@phdthesis{Schramm2006,
  author    = {Schramm, Claudia},
  title     = {Ultraschneller Ladungstransfer und Energierelaxation an Grenzfl{\"a}chen},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-18344},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2006},
  abstract  = {Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, den ultraschnellen Transport und die Energierelaxation von Ladungstr{\"a}gern an der Grenzfl{\"a}che von heterogenen Systemen zu untersuchen. Dabei wird gezeigt, dass zeitaufgel{\"o}ste Zweifarb-Mehrphotonen-Photoemissionsspektroskopie eine gute Methode ist, um Einblick in das Relaxationsverhalten und den dynamischen Ladungstr{\"a}gertransport in den untersuchten Systemen zu erhalten. Es werden Messungen an zwei unterschiedlichen Systemen vorgestellt: Silbernanoteilchen auf Graphit und ultrad{\"u}nne Silberfilme auf Silizium. Die Untersuchung von heterogenen Systemen erfordert einen selektiven Photoemissionsprozess, d.h. es muss m{\"o}glich sein, Photoemission von den Nanoteilchen bzw. vom Silberfilm und vom Substrat zu trennen. F{\"u}r Silbernanoteilchen auf Graphit kann dies erreicht werden, indem die Abfragewellenl{\"a}nge auf die Resonanz des Plasmon-Polaritons abgestimmt wird. So erh{\"a}lt man dominant Photoemission von den Nanoteilchen, Photoemission vom Graphit kann dagegen vernachl{\"a}ssigt werden. Die transiente Elektronenverteilung in den Nanoteilchen kann aus der Form der Photoemissionsspektren bestimmt werden. Die transiente Verschiebung der Spektren gibt Aufschluss {\"u}ber die Auf- oder Entladung des Nanoteilchens. Dadurch wird es hier m{\"o}glich, zeitaufgel{\"o}ste Photoemissionsspektroskopie als ultraschnelle Sonde im Nanometerbereich zu verwenden. Zusammen mit einem Modell f{\"u}r die Relaxation und den Ladungstransfer ist es m{\"o}glich, quantitative Ergebnisse f{\"u}r die Kopplung zwischen Nanoteilchen und Substrat zu erhalten. Das vorgestellte semiempirische Modell enth{\"a}lt dabei zus{\"a}tzlich zu Termen f{\"u}r die Relaxation in Nanoteilchen und Substrat die M{\"o}glichkeit eines zeitabh{\"a}ngigen Ladungstransfers zwischen Teilchen und Substrat. Die Kopplung wird durch eine Tunnelbarriere beschrieben, deren starke Energieabh{\"a}ngigkeit der Transferwahrscheinlichkeit die experimentellen Ergebnisse gut wiedergibt. Die St{\"a}rke des Ladungstransfers und das zeitabh{\"a}ngige Verhalten sind dabei stark von den gew{\"a}hlten Parametern f{\"u}r die Tunnelbarriere abh{\"a}ngig. Insbesondere zeigt der Vergleich der Simulationsergebnisse mit dem Experiment, dass transienter Ladungstransfer ein wichtiger Effekt ist und die K{\"u}hlungsdynamik, die im Elektronengas der Nanoteilchen beobachtet wird, wesentlich beeinflusst. Auch im Fall der ultrad{\"u}nnen Silberfilme auf Silizium ist es durch gezielte Wahl der Wellenl{\"a}ngen m{\"o}glich, die Photoelektronenausbeute selektiv dem Silberfilm oder dem Siliziumsubstrat zuzuordnen. Bei Anregung mit 3.1 eV Photonenenergie dominiert Photoemission aus dem Silberfilm, w{\"a}hrend es bei Anregung mit 4.65 eV m{\"o}glich ist, Informationen {\"u}ber die Grenzschicht und das Siliziumsubstrat zu erhalten. Intensit{\"a}tsabh{\"a}ngige Messungen zeigen den Einfluss der optischen Anregung auf den Verlauf der Schottkybarriere an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht. Dieser Effekt ist als Oberfl{\"a}chen-Photospannung bekannt. Die Anregung mit 4.65 eV Photonenenergie bewirkt zus{\"a}tzlich eine S{\"a}ttigung langlebiger Zust{\"a}nde an der Metall-Halbleiter-Grenzfl{\"a}che, was zu einer linearen Abh{\"a}ngigkeit der Photoemissionsausbeute von der Laserfluenz f{\"u}hrt. Zeitaufgel{\"o}ste Zweifarb-Mehrphotonen-Photoemissionsmessungen machen es m{\"o}glich, die Elektronendynamik an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht und im Siliziumsubstrat zu untersuchen. Das Relaxationsverhalten der Ladungstr{\"a}ger zeigt dabei eine komplexe Dynamik, die auf die Anregung von Ladungstr{\"a}gern in unterschiedlichen Bereichen zur{\"u}ckgef{\"u}hrt werden kann. Dabei dominiert f{\"u}r verschiedene Zwischenzustandsenergien die Dynamik entweder aus dem Film, der Grenzschicht oder dem Siliziumsubstrat, so dass das Relaxationsverhalten grob in drei unterschiedliche Energiebereiche eingeteilt werden kann. Im Silizium k{\"o}nnen aufgrund der Bandl{\"u}cke mit 3.1 eV Photonenenergie Elektronen nur bis zu Zwischenzustandsenergien von EF + 2.0 eV angeregt werden. In der Tat stimmen die Relaxationszeiten, die man in diesem Bereich aus den zeitaufgel{\"o}sten Messungen bestimmt, mit Werten von reinen Siliziumsubstraten {\"u}berein. F{\"u}r Zwischenzustandsenergien oberhalb von EF + 2.0 eV findet man {\"u}berwiegend Anregung im Silberfilm. Die Relaxationszeiten f{\"u}r diese Energien entsprechen Werten von Silberfilmen auf einem isolierenden Substrat. F{\"u}r sehr niedrige Zwischenzustandsenergien unterhalb von EF + 0.6 eV sind die Zust{\"a}nde wegen der vorliegenden experimentellen Bedingungen permanent besetzt. Der Anregepuls regt Elektronen aus diesen Zust{\"a}nden an und f{\"u}hrt daher in diesem Bereich zu einer Reduktion der Besetzung nach der Anregung mit Licht. Die Zeitkonstante f{\"u}r die Wiederbesetzung liegt im Bereich von mehreren 100 ps bis Nanosekunden. Solch lange Zeiten sind aus Rekombinationsprozessen an der Dipolschicht von Metall-Halbleiter-Grenzfl{\"a}chen bekannt. Zeitaufgel{\"o}ste Mehrphotonen-Photoemissionsspektroskopie ist also sehr gut geeignet, das komplexe Relaxationsverhalten und den Ladungstr{\"a}gertransfer an der Grenzfl{\"a}che eines Schichtsystems zu untersuchen.},
  subject      = {Elektronischer Transport},
  language  = {de}
}