TY - THES A1 - Friedrich, Felix T1 - Magnetic Excitations in Single and Coupled Atoms on Surfaces: From the Kondo Effect to Yu-Shiba-Rusinov States T1 - Magnetische Anregungen in einzelnen und gekoppelten Atomen auf Oberflächen: Vom Kondo-Effekt zu Yu-Shiba-Rusinov-Zuständen N2 - Magnetic systems underlie the physics of quantum mechanics when reaching the limit of few or even single atoms. This behavior limits the minimum size of magnetic bits in data storage devices as spontaneous switching of the magnetization leads to the loss of information. On the other hand, exactly these quantum mechanic properties allow to use such systems in quantum computers. Proposals to realize qubits involve the spin states of single atoms as well as topologically protected Majorana zero modes, that emerge in coupled systems of magnetic atoms in proximity to a superconductor. In order to implement and control the proposed applications, a detailed understanding of atomic spins and their interaction with the environment is required. In this thesis, two different systems of magnetic adatoms coupled to metallic and superconducting surfaces are studied by means of scanning tunneling microscopy (STM) and spectroscopy: Co atoms on the clean Cu(111) were among the first systems exhibiting signatures of the Kondo effect in an individual atom. Yet, a recent theoretical work proposed an alternative interpretation of these early experimental results, involving a newly described many-body state. Spin-averaged and -polarized experiments in high magnetic fields presented in this thesis confirm effects beyond the Kondo effect that determine the physics in these Co atoms and suggest a potentially even richer phenomenology than proposed by theory. The second studied system are single and coupled Fe atoms on the superconducting Nb(110) surface. Magnetic impurities on superconducting surfaces locally induce Yu-Shiba-Rusinov (YSR) states inside the superconducting gap due to their pair breaking potential. Coupled systems of such impurities exhibit YSR bands and, if the bands cross the Fermi level such that the band structure is inverted, host Majorana zero modes. Using the example of Fe atoms on Nb(110), the YSR states’ dependence on the adatom–substrate interaction as well as the interatomic YSR state coupling is investigated. In the presence of oxygen on the Nb surface, the adatom–substrate interaction is shown to be heavily modified and the YSR states are found to undergo a quantum phase transition, which can be directly linked to a modified Kondo screening. STM tips functionalized with CO molecules allow to resolve self-assembled one-dimensional chains of Fe atoms on the clean Nb(110) surface to study the YSR states’ coupling. Mapping out the states’ wave functions reveals their symmetry, which is shown to alter as a function of the states’ energy and number of atoms in the chain. These experimental results are reproduced in a simple tight-binding model, demonstrating a straightforward possibility to describe also more complex YSR systems toward engineered, potentially topologically non-trivial states. N2 - Magnetische Systeme unterliegen im Limit von wenigen Atomen den Gesetzen der Quantenmechanik. Diese Tatsache beschränkt die minimale Größe magnetischer Bits in der Datenspeicherung, da spontane Änderungen der Magnetisierung zu Datenverlust führen. Gleichzeitig ist es genau jenes quantenmechanische Verhalten, welches es erlaubt, diese Systeme in Quantencomputern zu verwenden. Vorschläge, die dafür notwendigen Qubits zu realisieren, umfassen die Spinzustände einzelner Atome sowie topologisch geschützte Majorana-Nullmoden, welche in Systemen gekoppelter magnetischer Atome in Supraleitern auftreten. Für die Umsetzung dieser Anwendungen sind detaillierte Kenntnisse über die Wechselwirkung atomarer Spins mit ihrer Umgebung nötig. In dieser Arbeit werden zwei verschiedene solcher Systeme aus magnetischen Adatomen auf Oberflächen mit der Methode der Rastertunnelmikroskopie (RTM) und -spektroskopie untersucht: Lange galten einzelne Co-Atome auf der Cu(111)-Oberfläche als prototypisches Modell für den Kondo-Effekt in Einzelatomen. Dies wurde jedoch vor Kurzem durch eine Theoriearbeit infrage gestellt, welche die bisherigen experimentellen Daten durch das Auftreten eines neu beschriebenen Vielteilchen-Zustands erklärt. In dieser Arbeit werden neue, spingemittelte und -aufgelöste Messungen in hohen Magnetfeldern präsentiert, welche das Auftreten von Effekten jenseits des Kondo-Effekts in diesem System bestätigen. Im zweiten Teil der Arbeit werden einzelne und gekoppelte Fe-Atome auf der supraleitenden Nb(110)-Oberfläche untersucht. Magnetische Defekte erzeugen in Supraleitern aufgrund ihres Paarbrechungspotentials Yu-Shiba-Rusinov(YSR)-Zustände innerhalb der supraleitenden Bandlücke. Die Kopplung dieser Zustände resultiert in YSR-Bändern, und kann durch Inversion der Bandlücke zum Auftreten von Majorana-Nullmoden führen. Am Beispiel von Fe-Atomen auf Nb(110) wird hier der Einfluss der Adatom–Oberflächen-Wechselwirkung auf die YSR-Zustände sowie deren interatomare Kopplung untersucht. Es wird gezeigt, dass Sauerstoff die Wechselwirkung stark beeinflusst und die atomaren YSR-Zustände infolge dessen einen Quantenphasenübergang durchlaufen. Dieser kann direkt auf eine veränderte Kondo-Abschirmung zurückgeführt werden. Weiter werden mittels mit CO-Molekülen funktionalisierter RTM-Spitzen eindimensionale Ketten aus Fe-Atomen auf der sauberen Nb(110)-Oberfläche identifiziert, anhand derer die Kopplung der YSR-Zustände untersucht wird. Ortsaufgelöste Messungen der zugehörigen Wellenfunktionen decken die Symmetrie dieser Zustände auf, welche ein alternierendes Verhalten zwischen Ketten mit gerader und ungerader Atomzahl aufweist. Diese experimentellen Ergebnisse werden anschließend in einem tight-binding-Modell, welches auch auf komplexere Systeme angewandt werden kann, beschrieben. KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Oberflächenphysik KW - Kondo-Effekt KW - Supraleitung KW - Magnetische Anregung KW - Yu-Shiba-Rusinov-Zustände KW - Majorana-Nullmoden Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-320699 ER - TY - THES A1 - Reis, Felix T1 - Realization and Spectroscopy of the Quantum Spin Hall Insulator Bismuthene on Silicon Carbide T1 - Realisierung und Spektroskopie des Quanten-Spin-Hall-Isolators Bismuten auf Siliziumkarbid N2 - Topological matter is one of the most vibrant research fields of contemporary solid state physics since the theoretical prediction of the quantum spin Hall effect in graphene in 2005. Quantum spin Hall insulators possess a vanishing bulk conductivity but symmetry-protected, helical edge states that give rise to dissipationless charge transport. The experimental verification of this exotic state of matter in 2007 lead to a boost of research activity in this field, inspired by possible ground-breaking future applications. However, the use of the quantum spin Hall materials available to date is limited to cryogenic temperatures owing to their comparably small bulk band gaps. In this thesis, we follow a novel approach to realize a quantum spin Hall material with a large energy gap and epitaxially grow bismuthene, i.e., Bi atoms adopting a honeycomb lattice, in a \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})\) reconstruction on the semiconductor SiC(0001). In this way, we profit both from the honeycomb symmetry as well as the large spin-orbit coupling of Bi, which, in combination, give rise to a topologically non-trivial band gap on the order of one electronvolt. An in-depth theoretical analysis demonstrates that the covalent bond between the Si and Bi atoms is not only stabilizing the Bi film but is pivotal to attain the quantum spin Hall phase. The preparation of high-quality, unreconstructed SiC(0001) substrates sets the basis for the formation of bismuthene and requires an extensive procedure in ultra-pure dry H\(_2\) gas. Scanning tunneling microscopy measurements unveil the (\(1\times1\)) surface periodicity and smooth terrace planes, which are suitable for the growth of single Bi layers by means of molecular beam epitaxy. The chemical configuration of the resulting Bi film and its oxidation upon exposure to ambient atmosphere are inspected with X-ray photoelectron spectroscopy. Angle-resolved photoelectron spectroscopy reveals the excellent agreement of probed and calculated band structure. In particular, it evidences a characteristic Rashba-splitting of the valence bands at the K point. Scanning tunneling spectroscopy probes signatures of this splitting, as well, and allows to determine the full band gap with a magnitude of \(E_\text{gap}\approx0.8\,\text{eV}\). Constant-current images and local-density-of-state maps confirm the presence of a planar honeycomb lattice, which forms several domains due to different, yet equivalent, nucleation sites of the (\(\sqrt{3}\times\sqrt{3}\))-Bi reconstruction. Differential conductivity measurements demonstrate that bismuthene edge states evolve at atomic steps of the SiC substrate. The probed, metallic local density of states is in agreement with the density of states expected from the edge state's energy dispersion found in density functional theory calculations - besides a pronounced dip at the Fermi level. By means of temperature- and energy-dependent tunneling spectroscopy it is shown that the spectral properties of this suppressed density of states are successfully captured in the framework of the Tomonaga-Luttinger liquid theory and most likely originate from enhanced electronic correlations in the edge channel. N2 - Topologische Materie ist seit der Vorhersage des Quanten-Spin-Hall-Effekts in Graphen im Jahr 2005 eines der spannendsten Forschungsgebiete der gegenwärtigen Festkörperphysik. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren besitzen zwar eine verschwindende Volumen-Leitfähigkeit, aber symmetriegeschützte, helikale Randzustände, welche verlustfreien Ladungstransport erlauben. Der 2007 erfolgte experimentelle Nachweis dieses außergewöhnlichen Materiezustands führte, inspiriert von möglicherweise bahnbrechenden zukünftigen Anwendungen, zu einem sprunghaften Anstieg der Forschungsaktivitäten auf diesem Gebiet. Jedoch ist der Nutzen der derzeit verfügbaren Quanten-Spin-Hall-Materialien aufgrund ihrer vergleichsweise kleinen Volumen-Bandlücken auf kryogene Temperaturen beschränkt. In dieser Arbeit verfolgen wir einen neuen Weg, ein Quanten-Spin-Hall-Material mit einer großen Energielücke zu realisieren und wachsen Bismuten, ein Honigwabengitter aus Bi-Atomen, epitaktisch in einer \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})\)-Rekonstruktion auf den Halbleiter SiC(0001). Dadurch nutzen wir sowohl die Honigwaben-Symmetrie, als auch die große Spin-Bahn-Wechselwirkung von Bi aus, welche in Kombination zu einer topologisch nicht-trivialen Bandlücke in der Größenordnung eines Elektronenvolts führen. Eine eingehende theoretische Analyse zeigt, dass die kovalente Bindung zwischen den Si- und Bi-Atomen nicht nur den Bi-Film stabilisiert, sondern entscheidend zur Ausprägung der Quanten-Spin-Hall-Phase beiträgt. Die Präparation unrekonstruierter SiC(0001)-Substrate hoher Güte ist der Grundstein für das Bismutenwachstum und erfordert die Anwendung einer aufwändigen Prozedur in hochreinem, trockenem H\(_2\)-Gas. Messungen mit Rastertunnelmikroskopie enthüllen die (\(1\times1\))-Periodizität der Oberfläche und glatte Terrassenebenen, welche für das Aufwachsen einzelner Bi-Lagen mittels eines dedizierten Molekularstrahlepitaxieprozesses geeignet sind. Die chemische Konfiguration der Filme und ihre Oxidation nach Kontakt mit Umgebungsluft wird mit Röntgenphotoelektronenspektroskopie untersucht. Winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie legt die exzellente Übereinstimmung zwischen gemessener und berechneter Bandstruktur offen. Insbesondere zeigt sie die charakteristische Rashba-Spinaufspaltung der Valenzbänder am K-Punkt. Messungen mit Rastertunnelspektroskopie beinhalten ebenso Hinweise dieser Aufspaltung, und ermöglichen die Bestimmung der vollständigen Größe der Bandlücke von \(E_\text{gap}\approx0.8\,\text{eV}\). Konstantstrom-Aufnahmen und Karten der lokalen Zustandsdichte bestätigen die Ausbildung eines planaren Honigwabengitters, welches aufgrund unterschiedlicher, jedoch äquivalenter Nukleationszentren der (\(\sqrt{3}\times\sqrt{3}\))-Bi-Rekonstruktion in mehreren Domänen auftritt. Messungen der differenziellen Leitfähigkeit offenbaren, dass sich Bismuten-Randzustände an atomaren Stufen des SiC-Substrats ausbilden. Die gemessene, lokale Zustandsdichte und die gemäß der Energiedispersion des Randzustands in Dichtefunktionaltheorierechnungen erwartete Zustandsdichte stimmen - abgesehen von einem starken Abfall am Fermi-Niveau - überein. Mit temperatur- und energieabhängiger Tunnelspektroskopie wird gezeigt, dass die spektralen Eigenschaften dieser unterdrückten Leitfähigkeit erfolgreich im Rahmen der Tomonaga-Luttinger-Flüssigkeitstheorie beschrieben und wahrscheinlich durch verstärkte elektronische Korrelationen im Randkanal ausgelöst werden. KW - Zweidimensionales Material KW - Topologischer Isolator KW - Siliziumcarbid KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Photoelektronenspektroskopie KW - Bismuthene KW - Silicon Carbide KW - scanning tunneling spectroscopy KW - photoelectron spectroscopy KW - molecular beam epitaxy KW - quantum spin hall insulator KW - two-dimensional topological insulator KW - helical edge states KW - Luttinger liquid KW - honeycomb lattice Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-258250 ER - TY - THES A1 - Adler, Florian Rudolf T1 - Electronic Correlations in Two-dimensional Triangular Adatom Lattices T1 - Elektronische Korrelationen in zweidimensionalen Adatom-Dreiecksgittern N2 - Two-dimensional triangular lattices of group IV adatoms on semiconductor substrates provide a rich playground for the investigation of Mott-Hubbard physics. The possibility to combine various types of adatoms and substrates makes members of this material class versatile model systems to study the influence of correlation strength, band filling and spin-orbit coupling on the electronic structure - both experimentally and with dedicated many-body calculation techniques. The latter predict exotic ground states such as chiral superconductivity or spin liquid behavior for these frustrated lattices, however, experimental confirmation is still lacking. In this work, three different systems, namely the \(\alpha\)-phases of Sn/SiC(0001), Pb/Si(111), and potassium-doped Sn/Si(111) are investigated with scanning tunneling microscopy and photoemission spectroscopy in this regard. The results are potentially relevant for spintronic applications or quantum computing. For the novel group IV triangular lattice Sn/SiC(0001), a combined experimental and theoretical study reveals that the system features surprisingly strong electronic correlations because they are boosted by the substrate through its partly ionic character and weak screening capabilities. Interestingly, the spectral function, measured for the first time via angle-resolved photoemission, does not show any additional superstructure beyond the intrinsic \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) reconstruction, thereby raising curiosity regarding the ground-state spin pattern. For Pb/Si(111), preceding studies have noted a phase transition of the surface reconstruction from \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) to \(3 \times 3\) at 86 K. In this thesis, investigations of the low-temperature phase with high-resolution scanning tunneling microscopy and spectroscopy unveil the formation of a charge-ordered ground state. It is disentangled from a concomitant structural rearrangement which is found to be 2-up/1-down, in contrast to previous predictions. Applying an extended variational cluster approach, a phase diagram of local and nonlocal Coulomb interactions is mapped out. Based on a comparison of theoretical spectral functions with scattering vectors found via quasiparticle interference, Pb/Si(111) is placed in said phase diagram and electronic correlations are found to be the driving force of the charge-ordered state. In order to realize a doped Mott insulator in a frustrated geometry, potassium was evaporated onto the well-known correlated Sn/Si(111) system. Instead of the expected insulator-to-metal transition, scanning tunneling spectroscopy data indicates that the electronic structure of Sn/Si(111) is only affected locally around potassium atoms while a metallization is suppressed. The potassium atoms were found to be adsorbed on empty \(T_4\) sites of the substrate which eventually leads to the formation of two types of K-Sn alloys with a relative potassium content of 1/3 and 1/2, respectively. Complementary measurements of the spectral function via angle-resolved photoemission reveal that the lower Hubbard band of Sn/Si(111) gradually changes its shape upon potassium deposition. Once the tin and potassium portion on the surface are equal, this evolution is complete and the system can be described as a band insulator without the need to include Coulomb interactions. N2 - Zweidimensionale Dreiecksgitter aus Adatomen der vierten Hauptgruppe auf Halbleitersubstraten bieten eine reichhaltige Spielwiese für die Untersuchung von Mott-Hubbard-Physik. Die Möglichkeit, verschiedene Adatomsorten und Substrate zu kombinieren, macht die Mitglieder dieser Materialklasse zu vielseitigen Modellsystemen, um den Einfluss von Korrelationsstärke, Bandfüllung und Spin-Bahn-Kopplung auf die elektronische Struktur zu untersuchen - sowohl im Experiment als auch mit Vielkörper-Rechnungen. Letztere prognostizieren exotische Grundzustände, wie z.B. chirale Supraleitung oder eine Spin-Flüssigkeit, wobei eine experimentelle Bestätigung jeweils noch aussteht. In dieser Dissertation werden drei derartige Systeme, nämlich die \(\alpha\)-Phasen von Sn/SiC(0001), Pb/Si(111) und kaliumdotiertem Sn/Si(111) mittels Rastertunnelmikroskopie und Photoemissionsspektroskopie diesbezüglich untersucht. Die Resultate sind potentiell relevant für Anwendungen im Bereich der Spintronik oder Quantencomputer. Für das erst kürzlich realisierte Gruppe-IV-Dreiecksgitter Sn/SiC(0001) zeigt diese Studie, bei der experimentelle und theoretische Methoden kombiniert werden, dass das System unerwartet starke Korrelationen aufweist, weil sie durch den teilweise ionischen Charakter und das geringe Abschirmungsvermögen des Substrats verstärkt werden. Die Spektralfunktion, die erstmals mit winkelaufgelöster Photoemission gemessen wird, zeigt keine überstruktur außer der intrinsischen \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) Rekonstruktion des Gitters, was die Frage nach der Anordnung der Spins im Grundzustand aufwirft. Bei Pb/Si(111) haben bereits frühere Veröffentlichungen einen Phasenübergang bei der Oberflächenrekonstruktion von \(\sqrt{3}\times\sqrt{3}R30^{\circ}\) auf \(3 \times 3\) bei 86 K festgestellt. In dieser Arbeit zeigen Untersuchungen der Niedrigtemperaturphase mit hochaufgelöster Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie die Entstehung eines ladungsgeordneten Zustands. Dieser wird von der begleitend auftretenden strukturellen Neuordnung getrennt, welche entgegen bisheriger Voraussagen eine 2-hoch/1-tief-Anordnung aufweist. Mit Hilfe einer neu entwickelten Cluster-Rechenmethode wird ein Phasendiagramm erstellt, in dem die lokale und nichtlokale Coulomb-Wechselwirkung gegeneinander aufgetragen sind. Durch einen Vergleich zwischen theoretischen Spektralfunktionen mit Streuvektoren, die mittels Quasiteilchen-Interferenz bestimmt werden, kann Pb/Si(111) in besagtem Phasendiagramm platziert werden. Dadurch stellt sich heraus, dass elektronische Korrelationen die treibende Kraft für den ladungsgeordneten Zustand in Pb/Si(111) sind. Um einen dotierten Mott-Isolator in einem frustrierten System zu verwirklichen, wird Kalium auf das bekannte, korrelierte System Sn/Si(111) aufgebracht. Statt des erwarteten Isolator-Metall übergangs zeigen Messungen mit Rastertunnelspektroskopie, dass die elektronische Struktur von Sn/Si(111) nur lokal in der unmittelbaren Umgebung der Kaliumatome beeinflusst wird, ohne dass das System metallisch wird. Die Kaliumatome werden auf freien \(T_4\)-Plätzen des Substrats adsorbiert, was letztendlich zur Ausbildung von zwei unterschiedlichen Kalium-Zinn-Legierungen mit einem Kaliumanteil von 1/3 bzw. 1/2 führt. Komplementäre Messungen der Spektralfunktion mit winkelaufgelöster Photoemission zeigen, dass das untere Hubbardband von Sn/Si(111) durch die Kalium-Deposition allmählich seine Form verändert. Sobald Zinn und Kalium zu gleichen Teilen auf der Oberfläche vorliegen, ist diese Transformation beendet und das System kann als einfacher Bandisolator ohne die Notwendigkeit, elektronische Korrelationen zu berücksichtigen, beschrieben werden. KW - Rastertunnelmikroskopie KW - ARPES KW - Elektronenkorrelation KW - Oberflächenphysik Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-241758 ER - TY - THES A1 - Aulbach, Julian T1 - Gold-Induced Atomic Wires on Terraced Silicon Surfaces: Formation and Interactions of Silicon Spin Chains T1 - Goldinduzierte Nanodrähte auf gestuften Silizium Oberflächen: Ausbildung und Wechselwirkung von Siliziumspinketten N2 - Atomic nanowires formed by self-assembled growth on semiconducting surfaces represent a feasible physical realization of quasi-1D electron systems and can be used to study fascinating 1D quantum phenomena. The system in the focus of this thesis, Si(553)-Au, is generated by Au adsorption onto a stepped silicon surface. It features two different chain types, interspersed with each other: A Au chain on the terrace, and a honeycomb chain of graphitic silicon located at the step edge. The silicon atoms at the exposed edges of the latter are predicted to be spin-polarized and charge-ordered [1], leading to an ordered array of local magnetic moments referred to as ``spin chains''. The present thesis puts this spin chain proposal to an experimental test. A detailed scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) scrutiny reveals a distinct unoccupied density of states (DOS) feature localized at every third Si step-edge atom, which aligns perfectly with the density functional theory (DFT) prediction. This finding provides strong evidence for the formation of spin chains at the Si(553)-Au step edges, and simultaneously rules out the interpretation of previous studies which attributed the x3 step-edge superstructure to a Peierls instability. To study the formation of spin chains in further detail, an additional member of the so-called Si(hhk)-Au family -- Si(775)-Au -- is analyzed. Based on DFT modeling (performed by S.C. Erwin, Naval Research Laboratory, USA) and detailed STM and STS experiments, a new structure model for this surface is developed, and the absence of spin chains at the Si(775)-Au step edges is demonstrated. The different step-edge charge distributions of all known Si(hhk)-Au surfaces are traced back to an electron transfer between the terrace and the step edge. Accordingly, an unintentional structure defect should create a localized spin at the Si(775)-Au step edge. This prediction is verified experimentally, and suggest that surface chemistry can be used to create and destroy Si spin chains. Having clarified why spin chains form on some Si(hhk)-Au surfaces but not on others, various interaction effects of the Si(553)-Au spin chains are inspected. A collaborative analysis by SPA-LEED (M. Horn-von Hoegen group, University of Duisburg-Essen, Germany), DFT (S.C. Erwin), and STM reveals strong lateral coupling between adjacent spin chains, bearing interesting implications for their magnetic ordering. The centered geometry uncovered leads to magnetic frustration, and may stabilize a 2D quantum spin liquid. Moreover, a complex interplay between neighboring Au and Si chains is detected. Specifically, the interaction is found effectively ``one-way'', i.e., the Si step edges respond to the Au chains but not vice versa. This unidirectional effect breaks the parity of the Si chains, and creates two different configurations of step edges with opposite directionality. In addition to the static properties of the Si(553)-Au surface mentioned above, the occurrence of solitons in both wire types is witnessed in real space by means of high-resolution STM imaging. The solitons are found to interact with one another such that both move in a coupled fashion along the chains. Likewise, STM experiments as a function of the tunneling current suggest an excitation of solitons along the step edge by the STM tunneling tip. Solitons are also found to play an essential role in the temperature-dependent behavior of the Si(553)-Au step edges. It is an accepted fact that the distinct x3 superstructure of the Si(553)-Au step edges vanishes upon heating to room temperature. As a first step in exploring this transition in detail over a large temperature range, a previously undetected, occupied electronic state associated with the localized step-edge spins is identified by means of angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). A tracking of this state as a function of temperature reveals an order-disorder-type transition. Complementary STM experiments attribute the origin of this transition to local, thermally activated spin site hops, which correspond to soliton-anitsoliton pairs. Finally, a manipulation of the Si(553)-Au atomic wire array is achieved by the stepwise adsorption of potassium atoms. This does not only increase the filling of the Au-induced surface bands culminating in a metal-insulator transition (MIT), but also modifies the Si step-edge charge distribution, as indicated by STM and ARPES experiments. [1] S. C. Erwin and F. Himpsel, Intrinsic magnetism at silicon surfaces, Nat. Commun. 1, 58 (2010). N2 - Durch Selbstorganisation erzeugte atomare Nanodrähte auf Halbleiteroberflächen erlauben die experimentelle Realisierung quasi-eindimensionaler Elektronensysteme und ermöglichen so die Untersuchung faszinierender eindimensionaler Quantenphänomene. Das Nanodrahtsystem im Zentrum dieser Arbeit [Si(553)-Au] lässt sich durch Adsorption von Goldatomen auf eine gestufte Siliziumoberfläche herstellen. Es besteht aus zwei unterschiedlichen, alternierend angeordneten Kettenarten. Auf jeder Terrasse befindet sich eine Goldkette, während die Stufenkanten aus einer graphitartigen Honigwabenstruktur aus Silizium aufgebaut sind. Für die Stufenkantenatome der Siliziumhonigwabenkette wurde eine Ladungsordnung mit vollständiger Spin-Polarisation jedes dritten Stufenkantenatoms vorhergesagt [1]. Dies entspricht einer regelmäßigen Anordnung von lokalen magnetischen Momenten, die als ``Spinketten'' bezeichnet werden. Die vorliegende Arbeit unterzieht diese theoretische Voraussage einem experimentellen Test. Mittels Rastertunnelmikroskopie (engl. scanning tunneling microscopy, STM) und Rastertunnelspektroskopie (engl. scanning tunneling spectroscopy, STS) wurde die lokale Zu-standsdichte entlang der Stufenkante charakterisiert. Die experimentellen Befunde zeigen eine nahezu perfekte Übereinstimmung mit dem theoretisch vorhergesagten Spinketten-Szenario. Gleichzeitig konnte eine bis dato in der Literatur überwiegend favorisierte Peierls-Instabilität ausgeschlossen werden. Um die Ausbildung von Spinketten auf goldinduzierten gestuften Siliziumoberflächen genau-er zu verstehen, wurde ein weiteres Probensystem der sogenannten Si(hhk)-Au-Familie -- Si(775)-Au -- detailliert untersucht. Basierend auf Dichte-Funktional-Theorie Rechnungen (durchgeführt von S.C. Erwin, Naval Research Laboratory, USA) und STM/STS-Experimen-ten wurde ein neues Strukturmodell für diese Oberfläche entwickelt. Außerdem konnte die Abwesenheit von Spinketten an den Si(775)-Au-Stufenkanten nachgewiesen werden. Als Ursache für die variierende Ladungsanhäufung an den Stufenkanten der Si(hhk)-Au-Systeme konnte ein Ladungsaustausch zwischen der Terrasse und der Stufenkante ausgemacht werden. Weiter wurde gezeigt, dass ein struktureller Defekt einen lokalisierten Spin an der Si(775)-Au-Stufenkante erzeugen kann. Dies untermauert das Bild des Ladungstransfers zwischen Terrasse und Stufenkante und legt außerdem nahe, Siliziumspinketten mit Hilfe von Oberflächenchemie zu modifizieren. Neben der Etablierung des Spinketten-Szenarios wurden verschiedene Wechselwirkungseffekte der Si(553)-Au-Spinkette mit ihrer Umgebung untersucht. In Zusammenarbeit mit der Gruppen um Prof. M. Horn-von Hoegen (Universität Duisburg-Essen) und S.C. Erwin konnte eine starke laterale Kopplung zwischen benachbarten Spinketten festgestellt werden, welche interessante Konsequenzen für die magnetische Ordnung der lokalisierten Spins mit sich bringt. Die entdeckte zentrierte Dreiecksanordnung der Spins führt zu magnetischer Frustration und suggeriert die Ausbildung einer zweidimensionalen Spin-Flüssigkeit. Des Weiteren konnte ein unerwartetes Wechselspiel zwischen benachbarten Gold- und Siliziumketten festgestellt werden. Es zeigte sich, dass die Goldketten auf die Siliziumketten einwirken, jedoch nicht umgekehrt. Diese lediglich in einer Richtung wirkende Beeinflussung erzeugt einen Symmetriebruch entlang der Siliziumstufenkante, der dazu führt, dass zwei Arten von Stufenkanten mit unterschiedlicher Direktionalität auftreten. Darüber hinaus konnte mit Hilfe hochaufgelöster STM-Aufnahmen die Existenz von Solitonen in beiden Kettenarten nachgewiesen werden. Dabei stellte sich heraus, dass die beiden Soliton-Typen miteinander wechselwirken und sich daher wider Erwarten nicht unabhängig sondern aneinander gekoppelt durch die Kettenstrukturen bewegen. Weiterhin suggerieren tunnelstromabhängige STM-Messungen, dass sich Solitonen in der Siliziumkette mit der Tunnelspitze des Rastertunnelmikroskops anregen lassen. Solitonen konnte außerdem eine wichtige Rolle im temperaturabhängigen Verhalten der Siliziumstufenkanten zugeschrieben werden. Es war bereits seit Längerem bekannt, dass die ausgeprägte x3 Überstruktur, die sich bei tiefen Temperaturen entlang der Stufenkante beobachten lässt, bei Raumtemperatur verschwindet. Um diese Temperaturabhängigkeit genauer zu untersuchen, wurde ein neu entdeckter, elektronischer Zustand, der sich den an der Stufenkanten lokalisierten Spins zuordnen lässt, mittels winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie temperaturabhängig analysiert. Dabei stellte sich heraus, dass es sich bei dem Phasenübergang um einen speziellen Ordnungs-Unordnungs-Übergang handelt. Mit Hilfe komplementärer STM-Messungen konnte ein thermisch aktivierter Platzwechsel der lokalisierten Elektronenspins (d.h. die Erzeugung von Soliton-Antisoliton-Paaren) für das temperaturabhängige Verhalten der Siliziumstufenkante verantwortlich gemacht werden. Weiterhin konnte eine gezielte Manipulation des Si(553)-Au-Nanodrahtsystems durch sukzessive Dotierung mit Kaliumatomen realisiert werden. Dabei wurde ein Anstieg der Befüllung der goldinduzierten Oberflächenbänder, der letztendlich zu einem Metall-Isolator-Übergang führt, beobachtet. Außerdem deuten die experimentellen Befunde auf eine Modifizierung der Spinketten entlang der Stufenkante hin. [1] S. C. Erwin and F. Himpsel, Intrinsic magnetism at silicon surfaces, Nat. Commun. 1, 58 (2010). KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Spinkette KW - ARPES KW - Tunnelspektroskopie KW - Quasi-1D Elektronensysteme KW - Atomketten Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-169347 ER -