TY - THES A1 - Stühler, Rudolf Raul Albert T1 - Growth and Spectroscopy of the Two-dimensional Topological Insulator Bismuthene on SiC(0001) T1 - Wachstum und Spektroskopie des zweidimensionalen topologischen Isolators Bismuthen auf SiC(0001) N2 - A plethora of novel material concepts are currently being investigated in the condensed matter research community. Some of them hold promise to shape our everyday world in a way that silicon-based semiconductor materials and the related development of semiconductor devices have done in the past. In this regard, the last decades have witnessed an explosion of studies concerned with so called ‘’quantum materials’’ with emerging novel functionalities. These could eventually lead to new generations of electronic and/or spintronic devices. One particular material class, the so called topological materials, play a central role. As far as their technological applicability is concerned, however, they are still facing outstanding challenges to date. Predicted for the first time in 2005 and experimentally verified in 2007, two-dimensional topological insulators (2D TIs) (a.k.a. quantum spin Hall insulators) exhibit the outstanding property of hosting spin-polarized metallic states along the boundaries of the insulating 2D bulk material, which are protected from elastic single-particle backscattering and give rise to the quantum spin Hall effect (QSHE). Owing to these peculiar properties the QSHE holds promise for dissipationless charge and/or spin transport. However, also in today’s best 2D TIs the observation of the QSHE is still limited to cryogenic temperatures of maximum 100 K. Here, the discovery of bismuthene on SiC(0001) has marked a milestone towards a possible realization of the QSHE at or beyond room-temperature owing to the massively increased electronic bulk energy gap on the order of 1 eV. This thesis is devoted to and motivated by the goal of advancing its synthesis and to build a deeper understanding of its one-particle and two-particle electronic properties that goes beyond prior work. Regarding the aspect of material synthesis, an improved growth procedure for bismuthene is elaborated that increases the domain size of the material considerably (by a factor of ≈ 3.2 - 6.5 compared to prior work). The improved film quality is an important step towards any future device application of bismuthene, but also facilitates all further basic studies of this material. Moreover, the deposition of magnetic transition metals (Mn and Co) on bismuthene is investigated. Thereby, the formation of ordered magnetic Bi-Mn/Co alloys is realized, their structure is resolved with scanning tunneling microscopy (STM), and their pristine electronic properties are resolved with scanning tunneling spectroscopy (STS) and photoemission spectroscopy (PES). It is proposed that these ordered magnetic Bi-Mn/Co-alloys offer the potential to study the interplay between magnetism and topology in bismuthene in the future. In this thesis, a wide variety of spectroscopic techniques are employed that aim to build an understanding of the single-particle, as well as two-particle level of description of bismuthene's electronic structure. The techniques involve STS and angle-resolved PES (ARPES) on the one hand, but also optical spectroscopy and time-resolved ARPES (trARPES), on the other hand. Moreover, these experiments are accompanied by advanced numerical modelling in form of GW and Bethe-Salpeter equation calculations provided by our theoretical colleagues. Notably, by merging many experimental and theoretical techniques, this work sets a benchmark for electronic structure investigations of 2D materials in general. Based on the STS studies, electronic quasi-particle interferences in quasi-1D line defects in bismuthene that are reminiscent of Fabry-Pérot states are discovered. It is shown that they point to a hybridization of two pairs of helical boundary modes across the line defect, which is accompanied by a (partial) lifting of their topological protection against elastic single-particle backscattering. Optical spectroscopy is used to reveal bismuthene's two-particle elecronic structure. Despite its monolayer thickness, a strong optical (two-particle) response due to enhanced electron-hole Coulomb interactions is observed. The presented combined experimental and theoretical approach (including GW and Bethe-Salpeter equation calculations) allows to conclude that two prominent optical transitions can be associated with excitonic transitions derived from the Rashba-split valence bands of bismuthene. On a broader scope this discovery might promote further experiments to elucidate links of excitonic and topological physics. Finally, the excited conduction band states of bismuthene are mapped in energy and momentum space employing trARPES on bismuthene for the first time. The direct and indirect band gaps are succesfully extracted and the effect of excited charge carrier induced gap-renormalization is observed. In addition, an exceptionally fast excited charge carrier relaxation is identified which is explained by the presence of a quasi-metallic density of states from coupled topological boundary states of domain boundaries. N2 - Zahlreiche neuartige Materialkonzepte werden derzeit in der Festkörperforschung untersucht. Einige von ihnen haben das Potenzial, unsere Alltagswelt in einer Weise zu beeinflussen, wie es Halbleitermaterialien auf Siliziumbasis und die damit verbundene Entwicklung von Halbleiterbauelemente in der Vergangenheit getan haben. In diesem Zusammenhang gab es in den letzten Jahrzehnten eine regelrechte Flut von Untersuchungen zu sogenannten „Quantenmaterialien“ mit völlig neuen Funktionalitäten. Diese könnten in Zukunft schließlich zu einer neuen Generation von elektronischen und/oder spintronischen Bauelementen führen. Eine spezielle Materialklasse, die so genannten topologischen Materialien, spielen dabei eine wichtige Rolle. Hinsichtlich ihrer technologischen Anwendbarkeit stehen sie jedoch bis heute vor großen Herausforderungen. Zweidimensionale topologische Isolatoren (2D TIs) (auch bekannt als Quanten Spin Hall Isolatoren) wurden erstmals 2005 vorhergesagt und schließlich 2007 experimentell bestätigt. Diese Materialien haben die außergewöhnliche Eigenschaft, dass sie spinpolarisierte metallische Zustände entlang der Grenzen des isolierenden 2D-Volumenmaterials aufweisen, die vor elastischer Ein-Teilchen-Rückstreuung geschützt sind und damit den Quanten-Spin-Hall-Effekt (QSHE) begründen. Aufgrund dieser besonderen Eigenschaften verspricht der QSHE einen dissipationsfreien Ladungs- und/oder Spintransport. Allerdings ist die Beobachtung des QSHE auch in den gegenwärtig am besten entwickelten 2D-TIs immer noch auf kryogene Temperaturen von maximal 100 K beschränkt. In diesem Zusammenhang war die Entdeckung von Bismuthen (engl. bismuthene) auf SiC(0001) ein Meilenstein in Bezug auf eine mögliche Realisierung des QSHE bei oder oberhalb von Raumtemperatur aufgrund der massiv vergrößerten elektronischen Volumenenergielücke in der Größenordnung von 1 eV. Dieser Arbeit liegt das Ziel und die Motivation zugrunde, die Synthese von Bismuthen zu verbessern und darüber hinaus das derzeitige Verständnis der elektronischen Ein- und Zweiteilchen-Eigenschaften dieses Materials zu erweitern. Was den Aspekt der Materialsynthese betrifft, so wird ein verbessertes Wachstumsverfahren für Bismuthen erarbeitet, das die Domänengröße des Materials beträchtlich erhöht (um einen Faktor von ≈ 3.2 - 6.5 im Vergleich zu früheren Arbeiten). Die verbesserte Filmqualität stellt einen wichtigen Schritt in Hinblick auf zukünftige Anwendungen von Bismuthen dar, erleichtert darüber hinaus aber auch alle grundlegenden Untersuchungen mit diesem Material. Darüber hinaus wird die Deposition von magnetischen übergangsmetallen (Mn und Co) auf Bismuthen erforscht. So konnten geordnete magnetische Bi-Mn/Co-Legierungen hergestellt werden, deren Struktur mit Rastertunnelmikroskopie (STM) und deren elektronische Eigenschaften mit Rastertunnelspektroskopie (STS) und Photoemissionsspektroskopie (PES) aufgelöst wurden. Es wird nahegelegt, dass diese geordneten magnetischen Bi-Mn/Co-Legierungen das Potenzial bieten, die Wechselwirkung zwischen Magnetismus und Topologie in Bismuthen in Zukunft zu untersuchen. In dieser Dissertation werden eine Vielzahl von spektroskopischen Techniken eingesetzt, die darauf abzielen, die elektronische Struktur von Bismuthen auf der Ein-Teilchen- und Zwei-Teilchen-Ebene zu verstehen. Die Techniken umfassen einerseits STS und winkelaufgelöste PES (ARPES), andererseits aber auch optische Spektroskopie und zeitaufgelöste ARPES (trARPES). Darüber hinaus werden diese Experimente durch umfangreiche numerische Modellierungen in Form von GW-Rechnungen und Lösungen der Bethe-Salpeter-Gleichung unterstützt, die von unseren theoretischen Kollegen durchgeführt wurden. Durch die Verknüpfung zahlreicher experimenteller und theoretischer Methoden setzt diese Arbeit auch einen Maßstab für die Untersuchung der elektronischen Struktur von 2D-Materialien im Allgemeinen. Basierend auf den Untersuchungen mit STS werden elektronische Quasiteilchen Interferenzen in quasi-1D Liniendefekten in Bismuthen entdeckt, die an Fabry-Pérot Zustände erinnern. Dabei wird gezeigt, dass diese Interferenzen auf eine Hybridisierung zweier Paare helikaler Grenzmoden über den Liniendefekt hinweg hinweisen, was mit einer (teilweisen) Aufhebung ihres topologischen Schutzes gegen elastische Ein-Teilchen-Rückstreuung einhergeht. Mit Hilfe optischer Spektroskopie wird die elektronische Zwei-Teilchen-Struktur von Bismuthen untersucht. Dabei ist trotz der Einzelschichtdicke eine starke optische, d.h. Zwei-Teilchen-, Antwort aufgrund der starken Elektron-Loch Coulomb-Wechselwirkungen zu beobachten. Der kombinierte experimentelle und theoretische Zugang (einschließlich GW Rechnungen und Lösungen der Bethe-Salpeter-Gleichung) erlaubt den Nachweis, dass zwei markante optische Übergänge Exzitonenanregungen sind, die von Valenzbändern von Bismuthen stammen, welche durch die Rashba-Wechselwirkung getrennt sind. Im weiteren Kontext könnte diese Entdeckung Anlass zu künftigen Experimenten sein, um die Zusammenhänge zwischen exzitonischer und topologischer Physik zu untersuchen. Schließlich werden erstmals die angeregten Leitungsbandzustände von Bismuthen mit Hilfe von trARPES energie- und impulsaufgelöst gemessen. Dabei ist es gelungen, die direkte und indirekte Bandlücke zu ermitteln und zudem den Effekt einer Ladungsträger induzierten Bandlücken-Renormalisierung zu beobachten. Darüber hinaus wird eine außergewöhnlich schnelle Relaxation angeregter Ladungsträger nachgewiesen, die durch das Vorhandensein einer quasi-metallischen Zustandsdichte aufgrund gekoppelter topologischer Randmoden an Domänengrenzen erklärt wird. KW - Topologischer Isolator KW - Rastertunnelmikroskop KW - Zweidimensionales Material KW - Bismuthene KW - helical edge states KW - honeycomb lattice KW - quantum spin hall insulator KW - two-dimensional topological insulator KW - trARPES KW - exciton KW - magnetic KW - Photoelektronenspektroskopie KW - Siliziumcarbid Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-320084 ER - TY - THES A1 - Bauernfeind, Maximilian Josef Xaver T1 - Epitaxy and Spectroscopy of Two-Dimensional Adatom Systems: the Elemental Topological Insulator Indenene on SiC T1 - Epitaxie und Spektroskopie zweidimensionaler Adatom Systeme: der elementare Topologische Isolator Indenene auf SiC N2 - Two-dimensional (2D) topological insulators are a new class of materials with properties that are promising for potential future applications in quantum computers. For example, stanene represents a possible candidate for a topological insulator made of Sn atoms arranged in a hexagonal lattice. However, it has a relatively fragile low-energy spectrum and sensitive topology. Therefore, to experimentally realize stanene in the topologically non-trivial phase, a suitable substrate that accommodates stanene without compromising these topological properties must be found. A heterostructure consisting of a SiC substrate with a buffer layer of adsorbed group-III elements constitutes a possible solution for this problem. In this work, 2D adatom systems of Al and In were grown epitaxially on SiC(0001) and then investigated structurally and spectroscopically by scanning tunneling microscopy (STM) and photoelectron spectroscopy. Al films in the high coverage regime \( (\Theta_{ML}\approx2\) ML\( ) \) exhibit unusually large, triangular- and rectangular-shaped surface unit cells. Here, the low-energy electron diffraction (LEED) pattern is brought into accordance with the surface topography derived from STM. Another Al reconstruction, the quasi-one-dimensional (1D) Al phase, exhibits a striped surface corrugation, which could be the result of the strain imprinted by the overlayer-substrate lattice mismatch. It is suggested that Al atoms in different surface areas can occupy hexagonal close-packed and face-centered cubic lattice sites, respectively, which in turn lead to close-packed transition regions forming the stripe-like corrugations. On the basis of the well-known herringbone reconstruction from Au(111), a first structural model is proposed, which fits well to the structural data from STM. Ultimately, however, thermal treatments of the sample could not generate lower coverage phases, i.e. in particular, a buffer layer structure. Strong metallic signatures are found for In high coverage films \( (\Theta_{ML}\approx3\) to \(2\) ML\() \) by scanning tunneling spectroscopy (STS) and angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES), which form a \( (7\times7) \), \( (6\times4\sqrt{3}) \), and \( (4\sqrt{3}\times4\sqrt{3}) \) surface reconstruction. In all these In phases electrons follow the nearly-free electron model. Similar to the Al films, thermal treatments could not obtain the buffer layer system. Surprisingly, in the course of this investigation a triangular In lattice featuring a \( (1\times1) \) periodicity is observed to host massive Dirac-like bands at \( K/K^{\prime} \) in ARPES. Based on this strong electronic similarity with graphene at the Brillouin zone boundary, this new structure is referred to as \textit{indenene}. An extensive theoretical analysis uncovers the emergence of an electronic honeycomb network based on triangularly arranged In \textit{p} orbitals. Due to strong atomic spin-orbit coupling and a comparably small substrate-induced in-plane inversion symmetry breaking this material system is rendered topologically non-trivial. In indenene, the topology is intimately linked to a bulk observable, i.e., the energy-dependent charge accumulation sequence within the surface unit cell, which is experimentally exploited in STS to confirm the non-trivial topological character. The band gap at \( K/K^{\prime} \), a signature of massive Dirac fermions, is estimated by ARPES to approximately 125 meV. Further investigations by X-ray standing wave, STM, and LEED confirm the structural properties of indenene. Thus, this thesis presents the growth and characterization of the novel quantum spin Hall insulator material indenene. N2 - Zweidimensionale (2D) topologische Isolatoren sind eine neue Materialklasse mit vielversprechenden Eigenschaften für potenzielle zukünftige Anwendungen in Quantencomputern. Stanene stellt hier beispielsweise einen möglichen Kandidaten für einen topologischen Isolator dar. Diese 2D-Schicht besteht aus Sn-Atomen, angeordnet in einem hexagonalen Gitter. Allerdings weist dieses Gitter ein relativ fragiles Niederenergiespektrum und eine empfindliche Topologie auf. Um Stanene daher in der topologisch nicht-trivialen Phase experimentell realisieren zu können, muss ein geeignetes Substrat gefunden werden, das Stanene aufnehmen kann, ohne die topologischen Eigenschaften zu beeinträchtigen. Eine Heterostruktur aus einem SiC-Substrat mit einer Pufferschicht aus adsorbierten Gruppe-III Elementen stellt hier eine mögliche Lösung für dieses Problem dar. Im Hinblick darauf wurden für diese Arbeit 2D-Adatomsysteme aus Al und In epitaktisch auf SiC(0001) gewachsen und mittels Rastertunnelmikroskopie (engl.: scanning tunneling microscopy, STM) und Photoelektronenspektroskopie strukturell und spektroskopisch untersucht. Al-Schichten mit hoher Bedeckung \( (\Theta_{ML}\approx2\) ML\( ) \) weisen ungewöhnlich große, dreieckig und rechteckig geformte Oberflächeneinheitszellen auf. Hierbei wird das Beugungsmuster der niederenergetischen Elektronenbeugung (engl.: low-energy electron diffraction, LEED) mit der aus STM abgeleiteten Oberflächentopographie in Einklang gebracht. Eine andere Al-Rekonstruktion, die quasi-eindimensionale (1D) Al-Phase, zeigt eine gestreifte Oberflächenkorrugation, die ein Ergebnis der Verspannung durch die Fehlanpassung des Al-Gitters auf dem Substratgitter sein könnte. Es wird vorgeschlagen, dass Al-Atome in verschiedenen Oberflächenbereichen sowohl jeweils hexagonal-dichtgepackte als auch kubisch flächenzentrierte Gitterplätze einnehmen können. In Übergangsregionen zwischen beiden Bereichen erzeugt dies dicht gepackte Al-Atome, die wiederum die streifenartigen Korrugationen hervorrufen. Auf der Basis der bekannten Fischgrätenrekonstruktion von Au(111) wird ein erstes Strukturmodell vorgeschlagen, das gut mit strukturellen STM-Daten übereinstimmt. Letztendlich konnten jedoch durch thermische Behandlungen der Probe keine Phasen mit geringerer Bedeckung, das heißt insbesondere die Pufferschichtstruktur, erzeugt werden. In-Hochbedeckungsphasen \( (\Theta_{ML}\approx3\) to \(2\) ML\() \) weisen ein ausgeprägtes metallisches Verhalten auf in der Rastertunnelspektroskopie (engl.: scanning tunneling spectroscopy, STS) und winkelaufgelösten Photoelektronenspektroskopie (engl.: angle-resolved photoelectron spectroscopy, ARPES). Zudem bilden diese Phasen eine \( (7\times7) \), \( (6\times4\sqrt{3}) \), and \( (4\sqrt{3}\times4\sqrt{3}) \)-Oberflächenrekonstruktion aus. In all diesen Phasen folgen die Elektronen dem Modell der quasifreien Elektronen. Ähnlich zu den Al-Filmen konnte auch hier nach thermischen Behandlungen der Probe keine Pufferschichtstruktur erzeugt werden. Überraschenderweise tritt im Laufe dieser Untersuchung ein Dreiecksgitter aus In-Atomen mit einer \( (1\times1) \)-Periodizität auf, das bei \( K/K^{\prime} \) massive Dirac-artige Bänder in ARPES zeigt. Aufgrund der starken Ähnlichkeit mit der Graphene-Bandstruktur am Brillouinzonenrand, wird dieses neuartige Materialsystem \textit{Indenene} benannt. Eine umfangreiche theoretische Untersuchung legt die Entstehung eines elektronischen Honigwabennetzwerks offen, dass sich aufgrund von dreieckig angeordneten In \textit{p}-Orbitalen bildet. Durch starke atomare Spin-Bahn-Wechselwirkung und einen vergleichsweisen schwachen substratinduzierten Inversionssymmetriebruch in der Ebene, ist dieses Materialsystem topologisch nicht-trivial. In Indenene ist die Topologie eng mit einer Volumenobservablen, genauer die energieabhängige Ladungsakkumulationsequenz innerhalb der Oberflächeneinheitszelle, verknüpft. Diese Sequenz wird mittels STS experimentell ausgenutzt, um den topologisch nicht-trivialen Charakter zu bestätigen. Die Bandlücke bei \( K/K^{\prime} \), charakteristisch für massive Dirac-Fermionen, wird mittels ARPES auf ungefähr 125 meV abgeschätzt. Weitere Untersuchungen basierend auf stehenden Röntgenwellen, STM, und LEED bestätigen die strukturellen Eigenschaften von Indenene. Dementsprechend wird in dieser Arbeit dasWachstum und auch die Charakterisierung des neuartigen Quanten Spin Hall Isolators Indenene vorgestellt. KW - Dreiecksgitter KW - Monoschicht KW - Indium KW - Topologischer Isolator KW - Siliciumcarbid KW - Monolage KW - Siliziumkarbid KW - STM KW - Triangular lattice KW - Monolayer KW - Silicon carbide KW - ARPES KW - Rastertunnelmikroskop Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-311662 ER -