TY - JOUR A1 - Wyborski, Paweł A1 - Podemski, Paweł A1 - Wroński, Piotr Andrzej A1 - Jabeen, Fauzia A1 - Höfling, Sven A1 - Sęk, Grzegorz T1 - Electronic and optical properties of InAs QDs grown by MBE on InGaAs metamorphic buffer JF - Materials N2 - We present the optical characterization of GaAs-based InAs quantum dots (QDs) grown by molecular beam epitaxy on a digitally alloyed InGaAs metamorphic buffer layer (MBL) with gradual composition ensuring a redshift of the QD emission up to the second telecom window. Based on the photoluminescence (PL) measurements and numerical calculations, we analyzed the factors influencing the energies of optical transitions in QDs, among which the QD height seems to be dominating. In addition, polarization anisotropy of the QD emission was observed, which is a fingerprint of significant valence states mixing enhanced by the QD confinement potential asymmetry, driven by the decreased strain with increasing In content in the MBL. The barrier-related transitions were probed by photoreflectance, which combined with photoluminescence data and the PL temperature dependence, allowed for the determination of the carrier activation energies and the main channels of carrier loss, identified as the carrier escape to the MBL barrier. Eventually, the zero-dimensional character of the emission was confirmed by detecting the photoluminescence from single QDs with identified features of the confined neutral exciton and biexciton complexes via the excitation power and polarization dependences. KW - molecular beam epitaxy KW - quantum dot KW - metamorphic buffer layer KW - band structure KW - photoluminescence KW - photoreflectance Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-297037 SN - 1996-1944 VL - 15 IS - 3 ER - TY - THES A1 - Groß, Heiko T1 - Controlling Light-Matter Interaction between Localized Surface Plasmons and Quantum Emitters T1 - Kontrollierte Licht-Materie Wechselwirkung zwischen lokalisierten Oberflächenplasmonen und Quantenemittern N2 - Metal nanostructures have been known for a long time to exhibit optical resonances via localized surface plasmons. The high electric fields in close proximity to the metal surface have prospects to dramatically change the dynamics of electronic transitions, such as an enhanced spontaneous decay rate of a single emitter. However, there have been two major issues which impede advances in the experimental realization of enhanced light-matter interaction. (i) The fabrication of high-quality resonant structures requires state-of-the-art patterning techniques in combination with superior materials. (ii) The tiny extension of the optical near-field requires precise control of the single emitter with respect to the nanostructure. This work demonstrates a solution to these problems by combining scanning probe and optical confocal microscopy. Here, a novel type of scanning probe is introduced which features a tip composed of the edge of a single crystalline gold sheet. The patterning via focused ion beam milling makes it possible to introduce a plasmonic nanoresonator directly at the apex of the tip. Numerical simulations demonstrate that the optical properties of this kind of scanning probe are ideal to analyze light-matter interaction. Detailed experimental studies investigate the coupling mechanism between a localized plasmon and single colloidal quantum dots by dynamically changing coupling strength via their spatial separation. The results have shown that weak interaction affects the shape of the fluorescence spectrum as well as the polarization. For the best probes it has been found that it is possible to reach the strong coupling regime at the single emitter level at room temperature. The resulting analysis of the experimental data and the proposed theoretical models has revealed the differences between the established far-field coupling and near-field coupling. It has been found that the broad bandwidth of plasmonic resonances are able to establish coherent coupling to multiple transitions simultaneously giving rise to an enhanced effective coupling strength. It has also been found that the current model to numerically calculate the effective mode volume is inaccurate in case of mesoscopic emitters and strong coupling. Finally, light-matter interaction is investigated by the means of a quantum-dot-decorated microtubule which is traversing a localized nearfield by gliding on kinesin proteins. This biological transport mechanism allows the parallel probing of a meta-surface with nm-precision. The results that have been put forward throughout this work have shed new light on the understanding of plasmonic light-matter interaction and might trigger ideas on how to more efficiently combine the power of localized electric fields and novel excitonic materials. N2 - Metallische Nanostrukturen sind seit langer Zeit bekannt dafür optische Resonanzen durch lokalisierte Oberflächenplasmonen zu zeigen. Hohe elektrische Felder in direkter Nähe zur Metalloberfläche versprechen dramatische Dynamikänderungen von elektrischen Übergängen wie z.B. die gesteigerte spontane Zerfallsrate eines Einzelemitters. Es gibt jedoch zwei maßgebliche Gründe warum die Fortschritte der experimentellen Realisierung von Licht-Materie Wechselwirkung ausgebremst wird. (i) Die Herstellung von qualitativ hochwertigen resonanten Strukturen benötigt modernste Strukturierungsmethoden sowie die bestmöglichen Materialeigenschaften. (ii) Die winzigen Dimensionen von optischen Nahfeldern erfordern eine präzise Kontrolle des Einzelemitters im Bezug zur Nanostruktur. Diese Arbeit löst diese Probleme durch die Kombination eines Rasterkraftmikroskops mit einem optischen Konfokalmikroskop. Dabei wird eine neuartige Rastersonde vorgestellt welche eine Spitze aufweist die aus der Ecke einer monokristallinen Goldflocke besteht. Die Strukturierung mittels eines fokussierten Ionenstrahls ermöglicht es einen plasmonischen Nanoresonator direkt an der Spitze der Sonde herzustellen. Numerische Simulationen haben gezeigt, dass die optischen Eigenschaften für diese Art von Sonde ideal sind um Licht-Materie Wechselwirkung zu untersuchen. Die hier gezeigten experimentellen Studien haben den Kopplungsmechanismus zwischen lokalisierten Plasmonen und einzelnen kolloidalen Quantenpunkten untersucht indem die Kopplungstärke dynamisch über den Abstand kontrolliert wurde. Die Ergebnisse haben gezeigt, dass schwache Wechselwirkung einen Einfluss auf die Form des Fluoreszenzspektrums als auch auf die Polarisation hat. Die besten Sonden haben gezeigt, dass es möglich ist starke Wechselwirkung mit Einzelemittern bei Raumtemperatur zu erreichen. Die resultierende Analyse der experimentellen Daten und die aufgestellten theoretischen Modelle haben die Unterschiede zwischen der etablierten Fernfeldkopplung und der Nahfeldkopplung aufgezeigt. Dabei wurde beobachtet, dass die große Bandbreite von plasmonischen Resonanzen es möglich macht kohärent mit mehreren Übergängen gleichzeitig zu koppeln und dabei die effektive Kopplungsstärke zu höhen. Es wurde auch festgestellt, dass das aktuelle Model zur numerischen Beschreibung von effektiven Modenvolumen Ungenauigkeiten bei mesoskopischen Emittern und starker Wechselwirkung aufzeigt. Zuletzt wird die Licht-Materie Wechselwirkung mittels Quantenpunkt-bestückten Mikrotubuli untersucht, die auf Kinesin Proteinen durch ein lokalisiertes Nahfeld gleiten. Dieses biologische Transportsystem erlaubt es eine Meta-Oberfläche mit nm-Präzision parallel zu untersuchen. Die Ergebnisse, die diese Arbeit hervorgebracht hat, wirft neues Licht auf das Verständnis von plasmonischer Licht-Materie Wechselwirkung und könnte als Grundlage dienen neue Ideen zu entwickeln um effizienter die Stärke von lokalisierten elektrischen Felder und neuartiger exzitonischer Materialien zu kombinieren. KW - Plasmon KW - Starke Kopplung KW - Quantenpunkt KW - Mikrotubulus KW - Nahfeldoptik KW - light-matter interaction KW - quantum optics KW - optical antenna KW - quantum dot KW - surface plasmon KW - strong coupling Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-192097 ER - TY - JOUR A1 - Sánchez, Rafael A1 - Thierschmann, Holger A1 - Molenkamp, Laurens W. T1 - Single-electron thermal devices coupled to a mesoscopic gate JF - New Journal of Physics N2 - We theoretically investigate the propagation of heat currents in a three-terminal quantum dot engine. Electron–electron interactions introduce state-dependent processes which can be resolved by energy-dependent tunneling rates. We identify the relevant transitions which define the operation of the system as a thermal transistor or a thermal diode. In the former case, thermal-induced charge fluctuations in the gate dot modify the thermal currents in the conductor with suppressed heat injection, resulting in huge amplification factors and the possible gating with arbitrarily low energy cost. In the latter case, enhanced correlations of the state-selective tunneling transitions redistribute heat flows giving high rectification coefficients and the unexpected cooling of one conductor terminal by heating the other one. We propose quantum dot arrays as a possible way to achieve the extreme tunneling asymmetries required for the different operations. KW - physics KW - quantum dot KW - heat currents KW - thermal devices KW - single-electron tunneling Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-172982 VL - 19 ER - TY - JOUR A1 - Lee, Eun-Hye A1 - Song, Jin-Dong A1 - Han, Il-Ki A1 - Chang, Soo-Kyung A1 - Langer, Fabian A1 - Höfling, Sven A1 - Forchel, Alfred A1 - Kamp, Martin A1 - Kim, Jong-Su T1 - Structural and optical properties of position-retrievable low-density GaAs droplet epitaxial quantum dots for application to single photon sources with plasmonic optical coupling JF - Nanoscale Research Letters N2 - The position of a single GaAs quantum dot (QD), which is optically active, grown by low-density droplet epitaxy (DE) (approximately 4 QDs/μm\(^{2}\)), was directly observed on the surface of a 45-nm-thick Al\(_{0.3}\)Ga\(_{0.7}\)As capping layer. The thin thickness of AlGaAs capping layer is useful for single photon sources with plasmonic optical coupling. A micro-photoluminescence for GaAs DE QDs has shown exciton/biexciton behavior in the range of 1.654 to 1.657 eV. The direct observation of positions of low-density GaAs DE QDs would be advantageous for mass fabrication of devices that use a single QD, such as single photon sources. KW - quantum dot KW - droplet epitaxy KW - micro-photoluminescence KW - single photon KW - GaAs Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-143692 VL - 10 IS - 114 ER - TY - JOUR A1 - Thierschmann, H. A1 - Henke, M. A1 - Knorr, J. A1 - Maier, L. A1 - Heyn, C. A1 - Hansen, W. A1 - Buhmann, H. A1 - Molenkamp, L. W. T1 - Diffusion thermopower of a serial double quantum dot JF - New Journal of Physics N2 - We have experimentally studied the diffusion thermopower of a serial double quantum dot, defined electrostatically in a GaAs/AlGaAs heterostructure. We present the thermopower stability diagram for a temperature difference 1T = (20±10)mK across the device and find a maximum thermovoltage signal of several μV in the vicinity of the triple points. Along a constant energy axis in this regime, the data show a characteristic pattern which is in agreement with Mott’s relation and can be well understood within a model of sequential transport. KW - quantum dot Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-129714 VL - 15 IS - 123010 ER - TY - THES A1 - Dengel, Radu-Gabriel T1 - Fabrication of magnetic artificial atoms T1 - Herstellung künstlicher Atome mit magnetischen Eigenschaften N2 - This thesis presents the detailed development of the fabrication process and the first observations of artificial magnetic atoms from the II-VI diluted magnetic semiconductor alloy (Zn,Cd,Be,Mn)Se. In order to manufacture the vertical quantum dot device which exhibits artificial atom behavior a number of development steps are conducted. First, the II-VI heterostructure is adjusted for the linear transport regime. Second, state of the art vertical quantum dot fabrication techniques in the III-V material system are investigated regarding their portability to the II-VI heterostructure. And third, new approaches to the fabrication process are developed, taking into account the complexity of the heterostructure and its physical properties. Finally a multi-step fabrication process is presented, which is built up from electron beam and optical lithography, dry and wet etching and insulator deposition. This process allows for the processing of pillars with diameters down to 200 nm with an insulating dielectric and gate. Preliminary transport data on the fabricated vertical quantum dots are presendted confirming the magnetic nature of the resulting artificial atoms. N2 - Die Fabrikation und Erforschung künstlicher Atome ist hinsichtlich ihres physikalischen Verständnisses und ihrer Herstellungstechnologie weit fortgeschritten. Diese werden vorwiegend in lateralen oder vertikalen Quantenpunkten (QDots) aus dem III-V Materialsystem erzeugt. Allerdings ist es derzeit nicht möglich, künstliche Atome mit ausgeprägten magnetischen Eigenschaften herzustellen, um diese zu untersuchen. Diese Arbeit präsentiert die Punkt-für-Punkt-Entwicklung der Herstellungstechnologie sowie erste experimentelle Beobachtungen von künstlichen magnetischen Atomen aus dem II-VI verdünnt magnetischen Halbleitermaterialsystem (Zn,Cd,Be,Mn)Se. Das der Entwicklung zugrunde liegende elektronische Bauelement ist eine resonante Tunneldiode (RTD) aus dem II-VI Halbleitermaterialsystem, die früher bereits entwickelt wurde. ... KW - Zwei-Sechs-Halbleiter KW - Quantenpunkt KW - Magnetische Eigenschaft KW - quantum dot KW - Giant Zeeman splitting KW - electron beam lithography KW - dry etching KW - diluted magnetic semiconductor KW - II-VI KW - RTD KW - heterostructure KW - insulator KW - artificial atom KW - fabrication KW - transport data Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-103162 ER - TY - THES A1 - Maier, Florian C. T1 - Spectromicroscopic characterisation of the formation of complex interfaces T1 - Spektromikroskopische Charakterisierung der Bildung komplexer Grenzflächen N2 - Within the framework of this thesis the mechanisms of growth and reorganisation of surfaces within the first few layers were investigated that are the basis for the fabrication of high quality thin films and interfaces. Two model systems, PTCDA/Ag(111) and CdSe/ZnSe quantum dots (QD), were chosen to study such processes in detail and to demonstrate the power and improvements of the aberration corrected spectromicroscope SMART [1] simultaneously. The measurements benefit especially from the enhanced transmission of the microscope and also from its improved resolution. SMART, the first double–aberration corrected instrument of its kind [2], provided comprehensive methods (LEEM/PEEM, μ–LEED, μ–XPS) to study in–situ and in real time the surface reorganisation and to determine morphology, local structure and local chemical composition of the resulting thin film. Complementarily, a commercial AFM [3] was used ex–situ. XPEEM and μ–XPS measurements were made possible by attaching SMART to the high flux density beamline of the soft–X–ray source BESSY–II [4]. PTCDA/Ag(111) – Growth and structure of the first two layers Although PTCDA/Ag(111) is one of the most intensely studied model systems for the growth of organic semiconductor thin films, it still offers new insights into a complex growth behaviour. This study enlightens the temperature dependant influence of morphological features as small as monatomic Ag steps on the growth process of the first two layers. At low temperatures, single Ag steps act as diffusion barriers. But interdiffusion was observed already for the 2nd layer whereas domain boundaries in the 1st PTCDA–layer persist for crystallite growth in the 2nd layer. 1st layer islands are more compact and the more dendritic development of the 2nd layer indicates reduced interaction strength between 2nd and 1st layer. These findings were explained by a model consisting of structural and potential barriers. The second part of the PTCDA study reveals a variety of phases that appears only if at least two layers are deposited. Besides the six known rotational domains of the interface system PTCDA/Ag(111) [5], a further manifold of structures was discovered. It does not only show a surprising striped image contrast, but the 2nd layer also grows in an elongated way along these so–called ’ripples’. The latter show a rather large period and were found in a wide temperature range. Additionally the μ-LEED pattern of such a domain shows a new super–superstructure as well. This phase is explained by a structural model that introduces a rotated, more relaxed domain in the 2nd layer that does not exist in the first layer. Its structural parameters are similar to those of the bulk unitcells of PTCDA. The model is confirmed by the observation of two different rotational domains that grow on top of one single ’substrate’ domain in the 1st layer. The orientations of the ripple phases fit as well to the predictions of the model. The growth direction along the ripples corresponds to the short diagonal of the super–superstructure unitcell with diamond–like shape. CdSe/ZnSe – Inverse structuring by sublimation of an α-Te cap With the second model system the formation of CdSe quantum dots (QD) from strained epi-layers was investigated. In this case the structures do not form during deposition, but rather during sublimation of the so–called ‘ignition cap’. For these pilot experiments not only the process of QD formation itself was of interest, but also the portability of the preparation and the prevention of contaminations. It was found that the α-Se is well suited for capping and the last step of the QD preparation, the sublimation of the α-Te cap, needs a sufficiently high rate in rise of temperature. Subsequently the cap, the process of desorption and the final surface with the quantum structures were investigated in detail. The cap was deposited by the MBE-group in Würzburg as an amorphous Te layer but was found to contain a variety of structures. Holes, cracks, and micro–crystallites within an α-Te matrix were identified. Sublimation of the “ignition cap” was observed in real–time. Thus the discovered cap-structures could be correlated with the newly formed features as, e.g., QDs on the bare CdSe surface. Since CdSe/ZnSe QDs prefer to form in the neighbourhood of the Te μ–crystallites, Te was found to play a major role in their formation process. Different explanations as the impact of Te as a surfactant, an enhanced mobility of adatoms or as stressor nuclei are discussed. The spectromicroscopic characterisation of the CdSe surface with QDs revealed the crystallographic directions. An increased Cd signal of the film was found at positions of former holes. Several possibilities as segregation or surface termination are reviewed, that might explain this slight Cd variation. Therewith, an important step to a detailed understanding of the complex reorganisation process in coating systems could be achieved. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden der Schicht– und Grenzflächenpräparation zu Grunde liegende Wachstums– und Reorganisationsmechanismen anhand von zwei Modellsystemen in–situ untersucht. Diese waren auch geeignet, das Potential von SMART [1, 2], dem ersten doppelt aberrationskorrigierten, niederenergetischen Elektronen-Spektromikroskop, in seiner weiter optimierten Version zu demonstrieren. Dabei wurde besonders von der gesteigerten Transmission des Mikroskops, aber auch von der verbesserten Auflösung durch die Aberrationskorrektur profitiert. SMART erlaubt nicht nur Messungen unter UHV–Bedingungen, sondern auch in Echtzeit, wobei zwischen einer Reihe von Methoden (LEEM/PEEM, μ–LEED, μ–XPS) kurzfristig und in–situ gewechselt werden kann. Ergänzt wurden die Messungen mit Hilfe eines kommerziellen AFM [3]. Erst die Installation von SMART an einem Strahlrohr von BESSY–II [4] mit hoher Flussdichte im Bereich der weichen Röntgenstrahlung ermöglichte die XPEEM– und μ–XPS–Messungen. PTCDA/Ag(111) – Wachstum und Struktur der ersten beiden Lagen Das ausgiebig untersuchte Modellsystem PTCDA/Ag(111) sorgt nach wie vor für Überraschungen. So konnte bei den vorgestellten Untersuchungen der Einfluss der Morphologie auf den Wachstumsprozess der ersten beiden Lagen detailliert beobachtet werden. Monoatomare Ag–Stufen fungieren dabei als T–abhängige Diffusionsbarrieren für die PTCDA–Moleküle in der ersten Lage. Hingegen ist die Diffusion von Molekülen der zweiten Lage über Domänengrenzen der ersten Lage hinweg leicht möglich, wenngleich PTCDA–Domänengrenzen der ersten ML auch für Kristallite in der zweiten Lage begrenzend sind. Das unterschiedliche Domänenwachstumsverhalten wird dadurch erklärt, dass die Wechselwirkungsstärke zwischen zweiter und erster Lage gegenüber der zwischen erster Lage und Ag(111) reduziert ist und dass benachbarte Domänen unterschiedliche Struktur aufweisen. Ein zweiter Teilaspekt beleuchtet den Polymorphismus der zweiten Lage PTCDA auf Ag(111). Neuartige Domänen zeigen nicht nur einen ungewöhnlichen, linear variierenden Kontrast, sondern auch anisotropes Wachstum in einem weiten Temperaturbereich, bevorzugt entlang der sogenannten ’Ripple’. Mit μ–LEED wurde die neue kristallographische Über–Überstruktur charakterisiert. Zudem wurden in Dunkelfeld-LEEM zwei unterschiedliche Rotationsdomänen auf einer einzelnen Substratdomäne beobachtet. Die Abmessungen der Einheitszelle der Moleküle in der zweiten Lage ähneln denen der ersten Lage, sind aber gegenüber diesen um unerwartete 75° gedreht. Zur Erklärung dieser Beobachtungen wird ein Strukturmodell vorgeschlagen, das aus zwei unterschiedlichen und daher verspannt gestapelten PTCDA–Domänen besteht. Derartige Domänen wachsen bevorzugt entlang der „Ripples“ und damit entlang der kurzen Diagonalen der vorgeschlagenen Über-Überstruktur auf. Die vorhergesagten Orientierungen der „Ripples“ wurden ebenfalls nachgewiesen. Der linienförmige Kontrast in der zweiten Lage wird durch eine Oszillation des Lagenabstandes erklärt. CdSe/ZnSe – Rückwirkende Strukturbildung durch Sublimation einer α–Te-Deckschicht Weiterhin wurde die Bildung von CdSe-Quantenpunkten (QD) aus verspannten CdSe/ZnSe(001)-Schichten untersucht, die sich bei Sublimation der Te-Schicht reorganisieren. In Pilotexperimenten mit einem Spektromikroskop an CdSe/ZnSe-Heterostrukturen wurden sowohl der Bildungsprozess der Quantenstrukturen selbst detailliert untersucht, als auch die Tauglichkeit des Kontaminationsschutzes sorgfältig verifiziert. Die in-situ Sublimation der mikromorphen Te-Deckschicht, Auslöser für die QD-Bildung, erfordert ausreichend hohe Heizraten. Schrittweise wurden die Deckschicht, der Desorptionsprozess und die resultierende Oberfläche mit den Quantenstrukturen unter die Lupe genommen. Die als α-Te abgeschiedene Kappe weist eine Vielzahl von Strukturen auf, welche als Löcher, Risse und Mikrokristallite in einer α-Te Matrix identifiziert und charakterisiert wurden. Durch die Echtzeitbeobachtung des Desorptionsprozesses konnten die Positionen der Strukturen in der Kappe mit den zurückbleibenden bzw. neu entstehenden Strukturen wie den Quantenpunkten korreliert werden. Aus der relativen Anordnung der Strukturen wird gefolgert, dass die Präsenz von Tellur bei der Bildung der Quantenpunkte eine wichtige Rolle spielt. Verschiedene Erklärungsansätze wie zum Beispiel die Wirkung als „Surfactant“, Erhöhung der Diffusion und spannungsinduzierte Nukleation werden diskutiert. Die LEED-Charakterisierung der QD-besetzten CdSe-Oberfläche erlaubt die Korrelation mit den kristallographischen Richtungen des Substrats. Das XPEEM-signal weist auf Cd–Segregation unter den Löchern hin, lässt aber auch die Deutung als Cd-terminierte Oberflächenrekonstruktion zu. Damit ist ein erster, wichtiger Schritt zur detaillierten Aufklärung des Reorganisationsprozesses des komplexen Schichtsystems bei der Bildung von selbstorganisierten Quantenpunkten gelungen. KW - Halbleiterschicht KW - Wachstumsprozess KW - Spektroskopie KW - Mikroskopische Technik KW - Perylendianhydrid KW - Silber KW - Quantenpunkt KW - Cadmiumselenid KW - Oberflächenanalyse KW - Röntgenspektroskopie KW - Elektronenmikroskopie KW - Semiconductor KW - organic KW - PTCDA KW - Ag(111) KW - anorganic KW - quantum dot KW - CdSe KW - ZnSe KW - CdTe KW - Spectromicroscopy KW - LEEM KW - XPEEM KW - LEED KW - XPS Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-65062 ER -