TY - THES A1 - Winnerlein, Martin T1 - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of the Magnetic Topological Insulator (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) T1 - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) N2 - The subject of this thesis is the fabrication and characterization of magnetic topological insulator layers of (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) exhibiting the quantum anomalous Hall effect. A major task was the experimental realization of the quantum anomalous Hall effect, which is only observed in layers with very specific structural, electronic and magnetic properties. These properties and their influence on the quantum anomalous Hall effect are analyzed in detail. First, the optimal conditions for the growth of pure Bi\(_2\)Te\(_3\) and Sb\(_2\)Te\(_3\) crystal layers and the resulting structural quality are studied. The crystalline quality of Bi\(_2\)Te\(_3\) improves significantly at higher growth temperatures resulting in a small mosaicity-tilt and reduced twinning defects. The optimal growth temperature is determined as 260\(^{\circ}\)C, low enough to avoid desorption while maintaining a high crystalline quality. The crystalline quality of Sb\(_2\)Te\(_3\) is less dependent on the growth temperature. Temperatures below 230\(^{\circ}\)C are necessary to avoid significant material desorption, though. Especially for the nucleation on Si(111)-H, a low sticking coefficient is observed preventing the coalescence of islands into a homogeneous layer. The influence of the substrate type, miscut and annealing sequence on the growth of Bi\(_2\)Te\(_3\) layers is investigated. The alignment of the layer changes depending on the miscut angle and annealing sequence: Typically, layer planes align parallel to the Si(111) planes. This can enhance the twin suppression due to transfer of the stacking order from the substrate to the layer at step edges, but results in a step bunched layer morphology. For specific substrate preparations, however, the layer planes are observed to align parallel to the surface plane. This alignment avoids displacement at the step edges, which would cause anti-phase domains. This results in narrow Bragg peaks in XRD rocking curve scans due to long-range order in the absence of anti-phase domains. Furthermore, the use of rough Fe:InP(111):B substrates leads to a strong reduction of twinning defects and a significantly reduced mosaicity-twist due to the smaller lattice mismatch. Next, the magnetically doped mixed compound V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) is studied in order to realize the quantum anomalous Hall effect. The addition of V and Bi to Sb\(_2\)Te\(_3\) leads to efficient nucleation on the Si(111)-H surface and a closed, homogeneous layer. Magneto-transport measurements of layers reveal a finite anomalous Hall resistivity significantly below the von Klitzing constant. The observation of the quantum anomalous Hall effect requires the complete suppression of parasitic bulklike conduction due to defect induced carriers. This can be achieved by optimizing the thickness, composition and growth conditions of the layers. The growth temperature is observed to strongly influence the structural quality. Elevated temperatures result in bigger islands, improved crystallographic orientation and reduced twinning. On the other hand, desorption of primarily Sb is observed, affecting the thickness, composition and reproducibility of the layers. At 190\(^{\circ}\)C, desorption is avoided enabling precise control of layer thickness and composition of the quaternary compound while maintaining a high structural quality. It is especially important to optimize the Bi/Sb ratio in the (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layers, since by alloying n-type Bi\(_2\)Te\(_3\) and p-type Sb\(_2\)Te\(_3\) charge neutrality is achieved at a specific mixing ratio. This is necessary to shift the Fermi level into the magnetic exchange gap and fully suppress the bulk conduction. The Sb content x furthermore influences the in-plane lattice constant a significantly. This is utilized to accurately determine x even for thin films below 10 nm thickness required for the quantum anomalous Hall effect. Furthermore, x strongly influences the surface morphology: with increasing x the island size decreases and the RMS roughness increases by up to a factor of 4 between x = 0 and x = 1. A series of samples with x varied between 0.56-0.95 is grown, while carefully maintaining a constant thickness of 9 nm and a doping concentration of 2 at.% V. Magneto-transport measurements reveal the charge neutral point around x = 0.86 at 4.2 K. The maximum of the anomalous Hall resistivity of 0.44 h/e\(^2\) is observed at x = 0.77 close to charge neutrality. Reducing the measurement temperature to 50 mK significantly increases the anomalous Hall resistivity. Several samples in a narrow range of x between 0.76-0.79 show the quantum anomalous Hall effect with the Hall resistivity reaching the von Klitzing constant and a vanishing longitudinal resistivity. Having realized the quantum anomalous Hall effect as the first group in Europe, this breakthrough enabled us to study the electronic and magnetic properties of the samples in close collaborations with other groups. In collaboration with the Physikalisch-Technische Bundesanstalt high-precision measurements were conducted with detailed error analysis yielding a relative de- viation from the von Klitzing constant of (0.17 \(\pm\) 0.25) * 10\(^{−6}\). This is published as the smallest, most precise value at that time, proving the high quality of the provided samples. This result paves the way for the application of magnetic topological insulators as zero-field resistance standards. Non-local magneto-transport measurements were conducted at 15 mK in close collaboration with the transport group in EP3. The results prove that transport happens through chiral edge channels. The detailed analysis of small anomalies in transport measurements reveals instabilities in the magnetic phase even at 15 mK. Their time dependent nature indicates the presence of superparamagnetic contributions in the nominally ferromagnetic phase. Next, the influence of the capping layer and the substrate type on structural properties and the impact on the quantum anomalous Hall effect is investigated. To this end, a layer was grown on a semi-insulating Fe:InP(111)B substrate using the previously optimized growth conditions. The crystalline quality is improved significantly with the mosaicity twist reduced from 5.4\(^{\circ}\) to 1.0\(^{\circ}\). Furthermore, a layer without protective capping layer was grown on Si and studied after providing sufficient time for degradation. The uncapped layer on Si shows perfect quantization, while the layer on InP deviates by about 5%. This may be caused by the higher crystalline quality, but variations in e.g. Sb content cannot be ruled out as the cause. Overall, the quantum anomalous Hall effect seems robust against changes in substrate and capping layer with only little deviations. Furthermore, the dependence of the quantum anomalous Hall effect on the thickness of the layers is investigated. Between 5-8 nm thickness the material typically transitions from a 2D topological insulator with hybridized top and bottom surface states to a 3D topological insulator. A set of samples with 6 nm, 8 nm, and 9 nm thickness exhibits the quantum anomalous Hall effect, while 5 nm and 15 nm thick layers show significant bulk contributions. The analysis of the longitudinal and Hall conductivity during the reversal of magnetization reveals distinct differences between different thicknesses. The 6 nm thick layer shows scaling consistent with the integer quantum Hall effect, while the 9 nm thick layer shows scaling expected for the topological surface states of a 3D topological insulator. The unique scaling of the 9 nm thick layer is of particular interest as it may be a result of axion electrodynamics in a 3D topological insulator. Subsequently, the influence of V doping on the structural and magnetic properties of the host material is studied systematically. Similarly to Bi alloying, increased V doping seems to flatten the layer surface significantly. With increasing V content, Te bonding partners are observed to increase simultaneously in a 2:3 ratio as expected for V incorporation on group-V sites. The linear contraction of the in-plane and out-of-plane lattice constants with increasing V doping is quantitatively consistent with the incorporation of V\(^{3+}\) ions, possibly mixed with V\(^{4+}\) ions, at the group-V sites. This is consistent with SQUID measurements showing a magnetization of 1.3 \(\mu_B\) per V ion. Finally, magnetically doped topological insulator heterostructures are fabricated and studied in magneto-transport. Trilayer heterostructures with a non-magnetic (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layer sandwiched between two magnetically doped layers are predicted to host the axion insulator state if the two magnetic layers are decoupled and in antiparallel configuration. Magneto-transport measurements of such a trilayer heterostructure with 7 nm undoped (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) between 2 nm thick layers doped with 1.5 at.% V exhibit a zero Hall plateau representing an insulating state. Similar results in the literature were interpreted as axion insulator state, but in the absence of a measurement showing the antiparallel magnetic orientation other explanations for the insulating state cannot be ruled out. Furthermore, heterostructures including a 2 nm thin, highly V doped layer region show an anomalous Hall effect of opposite sign compared to previous samples. A dependency on the thickness and position of the doped layer region is observed, which indicates that scattering at the interfaces causes contributions to the anomalous Hall effect of opposite sign compared to bulk scattering effects. Many interesting phenomena in quantum anomalous Hall insulators as well as axion insulators are still not unambiguously observed. This includes Majorana bound states in quantum anomalous Hall insulator/superconductor hybrid systems and the topological magneto-electric effect in axion insulators. The limited observation temperature of the quantum anomalous Hall effect of below 1 K could be increased in 3D topological insulator/magnetic insulator heterostructures which utilize the magnetic proximity effect. The main achievement of this thesis is the reproducible growth and characterization of (V,Bi,Sb)2Te3 layers exhibiting the quantum anomalous Hall effect. The detailed study of the structural requirements of the quantum anomalous Hall effect and the observation of the unique axionic scaling behavior in 3D magnetic topological insulator layers leads to a better understanding of the nature of this new quantum state. The high-precision measurements of the quantum anomalous Hall effect reporting the smallest deviation from the von Klitzing constant are an important step towards the realization of a zero-field quantum resistance standard. N2 - Das Thema dieser Arbeit ist die Herstellung und Charakterisierung von Schichten des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\), die den Quanten anomalen Hall-Effekt zeigen. Die Hauptaufgabe war die experimentelle Realisierung des Quanten anomalen Hall-Effekts, welcher nur in Schichten mit bestimmten strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften beobachtet wird. Diese Eigenschaften wurden ermittelt und ihr Einfluss genau analysiert. Als Erstes wurden die optimalen Bedingungen für das Wachstum von reinen Bi\(_2\)Te\(_3\) und Sb\(_2\)Te\(_3\) Kristallschichten und die resultierende strukturelle Qualität untersucht. Die kristalline Qualität von Bi\(_2\)Te\(_3\) verbessert sich signifikant bei hohen Wachstumstemperaturen, welche die Neigung der Domänen verringern und Zwillingsdefekte reduzieren. Als optimale Wachstumstemperatur wurde 260\(^{\circ}\)C ermittelt, ausreichend niedrig um Desorption zu vermeiden während eine hohe Kristallqualität erhalten bleibt. Die Wachstumstemperatur von Sb\(_2\)Te\(_3\) hat einen geringeren Einfluss auf die Kristallqualität. Temperaturen unter 230\(^{\circ}\)C sind allerdings nötig um erhebliche Desorption zu vermeiden. Ein geringer Haftkoeffizient wurde besonders bei der Nukleation auf der Si(111)-H Oberfläche beobachtet und verhindert das Zusammenwachsen von Inseln zu einer homogenen Schicht. Der Einfluss des Substrattyps, der Fehlorientierung der Oberfläche und der Ausheizsequenz auf das Wachstum von Bi\(_2\)Te\(_3\) Schichten wurde untersucht. Die Ausrichtung der Schicht ändert sich je nach Winkel der Fehlorientierung und der Ausheilsequenz: Typischerweise orientieren sich die Ebenen der Schicht parallel zu den Si(111) Ebenen, was aufgrund des Transfers der Stapelfolge vom Substrat zur Schicht an den Stufenkanten die Unterdrückung von Zwillingsdefekte verbessert. Andererseits führt diese Orientierung zu Anti-Phasen-Domänen durch die Verschiebung an den Stufenkanten und zu einer gestuften Oberflächenmorphologie. Für bestimmte Substratpräparationen richtet sich die Schicht jedoch parallel zur Oberfläche aus. Diese Orientierung verhindert Verschiebungen an Stufenkanten und damit Anti-Phasen-Domänen. Dies führt aufgrund der langreichweitigen Ordnung zu sehr schmalen Bragg-Reflexen in XRD rocking curve Diffraktogrammen. Weiterhin führen raue Fe:InP(111):B Substrate zu einer starken Unterdrückung von Zwillingsdefekten und aufgrund der besseren Gitteranpassung zu einer deutlich verringerten Verdrehung der Domänen. Als Nächstes wurde das magnetisch dotierte V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) untersucht mit dem Ziel den Quanten anomalen Hall-Effekt zu realisieren. Die Zugabe von V und Bi zu Sb\(_2\)Te\(_3\) führt zu einer effizienten Nukleation auf der Si(111)-H Oberfläche und einer geschlossenen, homogenen Schicht. Magnetotransport Messungen der Schichten ergeben einen messbaren anomalen Hall-Widerstand deutlich unter der von-Klitzing-Konstanten. Die Beobachtung des Quanten anomalen Hall-Effekts setzt eine vollständige Unterdrückung der defekt-induzierten, parasitären Leitfähigkeit im Inneren der Schicht voraus. Dies kann durch die Optimierung der Dicke, Zusammensetzung und Wachstumsbedingungen der Schicht erreicht werden. Beobachtungen zeigen, dass die Wachstumstemperatur die strukturelle Qualität stark beeinflusst. Erhöhte Temperaturen erzielen größere Inseln, eine verbesserte kristalline Orientierung und weniger Zwillingsdefekte. Andererseits wird Desorption von überwiegend Sb beobachtet, was sich auf die Dicke, Zusammensetzung und Reproduzierbarkeit der Schichten auswirkt. Bei 190\(^{\circ}\)C kann Desorption vermieden werden, was eine präzise Kontrolle über Schichtdicke und Zusammensetzung des quaternären Verbunds ermöglicht, während eine hohe strukturelle Qualität erhalten bleibt. Es ist besonders wichtig das Bi/Sb Verhältnis zu optimieren, da durch das Legieren des n-Typ Bi\(_2\)Te\(_3\) mit dem p-Typ Sb\(_2\)Te\(_3\) bei einem bestimmten Verhältnis Ladungsneutralität erzielt wird. Dies ist nötig um die Leitung im Inneren der Schicht vollständig zu unterdrücken und die Fermikante in die magnetische Austauschlücke zu schieben. Der Sb Gehalt x beeinflusst außerdem die Gitterkonstante a in der Ebene deutlich, im Gegensatz zur Gitterkonstante c in Wachstumsrichtung. Mit Hilfe dieses Zusammenhangs kann x selbst in dünnen Schichten unter 10 nm Dicke, wie sie für den Quantum anomalen Hall-Effekt benötigt werden, genau bestimmt werden. Der Sb Gehalt x beeinflusst weiterhin die Oberflächenmorphologie deutlich: mit steigenden x verringert sich die Inselgröße und die RMS Rauigkeit wächst um bis zu einem Faktor 4 zwischen x = 0 und x = 1. Eine Probenserie mit x zwischen 0,56−0,95 wurde hergestellt, wobei darauf geachtet wurde eine konstante Dicke von 9 nm und eine Dotierkonzentration von 2 at.% V beizubehalten. Magnetotransport Messungen bei 4,2K zeigen Ladungsneutra- lität bei x = 0,86. Der maximale anomale Hall-Widerstand von 0,44 h/e\(^2\) wird bei x = 0,77 nahe der Ladungsneutralität beobachtet. Wird die Messtemperatur auf 50 mK reduziert, steigt der anomale Hall-Widerstand signifikant an. Mehrere Proben mit x in einem schmalen Bereich von 0,76−0,79 zeigen den Quanten anomalen Hall-Effekt mit einem Hall-Widerstand, der die von-Klitzing-Konstante erreicht, und verschwindendem longitudinalen Widerstand. Die Realisierung des Quantum anomalen Hall-Effekts als erste Gruppe in Europa ermöglichte es uns die elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Proben in Zusammenarbeit mit anderen Gruppen zu untersuchen. In Kollaboration mit der Physikalisch-Technische Bundesanstalt wurden Hochpräzisionsmessungen mit detaillierter Fehleranalyse durchgeführt und eine relative Abweichung von der von-Klitzing-Konstante von (0,17\(\pm\)0,25)*10\(^{−6}\) erzielt. Dieser Wert wurde als kleinster und genauester Wert publiziert, was die hohe Qualität der zur Verfügung gestellten Proben zeigt. Dieses Ergebnis ebnet den Weg für die Anwendung von magnetischen topologischen Isolatoren als Widerstand Standards ohne Magnetfeld. In enger Zusammenarbeit mit der Transport Gruppe in der EP3 wurden nichtlokale Magnetotransport Messungen bei 15mK durchgeführt. Das Ergebnis beweist, dass Transport durch chirale Randkanäle erfolgt. Die detaillierte Analyse kleiner Anomalien in Transport Messungen offenbart Instabilitäten in der magnetischen Phase selbst bei 15 mK. Der zeitabhängige Charakter dieser Anomalien weist auf superparamagnetische Anteile in der nominell ferromagnetischen Phase hin. Als nächstes wurde der Einfluss der Deckschicht und des Substrattyps auf die strukturellen Eigenschaften und die Auswirkungen auf den Quanten anomalen Hall-Effekt untersucht. Dazu wurde eine Schicht auf halbisolierendem Fe:InP(111)B Substrat unter den zuvor optimierten Wachstumsbedingungen gewachsen. Dies führt zu einer deutlich erhöhten kristallinen Qualität mit einem verringerten Verdrehungswinkel von 5,4\(^{\circ}\) auf 1,0\(^{\circ}\). Weiterhin wurde eine Schicht ohne schützende Deckschicht auf Si gewachsen und, nachdem ausreichend Zeit für mögliche Degradation vergangen war, gemessen. Die Schicht auf Si ohne Deckschicht zeigt perfekte Quantisierung, während die Schicht auf InP eine Abweichung von etwa 5% aufweist. Ursache könnte die höhere kristalline Qualität sein, Variationen in z.B. Sb Gehalt könnten jedoch auch eine Rolle spielen. Insgesamt scheint der Quanten anomale Hall-Effekt robust gegenüber Änderungen des Substrats und der Deckschicht zu sein. Des Weiteren wurde die Abhängigkeit des Quanten anomalen Hall-Effekts von der Schichtdicke untersucht. Zwischen 5−8 nm Dicke wechselt das Material typischerweise von einem 2D topologischen Isolator mit hybridisierten oberen und unteren Oberflächenzustand zu einem 3D topologischen Isolator. Eine Probenreihe mit 6 nm, 8 nm und 9 nm Schichtdicke zeigt den Quanten anomalen Hall- Effekt, während 5 nm und 15 nm dicke Schichten deutliche Beiträge aus dem Volumen haben. Die Analyse der longitudinalen- und Hall-Leitfähigkeit während der Umkehrung der Magnetisierung offenbart eindeutige Unterschiede. Die 6 nm dicke Schicht zeigt ein Skalierungsverhalten konsistent mit dem ganzzahligen Quanten- Hall-Effekt, die 9 nm dicke Schicht dagegen zeigt das erwartete Skalierungsverhalten für die topologischen Oberflächenzustände eines 3D topologischen Isolators. Das besondere Skalierungsverhalten der 9 nm dicken Schicht ist von besonderem Interesse, da es der axionischen Elektrodynamik in einem 3D topologischen Isolator entspringen könnte. Anschließend wird der Einfluss von V Dotierung auf die strukturellen und magnetischen Eigenschaften der Schichten systematisch untersucht. Ähnlich wie das Legieren mit Bi, scheint V Dotieren die Oberfläche deutlich zu glätten. Mit steigenden V Gehalt erhöht sich die Zahl der Te Bindungspartner simultan im 2:3 Verhältnis, wie erwartet für den Einbau von V auf Gruppe-V Plätzen. Die lineare Kontraktion der Gitterkonstanten in der Ebene und senkrecht dazu mit steigender V Dotierung ist quantitativ konsistent mit dem Einbau von V\(^{3+}\) Ionen, möglicherweise gemischt mit V\(^{4+}\) Ionen, auf Gruppe-V Plätzen. Dies ist konsistent mit SQUID Messungen die eine Magnetisierung von 1,3 \(\mu_B\) pro V Ion zeigen. Schließlich werden magnetisch dotierte topologische Isolator Heterostrukturen hergestellt und in Magnetotransport Messungen charakterisiert. Der Axion-Isolator Zustand wurde in dreischichtigen Heterostrukturen mit einer nichtmagnetischen (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Lage zwischen zwei magnetischen Schichten vorhergesagt, falls die beiden magnetischen Lagen entkoppelt sind und in antiparalleler Ausrichtung vorliegen. Magnetotransport Messungen solcher dreischichtigen Heterostrukturen mit 7 nm undotiertem (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) zwischen jeweils 2 nm dicken dotierten Schichten mit 1,5 at.% V zeigen ein Null Hall-Plateau, das einen isolierenden Zustand repräsentiert. Ähnliche Ergebnisse in der Literatur wurden als Axion-Isolator Zustand interpretiert, jedoch können andere Erklärungen ohne eine direkten Messung der antiparallelen magnetischen Orientierung nicht ausgeschlossen werden. Weiterhin zeigen Heterostrukturen mit einer 2 nm dünnen, hoch V dotierten Schicht einen anomalen Hall-Effekt mit entgegengesetzten Vorzeichen im Vergleich zu vorhergehenden Proben. Die Abhängigkeit von der Dicke und Position dieser Schicht könnte darauf hindeuten, dass Streuprozesse an den Grenzflächen einen Beitrag zum anomalen Hall-Effekt entgegengesetzt zu den Volumenstreuprozessen verursachen. Viele interessante Phänomene in Quanten anomalen Hall Isolatoren sowie Axion- Isolatoren sind noch nicht eindeutig beobachtet worden. Dies schließt gebundene Majorana-Zustände in Quanten anomalen Hall Isolator/Supraleiter Hybridsystemen und den topologischen magneto-elektrischen Effekt in Axion-Isolatoren ein. Die limitierte Beobachtungstemperatur des Quanten anomalen Hall-Effekts von unter 1 K könnte in Heterostrukturen aus 3D topologischen Isolator und magnetischen Isolator Schichten welche den magnetischen Proximity-Effekt nutzen erhöht werden. Das wichtigste Ergebnis dieser Arbeit ist das reproduzierbare Wachstum und die Charakterisierung von (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Schichten die den Quanten anomalen Hall-Effekt zeigen. Die detaillierte Untersuchung der strukturellen Voraussetzungen und die Beobachtung des besonderen axionischen Skalierungsverhaltens in 3D magnetischen Isolatorschichten führt zu einem besseren Verständnis dieses neuen Quantenzustands. Die Hochpräzisionsmessungen des Quanten anomalen Hall-Effekts mit der geringsten Abweichung von der von-Klitzing-Konstanten sind ein wichtiger Schritt zur Realisierung eines Widerstand-Standards basierend auf Quantisierung ohne magnetischem Feld. KW - Bismutverbindungen KW - Topologischer Isolator KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Quanten anomalen Hall-Effekt KW - Quantum anomalous Hall effect Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-211666 ER - TY - THES A1 - Anneser, Katrin T1 - Elektrochemische Doppelschichtkondensatoren zur Stabilisierung fluktuierender photovoltaischer Leistung T1 - Electric double layer capacitors for stabilizing intermittent photovoltaic power N2 - Der Ausbau der regenerativen Energiequellen führt vermehrt zu unvorhersehbaren Schwankungen der erzeugten Leistung, da Windkraft und Photovoltaik von natürlichen Bedingungen abhängen. Gerade Kurzzeitfluktuationen im Sekunden- bis Minutenbereich, die bei Solarzellen durch die Verschattung von vorüberziehenden Wolken zustande kommen, wird bislang wenig Beachtung geschenkt. Kurzzeitspeicher müssen eine hohe Zyklenstabilität aufweisen, um zur Glättung dieser Leistungsfluktuationen in Frage zu kommen. Im Rahmen der vorliegenden Dissertation wurden elektrochemische Doppelschichtkondensatoren für die Kopplung mit Siliziumsolarzellen und organischen Solarmodulen mit Hilfe von Simulationen und Messungen untersucht. Zusätzlich wurden grundlegende Fragestellungen zur Prozessierung und Alterung von Doppelschichtkondensatoren im Hinblick auf ein in der Literatur bereits diskutiertes System betrachtet, das beide Komponenten in einem Bauteil integriert - den sogenannten photocapacitor. Um die Druckbarkeit des gesamten elektrochemischen Doppelschichtkondensators zu ermöglichen, wurde der konventionell verwendete Flüssigelektrolyt durch einen Polymer-Gel-Elektrolyten auf Basis von Polyvinylalkohol und einer Säure ersetzt. Durch eine Verbesserung der Prozessierung konnte ein größerer Anteil der spezifischen Fläche der porösen Kohlenstoffelektroden vom Elektrolyten benetzt und somit zur Speicherung genutzt werden. Die Untersuchungen zeigen, dass mit Polymer-Gel-Elektrolyten ähnliche Kapazitäten erreicht werden wie mit Flüssigelektrolyten. Im Hinblick auf die Anwendung im gekoppelten System muss der elektrochemische Doppelschichtkondensator den gleichen Umweltbedingungen hinsichtlich Temperatur und Luftfeuchte standhalten wie die Solarzelle. Hierzu wurden umfangreiche Alterungstests durchgeführt und festgestellt, dass die Kapazität zwar bei Austrocknung des wasserhaltigen Polymer-Gel-Elektrolyten sinkt, bei einer Wiederbefeuchtung aber auch eine Regeneration des Speichers erfolgt. Zur passenden Auslegung des elektrochemischen Doppelschichtkondensators wurde eine detaillierte Analyse der Leistungsfluktuationen durchgeführt, die mit einem eigens entwickelten MPP-Messgerät an organischen Solarmodulen gemessen wurden. Anhand der Daten wurde analysiert, welche Energiemengen für welche Zeit im Kurzzeitspeicher zwischengespeichert werden müssen, um eine effiziente Glättung der ins Netz einzuspeisenden Leistung zu erreichen. Aus der Statistik der Fluktuationen wurde eine Kapazität berechnet, die als Richtwert in die Simulationen einging und dann mit anderen Kapazitäten verglichen wurde. Neben einem idealen MPP-Tracking für verschiedene Arten von Solarzellen und Beleuchtungsprofilen konnte die Simulation auch die Kopplung aus Solarzelle und elektrochemischem Doppelschichtkondensator mit zwei verschiedenen Betriebsstrategien nachbilden. Zum einen wurde ein fester Lastwiderstand genutzt, zum anderen eine Zielspannung für den Kurzzeitspeicher und somit auch die Solarzelle vorgegeben und der Lastwiderstand variabel so angepasst, dass die Zielspannung gehalten wird. Beide Betriebsmethoden haben einen Energieverlust gegenüber der MPP-getrackten Solarzelle zu verzeichnen, führen aber zu einer Glättung der Leistung des gekoppelten Systems. Die Simulation konnte für Siliziumsolarzellen mit einem Demonstratorversuch im Labor und für organische Solarzellen unter realen Bedingungen validiert werden. Insgesamt ergibt sich eine vielversprechende Glättung der Leistungsfluktuationen von Solarzellen durch den Einsatz von elektrochemischen Doppelschichtkondensatoren. N2 - The increased usage of regenerative energy sources leads to more unpredictable fluctuations in power output, as wind power and photovoltaics depend on natural conditions. Especially short-term fluctuations in the range of seconds to minutes, which occur in solar cells due to the shading by passing clouds, have received little attention so far. Corresponding short-term storage units that can be used to smooth these power fluctuations must have a high cycle stability. In the scope of this thesis the suitability of electrochemical double layer capacitors for coupling with silicon solar cells and organic solar modules was investigated with simulations and measurements. Processing methods and aging of electrochemical double layer capacitors in respect to an integrated system consisting of both components - already discussed in the literature as the so-called photocapacitor - were considered. As the liquid electrolyte was replaced by a polymer gel electrolyte based on polyvinyl alcohol and an acid in order to enable printability of the entire electrochemical double-layer capacitor. An increase of the capacitance to the level of the capacitance for electrodes with liquid electrolytes was achieved by improved processing in which a larger proportion of the specific area of the porous carbon electrodes could be wetted by the electrolyte and thus used for storage. In the application as coupled system the electrochemical double-layer capacitor must withstand the same environmental conditions with regard to temperature and humidity as the solar cell. Extensive aging tests were carried out and it was found that, although the capacitance decreases when the water-containing polymer gel electrolyte dries out, remoistening also regenerates the storage capacitance. A detailed analysis of the power fluctuations, which were measured under real conditions with small organic solar modules using a specially developed MPP measuring device, was carried out to determine the appropriate characteristics of the electrochemical double layer capacitor. Using a mathematically smoothed mean curve, it was determined which amounts of energy have to be stored in the short-term storage device for which time in order to achieve the smoothed curve. From the statistics of the fluctuations a capacitance could be calculated which was used as a guide value in the simulations and could then be compared to the impact of other capacities. In addition to ideal MPP tracking for different types of solar cells and lighting profiles, the simulation was also able to model the coupling of solar cell and electrochemical double layer capacitor with two different operating strategies. On the one hand a fixed load resistance was used, on the other hand a target voltage for the short-term storage device and thus also for the solar cell was specified. The load resistance was variably adapted so that the target voltage was reached. Both operating methods show an energy loss compared to the MPP tracked solar cell without storage component, but lead to smoothing of the power output of the coupled system. The simulation could be validated for silicon solar cells with a demonstrator test in the laboratory and for organic solar cells on the external test setup under real conditions. Overall, the use of electrochemical double layer capacitors results in a promising smoothing of the power fluctuations of solar cells. KW - Energie KW - Photovoltaik KW - Energiespeicher Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-199339 ER - TY - THES A1 - Halbig, Benedikt T1 - Surface Raman Spectroscopy on Ordered Metal Adsorbates on Semiconductor Substrates and Thin Intermetallic Films T1 - Oberflächen-Raman-Spektroskopie an geordneten Metalladsorbaten auf Halbleitersubstraten und dünnen intermetallischen Filmen N2 - Surface systems attract great scientific attention due to novel and exotic properties. The atomically structured surfaces lead to a reduced dimensionality which alters electronic correlations, vibrational properties, and their impact on each other. The emerging physical phenomena are not observed for related bulk materials. In this thesis, ordered (sub)monolayers of metal atoms (Au and Sn) on semiconductor substrates (Si(111) and Ge(111)) and ultrathin intermetallic films (CePt5 and LaPt5) on metal substrate (Pt(111)) are investigated by polarized in situ surface Raman spectroscopy. The surface Raman spectra exhibit features of specific elementary excitations like surface phonons and electronic excitations, which are suitable to gain fundamental insights into the surface systems. The Au-induced surface reconstructions (5x2) and (r3xr3) constitute quasi-one- and two-dimensional Au structures on the Si(111) substrate, respectively. The new reconstruction-related Raman peaks are analyzed with respect to their polarization and temperature behavior. The Raman results are combined with firstprinciples calculations to decide between different proposed structural models. The Au-(5x2)/Si(111) reconstruction is best described by the model of Kwon and Kang, while for Au-(r3xr3)/Si(111) the conjugate honeycomb-chained-trimer model is favored. The Sn-induced reconstructions with 1/3 monolayer on Ge(111) and Si(111) are investigated to reveal their extraordinary temperature behavior. Specific surface phonon modes are identified that are predicted within the dynamical fluctuation model. Contrary to Sn/Si(111), the corresponding vibrational mode of Sn/Ge(111) exhibits a nearly harmonic character. The reversible structural phase transition of Sn/Ge(111) from (r3xr3) to (3x3) is observed, while no phase transition is apparent for Sn/Si(111). Moreover, Raman spectra of the closely related systems Sn-(2r3x2r3)/Si(111) and thin films of a-Sn as well as the clean semiconductor surfaces Si(111)-(7x7) and Ge(111)-c(2x8) are evaluated and compared. The CePt5/Pt(111) system hosts 4f electrons whose energy levels are modified by the crystal field and are relevant for a description of the observed Kondo physics. In contrast, isostructural LaPt5/Pt(111) has no 4f electrons. For CePt5/Pt(111), distinct Raman features due to electronic Raman scattering can be unambiguously related to transitions between the crystal-field states which are depth-dependent. This assignment is supported by comparison to LaPt5/Pt(111) and group theoretical considerations. Furthermore, the vibrational properties of CePt5 and LaPt5 reveal interesting similarities but also striking differences like an unusual temperature shift of a vibration mode of CePt5, which is related to the influence of 4f electrons. N2 - Oberflächensysteme sind durch ihre neuartigen Eigenschaften von großem wissenschaftlichen Interesse. Die reduzierten Dimensionen atomar-strukturierter Oberflächen ändern elektronische Korrelationen, vibronische Eigenschaften und deren gegenseitige Beeinflussung. Entsprechende physikalische Phänomene sind für Volumensysteme unbekannt. In dieser Arbeit werden geordnete Monolagen von Metallatomen (Au und Sn) auf Halbleitersubstraten (Si(111) und Ge(111)) und dünne intermetallische Filme (CePt5 und LaPt5) auf metallischem Substrat (Pt(111)) durch polarisierte in situ Oberflächen-Raman-Spektroskopie untersucht. Die OberflächenRaman-Spektren zeigen spezielle elementare Anregungen, wie Oberflächenphononen und elektronische Anregungen, die fundamentale Einsichten gewähren. Die Au-induzierten Oberflächenrekonstruktionen (5x2) und (w3xw3) bilden jeweils quasi-ein- und zwei-dimensionale Au-Strukturen auf Si(111). Die entstehenden rekonstruktionsbedingten Raman-Peaks werden hinsichtlich ihres Polarisations- und Temperaturverhaltens untersucht. Die Kombination der Raman-Ergebnisse mit firstprinciples-Berechnungen ermöglicht die Unterscheidung zwischen vorgeschlagenen Strukturmodellen. Au-(5x2)/Si(111) wird am besten durch das Modell von Kwon und Kang beschrieben, während für Au-(w3xw3)/Si(111) das conjugate honeycombchained-trimer-Modell bevorzugt wird. Die Sn-induzierten Rekonstruktionen mit 1/3 Monolage auf Ge(111) und Si(111) werden aufgrund ihres außergewöhnlichen Temperaturverhaltens untersucht. Die durch das dynamical fluctuation-Modell vorhergesagten spezifischen Oberflächenphononen werden identifiziert, wobei die entsprechende Vibrationsmode von Sn/Ge(111), im Gegensatz zu Sn/Si(111), nahezu harmonischen Charakter zeigt. Der umkehrbare strukturelle Phasenübergang von (w3xw3) zu (3x3) wird für Sn/Ge(111), jedoch nicht für Sn/Si(111), beobachtet. Außerdem werden Sn-(2w3x2w3)/Si(111) und dünne a-Sn-Filme sowie Si(111)-(7x7) und Ge(111)-c(2x8) untersucht und verglichen. CePt5/Pt(111) enthält 4f-Elektronen, deren Energieniveaus sich durch das Kristallfeld ändern und die zur Beschreibung der Kondo-Physik nötig sind. Strukturgleiches LaPt5/Pt(111) hat hingegen keine 4f-Elektronen. Für CePt5/Pt(111) werden spezifische Raman-Signaturen durch elektronische Raman-Streuung eindeutig identifiziert und Übergängen zwischen tiefenabhängigen Kristallfeldzuständen zugeordnet. Der Vergleich mit LaPt5/Pt(111) und Gruppentheorie stützt die Zuordnung. Die vibronischen Eigenschaften von CePt5 and LaPt5 zeigen neben Gemeinsamkeiten auch Unterschiede wie anormale Temperaturverschiebungen einer CePt5-Vibrationsmode, die auf Wechselwirkungen mit 4f-Elektronen zurückgehen. KW - Raman-Spektroskopie KW - Oberflächenphysik KW - Oberflächenphonon KW - Kristallfeld KW - Surface Raman spectroscopy KW - Ordered metal adsorbates on semiconductor surfaces KW - Thin intermetallic films Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-181385 ER - TY - THES A1 - Schlereth, Raimund T1 - New techniques and improvements in the MBE growth of Hg-containing narrow gap semiconductors T1 - Neue Techniken und Verbesserung des MBE Wachstums Hg-haltiger Halbleiter mit schmaler Bandlücke N2 - The subject of this thesis is the growth of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te layers via molecular beam epitaxy (MBE). This material system gives rise to a number of extraordinary physical phenomena related to its electronic band structure and therefore is of fundamental interest in research. The main results can be divided into three main areas, the implementation of a temperature measurement system based on band edge thermometry (BET), improvements of CdTe virtual substrate growth and the investigation of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te for different compositions. N2 - Gegenstand dieser Arbeit ist das Wachstum von Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te-Schichten mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE). Die elektronische Bandstruktur dieses Materials führt zu einer Reihe außergewöhnlicher physikalischer Phänomene. Es ist daher für die Forschung von grundlegendem Interesse. Die Ergebnisse lassen sich in drei Hauptbereiche unterteilen: die Implementierung eines Temperaturmessgeräts basierend auf dem Prinzip der Bandkantenthermometrie (BET), die Verbesserung des Wachstums von virtuellen CdTe-Substraten und die Untersuchung von Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te-Schichten für verschiedene Materialkonzentrationen. KW - Halbleiter KW - Band edge thermometry KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Molecular Beam Epitaxy KW - Semiconductor Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-200790 ER - TY - THES A1 - Langer, Fabian T1 - Wachstum und Charakterisierung von 1,0 eV GaInNAs-Halbleitern für die Anwendung in Mehrfachsolarzellen T1 - Growth and characterization of 1.0 eV GaInNAs-semiconductors for the application in multi-junction solar cells N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden GaInP/GaAs/GaInNAs 3J-Mehrfachsolarzellen in einem MBE/MOVPE-Hybridprozess hergestellt und untersucht. Der verwendete Hybridprozess, bei dem nur die GaInNAs-Teilsolarzelle mittels MBE hergestellt wird, kombiniert diese beiden Technologien und setzt sie entsprechend ihrer jeweiligen Vorteile ein. Die gezeigten Ergebnisse bestätigen grundsätzlich die Machbarkeit des Hybridprozesses, denn eine Degradation des mittels MBE hergestellten GaInNAs-Materials durch die Atmosphäre im MOVPE-Reaktor konnte nicht festgestellt werden. Dieses Resultat wurde von im Hybridprozess hergestellten 3J-Mehrfachsolarzellen, die GaInNAs-Teilsolarzellen enthalten, bekräftigt. Die offene Klemmspannung einer gezeigten Solarzelle erreichte bereits 2,59 V (AM1.5d) bzw. 2,48 V (AM0) und liegt damit jeweils über einer als Referenz hergestellten 2J-Mehrfachsolarzelle ohne GaInNAs. Die mittlere interne Quanteneffizienz der enthaltenen GaInNAs-Teilsolarzelle liegt bei 79 %. Die Berechnungen auf Grundlage dieser Effizienz unter Beleuchtung mit AM1.5d und unter Beleuchtung mit AM0 zeigten, dass nicht die enthaltene GaInNAs-Teilsolarzelle Strom limitierend wirkt, sondern die mittels MOVPE gewachsene GaInP-Teilsolarzelle. Die experimentell bestimmte Kurzschlussstromdichte der hergestellten Mehrfachsolarzelle ist wegen dieser Limitierung etwas geringer als die der 2J-Referenzsolarzelle. Der MOVPE-Überwachsvorgang bietet zwar noch weiteres Verbesserungspotential, aber es ist naheliegend, dass der Anwachsvorgang auf dem MBE-Material soweit optimiert werden kann, dass die aufgewachsenen GaInP- und GaAs-Schichten frei von Degradation bleiben. Damit bietet der Hybridprozess perspektivisch das Potential günstigere Produktionskosten in der Epitaxie von Mehrfachsolarzellen mit verdünnten Nitriden zu erreichen als es ausschließlich mittels MBE möglich ist. Im Vorfeld zur Herstellung der 3J-Mehrfachsolarzellen wurden umfassende Optimierungsarbeiten des MBE-Prozesses zur Herstellung der GaInNAs-Teilsolarzelle durchgeführt. So wurde insbesondere festgestellt, dass das As/III-Verhältnis während dem Wachstum einen entscheidenden Einfluss auf die elektrisch aktive Dotierung des GaInNAs-Materials besitzt. Die elektrisch aktive Dotierung wiederum beeinflusst sehr stark die Ausdehnung der Raumladungszone in den als p-i-n-Struktur hergestellten GaInNAs-Solarzellen und hat damit einen direkten Einfluss auf deren Stromerzeugung. In der Tendenz zeigte sich eine Zunahme der Stromerzeugung der GaInNAs-Teilsolarzellen bei einer gleichzeitigen Abnahme ihrer offenen Klemmspannung, sobald das As/III-Verhältnis während des Wachstums reduziert wurde. Durch eine sehr exakte Kalibration des As/III-Verhältnisses konnte ein bestmöglicher Kompromiss zwischen offener Klemmspannung und Stromerzeugung gefunden werden. Eine gezeigte GaInNAs-Einfachsolarzelle erreichte eine mittlere interne Quanteneffizienz von 88 % und eine offene Klemmspannung von 341 mV (AM1.5d) bzw. 351 mV (AM0). Berechnungen auf Grundlage der Quanteneffizienz ergaben, dass diese Solarzelle integriert in eine 3J-Mehrfachsolarzelle unter dem Beleuchtungsspektrum AM1.5g eine Stromdichte von 14,2 mA/cm^2 und unter AM0 von 17,6 mA/cm^2 erzeugen würde. Diese Stromdichten sind so hoch, dass diese GaInNAs-Solarzelle die Stromproduktion der GaInP- und GaAs-Teilsolarzellen in einer gängigen Mehrfachsolarzelle erreicht und keine Ladungsträgerverluste auftreten würden. Aufgrund ihrer höheren offenen Klemmspannung gegenüber einer Ge-Teilsolarzelle bietet diese GaInNAs-Teilsolarzelle das Potential die Effizienz der Mehrfachsolarzelle zu steigern. Messungen der Dotierkonzentration in der GaInNAs-Schicht dieser Solarzelle ergaben extrem geringe Werte im Bereich von 1x10^14 1/cm^3 bis 1x10^15 1/cm^3 (p-Leitung). In Ergänzung zu den Optimierungen des As/III-Verhältnisses konnte gezeigt werden, dass sich ein Übergang von p- zu n-Leitung im GaInNAs mit der Verringerung des As/III-Verhältnisses erzeugen lässt. Nahe des Übergangsbereiches wurden sehr geringe Dotierungen erreicht, die sich durch eine hohe Stromproduktion aufgrund der Ausbildung einer extrem breiten Verarmungszone gezeigt haben. Durch eine reduzierte offene Klemmspannung der bei relativ geringen As/III-Verhältnissen hergestellten Solarzellen mit n-leitendem GaInNAs konnte auf das Vorhandensein von elektrisch aktiven Defekten geschlossen werden. Generell konnten die gemessenen elektrisch aktiven Dotierkonzentrationen im Bereich von üblicherweise 10^16 1/cm^3 mit hoher Wahrscheinlichkeit auf elektrisch aktive Kristalldefekte im GaInNAs zurückgeführt werden. Eine Kontamination des Materials mit Kohlenstoffatomen in dieser Größenordnung wurde ausgeschlossen. N2 - In scope of this work GaInP/GaAs/GaInNAs 3J multi-junction solar cells have been produced by a MBE/MOVPE hybrid process and were investigated. The applied hybrid process, which only produces the GaInNAs sub cell by means of MBE, combines both technologies and uses them according to their advantages. The shown results confirm the feasibility of the hybrid process in principle, because a degradation of the GaInNAs material grown by MBE could not be found. This result was reconfirmed by 3J multi-junction solar cells, which contain GaInNAs sub cells. The open circuit voltage of one shown solar cell already reached 2.59 V (AM1.5d) and 2.48 V (AM0), respecitvely and outperformed in terms of voltage a produced 2J multi-junction solar cell without GaInNAs. The averaged internal quantum efficiency of the included GaInNAs sub cell reached 79 \%. The calculations based on this efficiency under illumantion with AM1.5d and under illumination with AM0 showed that not the included GaInNAs sub cell is limiting the current but the by means of MOVPE grown GaInP sub cell. The short current density under experimental conditions is somewhat lower than the one of the 2J reference solar cell due to this limitation. The MOVPE overgrowth indeed offers further potential for optimization, however, it is plausible that the initial growth procedure running on the MBE material can be optimized far enough to the point that the overgrown GaInP and GaAs layer remain degradation free. Thereby, the hybrid process offers perspectively the potential to reach lower production costs in the epitaxy of multi-junction solar cells including diluted nitrides as it is possible with the MBE method only. \newline Previous to the production of the 3J multi-junction solar cells comprehensive optimizations of the MBE process to produce the GaInNAs sub cell have been performed. First and foremost it was found that the As/III ratio during the growth has a critical influence on the electrical active doping of the GaInNAs material. However, the electrical active doping affects the extension of the depletion layer in the as p-i-n structure produced GaInNAs solar cells very strongly, which is directly related to their current generation. In general it was found that the increase of the current generation of the GaInNAs sub cell comes along with a decrease of its open circuit voltage as soon as the As/III ratio during the growth was lowered. Due to a very precise calibration of the As/III ratio a best possible compromise between the open circuit voltage and the current generation was found. A shown GaInNAs single-junction solar cell reached an averaged internal quantum efficiency of 88 \% and an open circuit voltage of 341 mV (AM1.5d) and 351 mV (AM0), respectively. Calculations based on the quantum efficiency showed that this solar cell integrated in a 3J multi-junction solar cell would produce a current density of 14.2 mA/cm$^{2}$ under the illumination spectrum AM1.5g and a current density of 17.6 mA/cm$^{2}$ under AM0. With such high current densities the GaInNAs solar cell reaches the current generation of the GaInP and GaAs sub cells in a current multi-junction solar cell and no charge carrier loss would occur. Due to its increased open circuit voltage, compared to a Ge sub cell, this GaInNAs sub cell indeed offers the potential to increase the efficiency of the multi-junction solar cell. Doping concentration measurements of the GaInNAs layer showed extremly low doping densities in the range between 1x10$^{14}$ 1/cm$^{3}$ and 1x10$^{15}$ 1/cm$^{3}$ (p-conductivity). In addition to the optimization of the As/III ratio we were able to show that a transition of p- to n-type conductivity of the GaInNAs material by reducing the As/III ratio can be induced. Close to the transition region a very low doping was achieved indicated by a high current generation due to the formation of an extreme broad depletion zone. Finding that the open circuit voltage of solar cells with n-type GaInNAs produced with relatively low As/III ratios is reduced, proved the existance of electrical active defects. So we can state, that the measured electrical active doping concentration in the range of typically 1x10$^{16}$ 1/cm$^{3}$ can be traced back to electrical active crystal defects in the GaInNAs layers with high probability. A contamination of the material with carbon atoms in this range was excluded. \newline KW - Mehrfach-Solarzelle KW - Molekularstrahlepitaxie KW - dilute nitride KW - GaInNAs Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-200881 ER - TY - THES A1 - Kreikenbohm, Annika Franziska Eleonore T1 - Classifying the high-energy sky with spectral timing methods T1 - Klassifizierung des Hochenergiehimmels mittels spektralen und Zeitreihen-Methoden N2 - Active galactic nuclei (AGN) are among the brightest and most frequent sources on the extragalactic X-ray and gamma-ray sky. Their central supermassive blackhole generates an enormous luminostiy through accretion of the surrounding gas. A few AGN harbor highly collimated, powerful jets in which are observed across the entire electromagnetic spectrum. If their jet axis is seen in a small angle to our line-of-sight (these objects are then called blazars) jet emission can outshine any other emission component from the system. Synchrotron emission from electrons and positrons clearly prove the existence of a relativistic leptonic component in the jet plasma. But until today, it is still an open question whether heavier particles, especially protons, are accelerated as well. If this is the case, AGN would be prime candidates for extragalactic PeV neutrino sources that are observed on Earth. Characteristic signatures for protons can be hidden in the variable high-energy emission of these objects. In this thesis I investigated the broadband emission, particularly the high-energy X-ray and gamma-ray emission of jetted AGN to address open questions regarding the particle acceleration and particle content of AGN jets, or the evolutionary state of the AGN itself. For this purpose I analyzed various multiwavelength observations from optical to gamma-rays over a period of time using a combination of state-of-the-art spectroscopy and timing analysis. By nature, AGN are highly variable. Time-resolved spectral analysis provided a new dynamic view of these sources which helped to determine distinct emission processes that are difficult to disentangle from spectral or timing methods alone. Firstly, this thesis tackles the problem of source classification in order to facilitate the search for interesting sources in large data archives and characterize new transient sources. I use spectral and timing analysis methods and supervised machine learning algorithms to design an automated source classification pipeline. The test and training sample were based on the third XMM-Newton point source catalog (3XMM-DR6). The set of input features for the machine learning algorithm was derived from an automated spectral modeling of all sources in the 3XMM-DR6, summing up to 137200 individual detections. The spectral features were complemented by results of a basic timing analysis as well as multiwavelength information provided by catalog cross-matches. The training of the algorithm and application to a test sample showed that the definition of the training sample was crucial: Despite oversampling minority source types with synthetic data to balance out the training sample, the algorithm preferably predicted majority source types for unclassified objects. In general, the training process showed that the combination of spectral, timing and multiwavelength features performed best with the lowest misclassification rate of \\sim2.4\\%. The methods of time-resolved spectroscopy was then used in two studies to investigate the properties of two individual AGN, Mrk 421 and PKS 2004-447, in detail. Both objects belong to the class of gamma-ray emitting AGN. A very elusive sub-class are gamma-ray emitting Narrow Line Seyfert 1 (gNLS1) galaxies. These sources have been discovered as gamma-ray sources only recently in 2010 and a connection to young radio galaxies especially compact steep spectrum (CSS) radio sources has been proposed. The only gNLS1 on the Southern Hemisphere so far is PKS2004-447 which lies at the lower end of the luminosity distribution of gNLS1. The source is part of the TANAMI VLBI program and is regularly monitored at radio frequencies. In this thesis, I presented and analyzed data from a dedicated multiwavelength campaign of PKS 2004-447 which I and my collaborators performed during 2012 and which was complemented by individual observations between 2013 and 2016. I focussed on the detailed analysis of the X-ray emission and a first analysis of its broadband spectrum from radio to gamma-rays. Thanks to the dynamic SED I could show that earlier studies misinterpreted the optical spectrum of the source which had led to an underestimation of the high-energy emission and had ignited a discussion on the source class. I show that the overall spectral properties are consistent with dominating jet emission comprised of synchrotron radiation and inverse Compton scattering from accelerated leptons. The broadband emission is very similar to typical examples of a certain type of blazars (flat-spectrum radio quasars) and does not present any unusual properties in comparison. Interestingly, the VLBI data showed a compact jet structure and a steep radio spectrum consistent with a compact steep spectrum source. This classified PKS 2004-447 as a young radio galaxy, in which the jet is still developing. The investigation of Mrk 421 introduced the blazar monitoring program which I and collaborator have started in 2014. By observing a blazar simultaneously from optical, X-ray and gamma-ray bands during a VHE outbursts, the program aims at providing extraordinary data sets to allow for the generation of a series of dynamical SEDs of high spectral and temporal resolution. The program makes use of the dense VHE monitoring by the FACT telescope. So far, there are three sources in our sample that we have been monitoring since 2014. I presented the data and the first analysis of one of the brightest and most variable blazar, Mrk 421, which had a moderate outbreak in 2015 and triggered our program for the first time. With spectral timing analysis, I confirmed a tight correlation between the X-ray and TeV energy bands, which indicated that these jet emission components are causally connected. I discovered that the variations of the optical band were both correlated and anti-correlated with the high-energy emission, which suggested an independent emission component. Furthermore, the dynamic SEDs showed two different flaring behaviors, which differed in the presence or lack of a peak shift of the low-energy emission hump. These results further supported the hypothesis that more than one emission region contributed to the broadband emission of Mrk 421 during the observations. Overall,the studies presented in this thesis demonstrated that time-resolved spectroscopy is a powerful tool to classify both source types and emission processes of astronomical objects, especially relativistic jets in AGN, and thus provide a deeper understanding and new insights of their physics and properties. N2 - Aktive Galaxienkerne (active galactic nuclei, AGN) gehören zu den hellsten und häufigsten Quellen am extragalaktischen Röntgen- und Gammastrahlenhimmel. Das zentrale supermassive Schwarze Loch erzeugt durch Akkretion des umgebenden Gases eine enorme Leuchtkraft. Einige AGN beherbergen zudem stark kollimierte, leuchtstarke Jets die im gesamten elektromagnetischen Spektrum beobachtet werden. Betrachtet man Jets unter einem kleinen Winkel zu unserer Sichtlinie (sog. Blazare), kann die Jetemission die anderen Strahlungskomponenten des Systems überstrahlen. Die Synchrotronemission von relativistischen Elektronen und Positronen beweist eindeutig die Existenz einer leptonischen Plasmakomponente in Jets. Bis heute aber ist es offen, ob auch schwerere Teilchen, insbesondere Protonen, beschleunigt werden können. Wenn dies der Fall ist, wären AGN vielversprechende Quellen für extragalaktische PeV-Neutrinos, die auf der Erde beobachtet werden. Charakteristische Merkmale von Protonen könnten in der variablen hochenergetischen Emission dieser Objekte verborgen sein. In dieser Arbeit untersuchte ich daher die Breitbandemission, insbesondere die hochenergetische Röntgen- und Gammastrahlung, von AGN mit Jets, um verschiedene offene Fragen bezüglich Jets in AGN zu adressieren. Thematisiert werden sowohl die Teilchenbeschleunigung, wie auch die Plasmakomposition von Jets, oder der evolutionäre Zustand eines AGN selbst. Zu diesem Zweck analysierte ich mittels einer Kombination aus hochmodernen Methoden der Spektroskopie und Zeitreihenanalyse verschiedene Wellenlängenbeobachtungen, die das Breitbandspektrum von optischen bis Gammastrahlen zu verschiedenen Zeitpunkten abdeckten. Von Natur aus sind AGN sehr variabel. Die Kombination der zeitaufgelöster Spektroskopie lieferte somit eine neue dynamische Sicht auf diese Quellen, die dazu beitrug, unterschiedliche Emissionsprozesse zu bestimmen, die sich nur schwer von getrennten Spektral- oder Zeitreihen-Verfahren unterscheiden lassen. Diese Arbeit behandelt zunächst das Problem der Quellenklassifikation, um die Suche nach interessanten Quellen in großen Datenarchiven zu erleichtern und neue variable Quellen zu charakterisieren. Ich nutzte die Zeit- und Spektralanalyse Methoden sowie überwachte Machine-Learning Algorithmen, um ein automatisiertes Verfahren zur Quellklassifizierung zu entwerfen. Das Auswahl der Test- und Trainingsbeispiele basierte auf dem dritten XMM-Newton Punktquellenkatalog (3XMM-DR6). Die Attribute für den maschinellen Lernalgorithmus wurden aus einer automatisierten Spektralmodellierung aller Quellen in dem 3XMM-DR6 definiert, die über 137200 individuelle Detektionen umfasst. Die spektralen Eigenschaften wurden durch Ergebnisse einer einfachen Zeitreihenanalyse sowie durch Multiwellenlängeninformationen ergänzt. Letztere ergaben sich aus den Abgleichen verschiedener Quellkataloge. Das Trainieren des Algorithmus und die Anwendung auf die Testquellen zeigte, dass die Definition der Trainingsquellen für die Vorhersage von Quellklassen unbekannter Quellen entscheidend war. Obwohl das Trainingsset mittels der Generierung von synthetischen Daten von Minderheitsquellklassen ausbalanciert wurde, prognostizierte der Algorithmus bevorzugt jene Quellentypen für nicht klassifizierte Objekte, die am häufigsten im ursprünglichen Trainingsset vorkamen. Im Allgemeinen zeigte der Trainingsprozess, dass die Kombination von Spektral-, Zeitreihen- und Multiwellenlängenattributen bei der Klassifizierung einer großen Menge von unbekannten Objekten mit der niedrigsten Fehlklassifizierungsrate von \\sim2.4\\% am besten war. Die zeitaufgelöste Spektroskopie wurde in zwei zusätzlichen Studien an einzelnen außergewöhnlichen Quellen, Mrk 421 und PKS 2004-447, benutzt, um deren Eigenschaften im Detail zu untersuchen. Beide Objekte gehören zu der Klasse von AGN, die Gammastrahlung emittieren. Eine sehr schwer fassbare Unterklasse sind sogenannte $\gamma$-emittierende Narrow Line Seyfert 1 (gNLS1) Galaxien. Gammastrahlung dieser Quellen wurden erst im Jahr 2010 entdeckt. Man vermutet eine Verbindung zu jungen Radiogalaxien, insbesondere zu kompakten Radioquellen mit einem steilen Radiospektrum (sog. Compact Steep Spectrum sources, CSS). Die bisher einzige bestätigte gNLS1 auf der südlichen Hemisphäre ist PKS 2004-447, die am unteren Ende der Helligkeitsverteilung von gNLS1 liegt. Die Quelle ist Teil des TANAMI VLBI-Programms und wird regelmäßig im Radiobereich beobachtet. In dieser Dissertation präsentiere ich Ergebnisse einer Multiwellenlängen-Kampagne von PKS 2004-447, die ich und meine Kollegen 2012 durchgeführt haben und die durch weitere Einzelbeobachtungen zwischen 2013 und 2016 ergänzt wurde. Ich konzentrierte mich auf die detaillierte Analyse der Röntgenemission und eine erste Analyse der dynamischen Multiwellenlängen Spektralen Energieverteilung (spectral energy distribution, SED) von Radio bis Gammastrahlung. Dank der dynamischen SED konnte ich zeigen, dass frühere Studien das optische Spektrum der Quelle falsch interpretierten, was zu einer Unterschätzung der hochenergetischen Emission führte und eine Diskussion über die Quellklasse entfachte. In meiner Studie zeigte ich, dass die gesamten spektralen Eigenschaften konsistent durch Jetemission erklärt werden kann, die Synchrotronstrahlung und Inverse Comptonstreuung von beschleunigten Leptonen umfasst. Die Breitbandemission ist typischen Exemplaren von Flachspektrum-Radio-Quasaren sehr ähnlich und weist im Vergleich keine ungewöhnlichen Eigenschaften auf. Interessanterweise zeigten die hochaufgelöste Radiobeobachtungen eine kompakte Jet-Struktur und ein steiles Radiospektrum, das mit den Eigenschaften von kompakten Quellen mit steilem Radiospektrum (compact steep spectrum sources, CSS sources) verträglich ist. Dies klassifiziert PKS 2004-447 als junge Radiogalaxie, in der sich der Jet noch entwickelt. Die Untersuchung von Mrk 421 führt das Blazar-Monitoring-Program ein, das ich und meine Mitarbeiter 2014 begonnen haben. Dabei werden Blazare während eines Strahlungsausbruchs im TeV Energieband gleichzeitig in den optischen, Röntgen- und Gammastrahlenbändern beobachtet. Das Ziel des Programms ist die Erzeugung von dynamischen SEDs von hoher spektraler und zeitlicher Auflösung zu ermöglichen. Das Programm nutzt dafür die dichte Überwachung von Blazaren im TeV Bereich durch das FACT-Teleskop. Seit 2014 sind drei markante Blazare Teil unseres Programms. 2015 zeigte eine unserer beobachteten Quellen, Mrk 421, einen moderaten Ausbruch im TeV Band und löste damit unser Programm zum ersten Mal aus. In dieser Arbeit habe ich unsere Beobachtungen im Optischen bis TeV Bereich dieser Quelle benutzt um eine erste zeitaufgelöste Spektroskopie der dynamischen SED dieser Quelle vorzunehmen. Die Analyse der Flussvariabilität in unterschiedlichen Energiebändern bestätigte eine enge Korrelation zwischen der Röntgen- und TeV-Emission. Dies deutet darauf hin, dass diese Strahlungskomponenten im Jet kausal verknüpft sind. Ich entdeckte, dass die Helligkeitsvariationen im optischen Band scheinbar sowohl korreliert als auch antikorreliert mit der Strahlung im Röntgen- und Gammaband waren, was auf eine unabhängige Emissionskomponente hinwies. Darüber hinaus zeigten die dynamischen SEDs zwei unterschiedliche Verhalten bei Strahlungsausbrüchen, die sich im Vorhandensein oder Fehlen einer Verschiebung des niederenergetischen Emissionsmaximums unterschieden. Diese Ergebnisse unterstützen die Hypothese, dass während der Beobachtungen von Mrk 421 mehr als eine Emissionsregion zu dessen Breitbandemission beigetragen haben. Die Studien in dieser Arbeit zeigen, dass die zeitaufgelöste Spektroskopie ein leistungsfähiges Werkzeug ist, um sowohl Quellentypen als auch die Emissionsprozesse einzelner Quellen zu klassifizieren und so ein tieferes Verständnis und neue Einblicke in die Physik und Eigenschaften astronomischer Objekte, insbesondere relativistischer Jets in AGN zu ermöglichen. KW - Astronomie KW - Astroteilchenphysik KW - Röntgenastronomie KW - Maschinelles Lernen KW - Multiwavelength Astronomy KW - High-energy astrophysics Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-192054 ER - TY - THES A1 - Götz, Sebastian Reinhold T1 - Nonlinear spectroscopy at the diffraction limit: probing ultrafast dynamics with shaped few-cycle laser pulses T1 - Nichtlineare Spektroskopie am Beugungslimit: Untersuchung ultraschneller Dynamiken mit geformten Laserpulsen N2 - An experimental setup for probing ultrafast dynamics at the diffraction limit was developed, characterized and demonstrated in the scope of the thesis, aiming for optical investigations while simultaneously approaching the physical limits on the length and timescale. An overview of this experimental setup was given in Chapter 2, as well as the considerations that led to the selection of the individual components. Broadband laser pulses with a length of 9.3 fs, close to the transform limit of 7.6 fs, were focused in a NA = 1.4 immersion oil objective, to the diffraction limit of below 300 nm (FWHM). The spatial focus shape was characterized with off-resonance gold nanorod scatterers scanned through the focal volume. For further insights into the functionality and limitations of the pulse shaper, its calibration procedure was reviewed. The deviations between designed and experimental pulse shapes were attributed to pulse-shaper artifacts, including voltage-dependent inter-layer as well as intra-layer LCD-pixel crosstalk, Fabry-Pérot-type reflections in the LCD layers, and space-time coupling. A pixel-dependent correction was experimentally carried out, which can be seen as an extension of the initial calibration to all possible voltage combinations of the two LCD layers. The capabilities of the experimental setup were demonstrated in two types of experiments, targeting the nonlinearity of gold (Chapter 3) as well as two-dimensional spectroscopy at micro-structured surfaces (Chapter 4). Investigating thin films, an upper bound for the absolute value for the imaginary part of the nonlinear refractive index of gold could be set to |n′′ 2 (Au)| < 0.6·10−16 m2/W, together with |n′ 2 (Au)| < 1.2·10−16 m2/W as an upper bound for the absolute value of the real part. Finite-difference time-domain simulations on y-shaped gold nanostructures indicated that a phase change of ∆Φ ≥ 0.07 rad between two plasmonic modes would induce a sufficient change in the spatial contrast of emission to the far-field to be visible in the experiment. As the latter could not be observed, this value of ∆Φ was determined as the upper bound for the experimentally induced phase change. An upper bound of 52 GW/cm2 was found for the damage threshold. In Chapter 4, a novel method for nonlinear spectroscopy on surfaces was presented. Termed coherent two-dimensional fluorescence micro-spectroscopy, it is capable of exploring ultrafast dynamics in nanostructures and molecular systems at the diffraction limit. Two-dimensional spectra of spatially isolated hotspots in structured thin films of fluorinated zinc phthalocyanine (F16ZnPc) dye were taken with a 27-step phase-cycling scheme. Observed artifacts in the 2D maps were identified as a consequence from deviations between the desired and the experimental pulse shapes. The optimization procedures described in Chapter 2 successfully suppressed the deviations to a level where the separation from the nonlinear sample response was feasible. The experimental setup and methods developed and presented in the scope of this thesis demonstrate its flexibility and capability to study microscopic systems on surfaces. The systems exemplarily shown are consisting of metal-organic dyes and metallic nanostructures, represent samples currently under research in the growing fields of organic semiconductors and plasmonics. N2 - Ein experimenteller Aufbau zur Untersuchung von ultraschnellen Dynamiken am Beugungslimit wurde in dieser Arbeit entwickelt, charakterisiert und demonstriert. Sie hatte zum Ziel, im Rahmen von optischen Beobachtungen gleichzeitig an die physikalischen Grenzen von Längen- und Zeitskalen zu gehen Es wurde ein Überblick über den verwendeten experimentellen Aufbau gegeben, zusammen mit den Überlegungen, die zur Auswahl der einzelnen Komponenten geführt haben. Für die Pulslänge der spektral breitbandigen Laserpulse wurde auf 9.3 fs gemessen, was nahe an der transformlimitierten Dauer von 7.6 fs liegt. Im beugungslimitierten Fokus eines Immersionsölobjektivs mit einer numerischen Apertur von 1.4 konnte das Licht räumlich auf eine Halbwertsbreite von unter 300 nm komprimiert werden. Der Fokus des Mikroskopobjektivs wurde mit Hilfe der Streuung von nicht resonanten Nanopartikeln aus Gold ausgemessen, indem diese räumlich durch den Fokus gerastert wurden. Zur weiteren Untersuchung des Funktionsumfangs und der Grenzen des benutzten Pulsformers wurde dessen Eichprozedur geprüft. Die Abweichungen zwischen gewünschten und tatsächlich angelegten Pulsformen wurden auf Artefakte des Pulsformers zurückgeführt. Diese Artefakte beinhalten eine spannungsabhängige Beeinflussung der LCD-Pixel sowohl zwischen benachbarten Pixeln einer Schicht als auch zwischen Pixeln unterschiedlicher Schichten. Eine pixelabhängige Korrektur wurde implementiert, die eine Erweiterung der ursprünglichen Kalibrierung auf alle möglichen Spannungskombinationen der LCD-Pixel darstellt. Die Möglichkeiten experimentellen Aufbaus wurden mit zwei Arten von Experimenten demonstriert: Messungen zur Bestimmung des nichtlinearen Brechungsindexes von Gold (Kapitel 3) sowie zweidimensionale Spektroskopie an mikrostrukturierten Oberflächen (Kapitel 4). Für den nichtlinearen Brechungsindexes von Gold konnte an Dünnschichten eine obere Grenze von |n′′ 2 (Au)| < 0.6·10−16 m2/W für den Betrag des Imaginärteils und |n′ 2 (Au)| < 1.2·10−16 m2/W für den Betrag des Realteils festgesetzt werden. Simulationen mit der Finite-Differenzen-Methode an Y-förmige Nanostrukturen aus Gold zeigten, dass eine Phasenänderung von ∆Φ ≥ 0.07 rad zwischen zwei plasmonischen Moden ausreichend für eine experimentell sichtbare Kontraständerung der Fernfeldabstrahlung wäre. Da letztere nicht beobachtet werden konnte, wurde dieser Wert für ∆Φ als obere Grenze für die experimentell eingeführte Phasenänderung festgesetzt. Für die Zerstörschwelle wurde eine obere Grenze von 52 GW/cm2 gefunden. In Kapitel 4, wurde eine neue Methode für nichtlineare Spektroskopie an Oberflächen vorgestellt. Sie trägt den Namen ”Kohärente zweidimensionale Fluoreszenz-Mikrospektroskopie“ und eignet sich zur Untersuchung ultraschneller Dynamiken in Nanostrukturen und molekularen Systemen am Beugungslimit. Es wurden 2D-Spektren von räumlich isolierten Hotspots einer strukturierten Zink-Phthalocyanin (F16ZnPc) Dünnschicht mit 27-fachem Phasecycling aufgenommen. Als Grund für Artefakte in den 2D-Karten wurden Abweichungen zwischen den gewünschten und experimentellen Pulsformen identifiziert. Durch die in Kapitel 2 vorgestellten Optimierungen konnten die Abweichungen allerdings so stark reduziert werden, dass deren Trennung von der nichtlinearen Antwort der Probe möglich wurde. Die Flexibilität und der Funktionsumfang zur Analyse mikroskopischer Systeme der im Rahmen dieser Arbeit entwickelten experimentellen Aufbauten und Methoden wurde demonstriert. Repräsentativ für die wachsenden Forschungsfelder der organischen Halbleiter und der Plasmonik wurden exemplarisch Systeme bestehend aus metall-organischen Farbstoffen und metallischen Nanostrukturen untersucht. KW - Ultrakurzzeitspektroskopie KW - Fluoreszenzspektroskopie KW - Fourier-Spektroskopie KW - Nanostruktur KW - Konfokale Mikroskopie KW - Coherent Multidimensional Spectroscopy KW - Laser Pulse Shaping KW - LCD Pulse Shaper KW - Surface Plasmon KW - Kohärente Multidimensionale Spektroskopie KW - Laserpulsformung KW - LCD Pulsformer KW - Oberflächenplasmon Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-192138 ER - TY - THES A1 - Gabel, Judith T1 - Interface Engineering of Functional Oxides: A Photoemission Study T1 - Kontrollierte Manipulation der Grenzflächen in funktionellen oxidischen Heterostrukturen: Eine Photoemissionsstudie N2 - Due to their complex chemical structure transition metal oxides display many fascinating properties which conventional semiconductors lack. For this reason transition metal oxides hold a lot of promise for novel electronic functionalities. Just as in conventional semiconductor heterostructures, the interfaces between different materials play a key role in oxide electronics. The textbook example is the (001) interface between the band insulators LaAlO\(_3\) and SrTiO\(_3\) at which a two-dimensional electron system (2DES) forms. In order to utilize such a 2DES in prospective electronic devices, it is vital that the electronic properties of the interface can be controlled and manipulated at will. Employing photoelectron spectroscopy as well as electronic transport measurements, this thesis examines how such interface engineering can be realized in the case of the LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructure: By photoemission we manage to unambiguously distinguish the different mechanisms by which SrTiO\(_3\) can be doped with electrons. An electronic reconstruction is identified as the driving mechanism to render stoichiometric LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) interfaces metallic. The doping of the LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterointerface can furthermore be finely adjusted by changing the oxygen vacancy \(V_{\mathrm{O}}\) concentration in the heterostructure. Combining intense x-ray irradiation with oxygen dosing, we even achieve control over the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration and, consequently, the doping in the photoemission experiment itself. Exploiting this method, we investigate how the band diagram of SrTiO\(_3\)-based heterostructures changes as a function of the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration and temperature by hard x-ray photoemission spectroscopy. With the band bending in the SrTiO\(_3\) substrate changing as a function of the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration, the interfacial band alignment is found to vary as well. The relative permittivity of the SrTiO\(_3\) substrate and, in particular, its dependence on temperature and electric field is identified as one of the essential parameters determining the electronic interface properties. That is also why the sample temperature affects the charge carrier distribution. The mobile charge carriers are shown to shift toward the SrTiO\(_3\) bulk when the sample temperature is lowered. This effect is, however, only pronounced if the total charge carrier concentration is small. At high charge carrier concentrations the charge carriers are always confined to the interface, independent of the sample temperature. The dependence of the electronic interface properties on the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration is also investigated by a complementary method, viz. by electronic transport measurements. These experiments confirm that the mobile charge carrier concentration increases concomitantly to the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration. The mobility of the charge carriers changes as well depending on the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration. Comparing spectroscopy and transport results, we are able to draw conclusions about the processes limiting the mobility in electronic transport. We furthermore build a memristor device from our LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures and demonstrate how interface engineering is used in practice in such novel electronic applications. This thesis furthermore investigates how the electronic structure of the 2DES is affected by the interface topology: We show that, akin to the (001) LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterointerface, an electronic reconstruction also renders the (111) interface between LaAlO\(_3\) and SrTiO\(_3\) metallic. The change in interface topology becomes evident in the Fermi surface of the buried 2DES which is probed by soft x-ray photoemission. Based on the asymmetry in the Fermi surface, we estimate the extension of the conductive layer in the (111)-oriented LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructure. The spectral function measured furthermore identifies the charge carriers at the interface as large polarons. N2 - Aufgrund ihrer komplexen chemischen Struktur weisen Übergangsmetalloxide viele faszinierende Eigenschaften auf, die konventionelle Halbleitermaterialien entbehren und die Potenzial für neuartige elektronische Funktionalitäten bergen. Genauso wie in konventionellen Halbleiterstrukturen kommt dabei den Grenzflächen zwischen den Materialien besondere Bedeutung zu. In der Oxid-Elektronik ist ein Paradebeispiel hierfür die (001)-Grenzfläche zwischen den Bandisolatoren LaAlO\(_3\) und SrTiO\(_3\), an der sich ein zweidimensionales Elektronensystem (2DES) ausbildet. Um solche Elektronensysteme zukünftig in elektronischen Anwendungen zu nutzen, ist es jedoch unabdingbar, dass die elektronischen Eigenschaften der Grenzfläche gezielt kontrolliert und manipuliert werden können. Mittels Photoelektronenspektroskopie sowie Transportmessungen untersucht diese Arbeit am Beispiel der LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\)-Grenzfläche, wie eine derartige Kontrolle realisiert werden kann. Mithilfe von Photoemissionsexperimenten gelingt es, verschiedene Mechanismen zu unterscheiden, mit denen SrTiO\(_3\) dotiert werden kann. In stöchiometrischen LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\)-Heterostrukturen kann so die elektronische Rekonstruktion als treibender Mechanismus identifiziert werden, der zur Ausbildung der leitfähigen Grenzschicht führt. Die Dotierung der LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\)-Heterostruktur kann weiterhin auch durch die kontrollierte Erzeugung von Sauerstofffehlstellen \(V_{\mathrm{O}}\) gezielt gesteuert werden. Die \(V_{\mathrm{O}}\)-Konzentration kann sogar während der Photoemissionsexperimente zielgerichtet variiert werden, wenn die Bestrahlung mit intensivem Röntgenlicht mit einer Sauerstoffbehandlung kombiniert wird. Diese Methode nutzen wir in Folge aus, um in Photoemissionsmessungen mit harter Röntgenstrahlung systematisch zu untersuchen, wie sich das Banddiagramm von SrTiO\(_3\)-basierten Heterostrukturen als Funktion der \(V_{\mathrm{O}}\)-Konzentration und Temperatur ändert. Wir zeigen, dass sich parallel zur Bandverbiegung im SrTiO\(_3\)-Substrat auch die Bandanordnung an der Grenzfläche als Funktion der \(V_{\mathrm{O}}\)-Konzentration ändert. Dabei stellt sich heraus, dass die dielektrische Funktion des SrTiO\(_3\)-Substrats - insbesondere durch ihre starke Abhängigkeit vom elektrischen Feld und Temperatur - maßgeblich die elektronischen Eigenschaften der Grenzfläche bestimmt. Aus diesem Grund hat die Temperatur der Probe Einfluss auf die Ladungsträgerverteilung. Die mobilen Ladungsträger verschieben sich weg von der Grenzfläche tiefer in das Substrat, je niedriger die Temperatur gewählt wird. Dieser Effekt ist jedoch nur bei niedriger Dotierung zu beobachten. Bei hoher Dotierung ist das zweidimensionale Elektronensystem unabhängig von der Temperatur nahe der Grenzfläche lokalisiert. Die Abhängigkeit der elektronischen Eigenschaften von der \(V_{\mathrm{O}}\)-Konzentration wird auch komplementär im elektronischen Transport untersucht. Auch hier steigt die Ladungsträgerdichte simultan zur \(V_{\mathrm{O}}\)-Konzentration. Zugleich ändert sich auch die Mobilität der Ladungsträger. Der direkte Vergleich von Spektroskopie- und Transportmessungen erlaubt Rückschlüsse auf die Prozesse, die die Ladungsträgermobilität begrenzen. Am Beispiel eines LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\)-basierten Memristors wird darüber hinaus praktisch demonstriert, wie die Kontrolle über die Grenzfläche in neuartigen elektronischen Anwendungen tatsächlich eingesetzt werden kann. Ferner untersucht diese Arbeit, wie die Topologie der Grenzfläche die elektronische Struktur des 2DES beeinflusst: Wir weisen nach, dass analog zur (001)-Grenzfläche auch die (111)-Grenzfläche zwischen LaAlO\(_3\) und SrTiO\(_3\) durch eine elektronische Rekonstruktion dotiert wird. Die Änderung in der Grenzflächentopologie zeigt sich deutlich in der Fermifläche des vergrabenen 2DES, die mittels resonanter Photoemission untersucht wird. Anhand der Asymmetrie der Fermifläche wird überdies die Ausdehnung des Elektronensystems abgeschätzt, wohingegen die Spektralfunktion Hinweise auf die Elektron-Phonon-Kopplung an der Grenzfläche liefert. KW - Übergangsmetalloxide KW - Grenzfläche KW - Strontiumtitanat KW - Heterostruktur KW - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie KW - oxide heterostructure KW - interface conductivity KW - oxygen vacancies KW - LaAlO3/SrTiO3 KW - hard x-ray photoemission KW - soft x-ray photoemission Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-192275 ER - TY - THES A1 - Knapp, Alexander Gerhard T1 - Resonant Spin Flip Raman-Spectroscopy of Electrons and Manganese-Ions in the n-doped Diluted Magnetic Semiconductor (Zn,Mn)Se:Cl T1 - Resonante Spin Flip Ramanspektroskopie von Elektronen und Manganionen im n-dotierten verdünnt magnetischen Halbleiter (Zn,Mn)Se:Cl N2 - Main focus of the present dissertation was to gain new insight about the interaction between magnetic ions and the conduction band of diluted magnetic semiconductors. This interaction in magnetic semiconductors with carrier concentrations near the metal-insulator transition (MIT) in an external magnetic field is barely researched. Hence, n-doped Zn1−xMnxSe:Cl samples were studied. Resonant Raman spectroscopy was employed at an external magnetic field between 1T and 7T and a temperature of 1.5K. The resulting magnetization of the material amplifies the splitting of states with opposite spins both in the valence and the conduction band. This is known as the "giant-Zeeman-effect". In this thesis, the resonance of the electron spin flip process, i.e. the enhancement of the signal depending on the excitation energy, was used as an indicator to determine the density of states of the charge carriers. The measured resonance profiles of each sample showed a structure, which consist of two partially overlapping Gaussian curves. The analysis of the Gaussian curves revealed that their respective maxima are separated independent of the magnetic field strenght by about 5 meV, which matches the binding energy of the donor bound exciton (D0, X). A widening of the full width at half maximum of the resonance profile was observed with increasing magnetic field. A detailed analysis of this behavior showed that the donor bound exciton spin flip resonance primarily accounts for the widening for all samples with doping concentrations below the metal insulator transition. A model was proposed for the interpretation of this observation. This is based on the fundamental assumptions of a spatially random distribution of the manganese ions on the group-II sublattice of the ZnSe crystal and the finite extension of the excitons. Thus, each exciton covers an individual quantity of manganese ions, which manifest as a local manganese concentration. This local manganese concentration is normally distributed for a set of excitons and hence, the evaluation of the distribution allows the determination of exciton radii Two trends were identified for the (D0, X) radii. The radius of the bound exciton decreases with increasing carrier concentration as well as with increasing manganese concentration. The determination of the (D0, X) radii by the use of resonant spin flip Raman spectroscopy and also the observation of the behavior of the (D0, X) radius depending on the carrier concentration, was achieved for the first time. For all samples with carrier concentrations below the metal-insulator transition, the obtained (X0) radii are up to a factor of 5.9 larger than the respective (D0, X) radii. This observation is explained by the unbound character of the (X0). For the first time, such an observation could be made by Raman spectroscopy.Beside the resonance studies, the shape of the Raman signal of the electron spin flip was analyzed. Thereby an obvious asymmetry of the signal, with a clear flank to lower Raman shifts, was observed. This asymmetry is most pronounced, when the spin flip process is excited near the (D0, X) resonance. To explain this observation, a theoretical model was introduced in this thesis. Based on the asymmetry of the resonantly excited spin flip signal, it was possible to estimate the (D0, X) radii, too. At external magnetic fields between 1.25T and 7T, the obtained radii lie between 2.38nm and 2.75nm. Additionally, the asymmetry of the electron spin flip signal was observed at different excitation energies. Here it is striking that the asymmetry vanishes with increasing excitation energy. At the highest excitation energy, where the electron spin flip was still detectable, the estimated radius of the exciton is 3.92nm. Beside the observations on the electron spin flip, the resonance behavior of the spin flip processes in the d-shell of the incorporated Mn ions was studied in this thesis. This was performed for the direct Mn spin flip process as well as for the sum process of the longitudinal optical phonon with the Mn spin flip. For the Stokes and anti-Stokes direct spin flip process and for the Stokes sum process, each the resonance curve is described by considering only one resonance mechanism. In contrast, resonance for the sum process in which an anti-Stokes Mn spin flip is involved, consists of two partially overlapping resonances due to different mechanisms. A detailed analysis of this resonance profile showed that for (Zn,Mn)Se at the chosen experimental parameters, an incoming and outgoing resonance can be achieved, separated by a few meV. Hereby, at a specific excitation energy range and a high excitation power, it was possible to achieve an inversion of the anti-Stokes to Stokes intensity, because only the anti-Stokes Mn spin flip process was enhanced resonantly. N2 - Ziel der Dissertation war das Erlangen neuer Erkenntnisse zur Wechselwirkung der magnetischen Ionen und des Leitungsbandes von verdünnten magnetischen Halbleitern. Diese Interaktion bei magnetischen Halbleitern mit Ladungsträgerkonzentration nahe des Metall-Isolator Übergangs (metal-insulator transition MIT) in externen Magnetfeldern ist bisher kaum erforscht. Daher wurden Untersuchung n-dotierte Zn1−xMnxSe:Cl untersucht. Als Analysetechnik wurde die resonante Spin Flip Raman-Spektroskopie bei einem externen Magnetfeld zwischen 1T und 7T und einer Temperatur von 1,5 K angewandt. Durch die entstehende Magnetisierung des Materials werden die Aufspaltungen der Zustände mit entgegengesetzten Spins sowohl im Valenz- als auch im Leitungsband verstärkt. Dies ist als "giant-Zeeman effect" bekannt. In dieser Arbeit wurde die Resonanz des Spin Flip Prozesses, d.h. die Signalerhöhung in Abhängigkeit der Anregungsenergie, als Indikator zur Bestimmung der Ladungsträgerzustandsdichte genutzt. Die gemessenen Resonanzprofile aller Proben zeigten dabei eine Struktur, welche aus sich zwei teilweise überlagernden Gaußkurven bestand. Mit steigendem Magnetfeld wurde eine deutliche Zunahme der Halbwertsbreite der Resonanzprofile beobachtet. Die detaillierte Analyse dieses Verhaltens zeigte, dass für alle Proben mit einer Dotierung unterhalb des Metall-Isolator-Übergangs, die Verbreiterung primär auf den Donor gebundenen Exzitonen Anteil der Resonanzkurve entfällt. Zur Deutung dieser Beobachtung wurde ein Modell entwickelt. Dieses beruht auf der grundlegenden Annahme einer räumlich statistisch Verteilung der Mangan-Ionen auf dem Gruppe-II Untergitter des ZnSe Kristalls, sowie der endlichen Ausdehnung der Exzitonen. Somit erfasst jedes einzelne Exziton eine individuelle Anzahl von Mangan-Ionen, was sich als lokale Mangankonzentration manifestiert. Diese lokale Mangankonzentration normalverteilt für ein Set von Exzitonen und deren Auswertung erlauben einen Rückschluss auf die Radien der Exzitonen. Zwei Trends für die (D0, X) Radien konnten identifiziert werden. Sowohl mit steigender Ladungsträgerkonzentration als auch mit steigendem Mangangehalt nimmt der Radius der gebundenen Exzitonen ab. Es gelangte erstmalig die Bestimmung der (D0, X) Radien mittels resonanter Spin Flip Raman-Spektroskopie und die Beobachtung des Verhaltens der (D0, X) Radien in Abhängigkeit der Ladungsträgerkonzentration. Die ermittelten (X0) Radien sind für die Proben mit Ladungsträgerkonzentrationen unterhalb des Metall-Isolator-Übergangs im Vergleich zu den (D0, X) Radien um einen Faktor von bis zu 5,9 größer. Diese Beobachtung lässt sich durch den ungebundenen Charakter der (X0) erklären. Aufgrund dessen erfasst ein (X0) während seiner Lebenszeit im Vergleich zu einem (D0, X) einen räumlich ausgedehnteren Bereich des Kristalls. Hierdurch konnte erstmalig mittels Raman-Spektroskopie solch eine Beobachtung gemacht werden. Neben den Resonanzuntersuchungen des elektronischen Spin Flips wurde dessen Preakform im Ramanspektrum analysiert. Dabei wurde eine deutliche Asymmetrie des Signals beobachtet, sichtbar als Flanke zu niedrigeren Raman- Verschiebungen. Zur Erklärung dieser Beobachtungen kann ebenfalls das eingeführte Modell angewandt werden. Anhand der Asymmetrie des resonant angeregten Spin Flip Signals konnten hiermit die Radien der (D0, X) bestimmt werden. Zusätzlich wurde die Asymmetrie bei unterschiedlichen Anregungsenergien sichtbar. Hierbei fiel auf, dass diese mit steigender Anregungsenergie abnimmt. Desweiteren wurde zusätzlich zu den Beobachtungen des elektronischen Spin Flips, das Resonanzverhalten des Spin Flips der einzelnen Mn-Ionen in dieser Arbeit untersucht. Dies wurde sowohl für den direkten Mn Spin Flip Prozess, als auch den Summenprozesses aus einem longitudinal optischen Phonon und einem Mn Spin Flip durchgeführt. Jeweils eine Resonanz wurde sowohl für die direkten Stokes und anti-Stokes Prozesse, als auch für den Stokes Summenprozess beobachtet. Im Gegensatz hierzu besteht das Resonanzprofil des Summenprozesses, bei dem ein Anti-Stokes Mn Spin Flip involviert ist, aus zwei sich überlappenden Resonanzanteile. Eine genaue Analyse dieses Resonanzprofils ergab, dass es bei (Zn,Mn)Se und den gewählten experimentellen Parametern möglich ist, sowohl eine eingehende als auch eine ausgehende Resonanz für diesen Summenprozess mit einer Energiedifferenz von wenigen meV zu erhalten. Die zusätzlich auftretende eingehende Resonanz konnte dabei dem optischen Übergang von dem mj = 1/2 Valenzband- zum mj = -1/2 Leitungsbandzustand zugeordnet werden. Die daraufhin folgende Anregung eines LO Phonons führt zu einer Reduzierung der Energie des gestreuten Photons. Dies erzeugt die beobachtete Überlagerung der Resonanzen, gemessen in der Energie der gestreuten Photonen. Hierdurch war es möglich, bei geeigneter Anregungsenergie und hoher Anregungsleistung eine Inversion der Anti-Stokes zu Stokes Intensität zu beobachten, da die eingehende Resonanz in diesem Fall nur für den Anti-Stokes Mn Spin Flip auftrat KW - Raman-Spektroskopie KW - Wide-gap-Halbleiter KW - n-Halbleiter KW - Spin flip KW - Zinkselenid KW - verdünnt magnetische Halbleiter KW - diluted magnetic Semiconductor Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-186099 ER - TY - THES A1 - Ames, Christopher T1 - Molecular Beam Epitaxy of 2D and 3D HgTe, a Topological Insulator T1 - Molekularstrahlepitaxie von 2D und 3D HgTe, ein topologischer Isolator N2 - In the present thesis the MBE growth and sample characterization of HgTe structures is investigated and discussed. Due to the first experimental discovery of the quantum Spin Hall effect (QSHE) in HgTe quantum wells, this material system attains a huge interest in the spintronics society. Because of the long history of growing Hg-based heterostructures here at the Experimentelle Physik III in Würzburg, there are very good requirements to analyze this material system more precisely and in new directions. Since in former days only doped HgTe quantum wells were grown, this thesis deals with the MBE growth in the (001) direction of undoped HgTe quantum wells, surface located quantum wells and three dimensional bulk layers. All Hg-based layers were grown on CdTe substrates which generate strain in the layer stack and provide therefore new physical effects. In the same time, the (001) CdTe growth was investigated on n-doped (001) GaAs:Si because the Japanese supplier of CdTe substrates had a supply bottleneck due to the Tohoku earthquake and its aftermath in 2011. After a short introduction of the material system, the experimental techniques were demonstrated and explained explicitly. After that, the experimental part of this thesis is displayed. So, the investigation of the (001) CdTe growth on (001) GaAs:Si is discussed in chapter 4. Firstly, the surface preparation of GaAs:Si by oxide desorption is explored and analyzed. Here, rapid thermal desorption of the GaAs oxide with following cool down in Zn atmosphere provides the best results for the CdTe due to small holes at the surface, while e.g. an atomic flat GaAs buffer deteriorates the CdTe growth quality. The following ZnTe layer supplies the (001) growth direction of the CdTe and exhibits best end results of the CdTe for 30 seconds growth time at a flux ratio of Zn/Te ~ 1/1.2. Without this ZnTe layer, CdTe will grow in the (111) direction. However, the main investigation is here the optimization of the MBE growth of CdTe. The substrate temperature, Cd/Te flux ratio and the growth time has to be adjusted systematically. Therefore, a complex growth process is developed and established. This optimized CdTe growth process results in a RMS roughness of around 2.5 nm and a FWHM value of the HRXRD w-scan of 150 arcsec. Compared to the literature, there is no lower FWHM value traceable for this growth direction. Furthermore, etch pit density measurements show that the surface crystallinity is matchable with the commercial CdTe substrates (around 1x10^4 cm^(-2)). However, this whole process is not completely perfect and offers still room for improvements. The growth of undoped HgTe quantum wells was also a new direction in research in contrast to the previous n-doped grown HgTe quantum wells. Here in chapter 5, the goal of very low carrier densities was achieved and therefore it is now possible to do transport experiments in the n - and p - region by tuning the gate voltage. To achieve this high sample quality, very precise growth of symmetric HgTe QWs and their HRXRD characterization is examined. Here, the quantum well thickness can now determined accurate to under 0.3 nm. Furthermore, the transport analysis of different quantum well thicknesses shows that the carrier density and mobility increase with rising HgTe layer thickness. However, it is found out that the band gap of the HgTe QW closes indirectly at a thickness of 11.6 nm. This is caused by the tensile strained growth on CdTe substrates. Moreover, surface quantum wells are studied. These quantum wells exhibit no or a very thin HgCdTe cap. Though, oxidization and contamination of the surface reduces here the carrier mobility immensely and a HgCdTe layer of around 5 nm provides the pleasing results for transport experiments with superconductors connected to the topological insulator [119]. A completely new achievement is the realization of MBE growth of HgTe quantum wells on CdTe/GaAs:Si substrates. This is attended by the optimization of the CdTe growth on GaAs:Si. It exposes that HgTe quantum wells grown in-situ on optimized CdTe/GaAs:Si show very nice transport data with clear Hall plateaus, SdH oscillations, low carrier densities and carrier mobilities up to 500 000 cm^2/Vs. Furthermore, a new oxide etching process is developed and analyzed which should serve as an alternative to the standard HCl process which generates volcano defects at some time. However, during the testing time the result does not differ in Nomarski, HRXRD, AFM and transport measurements. Here, long-time tests or etching and mounting in nitrogen atmosphere may provide new elaborate results. The main focus of this thesis is on the MBE growth and standard characterization of HgTe bulk layers and is discussed in chapter 6. Due to the tensile strained growth on lattice mismatched CdTe, HgTe bulk opens up a band gap of around 22 meV at the G-point and exhibits therefore its topological surface states. The analysis of surface condition, roughness, crystalline quality, carrier density and mobility via Nomarski, AFM, XPS, HRXRD and transport measurements is therefore included in this work. Layer thickness dependence of carrier density and mobility is identified for bulk layer grown directly on CdTe substrates. So, there is no clear correlation visible between HgTe layer thickness and carrier density or mobility. So, the carrier density is almost constant around 1x10^11 cm^(-2) at 0 V gate voltage. The carrier mobility of these bulk samples however scatters between 5 000 and 60 000 cm^2/Vs almost randomly. Further experiments should be made for a clearer understanding and therefore the avoidance of unusable bad samples.But, other topological insulator materials show much higher carrier densities and lower mobility values. For example, Bi2Se3 exhibits just density values around 1019 cm^(-2) and mobility values clearly below 5000 cm2/Vs. The carrier density however depends much on lithography and surface treatment after growth. Furthermore, the relaxation behavior and critical thickness of HgTe grown on CdTe is determined and is in very good agreement with theoretical prediction (d_c = 155 nm). The embedding of the HgTe bulk layer between HgCdTe layers created a further huge improvement. Similar to the quantum well structures the carrier mobility increases immensely while the carrier density levels at around 1x10^11 cm^(-2) at 0 V gate voltage as well. Additionally, the relaxation behavior and critical thickness of these barrier layers has to be determined. HgCdTe grown on commercial CdTe shows a behavior as predicted except the critical thickness which is slightly higher than expected (d_c = 850 nm). Otherwise, the relaxation of HgCdTe grown on CdTe/GaAs:Si occurs in two parts. The layer is fully strained up to 250 nm. Between 250 nm and 725 nm the HgCdTe film starts to relax randomly up to 10 %. The relaxation behavior for thicknesses larger than 725 nm occurs than linearly to the inverse layer thickness. A explanation is given due to rough interface conditions and crystalline defects of the CdTe/GaAs:Si compared to the commercial CdTe substrate. HRXRD and AFM data support this statement. Another point is that the HgCdTe barriers protect the active HgTe layer and because of the high carrier mobilities the Hall measurements provide new transport data which have to be interpreted more in detail in the future. In addition, HgTe bulk samples show very interesting transport data by gating the sample from the top and the back. It is now possible to manipulate the carrier densities of the top and bottom surface states almost separately. The back gate consisting of the n-doped GaAs substrate and the thick insulating CdTe buffer can tune the carrier density for Delta(n) ~ 3x10^11 cm^(-2). This is sufficient to tune the Fermi energy from the p-type into the n-type region [138]. In this thesis it is shown that strained HgTe bulk layers exhibit superior transport data by embedding between HgCdTe barrier layers. The n-doped GaAs can here serve as a back gate. Furthermore, MBE growth of high crystalline, undoped HgTe quantum wells shows also new and extended transport output. Finally, it is notable that due to the investigated CdTe growth on GaAs the Hg-based heterostructure MBE growth is partially independent from commercial suppliers. N2 - In der vorliegenden Dissertation wurde das MBE-Wachstum von HgTe Strukturen erforscht und die anschließende Probencharakterisierung durchgeführt und diskutiert. Durch die erste experimentelle Entdeckung des Quanten-Spin-Hall-Effekts (QSHE) in HgTe Quantentrögen hat dieses Materialsystem großes Interesse im Gebiet der Spintronics erfahren. Aufgrund der langen Wachstumshistorie von quecksilberbasierenden Heterostrukturen am Lehrstuhl Experimentelle Physik III der Universität Würzburg sind die Voraussetzungen ausgesprochen gut, um dieses Materialsystem sehr ausführlich und auch in neue Richtungen hin zu untersuchen. Da vor dieser Doktorarbeit fast ausschließlich dotierte HgTe Quantentröge auf verschiedenen Substratorientierungen gewachsen wurden, beschäftigte sich diese Dissertation nun mit dem MBE-Wachstum von undotierten HgTe Quantentrögen, oberflächennahen Quantentrögen und dreidimensionalen Volumenkristallen. Alle quecksilberbasierenden Schichten wurden hierzu auf CdTe Substraten gewachsen, welche tensile Verspannung in den Schichten erzeugten und lieferten daher neue physikalische Effekte. In der selben Zeit wurde weiterhin das Wachstum von (001) CdTe auf n-dotiertem (001) GaAs:Si erforscht, da der japanische Zulieferer der CdTe Substrate eine Lieferengpass hatte aufgrund des Tohoku Erdbebens und seinen verheerenden Folgen im Jahr 2011. Die Erforschung des MBE-Wachstums von (001) CdTe auf (001) GaAs:Si wird im Kapitel 4 behandelt. Zuerst wurde hier die Oberflächenvorbereitung des GaAs:Si Substrates durch thermische Desorption untersucht und ausgewertet. Es stellte sich heraus, dass schnelle, thermische Desorption des GaAs - Oxides mit anschließendem Abkühlen in Zn Atmosphäre die besten Ergebnisse für das spätere CdTe durch kleine Löcher an der Oberfläche liefert, während zum Beispiel ein glatter GaAs Puffer das CdTe Wachstum verschlechtert. Der folgende ZnTe Film verschafft die gewünschte (001) Wachstumsrichtung für CdTe und weist bei 30 Sekunden Wachstumszeit bei einem Flussverhältnis von Zn/Te ~ 1/1.2 die besten Endergebnisse für CdTe auf. Jedoch war die Haupterneuerung hier die Optimierung des CdTe Wachstums. Dafür wurde ein komplexer Wachstumsprozess entwickelt und etabliert. Dieser optimierte CdTe Wachstumsprozess lieferte Ergebnisse von einer RMS Rauigkeit von ungefähr 2.5 nm und FWHMWerte der HRXRD w-Scans von 150 arcsec. Die Defektätzdichte-Messung zeigte weiterhin, dass die Oberflächenkristallinität vergleichbar mit kommerziell erwerbbaren CdTe Substraten ist (um 1x10^4 cm^(-2)). Des Weiteren ist kein niedrigerer Wert für die Halbwertsbreite des w-Scans in der Literatur für diese Wachstumsrichtung aufgeführt. Dies spiricht ebenfalls für die hohe Qualität der Schichten. Jedoch ist dieser Wachstumsprozess noch nicht endgültig ausgereift und bietet weiterhin noch Platz für Verbesserungen. Das Wachstum von undotierten HgTe Quantentrögen war ebenso eine neue Forschungsrichtung im Gegensatz zu den dotierten HgTe Quantentrögen, die in der Vergangenheit gewachsen wurden. Das Ziel hierbei, die Ladungsträgerdichte zu verringern, wurde erreicht und daher ist es nun möglich, Transportexperimente sowohl im n- als auch im p-Regime durchzuführen, indem eine Gatespannung angelegt wird. Des Weiteren experimentierten andere Arbeitsgruppen mit diesen Quantentrögen, bei denen die Fermi Energie in der Bandlücke liegt [143]. Außerdem wurde das sehr präzise MBE Wachstum anhand von symmetrischen HgTe Quantentrögen und ihren HRXRD Charakterisierungen behandelt. Daher kann nun die Quantentrogdicke präzise auf 0,3 nm angegeben werden. Die Transportergebnisse von verschieden dicken Quantentrögen zeigten, dass die Ladungsträgerdichte und Beweglichkeit mit steigender HgTe Schichtdicke zunimmt. Jedoch wurde auch herausgefunden, dass sich die Bandlücke von HgTe Quantentrögen indirekt bei einer Dicke von 11.6 nm schließt. Dies wird durch das verspannte Wachstum auf CdTe Substraten verursacht. Überdies wurden oberflächennahe Quantentröge untersucht. Diese Quantentröge besitzen keine oder nur eine sehr dünne HgCdTe Deckschicht. Allerdings verringerte Oxidation und Oberflächenverschmutzung hier die Ladungsträgerbeweglichkeit dramatisch und eine HgCdTe Schicht von ungefähr 5 nm lieferte ansprechende Transportergebnisse für Supraleiter, die den topologischen Isolator kontaktieren. Eine komplett neue Errungenschaft war die Realisierung, via MBE, HgTe Quantentröge auf CdTe/GaAs:Si Substrate zu wachsen. Dies ging einher mit der Optimierung des CdTe Wachstums auf GaAs:Si. Es zeigte sich, dass HgTe Quantentröge, die in-situ auf optimierten CdTe/GaAs:Si gewachsen wurden, sehr schöne Transportergebnisse mit deutlichen Hall Quantisierungen, SdH Oszillationen, niedrigen Ladungsträgerdichten und Beweglichkeiten bis zu 500 000 cm^2/Vs erreichen. Des Weiteren wurde ein neues Oxidätzverfahren entwickelt und untersucht, welches als Alternative zum Standard-HCl-Prozess dienen sollte, da dieses manchmal vulkan-artige Defekte hervorruft. Jedoch ergab sich kein Unterschied in den Nomarski, HRXRD, AFM und Transportexperimenten. Hier könnten vielleicht Langzeittests oder Ätzen und Befestigen in Stickstoffatmosphäre neue, gewinnbringende Ergbnisse aufzeigen. Der Hauptfokus dieser Doktorarbeit lag auf dem MBE Wachstum und der Standardcharakterisierung von HgTe Volumenkristallen und wurde in Kapitel 6 diskutiert. Durch das tensil verpannte Wachstum auf CdTe entsteht für HgTe als Volumenkristall eine Bandlücke von ungefähr 22 meV am G Punkt und zeigt somit seine topologischen Oberflächenzustände. Die Analyse der Oberfächenbeschaffenheit, der Rauigkeit, der kristallinen Qualität, der Ladungsdrägerdichte und Beweglichkeit mit Hilfe von Nomarski, AFM, XPS, HRXRD und Transportmessungen ist in dieser Arbeit anzutreffen. Außerdem wurde die Schichtdickenabhängigkeit von Ladungsträgerdichte und Beweglichkeit von HgTe Volumenkristallen, die direkt auf CdTe Substraten gewachsen wurden, ermittelt worden. So erhöhte sich durchschnittlich die Dichte und Beweglichkeit mit zunehmender HgTe Schichtdicke, aber die Beweglichkeit ging selten über μ ~ 40 000 cm^2/Vs hinaus. Die Ladungsträgerdichte n hing jedoch sehr von der Litographie und der Behandlung der Oberfläche nach dem Wachstum ab. Des Weiteren wurde das Relaxationsverhalten und die kritische Dicke bestimmt, welches sehr gut mit den theoretischen Vorhersagen übereinstimmt (dc = 155 nm). Das Einbetten des HgTe Volumenkristalls in HgCdTe Schichten brachte eine weitere große Verbesserung mit sich. Ähnlich wie bei den Quantentrögen erhörte sich die Beweglichkeit μ immens, während sich die Ladungsträgerdichte bei ungefähr 1x10^11 cm^(-2) einpendelte. Zusätzlich wurde auch hier das Relaxationsverhalten und die kritische Schichtdicke dieser Barrierenschichten ermittelt. HgCdTe, gewachsen auf kommerziellen CdTe Substraten, zeigte ein Verhalten ähnlich zu dem Erwarteten mit der Ausnahme, dass die kritische Schichtdicke leicht höher ist als die Vorhergesagte (dc = 850 nm). Auf der anderen Seite findet die Relaxation von HgCdTe auf CdTe/GaAs:Si zweigeteilt ab. Bis 250 nm ist die Schicht noch voll verspannt. Zwischen 250 nm und 725 nm beginnt die HgCdTe Schicht willkürlich bis zu 10 % zu relaxieren. Das Relaxationsverhalten für Dicken über 725 nm findet dann wieder linear zur invers aufgetragenen Schichtdicke statt. Eine Erklärung wurde durch das raue Interface der Schichten und der Defekte im Kristall von CdTe/GaAs:Si gegeben, im Vergleich zu den kommerziellen CdTe Substraten. HRXRD und AFM Ergebnisse belegten diese Aussage. Die HgCdTe Barrieren schützen die aktive HgTe Schicht und daher liegen nach Hall Messungen aufgrund der hohen Ladungsträgerbeweglichkeiten neue Transportergbnisse vor, welche in der Zukunft ausführlicher interpretiert werden müssen. Darüber hinaus zeigten HgTe Volumenkristalle neue, interessante Transportergebnisse durch das gleichzeitige Benutzen eines Top- und Backgates. Es ist nun möglich, die Ladungsträger der oberen und unteren Oberflächenzustände nahezu getrennt zu verändern und zu ermitteln. Das Backgate, bestehend aus dem n-dotierten GaAs:Si Substrate und dem dicken isolierenden CdTe Puffer, kann die Ladungsträgerdichte um ungefähr Delta(n) ~ 3x10^11 cm^(-2) varieren. Das ist ausreichend, um die Fermi Energie vom p- in den n-Bereich einzustellen [138]. In dieser Dissertation wurde also gezeigt, dass verspannte HgTe Volumenkristalle durch das Einbetten in HgCdTe Barrieren neue Transportergebnisse liefern. Das n-dotierte GaAs konnte hierbei als Backgate genutzt werden. Des Weiteren zeigte das MBE Wachstum von hochkristallinen , undotiereten HgTe Quantentrögen ebenso neue und erweiterte Transportergebnisse. Zuletzt ist es bemerkenswert, dass durch das erforschte CdTe Wachstum auf GaAs das MBE Wachstum von quecksilberbasierenden Heterostrukturen auf CdTe Substraten teilweise unabhänigig ist von kommerziellen Zulieferbetrieben. KW - Quecksilbertellurid KW - Topologischer Isolator KW - MBE KW - HgTe KW - topological insulator KW - Molekularstrahlepitaxie Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-151136 ER - TY - THES A1 - Carinci, Flavio T1 - Quantitative Characterization of Lung Tissue Using Proton MRI T1 - Quantitative Charakterisierung des Lungengewebes mithilfe von Proton-MRT N2 - The focus of the work concerned the development of a series of MRI techniques that were specifically designed and optimized to obtain quantitative and spatially resolved information about characteristic parameters of the lung. Three image acquisition techniques were developed. Each of them allows to quantify a different parameter of relevant diagnostic interest for the lung, as further described below: 1) The blood volume fraction, which represents the amount of lung water in the intravascular compartment expressed as a fraction of the total lung water. This parameter is related to lung perfusion. 2) The magnetization relaxation time T\(_2\) und T� *\(_2\) , which represents the component of T\(_2\) associated with the diffusion of water molecules through the internal magnetic field gradients of the lung. Because the amplitude of these internal gradients is related to the alveolar size, T\(_2\) und T� *\(_2\) can be used to obtain information about the microstructure of the lung. 3) The broadening of the NMR spectral line of the lung. This parameter depends on lung inflation and on the concentration of oxygen in the alveoli. For this reason, the spectral line broadening can be regarded as a fingerprint for lung inflation; furthermore, in combination with oxygen enhancement, it provides a measure for lung ventilation. N2 - Die Magnetresonanztomographie (MRT) stellt ein einzigartiges Verfahren im Bereich der diagnostischen Bildgebung dar, da sie es ermöglicht, eine Vielzahl an diagnostischen Informationen ohne die Verwendung von ionisierenden Strahlen zu erhalten. Die Anwendung von MRT in der Lunge erlaubt es, räumlich aufgelöste Bildinformationen über Morphologie, Funktionalität sowie über die Mikrostruktur des Lungengewebes zu erhalten und diese miteinander zu kombinieren. Für die Diagnose und Charakterisierung von Lungenkrankheiten sind diese Informationen von höchstem Interesse. Die Lungenbildgebung stellt jedoch einen herausfordernden Bereich der MRT dar. Dies liegt in der niedrigen Protondichte des Lungenparenchyms begründet sowie in den relativ kurzen Transversal- Relaxationszeiten T\(_2\) und T� *\(_2\) , die sowohl die Bildau� ösung als auch das Signal-zu-Rausch Verhältnis beeinträchtigen. Des Weiteren benötigen die vielfältigen Ursachen von physiologischer Bewegung, welche die Atmung, den Herzschlag und den Blut� uss in den Lungengefasen umfassen, die Anwendung von schnellen sowie relativ bewegungsunemp� ndlichen Aufnahmeverfahren, um Risiken von Bildartefakten zu verringern. Aus diesen Gründen werden Computertomographie (CT) und Nuklearmedizin nach wie vor als Goldstandardverfahren gehandhabt, um räumlich aufgelöste Bildinformationen sowohl über die Morphologie als auch die Funktionalität der Lunge zu erhalten. Dennoch stellt die Lungen- MRT aufgrund ihrer Flexibilität sowohl eine vielversprechende Alternative zu den anderen Bildgebungsverfahren als auch eine mögliche Quelle zusätzlicher diagnostischer Informationen dar. ... KW - Lung KW - MRI KW - Kernspintomografie KW - Lunge Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-151189 ER - TY - THES A1 - Fiedler, Sebastian T1 - Strukturelle und elektronische Zusammenhänge von inversionsasymmetrischen Halbleitern mit starker Spin-Bahn-Kopplung; BiTeX (X =I, Br, Cl) T1 - Structural and electronic dependencies of non-centrosymmetric semiconductors with strong spin-orbit-coupling; BiTeX (X = I, Br, Cl) N2 - Diese Arbeit befasst sich mit der Untersuchung und Manipulation von Halbleitern, bei denen die Spin-Bahn-Kopplung (SBK) in Kombination mit einem Bruch der strukturellen Inversionssymmetrie zu einer impulsabhängigen Spinaufspaltung der Bandstruktur führt. Von besonderem Interesse ist hierbei der Zusammenhang zwischen der spinabhängigen elektronischen Struktur und der strukturellen Geometrie. Dieser wird durch eine Kombination komplementärer, oberflächensensitiver Messmethoden - insbesondere Rastertunnelmikroskopie (STM) und Photoelektronenspektroskopie (PES) - an geeigneten Modellsystemen untersucht. Der experimentelle Fokus liegt dabei auf den polaren Halbleitern BiTeX (X =I, Br, Cl). Zusätzliche Experimente werden an dünnen Schichten der topologischen Isolatoren (TI) Bi1,1-xSb0;9+xSe3 (x = 0. . . 1,1) und Bi2Te2Se durchgeführt. Die inversionsasymmetrische Kristallstruktur in BiTeX führt zur Existenz zweier nicht-äquivalenter Oberflächen mit unterschiedlicher Terminierung (Te oder X) und invertierter atomarer Stapelfolge. STM-Aufnahmen der Oberflächen gespaltener Einkristalle belegen für BiTeI(0001) eine Koexistenz beider Terminierungen auf einer Längenskala von etwa 100 nm, die sich auf Stapelfehler im Kristallvolumen zurückführen lassen. Diese Domänen sind groß genug, um eine vollständig entwickelte Banddispersion auszubilden und erzeugen daher eine Kombination der Bandstrukturen beider Terminierungen bei räumlich integrierenden Messmethoden. BiTeBr(0001) und BiTeCl(0001) hingegen zeichnen sich durch homogene Terminierungen auf einer makroskopischen Längenskala aus. Atomar aufgelöste STM-Messungen zeigen für die drei Systeme unterschiedliche Defektdichten der einzelnen Lagen sowie verschiedene strukturelle Beeinflussungen durch die Halogene. PES-Messungen belegen einen starken Einfluss der Terminierung auf verschiedene Eigenschaften der Oberflächen, insbesondere auf die elektronische Bandstruktur, die Austrittsarbeit sowie auf die Wechselwirkung mit Adsorbaten. Die unterschiedliche Elektronegativität der Halogene resultiert in verschieden starken Ladungsübergängen innerhalb der kovalent-ionisch gebundenen BiTe+ X- Einheitszelle. Eine erweiterte Analyse der Oberflächeneigenschaften ist durch die Bedampfung mit Cs möglich, wobei eine Änderung der elektronischen Struktur durch die Wechselwirkung mit dem Alkalimetall studiert wird. Modifiziert man die Kristallstruktur sowie die chemische Zusammensetzung von BiTeI(0001) nahe der Oberfläche durch Heizen im Vakuum, bewirkt dies eine Veränderung der Bandstruktur in zwei Schritten. So führt zunächst der Verlust von Iod zum Verlust der Rashba-Aufspaltung, was vermutlich durch eine Aufhebung der Inversionsasymmetrie in der Einheitszelle verursacht wird. Anschließend bildet sich eine neue Kristallstruktur, die topologisch nichttriviale Oberflächenzustände hervorbringt. Der Umordnungsprozess betrifft allerdings nur die Kristalloberfläche - im Volumen bleibt die inversionsasymmetrische Einheitszelle erhalten. Einem derartigen Hybridsystem werden bislang unbekannte elektronische Eigenschaften vorausgesagt. Eine systematische Untersuchung von Dünnschicht-TIs, die mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) erzeugt wurden, zeigt eine Veränderung der Morphologie und elektronischen Struktur in Abhängigkeit von Stöchiometrie und Substrat. Der Vergleich zwischen MBE und gewachsenen Einkristallen offenbart deutliche Unterschiede. Bei einem der Dünnschichtsysteme tritt sogar eine lokal inhomogene Zustandsdichte im Bindungsenergiebereich des topologischen Oberflächenzustands auf. N2 - This thesis is about the analysis and manipulation of semiconductor surfaces, for which Spin-Orbit-Coupling (SOC) in combination with a break of structural symmetry leads to a k-dependent spin separation in the electronic structure. Therefore, the relation between the spin-dependent electronic structure and the atomic geometry is of particular interest. Suitable model systems have been investigated by a combination of complementary surface-sensitive measuring methods, e.g. Scanning Tunneling Microscopy (STM) and Photoelectron Spectroscopy (PES). In this work, the main experimental focus is on the BiTeX (X =I, Br, Cl) polar semiconductors. Additional experiments have been carried out on thin films of topological insulators (TI) Bi1,1-xSb0,9+xSe3 (X = 0. . . 1.1) and Bi2Te2Se. The non-centrosymmetric crystal structure of BiTeX results in two non-equivalent surfaces with different terminations (Te or X) and inverted layer structure. STM measurements of the surface of cleaved single crystals show a coexistence of both terminations for BiTeI(0001) on a length scale of around 100 nm, which is caused by bulk stacking faults. These domains are large enough to show a fully developed band dispersion and therefore yield a combined band structure of both terminations when investigated with spatially integrating methods. By contrast, BiTeBr(0001) and BiTeCl(0001) show homogeneous terminations on a macroscopic scale. Atomically resolved STM measurements on each of the three systems reveal different defect densities for each of the atomic layers as well as different structural influences of the halogens. PES measurements show a strong influence of the termination on several surface properties, e.g. electronic band structure, work function and absorbate interaction. The different electronegativities of the halogens result in a varying degree of charge transfer within the covalently-ionically bonded BiTe+ X- unit cell. A more detailed study of the surface properties has been facilitated by Cs deposition and the subsequent investigation of alterations of the electronic structure resulting from interactions with the alkali metal. A surface modification of the crystal structure and chemical properties of BiTeI(0001) by vacuum annealing results in a variation of the band structure in two steps. At first, the loss of I causes a disappearance of the Rashba-splitting, which might be caused by the loss of non-centrosymmetry of the unit cell. In a second step, a new unit cell forms at the surface, which generates non-trivial topological surface states. This reordering only affects the surface while the unit cells of the crystal bulk remain non-centrosymmetric. Hybrid systems like this are expected to exhibit novel electronic properties. A systematic analysis of thin _lm TIs grown by molecular beam epitaxy (MBE) shows changes in morphology and electronic structure as a function of stoichiometry and substrate. The comparison of MBE and grown single crystals reveals a considerable difference between sample properties. One particular system even shows a locally inhomogeneous density of states within the binding energy regime of the topological surface state. KW - Rashba-Effekt KW - Inversionsasymmetrische Halbleiter KW - Polarer Halbleiter KW - Spin-Bahn-Wechselwirkung KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Photoelektronenspektroskopie KW - BiTeI KW - BiTeBr KW - BiTeCl KW - Spin-Bahn-Kopplung Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-155624 ER - TY - THES A1 - Geißler, Florian T1 - Transport properties of helical Luttinger liquids T1 - Transporteigenschaften von helikalen Luttinger Flüssigkeiten N2 - The prediction and the experimental discovery of topological insulators has set the stage for a novel type of electronic devices. In contrast to conventional metals or semiconductors, this new class of materials exhibits peculiar transport properties at the sample surface, as conduction channels emerge at the topological boundaries of the system. In specific materials with strong spin-orbit coupling, a particular form of a two-dimensional topological insulator, the quantum spin Hall state, can be observed. Here, the respective one-dimensional edge channels are helical in nature, meaning that there is a locking of the spin orientation of an electron and its direction of motion. Due to the symmetry of time-reversal, elastic backscattering off interspersed impurities is suppressed in such a helical system, and transport is approximately ballistic. This allows in principle for the realization of novel energy-efficient devices, ``spintronic`` applications, or the formation of exotic bound states with non-Abelian statistics, which could be used for quantum computing. The present work is concerned with the general transport properties of one-dimensional helical states. Beyond the topological protection mentioned above, inelastic backscattering can arise from various microscopic sources, of which the most prominent ones will be discussed in this Thesis. As it is characteristic for one-dimensional systems, the role of electron-electron interactions can be of major importance in this context. First, we review well-established techniques of many-body physics in one dimension such as perturbative renormalization group analysis, (Abelian) bosonization, and Luttinger liquid theory. The latter allow us to treat electron interactions in an exact way. Those methods then are employed to derive the corrections to the conductance in a helical transport channel, that arise from various types of perturbations. Particularly, we focus on the interplay of Rashba spin-orbit coupling and electron interactions as a source of inelastic single-particle and two-particle backscattering. It is demonstrated, that microscopic details of the system, such as the existence of a momentum cutoff, that restricts the energy spectrum, or the presence of non-interacting leads attached to the system, can fundamentally alter the transport signature. By comparison of the predicted corrections to the conductance to a transport experiment, one can gain insight about the microscopic processes and the structure of a quantum spin Hall sample. Another important mechanism we analyze is backscattering induced by magnetic moments. Those findings provide an alternative interpretation of recent transport measurements in InAs/GaSb quantum wells. N2 - Mit der Vorhersage und der experimentellen Entdeckung von topologischen Isolatoren wurde die Grundlage für eine vollkommen neue Art von elektronischen Bauelementen geschaffen. Diese neue Klasse von Materialien zeichnet sich gegenüber herkömmlichen Metallen und Halbleitern durch besondere Transporteigenschaften der Probenoberfläche aus, wobei elektrische Leitung in Randkanälen an den topologischen Grenzflächen des Systems stattfindet. Eine spezielle Form des zweidimensionalen topologischen Isolators stellt der Quanten-Spin-Hall-Zustand dar, welcher in bestimmten Materialien mit starker Spin-Bahn-Kopplung beobachtet werden kann. Die hier auftretenden eindimensionalen Leitungskanäle sind von helikaler Natur, was bedeutet, dass die Orientierung des Spins eines Elektrons und seine Bewegungsrichtung fest miteinander gekoppelt sind. Aufgrund von Symmetrien wie Zeitumkehr ist elastische Rückstreuung an eventuell vorhandenen Störstellen in solchen helikalen Kanälen verboten, sodass elektrische Leitung als nahezu ballistisch betrachtet werden kann. Prinzipiell bieten sich dadurch neue Möglichkeiten zur Konstruktion von energieeffizienten Transistoren, “Spintronik“-Bauelementen, oder zur Erzeugung von speziellen Zuständen, die für den Betrieb eines Quantencomputers benutzt werden könnten. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit den allgemeinen Transporteigenschaften von eindimensionalen, helikalen Randzuständen. Neben dem oben erwähnten topologischen Schutz gibt es zahlreiche Störquellen, die inelastische Rückstreuprozesse induzieren. Die wichtigsten davon werden im Rahmen dieser Dissertation beleuchtet. Entscheidend wirkt hierbei oft die Rolle von Elektron-Elektron-Wechselwirkungen, welche in eindimensionalen Systemen generell von großer Bedeutung ist. Zunächst werden bewährte Techniken der Festkörperphysik wie etwa Abelsche Bosonisierung (mithilfe derer Wechselwirkungen in einer Raumdimension exakt berücksichtigt werden können), die Theorie von Luttinger Flüssigkeiten, oder die störungstheoretische Renormierungsgruppenanalyse rekapituliert. Diese Methoden werden im Weiteren benutzt, um die Korrekturen zum Leitwert eines helikalen Transportkanals zu berechnen, welche aufgrund von ausgewählten Störungen auftreten können. Ein Fokus liegt hierbei auf dem Zusammenspiel vonWechselwirkungen und Rashba Spin-Bahn-Kopplung als Quelle inelastischer Ein-Teilchen- oder Zwei-Teilchen-Rückstreuung. Mikroskopische Details wie etwa die Existenz einer Impulsobergrenze, welche das Energiespektrum beschränkt, oder die Anwesenheit von wechselwirkungsfreien Spannungskontakten, sind dabei von grundsätzlicher Bedeutung. Die charakteristische Form der vorhergesagten Korrekturen kann dazu dienen, die Struktur und die mikroskopischen Vorgänge im Inneren einer Quanten-Spin- Hall-Probe besser zu verstehen. Ein weiterer grundlegender Mechanismus ist Rückstreuung verursacht durch magnetische Momente. Aus der entsprechenden Analyse der Korrekturen zur Leitfähigkeit ergeben sich interessante Übereinstimmungen mit aktuellen Experimenten in InAs/GaSb Quantentrögen. KW - Topologischer Isolator KW - Luttinger-Flüssigkeit KW - 1D transport KW - Backscattering KW - Correlated electron effects KW - Transporteigenschaft KW - Elektronischer Transport KW - Dimension 1 Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-153450 ER - TY - THES A1 - Pfenning, Andreas Theo T1 - Optoelektronische Transportspektroskopie an Resonanztunneldioden-Fotodetektoren T1 - Optoelectronic Transport Spectroscopy on Resonant Tunneling Diode Photodetectors N2 - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit optoelektronischer Transportspektroskopie verschiedener Resonanztunneldioden (RTDs). Die Arbeit ist thematisch in zwei Schwerpunktee untergliedert. Im ersten Schwerpunkt werden anhand GaAs-basierter RTD-Fotosensoren für den Telekommunikationswellenlängenbereich um 1,3 µm die Akkumulationsdynamiken photogenerierter Minoritätsladungsträger und deren Wirkung auf den RTD-Tunnelstrom untersucht. Im zweiten Schwerpunkt werden GaSb-basierte Al(As)Sb/GaSb-Doppelbarrieren-Quantentrog-RTDs in Hinblick auf ihren Raumtemperaturbetrieb entwickelt und erforscht. Diese legen den Grundstein für die spätere Realisation von RTD-Fotodetektoren im mittleren infraroten (MIR) Spektralbereich. Im Folgenden ist eine kurze inhaltliche Zusammenfassung der einzelnen Kapitel gegeben. Kapitel 1 leitet vor dem Hintergrund eines stark steigenden Bedarfs an verlässlichen und sensitiven Fotodetektoren für Telekommunikationsanwendungen sowie für die optische Molekül- und Gasspektroskopie in das übergeordnete Thema der RTD-Fotodetektoren ein. Kapitel 2 erläutert ausgewählte physikalische und technische Grundlagen zu RTD-Fotodetektoren. Ausgehend von einem kurzem Überblick zu RTDs, werden aktuelle Anwendungsgebiete aufgezeigt und die physikalischen Grundlagen elektrischen Transports in RTDs diskutiert. Anschließend werden Grundlagen, Definitionen und charakteristische Kenngrößen optischer Detektoren und Sensoren definiert. Abschließend werden die physikalischen Grundlagen zum Fotostrom in RTDs beschrieben. In Kapitel 3 RTD-Fotosensor zur Lichtdetektion bei 1,3 µm werden AlGaAs/GaAs-Doppelbarrieren-Quantentrog-Resonanztunneldioden (DBQW-RTDs) mit gitterangepasster, quaternärer GaInNAs-Absorptionsschicht als Raumtemperatur-Fotodetektoren für den nahen infraroten (NIR) Spektralbereich bei der Telekommunikationswellenlänge von λ=1,3 µm untersucht. RTDs sind photosensitive Halbleiterbauteile, die innerhalb der vergangenen Jahre aufgrund ihrer hohen Fotosensitivität und Fähigkeit selbst einzelne Photonen zu detektieren, ein beachtliches Interesse geweckt haben. Die RTD-Fotosensitivität basiert auf einer Coulomb-Wechselwirkung photogenerierter und akkumulierter Ladungsträger. Diese verändern das lokale elektrostatische Potential und steuern so einen empfindlichen Resonanztunnelstrom. Die Kenntnis der zugrundeliegenden physikalischen Parameter und deren Spannungsabhängigkeit ist essentiell, um optimale Arbeitspunkte und Bauelementdesigns zu identifizieren. Unterkapitel 3.1 gibt einen Überblick über das Probendesign der untersuchten RTD-Fotodetektoren, deren Fabrikationsprozess sowie eine Erläuterung des Fotodetektionsmechanismus. Über Tieftemperatur-Elektrolumineszenz-Spektroskopie wird die effektive RTD-Quantentrog-Breite zu d_DBQW≃3,4 nm bestimmt. Die Quantisierungsenergien der Elektron- und Schwerloch-Grundzustände ergeben sich zu E_Γ1≈144 meV und E_hh1≈39 meV. Abschließend wird der in der Arbeit verwendeten Messaufbau skizziert. In Unterkapitel 3.2 werden die physikalischen Parameter, die die RTD-Fotosensitivität bestimmen, auf ihre Spannungsabhängigkeit untersucht. Die Fotostrom-Spannungs-Kennlinie des RTD-Fotodetektors ist nichtlinear und über drei spannungsabhängige Parametern gegeben: der RTD-Quanteneffizienz η(V), der mittleren Lebensdauer photogenerierter und akkumulierter Minoritätsladungsträger (Löcher) τ(V) und der RTD-I(V)-Kennlinie im Dunkeln I_dark (V). Die RTD Quanteneffizienz η(V) kann über eine Gaußsche-Fehlerfunktion modelliert werden, welche beschreibt, dass Lochakkumulation erst nach Überschreiten einer Schwellspannung stattfindet. Die mittlere Lebensdauer τ(V) fällt exponentiell mit zunehmender Spannung V ab. Über einen Vergleich mit thermisch limitierten Lebensdauern in Quantentrögen können Leitungsband- und Valenzband-Offset zu Q_C \≈0,55 und Q_V≈0,45 abgeschätzt werden. Basierend auf diesen Ergebnissen wird ein Modell für die Fotostrom-Spannungs-Kennlinie erstellt, das eine elementare Grundlage für die Charakterisierung von RTD-Photodetektoren bildet. In Unterkapitel 3.3 werden die physikalischen Parameter, die die RTD-Fotosensitivität beschränken, detailliert auf ihre Abhängigkeit gegenüber der einfallenden Lichtleistung untersucht. Nur für kleine Lichtleistungen wird eine konstante Sensitivität von S_I=5,82×〖10〗^3 A W-1 beobachtet, was einem Multiplikationsfaktor von M=3,30×〖10〗^5 entspricht. Für steigende Lichtleistungen fällt die Sensitivität um mehrere Größenordnungen ab. Die abfallende, nichtkonstante Sensitivität ist maßgeblich einer Reduktion der mittleren Lebensdauer τ zuzuschreiben, die mit steigender Lochpopulation exponentiell abfällt. In Kombination mit den Ergebnissen aus Unterkapitel 3.2 wird ein Modell der RTD-Fotosensitivität vorgestellt, das die Grundlage einer Charakterisierung von RTD-Fotodetektoren bildet. Die Ergebnisse können genutzt werden, um die kritische Lichtleistung zu bestimmen, bis zu der der RTD-Fotodetektor mit konstanter Sensitivität betrieben werden kann, oder um den idealen Arbeitspunkt für eine minimale rauschäquivalente Leistung (NEP) zu identifizieren. Dieser liegt für eine durch theoretisches Schrotrauschen limitierte RTD bei einem Wert von NEP=1,41×〖10〗^(-16) W Hz-1/2 bei V=1,5 V. In Kapitel 4 GaSb-basierte Doppelbarrieren-RTDs werden unterschiedliche Al(As)Sb/GaSb-DBQW-RTDs auf ihre elektrische Transporteigenschaften untersucht und erstmalig resonantes Tunneln von Elektronen bei Raumtemperatur in solchen Resonanztunnelstrukturen demonstriert. Unterkapitel 4.1 beschreibt den Wachstums- und der Fabrikationsprozess der untersuchten AlAsSb/GaSb-DBQW-RTDs. In Unterkapitel 4.2 wird Elektronentransport durch eine AlSb/GaSb-DBQW-Resonanztunnelstruktur untersucht. Bei einer Temperatur von T=4,2 K konnte resonantes Tunneln mit bisher unerreicht hohen Resonanz-zu-Talstrom-Verhältnisse von PVCR=20,4 beobachtet werden. Dies wird auf die exzellente Qualität des Halbleiterkristallwachstums und des Fabrikationsprozesses zurückgeführt. Resonantes Tunneln bei Raumtemperatur konnte hingegen nicht beobachtet werden. Dies wird einer Besonderheit des Halbleiters GaSb zugeschrieben, welche dafür sorgt, dass bei Raumtemperatur die Mehrheit der Elektronen Zustände am L-Punkt anstelle des Γ Punktes besetzt. Resonantes Tunneln über den klassischen Γ Γ Γ-Tunnelpfad ist so unterbunden. In Unterkapitel 4.3 werden die elektrischen Transporteigenschaften von AlAsSb/GaSb DBQW RTDs mit pseudomorph gewachsenen ternären Vorquantentopfemittern untersucht. Der primäre Zweck der Vorquantentopfstrukturen liegt in der Erhöhung der Energieseparation zwischen Γ- und L-Punkt. So kann Elektronentransport über L- Kanäle unterdrückt und Elektronenzustände am Γ-Punkt wiederbevölkert werden. Zudem ist bei genügend tiefen Vorquantentopfstrukturen aufgrund von Quantisierungseffekten eine Verbesserung der RTD-Transporteigenschaften möglich. Strukturen ohne Vorquantentopf-Emitter zeigen ein Tieftemperatur- (T=77 K) Resonanz-zu-Talstrom-Verhältnis von PVCR=8,2, während bei Raumtemperatur kein resonantes Tunneln beobachtet werden kann. Die Integration von Ga0,84In0,16Sb- beziehungsweise GaAs0,05Sb0,95-Vorquantentopfstrukturen führt zu resonantem Tunneln bei Raumtemperatur mit Resonanz-zu-Talstrom-Verhältnissen von PVCR=1,45 und 1,36. In Unterkapitel 4.4 wird die Abhängigkeit der elektrischen Transporteigenschaften von AlAsSb/GaSb RTDs vom As-Stoffmengenanteil des GaAsSb-Emitter-Vorquantentopfs und der AlAsSb-Tunnelbarriere untersucht. Eine Erhöhung der As-Stoffmengenkonzentration führt zu einem erhöhten Raumtemperatur-PVCR mit Werten von bis zu 2,36 bei gleichzeitig reduziertem Tieftemperatur-PVCR. Das reduzierte Tieftemperatur-Transportvermögen wird auf eine mit steigendem As-Stoffmengenanteil zunehmend degradierende Kristallqualität zurückgeführt. In Kapitel 5 AlAsSb/GaSb-RTD-Fotosensoren zur MIR-Lichtdetektion werden erstmalig RTD-Fotodetektoren für den MIR-Spektralbereich vorgestellt und auf ihre optoelektronischen Transporteigenschaften hin untersucht. Zudem wird erstmalig ein p-dotierter RTD-Fotodetektor demonstriert. In Unterkapitel 5.1 wird das Probendesign GaSb-basierter RTD-Fotodetektoren für den mittleren infraroten Spektralbereich vorgestellt. Im Speziellen werden Strukturen mit umgekehrter Ladungsträgerpolarität (p- statt n-Dotierung, Löcher als Majoritätsladungsträger) vorgestellt. In Unterkapitel 5.2 werden die optischen Eigenschaften der gitterangepassten quaternären GaInAsSb-Absorptionsschicht mittels Fourier-Transformations-Infrarot-Spektroskopie untersucht. Über das Photolumineszenz-Spektrum wird die Bandlückenenergie zu E_Gap≅(447±5) meV bestimmt. Das entspricht einer Grenzwellenlänge von λ_G≅(2,77±0,04) µm. Aus dem niederenergetischen monoexponentiellem Abfall der Linienform wird eine Urbach-Energie von E_U=10 meV bestimmt. Der hochenergetische Abfall folgt der Boltzmann-Verteilungsfunktion mit einem Abfall von k_B T=25 meV. In Unterkapitel 5.3 werden die elektrischen Transporteigenschaften der RTD-Fotodetektoren untersucht und mit denen einer n-dotierten Referenzprobe verglichen. Erstmalig wird resonantes Tunneln von Löchern in AlAsSb/GaSb-DBQW-RTDs bei Raumtemperatur demonstriert. Dabei ist PVCR=1,58. Bei T=4,2 K zeigen resonantes Loch- und Elektrontunneln vergleichbare Kenngrößen mit PVCR=10,1 und PVCR=11,4. Die symmetrische I(V)-Kennlinie der p-dotierten RTD-Fotodetektoren deutet auf eine geringe Valenzbanddiskontinuität zwischen GaSb und der GaInAsSb-Absorptionsschicht hin. Zudem sind die p-dotierten RTDs besonders geeignet für eine spätere Integration mit Typ-II-Übergittern. In Unterkapitel 5.4 werden die optoelektronischen Transporteigenschaften p-dotierter RTD-Fotodetektoren untersucht. Das vorgestellte neuartige RTD-Fotodetektorkonzept, welches auf resonanten Lochtransport als Majoritätsladungsträger setzt, bietet speziell im für den MIR-Spektralbereich verwendeten GaSb-Materialsystem Vorteile, lässt sich aber auch auf das InP- oder GaAs- Materialsystem übertragen. Die untersuchten p-dotierten Fotodetektoren zeigen eine ausgeprägte Fotosensitivität im MIR-Spektralbereich. Fotostromuntersuchungen werden für optische Anregung mittels eines Halbleiterlasers der Wellenlänge λ=2,61 µm durchgeführt. Bei dieser Wellenlänge liegen fundamentale Absorptionslinien atmosphärischen Wasserdampfs. Die Fotostrom-Spannungs-Charakteristik bestätigt, dass die Fotosensitivität auf einer Modulation des resonanten Lochstroms über Coulomb-Wechselwirkung akkumulierter photogenerierter Minoritätsladungsträger (Elektronen) beruht. Es werden Sensitivitäten von S_I=0,13 A W-1 ermittelt. Durch eine verbesserte RTD-Quanteneffizienz aufgrund eines optimierten Dotierprofils der Absorptionsschicht lässt sich die Sensitivität auf S_I=2,71 A W-1 erhöhen, was einem Multiplikationsfaktor von in etwa M\≈8,6 entspricht. Gleichzeitig wird jedoch der RTD-Hebelfaktor verringert, sodass n_(RTD p2)=0,42⋅n_(RTD p1). Erstmalig wurde damit erfolgreich Gas-Absorptionsspektroskopie anhand von H2O-Dampf mittels MIR-RTD-Fotodetektor an drei beieinanderliegenden Absorptionslinien demonstriert. N2 - The present thesis addresses the optoelectronic transport spectroscopy of different resonant tunneling diodes (RTDs). The thesis comprises two main topics. Firstly, the accumulation dynamics of photogenerated minority charge carriers and their impact on the RTD tunneling current is investigated for GaAs based RTD photosensors for the telecommunication wavelength region at 1.3 µm. Secondly, Al(As)Sb/GaSb double barrier quantum well RTDs are proposed and investigated with regard to their room temperature functionality. These works finally lead to the realization of RTD photodetectors in the mid infrared (MIR) spectral region. A brief summary of the content of the individual chapters is given below. Chapter 1 introduces the topic of RTD photodetectors in the context of a rapidly increasing demand for reliable and sensitive photodetectors for telecommunication applications as well as for optical molecular and gas spectroscopy. Chapter 2 explains some selected physical and technological basics of RTD photodetectors. Starting from a short overview depicting the development of RTDs, current areas of application are presented, and a concise introduction into electronic transport of RTDs is given. Subsequently, basic principles, definitions and characteristic parameters of optical detectors and sensors are defined. Finally, the physical fundamentals of light-induced effects on electronic transport in RTDs are described. In Chapter 3 an investigation on AlGaAs/GaAs double barrier quantum well resonant tunneling diodes (DBQW-RTDs) with a lattice-matched quaternary absorption layer as room temperature photodetectors for the near-infrared (NIR) spectral region at the telecommunication wavelength of λ=1.3 µm is presented. RTDs are photosensitive semiconductor devices that have inspired considerable interest in recent years due to their remarkable photosensitivity and ability to detect even individual photons. The RTD photosensitivity is based on Coulomb-interaction of photogenerated and accumulated charge carriers. These modulate the local electrostatic potential, and thus control a resonant tunneling current. Knowledge of the underlying physical parameters and their voltage dependence is essential to identify optimal operating points and device-design. In Subchapter 3.1 an overview of the sample design of the investigated RTD photodetectors, their fabrication process and a description of the photodetection mechanism is given. Low-temperature electroluminescence spectroscopy is used to determine the effective RTD quantum well width to d_DBQW⋍3.4 nm. The quantization energies of the electron and heavy hole ground states are found to be E_Γ1≈144 meV and E_hh1≈39 meV. Finally, the experimental setup used in this work is presented. In Subchapter 3.2 the physical parameters that limit the RTD photosensitivity are investigated with regard to their voltage dependence. The photocurrent-voltage characteristics of the RTD photodetector is nonlinear and determined by three voltage-dependent parameters: the RTD quantum efficiency η(V), the mean lifetime of photogenerated and accumulated minority charge carriers (holes) τ(V), and the RTD I(V)-characteristics in the dark I_dark (V). The RTD quantum efficiency η(V) can be modeled by a Gaussian error function, which describes that hole accumulation can only occur after surpassing a critical threshold voltage. The mean lifetime τ(V) decreases exponentially with increasing bias voltage V. Through a comparison with thermionically limited lifetimes in quantum wells, conduction and valence band offsets can be estimated to be Q_C≈0.55 and Q_V≈0.45, respectively. Based on these results, a model for the photocurrent-voltage characteristics is developed, which provides a framework for the characterization of RTD photodetectors. In Subchapter 3.3 the physical parameters limiting the RTD photosensitivity are investigated with regard to their dependence on the incident light power. Only for low light powers P<50 pW, a constant sensitivity S_I= 5.82×〖10〗^3 A W 1 is observed, which corresponds to a multiplication factor of M=3.30×〖10〗^5. For increasing light powers, the sensitivity decreases by several orders of magnitude. The decreasing, non-constant sensitivity is mainly due to a reduction of the average lifetime τ, which decreases exponentially with increasing hole population. In combination with the results from Subchapter 3.2, a model of the RTD photosensitivity is provided, which gives the basis for the complete characterization of RTD photodetectors. The results can be used to determine the critical light power up to which the RTD photodetector can be operated with constant sensitivity, or to identify the ideal operation point in terms of a minimum noise equivalent power (NEP). For an RTD limited by (theoretical) shot noise, the optimal working point is located at V=1.5 V with a noise-equivalent power of NEP=1.41×〖10〗^(-16) W Hz-1/2. In Chapter 4 different Al(As)Sb/GaSb DBQW RTDs are described via their electronic transport properties and for the first time resonant tunneling of electrons at room temperature is demonstrated in such structures. Subchapter 4.1 describes the growth and manufacturing process of the studied Al(As)Sb/GaSb-DBQW-RTDs. In Subchapter 4.2 electron transport through an AlSb/GaSb DBQW resonance tunneling structure is investigated. At low temperatures of T=4.2 K, resonant tunneling with unprecedented high peak-to-valley current ratios (PVCRs) of up to PVCR=20.4 can be observed. This is ascribed to the excellent quality of the semiconductor crystal growth and manufacturing process. Resonant tunneling at room temperature cannot be observed. This is attributed to a characteristic material property of the semiconductor GaSb, which results in the majority of electrons occupying states at the L-point instead of the Γ-point, at room temperature. Resonant tunneling via the typical Γ- Γ- Γ tunneling path is suppressed. In Subchapter 4.3 the electronic transport properties of AlAsSb/GaSb DBQW-RTDs with pseudomorphically grown ternary prewell emitters are investigated. The primary purpose of the prewell structures is to increase the energy separation between Γ- and L-point. Thus, electron transport via L-channels can be depopulated, which in turn leads to a repopulation of electron states at the Γ-point. In addition, an improvement of the RTD transport properties is possible with sufficiently deep prewell structures due to quantization effects. Structures without prewell emitters show a low-temperature (T=77 K) peak-to-valley current ratio of PVCR=8.2, while at room temperature, no resonant tunneling can be observed. The integration of Ga0.84In0.16Sb and GaAs0.05Sb0.95 prewell structures, leads to resonant tunneling at room temperature with peak-to-valley current ratios of PVCR=1.45 and 1.36, respectively. In Subchapter 4.4 the dependence of the electronic transport properties of Al(As)Sb/GaSb RTDs on the As mole fraction of the GaAsSb emitter prewell and the AlAsSb tunneling barriers is investigated. An increase in the As mole fraction leads to an increased room temperature PVCR with values of up to PVCR=2.36 with a simultaneously reduced PVCR at cryogenic temperatures. The reduced low-temperature transport properties are attributed to a decreasing semiconductor crystal quality with an increasing As concentration. In Chapter 5 RTD photodetectors for the MIR spectral region are presented for the first time and their optoelectronic transport properties are studied. In addition, a p-type doped RTD photodetector is demonstrated for the first time. In Subchapter 5.1 the sample design of the studied GaSb-based RTD photodetectors for the MIR spectral region are provided. In particular, structures with inverted charge carrier polarity (p-type instead of n-type doping, holes as majority charge carriers) are presented. In Subchapter 5.2 the optical properties of the lattice-matched quaternary GaInAsSb absorption layer are investigated by Fourier transform infrared spectroscopy. From the spectrum a bandgap energy of E_Gap≅(447±5) meV is determined. This corresponds to a cut-off wavelength of λ_G≅(2.77±0.04) µm. An Urbach energy of E_U=10 meV is extracted from the mono-exponential decline of the line shape at the low-energy side. At the high-energy side, the exponential decline follows the Boltzmann distribution function with k_B T=25 meV. In Subchapter 5.3, the electronic transport properties of the studied RTD photodetectors are presented and compared with an n-type doped reference sample. For the first time, room temperature resonant tunneling of holes in Al(As)Sb/GaSb DBQW-RTDs is demonstrated, with PVCR=1.58. At T=4.2 K, resonant tunneling of holes and electrons show comparable peak-to-valley current ratios of PVCR=10.1 and PVCR=11.4, respectively. The symmetrical I(V)-characteristics of the p-doped RTD photodetectors indicate a low valence band discontinuity between GaSb and the GaInAsSb absorption layer. In addition, they are particularly suitable for later integration with Type II superlattices. In Subchapter 5.4, the optoelectronic transport properties of p-type doped RTD photodetectors are described. The presented RTD photodetector concept, which relies on resonant tunneling transport of holes as majority charge carriers, offers advantages in particular for the GaSb material system that is used to cover the MIR spectral region. The concept of p-type doping may also be applied to the InP or GaAs material system. The examined RTD photodetectors show a pronounced photosensitivity in the MIR spectral range. Photocurrent investigations are performed under optical excitation with a semiconductor laser with wavelength λ=2.61 µm. Fundamental absorption lines of atmospheric water vapor are located at this wavelength. The photocurrent-voltage characteristics confirms that the photosensitivity is based on a modulation of the resonant hole current via the Coulomb interaction of accumulated photogenerated minority charge carriers (electrons). Sensitivities of S_I=0.13 A W-1 are determined. An improved RTD quantum efficiency due to an optimized doping profile of the absorption layer increases the sensitivity up to S_I=2.71 A W-1, which corresponds to a multiplication factor M≈8.6. At the same time, however, the RTD leverage factor is reduced so that n_(RTD p2)=0.42⋅n_(RTD p1). For the first time, gas absorption spectroscopy by an MIR RTD photodetector is demonstrated by means of H2O vapor on three adjacent absorption lines. KW - Resonanz-Tunneldiode KW - Photodetektor KW - AlGaAs KW - Elektronischer Transport KW - RTD KW - Resonanztunneldiode KW - GaAs KW - GaSb KW - Fotodetektor KW - Transportspektroskopie KW - Antimonide KW - Optoelektronik Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-163205 ER - TY - THES A1 - Wiedenmann, Jonas T1 - Induced topological superconductivity in HgTe based nanostructures T1 - Induzierte topologische Supraleitung in HgTe basierten Nanostrukturen N2 - This thesis describes the studies of topological superconductivity, which is predicted to emerge when pair correlations are induced into the surface states of 2D and 3D topolog- ical insulators (TIs). In this regard, experiments have been designed to investigate the theoretical ideas first pioneered by Fu and Kane that in such system Majorana bound states occur at vortices or edges of the system [Phys. Rev. Lett. 100, 096407 (2008), Phys. Rev. B 79, 161408 (2009)]. These states are of great interest as they constitute a new quasiparticle which is its own antiparticle and can be used as building blocks for fault tolerant topological quantum computing. After an introduction in chapter 1, chapter 2 of the thesis lays the foundation for the understanding of the field of topology in the context of condensed matter physics with a focus on topological band insulators and topological superconductors. Starting from a Chern insulator, the concepts of topological band theory and the bulk boundary corre- spondence are explained. It is then shown that the low energy Hamiltonian of mercury telluride (HgTe) quantum wells of an appropriate thickness can be written as two time reversal symmetric copies of a Chern insulator. This leads to the quantum spin Hall effect. In such a system, spin-polarized one dimensional conducting states form at the edges of the material, while the bulk is insulating. This concept is extended to 3D topological insulators with conducting 2D surface states. As a preliminary step to treating topological superconductivity, a short review of the microscopic theory of superconductivity, i.e. the theory of Bardeen, Cooper, and Shrieffer (BCS theory) is presented. The presence of Majorana end modes in a one dimensional superconducting chain is explained using the Kitaev model. Finally, topological band insulators and conventional superconductivity are combined to effectively engineer p-wave superconductivity. One way to investigate these states is by measuring the periodicity of the phase of the Josephson supercurrent in a topological Josephson junction. The signature is a 4π-periodicity compared to the 2π-periodicity in conventional Josephson junctions. The proof of the presence of this effect in HgTe based Josephson junction is the main goal of this thesis and is discussed in chapters 3 to 6. Chapter 3 describes in detail the transport of a 3D topological insulator based weak link under radio-frequency radiation. The chapter starts with a review of the state of research of (i) strained HgTe as 3D topological insulator and (ii) the progress of induc- ing superconducting correlations into the topological surface states and the theoretical predictions of 3D TI based Josephson junctions. Josephson junctions based on strained HgTe are successfully fabricated. Before studying the ac driven Josephson junctions, the dc transport of the devices is analysed. The critical current as a function of temperature is measured and it is possible to determine the induced superconducting gap. Under rf illumination Shapiro steps form in the current voltage characteristic. A missing first step at low frequencies and low powers is found in our devices. This is a signature of a 4π-periodic supercurrent. By studying the device in a wide parameter range - as a 147148 SUMMARY function of frequency, power, device geometry and magnetic field - it is shown that the results are in agreement with the presence of a single gapless Andreev doublet and several conventional modes. Chapter 4 gives results of the numerical modelling of the I −V dynamics in a Josephson junction where both a 2π- and a 4π-periodic supercurrents are present. This is done in the framework of an equivalent circuit representation, namely the resistively shunted Josephson junction model (RSJ-model). The numerical modelling is in agreement with the experimental results in chapter 3. First, the missing of odd Shapiro steps can be understood by a small 4π-periodic supercurrent contribution and a large number of modes which have a conventional 2π-periodicity. Second, the missing of odd Shapiro steps occurs at low frequency and low rf power. Third, it is shown that stochastic processes like Landau Zener tunnelling are most probably not responsible for the 4π contribution. In a next step the periodicity of Josephson junctions based on quantum spin Hall insulators using are investigated in chapter 5. A fabrication process of Josephson junctions based on inverted HgTe quantum wells was successfully developed. In order to achieve a good proximity effect the barrier material was removed and the superconductor deposited without exposing the structure to air. In a next step a gate electrode was fabricated which allows the chemical potential of the quantum well to be tuned. The measurement of the diffraction pattern of the critical current Ic due to a magnetic field applied perpendicular to the sample plane was conducted. In the vicinity to the expected quantum spin Hall phase, the pattern resembles that of a superconducting quantum interference device (SQUID). This shows that the current flows predominantly on the edges of the mesa. This observation is taken as a proof of the presence of edge currents. By irradiating the sample with rf, missing odd Shapiro steps up to step index n = 9 have been observed. This evidences the presence of a 4π-periodic contribution to the supercurrent. The experiment is repeated using a weak link based on a non-inverted HgTe quantum well. This material is expected to be a normal band insulator without helical edge channels. In this device, all the expected Shapiro steps are observed even at low frequencies and over the whole gate voltage range. This shows that the observed phenomena are directly connected to the topological band structure. Both features, namely the missing of odd Shapiro steps and the SQUID like diffraction pattern, appear strongest towards the quantum spin Hall regime, and thus provide evidence for induced topological superconductivity in the helical edge states. A more direct way to probe the periodicity of the Josephson supercurrent than using Shapiro steps is the measurement of the emitted radiation of a weak link. This experiment is presented in chapter 6. A conventional Josephson junction converts a dc bias V to an ac current with a characteristic Josephson frequency fJ = eV /h. In a topological Josephson junction a frequency at half the Josephson frequency fJ /2 is expected. A new measurement setup was developed in order to measure the emitted spectrum of a single Josephson junction. With this setup the spectrum of a HgTe quantum well based Josephson junction was measured and the emission at half the Josephson frequency fJ /2 was detected. In addition, fJ emission is also detected depending on the gate voltage and detection frequency. The spectrum is again dominated by half the Josephson emission at low voltages while the conventional emission is determines the spectrum at high voltages. A non-inverted quantum well shows only conventional emission over the whole gateSUMMARY 149 voltage and frequency range. The linewidth of the detected frequencies gives a measure on the lifetime of the bound states: From there, a coherence time of 0.3–4ns for the fJ /2 line has been deduced. This is generally shorter than for the fJ line (3–4ns). The last part of the thesis, chapter 7, reports on the induced superconducting state in a strained HgTe layer investigated by point-contact Andreev reflection spectroscopy. For the experiment, a HgTe mesa was fabricated with a small constriction. The diameter of the orifice was chosen to be smaller than the mean free path estimated from magne- totransport measurements. Thus one gets a ballistic point-contact which allows energy resolved spectroscopy. One part of the mesa is covered with a superconductor which induces superconducting correlations into the surface states of the topological insulator. This experiment therefore probes a single superconductor normal interface. In contrast to the Josephson junctions studied previously, the geometry allows the acquisition of energy resolved information of the induced superconducting state through the measurement of the differential conductance dI/dV as a function of applied dc bias for various gate voltages, temperatures and magnetic fields. An induced superconducting order parame- ter of about 70µeV was extracted but also signatures of the niobium gap at the expected value around Δ Nb ≈ 1.1meV have been found. Simulations using the theory developed by Blonder, Tinkham and Klapwijk and an extended model taking the topological surface states into account were used to fit the data. The simulations are in agreement with a small barrier at the topological insulator-induced topological superconductor interface and a high barrier at the Nb to topological insulator interface. To understand the full con- ductance curve as a function of applied voltage, a non-equilibrium driven transformation is suggested. The induced superconductivity is suppressed at a certain bias value due to local electron population. In accordance with this suppression, the relevant scattering regions change spatially as a function of applied bias. To conclude, it is emphasized that the experiments conducted in this thesis found clear signatures of induced topological superconductivity in HgTe based quantum well and bulk devices and opens up the avenue to many experiments. It would be interesting to apply the developed concepts to other topological matter-superconductor hybrid systems. The direct spectroscopy and manipulation of the Andreev bound states using circuit quantum electrodynamic techniques should be the next steps for HgTe based samples. This was already achieved in superconducting atomic break junctions by the group in Saclay [Science 2015, 349, 1199-1202 (2015)]. Another possible development would be the on-chip detection of the emitted spectrum as a function of the phase φ through the junction. In this connection, the topological junction needs to be shunted by a parallel ancillary junction. Such a setup would allow the current phase relation I(φ) directly and the lifetime of the bound states to be measured directly. By coupling this system to a spectrometer, which can be another Josephson junction, the energy dependence of the Andreev bound states E(φ) could be obtained. The experiments on the Andreev reflection spectroscopy described in this thesis could easily be extended to two dimensional topological insulators and to more complex geometries, like a phase bias loop or a tunable barrier at the point-contact. This work might also be useful for answering the question how and why Majorana bound states can be localized in quantum spin Hall systems. N2 - Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der experimentellen Untersuchung von topologischer Supraleitung, die durch die Kombination von konventionellen Supraleitern mit 2D- und 3D- topologischen Isolatoren (TI) entsteht. Diesbezüglich wurden Experi- mente durchgeführt, die auf zwei bahnbrechenden Arbeiten von Fu und Kane [Phys. Rev. Lett. 100, 096407 (2008), Phys. Rev. B 79, 161408 (2009)] aufbauen. Diesen zufolge wird in supraleitenden topologischen Isolatoren ein neuartiges Quasiteilchen, ein sogenanntes Majorana-Fermion, vorhergesagt. Das große Interesse an diesem Teilchen beruht auf des- sen besonderen Eigenschaften. Es sind Fermionen mit halbzahligen Spin, jedoch besitzen sie keine Ladung und es ist gleichzeitig sein eigenes Antiteilchen. Darüber hinaus besitzt das Teilchen im Vergleich zu konventionellen Fermionen eine andere Austauschstatistik und zählt daher zu den sogenannten nicht-abelschen Anyonen. Aufgrund dieser Eigen- schaften wurde vorhergesagt, dass sie für weniger fehleranfällige Quantenbits als Bauteile für einen Quantencomputer verwendet werden können. Nach einer Einleitung in Kapitel 1 folgt in Kapitel 2 eine Einführung in das Konzept von Topologie in der Festkörperphysik. Der Schwerpunkt liegt dabei auf zwei Materialklassen, topologischen Isolatoren und topologische Supraleiter. Zunächst wird ein Zweibandmo- dell, der Chern-Isolator, beschrieben, um das Konzept von topologischen Isolatoren und die Entstehung von Oberflächenzuständen darzulegen. Es ist möglich die Bandstruktur von Quecksilbertellurid- (HgTe-) Quantentrögen als zwei zeitumkehrinvariante Kopien des Chern-Isolators zu interpretieren, was zu einem 2D topologischen Isolator führt. Das Konzept von 2D-TIs wird auf drei Dimensionen erweitert. Eine Einführung in konventio- nelle Supraleitung und insbesondere die mikroskopische Theorie von Bardeen, Cooper und Schrieffer dient einem pädagogischen Zugang zur topologischen Supraleitung. Eine eindimensionale supraleitenden Kette, entwickelt von Alexei Kitaev, dient der Erklärung für die Entstehung von Majorana-Fermionen in p-Wellen Supraleitern. Es ist möglich diesen Zustand durch die Kombination von konventionellen Supraleitern und topologi- schen Isolatoren zu verwirklichen. In dieser Dissertation wird die erwartet topologische Supraleitung in einem sogenannten Josephson-Kontakt untersucht. Dabei wurde vorher- gesagt, dass in einem “topologischen Josephson-Kontakt”die Phase des Suprastromes eine 4π-Periodizität besitzt, während ein normaler Josephson-Kontakt 2π-periodisch ist. Ziel dieser Arbeit ist der experimentelle Nachweis der 4π-Periodizität des Suprastroms in Josephson-Kontakten, die auf HgTe-Bauelementen beruhen. Als Methodik eignet sich die Messung der Shapiro-Plateaus und der Emission des Josephson-Kontaktes an, die ausführlich in den Kapiteln 3 bis 6 werden. In Kapitel 3 wird der Transport in Josephson-Kontakten, die auf dem dreidimensio- nalen topologischen Isolator HgTe beruhen unter Einfluss von Mikrowellenstrahlung detailliert ausgeführt. Dieser Teil beginnt mit einem Überblick über die Eigenschaften von HgTe als dreidimensionaler topologischer Isolator und zeigt insbesondere den Nachweis der Oberfächenleitung von relativistischen Elektronen auf. Des Weiteren wird der Stand der Forschung von Josephson-Kontakten auf diesem Materialsystem dargelegt. In solchen Strukturen werden nämlich aufgrund von Majorana-Fermionen gebundene Andreev- Zustände erwartet, welche sich in der Mitte der supraleitenden Bandlücke (bei null Energie) kreuzen. Sie werden als “gapless Andreev Bound States”bezeichnet. Die Existenz dieser Zustände kann durch den Nachweis einer 4π-Periodizität der Phase des Supra- stroms bewiesen werden. Da die endliche Lebensdauer dieser Zustände “langsamen”dc- Messungen den Nachweis der Periodizität nicht erlauben, wird Strahlung im Gigahertz Frequenzbereich verwendet. Josephson-Kontakte aus 3D-HgTe-Heterostrukturen werden erfolgreich lithografiert. Zunächst werden die Strukturen mit dc-Messungen charakte- risiert und es wird gezeigt, dass der Suprastrom einen Josephson-Effekt aufweist. Die Temperaturabhängigkeit des kritischen Stroms wird simuliert, wodurch die Bestimmung der Größe der induzierten supraleitenden Bandlücke ermöglicht wird. Durch Mikrowel- lenstrahlung entstehen Shapiro-Plateaus in der Strom-Spannungskennlinie I −V -Kurve. Der Spannungsabstand von zwei aufeinander folgenden Plateaus spiegelt die Periodizität des Josephsonstroms wider. Zu erwarten wäre, dass der Abstand in einem topologischen Josephson-Kontakt im Vergleich zu einem konventionellen Josephson-Kontakt doppelt so groß ist (oder anders formuliert: die ungeradzahligen Plateau-Indizes fehlen). In den Strom-Spannungskennlinien wird jedoch beobachtet, dass der erste erwartete Schritt ausbleibt. Alle höheren ungeradzahligen Schritte sind sichtbar. Durch die Untersuchung des Phänomens als Funktion von Mikrowellenfrequenz, Mikrowellenamplitude, Magnet- feldstärke und Probengeometrie wird argumentiert, dass die Ergebnisse der Experimente mit einem topologischen Andreev-Zustand und einer großen Zahl konventioneller Moden vereinbar sind. Um die experimentellen Ergebnisse aus Kapitel 3 nachzuvollziehen, werden in Kapitel 4 die I −V -Kennlinie eines Josephson-Kontaktes mit einer linearen Kombination eines 2π- und eines 4π-periodischen Suprastroms unter Mikrowellenstrahlung numerisch simuliert. Dies erfolgt durch ein Netzwerkmodell, welches aus einem Josephson-Kontakt in Parallelschaltung zu einem ohmschen Widerstand besteht (RSJ-Modell). Die Ergebnisse aus Kapitel 3 können nur durch das Vorhandensein eines 4π-periodischem Suprastroms I4π eindeutig numerisch simuliert werden. Darüber hinaus wird herausgestellt, dass eine Kopplung des Systems an die 4π-periodische Komponente möglich ist, obwohl der Beitrag zum Gesamtstrom Ic sehr klein ist (I4π « Ic ). Die Grundlage für die Experimente in Kapitel 5 bildet ein Josephson-Kontakt, der auf einem invertierten HgTe-Quantentrog basiert. Dieser besitzt helikale Randkanäle, welche mit Supraleitern topologisch geschützte Andreev-Zustände formen. Hierfür ist zuerst ein neuer Lithographieprozess zur Herstellung der Proben entwickelt worden. Da sich der HgTe-Quantentrog unter einer Hg0.3Cd0.7Te-Barriere befindet, muss diese für eine gute induzierte Supraleitung lokal entfernt und der Supraleiter aufgetragen werden, ohne das Vakuum zu brechen. Zur Variation der Ladungsträgerdichte im Josephson-Kontakt wird eine Feldeffektelektrode auf der Struktur platziert. Die Messung des Beugungsmusters des kritischen Stroms als Funktion des Magnetfeldes erlaubt es, die Stromverteilung in der Probe zu untersuchen. Das Beugungsmuster ähnelt dem eines supraleitenden Quanteninterferenzbauelement [engl. Superconducting Quantum Interference Device: (SQUID)] und zeigt, dass der Strom vorwiegend am Rand der Probe fließt. Durch die Bestrahlung mit Mikrowellen werden fehlende ungeradzahlige Shapiro-Plateaus bis zum Stufenindex n = 9 beobachtet. Dies verdeutlicht, dass der Strom eine 4π-periodischen Beitrag aufweist. Das Experiment wird mit einem nicht-invertierten HgTe-Quantentrog wiederholt. Dieser ist nicht in der Quanten-Spin-Hall-Phase und zeigt über den gesamten Parameterbereich alle erwarteten Shapiro-Plateaus, was beweist, dass die Topologie der Probe eine wichtige Eigenschaft ist, um die 4π-Periodizität zu beobachten. Beide Effekte, das SQUID-Beugungsmuster und die verschwindenden ungeradzahligen Shapiro- Plateaus, sind in der Nähe der Quanten-Spin-Phase am sichtbarsten und können daher als Beweis für induzierte topologische Supraleitung in spinpolarisierten Randkanälen interpretiert werden. Eine Messmethode zur direkten Bestimmung der Periodizität des Suprastromes, an- ders als die Verwendung von Shapiro-Plateaus, ist die Messung der Josephson-Emission, was in Kapitel 6 beschrieben wird. Ein topologischer Josephson-Kontakt emittiert Strah- lung bei der halben Josephsonfrequenz f J /2 aufgrund der 4π-Periodizität des Joseph- sonstromes. Hierfür wird ein neuer experimenteller Aufbau entwickelt, um das kleine Emissionssignal eines einzelnen Josephson-Kontaktes zu verstärken. Dieser neue Aufbau erlaubt es, das Spektrum eines invertierten HgTe-Quantentrog zu messen und eine Emis- sion bei f J /2 zu detektieren. Je nach Ladungsträgerdichte und Detektionfrequenz wird auch gewöhnliche Emission bei f J im Spektrum beobachtet. Generell dominiert aber bei niedriger Spannung die f J /2-Emission und bei höheren Spannungen die f J . Da Spannung und ac-Frequenz durch die zweite Josephson-Gleichung proportional zueinander lässt sich das Verhalten mit den Ergebnissen der Shapiro-Plateau-Messungen vereinbaren. Darüber hinaus ist aus der Linienbreite der Emissionssignale eine Lebensdauer für die ABS in der Größenordnung von 0.3 − 4 ns für die f J /2-Emission und 3 − 4 ns für die f J - Emission abgeschätzt worden. Ein nicht-invertierter Quantentrog zeigt im Vergleich zum invertierten nur gewöhnliche Emission bei f J über den gesamten zugänglichen Frequenz- und Ladungsträgerbereich. Im letzten Teil der Arbeit, in Kapitel 7, wird die in den 3D-topologischen Isolator HgTe induzierte Supraleitung mit Hilfe von Andreev-Punktkontaktspektroskopie unter- sucht. Hierfür wird eine HgTe-Struktur mit einer Verengung fabriziert, deren Durchmesser kleiner als die mittlere freie Weglänge der topologischen Oberflächenzustände ist und somit eine energieabhängige Spektroskopie des Zustandes erlaubt. Auf einer Seite der Verengung werden supraleitende Paarkorrelationen durch einen gewöhnlichen Supralei- ter Niob induziert. Diese Struktur ermöglicht daher die Untersuchung der Grenzfläche zwischen einem Supraleiter und einem Normalleiter (topologischer Isolator). Durch die Messung der differentiellen Leitfähigkeit d I /dV als Funktion der dc-Spannung ist es möglich die Energieabhängigkeit der Supraleitung zu untersuchen. Eine induzierte supraleitenden Bandlücke von 70 µeV wird gefunden. Die Leitfähigkeit zeigt Signatu- ren einer weiteren supraleitende Bandlücke des konventionellen Supraleiters Niob von ∆Nb ≈ 1.1 meV. Die Leitfähigkeit wird zum einen mit der Theorie von Blonder, Tinkham und Klapwijk modelliert und zum anderen mit einem erweiterten Modell, welches die 2D Oberflächenzustände des topologischen Isolators berücksichtigt simuliert. Für die Grenzfläche topologischer Isolator mit topologischem Supraleiter wird eine hohe Trans- missionswahrscheinlichkeit (niedrige Barriere) festgestellt, während an der Grenzfläche zwischen dem konventionellen Supraleiter und dem topologischen Isolator eine hohe Barriere in Übereinstimmung mit dem Modell war. Der Transportmechanismus wird durch eine Unterdrückung der induzierten Supraleitung durch eine Nichtgleichgewichts- verteilung der Zustände als Funktion der Spannung erklärt. Die vorliegende Dissertation konnte klare Signaturen von induzierter topologischer Supraleitung in Josephson-Kontakten auf Basis von HgTe-Quantentrögen und Volumen- material aufzeigen. Sie kann auch als Ausgangspunkt für eine große Anzahl von weiter- führenden Experimenten dienen. Die hier entwickelte Technik und auch Theorie kann auf andere topologische Zustände in Verbindung mit Supraleitern angewandt werden. Ein weiteres Experiment für HgTe-Strukturen ließe sich beispielsweise mit Hilfe von su- praleitenden Resonatoren die Spektroskopie und Manipulation der mikroskopischen topologischen Andreev-Zustände durchführen. Diese Technik wurde schon erfolgreich von Janvier et al . auf mechanisch kontrollierten supraleitenden Bruchkontakten ange- wandt [Science 2015, 349, 1199-1202 (2015)]. Eine alternative Technik zur Spektroskopie der Andreev Zustände benötigt konventionelle Josephson-Kontakte in Kombination mit topologischen Kontakten. Die konventionellen Kontakte erlauben die Kontrolle der supra- leitenden Phase und dienen als Spektrometer. Die Andreev-Punktkontaktspektroskopie kann auf zweidimensionale topologische Isolatoren erweitert werden. Auch kann ei- ne supraleitende Schleife, welche die Kontrolle über die Phase und eine veränderbare Barriere ermöglicht, neue Einblicke in die Transportmechanismen geben. Solche Un- tersuchungen bieten Ansatzpunkte für die Lokalisierung von Majorana-Zuständen in Quanten-Spin-Hall-Systemen. KW - Quecksilbertellurid KW - Supraleitung KW - Topologischer Isolator KW - topological insulators KW - Majorana bound state KW - topological superconductor KW - HgTe KW - Josephson junction Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-162782 ER - TY - THES A1 - Breuer [geb. Hemberger], Kathrin R. F. T1 - Effiziente 3D Magnetresonanzbildgebung schnell abfallender Signale T1 - Efficient 3D Magnetic Resonance Imaging of fast decaying signals N2 - In der vorliegenden Arbeit wird die Rotated-Cone-UTE-Sequenz (RC-UTE), eine 3D k-Raum-Auslesetechnik mit homogener Verteilung der Abtastdichte, vorgestellt. Diese 3D MR-Messtechnik ermöglicht die für die Detektion von schnell abfallenden Signalen notwendigen kurzen Echozeiten und weist eine höhere SNR-Effizienz als konventionelle radiale Pulssequenzen auf. Die Abtastdichte ist dabei in radialer und azimutaler Richtung angepasst. Simulationen und Messungen in vivo zeigen, dass die radiale Anpassung das T2-Blurring reduziert und die SNR-Effizienz erhöht. Die Drehung der Trajektorie in azimutale Richtung ermöglicht die Reduzierung der Unterabtastung bei gleicher Messzeit bzw. eine Reduzierung der Messzeit ohne Auflösungsverlust. Die RC-UTE-Sequenz wurde erfolgreich für die Bildgebung des Signals des kortikalen Knochens und der Lunge in vivo angewendet. Im Vergleich mit der grundlegenden UTE-Sequenz wurden die Vorteile von RC-UTE in allen Anwendungsbeispielen aufgezeigt. Die transversalen Relaxationszeit T2* des kortikalen Knochen bei einer Feldstärke von 3.0T und der Lunge bei 1.5T und 3.0T wurde in 3D isotroper Auflösung gemessen. Außerdem wurde die Kombination von RC-UTE-Sequenz mit Methoden der Magnetisierungspräparation zur besseren Kontrasterzeugung gezeigt. Dabei wurden die Doppel-Echo-Methode, die Unterdrückung von Komponenten mit langer Relaxationszeit T2 durch Inversionspulse und der Magnetisierungstransfer-Kontrast angewendet. Die Verwendung der RC-UTE-Sequenz für die 3D funktionelle Lungenbildgebung wird ebenfalls vorgestellt. Mit dem Ziel der umfassenden Charakterisierung der Lungenfunktion in 3D wurde die simultane Messung T1-gewichteter Bilder und quantitativer T2*-Karten für verschiedene Atemzustände an sechs Probanden durchgeführt. Mit der hier vorgestellten Methode kann die Lungenfunktion in 3D über T1-Wichtung, quantitative T2*-Messung und Rekonstruktion verschiedener Atemzustände durch Darstellung von Ventilation, Sauerstofftransport und Volumenänderung beurteilt werden. N2 - In this thesis the Rotated-Cone-UTE-sequence (RC-UTE), a 3D k- space sampling scheme with uniform sampling density, is presented. 3D RC-UTE provides short echo times enabling the detection of fast decaying signals with higher SNR-efficiency than conventional UTE sequences. In RC-UTE the sampling density is adapted in radial and azimuthal direction. It is shown in simulations and measurements that the density adaption along the radial dimension reduces T2-blurring. By twisting the trajectory along the azimuthal direction fewer projections are needed to fulfill the Nyquist criterion. Thereby, undersampling artefacts or the measurement time is reduced without loss of resolution. RC-UTE has been successfully applied in vivo in cortical bone and the lung. It was shown that the RC-UTE sequence outperforms the standard UTE sequence in all presented applications. In addition, the transversal relaxation time T2* of cortical bone at field strength of 3.0T and the human lung at 1.5T und 3.0T was measured in 3D isotropic resolution. Moreover, the combination of RC-UTE with magnetization preparation techniques for improved image contrast was shown. To this end strategies such as double-echo readout, long T2 suppression by inversion pulses and magnetization transfer contrast imaging were employed. Furthermore, the application of RC-UTE for 3D functional lung imaging is presented. In order to provide broad information about pulmonary function T1-weighted images and quantitative T2*-maps in different breathing states were simultaneously measured in six healthy volunteers. The presented methodology enables the assessment of pulmonary function in 3D by indicating ventilation, oxygen transfer and lung volume changes during free breathing. KW - Kernspintomografie KW - Relaxationszeit KW - Dreidimensionale Bildverarbeitung KW - T2* KW - Ulrakurze Echozeit KW - T1-Wichtung KW - dichteangepasste k-Raum Abtastung KW - Lunge KW - Relaxation KW - Lungenfunktion Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-150750 ER - TY - THES A1 - Ponce Garcia, Irene Paola T1 - Strategies for optimizing dynamic MRI T1 - Strategien zur Optimierung der dynamischen MR Bildgebung N2 - In Magnetic Resonance Imaging (MRI), acquisition of dynamic data may be highly complex due to rapid changes occurred in the object to be imaged. For clinical diagnostic, dynamic MR images require both high spatial and temporal resolution. The speed in the acquisition is a crucial factor to capture optimally dynamics of the objects to obtain accurate diagnosis. In the 90’s, partially parallel MRI (pMRI) has been introduced to shorten scan times reducing the amount of acquired data. These approaches use multi-receiver coil arrays to acquire independently and simultaneously the data. Reduction in the amount of acquired data results in images with aliasing artifacts. Dedicated methods as such Sensitivity Encoding (SENSE) and Generalized Autocalibrating Partially Parallel Acquisition (GRAPPA) were the basis of a series of algorithms in pMRI. Nevertheless, pMRI methods require extra spatial or temporal information in order to optimally reconstruct the data. This information is typically obtained by an extra scan or embedded in the accelerated acquisition applying a variable density acquisition scheme. In this work, we were able to reduce or totally eliminate the acquisition of the training data for kt-SENSE and kt-PCA algorithms obtaining accurate reconstructions with high temporal fidelity. For dynamic data acquired in an interleaved fashion, the temporal average of accelerated data can generate an artifact-free image used to estimate the coil sensitivity maps avoiding the need of extra acquisitions. However, this temporal average contains errors from aliased components, which may lead to signal nulls along the spectra of reconstructions when methods like kt-SENSE are applied. The use of a GRAPPA filter applied to the temporal average reduces these errors and subsequently may reduce the null components in the reconstructed data. In this thesis the effect of using temporal averages from radial data was investigated. Non-periodic artifacts performed by undersampling radial data allow a more accurate estimation of the true temporal average and thereby avoiding undesirable temporal filtering in the reconstructed images. kt-SENSE exploits not only spatial coil sensitivity variations but also makes use of spatio-temporal correlations in order to separate the aliased signals. Spatio-temporal correlations in kt-SENSE are learnt using a training data set, which consists of several central k-space lines acquired in a separate scan. The scan of these extra lines results in longer acquisition times even for low resolution images. It was demonstrate that limited spatial resolution of training data set may lead to temporal filtering effects (or temporal blurring) in the reconstructed data. In this thesis, the auto-calibration for kt-SENSE was proposed and its feasibility was tested in order to completely eliminate the acquisition of training data. The application of a prior TSENSE reconstruction produces the training data set for the kt-SENSE algorithm. These training data have full spatial resolution. Furthermore, it was demonstrated that the proposed auto-calibrating method reduces significantly temporal filtering in the reconstructed images compared to conventional kt-SENSE reconstructions employing low resolution training images. However, the performance of auto-calibrating kt-SENSE is affected by the Signal-to-Noise Ratio (SNR) of the first pass reconstructions that propagates to the final reconstructions. Another dedicated method used in dynamic MRI applications is kt-PCA, that was first proposed for the reconstruction of MR cardiac data. In this thesis, kt-PCA was employed for the generation of spatially resolved M0, T1 and T2 maps from a single accelerated IRTrueFISP or IR-Snapshot FLASH measurement. In contrast to cardiac dynamic data, MR relaxometry experiments exhibit signal at all temporal frequencies, which makes their reconstruction more challenging. However, since relaxometry measurements can be represented by only few parameters, the use of few principal components (PC) in the kt-PCA algorithm can significantly simplify the reconstruction. Furthermore, it was found that due to high redundancy in relaxometry data, PCA can efficiently extract the required information from just a single line of training data. It has been demonstrated in this thesis that auto-calibrating kt-SENSE is able to obtain high temporal fidelity dynamic cardiac reconstructions from moderate accelerated data avoiding the extra acquisition of training data. Additionally, kt-PCA has been proved to be a suitable method for the reconstruction of highly accelerated MR relaxometry data. Furthermore, a single central training line is necessary to obtain accurate reconstructions. Both reconstruction methods are promising for the optimization of training data acquisition and seem to be feasible for several clinical applications. N2 - Dynamische Bildgebung mithilfe der Magnetresonanztomographie stellt eine besondere Herausforderung dar. Für klinische Anwendungen benötigt man Bilder mit hoher räumlicher und bei schnellen Bewegungen auch zeitlicher Auflösung. Technologische Fortschritte in den letzten Jahrzehnten konnten MRT-Experimente erheblich beschleunigen. Ein wichtiger Beitrag lieferte die parallele Bildgebung (pMRT), die durch die Entwicklung von Spulenarrays für den Empfang des MR-Signals ermöglicht wurde. In paralleler Bildgebung wird nur ein Teil der eigentlich benötigten Daten aufgenommen. Diese Unterabtastung des k-Raum führt zu Bildern mit Aliasing-Artefakten. Verschiedenste Algorithmen wurden entwickelt, um mittels der zusätzlichen räumlichen Informationen der Spulenarrays anschließend Bilder zu rekonstruieren. Heute spielen Sensitivity Encoding (SENSE) und Generalized Autocalibrating Partially Parallel Acquisition (GRAPPA) eine große und bilden eine Grundlage für eine Vielzahl anderer Algorithmen. Einen Großteil aller pMRT Methoden erfordern für optimale Ergebnisse zusätzliche räumliche oder zeitliche Informationen zur Kalibrierung. Diese Kalibrations- oder Trainingsdaten werden in der Regel durch einen zusätzlichen Scan erzeugt oder in die beschleunigte Messung eingebettet aufgenommen. Das ist eine unerwünschte Verlängerung der Messzeit die Folge. In dieser Arbeit konnten wir kt-SENSE und kt-PCA Rekonstruktionen dynamischer MRT Daten mit hoher zeitlicher Genauigkeit erzielen bei gleichzeitiger Reduktion bzw. sogar Beseitigung der benötigten Menge an Trainingsdaten. Um die in beiden Methoden benötigten Spulensensitivitäten zu berechnen, kann bei bestimmten Abtastschemata mit dem Mittelwert der dynamischen Daten ein weitgehend Artefakt-freies Bild erzeugt werden. Dieser zeitliche Mittelwert enthält jedoch kleine Fehler, die durch die Anwendung von Methoden wie kt-SENSE zu Signalauslöschungen im Spektrum der rekonstruierten Daten führen können. Es konnte gezeigt werden, dass die Anwendung eines GRAPPA Filter auf den zeitlichen Mittelwert die Fehler in den Spulensensitivitäten reduziert und die Rekonstruktion von Daten aller Frequenzen ermöglicht. Eine weitere aufgezeigte Möglichkeit ist die Verwendung einer radialen Akquisition, die dank der inkohärenten Aliasing-Artefakte ebenfalls zu einer erheblich genaueren Abschätzung des zeitlichen Mittelwerts führt. Dies verhindert zeitliche Ungenauigkeiten in den rekonstruierten Bildern. Zusätzliche zu Spulensensitivitäten verwenden Rekonstruktionsmethoden wie kt-SENSE Vorkenntnisse über räumlich-zeitliche Korrelationen, um Artefakte zu entfernen. Informationen darüber werden gewöhnlich aus voll aufgenommenen Trainingsdaten mit geringer Auflösung extrahiert. Die separate Akquisitions dieser Trainingsdaten verursacht eine unerwünschte Verlängerung der Messzeit. In dieser Arbeit wurde gezeigt, dass die niedrige Auflösung der Trainingsdaten zu zeitlichen Filterungseffekten in den rekonstruierten Daten führen kann. Um dies zu verhindern und um die zusätzliche Aufnahme von Trainingsdaten zu vermeiden, wurde eine Autokalibrierung für kt-SENSE vorgeschlagen und untersucht. Hierbei werden die benötigten Trainingsdaten in einem ersten Schritt durch eine TSENSE Rekonstruktion aus den unterabgetasteten Daten selbst erzeugt. Dank der vollen Auflösung dieser Trainingsdaten kann das Auftreten eines zeitlichen Filters verhindert werden. Die Leistung der Auto-kalibration wird lediglich durch einen Einfluss des SNRs der TSENSE Trainingsdaten auf die finalen Rekonstruktionen beeinträchtigt. Ein weiteres Verfahren für die dynamische MRT ist kt-PCA, das zunächst für die Rekonstruktion von MR-Herzdaten vorgeschlagen wurde. In dieser Arbeit wurde kt-PCA für die neurologische MR Relaxometrie verwendet. Hierbei konnten aus beschleunigten IRTrueFISP und IR-Snapshot-FLASH Messungen genaue M0, T1 und T2 Karten gewonnen werden. Im Gegensatz zur Herzbildgebung weisen MR Relaxometrie Datensätze Signal auf alles zeitlichen Frequenzen auf, was ihre Rekonstruktion mit konventionellen Methoden erschwert. Andererseits können die zeitlichen Signalverläufe mit einigen wenigen Parametern dargestellt werden und die Rekonstruktion mittels kt-PCA vereinfacht sich erheblich aufgrund der geringen Anzahl benötigter Hauptkomponenten (PC). Weiter wurde gezeigt, dass aufgrund der hohen Redundanz ein Trainingsdatensatz bestehend aus einer einzigen Zeile ausreicht, um alle relevanten Informationen zu erhalten. In dieser Thesis wurde demonstriert, dass mit dem Ansatz einer auto-kalibrierten kt-SENSE Rekonstruktion Bilder mit hoher zeitlicher Genauigkeit aus beschleunigten Datensätzen des Herzens gewonnen werden können. Dies vermeidet die gewöhnlich benötigte zusätzliche Aufnahme von Trainingsdaten. Weiterhin hat sich kt-PCA als geeignetes Verfahren zur Rekonstruktion hochbeschleunigter MR Relaxometrie Datensätze erwiesen. In diesem Fall war ein Trainingsdatensatz bestehend aus einer einzelnen Zeile ausreichend für Ergebnisse mit hoher Genauigkeit. KW - Kernspintomografie KW - Dynamische Messung KW - Magnetic resonance KW - Magnetische Resonanz KW - Dynamic magnetic resonance imaging KW - Dynamische MR Bildgebung KW - DNMR-Spektroskopie KW - Bildgebendes Verfahren Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-162622 ER - TY - JOUR A1 - Kernreiter, T. A1 - Governale, M. A1 - Zülicke, U. A1 - Hankiewicz, E. M. T1 - Anomalous Spin Response and Virtual-Carrier-Mediated Magnetism in a Topological Insulator JF - Physical Review X N2 - We present a comprehensive theoretical study of the static spin response in HgTe quantum wells, revealing distinctive behavior for the topologically nontrivial inverted structure. Most strikingly, the q=0 (long-wavelength) spin susceptibility of the undoped topological-insulator system is constant and equal to the value found for the gapless Dirac-like structure, whereas the same quantity shows the typical decrease with increasing band gap in the normal-insulator regime. We discuss ramifications for the ordering of localized magnetic moments present in the quantum well, both in the insulating and electron-doped situations. The spin response of edge states is also considered, and we extract effective Landé g factors for the bulk and edge electrons. The variety of counterintuitive spin-response properties revealed in our study arises from the system’s versatility in accessing situations where the charge-carrier dynamics can be governed by ordinary Schrödinger-type physics; it mimics the behavior of chiral Dirac fermions or reflects the material’s symmetry-protected topological order. KW - spin response KW - magnetism KW - nanophysics KW - topological insulators Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-166582 VL - 6 IS - 021010 ER - TY - JOUR A1 - Kim, Seonghoon A1 - Zhang, Bo A1 - Wang, Zhaorong A1 - Fischer, Julian A1 - Brodbeck, Sebastian A1 - Kamp, Martin A1 - Schneider, Christian A1 - Höfling, Sven A1 - Deng, Hui T1 - Coherent Polariton Laser JF - Physical Review X N2 - The semiconductor polariton laser promises a new source of coherent light, which, compared to conventional semiconductor photon lasers, has input-energy threshold orders of magnitude lower. However, intensity stability, a defining feature of a coherent state, has remained poor. Intensity noise many times the shot noise of a coherent state has persisted, attributed to multiple mechanisms that are difficult to separate in conventional polariton systems. The large intensity noise, in turn, limits the phase coherence. Thus, the capability of the polariton laser as a source of coherence light is limited. Here, we demonstrate a polariton laser with shot-noise-limited intensity stability, as expected from a fully coherent state. This stability is achieved by using an optical cavity with high mode selectivity to enforce single-mode lasing, suppress condensate depletion, and establish gain saturation. Moreover, the absence of spurious intensity fluctuations enables the measurement of a transition from exponential to Gaussian decay of the phase coherence of the polariton laser. It suggests large self-interaction energies in the polariton condensate, exceeding the laser bandwidth. Such strong interactions are unique to matter-wave lasers and important for nonlinear polariton devices. The results will guide future development of polariton lasers and nonlinear polariton devices. KW - polariton laser KW - condensed matter physics KW - photonics KW - quantum physics KW - coherent light Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-166597 VL - 6 IS - 011026 ER - TY - JOUR A1 - Chenari, Hossein Mahmoudi A1 - Seibel, Christoph A1 - Hauschild, Dirk A1 - Reinert, Friedrich A1 - Abdollahian, Hossein T1 - Titanium Dioxide Nanoparticles: Synthesis, X-Ray Line Analysis and Chemical Composition Study JF - Materials Research N2 - TiO2 nanoparticleshave been synthesized by the sol-gel method using titanium alkoxide and isopropanolas a precursor. The structural properties and chemical composition of the TiO2 nanoparticles were studied usingX-ray diffraction, scanning electron microscopy, and X-ray photoelectron spectroscopy.The X-ray powder diffraction pattern confirms that the particles are mainly composed of the anatase phase with the preferential orientation along [101] direction. The physical parameters such as strain, stress and energy density were investigated from the Williamson- Hall (W-H) plot assuming a uniform deformation model (UDM), and uniform deformation energy density model (UDEDM). The W-H analysis shows an anisotropic nature of the strain in nanopowders. The scanning electron microscopy image shows clear TiO2 nanoparticles with particle sizes varying from 60 to 80nm. The results of mean particle size of TiO2 nanoparticles show an inter correlation with the W-H analysis and SEM results. Our X-ray photoelectron spectroscopy spectra show that nearly a complete amount of titanium has reacted to TiO2 KW - TiO\(_2\) KW - Nanoparticles KW - X-ray analysis KW - SEM KW - XPS Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-165807 VL - 19 IS - 6 ER - TY - JOUR A1 - Hargart, F A1 - Roy-Choudhury, K A1 - John, T A1 - Portalupi, S L A1 - Schneider, C A1 - Höfling, S A1 - Kamp, M A1 - Hughes, S A1 - Michler, P T1 - Probing different regimes of strong field light-matter interaction with semiconductor quantum dots and few cavity photons JF - New Journal of Physics N2 - In this work we present an extensive experimental and theoretical investigation of different regimes of strong field light–matter interaction for cavity-driven quantum dot (QD) cavity systems. The electric field enhancement inside a high-Q micropillar cavity facilitates exceptionally strong interaction with few cavity photons, enabling the simultaneous investigation for a wide range of QD-laser detuning. In case of a resonant drive, the formation of dressed states and a Mollow triplet sideband splitting of up to 45 μeV is measured for amean cavity photon number \(\leq\) 1. In the asymptotic limit of the linear ACStark effect we systematically investigate the power and detuning dependence of more than 400 QDs. Some QD-cavity systems exhibit an unexpected anomalous Stark shift, which can be explained by an extended dressed 4-levelQDmodel.Weprovide a detailed analysis of the QD-cavity systems properties enabling this novel effect. The experimental results are successfully reproduced using a polaron master equation approach for the QD-cavity system, which includes the driving laser field, exciton-cavity and exciton-phonon interactions KW - light–matter interaction KW - quantum dots KW - AC Stark effect KW - dressed states Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-166278 VL - 18 ER - TY - JOUR A1 - Redlich, Christoph A1 - Lingnau, Benjamin A1 - Holzinger, Steffen A1 - Schlottmann, Elisabeth A1 - Kreinberg, Sören A1 - Schneider, Christian A1 - Kamp, Martin A1 - Höfling, Sven A1 - Wolters, Janik A1 - Reitzenstein, Stephan A1 - Lüdge, Kathy T1 - Mode-switching induced super-thermal bunching in quantum-dot microlasers JF - New Journal of Physics N2 - The super-thermal photon bunching in quantum-dot (QD) micropillar lasers is investigated both experimentally and theoretically via simulations driven by dynamic considerations. Using stochastic multi-mode rate equations we obtain very good agreement between experiment and theory in terms of intensity profiles and intensity-correlation properties of the examined QD micro-laser's emission. Further investigations of the time-dependent emission show that super-thermal photon bunching occurs due to irregular mode-switching events in the bimodal lasers. Our bifurcation analysis reveals that these switchings find their origin in an underlying bistability, such that spontaneous emission noise is able to effectively perturb the two competing modes in a small parameter region. We thus ascribe the observed high photon correlation to dynamical multistabilities rather than quantum mechanical correlations. KW - microlaser KW - nonlinear dynamics KW - correlation properties KW - photon statistics KW - noise and multimode dynamics KW - quantum dot laser Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-166286 VL - 18 IS - 063011 ER - TY - THES A1 - Strauß, Micha Johannes T1 - Molekularstrahlepitaxie von niederdimensionalen GaInAs(N) Systemen für AlGaAs Mikroresonatoren T1 - Molecular beam epitaxy of GaInAs(N) low dimensional Systems for AlGaAs micro resonators N2 - Die Erforschung von Quantenpunkten mit ihren quantisierten, atomähnlichen Zuständen, bietet eine Vielzahl von Möglichkeiten auf dem Weg zum Quantencomputer und für Anwendungen wie Einzelphotonenquellen und Quantenpunktlasern. Vorangegangene Studien haben grundlegend gezeigt, wie Quantenpunkte in Halbleiterresonatoren integriert und mit diesen gekoppelt werden können. Dazu war es zum einen notwendig, die Quantenpunkte und ihr epitaktisches Wachstum besser zu verstehen und zu optimieren. Zum anderen mussten die Bragg-Resonatoren optimiert werden, sodass Güten von bis zu 165.000 realisiert werden konnten. Eingehende Studien dieser Proben zeigten im Anschluss einen komplexeren Zusammenhang von Q-Faktor und Türmchendurchmesser. Man beobachtet eine quasi periodische Oszillation des Q-Faktors mit dem Pillar Durchmesser. Ein Faktor für diese Oszillation ist die Beschaffenheit der Seitenflanken des Resonatortürmchens, bedingt durch die unterschiedlichen Eigenschaften von AlAs und GaAs bei der Prozessierung der Türmchen. Darüber hinaus wurden in der Folge auf den Grundlagen dieser Strukturen sowohl optisch als auch elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen realisiert. Da in diesen Bauteilen auch die Lage des Quantenpunkts innerhalb des Resonatortürmchens einen erheblichen Einfluss auf die Effizienz der Kopplung zwischen Resonator und Quantenpunkt hat, war das weitere Ziel, die Quantenpunkte kontrolliert zu positionieren. Mit einer gezielten Positionierung sollte es möglich sein, ein Resonatortürmchen direkt über dem Quantenpunkt zu plazieren und den Quantenpunkt somit in das Maximum der optischen Mode zu legen. Besondere Herausforderung für die Aufgabenstellung war, Quantenpunkte in einem Abstand von mind. der Hälfte des angestrebten Türmchendurchmessers, d.h 0,5 μm bis 2 μm, zu positionieren. Die Positionierung musste so erfolgen, dass nach dem Wachstum eines AlAs/GaAs DBR Spiegel über den Quantenpunkten, Resonatortürmchen zielgenau auf die Quantenpunkte prozessiert werden können. Es wurden geeignete Prozesse zur Strukturierung eines Lochgitters in die epitaktisch gewaschene Probe mittels Elektronenstrahllithographie entwickelt. Für ein weiteres Wachstum mittels Molekularstrahlepitaxie, mussten die nasschemischen Reinigungsschritte sowie eine Reinigung mit aktivem Wasserstoff im Ultrahochvakuum optimiert werden, sodass die Probe möglichst defektfrei überwachsen werden konnte, die Struktur des Lochgitters aber nicht zerstört wurde. Es wurden erfolgreich InAs-Quantenpunkte auf die vorgegebene Struktur positioniert, erstmals in einem Abstand von mehreren Mikrometern zum nächsten Nachbarn. Eine besondere Herausforderung war die Vorbereitung für eine weitere Prozessierung der Proben nach Quantenpunktwachstum. Eine Analyse mittels prozessierten Goldkreuzen, dass 30 % der Quantenpunkte innerhalb von 50 nm und 60 % innerhalb von 100 nm prozessiert wurden. In der Folge wurde mit der hier erarbeiteten Methode Quantenpunkte erfolgreich in DBR-Resonatoren sowie photonische Kristalle eingebaut Die gute Abstimmbarkeit von Quantenpunkten und die bereits gezeigte Möglichkeit, diese in Halbleiterresonatoren einbinden zu können, machen sie auch interessant für die Anwendung im Telekommunikationsbereich. Um für Glasfasernetze Anwendung zu finden, muss jedoch die Wellenlänge auf den Bereich von 1300 nm oder 1550 nm übertragen werden. Vorangegangene Ergebnisse kamen allerdings nur knapp an die Wellenlänge von 1300nm. Eine fu ̈r andere Bauteile sowie für Laserdioden bereits häufig eingesetzte Methode, InAs-Quantenpunkte in den Bereich von Telekommunikationswellenla ̈ngen zu verschieben, ist die Verwendung von Stickstoff als weiteres Gruppe-V-Element. Bisherige Untersuchungen fokussierten sich auf Anwendungen in Laserdioden, mit hoher Quantenpunktdichte und Stickstoff sowohl in den Quantenpunkten als in den umgebenen Strukturen. Da InAsN-Quantenpunkte in ihren optischen Eigenschaften durch verschiedene Verlustmechanismen leiden, wurde das Modell eines Quantenpunktes in einem Wall (Dot-in-Well) unter der Verwendung von Stickstoff weiterentwickelt. Durch gezielte Separierung der Quantenpunkte von den stickstoffhaltigen Schichten, konnte e eine Emission von einzelnen, MBE-gewachsenen InAs Quantenpunkten von über 1300 nm gezeigt werden. Anstatt den Stickstoff direkt in die Quantenpunkte oder unmittelbar danach in die Deckschicht ein zu binden, wurde eine Pufferschicht ohne Stickstoff so angepasst, dass die Quantenpunkte gezielt mit Wellenlängen größer 1300 nm emittieren. So ist es nun möglich, die Emission von einzelnen InAs Quantenpunkten jenseits dieser Wellenlänge zu realisieren. Es ist nun daran, diese Quantenpunkte mit den beschriebenen Mikroresonatoren zu koppeln, um gezielt optisch und elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen für 1300nm zu realisieren. N2 - The research of quantum dots with their quantized, atom-like states provides many possibilities for quantum computing and for application in technologies like single photon sources and quantum dot lazers. Previous studies have demonstrated how quantum dots can be integrated with and linked to semiconductor resonator. For this reason, it is necessary to better understand and optimize the epitaxial growth of quantum dots. Within the context of this work, the Bragg-Resonators must be optimized so that Q factors of up to 165.000 can be realized. Extensive studies of these samplings indicate a complex dependency between Q factors and diameter of the micropillar. This is how a quasi-periodic Q factor oscillation looks. One factor for these oscillations is the composition of the side flanks of the resonator micropillars, caused by the various properties of AIAs and GaAs during processing the micropillar. In addition, both optically and electrically pumped single photon sources have been realized on the basis of this structure. Due to the fact that the position of the quantum dot within the resonator micropillar has a significant effect on the efficiency of the coupling between the resonator and the quantum dot, a further goal was to control the position of the quantum dot. With a precise positioning, it should be possible to place a micropillar directly over a quantum dot, thus the quantum dot is located in the center of the pillar mode. A particular challenge in the scope of work was to position the quantum dots with a distance of at least half of the target micropillar diameter,in other words, between 0,5μm and 2μm. The positioning must be done in such a way so that a AIAs/GaAs DBR micropillar can be processed over the quantum dot. Therefore processes were developed to place a lattice of holes on an MBE grown sample via Electron Beam Lithography. The lithographical process was optimized by additional steps of wet chemical cleaning, and cleaning with hydrogen under ultra high vacuum, to avoid defects during MBE overgrowth. InAs quantum dots have positions on a given structure in a distance of several micrometers to each other. It could be proved by processing gold pattern, that 30% of the quantum dots are placed within 50 nm precision and 60% within 100 nm . In the following work quantum dots have been placed in DBR micro pillars and photonic crystals. Because quantum dots have a wide spectral range and because they can be integrated in micropillars, they are also of interest for applications within telecommunication systems. Therefore the spectral range around 1300 nm and 1550 nm has to be re- ached to link them to fiber cable. Former studies have shown results tight under 1300nm. Nitrogen is an additional way to get InAs quantum emitting at 1300nm at 8 K. Until now research for InAs quantum dots containing nitrogen was focused on high density dots for laser application. The Dot- In-A-Well design was transferred, in this work, to this problem by using nitrogen in a well above the quantum dots. With this development, single quantum dots, emitting above 1300nm at 8 K, have been grown for the first time. The next step would be to integrated this InAs Quantum dots with the nitrogen well, within the micro pillar to achieve single photon sources at 1300nm. KW - Quantenpunkt KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Mikroresonator KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Optischer Resonator Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-159024 ER - TY - THES A1 - Pfaff, Florian Georg T1 - Spektroskopie und hochauflösende Mikroskopie zur Analyse der Grenzflächeneigenschaften in SrTiO\(_3\)-basierten Heterostrukturen T1 - Interface properties of SrTiO\(_3\)-based heterostructures studied by spectroscopy and high-resolution microscopy N2 - > In oxidischen Heterostrukturen kann es zur Ausbildung unerwarteter elektronischer und magnetischer Phasen kommen. Ein bekanntes Beispiel ist das Heterostruktursystem LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\), an dessen Grenzfläche ein zweidimensionalen Elektronensystem (2DES) entsteht, sofern die LaAlO\(_3\)-Filmdicke einen kritischen Wert von mindestens vier Einheitszellen aufweist. Ähnliches Verhalten konnte an der Heterostruktur γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) beobachtet werden. Die gemessenen Elektronenbeweglichkeiten und Flächenladungsträgerdichten übertreffen hierbei die in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) um mehr als eine Größenordnung. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung sowie der Analyse dieser beiden Heterostruktursysteme. Die Hauptaspekte sind dabei die Untersuchung der physikalischen Eigenschaften an der Grenzfläche sowie das Verständnis der zugrundeliegenden Mechanismen. > > Im Hinblick auf das Wachstum wird demonstriert, dass die für LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) etablierte Wachstumsroutine der gepulsten Laserablation sowie die zur Überwachung des Schichtwachstums verwendete Methode der Beugung hochenergetischer Elektronen in Reflexion (RHEED) für das γ-Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstum modifiziert werden müssen. So kann gezeigt werden, dass durch eine geeignete Variation der Wachstumsgeometrie die Resonanz von Oberflächenwellen, welche im Falle des γ-Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstums die Beobachtung von RHEED-Oszillationen erschwert, vermieden werden kann und somit auch hier die Überwachung des heteroepitaktischen Schichtwachstum mittels Elektronenbeugung möglich wird. > > Für die Ausbildung des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) wird das Szenario der elektronischen Rekonstruktion als mögliche Ursache diskutiert, wonach das divergierende Potential innerhalb des polaren LaAlO\(_3\)-Films durch einen Ladungstransfer von der Probenoberfläche in die obersten Atomlagen des unpolaren SrTiO\(_3\)-Substrats kompensiert wird. Zudem sind die Eigenschaften der Heterostruktur von den Wachstumsparametern abhängig. So wird in der vorliegenden Arbeit eine deutliche Zunahme der Ladungsträgerkonzentration und der räumliche Ausdehnung der leitfähigen Schicht insbesondere für Proben, welche bei sehr niedrigen Sauerstoffhintergrunddrücken gewachsen wurden, gezeigt und auf die Erzeugung von Sauerstofffehlstellen innerhalb des Substrats zurückgeführt. Darüber hinaus wird erstmalig die Herstellung atomar scharfer Grenzflächen mit sehr geringer Defektdichte selbst bei sehr niedrigen Wachstumsdrücken belegt und erstmals auch direkt elektronenmikroskopisch nachgewiesen. Es werden allenfalls vernachlässigbare Effekte der Sauerstoffkonzentration auf charakteristische, strukturelle Merkmale der Probe beobachtet. Desweiteren zeigt diese Arbeit erstmalig eine von den Wachstumsbedingungen abhängige Gitterverzerrung des Films, was in Übereinstimmung mit Rechnungen auf Basis der Dichtefunktionaltheorie einen Hinweis auf ein komplexes Zusammenspiel von elektronischer Rekonstruktion, Sauerstofffehlstellen an der LaAlO\(_3\)-Oberfläche und einer Verzerrung der Kristallstruktur als Ursache für die Entstehung des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) liefert. > > Neben der mikroskopischen Analyse des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) wird die elektronische Struktur dieses Systems zudem mithilfe der resonanten inelastischen Röntgenstreuung charakterisiert. Die vorliegende Dissertation zeigt dabei, neben dem Nachweis lokalisierter Ladungsträger vor dem Einsetzen metallischen Verhaltens ab einer kritischen Schichtdicke von vier Einheitszellen, die Existenz eines Raman- und eines fluoreszenzartigen Signals in Abhängigkeit der verwendeten Photonenenergie, was wiederum auf einen unterschiedlichen elektronischen Charakter im Zwischenzustand zurückgeführt werden kann. Gestützt wird diese Interpretation durch vergleichbare Messungen an γ- Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\). In diesem System finden sich zudem ebenfalls Anzeichen lokalisierter Ladungsträger unterhalb der kritischen Schichtdicke für metallisches Verhalten, was ein Hinweis auf einen mit LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) vergleichbaren Grundzustand sein könnte. > > Weitere Messungen mithilfe der resonanten Photoelektronenspektroskopie ermöglichen zudem eine direkte Beobachtung und Analyse der Ti 3d-Valenzelektronen. Messungen an LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) und γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) liefern dabei Hinweise auf verschiedene elektronische Ti 3d-artige Zustände. Diese werden zum einen den mobilen Ladungsträgern des 2DES zugeschrieben, zum anderen als lokalisierte Elektronen in der Nähe von Sauerstofffehlstellen identifiziert. Eine Analyse des Resonanzverhaltens sowie der spektralen Form der beobachteten Signale zeigt quantitative Unterschiede, was auf einen unterschiedlichen treibenden Mechanismus in beiden Systemen hindeutet und im Hin- blick auf den Einfluss von Sauerstofffehlstellen auf das System diskutiert wird. Zudem zeigen impulsaufgelöste Messungen der Zustände am chemischen Potential eine unterschiedliche Intensitätsverteilung im k -Raum. Dies wird im Zusammenhang mit Matrixelementeffekten diskutiert und kann vermutlich auf Photoelektronendiffraktion bedingt durch die unterschiedliche Kristallstruktur des Filmmaterials, zurückgeführt werden. N2 - > Oxide heterostructures can exhibit a variety of unexpected electronic and magnetic phenomena at their interfaces. A prominent example is the interface in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures where a two-dimensional electron system (2DES) forms if the LaAlO\(_3\) thickness equals or exceeds a critical thickness of four unit cells. Similar to LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) an interface 2DES above a critical overlayer thickness has been observed in γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\). However, the electron mobility as well as the sheet carrier density exceed those of LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures by more than one order of magnitude. This thesis is concerned with the growth and the characterization of these two types of interface systems with the main focus on the analysis of the physical properties at the interface and the understanding of their leading mechanisms. > > In regard to the sample fabrication it is demonstrated in the present thesis that the hitherto established growth routine of LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) by pulsed laser deposition has to be altered and optimized for the growth of γ-Al\(_2\)O\(_3\). It is shown that growth monitoring by analyzing reflection high energy electron diffraction (RHEED)intensity oscillations is hindered by the formation of surface wave resonances. In order to avoid this effect, a modified growth geometry has to be used whereby also in this heterostructucture systems monitoring of the layer-by-layer growth of γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures by electron diffraction can be achieved. > > A so-called electronic reconstruction is discussed as the possible driving mechanism for the 2DES formation in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\). In this scenario, the built-up potential within the polar LaAlO\(_3\) overlayer is compensated by a charge transfer from the sample surface to the top most layers of the non-polar SrTiO\(_3\) substrate. Furthermore, the properties of these heterostructures strongly depend on the used growth conditions. In the present work, for instance, a significant increase in the charge carrier concentration as well as the 2DES spatial extension can be observed for samples grown at very low oxygen pressures, which is related to the creation of oxygen vacancies in SrTiO\(_3\) substrate. It is microscopically shown for the first time that sharp interfaces with a very low density of defects can also be grown at very low oxygen partial pressures. In addition, no significant effect of oxygen vacancies on specific structural properties is seen. Furthermore, a detailed analysis of the atomic spacing reveales a lattice distortion within the LaAlO\(_3\) film which shows a significant dependence on the used growth parameters and, supported by density functional theory, points towards a complex interplay of electronic reconstruction, surface oxygen vacancies and lattice distortions as the driving mechanism for the 2DES formation. > > Beside the study of the structural properties of the interface in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures by means of transmission electron microscopy, the electronic structure of the 2DES is analyzed by resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) measurements which show clear indications for localized charge carriers below the critical thickness for conductivity of four unit cells. Moreover, a Raman- and a fluorescence-like signal can be identified by excitation energy dependent RIXS and attributed to the electronic character of the intermediate state. Similar results are obtained on γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures which fortifies this interpretation and could be a hint for a similar ground state in both heterostructures and interface magnetism also to be present in this system. > > By using resonant photoelectron spectroscopy the Ti 3d valence electrons can directly be observed and analyzed. Comparative measurements on LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) and γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) indicate the existence of different types of electronic states with Ti 3d character in both systems which can be attributed to mobile carriers forming the 2DES and carriers localized in states adjacent to oxygen vacancies. By analyzing the resonance behavior of the electronic states and their relative intensities and spectral shape substantial differences are revealed which point to a different mechanism at play for forming the 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) and γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\). These observations are discussed in terms of the influence of oxygen vacancies on the two interface systems. Additionally, momentum-resolved measurements are performed to resolve the metallic states at the chemical potential and to map out the Fermi surface of LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) and γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\). Here, significantly different intensity distributions in k -space are observed and discussed with respect to matrix element effects while the results can most likely be ascribed to photoelectron diffraction due to the different crystal structure of the overlayer material KW - Übergangsmetalloxide KW - Heterostruktur KW - Grenzfläche KW - Physikalische Eigenschaft KW - Röntgenstreuung KW - Grenzflächeneigenschaften KW - Perowskit KW - Spinell KW - Sauerstofffehlstellen KW - oxygen vacancies KW - interface properties KW - matrix element effects KW - oxide heterostructures KW - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie KW - Mehrschichtsystem KW - Durchstrahlungselektronenmikroskopie KW - Laserablation Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-145023 ER - TY - JOUR A1 - Simin, D. A1 - Soltamov, V. A. A1 - Poshakinskiy, A. V. A1 - Anisimov, A. N. A1 - Babunts, R. A. A1 - Tolmachev, D. O. A1 - Mokhov, E. N. A1 - Trupke, M. A1 - Tarasenko, S. A. A1 - Sperlich, A. A1 - Baranov, P. G. A1 - Dyakonov, V. A1 - Astakhov, G. V. T1 - All-Optical dc Nanotesla Magnetometry Using Silicon Vacancy Fine Structure in Isotopically Purified Silicon Carbide JF - Physical Review X N2 - We uncover the fine structure of a silicon vacancy in isotopically purified silicon carbide (4H-\(^{28}\)SiC) and reveal not yet considered terms in the spin Hamiltonian, originated from the trigonal pyramidal symmetry of this spin-3/2 color center. These terms give rise to additional spin transitions, which would be otherwise forbidden, and lead to a level anticrossing in an external magnetic field. We observe a sharp variation of the photoluminescence intensity in the vicinity of this level anticrossing, which can be used for a purely all-optical sensing of the magnetic field. We achieve dc magnetic field sensitivity better than 100  nT/√Hz within a volume of 3×10\(^{−7}\)mm\(^3\) at room temperature and demonstrate that this contactless method is robust at high temperatures up to at least 500 K. As our approach does not require application of radio-frequency fields, it is scalable to much larger volumes. For an optimized light-trapping waveguide of 3  mm\(^3\), the projection noise limit is below 100  fT/√Hz. KW - condensed matter physics KW - optoelectronics KW - spintronics Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-147682 VL - 6 ER - TY - JOUR A1 - Kraus, Hannes A1 - Heiber, Michael C. A1 - Väth, Stefan A1 - Kern, Julia A1 - Deibel, Carsten A1 - Sperlich, Andreas A1 - Dyakonov, Vladimir T1 - Analysis of Triplet Exciton Loss Pathways in PTB7:PC\(_{71}\)BM Bulk Heterojunction Solar Cells JF - Scientific Reports N2 - A strategy for increasing the conversion efficiency of organic photovoltaics has been to increase the VOC by tuning the energy levels of donor and acceptor components. However, this opens up a new loss pathway from an interfacial charge transfer state to a triplet exciton (TE) state called electron back transfer (EBT), which is detrimental to device performance. To test this hypothesis, we study triplet formation in the high performing PTB7:PC\(_{71}\)BM blend system and determine the impact of the morphology-optimizing additive 1,8-diiodoctane (DIO). Using photoluminescence and spin-sensitive optically detected magnetic resonance (ODMR) measurements at low temperature, we find that TEs form on PC\(_{71}\)BM via intersystem crossing from singlet excitons and on PTB7 via EBT mechanism. For DIO blends with smaller fullerene domains, an increased density of PTB7 TEs is observed. The EBT process is found to be significant only at very low temperature. At 300 K, no triplets are detected via ODMR, and electrically detected magnetic resonance on optimized solar cells indicates that TEs are only present on the fullerenes. We conclude that in PTB7:PC\(_{71}\)BM devices, TE formation via EBT is impacted by fullerene domain size at low temperature, but at room temperature, EBT does not represent a dominant loss pathway. KW - solar cells KW - electronic properties and materials Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-147413 VL - 6 IS - 29158 ER - TY - THES A1 - Kemmer, Jeannette T1 - Strukturelle und elektronische Eigenschaften metallischer Oberflächen unter dem Einfluss von Korrelationseffekten T1 - Structural and electronic properties of metallic surfaces under the influence of correlation effects N2 - Die vorliegende Arbeit untersucht mit Rastertunnelmikroskopie (RTM) und -spektroskopie (RTS) die Korrelation von strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften auf metallischen Oberflächen. Zuerst wird der spin-aufgespaltene Oberflächenzustand des Ni(111) analysiert. Anschließend geht der Fokus über auf dünne Eisenfilme, die auf Rh(001) gewachsen wurden. Zuletzt wird die CePt$_5$/Pt(111)-Oberflächenlegierung untersucht. Nickel ist ein bekannter Ferromagnet und die (111)-Oberfläche war in der Vergangenheit schon mehrfach das Objekt theoretischer und experimenteller Studien. Trotz intensiver Bemühungen wurden inkonsistente Ergebnisse veröffentlicht und ein klares, konsistentes Bild ist noch nicht vorhanden. Aus diesem Grund wird die Ni(111)-Oberfläche mittels RTM und RTS erforscht, die den Zugang sowohl zu besetzten als auch unbesetzten Zuständen ermöglicht. Mit der Methode der Quasiteilcheninterferenz wird eine detailierte Beschreibung der Banddispersion erhalten. Die Austauschaufspaltung zwischen Minoritäts- und Majoritätsoberflächenzustands wird zu ∆E$_{ex}$ = (100 ± 8) meV ermittelt. Der Ansatzpunkt des Majoritätsbandes liegt bei E − E$_F$ = −(160 ± 8)meV und die effektive Masse beträgt m^* = +(0,14 ± 0,04)me. Des Weiteren liegt der Ansatzpunkt der Oberflächenresonanz der Majoritätladungsträger energetisch bei E−E$_F$ = −(235±5)meV mit einer effektiven Masse von m^* = +(0,36±0,05)m$_e$. Um unmissverständlich den dominierenden Spin-Kanal in der RTS zu identifizieren, wurden hexagonale Quantentröge durch reaktives Ionenätzen hergestellt und mit der Hilfe eines eindimensionalen Quantentrogmodells interpretiert. Die sechs Kanten eines Hexagons erscheinen unterschiedlich. Atomar aufgelöste Messungen zeigen, dass gegenüberliegende Kanten nicht nur eine unterschiedliche Struktur haben sondern auch unterschiedliche spektroskopische Eigenschaften, die durch einen alternierend auftauchenden oder abwesenden spektroskopischen Peak charakterisiert sind. Magnetische Messungen ergeben allerdings keine endgültigen Ergebnisse bezüglich des Ursprungs des Beobachtungen. Das zweite experimentelle Kapitel dreht sich um dünne Eisenfilme, die auf eine saubere Rh(001)-Oberfläche aufgebracht und diese dann mit RTM, RTS und spin-polarisierter (SP- )RTM untersucht werden. Eine nahezu defektfreie Rh(001)-Oberfläche ist notwendig, um ein Wachstum der Eisenfilme mit wenigen Defekten zu erhalten. Dies ist relevant, um das magnetische Signal korrekt interpretieren zu können und den möglichen Einfluss von Adsorbaten auszuschließen. Die erste atomare Lage Fe ordnet sich antiferromagnetisch in einer c(2 × 2)-Struktur an mit der leichten Magnetisierungsachse senkrecht zur Probenoberfläche. Die zweite und dritte Lage verhält sich ferromagnetisch mit immer kleiner werdenden Domänen für steigende Bedeckung. Ab 3,5 atomaren Lagen kommt es vermutlich zu einer Änderung der leichten Magnetisierungsrichtung von vertikal zu horizontal zur Probenebene. Dies wird durch kleiner werdende Domänengrößen und den gleichzeitig breiter werdenden Domänenwänden signalisiert. Temperaturabhängige spin-polarisierter RTM erlaubt es die Curietemperatur der zweiten Lage auf 80 K zu schätzen. Zusätzlich wurde bei dieser Bedeckung eine periodische Modulation der lokalen Zustandsdichte gemessen, die mit steigender Periodizität auch auf der dritten und vierten Lage erscheint. Temperatur- und spannungsabhängige Messungen unterstützen eine Interpretation der Daten auf der Grundlage einer Ladungsdichtewelle. Ich zeige, dass die beiden für gewöhnlich konkurrierende Ordnungen (Ladungs- und magnetische Ordnung) koexistieren und sich gegenseitig beeinflussen, was theoretische Rechnungen, die in Zusammenarbeit mit F. P. Toldin und F. Assaad durchgeführt wurden, bestätigen können. Im letzten Kapitel wurde die Oberflächenlegierung CePt$_5$/Pt(111) analysiert. Diese System bildet laut einer kürzlich erschienenen Veröffentlichung ein schweres Fermionengitter. Von der sauberen Pt(111)-Oberfläche ausgehend wurde die Oberflächenlegierung CePt$_5$/Pt(111) hergestellt. Die Dicke der Legierung (t in u.c.) lässt sich durch die aufgedampfte Menge an Cer variieren und die erzeugte Oberfläche wurde mit RTM und RTS für verschiedene Dicken unter- sucht. RTM-Bilder und LEED (engl.: low energy electron diffraction)-Daten zeigen konsistente Ergebnisse, die in Zusammenarbeit mit C. Praetorius analysiert wurden. Für Bedeckungen unter einer atomaren Lage Cer konnte keine geordnete Struktur mit dem RTM beobachtet werden. Für 2 u.c. wurde eine (2 × 2)-Rekonstruktion an der Oberfläche gemessen und für 3 u.c. CePt$_5$ wurde eine (3√3×3√3)R30◦-Rekonstruktion beobachtet. Der Übergang von 3 u.c. CePt5 zu 5 u.c. CePt$_5$ wurde untersucht. Mit Hilfe eines Strukturmodells schließe ich, dass es weder zu einer Rotation des atomaren Gitters noch zu einer Rotation des Übergitters kommt. Ab einer Bedeckung von 6 u.c. CePt5 erscheint eine weitere Komponente der CePt$_5$-Oberflächenlegierung, die keine Rekonstruktion mehr besitzt. Das atomare Gitter verläuft wieder entlang der kris- tallographischen Richtungen des Pt(111)-Kristalls und ist somit nicht mehr um 30^° gedreht. Für alle Bedeckungen wurden Spektroskopiekurven aufgenommen, die keinen Hinweis auf ein kohärentes schweres Fermionensystem geben. Eine Erklärung hierfür kommt aus einer LEED-IV Studie, die besagt, dass jede gemessene Oberfläche mit einer Pt(111)-Schicht terminiert ist. Das RTM ist sensitiv für die oberste Schicht und somit wäre der Effekt eines kohärenten schweren Fermionensystems nicht unbedingt messbar. N2 - The present work investigates the correlation of structural, electronic, and magnetic properties at metal surfaces by scanning tunneling microscopy (STM) and spectroscopy (STS). First I analyze the spin-split surface state of Ni(111). Subsequently the focus goes on iron thin films grown on Rh(001). Finally the heavy-fermion candidate CePt5/Pt(111) is investigated. Nickel is a well-known ferromagnet and its (111) surface has been the subject of several theoretical and experimental studies in the past. Despite intensive efforts, inconsistent results have been reported and a clear consistent picture is still missing. For this reason, the Ni(111) surface has been probed by STM and STS, which give access to both occupied and unoccupied states. By quasi-particle interference mapping a detailed description of the band dispersion is obtained. The exchange splitting between minority and majority spin states amounts to ∆E$_{ex}$ = (100 ± 8) meV. The onset of the majority band is located at E − E$_F$ = −(160 ± 8)meV and its effective mass is m^* = +(0,14 ± 0,04)me. Furthermore, the onset of the majority spin surface resonance is energetically located at E−E$_F$ = −(235±5)meV and with an effective mass equal to m^* = +(0,36±0,05)m$_e$. To unequivocally identify which spin channels dominate the STS signal, hexagonal quantum wells have been created by sputtering, and interpreted using a one-dimensional quantum well model. The six edges of the hexagon result to be unequal. Atomically resolved measurements show that adjacent edges have not only a different structure, but also different spectroscopic signatures characterized by an alternating sequence of presence and absence of an additional spectroscopic peak. Spin-dependent (SP-STM) measurements did not give any definite conclusion on the origin of this observation. The second experimental section deals with thin iron films deposited on a clean Rh(001) surface and examined by STM, STS and SP-STM. A nearly defect-free Rh(001) is necessary to obtain a growth of iron films with few defects. This is required to correctly interpret the magnetic signal excluding the possible influence of contaminants. The first atomic layer of Fe orders antiferromagnetically in a c(2 × 2)-structure with the easy magnetization axis perpendicular to the surface plane. The second and third layer behaves ferromagnetically with domains sizes which get progressively smaller by increasing the coverage. Above 3.5 atomic layers, a reorientation of the easy magnetization direction from out-of-plane to in-plane takes place. This is signaled by the size of magnetic domains which become smaller while at the same time domain walls become larger. Temperature-dependent SP-STM measurements allow to estimate a Curie temperature of approximatelly 80K for the second layer. At this coverage an additional periodic modulation of the local density of states is detected and persists, although with a shorter wavelength, in the third and fourth layer. Temperature and voltage-dependent measurements support an interpretation of these data based on the existence of a charge density wave. I show that these two usually competing orders (charge and magnetic order) coexist and influence each other, as also confirmed by theoretical calculations performed in collaboration with F. P. Toldin and F. Assaad. In the final chapter the CePt5/Pt(111) intermetallic surface compound has been analyzed. This system has been recently reported to give rise to a heavy Fermion lattice. Starting from the clean Pt(111) surface, the intermetallic surface compound CePt5/Pt(111) is prepared. The thickness of the alloy (t in u.c.) can be varied by the evaporated amount of cerium and the surface produced is examined with STM and STS for various thicknesses. STM images and LEED patterns analyzed in collaboration with C. Praetorius provide consistent results. For coverages below one atomic layer cerium no ordered structure with the STM was observed. For 2 u.c. a (2 × 2) surface structure and for 3 u.c. CePt5 a (3√3×3√3)R30◦-structure was observed. The transition from 3 u.c. CePt5 to 5 u.c. CePt5 was investigated. Supported by structural modelling I conclude that neither a rotation of the atomic lattice nor a rotation of the superstructure was observed. Starting at a coverage of 6 u.c. CePt5 the CePt5 intermetallic surface compound evolves into a different structure. The high symmetry direction is aligned with the underlying Pt(111) crystal and no longer rotated by 30. For all coverages spectroscopic data are acquired, which give no indication of a coherent heavy Fermion system. One explanation is based on a LEED-IV study, which says that any measured surface is terminated with a Pt(111)-layer. The STM is sensitive to the uppermost layer, and thus the effect of a coherent heavy Fermion system would not necessarily measurable. KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Korrelation KW - Magnetische Wechselwirkung KW - Spin-polarisierte Rastertunnelmikroskopie KW - Korrelation KW - Metallische Oberflächen KW - Metalloberfläche KW - Physikalische Eigenschaft Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-142475 ER - TY - THES A1 - Schwarz, Christoph Benjamin T1 - Full vector-field control of femtosecond laser pulses with an improved optical design T1 - Vollständige Kontrolle des Vektorfelds von Femtosekunden-Laserpulsen mit einem verbesserten optischen Design N2 - The controlled shaping of ultrashort laser pulses is a powerful technology and applied in many laser laboratories today. Most of the used pulse shapers are only able to produce linearly polarized pulses shaped in amplitude and phase. Some devices are also capable of producing limited time-varying polarization profiles, but they are not able to control the amplitude. However, for some state-of-the-art non-linear time-resolved methods, such as polarization-enhanced two-dimensional spectroscopy, the possibility of controlling the amplitude and the polarization simultaneously is desirable. Over the last years, different concepts have been developed to overcome these restrictions and to manipulate the complete vector-field of an ultrashort laser pulse with independent control over all four degrees of freedom - phase, amplitude, orientation, and ellipticity. The aim of this work was to build such a vector-field shaper. While the basic concept used for our setup is based on previous designs reported in the literature, the goal was to develop an optimized optical design that minimizes artifacts, allowing for the generation of predefined polarization pulse sequences with the highest achievable accuracy. In Chapter 3, different approaches reported in the literature for extended and unrestricted vector-field control were examined and compared in detail. Based on this analysis, we decided to follow the approach of modulating the spectral phase and amplitude of two perpendicularly polarized pulses independently from each other in two arms of an interferometer and recombining them to a single laser pulse to gain control over the complete vector field. As described in Chapter 4, the setup consists of three functional groups: i) an optical component to generate and recombine the two polarized beams, ii) a 4f setup, and iii) a refracting telescope to direct the two beams under two different angles of incidence onto the grating of the 4f setup in a common-path geometry. This geometry was chosen to overcome potential phase instabilities of an interferometric vector-field shaper. Manipulating the two perpendicularly polarized pulses simultaneously within one 4f setup and using adjacent pixel groups of the same liquid-crystal spatial light modulator (LC SLM) for the two polarizations has the advantages that only a single dual-layer LC SLM is required and that a robust and compact setup was achieved. The shaping capabilities of the presented design were optimized by finding the best parameters for the setup through numerical calculations to adjust the frequency distributions for a broad spectrum of 740 – 880 nm. Instead of using a Wollaston prism as in previous designs, a thin-film polarizer (TFP) is utilized to generate and recombine the two orthogonally polarized beams. Artifacts such as angular dispersion and phase distortions along the beam profile which arise when a Wollaston prism is used were discussed. Furthermore, it was shown by ray-tracing simulations that in combination with a telescope and the 4f setup, a significant deformation of the beam profile would be present when using a Wollaston prism since a separation of the incoming and outgoing beam in height is needed. The ray-tracing simulations also showed that most optical aberrations of the setup are canceled out when the incoming and outgoing beams propagate in the exact same plane by inverting the beam paths. This was realized by employing a TFP in the so-called crossed-polarizer arrangement which has also the advantage that the polarization-dependent efficiencies of the TFP and the other optics are automatically compensated and that a high extinction ratio in the order of 15000:1 is reached. Chromatic aberrations are, however, not compensated by the crossed-polarizer arrangement. The ray-tracing simulations confirmed that these chromatic aberrations are mainly caused by the telescope and not by the cylindrical lens of the 4f setup. Nevertheless, in the experimentally used wavelength range of 780 – 816 nm, only minor distortions of the beam profile were observed, which were thus considered to be negligible in the presented setup. The software implementation of the pulse shaper was reviewed in Chapter 5 of this thesis. In order to perform various experiments, five different parameterizations, accounting for the extended shaping capabilities of a vector-field shaper, were developed. The Pixel Basis, the Spectral Basis, and the Spectral Taylor Basis can generally be used in combination with an optimization algorithm and are therefore well suited for quantum control experiments. For multidimensional spectroscopy, the Polarized Four-Pulse Basis was established. With this parameterization pulse sequences with up to four subpulses can be created. The polarization state of each subpulse can be specified and the relative intensity, phase, and temporal delay between consecutive subpulses can be controlled. In addition, different software programs were introduced in Chapter 5 which are required to perform the experiments conducted in this work. The experimental results were presented in Chapter 6. The frequency distribution across the LC SLM was measured proving that the optimal frequency distribution was realized experimentally. Furthermore, the excellent performance of the TFP was verified. In general, satellite pulses are emitted from the TFP due to multiple internal reflections. Various measurements demonstrated that these pulses are temporally separated by at least 4.05 ps from the main pulse and that they have vanishing intensity. The phase stability between the two arms of the presented common-path setup σ = 28.3 mrad (λ/222) over 60 minutes. To further improve this stability over very long measurement times, an on-the-fly phase reduction and stabilization (OPRAS) routine utilizing the pulse shaper itself was developed. This routine automatically produces a compressed pulse with a minimized relative phase between the two polarization components. A phase stability of σ = 31.9 mrad (λ/197) over nearly 24 hours was measured by employing OPRAS. Various pulse sequences exceeding the capabilities of conventional pulse shapers were generated and characterized. The experimental results proved that shaped pulses with arbitrary phase, amplitude, and polarization states can be created. In all cases very high agreement between the target parameters and the experimental data was achieved. For the future use of the setup also possible modifications were suggested. These are not strictly required, but all of them could further improve the performance and flexibility of the setup. Firstly, it was illustrated how a “dual-output” of the setup can be realized. With this modification it would be possible to use the main intensity of the shaped pulse for an experiment while using a small fraction to characterize the pulse or to perform OPRAS simultaneously. Secondly, the basic idea of replacing the telescope by focusing mirrors in order to eliminate the chromatic aberrations was presented. Regarding the different parameterizations for vector-field shaping, some modifications increasing the flexibility of the implemented bases and the realization of a von Neumann Basis for the presented setup were proposed. In future experiments, the vector-field shaper will be used in conjunction with a photoemission electron microscope (PEEM). This approach combines the temporal resolution provided by ultrashort laser pulses with the high spatial resolution gained by electron microscopy in order to perform two-dimensional spectroscopy and coherent control on nanostructures with polarization-shaped femtosecond laser pulses. In combination with other chiral-sensitive experimental setups implemented earlier in our group, the vector-field shaper opens up new perspectives for chiral femtochemistry and chiral control. The designed vector-field shaper meets all requirements to generate high-precision polarization-shaped multipulse sequences. These can be used to perform numerous polarization-sensitive experiments. Employing the OPRAS routine, a quasi-infinitely long phase stability is achieved and complex and elaborated long-term measurements can be carried out. The fact that OPRAS demands no additional hardware and that only a single dual-layer LC SLM and inexpensive optics are required allows the building of a vector-field shaper at comparatively low costs. We hope that with the detailed insights into the optical design process as well as into the software implementation given in this thesis, vector-field shaping will become a standard technique just as conventional pulse shaping in the upcoming years. N2 - Die gezielte Formung ultrakurzer Laserpulse ist eine leistungsstarke Technik, die heutzutage in vielen Laserlaboren eingesetzt wird. Die meisten Pulsformer können jedoch nur linear polarisierte, in Phase und Amplitude geformte Laserpulse erzeugen. Einige Pulsformer können auch sich zeitlich verändernde Polarisationszustände generieren. Die möglichen Polarisationszustände sind allerdings beschränkt und eine gleichzeitige Formung der Amplitude ist dann nicht mehr möglich. Für einige moderne, nicht-lineare, zeitaufgelöste, spektroskopische Methoden, wie z.B. die polarisationsunterstützte zweidimensionale Spektroskopie, ist aber die gleichzeitige Kontrolle über die Polarisation und die Amplitude erstrebenswert. In den letzten Jahren wurden verschiedene Konzepte entwickelt, um diese Beschränkungen zu überwinden und eine vollständige Kontrolle des Vektorfeldes über die vier Freiheitsgrade Phase, Amplitude, Orientierung und Elliptizität eines ultrakurzen Laserpulses zu erlangen. Ziel dieser Arbeit war es, einen solchen Vektorfeldformer zu konstruieren. Die Grundidee für das Design unseres Aufbaus basiert auf verschiedenen literaturbekannten Konzepten. Unser Ziel war es jedoch, ein optimiertes Design zu entwickeln, bei dem Formungsartefakte minimal sind und definierte polarisationsgeformte Mehrfachpulse mit der höchstmöglichen Genauigkeit erzeugt werden können. In Kapitel 3 wurden verschiedene vorherige Ansätze für die erweiterte und vollständige Vektorfeldkontrolle detailliert geprüft und verglichen. Basierend auf dieser Analyse haben wir uns dazu entschlossen, das Konzept eines interferometrischen Vektorfeldformers zu verwenden. Bei diesem werden die spektrale Phase und Amplitude zweier orthogonal polarisierter Pulse unabhängig voneinander in den zwei Armen eines Interferometers manipuliert und durch Überlagerung dieser zwei Pulse die vollständige Kontrolle über das Vektorfeld erlangt. Wie in Kapitel 4 beschrieben, besteht der Aufbau aus drei funktionellen Gruppen: i) einer optischen Komponente, um die zwei polarisierten Strahlen zu erzeugen und zu rekombinieren, ii) einem sog. 4f-Aufbau und iii) einem Linsenteleskop, um die zwei Strahlen unter unterschiedlichen Winkeln auf das Gitter des 4f-Aufbaus zu lenken, so dass beide Strahlen über dieselben Optiken propagieren. Diese Art der Strahlführung wurde gewählt, um die interferometrische Stabilität des Aufbaus zu verbessern. Beide Strahlen werden mit demselben 4f-Aufbau geformt, indem unterschiedliche benachbarte Pixelbereiche des Flüssigkristall-Lichtmodulators (LC SLM, engl. liquid-crystal spatial light modulator) für die zwei Polarisationskomponenten genutzt werden. Das hat den Vorteil, dass nur ein einzelnes zweilagiges LC SLM benötigt wird und so ein kompakter und robuster Aufbau realisiert werden konnte. Um die Frequenzverteilung für einen breiten Spektralbereich von 740 – 880 nm anzupassen, wurden die besten Parameter für den Aufbau anhand numerischer Berechnungen bestimmt, und somit die Formungsmöglichkeiten unseres Vektorfeldformers optimiert. Im Gegensatz zu anderen Designs wird ein Dünnschicht-Polarisator (TFP, engl. thin-film polarizer) anstelle eine Wollaston-Prismas verwendet, um die zwei senkrecht zueinander polarisierten Strahlen zu erzeugen und zu rekombinieren, da ein Wollaston-Prisma Artefakte wie Winkelchirp und eine über das Strahlprofiel variierende Phase verursacht. Bei Verwendung eines Wollaston-Prismas muss zudem der rekombinierte Strahl gegenüber des einfallenden Strahls in der Höhe verkippt werden, um beide räumlich trennen zu können. Raytracing-Simulationen haben gezeigt, dass dies in Kombination mit einem Teleskop und dem 4f-Aufbau zu einer erheblichen Deformierung des Strahlprofiles führt. Diese Simulationen haben auch gezeigt, dass die Abbildungsfehler des Aufbaus weitestgehend aufgehoben werden, wenn der eingehende und ausgehende Strahl in derselben Ebene propagieren und somit die Strahlwege genau invertiert werden. Dies konnte mit Hilfe des TFPs in einer Konfiguration, die gekreuzten Polarisatoren entspricht, realisiert werden. Diese Konfiguration hat zudem den Vorteil, dass dadurch die polarisationsabhängige Effizienz des TFPs und der anderen Optiken automatisch kompensiert wird und ein hohes Auslöschungsverhältnis in der Größenordnung 15000:1 erzielt wird. Die chromatische Aberration wird allerdings durch diese Polarisator-Konfiguration nicht aufgehoben. Durch Raytracing wurde bestätigt, dass diese primär durch das Teleskop verursacht wird und nicht durch die Zylinderlinse des 4f-Aufbaus. Allerdings wurden im experimentell genutzten Wellenlängenbereich von 780 – 816 nm nur geringe Störungen des Strahlprofiles beobachtet, die daher als vernachlässigbar angesehen wurden. Die softwareseitige Umsetzung der Vektorfeldkontrolle wurde in Kapitel 5 beschrieben. Um verschiedene Experimente durchführen zu können, wurden fünf Parametrisierungen entwickelt, bei denen die erweiterten Formungsmöglichkeiten eines Vektorfeldformers berücksichtigt wurden. Die Pixel Basis, die Spectral Basis und die Spectral Taylor Basis können zusammen mit einem Optimierungsalgorithmus verwendet werden und sind damit bestens für Experimente der Quantenkontrolle geeignet. Für die multidimensionale Spektroskopie wurde die Polarized Four-Pulse Basis eingeführt. Mit dieser Parametrisierung können Mehrfach-Pulssequenzen mit bis zu vier Pulsen erzeugt werden. Dabei kann der Polarisationszustand jedes Pulses vorgegeben und die relative Intensität, Phase und der zeitliche Abstand aufeinanderfolgender Pulse festgelegt werden. Zusätzlich wurden in Kapitel 5 verschieden Softwareprogramme vorgestellt, die für die in dieser Arbeit durchgeführten Experimente notwendig sind. Die experimentellen Ergebnisse wurden in Kapitel 6 präsentiert. Die Frequenzverteilung am LC SLM wurde gemessen und dabei bewiesen, dass die optimale Frequenzverteilung experimentell realisiert werden konnte. Des Weiteren wurden die exzellenten Eigenschaften des TFPs bestätigt. Im Allgemeinen emittiert der TFP Satellitenpulse durch interne Mehrfachreflexe. Mehrere Messungen haben jedoch gezeigt, dass diese Satellitenpulse einen zeitlichen Abstand von mindesten 4,05 ps vom Hauptpuls aufweisen und dass deren Intensität verschwindend gering ist. Die Phasenstabilität des Aufbaus beträgt σ = 28,3 mrad (λ/222) über einen Zeitraum von einer Stunde. Um die Stabilität für sehr lange Messzeiten zu verbessern, wurde eine Routine zur Phasenreduktion und zur Stabilisierung (OPRAS, engl. on-the-fly phase reduction and stabilization) unter Einbeziehung des Pulsformers entwickelt. Diese Routine erzeugt automatisiert einen komprimierten Puls mit minimierter relativer Phase zwischen den zwei Polarisationskomponenten und ermöglicht so eine Phasenstabilität von σ = 31,9 mrad (λ/197) über nahezu 24 Stunden. Ferner wurden verschieden Pulssequenzen erzeugt und charakterisiert, die die Möglichkeiten der konventionellen Pulsformung übertreffen. Die experimentellen Ergebnisse zeigen, dass geformte Pulse mit beliebigen Phasen, Amplituden und Polarisationszuständen generiert werden können. In allen Fällen wurde eine sehr hohe Übereinstimmung zwischen den Zielparametern und den experimentellen Daten erreicht. Für den zukünftigen Einsatz des Aufbaus wurden mögliche Erweiterungen vorgeschlagen. Diese sind nicht zwingend erforderlich, könnten aber die Leistung und die Einsatzmöglichkeiten des Vektorfeldformers weiter verbessern. Erstens wurde aufgezeigt, wie zwei Ausgangsstrahlen erzeugt werden könnten. Mit dieser Veränderung wäre es möglich, den größten Teil der Intensität des geformten Strahls für ein Experiment zu nutzen und gleichzeitig einen geringen Anteil für die Pulscharakterisierung oder für die Phasenstabilisierung mit der entwickelten Routine zu verwenden. Um chromatische Aberration zu vermeiden, wurde zweitens die prinzipielle Idee, das Linsenteleskop durch fokussierende Spiegel zu ersetzen, diskutiert. Für die verschiedenen erarbeiteten Parametrisierungen zur Vektorfeldkontrolle wurden einige Erweiterungen vorgeschlagen, um deren Einsatzmöglichkeiten noch weiter zu erhöhen. Außerdem wurde noch die Möglichkeit einer von Neumann Basis für den präsentierten Aufbau aufgezeigt. In zukünftigen Experimenten wird unser Aufbau mit einem Photoemissionselektronenmikroskop (PEEM) kombiniert. Dadurch kann die zeitliche Auflösung ultrakurzer Laserpulse mit der hohen räumlichen Auflösung der Elektronenmikroskopie vereint werden, was die zweidimensionale Spektroskopie und Quantenkontrolle von Nanostrukturen mit Hilfe polarisationsgeformter Femtosekunden-Laserpulse ermöglicht. Der Vektorfeldformer eröffnet in Verbindung mit anderen zuvor in unserer Gruppe implementierten chiral sensitiven Versuchsaufbauten neue Perspektiven für die chirale Femtochemie und Kontrolle. Der erarbeitete Vektorfeldformer erfüllt alle Anforderungen, um polarisationsgeformte Mehrfachpulssequenzen mit hoher Präzision zu erzeugen. Diese können verwendet werden, um zahlreiche polarisationssensitive Experimente durchzuführen. Durch die Stabilisierungsroutine OPRAS wird eine quasi unendlich lange Phasenstabilität des Aufbaus gewährleistet und komplexe und aufwendige Langzeitmessungen können ausgeführt werden. Die Tatsache, dass OPRAS keine weitere Hardware benötigt und der Aufbau nur einen einzigen zweilagigen Flüssigkristall-Lichtmodulator sowie ansonsten verhältnismäßig günstige Optiken erfordert, ermöglicht den Bau eines Vektorfeldformers zu vergleichsweise niedrigen Kosten. Wir hoffen, dass andere Forschergruppen von den detailreichen Einblicken in den Designprozess und die Software-Implementierung profitieren und dass die vollständige Vektorfeldformung in den nächsten Jahren genauso wie die konventionelle Pulsformung zu einer Standard-Technologie wird. KW - Ultrakurzer Lichtimpuls KW - vector-field shaper KW - vector-field control KW - polarization pulse shaping KW - femtosecond pulse shaping KW - Vektorfeldformer KW - Vektorfeldkontrolle KW - Polarisationspulsformung KW - Femtosekunden Pulsformung KW - Femtosekundenbereich KW - Impulsformung KW - Femtosekundenlaser Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-142948 ER - TY - THES A1 - Stender, Benedikt T1 - Einzelphotonenemitter und ihre Wechselwirkung mit Ladungsträgern in organischen Leuchtdioden T1 - Single Photon Emitters and their Interaction with Charge Carriers inside Organic Light Emitting Eiodes N2 - In dieser Arbeit wird die Photophysik von Einzelphotonenemittern unterschiedlicher Materialklassen, wie Fehlstellen in Diamant und Siliziumcarbid sowie organischer Moleküle bei Raumtemperatur untersucht. Zu diesem Zweck wurde ein hochauflösendes konfokales Mikroskop konzipiert und konstruiert, welches die optische Detektion einzelner Quantensysteme ermöglicht. Zusätzlich werden verschiedene Methoden wie die Rotationsbeschichtung, das Inkjet-Printing und das Inkjet-Etching in Bezug auf die Reproduzierbarkeit und Strukturierbarkeit von organischen Leuchtdioden (OLEDs) verglichen. Im weiteren Verlauf werden die optoelektronischen Prozesse in dotierten OLEDs untersucht, ausgehend von hohen Dotierkonzentrationen bis hin zur Dotierung mit einzelnen Molekülen. Dadurch kann die Exzitonen-Ladungsträger Wechselwirkung auf und in der Umgebung von räumlich isolierten Molekülen analysiert werden. N2 - In this work the room-temperature photophysics of single-photon sources of different material systems such as NV-centers, vacancies in silicon carbide and organic molecules are investigated. A high resolution home-built confocal microscope is used to detect and analyse the isolated single quantum emitters. Additionally, different methods and techniques for production of organic light emitting diodes (OLEDs) such as spin-coating, inkjet-printing and inkjet-etching are compared concerning their reproducibility and feasibility for structured OLED preparation. Subsequently, the opto-electronic processes in dye-doped polymeric OLEDs are examined for various doping concentrations ranging from high concentrations down to the doping by single molecules. This provides access to the investigation of the exciton-charge carrier interaction of single organic molecules in organic matrices. KW - Einzelphotonenquelle KW - Konfokale Mikroskopie KW - OLED KW - Single Photon Sources KW - confocal microscopy KW - Einzelphotonenemission KW - Konfokale Mikroskopie KW - OLED KW - Ladungsträger Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-150913 ER - TY - THES A1 - Pfeuffer, Rebekka Christina T1 - Growth and characterization of II-VI semiconductor nanowires grown by Au catalyst assisted molecular beam epitaxy T1 - Wachstum und Charakterisierung von II-VI Halbleiter Nanostrukturen, gewachsen mit Au Katalysatoren in einer Molekularstrahlepitaxieanlage N2 - In the present PhD thesis the control of the morphology, such as the diameter, the length, the orientation, the density, and the crystalline quality of 1D ZnSe NWs grown by MBE for optical and transport applications has been achieved. N2 - Diese Doktorarbeit besch¨aftigt sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung von ZnSe Nanodrähten. Das Ziel dieser Arbeit ist es, sowohl die Morphologie, d.h. den Durchmesser, die Länge, die Orientierung und die Dichte der ZnSe Nanodrähte, als auch deren Kristallqualität für optische Anwendungen und Transportmessungen zu kontrollieren. KW - Zinkselenid KW - Nanodraht KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Halbleiter KW - Nanowire KW - Semiconductor KW - Moelucar beam epitaxy Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-141385 ER - TY - THES A1 - Väth, Stefan Kilian T1 - On the Role of Spin States in Organic Semiconductor Devices T1 - Die Rolle von Spin Zuständen in organischen Halbleiterbauteilen N2 - The present work addressed the influence of spins on fundamental processes in organic semiconductors. In most cases, the role of spins in the conversion of sun light into electricity was of particular interest. However, also the reversed process, an electric current creating luminescence, was investigated by means of spin sensitive measurements. In this work, many material systems were probed with a variety of innovative detection techniques based on electron paramagnetic resonance spectroscopy. More precisely, the observable could be customized which resulted in the experimental techniques photoluminescence detected magnetic resonance (PLDMR), electrically detected magnetic resonance (EDMR), and electroluminescence detected magnetic resonance (ELDMR). Besides the commonly used continuous wave EPR spectroscopy, this selection of measurement methods yielded an access to almost all intermediate steps occurring in organic semiconductors during the conversion of light into electricity and vice versa. Special attention was paid to the fact that all results were applicable to realistic working conditions of the investigated devices, i.e. room temperature application and realistic illumination conditions. N2 - Die vorliegende Arbeit behandelt den Einfluss der Elektronenspins auf grundlegende Prozesse in organischen Halbleitern. In den meisten Fällen wurde der Spineinfluss während der Umwandlung von Sonnenlicht in Elektrizität untersucht. Zusätzlich wurde in einer Studie der gegenteilige Prozess behandelt. Dabei wurde der Einfluss der Spins auf die Umwandlung von elektrischem Strom in Licht betrachtet. Es wurden viele verschiedene Materialsysteme verwendet, die mit einer Vielzahl an Methoden vermessen wurden, welche alle auf dem Prinzip der Elektronenspinresonanz beruhen. Dabei wurde stets die Messgröße variiert, was zu den verwendeten Messmethoden Photolumineszenz detektierte Magnetresonanz (PLDMR), elektrisch detektierte Magnetresonanz (EDMR) und Elektrolumineszenz detektierte Magnetresonanz (ELDMR) geführt hat. Zusam- men mit der gewöhnlichen Elektronenspinresonanz Spektroskopie führt diese Auswahl an vielfältigen Messmethoden dazu, dass so gut wie alle Zwischenschritte bei der Umwand- lung von Licht in Elektrizität als auch von Elektrizität in Licht untersucht werden können. Besonderes Augenmerk wurde darauf gelegt, dass alle Messungen auf realistische Bedingungen übertragbar sind, d.h. bei Raumtemperatur und unter normalen Beleuchtungsstärken und -wellenlängen. Zu Beginn der Arbeit wurde ein kurzer Überblick über die historische Entwicklung von organischen Solarzellen gegeben, zusammen mit der Erläuterung von grundlegenden Prozessen in den untersuchten Bauteilen, stets auch hinsichtlich der vorkommenden Spinzustände. Desweiteren wurde die Solarzellencharakterisierung und die Morphologie der aktiven Schicht diskutiert. Das darauf folgende Kapitel behandelte die theoretische Beschreibung des Magnetfeldeffekts auf Spinzustände und diverse Wechselwirkungsmechanismen. Darüber hinaus wurde diskutiert, wie Mikrowellen die vom Magnetfeld ausgerichteten Spins beeinflussen können. Zu guter Letzt wurden verschiedene Modelle vorgestellt, mit deren Hilfe sich die erzielten Ergebnisse interpretieren lassen. Das nächste Kapitel beschreibt schließlich detailliert die experimentellen Feinheiten, wie verwendete Materialien, Probenherstellung und verschiedene Spektrometer Konfigurationen. Das erste Ergebnis Kapitel beschreibt den Einfluss des Zusatzmittels 1,8-Dijodoktan auf das Materialsystem PTB7:PC70BM. Dies wurde mit Hilfe von konventioneller Elek- tronenspinresonanz untersucht, welche es ermöglicht zwischen Elektronen auf dem Akzeptor- und Polaronen auf dem Donormaterial zu unterscheiden. Ergänzend dazu wurden Röntgenphotoelektronenspektroskopiemessungen durchgeführt, welche zu dem Ergebnis führten, dass Jod trotz Hochvakuumtrocknung mit der relativen hohen Konzentration von (7.3±2.1)·1019 1 in dem Material verbleibt. Zudem bleibt Jod wahrscheinlich bevorzugt in der Akzeptorphase. Es wurde außerdem kein elektronischer Doping- effekt gefunden. Nichtsdestotrotz wird dieses Ergebnis einen Einfluss auf die zukünftige Wahl des Zusatzmittels haben. Kapitel 6 handelt von der Entstehung von Triplett Exzitonen in dem Materialsystem p-DTS(FBTTh2)2:PC70BM, wobei das Donormaterial aus löslichen kleinen Molekülen besteht, anstatt aus Polymeren. Mit Hilfe von PLDMR Messungen konnten die Entstehungsmechanismen Elektronenrücktransfer, sowie inter system crossing den verschiedenen Proben zugeordnet werden. Der genaue Mechanismus hängt jedoch stark von der Morphologie des untersuchten Materialsystems ab. Durch den Nachweis von Triplett Exzitonen bei Raumtemperatur konnte die Relevanz der Ergebnisse auch bei realen Bedingungen bestätigt werden. Vergleicht man das Triplett Vorkommen mit den So- larzelleneffizienzen konnte keine Korrelation erkannt werden. Daraus ergibt sich, dass Triplett Exzitonen für das untersuchte Materialsystem keine Effizienz limitierende Größe darstellen. Zum Abschluss wurde die Ausrichtung der Moleküle auf dem Substrat mit Hilfe von winkelabhängigen Messungen bestätigt. Der Einfluss des Zusatzmittels Galvinoxyl auf die Funktionsweise von organischen Solarzellen wird in Kapitel 7 untersucht. Es wurden PLDMR durchgeführt, die gezeigt haben, dass Galvinoxyl in der Lage ist Spin Zustände zu verändern, wie von der Literatur vorhergesagt. Aufgrund dessen handelt es sich um einen konkurrierenden Prozess gegenüber den erzeugten Spin resonanten Bedingungen. Durch die Messung an verschiedenen Doping Konzentrationen konnte ein Optimum von 3.2 % für das Materialsystem P3HT:PC60BM bestimmt werden. Trotzallem ist es unwahrscheinlich, dass der sehr große Anstieg des Photostroms in mit Galvinoxyl gedopten Solarzellen auf spinabhängige Prozesse zurückzuführen ist. Die Quantifizierung von spinabhängigen Prozessen in organischen Solarzellen bein- haltet viele Schwierigkeiten. Durch die Kombination des EDMR Messprinzips mit der Ladungsträgerextraktionsmethode OTRACE war es jedoch möglich, einen spinabhängigen Rekombinationsanteil von (0.012±0.009)% bei Raumtemperatur und (0.052±0.031)% bei 200 K für das Materialsystem P3HT:PC70BM zu bestimmen. Darüber hinaus wurde eine Interpretation eingeführt, die in der Lage ist, das Zustandekommen des EDMR Signals zu erklären. Im letzten Ergebnisteil (Kapitel 9) wurde der Fokus darauf gelegt, wie Spins die Funktionsweise von organischen Leuchtdioden (OLEDs) beeinflussen, die auf thermisch aktivierter verzögerter Lumineszenz (TADF) basieren. Dabei wurden verschiedene Detektionsverfahren verwendet, wobei sich heraus gestellt hat, dass ELDMR das einzig verwendbare darstellt. Damit konnten durch temperaturabhängige Messungen der energetische Unterschied zwischen dem Singulett- und Triplett Exciplex Zustand ∆EST bestimmt werden. Es ergaben sich (20.5±1.2) meV für THCA:BPhen und (68.3±5.4) meV für m-MTDATA:BPhen. Durch diese Messungen wurde zum ersten Mal zweifelsfrei der Einfluss von Spins in der Entstehung der Elektrolumineszenz von TADF OLEDs gezeigt. Aufgrund der Diskussion von möglichen Gründen, die für die verschiedenen Werte von ∆EST verantwortlich sind, konnten neue Vorgaben für zukünftige Materialkombinationen und -synthese gefunden werden. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die vorliegende Arbeit einen bedeutenden Beitrag geliefert hat, um spinabhängige Prozesse in organischen Halbleitern aufzuklären. Darauf aufbauend werden Folgestudien vielleicht eines Tages sämtliche spinabhängigen Prozesse in diesen viel versprechenden Materialsystemen erklären können. KW - Organischer Halbleiter KW - Elektronenspin KW - Polymerhalbleiter KW - Organic Semiconductors KW - Electron Spin Resonance KW - Elektronenspinresonanz KW - Spin KW - Spin-eins-System Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-141894 ER - TY - THES A1 - Schreyeck, Steffen T1 - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of Bi-Based V\(_2\)VI\(_3\) Topological Insulators T1 - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von Bi-basierten V\(_2\)VI\(_3\) topologischen Isolatoren N2 - The present thesis is addressed to the growth and characterization of Bi-based V2VI3 topological insulators (TIs). The TIs were grown by molecular beam epitaxy (MBE) on differently passivated Si(111) substrates, as well as InP(111) substrates. This allows the study of the influence of the substrate on the structural and electrical properties of the TIs. The Bi2Se3 layers show a change of mosaicity-tilt and -twist for growth on the differently prepared Si(111) substrates, as well as a significant increase of crystalline quality for growth on the lateral nearly lattice matched InP(111). The rocking curve FWHMs observed for thick layers grown on InP are comparable to these of common zincblende layers, which are close to the resolution limit of standard high resolution X-ray diffraction (HRXRD) setups. The unexpected high structural crystalline quality achieved in this material system is remarkable due to the presence of weak van der Waals bonds between every block of five atomic layers, i.e. a quintuple layer (QL), in growth direction. In addition to the mosaicity also twin domains, present in films of the V2VI3 material system, are studied. The twin defects are observed in Bi2Se3 layers grown on Si(111) and lattice matched InP(111) suggesting that the two dimensional surface lattice of the substrates can not determine the stacking order ABCABC... or ACBACB... in locally separated growth seeds. Therefore the growth on misoriented and rough InP(111) is analyzed. The rough InP(111) with its facets within a hollow exceeding the height of a QL is able to provide its stacking information to the five atomic layers within a QL. By varying the roughness of the InP substrate surface, due to thermal annealing, the influence on the twinning within the layer is confirmed resulting in a complete suppression of twin domains on rough InP(111). Focusing on the electrical properties of the Bi2Se3 films, the increased structural quality for films grown on lattice matched flat InP(111)B results in a marginal reduction of carrier density by about 10% compared to the layers grown on H-passivated Si(111), whereas the suppression of twin domains for growth on rough InP(111)B resulted in a reduction of carrier density by an order of magnitude. This implies, that the twin domains are a main crystal defect responsible for the high carrier density in the presented Bi2Se3 thin films. Besides the binary Bi2Se3 also alloys with Sb and Te are fabricated to examine the influence of the compound specific point defects on the carrier density. Therefore growth series of the ternary materials Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3, and Bi(2-x)Sb(x)Te3, as well as the quaternary Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) are studied. To further reduce the carrier density of twin free Bi2Se3 layers grown on InP(111)B:Fe a series of Bi(2-x)Sb(x)Se3 alloys were grown under comparable growth conditions. This results in a reduction of the carrier density with a minimum in the composition range of about x=0.9-1.0. The Bi(2-x)Sb(x)Te3 alloys exhibit a pn-transition, due to the dominating n-type and p-type point defects in its binary compounds, which is determined to reduce the bulk carrier density enabling the study the TI surface states. This pn-transition plays a significant role in realizing predicted applications and exotic effects, such as the quantum anomalous Hall effect. The magnetic doping of topological insulators with transition metals is studied by incorporating Cr and V in the alloy Bi(2-x)Sb(x)Te3 by codeposition. The preferential incorporation of Cr on group-V sites is confirmed by EDX and XRD, whereas the incorporation of Cr reduces the crystalline quality of the layer. Magnetotransport measurements of the Cr-doped TIs display an anomalous Hall effect confirming the realization of a magnetic TI thin film. The quantum anomalous Hall effect is observed in V-doped Bi(2-x)Sb(x)Te3, where the V-doping results in higher Curie temperatures, as well as higher coercive fields compared to the Cr-doping of the TIs. Moreover the present thesis contributes to the understanding of the role of the substrate concerning the crystalline quality of van der Waals bonded layers, such as the V2VI3 TIs, MoS2 and WoTe2. Furthermore, the fabrication of the thin film TIs Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) in high crystalline quality serves as basis to explore the physics of topological insulators. N2 - In der hier vorliegenden Arbeit wurden die auf Bi-Verbindungen basierenden topologischen Isolatoren (TI) des V2VI3-Materialsystems hergestellt und sowohl deren strukturelle als auch elektrische Eigenschaften untersucht. Die Herstellung der TIs mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) erfolgte auf verschieden präparierten Si(111)-Oberflächen und auf InP(111) Substraten. Dadurch konnte der Einfluss der Substrate auf die strukturelle Qualität der Bi2Se3 Schichten, die lateral nahezu perfekt gitterangepasst zu InP(111) sind, analysiert werden. Während bereits die verschieden präparierten Si(111) Oberflächen einen Einfluss auf die Mosaizität aufweisen, erreichen die auf InP(111) gewachsenen Schichten die strukturelle Qualität gängiger Zinkblende Halbleiterschichten die mittels MBE hergestellt werden und damit auch die Auflösungsgrenze eines hoch auflösenden Röntgendiffraktometers (HRXRD). Dies ist besonders bemerkenswert, da diese TIs aus Blöcken von fünf kovalent gebundenen atomaren Schichten (QL) bestehen, die untereinander durch vergleichbar schwache Van-der-Waals Bindungen verbunden sind. Neben der Mosaizität wurden auch Zwillingsdefekte untersucht, die für Schichten des V2VI3 Materialsystems typisch sind. Hier konnte festgestellt werden, dass eine glatte zweidimensionale (2D) Substratoberfläche nicht einheitlich vorgeben kann, ob die Stapelfolge in räumlich getrennten Kristallisationszentren ABCABC... oder ACBACB... ist. Um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken wurde das Wachstum auf rauen InP(111) Substraten untersucht. Die raue Oberfläche ermöglicht es an Facetten der Substratoberfläche neben der lateralen Orientierung der Schicht auch die Stapelfolge der Schicht zu definieren. Der Einfluss der Beschaffenheit der Substratoberfläche konnte durch Variation der Rauigkeit, mittels thermischen Ausheizens, belegt werden. Das Wachstum auf rauen InP Substraten führt zu einer kompletten Unterdrückung der Zwillingsdefekte. Betrachtet man nun den Einfluss der Steigerung der Kristallqualität auf die elektrischen Eigenschaften, so stellt man fest, dass die Unterdrückung der Zwillingsdefekte die Ladungsträgerdichte im Vergleich zu dem auf Si gewachsenem Bi2Se3 um eine Größenordnung reduziert, während die Verwendung von gitterangepassten Substraten mit glatter Oberfläche sie lediglich um 10% reduziert. Dies belegt, dass in den hier vorgestellten Schichten die Zwillingsdomänengrenzen die Hauptursache der unerwünscht hohen Ladungsträgerdichten sind. Zusätzlich zu der Verbesserung der kristallinen Qualität von Bi2Se3 wurden Legierungen mit Sb und Te hergestellt, um die Ladungsträgerdichte durch Reduzieren von Punktdefektdichten zu senken. Hierfür wurden sowohl die ternären Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3 und Bi(2-x)Sb(x)Te3, als auch die quaternären Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) Legierungen in Wachstumsserien hergestellt und untersucht. Die Legierung Bi(2-x)Sb(x)Se3 wurde wie Bi2Se3 auf rauem InP(111) gewachsen, um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken. Durch das Legieren mit Sb konnte eine weitere Reduktion der Elektronen Ladungsträgerdichte, die ihr Minimum im Bereich von x=0.9-1.0 erreicht, realisiert werden. Die Ladungsträgerdichte steigt bei größerem Sb-Gehalt wieder an, bevor ein kompletter Wechsel zur Löcherleitung beobachtet werden konnte. Die Bi(2-x)Sb(x)Te3 Legierungen sind durch den beobachteten pn-Übergang, der durch die in den binären TIs jeweils dominierenden Donator und Akzeptor Punktdefekte erzeugt wird, von großem Interesse, da sich diese Schichten dazu eignen die Volumenleitfähigkeit im Magnetotransport zu unterdrücken. Dies ist von besonderer Bedeutung für die Realisierung der vorhergesagten Anwendungen und exotischen Effekte in TIs. Weiterhin wurde die magnetische Dotierung von Bi(2-x)Sb(x)Te3-Schichten mit den Übergangsmetallen Chrom und Vanadium im Hinblick auf die Realisierung des Quanten anormalen Hall-Effekts (QAHE) untersucht. Der überwiegende Einbau der Cr-Atome auf Gruppe-V-Plätzen konnte mittels EDX und XRD Messungen bestätigt werden. Die TI-Schichten zeigen im Magnetrotransport einen anormalen Hall-Effekt, welcher die Magnetisierung der Schicht durch die Cr-Dotierung bestätigt. Die Realisierung des QAHE konnte in V-dotierten Bi(2-x)Sb(x)Te3 Schichten erzielt werden, welche als weitere Vorteile die höheren Curie-Temperaturen und größere Koerzitivfeldstärken im Vergleich zu Cr-dotierten Schichten mit sich bringen. Die in dieser Arbeit untersuchte Herstellung von den Bi-basierten TI-Schichten des V2VI3-Materialsystems mittels MBE schafft neue Erkenntnisse in Hinblick auf den Einfluss von Substraten auf Van-der-Waals gebundene Schichten, wie zum Beispiel BSTS als auch MoS2 und WoTe2. Die Herstellung von Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) TI Schichten in verschiedenen Zusammensetzungen x und y mit hoher struktureller Qualität dient zudem als Grundlage für die weitere Erforschung der TI-basierten Effekte und Anwendungen. KW - Bismutverbindungen KW - Topologischer Isolator KW - Molekularstrahlepitaxie KW - HRXRD KW - AFM KW - RHEED KW - single crystalline KW - twin suppression KW - topological insulator KW - molecular beam epitaxy KW - chalcogenide KW - bismuth Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-145812 ER - TY - THES A1 - Kessel, Maximilian T1 - HgTe shells on CdTe nanowires: A low-dimensional topological insulator from crystal growth to quantum transport T1 - HgTe ummantelte CdTe Nanodrähte: Ein nieder-dimensionaler Topologischer Isolator vom Kristallwachstum zum Quantentransport N2 - A novel growth method has been developed, allowing for the growth of strained HgTe shells on CdTe nanowires (NWs). The growth of CdTe-HgTe core-shell NWs required high attention in controlling basic parameters like substrate temperature and the intensity of supplied material fluxes. The difficulties in finding optimized growth conditions have been successfully overcome in this work. We found the lateral redistribution of liquid growth seeds with a ZnTe growth start to be crucial to trigger vertical CdTe NW growth. Single crystalline zinc blende CdTe NWs grew, oriented along [111]B. The substrate temperature was the most critical parameter to achieve straight and long wires. In order to adjust it, the growth was monitored by reflection high-energy electron diffraction, which was used for fine tuning of the temperature over time in each growth run individually. For optimized growth conditions, a periodic diffraction pattern allowed for the detailed analysis of atomic arrangement on the surfaces and in the bulk. The ability to do so reflected the high crystal quality and ensemble uniformity of our CdTe NWs. The NW sides were formed by twelve stable, low-index crystalline facets. We observed two types stepped and polar sides, separated by in total six flat and non-polar facets. The high crystalline quality of the cores allowed to grow epitaxial HgTe shells around. We reported on two different heterostructure geometries. In the first one, the CdTe NWs exhibit a closed HgTe shell, while for the second one, the CdTe NWs are overgrown mainly on one side. Scanning electron microscopy and scanning transmission electron microscopy confirmed, that many of the core-shell NWs are single crystalline zinc blende and have a high uniformity. The symmetry of the zinc blende unit cell was reduced by residual lattice strain. We used high-resolution X-ray diffraction to reveal the strain level caused by the small lattice mismatch in the heterostructures. Shear strain has been induced by the stepped hetero-interface, thereby stretching the lattice of the HgTe shell by 0.06 % along a direction oriented with an angle of 35 ° to the interface. The different heterostructures obtained, were the base for further investigation of quasi-one-dimensional crystallites of HgTe. We therefore developed methods to reliably manipulate, align, localize and contact individual NWs, in order to characterize the charge transport in our samples. Bare CdTe cores were insulating, while the HgTe shells were conducting. At low temperature we found the mean free path of charge carriers to be smaller, but the phase coherence length to be larger than the sample size of several hundred nanometers. We observed universal conductance fluctuations and therefore drew the conclusion, that the trajectories of charge carriers are defined by elastic backscattering at randomly distributed scattering sites. When contacted with superconducting leads, we saw induced superconductivity, multiple Andreev reflections and the associated excess current. Thus, we achieved HgTe/superconductor interfaces with high interfacial transparency. In addition, we reported on the appearance of peaks in differential resistance at Delta/e for HgTe-NW/superconductor and 2*Delta/e for superconductor/HgTe-NW/superconductor junctions, which is possibly related to unconventional pairing at the HgTe/superconductor interface. We noticed that the great advantage of our self-organized growth is the possibility to employ the metallic droplet, formerly seeding the NW growth, as a superconducting contact. The insulating wire cores with a metallic droplet at the tip have been overgrown with HgTe in a fully in-situ process. A very high interface quality was achieved in this case. N2 - Topologische Isolatoren (TI) sind ein faszinierendes Forschungsfeld der Festkörperphysik. Im Inneren sind diese Materialien isolierend, am Rand zeigen sich jedoch topologisch geschützte, leitfähige Oberflächen-Zustände. Ihre lineare Energiedispersion und die Kopplung des Elektronenspins an die Bewegungsrichtung ermöglichen die Untersuchung von Teilchen, die sich als Dirac-Fermionen beschreiben lassen. Für Nanodrähte, als Vertreter mesoskopischer Strukturen, spielen die Eigenschaften der Oberfläche eine größere Rolle, als für Strukturen mit makroskopischem Volumen. Ihr geringer Umfang beschränkt durch zusätzliche periodische Randbedingungen die erlaubten elektronischen Zustände. Durch ein externes Magnetfeld lassen sich TI-Nanodrähte vom trivialen in den helikalen Zustand überführen. Bringt man einen solchen Draht in direkten Kontakt mit einem Supraleiter, so werden Quasiteilchen vorhergesagt, die sich wie Majorana-Fermionen verhalten sollen. Zur Untersuchung dieser Phänomene sind zunächst entscheidende technologische Hürden zu überwinden. Verschiedene TI sind derzeit bekannt. HgTe ist einer von ihnen und zeichnet sich bei tiefen Temperaturen durch eine hohe Beweglichkeit der Oberflächen-Elektronen und gleichzeitig einer geringen Leitfähigkeit im Volumen aus. Die bisherigen Untersuchungen in diesem Materialsystem beschränken sich auf zwei- und dreidimensionale Strukturen. In dieser Arbeit wurde ein Verfahren zur Herstellung von quasi eindimensionalen TI-Nanodrähten entwickelt. Mittels vapor-liquid-solid Methode gewachsene CdTe Nanokristallite werden epitaktisch mit HgTe umwachsen. Die hergestellten Heterostrukturen werden mit Beugungsexperimenten charakterisiert, um den Einfluss der Wachstumsparameter wie Temperatur und Teilchenstrom auf die Qualität der Proben zu bestimmen und diese zu verbessern. In dieser Arbeit wird zum ersten mal eine Rekonstruktion der Oberflächenatome von Nanodrähten beschrieben. Für den Rückschluss auf die atomare Konfiguration mittels Elektronenbeugung müssen die einzelnen Kristallite eine hohe Selbstähnlichkeit aufweisen. Wie Bilder in atomarer Auflösung und hochaufgelöste Röntgenbeugung zeigen, werden einkristalline und verspannte CdTe-HgTe Strukturen erzeugt. Diese sollten die typischen TI Eigenschaften haben. Zur weiteren Untersuchung wurden Verfahren für die Manipulation und exakte Ausrichtung der Nanodrähte, sowie für die Kontaktierung mit verschiedenen Metallen entwickelt. Die blanken CdTe Nanodraht-Kerne selbst sind wie erwartet isolierend, mit HgTe umwachsene Proben jedoch leiten einen elektrischen Strom. Die aktuelle Forschung beschäftigt sich nun intensiv mit dem Transport von Ladungs-trägern durch diese Nanodrähte. Dazu wird die Leitfähigkeit der Proben unter anderem bei tiefen Temperaturen und in Abhängigkeit äußerer elektrostatischer und magnetischer Felder bestimmt. Es werden verschiedene Effekte beobachtet. Universelle Fluktuationen des gemessenen Widerstandes, als ein Beispiel, resultieren aus einer Veränderung der geometrischen Phase der Ladungsträger. Dieser Effekt deutet auf elastische Rückstreuung der Ladungsträger in den HgTe Nanodrähten hin. Die Beobachtung kohärenter Transportphänomene erlaubt den Rückschluss, dass inelastische Streuprozesse bei tiefen Temperaturen kaum eine Rolle spielen. Für Drähte mit supraleitenden Kontakten können induzierte Supraleitung und multiple Andreev-Reflektionen beobachtet werden. Zusammen mit dem beschriebenen excess current ist dies ein klares Zeichen für einen guten elektrischen Kontakt zwischen TI und Supraleiter. Zusätzlich beobachten wir eine Signatur nahe der Kante der Energielücke des Supraleiters, die eventuell durch pairing an der Grenzfläche zu erklären ist. Für die Verbindung von Spin-Bahn-Kopplung des TI und der Cooper-Paare des konventionellen Supraleiters wird die Entstehung eines unkonventionellen Supraleiters vorhergesagt. Dies ist ein weiteres interessantes Feld der modernen Festkörperphysik und Gegenstand aktueller Forschung. Besonders bemerkenswert ist in diesem Zusammenhang, dass der metallische Tropfen, welcher ursprünglich das Nanodraht-Wachstum katalysiert hat, bei tiefen Temperaturen supraleitend wird. Der in dieser Arbeit vorgestellte selbst-organisierte Wachstumsprozess resultiert in einer sauberen Grenzfläche zwischen TI und Supraleiter. Zur Untersuchung der Effekte an dieser Grenzfläche muss nicht zwingend in einem separaten Schritt ein supraleitender Kontakt aufgebracht werden. Die in dieser Arbeit vorgestellten Methoden und Erkenntnisse sind die Grundlage für die Realisierung von Experimenten, die geeignet wären, die erwarteten Majorana-Zustände in TI-Nanodrähten nachzuweisen. KW - Quecksilbertellurid KW - Nanodraht KW - Halbleiter-Supraleiter-Kontakt KW - vapor-liquid-solid KW - RHEED KW - MBE KW - CdTe KW - HgTe KW - Cadmiumtellurid KW - Topologischer Isolator KW - Kern-Schale-Struktur Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-149069 ER - TY - JOUR A1 - Redelbach, Andreas T1 - Searches for prompt R-parity-violating supersymmetry at the LHC JF - Advances in High Energy Physics N2 - Searches for supersymmetry (SUSY) at the LHC frequently assume the conservation of R-parity in their design, optimization, and interpretation. In the case that R-parity is not conserved, constraints on SUSY particle masses tend to be weakened with respect to R-parity-conserving models. We review the current status of searches for R-parity-violating (RPV) supersymmetry models at the ATLAS and CMS experiments, limited to 8 TeV search results published or submitted for publication as of the end of March 2015. All forms of renormalisable RPV terms leading to prompt signatures have been considered in the set of analyses under review. Discussing results for searches for prompt R-parity-violating SUSY signatures summarizes the main constraints for various RPV models from LHC Run I and also defines the basis for promising signal regions to be optimized for Run II. In addition to identifying highly constrained regions from existing searches, also gaps in the coverage of the parameter space of RPV SUSY are outlined. KW - supergauge transformations KW - grand unification KW - proton-proton collisions KW - particle KW - breaking KW - standard model KW - hadron colliders KW - √s=8 TeV KW - local supersymmetry Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-149149 VL - 2015 IS - 982167 ER - TY - JOUR A1 - Sauer, C A1 - Wießner, M A1 - Schöll, A A1 - Reinert, F T1 - Observation of a molecule-metal interface charge transfer related feature by resonant photoelectron spectroscopy JF - New Journal of Physics N2 - We report the discovery of a charge transfer (CT) related low binding energy feature at a molecule-metal interface by the application of resonant photoelectron spectroscopy (RPES). This interface feature is neither present for molecular bulk samples nor for the clean substrate. A detailed analysis of the spectroscopic signature of the low binding energy feature shows characteristics of electronic interaction not found in other electron spectroscopic techniques. Within a cluster model description this feature is assigned to a particular eigenstate of the photoionized system that is invisible in direct photoelectron spectroscopy but revealed in RPES through a relative resonant enhancement. Interpretations based on considering only the predominant character of the eigenstates explain the low binding energy feature by an occupied lowest unoccupied molecular orbital, which is either realized through CT in the ground or in the intermediate state. This reveals that molecule-metal CT is responsible for this feature. Consequently, our study demonstrates the sensitivity of RPES to electronic interactions and constitutes a new way to investigate CT at molecule-metal interfaces. KW - transfer dynamics KW - photoemission KW - states KW - interface KW - charge transfer KW - organic thin films KW - resonant photoelectron spectroscopy KW - energy KW - model calculation KW - NEXAFS spectroscopy KW - ce compounds KW - absorption Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-148672 VL - 17 IS - 043016 ER - TY - THES A1 - Hansen, Nis Hauke T1 - Mikroskopische Ladungstransportmechanismen und Exzitonen Annihilation in organischen Einkristallen und Dünnschichten T1 - Microscopic charge transport mechanisms and exciton annihilation in organic thin films and single crystals N2 - Um die Natur der Transportdynamik von Ladungsträgern auch auf mikroskopischen Längenskalen nicht-invasiv untersuchen zu können, wurde im ersten Schwerpunkt dieser Arbeit das PL- (Photolumineszenz-) Quenching (engl.: to quench: löschen; hier: strahlungslose Rekombination von Exzitonen) in einer organischen Dünnschicht durch die injizierten und akkumulierten Löcher in einer Transistorgeometrie analysiert. Diese Zusammenführung zweier Methoden - der elektrischen Charakterisierung von Dünnschichttransistoren und der Photolumineszenzspektroskopie - erfasst die Änderung des strahlenden Zerfalls von Exzitonen infolge der Wechselwirkung mit Ladungsträgern. Dadurch werden räumlich aufgelöste Informationen über die Ladungsverteilung und deren Spannungsabhängigkeit im Transistorkanal zugänglich. Durch den Vergleich mit den makroskopischen elektrischen Kenngrößen wie der Schwell- oder der Turn-On-Spannung kann die Funktionsweise der Transistoren damit detaillierter beschrieben werden, als es die Kenngrößen alleine ermöglichen. Außerdem wird die Quantifizierung dieser mikroskopischen Interaktionen möglich, welche beispielsweise als Verlustkanal in organischen Photovoltaikzellen und organicshen Leuchtdioden auftreten können. Die Abgrenzung zu anderen dissipativen Prozessen, wie beispielsweise der Exziton-Exziton Annihilation, Ladungsträgerrekombination, Triplett-Übergänge oder Rekombination an Störstellen oder metallischen Grenzflächen, erlaubt die detaillierte Analyse der Wechselwirkung von optisch angeregten Zuständen mit Elektronen und Löchern. Im zweiten Schwerpunkt dieser Arbeit werden die Transporteigenschaften des Naphthalindiimids Cl2-NDI betrachtet, bei dem der molekulare Überlapp sowie die Reorganisationsenergie in derselben Größenordnung von etwa 0,1 eV liegen. Um experimentell auf den mikroskopischen Transport zu schließen, werden nach der Optimierung des Kristallwachstums Einkristalltransistoren hergestellt, mit Hilfe derer die Beweglichkeit entlang verschiedener kristallographischer Richtungen als Funktion der Temperatur gemessen werden kann. Die einkristalline Natur der Proben und die spezielle Transistorgeometrie ermöglichen die Analyse der räumlichen Anisotropie des Stromflusses. Der gemessene Beweglichkeitstensor wird daraufhin mit simulierten Tensoren auf der Basis von Levich-Jortner Raten verglichen, um auf den zentralen Ladungstransfermechanismus zu schließen. N2 - In order to study charge transport in organic thin-film transistors on a microscopic length scale noninvasively, photoluminescence quenching by injected holes in transistor geometry was analyzed. The combination of these two techniques – the electrical characterization of transistors and the photoluminescence spectroscopy – captures the variation of radiative recombination of excitons, which results from the interaction with the accumulated charge carriers. Thereby, spatially resolved information about the charge distribution and its voltage dependence in the transistor channel become accessible. By comparison with the macroscopic electrical parameters, such as the threshold voltage or the turn-on voltage, the mode of operation of the transistors can thus be described in more detail than the characteristic values alone permit. In addition, the quantification of these microscopic interactions becomes possible, which can occur, for example, as a loss channel in organic photovoltaic cells and organic light-emitting diodes. The delimitation to other dissipative processes, such as exciton-exciton annihilation, charge carrier recombination, triplet transitions or recombination at impurities or metallic interfaces, allows the detailed analysis of the interaction of optically excited states with electrons and holes. The second focus of this work is on the transport properties of the naphthalene diimide Cl2-NDI in which the molecular overlap as well as the reorganization energy are of the same order of magnitude of approximately 0.1 eV. In order to close experimentally on the microscopic transport, after the optimization of crystal growth, single crystal transistors are produced by means of which the mobility along different crystallographic directions can be measured as a function of the temperature. The single crystal nature of the samples and the special transistor geometry allow the analysis of the spatial anisotropy of the current flow. The measured mobility tensor is then compared with simulated tensors based on Levich-Jortner rates to infer the central charge transfer mechanism. KW - Organischer Halbleiter KW - Ladungstransport KW - organic field-effect transistor KW - photoluminescence spectroscopy KW - electronic transport KW - single crystal KW - Organischer Feldeffekttransistor KW - Photolumineszenzspektroskopie KW - Elektronischer Transport KW - Einkristall Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-143972 ER - TY - THES A1 - Geßler, Jonas T1 - Reduktion des Modenvolumens von Mikrokavitäten im Regime der schwachen und starken Kopplung T1 - Reduction of the mode volume of microcavities in the regime of weak and strong coupling N2 - Ziel dieser Arbeit war die Reduktion des Modenvolumens in Mikrokavitäten. Ein klei-nes Modenvolumen ist für die Stärke der Licht-Materie-Wechselwirkung wesentlich, weil dadurch z.B. die Schwelle für kohärente Lichtemission gesenkt werden kann [1]. Der Purcell-Faktor, ein Maß für die Rate der spontanen Emission, wird durch ein mi-nimales Modenvolumen maximiert [2, 3]. Im Regime der starken Kopplung steigt mit Abnahme des Modenvolumens die Rabi-Aufspaltung und damit die maximale Tempe-ratur, bei der das entsprechende Bauteil funktioniert [4, 5]. Spektrale Eigenschaften treten deutlicher hervor und machen die Funktion der Struktur stabiler gegenüber stö-renden Einflüssen. Der erste Ansatz, das Modenvolumen einer Mikrokavität zu reduzieren, zielte darauf, die Eindringtiefe der optischen Mode in die beiden Bragg-Spiegel einer Mikrokavität zu minimieren. Diese hängt im Wesentlichen vom Kontrast der Brechungsindizes der alternierenden Schichten eines Bragg-Spiegels ab. Ein maximaler Kontrast kann durch alternierende Schichten aus Halbleiter und Luft erreicht werden. Theoretisch kann auf diese Weise das Modenvolumen in vertikaler Richtung um mehr als einen Faktor 6 im Vergleich zu einer konventionellen Galliumarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikro-kavität reduziert werden. Zur Herstellung dieser Strukturen wurden die aluminiumhal-tigen Schichten einer Galliumarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikrokavität voll-ständig entfernt und so der Brechungsindexkontrast maximiert. Die Schichtdicken sind dabei entsprechend anzupassen, um weiterhin die Bragg-Bedingung zu erfüllen. Die Herstellung einer freitragenden Galliumarsenid/Luft-Mikrokavität konnte so erfolg-reich demonstriert werden. Die Photolumineszenz der Bauteile weist diskrete Reso-nanzen auf, deren Ursache in der begrenzten lateralen Größe der Strukturen liegt. In leistungsabhängigen Messungen kann durch ausgeprägtes Schwellenverhalten und auf-lösungsbegrenzte spektrale Linienbreiten Laseremission nachgewiesen werden. Wegen der Abhängigkeit der photonischen Resonanz vom genauen Brechungsindex in den freitragenden Schichten eignen sich die vorgestellten Strukturen auch zur Bestimmung von Brechungsindizes. Alternativ kann die photonische Resonanz durch Einbringen verschiedener Gase in die freitragenden Schichten abgestimmt werden. Beides konnte mit Erfolg nachgewiesen werden. Der Nachteil dieses Ansatzes liegt vor allem darin, dass ein elektrischer Betrieb der so gefertigten Strukturen nicht möglich ist. Hier bie-tet der zweite Ansatz eine bestmögliche Lösung. Das alternative Konzept für den oberen Bragg-Spiegel einer konventionellen Galli-umarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikrokavität ist das der Tamm-Plasmonen. Der photonische Einschluss wird hier durch einen unteren Bragg-Spiegel und einem dün-nen oberen Metallspiegel erreicht. An der Grenzfläche vom Halbleiter zum Metall bil-den sich die optischen Tamm-Plasmonen aus. Dabei kann der Metallspiegel gleichzei-tig auch als elektrischer Kontakt genutzt werden. Die Kopplung von Quantenfilm-Exzitonen an optische Tamm-Plasmonen wird in dieser Arbeit erfolgreich demons-triert. Im Regime der starken Kopplung wird mittels Stark-Effekt eine vollständige elektro-optische Verstimmung, d.h. vom Bereich positiver bis hin zur negativen Ver-stimmung, des Quantenfilm-Exzitons gegenüber der Tamm-Plasmonen Mode nachge-wiesen. Die Messungen bestätigen entsprechend des reduzierten Modenvolumens (Faktor 2) eine erhöhte Rabi-Aufspaltung. Dabei sind die spektrale Verschiebung und die Oszillatorstärke des Quantenfilm-Exzitons konsistent mit der Theorie und mit Li-teraturwerten. Der wesentliche Nachteil des Ansatzes liegt in der maximalen Güte, die durch den großen Extinktionskoeffizienten des Metallspiegels limitiert ist. N2 - The goal of this thesis was to reduce the mode volume of microcavities. A reduced mode volume increases the strength of light matter coupling, which leads to lower lasing thresholds. The Purcell-factor, a measure for the spontaneous emission rate, is at maximum for a minimum mode volume. In the regime of strong coupling, a smaller mode volume leads to a larger Rabi splitting, which in turn increases the maximum operating temperature of a given device. Spectral features become more pronounced and the microcavity is more robust against disturbances caused by environmental fluctuations. The first approach to reduce the mode volume of a microcavity addresses the penetration depth of the optical field into the Bragg mirrors of a microcavity. It mainly depends on the refractive index contrast of the alternating layers of the Bragg mirror. The maximum contrast is realized by alternating layers consisting of semiconductor and air. Based on theoretical calculations, the mode volume can be decreased in the vertical direction by a factor of 6 compared to a conventional gallium arsenide/aluminum gallium arsenide microcavity. Therefore the aluminum containing layers of a conventional gallium arsenide/aluminum gallium arsenide microcavity are completely removed. The layer thicknesses have to be adjusted to still satisfy the Bragg condition. The successful fabrication of high quality gallium arsenide/air microcavities is demonstrated. Photoluminescence measurements reveal discrete resonances due to the finite dimensions of the structure. Power dependent measurements show a distinct threshold which indicates – combined with the resolution limited spectral linewidth – photon lasing. The dependence of the photonic resonance on the exact value of the refractive index of the Bragg mirror is used to determine the refractive index of gases channeled into the selfsupporting air layers. Alternatively, the photonic resonance of the structure can be tuned by injecting gas into the air layers. Both features could be demonstrated successfully. The structure not being suitable for electrical operation is the main disadvantage of this approach. In this case the second concept is the better solution. The alternative approach for the upper Bragg mirror of a conventional gallium arsenide/aluminum gallium arsenide microcavity exploits the Tamm-Plasmons. To achieve photonic confinement, the cavity is sandwiched between a lower Bragg mirror and a thin metal top mirror. At the semiconductor-metal interface, photonic Tamm-Plasmon states appear. Additionally, the metal mirror is used as electrical contact. The coupling of the quantum well exciton to the Tamm-Plasmon is presented. In the strong coupling regime, a complete electro-optical resonance tuning (i.e. from positive to negative tuning of the exciton resonance compared to the Tamm-Plasmon state) is demonstrated, exploiting the quantum confined Stark effect. The measurements confirm an increased Rabi splitting due to the reduced mode volume (factor of 2 reduced mode volume). Spectral shift and oscillator strength of the exciton in the electric field are consistent with theory and literature values. The most critical point of this approach lies within the limited Q-factor due to the large extinction coefficient of the top metal layer. KW - Galliumarsenidlaser KW - Optischer Resonator KW - Mikrooptik KW - Moden KW - Mikrokavität KW - Licht-Materie-Wechselwirkung KW - GaAs/Luft-Braggspiegel KW - Tamm-Plasmonen Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-144558 ER - TY - JOUR A1 - Sacépé, Benjamin A1 - Oostinga, Jeroen B. A1 - Li, Jian A1 - Ubaldini, Alberto A1 - Couto, Nuno J. G. A1 - Giannini, Enrico A1 - Morpurgo, Alberto F. T1 - Gate-tuned normal and superconducting transport at the surface of a topological insulator JF - Nature Communications N2 - Three-dimensional topological insulators are characterized by the presence of a bandgap in their bulk and gapless Dirac fermions at their surfaces. New physical phenomena originating from the presence of the Dirac fermions are predicted to occur, and to be experimentally accessible via transport measurements in suitably designed electronic devices. Here we study transport through superconducting junctions fabricated on thin Bi2Se3 single crystals, equipped with a gate electrode. In the presence of perpendicular magnetic field B, sweeping the gate voltage enables us to observe the filling of the Dirac fermion Landau levels, whose character evolves continuously from electron- to hole-like. When B=0, a supercurrent appears, whose magnitude can be gate tuned, and is minimum at the charge neutrality point determined from the Landau level filling. Our results demonstrate how gated nano-electronic devices give control over normal and superconducting transport of Dirac fermions at an individual surface of a three-dimensional topological insulators. KW - Physical sciences KW - Condensed matter KW - Materials science KW - nanotechnology Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-140175 VL - 2 ER - TY - THES A1 - Huppmann, Sophia T1 - Atomlagenabscheidung von Oxidschichten auf Edelmetalloberflächen und deren Haftung T1 - Atomic Layer Deposition of Oxides on Nobel Metal Surfaces and their Adhesion N2 - Ziel dieser Arbeit war die Untersuchung einer Passivierungsschicht auf Silber, um es vor Degradation unter Feuchte oder Schadgasen zu schützen. Dazu wurden Al\(_2\)O\(_3\) und Ta\(_2\)O\(_5\) mittels Atomlagenabscheidung (atomic layer deposition: ALD) auf polykristallinen Silberoberflächen abgeschieden und deren Wachstum und Haftung analysiert. Zum Vergleich wurden die Edelmetalle Gold und Platin herangezogen. Die Beurteilung der Barriereeigenschaften gegenüber Schadgas erfolgte mittels einer Ozon-Behandlung in der ALD-Prozesskammer. Es zeigte sich, dass nur ALD-Schichten, die bis zu eine Abscheidetemperatur von unter 140~°C abgeschieden wurden, eine ausreichende Barrierewirkung liefern konnten. Erklärt werden konnte dieses Phänomen durch unterschiedliche Wachtumsregime für unterschiedliche Abscheidetemperaturen zwischen 100 und 300~°C, die in einer temperaturabhängigen Bedeckung der Silberoberfläche resultieren. Während bei niedrigen Temperaturen eine geschlossene Schicht aufwächst, findet ALD-Wachstum bei höheren Temperaturen, beginnend über 115~°C, nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten statt. Es wurden verschiedene Oberflächenbehandlungen untersucht und nur eine Vorbehandlung mit H\(_2\)O bei 100~°C in der ALD-Prozesskammer konnte auch bei höheren Temperaturen zu einem geschlossenen Schichtwachstum führen. In-vacuo XPS Untersuchungen der ersten Zyklen des Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstums bei 100 und 200~°C auf Silber wurden miteinander und mit einer Silizium Referenzprobe verglichen. Bei beiden Wachstumstemperaturen kam es nicht zur Oxidation von Ag. Ab dem ersten TMA-Puls konnten Al-Verbindungen auf der Oberfläche nachgewiesen werden. Es zeigte sich, dass TMA auf der Ag-Oberfläche zu Methylaluminium und Methylresten dissoziieren und an Adsorbaten anbinden kann. Zusätzlich zeigte sich ein erhöhtes, nicht gesättigtes Wachstumsverhalten bei 200~°C, das über einen Sauerstoffdiffusionsprozess erklärt werden kann. Sauerstoff-Verunreinigungen, die sich in der Silberschicht befinden, konnten über Korngrenzendiffusion an die Oberfläche gelangen und dort mit TMA reagieren. Aufgrund von Oberflächendiffusion bei höheren Temperaturen gab es eine stabile Adsorption nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten. Nur die Si-Oberfläche zeigte ein typisches ALD-Wachstum. Auf Pt und Au lag unabhängig von weiteren Vorbehandlungen bei allen Beschichtungstemperaturen ein geschlossenes ALD-Anwachsen vor. Damit eignete sich Au gut um die Barriere-Eigenschaften der ALD-Schicht gegen Feuchtigkeit in Abhängigkeit von der Wachstumstemperatur nachzuweisen. Dies wurde mit einer cyanidischen Ätzlösung getestet. Während für eine Barriere gegen Ozon bereits eine dünne geschlossene Schicht, abgeschieden bei 100~°C ausreicht, musste gegen die Ätzlösung eine höhere Beschichtungstemperatur verwendet werden. Für die Bewertung der Haftung der Passivierungsschicht wurde neben den üblichen einfachen Tesatest und Schertest, ein pneumatischer Haftungstest entwickelt und eingesetzt. Dafür wurde die Methode des Blistertest angepasst, der ursprünglich für die Bestimmung der Haftung organischer Schichten, wie beispielsweise Kleber und Lacke, eingesetzt wurde, sodass er sich für die Untersuchung dünner Schichten eignet. Dazu wurde die zu testende Grenzfläche mittels eines Si-Trägers mechanisch unterstützt. Hierdurch kann die Deformation der Schicht minimiert werden und es kommt stattdessen zu einem Bruch. Die Delamination der Testschicht wurde durch das Anlegen des hydrostatischen Drucks erreicht, was eine gleichmäßige Kraftverteilung gewährleistet. Die Proben ließen sich mittels Standard-Dünnfilmtechnologie herstellen und können damit industriell gut eingesetzt werden. Sowohl der Messaufbau als auch die Probenpräparation wurden in dieser Arbeit vorgestellt. Es wurde mittels der beiden Bondmaterialien AuSn und Indium die maximal bestimmbare Adhäsionsspannung evaluiert und dafür Werte von (0,26 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa für AuSn und (0,09 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa für In bestimmt. Da im In bereits bei sehr niedrigen Drücken ein kohäsives Versagen auftritt, eignet sich AuSn besser für die Messung anderer Grenzflächen. Damit wurden schließlich die Grenzflächen ALD-Al\(_2\)O\(_3\) und ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag mit H\(_2\)O-Vorbehandlung sowie ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt untersucht. Es wurden die folgenden Adhäsionsspannungen erreicht: Für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Ag: (0,23 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa, für ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag: (0,15 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa und für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt: (0,20 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. Somit wurde bestätigt, dass mit Hilfe der Vorbehandlung der Ag-Oberfläche die ALD-Al\(_2\)O\(_3\)-Schicht nicht nur geschlossen ist, sondern auch ausreichend gut haftet und sich damit hervorragend als Barriere eignet. N2 - In this thesis, a barrier layer against degradation under humidity or corrosive gases on silver was studied. For this purpose Al\(_2\)O\(_3\) und Ta\(_2\)O\(_5\) using atomic layer deposition (ALD) were grown on polycrystalline silver surfaces and the growth mechanism as well as the adhesion were analyzed. The resulting characteristics were compared with gold and platinum. The barrier effect against corrosive gases was evaluated by an ozone treatment in the ALD-process chamber. Only ALD-layers grown below 140~°C could protect the underlying Ag. This fact could be explained by different growth regimes for varying process temperatures between 100 and 300~°C, resulting in a temperature dependent coverage of the Ag-surface. Only for temperatures below 115~°C a complete ALD-layer on Ag could be grown. However, at temperatures above 115~°C, the Al\(_2\)O\(_3\)-growth on silver only occurred on grain boundaries, step edges and defects, whereas no growth on single-crystalline facets could be observed. Different pretreatments of the surface were analyzed, but only a H\(_2\)O-pretreatment at 100~°C inside the ALD-process chamber resulted in a closed layer growth at elevated temperatures. In-situ XPS measurements of the first cycles of Al\(_2\)O\(_3\)-growth on Ag at 100 and 200~°C were compared, while a Silicon-sample served as reference. At both deposition temperatures, the silver substrate was not oxidized during the ALD process. Aluminum species could be identified immediately after the first TMA pulse. It was found, that on the Ag-surface TMA could dissoziate to methyl aluminum and methyl residues and bind on adsorbates. In addition, an unsaturated growth at 200~°C deposition temperature occured, which could be explained by an oxygen diffusion mechanism. Oxygen impurities stored in the silver film were proposed to be the source of reactants for this growth. This oxygen could diffuse along grain boundaries to the surface, where they react with TMA. Due to surface diffusions mechanism at increased temperatures, a stable adsorption only occurred at step edges, grain boundaries and defects. Only for the Si-surface a typical ALD-growth was reported. For Au and Pt a closed layer growth of ALD-Al\(_2\)O\(_3\) was found independent of pretreatments at all deposition temperatures. Au is therefore well suited for the evaluation of the barrier properties against humidity. The temperature dependency was investigated with an immersion in cyanide solution. While as barrier against ozone a very thin layer grown at 100~°C is sufficient, against etching solution a higher deposition temperature is necessary. For evaluation of the adhesion of the passivation layer a high pressure supported blister testing method was set up and used besides the common simple scotch tape test and a shear test. In contrast to the standard blister test, the examined interface is supported mechanically by silicon in order to avoid the formation of a blister and a possible film rupture. Thereby, a vertical detachment of the layer can be expected. Since the deformation of the tested layers is minimized, there is no constraint to ductile materials, as it is the case in standard blister tests. In contrast, it can be applied to various materials. Contactless delamination of the film is achieved by applying hydrostatic pressure to the interface that causes an even force distribution. The samples could be processed with standard thin film technology, with the benefit that the test can be applied industrially. In this thesis, the the setup of the test and the sample preparation were presented. In order to determine the maximum adhesion range of the test, samples with two different bonding techniques are compared. AuSn eutectic bonding resulted in (0,26 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa, In bonding in (0,09 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. In showed a cohesive failure mode allready at very low pressures, while eutectic bonding offered enough stability to be applied for following experiments. With this setup ALD-Al\(_2\)O\(_3\) and ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) on Ag with the H\(_2\)O-pretreatment as well as ALD-Al\(_2\)O\(_3\) on Pt were measured. The test resulted in the following adhesion strength: ALD-Al\(_2\)O\(_3\) on Ag: (0,23 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa, ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) on Ag: (0,15 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa and ALD-Al\(_2\)O\(_3\) on Pt: (0,20 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. These values verify that the pretreatment of silver leads not only to a complete covered ALD-Al\(_2\)O\(_3\)-layer, but also to a sufficent adhesion. Therefore the ALD-layer was most suitable as a barrier. KW - Aluminiumoxide KW - Atomlagenabscheidung KW - Edelmetall KW - Adhäsion KW - Haftungstest Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-207085 ER - TY - THES A1 - Zinner, Martin Gerhard T1 - Adsorbat-induzierte Oberflächensysteme und ultra-dünne intermetallische Legierungsfilme im Fokus der niederenergetischen Elektronenbeugung und spektroskopischer Analysemethoden T1 - Adsorbate-unduced surface systems and ultra-thin intermetallic alloy films in the focus of low-energy electron diffraction and spectroscopic analysis methods N2 - Im Rahmen der vorliegenden Dissertation werden mit unterschiedlichen Analysemethoden die Korrelationen zwischen den strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Selten Erd-basierten intermetallischen Oberflächenlegierungen anhand der beiden Probensysteme LaPt$_5$/Pt(111) und CePt$_5$/Pt(111) untersucht. Darüber hinaus werden die strukturellen Eigenschaften von Adsorbat-induzierten Oberflächenrekonstruktionen im sub-ML Bereich in reduzierten Dimensionen auf der Halbleiteroberfläche Si(111) anhand der beiden Materialsysteme Si(111)-(5$\times$2)-Au und Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn mit der Methode LEED-IV analysiert. Das erste experimentelle Kapitel dieser Arbeit behandelt die intermetallische Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111), die sich ausbildet wenn La-Atome auf einem sauberen Pt(111)-Substrat abgeschieden werden und anschließend thermische Energie hinzugefügt wird. Die Dicke der gebildeten Legierung lässt sich über die zuvor angebotene Menge an La-Atomen variieren und resultiert aufgrund der Gitterfehlanpassung von Pt(111) und den obenauf liegenden LaPt$_5$-Filmen in sechs unterschiedliche Beugungsmuster im LEED, deren Überstrukturvektoren durch zwei unterschiedliche Rotationsausrichtungen in Bezug auf das Gitter des Substrats und unterschiedlichen lateralen Gitterkonstanten der Filme gekennzeichnet sind. Die atomare Struktur kann auf eine gemeinsame Kristallstruktur zurückgeführt werden, deren Stöchiometrie aus dickenabhängigen AES-Messungen zu LaPt$_5$ mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage bestimmt werden konnte. Die Ergebnisse einer durchgeführten LEED-IV Studie bestätigen das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur, wobei die Oberflächenterminierungslage im Vergleich zum Volumengitter ein zusätzliches Pt-Atom pro Einheitszelle aufweist, das zusätzlich um einen Wert von \unit{0.26}{\angstrom} aus der Oberfläche hervorsteht. Die La-Atome, die direkt unterhalb der Terminierungslage liegen, erfahren eine Verschiebung in entgegengesetzter Richtung, so dass im Vergleich zum Volumen der Filme eine lokal veränderte Symmetrie im oberflächennahen Bereich vorherrscht und sich auf die elektronischen Eigenschaften der LaPt$_5$-Filme auswirkt. Darüber hinaus wurden die Schwingungseigenschaften der LaPt$_5$-Filme mittels der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie bestimmt, bei der die auftretenden Schwingungspeaks durch die Kenntnis der atomaren Struktur und mit Überlegungen aus der Gruppentheorie unterschiedlichen Tiefenbereichen der LaPt$_5$-Filme (Volumen und Oberfläche) zugewiesen werden konnten. Im zweiten experimentellen Kapitel liegt der Fokus auf der atomaren Struktur sowie auf den elektronischen und magnetischen Eigenschaften des Kondo- und Schwerfermionensystems CePt$_5$/Pt(111). In Abhängigkeit von der vor dem Legierungsprozess angebotenen Menge an Ce-Atomen auf dem Pt(111)-Substrat konnten insgesamt sieben verschiedene LEED-Phasen der CePt$_5$-Filme identifiziert werden, deren jeweilige Oberflächenrekonstruktionen durch eine unterschiedliche Rotationsausrichtung in Bezug auf das Pt(111)-Substrat gekennzeichnet sind. Zusätzlich ist die laterale Gitterkonstante einem Prozess aus Verspannung und Dehnung aufgrund der Gitterfehlanpassung von Film und Substrat ausgesetzt. Eine durchgeführte LEED-IV Analyse bestätigt das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage, deren Pt$_3$-Kagom\'{e}-Lage im Vergleich zum Volumengitter mit einem zusätzlichen Pt-Atom pro Einheitszelle gefüllt ist. Die strukturellen Ergebnisse stimmen mit erzielten Resultaten aus früheren Arbeiten überein und verdeutlichen zudem die isostrukturellen Eigenschaften zur intermetallischen Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111). Dies ermöglicht durch geeignete Vergleichsexperimente an LaPt$_5$/Pt(111) die induzierten Phänomene der $4f$-Elektronen bezüglich des Kondo- und Schwerfermionenverhaltens bei CePt$_5$/Pt(111) zu bestimmen, da La-Atome in ihrem atomaren Aufbau keine $4f$-Elektronen beherbergen. Mit der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie aufgenommene Spektren anhand von unterschiedlich dicken CePt$_5$-Filmen beinhalten sowohl charakteristische Schwingungspeaks als auch elektronische Übergänge. Das spektroskopische Verhalten der Schwingungspeaks zeigt dabei nicht nur Gemeinsamkeiten zu LaPt$_5$/Pt(111) bei der Zuweisung der Schwingungsmoden zu den jeweiligen Tiefenbereichen in den CePt$_5$-Filmen, sondern es treten auch Unterschiede auf, da eine CePt$_5$-Schwingungsmode einem anormalen Temperaturverhalten unterliegt, das auf die Wechselwirkung mit den $4f$-Elektronen zurückzuführen ist. Weitere spezifische Raman-Signaturen, die elektronischen Übergängen in Form von Kristallfeldniveauaufspaltungen der $4f$-Elektronen von Ce zugewiesen werden konnten, resultieren ebenfalls aus unterschiedlichen Regionen der CePt$_5$-Filme (Oberfläche, inneres Volumen, Interface). Die magnetischen Eigenschaften der CePt$_5$-Filme wurden mit XAS und XMCD an den Ce M$_{4,5}$-Kanten in Abhängigkeit von der Temperatur, dem Einfallswinkel, der Filmdicke und der Stärke des Magnetfelds analysiert. Die markanten Übergänge zwischen unterschiedlichen Curie-Weiss-Regimen in der inversen Suszeptibilität erlauben Rückschlüsse über das Kristallfeldaufspaltungsschema, die Kondo- und die RKKY-Wechselwirkung und korrelieren mit der Ce-Valenz. Zudem konnte bei tiefen Temperaturen ein Übergang in den kohärenten Schwerfermionen-Zustand für alle untersuchten CePt$_5$-Filmdicken in dieser Arbeit nachgewiesen werden. Durch die Vorhersage eines metamagnetischen Lifshitz-Übergangs für diese Filme, der sich in der Magnetfeldabhängigkeit des magnetischen Moments äußert, konnte durch die Aufnahme von Magnetisierungskurven bei tiefen Temperaturen und hohen Magnetfeldern auf zwei weitere charakteristische Energieskalen der renormalisierten Bandstruktur zugegriffen werden. Das dritte experimentelle Kapitel widmet sich der mit LEED und LEED-IV durchgeführten Aufklärung der atomaren Struktur eines quasi-eindimensionalen Elektronensystems, bei dem sich die gebildeten Au-Nanodrähte auf der Si(111)-Oberfläche durch eine Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion beschreiben lassen. Die aufgenommenen LEED-Bilder mit ihren markanten Beugungsreflexen und sogenannten Streifen deuten auf drei gleichwertige Rotationsdomänen, die jeweils um einen Winkel von \unit{120}{\degree} gegeneinander gedreht sind, auf der Oberfläche hin. Zudem konnte aus einer Simulation der Beugungsbilder das Auftreten von Streifen durch drei zusätzliche Spiegeldomänen, die eine Phasenverschiebung von einem halben Überstrukturvektor einführen und bei einer sorgfältigen LEED-IV Analyse ebenfalls berücksichtigt werden sollten, erklärt werden. Aus den in der Literatur nach einer zweiten Rekalibrierung der nötigen Menge an Au-Atomen zur Ausbildung der Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion in den letzten Jahren heftig diskutierten Strukturmodellen gibt das von Kwon und Kang aufgestellte Geometriemodell (KK-Modell) die beobachteten energieabhängigen Intensitätsmodulationen in den experimentellen Daten beim Vergleich mit theoretisch berechneten IV-Kurven am besten wieder. Für dieses Modell nimmt der R-Faktor nach Pendry bei den unabhängig voneinander betrachteten drei Energieserien unter verschiedenen Einfallswinkeln der Elektronen auf die Probenoberfläche stets den kleinsten Wert an. Unter der expliziten Berücksichtigung von Si-Adatomen, die sich zusätzlich auf der Oberfläche befinden und in einer (5$\times$4)-Einheitszelle beschrieben werden können, bleibt das KK-Modell das zu präferierende Strukturmodell zur Beschreibung der ausgebildeten Au-Ketten und der Si-Honigwabenstruktur bei der Si(111)-(5$\times$2)-Au Oberflächenrekonstruktion. Im letzten experimentellen Kapitel wird ein zweidimensionales Elektronensystem -- die $\alpha$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Oberflächenrekonstruktion, die sich bei 1/3 ML an Sn-Adsorbaten auf dem Si(111)-Substrat ausbildet -- im Hinblick auf die atomare Struktur bei Raumtemperatur mit LEED und LEED-IV untersucht. Aus den insgesamt sechs in die Analyse aufgenommenen Strukturmodellen, bei denen die Sn-Atome innerhalb der rekonstruierten ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Einheitszelle unterschiedliche Adsorptionsplätze auf einer ideal terminierten Si(111)-Oberfläche einnehmen, konnte ein Legierungsverhalten, wie es bei der $\gamma$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Phase auftritt, ausgeschlossen werden. Die Sn-Atome ordnen sich ausschließlich auf der Oberfläche neu an und führen zu einer Relaxation des darunterliegenden Substrats, deren atomare Verschiebungen sich bis in die sechste Si-Lage nachverfolgen lassen. Im Vergleich zu früheren Strukturaufklärungen an diesem Materialsystem bestätigt diese Analyse, dass sich die abgeschiedenen Sn-Atome auf T$_4$-Adsorptionsplätzen energetisch günstig anlagern, wobei die bei drei unterschiedlichen Einfallswinkeln aufgenommenen experimentellen Daten an unterschiedlichen Probenpositionen auf ein vorhandenes bzw. fehlendes Si-Atom auf einem S$_5$-Gitterplatz im darunterliegenden Si(111)-Substrat hindeuten. Außerdem konnte das theoretisch vorhergesagte dynamische Fluktuations-Modell aufgrund der sehr stark erhöhten thermischen Auslenkungen der Sn-Atome aus ihrer Gleichgewichtslage in den Modellrechnungen zur dynamischen Streutheorie nachgewiesen werden. Dies könnte neben den unregelmäßig angeordneten Si-Fehlstellen eine Ursache für das Ausbleiben des strukturell reversiblen Phasenübergangs von einer ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Phase zu einer (3$\times$3)-Phase bei tiefen Temperaturen, wie er beispielsweise beim elektronisch vergleichbaren Adsorbatsystem Ge(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn auftritt, sein. N2 - In the scope of the present PhD thesis the correlations between the structural, electronic, and magnetic properties of rare earth-based intermetallic surface compounds are examined by means of different analysis methods on the basis of the two sample systems LaPt$_5$/Pt(111) and CePt$_5$/Pt(111). In addition, the structural properties of adsorbate-induced surface reconstructions in the sub-ML range in reduced dimensions on the semiconductor surface Si(111) are analyzed on the basis of the two material systems Si(111)-(5$\times$2)-Au and Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn with LEED-IV. The first experimental chapter of this thesis deals with the intermetallic surface compound LaPt$_5$/Pt(111). LaPt$_5$/Pt(111) forms when La atoms are deposited onto a clean Pt(111) substrate and subsequently thermal energy is applied. The thickness of the intermetallic film can be varied over the amount of La atoms offered before the alloying process and results in a total of six different diffraction patterns in LEED due to the lattice mismatch of Pt(111) and the LaPt$_5$ films on top. The superstructure vectors of the films formed are characterized by two different rotational orientations with respect to the lattice of the substrate and different lateral lattice constants of the films. The atomic structure can be traced back to a common crystal structure whose stoichiometry could be determined out of thickness dependent AES measurements to LaPt$_5$ with a Pt-rich surface termination layer. The results of a LEED-IV study confirm the growth of the films in the CaCu$_5$ structure, where the surface termination layer contains an additional Pt atom per unit cell compared to the bulk lattice. Additionally, this Pt atom protrudes from the surface by a value of \unit{0.26}{\angstrom}. The La atoms directly underneath the termination layer are shifted in opposite direction and therefore a locally changed symmetry prevails in the near surface region compared to the volume of the films and furthermore the electronic properties of the LaPt$_5$ films are affected. In addition, the vibrational properties of the LaPt$_5$ films were determined by means of polarized in situ Raman spectroscopy, in which the occurring vibrational peaks could be assigned to different depth regions of the LaPt$_5$ films (volume and surface) by knowledge of the detailed atomic structure and further considerations from group theory. In the second experimental chapter, the focus is put on the atomic structure and the electronic and magnetic properties of the Kondo- and heavy-fermion system CePt$_5$/Pt(111). Depending on the amount of Ce atoms offered before the alloying process on the Pt(111) substrate, a total of seven different LEED phases of the CePt$_5$ films could be identified, whose respective surface reconstructions are characterized by two different rotational orientations with respect to the Pt(111) substrate. Additionally the lateral lattice constant of the films are exposed to a process of stress and strain due to the lattice mismatch between film and substrate. A LEED-IV analysis confirms the growth of the films in the CaCu$_5$ structure with a Pt-rich surface termination layer whose Pt$_3$-Kagom\'{e} layer is filled with one additional Pt atom per unit cell compared to the bulk lattice. The structural results agree with results obtained in earlier studies and furthermore also illustrate the isostructural properties towards the intermetallic surface compound LaPt$_5$/Pt(111). The structural agreement between the two intermetallic surface compounds allows the determination of the $4f$ electrons induced phenomena with respect to the Kondo- and heavy-fermion behavior in CePt$_5$/Pt(111) by suitable comparative experiments on LaPt$_5$/Pt(111), since La atoms in their atomic structure do not contain $4f$ electrons. Spectra recorded with polarized in situ Raman spectroscopy of CePt$_5$ films with different film thicknesses contain both characteristic vibrational peaks and signatures of electronic transitions. The spectroscopic behavior of the vibrational peaks show similarities to LaPt$_5$/Pt(111) in the assignment of the vibrational modes to the respective depth regions in the CePt$_5$ films, but also differences occur, since one vibrational mode of CePt$_5$ is subject to an anomalous temperature behavior, which is attributed to the interaction with the $4f$ electrons. Further specific Raman signatures, which could be assigned to electronic transitions in form of level splitting of the $4f$ electron of the Ce atoms due to the crystal field of the Pt atoms, also originate from different depth regions of the CePt$_5$ films (surface, inner volume, interface). The magnetic properties of the CePt$_5$ films were analyzed with XAS and XMCD at the Ce M$_{4,5}$ edges as a function of temperature, angle of incidence, film thickness, and magnetic field strength. The prominent transitions in the inverse susceptibility between different Curie-Weiss regimes allow conclusions to be drawn about the crystal field splitting scheme, the Kondo- and RKKY-interactions and show a significant correlation with the Ce-valence. Furthermore, for all investigated CePt$_5$ film thicknesses in this thesis at low temperatures a transition to the coherent heavy-fermion state could be detected. By predicting a metamagnetic Lifshitz transition for these films, which is expressed in the magnetic field dependence of the magnetic moment, two further characteristic energy scales of the renormalized band structure could be accessed by recording magnetization curves at low temperatures and high magnetic fields. The third experimental chapter is devoted to the elucidation of the atomic structure of a quasi one-dimensional electron system with LEED and LEED-IV, in which the Au nanowires formed on the Si(111) surface can be described by a Si(111)-(5$\times$2)-Au reconstruction. The recorded LEED images include both a striking diffraction pattern and so-called diffraction streaks indicative for the existence of three equivalent rotational domains on the reconstructed surface, rotated by an angle of \unit{120}{\degree} against each other. In addition, the occurrence of diffraction streaks in the observed diffraction pattern could be explained through a theoretical simulation by the existence of three additional mirror domains on the surface, which introduce a phase shift of half a superstructure vector and should also be considered in a thorough LEED-IV analysis. From the structural models discussed vigorously in recent years in the literature after the introduction of a second recalibration of the necessary amount of Au atoms required for the formation of the Si(111)-(5$\times$2)-Au reconstruction, the geometry model established by Kwon and Kang (KK model) reflects best the observed energy-dependent intensity modulations in the experimental data when compared with calculated IV curves. For this model, the R-factor by Pendry always adopts its smallest value for the three energy series considered independently of each other at different angles of incidence of the electrons on the sample surface. Furthermore, even under explicit consideration of Si adatoms, which are additionally located on top of the reconstructed surface and can be described in a (5$\times$4) unit cell, the KK model remains the preferred structural model for the description of the Au chains formed and the Si honeycomb structure of the Si(111)-(5$\times$2)-Au surface reconstruction. In the final experimental chapter, a two-dimensional electron system -- the $\alpha$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn surface reconstruction, which is formed at a total coverage of 1/3 ML of Sn adsorbates on the Si(111) substrate -- is investigated with regard to the atomic structure at room temperature with LEED and LEED-IV. From a total of six structural models included in the analysis, in which the Sn atoms on an ideally terminated Si(111) surface occupy different adsorption sites within the reconstructed ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$ unit cell, it was possible to exclude alloying such as observed for the $\gamma$- Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn phase. The Sn atoms rearrange exclusively on the surface and lead to a relaxation of the underlying substrate, whose atomic displacements can be traced back to the sixth Si layer. In comparison to earlier structural investigations conducted on this material system, the presented analysis confirms that the deposited Sn atoms are energetically favorably deposited at T$_4$ adsorption sites. Furthermore, the experimental data recorded at three different angles of incidence from different positions on the sample show indications of an existing and/or missing Si atom on a S$_5$ lattice site in the underlying Si(111) substrate. In addition, the theoretical prediction of the dynamic fluctuation model for this surface reconstruction could be proven in the model calculations of the dynamic scattering theory due to the very strongly increased thermal displacements of the Sn atoms from their equilibrium position. Besides from the irregularly arranged Si defects, this could be a hint for the absence of the reversible structural phase transition at low temperatures from a ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$ phase to a (3$\times$3) phase, as it occurs in the electronically comparable adsorbate system Ge(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn. KW - Schwere-Fermionen-System KW - LEED KW - Magnetischer Röntgenzirkulardichroismus KW - Raman-Spektroskopie KW - Kristallfeld KW - dünne intermetallische Filme KW - geordnete Metalladsorbate auf Halbleiteroberflächen Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-192749 ER - TY - THES A1 - Schmitt, Martin T1 - Strukturanalyse und magnetische Eigenschaften von Ketten aus 3d-Übergangsmetalloxiden auf Ir(001) und Pt(001) T1 - Structural analysis and magnetic properties of 3d transition-metal oxide chains on Ir(001) and Pt(001) N2 - In der vorliegenden Arbeit werden die strukturellen und magnetischen Eigenschaften verschiedener 3d-Übergangsmetalloxidketten (TMO-Ketten) auf Ir(001) und Pt(001) untersucht. Diese weisen eine (3 × 1) Struktur mit periodisch angeordneten Ketten auf, die nur über die Sauerstoffbindung an das Substrat gekoppelt sind. Während die Struktur durch experimentelle und theoretische Untersuchungen bestätigt ist, liegen für die magnetischen Eigenschaften ausschließlich Rechnungen vor. Zur Überprüfung dieser theoretischen Vorhersagen wird die Methode der spinpolarisierten Rastertunnelmikroskopie (SP-STM) verwendet, die die Abbildung der magnetischen Ordnung mit atomarer Auflösung erlaubt. Die Untersuchungen beginnen mit der Vorstellung der Ir(001) Oberfläche, die eine (5 × 1) Rekonstruktion aufweist. Eine Aufhebung dieser Rekonstruktion erreicht man durch das Heizen des Ir-Substrats in Sauerstoffatmosphäre unter Bildung einer (2 × 1) Sauerstoffrekonstruktion. Die Qualität der Oberfläche hängt dabei von der Wachstumstemperatur T und dem verwendeten Sauerstoffdruck pOx ab. Die bei T = 550°C und pOx = 1 × 10^−8 mbar hergestellte Sauerstoffrektonstruktion dient als Ausgangspunkt für die folgenden Präparationen von CoO2, FeO2 und MnO2-Ketten. Dazu wird jeweils eine drittel Monolage (ML) des Übergangsmetalls auf die Oberfläche des Substrates gedampft und die Probe unter Sauerstoffatmosphäre ein weiteres Mal geheizt. Auf diese Weise kann die (3 × 1) Struktur der bekannten Ketten bestätigt und die Gruppe der TMO-Ketten um die CrO2-Ketten erweitert werden. In der einschlägigen Fachliteratur wurden Vorhersagen bezüglich der magnetischen Struktur der TMO-Ketten publiziert, wonach entlang und zwischen CoO2-Ketten eine ferromagnetische (FM) und für FeO2 und MnO2-Ketten eine antiferromagnetische (AFM-) Kopplung vorliegt.Während die Überprüfung dieser Vorhersagen mit SP-STM für CoO2 und CrO2-Ketten keine Hinweise auf magnetische Strukturen liefert, liegen bei FeO2 und MnO2-Ketten unterschiedliche magnetische Phasen vor. In der Tat kann mit den experimentell gefundenen Einheitszellen die AFM-Kopplung entlang beider Ketten bestätigt werden. Im Gegensatz widersprechen die Kopplungen zwischen den Ketten den Berechnungen. Bei FeO2-Ketten liegt eine stabile FM Ordnung vor, die zu einer magnetischen (3 × 2) Einheitszelle mit einer leichten Magnetisierung in Richtung der Oberflächennormalen führt (out-of-plane). Die MnO2-Ketten weichen ebenfalls von der berechneten magnetischen kollinearen Ordnung zwischen benachbarten Ketten ab und zeigen eine chirale Struktur. Durch die Rotation der Mn-Spins um 120° in der Probenebenen (in-plane) entsteht eine magnetische (9 × 2) Einheitszelle, deren Periode durch neue DFT-Rechnungen bestätigt wird. Nach diesen Berechnungen handelt es sich um eine Spinspirale, die durch die Dzyaloshinskii-Moriya (DM-) Wechselwirkung bei einem Energiegewinn von 0,3 meV pro Mn-Atom gegenüber den kollinearen FM Zustand stabilisiert wird. Diese wird ähnlich wie bei bereits publizierten Clustern und Adatomen auf Pt(111) durch die Rudermann-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY-) Wechselwirkung vermittelt und erklärt den experimentell gefundenen einheitlichen Drehsinn der Spiralen. Die RKKY-Wechselwirkung zeigt eine starke Abhängigkeit von der Fermi-Oberfläche des Substrats. Im folgenden Kapitel werden deshalb mit TMO-Ketten auf Pt(001) die strukturellen und magnetischen Eigenschaften auf einem weiteren Substrat analysiert, wobei zum Zeitpunkt der Arbeit nur die Existenz der CoO2-Ketten aus der Literatur bekannt war. Vergleichbar mit Ir(001) besitzt auch Pt(001) eine rekonstruierte Oberfläche, die sich aber stabil gegenüber Oxidation zeigt. Dadurch muss die drittel ML des Übergangsmetalls direkt auf die Rekonstruktion aufgedampft werden. Das Wachstum des Übergangsmetalls ist dabei von der Temperatur des Substrats abhängig und beeinflusst das Ergebnis der nachfolgenden Oxidation. Diese erfolgt analog zum Wachstum der Ketten auf Ir(001) durch das Heizen der Probe in Sauerstoffatmosphäre und resultiert nur für das Aufdampfen des Übergangsmetalls auf kalte Pt(001) Oberflächen in Ketten mit der Periode von 3aPt. Auf diese Weise kann nicht nur die (3 × 1) Struktur der CoO2-Ketten bestätigt werden, sondern auch durch atomare Auflösung die Gruppe der TMO-Ketten um MnO2-Ketten auf Pt(001) erweitert werden. Im Gegensatz dazu sind die nicht magnetischen Messungen im Fall von Fe nicht eindeutig. Zwar liegen auch hier Ketten im Abstand des dreifachen Pt Gittervektors vor, trotzdem ist die (3 × 1) Struktur nicht nachweisbar. Dies liegt an einer Korrugation mit einer Periode von 2aPt entlang der Ketten, was ein Hinweis auf eine Peierls Instabilität sein kann. Entsprechend dem Vorgehen für Ir(001) werden für die TMO-Ketten auf Pt(001) SP-STM Messungen durchgeführt und die Vorhersage einer AFM-Kopplung für CoO2-Ketten überprüft. Auch hier können, wie im Fall von CoO2-Ketten und im Widerspruch zur Vorhersage, für beide Polarisationsrichtungen der Spitze keine magnetischen Strukturen gefunden werden. Darüber hinaus verhalten sich die MnO2-Ketten auf Pt(001) mit ihrer chiralen magnetischen Struktur ähnlich zu denen auf Ir(001). Dies bestätigt die Annahme einer indirekten DM-Wechselwirkung, wobei durch die 72° Rotation der Mn-Spins eine längere Periode der zykloidalen Spinspirale festgestellt wird. Die Erklärung dafür liegt in der Abhängigkeit der RKKY-Wechselwirkung vom Fermi-Wellenvektor des Substrats, während sich die DM-Wechselwirkung beim Übergang von Ir zu Pt nur wenig ändert. N2 - In this work the structural and magnetic properties of various 3d transition-metal oxide (TMO) chains on Ir(001) and Pt(001) are investigated. These exhibit a (3 × 1) structure with periodically arranged chains that are only coupled to the substrate by oxygen bonds. While the structure is confirmed by experiments and theory, the magnetic coupling is merely available by theory. To verify these theoretical predictions, the method of spin-polarized scanning tunneling microscopy (SP-STM) is used, which enables the detection of magnetic nanostructures by the high lateral resolution. First the Ir(001) surface is introduced, which exhibits a (5×1) reconstruction. Removal of this reconstruction is achieved by heating the Ir substrate in oxygen atmosphere to form a (2 × 1) oxygen reconstruction. The observed surface quality depends on both, the temperature T and the oxygen pressure pOx during growth. The best result is achieved with T = 550°C and pOx = 1 × 10^−8 mbar and thus serves as the starting point for the following preparations of CoO2, FeO2 and MnO2 chains. In each case one third of the monolayer (ML) of the transition-metal is evaporated onto the substrate and the sample is heated once more under an oxygen atmosphere. After this procedure not only the (3 × 1) structure of the known chain system is confirmed, but also the group of TMO chains could be extended by the CrO2 chains. In the literature, predictions have been published regarding the magnetic structure of the TMO chains. According to these, the coupling is ferromagnetic (FM) along and between CoO2 chains and antiferromagnetic (AFM) for FeO2 and MnO2 chains. While SP—STM results do not suggest a magnetic structure for CoO2 and CrO2, the measurements reveal magnetic structures for FeO2 and MnO2 chains. Comparing the calculations with the experimentally observed magnetic order, the AFM coupling along both TMO—chains can be confirmed. Contradictory to the theoretical predictions, the interchain coupling differs. For FeO2 chains we find stable FM coupling which lead to a magnetic (3 × 2) unit cell with an easy magnetization direction parallel to the surface normal (out-of-plane). The MnO2 also deviate from the calculated collinear order between adjacent chains and show a chiral system. The in-plane rotation of the Mn spins by 120° form a magnetic (9 × 2) unit cell whose period is confirmed by new DFT calculations. According to these calculations, the spin spiral is stabilized by the Dzyaloshinskii—Moriya interaction (DMI) with an energy gain of 0,3 meV per Mn atom with respect to the collinear FM state. Similar to already published systems consisting of magnetic clusters and adatoms on a Pt(111) surface, the DMI is mediated by the Rudermann—Kittel—Kasuya—Yoshida (RKKY) interaction and explains the experimentally found uniform direction of rotation of the spirals. The RKKY interaction depends on the Fermi surface of the substrate. Based on this fact, the growth of TMO chains is investigated in the following chapter, where only the existence of CoO2 chains is known from literature at the time of this work. Similar to Ir(001), Pt(001) also has a reconstructed surface that is now stable to oxidation. As a consequence, the transition-metal is evaporated directly on the reconstructed surface. Both the growth of the transition metal on the Pt(001) and the topography after the following growth procedure of TMO chains depend on the substrate temperature during evaporation. This procedure follows the TMO growth on Ir(001) by heating the sample in oxygen atmosphere and only results in a stripe pattern with a period of 3aPt for the evaporation on cold Pt(001). In this way not only the (3 × 1) structure of the CoO2 can be confirmed, but also the group of TMO chains is extended by MnO2 chains through atomic resolution scans. In contrast, the non-magnetic measurements in the case of Fe are not obvious. Although there are chains with the expected period of 3aPt, the (3 × 1) structure is not fully resolved along the chains due to a corrugation with a period of 2aPt along the chains, which could be an indication of a Peierls instability. Following the procedure for Ir(001) SP-STM investigations are performed to verify the prediction of an AFM coupling for CoO2 chains. Indeed, no magnetic structures of CoO2 chains are observed for both directions of tip polarization identical to the same chains on Ir(001). In addition, the MnO2 chains with their chiral magnetic structure on Pt(001) behave similarly to those on Ir(001). This confirms the assumption of an indirect DM interacation, where the 72° rotation of the Mn spins indicates a longer period of the cycloidal spin spiral. The explanation for this can be found in the dependence of the RKKY interaction on the Fermi wave vector of the substrate, while the DM interaction changes only slightly due to the transition from Ir to Pt. KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Spinkette KW - Magnetische Wechselwirkung KW - Übergangsmetalloxide KW - Dzyaloshinskii–Moriya interaction KW - Dzyaloshinskii-Moriya Wechselwirkung KW - RKKY-Wechselwirkung KW - RKKY-interaction KW - indirect exchange coupling KW - indirekte Austauschkopplung Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-191823 ER - TY - INPR A1 - Huber, Bernhard A1 - Pres, Sebastian A1 - Wittmann, Emanuel A1 - Dietrich, Lysanne A1 - Lüttig, Julian A1 - Fersch, Daniel A1 - Krauss, Enno A1 - Friedrich, Daniel A1 - Kern, Johannes A1 - Lisinetskii, Victor A1 - Hensen, Matthias A1 - Hecht, Bert A1 - Bratschitsch, Rudolf A1 - Riedle, Eberhard A1 - Brixner, Tobias T1 - Space- and time-resolved UV-to-NIR surface spectroscopy and 2D nanoscopy at 1 MHz repetition rate N2 - We describe a setup for time-resolved photoemission electron microscopy (TRPEEM) with aberration correction enabling 3 nm spatial resolution and sub-20 fs temporal resolution. The latter is realized by our development of a widely tunable (215–970 nm) noncollinear optical parametric amplifier (NOPA) at 1 MHz repetition rate. We discuss several exemplary applications. Efficient photoemission from plasmonic Au nanoresonators is investigated with phase-coherent pulse pairs from an actively stabilized interferometer. More complex excitation fields are created with a liquid-crystal-based pulse shaper enabling amplitude and phase shaping of NOPA pulses with spectral components from 600 to 800 nm. With this system we demonstrate spectroscopy within a single plasmonic nanoslit resonator by spectral amplitude shaping and investigate the local field dynamics with coherent two-dimensional (2D) spectroscopy at the nanometer length scale (“2D nanoscopy”). We show that the local response varies across a distance as small as 33 nm in our sample. Further, we report two-color pump–probe experiments using two independent NOPA beamlines. We extract local variations of the excited-state dynamics of a monolayered 2D material (WSe2) that we correlate with low-energy electron microscopy (LEEM) and reflectivity (LEER) measurements. Finally, we demonstrate the in-situ sample preparation capabilities for organic thin films and their characterization via spatially resolved electron diffraction and dark-field LEEM. KW - Photoemission electron microscopy PEEM KW - Low energy electron microscopy LEEM KW - Spatially resolved 2D spectroscopy KW - Two-color pump-probe spectroscopy KW - Time-resolved photoemission electron microscopy Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-191906 SN - 0034-6748 N1 - This article may be downloaded for personal use only. Any other use requires prior permission of the author and AIP Publishing. This article appeared in Review of Scientific Instruments 90, 113103 (2019); https://doi.org/10.1063/1.5115322 and may be found at https://doi.org/10.1063/1.5115322. ER - TY - THES A1 - Northe, Christian T1 - Interfaces and Information in Gauge/Gravity Duality T1 - Schnittstellen und Informationen in Eich/Gravitations-Dualität N2 - This dissertation employs gauge/gravity duality to investigate features of ( 2 + 1 ) -dimensional quantum gravity in Anti-de Sitter space (AdS) and its relation to conformal field theory (CFT) in 1 + 1 dimensions. Concretely, we contribute to research on the frontier of gauge/gravity with condensed matter as well as the frontier with quantum informa- tion. The first research topic of this thesis is motivated by the Kondo model, which describes the screening of magnetic impurities in metals by conduction electrons at low temperatures. This process has a de- scription in the language of string theory via fluctuating surfaces in spacetime, called branes. At high temperatures the unscreened Kondo impurity is modelled by a stack of pointlike branes. At low tempera- tures this stack condenses into a single spherical, two-dimensional brane which embodies the screened impurity. This thesis demonstrates how this condensation process is naturally reinvoked in the holographic D1/D5 system. We find brane configu- rations mimicking the Kondo impurities at high and low energies and establish the corresponding brane condensation, where the brane grows two additional dimensions. We construct supergravity solutions, which fully take into account the effect of the brane on its surrounding space- time before and after the condensation takes place. This enables us to compute the full impurity entropies through which we confirm the validity of the g-theorem. The second research topic is rooted in the connection of geometry with quantum information. The motivation stems from the “complexity equals volume” proposal, which relates the volume of wormholes to the cicruit complexity of a thermal quantum state. We approach this proposal from a pragmatic point of view by studying the properties of certain volumes in gravity and their description in the CFT. We study subregion complexities, which are the volumes of the re- gions subtended by Ryu-Takayanagi (RT) geodesics. On the gravity side we reveal their topological properties in the vacuum and in ther- mal states, where they turn out to be temperature independent. On the field theory side we develop and proof a formula using kinematic space which computes subregion complexities without referencing the bulk. We apply our formula to global AdS 3 , the conical defect and a black hole. While entanglement, i.e. minimal boundary anchored geodesics, suffices to produce vacuum geometries, for the conical defect we also need geodesics windings non-trivially around the singularity. The black hole geometry requires additional thermal contributions. N2 - In dieser Dissertation geht es um die Beziehung zwischen Quantengra- vitation im (2+1)-dimensionalen Anti-de Sitter-Raum und konformer Feldtheorie in 1+1 Dimensionen. Insbesondere stellt diese Arbeit neue Zusammenhänge her zwischen der Eichtheorie/Gravitationsdualität oder Holographie einerseits und der Festkörperphysik sowie auch der Quan- teninformationstheorie andererseits. Das erste Thema dieser Arbeit ist inspiriert durch den Kondo-Effekt. Dieser beschreibt die Abschirmung magnetischer Störstellen in einem Metall durch Leitungselektronen bei tiefen Temperaturen. Die String- Theorie kann diesen Prozess mittels fluktuierender Flächen in der Raum- zeit, sogenannten Branen, beschreiben. Bei hohen Temperaturen mo- delliert die String-Theorie die magnetische Störstelle als Stapel punkt- förmiger Branen. Bei tiefen Temperaturen kondensiert dieser Stapel zu einer einzelnen zwei-dimensionalen, sphärischen Brane. Diese Kon- densation ist gleichbedeutend mit der magnetischen Abschirmung der Störstelle. Ein Ziel dieser Dissertation ist es zu zeigen, dass diese Kondensation auf natürliche Weise im holographischen D1/D5-System implementiert wird. Hierzu beschreiben wir analoge Kondo-Störstellen als Stapel von Branen, die bei sinkenden Energien zu einer sphärischen Brane konden- sieren, welche zwei extra Dimensionen besitzt. Hiernach konstruieren wir die Supergravitationslösungen, welche den vollständigen Einfluss der Branen-Störstelle auf die umgebende Raumzeit vor und nach der Kondensation berücksichtigt. Diese Lösungen erlauben es die Entropien der Störstellen zu bestimmen, womit wir die Gültigkeit des g-Theorems bestätigen. Als nächstes widmet sich diese Arbeit der Beziehung zwischen Ge- ometrie und Quanteninformation. Die Motivation stammt vom “com- plexity equals volume”-Vorschlag, welcher das Volumen eines Wurm- loches mit der Schaltkreis-Komplexität eines thermischen Zustandes verbindet. Um solche Zusammenhänge zu untersuchen, wählen wir einen pragmatischen Zugang, indem wir uns den Eigenschaften bestimmter Volumina zuwenden. Wir untersuchen sogenannte Teilregionskomplexitäten. Diese sind Volumima von Regionen, die durch Ryu-Takayanagi-Flächen beran- det werden. Auf der Gravitationsseite enthüllen wir deren topologische Eigenschaften im Vakuum und in thermischen Zuständen. In Letzteren zeigen wir, dass Teilregionskomplexitäten temperaturunabhängig sind. Zuletzt untersuchen wir Teilregionskomplexitäten im Rahmen der Feld- theorie. Unter Verwendung des kinematischen Raumes entwickeln und beweisen wir eine Formel zur Berechnung von Teilregionskomplexitäten in der CFT ohne auf die Gravitationsseite Bezug nehmen zu müssen. KW - Information KW - Gauge/Gravity Duality KW - Interfaces KW - Quantum Information Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-191594 ER - TY - THES A1 - Knebl, Georg T1 - Epitaktisches Wachstum und Transportuntersuchung topologisch isolierender Materialien: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi\(_2\)Se\(_3\) Nanostrukturen T1 - Epitaxial growth and transport characterisation of topolological insulating materials: GaSb/InAs double quantum wells and Bi\(_2\)Se\(_3\) nanostructures N2 - Topologische Isolatoren gehören zu einer Klasse von Materialien, an deren Realisation im Rahmen der zweiten quantenmechanischen Revolution gearbeitet wird. Einerseits sind zahlreiche Fragestellungen zu diesen Materialen und deren Nutzbarmachung noch nicht beantwortet, andererseits treiben vielversprechende Anwendungen im Feld der Quantencomputer und Spintronik die Lösung dieser Fragen voran. Topologische Rand- bzw. Oberflächenzustände wurden für unterschiedlichste Materialien und Strukturen theoretisch vorhergesagt, so auch für GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3. Trotz intensiver Forschungsarbeiten und großer Fortschritte bedürfen viele Prozesse v. a. im Bereich der Probenherstellung und Verarbeitung noch der Optimierung. Die vorliegende Arbeit präsentiert Ergebnisse zur Molekularstahlepitaxie, zur Probenfertigung sowie zu elektro-optisch modulierter Transportuntersuchung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen und der epitaktischen Fertigung von Bi2Se3 Nanostrukturen. Im ersten Teil dieser Arbeit werden die Parameter zur Molekularstrahlepitaxie sowie die Anpassung der Probenfertigung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen an material- und untersuchungsbedingte Notwendigkeiten beschrieben. Dieser verbesserte Prozess ermöglicht die Fertigung quantitativ vergleichbarer Probenserien. Anschließend werden Ergebnisse für Strukturen mit variabler InAs Schichtdicke unter elektrostatischer Kontrolle mit einem Frontgate präsentiert. Auch mit verbessertem Prozess zeigten sich Leckströme zum Substrat. Diese erschweren eine elektrostatische Kontrolle über Backgates. Die erstmals durch optische Anregung präsentierte Manipulation der Ladungsträgerart sowie des Phasenzustandes in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen bietet eine Alternative zu problembehafteten elektrostatisch betriebenen Gates. Im zweiten Teil wird die epitaktische Herstellung von Bi2Se3 Nanostrukturen gezeigt. Mit dem Ziel, Vorteile aus dem erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnis zu ziehen, wurden im Rahmen dieser Arbeit erstmals Bi2Se3 Nanodrähte und -flocken mittels Molekularstrahlepitaxie für die Verwendung als topologischer Isolator hergestellt. Ein Quantensprung – Kapitel 1 führt über die umgangssprachliche Wortbedeutung des Quantensprungs und des damit verbundenen Modells der Quantenmechanik in das Thema. Die Anwendung dieses Modells auf Quanten-Ensembles und dessen technische Realisation wird heute als erste Quantenmechanische Revolution bezeichnet und ist aus unserem Alltag nicht mehr wegzudenken. Im Rahmen der zweiten Quantenmechanischen Revolution soll nun die Anwendung auf einzelne Zustände realisiert und technisch nutzbar gemacht werden. Hierbei sind topologische Isolatoren ein vielversprechender Baustein. Es werden das Konzept des topologischen Isolators sowie die Eigenschaften der beiden in dieser Arbeit betrachteten Systeme beschrieben: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3 Nanostrukturen. GaSb/InAs Doppelquantenfilme Kapitel 2 beschreibt die notwendigen physikalischen und technischen Grundlagen. Ausgehend von der Entdeckung des Hall-Effekts 1879 werden die Quanten-Hall-Effekte eingeführt. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren oder allgemeiner topologische Isolatoren sind Materialien mit einem isolierenden Inneren, weisen an der Oberfläche aber topologisch geschützte Zustände auf. Doppelquantenfilme aus GaSb/InAs, die in AlSb gebettet werden, weisen – abhängig vom Aufbau der Heterostruktur – eine typische invertierte Bandstruktur auf und sind ein vielversprechender Kandidat für die Nutzbarmachung der topologischen Isolatoren. GaSb, InAs und AlSb gehören zur 6,1 Ångström-Familie, welche für ihre opto-elektronischen Eigenschaften bekannt ist und häufig verwendet wird. Die Eigenschaften sowie die technologischen Grundlagen der epitaktischen Fertigung von Heterostrukturen aus den Materialien der 6,1 Ångström-Familie mittels Molekularstrahlepitaxie werden besprochen. Abschließend folgen die Charakterisierungs- und Messmethoden. Ein Überblick über die Literatur zu GaSb/InAs Doppelquantenfilmen in Bezug auf topologische Isolatoren rundet dieses Kapitel ab. Zu Beginn dieser Arbeit stellten Kurzschlusskanäle eine Herausforderung für die Detektion der topologischen Randkanäle dar. Kapitel 3 behandelt Lösungsansätze hierfür und beschreibt die Verbesserung der Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilm-Strukturen mit Blick auf die zukünftige Realisation topologischer Randkanäle. In Abschnitt 3.1 werden numerische Simulationen präsentiert, die sich mit der Inversion der elektronischen Niveaus in Abhängigkeit der GaSb und InAs Schichtdicken dGaSb und dInAs beschäftigen. Ein geeigneter Schichtaufbau für Strukturen mit invertierter Bandordnung liegt im Parameterraum von 8 nm ≾ dInAs ≾ 12 nm und 8 nm ≾ dGaSb ≾ 10 nm. Abschnitt 3.2 beschreibt die epitaktische Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen mittels Molekularstrahlepitaxie. Die Fertigung eines GaSb Quasisubstrats auf ein GaAs Substrat wird präsentiert und anschließend der Wechsel auf native GaSb Substrate mit einer reduzierten Defektdichte sowie reproduzierbar hoher Probenqualität begründet. Ein Wechseln von binärem AlSb auf gitterangepasstes AlAsSb erlaubt die Verwendung dickerer Barrieren. Versuche, eine hinlängliche Isolation des Backgates durch das Einbringen einer dickeren unteren Barriere zu erreichen, werden in diesem Abschnitt diskutiert. In Abschnitt 3.3 wird die Optimierung der Probenprozessierung gezeigt. Die Kombination zweier angepasster Ätzprozesse – eines trockenchemischen und eines sukzessive folgenden nasschemischen Schrittes – liefert zusammen mit der Entfernung von Oberflächenoxiden reproduzierbar gute Ergebnisse. Ein materialselektiver Ätzprozess mit darauffolgender direkter Kontaktierung des InAs Quantenfilmes liefert gute Kontaktwiderstände, ohne Kurzschlusskanäle zu erzeugen. Abschnitt 3.4 gibt einen kompakten Überblick, über den im weiteren Verlauf der Arbeit verwendeten „best practice“ Prozess. Mit diesem verbesserten Prozess wurden Proben mit variabler InAs Schichtdicke gefertigt und bei 4,2 K auf ihre Transporteigenschaften hin untersucht. Dies ist in Kapitel 4 präsentiert und diskutiert. Abschnitt 4.1 beschreibt die Serie aus drei Proben mit GaSb/InAs Doppelquantenfilm in AlSb Matrix mit einer variablen InAs Schichtdicke. Die InAs Schichtdicke wurde über numerische Simulationen so gewählt, dass je eine Probe im trivialen Regime, eine im invertierten Regime und eine am Übergang liegt. Gezeigt werden in Kapitel 4.2 Magnetotransportmessungen für konstante Frontgatespannungen sowie Messungen mit konstantem Magnetfeld gegen die Frontgatespannung. Die Messungen bestätigen eine Fertigung quantitativ vergleichbarer Proben, zeigen aber auch, dass keine der Proben im topologischen Regime liegt. Hierfür kommen mehrere Ursachen in Betracht: Eine Überschätzung der Hybridisierung durch die numerische Simulation, zu geringe InAs Schichtdicken in der Fertigung oder ein asymmetrisches Verschieben mit nur einem Gate (Kapitel 4.3). Zur Reduktion der Volumenleitfähigkeit wurden Al-haltigen Schichten am GaSb/InAs Übergang eingebracht. Die erwartete Widerstandssteigerung konnte in ersten Versuchen nicht gezeigt werde. Die in Kapitel 5 gezeigte optische Manipulation des dominanten Ladungsträgertyps der InAs/GaSb-Doppelquantentöpfe gibt eine zusätzliche Kontrollmöglichkeit im Phasendiagramm. Optische Anregung ermöglicht den Wechsel der Majoritätsladungsträger von Elektronen zu Löchern. Dabei wird ein Regime durchlaufen, in dem beide Ladungsträger koexistieren. Dies weist stark auf eine Elektron-Loch-Hybridisierung mit nichttrivialer topologischer Phase hin. Dabei spielen zwei unterschiedliche physikalische Prozesse eine Rolle, die analog eines Frontgates bzw. eines Backgates wirken. Der Frontgate Effekt beruht auf der negativ persistenten Photoleitfähigkeit, der Backgate Effekt fußt auf der Akkumulation von Elektronen auf der Substratseite. Das hier gezeigte optisch kontrollierte Verschieben der Zustände belegt die Realisation von opto-elektronischem Schalten zwischen unterschiedlichen topologischen Phasen. Dies zeigt die Möglichkeit einer optischen Kontrolle des Phasendiagramms der topologischen Zustände in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen. In Abschnitt 5.1 wird die optische Verstimmung von GaSb/InAs Quantenfilmen gezeigt und erklärt. Sie wird in Abhängigkeit von der Temperatur, der Anregungswellenlänge sowie der Anregungsintensität untersucht. Kontrollversuche an Proben mit einem unterschiedlichen Strukturaufbau zeigen, dass das Vorhandensein eines Übergitters auf der Substratseite der Quantenfilmstruktur essentiell für die Entstehung der Backgate-Wirkung ist (Abschnitt 5.2). Abschließend werden in Abschnitt 5.3 die Erkenntnisse zur optischen Kontrolle zusammengefasst und deren Möglichkeiten, wie optisch definierte topologischen Phasen-Grenzflächen, diskutiert. Bi2Se3 Nanostrukturen Mit Blick auf die Vorteile eines erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnisses ist die Verwendung von Nanostrukturen für das Anwendungsgebiet der dreidimensionalen topologischen Isolatoren effizient. Mit dem Ziel, diesen Effekt für die Realisation des topologischen Isolators in Bi2Se3 auszunutzen, wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmalig das Wachstum von Bi2Se3 Nanodrähten und -flocken mit Molekularstrahlepitaxie realisiert. In Kapitel 6 werden technische und physikalische Grundlagen hierzu erläutert (Abschnitt 6.1). Ausgehend von einer Einführung in dreidimensionale topologische Isolatoren werden die Eigenschaften des topologischen Zustandes in Bi2Se3 gezeigt. Darauf folgen die Kristalleigenschaften von Bi2Se3 sowie die Erklärung des epitaktischen Wachstums von Nanostrukturen mit Molekularstrahlepitaxie. In Abschnitt 6.2 schließt sich die Beschreibung der epitaktischen Herstellung an. Die Kristallstruktur wurde mittels hochauflösender Röntgendiffraktometrie und Transmissionselektronenmikroskopie als Bi2Se3 identifiziert. Rasterelektronenmikroskopie-Aufnahmen zeigen Nanodrähte und Nanoflocken auf mit Gold vorbehandelten bzw. nicht mit Gold vorbehandelten Proben. Der Wachstumsmechanismus für Nanodrähte kann nicht zweifelsfrei definiert werden. Das Fehlen von Goldtröpfchen an der Drahtspitze legt einen wurzelbasierten Wachstumsmechanismus nahe (Abschnitt 6.3). N2 - Topological insulators are among the concepts being worked on in the second quantum mechanical revolution. On the one hand, numerous questions on these materials and their utilization have not yet been answered; on the other hand, promising applications in the field of quantum computing and spintronics are driving the solution of these questions. Topological edge and surface states have been predicted theoretically for a wide variety of materials and structures, including GaSb/InAs double quantum wells and Bi2Se3. Despite intensive research and great progress, many processes, especially in the field of sample preparation and processing, still require optimization. This thesis presents detailed studies on growth, fabrication and electro-optically modulated transport analysis of GaSb/InAs double quantum films as well as the epitaxial fabrication of Bi2Se3 nanostructures. In the first part of this thesis, the parameters for molecular beam epitaxy and sample preparation for GaSb/InAs double quantum films are described. The protocols for sample preparation have been adapted to the necessities of the material and experimental requirements. The achieved reproducibility of the presented process enables the production of quantitatively comparable sample series. Subsequently, results for structures with variable InAs layer thickness under electrostatic control with a front gate are presented. Despite of an improved process, leakage currents to the substrate were still observed. These hinder electrostatic control via back gates. The manipulation of the charge carrier type and the phase state in GaSb/InAs double quantum films are presented for the first time by optical excitation and offer an alternative to problematic electrostatically operated gates. The second part shows the epitaxial production of Bi2Se3 nanostructures. The increased surface-to-volume ratio of nanostructures is advantageous to supress the bulk conductivity in reference to surface conduction. Here, the molecular beam epitaxy of Bi2Se3 nanowires and flakes is shown for the first time. Chapter 1 introduces the topic of quantum technology, and in particular protected quantum (edge) states, starting with the proverb “Quantum Leap” (german “Quantensprung”). The application of quantum mechanics to quantum ensembles and its technical realization nowadays is called the first quantum mechanical revolution and is an indispensable part of our everyday life. Within the framework of the second quantum mechanical revolution, the application to individual states is now to be realized and made technically usable. Here topological insulators are a promising building block. The concept of the topological insulator as well as the properties of the two systems considered in this thesis are briefly described: GaSb/InAs double quantum films and Bi2Se3 nanostructures. GaSb/InAs double quantum films Chapter 2 describes the physical and technical basics of topological insulators as well as methods used for fabrication and analysis. Starting with the discovery of the Hall effect in 1879, the quantum Hall effects are introduced. Quantum spin Hall insulators or general topological insulators are materials with an insulating bulk but have topologically protected states at the surface. Double quantum films of GaSb/InAs embedded in AlSb matrix show – depending on the structure of the heterostructure – a typical inverted band structure and are a promising candidate for the utilization of topological insulators. GaSb, InAs and AlSb belong to the 6.1 Ångstrom family, which is known for its opto-electronic properties and is frequently used. The properties as well as the technological basics of epitaxial fabrication of heterostructures from the materials of the 6.1 Ångstrom family by molecular beam epitaxy are reviewed. Finally, the characterization and measurement methods are shown. At the beginning of the work leading up to this thesis, various short circuit channels hindered the detection of topological edge channels. Chapter 3 deals with possible solutions and describes the improvement of the fabrication of GaSb/InAs double quantum film structures with regard to the future realization of topological edge channels. In section 3.1 numerical simulations are presented. The inversion of the electronic level is calculated as a function of GaSb and InAs layer thicknesses dGaSb and dInAs. A suitable layer structure for structures with inverted band order lies within the parameter space of 8 nm ≾ dInAs ≾ 12 nm and 8 nm ≾ dGaSb ≾ 10 nm. Section 3.2 describes the epitaxial production of GaSb/InAs double quantum films by molecular beam epitaxy. The production of a GaSb quasi-substrate on a GaAs substrate is presented. Subsequently, the change to native GaSb substrates is motivated with a reduced defect density as well as reproducibly high sample quality. Changing from binary AlSb to lattice-matched AlAsSb allows the use of thicker barriers. Attempts to achieve sufficient isolation of the back gate by introducing a thicker lower barrier are discussed in this section. Section 3.3 shows the optimization of sample processing. The combination of two adapted etching processes – a dry chemical and a successive wet chemical step – in combination with the removal of surface oxides provide reproducible good results. A material selective etching process with subsequent direct contacting of the InAs quantum film provides good contact resistance without creating short circuit channels. Section 3.4 gives a compact overview of the "best practice" process used in the further course of this thesis. With this improved process, samples with variable InAs layer thickness were produced and examined at 4.2 K regarding their transport properties. This is presented and discussed in chapter 4. Section 4.1 describes a series of three samples with GaSb/InAs double quantum films in AlSb matrix with a variable InAs layer thickness. The InAs layer thickness was selected by numerical simulations in such a way that one sample is in the trivial regime, one in the inverted regime and one at the transition point. In section 4.2 magneto-transport measurements for constant front gate voltage and measurements with constant magnetic field versus the front gate voltage are shown. The measurements confirm a production of quantitatively comparable samples, but also show that none of the samples are in the topological regime. This might be explained by several possible reasons: an overestimation of hybridization by numerical simulation, insufficient InAs layer thicknesses in production or asymmetric shifting with only one gate (section 4.3). To reduce the volume conductivity, Al-containing layers were introduced at the GaSb/InAs transition. The expected increase in resistance could not be shown in first experiments. The optical manipulation of the dominant charge carrier type of the InAs/GaSb double quantum wells shown in chapter 5 provides an additional possibility of control in the phase diagram. Optical excitation allows the change of the majority charge carriers from electrons to holes. The transition involves a regime in which both charge carriers coexist. This strongly suggests electron-hole hybridization with a non-trivial topological phase. Here, two different physical processes play a role, which act analogously to a front gate or a back gate. The front gate effect is based on the negative persistent photoconductivity, the back-gate effect is based on the accumulation of electrons on the substrate side. The optically controlled shifting of the states shown here proves the realization of opto-electronic switching between different topological phases. This shows the possibility of an optical control of the phase diagram of the topological states in GaSb/InAs double quantum films. Section 5.1 displays and explains the optical detuning of GaSb/InAs quantum films. It is investigated as a function of temperature, excitation wavelength and excitation intensity. Control experiments on samples with a different structure show that the presence of a superlattice on the substrate side of the quantum film structure is essential for the formation of the back-gate effect (section 5.2). Finally, Section 5.3 summarizes the findings on optical control and discusses its possibilities for optical defined interfaces between topological phases in this system. Bi2Se3 Nanostructures Due to the increased surface-to-volume ratio, it is beneficial to use nanostructures for the application of three-dimensional Tis. With the aim to exploit this effect for the realization of a Bi2Se3 topological insulator, the growth of Bi2Se3 nanowires and flakes with molecular beam epitaxy was first realized in the context of this work. Chapter 6 explains the technical and physical basics (Section 6.1). Starting from an introduction to three-dimensional topological isolators, the properties of the topological state in Bi2Se3 are shown. This is followed by the crystal properties of Bi2Se3 and the explanation of the epitaxial growth of nanostructures with molecular beam epitaxy. Section 6.2 describes the epitaxial production. The crystal structure was identified as Bi2Se3 by high-resolution X-ray diffraction and transmission electron microscopy. Scanning electron microscopy images show nanowires and nanoflakes on samples that were either pre-treated with gold or not pre-treated with gold. While the growth mechanism for the nanowires cannot be defined beyond doubt, the absence of gold droplets at the wire tip suggests a root-catalysed growth mechanism (section 6.3). KW - GaSb/InAs KW - Bi2Se3 KW - Quantenfilm KW - Quantum well KW - Molekularstrahlepitaxie KW - molecular beam epitaxy KW - nano structure KW - Nanostruktur KW - topological insulator KW - Topologischer Isolator Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-191471 ER - TY - JOUR A1 - Nitsche, Wolfgang H. A1 - Kim, Na Young A1 - Roumpos, Georgios A1 - Schneider, Christian A1 - Höfling, Sven A1 - Forchel, Alfred A1 - Yamamoto, Yoshihisa T1 - Spatial correlation of two-dimensional bosonic multimode condensates JF - Physical Review A N2 - The Berezinskii-Kosterlitz-Thouless (BKT) theorem predicts that two-dimensional bosonic condensates exhibit quasi-long-range order which is characterized by a slow decay of the spatial coherence. However previous measurements on exciton-polariton condensates revealed that their spatial coherence can decay faster than allowed under the BKT theory, and different theoretical explanations have already been proposed. Through theoretical and experimental study of exciton-polariton condensates, we show that the fast decay of the coherence can be explained through the simultaneous presence of multiple modes in the condensate. KW - Exciton-polariton condensate KW - Long-range order KW - Microcavity KW - Vortices KW - Systems Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-188897 VL - 93 IS - 5 ER - TY - JOUR A1 - Adrián-Martínez, S. A1 - Albert, A. A1 - André, M. A1 - Anton, G. A1 - Ardid, M. A1 - Aubert, J.-J. A1 - Avgitas, T. A1 - Baret, B. A1 - Barrios-Martí, J. A1 - Basa, S. A1 - Bertin, V. A1 - Biagi, S. A1 - Bormuth, R. A1 - Bou-Cabo, M. A1 - Bouwhuis, M.C. A1 - Bruijn, R. A1 - Brunner, J. A1 - Busto, J. A1 - Capone, A. A1 - Caramete, L. A1 - Carr, J. A1 - Celli, S. A1 - Chiarusi, T. A1 - Circella, M. A1 - Coleiro, A. A1 - Coniglione, R. A1 - Costantini, H. A1 - Coyle, P. A1 - Creusot, A. A1 - Deschamps, A. A1 - De Bonis, G. A1 - Distefano, C. A1 - Donzaud, C. A1 - Dornic, D. A1 - Drouhin, D. A1 - Eberl, T. A1 - El Bojaddaini, I. A1 - Elsässer, D. A1 - Enzenhöfer, A. A1 - Fehn, K. A1 - Felis, I. A1 - Fusco, L.A. A1 - Galatà, S. A1 - Gay, P. A1 - Geißelsöder, S. A1 - Geyer, K. A1 - Giordano, V. A1 - Gleixner, A. A1 - Glotin, H. A1 - Gracia-Ruiz, R. A1 - Graf, K. A1 - Hallmann, S. A1 - van Haren, H. A1 - Heijboer, A.J. A1 - Hello, Y. A1 - Hernández-Rey, J.-J. A1 - Hößl, J. A1 - Hofestädt, J. A1 - Hugon, C. A1 - Illuminati, G. A1 - James, C.W. A1 - de Jong, M. A1 - Kadler, M. A1 - Kalekin, O. A1 - Katz, U. A1 - Kießling, D. A1 - Kouchner, A. A1 - Kreter, M. A1 - Kreykenbohm, I. A1 - Kulikovskiy, V. A1 - Lachaud, C. A1 - Lahmann, R. A1 - Lefèvre, D. A1 - Leonora, E. A1 - Loucatos, S. A1 - Marcelin, M. A1 - Margiotta, A. A1 - Marinelli, A. A1 - Martínez-Mora, J.A. A1 - Mathieu, A. A1 - Michael, T. A1 - Migliozzi, P. A1 - Moussa, A. A1 - Mueller, C. A1 - Nezri, E. A1 - Păvălaș, G.E. A1 - Pellegrino, C. A1 - Perrina, C. A1 - Piattelli, P. A1 - Popa, V. A1 - Pradier, T. A1 - Racca, C. A1 - Riccobene, G. A1 - Roensch, K. A1 - Saldaña, M. A1 - Samtleben, D.F.E. A1 - Sanguineti, M. A1 - Sapienza, P. A1 - Schnabel, J. A1 - Schüssler, F. A1 - Seitz, T. A1 - Sieger, C. A1 - Spurio, M. A1 - Stolarczyk, Th. A1 - Sánchez-Losa, A. A1 - Taiuti, M. A1 - Trovato, A. A1 - Tselengidou, M. A1 - Turpin, D. A1 - Tönnis, C. A1 - Vallage, B. A1 - Vallée, C. A1 - Van Elewyck, V. A1 - Vivolo, D. A1 - Wagner, S. A1 - Wilms, J. A1 - Zornoza, J.D. A1 - Zúñiga, J. T1 - A search for Secluded Dark Matter in the Sun with the ANTARES neutrino telescope JF - Journal of Cosmology and Astroparticle Physics N2 - A search for Secluded Dark Matter annihilation in the Sun using 2007-2012 data of the ANTARES neutrino telescope is presented. Three different cases are considered: a) detection of dimuons that result from the decay of the mediator, or neutrino detection from: b) mediator that decays into a dimuon and, in turn, into neutrinos, and c) mediator that decays directly into neutrinos. As no significant excess over background is observed, constraints are derived on the dark matter mass and the lifetime of the mediator. KW - dark matter experiments KW - neutrino detectors KW - dark matter detectors KW - neutrino astronomy Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-189035 VL - 2016 IS - 5 ER - TY - THES A1 - Zapf, Michael T1 - Oxidische Perovskite mit Hoher Massenzahl Z: Dünnfilmdeposition und Spektroskopische Untersuchungen T1 - High-Z Perovskite Oxides: Thin Film Deposition and Spectroscopic Investigations N2 - Perovskite oxides are a very versatile material class with a large variety of outstanding physical properties. A subgroup of these compounds particularly tempting to investigate are oxides involving high-\(Z\) elements, where spin-orbit coupling is expected to give rise to new intriguing phases and potential application-relevant functionalities. This thesis deals with the preparation and characterization of two representatives of high-\(Z\) oxide sample systems based on KTaO\(_3\) and BaBiO\(_3\). KTaO\(_3\) is a band insulator with an electronic valence configuration of Ta 5\(d\)\(^0\) . It is shown that by pulsed laser deposition of a disordered LaAlO\(_3\) film on the KTaO\(_3\)(001) surface, through the creation of oxygen vacancies, a Ta 5\(d\)\(^{0+\(\delta\)}\) state is obtained in the upmost crystal layers of the substrate. In consequence a quasi two dimensional electron system (q2DES) with large spin-orbit coupling emerges at the heterointerface. Measurements of the Hall effect establish sheet carrier densities in the range of 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), which can be controlled by the applied oxygen background pressure during deposition and the LaAlO\(_3\) film thickness. When compared to the prototypical oxide q2DESs based on SrTiO\(_3\) crystals, the investigated system exhibits exceptionally large carrier mobilities of up to 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) at room temperature (below 10 K). Through a depth profiling by photoemission spectra of the Ta 4\(f\) core level it is shown that the majority of the Ta 5\(d\)\(^0\) charge carriers, consisting of mobile and localized electrons, is situated within 4 nm from the interface at low temperatures. Furthermore, the momentum-resolved electronic structure of the q2DES \(buried\) underneath the LaAlO\(_3\) film is probed by means of hard X-ray angle-resolved photoelectron spectroscopy. It is inferred that, due to a strong confinement potential of the electrons, the band structure of the system is altered compared to \(n\)-doped bulk KTO. Despite the constraint of the electron movement along one direction, the Fermi surface exhibits a clear three dimensional momentum dependence, which is related to a depth extension of the conduction channels of at least 1 nm. The second material, BaBiO\(_3\), is a charge-ordered insulator, which has recently been predicted to emerge as a large-gap topological insulator upon \(n\)-doping. This study reports on the thin film growth of pristine BaBiO\(_3\) on Nb:SrTiO\(_3\)(001) substrates by means of pulsed laser deposition. The mechanism is identified that facilitates the development of epitaxial order in the heterostructure despite the presence of an extraordinary large lattice mismatch of 12 %. At the heterointerface, a structurally modified layer of about 1.7 nm thickness is formed that gradually relieves the in-plane strain and serves as the foundation of a relaxed BBO film. The thereupon formed lattice orders laterally in registry with the substrate with the orientation BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) by so-called domain matching, where 8 to 9 BaBiO\(_3\) unit cells align with 9 to 10 unit cells of the substrate. Through the optimization of the deposition conditions in regard to the cation stoichiometry and the structural lattice quality, BaBiO\(_3\) thin films with bulk-like electronic properties are obtained, as is inferred from a comparison of valence band spectra with density functional theory calculations. Finally, a spectroscopic survey of BaBiO\(_3\) samples of various thicknesses resolves that a recently discovered film thickness-controlled phase transition in BaBiO\(_3\) thin films can be traced back to the structural and concurrent stoichiometric modifications occuring in the initially formed lattice on top of the SrTiO\(_3\) substrate rather than being purely driven by the smaller spatial extent of the BBO lattice. N2 - Komplexe Metalloxide mit Perowskitstruktur sind bekannt für ihre große Vielfalt einzigartiger physikalischer Eigenschaften. Eine interessante Untergruppe dieser Materialien sind Verbindungen von Elementen mit hoher Ordnungszahl \(Z\), in denen neue, durch Spin-Bahn Kopplung getriebene Phasen und anwendungsrelevante Funktionalitäten erwartet werden. Diese Arbeit handelt von der Präparation und Charakterisierung zweier Probensysteme, die auf eben solchen Materialien mit hoher \(Z\) basieren. KTaO\(_3\) ist ein Bandisolator, der im Grundzustand eine Ta 5\(d\)\(^0\) Valenz besitzt. Durch gepulste Laserdeposition von ungeordnetem LaAlO\(_3\) auf der KTaO\(_3\)(001) Oberfläche, werden die obersten Schichten des Substratkristalls durch die Erzeugung von Sauerstofffehlstellen dotiert. Es bildet sich ein quasi zweidimensionales metallisches Elektronensystem (q2DES) an der Grenzfläche der Heterostruktur aus. Messungen des Hall-Effekts ergeben Schichtladungsträgerdichten im Bereich von 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), welche durch Anpassung des Sauerstoffhintergrunddrucks während der Deposition bzw. durch die Dicke der abgeschiedenen LaAlO\(_3\) Schicht beeinflusst werden können. Mit Werten von 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) bei Raumtemperatur (unter 10 K), besitzt das q2DES in LaAlO\(_3\)/KTaO\(_3\) im Vergleich zu ähnlichen Elektronensystemen in SrTiO\(_3\) bemerkenswert große Ladungsträgerbeweglichkeiten. Aus dem Tiefenprofil des Photoemissionspektrums des Ta 4\(f\) Rumpfniveaus ergibt sich, dass sich der Großteil der Ta 5\(d\) Ladungsträger, bestehend aus mobilen und lokalisierten Elektronen, innerhalb einer Schicht von 4 nm Dicke befindet. Die Vermessung der elektronischen Bandstruktur des vergrabenen q2DES mit Hilfe winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie mit harter Röntgenstrahlung zeigt, dass das Elektronensystem, vermutlich wegen des starken Potentialgradients an der Grenzfläche, eine modifizierte elektronische Struktur gegenüber n-dotiertem Bulk-KTaO\(_3\) aufweist. Trotz der Einschränkung der Bewegung der Elektronen entlang einer Richtung, besitzt die Fermifläche des Systems eine dreidimensionale Struktur, woarus auf eine Tiefenausdehnung der metallischen Zustände von mindestens 1 nm geschlossen werden kann. Undotiertes BaBiO\(_3\) ist durch die Ausbildung einer Ladungsordnung isolierend. Unter Elektronendotierung gilt das Material als Kandidat für einen oxidischen topologischen Isolator. In dieser Studie wird die Deposition von BaBiO\(_3\) auf Nb:SrTiO\(_3\)(001) Substraten untersucht. Dabei wird der Mechanismus identifiziert, der epitaktisches Wachstum von BaBiO\(_3\), trotz einer Gitterfehlanpassung von 12 %, ermöglicht: Eine 1.7 nm dicke Lage mit abweichender Kristallstruktur an der Grenzfläche entkoppelt das Filmgitter vom Substrat, sodass darüber vollständig relaxiertes BaBiO\(_3\) aufwachsen kann. Dieses weist eine epitaktische Orientierung von BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) auf, die durch die Ausbildung von lateralen Gitterdomänen, bei denen 8 bzw. 9 BaBiO\(_3\) auf 9 bzw. 10 SrTiO\(_3\) Einheitszellen ausgerichtet sind, gewährleistet wird. Die Stoichiometrie und die strukturelle Qualität der BaBiO\(_3\) Filme werden durch eine systematische Anpassung der Depositionsbedingungen optimiert. Die Valenzbandstruktur der Proben stimmt gut mit Rechnungen der Dichtefunktionaltheorie überein, was darauf hindeutet, dass die Filme hinsichtlich der elektronischen Eigenschaften mit BaBiO\(_3\) Einkristallen vergleichbar sind. Eine abschließende Untersuchung eines schichtdickenabhängigen Phasenübergangs in BaBiO\(_3\) Dünnfilmen, von dem kürzlich in der Literatur berichtet wurde, belegt, dass dieser nicht allein auf die Ausdehnung des Kristallgitters, sondern auch auf strukturelle und stoichiometrische Modifikationen der untersten Filmlagen zurückzuführen ist. KW - Perowskit KW - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie KW - Pulsed laser deposition KW - Übergangsmetalloxide KW - KTaO3 KW - BaBiO3 KW - Oxide Heterostructure KW - Interface Conductivity KW - oxidische Heterostruktur KW - Grenzflächenleitfähigkeit KW - Winkelaufgelöste Photoemission mit harten Röntgenstrahlen KW - Hard X-ray Angle Resolved Photoemission KW - High-Z Oxides KW - HARPES Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-185370 ER - TY - JOUR A1 - Laiho, K. A1 - Pressl, B. A1 - Schlager, A. A1 - Suchomel, H. A1 - Kamp, M. A1 - Höfling, S. A1 - Schneider, C. A1 - Weihs, G. T1 - Uncovering dispersion properties in semiconductor waveguides to study photon-pair generation JF - Nanotechnology N2 - We investigate the dispersion properties of ridge Bragg-reflection waveguides to deduce their phasematching characteristics. These are crucial for exploiting them as sources of parametric down-conversion (PDC). In order to estimate the phasematching bandwidth we first determine the group refractive indices of the interacting modes via Fabry-Perot experiments in two distant wavelength regions. Second, by measuring the spectra of the emitted PDC photons, we gain access to their group index dispersion. Our results offer a simple approach for determining the PDC process parameters in the spectral domain, and provide important feedback for designing such sources, especially in the broadband case. KW - Parametric down-conversion KW - Entanglement KW - CHIP KW - PUMP KW - Bragg-reflection waveguide KW - Information KW - phasematching KW - group refractive index Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-187025 VL - 27 IS - 43 ER - TY - JOUR A1 - Dreiner, Herbi K. A1 - Krauss, Manuel E. A1 - O'Leary, Ben A1 - Opferkuch, Toby A1 - Staub, Florian T1 - Validity of the CMSSM interpretation of the diphoton excess JF - Physical Review D N2 - It has been proposed that the observed diphoton excess at 750 GeV could be explained within the constrained minimal supersymmetric standard model via resonantly produced stop bound states. We reanalyze this scenario critically and extend previous work to include the constraints from the stability of the electroweak vacuum and from the decays of the stoponium into a pair of Higgs bosons. It is shown that the interesting regions of parameter space with a light stop and Higgs of the desired mass are ruled out by these constraints. This conclusion is not affected by the presence of the bound states because the binding energy is usually very small in the regions of parameter space which can explain the Higgs mass. Thus, this also leads to strong constraints on the diphoton production cross section which is in general too small. KW - Minimal supersymmetric model KW - 2-loop level KW - Bound-states KW - Higgs-boson KW - MSSM KW - Mass KW - Spheno KW - Sarah KW - Spectrum KW - Breaking Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-187429 VL - 94 IS - 5 ER - TY - THES A1 - Lykowsky, Gunthard T1 - Hardware- und Methodenentwicklung für die 23Na- und 19F-Magnetresonanztomographie T1 - Hardware and method development for 23Na and 19F magnetic resonance imaging N2 - Neben dem Wasserstoffkern 1H können auch andere Kerne für die Magnetresonanztomographie (MRT) genutzt werden. Diese sogenannten X-Kerne können komplementäre Informationen zur klassischen 1H-MRT liefern und so das Anwendungsspektrum der MRT erweitern. Die Herausforderung bei der X-Kern-Bildgebung liegt zum großen Teil in dem intrinsisch niedrigen Signal-zu-Rauschen-Verhältnis (SNR), aber auch in den spezifischen Kerneigenschaften. Um X-Kern-Bildgebung optimal betreiben zu können, müssen daher Sende-/Empfangsspulen, Messsequenzen und -methoden auf den jeweiligen Kern angepasst werden. Im Fokus dieser Dissertation standen die beiden Kerne Natrium (23Na) und Fluor (19F), für die optimierte Hardware und Methoden entwickelt wurden. 23Na spielte in dieser Arbeit vor allem wegen seiner Funktion als Biomarker für Arthrose, einer degenerativen Gelenkserkrankung, eine Rolle. Hierbei ist insbesondere die quantitative Natriumbildgebung von Bedeutung, da sich mit ihr der Knorpelzustand auch im Zeitverlauf charakterisieren lässt. Für die quantitative Messung mittels MRT ist die Kenntnis des B1-Feldes der eingesetzten MR-Spule entscheidend, denn dieses kann die relative Signalintensität stark beeinflussen und so zu Fehlern in der Quantifizierung führen. Daher wurde eine Methode zur Bestimmung des B1-Feldes untersucht und entwickelt. Dies stellte aufgrund des niedrigen SNR und der kurzen sowie biexponentiellen T2-Relaxationszeit von 23Na eine Herausforderung dar. Mit einer retrospektiven Korrekturmethode konnte eine genaue und zugleich schnelle Korrekturmethode gefunden werden. Für die 1H- und 23Na-Bildgebung am menschlichen Knieknorpel wurden zwei praxistaugliche, doppelresonante Quadratur-Birdcage-Resonatoren entwickelt, gebaut und charakterisiert. Der Vergleich der beiden Spulen bezüglich Sensitivität und Feldhomogenität zeigte, dass der Vier-Ring-Birdcage dem Alternating-Rungs-Birdcage für den vorliegenden Anwendungsfall überlegen ist. Die in vivo erzielte Auflösung und das SNR der 23Na-Bilder waren bei beiden Spulen für die Quantifizierung der Natriumkonzentration im Knieknorpel ausreichend. Hochauflösende anatomische 1H-Bilder konnten ohne Mittelungen aufgenommen werden. In einer umfangreichen Multiparameter-MR-Tierstudie an Ziegen wurde der Verlauf einer chirurgisch induzierten Arthrose mittels 23Na- und 1H-Bildgebungsmethoden untersucht. Hierbei kamen dGEMRIC, T1ρ-Messung und quantitative Natrium-MRT zum Einsatz. Trotz des im Vergleich zum Menschen dünneren Ziegenknorpels, der niedrigen Feldstärke von 1,5 T und den auftretenden Ödemen konnten erstmals diese MR-Parameter über den Studienverlauf hinweg an den gleichen Versuchstieren und zu den gleichen Zeitpunkten ermittelt werden. Die Ergebnisse wurden verglichen und die ermittelten Korrelationen entsprechen den zugrundeliegenden biochemischen Mechanismen. Die im Rahmen dieser Studie entwickelten Methoden, Bildgebungsprotokolle und Auswertungen lassen sich auf zukünftige Humanstudien übertragen. Die mit klinischen Bildgebungssequenzen nicht zugängliche kurze Komponente der biexponentiellen T2*-Relaxationszeit von 23Na konnte mittels einer radialen Ultra-Short-Echo-Time-Sequenz bestimmt werden. Hierzu wurde eine Multi-Echo-Sequenz mit einem quasizufälligen Abtastschema kombiniert. Hierdurch gelang es, die kurze und lange T2*-Komponente des patellaren Knorpels in vivo zu bestimmen. 19F wird in der MRT wegen seiner hohen relativen Sensitivität und seines minimalen, körpereigenen Hintergrundsignals als Marker eingesetzt. Zur Detektion der niedrigen in-vivo-Konzentrationen der Markersubstanzen werden hochsensitive Messspulen benötigt. Für die 19F-Bildgebung an Mäusen wurde eine Birdcage-Volumenspule entwickelt, die sowohl für 19F als auch 1H in Quadratur betrieben werden kann, ohne Kompromisse in Sensitivität oder Feldhomogenität gegenüber einer monoresonanten Spule eingehen zu müssen. Dies gelang durch eine verschiebbare Hochfrequenzabschirmung, mit der die Resonanzfrequenz des Birdcage verändert werden kann. Es konnte weiterhin gezeigt werden, dass die Feldverteilungen bei 1H und 19F im Rahmen der Messgenauigkeit identisch sind und so der 1H-Kanal für die Pulskalibrierung und die Erstellung von B1-Karten für die 19F-Bildgebung genutzt werden kann. Hierdurch kann die Messzeit deutlich reduziert werden. Ein grundsätzliches Problemfeld stellt die Korrelation unterschiedlicher Bildgebungsmodalitäten dar. In der MRT betrifft das häufig die Korrelation von in-/ex-vivo-MR-Daten und den dazugehörigen Lichtbildaufnahmen an histologischen Schnitten. In dieser Arbeit wurde erstmals erfolgreich eine 1H- und 19F-MR-Messung an einem histologischen Schnitt vorgenommen. Durch die Verwendung einer optimierten 1H/19F-Oberflächenspule konnte die 19F-Signalverteilung in einer dünnen Tumorscheibe in akzeptabler Messzeit aufgenommen werden. Da der gleiche Schnitt sowohl mit Fluoreszenzmikroskopie als auch mit MRT gemessen wurde, konnten Histologie und MR-Ergebnisse exakt korreliert werden. Zusammenfassend konnten in dieser Arbeit durch Hardware- und Methodenentwicklung zahlreiche neue Aspekte der 19F- und 23Na-MRT beleuchtet werden und so zukünftige Anwendungsfelder erschlossen werden. N2 - In addition to the hydrogen nucleus 1H, other nuclei can also be used for magnetic resonance imaging (MRI). These so-called X-nuclei can provide complementary information on classical 1H MRI and thus expand the range of applications of MRI. The challenge in X-nucleus imaging is largely due to the intrinsically low signal-to-noise ratio (SNR), but also to the specific properties of the nucleus. In order to optimally perform X-nuclei imaging, transmit/receive coils, imaging sequences and methods must be adapted to the respective nucleus. The two nuclei sodium (23Na) and fluorine (19F) were in the focus of this dissertation and thus optimized hardware and methods were developed for these nuclei. 23Na played a major role in this work, mainly because of its function as a biomarker of osteoarthritis, a degenerative joint disease. In particular, the quantitative sodium imaging is of importance, as it can characterize the cartilage state over time. For quantitative measurements by MRI, the knowledge of the B1 field of the MR coil used is crucial, because this can strongly influence the signal intensity and thus lead to errors in the quantification. Therefore, a method for the determination of the B1 field was developed. This presented a challenge due to the low SNR and the short and biexponential T2 relaxation time of 23Na. Using a retrospective correction method, a precise and at the same time rapid correction method could be found. Two practicable double resonant quadrature birdcage resonators have been developed, constructed and characterized for 1H/23Na imaging on human knee cartilage. The comparison of the two coils in terms of sensitivity and field homogeneity showed that the four-ring birdcage is superior to the alternating-rungs birdcage for the present application. The in vivo resolution and SNR of the 23Na images were sufficient for both coils to quantify the sodium concentration in the knee cartilage. High-resolution 1H anatomical images could be acquired without averaging. In a large multiparameter MRI animal study on goats, the progression of surgically induced osteoarthritis was studied using 23Na and 1H imaging techniques. DGEMRIC, T1ρ and quantitative sodium MRI were used. Despite thinner goat cartilage compared to humans, low field strength of 1.5 T and the occurring edema, it was possible for the first time to determine these MR parameters over the course of the study on the same experimental animals and at the same time points. The correlations of the MR parameters correspond to the underlying biochemical mechanisms. The methods, imaging protocols and evaluations developed in this study can be applied to future human studies. The short component of the biexponential T2* relaxation time of 23Na, which is not accessible with clinical imaging sequences, could be determined by means of a radial ultra-short echo time sequence. For this purpose, a multi-echo sequence was combined with a quasi-random sampling scheme. This enabled the determination of the short and long T2* component of patellar cartilage in vivo. 19F is used as a marker in MRI because of its high relative sensitivity and minimal body’s own background signal. To detect the low in vivo concentrations of the marker substances, highly sensitive measuring coils are required. For 19F imaging of mice, a birdcage volume coil was developed that can be operated in quadrature for both 19F and 1H without compromising sensitivity or field homogeneity compared to monoresonant coils. This is due to a slidable RF shield, which is used to change the resonance frequency of the birdcage. It has also been shown that field distributions at 1H and 19F are identical allowing the 1H channel to be used for pulse calibration and B1 mapping for 19F imaging. This can significantly reduce the acquisition time. A fundamental challenge is the correlation of different imaging modalities. In MRI, this often affects the correlation of in and ex vivo MR data and the associated images of histological sections. In this work, 1H and 19F MR measurements of a histological section were successfully performed for the first time. By using an optimized 1H/19F surface coil, the 19F signal distribution in a thin tumor slice was acquired within an acceptable acquisition time. Since the same section was measured by fluorescence microscopy as well as by MRI, histology and MR results could be correlated exactly. In summary, hardware and method development in this work has highlighted numerous new aspects of 19F and 23Na MRI, opening up future fields of application. KW - Kernspintomografie KW - Fluor-19 KW - Natrium-23 KW - 19F-MRT KW - 23Na-MRT Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-188710 ER -