TY - THES A1 - Ünzelmann, Maximilian T1 - Interplay of Inversion Symmetry Breaking and Spin-Orbit Coupling – From the Rashba Effect to Weyl Semimetals T1 - Zusammenspiel aus Inversionssymmetriebruch und Spin-Bahn-Kopplung – Vom Rashba-Effekt zu Weyl-Halbmetallen N2 - Breaking inversion symmetry in crystalline solids enables the formation of spin-polarized electronic states by spin-orbit coupling without the need for magnetism. A variety of interesting physical phenomena related to this effect have been intensively investigated in recent years, including the Rashba effect, topological insulators and Weyl semimetals. In this work, the interplay of inversion symmetry breaking and spin-orbit coupling and, in particular their general influence on the character of electronic states, i.e., on the spin and orbital degrees of freedom, is investigated experimentally. Two different types of suitable model systems are studied: two-dimensional surface states for which the Rashba effect arises from the inherently broken inversion symmetry at the surface, and a Weyl semimetal, for which inversion symmetry is broken in the three-dimensional crystal structure. Angle-resolved photoelectron spectroscopy provides momentum-resolved access to the spin polarization and the orbital composition of electronic states by means of photoelectron spin detection and dichroism with polarized light. The experimental results shown in this work are also complemented and supported by ab-initio density functional theory calculations and simple model considerations. Altogether, it is shown that the breaking of inversion symmetry has a decisive influence on the Bloch wave function, namely, the formation of an orbital angular momentum. This mechanism is, in turn, of fundamental importance both for the physics of the surface Rashba effect and the topology of the Weyl semimetal TaAs. N2 - Wird die Inversionssymmetrie kristalliner Festkörper gebrochen, ermöglicht dies die Ausbildung von spinpolarisierten elektronischen Zuständen durch Spin-Bahn-Kopplung ohne die Notwendigkeit von Magnetismus. In den vergangenen Jahren wurde eine Vielzahl interessanter physikalischer Phänomene diskutiert, die mit diesem Effekt zusammenhängen, darunter der Rashba-Effekt, topologische Isolatoren sowie Weyl-Halbmetalle. In dieser Arbeit wird das Zusammenspiel von Inversionssymetriebruch und Spin-Bahn-Kopplung sowie insbesondere deren Einfluss auf die Eigenschaften der elektronischen Zustände, also auf die Spin- und Orbital-Freiheitsgrade, experimentell untersucht. Zwei verschiedene Arten geeigneter Modellsysteme werden dazu betrachtet: zweidimensionale Oberflächenzustände, in denen der Rashba-Effekt aufgrund der an der Oberfläche inhärent gebrochenen Inverisonssymetrie auftritt, und ein Weyl-Halbmetall, dessen dreidimensionale Kristallstruktur kein Inversionszentrum besitzt. Winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie bietet einen impulsaufgelösten Zugang zur Spinpolarisation sowie zur orbitalen Zusammensetzung der elektronischen Zustände mittels Photoelektronenspindetektion und Dichroismus mit polarisiertem Licht. Die in dieser Arbeit gezeigten experimentellen Ergebnisse werden außerdem durch ab-initio Dichtefunktionaltheorierechnungen sowie einfachen Modellbetrachtungen ergänzt und untermauert. Insgesamt zeigt sich, dass das Brechen von Inversionssymmetrie einen entscheidenden Einfluss auf die Bloch-Wellenfunktion hat, nämlich die Ausbildung eines orbitalen Bahndrehimpulses. Dieser Mechanismus ist wiederum von grundlegender Bedeutung sowohl für die Physik des Oberflächen- Rashba-Effekts als auch für die Topologie desWeyl-Halbmetalls TaAs. KW - Rashba-Effekt KW - Inversion Symmetry Breaking KW - Topologie KW - ARPES KW - Spin-Orbit Coupling KW - Orbital Angular Momentum Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-283104 ER - TY - THES A1 - Zusan, Andreas T1 - The Effect of Morphology on the Photocurrent Generation in Organic Solar Cells T1 - Der Einfluss der Morphologie auf die Generierung von Photostrom in organischen Solarzellen N2 - Organic solar cells have great potential to become a low-cost and clean alternative to conventional photovoltaic technologies based on the inorganic bulk material silicon. As a highly promising concept in the field of organic photovoltaics, bulk heterojunction (BHJ) solar cells consist of a mixture of an electron donating and an electron withdrawing component. Their degree of intermixing crucially affects the generation of photocurrent. In this work, the effect of an altered blend morphology on polaron pair dissociation, charge carrier transport, and nongeminate recombination is analyzed by the charge extraction techniques time delayed collection field (TDCF) and open circuit corrected transient charge extraction (OTRACE). Different comparative studies cover a broad range of material systems, including polymer and small-molecule donors in combination with different fullerene acceptors. The field dependence of polaron pair dissociation is analyzed in blends based on the polymer pBTTT-C16, allowing a systematic tuning of the blend morphology by varying the acceptor type and fraction. The effect of both excess photon energy and intercalated phases are minor compared to the influence of excess fullerene, which reduces the field dependence of photogeneration. The study demonstrates that the presence of neat fullerene domains is the major driving force for efficient polaron pair dissociation that is linked to the delocalization of charge carriers. Furthermore, the influence of the processing additive diiodooctane (DIO) is analyzed using the photovoltaic blends PBDTTT-C:PC71BM and PTB7:PC71BM. The study reveals amulti-tiered alteration of the blend morphology of PBDTTT-C based blends upon a systematic increase of the amount of DIO. Domains on the hundred nanometers length scale in the DIO-free blend are identified as neat fullerene agglomerates embedded in an intermixed matrix. With the addition of the additive, 0.6% and 1% DIO already substantially reduces the size of these domains until reaching the optimum 3% DIO mixture, where a 7.1% power conversion efficiency is obtained. It is brought into connection with the formation of interpenetrating polymer and fullerene phases. Similar to PBDTTT-C, the morphology of DIO-free PTB7:PC71BM blends is characterized by large fullerene domains being decreased in size upon the addition of 3% DIO. OTRACE measurements reveal a reduced Langevin-type, super-second order recombination in both blends. It is demonstrated that the deviation from bimolecular recombination kinetics cannot be fully attributed to the carrier density dependence of the mobility but is rather related to trapping in segregated PC71BM domains. Finally, with regard to small-molecule donors, a higher yield of photogeneration and balanced transport properties are identified as the dominant factors enhancing the efficiency of vacuum deposited MD376:C60 relative to its solution processed counterpart MD376:PC61BM. The finding is explained by a higher degree of dimerization of the merocyanine dye MD376 and a stronger donor-acceptor interaction at the interface in the case of the vacuum deposited blend. N2 - Organische Solarzellen sind dank der Möglichkeit einer preisgünstigen und umweltfreundlichen Herstellung eine erfolgversprechende Alternative zu konventionellen Photovoltaiktechnologien, bei denen heutzutage hauptsächlich Silizium zum Einsatz kommt. Ein aussichtsreiches Konzept ist dabei die Heterogemisch (bulk heterojunction , BHJ)-Solarzelle. Deren aktive Schicht besteht aus einer Elektron-gebenden und einer Elektron-entziehenden Komponente, wobei die Generierung von Photostrom entscheidend von der Durchmischung beider Materialien abhängt. Dieser Einfluss der Morphologie auf die Trennung von Polaronpaaren, den Transport von freien Ladungsträgern und deren nichtgeminale Rekombination wird durch die Verwendung der Ladungsextraktionsmethoden time delayed collection field (TDCF) sowie open circuit corrected transient charge extraction (OTRACE) in dieser Arbeit im Detail untersucht. Die vorgestellten Studien umfassen mit Polymeren und kleinen Molekülen als Donatoren sowie verschiedenen Fulleren-Akzeptoren unterschiedlichste Materialsysteme. Der erste Teil der Arbeit befasst sich mit der feldabhängigen Trennung von Polaronpaaren in Solarzellen, die unter Verwendung des Polymers pBTTT-C16 hergestellt werden. Das Materialsystem erlaubt eine systematische Anpassung der Morphologie durch Art und Anteil des Akzeptors. Die Untersuchungen zeigen, dass sowohl Überschussenergie als auch interkalierte Phasen lediglich eine geringe Auswirkung auf die Photogenerierung haben, diese jedoch stark von der Fullerenmenge im Gemisch beeinflusst wird. Das Ergebnis verdeutlicht, dass reine Fullerendomänen die treibende Kraft für eine effiziente Trennung von Polaronpaaren sind, was mit der Delokalisierung von Ladungsträgern verknüpft wird. Im zweiten Teil wird der Einfluss des Additivs Diiodooktan (DIO) auf das Materialsystem PBDTTT-C:PC71BM untersucht. Die Studie zeigt eine mehrstufige Änderung der Morphologie bei einer schrittweisen Erhöhung der verwendeten DIO Menge. Wird das Heterogemisch PBDTTT-C:PC71BM ohne DIO hergestellt, ist dessen Nanostruktur durch große Agglomerate geprägt, die als reine Fullerendomänen identifiziert werden. Bereits die Verwendung von 0.6% und 1% DIO führt zu einer deutlichen Verkleinerung dieser Domänen, wobei erst die maximale Effizienz der mit 3% DIO hergestellten Solarzelle mit der Ausbildung von vernetzten Polymer- und Fullerenphasen in Verbindung gebracht wird. Vergleichbar zu PBDTTT-C weist auch PTB7:PC71BM große Fullerendomänen und deren bessere Dispersion durch die Verwendung von 3% DIO auf. In beiden Fällen zeigt OTRACE eine reduzierte Langevin-artige Rekombination sowie die Abweichung von einem bimolekularen Verhalten. Da diese erhöhte Rekombinationsordnung nicht mit der Ladungsträgerdichtenabhängigkeit der Mobilität erklärt werden kann, wird sie dem Einfangen von Ladungsträgern in Fullerendomänen zugeordnet. Im letzten Teil wird gezeigt, dass eine ergiebigere Photogenerierung sowie ausgeglichene Transporteigenschaften eine erhöhte Bauteileffizienz von aufgedampften MD376:C60 Solarzellen im Vergleich zum flüssigprozessierten Pendant MD376:PC61BM bedingen. Die Beobachtung wird mit einer verbesserten Dimerisation des Merocyanins MD376 und einer stärkeren Donator-Akzeptor-Wechselwirkung an der Grenzfläche erklärt. KW - Organische Solarzelle KW - Photostrom KW - Ladungsträgergenerierung KW - geminale Rekombination KW - nichtgeminale Rekombination KW - Elektronentransport KW - Photovoltaik KW - Rekombination Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-117852 ER - TY - THES A1 - Zapf, Michael T1 - Oxidische Perovskite mit Hoher Massenzahl Z: Dünnfilmdeposition und Spektroskopische Untersuchungen T1 - High-Z Perovskite Oxides: Thin Film Deposition and Spectroscopic Investigations N2 - Perovskite oxides are a very versatile material class with a large variety of outstanding physical properties. A subgroup of these compounds particularly tempting to investigate are oxides involving high-\(Z\) elements, where spin-orbit coupling is expected to give rise to new intriguing phases and potential application-relevant functionalities. This thesis deals with the preparation and characterization of two representatives of high-\(Z\) oxide sample systems based on KTaO\(_3\) and BaBiO\(_3\). KTaO\(_3\) is a band insulator with an electronic valence configuration of Ta 5\(d\)\(^0\) . It is shown that by pulsed laser deposition of a disordered LaAlO\(_3\) film on the KTaO\(_3\)(001) surface, through the creation of oxygen vacancies, a Ta 5\(d\)\(^{0+\(\delta\)}\) state is obtained in the upmost crystal layers of the substrate. In consequence a quasi two dimensional electron system (q2DES) with large spin-orbit coupling emerges at the heterointerface. Measurements of the Hall effect establish sheet carrier densities in the range of 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), which can be controlled by the applied oxygen background pressure during deposition and the LaAlO\(_3\) film thickness. When compared to the prototypical oxide q2DESs based on SrTiO\(_3\) crystals, the investigated system exhibits exceptionally large carrier mobilities of up to 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) at room temperature (below 10 K). Through a depth profiling by photoemission spectra of the Ta 4\(f\) core level it is shown that the majority of the Ta 5\(d\)\(^0\) charge carriers, consisting of mobile and localized electrons, is situated within 4 nm from the interface at low temperatures. Furthermore, the momentum-resolved electronic structure of the q2DES \(buried\) underneath the LaAlO\(_3\) film is probed by means of hard X-ray angle-resolved photoelectron spectroscopy. It is inferred that, due to a strong confinement potential of the electrons, the band structure of the system is altered compared to \(n\)-doped bulk KTO. Despite the constraint of the electron movement along one direction, the Fermi surface exhibits a clear three dimensional momentum dependence, which is related to a depth extension of the conduction channels of at least 1 nm. The second material, BaBiO\(_3\), is a charge-ordered insulator, which has recently been predicted to emerge as a large-gap topological insulator upon \(n\)-doping. This study reports on the thin film growth of pristine BaBiO\(_3\) on Nb:SrTiO\(_3\)(001) substrates by means of pulsed laser deposition. The mechanism is identified that facilitates the development of epitaxial order in the heterostructure despite the presence of an extraordinary large lattice mismatch of 12 %. At the heterointerface, a structurally modified layer of about 1.7 nm thickness is formed that gradually relieves the in-plane strain and serves as the foundation of a relaxed BBO film. The thereupon formed lattice orders laterally in registry with the substrate with the orientation BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) by so-called domain matching, where 8 to 9 BaBiO\(_3\) unit cells align with 9 to 10 unit cells of the substrate. Through the optimization of the deposition conditions in regard to the cation stoichiometry and the structural lattice quality, BaBiO\(_3\) thin films with bulk-like electronic properties are obtained, as is inferred from a comparison of valence band spectra with density functional theory calculations. Finally, a spectroscopic survey of BaBiO\(_3\) samples of various thicknesses resolves that a recently discovered film thickness-controlled phase transition in BaBiO\(_3\) thin films can be traced back to the structural and concurrent stoichiometric modifications occuring in the initially formed lattice on top of the SrTiO\(_3\) substrate rather than being purely driven by the smaller spatial extent of the BBO lattice. N2 - Komplexe Metalloxide mit Perowskitstruktur sind bekannt für ihre große Vielfalt einzigartiger physikalischer Eigenschaften. Eine interessante Untergruppe dieser Materialien sind Verbindungen von Elementen mit hoher Ordnungszahl \(Z\), in denen neue, durch Spin-Bahn Kopplung getriebene Phasen und anwendungsrelevante Funktionalitäten erwartet werden. Diese Arbeit handelt von der Präparation und Charakterisierung zweier Probensysteme, die auf eben solchen Materialien mit hoher \(Z\) basieren. KTaO\(_3\) ist ein Bandisolator, der im Grundzustand eine Ta 5\(d\)\(^0\) Valenz besitzt. Durch gepulste Laserdeposition von ungeordnetem LaAlO\(_3\) auf der KTaO\(_3\)(001) Oberfläche, werden die obersten Schichten des Substratkristalls durch die Erzeugung von Sauerstofffehlstellen dotiert. Es bildet sich ein quasi zweidimensionales metallisches Elektronensystem (q2DES) an der Grenzfläche der Heterostruktur aus. Messungen des Hall-Effekts ergeben Schichtladungsträgerdichten im Bereich von 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), welche durch Anpassung des Sauerstoffhintergrunddrucks während der Deposition bzw. durch die Dicke der abgeschiedenen LaAlO\(_3\) Schicht beeinflusst werden können. Mit Werten von 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) bei Raumtemperatur (unter 10 K), besitzt das q2DES in LaAlO\(_3\)/KTaO\(_3\) im Vergleich zu ähnlichen Elektronensystemen in SrTiO\(_3\) bemerkenswert große Ladungsträgerbeweglichkeiten. Aus dem Tiefenprofil des Photoemissionspektrums des Ta 4\(f\) Rumpfniveaus ergibt sich, dass sich der Großteil der Ta 5\(d\) Ladungsträger, bestehend aus mobilen und lokalisierten Elektronen, innerhalb einer Schicht von 4 nm Dicke befindet. Die Vermessung der elektronischen Bandstruktur des vergrabenen q2DES mit Hilfe winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie mit harter Röntgenstrahlung zeigt, dass das Elektronensystem, vermutlich wegen des starken Potentialgradients an der Grenzfläche, eine modifizierte elektronische Struktur gegenüber n-dotiertem Bulk-KTaO\(_3\) aufweist. Trotz der Einschränkung der Bewegung der Elektronen entlang einer Richtung, besitzt die Fermifläche des Systems eine dreidimensionale Struktur, woarus auf eine Tiefenausdehnung der metallischen Zustände von mindestens 1 nm geschlossen werden kann. Undotiertes BaBiO\(_3\) ist durch die Ausbildung einer Ladungsordnung isolierend. Unter Elektronendotierung gilt das Material als Kandidat für einen oxidischen topologischen Isolator. In dieser Studie wird die Deposition von BaBiO\(_3\) auf Nb:SrTiO\(_3\)(001) Substraten untersucht. Dabei wird der Mechanismus identifiziert, der epitaktisches Wachstum von BaBiO\(_3\), trotz einer Gitterfehlanpassung von 12 %, ermöglicht: Eine 1.7 nm dicke Lage mit abweichender Kristallstruktur an der Grenzfläche entkoppelt das Filmgitter vom Substrat, sodass darüber vollständig relaxiertes BaBiO\(_3\) aufwachsen kann. Dieses weist eine epitaktische Orientierung von BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) auf, die durch die Ausbildung von lateralen Gitterdomänen, bei denen 8 bzw. 9 BaBiO\(_3\) auf 9 bzw. 10 SrTiO\(_3\) Einheitszellen ausgerichtet sind, gewährleistet wird. Die Stoichiometrie und die strukturelle Qualität der BaBiO\(_3\) Filme werden durch eine systematische Anpassung der Depositionsbedingungen optimiert. Die Valenzbandstruktur der Proben stimmt gut mit Rechnungen der Dichtefunktionaltheorie überein, was darauf hindeutet, dass die Filme hinsichtlich der elektronischen Eigenschaften mit BaBiO\(_3\) Einkristallen vergleichbar sind. Eine abschließende Untersuchung eines schichtdickenabhängigen Phasenübergangs in BaBiO\(_3\) Dünnfilmen, von dem kürzlich in der Literatur berichtet wurde, belegt, dass dieser nicht allein auf die Ausdehnung des Kristallgitters, sondern auch auf strukturelle und stoichiometrische Modifikationen der untersten Filmlagen zurückzuführen ist. KW - Perowskit KW - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie KW - Pulsed laser deposition KW - Übergangsmetalloxide KW - KTaO3 KW - BaBiO3 KW - Oxide Heterostructure KW - Interface Conductivity KW - oxidische Heterostruktur KW - Grenzflächenleitfähigkeit KW - Winkelaufgelöste Photoemission mit harten Röntgenstrahlen KW - Hard X-ray Angle Resolved Photoemission KW - High-Z Oxides KW - HARPES Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-185370 ER - TY - THES A1 - Youssef, Almoatazbellah T1 - Fabrication of Micro-Engineered Scaffolds for Biomedical Application T1 - Fabrikation von Scaffolds mit optimierter Mikroarchitektur für biomedizinische Anwendungen N2 - Thermoplastic polymers have a history of decades of safe and effective use in the clinic as implantable medical devices. In recent years additive manufacturing (AM) saw increased clinical interest for the fabrication of customizable and implantable medical devices and training models using the patients’ own radiological data. However, approval from the various regulatory bodies remains a significant hurdle. A possible solution is to fabricate the AM scaffolds using materials and techniques with a clinical safety record, e.g. melt processing of polymers. Melt Electrowriting (MEW) is a novel, high resolution AM technique which uses thermoplastic polymers. MEW produces scaffolds with microscale fibers and precise fiber placement, allowing the control of the scaffold microarchitecture. Additionally, MEW can process medical-grade thermoplastic polymers, without the use of solvents paving the way for the production of medical devices for clinical applications. This pathway is investigated in this thesis, where the layout is designed to resemble the journey of a medical device produced via MEW from conception to early in vivo experiments. To do so, first, a brief history of the development of medical implants and the regenerative capability of the human body is given in Chapter 1. In Chapter 2, a review of the use of thermoplastic polymers in medicine, with a focus on poly(ε-caprolactone) (PCL), is illustrated, as this is the polymer used in the rest of the thesis. This review is followed by a comparison of the state of the art, regarding in vivo and clinical experiments, of three polymer melt AM technologies: melt-extrusion, selective laser sintering and MEW. The first two techniques already saw successful translation to the bedside, producing patient-specific, regulatory-approved AM implants. To follow in the footsteps of these two technologies, the MEW device parameters need to be optimized. The MEW process parameters and their interplay are further discussed in Chapter 3 focusing on the importance of a steady mass flow rate of the polymer during printing. MEW reaches a balance between polymer flow, the stabilizing electric field and moving collector to produce reproducible, high-resolution scaffolds. An imbalance creates phenomena like fiber pulsing or arcing which result in defective scaffolds and potential printer damage. Chapter 4 shows the use of X-ray microtomography (µCT) as a non-destructive method to characterize the pore-related features: total porosity and the pore size distribution. MEW scaffolds are three-dimensional (3D) constructs but have long been treated in the literature as two-dimensional (2D) ones and characterized mainly by microscopy, including stereo- and scanning electron microscopy, where pore size was simply reported as the distance between the fibers in a single layer. These methods, together with the trend of producing scaffolds with symmetrical pores in the 0/90° and 0/60/120° laydown patterns, disregarded the lateral connections between pores and the potential of MEW to be used for more complex 3D structures, mimicking the extracellular matrix. Here we characterized scaffolds in the aforementioned symmetrical laydown patterns, along with the more complex 0/45/90/135° and 0/30/60/90/120/150° ones. A 2D pore size estimation was done first using stereomicroscopy, followed by and compared to µCT scanning. The scaffolds with symmetrical laydown patterns resulted in the predominance of one pore size, while those with more complex patterns had a broader distribution, which could be better shown by µCT scans. Moreover, in the symmetrical scaffolds, the size of 3D pores was not able to reach the value of the fiber spacing due to a flattening effect of the scaffold, where the thickness of the scaffold was less than the fiber spacing, further restricting the pore size distribution in such scaffolds. This method could be used for quality assurance of fabricated scaffolds prior to use in in vitro or in vivo experiments and would be important for a clinical translation. Chapter 5 illustrates a proof of principle subcutaneous implantation in vivo experiment. MEW scaffolds were already featured in small animal in vivo experiments, but to date, no analysis of the foreign body reaction (FBR) to such implants was performed. FBR is an immune reaction to implanted foreign materials, including medical devices, aimed at protecting the host from potential adverse effects and can interfere with the function of some medical implants. Medical-grade PCL was used to melt electrowrite scaffolds with 50 and 60 µm fiber spacing for the 0/90° and 0/60/120° laydown patterns, respectively. These implants were implanted subcutaneously in immunocompetent, outbred mice, with appropriate controls, and explanted after 2, 4, 7 and 14 days. A thorough characterization of the scaffolds before implantation was done, followed by a full histopathological analysis of the FBR to the implants after excision. The scaffolds, irrespective of their pore geometry, induced an extensive FBR in the form of accumulation of foreign body giant cells around the fiber walls, in a manner that almost occluded available pore spaces with little to no neovascularization. This reaction was not induced by the material itself, as the same reaction failed to develop in the PCL solid film controls. A discussion of the results was given with special regard to the literature available on flat surgical meshes, as well as other hydrogel-based porous scaffolds with similar pore sizes. Finally, a general summary of the thesis in Chapter 6 recapitulates the most important points with a focus on future directions for MEW. N2 - Thermoplastische Polymere werden seit Jahrzehnten erfolgreich in der Klinik eingesetzt und für die Herstellung von Medizinprodukten verwendet. Vorangetrieben durch das zunehmende klinische Interesse an additiven Fertigungsverfahren, z.B. zur Herstellung patientenspezifischer Trainingsmodelle und implantierbarer Medizinprodukte, rücken thermoplastische Materialien noch mehr in den Fokus der klinischen Forschung. Allerdings stellt die Marktzulassung durch die verschiedenen Gesundheitsbehörden eine große Hürde dar. Eine mögliche Lösung ist die Gerüstfabrikation mit Materialien und Verfahren, die bereits etablierte Sicherheitsstandards durchlaufen haben, z. B. die Schmelzverarbeitung der Polymere. Ein neuartiges und hochauflösendes additives Fertigungsverfahren, welches die Verarbeitung von Thermoplasten ermöglicht, ist Melt Electrowriting (MEW). Mittels MEW lassen sich Gerüste, die aus Fasern mit Durchmessern im Mikrometerbereich zusammengesetzt sind, herstellen. Neben der hohen Kontrolle über den Faserdurchmesser ermöglicht MEW auch eine genaue Ablage der Fasern und erlaubt dadurch, die Mikroarchitektur der Konstrukte vorzugeben. Zudem kann das Verfahren medizinisch zugelassene thermoplastische Polymere ohne die Verwendung von Lösungsmitteln verarbeiten und ist somit für die Herstellung medizinischer Produkte sehr relevant. Diese Relevanz sollte im Rahmen der vorliegenden Dissertation evaluiert werden, indem der Weg, den ein Medizinprodukt von der Konzeption bis hin zu in vivo Vorversuchen durchlaufen muss, anhand von Konstrukten, die mittels MEW hergestellt wurden, nachgeahmt wurde. Um eine Basis für das Verständnis dieses Prozesses zu schaffen, wird in Kapitel 1 erst die Geschichte der Entwicklung medizinischer Implantate zusammengefasst sowie ein Einblick in die regenerativen Fähigkeiten des menschlichen Körpers gegeben. Das zweite Kapitel befasst sich mit der Anwendung von thermoplastischen Polymeren im Bereich implantierbarer Medizinprodukte, wobei der Hauptfokus auf Poly(ε-caprolactone) (PCL) liegt, da dies der in der vorliegenden Arbeit verwendete Thermoplast ist. Es folgt ein Vergleich von in vivo sowie klinischen Versuchen dreier für die Biomedizin relevanten additiven Fertigungsverfahren, mit denen sich thermoplastische Polymere verarbeiten lassen: Die Mikro-Schmelzextrusion, das selektive Lasersintern und das MEW. Die ersten zwei Verfahren sind bereits erfolgreich in klinischen Anwendungen etabliert und ermöglichen die routinemäßige Herstellung von additiv gefertigten, patientenspezifischen, auf dem Markt zugelassenen Implantaten. Damit MEW in diese Fußstapfen treten kann, müssen die Prozessparameter und deren Zusammenspiel genau analysiert werden. Dieser Thematik widmet sich Kapitel 3, wobei die Untersuchung des Massendurchsatzes des Polymers während des Druckens diskutiert wird. Um den MEW-Prozess kontrollieren zu können, muss eine Balance zwischen Polymerdurchsatz, dem stabilisierenden elektrischen Feld und dem beweglichen Kollektor erreicht werden. Dies ist Grundlage für die reproduzierbare Herstellung hochaufgelöster Konstrukte. Ein Ungleichgewicht der Prozessparameter verursacht Phänomene wie Fiber Pulsing oder sogar elektrischen Durchschlag, welche zu defekten Konstrukten oder sogar zur Schädigung des Druckers führen können. Kapitel 4 zeigt die Anwendung der Röntgenmikrocomputertomographie (µCT) als eine zerstörungsfreie Charakterisierungsmethode für MEW-Konstrukte, die die Quantifizierung charakteristischer Eigenschaften wie der Porosität und der Porengrößenverteilung ermöglicht. MEW-Konstrukte wurden in der Literatur lange als zweidimensional behandelt und hauptsächlich durch mikroskopische Verfahren wie die Stereo- und Rasterelektronmikroskopie charakterisiert. Die zweidimensionale Porengröße wurde hauptsächlich durch die Bestimmung des Faserabstands definiert und daraus errechnet, mit einer Tendenz der Herstellung der Konstrukte mit symmetrischen Poren in 0/90° und 0/60/120° Ablagemustern. Da es sich bei den Konstrukten jedoch um dreidimensionale (3D) Fasergerüste handelt, wurden die seitlichen Verbindungen zwischen den Poren und das Potential der Anwendung des MEW für die Herstellung von komplexeren 3D-Strukturen, wie bei der extrazellulären Matrix mit interkonnektierenden Poren, vernachlässigt. Aus diesem Grund wurden in der vorliegenden Arbeit µCT-Scans verwendet, um die Porosität der Konstrukte besser wiedergeben zu können. Hierzu wurden verschiedene Ablagemuster mit symmetrischen Poren in 0/90° und 0/60/120° Mustern und komplexere Porenstrukturen durch Ablagen von 0/45/90/135° und 0/30/60/90/120/150° Geometrien hergestellt. Diese Konstrukte wurden dann mittels mikroskopischer und tomographischer Aufnahmen charakterisiert und die Ergebnisse miteinander verglichen. Es zeigte sich, dass symmetrische Ablagemuster zu Konstrukten mit der Prädominanz einer Porengröße geführt haben. Bei den komplexeren Strukturen ergab sich jedoch ein klarer Unterschied, weil die interkonnektierenden Poren nur mit Hilfe von µCT-Scans erfasst werden konnten. Dies zeigte sich durch eine breitere Porenverteilung bei der Auswertung der rekonstruierten Scans. Die Porengrößen in den Konstrukten mit den symmetrischen Mustern konnten aufgrund einer Verflachungswirkung nicht die des Faserabstands erreichen. Die Dicke der Konstrukte war geringer als der Faserabstand mit einer weiteren einschränkenden Wirkung auf die Porenverteilung in den symmetrischen Konstrukten. µCT kann deshalb für die Qualitätssicherung von medizinischen Produkten, die mittels MEW hergestellt wurden, eingesetzt werden. Da die Methode zerstörungsfrei ist, könnte sie auch vor in vitro oder in vivo Versuchen verwendet werden. Kapitel 5 präsentiert eine Machbarkeitsstudie eines subkutanen in vivo Implantationsversuchs. Aus der Literatur ist zwar bekannt, dass MEW-Konstrukte bereits in vivo in Kleintierversuchen verwendet wurden, eine Analyse der Fremdkörperreaktion (FKR) zu solchen Implantaten wurde bisher jedoch noch nicht durchgeführt. FKR ist eine Immunreaktion gegen fremde, implantierte Materialien, einschließlich medizinischer Geräte, um den Wirt vor potenziellen Nebenwirkungen zu schützen. Allerdings könnte sie die Funktion verschiedener medizinischer Implantate beeinträchtigen Um dieser Fragestellung nachzugehen, wurde im Rahmen der vorliegenden Dissertation PCL mittels MEW zu Konstrukten mit 50 und 60 µm Fiberabstand in 0/90° bzw. 0/60/120° Ablagemuster verarbeitet. Diese Konstrukte wurden subkutan in immunkompetente, fremdgezüchtete Mäuse mit entsprechenden Kontrollen implantiert und nach 2, 4, 7 und 14 Tagen explantiert. Vor der Implantation wurde die Konstrukte ausführlich charakterisiert, gefolgt von einer vollen histopathologischen Analyse des FKR. Unabhängig von der Porengeometrie haben die Konstrukte eine deutliche Immunreaktion im Sinne einer Ansammlung von Fremdkörperriesenzellen um die Fasern der Konstrukte hervorgerufen. Hierbei wurden die Poren fast komplett verschlossen, ohne dass es zu einer Neovaskularisation kam. Es konnte nachgewiesen werden, dass die deutliche Immunantwort nicht durch das Material hervorgerufen wurde, da sie bei der Implantation von dichtem PCL-Film nicht beobachtet wurde. Eine Diskussion der Ergebnisse erfolgte unter Berücksichtigung aktueller Literatur zu klinischen Versuchen von flachen chirurgischen Netzen sowie porösen Hydrogel-basierten Implantaten mit vergleichbarer Porengröße. Abschließend wird die Arbeit in Kapitel 6 zusammengefasst und die wichtigsten Punkte rekapituliert. Der Fokus des Kapitels liegt hierbei auf dem zukünftigen Potential des MEW als Fabrikationsmethode für medizinische Produkte. KW - melt electrowriting KW - medical device KW - biomaterials KW - subcutaneous implanation KW - x-ray micro computed tomography Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-235457 ER - TY - THES A1 - Wäldchen, Felix T1 - 3D Single Molecule Imaging In Whole Cells Enabled By Lattice Light-Sheet Illumination T1 - 3D Einzelmolekülbildgebung in ganzen Zellen ermöglicht durch Gitterlichtblattbeleuchtung N2 - Single molecule localization microscopy has seen a remarkable growth since its first experimental implementations about a decade ago. Despite its technical challenges, it is already widely used in medicine and biology and is valued as a unique tool to gain molecular information with high specificity. However, common illumination techniques do not allow the use of single molecule sensitive super-resolution microscopy techniques such as direct stochastic optical reconstruction microscopy (dSTORM) for whole cell imaging. In addition, they can potentially alter the quantitative information. In this thesis, I combine dSTORM imaging in three dimensions with lattice lightsheet illumination to gain quantitative molecular information from cells unperturbed by the illumination and cover slip effects. Lattice light-sheet illumination uses optical lattices for beam shaping to restrict the illumination to the detectable volume. I describe the theoretical background needed for both techniques and detail the experimental realization of the system as well as the software that I developed to efficiently evaluate the data. Eventually, I will present key datasets that demonstrate the capabilities of the developed microscope system with and without dSTORM. My main goal here was to use these techniques for imaging the neural cell adhesion molecule (NCAM, also known as CD56) in whole cells. NCAM is a plasma membrane receptor known to play a key role in biological processes such as memory and learning. Combining dSTORM and lattice light-sheet illumination enables the collection of quantitative data of the distribution of molecules across the whole plasma membrane, and shows an accumulation of NCAM at cell-cell interfaces. The low phototoxicity of lattice light-sheet illumination further allows for tracking individual NCAM dimers in living cells, showing a significant dependence of its mobility on the actin skeleton of the cell. N2 - Die Einzelmoleküllokalisationsmikroskopie hat seit der ersten experimentellen Umsetzung vor etwa 10 Jahren einen bemerkenswerten Aufschwung erfahren. Trotz des hohen technischen Anspruchs findet sie bereits weite Verbreitung in der Biologie und Medizin und wird als einzigartiges Werkzeug geschätzt, um molekulare Information mit hoher Spezifität zu erlangen. Dennoch erschweren die gebräuchlichen Beleuchtungsmethoden die Anwendung von Methoden der Einzelmoleküllokalisationsmikroskopie wie dSTORM (engl. direct stochastic optical reconstruction microscopy) auf das Volumen ganzer Zellen, denn hier kann die Beleuchtung selbst die quantitativen Daten beeinflussen. In dieser Arbeit kombiniere ich dreidimensionale dSTORM-Bildgebung mit Gitterlichtblattbeleuchtung (engl. lattice light-sheet illumination) um quantitative, molekulare Information ohne durch die Beleuchtung verursachte Störungen zu gewinnen. Die Gitterlichtblattbeleuchtung nutzt optische Gitter zur Strahlformung, um das beleuchtete Volumen auf das detektierbare Volumen zu beschränken. Ich stelle den nötigen, theoretischen Hintergrund für beide Methoden dar und beschreibe die experimentelle Umsetzung sowie die von mir zur effizienten Datenauswertung entwickelte Software. Schließlich präsentiere ich verschiedene Datensätze, die die Fähigkeiten des Systems mit und ohne dSTORM demonstrieren. Mein Hauptziel war hierbei, beide Methoden zu nutzen, um das neuronale Zelladhäsionsmolekül (NCAM, engl. neural cell adhesion molecule) in ganzen Zellen abzubilden. NCAM (auch bekannt als CD56) ist ein Rezeptor auf der Plasmembran, der für seine Schlüsselrolle im Zusammenhang mit biologischen Prozessen wie Lernen und Gedächtnis bekannt ist. Die Kombination von dSTORM und Gitterlichtblattbeleuchtung ermöglicht das sammeln quantitativer Daten der Verteilung über die komplette Plasmamembran, wobei sich eine Akkumulation an Zell-Zell Kontaktflächen zeigt. Die niedrige Photoschädigung der Gitterlichtblattbeleuchtung ermöglicht weiterhin das Verfolgen von einzelnen NCAM-Dimeren in lebenden Zellen. Dort zeigt sich eine signifikante Abhängigkeit ihrer Mobilität vom Aktinskelett der Zelle. KW - Einzelmolekülmikroskopie KW - Optik KW - Light-Sheet KW - Lattice Light-Sheet KW - dSTORM KW - Single Molecule Imaging KW - Localization Microscopy Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-207111 ER - TY - THES A1 - Wolpert, Daniel T1 - Quantum Control of Photoinduced Chemical Reactions T1 - Quantenkontrolle von photoinduzierten chemischen Reaktionen N2 - The control of quantum mechanical processes, especially the selective manipulation of photochemical reactions by shaped fs laser pulses was successfully demonstrated in many experiments in the fields of physics, chemistry and biology. In this work, attention is directed to the control of two systems that mark a bridge to real synthetic chemistry. In a liquid phase environment the outcome of the photo-induced Wolff rearrangement of an industrially relevant diazonaphthoquinone compound, normally used in photoresists (e.g. Novolak) was optimized using shaped fs laser pulses. In the second series of experiments chemical reactions on a catalyst metal surface which comprise laser induced molecular bond formation channels were selectively manipulated for the first time. The control of liquid phase reactions necessitates adequate spectroscopic signals that are characteristic for the formed product species. Therefore, a pump-probe setup for transient absorption spectroscopy in the mid-infrared for the purpose of investigating ultrafast structural changes of molecules during photoreactions was constructed. This versatile setup enables to monitor structural changes of molecules in the liquid phase and to find appropriate feedback signals for the control of these processes. Prior to quantum control experiments, the photoinduced Wolff-rearrangement reaction of 2-diazo-1-naphthoquinone (DNQ) dissolved in water and methanol was thoroughly investigated. Steady state absorption measurements in the mid-infrared in combination with quantum chemical density functional theory (DFT) calculations revealed the characteristic vibrational bands of DNQ and of possible products. A mid-infrared transient absorption study was performed, to illuminate the structural dynamics of the ultrafast rearrangement reaction of DNQ. The experimental observations indicate, that the Wolff rearrangement reaction of DNQ proceeds within 300 fs. A model for the relaxation dynamics of the ketene photoproduct and DNQ after photoexcitation can be deduced that fits the measured data very well. The object of the quantum control experiments on DNQ was the improvement of the ketene yield. It was shown that the ketene formation after Wolff rearrangement of DNQ is very sensitive to the shape of the applied excitation laser pulses. The variation of single parameters, like the linear chirp as well as the pulse separation of colored double pulses lead to the conclusion that the well known intrapulse dumping mechanism is responsible for the impact of the frequency ordering within the excitation pulse on the photoproduct yield. Adaptive optimizations using a closed learning loop basically lead to the same result. Adaptive fs quantum control was also applied to surface reactions on a catalyst metal surface for the first time. Therefore, the laser-induced catalytic reactions of carbon monoxide (CO) and hydrogen (H2) on a Pd(100) single crystal surface were studied. This photochemical reaction initiated with fs laser pulses has not been observed before. Several product molecules could be synthesized, among them also species (e.g. CH^3+) for whose formation three particles are involved. The systematic variation of different parameters showed that the reactions are sensitive to the catalyst surface, the composition of the adsorbate and to the laser properties. A pump-probe study revealed that they occur on an ultrafast time scale. These catalytic surface reactions were then investigated and improved with phaseshaped fs laser pulses. By applying a feedback optimal control scheme, the reaction outcome could be successfully manipulated and the ratio of different reaction channels could be selectively controlled. Evidence has been found that the underlying control mechanism is nontrivial and sensitive to the specific conditions on the surface. The experiments shown here represent the first successful experiment on adaptive fs quantum control of a chemical reaction between adsorbate molecules on a surface. In contrast to previous quantum control experiments, reaction channels comprising the formation of new molecular bonds rather than the cleavage of already existing bonds are controlled. This work successfully showed that quantum control can be extended to systems closer to situations encountered in synthetic chemistry as was demonstrated in the two examples of the optimization of a complicated rearrangement reaction and the selective formation of chemical bonds with shaped fs laser pulses. N2 - Die Kontrolle quantenmechanischer Prozesse, insbesondere die selektive Manipulation photochemischer Reaktionen mit Hilfe geformter fs-Laserpulse wurde auf den Gebieten der Physik, Chemie und Biologie in vielen Experimenten erfolgreich gezeigt. In dieser Arbeit wird das Augenmerk auf die Kontrolle zweier Systeme gerichtet, die eine Brücke zur synthetischen Chemie darstellen. In der flüssigen Phase wurde das Resultat der photoinduziertenWolff Umlagerung einer industriell relevanten Diazonaphthoquinone Verbindung, die gewöhnlich in Photolacken (z.B. Novolak) Verwendung findet, durch geformte fs-Laserpulse optimiert. In der zweiten Reihe von Experimenten wurden chemische Reaktionen auf einer Katalysator-Metalloberfläche, die Kanäle mit laserinduzierter molekularer Bindungsknüpfung beinhalten, zum ersten Mal selektiv beeinflusst. Für die Kontrolle von Reaktionen in der flüssigen Phase benötigt man geeignete spektroskopische Messsignale, die charakteristisch für die gebildeten Produktspezies sind. Zu diesem Zweck wurde ein Versuchsaufbau für Anrege-Abfrage Experimente zur transienten Absorptionsspektroskopie im mittleren Infrarot aufgebaut, um ultraschnelle strukturelle Veränderungen von Molekülen während Photoreaktionen zu untersuchen. Dieser vielseitige Versuchsaufbau ermöglicht die Messung struktureller Veränderungen in Molekülen in flüssiger Phase und damit das Auffinden geeigneter Rückkopplungssignale zur Kontrolle dieser Prozesse. Vor den Quantenkontrollexperimenten wurde die photoinduzierte Wolff Umlagerung von 2-Diazo-1-Naphthoquinone (DNQ) in den Lösungsmitteln Wasser und Methanol sorgfältig untersucht. Lineare Absorptionsmessungen im mittleren Infrarot in Verbindung mit quantenchemischen Dichtefunktionaltheorie (DFT) Rechnungen lieferten die charakteristischen Schwingungsbanden von DNQ und möglichen Photoprodukten. Untersuchungen mit transienter Absorptionsspektroskopie im mittleren Infrarot wurden durchgeführt, um die strukturelle Dynamik der ultraschnellen Umlagerungsreaktion von DNQ zu beleuchten. Die experimentellen Beobachtungen deuten darauf hin, dass die Wolff Umlagerung von DNQ innnerhalb von 300 fs abläuft. Ein Modell für die Relaxationsdynamik des Keten Photoprodukts und DNQ, dass die gemessenen Daten sehr gut beschreibt wurde abgeleitet. Das Ziel der Quantenkontrollexperimente an DNQ war die Erhöhung der Ketenausbeute. Es wurde gezeigt, dass die Bildung des Keten nach der Wolff Umlagerung des DNQ empfindlich auf die Form der Anregungspulse reagiert. Die Variation einzelner Parameter, wie des linearen Chirps sowie des Pulsabstands von farbigen Doppelpulsen führen zu dem Schluss, dass der gut bekannte Intrapuls-Abregemechanismus verantwortlich für den Einfluss der Frequenzfolge innerhalb des Anregepulses auf die Ausbeute des Photoprodukts ist. Adaptive Optimierungen führen zum gleichen Ergebnis. Adaptive Quantenkontrolle wurde auch erstmalig auf Oberflächenreaktionen auf einer Katalysator-Metalloberfläche angewendet. Dazu wurden die laserinduzierten katalytischen Oberflächenreaktionen von Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) auf einer Pd(100) Einkristalloberfläche untersucht. Diese photochemische Reaktion, die durch fs-Laserpulse ausgelöst wird wurde bisher noch nicht beobachtet. Mehrere Produktmoleküle konnten synthetisiert werden, darunter auch Moleküle für deren Bildung mindestens drei Eduktmoleküle zusammenkommen und reagieren müssen. Die systematische Änderung verschiedener Parameter zeigte, dass die Reaktionen von der Katalysatoroberfläche, der Zusammensetzung des Adsorbats und den Eigenschaften der fs-Laserpulse abhängen. Eine Anrege-Abfrage Untersuchung machte deutlich, dass die Reaktionen auf einer ultrakurzen Zeitskala ablaufen. Diese katalytischen Oberflächenreaktionen wurden im Anschluss mit Hilfe von phasengeformten fs-Laserpulsen weiter untersucht und gezielt gesteuert. In adaptiven Quantenkontrollexperimenten konnte das Reaktionsergebnis sowie das Verhältnis unterschiedlicher Reaktionskanäle selektiv manipuliert werden. Es wurden Hinweise gefunden, dass der zugrundeliegende Kontrollmechanismus nichttrivial ist und von den genauen Bedingungen auf der Oberfläche abhängt. Diese Experimente stellen die ersten erfolgreichen adaptiven Quantenkontrollexperimente an einer chemischen Reaktion zwischen Adsorbatmolekülen auf einer Oberfläche dar. Im Gegensatz zu bisherigen Quantenkontrollexperimenten wurden hierbei Reaktionskanäle optimiert, die die Formung und nicht nur den Bruch einer molekularen Bindung umfassen. Diese Arbeit zeigt, dass die Methoden der Quantenkontrolle auf Systeme, die den Situationen in der synthetischen Chemie nahekommen, erfolgreich angewendet werden können, wie mit den zwei Beispielen, der Optimierung einer komplizierten Umlagerungsreaktion und der selektiven Bildung chemischer Bindungen mit geformten fs-Laserpulsen demonstriert wurde. KW - Nichtlineare Spektroskopie KW - Infrarotspektroskopie KW - Massenspektrometrie KW - Laserchemie KW - Femtosekundenpulse KW - Pulsformung KW - Quantenkontrolle KW - quantum control KW - pulse shaping KW - femtosecond pulses KW - time-of-flight mass spectrometry KW - infrared spectroscopy KW - nonlinear spectroscopy Y1 - 2008 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-27171 ER - TY - THES A1 - Winterfeldt, Carsten T1 - Generation and control of high-harmonic radiation T1 - Erzeugung und Kontrolle Hoher Harmonischer N2 - High-harmonic generation provides a powerful source of ultrashort coherent radiation in the XUV and soft-x-ray range, which also allows for the production of attosecond light pulses. Based on the unique properties of this new radiation it is now possible to perform time-resolved spectroscopy at high excitation energies, from which a wide field of seminal discoveries can be expected. Since the exploration and observation of the corresponding processes in turn are accompanied by the desire to control them, this work deals with new ways to manipulate and characterize the properties of these high-harmonic-based soft-x-ray pulses. After introductory remarks this work first presents a comprehensive overview over recent developments and achievements on the field of the control of high-harmonic radiation in order to classify the experimental results obtained in this work. These results include the control of high-harmonic radiation both by temporally shaping and by manipulating the spatial properties of the fundamental laser pulses. In addition, the influence of the conversion medium and of the setup geometry (gas jet, gas-filled hollow fiber) was investigated. Using adaptive temporal pulse shaping of the driving laser pulse by a deformable mirror, this work demonstrates the complete control over the XUV spectrum of high harmonics. Based on a closed-loop optimization setup incorporating an evolutionary algorithm, it is possible to generate arbitrarily shaped spectra of coherent soft-x-ray radiation in a gas-filled hollow fiber. Both the enhancement and suppression of narrowband high-harmonic emission in a selected wavelength region as well as the enhancement of coherent soft-x-ray radiation over a selectable extended range of harmonics (multiple harmonics) can be achieved. Since simulations that do not take into account spatial properties such as propagation effects inside a hollow fiber cannot reproduce the experimentally observed high contrast ratios between adjacent harmonics, a feedback-controlled adaptive two-dimensional spatial pulse shaper was set up to examine selective fiber mode excitation and the optimization of high-harmonic radiation in such a geometry. It is demonstrated that different fiber modes contribute to harmonic generation and make the high extent of control possible. These results resolve the long-standing issue about the controllability of high-harmonic generation in free-focusing geometries such as gas jets as compared to geometries where the laser is guided. Temporal pulse shaping alone is not sufficient. It was possible to extend the cutoff position of harmonics generated in a gas jet, however, selectivity cannot be achieved. The modifications of the high-harmonic spectrum have direct implications for the time structure of the harmonic radiation, including the possibility for temporal pulse shaping on an attosecond time scale. To this end, known methods for the temporal characterization of optical pulses and high-harmonic pulses (determination of the harmonic chirp on femtosecond and attosecond time scales) were introduced. The experimental progress in this work comprises the demonstration of different setups that are in principle suitable to determine the time structure of shaped harmonic pulses based on two-photon two-color ionization cross-correlation techniques. Photoelectron spectra of different noble gases generated by photoionization with high-harmonic radiation reproduce the spin-orbit splitting of the valence electrons and prove the satisfactory resolution of our electron time-of-flight spectrometer for the temporal characterization of high harmonics. Unfortunately no positive results for this part could be achieved so far, which can probably be attributed mainly to the lack of the focusability of the high harmonics and to the low available power of our laser system. However, we have shown that shaping the high-harmonic radiation in the spectral domain must result in modifications of the time structure on an attosecond time scale. Therefore this constitutes the first steps towards building an attosecond pulse shaper in the soft-x-ray domain. Together with the ultrashort time resolution, high harmonics open great possibilities in the field of time-resolved soft-x-ray spectroscopy, for example of inner-shell transitions. Tailored high-harmonic spectra as generated in this work and shaped attosecond pulses will represent a multifunctional toolbox for this kind of research. N2 - Die Erzeugung von Hohen Harmonischen stellt eine leistungsfähige Quelle ultrakurzer und kohärenter Strahlung im extremen Ultraviolett- und weichen Röntgenbereich dar, die auch die Erzeugung von Attosekundenlichtimpulsen erlaubt. Durch die einzigartigen Eigenschaften dieser neuen Strahlung ist es nun möglich, zeitaufgelöste Spektroskopie mit hohen Anregungsenergien durchzuführen, was eine Vielzahl bahnbrechender Entdeckungen erwarten lässt. Da die Erforschung und Beobachtung entsprechender Prozesse gekoppelt sind mit dem Wunsch, diese zu kontrollieren, beschäftigt sich die vorliegende Arbeit mit Wegen, die Eigenschaften dieser Röntgenpulse aus Hohen Harmonischen zu manipulieren und zu charakterisieren. Nach einleitenden Bemerkungen gibt diese Arbeit zunächst einen umfassenden Überblick über neueste Entwicklungen und Ergebnisse auf dem Gebiet der Kontrolle von Hohen Harmonischen, um die in dieser Arbeit erreichten experimentellen Ergebnisse einordnen zu können. Diese beinhalten die Kontrolle der Strahlung von Hohen Harmonischen sowohl durch die zeitliche Formung als auch durch die Manipulation der räumlichen Eigenschaften der fundamentalen Laserpulse. Untersucht wurde auch der Einfluss des Konversionsmediums und der Geometrie des Aufbaus (Gasstrahl, gasgefüllte Hohlfaser). Durch adaptive zeitliche Pulsformung der erzeugenden Laserpulse mit Hilfe eines deformierbaren Spiegels zeigt die vorliegende Arbeit die komplette Kontrolle über das XUV-Spektrum von Hohen Harmonischen. Basierend auf einem Optimierungsexperiment mit einer Rückkopplungsschleife und einem evolutionären Algorithmus ist es möglich, willkürlich geformte Spektren von kohärenter Strahlung im weichen Röntgenbereich in einer gasgefüllten Hohlfaser zu erzeugen. Sowohl die Steigerung und Unterdrückung von schmalbandiger Hohen-Harmonischen-Strahlung über einen ausgewählten Wellenlängenbereich als auch die Verstärkung von kohärenter weicher Röntgenstrahlung über einen wählbaren ausgedehnten Bereich von Harmonischen können erreicht werden. Da Simulationen ohne die Berücksichtigung von räumlichen Eigenschaften wie zum Beispiel Propagationseffekten in einer Hohlfaser die experimentell beobachteten hohen Kontrastverhältnisse zwischen benachbarten Harmonischen nicht reproduzieren konnten, wurde ein rückkopplungsgesteuerter zweidimensionaler räumlicher Pulsformer in Betrieb genommen, um die gezielte Anregung von Fasermoden und die Optimierung von Hohen Harmonischen in einer solchen Geometrie zu untersuchen. Es wird gezeigt, dass verschiedene Fasermoden zur Erzeugung von Harmonischen beitragen und erst das hohe Maß an Kontrolle ermöglichen. Diese Ergebnisse lösen eine lang bestehende Frage nach der Kontrollierbarkeit der Erzeugung von Hohen Harmonischen in Geometrien mit einem freien Fokus wie zum Beispiel in Gasstrahlen im Vergleich zu Geometrien, in denen der Laser geführt wird. Zeitliche Pulsformung allein reicht nicht aus. In einem Gasstrahl konnten zwar beispielsweise die höchsten erzeugten Harmonischen zu kürzeren Wellenlängen hin verschoben werden, eine Selektivität ist jedoch nicht möglich. Die Modifizierungen des Spektrums von Hohen Harmonischen haben direkte Auswirkungen auf die Zeitstruktur der Harmonischen-Strahlung, einschließlich der Möglichkeit für zeitliche Pulsformung im Attosekundenbereich. Dazu wurden bekannte Methoden zur zeitlichen Charakterisierung von optischen Pulsen und Hohen-Harmonischen-Pulsen vorgestellt. Der experimentelle Fortschritt in dieser Arbeit beinhaltet die Demonstration von verschiedenen Aufbauten, die im Prinzip geeignet sind, die Zeitstruktur von geformten Harmonischen-Pulsen mit Kreuzkorrelationsmethoden durch Zwei-Photonen-zwei-Farben-Ionisation zu bestimmen. Photoelektronenspektren verschiedener Edelgase, die durch Photoionisation mit der Hohen-Harmonischen-Strahlung erzeugt wurden, können die Spin-Bahn-Aufspaltung der Valenzelektronen reproduzieren und belegen die ausreichende Auflösung unseres Elektronen-Flugzeit-Spektrometers zur zeitlichen Charakterisierung von Hohen Harmonischen. Leider konnten bislang keine positiven Ergebnisse zu diesem Teil erzielt werden, was sich wohl hauptsächlich auf die fehlende Fokussierbarkeit der Harmonischen und die zu niedrige zur Verfügung stehende Leistung unseres Lasersystems zurückführen lässt. Wir haben jedoch gezeigt, dass die Formung der Hohen-Harmonischen-Strahlung im Spektralbereich Veränderungen der Zeitstruktur auf Attosekundenzeitskalen nach sich ziehen muss. Dies stellt daher erste Schritte in Richtung des Baus eines Attosekundenpulsformers im weichen Röntgenbereich dar. Zusammen mit der ultrakurzen Zeitauflösung eröffnen Hohe Harmonische daher viele Möglichkeiten auf dem Gebiet der zeitaufgelösten Spektroskopie im weichen Röntgenbereich, beispielsweise bei Innenschalen-Übergängen. Maßgeschneiderte Spektren von Hohen Harmonischen, wie sie in dieser Arbeit erzeugt werden konnten, und geformte Attosekundenpulse werden dabei vielseitige Werkzeuge darstellen. KW - Frequenzvervielfachung KW - Ultrakurzer Lichtimpuls KW - Attosekundenbereich KW - Adaptivregelung KW - Erzeugung Hoher Harmonischer KW - Wechselwirkung intensiver Laserpulse mit Materie KW - adaptive Kontrolle KW - Pulsformung KW - ultraschnelle Optik KW - high-harmonic generation KW - high-intensity laser-matter interaction KW - adaptive control KW - pulse shaping KW - ultrafast optics Y1 - 2006 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-20309 ER - TY - THES A1 - Winnerlein, Martin T1 - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of the Magnetic Topological Insulator (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) T1 - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) N2 - The subject of this thesis is the fabrication and characterization of magnetic topological insulator layers of (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) exhibiting the quantum anomalous Hall effect. A major task was the experimental realization of the quantum anomalous Hall effect, which is only observed in layers with very specific structural, electronic and magnetic properties. These properties and their influence on the quantum anomalous Hall effect are analyzed in detail. First, the optimal conditions for the growth of pure Bi\(_2\)Te\(_3\) and Sb\(_2\)Te\(_3\) crystal layers and the resulting structural quality are studied. The crystalline quality of Bi\(_2\)Te\(_3\) improves significantly at higher growth temperatures resulting in a small mosaicity-tilt and reduced twinning defects. The optimal growth temperature is determined as 260\(^{\circ}\)C, low enough to avoid desorption while maintaining a high crystalline quality. The crystalline quality of Sb\(_2\)Te\(_3\) is less dependent on the growth temperature. Temperatures below 230\(^{\circ}\)C are necessary to avoid significant material desorption, though. Especially for the nucleation on Si(111)-H, a low sticking coefficient is observed preventing the coalescence of islands into a homogeneous layer. The influence of the substrate type, miscut and annealing sequence on the growth of Bi\(_2\)Te\(_3\) layers is investigated. The alignment of the layer changes depending on the miscut angle and annealing sequence: Typically, layer planes align parallel to the Si(111) planes. This can enhance the twin suppression due to transfer of the stacking order from the substrate to the layer at step edges, but results in a step bunched layer morphology. For specific substrate preparations, however, the layer planes are observed to align parallel to the surface plane. This alignment avoids displacement at the step edges, which would cause anti-phase domains. This results in narrow Bragg peaks in XRD rocking curve scans due to long-range order in the absence of anti-phase domains. Furthermore, the use of rough Fe:InP(111):B substrates leads to a strong reduction of twinning defects and a significantly reduced mosaicity-twist due to the smaller lattice mismatch. Next, the magnetically doped mixed compound V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) is studied in order to realize the quantum anomalous Hall effect. The addition of V and Bi to Sb\(_2\)Te\(_3\) leads to efficient nucleation on the Si(111)-H surface and a closed, homogeneous layer. Magneto-transport measurements of layers reveal a finite anomalous Hall resistivity significantly below the von Klitzing constant. The observation of the quantum anomalous Hall effect requires the complete suppression of parasitic bulklike conduction due to defect induced carriers. This can be achieved by optimizing the thickness, composition and growth conditions of the layers. The growth temperature is observed to strongly influence the structural quality. Elevated temperatures result in bigger islands, improved crystallographic orientation and reduced twinning. On the other hand, desorption of primarily Sb is observed, affecting the thickness, composition and reproducibility of the layers. At 190\(^{\circ}\)C, desorption is avoided enabling precise control of layer thickness and composition of the quaternary compound while maintaining a high structural quality. It is especially important to optimize the Bi/Sb ratio in the (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layers, since by alloying n-type Bi\(_2\)Te\(_3\) and p-type Sb\(_2\)Te\(_3\) charge neutrality is achieved at a specific mixing ratio. This is necessary to shift the Fermi level into the magnetic exchange gap and fully suppress the bulk conduction. The Sb content x furthermore influences the in-plane lattice constant a significantly. This is utilized to accurately determine x even for thin films below 10 nm thickness required for the quantum anomalous Hall effect. Furthermore, x strongly influences the surface morphology: with increasing x the island size decreases and the RMS roughness increases by up to a factor of 4 between x = 0 and x = 1. A series of samples with x varied between 0.56-0.95 is grown, while carefully maintaining a constant thickness of 9 nm and a doping concentration of 2 at.% V. Magneto-transport measurements reveal the charge neutral point around x = 0.86 at 4.2 K. The maximum of the anomalous Hall resistivity of 0.44 h/e\(^2\) is observed at x = 0.77 close to charge neutrality. Reducing the measurement temperature to 50 mK significantly increases the anomalous Hall resistivity. Several samples in a narrow range of x between 0.76-0.79 show the quantum anomalous Hall effect with the Hall resistivity reaching the von Klitzing constant and a vanishing longitudinal resistivity. Having realized the quantum anomalous Hall effect as the first group in Europe, this breakthrough enabled us to study the electronic and magnetic properties of the samples in close collaborations with other groups. In collaboration with the Physikalisch-Technische Bundesanstalt high-precision measurements were conducted with detailed error analysis yielding a relative de- viation from the von Klitzing constant of (0.17 \(\pm\) 0.25) * 10\(^{−6}\). This is published as the smallest, most precise value at that time, proving the high quality of the provided samples. This result paves the way for the application of magnetic topological insulators as zero-field resistance standards. Non-local magneto-transport measurements were conducted at 15 mK in close collaboration with the transport group in EP3. The results prove that transport happens through chiral edge channels. The detailed analysis of small anomalies in transport measurements reveals instabilities in the magnetic phase even at 15 mK. Their time dependent nature indicates the presence of superparamagnetic contributions in the nominally ferromagnetic phase. Next, the influence of the capping layer and the substrate type on structural properties and the impact on the quantum anomalous Hall effect is investigated. To this end, a layer was grown on a semi-insulating Fe:InP(111)B substrate using the previously optimized growth conditions. The crystalline quality is improved significantly with the mosaicity twist reduced from 5.4\(^{\circ}\) to 1.0\(^{\circ}\). Furthermore, a layer without protective capping layer was grown on Si and studied after providing sufficient time for degradation. The uncapped layer on Si shows perfect quantization, while the layer on InP deviates by about 5%. This may be caused by the higher crystalline quality, but variations in e.g. Sb content cannot be ruled out as the cause. Overall, the quantum anomalous Hall effect seems robust against changes in substrate and capping layer with only little deviations. Furthermore, the dependence of the quantum anomalous Hall effect on the thickness of the layers is investigated. Between 5-8 nm thickness the material typically transitions from a 2D topological insulator with hybridized top and bottom surface states to a 3D topological insulator. A set of samples with 6 nm, 8 nm, and 9 nm thickness exhibits the quantum anomalous Hall effect, while 5 nm and 15 nm thick layers show significant bulk contributions. The analysis of the longitudinal and Hall conductivity during the reversal of magnetization reveals distinct differences between different thicknesses. The 6 nm thick layer shows scaling consistent with the integer quantum Hall effect, while the 9 nm thick layer shows scaling expected for the topological surface states of a 3D topological insulator. The unique scaling of the 9 nm thick layer is of particular interest as it may be a result of axion electrodynamics in a 3D topological insulator. Subsequently, the influence of V doping on the structural and magnetic properties of the host material is studied systematically. Similarly to Bi alloying, increased V doping seems to flatten the layer surface significantly. With increasing V content, Te bonding partners are observed to increase simultaneously in a 2:3 ratio as expected for V incorporation on group-V sites. The linear contraction of the in-plane and out-of-plane lattice constants with increasing V doping is quantitatively consistent with the incorporation of V\(^{3+}\) ions, possibly mixed with V\(^{4+}\) ions, at the group-V sites. This is consistent with SQUID measurements showing a magnetization of 1.3 \(\mu_B\) per V ion. Finally, magnetically doped topological insulator heterostructures are fabricated and studied in magneto-transport. Trilayer heterostructures with a non-magnetic (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layer sandwiched between two magnetically doped layers are predicted to host the axion insulator state if the two magnetic layers are decoupled and in antiparallel configuration. Magneto-transport measurements of such a trilayer heterostructure with 7 nm undoped (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) between 2 nm thick layers doped with 1.5 at.% V exhibit a zero Hall plateau representing an insulating state. Similar results in the literature were interpreted as axion insulator state, but in the absence of a measurement showing the antiparallel magnetic orientation other explanations for the insulating state cannot be ruled out. Furthermore, heterostructures including a 2 nm thin, highly V doped layer region show an anomalous Hall effect of opposite sign compared to previous samples. A dependency on the thickness and position of the doped layer region is observed, which indicates that scattering at the interfaces causes contributions to the anomalous Hall effect of opposite sign compared to bulk scattering effects. Many interesting phenomena in quantum anomalous Hall insulators as well as axion insulators are still not unambiguously observed. This includes Majorana bound states in quantum anomalous Hall insulator/superconductor hybrid systems and the topological magneto-electric effect in axion insulators. The limited observation temperature of the quantum anomalous Hall effect of below 1 K could be increased in 3D topological insulator/magnetic insulator heterostructures which utilize the magnetic proximity effect. The main achievement of this thesis is the reproducible growth and characterization of (V,Bi,Sb)2Te3 layers exhibiting the quantum anomalous Hall effect. The detailed study of the structural requirements of the quantum anomalous Hall effect and the observation of the unique axionic scaling behavior in 3D magnetic topological insulator layers leads to a better understanding of the nature of this new quantum state. The high-precision measurements of the quantum anomalous Hall effect reporting the smallest deviation from the von Klitzing constant are an important step towards the realization of a zero-field quantum resistance standard. N2 - Das Thema dieser Arbeit ist die Herstellung und Charakterisierung von Schichten des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\), die den Quanten anomalen Hall-Effekt zeigen. Die Hauptaufgabe war die experimentelle Realisierung des Quanten anomalen Hall-Effekts, welcher nur in Schichten mit bestimmten strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften beobachtet wird. Diese Eigenschaften wurden ermittelt und ihr Einfluss genau analysiert. Als Erstes wurden die optimalen Bedingungen für das Wachstum von reinen Bi\(_2\)Te\(_3\) und Sb\(_2\)Te\(_3\) Kristallschichten und die resultierende strukturelle Qualität untersucht. Die kristalline Qualität von Bi\(_2\)Te\(_3\) verbessert sich signifikant bei hohen Wachstumstemperaturen, welche die Neigung der Domänen verringern und Zwillingsdefekte reduzieren. Als optimale Wachstumstemperatur wurde 260\(^{\circ}\)C ermittelt, ausreichend niedrig um Desorption zu vermeiden während eine hohe Kristallqualität erhalten bleibt. Die Wachstumstemperatur von Sb\(_2\)Te\(_3\) hat einen geringeren Einfluss auf die Kristallqualität. Temperaturen unter 230\(^{\circ}\)C sind allerdings nötig um erhebliche Desorption zu vermeiden. Ein geringer Haftkoeffizient wurde besonders bei der Nukleation auf der Si(111)-H Oberfläche beobachtet und verhindert das Zusammenwachsen von Inseln zu einer homogenen Schicht. Der Einfluss des Substrattyps, der Fehlorientierung der Oberfläche und der Ausheizsequenz auf das Wachstum von Bi\(_2\)Te\(_3\) Schichten wurde untersucht. Die Ausrichtung der Schicht ändert sich je nach Winkel der Fehlorientierung und der Ausheilsequenz: Typischerweise orientieren sich die Ebenen der Schicht parallel zu den Si(111) Ebenen, was aufgrund des Transfers der Stapelfolge vom Substrat zur Schicht an den Stufenkanten die Unterdrückung von Zwillingsdefekte verbessert. Andererseits führt diese Orientierung zu Anti-Phasen-Domänen durch die Verschiebung an den Stufenkanten und zu einer gestuften Oberflächenmorphologie. Für bestimmte Substratpräparationen richtet sich die Schicht jedoch parallel zur Oberfläche aus. Diese Orientierung verhindert Verschiebungen an Stufenkanten und damit Anti-Phasen-Domänen. Dies führt aufgrund der langreichweitigen Ordnung zu sehr schmalen Bragg-Reflexen in XRD rocking curve Diffraktogrammen. Weiterhin führen raue Fe:InP(111):B Substrate zu einer starken Unterdrückung von Zwillingsdefekten und aufgrund der besseren Gitteranpassung zu einer deutlich verringerten Verdrehung der Domänen. Als Nächstes wurde das magnetisch dotierte V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) untersucht mit dem Ziel den Quanten anomalen Hall-Effekt zu realisieren. Die Zugabe von V und Bi zu Sb\(_2\)Te\(_3\) führt zu einer effizienten Nukleation auf der Si(111)-H Oberfläche und einer geschlossenen, homogenen Schicht. Magnetotransport Messungen der Schichten ergeben einen messbaren anomalen Hall-Widerstand deutlich unter der von-Klitzing-Konstanten. Die Beobachtung des Quanten anomalen Hall-Effekts setzt eine vollständige Unterdrückung der defekt-induzierten, parasitären Leitfähigkeit im Inneren der Schicht voraus. Dies kann durch die Optimierung der Dicke, Zusammensetzung und Wachstumsbedingungen der Schicht erreicht werden. Beobachtungen zeigen, dass die Wachstumstemperatur die strukturelle Qualität stark beeinflusst. Erhöhte Temperaturen erzielen größere Inseln, eine verbesserte kristalline Orientierung und weniger Zwillingsdefekte. Andererseits wird Desorption von überwiegend Sb beobachtet, was sich auf die Dicke, Zusammensetzung und Reproduzierbarkeit der Schichten auswirkt. Bei 190\(^{\circ}\)C kann Desorption vermieden werden, was eine präzise Kontrolle über Schichtdicke und Zusammensetzung des quaternären Verbunds ermöglicht, während eine hohe strukturelle Qualität erhalten bleibt. Es ist besonders wichtig das Bi/Sb Verhältnis zu optimieren, da durch das Legieren des n-Typ Bi\(_2\)Te\(_3\) mit dem p-Typ Sb\(_2\)Te\(_3\) bei einem bestimmten Verhältnis Ladungsneutralität erzielt wird. Dies ist nötig um die Leitung im Inneren der Schicht vollständig zu unterdrücken und die Fermikante in die magnetische Austauschlücke zu schieben. Der Sb Gehalt x beeinflusst außerdem die Gitterkonstante a in der Ebene deutlich, im Gegensatz zur Gitterkonstante c in Wachstumsrichtung. Mit Hilfe dieses Zusammenhangs kann x selbst in dünnen Schichten unter 10 nm Dicke, wie sie für den Quantum anomalen Hall-Effekt benötigt werden, genau bestimmt werden. Der Sb Gehalt x beeinflusst weiterhin die Oberflächenmorphologie deutlich: mit steigenden x verringert sich die Inselgröße und die RMS Rauigkeit wächst um bis zu einem Faktor 4 zwischen x = 0 und x = 1. Eine Probenserie mit x zwischen 0,56−0,95 wurde hergestellt, wobei darauf geachtet wurde eine konstante Dicke von 9 nm und eine Dotierkonzentration von 2 at.% V beizubehalten. Magnetotransport Messungen bei 4,2K zeigen Ladungsneutra- lität bei x = 0,86. Der maximale anomale Hall-Widerstand von 0,44 h/e\(^2\) wird bei x = 0,77 nahe der Ladungsneutralität beobachtet. Wird die Messtemperatur auf 50 mK reduziert, steigt der anomale Hall-Widerstand signifikant an. Mehrere Proben mit x in einem schmalen Bereich von 0,76−0,79 zeigen den Quanten anomalen Hall-Effekt mit einem Hall-Widerstand, der die von-Klitzing-Konstante erreicht, und verschwindendem longitudinalen Widerstand. Die Realisierung des Quantum anomalen Hall-Effekts als erste Gruppe in Europa ermöglichte es uns die elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Proben in Zusammenarbeit mit anderen Gruppen zu untersuchen. In Kollaboration mit der Physikalisch-Technische Bundesanstalt wurden Hochpräzisionsmessungen mit detaillierter Fehleranalyse durchgeführt und eine relative Abweichung von der von-Klitzing-Konstante von (0,17\(\pm\)0,25)*10\(^{−6}\) erzielt. Dieser Wert wurde als kleinster und genauester Wert publiziert, was die hohe Qualität der zur Verfügung gestellten Proben zeigt. Dieses Ergebnis ebnet den Weg für die Anwendung von magnetischen topologischen Isolatoren als Widerstand Standards ohne Magnetfeld. In enger Zusammenarbeit mit der Transport Gruppe in der EP3 wurden nichtlokale Magnetotransport Messungen bei 15mK durchgeführt. Das Ergebnis beweist, dass Transport durch chirale Randkanäle erfolgt. Die detaillierte Analyse kleiner Anomalien in Transport Messungen offenbart Instabilitäten in der magnetischen Phase selbst bei 15 mK. Der zeitabhängige Charakter dieser Anomalien weist auf superparamagnetische Anteile in der nominell ferromagnetischen Phase hin. Als nächstes wurde der Einfluss der Deckschicht und des Substrattyps auf die strukturellen Eigenschaften und die Auswirkungen auf den Quanten anomalen Hall-Effekt untersucht. Dazu wurde eine Schicht auf halbisolierendem Fe:InP(111)B Substrat unter den zuvor optimierten Wachstumsbedingungen gewachsen. Dies führt zu einer deutlich erhöhten kristallinen Qualität mit einem verringerten Verdrehungswinkel von 5,4\(^{\circ}\) auf 1,0\(^{\circ}\). Weiterhin wurde eine Schicht ohne schützende Deckschicht auf Si gewachsen und, nachdem ausreichend Zeit für mögliche Degradation vergangen war, gemessen. Die Schicht auf Si ohne Deckschicht zeigt perfekte Quantisierung, während die Schicht auf InP eine Abweichung von etwa 5% aufweist. Ursache könnte die höhere kristalline Qualität sein, Variationen in z.B. Sb Gehalt könnten jedoch auch eine Rolle spielen. Insgesamt scheint der Quanten anomale Hall-Effekt robust gegenüber Änderungen des Substrats und der Deckschicht zu sein. Des Weiteren wurde die Abhängigkeit des Quanten anomalen Hall-Effekts von der Schichtdicke untersucht. Zwischen 5−8 nm Dicke wechselt das Material typischerweise von einem 2D topologischen Isolator mit hybridisierten oberen und unteren Oberflächenzustand zu einem 3D topologischen Isolator. Eine Probenreihe mit 6 nm, 8 nm und 9 nm Schichtdicke zeigt den Quanten anomalen Hall- Effekt, während 5 nm und 15 nm dicke Schichten deutliche Beiträge aus dem Volumen haben. Die Analyse der longitudinalen- und Hall-Leitfähigkeit während der Umkehrung der Magnetisierung offenbart eindeutige Unterschiede. Die 6 nm dicke Schicht zeigt ein Skalierungsverhalten konsistent mit dem ganzzahligen Quanten- Hall-Effekt, die 9 nm dicke Schicht dagegen zeigt das erwartete Skalierungsverhalten für die topologischen Oberflächenzustände eines 3D topologischen Isolators. Das besondere Skalierungsverhalten der 9 nm dicken Schicht ist von besonderem Interesse, da es der axionischen Elektrodynamik in einem 3D topologischen Isolator entspringen könnte. Anschließend wird der Einfluss von V Dotierung auf die strukturellen und magnetischen Eigenschaften der Schichten systematisch untersucht. Ähnlich wie das Legieren mit Bi, scheint V Dotieren die Oberfläche deutlich zu glätten. Mit steigenden V Gehalt erhöht sich die Zahl der Te Bindungspartner simultan im 2:3 Verhältnis, wie erwartet für den Einbau von V auf Gruppe-V Plätzen. Die lineare Kontraktion der Gitterkonstanten in der Ebene und senkrecht dazu mit steigender V Dotierung ist quantitativ konsistent mit dem Einbau von V\(^{3+}\) Ionen, möglicherweise gemischt mit V\(^{4+}\) Ionen, auf Gruppe-V Plätzen. Dies ist konsistent mit SQUID Messungen die eine Magnetisierung von 1,3 \(\mu_B\) pro V Ion zeigen. Schließlich werden magnetisch dotierte topologische Isolator Heterostrukturen hergestellt und in Magnetotransport Messungen charakterisiert. Der Axion-Isolator Zustand wurde in dreischichtigen Heterostrukturen mit einer nichtmagnetischen (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Lage zwischen zwei magnetischen Schichten vorhergesagt, falls die beiden magnetischen Lagen entkoppelt sind und in antiparalleler Ausrichtung vorliegen. Magnetotransport Messungen solcher dreischichtigen Heterostrukturen mit 7 nm undotiertem (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) zwischen jeweils 2 nm dicken dotierten Schichten mit 1,5 at.% V zeigen ein Null Hall-Plateau, das einen isolierenden Zustand repräsentiert. Ähnliche Ergebnisse in der Literatur wurden als Axion-Isolator Zustand interpretiert, jedoch können andere Erklärungen ohne eine direkten Messung der antiparallelen magnetischen Orientierung nicht ausgeschlossen werden. Weiterhin zeigen Heterostrukturen mit einer 2 nm dünnen, hoch V dotierten Schicht einen anomalen Hall-Effekt mit entgegengesetzten Vorzeichen im Vergleich zu vorhergehenden Proben. Die Abhängigkeit von der Dicke und Position dieser Schicht könnte darauf hindeuten, dass Streuprozesse an den Grenzflächen einen Beitrag zum anomalen Hall-Effekt entgegengesetzt zu den Volumenstreuprozessen verursachen. Viele interessante Phänomene in Quanten anomalen Hall Isolatoren sowie Axion- Isolatoren sind noch nicht eindeutig beobachtet worden. Dies schließt gebundene Majorana-Zustände in Quanten anomalen Hall Isolator/Supraleiter Hybridsystemen und den topologischen magneto-elektrischen Effekt in Axion-Isolatoren ein. Die limitierte Beobachtungstemperatur des Quanten anomalen Hall-Effekts von unter 1 K könnte in Heterostrukturen aus 3D topologischen Isolator und magnetischen Isolator Schichten welche den magnetischen Proximity-Effekt nutzen erhöht werden. Das wichtigste Ergebnis dieser Arbeit ist das reproduzierbare Wachstum und die Charakterisierung von (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Schichten die den Quanten anomalen Hall-Effekt zeigen. Die detaillierte Untersuchung der strukturellen Voraussetzungen und die Beobachtung des besonderen axionischen Skalierungsverhaltens in 3D magnetischen Isolatorschichten führt zu einem besseren Verständnis dieses neuen Quantenzustands. Die Hochpräzisionsmessungen des Quanten anomalen Hall-Effekts mit der geringsten Abweichung von der von-Klitzing-Konstanten sind ein wichtiger Schritt zur Realisierung eines Widerstand-Standards basierend auf Quantisierung ohne magnetischem Feld. KW - Bismutverbindungen KW - Topologischer Isolator KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Quanten anomalen Hall-Effekt KW - Quantum anomalous Hall effect Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-211666 ER - TY - THES A1 - Wiedenmann, Jonas T1 - Induced topological superconductivity in HgTe based nanostructures T1 - Induzierte topologische Supraleitung in HgTe basierten Nanostrukturen N2 - This thesis describes the studies of topological superconductivity, which is predicted to emerge when pair correlations are induced into the surface states of 2D and 3D topolog- ical insulators (TIs). In this regard, experiments have been designed to investigate the theoretical ideas first pioneered by Fu and Kane that in such system Majorana bound states occur at vortices or edges of the system [Phys. Rev. Lett. 100, 096407 (2008), Phys. Rev. B 79, 161408 (2009)]. These states are of great interest as they constitute a new quasiparticle which is its own antiparticle and can be used as building blocks for fault tolerant topological quantum computing. After an introduction in chapter 1, chapter 2 of the thesis lays the foundation for the understanding of the field of topology in the context of condensed matter physics with a focus on topological band insulators and topological superconductors. Starting from a Chern insulator, the concepts of topological band theory and the bulk boundary corre- spondence are explained. It is then shown that the low energy Hamiltonian of mercury telluride (HgTe) quantum wells of an appropriate thickness can be written as two time reversal symmetric copies of a Chern insulator. This leads to the quantum spin Hall effect. In such a system, spin-polarized one dimensional conducting states form at the edges of the material, while the bulk is insulating. This concept is extended to 3D topological insulators with conducting 2D surface states. As a preliminary step to treating topological superconductivity, a short review of the microscopic theory of superconductivity, i.e. the theory of Bardeen, Cooper, and Shrieffer (BCS theory) is presented. The presence of Majorana end modes in a one dimensional superconducting chain is explained using the Kitaev model. Finally, topological band insulators and conventional superconductivity are combined to effectively engineer p-wave superconductivity. One way to investigate these states is by measuring the periodicity of the phase of the Josephson supercurrent in a topological Josephson junction. The signature is a 4π-periodicity compared to the 2π-periodicity in conventional Josephson junctions. The proof of the presence of this effect in HgTe based Josephson junction is the main goal of this thesis and is discussed in chapters 3 to 6. Chapter 3 describes in detail the transport of a 3D topological insulator based weak link under radio-frequency radiation. The chapter starts with a review of the state of research of (i) strained HgTe as 3D topological insulator and (ii) the progress of induc- ing superconducting correlations into the topological surface states and the theoretical predictions of 3D TI based Josephson junctions. Josephson junctions based on strained HgTe are successfully fabricated. Before studying the ac driven Josephson junctions, the dc transport of the devices is analysed. The critical current as a function of temperature is measured and it is possible to determine the induced superconducting gap. Under rf illumination Shapiro steps form in the current voltage characteristic. A missing first step at low frequencies and low powers is found in our devices. This is a signature of a 4π-periodic supercurrent. By studying the device in a wide parameter range - as a 147148 SUMMARY function of frequency, power, device geometry and magnetic field - it is shown that the results are in agreement with the presence of a single gapless Andreev doublet and several conventional modes. Chapter 4 gives results of the numerical modelling of the I −V dynamics in a Josephson junction where both a 2π- and a 4π-periodic supercurrents are present. This is done in the framework of an equivalent circuit representation, namely the resistively shunted Josephson junction model (RSJ-model). The numerical modelling is in agreement with the experimental results in chapter 3. First, the missing of odd Shapiro steps can be understood by a small 4π-periodic supercurrent contribution and a large number of modes which have a conventional 2π-periodicity. Second, the missing of odd Shapiro steps occurs at low frequency and low rf power. Third, it is shown that stochastic processes like Landau Zener tunnelling are most probably not responsible for the 4π contribution. In a next step the periodicity of Josephson junctions based on quantum spin Hall insulators using are investigated in chapter 5. A fabrication process of Josephson junctions based on inverted HgTe quantum wells was successfully developed. In order to achieve a good proximity effect the barrier material was removed and the superconductor deposited without exposing the structure to air. In a next step a gate electrode was fabricated which allows the chemical potential of the quantum well to be tuned. The measurement of the diffraction pattern of the critical current Ic due to a magnetic field applied perpendicular to the sample plane was conducted. In the vicinity to the expected quantum spin Hall phase, the pattern resembles that of a superconducting quantum interference device (SQUID). This shows that the current flows predominantly on the edges of the mesa. This observation is taken as a proof of the presence of edge currents. By irradiating the sample with rf, missing odd Shapiro steps up to step index n = 9 have been observed. This evidences the presence of a 4π-periodic contribution to the supercurrent. The experiment is repeated using a weak link based on a non-inverted HgTe quantum well. This material is expected to be a normal band insulator without helical edge channels. In this device, all the expected Shapiro steps are observed even at low frequencies and over the whole gate voltage range. This shows that the observed phenomena are directly connected to the topological band structure. Both features, namely the missing of odd Shapiro steps and the SQUID like diffraction pattern, appear strongest towards the quantum spin Hall regime, and thus provide evidence for induced topological superconductivity in the helical edge states. A more direct way to probe the periodicity of the Josephson supercurrent than using Shapiro steps is the measurement of the emitted radiation of a weak link. This experiment is presented in chapter 6. A conventional Josephson junction converts a dc bias V to an ac current with a characteristic Josephson frequency fJ = eV /h. In a topological Josephson junction a frequency at half the Josephson frequency fJ /2 is expected. A new measurement setup was developed in order to measure the emitted spectrum of a single Josephson junction. With this setup the spectrum of a HgTe quantum well based Josephson junction was measured and the emission at half the Josephson frequency fJ /2 was detected. In addition, fJ emission is also detected depending on the gate voltage and detection frequency. The spectrum is again dominated by half the Josephson emission at low voltages while the conventional emission is determines the spectrum at high voltages. A non-inverted quantum well shows only conventional emission over the whole gateSUMMARY 149 voltage and frequency range. The linewidth of the detected frequencies gives a measure on the lifetime of the bound states: From there, a coherence time of 0.3–4ns for the fJ /2 line has been deduced. This is generally shorter than for the fJ line (3–4ns). The last part of the thesis, chapter 7, reports on the induced superconducting state in a strained HgTe layer investigated by point-contact Andreev reflection spectroscopy. For the experiment, a HgTe mesa was fabricated with a small constriction. The diameter of the orifice was chosen to be smaller than the mean free path estimated from magne- totransport measurements. Thus one gets a ballistic point-contact which allows energy resolved spectroscopy. One part of the mesa is covered with a superconductor which induces superconducting correlations into the surface states of the topological insulator. This experiment therefore probes a single superconductor normal interface. In contrast to the Josephson junctions studied previously, the geometry allows the acquisition of energy resolved information of the induced superconducting state through the measurement of the differential conductance dI/dV as a function of applied dc bias for various gate voltages, temperatures and magnetic fields. An induced superconducting order parame- ter of about 70µeV was extracted but also signatures of the niobium gap at the expected value around Δ Nb ≈ 1.1meV have been found. Simulations using the theory developed by Blonder, Tinkham and Klapwijk and an extended model taking the topological surface states into account were used to fit the data. The simulations are in agreement with a small barrier at the topological insulator-induced topological superconductor interface and a high barrier at the Nb to topological insulator interface. To understand the full con- ductance curve as a function of applied voltage, a non-equilibrium driven transformation is suggested. The induced superconductivity is suppressed at a certain bias value due to local electron population. In accordance with this suppression, the relevant scattering regions change spatially as a function of applied bias. To conclude, it is emphasized that the experiments conducted in this thesis found clear signatures of induced topological superconductivity in HgTe based quantum well and bulk devices and opens up the avenue to many experiments. It would be interesting to apply the developed concepts to other topological matter-superconductor hybrid systems. The direct spectroscopy and manipulation of the Andreev bound states using circuit quantum electrodynamic techniques should be the next steps for HgTe based samples. This was already achieved in superconducting atomic break junctions by the group in Saclay [Science 2015, 349, 1199-1202 (2015)]. Another possible development would be the on-chip detection of the emitted spectrum as a function of the phase φ through the junction. In this connection, the topological junction needs to be shunted by a parallel ancillary junction. Such a setup would allow the current phase relation I(φ) directly and the lifetime of the bound states to be measured directly. By coupling this system to a spectrometer, which can be another Josephson junction, the energy dependence of the Andreev bound states E(φ) could be obtained. The experiments on the Andreev reflection spectroscopy described in this thesis could easily be extended to two dimensional topological insulators and to more complex geometries, like a phase bias loop or a tunable barrier at the point-contact. This work might also be useful for answering the question how and why Majorana bound states can be localized in quantum spin Hall systems. N2 - Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der experimentellen Untersuchung von topologischer Supraleitung, die durch die Kombination von konventionellen Supraleitern mit 2D- und 3D- topologischen Isolatoren (TI) entsteht. Diesbezüglich wurden Experi- mente durchgeführt, die auf zwei bahnbrechenden Arbeiten von Fu und Kane [Phys. Rev. Lett. 100, 096407 (2008), Phys. Rev. B 79, 161408 (2009)] aufbauen. Diesen zufolge wird in supraleitenden topologischen Isolatoren ein neuartiges Quasiteilchen, ein sogenanntes Majorana-Fermion, vorhergesagt. Das große Interesse an diesem Teilchen beruht auf des- sen besonderen Eigenschaften. Es sind Fermionen mit halbzahligen Spin, jedoch besitzen sie keine Ladung und es ist gleichzeitig sein eigenes Antiteilchen. Darüber hinaus besitzt das Teilchen im Vergleich zu konventionellen Fermionen eine andere Austauschstatistik und zählt daher zu den sogenannten nicht-abelschen Anyonen. Aufgrund dieser Eigen- schaften wurde vorhergesagt, dass sie für weniger fehleranfällige Quantenbits als Bauteile für einen Quantencomputer verwendet werden können. Nach einer Einleitung in Kapitel 1 folgt in Kapitel 2 eine Einführung in das Konzept von Topologie in der Festkörperphysik. Der Schwerpunkt liegt dabei auf zwei Materialklassen, topologischen Isolatoren und topologische Supraleiter. Zunächst wird ein Zweibandmo- dell, der Chern-Isolator, beschrieben, um das Konzept von topologischen Isolatoren und die Entstehung von Oberflächenzuständen darzulegen. Es ist möglich die Bandstruktur von Quecksilbertellurid- (HgTe-) Quantentrögen als zwei zeitumkehrinvariante Kopien des Chern-Isolators zu interpretieren, was zu einem 2D topologischen Isolator führt. Das Konzept von 2D-TIs wird auf drei Dimensionen erweitert. Eine Einführung in konventio- nelle Supraleitung und insbesondere die mikroskopische Theorie von Bardeen, Cooper und Schrieffer dient einem pädagogischen Zugang zur topologischen Supraleitung. Eine eindimensionale supraleitenden Kette, entwickelt von Alexei Kitaev, dient der Erklärung für die Entstehung von Majorana-Fermionen in p-Wellen Supraleitern. Es ist möglich diesen Zustand durch die Kombination von konventionellen Supraleitern und topologi- schen Isolatoren zu verwirklichen. In dieser Dissertation wird die erwartet topologische Supraleitung in einem sogenannten Josephson-Kontakt untersucht. Dabei wurde vorher- gesagt, dass in einem “topologischen Josephson-Kontakt”die Phase des Suprastromes eine 4π-Periodizität besitzt, während ein normaler Josephson-Kontakt 2π-periodisch ist. Ziel dieser Arbeit ist der experimentelle Nachweis der 4π-Periodizität des Suprastroms in Josephson-Kontakten, die auf HgTe-Bauelementen beruhen. Als Methodik eignet sich die Messung der Shapiro-Plateaus und der Emission des Josephson-Kontaktes an, die ausführlich in den Kapiteln 3 bis 6 werden. In Kapitel 3 wird der Transport in Josephson-Kontakten, die auf dem dreidimensio- nalen topologischen Isolator HgTe beruhen unter Einfluss von Mikrowellenstrahlung detailliert ausgeführt. Dieser Teil beginnt mit einem Überblick über die Eigenschaften von HgTe als dreidimensionaler topologischer Isolator und zeigt insbesondere den Nachweis der Oberfächenleitung von relativistischen Elektronen auf. Des Weiteren wird der Stand der Forschung von Josephson-Kontakten auf diesem Materialsystem dargelegt. In solchen Strukturen werden nämlich aufgrund von Majorana-Fermionen gebundene Andreev- Zustände erwartet, welche sich in der Mitte der supraleitenden Bandlücke (bei null Energie) kreuzen. Sie werden als “gapless Andreev Bound States”bezeichnet. Die Existenz dieser Zustände kann durch den Nachweis einer 4π-Periodizität der Phase des Supra- stroms bewiesen werden. Da die endliche Lebensdauer dieser Zustände “langsamen”dc- Messungen den Nachweis der Periodizität nicht erlauben, wird Strahlung im Gigahertz Frequenzbereich verwendet. Josephson-Kontakte aus 3D-HgTe-Heterostrukturen werden erfolgreich lithografiert. Zunächst werden die Strukturen mit dc-Messungen charakte- risiert und es wird gezeigt, dass der Suprastrom einen Josephson-Effekt aufweist. Die Temperaturabhängigkeit des kritischen Stroms wird simuliert, wodurch die Bestimmung der Größe der induzierten supraleitenden Bandlücke ermöglicht wird. Durch Mikrowel- lenstrahlung entstehen Shapiro-Plateaus in der Strom-Spannungskennlinie I −V -Kurve. Der Spannungsabstand von zwei aufeinander folgenden Plateaus spiegelt die Periodizität des Josephsonstroms wider. Zu erwarten wäre, dass der Abstand in einem topologischen Josephson-Kontakt im Vergleich zu einem konventionellen Josephson-Kontakt doppelt so groß ist (oder anders formuliert: die ungeradzahligen Plateau-Indizes fehlen). In den Strom-Spannungskennlinien wird jedoch beobachtet, dass der erste erwartete Schritt ausbleibt. Alle höheren ungeradzahligen Schritte sind sichtbar. Durch die Untersuchung des Phänomens als Funktion von Mikrowellenfrequenz, Mikrowellenamplitude, Magnet- feldstärke und Probengeometrie wird argumentiert, dass die Ergebnisse der Experimente mit einem topologischen Andreev-Zustand und einer großen Zahl konventioneller Moden vereinbar sind. Um die experimentellen Ergebnisse aus Kapitel 3 nachzuvollziehen, werden in Kapitel 4 die I −V -Kennlinie eines Josephson-Kontaktes mit einer linearen Kombination eines 2π- und eines 4π-periodischen Suprastroms unter Mikrowellenstrahlung numerisch simuliert. Dies erfolgt durch ein Netzwerkmodell, welches aus einem Josephson-Kontakt in Parallelschaltung zu einem ohmschen Widerstand besteht (RSJ-Modell). Die Ergebnisse aus Kapitel 3 können nur durch das Vorhandensein eines 4π-periodischem Suprastroms I4π eindeutig numerisch simuliert werden. Darüber hinaus wird herausgestellt, dass eine Kopplung des Systems an die 4π-periodische Komponente möglich ist, obwohl der Beitrag zum Gesamtstrom Ic sehr klein ist (I4π « Ic ). Die Grundlage für die Experimente in Kapitel 5 bildet ein Josephson-Kontakt, der auf einem invertierten HgTe-Quantentrog basiert. Dieser besitzt helikale Randkanäle, welche mit Supraleitern topologisch geschützte Andreev-Zustände formen. Hierfür ist zuerst ein neuer Lithographieprozess zur Herstellung der Proben entwickelt worden. Da sich der HgTe-Quantentrog unter einer Hg0.3Cd0.7Te-Barriere befindet, muss diese für eine gute induzierte Supraleitung lokal entfernt und der Supraleiter aufgetragen werden, ohne das Vakuum zu brechen. Zur Variation der Ladungsträgerdichte im Josephson-Kontakt wird eine Feldeffektelektrode auf der Struktur platziert. Die Messung des Beugungsmusters des kritischen Stroms als Funktion des Magnetfeldes erlaubt es, die Stromverteilung in der Probe zu untersuchen. Das Beugungsmuster ähnelt dem eines supraleitenden Quanteninterferenzbauelement [engl. Superconducting Quantum Interference Device: (SQUID)] und zeigt, dass der Strom vorwiegend am Rand der Probe fließt. Durch die Bestrahlung mit Mikrowellen werden fehlende ungeradzahlige Shapiro-Plateaus bis zum Stufenindex n = 9 beobachtet. Dies verdeutlicht, dass der Strom eine 4π-periodischen Beitrag aufweist. Das Experiment wird mit einem nicht-invertierten HgTe-Quantentrog wiederholt. Dieser ist nicht in der Quanten-Spin-Hall-Phase und zeigt über den gesamten Parameterbereich alle erwarteten Shapiro-Plateaus, was beweist, dass die Topologie der Probe eine wichtige Eigenschaft ist, um die 4π-Periodizität zu beobachten. Beide Effekte, das SQUID-Beugungsmuster und die verschwindenden ungeradzahligen Shapiro- Plateaus, sind in der Nähe der Quanten-Spin-Phase am sichtbarsten und können daher als Beweis für induzierte topologische Supraleitung in spinpolarisierten Randkanälen interpretiert werden. Eine Messmethode zur direkten Bestimmung der Periodizität des Suprastromes, an- ders als die Verwendung von Shapiro-Plateaus, ist die Messung der Josephson-Emission, was in Kapitel 6 beschrieben wird. Ein topologischer Josephson-Kontakt emittiert Strah- lung bei der halben Josephsonfrequenz f J /2 aufgrund der 4π-Periodizität des Joseph- sonstromes. Hierfür wird ein neuer experimenteller Aufbau entwickelt, um das kleine Emissionssignal eines einzelnen Josephson-Kontaktes zu verstärken. Dieser neue Aufbau erlaubt es, das Spektrum eines invertierten HgTe-Quantentrog zu messen und eine Emis- sion bei f J /2 zu detektieren. Je nach Ladungsträgerdichte und Detektionfrequenz wird auch gewöhnliche Emission bei f J im Spektrum beobachtet. Generell dominiert aber bei niedriger Spannung die f J /2-Emission und bei höheren Spannungen die f J . Da Spannung und ac-Frequenz durch die zweite Josephson-Gleichung proportional zueinander lässt sich das Verhalten mit den Ergebnissen der Shapiro-Plateau-Messungen vereinbaren. Darüber hinaus ist aus der Linienbreite der Emissionssignale eine Lebensdauer für die ABS in der Größenordnung von 0.3 − 4 ns für die f J /2-Emission und 3 − 4 ns für die f J - Emission abgeschätzt worden. Ein nicht-invertierter Quantentrog zeigt im Vergleich zum invertierten nur gewöhnliche Emission bei f J über den gesamten zugänglichen Frequenz- und Ladungsträgerbereich. Im letzten Teil der Arbeit, in Kapitel 7, wird die in den 3D-topologischen Isolator HgTe induzierte Supraleitung mit Hilfe von Andreev-Punktkontaktspektroskopie unter- sucht. Hierfür wird eine HgTe-Struktur mit einer Verengung fabriziert, deren Durchmesser kleiner als die mittlere freie Weglänge der topologischen Oberflächenzustände ist und somit eine energieabhängige Spektroskopie des Zustandes erlaubt. Auf einer Seite der Verengung werden supraleitende Paarkorrelationen durch einen gewöhnlichen Supralei- ter Niob induziert. Diese Struktur ermöglicht daher die Untersuchung der Grenzfläche zwischen einem Supraleiter und einem Normalleiter (topologischer Isolator). Durch die Messung der differentiellen Leitfähigkeit d I /dV als Funktion der dc-Spannung ist es möglich die Energieabhängigkeit der Supraleitung zu untersuchen. Eine induzierte supraleitenden Bandlücke von 70 µeV wird gefunden. Die Leitfähigkeit zeigt Signatu- ren einer weiteren supraleitende Bandlücke des konventionellen Supraleiters Niob von ∆Nb ≈ 1.1 meV. Die Leitfähigkeit wird zum einen mit der Theorie von Blonder, Tinkham und Klapwijk modelliert und zum anderen mit einem erweiterten Modell, welches die 2D Oberflächenzustände des topologischen Isolators berücksichtigt simuliert. Für die Grenzfläche topologischer Isolator mit topologischem Supraleiter wird eine hohe Trans- missionswahrscheinlichkeit (niedrige Barriere) festgestellt, während an der Grenzfläche zwischen dem konventionellen Supraleiter und dem topologischen Isolator eine hohe Barriere in Übereinstimmung mit dem Modell war. Der Transportmechanismus wird durch eine Unterdrückung der induzierten Supraleitung durch eine Nichtgleichgewichts- verteilung der Zustände als Funktion der Spannung erklärt. Die vorliegende Dissertation konnte klare Signaturen von induzierter topologischer Supraleitung in Josephson-Kontakten auf Basis von HgTe-Quantentrögen und Volumen- material aufzeigen. Sie kann auch als Ausgangspunkt für eine große Anzahl von weiter- führenden Experimenten dienen. Die hier entwickelte Technik und auch Theorie kann auf andere topologische Zustände in Verbindung mit Supraleitern angewandt werden. Ein weiteres Experiment für HgTe-Strukturen ließe sich beispielsweise mit Hilfe von su- praleitenden Resonatoren die Spektroskopie und Manipulation der mikroskopischen topologischen Andreev-Zustände durchführen. Diese Technik wurde schon erfolgreich von Janvier et al . auf mechanisch kontrollierten supraleitenden Bruchkontakten ange- wandt [Science 2015, 349, 1199-1202 (2015)]. Eine alternative Technik zur Spektroskopie der Andreev Zustände benötigt konventionelle Josephson-Kontakte in Kombination mit topologischen Kontakten. Die konventionellen Kontakte erlauben die Kontrolle der supra- leitenden Phase und dienen als Spektrometer. Die Andreev-Punktkontaktspektroskopie kann auf zweidimensionale topologische Isolatoren erweitert werden. Auch kann ei- ne supraleitende Schleife, welche die Kontrolle über die Phase und eine veränderbare Barriere ermöglicht, neue Einblicke in die Transportmechanismen geben. Solche Un- tersuchungen bieten Ansatzpunkte für die Lokalisierung von Majorana-Zuständen in Quanten-Spin-Hall-Systemen. KW - Quecksilbertellurid KW - Supraleitung KW - Topologischer Isolator KW - topological insulators KW - Majorana bound state KW - topological superconductor KW - HgTe KW - Josephson junction Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-162782 ER - TY - THES A1 - Wenisch, Jan T1 - Ferromagnetic (Ga,Mn)As Layers and Nanostructures: Control of Magnetic Anisotropy by Strain Engineering T1 - Ferromagnetische (Ga,Mn)As Schichten und Nanostrukturen: Kontrolle der magnetischen Anisotropie durch Manipulation der Kristallverspannung N2 - This work studies the fundamental connection between lattice strain and magnetic anisotropy in the ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As. The first chapters provide a general introduction into the material system and a detailed description of the growth process by molecular beam epitaxy. A finite element simulation formalism is developed to model the strain distribution in (Ga,Mn)As nanostructures is introduced and its predictions verified by high-resolution x-ray diffraction methods. The influence of lattice strain on the magnetic anisotropy is explained by an magnetostatic model. A possible device application is described in the closing chapter. N2 - Die vorliegende Arbeit untersucht den fundamentalen Zusammenhang zwischen Gitterverspannung und magnetischer Anisotropie in dem ferromagnetischen Halbleiter (Ga,Mn)As. Die ersten Kapitel bieten eine allgemeine Einleitung in das Materialsystem und eine detaillierte Beschreibung des Wachstumsprozesses mittels Molekularstrahlepitaxie. Eine Finite-Elemente Simulation wird entwickelt, um die Verteilung der Gitterverspannung in (Ga,Mn)As Nanostrukturen zu modellieren. Die daraus abgeleiteten Vorhersagen werden mittels hochauflösender Röntgenbeugung bestätigt. Der Einfluss der Gitterverspannung auf die magnetische Anisotropie wird anhand eines magnetostatischen Modells erklärt. Das abschließende Kapitel gibt einen Ausblick auf eine mögliche praktische Anwendung der beschriebenen Phänomene. KW - Magnetischer Halbleiter KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Ferromagnetismus KW - Magnetoelektronik KW - Bandstrukturberechnung KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Elastische Spannung KW - Computersimulation KW - Röntgenbeugung KW - GaMnAs KW - Ferromagnetic Semiconductors KW - Magnetic Anisotropy KW - Molecular Beam Epitaxy KW - Strain Y1 - 2008 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-34552 ER -