@phdthesis{Haddad2003, author = {Haddad, Daniel}, title = {Hochfeld 1H-NMR-Mikroskopie zur biophysikalischen Grundlagenforschung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-12449}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Dank der mit modernen NMR-Spektrometern (Kernspintomographen) routinem{\"a}ßig realisierbaren isotropen r{\"a}umlichen Aufl{\"o}sungen von wenigen Mikrometern, ergeben sich f{\"u}r die 1H NMR-Mikroskopie zahlreiche neue Anwendungsgebiete. Allerdings sind die M{\"o}glichkeiten und Grenzen der NMR-Mikroskopie bez{\"u}glich ihrer praktischen Anwendbarkeit bisher nur wenig untersucht worden. Die vorliegende Arbeit ist im Bereich der biophysikalischen Grundlagenforschung angesiedelt und soll die praktische Anwendbarkeit der NMR-Mikroskopie auf neuen medizinischen und biologischen Anwendungsgebieten anhand von ausgew{\"a}hlten Beispielen aus diesen Bereichen demonstrieren. Die einzelnen Projekte besitzen deswegen immer auch den Charakter von Machbarkeitsstudien, die aufzeigen sollen, welche M{\"o}glichkeiten und Vorteile die NMR-Mikroskopie im Vergleich zu etablierten Untersuchungsmethoden bietet. Im Detail wurden unterschiedliche lebende und fixierte biologische Proben mittels NMR-Mikroskopie zerst{\"o}rungsfrei und r{\"a}umlich hochaufgel{\"o}st dargestellt. Dabei variierte die spezielle Zielsetzung von der Visualisierung der Invasion eines Tumorsph{\"a}roiden in ein Zellaggregat anhand von T2-Parameterkarten (Zeitkonstante der Spin-Spin-Relaxation) {\"u}ber die dreidimensionale Darstellung des Gehirns der Honigbiene in der intakten Kopfkapsel bis hin zur nicht-invassiven Abbildung der Anatomie prenataler Delphine. F{\"u}r alle durchgef{\"u}hrten Projekte war der nicht-invasive Charakter der NMR-Experimente von entscheidender Bedeutung. Die zu beobachtende Tumorinvasion durfte nicht durch die Messung beeinflusst werden, das Bienengehirn sollte m{\"o}glichst naturgetreu abgebildet werden, und die untersuchten Delphine sind seltene Museumsst{\"u}cke, die nicht zerst{\"o}rt werden durften. Die verschiedenen Proben wurden mit der jeweils bestm{\"o}glichen r{\"a}umlichen Aufl{\"o}sung visualisiert, die sich entweder durch das minimal n{\"o}tige Signal-zu-Rausch-Verh{\"a}ltnis (SNR) oder durch die zur Verf{\"u}gung stehende Messzeit ergab. Um einzelne feine Strukturen in den Bildern aufl{\"o}sen zu k{\"o}nnen, mussten sowohl das SNR, als auch das Kontrast-zu-Rausch-Verh{\"a}ltnis optimiert werden. Die Messungen wurden an Hochfeld-NMR-Spektrometern bei 500 und 750 MHz durchgef{\"u}hrt, um das f{\"u}r die hohe Aufl{\"o}sung notwendige SNR zu gew{\"a}hrleisten. Mit den Experimenten konnten zahlreiche Fragen bez{\"u}glich mikroskopischer Details der verschiedenen untersuchten Proben nicht-invasiv beantworten werden. Gleichzeitig f{\"u}hrten sie zu neuen interessanten Fragestellungen bez{\"u}glich der NMR-Mikroskopie an fixierten Proben. Dar{\"u}ber hinaus konnte die praktische Anwendbarkeit der NMR-Mikroskopie als Alternative bzw. Erg{\"a}nzung zu herk{\"o}mmlichen Untersuchungsmethoden wie der konfokalen Lasermikroskopie bei der Visualisierung des Bienengehirns und der konventionellen Histologie bei der Untersuchung der Anatomie der prenatalen Delphine demonstriert werden. Durch die Untersuchung der speziellen Vorteile und der Grenzen der Anwendung der NMR-Mikroskopie gegen{\"u}ber den herk{\"o}mmlichen Untersuchungsmethoden konnte konkret der praktische Nutzen ihres Einsatzes aufgezeigt und Ergebnisse erzielt werden, die sonst nicht erzielbar w{\"a}ren. Gerade der Einsatz der NMR-Mikroskopie in Form der NMR-Histologie stellt einen vielversprechenden Weg zur Etablierung der NMR-Mikroskopie als Routineuntersuchungsmethode dar. Als ebenso erfolgreich hat sich die Anwendung der NMR-Mikroskopie als Untersuchungsmethode bei der Beobachtung der Tumorinvasion erwiesen, so dass sie auch in der medizinischen in-vitro Forschung und Therapiesimulation als sinnvolle Alternative zu den vorhandenen Methoden angesehen werden kann. Anhand der ausgew{\"a}hlten Anwendungsbeispiele ist es in dieser Arbeit somit gelungen, neue, konkrete Einsatzm{\"o}glichkeiten f{\"u}r die NMR-Mikroskopie zu er{\"o}ffnen und ihre praktische Anwendbarkeit als Untersuchungsmethode f{\"u}r Fragestellungen im Bereich der medizinischen in-vitro Forschung und verschiedener neuro- und entwicklungsbiologischer Bereiche zu demonstrieren.}, subject = {NMR-Spektroskopie}, language = {de} } @phdthesis{Dietl2004, author = {Dietl, Christian}, title = {Beobachtung und Steuerung molekularer Dynamik mit Femtosekunden-Laserpulsen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-12182}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {In dieser Arbeit wurden zwei Aspekte der Femtochemie mit den Methoden der Femtosekunden--Laserspektroskopie untersucht. Dabei wurden folgende Ziele verfolgt: Einerseits sollte die j{\"u}ngst entwickelte Technik der adaptiven Pulsformung auf das Problem bindungsselektiver Photodissoziationsreaktionen angewandt werden, zum Anderen bestand die Aufgabe darin, die nichtadiabatische, photoinduzierte Dynamik am Beispiel der Photoisomerisierung von Stilben mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie zeitaufgel{\"o}st zu untersuchen. Die Methode der adaptiven Pulsformung wurde mit dem Ziel eingesetzt, eine bindungsselektive Photodissoziation zu verwirklichen. Dazu wurde diese Technik in Verbindung mit einem massenspektroskopischen Nachweis der Photofragmente verwendet. Die Experimente wurden an einigen Spezies der Methylhalogenide CH2XY (X,Y = Halogen) durchgef{\"u}hrt. Diese Verbindungen wurden als Modellsysteme gew{\"a}hlt, da sich gezeigt hat, dass auf Grund stark gekoppelter konkurrierender Dissoziationskan{\"a}le durch modenselektive Laseranregung keine Kontrolle erreicht werden kann. Mit dem hier durchgef{\"u}hrten Experiment an CH2ClBr wurde erfolgreich erstmals die Anwendung der adaptiven Femtosekunden-Pulsformung auf das Problem einer bindungsselektiven Photodissoziation demonstriert. Dabei konnte eine Steigerung der Dissoziation der st{\"a}rkeren Kohlenstoff-Halogen Bindung um einen Faktor zwei erreicht werden. Weiterhin konnte experimentell gezeigt werden, dass das optimierte Produktverh{\"a}ltnis nicht durch eine einfache Variation der Laserpulsdauer oder Laserpulsenergie erzielt werden kann. Es wurde ein m{\"o}glicher Mechanismus f{\"u}r die Kontrolle diskutiert, der im Gegensatz zu einem unmodulierten Laserpuls die Wellenpaketdynamik auf neutralen dissoziativen Potentialfl{\"a}chen zur Steuerung des Produktverh{\"a}ltnisses involviert. Wie sich aus einer genaueren Analyse des Fragmentspektrums ergab, wird durch den optimalen Laserpuls die Dissoziation in komplexer Weise moduliert. Dies zeigte sich z.B. auch durch eine {\"A}nderung des Isotopenverh{\"a}ltnisses in der Ausbeute des dissoziierten Br-Liganden vor und nach der Optimierung. Dieser Frage nach einer isotopenselektiven Photodissoziation wurde in einem weiteren Experiment an CH2Br2 nachgegangen. Dabei konnte jedoch nur eine geringe Variation von etwa f{\"u}nf Prozent gegen{\"u}ber dem nat{\"u}rlichen Isotopenverh{\"a}ltnis festgestellt werden. Als gr{\"o}ßtes experimentelles Problem stellte sich dabei die starke Intensit{\"a}tsabh{\"a}ngigkeit der Produktausbeuten heraus, was die Suche nach der optimalen Pulsform stark einschr{\"a}nkte. Anhand des molekularen Photodetachments CH2I2-->CH2+I2 wurde gezeigt, dass durch die Analyse der optimalen Pulsformen Informationen {\"u}ber die Dynamik dieses Prozesses gewonnen werden k{\"o}nnen. Dazu wurde zun{\"a}chst in einem Pump-Probe-Experiment die Dynamik der I2-Fragmentation nach einer Mehrphotonen-Anregung von CH2I2 mit 266nm Laserpulsen untersucht. Dieses Experiment ergab, dass das Molek{\"u}l {\"u}ber einen angeregten Zwischenzustand auf einer sehr schnellen Zeitskala {\"u}ber Dissoziationskan{\"a}len zerfallen kann. Der dominante Kanal f{\"u}hrt zu einer sequentiellen Abgabe einer der I-Liganden und resultiert in den Photoprodukten CH2I und I Im anderen Kanal, dem molekularen Photodetachment, werden die Photoprodukte I2 und CH2 gebildet. In einem Kontrollexperiment wurde dann versucht, das molekulare Photodetachment gegen{\"u}ber dem dominanten sequentiellen Kanal mit geformten 800nm Laserpulsen zu optimieren. Es wurden Optimierungen mit dem Ziel der Maximierung der Ausbeute an den Photoprodukten I2 und CH2 gegen{\"u}ber CH2I durchgef{\"u}hrt. Diese Experimente ergaben, dass f{\"u}r beide Fragmente des molekularen Photodetachments eine Steigerung des Produktverh{\"a}ltnisses um etwa einen Faktor drei m{\"o}glich ist. Dabei zeigte sich, dass eine Maximierung auf ein Produktverh{\"a}ltnis (z.B. I2/CH2I) eine Steigerung des anderen um etwa den gleichen Faktor hervorruft. Dies ist ein deutlicher Hinweis, dass beide Photoprodukte {\"u}ber denselben Dissoziationskanal gebildet werden. Ein weiterer inweis wurde aus der Analyse der optimalen Pulsformen erhalten: In beiden F{\"a}llen weisen diese eine markante Doppelpulsstruktur mit einem zeitlichen Abstand von etwa 400fs auf. Dies erinnert stark an die Situation des Pump-Probe--Experiments, wo durch die Analyse des transienten Signals ebenfalls eine optimale Verz{\"o}gerungszeit zwischen dem Pump- und Probe-Laserpuls von etwa 400fs ermittelt werden konnte, bei der die Produktverh{\"a}ltnisse gerade maximal sind. Im Vergleich zur Massenspektroskopie liefert die Photoelektronenspektroskopie in der kinetischen Energie der Photoelektronen eine zus{\"a}tzliche Messgr{\"o}ße, die direkt Informationen {\"u}ber die Kerngeometrie des Systems liefern kann. Mit dieser Technik wurde die trans-cis-Photoisomerisierung von Stilben im ersten elektronisch angeregten Zustand S1(1Bu) zeitaufgel{\"o}st untersucht. Dabei ging es speziell um die Frage nach der Existenz eines weiteren 1Bu Zustandes, der in neueren theoretischen Untersuchungen diskutiert wurde. In einem Pump-Probe-Experiment wurde dazu das im Molekularstrahl pr{\"a}parierte trans-Stilben durch einen 266nm Laserpuls angeregt und die Dynamik durch einen weiteren 266nm Laserpuls abgefragt. Im Photoelektronenspektrum konnten zwei signifikante Beitr{\"a}ge mit unterschiedlicher Dynamik gefunden werden. Das transiente Signal des ersten Beitrags weist eine Zeitkonstante von etwa 20ps auf und konnte eindeutig der Isomerisierung des S1 Zustandes zugeordnet werden. Im Gegensatz dazu zeigte das Signal des zweiten Beitrags eine Zeitkonstante von 100fs. Dieses Signal k{\"o}nnte aus der Ionisation des S2 Zustandes resultieren, welcher bislang experimentell nicht beobachtet werden konnte.}, subject = {Ultrakurzer Lichtimpuls}, language = {de} } @phdthesis{Reitzenstein2004, author = {Reitzenstein, Stephan}, title = {Monolithische Halbleiternanostrukturen als ballistische Verst{\"a}rker und logische Gatter}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-12177}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit wurden monolithische Halbleiternanostrukturen hinsichtlich neuartiger nanoelektronischer Transporteffekte untersucht. Hierbei wurden gezielt der ballistische Charakter des Ladungstransportes in mesoskopischen Strukturen sowie die kapazitive Kopplung einzelner Strukturbereiche ausgenutzt, um ballistische Verst{\"a}rkerelemente und logische Gatter zu realisieren. Die untersuchten Nanostrukturen basieren auf dem zweidimensionalen Elektronengas modulationsdotierter GaAs/AlGaAs-Heterostrukturen und wurden {\"u}ber Elektronenstrahl-Lithographie sowie nasschemische {\"A}tztechniken realisiert. Somit entstanden niederdimensionale Leiter mit Kanalbreiten von wenigen 10 nm, deren Leitwert {\"u}ber planare seitliche Gates elektrisch kontrolliert werden kann. Bei den Transportuntersuchungen, die zum Teil im stark nichtlinearen Transportbereich und bei Temperaturen bis hin zu 300 K durchgef{\"u}hrt wurden, stellte sich das Konzept verzweigter Kanalstrukturen als vielversprechend hinsichtlich der Anwendung f{\"u}r eine neuartige Nanoelektronik heraus. So kann eine im Folgenden als Y-Transistor bezeichnete, verzweigte Kanalstruktur in Abh{\"a}ngigkeit der {\"a}ußeren Beschaltung als Differenzverst{\"a}rker, invertierender Verst{\"a}rker, bistabiles Schaltelement oder aber auch als logisches Gatter eingesetzt werden. Zudem er{\"o}ffnet der Y-Transistor einen experimentellen Zugang zu den nichtklassischen Eigenschaften nanometrischer Kapazit{\"a}ten, die sich von denen rein geometrisch definierter Kapazit{\"a}ten aufgrund der endlichen Zustandsdichte erheblich unterscheiden k{\"o}nnen. F{\"u}r ballistische Y-Verzweigungen tritt zudem ein neuartiger Gleichrichtungseffekt auf, der in Kombination mit den verst{\"a}rkenden Eigenschaften von Y-Transistoren dazu genutzt wurde, kompakte logische Gatter sowie einen ballistischen Halb-Addierer zu realisieren.}, subject = {Transistor}, language = {de} } @phdthesis{Michalke2004, author = {Michalke, Thordis}, title = {Elektronen-Korrelationen und Elektron-Phonon-Kopplung in einem nanostrukturierten Adsorbatsystem}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-11957}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {In meiner Arbeit werden die Auswirkungen von Vielteilcheneffekten in einem niedrigdimensionalen Adsorbatsystem untersucht. Ein solches System kann als einfaches Modellsystem zum Verst{\"a}ndnis der Vielteilcheneffekte dienen. Mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie und Rastertunnelspektroskopie kann die Lebensdauer der Quasiteilchen direkt gemessen werden. An quasi-nulldimensionalen Quantenpunkten l{\"a}sst sich außerdem der Einfluss der Dimensionalit{\"a}t und der Strukturgr{\"o}ße auf die Korrelationseffekte und Kopplungsst{\"a}rken der Elektronen messen. Das Adsorbatsystem Stickstoff auf Kupfer (Cu(100)c(2x2)N) ist hierf{\"u}r ideal geeignet. Bei der Adsorption von Stickstoff auf Cu(100) bilden sich auf Grund starker Verspannungen durch die inkommensurate c(2x2)-Bedeckung Stickstoff-Inseln mit einer typischen Gr{\"o}ße von 5x5 nm². Auf diesen quasi-nulldimensionalen Quantenpunkten l{\"a}sst sich lokal mit der Rastertunnelspektroskopie die elektronische Zustandsdichte messen. In den STS-Spektren und Bildern sind typische diskrete Eigenzust{\"a}nde eines Quantentrogs zu beobachten. Mit einem Modell ged{\"a}mpfter, quasifreier Elektronen ist es gelungen, diese Eigenzust{\"a}nde zu simulieren und wichtige physikalische Gr{\"o}ßen, wie die effektive Masse, die Bindungsenergie und die mittlere Lebensdauer der Elektronen in den Inseln zu bestimmen. Mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie k{\"o}nnen zahlreiche adsorbatinduzierte Zust{\"a}nde identifiziert und die zweidimensionale Bandstruktur des Adsorbatsystems gemessen werden. Die Elektron-Phonon-Kopplung spielt in dem Stickstoff-Adsorbatsystem eine wichtige Rolle: Temperaturabh{\"a}ngige Messungen der zweidimensionalen Zust{\"a}nde lassen auf eine sehr starke Kopplung schließen mit Werten bis zu 1,4 f{\"u}r die Kopplungskonstante. Dabei ist die Kopplungsst{\"a}rke wesentlich von der Lokalisierung der Adsorbatzust{\"a}nde abh{\"a}ngig. In der N{\"a}he der Fermikante zeigt ein Adsorbatzustand eine außergew{\"o}hnliche Linienform. Die Spektralfunktion kann selbst bei recht hohen Temperaturen von 150 K mit dem Realteil der Selbstenergie der Elektron-Phonon-Kopplung beschrieben werden. F{\"u}r die Phononenzustandsdichte wird dabei das Einstein-Modell verwendet auf Grund des dominierenden Anteils der adsorbatinduzierten optischen Phononen. Die Kopplungsst{\"a}rke und der Beitrag der Elektron-Elektron und Elektron-Defekt-Streuung werden aus diesen Daten extrahiert. Auf Grund der sehr starken Elektron-Phonon-Kopplung k{\"o}nnte man spekulieren, ob sich in der Oberfl{\"a}che Cooper-Paare bilden, deren Anziehung {\"u}ber ein optisches Adsorbatphonon vermittelt w{\"u}rde, und so eine exotische Oberfl{\"a}chen-Supraleitung verursachen.}, subject = {Adsorbat}, language = {de} } @phdthesis{Krebs2004, author = {Krebs, Roland}, title = {Herstellung und Charakterisierung von kanten- und vertikalemittierenden (Ga)InAs/Ga(In)As-Quantenpunkt(laser)strukturen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-11328}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Im Vergleich zu Quantenfilmlasern haben Quantenpunktlaser (unter anderem) die Vorteile, dass kleinere Schwellenstr{\"o}me zu erreichen sind und die Emissionswellenl{\"a}nge {\"u}ber einen gr{\"o}ßeren Bereich abgestimmt werden kann, da diese aufgrund der Gr{\"o}ßenfluktuation im Quantenpunktensemble {\"u}ber ein breites Verst{\"a}rkungsspektrum verf{\"u}gen. Ziel des ersten Teils der Arbeit war es, monomodige 1.3 µm Quantenpunktlaser f{\"u}r Telekommunikationsanwendungen herzustellen und deren Eigenschaften zu optimieren. Es wurden sechs Quantenpunktschichten als aktive Zone in Laserstrukturen mit verbreitertem Wellenleiter eingebettet. Eine Messung der optischen Verst{\"a}rkung einer solchen Laserstruktur mit sechs Quantenpunktschichten ergab einen Wert von 16.6 1/cm (f{\"u}r den Grundzustands{\"u}bergang) bei einer Stromdichte von 850 A/cm^2. Dadurch ist Laserbetrieb auf dem Grundzustand bis zu einer Resonatorl{\"a}nge von 0.8 mm m{\"o}glich. F{\"u}r eine Laserstruktur mit sechs asymmetrischen DWELL-Schichten und optimierten Wachstumsparametern ergab sich eine Transparenzstromdichte von etwa 20 A/cm^2 pro Quantenpunktschicht und eine interne Quanteneffizienz von 0.47 bei einer internen Absorption von 1.0 1/cm. Aus den Laserproben wurden außerdem Stegwellenleiterlaser hergestellt. Mit einem 0.8 mm x 4 µm großen Bauteil konnte im gepulsten Betrieb Laseroszillation bis zu einer Rekordtemperatur von 156 °C gezeigt werden. 400 µm x 4 µm große Bauteile mit hochreflektierenden Spiegelverg{\"u}tungen wiesen im Dauerstrichbetrieb Schwellenstr{\"o}me um 6 mA und externe Quanteneffizienzen an der Frontfacette von 0.23 W/A auf. F{\"u}r Telekommunikationsanwendungen werden Bauteile ben{\"o}tigt, die lateral und longitudinal monomodig emittieren. Bei kantenemittierenden Lasern kann dies durch das DFB-Prinzip (DFB: distributed feedback) erreicht werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die weltweit ersten DFB-Laser auf der Basis von 1.3 µm Quantenpunktlaserstrukturen hergestellt. Dazu wurden lateral zu den Stegen durch Elektronenstrahllithographie Metallgitter definiert, die durch Absorption die Modenselektion bewirken. Dank des etwa 100 nm breiten Verst{\"a}rkungsspektrums der Laserstrukturen konnte eine Verstimmung der Emissionswellenl{\"a}nge {\"u}ber einen Wellenl{\"a}ngenbereich von 80 nm ohne signifikante Verschlechterung der Bauteildaten erzielt werden. Anhand der 0.8 mm langen Bauteile wurden die weltweit ersten ochfrequenzmessungen an Lasern dieser Art durchgef{\"u}hrt. F{\"u}r Quantenpunktlaser sind theoretisch aufgrund der hohen differentiellen Verst{\"a}rkung kleine statische Linienbreiten und ein kleiner Chirp zu erwarten. Dies zeigte sich auch im Experiment. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit vertikal emittierenden Quantenpunktstrukturen. Ziel dieses Teils der Arbeit war es, Quantenpunkt-VCSEL mit dotierten Spiegeln zun{\"a}chst im Wellenl{\"a}ngenbereich um 1 µm herzustellen und auf dieser Basis die Realisierbarkeit von 1.3 µm Quantenpunkt-VCSELn zu untersuchen. Zun{\"a}chst wurden undotierte Mikroresonatorstrukturen f{\"u}r Grundlagenuntersuchungen hergestellt, um die Qualit{\"a}t der Spiegelschichten zu testen und zu optimieren. Diese Strukturen bestanden aus 23.5 Perioden von Spiegelschichten aus AlAs und GaAs im unteren DBR (DBR: Distributed Bragg Reflector), einer lambda-dicken Kavit{\"a}t aus GaAs mit einer Quantenpunktschicht im Zentrum und einem oberen DBR mit 20 Perioden. Es konnten Resonatoren mit sehr hohen G{\"u}ten {\"u}ber 8000 realisiert werden. F{\"u}r die weiteren Arbeiten hinsichtlich der Herstellung von Quantenpunkt-VCSEL-Strukturen haben die Untersuchungen an den Mikroresonatorstrukturen gezeigt, dass es an der verwendeten MBE-Anlage m{\"o}glich ist, qualitativ sehr hochwertige Spiegelstrukturen herzustellen. Aufbauend auf den Ergebnissen, die aus der Herstellung und Charakterisierung der Mikroresonatorstrukturen gewonnen worden waren, wurden nun Quantenpunkt-VCSEL-Strukturen hergestellt. Es wurden Strukturen mit 17.5 Perioden im unteren und 21 Perioden im oberen DBR sowie mit 20.5 Perioden im unteren und 30 Perioden im oberen DBR hergestellt. Erwartungsgem{\"a}ß zeigten die VCSEL mit der h{\"o}heren Spiegelanzahl auch die besseren Bauteildaten. Um VCSEL auch im Dauerstrich betreiben zu k{\"o}nnen, wurden Bauteile mit Oxidapertur hergestellt. Dazu wurden bei 30 µm großen Mesen die beiden Aperturschichten aus AlAs auf beiden Seiten der Kavit{\"a}t zur Strompfadbegrenzung bis auf 6 µm einoxidiert. Es konnte gezeigt werden, dass die Realisierung von Quantenpunkt-VCSELn im Wellenl{\"a}ngenbereich um 1 µm mit komplett dotierten Spiegeln ohne gr{\"o}ßere Abstriche bei den Bauteildaten m{\"o}glich ist. Bei der Realisierung von 1.3 µm Quantenpunkt-VCSELn mit dotierten Spiegeln bereitet die im Vergleich zu den Absorptionsverlusten geringe optische Verst{\"a}rkung Probleme.}, subject = {Drei-F{\"u}nf-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Fiederling2004, author = {Fiederling, Roland}, title = {Elektrische Spininjektion in GaAs LEDs}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-11338}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Die Zielsetzung dieser Arbeit war die elektrische Spininjektion in Halbleiter zu erforschen und Methoden zu deren Realisation zu entwickeln. Hierzu wurden in dieser Arbeit III-V und II-VI Halbleiterheterostrukturen mit Hilfe von Photolumineszenz-, Elektrolumineszenz- und Anregungsspektroskopie untersucht. Die Messungen wurden bei Temperaturen im Bereich von 1.6 K bis 50 K durchgef{\"u}hrt und es wurden Magnetfelder bis zu 9 T verwendet. Die elektrische Spininjektion in einen nicht magnetischen Halbleiter wurde zum ersten mal in dieser Arbeit nachgewiesen. Hierzu wurden zwei neuartige Konzepte verwendet und miteinander verbunden. Zum einen wurde die Detektion von spinpolarisierten Str{\"o}men mit Hilfe von optischen {\"U}berg{\"a}ngen durchgef{\"u}hrt. Zum anderen wurde in dieser Arbeit erstmals ein semimagnetischer II-VI Halbleiter als spinpolarisierender Kontakt verwendet. Durch die optische Detektion wurden die bisherigen Magnetowiderstandsmessungen zur Bestimmung der Spininjektion abgel{\"o}st und durch die Verwendung von semimagnetischen Halbleitern wurde eine neue Klasse von Materialien f{\"u}r die Anwendung in spinselektiven Halbleiterheterostrukturen gefunden. F{\"u}r den optischen Detektor der Elektronenpolarisation wurde eine GaAs/(Al, Ga)As Leuchtdiode (Spin-LED) verwendet, in die {\"u}ber das p-dotierte Substrat unpolarisierte L{\"o}cher und {\"u}ber den n-dotierten semimagnetischen Halbleiter spinpolarisierte Elektronen injiziert wurden. Das durch die Rekombination der Ladungstr{\"a}ger aus der LED emittierte Licht wurde in Oberfl{\"a}chenemission detektiert. Aufgrund der Auswahlregeln f{\"u}r optische {\"U}berg{\"a}nge in Halbleitern mit Zinkblendestruktur ist es m{\"o}glich, anhand der zirkularen Polarisation der Elektrolumineszenz, die Polarisation der injizierten Elektronen anzugeben. Abh{\"a}ngig vom externen Magnetfeld wurde die zirkulare Polarisation der Lichtemission von Spin-LEDs analysiert. Diese Polarisation erreichte schon bei geringen externen Magnetfeldern von z.B. 0.5 T sehr hohe Werte von bis zu 50 \%. Im Vergleich dazu ist die intrinsische Polarisation von GaAs/(Al, Ga)As Heterostrukturen mit bis zu 5 \% sehr gering. An den Spin-LEDs wurden Photolumineszenzmessungen zu der Bestimmung der intrinsischen Polarisation durchgef{\"u}hrt und zus{\"a}tzlich wurde die Elektrolumineszenz von GaAs LEDs ohne manganhaltigen Kontakt analysiert. Mit Hilfe dieser Referenzmessungen konnten Seiteneffekte, die z.B. durch die magneto-optisch aktive manganhaltige Schicht in den Spin-LEDs verursacht werden k{\"o}nnen, ausgeschlossen werden. Insgesamt war es m{\"o}glich die elektrische Spininjektion in Halbleiter eindeutig nachzuweisen.}, subject = {Zwei-Sechs-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Richter2003, author = {Richter, Georg}, title = {Nachweis der elektrischen Spin-Injektion in II-VI-Halbleiter mittels Messung des elektrischen Widerstandes}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-10911}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Die bisherigen Ergebnisse der elektrischen Spininjektion in Halbleiter im diffusivem Regime werden mit dem Modell von Schmidt et. al gut beschrieben. Eine Folgerung aus diesem Modell ist, dass n-dotierte, verd{\"u}nnte magnetische Halbleiter ("diluted magnetic semiconductors", DMS) als Injektor-Materialien f{\"u}r die elektrische Spininjektion in Halbleiter gut geeignet sind. Im Jahr 1999 wurde dar{\"u}ber hinaus die elektrische Injektion von einem DMS in einem nicht magnetisch dotierten Halbleiter ("non magnetic semiconductors", NMS) mit optischen Mitteln nachgewiesen. Die elektrischen Eigenschaften des Metall-Halbleiter-Kontaktes vom Materialsystem n-(Be,Zn,Mn)Se - n-(Be,Zn)Se wurden untersucht und optimiert, wobei spezifische Kontakwiderst{\"a}nde von bis zu ca. 2 10^-3 Ohm cm^2 bei 4 K erreicht wurden. Der Kontakt zwischen n-(Be,Zn,Mn)Se und n-(Be,Zn)Se ist unkritisch, weil der auftretende Leitungsband-Offset lediglich 40 meV betr{\"a}gt. Die Spininjektionsmessungen wurden an Bauteilen mit einem adaptiertem Design der Transmission-Line Messungen ("TLM") durchgef{\"u}hrt. Bei diesem Materialsystem wurde am Gesamtbauteil ein positiver Magnetowiderstand von bis zu 25 \% detektiert. Da sowohl der intrinsische Magnetowiderstand der einzelnen Halbleiterschichten negativ bzw. konstant war, als auch kein besonderes Magnetowiderstandsverhalten an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht festgestellt werden konnte, kann dieser Magnetowiderstand als erster elektrischer Nachweis einer Spininjektion in einen Halbleiter angesehen werden. Die bei geringeren Temperaturen (300 mK und 2 K) bereits bei kleineren B-Feldern eintretende S{\"a}ttigung des Widerstandes ist dar{\"u}berhinaus mit der Temparaturabh{\"a}ngigkeit der Zeeman-Aufspaltung des DMS in Einklang zu bringen. Eine systematische Untersuchung dieses "Large Magnetoresistance" Effektes von der Dotierung der beteiligten Halbleiter zeigt hingegen ein komplexeres Bild auf. Es scheint ein optimales Dotierregime, sowohl f{\"u}r den DMS als auch f{\"u}r den NMS zu geben. H{\"o}here oder geringere Dotierung reduzieren die relative Gr{\"o}ße des positiven Magnetowiderstandes. Auch bei stark unterschiedlich dotierten DMS- und NMS-Schichten tritt eine (partielle) Unterdr{\"u}ckung des Magnetowiderstandes auf, in {\"U}bereinstimmung mit dem Modell. Dies l{\"a}sst den Schluss zu, dass neben einer, der Spininjektion abtr{\"a}glichen, großen Differenz der Ladungstr{\"a}gerdichten, evtl. auch die Bandstrukturen der beteiligten Halbleiter f{\"u}r die Spininjektionseffekte von Bedeutung ist. Um die elektrische Spininjektion auch in der technologisch wichtigen Familie der III/V Halbleiter etablieren zu k{\"o}nnen, wurde die elektrische Spininjektion von n-(Cd,Mn)Se in n-InAs untersucht. Basierend auf den Prozessschritten "Elektronenstrahlbelichtung" und "nasschemisches {\"A}tzen" wurde eine {\"A}tztechnologie entwickelt und optimiert, bei der die {\"A}tzraten {\"u}ber die zuvor durchgef{\"u}hrte EBL kontrollierbar eingestellt werden k{\"o}nnen. Mesas mit Breiten von bis zu 12 nm konnten damit hergestellt werden. Untersuchungen zur elektrischen Spininjektion von (Cd,Mn)Se in InAs wurden mit Stromtransport senkrecht zur Schichtstruktur durchgef{\"u}hrt. Erste Messungen deuten bei niedrigen Magnetfeldern (B< 1,5 T) auf eine {\"a}hnliche Abh{\"a}ngigkeit des Gesamtwiderstand vom externen Feld hin wie im Materialsystem (Be,Zn,Mn)Se - (Be,Zn)Se. Allerdings tritt bei h{\"o}heren Feldern ein stark negativer Magnetowiderstand des Gesamtbauteils auf, der qualitativ einen {\"a}hnlichen Verlauf zeigt wie die (Cd,Mn)Se-Schicht allein. Da die I/U Kennlininen des Gesamtbauteils Nichtlinearit{\"a}ten aufweisen, k{\"o}nnen Tunneleffekte an einer oder mehrerer Barrieren eine wichtige Rolle spielen. Ob durch diese Tunneleffekte eine elektrische Spinijektion induziert wird, kann noch nicht abschließend gekl{\"a}rt werden. W{\"u}nschenswert ist daher eine weitere Charakterisierung der Einzelschichten. Ein weiteres Ziel ist, in Verbindung mit den oben angef{\"u}hrten technologischen Vorbereitungen, eine durch Nanostrukturierung erm{\"o}glichte, delokale Messung des Magnetowiderstand. Durch dieses Messverfahren k{\"o}nnten etwaige Tunnel-Effekte an der Metall-DMS Schicht zwanglos von denen an der DMS-NMS Grenzschicht getrennt werden.}, subject = {Zwei-Sechs-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Schoell2003, author = {Sch{\"o}ll, Achim}, title = {High-resolution investigation of the electronic structure of organic thin films}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-10809}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der elektronischen Struktur organischer D{\"u}nnfilme. Eine zentrale Frage dabei ist der Einfluss der Wechselwirkung zwischen den Molek{\"u}len in der kondensierten Phase und der Wechselwirkung an metall-organischen Grenzfl{\"a}chen auf die elektronischen Eigenschaften. Dazu wurden die experimentellen Methoden Photoelektronenspektroskopie (PES) und R{\"o}ntgenabsorptionsspektroskopie (NEXAFS) mit h{\"o}chster Energieaufl{\"o}sung angewandt. Zus{\"a}tzlich wurden ab initio Rechnungen zur theoretischen Simulation von NEXAFS Spektren durchgef{\"u}hrt. Haupts{\"a}chlich wurden d{\"u}nne, vakuumsublimierte Filme aromatischer Modellmolek{\"u}le mit sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen (NTCDA, PTCDA, NDCA, BPDCA und ANQ) auf Ag(111) Oberfl{\"a}chen untersucht. Die ausgew{\"a}hlten Molek{\"u}le besitzen wegen ihrer großen delokalisierten p-Elektronensysteme sehr interessante Eigenschaften f{\"u}r die Anwendung in elektronischen Bauelementen. Dank der hohen Energieaufl{\"o}sung von Synchrotronstrahlungsquellen der dritten Generation war es erstmals m{\"o}glich, die Schwingungsfeinstruktur in den NEXAFS Spektren dieser kondensierten großen Molek{\"u}le sichtbar zu machen. Der Vergleich der Daten verschiedener Molek{\"u}le liefert dabei interessante Einblicke in den Kopplungmechanismus zwischen dem elektronischen {\"U}bergang und der Schwingungsanregung. Obwohl die Molek{\"u}le eine Vielzahl verschiedener Schwingungsmoden besitzen, kann man in deren NEXAFS Spektren beobachten, dass die elektronischen {\"U}berg{\"a}nge jeweils an haupts{\"a}chlich eine Schwingungsmode koppeln. Die hochaufgel{\"o}sten XPS Spektren der Molek{\"u}le NTCDA, PTCDA, NDCA, BPDCA und ANQ zeigen bestimmte systematische Unterschiede, so dass diese Spektren als Fingerabdruck f{\"u}r die jeweilige Substanz verwendet werden k{\"o}nnen. Durch die vergleichende Auswertung der Spektren konnten die 1s Bindungsenergien aller chemisch unterschiedlichen Kohlenstoff- und Sauerstoffatome bestimmt werden. Zus{\"a}tzliche Strukturen in den Spektren k{\"o}nnen shake-up Satelliten zugeschrieben werden. Die f{\"u}nf Molek{\"u}le stellen ein ideales Modellsystem dar, um fundamentale Aspekte der Rumpfelektronenspektroskopie zu untersuchen, wie Anfangs- und Endzustandseffekte und Satelliten, die durch die intramolekulare und intermolekulare Elektronendichteverteilung im Grund- und rumpfionisierten Zustand beeinflusst werden. Ein wichtiger Punkt dieser Dissertation sind spektroskopische Untersuchungen strukturell unterschiedlicher NTCDA Monolagenphasen auf Ag(111), deren Existenz aus vorangegangenen Arbeiten bekannt ist. Deutliche Unterschiede in der elektronischen Struktur der verschiedenen Phasen, die auf die Metall-Adsorbat Wechselwirkung zur{\"u}ckzuf{\"u}hren sind, konnten sowohl mittels XPS als auch mittels NEXAFS aufgezeigt werden. Sowohl f{\"u}r die komprimierte also auch f{\"u}r die relaxierte NTCDA Monolage kann die Bindung ans Substrat als schwach chemisorptiv charakterisiert werden, was eindeutig aus der Analyse der Satellitenstrukturen in den O 1s und C 1s XPS Spektren hervorgeht, die durch die dynamische Abschirmung durch Ladungstransfer vom Substrat erzeugt werden. Die NEXAFS Daten zeigen konsistent eine teilweise Besetzung des NTCDA LUMOs. Sowohl f{\"u}r die komprimierte als auch f{\"u}r die relaxierte NTCDA Monolage finden hochinteressante Phasen{\"u}berg{\"a}nge in ungeordnete Tieftemperaturphasen beim Abk{\"u}hlen auf 160 K statt. Dabei wird die Adsorbat-Substrat Wechselwirkung st{\"a}rker und das LUMO wird vollst{\"a}ndig besetzt. Dies kann in den NEXAFS Spektren anhand des Verschwindens der zugh{\"o}rigen {\"U}berg{\"a}nge beobachtet werden. Die XPS Spektren zeigen gleichzeitig eine deutliche Abnahme der Intensit{\"a}t schlecht abgeschirmter Photoemissionszust{\"a}nde, was auf die nun effektivere Ladungstransferabschirmung zur{\"u}ckzuf{\"u}hren ist. F{\"u}r den Phasen{\"u}bergang der relaxierten Monolage konnte mittels temperaturabh{\"a}ngiger NEXAFS Messungen eindeutig ein Hystereseverhalten gezeigt und die Hysteresekurve bestimmt werden. Die Hysterese betr{\"a}gt etwa 20 K. Des weiteren wurde aus SPA-LEED Messungen die Aktivierungsenergie f{\"u}r den Phasen{\"u}bergang der relaxierten Monolage beim Abk{\"u}hlen auf ca. 60 meV bestimmt. Schließlich wurden NEXAFS Untersuchungen an Poly{\"a}thylenproben mit verschiedenem Komonomergehalt durchgef{\"u}hrt. Unterschiede in den Absorptionsspektren von Proben mit unterschiedlichem Komonomeranteil konnten eindeutig auf die unterschiedliche Kristallinit{\"a}t der Proben zur{\"u}ckgef{\"u}hrt werden, indem eine hochkristalline Probe in situ bis zur Schmelztemperatur geheizt wurde. Ab initio Rechnungen an einer Modelmatrix aus Butanmolek{\"u}len zeigen, dass die Spektren von kristallinem und amorphem Poly{\"a}thylen aufgrund der intermolekularen Wechselwirkung deutliche Unterschiede haupts{\"a}chlich f{\"u}r Resonanzen mit starkem Rydberg Charakter aufweisen. Damit lassen sich die Unterschiede in den Poly{\"a}thylenspektren durch die {\"U}berlagerung der Signaturen der kristallinen und amorphen Anteile erkl{\"a}ren, die je nach Kristallinit{\"a}t der Probe in unterschiedlichen Verh{\"a}ltnissen vorliegen.}, subject = {D{\"u}nne Schicht}, language = {en} } @phdthesis{Schallenberg2004, author = {Schallenberg, Timo}, title = {Shadow mask assisted heteroepitaxy of compound semiconductor nanostructures}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-10290}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Shadow Mask assisted Molecular Beam Epitaxy (SMMBE) is a technique enabling selected area epitaxy of semiconductor heterostructures through shadow masks. The objective of this work was the development of the SMMBE technique for the reliable fabrication of compound semiconductor nanostructures of high structural and optical quality. In order to accomplish this, technological processes have been developed and optimized. This, in combination with model calculations of the basic kinetic growth processes has enabled the fabrication of high quality quantum structures. A high spatial precision and control of the incidence regions of the molecular beams during the SMMBE process are required for the fabrication of nanostructures. One of the technological developments to this effect, which has substantially enhanced the versatility of SMMBE, is the introduction of a new type of freestanding shadow masks: Growth through such a mask with different incidence angles of the molecular beams is equivalent to employing different mechanical masks, but is much more accurate since the precision of mechanical alignment is limited. A consistent model has been developed, which successfully explains the growth dynamics of molecular beam epitaxy through shadow masks. The redistribution of molecular fluxes under shadow masks may affect the growth rates on selected areas of the substrate drastically. In the case of compound semiconductors, reactions between the constituent species play important roles in controlling the growth rates as a function of the growth parameters. The predictions of the model regarding the growth of II-VI and III-V compounds have been tested experimentally and the dependence of the growth rates on the growth parameters has been verified. Moreover, it has been shown, that selected area epitaxy of II-VI and III-V compounds are governed by different surface kinetics. Coexisting secondary fluxes of both constituent species and the apparent non-existence of surface diffusion are characteristic for SMMBE of II-VI compounds. In contrast, III-V SMMBE is governed by the interplay between secondary group-V flux and the surface migration of group-III adatoms. In addition to the basic surface kinetic processes described by the model, the roles of orientation and strain-dependent growth dynamics, partial shadow, and material deposition on the mask (closure of apertures) have been discussed. The resulting advanced understanding of the growth dynamics (model and basic experiments) in combination with the implementation of technical improvements has enabled the development and application of a number of different processes for the fabrication of both II-VI and III-V nanostructures. In addition to specific material properties, various other phenomena have been exploited, e.g., self-organization. It has been shown that, e.g., single quantum dots and quantum wires can be reliably grown. Investigations performed on the SMMBE nanostructures have demonstrated the high positional and dimensional precision of the SMMBE technique. Bright cathodoluminescence demonstrates that the resulting quantum structures are of high structural and optical quality. In addition to these results, which demonstrate SMMBE as a prospective nanofabrication technique, the limitations of the method have also been discussed, and various approaches to overcome them have been suggested. Moreover, propositions for the fabrication of complex quantum devices by the multiple application of a stationary shadow mask have been put forward. In addition to selected area growth, the shadow masks can assist in etching, doping, and in situ contact definition in nanoscale selected areas. Due to the high precision and control over the dimensions and positions of the grown structures, which at the same time are of excellent chemical, crystal, and optical quality, SMMBE provides an interesting perspective for the fabrication of complex quantum devices from II-VI and III-V semiconductors.}, subject = {Verbindungshalbleiter}, language = {en} } @phdthesis{Krampert2004, author = {Krampert, Gerhard}, title = {Femtosecond quantum control and adaptive polarization pulse shaping}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-10304}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Adaptive Femtosekunden-Quantenkontrolle hat sich in den letzten Jahren als eine sehr erfolgreiche Methode in vielen wissenschaftlichen Gebieten wie Physik, Chemie oder Biologie erwiesen. Eine Vielzahl von Quantensystemen und insbesondere Molek{\"u}le, die eine chemische Reaktion durchlaufen, sind durch speziell geformte, Femtosekunden-Laserimpulse kontrolliert worden. Diese Methode erlaubt es, nicht nur das Quantensystem zu beobachten, sondern einen Schritt weiterzugehen und aktive Kontrolle {\"u}ber quantenmechanische Dynamik zu erlangen. In diesem Schema werden Interferenzph{\"a}nomene im Zeit- und Frequenzraum benutzt, um Selektivit{\"a}t zum Beispiel in einer chemischen Reaktion zu erhalten. Die dazu benutzten, speziell geformten Femtosekunden-Laserimpulse waren bislang nur linear polarisiert. Deshalb konnten sie nur die skalaren Eigenschaften der Licht - Materie - Wechselwirkung ausnutzen und haben so den vektoriellen Charakter des elektrischen Dipolmoments \$\vec{\mu}\$ und des elektrischen Lichtfeldes \$\vec{E}(t)\$ vernachl{\"a}ssigt. Im besonderen in der Quantenkontrolle von chemischen Reaktionen ist das untersuchte System, die Molek{\"u}le, dreidimensional und zeigt komplexe raumzeitliche Dynamik. Mit der Hilfe von polarisations-geformten Laserimpulsen ist man jetzt in der Lage dieser Dynamik, sowohl in der Zeit als auch in der r{\"a}umlichen Richtung zu folgen. Deshalb kann nun ein neues Niveau an Kontrolle in quanten-mechanischen Systemen erreicht werden. In dieser Arbeit konnte die Erzeugung von polarisations-geformten Laserimpulsen in einem optischen Aufbau verwirklicht werden. Dieser Aufbau erfordert keine interferometrische Stabilit{\"a}t, da beide Polarisationskomponenten demgleichen Strahlweg folgen. Zwei-Kanal spektrale Interferometrie wurde eingesetzt, um die Laserimpulse experimentell vollst{\"a}ndig zu charakterisieren. Um den zeitabh{\"a}ngigen Polarisationszustand dieser Pulse exakt zu beschreiben, wurde eine mathematische Darstellung entwickelt und angewandt. Die Ver{\"a}nderungen des Polarisationszustandes durch optische Elemente wurde untersucht und einige L{\"o}sungen wurden aufgezeigt, um diese Ver{\"a}nderungen zu minimieren. Der Jones Matrix Formalismus wurde dazu benutzt, alle Verzerrungen des Polarisationszustandes zwischen dem Impulsformer und dem Ort des Experiments zu ber{\"u}cksichtigen. Zugleich k{\"o}nnen die Jones Matrizen zu einer vollst{\"a}ndigen Charakterisierung der erzeugten Laserimpulse verwendet werden. Dabei wurden experimentell kalibrierte Matrizen eingesetzt. Adaptive Polarisations-Impulsformung konnte in einem rein optischen Demonstrationsexperiment gezeigt werden. Dabei wurde die computergesteuerte Polarisationsformung mit einer Lernschleife und einem experimentellen R{\"u}ckkopplungssignal kombiniert. Durch diesen selbstlernenden Algorithmus konnte der ben{\"o}tigte, linear polarisierte Laserimpuls mit m{\"o}glichst kleiner Impulsdauer gefunden werden, der f{\"u}r die effektive Erzeugung der zweiten Harmonischen in einem nichtlinearen optischen Kristall am besten geeignet ist. Durch diese R{\"u}ckkopplungsschleife war es m{\"o}glich auch noch kompliziertere Polarisationsverzerrungen, die durch eine Wellenplatte f{\"u}r eine falsche Wellenl{\"a}nge verursacht wurden, r{\"u}ckg{\"a}ngig zu machen. Die zus{\"a}tzliche Verformung der spektralen Phase durch Materialdispersion in einem 10~cm langen Glasblock konnte ebenfalls automatisch kompensiert werden. Nach diesen optischen Demonstrationsexperimenten wurde ultraschnelle Polarisationsformung angewandt, um ein Quantensystem zu kontrollieren. Die Polarisationsabh{\"a}ngigkeit der Multi-Photonen Ionisation von Kaliumdimeren konnte in einer Anrege-Abtast Messung nachgewiesen werden. Diese Abh{\"a}ngigkeit wurde dann in einem adaptiven Polarisationsformungsexperiment in einer sehr viel allgemeineren Art ausgenutzt. Statt nur einem Anrege- und Abtastlaserimpuls mit jeweils unterschiedlicher Polarisation zu benutzen, wurde der zeitabh{\"a}ngige Polarisationszustand eines geformtem Laserimpulses benutzt, um die Ionisation zu maximieren. Anstelle von einer nur quantitativen Verbesserung konnte eine qualitativ neue Art von Kontrolle {\"u}ber Quantensysteme demonstriert werden. Diese Polarisationskontrolle ist anwendbar selbst bei zuf{\"a}llig ausgerichteten Molek{\"u}len. Durch diese M{\"o}glichkeit, auf Ausrichtung der Molek{\"u}le zu verzichten, konnte mit einem wesentlich vereinfachten experimentellen Aufbau gearbeitet werden. {\"U}ber diese Polarisationskontrollexperimente hinaus wurden auch die dreidimensionalen Aspekte der Dynamik von Molek{\"u}len erforscht und kontrolliert. Die \textit{cis-trans} Photoisomerisierungsreaktion von 3,3\$'\$-Diethyl-2,2\$'\$-Thiacyanin Iodid (NK88) wurde in der fl{\"u}ssigen Phase mit transienter Absorptionsspektroskopie untersucht. Die Isomerisierungsausbeute konnte sowohl erh{\"o}ht als auch erniedrigt werden durch den Einsatz geformter Femtosekunden-Laserimpulse mit einer Zentralwellenl{\"a}nge von 400~nm, die sowohl in spektraler Phase als auch Amplitude moduliert waren. Dieses Experiment zeigt die M{\"o}glichkeit, die koh{\"a}rente Bewegung großer molekularer Gruppen durch Laserimpulse gezielt zu beeinflussen. Diese Modifikation der molekularen Geometrie kann als erster Schritt angesehen werden, kontrollierte Stereochemie zu verwirklichen. Insbesondere da im ersten Teil dieser Arbeit die Kontrolle von Molek{\"u}len mit Polarisations-geformten Impulsen gezeigt werden konnte, ist der Weg geebnet zu einer Umwandlung von einem chiralen Enantiomer in das andere, da theoretische Modelle dieser Umwandlung polarisations-geformte Laserimpulse ben{\"o}tigen. Außer diesen faszinierenden Anwendungen der Polarisationsformung sollte es nun m{\"o}glich sein den Wellenl{\"a}ngenbereich der polarisations-geformten Laserimpulse auszuweiten. Sowohl Erzeugung der zweiten Harmonischen um in den ultravioletten Bereich zu kommen als auch optische Gleichrichtung von {\"a}ußerst kurzen Femtosekunden-Impulsen um den mittleren infrarot Bereich abzudecken sind M{\"o}glichkeiten, den Wellenl{\"a}ngenbereich von polarisations-geformten Laserimpulsen zu erweitern. Mit diesen neuen Wellenl{\"a}ngen tut sich eine Vielzahl an neuen M{\"o}glichkeiten auf, Polarisationsformung f{\"u}r die Kontrolle von quantenmechanischen Systemen einzusetzen.}, subject = {Ultrakurzer Lichtimpuls}, language = {en} } @phdthesis{Roesch2003, author = {R{\"o}sch, Matthias}, title = {Kopplung von kollektiven Anregungen in einlagigen und doppellagigen quasi-zweidimensionalen Elektronensystemen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-9892}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Gegenstand dieser Arbeit ist die Kopplung von kollektiven Anregungen in einlagigen und doppellagigen quasi-zweidimensionalen Elektronensystemen. Es wurden verschiedene modulationsdotierte Proben auf Basis von GaAs mit Gate-Elektrode und Gitterkoppler pr{\"a}pariert, um bei variabler Elektronendichte die Plasmon-Anregungen mit Hilfe der Ferninfrarot-Spektroskopie zu studieren. Die Auswertung der experimentellen Daten erfolgte durch eine selbstkonsistente Berechnung des elektronischen Grundzustandes, der Plasmon-Anregungsenergien und der optischen Absorption des Elektronengases. Zur Bestimmung der Absorption wurde dabei auf Grundlage bestehender Ans{\"a}tze ein eigener Formalismus im Rahmen der Stromantwort-Theorie entwickelt. Somit gelangen der erstmalige Nachweis von optischen und akustischen Intersubband-Plasmonen in zweilagigen Elektronensystemen sowie eine detaillierte Analyse der Kopplung von Intersubband-Plasmonen an optische Phononen und an strahlende Gittermoden im Bereich der Rayleigh-Anomalie.}, subject = {Galliumarsenid}, language = {de} } @phdthesis{Bach2004, author = {Bach, Lars}, title = {Neuartige nanostrukturierte Halbleiterlaser und Mikroringresonatoren auf InP-Basis f{\"u}r Wellenl{\"a}ngenmultiplexsysteme in der optischen Nachrichten{\"u}bertragung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-9474}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Zusammenfassung Diese Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit der Herstellung und Untersuchung von neuartigen nanostrukturierten Halbleiterbauelementen. Es wird gezeigt, dass durch den Einsatz von optischer und hochaufl{\"o}sender Elektronenstrahl- und Ionenstrahllithographie verschiedene optoelektronische Bauelemente (Laser und Filter) definiert werden k{\"o}nnen. Die Kombination dieser Definitionsprozesse mit speziellen nass- und trockenchemischen {\"A}tzverfahren erlaubt die Herstellung von Bauelementen mit sehr hoher Genauigkeit, Reproduzierbarkeit und monolithischer Integrationsf{\"a}higkeit mit verschiedensten Geometrien und Bereichen innerhalb der Bauelemente. Die Grundlagen zum Verst{\"a}ndnis der Funktionsweise und der Hochfrequenzeigenschaften der einzelnen Resonatorarten, Gitterstrukturen und der Laser mit diesen Gitterstrukturen sind in Kapitel 2 zusammen gefasst. Nach einer kurzen Abhandlung des Laserprinzips und des Aufbaus einer Laserdiode, werden die statischen und dynamischen Kenngr{\"o}ßen und Prozesse in den Lasern ausf{\"u}hrlich vorgestellt. Besonderes Augenmerk gilt dabei den dynamischen Grundlagen und der Erl{\"a}uterung eines zus{\"a}tzlichen Wechselwirkungsprinzips, genannt „Detuned Loading", im Laser und die sich daraus ergebenden neuen Eigenschaften. Die Auswirkungen der Resonatorgeometrien und Gitterstrukturen auf die spektralen Eigenschaften der Laser sind Bestandteil des zweiten Teiles von Kapitel 2. In Kapitel 3 werden die technologischen Prozesse zur Herstellung der verschiedensten pr{\"a}sentierten Bauelemente im Detail vorgestellt. Die Vorstellung der Charakterisierungsmethoden und der verwendeten Messpl{\"a}tze schließen dieses Kapitel ab. Kapitel 4 besch{\"a}ftigt sich ausschließlich mit den elektrischen und spektralen Eigenschaften der einzel- und gekoppelten Quadrat-Resonator-Lasern. Kapitel 5 besch{\"a}ftigt sich mit monomodige DFB- oder DBR-Lasern f{\"u}r Wellenl{\"a}ngenmultiplexsysteme im Wellenl{\"a}ngenbereich um 1.55 µm, als Einzelkomponenten oder in Arrays, die eine exakt einstellbarere Wellenl{\"a}nge und hoher Modenstabilit{\"a}t aufweisen. Durch die Verwendung des DBR-Prinzips kann eine signifikante Verbesserung der statischen und dynamischen Eigenschaften gegen{\"u}ber dem DFB-Prinzip erreicht werden. Die Verbesserungen der statischen Eigenschaften beruhen haupts{\"a}chlich auf der r{\"a}umlichen Trennung von Verst{\"a}rkungs- und Gitterbereich im Fall des DBR-Lasers und der damit verbundenen Erh{\"o}hung der Reflexion des R{\"u}ckfacettenbereiches. Die Trennung bewirkt eine Reduktion der Absorption im Verst{\"a}rkungsbereich, keine gitterimplantationsbedingten Erh{\"o}hung der internen Absorption wie im DFB-Fall, und damit eine Erh{\"o}hung der Effizienz was sich wiederum in einer geringern W{\"a}rmeproduktion {\"a}ußert. Aufgrund der aufgef{\"u}hrten Ursachen ist es m{\"o}glich durch Gr{\"o}ßenoptimierung der jeweiligen Bereiche Schwellenstr{\"o}me von 8 mA, Effizienzen von 0.375 W/A, Ausgangsleistungen bis zu 70 mW, Betriebsbereiche bis zum 12fachen des Schwellenstromes, Verschiebungen der Wellenl{\"a}nge mit dem Betriebsstrom von 0.01 nm/mA, eine thermische Belastbarkeiten bis zu 120°C und Seitenmodenunterdr{\"u}ckungen bis zu 67 dB durch das DBR-Laserprinzip zu realisieren. In Kapitel 6 wird ein neues Konzept eines hochfrequenzoptimierten Lasers vorgestellt. Das Prinzip des „Detuned Loading" ist sehr sensitiv auf die Phasenlage der umlaufenden Welle im Laser und auf die Lage der Hauptmode auf der Reflexionsfunktion des Gitters. Da eine Phasen{\"a}nderung von 2\&\#61552;\&\#61472;einer L{\"a}ngen{\"a}nderung von einigen 100 nm entspricht und dies außerhalb der Herstellungstoleranz liegt, ist eine gezielte Kontrolle dieses Prinzips im DBR-Laser nicht m{\"o}glich. Dies f{\"u}hrte zu einer Weiterentwicklung des DBR-Lasers in einem Laser der einer Phasenkontrolle erm{\"o}glicht, genannt CCIG-Laser. Dieser Laser besteht aus einer Lasersektion, einer zentralen Gittersektion und einer angeschlossenen Phasensektion. Durch Strominjektion in die Phasensektion ist es m{\"o}glich {\"u}ber eine {\"A}nderung des Brechungsindexes eine gezielte Einstellung der Phasenlage zu gew{\"a}hrleisten. Die Phasensektion hat keine Auswirkungen auf die statischen elektrischen und spektralen Eigenschaften der Laser. Diese sind sehr gut mit denen der DBR-Laser vergleichbar. Damit war es m{\"o}glich durch einen CCIG-Laser mit Sektionsgr{\"o}ßen von 500 µm f{\"u}r jede Sektion eine Steigerung der Bandbreite auf einen Rekordwert von 37 GHz, dass entspricht einem Steigerungsfaktor von 4.5 gegen{\"u}ber Fabry-Perot-Lasern gleicher L{\"a}nge, zu steigern.}, subject = {Halbleiterlaser}, language = {de} } @phdthesis{Pfeifer2004, author = {Pfeifer, Thomas}, title = {Adaptive control of coherent soft X-rays}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-9854}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {The availability of coherent soft x-rays through the nonlinear optical process of high-harmonic generation allows for the monitoring of the fastest events ever observed in the laboratory. The attosecond pulses produced are the fundamental tool for the time-resolved study of electron motion in atoms, molecules, clusters, liquids and solids in the future. However, in order to exploit the full potential of this new tool it is necessary to control the coherent soft x-ray spectra and to enhance the efficiency of conversion from laser light to the soft x-ray region in the harmonic-generation process. This work developed a comprehensive approach towards the optimization of the harmonic generation process. As this process represents a fundamental example of \emph{light}--\emph{matter} interaction there are two ways of controlling it: Shaping the generating laser \emph{light} and designing ideal states of \emph{matter} for the conversion medium. Either of these approaches was closely examined. In addition, going far beyond simply enhancing the conversion process it could be shown that the qualitative spectral response of the process can be modified by shaping the driving laser pulse. This opens the door to a completely new field of research: Optimal quantum control in the attosecond soft x-ray region---the realm of electron dynamics. In the same way as it is possible to control molecular or lattice vibrational dynamics with adaptively shaped femtosecond laser pulses these days, it will now be feasible to perform real-time manipulation of tightly bound electron motion with adaptively shaped attosecond light fields. The last part of this work demonstrated the capability of the herein developed technique of coherent soft-x-ray spectral shaping, where a measured experimental feedback was used to perform a closed-loop optimization of the interaction of shaped soft x-ray light with a sulfur hexafluoride molecule to arrive at different control objectives. For the optimization of the high-harmonic-generation process by engineering the conversion medium, both the gas phase and the liquid phase were explored both in experiment and theory. Molecular media were demonstrated to behave more efficiently than commonly used atomic targets when elliptically polarized driving laser pulses are applied. Theory predicted enhancement of harmonic generation for linearly polarized driving fields when the internuclear distance is increased. Reasons for this are identified as the increased overlap of the returning electron wavefunction due to molecular geometry and the control over the delocalization of the initial electronic state leading to less quantum-mechanical spreading of the electron wavepacket during continuum propagation. A new experimental scheme has been worked out, using the method of molecular wavepacket generation as a tool to enhance the harmonic conversion efficiency in `pump--drive' schemes. The latter was then experimentally implemented in the study of high-harmonic generation from water microdroplets. A transition between the dominant laser--soft-x-ray conversion mechanisms could be observed, identifying plasma-breakdown as the fundamental limit of high-density high-harmonic generation. Harmonics up to the 27th order were observed for optimally laser-prepared water droplets. To control the high-harmonic generation process by the application of shaped laser light fields a laser-pulse shaper based on a deformable membrane mirror was built. Pulse-shape optimization resulted in increased high-harmonic generation efficiency --- but more importantly the qualitative shape of the spectral response could be significantly modified for high-harmonic generation in waveguides. By adaptive optimization employing closed-loop strategies it was possible to selectively generate narrow (single harmonics) and broad bands of harmonic emission. Tunability could be demonstrated both for single harmonic orders and larger regions of several harmonics. Whereas any previous experiment reported to date always produced a plateau of equally intense harmonics, it has been possible to demonstrate ``untypical'' harmonic soft x-ray spectra exhibiting ``switched-off'' harmonic orders. The high degree of controllability paves the way for quantum control experiments in the soft x-ray spectral region. It was also demonstrated that the degree of control over the soft x-ray shape depends on the high-harmonic generation geometry. Experiments performed in the gas jet could not change the relative emission strengths of neighboring harmonic orders. In the waveguide geometry, the relative harmonic yield of neighboring orders could be modified at high contrast ratios. A simulation based solely on the single atom response could not reproduce the experimentally observed contrast ratios, pointing to the importance of propagation (phase matching) effects as a reason for the high degree of controllability observed in capillaries, answering long-standing debates in the field. A prototype experiment was presented demonstrating the versatility of the developed soft x-ray shaping technique for quantum control in this hitherto unexplored wavelength region. Shaped high-harmonic spectra were again used in an adaptive feedback loop experiment to control the gas-phase photodissociation reaction of SF\$_6\$ molecules. A time-of-flight mass spectrometer was used for the detection of the ionic fragments. The branching ratios of particular fragmentation channels could be varied by optimally shaped soft x-ray light fields. Although in one case only slight changes of the branching ratio were possible, an optimal solution was found, proving the sufficient technical stability of this unique coherent soft-x-ray shaping method for future applications in optimal control. Active shaping of the spectral amplitude in coherent spectral regions of \$\sim\$10~eV bandwidth was shown to directly correspond to shaping the temporal features of the emerging soft x-ray pulses on sub-femtosecond time scales. This can be understood by the dualism of frequency and time with the Fourier transformation acting as translator. A quantum-mechanical simulation was used to clarify the magnitude of temporal control over the shape of the attosecond pulses produced in the high-harmonic-generation process. In conjunction with the experimental results, the first attosecond time-scale pulse shaper could thus be demonstrated in this work. The availability of femtosecond pulse shapers opened the field of adaptive femtosecond quantum control. The milestone idea of closed-loop feedback control to be implemented experimentally was expressed by Judson and Rabitz in their seminal work titled ``Teaching lasers to control molecules''. This present work extends and turns around this statement. Two fundamentally new achievements can now be added, which are ``Teaching molecules to control laser light conversion'' and ``Teaching lasers to control coherent soft x-ray light''. The original idea thus enabled the leap from femtosecond control of molecular dynamics into the new field of attosecond control of electron motion to be explored in the future. The \emph{closed}-loop approach could really \emph{open} the door towards fascinating new perspectives in science. Coming back to the introduction in order to close the loop, let us reconsider the analogy to the general chemical reaction. Photonic reaction control was presented by designing and engineering effective media (catalysts) and controlling the preparation of educt photons within the shaped laser pulses to selectively produce desired photonic target states in the soft x-ray spectral region. These newly synthesized target states in turn could be shown to be effective in the control of chemical reactions. The next step to be accomplished will be the control of sub-femtosecond time-scale electronic reactions with adaptively controlled coherent soft x-ray photon bunches. To that end a time-of-flight high-energy photoelectron spectrometer has recently been built, which will now allow to directly monitor electronic dynamics in atomic, molecular or solid state systems. Fundamentally new insights and applications of the nonlinear interaction of shaped attosecond soft x-ray pulses with matter can be expected from these experiments.}, subject = {Ultrakurzer Lichtimpuls}, language = {en} } @phdthesis{Schumacher2003, author = {Schumacher, Claus}, title = {Herstellung und Charakterisierung von Nanostrukturen auf der Basis von II-VI-Materialien mittels der Schattenmaskentechnologie}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-8754}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Warum eigentlich Schattenmasken als neues alternatives Verfahren zur lateralen Strukturierung? Alle bislang {\"u}blichen Verfahren zur Herstellung lateral begrenzter Halbleiter-Kristalle strukturieren die zuvor epitaktisch fl{\"a}chig aufgewachsenen Schichten nachtr{\"a}glich. Hierdurch k{\"o}nnen Probleme entstehen. Etwa erzeugen nach einem nasschemischen {\"A}tzprozess freistehende Quantentr{\"o}ge im Randbereich Oberfl{\"a}chenzust{\"a}nde, die zu nicht strahlender Rekombination f{\"u}hren k{\"o}nnen und daher die Lichtausbeute reduzieren. Der Prozess des erneuten {\"U}berwachsens solcher nachtr{\"a}glich ge{\"a}tzter Strukturen ist bislang noch nicht reproduzierbar. Weitere alternative Techniken, wie das Wachstum selbstorganisierter Quantenpunkte oder das it in-situ Spalten, bieten entweder noch keine befriedigende Kontrollm{\"o}glichkeit der Strukturgr{\"o}ße oder sind f{\"u}r eine industrielle Anwendung nur wenig praktikabel. Deshalb richtete sich der Blick auf das aus der III-V-Epitaxie bekannte Schattenmasken-Verfahren zur Herstellung makroskopischer sogenannter ,,nipi-Strukturen''. Diese zeigen den interessanten Effekt, dass sich die durch eine Schattenmaske wachsende Struktur in Wachstumsrichtung w{\"a}hrend des Wachstums von selbst zuspitzt. Die Gr{\"o}ße der Masken-Apertur kann dadurch in einer Gr{\"o}ßenordnung bleiben, wie sie durch ein ultra-violett optisch lithographisches Verfahren hergestellt werden kann. Durch die Maske w{\"a}chst dennoch, unterst{\"u}tzt von Schatten- und Selbstorganisationseffekten, ein Halbleiter-Kristall, der an seiner Spitze die Ausdehnung einer Nanostruktur hat. Im Rahmen dieser Arbeit gelang es erstmals mittels der Schattenmaskentechnologie eine ZnSe-Draht-Struktur herzustellen, deren Ausdehnung an der Spitze nur noch 25~nm betr{\"a}gt. Da dieses Verfahren erstmals zur Herstellung von II-VI-Halbleiter-Schichten etabliert wurde, konnte auf keinerlei Vorarbeiten zur{\"u}ckgegriffen werden. Vor der Herstellung geeigneter Schattenmasken mussten zun{\"a}chst geeignete Belichtungs-Masken f{\"u}r die optische Lithographie entworfen werden, bevor die {\"A}tztechniken zur Herstellung der Schattenmasken selbst optimiert werden konnten. Am Ende der Schattenmaskenentwicklung stand ein Verfahren zur Pr{\"a}paration einer verl{\"a}sslichen Startoberfl{\"a}che f{\"u}r die anschließende II-VI-Epitaxie, ohne die ein reproduzierbares Wachstum durch die Schattenmaske nicht m{\"o}glich ist. Nachdem die technologische Seite abgearbeitet war, mussten anhand geeigneter Epitaxieexperimente die Einfl{\"u}sse durch die ge{\"a}nderten Wachstumsbedingungen erforscht werden. Insbesondere spielen beim Wachstum durch Schattenmasken Oberfl{\"a}cheneffekte wie Diffusion oder die Orientierung der Masken-Apertur bzgl. der Kristallrichtung eine wesentliche Rolle. F{\"u}r die in dieser Arbeit verwendete Geometrie des Wachstums (Gruppe-II- und Gruppe-VI-Spezies werden aus bzgl. der Masken-Apertur spiegelbildlichen Raumwinkelbereichen angeboten) wurde herausgefunden, dass die Masken{\"o}ffnung entlang der [1-10]-Kristallrichtung orientiert sein sollte. Entlang dieser Richtung sind die Se-Dimere einer Se-reich rekonstruierten Oberfl{\"a}che orientiert und somit verl{\"a}uft die Vorzugsdiffusionsrichtung senkrecht zum Draht. Hierdurch k{\"o}nnen diffusionsgest{\"u}tzt sch{\"a}rfer definierte Flanken des Drahtes wachsen, als bei einer um 90° gedrehten Geometrie. Eigentlich soll nicht nur eine bin{\"a}re Drahtstruktur entstehen, sondern es soll zum Beispiel ein ZnCdSe-Quantentrog in einen Draht aus einem geeigneten Barriere-Material eingebettet werden. Bei diesen Versuchen stellte sich anhand von Tieftemperatur-PL- und charakteristischen R{\"o}ntgenphotonen-Spektren heraus, dass Cadmium in einem epitaktisch gewachsenen Draht st{\"a}rker als andere Spezies auf der Wachstumsoberfl{\"a}che diffundiert. Eine kontrollierte Deposition eines ZnCdSe-Quantentroges ist nicht m{\"o}glich. Um Diffusionseffekte zu vermeiden kann statt eines tern{\"a}ren Troges ein bin{\"a}rer in eine nun quatern{\"a}re Barriere eingebettet werden. Dieser Ansatz wird bereits in einer parallel zu dieser Arbeit begonnenen Dissertation erfolgreich verfolgt. Bei der Etablierung eines neuen Verfahrens zur Herstellung von Halbleiter-Kristallen m{\"u}ssen auch Aussagen {\"u}ber die strukturellen Eigenschaften der gewachsenen Strukturen getroffen werden. Hierzu wurden die mittels eines ,,Lift-Off''-Prozesses nun freistehenden Drahtstrukturen einer R{\"o}ntgenstrukturanalyse unterzogen. Die reziproken Gitterkarten zeigen bei senkrechter Orientierung der Beugungsebene relativ zum Draht, dass der Schichtreflex nicht auf der Relaxationsgeraden liegt. Bei einer rein plastischen Relaxation eines Halbleiter-Kristalls m{\"u}sste dies jedoch f{\"u}r beide Orientierungen der Beugungsebene (senkrecht und parallel zum Draht) der Fall sein. Der Schichtreflex ist in Richtung des Substratreflexes verschoben. Der Netzebenenabstand ist somit also verkleinert. Eine m{\"o}gliche Erkl{\"a}rung hierf{\"u}r ist die zylinderf{\"o}rmige ,,Verbiegung'' der Atomebenen im Realraum und somit der Netzebenen im reziproken Raum. Die {\"U}berlegungen f{\"u}hren somit auf eine zus{\"a}tzlich elastische anstelle auschließlich plastischen Relaxation des Kristalls. Um eine solche These erh{\"a}rten zu k{\"o}nnen wurde auf der Basis der aus den REM- und AFM-Bildern ausgewerteten Geometrie der Drahtstrukturen ein atomares Modell eines verspannten Kristalls erstellt. Mittels eines Monte-Carlo-Algorithmus' kann dieses Modell seine eingepr{\"a}gte Verspannungsenergie elastisch abbauen. Die Fouriertransformierte des Realraumbildes des elastisch relaxierten Drahtes l{\"a}sst sich direkt mit den reziproken Gitterkarten vergleichen. Mittels dieser Simulation konnte die vertikale Verschiebung des Schichtreflexes unmittelbar den zylindrisch ,,verbogenen'' Kristallebenen zugeordnet werden. Ferner erm{\"o}glichen die Simulationen erstmalig die qualitative Interpretation der Beugungsmessungen an den Schattenmasken selbst. Die im Rahmen der Dissertation von H.R.~Ress vorgenommenen Beugungsmessungen an den Schattenmasken zeigen neben der vertikalen Verschiebung des AlGaAs-Schichtreflexes charakteristische diffuse Streifen um den Schichtreflex, die bislang unverstanden waren. Die Simulationen zeigen, dass diese Streifen erst bei der elastischen Relaxation des Drahtes durch die konvexe W{\"o}lbung der Drahtflanke entstehen. Diese diffusen Streifen lassen sich in den in dieser Arbeit gewachsenen Dr{\"a}hten aus II-VI-Halbleitern nicht unmittelbar nachweisen. Da die Schattenmasken bedingt durch das Herstellungsverfahren eine Rauigkeit der Schattenkanten von bis zu 150~nm aufweisen sind auch die Flanken der durch die Masken gewachsenen Strukturen stark aufgeraut. Deshalb streuen die den Draht begrenzenden Fassetten nicht koh{\"a}rent und bieten entsprechend keine definierte Abbruchbedingung der Fouriertransformation.}, subject = {Zwei-Sechs-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Koehler2003, author = {K{\"o}hler, Sascha}, title = {Entwicklung hochaufgel{\"o}ster NMR-Methoden zur morphologischen und funktionellen Charakterisierung des Herzmuskels}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-9060}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, neue Messverfahren zu entwickeln, die eine umfassende Charakterisierung des Herzmuskels erm{\"o}glichen. Sowohl die Morphologie als auch die Funktion und der Gef{\"a}ßstatus wurden am intakten und am krankhaft ver{\"a}nderten isolierten Herzmuskel der Ratte mit NMR-Mikroskopietechniken untersucht.}, subject = {Herzfunktionsdiagnostik}, language = {de} } @phdthesis{Henn2004, author = {Henn, Julian}, title = {The electron density : a bridge between exact quantum mechanics and fuzzy chemical concepts}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-9003}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Summary The nature of the chemical bond is a topic under constant debate. What is known about individual molecular properties and functional groups is often taught and rationalized by explaining Lewis structures, which, in turn, make extensive use of the valence concept. The valence concept distinguishes between electrons, which do not participate in chemical interactions (core electrons) and those, which do (single, double, triple bonds, lone-pair electrons, etc.). Additionally, individual electrons are assigned to atomic centers. The valence concept is of paramount success: It allows the successful planning of chemical syntheses and analyses, it explains the behavior of individual functional groups, and, moreover, it provides the "language" to think of and talk about molecular structure and chemical interactions. The resounding success of the valence concept may be misleading to forget its approximative character. On the other hand, quantum mechanics provide in principle a quantitative description of all chemical phenomena, but there is no discrimination between electrons in quantum mechanics. From the quantum mechanical point of view there are only indistinguishable electrons in the field of the nuclei, i.e., it is impossible to assign a given electron to a particular center or to ascribe a particular purpose to individual electrons. The concept of indistinguishability of micro particles is founded on the Heisenberg uncertainty relation, which states, that wavepackets diverge in the 6N dimensional phase space, such that individual trajectories can not be identified. Hence it is a deep-rooted and approved physical concept. As an introduction to the present work density partitioning schemes were discussed, which divide the total molecular density into chemically meaningful areas. These partitioning schemes are intimately related to either the concepts of bound atoms in a molecule (as in the Atoms In Molecules theory (AIM) according to Bader or as in the Hirshfeld partitioning scheme) or to the concept of chemical structure in the sense of Lewis structures, which divide the total molecular density into core and valence density, where the valence density is split up again into bonding and non-bonding electron densities. Examples are early and recent loge theories, the topological analysis by means of the Electron Localization Function (ELF), and the Natural Bond Orbital (NBO) approach. Of these partitioning schemes, the theories according to Bader (AIM), to Becke and Edgecomb (ELF) and according to Weinhold (NBO and Natural Resonance Theory, NRT), respectively, were reviewed in detail critically. Points of criticism were explicated for each of the mentioned theories. Since theoretically derived electron densities are to be compared to experimentally derived densities, a brief introduction into the theory of X-ray di®raction experiments was given and the multipole formalism was introduced. The procedure of density refinement was briefly discussed. Various suggestions for improvements were developed: One strategy would be the employment of model parameters, which are to a maximum degree mutually orthogonal, with the object of minimizing correlations among the model parameters, e.g., to introduce nodal planes into the radial functions of the multipole model. A further suggestion involves the guidance of the iterative refinement procedure by an extremum principle, which states, that when di®erent solutions to the least squares minimization problem are available with about the same statistical measures of quality and with about the same residual density, then the solution is to prefer, which yields a minimum density at the bond critical point (BCP) and a maximum polarity in terms of the ratio of distances between the BCP and the nuclei. This suggestion is based on the well known fact, that the bond polarity (in terms of the ratio of distances between the BCP and the respective nuclei) is underestimated in the experiment. Another suggestion for including physical constraints is the explicit consideration of the virial theorem, e.g., by evaluating the integration of the Laplacian over the entire atomic basins and comparing this value to zero and to the value obtained from the integration of the electron gradient field over the atomic surface. The next suggestion was to explicitly use the electrostatic theorem of Feynman (often also denoted as Hellmann-Feynman theorem), which states, that the forces onto the nuclei can be calculated from the purely classical electrostatic forces of the electron distribution and the nuclei distribution. For a stationary system, these forces must add to zero. This also provides an internal quality criterion of the density model. This can be performed in an iterative way during the refinement procedure or as a test of the final result. The use of the electrostatic theorem is expected to reduce significantly correlations among static density parameters and parameters describing vibrations, since it is a valuable tool to discriminate between physically reasonable and artificial static electron densities. All of these mentioned suggestions can be applied as internal quality criteria. The last suggestion is based on the idea to initiate the experimental refinement with a set of model parameters, which is, as much as possible close to the final solution. This can be achieved by performing periodic boundary conditions calculations, from which theoretically created files are obtained, which contain the Miller indices (h, k, l) and the respective intensity I. This file is used for a model parameter estimation (refinement), which excludes vibrations. The resulting parameters can be used for the experimental refinement, where, in a first step, the density parameters are fixed to determine the parameters describing vibrations. For a fine tuning, again the electrostatic theorem and the other above mentioned suggestions could be applied. Theoretical predictions should not be biased by the method of computation. Therefore the dependence of the density analyzing tools on the level of calculation (method of calculation/basis set) and on the substituents in complex chemical bonding situations were evaluated in the second part of the present work. A number of compounds containing formal single and double sulfur nitrogen bonds was investigated. For these compounds, experimental data were also available. The calculated data were compared internally and with the experimental results. The internal comparison was drawn with regard to questions of convergency as well as with regard to questions of consistency: The resulting molecular properties from NBO/NRT analyses were found to be very stable, when the geometries were optimized at the respective level of theory. This stability is valid for variations in the methods of calculation as well as for variations in the basis set. Only the individual resonance weights of the contributing Natural Lewis Structures differed considerably depending on the level of calculation and depending on the substituents. However, the deviations were in both cases to a large extent within a limit which preserves the descending order of the leading resonance structure weights. The resulting bond orders, i.e., the total, covalent and ionic bond order from NRT calculations, were not affected by the shift in the resonance weights. The analysis of the bond topological parameters resulted in a discrimination between insensitive parameters and sensitive parameters. The stable parameters do neither depend strongly on the method of calculation nor on the basis set. Only minor variation occurs in the numerical values of these parameters, when the level of calculation is changed or even when other functional groups (H, Me, or tBu) are employed, as long as the methods of calculation do not drop considerably below a standard level. The bond descriptors of the sulfur nitrogen bonds were found to be also stable with respect to the functional groups R = H, R = Me, and R = tBu. Stable parameters are the bond distance, the density at the bond critical point (BCP) and the ratio of distances between the BCP and the nuclei A and B, which varies clearly when considering the formal bond type. For very small basis sets like the 3-21G basis set, this characteristic stability collapses. The sensitive parameters are based on the second derivatives of the density with respect to the coordinates. This is in accordance with the well known fact, that the total second derivative of the density with respect to the coordinates is a strongly oscillating function with positive as well as negative values. A profound deviation has to be anticipated as a consequence of strong oscillations. lambda3, which describes the local charge depletion in the direction of the interaction line, is the most varying parameter. A detailed analysis revealed that the position of the BCP in the rampant edge of the Laplacian distribution is responsible for the sensitivity of the numerical value of lambda3 in formal double bonds. Since the slope of the Laplacian assumes very high values in its rampant edge, a tiny displacement of the BCP leads already to a considerable change in lambda3. This instability is not a failure of the underlying theory, but it yields de facto to a considerable dependence of sensitive bond topological properties on the method of calculation and on the applied basis sets. Since the total second derivative is important to judge on the nature of the bond in the AIM theory (closed shell interactions versus shared interactions), the changes in lambda3 can lead to differing chemical interpretations. The comparison of theoretically derived bond topological properties of various sulfur nitrogen bonds provides the possibility to measure the self consistency of this data set. All data sets clearly exhibit a linear correlation between the bond distances and the density at the BCP on one hand and between the bond distances and the Laplacian values at the BCP on the other hand. These correlations were almost independent of the basis set size. In this context, the linear regression has to be regarded exclusively as a descriptive statistics tool. There is no correlation anticipated a priori. The formal bond type was found to be readily deducible from the theoretically obtained bond topological descriptors of the model systems. In this sense, the bond topological properties are self consistent despite of the numerical sensitivity of the derivatives, as exemplified above. Often, calculations are performed with the experimentally derived equilibrium geometries and not with optimized ones. Applying this approach, the computationally costly geometry optimizations are saved. Following this approach the bond topological properties were calculated using very flexible basis sets and employing the fixed experimental geometry (which, of course, includes the application of tBu groups). Regression coe±cients similar to those from optimized geometries were obtained for correlations between bond distances and the densities at the BCP as well as for the correlation between bond distances and the Laplacian at the BCP, i.e. the approach is valid. However, the data points scattered less and the coe±cient of correlation was clearly increased when geometry optimizations were performed beforehand. The comparison between data obtained from theory and experiment revealed fundamental discrepancies: In the data set of bond topological parameters from the experiment, the behavior of only 2 out of 3 insensitive parameters was comparable to the behavior of the theoretically obtained values, i.e. theoretical and experimental bond distances as well as theoretical and experimental densities at the BCP correlate. From the theoretically obtained data it was easy to deduce the formal bond type from the position of the BCP, since it changed in a systematic manner. The respective experimentally obtained values were almost constant and did not change systematically. For the SN bonds containing compounds, the total second derivative assumes exclusively negative values in the experiment. Due to the different internal behavior, experimentally and theoretically sensitive bond topological values could not be compared directly. The qualitative agreement in the Laplacian distribution, however, was excellent. In the third and last part of this work, the application to chemical systems follows. Formal hypervalent molecules, i.e. molecules where some atoms are considered to hold more than 8 electrons in their valence shell, were investigated. These were compounds containing sulfur nitrogen bonds (H(NtBu)2SMe, H2C{S(NtBu)2(NHtBu)}2, S(NtBu)2 and S(NtBu)3) and a highly coordinated silicon compound. The set of sulfur nitrogen compounds also contained a textbook example for valence expansion, the sulfur triimide. For these molecules, experimental reference values were available from high resolution X-ray experiments. The experimental results were in the case of the sulfur triimide not unique. Furthermore, from the experimental bond topological data no definite conclusion about the formal bonding type could be drawn. The situation of sulfur nitrogen bonds in the above mentioned set of molecules was analyzed in terms of a geometry discussion and by means of a topological analysis. The methyl-substituted isolated molecules served as model compounds. For the interpretation of the bonding situation additional NBO/NRT calculations were preformed for the sulfur nitrogen compounds and an ELF calculation and analysis was performed for the silicon compound. The ELF analysis included not only the presentation and discussion of the ELF-isosurfaces (eta = 0.85), but also the investigation of populations of disynaptic valence basins and the percentage contributions to these populations of the individual atoms when the disynaptic valence basins are split into atomic contributions according to Bader's partitioning scheme. The question of chemical interest was whether hypervalency is present in the set of molecules or not. In the first case the octet rule would be violated, in the second case Pauling's verdict would be violated. While the concept of hypervalency is well established in chemistry, the violation of Pauling's verdict is not. The quantitative numbers of the sensitive bond topological values from theory and experiment were not comparable, since no systematic relationship between the experimentally and theoretically determined sensitive bond descriptors was found. However, the insensitive parameters are in good agreement and the qualitative Laplacian distribution is, with few exceptions, in excellent agreement. The formal bonding type was deduced from experimental and theoretical topological data by considering the number and shape of valence shell charge concentrations in proximity to the sulfur and nitrogen centers. The results from NBO/NRT calculations confirmed the findings. All employed density analyzing tools AIM, ELF and NBO/NRT coincided in describing the bonding situation in the formally hypervalent molecules as highly polar. A comparison and analysis of experimentally and theoretically derived electron densities led consistently to the result, that regarding this set of molecules, hypervalency has to be excluded unequivocally.}, subject = {Elektronendichtebestimmung}, language = {en} } @phdthesis{Wagner2003, author = {Wagner, Joachim}, title = {Optische Charakterisierung von II-VI-Halbleiter-Oberfl{\"a}chen in Kombination mit First-Principles-Rechnungen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-8722}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {In dieser Arbeit sind Methoden der optischen Spektroskopie, insbesondere die Ramanspektroskopie (RS) und die Reflexions-Anisotropie-Spektroskopie (RAS), angewandt worden, um die Oberfl{\"a}chen von II-VI Halbleitern zu charakterisieren. F{\"u}r die experimentellen Untersuchungen wurde eine eigens f{\"u}r diesen Zweck entwickelte UHV-Optikkammer benutzt. Diese einzigartige M{\"o}glichkeit, II-VI Halbleiterproben aus einer state-of-the-art MBE-Anlage mit einer UHV-Optikanlage zu kombinieren hat gezeigt, dass optische Spektroskopie sehr gut daf{\"u}r geeignet ist, strukturelle Eigenschaften, z.B. Rekonstruktionen, und chemische Bindungen an Oberfl{\"a}chen, sowie die damit verbundene Schwingungsdynamik zu analysieren. Neben den experimentellen Arbeiten wurden u. a. first principles Rechnungen mittels der Dichtefunktionaltheorie im Rahmen der Lokalen-Dichte-Approximation durchgef{\"u}hrt. Damit konnten f{\"u}r die Oberfl{\"a}chen einerseits ihre geometrischen Eigenschaften, d.h die atomare Anordnung der Oberfl{\"a}chenatome, und andererseits auch ihre Dynamik, d.h. die Schwingungsfrequenzen und die Auslenkungsmuster der an der Rekonstruktion beteiligten Atome der Oberfl{\"a}che und der oberfl{\"a}chennahen Schichten, im Rahmen der Frozen-Phonon-N{\"a}herung bestimmt werden. Die Kombination von experimenteller und theoretischer Vibrationsbestimmung von Oberfl{\"a}chen bietet also, neben den klassischen Oberfl{\"a}chen-Analysemethoden wie RHEED, LEED, XPS, Auger und SXRD, ein zus{\"a}tzliches Werkzeug zur Charakterisierung von Oberfl{\"a}chen. Da die Frozen-Phonon-N{\"a}herung nicht elementarer Bestandteil des hier benutzten DFT-Programmcodes fhi96md ist, wurde diese Erweiterung im Rahmen dieser Arbeit durchgef{\"u}hrt. Die theoretische Berechnung von Schwingungsfrequenzen mit dynamischen Matrizen ist in einem Unterkapitel dargestellt. Die so berechneten Schwingungsfrequenzen f{\"u}r verschiedene Oberfl{\"a}chen-Rekonstruktionen konnten erfolgreich am Beispiel der reinen BeTe(100)-Oberfl{\"a}che mit den experimentell mit der UHV-Ramanspektroskopie beobachteten Frequenzen verglichen werden. So gelang erstmalig die optische identifizierung von rekonstruktionsinduzierten Eigenschwingungen einer Oberfl{\"a}che. Nach detaillierter Kenntnis der BeTe(100)-Oberfl{\"a}che wurde die Ramanspektroskopie als Sonde benutzt, um die Entwicklung der BeTe-Oberfl{\"a}che bei unterschiedlichen Behandlungen (Modifikation) zu verfolgen. Dabei dienten die fr{\"u}heren Ergebnisse als Referenzpunkte, um die modifizierten Spektren zu erkl{\"a}ren. Zus{\"a}tzlich wurde ein Konzept zur Passivierung der Te-reichen BeTe(100)-Oberfl{\"a}che entwickelt, um diese Proben ohne einen technisch aufwendigen UHV-Transportbeh{\"a}lter {\"u}ber gr{\"o}ssere Entfernungen transportieren zu k{\"o}nnen (z.B. zu Experimenten an einem Synchrotron). Mit der RAS wurden auch die Oberfl{\"a}chen von weiteren Gruppe II-Telluriden, n{\"a}mlich die Te-reiche (2x1) CdTe(100)-Oberfl{\"a}che, die Te-reiche (2x1) MnTe(100)-Oberfl{\"a}che und die Hg-reiche c(2x2) HgTe(100)-Oberfl{\"a}che untersucht. Schließlich wurde der Wachstumsstart von CdSe auf der BeTe(100)-Oberfl{\"a}che im Bereich weniger Monolagen (1-5 ML) CdSe analysiert, wobei die hohe Empfindlichkeit der Ramanspektroskopie bereits den Nachweis einer Monolage CdSe erlaubte.}, subject = {Zwei-Sechs-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Weigand2003, author = {Weigand, Frank}, title = {XANES und MEXAFS an magnetischen {\"U}bergangsmetalloxiden : Entwicklung eines digitalen Lock-In-XMCD-Experiments mit Phasenschieber}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-8849}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {In dieser Arbeit werden drei Lanthanmanganat-Systeme mittels SQUID-(Superconducting Quantum Interference Device) Magnetometrie und XMCD-(X-ray Magnetic Circular Dich-roism) Messungen an den jeweiligen Absorptionskanten (XANES: X-ray Absorption Near Edge Structure) sowie im kantenfernen Bereich (MEXAFS: Magnetic Extended X-ray Ab-sorption Fine Structure) im Hinblick auf die Kl{\"a}rung ihrer magnetischen (Unter-)Struktur untersucht. Bei Lanthanmanganaten wird sowohl im Verlauf des spingemittelten als auch spinabh{\"a}ngigen Absorptionskoeffizienten an der Mn K Kante immer eine energetisch {\"u}ber 40eV ausgedehnte Doppelstruktur beobachtet. Durch Vergleich mit theoretischen Bandstrukturrechnungen und Messungen an Referenzsystemen lassen sich diese Strukturen auf zwei energetisch getrennte, resonante {\"U}berg{\"a}nge in leere Mn 4p Zust{\"a}nde zur{\"u}ckf{\"u}hren. Die Ursachen liegen in der Kristallstruktur der Lanthanmanganate und damit ihrer Bandstruktur begr{\"u}ndet. XMCD-Messungen an den La L2,3 Kanten zeigen, dass dieses Element zur Gesamtmagnetisierung dieser Verbindungen nur ein unerhebliches Moment beitr{\"a}gt und daher in einer Xenon-{\"a}hnlichen Elektronenkonfiguration vorliegt. Durch die interatomare Coulombwechselwirkung der nahezu unbesetzten La 5d Zust{\"a}nde mit den magnetisch aktiven Ionen im Kristall dienen XMCD-Messungen an den La L2,3 Kanten als Sonde f{\"u}r die magnetische Lanthanumgebung. {\"A}hnliches gilt f{\"u}r die entsprechenden MEXAFS. Der proportionale Zusammenhang der Gr{\"o}ße der MEXAFS mit dem Spinmoment der Nachbarionen besitzt auch bei den Lanthanmanganat-Systemen mit den stark hybridisierten Elektronen der Mn 3d Schale G{\"u}ltigkeit. Der Spinmoment-Korrelationskoeffizient aSpin gilt auch hier, was eine weitere Best{\"a}tigung des MEXAFS-Modells auch f{\"u}r oxidische Systeme ist. Im dotierten System La1.2Nd0.2Sr1.6Mn2O7 koppelt das Neodymmoment innerhalb einer Doppellage antiferromagnetisch zum Mn-Untergitter. Durch die Neodym-Dotierung am La/Sr-Platz im Kristall ist die ferromagnetische Kopplung der Doppellagen untereinander abge-schw{\"a}cht und die R{\"u}ckkehr in die antiferromagnetische Phase nach dem Abschalten des {\"a}ußeren Magnetfeldes damit erleichtert. Das Mn-Bahnmoment ist von nahezu verschwindender Gr{\"o}ße („gequencht"). Das System La1.2Sr1.8Mn2-xRuxO7 zeigt mit zunehmendem Rutheniumgehalt eine Erh{\"o}hung der Curie-Temperatur, was bei Ruddlesden-Popper Phasen zum ersten Mal beobachtet wurde. Das Ru-Untergitter und das Mn-Gitter sind zueinander antiparallel gekoppelt. Durch Bestimmung der Valenzen von Mn und Ru wird ein dem Superaustausch {\"a}hnliches Kopplungsmodell entworfen, womit der Anstieg in der Curie-Temperatur erkl{\"a}rbar ist. Das neu entwickelte XMCD-Experiment auf Basis eines Phasenschiebers und digitaler Sig-nalaufbereitung durch eine Lock-In Software besitzt ein Signal-Rausch Verh{\"a}ltnis in der N{\"a}he der Photonenstatistik und liefert einen großen Zeit- und Qualit{\"a}tsgewinn gegen{\"u}ber Messmethoden mit Magnetfeldwechsel. Auf teure analoge Lock-In Messverst{\"a}rker kann verzichtet werden. Zuk{\"u}nftig erweitert sich mit diesem Aufbau die f{\"u}r XMCD-Experimente zug{\"a}ngliche Anzahl an Synchrotronstrahlpl{\"a}tzen. Diese Experimente sind jetzt auch mit linear polarisierter R{\"o}ntgenstrahlung an Wiggler/Undulator Strahlpl{\"a}tzen und zuk{\"u}nftigen XFELs (X-ray Free Electron Laser) durchf{\"u}hrbar.}, subject = {Lanthanoxid}, language = {de} } @phdthesis{Geissler2003, author = {Geißler, Jochen}, title = {Magnetische Streuung an Grenz- und Viellagenschichten}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-8024}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine neuartige Methode entwickelt, mit der es m{\"o}glich ist, Magnetisierungsverl{\"a}ufe ausgew{\"a}hlter Schichten und Grenzfl{\"a}chen in d{\"u}nnen Schichtsystemen zu bestimmen. Diese Resonante Magnetische R{\"o}ntgenreflektometrie (XRMR: X-ray Resonant Magnetic Reflectometry) kombiniert die Methode der konventionellen R{\"o}ntgenreflektometrie mit resonanten magnetischen Effekten, die an Absorptionskanten magnetischer Atome auftreten. Analog zur herk{\"o}mmlichen Reflektometrie, die Aussagen {\"u}ber Schichtdicken und vertikale Grenzfl{\"a}chenrauhigkeiten zul{\"a}sst, liefert die XRMR das tiefenabh{\"a}ngige magneto-optische Profil der untersuchten magnetischen Schicht. Durch die Aufnahme zweier Reflexionsspektren bei invertierter Helizit{\"a}t des einfallenden R{\"o}ntgenstrahls oder Umkehr der Magnetisierungsrichtung der Probe in der N{\"a}he der Absorptionskante eines magnetischen Elements erh{\"a}lt man als Messsignal das Asymmetrieverh{\"a}ltnis, das die Information {\"u}ber das tiefenabh{\"a}ngige Magnetisierungsprofil der untersuchten Schicht enth{\"a}lt. Zur Anpassung an die gemessene Asymmetrie {\"u}ber ein optisches N{\"a}herungsverfahren ist die Modellierung der optischen Konstanten der magnetischen Schicht oder Grenzfl{\"a}che notwendig, die hierzu in viele d{\"u}nne Einzelschichten k{\"u}nstlich aufgeteilt wird. Wichtig hierbei ist die korrekte Bestimmung der dispersiven und absorptiven Ladungsanteilen des komplexen Brechungsindex durch vorherige Messung des Absorptionskoeffizienten und der Berechnung der Dispersion {\"u}ber die Kramers-Kronig-Relation. XRMR-Experimente wurden an Pt/Co-Schichtsystemen an den Synchrotronstrahlungsquellen HASYLAB/Hamburg und BESSYII/Berlin durchgef{\"u}hrt, um die Anwendbarkeit der Messmethodik im harten und weichen R{\"o}ntgenbereich zu demonstrieren. Durch die intrinsische Elementselektivit{\"a}t resonanter Streuung und die Verst{\"a}rkung magnetischer Effekte durch Interferenzerscheinungen ist es m{\"o}glich, Informationen {\"u}ber sehr kleine induzierte magnetische Momente an der Grenzfl{\"a}che zu einer ferromagnetischen Schicht zu erhalten. Dies konnte bei der Untersuchung einer einzelnen Pt/Co-Bilage gezeigt werden, bei der das Magnetisierungsprofil der Pt-Schicht an der Pt/Co-Grenzfl{\"a}che bestimmt wurde. Im Weiteren konnte durch XRMR-Messungen an einer Serie von einzelnen Pt/Co-Grenz{\"u}berg{\"a}ngen das Zusammenspiel von chemischer Grenzfl{\"a}chenrauhigkeit und induziertem Pt-Magnetisierungsprofil untersucht werden. Wichtig war es, die Einsetzbarkeit der Methode im weichen R{\"o}ntgenbereich zu zeigen, in dem die L2,3 Kanten der 3d-{\"U}bergangsmetalle liegen, die f{\"u}r den Magnetismus eine herausragende Rolle spielen. Hierbei konnte durch Messung an der Co-L3 Kante das Magnetisierungsprofil einer einzelnen Co-Schicht in einer Pt/Co/Cu-Trilage extrahiert werden. Des Weiteren erlaubt die Methode die Aufnahme elementspezifischer Hysteresekurven vergrabener d{\"u}nner Schichten in Schichtsystemen mit hoher Qualit{\"a}t. Das Verfahren ist daher pr{\"a}destiniert zur quantitativen Untersuchung von modernen neuen magnetoelektronischen Komponenten wie GMR- und TMR-Sensoren, MRAM's oder Halbleiterstrukturen der viel versprechenden „Spintronic". Es k{\"o}nnen bei derartigen Systemen Grenzfl{\"a}chenph{\"a}nomene vergrabener Schichten zerst{\"o}rungsfrei untersucht werden und im Weiteren auch Themen, die eher der Grundlagenforschung zuzuordnen sind, wie induzierter Grenzfl{\"a}chenmagnetismus oder auch oszillatorische Austauschkopplung in Zukunft quantitativ und elementselektiv behandelt werden.}, subject = {D{\"u}nne Schicht}, language = {de} } @phdthesis{Weinlaeder2003, author = {Weinl{\"a}der, Helmut}, title = {Optische Charakterisierung von Latentw{\"a}rmespeichermaterialien zur Tageslichtnutzung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-7872}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {In dieser Arbeit wurde untersucht, inwieweit sich durch den Einsatz von Latentw{\"a}rmespeichermaterialien (kurz PCM = phase change material) Tageslichtelemente realisieren lassen, welche einen Teil der eingestrahlten Solarenergie zwischenspeichern und zeitverz{\"o}gert w{\"a}hrend der Abend- und Nachtstunden wieder an den Innenraum abgeben. Hierdurch lassen sich mehrere Effekte erzielen: Der bei Verglasungen auftretende starke W{\"a}rmeeintrag w{\"a}hrend des Tages wird ged{\"a}mpft und bis in die Abend- und Nachtstunden ausgedehnt. Im Sommer f{\"u}hrt dies zu geringeren K{\"u}hllasten. Die zeitlich verz{\"o}gerten abends auftretenden W{\"a}rmeeintr{\"a}ge k{\"o}nnen bei Bedarf {\"u}ber Nachtl{\"u}ftung abgef{\"u}hrt werden. Im Winter sind die solaren Gewinne zeitlich besser mit den W{\"a}rmeverlusten korreliert was ihren Nutzungsgrad erh{\"o}ht. Dies f{\"u}hrt zu geringerem Heizenergiebedarf. Weiter wird im Winter aufgrund der Erh{\"o}hung der Systemoberfl{\"a}chentemperatur durch den Phasenwechsel des PCM die thermische Behaglichkeit in den Abendstunden vor allem in Systemn{\"a}he gesteigert. Im Sommer bleiben die Oberfl{\"a}chentemperaturen tags{\"u}ber niedrig, sofern ein PCM mit entsprechender Schmelztemperatur (<30°C) gew{\"a}hlt wird, so dass auch zu diesen Zeiten die thermische Behaglichkeit verbessert wird. Es wurden drei Latentw{\"a}rmespeichermaterialien untersucht: ein Paraffin (RT25), sowie zwei Salzhydrate auf Basis von Kalziumchloridhexahydrat (S27) und Lithiumnitrattrihydrat (L30). Aus Messwerten des Transmissions- und Reflexionsgrades im fl{\"u}ssigen Zustand wurden die spektralen Daten der Brechungsindizes ermittelt. Strukturuntersuchungen der PCMs im festen Zustand erfolgten mittels Lichtmikroskopie und anhand von Streuverteilungsmessungen. Diese wurden mit der Mie-Theorie ausgewertet. Es wurde bei allen Materialien die Ausbildung einer Makrostruktur festgestellt, die wiederum mit einer Mikrostruktur unterlegt ist. Die Makrostruktur entsteht durch Grenzfl{\"a}chen Festk{\"o}rper-Luft beim Erstarren und Zusammenziehen der Materialien, die Mikrostruktur durch sehr feine Lufteinschl{\"u}sse und Grenzfl{\"a}chen innerhalb des Festk{\"o}rperger{\"u}sts. W{\"a}hrend die Makrostruktur vor allem bei den Salzhydraten in ihrer Gr{\"o}ße variiert und sich an die Beh{\"a}lterdicke anpasst, liegt die Gr{\"o}ße der Mikrostrukturen bei allen drei Materialien relativ konstant im Bereich um die 5-20 µm. Die Mikrostrukturen sind f{\"u}r die Lichtstreuung verantwortlich. Unter der Annahme, dass die Werte der Brechungsindizes im festen und fl{\"u}ssigen Zustand gleich sind, wurden mit dem 3-Fluss-Modell die spektralen effektiven Streukoeffizienten der festen PCMs bestimmt. Mit den ermittelten Gr{\"o}ßen lassen sich die optischen Eigenschaften der Materialien im festen und fl{\"u}ssigen Zustand f{\"u}r Schichtdicken zwischen 1,5 mm und 4 cm berechnen. Alle drei Materialien zeigen eine hohe Transmission im sichtbaren Spektralbereich und eine starke Absorption im Nahinfraroten. Dieses Verhalten ist f{\"u}r den Einsatz in Tageslichtelementen g{\"u}nstig, da man dort das sichtbare Licht zur Raumausleuchtung nutzen und den nahinfraroten Anteil in Form von W{\"a}rme speichern will. F{\"u}r den Einsatz im Tageslichtelement m{\"u}ssen die PCMs auslaufsicher in Beh{\"a}lter eingebracht werden. Hierf{\"u}r wurden Stegdoppelplatten (SDP) aus Plexiglas verwendet. Zwei Funktionsmuster mit RT25 und S27, bestehend aus einer W{\"a}rmeschutzverglasung, hinter der die PCM-bef{\"u}llten SDPs angebracht waren, wurden unter nat{\"u}rlichen Klimabedingungen vermessen. Die Messdaten dienten zur Validierung eines Simulationsprogramms, mit dem das Verhalten der drei PCM-Tageslichtelemente unter genormten Bedingungen im Sommer- und Winterbetrieb untersucht wurde. Messungen und Simulationsrechnungen ergaben, dass die gew{\"u}nschten Effekte (D{\"a}mpfung der Energiegewinne tags{\"u}ber, Verschiebung der Gewinne vom Tag in die Abend- und Nachtstunden, sowie Verbesserung der thermischen Behaglichkeit) mit den PCM-Tageslichtelementen erreicht werden. Anhand von Optimierungsrechnungen wurde gezeigt, dass die Energieeinkopplung in das PCM erh{\"o}ht werden muss. Dies kann durch Beimengung absorbierender Materialien in das PCM oder durch Verwendung von Beh{\"a}ltern mit h{\"o}herer Absorption geschehen. Bei derart optimierten Tageslichtelementen sind Schichtdicken von rund 5 mm PCM ausreichend. Lichttechnische Untersuchungen ergaben, dass die Tageslichtelemente mit PCM oft ein stark inhomogenes optisches Erscheinungsbild zeigen, vor allem w{\"a}hrend des Phasenwechsels. Deshalb sollten f{\"u}r den Einsatz in der Praxis M{\"o}glichkeiten zur Kaschierung vorgesehen werden. Dies l{\"a}sst sich z.B. durch streuende Beh{\"a}lter erreichen. Problematisch ist die Dichtigkeit der Beh{\"a}lter, vor allem wenn Salzhydrate als PCM verwendet werden. Die Kristalle {\"u}ben beim Wachstum starke Kr{\"a}fte auf die Beh{\"a}lterwandungen aus, so dass diese besonders bei gr{\"o}ßeren Beh{\"a}lterabmessungen dem Druck nicht standhalten und Risse bilden. Hier ist noch Entwicklungsarbeit zu leisten.}, subject = {Tageslichtelement}, language = {de} } @phdthesis{Hofmann2003, author = {Hofmann, Michael Peter}, title = {Physikalische Charakterisierung von Calciumphosphat-Pulvern zur Einstellung von Prozessparametern f{\"u}r die Herstellung von Knochenzement}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-7315}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Die Arbeit behandelt die physikalische Charakterisierung der Herstellung einer Tetracalciumphosphat (TTCP) / Calciumhydrogenphosphat (DCPA) Pulvermischung zur Anwendung als Knochenzement. Ziel war die Gewinnung einer Korrelation von Prozessparametern mit anwendungsrelevanten Zementeigenschaften, also hohe mechanische Festigkeit, definierte Abbindezeit, physiologischer pH-Wert-Verlauf und Reproduzierbarkeit. Die Einstellung eines physiologischen pH-Werts im Bereich 7-8 der Zementpaste erfordert eine geeignete L{\"o}sungsrate beider Pulverkomponenten. Dies gelingt durch Mahlung mit einer Einstellung der mittleren Partikelgr{\"o}ße von 10-20 µm (TTCP) und 0,5-2 µm (DCPA). DCPA wird nass gemahlen; das Suspensionsmedium dient der Agglomerationsverminderung, da bei Partikelgr{\"o}ßen von 0,5-2 µm interpartikul{\"a}re Kr{\"a}fte gegen{\"u}ber der Gewichtskraft dominieren. TTCP wurde durch Sinterung von DCPA und Calciumcarbonat bei 1500°C hergestellt und trocken vermahlen. Die Ermittlung der mittleren Partikelgr{\"o}ßen und relativen Breite der Partikelgr{\"o}ßenverteilungen, der sogenannten Spanne, nach Mahlung erfolgte durch Laserstreuung und Auswertung der Streumuster nach der Mie-Theorie. Mahlungen von TTCP f{\"u}hren zu Feinkornanteilen mit Partikelgr{\"o}ßen < 1 µm, die eine gleichm{\"a}ßige L{\"o}sungsrate zu Beginn der Abbindereaktion verhindern. Durch Variation der Mahlparameter kann dieser Feinkornanteil minimiert werden. Dennoch besteht die Notwendigkeit, Abbinde-Beschleuniger auf Natriumphosphat (NaP)-Basis zu verwenden, um die erh{\"o}hte L{\"o}sungsrate der TTCP-Komponente zu kompensieren. Kriterium f{\"u}r die Auswahl des geeigneten Suspensionsmediums f{\"u}r die Nassmahlung von DCPA ist das Zetapotential von DCPA-Partikeln in fl{\"u}ssiger Phase, welches durch Laser-Doppler-Elektrophorese gemessen wird. Die Messungen zeigen, dass sich das Zetapotential mit Partikelgr{\"o}ße und Spanne korrelieren l{\"a}sst. Hohe Zetapotential-Werte zu Beginn der Mahlung f{\"u}hren zu kleiner Endpartikelgr{\"o}ße. Das Zetapotential von gemahlenen DCPA-Pulvern steigt bei der Mahlung an und bestimmt die minimale Spanne. Partikelgr{\"o}ße und Spanne bestimmen {\"u}ber die effektive Viskosit{\"a}t außerdem das Ende des Mahlvorgangs. Als Suspensionsmedium zur Einstellung kleiner Partikelgr{\"o}ße bei gleichzeitig geringer Spanne eignet sich Reinstwasser, gefolgt von Ethylenglykol und Ethanol. Es lassen sich mittlere Partikelgr{\"o}ßen von 0,6 µm bei einer Spanne von 1,0 realisieren. Die Mahlung setzt neben der Partikelgr{\"o}ße die Kristallinit{\"a}t von DCPA und TTCP herab, durch eine mechanisch induzierte Phasenumwandlung in den amorphen Zustand. R{\"o}ntgendiffraktometrische Untersuchungen, XRD, der Pulver zeigen eine Abnahme der Intensit{\"a}t der Beugungsreflexe um ca. 50\% f{\"u}r TTCP und ca. 30\% f{\"u}r DCPA nach 24h. Die Auswertung der Beugungsspektren durch Rietveld-Analyse ergibt gleichzeitig eine kontinuierliche Abnahme der mittleren Kristallitgr{\"o}ße. Die Bildung amorpher Anteile resultiert f{\"u}r TTCP in abbindef{\"a}higen, einkomponentigen Zementen, die im stark basischen Bereich mit 2.5\%iger Na2HPO4-L{\"o}sung Hydroxylapatit und Calciumhydroxid bilden. Hochkristallines TTCP ist dagegen nicht reaktiv, bedingt durch die Ausbildung einer Hydroxylapatitschicht um die Partikel. Suspensionsmedium und Luftfeuchtigkeit bewirken eine Kontamination der feink{\"o}rnigen Pulver. Stickstoffadsorptions-Messungen, BET, zeigen die Lokalisation des Kontaminats auf der kompakten, nicht por{\"o}sen Partikeloberfl{\"a}che. Der Anteil an nicht entfernbarem Suspensionsmedium, bestimmt durch Thermogravimetrie, liegt bei 3-5\% nach Trocknung an Luft und l{\"a}sst sich auf < 1\% bei Vakuumtrocknung reduzieren. W{\"a}hrend organische wasserl{\"o}sliche Kontaminationen keinen Einfluss auf die L{\"o}sungsrate und Reaktivit{\"a}t von DCPA ergeben, f{\"u}hrt Wasser als Suspensionsmedium bzw. das Einwirken von Luftfeuchtigkeit auf die getrockneten Pulver zu einer starken Herabsetzung der Reaktivit{\"a}t. Ursache ist die Ausbildung einer diffusionshemmenden Hydroxylapatit-Schicht um die Partikel durch Hydrolyse der Calciumphosphate. DCPA, durch Mahlung in Wasser inaktivierend kontaminiert, zeigt die niedrigste L{\"o}sungsrate, trotz großer spezifischer Oberfl{\"a}che. Die Mischung der Pulver erfolgt durch Selbstmischung bei geringer mechanischer Krafteinleitung; die hochdispersen DCPA-Partikel agglomerieren aufgrund interpartikul{\"a}rer van-der-Waals-Kr{\"a}fte an den großen TTCP-Partikeln. Ausgeh{\"a}rtete Zemente zeigen eine Korrelation zwischen der Druckfestigkeit und der Partikelgr{\"o}ße, sowie eine Korrelation von Zugfestigkeit und Spanne der Partikelgr{\"o}ßenverteilung von DCPA. Ein erh{\"o}hter Feinkornanteil des TTCP-Pulvers f{\"u}hrt zur Reduktion der mechanischen Festigkeit. Die vorgestellte physikalische Charakterisierung der TTCP/DCPA- Pulverherstellung f{\"u}hrt zu einem Medizinprodukt mit Druckfestigkeiten von 75 MPa und Zugfestigkeiten von 12 MPa. Abbindezeit und pH-Wert-Verlauf bei der Aush{\"a}rtung lassen sich durch die Konzentration von NaP-Abbindebeschleunigern einstellen.}, subject = {Knochenzement}, language = {de} } @phdthesis{Greiser2003, author = {Greiser, Andreas}, title = {Dichte-gewichtete Phasenkodierung zur effizienten k-Raumabtastung in der NMR-Bildgebung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-7145}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Die spektroskopische NMR-Bildgebung (Chemical Shift Imaging, CSI) kombiniert die Lokalisationstechniken der NMR-Tomographie mit der NMR-Spektroskopie und bietet so eine ortsaufgel{\"o}ste metabolische Information {\"u}ber das untersuchte Gewebe. Mit dieser Technik k{\"o}nnen Stoffwechselvorg{\"a}nge direkt und quantitativ untersucht werden. Deshalb finden die Verfahren der spektroskopischen NMR-Bildgebung in der medizinischen Forschung eine immer breitere Anwendung. Zwei Aspekte erschweren hierbei die klinische Etablierung dieser Methoden: die aufgrund der geringen Empfindlichkeit langen notwendigen Messzeiten bei dennoch geringer r{\"a}umlicher Aufl{\"o}sung und die im Vergleich zur herk{\"o}mmlichen NMR-Tomographie aufwendigere Datenauswertung. In der vorliegenden Arbeit wurden in beiden Punkten substantielle methodische Fortschritte erzielt. In einer Fallstudie mit Herzpatienten konnten erstmals die Ver{\"a}nderungen der Metabolitensignale auf 31P-Karten visualisiert werden. Die dabei erreichte Empfindlichkeit erlaubt auch die Untersuchung der Herzhinterwand, wobei hier die Sensitivit{\"a}t an der Grenze des f{\"u}r eine Individualdiagnostik minimal akzeptablen Signal-Rausch-Verh{\"a}ltnisses (SNR) liegt. Der Einsatz h{\"o}herer Grundfeldst{\"a}rken in der 31P-NMR-Spektroskopie l{\"a}ßt einen deutlichen Empfindlichkeitsgewinn erwarten. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine umfassende Vergleichsstudie zwischen einem klinischen 1,5 T NMR-Bildgebungssystem und einem 2,0 T Tomographen durchgef{\"u}hrt. Der beobachtete Empfindlichkeitsgewinn von 45\% steht im Rahmen der Messgenauigkeit in Einklang mit einem theoretisch zu erwartenden, linearen Anstieg des SNR. Die Lokalisationseigenschaften eines ortsaufgel{\"o}sten NMR-Experiments werden dadurch bestimmt, wie die der k-Raum, der Raum der r{\"a}umlichen Frequenzen, abgetastet wird. Insbesondere in r{\"a}umlich niedrig aufgel{\"o}sten Experimenten f{\"u}hren die Seitenbanden der r{\"a}umlichen Antwortfunktion zu Signalkontamination. Bei der Phasenkodierung kann diese Kontamination durch eine auf unterschiedlichen Mittelungszahlen beruhende Wichtung der k-Raumabtastung unterdr{\"u}ckt werden. Bei vorgegebener Experimentdauer und r{\"a}umlicher Aufl{\"o}sung verringert diese Akkumulations-gewichtetete Phasenkodierung jedoch im Vergleich zum ungewichteten Experiment den abdeckbaren Bildbereich. Der Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit lag deshalb auf der Entwicklung eines neuen k-Raum-Abtastschemas. Dieses Abtastschema basiert auf einer Modulation der Abtastdichte im k-Raum und wird deshalb als Dichte-Wichtung („DW") bezeichnet. Zur Diskretisierung einer gew{\"u}nschten kontinuierlichen Wichtungsfunktion dient ein neuer, nicht-iterativer Algorithmus, der aus den Eingangsparametern r{\"a}umliche Aufl{\"o}sung und Gesamt-Akkumulationszahl ein geeignetes Abtastschema generiert. Die Lokalisations-Eigenschaften der Dichte-Wichtung wurden ausf{\"u}hrlich analysiert und mit den etablierten Phasenkodierschemata verglichen. Die Dichte-gewichtete k-Raumabtastung kombiniert die Vorteile der Akquisitions-gewichteten Phasenkodierung mit einem maximierten Bildbereich. So kann bei k{\"u}rzeren Experimentdauern ein deutlicher Gewinn an Lokalisationsqualit{\"a}t erzielt werden, ohne dabei die Vorteile einer reinen Phasenkodierung aufzugeben. F{\"u}r die Dichte-gewichtete Phasenkodierung gibt es ein weites Anwendungsfeld. Sie wurde im Rahmen dieser Arbeit in mehreren vorklinischen Studien erfolgreich eingesetzt. Die theoretisch zu erwartenden Vorteile bez{\"u}glich der Lokalisationseigenschaften best{\"a}tigten sich experimentell. Im Bereich der spektroskopischen 31P-NMR-Bildgebung in vivo erwies sich die Dichte-Wichtung als deutlich bessere Alternative zur Akkumulations-Wichtung. Die Einfaltungen des starken Brustmuskelsignals, welche im bisher verwendeten 31P CSI Protokoll den Informationsgehalt der Metabolitenkarten beeintr{\"a}chtigt hatten, konnten unterdr{\"u}ckt werden. In der 23Na-NMR-Bildgebung am Herzen wurde das DW Abtastschema eingesetzt, um die Verbesserung der Lokalisationsqualit{\"a}t durch Akquisitions-Wichtung erstmals auch in der 23Na-NMR-Bildgebung am menschlichen Herzen zu nutzen. Es konnte gezeigt werden, daß die DW Methode deutliche Vorteile im Vergleich zu den herk{\"o}mmlichen Abtastungen liefert. Mit der DW Methode gelang es, 23Na-Bilder des menschlichen Herzens von bisher unerreichter Qualit{\"a}t zu erzeugen. Insgesamt wurde mit der Dichte-gewichteten k-Raumabtastung in der vorliegenden Arbeit eine flexible und effiziente Art der Akquisitionswichtung entwickelt. Zus{\"a}tzlich zu einer deutlichen Verbesserung der Lokalisationsqualit{\"a}t bei optimaler Empfindlichkeit wird mit DW auch die Optimierung des abdeckbaren Bildbereichs erreicht. Somit bietet DW im Vergleich zum Akkumulations-gewichteten Experiment eine gr{\"o}ßere Flexibilit{\"a}t bei der Wahl der experimentellen Parameter Aufl{\"o}sung und Experimentdauer. Dar{\"u}ber hinaus ist das DW Abtastschema potentiell f{\"u}r jedes NMR-Bildgebungsexperiment mit niedriger r{\"a}umlicher Aufl{\"o}sung von Nutzen.}, subject = {Herzfunktionsdiagnostik}, language = {de} } @phdthesis{Bauer2002, author = {Bauer, Wolfgang Rudolf}, title = {Analytische N{\"a}herungsverfahren zur Beschreibung der nuklearen Spin-Dephasierung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-4674}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2002}, abstract = {Die Dynamik der Kernspindephasierung in lebenden Systemen enh{\"a}lt relevante Informationen {\"u}ber biologisch wichtige Parameter, wie Sauerstoffversorgung, Mikrozirkulation, Diffusion etc.. Urs{\"a}chlich f{\"u}r die Dephasierung sind Interaktionen des Spins mit fluktuierenden Magnetfeldern. Notwendig sind also Modelle, welche diese Interaktionen mit den biologisch relevanten Parametern in Beziehung setzen. Problematisch ist, daß fast alle analytische Ans{\"a}tze nur in extremen Dynamikbereichen der St{\"o}rfeldfluktuationen (motional narrowing - , static dephasing limit) g{\"u}ltig sind. In dieser Arbeit zeigen wir einen Ansatz, mit dem man die Dynamik der St{\"o}rfeldfluktuationen erheblich vereinfachen und trotzdem noch deren wesentliche Eigenschaften beibehalten kann. Dieser Ansatz ist nicht auf einen speziellen Dynamikbereich festgelegt. Angewendet wird dieses N{\"a}herungsverfahren zur Beschreibung der Spin Dephasierung im Herzmuskel. Die Relaxationszeiten erh{\"a}lt man als Funktion der Kapillardichte und Blutoxygenierung. Vergleiche mit numerisch errechneten Daten anderer, eigenen Messungen am menschlichen Herzen und experimentellen Befunden in der Literatur, best{\"a}tigen die theoretischen Vorhersagen.}, subject = {Biologisches System}, language = {de} }