@phdthesis{Gold2014, author = {Gold, Peter}, title = {Quantenpunkt-Mikroresonatoren als Bausteine f{\"u}r die Quantenkommunikation}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-121649}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2014}, abstract = {Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschr{\"a}nkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abh{\"o}rsichere Daten{\"u}bertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation {\"u}ber große Distanzen: Die Reichweite der {\"U}bertragung von Quantenzust{\"a}nden ist aufgrund von Photonenverlusten in den {\"U}bertragungskan{\"a}len limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht m{\"o}glich. Dieses Problem k{\"o}nnte {\"u}ber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empf{\"a}ger eingebaut werden, gel{\"o}st werden. Bei der Auswahl einer geeigneten Technologieplattform f{\"u}r die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit ber{\"u}cksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal f{\"u}r die Konversion und Speicherung von Quantenzust{\"a}nden sowie f{\"u}r die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den g{\"a}ngigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schl{\"u}ssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenf{\"u}hrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon {\"u}ber einen l{\"a}ngeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und station{\"a}ren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren k{\"o}nnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts f{\"u}r Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren. Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erh{\"o}hung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikros{\"a}ulenresonatoren, die es erm{\"o}glichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messpl{\"a}tze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt. Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikros{\"a}ulenresonatoren mit sehr hohen G{\"u}ten: Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikros{\"a}ulenresonators ist seine G{\"u}te, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die H{\"o}he der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgef{\"u}hrt. Dazu wird die G{\"u}te von Mikros{\"a}ulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 - 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erh{\"o}hten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstr{\"a}gern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie h{\"o}her als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren f{\"u}r alle Durchmesser gr{\"o}ßer sind. F{\"u}r einen Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordg{\"u}ten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden. Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonatoren: Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikros{\"a}ulenresonatoren mit geringen Dunkelstr{\"o}men konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikros{\"a}ulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abh{\"a}ngigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavit{\"a}tsmode unter Anregung auf die S{\"a}ulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgef{\"u}hrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, {\"u}ber eine Abnahme der Photostromintensit{\"a}t des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die S{\"a}ulenoberseite von der Wellenl{\"a}nge abh{\"a}ngt, ist die effektive Anregungsintensit{\"a}t eines exzitonischen {\"U}bergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor {\"u}ber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koh{\"a}rente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonator gezeigt. Die koh{\"a}rente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers f{\"u}hrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die {\"u}ber dessen Photostrom ausgelesen werden k{\"o}nnen. {\"U}ber eine {\"A}nderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert. Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten: F{\"u}r die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgef{\"u}hrt. Dazu wurde zun{\"a}chst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilit{\"a}t der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilit{\"a}t von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilit{\"a}t der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. W{\"a}hrend die Visibilit{\"a}t f{\"u}r nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht {\"u}ber ein Wiederbef{\"u}llen und zus{\"a}tzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstr{\"a}ger auf einen Wert von 12\% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilit{\"a}t von v = (69 ± 1) \% erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei r{\"a}umlich getrennten Quantenpunkten demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilit{\"a}t von v = (39 ± 2)\% f{\"u}r gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die {\"A}nderung der Photonenenergie {\"u}ber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies {\"a}ußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilit{\"a}t. Um noch gr{\"o}ßere Visibilit{\"a}ten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop f{\"u}r Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.}, subject = {Quantenpunkt}, language = {de} } @phdthesis{Zusan2014, author = {Zusan, Andreas}, title = {The Effect of Morphology on the Photocurrent Generation in Organic Solar Cells}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-117852}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2014}, abstract = {Organic solar cells have great potential to become a low-cost and clean alternative to conventional photovoltaic technologies based on the inorganic bulk material silicon. As a highly promising concept in the field of organic photovoltaics, bulk heterojunction (BHJ) solar cells consist of a mixture of an electron donating and an electron withdrawing component. Their degree of intermixing crucially affects the generation of photocurrent. In this work, the effect of an altered blend morphology on polaron pair dissociation, charge carrier transport, and nongeminate recombination is analyzed by the charge extraction techniques time delayed collection field (TDCF) and open circuit corrected transient charge extraction (OTRACE). Different comparative studies cover a broad range of material systems, including polymer and small-molecule donors in combination with different fullerene acceptors. The field dependence of polaron pair dissociation is analyzed in blends based on the polymer pBTTT-C16, allowing a systematic tuning of the blend morphology by varying the acceptor type and fraction. The effect of both excess photon energy and intercalated phases are minor compared to the influence of excess fullerene, which reduces the field dependence of photogeneration. The study demonstrates that the presence of neat fullerene domains is the major driving force for efficient polaron pair dissociation that is linked to the delocalization of charge carriers. Furthermore, the influence of the processing additive diiodooctane (DIO) is analyzed using the photovoltaic blends PBDTTT-C:PC71BM and PTB7:PC71BM. The study reveals amulti-tiered alteration of the blend morphology of PBDTTT-C based blends upon a systematic increase of the amount of DIO. Domains on the hundred nanometers length scale in the DIO-free blend are identified as neat fullerene agglomerates embedded in an intermixed matrix. With the addition of the additive, 0.6\% and 1\% DIO already substantially reduces the size of these domains until reaching the optimum 3\% DIO mixture, where a 7.1\% power conversion efficiency is obtained. It is brought into connection with the formation of interpenetrating polymer and fullerene phases. Similar to PBDTTT-C, the morphology of DIO-free PTB7:PC71BM blends is characterized by large fullerene domains being decreased in size upon the addition of 3\% DIO. OTRACE measurements reveal a reduced Langevin-type, super-second order recombination in both blends. It is demonstrated that the deviation from bimolecular recombination kinetics cannot be fully attributed to the carrier density dependence of the mobility but is rather related to trapping in segregated PC71BM domains. Finally, with regard to small-molecule donors, a higher yield of photogeneration and balanced transport properties are identified as the dominant factors enhancing the efficiency of vacuum deposited MD376:C60 relative to its solution processed counterpart MD376:PC61BM. The finding is explained by a higher degree of dimerization of the merocyanine dye MD376 and a stronger donor-acceptor interaction at the interface in the case of the vacuum deposited blend.}, subject = {Organische Solarzelle}, language = {en} }