@phdthesis{Graus2018,
  author    = {Graus, Martin},
  title     = {Anwendung und Weiterentwicklung der Orbitaltomographie},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-163194},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2018},
  abstract  = {Als Orbitaltomographie wird eine junge Methode innerhalb der Photoelektronenspektrokopie bezeichnet, welche es erm{\"o}glicht, Molek{\"u}lorbitale mit hoher Ortsaufl{\"o}sung abzubilden. Hierf{\"u}r werden die zu untersuchenden Molek{\"u}le durch elektromagnetische Strahlung angeregt und die mittels Photoeffekt emittierten Elektronen hinsichtlich ihres Impulses und ihrer kinetischen Energie charakterisiert. Moderne Photoemissionsexperimente erlauben die simultane Vermessung des gesamten Impulshalbraumes oberhalb der Probe. Die detektierte Intensit{\"a}tsverteilung stellt dann unter bestimmten Bedingungen das Betragsquadrat eines hemisph{\"a}rischen Schnittes durch den Fourierraum des spektroskopierten Orbitals dar, wobei der Radius der Hemisph{\"a}re von der Energie der anregenden Strahlung abh{\"a}ngt. Bei den in dieser Arbeit untersuchten Systemen handelt es sich um adsorbierte Molek{\"u}le, die hochgeordnete Schichten auf kristallinen Edelmetalloberfl{\"a}chen bilden. Im Fall eindom{\"a}nigen Wachstums liefern die parallel orientierten Molek{\"u}le identische Photoemissionssignale. Kommt es hingegen zur Ausbildung von Rotations- und Spiegeldom{\"a}nen, stellt die gemessene Impulsverteilung eine Superposition der unterschiedlichen Einzelbeitr{\"a}ge dar. Somit lassen sich R{\"u}ckschl{\"u}sse auf die Orientierungen der Molek{\"u}le auf den Substraten ziehen. Diese Charakterisierung molekularer Adsorptionsgeometrien wird anhand verschiedener Modellsysteme vorgestellt. Variiert man die Energie der anregenden Strahlung und somit den Radius der hemisph{\"a}rischen Schnitte durch den Impulsraum, ist es m{\"o}glich den Fourierraum des untersuchten Molek{\"u}lorbitals dreidimensional abzubilden. Kombiniert man die gemessenen Intensit{\"a}ten mit Informationen {\"u}ber die Phase der Wellenfunktion im Impulsraum, die durch zus{\"a}tzliche Experimente oder rechnerisch gewonnen werden k{\"o}nnen, l{\"a}sst sich durch eine Fouriertransformation ein dreidimensionales Bild des Orbitals generieren, wie Schritt f{\"u}r Schritt gezeigt wird. Im Zuge eines Photoemissionsprozesses kann das Molek{\"u}l in einen angeregten vibronischen Zustand {\"u}bergehen. Mittels Photoemissionsexperimenten mit hoher Energieaufl{\"o}sung lassen sich Unterschiede zwischen den Impulsverteilungen der schwingenden Molek{\"u}le und denen im vibronischen Grundzustand feststellen. Ein Vergleich der Messdaten mit Simulationen kann die Identifikation der angeregten Schwingungsmode erm{\"o}glichen, was eine neue Methode darstellt, Erkenntnisse {\"u}ber die Elektron-Phonon-Kopplung in molekularen Materialien zu gewinnen.},
  subject      = {ARPES},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Seibel2016,
  author    = {Seibel, Christoph},
  title     = {Elektronische Struktur von Halbleiteroberfl{\"a}chen mit starker Spin-Bahn-Wechselwirkung: Topologie, Spinpolarisation und Robustheit},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-140418},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2016},
  abstract  = {Neue Erkenntnisse {\"u}ber elektronische Eigenschaften von Festk{\"o}rpern legen den Grundstein f{\"u}r innovative Anwendungen der Zukunft. Von zentraler Bedeutung sind insbesondere die Eigenschaften der Elektronenspins. Um diese besser zu verstehen, befasst sich die vorliegende Arbeit mit der experimentellen Analyse der elektronischen Struktur von topologischen Isolatoren (Sb\$_2\$Te\$_3\$ , Bi\$_2\$Se\$_x\$Te\$_{3-x}\$, Bi\$_{1.5}\$Sb\$_{0.5}\$Te\$_{1.8}\$Se\$_{1.2} und Bi\$_{1.4}\$Sb\$_{1.1}\$Te\$_{2.2}\$S\$_{0.3}\$) und Kristallen mit starker Spin-Bahn-Wechselwirkung (BiTeI) mittels Photoelektronenspektroskopie. Zu Beginn werden die zum Verst{\"a}ndnis dieser Arbeit ben{\"o}tigten Grundlagen erkl{\"a}rt sowie die unterschiedlichen zum Einsatz kommenden Techniken eingef{\"u}hrt. Der Hauptteil der Arbeit teilt sich in drei Forschungsschwerpunkte. Der erste Teil befasst sich mit den elektronischen Eigenschaften der Valenzbandstruktur von Sb2Te3 und den auftretenden Oberfl{\"a}chenzust{\"a}nden. Durch gezielte Variation der Energie der anregenden Strahlung wird der Charakter der Wellenfunktion des topologischen Oberfl{\"a}chenzustands und dessen Wechselwirkung mit Valenzzust{\"a}nden erforscht. Dabei spielt die Topologie der Volumenbandstruktur eine grundlegende Rolle. Der zus{\"a}tzliche Vergleich zu Photoemissionsrechnungen erm{\"o}glicht detaillierte Einblicke in die Wechselwirkung zwischen Oberfl{\"a}chen- und Volumenzust{\"a}nden und gibt Aufschluss dar{\"u}ber, wie diese vermittelt werden. Im zweiten Abschnitt wird durch die Analyse des gemessenen Photoelektronenspins das Zusammenspiel der Spintextur des Grundzustands und Endzust{\"a}nden in Bi2Te3 untersucht. Dabei treten, im Gegensatz zu Grundzustandsrechnungen, Radialkomponenten des Polarisationsvektors in nichtsymmetrischer Messgeometrie auf. Sowohl deren Energieabh{\"a}ngigkeit als auch deren Auftreten in Photoemissionsrechnungen (1-Schritt-Modell) deutet darauf hin, dass diese ihren Ursprung in {\"U}bergangsmatrixelementen des Photoemissionsprozesses haben. Dieses Ergebnis wird mit Spinpolarisationsmessungen am Oberfl{\"a}chenzustand des nicht-topologischen Schichtsystems BiTeI verglichen. Im dritten Teil werden Auswirkungen unterschiedlicher Manipulationen der untersuchten Materialien auf deren elektronische Eigenschaften beschrieben. Die Adsorption von Bruchteilen einer monoatomaren Lage des Alkalimetalls Caesium auf die Oberfl{\"a}che des topologischen Isolators Sb2Te3 wird systematisch untersucht. Dadurch kann dessen intrinsische p-Dotierung teilweise abgebaut werden, wobei die Valenzbandstruktur trotz der Reaktivit{\"a}t des Adsorbats intakt bleibt. Des Weiteren werden Auswirkungen von {\"A}nderungen der Kristallst{\"o}chiometrie durch Volumendotierung vergleichend diskutiert. Ausblickend befasst sich das Kapitel mit dem Verhalten geringer Mengen ferromagnetischer Materialen (Fe, Ni) auf den Oberfl{\"a}chen der topologischen Isolatoren. F{\"u}r die verschiedenen Adsorbate werden Trends aufgezeigt, die von Temperatur und Zusammensetzung des Substratkristalls abh{\"a}ngen.},
  subject      = {Elektronenstruktur},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Berner2015,
  author    = {Berner, G{\"o}tz},
  title     = {Funktionelle oxidische Heterostrukturen aus dem Blickwinkel der Spektroskopie},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-121721},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2015},
  abstract  = {In oxidischen Heterostrukturen rufen Neuordnung von Ladung und Spin eine Vielzahl von unerwarteten physikalischen Eigenschaften hervor. Die M{\"o}glichkeit, Leitf{\"a}higkeit, Magnetismus oder auch Hochtemperatur-Supraleitung zu kontrollieren, machen diese k{\"u}nstlich hergestellten Materialien vor allem in Hinblick auf eine zuk{\"u}nftige Anwendung in der Mikroelektronik {\"a}ußerst interessant. Dies erfordert jedoch ein grunds{\"a}tzliches Verst{\"a}ndnis f{\"u}r die zugrunde liegenden Mechanismen. Die vorliegende Doktorarbeit befasst sich mit photonengest{\"u}tzter Spektroskopie, die einen direkten Zugang zur elektronischen Struktur dieser Heterostruktursysteme erm{\"o}glicht. Ein weiteres Ziel ist es, geeignete spektroskopische Methoden zur Charakterisierung der vergrabenen Schichten zu etablieren. Zwei prototypische oxidische Mehrschichtsysteme stehen im Zentrum der hier vorgestellten Untersuchungen. Das LaAlO3/SrTiO3-Heterostruktursystem weist ab einer kritischen LaAlO3-Filmdicke an der Grenzfl{\"a}che ein zweidimensionales Elektronensystem mit hochmobilen Ladungstr{\"a}gern auf. Als treibender Mechanismus wird die elektronische Rekonstruktion diskutiert. Im Rahmen dieser Arbeit wurde dieses zweidimensionale Elektronensystem mithilfe der Photoelektronenspektroskopie und der resonanten inelastischen R{\"o}ntgenstreuung charakterisiert. Die daraus bestimmten Ladungstr{\"a}gerdichten weisen im Vergleich mit Daten aus Transportmessungen auf eine Koexistenz von lokalisierten und mobilen Ladungstr{\"a}gern an der Grenzfl{\"a}che hin. Die Analyse von Rumpfniveau- und Valenzbandspektren zeigt, dass man zur Erkl{\"a}rung der experimentellen Resultate ein modifiziertes Bild der elektronischen Rekonstruktion ben{\"o}tigt, bei der Sauerstofffehlstellen an der LaAlO3-Oberfl{\"a}che als Ladungsreservoir dienen k{\"o}nnten. Mithilfe der resonanten Photoelektronenspektroskopie war es m{\"o}glich, die metallischen Zust{\"a}nde am chemischen Potential impulsaufgel{\"o}st zu spektroskopieren. So gelang es erstmals, die vergrabene Fermi-Fl{\"a}che einer oxidischen Heterostruktur zu vermessen. Außerdem konnten Titan-artige Zust{\"a}nde identifiziert werden, die h{\"o}chstwahrscheinlich durch Sauerstofffehlstellen im SrTiO3 lokalisiert sind. Diese werden als m{\"o}gliche Quelle f{\"u}r den Ferromagnetismus interpretiert, der mit der supraleitenden Phase in der LaAlO3/SrTiO3-Heterostruktur koexistiert. Bei dem anderen hier untersuchten Mehrschichtsystem handelt es sich um die LaNiO3-LaAlO3-{\"U}bergitterstruktur. Der Einbau des metallischen LaNiO3 in eine Heterostruktur ist aufgrund seiner N{\"a}he zu einer korrelationsinduzierten isolierenden Phase hinsichtlich einer kontrollierten Ausbildung von neuartigen Phasen besonders interessant. In der Tat beobachtet man unterhalb einer LaNiO3-Schichtdicke von vier Einheitszellen einen kontinuierlichen Metall-Isolator-{\"U}bergang, der sich in den Valenzbandspektren durch einen Verlust an Quasiteilchenkoh{\"a}renz {\"a}ußert. Auch wenn die impulsaufgel{\"o}sten Daten am Fermi-Niveau durch Photoelektronenbeugung beeinflusst sind, so l{\"a}sst sich dennoch eine Fermi-Fl{\"a}che identifizieren. Ihre Topologie bietet die M{\"o}glichkeit eines Fermi-Fl{\"a}chen-Nestings mit der Ausbildung einer Spindichtewelle. Die Resultate unterst{\"u}tzen die Hinweise auf eine magnetische Ordnung im zweidimensionalen Grundzustand.},
  subject      = {Heterostruktur},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Wiessner2013,
  author    = {Wießner, Michael},
  title     = {Isolierte Molek{\"u}le und delokalisierte Zust{\"a}nde: Einblick in die elektronische Struktur organischer Adsorbate mittels winkelaufgel{\"o}ster Photoemission},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-95265},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2013},
  abstract  = {Die vorliegende Arbeit demonstriert an Hand von verschiedenen Modellsystemen wie detailliert sich die grundlegenden Eigenschaften molekularer Adsorbate mit der winkelaufgel{\"o}sten Photoemission erkunden lassen. Die von Peter Puschnig et al. vorgestellte Verkn{\"u}pfung zwischen Photoemissionsintensit{\"a}t und den Molek{\"u}lorbitalen im Grundzustand mittels einer Fouriertransformation war dabei entscheidend, um die verschiedenen physikalischen Effekte einordnen und verstehen zu k{\"o}nnen. W{\"a}hrend f{\"u}r Coronen oder HBC die Orbitale im Grundzustand sehr gut zum Experiment passen, lassen sich f{\"u}r PTCDA und NTCDA einige Abweichungen von der DFT-Rechnung auf Basis der (semi-)lokalen GGA- oder LDA-Funktionale erkennen, die sich bei Messungen mit s-Polarisation hervorheben lassen. Diese k{\"o}nnen auf den Einfluss des Endzustandes in der Photoemission zur{\"u}ckgef{\"u}hrt werden. Im Rahmen der Dysonorbitale lassen sich die daf{\"u}r verantwortlichen Relaxationseffekte zwischen dem N-Elektronensystem des Molek{\"u}ls im Grundzustand und dem (N-1)-Elektronensystem des zur{\"u}ckbleibenden Kations explizit beschreiben. Die Berechnung des Photoemissionssignals mittels Fouriertransformation des Grundzustandes kann dar{\"u}ber hinaus weitere physikalische Effekte nicht korrekt ber{\"u}cksichtigen. Erste Anzeichen hierf{\"u}r konnten am PTCDA-HOMO bei einer Photonenenergie von 27 eV und s-Polarisation detektiert werden. Dar{\"u}ber hinaus kann die N{\"a}herung des Photoelektronenendzustands als ebene Welle den beobachteten zirkularen Dichroismus am HOMO und LUMO von PTCDA nicht erkl{\"a}ren. Erst in der Erweiterung durch eine Partialwellenzerlegung des Photoelektronenendzustands tritt ein dichroisches Signal in der theoretischen Beschreibung auf. F{\"u}r das delokalisierte pi-Elektronensystem von PTCDA ist aber selbst diese Verfeinerung noch nicht ausreichend, um das Experiment korrekt beschreiben und weitere Eigenschaften vorhersagen zu k{\"o}nnen. Qualitativ lassen sich die Ver{\"a}nderungen im CDAD bei der Transformation um 90° f{\"u}r HOMO und LUMO mit einem gruppentheoretischen Ansatz verstehen. Damit ist es m{\"o}glich, den molekularen Zust{\"a}nden ihre irreduzible Darstellung zuzuweisen, wor{\"u}ber sich f{\"u}r PTCDA die Verteilung der quantenmechanischen Phase rekonstruieren l{\"a}sst. Dies ist deshalb {\"a}ußerst bemerkenswert, da {\"u}blicherweise in physikalischen Experimenten nur die Intensit{\"a}t und keine Informationen {\"u}ber die Phase messbar sind. Damit k{\"o}nnen die Photoemissionsmessungen im k||-Raum vollst{\"a}ndig in den Realraum transformiert werden, wodurch die laterale Ortsinformation {\"u}ber die h{\"o}chsten besetzen Molek{\"u}lorbitale von PTCDA zug{\"a}nglich wird. Neben der Bestimmung der molekularen Orbitale, deren Struktur von der Anordnung der Atome im Molek{\"u}l dominiert wird, enth{\"a}lt die winkelaufgel{\"o}ste Photoemission Informationen {\"u}ber die Adsorbat-Substrat-Wechselwirkung. F{\"u}r hoch geordnete Monolagen ist es m{\"o}glich, die verschiedenen Verbreiterungsmechanismen zu trennen und zu analysieren. Bei den untersuchten Systemen sind die Verbreiterungen aufgrund von unterschiedlichen Adsorptionspl{\"a}tzen oder Probeninhomogenit{\"a}ten ebenso wie die experimentelle Aufl{\"o}sung der 2D-Analysatoren vernachl{\"a}ssigbar gegen{\"u}ber Lebensdauereffekten und evtl. Verbreiterung aufgrund von Dispersionseffekten. Bereits bei den {\"a}ußerst schwach wechselwirkenden Systemen Coronen auf Ag(111) und Au(111) unterscheiden sich die beiden Systeme in ihrer Lorentzverbreiterung beim HOMO. In erster N{\"a}herung l{\"a}sst sich dies auf eine Lebensdauer des entstandenen Photolochs zur{\"u}ckf{\"u}hren, welches je nach St{\"a}rke der Substratkopplung unterschiedlich schnell mit Substratelektronen aufgef{\"u}llt werden kann. Die Lorentzbreite als Indikator f{\"u}r die Wechselwirkung bzw. Hybridisierungsst{\"a}rke zeigt f{\"u}r die Systeme mit Ladungstransfer vom Substrat in das Molek{\"u}l eine sehr viel gr{\"o}ßere Verbreiterung. Zum Beispiel betr{\"a}gt die Lorentzbreite des LUMO f{\"u}r NTCDA/Ag(110) FWHM=427 meV, und somit eine mehr als f{\"u}nfmal so große Verbreiterung als f{\"u}r das HOMO von Coronen/Au(111). Diese starke Verbreiterung geht im Fall von NTCDA/Ag(110) wie auch bei den untersuchten Systemen NTCDA/Cu(100) und PTCDA/Ag(110) einher mit einem Ladungstransfer vom Substrat ins Molek{\"u}l, sowie mit der Ausbildung eines zus{\"a}tzlichen charakteristischen Signals in der Winkelverteilung des LUMO, dem Hybridisierungszustand bei kx,y=0{\AA}-1. Die Intensit{\"a}t dieses Zustands korreliert bei den Systemen NTCDA auf Cu(100) bzw. auf Ag(110) jeweils mit der Lorentzbreite des LUMO-Zustands. Die Hybridisierung zwischen Molek{\"u}l und Substrat hat noch weitere Auswirkungen auf die beobachtbaren physikalischen Eigenschaften. So f{\"u}hrt die starke Hybridisierung mit dem Substrat wiederum dazu, dass sich die intermolekulare Dispersion f{\"u}r die Elektronen im LUMO-Zustand deutlich verst{\"a}rkt. Der direkte {\"U}berlapp der Wellenfunktionen ist im System PTCDA/Ag(110) laut DFT-Rechnungen relativ klein und f{\"u}hrt lediglich zu einer Bandbreite von 60 meV. Durch die Hybridisierung mit den delokalisierten Substratb{\"a}ndern erh{\"o}ht sich der Grad der Delokalisierung im LUMO-Zustand, d.h. die Bandbreite steigt auf 230 meV, wie das Experiment best{\"a}tigt. Im Gegensatz zu fr{\"u}heren STM/STS-basierten Messungen [Temirov2006] kann mit der Kombination aus DFT-Rechnung und ARPES-Experiment eindeutig nachgewiesen werden, dass das Substrat im Fall von PTCDA/Ag(110) die Bandbreite verst{\"a}rken kann, sodass sich die effektive Masse der Lochladungstr{\"a}ger von meff=3,9me auf meff=1,1me reduziert. Im Blick auf die eingangs gestellte Frage, ob sich molekulare Adsorbate eher wie isolierte Molek{\"u}le oder als periodische Festk{\"o}rper beschreiben lassen, kommt diese Arbeit auf ein differenziertes Ergebnis. In den Impulsverteilungen, die sich aus der Form der molekularen Wellenfunktionen ableiten lassen, spiegelt sich eindeutig der isolierte molekulare Charakter wieder. Dagegen zeigt sich in der Energiedispersion E(k||) ein delokalisierter, blochartiger Charakter, und es konnte demonstriert werden, dass es zu einem Vermischen von Metall- und Molek{\"u}lwellenfunktionen kommt. Molekulare Adsorbate sind also beides, isolierte Molek{\"u}le und zweidimensionale Kristalle mit delokalisierten Zust{\"a}nden.},
  subject      = {Organisches Molek{\"u}l},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Nuber2011,
  author    = {Nuber, Andreas},
  title     = {Intrinsische und extrinsische Einfl{\"u}sse auf zweidimensionale elektronische Zust{\"a}nde},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-66213},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2011},
  abstract  = {Im Rahmen dieser Arbeit wurden mit Hilfe von hochaufgel{\"o}ster ARPES die Auswirkungen verschiedener intrinsischer und extrinsischer Einfl{\"u}sse auf zweidimensionale elektronische Zust{\"a}nde untersucht: Eine {\"A}nderung der Morphologie aufgrund einer (2 × 1)-Rekonstruktion bewirkt beim OFZ von Au(110) im Vergleich zur nicht-rekonstruierten Oberfl{\"a}che eine Verschiebung der Bindungsenergie von ca. 700meV. Dieses Verhalten wurde in LDA-slab-layer-Rechungen reproduziert und durch gezielte Modifikation der Oberfl{\"a}chenstruktur sowie kontrollierte Beeinflussung des OFZ durch die Adsorbate Ag, Na und Au verstanden. Eine Linienbreitenanalyse der sehr scharfen Minorit{\"a}ts-QWS in d{\"u}nnen Fe- Filmen auf W(110) erm{\"o}glichte eine Absch{\"a}tzung der Elektron-Elektron- Wechselwirkung und eine Bestimmung der Elektron-Phonon-Kopplungskonstanten. Die starke Anisotropie der Dispersion der QWS ist des weiteren durch den Vergleich mit GGA-slab-layer-Rechnungen als intrinsische Eigenschaft dieser Zust{\"a}nde identifiziert worden. Mit Hilfe eines erweiterten PAM wurde zudem die k⊥-Dispersion des, den QWS zugrunde liegenden Volumenbandes, bestimmt. Die spinabh{\"a}ngigen Einflussfaktoren Spin-Orbit- und Austausch-Wechselwirkung sowie deren Kombination wurden am Beispiel des OFZ von d{\"u}nnen Au-Filmen auf Ni(111), sowie an QWS in d{\"u}nnen Ni-Filmen auf W(110) untersucht. Die in SPR-KKR-Photoemissionrechungen gefundene leichte Asymmetrie der spinaufgel{\"o}sten Dispersion wurde in den spinintegrierten ARPESMessungen nicht beobachtet. Ab 9ML Au-Bedeckung konnte die Rashba- Aufspaltung des OFZ aufgel{\"o}st werden. Eine durch das W(110)-Substrat induzierte Rashba-Aufspaltung wurde bei sp-artigen QWS in d{\"u}nnen Ni- Filmen beobachtet, welche jedoch mit weiteren Strukturen hybridisieren, was eine eindeutige Aussage {\"u}ber die tats{\"a}chliche Natur der Aufspaltung erschwert.},
  subject      = {Niederdimensionales System},
  language  = {de}
}