@phdthesis{Miller2024, author = {Miller, Kirill}, title = {Untersuchung von Nanostrukturen basierend auf LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) f{\"u}r Anwendungen in nicht von-Neumann-Rechnerarchitekturen}, doi = {10.25972/OPUS-35472}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-354724}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2024}, abstract = {Die Dissertation besch{\"a}ftigt sich mit der Analyse von oxidischen Nanostrukturen. Die Grundlage der Bauelemente stellt dabei die LaAlO3/SrTiO3-Heterostruktur dar. Hierbei entsteht an der Grenzfl{\"a}che beider {\"U}bergangsmetalloxide ein quasi zweidimensionales Elektronengas, welches wiederum eine F{\"u}lle von beachtlichen Eigenschaften und Charakteristika zeigt. Mithilfe lithographischer Verfahren wurden zwei unterschiedliche Bauelemente verwirklicht. Dabei handelt es sich einerseits um einen planaren Nanodraht mit lateralen Gates, welcher auf der Probenoberfl{\"a}che prozessiert wurde und eine bemerkenswerte Trialit{\"a}t aufweist. Dieses Bauelement kann unter anderem als ein herk{\"o}mmlicher Feldeffekttransistor agieren, wobei der Ladungstransport durch die lateral angelegte Spannung manipuliert wird. Zus{\"a}tzlich konnten auch Speichereigenschaften beobachtet werden, sodass das gesamte Bauelement als ein sogenannter Memristor fungieren kann. In diesem Fall h{\"a}ngt der Ladungstransport von der Elektronenakkumulation auf den lateralen potentialfreien Gates ab. Die Memristanz des Nanodrahts l{\"a}sst sich unter anderem durch Lichtleistungen im Nanowattbereich und mithilfe von kurzen Spannungspulsen ver{\"a}ndern. Dar{\"u}ber hinaus kann die Elektronenakkumulation auch in Form einer memkapazitiven Charakteristik beobachtet werden. Neben dem Nanodraht wurde auch eine Kreuzstruktur, die eine erg{\"a}nzende ferromagnetischen Elektrode beinhaltet, realisiert. Mit diesem neuartigen Bauteil wird die Umwandlung zwischen Spin- und Ladungsstr{\"o}men innerhalb der nanoskaligen Struktur untersucht. Hierbei wird die starke Spin-Bahn-Kopplung im quasi zweidimensionalen Elektronengas ausgenutzt.}, subject = {Memristor}, language = {de} } @phdthesis{Pfaff2016, author = {Pfaff, Florian Georg}, title = {Spektroskopie und hochaufl{\"o}sende Mikroskopie zur Analyse der Grenzfl{\"a}cheneigenschaften in SrTiO\(_3\)-basierten Heterostrukturen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-145023}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2016}, abstract = {> In oxidischen Heterostrukturen kann es zur Ausbildung unerwarteter elektronischer und magnetischer Phasen kommen. Ein bekanntes Beispiel ist das Heterostruktursystem LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\), an dessen Grenzfl{\"a}che ein zweidimensionalen Elektronensystem (2DES) entsteht, sofern die LaAlO\(_3\)-Filmdicke einen kritischen Wert von mindestens vier Einheitszellen aufweist. {\"A}hnliches Verhalten konnte an der Heterostruktur γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) beobachtet werden. Die gemessenen Elektronenbeweglichkeiten und Fl{\"a}chenladungstr{\"a}gerdichten {\"u}bertreffen hierbei die in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) um mehr als eine Gr{\"o}ßenordnung. Die vorliegende Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit der Herstellung sowie der Analyse dieser beiden Heterostruktursysteme. Die Hauptaspekte sind dabei die Untersuchung der physikalischen Eigenschaften an der Grenzfl{\"a}che sowie das Verst{\"a}ndnis der zugrundeliegenden Mechanismen. > > Im Hinblick auf das Wachstum wird demonstriert, dass die f{\"u}r LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) etablierte Wachstumsroutine der gepulsten Laserablation sowie die zur {\"U}berwachung des Schichtwachstums verwendete Methode der Beugung hochenergetischer Elektronen in Reflexion (RHEED) f{\"u}r das γ-Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstum modifiziert werden m{\"u}ssen. So kann gezeigt werden, dass durch eine geeignete Variation der Wachstumsgeometrie die Resonanz von Oberfl{\"a}chenwellen, welche im Falle des γ-Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstums die Beobachtung von RHEED-Oszillationen erschwert, vermieden werden kann und somit auch hier die {\"U}berwachung des heteroepitaktischen Schichtwachstum mittels Elektronenbeugung m{\"o}glich wird. > > F{\"u}r die Ausbildung des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) wird das Szenario der elektronischen Rekonstruktion als m{\"o}gliche Ursache diskutiert, wonach das divergierende Potential innerhalb des polaren LaAlO\(_3\)-Films durch einen Ladungstransfer von der Probenoberfl{\"a}che in die obersten Atomlagen des unpolaren SrTiO\(_3\)-Substrats kompensiert wird. Zudem sind die Eigenschaften der Heterostruktur von den Wachstumsparametern abh{\"a}ngig. So wird in der vorliegenden Arbeit eine deutliche Zunahme der Ladungstr{\"a}gerkonzentration und der r{\"a}umliche Ausdehnung der leitf{\"a}higen Schicht insbesondere f{\"u}r Proben, welche bei sehr niedrigen Sauerstoffhintergrunddr{\"u}cken gewachsen wurden, gezeigt und auf die Erzeugung von Sauerstofffehlstellen innerhalb des Substrats zur{\"u}ckgef{\"u}hrt. Dar{\"u}ber hinaus wird erstmalig die Herstellung atomar scharfer Grenzfl{\"a}chen mit sehr geringer Defektdichte selbst bei sehr niedrigen Wachstumsdr{\"u}cken belegt und erstmals auch direkt elektronenmikroskopisch nachgewiesen. Es werden allenfalls vernachl{\"a}ssigbare Effekte der Sauerstoffkonzentration auf charakteristische, strukturelle Merkmale der Probe beobachtet. Desweiteren zeigt diese Arbeit erstmalig eine von den Wachstumsbedingungen abh{\"a}ngige Gitterverzerrung des Films, was in {\"U}bereinstimmung mit Rechnungen auf Basis der Dichtefunktionaltheorie einen Hinweis auf ein komplexes Zusammenspiel von elektronischer Rekonstruktion, Sauerstofffehlstellen an der LaAlO\(_3\)-Oberfl{\"a}che und einer Verzerrung der Kristallstruktur als Ursache f{\"u}r die Entstehung des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) liefert. > > Neben der mikroskopischen Analyse des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) wird die elektronische Struktur dieses Systems zudem mithilfe der resonanten inelastischen R{\"o}ntgenstreuung charakterisiert. Die vorliegende Dissertation zeigt dabei, neben dem Nachweis lokalisierter Ladungstr{\"a}ger vor dem Einsetzen metallischen Verhaltens ab einer kritischen Schichtdicke von vier Einheitszellen, die Existenz eines Raman- und eines fluoreszenzartigen Signals in Abh{\"a}ngigkeit der verwendeten Photonenenergie, was wiederum auf einen unterschiedlichen elektronischen Charakter im Zwischenzustand zur{\"u}ckgef{\"u}hrt werden kann. Gest{\"u}tzt wird diese Interpretation durch vergleichbare Messungen an γ- Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\). In diesem System finden sich zudem ebenfalls Anzeichen lokalisierter Ladungstr{\"a}ger unterhalb der kritischen Schichtdicke f{\"u}r metallisches Verhalten, was ein Hinweis auf einen mit LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) vergleichbaren Grundzustand sein k{\"o}nnte. > > Weitere Messungen mithilfe der resonanten Photoelektronenspektroskopie erm{\"o}glichen zudem eine direkte Beobachtung und Analyse der Ti 3d-Valenzelektronen. Messungen an LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) und γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) liefern dabei Hinweise auf verschiedene elektronische Ti 3d-artige Zust{\"a}nde. Diese werden zum einen den mobilen Ladungstr{\"a}gern des 2DES zugeschrieben, zum anderen als lokalisierte Elektronen in der N{\"a}he von Sauerstofffehlstellen identifiziert. Eine Analyse des Resonanzverhaltens sowie der spektralen Form der beobachteten Signale zeigt quantitative Unterschiede, was auf einen unterschiedlichen treibenden Mechanismus in beiden Systemen hindeutet und im Hin- blick auf den Einfluss von Sauerstofffehlstellen auf das System diskutiert wird. Zudem zeigen impulsaufgel{\"o}ste Messungen der Zust{\"a}nde am chemischen Potential eine unterschiedliche Intensit{\"a}tsverteilung im k -Raum. Dies wird im Zusammenhang mit Matrixelementeffekten diskutiert und kann vermutlich auf Photoelektronendiffraktion bedingt durch die unterschiedliche Kristallstruktur des Filmmaterials, zur{\"u}ckgef{\"u}hrt werden.}, subject = {{\"U}bergangsmetalloxide}, language = {de} } @phdthesis{Schmitt2019, author = {Schmitt, Martin}, title = {Strukturanalyse und magnetische Eigenschaften von Ketten aus 3d-{\"U}bergangsmetalloxiden auf Ir(001) und Pt(001)}, doi = {10.25972/OPUS-19182}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-191823}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2019}, abstract = {In der vorliegenden Arbeit werden die strukturellen und magnetischen Eigenschaften verschiedener 3d-{\"U}bergangsmetalloxidketten (TMO-Ketten) auf Ir(001) und Pt(001) untersucht. Diese weisen eine (3 × 1) Struktur mit periodisch angeordneten Ketten auf, die nur {\"u}ber die Sauerstoffbindung an das Substrat gekoppelt sind. W{\"a}hrend die Struktur durch experimentelle und theoretische Untersuchungen best{\"a}tigt ist, liegen f{\"u}r die magnetischen Eigenschaften ausschließlich Rechnungen vor. Zur {\"U}berpr{\"u}fung dieser theoretischen Vorhersagen wird die Methode der spinpolarisierten Rastertunnelmikroskopie (SP-STM) verwendet, die die Abbildung der magnetischen Ordnung mit atomarer Aufl{\"o}sung erlaubt. Die Untersuchungen beginnen mit der Vorstellung der Ir(001) Oberfl{\"a}che, die eine (5 × 1) Rekonstruktion aufweist. Eine Aufhebung dieser Rekonstruktion erreicht man durch das Heizen des Ir-Substrats in Sauerstoffatmosph{\"a}re unter Bildung einer (2 × 1) Sauerstoffrekonstruktion. Die Qualit{\"a}t der Oberfl{\"a}che h{\"a}ngt dabei von der Wachstumstemperatur T und dem verwendeten Sauerstoffdruck pOx ab. Die bei T = 550°C und pOx = 1 × 10^-8 mbar hergestellte Sauerstoffrektonstruktion dient als Ausgangspunkt f{\"u}r die folgenden Pr{\"a}parationen von CoO2, FeO2 und MnO2-Ketten. Dazu wird jeweils eine drittel Monolage (ML) des {\"U}bergangsmetalls auf die Oberfl{\"a}che des Substrates gedampft und die Probe unter Sauerstoffatmosph{\"a}re ein weiteres Mal geheizt. Auf diese Weise kann die (3 × 1) Struktur der bekannten Ketten best{\"a}tigt und die Gruppe der TMO-Ketten um die CrO2-Ketten erweitert werden. In der einschl{\"a}gigen Fachliteratur wurden Vorhersagen bez{\"u}glich der magnetischen Struktur der TMO-Ketten publiziert, wonach entlang und zwischen CoO2-Ketten eine ferromagnetische (FM) und f{\"u}r FeO2 und MnO2-Ketten eine antiferromagnetische (AFM-) Kopplung vorliegt.W{\"a}hrend die {\"U}berpr{\"u}fung dieser Vorhersagen mit SP-STM f{\"u}r CoO2 und CrO2-Ketten keine Hinweise auf magnetische Strukturen liefert, liegen bei FeO2 und MnO2-Ketten unterschiedliche magnetische Phasen vor. In der Tat kann mit den experimentell gefundenen Einheitszellen die AFM-Kopplung entlang beider Ketten best{\"a}tigt werden. Im Gegensatz widersprechen die Kopplungen zwischen den Ketten den Berechnungen. Bei FeO2-Ketten liegt eine stabile FM Ordnung vor, die zu einer magnetischen (3 × 2) Einheitszelle mit einer leichten Magnetisierung in Richtung der Oberfl{\"a}chennormalen f{\"u}hrt (out-of-plane). Die MnO2-Ketten weichen ebenfalls von der berechneten magnetischen kollinearen Ordnung zwischen benachbarten Ketten ab und zeigen eine chirale Struktur. Durch die Rotation der Mn-Spins um 120° in der Probenebenen (in-plane) entsteht eine magnetische (9 × 2) Einheitszelle, deren Periode durch neue DFT-Rechnungen best{\"a}tigt wird. Nach diesen Berechnungen handelt es sich um eine Spinspirale, die durch die Dzyaloshinskii-Moriya (DM-) Wechselwirkung bei einem Energiegewinn von 0,3 meV pro Mn-Atom gegen{\"u}ber den kollinearen FM Zustand stabilisiert wird. Diese wird {\"a}hnlich wie bei bereits publizierten Clustern und Adatomen auf Pt(111) durch die Rudermann-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY-) Wechselwirkung vermittelt und erkl{\"a}rt den experimentell gefundenen einheitlichen Drehsinn der Spiralen. Die RKKY-Wechselwirkung zeigt eine starke Abh{\"a}ngigkeit von der Fermi-Oberfl{\"a}che des Substrats. Im folgenden Kapitel werden deshalb mit TMO-Ketten auf Pt(001) die strukturellen und magnetischen Eigenschaften auf einem weiteren Substrat analysiert, wobei zum Zeitpunkt der Arbeit nur die Existenz der CoO2-Ketten aus der Literatur bekannt war. Vergleichbar mit Ir(001) besitzt auch Pt(001) eine rekonstruierte Oberfl{\"a}che, die sich aber stabil gegen{\"u}ber Oxidation zeigt. Dadurch muss die drittel ML des {\"U}bergangsmetalls direkt auf die Rekonstruktion aufgedampft werden. Das Wachstum des {\"U}bergangsmetalls ist dabei von der Temperatur des Substrats abh{\"a}ngig und beeinflusst das Ergebnis der nachfolgenden Oxidation. Diese erfolgt analog zum Wachstum der Ketten auf Ir(001) durch das Heizen der Probe in Sauerstoffatmosph{\"a}re und resultiert nur f{\"u}r das Aufdampfen des {\"U}bergangsmetalls auf kalte Pt(001) Oberfl{\"a}chen in Ketten mit der Periode von 3aPt. Auf diese Weise kann nicht nur die (3 × 1) Struktur der CoO2-Ketten best{\"a}tigt werden, sondern auch durch atomare Aufl{\"o}sung die Gruppe der TMO-Ketten um MnO2-Ketten auf Pt(001) erweitert werden. Im Gegensatz dazu sind die nicht magnetischen Messungen im Fall von Fe nicht eindeutig. Zwar liegen auch hier Ketten im Abstand des dreifachen Pt Gittervektors vor, trotzdem ist die (3 × 1) Struktur nicht nachweisbar. Dies liegt an einer Korrugation mit einer Periode von 2aPt entlang der Ketten, was ein Hinweis auf eine Peierls Instabilit{\"a}t sein kann. Entsprechend dem Vorgehen f{\"u}r Ir(001) werden f{\"u}r die TMO-Ketten auf Pt(001) SP-STM Messungen durchgef{\"u}hrt und die Vorhersage einer AFM-Kopplung f{\"u}r CoO2-Ketten {\"u}berpr{\"u}ft. Auch hier k{\"o}nnen, wie im Fall von CoO2-Ketten und im Widerspruch zur Vorhersage, f{\"u}r beide Polarisationsrichtungen der Spitze keine magnetischen Strukturen gefunden werden. Dar{\"u}ber hinaus verhalten sich die MnO2-Ketten auf Pt(001) mit ihrer chiralen magnetischen Struktur {\"a}hnlich zu denen auf Ir(001). Dies best{\"a}tigt die Annahme einer indirekten DM-Wechselwirkung, wobei durch die 72° Rotation der Mn-Spins eine l{\"a}ngere Periode der zykloidalen Spinspirale festgestellt wird. Die Erkl{\"a}rung daf{\"u}r liegt in der Abh{\"a}ngigkeit der RKKY-Wechselwirkung vom Fermi-Wellenvektor des Substrats, w{\"a}hrend sich die DM-Wechselwirkung beim {\"U}bergang von Ir zu Pt nur wenig {\"a}ndert.}, subject = {Rastertunnelmikroskopie}, language = {de} }