@phdthesis{Vogt2020, author = {Vogt, Matthias Guido}, title = {Elektronische Eigenschaften von Wabengittern mit starker Spin-Bahn-Kopplung}, doi = {10.25972/OPUS-20750}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-207506}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2020}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit wurden die elektronischen Eigenschaften von Graphen auf Metalloberfl{\"a}chen mittels Rastertunnelmikroskopie und Quasiteilcheninterferenz (englisch quasiparticle interference, QPI)-Messungen untersucht. Durch das Verwenden schwerer Substrate sollte die Spin-Bahn-Wechselwirkung des Graphen verst{\"a}rkt werden und damit eine Bandl{\"u}cke am K-Punkt der Bandstruktur mittels QPI beobachtet werden. Um das Messen von QPI auf Graphen zu testen, wurde auf der Oberfl{\"a}che eines SiC(0001)-Kristalls durch Erhitzen Graphen erzeugt und mit dem Rastertunnelmikroskop untersucht. Dieses System wurde schon ausf{\"u}hrlich in der Literatur beschrieben und bereits bekannte QPI-Messungen von Streuringen, die auf den Dirac-Kegeln des Graphen am K-Punkt basieren, konnte ich auf gr/SiC(0001) in guter Qualit{\"a}t erfolgreich reproduzieren. Anschließend wurde Graphen nach einem wohlbekannten Verfahren durch Aufbringen von Ethylen auf ein erhitztes Ir(111)-Substrat erzeugt. Dieses gr/Ir(111)-System diente auch als Grundlage f{\"u}r Interkalationsversuche von Bismut (gr/Bi/Ir(111)) und Gadolinium (gr/Gd/Ir(111)) zwischen das Graphen und das Substrat. Auf gr/Bi/Ir(111) wurde ein schon aus der Literatur bekanntes Netzwerk aus Versetzungslinien beobachtet, dem zus{\"a}tzlich eine Temperaturabh{\"a}ngigkeit nachgewiesen werden konnte. Beim Versuch, Gadolinium zu interkalieren, wurden zwei verschieden Oberfl{\"a}chenstrukturen beobachtet, die auf eine unterschiedlich Anordnung bzw. Menge des interkalierten Gadoliniums zur{\"u}ckzuf{\"u}hren sein k{\"o}nnten. Auf keinem dieser drei Systeme konnten allerdings Streuringe mittels QPI beobachtet werden. Als Vorbereitung der Interkalation von Gadolinium wurden dessen Wachstum und magnetische Eigenschaften auf einem W(110)-Kristall untersucht. Dabei konnte eine aus der Literatur bekannte temperaturabh{\"a}ngige Austauschaufspaltung reproduziert werden. Dar{\"u}ber hinaus konnten sechs verschieden magnetische Dom{\"a}nen beobachtet werden. Zus{\"a}tzlich sind auf der Oberfl{\"a}che magnetische Streifen auszumachen, die m{\"o}glicherweise auf einer Spinspirale basieren. Als Grundlage f{\"u}r die m{\"o}gliche zuk{\"u}nftige Erzeugung Graphen-artiger Molek{\"u}lgitter wurde das Wachstum von H-TBTQ und Me-TBTQ auf Ag(111) untersucht. Die Molek{\"u}le richten sich dabei nach der Oberfl{\"a}chenstruktur des Silber aus und bilden l{\"a}ngliche Inseln, deren Kanten in drei Vorzugsrichtungen verlaufen. Auf H-TBTQ wurde zudem eine zweite, Windm{\"u}hlen-artige Ausrichtung der Molek{\"u}le auf der Oberfl{\"a}che beobachtet. Auf den mit den Molek{\"u}len bedeckten Stellen der Oberfl{\"a}che wurde eine Verschiebung des Ag-Oberfl{\"a}chenzustands beobachtet, die mit einem Ladungstransfer vom Ag(111)-Substrat auf die TBTQ-Molek{\"u}le zu erkl{\"a}ren sein k{\"o}nnte.}, subject = {Spin-Bahn-Wechselwirkung}, language = {de} } @phdthesis{Gabel2019, author = {Gabel, Judith}, title = {Interface Engineering of Functional Oxides: A Photoemission Study}, doi = {10.25972/OPUS-19227}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-192275}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2019}, abstract = {Due to their complex chemical structure transition metal oxides display many fascinating properties which conventional semiconductors lack. For this reason transition metal oxides hold a lot of promise for novel electronic functionalities. Just as in conventional semiconductor heterostructures, the interfaces between different materials play a key role in oxide electronics. The textbook example is the (001) interface between the band insulators LaAlO\(_3\) and SrTiO\(_3\) at which a two-dimensional electron system (2DES) forms. In order to utilize such a 2DES in prospective electronic devices, it is vital that the electronic properties of the interface can be controlled and manipulated at will. Employing photoelectron spectroscopy as well as electronic transport measurements, this thesis examines how such interface engineering can be realized in the case of the LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructure: By photoemission we manage to unambiguously distinguish the different mechanisms by which SrTiO\(_3\) can be doped with electrons. An electronic reconstruction is identified as the driving mechanism to render stoichiometric LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) interfaces metallic. The doping of the LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterointerface can furthermore be finely adjusted by changing the oxygen vacancy \(V_{\mathrm{O}}\) concentration in the heterostructure. Combining intense x-ray irradiation with oxygen dosing, we even achieve control over the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration and, consequently, the doping in the photoemission experiment itself. Exploiting this method, we investigate how the band diagram of SrTiO\(_3\)-based heterostructures changes as a function of the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration and temperature by hard x-ray photoemission spectroscopy. With the band bending in the SrTiO\(_3\) substrate changing as a function of the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration, the interfacial band alignment is found to vary as well. The relative permittivity of the SrTiO\(_3\) substrate and, in particular, its dependence on temperature and electric field is identified as one of the essential parameters determining the electronic interface properties. That is also why the sample temperature affects the charge carrier distribution. The mobile charge carriers are shown to shift toward the SrTiO\(_3\) bulk when the sample temperature is lowered. This effect is, however, only pronounced if the total charge carrier concentration is small. At high charge carrier concentrations the charge carriers are always confined to the interface, independent of the sample temperature. The dependence of the electronic interface properties on the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration is also investigated by a complementary method, viz. by electronic transport measurements. These experiments confirm that the mobile charge carrier concentration increases concomitantly to the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration. The mobility of the charge carriers changes as well depending on the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration. Comparing spectroscopy and transport results, we are able to draw conclusions about the processes limiting the mobility in electronic transport. We furthermore build a memristor device from our LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures and demonstrate how interface engineering is used in practice in such novel electronic applications. This thesis furthermore investigates how the electronic structure of the 2DES is affected by the interface topology: We show that, akin to the (001) LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterointerface, an electronic reconstruction also renders the (111) interface between LaAlO\(_3\) and SrTiO\(_3\) metallic. The change in interface topology becomes evident in the Fermi surface of the buried 2DES which is probed by soft x-ray photoemission. Based on the asymmetry in the Fermi surface, we estimate the extension of the conductive layer in the (111)-oriented LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructure. The spectral function measured furthermore identifies the charge carriers at the interface as large polarons.}, subject = {{\"U}bergangsmetalloxide}, language = {en} } @phdthesis{Kemmer2016, author = {Kemmer, Jeannette}, title = {Strukturelle und elektronische Eigenschaften metallischer Oberfl{\"a}chen unter dem Einfluss von Korrelationseffekten}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-142475}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2016}, abstract = {Die vorliegende Arbeit untersucht mit Rastertunnelmikroskopie (RTM) und -spektroskopie (RTS) die Korrelation von strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften auf metallischen Oberflächen. Zuerst wird der spin-aufgespaltene Oberflächenzustand des Ni(111) analysiert. Anschließend geht der Fokus {\"u}ber auf d{\"u}nne Eisenfilme, die auf Rh(001) gewachsen wurden. Zuletzt wird die CePt\$_5\$/Pt(111)-Oberflächenlegierung untersucht. Nickel ist ein bekannter Ferromagnet und die (111)-Oberfläche war in der Vergangenheit schon mehrfach das Objekt theoretischer und experimenteller Studien. Trotz intensiver Bem{\"u}hungen wurden inkonsistente Ergebnisse veröffentlicht und ein klares, konsistentes Bild ist noch nicht vorhanden. Aus diesem Grund wird die Ni(111)-Oberfläche mittels RTM und RTS erforscht, die den Zugang sowohl zu besetzten als auch unbesetzten Zuständen ermöglicht. Mit der Methode der Quasiteilcheninterferenz wird eine detailierte Beschreibung der Banddispersion erhalten. Die Austauschaufspaltung zwischen Minoritäts- und Majoritätsoberflächenzustands wird zu ∆E\$_{ex}\$ = (100 ± 8) meV ermittelt. Der Ansatzpunkt des Majoritätsbandes liegt bei E - E\$_F\$ = -(160 ± 8)meV und die effektive Masse beträgt m^* = +(0,14 ± 0,04)me. Des Weiteren liegt der Ansatzpunkt der Oberflächenresonanz der Majoritätladungsträger energetisch bei E-E\$_F\$ = -(235±5)meV mit einer effektiven Masse von m^* = +(0,36±0,05)m\$_e\$. Um unmissverständlich den dominierenden Spin-Kanal in der RTS zu identifizieren, wurden hexagonale Quantentröge durch reaktives Ionenätzen hergestellt und mit der Hilfe eines eindimensionalen Quantentrogmodells interpretiert. Die sechs Kanten eines Hexagons erscheinen unterschiedlich. Atomar aufgelöste Messungen zeigen, dass gegen{\"u}berliegende Kanten nicht nur eine unterschiedliche Struktur haben sondern auch unterschiedliche spektroskopische Eigenschaften, die durch einen alternierend auftauchenden oder abwesenden spektroskopischen Peak charakterisiert sind. Magnetische Messungen ergeben allerdings keine endg{\"u}ltigen Ergebnisse bez{\"u}glich des Ursprungs des Beobachtungen. Das zweite experimentelle Kapitel dreht sich um d{\"u}nne Eisenfilme, die auf eine saubere Rh(001)-Oberfläche aufgebracht und diese dann mit RTM, RTS und spin-polarisierter (SP- )RTM untersucht werden. Eine nahezu defektfreie Rh(001)-Oberfläche ist notwendig, um ein Wachstum der Eisenfilme mit wenigen Defekten zu erhalten. Dies ist relevant, um das magnetische Signal korrekt interpretieren zu können und den möglichen Einfluss von Adsorbaten auszuschließen. Die erste atomare Lage Fe ordnet sich antiferromagnetisch in einer c(2 × 2)-Struktur an mit der leichten Magnetisierungsachse senkrecht zur Probenoberfläche. Die zweite und dritte Lage verhält sich ferromagnetisch mit immer kleiner werdenden Domänen f{\"u}r steigende Bedeckung. Ab 3,5 atomaren Lagen kommt es vermutlich zu einer Änderung der leichten Magnetisierungsrichtung von vertikal zu horizontal zur Probenebene. Dies wird durch kleiner werdende Domänengrößen und den gleichzeitig breiter werdenden Domänenwänden signalisiert. Temperaturabhängige spin-polarisierter RTM erlaubt es die Curietemperatur der zweiten Lage auf 80 K zu schätzen. Zusätzlich wurde bei dieser Bedeckung eine periodische Modulation der lokalen Zustandsdichte gemessen, die mit steigender Periodizität auch auf der dritten und vierten Lage erscheint. Temperatur- und spannungsabhängige Messungen unterst{\"u}tzen eine Interpretation der Daten auf der Grundlage einer Ladungsdichtewelle. Ich zeige, dass die beiden f{\"u}r gewöhnlich konkurrierende Ordnungen (Ladungs- und magnetische Ordnung) koexistieren und sich gegenseitig beeinflussen, was theoretische Rechnungen, die in Zusammenarbeit mit F. P. Toldin und F. Assaad durchgef{\"u}hrt wurden, bestätigen können. Im letzten Kapitel wurde die Oberflächenlegierung CePt\$_5\$/Pt(111) analysiert. Diese System bildet laut einer k{\"u}rzlich erschienenen Veröffentlichung ein schweres Fermionengitter. Von der sauberen Pt(111)-Oberfläche ausgehend wurde die Oberflächenlegierung CePt\$_5\$/Pt(111) hergestellt. Die Dicke der Legierung (t in u.c.) lässt sich durch die aufgedampfte Menge an Cer variieren und die erzeugte Oberfläche wurde mit RTM und RTS f{\"u}r verschiedene Dicken unter- sucht. RTM-Bilder und LEED (engl.: low energy electron diffraction)-Daten zeigen konsistente Ergebnisse, die in Zusammenarbeit mit C. Praetorius analysiert wurden. F{\"u}r Bedeckungen unter einer atomaren Lage Cer konnte keine geordnete Struktur mit dem RTM beobachtet werden. F{\"u}r 2 u.c. wurde eine (2 × 2)-Rekonstruktion an der Oberfläche gemessen und f{\"u}r 3 u.c. CePt\$_5\$ wurde eine (3√3×3√3)R30◦-Rekonstruktion beobachtet. Der Übergang von 3 u.c. CePt5 zu 5 u.c. CePt\$_5\$ wurde untersucht. Mit Hilfe eines Strukturmodells schließe ich, dass es weder zu einer Rotation des atomaren Gitters noch zu einer Rotation des Übergitters kommt. Ab einer Bedeckung von 6 u.c. CePt5 erscheint eine weitere Komponente der CePt\$_5\$-Oberflächenlegierung, die keine Rekonstruktion mehr besitzt. Das atomare Gitter verläuft wieder entlang der kris- tallographischen Richtungen des Pt(111)-Kristalls und ist somit nicht mehr um 30^° gedreht. F{\"u}r alle Bedeckungen wurden Spektroskopiekurven aufgenommen, die keinen Hinweis auf ein kohärentes schweres Fermionensystem geben. Eine Erklärung hierf{\"u}r kommt aus einer LEED-IV Studie, die besagt, dass jede gemessene Oberfläche mit einer Pt(111)-Schicht terminiert ist. Das RTM ist sensitiv f{\"u}r die oberste Schicht und somit wäre der Effekt eines kohärenten schweren Fermionensystems nicht unbedingt messbar.}, subject = {Rastertunnelmikroskopie}, language = {de} } @phdthesis{Schmitt2019, author = {Schmitt, Martin}, title = {Strukturanalyse und magnetische Eigenschaften von Ketten aus 3d-{\"U}bergangsmetalloxiden auf Ir(001) und Pt(001)}, doi = {10.25972/OPUS-19182}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-191823}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2019}, abstract = {In der vorliegenden Arbeit werden die strukturellen und magnetischen Eigenschaften verschiedener 3d-{\"U}bergangsmetalloxidketten (TMO-Ketten) auf Ir(001) und Pt(001) untersucht. Diese weisen eine (3 × 1) Struktur mit periodisch angeordneten Ketten auf, die nur {\"u}ber die Sauerstoffbindung an das Substrat gekoppelt sind. W{\"a}hrend die Struktur durch experimentelle und theoretische Untersuchungen best{\"a}tigt ist, liegen f{\"u}r die magnetischen Eigenschaften ausschließlich Rechnungen vor. Zur {\"U}berpr{\"u}fung dieser theoretischen Vorhersagen wird die Methode der spinpolarisierten Rastertunnelmikroskopie (SP-STM) verwendet, die die Abbildung der magnetischen Ordnung mit atomarer Aufl{\"o}sung erlaubt. Die Untersuchungen beginnen mit der Vorstellung der Ir(001) Oberfl{\"a}che, die eine (5 × 1) Rekonstruktion aufweist. Eine Aufhebung dieser Rekonstruktion erreicht man durch das Heizen des Ir-Substrats in Sauerstoffatmosph{\"a}re unter Bildung einer (2 × 1) Sauerstoffrekonstruktion. Die Qualit{\"a}t der Oberfl{\"a}che h{\"a}ngt dabei von der Wachstumstemperatur T und dem verwendeten Sauerstoffdruck pOx ab. Die bei T = 550°C und pOx = 1 × 10^-8 mbar hergestellte Sauerstoffrektonstruktion dient als Ausgangspunkt f{\"u}r die folgenden Pr{\"a}parationen von CoO2, FeO2 und MnO2-Ketten. Dazu wird jeweils eine drittel Monolage (ML) des {\"U}bergangsmetalls auf die Oberfl{\"a}che des Substrates gedampft und die Probe unter Sauerstoffatmosph{\"a}re ein weiteres Mal geheizt. Auf diese Weise kann die (3 × 1) Struktur der bekannten Ketten best{\"a}tigt und die Gruppe der TMO-Ketten um die CrO2-Ketten erweitert werden. In der einschl{\"a}gigen Fachliteratur wurden Vorhersagen bez{\"u}glich der magnetischen Struktur der TMO-Ketten publiziert, wonach entlang und zwischen CoO2-Ketten eine ferromagnetische (FM) und f{\"u}r FeO2 und MnO2-Ketten eine antiferromagnetische (AFM-) Kopplung vorliegt.W{\"a}hrend die {\"U}berpr{\"u}fung dieser Vorhersagen mit SP-STM f{\"u}r CoO2 und CrO2-Ketten keine Hinweise auf magnetische Strukturen liefert, liegen bei FeO2 und MnO2-Ketten unterschiedliche magnetische Phasen vor. In der Tat kann mit den experimentell gefundenen Einheitszellen die AFM-Kopplung entlang beider Ketten best{\"a}tigt werden. Im Gegensatz widersprechen die Kopplungen zwischen den Ketten den Berechnungen. Bei FeO2-Ketten liegt eine stabile FM Ordnung vor, die zu einer magnetischen (3 × 2) Einheitszelle mit einer leichten Magnetisierung in Richtung der Oberfl{\"a}chennormalen f{\"u}hrt (out-of-plane). Die MnO2-Ketten weichen ebenfalls von der berechneten magnetischen kollinearen Ordnung zwischen benachbarten Ketten ab und zeigen eine chirale Struktur. Durch die Rotation der Mn-Spins um 120° in der Probenebenen (in-plane) entsteht eine magnetische (9 × 2) Einheitszelle, deren Periode durch neue DFT-Rechnungen best{\"a}tigt wird. Nach diesen Berechnungen handelt es sich um eine Spinspirale, die durch die Dzyaloshinskii-Moriya (DM-) Wechselwirkung bei einem Energiegewinn von 0,3 meV pro Mn-Atom gegen{\"u}ber den kollinearen FM Zustand stabilisiert wird. Diese wird {\"a}hnlich wie bei bereits publizierten Clustern und Adatomen auf Pt(111) durch die Rudermann-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY-) Wechselwirkung vermittelt und erkl{\"a}rt den experimentell gefundenen einheitlichen Drehsinn der Spiralen. Die RKKY-Wechselwirkung zeigt eine starke Abh{\"a}ngigkeit von der Fermi-Oberfl{\"a}che des Substrats. Im folgenden Kapitel werden deshalb mit TMO-Ketten auf Pt(001) die strukturellen und magnetischen Eigenschaften auf einem weiteren Substrat analysiert, wobei zum Zeitpunkt der Arbeit nur die Existenz der CoO2-Ketten aus der Literatur bekannt war. Vergleichbar mit Ir(001) besitzt auch Pt(001) eine rekonstruierte Oberfl{\"a}che, die sich aber stabil gegen{\"u}ber Oxidation zeigt. Dadurch muss die drittel ML des {\"U}bergangsmetalls direkt auf die Rekonstruktion aufgedampft werden. Das Wachstum des {\"U}bergangsmetalls ist dabei von der Temperatur des Substrats abh{\"a}ngig und beeinflusst das Ergebnis der nachfolgenden Oxidation. Diese erfolgt analog zum Wachstum der Ketten auf Ir(001) durch das Heizen der Probe in Sauerstoffatmosph{\"a}re und resultiert nur f{\"u}r das Aufdampfen des {\"U}bergangsmetalls auf kalte Pt(001) Oberfl{\"a}chen in Ketten mit der Periode von 3aPt. Auf diese Weise kann nicht nur die (3 × 1) Struktur der CoO2-Ketten best{\"a}tigt werden, sondern auch durch atomare Aufl{\"o}sung die Gruppe der TMO-Ketten um MnO2-Ketten auf Pt(001) erweitert werden. Im Gegensatz dazu sind die nicht magnetischen Messungen im Fall von Fe nicht eindeutig. Zwar liegen auch hier Ketten im Abstand des dreifachen Pt Gittervektors vor, trotzdem ist die (3 × 1) Struktur nicht nachweisbar. Dies liegt an einer Korrugation mit einer Periode von 2aPt entlang der Ketten, was ein Hinweis auf eine Peierls Instabilit{\"a}t sein kann. Entsprechend dem Vorgehen f{\"u}r Ir(001) werden f{\"u}r die TMO-Ketten auf Pt(001) SP-STM Messungen durchgef{\"u}hrt und die Vorhersage einer AFM-Kopplung f{\"u}r CoO2-Ketten {\"u}berpr{\"u}ft. Auch hier k{\"o}nnen, wie im Fall von CoO2-Ketten und im Widerspruch zur Vorhersage, f{\"u}r beide Polarisationsrichtungen der Spitze keine magnetischen Strukturen gefunden werden. Dar{\"u}ber hinaus verhalten sich die MnO2-Ketten auf Pt(001) mit ihrer chiralen magnetischen Struktur {\"a}hnlich zu denen auf Ir(001). Dies best{\"a}tigt die Annahme einer indirekten DM-Wechselwirkung, wobei durch die 72° Rotation der Mn-Spins eine l{\"a}ngere Periode der zykloidalen Spinspirale festgestellt wird. Die Erkl{\"a}rung daf{\"u}r liegt in der Abh{\"a}ngigkeit der RKKY-Wechselwirkung vom Fermi-Wellenvektor des Substrats, w{\"a}hrend sich die DM-Wechselwirkung beim {\"U}bergang von Ir zu Pt nur wenig {\"a}ndert.}, subject = {Rastertunnelmikroskopie}, language = {de} } @phdthesis{Aulbach2018, author = {Aulbach, Julian}, title = {Gold-Induced Atomic Wires on Terraced Silicon Surfaces: Formation and Interactions of Silicon Spin Chains}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-169347}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2018}, abstract = {Atomic nanowires formed by self-assembled growth on semiconducting surfaces represent a feasible physical realization of quasi-1D electron systems and can be used to study fascinating 1D quantum phenomena. The system in the focus of this thesis, Si(553)-Au, is generated by Au adsorption onto a stepped silicon surface. It features two different chain types, interspersed with each other: A Au chain on the terrace, and a honeycomb chain of graphitic silicon located at the step edge. The silicon atoms at the exposed edges of the latter are predicted to be spin-polarized and charge-ordered [1], leading to an ordered array of local magnetic moments referred to as ``spin chains''. The present thesis puts this spin chain proposal to an experimental test. A detailed scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) scrutiny reveals a distinct unoccupied density of states (DOS) feature localized at every third Si step-edge atom, which aligns perfectly with the density functional theory (DFT) prediction. This finding provides strong evidence for the formation of spin chains at the Si(553)-Au step edges, and simultaneously rules out the interpretation of previous studies which attributed the x3 step-edge superstructure to a Peierls instability. To study the formation of spin chains in further detail, an additional member of the so-called Si(hhk)-Au family -- Si(775)-Au -- is analyzed. Based on DFT modeling (performed by S.C. Erwin, Naval Research Laboratory, USA) and detailed STM and STS experiments, a new structure model for this surface is developed, and the absence of spin chains at the Si(775)-Au step edges is demonstrated. The different step-edge charge distributions of all known Si(hhk)-Au surfaces are traced back to an electron transfer between the terrace and the step edge. Accordingly, an unintentional structure defect should create a localized spin at the Si(775)-Au step edge. This prediction is verified experimentally, and suggest that surface chemistry can be used to create and destroy Si spin chains. Having clarified why spin chains form on some Si(hhk)-Au surfaces but not on others, various interaction effects of the Si(553)-Au spin chains are inspected. A collaborative analysis by SPA-LEED (M. Horn-von Hoegen group, University of Duisburg-Essen, Germany), DFT (S.C. Erwin), and STM reveals strong lateral coupling between adjacent spin chains, bearing interesting implications for their magnetic ordering. The centered geometry uncovered leads to magnetic frustration, and may stabilize a 2D quantum spin liquid. Moreover, a complex interplay between neighboring Au and Si chains is detected. Specifically, the interaction is found effectively ``one-way'', i.e., the Si step edges respond to the Au chains but not vice versa. This unidirectional effect breaks the parity of the Si chains, and creates two different configurations of step edges with opposite directionality. In addition to the static properties of the Si(553)-Au surface mentioned above, the occurrence of solitons in both wire types is witnessed in real space by means of high-resolution STM imaging. The solitons are found to interact with one another such that both move in a coupled fashion along the chains. Likewise, STM experiments as a function of the tunneling current suggest an excitation of solitons along the step edge by the STM tunneling tip. Solitons are also found to play an essential role in the temperature-dependent behavior of the Si(553)-Au step edges. It is an accepted fact that the distinct x3 superstructure of the Si(553)-Au step edges vanishes upon heating to room temperature. As a first step in exploring this transition in detail over a large temperature range, a previously undetected, occupied electronic state associated with the localized step-edge spins is identified by means of angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). A tracking of this state as a function of temperature reveals an order-disorder-type transition. Complementary STM experiments attribute the origin of this transition to local, thermally activated spin site hops, which correspond to soliton-anitsoliton pairs. Finally, a manipulation of the Si(553)-Au atomic wire array is achieved by the stepwise adsorption of potassium atoms. This does not only increase the filling of the Au-induced surface bands culminating in a metal-insulator transition (MIT), but also modifies the Si step-edge charge distribution, as indicated by STM and ARPES experiments. [1] S. C. Erwin and F. Himpsel, Intrinsic magnetism at silicon surfaces, Nat. Commun. 1, 58 (2010).}, subject = {Rastertunnelmikroskopie}, language = {en} } @phdthesis{Herrmann2016, author = {Herrmann, Oliver}, title = {Graphene-based single-electron and hybrid devices, their lithography, and their transport properties}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-146924}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2016}, abstract = {This work explores three different aspects of graphene, a single-layer of carbon atoms arranged in a hexagonal lattice, with regards to its usage in future electronic devices; for instance in the context of quantum information processing. For a long time graphene was believed to be thermodynamically unstable. The discovery of this strictly two-dimensional material completed the family of carbon based structures, which had already been subject of intensive research with focus on zero-dimensional fullerenes and one-dimensional carbon nanotubes. Within only a few years of its discovery, the field of graphene related research has grown into one of today's most diverse and prolific areas in condensed matter physics, highlighted by the award of the 2010 Nobel Prize in Physics to A.K. Geim and K. Noveselov for "their groundbreaking experiments regarding the two-dimensional material graphene". From the point of view of an experimental physicist interested in the electronic properties of a material system, the most intriguing characteristic of graphene is found in the Dirac-like nature of its charge carriers, a peculiar fact that distinguishes graphene from all other known standard semiconductors. The dynamics of charge carriers close to zero energy are described by a linear energy dispersion relation, as opposed to a parabolic one, which can be understood as a result of the underlying lattice symmetry causing them to behave like massless relativistic particles. This fundamentally different behavior can be expected to lead to the observation of completely new phenomena or the occurrence of deviations in well-known effects. Following a brief introduction of the material system in chapter 2, we present our work studying the effect of induced superconductivity in mesoscopic graphene Josephson junctions by proximity to superconducting contacts in chapter 3. We explore the use of Nb as the superconducting material driven by the lack of high critical temperature and high critical magnetic field superconductor technology in graphene devices at that time. Characterization of sputter-deposited Nb films yield a critical transition temperature of \(T_{C}\sim 8{\rm \,mK}\). A prerequisite for successful device operation is a high interface quality between graphene and the superconductor. In this context we identify the use of an Ti as interfacial layer and incorporate its use by default in our lithography process. Overall we are able to increase the interface transparency to values as high as \(85\\%\). With the prospect of interesting effects in the ballistic regime we try to enhance the electronic quality of our Josephson junction devices by substrate engineering, yet with limited success. We achieve moderate charge carrier mobilities of up to \(7000{\rm \,cm^2/Vs}\) on a graphene/Boron-nitride heterostructure (fabrication details are covered in chapter 5) putting the junction in the diffusive regime (\(L_{device}