23309
2022
eng
doctoralthesis
1
2021-04-05
--
2021-03-12
Water Oxidation with Multinuclear Ruthenium Catalysts
Wasseroxidation mit mehrkernigen Ruthenium-Katalysatoren
In terms of the need of environmentally benign renewable and storable energy sources, splitting of water into hydrogen and oxygen by using sunlight is a promising approach. Hereby, water oxidation catalysts (WOCs) are required to perform the water oxidation comprising the transfer of four electrons to provide the reducing equivalents for producing hydrogen. The class of Ru(bda) (bda = 2,2'-bipyridine-6,6'-dicarboxylate) catalysts has proven to be efficient for this reaction.
In this thesis, ligand exchange processes in Ru(bda) complexes have been analyzed and the formation of multinuclear macrocyclic WOCs was studied. Based on the knowledge acquired by these studies, new multinuclear cyclic Ru(bda) complexes have been synthesized and their catalytic efficiencies in homogeneous water oxidation have been investigated. Going one step further for setting up functional devices, molecular WOCs have been immobilized on conducting or semiconducting supporting materials. Direct anchoring on carbon nanotubes generated a promising materials for further applications.
Der Klimawandel als die gesellschaftliche Herausforderung des 21. Jahrhunderts ist der Allgemeinheit in den letzten Jahren insbesondere durch Aktivitäten der jüngeren Generation mehr und mehr ins Bewusstsein gerückt. Mit ihrem Engagement in Klimabewegungen machen sie auf die Dringlichkeit aufmerksam, fossile Brennstoffe als Hauptverursacher schädlicher Emissionen zu ersetzen. Angesichts des Bedarfs an umweltfreundlichen erneuerbaren und zugleich speicherbaren Energie¬quellen ist die Erzeugung von Wasserstoff unter Verwendung von Sonnenlicht zur Spaltung von Wasser in seine Bestandteile ein vielversprechender Ansatz (Kapitel 2.1). Die Wasser¬oxidationsreaktion, die die erforderlichen Reduktionsäquivalenten für die Umwandlung von Protonen in molekularen Wasserstoff liefert, umfasst jedoch einen herausfordernden Vier-Elektronen-Transferprozess, der robuste und effiziente Katalysatoren unverzichtbar macht (Kapitel 2.2). In den letzten Jahrzehnten durchgeführte ausführliche Untersuchungen an molekularen Wasser¬oxidations¬katalysatoren (WOCs, engl: water oxidation catalysts) haben gezeigt, dass Katalysatoren, die das katalytisch aktive Ru(bda) Fragment (bda: 2,2'-bipyridin-6,6'-dicarbonsäure) enthalten, eine hohe Effizienz in der Wasseroxidation aufweisen.[41] Basierend auf diesen Erkenntnissen entwickelten Würthner und Mitarbeiter einen supra-molekularen Ansatz, bei dem drei Ru(bda) Einheiten makrozyklisch organisiert werden.[42] Diese makrozyklischen Ru(bda) Komplexe zeigten außerordentlich hohe katalytische Aktivitäten mit bedeutend höherer Umsatzfrequenz (TOF, engl: turnover frequency) und Umsatzzahl (TON, engl: turnover number) sowie einer verbesserten Stabilität des Katalysators im Vergleich zur einkernigen Referenzverbindung Ru(bda)(pic)2.[40] Interessanter¬weise wurde heraus¬gefunden, dass vermutlich ein wasserstoffverbrücktes Wasser¬netzwerk in der Kavität des Makrozyklus für schnelle Protonen-gekoppelte Elektronen-Transfer-Schritte (PCET, engl: protonen-coupled electron transfer) und somit beschleunigte Reaktionsgeschwindigkeiten verantwortlich ist. Darüber hinaus belegten mechanistische Untersuchungen einen Wechsel des katalytischen Weges von einem bimolekularen I2M (Interaktion von zwei M-O Einheiten, engl: interaction of two M-O units) Mechanismus im
einkernigen Ru(bda)pic2 Referenzkomplex zu einem mononuklearen WNA (nukleophiler Wasserangriff, engl: water nucleophiilic attack) Mechanismus im dreikernigen makro-zyklischen WOC MC3 (Kapitel 2.3), was letzteren besonders interessant für anwendungs-bezogene Untersuchungen macht.
...
urn:nbn:de:bvb:20-opus-233093
10.25972/OPUS-23309
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X 129846
Deutsches Urheberrecht
Dorothee Schindler
deu
swd
Rutheniumkomplexe
eng
uncontrolled
catalysis
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Wasser
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swd
Katalyse
deu
swd
Oxidation
eng
uncontrolled
metallosupramolecular chemistry
eng
uncontrolled
ruthenium complexes
eng
uncontrolled
water oxidation
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uncontrolled
Ruthenium Komplexe
deu
uncontrolled
Metallosupramolekulare Chemie
deu
uncontrolled
Wasseroxidation
Organische Chemie
open_access
Institut für Organische Chemie
Universität Würzburg
Universität Würzburg
https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/files/23309/Schindler_Dorothee_Dissertation.pdf
24054
2023
eng
doctoralthesis
1
2021-06-28
--
2021-06-25
Versatile Use of Neutral and Cationic Diorgano Bismuth Compounds: Ligation of Transition Metals, Lewis Acidity, Low Valent Species and Catalysis
Vielseitiger Einsatz von Diorganobismutverbindungen: Liganden von Übergangsmetallen, Lewis-Azidität, Niedervalente Spezies und Katalyse
In der vorliegenden Arbeit wurden Diorganobismut-Spezies hinsichtlich ihrer Eigenschaften als Liganden in Übergangsmetallkomplexen, ihrer Lewis-Azidität, ihrer Eignung als Katalysatoren und die Generierung niedervalenter Spezies untersucht.
In this work, neutral and cationic diorganobismuth species have been studied, focusing on the rationalization of their Lewis acidity, their use as ligands in complexes of main group and transition metals and the identification of active catalysts.
urn:nbn:de:bvb:20-opus-240547
10.25972/OPUS-24054
publish
X 130547
Deutsches Urheberrecht mit Print on Demand
Jacqueline Ramler
deu
swd
Bismut
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Lewis-Säure
deu
swd
Katalyse
deu
swd
Übergangsmetallkomplexe
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uncontrolled
Lewis-Azidität
deu
uncontrolled
Diorganobismut-Spezies
deu
uncontrolled
Niedervalente Spezies
Anorganische Chemie
open_access
Institut für Anorganische Chemie
Universität Würzburg
Universität Würzburg
https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/files/24054/Ramler_Jacqueline_Doktorarbeit.pdf
15482
2018
eng
doctoralthesis
1
2017-11-11
--
2017-10-27
Supramolecular Approaches for Water Oxidation Catalysis with Ruthenium Complexes
Supramolekulare Ansätze für die Wasseroxidationskatalyse mit Rutheniumkomplexen
The catalytic splitting of water into its elements is an important reaction to establish hydrogen as a solar fuel. The bottle-neck of this process is considered to be the oxidative half reaction generating oxygen, and good catalysts are required to handle the complicated redox chemistry involved. As can be learned from nature, the incorporation of the catalytically active species into an appropriate matrix can help to improve the overall performance. Thus, the aim of the present thesis was to establish novel supramolecular approaches to improve water oxidation catalysis using the catalytically active {Ru(bda)} fragment as key motive (bda = 2,2'-bipyridine-6,6'-dicarboxylate).
First, the synthesis of ruthenium catalysts gathering three {Ru(bda)} water oxidation subunits in a macrocyclic fashion is described. By using bridging bipyridine ligands of different lengths, metallosupramolecular macrocycles with distinct sizes have been obtained. Interestingly, an intermediate ring size has been proven to be optimal for the catalytic water oxidation. Detailed kinetic, spectroscopic, and theoretical studies helped to identify the reaction mechanism and to rationalize the different catalytic activities. Furthermore, solubilizing side chains have been introduced for the most active derivative to achieve full water solubility.
Secondly, the {Ru(bda)} fragment was embedded into supramolecular aggregates to generate more stable catalytic systems compared to a homogeneous reference complex. Therefore, the catalyst fragment was equipped with axial perylene bisimide (PBI) ligands, which facilitate self-assembly. Moreover, the influence of the different accessible aggregate morphologies on the catalytic performance has been investigated.
Die katalytische Spaltung von Wasser in seine Elemente ist eine wichtige Reaktion für die Erzeugung von Wasserstoff als alternativem Brennstoff. Die Sauerstoff-erzeugende Halbreaktion gilt gemeinhin als Flaschenhals dieses Prozesses, weshalb effiziente Katalysatoren benötigt werden um die komplizierte Redoxchemie zu bewältigen. Die Natur als Vorbild lehrt uns, dass die Einbettung katalytisch aktiver Zentren in eine unterstützende Matrix dazu beitragen kann deren Leistung erheblich zu steigern. Ziel der vorliegenden Dissertation war daher die Etablierung neuartiger supramolekularer Ansätze zur Verbesserung der Wasseroxidationskatalyse. Als Katalysator-Leitmotiv diente das {Ru(bda)}-Fragment (bda = 2,2'-Bipyridin-6,6'-dicarboxylat).
Zunächst wird die Synthese von Rutheniumkatalysatoren beschrieben, in denen drei {Ru(bda)}-Zentren in makrozyklischer Weise verknüpft sind. Durch die Verwendung von verbrückenden Bipyridin-Liganden unterschiedlicher Länge wurden metallosupramolekulare Makrozyklen mit verschiedenen Ringgrößen erhalten. Interessanterweise erwies sich eine mittlere Größe als optimal für die katalytische Wasseroxidation. Detaillierte kinetische, spektroskopische und theoretische Untersuchungen haben dazu beigetragen, den Reaktionsmechanismus zu identifizieren und die verschiedenen katalytischen Aktivitäten zu erklären. Darüber hinaus wurden löslichkeitsfördernde Seitenketten für den aktivsten Makrozyklus eingeführt, um eine vollständige Wasserlöslichkeit zu erreichen.
Darüber hinaus wurde das {Ru(bda)}-Fragment in supramolekulare Aggregate eingebettet, um im Vergleich zu einem homogenen Referenzkomplex stabilere katalytische Systeme zu erzeugen. Dafür wurde das Katalysatorfragment mit axialen Perylenbisimid-Liganden ausgestattet, welche zur Selbstassemblierung neigen. In diesem Zusammenhang wurde der Einfluss der verschiedenen zugänglichen Aggregatmorphologien auf die katalytische Aktivität untersucht.
urn:nbn:de:bvb:20-opus-154820
X 127879
Deutsches Urheberrecht
Valentin Kunz
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swd
Ruthenium Komplexe
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swd
Metallosupramolekulare Chemie
deu
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Katalyse
deu
swd
Wasseroxidation
eng
uncontrolled
ruthenium complexes
eng
uncontrolled
metallosupramolecular chemistry
eng
uncontrolled
catalysis
eng
uncontrolled
water oxidation
Organische Chemie
open_access
Institut für Organische Chemie
Universität Würzburg
Universität Würzburg
https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/files/15482/Kunz_Valentin_Ruthenium_Complexes.pdf
30533
2023
eng
doctoralthesis
1
2023-03-14
--
2023-02-28
Second Coordination Sphere Engineering in Macrocyclic Ruthenium Water Oxidation Catalysts
Gestaltung der sekundären Koordinationssphäre von makrozyklischen Ruthenium Wasseroxidationskatalysatoren
About 2.4 billion years ago, nature has fundamentally revolutionized life on earth by inventing the multi-subunit protein complex photosystem II, the only molecular machine in nature that catalyzes the thermodynamically demanding photosynthetic splitting of water into oxygen and reducing equivalents. Nature chose a distorted Mn4CaO5 cluster as catalyst, better known as oxygen-evolving complex (OEC), thus recognizing the need for transition metals to achieve high-performance catalysts. The curiosity has always driven mankind to mimic nature’s achievements, but the performance of natural enzymes such as the oxygen-evolving complex in photosystem II remain commonly unmatched. An important role in fine-tuning and regulating the activity of natural enzymes is attributed to the surrounding protein domain, which facilitates substrate preorganization within well-defined nanoenvironments.
In light of growing energy demands and the depletion of fossil fuels, the unparalleled efficiency of natural photosynthesis inspires chemists to artificially mimic its natural counterpart to generate hydrogen as a ‘solar fuel’ through the light-driven splitting of water. As a result, significant efforts have been devoted in recent decades to develop molecular water oxidation catalysts based on earth-abundant transition metals and the discovery of the Ru(bda) (bda: 2,2’ bipyridine-6,6’-dicarboxylate) catalyst family enabled activities comparable to the natural OEC. Similar to the natural archetypes, the design of homogeneous catalysts that interplay judiciously with the second coordination sphere of the outer ligand framework proved to be a promising concept for catalyst design. In this present thesis, novel supramolecular design approaches for enzyme like activation of substrate water molecules for the challenging oxidative water splitting reaction were established via tailor-made engineering of the secondary ligand environment of macrocyclic Ru(bda) catalysts.
Vor etwa 2.4 Milliarden Jahren hat die Natur das Leben auf der Erde mit der Entwicklung des mehrgliedrigen Proteinkomplexes Photosystem II grundlegend revolutioniert. Dieser stellt die einzige molekulare Maschine in der Natur dar, die die thermodynamisch anspruchsvolle photosynthetische Spaltung von Wasser in Sauerstoff und reduzierende Äquivalente katalysieren kann. Als Katalyator hat die Natur hierfür ein verzerrtes Mn4CaO5-Cluster ausgewählt, welcher besser bekannt ist als Sauerstoff-produzierender Komplex (OEC, engl.: oxygen-evolving complex). Damit wird die Notwendigkeit von Übergangsmetallen als leistungsfähige Katalysatoren belegt. Die Wissbegierde hat die Menschheit schon immer dazu angetrieben, die Errungenschaften der Natur zu imitieren. Dennoch bleiben die Leistungen natürlicher Enzyme wie die des OEC in Photosystem II häufig unerreicht. Eine wichtige Rolle bei der Feinabstimmung und Regulierung der Aktivität natürlicher Enzyme nimmt die umliegende Proteindomäne ein, die die Vororganisation der Substrate in einer genau definierten Nanoumgebung ermöglicht.
Angesichts des wachsenden Energiebedarfs und der Erschöpfung von fossilen Brennstoffen werden Chemiker von der unvergleichlichen Effizienz der natürlichen Photosynthese zu deren künstlichen Nachahmung inspiriert, damit Wasserstoff als "solarer Brennstoff" durch die lichtgetriebene Spaltung von Wasser erzeugt werden kann. Infolgedessen wurden in den letzten Jahrzehnten erhebliche Anstrengungen in die Entwicklung molekularer Wasseroxidationskatalysatoren (WOKs) auf der Basis von Übergangsmetallen unternommen, wobei mit der Entdeckung der Katalysatorfamilie Ru(bda) (bda: 2,2'-Bipyridin-6,6'-dicarboxylat) Aktivitäten vergleichbar mit der des natürlichen OEC realisiert wurden. Als vielversprechendes Konzept für die Entwicklung von Katalysatoren erwies sich die Konstruktion homogener Katalysatoren, die, ähnlich zu den natürlichen Vorbildern, gezielt mit der zweiten Koordinationssphäre eines äußeren Liganden interagieren. In der hier vorliegenden Arbeit wurden neuartige supramolekulare Konzepte zur enzymartigen Aktivierung von Wassermolekülen entwickelt. Hierbei sollte durch eine maßgeschneiderte Konstruktion der sekundären Ligandenumgebung von makrozyklischen Ru(bda)-Katalysatoren die anspruchsvolle oxidative Wasserspaltungsreaktion begünstigt werden.
urn:nbn:de:bvb:20-opus-305332
10.25972/OPUS-30533
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X 130392
Deutsches Urheberrecht mit Print on Demand
Niklas Noll
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swd
Katalyse
deu
uncontrolled
Metallosupramolekulare Chemie
deu
uncontrolled
Wasseroxidation
eng
uncontrolled
Metallosupramolecular chemistry
eng
uncontrolled
Catalysis
eng
uncontrolled
Water Oxidation
eng
uncontrolled
Second coordination sphere engineering
eng
uncontrolled
Ruthenium complexes
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uncontrolled
Ruthenium Komplexe
Organische Chemie
open_access
Institut für Organische Chemie
Universität Würzburg
Universität Würzburg
https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/files/30533/Noll_Niklas_Dissertation.pdf
14245
2016
eng
doctoralthesis
1
2016-12-23
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2016-12-22
Ruthenium Complexes as Water Oxidation Catalysts and Photosensitizers
Rutheniumkomplexe als Wasseroxidationskatalysatoren und Photosensibilisatoren
In der vorliegenden Arbeit werden Aspekte der photokatalytischen Wasseroxidationsreaktion behandelt. Der erste Themenschwerpunkt der Dissertation beschäftigt sich mit einem supramolekularen Makrozyklus, der drei Rutheniummetallzentren enthält. Dieser neuartige Katalysator zeigt eine sehr hohe katalytische Aktivität und gewährt neue Einblicke in den Mechanismus der Wasseroxidationsreaktion. Des Weiteren wird auf die mit Licht interagierenden Komponenten der photokatalytischen Wasseroxidation eingegangen. Hierbei haben sich azabenz-anellierte Perylenderivate als vielseitige Farbstoffklasse herausgestellt. Die Kombination dieser Farbstoffe mit Metallkomplexen liefert metallorganische Verbindungen, die als Photosensibilisatoren eingesetzt werden können.
The thesis discusses aspects of the photocatalytic water oxidation reaction. The first chapter deals with a supramolecular macrocycle which contains three ruthenium metal centers. This novel catalyst shows promising catalytic activity and provides insides into the mechanism of the water oxidation reaction. After this part, the focus lies on the light interacting components of the photocatalytic water oxidation. In this regard, the azabenz-annulated perylene derivatives appeared to be a promising dye class. The combination of these chromophores and metal complexes result in metal organic compounds, which have photosensitizer potential.
urn:nbn:de:bvb:20-opus-142454
Center for Nanosystems Chemistry
X 126925
Marcus Schulze
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swd
Farbstoff
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swd
Ruthenium
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swd
Fotokatalyse
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swd
Photosensibilisator
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uncontrolled
Makrozyklus
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uncontrolled
macrocycle
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uncontrolled
Wasseroxidationsreaktion
eng
uncontrolled
water oxidation reation
deu
uncontrolled
Perylen-Farbstoffe
eng
uncontrolled
perylene dyes
deu
uncontrolled
Katalyse
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uncontrolled
Wasserspaltung
Chemie und zugeordnete Wissenschaften
open_access
Institut für Organische Chemie
Universität Würzburg
Universität Würzburg
https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/files/14245/Schulze_Marcus_Ruthenium.pdf
35218
2024
eng
doctoralthesis
1
2024-03-18
--
2024-03-12
Quantum Chemical Exploration of Potential Energy Surfaces: Reaction Cycles and Luminescence Phenomena
Quantenchemische Erforschung von Energiehyperflächen: Reaktionszyklen und Lumineszenzphänomene
This work aims at elucidating chemical processes involving homogeneous catalysis and photo–physical relaxation of excited molecules in the solid state. Furthermore, compounds with supposedly small singlet–triplet gaps and therefore biradicaloid character are investigated with respect to their electro–chemical behavior. The work on hydroboration catalysis via a reduced 9,10–diboraanthracene (DBA) was preformed in collaboration with the Wagner group in Frankfurt, more specifically Dr. Sven Prey, who performed all laboratory experiments. The investigation of delayed luminescence properties in arylboronic esters in their solid state was conducted in collaboration with the Marder group in Würzburg. The author of this work took part in the synthesis of the investigated compounds while being supervised by Dr. Zhu Wu. The final project was a collaboration with the group of Anukul Jana from Hyderabad, India who provided the experimental data.
Ziel dieser Arbeit ist die Aufklärung chemischer Prozesse, die homogene Katalyse und photophysikalische Relaxation angeregter Moleküle im Festkörper beinhalten. Darüber hinaus werden Verbindungen mit vermeintlich kleinen Singulett-Triplett-Lücken und damit biradikaloidem Charakter auf ihr elektrochemisches Verhalten hin untersucht. Die Arbeiten zur Hydroborierungskatalyse mit einem reduzierten 9,10-Diboraanthracen (DBA) wurden in Zusammenarbeit mit der Wagner-Gruppe in Frankfurt durchgeführt, genauer gesagt mit Dr. Sven Prey, der alle Laborexperimente durchführte. Die Untersuchung der verzögerten Lumineszenzeigenschaften von Arylborsäureestern im Festkörper wurde in Zusammenarbeit mit der Marder Gruppe in Würzburg durchgeführt. Der Autor dieser Arbeit war an der Synthese der untersuchten Verbindungen beteiligt und wurde dabei von Dr. Zhu Wu betreut. Das abschließende Projekt war eine Zusammenarbeit mit der Gruppe von Anukul Jana aus Hyderabad, Indien, die die experimentellen Daten zur Verfügung stellte.
urn:nbn:de:bvb:20-opus-352185
10.25972/OPUS-35218
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true
true
Deutsches Urheberrecht mit Print on Demand
Christoph Herok
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swd
Simulation
eng
uncontrolled
Quantum Chemistry
eng
uncontrolled
Reaction Mechanism
eng
uncontrolled
Fluorescence
eng
uncontrolled
Phosphoresence
deu
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Chemie
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Katalyse
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Lumineszenz
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uncontrolled
chemistry
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uncontrolled
simulation
eng
uncontrolled
catalysis
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uncontrolled
mechanism
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uncontrolled
luminescence
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Energiehyperfläche
Chemie und zugeordnete Wissenschaften
open_access
Institut für Physikalische und Theoretische Chemie
Universität Würzburg
Universität Würzburg
https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/files/35218/Herok_Christoph_Dissertation.pdf
20962
2021
eng
doctoralthesis
1
2020-08-04
--
2020-07-24
Catalytic Water Oxidation with Functionalized Ruthenium Macrocycles
Katalytische Wasseroxidation mit funktionalisierten Ruthenium Makrozyklen
In light of the rapidly increasing global demand of energy and the negative effects of climate change, innovative solutions that allow an efficient transition to a carbon-neutral economy are urgently needed. In this context, artificial photosynthesis is emerging as a promising technology to enable the storage of the fluctuating energy of sunlight in chemical bonds of transportable “solar fuels”. Thus, in recent years much efforts have been devoted to the development of robust water oxidation catalysts (WOCs) leading to the discovery of the highly reactive Ru(bda) (bda: 2,2’-bipyridine-6,6’-dicarboxylic acid) catalyst family. The aim of this thesis was the study of chemical and photocatalytic water oxidation with functionalized Ruthenium macrocycles to explore the impact of substituents on molecular properties and catalytic activities of trinuclear macrocyclic Ru(bda) catalysts. A further objective of this thesis comprises the elucidation of factors that influence the light-driven water oxidation process with this novel class of supramolecular WOCs.
Innovative Ansätze zur Ermöglichung eines effizienten Übergangs zur CO2-Neutralität werden angesichts der schnell steigenden Nachfrage nach Energie und der negativen Effekte des Klimawandels dringend gesucht. In diesem Zusammenhang hat das Konzept der künstlichen Photosynthese in den letzten Jahren für besondere Aufmerksamkeit gesorgt. In dieser Hinsicht erscheinen in 2009 erstmals beschriebenen Ru(bda) (bda: 2,2’-bipyridin-6,6’-dicarbonsäure) Wasseroxidationskatalysatoren besonders vielversprechend. Das Ziel dieser Forschungsarbeit war die Untersuchung von funktionalisierten Ruthenium Makrozyklen in der chemischen und photokatalytischen Wasseroxidation, um den Einfluss der Substituenten in den Liganden auf molekulare Eigenschaften und katalytische Aktivitäten der Makrozyklen zu analysieren. Des Weiteren sollten Faktoren identifiziert werden, welche Einfluss auf die Effizienz der Photokatalyse mit dieser neuartigen Klasse von supramolekularen Katalysatoren ausüben.
urn:nbn:de:bvb:20-opus-209620
10.25972/OPUS-20962
X 129453
Deutsches Urheberrecht
Ana Lucia Meza Chincha
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swd
Rutheniumkomplexe
eng
uncontrolled
Ruthenium complexes
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swd
Supramolekulare Chemie
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swd
Katalyse
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Wasser
eng
uncontrolled
metallosupramolecular chemistry
eng
uncontrolled
catalysis
eng
uncontrolled
water oxidation
deu
swd
Oxidation
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uncontrolled
Wasseroxidation
deu
uncontrolled
Metallosupramolekulare Chemie
Organische Chemie
open_access
Institut für Organische Chemie
Universität Würzburg
Universität Würzburg
https://opus.bibliothek.uni-wuerzburg.de/files/20962/Meza-Chincha_Ana-Lucia_CatalyticWaterOxidation.pdf