TY - THES A1 - Zinner, Martin Gerhard T1 - Adsorbat-induzierte Oberflächensysteme und ultra-dünne intermetallische Legierungsfilme im Fokus der niederenergetischen Elektronenbeugung und spektroskopischer Analysemethoden T1 - Adsorbate-unduced surface systems and ultra-thin intermetallic alloy films in the focus of low-energy electron diffraction and spectroscopic analysis methods N2 - Im Rahmen der vorliegenden Dissertation werden mit unterschiedlichen Analysemethoden die Korrelationen zwischen den strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Selten Erd-basierten intermetallischen Oberflächenlegierungen anhand der beiden Probensysteme LaPt$_5$/Pt(111) und CePt$_5$/Pt(111) untersucht. Darüber hinaus werden die strukturellen Eigenschaften von Adsorbat-induzierten Oberflächenrekonstruktionen im sub-ML Bereich in reduzierten Dimensionen auf der Halbleiteroberfläche Si(111) anhand der beiden Materialsysteme Si(111)-(5$\times$2)-Au und Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn mit der Methode LEED-IV analysiert. Das erste experimentelle Kapitel dieser Arbeit behandelt die intermetallische Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111), die sich ausbildet wenn La-Atome auf einem sauberen Pt(111)-Substrat abgeschieden werden und anschließend thermische Energie hinzugefügt wird. Die Dicke der gebildeten Legierung lässt sich über die zuvor angebotene Menge an La-Atomen variieren und resultiert aufgrund der Gitterfehlanpassung von Pt(111) und den obenauf liegenden LaPt$_5$-Filmen in sechs unterschiedliche Beugungsmuster im LEED, deren Überstrukturvektoren durch zwei unterschiedliche Rotationsausrichtungen in Bezug auf das Gitter des Substrats und unterschiedlichen lateralen Gitterkonstanten der Filme gekennzeichnet sind. Die atomare Struktur kann auf eine gemeinsame Kristallstruktur zurückgeführt werden, deren Stöchiometrie aus dickenabhängigen AES-Messungen zu LaPt$_5$ mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage bestimmt werden konnte. Die Ergebnisse einer durchgeführten LEED-IV Studie bestätigen das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur, wobei die Oberflächenterminierungslage im Vergleich zum Volumengitter ein zusätzliches Pt-Atom pro Einheitszelle aufweist, das zusätzlich um einen Wert von \unit{0.26}{\angstrom} aus der Oberfläche hervorsteht. Die La-Atome, die direkt unterhalb der Terminierungslage liegen, erfahren eine Verschiebung in entgegengesetzter Richtung, so dass im Vergleich zum Volumen der Filme eine lokal veränderte Symmetrie im oberflächennahen Bereich vorherrscht und sich auf die elektronischen Eigenschaften der LaPt$_5$-Filme auswirkt. Darüber hinaus wurden die Schwingungseigenschaften der LaPt$_5$-Filme mittels der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie bestimmt, bei der die auftretenden Schwingungspeaks durch die Kenntnis der atomaren Struktur und mit Überlegungen aus der Gruppentheorie unterschiedlichen Tiefenbereichen der LaPt$_5$-Filme (Volumen und Oberfläche) zugewiesen werden konnten. Im zweiten experimentellen Kapitel liegt der Fokus auf der atomaren Struktur sowie auf den elektronischen und magnetischen Eigenschaften des Kondo- und Schwerfermionensystems CePt$_5$/Pt(111). In Abhängigkeit von der vor dem Legierungsprozess angebotenen Menge an Ce-Atomen auf dem Pt(111)-Substrat konnten insgesamt sieben verschiedene LEED-Phasen der CePt$_5$-Filme identifiziert werden, deren jeweilige Oberflächenrekonstruktionen durch eine unterschiedliche Rotationsausrichtung in Bezug auf das Pt(111)-Substrat gekennzeichnet sind. Zusätzlich ist die laterale Gitterkonstante einem Prozess aus Verspannung und Dehnung aufgrund der Gitterfehlanpassung von Film und Substrat ausgesetzt. Eine durchgeführte LEED-IV Analyse bestätigt das Wachstum der Filme in der CaCu$_5$-Struktur mit einer Pt-reichen Oberflächenabschlusslage, deren Pt$_3$-Kagom\'{e}-Lage im Vergleich zum Volumengitter mit einem zusätzlichen Pt-Atom pro Einheitszelle gefüllt ist. Die strukturellen Ergebnisse stimmen mit erzielten Resultaten aus früheren Arbeiten überein und verdeutlichen zudem die isostrukturellen Eigenschaften zur intermetallischen Oberflächenlegierung LaPt$_5$/Pt(111). Dies ermöglicht durch geeignete Vergleichsexperimente an LaPt$_5$/Pt(111) die induzierten Phänomene der $4f$-Elektronen bezüglich des Kondo- und Schwerfermionenverhaltens bei CePt$_5$/Pt(111) zu bestimmen, da La-Atome in ihrem atomaren Aufbau keine $4f$-Elektronen beherbergen. Mit der polarisierten in situ Raman-Spektroskopie aufgenommene Spektren anhand von unterschiedlich dicken CePt$_5$-Filmen beinhalten sowohl charakteristische Schwingungspeaks als auch elektronische Übergänge. Das spektroskopische Verhalten der Schwingungspeaks zeigt dabei nicht nur Gemeinsamkeiten zu LaPt$_5$/Pt(111) bei der Zuweisung der Schwingungsmoden zu den jeweiligen Tiefenbereichen in den CePt$_5$-Filmen, sondern es treten auch Unterschiede auf, da eine CePt$_5$-Schwingungsmode einem anormalen Temperaturverhalten unterliegt, das auf die Wechselwirkung mit den $4f$-Elektronen zurückzuführen ist. Weitere spezifische Raman-Signaturen, die elektronischen Übergängen in Form von Kristallfeldniveauaufspaltungen der $4f$-Elektronen von Ce zugewiesen werden konnten, resultieren ebenfalls aus unterschiedlichen Regionen der CePt$_5$-Filme (Oberfläche, inneres Volumen, Interface). Die magnetischen Eigenschaften der CePt$_5$-Filme wurden mit XAS und XMCD an den Ce M$_{4,5}$-Kanten in Abhängigkeit von der Temperatur, dem Einfallswinkel, der Filmdicke und der Stärke des Magnetfelds analysiert. Die markanten Übergänge zwischen unterschiedlichen Curie-Weiss-Regimen in der inversen Suszeptibilität erlauben Rückschlüsse über das Kristallfeldaufspaltungsschema, die Kondo- und die RKKY-Wechselwirkung und korrelieren mit der Ce-Valenz. Zudem konnte bei tiefen Temperaturen ein Übergang in den kohärenten Schwerfermionen-Zustand für alle untersuchten CePt$_5$-Filmdicken in dieser Arbeit nachgewiesen werden. Durch die Vorhersage eines metamagnetischen Lifshitz-Übergangs für diese Filme, der sich in der Magnetfeldabhängigkeit des magnetischen Moments äußert, konnte durch die Aufnahme von Magnetisierungskurven bei tiefen Temperaturen und hohen Magnetfeldern auf zwei weitere charakteristische Energieskalen der renormalisierten Bandstruktur zugegriffen werden. Das dritte experimentelle Kapitel widmet sich der mit LEED und LEED-IV durchgeführten Aufklärung der atomaren Struktur eines quasi-eindimensionalen Elektronensystems, bei dem sich die gebildeten Au-Nanodrähte auf der Si(111)-Oberfläche durch eine Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion beschreiben lassen. Die aufgenommenen LEED-Bilder mit ihren markanten Beugungsreflexen und sogenannten Streifen deuten auf drei gleichwertige Rotationsdomänen, die jeweils um einen Winkel von \unit{120}{\degree} gegeneinander gedreht sind, auf der Oberfläche hin. Zudem konnte aus einer Simulation der Beugungsbilder das Auftreten von Streifen durch drei zusätzliche Spiegeldomänen, die eine Phasenverschiebung von einem halben Überstrukturvektor einführen und bei einer sorgfältigen LEED-IV Analyse ebenfalls berücksichtigt werden sollten, erklärt werden. Aus den in der Literatur nach einer zweiten Rekalibrierung der nötigen Menge an Au-Atomen zur Ausbildung der Si(111)-(5$\times$2)-Au Rekonstruktion in den letzten Jahren heftig diskutierten Strukturmodellen gibt das von Kwon und Kang aufgestellte Geometriemodell (KK-Modell) die beobachteten energieabhängigen Intensitätsmodulationen in den experimentellen Daten beim Vergleich mit theoretisch berechneten IV-Kurven am besten wieder. Für dieses Modell nimmt der R-Faktor nach Pendry bei den unabhängig voneinander betrachteten drei Energieserien unter verschiedenen Einfallswinkeln der Elektronen auf die Probenoberfläche stets den kleinsten Wert an. Unter der expliziten Berücksichtigung von Si-Adatomen, die sich zusätzlich auf der Oberfläche befinden und in einer (5$\times$4)-Einheitszelle beschrieben werden können, bleibt das KK-Modell das zu präferierende Strukturmodell zur Beschreibung der ausgebildeten Au-Ketten und der Si-Honigwabenstruktur bei der Si(111)-(5$\times$2)-Au Oberflächenrekonstruktion. Im letzten experimentellen Kapitel wird ein zweidimensionales Elektronensystem -- die $\alpha$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Oberflächenrekonstruktion, die sich bei 1/3 ML an Sn-Adsorbaten auf dem Si(111)-Substrat ausbildet -- im Hinblick auf die atomare Struktur bei Raumtemperatur mit LEED und LEED-IV untersucht. Aus den insgesamt sechs in die Analyse aufgenommenen Strukturmodellen, bei denen die Sn-Atome innerhalb der rekonstruierten ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Einheitszelle unterschiedliche Adsorptionsplätze auf einer ideal terminierten Si(111)-Oberfläche einnehmen, konnte ein Legierungsverhalten, wie es bei der $\gamma$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn Phase auftritt, ausgeschlossen werden. Die Sn-Atome ordnen sich ausschließlich auf der Oberfläche neu an und führen zu einer Relaxation des darunterliegenden Substrats, deren atomare Verschiebungen sich bis in die sechste Si-Lage nachverfolgen lassen. Im Vergleich zu früheren Strukturaufklärungen an diesem Materialsystem bestätigt diese Analyse, dass sich die abgeschiedenen Sn-Atome auf T$_4$-Adsorptionsplätzen energetisch günstig anlagern, wobei die bei drei unterschiedlichen Einfallswinkeln aufgenommenen experimentellen Daten an unterschiedlichen Probenpositionen auf ein vorhandenes bzw. fehlendes Si-Atom auf einem S$_5$-Gitterplatz im darunterliegenden Si(111)-Substrat hindeuten. Außerdem konnte das theoretisch vorhergesagte dynamische Fluktuations-Modell aufgrund der sehr stark erhöhten thermischen Auslenkungen der Sn-Atome aus ihrer Gleichgewichtslage in den Modellrechnungen zur dynamischen Streutheorie nachgewiesen werden. Dies könnte neben den unregelmäßig angeordneten Si-Fehlstellen eine Ursache für das Ausbleiben des strukturell reversiblen Phasenübergangs von einer ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Phase zu einer (3$\times$3)-Phase bei tiefen Temperaturen, wie er beispielsweise beim elektronisch vergleichbaren Adsorbatsystem Ge(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn auftritt, sein. N2 - In the scope of the present PhD thesis the correlations between the structural, electronic, and magnetic properties of rare earth-based intermetallic surface compounds are examined by means of different analysis methods on the basis of the two sample systems LaPt$_5$/Pt(111) and CePt$_5$/Pt(111). In addition, the structural properties of adsorbate-induced surface reconstructions in the sub-ML range in reduced dimensions on the semiconductor surface Si(111) are analyzed on the basis of the two material systems Si(111)-(5$\times$2)-Au and Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn with LEED-IV. The first experimental chapter of this thesis deals with the intermetallic surface compound LaPt$_5$/Pt(111). LaPt$_5$/Pt(111) forms when La atoms are deposited onto a clean Pt(111) substrate and subsequently thermal energy is applied. The thickness of the intermetallic film can be varied over the amount of La atoms offered before the alloying process and results in a total of six different diffraction patterns in LEED due to the lattice mismatch of Pt(111) and the LaPt$_5$ films on top. The superstructure vectors of the films formed are characterized by two different rotational orientations with respect to the lattice of the substrate and different lateral lattice constants of the films. The atomic structure can be traced back to a common crystal structure whose stoichiometry could be determined out of thickness dependent AES measurements to LaPt$_5$ with a Pt-rich surface termination layer. The results of a LEED-IV study confirm the growth of the films in the CaCu$_5$ structure, where the surface termination layer contains an additional Pt atom per unit cell compared to the bulk lattice. Additionally, this Pt atom protrudes from the surface by a value of \unit{0.26}{\angstrom}. The La atoms directly underneath the termination layer are shifted in opposite direction and therefore a locally changed symmetry prevails in the near surface region compared to the volume of the films and furthermore the electronic properties of the LaPt$_5$ films are affected. In addition, the vibrational properties of the LaPt$_5$ films were determined by means of polarized in situ Raman spectroscopy, in which the occurring vibrational peaks could be assigned to different depth regions of the LaPt$_5$ films (volume and surface) by knowledge of the detailed atomic structure and further considerations from group theory. In the second experimental chapter, the focus is put on the atomic structure and the electronic and magnetic properties of the Kondo- and heavy-fermion system CePt$_5$/Pt(111). Depending on the amount of Ce atoms offered before the alloying process on the Pt(111) substrate, a total of seven different LEED phases of the CePt$_5$ films could be identified, whose respective surface reconstructions are characterized by two different rotational orientations with respect to the Pt(111) substrate. Additionally the lateral lattice constant of the films are exposed to a process of stress and strain due to the lattice mismatch between film and substrate. A LEED-IV analysis confirms the growth of the films in the CaCu$_5$ structure with a Pt-rich surface termination layer whose Pt$_3$-Kagom\'{e} layer is filled with one additional Pt atom per unit cell compared to the bulk lattice. The structural results agree with results obtained in earlier studies and furthermore also illustrate the isostructural properties towards the intermetallic surface compound LaPt$_5$/Pt(111). The structural agreement between the two intermetallic surface compounds allows the determination of the $4f$ electrons induced phenomena with respect to the Kondo- and heavy-fermion behavior in CePt$_5$/Pt(111) by suitable comparative experiments on LaPt$_5$/Pt(111), since La atoms in their atomic structure do not contain $4f$ electrons. Spectra recorded with polarized in situ Raman spectroscopy of CePt$_5$ films with different film thicknesses contain both characteristic vibrational peaks and signatures of electronic transitions. The spectroscopic behavior of the vibrational peaks show similarities to LaPt$_5$/Pt(111) in the assignment of the vibrational modes to the respective depth regions in the CePt$_5$ films, but also differences occur, since one vibrational mode of CePt$_5$ is subject to an anomalous temperature behavior, which is attributed to the interaction with the $4f$ electrons. Further specific Raman signatures, which could be assigned to electronic transitions in form of level splitting of the $4f$ electron of the Ce atoms due to the crystal field of the Pt atoms, also originate from different depth regions of the CePt$_5$ films (surface, inner volume, interface). The magnetic properties of the CePt$_5$ films were analyzed with XAS and XMCD at the Ce M$_{4,5}$ edges as a function of temperature, angle of incidence, film thickness, and magnetic field strength. The prominent transitions in the inverse susceptibility between different Curie-Weiss regimes allow conclusions to be drawn about the crystal field splitting scheme, the Kondo- and RKKY-interactions and show a significant correlation with the Ce-valence. Furthermore, for all investigated CePt$_5$ film thicknesses in this thesis at low temperatures a transition to the coherent heavy-fermion state could be detected. By predicting a metamagnetic Lifshitz transition for these films, which is expressed in the magnetic field dependence of the magnetic moment, two further characteristic energy scales of the renormalized band structure could be accessed by recording magnetization curves at low temperatures and high magnetic fields. The third experimental chapter is devoted to the elucidation of the atomic structure of a quasi one-dimensional electron system with LEED and LEED-IV, in which the Au nanowires formed on the Si(111) surface can be described by a Si(111)-(5$\times$2)-Au reconstruction. The recorded LEED images include both a striking diffraction pattern and so-called diffraction streaks indicative for the existence of three equivalent rotational domains on the reconstructed surface, rotated by an angle of \unit{120}{\degree} against each other. In addition, the occurrence of diffraction streaks in the observed diffraction pattern could be explained through a theoretical simulation by the existence of three additional mirror domains on the surface, which introduce a phase shift of half a superstructure vector and should also be considered in a thorough LEED-IV analysis. From the structural models discussed vigorously in recent years in the literature after the introduction of a second recalibration of the necessary amount of Au atoms required for the formation of the Si(111)-(5$\times$2)-Au reconstruction, the geometry model established by Kwon and Kang (KK model) reflects best the observed energy-dependent intensity modulations in the experimental data when compared with calculated IV curves. For this model, the R-factor by Pendry always adopts its smallest value for the three energy series considered independently of each other at different angles of incidence of the electrons on the sample surface. Furthermore, even under explicit consideration of Si adatoms, which are additionally located on top of the reconstructed surface and can be described in a (5$\times$4) unit cell, the KK model remains the preferred structural model for the description of the Au chains formed and the Si honeycomb structure of the Si(111)-(5$\times$2)-Au surface reconstruction. In the final experimental chapter, a two-dimensional electron system -- the $\alpha$-Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn surface reconstruction, which is formed at a total coverage of 1/3 ML of Sn adsorbates on the Si(111) substrate -- is investigated with regard to the atomic structure at room temperature with LEED and LEED-IV. From a total of six structural models included in the analysis, in which the Sn atoms on an ideally terminated Si(111) surface occupy different adsorption sites within the reconstructed ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$ unit cell, it was possible to exclude alloying such as observed for the $\gamma$- Si(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn phase. The Sn atoms rearrange exclusively on the surface and lead to a relaxation of the underlying substrate, whose atomic displacements can be traced back to the sixth Si layer. In comparison to earlier structural investigations conducted on this material system, the presented analysis confirms that the deposited Sn atoms are energetically favorably deposited at T$_4$ adsorption sites. Furthermore, the experimental data recorded at three different angles of incidence from different positions on the sample show indications of an existing and/or missing Si atom on a S$_5$ lattice site in the underlying Si(111) substrate. In addition, the theoretical prediction of the dynamic fluctuation model for this surface reconstruction could be proven in the model calculations of the dynamic scattering theory due to the very strongly increased thermal displacements of the Sn atoms from their equilibrium position. Besides from the irregularly arranged Si defects, this could be a hint for the absence of the reversible structural phase transition at low temperatures from a ($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$ phase to a (3$\times$3) phase, as it occurs in the electronically comparable adsorbate system Ge(111)-($\sqrt{3}\times\sqrt{3}$)R30${\degree}$-Sn. KW - Schwere-Fermionen-System KW - LEED KW - Magnetischer Röntgenzirkulardichroismus KW - Raman-Spektroskopie KW - Kristallfeld KW - dünne intermetallische Filme KW - geordnete Metalladsorbate auf Halbleiteroberflächen Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-192749 ER - TY - THES A1 - Praetorius, Christian Michael T1 - Ce M4,5 XAS and XMCD as Local Probes for Kondo and Heavy Fermion Materials - A Study of CePt5/Pt(111) Surface Intermetallics - T1 - Ce M4,5 XAS und XMCD als Lokale Sonden Für Kondo- und Schwere-Fermionen-Materialien - Eine Studie an intermetallischen CePt5/Pt(111) Oberflächenverbindungen - N2 - The aim of the present thesis is to explore the potential of X-ray magnetic circular dichroism(XMCD) experiments on gaining new insights into Kondo and heavy fermion materials. XMCD, which is derived from X-ray absorption spectroscopy (XAS), allows probing magnetic polarization specific to the different elements in a material and to their atomic orbitals. In particular, at the Ce M4,5 edges the method is sensitive to the localized 4f level, which provides the magnetic impurity moment responsible for Kondo physics in Ce compounds. Hence, Ce M4,5 XMCD is ideally suited to investigate local magnetism in the presence of interaction of impurity and conduction electrons in such materials. As a model material, CePt5/Pt(111) surface intermetallics were chosen for the present study. This thin-film material can be prepared by well-defined procedures involving molecular beam epitaxy. Crystalline Ordered samples are obtained by exploiting the single-crystallinity of the Pt(111) substrate. The surface character of thin films ideally matches the probing depth of soft X-ray spectroscopy in the total electron yield mode. The XMCD and XAS experiments, taking into account dependence on temperature, angle of incidence, sample thickness and external magnetic field, revealed the presence of four relevant energy scales that influence the magnetic response: 1. The 4f level in CePt5/Pt(111) is subject to significant crystal field (CF) splitting, which leads to reorganization of the six j = 5/2 sublevels. The hexagonal symmetry of the crystal structure conserves mj as a good quantum number. The proposed CF scheme, which is derived from measurements of the paramagnetic susceptibility by XMCD as well as linear dichroism in XAS, consists of nearly degenerate |1/2> and |3/2> doublets with the |5/2> doublet excited by E5/2 = 15 ... 25 meV. 2. Single impurity Kondo interaction significantly couples the magnetic moments of the impurity and conduction electrons. A signature thereof is the f0 -> f1 contribution to Ce M4,5 XAS, the strength of which can be tuned by control of the sample thickness. This finding is in line with the observation of reduced effective 4f moments as detected by XMCD. 3. Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) interaction induces ferromagnetic correlations on the impurity lattice, which induces a positive Curie-Weiss temperature in the temperature-dependent inverse susceptibility. 4. Indications for the transition to a coherent heavy fermion state are found in the inverse susceptibility at T ~ 20 K; the ferromagnetic ground state is not observed. The fielddependence of the magnetic moment in the coherent state can be interpreted in terms of a metamagnetic transition. This allows studying basic characteristics of the renormalized band structure of a heavy fermion system by XMCD. The disentanglement of these different contributions to the 4f magnetism not only required extensive Ce M4,5 XAS and XMCD data, but also a thorough structural characterization of the material, a fundamental study of the Ce M4,5 line shape in relation to the degree of 4f hybridization and the development of a model for the paramagnetic susceptibility. The unit cell dimensions and sample morphology of CePt5/Pt(111) intermetallics were studied by low-energy electron diffraction (LEED) and scanning transmission electron microscopy (STEM). These experiments showed that well-defined intermetallic films form on top of the substrate. This lead to introduction of the film thickness t, measured in unit cells (u.c.), as a key feature to characterize the samples. Systematic LEED measurements in the thickness range t ~ 1 ... 15 u.c. allowed identification of six different phases, which could be interpreted as resulting from the same crystal structure with different rotational alignments and lattice constants. An accurate determination of the surface lattice constant at t ~ 3 u.c. could be achieved by interpretation of additional superstructure spots as arising from a well-defined combination of substrate and film lattices. The thicknessdependence of the lateral lattice constant could be explained in terms of lattice relaxation. Confirmation of the CePt5 stoichiometry and structure was performed by use of thicknessdependent XAS and a representative LEED-IV study. The results of this study indicate that the intermetallic films exhibit hexagonal CaCu5 structure over the entire range of thicknesses that were studied. The terminating layer consists purely of Pt with one additional Pt atom per unit cell compared to the bulk structure. The line shape of Ce M4,5 spectra was analyzed with the help of full multiplet calculations. Experimentally, characteristic variations of the line shape were observed with increasing f0 -> f1 contribution. The calculations show that these variations are not due to an admixture of j = 7/2 character to the ground state, as often stated in the literature. As alternatives, this observation can be explained by either considering an additional contribution to the spectrum or by assumption of an asymmetric lifetime profile. The model that was developed for the inverse paramagnetic susceptibility contains the hexagonal crystal field, magnetic coupling of the impurity moments in a mean field scheme and Kondo screening. The latter is included phenomenologically by screening factors for the effective moment. Assumption of doublet-specific screening factors, which means that the degree of Kondo interaction depends on the mj character of the 4f sublevels, allows satisfactory reproduction of the experimental data. N2 - Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung der Frage, welche neuen Einsichten in Kondo- und schwere Fermionen-Materialien mittels Röntgenzirkulardichroismus-Experimenten (XMCD) gewonnen werden können. Die Methode XMCD, die sich aus der Röntgenabsorption (XAS) ableitet, detektiert die magnetischen Polarisation gezielt für die verschiedenen Elemente in einem Material und für deren Atomorbitale. Insbesondere an den Ce M4,5 Absorptionskanten bietet die Methode Zugang zum lokalisierten 4f Niveau und damit zum magnetische Störstellenmoment in Ce-Verbindungen, welches eine Voraussetzung für Kondo-Physik ist. Ce M4,5 XMCD ist daher bestens geeignet, um lokalen Magnetismus in Gegenwart von Wechselwirkung zwischen Störstellen- und Leitungselektronen zu studieren. Als Modellmaterial wurde für diese Arbeit CePt5/Pt(111), eine oberflächennahe intermetallische Verbindung, gewählt. Die Präparation dieses Dünnfilmmaterials mithilfe von Molekularstrahlepitaxie kann bestens kontrolliert werden. Die Ausnutzung des einkristallinen Pt(111) Substrats liefert kristallin geordnete Proben. Der Oberflächencharakter der Filme ist gut auf die Informationstiefe von Absorptionsspektroskopie im weichen Röntgenbereich abgestimmt, wenn im Modus totaler Elektronenausbeute gemessen wird. Die XAS- und XMCD-Experimente unter Variation von Temperatur, Einfallswinkel, Probendicke und Magnetfeld lassen die Gegenwart von vier relevanten Energieskalen für das magnetische Verhalten erkennen: 1. Das 4f Niveau in CePt5/Pt(111) ist einer deutlichen Kristallfeldaufspaltung unterworfen, welche eine Neuordnung der sechs j = 5/2 Unterniveaus bewirkt. Dabei erhält die hexagonale Symmetrie der Kristallstruktur mj als gute Quantenzahl. Basierend auf Messungen der paramagnetischen Suszeptibilität mit XMCD und des Lineardichroismus in XAS wird ein Niveauschema vorgeschlagen, das aus beinahe entarteten |1/2> und |3/2 > Dubletts besteht, das |5/2> Dublett folgt bei einer höheren Energie von E5/2 = 15 ... 25 meV. 2. Einzelstörstellen-Kondowechselwirkung bewirkt eine signifikante Kopplung der magnetischen Momente von Störstellen und Leitungszuständen. Dies ist anhand der f0 -> f1-Anteile in Ce M4,5 XAS ersichtlich, deren Stärke über die Probendicke kontrolliert werden kann. In Übereinstimmung damit werden reduzierte effektive 4f-Momente mit XMCD beobachtet. 3. Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) Wechselwirkung erzeugt ferromagnetische Kopplung auf dem Störstellengitter, was zu einer positiven Curie-Weiss-Temperatur in der temperaturabhängigen inversen Suszeptibilität führt. 4. Die inverse Suszeptibilität erlaubt Rückschlüsse auf einen Übergang in den kohärenten schwere-Fermionen-Zustand bei T ~ 20 K. Ein ferromagnetischer Zustand wurde nicht beobachtet. Die Magnetfeldabhängigkeit des magnetischen Moments in diesem Bereich kann im Sinne eines metamagnetischen Übergangs interpretiert werden. Dies eröffnet die Möglichkeit, grundlegende Charakteristika der renormalisierten Bandstruktur eines schweren Fermionen-Systems mittels XMCD zu erforschen. Die Entschlüsselung dieser unterschiedlichen Beiträge zum 4f-Magnetismus erforderte nicht nur umfangreiche Ce M4,5 XAS und XMCD Experimente, sondern auch eine gründliche strukturelle Charakterisierung des Materials, eine grundlegende Studie der spektralen Linienform in Abhängigkeit vom Grad der 4f-Hybridisierung sowie die Entwicklung eines Modells für die paramagnetische Suszeptibilität. Die Abmessungen der Einheitszelle sowie die Filmmorphologie wurden mit niederenergetischer Elektronenbeugung (LEED) und Rastertransmissionselektronenmikroskopie (STEM) analysiert, wobei sich zeigte, dass die intermetallische Verbindung wohldefinierte Filme auf dem Substrat bildet. Daher wird die Filmdicke t, gemessen in Einheitszellen (u.c.), als Hauptmerkmal zur Charakterisierung der Proben eingeführt. Mittels systematische LEED-Messungen im Dickenbereich t ~ 1 ... 15 u.c. wurden sechs verschiedene Phasen identifiziert, welche auf eine gemeinsame Kristallstruktur mit unterschiedlichem Drehwinkel zum Substrat und unterschiedlichen Gitterkonstanten zurückgeführt werden. Bei einer Dicke von t ~ 3 u.c. konnte eine genaue Bestimmung der Oberflächengitterkonstante durchgeführt werden, indem zusätzliche Überstrukturreflexe als Ergebnis von kombinierter Streuung an Substrat- und Filmgitter gedeutet wurden. Die Dickenabhängigkeit der Gitterkonstante kann als abnehmende Gitterverspannung erklärt werden. Die angenommene Stöchiometrie CePt5 und die zugehörige Kristallstruktur konnten mithilfe von dickenabhängigen XAS-Experimenten und einer repräsentativen LEED-IV Studie bestätigt werden. Die Ergebnisse der Letzteren weisen darauf hin dass die Filme im gesamten untersuchten Dickenbereich die CaCu5-Struktur aufweisen. Die Oberflächenabschlusslage besteht rein aus Pt und besitzt im Vergleich zum Volumengitter ein zusätzliches Pt-Atom pro Einheitszelle. Die Linienform von Ce M4,5 Spektren wurde mittels Gesamtmultiplett-Rechnungen analysiert. Die experimentellen Daten zeigen charakteristische Variationen der Linienform in Abhängigkeit des f0 -> f1-Gewichts. Mit Rechnungen konnte gezeigt werden, dass diese Variationen nicht durch eine signifikante Beimischung von j = 7/2-Charakter zum Grundzustand erklärt werden können, was in der Literatur häufig angeführt wird. Zwei Alternativen wurden als mögliche Erklärungen für die Beobachtungen entwickelt: Die Linienformänderungen können entweder durch einen zusätzlichen Beitrag zum Spektrum oder durch asymmetrische Linienprofile erzeugt werden. Das Modell für die inverse paramagnetische Suszeptibilität beinhaltet das hexagonale Kristallfeld, magnetische Kopplung auf dem Strörstellengitter in Molekularfeldnäherung und Kondoabschirmung. Letztere ist phänomenologisch durch Abschirmfaktoren für das effektive Moment berücksichtigt. Eine zufriedenstellende Widergabe der experimentellen Daten konnte durch die Einführung von Dublett-spezifischen Abschirmfaktoren erreicht werden, was darauf hindeutet, dass das Ausmaß der Kondowechselwirkung vom mj-Charakter der 4f Unterniveaus abhängt. KW - Magnetischer Röntgenzirkulardichroismus KW - Schwere-Fermionen-System KW - Kondo-Effekt KW - CePt5 KW - Röntgenabsorptionsspektroskopie KW - LEED Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-132504 ER - TY - THES A1 - Klein, Markus T1 - Starke Korrelationen in Festkörpern : von lokalisierten zu itineranten Elektronen T1 - Strong correlations in solids : from localized to itinerant electrons N2 - In dieser Arbeit wurden mittels winkelaufgelöster Photoemission verschiedene Verbindungen mit stark korrelierten Elektronen untersucht. Es wurde gezeigt, dass diese Technik einen direkten Zugang zu den niederenergetischen Wechselwirkungen bietet und dadurch wichtige Informationen über die Vielteilchenphysik dieser Systeme liefert. Die direkte Beobachtung der scharfen Quasiteilchenstrukturen in der Nähe der Fermikante ermöglichte insbesondere die genaue Betrachtung der folgenden Punkte: 1. Quantenphasenübergang: analog zu [27] wurde gezeigt, dass die hochaufgelöste PES Zugriff auf die lokale Energieskala TK bietet. Außerdem konnte im Rahmen eines störungstheoretischen Modells allgemein gezeigt werden, wie sich kleine RKKY-Störungen auf TK auswirken. Aus der experimentellen Entwicklung von TK(x) in CeCu6-xAux lassen sich mit Hilfe dieses Modells Rückschlüsse auf den Quantenphasenübergang bei T = 0 ziehen. 2. Kondogitter: mit Hilfe einer geordneten CePt5/Pt(111)-Oberflächenlegierung wurde demonstriert, dass mit ARPES Kondogittereffekte beobachtet werden können. Dazu zählen die Beobachtung von Hybridisierungsbandlücken und der starken Renormierung der Bandmassen in der Nähe von EF. Diese Effekte lassen sich, mit Hilfe unterschiedlicher Anregungsenergien und Messungen an einer isostrukturellen LaPt5-Schicht, eindeutig dem Resultat einer d f -Mischung der elektronischen Zustände zuweisen. Anhand von temperaturabhängigenMessungen konnte erstmals der Übergang von lokalisierten zu kohärenten Quasiteilchen in einem Kondosystem mittels ARPES beobachtet werden. 3. Phasenübergänge: bei FeSi und URu2Si2 wurde jeweils gezeigt, dass die ARPES sensitiv für kleinste Änderungen der elektronischen Struktur in unmittelbarer Umgebung der Fermienergie ist. Es konnten charakteristische Energien und Temperaturen, sowie am Phasenübergang beteiligte Bänder und deren effektive Massen m* quantifiziert werden. Insbesondere wurde gezeigt, dass Heavy-Fermion-Bänder mit m* = 40 me eine wichtige Rolle beim Hidden-order-Phasenübergang in URu2Si2 spielen. 4. Oberflächeneffekte: für alle Proben, außer CeCu6-xAux, musste festgestellt werden, dass Oberflächenzustände beträchtliche Anteile am Spektrum besitzen können. Daher ist bei jedem Material größte Vorsicht bei der Präparation der Oberfläche und der Interpretation der Spektren angebracht. Als eine geeignete Methode um Oberflächen und Volumenanteile auseinander zu halten, stellten sich anregungsenergieabhängige Messungen heraus. 5. theoretische Modelle: trotz der Bezeichnung “stark korrelierte Systeme”, unterscheiden sich die untersuchten Verbindungen bezüglich ihrer theoretischen Beschreibung: die Physik der Cersysteme (CeCu6, CePt5/Pt(111)) ist bei T > TK durch lokale Störstellen bestimmt und lassen sich somit im Rahmen des SIAM beschreiben. Bei tieferen Temperaturen T < TK treten jedoch Anzeichen von beginnender Kohärenz auf und geben somit den Übergang zum PAM wieder. Schwere, dispergierenden Bänder in URu2Si2 und FeSi zeigen, dass beide Systeme nur mit Hilfe eines geordneten Gitters beschreibbar sind. Insbesondere stellt sich für FeSi heraus, dass eine Erklärung im Kondoisolator-Bild falsch ist und ein Hubbard-Modell-Ansatz angebrachter scheint. N2 - In this thesis angle-resolved photoemission investigations on diverse strongly- correlated systems were presented. It was shown that this technique gives a direct access to the low-energy excitations of a solid and therefore provides important information about its many-body physics. In particular the spectroscopic investigation of the sharp quasi-particle features near the Fermi edge gave information about the following points: 1. quantum phase transition: as already investigated in [27], it was shown that high resolution PES gives a direct access to the local energy scale TK. In the framework of a pertubative model, it was presented how small RKKY corrections influence the Kondo temperature. From the experimental evolution of TK(x) in CeCu6-xAux conclusions could be drawn about the quantum phase transition at T = 0. 2. Kondo lattice: an ordered CePt5/Pt(111) surface alloy was prepared and investigated by ARPES. The sharp spectra show the characteristics of a Kondo lattice: hybridization gaps and a strong renormalization of the band mass in the vicinity of the Fermi edge. With the aid of different excitation energies and measurements on an isostructural LaPt5 surface alloy it was shown, that these effects are due to a d f -mixing. For the first time, the transition from the single-impurity to the heavy-fermion regime could be observed by ARPES. 3. phase transitions: for FeSi and URu2Si2 the sensitivity of ARPES to small changes in the Fermi surface was shown in the temperature dependent spectra. The measurements reveal characteristic energies and temperatures of the phase transitions. Furthermore the bands which are involved in the phase transition and their effective masses m* could be quantified. In the case of URu2Si2 it was shown that a heavy-fermion band with m* = 40 me is affected by the hidden-order phase transition. 4. surface effects: besides CeCu6-xAux all samples showed significant surface contribution to the spectra. Excitation energy dependent measurements were found to be a good tool to distinguish between bulk and surface contributions. 5. theoretical models: despite the shared expression “strongly correlated systems” the compounds differ in their theoretical description: it was found that the physics of cerium systems (CeCu6, CePt5/Pt(111)) at T > TK can be described in the framework of the SIAM. However, at lower temperatures (T < TK) the signatures of coherence appear in the spectra. These can only be described by the PAM. Heavy dispersing bands have been observed for URu2Si2 and FeSi. Thus these systems must be described by a Hamiltonian with lattice properties, too. Especially the transition metal compound FeSi was shown to be no Kondo insulator. A description in the framework of a multi-band Hubbard Hamiltonian seems to be more appropriate for this compound. KW - Kondo-Effekt KW - Kondo-Modell KW - Kondo-System KW - Schwere-Fermionen-System KW - Photoemission KW - Cerlegierung KW - Uran KW - Festkörperspektroskopie KW - Festkörperoberfläche KW - Festkörperphysik KW - Selbstenergie KW - CeCu6 KW - CePt5 KW - FeSi KW - URu2Si2 KW - CeCu6 KW - CePt5 KW - FeSi KW - URu2Si2 Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-36459 ER - TY - THES A1 - Bercx, Martin Helmut T1 - Numerical studies of heavy-fermion systems and correlated topological insulators T1 - Numerische Untersuchung von Schwere-Fermionen-Systemen und korrelierten topologischen Isolatoren N2 - In this thesis, we investigate aspects of the physics of heavy-fermion systems and correlated topological insulators. We numerically solve the interacting Hamiltonians that model the physical systems using quantum Monte Carlo algorithms to access both ground-state and finite-temperature observables. Initially, we focus on the metamagnetic transition in the Kondo lattice model for heavy fermions. On the basis of the dynamical mean-field theory and the dynamical cluster approximation, our calculations point towards a continuous transition, where the signatures of metamagnetism are linked to a Lifshitz transition of heavy-fermion bands. In the second part of the thesis, we study various aspects of magnetic pi fluxes in the Kane-Mele-Hubbard model of a correlated topological insulator. We describe a numerical measurement of the topological index, based on the localized mid-gap states that are provided by pi flux insertions. Furthermore, we take advantage of the intrinsic spin degree of freedom of a pi flux to devise instances of interacting quantum spin systems. In the third part of the thesis, we introduce and characterize the Kane-Mele-Hubbard model on the pi flux honeycomb lattice. We place particular emphasis on the correlations effects along the one-dimensional boundary of the lattice and compare results from a bosonization study with finite-size quantum Monte Carlo simulations. N2 - Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung von Aspekten der Physik schwerer Fermionen und korrelierter topologischer Isolatoren. Wir lösen den wechselwirkenden Hamiltonoperator, der das jeweilige System modelliert, mithilfe von Quanten-Monte-Carlo-Algorithmen, um Erwartungswerte sowohl im Grundzustand als auch im thermisch angeregten Zustand zu erhalten. Zunächst richten wir das Augenmerk auf den metamagnetischen Übergang im Kondo-Gitter-Model für schwere Fermionen. Unsere Rechnungen basieren auf der dynamischen Mean-Field-Theorie und der dynamischen Cluster-Näherung. Sie weisen auf einen kontinuierlichen Übergang hin, der die metamagnetischen Merkmale mit einem Lifshitz-Übergang in der Bandstruktur der schweren Fermionen verbindet. Im zweiten Teil der Arbeit untersuchen wir verschiedene Facetten von magnetischen pi-Flüssen im Kane-Mele-Hubbard-Modell des korrelierten topologischen Isolators. Wir beschreiben eine numerische Messung der topologischen Invariante. Diese Messung beruht auf der Tatsache, dass das Einfügen von pi-Flüssen lokalisierte Zustände in der Mitte der Bandlücke des Isolators erzeugt. Darüberhinaus verwenden wir den intrinsischen Spinfreiheitsgrad eines pi-Flusses, um wechselwirkende Spinmodelle zu realisieren. Im dritten Teil der Arbeit stellen wir das Kane-Mele-Modell auf dem hexagonalen pi-Fluss-Gitter vor und charakterisieren es. Wir legen besonderen Schwerpunkt auf Wechselwirkungseffekte entlang des eindimensionalen Randes des Gitters und vergleichen die Ergebnisse einer Bosonisierungsstudie mit Quanten-Monte-Carlo-Simulationen auf endlichen Gittern. KW - Schwere-Fermionen-System KW - Topologischer Isolator KW - metamagnetism KW - magnetic pi flux KW - Kondo-Modell KW - Hubbard-Modell KW - Monte-Carlo-Simulation Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-116138 ER -