TY  - THES
A1  - Pfaff, Florian Georg
T1  - Spektroskopie und hochauflösende Mikroskopie zur Analyse der Grenzflächeneigenschaften in SrTiO\(_3\)-basierten Heterostrukturen
T1  - Interface properties of SrTiO\(_3\)-based heterostructures studied by spectroscopy and high-resolution microscopy
N2  - > In oxidischen Heterostrukturen kann es zur Ausbildung unerwarteter elektronischer und magnetischer Phasen kommen. Ein bekanntes Beispiel ist das Heterostruktursystem LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\), an dessen Grenzfläche ein zweidimensionalen Elektronensystem (2DES) entsteht, sofern die LaAlO\(_3\)-Filmdicke einen kritischen Wert von mindestens vier Einheitszellen aufweist. Ähnliches Verhalten konnte an der Heterostruktur γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) beobachtet werden. Die gemessenen Elektronenbeweglichkeiten und Flächenladungsträgerdichten übertreffen hierbei die in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) um mehr als eine Größenordnung. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung sowie der Analyse dieser beiden Heterostruktursysteme. Die Hauptaspekte sind dabei die Untersuchung der physikalischen Eigenschaften an der Grenzfläche sowie das Verständnis der zugrundeliegenden Mechanismen.
>
> Im Hinblick auf das Wachstum wird demonstriert, dass die für LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) etablierte Wachstumsroutine der gepulsten Laserablation sowie die zur Überwachung des Schichtwachstums verwendete Methode der Beugung hochenergetischer Elektronen in Reflexion (RHEED) für das γ-Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstum modifiziert werden müssen. So kann gezeigt werden, dass durch eine geeignete Variation der Wachstumsgeometrie die Resonanz von Oberflächenwellen, welche im Falle des γ-Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstums die Beobachtung von RHEED-Oszillationen erschwert, vermieden werden kann und somit auch hier die Überwachung des heteroepitaktischen Schichtwachstum mittels Elektronenbeugung möglich wird. 
>
> Für die Ausbildung des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) wird das Szenario der elektronischen Rekonstruktion als mögliche Ursache diskutiert, wonach das divergierende Potential innerhalb des polaren LaAlO\(_3\)-Films durch einen Ladungstransfer von der Probenoberfläche in die obersten Atomlagen des unpolaren SrTiO\(_3\)-Substrats kompensiert wird. Zudem sind die Eigenschaften der Heterostruktur von den Wachstumsparametern abhängig. So wird in der vorliegenden Arbeit eine deutliche Zunahme der Ladungsträgerkonzentration und der räumliche Ausdehnung der leitfähigen Schicht insbesondere für Proben, welche bei sehr niedrigen Sauerstoffhintergrunddrücken gewachsen wurden, gezeigt und auf die Erzeugung von Sauerstofffehlstellen innerhalb des Substrats zurückgeführt. Darüber hinaus wird erstmalig die Herstellung atomar scharfer Grenzflächen mit sehr geringer Defektdichte selbst bei sehr niedrigen Wachstumsdrücken belegt und erstmals auch direkt elektronenmikroskopisch nachgewiesen. Es werden allenfalls vernachlässigbare Effekte der Sauerstoffkonzentration auf charakteristische, strukturelle Merkmale der Probe beobachtet. Desweiteren zeigt diese Arbeit erstmalig eine von den Wachstumsbedingungen abhängige Gitterverzerrung des Films, was in Übereinstimmung mit Rechnungen auf Basis der Dichtefunktionaltheorie einen Hinweis auf ein komplexes Zusammenspiel von elektronischer Rekonstruktion, Sauerstofffehlstellen an der LaAlO\(_3\)-Oberfläche und einer Verzerrung der Kristallstruktur als Ursache für die Entstehung des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) liefert.
>
> Neben der mikroskopischen Analyse des 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) wird die elektronische Struktur dieses Systems zudem mithilfe der resonanten inelastischen Röntgenstreuung charakterisiert. Die vorliegende Dissertation zeigt dabei, neben dem Nachweis lokalisierter Ladungsträger vor dem Einsetzen metallischen Verhaltens ab einer kritischen Schichtdicke von vier Einheitszellen, die Existenz eines Raman- und eines fluoreszenzartigen Signals in Abhängigkeit der verwendeten Photonenenergie, was wiederum auf einen unterschiedlichen elektronischen Charakter im Zwischenzustand zurückgeführt werden kann. Gestützt wird diese Interpretation durch vergleichbare Messungen an γ- Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\). In diesem System finden sich zudem ebenfalls Anzeichen lokalisierter Ladungsträger unterhalb der kritischen Schichtdicke für metallisches Verhalten, was ein Hinweis auf einen mit LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) vergleichbaren Grundzustand sein könnte.
>
> Weitere Messungen mithilfe der resonanten Photoelektronenspektroskopie ermöglichen zudem eine direkte Beobachtung und Analyse der Ti 3d-Valenzelektronen. Messungen an LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) und γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) liefern dabei Hinweise auf verschiedene elektronische Ti 3d-artige Zustände. Diese werden zum einen den mobilen Ladungsträgern des 2DES zugeschrieben, zum anderen als lokalisierte Elektronen in der Nähe von Sauerstofffehlstellen identifiziert. Eine Analyse des Resonanzverhaltens sowie der spektralen Form der beobachteten Signale zeigt quantitative Unterschiede, was auf einen unterschiedlichen treibenden Mechanismus in beiden Systemen hindeutet und im Hin- blick auf den Einfluss von Sauerstofffehlstellen auf das System diskutiert wird. Zudem zeigen impulsaufgelöste Messungen der Zustände am chemischen Potential eine unterschiedliche Intensitätsverteilung im k -Raum. Dies wird im Zusammenhang mit Matrixelementeffekten diskutiert und kann vermutlich auf Photoelektronendiffraktion bedingt durch die unterschiedliche Kristallstruktur des Filmmaterials, zurückgeführt werden.
N2  - > Oxide heterostructures can exhibit a variety of unexpected electronic and magnetic phenomena at their interfaces. A prominent example is the interface in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures where a two-dimensional electron system (2DES) forms if the LaAlO\(_3\) thickness equals or exceeds a critical thickness of four unit cells. Similar to LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) an interface 2DES above a critical overlayer thickness has been observed in γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\). However, the electron mobility as well as the sheet carrier density exceed those of LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures by more than one order of magnitude. This thesis is concerned with the growth and the characterization of these two types of interface systems with the main focus on the analysis of the physical properties at the interface and the understanding of their leading mechanisms.
>
> In regard to the sample fabrication it is demonstrated in the present thesis that the hitherto established growth routine of LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) by pulsed laser deposition has to be altered and optimized for the growth of γ-Al\(_2\)O\(_3\). It is shown that growth monitoring by analyzing reflection high energy electron diffraction (RHEED)intensity oscillations is hindered by the formation of surface wave resonances. In order to avoid this effect, a modified growth geometry has to be used whereby also in this heterostructucture systems monitoring of the layer-by-layer growth of γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures by electron diffraction can be achieved.
>
> A so-called electronic reconstruction is discussed as the possible driving mechanism for the 2DES formation in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\). In this scenario, the built-up potential within the polar LaAlO\(_3\) overlayer is compensated by a charge transfer from the sample surface to the top most layers of the non-polar SrTiO\(_3\) substrate. Furthermore, the properties of these heterostructures strongly depend on the used growth conditions. In the present work, for instance, a significant increase in the charge carrier concentration as well as the 2DES spatial extension can be observed for samples grown at very low oxygen pressures, which is related to the creation of oxygen vacancies in SrTiO\(_3\) substrate. It is microscopically shown for the first time that sharp interfaces with a very low density of defects can also be grown at very low oxygen partial pressures. In addition, no significant effect of oxygen vacancies on specific structural properties is seen. Furthermore, a detailed analysis of the atomic spacing reveales a lattice distortion within the LaAlO\(_3\) film which shows a significant dependence on the used growth parameters and, supported by density functional theory, points towards a complex interplay of electronic reconstruction, surface oxygen vacancies and lattice distortions as the driving mechanism for the 2DES formation.
>
> Beside the study of the structural properties of the interface in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures by means of transmission electron microscopy, the electronic structure of the 2DES is analyzed by resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) measurements which show clear indications for localized charge carriers below the critical thickness for conductivity of four unit cells. Moreover, a Raman- and a fluorescence-like signal can be identified by excitation energy dependent RIXS and attributed to the electronic character of the intermediate state. Similar results are obtained on γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures which fortifies this interpretation and could be a hint for a similar ground state in both heterostructures and interface magnetism also to be present in this system. 
>
> By using resonant photoelectron spectroscopy the Ti 3d valence electrons can directly be observed and analyzed. Comparative measurements on LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) and γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\) indicate the existence of different types of electronic states with Ti 3d character in both systems which can be attributed to mobile carriers forming the 2DES and carriers localized in states adjacent to oxygen vacancies. By analyzing the resonance behavior of the electronic states and their relative intensities and spectral shape substantial differences are revealed which point to a different mechanism at play for forming the 2DES in LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) and γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\). These observations are discussed in terms of the influence of oxygen vacancies on the two interface systems. Additionally, momentum-resolved measurements are performed to resolve the metallic states at the chemical potential and to map out the Fermi surface of LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) and γ-Al\(_2\)O\(_3\)/SrTiO\(_3\). Here, significantly different intensity distributions in k -space are observed and discussed with respect to matrix element effects while the results can most likely be ascribed to photoelectron diffraction due to the different crystal structure of the overlayer material
KW  - Übergangsmetalloxide
KW  - Heterostruktur
KW  - Grenzfläche
KW  - Physikalische Eigenschaft
KW  - Röntgenstreuung
KW  - Grenzflächeneigenschaften
KW  - Perowskit
KW  - Spinell
KW  - Sauerstofffehlstellen
KW  - oxygen vacancies
KW  - interface properties
KW  - matrix element effects
KW  - oxide heterostructures
KW  - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie
KW  - Mehrschichtsystem
KW  - Durchstrahlungselektronenmikroskopie
KW  - Laserablation
Y1  - 2016
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-145023
ER  - 
TY  - THES
A1  - Paul, Markus Christian
T1  - Molecular beam epitaxy and properties of magnetite thin films on semiconducting substrates
T1  - Molekularstrahlepitaxie und Eigenschaften dünner Magnetitfilme auf Halbleitersubstraten
N2  - The present thesis is concerned with molecular beam epitaxy of magnetite (Fe3O4) thin films on semiconducting substrates and the characterization of their structural, chemical, electronic, and magnetic properties. Magnetite films could successfully be grown on ZnO substrates with high structural quality and atomically abrupt interfaces. The films are structurally almost completely relaxed exhibiting nearly the same in-plane and out-of-plane lattice constants as in the bulk material. Films are phase-pure and show only small deviations from the ideal stoichiometry at the surface and in some cases at the interface. Growth proceeds via wetting layer plus island mode and results in a domain structure of the films. Upon coalescence of growing islands twin-boundaries (rotational twinning) and anti-phase boundaries are formed. The overall magnetization is nearly bulk-like, but shows a slower approach to saturation, which can be ascribed to the reduced magnetization at anti-phase boundaries. However, the surface magnetization which was probed by x-ray magnetic circular dichroism was significantly decreased and is ascribed to a magnetically inactive layer at the surface. Such a reduced surface magnetization was also observed for films grown on InAs and GaAs. Magnetite could also be grown with nearly ideal iron-oxygen stoichiometry on InAs substrates. However, interfacial reactions of InAs with oxygen occur and result in arsenic oxides and indium enrichment. The grown films are of polycrystalline nature. For the fabrication of Fe3O4/GaAs films, a postoxidation of epitaxial Fe films on GaAs was applied. Growth proceeds by a transformation of the topmost Fe layers into magnetite. Depending on specific growth conditions, an Fe layer of different thickness remains at the interface. The structural properties are improved in comparison with films on InAs, and the resulting films are well oriented along [001] in growth direction. The magnetic properties are influenced by the presence of the Fe interface layer as well. The saturation magnetization is increased and the approach to saturation is faster than for films on the other substrates. We argue that this is connected to a decreased density of anti-phase boundaries because of the special growth method. Interface phases, viz. arsenic and gallium oxides, are quantified and different growth conditions are compared with respect to the interface composition.
N2  - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Molekularstrahlepitaxie von dünnen Magnetitfilmen (Fe3O4) auf Halbleitersubstraten und der Charakterisierung ihrer strukturellen, chemischen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften. Magnetitfilme konnten auf ZnO Substraten mit hoher struktureller Qualität und scharfen Grenzflächen durch Kodeposition von Eisen und Sauerstoff gewachsen werden. Die Filme sind strukturell nahezu vollständig relaxiert und weisen innerhalb und außerhalb der Wachstumsebene annähernd die Gitterkonstante von Einkristallen auf. Weiterhin sind die hergestellten Proben phasenrein und zeigen nur an der Oberfläche und in einigen Fällen an der Grenzfläche allenfalls kleine Abweichungen von der idealen Stöchiometrie. Das Wachstum erfolgt im Stranski-Krastanov-Modus und resultiert in einer Domänenstruktur der Filme. Beim Zusammenwachsen der Inseln entstehen Antiphasengrenzen und Zwillingsgrenzen. Die Volumenmagnetisierung der Filme ist annähernd gleich der eines Einkristalls, jedoch ist das Einmündungsverhalten in die Sättigung aufgrund von reduzierter Magnetisierung an Antiphasengrenzen deutlich langsamer. Dagegen ist die Oberflächenmagnetisierung, welche mit der Methode des Röntgenzirkulardichroismus untersucht wurde, erheblich reduziert, was auf eine magnetisch inaktive Schicht an der Oberfläche schließen lässt. Diese Reduzierung der Oberflächenmagnetisierung wurde auch für Filme, die auf InAs oder GaAs deponiert wurden, beobachtet. Ebenfalls konnte Magnetit mit nahezu idealem Eisen-Sauerstoff-Verhältnis auf InAs gewachsen werden. Bei diesem Substrat treten jedoch Grenzflächenreaktionen des Indiumarsenids mit Sauerstoff auf, die eine Arsenoxidphase und eine Indiumanreicherung bewirken. Die Filme wachsen hier nur polykristallin. Für die Herstellung von Fe3O4/GaAs-Filmen wurde die Methode der Nachoxidation von epitaktischen Eisenfilmen benutzt. Das Wachstum läuft dabei durch Transformation der obersten Lagen des Eisenfilms zu Magnetit ab. Abhängig von den genauen angewandten Wachstumsbedingungen bleibt dabei eine Eisenschicht unterschiedlicher Dicke an der Grenzfläche übrig. Die strukturellen Eigenschaften sind im Vergleich zu Filmen auf InAs verbessert und die Proben sind gut entlang der [001]-Richtung orientiert. Die magnetischen Eigenschaften werden ebenfalls durch die Eisen-Grenzflächenschicht beeinflusst. Die Sättigungsmagnetisierung ist erhöht und tritt bei niedrigeren Magnetfeldern auf. Dieses Verhalten ist offenbar mit einer geringeren Dichte an Antiphasengrenzen aufgrund des andersartigen Wachstumsmechanismus verknüpft. Auftretende Grenzflächenphasen wurden quantifiziert und unterschiedliche Wachstumsbedingungen im Hinblick auf die Grenzflächenzusammensetzung verglichen.
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Dünne Schicht
KW  - Magnetit
KW  - Physikalische Eigenschaft
KW  - Halbleitersubstrat
KW  - Photoelektronenspektroskopie
KW  - Röntgenabsorption
KW  - Röntgenbeugung
KW  - Elektronenbeugung
KW  - molecular beam epitaxy
KW  - photoelectron spectroscopy
KW  - x-ray magnetic circular dichroism
KW  - magnetic oxide
KW  - thin film
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-56044
ER  - 
TY  - THES
A1  - Müller, Andreas
T1  - Towards functional oxide heterostructures
T1  - Funktionelle oxidische Heterostrukturen
N2  - Oxide heterostructures attract a lot of attention as they display a vast range of physical phenomena like conductivity, magnetism, or even superconductivity. In most cases, these effects are caused by electron correlations and are therefore interesting for studying fundamental physics, but also in view of future applications. This thesis deals with the growth and characterization of several prototypical oxide heterostructures. Fe3O4 is highly ranked as a possible spin electrode in the field of spintronics. A suitable semiconductor for spin injection in combination with Fe3O4 is ZnO due to its oxide character and a sufficiently long spin coherence length. Fe3O4 has been grown successfully on ZnO using pulsed laser deposition and molecular beam epitaxy by choosing the oxygen partial pressure adequately. Here, a pressure variation during growth reduces an FeO-like interface layer. Fe3O4 films grow in an island-like growth mode and are structurally nearly fully relaxed, exhibiting the same lattice constants as the bulk materials. Despite the presence of a slight oxygen off-stoichiometry, indications of the Verwey transition hint at high-quality film properties. The overall magnetization of the films is reduced compared to bulk Fe3O4 and a slow magnetization behavior is observed, most probably due to defects like anti-phase boundaries originating from the initial island growth. LaAlO3/SrTiO3 heterostructures exhibit a conducting interface above a critical film thickness, which is most likely explained by an electronic reconstruction. In the corresponding model, the potential built-up owing to the polar LaAlO3 overlayer is compensated by a charge transfer from the film surface to the interface. The properties of these heterostructures strongly depend on the growth parameters. It is shown for the first time, that it is mainly the total pressure which determines the macroscopic sample properties, while it is the oxygen partial pressure which controls the amount of charge carriers near the interface. Oxygen-vacancy-mediated conductivity is found for too low oxygen pressures. A too high total pressure, however, destroys interface conductivity, most probably due to a change of the growth kinetics. Post-oxidation leads to a metastable state removing the arbitrariness in controlling the electronic interface properties by the oxygen pressure during growth. LaVO3/SrTiO3 heterostructures exhibit similar behavior compared to LaAlO3/SrTiO3 when it comes to a thickness-dependent metal-insulator transition. But in contrast to LaAlO3, LaVO3 is a Mott insulator exhibiting strong electron correlations. Films have been grown by pulsed laser deposition. Layer-by-layer growth and a phase-pure pervoskite lattice structure is observed, indicating good structural quality of the film and the interface. An electron-rich layer is found near the interface on the LaVO3 side for conducting LaVO3/SrTiO3. This could be explained by an electronic reconstruction within the film. The electrostatic doping results in a band-filling-controlled metal-insulator transition without suffering from chemical impurities, which is unavoidable in conventional doping experiments.
N2  - Oxidische Heterostrukturen besitzen verschiedenste physikalische Eigenschaften wie Leitfähigkeit, Magnetisums oder sogar Supraleitung. Diese Effekte, die meist von elektronischen Korrelationen verursacht werden, zu verstehen und ihren fundamentalen Ursprung zu erklären, machen diese Materialsysteme ebenso interessant wie ihr zukünftiges Anwendungspotential. Diese Arbeit beschäftigt sich mit verschiedenen prototypischen Schichtsystemen. Fe3O4 könnte zukünftig als Spinelektrode im Bereich der Spintronik dienen. ZnO ist ein Halbleiter, der durch seinen oxidischen Charakter und einer hinreichenden Spinkohärenzlänge gut zur Spininjektion geeignet ist. Das Wachstum von Fe3O4 auf ZnO wurde erfolgreich mittels gepulster Laserdeposition und Molekularstrahlepitaxie durchgeführt. Dabei ist der Sauerstoffpartialdruck entscheidend und eine Variation des Drucks während des Wachstums wirkt der Bildung einer FeO-artigen Grenzschicht entgegen. Die Filme wachsen inselartig und ihre Gitterstruktur ist fast vollständig relaxiert. Trotz einer Sauerstofffehlstöchiometrie wird die hohe Qualität der Filme durch einen Verwey-Phasenübergang bestätigt. Im Vergleich zu Einkristallen ist die Magnetisierung der Filme reduziert. Durch das Inselwachstum verursachte Antiphasengrenzen könnten zu dieser Reduzierung führen. Die leitfähige Grenzschicht, die in LaAlO3/SrTiO3 Heterostrukturen ab einer bestimmten LaAlO3 Filmdicke auftritt, kann höchstwahrscheinlich durch eine elektronische Rekonstruktion erklärt werden. Im entsprechenden Modell wird der Aufbau eines elektrischen Potentials auf Grund der Polarität des LaAlO3 Films durch eine Ladungsumordnung kompensiert. Die Eigenschaften dieser Heterostruktur sind jedoch von den Wachstumsparametern abhängig. Diese Studie zeigt erstmals, dass die makroskopischen Eigenschaften maßgeblich vom Gesamtdruck, die Anzahl der Ladungsträger dagegen stark vom Sauerstoffpartialdruck während des Wachstums abhängen. Leitfähigkeit auf Grund von Sauerstofffehlstellen wurde für sehr kleine Sauerstoffpartialdrücke beobachtet. Ein zu hoher Gesamtdruck hingegen verhindert die Leitfähigkeit der Grenzschicht. Dies ist vermutlich durch eine Änderung der Wachstumskinematik erklärbar. Ein Nachoxidieren der Proben führt überdies zu einem metastabilen Zustand, der die Vergleichbarkeit von Proben verschiedener Arbeitsgruppen gewährleistet. LaVO3/SrTiO3 zeigt ähnliches Verhalten wie LaAlO3/SrTiO3 und Leitfähigkeit tritt ab einer gewissen LaVO3 Schichtdicke auf. Im Gegensatz zu LaAlO3 ist LaVO3 ein Mottisolator, dass heißt, Korrelationseffekte spielen eine Rolle. LaVO3/SrTiO3 wurde mittels gepulster Laserdeposition hergestellt, Phasenreinheit und die strukturellen Eigenschaften mit verschiedenen Methoden überprüft. Zusätzliche Elektronen wurden für leitfähige Proben auf der LaVO3-Seite der Grenzfläche nachgewiesen. Eine Erklärung hierfür wäre eine elektronische Rekonstruktion im Film selbst. Dieses elektrostatische Dotieren führt zu einem bandfüllungsinduzierten Mott-Phasenübergang, der nicht durch chemische Verunreinigungen, die in konventionellen Dotierexperimenten unvermeidbar sind, beeinflusst ist.
KW  - Oxide
KW  - Epitaxieschicht
KW  - Heterostruktur
KW  - Physikalische Eigenschaft
KW  - Heterostrukturen
KW  - Oxid
KW  - Wachstum
KW  - MBE
KW  - PLD
KW  - Fe3O4
KW  - LaAlO3
KW  - LaVO3
KW  - heterostructures
KW  - oxide
KW  - growth
KW  - MBE
KW  - PLD
KW  - Fe3O4
KW  - LaAlO3
KW  - LaVO3
KW  - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie
KW  - Photoelektronenspektroskopie
KW  - Kristallwachstum
KW  - Impulslaserbeschichten
KW  - Molekularstrahlepitaxie
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-72478
ER  - 
TY  - THES
A1  - Kemmer, Jeannette
T1  - Strukturelle und elektronische Eigenschaften metallischer Oberflächen unter dem Einfluss von Korrelationseffekten
T1  - Structural and electronic properties of metallic surfaces under the influence of correlation effects
N2  - Die vorliegende Arbeit untersucht mit Rastertunnelmikroskopie (RTM) und -spektroskopie (RTS) die Korrelation von strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften auf metallischen Oberflächen. Zuerst wird der spin-aufgespaltene Oberflächenzustand des Ni(111) analysiert. Anschließend geht der Fokus über auf dünne Eisenfilme, die auf Rh(001) gewachsen
wurden. Zuletzt wird die CePt$_5$/Pt(111)-Oberflächenlegierung untersucht. Nickel ist ein bekannter Ferromagnet und die (111)-Oberfläche war in der Vergangenheit schon mehrfach das Objekt theoretischer und experimenteller Studien. Trotz intensiver Bemühungen wurden inkonsistente Ergebnisse veröffentlicht und ein klares, konsistentes Bild ist noch nicht vorhanden. Aus diesem Grund wird die Ni(111)-Oberfläche mittels RTM und RTS erforscht, die den Zugang sowohl zu besetzten als auch unbesetzten Zuständen ermöglicht. Mit der Methode der Quasiteilcheninterferenz wird eine detailierte Beschreibung der Banddispersion erhalten. Die Austauschaufspaltung zwischen Minoritäts- und Majoritätsoberflächenzustands wird zu ∆E$_{ex}$ = (100 ± 8) meV ermittelt. Der Ansatzpunkt des Majoritätsbandes liegt bei E − E$_F$ = −(160 ± 8)meV und die effektive Masse beträgt m^* = +(0,14 ± 0,04)me. Des Weiteren liegt der Ansatzpunkt der Oberflächenresonanz der Majoritätladungsträger energetisch bei E−E$_F$ = −(235±5)meV mit einer effektiven Masse von m^* = +(0,36±0,05)m$_e$. Um unmissverständlich den dominierenden Spin-Kanal in der RTS zu identifizieren, wurden hexagonale Quantentröge durch reaktives Ionenätzen hergestellt und mit der Hilfe eines eindimensionalen Quantentrogmodells interpretiert. Die sechs Kanten eines Hexagons erscheinen unterschiedlich. Atomar aufgelöste Messungen zeigen, dass gegenüberliegende Kanten nicht nur eine unterschiedliche Struktur haben sondern auch unterschiedliche spektroskopische Eigenschaften, die durch einen alternierend auftauchenden oder abwesenden spektroskopischen Peak charakterisiert sind. Magnetische Messungen ergeben allerdings keine endgültigen Ergebnisse bezüglich des Ursprungs des Beobachtungen. 
Das zweite experimentelle Kapitel dreht sich um dünne Eisenfilme, die auf eine saubere Rh(001)-Oberfläche aufgebracht und diese dann mit RTM, RTS und spin-polarisierter (SP- )RTM untersucht werden. Eine nahezu defektfreie Rh(001)-Oberfläche ist notwendig, um ein Wachstum der Eisenfilme mit wenigen Defekten zu erhalten. Dies ist relevant, um das magnetische Signal korrekt interpretieren zu können und den möglichen Einfluss von Adsorbaten auszuschließen. Die erste atomare Lage Fe ordnet sich antiferromagnetisch in einer c(2 × 2)-Struktur an mit der leichten Magnetisierungsachse senkrecht zur Probenoberfläche. Die zweite und dritte Lage verhält sich ferromagnetisch mit immer kleiner werdenden Domänen für steigende Bedeckung. Ab 3,5 atomaren Lagen kommt es vermutlich zu einer Änderung der leichten Magnetisierungsrichtung von vertikal zu horizontal zur Probenebene. Dies wird durch kleiner werdende Domänengrößen und den gleichzeitig breiter werdenden Domänenwänden signalisiert. Temperaturabhängige spin-polarisierter RTM erlaubt es die Curietemperatur der zweiten Lage auf 80 K zu schätzen. Zusätzlich wurde bei dieser Bedeckung eine periodische Modulation der lokalen Zustandsdichte gemessen, die mit steigender Periodizität auch auf der dritten und vierten Lage erscheint. Temperatur- und spannungsabhängige Messungen unterstützen eine Interpretation der Daten auf der Grundlage einer Ladungsdichtewelle. Ich zeige, dass die beiden für gewöhnlich konkurrierende Ordnungen (Ladungs- und magnetische Ordnung) koexistieren und sich gegenseitig beeinflussen, was theoretische Rechnungen, die in Zusammenarbeit mit F. P. Toldin und F. Assaad durchgeführt wurden, bestätigen können. 
Im letzten Kapitel wurde die Oberflächenlegierung CePt$_5$/Pt(111) analysiert. Diese System bildet laut einer kürzlich erschienenen Veröffentlichung ein schweres Fermionengitter. Von der sauberen Pt(111)-Oberfläche ausgehend wurde die Oberflächenlegierung CePt$_5$/Pt(111) hergestellt. Die Dicke der Legierung (t in u.c.) lässt sich durch die aufgedampfte Menge an Cer variieren und die erzeugte Oberfläche wurde mit RTM und RTS für verschiedene Dicken unter- sucht. RTM-Bilder und LEED (engl.: low energy electron diffraction)-Daten zeigen konsistente Ergebnisse, die in Zusammenarbeit mit C. Praetorius analysiert wurden. Für Bedeckungen unter einer atomaren Lage Cer konnte keine geordnete Struktur mit dem RTM beobachtet werden. Für 2 u.c. wurde eine (2 × 2)-Rekonstruktion an der Oberfläche gemessen und für 3 u.c. CePt$_5$ wurde eine (3√3×3√3)R30◦-Rekonstruktion beobachtet. Der Übergang von 3 u.c. CePt5 zu 5 u.c. CePt$_5$ wurde untersucht. Mit Hilfe eines Strukturmodells schließe ich, dass es weder zu einer Rotation des atomaren Gitters noch zu einer Rotation des Übergitters kommt. Ab einer Bedeckung von 6 u.c. CePt5 erscheint eine weitere Komponente der CePt$_5$-Oberflächenlegierung, die keine Rekonstruktion mehr besitzt. Das atomare Gitter verläuft wieder entlang der kris- tallographischen Richtungen des Pt(111)-Kristalls und ist somit nicht mehr um 30^° gedreht. Für alle Bedeckungen wurden Spektroskopiekurven aufgenommen, die keinen Hinweis auf ein kohärentes schweres Fermionensystem geben. Eine Erklärung hierfür kommt aus einer LEED-IV Studie, die besagt, dass jede gemessene Oberfläche mit einer Pt(111)-Schicht terminiert ist. Das RTM ist sensitiv für die oberste Schicht und somit wäre der Effekt eines kohärenten schweren Fermionensystems nicht unbedingt messbar.
N2  - The present work investigates the correlation of structural, electronic, and magnetic properties
at metal surfaces by scanning tunneling microscopy (STM) and spectroscopy (STS). First I analyze the spin-split surface state of Ni(111). Subsequently the focus goes on iron thin films grown on Rh(001). Finally the heavy-fermion candidate CePt5/Pt(111) is investigated.
Nickel is a well-known ferromagnet and its (111) surface has been the subject of several theoretical and experimental studies in the past. Despite intensive efforts, inconsistent results have been reported and a clear consistent picture is still missing. For this reason, the Ni(111) surface has been probed by STM and STS, which give access to both occupied and unoccupied states. By quasi-particle interference mapping a detailed description of the band dispersion is obtained. The exchange splitting between minority and majority spin states amounts to
∆E$_{ex}$ = (100 ± 8) meV. The onset of the majority band is located at E − E$_F$ = −(160 ± 8)meV and its effective mass is m^* = +(0,14 ± 0,04)me. Furthermore, the onset of the majority spin surface resonance is energetically located at E−E$_F$ = −(235±5)meV and with an effective mass equal to m^* = +(0,36±0,05)m$_e$. To unequivocally identify which spin channels dominate the STS signal, hexagonal quantum wells have been created by sputtering, and interpreted using a one-dimensional quantum well model. The six edges of the hexagon result to be unequal.
Atomically resolved measurements show that adjacent edges have not only a different structure, but also different spectroscopic signatures characterized by an alternating sequence of presence and absence of an additional spectroscopic peak. Spin-dependent (SP-STM) measurements did not give any definite conclusion on the origin of this observation.
The second experimental section deals with thin iron films deposited on a clean Rh(001) surface and examined by STM, STS and SP-STM. A nearly defect-free Rh(001) is necessary to obtain a growth of iron films with few defects. This is required to correctly interpret the magnetic signal excluding the possible influence of contaminants. The first atomic layer of Fe orders antiferromagnetically in a c(2 × 2)-structure with the easy magnetization axis perpendicular to the surface plane. The second and third layer behaves ferromagnetically with domains sizes which get progressively smaller by increasing the coverage. Above 3.5 atomic layers, a reorientation of the easy magnetization direction from out-of-plane to in-plane takes place.
This is signaled by the size of magnetic domains which become smaller while at the same time domain walls become larger. Temperature-dependent SP-STM measurements allow to estimate a Curie temperature of approximatelly 80K for the second layer. At this coverage an additional periodic modulation of the local density of states is detected and persists, although with a shorter wavelength, in the third and fourth layer. Temperature and voltage-dependent measurements support an interpretation of these data based on the existence of a charge density wave. I show that these two usually competing orders (charge and magnetic order) coexist and influence each other, as also confirmed by theoretical calculations performed in collaboration with F. P. Toldin and F. Assaad.
In the final chapter the CePt5/Pt(111) intermetallic surface compound has been analyzed. This system has been recently reported to give rise to a heavy Fermion lattice. Starting from the clean Pt(111) surface, the intermetallic surface compound CePt5/Pt(111) is prepared. The thickness of the alloy (t in u.c.) can be varied by the evaporated amount of cerium and the surface produced is examined with STM and STS for various thicknesses. STM images and LEED patterns analyzed in collaboration with C. Praetorius provide consistent results. For coverages below one atomic layer cerium no ordered structure with the STM was observed. For 2 u.c. a (2 × 2) surface structure and for 3 u.c. CePt5 a (3√3×3√3)R30◦-structure was observed. The transition from 3 u.c. CePt5 to 5 u.c. CePt5 was investigated. Supported by structural modelling I conclude that neither a rotation of the atomic lattice nor a rotation of the superstructure was observed. Starting at a coverage of 6 u.c. CePt5 the CePt5 intermetallic surface compound evolves into a different structure. The high symmetry direction is aligned with the underlying
Pt(111) crystal and no longer rotated by 30. For all coverages spectroscopic data are acquired, which give no indication of a coherent heavy Fermion system. One explanation is based on a LEED-IV study, which says that any measured surface is terminated with a Pt(111)-layer.
The STM is sensitive to the uppermost layer, and thus the effect of a coherent heavy Fermion system would not necessarily measurable.
KW  - Rastertunnelmikroskopie
KW  - Korrelation
KW  - Magnetische Wechselwirkung
KW  - Spin-polarisierte Rastertunnelmikroskopie
KW  - Korrelation
KW  - Metallische Oberflächen
KW  - Metalloberfläche
KW  - Physikalische Eigenschaft
Y1  - 2016
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-142475
ER  -