@phdthesis{Auth2020,
  author    = {Auth, Michael Tilman},
  title     = {Quantitative Electron Paramagnetic Resonance Studies of Charge Transfer in Organic Semiconductors},
  doi       = {10.25972/OPUS-18951},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-189513},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2020},
  abstract  = {In the present work we investigated various charge transfer processes, as they appear in the versatile world of organic semiconductors by probing the spin states of the corresponding charge carrier species via electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy. All studied material systems are carbon-based compounds, either belonging to the group of polymers, fullerenes, or single-wall carbon nanotubes (SWNTs). In the first instance, we addressed the change of the open circuit voltage (Voc) with the fullerene blend stoichiometry in fullerene-based solar cells for organic photovoltaics (OPV). The voltage depends strongly on the energy separation between the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) of the donor and the highest occupied molecular orbital (HOMO) of the acceptor. By exploiting the Gaussian distribution of the charge carriers in a two-level system, and thus also their spins in the EPR experiment, it could be shown that the LUMOs get closer by a few to a few hundred meV when going from pure fullerene materials to a fullerene mixture. The reason for this strong energetic effect is likely the formation of a fullerene alloy. Further, we investigated the chemical doping mechanism of SWNTs with a (6,5)-chirality and their behaviour under optical excitation. In order to determine the unintentional (pre)-doping of SWNTs, EPR spectra of the raw material as well as after different purification steps were recorded. This facilitated the determination of nanotube defects and atmospheric p-doping as the causes of the measured EPR signals. In order to deliberately transfer additional charge carriers to the nanotubes, we added the redox-active substance AuCl3 where we determined an associated doping-yield of (1.5±0.2)\%. In addition, a statistical occupation model was developed which can be used to simulate the distribution of EPR active, i.e. unpaired and localised charge carriers on the nanotubes. Finally, we investigated the charge transfer behaviour of (6,5)-SWNTs together with the polymer P3HT and the fullerene PC60BM after optical excitation.},
  subject      = {Organische Halbleiter},
  language  = {en}
}
@phdthesis{Topczak2015,
  author    = {Topczak, Anna Katharina},
  title     = {Mechanismen des exzitonischen Transports und deren Dynamik in molekularen D{\"u}nnschichten f{\"u}r die organische Photovoltaik},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-132280},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2015},
  abstract  = {Der Fokus dieser Arbeit liegt in der Untersuchung des exzitonischen Transports, sowie der Dynamik exzitonischer Zust{\"a}nde in organischen Halbleitern. Als fundamentale Fragestellung werden die inh{\"a}renten, materialspezifischen Parameter untersucht, welche Einfluss auf die Exzitonen-Diffusionsl{\"a}nge besitzen. Sowohl der Einfluss der strukturellen Ordnung als auch die fundamentalen exzitonischen Transporteigenschaften in molekularen Schichten werden anhand der archetypischen, morphologisch unterschiedlichen organischen Halbleiter Diindenoperylen (DIP), sowie dessen Derivaten, α-6T und C60 studiert. Die resultierende Filmbeschaffenheit wird mittels R{\"o}ntgendiffraktometrie (XRD) und Rasterkraftmikroskopie (AFM) analysiert, welche Informationen {\"u}ber die Morphologie, die strukturelle Ordnung und die Mikrostruktur der jeweiligen molekularen Schichten auf verschiedenen L{\"a}ngenskalen liefern. Um Informationen {\"u}ber die Exzitonen-Diffusion und die damit einhergehende Exzitonen- Diffusionsl{\"a}nge LD zu erhalten, wurde die Methode des Photolumineszenz (PL)-Quenchings gew{\"a}hlt. Um umfassende Informationen zur Exzitonen-Bewegung in molekularen D{\"u}nnschichten zu erhalten, wurde mit Hilfe der Femtosekunden-Transienten-Absorptionsspektroskopie (TAS) und der zeitkorrelierten Einzelphotonenz{\"a}hlung (TCSPC) die Dynamik angeregter Energiezust{\"a}nde und deren jeweiliger Lebensdauer untersucht. Beide Messverfahren gew{\"a}hren Einblicke in den zeitabh{\"a}ngigen Exzitonen-Transport und erm{\"o}glichen eine Bestimmung des Ursprungs m{\"o}glicher Zerfallskan{\"a}le. Die zentralen Ergebnisse dieser Arbeit zeigen zum einen eine Korrelation zwischen LD und der strukturellen Ordnung der Schichtmorphologie, zum anderen weist die temperaturunabh{\"a}ngige Exzitonen-Bewegung in hochgeordneten polykristallinen DIP-Filmen auf die M{\"o}glichkeit der Existenz eines koh{\"a}renten Exzitonen-Transports bei tiefen Temperaturen unterhalb von 80 K hin. Zeitaufgel{\"o}ste spektroskopische Untersuchungen lassen zudem auf ein breites Absorptionsband h{\"o}herer angeregter Zust{\"a}nde schließen und weisen eine h{\"o}here Exzitonen- Zustandsdichte in polykristallinen DIP-Schichten im Vergleich zu ungeordneten Filmen auf.},
  subject      = {Organische Solarzelle},
  language  = {de}
}