Spectroscopic study of manganites with magnetoelectric coupling

Spektroskopische Untersuchungen an Manganoxyd-verbindungen mit magnetoelektrischer Kopplung

Please always quote using this URN: urn:nbn:de:bvb:20-opus-78719
  • The present thesis is devoted to the spectroscopic study of rare earth manganites RMnO3 (R = Gd, Dy, Tb, Eu(1 - x)Y(x)) in the submillimeter frequency range. A dynamic manifestation of a strong magnetoelectric coupling in these systems is the existence of electromagnons - spin waves excited by the electric component of the electromagnetic wave. The exact analytical solution of the Landau-Lifshitz equations obtained for cycloidal antiferromagnets builds the bridge between the inelastic neutron scattering and the optical experiments. AThe present thesis is devoted to the spectroscopic study of rare earth manganites RMnO3 (R = Gd, Dy, Tb, Eu(1 - x)Y(x)) in the submillimeter frequency range. A dynamic manifestation of a strong magnetoelectric coupling in these systems is the existence of electromagnons - spin waves excited by the electric component of the electromagnetic wave. The exact analytical solution of the Landau-Lifshitz equations obtained for cycloidal antiferromagnets builds the bridge between the inelastic neutron scattering and the optical experiments. A semi-quantitative agreement is achieved between the theory and the results by these two experimental techniques. Two suggested mechanisms of the magnetoelectric coupling, the inverse Dzyaloshinskii-Moriya (IDM) interaction and the symmetric Heisenberg exchange (HE) striction, are introduced in a perturbative manner. The qualitative conclusions regarding both static and dynamic electric properties are also in agreement with the experiment. GdMnO3 is the system in which the electromagnons were first detected at low frequencies. Far infrared measurements in GdMnO3 presented here have confirmed the existence of a second high frequency electromagnon at 75 reciprocal centimeter. The detection of an additional mode suggests the existence of at least short range ferroelectric order. Such order has not been observed in static experiments so far. The electromagnons in Eu(1 - x)Y(x)MnO3 helped to clarify the role of the rare earth magnetism. As the Y(3+) ions are diamagnetic and Eu(3+) ions possess Van Vleck paramagnetism only, it is the Mn subsystem that is primarily responsible for the magnetoelectric properties of rare earth manganites. The electromagnons in DyMnO3 and TbMnO3 do not change their excitation conditions upon the flop of the spin cycloid in external magnetic fields. This fact still lacks consistent theoretical explanation. Detailed measurements on TbMnO3 of different orientations have allowed to prove the existence of the IDM electromagnon. The study of DyMnO3 in external magnetic fields has shown that, depending on the Dy ordering, the electromagnons and static electric polarization can be either enhanced or suppressed. Thus, the magnetic order of rare earth moments still plays an important role. As a general result of the present work, the IDM interaction is capable to describe the static electric polarization and the weak electro-active excitation in the high-field phase of TbMnO3. The HE model is successful in explaining the high frequency electromagnon, including its excitation conditions and the spectral weight. However, both models are still unable to describe the energy and the spectral weight of the low frequency electromagnon. Further theoretical and experimental efforts are required in this direction.show moreshow less
  • Die vorliegende Dissertation befasst sich mit den spektroskopischen Untersuchungen von Manganaten der Seltenen Erden im Bereich der Submillimeterwellen. Spektroskopisches Merkmal der starken elektromagnetischen Kopplung ist die Existenz der Elektromagnonen - Spinwellen, die durch das elektrische Feld des Lichtes angeregt werden. Die Lösung der Landau-Lifshitz Gleichungen für die zykloidale magnetische Ordnung verbindet die inelastische Neutronstreuung mit den optischen Experimenten. Eine halbquantitative Übereinstimmung wurde zwischen derDie vorliegende Dissertation befasst sich mit den spektroskopischen Untersuchungen von Manganaten der Seltenen Erden im Bereich der Submillimeterwellen. Spektroskopisches Merkmal der starken elektromagnetischen Kopplung ist die Existenz der Elektromagnonen - Spinwellen, die durch das elektrische Feld des Lichtes angeregt werden. Die Lösung der Landau-Lifshitz Gleichungen für die zykloidale magnetische Ordnung verbindet die inelastische Neutronstreuung mit den optischen Experimenten. Eine halbquantitative Übereinstimmung wurde zwischen der Theorie und diesen zwei experimentellen Techniken erreicht. Zwei Mechanismen der magnetoelektrischen Kopplung, die inverse Dzyaloshinskii-Moriya (IDM) Wechselwirkung und das auf den symmetrischen Heisenberg Austausch basierte Modell, werden in einer perturbativen Art eingefürt. Die Ferninfrarotmessungen an GdMnO3 zeigen die Existenz eines zweiten Elektromagnons bei 75 Reziprokzentimeter. Diese Beobachtung deutet auf die Existenz von zumindest kurzweitigen ferroelektrischen Ordnungsparameter in GdMnO3. Die Untersuchung der Elektromagnonen in Eu(1 - x)Y(x)MnO3 Mischsystemen hat die Rolle des Magnetismus der Seltenen Erden geklärt. Nachdem Y(3+) Ionen diamagnetisch sind und Eu(3+) Ionen nur Van Vleck Paramagnetismus aufweisen, ist das Mn Untersystem vorrangig für die magnetoelektrischen Eigenschaften der Selten-Erd-Manganaten verantwortlich. Die Untersuchung von DyMnO3 in äußeren Magnetfeldern hat gezeigt, dass, je nach magnetischer Ordnung von Dy, die Elektromagnonen und die statische elektrische Polarization entweder erhöht oder unterdrückt werden können. Daher spielt die magnetische Ordnung der Seltenen Erde eine wichtige Rolle. Nach der Rotation der Spinzykloide in äußeren Magnetfeldern ändern die Elektromagnonen in DyMnO3 und TbMnO3 ihre Auswahlregeln nicht. Für diese Beobachtung fehlt jedoch noch eine übereinstimmende theoretische Erklärung. Die genauen Messungen von unterschiedlich orientierten TbMnO3 Proben ermöglichten einen schwachen elektrischen Beitrag bei 21 Reziprokzentimeter zu detektieren. Das ist die erste direkte Beobachtung einer dynamischen Anregung der IDM Wechselwirkung. Zusammenfassend, kann die IDM Wechselwirkung die statische elektrische Polarization und die schwache elektrische Anregung in der Hochfeldphase von TbMnO3 gut beschreiben. Das HE Modell wird erfolgreich bei der Erklärung des Hochfrequenzelektromagnons, dessen Auswahlregeln und des Spektralgewichts angewandt. Beide Modelle sind jedoch noch nicht in der Lage die Energie und das Spektralgewicht des Niederfrequenzelektromagnons zu beschreiben. Weitere theoretische Anstrengungen sind nötig um die noch verbleibenden offenen Fragen zu klären.show moreshow less

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Metadaten
Author: Alexey Shuvaev
URN:urn:nbn:de:bvb:20-opus-78719
Document Type:Doctoral Thesis
Granting Institution:Universität Würzburg, Fakultät für Physik und Astronomie
Faculties:Fakultät für Physik und Astronomie / Physikalisches Institut
Date of final exam:2013/07/04
Language:English
Year of Completion:2012
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 53 Physik / 530 Physik
GND Keyword:Manganverbindungen; Seltenerdverbindungen; FIR-Spektroskopie
Tag:Dielektrikum; Elektromagnon; Inkommensurable Zykloide; Magnetoelektrischer Effekt; Magnon; Manganate; Multiferroikum; Seltene Erden; Spektroskopie; Terahertz
Electromagnon; Incommensurate spin structure; Magnetoelectric effect; Rare earth manganites; Terahertz spectroscopy
PACS-Classification:70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 75.00.00 Magnetic properties and materials (for magnetic properties of quantum solids, see 67.80.dk; for magnetic properties related to treatment conditions, see 81.40.Rs; for magnetic properties of superconductors, see 74.25.Ha; for magnetic properties of rocks a / 75.47.-m Magnetotransport phenomena; materials for magnetotransport (for spintronics, see 85.75.-d; see also 72.15.Gd, 73.50.Jt, 73.43.Qt, and 72.25.-b in transport phenomena) / 75.47.Lx Manganites
70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 76.00.00 Magnetic resonances and relaxations in condensed matter, Mossbauer effect / 76.50.+g Ferromagnetic, antiferromagnetic, and ferrimagnetic resonances; spin-wave resonance (see also 75.30.Ds Spin waves)
70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 77.00.00 Dielectrics, piezoelectrics, and ferroelectrics and their properties (for conductivity phenomena, see 72.20.-i and 72.80.-r; for dielectric properties related to treatment conditions, see 81.40.Tv) / 77.84.-s Dielectric, piezoelectric, ferroelectric, and antiferroelectric materials (for nonlinear optical materials, see 42.70.Mp; for dielectric materials in electrochemistry, see 82.45.Un) / 77.84.Bw Elements, oxides, nitrides, borides, carbides, chalcogenides, etc.
70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 78.00.00 Optical properties, condensed-matter spectroscopy and other interactions of radiation and particles with condensed matter / 78.30.-j Infrared and Raman spectra (for vibrational states in crystals and disordered systems, see 63.20.-e and 63.50.-x respectively) / 78.30.Hv Other nonmetallic inorganics
Release Date:2013/07/04
Advisor:Prof. Dr. Andrei Pimenov
Licence (German):License LogoDeutsches Urheberrecht