@phdthesis{Gold2014,
  author    = {Gold, Peter},
  title     = {Quantenpunkt-Mikroresonatoren als Bausteine f{\"u}r die Quantenkommunikation},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-121649},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2014},
  abstract  = {Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschr{\"a}nkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abh{\"o}rsichere Daten{\"u}bertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation {\"u}ber große Distanzen: Die Reichweite der {\"U}bertragung von Quantenzust{\"a}nden ist aufgrund von Photonenverlusten in den {\"U}bertragungskan{\"a}len limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht m{\"o}glich. Dieses Problem k{\"o}nnte {\"u}ber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empf{\"a}ger eingebaut werden, gel{\"o}st werden. Bei der Auswahl einer geeigneten Technologieplattform f{\"u}r die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit ber{\"u}cksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal f{\"u}r die Konversion und Speicherung von Quantenzust{\"a}nden sowie f{\"u}r die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den g{\"a}ngigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schl{\"u}ssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenf{\"u}hrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon {\"u}ber einen l{\"a}ngeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und station{\"a}ren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren k{\"o}nnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts f{\"u}r Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren. Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erh{\"o}hung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikros{\"a}ulenresonatoren, die es erm{\"o}glichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messpl{\"a}tze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt. Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikros{\"a}ulenresonatoren mit sehr hohen G{\"u}ten: Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikros{\"a}ulenresonators ist seine G{\"u}te, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die H{\"o}he der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgef{\"u}hrt. Dazu wird die G{\"u}te von Mikros{\"a}ulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 - 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erh{\"o}hten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstr{\"a}gern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie h{\"o}her als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren f{\"u}r alle Durchmesser gr{\"o}ßer sind. F{\"u}r einen Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordg{\"u}ten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden. Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonatoren: Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikros{\"a}ulenresonatoren mit geringen Dunkelstr{\"o}men konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikros{\"a}ulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abh{\"a}ngigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavit{\"a}tsmode unter Anregung auf die S{\"a}ulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgef{\"u}hrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, {\"u}ber eine Abnahme der Photostromintensit{\"a}t des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die S{\"a}ulenoberseite von der Wellenl{\"a}nge abh{\"a}ngt, ist die effektive Anregungsintensit{\"a}t eines exzitonischen {\"U}bergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor {\"u}ber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koh{\"a}rente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonator gezeigt. Die koh{\"a}rente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers f{\"u}hrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die {\"u}ber dessen Photostrom ausgelesen werden k{\"o}nnen. {\"U}ber eine {\"A}nderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert. Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten: F{\"u}r die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgef{\"u}hrt. Dazu wurde zun{\"a}chst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilit{\"a}t der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilit{\"a}t von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilit{\"a}t der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. W{\"a}hrend die Visibilit{\"a}t f{\"u}r nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht {\"u}ber ein Wiederbef{\"u}llen und zus{\"a}tzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstr{\"a}ger auf einen Wert von 12\% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilit{\"a}t von v = (69 ± 1) \% erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei r{\"a}umlich getrennten Quantenpunkten demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilit{\"a}t von v = (39 ± 2)\% f{\"u}r gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die {\"A}nderung der Photonenenergie {\"u}ber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies {\"a}ußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilit{\"a}t. Um noch gr{\"o}ßere Visibilit{\"a}ten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop f{\"u}r Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.},
  subject      = {Quantenpunkt},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Zusan2014,
  author    = {Zusan, Andreas},
  title     = {The Effect of Morphology on the Photocurrent Generation in Organic Solar Cells},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-117852},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2014},
  abstract  = {Organic solar cells have great potential to become a low-cost and clean alternative to conventional photovoltaic technologies based on the inorganic bulk material silicon. As a highly promising concept in the field of organic photovoltaics, bulk heterojunction (BHJ) solar cells consist of a mixture of an electron donating and an electron withdrawing component. Their degree of intermixing crucially affects the generation of photocurrent. In this work, the effect of an altered blend morphology on polaron pair dissociation, charge carrier transport, and nongeminate recombination is analyzed by the charge extraction techniques time delayed collection field (TDCF) and open circuit corrected transient charge extraction (OTRACE). Different comparative studies cover a broad range of material systems, including polymer and small-molecule donors in combination with different fullerene acceptors. The field dependence of polaron pair dissociation is analyzed in blends based on the polymer pBTTT-C16, allowing a systematic tuning of the blend morphology by varying the acceptor type and fraction. The effect of both excess photon energy and intercalated phases are minor compared to the influence of excess fullerene, which reduces the field dependence of photogeneration. The study demonstrates that the presence of neat fullerene domains is the major driving force for efficient polaron pair dissociation that is linked to the delocalization of charge carriers. Furthermore, the influence of the processing additive diiodooctane (DIO) is analyzed using the photovoltaic blends PBDTTT-C:PC71BM and PTB7:PC71BM. The study reveals amulti-tiered alteration of the blend morphology of PBDTTT-C based blends upon a systematic increase of the amount of DIO. Domains on the hundred nanometers length scale in the DIO-free blend are identified as neat fullerene agglomerates embedded in an intermixed matrix. With the addition of the additive, 0.6\% and 1\% DIO already substantially reduces the size of these domains until reaching the optimum 3\% DIO mixture, where a 7.1\% power conversion efficiency is obtained. It is brought into connection with the formation of interpenetrating polymer and fullerene phases. Similar to PBDTTT-C, the morphology of DIO-free PTB7:PC71BM blends is characterized by large fullerene domains being decreased in size upon the addition of 3\% DIO. OTRACE measurements reveal a reduced Langevin-type, super-second order recombination in both blends. It is demonstrated that the deviation from bimolecular recombination kinetics cannot be fully attributed to the carrier density dependence of the mobility but is rather related to trapping in segregated PC71BM domains. Finally, with regard to small-molecule donors, a higher yield of photogeneration and balanced transport properties are identified as the dominant factors enhancing the efficiency of vacuum deposited MD376:C60 relative to its solution processed counterpart MD376:PC61BM. The finding is explained by a higher degree of dimerization of the merocyanine dye MD376 and a stronger donor-acceptor interaction at the interface in the case of the vacuum deposited blend.},
  subject      = {Organische Solarzelle},
  language  = {en}
}
@phdthesis{Mingebach2012,
  author    = {Mingebach, Markus Harald},
  title     = {Photocurrent in Organic Solar Cells},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-73569},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2012},
  abstract  = {A quite new approach to low-cost mass production of flexible solar cells are organic photovoltaics. Even though the device efficiencies increased rapidly during the last years, further imporvements are essential for a successful market launch. One important factor influencing the device efficiency is the photocurrent of a solar cell, which is defined as the difference between the current under illumination and in the dark. In case of organic bulk heterojunction (BHJ) solar cells it is — in contrast to inorganic devices — dependent on the applied bias voltage. The voltage dependence results in a reduced fill factor and thus an even more pronounced influence of the photocurrent on the device efficiency. It is therefore crucial to understand the underlying processes determining the photocurrent in order to be able to further improve the solar cell performance. In a first step the photocurrent of P3HT:PC61BM devices was investigated by a pulsed measurement technique in order to prevent disturbing influences due to device heating under continous illumination. The resulting photocurrent was hyperbolic tangent like and featured a point symmetry, whose origin and meaning were discussed. In addition, the photocurrent was described by a combined model of Braun-Onsager and Sokel-Hughes theory for field dependent polaron pair dissociation and charge extraction, respectively. After this macroscopic view on the photocurrent, the focus of this work moves to the more basic processes determining the photocurrent: charge photogeneration and recombination. In a comparative study the field-dependence of these was investigated by time-delayed collection field (TDCF) measurements for two well-known reference systems, namely P3HT:PC61BM and MDMO-PPV:PC61BM. It was possible to identify two different dominating scenarios for the generation of free charge carriers. The first one — via a thermalized charge transfer state (CTS) — is clearly influenced by geminate recombination and therefore less efficient. In the second scenario, the free charge carriers are either generated directly or via an excited, "hot" CTS. In addition, clear differences in the nongeminate recombination dynamics of both material systems were found. Similar studies were also be presented with two modern low bandgap polymers which only differ by the bridging atom in the cyclopentadithiophene (PCPDTBT:PC71BM vs. Si-PCPDTBT:PC71BM). Such small changes in the chemical structure were already sufficient to affect the charge photogeneration as well as the morphology of the blend. These findings were set into relation to current-voltage characteristics in order to discuss the origin of the clear differences in the solar cell performance of both materials. Another crucial parameter limiting the solar cell efficiency is the builtin potential of a device. Within the range of semiconducting pn-junctions, Mott-Schottky analysis is an established method to determine the built-in potential. As it was originally derived for abrupt pn-junctions, its validity for organic BHJ solar cells — a bipolar, effective medium — was discussed. Experimental findings as well as the contradictions to Mott-Schottky theory indicated, that a direct transfer of this method to organic photovoltaics is not appropriate. Finally, the results obtained in the framework of the MOPS-project (Massengedruckte Organische Papier-Solarzellen) will be presented, in which the first completely roll-to-roll printed paper solar cells were realized.},
  subject      = {Organische Solarzelle},
  language  = {en}
}
@phdthesis{Herber2006,
  author    = {Herber, Ulrich},
  title     = {Rastertunnelspektroskopie an polykristallinen Cu(In,Ga)(S,Se)2-D{\"u}nnschichtsolarzellen},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-21291},
  school      = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg},
  year      = {2006},
  abstract  = {[...] Bei dem hier untersuchten multin{\"a}ren System CIGSe stellt sich ob seiner polykristallinen Struktur zudem die Frage nach der lateralen Homogenit{\"a}t der elektrischen Eigenschaften. Mit der verwendeten Meßmethode, einer photounterst{\"u}tzten Rastertunnelspektroskopie, k{\"o}nnen Inhomogenit{\"a}ten in der Oberfl{\"a}chenphotospannung (SPV) und im Photoinduzierten Tunnelstrom (PITC) nachgewiesen werden. Die Messung von PITC und SPV ist dann schnell durchzuf{\"u}hren und damit f{\"u}r Reihenuntersuchungen geeignet, wenn Modulationsverfahren verwendet werden. Modulationen der Biasspannung und/oder der Beleuchtung wurden in der Tunnelspektroskopie bereits auf eine ganze Anzahl von Materialsystemen angewendet. Dabei auftretende, {\"u}ber die Kapazit{\"a}t zwischen Tunnelspitze und Probe einkoppelnde st{\"o}rende Signalbeitr{\"a}ge sind ein bekanntes Problem. Eine m{\"o}gliche L{\"o}sung bietet die elektronische Kompensation durch eine entsprechende Schaltung. Wie in dieser Arbeit gezeigt wird, ist der Ansatz sehr gut geeignet, die durch Biasmodulation erzeugte Streukomponente zu unterdr{\"u}cken. Wird dagegen die einfallende Beleuchtung moduliert, erfolgt die Kompensation nur unvollst{\"a}ndig. Ein besonderes Problem bereitet dies, wenn beide Modulationen kombiniert werden. Der Unterschied zwischen beiden Modulationen liegt darin, daß sich das Spitze-Probe-System im Fall der Spannungsmodulation wie ein klassischer Kondensator verh{\"a}lt und das Streusignal daher unabh{\"a}ngig von der Art der Probe ist. Bei Lichtmodulation ist im Ersatzschaltbild dagegen die unter der Probenoberfl{\"a}che befindliche Stromquelle zu ber{\"u}cksichtigen. Sie f{\"u}hrt dazu, daß sich das Streusignal von Probe zu Probe, und sogar von einem Pr{\"a}parationszustand zum n{\"a}chsten, deutlich unterscheidet. Daher ist es angebracht, das Streusignal separat zu messen und anschließend analytisch zu kompensieren. Wie aus der vorliegenden Arbeit hervorgeht, ist dabei die Abh{\"a}ngigkeit des Streusignals vom Spitze-Probe-Abstand unbedingt zu ber{\"u}cksichtigen. Nach der Etablierung und eingehenden Analyse des Verfahrens im ersten Teil folgt im zweiten Teil der Arbeit dessen Anwendung auf eine Reihe von unterschiedlichen CIGS-Proben. Dabei wird deutlich, daß die bereits angesprochenen Inhomogenit{\"a}ten im PITC-Signal eine immanente Eigenschaft dieser (und vermutlich aller) polykristallinen Halbleitersysteme sind. Neben den lateralen Unterschieden in der Stromamplitude lassen sich auch Inhomogenit{\"a}ten in der komplexen Phase des Photostroms nachweisen. Wie sich herausstellt, sind daraus aber wegen der dominierenden Admittanz der Tunnell{\"u}cke keine R{\"u}ckschl{\"u}sse auf die beteiligte Kapazit{\"a}t der RLZ zu ziehen. Dagegen ist es m{\"o}glich, durch die Untersuchung einer gr{\"o}ßeren Zahl von Stellen auf einer Probe eine Statistik der Fl{\"a}chenh{\"a}ufigkeit des PITC zu erstellen. Wird diese Verteilung durch eine exponentiell abfallende H{\"a}ufigkeit beschrieben, weist dies auf eine {\"u}bergroße Dichte an "schwachen" Dioden hin; bei einer kleinen Zahl schwacher Dioden zeigt die Verteilung ein deutliches Maximum bei h{\"o}heren Photostr{\"o}men. Korngrenzen sind f{\"u}r die elektronischen Eigenschaften polykristalliner Systeme wichtig, ihre Struktur allerdings unbekannt. Aus dem Forschungsgebiet der ebenfalls polykristallinen CdS/CdTe-Solarzellen kommt die Vorstellung, daß die Korngrenzen bevorzugte Transportpfade der Ladungstr{\"a}ger darstellen; sie wird inzwischen auch f{\"u}r CIGS-Zellen diskutiert. Hunderte von untersuchten Probenstellen k{\"o}nnen diese Theorie jedoch nicht unterst{\"u}tzen. Nur in einer {\"a}ußerst geringen Zahl von F{\"a}llen zeigen Korngrenzen einen deutlich h{\"o}heren Photostrom im Vergleich zu den umgebenden Kornfl{\"a}chen. Desweiteren werden die abrupten lateralen {\"A}nderungen im PITC-Signal als nicht passivierte Korngrenzen interpretiert, die Transportbarrieren f{\"u}r die Minorit{\"a}tsladungstr{\"a}ger bilden. Umgekehrt beg{\"u}nstigen passivierte Korngrenzen das Angleichen der elektronischen Eigenschaften benachbarter K{\"o}rner. Verfolgt man die PITC-Werte {\"u}ber einen l{\"a}ngeren Zeitraum hinweg, lassen sich metastabile Effekte beobachten. Das Abklingen des Photostroms wird durch den Einfang von Minorit{\"a}tsladungstr{\"a}gern in tiefen St{\"o}rstellen erkl{\"a}rt. Vergleicht man die erhaltenen PITC-Werte mit dem makroskopischen Kurzschlußstrom der Zellen, kann man die erhoffte Korrelation nicht nachweisen. Wie sich herausstellt, haben die zur Vorbereitung f{\"u}r die STM-Messungen n{\"o}tigen Pr{\"a}parationsschritte starke Auswirkung auf die Meßergebnisse. Aus dieser Sicht w{\"a}re eine in-situ-Messung w{\"u}nschenswert. Daher schließen einige Gedanken hinsichtlich der Realisierung der Meßmethode zur in-situ-Qualit{\"a}tskontrolle in der Solarzellenherstellung die Arbeit ab.},
  subject      = {Rastertunnelmikroskopie},
  language  = {de}
}