@phdthesis{Klein2009, author = {Klein, Markus}, title = {Starke Korrelationen in Festk{\"o}rpern : von lokalisierten zu itineranten Elektronen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-36459}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2009}, abstract = {In dieser Arbeit wurden mittels winkelaufgel{\"o}ster Photoemission verschiedene Verbindungen mit stark korrelierten Elektronen untersucht. Es wurde gezeigt, dass diese Technik einen direkten Zugang zu den niederenergetischen Wechselwirkungen bietet und dadurch wichtige Informationen {\"u}ber die Vielteilchenphysik dieser Systeme liefert. Die direkte Beobachtung der scharfen Quasiteilchenstrukturen in der N{\"a}he der Fermikante erm{\"o}glichte insbesondere die genaue Betrachtung der folgenden Punkte: 1. Quantenphasen{\"u}bergang: analog zu [27] wurde gezeigt, dass die hochaufgel{\"o}ste PES Zugriff auf die lokale Energieskala TK bietet. Außerdem konnte im Rahmen eines st{\"o}rungstheoretischen Modells allgemein gezeigt werden, wie sich kleine RKKY-St{\"o}rungen auf TK auswirken. Aus der experimentellen Entwicklung von TK(x) in CeCu6-xAux lassen sich mit Hilfe dieses Modells R{\"u}ckschl{\"u}sse auf den Quantenphasen{\"u}bergang bei T = 0 ziehen. 2. Kondogitter: mit Hilfe einer geordneten CePt5/Pt(111)-Oberfl{\"a}chenlegierung wurde demonstriert, dass mit ARPES Kondogittereffekte beobachtet werden k{\"o}nnen. Dazu z{\"a}hlen die Beobachtung von Hybridisierungsbandl{\"u}cken und der starken Renormierung der Bandmassen in der N{\"a}he von EF. Diese Effekte lassen sich, mit Hilfe unterschiedlicher Anregungsenergien und Messungen an einer isostrukturellen LaPt5-Schicht, eindeutig dem Resultat einer d f -Mischung der elektronischen Zust{\"a}nde zuweisen. Anhand von temperaturabh{\"a}ngigenMessungen konnte erstmals der {\"U}bergang von lokalisierten zu koh{\"a}renten Quasiteilchen in einem Kondosystem mittels ARPES beobachtet werden. 3. Phasen{\"u}berg{\"a}nge: bei FeSi und URu2Si2 wurde jeweils gezeigt, dass die ARPES sensitiv f{\"u}r kleinste {\"A}nderungen der elektronischen Struktur in unmittelbarer Umgebung der Fermienergie ist. Es konnten charakteristische Energien und Temperaturen, sowie am Phasen{\"u}bergang beteiligte B{\"a}nder und deren effektive Massen m* quantifiziert werden. Insbesondere wurde gezeigt, dass Heavy-Fermion-B{\"a}nder mit m* = 40 me eine wichtige Rolle beim Hidden-order-Phasen{\"u}bergang in URu2Si2 spielen. 4. Oberfl{\"a}cheneffekte: f{\"u}r alle Proben, außer CeCu6-xAux, musste festgestellt werden, dass Oberfl{\"a}chenzust{\"a}nde betr{\"a}chtliche Anteile am Spektrum besitzen k{\"o}nnen. Daher ist bei jedem Material gr{\"o}ßte Vorsicht bei der Pr{\"a}paration der Oberfl{\"a}che und der Interpretation der Spektren angebracht. Als eine geeignete Methode um Oberfl{\"a}chen und Volumenanteile auseinander zu halten, stellten sich anregungsenergieabh{\"a}ngige Messungen heraus. 5. theoretische Modelle: trotz der Bezeichnung "stark korrelierte Systeme", unterscheiden sich die untersuchten Verbindungen bez{\"u}glich ihrer theoretischen Beschreibung: die Physik der Cersysteme (CeCu6, CePt5/Pt(111)) ist bei T > TK durch lokale St{\"o}rstellen bestimmt und lassen sich somit im Rahmen des SIAM beschreiben. Bei tieferen Temperaturen T < TK treten jedoch Anzeichen von beginnender Koh{\"a}renz auf und geben somit den {\"U}bergang zum PAM wieder. Schwere, dispergierenden B{\"a}nder in URu2Si2 und FeSi zeigen, dass beide Systeme nur mit Hilfe eines geordneten Gitters beschreibbar sind. Insbesondere stellt sich f{\"u}r FeSi heraus, dass eine Erkl{\"a}rung im Kondoisolator-Bild falsch ist und ein Hubbard-Modell-Ansatz angebrachter scheint.}, subject = {Kondo-Effekt}, language = {de} } @phdthesis{Schmitt2007, author = {Schmitt, Stefan}, title = {Adsorbatinduzierte richtungsabh{\"a}ngige Facettierung und selbstorganisierte Dom{\"a}nen-Musterbildung auf vizinalen Ag(111)-Oberfl{\"a}chen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-25088}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2007}, abstract = {Die vorliegende Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit den strukturellen Aspekten einer adsorbat-induzierten Facettierung von vizinalen Ag(111)-Oberfl{\"a}chen. Bei dem Adsorbat handelte es sich um das organische Molek{\"u}l Perylen-3,4,9,10-Tetracarbons{\"a}ure-Dianhydrid (PTCDA). Die Experimente wurden unter Ultrahochvakuum-Bedingungen durchgef{\"u}hrt, die Charakterisierung erfolgte haupts{\"a}chlich mit den Messmethoden Rastertunnelmikroskopie (STM) und niederenergetische Elektronenbeugung (LEED). Das planare Farbstoffmolek{\"u}l PTCDA adsorbiert pr{\"a}ferentiell an den Stufenkanten der verwendeten 8.5° Ag(111)-Vizinaloberfl{\"a}chen und induziert bei geeigneten Pr{\"a}parationsbedingungen eine Rekonstruktion in stark gestufte Facettenfl{\"a}chen und in stufenfreie (111)-Terrassen. Die beobachteten Facetten sind f{\"u}r das System PTCDA/Ag charakteristisch und stellen durch eine molekulare {\"U}berstruktur richtungsselektiv stabilisierte Ag-Kristallebenen dar. Durch die Variation der Stufenrichtung der Startoberfl{\"a}che wurde eine Vielzahl von Facettentypen erhalten und nach Miller indiziert. In ihrer Gesamtheit erlauben sie einen R{\"u}ckschluss auf das Aussehen der Gleichgewichtskristallform eines mit PTCDA bedeckten Ag-Kristalles und damit auf das richtungsabh{\"a}ngige Benetzungsverhalten von Ag. Aus der Sicht des Substrates bewirkt das Adsorbat eine massive Erh{\"o}hung der Steifheit der Stufen. Die durch eine molekulare {\"U}berstruktur stabilisierten Facettenfl{\"a}chen {\"u}bernehmen die in der Kristallstruktur des Substrates angelegten Stufenrichtungen. Die gefundene Ausbildung von zwei typischen Facettensteigungen ist jedoch nicht durch die Ag-Kristallstruktur motivierbar. Die Facettierung wurde im Rahmen einer speziellen Adaption des Konzepts der Thermodynamik auf ebene gestufte Oberfl{\"a}chen als Orientierungsphasenseparation beschrieben. Dieses Konzept erlaubt eine korrekte Beschreibung der beobachteten lokalen Ph{\"a}nomene und zeigt zudem auf, dass das molekulare Gas, welches in den Messungen nicht erfasst wurde, eine wichtige Rolle bei der Rekonstruktion spielt. Es ergaben sich wichtige Indizien f{\"u}r die Existenz einer kritischen Inselgr{\"o}ße f{\"u}r PTCDA auf Ag(111). Es wurde eine vollst{\"a}ndige strukturelle Analyse aller stabilen molekularen {\"U}berstrukturen auf vizinalen Ag(111)-Oberfl{\"a}chen durchgef{\"u}hrt. Es wurden insgesamt 16 solcher {\"U}berstrukturen gefunden, von denen bisher nur 3 Strukturen bekannt und ver{\"o}ffentlicht waren. Dichte und Kommensurabilit{\"a}t der Facetten{\"u}berstrukturen sind systematisch vom Stufentyp der Oberfl{\"a}che abh{\"a}ngig. Die Frage nach dem Ursprung der beiden charakteristischen Facettensteigungen ist mit der Existenz von zwei Typen von {\"U}berstrukturgrenzen verkn{\"u}pft. Die Grenze bestimmt die Lage der fischgr{\"a}tartigen {\"U}berstruktur zu den Stufenkanten und die L{\"a}nge und die Breite des Molek{\"u}ls die beiden charakteristischen Stufenabst{\"a}nde. Letzteres geschieht verm{\"o}ge einer lokalen Wechselwirkung der PTCDA-Molek{\"u}le mit den Stufen. Die {\"U}berstrukturgrenzen erweisen sich als wichtiges Element der Rekonstruktion. Es wurden außerdem die Abh{\"a}ngigkeiten der verschiedenen, aneinander angrenzenden {\"U}berstrukturen aufgezeigt. Auf den (111)-Terrassen fanden sich 3 metastabile Ausnahme-Strukturen, welche einen vertieften Einblick in die komplexe Bildungskinetik der bisher bekannten stabilen (111)-Struktur erlauben. Die Facetten bilden zusammen mit den benachbarten (111)-Terrassen regelm{\"a}ßige, einem Reflexionsgitter {\"a}hnliche Muster mit einer Strukturweite von 5 bis 75nm. Die beobachteten Strukturweiten erreichen bei ausgedehntem Tempern typische Maximalwerte. STM-Messungen zeigen den Einfluss einer langreichweitigen Wechselwirkung zwischen den Facetten, vermittelt {\"u}ber elastische Eigenschaften des Substrates. Die Muster k{\"o}nnen als selbstorganisierte Zweiphasensysteme im thermodynamischen Gleichgewicht erkl{\"a}rt werden. Die Facetten wirken wie repulsiv wechselwirkende Defekte in einem elastischen Medium. Die Eignung dieser Muster als Templat wurde in Kooperation mit einer anderen Arbeitsgruppe am Beispiel der selektiven Deposition von Eisen belegt.}, subject = {Adsorbat}, language = {de} } @phdthesis{Junglas2004, author = {Junglas, Michael}, title = {Dynamische Wechselwirkungen zwischen festk{\"o}rperunterst{\"u}tzten kationischen Lipidbilayern und oligo-DNA}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-16053}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Das Aufbringen eines Lipidbilayers, den man als artifizielle Zellmembran ansehen kann, auf eine Festk{\"o}rperoberfl{\"a}che ist eine h{\"a}ufig genutzte Methode, um ihn mit physikalischen Messmethoden, wie zum Beispiel ATR-FTIR, FRAP, Neutronenstreuung oder wie in der vorliegenden Arbeit NMR, einfacher untersuchen zu k{\"o}nnen. Dar{\"u}ber hinaus ist die so pr{\"a}parierte Oberfl{\"a}che, in Kombination mit vorhandener Halbleitertechnik, ein idealer Sensor, um das Verhalten von Biomolek{\"u}len in Wechselwirkung mit dem Lipidbilayer zu untersuchen. Das Fernziel dieser Entwicklung ist die Herstellung eines biokompatiblen Chips mit dem sich bisher sehr aufwendige Messungen stark vereinfachen und schneller durchf{\"u}hren lassen (Stichwort: lab on a chip). F{\"u}r die zuverl{\"a}ssige Interpretation der durch einen solchen Sensor gewonnenen Informationen ist es allerdings unerl{\"a}sslich vorher zum einen die Wechselwirkungen zwischen der Festk{\"o}rperoberfl{\"a}che und dem ihn bedeckenden Lipidbilayer und zum anderen die Wechselwirkung zwischen Biomolek{\"u}len und dem Lipidbilayer genauer zu untersuchen. Dazu wurden in der vorliegenden Arbeit Silicakugeln (Durchmesser im Submikrometerbereich) als Festk{\"o}rpersubstrat verwendet und mit verschiedenen Lipidbilayern beschichtet. Um die Wechselwirkung dieses Systems mit Biomolek{\"u}len zu erforschen wurden DNA-Molek{\"u}le eingesetzt. Als Messmethode kam Festk{\"o}rper-Deuterium-NMR zum Einsatz. Zun{\"a}chst wurde der Einfluss der Festk{\"o}rperoberfl{\"a}che auf die Verteilung geladener Lipide in den beiden H{\"a}lften eines Bilayers, der aus geladenen und ungeladenen Lipiden zusammengesetzt war, ermittelt. Es zeigte sich, dass das negativ geladene Silica-Substrat eine Anreicherung der positiv geladenen Lipide in der dem Substrat zugewandten Seite des Bilayers bewirkte. Dar{\"u}ber hinaus reichert sich w{\"a}hrend des Aufbringes des Bilayers der Anteil der positiv geladenen Lipide in Abh{\"a}ngigkeit von der Inkubationszeit zu einer h{\"o}heren Gesamtkonzentration als der Ausgangskonzentration an. Ein vor der Pr{\"a}paration eingestelltes Konzentrationsverh{\"a}ltnis aus verschiedenen Lipiden muss also nicht im festk{\"o}rperunterst{\"u}tzten Bilayer vorliegen und die jeweiligen Lipidarten m{\"u}ssen nicht zwischen beiden Monolayern gleich verteilt sein. In weiteren Messungen wurden die Auswirkungen auf einen festk{\"o}rperunterst{\"u}tzten Bilayer aus positiv geladenen Lipiden beim Ankoppeln von kurzen DNA-Str{\"a}ngen untersucht. Die DNA ist im Gegensatz zu den kationischen Lipiden unter Standardbedingungen negativ geladen. Es wurde nicht nur das Ankoppelverhalten einer DNA-Doppelhelix sondern auch das von einzelstr{\"a}ngig vorliegender DNA untersucht. W{\"a}hrend die als Einzelstrang vorliegende DNA den molekularen Ordnungsparameter der Lipidfetts{\"a}ureketten deutlich erh{\"o}hte, war die Erh{\"o}hung f{\"u}r die DNA-Doppelhelix geringer. Ein Vergleich der Eigendiffusionskoeffizienten der kationischen Lipide in Wechselwirkung mit den beiden DNA-Formen ergab keinen {\"A}nderung der Diffusion, wenn die DNA-Doppelhelix an den Bilayer koppelte. Die als Einzelstrang vorliegende DNA erniedrigt dagegen die Diffusion der Lipide. Die gemessenen Unterschiede der beiden DNA-Formen, sowohl bez{\"u}glich ihrer Auswirkung auf die molekulare Ordnung der Lipidketten, als auch auf die Eigendiffusion der Lipidmolek{\"u}le legen ein unterschiedliches Ankopplungsverhalten der beiden Formen nahe. Bei Experimenten, die versuchten das Ankoppeln der DNA f{\"u}r ein System aus zwei Lipidkomponenten genauer zu anaylsieren, zeigte sich der starke Einfluss des Substrats, der es unm{\"o}glich machte die Ergebnisse mit einem rein kationischen Lipidbilayer zu vergleichen. Die Ergebnisse der Messungen tragen zum besseren Verst{\"a}ndnis der Wechselwirkungen zwischen Lipidbilayer und Festk{\"o}rpersubstrat und zwischen Lipidbilayer und ankoppelnden Biomolek{\"u}len bei.}, subject = {Lipidmembran}, language = {de} } @misc{Hofmann2001, type = {Master Thesis}, author = {Hofmann, Michael}, title = {Zeitaufgel{\"o}ste Photoemissionsspektroskopie an Au-GaAs Schottky-Kontakten}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-27970}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2001}, abstract = {Es wurde die zeitabh{\"a}ngige Relaxation der Elektronenverteilung in einem Metall-Halbleiter (Galliumarsenid-Gold) Kontakt nach Anregung durch einen Femtosekundenlaserpuls untersucht. Der Einfluss von internen Photostr{\"o}men und extern angelegten Spannungen auf die zeitaufgel{\"o}ste Messung der Elektronenverteilung durch ein Flugzeitspektrometer wird bestimmt und simuliert.}, subject = {Photoemission}, language = {de} }