TY - THES A1 - Strunz, Jonas T1 - Quantum point contacts in HgTe quantum wells T1 - Quantenpunktkontakte in HgTe-Quantentrögen N2 - Quantenpunktkontakte (englisch: quantum point contacts, QPCs) sind eindimensionale Engstellen in einem ansonsten zweidimensionalen Elektronen- oder Lochsystem. Seit der erstmaligen Realisierung in GaAs-basierten zweidimensionalen Elektronengasen sind QPCs sukzessive zu einem Grundbestandteil mesoskopischer Physik geworden und erfahren in einer Vielzahl von Experimenten Anwendung. Jedoch ist es bis zur Anfertigung der vorliegenden Arbeit nicht gelungen, QPCs in der neuen Materialklasse der zweidimensionalen topologischen Isolatoren zu realisieren. In diesen Materialien tritt der sogenannte Quanten-Spin-Hall-Effekt (QSH-Effekt) auf, welcher sich durch die Ausbildung von leitfähigen, eindimensionalen sowie gleichermaßen spinpolarisierten Zuständen an der Bauteilkante auszeichnet, während die restlichen Bereiche der Probe isolierend sind. Ein in einem zweidimensionalen topologischen Isolator realisierter QPC kann demgemäß dafür benutzt werden, die sich stets an der Bauteilkante befindlichen QSH-Randkanäle einander räumlich anzunähern, was beispielsweise die Untersuchung potentieller Wechselwirkungseffekte zwischen ebenjenen Randkanälen ermöglicht. Die vorliegende Arbeit beschreibt die erstmalig erfolgreich durchgeführte Implementierung einer QPC-Technologie in einem QSH-System. Überdies werden die neuartigen Bauteile experimentell charakterisiert sowie analysiert. Nach einer in Kapitel 1 erfolgten Einleitung der Arbeit beschäftigt sich das nachfolgende Kapitel 2 zunächst mit der besonderen Bandstruktur von HgTe. In diesem Kontext wird die Ausbildung der QSH-Phase für HgTe-Quantentröge mit einer invertierten Bandstruktur erläutert, welche für deren Auftreten eine Mindesttrogdicke von d_QW > d_c = 6.3 nm aufweisen müssen. Im Anschluss wird das Konzept eines QPCs allgemein eingeführt sowie das zugehörige Transportverhalten analytisch beschrieben. Überdies werden die Einschränkungen und Randbedingungen diskutiert, welche bei der Realisierung eines QPCs in einem QSH-System Berücksichtigung finden müssen. Darauf folgt die Präsentation des eigens zur QPC-Herstellung entwickelten Lithographieprozesses, welcher auf einer mehrstufigen Anwendung eines für HgTe-Quantentrogstrukturen geeigneten nasschemischen Ätzverfahrens beruht. Die im Nachgang diskutierten Transportmessungen exemplarischer Proben zeigen die erwartete Leitwertquantisierung in Schritten von ΔG ≈ 2e^2/h im Bereich des Leitungsbandes -- sowohl für eine topologische als auch für eine triviale (d_QW < d_c) QPC-Probe. Mit dem Erreichen der Bandlücke saturiert der Leitwert für den topologischen QPC um G_QSH ≈ 2e^2/h, wohingegen ebenjener für den Fall des trivialen Bauteils auf G ≈ 0 abfällt. Darüber hinaus belegen durchgeführte Messungen des differentiellen Leitwertes einer invertierten QPC-Probe in Abhängigkeit einer Biasspannung die stabile Koexistenz von topologischen und trivialen Transportmoden. Gegenstand von Kapitel 3 ist die Beschreibung der Ausbildung eines QSH-Interferometers in QPCs mit geringer Weite, welche unter Verwendung von Quantentrögen mit einer Trogdicke von d_QW = 7 nm hergestellt werden. Die Diskussion von Bandstrukturrechnungen legt dar, dass die räumliche Ausdehnung der Randkanäle von der jeweiligen Position der Fermi-Energie im Bereich der Bandlücke abhängt. Hieraus resultiert eine Transportsituation, in welcher -- unter bestimmten Voraussetzungen -- Reservoir-Elektronen mit randomisiertem Spin an beide QSH-Randkanäle mit gleicher Wahrscheinlichkeit koppeln, was in der Ausbildung eines QSH-Rings resultiert. Diese Ringbildung wird im Rahmen eines durch Plausibilitätsüberprüfung getesteten Modells erklärt und spezifiziert. Danach erfolgt eine theoretische Einführung von drei relevanten Quantenphasen, deren Akkumulation in der Folge für mehrere geeignete QPC-Proben nachgewiesen wird. Es handelt sich hierbei um die Aharonov-Bohm-Phase, um die dynamische Aharonov-Casher-Phase sowie um eine Spin-Bahn-Berry-Phase mit einem Wert von π. Diese experimentellen Ergebnisse stehen darüber hinaus im Einklang mit analytischen Modellbetrachtungen. Das anschließende Kapitel 4 stellt den letzten Teil der Arbeit dar und beschäftigt sich mit der Beobachtung einer anomalen Leitwertsignatur, welche für QPC-Proben basierend auf einer Quantentrogdicke von d_QW = 10.5 nm auftritt. Diese Proben zeigen neben der durch die QSH-Phase bedingten Leitwertquantisierung von G_QSH ≈ 2e^2/h ein weiteres Leitwertplateau mit einem Wert von G ≈ e^2/h = 0.5 x G_QSH. Diese sogenannte 0.5-Anomalie ist nur für ein kleines Intervall von QPC-Weiten beobachtbar und wird mit zunehmender Bauteilweite abgeschwächt. Weiterführende Untersuchungen in Abhängigkeit der Temperatur sowie einer angelegten Biasspannung deuten darüber hinaus darauf hin, dass das Auftreten der 0.5-Anomalie mit einem modifizierten topologischen Zustand einhergeht. Überdies wird eine zusätzliche sowie vervollständigende Charakterisierung dieses Transportregimes durch die Realisierung eines neuartigen Bauteilkonzeptes möglich, welches einen QPC in eine standardisierte Hall-Bar-Geometrie integriert. Das Ergebnis der experimentellen Analyse einer solchen Probe verknüpft das Auftreten der 0.5-Anomalie mit der Rückstreuung eines QSH-Randkanals. Demgemäß wird aus Sicht des Einteilchenbildes geschlussfolgert, dass im Kontext der 0.5-Anomalie lediglich ein Randkanal transmittiert wird. Zudem werden zwei theoretische Modelle basierend auf Elektron-Elektron-Wechselwirkungen diskutiert, welche beide jeweils als ursächlicher Mechanismus für das Auftreten der 0.5-Anomalie in Frage kommen. Abschließend ist zu deduzieren, dass die Implementierung einer QPC-Technologie in einem QSH-System eine bedeutende Entwicklung im Bereich der Erforschung von zweidimensionalen topologischen Isolatoren darstellt, welche eine Vielzahl zukünftiger Experimente ermöglicht. So existieren beispielsweise theoretische Vorhersagen, dass QPCs in einem QSH-System die Detektion von Majorana- sowie Para-Fermionen ermöglichen. Überdies ist die nachgewiesene Ausbildung eines QSH-Interferometers in geeigneten QPC-Proben eine Beobachtung von großer Folgewirkung. So ermöglicht die beobachtete dynamische Aharonov-Casher-Phase im QSH-Regime die kontrollierbare Modulation des topologischen Leitwertes, was die konzeptionelle Grundlage eines topologischen Transistors darstellt. Eine weitere Anwendungsmöglichkeit wird durch die Widerstandsfähigkeit geometrischer Phasen gegenüber Dephasierung eröffnet, wodurch die nachgewiesene Spin-Bahn-Berry-Phase mit einem Wert von π im Kontext potentieller Quantencomputerkonzepte von Interesse ist. Darüber hinaus ist die Transmission von nur einem QSH-Randkanal im Zuge des Auftretens der 0.5-Anomalie äquivalent zu 100 % Spinpolarisierung, was einen Faktor essentieller Relevanz für die Realisierung spintronischer Anwendungen darstellt. Demgemäß beinhaltet die vorliegende Arbeit den experimentellen Nachweis von drei unterschiedlichen Effekten, von welchen jedem einzelnen eine fundamentale Rolle im Rahmen der Entwicklung neuer Generationen logischer Bauelemente zukommen kann -- ermöglicht durch die Realisierung von QPCs in topologischen HgTe-Quantentrögen. N2 - Quantum point contacts (QPCs) are one-dimensional constrictions in an otherwise extended two-dimensional electron or hole system. Since their first realization in GaAs based two-dimensional electron gases, QPCs have become basic building blocks of mesoscopic physics and are used in manifold experimental contexts. A so far unrealized goal however is the implementation of QPCs in the new material class of two-dimensional topological insulators, which host the emergence of the so-called quantum spin Hall (QSH) effect. The latter is characterized by the formation of conducting one-dimensional spin-polarized states at the device edges, while the bulk is insulating. Consequently, an implemented QPC technology can be utilized to bring the QSH edge channels in close spatial proximity, thus for example enabling the study of interaction effects between the edge states. The thesis at hand describes the technological realization as well as the subsequent experimental characterization and analysis of QPCs in a QSH system for the first time. After an introduction is given in Chapter 1, the subsequent Chapter 2 starts with discussing the peculiar band structure of HgTe. The emergence of the QSH phase for HgTe quantum wells with an inverted band structure is explained. For the band inversion to occur, the quantum wells have to exhibit a well thickness d_QW above a critical value (d_QW > d_c = 6.3 nm). Subsequently, the concept of QPCs is explicated and the corresponding transport behaviour is analytically described. Following the discussion of relevant constraints when realizing a QPC technology in a QSH system, a newly developed lithography process utilizing a multi-step wet etching technique for fabricating QPC devices based on HgTe quantum wells is presented. Transport measurements of exemplary devices show the expected conductance quantization in steps of ΔG ≈ 2e^2/h within the conduction band for a topological as well as for a trivial (d_QW < d_c) QPC. For the topological case, the residual conductance within the bulk band gap saturates at G_QSH ≈ 2e^2/h due to presence of the QSH state, while it drops to G ≈ 0 for the trivial device. Moreover, bias voltage dependent measurements of the differential conductance of an inverted sample provide explicit proof of the unperturbed coexistence of topological and trivial transport modes. In a next step, Chapter 3 describes the emergence of a QSH interferometer state in narrow QPC devices with a quantum well thickness of d_QW = 7 nm. Presented band structure calculations reveal that the spatial extension of the QSH edge states depends on the position of the Fermi energy within the bulk band gap. As a consequence, reservoir electrons with randomized spin couple to both edge channels with the same probability under certain conditions, thus causing the formation of a QSH ring. A straightforward model capturing and specifying the occurrence of such a QSH interferometer is provided as well as substantiated by two experimental plausibility checks. After relevant quantum phases are theoretically introduced, the discussion of the obtained data reveals the accumulation of an Aharonov-Bohm phase, of a dynamical Aharonov-Casher phase as well as of a spin-orbit Berry phase of π in appropriate QPC devices. These results are consistent with analytic model considerations. The last part of this thesis, Chapter 4, covers the observation of an unexpected conductance pattern for QPC samples fabricated from quantum wells with d_QW = 10.5 nm. In these devices, an anomalous plateau at G ≈ e^2/h = 0.5 x G_QSH emerges in addition to the QSH phase entailed residual conductance of G_QSH ≈ 2e^2/h. This so-called 0.5 anomaly occurs only for a specific interval of QPC width values, while it starts to get lost for too large sample widths. Furthermore, presented temperature and bias voltage dependent measurements insinuate that the emergence of the 0.5 anomaly is related to a gapped topological state. Additional characterization of this peculiar transport regime is provided by the realization of a novel device concept, which integrates a QPC within a standard Hall bar geometry. The results of the experimental analysis of such a sample link the occurrence of the 0.5 anomaly to a backscattered QSH channel. Thus, following a single particle perspective argumentation, it is reasoned that only one edge channel is transmitted in the context of the 0.5 anomaly. Two theoretic models possibly explaining the emergence of the 0.5 anomaly -- based on electron-electron interactions -- are discussed. To conclude, the implementation of a working QPC technology in a QSH system represents a paramount development in the context of researching two-dimensional topological insulators and enables a multitude of future experiments. QPC devices realized in a QSH system are for example envisaged to allow for the detection of Majorana fermions and parafermions. Furthermore, the reported formation of a QSH interferometer state in appropriate QPC devices is of high interest. The observed dynamical Aharonov-Casher phase in the QSH regime enables a controllable modulation of the topological conductance, thus providing the conceptual basis for a topological transistor. Moreover, due to the resilience of geometric phases against dephasing, the presence of a spin-orbit Berry phase of π represents a promising perspective with regard to possible quantum computation concepts. Besides that, the transmission of only one QSH edge channel due to the emergence of the 0.5 anomaly is equivalent to 100 % spin polarization, which is an essential ingredient for realizing spintronic applications. Hence, the thesis at hand covers the experimental detection of three effects of fundamental importance in the context of developing new generations of logic devices -- based on QPCs fabricated from topological HgTe quantum wells. KW - Topologischer Isolator KW - Quecksilbertellurid KW - Elektronentransport KW - HgTe KW - topological insulator KW - quantum point contact KW - quantum interference Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-274594 ER - TY - THES A1 - Schmitt, Fabian Bernhard T1 - Transport properties of the three-dimensional topological insulator mercury telluride T1 - Transporteigenschaften des dreidimensionalen topologischen Isolators Quecksilbertellurid N2 - The subject of this thesis is the investigation of the transport properties of topological and massive surface states in the three-dimensional topological insulator Hg(Mn)Te. These surface states give rise to a variety of extraordinary transport phenomena, making this material system of great interest for research and technological applications. In this connection, many physical properties of the topological insulator Hg(Mn)Te still require in-depth exploration. The overall aim of this thesis is to analyze the quantum transport of HgTe-based devices ranging from hundreds of micrometers (macroscopic) down to a few micrometers in size (microscopic) in order to extend the overall understanding of surface states and the possibilities of their manipulation. In order to exploit the full potential of our high-quality heterostructures, it was necessary to revise and improve the existing lithographic fabrication process of macroscopic three-dimensional Hg(Mn)Te samples. A novel lithographic standard recipe for the fabrication of the HgTe-based macrostructures was developed. This recipe includes the use of an optimized Hall bar design and wet etching instead of etching with high-energy \(\mathrm{{Ar^{+}}}\)-ions, which can damage the samples. Further, a hafnium oxide insulator is applied replacing the SiO\(_{2}\)/Si\(_{3}\)N\(_{4}\) dielectric in order to reduce thermal load. Moreover, the devices are metallized under an alternating angle to avoid discontinuities of the metal layers over the mesa edges. It was revealed that the application of gate-dielectric and top-gate metals results in n-type doping of the devices. This phenomenon could be attributed to quasi-free electrons tunneling from the trap states, which form at the interface cap layer/insulator, through the cap into the active layer. This finding led to the development of a new procedure to characterize wafer materials. It was found that the optimized lithographic processing steps do not unintentionally react chemically with our heterostructures, thus avoiding a degradation of the quality of the Hg(Mn)Te layer. The implementation of new contact structures Ti/Au, In/Ti/Au, and Al/Ti/Au did not result in any improvement compared to the standard structure AuGe/Au. However, a novel sample recipe could be developed, resulting in an intermixing of the contact metals (AuGe and Au) and fingering of metal into the mesa. The extent of the quality of the ohmic contacts obtained through this process has yet to be fully established. This thesis further deals with the lithographic realization of three-dimensional HgTe-based microstructures measuring only a few micrometer in size. Thus, these structures are in the order of the mean free path and the spin relaxation length of topological surface state electrons. A lithographic process was developed enabling the fabrication of nearly any desired microscopic device structure. In this context, two techniques suitable for etching microscopic samples were realized, namely wet etching and the newly established inductively coupled plasma etching. While wet etching was found to preserve the crystal quality of the active layer best, inductively coupled plasma etching is characterized by high reproducibility and excellent structural fidelity. Hence, the etching technique employed depends on the envisaged type of experiment. Magneto-transport measurements were carried out on the macroscopic HgTe-based devices fabricated by means of improved lithographic processing with respect to the transport properties of topological and massive surface states. It was revealed that due to the low charge carrier density present in the leads to the ohmic contacts, these regions can exhibit an insulating behavior at high magnetic fields and extremely low temperatures. As soon as the filling factor of the lowest Landau levels dropped below a critical value (\(\nu_{\mathrm{{c}}}\approx0.8\)), the conductance of the leads decreased significantly. It was demonstrated that the carrier density in the leads can be increased by the growth of modulation doping layers, a back-gate-electrode, light-emitting diode illumination, and by the application of an overlapping top-gate layout. This overlapping top-gate and a back-gate made it possible to manipulate the carrier density of the surface states on both sides of the Hg(Mn)Te layer independently. With this setup, it was identified that topological and massive surface states contribute to transport simultaneously in 3D Hg(Mn)Te. A model could be developed allowing the charge carrier systems populated in the sample to be determined unambiguously. Based on this model, the process of the re-entrant quantum Hall effect observed for the first time in three-dimensional topological insulators could be explained by an interplay of n-type topological and p-type massive surface states. A well-pronounced \(\nu=-1\rightarrow\nu=-2\rightarrow\nu=-1\) sequence of quantum Hall plateaus was found in manganese-doped HgTe-based samples. It is postulated that this is the condensed-matter realization of the parity anomaly in three-dimensional topological insulators. The actual nature of this phenomenon can be the subject of further research. In addition, the measurements have shown that inter-scattering occurs between counter-propagating quantum Hall edge states. The good quantization of the Hall conductance despite this inter-scattering indicates that only the unpaired edge states determine the transport properties of the system as a whole. The underlying inter-scattering mechanism is the topic of a publication in preparation. Furthermore, three-dimensional HgTe-based microstructures shaped like the capital letter "H" were investigated regarding spin transport phenomena. The non-local voltage signals occurring in the measurements could be attributed to a current-induced spin polarization of the topological surface states due to electrons obeying spin-momentum locking. It was shown that the strength of this non-local signal is directly connected to the magnitude of the spin polarization and can be manipulated by the applied top-gate voltage. It was found that in these microstructures, the massive surface and bulk states, unlike the topological surface states, cannot contribute to this spin-associated phenomenon. On the contrary, it was demonstrated that the population of massive states results in a reduction of the spin polarization, either due to the possible inter-scattering of massive and topological surface states or due to the addition of an unpolarized electron background. The evidence of spin transport controllable by a top-gate-electrode makes the three-dimensional material system mercury telluride a promising candidate for further research in the field of spintronics. N2 - Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Untersuchung der Transporteigenschaften von topologischen und massiven Oberflächenzuständen in dem dreidimensionalen topologischen Isolator Hg(Mn)Te. Da diese Oberflächenzustände zu einer Vielzahl von außergewöhnlichen Transportphänomenen führen, ist dieses Materialsystem für die Grundlagenforschung und technologische Anwendungen von großem Interesse. Der Bereich der dreidimensionalen topologischen Isolatoren stellt ein relativ junges Forschungsgebiet dar. Daher bedürfen noch viele physikalische Eigenschaften des topologischen Isolators Hg(Mn)Te ein tiefergehendes Verständnis. Das übergeordnete Ziel dieser Arbeit ist die Analyse des Quantentransports von HgTe-basierten Proben, deren Abmessungen von mehreren hundert Mikrometern (makroskopisch) bis hin zu wenigen Mikrometern (mikroskopisch) reichen. Auf diese Weise soll das allgemeine Verständnis der Oberflächenzustände und die Möglichkeiten ihrer Manipulation erweitert werden. Um das volle Potential unserer hochqualitativen Heterostrukturen, welche durch Molekularstrahlepitaxie gewachsen werden, ausschöpfen zu können, musste das bestehende lithographische Herstellungsverfahren für makroskopische dreidimensionale Hg(Mn)Te-Proben überarbeitet und verbessert werden. Es konnte ein neuartiges lithographisches Standardrezept für die Herstellung von HgTe-basierten Makrostrukturen entwickelt werden. Dieses Rezept beinhaltet die Verwendung eines optimierten Probendesigns und verwendet nasschemisches Ätzen anstelle von Ätzen mit hochenergetischen \(\mathrm{{Ar^{+}}}\)-Ionen, welches die Proben beschädigen kann. Außerdem wird ein Isolator aus Hafniumoxid verwendet, der das SiO\(_{2}\)/Si\(_{3}\)N\(_{4}\)-Dielektrikum ersetzt, um die thermische Belastung der Proben zu verringern. Darüber hinaus werden die Proben unter einem veränderlichen Winkel metallisiert, um Diskontinuitäten der Metallschichten entlang der Ränder der Mesa zu vermeiden. Es zeigte sich, dass das Aufbringen des Isolators und der Feldeffektelektrode zu einer Erhöhung der Elektronendichte in der Hg(Mn)Te-Schicht führt. Dieses Phänomen konnte darauf zurückgeführt werden, dass quasifreie Elektronen aus sogenannten Fallenzuständen, welche sich an der Grenzfläche zwischen der Cd\(_{0.7}\)Hg\(_{0.3}\)Te Deckschicht und dem Dielektrikum bilden, durch die Deckschicht in die aktive Schicht tunneln können. Dieser neue Einblick führte zu der Entwicklung einer neuen Prozedur zur Charakterisierung von Wafermaterialien. Es stellte sich heraus, dass die optimierten lithographischen Prozessschritte nicht unbeabsichtigt mit unseren Heterostrukturen chemisch reagieren, was eine Verringerung der Qualität der Hg(Mn)Te-Schicht verhindert. Die Implementierung der neuen Kontaktstrukturen Ti/Au, In/Ti/Au und Al/Ti/Au führte zu keiner Verbesserung im Vergleich zur Standardstruktur AuGe/Au. Es konnte jedoch ein neuartiges Probenrezept entwickelt werden, dessen Anwendung zu einer Vermischung der Kontaktmetalle (AuGe und Au) und zu einem Eindiffundieren von Metall in die Mesa führt. Das Ausmaß der Qualität der ohmschen Kontakte, welche durch dieses Verfahren erhalten werden, muss noch vollständig ermittelt werden. Zudem befasst sich diese Dissertation mit der lithographischen Realisierung dreidimensionaler HgTe-basierter Mikrostrukturen, die nur wenige Mikrometer groß sind. Somit liegen diese Strukturen in der Größenordnung der mittleren freien Weglänge und der Spinrelaxationslänge von Elektronen, welche sich in den topologischen Oberflächenzuständen befinden. Es wurde ein lithographischer Prozess entwickelt, der die Herstellung nahezu jeder gewünschten mikroskopischen Struktur ermöglicht. In diesem Zusammenhang wurden zwei für das Ätzen mikroskopischer Proben geeignete Techniken vorgestellt, nämlich nasschemisches Ätzen mit einer flüssigen KI:I\(_{2}\):HBr Lösung und das Ätzen unter Verwendung eines induktiv gekoppelten Methan-Plasmas. Während nasschemisches Ätzen die Kristallqualität der Hg(Mn)Te-Schicht am besten erhält, zeichnet sich das Plasmaätzen durch eine hohe Reproduzierbarkeit und ausgezeichnete Strukturtreue aus. Die Wahl der zu bevorzugenden Ätztechnik hängt daher von der Art des geplanten Experiments ab. An den makroskopischen Bauelementen auf HgTe-Basis, welche durch Anwendung der verbesserten lithographischen Prozessierung hergestellt wurden, wurden magnetfeldabhängige Transportmessungen hinsichtlich der Transporteigenschaften von topologischen und massiven Oberflächenzuständen durchgeführt. Es zeigte sich, dass die Zuleitungen zu den ohmschen Kontakten bei hohen Magnetfeldern (\(B>4\,\mathrm{{T}}\)) und extrem tiefen Temperaturen (\(T\ll1\,\mathrm{K}\)) ein isolierendes Verhalten aufweisen können. Eine geringe Ladungsträgerdichte in diesen Bereichen wurde als Ursache identifiziert. Sobald der Füllfaktor der untersten Landau-Niveaus unter einen kritischen Wert fiel, nahm die Leitfähigkeit der Zuleitungen deutlich ab. Es wurde festgestellt, dass der Betrag dieses kritischen Füllfaktors für alle untersuchten Proben ungefähr 0,8 beträgt und unabhängig davon ist, ob die untersten Landau-Niveaus elektronen- oder lochartig sind. Darüber hinaus konnte gezeigt werden, dass die Ladungsträgerdichte in den Zuleitungen durch das Wachstum von Modulationsdotierschichten, eine unterhalb des Bauelements angeordnete Feldeffektelektrode, die Bestrahlung mit einer Leuchtdiode und das Aufbringen einer mit den ohmschen Kontakten überlappenden Feldeffektelektrode erhöht werden kann. Diese beiden Feldeffektelektroden, welche sich unter- und oberhalb der Heterostruktur befinden, ermöglichten es die Ladungsträgerdichte der Oberflächenzustände auf beiden Seiten der Hg(Mn)Te-Schicht unabhängig voneinander zu manipulieren. Mit diesem Aufbau wurde festgestellt, dass topologische und massive Oberflächenzustände gleichzeitig zum Transport in 3D Hg(Mn)Te beitragen. Es konnte ein Modell entwickelt werden, welches die eindeutige Bestimmung der in der Probe besetzten Ladungsträgersysteme ermöglicht. Auf der Grundlage dieses Modells konnte ein magnetfeldabhängiger Prozess, welcher sich durch wiedereinkehrende Plateaus im Rahmen des Quanten-Hall-Effekts auszeichnet, erklärt werden. Dieser erstmals in dreidimensionalen topologischen Isolatoren beobachtete Prozess ist das Resultat des Zusammenspiels von zwei elektronenartigen topologischen Oberflächenzuständen und einem lochartigen massiven Oberflächenzustand. Eine besonders deutlich ausgeprägte \(\nu=-1\rightarrow\nu=-2\rightarrow\nu=-1\) Abfolge von Plateaus konnte in mit Mangan dotierten dreidimensionalen HgTe-basierten topologischen Isolatoren gefunden werden. Es wird postuliert, dass es sich dabei um die Realisierung der Paritätsanomalie in kondensierter Materie handelt. Die tatsächliche Natur dieses Phänomens kann Gegenstand weiterer Forschung sein. Darüber hinaus haben die Messungen gezeigt, dass entgegengesetzt verlaufende elektronen- und lochartige Randzustände miteinander streuen. Die gute Quantisierung der Hall-Leitfähigkeit, welche ungeachtet dieser Streuung beobachtet werden kann, deutet darauf hin, dass nur die ungepaarten Randzustände die Transporteigenschaften des Gesamtsystems bestimmen. Der zugrundeliegende Streumechanismus ist das Thema einer Publikation, welche sich in der Vorbereitung befindet. Des Weiteren wurden dreidimensionale HgTe-basierte Mikrostrukturen, die wie der Großbuchstabe “H” geformt sind, hinsichtlich Spintransportphänomene untersucht. Die bei den Messungen auftretenden nichtlokalen Spannungssignale konnten auf eine strominduzierte Spinpolarisation der topologischen Oberflächenzustände zurückgeführt werden. Ursache für diese strominduzierte Spinpolarisation ist die starke Kopplung des Elektronenspins an den Elektronenimpuls. Es wurde gezeigt, dass die Intensität dieses nichtlokalen Signals direkt mit der Stärke der Spinpolarisation zusammenhängt und durch eine Feldeffektelektrode manipuliert werden kann. Es wurde festgestellt, dass in diesen Mikrostrukturen die massiven Oberflächen- und Bulkzustände, im Gegensatz zu den topologischen Oberflächenzuständen, nicht zu diesem mit dem Spin assoziierten Phänomen beitragen können. Es wurde im Gegenteil gezeigt, dass eine Besetzung der massiven Zustände zu einer Verringerung der Spinpolarisation führt. Die verantwortlichen Mechanismen sind das Streuen von massiven und topologischen Oberflächenzuständen und das Hinzufügung eines großen Hintergrunds an unpolarisierten Elektronen. Der Nachweis des durch eine Feldeffektelektrode kontrollierbaren Spintransports macht das dreidimensionale Materialsystem Quecksilbertellurid zu einem vielversprechenden Kandidaten für weitere Forschungen auf dem Gebiet der Spintronik. KW - Topologischer Isolator KW - Quecksilbertellurid KW - Elektronentransport KW - HgTe KW - interplay of surface states KW - spin transport KW - topological insulator Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-291731 ER - TY - THES A1 - Müller, Valentin Leander T1 - Transport signatures of topological and trivial states in the three-dimensional topological insulator HgTe T1 - Transporteigenschaften von topologischen und trivialen Zuständen im dreidimensionalen topologischen Isolator HgTe N2 - The thesis at hand is concerned with improving our understanding of and our control over transport properties of the three-dimensional topological insulator HgTe. Topological insulators are characterized by an insulating bulk and symmetry-protected metallic surface states. These topological surface states hold great promise for research and technology; at the same time, many properties of experimentally accessible topological insulator materials still need to be explored thoroughly. The overall aim of this thesis was to experimentally investigate micrometer-sized HgTe transport devices to observe the ballistic transport regime as well as intercarrier scattering and possibly identify special properties of the topological surface states. Part I of the thesis presents lithographic developments concerned with etching small HgTe devices. The aim was to replace existing processes which relied on dry etching with high-energy \(\text{Ar}^+\) ions and an organic etch mask. This etching method is known to degrade the HgTe crystal quality. In addition, the etch mask turned out to be not durable for long etching processes and difficult to remove completely after etching. First, \(\text{BaF}_2\) was introduced as a new etch mask for dry etching to replace the organic etch mask. With common surface characterization techniques like SEM and XPS it was shown that \(\text{BaF}_2\) etch masks are easy to deposit, highly durable in common dry etching processes for \(\text{Hg}_{1-x}\text{Cd}_x\text{Te}\), and easy to remove in deionized water. Transport results of HgTe devices fabricated with the new etch mask are comparable to results obtained with the old process. At the same time, the new etch mask can withstand longer etching times and does not cause problems due to incomplete removal. Second, a new inductively coupled plasma dry etching process based on \(\text{CH}_4\) and Ar was introduced. This etching process is compatible with \(\text{BaF}_2\) etch masks and yields highly reproducible results. Transport results indicate that the new etching process does not degrade the crystal quality and is suitable to produce high-quality transport devices even in the micrometer range. A comparison with wet-etched samples shows that inductively coupled plasma etching introduces a pronounced edge roughness. This - usually undesirable - property is actually beneficial for some of the experiments in this study and mostly irrelevant for others. Therefore, most samples appearing in this thesis were fabricated with the new process. Part II of the thesis details the advancements made in identifying topological and trivial states which contribute to transport in HgTe three-dimensional topological insulators. To this end, macroscopic Hall bar samples were fabricated from high-quality tensilely strained HgTe layers by means of the improved lithographic processes. All samples were equipped with a top gate electrode, and some also with a modulation doping layer or a back gate electrode to modify the carrier density of the surface states on both sides of the HgTe layer. Due to the high sample quality, Landau levels could be well-resolved in standard transport measurements down to magnetic fields of less than 0.5T. High-resolution measurements of the Landau level dispersion with gate voltage and magnetic field allowed disentangling different transport channels. The main result here is that the upper (electron) branches of the two topological surface states contribute to transport in all experimentally relevant density regimes, while the hole branch is not accessible. Far in n-regime bulk conduction band states give a minor contribution to transport. More importantly, trivial bulk valence band holes come into play close to the charge neutrality point. Further in p-regime, the strong applied gate voltage leads to the formation of two-dimensional, massive hole states at the HgTe surface. The interplay of different states gives rise to rich physics: Top gate-back gate maps revealed that an anticrossing of Landau levels from the two topological surface states occurs at equal filling. A possible explanation for this effect is a weak hybridization of the surface states; however, future studies need to further clarify this point. Furthermore, the superposition of n-type topological and p-type trivial surface states leads to an intriguing Landau level dispersion. The good quantization of the Hall conductance in this situation indicates that the counterpropagating edge states interact with each other. The nature of this interaction will be the topic of further research. Part III of the thesis is focused on HgTe microstructures. These "channel samples" have a typical width of 0.5 to 4µm and a typical length of 5 to 80µm. The quality of these devices benefits particularly from the improved lithographic processes. As a result, the impurity mean free path of the topological surface state electrons is on the order of the device width and transport becomes semiballistic. This was verified by measuring the channel resistance in small magnetic fields in n-regime. The deflection of carriers towards the dissipative channel walls results in a pronounced peak in the magnetoresistance, which scales in a predictable manner with the channel width. To investigate transport effects due to mutual scattering of charge carriers, the differential resistance of channel samples was measured as a function of carrier temperature. Selective heating of the charge carriers - but not the lattice - was achieved by passing a heating current through the channel. Increasing the carrier temperature has two pronounced effects when the Fermi level is situated in proximity to the bulk valence band maximum where the density of states is large. First, when both topological surface state electrons and bulk holes are present, electron-hole scattering leads to a pronounced increase in resistance with increasing carrier temperature. Second, a thermally induced increase of the electron and hole carrier densities reduces the resistance again at higher temperatures. A model considering these two effects was developed, which can well reproduce the experimental results. Current heating experiments in zero-gap HgTe quantum wells and compressively strained HgTe layers are consistent with this model. These observations raise the question as to how electron-hole scattering may affect other transport properties of HgTe-based three-dimensional topological insulators, which is briefly discussed in the outlook. N2 - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit dem dreidimensionalen topologischen Isolator HgTe. Als topologische Isolatoren bezeichnet man Materialien, die in ihrem Inneren elektrisch isolierend sind, auf ihrer Oberfläche jedoch symmetriegeschützte metallische Zustände aufweisen. Diese topologischen Oberflächenzustände sind aufgrund ihrer speziellen Eigenschaften für die Grundlagenforschung und praktische Anwendungen von großem Interesse. Die Erforschung topologischer Isolatoren ist ein relativ junges Forschungsgebiet, sodass viele Eigenschaften dieser Materialien noch besser verstanden werden müssen. Das übergeordnete Anliegen dieser Arbeit war die experimentelle Untersuchung von HgTe Mikrostrukturen mithilfe von Transportexperimenten. Das Ziel war hier, sowohl das ballistische Transportregime als auch die Streuung von Ladungsträgern untereinander zu beobachten und möglicherweise Besonderheiten der topologischen Oberflächenzustände zu finden. Teil I der Arbeit stellt die Weiterentwicklung lithographischer Prozesse zur Herstellung von HgTe-Mikrostrukturen vor. Der zu Beginn dieser Arbeit genutzte Prozess basierte auf einem Trockenätzprozess mit hochenergetischen \(\text{Ar}^+\) Ionen. Dieses Ionenstrahlätzen beschädigt jedoch die HgTe-Kristallstruktur. Zudem war die verwendete organische Ätzmaske nicht sehr widerstandsfähig gegen Ionenbeschuss und nach dem Ätzvorgang nur schwer zu entfernen. Um diese Probleme zu umgehen, wurde zunächst \(\text{BaF}_2\) als mögliche Alternative zur bestehenden Ätzmaske untersucht. Mithilfe verschiedener Techniken zur Oberflächencharakterisierung wie SEM und XPS konnte gezeigt werden, dass \(\text{BaF}_2\) Ätzmasken einfach herzustellen, sehr widerstandsfähig gegenüber gängigen Trockenätzprozessen für \(\text{Hg}_{1-x}\text{Cd}_x\text{Te}\), und leicht in deionisiertem Wasser zu entfernen sind. Probenpaare, die entweder mit der alten oder der neuen Ätzmaske hergestellt wurden, haben vergleichbare Transporteigenschaften. Allerdings ist die neue \(\text{BaF}_2\) Ätzmaske deutlich robuster gegenüber Trockenätzprozessen und einfacher zu entfernen, was für die weitere Prozessierung eine entscheidende Verbesserung darstellt. Zusätzlich zur neuen Ätzmaske wurde auch induktiv gekoppeltes Plasmaätzen mit \(\text{CH}_4\) und Ar als Prozessgasen eingeführt. Dieses Trockenätzverfahren zeichnet sich durch sehr reproduzierbare Ergebnisse aus. Die Transporteigenschaften der so hergestellten Proben deuten darauf hin, dass induktiv gekoppeltes Plasmaätzen die Kristallqualität nicht merklich beeinträchtigt und dementsprechend auch zur Herstellung kleiner Proben geeignet ist. Der direkte Vergleich mit nasschemisch geätzten Proben zeigt, dass die Kanten der trockengeätzten Proben eine ausgeprägtere Rauigkeit aufweisen. Tatsächlich ist diese - meist unerwünschte - Eigenschaft für einige Experimente in dieser Arbeit von Vorteil oder zumindest nicht problematisch. Die meisten Proben wurden daher mit dem neuen Verfahren hergestellt. Teil II der Arbeit zeigt detailliert, welche topologischen und trivialen Zustände im dreidimensionalen topologischen Isolator HgTe für den Ladungstransport relevant sind. Die zugrundeliegenden Transportexperimente wurden an qualitativ hochwertigen, makroskopischen "Hall bar" Proben aus zugverspannten HgTe-Schichten durchgeführt. Auf alle diese Proben wurde eine "Top Gate"-Elektrode aufgebracht. Zusätzlich waren einige Proben mit einer Modulationsdotierung oder einer weiteren "Back Gate"-Elektrode unter der HgTe Schicht ausgestattet, sodass die Ladungsträgerdichte beider topologischer Oberflächenzustände beeinflusst werden konnte. Aufgrund der hohen Probenqualität konnten bereits bei kleinen Magnetfeldern von weniger als 0.5T Landau-Niveaus aufgelöst werden. Detaillierte Messungen der Landau-Niveaus mit veränderlichen Gatespannungen und Magnetfeldern ermöglichten es, die relevanten Transportkanäle einzeln zu identifizieren. Die wichtigste Erkenntnis ist hierbei, dass die elektronenartigen topologischen Oberflächenzustände in allen experimentell relevanten Dichtebereichen die Transporteigenschaften dominieren, der lochartige Teil dieser Bänder jedoch nicht erreicht werden kann. Weit im n-Bereich werden auch die volumenartigen Zustände des Leitungsbandes besetzt, die jedoch nur einen kleinen Einfluss auf die Transporteigenschaften haben. Die volumenartigen Zustände des Valenzbandes haben hingegen einen großen Einfluss auf Transporteigenschaften, wenn die Gesamtladungsträgerdichte des Systems klein wird. Das Anlegen einer hohen Gatespannung führt weiter im p-Bereich zur Bildung von zweidimensionalen, lochartigen Zuständen an der dem Gate zugewandten HgTe Oberfläche. Aus dem Zusammenspiel dieser Zustände ergeben sich mehrere interessante Effekte: Top- und Back-Gate-abhängige Messungen zeigen deutlich, dass bei gleicher Besetzungszahl die Landau-Niveaus der beiden topologischen Oberflächenzustände nicht direkt kreuzen. Eine mögliche Erklärung für dieses Phänomen ist eine schwache Hybridisierung der Oberflächenzustände, die in weiterführenden Studien genauer untersucht werden sollte. Darüber hinaus führt die Überlagerung von elektronenartigen und lochartigen Zuständen zu einem komplexen Verlauf der Landau-Niveaus im Magnetfeld. Die Hall-Leitfähigkeit ist in dieser Situation exakt quantisiert, was auf eine Wechselwirkung zwischen den gegenläufigen Randzuständen schließen lässt. Eine weiterführende Studie wird sich detaillierter mit dieser Wechselwirkung auseinandersetzen. Teil III der Arbeit konzentriert sich auf HgTe Mikrostrukturen. Diese "Kanalproben" haben üblicherweise eine Breite von 0.5 bis 4µm und eine Länge von 5 bis 80µm. Die weiterentwickelten lithographischen Prozesse erlauben die Herstellung solcher Strukturen mit ausreichend hoher Qualität, um im n-Bereich das quasi-ballistische Transportregime zu erreichen. Hier liegt die mittlere freie Weglänge von Elektronen in den topologischen Oberflächenzuständen in derselben Größenordnung wie die Kanalbreite. Dies konnte durch Messung des Kanalwiderstands in kleinen Magnetfeldern nachgewiesen werden. Die Ladungsträger werden hierbei zu den Kanalwänden hin abgelenkt und streuen dort vermehrt. Der Magnetowiderstand zeigt dann ein ausgeprägtes Maximum, was vorhersagbar mit der Kanalbreite skaliert. Die Ladungsträger können auch untereinander streuen. Um diesen Effekt zu untersuchen, wurde der differentielle Kanalwiderstand als Funktion der Ladungsträgertemperatur gemessen. Für diese Messungen wurde ein Heizstrom direkt durch den Kanal geschickt, um die Ladungsträgertemperatur - nicht jedoch die Gittertemperatur - zu erhöhen. Wenn das Fermi-Niveau nah am Valenzbandmaximum mit seiner sehr großen Zustandsdichte liegt, hat die Erhöhung der Ladungsträgertemperatur zwei sehr ausgeprägte Konsequenzen: Zum einen kommt es zu einem starken Anstieg des Widerstands mit steigender Temperatur, verursacht durch die Streuung von Elektronen aus den topologischen Oberflächenzuständen mit Löchern aus dem Valenzband. Zum anderen führt die thermische Umverteilung von Ladungsträgen bei höheren Temperaturen zu einem Abfall des Widerstands. Basierend auf diesen beiden Effekten wurde ein Modell entwickelt, was die experimentellen Beobachtungen zufriedenstellend reproduziert. Dieses Modell fand weitere Bestätigung durch ähnliche Messungen an HgTe Quantentrögen und druckverspannten HgTe Schichten. Diese Ergebnisse führen zu der Frage, inwiefern die Elektronen-Loch Streuung andere Transporteigenschaften des dreidimensionalen topologischen Isolators HgTe beeinflusst. Ein kurzer Ausblick erörtert, wie diese Frage in weiterführenden Studien untersucht werden kann. KW - Topologischer Isolator KW - Quecksilbertellurid KW - Elektronentransport KW - topological insulator KW - HgTe KW - surface states KW - electron-hole scattering Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-259521 ER - TY - THES A1 - Zusan, Andreas T1 - The Effect of Morphology on the Photocurrent Generation in Organic Solar Cells T1 - Der Einfluss der Morphologie auf die Generierung von Photostrom in organischen Solarzellen N2 - Organic solar cells have great potential to become a low-cost and clean alternative to conventional photovoltaic technologies based on the inorganic bulk material silicon. As a highly promising concept in the field of organic photovoltaics, bulk heterojunction (BHJ) solar cells consist of a mixture of an electron donating and an electron withdrawing component. Their degree of intermixing crucially affects the generation of photocurrent. In this work, the effect of an altered blend morphology on polaron pair dissociation, charge carrier transport, and nongeminate recombination is analyzed by the charge extraction techniques time delayed collection field (TDCF) and open circuit corrected transient charge extraction (OTRACE). Different comparative studies cover a broad range of material systems, including polymer and small-molecule donors in combination with different fullerene acceptors. The field dependence of polaron pair dissociation is analyzed in blends based on the polymer pBTTT-C16, allowing a systematic tuning of the blend morphology by varying the acceptor type and fraction. The effect of both excess photon energy and intercalated phases are minor compared to the influence of excess fullerene, which reduces the field dependence of photogeneration. The study demonstrates that the presence of neat fullerene domains is the major driving force for efficient polaron pair dissociation that is linked to the delocalization of charge carriers. Furthermore, the influence of the processing additive diiodooctane (DIO) is analyzed using the photovoltaic blends PBDTTT-C:PC71BM and PTB7:PC71BM. The study reveals amulti-tiered alteration of the blend morphology of PBDTTT-C based blends upon a systematic increase of the amount of DIO. Domains on the hundred nanometers length scale in the DIO-free blend are identified as neat fullerene agglomerates embedded in an intermixed matrix. With the addition of the additive, 0.6% and 1% DIO already substantially reduces the size of these domains until reaching the optimum 3% DIO mixture, where a 7.1% power conversion efficiency is obtained. It is brought into connection with the formation of interpenetrating polymer and fullerene phases. Similar to PBDTTT-C, the morphology of DIO-free PTB7:PC71BM blends is characterized by large fullerene domains being decreased in size upon the addition of 3% DIO. OTRACE measurements reveal a reduced Langevin-type, super-second order recombination in both blends. It is demonstrated that the deviation from bimolecular recombination kinetics cannot be fully attributed to the carrier density dependence of the mobility but is rather related to trapping in segregated PC71BM domains. Finally, with regard to small-molecule donors, a higher yield of photogeneration and balanced transport properties are identified as the dominant factors enhancing the efficiency of vacuum deposited MD376:C60 relative to its solution processed counterpart MD376:PC61BM. The finding is explained by a higher degree of dimerization of the merocyanine dye MD376 and a stronger donor-acceptor interaction at the interface in the case of the vacuum deposited blend. N2 - Organische Solarzellen sind dank der Möglichkeit einer preisgünstigen und umweltfreundlichen Herstellung eine erfolgversprechende Alternative zu konventionellen Photovoltaiktechnologien, bei denen heutzutage hauptsächlich Silizium zum Einsatz kommt. Ein aussichtsreiches Konzept ist dabei die Heterogemisch (bulk heterojunction , BHJ)-Solarzelle. Deren aktive Schicht besteht aus einer Elektron-gebenden und einer Elektron-entziehenden Komponente, wobei die Generierung von Photostrom entscheidend von der Durchmischung beider Materialien abhängt. Dieser Einfluss der Morphologie auf die Trennung von Polaronpaaren, den Transport von freien Ladungsträgern und deren nichtgeminale Rekombination wird durch die Verwendung der Ladungsextraktionsmethoden time delayed collection field (TDCF) sowie open circuit corrected transient charge extraction (OTRACE) in dieser Arbeit im Detail untersucht. Die vorgestellten Studien umfassen mit Polymeren und kleinen Molekülen als Donatoren sowie verschiedenen Fulleren-Akzeptoren unterschiedlichste Materialsysteme. Der erste Teil der Arbeit befasst sich mit der feldabhängigen Trennung von Polaronpaaren in Solarzellen, die unter Verwendung des Polymers pBTTT-C16 hergestellt werden. Das Materialsystem erlaubt eine systematische Anpassung der Morphologie durch Art und Anteil des Akzeptors. Die Untersuchungen zeigen, dass sowohl Überschussenergie als auch interkalierte Phasen lediglich eine geringe Auswirkung auf die Photogenerierung haben, diese jedoch stark von der Fullerenmenge im Gemisch beeinflusst wird. Das Ergebnis verdeutlicht, dass reine Fullerendomänen die treibende Kraft für eine effiziente Trennung von Polaronpaaren sind, was mit der Delokalisierung von Ladungsträgern verknüpft wird. Im zweiten Teil wird der Einfluss des Additivs Diiodooktan (DIO) auf das Materialsystem PBDTTT-C:PC71BM untersucht. Die Studie zeigt eine mehrstufige Änderung der Morphologie bei einer schrittweisen Erhöhung der verwendeten DIO Menge. Wird das Heterogemisch PBDTTT-C:PC71BM ohne DIO hergestellt, ist dessen Nanostruktur durch große Agglomerate geprägt, die als reine Fullerendomänen identifiziert werden. Bereits die Verwendung von 0.6% und 1% DIO führt zu einer deutlichen Verkleinerung dieser Domänen, wobei erst die maximale Effizienz der mit 3% DIO hergestellten Solarzelle mit der Ausbildung von vernetzten Polymer- und Fullerenphasen in Verbindung gebracht wird. Vergleichbar zu PBDTTT-C weist auch PTB7:PC71BM große Fullerendomänen und deren bessere Dispersion durch die Verwendung von 3% DIO auf. In beiden Fällen zeigt OTRACE eine reduzierte Langevin-artige Rekombination sowie die Abweichung von einem bimolekularen Verhalten. Da diese erhöhte Rekombinationsordnung nicht mit der Ladungsträgerdichtenabhängigkeit der Mobilität erklärt werden kann, wird sie dem Einfangen von Ladungsträgern in Fullerendomänen zugeordnet. Im letzten Teil wird gezeigt, dass eine ergiebigere Photogenerierung sowie ausgeglichene Transporteigenschaften eine erhöhte Bauteileffizienz von aufgedampften MD376:C60 Solarzellen im Vergleich zum flüssigprozessierten Pendant MD376:PC61BM bedingen. Die Beobachtung wird mit einer verbesserten Dimerisation des Merocyanins MD376 und einer stärkeren Donator-Akzeptor-Wechselwirkung an der Grenzfläche erklärt. KW - Organische Solarzelle KW - Photostrom KW - Ladungsträgergenerierung KW - geminale Rekombination KW - nichtgeminale Rekombination KW - Elektronentransport KW - Photovoltaik KW - Rekombination Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-117852 ER -