@phdthesis{Vogt2006,
  author    = {Vogt, Gerhard Sebastian},
  title     = {Adaptive Femtosekunden-Quantenkontrolle komplexer Molek{\"u}le in kondensierter Phase},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-20222},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2006},
  abstract  = {Die Bildung verschiedener Isomere durch {\"A}nderung der molekularen Struktur spielt eine wichtige Rolle in vielen Gebieten der Physik, Chemie und Biologie. Die Kontrolle dieser Reaktionen ist daher eine sehr interessante Herausforderung und von großer Bedeutung f{\"u}r viele verschiedene Bereiche. Die Entwicklung der letzten Jahre hat gezeigt, dass adaptive Femtosekunden Quantenkontrolle eine ausgesprochen geeignete Methode ist, um chemische Reaktionen zu kontrollieren. Die vorliegende Arbeit behandelt die Beobachtung und Kontrolle von solchen Isomerisierungsreaktionen in biologisch und chemisch relevanten Systemen. Dazu wurde die Reaktionsdynamik eines in Methanol gel{\"o}sten Modellmolek{\"u}ls mittlerer Gr{\"o}ße mittels transienter Absorption, Fluorescence Upconversion und Anisotropie Spektroskopie untersucht. In Kooperation mit F. Santoro und R. Improta konnte eine detaillierte Beschreibung der ablaufenden Prozesse gefunden werden. In {\"U}bereinstimmung mit den von ihnen durchgef{\"u}hrten quantenmechanischen Simulationen hat sich herausgestellt, dass sich die Dynamik auf der ersten angeregten Potentialfl{\"a}che nach der Anregung auf zwei Zeitskalen abspielt. Nach dem Passieren einer konische Durchschneidung isomerisiert das Molek{\"u}l entweder zum thermodynamisch stabileren trans Isomer oder zu den instabileren Produktisomeren. An diesem System wurden nun adaptive Femtosekunden Quantenkontrollexperimente durchgef{\"u}hrt, mit dem Ziel den Isomerisierungsprozess zu beeinflussen. Es konnte erfolgreich gezeigt werden, dass die Isomerisierungseffizienz (die relative Menge von Edukt- zu Produktisomeren) sowohl erh{\"o}ht als auch verringert werden kann. Einzel-Parameter Kontrollmechanismen wie zum Beispiel das Verwenden verschieden gechirpter Anregeimpulse oder unterschiedlicher Anregeimpulsenergien ergaben einen nur geringen Einfluss auf die Isomerisierungseffizienz. Diese Kontrollstudien {\"u}ber den Isomerisierungsprozess haben weiterf{\"u}hrende Experimente an dem sehr komplexen biologischen System Retinal innerhalb des Proteins Bakteriorhodopsin motiviert. Die traditionelle Anrege-Abrege-Abfrage Technik wurde zu einem neuen Anrege-geformten-Abrege-Abfrage Konzept erweitert. Dadurch k{\"o}nnen molekulare Systeme in den Regionen der Potentialenergie-Landschaft kontrolliert werden, in denen der entscheidende Reaktionsschritt stattfinded. Verschiedene theoretische Berechnungen zum Problem der Erh{\"o}hung der Isomerisierungseffizienz stellen in Aussicht, dass Anrege-Abrege-Wiederanrege-Abfrage Mechanismen eine M{\"o}glichkeit der effektiven Beeinflussung der Reaktionsdynamik er{\"o}ffnen. Mit der weiterentwickelten Methode k{\"o}nnen solche Vier-Puls-Techniken realisiert und ihr Einfluss auf den Reaktionsprozess systematisch untersucht werden. Zus{\"a}tzlich wurde mittels Variation von parametrisierten spektralen Phasenfunktionen, wie verschiedene Ordnungen Chirp, die Dynamik des Abregungsprozesses beleuchtet. Durch Formen des Abregungsimpulses mittels adaptiver Femtosekunden Quantenkontrolle wurden die Informationen aus den systematische Untersuchung vervollst{\"a}ndigt. H{\"a}ufig sind die aus einem adaptiven Femtosekunden Quantenkontrollexperiment erhaltenen optimalen Laserimpulsformen sehr kompliziert. Besonders Anrege-Abrege Szenarien spielen oft eine wichtige Rolle in den ermittelten optimalen L{\"o}sungen und sollten daher gesondert untersucht werden. Dazu k{\"o}nnen verschiedenfarbige Doppelimpulse verwendet werden, bei denen man sowohl den Pulsabstand als auch die relative Amplitude oder die Phasendifferenz der beiden Einzellpulse systematisch {\"a}ndert. Diese weiterentwickelte Methode wurde mittels einfacher Experimente charakterisiert. In einem weiteren Schritt wurde ein Aufbau entworfen, der Doppelimpulse erfordert, um ein maximale Ausbeute von Licht bei einer Wellenl{\"a}nge von 266~nm zu erhalten. Mit dem Kontrollziel der maximalen dritten Harmonischen Ausbeute wurden adaptive Femtosekunden Quantenkontrollexperimente durchgef{\"u}hrt. Durch zus{\"a}tzliche Messungen von verschiedenfarbigen Doppelimpuls-Kontrolllandschaften konnte die optimale Pulsform ermittelt und best{\"a}tigt werden. In einem abschließenden Experiment wurde die Abh{\"a}ngigkeit der Anregeeffizienz eines komplexen, in Methanol gel{\"o}sten Farbstoffmolek{\"u}ls auf verschiedene Impulsformen untersucht. Aus den Ergebnissen wird ersichtlich, dass sehr unterschiedliche Impulsformen ein Kontrollziel {\"a}hnlich gut erf{\"u}llen k{\"o}nnen. Verschiedenfarbige Doppelimpuls-Kontrolllandschaften k{\"o}nnen einen Einblick in Kontrollmechanismen von adaptiv gefundenen Impulsformen erm{\"o}glichen und Informationen {\"u}ber die Reaktionsdynamik liefern. Mittels der angewandten und weiterentwickelten Methoden mehr {\"u}ber verschiedene Prozesse unterschiedlicher Molek{\"u}lklassen zu lernen ist ein viel versprechendes und realistisches Ziel f{\"u}r die Zukunft. Die pr{\"a}sentierten Experimente zeigen, dass es m{\"o}glich ist, geometrische {\"A}nderungsreaktionen in chemisch und biologisch relevanten Systemen durch adaptive Femtosekunden Quantenkontrolle zu steuern.},
  subject      = {Molek{\"u}l},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Fechner2008,
  author    = {Fechner, Susanne},
  title     = {Quantenkontrolle im Zeit-Frequenz-Phasenraum},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-28569},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2008},
  abstract  = {Die in der vorliegenden Arbeit eingef{\"u}hrte von Neumann-Darstellung beschreibt jeden Laserpuls auf eineindeutige Weise als Summe von an verschiedenen Punkten des Zeit-Frequenz-Phasenraumes zentrierten, bandbreitebegrenzten Gaußimpulsen. Diese Laserpulse bilden sozusagen die „elementaren" Bausteine, aus denen jeder beliebige Lichtimpuls konstruiert werden kann. Die von Neumann-Darstellung vereint eine Reihe von Eigenschaften, die sie f{\"u}r eine Anwendung auf dem Gebiet der Quantenkontrolle besonders geeignet erscheinen l{\"a}sst. So ist sie eine bijektive Abbildung zwischen den Freiheitsgraden des verwendeten Impulsformers und der Phasenraumdarstellung der resultierenden, geformten Laserpulse. Jeder denkbaren Wahl von Impulsformerparametern entspricht genau eine von Neumann-Darstellung und umgekehrt. Trotzdem erm{\"o}glicht sie, ebenso wie die Husimi- oder die Wigner-Darstellung, eine intuitive Interpretation der dargestellten Lichtimpulse, da deren zeitliche und spektrale Struktur sofort zu erkennen ist.},
  subject      = {Femtosekundenlaser},
  language  = {de}
}