@phdthesis{Kern2014,
  author    = {Kern, Johannes},
  title     = {Optical and electrical excitation of nanoantennas with atomic-scale gaps},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-115492},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2014},
  abstract  = {Nano-antennas are an emerging concept for the manipulation and control of optical fields at the sub-wavelength scale. In analogy to their radio- and micro-wave counterparts they provide an efficient link between propagating and localized fields. Antennas operating at optical frequencies are typically on the order of a few hundred nanometer in size and are fabricated from noble metals. Upon excitation with an external field the electron gas inside the antenna can respond resonantly, if the dimensions of the antenna are chosen appropriate. Consequently, the resonance wavelength depends on the antenna dimensions. The electron-density oscillation is a hybrid state of electron and photon and is called a localized plasmon resonance. The oscillating currents within the antenna constitute a source for enhanced optical near-fields, which are strongly localized at the metal surface. A particular interesting type of antennas are pairs of metal particles separated by a small insulating gap. For anti-symmetric gap modes charges of opposite sign reside across the gap. The dominating field-components are normal to the metal surface and due to the boundary conditions they are sizable only inside the gap. The attractive Coulomb interaction increases the surface-charge accumulation at the gap and enhanced optical fields occur within the insulating gap. The Coulomb interaction increases with decreasing gap size and extreme localization and strongest intensity enhancement is expected for small gap sizes. In this thesis optical antennas with extremely small gaps, just slightly larger than inter-atomic distances, are investigated by means of optical and electrical excitation. In the case of electrical excitation electron tunneling across the antenna gap is exploited. At the beginning of this thesis little was known about the optical properties of antennas with atomic scale gaps. Standard measurement techniques of field confinement and enhancement involving well-separated source, sample and detector are not applicable at atomic length-scales due to the interaction of the respective elements. Here, an elegant approach has been found. It is based on the fact that for closely-spaced metallic particles the energy splitting of a hybridized mode pair, consisting of symmetric and anti-symmetric mode, provides a direct measure for the Coulomb interaction over the gap. Gap antennas therefore possess an internal ruler which sensitively reports the size of the gap. Upon self-assembly side-by-side aligned nanorods with gap sizes ranging from 2 to 0.5nm could be obtained. These antennas exhibit various symmetric and anti-symmetric modes in the visible range. In order to reveal optical modes of all symmetries a novel scattering setup has been developed and is successfully applied. Careful analysis of the optical spectra and comparison to numerical simulations suggests that extreme field confinement and localization can occur in gaps down to 0.5 nm. This is possibly the limit of plasmonic enhancement since for smaller gaps electron tunneling as well as non-locality of the dielectric function affect plasmonic resonances. The strongly confined and intense optical fields provided by atomic-scale gaps are ideally suited for enhanced light-matter interaction. The interplay of intense optical-frequency fields and static electric fields or currents is of great interest for opto-electronic applications. In this thesis a concept has been developed, which allows for the electrical connection of optical antennas. By means of numerical simulations the concept was first verified for antennas with gap sizes on the order of 25 nm. It could be shown, that by attaching the leads at positions of a field minimum the resonant properties are nearly undisturbed. The resonance wavelengths shift only by a small amount with respect to isolated antennas and the numerically calculated near-field intensity enhancement is about 1000, which is just slightly lower than for an unconnected antenna. The antennas are fabricated from single-crystalline gold and exhibit superior optical and electrical properties. In particular, the conductivity is a factor of 4 larger with respect to multi-crystalline material, the resistance of the gap is as large as 1 TOhm and electric fields of at least 10^8 V/m can be continuously applied without damage. Optical scattering spectra reveal well-pronounced and tunable antenna resonances, which demonstrates the concept of electrically-connected antennas also experimentally. By combining atomic-scale gaps and electrically-connected optical antennas a novel sub-wavelength photon source has been realized. To this end an antenna featuring an atomic scale gap is electrically driven by quantum tunneling across the antenna gap. The optical frequency components of this fluctuating current are efficiently converted to photons by the antenna. Consequently, light generation and control are integrated into a planar single-material nano-structure. Tunneling junctions are realized by positioning gold nanoparticles into the antenna gap, using an atomic force microscope. The presence of a stable tunneling junction between antenna and particle is demonstrated by measuring its distinct current-voltage characteristic. A DC voltage is applied to the junction and photons are generated by inelastically tunneling electrons via the enhanced local density of photonic states provided by the antenna resonance. The polarization of the emitted light is found to be along the antenna axis and the directivity is given by the dipolar antenna mode. By comparing electroluminescence and scattering spectra of different antennas, it has been shown that the spectrum of the generated light is determined by the geometry of the antenna. Moreover, the light generation process is enhanced by two orders of magnitude with respect to a non-resonant structure. The controlled fabrication of the presented single-crystalline structures has not only pushed the frontiers of nano-technology, but the extreme confinement and enhancement of optical fields as well as the light generation by tunneling electrons lays a groundwork for a variety of fundamental studies and applications. Field localization down to the (sub-)nanometer scale is a prerequisite for optical spectroscopy with near-atomic resolution. Indeed, recently first pioneering experiments have achieved molecular resolution exploiting plasmon-enhanced Raman scattering. The small modal volume of antennas with atomic-scale gaps can lead to light-matter interaction in the strong coupling regime. Quantum electro-dynamical effects such as Rabi splitting or oscillations are likely when a single emitter is placed into resonant structures with atomic-scale gaps. The concept of electrically-connected optical antennas is expected to be widely applied within the emerging field of electro-plasmonics. The sub-wavelength photon source developed during this thesis will likely gain attention for future plasmonic nanocircuits. It is envisioned that in such a circuit the optical signal provided by the source is processed at ultrafast speed and nanometer-scales on the chip and is finally converted back into an electronic signal. An integrated optical transistor could be realized by means of photon-assisted tunneling. Moreover, it would be interesting to investigate, if it is possible to imprint the fermionic nature of electrons onto photons in order to realize an electrically-driven source of single photons. Non-classical light sources with the potential for on-chip integration could be built from electrically-connected antennas and are of great interest for quantum communication. To this end single emitters could be placed in the antenna gap or single electron tunneling could be achieved by means of a single-channel quantum point contact or the Coulomb-blockade effect.},
  subject      = {Nanooptik},
  language  = {en}
}
@phdthesis{Tavakoli2014,
  author    = {Tavakoli, Kia},
  title     = {Herstellung und Charakterisierung spintronischer und caloritronischer (Ga,Mn)As-Nanostrukturen},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-103241},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2014},
  abstract  = {Die elektronischen Bauteile, die aus unserer technischen Welt kaum wegzuddenken sind, werden immer kleiner. Aktuelle ICs bestehen zum Beispiel aus Milliarden von Transistoren, von denen jeder einzelne kleiner als 100nm (dem 100-stel des typischen Durchmessers eines Menschenhaars) ist. Dass die Entwicklung auch zuk{\"u}nftig weiter dem Trend des Mooreschen Gesetzes folgen wird, gilt hierbei als unbestritten. Die interessanteste Fragestellung der Halbleiter- und Nanostrukturforschung in diesem Zusammenhang ist: Kann man die weitere Entwicklung der Informations- und Kommunikationstechnik dadurch erreichen, dass man die Miniaturisierung der Transistoren in Mikroprozessoren und Speicherbauelementen weiter vorantreibt oder ist man auf g{\"a}nzlich neue Wege angewiesen? Bei der weitergehenden Miniaturisierung ist die gr{\"o}ßte H{\"u}rde darin zu suchen, ob man in der Lage sein wird die Verbrauchsleistung dieser Bauelemente weiter zu reduzieren, um die {\"U}berhitzung der Bauteile in den Griff zu bekommen und nicht zuletzt auch, um Energie zu sparen. Die heutige Elektronik hat ihre Grundlagen in den 60er Jahren. Diese Art der Elektronik ist jedoch hinsichtlich der Effizienzsteigerungen und vor allem der W{\"a}rmeentwicklung an ihre Grenzen gestoßen. Hauptursache f{\"u}r diese problematische W{\"a}rmeentwicklung sind die elektrischen Verbindungen, die die Informationen zwischen der halbleiterbasierten Datenverarbeitung und den metallischen Speicherelementen hin und hertransportieren. Obwohl diese elektrischen Verbindungen zum aktuellen Zeitpunkt aus der Computerarchitektur nicht weg zu denken sind, ist es eines der Hauptziele diese Verbindungen nicht mehr verwenden zu m{\"u}ssen. Dies kann jedoch nur erreicht werden, wenn es gelingt, die Speicherelemente und Datenverarbeitung in einem einzigen Element (Halbleiter) zu vereinen. Bisher wurde die Ladung eines Elektrons f{\"u}r die Verarbeitung von elektrischen Informationen bzw. Zust{\"a}nden benutzt. Was w{\"a}re jedoch, wenn man diese bisherige Basis v{\"o}llig {\"a}ndert? Der Spin der Elektronen ist ein viel effektiverer Informationstr{\"a}ger als die Ladung der Elektronen selbst, nicht zuletzt deshalb, weil die Ver{\"a}nderung des Spins eines Elektrons im Vergleich zu dessen Bewegung einen weitaus geringeren Energiebetrag ben{\"o}tigt [1]. Die Technik, die zus{\"a}tzlich zur Informationsverarbeitung durch makroskopische Elektronenstr{\"o}me den viel effektiveren Spin-Quantenzustand der Elektronen oder L{\"o}cher als Freiheitsgrad nutzt, ist die sogenannte Spintronik1. Die Spinfreiheitsgrade er{\"o}ffnen, wegen der l{\"a}ngeren Phasenkoh{\"a}renzl{\"a}nge, im Vergleich zu den orbitalen Freiheitsgraden, v{\"o}llig neue Wege f{\"u}r zuk{\"u}nftige Entwicklungen wie z.B. den Quantencomputer. Damit w{\"a}re die Entwicklung niederenergetischer Bauelemente m{\"o}glich, die fast keine W{\"a}rmeentwicklung aufweisen. Wegen dieser vielen Vorteile hat sich die Spintronik in Rekordzeit von einer interessanten wissenschaftlichen Beobachtung in Rekordzeit zu einer marktbewegenden Anwendung weiterentwickelt (Nobelpreis 2007). Seinen Anfang nahm diese Entwicklung 1988 mit der Entdeckung des GMR-Effekts. Nach nur 9 Jahren wurden 1997 erste Festplatten-Lesek{\"o}pfe eingesetzt, die sich diesen Effekt zu Nutze machten. Lesek{\"o}pfe, die den Riesenmagnetwiderstand nutzen, waren nunmehr um ein Vielfaches empfindlicher als es die konventionelle Technik zugelassen h{\"a}tte. Die Speicherdichte und damit die Kapazit{\"a}ten der Festplatten konnte somit erheblich gesteigert und Festplatten mit zuvor nie gekannter Speicherkapazit{\"a}t preiswert produziert werden. Seit dieser Zeit r{\"u}ckt der Elektronenspin immer weiter in den Brennpunkt von Forschung und Entwicklung. Da sich der elektrische Widerstand von Halbleitern in einem weiten Bereich manipulieren l{\"a}sst (was f{\"u}r ferromagnetische Metalle nicht der Fall ist), werden logische Bauelemente aus halbleitenden Materialien hergestellt. Im Gegensatz dazu sind ferromagnetische Metalle sehr gute Kandidaten f{\"u}r die Speicherung von Informationen. Dies liegt vor allem daran, dass zuf{\"a}llige Magnetfelder viel schw{\"a}cher sind, als zuf{\"a}llige elektrische Felder, was ferromagnetische Systeme wesentlich unanf{\"a}lliger macht. Daher sind die magnetischen Speicher nicht fl{\"u}chtig und zudem m{\"u}ssen deren Informationsgehalte nicht wie bei DRAM immer wieder aufgefrischt werden. Um die jeweiligen Vorteile der Materialklassen - die magnetisch energiesparende sowie dauerhafte Speicherf{\"a}higkeit der Metalle und die logischen Operationen der Halbleiter - miteinander kombinieren zu k{\"o}nnen und damit neuartige Bauelemente wie z.B. MRAMs (logische Operationen und dauerhafte Speicherung) zu bauen, sind ferromagnetischen Halbleiter unverzichtbar. Auf dieser Basis k{\"o}nnten Speicherelemente und Datenverarbeitung in einem einzigen Element (Halbleiter) dargestellt werden. Zugleich braucht man aber auch neue Wege, um diese Speicher zu magnetisieren und sp{\"a}ter auslesen zu k{\"o}nnen. Ein weiterer Vorteil liegt zudem darin, dass hierzu kein Einsatz beweglicher Teile notwendig ist. Die Magnetisierungskontrolle muss aber temperaturunabh{\"a}ngig sein! Der am besten erforschte ferromagnetische Halbleiter ist (Ga,Mn)As, der deswegen die Modellrolle einnimmt und als Prototyp f{\"u}r alle ferromagnetischen Halbleiter dient. Die Kopplung seiner magnetischen und halbleitenden Eigenschaften durch Spin-Bahn-Wechselwirkung ist die Ursache vieler neuer Transportph{\"a}nomene in diesem Materialsystem. Diese Ph{\"a}nomene sind vielfach die Grundlage f{\"u}r neuartige Anwendungen, Bauteildesigns und Wirkprinzipien. Das Ziel dieser Arbeit ist es, die interessanten Anisotropien in (Ga,Mn)As, die von der sehr starken Spin-Bahn-Kopplung im Valenzband herr{\"u}hren zu nutzen, sowie neue spinbezogene Effekte in verschiedenen magnetischen Bauelementen zu realisieren. Die vorliegende Arbeit gliedert sich wie folgt: In Kapitel 1 wird auf die grundlegenden Eigenschaften des (Ga,Mn)As und einige neuartige Spineffekten, die dieses Material mit sich bringt, eingegangen. Das zur Erzeugung dieser Effekte notwendige fertigungstechnische Wissen, f{\"u}r die lithografische Erzeugung der spintronisch bzw. caloritronisch aktiven Nanostrukturen, wird im Kapitel 2 beschrieben. Um mit dieser Welt der Spineffekte „kommunizieren" und die Effekte kontrollieren zu k{\"o}nnen, sind entsprechend angepasste und funktionsf{\"a}hige Kontaktierungen notwendig. Mit der detaillierten Herstellung und Analyse dieser Kontakte besch{\"a}ftigt sich das Kapitel 3. Es wurden zwei Arten von Kontakten hergestellt und bei den Proben eingesetzt: in situ (innerhalb der MBE-Wachstumskammer) und ex situ. Zusammenfassend l{\"a}sst sich sagen, dass bei der ex situ-Probenpr{\"a}paration, die Reproduzierbarkeit der Kontakte, besonders bei logisch magnetischen Elementen, nicht gew{\"a}hrleistet werden konnte. Bei funktionierender Kontaktierung war das magnetische Verhalten dann jedoch stets gleich. Bei den in situ-Kontakten war zwar einerseits das elektrische Verhalten reproduzierbar und sehr gut, aber das magnetische Verhalten war nicht zufriedenstellend, da die Relaxation nicht vollst{\"a}ndig stattfand. Im Rahmen dieser Arbeit konnten die ex situ-Kontakte optimiert werden. Dabei wurde auf die Problematiken bereits existierender Proben eingegangen und es wurden verschiedene L{\"o}sungsan s{\"a}tze daf{\"u}r gefunden. So konnte z.B. gezeigt werden, dass die Haftungsprobleme haupts{\"a}chlich auf dem unsaubere Oberfl{\"a}chen zur{\"u}ckzuf{\"u}hren sind. Jede Schicht, die zwischen aufgedampfter Metallschicht und dem dotierten Halbleiter bestehen bleibt, unabh{\"a}ngig davon, ob es sich dabei um eine oxidierte Schicht, Lackreste oder eine, zum Teil verarmte Schicht handelt, beeintr{\"a}chtigt die Funktionalit{\"a}t der Kontakte. Je kleiner die Dimension der Kontakte, desto st{\"a}rker wirkt sich die unsaubere Oberfl{\"a}che aus. So konnte gezeigt werden, dass ab einer Gr{\"o}ße von ca. 500nm_500nm die Zuverl{\"a}ssigkeit der Kontakte elementar von der Reinheit der Oberfl{\"a}chen und deren Homogenit{\"a}t beeinflusst wird. Zur Abwendung dieser Komplikationen werden verschiedene L{\"o}sungsans{\"a}tze vorgeschlagen. Wird die Oberfl{\"a}che mit hochenergetischen Ionen versetzt, verarmt deren Dotierung, was zu einer massiven {\"A}nderung der Leitf{\"a}higkeit f{\"u}hrt. Daher wurden entweder v{\"o}llig andere Prozessparameter zur Reinigung eingesetzt, die den dotierten HL nicht verarmen oder einer der nasschemischen Schritte wurde so angepasst, dass die extrem verarmte Schicht der HL-Oberfl{\"a}che entfernt wurde. Die einfachsten spintronischen Bauelemente (Streifen) und magnetischen Logikelemente sowie deren Ergebnisse werden im Kapitel 4 diskutiert. Hier wurde eindeutig gezeigt, dass die Streifen bei niedrigen Stromdichten nicht v{\"o}llig uniaxial sind, w{\"a}hrend bei erh{\"o}hten Stromdichten die Uniaxialit{\"a}t immer dominanter wird. Dies war jedoch zu erwarten, da bei erh{\"o}hten Stromdichten die Temperatur auch ansteigt und da, bei erh{\"o}hter Temperatur, die biaxiale Anisotropie mit M4, die uniaxiale aber jedoch nur mit M2 abf{\"a}llt - die dominante Anisotropie wechselt folglich von biaxial zu uniaxial [2]. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Grundlagen gelegt, um Speicherelemente und Datenverarbeitung in einem einzigen Halbleiter (Ga,Mn)As herzustellen. Auf Basis dieser Arbeit und den dabei gewonnenen litographischen Erkentnissen wurden, in nachfolgenden Arbeiten, solche Bauelemente realisiert [3]. Spin-Kaloritronik: Wie schon Eingangs erw{\"a}hnt, wird im Allgemeinen davon ausgegangen, dass die Miniaturisierung der zuk{\"u}nftigen Elektronik weitergef{\"u}hrt werden kann. Bei stetiger Verkleinerung der Strukturen kommt es in heutigen Anwendungen zu immer gr{\"o}ßeren Problemen bei der W{\"a}rmeabfuhr. Die Folgen der Temperaturdifferenzen innerhalb der Strukturen f{\"u}hren dabei zu sog. Hotspots oder sogar Materialsch{\"a}den. Temperaturunterschiede m{\"u}ssen aber nicht nur negative Auswirkungen haben. So wurde an einem ferromagnetischen System aus Nickel, Eisen und Platin der sogenannte Spin-Seebeck-Effekt gemessen, bei dem die Elektronen in den Regionen verschiedener Temperatur unterschiedliche Spinpolarisationen zeigen [4]. Eine Batterie, die diesen spinpolarisierten Strom nutzt, k{\"o}nnte einen entscheidenden Fortschritt in der Spintronik bedeuten. Dieser Bereich der Forschung an thermoelektrischen Effekten, bei denen ferromagnetische Materialien involviert sind, wird auch „spin-caloritronics" genannt [5]. Die Kapitel 5 und 6 besch{\"a}ftigen sich mit einer neuartigen Klasse spintronischer Bauteile. wh{\"a}rend das Kapitel 5 sich mit einer neuartigen Klasse spintronischer Bauteile, f{\"u}r die von uns als Bezeichnung TAMT („tunnel anisotropic magneto thermopower") eingef{\"u}hrt wurde, besch{\"a}ftigt, wird in Kapitel 6 an einem ver{\"a}nderten Probenlayout der Nernst-Effekt nachgewiesen. Die Geometrie wurde in beiden f{\"a}llen so gew{\"a}hlt und hergestellt, dass durch die Anisotropien des (Ga,Mn)As die beiden thermoelektrische Effekte (Seebeck- und Nernst-Effekt) auf einen n+-p+-{\"U}bergang {\"u}bertragen werden konnten. Durch einen Strom, in einem mit Silizium hoch dotierten GaAs-Heizkanal, kann jeweils ein vertikaler Temperaturgradient erzeugt werden. Die hierbei entstehenden Thermospannungen wurden durch eine vollst{\"a}ndige elektrische Charaktri sierungsmessung mit Hilfe pr{\"a}ziser Lock-in-Verst{\"a}rker-Technik detektiert. Das Kapitel 5 besch{\"a}ftigt sich mit allen Bereichen, von der Idee bis hin zu Messungen und Analysen des Seebeck-Effektes an einem n-p-{\"U}bergang (TAMT). Außerdem ist ein sehr einfaches numerisches Modell dargestellt, dass den gefundenen Effekt theoretisch beschreibt. Durch die bekannten thermoelektrischen Effekte ergibt sich ein Temperaturgradient der immer zu einer Thermospannung und somit zu einem Thermostrom entlang des Gradienten f{\"u}hrt. F{\"u}r zuk{\"u}nftige Entwicklungen ist es demnach wichtig, diese Effekte zu beachten und diese bei elektrischen Messungen an Nanostrukturen als m{\"o}gliche, zus{\"a}tzliche Ursache eines Messsignals in Betracht zu ziehen. In den vorliegenden Proben ist der Seebeck-Effekt stark anisotrop, mit einem gr{\"o}ßeren Thermospannungswert f{\"u}r Magnetisierungen entlang der magnetisch harten Achsen des (Ga,Mn)As. Es wurde ein einfaches Model entwickelt, welches das Tunneln von Elektronen zwischen zwei unterschiedlich warmen Bereichen erkl{\"a}rt. Die Abh{\"a}ngigkeit des Effekts von der Temperatur des Heizkanals wurde anhand dieses Models sowohl qualitativ als auch gr{\"o}ßenordnungsm{\"a}ßig korrekt beschrieben. Die Nernst-Proben wurden von der Theorie bis zur Herstellung so entwickelt, dass in derselben Anordnung eine im (Ga,Mn)As senkrecht zum Temperaturgradienten gerichtete Spannung zus{\"a}tzlich gemessen werden konnte. Diese wurde durch den Nernst-Effekt erkl{\"a}rt. Besonders interessant war, dass die Gr{\"o}ße der Nernst-Spannung hierbei mit der Magnetisierung im (Ga,Mn)As verkn{\"u}pft ist und somit ein aus der typischen Magnetisierungsumkehr hervorgehendes Verhalten zeigt. Gegen{\"u}ber den Magnetowiderstandseffekten entsteht beim Nernst-Effekt in sogenannten Fingerprints (vgl. Kapitel 1.3.3) ein dreistufiges Farbmuster anstelle eines zweistufigen hoch-tief-Systems. Die entstehende Temperatur im Heizkanal wird jeweils durch eine longitudinale Widerstandsmessung in einem senkrecht zum Kanal gerichteten {\"a}ußeren Magnetfeld bestimmt. Die Magnetfeldabh{\"a}ngigkeit des Widerstands kommt hierbei durch den Effekt der schwachen Lokalisierung in d{\"u}nnen Filmen zustande. Zusammenfassend stellen die Magneto-Thermoelektrizit{\"a}tseffekte eine wichtige weitere Transporteigenschaft in ferromagnetischen Halbleitern dar, die mit der Magnetisierung direkt zusammenh{\"a}ngen. In dieser Arbeit wurden Thermospannungen an (Ga,Mn)As-Schichten mit vergleichsweise hoher Mangankonzentration untersucht. Allerdings sind die Thermoelektrizit{\"a}tseigenschaften zusammen mit Magneto-Widerstandsmessungen in Zukunft in der Lage, zus{\"a}tzliche Informationen {\"u}ber die Bandstruktur sowie die Ladungstr{\"a}gereigenschaften in Materialsystemen mit niedrigerem Mangangehalt, insbesondere in der N{\"a}he des Metall-Isolator-{\"U}bergangs, zu liefern. Inhalt des Anhangs ist eine ausf{\"u}hrliche Anleitung zur Optimierung der Probenherstellung bzw. der verschiedenen Bauelemente.},
  subject      = {Spintronik},
  language  = {de}
}