@phdthesis{Bialas2017, author = {Bialas, David}, title = {Exciton Coupling in Homo- and Heterostacks of Merocyanine and Perylene Bisimide Dyes}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-152418}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2017}, abstract = {In the present thesis it could be demonstrated that strong exciton coupling does not only occur between same type of chromophores but also between chromophores with different excited state energies. The coupling significantly influences the optical absorption properties of the heterostacks comprising merocyanine and perylene bisimide dyes, respectively, and is an indication for coherent energy transfer between the chromophores. In addition, bis(merocyanine)-C60 conjugates have been synthesized, which self-assemble in non-polar solvents resulting in well-defined supramolecular p/n-heterojunctions in solution. These model systems enabled femtosecond transient absorption studies on the photoinduced electron transfer process, which is a key step for the formation of charge carriers in organic solar cells.}, subject = {Exziton}, language = {de} } @phdthesis{Mann2015, author = {Mann, Christoph}, title = {Exzitonengr{\"o}ße und -dynamik in (6,5)-Kohlenstoffnanor{\"o}hren : Transiente Absorptions- und Photolumineszenzmessungen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-116712}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2015}, abstract = {Zahlreiche theoretische und experimentelle Untersuchungen haben erwiesen, dass in halbleitenden Kohlenstoffnanor{\"o}hren durch Absorption von Licht haupts{\"a}chlich Exzitonen erzeugt werden. Die photophysikalischen Eigenschaften und insbesondere die Prozesse nach der optischen Anregung sind aber gegenw{\"a}rtig noch nicht vollst{\"a}ndig verstanden. Zeitaufgel{\"o}ste Spektroskopie bietet die M{\"o}glichkeit, diese Prozesse zu verfolgen und somit detaillierten Einblick in das photophysikalische Verhalten von Kohlenstoffnanor{\"o}hren zu nehmen. Hierbei scheinen auch extrinsische Faktoren - zu nennen sind die Herstellungsmethode, die Art der Probenpr{\"a}paration, der Aggregationsgrad sowie der durch das L{\"o}sungs- bzw. Dispersionsmittel bedingte Einfluss - eine entscheidende Rolle zu spielen. In dieser Dissertation wurden die Exzitonengr{\"o}ße sowie die exzitonische Dynamik in einwandigen Kohlenstoffnanor{\"o}hren mittels transienter Absorptionsspektroskopie sowie station{\"a}rer und zeitaufgel{\"o}ster Photolumineszenzmessungen untersucht. Alle Experimente fanden dabei an halbleitenden (6,5)-Kohlenstoffnanor{\"o}hren statt, deren chirale Anreicherung durch Dichtegradientenultrazentrifugation gelang. F{\"u}r die temperaturabh{\"a}ngigen Messungen wurde ein Verfahren zur Herstellung von tensidstabilisierten Gelatinefilmen entwickelt. Diese zeichnen sich durch eine hohe Temperaturstabilit{\"a}t bei gleichzeitiger Minimierung von Streulichteffekten aus. Die Bestimmung der Exzitonengr{\"o}ße erfolgte mit Hilfe des Phasenraumf{\"u}llmodells, das die intensit{\"a}tsabh{\"a}ngige {\"A}nderung der Oszillatorst{\"a}rke eines {\"U}bergangs mit der Exzitonengr{\"o}ße verkn{\"u}pft. Hierf{\"u}r wurden leistungsabh{\"a}ngige Messungen der transienten Absorption durchgef{\"u}hrt und die Signalintensit{\"a}t des Photobleichens gegen die absorbierte Photonenflussdichte aufgetragen. Da diese beiden Gr{\"o}ßen nur bei geringer Exzitonendichte in einer linearen Beziehung stehen, aus der sich die Exzitonengr{\"o}ße berechnen l{\"a}sst, wurde im Experiment besonderer Wert auf niedrige Anregungsfluenzen und deren exakte Bestimmung gelegt. Um den Einfluss der Aggregation quantifizieren zu k{\"o}nnen und den Vergleich mit der Literatur zu erleichtern, fanden die Untersuchungen sowohl an individualisierten als auch an aggregierten R{\"o}hrenproben statt. Die Datenanalyse, bei der erstmalig die stimulierte Emission sowie der spektrale {\"U}berlapp von Photoabsorptions- und Photobleichbande Ber{\"u}cksichtigung fanden, ergab f{\"u}r individualisierte (6,5)-Nanor{\"o}hren einen Wert von 12.0 nm f{\"u}r die Gr{\"o}ße des S1-Exzitons, w{\"a}hrend diese bei der aggregierten R{\"o}hrenprobe nur 5.6 nm betr{\"a}gt. Die Probenabh{\"a}ngigkeit der Exzitonengr{\"o}ße macht den Vergleich mit anderen experimentell ermittelten Werten schwierig. Diese liegen fast ausschließlich zwischen 1 nm und 4.5 nm, ihre Bestimmung fand aber teilweise an stark aggregierten bzw. polydispersen Proben statt. Theoretische Berechnungen liefern f{\"u}r die Exzitonengr{\"o}ße Werte zwischen 1 nm und 4 nm. Zwar gelten einige der Berechnungen f{\"u}r Vakuum, was verglichen zu einer experimentell in L{\"o}sung bzw. im Film bestimmten Exzitonengr{\"o}ße einen kleineren Wert mit sich bringt, jedoch kann allein hierdurch die Diskrepanz zu der in dieser Arbeit ermittelten Exzitonengr{\"o}ße von 12.0 nm nicht erkl{\"a}rt werden. Setzt man experimentell und theoretisch f{\"u}r Vakuum bestimmte Werte f{\"u}r die Exzitonengr{\"o}ße und die Bindungsenergie in einen einfachen Zusammenhang, entspricht eine Exzitonengr{\"o}ße von 12.0 nm einer Bindungsenergie zwischen 0.21 eV und 0.27 eV. Die mittels Zweiphotonenexperimenten ermittelten Werte f{\"u}r die Bindungsenergie von (6,5)-Kohlenstoffnanor{\"o}hren befinden sich zwischen 0.37 eV und 0.42 eV; diese wurden allerdings unter Zuhilfenahme eines vereinfachten zylindrischen Modells abgesch{\"a}tzt. Weitere experimentelle und theoretische Untersuchungen k{\"o}nnten kl{\"a}ren, inwieweit eine exzitonische Bindungsenergie zwischen 0.21 eV und 0.27 eV f{\"u}r (6,5)-SWNTs in Betracht kommt. Strahlender und nichtstrahlender Zerfall in den Grundzustand scheinen in (6,5)-Kohlenstoffnanor{\"o}hren durch eine Dynamik zwischen verschiedenen Zust{\"a}nden sowie durch die Diffusion der Exzitonen beeinflusst zu werden. Um diese f{\"u}r die Rekombination maßgeblichen Prozesse besser zu verstehen, wurden temperaturabh{\"a}ngige Messungen der station{\"a}ren und zeitaufgel{\"o}sten Photolumineszenz sowie der transienten Absorption durchgef{\"u}hrt. Die Ergebnisse der station{\"a}ren PL-Experimente deuten darauf hin, dass die Exzitonen zwischen dem optisch aktiven Singulettzustand mit A2-Symmetrie - im Folgenden mit [B] bezeichnet - und einem energetisch tiefer liegenden dunklen Zustand [D] gestreut werden. Mit einem Wert von 5 meV f{\"u}r die energetische Aufspaltung zwischen [B] und [D] gelingt eine gute Anpassung an die Daten, was mit Blick auf die Bandstruktur von (6,5)-SWNTs vermuten l{\"a}sst, dass es sich bei [D] um den A1-Singulettzustand handelt. Außerdem scheint eine nichtthermische Verteilung der Exzitonen auf [B] und [D] vorzuliegen, wobei strahlende Rekombination nur vom Zustand [B] aus m{\"o}glich ist. Mit diesen Annahmen kann das temperaturabh{\"a}ngige Verhalten der station{\"a}ren Photolumineszenz modelliert werden, die Ergebnisse der zeitaufgel{\"o}sten PL-Messungen jedoch nicht. Mit einem rein diffusionsdominierten Modell gelingt dies ebenso wenig, so dass zur Interpretation des PL-Zerfalls vermutlich ein Modell entwickelt werden muss, in dem sowohl die Streuung der Exzitonen zwischen [B] und [D] als auch das durch Diffusion bedingte L{\"o}schen an Defektstellen oder R{\"o}hrenenden Ber{\"u}cksichtigung findet. Die Bedeutung der Diffusion von Exzitonen zu Defektstellen oder R{\"o}hrenenden, an denen bevorzugt nichtstrahlender Zerfall stattfindet, kann durch spektral- und zeitaufgel{\"o}ste PL-Messungen belegt werden. Abh{\"a}ngig von der zur Verf{\"u}gung stehenden thermischen Energie und der H{\"o}he der Potenzialbarrieren des untersuchten Systems kann die Diffusion niederenergetischer Exzitonen, die sich in Potenzialminima befinden, soweit eingeschr{\"a}nkt werden, dass diese eine fast bis um den Faktor zwei l{\"a}ngere PL-Lebensdauer aufweisen als h{\"o}herenergetische Exzitonen. Das unterschiedliche Verhalten von transienter Absorption und zeitaufgel{\"o}ster Photolumineszenz bei Temperaturen zwischen 14 K und 35 K zeigt, dass die Repopulation des Grundzustands haupts{\"a}chlich von einem anderen Zustand aus erfolgt als die strahlende Rekombination. Ob es sich hierbei aber um den mit [D] bezeichneten A1-Singulettzustand oder einen anderen dunklen Zustand handelt, kann nicht abschließend gekl{\"a}rt werden. Aufgrund inhomogener Verbreiterung stellt die Halbwertsbreite der Banden im Absorptionsspektrum ein Maß f{\"u}r die H{\"o}he der Potenzialbarrieren bzw. f{\"u}r die energetische Verteilung der Exzitonen im angeregten Zustand dar. In dieser Arbeit wurde anhand vier verschiedener Nanorohrsuspensionen gezeigt, dass S{\"a}ttigungsverhalten der transienten Absorption von (6,5)-Kohlenstoffnanor{\"o}hren und Bandenbreite im Absorptionsspektrum demselben Trend folgen. Begr{\"u}nden kann man dies damit, dass das S{\"a}ttigungsverhalten der transienten Absorption durch Exziton-Exziton-Annihilation bestimmt wird. Aufgrund ihrer eindimensionalen Struktur unterliegen Kohlenstoffnanor{\"o}hren einer starken Beeinflussung durch die Umgebung. Abh{\"a}ngig vom L{\"o}sungs- bzw. Dispersionsmittel resultiert eine unterschiedliche inhomogene Verbreiterung der Absorptionsbanden und damit unterschiedlich hohe Potenzialbarrieren im angeregten Zustand. Niedrige Potenzialbarrieren erlauben eine weitreichende Diffusion der Exzitonen, sodass effiziente Exziton-Exziton-Annihilation schon bei einer vergleichsweise geringen Exzitonendichte stattfindet und das Signal der transienten Absorption bei einer niedrigen Impulsfluenz s{\"a}ttigt.}, subject = {Exziton}, language = {de} } @phdthesis{Steindamm2015, author = {Steindamm, Andreas}, title = {Exzitonische Verlustmechanismen in organischen Bilagen-Solarzellen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-124002}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2015}, abstract = {Um die Wirkungsgrade organischer Solarzellen weiter zu steigern, ist ein Verst{\"a}ndnis der auftretenden Verlustmechanismen entscheidend. Im Vergleich zu anorganischen photovoltaischen Zellen sind in den organischen Halbleitern die durch Absorption erzeugten Elektron-Loch-Paare, die als Exzitonen bezeichnet werden, sehr viel st{\"a}rker gebunden. Daher m{\"u}ssen sie an einer Heterogrenzfl{\"a}che, gebildet durch ein Donator- und ein Akzeptormaterial, in freie Ladungstr{\"a}ger getrennt werden. Mit dem erforderlichen Transportweg an die Heterogrenzschicht sind Rekombinationsverluste der exzitonischen Anregungen verbunden, die aus einer Vielzahl unterschiedlicher Prozesse resultieren und einen der Hauptverlustkan{\"a}le in organischen Solarzellen darstellen. Aus diesem Grund wird der Fokus dieser Arbeit auf die Charakterisierung und m{\"o}gliche Reduzierung solcher exzitonischen Verlustmechanismen gelegt. Als Modellsystem wird dazu eine planare Bilagen-Struktur auf Basis des Donatormaterials Diindenoperylen (DIP) und des Akzeptors Fulleren C60 verwendet. Durch die Kombination von elektrischen und spektroskopischen Messmethoden werden unterschiedliche exzitonische Verlustmechanismen in den aktiven Schichten charakterisiert und die zugrunde liegenden mikroskopischen Ursachen diskutiert. Dazu wird zuerst auf die strukturellen, optischen und elektrischen Eigenschaften von DIP/C60-Solarzellen eingegangen. In einem zweiten Abschnitt werden die mikroskopischen Einfl{\"u}sse einer Exzitonen blockierenden Lage (EBL, exciton blocking layer) aus Bathophenanthrolin (BPhen) durch eine komplement{\"a}re Charakterisierung von Photolumineszenz und elektrischen Parametern der Solarzellen untersucht, wobei auch die Notwendigkeit der EBL zur Unterbindung von Metalleinlagerungen in den aktiven organischen Schichten analysiert wird. Die anschließende Studie der Intensit{\"a}ts- und Temperaturabh{\"a}ngigkeit der j(U)-Kennlinien gibt Aufschluss {\"u}ber die intrinsischen Zellparameter sowie die Rekombinationsmechanismen von Ladungstr{\"a}gern in den aktiven Schichten. Ferner werden durch temperaturabh{\"a}ngige spektroskopische Untersuchungen der Photo- und Elektrolumineszenz der Solarzellen Informationen {\"u}ber die elektronischen Zust{\"a}nde der DIP-Schicht erlangt, die f{\"u}r Rekombinationsverluste der generierten Exzitonen verantwortlich sind. Zus{\"a}tzlich werden Raman-Messungen an den Solarzellen und Einzelschichten diskutiert. In einer abschließenden Studie werden exzitonische Verluste unter Arbeitsbedingungen der Solarzelle durch Ladungstr{\"a}gerwechselwirkungen in der Donator-Schicht quantifiziert. In dieser Arbeit konnten verschiedene relevante Verlustprozesse in organischen Solarzellen reduziert werden. Durch die Identifizierung der mikroskopischen Ursachen dieser Verluste wurde eine wichtige Voraussetzung f{\"u}r eine weitere Steigerung der Leistungseffizienz geschaffen.}, subject = {Organische Solarzelle}, language = {de} } @phdthesis{Hader2017, author = {Hader, Kilian}, title = {Lokalisierungsdynamik unter Ber{\"u}cksichtigung von Molek{\"u}l-Feld-Wechselwirkung, Kern-Elektron-Kopplung und Exziton-Exziton-Annihilierung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-146735}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2017}, abstract = {Diese Arbeit befasst sich mit verschiedenen Aspekten der Dynamik von Kernen, Elektronen und gekoppelten Kern-Elektron-Systemen, wobei je nach System unterschiedliche Herangehensweisen gew{\"a}hlt wurden. Zentrale Punkte sind bei allen drei Kapiteln einerseits die Lokalisierung von Teilchen und Energie und andererseits eine hohe Sensitivit{\"a}t in Bezug auf die Wahl der Anfangsbedingungen. Im ersten Teil wurden von der Carrier-Envelope-Phase (CEP) abh{\"a}ngende, laser-induzierte Lokalisierungen betrachtet. Das zentrale Element ist dabei das entwickelte Doppelpulsschema, mit welchem eine CEP-Abh{\"a}ngigkeit in beobachtbaren Gr{\"o}ßen erzeugt wird. Als Beispielsysteme wurden die Fragmentation im D₂⁺-Modellsystem und eine Isomerisierung im Doppelminimumpotential (DMP) untersucht. Als Observable wird die Asymmetrie betrachtet Im DMP kann die Asymmetrie mit dem Entantiomeren/Isomeren{\"u}berschuss gleich gesetzt werden kann und im D₂⁺-Modellsystem mit der Lokalisierung des Elektrons auf einem der beiden dissoziierenden Kerne. Eine Phasenabh{\"a}ngigkeit der Asymmetrien besteht nur f{\"u}r die CEP des zweiten Pulses φ₂, f{\"u}r welchen keine Begrenzungen f{\"u}r die Anzahl an Laserzyklen auftreten. Im DMP wurde die CEP-Abh{\"a}ngigkeit der Asymmetrien auch bei unterschiedlichen Startkonfigurationen untersucht. F{\"u}r alle untersuchten Startkonfigurationen konnte ein Laserparametersatz gefunden werden, der f{\"u}r zumindest eine der beiden Asymmetrien eine CEP-Abh{\"a}ngigkeit liefert. Aufgrund der aufgehobenen energetischen Entartung der Paare gerader und ungerader Symmetrie ist die resultierende Lokalisierung zeitabh{\"a}ngig. Zur Messung der vorhergesagten Dynamiken ist z.B. die Aufnahme eines Photoelektronen-Spektrums denkbar. In n{\"a}chsten Kapitel wurden unterschiedliche Dynamiken innerhalb eines 4d Kern-Elektron-Modells in der N{\"a}he einer konischen Durchschneidung (CI) zweier Potentiale betrachtet. Hierbei ist hervorzuheben, dass eine solche gleichzeitige Untersuchung von Kern- und Elektron-Dynamik in Systemen mit CIs in der Literatur, nach Wissen des Autors, bisher nicht ver{\"o}ffentlicht ist. Das 4d-Potential wurde mit Hilfe des sogenannten Potfit-Algorithmus gefittet. Dieser Fit wurde anschließend verwendet, um die Dynamik des gekoppelten Systems mit Hilfe der "Multi-Configuration Time-Dependent Hartree"(MCTDH)-Methode zu berechnen. Aus der Analyse der gekoppelten Kern-Elektron-Wellenfunktion ergaben sich zwei grundlegend unterschiedliche Klassen von Dynamiken: • Diabatisch: Kern- und Elektrondynamik sind nahezu entkoppelt. Der Kern bewegt sich und das Elektron bleibt statisch. • Adiabatisch: Kern- und Elektrondynamik sind stark gekoppelt. Die Kerndynamik findet auf Kreisbahnen statt. Mit der Rotation der Kerndichte um den Winkel φ geht eine Rotation der Elektron-Dichte einher. Die diabatische Bewegung entspricht der Dynamik durch die konische Durchschneidung und die adiabatische Bewegung der Dynamik auf der unteren Potentialfl{\"a}che. Welche der beiden Dynamiken stattfindet, wird durch die Wahl der Anfangsbedingung bestimmt. Der wesentliche Unterschied zwischen den beiden Startzust{\"a}nden ist dabei die Lage des Knotens im elektronischen Anteil der Wellenfunktion. In den diabatischen Bewegungen bleibt z.B. der pₓ -artige Charakter der elektronischen Wellenfunktion konstant, wohingegen sich bei der adiabatischen Dynamik der Charakter mit der Kernbewegung {\"a}ndert. Die Zeitersparnis durch die Verwendung des MCTDH-Ansatzes im Vergleich zur Split-Operator-Methode liegt etwa bei einem Faktor 5. Das letzte Kapitel widmet sich der mikroskopischen Beschreibung von Exziton-Exziton- Annihilierung (EEA). Dabei werden numerische L{\"o}sungen der aus einem mikro- skopischen Modell hergeleiteten Ratengleichungen mit Messungen ( transienter Absorption) verglichen. Es wurden zwei Systeme untersucht: ein Squarain-basiertes Heteropolymer (SQA-SQB)ₙ und ein [2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1,4-phenylenvinylen]-Polymer, auch bekannt als MEH-PPV. In beiden F{\"a}llen gelang die systematische Parameterbestimmung mit Hilfe einer Aufteilung in lokalisierte Subsysteme. Diese Subsysteme werden einzeln gewichtet und anschließend aufsummiert, wobei die Gewichte optimiert werden k{\"o}nnen. Aus den so erhaltenen Parametern ergibt sich f{\"u}r beide Systeme ein {\"a}hnliches Bild: • Durch ultraschnelle Lokalisierung der Anregung im fs-Bereich auf kleinere Aggregateinheiten bilden sich voneinander getrennte Subsysteme. • Die in den Subsystemen lokalisierten Exzitonen k{\"o}nnen sich nur innerhalb dieser Bereiche frei bewegen. Es ist ausreichend, direkt benachbarte Mono-, Bi-, Tri- und Tetra-Exzitonen in bis zu zwei Dimensionen zu ber{\"u}cksichtigen. • Auf einer fs-Zeitskala annihilieren direkt benachbarte Exzitonen. • Im MEH-PPV ergibt sich der Signalzerfall im fs-Bereich als Mittelwert aus einer schnellen (zwischen Ketten) und einer langsamen (innerhalb von Ketten) Annihilierung. • Im ps- bis ns-Bereich wird sowohl durch Diffusion vermittelte Annihilierung, also auch der Zerfall der ersten angeregten Zust{\"a}nde bedeutsam.}, subject = {Quantenmechanik}, language = {de} } @phdthesis{Topczak2015, author = {Topczak, Anna Katharina}, title = {Mechanismen des exzitonischen Transports und deren Dynamik in molekularen D{\"u}nnschichten f{\"u}r die organische Photovoltaik}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-132280}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2015}, abstract = {Der Fokus dieser Arbeit liegt in der Untersuchung des exzitonischen Transports, sowie der Dynamik exzitonischer Zust{\"a}nde in organischen Halbleitern. Als fundamentale Fragestellung werden die inh{\"a}renten, materialspezifischen Parameter untersucht, welche Einfluss auf die Exzitonen-Diffusionsl{\"a}nge besitzen. Sowohl der Einfluss der strukturellen Ordnung als auch die fundamentalen exzitonischen Transporteigenschaften in molekularen Schichten werden anhand der archetypischen, morphologisch unterschiedlichen organischen Halbleiter Diindenoperylen (DIP), sowie dessen Derivaten, α-6T und C60 studiert. Die resultierende Filmbeschaffenheit wird mittels R{\"o}ntgendiffraktometrie (XRD) und Rasterkraftmikroskopie (AFM) analysiert, welche Informationen {\"u}ber die Morphologie, die strukturelle Ordnung und die Mikrostruktur der jeweiligen molekularen Schichten auf verschiedenen L{\"a}ngenskalen liefern. Um Informationen {\"u}ber die Exzitonen-Diffusion und die damit einhergehende Exzitonen- Diffusionsl{\"a}nge LD zu erhalten, wurde die Methode des Photolumineszenz (PL)-Quenchings gew{\"a}hlt. Um umfassende Informationen zur Exzitonen-Bewegung in molekularen D{\"u}nnschichten zu erhalten, wurde mit Hilfe der Femtosekunden-Transienten-Absorptionsspektroskopie (TAS) und der zeitkorrelierten Einzelphotonenz{\"a}hlung (TCSPC) die Dynamik angeregter Energiezust{\"a}nde und deren jeweiliger Lebensdauer untersucht. Beide Messverfahren gew{\"a}hren Einblicke in den zeitabh{\"a}ngigen Exzitonen-Transport und erm{\"o}glichen eine Bestimmung des Ursprungs m{\"o}glicher Zerfallskan{\"a}le. Die zentralen Ergebnisse dieser Arbeit zeigen zum einen eine Korrelation zwischen LD und der strukturellen Ordnung der Schichtmorphologie, zum anderen weist die temperaturunabh{\"a}ngige Exzitonen-Bewegung in hochgeordneten polykristallinen DIP-Filmen auf die M{\"o}glichkeit der Existenz eines koh{\"a}renten Exzitonen-Transports bei tiefen Temperaturen unterhalb von 80 K hin. Zeitaufgel{\"o}ste spektroskopische Untersuchungen lassen zudem auf ein breites Absorptionsband h{\"o}herer angeregter Zust{\"a}nde schließen und weisen eine h{\"o}here Exzitonen- Zustandsdichte in polykristallinen DIP-Schichten im Vergleich zu ungeordneten Filmen auf.}, subject = {Organische Solarzelle}, language = {de} } @phdthesis{Keller2004, author = {Keller, Dirk}, title = {Optische Eigenschaften ZnSe-basierter zweidimensionaler Elektronengase und ihre Wechselwirkung mit magnetischen Ionen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-14774}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {In dieser Arbeit wurden nichtmagnetische und semimagnetische ZnSe-basierte Quantentr{\"o}ge untersucht. Im Mittelpunkt des Interesses standen hierbei vor allem die Modifikation der optischen Spektren mit einer zunehmenden Modulationsdotierung der Strukturen und der Einfluss von Spinflip-Streuungen der freien Band-Elektronen an den Mn-Ionen auf die Magnetisierung und somit die Zeeman-Aufspaltung der Strukturen. Als experimentelle Methoden wurden Photolumineszenz (PL), Photolumineszenzanregung (PLE) und Reflexionsmessungen verwendet, die in Magnetfeldern von bis zu B=48 T und bei Temperaturen im Bereich von 1.6 K bis 70 K durchgef{\"u}hrt wurden. Dar{\"u}ber hinaus wurde die Abh{\"a}ngigkeit der Spin-Gitter-Relaxationszeit der Mn-Ionen von der Mn-Konzentration und der Elektronengasdichte in den Quantentr{\"o}gen durch zeitaufgel{\"o}ste Lumineszenzmessungen untersucht. Der Einfluss eines Gradienten in der s/p-d-Austauschwechselwirkung auf die Diffusion der Ladungstr{\"a}ger bildet einen weiteren Schwerpunkt dieser Arbeit. Als experimentelle Methode wurde hierbei ortsaufgel{\"o}ste Lumineszenz verwendet.}, subject = {Zinkselenid}, language = {de} } @phdthesis{Schmidt2009, author = {Schmidt, Thomas}, title = {Optische Untersuchung und Kontrolle der Spindynamik in Mn dotierten II-VI Quantenpunkten}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-36033}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2009}, abstract = {Die vorliegende Arbeit befasste sich mit dem Spin- und dem damit eng verbundenen Polarisationszustand von Ladungstr{\"a}gern in CdSe/ZnSe Quantenpunkten. II-VI Materialsysteme k{\"o}nnen in geeigneter Weise mit dem Nebengruppenelement Mangan gemischt werden. Diese semimagnetischen Nanostrukturen weisen eine Vielzahl von charakteristischen optischen und elektrischen Besonderheiten auf. Verantwortlich daf{\"u}r ist eine Austauschwechselwirkung zwischen dem Spin optisch erzeugter Ladungstr{\"a}ger und den 3d Elektronen der Mn Ionen. Im Rahmen dieser Arbeit erfolgte die Adressierung gezielter Spinzust{\"a}nde durch optische Anregung der Ladungstr{\"a}ger. Die Besetzung unterschiedlicher Spinzust{\"a}nde konnte durch Detektion des Polarisationsgrades der emittierten Photolumineszenz (PL) bestimmt werden. Dabei kamen verschiedene optische Methoden wie zeitaufgel{\"o}ste und zeitintegrierte PL-Spektroskopie sowie Untersuchungen in Magnetfeldern zum Einsatz.}, subject = {Halbleiterschicht}, language = {de} } @phdthesis{Schoeppler2012, author = {Sch{\"o}ppler, Friedrich Eugen}, title = {Photolumineszenzmikroskopie und-spektroskopie halbleitender Kohlenstoffnanor{\"o}hren}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-73329}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2012}, abstract = {Im Rahmen dieser Dissertation wurden optische Eigenschaften von halbleitenden, einwandigen Kohlenstoffnanor{\"o}hren (SWNTs) der (6,5)-Chiralit{\"a}t untersucht. Dies gelang durch Ensemblemessungen aber vor allem durch den Aufbau eines Mikroskops zur Messung an einzelnen SWNTs. Dieses Einzel- SWNT-Mikroskop erm{\"o}glichte nebst „normaler" Bildgebung durch Sammlung und Abbildung der nahinfraroten Photolumineszenz (PL) der (6,5)-SWNTs auch die spektral- und zeitaufgel{\"o}ste Untersuchung der PL. Durch Verwendung von Dichtegradientenultrazentrifugation (DGU) zur chiralen Aufreinigung des SWNT-Rohmaterials konnten alle Messungen unter Minimierung des st{\"o}renden Einflusses von Aggregaten oder SWNTs anderer Chiralit{\"a}t durchgef{\"u}hrt werden. Untersucht und bestimmt wurde der Absorptionsquerschnitt und die Exzitonengr{\"o}ße, die PL-Eigenschaften aggregierter SWNTs und der Einfluß der Permittivit{\"a}t auf die PL einzelner SWNTs.}, subject = {Mikroskopie}, language = {de} } @phdthesis{Glaab2022, author = {Glaab, Fabian}, title = {Simulationen zur transienten Absorptionsspektroskopie an Energie- und Ladungstransfersystemen}, doi = {10.25972/OPUS-25340}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-253400}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2022}, abstract = {Anregungsinduzierte Ladungstransferprozesse gemischtvalenter Verbindungen in einem, bzw. zwei Vibrationsfreiheitsgraden werden mithilfe vibronischer Modellsysteme untersucht. Anhand transienter und linearer Absorptionsspektren werden die berechneten mit experimentell bestimmten Daten verglichen. Eine detailliertere theoretische Analyse erfolgt unter den Gesichtspunkten der Populations- und Wellenpaketdynamik. Dar{\"u}ber hinaus wird der Prozess der Exziton-Exziton-Annihilierung mithilfe eines elektronischen Modellsystems untersucht. Zu diesem Zweck werden, zus{\"a}tzlich zu den oben genannten Methoden, spektroskopische Signale unterschiedlicher Emissionsrichtungen zum Vergleich herangezogen.}, subject = {Absorptionsspektroskopie}, language = {de} } @phdthesis{Suess2021, author = {S{\"u}ß, Jasmin}, title = {Theoretische Untersuchungen an molekularen Aggregaten: 2D-Spektroskopie und Exzitonendynamik}, doi = {10.25972/OPUS-24713}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-247136}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2021}, abstract = {Diese Dissertation besch{\"a}ftigt sich mit der Exzitonendynamik molekularer Aggregate, die nach Mehrphotonen-Anregung auf ultrakurzer Zeitskala stattfindet. Hierbei liegt der Fokus auf der Charakterisierung der Exziton-Exziton-Annihilierung (EEA) mithilfe von zweidimensionaler optischer Spektroskopie f{\"u}nfter Ordnung. Dazu werden zwei verschiedene Modellsysteme implementiert: Das elektronische Homodimer und das elektronische Homotrimer-Modell, wobei Letzteres eine Erweiterung des Dimer-Modells darstellt. Die Kopplung des quantenmechanischen Systems an die Umgebung wird mithilfe des Quantum-Jump-Ansatzes umgesetzt. Besonderes Interesse kommt der Analyse des Signals f{\"u}nfter Ordnung in Abh{\"a}ngigkeit der Populationszeit T zu. Anhand des Dimer-Modells als kleinstm{\"o}gliches Aggregat lassen sich bereits gute Vorhersagen auch {\"u}ber das Verhalten gr{\"o}ßerer molekularer Aggregate treffen. Der Zerfall des oszillierenden Signals f{\"u}r lange Populationszeiten korreliert mit der EEA. Dies zeigt, dass die zweidimensionale optische Spektroskopie genutzt werden kann, um den Annihilierungsprozess zu charakterisieren. Innerhalb des Modells des Dimers wird weiterhin der Einfluss der Intraband-Relaxation untersucht. Zunehmende Intraband-Relaxation verhindert den Austausch zwischen den lokalen Zust{\"a}nden, der essentiell f{\"u}r den Annihilierungsprozess ist, und die EEA wird blockiert. Das elektronische Trimer-Modell erweitert das Dimer-Modell um eine Monomereinheit. Somit befinden sich die Exzitonen im Anschluss an die Anregung nicht mehr unvermeidlich nebeneinander. Es gibt somit eine Konfiguration, bei der sich die Exzitonen zun{\"a}chst zueinander bewegen m{\"u}ssen, bevor die Startbedingung des Annihilierungsprozesses gegeben ist. Dieser zus{\"a}tzliche Schritt wird auch Exzitonendiffusion genannt. Die Ergebnisse dieser Arbeit legen nahe, dass das erwartete Verhalten nur zu sehr kurzen Zeiten im Femtosekundenbereich auftritt und somit die Zeitskala der Exzitonendiffusion im Falle des Trimers nicht sichtbar wird. Es bedarf demnach eines gr{\"o}ßeren Modellsystems, bei dem sich der Effekt der zeitverz{\"o}gert eintretenden EEA deutlich in der Zerfallsdynamik manifestieren kann.}, subject = {Molekulardynamik}, language = {de} }