@phdthesis{Knebl2019,
  author    = {Knebl, Georg},
  title     = {Epitaktisches Wachstum und Transportuntersuchung topologisch isolierender Materialien: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi\(_2\)Se\(_3\) Nanostrukturen},
  doi       = {10.25972/OPUS-19147},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-191471},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2019},
  abstract  = {Topologische Isolatoren geh{\"o}ren zu einer Klasse von Materialien, an deren Realisation im Rahmen der zweiten quantenmechanischen Revolution gearbeitet wird. Einerseits sind zahlreiche Fragestellungen zu diesen Materialen und deren Nutzbarmachung noch nicht beantwortet, andererseits treiben vielversprechende Anwendungen im Feld der Quantencomputer und Spintronik die L{\"o}sung dieser Fragen voran. Topologische Rand- bzw. Oberfl{\"a}chenzust{\"a}nde wurden f{\"u}r unterschiedlichste Materialien und Strukturen theoretisch vorhergesagt, so auch f{\"u}r GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3. Trotz intensiver Forschungsarbeiten und großer Fortschritte bed{\"u}rfen viele Prozesse v. a. im Bereich der Probenherstellung und Verarbeitung noch der Optimierung. Die vorliegende Arbeit pr{\"a}sentiert Ergebnisse zur Molekularstahlepitaxie, zur Probenfertigung sowie zu elektro-optisch modulierter Transportuntersuchung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen und der epitaktischen Fertigung von Bi2Se3 Nanostrukturen. Im ersten Teil dieser Arbeit werden die Parameter zur Molekularstrahlepitaxie sowie die Anpassung der Probenfertigung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen an material- und untersuchungsbedingte Notwendigkeiten beschrieben. Dieser verbesserte Prozess erm{\"o}glicht die Fertigung quantitativ vergleichbarer Probenserien. Anschließend werden Ergebnisse f{\"u}r Strukturen mit variabler InAs Schichtdicke unter elektrostatischer Kontrolle mit einem Frontgate pr{\"a}sentiert. Auch mit verbessertem Prozess zeigten sich Leckstr{\"o}me zum Substrat. Diese erschweren eine elektrostatische Kontrolle {\"u}ber Backgates. Die erstmals durch optische Anregung pr{\"a}sentierte Manipulation der Ladungstr{\"a}gerart sowie des Phasenzustandes in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen bietet eine Alternative zu problembehafteten elektrostatisch betriebenen Gates. Im zweiten Teil wird die epitaktische Herstellung von Bi2Se3 Nanostrukturen gezeigt. Mit dem Ziel, Vorteile aus dem erh{\"o}hten Oberfl{\"a}che-zu-Volumen Verh{\"a}ltnis zu ziehen, wurden im Rahmen dieser Arbeit erstmals Bi2Se3 Nanodr{\"a}hte und -flocken mittels Molekularstrahlepitaxie f{\"u}r die Verwendung als topologischer Isolator hergestellt. Ein Quantensprung - Kapitel 1 f{\"u}hrt {\"u}ber die umgangssprachliche Wortbedeutung des Quantensprungs und des damit verbundenen Modells der Quantenmechanik in das Thema. Die Anwendung dieses Modells auf Quanten-Ensembles und dessen technische Realisation wird heute als erste Quantenmechanische Revolution bezeichnet und ist aus unserem Alltag nicht mehr wegzudenken. Im Rahmen der zweiten Quantenmechanischen Revolution soll nun die Anwendung auf einzelne Zust{\"a}nde realisiert und technisch nutzbar gemacht werden. Hierbei sind topologische Isolatoren ein vielversprechender Baustein. Es werden das Konzept des topologischen Isolators sowie die Eigenschaften der beiden in dieser Arbeit betrachteten Systeme beschrieben: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3 Nanostrukturen. GaSb/InAs Doppelquantenfilme Kapitel 2 beschreibt die notwendigen physikalischen und technischen Grundlagen. Ausgehend von der Entdeckung des Hall-Effekts 1879 werden die Quanten-Hall-Effekte eingef{\"u}hrt. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren oder allgemeiner topologische Isolatoren sind Materialien mit einem isolierenden Inneren, weisen an der Oberfl{\"a}che aber topologisch gesch{\"u}tzte Zust{\"a}nde auf. Doppelquantenfilme aus GaSb/InAs, die in AlSb gebettet werden, weisen - abh{\"a}ngig vom Aufbau der Heterostruktur - eine typische invertierte Bandstruktur auf und sind ein vielversprechender Kandidat f{\"u}r die Nutzbarmachung der topologischen Isolatoren. GaSb, InAs und AlSb geh{\"o}ren zur 6,1 {\AA}ngstr{\"o}m-Familie, welche f{\"u}r ihre opto-elektronischen Eigenschaften bekannt ist und h{\"a}ufig verwendet wird. Die Eigenschaften sowie die technologischen Grundlagen der epitaktischen Fertigung von Heterostrukturen aus den Materialien der 6,1 {\AA}ngstr{\"o}m-Familie mittels Molekularstrahlepitaxie werden besprochen. Abschließend folgen die Charakterisierungs- und Messmethoden. Ein {\"U}berblick {\"u}ber die Literatur zu GaSb/InAs Doppelquantenfilmen in Bezug auf topologische Isolatoren rundet dieses Kapitel ab. Zu Beginn dieser Arbeit stellten Kurzschlusskan{\"a}le eine Herausforderung f{\"u}r die Detektion der topologischen Randkan{\"a}le dar. Kapitel 3 behandelt L{\"o}sungsans{\"a}tze hierf{\"u}r und beschreibt die Verbesserung der Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilm-Strukturen mit Blick auf die zuk{\"u}nftige Realisation topologischer Randkan{\"a}le. In Abschnitt 3.1 werden numerische Simulationen pr{\"a}sentiert, die sich mit der Inversion der elektronischen Niveaus in Abh{\"a}ngigkeit der GaSb und InAs Schichtdicken dGaSb und dInAs besch{\"a}ftigen. Ein geeigneter Schichtaufbau f{\"u}r Strukturen mit invertierter Bandordnung liegt im Parameterraum von 8 nm ≾ dInAs ≾ 12 nm und 8 nm ≾ dGaSb ≾ 10 nm. Abschnitt 3.2 beschreibt die epitaktische Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen mittels Molekularstrahlepitaxie. Die Fertigung eines GaSb Quasisubstrats auf ein GaAs Substrat wird pr{\"a}sentiert und anschließend der Wechsel auf native GaSb Substrate mit einer reduzierten Defektdichte sowie reproduzierbar hoher Probenqualit{\"a}t begr{\"u}ndet. Ein Wechseln von bin{\"a}rem AlSb auf gitterangepasstes AlAsSb erlaubt die Verwendung dickerer Barrieren. Versuche, eine hinl{\"a}ngliche Isolation des Backgates durch das Einbringen einer dickeren unteren Barriere zu erreichen, werden in diesem Abschnitt diskutiert. In Abschnitt 3.3 wird die Optimierung der Probenprozessierung gezeigt. Die Kombination zweier angepasster {\"A}tzprozesse - eines trockenchemischen und eines sukzessive folgenden nasschemischen Schrittes - liefert zusammen mit der Entfernung von Oberfl{\"a}chenoxiden reproduzierbar gute Ergebnisse. Ein materialselektiver {\"A}tzprozess mit darauffolgender direkter Kontaktierung des InAs Quantenfilmes liefert gute Kontaktwiderst{\"a}nde, ohne Kurzschlusskan{\"a}le zu erzeugen. Abschnitt 3.4 gibt einen kompakten {\"U}berblick, {\"u}ber den im weiteren Verlauf der Arbeit verwendeten „best practice" Prozess. Mit diesem verbesserten Prozess wurden Proben mit variabler InAs Schichtdicke gefertigt und bei 4,2 K auf ihre Transporteigenschaften hin untersucht. Dies ist in Kapitel 4 pr{\"a}sentiert und diskutiert. Abschnitt 4.1 beschreibt die Serie aus drei Proben mit GaSb/InAs Doppelquantenfilm in AlSb Matrix mit einer variablen InAs Schichtdicke. Die InAs Schichtdicke wurde {\"u}ber numerische Simulationen so gew{\"a}hlt, dass je eine Probe im trivialen Regime, eine im invertierten Regime und eine am {\"U}bergang liegt. Gezeigt werden in Kapitel 4.2 Magnetotransportmessungen f{\"u}r konstante Frontgatespannungen sowie Messungen mit konstantem Magnetfeld gegen die Frontgatespannung. Die Messungen best{\"a}tigen eine Fertigung quantitativ vergleichbarer Proben, zeigen aber auch, dass keine der Proben im topologischen Regime liegt. Hierf{\"u}r kommen mehrere Ursachen in Betracht: Eine {\"U}bersch{\"a}tzung der Hybridisierung durch die numerische Simulation, zu geringe InAs Schichtdicken in der Fertigung oder ein asymmetrisches Verschieben mit nur einem Gate (Kapitel 4.3). Zur Reduktion der Volumenleitf{\"a}higkeit wurden Al-haltigen Schichten am GaSb/InAs {\"U}bergang eingebracht. Die erwartete Widerstandssteigerung konnte in ersten Versuchen nicht gezeigt werde. Die in Kapitel 5 gezeigte optische Manipulation des dominanten Ladungstr{\"a}gertyps der InAs/GaSb-Doppelquantent{\"o}pfe gibt eine zus{\"a}tzliche Kontrollm{\"o}glichkeit im Phasendiagramm. Optische Anregung erm{\"o}glicht den Wechsel der Majorit{\"a}tsladungstr{\"a}ger von Elektronen zu L{\"o}chern. Dabei wird ein Regime durchlaufen, in dem beide Ladungstr{\"a}ger koexistieren. Dies weist stark auf eine Elektron-Loch-Hybridisierung mit nichttrivialer topologischer Phase hin. Dabei spielen zwei unterschiedliche physikalische Prozesse eine Rolle, die analog eines Frontgates bzw. eines Backgates wirken. Der Frontgate Effekt beruht auf der negativ persistenten Photoleitf{\"a}higkeit, der Backgate Effekt fußt auf der Akkumulation von Elektronen auf der Substratseite. Das hier gezeigte optisch kontrollierte Verschieben der Zust{\"a}nde belegt die Realisation von opto-elektronischem Schalten zwischen unterschiedlichen topologischen Phasen. Dies zeigt die M{\"o}glichkeit einer optischen Kontrolle des Phasendiagramms der topologischen Zust{\"a}nde in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen. In Abschnitt 5.1 wird die optische Verstimmung von GaSb/InAs Quantenfilmen gezeigt und erkl{\"a}rt. Sie wird in Abh{\"a}ngigkeit von der Temperatur, der Anregungswellenl{\"a}nge sowie der Anregungsintensit{\"a}t untersucht. Kontrollversuche an Proben mit einem unterschiedlichen Strukturaufbau zeigen, dass das Vorhandensein eines {\"U}bergitters auf der Substratseite der Quantenfilmstruktur essentiell f{\"u}r die Entstehung der Backgate-Wirkung ist (Abschnitt 5.2). Abschließend werden in Abschnitt 5.3 die Erkenntnisse zur optischen Kontrolle zusammengefasst und deren M{\"o}glichkeiten, wie optisch definierte topologischen Phasen-Grenzfl{\"a}chen, diskutiert. Bi2Se3 Nanostrukturen Mit Blick auf die Vorteile eines erh{\"o}hten Oberfl{\"a}che-zu-Volumen Verh{\"a}ltnisses ist die Verwendung von Nanostrukturen f{\"u}r das Anwendungsgebiet der dreidimensionalen topologischen Isolatoren effizient. Mit dem Ziel, diesen Effekt f{\"u}r die Realisation des topologischen Isolators in Bi2Se3 auszunutzen, wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmalig das Wachstum von Bi2Se3 Nanodr{\"a}hten und -flocken mit Molekularstrahlepitaxie realisiert. In Kapitel 6 werden technische und physikalische Grundlagen hierzu erl{\"a}utert (Abschnitt 6.1). Ausgehend von einer Einf{\"u}hrung in dreidimensionale topologische Isolatoren werden die Eigenschaften des topologischen Zustandes in Bi2Se3 gezeigt. Darauf folgen die Kristalleigenschaften von Bi2Se3 sowie die Erkl{\"a}rung des epitaktischen Wachstums von Nanostrukturen mit Molekularstrahlepitaxie. In Abschnitt 6.2 schließt sich die Beschreibung der epitaktischen Herstellung an. Die Kristallstruktur wurde mittels hochaufl{\"o}sender R{\"o}ntgendiffraktometrie und Transmissionselektronenmikroskopie als Bi2Se3 identifiziert. Rasterelektronenmikroskopie-Aufnahmen zeigen Nanodr{\"a}hte und Nanoflocken auf mit Gold vorbehandelten bzw. nicht mit Gold vorbehandelten Proben. Der Wachstumsmechanismus f{\"u}r Nanodr{\"a}hte kann nicht zweifelsfrei definiert werden. Das Fehlen von Goldtr{\"o}pfchen an der Drahtspitze legt einen wurzelbasierten Wachstumsmechanismus nahe (Abschnitt 6.3).},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Trabel2019,
  author    = {Trabel, Mirko},
  title     = {Growth and Characterization of Epitaxial Manganese Silicide Thin Films},
  doi       = {10.25972/OPUS-18472},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-184720},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2019},
  abstract  = {This thesis describes the growth and characterization of epitaxial MnSi thin films on Si substrates. The interest in this material system stems from the rich magnetic phase diagram resulting from the noncentrosymmetric B20 crystal structure. Here neighboring spins prefer a tilted relative arrangement in contrast to ferro- and antiferromagnets, which leads to a helical ground state where crystal and spin helix chirality are linked [IEM+85]. This link makes the characterization and control of the crystal chirality the main goal of this thesis. After a brief description of the material properties and applied methods, the thesis itself is divided into four main parts. In the first part the advancement of the MBE growth process of MnSi on Si\((111)\) substrate as well as the fundamental structural characterization are described. Here the improvement of the substrate interface by an adjusted substrate preparation process is demonstrated, which is the basis for well ordered flat MnSi layers. On this foundation the influence of Mn/Si flux ratio and substrate temperature on the MnSi layer growth is investigated via XRD and clear boundaries to identify the optimal growth conditions are determined. The nonstoichiometric phases outside of this optimal growth window are identified as HMS and Mn\(_5\)Si\(_3\). Additionally, a regime at high substrate temperatures and low Mn flux is discovered, where MnSi islands are growing incorporated in a Si layer, which could be interesting for further investigations as a size confinement can change the magnetic phase diagram [DBS+18]. XRD measurements demonstrate the homogeneity of the grown MnSi layers over most of the 3 inch wafer diameter and a small \(\omega\)-FWHM of about 0.02° demonstrates the high quality of the layers. XRD and TEM measurements also show that relaxation of the layers happens via misfit dislocations at the interface to the substrate. The second part of the thesis is concerned with the crystal chirality. Here azimuthal \(\phi\)-scans of asymmetric XRD reflections reveal twin domains with a \(\pm\)30° rotation to the substrate. These twin domains seem to consist of left and right-handed MnSi, which are connected by a mirror operation at the \((\bar{1}10)\) plane. For some of the asymmetric XRD reflections this results in different intensities for the different twin domains, which reveals that one of the domains is rotated +30° and the other is rotated -30°. From XRD and TEM measurements an equal volume fraction of both domains is deduced. Different mechanisms to suppress these twin domains are investigated and successfully achieved with the growth on chiral Si surfaces, namely Si\((321)\) and Si\((531)\). Azimuthal \(\phi\)-scans of asymmetric XRD reflections demonstrate a suppression of up to 92\%. The successful twin suppression is an important step in the use of MnSi for the proposed spintronics applications with skyrmions as information carriers, as discussed in the introduction. Because of this achievement, the third part of the thesis on the magnetic properties of the MnSi thin films is not only concerned with the principal behavior, but also with the difference between twinned and twin suppressed layers. Magnetometry measurements are used to demonstrate, that the MnSi layers behave principally as expected from the literature. The analysis of saturation and residual magnetization hints to the twin suppression on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates and further investigations with more samples can complete this picture. For comparable layers on Si\((111)\), Si\((321)\) and Si\((531)\) the Curie-Weiss temperature is identical within 1 K and the critical field within 0.1 T. Temperature dependent magnetoresistivity measurements also demonstrate the expected \(T^2\) behavior not only on Si\((111)\) but also on Si\((321)\) substrates. This demonstrates the successful growth of MnSi on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates. The latter measurements also reveal a residual resistivity of less then half for MnSi on Si\((321)\) in comparison to Si\((111)\). This can be explained with the reduced number of domain boundaries demonstrating the successful suppression of one of the twin domains. The homogeneity of the residual resistivity as well as the charge carrier density over a wide area of the Si\((111)\) wafer is also demonstrated with these measurements as well as Hall effect measurements. The fourth part shows the AMR and PHE of MnSi depending on the angle between in plane current and magnetic field direction with respect to the crystal direction. This was proposed as a tool to identify skyrmions [YKT+15]. The influence of the higher C\(_{3\mathrm{v}}\) symmetry of the twinned system instead of the C\(_3\) symmetry of a B20 single crystal is demonstrated. The difference could serve as a useful additional tool to prove the twin suppression on the chiral substrates. But this is only possible for rotations with specific symmetry surfaces and not for the studied unsymmetrical Si\((321)\) surface. Measurements for MnSi layers on Si\((111)\) above the critical magnetic field demonstrate the attenuation of AMR and PHE parameters for increasing resistivity, as expected from literature [WC67]. Even if a direct comparison to the parameters on Si\((321)\) is not possible, the higher values of the parameters on Si\((321)\) can be explained considering the reduced charge carrier scattering from domain boundaries. Below the critical magnetic field, which would be the region where a skyrmion lattice could be expected, magnetic hysteresis complicates the analysis. Only one phase transition at the critical magnetic field can be clearly observed, which leaves the existence of a skyrmion lattice in thin epitaxial MnSi layers open. The best method to solve this question seems to be a more direct approach in the form of Lorentz-TEM, which was also successfully used to visualize the skyrmion lattice for thin plates of bulk MnSi [TYY+12]. For the detection of in plane skyrmions, lamellas would have to be prepared for a side view, which seems in principle possible. The demonstrated successful twin suppression for MnSi on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates may also be applied to other material systems. Suppressing the twinning in FeGe on Si\((111)\) would lead to a single chirality skyrmion lattice near room temperature [HC12]. This could bring the application of skyrmions as information carriers in spintronics within reach. Glossary: MBE Molecular Beam Epitaxy XRD X-Ray Diffraction HMS Higher Manganese Silicide FWHM Full Width Half Maximum TEM Tunneling Electron Microscopy AMR Anisotropic MagnetoResistance PHE Planar Hall Effect Bibliography: [IEM+85] M. Ishida, Y. Endoh, S. Mitsuda, Y. Ishikawa, and M. Tanaka. Crystal Chirality and Helicity of the Helical Spin Density Wave in MnSi. II. Polarized Neutron Diffraction. Journal of the Physical Society of Japan, 54(8):2975, 1985. [DBS+18] B. Das, B. Balasubramanian, R. Skomski, P. Mukherjee, S. R. Valloppilly, G. C. Hadjipanayis, and D. J. Sellmyer. Effect of size confinement on skyrmionic properties of MnSi nanomagnets. Nanoscale, 10(20):9504, 2018. [YKT+15] T. Yokouchi, N. Kanazawa, A. Tsukazaki, Y. Kozuka, A. Kikkawa, Y. Taguchi, M. Kawasaki, M. Ichikawa, F. Kagawa, and Y. Tokura. Formation of In-plane Skyrmions in Epitaxial MnSi Thin Films as Revealed by Planar Hall Effect. Journal of the Physical Society of Japan, 84(10):104708, 2015. [WC67] R. H. Walden and R. F. Cotellessa. Magnetoresistance of Nickel-Copper Single-Crystal Thin Films. Journal of Applied Physics, 38(3):1335, 1967. [TYY+12] A. Tonomura, X. Yu, K. Yanagisawa, T. Matsuda, Y. Onose, N. Kanazawa, H. S. Park, and Y. Tokura. Real-Space Observation of Skyrmion Lattice in Helimagnet MnSi Thin Samples. Nano Letters, 12(3):1673, 2012. [HC12] S. X. Huang and C. L. Chien. Extended Skyrmion Phase in Epitaxial FeGe(111) Thin Films. Physical Review Letters, 108(26):267201, 2012.},
  subject      = {Molekularstrahlepitaxie},
  language  = {en}
}