TY - JOUR A1 - Li, Donghai A1 - Shan, Hangyong A1 - Rupprecht, Christoph A1 - Knopf, Heiko A1 - Watanabe, Kenji A1 - Taniguchi, Takashi A1 - Qin, Ying A1 - Tongay, Sefaattin A1 - Nuß, Matthias A1 - Schröder, Sven A1 - Eilenberger, Falk A1 - Höfling, Sven A1 - Schneider, Christian A1 - Brixner, Tobias T1 - Hybridized exciton-photon-phonon states in a transition-metal-dichalcogenide van-der-Waals heterostructure microcavity JF - Physical Review Letters N2 - Excitons in atomically thin transition-metal dichalcogenides (TMDs) have been established as an attractive platform to explore polaritonic physics, owing to their enormous binding energies and giant oscillator strength. Basic spectral features of exciton polaritons in TMD microcavities, thus far, were conventionally explained via two-coupled-oscillator models. This ignores, however, the impact of phonons on the polariton energy structure. Here we establish and quantify the threefold coupling between excitons, cavity photons, and phonons. For this purpose, we employ energy-momentum-resolved photoluminescence and spatially resolved coherent two-dimensional spectroscopy to investigate the spectral properties of a high-quality-factor microcavity with an embedded WSe\(_2\) van-der-Waals heterostructure at room temperature. Our approach reveals a rich multi-branch structure which thus far has not been captured in previous experiments. Simulation of the data reveals hybridized exciton-photon-phonon states, providing new physical insight into the exciton polariton system based on layered TMDs. KW - strong coupling KW - laser spectroscopy KW - transition metal dichalcogenide KW - coherent multidimensional spectroscopy KW - exciton Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-351303 UR - https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.128.087401 SN - 1079-7114 ET - accepted version ER - TY - THES A1 - Groß, Heiko T1 - Controlling Light-Matter Interaction between Localized Surface Plasmons and Quantum Emitters T1 - Kontrollierte Licht-Materie Wechselwirkung zwischen lokalisierten Oberflächenplasmonen und Quantenemittern N2 - Metal nanostructures have been known for a long time to exhibit optical resonances via localized surface plasmons. The high electric fields in close proximity to the metal surface have prospects to dramatically change the dynamics of electronic transitions, such as an enhanced spontaneous decay rate of a single emitter. However, there have been two major issues which impede advances in the experimental realization of enhanced light-matter interaction. (i) The fabrication of high-quality resonant structures requires state-of-the-art patterning techniques in combination with superior materials. (ii) The tiny extension of the optical near-field requires precise control of the single emitter with respect to the nanostructure. This work demonstrates a solution to these problems by combining scanning probe and optical confocal microscopy. Here, a novel type of scanning probe is introduced which features a tip composed of the edge of a single crystalline gold sheet. The patterning via focused ion beam milling makes it possible to introduce a plasmonic nanoresonator directly at the apex of the tip. Numerical simulations demonstrate that the optical properties of this kind of scanning probe are ideal to analyze light-matter interaction. Detailed experimental studies investigate the coupling mechanism between a localized plasmon and single colloidal quantum dots by dynamically changing coupling strength via their spatial separation. The results have shown that weak interaction affects the shape of the fluorescence spectrum as well as the polarization. For the best probes it has been found that it is possible to reach the strong coupling regime at the single emitter level at room temperature. The resulting analysis of the experimental data and the proposed theoretical models has revealed the differences between the established far-field coupling and near-field coupling. It has been found that the broad bandwidth of plasmonic resonances are able to establish coherent coupling to multiple transitions simultaneously giving rise to an enhanced effective coupling strength. It has also been found that the current model to numerically calculate the effective mode volume is inaccurate in case of mesoscopic emitters and strong coupling. Finally, light-matter interaction is investigated by the means of a quantum-dot-decorated microtubule which is traversing a localized nearfield by gliding on kinesin proteins. This biological transport mechanism allows the parallel probing of a meta-surface with nm-precision. The results that have been put forward throughout this work have shed new light on the understanding of plasmonic light-matter interaction and might trigger ideas on how to more efficiently combine the power of localized electric fields and novel excitonic materials. N2 - Metallische Nanostrukturen sind seit langer Zeit bekannt dafür optische Resonanzen durch lokalisierte Oberflächenplasmonen zu zeigen. Hohe elektrische Felder in direkter Nähe zur Metalloberfläche versprechen dramatische Dynamikänderungen von elektrischen Übergängen wie z.B. die gesteigerte spontane Zerfallsrate eines Einzelemitters. Es gibt jedoch zwei maßgebliche Gründe warum die Fortschritte der experimentellen Realisierung von Licht-Materie Wechselwirkung ausgebremst wird. (i) Die Herstellung von qualitativ hochwertigen resonanten Strukturen benötigt modernste Strukturierungsmethoden sowie die bestmöglichen Materialeigenschaften. (ii) Die winzigen Dimensionen von optischen Nahfeldern erfordern eine präzise Kontrolle des Einzelemitters im Bezug zur Nanostruktur. Diese Arbeit löst diese Probleme durch die Kombination eines Rasterkraftmikroskops mit einem optischen Konfokalmikroskop. Dabei wird eine neuartige Rastersonde vorgestellt welche eine Spitze aufweist die aus der Ecke einer monokristallinen Goldflocke besteht. Die Strukturierung mittels eines fokussierten Ionenstrahls ermöglicht es einen plasmonischen Nanoresonator direkt an der Spitze der Sonde herzustellen. Numerische Simulationen haben gezeigt, dass die optischen Eigenschaften für diese Art von Sonde ideal sind um Licht-Materie Wechselwirkung zu untersuchen. Die hier gezeigten experimentellen Studien haben den Kopplungsmechanismus zwischen lokalisierten Plasmonen und einzelnen kolloidalen Quantenpunkten untersucht indem die Kopplungstärke dynamisch über den Abstand kontrolliert wurde. Die Ergebnisse haben gezeigt, dass schwache Wechselwirkung einen Einfluss auf die Form des Fluoreszenzspektrums als auch auf die Polarisation hat. Die besten Sonden haben gezeigt, dass es möglich ist starke Wechselwirkung mit Einzelemittern bei Raumtemperatur zu erreichen. Die resultierende Analyse der experimentellen Daten und die aufgestellten theoretischen Modelle haben die Unterschiede zwischen der etablierten Fernfeldkopplung und der Nahfeldkopplung aufgezeigt. Dabei wurde beobachtet, dass die große Bandbreite von plasmonischen Resonanzen es möglich macht kohärent mit mehreren Übergängen gleichzeitig zu koppeln und dabei die effektive Kopplungsstärke zu höhen. Es wurde auch festgestellt, dass das aktuelle Model zur numerischen Beschreibung von effektiven Modenvolumen Ungenauigkeiten bei mesoskopischen Emittern und starker Wechselwirkung aufzeigt. Zuletzt wird die Licht-Materie Wechselwirkung mittels Quantenpunkt-bestückten Mikrotubuli untersucht, die auf Kinesin Proteinen durch ein lokalisiertes Nahfeld gleiten. Dieses biologische Transportsystem erlaubt es eine Meta-Oberfläche mit nm-Präzision parallel zu untersuchen. Die Ergebnisse, die diese Arbeit hervorgebracht hat, wirft neues Licht auf das Verständnis von plasmonischer Licht-Materie Wechselwirkung und könnte als Grundlage dienen neue Ideen zu entwickeln um effizienter die Stärke von lokalisierten elektrischen Felder und neuartiger exzitonischer Materialien zu kombinieren. KW - Plasmon KW - Starke Kopplung KW - Quantenpunkt KW - Mikrotubulus KW - Nahfeldoptik KW - light-matter interaction KW - quantum optics KW - optical antenna KW - quantum dot KW - surface plasmon KW - strong coupling Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-192097 ER - TY - JOUR A1 - Wurdack, Matthias A1 - Lundt, Nils A1 - Klaas, Martin A1 - Baumann, Vasilij A1 - Kavokin, Alexey V. A1 - Höfling, Sven A1 - Schneider, Christian T1 - Observation of hybrid Tamm-plasmon exciton-polaritons with GaAs quantum wells and a MoSe\(_{2}\) monolayer JF - Nature Communications N2 - Strong light matter coupling between excitons and microcavity photons, as described in the framework of cavity quantum electrodynamics, leads to the hybridization of light and matter excitations. The regime of collective strong coupling arises, when various excitations from different host media are strongly coupled to the same optical resonance. This leads to a well-controllable admixture of various matter components in three hybrid polariton modes. Here, we study a cavity device with four embedded GaAs quantum wells hosting excitons that are spectrally matched to the A-valley exciton resonance of a MoSe\(_{2}\) monolayer. The formation of hybrid polariton modes is evidenced in momentum resolved photoluminescence and reflectivity studies. We describe the energy and k-vector distribution of exciton-polaritons along the hybrid modes by a thermodynamic model, which yields a very good agreement with the experiment. KW - two-dimensional materials KW - microresonators KW - nanophotonics and plasmonics KW - cavity device KW - strong coupling Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-170480 VL - 8 IS - 259 ER - TY - THES A1 - Böckler, Carolin T1 - Photon-Exziton Wechselwirkung in Fabry-Pérot-Mikroresonatoren auf Basis von III-V Halbleitern T1 - Photon-exciton coupling in Fabry-Pérot-microresonators on the basis of III-V semiconductors N2 - Die enormen Fortschritte im Bereich der Halbleiter-Nanotechnologie haben es in den letzten Jahren erlaubt, quantenoptische Phänomene nicht nur in atomaren Systemen, sondern auch mehr und mehr in Festkörpern zu beobachten. Von besonderer Bedeutung ist hierbei die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie im Rahmen der Kavität-Quantenelektrodynamik, kurz cQED. Das große Interesse an diesem sehr aktiven Feld der modernen Quantenoptik erklärt sich über die mögliche Anwendung von cQED-Effekten in neuartigen Lichtquellen und Elementen der Quanteninformationsverarbeitung. Halbleiterstrukturen zeichnen sich in diesem Zusammenhang durch eine potentiell hohe Skalierbarkeit sowie ein kompaktes und effzientes Design aus. Die gewünschte Wechselwirkung kann jedoch nur in qualitativ hochwertigen Halbleiterstrukturen mit quasi nulldimensionalem Licht- und Ladungsträgereinschluss realisiert werden. Daher wird weltweit mit hohem technologischen Aufwand an der Realisierung von Mikroresonatoren mit Quantenpunkten als diskrete Photonenemitter geforscht. Erste Erfolge auf diesem Gebiet haben es erlaubt, Licht-Materie-Wechselwirkung im Regime der schwachen, von dissipativen Verlusten geprägten Kopplung zu verwirklichen. Vor diesem Hintergrund beschäftigt sich die vorliegende Arbeit mit dem kohärenten Kopplungsverhalten zwischen einzelnen Quantenpunkt-Exzitonen und dem Vakuumfeld von Mikroresonatoren. Das Hauptziel dieser Arbeit ist es, den experimentellen Nachweis der starken Kopplung in III-V Fabry-Pérot Mikroresonatoren mit Quantenpunkten als aktive Schicht zu erbringen. Darüber hinaus wird aber auch die kohärente Kopplung von zwei Quantenpunkt-Exzitonen über das Vakuumfeld des Resonators experimentell untersucht. Quantenpunkt-Mikroresonatorstrukturen sind aufgrund ihrer hohen Güten und großen Purcell-Faktoren weiterhin prädestiniert für den Einsatz als Mikrolaser mit sehr geringer Laserschwelle. Neben der Herstellung und Charakterisierung von Mikrolasern mit großen Q-Faktoren befasst sich die vorliegende Arbeit mit dem Einfluß einzelner Quantenpunkt-Exzitonen auf das Lasing-Verhalten eines Mikroresonators, mit dem Fernziel einen Einzelquantenpunkt-Laser zu realisieren. Für die Verwirklichung dieser beiden Hauptziele werden Mikroresonatoren höchster Güte benötigt. Dies stellt enorme Anforderungen an die Technologie der Mikroresonatoren. Der vertikale Aufbau der hier vorgestellten GaAs/AlAs Fabry-Pérot Mikroresonatoren mit ihren InGaAs-Quantenpunkten als aktive Schicht wird mittels Molekularstrahlepitaxie realisiert.... N2 - The enormous progress in semiconductor nanotechnology has allowed observing quantumoptical phenomena so far not only in atomic systems but also in solids. Interaction between light and matter in the context of cavity quantum electrodynamics (cQED) have drawn particular attention from many researcher, because possible application of cQED effects in new types of light sources and elements of quantum information processing is a highly compelling research perspective. Semiconductor structures are distinguished in this context by a potentially high scalability, as well as a compact and efficient design. The desired interaction can only be realized in high-quality semiconductor structures with quasi zero-dimensional confinement for light and carrier. Therefore, the realization of microresonators with quantum dots as discrete photon emitters pushed this field of research forward, worldwide. The first breakthrough in this area demonstrated the interaction between light and matter in the regime of weak coupling, dominated by dissipative coupling losses. Considering this background, the present work deals with the coherent coupling behavior between individual quantum dot excitons and the vacuum field of microresonators. The main goal of this work is the experimental proof of strong coupling between III-V Fabry-Pérot microresonators and quantum dots used as an active medium. In addition, the coherent coupling of two quantum dot excitons and the vacuum field of the resonator is experimentally investigated. Quantum dot microresonator structures are furthermore predestined to be used as microlasers with very low laser threshold resulting from their high quality and large Purcell factors. Apart from fabrication and characterization of the microlasers with large Q-factors, the present work studies the influence of an individual quantum dot exciton on the lasing behavior of a microcavity to realize the ultimate goal of a single quantum dot laser. For the realization of both goals microresonators with highest quality factors are required. This puts enormous pressure on the technological development of microresonators. The vertical structure of the presented GaAs/AlAs Fabry-Pérotmicroresonators with InGaAs quantum dots as the active region is realized by molecular beam epitaxy. The lateral structure of the microresonators is transmitted to the probe material by high-resolution electron beam lithography. A dry chemical etching process formed the cylindrical shape of the resonator. The experimental approach to the coupling behavior between quantum dot excitons with the vacuum field of the resonator is mainly studied by high-resolution microphotoluminescence spectroscopy. KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Fabry-Pérot-Resonator KW - Mikrosystemtechnik KW - Starke Kopplung KW - Starke Kopplung KW - Lasing KW - Microresonator KW - Mikrokavität KW - strong coupling KW - lasing KW - microresonator KW - microcavity Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53543 ER -