TY - THES A1 - Pfeuffer, Rebekka Christina T1 - Growth and characterization of II-VI semiconductor nanowires grown by Au catalyst assisted molecular beam epitaxy T1 - Wachstum und Charakterisierung von II-VI Halbleiter Nanostrukturen, gewachsen mit Au Katalysatoren in einer Molekularstrahlepitaxieanlage N2 - In the present PhD thesis the control of the morphology, such as the diameter, the length, the orientation, the density, and the crystalline quality of 1D ZnSe NWs grown by MBE for optical and transport applications has been achieved. N2 - Diese Doktorarbeit besch¨aftigt sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung von ZnSe Nanodrähten. Das Ziel dieser Arbeit ist es, sowohl die Morphologie, d.h. den Durchmesser, die Länge, die Orientierung und die Dichte der ZnSe Nanodrähte, als auch deren Kristallqualität für optische Anwendungen und Transportmessungen zu kontrollieren. KW - Zinkselenid KW - Nanodraht KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Halbleiter KW - Nanowire KW - Semiconductor KW - Moelucar beam epitaxy Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-141385 ER - TY - THES A1 - Knapp, Alexander Gerhard T1 - Resonant Spin Flip Raman-Spectroscopy of Electrons and Manganese-Ions in the n-doped Diluted Magnetic Semiconductor (Zn,Mn)Se:Cl T1 - Resonante Spin Flip Ramanspektroskopie von Elektronen und Manganionen im n-dotierten verdünnt magnetischen Halbleiter (Zn,Mn)Se:Cl N2 - Main focus of the present dissertation was to gain new insight about the interaction between magnetic ions and the conduction band of diluted magnetic semiconductors. This interaction in magnetic semiconductors with carrier concentrations near the metal-insulator transition (MIT) in an external magnetic field is barely researched. Hence, n-doped Zn1−xMnxSe:Cl samples were studied. Resonant Raman spectroscopy was employed at an external magnetic field between 1T and 7T and a temperature of 1.5K. The resulting magnetization of the material amplifies the splitting of states with opposite spins both in the valence and the conduction band. This is known as the "giant-Zeeman-effect". In this thesis, the resonance of the electron spin flip process, i.e. the enhancement of the signal depending on the excitation energy, was used as an indicator to determine the density of states of the charge carriers. The measured resonance profiles of each sample showed a structure, which consist of two partially overlapping Gaussian curves. The analysis of the Gaussian curves revealed that their respective maxima are separated independent of the magnetic field strenght by about 5 meV, which matches the binding energy of the donor bound exciton (D0, X). A widening of the full width at half maximum of the resonance profile was observed with increasing magnetic field. A detailed analysis of this behavior showed that the donor bound exciton spin flip resonance primarily accounts for the widening for all samples with doping concentrations below the metal insulator transition. A model was proposed for the interpretation of this observation. This is based on the fundamental assumptions of a spatially random distribution of the manganese ions on the group-II sublattice of the ZnSe crystal and the finite extension of the excitons. Thus, each exciton covers an individual quantity of manganese ions, which manifest as a local manganese concentration. This local manganese concentration is normally distributed for a set of excitons and hence, the evaluation of the distribution allows the determination of exciton radii Two trends were identified for the (D0, X) radii. The radius of the bound exciton decreases with increasing carrier concentration as well as with increasing manganese concentration. The determination of the (D0, X) radii by the use of resonant spin flip Raman spectroscopy and also the observation of the behavior of the (D0, X) radius depending on the carrier concentration, was achieved for the first time. For all samples with carrier concentrations below the metal-insulator transition, the obtained (X0) radii are up to a factor of 5.9 larger than the respective (D0, X) radii. This observation is explained by the unbound character of the (X0). For the first time, such an observation could be made by Raman spectroscopy.Beside the resonance studies, the shape of the Raman signal of the electron spin flip was analyzed. Thereby an obvious asymmetry of the signal, with a clear flank to lower Raman shifts, was observed. This asymmetry is most pronounced, when the spin flip process is excited near the (D0, X) resonance. To explain this observation, a theoretical model was introduced in this thesis. Based on the asymmetry of the resonantly excited spin flip signal, it was possible to estimate the (D0, X) radii, too. At external magnetic fields between 1.25T and 7T, the obtained radii lie between 2.38nm and 2.75nm. Additionally, the asymmetry of the electron spin flip signal was observed at different excitation energies. Here it is striking that the asymmetry vanishes with increasing excitation energy. At the highest excitation energy, where the electron spin flip was still detectable, the estimated radius of the exciton is 3.92nm. Beside the observations on the electron spin flip, the resonance behavior of the spin flip processes in the d-shell of the incorporated Mn ions was studied in this thesis. This was performed for the direct Mn spin flip process as well as for the sum process of the longitudinal optical phonon with the Mn spin flip. For the Stokes and anti-Stokes direct spin flip process and for the Stokes sum process, each the resonance curve is described by considering only one resonance mechanism. In contrast, resonance for the sum process in which an anti-Stokes Mn spin flip is involved, consists of two partially overlapping resonances due to different mechanisms. A detailed analysis of this resonance profile showed that for (Zn,Mn)Se at the chosen experimental parameters, an incoming and outgoing resonance can be achieved, separated by a few meV. Hereby, at a specific excitation energy range and a high excitation power, it was possible to achieve an inversion of the anti-Stokes to Stokes intensity, because only the anti-Stokes Mn spin flip process was enhanced resonantly. N2 - Ziel der Dissertation war das Erlangen neuer Erkenntnisse zur Wechselwirkung der magnetischen Ionen und des Leitungsbandes von verdünnten magnetischen Halbleitern. Diese Interaktion bei magnetischen Halbleitern mit Ladungsträgerkonzentration nahe des Metall-Isolator Übergangs (metal-insulator transition MIT) in externen Magnetfeldern ist bisher kaum erforscht. Daher wurden Untersuchung n-dotierte Zn1−xMnxSe:Cl untersucht. Als Analysetechnik wurde die resonante Spin Flip Raman-Spektroskopie bei einem externen Magnetfeld zwischen 1T und 7T und einer Temperatur von 1,5 K angewandt. Durch die entstehende Magnetisierung des Materials werden die Aufspaltungen der Zustände mit entgegengesetzten Spins sowohl im Valenz- als auch im Leitungsband verstärkt. Dies ist als "giant-Zeeman effect" bekannt. In dieser Arbeit wurde die Resonanz des Spin Flip Prozesses, d.h. die Signalerhöhung in Abhängigkeit der Anregungsenergie, als Indikator zur Bestimmung der Ladungsträgerzustandsdichte genutzt. Die gemessenen Resonanzprofile aller Proben zeigten dabei eine Struktur, welche aus sich zwei teilweise überlagernden Gaußkurven bestand. Mit steigendem Magnetfeld wurde eine deutliche Zunahme der Halbwertsbreite der Resonanzprofile beobachtet. Die detaillierte Analyse dieses Verhaltens zeigte, dass für alle Proben mit einer Dotierung unterhalb des Metall-Isolator-Übergangs, die Verbreiterung primär auf den Donor gebundenen Exzitonen Anteil der Resonanzkurve entfällt. Zur Deutung dieser Beobachtung wurde ein Modell entwickelt. Dieses beruht auf der grundlegenden Annahme einer räumlich statistisch Verteilung der Mangan-Ionen auf dem Gruppe-II Untergitter des ZnSe Kristalls, sowie der endlichen Ausdehnung der Exzitonen. Somit erfasst jedes einzelne Exziton eine individuelle Anzahl von Mangan-Ionen, was sich als lokale Mangankonzentration manifestiert. Diese lokale Mangankonzentration normalverteilt für ein Set von Exzitonen und deren Auswertung erlauben einen Rückschluss auf die Radien der Exzitonen. Zwei Trends für die (D0, X) Radien konnten identifiziert werden. Sowohl mit steigender Ladungsträgerkonzentration als auch mit steigendem Mangangehalt nimmt der Radius der gebundenen Exzitonen ab. Es gelangte erstmalig die Bestimmung der (D0, X) Radien mittels resonanter Spin Flip Raman-Spektroskopie und die Beobachtung des Verhaltens der (D0, X) Radien in Abhängigkeit der Ladungsträgerkonzentration. Die ermittelten (X0) Radien sind für die Proben mit Ladungsträgerkonzentrationen unterhalb des Metall-Isolator-Übergangs im Vergleich zu den (D0, X) Radien um einen Faktor von bis zu 5,9 größer. Diese Beobachtung lässt sich durch den ungebundenen Charakter der (X0) erklären. Aufgrund dessen erfasst ein (X0) während seiner Lebenszeit im Vergleich zu einem (D0, X) einen räumlich ausgedehnteren Bereich des Kristalls. Hierdurch konnte erstmalig mittels Raman-Spektroskopie solch eine Beobachtung gemacht werden. Neben den Resonanzuntersuchungen des elektronischen Spin Flips wurde dessen Preakform im Ramanspektrum analysiert. Dabei wurde eine deutliche Asymmetrie des Signals beobachtet, sichtbar als Flanke zu niedrigeren Raman- Verschiebungen. Zur Erklärung dieser Beobachtungen kann ebenfalls das eingeführte Modell angewandt werden. Anhand der Asymmetrie des resonant angeregten Spin Flip Signals konnten hiermit die Radien der (D0, X) bestimmt werden. Zusätzlich wurde die Asymmetrie bei unterschiedlichen Anregungsenergien sichtbar. Hierbei fiel auf, dass diese mit steigender Anregungsenergie abnimmt. Desweiteren wurde zusätzlich zu den Beobachtungen des elektronischen Spin Flips, das Resonanzverhalten des Spin Flips der einzelnen Mn-Ionen in dieser Arbeit untersucht. Dies wurde sowohl für den direkten Mn Spin Flip Prozess, als auch den Summenprozesses aus einem longitudinal optischen Phonon und einem Mn Spin Flip durchgeführt. Jeweils eine Resonanz wurde sowohl für die direkten Stokes und anti-Stokes Prozesse, als auch für den Stokes Summenprozess beobachtet. Im Gegensatz hierzu besteht das Resonanzprofil des Summenprozesses, bei dem ein Anti-Stokes Mn Spin Flip involviert ist, aus zwei sich überlappenden Resonanzanteile. Eine genaue Analyse dieses Resonanzprofils ergab, dass es bei (Zn,Mn)Se und den gewählten experimentellen Parametern möglich ist, sowohl eine eingehende als auch eine ausgehende Resonanz für diesen Summenprozess mit einer Energiedifferenz von wenigen meV zu erhalten. Die zusätzlich auftretende eingehende Resonanz konnte dabei dem optischen Übergang von dem mj = 1/2 Valenzband- zum mj = -1/2 Leitungsbandzustand zugeordnet werden. Die daraufhin folgende Anregung eines LO Phonons führt zu einer Reduzierung der Energie des gestreuten Photons. Dies erzeugt die beobachtete Überlagerung der Resonanzen, gemessen in der Energie der gestreuten Photonen. Hierdurch war es möglich, bei geeigneter Anregungsenergie und hoher Anregungsleistung eine Inversion der Anti-Stokes zu Stokes Intensität zu beobachten, da die eingehende Resonanz in diesem Fall nur für den Anti-Stokes Mn Spin Flip auftrat KW - Raman-Spektroskopie KW - Wide-gap-Halbleiter KW - n-Halbleiter KW - Spin flip KW - Zinkselenid KW - verdünnt magnetische Halbleiter KW - diluted magnetic Semiconductor Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-186099 ER - TY - THES A1 - Kießling, Tobias T1 - Symmetry and Optical Anisotropy in CdSe/ZnSe Quantum Dots N2 - Halbleiter Quantenpunkte (QDs) erregen immenses Interesse sowohl in der Grundlagen- als auch der anwendungsorientierten Forschung, was sich maßgeblich aus ihrer möglichen Nutzung als Fundamentalbausteine in neuartigen, physikalisch nicht-klassischen Bauelementen ergibt, darunter die Nutzung von QDs als gezielt ansteuerbare Lichtquellen zur Erzeugung einzelner Paare polarisationsverschränkter Photonen, was einen Kernbaustein in den intensiv erforschten optischen Quantenkryptographiekonzepten darstellt. Ein goßes Hindernis stellen hierbei die in allen aktuell verfügbaren QDs intrinsisch vorhandenen, ausgeprägten Asymmetrien dar. Diese sind eine Begleiterscheinung der selbstorganisierten Wachstumsmethoden der QDs und sie treten in verschiedenen Gestalten, wie Formasymmetrie oder inhomogenen Verspannungsverhältnissen innerhalb der QDs, auf. Im Gegenzug verursachen jene Asymmetrien deutliche Anisotropien in den optischen Eigenschaften der QDs, wodurch das optische Ansprechverhalten klassisch beschreibbar wird. Aus Sicht der anwendungsorientierten Forschung stehen Asymmetrien daher im Ruf ungewollte Nebeneffekte zu sein und es wird mit großem Aufwand daran geforscht, diese unter Kontrolle zu bringen. Für die Grundlagenforschung sind anisotrope QDs jedoch ein interessantes Modellsystem, da an ihnen fundamentale Quantenphysik beobachtbar ist, wobei anders als in Atomen die einschnürenden Potentiale nicht zwangsläufig zentralsymmetrisch sein müssen. Auf der Basis winkel- und polarisationsaufgelöster Photolumineszenzuntersuchungen (PL) wird die Anisotropie des linearen Polarisationsgrades in der Lumineszenzstrahlung (kurz: optische Anisotropie) der an CdSe/ZnSe-QDs gebundenen Exzitonen untersucht. Es wird gezeigt, dass die Elektron-Loch Austauschwechselwirkung in asymmetrischen QDs zu einer effektiven Umwandlung linearer in zirkulare Polarisationsanteile und umgekehrt führt. Die experimentellen Befunde lassen sich erfolgreich im Rahmen eines Exziton-Pseudospinformalismus, der auf der durch die Austauschwechselwirkung induzierten Feinstruktur der hellen Exzitonzustände basiert, beschreiben. Dies legt nahe, dass QDs funktionelle Bauelemente in hochintegrierten rein optischen Architekturen jenseits der viel diskutierten nichtklassischen Konzepte darstellen können, insbesondere als optische Polarisationskonverter und/oder -modulatoren. Weiterhin wird der Exziton-Pseudospinformalismus in Untersuchungen zur optischen Ausrichtung in QDs genutzt und gezeigt, wie so die anders nicht direkt messbare Symmetrieverteilung eines Ensembles von QDs detektiert werden kann. Diese Messungen stellen ein wertvolles Bindeglied zwischen optischen und strukturellen Untersuchungen dar, da sie einen direkten experimentellen Zugang zum mit topologischen Methoden nicht einsehbaren Anordnungsverhalten eingekapselter QDs liefern. Abschließend wird die optische Anisotropie unter Anlegung eines Magnetfeldes in der QD-Ebene untersucht. Dabei wird beobachtet, dass die Achse der linearen Polarisation der Lumineszenzstrahlung entweder entgegengesetzt zur Magnetfeldrichtung in der Probenebene rotiert oder fest entlang einer gegebenen kristallographischen Achse orientiert ist. Eine qualitative Auswertung der Ergebnisse auf der Basis des exzitonischen Pseudospin-Hamiltonian belegt, dass diese Polarisationsanteile durch isotrope und anisotrope Beiträge des Schwerloch Zeeman Terms begründet werden, wobei die anisotropen Anteile für ein kritisches Magnetfeld von B=0, 4 T gerade die forminduzierten uni-axialen Polarisationsanteile kompensieren, so dass ein optisches Verhalten resultiert, das man für hochsymmetrische QDs erwarten würde. Zur quantitativen Beschreibung wurde der vollständige k.p-Hamiltonianin der Basis der Schwerlochexzitonzustände numerisch ausgewertet und damit die optische Polarisation als Funktion der Magnetfeldstärke und -orientierung berechnet. Die Modellrechnungen stimmen mit die gemessenen Daten im Rahmen der experimentellen Unsicherheit mit einem jeweils probenspezifischen Parametersatz quantitativ überein. Dabei wird gezeigt, dass ein Ensemble von QDs ein optisches Signal, das man für hochsymmetrisches QDs erwarten würde, erzeugen kann ohne dass eine Symmetrisierung der hellen Exzitonzustände stattfindet, wie sie für nicht-klassische Anwednungen notwendig ist. Daraus ergibt sich, dass Konzepte, die Magnetfelder in der Probenebene zur Symmetrisierung des optischen Signals nutzen, mindestens die vier stark durchmischten Schwerlochexzitonzusände berücksichtigen müssen und eine Beschreibung, die nur die beiden hellen Exzitonzustände in Abwesenheit magnetischer Felder beinhaltet, zu kurz greift. Für die kontrovers geführte Diskussion bezüglich aktueller experimenteller Studien zur Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen in asymmetrischen QDs ist daher zu verstehen, dass von solch einer vereinfachten Beschreibung nicht a priori erwartet werden kann, verlässliche Ergebnisse in Bezug auf exzitonische Bellzustände zu erzeugen. N2 - Semiconductor Quantum Dots (QDs) have been attracting immense interest over the last decade from both basic and application-orientated research because of their envisioned use as fundamental building blocks in non-classical device architectures. Their presumable ease of integration into existing semiconductor technology has bought them the reputation of being cost-efficiently scalable and renders them a place among the top candidates in a wide range of proposed quantum logic and quantum information processing schemes. These include the highly acclaimed use of QD as triggered sources of single pairs of entangled photons, which is a key ingredient of most of the intensivly investigated optical quantum cryptography operations. A big obstacle towards these goals are the pronounced asymmetries that are intrinsically present in all currently availabe semiconductor QD systems. They are a natural by-product that stems from the employed self-assembled growth methods and manifest in various forms such as shape-asymmetry, inhomogeneous strain distribution within the QD and concomittant piezo-elecric fields. These asymmetries in return give rise to distinct anisotropies in the optical properties of QDs, which in fact render their optical response classic. For device oriented research these anisotropies are therefore typically considered unwanted and actively researched to be controlled. They are, however, interesting from a fundamental point of view, as anisotropic QDs basically provide a testbed system for fundamental atom-like quantum physics with non-centrosymmetric potentials. As shall be shown in the current work, this gives rise to novel and interesting physics in its own right. Employing photoluminescence spectroscopy (PL) we investigate the optical anisotropy of the radiative recombination of excitons confined to CdSe/ZnSe QDs. This is done by angle-dependent polarization-resolved PL. We demonstrate experimentally that the electron-hole exchange interaction in asymmetric QDs gives rise to an effective conversion of the optical polarization from linear to circular and vice versa. The experiment is succesfully modeled in the frame of an exciton pseudospin-formalism that is based on the exchange induced finestructure splitting of the radiative excitonic states and unambiguously proves that the observed polarization conversion is the continuous-wave equivalent to quantum beats between the exchange split states in the time domain. These results indicate that QDs may offer extended functionality beyond non-classical light sources in highly integrated all-optical device schemes, such as polarization converters or modulators. In a further extension we apply the exciton pseudospin-formalism to optical alignment studies and demonstrate how these can be used to directly measure the otherwise hidden symmetry distribution over an ensemble of QDs. This kind of measurement may be used on future optical studies in order to link optical data more directly to structural investigations, as it yields valuable information on capped QDs that cannot be looked at directly by topological methods. In the last part of this work we study the influence of an in-plane magnetic field on the optical anisotropy. We find that the optical axis of the linear polarization component of the photoluminescence signal either rotates in the opposite direction to that of the magnetic field or remains fixed to a given crystalline direction. A qualitative theoretical analysis based on the exciton pseudospin Hamiltonian unambiguously demonstrates that these effects are induced by isotropic and anisotropic contributions to the heavy-hole Zeeman term, respectively. The latter is shown to be compensated by a built-in uniaxial anisotropy in a magnetic field B=0.4 T, resulting in an optical response that would be expected for highly symmetric QDs. For a comprehensive quantitative analysis the full heavy-hole exciton k.p-Hamiltonian is numerically calculated and the resulting optical polarization is modeled. The model is able to quantitatively describe all experimental results using a single set of parameters. From this model it is explicitly seen that a optical response characteristic for high symmetry QDs may be obtained from an ensemble of asymmetric QDs without a crossing of the zero-field bright exciton states, which was required for application of QDs in non-classical light sources. It is clearly demonstrated that any scheme using in-plane magnetic fields to symmetrize the optical response has to take into account at least four optically active states instead of the two observed in the absence of magnetic fields. These findings may explain some of the major disagreement on recent entanglement studies in asymmetric QDs, as models that do not take the above result into account cannot be a priori expected to provide reliable results on excitonic Bell states. KW - Quantenpunkt KW - Cadmiumselenid KW - Wide-gap-Halbleiter KW - Zinkselenid KW - Optische Anisotropie KW - Symmetrie KW - Optik KW - Austauschaufspaltung KW - optical polarization conversion Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-40683 ER -