TY - JOUR A1 - Aad, G. A1 - Abbott, B. A1 - Abdallah, J. A1 - Abdel Khalek, S. A1 - Abdelalim, A. A. T1 - Search for the Standard Model Higgs boson in the H→WW(⋆)→ℓνℓνH→WW(⋆)→ℓνℓν decay mode with 4.7 fb\(^{−1}\) of ATLAS data at \(\sqrt{s}\)=7 TeV JF - Physics Letters B N2 - A search for the Standard Model Higgs boson in the H→WW(⋆)→ℓνℓνH→WW(⋆)→ℓνℓν (ℓ=e,μℓ=e,μ) decay mode is presented. The search is performed using proton–proton collision data corresponding to an integrated luminosity of 4.7 fb\(^{−1}\) at a centre-of-mass energy of 7 TeV collected during 2011 with the ATLAS detector at the Large Hadron Collider. No significant excess of events over the expected background is observed. An upper bound is placed on the Higgs boson production cross section as a function of its mass. A Standard Model Higgs boson with mass in the range between 133 GeV and 261 GeV is excluded at 95% confidence level, while the expected exclusion range is from 127 GeV to 233 GeV. KW - ATLAS KW - LHC KW - Higgs KW - WW Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-127307 VL - 761 IS - 1 ER - TY - JOUR A1 - Aad, G. A1 - Abbott, B. A1 - Abdallah, J. A1 - Abdelalim, A. A. A1 - Abdesselam, A. T1 - Electron performance measurements with the ATLAS detector using the 2010 LHC proton-proton collision data JF - The European Physical Journal C N2 - Detailed measurements of the electron performance of the ATLAS detector at the LHC are reported, using decays of the Z, W and J/ψ particles. Data collected in 2010 at s√=7 TeV are used, corresponding to an integrated luminosity of almost 40 pb\(^{−1}\). The inter-alignment of the inner detector and the electromagnetic calorimeter, the determination of the electron energy scale and resolution, and the performance in terms of response uniformity and linearity are discussed. The electron identification, reconstruction and trigger efficiencies, as well as the charge misidentification probability, are also presented. KW - electromagnetic calorimeter KW - Atlas detector KW - calorimeter Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-127313 VL - 72 IS - 1909 ER - TY - THES A1 - Adler, Florian Rudolf T1 - Electronic Correlations in Two-dimensional Triangular Adatom Lattices T1 - Elektronische Korrelationen in zweidimensionalen Adatom-Dreiecksgittern N2 - Two-dimensional triangular lattices of group IV adatoms on semiconductor substrates provide a rich playground for the investigation of Mott-Hubbard physics. The possibility to combine various types of adatoms and substrates makes members of this material class versatile model systems to study the influence of correlation strength, band filling and spin-orbit coupling on the electronic structure - both experimentally and with dedicated many-body calculation techniques. The latter predict exotic ground states such as chiral superconductivity or spin liquid behavior for these frustrated lattices, however, experimental confirmation is still lacking. In this work, three different systems, namely the \(\alpha\)-phases of Sn/SiC(0001), Pb/Si(111), and potassium-doped Sn/Si(111) are investigated with scanning tunneling microscopy and photoemission spectroscopy in this regard. The results are potentially relevant for spintronic applications or quantum computing. For the novel group IV triangular lattice Sn/SiC(0001), a combined experimental and theoretical study reveals that the system features surprisingly strong electronic correlations because they are boosted by the substrate through its partly ionic character and weak screening capabilities. Interestingly, the spectral function, measured for the first time via angle-resolved photoemission, does not show any additional superstructure beyond the intrinsic \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) reconstruction, thereby raising curiosity regarding the ground-state spin pattern. For Pb/Si(111), preceding studies have noted a phase transition of the surface reconstruction from \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) to \(3 \times 3\) at 86 K. In this thesis, investigations of the low-temperature phase with high-resolution scanning tunneling microscopy and spectroscopy unveil the formation of a charge-ordered ground state. It is disentangled from a concomitant structural rearrangement which is found to be 2-up/1-down, in contrast to previous predictions. Applying an extended variational cluster approach, a phase diagram of local and nonlocal Coulomb interactions is mapped out. Based on a comparison of theoretical spectral functions with scattering vectors found via quasiparticle interference, Pb/Si(111) is placed in said phase diagram and electronic correlations are found to be the driving force of the charge-ordered state. In order to realize a doped Mott insulator in a frustrated geometry, potassium was evaporated onto the well-known correlated Sn/Si(111) system. Instead of the expected insulator-to-metal transition, scanning tunneling spectroscopy data indicates that the electronic structure of Sn/Si(111) is only affected locally around potassium atoms while a metallization is suppressed. The potassium atoms were found to be adsorbed on empty \(T_4\) sites of the substrate which eventually leads to the formation of two types of K-Sn alloys with a relative potassium content of 1/3 and 1/2, respectively. Complementary measurements of the spectral function via angle-resolved photoemission reveal that the lower Hubbard band of Sn/Si(111) gradually changes its shape upon potassium deposition. Once the tin and potassium portion on the surface are equal, this evolution is complete and the system can be described as a band insulator without the need to include Coulomb interactions. N2 - Zweidimensionale Dreiecksgitter aus Adatomen der vierten Hauptgruppe auf Halbleitersubstraten bieten eine reichhaltige Spielwiese für die Untersuchung von Mott-Hubbard-Physik. Die Möglichkeit, verschiedene Adatomsorten und Substrate zu kombinieren, macht die Mitglieder dieser Materialklasse zu vielseitigen Modellsystemen, um den Einfluss von Korrelationsstärke, Bandfüllung und Spin-Bahn-Kopplung auf die elektronische Struktur zu untersuchen - sowohl im Experiment als auch mit Vielkörper-Rechnungen. Letztere prognostizieren exotische Grundzustände, wie z.B. chirale Supraleitung oder eine Spin-Flüssigkeit, wobei eine experimentelle Bestätigung jeweils noch aussteht. In dieser Dissertation werden drei derartige Systeme, nämlich die \(\alpha\)-Phasen von Sn/SiC(0001), Pb/Si(111) und kaliumdotiertem Sn/Si(111) mittels Rastertunnelmikroskopie und Photoemissionsspektroskopie diesbezüglich untersucht. Die Resultate sind potentiell relevant für Anwendungen im Bereich der Spintronik oder Quantencomputer. Für das erst kürzlich realisierte Gruppe-IV-Dreiecksgitter Sn/SiC(0001) zeigt diese Studie, bei der experimentelle und theoretische Methoden kombiniert werden, dass das System unerwartet starke Korrelationen aufweist, weil sie durch den teilweise ionischen Charakter und das geringe Abschirmungsvermögen des Substrats verstärkt werden. Die Spektralfunktion, die erstmals mit winkelaufgelöster Photoemission gemessen wird, zeigt keine überstruktur außer der intrinsischen \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) Rekonstruktion des Gitters, was die Frage nach der Anordnung der Spins im Grundzustand aufwirft. Bei Pb/Si(111) haben bereits frühere Veröffentlichungen einen Phasenübergang bei der Oberflächenrekonstruktion von \(\sqrt{3}\times\sqrt{3}R30^{\circ}\) auf \(3 \times 3\) bei 86 K festgestellt. In dieser Arbeit zeigen Untersuchungen der Niedrigtemperaturphase mit hochaufgelöster Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie die Entstehung eines ladungsgeordneten Zustands. Dieser wird von der begleitend auftretenden strukturellen Neuordnung getrennt, welche entgegen bisheriger Voraussagen eine 2-hoch/1-tief-Anordnung aufweist. Mit Hilfe einer neu entwickelten Cluster-Rechenmethode wird ein Phasendiagramm erstellt, in dem die lokale und nichtlokale Coulomb-Wechselwirkung gegeneinander aufgetragen sind. Durch einen Vergleich zwischen theoretischen Spektralfunktionen mit Streuvektoren, die mittels Quasiteilchen-Interferenz bestimmt werden, kann Pb/Si(111) in besagtem Phasendiagramm platziert werden. Dadurch stellt sich heraus, dass elektronische Korrelationen die treibende Kraft für den ladungsgeordneten Zustand in Pb/Si(111) sind. Um einen dotierten Mott-Isolator in einem frustrierten System zu verwirklichen, wird Kalium auf das bekannte, korrelierte System Sn/Si(111) aufgebracht. Statt des erwarteten Isolator-Metall übergangs zeigen Messungen mit Rastertunnelspektroskopie, dass die elektronische Struktur von Sn/Si(111) nur lokal in der unmittelbaren Umgebung der Kaliumatome beeinflusst wird, ohne dass das System metallisch wird. Die Kaliumatome werden auf freien \(T_4\)-Plätzen des Substrats adsorbiert, was letztendlich zur Ausbildung von zwei unterschiedlichen Kalium-Zinn-Legierungen mit einem Kaliumanteil von 1/3 bzw. 1/2 führt. Komplementäre Messungen der Spektralfunktion mit winkelaufgelöster Photoemission zeigen, dass das untere Hubbardband von Sn/Si(111) durch die Kalium-Deposition allmählich seine Form verändert. Sobald Zinn und Kalium zu gleichen Teilen auf der Oberfläche vorliegen, ist diese Transformation beendet und das System kann als einfacher Bandisolator ohne die Notwendigkeit, elektronische Korrelationen zu berücksichtigen, beschrieben werden. KW - Rastertunnelmikroskopie KW - ARPES KW - Elektronenkorrelation KW - Oberflächenphysik Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-241758 ER - TY - JOUR A1 - Akshat, Puri A1 - Aaboud, M. A1 - Aad, G. A1 - Abbott, B. A1 - Abdinov, O. A1 - Abeloos, B. A1 - Abhayasinghe, D. K. A1 - Abidi, S. H. A1 - Abou Zeid, O. S. A1 - Abraham, N. L. A1 - Abramowicz, H. A1 - Abreu, H. A1 - Abulaiti, Y. A1 - Acharya, B. S. A1 - Adachi, S. A1 - Adam, L. A1 - Adamczyk, L. A1 - Adelman, J. A1 - Adersberger, M. A1 - Adiguzel, A. A1 - Adye, T. A1 - Affolder, A. A. A1 - Afik, Y. A1 - Agheorghiesei, C. A1 - Aguilar-Saavedra, J. A. A1 - Ahmadov, F. A1 - Aiellil, G. A1 - Akatsuka, S. A1 - Akesson, T. P. A. A1 - Akilli, E. A1 - Akimov, A. V. A1 - Alberghi, G. L. A1 - Albert, J. A1 - Albicocco, P. A1 - Alconada Verzini, M. J. A1 - Alderweireld, S. A1 - Aleksa, M. A1 - Aleksandrov, I. N. A1 - Alexa, C. A1 - Alexopoulos, T. A1 - Alhroob, M. A1 - Ali, B. A1 - Alimonti, G. A1 - Alison, J. A1 - Andre, S. P. A1 - Allaire, C. A1 - Allbrooke, B. M. M. A1 - Allen, B. W. A1 - Allport, P. P. A1 - Aloisio, A. A1 - Alonso, A. A1 - Alonso, F. A1 - Alpigiani, C. A1 - Alshehri, A. A. A1 - Alstaty, M. I. A1 - Alvarez, Gonzalez B. A1 - Alvarez Piqueras, D. A1 - Alviggi, M. G. A1 - Amadio, B. T. A1 - Amaral, Coutinho, Y. A1 - Ambler, A. A1 - Ambroz, L. A1 - Amelung, C. A1 - Amidei, D. A1 - Amor Dos Santos, S. P. A1 - Amoroso, S. A1 - Amrouche, C. S. A1 - Anastopoulos, C. A1 - Ancu, L. S. A1 - Andari, N. A1 - Andeen, T. A1 - Anders, C. F. A1 - Anders, J. K. A1 - Anderson, K. J. A1 - Andreazza, A. A1 - Andrei, V. A1 - et al, T1 - Measurement of angular and momentum distributions of charged particles within and around jets in Pb plus Pb and pp collisions at root s(NN)=5.02 TeV with ATLAS at the LHC : XXVIIth International Conference on Ultrarelativistic Nucleus-Nucleus Collisions (Quark Matter 2018) JF - Nuclear Physics A N2 - Studies of the fragmentation of jets into charged particles in heavy-ion collisions can help in understanding the mechanism of jet quenching by the hot and dense QCD matter created in such collisions, the quark-gluon plasma. These proceedings present a measurement of the angular distribution of charged particles around the jet axis in root s(NN) = 5.02 TeV Pb+Pb and pp collisions, done using the ATLAS detector at the LHC. The measurement is performed inside jets reconstructed with the anti-k(t) algorithm with radius parameter R = 0.4, and is extended to regions outside the jet cone. Results are presented as a function of Pb+Pb collision centrality, and both jet and charged-particle transverse momenta. KW - jets KW - fragmentation functions KW - jet shapes Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-224703 VL - 982 IS - 2 ER - TY - THES A1 - Al-Baidhani, Mohammed T1 - Spectroscopy as a tool to investigate the high energy optical properties of nanostructured magnetically doped topological insulator T1 - Spektroskopie als Methode zur Untersuchung der optischen Eigenschaften nanostrukturierter, magnetisch dotierter Topologischer Isolatoren bei hohen Energien N2 - In this dissertation the electronic and high-energy optical properties of thin nanoscale films of the magnetic topological insulator (MTI) (V,Cr)y(BixSb1-x)2-yTe3 are studied by means of X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and electron energy-loss spectroscopy (EELS). Magnetic topological insulators are presently of broad interest as the combination of ferromagnetism and spin-orbit coupling in these materials leads to a new topological phase, the quantum anomalous Hall state (QAHS), with dissipation less conduction channels. Determining and controlling the physical properties of these complex materials is therefore desirable for a fundamental understanding of the QAHS and for their possible application in spintronics. EELS can directly probe the electron energy-loss function of a material from which one can obtain the complex dynamic dielectric function by means of the Kramers-Kronig transformation and the Drude-Lindhard model of plasmon oscillations. The XPS core-level spectra in (V,Cr)y(BixSb1-x)2-yTe3 are analyzed in detail with regards to inelastic background contributions. It is shown that the spectra can be accurately described based on the electron energy-loss function obtained from an independent EELS measurement. This allows for a comprehensive and quantitative analysis of the XPS data, which will facilitate future core-level spectroscopy studies in this class of topological materials. From the EELS data, furthermore, the bulk and surface optical properties were estimated, and compared to ab initio calculations based on density functional theory (DFT) performed in the GW approximation for Sb2Te3. The experimental results show a good agreement with the calculated complex dielectric function and the calculated energy-loss function. The positions of the main plasmon modes reported here are expected to be generally similar in other materials in this class of nanoscale TI films. Hence, the present work introduces EELS as a powerful method to access the high-energy optical properties of TI thin films. Based on the presented results it will be interesting to explore more systematically the effects of stoichiometry, magnetic doping, film thickness and surface morphology on the electron-loss function, potentially leading to a better understanding of the complex interplay of structural, electronic, magnetic and optical properties in MTI nanostructures. N2 - Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit den elektronischen und hochen- ergetischen optischen Eigenschaften von auf der Nanoskala dünnen Filmen des magnetischen topologischen Isolators (MTI) (V,Cr)y(BixSb1−x)2−yTe3 mithilfe von Röntgenphotoelektronenspektroskopie (engl.: X-ray photoelectron spectroscopy, XPS), sowie Elektronenenergieverlustspektroskopie (engl.: electron energy-loss spectroscopy, EELS). Magnetische topologische Isolatoren sind gegenwärtig von großem Interesse, da die Kombination von Ferromagnetismus und Spin-Bahn- Kopplung in diesen Materialien zu einer neuen topologischen Phase führt, der Quanten-Anomalen-Hall-Phase (engl.: quantum anomalous Hall state, QAHS), die sich durch verlustfreie Leitungskanäle auszeichnet. Bestimmung und Kontrolle der physikalischen Eigenschaften dieser komplexen Materialien ist somit erstrebenswert für ein fundamentales Verständnis des QAHS sowie für Anwendungen in der Spin- tronik. EELS erlaubt die direkte Untersuchung der Elektronenenergieverlustfunk- tion eines Materials, aus der man, mithilfe der Kramers-Kronig-Transformation und des Drude-Lindhard-Modells von Plasmonenoszillationen, die komplexe dynamis- che dielektrische Funktion des Materials erhält. In den XPS-Spektren der Rumpfniveaus in (V,Cr)y(BixSb1−x)2−yTe3 wird detail- liert insbesondere der Beitrag des inelastischen Untergrunds analysiert. Es kann gezeigt werden, dass, basierend auf der in einem unabhängigen EELS-Experiment gewonnenen Elektronenenergieverlustfunktion, die Rumpfniveauspektren präzise beschrieben werden können. Dies erlaubt eine umfangreiche und quantitative Anal- yse der Daten, was zukünftige Rumpfniveaustudien dieser Klasse topologischer Materialien erleichtern wird. Die mit EELS gewonnenen Daten ermöglichen weiter- hin eine Abschätzung der optischen Eigenschaften von Volumen und Oberfläche der Materialien, die in der vorliegenden Arbeit mit ab initio Berechnungen aus der Literatur für Sb2Te3 verglichen werden, welche auf Basis der Dichtefunktionaltheo- rie (DFT) in GW-näherung durchgeführt wurden. Die experimentellen Ergebnisse zeigen gute Übereinstimmungen mit der berechneten komplexen dielektrischen Funktion, sowie mit der Energieverlustfunktion. Es wird erwartet, dass die hier beschriebenen Positionen der Hauptplasmonenmoden im Allgemeinen ähnlich zu denen anderer Materialien dieser Klasse auf der Nanoskala dünner topologischer Isolatoren sind. Somit stellt die vorliegende Arbeit das EELS Experiment als eine mächtige Methode vor, die einen Zugang zu den hochenergetischen optischen Eigen- schaften dünner TIs schafft. Basierend auf den hier vorgestellten Ergebnissen bleibt es interessant sein die Auswirkungen von Stöchiometrie, magnetischer Dotierung, Filmdicke, sowie Oberflächenmorphologie auf die Energieverlustfunktion system- atischer zu untersuchen, um damit ein besseres Verständnis für das komplexe Zusammenspiel aus strukturellen, elektronischen und optischen Eigenschaften in MTI-Nanostrukturen zu erlangen. KW - spectroscopy KW - XPS KW - REELS KW - topological insulator KW - QAHE KW - Topologischer Isolator KW - Optische Eigenschaft KW - Elektronenspektroskopie Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-157221 ER - TY - THES A1 - Albert, Ferdinand T1 - Vertikale und laterale Emissionseigenschaften von Halbleiter-Quantenpunkt-Mikroresonatoren im Regime der schwachen und starken Licht-Materie-Wechselwirkung T1 - Vertical and lateral emission properties of semiconductor quantum-dot-microresonators in the regime of weak and strong light matter interaction N2 - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Licht-Materie-Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonatoren und deren vertikalen und lateralen Emissionseigenschaften. Quantenpunkte sind nanoskopische Strukturen, in denen die Beweglichkeit der Ladungsträger unterhalb der de-Broglie-Wellenlänge eingeschränkt ist, wodurch die elektronische Zustandsdichte diskrete Werte annimmt. Sie werden daher auch als künstliche Atome bezeichnet. Um die Emissionseigenschaften der Quantenpunkte zu modifizieren, werden sie im Rahmen dieser Arbeit als aktive Schicht in Mikrosäulenresonatoren eingebracht. Diese bestehen aus einer GaAs lambda-Kavität, die zwischen zwei Braggspiegeln aus alternierenden GaAs und AlAs Schichten eingefasst ist. Diese Resonatoren bieten sowohl eine vertikale Emission über Fabry-Perot Moden, als auch eine laterale Emission über Fl� ustergaleriemoden. Die Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen den Resonatormoden und lokalisierten Ladungsträgern in den Quantenpunkten, genannt Exzitonen, kann in zwei Regime unterteilt werden. Im Regime der starken Kopplung wird der spontane Emissionsprozess in einem Quantenpunkt reversibel und das emittierte Photon kann wieder durch den Quantenpunkt absorbiert werden. Die theoretische Beschreibung der Kopplung eines Exzitons an die Resonatormode erfolgt über das Jaynes-Cummings Modell und kann im Tavis-Cummings Modell auf mehrere Emitter erweitert werden. Ist die Dämpfung des Systems zu gross, so befindet man sich im Regime der schwachen Kopplung, in dem die Emissionsrate des Quantenpunkts durch den Purcell-Effekt erhöht werden kann. In diesem Regime können Mikrolaser mit hohen Einkopplungsraten der spontanen Emission in die Resonatormode und niedrigen Schwellpumpströmen realisiert werden. Zur Charakterisierung der Proben werden vor allem die Methoden der Mikro-Elektrolumineszenz und der Photonenkorrelationsmessungen eingesetzt. N2 - The present work deals with the light-matter interaction in quantum dot microcavities and their vertical and lateral emission properties. Quantum dots are nanoscopic structures, in which charge carriers are confi� ned in all three dimensions below the de-Broglie wavelength. As a consequence, the density of electronic states becomes singular and quantum dots are therefore referred to as arti� cal atoms. To modify the emission properties of quantum dots, they are introduced in micropillar cavities. These consist of a GaAs � -cavity, which is sandwiched between two Bragg mirrors of alternating layers of GaAs and AlAs. The micropillar resonators provide both a vertical emission via Fabry-P� erot modes, as well as a lateral emission via whispering gallery modes. The light-matter interaction between the microcavity modes and the localized charge carriers, called exzitons, can be devided into two regimes. In the strong coupling regime, the spontaneous emission process becomes reversible and an emitted photon can be reabsorbed by the quantum dot. The theoretical description of the coupling of a two-level emitter with a photonic mode is given by the Jaynes-Cummings model. For multiple two-level emitters, it can be extended to the Tavis-Cummings model. In the weak coupling regime the spontaneous emission rate of a quantum dot can be increased by the Purcell e� ect. Here, microlasers with high spontaneous emission coupling factors and low lasing thresholds can be realized. In order to investigate the samples, especially the methods of microelectroluminescence and photon correlation measurements are applied. KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Quantenpunkt KW - Halbleiterlaser KW - Quantenoptik KW - Mikrolaser KW - Mikrosäulenresonator KW - Quantenpunkt KW - Flüstergaleriemode KW - Galliumarsenidlaser KW - Optischer Resonator KW - Mikrooptik KW - Mikroresonator Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-93016 ER - TY - THES A1 - Ames, Christopher T1 - Molecular Beam Epitaxy of 2D and 3D HgTe, a Topological Insulator T1 - Molekularstrahlepitaxie von 2D und 3D HgTe, ein topologischer Isolator N2 - In the present thesis the MBE growth and sample characterization of HgTe structures is investigated and discussed. Due to the first experimental discovery of the quantum Spin Hall effect (QSHE) in HgTe quantum wells, this material system attains a huge interest in the spintronics society. Because of the long history of growing Hg-based heterostructures here at the Experimentelle Physik III in Würzburg, there are very good requirements to analyze this material system more precisely and in new directions. Since in former days only doped HgTe quantum wells were grown, this thesis deals with the MBE growth in the (001) direction of undoped HgTe quantum wells, surface located quantum wells and three dimensional bulk layers. All Hg-based layers were grown on CdTe substrates which generate strain in the layer stack and provide therefore new physical effects. In the same time, the (001) CdTe growth was investigated on n-doped (001) GaAs:Si because the Japanese supplier of CdTe substrates had a supply bottleneck due to the Tohoku earthquake and its aftermath in 2011. After a short introduction of the material system, the experimental techniques were demonstrated and explained explicitly. After that, the experimental part of this thesis is displayed. So, the investigation of the (001) CdTe growth on (001) GaAs:Si is discussed in chapter 4. Firstly, the surface preparation of GaAs:Si by oxide desorption is explored and analyzed. Here, rapid thermal desorption of the GaAs oxide with following cool down in Zn atmosphere provides the best results for the CdTe due to small holes at the surface, while e.g. an atomic flat GaAs buffer deteriorates the CdTe growth quality. The following ZnTe layer supplies the (001) growth direction of the CdTe and exhibits best end results of the CdTe for 30 seconds growth time at a flux ratio of Zn/Te ~ 1/1.2. Without this ZnTe layer, CdTe will grow in the (111) direction. However, the main investigation is here the optimization of the MBE growth of CdTe. The substrate temperature, Cd/Te flux ratio and the growth time has to be adjusted systematically. Therefore, a complex growth process is developed and established. This optimized CdTe growth process results in a RMS roughness of around 2.5 nm and a FWHM value of the HRXRD w-scan of 150 arcsec. Compared to the literature, there is no lower FWHM value traceable for this growth direction. Furthermore, etch pit density measurements show that the surface crystallinity is matchable with the commercial CdTe substrates (around 1x10^4 cm^(-2)). However, this whole process is not completely perfect and offers still room for improvements. The growth of undoped HgTe quantum wells was also a new direction in research in contrast to the previous n-doped grown HgTe quantum wells. Here in chapter 5, the goal of very low carrier densities was achieved and therefore it is now possible to do transport experiments in the n - and p - region by tuning the gate voltage. To achieve this high sample quality, very precise growth of symmetric HgTe QWs and their HRXRD characterization is examined. Here, the quantum well thickness can now determined accurate to under 0.3 nm. Furthermore, the transport analysis of different quantum well thicknesses shows that the carrier density and mobility increase with rising HgTe layer thickness. However, it is found out that the band gap of the HgTe QW closes indirectly at a thickness of 11.6 nm. This is caused by the tensile strained growth on CdTe substrates. Moreover, surface quantum wells are studied. These quantum wells exhibit no or a very thin HgCdTe cap. Though, oxidization and contamination of the surface reduces here the carrier mobility immensely and a HgCdTe layer of around 5 nm provides the pleasing results for transport experiments with superconductors connected to the topological insulator [119]. A completely new achievement is the realization of MBE growth of HgTe quantum wells on CdTe/GaAs:Si substrates. This is attended by the optimization of the CdTe growth on GaAs:Si. It exposes that HgTe quantum wells grown in-situ on optimized CdTe/GaAs:Si show very nice transport data with clear Hall plateaus, SdH oscillations, low carrier densities and carrier mobilities up to 500 000 cm^2/Vs. Furthermore, a new oxide etching process is developed and analyzed which should serve as an alternative to the standard HCl process which generates volcano defects at some time. However, during the testing time the result does not differ in Nomarski, HRXRD, AFM and transport measurements. Here, long-time tests or etching and mounting in nitrogen atmosphere may provide new elaborate results. The main focus of this thesis is on the MBE growth and standard characterization of HgTe bulk layers and is discussed in chapter 6. Due to the tensile strained growth on lattice mismatched CdTe, HgTe bulk opens up a band gap of around 22 meV at the G-point and exhibits therefore its topological surface states. The analysis of surface condition, roughness, crystalline quality, carrier density and mobility via Nomarski, AFM, XPS, HRXRD and transport measurements is therefore included in this work. Layer thickness dependence of carrier density and mobility is identified for bulk layer grown directly on CdTe substrates. So, there is no clear correlation visible between HgTe layer thickness and carrier density or mobility. So, the carrier density is almost constant around 1x10^11 cm^(-2) at 0 V gate voltage. The carrier mobility of these bulk samples however scatters between 5 000 and 60 000 cm^2/Vs almost randomly. Further experiments should be made for a clearer understanding and therefore the avoidance of unusable bad samples.But, other topological insulator materials show much higher carrier densities and lower mobility values. For example, Bi2Se3 exhibits just density values around 1019 cm^(-2) and mobility values clearly below 5000 cm2/Vs. The carrier density however depends much on lithography and surface treatment after growth. Furthermore, the relaxation behavior and critical thickness of HgTe grown on CdTe is determined and is in very good agreement with theoretical prediction (d_c = 155 nm). The embedding of the HgTe bulk layer between HgCdTe layers created a further huge improvement. Similar to the quantum well structures the carrier mobility increases immensely while the carrier density levels at around 1x10^11 cm^(-2) at 0 V gate voltage as well. Additionally, the relaxation behavior and critical thickness of these barrier layers has to be determined. HgCdTe grown on commercial CdTe shows a behavior as predicted except the critical thickness which is slightly higher than expected (d_c = 850 nm). Otherwise, the relaxation of HgCdTe grown on CdTe/GaAs:Si occurs in two parts. The layer is fully strained up to 250 nm. Between 250 nm and 725 nm the HgCdTe film starts to relax randomly up to 10 %. The relaxation behavior for thicknesses larger than 725 nm occurs than linearly to the inverse layer thickness. A explanation is given due to rough interface conditions and crystalline defects of the CdTe/GaAs:Si compared to the commercial CdTe substrate. HRXRD and AFM data support this statement. Another point is that the HgCdTe barriers protect the active HgTe layer and because of the high carrier mobilities the Hall measurements provide new transport data which have to be interpreted more in detail in the future. In addition, HgTe bulk samples show very interesting transport data by gating the sample from the top and the back. It is now possible to manipulate the carrier densities of the top and bottom surface states almost separately. The back gate consisting of the n-doped GaAs substrate and the thick insulating CdTe buffer can tune the carrier density for Delta(n) ~ 3x10^11 cm^(-2). This is sufficient to tune the Fermi energy from the p-type into the n-type region [138]. In this thesis it is shown that strained HgTe bulk layers exhibit superior transport data by embedding between HgCdTe barrier layers. The n-doped GaAs can here serve as a back gate. Furthermore, MBE growth of high crystalline, undoped HgTe quantum wells shows also new and extended transport output. Finally, it is notable that due to the investigated CdTe growth on GaAs the Hg-based heterostructure MBE growth is partially independent from commercial suppliers. N2 - In der vorliegenden Dissertation wurde das MBE-Wachstum von HgTe Strukturen erforscht und die anschließende Probencharakterisierung durchgeführt und diskutiert. Durch die erste experimentelle Entdeckung des Quanten-Spin-Hall-Effekts (QSHE) in HgTe Quantentrögen hat dieses Materialsystem großes Interesse im Gebiet der Spintronics erfahren. Aufgrund der langen Wachstumshistorie von quecksilberbasierenden Heterostrukturen am Lehrstuhl Experimentelle Physik III der Universität Würzburg sind die Voraussetzungen ausgesprochen gut, um dieses Materialsystem sehr ausführlich und auch in neue Richtungen hin zu untersuchen. Da vor dieser Doktorarbeit fast ausschließlich dotierte HgTe Quantentröge auf verschiedenen Substratorientierungen gewachsen wurden, beschäftigte sich diese Dissertation nun mit dem MBE-Wachstum von undotierten HgTe Quantentrögen, oberflächennahen Quantentrögen und dreidimensionalen Volumenkristallen. Alle quecksilberbasierenden Schichten wurden hierzu auf CdTe Substraten gewachsen, welche tensile Verspannung in den Schichten erzeugten und lieferten daher neue physikalische Effekte. In der selben Zeit wurde weiterhin das Wachstum von (001) CdTe auf n-dotiertem (001) GaAs:Si erforscht, da der japanische Zulieferer der CdTe Substrate eine Lieferengpass hatte aufgrund des Tohoku Erdbebens und seinen verheerenden Folgen im Jahr 2011. Die Erforschung des MBE-Wachstums von (001) CdTe auf (001) GaAs:Si wird im Kapitel 4 behandelt. Zuerst wurde hier die Oberflächenvorbereitung des GaAs:Si Substrates durch thermische Desorption untersucht und ausgewertet. Es stellte sich heraus, dass schnelle, thermische Desorption des GaAs - Oxides mit anschließendem Abkühlen in Zn Atmosphäre die besten Ergebnisse für das spätere CdTe durch kleine Löcher an der Oberfläche liefert, während zum Beispiel ein glatter GaAs Puffer das CdTe Wachstum verschlechtert. Der folgende ZnTe Film verschafft die gewünschte (001) Wachstumsrichtung für CdTe und weist bei 30 Sekunden Wachstumszeit bei einem Flussverhältnis von Zn/Te ~ 1/1.2 die besten Endergebnisse für CdTe auf. Jedoch war die Haupterneuerung hier die Optimierung des CdTe Wachstums. Dafür wurde ein komplexer Wachstumsprozess entwickelt und etabliert. Dieser optimierte CdTe Wachstumsprozess lieferte Ergebnisse von einer RMS Rauigkeit von ungefähr 2.5 nm und FWHMWerte der HRXRD w-Scans von 150 arcsec. Die Defektätzdichte-Messung zeigte weiterhin, dass die Oberflächenkristallinität vergleichbar mit kommerziell erwerbbaren CdTe Substraten ist (um 1x10^4 cm^(-2)). Des Weiteren ist kein niedrigerer Wert für die Halbwertsbreite des w-Scans in der Literatur für diese Wachstumsrichtung aufgeführt. Dies spiricht ebenfalls für die hohe Qualität der Schichten. Jedoch ist dieser Wachstumsprozess noch nicht endgültig ausgereift und bietet weiterhin noch Platz für Verbesserungen. Das Wachstum von undotierten HgTe Quantentrögen war ebenso eine neue Forschungsrichtung im Gegensatz zu den dotierten HgTe Quantentrögen, die in der Vergangenheit gewachsen wurden. Das Ziel hierbei, die Ladungsträgerdichte zu verringern, wurde erreicht und daher ist es nun möglich, Transportexperimente sowohl im n- als auch im p-Regime durchzuführen, indem eine Gatespannung angelegt wird. Des Weiteren experimentierten andere Arbeitsgruppen mit diesen Quantentrögen, bei denen die Fermi Energie in der Bandlücke liegt [143]. Außerdem wurde das sehr präzise MBE Wachstum anhand von symmetrischen HgTe Quantentrögen und ihren HRXRD Charakterisierungen behandelt. Daher kann nun die Quantentrogdicke präzise auf 0,3 nm angegeben werden. Die Transportergebnisse von verschieden dicken Quantentrögen zeigten, dass die Ladungsträgerdichte und Beweglichkeit mit steigender HgTe Schichtdicke zunimmt. Jedoch wurde auch herausgefunden, dass sich die Bandlücke von HgTe Quantentrögen indirekt bei einer Dicke von 11.6 nm schließt. Dies wird durch das verspannte Wachstum auf CdTe Substraten verursacht. Überdies wurden oberflächennahe Quantentröge untersucht. Diese Quantentröge besitzen keine oder nur eine sehr dünne HgCdTe Deckschicht. Allerdings verringerte Oxidation und Oberflächenverschmutzung hier die Ladungsträgerbeweglichkeit dramatisch und eine HgCdTe Schicht von ungefähr 5 nm lieferte ansprechende Transportergebnisse für Supraleiter, die den topologischen Isolator kontaktieren. Eine komplett neue Errungenschaft war die Realisierung, via MBE, HgTe Quantentröge auf CdTe/GaAs:Si Substrate zu wachsen. Dies ging einher mit der Optimierung des CdTe Wachstums auf GaAs:Si. Es zeigte sich, dass HgTe Quantentröge, die in-situ auf optimierten CdTe/GaAs:Si gewachsen wurden, sehr schöne Transportergebnisse mit deutlichen Hall Quantisierungen, SdH Oszillationen, niedrigen Ladungsträgerdichten und Beweglichkeiten bis zu 500 000 cm^2/Vs erreichen. Des Weiteren wurde ein neues Oxidätzverfahren entwickelt und untersucht, welches als Alternative zum Standard-HCl-Prozess dienen sollte, da dieses manchmal vulkan-artige Defekte hervorruft. Jedoch ergab sich kein Unterschied in den Nomarski, HRXRD, AFM und Transportexperimenten. Hier könnten vielleicht Langzeittests oder Ätzen und Befestigen in Stickstoffatmosphäre neue, gewinnbringende Ergbnisse aufzeigen. Der Hauptfokus dieser Doktorarbeit lag auf dem MBE Wachstum und der Standardcharakterisierung von HgTe Volumenkristallen und wurde in Kapitel 6 diskutiert. Durch das tensil verpannte Wachstum auf CdTe entsteht für HgTe als Volumenkristall eine Bandlücke von ungefähr 22 meV am G Punkt und zeigt somit seine topologischen Oberflächenzustände. Die Analyse der Oberfächenbeschaffenheit, der Rauigkeit, der kristallinen Qualität, der Ladungsdrägerdichte und Beweglichkeit mit Hilfe von Nomarski, AFM, XPS, HRXRD und Transportmessungen ist in dieser Arbeit anzutreffen. Außerdem wurde die Schichtdickenabhängigkeit von Ladungsträgerdichte und Beweglichkeit von HgTe Volumenkristallen, die direkt auf CdTe Substraten gewachsen wurden, ermittelt worden. So erhöhte sich durchschnittlich die Dichte und Beweglichkeit mit zunehmender HgTe Schichtdicke, aber die Beweglichkeit ging selten über μ ~ 40 000 cm^2/Vs hinaus. Die Ladungsträgerdichte n hing jedoch sehr von der Litographie und der Behandlung der Oberfläche nach dem Wachstum ab. Des Weiteren wurde das Relaxationsverhalten und die kritische Dicke bestimmt, welches sehr gut mit den theoretischen Vorhersagen übereinstimmt (dc = 155 nm). Das Einbetten des HgTe Volumenkristalls in HgCdTe Schichten brachte eine weitere große Verbesserung mit sich. Ähnlich wie bei den Quantentrögen erhörte sich die Beweglichkeit μ immens, während sich die Ladungsträgerdichte bei ungefähr 1x10^11 cm^(-2) einpendelte. Zusätzlich wurde auch hier das Relaxationsverhalten und die kritische Schichtdicke dieser Barrierenschichten ermittelt. HgCdTe, gewachsen auf kommerziellen CdTe Substraten, zeigte ein Verhalten ähnlich zu dem Erwarteten mit der Ausnahme, dass die kritische Schichtdicke leicht höher ist als die Vorhergesagte (dc = 850 nm). Auf der anderen Seite findet die Relaxation von HgCdTe auf CdTe/GaAs:Si zweigeteilt ab. Bis 250 nm ist die Schicht noch voll verspannt. Zwischen 250 nm und 725 nm beginnt die HgCdTe Schicht willkürlich bis zu 10 % zu relaxieren. Das Relaxationsverhalten für Dicken über 725 nm findet dann wieder linear zur invers aufgetragenen Schichtdicke statt. Eine Erklärung wurde durch das raue Interface der Schichten und der Defekte im Kristall von CdTe/GaAs:Si gegeben, im Vergleich zu den kommerziellen CdTe Substraten. HRXRD und AFM Ergebnisse belegten diese Aussage. Die HgCdTe Barrieren schützen die aktive HgTe Schicht und daher liegen nach Hall Messungen aufgrund der hohen Ladungsträgerbeweglichkeiten neue Transportergbnisse vor, welche in der Zukunft ausführlicher interpretiert werden müssen. Darüber hinaus zeigten HgTe Volumenkristalle neue, interessante Transportergebnisse durch das gleichzeitige Benutzen eines Top- und Backgates. Es ist nun möglich, die Ladungsträger der oberen und unteren Oberflächenzustände nahezu getrennt zu verändern und zu ermitteln. Das Backgate, bestehend aus dem n-dotierten GaAs:Si Substrate und dem dicken isolierenden CdTe Puffer, kann die Ladungsträgerdichte um ungefähr Delta(n) ~ 3x10^11 cm^(-2) varieren. Das ist ausreichend, um die Fermi Energie vom p- in den n-Bereich einzustellen [138]. In dieser Dissertation wurde also gezeigt, dass verspannte HgTe Volumenkristalle durch das Einbetten in HgCdTe Barrieren neue Transportergebnisse liefern. Das n-dotierte GaAs konnte hierbei als Backgate genutzt werden. Des Weiteren zeigte das MBE Wachstum von hochkristallinen , undotiereten HgTe Quantentrögen ebenso neue und erweiterte Transportergebnisse. Zuletzt ist es bemerkenswert, dass durch das erforschte CdTe Wachstum auf GaAs das MBE Wachstum von quecksilberbasierenden Heterostrukturen auf CdTe Substraten teilweise unabhänigig ist von kommerziellen Zulieferbetrieben. KW - Quecksilbertellurid KW - Topologischer Isolator KW - MBE KW - HgTe KW - topological insulator KW - Molekularstrahlepitaxie Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-151136 ER - TY - JOUR A1 - Amthor, Matthias A1 - Weißenseel, Sebastian A1 - Fischer, Julian A1 - Kamp, Martin A1 - Schneider, Christian A1 - Höfling, Sven T1 - Electro-optical switching between polariton and cavity lasing in an InGaAs quantum well microcavity N2 - We report on the condensation of microcavity exciton polaritons under optical excitation in a microcavity with four embedded InGaAs quantum wells. The polariton laser is characterized by a distinct nonlinearity in the input-output-characteristics, which is accompanied by a drop of the emission linewidth indicating temporal coherence and a characteristic persisting emission blueshift with increased particle density. The temporal coherence of the device at threshold is underlined by a characteristic drop of the second order coherence function to a value close to 1. Furthermore an external electric field is used to switch between polariton regime, polariton condensate and photon lasing. KW - Quantum-well, -wire and -dot devices KW - Scattering KW - stimulated KW - Resonators KW - Microcavity devices Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-111130 ER - TY - THES A1 - Andelovic, Kristina T1 - Characterization of arterial hemodynamics using mouse models of atherosclerosis and tissue-engineered artery models T1 - Charakterisierung arterieller Hämodynamiken in atherosklerotischen Mausmodellen und tissue-engineerten Arterienmodellen N2 - Within this thesis, three main approaches for the assessment and investigation of altered hemodynamics like wall shear stress, oscillatory shear index and the arterial pulse wave velocity in atherosclerosis development and progression were conducted: 1. The establishment of a fast method for the simultaneous assessment of 3D WSS and PWV in the complete murine aortic arch via high-resolution 4D-flow MRI 2. The utilization of serial in vivo measurements in atherosclerotic mouse models using high-resolution 4D-flow MRI, which were divided into studies describing altered hemodynamics in late and early atherosclerosis 3. The development of tissue-engineered artery models for the controllable application and variation of hemodynamic and biologic parameters, divided in native artery models and biofabricated artery models, aiming for the investigation of the relationship between atherogenesis and hemodynamics Chapter 2 describes the establishment of a method for the simultaneous measurement of 3D WSS and PWV in the murine aortic arch at, using ultra high-field MRI at 17.6T [16], based on the previously published method for fast, self-navigated wall shear stress measurements in the murine aortic arch using radial 4D-phase contrast MRI at 17.6 T [4]. This work is based on the collective work of Dr. Patrick Winter, who developed the method and the author of this thesis, Kristina Andelovic, who performed the experiments and statistical analyses. As the method described in this chapter is basis for the following in vivo studies and undividable into the sub-parts of the contributors without losing important information, this chapter was not split into the single parts to provide fundamental information about the measurement and analysis methods and therefore better understandability for the following studies. The main challenge in this chapter was to overcome the issue of the need for a high spatial resolution to determine the velocity gradients at the vascular wall for the WSS quantification and a high temporal resolution for the assessment of the PWV without prolonging the acquisition time due to the need for two separate measurements. Moreover, for a full coverage of the hemodynamics in the murine aortic arch, a 3D measurement is needed, which was achieved by utilization of retrospective navigation and radial trajectories, enabling a highly flexible reconstruction framework to either reconstruct images at lower spatial resolution and higher frame rates for the acquisition of the PWV or higher spatial resolution and lower frame rates for the acquisition of the 3D WSS in a reasonable measurement time of only 35 minutes. This enabled the in vivo assessment of all relevant hemodynamic parameters related to atherosclerosis development and progression in one experimental session. This method was validated in healthy wild type and atherosclerotic Apoe-/- mice, indicating no differences in robustness between pathological and healthy mice. The heterogeneous distribution of plaque development and arterial stiffening in atherosclerosis [10, 12], however, points out the importance of local PWV measurements. Therefore, future studies should focus on the 3D acquisition of the local PWV in the murine aortic arch based on the presented method, in order to enable spatially resolved correlations of local arterial stiffness with other hemodynamic parameters and plaque composition. In Chapter 3, the previously established methods were used for the investigation of changing aortic hemodynamics during ageing and atherosclerosis in healthy wild type and atherosclerotic Apoe-/- mice using the previously established methods [4, 16] based on high-resolution 4D-flow MRI. In this work, serial measurements of healthy and atherosclerotic mice were conducted to track all changes in hemodynamics in the complete aortic arch over time. Moreover, spatially resolved 2D projection maps of WSS and OSI of the complete aortic arch were generated. This important feature allowed for the pixel-wise statistical analysis of inter- and intragroup hemodynamic changes over time and most importantly – at a glance. The study revealed converse differences of local hemodynamic profiles in healthy WT and atherosclerotic Apoe−/− mice, with decreasing longWSS and increasing OSI, while showing constant PWV in healthy mice and increasing longWSS and decreasing OSI, while showing increased PWV in diseased mice. Moreover, spatially resolved correlations between WSS, PWV, plaque and vessel wall characteristics were enabled, giving detailed insights into coherences between hemodynamics and plaque composition. Here, the circWSS was identified as a potential marker of plaque size and composition in advanced atherosclerosis. Moreover, correlations with PWV values identified the maximum radStrain could serve as a potential marker for vascular elasticity. This study demonstrated the feasibility and utility of high-resolution 4D flow MRI to spatially resolve, visualize and analyze statistical differences in all relevant hemodynamic parameters over time and between healthy and diseased mice, which could significantly improve our understanding of plaque progression towards vulnerability. In future studies the relation of vascular elasticity and radial strain should be further investigated and validated with local PWV measurements and CFD. Moreover, the 2D histological datasets were not reflecting the 3D properties and regional characteristics of the atherosclerotic plaques. Therefore, future studies will include 3D plaque volume and composition analysis like morphological measurements with MRI or light-sheet microscopy to further improve the analysis of the relationship between hemodynamics and atherosclerosis. Chapter 4 aimed at the description and investigation of hemodynamics in early stages of atherosclerosis. Moreover, this study included measurements of hemodynamics at baseline levels in healthy WT and atherosclerotic mouse models. Due to the lack of hemodynamic-related studies in Ldlr-/- mice, which are the most used mouse models in atherosclerosis research together with the Apoe-/- mouse model, this model was included in this study to describe changing hemodynamics in the aortic arch at baseline levels and during early atherosclerosis development and progression for the first time. In this study, distinct differences in aortic geometries of these mouse models at baseline levels were described for the first time, which result in significantly different flow- and WSS profiles in the Ldlr-/- mouse model. Further basal characterization of different parameters revealed only characteristic differences in lipid profiles, proving that the geometry is highly influencing the local WSS in these models. Most interestingly, calculation of the atherogenic index of plasma revealed a significantly higher risk in Ldlr-/- mice with ongoing atherosclerosis development, but significantly greater plaque areas in the aortic arch of Apoe-/- mice. Due to the given basal WSS and OSI profile in these two mouse models – two parameters highly influencing plaque development and progression – there is evidence that the regional plaque development differs between these mouse models during very early atherogenesis. Therefore, future studies should focus on the spatiotemporal evaluation of plaque development and composition in the three defined aortic regions using morphological measurements with MRI or 3D histological analyses like LSFM. Moreover, this study offers an excellent basis for future studies incorporating CFD simulations, analyzing the different measured parameter combinations (e.g., aortic geometry of the Ldlr-/- mouse with the lipid profile of the Apoe-/- mouse), simulating the resulting plaque development and composition. This could help to understand the complex interplay between altered hemodynamics, serum lipids and atherosclerosis and significantly improve our basic understanding of key factors initiating atherosclerosis development. Chapter 5 describes the establishment of a tissue-engineered artery model, which is based on native, decellularized porcine carotid artery scaffolds, cultured in a MRI-suitable bioreactor-system [23] for the investigation of hemodynamic-related atherosclerosis development in a controllable manner, using the previously established methods for WSS and PWV assessment [4, 16]. This in vitro artery model aimed for the reduction of animal experiments, while simultaneously offering a simplified, but completely controllable physical and biological environment. For this, a very fast and gentle decellularization protocol was established in a first step, which resulted in porcine carotid artery scaffolds showing complete acellularity while maintaining the extracellular matrix composition, overall ultrastructure and mechanical strength of native arteries. Moreover, a good cellular adhesion and proliferation was achieved, which was evaluated with isolated human blood outgrowth endothelial cells. Most importantly, an MRI-suitable artery chamber was designed for the simultaneous cultivation and assessment of high-resolution 4D hemodynamics in the described artery models. Using high-resolution 4D-flow MRI, the bioreactor system was proven to be suitable to quantify the volume flow, the two components of the WSS and the radStrain as well as the PWV in artery models, with obtained values being comparable to values found in literature for in vivo measurements. Moreover, the identification of first atherosclerotic processes like intimal thickening is achievable by three-dimensional assessment of the vessel wall morphology in the in vitro models. However, one limitation is the lack of a medial smooth muscle cell layer due to the dense ECM. Here, the utilization of the laser-cutting technology for the generation of holes and / or pits on a microscale, eventually enabling seeding of the media with SMCs showed promising results in a first try and should be further investigated in future studies. Therefore, the proposed artery model possesses all relevant components for the extension to an atherosclerosis model which may pave the way towards a significant improvement of our understanding of the key mechanisms in atherogenesis. Chapter 6 describes the development of an easy-to-prepare, low cost and fully customizable artery model based on biomaterials. Here, thermoresponsive sacrificial scaffolds, processed with the technique of MEW were used for the creation of variable, biomimetic shapes to mimic the geometric properties of the aortic arch, consisting of both, bifurcations and curvatures. After embedding the sacrificial scaffold into a gelatin-hydrogel containing SMCs, it was crosslinked with bacterial transglutaminase before dissolution and flushing of the sacrificial scaffold. The hereby generated channel was subsequently seeded with ECs, resulting in an easy-to-prepare, fast and low-cost artery model. In contrast to the native artery model, this model is therefore more variable in size and shape and offers the possibility to include smooth muscle cells from the beginning. Moreover, a custom-built and highly adaptable perfusion chamber was designed specifically for the scaffold structure, which enabled a one-step creation and simultaneously offering the possibility for dynamic cultivation of the artery models, making it an excellent basis for the development of in vitro disease test systems for e.g., flow-related atherosclerosis research. Due to time constraints, the extension to an atherosclerosis model could not be achieved within the scope of this thesis. Therefore, future studies will focus on the development and validation of an in vitro atherosclerosis model based on the proposed bi- and three-layered artery models. In conclusion, this thesis paved the way for a fast acquisition and detailed analyses of changing hemodynamics during atherosclerosis development and progression, including spatially resolved analyses of all relevant hemodynamic parameters over time and in between different groups. Moreover, to reduce animal experiments, while gaining control over various parameters influencing atherosclerosis development, promising artery models were established, which have the potential to serve as a new platform for basic atherosclerosis research. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden drei Hauptansätze zur Bewertung und Untersuchung der veränderten Hämodynamik wie Wandschubspannung, des oszillatorischen Scherindex und der arteriellen Pulswellengeschwindigkeit bei der Entwicklung und Progression der Atherosklerose durchgeführt: 1. Die Etablierung einer schnellen Methode zur gleichzeitigen Bestimmung der 3D-Wandschubspannung und der Pulswellengeschwindigkeit im gesamten Aortenbogen der Maus mittels hochauflösender 4D-Fluss-MRT 2. Die Verwendung von seriellen in vivo Messungen in atherosklerotischen Mausmodellen mittels hochauflösender 4D-Fluss-MRT, die in Studien zur Beschreibung der veränderten Hämodynamik bei später und früher Atherosklerose aufgeteilt wurden 3. Die Entwicklung von tissue-engineerten Arterienmodellen für die kontrollierte Anwendung und Variation von hämodynamischen und biologischen Parametern, unterteilt in native Arterienmodelle und biofabrizierte Arterienmodelle, mit dem Ziel, die Beziehung zwischen Atherogenese und veränderter Hämodynamik zu untersuchen Kapitel 2 beschreibt die Etablierung einer Methode zur gleichzeitigen Messung von 3D-Wandschubspannung und Pulswellengeschwindigkeit im Aortenbogen der Maus unter Verwendung der Ultrahochfeld-MRT bei 17,6T [16], die auf der zuvor veröffentlichten Methode zur schnellen, selbstnavigierten Messung der Wandschubspannung im Aortenbogen der Maus unter Verwendung der radialen 4D-Phasenkontrast-MRT bei 17,6T [4] basiert. Dieses Projekt basiert auf der gemeinsamen Arbeit von Dr. Patrick Winter, der diese Methode entwickelt hat, und der Autorin dieser Thesis, Kristina Andelovic, die die Experimente und statistischen Analysen durchgeführt hat. Da die in diesem Kapitel beschriebene Methode die Grundlage für die folgenden in vivo Studien darstellt und sich nicht in die einzelnen Beiträge der Autoren aufteilen lässt, ohne dass wichtige Informationen verloren gehen, wurde dieses Kapitel nicht in die einzelnen Teile aufgeteilt, um grundlegende Informationen über die Mess- und Analysemethoden zu liefern und somit eine bessere Verständlichkeit für die folgenden Studien zu gewährleisten. Die größte Herausforderung in diesem Kapitel bestand darin, die Anforderung an eine hohe räumliche Auflösung zur Bestimmung der Geschwindigkeitsgradienten an der Gefäßwand für die WSS-Quantifizierung und an eine hohe zeitliche Auflösung für die Bestimmung der Pulswellengeschwindigkeit zu erfüllen, ohne die Messzeit aufgrund der Notwendigkeit von zwei separaten Messungen zu verlängern. Darüber hinaus ist für eine vollständige Erfassung der Hämodynamik im murinen Aortenbogen eine vollständige 3D-Messung des Aortenbogens erforderlich, die durch die Nutzung der retrospektiven Navigation und radialen Trajektorien erreicht wurde. Dies wurde durch ein hoch flexibles Rekonstruktionssystem ermöglicht, das entweder Bilder mit geringerer räumlicher Auflösung und höheren Bildraten für die Erfassung der Pulswellengeschwindigkeit oder mit höherer räumlicher Auflösung und niedrigeren Bildraten für die Erfassung der 3D-WSS in einer angemessenen Messzeit von nur 35 Minuten rekonstruieren konnte. Die in vivo-Bestimmung aller relevanter hämodynamischen Parameter, die mit der Entwicklung und dem Fortschreiten der Atherosklerose zusammenhängen, wurde somit in einer einzigen experimentellen Sitzung ermöglicht. Die Methode wurde an gesunden Wildtyp- und atherosklerotischen Apoe-/- Mäusen validiert, wobei keine Unterschiede in der Robustheit der Messungen zwischen pathologischen und gesunden Mäusen festgestellt werden konnten. Die heterogene Verteilung der Plaqueentwicklung und Arterienversteifung in der Atherosklerose [10, 12] weist jedoch auf die Wichtigkeit lokaler PWV-Messungen hin. Zukünftige Studien sollten sich daher auf die 3D-Erfassung der lokalen PWV im murinen Aortenbogen auf Grundlage der vorgestellten Methode konzentrieren, um räumlich aufgelöste Korrelationen der lokalen arteriellen Steifigkeit mit anderen hämodynamischen Parametern und der Plaquezusammensetzung zu ermöglichen. In Kapitel 3 wurden die zuvor etablierten Methoden zur Untersuchung der sich verändernden Hämodynamik in der Aorta während des Alterns und der Atherosklerose bei gesunden Wildtyp- und atherosklerotischen Apoe-/- Mäusen verwendet [4, 16], die auf hochauflösender 4D-Fluss MRT basieren. In dieser Arbeit wurden serielle Messungen an gesunden und atherosklerotischen Mäusen durchgeführt, um alle Veränderungen der Hämodynamik im gesamten Aortenbogen über die Zeit zu verfolgen. Zudem wurden in dieser Arbeit räumlich aufgelöste 2D-Projektionskarten der WSS und des OSI des gesamten Aortenbogens generiert. Diese Methode ermöglichte die pixelweise statistische Analyse der Unterschiede und hämodynamischen Veränderungen zwischen und innerhalb von Gruppen im Zeitverlauf und die Visualisierung auf einen Blick. Die Studie ergab sich gegensätzlich entwickelnde lokale hämodynamische Profile bei gesunden WT- und atherosklerotischen Apoe-/- Mäusen, wobei die longWSS über die Zeit abnahm und der OSI zunahm, während die PWV bei gesunden Mäusen konstant blieb. Im Gegensatz nahm die longWSS zu und der OSI bei kranken Mäusen ab, während die PWV über die Zeit zunahm. Darüber hinaus wurden räumlich aufgelöste Korrelationen zwischen WSS, PWV, Plaque und Gefäßwandeigenschaften ermöglicht, die detaillierte Einblicke in die Zusammenhänge zwischen Hämodynamik und Plaquezusammensetzung in der Atherosklerose bieten. Dabei wurde die zirkumferentielle WSS als potenzieller Marker für die Plaquegröße und -zusammensetzung bei fortgeschrittener Atherosklerose identifiziert. Darüber hinaus ergaben Korrelationen mit der PWV, dass der maximale radiale Druck als potenzieller Marker für die vaskuläre Elastizität dienen könnte. Zusammengefasst demonstriert diese Studie die Nützlichkeit der hochauflösenden 4D-Fluss MRT zur räumlichen Auflösung, Visualisierung und Analyse statistischer Unterschiede in allen relevanten hämodynamischen Parametern im Zeitverlauf und zwischen gesunden und erkrankten Mäusen, was unser Verständnis der Plaqueprogression in Richtung Vulnerabilität erheblich verbessern könnte. In zukünftigen Studien sollte jedoch der Zusammenhang zwischen Gefäßelastizität und radialem Druck weiter untersucht und mit lokalen PWV-Messungen und CFD validiert werden. Darüber hinaus spiegelten die histologischen 2D-Datensätze nicht die 3D-Eigenschaften und regionalen Charakteristika der atherosklerotischen Plaques wider. Daher sollten künftige Studien eine Analyse des 3D-Plaquevolumens und der 3D-Plaquenzusammensetzung sowie morphologische Messungen mittels MRT oder der Lichtblattmikroskopie mit einbeziehen, um das fundamentale Verständnis der Beziehung zwischen veränderter Hämodynamik und der Atherosklerose weiter zu verbessern. In Kapitel 4 ging es um die Beschreibung und Untersuchung der Hämodynamik in frühen Stadien der Atherosklerose. Darüber hinaus umfasste diese Studie zum ersten Mal Messungen der basalen Hämodynamik in gesunden WT- und atherosklerotischen Mausmodellen. Aufgrund des Mangels an Studien, die die Hämodynamik in Ldlr-/- Mäusen beschreiben, die zusammen mit dem Apoe-/- Mausmodell die am häufigsten verwendeten Mausmodelle in der Atheroskleroseforschung sind, wurde dieses Modell in diese Studie integriert, um erstmals die sich verändernde Hämodynamik im Aortenbogen zu Beginn und während der Entwicklung und Progression der frühen Atherosklerose zu beschreiben. In dieser Studie wurden erstmals deutliche Unterschiede in den basalen Aortengeometrien dieser Mausmodelle identifiziert, die zu signifikant unterschiedlichen Fluss- und WSS-Profilen im Ldlr-/- Mausmodell führen. Eine weitere basale Charakterisierung verschiedener Parameter ergab nur modell-charakteristische Unterschiede in den Lipidprofilen, was beweist, dass die Geometrie die lokale WSS in diesen Modellen stark beeinflusst. Interessanterweise ergab die Berechnung des atherogenen Plasma-Indexes ein signifikant höheres Risiko bei Ldlr-/- Mäusen mit fortschreitender Atheroskleroseentwicklung, aber signifikant größere Plaqueflächen im Aortenbogen der Apoe-/- Mäuse. Aufgrund des gegebenen basalen WSS- und OSI-Profils in diesen beiden Mausmodellen - zwei Parameter, die die Plaque-Entwicklung und -Progression stark beeinflussen - gibt es Hinweise darauf, dass sich die regionale Plaque-Entwicklung zwischen diesen Mausmodellen während der Atherogenese stark unterscheidet. Daher sollten sich künftige Studien auf die räumlich-zeitliche Bewertung der Plaqueentwicklung und -Zusammensetzung in den drei definierten Aortenregionen konzentrieren, wobei morphologische Messungen mittels MRT oder histologische 3D-Analysen wie LSFM zum Einsatz kommen. Darüber hinaus bietet diese Studie eine hervorragende Grundlage für künftige Studien mit CFD-Simulationen, in denen die verschiedenen gemessenen Parameterkombinationen (z. B. die Aortengeometrie der Ldlr-/-Maus mit dem Lipidprofil der Apoe-/- Maus) analysiert und die daraus resultierende Plaqueentwicklung und -Zusammensetzung simuliert werden. Dies könnte zum Verständnis des komplexen Zusammenspiels zwischen veränderter Hämodynamik, Serumlipiden und Atherosklerose beitragen und unser grundlegendes Verständnis der Schlüsselfaktoren für die Entstehung von Atherosklerose deutlich verbessern. In Kapitel 5 wird die Etablierung eines tissue-engineerten Arterienmodells beschrieben, das auf nativen, von Schweinehalsschlagadern hergestellten, dezellularisierten Gerüststrukturen basiert. Diese wurden zudem in einem MRT-geeigneten Bioreaktorsystem [23] kultiviert, um die hämodynamisch bedingte Atheroskleroseentwicklung auf kontrollierbare Weise zu untersuchen, wobei hierfür die zuvor etablierten Methoden zur WSS- und PWV-Bewertung [4, 16] verwendet wurden. Dieses in vitro Arterienmodell zielte auf die Reduzierung von Tierversuchen ab und bot gleichzeitig eine vereinfachte, aber vollständig kontrollierbare physikalische und biologische Umgebung. Zu diesem Zweck wurde in einem ersten Schritt ein sehr schnelles und schonendes Dezellularisierungsverfahren etabliert, das zu Gerüststrukturen basierend auf Schweinehalsschlagadern führte, die eine vollständige Azellularität aufwiesen, wobei gleichzeitig die Zusammensetzung der extrazellulären Matrix, die allgemeine Ultrastruktur und die mechanischen Eigenschaften der nativen Arterien erhalten blieben. Darüber hinaus wurde eine gute Zelladhäsion und -proliferation erreicht, die mit isolierten menschlichen Endothelzellen aus humanem Vollblut untersucht wurde. Darüber hinaus wurde zum ersten Mal eine MRT-geeignete Arterienkammer für die gleichzeitige Kultivierung der generierten Modelle und der Untersuchung der hochauflösenden 4D-Hämodynamik in diesen Arterienmodellen entwickelt. Unter Verwendung der hochauflösenden 4D-Fluss-MRT erwies sich das Bioreaktorsystem als sehr geeignet, den Volumenstrom, die beiden Komponenten der WSS inklusive dem radialen Druck und die PWV in den Arterienmodellen zu quantifizieren, wobei die erhaltenen Werte sehr gut mit den in der Literatur gefundenen Werten für in vivo-Messungen vergleichbar sind. Darüber hinaus lassen sich durch die dreidimensionale Untersuchung der Gefäßwandmorphologie in den in vitro-Modellen erste atherosklerotische Prozesse wie die Verdickung der Intima erkennen. Eine Einschränkung ist jedoch das Fehlen einer medialen glatten Muskelzellschicht aufgrund der dichten ECM des Gewebegerüsts. Die Verwendung der Laserschneidetechnik zur Erzeugung von Löchern und / oder Gruben im Mikrometerbereich, die eine Besiedlung des Mediums mit SMCs ermöglichen, zeigte in einem ersten Versuch vielversprechende Ergebnisse und sollte in zukünftigen Studien daher dringend weiter untersucht werden. Das präsentierte Arterienmodell verfügt somit über alle relevanten Komponenten für die Erweiterung zu einem Atherosklerosemodell und ebnet den Weg für ein deutlich besseres Verständnis der Schlüsselmechanismen in der Atherogenese. Kapitel 6 beschreibt die Entwicklung eines einfach herzustellenden, kostengünstigen und vollständig an gegebene Bedürfnisse anpassbaren Arterienmodells auf Grundlage von Biomaterialien. Hier wurden thermoresponsive Opfergerüststrukturen, die mit der MEW-Technik hergestellt wurden, zur Herstellung variabler, biomimetischer Formen verwendet, um die geometrischen Eigenschaften des Aortenbogens, bestehend aus Verzweigungen und Krümmungen, zu imitieren. Nach der Einbettung der Opfergerüststruktur in ein Gelatin-Hydrogel, das zudem SMCs enthält, wurde es mit bakterieller Transglutaminase vernetzt, bevor es aufgelöst und gespült wurde. Der so entstandene Hydrogelkanal wurde anschließend mit Endothelzellen besiedelt, wodurch ein einfach zu erstellendes, schnelles und kostengünstiges Arterienmodell entstand. Im Gegensatz zum nativen Arterienmodell ist dieses Modell daher deutlich variabler in Größe und Form und bietet die wichtige Möglichkeit, von Anfang an glatte Muskelzellen mit einzubringen. Darüber hinaus wurde speziell für die gegebene Gerüststruktur eine maßgeschneiderte und hochgradig anpassungsfähige Perfusionskammer entwickelt, die eine sehr schnelle und einstufige Herstellung des Arterienmodells ermöglicht und gleichzeitig die Möglichkeit zur dynamischen Kultivierung der Modelle bietet, was eine hervorragende Grundlage für die Entwicklung von in vitro Krankheits-Testsystemen für z.B. die Atheroskleroseforschung im Zusammenhang mit der Hämodynamik darstellt. Aus Zeitgründen konnte die Ausweitung auf ein Atherosklerosemodell jedoch im Rahmen dieser Arbeit nicht realisiert werden. Daher werden sich zukünftige Studien auf die Entwicklung und Validierung eines in vitro-Atherosklerosemodells konzentrieren, das auf den hier entwickelten zwei- und dreischichtigen Arterienmodellen basiert. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass diese Arbeit den Weg für eine schnelle Erfassung und detaillierte Analyse der sich verändernden Hämodynamik während der Entwicklung und der Progression der Atherosklerose geebnet hat, einschließlich räumlich aufgelöster Analysen aller relevanten hämodynamischen Parameter im Zeitverlauf innerhalb einer Gruppe und zwischen verschiedenen Gruppen. Darüber hinaus wurden vielversprechende Arterienmodelle etabliert, die das Potenzial haben, als neue Plattform für die Atherosklerose-Grundlagenforschung zu dienen, um Tierversuche zu minimieren und gleichzeitig die Kontrolle über verschiedene Parameter zu erlangen, die die Atheroskleroseentwicklung beeinflussen. KW - Hämodynamik KW - Arteriosklerose KW - Tissue Engineering KW - Atherosclerosis KW - MRI KW - Hemodynamics KW - Tissue Engineering KW - Biofabrication KW - Artery Models Y1 - 2024 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-303601 ER - TY - JOUR A1 - Andelovic, Kristina A1 - Winter, Patrick A1 - Jakob, Peter Michael A1 - Bauer, Wolfgang Rudolf A1 - Herold, Volker A1 - Zernecke, Alma T1 - Evaluation of plaque characteristics and inflammation using magnetic resonance imaging JF - Biomedicines N2 - Atherosclerosis is an inflammatory disease of large and medium-sized arteries, characterized by the growth of atherosclerotic lesions (plaques). These plaques often develop at inner curvatures of arteries, branchpoints, and bifurcations, where the endothelial wall shear stress is low and oscillatory. In conjunction with other processes such as lipid deposition, biomechanical factors lead to local vascular inflammation and plaque growth. There is also evidence that low and oscillatory shear stress contribute to arterial remodeling, entailing a loss in arterial elasticity and, therefore, an increased pulse-wave velocity. Although altered shear stress profiles, elasticity and inflammation are closely intertwined and critical for plaque growth, preclinical and clinical investigations for atherosclerosis mostly focus on the investigation of one of these parameters only due to the experimental limitations. However, cardiovascular magnetic resonance imaging (MRI) has been demonstrated to be a potent tool which can be used to provide insights into a large range of biological parameters in one experimental session. It enables the evaluation of the dynamic process of atherosclerotic lesion formation without the need for harmful radiation. Flow-sensitive MRI provides the assessment of hemodynamic parameters such as wall shear stress and pulse wave velocity which may replace invasive and radiation-based techniques for imaging of the vascular function and the characterization of early plaque development. In combination with inflammation imaging, the analyses and correlations of these parameters could not only significantly advance basic preclinical investigations of atherosclerotic lesion formation and progression, but also the diagnostic clinical evaluation for early identification of high-risk plaques, which are prone to rupture. In this review, we summarize the key applications of magnetic resonance imaging for the evaluation of plaque characteristics through flow sensitive and morphological measurements. The simultaneous measurements of functional and structural parameters will further preclinical research on atherosclerosis and has the potential to fundamentally improve the detection of inflammation and vulnerable plaques in patients. KW - atherosclerosis KW - mouse models KW - wall shear stress KW - pulse wave velocity KW - arterial elasticity KW - inflammation KW - magnetic resonance imaging Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-228839 SN - 2227-9059 VL - 9 IS - 2 ER - TY - JOUR A1 - Andelovic, Kristina A1 - Winter, Patrick A1 - Kampf, Thomas A1 - Xu, Anton A1 - Jakob, Peter Michael A1 - Herold, Volker A1 - Bauer, Wolfgang Rudolf A1 - Zernecke, Alma T1 - 2D Projection Maps of WSS and OSI Reveal Distinct Spatiotemporal Changes in Hemodynamics in the Murine Aorta during Ageing and Atherosclerosis JF - Biomedicines N2 - Growth, ageing and atherosclerotic plaque development alter the biomechanical forces acting on the vessel wall. However, monitoring the detailed local changes in wall shear stress (WSS) at distinct sites of the murine aortic arch over time has been challenging. Here, we studied the temporal and spatial changes in flow, WSS, oscillatory shear index (OSI) and elastic properties of healthy wildtype (WT, n = 5) and atherosclerotic apolipoprotein E-deficient (Apoe\(^{−/−}\), n = 6) mice during ageing and atherosclerosis using high-resolution 4D flow magnetic resonance imaging (MRI). Spatially resolved 2D projection maps of WSS and OSI of the complete aortic arch were generated, allowing the pixel-wise statistical analysis of inter- and intragroup hemodynamic changes over time and local correlations between WSS, pulse wave velocity (PWV), plaque and vessel wall characteristics. The study revealed converse differences of local hemodynamic profiles in healthy WT and atherosclerotic Apoe\(^{−/−}\) mice, and we identified the circumferential WSS as potential marker of plaque size and composition in advanced atherosclerosis and the radial strain as a potential marker for vascular elasticity. Two-dimensional (2D) projection maps of WSS and OSI, including statistical analysis provide a powerful tool to monitor local aortic hemodynamics during ageing and atherosclerosis. The correlation of spatially resolved hemodynamics and plaque characteristics could significantly improve our understanding of the impact of hemodynamics on atherosclerosis, which may be key to understand plaque progression towards vulnerability. KW - atherosclerosis KW - mouse KW - 4D flow MRI KW - aortic arch KW - flow dynamics KW - WSS KW - mapping KW - PWV KW - plaque characteristics Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-252164 SN - 2227-9059 VL - 9 IS - 12 ER - TY - JOUR A1 - Anisimov, A. N. A1 - Simin, D. A1 - Soltamov, V. A. A1 - Lebedev, S. P. A1 - Baranov, P. G. A1 - Astakhov, G. V. A1 - Dyakonov, V. T1 - Optical thermometry based on level anticrossing in silicon carbide JF - Scientific Reports N2 - We report a giant thermal shift of 2.1 MHz/K related to the excited-state zero-field splitting in the silicon vacancy centers in 4H silicon carbide. It is obtained from the indirect observation of the optically detected magnetic resonance in the excited state using the ground state as an ancilla. Alternatively, relative variations of the zero-field splitting for small temperature differences can be detected without application of radiofrequency fields, by simply monitoring the photoluminescence intensity in the vicinity of the level anticrossing. This effect results in an all-optical thermometry technique with temperature sensitivity of 100 mK/Hz\(^{1/2}\) for a detection volume of approximately 10\(^{−6}\) mm\(^3\). In contrast, the zero-field splitting in the ground state does not reveal detectable temperature shift. Using these properties, an integrated magnetic field and temperature sensor can be implemented on the same center. KW - electronic and spintronic devices KW - electronic properties and materials Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-147809 VL - 6 IS - 33301 ER - TY - THES A1 - Anneser, Katrin T1 - Elektrochemische Doppelschichtkondensatoren zur Stabilisierung fluktuierender photovoltaischer Leistung T1 - Electric double layer capacitors for stabilizing intermittent photovoltaic power N2 - Der Ausbau der regenerativen Energiequellen führt vermehrt zu unvorhersehbaren Schwankungen der erzeugten Leistung, da Windkraft und Photovoltaik von natürlichen Bedingungen abhängen. Gerade Kurzzeitfluktuationen im Sekunden- bis Minutenbereich, die bei Solarzellen durch die Verschattung von vorüberziehenden Wolken zustande kommen, wird bislang wenig Beachtung geschenkt. Kurzzeitspeicher müssen eine hohe Zyklenstabilität aufweisen, um zur Glättung dieser Leistungsfluktuationen in Frage zu kommen. Im Rahmen der vorliegenden Dissertation wurden elektrochemische Doppelschichtkondensatoren für die Kopplung mit Siliziumsolarzellen und organischen Solarmodulen mit Hilfe von Simulationen und Messungen untersucht. Zusätzlich wurden grundlegende Fragestellungen zur Prozessierung und Alterung von Doppelschichtkondensatoren im Hinblick auf ein in der Literatur bereits diskutiertes System betrachtet, das beide Komponenten in einem Bauteil integriert - den sogenannten photocapacitor. Um die Druckbarkeit des gesamten elektrochemischen Doppelschichtkondensators zu ermöglichen, wurde der konventionell verwendete Flüssigelektrolyt durch einen Polymer-Gel-Elektrolyten auf Basis von Polyvinylalkohol und einer Säure ersetzt. Durch eine Verbesserung der Prozessierung konnte ein größerer Anteil der spezifischen Fläche der porösen Kohlenstoffelektroden vom Elektrolyten benetzt und somit zur Speicherung genutzt werden. Die Untersuchungen zeigen, dass mit Polymer-Gel-Elektrolyten ähnliche Kapazitäten erreicht werden wie mit Flüssigelektrolyten. Im Hinblick auf die Anwendung im gekoppelten System muss der elektrochemische Doppelschichtkondensator den gleichen Umweltbedingungen hinsichtlich Temperatur und Luftfeuchte standhalten wie die Solarzelle. Hierzu wurden umfangreiche Alterungstests durchgeführt und festgestellt, dass die Kapazität zwar bei Austrocknung des wasserhaltigen Polymer-Gel-Elektrolyten sinkt, bei einer Wiederbefeuchtung aber auch eine Regeneration des Speichers erfolgt. Zur passenden Auslegung des elektrochemischen Doppelschichtkondensators wurde eine detaillierte Analyse der Leistungsfluktuationen durchgeführt, die mit einem eigens entwickelten MPP-Messgerät an organischen Solarmodulen gemessen wurden. Anhand der Daten wurde analysiert, welche Energiemengen für welche Zeit im Kurzzeitspeicher zwischengespeichert werden müssen, um eine effiziente Glättung der ins Netz einzuspeisenden Leistung zu erreichen. Aus der Statistik der Fluktuationen wurde eine Kapazität berechnet, die als Richtwert in die Simulationen einging und dann mit anderen Kapazitäten verglichen wurde. Neben einem idealen MPP-Tracking für verschiedene Arten von Solarzellen und Beleuchtungsprofilen konnte die Simulation auch die Kopplung aus Solarzelle und elektrochemischem Doppelschichtkondensator mit zwei verschiedenen Betriebsstrategien nachbilden. Zum einen wurde ein fester Lastwiderstand genutzt, zum anderen eine Zielspannung für den Kurzzeitspeicher und somit auch die Solarzelle vorgegeben und der Lastwiderstand variabel so angepasst, dass die Zielspannung gehalten wird. Beide Betriebsmethoden haben einen Energieverlust gegenüber der MPP-getrackten Solarzelle zu verzeichnen, führen aber zu einer Glättung der Leistung des gekoppelten Systems. Die Simulation konnte für Siliziumsolarzellen mit einem Demonstratorversuch im Labor und für organische Solarzellen unter realen Bedingungen validiert werden. Insgesamt ergibt sich eine vielversprechende Glättung der Leistungsfluktuationen von Solarzellen durch den Einsatz von elektrochemischen Doppelschichtkondensatoren. N2 - The increased usage of regenerative energy sources leads to more unpredictable fluctuations in power output, as wind power and photovoltaics depend on natural conditions. Especially short-term fluctuations in the range of seconds to minutes, which occur in solar cells due to the shading by passing clouds, have received little attention so far. Corresponding short-term storage units that can be used to smooth these power fluctuations must have a high cycle stability. In the scope of this thesis the suitability of electrochemical double layer capacitors for coupling with silicon solar cells and organic solar modules was investigated with simulations and measurements. Processing methods and aging of electrochemical double layer capacitors in respect to an integrated system consisting of both components - already discussed in the literature as the so-called photocapacitor - were considered. As the liquid electrolyte was replaced by a polymer gel electrolyte based on polyvinyl alcohol and an acid in order to enable printability of the entire electrochemical double-layer capacitor. An increase of the capacitance to the level of the capacitance for electrodes with liquid electrolytes was achieved by improved processing in which a larger proportion of the specific area of the porous carbon electrodes could be wetted by the electrolyte and thus used for storage. In the application as coupled system the electrochemical double-layer capacitor must withstand the same environmental conditions with regard to temperature and humidity as the solar cell. Extensive aging tests were carried out and it was found that, although the capacitance decreases when the water-containing polymer gel electrolyte dries out, remoistening also regenerates the storage capacitance. A detailed analysis of the power fluctuations, which were measured under real conditions with small organic solar modules using a specially developed MPP measuring device, was carried out to determine the appropriate characteristics of the electrochemical double layer capacitor. Using a mathematically smoothed mean curve, it was determined which amounts of energy have to be stored in the short-term storage device for which time in order to achieve the smoothed curve. From the statistics of the fluctuations a capacitance could be calculated which was used as a guide value in the simulations and could then be compared to the impact of other capacities. In addition to ideal MPP tracking for different types of solar cells and lighting profiles, the simulation was also able to model the coupling of solar cell and electrochemical double layer capacitor with two different operating strategies. On the one hand a fixed load resistance was used, on the other hand a target voltage for the short-term storage device and thus also for the solar cell was specified. The load resistance was variably adapted so that the target voltage was reached. Both operating methods show an energy loss compared to the MPP tracked solar cell without storage component, but lead to smoothing of the power output of the coupled system. The simulation could be validated for silicon solar cells with a demonstrator test in the laboratory and for organic solar cells on the external test setup under real conditions. Overall, the use of electrochemical double layer capacitors results in a promising smoothing of the power fluctuations of solar cells. KW - Energie KW - Photovoltaik KW - Energiespeicher Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-199339 ER - TY - JOUR A1 - Arca, Francesco A1 - Tedde, Sandro F. A1 - Sramek, Maria A1 - Rauh, Julia A1 - Lugli, Paolo A1 - Hayden, Oliver T1 - Interface Trap States in Organic Photodiodes JF - Scientific Reports N2 - Organic semiconductors are attractive for optical sensing applications due to the effortless processing on large active area of several \(cm^2\), which is difficult to achieve with solid-state devices. However, compared to silicon photodiodes, sensitivity and dynamic behavior remain a major challenge with organic sensors. Here, we show that charge trapping phenomena deteriorate the bandwidth of organic photodiodes (OPDs) to a few Hz at low-light levels. We demonstrate that, despite the large OPD capacitances of similar to 10 nF \(cm^{-2}\), a frequency response in the kHz regime can be achieved at light levels as low as 20 nW \(cm^{-2}\) by appropriate interface engineering, which corresponds to a 1000-fold increase compared to state-of-the-art OPDs. Such device characteristics indicate that large active area OPDs are suitable for industrial sensing and even match medical requirements for single X-ray pulse detection in the millisecond range. KW - ultrafast photonics KW - materials for optics KW - electrical and electronic engineering KW - polymers Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-131507 VL - 3 ER - TY - THES A1 - Armer, Melina Brigitte Melanie T1 - High-Quality Lead-Free Double Perovskite Single Crystals and their Optical Properties T1 - Optische Eigenschaften von bleifreien Doppelperowskit Einkristallen N2 - The presented thesis deals with the investigation of the characteristic physical properties of lead-free double perovskites. For this purpose lead-free double perovskite single crystals were grown from solution. In order to assess the influence of growth temperature on tail states in the material, the crystals were studied using Photoluminescence Excitation (PLE) and Transmission measurements. Additionally, lead-free double perovskite solar cells and thin films were investigated to address the correlation of precursor stoichiometry and solar cell efficiency. In a last step a new earth abundant lead-free double perovskite was introduced and its physical properties were studied by photoluminescene and absorptance. Like this it was possible to assess the suitability of this material for solar cell applications in the future. N2 - Um die charakteristischen physikalischen Eigenschaften von bleifreien Doppelperowskiten näher zu untersuchen, wurden im Rahmen dieser Arbeit Einkristalle aus einer Lösung gezogen. Um den Einfluss der Wachstumstemperatur auf sogenannte „tail states“ in den Kristallen zu untersuchen, wurde hierbei auf optische Methoden wie „photoluminescence excitation“ (PLE) und Transmission zurückgegriffen. Des Weiteren wurden Solarzellen mit bleifreiem Doppelperowskit als Absorberschicht näher untersucht. Hierbei wurden unter anderem Dünnfilme genutzt, um den Einfluss der Filmstöchiometrie auf die Solarzelleffizienzen zu untersuchen. Zuletzt wurde ein weiteres Doppelperowskitmaterial mittels Photolumineszenz und Absorptionmessungen untersucht um Rückschlüsse auf seine Eignung als Absorberschicht in Solarzellen zu ziehen. KW - Perowskit KW - Fotovoltaik KW - Kristallzüchtung KW - Perovskite KW - Lead-free double perovskite KW - crystal growth KW - Photoluminescence KW - Solar cell Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-327503 ER - TY - THES A1 - Arnold, Johannes F. T. T1 - Funktionelle Bildgebung der Lunge und des Bronchialkarzinoms mittels Magnetresonanztomographie T1 - Functional Magnetic Resonance Imaging of the Lung and Non-Small-Cell Lung Cancer N2 - Ziel dieser Arbeit war es, die Magnetresonanztomographie (MRT) an der Lunge als Alternative zur traditionellen Lungenbildgebung voranzutreiben. So sollten MRT-Verfahren zur regionalen und quantitativen Lungenfunktionsprüfung für die klinische Routine entwickelt werden. Im Hinblick auf die Strahlentherapie von Patienten mit Bronchialkarzinom sollen funktionelle Lungenareale erkannt werden, um diese während der Bestrahlung optimal schonen zu können. An den zahlreichen Luft-Gewebe-Grenzflächen in der Lunge entstehen Magnetfeldinhomogenitäten. Daraus resultiert ein schneller Zerfall des MRT-Signals in der Lunge. Es wurde in dieser Arbeit ein Ansatz aufgezeigt, um die Ursache für den raschen Signalzerfall, nämlich die unterschiedlichen magnetischen Suszeptibilitäten von Lufträumen und Lungengewebe, zu beseitigen. Durch die intravaskuläre Injektion von paramagnetischen Kontrastmitteln kann die Suszeptibilität des Blutes an die Suszeptibilität der Lufträume angeglichen werden. Durch die Entwicklung einer MR-kompatiblen aktiven Atemkontrolle (MR-ABC) wurde in dieser Arbeit ein weiteres fundamentales Problem der Lungen-MRT adressiert: Die Bewegung während der Datenakquisition. Die MR-ABC detektiert Herzschlag und Atemposition und ist in der Lage die Atembewegung in jeder beliebigen Atemphase reproduzierbar für eine definierte Zeit auszusetzen. Dies wird durch einen Verschluss der Atemluftzufuhr realisiert. Traditionelle Verfahren können zwar ebenfalls die Atemphase detektieren, gestatten jedoch nicht deren Konservierung. Es wurde demonstriert, dass mit der MR-ABC hochauflösende Bilder der Lunge in hoher Bildqualität und durch die Verwendung langer Akquisitionsfenster in relativ kurzer Messzeit erreicht werden können. Eine regionale Lungenfunktionsprüfung ist für die Diagnose und Evaluierung vieler Krankheitsbilder vorteilhaft. In diesem Sinne wird seit einigen Jahren das Potential der Sauerstoff-verstärkten Lungen-MRT erforscht, die auf den paramagnetischen Eigenschaften des molekularen Sauerstoffs basiert. Im Blut gelöster Sauerstoff führt zu einer Verkürzung der T1-Relaxationszeit. Statt diese T1-Verkürzung quantitativ zu bestimmen wird aus praktischen Gründen meist ein T1-gewichteter Ansatz gewählt. In dieser Arbeit wurde jedoch gezeigt, dass nicht-quantitative Verfahren ein erhebliches Risiko zur Falschinterpretation beinhalten. Um Fehldiagnosen zu vermeiden, sollten deshalb prinzipiell quantitative Methoden zur Messung der durch die Sauerstoff-Verstärkung bedingten T1-Verkürzung in der Lunge verwendet werden. Herkömmliche Techniken zur quantitativen T1-Messung benötigen allerdings längere Messzeiten. Deshalb war zur Vermeidung von Bewegungsartefakten bisher die Datenaufnahme im Atemanhaltezustand notwendig. Wiederholtes Atemanhalten von mehreren Sekunden Dauer ist allerdings für einige Patienten sehr belastend. Aus diesem Grund wurden in dieser Arbeit zwei Methoden entwickelt, die eine quantitative Lungenfunktionsprüfung mittels MRT bei freier Atmung der Patienten ermöglichen. Eine gute Sauerstoffversorgung des Tumors wirkt sich positiv auf den Erfolg der Bestrahlung aus. Ein Ansatz zur Verbesserung der Strahlentherapie des Bronchialkarzinoms könnte daher in der Beatmung der Patienten mit hyperoxischen hypercapnischen Atemgasen während der Bestrahlung bestehen. In diesem Zusammenhang könnte die quantitative Messung der T1-Veränderung im Tumor nach Carbogenatmung ein Selektionskriterium darstellen, um diejenigen Patienten zu identifizieren, die von einer Carbogenbeatmung während der Bestrahlung profitieren können. Die Differenzierung zwischen vitalem Tumorgewebe, Nekrosen und atelektatischem Lungengewebe ist von großer Bedeutung bei der Bestrahlungsplanung des Bronchialkarzinoms. Einen neuen Ansatz bildet die in dieser Arbeit vorgestellte Magnetiserungstransfer-MRT. Um einen Magnetisierungstransfer zu erzeugen, wurde ein speziell auf die Bildgebung an der Lunge optimiertes Präparationsmodul entworfen. In Verbindung mit einer schnellen Bildakquisitionstechnik konnte die Magnetisierungstransfer-Lungenbildgebung in einem kurzen Atemstopp durchgeführt werden. Diese Technik wurde an mehreren Patienten mit Bronchialkarzinom evaluiert und die Ergebnisse mit denen der Fluor-Deoxyglykose-Positronen-Emissions-Tomographie (FDG-PET) verglichen. Es wurde festgestellt, dass mit diesem MRT-Verfahren ähnliche diagnostische Erkenntnisse erzielt werden können. Allerdings besitzt die MRT Vorteile im Hinblick auf räumliche Auflösung, Messzeit, Bildqualität, Kosten und Strahlenbelastung. Das erhebliche Potential für die Bestrahlungsplanung des Bronchialkarzinoms durch eine Magnetisierungstransfer-Bildgebung wurde damit nachgewiesen. N2 - The purpose of this work was to advance magnetic resonance imaging (MRI) to become an additional beneficial modality for lung imaging. MRI techniques for regional and quantitative assessment of pulmonary function, capable for clinical routine use, should be developed. Areas of sound and functional lung should be detected especially in patients with bronchial carcinoma undergoing radiotherapy, to be able to achieve an optimal protection for this kind of tissue during the irradiation process. Magnetic field inhomogeneities emerge from the numerous air-tissue-interfaces of the lung, causing an accelerated MRI signal decay. Therefore, this work postulates a new approach to eliminate the source of this signal decay acceleration, namely the differences in magnetic susceptibility between air sacks and lung tissue. By intravascular injection of paramagnetic contrast agent, the susceptibility of blood can be matched with the susceptibility of the air spaces. Removing the susceptibility differences could prolong the effective transverse relaxation time T2* by many factors. The development of an MR-compatible active breathing control device (MR-ABC) addressed another fundamental obstacle of lung MRI: motion occurring during the data sampling process. MR-ABC allows for the detection of heart and respiratory phases and is able to reproducibly freeze the breathing motion in any desired respiratory phase for a predefined amount of time. This is performed by a shutter that closes the breathing gas delivery. It was demonstrated that using MR-ABC high-resolution high-quality images of the lung can be acquired in a comparably short amount of time due to prolonged acquisition intervals. Regional assessment of pulmonary function is beneficial for diagnosis and evaluation of many lung diseases. In this respect, in the last few years the potential of oxygen-enhanced lung MRI based upon the paramagnetic properties of the molecular oxygen, started to be explored. Dissolved oxygen in the blood leads to a decrease in T1 relaxation time. Due to practical reasons this drop in T1 relaxation time is commonly assessed by T1-weighted imaging approaches instead of quantitative T1 measurements. However, in this work it was demonstrated that non-quantitative approaches comprehend severe risks of misinterpretation. Therefore, to avoid misdiagnosis, quantitative measurements of the oxygen-based T1 decrement in the lung should always be used. On the other hand, common quantitative T1 measurement techniques require longer measurement times, and therefore require imaging during breath-holding to avoid motion artifacts. Repeated breath-holding of several seconds may be very demanding for some patients, especially for those with lung cancer. For this reason, in this work two methods were developed to allow for a quantitative assessment of regional lung function by MRI during free-breathing. These techniques were applied to investigate regional oxygen transfer in lung cancer patients. Local defects of lung function could be demonstrated in these patients. A good oxygen supply of the tumor tissue is positively correlated to the success of radiation therapy. Reoxygenation of former hypoxic areas can improve the sensitivity of the tumor to irradiation. Thus, one approach to improve radiotherapy of bronchogenic carcinoma could be to use hyperoxic, hypercapnic breathing gases such as carbogen during the irradiation. In this respect, the quantitative measurement of the T1 alteration in the tumor due to the switching of breathing gas to carbogen could provide a selection criterion for patients who can benefit from an ARCON approach. In a preliminary study, the T1 alteration in the tumor after switching of breathing gas to carbogen was assessed in a variety of lung cancer patients. Differentiation of vital tumor, necrotic tissue and atelectasis is of paramount importance in radiation therapy planning of bronchial carcinoma. Unfortunately, discrimination of these tissues by using computer tomography or positron emission tomography is usually problematic in the clinical routine. This work proposes a new approach based on magnetization transfer MRI. The extent of magnetization transfer is mainly dependent on the macromolecular environment of the protons, which is different in tumor tissue and atelectatic tissue. To produce magnetization transfer, a magnetization preparation module was developed and particularly optimized for application to lung imaging. In conjunction with a fast readout imaging sequence, magnetization transfer lung imaging could be performed in a single short breath-hold period. This technique was evaluated in several patients with bronchial carcinoma. The results of magnetization transfer imaging were compared to the results of a fluorodeoxyglucose positron emission tomography (FDG-PET) investigation. It was found that using the MRI technique, similar diagnostic information as with the FDG-PET could be obtained. KW - Magnetische Resonanz KW - Lunge KW - Nicht-kleinzelliges Bronchialkarzinom KW - MRI KW - Lung KW - NSCLC Y1 - 2008 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26388 ER - TY - JOUR A1 - Astakhov, Georgy V. A1 - Fuchs, F. A1 - Soltamov, V. A. A1 - Väth, S. A1 - Baranov, P. G. A1 - Mokhov, E. N. A1 - Dyakonov, V. T1 - Silicon carbide light-emitting diode as a prospective room temperature source for single photons JF - Scientific Reports N2 - Generation of single photons has been demonstrated in several systems. However, none of them satisfies all the conditions, e.g. room temperature functionality, telecom wavelength operation, high efficiency, as required for practical applications. Here, we report the fabrication of light-emitting diodes (LEDs) based on intrinsic defects in silicon carbide (SiC). To fabricate our devices we used a standard semiconductor manufacturing technology in combination with high-energy electron irradiation. The room temperature electroluminescence (EL) of our LEDs reveals two strong emission bands in the visible and near infrared (NIR) spectral ranges, associated with two different intrinsic defects. As these defects can potentially be generated at a low or even single defect level, our approach can be used to realize electrically driven single photon source for quantum telecommunication and information processing. KW - semiconductors KW - inorganic LEDs KW - quantum optics KW - nanophotonics KW - plasmonics Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-96308 ER - TY - JOUR A1 - Astakhov, Georgy V. A1 - Kraus, Hannes A1 - Soltamov, V. A. A1 - Fuchs, Franziska A1 - Simin, Dimitrij A1 - Sperlich, Andreas A1 - Baranov, P. G. A1 - Dyakonov, Vladimir T1 - Magnetic field and temperature sensing with atomic-scale spin defects in silicon carbide N2 - Quantum systems can provide outstanding performance in various sensing applications, ranging from bioscience to nanotechnology. Atomic-scale defects in silicon carbide are very attractive in this respect because of the technological advantages of this material and favorable optical and radio frequency spectral ranges to control these defects. We identified several, separately addressable spin-3/2 centers in the same silicon carbide crystal, which are immune to nonaxial strain fluctuations. Some of them are characterized by nearly temperature independent axial crystal fields, making these centers very attractive for vector magnetometry. Contrarily, the zero-field splitting of another center exhibits a giant thermal shift of −1.1 MHz/K at room temperature, which can be used for thermometry applications. We also discuss a synchronized composite clock exploiting spin centers with different thermal response. KW - condensed-matter physics KW - quantum physics Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-113025 ER - TY - JOUR A1 - Audehm, P. A1 - Schmidt, M. A1 - Brück, S. A1 - Tietze, T. A1 - Gräfe, J. A1 - Macke, S. A1 - Schütz, G. A1 - Goering, E. T1 - Pinned orbital moments - A new contribution to magnetic anisotropy JF - Scientific Reports N2 - Reduced dimensionality and symmetry breaking at interfaces lead to unusual local magnetic configurations, such as glassy behavior, frustration or increased anisotropy. The interface between a ferromagnet and an antiferromagnet is such an example for enhanced symmetry breaking. Here we present detailed X-ray magnetic circular dichroism and X-ray resonant magnetic reflectometry investigations on the spectroscopic nature of uncompensated pinned magnetic moments in the antiferromagnetic layer of a typical exchange bias system. Unexpectedly, the pinned moments exhibit nearly pure orbital moment character. This strong orbital pinning mechanism has not been observed so far and is not discussed in literature regarding any theory for local magnetocrystalline anisotropy energies in magnetic systems. To verify this new phenomenon we investigated the effect at different temperatures. We provide a simple model discussing the observed pure orbital moments, based on rotatable spin magnetic moments and pinned orbital moments on the same atom. This unexpected observation leads to a concept for a new type of anisotropy energy. KW - pinned orbital moments KW - ferromagnet KW - antiferromagnet KW - anisotropy energy Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-167727 VL - 6 IS - 25517 ER - TY - THES A1 - Aulbach, Julian T1 - Gold-Induced Atomic Wires on Terraced Silicon Surfaces: Formation and Interactions of Silicon Spin Chains T1 - Goldinduzierte Nanodrähte auf gestuften Silizium Oberflächen: Ausbildung und Wechselwirkung von Siliziumspinketten N2 - Atomic nanowires formed by self-assembled growth on semiconducting surfaces represent a feasible physical realization of quasi-1D electron systems and can be used to study fascinating 1D quantum phenomena. The system in the focus of this thesis, Si(553)-Au, is generated by Au adsorption onto a stepped silicon surface. It features two different chain types, interspersed with each other: A Au chain on the terrace, and a honeycomb chain of graphitic silicon located at the step edge. The silicon atoms at the exposed edges of the latter are predicted to be spin-polarized and charge-ordered [1], leading to an ordered array of local magnetic moments referred to as ``spin chains''. The present thesis puts this spin chain proposal to an experimental test. A detailed scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) scrutiny reveals a distinct unoccupied density of states (DOS) feature localized at every third Si step-edge atom, which aligns perfectly with the density functional theory (DFT) prediction. This finding provides strong evidence for the formation of spin chains at the Si(553)-Au step edges, and simultaneously rules out the interpretation of previous studies which attributed the x3 step-edge superstructure to a Peierls instability. To study the formation of spin chains in further detail, an additional member of the so-called Si(hhk)-Au family -- Si(775)-Au -- is analyzed. Based on DFT modeling (performed by S.C. Erwin, Naval Research Laboratory, USA) and detailed STM and STS experiments, a new structure model for this surface is developed, and the absence of spin chains at the Si(775)-Au step edges is demonstrated. The different step-edge charge distributions of all known Si(hhk)-Au surfaces are traced back to an electron transfer between the terrace and the step edge. Accordingly, an unintentional structure defect should create a localized spin at the Si(775)-Au step edge. This prediction is verified experimentally, and suggest that surface chemistry can be used to create and destroy Si spin chains. Having clarified why spin chains form on some Si(hhk)-Au surfaces but not on others, various interaction effects of the Si(553)-Au spin chains are inspected. A collaborative analysis by SPA-LEED (M. Horn-von Hoegen group, University of Duisburg-Essen, Germany), DFT (S.C. Erwin), and STM reveals strong lateral coupling between adjacent spin chains, bearing interesting implications for their magnetic ordering. The centered geometry uncovered leads to magnetic frustration, and may stabilize a 2D quantum spin liquid. Moreover, a complex interplay between neighboring Au and Si chains is detected. Specifically, the interaction is found effectively ``one-way'', i.e., the Si step edges respond to the Au chains but not vice versa. This unidirectional effect breaks the parity of the Si chains, and creates two different configurations of step edges with opposite directionality. In addition to the static properties of the Si(553)-Au surface mentioned above, the occurrence of solitons in both wire types is witnessed in real space by means of high-resolution STM imaging. The solitons are found to interact with one another such that both move in a coupled fashion along the chains. Likewise, STM experiments as a function of the tunneling current suggest an excitation of solitons along the step edge by the STM tunneling tip. Solitons are also found to play an essential role in the temperature-dependent behavior of the Si(553)-Au step edges. It is an accepted fact that the distinct x3 superstructure of the Si(553)-Au step edges vanishes upon heating to room temperature. As a first step in exploring this transition in detail over a large temperature range, a previously undetected, occupied electronic state associated with the localized step-edge spins is identified by means of angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). A tracking of this state as a function of temperature reveals an order-disorder-type transition. Complementary STM experiments attribute the origin of this transition to local, thermally activated spin site hops, which correspond to soliton-anitsoliton pairs. Finally, a manipulation of the Si(553)-Au atomic wire array is achieved by the stepwise adsorption of potassium atoms. This does not only increase the filling of the Au-induced surface bands culminating in a metal-insulator transition (MIT), but also modifies the Si step-edge charge distribution, as indicated by STM and ARPES experiments. [1] S. C. Erwin and F. Himpsel, Intrinsic magnetism at silicon surfaces, Nat. Commun. 1, 58 (2010). N2 - Durch Selbstorganisation erzeugte atomare Nanodrähte auf Halbleiteroberflächen erlauben die experimentelle Realisierung quasi-eindimensionaler Elektronensysteme und ermöglichen so die Untersuchung faszinierender eindimensionaler Quantenphänomene. Das Nanodrahtsystem im Zentrum dieser Arbeit [Si(553)-Au] lässt sich durch Adsorption von Goldatomen auf eine gestufte Siliziumoberfläche herstellen. Es besteht aus zwei unterschiedlichen, alternierend angeordneten Kettenarten. Auf jeder Terrasse befindet sich eine Goldkette, während die Stufenkanten aus einer graphitartigen Honigwabenstruktur aus Silizium aufgebaut sind. Für die Stufenkantenatome der Siliziumhonigwabenkette wurde eine Ladungsordnung mit vollständiger Spin-Polarisation jedes dritten Stufenkantenatoms vorhergesagt [1]. Dies entspricht einer regelmäßigen Anordnung von lokalen magnetischen Momenten, die als ``Spinketten'' bezeichnet werden. Die vorliegende Arbeit unterzieht diese theoretische Voraussage einem experimentellen Test. Mittels Rastertunnelmikroskopie (engl. scanning tunneling microscopy, STM) und Rastertunnelspektroskopie (engl. scanning tunneling spectroscopy, STS) wurde die lokale Zu-standsdichte entlang der Stufenkante charakterisiert. Die experimentellen Befunde zeigen eine nahezu perfekte Übereinstimmung mit dem theoretisch vorhergesagten Spinketten-Szenario. Gleichzeitig konnte eine bis dato in der Literatur überwiegend favorisierte Peierls-Instabilität ausgeschlossen werden. Um die Ausbildung von Spinketten auf goldinduzierten gestuften Siliziumoberflächen genau-er zu verstehen, wurde ein weiteres Probensystem der sogenannten Si(hhk)-Au-Familie -- Si(775)-Au -- detailliert untersucht. Basierend auf Dichte-Funktional-Theorie Rechnungen (durchgeführt von S.C. Erwin, Naval Research Laboratory, USA) und STM/STS-Experimen-ten wurde ein neues Strukturmodell für diese Oberfläche entwickelt. Außerdem konnte die Abwesenheit von Spinketten an den Si(775)-Au-Stufenkanten nachgewiesen werden. Als Ursache für die variierende Ladungsanhäufung an den Stufenkanten der Si(hhk)-Au-Systeme konnte ein Ladungsaustausch zwischen der Terrasse und der Stufenkante ausgemacht werden. Weiter wurde gezeigt, dass ein struktureller Defekt einen lokalisierten Spin an der Si(775)-Au-Stufenkante erzeugen kann. Dies untermauert das Bild des Ladungstransfers zwischen Terrasse und Stufenkante und legt außerdem nahe, Siliziumspinketten mit Hilfe von Oberflächenchemie zu modifizieren. Neben der Etablierung des Spinketten-Szenarios wurden verschiedene Wechselwirkungseffekte der Si(553)-Au-Spinkette mit ihrer Umgebung untersucht. In Zusammenarbeit mit der Gruppen um Prof. M. Horn-von Hoegen (Universität Duisburg-Essen) und S.C. Erwin konnte eine starke laterale Kopplung zwischen benachbarten Spinketten festgestellt werden, welche interessante Konsequenzen für die magnetische Ordnung der lokalisierten Spins mit sich bringt. Die entdeckte zentrierte Dreiecksanordnung der Spins führt zu magnetischer Frustration und suggeriert die Ausbildung einer zweidimensionalen Spin-Flüssigkeit. Des Weiteren konnte ein unerwartetes Wechselspiel zwischen benachbarten Gold- und Siliziumketten festgestellt werden. Es zeigte sich, dass die Goldketten auf die Siliziumketten einwirken, jedoch nicht umgekehrt. Diese lediglich in einer Richtung wirkende Beeinflussung erzeugt einen Symmetriebruch entlang der Siliziumstufenkante, der dazu führt, dass zwei Arten von Stufenkanten mit unterschiedlicher Direktionalität auftreten. Darüber hinaus konnte mit Hilfe hochaufgelöster STM-Aufnahmen die Existenz von Solitonen in beiden Kettenarten nachgewiesen werden. Dabei stellte sich heraus, dass die beiden Soliton-Typen miteinander wechselwirken und sich daher wider Erwarten nicht unabhängig sondern aneinander gekoppelt durch die Kettenstrukturen bewegen. Weiterhin suggerieren tunnelstromabhängige STM-Messungen, dass sich Solitonen in der Siliziumkette mit der Tunnelspitze des Rastertunnelmikroskops anregen lassen. Solitonen konnte außerdem eine wichtige Rolle im temperaturabhängigen Verhalten der Siliziumstufenkanten zugeschrieben werden. Es war bereits seit Längerem bekannt, dass die ausgeprägte x3 Überstruktur, die sich bei tiefen Temperaturen entlang der Stufenkante beobachten lässt, bei Raumtemperatur verschwindet. Um diese Temperaturabhängigkeit genauer zu untersuchen, wurde ein neu entdeckter, elektronischer Zustand, der sich den an der Stufenkanten lokalisierten Spins zuordnen lässt, mittels winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie temperaturabhängig analysiert. Dabei stellte sich heraus, dass es sich bei dem Phasenübergang um einen speziellen Ordnungs-Unordnungs-Übergang handelt. Mit Hilfe komplementärer STM-Messungen konnte ein thermisch aktivierter Platzwechsel der lokalisierten Elektronenspins (d.h. die Erzeugung von Soliton-Antisoliton-Paaren) für das temperaturabhängige Verhalten der Siliziumstufenkante verantwortlich gemacht werden. Weiterhin konnte eine gezielte Manipulation des Si(553)-Au-Nanodrahtsystems durch sukzessive Dotierung mit Kaliumatomen realisiert werden. Dabei wurde ein Anstieg der Befüllung der goldinduzierten Oberflächenbänder, der letztendlich zu einem Metall-Isolator-Übergang führt, beobachtet. Außerdem deuten die experimentellen Befunde auf eine Modifizierung der Spinketten entlang der Stufenkante hin. [1] S. C. Erwin and F. Himpsel, Intrinsic magnetism at silicon surfaces, Nat. Commun. 1, 58 (2010). KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Spinkette KW - ARPES KW - Tunnelspektroskopie KW - Quasi-1D Elektronensysteme KW - Atomketten Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-169347 ER - TY - THES A1 - Auth, Michael Tilman T1 - Quantitative Electron Paramagnetic Resonance Studies of Charge Transfer in Organic Semiconductors T1 - Quantitative Elektron Paramagnetische Resonanz Untersuchungen von Ladungstransfer Prozessen in Organischen Halbleitern N2 - In the present work we investigated various charge transfer processes, as they appear in the versatile world of organic semiconductors by probing the spin states of the corresponding charge carrier species via electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy. All studied material systems are carbon-based compounds, either belonging to the group of polymers, fullerenes, or single-wall carbon nanotubes (SWNTs). In the first instance, we addressed the change of the open circuit voltage (Voc) with the fullerene blend stoichiometry in fullerene-based solar cells for organic photovoltaics (OPV). The voltage depends strongly on the energy separation between the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) of the donor and the highest occupied molecular orbital (HOMO) of the acceptor. By exploiting the Gaussian distribution of the charge carriers in a two-level system, and thus also their spins in the EPR experiment, it could be shown that the LUMOs get closer by a few to a few hundred meV when going from pure fullerene materials to a fullerene mixture. The reason for this strong energetic effect is likely the formation of a fullerene alloy. Further, we investigated the chemical doping mechanism of SWNTs with a (6,5)-chirality and their behaviour under optical excitation. In order to determine the unintentional (pre)-doping of SWNTs, EPR spectra of the raw material as well as after different purification steps were recorded. This facilitated the determination of nanotube defects and atmospheric p-doping as the causes of the measured EPR signals. In order to deliberately transfer additional charge carriers to the nanotubes, we added the redox-active substance AuCl3 where we determined an associated doping-yield of (1.5±0.2)%. In addition, a statistical occupation model was developed which can be used to simulate the distribution of EPR active, i.e. unpaired and localised charge carriers on the nanotubes. Finally, we investigated the charge transfer behaviour of (6,5)-SWNTs together with the polymer P3HT and the fullerene PC60BM after optical excitation. N2 - Die vorliegende Arbeit untersuchte mit Hilfe der Elektron Paramagnetischen Resonanz Spektroskopie (EPR) die Ladungsträgerspins bei Ladungstransfer-Prozessen in organischen Halbleitern. Insbesondere wurden hier verschiedene Kohlenstoffverbindungen betrachtet, welche zur Gruppe der Polymere, Fullerene, oder Kohlenstoff-Nanoröhren gehören. Zu Beginn gingen wir auf die Veränderung der Leerlaufspannung in Fulleren Solarzellen für organische photovoltaic (OPV) ein, welche mit der Fulleren Stöchiometry variiert. Die Leerlaufspannung ist entscheidend für das Ladungsstransfer-Verhalten nach erfolgreicher optischer Anregung. Sie hängt stark vom Energieabstand des niedrigsten unbesetzten Molekülorbitals (engl. LUMO) des Donators zum höchsten besetzten Molekülorbital (engl. HOMO) des Akzeptors ab. Hierbei wurde die Gaußsche Verteilungs-Statistik der Ladungsträger, und damit auch deren Spins, in einem zwei Niveau System im EPR Experiment ausgenutzt. Es konnte gezeigt werden, dass sich deren Abstand um wenige bis hin zu wenigen Hundert meV annähert wenn man vom reinen Fulleren Material zu einem Fulleren Gemisch übergeht. Die Ursache für diesen starken energetischen Effekt ist wahrscheinlich die Bildung einer Fulleren-Legierung. Des weiteren betrachteten wir speziell einwandige Kohlenstoff-Nanoröhren der Chiralität (6,5). Untersucht wurde zunächst die chemische Dotierung dieser Systeme und anschließend ihr Verhalten bei optischer Anregung. Um zunächst die ungewünschte (vor)-Dotierung der Nanoröhren zu ermitteln, wurden EPR Spektren in unbehandelter Form, als auch nach unterschiedlichen Aufreinigungsschritten aufgenommen. Dies ermöglichte die Bestimmung von Nanorohr-Defekten und atmosphärischer p-Dotierung als Ursache für das gemessene EPR Signal. Um bewusst zusätzliche Ladungsträger auf die Nanoröhren zu übertragen gaben wir die redox-aktive Substanz AuCl3 hinzu, wo wir eine zugehörige Dotiereffizienz von (1,5±0,2)% ermittelten. Darüber hinaus wurde ein statistisches Modell erarbeitet welches die Verteilung von EPR aktiven, d.h. ungepaarten und lokalisierten Ladungsträgern auf den Nanoröhren simulieren kann. Zum Abschluss betrachteten wir das Ladungstransfer-Verhalten von (6,5)-Nanoröhren zusammen mit dem Polymer P3HT und dem Fulleren PC60BM nach optischer Anregung. KW - Organische Halbleiter KW - EPR Spektroskopie KW - Dotierung KW - Ladungstransfer KW - organic semiconductor KW - carbon nanotube KW - epr spectroskopy KW - doping KW - quantitative epr KW - charge transfer KW - organic photovoltaic KW - spin Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-189513 ER - TY - THES A1 - Bach, Lars T1 - Neuartige nanostrukturierte Halbleiterlaser und Mikroringresonatoren auf InP-Basis für Wellenlängenmultiplexsysteme in der optischen Nachrichtenübertragung T1 - New types of nanostructured semiconductor lasers and micro ring resonators based on InP for dense wavelength division multiplexing systems in optical telecommunication applications N2 - Zusammenfassung Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung und Untersuchung von neuartigen nanostrukturierten Halbleiterbauelementen. Es wird gezeigt, dass durch den Einsatz von optischer und hochauflösender Elektronenstrahl- und Ionenstrahllithographie verschiedene optoelektronische Bauelemente (Laser und Filter) definiert werden können. Die Kombination dieser Definitionsprozesse mit speziellen nass- und trockenchemischen Ätzverfahren erlaubt die Herstellung von Bauelementen mit sehr hoher Genauigkeit, Reproduzierbarkeit und monolithischer Integrationsfähigkeit mit verschiedensten Geometrien und Bereichen innerhalb der Bauelemente. Die Grundlagen zum Verständnis der Funktionsweise und der Hochfrequenzeigenschaften der einzelnen Resonatorarten, Gitterstrukturen und der Laser mit diesen Gitterstrukturen sind in Kapitel 2 zusammen gefasst. Nach einer kurzen Abhandlung des Laserprinzips und des Aufbaus einer Laserdiode, werden die statischen und dynamischen Kenngrößen und Prozesse in den Lasern ausführlich vorgestellt. Besonderes Augenmerk gilt dabei den dynamischen Grundlagen und der Erläuterung eines zusätzlichen Wechselwirkungsprinzips, genannt „Detuned Loading“, im Laser und die sich daraus ergebenden neuen Eigenschaften. Die Auswirkungen der Resonatorgeometrien und Gitterstrukturen auf die spektralen Eigenschaften der Laser sind Bestandteil des zweiten Teiles von Kapitel 2. In Kapitel 3 werden die technologischen Prozesse zur Herstellung der verschiedensten präsentierten Bauelemente im Detail vorgestellt. Die Vorstellung der Charakterisierungsmethoden und der verwendeten Messplätze schließen dieses Kapitel ab. Kapitel 4 beschäftigt sich ausschließlich mit den elektrischen und spektralen Eigenschaften der einzel- und gekoppelten Quadrat-Resonator-Lasern. Kapitel 5 beschäftigt sich mit monomodige DFB- oder DBR-Lasern für Wellenlängenmultiplexsysteme im Wellenlängenbereich um 1.55 µm, als Einzelkomponenten oder in Arrays, die eine exakt einstellbarere Wellenlänge und hoher Modenstabilität aufweisen. Durch die Verwendung des DBR-Prinzips kann eine signifikante Verbesserung der statischen und dynamischen Eigenschaften gegenüber dem DFB-Prinzip erreicht werden. Die Verbesserungen der statischen Eigenschaften beruhen hauptsächlich auf der räumlichen Trennung von Verstärkungs- und Gitterbereich im Fall des DBR-Lasers und der damit verbundenen Erhöhung der Reflexion des Rückfacettenbereiches. Die Trennung bewirkt eine Reduktion der Absorption im Verstärkungsbereich, keine gitterimplantationsbedingten Erhöhung der internen Absorption wie im DFB-Fall, und damit eine Erhöhung der Effizienz was sich wiederum in einer geringern Wärmeproduktion äußert. Aufgrund der aufgeführten Ursachen ist es möglich durch Größenoptimierung der jeweiligen Bereiche Schwellenströme von 8 mA, Effizienzen von 0.375 W/A, Ausgangsleistungen bis zu 70 mW, Betriebsbereiche bis zum 12fachen des Schwellenstromes, Verschiebungen der Wellenlänge mit dem Betriebsstrom von 0.01 nm/mA, eine thermische Belastbarkeiten bis zu 120°C und Seitenmodenunterdrückungen bis zu 67 dB durch das DBR-Laserprinzip zu realisieren. In Kapitel 6 wird ein neues Konzept eines hochfrequenzoptimierten Lasers vorgestellt. Das Prinzip des „Detuned Loading“ ist sehr sensitiv auf die Phasenlage der umlaufenden Welle im Laser und auf die Lage der Hauptmode auf der Reflexionsfunktion des Gitters. Da eine Phasenänderung von 2einer Längenänderung von einigen 100 nm entspricht und dies außerhalb der Herstellungstoleranz liegt, ist eine gezielte Kontrolle dieses Prinzips im DBR-Laser nicht möglich. Dies führte zu einer Weiterentwicklung des DBR-Lasers in einem Laser der einer Phasenkontrolle ermöglicht, genannt CCIG-Laser. Dieser Laser besteht aus einer Lasersektion, einer zentralen Gittersektion und einer angeschlossenen Phasensektion. Durch Strominjektion in die Phasensektion ist es möglich über eine Änderung des Brechungsindexes eine gezielte Einstellung der Phasenlage zu gewährleisten. Die Phasensektion hat keine Auswirkungen auf die statischen elektrischen und spektralen Eigenschaften der Laser. Diese sind sehr gut mit denen der DBR-Laser vergleichbar. Damit war es möglich durch einen CCIG-Laser mit Sektionsgrößen von 500 µm für jede Sektion eine Steigerung der Bandbreite auf einen Rekordwert von 37 GHz, dass entspricht einem Steigerungsfaktor von 4.5 gegenüber Fabry-Perot-Lasern gleicher Länge, zu steigern. N2 - Summary This dissertation occupies with the fabrication and investigation of new types ofnanostructured semiconductor devices. It will be shown that the use of high resolution e-beam and focused ion beam technologies enables the fabrication of several types of optoelectronic devices (laser and filter). The combination of these methods with specific wet- and drychemical etching procedures allows the fabrication of devices with high accuracy, reproducibility and the potential of monolithic integration. The theoretical background for a better understanding of the functionality and the high frequency properties of the several resonator types, grating structures and lasers with these gratings will be given in chapter 2. After a short explanation of the laser principle and the geometry of a laser diode the static and dynamic parameters and processes inside the lasers will be explained. The main focus of this chapter is the explanation of the detuned loading principle in the lasers. This principle is responsible for the new dynamic properties of these lasers. In the second part of chapter 2 the affects of the resonator geometries and grating structures at the spectral properties will be discussed. The technological processes for the fabrication of the several-presented devices will be discussed in detail in chapter 3. Also the measurement methods and setups will be presented in this chapter. Exclusive in chapter 4 the spectral and electrical properties of the single- and coupled squareresonator lasers will be shown. The specific analysis of the geometrical parameters (width, radius) allows a reduction of the size of these lasers down to diameters of D = 30 µm. The square like geometry of these lasers with the four 45° facets results in 8 singularities at the corners of these facets. The content of chapter 5 are the single mode emitting DFB- and DBR-lasers for dense wavelength division multiplexing systems at the 1.55 µm wavelength region. These lasers have a high potential as single devices or in arrays. Based at the in fabrication technology presented in chapter 3 these types of lasers were fabricated at InGaAsP/InP quantum well and InGaAlAs/InAs/InP quantum dash laser structures. Using the FIB technology a wavelength tuning of the emission wavelength over a 100 nm wide wavelength region could be obtained. The DBR-principle leads to a significant improvement of the static and dynamic properties in comparison to the DFB-principle. The enhancement of the static properties results in the separation of the gain- a grating-section and the higher reflectivity of this section. Further this separation leads to a reduction of the absorption inside the gain-section due to the absent of the grating like in the DFB case. A lower absorption results in a higher efficiency and this leads to a lower heat production. Using all these effects it is possible to fabricate DBR-lasers with threshold currents of 8 mA, efficiencies of 0.375 W/A, output powers of more than 70 mW, side mode suppression ratios up to 67 dB and a three times thermal stability. Due to the fact that lasers are key components for telecommunication applications their dynamic properties are of major importance. To get access to the high frequency properties small signal measurements are necessary. Out of these measurements the resonance frequency and the modulation bandwidth can be determined. DBR-lasers show resonance frequencies up to 14 GHz and modulation bandwidths up to 22.5 GHz, which is a rise of 2.5 in comparison to Fabry-Perot-lasers. In chapter 6 the detuned loading principle will be presented in a new type of laser called “CCIG-laser “ (coupled cavity injected grating). This laser consists of three sections: the gain-, the grating- and the phase-section. Due to the fact that this principle is very sensitive to the phase conditions of the waves at the facets a phase section was added. By current injection in this section the phase conditions can be controlled by a variation of the refractive index via the injected current. The spectral and electrical properties of the CCIG-laser are the same like the DBR-laser. Due to the complexity of the CCIG-laser exist a lot of cavities inside of them, which are correlated to the current level of each section. These cavities are of major importance because of the position of the photon-photon-resonance depended on them. For an increase of the modulation bandwidth the three current levels must optimized. The exact influence of each section at the bandwidth will be given in detail in chapter 6. With the CCIG-laser it was able to increase the modulation bandwidth by a factor of 4.5 in comparison to Fabry-Perot-lasers. The best value was 37 GHz which is the highest value world wide up today on InP. KW - Halbleiterlaser KW - Nanostrukturiertes Material KW - Ringresonator KW - DFB-Laser KW - DBR-Laser KW - CCIG-Laser KW - FIB KW - optoelektronische Bauelemente KW - DFB-laser KW - DBR-laser KW - CCIG-laser KW - FIB KW - optoelectronic devices Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-9474 ER - TY - THES A1 - Bach, Peter T1 - Growth and characterization of NiMnSb-based heterostructures T1 - Wachstum und Charaktersisierung von NiMnSb-basierenden Heterostrukturen N2 - In this work heterostructures based on the half-Heusler alloy NiMnSb have been fabricated and characterized. NiMnSb is a member of the half-metallic ferromagnets, which exhibit an electron spin-polarization of 100% at the Fermi-level. For fabrication of these structures InP substrates with surface orientations of (001),(111)A and (111)B have been used. The small lattice mismatch of NiMnSb to InP allows for pseudomorphic layers, the (111) orientation additionally makes the formation of a half-metallic interface possible. For the growth on InP(001), procedures for the substrate preparation, growth of the lattice matched (In,Ga)As buffer layer and of the NiMnSb layer have been developed. The effect of flux-ratios and substrate temperatures on the MBE growth of the buffer as well as of the NiMnSb layer have been investigated and the optimum conditions have been pointed out. NiMnSb grows in the layer-by-layer Frank-van der Merwe growth mode, which can be seen by the intensity oscillations of the RHEED specular spot during growth. RHEED and LEED measurements show a flat surface and a well-defined surface reconstruction. High resolution x-ray measurements support this statement, additionally they show a high crystalline quality. Measurements of the lateral and the vertical lattice constant of NiMnSb films on (001) oriented substrates show that layers above a thickness of 20nm exhibit a pseudomorphic as well as a relaxed part in the same layer. Whereas layers around 40nm show partly relaxed partitions, these partitions are totally relaxed for layers above 100nm. However, even these layers still have a pseudomorphic part. Depth-dependent x-ray diffraction experiments prove that the relaxed part of the samples is always on top of the pseudomorphic part. The formation and propagation of defects in these layers has been investigated by TEM. The defects nucleate early during growth and spread until they form a defect network at a thickness of about 40nm. These defects are not typical misfit dislocations but rather antiphase boundaries which evolve in the Mn/Sb sublattice of the NiMnSb system. Dependent on the thickness of the NiMnSb films different magnetic anisotropies can be found. For layers up to 15nm and above 25nm a clear uniaxial anisotropy can be determined, while the layers with thicknesses in between show a fourfold anisotropy. Notably the easy axis for the thin layers is perpendicular to the easy axis observed for the thick layers. Thin NiMnSb layers show a very good magnetic homogeneity, as can be seen by the very small FMR linewidth of 20Oe at 24GHz. However, the increase of the linewidth with increasing thickness shows that the extrinsic damping gets larger for thicker samples which is a clear indication for magnetic inhomogeneities introduced by crystalline defects. Also, the magnetic moment of thick NiMnSb is reduced compared to the theoretically expected value. If a antiferromagnetic material is deposited on top of the NiMnSb, a clear exchange biasing of the NiMnSb layer can be observed. In a further step the epitaxial layers of the semiconductor ZnTe have been grown on these NiMnSb layers, which enables the fabrication of NiMnSb/ZnTe/NiMnSb TMR structures. These heterostructures are single crystalline and exhibit a low surface and interface roughness as measured by x-ray reflectivity. Magnetic measurements of the hysteresis curves prove that both NiMnSb layers in these heterostructures can switch separately, which is a necessary requirement for TMR applications. If a NiMn antiferromagnet is deposited on top of this structure, the upper NiMnSb layer is exchange biased by the antiferromagnet, while the lower one is left unaffected. Furthermore the growth of NiMnSb on (111) oriented substrates has been investigated. For these experiments, InP substrates with a surface orientation of (111)A and (111)B were used, which were miscut by 1 to 2° from the exact orientation to allow for smoother surfaces during growth. Both the (In, Ga)As buffer as well as the NiMnSb layer show well defined surface reconstructions during growth. X-ray diffraction experiments prove the single crystalline structure of the samples. However, neither for the growth on (111)A nor on (111)B a perfectly smooth surface could be obtained during growth, which can be attributed to the formation of pyramid-like facets evolving as a result of the atomic configuration at the surface. A similar relaxation behavior as NiMnSb layers on (001) oriented InP could not be observed. RHEED and x-ray diffraction measurements show that above a thickness of about 10nm the NiMnSb layer begins to relax, but remnants of pseudomorphic parts could not be found. Magnetic measurements show that the misorientation of the substrate crystal has a strong influence on the magnetic anisotropies of NiMnSb(111) samples. In all cases a uniaxial anisotropy could be observed. The easy axis is always aligned parallel to the direction of the miscut of the substrate. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden Heterostrukturen basierend auf dem Halb-Heusler Material NiMnSb hergestellt und charakterisiert. NiMnSb ist ein Mitglied der halbmetallischen Ferromagnete, die sich durch eine 100% Spinpolarisation an der Fermikante auszeichnen. Zur Herstellung der Strukturen wurden InP Substrate der Orientierungen (001), (111)A und (111) B verwendet. Die geringe Gitterfehlanpassung von NiMnSb an InP erlaubt pseudomorphe Strukturen, die (111) Orientierung ermöglicht zusätzlich die Entstehung eines halb-metallischen Interfaces. Für das Wachstum auf InP(001) wurden Prozeduren für die Substratvorbereitung, die Herstellung des gitterangepassten (In, Ga)As und des NiMnSb entwickelt. Sowohl der Einfluss der Flussverhältnisse als auch der Substrattemperatur wurden erforscht und die optimalen Parameter ermittelt. NiMnSb wächst im Frank-van der Merwe Modus, der sich durch Oszillationen des Spekularreflexes bei RHEED Messungen auszeichnet. Untersuchungen der Oberfläche mittels LEED zeigen eine wohldefinierte Rekonstruktion sowie eine niedrige Oberflächenrauhigkeit. Hochauflösende Röntgenbeugungsexperimente unterstützen diese Aussage, zusätzliche zeigen sie eine hohe kristalline Qualität der Schichten. Messungen der NiMnSb Gitterkonstante in lateraler sowie vertikaler Richtung zeigen, dass in allen Schichten dicker als 20 nm sowohl pseudomorphe als auch relaxierte Teilbereiche existieren. Während Schichten um 40 nm teilrelaxierte Bereiche aufweisen, sind diese Bereiche bei Schichten über 100 nm vollständig relaxiert. Tiefenabhängige Röntgenbeugungsexperimente beweisen, dass der relaxierte Teil der NiMnSb Schicht immer über dem pseudomorphen Teil liegt. Die Ausbreitung von Kristalldefekten wurde durch TEM untersucht. Dabei zeigte sich, dass diese Defekte schon sehr bald während des Wachstums entstehen und sich immer weiter ausbreiten, bis sie bei einer Dicke von etwa 40 nm überlappen. Bei diesen Defekten handelt es sich nicht um typische Versetzungen, die aufgrund der Gitterfehlanpassung entstehen, sondern sehr wahrscheinlich um Antiphasen Grenzen die sich im Mn/Sb Untergitter des NiMnSb ausbilden. Zusätzlich zur hohen kristallinen Qualität der NiMnSb Schichten zeigen auch magnetische Messungen eine hohe Homogenität. Die Curie-Temperatur liegt erwartungsgemäß weit über Raumtemperatur. Die Schichten zeigen verschiedene Anisotropien abhängig von der Dicke der Schicht, uniaxiale Anisotropien wurden für Schichten dünner als 15 bzw. dicker als 25 nm beobachtet, dazwischen bildet sich eine Vierfach-Anisotropie aus. Mit steigender Dicke konnte auch eine Abnahme der magnetischen Homogenität beobachtet werden, was auf die Zunahme der Defektdichte bei dickeren Schichten zurückgeführt werden kann. Scheidet man auf dem NiMnSb-Ferromagneten einen Antiferromagneten bestehend aus NiMn ab, so kann der „Exchange Bias“ Effekt beobachtet werden. Auf diese NiMnSb Schichten wurde in einem weiteren Schritt der Halbleiter ZnTe epitaktisch gewachsen, wodurch die Herstellung von NiMnSb/ZnTe/NiMnSb TMR Strukturen ermöglicht wurde. Diese Schichten sind einkristallin und zeichnen sich durch kleine Oberflächen- und Grenzflächenrauhigkeiten aus. Magnetische Messungen dieser Heterostrukturen zeigen, dass beide ferromagnetische Schichten separat schalten können, eine der Grundvoraussetzung für die Beobachtung des TMR Effekts. Bringt man auf diese Strukturen einen Antiferromagneten auf, so kann eine „Exchange Bias“ Wechselwirkung mit der oberen NiMnSb-Schicht beobachtet werden, während die untere unbeeinträchtigt bleibt. In einem weiteren Teil der Arbeit wurde das Wachstum von NiMnSb auf (111) orientierten Substraten untersucht. Dazu wurden InP Kristalle der Orientierung (111)A und (111)B verwendet, die um 1-2° von der exakten Orientierung abweichen, um ein glatteres Wachstum zu ermöglichen. Sowohl die (In,Ga)As als auch NiMnSb-Schichten zeigen wohldefinierte Rekonstruktionen während des Wachstums. Röntgenbeugungsexperimente zeigen die einkristalline Struktur der Proben. Weder für das Wachstum auf InP(111)A noch auf InP(111)B konnte jedoch perfekt glatte Oberflächen während des Wachstums erzielt werden, was auf die Entstehung von pyramidenartigen Facetten aufgrund der Atomkonfiguration an der (111) Oberfläche zurückgeführt werden kann. Ein ähnliches Relaxationsverhalten wie für NiMnSb Schichten auf InP(001) konnte nicht beobachtet werden. Schichten oberhalb einer Dicke von ca. 10 nm beginnen während des Wachstums komplett zu relaxieren, was durch RHEED und Röntgenbeugungsexperimente belegt wurde. Magnetische Messungen ergaben, dass sich die Fehlorientierung der Substratkristalle stark auf das Anisotropieverhalten der NiMnSb(111) Proben auswirkt. In allen Fällen konnte eine uniaxiale Anisotropie beobachtet werden, die sich jeweils senkrecht zur Richtung der Fehlorientierung befindet. KW - Nickelverbindungen KW - Manganverbindungen KW - Antimonverbindungen KW - Heterostruktur KW - Halbmetalle KW - Spintronic KW - MBE KW - halfmetals KW - spintronics KW - MBE Y1 - 2006 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-17771 ER - TY - THES A1 - Bachschmidt, Theresa T1 - Magnetic Resonance Imaging in Proximity to Metal Implants at 3 Tesla T1 - Magnetresonanzbildgebung nahe metallischer Implantate bei 3 Tesla N2 - Magnetic resonance imaging is derogated by the presence of metal implants and image quality is impaired. Artifacts are categorized according to their sources, the differences in susceptibility between metal and tissue and the modulation of the magnetic radiofrequency (RF) transmit field. Generally, these artifacts are intensified at higher field strength. The purpose of this work is to analyze the efficiency of current methods used for metal artifact reduction at 3T and to investigate improvements. The impact of high-bandwidth RF pulses on susceptibility-induced artifacts is tested. In addition, the benefit of a two-channel transmit system with respect to shading close to total hip replacements and other elongated metal structures in parallel to the magnetic field is analyzed. Local transmit/receive coils feature a higher peak B1 amplitude than conventional body coils and thus enable high-bandwidth RF pulses. Susceptibility-induced through-plane distortion relates reciprocally to the RF bandwidth, which is evaluated in vitro for a total knee arthroplasty. Clinically relevant sequences (TSE and SEMAC) with conventional and high RF pulse bandwidths and different contrasts are tested on eight patients with different types of knee implants. Distortion is rated by two radiologists. An additional analysis assesses the capability of a local spine transmit coil. Furthermore, B1 effects close to elongated metal structures are described by an analytical model comprising a water cylinder and a metal rod, which is verified numerically and experimentally. The dependence of the optimal polarization of the transmit B1 field, creating minimum shading, on the position of the metal is analyzed. In addition, the optimal polarization is determined for two patients; its benefit compared to circular polarization is assessed. Phantom experiments confirm the relation of the RF bandwidth and the through-plane distortion, which can be reduced by up to 79% by exploitation of a commercial local transmit/receive knee coil at 3T. On average, artifacts are rated “hardly visible” for patients with joint arthroplasties, when high-bandwidth RF pulses and SEMAC are used, and for patients with titanium fixtures, when high-bandwidth RF pulses are used in combination with TSE. The benefits of the local spine transmit coil are less compared to the knee coil, but enable a bandwidth 3.9 times as high as the body coil. The modulation of B1 due to metal is approximated well by the model presented and the position of the metal has strong influence on this effect. The optimal polarization can mitigate shading substantially. In conclusion, through-plane distortion and related artifacts can be reduced significantly by the application of high-bandwidth RF pulses by local transmit coils at 3T. Parallel transmission offers an option to substantially reduce shading close to long metal structures aligned with the magnetic field. Effective techniques dedicated for metal implant imaging at 3T are introduced in this work. N2 - Metallimplantate beeinträchtigen die Funktionsweise der Magnetresonanztomographie und verschlechtern die Bildqualität. Die Artefakte werden entsprechend ihres Ursprungs kategorisiert, in einerseits Suszeptibilitätsunterschiede zwischen Metall und Gewebe und andererseits die Modulation des B1-Feldes. Im Allgemeinen verstärken sich diese Artefakte bei höheren Feldstärken. Das Ziel dieser Arbeit ist es, die Effizienz vorhandener Methoden zur Artefaktreduktion bei 3T zu bewerten und mögliche Verbesserungen herauszuarbeiten. Der Einfluss von breitbandigen Hochfrequenz-Pulsen (HF-Pulsen) auf Suszeptibilitätsartefakte wird untersucht. Zusätzlich wird der Einfluss eines Zwei-Kanal Sendesystems auf Abschattungen analysiert, die in der Nähe von Hüftimplantaten und anderen länglichen Implantaten auftreten, welche parallel zu B0 liegen. Im Gegensatz zu konventionellen Ganzkörper-Sendespulen erlauben lokale Sende-/Empfangsspulen eine höhere maximale B1-Amplitude, die breitbandigere HF-Pulse ermöglicht. Die reziproke Abhängigkeit der Suszeptibilitätsartefakte in Schichtrichtung zur HF-Bandbreite wird in vitro für eine Kniegelenkplastik evaluiert. An acht Patienten mit verschiedenen Knieimplantaten werden klinisch relevante Sequenzen (TSE und SEMAC) mit konventionellen und breitbandigen HF-Pulsen in verschiedenen Kontrasten getestet und die Verzerrungen werden von zwei Radiologen bewertet. Eine weitere Studie untersucht das Potenzial einer lokalen Sendespule für die Wirbelsäule. Darüberhinaus werden B1-Effekte nahe länglicher Metallstrukturen durch ein analytisches Modell beschrieben, das numerisch und experimentell überprüft wird. Des Weiteren wird die Abhängigkeit der optimalen Polarisation des B1-Feldes, die minimale Abschattung verursacht, von der Position des Metalls untersucht. Für zwei Patienten wird die optimale Polarisation bestimmt und deren Vorteil gegenüber der zirkularen Polarisation analysiert. Phantomversuche bestätigen die Abhängigkeit zwischen HF-Bandbreite und der Schichtverzerrung, die durch die Verwendung einer lokalen Kniespule mit Sende- und Empfangsfunktion bei 3T um 79% reduziert werden kann. Die Artefakte bei Patienten mit Vollimplantaten, bzw. Titanimplantaten, werden als "kaum sichtbar" bewertet, wenn SEMAC, bzw. TSE, mit breitbandigen HF-Pulsen kombiniert appliziert wird. Im Vergleich zur lokalen Kniespule fallen die Vorteile der lokalen Wirbelsäulen-Sendespule geringer aus; dennoch kann die 3,9-fache HF-Bandbreite der Ganzkörpersendespule erreicht werden. Die B1-Modulation aufgrund von Metall wird im dargestellten Modell gut wiedergegeben und die Position des Metalls im Objekt hat großen Einfluss auf den Effekt. Die Verwendung der optimalen Polarisation kann Abschattungen stark reduzieren. Zusammenfassend können Artefakte aufgrund von Schichtverzerrungen durch die Verwendung lokaler Sendespulen und breitbandiger HF-Pulse bei 3T stark abgeschwächt werden. Die individuelle Wahl der Polarisation des B1-Feldes bietet eine gute Möglichkeit, Abschattungen in der Nähe von länglichen Metallstrukturen zu reduzieren, soweit diese näherungsweise parallel zu B0 ausgerichtet sind. Somit werden in dieser Arbeit wirksame Methoden zur Metallbildgebung bei 3T eingeführt. KW - Kernspintomografie KW - Metallimplantat KW - Artefakt KW - 3 Tesla KW - Implantat KW - Verzerrung KW - Abschattung Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-135690 ER - TY - THES A1 - Baerwald, Philipp T1 - Neutrinos from gamma-ray bursts, and the multi-messenger connection T1 - Neutrinos von Gammablitzen und die Verbindung zu multiplen Botenteilchen N2 - In this work, we take a look at the connection of gamma-ray bursts (GRBs) and ultra-high-energy cosmic rays (UHECR) as well as the possibilities how to verify this connection. The currently most promising approach is based on the detection of high-energy neutrinos, which are associated with the acceleration of cosmic rays. We detail how the prompt gamma-ray emission is connected to the prediction of a neutrino signal. We focus on the interactions of photons and protons in this regard. At the example of the current ANTARES GRB neutrino analysis, we show the differences between numerical predictions and older analytical methods. Moreover, we discuss the possibilities how cosmic ray particles can escape from GRBs, assuming that UHECR are entirely made up of protons. For this, we compare the commonly assumed neutron escape model with a new component of direct proton escape. Additionally, we will show that the different components, which contribute to the cosmic ray flux, strongly depend on the burst parameters, and test the applicability on some chosen GRBs. In a further step, we continue with the considerations regarding the connection of GRBs and UHECR by connecting the GRB source model with the cosmic ray observations using a simple cosmic ray propagation code. We test if it is possible to achieve the observed cosmic ray energy densities with our simple model and what the consequences are regarding the prompt GRB neutrino flux predictions as well as the cosmogenic neutrinos. Furthermore, we consider the question of neutrino lifetime and how it affects the prompt GRB neutrino flux predictions. In a final chapter, we show that it is possible to apply the basic source model with photohadronic interactions to other types of sources, using the example of the microquasar Cygnus X-3. N2 - In dieser Arbeit beschäftigen wir uns mit dem Zusammenhang von Gammablitzen (GRBs) und ultra-hochenergetischer kosmischer Strahlung (UHECR) sowie mit den Möglichkeiten, wie dieser Zusammenhang überprüft werden kann. Der zur Zeit erfolgsversprechendste Ansatz basiert auf der Detektion von hochenergetischen Neutrinos, die mit der Beschleunigung von kosmischer Strahlung assoziiert werden. Wir zeigen detailliert, wie die prompte Emission im Bereich der Gammastrahlung mit der Voraussage eines Neutrinosignals zusammenhängt. Ein besonderes Augenmerk legen wir hierbei auf die Wechselwirkung von Photonen und Protonen. Am Beispiel der aktuellen Analyse des ANTARES Neutrinoteleskops zu Neutrinos von Gammablitzen zeigen wir, wie sich numerische Voraussagen von älteren analytischen Methoden unterscheiden. Des Weiteren diskutieren wir Möglichkeiten, wie die Teilchen der kosmischen Strahlung aus einem Gammablitz entkommen können, wenn die ultra-hochenergetische kosmische Strahlung nur aus Protonen bestehen würde. Wir vergleichen dazu das meistens angenommene Entkommen in Form von Neutronen mit einer neuen Komponente von direkt ausströmenden Protonen. Auch zeigen wir, dass die unterschiedlichen Komponenten, die zur kosmischen Strahlung beitragen, stark von den verwendeten Parametern der Gammablitze abhängen, und uberprüfen die Modelle an einigen ausgewählten Gammablitzen. In einem weiteren Schritt führen wir die Überlegungen zu dem Zusammenhang von Gammablitzen und ultra-hochenergetischer kosmischer Strahlung fort, in dem wir mittels eines einfachen Propagationscodes für kosmische Strahlung eine Verbindung zwischen dem Quellmodell für Gammablitze und den Beobachtungsdaten der kosmischen Strahlung herstellen. Wir überprüfen, inwieweit sich die beobachteten Energiedichten der kosmischen Strahlung mittels unseres einfachen Modells realisieren lassen und welche Konsequenzen dies für die Voraussagen der prompten Neutrinoemission von Gammablitzen sowie den kosmogenischen Neutrinos hat. Außerdem gehen wir der Frage nach, wie die vorausgesagten prompten Neutrinoflüsse von einer endlichen Lebenszeit der Neutrinos beeinflusst werden würden. In einem letzten Kapitel übertragen wir das verwendete grundlegende Quellmodell mit photohadronischen Wechselwirkungen auf eine andere Klasse von Quellen, am Beispiel von Voraussagen fürden Mikroquasar Cygnus X-3. KW - Neutrino KW - Gamma-Burst KW - neutrinos KW - gamma-ray bursts KW - cosmic rays KW - multi-messenger physics KW - Gammablitze KW - Kosmische Strahlung KW - multiple Botenteilchen KW - UHECR KW - Burst Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-85333 ER - TY - THES A1 - Balla, Dávid Zsolt T1 - Intermolecular zero-quantum coherence detection for in vivo MR spectroscopy T1 - In vivo MR Spektroskopie mittels intermolekularen Nullquantenkohärenzen N2 - Nuclear magnetic resonance has numerous applications for in vivo diagnostics. However, methods requiring homogeneous magnetic fields, particularly magnetic resonance spectroscopy (MRS) techniques, have limited applicability in regions near or on anatomical boundaries that cause strong inhomogeneities. In cases where the shim system can not or just partly correct for these inhomogeneities, methods based on intermolecular multiple quantum coherence (iMQC) detection can provide an alternative solution for in vivo MRS. This dissertation presented the development, validation and application potential of a novel MRS pulse sequence detecting intermolecular zero-quantum coherences (iZQC) with special emphasis on in vivo experiments. In addition, the detection limit and spectral behaviour of iZQC-MRS under modelled realistic conditions were systematically approached for the first time. Based on the original sequence used to detect two dimensional (2D) iZQC-spectra, dubbed HOMOGENIZED, methodological development led to increased sensitivity and water suppression, and decreased T2-relaxation effects through the application of a frequency selective 90° RF-pulse in place of a non selective beta-pulse. Best water suppression was achieved by placing a pair of selective refocusing units immediately prior to the acquisition window. The same placement was found to be optimal also for single voxel localization units based on slice selective spin echo refocusing. By voxel selection before the iZQC-MRS sequence, the chemical shift artefact could be avoided. However, this led to significant residual signal from outside the voxel. Analytical derivations of signal evolution for several sequences presented in this dissertation provide useful additions to the iZQC MRS theory. In vivo applications of the developed sequence provided high quality spectra in the central nervous system of the rat, the mouse brain and in subcutaneous xenograft tumor grown on the thigh of the mouse. In all these 2D spectra, the limiting factor of the resolution in the indirect dimension was the digital sampling rate, rather than inhomogeneous line broadening. Nevertheless, linewidths of the cross-peaks were similar or narrower than along the direct axis, where the sampling rate was about ten times higher. The first MR spectroscopic investigation of the rat spinal cord at 17.6 T was performed. Through its insensitivity to macroscopic field inhomogeneities, the localized iZQC method allowed for the selection of larger voxels than conventional methods and still provided the same spectral resolution. This property was used also in tumor tissue to propel the relative signal to noise (SNR) efficiency of the iZQC spectroscopy for the first time above the SNR efficiency of a conventional sequence. Future applications for fast metabolite count in large inhomogeneous organs, like a tumor, are thinkable. Extensive simulations and phantom experiments assessed the limit of iZQC cross-peak detection in presence of local field distortions. The order of maximum volume ratio between dipole source and voxel was found to be between 0.1 % and 1 %. It is an essential conclusion of this study that the dominant effect of microscopic to mesoscopic inhomogeneities on iZQC spectra under general in vivo conditions, like for voxels greater than (1 mm)³ and metabolite concentrations in the millimolar range, is a cross-peak intensity reduction and not line broadening. The iZQC method provided resolution enhancement in comparison to conventional MRS even in the presence of clustered paramagnetic microparticles. However, the vision of iZQC spectroscopy in green leafs or the lung epithelium has to be, unfortunately, abandoned, because cross-peaks can be observed until the volume of the separating medium is much larger than the volume of local dipole sources. Intermolecular zero-quantum coherence spectroscopy remains an exciting field in NMR research on living organisms. It provides access to the monitoring of relative metabolite concentration changes in the presence of microscopic iron particles, which raises realistic hopes for new applications in studies using stained stem cells. N2 - Magnetische Kernresonanz (NMR) hat viele diagnostische in vivo Anwendungen. Trotzdem können einige Methoden, wie die NMR-Spektroskopie (MRS), nur in Magnetfeldern mit hervorragender Homogenität angewendet werden. Das ist eine Voraussetzung, die in der Nähe von anatomischen Grenzregionen aufgrund der starken Suszeptibilitätsgradienten nicht erfüllt ist. NMR Forschungstomographen sind in der Regel mit zusätzlichen Shim-Spulen aufgerüstet, die Feldschwankungen kompensieren sollen. Wenn die durch ein Shim-System erreichte Homogenität immer noch nicht genügt, können alternative NMR-Methoden, wie etwa die Messung intermolekularer Mehrquantenkohärenzen (iMQC) die Lösung bereitstellen. Die hier vorgelegte Dissertation zeigt die Entwicklung und Validierung, sowie das Anwendungspotenzial einer neuen MRS-Pulssequenz, die intermolekulare Nullquantenkohärenzen (iZQC) detektiert und für in vivo Experimente besonders geeignet ist. Des Weiteren wurden Detektionsgrenze und spektrale Änderungen in iZQC-MRS unter simulierten realistischen Bedingungen zum ersten Mal analysiert. Ausgangspunkt der methodischen Entwicklung war die Originalsequenz für die Aufnahme zweidimensionaler iZQC-Spektren, genannt HOMOGENIZED. Die Verwendung eines frequenzselektiven 90° Pulses anstelle des beta–Pulses in HOMOGENIZED bewirkt eine Verbesserung in Sensitivität und in der Effizienz der Wasserunterdrückung, sowie eine Verminderung der T2-Relaxationseffekte. Die Wasserunterdrückung wurde durch Einfügung zweier wasserfrequenzselektiver Refokusierungspulse unmittelbar vor der Akquisition weiter optimiert. Dieselbe Position erwies sich als optimal für die „single voxel“ Lokalisierungseinheiten. Andererseits vermeidet die Durchführung der Lokalisation vor der iZQC-MRS Sequenz „chemical shift“ Artefakte auf Kosten der Lokalisierungseffizienz. Die zahlreichen analytischen Berechnungen im methodischen Teil dieser Doktorarbeit stellen wichtige Erweiterungen der iZQC MRS Theorie dar. In vivo Anwendungen der entwickelten Sequenz im zentralen Nervensystem der Ratte, im Gehirn der Maus, sowie im subkutanen Tumor am Oberschenkel der Maus, resultierten in hochwertigen Spektren. Limitierender Faktor für die spektrale Auflösung in der indirekten Dimension in diesen 2D Spektren war die digitale Akquisitionsrate und nicht der, für konventionelle MRS typische, inhomogene Linienverbreiterungseffekt. Trotz der zehnfachen Akquisitionsrate in der direkten Dimension waren die Cross-peaks in der indirekten Dimension immer schmaler. Im Rahmen dieser Doktorarbeit wurde die erste MR spektroskopische Studie im Rückenmark der Ratte bei 17.6 Tesla durchgeführt. Durch die Unempfindlichkeit gegenüber makroskopischen Feldinhomogenitäten war die Selektion größerer Voxel als mit konventionellen Techniken, ohne Verlust an spektraler Auflösung, möglich. Dies wurde auch im Tumorgewebe verwendet, um die relative Signal-zu-Rausch (SNR) Effizienz der neuen iZQC-Methode zum ersten Mal über die SNR-Effizienz einer konventionellen Technik zu treiben. Es besteht die Aussicht auf zukünftige Anwendungen für schnelle Metabolitendetektion in großen Organen und Tumoren. Die Detektionsgrenze der iZQC-Methoden in der Nähe von lokalen Dipolfeldern wurde mit aufwendigen Simulationen und Experimenten am Phantom abgeschätzt. Um einen Cross-peak zu detektieren darf der eigentliche Dipol nicht mehr als 0.1 % bis 1 % des Voxelvolums belegen. Eine wichtige Folgerung dieser Studie ist, dass unter üblichen in vivo Bedingungen, wie Voxel mit einer Größe von (1 mm)³ oder mehr und Metabolitenkonzentrationen im Millimolarbereich, mikroskopische und mesoskopische Inhomogenitäten vielmehr eine Abnahme der Cross-peak Intensität als eine Linienverbreiterung verursachen. Diese Folgerung wurde auch dadurch bestätigt, dass die iZQC-Sequenz sogar in der Gegenwart von gebündelten paramagnetischen Mikropartikeln hochwertige Spektren lieferte. Leider folgt daraus aber auch, dass die Vorstellung von iZQC-MRS in grünen Blättern oder im Epithel der Lunge verworfen werden muss. Intermolekulare Nullquantenkohärenzspektroskopie bleibt für zukünftige Entwicklungen und Anwendungen ein sehr interessanter Bereich der NMR-Forschung an lebenden Organismen. Sie ermöglicht die Beobachtung von relativen Metabolitkonzentrationen auch etwa in Proben die Eisenpartikeln enthalten. Dies weckt realistische Hoffnungen für neue MRS Studien auch bei Untersuchungen mit markierten Stammzellen. KW - NMR-Spektroskopie KW - in vivo MR-Spektroscopy KW - intermolecular zero-quantum coherence KW - distant dipolar field KW - resolution enhancement KW - HOMOGENIZED Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-40282 ER - TY - THES A1 - Balles, Andreas T1 - In-line phase contrast and grating interferometry at a liquid-metal-jet source with micrometer resolution T1 - In-line Phasenkontrast und Gitterinterferometrie an einer Flüssigmetallanodenröhre mit Mikrometerauflösung N2 - As a non-destructive testing method, X-ray imaging has proved to be suitable for the examination of a variety of objects. The measurement principle is based on the attenuation of X-rays caused by these objects. This attenuation can be recorded as shades of intensity using X-ray detectors and thus contains information about the inner structure of the investigated object. Since X-rays are electromagnetic waves, they also experience a change of phase in addition to their attenuation while penetrating an object. In general, imaging methods based on this effect are referred to as phase contrast imaging techniques. In the laboratory, the two mainly used methods are the propagation based phase contrast or in-line phase contrast and the grating interferometry. While in-line phase contrast - under certain conditions - shows edge enhancement at interfaces due to interference, phase contrast in the grating interferometry is only indirectly measurable by the use of several gratings. In addition to phase contrast, grating interferometry provides access to the so-called dark-field imaging contrast, which measures the scattering of X-rays caused by an object. These two imaging techniques, together with a novel concept of laboratory X-ray sources, the liquid-metal-jet, form the main part of this work. Compared to conventional X-ray sources, the liquid-metal-jet source offers higher brightness. The term brightness is defined by the number of X-ray photons per second, emitting area (area of the X-ray spot) and solid angle at which they are emitted. On the basis of this source, a high resolution in-line phase contrast setup was partially developed in the scope of this work. Several computed tomographies show the feasibility of in-line phase contrast and the improvement of image quality by applying phase retrieval algorithms. Moreover, the determination of optimized sample positions for in-line phase contrast imaging is treated at which the edge enhancement is maximized. Based on primitive fiber objects, this optimization has proven to be a good approximation. With its high brightness in combination with a high spatial coherence, the liquid-metal-jet source is also interesting for grating interferometry. The development of such a setup is also part of this work. The overall concept and the characterization of the setup is presented as well as the applicability and its limits for the investigation of various objects. Due to the very unique concept of this grating interferometer it was possible to realize a modified interferometer system by using a single grating only. Its concept and results are also presented in this work. Furthermore, a grating interferometer based on a microfocus X-ray tube was tested regarding its performance. Thereby, parameters like the anode material, acquisition geometry and gratings were altered in order to find the advantages and disadvantages of each configuration. N2 - Als zerstörungsfreie Prüfmethode hat sich die Röntgenbildgebung zur Untersuchung unterschiedlichster Prüfobjekte bewährt. Das Messprinzip beruht dabei auf der durch das Prüfobjekt verursachten Schwächung der Röntgenstrahlung. Diese Schwächung kann als Helligkeitsschattierungen mittels eines Detektors aufgenommen werden und beinhaltet somit Informationen über das Innere des untersuchten Objekts. Da Röntgenstrahlen elektromagnetische Wellen sind, erfahren sie beim Durchdringen eines Objekts neben der Schwächung auch eine Veränderung ihrer Phase. Bildgebungsmethoden auf Grundlage dieses Effekts werden allgemein als Phasenkontrastbildgebungsverfahren zusammengefasst. Im Bereich von Laboraufbauten sind die zwei hauptsächlich genutzten Methoden der propagationsbasierte Phasenkontrast, auch In-line Phasenkontrast genannt, und die Gitterinterferometrie. Während sich beim In-line Phasenkontrast – unter gewissen Umständen – Kontrastüber-höhungen an Grenzflächen auf Grund von Interferenzen ausprägen, ist der Phasenkontrastbei der Gitterinterferometrie nur indirekt durch Verwendung mehrerer Gitter messbar. Neben dem Phasenkontrast ermöglicht die Gitterinterferometrie den Zugang zu einem weiteren Kontrastmodus, dem sogenannten Dunkelfeldkontrast, welcher ein Maß für die Streuung von Röntgenstrahlen an einer Probe darstellt. Diese beiden Bildgebungsmethoden im Zusammenhang mit einem neuartigen Konzept vonLaborröntgenquellen, der Flüssigmetallanodenröhre, bilden den Kern dieser Arbeit. Im Vergleich zu herkömmlichen Röntgenquellen bietet die Flüssigmetallanodenröhre eine höhere Brillanz. Der Begriff der Brillanz ist definiert durch die Anzahl von Röntgenphotonen pro Sekunde, emittierender Fläche (Fläche des Röntgenbrennflecks) und Raumwinkel, unter dem diese abgestrahlt werden. Auf Basis einer solchen Quelle wurde im Rahmen dieser Arbeit ein hochauflösender propagationsbasierter Phasenkontrastaufbau mitentwickelt. Ausgewählte Anwendungsbeispiele zeigen die Machbarkeit dieser Bildgebungsmethode und die Verbesserung der Bildqualität durch Anwendung von Phasenrückgewinnungsalgorithmen. Des Weiteren wird die Entwicklung einer Optimierung der Probenposition für den In-line Phasenkontrast behandelt, mit dem Ziel, die Kontrastüberhöhungen zu maximieren. Anhand experimenteller Überprüfung an Fasern erwies sich diese Optimierung als gute Näherung. Mit ihrer hohen Brillanz und räumlichen Kohärenz ist die Flüssigmetallanodenröhre eine vielversprechende Röntgenquelle für den Einsatz an einem Gitterinterferometer, weshalb auch die Entwicklung eines solchen Aufbaus im Fokus der Arbeit stand. Neben der Präsentation des Gesamtkonzepts und der Charakterisierung des Systems konnten die Anwendbarkeit aber auch die Grenzen dieses Aufbaus zur Untersuchung verschiedenster Materialiengezeigt werden. Auf Grund des sehr speziellen Gesamtkonzepts des Gitterinterferometers gelang es, ein abgewandeltes Interferometersystem mit nur einem Gitter zu realisieren. Dessen Konzeption und Ergebnisse werden im Rahmen dieser Arbeit ebenfalls dargestellt. Des Weiteren wurde ein Gitterinterferometer unter Verwendung einer Mikrofokusröntgenquelle hinsichtlich seiner Eigenschaften erprobt. Dabei wurden Systemparameter wie Anodenmaterial, Aufnahmegeometrie und Gitter variiert, um sowohl Vor- als auch Nachteile einer jeden Konfiguration zu finden. KW - Phasenkontrastverfahren KW - Röntgenmikroskopie KW - coherent imaging KW - grating interferometry KW - liquid-metal-jet KW - in-line phase contrast Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-235917 ER - TY - THES A1 - Balzer, Christian T1 - Adsorption-Induced Deformation of Nanoporous Materials — in-situ Dilatometry and Modeling T1 - Adsorptionsinduzierte Deformation nanoporöser Materialien — in-situ Dilatometrie und Modellierung N2 - The goal of this work is to improve the understanding of adsorption-induced deformation in nanoporous (and in particular microporous) materials in order to explore its potential for material characterization and provide guidelines for related technical applications such as adsorption-driven actuation. For this purpose this work combines in-situ dilatometry measurements with in-depth modeling of the obtained adsorption-induced strains. A major advantage with respect to previous studies is the combination of the dilatometric setup and a commercial sorption instrument resulting in high quality adsorption and strain isotherms. The considered model materials are (activated and thermally annealed) carbon xerogels, a sintered silica aerogel, a sintered hierarchical structured porous silica and binderless zeolites of type LTA and FAU; this selection covers micro-, meso- and macroporous as well as ordered and disordered model materials. All sample materials were characterized by scanning electron microscopy, gas adsorption and sound velocity measurements. In-situ dilatometry measurements on mesoporous model materials were performed for the adsorption of N2 at 77 K, while microporous model materials were also investigated for CO2 adsorption at 273 K, Ar adsorption at 77 K and H2O adsorption at 298 K. Within this work the available in-situ dilatometry setup was revised to improve resolution and reproducibility of measurements of small strains at low relative pressures, which are of particular relevance for microporous materials. The obtained experimental adsorption and strain isotherms of the hierarchical structured porous silica and a micro-macroporous carbon xerogel were quantitatively analyzed based on the adsorption stress model; this approach, originally proposed by Ravikovitch and Neimark, was extended for anisotropic pore geometries within this work. While the adsorption in silica mesopores could be well described by the classical and analytical theory of Derjaguin, Broekhoff and de Boer, the adsorption in carbon micropores required for comprehensive nonlocal density functional theory calculations. To connect adsorption-induced stresses and strains, furthermore mechanical models for the respective model materials were derived. The resulting theoretical framework of adsorption, adsorption stress and mechanical model was applied to the experimental data yielding structural and mechanical information about the model materials investigated, i.e., pore size or pore size distribution, respectively, and mechanical moduli of the porous matrix and the nonporous solid skeleton. The derived structural and mechanical properties of the model materials were found to be consistent with independent measurements and/or literature values. Noteworthy, the proposed extension of the adsorption stress model proved to be crucial for the correct description of the experimental data. Furthermore, it could be shown that the adsorption-induced deformation of disordered mesoporous aero-/xerogel structures follows qualitatively the same mechanisms obtained for the ordered hierarchical structured porous silica. However, respective quantitative modeling proved to be challenging due to the ill-shaped pore geometry of aero-/xerogels; good agreement between model and experiment could only be achieved for the filled pore regime of the adsorption isotherm and the relative pressure range of monolayer formation. In the intermediate regime of multilayer formation a more complex model than the one proposed here is required to correctly describe stress related to the curved adsorbate-adsorptive interface. Notably, for micro-mesoporous carbon xerogels it could be shown that micro- and mesopore related strain mechanisms superimpose one another. The strain isotherms of the zeolites were only qualitatively evaluated. The result for the FAU type zeolite is in good agreement with other experiments reported in literature and the theoretical understanding derived from the adsorption stress model. On the contrary, the strain isotherm of the LTA type zeolite is rather exceptional as it shows monotonic expansion over the whole relative pressure range. Qualitatively this type of strain isotherm can also be explained by the adsorption stress model, but a respective quantitative analysis is beyond the scope of this work. In summary, the analysis of the model materials' adsorption-induced strains proved to be a suitable tool to obtain information on their structural and mechanical properties including the stiffness of the nonporous solid skeleton. Investigations on the carbon xerogels modified by activation and thermal annealing revealed that adsorption-induced deformation is particularly suited to analyze even small changes of carbon micropore structures. N2 - Ziel dieser Arbeit ist es, dass Verständnis der adsorptionsinduzierter Deformation von nanoporösen (insbesondere mikroporösen) Materialien zu erweitern, um ihr Potenzial für die Materialcharakterisierung zu erforschen. Zusätzlich sollen Orientierungshilfen für technische Anwendungen, wie z.B. adsorptionsgetriebene Aktuatoren, bereitgestellt werden. Hierfür kombiniert diese Arbeit in-situ Dilatometriemessungen und detaillierte Modellierung der gemessenen adsorptionsinduzierten Dehnungen. Der wesentliche Vorteil dieser Arbeit gegenüber vorherigen Studien ist die Kombination des dilatometrischen Messaufbaus mit einer kommerziellen Gasadsorptionsanlage, was die Messung qualitativ hochwertiger Adsorptions- und Dehnungsisothermen erlaubt. Die betrachteten Materialsysteme sind (aktivierte und geglühte) Kohlenstoffxerogele, ein gesintertes Silica-Aerogel, ein gesintertes, hierarchisch strukturiertes, poröses Silica und binderlose Zeolithe der Typen LTA und FAU. Diese Auswahl umfasst mikro-, meso- und makroporöse ebenso wie geordnete und ungeordnete Modellmaterialien. Alle Modellmaterialien wurden mit Rasterelektronenmikroskopie, Gasadsorption und Schallgeschwindigkeitsmessungen charakterisiert. In-situ Dilatometriemessungen an mesoporösen Modellsystemen wurden für N2-Adsorption bei 77 K durchgeführt, während alle mikroporösen Modellsysteme zusätzlich bei CO2-Adsorption (273 K), Ar-Adsorption (77 K) und H2O-Adsorption (298 K) untersucht wurden. Der verfügbare Messaufbau für in-situ Dilatometrie wurde im Rahmen dieser Arbeit weiterentwickelt, um Auflösung und Reproduzierbarkeit der Messungen von kleinen Dehnungen zu verbessern, was insbesondere für mikroporöse Materialien von Bedeutung ist. Die experimentellen Adsorptions- und Dehnungsisothermen des hierarchisch strukturierten, porösen Silicas und des mikro-makroporösen Kohlenstoff-Xerogels wurden mit dem adsorption-stress-Modell quantitativ ausgewertet. Hierfür wurde das adsorption-stress-Modell, ursprünglich eingeführt von Ravikovitch et al., für die Verwendung von anisotropen Porengeometrien erweitert. Während die der Deformation zu Grunde liegende Adsorption im Fall des mesoporösen Silicas gut mit der klassischen und analytischen Theorie von Derjaguin, Broekhoff und de Boer beschrieben werden konnte, erforderte die Adsorption in den Kohlenstoffmikroporen umfassende Berechnungen mittels nichtlokaler Dichtefunktionaltheorie. Um die adsorptionsinduzierten Spannungen mit entsprechenden Dehnungen zu korrelieren, wurden zusätzlich mechanische Modelle für die untersuchten Materialien entworfen. Das resultierende theoretische Konstrukt aus Adsorptions-, adsorption-stress- und mechanischem Modell wurde auf die ermittelten experimentellen Daten angewandt und strukturelle und mechanische Eigenschaften der Modellmaterialien bestimmt, d.h. Porengröße bzw. Porengrößenverteilung sowie die mechanischen Module der porösen Matrix und des unporösen Festkörperskeletts. Es konnte gezeigt werden, dass die ermittelten Materialeigenschaften konsistent mit unabhängigen Messungen und/oder Literaturwerten sind. Hierbei ist zu beachten, dass sich die Erweiterung des adsorption-stress-Modells für eine korrekte Auswertung der experimentellen Daten als zwingend erforderlich erwies. Des Weiteren konnte gezeigt werden, dass die adsorptionsinduzierte Deformation von ungeordneten mesoporösen Aero-/Xerogelstrukturen qualitativ denselben Mechanismen folgt, die für das geordnete, hierarchisch strukturierte, poröse Silica identifiziert wurden. Die entsprechende quantitative Modellierung erwies sich allerdings als schwierig, da die Poren in Aero-/Xerogelstrukturen geometrisch schlecht zu fassen sind. Gute Übereinstimmung zwischen Modell und Experiment konnte nur für das Stadium gefüllter Poren und den relativen Druckbereich der Monolagenbildung erzielt werden. Der Zwischenbereich der Multilagenadsorption erfordert ein komplexeres Modell, um die Spannung quantitativ korrekt zu beschreiben, die sich auf Grund der gekrümmten Adsorbat-Adsorptiv-Grenzfläche im Material ausbildet. Mit Hinblick auf mikro-mesoporöse Kohlenstoffxerogele konnte gezeigt werden, dass sich dort Deformationsmechanismen von Mikro- und Mesoporen überlagern. Die Dehnungsisothermen der Zeolithe wurden nur qualitativ ausgewertet. Das Ergebnis für den Zeolithen vom Typ FAU stimmt gut mit anderen in der Literatur beschriebenen Experimenten und dem theoretischen Verständnis überein, das sich aus dem adsorption-stress-Modell ergibt. Im Gegensatz dazu ist die gemessene Dehnungsisotherme des Zeolithen vom Typ LTA eher ungewöhnlich, da sie monotone Expansion des LTA-Zeolithen über den gesamten Druckbereich zeigt. Qualitativ kann dieses Ergebnis ebenfals mit dem adsorption-stress-Modell erklärt werden, aber eine detaillierte, quantitative Analyse übersteigt den Rahmen dieser Arbeit. Insgesamt erweist sich die Analyse der adsorptionsinduzierten Dehnungen der Modellmaterialien als geeignetes Mittel, um Informationen über deren strukturelle und mechanische Eigenschaften zu erlangen, was auch die Steifigkeit des unporösen Festkörperskeletts miteinschließt. Desweiteren zeigen Untersuchungen an aktivierten und geglühten Kohlenstoffxerogelen, dass adsorptionsinduzierte Deformation insbesondere geeignet ist, um kleine Änderungen an Mikroporenstrukturen zu analysieren. KW - Nanoporöser Stoff KW - Adsorption KW - Deformation KW - Dilatometrie KW - adsorption-induced deformation KW - density functional theory KW - adsorption KW - deformation KW - nanostructured KW - dilatometer KW - modeling Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-157145 ER - TY - JOUR A1 - Bareille, C. A1 - Fortuna, F. A1 - Rödel, T. C. A1 - Bertran, F. A1 - Gabay, M. A1 - Hijano Cubelos, O. A1 - Taleb-Ibrahimi, A. A1 - Le Fèvre, P. A1 - Bibes, M. A1 - Barthelemy, A. A1 - Maroutian, T. A1 - Lecoeur, P. A1 - Rozenberg, M. J. A1 - Santander-Syro, A. F. T1 - Two-dimensional electron gas with six-fold symmetry at the (111) surface of KTaO3 JF - Scientific Reports N2 - Two-dimensional electron gases (2DEGs) at transition-metal oxide (TMO) interfaces, and boundary states in topological insulators, are being intensively investigated. The former system harbors superconductivity, large magneto-resistance, and ferromagnetism. In the latter, honeycomb-lattice geometry plus bulk spin-orbit interactions lead to topologically protected spin-polarized bands. 2DEGs in TMOs with a honeycomb-like structure could yield new states of matter, but they had not been experimentally realized, yet. We successfully created a 2DEG at the (111) surface of KTaO3, a strong insulator with large spin-orbit coupling. Its confined states form a network of weakly-dispersing electronic gutters with 6-fold symmetry, a topology novel to all known oxide-based 2DEGs. If those pertain to just one Ta-(111) bilayer, model calculations predict that it can be a topological metal. Our findings demonstrate that completely new electronic states, with symmetries not realized in the bulk, can be tailored in oxide surfaces, promising for TMO-based devices. KW - LAALO3/SRTIO3 interfaces KW - topological insulators KW - superconductivity KW - oxides KW - SRTIO3 Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-117703 SN - 2045-2322 VL - 4 ER - TY - THES A1 - Basse-Lüsebrink, Thomas Christian T1 - Application of 19F MRI for in vivo detection of biological processes T1 - Anwendung der 19F MRT zur in-vivo Detektion von biologischen Prozessen N2 - This thesis focuses on various aspects and techniques of 19F magnetic resonance (MR). The first chapters provide an overview of the basic physical properties, 19F MR and MR sequences related to this work. Chapter 5 focuses on the application of 19F MR to visualize biological processes in vivo using two different animal models. The dissimilar models underlined the wide applicability of 19F MR in preclinical research. A subsection of Chapter 6 shows the application of compressed sensing (CS) to 19F turbo-spin-echo chemical shift imaging (TSE-CSI), which leads to reduced measurement time. CS, however, can only be successfully applied when a sufficient signal-to-noise ratio (SNR) is available. When the SNR is low, so-called spike artifacts occur with the CS algorithm used in the present work. However, it was shown in an additional subsection that these artifacts can be reduced using a CS-based post processing algorithm. Thus, CS might help overcome limitations with time consuming 19F CSI experiments. Chapter 7 deals with a novel technique to quantify the B+1 profile of an MR coil. It was shown that, using a specific application scheme of off resonant pulses, Bloch-Siegert (BS)-based B+1 mapping can be enabled using a Carr Purcell Meiboom Gill (CPMG)-based TSE sequence. A fast acquisition of the data necessary for B+1 mapping was thus enabled. In the future, the application of BS-CPMG-TSE B+1 mapping to improve quantification using 19F MR could therefore be possible. N2 - Diese Arbeit handelt von verschiedenen Aspekten und Techniken der 19F Magnet Resonanz Tomographie (MRT). In den ersten Kapiteln wird auf grundlegenden physikalischen Eigenschaften der MRT, die 19F MRT und MRT Sequenzen eingegangen. Kapitel 5 behandelt die Anwendung von 19F MRT zur in vivo Visualisierung von biologischen Prozessen. Dazu wurden zwei verschiedene Tiermodelle benützt. Diese stark unterschiedlichen Modelle markieren die breite Anwendungsmöglichkeit der 19F MR Bildgebung in der präklinischen Forschung. In einem Unterabschnitt des Kapitels 6 wurde gezeigt, dass Compressed Sensing (CS) zur Beschleunigung von 19F Turbo-Spin-Echo Chemical Shift Imaging (TSE-CSI) Experimenten beitragen kann. Allerdings kann CS nur erfolgreich angewendet werden, wenn ein ausreichendes Signal-Rausch-Verhältnis (SNR) vorhanden ist. Denn ist das nicht der Fall und wird der CS Algorithmus dieser Arbeit verwendet, dann entstehen sogenannte spike Artefakte. In einem weiteren Unterabschnitt wurde aber gezeigt, dass diese Artefakte mit einem CS basierten Algorithmus in der Nachbearbeitung der Daten reduziert werden. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass CS, die Beschränkungen durch zeitaufwändigen 19F CSI Experimenten überwinden kann. Kapitel 7 handelt von einer neuartigen Technik um das B+1 Profil einer MR Spule quantitativ auszumessen. Es wurde gezeigt, dass mit einem bestimmten Anwendungsschema von offresonanten Pulsen das Bloch-Siegert (BS)-basiertes B+1 Mapping mit Hilfe einer Carr Purcell Meiboom Gill (CPMG) basierten TSE Sequenz betrieben werden kann. Somit wurde eine schnelle Aufnahme der Daten, die für das B+1 Mapping benötigt werden, erreicht. In der Zukunft könnte das BS-CPMG-TSE B+1 Mapping möglicherweise dazu beitragen, die Quantifizierung mittels 19F MRI zu verbessern. KW - Kernspintomografie KW - Fluor-19 KW - Bloch-Siegert KW - Compressed Sensig KW - 19F-MR KW - Rekonstruktion KW - NMR-Tomographie KW - NMR-Bildgebung Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-77188 ER - TY - THES A1 - Bathon, Thomas T1 - Gezielte Manipulation Topologischer Isolatoren T1 - Deliberate manipulation of topological insulators N2 - Neue physikalische Erkenntnisse vervollständigen die Sicht auf die Welt und erschließen gleichzeitig Wege für Folgeexperimente und technische Anwendungen. Das letzte Jahrzehnt der Festkörperforschung war vom zunehmenden Fokus der theoretischen und experimentellen Erkundung topologischer Materialien geprägt. Eine fundamentale Eigenschaft ist ihre Resistenz gegenüber solchen Störungen, welche spezielle physikalische Symmetrien nicht verletzen. Insbesondere die Topologischen Isolatoren - Halbleiter mit isolierenden Volumen- sowie gleichzeitig leitenden und spinpolarisierten Oberflächenzuständen - sind vielversprechende Kandidaten zur Realisierung breitgefächerter spintronischer Einsatzgebiete. Bis zur Verwirklichung von Quantencomputern und anderer, heute noch exotisch anmutender Konzepte bedarf es allerdings ein umfassenderes Verständnis der grundlegenden, physikalischen Zusammenhänge. Diese kommen vor allem an Grenzflächen zum Tragen, weshalb oberflächensensitive Methoden bei der Entdeckung der Topologischen Isolatoren eine wichtige Rolle spielten. Im Rahmen dieser Arbeit werden daher strukturelle, elektronische und magnetische Eigenschaften Topologischer Isolatoren mittels Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie sowie begleitenden Methoden untersucht. Die Veränderung der Element-Ausgangskonzentration während dem Wachstum des prototypischen Topologischen Isolators Bi2Te3 führt zur Realisierung eines topologischen p-n Übergangs innerhalb des Kristalls. Bei einem spezifischen Verhältnis von Bi zu Te in der Schmelze kommt es aufgrund unterschiedlicher Erstarrungstemperaturen der Komponenten zu einer Ansammlung von Bi- und Te-reichen Gegenden an den gegenüberliegenden Enden des Kristalls. In diesen bildet sich infolge des jeweiligen Elementüberschusses durch Kristallersetzungen und -fehlstellen eine Dotierung des Materials aus. Daraus resultiert die Existenz eines Übergangsbereiches, welcher durch Transportmessungen verifiziert werden kann. Mit der räumlich auflösenden Rastertunnelmikroskopie wird diese Gegend lokalisiert und strukturell sowie elektronisch untersucht. Innerhalb des Übergangsbereiches treten charakteristische Kristalldefekte beider Arten auf - eine Defektunterdrückung bleibt folglich aus. Dennoch ist dort der Beitrag der Defekte zum Stromtransport aufgrund ihres gegensätzlichen Dotiercharakters vernachlässigbar, sodass der topologische Oberflächenzustand die maßgeblichen physikalischen Eigenschaften bestimmt. Darüber hinaus tritt der Übergangsbereich in energetischen und räumlichen Größenordnungen auf, die Anwendungen bei Raumtemperatur denkbar machen. Neben der Veränderung Topologischer Isolatoren durch den gezielten Einsatz intrinsischer Kristalldefekte bieten magnetische Störungen die Möglichkeit zur Prüfung des topologischen Oberflächenzustandes auf dessen Widerstandsfähigkeit sowie der gegenseitigen Wechselwirkungen. Die Zeitumkehrinvarianz ist ursächlich für den topologischen Schutz des Oberflächenzustandes, weshalb magnetische Oberflächen- und Volumendotierung diese Symmetrie brechen und zu neuartigem Verhalten führen kann. Die Oberflächendotierung Topologischer Isolatoren kann zu einer starken Bandverbiegung und einer energetischen Verschiebung des Fermi-Niveaus führen. Bei einer wohldosierten Menge der Adatome auf p-dotiertem Bi2Te3 kommt die Fermi-Energie innerhalb der Volumenzustands-Bandlücke zum Liegen. Folglich wird bei Energien rund um das Fermi-Niveau lediglich der topologische Oberflächenzustand bevölkert, welcher eine Wechselwirkung zwischen den Adatomen vermitteln kann. Für Mn-Adatome kann Rückstreuung beobachtet werden, die aufgrund der Zeitumkehrinvarianz in undotierten Topologischen Isolatoren verboten ist. Die überraschenderweise starken und fokussierten Streuintensitäten über mesoskopische Distanzen hinweg resultieren aus der ferromagnetischen Kopplung nahegelegener Adsorbate, was durch theoretische Berechnungen und Röntgendichroismus-Untersuchungen bestätigt wird. Gleichwohl wird für die Proben ein superparamagnetisches Verhalten beobachtet. Im Gegensatz dazu führt die ausreichende Volumendotierung von Sb2Te3 mit V-Atomen zu einem weitreichend ferromagnetischen Verhalten. Erstaunlicherweise kann trotz der weitläufig verbreiteten Theorie Zeitumkehrinvarianz-gebrochener Dirac-Zustände und der experimentellen Entdeckung des Anormalen Quanten-Hall-Effektes in ähnlichen Probensystemen keinerlei Anzeichen einer spektroskopischen Bandlücke beobachtet werden. Dies ist eine direkte Auswirkung der dualen Natur der magnetischen Adatome: Während sie einerseits eine magnetisch induzierte Bandlücke öffnen, besetzen sie diese durch Störstellenresonanzen wieder. Ihr stark lokaler Charakter kann durch die Aufnahme ihrer räumlichen Verteilung aufgezeichnet werden und führt zu einer Mobilitäts-Bandlücke, deren Indizien durch vergleichende Untersuchungen an undotiertem und dotiertem Sb2Te3 bestätigt werden. N2 - New physical insights make up for a more complete vision onto the world and allow for subsequent experiments and technical implementations. The last decade in solid state physics was increasingly focusing on the theoretical and experimental discovery and investigation of topological materials. A very basic property is their robustness against perturbations not violating certain physical symmetries. Especially Topological Insulators - semiconductors with insulating bulk but conducting and spin-polarized surface states - are promising candidates for the attainment of a wide spectrum of spintronics applications. Till realization of quantum computing and up to now futuristically sounding concepts a deeper understanding of the fundamental physics is required. Since topological properties usually manifest at boundaries, surface sensitive techniques played a substantial role in the exploration of Topological Insulators. Within this thesis structural, electronic and magnetic properties of Topological Insulators are investigated by means of scanning tunneling microscopy and spectrocopy and supporting methods. Variation of the initial elemental concentration in the crystal growth process of the prototypical Topological Insulator Bi2Te3 leads to the realization of a topological p-n junction within the crystal. At a certain elemental ratio in the melt excess of Bi and Te will be obtained at the opposing ends of the crystal due to the different solidification temperatures. In these areas vacancies and substitutions give rise to p- and n-type doping, respectively. This implies the very existence of an intrinsic transition area, which can by verified by transport experiments. The junction area can be localized and structurally as well as spectroscopically examined by means of scanning tunneling microscopy. It can be shown that in the vicinity of this transition region both types of characteristic defects are present. This indicates that defects are not suppressed but compensated in this region. Nevertheless their contribution to bulk transport is minimal because of their opposite doping character, letting the topological surface state dominate the relevant physical properties. Furthermore the transition region meets the energetic and spatial dimensions that are promising for applications at room temperature. Besides the manipulation of Topological Insulators by using intrinsic crystallographic defects, magnetic perturbations are a powerful method to test the robustness of and the interaction with the topological surface state. Since Topological Insulators are initially protected by the time-reversal symmetry, magnetic surface and bulk doping can lift this protection and give rise to novel phenomena. Surface magnetic doping of Topological Insulators with Co- and Mn-adatoms can yield for a rigid band bending and a shift of the Fermi level. At a well defined amount of dopants in the p-type Bi2Te3 the Fermi energy lies in the bulk bandgap. Therefore, at energies close to the Fermi level only the topological surface state is occupied and can mediate inter-adsorbate interactions. In the case of Mn-doping backscattering is observed that is forbidden on undoped Topological Insulators due to the time-reversal symmetry. As evidenced by theory and x-ray magnetic circular dichroism ferromagnetic coupling between adsorbates gives rise to surprisingly strong and focused scattering intensities. However, long-ranging ferromagnetic order is absent but superparamagnetic characteristics can be detected. In contrast to surface doping sufficient bulk doping of Sb2Te3 with V-atoms can give rise to long-range ferromagnetic order. Surprisingly, a spectral bandgap is absent despite the general assumed theoretical framework of time-reversal symmetry gapped Dirac states and the discovery of the quantum anomalous hall effect in similar sample systems. This is figured out to be a direct consequence of the dual nature of the magnetic dopants: while on the one hand opening up a magnetization induced gap, they fill it by creating intragap states. Their local character, visualized by mapping of their spatial distribution, leads to a mobility gap that is confirmed by direct comparison of the undoped and V-doped Topological Insulator by means of Landau level spectroscopy. KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Topologischer Isolator KW - Dotierung KW - Magnetismus KW - Röntgendichroismus Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-239204 ER - TY - THES A1 - Bauer, Wolfgang Rudolf T1 - Analytische Näherungsverfahren zur Beschreibung der nuklearen Spin-Dephasierung T1 - Analytical Approaches for the Description of Nuclear Spin Dephasing N2 - Die Dynamik der Kernspindephasierung in lebenden Systemen enhält relevante Informationen über biologisch wichtige Parameter, wie Sauerstoffversorgung, Mikrozirkulation, Diffusion etc.. Ursächlich für die Dephasierung sind Interaktionen des Spins mit fluktuierenden Magnetfeldern. Notwendig sind also Modelle, welche diese Interaktionen mit den biologisch relevanten Parametern in Beziehung setzen. Problematisch ist, daß fast alle analytische Ansätze nur in extremen Dynamikbereichen der Störfeldfluktuationen (motional narrowing - , static dephasing limit) gültig sind. In dieser Arbeit zeigen wir einen Ansatz, mit dem man die Dynamik der Störfeldfluktuationen erheblich vereinfachen und trotzdem noch deren wesentliche Eigenschaften beibehalten kann. Dieser Ansatz ist nicht auf einen speziellen Dynamikbereich festgelegt. Angewendet wird dieses Näherungsverfahren zur Beschreibung der Spin Dephasierung im Herzmuskel. Die Relaxationszeiten erhält man als Funktion der Kapillardichte und Blutoxygenierung. Vergleiche mit numerisch errechneten Daten anderer, eigenen Messungen am menschlichen Herzen und experimentellen Befunden in der Literatur, bestätigen die theoretischen Vorhersagen. N2 - The dynamics of nuclear spin dephasing in living objects contains relevant information about important parameters as oxygen supply, microcirculation, and diffusion. Spin dephasing is induced by interaction of spins with fluctuating perturbation fields. Desirable are models which relate these interactions to the biological parameters. Unfortunately most analytical approaches are restricted to certain motion regimes, e.g. the motional narrowing or static dephasing limit. In this work we present an analytical approach, which simplifies the perturbation field dynamics but still conserves its relevant properties. This approach is not restricted to any motion regime. As an application we describe spin dephasing in the cardiac muscle. We obtain the relaxation time as a function of capillary density and blood oxygenation. Data are in excellent agreement with numerical simulations of others, own measurements in humans, and experimental data in the literature. KW - Biologisches System KW - NMR-Bildgebung KW - Spinrelaxation KW - Näherungsverfahren KW - Spin Relaxation KW - Magnetresonanz KW - MR KW - Herz KW - Durchblutung KW - spin dephasing KW - magnetic resonance KW - perfusion KW - T2 KW - cardiac imaging Y1 - 2002 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-4674 ER - TY - THES A1 - Bauernfeind, Maximilian Josef Xaver T1 - Epitaxy and Spectroscopy of Two-Dimensional Adatom Systems: the Elemental Topological Insulator Indenene on SiC T1 - Epitaxie und Spektroskopie zweidimensionaler Adatom Systeme: der elementare Topologische Isolator Indenene auf SiC N2 - Two-dimensional (2D) topological insulators are a new class of materials with properties that are promising for potential future applications in quantum computers. For example, stanene represents a possible candidate for a topological insulator made of Sn atoms arranged in a hexagonal lattice. However, it has a relatively fragile low-energy spectrum and sensitive topology. Therefore, to experimentally realize stanene in the topologically non-trivial phase, a suitable substrate that accommodates stanene without compromising these topological properties must be found. A heterostructure consisting of a SiC substrate with a buffer layer of adsorbed group-III elements constitutes a possible solution for this problem. In this work, 2D adatom systems of Al and In were grown epitaxially on SiC(0001) and then investigated structurally and spectroscopically by scanning tunneling microscopy (STM) and photoelectron spectroscopy. Al films in the high coverage regime \( (\Theta_{ML}\approx2\) ML\( ) \) exhibit unusually large, triangular- and rectangular-shaped surface unit cells. Here, the low-energy electron diffraction (LEED) pattern is brought into accordance with the surface topography derived from STM. Another Al reconstruction, the quasi-one-dimensional (1D) Al phase, exhibits a striped surface corrugation, which could be the result of the strain imprinted by the overlayer-substrate lattice mismatch. It is suggested that Al atoms in different surface areas can occupy hexagonal close-packed and face-centered cubic lattice sites, respectively, which in turn lead to close-packed transition regions forming the stripe-like corrugations. On the basis of the well-known herringbone reconstruction from Au(111), a first structural model is proposed, which fits well to the structural data from STM. Ultimately, however, thermal treatments of the sample could not generate lower coverage phases, i.e. in particular, a buffer layer structure. Strong metallic signatures are found for In high coverage films \( (\Theta_{ML}\approx3\) to \(2\) ML\() \) by scanning tunneling spectroscopy (STS) and angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES), which form a \( (7\times7) \), \( (6\times4\sqrt{3}) \), and \( (4\sqrt{3}\times4\sqrt{3}) \) surface reconstruction. In all these In phases electrons follow the nearly-free electron model. Similar to the Al films, thermal treatments could not obtain the buffer layer system. Surprisingly, in the course of this investigation a triangular In lattice featuring a \( (1\times1) \) periodicity is observed to host massive Dirac-like bands at \( K/K^{\prime} \) in ARPES. Based on this strong electronic similarity with graphene at the Brillouin zone boundary, this new structure is referred to as \textit{indenene}. An extensive theoretical analysis uncovers the emergence of an electronic honeycomb network based on triangularly arranged In \textit{p} orbitals. Due to strong atomic spin-orbit coupling and a comparably small substrate-induced in-plane inversion symmetry breaking this material system is rendered topologically non-trivial. In indenene, the topology is intimately linked to a bulk observable, i.e., the energy-dependent charge accumulation sequence within the surface unit cell, which is experimentally exploited in STS to confirm the non-trivial topological character. The band gap at \( K/K^{\prime} \), a signature of massive Dirac fermions, is estimated by ARPES to approximately 125 meV. Further investigations by X-ray standing wave, STM, and LEED confirm the structural properties of indenene. Thus, this thesis presents the growth and characterization of the novel quantum spin Hall insulator material indenene. N2 - Zweidimensionale (2D) topologische Isolatoren sind eine neue Materialklasse mit vielversprechenden Eigenschaften für potenzielle zukünftige Anwendungen in Quantencomputern. Stanene stellt hier beispielsweise einen möglichen Kandidaten für einen topologischen Isolator dar. Diese 2D-Schicht besteht aus Sn-Atomen, angeordnet in einem hexagonalen Gitter. Allerdings weist dieses Gitter ein relativ fragiles Niederenergiespektrum und eine empfindliche Topologie auf. Um Stanene daher in der topologisch nicht-trivialen Phase experimentell realisieren zu können, muss ein geeignetes Substrat gefunden werden, das Stanene aufnehmen kann, ohne die topologischen Eigenschaften zu beeinträchtigen. Eine Heterostruktur aus einem SiC-Substrat mit einer Pufferschicht aus adsorbierten Gruppe-III Elementen stellt hier eine mögliche Lösung für dieses Problem dar. Im Hinblick darauf wurden für diese Arbeit 2D-Adatomsysteme aus Al und In epitaktisch auf SiC(0001) gewachsen und mittels Rastertunnelmikroskopie (engl.: scanning tunneling microscopy, STM) und Photoelektronenspektroskopie strukturell und spektroskopisch untersucht. Al-Schichten mit hoher Bedeckung \( (\Theta_{ML}\approx2\) ML\( ) \) weisen ungewöhnlich große, dreieckig und rechteckig geformte Oberflächeneinheitszellen auf. Hierbei wird das Beugungsmuster der niederenergetischen Elektronenbeugung (engl.: low-energy electron diffraction, LEED) mit der aus STM abgeleiteten Oberflächentopographie in Einklang gebracht. Eine andere Al-Rekonstruktion, die quasi-eindimensionale (1D) Al-Phase, zeigt eine gestreifte Oberflächenkorrugation, die ein Ergebnis der Verspannung durch die Fehlanpassung des Al-Gitters auf dem Substratgitter sein könnte. Es wird vorgeschlagen, dass Al-Atome in verschiedenen Oberflächenbereichen sowohl jeweils hexagonal-dichtgepackte als auch kubisch flächenzentrierte Gitterplätze einnehmen können. In Übergangsregionen zwischen beiden Bereichen erzeugt dies dicht gepackte Al-Atome, die wiederum die streifenartigen Korrugationen hervorrufen. Auf der Basis der bekannten Fischgrätenrekonstruktion von Au(111) wird ein erstes Strukturmodell vorgeschlagen, das gut mit strukturellen STM-Daten übereinstimmt. Letztendlich konnten jedoch durch thermische Behandlungen der Probe keine Phasen mit geringerer Bedeckung, das heißt insbesondere die Pufferschichtstruktur, erzeugt werden. In-Hochbedeckungsphasen \( (\Theta_{ML}\approx3\) to \(2\) ML\() \) weisen ein ausgeprägtes metallisches Verhalten auf in der Rastertunnelspektroskopie (engl.: scanning tunneling spectroscopy, STS) und winkelaufgelösten Photoelektronenspektroskopie (engl.: angle-resolved photoelectron spectroscopy, ARPES). Zudem bilden diese Phasen eine \( (7\times7) \), \( (6\times4\sqrt{3}) \), and \( (4\sqrt{3}\times4\sqrt{3}) \)-Oberflächenrekonstruktion aus. In all diesen Phasen folgen die Elektronen dem Modell der quasifreien Elektronen. Ähnlich zu den Al-Filmen konnte auch hier nach thermischen Behandlungen der Probe keine Pufferschichtstruktur erzeugt werden. Überraschenderweise tritt im Laufe dieser Untersuchung ein Dreiecksgitter aus In-Atomen mit einer \( (1\times1) \)-Periodizität auf, das bei \( K/K^{\prime} \) massive Dirac-artige Bänder in ARPES zeigt. Aufgrund der starken Ähnlichkeit mit der Graphene-Bandstruktur am Brillouinzonenrand, wird dieses neuartige Materialsystem \textit{Indenene} benannt. Eine umfangreiche theoretische Untersuchung legt die Entstehung eines elektronischen Honigwabennetzwerks offen, dass sich aufgrund von dreieckig angeordneten In \textit{p}-Orbitalen bildet. Durch starke atomare Spin-Bahn-Wechselwirkung und einen vergleichsweisen schwachen substratinduzierten Inversionssymmetriebruch in der Ebene, ist dieses Materialsystem topologisch nicht-trivial. In Indenene ist die Topologie eng mit einer Volumenobservablen, genauer die energieabhängige Ladungsakkumulationsequenz innerhalb der Oberflächeneinheitszelle, verknüpft. Diese Sequenz wird mittels STS experimentell ausgenutzt, um den topologisch nicht-trivialen Charakter zu bestätigen. Die Bandlücke bei \( K/K^{\prime} \), charakteristisch für massive Dirac-Fermionen, wird mittels ARPES auf ungefähr 125 meV abgeschätzt. Weitere Untersuchungen basierend auf stehenden Röntgenwellen, STM, und LEED bestätigen die strukturellen Eigenschaften von Indenene. Dementsprechend wird in dieser Arbeit dasWachstum und auch die Charakterisierung des neuartigen Quanten Spin Hall Isolators Indenene vorgestellt. KW - Dreiecksgitter KW - Monoschicht KW - Indium KW - Topologischer Isolator KW - Siliciumcarbid KW - Monolage KW - Siliziumkarbid KW - STM KW - Triangular lattice KW - Monolayer KW - Silicon carbide KW - ARPES KW - Rastertunnelmikroskop Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-311662 ER - TY - JOUR A1 - Baumann, A. A1 - Tvingstedt, K. A1 - Heiber, M. C. A1 - Väth, S. A1 - Momblona, C. A1 - Bolink, H. J. A1 - Dyakonov, V. T1 - Persistent photovoltage in methylammonium lead iodide perovskite solar cells JF - APL Materials N2 - We herein perform open circuit voltage decay (OCVD) measurements on methylammonium lead iodide (CH3NH3PbI3) perovskite solar cells to increase the understanding of the charge carrier recombination dynamics in this emerging technology. Optically pulsed OCVD measurements are conducted on CH3NH3PbI3 solar cells and compared to results from another type of thin-film photovoltaics, namely, the two reference polymer–fullerene bulk heterojunction solar cell devices based on P3HT:PC60BM and PTB7:PC70BM blends. We observe two very different time domains of the voltage transient in the perovskite solar cell with a first drop on a short time scale that is similar to the decay in the studied organic solar cells. However, 65%–70% of the maximum photovoltage persists on much longer timescales in the perovskite solar cell than in the organic devices. In addition, we find that the recombination dynamics in all time regimes are dependent on the starting illumination intensity, which is also not observed in the organic devices. We then discuss the potential origins of these unique behaviors. KW - solar cells KW - illumination KW - dielectric oxides KW - carrier density KW - bioelectrochemistry Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-119397 VL - 2 IS - 8 ER - TY - THES A1 - Baumann, Andreas T1 - Charge Transport and Recombination Dynamics in Organic Bulk Heterojunction Solar Cells T1 - Ladungstransport und Rekombination in organischen Heterogemisch-Solarzellen N2 - The charge transport in disordered organic bulk heterojunction (BHJ) solar cells is a crucial process affecting the power conversion efficiency (PCE) of the solar cell. With the need of synthesizing new materials for improving the power conversion efficiency of those cells it is important to study not only the photophysical but also the electrical properties of the new material classes. Thereby, the experimental techniques need to be applicable to operating solar cells. In this work, the conventional methods of transient photoconductivity (also known as "Time-of-Flight" (TOF)), as well as the transient charge extraction technique of "Charge Carrier Extraction by Linearly Increasing Voltage" (CELIV) are performed on different organic blend compositions. Especially with the latter it is feasible to study the dynamics, i.e. charge transport and charge carrier recombination, in bulk heterojunction (BHJ) solar cells with active layer thicknesses of 100-200 nm. For a well performing organic BHJ solar cells the morphology is the most crucial parameter finding a trade-off between an efficient photogeneration of charge carriers and the transport of the latter to the electrodes. Besides the morphology, the nature of energetic disorder of the active material blend and its influence on the dynamics are discussed extensively in this work. Thereby, the material system of poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl) (P3HT) and [6,6]-phenyl-C61 butyric acid methyl ester (PC61BM) serves mainly as a reference material system. New promising donor or acceptor materials and their potential for application in organic photovoltaics are studied in view of charge dynamics and compared with the reference system. With the need for commercialization of organic solar cells the question of the impact of environmental conditions on the PCE of the solar cells raises. In this work, organic BHJ solar cells exposed to synthetic air for finite duration are studied in view of the charge carrier transport and recombination dynamics. Finally, within the framework of this work the technique of photo-CELIV is improved. With the modified technique it is now feasible to study the mobility and lifetime of charge carriers in organic solar cells under operating conditions. N2 - Der Ladungstransport in ungeordneten organischen "bulk heterojunction" (Heterogemisch, Abk.: BHJ) Solarzellen stellt einen kritischen Prozess dar, der den Wirkungsgrad wesentlich beeinflusst. Aufgrund der großen Nachfrage neuer, vielversprechender Materialien für die organische Photovoltaik, ist es um so wichtiger nicht nur ihre photophysikalischen sondern auch deren elektrischen Eigenschaften zu charakterisieren. Gerade letztere erfordern experimentelle Messmethoden, die an funktionsfähigen Solarzellen angewandt werden können. Zur experimentellen Untersuchung des Landungstransportes in organischen Solarzellen werden in dieser Arbeit die Methoden der transienten Photoleitfähigkeit, auch bekannt als "Time-of-Flight" (TOF), sowie die transiente Ladungsextraktionsmethode "Charge Carrier Extraction by Linearly Increasing Voltage'' (CELIV) verwendet. Gerade Letztere ermöglicht es an Dünnschichtsystemen von nur wenigen 100 nm, eine typische Schichtdicke bei organischen Solarzellen, den Ladungstransport aber auch die Rekombination von Elektronen und Löchern zu untersuchen. Entscheidend für eine vielversprechende funktionsfähige organische BHJ Solarzelle ist dabei eine günstige Morphologie, die eine effiziente Generation von Ladungsträger, sowie deren Abführung zu den Elektroden erlaubt. Dabei wird in dieser Arbeit der Einfluss der räumlichen, als auch der der energetischen Unordnung der photoaktiven Schicht auf den Ladungstransport und der Rekombination der Ladungsträger untersucht. Das weit verbreitete Materialsystem bestehend aus Poly-3-(Hexyl) Thiophen (P3HT) und [6,6]-Phenyl C61 Buttersäure Methylester (PC61BM) dient dabei als Donator-Akzeptor Referenzsystem. Neuartige Donator- bzw. Akzeptor-Materialien und deren Potential für künftige Anwendungen in der organischen Photovoltaik werden hinsichtlich ihrer Ladungsträgereigenschaften mit dem Referenzmaterialsystem verglichen. Im Zuge der Kommerzialisierung organischer Solarzellen bzw. Solarmodulen ist die Anfälligkeit der Zellen gegenüber äußeren Umwelteinflüssen, wie Sauerstoff oder Wasser, in den Vordergrund des wissenschaftlichen Interesses gerückt. Dementsprechend wird in dieser Arbeit auch der Einfluss von synthetischer Luft auf den Transport und die Rekombination von Ladungsträgern und somit auf den Wirkungsgrad der Solarzelle untersucht und diskutiert. Schließlich wird im Rahmen dieser Arbeit eine Erweiterung der photo-CELIV Messmethode vorgestellt. Diese ermöglicht es die Lebensdauer und den Transport von Ladungsträgern in organischen Dünnschicht-Solarzellen unter realen Arbeitsbedingungen, d.h. Beleuchtung unter einer Sonne bei Raumtemperatur, zu bestimmen. KW - Photovoltaik KW - Ladungstransport KW - Rekombination KW - organische Photovoltaik KW - Ladungsträgerrekombination KW - photo-CELIV KW - organic solar cells KW - organic semicondcutors KW - recombination KW - photo-CELIV Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-64915 ER - TY - THES A1 - Baumgärtner, Kiana Jasmin T1 - Spectroscopic Investigation of the Transient Interplay at Hybrid Molecule-Substrate Interfaces after Photoexcitation: Ultrafast Electronic and Atomic Rearrangements T1 - Spektroskopische Untersuchung des dynamischen Zusammenspiels an hybriden Molekül-Substrat Grenzflächen: Ultraschnelle Elektronen- und Atombewegungen N2 - This thesis is aimed at establishing modalities of time-resolved photoelectron spectroscopy (tr-PES) conducted at a free-electron laser (FEL) source and at a high harmonic generation (HHG) source for imaging the motion of atoms, charge and energy at photoexcited hybrid organic/inorganic interfaces. Transfer of charge and energy across interfaces lies at the heart of surface science and device physics and involves a complex interplay between the motion of electrons and atoms. At hybrid organic/inorganic interfaces involving planar molecules, such as pentacene and copper(II)-phthalocyanine (CuPc), atomic motions in out-of-plane direction are particularly apparent. Such hybrid interfaces are of importance to, e.g., next-generation functional devices, smart catalytic surfaces and molecular machines. In this work, two hybrid interfaces – pentacene atop Ag(110) and copper(II)-phthalocyanine (CuPc) atop titanium disulfide (1T-TiSe2) – are characterized by means of modalities of tr-PES. The experiments were conducted at a HHG source and at the FEL source FLASH at Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY (Hamburg, Germany). Both sources provide photon pulses with temporal widths of ∼ 100 fs and thus allow for resolving the non-equilibrium dynamics at hybrid interfaces involving both electronic and atomic motion on their intrinsic time scales. While the photon energy at this HHG source is limited to the UV-range, photon energies can be tuned from the UV-range to the soft x-ray-range at FLASH. With this increased energy range, not only macroscopic electronic information can be accessed from the sample’s valence and conduction states, but also site-specific structural and chemical information encoded in the core-level signatures becomes accessible. Here, the combined information from the valence band and core-level dynamics is obtained by performing time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy (tr-ARPES) in the UV-range and subsequently performing time-resolved x-ray photoelectron spectroscopy (tr-XPS) and time-resolved photoelectron diffraction (tr-XPD) in the soft x-ray regime in the same experimental setup. The sample’s bandstructure in energy-momentum space and time is captured by a time-of-flight momentum microscope with femtosecond temporal and sub-Ångström spatial resolutions. In the investigated systems, out-of-equilibrium dynamics are traced that are connected to the transfer of charge and energy across the hybrid interfaces. While energetic shifts and complementary population dynamics are observed for molecular and substrate states, the shapes of involved molecular orbitals change in energy-momentum space on a subpicosecond time scale. In combination with theory support, these changes are attributed to iiiatomic reorganizations at the interface and transient molecular structures are reconstructed with sub-Ångström precision. Unique to the material combination of CuPc/TiSe2, a structural rearrangement on the macroscopic scale is traced simultaneously: ∼ 60 % of the molecules undergo a concerted, unidirectional in-plane rotation. This surprising observation and its origin are detailed in this thesis and connected to a particularly efficient charge transfer across the CuPc/TiSe2 interface, resulting in a charging of ∼ 45 % of CuPc molecules. N2 - Das Ziel der vorliegenden Doktorarbeit ist es, die Bewegung von Atomen, Ladungsträgern und Energie an organisch/anorganischen Grenzschichten fernab des thermischen Gleichgewichts zu visualisieren und deren Wechselwirkung zu entschlüsseln. Dies wird experimentell mittels zeitaufgelöster Photoemissionsexperimente an einer Freien-Elektronen-LaserQuelle und an einer Höher-Harmonischen-Quelle verwirklicht. Ladungs- und Energietransfer zwischen organisch/anorganischen Grenzschichten sind zentrale Komponenten für die Funktion Molekül-basierter Anwendungen, wie z.B. katalytische Oberflächen, elektronische Schalt- und Speichergeräte oder molekulare Maschinen. Sie stellen einen dynamischen Prozess dar, der sich in einem Wechselspiel aus der Bewegung von Elektronen zwischen beiden Schichten und atomaren Bewegungen innerhalb beider Schichten äußert. Planare Moleküle, wie Pentacen oder Kupfer(II)-Phthalocyanin (CuPc), eignen sich besonders um solche atomaren Bewegungen zu untersuchen, da diese aufgrund geringer Rückstellkräfte senkrecht zur Molekülebene besonders ausgeprägt sein können. In dieser Arbeit werden Ladungs- und Energietransferprozesse an zwei ausgewählten Grenzschichten untersucht: Pentacen auf Silber (Ag(110)) und CuPc auf Titan Diselenid (1T-TiSe2). Zeitaufgelöste Photoemissionsexperimente (tr-PES) wurden an einer HöherHarmonischen-Quelle und an dem Freien-Elektronen-Laser FLASH (Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY, Hamburg, Deutschland) durchgeführt. Beide Lichtquellen liefern Photonenpulse mit einer Halbwertsbreite von etwa 100 fs und sind daher geeignet, um Nicht-Gleichgewichtsprozesse zeitlich aufzulösen, die auf der Bewegung von sowohl Elektronen als auch Atomen basieren. Die gewählte Höher-Harmonische-Quelle liefert Photonenenergien im UV-Bereich. Bei FLASH hingegen können die Photonenenergien variabel vom UV-Bereich bis hin zum Weichröntgenbereich erzeugt werden. Dieser erweiterte Energiebereich ermöglicht es, zusätzlich zur elektronischen Dynamik im Valenzbereich, auch Dynamiken kernnaher Zustände zu beobachten. Mithilfe dreier Modalitäten von zeitaufgelöster Photoemission – zeit- und winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie (tr-ARPES), zeitaufgelöste Röntgenphotoelektronenspektroskopie (tr-XPS) und zeitaufgelöste Röntgenphotoelektronen-Diffraktion (tr-XPD) – werden sowohl die elektronischen als auch strukturellen Dynamiken der Grenzschicht rekonstruiert. Dabei dient tr-ARPES im UV-Bereich zur Charakterisierung der makroskopischen elektronischen Eigenschaften und tr-XPS und tr-XPD im Weichröntgenbereich dienen zur Analyse lokaler chemischer und struktureller Eigenschaften. Alle Messungen wurden unter denselben experimentellen Beidingungen durchgeführt und mithilfe eines Flugzeit-Impulsmikroskops konnte die transiente Bandstruktur mit einer Ortauflösung im Sub-Ångström-Bereich und einer Zeitauflö- sung im Femtosekunden-Bereich aufgenommen werden. In beiden untersuchten Systemen werden elektronische und strukturelle Prozesse an der Molekül–Substrat Grenzfläche beobachtet, die durch einen Ladungs- und Energietransfer in Folge optischer Anregung erklärt werden. Dieser Transfer äußert sich elektronisch durch ein Befüllen des Substrat-Leitungsbands und einem zeitgleichen Entleeren der MolekülValenzorbitale. Strukturelle Veränderungen, wie die Adsorptionshöhe oder intramolekulare Atompositionen, werden aus den sich zeitgleich verformenden Molekül-Valenzorbitalen rekonstruiert. Speziell für CuPc/TiSe2 wird ein effektiver Ladungstransfer beobachtet, wodurch 375 fs nach optischer Anregung ∼ 45 % der Moleküle einfach positiv geladen vorliegen. Diese Ladungstrennung zwischen den sich wie ein Schachbrett anordnenden positivgeladenen und neutralen Molekülen sowie dem Substrat führt zu einer Modulation des Oberflächenpotentials, welche eine energetische Verschiebung aller Grenzflächenzustände bedingt und intramolekulare Strukturveränderungen sowie eine makroskopische Reorganisation des Molekülfilms zur Folge hat: ∼ 60 % der Moleküle drehen sich innerhalb von ∼ 375 fs synchron auf dem Substrat und nehmen nach ∼ 1800 fs wieder ihre Ausgangsposition ein. Diese überraschende Beobachtung sowie die Ursache werden detaillierter in der vorliegenden Arbeit diskutiert und in den Kontext aktueller Forschung an "molekularen Schaltern" gebracht. KW - ARPES KW - Pump-Probe-Technik KW - Übergangsmetalldichalkogenide KW - Orbital KW - Molekül KW - orbital tomography KW - time-resolved KW - free electron laser KW - charge transfer KW - molecular movie Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-330531 ER - TY - THES A1 - Bayer, Florian T1 - Investigating electromagnetic properties of topological surface states in mercury telluride T1 - Untersuchung elektromagnetischer Eigenschaften topologischer Oberflächenzustände in Quecksilber-Tellurid N2 - This doctoral thesis investigates magneto-optical properties of mercury telluride layers grown tensile strained on cadmium telluride substrates. Here, layer thicknesses start above the usual quantum well thickness of about 20 nm and have a upper boundary around 100 nm due to lattice relaxation effects. This kind of layer system has been attributed to the material class of three-dimensional topological insulators in numerous publications. This class stands out due to intrinsic boundary states which cross the energetic band gap of the layer's bulk. In order to investigate the band structure properties in a narrow region around the Fermi edge, including possible boundary states, the method of highly precise time-domain Terahertz polarimetry is used. In the beginning, the state of the art of Teraherz technology at the start of this project is discussed, moving on to a detailed description and characterization of the self-built measurement setup. Typical standard deviation of a polarization rotation or ellipticity measurement are on the order of 10 to 100 millidegrees, according to the transmission strength through investigated samples. A range of polarization spectra, depending on external magnetic fields up to 10 Tesla, can be extracted from the time-domain signal via Fourier transformation. The identification of the actual band structure is done by modeling possible band structures by means of the envelope function approximation within the framework of the k·p method. First the bands are calculated based on well-established model parameters and from them the possible optical transitions and expected ellipticity spectra, all depending on external magnetic fields and the layer's charge carrier concentration. By comparing expected with measured spectra, the validity of k·p models with varying depths of detail is analyzed throughout this thesis. The rich information encoded in the ellipitcity spectra delivers key information for the attribution of single optical transitions, which are not part of pure absorption spectroscopy. For example, the sign of the ellipticity signals is linked to the mix of Landau levels which contribute to an optical transition, which shows direct evidence for bulk inversion asymmetry effects in the measured spectra. Throughout the thesis, the results are compared repeatedly with existing publications on the topic. It is shown that the models used there are often insufficient or, in worst case, plainly incorrect. Wherever meaningful and possible without greater detours, the differences to the conclusions that can be drawn from the k·p model are discussed. The analysis ends with a detailed look on remaining differences between model and measurement. It contains the quality of model parameters as well as different approaches to integrate electrostatic potentials that exist in the structures into the model. An outlook on possible future developments of the mercury cadmium telluride layer systems, as well as the application of the methods shown here onto further research questions concludes the thesis. N2 - Diese Doktorarbeit untersucht die magneto-optischen Eigenschaften zugverspannter Quecksilbertelluridschichten auf Cadmiumtelluridsubstraten. Die Schichtdicken sind hierbei dicker als die gewöhnlicher Quantentrogsysteme bis etwa 20 nm und nach oben hin beschränkt durch Gitterrelaxationeffekte ab ca. 100 nm. Dieses Schichtsystem wurde in zahlreichen Publikationen der Materialklasse dreidimensionaler Topologischer Isolatoren zugeordnet, welche sich durch intrinsische Grenzflächenzustände auszeichnet, die energetisch in der Bandlücke des Schichtinneren liegen. Um die Eigenschaften der Bandstruktur im direkten Umfeld der Fermi-Kante, inklusive etwaiger Grenzflächenzustände, untersuchen zu können, kommt die Methode der hochpräzisen Zeitdomänen-Terahertz-Polarimetrie zum Einsatz. Der Stand der dazu nötigen Technik wird zu Beginn der Doktorarbeit einleitend diskutiert und der daraus entstandene Messaufbau wird im Detail beschrieben, sowie dessen Charakterisierung erläutert. Die typischerweise erzielbare Standardabweichung einer Messung liegt, je nach Transmissionsgrad der untersuchten Probenstrukturen, im Bereich weniger 10 bis 100 Tausendstel Grad für die Polarisationgrößen Rotation und Elliptizität. In Abhängigkeit externer Magnetfelder bis hin zu 10 Telsa ergeben sich so mittels Fourier-Transformation des Zeitsignals verschiedene Polarisationspektren. Der Rückschluss auf die zugrunde liegende Bandstruktur gelingt durch die Modellierung möglicher Bandstrukturen mittels der Einhüllenden-Funktionen-Näherung der k·p-Methode. Hierzu wird zunächst die Bandstruktur nach den gewählten Modellparametern berechnet und aus dieser wiederum die zu erwartenden Elliptizitätsspektren in Abhängigkeit des externen Magnetfeldes und der Ladungsträgerkonzentration berechnet. Aus dem Vergleich berechneter und tatsächlich gemessener Spektren wird im Laufe der Arbeit die Validität verschieden detaillierter k·p-Modelle analysiert. Die reichhaltigen Informationen aus der Elliptizitätsmesung liefern bei der Zuordnung einzelner optischer Übergänge entscheidende Hinweise, die in reiner Absorptionsspektroskopie nicht enthalten sind. So ist das Vorzeichen der Elliptizität verknüpft mit der Zusammensetzung der am optischen Übergang beteiligten Landau-Level Zustände. Dies ermöglicht einen direkten Nachweis sogenannter Bulk-Inversions-Asymmetrie-Effekte aus den Spektren. Im Verlauf der Arbeit wird zudem wiederholt ein Vergleich der Ergebnisse mit existierenden Publikationen gezogen, wobei sich zeigt, dass dort verwendete Modelle häufig unzureichend oder inkorrekt sind. Wo immer dies sinnvoll und ohne größeren Aufwand möglich ist, werden die Unterschiede zu Aussagen, die aus dem k·p-Modell heraus getroffen werden können, diskutiert. Zum Ende der Analyse hin wird verstärkt auf die Grenzen der k·p-Methode eingegangen und verbleibende Abweichungen zwischen Modell und Messung diskutiert. Dies beinhaltet sowohl die Qualität der verwendeten Modellparameter, als auch verschiedene Versuche, die in den Strukturen vorhandenen elektrostatischen Potentiale mit in die Modellierung zu integrieren. Abschließend wird ein Ausblick auf mögliche zukünftige Entwicklungen des Quecksilbercadmiumtellurid Schichtsystems und die Anwendung der hier vorgestellten Methodiken auf weitere Fragestellungen gegeben. KW - Quecksilbertellurid KW - Topologie KW - Oberfläche KW - Mercury telluride KW - Topology KW - THz KW - Surface Y1 - 2024 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-352127 ER - TY - THES A1 - Baß, Utz T1 - Analysis of MBE-grown II-VI Hetero-Interfaces and Quantum-Dots by Raman Spectroscopy T1 - Analyse von MBE-gewachsenen II-VI Heterogrenzschichten und Quantenpunkten mittels Ramanspektroskopie N2 - The material system of interest in this thesis are II-VI-semiconductors. The first part of this thesis focuses on the formation of self-assembled CdSe-based quantum dots (QD) on ZnSe. The lattice constants of ZnSe and CdSe differ as much as about 7\% and therefore a CdSe layer grown on top of ZnSe experiences a huge strain. The aspired strain relief constitutes in the self-assembly of QDs (i.e. a roughened layer structure). Additionally, this QD layer is intermixed with Zn as this is also a possibility to decrease the strain in the layer. For CdSe on ZnSe, in Molecular Beam Epitaxy (MBE), various QD growth procedures were analysed with respect to the resulting Cd-content of the non-stoichiometric ternary (Zn,Cd)Se. The evaluation was performed by Raman Spectroscopy as the phonon frequency depends on the Cd-content. The second part of the thesis emphasis on the interface properties of n-ZnSe on n-GaAs. Different growth start procedures of the ZnSe epilayer may lead to different interface configurations with characteristic band-offsets and carrier depletion layer widths. The analysis is mainly focused on the individual depletion layer widths in the GaAs and ZnSe. This non-destructive analysis is performed by evaluating the Raman signal which comprises of phonon scattering from the depleted regions and coupled plasmon-phonon scattering from regions with free carriers. N2 - Im Rahmen dieser Dissertation wurden II-VI Halbleiter untersucht. Der erste Teil behandelt die Selbstorganisation von CdSe basierten Quantenpunkten auf ZnSe. Die Gitterkonstante von ZnSe und CdSe differieren um ca. 7% und daher erfährt eine CdSe Schicht auf ZnSe eine riesige Verspannung. Der angestrebte Abbau dieser Verspannung resultiert in der Selbstorganisation von Quantenpunkten (bzw. einer rauen CdSe-Oberfläche). Zusätzlich bietet die Durchmischung mit Zn eine weitere Möglichkeit die Verspannung zu senken. In der Arbeit wurde mittels Raman Spektroskopie der Einfluss von verschiedenen MBE-Wachstumsmethoden auf den resultierenden Cd-Gehalt der Quantenpunktschicht untersucht. Im zweiten Teil standen die Grenzflächeneigenschaften von n-ZnSe auf n-GaAs im Fokus. Unterschiedliche Wachstumsmethoden dieser Grenzflächen können sich auf verschiedene Eigenschaften auswirken. Insbesondere in der Ausbildung von Verarmungszonen innerhalb der beiden Materialien an der Grenzfläche. Hierzu kam auch Raman Spektroskopie zum Einsatz da sich das Raman Signal aus Streubeiträgen von Phononen aus den verarmten Zonen und aus gekoppelten Plasmon-Phonon Moden aus den Schichten mit freien Ladungsträgern zusammensetzt. KW - Zwei-Sechs-Halbleiter KW - Molekularstrahlepitaxie KW - self-assembly KW - quantum-dots KW - Raman KW - plasmon KW - phonon KW - Wide-gap-Halbleiter KW - n-Halbleiter Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-73413 ER - TY - JOUR A1 - Becker, Charles R. T1 - Impurity-induced absorption in or near the phonon gap of KI N2 - In or near the phonon gap of KI a single weak line due to OW (OD\(^-\)) at 69.7 (69.3) cm\(^{-1}\) has been observed. A second and much stronger line at 94.1 cm\(^{-1}\) was shown not to be related to OH\(^-\), but instead is thought to be due to CO\(_3\). Y1 - 1970 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-30757 ER - TY - JOUR A1 - Becker, Charles R. T1 - Evidence for a quasi-phonon gap in CsCl N2 - The observed impurity induced far-infrared absorption in CsCl : Rb\(^+\) and CsCl : K\(^+\) is compared with a calculated density of acoustic phonon states in CsCl. The absorption due to CsCl : Rb\(^+\) displays a minimum between the acoustic and optic phonon bands. A narrow line is observed in CsCl: K\(^+\) at 85.8 cm\(^{-1}\) which falls in this quasi-phonon gap. Y1 - 1971 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-30767 ER - TY - JOUR A1 - Becker, Charles R. A1 - He, L. A1 - Einfeldt, S. A1 - Wu, Y. S. A1 - Lérondel, G. A1 - Heinke, H. A1 - Oehling, S. A1 - Bicknell-Tassius, R. N. A1 - Landwehr, G. T1 - Molecular beam epitaxial growth and characterization of (100) HgSe on GaAs N2 - In this paper, we present results on the first MBE growth of HgSe. The influence of the GaAs substrate temperature as well as the Hg and Se fluxes on the growth and the electrical properties has been investigated. It has been found that the growth rate is very low at substrate temperatures above 120°C. At 120°C and at lower temperatures, the growth rate is appreciably higher. The sticking coefficient of Se seems to depend inversely on the Hg/Se flux ratio. Epitaxial growth could be maintained at 70°C with Hg/Se flux ratios between lOO and ISO, and at 160°C between 280 and 450. The electron mobilities of these HgSe epilayers at room temperature decrease from a maximum value of 8.2 x 10^3 cm2 /V' s with increasing electron concentration. The concentration was found to be between 6xlO^17 and 1.6x10^19 cm- 3 at room temperature. Rocking curves from X-ray diffraction measurements of the better epilayers have a full width at half maximum of 5S0 arc sec. KW - Physik Y1 - 1993 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-50947 ER - TY - JOUR A1 - Becker, Charles R. A1 - He, L. A1 - Regnet, M. M. A1 - Kraus, M.M. A1 - Wu, Y. S. A1 - Landwehr, G. A1 - Zhang, X. F. A1 - Zhang, H. T1 - The growth and structure of short period (001) Hg\(_{1-x}\)Cd\(_x\)Te-HgTe superlattices N2 - Molecular beam epitaxially grown short period (001) Hg\(_{1_x}\)Cd\(_x\)Te-HgTe superlattices have been systematically investigated. Several narrow well widths were chosen, e.g., 30, 35 and 40 Å, and the barrier widths were varied between 24 and 90 Å for a particular well width. Both the well width and the total period were determined directly by means of x-ray diffraction. The well width was determined by exploiting the high reflectivity from HgTe and the low reflectivity from CdTe for the (002) Bragg reflection. Knowing the well and barrier widths we have been able to set an upper limit on the average Cd concentration of the barriers, \(\overline x_b\), by annealing several superlattices and then measuring the composition of the resulting alloy. \(\overline x_b\) was shown to decrease exponentially with decreasing barrier width. The structure of a very short period superlattice, i.e., 31.4 Å, was also investigated by transmission electron microscopy, corroborating the x-ray diffraction results. Y1 - 1993 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-37858 ER - TY - JOUR A1 - Becker, Charles R. A1 - Lau, Ph. A1 - GEICK, R. A1 - Wagner, V. T1 - Antiferromagnetic Resonance in NiO:Co\(^{2+}\) and NiO:Fe\(^{2+}\) N2 - No abstract available. Y1 - 1975 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-30772 ER - TY - JOUR A1 - Becker, Charles R. A1 - Martin, T. P. T1 - Infrared absorption by Impurity-pair resonant modes in NaCl:F N2 - New resonant-mode infrared absorption lines have been observed in NaCl with high concentrations of fluorine impurities. The quadratic concentration dependence of the strength of these lines indicates that they are due to pairs of fluorine impurities. At the resonant frequencies, the motion of some host ions appears to be as important as the motion of the impurities themselves. KW - Festkörperphysik Y1 - 1972 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-37840 SN - 1098-0121 ER - TY - JOUR A1 - Becker, Charles R. A1 - Nath, G. T1 - Optical properties of LiIO\(_3\) in the far infrared N2 - No abstract available Y1 - 1970 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-37905 ER - TY - JOUR A1 - Becker, Charles R. A1 - Wu, Y. S. A1 - Waag, A. A1 - Kraus, M. M. A1 - Landwehr, G. T1 - The orientation independence of the CdTe-HgTe valence band offset as determined by x-ray photoelectron spectroscopy N2 - No abstract available Y1 - 1991 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-30784 ER - TY - JOUR A1 - Becker, Charles, R. A1 - Latussek, V. A1 - Heinke, H. A1 - Regnet, M. M. A1 - Goschenhofer, F. A1 - Einfeldt, S. A1 - He, L. A1 - Bangert, E. A1 - Kraus, M. M. A1 - Landwehr, G. T1 - Molecular beam epitaxial growth and characterization of (001) Hg\(_{1-x}\) Cd\(_x\) Te-HgTe superlattices N2 - The molecular beam epitaxially growth of (001) Hg\(_{1-x}\) Cd\(_z\) Te-HgTe superlattices has been systematically investigated. The well width as well as the period were determined directly by X-ray diffraction. This was accomphshed for the well width by exploiting the high reflectivity from HgTe and the low reflectivity from CdTe for the (002) Bragg reflection. Knowing the well and barrier thicknesses we have been able to set an upper limit on the aver~ge composition of the barriers, Xl, by annealing the superlattice and then measuring the composition of the. resultmg alloy. Xb was shown to decrease exponentially with decreasing barrier width. Xb is appreciably smaller m. narrow barriers due to the increased significance of interdiffusion in the Hg\(_{1-x}\)Cd\(_x\) Te/HgTe interface in narrow barriers. The experimentally determined optical absorption coefficient for these superlattices is compared WIth theoretical calculations. The absorption coefficient was determined from transmission and reflection spectra at 300, 77 and 5 K. Using the thickness and composition of the barriers and wells, and an interface width due to interdiffusion, the complex refractive index is calculated and compared with the experimental absorption coefficient. The envelope function method based on an 8 x 8 second order k . p band model was used to calculate the superlattice states. These results when inserted into Kubo's formula, yield the dynamic conductivity for interband transitions. The experimental and theoretical values for the absorption coefficient using no adjustable parameters are in good agreement for most of the investigated superlattices. Furthermore the agreement for the higher energetic interband transitions is much worse if values for the barrier composition, which are appreciably different than the experimentally determined values, are used. The infrared photoluminescence was investigated at temperatures from 4.2 to 300 K. Pronounced photoluminescence was observed for all superlattices in this temperature range. KW - Physik Y1 - 1993 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-50959 ER - TY - THES A1 - Beetz, Johannes T1 - Herstellung und Charakterisierung von Halbleiterbauelementen für die integrierte Quantenphotonik T1 - Fabrication and characterization of semiconductor devices for integrated quantum photonics N2 - Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Entwicklung quantenphotonischer Komponenten, welche für eine monolithische Integration auf einem Halbleiter-Chip geeignet sind. Das GaAs-Materialsystem stellt für solch einen optischen Schaltkreis die ideale Plattform dar, weil es flexible Einzelphotonenquellen bereithält und mittels ausgereifter Technologien auf vielfältige Weise prozessiert werden kann. Als Photonenemitter werden Quantenpunkte genutzt. Man kann sie mit komplexen Bauelementen kombinieren, um ihre optischen Eigenschaften weiter zu verbessern. Im Rahmen dieser Arbeit konnte eine erhöhte Effizienz der Photonenemission beobachtet werden, wenn Quantenpunkte in Wellenleiter eingebaut werden, die durch photonische Kristalle gebildet werden. Die reduzierte Gruppengeschwindigkeit die diesem Effekt zugrunde liegt konnte anhand des Modenspektrums von kurzen Wellenleitern nachgewiesen werden. Durch zeitaufgelöste Messungen konnte ermittelt werden, dass die Zerfallszeit der spontanen Emission um einen Faktor von 1,7 erhöht wird, wenn die Emitter zur Mode spektrale Resonanz aufweisen. Damit verbunden ist eine sehr hohe Modeneinkopplungseffizienz von 80%. Das Experiment wurde erweitert, indem die zuvor undotierte Membran des Wellenleiters durch eine Diodenstruktur ersetzt und elektrische Kontakte ergänzt wurden. Durch Anlegen von elektrischen Feldern konnte die Emissionsenergie der Quantenpunkte über einen weiten spektralen Bereich von etwa 7meV abgestimmt werden. Das Verfahren kann genutzt werden, um die exzitonischen Quantenpunktzustände in einen spektralen Bereich der Wellenleitermode mit besonders stark reduzierter Gruppengeschwindigkeit zu verschieben. Hierbei konnten für Purcell-Faktor und Kopplungseffizienz Bestwerte von 2,3 und 90% ermittelt werden. Mithilfe einer Autokorrelationsmessung wurde außerdem nachgewiesen, dass die Bauelemente als Emitter für einzelne Photonen geeignet sind. Ein weiteres zentrales Thema dieser Arbeit war die Entwicklung spektraler Filterelemente. Aufgrund des selbstorganisierten Wachstums und der großen räumlichen Oberflächendichte von Quantenpunkten werden von typischen Anregungsmechanismen Photonen mit einer Vielzahl unterschiedlicher Energien erzeugt. Um die Emission eines einzelnen Quantenpunktes zu selektieren, muss der Transmissionsbereich des Filters kleiner sein als der Abstand zwischen benachbarten Spektrallinien. Ein Filter konnte durch die Variation des effektiven Brechungsindex entlang von indexgeführten Wellenleitern realisiert werden. Es wurde untersucht wie sich die optischen Eigenschaften durch strukturelle Anpassungen verbessern lassen. Ein weiterer Ansatz wurde mithilfe photonischer Kristalle umgesetzt. Es wurde gezeigt, dass der Filter hierbei eine hohe Güte von 1700 erreicht und gleichzeitig die Emission des Quantenpunkt-Ensembles abgetrennt werden kann. Die Bauelemente wurden so konzipiert, dass die im photonischen Kristall geführten Moden effizient in indexgeführte Stegwellenleiter einkoppeln können. Ein Teil dieser Arbeit beschäftigte sich zudem mit den Auswirkungen von anisotropen Verspannungen auf die exzitonischen Zustände der Quantenpunkte. Besonders starke Verspannungsfelder konnten induziert werden, wenn der aktive Teil der Bauelemente vom Halbleitersubstrat abgetrennt wurde. Dies wurde durch ein neu entwickeltes Fabrikationsverfahren ermöglicht. Infolgedessen konnten die Emissionsenergien reversibel um mehr als 5meV abgestimmt werden, ohne dass die optischen Eigenschaften signifikant beeinträchtigt wurden. Die auf den aktiven Teil der Probe wirkende Verspannung wurde durch die Anwendung verschiedener Modelle abgeschätzt. Darüberhinaus wurde gezeigt, dass durch Verspannungen der spektrale Abstand zwischen den Emissionen von Exziton und Biexziton gezielt beeinflusst werden kann. Die Kontrolle dieser exzitonischen Bindungsenergie kann für die Erzeugung quantenmechanisch verschränkter Photonen genutzt werden. Dieses Ziel kann auch durch die Reduzierung der Feinstrukturaufspaltung des Exzitons erreicht werden. Die experimentell untersuchten Quantenpunkte weisen Feinstrukturaufspaltungen in der Größenordnung von 100meV auf. Durch genau angepasste Verspannungsfelder konnte der Wert erheblich auf 5,1meV verringert werden. Beim Durchfahren des Energieminimums der Feinstrukturaufspaltung wurde eine Drehung der Polarisationsrichtung um nahezu 90° beobachtet. Desweiteren wurde ein Zusammenhang des Polarisationsgrades mit der Feinstrukturaufspaltung nachgewiesen. Es wurde ein weiterer Prozessablauf entworfen, um komplexe Halbleiterstrukturen auf piezoelektrische Elemente übertragen zu können. Damit war es möglich den Einfluss der Verspannungsfelder auf Systeme aus Quantenpunkten und Mikroresonatoren zu untersuchen. Zunächst wurde demonstriert, dass die Modenaufspaltung von Mikrosäulenresonatoren reversibel angepasst werden kann. Dies ist ebenfalls von Interesse für die Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen. An Resonatoren aus photonischen Kristallen konnte schließlich gezeigt werden, dass das Verhältnis der spektralen Abstimmbarkeiten von exzitonischen Emissionslinien und Resonatormode etwa fünf beträgt, sodass beide Linien in Resonanz gebracht werden können. Dieses Verhalten konnte zur Beeinflussung der Licht-Materie-Wechselwirkung genutzt werden. N2 - The focus of this work lies on the development of quantum photonic components which are capable to be integrated into a monolithic semiconductor chip. The GaAs material system is an ideal platform for such an optical circuit since it offers flexible emitters for single photons and can be processed in various ways using mature technologies. Quantum dots can serve as photon emitters. They can be readily combined with complex devices in order to enhance their optical properties. In this thesis, an increased efficiency of the photon emission was observed when quantum dots are embedded into photonic crystal waveguides. The reduced group velocity which is responsible for this effect was verified in short waveguides by analyzing spectral features of the mode. Time resolved measurements were used to show a decrease of the decay time of the spontaneous emission time by a factor of 1.7 when the emitter is resonant to the mode. As a consequence, a very high mode coupling efficiency of 80% was found. In an extended experiment, the previously undoped membrane of the waveguide was replaced by a diode-like layer structure and electrical contacts were added to the device. Using an electrical field, the emission energies of the quantum dots were tuned in a wide spectral range of approximately 7 meV. This technique can be used to shift the excitonic states of the quantum dots towards the spectral part of the waveguide mode where the group velocity is strongly reduced. As a result, the Purcell factor and the coupling efficiency were found to be as high as 2.3 und 90%. Using autorcorrelation measurements single photon emission was demonstrated for the devices. A futher topic of this work is focused on the development of spectral filters. Due to the self-assembled growth and high spatial surface density of quantum dots, typical excitation schemes generate a great number of photons with different energies. In order to select the emission of a single quantum dot, the transmission range of the filters must be lower than the distance of adjacent spectral lines. A filter device was realized by variations of the effective refractive index alongside of ridge waveguides. The optical properties were improved by structural adjustments. Another approach was implemented by using photonic crystals. This filter yielded a quality factor of 1700 and was able to suppress the emission of the quantum dot ensemble. The devices were designed to efficiently couple the mode from the photonic crystal to a ridge waveguide. Another part of this work addresses the effect of anistropic strain on the excitonic states of the quantum dots. In order to induce high amounts of strain, the active parts of the devices must be separated from the semiconductor substrate. For this reason a new fabrication process was developed. Consequently, reversible tuning ranges of more than 5 meV could be achieved for the emission energies while largely maintaining the optical properties. Strain applied at the active parts of the sample was estimated using various models. Furthermore, it was demonstrated that the spectral distance between exciton and biexziton is influenced by strain. The manipulation of the excitonic binding energy is useful for the generation of quantum-mechanically entangled photons. Another way to accomplish this goal is the reduction of the fine structure splitting of the exciton. The fine structur splitting of quantum dots used in the experiments is in the order of magnitude of 100 µeV. This value was decreased to 5.1 µeV by precise adjustments of the induced strain. A rotation of the emission polarization by almost 90◦ was observed when crossing the energetic minimum of the fine structure splitting. Furthermore, a change of the degree of polarization associated with the fine structure splitting was demontrated. A further process flow was developed in order to transfer complex device structures onto piezoelectric substrates. This allows for the investigation of strain induced to systems composed of quantum dots and microresonators. It was demonstrated that the spectral splitting of the mode of micropillar resonators can be tuned in a reversible manner. This finding is again interesting for the generation of polarization-entangled photons. When strain is applied to photonic crystal resonators a ratio of 5 is observed for the tuning ranges of excitonic emission lines and resonator mode with the result that resonance can accomplished between both lines. Since the tuning sensitivities are different the interaction of light and matter can be adjusted by strain. KW - Galliumarsenid-Bauelement KW - Resonatoren KW - Photonische Kristalle KW - Quantenpunkt KW - Photonik KW - Halbleiter Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-117130 ER - TY - THES A1 - Behr, Volker Christian T1 - Entwicklung und Optimierung von Resonatoren und Detektionsverfahren in der magnetischen Kernspinresonanz T1 - Development and Optimization of Resonators and Ways of Detection in Nuclear Magnetic Resonance N2 - No abstract available KW - Kernspintomograph KW - NMR-Tomographie KW - Magnetische Kernresonanz KW - NMR-Spektrometer KW - NMR-Spektroskopie KW - Faraday-Effekt KW - Biophysik KW - Hochfrequenz KW - Ma KW - Hochfeld-NMR KW - NMR-Mikroskopie KW - Flussleiter KW - high field NMR KW - NMR-microscopy KW - flux guides Y1 - 2008 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-28635 ER - TY - JOUR A1 - Beierlein, J. A1 - Egorov, O. A. A1 - Harder, T. H. A1 - Gagel, P. A1 - Emmerling, M. A1 - Schneider, C. A1 - Höfling, S. A1 - Peschel, U. A1 - Klembt, S. T1 - Bloch Oscillations of Hybrid Light‐Matter Particles in a Waveguide Array JF - Advanced Optical Materials N2 - Bloch oscillations are a phenomenon well known from quantum mechanics where electrons in a lattice experience an oscillatory motion in the presence of an electric field gradient. Here, the authors report on Bloch oscillations of hybrid light−matter particles, called exciton‐polaritons (polaritons), being confined in an array of coupled microcavity waveguides. To this end, the waveguide widths and their mutual couplings are carefully designed such that a constant energy gradient is induced perpendicular to the direction of motion of the propagating polaritons. This technique allows us to directly observe and study Bloch oscillations in real‐ and momentum‐space. Furthermore, the experimental findings are supported by numerical simulations based on a modified Gross–Pitaevskii approach. This work provides an important transfer of basic concepts of quantum mechanics to integrated solid state devices, using quantum fluids of light. KW - Bloch oscillations KW - exciton‐polaritons KW - polariton condensation KW - waveguides Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-239814 VL - 9 IS - 13 ER - TY - THES A1 - Bendias, Michel Kalle T1 - Quantum Spin Hall Effect - A new generation of microstructures T1 - Quantum Spin Hall Effekt - Eine neue Generation an Mikrostrukturen N2 - The presented thesis summarizes the results from four and a half years of intense lithography development on (Cd,Hg)Te/HgTe/(Cd,Hg)Te quantum well structures. The effort was motivated by the unique properties of this topological insulator. Previous work from Molenkamp at al.\ has proven that the transport through such a 2D TI is carried by electrons with opposite spin, counter-propagating in 1D channels along the sample edge. However, up to this thesis, the length of quantized spin Hall channels has never been reported to exceed 4 µm. Therefore, the main focus was put on a reproducible and easy-to-handle fabrication process that reveals the intrinsic material parameters. Every single lithography step in macro as well as microscopic sample fabrication has been re-evaluated. In the Development, the process changes have been presented along SEM pictures, microgaphs and, whenever possible, measurement responses. We have proven the conventional ion milling etch method to damage the remaining mesa and result in drastically lower electron mobilities in samples of microscopic size. The novel KI:I2:HBr wet etch method for macro and microstructure mesa fabrication has been shown to leave the crystalline structure intact and result in unprecedented mobilities, as high as in macroscopic characterization Hall bars. Difficulties, such as an irregular etch start and slower etching of the conductive QW have been overcome by concentration, design and etch flow adaptations. In consideration of the diffusive regime, a frame around the EBL write field electrically decouples the structure mesa from the outside wafer. As the smallest structure, the frame is etched first and guarantees a non-different etching of the conductive layer during the redox reaction. A tube-pump method assures reproducible etch results with mesa heights below 300 nm. The PMMA etch mask is easy to strip and leaves a clean mesa with no redeposition. From the very first attempts, to the final etch process, the reader has been provided with the characteristics and design requirements necessary to enable the fabrication of nearly any mesa shape within an EBL write field of 200 µm. Magneto resistance measurement of feed-back samples have been presented along the development chronology of wet etch method and subsequent lithography steps. With increasing feature quality, more and more physics has been revealed enabling detailed evaluation of smallest disturbances. The following lithography improvements have been implemented. They represent a tool-box for high quality macro and microstructure fabrication on (CdHg)Te/HgTe of almost any kind. The optical positive resist ECI 3027 can be used as wet and as dry etch mask for structure sizes larger than 1 µm. It serves to etch mesa structures larger than the EBL write field. The double layer PMMA is used for ohmic contact fabrication within the EBL write field. Its thickness allows to first dry etch the (Cd,Hg)Te cap layer and then evaporate the AuGe contact, in situ and self-aligned. Because of an undercut, up to 300 nm can be metalized without any sidewalls after the lift-off. An edge channel mismatch within the contact leads can be avoided, if the ohmic contacts are designed to reach close to the sample and beneath the later gate electrode. The MIBK cleaning step prior to the gate application removes PMMA residuals and thereby improves gate and potential homogeneity. The novel low HfO2-ALD process enables insulator growth into optical and EBL lift-off masks of any resolvable shape. Directly metalized after the insulator growth, the self-aligned method results in thin and homogeneous gate electrode reproducibly withholding gate voltages to +-10 V. The optical negative resist ARN 4340 exhibits an undercut when developed. Usable as dry etch mask and lift-off resist, it enables an in-situ application of ohmic contacts first etching close to the QW, then metalizing AuGe. Up to 500 nm thickness, the undercut guarantees an a clean lift-off with no sidewalls. The undertaken efforts have led to micro Hall bar measurements with Hall plateaus and SdH-oszillations in up to now unseen levels of detail. The gap resistance of several micro Hall bars with a clear QSH signal have been presented in Quantum Spin Hall. The first to exhibit longitudinal resistances close to the expected h/2e2 since years, they reveal unprecedented details in features and characteristics. It has been shown that their protection against backscattering through time reversal symmetry is not as rigid as previously claimed. Values below and above 12.9 kΩ been explained, introducing backscattering within the Landauer-Büttiker formalism of edge channel transport. Possible reasons have been discussed. Kondo, interaction and Rashba-backscattering arising from density inhomogeneities close to the edge are most plausible to explain features on and deviations from a quantized value. Interaction, tunneling and dephasing mechanisms as well as puddle size, density of states and Rashba Fields are gate voltage dependent. Therefore, features in the QSH signal are fingerprints of the characteristic potential landscape. Stable up to 11 K, two distinct but clear power laws have been found in the higher temperature dependence of the QSH in two samples. However, with ΔR = Tα, α = ¼ in one (QC0285) and α = 2 in the other (Q2745), none of the predicted dependencies could be confirmed. Whereas, the gap resistances of QC0285 remains QSH channel dominated up to 3.9 T and thereby confirmed the calculated lifting of the band inversion in magnetic field. The gate-dependent oscillating features in the QSH signal of Q2745 immediately increase in magnetic field. The distinct field dependencies allowed the assumption of two different dominant backscattering mechanisms. Resulting in undisturbed magneto transport and unprecedented QSH measurements The Novel Micro Hall Bar Process has proven to enable the fabrication of a new generation of microstructures. N2 - In der vorliegenden Dissertation wurden die Ergebnisse von viereinhalb Jahren lithographischer Prozessentwicklung an (Cd,Hg)Te/HgTe/(Cd,Hg)Te Quantum Well Strukturen präsentiert. Motiviert wurde der Aufwand mit den einzigartigen Eigenschaften des zweidimensionalen Topologischen Isolators. In früheren Arbeiten von Molenkamp et al. ist gezeigt worden, dass der Stromtransport im Quantum Spin Hall (QSH) Regime durch zwei Randkanäle mit Elektronen entgegengerichteter Spin- und Propagationsrichtung erfolgt. Trotz der Vorhersage geschützten Randkanaltransports durch Zeit-Umkehr Invarianz, gab es bis zu der hier vorgenommenen Prozessoptimierung keine ungestörten Quantum Spin Hall Messungen oberhalb einer Länge von 4 µm. Deswegen wurde das Hauptaugenmerk der Entwicklung auf einen möglichst einfachen, reproduzierbaren und ungestörten Herstellungsprozess für QSH Mikrostrukturen gelegt. Die Ergebnisse der vollständigen Überarbeitung jedes einzelnen Lithographie-Schrittes für marko- und mikroskopische Probenstrukturierung wurden in Development erläutert. Die Anpassungen wurden anhand von Elektronen-, Lichtmikroskop-Aufnahmen und wann immer möglich auch Messungen motiviert, überprüft und für besser befunden. Es wurde aufgezeigt, dass das bisher übliche Verfahren zum ätzen der Mesa mit beschleunigen Argon-Ionen das Material auch lateral beschädigt und mit drastisch reduzierten Elektronen-Beweglichkeiten in mikroskopischen Proben einhergeht. Ein neuartiger KI:I2:HBr nass-Ätzprozess hingegen, hat sich als nicht invasiv erwiesen. Ohne die Kristallstruktur zu zerstören lassen sich damit Mikrostrukturen herstellen, welche sich durch beispiellos hohe Beweglichkeiten und Signalgüte auszeichnen. Schwierigkeiten, wie der unregelmäßige Ätz-Start und das langsamere Ätzen der leitfähigen Schicht sind durch Konzentrations-, Design- und Flussanpassungen sukzessive gelöst worden. Unter Beachtung des diffusiven Ätz-Charakters, sorgt ein schmaler Rahmen um das Schreibfeld des Elektronen Mikroskops für eine elektrische Entkopplung der späteren Mesa innen, mit dem Elektronen-Reservoir außen. Damit wird sichergestellt, dass die Leitfähigkeit des Quantentroges in der Redoxreaktion des Ätzens eine untergeordnete Rolle spielt. Durch den regulierbaren Fluss einer Schlauchpumpe lassen sich so reproduzierbar saubere Mesas auch unterhalb 300 nm Höhe herstellen. Die PMMA Ätzmaske kann rückstandsfrei entfernen werden. Über die ersten Versuche, bis hin zum letztendlichen Prozess, wurde dem Leser dabei das notwendige Wissen und Verständnis zur Durchführung der Mikrostrukturierung an die Hand gegeben. Unter Beachtung der charakteristischen Eigenheiten des nasschemischen Prozesses, lassen sich so nahezu alle Mesa-Formen innerhalb eines 200x200 µm2 Schreibfeldes realisieren. Anhand von Hall-Messungen an Kontrollproben, wurde die sukzessive Erhöhung der Probenqualität durch den Ätzprozess und die vollständige Überarbeitung der darauf folgenden Lithographie-Prozesse bewiesen. Mit mehr und mehr Physik in den Messungen haben sich selbst kleine Auswirkungen des Lithographie-Prozesses auf die Probeneigenschaften testen lassen. Die folgenden Verbesserungen tragen maßgeblich zu diesem Ergebnis bei. Hier angewendet auf Mikro-Hall-Bars, lassen sich die Prozesse für die Herstellung fast jedweder Struktur auf (Cd,Hg)Te/HgTe anpassen. Der optische positiv Photo-Lack ECI 3027 kann sowohl als Nass- und auch Trockenätzmaske verwendet werden. Mit einer minimalen Auflösung größer 1 µ m wurde er hier eingesetzt, um Strukturen um das Elektronenmikroskop-Schreibfeld zu ätzen. Der PMMA Doppellagen Resist ist dick und weist nach dem Entwickeln ein unterhöhltes Lackprofil auf. Dies erlaubt ihn zuerst zum Heranätzen und dann zum Metallisieren der Ohmschen Kontakte zu nutzen. Bis zu 300 nm Metall können dabei ohne Überhöhungen in-situ und selbstjustierend aufgebracht werden. Es wurde gezeigt, dass Kontakte nahe der Hall-Bar bis unterhalb der späteren Gate-Elektrode, in höheren Magnetfeldern nicht zu Störungen der Messung führen. Der MIBK Reinigungs Schritt vor dem Aufbringen der Gate-Elektrode entfernt PMMA Rückstände vorheriger Prozesse. In Hall-Messungen wurde gezeigt, dass dies die Homogenität des Gate-Einflusses deutlich verbessert. Der neuartige Tieftemperatur HfO2 ALD Prozess ermöglicht Isolator Wachstum auf Photo-Resist und PMMA Lift-off Masken. Dies wiederum ermöglicht eine Gate-Metallisierung direkt im Anschluss. Dadurch lassen sich auch kleine Gate-Elektroden mit homogenem Potential-Einfluss herstellen, welche reproduzierbar Spannungen bis +-10 V aushalten. Der optische negativ Photo-Lack ARN 4340 ermöglicht das Heranätzen und Metallisieren von Ohmschen Kontakten in Strukturgrößen größer 1 µm. Das ebenfalls unterhöhlte Lackprofil erlaubt dabei die Aufbringung von bis zu 500 nm dicken Schichten und einen problemlosen Lift-off. Die unternommenen Anstrengungen haben dabei zu den bisher Besten und Detailsreichsten Messungen von Hall-Plateaus und Shubnikov-De Haas Oszillationen in (Cd,Hg)Te/ HgTe Mikrostrukturen geführt. Messungen mit einem klaren QSH Signal im Längswiderstand von mehreren Mikro-Hall-Bars wurden präsentiert. Nach jahrelangen Bemühungen weisen diese Proben erstmalig wieder einen Bandlücken-Widerstand nahe der erwarteten Quantisierung von zwei Randkanälen auf. Es wurde aufgezeigt, dass die vermeintliche geschützten Randzustände durchaus rück-streuen. Mit der Implementierung von Streuern im Landauer-Büttiker Formalismus für Randkanaltransport lassen sich Abweichungen unter- und oberhalb der erwarteten 12.9 kΩ begründen. Als mögliche Ursachen wurden Dichte-Inhomogenitäten ausgemacht, welche in Kondo-, Wechselwirkungs- und Rashba-Rückstreuprozessen resultieren. Im komplexen Zusammenspiel von Wechselwirkung, Tunnelprozessen und Spin-Dephasierung, der unbekannten Verteilung von Inhomogenitäten, ihrer Größe und Dichte sowie der Feldabhängig-keit aller Parameter, hat sich keiner der diskutierten Mechanismen als dominant bewiesen. In noch nie dagewesenen Details erwies sich die Gate- und Magnetfeldabhängigkeit des QSH Signals als ein Fingerabdruck der hintergründigen Potential-Landschaft. Die Signale von zwei unterschiedlichen Proben sind Temperatur- und Magnetfeldabhängig untersucht worden. Dabei haben mehrere Argumente zu der Schlussfolgerung geführt, dass unterschiedliche Rückstreumechanismen in den Proben dominieren: Mit einem flachen QSH Plateau in der einen (QC0285), und in Gate-Spannung oszillierender Merkmale auf dem QSH Signal der anderen Probe (Q2745), zeigen sich erste Unterschiede bereits in den Gate-Messungen. In Temperatur-abhängigen Messungen erweist sich deren QSH Signal zwar als stabil bis 11\,K, folgt dann aber ΔR = Tα mit α = 1/4 in QC0285 und α = 2 in Q2745. Im Magnetfeld bleibt die Bandlücke in QC0285 bis zum kritischen Feld der Invertierungsaufhebung Randkanal-Transport dominiert. Die Oszillierenden Merkmale auf dem QSH Signal in Q2745 dagegen, reagieren schon auf kleine Felder mit einer Erhöhung im Widerstand. Die unvergleichliche Qualität der hier präsentierten Hall-Messungen und QSH Signale und das bis ins letzte Detail optimierte Herstellungsverfahren, rechtfertigen es von einer neuen Generation an QSH Mikrostrukturen zu sprechen. KW - Topological insulators KW - Quecksilbertellurid KW - Quantum Spin Hall Effect KW - Lithography KW - Macroscopic transport KW - Quecksilbertellurid KW - Topologischer Isolator KW - Quanten-Hall-Effekt Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-168214 ER - TY - THES A1 - Benkert, Andreas T1 - Soft x-ray spectroscopic study of methanol and glycine peptides in different physical environments T1 - Weichröntgenspektroskopische Untersuchung von Methanol und Glycin Peptiden in unterschiedlichen physischen Umgebungen N2 - Ionenspezifische Effekte treten in einer Vielzahl von wässrigen Lösungen aus Elektrolyten und größeren Molekülen wie Peptiden auf. Die Ionen bewirken dabei Änderungen in Eigenschaften wie z.B. der Viskosität, den Aktivitäten von Enzymen, der Stabilität von Proteinen und deren Ein- bzw. Aussalzverhalten. Typischerweise wird die ionenabhängige Ausprägung derartiger Effekte mithilfe der Hofmeister–Serie beschrieben, die ursprünglich Ionen nach ihrer Fähigkeit ordnete, die Löslichkeit von Hühnereiweis in Wasser zu steigern oder zu unterdrücken. Die empirische Abfolge der Ionen in der Hofmeister–Serie kann jedoch bis heute nicht zweifelsfrei erklärt werden. Trotz weitreichender Bemühungen, ein molekulares Verständnis dieses Phänomens zu schaffen, konnte bisher keine Einigung über die zugrundeliegenden Mechanismen und die genauere Bestimmung und Lokalisierung der Wechselwirkung erzielt werden. Die resonante inelastische Weichröntgenstreuung (RIXS) kombiniert die beiden Methoden der Röntgenemissions– (XES) und Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS). So können mit RIXS Informationen sowohl über die besetzten als auch die unbesetzten elektronischen Zustände gesammelt und zu einem umfassenden Bild der elektronischen Struktur des Systems verknüpft werden, was diese Methode zu einem vielversprechenden Werkzeug macht, etwas mehr Licht auf die Thematik zu werfen. Die in dieser Arbeit präsentierten Ergebnisse zielen deshalb darauf ab, ein verbessertes Verständnis der Wechselwirkungen zwischen Salzen und Peptiden in wässriger Lösung zu schaffen. Hierfür wird systematisch der Einfluss verschiedenster physikalischer Umgebungen auf die elektronische Struktur von kleinen Molekülen (Methanol und von Glycin abgeleitete Peptide) mittels Weichröntgenspektroskopie, unterstützt durch Dichtefunktionaltheorie (DFT) Rechnungen, untersucht. In einem ersten Schritt werden isolierte Moleküle ohne jeglicheWechselwirkung zu ihrer unmittelbaren Umgebung anhand von Methanol in der Gasphase als Modelsystem untersucht. Hierbei wird insbesondere der lokale und elementspezifische Charakter von RIXS demonstriert und die lokale elektronische Struktur von Methanols Hydroxyl– und Methylgruppe untersucht. Mithilfe von DFT–Rechnungen werden die beobachteten Emissionslinien in den XES–Spektren der Emission bestimmter Molekülorbitale zugeordnet und deren relative Emissionsintensitäten erläutert. Für eine resonante Anregung der ersten Resonanz an der Sauerstoff–K–Absorptionskante werden starke Isotopeneffekte beobachtet, die durch dynamische Prozesse an der Hydroxylgruppe erklärt werden können. Dies dient als hervorragendes Beispiel für mögliche Auswirkungen, die eine lokale Änderung in der Geometrie oder Symmetrie des Moleküls auf dessen elektronische Struktur haben kann. Im weiteren Verlauf dieser Arbeit wird das untersuchte Probensystem um die Aminosäure Glycin und deren kleinste Peptide Diglycin und Triglycin, vorerst in ihrer kristallinen Form als Festkörper, erweitert. Mithilfe von RIXS–Karten der Stickstoff– und Sauerstoff–K–Absorptionskanten wird erneut, unterstützt durch DFT–Rechnungen, ein umfassendes Bild der elektronischen Struktur der Moleküle gezeichnet. Ähnlich zum Fall von Methanol werden die Emissionsspektren an der Stickstoff–K–Kante stark von dynamischen Prozessen an der protonierten Aminogruppe der Moleküle beeinflusst. Zudem wird gezeigt, dass RIXS gezielt dazu verwendet werden kann, das Stickstoffatom in der Peptidbindung anzuregen und die elektronische Struktur in dessen lokaler Umgebung zu untersuchen. Desweiteren wird ein einfaches Baukastenprinzip für XES–Spektren dazu genutzt, die spektralen Anteile der Emission aus Übergängen an den beiden Stickstoffatomen in Diglycin zu isolieren. In wässriger Lösung kann eine leichte Veränderung der elektronischen Struktur der Moleküle durch die Wechselwirkung mit benachbarten Wassermolekülen, vermutlich an den geladenen funktionellen Gruppen, beobachtet werden. Die Auswirkungen auf die XES–Spektren sind jedoch eher gering. Deutlich größere Veränderungen werden beobachtet, wenn man den Protonierungszustand der Moleküle über den pH–Wert der Lösung manipuliert. Sowohl die Protonierung der Carboxylgruppe für kleine pH–Werte als auch die Deprotonierung der Aminogruppe in basischer Lösung führen zu starken Veränderungen in den RIXS–Karten. In einer umfangreichen Untersuchung der XES–Spektren von Glycin als Funktion des pH–Wertes wird gezeigt, dass sich die Änderungen jedoch nicht nur örtlich begrenzt auf die Umgebung der manipulierten funktionellen Gruppe, sondern auch auf die elektronische Struktur in weiter entfernten Bereichen des Moleküls auswirken. Als Beispiel für Systeme in denen Hofmeister–Effekte beobachtet werden, werden zu guter Letzt gemischte wässrige Lösungen aus Diglycin und verschiedenen Salzen untersucht. Um den Einfluss verschiedener Kationen auf die elektronische Struktur der Diglycin Moleküle zu erfassen wird eine Reihe unterschiedlicher Chloride verwendet, wohingegen eine Reihe von Kaliumsalzen für die Untersuchung verschiedener Anionen herangezogen wird. In beiden Fällen werden ionenspezifische Auswirkungen auf die XES–Spektren von Diglycin beobachtet, die qualitativ der Sortierung innerhalb der Hofmeister–Serie folgen. Die beobachteten Änderungen deuten dabei darauf hin, dass Kationen unterschiedlich stark mit dem Sauerstoff in der Peptidbindung und dessen unmittelbarer Umgebung wechselwirken, wohingegen Anionen eine gesteigerte Affinität zur Aminogruppe von Diglycin aufweisen. N2 - Ion-specific effects occur in a huge variety of aqueous solutions of electrolytes and larger molecules like peptides, altering properties such as viscosity, enzyme activity, protein stability, and salting-in and salting-out behavior of proteins. Typically, these type of effects are rationalized in terms of the Hofmeister series, which originally orders cations and anions according to their ability to enhance or suppress the solubility of proteins in water. This empirical order, however, is still not understood yet. Quite some effort was made to gain a molecular level understanding of this phenomenon, yet no consensus has been found about the underlying mechanisms and the determination and localization of the interaction sites. Resonant inelastic soft x-ray scattering (RIXS) combines x-ray emission (XES) and absorption spectroscopies (XAS), probing the partial local density of states of both occupied and unoccupied electronic states and is thus a promising candidate to shed more light onto the issue. The studies presented in this work are directed towards an improved understanding of the interaction between salts and peptides. In order to address this topic, the impact of different physical environments on the electronic structure of small molecules (i.e., methanol and glycine derived peptides) is investigated systematically using soft x-ray spectroscopic methods, corroborated with density functional theory (DFT) calculations. In a first step, molecules without any interactions to the surrounding are investigated, using gas-phase methanol as a model system. Thereby, the local and element specific character of RIXS is demonstrated and used to separately probe the local electronic structure of methanol’s hydroxyl and methyl group, respectively. The attribution of the observed emission features to distinct molecular orbitals is confirmed by DFT calculations, which also quantitatively explain the different relative intensities of the emission features. For resonant excitation of the O K pre-edge absorption resonance, strong isotope effects are found that are explained by dynamical processes at the hydroxyl group. This serves as an excellent example for possible consequences of a local change in the geometric structure or symmetry of a molecule on its electronic structure. In the following, the sample system is expanded to the amino acid glycine and its smallest derived peptides diglycine and triglycine. As a first step, they are studied in their crystalline form in solid state. Again, a comprehensive picture of the electronic structure is developed by measuring RIXS maps at the oxygen and nitrogen K absorption edge, corroborated by DFT calculations. Similar to the case of methanol, dynamic processes at the protonated amino group of the molecules after exciting the nitrogen atom have a strong influence on the emission spectra. Furthermore, it is shown that RIXS can be used to selectively excite the peptide nitrogen to probe the electronic structure around it. A simple building block approach for XES spectra is applied to separate the contribution of the emission attributed to transitions into core holes at the peptide and the amino nitrogen, respectively. In the aqueous solution, the surrounding water molecules slightly change the electronic structure, probably via interactions with the charged functional groups. The effects on the x-ray emission spectra, however, are rather small. Much bigger changes are observed when manipulating the protonation state of the functional groups by adjusting the pH value of the solution. A protonation of the carboxyl group at low pH values, as well as a deprotonation of the amino group at high pH values lead to striking changes in the shape of the RIXS maps. In a comprehensive study of glycine’s XES spectra at varying pH values, changes in the local electronic structure are not only observed in the immediate surrounding of the manipulated functional groups but also in more distant moieties of the molecule. Finally, the study is extended to mixed aqueous solutions of diglycine and a variety of different salts as examples for systems where Hofmeister effects are observed. To investigate the influence of different cations and anions on the electronic structure of diglycine, two series of chlorine and potassium salts are used. Ion-specific effects are identified for both cases. Some of the changes in the x-ray emission spectra of diglycine in the mixed solutions qualitatively follow the Hofmeister series as a function of the used salt. The observed trends thereby indicate an increased interaction between the electron density around the peptide oxygen with the cations, whereas anions seem to interact with the amino group of the peptide. KW - Methanol KW - Röntgenspektroskopie KW - Peptide KW - XES KW - Glycin Peptide KW - glycine peptides KW - ionenspezifische Effekte KW - ion-specific effects KW - RIXS KW - Hofmeister-Serie KW - Inelastische Röntgenstreuung KW - Hofmeister KW - Gasphase KW - wässrige Lösung Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-147111 ER - TY - THES A1 - Benkert, Thomas T1 - Neue Steady-State-Techniken in der Magnetresonanztomographie T1 - Novel Steady-State Techniques for Magnetic Resonance Imaging N2 - Die bSSFP-Sequenz kombiniert kurze Akquisitionszeiten mit einem hohen Signal-zu-Rausch-Verhältnis, was sie zu einer vielversprechenden Bildgebungsmethode macht. Im klinischen Alltag ist diese Technik jedoch bisher - abgesehen von vereinzelten Anwendungen - kaum etabliert. Die Hauptgründe hierfür sind Signalauslöschungen in Form von Bandingartefakten sowie der erzielte T2/T1-gewichtete Mischkontrast. Das Ziel dieser Dissertation war die Entwicklung von Methoden zur Lösung der beiden genannten Limitationen, um so eine umfassendere Verwendung von bSSFP für die MR-Diagnostik zu ermöglichen. Magnetfeldinhomogenitäten, die im Wesentlichen durch Suszeptibilitätsunterschiede oder Imperfektionen seitens der Scannerhardware hervorgerufen werden, äußern sich bei der bSSFP-Bildgebung in Form von Bandingartefakten. Mit DYPR-SSFP (DYnamically Phase-cycled Radial bSSFP) wurde ein Verfahren vorgestellt, um diese Signalauslöschungen effizient zu entfernen. Während für bereits existierende Methoden mehrere separate bSSFP-Bilder akquiriert und anschließend kombiniert werden müssen, ist für die Bandingentfernung mittels DYPR-SSFP lediglich die Aufnahme eines einzelnen Bildes notwendig. Dies wird durch die neuartige Kombination eines dynamischen Phasenzyklus mit einer radialen Trajektorie mit quasizufälligem Abtastschema ermöglicht. Die notwendigen Bestandteile können mit geringem Aufwand implementiert werden. Des Weiteren ist kein spezielles Rekonstruktionsschema notwendig, was die breite Anwendbarkeit des entwickelten Ansatzes ermöglicht. Konventionelle Methoden zur Entfernung von Bandingartefakten werden sowohl bezüglich ihrer Robustheit als auch bezüglich der notwendigen Messzeit übertroffen. Um die Anwendbarkeit von DYPR-SSFP auch jenseits der gewöhnlichen Bildgebung zu demonstrieren, wurde die Methode mit der Fett-Wasser-Separation kombiniert. Basierend auf der Dixon-Technik konnten so hochaufgelöste Fett- sowie Wasserbilder erzeugt werden. Aufgrund der Bewegungsinsensitivät der zugrunde liegenden radialen Trajektorie konnten die Messungen unter freier Atmung durchgeführt werden, ohne dass nennenswerte Beeinträchtigungen der Bildqualität auftraten. Die erzielten Ergebnisse am Abdomen zeigten weder Fehlzuordnungen von Fett- und Wasserpixeln noch verbleibende Bandingartefakte. Ein Nachteil der gewöhnlichen Dixon-basierten Fett-Wasser-Separation ist es, dass mehrere separate Bilder zu verschiedenen Echozeiten benötigt werden. Dies führt zu einer entsprechenden Verlängerung der zugehörigen Messzeit. Abhilfe schafft hier die Verwendung einer Multiecho-Sequenz. Wie gezeigt werden konnte, ermöglicht eine derartige Kombination die robuste, bandingfreie Fett-Wasser-Separation in klinisch akzeptablen Messzeiten. DYPR-SSFP erlaubt die Entfernung von Bandingartefakten selbst bei starken Magnetfeldinhomogenitäten. Dennoch ist es möglich, dass Signalauslöschungen aufgrund des Effekts der Intravoxeldephasierung verbleiben. Dieses Problem tritt primär bei der Bildgebung von Implantaten oder am Ultrahochfeld auf. Als Abhilfe hierfür wurde die Kombination von DYPR-SSFP mit der sogenannten z-Shim-Technik untersucht, was die Entfernung dieser Artefakte auf Kosten einer erhöhten Messzeit ermöglichte. Die mit DYPR-SSFP akquirierten radialen Projektionen weisen aufgrund des angewendeten dynamischen Phasenzyklus leicht verschiedene Signallevel und Phasen auf. Diese Tatsache zeigt sich durch inkohärente Bildartefakte, die sich jedoch durch eine Erhöhung der Projektionsanzahl effektiv reduzieren lassen. Folglich bietet es sich in diesem Kontext an, Anwendungen zu wählen, bei denen bereits intrinsisch eine verhältnismäßig hohe Anzahl von Projektionen benötigt wird. Hierbei hat sich gezeigt, dass neben der hochaufgelösten Bildgebung die Wahl einer 3D radialen Trajektorie eine aussichtsreiche Kombination darstellt. Die in der vorliegenden Arbeit vorgestellte 3D DYPR-SSFP-Technik erlaubte so die isotrope bandingfreie bSSFP-Bildgebung, wobei die Messzeit im Vergleich zu einer gewöhnlichen bSSFP-Akquisition konstant gehalten werden konnte. Verbleibende, durch den dynamischen Phasenzyklus hervorgerufene Artefakte konnten effektiv mit einem Rauschunterdrückungsalgorithmus reduziert werden. Anhand Probandenmessungen wurde gezeigt, dass 3D DYPR-SSFP einen aussichtsreichen Kandidaten für die Bildgebung von Hirnnerven sowie des Bewegungsapparats darstellt. Während die DYPR-SSFP-Methode sowie die darauf beruhenden Weiterentwicklungen effiziente Lösungen für das Problem der Bandingartefakte bei der bSSFP-Bildgebung darstellen, adressiert die vorgestellte RA-TOSSI-Technik (RAdial T-One sensitive and insensitive Steady-State Imaging) das Problem des bSSFP-Mischkontrasts. Die Möglichkeit der Generierung von T2-Kontrasten basierend auf der bSSFP-Sequenz konnte bereits in vorausgehenden Arbeiten gezeigt werden. Hierbei wurde die Tatsache ausgenutzt, dass der T1-Anteil des Signalverlaufs nach Beginn einer bSSFP-Akquisition durch das Einfügen von Inversionspulsen in ungleichmäßigen Abständen aufgehoben werden kann. Ein so akquiriertes Bild weist folglich einen reinen, klinisch relevanten T2-Kontrast auf. Die im Rahmen dieser Arbeit vorgestellte Methode basiert auf dem gleichen Prinzip, jedoch wurde anstelle einer gewöhnlichen kartesischen Trajektorie eine radiale Trajektorie in Kombination mit einer KWIC-Filter-Rekonstruktion verwendet. Somit können bei gleichbleibender oder sogar verbesserter Bildqualität aus einem einzelnen, mit RA-TOSSI akquirierten Datensatz verschiedene T2-Wichtungen als auch gewöhnliche T2/T1-Wichtungen generiert werden. Mittels Variation der Anzahl der eingefügten Inversionspulse konnte ferner gezeigt werden, dass es neben den besagten Wichtungen möglich ist, zusätzliche Kontraste zu generieren, bei denen verschiedene Substanzen im Bild ausgelöscht sind. Diese Substanzen können am Beispiel der Gehirnbildgebung Fett, graue Masse, weiße Masse oder CSF umfassen und zeichnen sich neben den reinen T2-Kontrasten durch eine ähnlich hohe klinische Relevanz aus. Die mögliche Bedeutung der vorgestellten Methode für die klinische Verwendung wurde durch Messungen an einer Gehirntumorpatientin demonstriert. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die im Rahmen dieser Dissertation entwickelten Techniken einen wertvollen Beitrag zur Lösung der eingangs beschriebenen Probleme der bSSFP-Bildgebung darstellen. Mit DYPR-SSFP akquirierte Bilder sind bereits mit bestehender, kommerzieller Rekonstruktionssoftware direkt am Scanner rekonstruierbar. Die Software für die Rekonstruktion von RA-TOSSI-Datensätzen wurde für Siemens Scanner implementiert. Folglich sind beide Methoden für klinische Studien einsetzbar, was gleichzeitig den Ausblick dieser Arbeit darstellt. N2 - The bSSFP sequence combines short acquisition times with a high signal-to-noise ratio, and is therefore a promising imaging technique. However, aside from a few applications, this method is hardly established in the clinical routine. The main reasons for this are signal voids that arise as banding artifacts and the obtained T2/T1-weighted mixed contrast. The goal of this dissertation was to develop strategies to overcome these limitations and allow for a more widespread use of bSSFP for MR diagnostics. In bSSFP imaging, magnetic field inhomogeneities, which are mainly caused by susceptibility differences and imperfections of the scanner hardware, manifest as banding artifacts. In order to efficiently remove these artifacts from the image, DYnamically Phase-cycled Radial bSSFP (DYPR-SSFP) was proposed. While existing methods rely on the acquisition and subsequent combination of several separate bSSFP images, banding removal with DYPR-SSFP requires the acquisition of only a single data set. This is achieved by combining a dynamic phase-cycle with a radial trajectory and a quasi-random acquisition scheme. The individual components of this method can be implemented with little effort. Furthermore, no specific reconstruction scheme is necessary, guaranteeing the broad applicability of the developed approach. DYPR-SSFP outperformed conventional methods for banding removal both in robustness and scan time. In order to demonstrate the applicability of DYPR-SSFP beyond conventional imaging, the method was also applied to fat-water separation. Based on the Dixon technique, fat and water images were generated with high resolution. Due to the motion robustness of the underlying radial trajectory, measurements could be performed during free-breathing, without notable degradation of image quality. Abdominal images showed neither regional fat-water flipping nor residual banding artifacts. A drawback of standard Dixon-based fat-water separation is the fact that several separate images with different echo times have to be acquired, therefore prolonging the respective scan time. This can be overcome by using a multiecho sequence. It was demonstrated that the combination of such multiecho sequence and Dixon DYPR-SSFP allows for robust, banding-free fat-water separation in clinically acceptable scan times. DYPR-SSFP guarantees removal of banding artifacts even for strong magnetic field inhomogeneities. However, signal voids may remain due to intravoxel dephasing. This problem primarily arises when imaging metallic implants or when moving to ultra-high field strengths. To address this issue, the combination of DYPR-SSFP with the so-called z-shim technique was investigated, allowing the removal of these artifacts at the expense of an increased measurement time. Due to the applied dynamic phase-increment, radial projections which are acquired with DYPR-SSFP exhibit slightly different signal levels and phases. This results in incoherent artifacts, that can be effectively reduced by increasing the number of acquired projections. Therefore, DYPR-SSFP should be preferably applied when many projections are intrinsically necessary. It has been demonstrated that, besides high resolution imaging, the choice of a 3D radial trajectory is a promising combination. The proposed 3D DYPR-SSFP technique allowed isotropic banding-free bSSFP imaging without any expense of additional scan time compared to a conventional bSSFP acquisition. Residual artifacts caused by the dynamic phase-cycle could be effectively mitigated by applying a denoising algorithm. Volunteer measurements showed that 3D DYPR-SSFP is a promising candidate for imaging of the cranial nerves and the musculoskeletal system. While DYPR-SSFP and all presented resulting methods constitute an efficient solution for banding artifacts in bSSFP imaging, the proposed RAdial T-One sensitive and insensitive Steady-State Imaging (RA-TOSSI) method addresses the problem of the mixed contrast in bSSFP imaging. The possibility to generate T2-contrast with bSSFP has been shown before. The previous approach is based on the fact that T1-relaxation during the transient phase of a bSSFP acquisition can be suppressed by inserting unequally spaced inversion pulses. Thus, the resulting image shows a clinically relevant T2-contrast. The method which was presented as part of this dissertation relies on the same principle. However, instead of the originally proposed Cartesian trajectory, a radial trajectory in combination with a KWIC-filter reconstruction was applied. This allows the generation of several T2-weighted images as well as T2/T1-weighted images from a single RA-TOSSI dataset, while image quality remains comparable or even improves compared with existing methods. It could further be shown that varying the number of inversion pulses allows the generation of additional contrasts, where different tissue types are attenuated in the image. In the case of brain imaging for instance, these tissues comprise fat, gray matter, white matter, and CSF and offer high clinical relevance similar to T2-weighted images. Measurements of a patient with a brain tumor demonstrate the possible impact of the proposed method. In conclusion, the techniques developed as part of this dissertation present a valuable contribution to the solution of various problems which are associated with bSSFP imaging. Images acquired with DYPR-SSFP can be reconstructed directly at the scanner using existing, commercial reconstruction software. The software for the reconstruction of RA-TOSSI data was implemented for Siemens scanners. Therefore, both methods can be directly employed for clinical studies which remain as future work. KW - Kernspintomografie KW - Radiale Bildgebung KW - Steady-State-Sequenzen KW - balanced SSFP KW - Nicht-kartesische Bildgebung KW - Radial Imaging KW - Steady-State Sequences KW - balanced SSFP KW - Non-Cartesian Imaging KW - Magnetische Kernresonanz KW - Biophysik Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-115381 ER - TY - THES A1 - Bentmann, Hendrik T1 - Spin-Bahn-Kopplung in Grenzschichten: Mikroskopische Zusammenhänge und Strategien zur Manipulation T1 - Spin-Orbit-Coupling at Interfaces: Microscopic Mechanisms and Strategies for Manipulation N2 - Die vorliegende Arbeit befasst sich mit dem Einfluss der Spin-Bahn-Kopplung (SBK) auf die zweidimensionale elektronische Struktur von Festkörperoberflächen und -grenzflächen. Aufgrund der strukturellen Inversionsasymmetrie kann die SBK in derartigen Systemen eine Spinaufspaltung der elektronischen Zustände herbeiführen und eine charakteristische impulsabhängige Spinstruktur induzieren (Rashba-Effekt). Die Studien in dieser Arbeit sind zum einen darauf gerichtet, das physikalische Verständnis der mikroskopischen Zusammenhänge, die die Spinaufspaltung und die Spinorientierung elektronischer Zustände an Grenzflächen bestimmen, zu verbessern. Des Weiteren sollen Möglichkeiten zur Manipulation der SBK durch kontrollierte Variationen chemischer und struktureller Grenzflächenparameter erforscht werden. Als Modellsysteme für diese Fragestellungen dienen die isostrukturellen Oberflächenlegierungen BiCu2 und BiAg2, deren elektronische Struktur mittels winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie (ARPES) und spinaufgelöster ARPES untersucht wird. Die Resultate der Experimente werden mithilfe von ab initio-Rechnungen und einfacheren Modellbetrachtungen interpretiert. Die Arbeit schließt mit einer ausblickenden Präsentation von Experimenten zu dem topologischen Isolator Bi2Se3(0001). Vergleichende ARPES-Messungen zu BiAg2/Ag(111) und BiCu2/Cu(111) zeigen, dass bereits geringe Unterschiede in der Grenzschichtmorphologie die Größe der Spinaufspaltung in der elektronischen Struktur um ein Vielfaches verändern können. Zudem belegen spinaufgelöste Experimente eine invertierte Spinorientierung der elektronischen Zustände in BiCu2 im Vergleich mit dem Referenzsystem Au(111). Beide Resultate können durch eine theoretische Analyse des Potentialprofils und der elektronischen Ladungsverteilung senkrecht zu der Grenzfläche in Kombination mit einfachen Modellbetrachtungen verstanden werden. Es stellt sich heraus, dass Asymmetrien in der Ladungsverteilung das direkte mikroskopische Bindeglied zwischen der Spinstruktur des elektronischen Systems und den strukturellen und chemischen Parametern der Grenzschicht bilden. Weitergehende ARPES-Experimente zeigen, dass die spinabhängige elektronische Struktur zudem signifikant durch die Symmetrie des Potentials parallel zu der Grenzflächenebene beeinflusst wird. Eine Manipulation der SBK wird in BiCu2 durch die Deposition von Adatomen erreicht. Hierdurch gelingt es, die Spinaufspaltung sowohl zu vergrößern (Na-Adsorption) als auch zu verringern (Xe-Adsorption). ARPES-Experimente an dem ternären Schichtsystem BiAg2/Ag/Au(111) belegen erstmalig eine Kopplung zwischen elektronischen Bändern mit entgegengesetztem Spincharakter in einem zweidimensionalen System mit Spinaufspaltung (Interband-Spin-Bahn-Kopplung). Der zugrundeliegende Kopplungsmechanismus steht in bemerkenswerter Analogie zu den Auswirkungen der SBK auf die spinpolarisierte elektronische Struktur in ferromagnetischen Systemen. Variationen in der Schichtdicke des Ag-Substratfilms erlauben es, die Stärke der Interband-SBK zu manipulieren. N2 - This thesis deals with the effects of the spin-orbit coupling (SOC) on the two-dimensional electronic structure of crystal surfaces and interfaces. Due to the structural inversion asymmetry the SOC can provoke a spin splitting of the electronic states in such systems and thereby induce a characteristic momentum-dependent spin structure (Rashba effect). The studies presented in this work are directed towards an improved understanding of the microscopic mechanisms that govern the size of the spin splitting and the spin orientation of two-dimensional electronic states. Furthermore, possibilities to manipulate the SOC via controlled variations of the chemical and structural interface properties shall be investigated. In order to address these issues the spin-dependent electronic structure of the two isostructural surface alloys BiCu2 and BiAg2 is scrutinized by angle-resolved photoelectron spectroscopy (ARPES) and spin-resolved ARPES experiments. The experimental results are interpreted using ab initio electronic structure theory as well as more simple free-electron-type models. The thesis closes with a forward-looking presentation of experimental results on the topological insulator surface Bi2Se3(0001). ARPES measurements for BiAg2/Ag(111) and BiCu2/Cu(111) reveal that already small changes in the interface morphology can result in sizeable differences of the spin splitting. Moreover, spin-resolved experiments provide evidence for an inverted spin orientation of the electronic states in BiCu2 when compared to the reference system Au(111). Both results can be understood through a careful theoretical analysis of the potential profile and the electronic charge distribution perpendicular to the interface in combination with simple model considerations. It turns out that asymmetries in the charge distribution represent the central microscopic link between the spin structure of the electronic system and the structural and chemical interface properties. Further ARPES experiments show that the spin-dependent electronic structure is also significantly influenced by the symmetry of the potential parallel to the interface. A manipulation of the SOC is achieved in BiCu2/Cu(111) by the deposition of adatoms. Thereby it is possible both to increase the spin splitting by the adsorption of Na and to decrease it by theadsorption of Xe. ARPES experiments for the ternary layer system BiAg2/Ag/Au(111) show for the first time a coupling between electronic bands of opposite spin character in a spin-orbit split electron system (interband-spin-orbit-coupling). The underlying coupling mechanism shows remarkable analogies with the effect of SOC on the spin-polarized electronic structure in ferromagnetic systems. Variations of the layer thickness of the Ag-film allow for a manipulation of the interband-SOC. KW - Spin-Bahn-Wechselwirkung KW - Grenzflächenphysik KW - Photoemission KW - Spin-orbit coupling KW - Electronic structure KW - Interface physics KW - Elektronenstruktur Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-76963 ER - TY - JOUR A1 - Bentmann, Hendrik A1 - Reinert, Friedrich T1 - Enhancing and reducing the Rashba-splitting at surfaces by adsorbates: Na and Xe on Bi/Cu(111) JF - New Journal of Physics N2 - The surface alloy Bi/Cu(111) shows a paradigmatic free-electron-like surface state with a very large Rashba-type spin–orbit splitting. Using angle-resolved photoemission we investigate how adsorbates of different chemical nature influence the size of the spin splitting in this system. We find that the adsorption of small amounts of monovalent Na atoms leads to an enhancement of the spin splitting while an overlayer of the closed-shell rare gas Xe causes a reduction. The latter result is in contrast to the Au(111) surface for which an increased splitting size after Xe-adsorption was observed. We discuss these experimental findings in terms of the characteristic differences of the surface state wave functions and their spatial deformation in the presence of different types of adsorbates. Our results provide insight into the complex interplay of atomic and interface potential gradients governing the Rashba effect. KW - Rashba-Splitting Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-129722 VL - 15 IS - 115011 ER - TY - THES A1 - Berner, Götz T1 - Funktionelle oxidische Heterostrukturen aus dem Blickwinkel der Spektroskopie T1 - Functional oxide heterostructures from a spectroscopic perspective N2 - In oxidischen Heterostrukturen rufen Neuordnung von Ladung und Spin eine Vielzahl von unerwarteten physikalischen Eigenschaften hervor. Die Möglichkeit, Leitfähigkeit, Magnetismus oder auch Hochtemperatur-Supraleitung zu kontrollieren, machen diese künstlich hergestellten Materialien vor allem in Hinblick auf eine zukünftige Anwendung in der Mikroelektronik äußerst interessant. Dies erfordert jedoch ein grundsätzliches Verständnis für die zugrunde liegenden Mechanismen. Die vorliegende Doktorarbeit befasst sich mit photonengestützter Spektroskopie, die einen direkten Zugang zur elektronischen Struktur dieser Heterostruktursysteme ermöglicht. Ein weiteres Ziel ist es, geeignete spektroskopische Methoden zur Charakterisierung der vergrabenen Schichten zu etablieren. Zwei prototypische oxidische Mehrschichtsysteme stehen im Zentrum der hier vorgestellten Untersuchungen. Das LaAlO3/SrTiO3-Heterostruktursystem weist ab einer kritischen LaAlO3-Filmdicke an der Grenzfläche ein zweidimensionales Elektronensystem mit hochmobilen Ladungsträgern auf. Als treibender Mechanismus wird die elektronische Rekonstruktion diskutiert. Im Rahmen dieser Arbeit wurde dieses zweidimensionale Elektronensystem mithilfe der Photoelektronenspektroskopie und der resonanten inelastischen Röntgenstreuung charakterisiert. Die daraus bestimmten Ladungsträgerdichten weisen im Vergleich mit Daten aus Transportmessungen auf eine Koexistenz von lokalisierten und mobilen Ladungsträgern an der Grenzfläche hin. Die Analyse von Rumpfniveau- und Valenzbandspektren zeigt, dass man zur Erklärung der experimentellen Resultate ein modifiziertes Bild der elektronischen Rekonstruktion benötigt, bei der Sauerstofffehlstellen an der LaAlO3-Oberfläche als Ladungsreservoir dienen könnten. Mithilfe der resonanten Photoelektronenspektroskopie war es möglich, die metallischen Zustände am chemischen Potential impulsaufgelöst zu spektroskopieren. So gelang es erstmals, die vergrabene Fermi-Fläche einer oxidischen Heterostruktur zu vermessen. Außerdem konnten Titan-artige Zustände identifiziert werden, die höchstwahrscheinlich durch Sauerstofffehlstellen im SrTiO3 lokalisiert sind. Diese werden als mögliche Quelle für den Ferromagnetismus interpretiert, der mit der supraleitenden Phase in der LaAlO3/SrTiO3-Heterostruktur koexistiert. Bei dem anderen hier untersuchten Mehrschichtsystem handelt es sich um die LaNiO3-LaAlO3-Übergitterstruktur. Der Einbau des metallischen LaNiO3 in eine Heterostruktur ist aufgrund seiner Nähe zu einer korrelationsinduzierten isolierenden Phase hinsichtlich einer kontrollierten Ausbildung von neuartigen Phasen besonders interessant. In der Tat beobachtet man unterhalb einer LaNiO3-Schichtdicke von vier Einheitszellen einen kontinuierlichen Metall-Isolator-Übergang, der sich in den Valenzbandspektren durch einen Verlust an Quasiteilchenkohärenz äußert. Auch wenn die impulsaufgelösten Daten am Fermi-Niveau durch Photoelektronenbeugung beeinflusst sind, so lässt sich dennoch eine Fermi-Fläche identifizieren. Ihre Topologie bietet die Möglichkeit eines Fermi-Flächen-Nestings mit der Ausbildung einer Spindichtewelle. Die Resultate unterstützen die Hinweise auf eine magnetische Ordnung im zweidimensionalen Grundzustand. N2 - Oxide heterostructures exhibit a manifold of unexpected physical properties due to charge and spin rearrangement. Because of the possibility to control the conductivity, magnetism or high-temperature superconductivity, these artificial materials are prospective candidates for future application in microelectronics. However, this needs a fundamental understanding of the mechanism leading to such effects. This thesis addresses the investigations of such systems by photoassisted spectroscopy providing a direct access to the electronic structure. The further aim of this study is to establish applicable spectroscopic methods for characterizing the buried layers in heterostructures. The study presented here deals with two prototypical oxide heterostructures. In the prominent LaAlO3/SrTiO3 heterostructure the formation of a two-dimensional electron system at the interface is observed, if the LaAlO3 layer exceeds a critical thickness. The electronic reconstruction is discussed as the driving mechanism. In this study the two-dimensional electron system is characterized by photoelectron spectroscopy and resonant inelastic x-ray scattering. The comparison of the charge carrier densities determined from spectroscopy with data from transport measurements indicates the coexistence of localized and mobile charge carriers at the interface. The analysis of core-level spectra as well as valence band spectra show that a modified electronic reconstruction picture is needed to explain the experimental observations. In such a scenario oxygen vacancies in the LaAlO3 surface layer might provide the extra charge. By using resonant photoelectron spectroscopy momentum-resolved measurements were performed to observe the metallic states at the chemical potential. For the first time a mapping of the buried Fermi surface of an oxide heterostructure has been accomplished. Additionally, some Titanium-derived states were identified in the spectra which are probably localized by surrounding oxygen vacancies in the SrTiO3. They are interpreted as a possible source of the ferromagnetism, which coexists with the superconducting phase in the LaAlO3/SrTiO3 heterostructure. The other multilayer system studied here is the LaNiO3-LaAlO3 superlattice structure. Due to its closeness to the correlation-induced insulating phase the integration of the metallic LaNiO3 in a heterostructure possibly opens the way to novel phases. Actually, a continuous metal-insulator transition is observed below a LaNiO3 layer thickness of four unit cells, which is manifested in a loss of quasiparticle coherence in the valence band spectra. Even though the momentum-resolved data is affected by photoelectron diffraction, a Fermi surface can be identified. Its topology provides the possibility of Fermi surface nesting and the formation of a spin density wave. Thus, the results support the indication for a magnetic ordering in the two-dimensional ground state. KW - Heterostruktur KW - Photoelektronenspektroskopie KW - RIXS KW - Übergitter KW - ARPES Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-121721 ER - TY - THES A1 - Betzold, Simon T1 - Starke Licht-Materie-Wechselwirkung und Polaritonkondensation in hemisphärischen Mikrokavitäten mit eingebetteten organischen Halbleitern T1 - Strong light-matter interaction and polariton condensation in hemispherical microcavities with embedded organic semiconductors N2 - Kavitäts-Exziton-Polaritonen (Polaritonen) sind hybride Quasiteilchen, die sich aufgrund starker Kopplung von Halbleiter-Exzitonen mit Kavitätsphotonen ausbilden. Diese Quasiteilchen weisen eine Reihe interessanter Eigenschaften auf, was sie einerseits für die Grundlagenforschung, andererseits auch für die Entwicklung neuartiger Bauteile sehr vielversprechend macht. Bei Erreichen einer ausreichend großen Teilchendichte geht das System in den Exziton-Polariton-Kondensationszustand über, was zur Emission von laserartigem Licht führt. Organische Halbleiter als aktives Emittermaterial zeigen in diesem Kontext großes Potential, da deren Exzitonen neben großen Oszillatorstärken auch hohe Bindungsenergien aufweisen. Deshalb ist es möglich, unter Verwendung organischer Halbleiter selbst bei Umgebungsbedingungen äußerst stabile Polaritonen zu erzeugen. Eine wichtige Voraussetzung zur Umsetzung von integrierten opto-elektronischen Bauteilen basierend auf Polaritonen ist der kontrollierte räumliche Einschluss sowie die Realisierung von frei konfigurierbaren Potentiallandschaften. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und der Untersuchung geeigneter Plattformen zur Erzeugung von Exziton-Polaritonen und Polaritonkondensaten in hemisphärischen Mikrokavitäten, in die organische Halbleiter eingebettet sind. N2 - Cavity exciton-polaritons (polaritons) are hybrid quasiparticles which are formed due to the strong coupling of excitons with cavity photons. These quasiparticles exhibit a variety of interesting properties, rendering them very promising for both fundamental research and the development of novel opto-electronic devices. Once a suitably high particle density is reached, the system undergoes the transition into a state of exciton-polariton condensation, which leads to the emission of laser-like light. Organic semiconductors as active emitter material hold enormous potential in this context, as their excitons show both large oscillator strengths and high binding energies. Therefore it is possible to generate extremely stable polaritons using organic semiconductors even at ambient conditions. An important prerequisite for the implementation of integrated devices based on polaritons is the controlled spatial confinement and the realization of arbitrary potential landscapes. The present work deals with the development and investigation of suitable platforms for the generation of exciton-polaritons and polariton condensates in hemispheric microcavities with embedded organic semiconductors. KW - Exziton-Polariton KW - Organischer Halbleiter KW - Fourier-Spektroskopie KW - Laser KW - Optischer Resonator KW - FDTD Simulation KW - Hemisphärische Kavität Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-266654 ER - TY - CHAP A1 - Bicknell-Tassius, R. N. A1 - Scholl, S. A1 - Becker, Charles R. A1 - Landwehr, G. T1 - High magnetic field transport in II-VI heterostructures N2 - In the present work we report the results of magneto-transport measurements on some Hg-based li-VI semiconductor epitaxiallayers grown by molecular beam epitaxy. The transport measurement were carried out at temperatures in the range 0.4 - 4.2 K in magnetic fields up to 10.0 T. Further, we point out the necessity of using multicarrier models for data interpretation and show finally some Shubnikov-de-Haas results on sampies with high mobility carners. Y1 - 1992 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-37797 ER - TY - JOUR A1 - Biedermann, Benedikt A1 - Bräuer, Stephan A1 - Denner, Ansgar A1 - Pellen, Mathieu A1 - Schumann, Steffen A1 - Thompson, Jennifer M. T1 - Automation of NLO QCD and EW corrections with SHERPA and RECOLA JF - European Physical Journal C N2 - This publication presents the combination of the one-loop matrix-element generator Recola with the multipurpose Monte Carlo program Sherpa. Since both programs are highly automated, the resulting Sherpa +Recola framework allows for the computation of – in principle – any Standard Model process at both NLO QCD and EW accuracy. To illustrate this, three representative LHC processes have been computed at NLO QCD and EW: vector-boson production in association with jets, off-shell Z-boson pair production, and the production of a top-quark pair in association with a Higgs boson. In addition to fixed-order computations, when considering QCD corrections, all functionalities of Sherpa, i.e. particle decays, QCD parton showers, hadronisation, underlying events, etc. can be used in combination with Recola. This is demonstrated by the merging and matching of one-loop QCD matrix elements for Drell–Yan production in association with jets to the parton shower. The implementation is fully automatised, thus making it a perfect tool for both experimentalists and theorists who want to use state-of-the-art predictions at NLO accuracy. KW - RECOLA KW - SHERPA KW - NLO QCD KW - EW KW - Higgs boson KW - Large Hadron Collider Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-170615 VL - 77 IS - 492 ER - TY - THES A1 - Bieker, Steffen T1 - Time and Spatially Resolved Photoluminescence Spectroscopy of Hot Excitons in Gallium Arsenide T1 - Orts- und Zeitaufgelöste Photolumineszenzspektroskopie Heißer Exzitonen in Galliumarsenid N2 - The present thesis investigates the impact of hot exciton effects on the low-temperature time and spatially resolved photoluminescence (PL) response of free excitons in high-purity gallium arsenide (GaAs). The work at hand extends available studies of hot carrier effects, which in bulk GaAs have up to now focused on hot electron populations. In crucial distinction from previous work, we extensively study the free exciton second LO-phonon replica. The benefit of this approach is twofold. First, the two LO phonon-assisted radiative recombination allows to circumvent the inherent interpretation ambiguities of the previously investigated free exciton zero-phonon line. Second, the recombination line shape of the second LO-phonon replica provides direct experimental access to the exciton temperature, thereby enabling the quantitative assessment of hot exciton effects. In the first part of the thesis, we address the influence of transient cooling on the time evolution of an initially hot photocarrier ensemble. To this end, we investigate time-resolved photoluminescence (TRPL) signals detected on the free exciton second LO-phonon replica. Settling a long-standing question, we show by comparison with TRPL transients of the free exciton zero-phonon line that the slow free exciton photoluminescence rise following pulsed optical excitation is dominated by the slow buildup of a free exciton population and not by the relaxation of large K-vector excitons to the Brillouin zone center. To establish a quantitative picture of the delayed photoluminescence onset, we determine the cooling dynamics of the initially hot photocarrier cloud from a time-resolved line shape analysis of the second LO-phonon replica. We demonstrate that the Saha equation, which fundamentally describes the thermodynamic population balance between free excitons and the uncorrelated electron-hole plasma, directly translates the experimentally derived cooling curves into the time-dependent conversion of unbound electron-hole pairs into free excitons. In the second part of the thesis, we establish the impact of hot exciton effects on low-temperature spatially resolved photoluminescence (SRPL) studies. Such experiments are widely used to investigate charge carrier and free exciton diffusion in semiconductors and semiconductor nanostructures. By SRPL spectroscopy of the second LO-phonon replica, we show that above-band gap focused laser excitation inevitably causes local heating in the carrier system, which crucially affects the diffusive expansion of a locally excited exciton packet. Undistorted free exciton diffusion profiles, which are correctly described by the commonly used formulation of the photocarrier diffusion equation, are only observed in the absence of spatial temperature gradients. At low sample temperatures, the reliable determination of free exciton diffusion coefficients from both continuous-wave and time-resolved SRPL spectroscopy requires strictly resonant optical excitation. Using resonant laser excitation, we observe the dimensional crossover of free exciton diffusion in etched wire structures of a thin, effectively two-dimensional GaAs epilayer. When the lateral wire width falls below the diffusion length, the sample geometry becomes effectively one-dimensional. The exciton diffusion profile along the wire stripe is then consistently reproduced by the steady-state solution to the one-dimensional diffusion equation. Finally, we demonstrate the formation of macroscopic free and bound exciton photoluminescence rings in bulk GaAs around a focused laser excitation spot. Both ring formation effects are due to pump-induced local heating in the exciton system. For a quantitative assessment of the mechanism underlying the free exciton ring formation, we directly determine the exciton temperature gradient from a spatially resolved line shape analysis of the free exciton second LO-phonon replica. We demonstrate that a pump-induced hot spot locally modifies the thermodynamic population balance between free excitons and unbound electron-hole pairs described by the Saha equation, which naturally explains the emergence of macroscopic free exciton ring structures. In summary, we demonstrate that quantitative consideration of hot exciton effects provides a coherent picture both of the time-domain free exciton luminescence kinetics and of the distinct spatially resolved photoluminescence patterns developing under the influence of spatial photocarrier diffusion. N2 - Die vorliegende Arbeit untersucht den Einfluss von Überheizungseffekten aufgrund nichtresonanter optischer Anregung auf die orts- und zeitaufgelöste Photolumineszenz-Dynamik freier Exzitonen in hochreinem Galliumarsenid (GaAs). Die Arbeit baut damit vorhandene Studien von Überheizungseffekten aus, welche sich in Volumen-GaAs vornehmlich auf die Untersuchung heißer Elektronenpopulationen konzentriert haben. In Abgrenzung zu vorherigen Studien erfolgt eine umfängliche Untersuchung der zweiten LO-Phonon Replik des freien Exzitons. Dieser Ansatz bietet zweifachen Nutzen. Zum einen können durch die Betrachtung des strahlenden Zerfalls freier Exzitonen unter gleichzeitiger Emission zweier LO Phononen die inhärenten Mehrdeutigkeiten bei der Interpretation der direkten Lumineszenz freier Exzitonen umgangen werden. Des Weiteren gestattet eine Linienformanayse der zweiten LO-Phonon Replik die direkte experimentelle Bestimmung der Exzitonentemperatur und schafft damit die Voraussetzung zur quantitativen Untersuchung von Überheizungseffekten im Exzitonensystem. Im ersten Teil der Arbeit wird der Einfluss des transienten Kühlens auf die Zeitentwicklung eines anfänglich heißen Ladungsträgerensembles untersucht. Durch einen Vergleich des Signalverlaufs der direkten Exzitonenlumineszenz mit der zweiten LO-Phonon Replik kann zweifelsfrei gezeigt werden, dass der verzögerte Anstieg der Exzitonenlumineszenz durch den relativ langsamen Aufbau einer Exzitonenpopulation dominiert wird und nicht lediglich die Relaxation von Exzitonen mit großen K-Vektoren zum Zentrum der Brillouinzone widerspiegelt. Zum quantitativen Verständnis des verzögerten Lumineszenzanstiegs wird das Abkühlverhalten des anfänglich heißen Ladungsträgerensembles durch eine zeitaufgelöste Linienformanalyse der zweiten LO-Phonon Replik bestimmt. Es wird gezeigt, dass die Saha-Gleichung, welche das thermodynamische Populations-Gleichgewicht zwischen freien Exzitonen und dem unkorrelierten Elektron-Loch-Plasma beschreibt, die experimentell bestimmten Kühlkurven direkt in die zeitabhängige Umwandlung von ungebundenen Elektron-Loch-Paaren in freie Exzitonen übersetzt. Im zweiten Teil der Arbeit werden die Auswirkungen von Überheizungseffekten im Exzitonensystem auf ortsaufgelöste Photolumineszenzmessungen bei tiefen Gittertemperaturen untersucht. Experimente dieser Art werden häufig zur Bestimmung von Ladungsträger- und Exzitonen-Diffusionskoeffizienten in Halbleitern und Halbleiter-Nanostrukturen genutzt. Durch die ortsaufgelöste Auswertung der zweiten LO-Phonon Replik kann gezeigt werden, dass fokussierte nichtresonante Laseranregung unweigerlich zu einer lokalen Überheizung des Ladungsträgersystems führt. Solche optisch induzierten Temperaturgradienten beeinflussen entscheidend die diffusive Ausbreitung eines lokal erzeugten Exzitonen-Pakets. Unverfälschte Diffusionsprofile, die korrekt durch die üblicherweise herangezogene Formulierung der Diffusionsgleichung beschrieben werden, sind ausschließlich bei Nichtanwesenheit von räumlichen Temperaturgradienten beobachtbar. Die verlässliche Bestimmung von Exzitonen-Diffusionskoeffizienten sowohl mittels zeitaufgelöster als auch stationärer ortsaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie erfordert daher scharf resonante optische Anregung. Unter resonanter Laseranregung kann der Übergang von einem effektiv zweidimensionalen zu einem effektiv eindimensionalen Diffusionsverhalten freier Exzitonen in geätzten GaAs-Strukturen beobachtet werden. Die untersuchten Streifenstrukturen werden in eine dünne, effektiv zweidimensionale GaAs-Epischicht geätzt. Der dimensionale Übergang vollzieht sich, wenn die laterale Abmessung der geätzten Struktur die Diffusionslänge unterschreitet. Das stationäre Exzitonen-Diffusionsprofil wird dann korrekt durch die Lösung der eindimensionalen Diffusionsgleichung beschrieben. Abschließend wird die Bildung makroskopischer Ringstrukturen freier und gebundener Exzitonen in Volumen-GaAs um einen fokussierten Laserspot demonstriert. Beide Ringstrukturen resultieren aus lokalen Überheizungen des Exzitonensystems, die durch nichtresonante optische Anregung hervorgerufen werden. Zum quantitativen Verständnis des zugrunde liegenden Mechanismus für die Entstehung der beobachteten Ringstrukturen wird der Temperaturgradient im Exzitonensystem durch eine ortsaufgelöste Linienformanalyse der zweiten LO-Phonon Replik bestimmt. Es wird gezeigt, dass die Ringstrukturen freier Exzitonen auf natürliche Weise durch das lokale thermodynamische Saha-Gleichgewicht zwischen Exzitonen und ungebundenen Elektron-Loch-Paaren entstehen. Zusammenfassend zeigt die vorliegende Arbeit, dass die quantitative Berücksichtigung von Überheizungseffekten im Exzitonensystem zu einem kohärenten Gesamtbild des Lumineszenzprozesses führt, welches sowohl die zeitaufgelöste Lumineszenzkinetik freier Exzitonen als auch das Auftreten exzitonischer Ringstrukturen unter dem Einfluss räumlicher Ladungsträgerdiffusion erklärt. KW - Exziton KW - Galliumarsenid KW - Photoanregung KW - Dimensional Crossover KW - Photolumineszenzspektroskopie KW - Exciton KW - Diffusion KW - Photoluminescence Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-134419 ER - TY - JOUR A1 - Biller, Armin A1 - Choli, Morwan A1 - Blaimer, Martin A1 - Breuer, Felix A. A1 - Jakob, Peter M. A1 - Bartsch, Andreas J. T1 - Combined Acquisition Technique (CAT) for Neuroimaging of Multiple Sclerosis at Low Specific Absorption Rates (SAR) JF - PLOS ONE N2 - Purpose: To compare a novel combined acquisition technique (CAT) of turbo-spin-echo (TSE) and echo-planar-imaging (EPI) with conventional TSE. CAT reduces the electromagnetic energy load transmitted for spin excitation. This radiofrequency (RF) burden is limited by the specific absorption rate (SAR) for patient safety. SAR limits restrict high-field MRI applications, in particular. Material and Methods: The study was approved by the local Medical Ethics Committee. Written informed consent was obtained from all participants. T2- and PD-weighted brain images of n = 40 Multiple Sclerosis (MS) patients were acquired by CAT and TSE at 3 Tesla. Lesions were recorded by two blinded, board-certificated neuroradiologists. Diagnostic equivalence of CAT and TSE to detect MS lesions was evaluated along with their SAR, sound pressure level (SPL) and sensations of acoustic noise, heating, vibration and peripheral nerve stimulation. Results: Every MS lesion revealed on TSE was detected by CAT according to both raters (Cohen's kappa of within-rater/across-CAT/TSE lesion detection kappa(CAT) = 1.00, at an inter-rater lesion detection agreement of kappa(LES) = 0.82). CAT reduced the SAR burden significantly compared to TSE (p<0.001). Mean SAR differences between TSE and CAT were 29.0 (+/- 5.7) % for the T2-contrast and 32.7 (+/- 21.9) % for the PD-contrast (expressed as percentages of the effective SAR limit of 3.2 W/kg for head examinations). Average SPL of CAT was no louder than during TSE. Sensations of CAT-vs. TSE-induced heating, noise and scanning vibrations did not differ. Conclusion: T2-/PD-CAT is diagnostically equivalent to TSE for MS lesion detection yet substantially reduces the RF exposure. Such SAR reduction facilitates high-field MRI applications at 3 Tesla or above and corresponding protocol standardizations but CAT can also be used to scan faster, at higher resolution or with more slices. According to our data, CAT is no more uncomfortable than TSE scanning. KW - registration KW - clinically isolated syndromes KW - brain images KW - MRI criteria KW - robust KW - optimization Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-117179 SN - 1932-6203 VL - 9 IS - 3 ER - TY - THES A1 - Bisping, Dirk T1 - Wachstum und Charakterisierung von GaInNAs-basierenden Halbleiterstrukturen für Laseranwendungen in der optischen Telekommunikation T1 - Growth and characterization of GaInNAs-based semiconductor structures for laser applications in optical communication N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden mit Molekularstrahlepitaxie GaInNAs-Strukturen für mögliche Anwendungen in der Telekommunikation als GaAs-basierende Alternative für herkömmliche Laser auf InP-Substrat hergestellt und untersucht. Zunächst wurden durch Optimierung der Substrattemperaturmessung und RF-Plasmaquelle die Voraussetzungen für gutes GaInNAs-Wachstum geschaffen. Thermisches Ausheilen ist essentiell, um eine gute optische Qualität von GaInNAs-Strukturen zu erzielen. Man beobachtet einen signifikanten Einfluss von Ausheildauer und -temperatur. Exzessives Ausheilen bei zu hohen Temperaturen bzw. zu langen Zeiten führt, neben einer ebenso unerwünschten Blauverschiebung der Emission, wiederum zu einer Degradation der optischen Qualität, die sich in einer deutlichen Reduktion der Photolumineszenz(PL)-Intensität äußert. GaInNAs-Quantenfilm(QF)-Laser mit Emission um 1240 nm mit möglicher Anwendung als Pumplaser für Ramanverstärker wurden hergestellt und charakterisiert. Durch eine Optimierung des in-situ-Ausheilens dieser Laserstrukturen konnten Laser mit sehr niedrigen Schwellenstromdichten von deutlich unter 200 A/cm^2 hergestellt werden. Für eine möglichst hohe Ausgangsleistung wurde der Wirkungsgrad der Bauteile durch eine Optimierung der internen Verluste erhöht. Eine Reduktion der internen Verluste konnte durch eine Anpassung des Dotierprofils und die Verwendung von sogenannten Large-Optical-Cavities (LOCs) erreicht werden. Mit Hilfe des LOC-Designs konnten sehr niedrige interne Verluste von nur 0,5 1/cm bei einer internen Quanteneffizienz von nahezu 80 % erreicht werden. Mit optimierten Strukturen wurde stabiler Dauerstrichbetrieb bei Ausgangsleistungen von mehreren Watt über 1000~h ohne sichtbare Degradation demonstriert. Mit auf dem LOC-Design basierenden Lasern konnte schließlich eine sehr hohe Ausgangsleistung von ca. 9 W gezeigt werden. Anschließend wurden Untersuchungen zu Quantenpunkten (QPen) im Materialsystem GaInNAs vorgestellt. Mit steigendem Stickstoffgehalt beobachtet man eine Rotverschiebung der Emission bis auf 1,43 µm, allerdings gleichzeitig eine deutliche Degradation der optischen Qualität. Eine Untersuchung der QP-Morphologie ergibt eine Reduktion der Homogenität der QP-Größenverteilung, die sich im Auftreten zweier unterschiedlich großer QP-Ensembles äußert. Um diese Degradation der QPe zu vermeiden, wurde weiterhin auf den N-Einbau in den QPen verzichtet. Wider Erwarten führt der Verzicht auf N in den QPen nicht zu einer Blauverschiebung der Emission. Dieses Resultat konnte auf die veränderte QP-Morphologie zurückgeführt werden. Durch eine Erhöhung des N-Gehaltes im die QP überwachsenden QF wurde eine weitere deutliche Rotverschiebung der Emission erreicht. So konnte PL-Emission bei Raumtemperatur mit einem Emissionsmaximum bei 1600 nm demonstriert werden. Weiterhin wurden GaInNAs-QF-Strukturen für Laser im Wellenlängenbereich um 1550 nm untersucht. Da das Wachstum hier auf Grund des deutlich höheren, notwendigen N-Gehaltes wesentlich schwieriger wird, erfolgte zunächst eine detaillierte Untersuchung der wesentlichen Wachstumsparameter. Hierbei ist es essentiell, auch das Ausheilverhalten der jeweiligen Strukturen genau zu betrachten. Bei einer Untersuchung des Einflusses der Wachstumstemperatur auf GaInNAs-Teststrukturen wurden signifikante Unterschiede auch bei nur sehr geringen Änderungen in der Substrattemperatur von nur 10 °C festgestellt. Die beobachteten Effekte wurden vor dem Hintergrund des Modells der QP-ähnlichen Emitter diskutiert. Eine Variation des Arsen-Flusses zeigte einen deutlichen Einfluss auf die PL-Emission und vor allem auf das Ausheilverhalten. Das Ausheilverhalten lässt sich durch eine Anpassung des Arsen-Flusses maßgeschneidert anpassen. Während dem Überwachsen der aktiven Schicht mit Mantel- und Kontaktschicht kann es bereits zu einem Überausheilen der Strukturen kommen. Es wurden Laser mit niedrigen Schwellenstromdichten um 1 kA/cm^2 bis zu einer Wellenlänge von 1500 nm hergestellt. Für höhere Wellenlängen steigt die Schwellenstromdichte in den Bereich von 2 bis 3 kA/cm^2. Maximal wurde Laseremission bei über 1600 nm erreicht. Bei der Untersuchung der bei 1600 nm emittierenden Laserdioden wurde eine Verbreiterung der Laseremission zur hochenergetischen Seite auf bis zu 150 nm Bandbreite bei steigendem Betriebsstrom beobachtet. Dieser Effekt kann mit Hilfe des Modells der QP-ähnlichen Emitter verstanden werden. Unter Ausnutzung dieses Effekts wurden auf dem selben epitaktischen Material monomodige Distributed-Feedback(DFB)-Laser über einen Wellenlängenbereich von ca. 1500 nm bis 1600 nm gezeigt. Auf Basis der zuvor vorgestellten langwelligen Laserstrukturen mit niedrigen Schwellenstromdichten wurde erstmals Dauerstrichbetrieb von monomodigen DFB-Lasern im Bereich um 1500 nm und von multimodigen Stegwellenleiter-Lasern über 1500 nm im Materialsystems GaInNAs gezeigt. N2 - In this work, GaInNAs structures for telecom application based on GaAs in contrast to common lasers based on InP substrates have been grown by molecular beam epitaxy and subsequently characterized. First, optimizations of substrate temperature measurement and RF plasma source were incorporated to allow high quality GaInNAs growth. Thermal annealing is crucial to achieve high optical quality of GaInNAs structures. After a discussion of the microscopic processes during annealing, the influence of annealing parameters was examined. Excessive annealing with too high temperatures or too long times can, besides the typical blue-shift of the emission, also result in a decrease of the optical quality leading to a considerable reduction of the photoluminescence intensity. Laser diodes based on GaInNAs quantum wells emitting around 1240nm have been grown and characterized for a potential application as pump sources for Raman amplifiers. Using an optimization of the in-situ annealing during growth of these structures, laser diodes with very low threshold current densities well below 200 A/cm^2 have been realized. To achieve maximum output powers, the wallplug efficiencies of these devices have been increased by reducing the internal losses. Low internal losses have been achieved using an optimized doping profile or large optical cavities (LOCs). Using a LOC, very low internal losses of only 0.5 1/cm together with a high internal quantum efficiency of almost 80 % have been achieved. Stable performance for 1.000 h without degradation under continuous-wave operation was achieved. Using lasers with a LOC design, high maximum output powers of about 9 W have been demonstrated in continuous-wave operation. Afterwards, studies concerning quantum dots based on the GaInNAs material system have been shown. Increasing N-content leads to a redshift of the emissions wavelength up to 1.43 µm, but accompanied by a significant reduction of the optical quality. An examination of the quantum dot morphology also reveals a reduction in homogeneity of the quantum dot size distribution resulting in the occurence of quantum dot ensembles with two different sizes. To avoid this degradation of the quantum dots, N was not incorporated in the quantum dots, but only in the quantum well on top of the quantum dots. Unlike expectations, this doesn't involve a blueshift of the emission wavelength. This result could be explained by the different quantum dot morphology. By increasing the N-content in the quantum well the emission wavelength at room temperature was redshifted to 1600 nm. In addition, GaInNAs quantum well structures for laser diodes in the wavelength range around 1550 nm have been examined. Due to the more difficult growth resulting from the necessary higher N-content, a detailed examination of the growth parameters was required. Doing that, it is obligatory to take the annealing behaviour into account. A study of the influence of the substrate temperature showed a significant influence of very small differences in the range of 10 °C. Results have been discussed based on the modell of quantum dot like emitters. A variation of the arsenic flux during growth showed strong impact on photoluminescence emission and particularly annealing behaviour. The annealing behaviour can be tailored by changing the arsenic flux. Overgrowth of the quantum well with cladding and contact layers in complete laser stuctures can already result in over-annealing of the quantum well. It was possible to realize laser diodes with low threshold current densities in the range of 1 kA/cm^2 with emission wavelengths up to 1500 nm. For longer wavelengths, threshold current densities increase into the range of 2 to 3 kA/cm^2. The longest laser emission wavelength achieved was slightly above 1600 nm. Detailed examination of laser diodes emitting at 1600 nm revealed a huge broadening of the laser emission to higher energies resulting in an emission bandwidth of up to 150 nm under increasing drive current. This effect is explained using the model of quantum dot like emitters. Making use of this effect, single mode emitting distributed feedback lasers with emission wavelengths covering the whole wavelength range from 1500 to 1600 nm have been demonstrated. Based on the described long-wavelength laser diodes with low threshold current densities, continuous-wave operation of single-mode distributed feedback laser near 1500 nm and multimode ridge-waveguide lasers above 1500 nm have been shown for the first time using the GaInNAs material system. KW - Halbleiterlaser KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Optoelektronik KW - verdünnte Nitride KW - Dilute Nitrides KW - Galliumarsenid KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Telekommunikation KW - Hochleistungslaser KW - Dauerstrichbetrieb KW - Nitride Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-77538 ER - TY - THES A1 - Blaimer, Martin T1 - Selbstkalibrierende Verfahren in der parallelen Magnetresonanztomographie T1 - Self-calibrating methods for parallel magnetic resonance imaging N2 - In der klinischen Magnetresonanztomographie (MRT) spielt neben dem Bildkontrast und der räumlichen Auflösung, die Messzeit eine sehr wichtige Rolle. Auf Grund schneller Bildgebungsmethoden und technischer Fortschritte in der Geräteentwicklung konnten die Aufnahmezeiten bis auf wenige Sekunden reduziert werden. Somit wurde die MRT zu einem der wichtigsten Verfahren in der klinischen Diagnostik. Der größte Fortschritt für eine weitere Verkürzung der Aufnahmezeiten erfolgte durch die Einführung von Partiell-Parallelen-Akquisitions (PPA) Techniken in den späten 1990er Jahren. Inzwischen sind PPA-Verfahren etabliert und stehen auch für den Einsatz im klinischen Alltag zur Verfügung. Die Grundlage aller PPA-Verfahren bildet eine Anordnung von mehreren Empfangsdetektoren, welche gleichzeitig und unabhängig voneinander ein Objekt abbilden. Das Signal jedes einzelnen Detektors enthält dabei je nach Position eine gewisse räumliche Information. Eine Messzeitverkürzung wird im Allgemeinen dadurch erzielt, dass die Menge der aufzunehmenden Daten reduziert wird. Dies führt zu Fehler behafteten Bildern auf Grund von fehlenden Daten. Alle gängigen PPA-Verfahren benutzen die in der Detektoranordnung inhärente räumliche Information, um mit geeigneten Algorithmen die Fehler behafteten Bilder zu korrigieren. Die beiden erfolgreichsten Ansätze stellen momentan das "Sensitivity Encoding" (SENSE) Verfahren und die "Generalized Autocalibrating Partially Parallel Acquisitions" (GRAPPA) Methode dar. Die Leistungsfähigkeit von PPA-Methoden ist allerdings beschränkt. Zunächst begrenzt die Anzahl der Einzeldetektoren den maximal erreichbaren Messzeitgewinn. Weiterhin führt der Einsatz von PPA-Verfahren zu einer Verringerung des Signal-zu-Rausch-Verhältnis (englisch: signal-to-noise ratio, SNR). Im Allgemeinen ist das SNR um den Faktor der Wurzel des Beschleunigungsfaktors verringert. Ein zusätzlicher SNR-Verlust entsteht durch den Rekonstruktionsprozess und ist stark abhängig von der geometrischen Anordnung der Detektoren. Auf Grund dieser Verluste ist der Einsatz von PPA-Methoden auf Applikationen mit bereits hohem intrinsischen SNR beschränkt. In dieser Arbeit werden Erweiterungen von PPA-Verfahren vorgestellt, um deren Leistungsfähigkeit weiter zu verbessern. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der selbstkalibrierenden GRAPPA-Methode, welche die fehlenden Daten im reziproken Bildraum, dem so genannten k-Raum, rekonstruiert. Zunächst wird der Einsatz von GRAPPA für die 3D-Bildgebung beschrieben. In der 3D-Bildgebung ist es für die Rekonstruktionsqualität von PPA-Methoden vorteilhaft, die Daten entlang zweier Raumrichtungen zu reduzieren. GRAPPA war bisher auf Experimente mit Datenrekonstruktion in nur einer Richtung beschränkt. Es wird gezeigt, dass sich durch Kombination mit SENSE der Vorteil einer zwei-dimensionalen Datenreduktion erstmals auch für GRAPPA benutzen lässt. Weiterhin wird eine Neuformulierung der GRAPPA-Rekonstruktion als Matrixoperation vorgestellt. Dieser Formalismus wird als GRAPPA-Operator Formalismus bezeichnet und erlaubt es, ein gemessenes Signal im k-Raum zu verschieben, um fehlende Daten zu rekonstruieren. Eigenschaften und Beziehungen zwischen unterschiedlichen Verschiebungen werden beschrieben und daraus resultierende Anwendungen für die 2D- und 3D-Bildgebung präsentiert. Im Allgemeinen arbeiten alle konventionellen PPA-Verfahren ausschließlich auf der Rekonstruktionsseite. Somit ist die Bildqualität und damit der erzielbare Messzeitgewinn nur durch die Geometrie der Detektoranordnung beeinflussbar. In der Mehrschicht-MRT lässt sich diese Abhängigkeit von der Detektoranordnung reduzieren, indem Bildartefakte bereits während der Datenaufnahme gezielt verändert werden. Auf diese Weise kann der SNR-Verlust aufgrund des Rekonstruktionsprozesses minimiert werden. Dieses Konzept der kontrollierten Einfaltungen (englisch: Controlled Aliasing in Parallel Imaging Results in Higher Acceleration, CAIPIRINHA) wird für den Einsatz in der dynamischen Herzbildgebung vorgestellt. Bei geringen Beschleunigungsfaktoren kann mit CAIPIRINHA im Gegensatz zu den üblichen PPA-Verfahren eine Bildqualität erzielt werden, welche keine signifikanten Einbußen gegenüber konventionellen Experimenten aufweist. N2 - In clinical magnetic resonance imaging (MRI) applications, scan time plays an important role. Due to the introduction of fast imaging sequences and hardware developments, acquisition times have been reduced to the order of several seconds and for this reason, MRI has become one of the most important techniques in clinical diagnosis. The greatest improvement in further reducing the acquisition times has been the development of partially parallel acquisition (PPA) strategies in the late 1990s. Today, PPA strategies have become established and are available for clinical routine examinations. The basis for all PPA methods is an array of mutiple detectors which allow the independent and simultaneous imaging of an object. According to its position, each detector receives signal predominantly from a localized region and therefore contains spatial information. In general, a scan time reduction is achieved by reducing the amount of acquired data. This results in imaging artifacts. PPA methods utilize the spatial information inherent in the detector array in order to remove these artifacts by using dedicated reconstruction algorithms. At present, the most successful PPA strategies are the "Sensitivity Encoding" (SENSE) method and the "Generalized Autocalibrating Partially Parallel Acquisitions" (GRAPPA) technique. However, the performance of PPA methods is limited. First, the achievable scan time reduction factor is limited by the number of detectors in the array. Second, compared with a conventional experiment the signal-to-noise ratio (SNR) is decreased by the square root of the scan time reduction factor. An additional decrease in SNR is introduced by the reconstruction process and is strongly dependent on the array geometry. For these reasons, the application of PPA methods is restricted to applications with a high intrinsic SNR. In this thesis, extensions of standard PPA methods are presented which improve their performance. Special emphasis is put on the autocalibrating GRAPPA technique, which reconstructs missing data in the reciprocal image space, the so-called k-space. First, the application of GRAPPA for 3D imaging is desribed. In 3D imaging, it is advantageous for the reconstruction quality of PPA methods to perform the data reduction in two spatial dimensions. However, until now GRAPPA has been restricted to experiments with data reduction in only one dimension. Here, a combination of GRAPPA and SENSE is presented which allows one to utilize the benefits of two-dimensional data reduction for the GRAPPA technique. Furthermore, a reformulation of the GRAPPA reconstruction process as a matrix operation is presented. This formalism is refered to as the GRAPPA-Operator formalism and it allows one to shift a received signal in k-space in order to reconstruct missing data. Several properties and relationships between different shifts are described and resultant implications for 2D and 3D imaging are presented. In general, all conventional PPA methods work on the reconstruction side. Therefore,the image quality and thus the achievable scan time reduction can only be controlled by the choice of the array geometry. In multi-slice MRI, this dependency on the array geometry can be reduced by modifying the appearence of imaging artifacts during the data acquisition period. In this way, the decrease in SNR introduced by the reconstruction process can be minimized. This concept is entitled "Controlled Aliasing in Parallel Imaging Results In Higher Acceleratrion" (CAIPIRINHA), and in this thesis its application for dynamic cardiac imaging is described. In contrast to previous PPA techniques with two-fold acceleration, the image quality using the CAIPIRINHA approach is not significantly decreased compared with conventional experiments. KW - Magnetische Resonanz KW - NMR-Tomographie KW - Detektor-Array KW - Bildrekonstruktion KW - Selbst-Kalibrierung KW - nuclear magnetic resonance KW - magnetic resonance imaging KW - phased-array KW - image reconstruction KW - self-calibration Y1 - 2005 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-24022 ER - TY - THES A1 - Blum, Monika T1 - Electronic and Chemical Properties of Liquids and Solutions T1 - Elektronische und Chemische Eigenschaften von Flüssigkeiten und Lösungen N2 - Die hier vorgelegte Doktorarbeit wurde der Untersuchung der elektronischen und chemischen Eigenschaften von Flüssigkeiten und Lösungen mittels weicher Röntgenstrahlen gewidmet. Die verwendeten Photonen-rein-Photonen-raus Methoden, namentlich Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS), Röntgenemissionsspektroskopie (XES) und resonante inelatische Röntgenstreuung (RIXS) stellten sich als exzellente Methoden heraus, diese Systeme zu untersuchen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine experimentelle Anlage gebaut, welche notwendig ist um die genannten Messmethoden zur Untersuchung von Flüssigkeiten zu nutzen. Zentraler Teil dieser Anlage ist eine neuartige Durchflussnasszelle, die die Handhabung der Messungen im Vergleich zu älteren Nasszellen vereinfacht. Dabei ist sie variabel genug, um sie zur Messung von Gasen oder Flüssig-Fest-Grenzflächen anzupassen. Mit der Zelle ist es möglich, die zu untersuchenden Flüssigkeiten unter gut kontrollierten Bedingungen (Temperatur und Durchfluss) zu untersuchen. Die Durch-flussnasszelle ist Teil einer neuen Synchrotronendstation (SALSA). Für die Messungen stehen dabei ein Elektronenanalysator und ein neuartiges hochauflösendes, hocheffizientes Weichröntgenspektrometer zur Verfügung. Mit diesem Spektrometer ist es möglich, zweidimensionale RIXS Karten in sehr kurzer Zeit (wenige Minuten) aufzunehmen, welche die vollständige Information von Röntgenabsorption und Röntgenemission beinhalten. Mit Hilfe der neu entwickelten Instrumentierung war es möglich, eine Reihe unterschiedlicher Flüssigkeiten und Lösungen zu untersuchen. Als erstes System wur-den wässrige NaOH bzw. NaOD Lösungen erforscht. Die nicht-resonanten Emissionsspektren sind stark von dem genutzten Lösungsmittel dominiert und haben daher Ähnlichkeit mit den Spektren von Wasser und schwerem Wasser. Es war möglich, eine Abhängigkeit der Spektren von der Ionenkonzentration festzustellen. Trotz der Ähnlichkeit der Spektren zu Wasserspektren war es aufgrund eines OH- / OD- spezifischen Charakteristikums an der Absorptionskante möglich, resonante Spektren von OH-/OD- ohne Beitrag des Spektrums von Wasser zu erhalten. Diese Spektren zeigten Anzei-chen für Protonendynamik auf der Zeitskala der Rumpflochlebensdauer. Für die Emissionsspektren von NaOH im festen Zustand konnten an der hochenergetischen Hauptline eine niederenergetische und hochenergetische Schulter festgestellt werden. Diese Schultern sind das Ergebnis des Eigendissoziationsprozesses von OH- Ionen, bei welchem O2- Ionen und H2O gebildet werden. Weiterhin waren die Untersuchungen an Natronlauge von Interesse für die folgenden Aminosäurenmessungen, da Natronlauge genutzt wurde, um die gewünschten pH-Wert Änderungen zu erreichen. Die zweite Gruppe von Flüssigkeiten, die in dieser Arbeit untersucht wurde, sind Aminosäuren. Aminosäuren sind die Bausteine für Peptide und Proteine und da-mit sehr wichtig für alle Biowissenschaften. Als Vertreter der Aminosäuren wurden Glycin – die kleinste Aminosäure, und Lysin – eine Aminosäure mit zwei Amingruppen – untersucht. Beide Aminosäuren reagieren sensibel auf Änderungen des pH-Wertes mit einer Deprotonierung/Protonierung der Amingruppe (NH2 ↔ NH3+). In den experimentellen Spektren konnte ein deutlicher Einfluss dieser Prozesse gefunden werden. Die gemessenen Spektren der protonierten Aminosäuren zeigen deutliche An-zeichen für Dissoziationsprozesse. Erste DFT Rechnungen bestätigten diese Anzeichen und unterstützen das Dissoziationsmodell der Aminosäuren. Qualitativ lässt sich sagen, dass sich die hochenergetische Linie in den N K XES Spektren auf die unprotonierten Amingruppen bezieht und der niederenergetische Bereich im Spektrum den protonierten Gruppen zugeordnet werden kann. Neben Aminosäuren sind auch Alkohole und organische Säuren von Bedeutung für biologische Prozesse. Daher wurden als Vertreter aus diesen Gruppen der einfachste Alkohol (Methanol) und die einfachste Säure (Essigsäure) untersucht. Die O K und C K XES Spektren von flüssigem Methanol stimmen hervorragend mit Gasphasen DFT Rechnungen überein. Dies lässt den Schluss zu, dass der Einfluss der Umgebung (Wasserstoffbrückenbindungen) auf die Spektren gering ist. Durch resonante Anregung in geeignete unbesetzte Orbitale war es möglich, die zwei unterschiedlichen Sauerstoffatome der Essigsäure zu unterscheiden und auch einen Anhaltspunkt für die Carboxylgruppen-spezifischen C K XES Spektren zu bekommen. An der Kohlenstoffkante zeigten die XAS Spektren große Unterschiede zu Gasphasenmessungen, was ein Hinweis auf den Einfluss der Wasserstoffbrückenbindungen ist. Die Untersuchung der elektronischen und chemischen Eigenschaften von Flüssigkeiten und Lösungen ist immer noch ein sehr junges Forschungsgebiet. Die Ergebnisse dieser Doktorarbeit zeigen, welch interessantes Forschungsgebiet dies ist. Die vorgestellten Ergebnisse können als die grundlegende Basis für alle weiteren Untersuchungen in diesem Forschungsfeld angesehen werden. N2 - This thesis was dedicated to the studies of the electronic and chemical properties of liquids and solutions using soft x-ray spectroscopies. The used photon-in-photon-out methods namely x-ray absorption spectroscopy (XAS), x-ray emission spectroscopy (XES), and resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) appeared to be an excellent choice for these studies. In the framework of this thesis, the necessary experimental setup for using the above mentioned experimental techniques on liquids was developed. Hereby, a new flow-through liquid cell was introduced which simplifies the studies of liquids and solutions. The cell design is very flexible and thus can be modified for gases and liquid/solid interfaces. With this cell it is possible to study the samples under well-controlled conditions (temperature and flow rate). The novel flow-through liquid cell is part of the new SALSA synchrotron endstation including an electron analyzer and a novel high-resolution, high-transmission soft x-ray spectrometer. The latter makes it possible to measure two-dimensional RIXS maps in a very short time, which include the full excitation and emission information in one plot. Making use of the new instrumentation, a variety of different liquids and solutions were investigated. As first system, aqueous solutions of sodium hydroxide (NaOH) and sodium deuteroxide (NaOD) were investigated. In the XAS as well as in the XES spectra a pronounced concentration dependence was found. At non-resonant energies, the spectra are dominated by the solvent and thus look similar to water. Making use of the pre-pre-edge in the absorption spectra which can exclusively be attributed to OH- / OD- it was possible to extract the resonant emission spectra of the ions which show an indication for proton dynamics during the core-hole lifetime. For the solid state NaOH XES spectra it was possible to reveal a high energetic shoulder and a low energetic shoulder at the high energy emission feature. These shoulders can be assigned to self-dissociation processes where OH- forms O2- ions and H2O. The study of NaOH was also of interest for the studies of the amino acids, which were in the focus of the next part, since the pH-values of the respective solutions were controlled by NaOH. In the next part of this thesis, amino acid solutions were investigated. Amino acids are the building blocks of peptides and proteins and thus important for life science. The investigated representatives were glycine, the simplest amino acid, and lysine, an amino acid with two amine groups. Both amino acids react on pH-value changes at the amine group where the local environment at the nitrogen atom changes (NH2 ↔ NH3+). A strong change of the spectra induced by this protonation/deprotonation could be found. Furthermore, for low pH-values (protonated amine groups) the amine groups are influenced by strong proton dynamics. First DFT calculations confirm the dissociation model of the amino acids. Qualitatively the high energy peak in the N K XES spectra can be attributed to the deprotonated amine group and the low energy area for the protonated amine group. Besides amino acids, alcohols and acids are important in biological processes. Therefore, the smallest alcohol (methanol) and the smallest carboxylic acid (acetic acid) were under investigation. For the liquid methanol XES spectra a very good agreement with DFT calculations of gas phase methanol could be found. This observation suggests that the influence of the environment (hydrogen bonding) on the spectra is small. The achieved spectra are in good agreement with DFT calculations found in literature. It was possible to selectively excite the two non-equivalent oxygen atoms in acetic acid and to reveal the carboxyl specific C K XES. The carbon XAS spectra showed strong differences compared to gas phase measurements which might be a hint for the influence of the hydrogen bond network. The investigation of the electronic and chemical properties of liquids and solutions is a very young field of research and the results presented in this thesis show that it is a very interesting topic. The presented results can be seen as the fundamental frame work for all following studies. With the understanding of basic, i.e., simple, systems as shown in this work it will be possible to understand complex biological systems in their native environment, e.g., peptides and proteins, which are the building blocks of life. KW - Röntgenspektroskopie KW - Natriumhydroxid KW - Elektronische Eigenschaft KW - Röntgenstrahlung KW - Röntgenabsorptionsspektroskopie KW - Aminosäuren KW - RIXS KW - XES KW - XAS KW - amino acids KW - liquid cell Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-43732 ER - TY - THES A1 - Blumenstein, Christian T1 - One-Dimensional Electron Liquid at a Surface: Gold Nanowires on Ge(001) T1 - Eindimensionale Elektronenflüssigkeit an einer Oberfläche: Gold Nanodrähte auf Ge(001) N2 - Selbstorganisierte Nanodrähte auf Halbleiteroberflächen ermöglichen die Untersuchung von Elektronen in niedrigen Dimensionen. Interessanterweise werden die elektronischen Eigenschaften des Systems von dessen Dimensionalität bestimmt, und das noch über das Quasiteilchenbild hinaus. Das quasi-eindimensionale (1D) Regime zeichnet sich durch eine schwache laterale Kopplung zwischen den Ketten aus und ermöglicht die Ausbildung einer Peierls Instabilität. Durch eine Nesting Bedingung in der Fermi Fläche kommt es zu einer Bandrückfaltung und damit zu einem isolierenden Grundzustand. Dies wird begleitet von einer neuen Überstruktur im Realraum, die mit dem Nestingvektor korrespondiert. In früheren Nanodrahtsystemen wurde ein solcher Effekt gezeigt. Dazu geh ̈oren Indium Ketten auf Si(111) und die Gold rekonstruierten Substrate Si(553) und Si(557). Die Theorie sagt jedoch einen weiteren Zustand voraus, der nur im perfekten 1D Grenzfall existiert und der bei geringster Kopplung mit höheren Dimensionen zerstört wird. Dieser Zustand wird Tomonaga-Luttinger Flüssigkeit (TLL) genannt und führt zu einem Zusammenbruch des Quasiteilchenbildes der Fermi-Flüssigkeit. Hier sind nur noch kollektive Anregungen der Elektronen erlaubt, da die starke laterale Einschränkung zu einer erhöhten Kopplung zwischen den Teilchen führt. Dadurch treten interessante Effekte wie Spin-Ladungs-Trennung auf, bei dem sich die Ladung und der Spin eines Elektrons entkoppeln und getrennt voneinander durch den Nanodraht bewegen können. Bis heute wurde solch ein seltener Zustand noch nicht an einer Oberfläche beobachtet. In dieser Arbeit wird ein neuer Ansatz zur Herstellung von besser definierten 1D Ketten gewählt. Dazu wird die Au-rekonstruierte Ge(001) Nanodraht-Oberfläche untersucht. Für die Präparation des Substrates wird ein neues Rezept entwickelt, welches eine langreichweitig geordnete Oberfläche erzeugt. Um das Wachstum der Nanodrähte zu optimieren wird das Wachstums-Phasendiagramm ausgiebig untersucht. Außerdem werden die strukturellen Bausteine der Ketten sehr genau beschrieben. Es ist bemerkenswert, dass ein struktureller Phasenübergang der Ketten oberhalb von Raumtemperatur gefunden wird. Aufgrund von spektroskopischen Untersuchungen kann eine Peierls Instabilität als Ursache ausgeschlossen werden. Es handelt sich um einen 3D-Ising-Typ Übergang an dem das Substrat ebenfalls beteiligt ist. Die Untersuchungen zur elektronischen Struktur der Ketten zeigen zwei deutliche Erkennungsmerkmale einer TLL: Ein potenzgesetzartiger Verlauf der Zustandsdichte und universales Skalenverhalten. Daher wird zum ersten Mal eine TLL an einer Oberfläche nachgewiesen, was nun gezielt lokale Untersuchungen und Manipulationen ermöglicht. Dazu gehören (i) Dotierung mit Alkalimetallen, (ii) die Untersuchung von Kettenenden und (iii) die einstellbare Kopplung zwischen den Ketten durch zusätzliche Goldatome. Damit wird ein wichtiger Beitrag zu theoretischen Vorhersagen und Modellen geliefert und somit das Verständnis korrelierter Elektronen vorangetrieben. N2 - Self-organized nanowires at semiconductor surfaces offer the unique opportunity to study electrons in reduced dimensions. Notably the dimensionality of the system determines it’s electronic properties, beyond the quasiparticle description. In the quasi-one-dimensional (1D) regime with weak lateral coupling between the chains, a Peierls instability can be realized. A nesting condition in the Fermi surface leads to a backfolding of the 1D electron band and thus to an insulating state. It is accompanied by a charge density wave (CDW) in real space that corresponds to the nesting vector. This effect has been claimed to occur in many surface-defined nanowire systems, such as the In chains on Si(111) or the Au reconstructions on the terraced Si(553) and Si(557) surfaces. Therefore a weak coupling between the nanowires in these systems has to be concluded. However theory proposes another state in the perfect 1D limit, which is completely destroyed upon slight coupling to higher dimensions. In this so-called Tomonaga-Luttinger liquid (TLL) state, the quasiparticle description of the Fermi liquid breaks down. Since the interaction between the electrons is enhanced due to the strong confinement, only collective excitations are allowed. This leads to novel effects like spin charge separation, where spin and charge degrees of freedom are decoupled and allowed to travel independently along the 1D-chain. Such rare state has not been realized at a surface until today. This thesis uses a novel approach to realize nanowires with improved confinement by studying the Au reconstructed Ge(001) surface. A new cleaning procedure using piranha solution is presented, in order to prepare a clean and long-range ordered substrate. To ensure optimal growth of the Au nanowires the phase diagram is extensively studied by scanning tunneling microscopy (STM) and low energy electron diffraction (LEED). The structural elements of the chains are revealed and described in high detail. Remarkably a structural phase transition of the delicate wire structure is found to occur above room temperature. Due to the lack of energy gaps a Peierls transition can be excluded as its origin. The transition is rather determined as 3D Ising type and therefore includes the substrate as well. Two hallmark properties of a TLL are found in the Au/Ge(001) wires by spectroscopic studies: Power-law suppression of the density of states (DOS) and universal scaling. This impressively proves the existence of a TLL in these chains and opens up a gateway to an atomic playground. Local studies and manipulations of a TLL state become possible for the first time. These comprise (i) doping by alkaline atoms, (ii) studies on chain ends and (iii) tunable coupling between the chains by additional Au atoms. Most importantly these manipulations offer input and test for theoretical models and predictions, and are thereby ultimately advancing the field of correlated electrons. KW - Nanodraht KW - Germanium KW - Gold KW - Elektronenflüssigkeit KW - Luttinger liquide KW - Tunneling spectroscopy KW - nanowires KW - one-dimensional KW - nano KW - Luttinger-Flüssigkeit KW - Rastertunnelmikroskop KW - Oberflächenphysik Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-72801 ER - TY - CHAP A1 - Boege, P. A1 - Schäfer, H. A1 - Shanjia, Xu A1 - Xinzhang, Wu A1 - Einfeldt, S. A1 - Becker, Charles R. A1 - Hommel, D. A1 - Geick, R. T1 - Improved conductivity-measurement of semiconductor epitaxial layers by means of the contactless microwave method N2 - Measurements and calculations of the scattering-characteristics of stratified lossy dielectric blocks completely filling a waveguide cross section are presented. The method is used for contactless conductivity measurements of MBE-grown II-VI semiconductor layers. KW - Millimeterwelle KW - Kongreß KW - San Diego Y1 - 1994 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-37763 ER - TY - THES A1 - Bollmann, Stefan T1 - Structural Dynamics of Oligopeptides determined by Fluorescence Quenching of Organic Dyes T1 - Bestimmung struktureller Dynamiken von Oligopeptiden mittels Fluoreszenzlöschung von organischen Fluorophoren N2 - For determination of structures and structural dynamics of proteins organic fluorophores are a standard instrument. Intra- and intermolecular contact of biomolecular structures are determined in time-resolved and stationary fluorescence microscopy experiments by quenching of organic fluorophores due to Photoinduced Electron Transfer (PET) and dimerization interactions. Using PET we show in this work that end-to-end contact dynamics of serine-glycine peptides are slowed down by glycosylation. This slow down is due to a change in reaction enthalpy for end-to-end contact and is partly compensated by entropic effects. In a second step we test how dimerization of MR121 fluorophore pairs reports on end-to-end contact dynamics. We show that in aqueous solutions containing strong denaturants MR121 dimerization reports advantageously on contact dynamics for glycine-serine oligopeptides compared to the previously used MR121/tryptophane PET reporters. Then we analyze dimer interactions and quenching properties of different commercially available fluorophores being standards in Förster Resonance Energy Transfer (FRET) measurements. Distances in biomolecules are determinable using FRET, but for very flexible biomolecules the analysis of masurement data can be distorted if contact of the two FRET fluorophores is likely. We quantify how strong the quenching of fluorophore pairs with two different or two identical fluorophores is. Dimer spectra and association constants are quantified to estimate if fluophores are applicable in various applications, e.g. in FRET measurements with unstructured peptides and proteins. N2 - Zur Charakterisierung von Proteinen werden in der fluoreszenzbasierten Mikroskopie organische Farbstoffe benutzt, um strukturelle Informationen bzw. Informationen über dynamische Prozesse zu gewinnen. In der zeitaufgelösten und stationären Fluoreszenzmikroskopie können hiermit Kontaktprozesse durch photoinduzierten Elektronentransfer und auch Dimerisierung der Fluorophore analysiert werden. In dieser Arbeit wird mittels photoinduziertem Elektronentransfer PET gezeigt, dass Glykosylierung End-zu-End Kontaktkinetiken verändert. Sehr flexible Serin-Glycin Peptide zeigen glykosyliert langsamere Kinetiken durch Veränderung der Reaktionsenthalpie der Kontaktreaktion beider Peptidenden verglichen zu unglykosylierten. Diese enthalpischen Beiträge werden zum Teil von entropischen Beiträgen kompensiert. Außerdem wird gezeigt, dass Glycin-Serin Peptiddynamiken auch mittels Farbstoffpaaren gemessen werden können, die auf Löschwechselwirkungen durch Dimerisierung beruhen. Die Stärke dieser Löschwechselwirkungen hängt vom Farbstoffpaar ab. In Lösungen mit Denaturierungsmitteln können Farbstoffpaare des Fluoreszenzfarbstoffes MR121 vorteilhaft für Messungen von Dynamiken von Glycin-Serin Peptiden genutzt werden. Die Dimerwechselwirkungen können bei sehr flexiblen Biomolekülen und möglichem Kontakt von Fluorophoren die konventionelle Analyse von Förster Resonanz Energie Transfer (FRET) Messungen erschweren. Wir untersuchen an Glycin-Serin Oligopeptiden das Dimerisierungsverhalten kommerziell erhältlicher Fluorophore, die in FRET Messungen verwendet werden. Für gleiche und verschiedene Fluorophore wird die Löschung durch Dimerwechselwirkungen quantifiziert. Dabei werden Dimerspektren und Assoziationskonstanten für Dimerisierungsreaktionen bestimmt. Letztere helfen bei der Abschätzung, ob Fluorophorpaare für verschiedene Anwendungen geeignet sind, zum Beispiel in FRET-Messungen in unstrukturierten Peptiden und Proteinen. KW - Fluorophore KW - Fluoreszenzlöschung KW - h-dimerization KW - Lumineszenzlöschung KW - Fluoreszenzkorrelationsspektroskopie KW - Glykosylierung KW - Dimerisierung Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-92191 ER - TY - JOUR A1 - Borisjuk, Ljudmilla A1 - Rolletschek, Hardy A1 - Fuchs, Johannes A1 - Melkus, Gerd A1 - Neuberger, Thomas T1 - Low and High Field Magnetic Resonance for \(in\) \(Vivo\) Analysis of Seeds JF - Materials N2 - Low field NMR has been successfully used for the evaluation of seed composition and quality, but largely only in crop species. We show here that 1.5T NMR provides a reliable means for analysing the seed lipid fraction present in a wide range of species, where both the seed size and lipid concentration differed by >10 fold. Little use of high field NMR has been made in seed research to date, even though it potentially offers many opportunities for studying seed development, metabolism and storage. Here we demonstrate how 17.5T and 20T NMR can be applied to image seed structure, and analyse lipid and metabolite distribution. We suggest that further technical developments in NMR/MRI will facilitate significant advances in our understanding of seed biology. KW - Time-domain NMR KW - H-1-NMR spectroscopy KW - Soybean seeds KW - Human brain KW - Oil KW - Storage KW - Plants KW - Deterioration KW - Transport KW - Gradients KW - NMR KW - MRI KW - seed quality KW - Crop seed KW - lipid imaging KW - sucrose allocation KW - seed aging KW - (13)C Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-140910 VL - 4 IS - 8 ER - TY - THES A1 - Brandenstein-Köth, Bettina T1 - Nichtlinearer Magnetotransport und memristive Funktionen von nanoelektronischen Bauteilen T1 - Nonlinear magneto transport and memristive functions of nanoelectronic devices N2 - Gegenstand dieser Arbeit sind Transportuntersuchungen an nanoelektronischen Bauelementen, wobei der Schwerpunkt in der Analyse von nichtlinearen Transporteigenschaften hybrider Strukturen stand. Zum Einsatz kamen auf GaAs basierende Heterostrukturen mit zum Beispiel kleinen Metallkontakten, die zu Symmetriebrechungen führen. Die Untersuchungen wurden bei tiefen Temperaturen bis hin zu Raumtemperatur durchgeführt. Es kamen zudem magnetische Felder zum Einsatz. So wurden zum einen der asymmetrische Magnetotransport in Nanostrukturen mit asymmetrischer Gateanordnung unter besonderer Berücksichtigung der Phononstreuung analysiert, zum anderen konnte ein memristiver Effekt in InAs basierenden Strukturen studiert werden. Des Weiteren konnte ein beachtlicher Magnetowiderstand in miniaturisierten CrAu-GaAs Bauelementen beobachtet werden, der das Potential besitzt, als Basis für extrem miniaturisierte Sensoren für den Betrieb bei Raumtemperatur eingesetzt zu werden. N2 - In the frame of this thesis transport investigations of nanoelectronic devices were performed with an emphasis on the analysis of nonlinear transport characteristics of hybrid structures with distinct asymmetries. In particular, devices based on GaAs/AlGaAs heterostructures combined with small metal contacts were investigated and pronounced nonlinear transport was found. The transport investigations were conducted at temperatures from 4:2K up to room temperature. Additionally, external magnetic fields were applied, too. An asymmetric magneto transport in nanostructures with asymmetric gate layouts and the role of phonon scattering was analyzed. Also a memristive effect was studied in InAs structures. Furthermore, a considerable magneto resistance in miniaturized structures was observed which has the potential to exploit similar devices as miniaturized sensors for application at room temperature. KW - Magnetowiderstand KW - Quantendraht KW - Niederdimensionales Elektronengas KW - Memristor KW - memristive Funktionen KW - Elektronengas KW - nichtlinearer Magnetotransport KW - Ladungslokalisierung KW - magnetoresistiver Effekt KW - memristive functions KW - nonlinear magnetotransport KW - magnetoresistive effect Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53643 ER - TY - THES A1 - Brandt, Rainer T1 - Sauer katalysierte, unterkritisch getrocknete Resorcin-Formaldehyd-Aerogele und daraus abgeleitete Kohlenstoff-Aerogele T1 - Carbon aerogels derived from acid-catalyzed and subcritcally dried resorcinol-formaldehyde aerogels N2 - Resorcin-Formaldehyd (RF) Aerogele sind feinstporöse organische Stoffe, die über einen katalysierten Sol-Gel-Prozeß und anschließende Trocknung gewonnen werden. In ihrem chemischen Aufbau sind sie den Phenoplasten oder Phenolharzen sehr ähnlich. Durch Erhitzung auf über 900 K unter Schutzgas lassen sich die organischen Aerogele in elektrisch leitfähige Kohlenstoff (C) Aerogele umwandeln. Durch die Menge der wäßrigen Verdünnung, sowie die Art und Konzentration des eingesetzten Katalysators, läßt sich die Poren- und Partikelgröße sowie die Porosität des im Sol-Gel-Prozeß entstehenden Gels beeinflussen. Aufgrund dieser Möglichkeit, die Eigenschaften der RF- und C-Aerogele „maßzuschneidern”, bieten sich Einsatz- und Optimierungsmöglichkeiten bei zahlreichen technischen Anwendungen: z.B. bei Isolationsmaterialien, bei der Gaswäsche und in der Elektrochemie als Elektrodenmaterial für Batterien und Kondensatoren, sowie zur Elektrolyse. Bisherige systematische Untersuchungen unter Variation der Katalysator- und Monomerkonzentration beschränkten sich zumeist auf mit Na2CO3 basisch katalysierte RF- und C-Aerogele. Um metallische Verunreinigungen zu vermeiden, die sich beispielsweise beim Einsatz von C-Aerogelen als Substrat für Halbleiter störend auswirken, wurde in der vorliegenden Arbeit die Wirkung von carbonsauren Katalysatoren, insbesondere Essigsäure und vereinzelt auch Ameisensäure, auf die Strukturen und Eigenschaften der entstehenden Aerogele systematisch untersucht. Da im Hinblick auf spätere Anwendungen stets eine vereinfachte unterkritische Trocknung mit Austausch des Porenwassers durch Aceton durchgeführt wurde, wurde zum Vergleich auch eine entsprechend getrocknete Probenserie Na2CO3-katalysierter RF- und C-Aerogele hergestellt und untersucht. Strukturelle Untersuchungen mittels REM, Röntgenkleinwinkelstreuung (SAXS) und Gassorptionsmessungen ergaben ähnlich wie bei basisch katalysierten Aerogelen eine Abnahme des Primärpartikeldurchmessers mit steigendem Katalysatorgehalt und bestätigten damit die Wirksamkeit der protoneninduzierten Katalyse, welche ab etwa pH = 5 einsetzen sollte. Allerdings zeigte sich, daß der essigsaure Katalysator weniger wirksam ist als Na2CO3, so daß zur Herstellung sehr fein strukturierter Aerogele mit geringen Dichten und Strukturen im nm-Bereich extrem hohe Katalysatorkonzentrationen bis in die Größenordnung der Stoffmenge des wässrigen Lösungsmittels nötig sind. Wie auch bei basischer Katalyse mit geringer Katalysatorkonzentration, ergaben Variationen der Monomerkonzentration bei den essigsauer katalysierten Proben eine Poren- und Partikelverkleinerung mit zunehmendem Monomergehalt, jedoch mit größerer Verteilungsbreite als bei der basischen Katalyse. Bei der Na2CO3-Katalyse mit hohen Katalysatorkonzentrationen und bei unterkritischer Trocknung, kompensierte die mit sinkender Monomerkonzentration stark ansteigende trocknungsbedingte Schrumpfung die zu erwartende Porositätszunahme, so daß sich bei einheitlicher Katalysator- und verschiedenen Monomerkonzentrationen kaum strukturelle und Dichteänderungen einstellten. Die schwach essigsauer katalysierten Proben zeigten im Vergleich zu den basischen eine stark veränderte Morphologie. Während bei letzteren die Kontaktstellen zwischen den Primärpartikeln mit steigendem Partikeldurchmesser immer spärlicher ausfallen, gibt es bei carbonsauer katalysierten RF- und C-Aerogelen auch bei Primärpartikeln im µm-Bereich ein ausgeprägtes Halswachstum. Weiterhin haben die µm-großen Primärpartikel basisch katalysierter RF-Aerogele ein clusterartiges Erscheinungsbild, während man bei essigsauer katalysierten kugelrunde Primärpartikel findet. Zur Untersuchung des Gelierprozesses wurden einige Proben mit veränderten Gelierzeiten und –temperaturen hergestellt. So konnte festgestellt werden, daß die Verweildauer bei Zimmertemperatur im Zusammenhang mit dem Primärpartikelwachstum steht, während bei höheren Temperaturen die Vernetzung der Primärpartikeln untereinander gefördert wird. Zu kurze Gelierzeiten und ein Verzicht auf höhere Temperaturen führt zu einer sehr starken Schrumpfung bei der unterkritischen Trocknung und damit zu nahezu unporösen harzartigen Materialien. N2 - Resorcinol-formaldehyde (RF) aerogels are highly porous materials obtained via an acidic or basic catalyzed sol-gel-process followed by a drying step. Concerning their chemistry, RF-aerogels are similarly constructed as phenolic resins. The organic RF-aerogels allow for conversion into electrically conductive carbon (C) aerogels by heating them up to at least 900K under inert conditions (pyrolysis). The size of the pores and particles as well as the porosity of the developing gel is controlled by the amount of the aqueous dilution as well as the type and the concentration of the used catalyst. The ability to ”tailor” the properties of the RF- and C-Aerogels allows for improvements in numerous technical applications, such as in thermal insulating, filtration and in the field of electrochemistry, where porous carbons act as electrode material in batteries and capacitors, as well as for electrochemical analysis purposes. In contrast to acidic catalysis, the effect of dilution and catalyst concentration on the structural properties of the resulting aerogels are well studied for the commonly used basic catalysis with sodium carbonate. Since metallic impurities are disadvantageous in several technical applications, for example in substrate materials for semiconductor technology, the influence of carbonic acids, especially acetic acid and in some cases formic acid, on the structures and properties of the developing gels was systematically investigated. In view of later applications, a simplified subcritically drying following the exchange of the pore water for acetone was carried out. As a reference a similarly dried series of Na2CO3-catalyzed RF- and C-aerogels was prepared and examined. As for basic catalyzed aerogels, structural investigations via SEM and small angle X-ray scattering (SAXS) show the reduction of the particle diameter with increasing catalyst concentration and confirm the effectiveness of the H3O+-catalysis, which should start at a pH-value of about 5. However, the acidic catalyst is less effective with respect to Na2CO3, so that huge amounts of catalyst are required to obtain acetic acid catalyzed aerogels with a nanometer sized structure and low densities. Alike in basic catalysis with small catalyst concentrations, the pore and particle sizes decrease with increasing monomer concentration. However, the evaluation of the SAXS-measurements suggests a broader pore and particle size distribution for the acidic catalyzed aerogels. In Na2CO3-catalysis with large catalyst concentrations, the expected increase of porosity with decreasing monomer concentration was found to be compensated by an increasing shrinkage due to capillary stresses upon subcritical drying. Consequently, different monomer concentrations led to similar structures and densities if the same catalyst concentration was used. The morphology of the micron structured basic and acidic catalyzed aerogels is different. In case of basic catalysis the transitions between the primary particles become more and more sparse with increasing particle size and the particles have a cluster-like appearance. In contrast, the carbonic acid catalyzed aerogels have thick ”necks” and the particles look like perfect spheres. To investigate the gelation process some gels were prepared at different aging times and temperatures. The results revealed, that the time at room temperature is connected with the growth of the primary particles, whereas the connectivity of the primary particles increases with increasing gelation temperature. A short gelation time and a gelation without higher temperatures leads to a very large shrinkage in the following subcritical drying step. Thus almost non-porous and resin-like samples are derived. KW - Aerogel KW - Resorcin KW - Formaldehyd KW - Pyrolyse KW - Kohlenstoff KW - Aerogele KW - Sol-Gel-Prozess KW - Sorption KW - (U)SAXS KW - Pyrolyse KW - aerogels KW - sol-gel process KW - sorption KW - (U)SAXS KW - pyrolysis Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15795 ER - TY - JOUR A1 - Braun, T. A1 - Schneider, C. A1 - Maier, S. A1 - Igusa, R. A1 - Iwamoto, S. A1 - Forchel, A. A1 - Höfling, S. A1 - Arakawa, Y. A1 - Kamp, M. T1 - Temperature dependency of the emission properties from positioned In(Ga)As/GaAs quantum dots JF - AIP Advances N2 - In this letter we study the influence of temperature and excitation power on the emission linewidth from site-controlled InGaAs/GaAs quantum dots grown on nanoholes defined by electron beam lithography and wet chemical etching. We identify thermal electron activation as well as direct exciton loss as the dominant intensity quenching channels. Additionally, we carefully analyze the effects of optical and acoustic phonons as well as close-by defects on the emission linewidth by means of temperature and power dependent micro-photoluminescence on single quantum dots with large pitches. (C) 2014 Author(s). KW - GAAS Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-115448 SN - 2158-3226 VL - 4 IS - 9 ER - TY - THES A1 - Braun, Tristan T1 - Spektroskopie an positionierten III-V-Halbleiterquantenpunkten T1 - Spectroscopy of site-controlled III-V semiconductor quantum dots N2 - Viele Forschergruppen konzentrieren sich derzeit auf die Entwicklung von neuartigen Technologien, welche den Weg für die kommerzielle Nutzung einer Quantenkommunikation bereiten sollen. Erste Erfolge konnten dabei insbesondere auf dem Gebiet der Quantenschlüsselverteilung erzielt werden. In diesem Bereich nutzt man die Eigenschaft einzelner, ununterscheidbarer Photonen nicht kopiert werden zu können, um eine abhörsichere Übertragung sensibler Daten zu realisieren. Als Lichtquellen dafür eignen sich Halbleiter-Quantenpunkte. Diese Quantenpunkte lassen sich außerdem leicht in komplexe Halbleiter-Mikrostrukturen integrieren und sind somit besonders interessant für die Entwicklung solch fortschrittlicher Technologien, welche für eine abhörischere Kommunikation notwendig sind. Basierend auf diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit Halbleiter-Quantenpunkte spektroskopisch hinsichtlich ihres Potentials als Quanten-Lichtquelle für die Quantenkommunikation untersucht. Dabei wurden die Quantenpunkte aus InAs/GaAs und InP/GaInP unter anderem in einem speziellen Verfahren deterministisch positioniert und letztendlich in eine photonische Mikrostruktur integriert, welche aus einer Goldscheibe und einem dielektrischen Spiegel besteht. Als Grundcharakterisierungsmittel kam hauptsächlich die Mikrophotolumineszenzspektroskopie zur Bestimmung der Emissionseigenschaften zum Einsatz. Weiterführend wurden Photonen-Korrelationsmessungen zweiter Ordnung durchgeführt, um den Nachweis einer Quanten-Lichtquelle zu erbringen. Einfluss eines RTA-Prozesses auf die Emissionseigenschaften von InAs/GaAs-Quantenpunkten Zur Untersuchung des Einflusses eines Rapid-Thermal-Annealing-Prozesses auf die elektronischen Eigenschaften und die Oszillatorstärke selbstorganisierter InAs/GaAs-Quantenpunkte wurden Mikrophotolumineszenzmessungen an verschiedenen Proben im externen Magnetfeld von bis zu 5 T durchgeführt. Die Quantenpunkte wurden dabei in einem besonderen Verfahren gewachsen, bei dem die nominelle Quantenpunkthöhe durch eine bestimmte Bedeckungsschichtdicke vorgegeben wurde. Insgesamt wurden drei Proben mit Schichtdicken von 2 nm, 3 nm und 4 nm hergestellt, die jeweils nachträglich bei Temperaturen von 750° C bis 850° C für fünf Minuten ausgeheilt wurden. Anhand polarisationsaufgelöster Spektroskopie konnten aus den aufgenommenen Quantenpunktspektren die Zeemanaufspaltung und die diamagnetische Verschiebung extrahiert und damit der effektive Landé g-Faktor sowie der diamagnetische Koeffizient bestimmt werden. Die Auswertung der Zeemanaufspaltung zeigte, dass sowohl höhere Ausheiltemperaturen als auch dickere Bedeckungsschichten zu einer drastischen Abnahme der absoluten g-Faktoren sorgen. Dies lässt darauf schließen, dass eine dickere Bedeckungsschicht zu einer stärkeren Interdiffusion der Atome und einer steigenden Ausdehnung der Quantenpunkte für ex-situ Ausheilprozesse führt. Im Gegensatz dazu steigen die diamagnetischen Koeffizienten der Quantenpunkte mit zunehmender Ausheiltemperatur, was auf eine Ausdehnung der Exzitonwellenfunktion hindeutet. Außerdem wurden mittels zeitaufgelöster Mikrophotolumineszenzspektroskopie die Lebensdauern am Quantenpunktensemble bestimmt und eine Abnahme dieser mit steigender Temperatur festgestellt. Sowohl über die Untersuchungen des diamagnetischen Koeffizienten als auch über die Analyse der Lebensdauer konnte schließlich die Oszillatorstärke der Quantenpunkte ermittelt werden. Beide Messverfahren lieferten innerhalb der Fehlergrenzen ähnliche Ergebnisse. Die höchste Oszillatorstärke \(f_{\chi}=34,7\pm 5,2\) konnte für eine Schichtdicke von d = 3 nm und einer Ausheiltemperatur von 850° C über den diamagnetischen Koeffizienten berechnet werden. Im Falle der Bestimmung über die Lebensdauer ergab sich ein maximaler Wert von \(f_{\tau}=25,7\pm 5,7\). Dies entspricht einer deutlichen Steigerung der Oszillatorstärke im Vergleich zu den Referenzproben um einem Faktor größer als zwei. Des Weiteren konnte eine Ausdehnung der Schwerpunktswellenfunktion der Exzitonen um etwa 70% festgestellt werden. Insgesamt betrachtet, lässt sich durch ex-situ Rapid-Thermal-Annealing-Prozesse die Oszillatorstärke nachträglich deutlich erhöhen, wodurch InAs/GaAs-Quantenpunkte noch interessanter für Untersuchungen im Regime der starken Kopplung werden. Temperatur- und Leistungsabhängigkeit der Emissionseigenschaften positionierter InAs/GaAs Quantenpunkte Um einen Einblick in den Ablauf des Zerfallsprozesses eines Exzitons in positionierten Quantenpunkten zu bekommen, wurden temperatur- und leistungsabhängige Messungen durchgeführt. Diese Quantenpunkte wurden in einem speziellen Verfahren deterministisch an vorher definierten Stellen gewachsen. Anhand der Temperaturserien konnten dann Rückschlüsse auf die auftretenden Verlustkanäle in einem Quantenpunkt und dessen Emissionseigenschaften gezogen werden. Dabei wurden zwei dominante Prozesse als Ursache für den Intensitätsabfall bei höheren Temperaturen identifiziert. Die Anhebung der Elektronen im Grundzustand in die umgebende Barriere oder in delokalisierte Zustände in der Benetzungsschicht sorgt für die anfängliche Abnahme der Intensität bei niedrigeren Temperaturen. Der starke Abfall bei höheren Temperaturen ist dagegen dem Aufbruch der exzitonischen Bindung und der thermischen Aktivierung der Ladungsträger in das umgebende Substratmaterial geschuldet. Hierbei lassen sich exemplarisch für zwei verschiedene Quantenpunkte die Aktivierungsenergien \(E_{2A}=(102,2\pm 0,4)\) meV und \(E_{2B}=(163,2\pm 1,3)\) meV bestimmen, welche in etwa den Lokalisierungsenergien der Exzitonen in dem jeweiligen Quantenpunkt von 100 meV bzw. 144 meV entsprechen. Weiterhin deckte die Auswertung des Intensitätsprofils der Exzitonemission die Streuung der Exzitonen an akustischen und optischen Phononen als Hauptursache für die Zunahme der Linienbreite auf. Für hohe Temperaturen dominierte die Wechselwirkung mit longitudinalen optischen Phononen den Verlauf und es konnten für das InAs/GaAs Materialsystem typische Phononenenergien von \(E_{LOA}=(30,9\pm 4,8)\) meV und \(E_{LOB}=(32,2\pm 0,8)\) meV bestimmt werden. In abschließenden Messungen der Leistungsabhängigkeit der Linienbreite wurde festgestellt, dass spektrale Diffusion die inhärente Grenze für die Linienbreite bei niedrigen Temperaturen setzt. Optische Spektroskopie an positionierten InP/GaInP-Quantenpunkten Weiterhin wurden positionierte InP/GaInP-Quantenpunkte hinsichtlich der Nutzung als Quanten-Lichtquelle optisch spektroskopiert. Zunächst wurden die Emissionseigenschaften der Quantenpunkte in grundlegenden Experimenten analysiert. Leistungs- und polarisationsabhängige Messungen ließen dabei die Vermutung sowohl auf exzitonische als auch biexzitonische Zerfallsprozesse zu. Weiterhin brachten die Untersuchungen der Polarisation einen ungewöhnlich hohen Polarisationsgrad der Quantenpunktemission hervor. Aufgrund von lokalen Ordnungsphänomenen in der umgebenden GaInP-Matrix wurden im Mittel über 66 Quantenpunkte der Grad der Polarisation von Exziton und Biexziton zu \(p_{Mittel}=(93^{+7}_{-9})\)% bestimmt. Des Weiteren wiesen die Quantenpunkte eine sehr hohe Feinstrukturaufspaltung von \(\Delta_{FSS}^{Mittel}=(300\pm 130)\) µeV auf, welche sich nur durch eine stark anisotrope Quantenpunktform erklären lässt. Durch Auto- und Kreuzkorrelationsmessungen zweiter Ordnung wurden dann sowohl der nicht-klassische Einzelphotonencharakter von Exziton und Biexziton als auch erstmalig für diese Strukturen der kaskadierte Zerfall der Biexziton-Exziton-Kaskade demonstriert. Hierbei wurden \(g^{(2)}(0)\)-Werte von bis 0,08 erreicht. Diese Ergebnisse zeigen das Potential von positionierten InP/GaInP-Quantenpunkten als Grundbausteine für Quanten-Lichtquellen, insbesondere in Bezug auf den Einsatz in der Quantenkommunikation. Realisierung einer Einzelphotonenquelle auf Basis einer Tamm-Plasmonen-Struktur Nachdem die vorangegangen Untersuchungen die Eignung der positionierten InP/GaInP-Quantenpunkte als Emitter einzelner Photonen demonstrierten, befasst sich dieser Teil nun mit der Integration dieser Quantenpunkte in eine Tamm-Plasmonen-Struktur zur Realisierung einer effizienten Einzelphotonenquelle. Diese Strukturen bestehen aus einem dielektrischen Spiegel aus 30,5 AlGaAs/AlAs-Schichtpaaren und einer einigen Zehn Nanometer dicken Goldschicht, zwischen denen die Quantenpunkte eingebettet sind. Anhand von Messungen an einer planaren Tamm-Plasmonen-Struktur wurde das Bauteil charakterisiert und neben der Exziton- und Biexzitonemission der Zerfall eines Trions beobachtet, was durch Polarisations- und Korrelationsmessungen nachgewiesen wurde. Um eine Verstärkung der Einzelphotonenemission durch die Kopplung der Teilchen an eine lokalisierte Tamm-Plasmonen-Mode demonstrieren zu können, wurde ein Bereich der Probe mit mehreren Goldscheiben von Durchmessern von 3-6 µm abgerastert und die Lichtintensität aufgenommen. Unterhalb der untersuchten Goldscheiben konnte eine signifikante Erhöhung des Lumineszenzsignals festgestellt werden. Eine quantitative Analyse eines einzelnen Quantenpunktes mittels einer Temperaturserie lieferte dabei eine maximale Emissionsrate von \(\eta_{EPQ}^{Max}=(6,95\pm 0,76)\) MHz und damit eine Effizienz von \((6,95\pm 0,76)\)% solch einer Einzelphotonenquelle unter gepulster Anregung bei 82 MHz. Dies entspricht einer deutlichen Verbesserung der Effizienz im Vergleich zu Quantenpunkten im Volumenmaterial und sogar zu denen in einer planaren DBR-Resonatorstruktur. Positionierte InP/GaInP-Quantenpunkte in einer Tamm-Plasmonen-Struktur bilden somit eine vielversprechende Basis für die Realisierung hocheffizienter Einzelphotonenquellen. N2 - At the moment, many scientific groups focus on the development of new technologies which are supposed to lead the way to the commercial use of quantum communication. Particularly in the field of quantum key distribution first success has been achieved. These experiments make use of the fact that it is not possible to generate a perfect copy of a quantum state (Non-cloning theorem). One way to emit non-classical particles is to use semiconductor quantum dots. Furthermore such quantum dots can be easily integrated in complex semiconductor microstructures and are thus especially interesting for the development such advanced technologies, which are mandatory for a secure communication. Based on this background, the objective of the work presented in this thesis was a spectroscopic analysis of semiconductor quantum dots, regarding their potential as a quantum light source for quantum communication. In a dedicated process, amongst others, InAs/GaAs and InP/GaInP quantum dots were positioned deterministically and eventual integrated in a photonic microstructure, which consists of a gold disc and a dielectric mirror. Micro photoluminescence spectroscopy was used as a basic instrument for identifying the emission characteristics. In addition second order photon correlation measurements were performed to provide proof of a quantum light source. Impact of rapid thermal annealing on the emission characteristics of InAs/GaAs quantum dots Micro photoluminescence measurements of different samples in external magnetic fields up to 5 T have been performed in order to analyze the impact of rapid thermal annealing on the electronic properties and the oscillator strength of self-assembled InAs/GaAs quantum dots. The quantum dots were grown in a special procedure whereby the nominal quantum dot height was defined by the thickness of a capping layer. In total, three samples with capping layer thicknesses of 2 nm, 3 nm and 4 nm were processed and afterwards annealed at temperatures of 750° C up to 850° C for five minutes. The Zeeman splitting and the diamagnetic shift could be derived from the taken quantum dot spectra by means of polarization resolved spectroscopy. Hence, the effective Landé g-factors and the diamagnetic coefficient could be determined. The analysis of the Zeeman splitting demonstrated a drastic decrease of the absolute g-factors with increasing annealing temperature as well as thicker capping layers. This yield to the conclusion, that a thicker capping layer leads to a stronger interdifussion of the atoms and an increasing elongation of the quantum dots for ex-situ annealing procedures. The diamagnetic coefficients of the quantum dots rose with higher temperatures, which indicates an expansion of the excitonic wavefunction. Furthermore time resolved micro photoluminescence spectroscopy has been performed in order to assess the lifetime of the quantum dot ensemble. The lifetime decreases clearly with increasing temperatures. Both the investigations of the diamagnetic coefficient and the quantum dot lifetime finally lead to a determination of the oscillator strength and reveal values agreeing within the error bars. The highest oscillator strength \(f_{\chi}=34.7\pm 5.2\) (determined from the diamagnetic shift) could be determined for the sample with a capping layer of d = 3 nm anneald at a temperature of 850° C. In the case of the liftime measurements the oscillator strength exhibits a maximum value of \(f_{\tau}=25.7\pm 5.7\). This corresponds to a distinct enhancement of the oscillator strength of more than two compared to the reference samples. In addition an expansion of the center-of-mass wave function by about 70% has been ascertained. Taken as a whole the oscillator strength of InAs/GaAs quantum dots can be increased significantly by ex-situ rapid thermal annealing, which makes them even more interesting for investigations in the strong coupling regime. Temperature and power dependency of the emission characteristics of site-controlled InAs/GaAs quantum dots In order to investigate the decay process of an exciton in site-controlled quantum dots, temperature and power dependent measurements were performed. Those quantum dots were grown deterministically in a specific procedure on predefined positions. Existing photonic loss channels in the quantum dot were studied by performing temperature series. Hereby two dominant processes causing the decrease of the intensity at higher temperatures were identified. Initially the activation of the electron in the ground state into the surrounding barrier or into delocalized states of the wetting layer leads to a decrease of the intensity in the low temperature regime. However, the strong decrease for higher temperatures is attributed to ionization of the exciton and the subsequent activation of the carriers into the surrounding substrate. The fit yields two different activation energies \(E_{2A}=(102,2\pm 0,4)\) meV and \(E_{2B}=(163,2\pm 1,3)\) meV for two exemplary quantum dots A and B, respectively. Hence, both values correspond with the localization energies of the excitons in the respective quantum dot, which account for 100 meV and 144 meV respectively. Furthermore the analysis of the intensity profiles revealed that acoustical and optical phonons are the main reason for the broadening of the linewidth. The dependency of the linewidth for high temperatures is dominated by the interaction of the excitons with longitudinal optical phonons, where phonon energies of \(E_{LOA}=(30,9\pm 4,8)\) meV for quantum dot A and \(E_{LOB}=(32,2\pm 0,8)\) meV for quantum dot B were determined. Those values are typical for InAs/GaAs material system. In addition, the measurements indicate that the linewidth at low temperatures is caused by spectral diffusion. Optical spectroscopy of site-controlled InP/GaInP quantum dots In addtion site-controlled InP/GaInP quantum dots were investigated by means of optical spectroscopy regarding their use as a quantum light source. At first the emission features of the quantum dots were analyzed in basic experiments. Power and polarization dependent measurements were used to identify excitonic as well as biexcitonic decay processes. Furthermore the investigations of the polarization were exhibiting an unusual high degree of polarization of the quantum dot emission. The excitonic and biexcitonic emission shows a very high degree of linear polarization (\(p_{Mittel}=(93^{+7}_{-9})\)%), which is caused by local composition modulation phenomena in the surrounding GaInP matrix. For this calculation the average value was taken out of 66 quantum dots. In addition the quantum dots exhibited very large fine structure splittings of \(\Delta_{FSS}^{Mittel}=(300\pm 130)\) µeV, which can be explained only with a strong anisotropic quantum dot shape. Second order autocorrelation measurements revealed the non-classical emission character of the exciton and the biexciton. \(g^{(2)}(0)\) values down to 0.08 have been reached. In addition, by performing crosscorrelation measurements the cascaded emission of the biexiton-exciton cascade has been demonstrated for the first time for those structures. These results show the potential of site-controlled InP/GaInP quantum dots as a basic module for quantum light sources especially regarding their use in quantum communication. Realization of a single photon source based on a Tamm-plasmon structure After the previous analysis revealed the potential of the site-controlled InP/GaInP quantum dots acting as a single photon emitter, the following part considers the integration of those quantum dots into a Tamm-plasmon structure to realize an efficient single photon source. These structures consist of a distributed Bragg reflector (DBR) with 30.5 AlGaAs/AlAs mirror pairs and a gold disc with a thickness of only a few ten nanometers. The quantum dots are located between the DBR and the gold disc at an anti-node of the Tamm-plasmon mode. The device was characterized by photoluminescence investigations of a planar Tamm-plasmon structure. Besides excitonic and biexcitonic emission features, the experiments showed the decay of a trion state, which has been confirmed by polarization and correlation measurements. In order to demonstrate an enhancement of the single photon emission due to the coupling to a localized Tamm-plasmon mode, an array of gold discs with varying diameters from 3-6 µm was scanned and the light intensity recorded. At the positions of the gold discs a significant increase of the luminescence could be detected. Investigations in more detail on a single quantum dot tuned into the Tamm-plasmon resonance by adjusting the temperature revealed a maximum emission rate of \(\eta_{EPQ}^{Max}=(6,95\pm 0,76)\) MHz and with it an efficiency of \((6,95\pm 0,76)\)% of such a single photon source when taking the repetition rate of 82 MHz into account. This is a distinct enhancement of the efficiency compared to quantum dots in bulk material or even to those embedded in planar DBR-resonators. As a consequence of the experiments site-controlled InP/GaInP quantum dots embedded in a Tamm-plasmon structure can be considered as a promising base for the realization of highly efficient single photon sources. KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Quantenpunkt KW - Photolumineszenzspektroskopie KW - III-V semiconductor quantum dot KW - site-controlled quantum dot KW - Optische Spektroskopie KW - Einzelphotonenemission Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-146151 ER - TY - THES A1 - Brendel, Harald T1 - Wärmetransport in keramischen Faserisolationen bei hohen Temperaturen T1 - Heat-transfer in ceramic fibre-insulation-materials at high temperatures N2 - Das Ziel dieser Arbeit ist eine umfassende numerische und experimentelle Charakterisierung des Wärmetransports in oxidkeramischen Faserisolationen im Hochtemperaturbereich. Zugleich sollen neue Konzepte für eine optimierte technische Auslegung von Faserisolationen erarbeitet werden. Oxidkeramiken zeigen im Infrarotbereich ein semitransparentes Verhalten. Das bedeutet, ein Teil der Strahlung gelangt durch die Probe, ohne gestreut oder absorbiert zu werden. Durch die Ausgestaltung als disperses Medium mit Abmessungen der Fasern im $\mu m$ Bereich wird jedoch eine starke Wechselwirkung mit infraroter Lichtstrahlung erzeugt. Man befindet sich im optischen Resonanzbereich. Technisch relevante Faserisolationen besitzen eine Rohdichte zwischen $50 \mathrm{kg/m^3}$ und $700 \mathrm{kg/m^3}$ und können als optisch dichtes Medium betrachtet werden. Eine Optimierung hinsichtlich der Dämmwirkung gegen Wärmestrahlung bedeutet eine massenspezifische Maximierung des Lichtstreuvermögens im relevanten Wellenlängenbereich. Hierzu werden in einer numerischen Studie keramische Hohlfaserisolationen mit konventionellen Fasern verglichen. Diese Abhandlung unter Berücksichtigung anwendungsnaher Aspekte gelangt zu der Schlussfolgerung, dass die Strahlungswärmestromdichte in Hohlfaserisolationen, im Vergleich zu konventionellen Isolationen, signifikant erniedrigt wird. Hinsichtlich der Gesamtwärmeleitfähigkeit ist eine Reduzierung um den Faktor zwei zu erwarten. \\ Trotz moderner Rechner ist die Anwendung der vollen Maxwellschen Streutheorie, insbesondere im Rahmen von Optimierungsaufgaben mehrschichtiger Streukörper, ein zeitaufwendiges Unterfangen. Um sinnvolle Parameterkonfigurationen bereichsweise eingrenzen zu können, wird eine Näherungsmethode für die Lichtstreuung an mehrschichtigen Zylindern weiterentwickelt und mit der vollständigen Maxwellschen Streutheorie verglichen. Es zeigt sich, dass das Modell für kleine bis moderate Brechungsindizes sehr gute Vorhersagekraft besitzt und auch zur näherungsweisen Berechnung der Streueffizienzen für räumlich isotrop angeordnete Zylinder herangezogen werden kann. \\ Neben den numerischen Studien wird im experimentellen Teil dieser Arbeit eine kommerzielle Faserisolierung aus Aluminiumoxid hinsichtlich ihrer Wärmetransporteigenschaften charakterisiert. Die optischen Transportparameter Albedo und Extinktion werden mittels etablierter Messmethoden bestimmt. Bei bekannter Faserdurchmesserverteilung können diese Messwerte dann mit den theoretischen Vorhersagen der Maxwellschen Streutheorie verglichen werden.\\ Um technische Optimierungsmaßnahmen experimentell zu verifizieren, besteht die Notwendigkeit, die Temperaturleitfähigkeit bzw. die Wärmeleitfähigkeit auch bei hohen Temperaturen oberhalb von $1000^\mathrm{o}\mathrm{C}$ zuverlässig bestimmen zu können. Zu diesem Zweck wird ein Versuchsaufbau realisiert, um in diesem Temperaturbereich erstmals die sogenannte Thermal-Wave-Analyse anzuwenden. Durch Abgleich mit einem gekoppelten Wärmetransportmodell und einem etablierten Messverfahren wird die besondere Eignung der Thermal-Wave-Analyse für berührungsfreie Hochtemperaturmessungen gezeigt. N2 - The objective of the present thesis is a comprehensive numerical and experimental characterization of the heat transfer properties in thermal insulation materials made of ceramic fibers at high temperatures. At the same time, new concepts for further improvement of fibrous insulation materials are developed. In general, ceramic oxides appear semitransparent in the infrared range, meaning that a part of the thermal radiation is transmitted through a sample without being scattered or absorbed. However, in a dispersed medium containing fibers with diameters in the micrometer range a strong interaction with infrared radiation occurs. Since typical fibrous insulation materials of technical relevance show raw densities between $50 \mathrm{kg/m^3}$ and $700 \mathrm{kg/m^3}$ they could be considered as optically dense. The optimization of the insulation effect involves the maximization of the mass specific scattering coefficient in the wavelength range of substantial thermal radiation. Therefore, the heat transfer properties of hollow-fiber insulation materials are compared to conventional insulations made of solid fibers by means of a numerical study. This treatise concludes that thermal insulations made of hollow fibers can provide a significant reduction of heat losses in wide ranges of practical interest. In particular, by application of hollow fiber insulations the effective thermal conductivity could be lowered by a factor of two.\\ However, in connection with optimization problems of stratified scattering objects the application of the full Maxwell-scattering theory is a time consuming task. In order to locate reasonable parameter configurations in layered cylindrical media an enhanced version of the so-called anomalous diffraction approximation is presented. By comparison with the results of the exact Maxwell-scattering formulas it is shown that within the limit of moderate refractive indices the simplified theory delivers good agreement in a broad size parameter range. Even the extinction efficiency of randomly oriented stratified cylinders is reproduced astonishingly well.\\ Apart from numerical investigations the heat transfer properties of a commercial fibrous insulation material are characterized experimentally. Therefore, the optical transport parameters extinction and albedo are determined by established methods. With knowledge of the fiber diameter distribution the experimental results could be compared to the theoretical predictions of light scattering at infinite fibers. The verification of optimization measures, requires also an adequate experimental determination of thermal diffusivity or thermal conductivity, respectively. For this purpose the potential of measuring thermal diffusivity of heterogeneous materials in a temperature range above $1000^\mathrm{o}C$ by thermal wave analysis is investigated for the first time. By comparison with a coupled numerical heat transfer model and an established measurement method the feasibility of measuring thermal diffusivity at high temperatures by thermal wave analysis is demonstrated KW - Wärmeübertragung KW - Hochtemperatur-Wärmeisolation KW - high temperature thermal insulation materials KW - partizipierende Medien KW - Wärmetransport KW - keramische Fasern KW - light scattering and absorption KW - heat transfer KW - ceramic fibers KW - Keramikfaser KW - Faser KW - Hohlfaser KW - Hochtemperatur Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-157917 ER - TY - THES A1 - Breuer [geb. Hemberger], Kathrin R. F. T1 - Effiziente 3D Magnetresonanzbildgebung schnell abfallender Signale T1 - Efficient 3D Magnetic Resonance Imaging of fast decaying signals N2 - In der vorliegenden Arbeit wird die Rotated-Cone-UTE-Sequenz (RC-UTE), eine 3D k-Raum-Auslesetechnik mit homogener Verteilung der Abtastdichte, vorgestellt. Diese 3D MR-Messtechnik ermöglicht die für die Detektion von schnell abfallenden Signalen notwendigen kurzen Echozeiten und weist eine höhere SNR-Effizienz als konventionelle radiale Pulssequenzen auf. Die Abtastdichte ist dabei in radialer und azimutaler Richtung angepasst. Simulationen und Messungen in vivo zeigen, dass die radiale Anpassung das T2-Blurring reduziert und die SNR-Effizienz erhöht. Die Drehung der Trajektorie in azimutale Richtung ermöglicht die Reduzierung der Unterabtastung bei gleicher Messzeit bzw. eine Reduzierung der Messzeit ohne Auflösungsverlust. Die RC-UTE-Sequenz wurde erfolgreich für die Bildgebung des Signals des kortikalen Knochens und der Lunge in vivo angewendet. Im Vergleich mit der grundlegenden UTE-Sequenz wurden die Vorteile von RC-UTE in allen Anwendungsbeispielen aufgezeigt. Die transversalen Relaxationszeit T2* des kortikalen Knochen bei einer Feldstärke von 3.0T und der Lunge bei 1.5T und 3.0T wurde in 3D isotroper Auflösung gemessen. Außerdem wurde die Kombination von RC-UTE-Sequenz mit Methoden der Magnetisierungspräparation zur besseren Kontrasterzeugung gezeigt. Dabei wurden die Doppel-Echo-Methode, die Unterdrückung von Komponenten mit langer Relaxationszeit T2 durch Inversionspulse und der Magnetisierungstransfer-Kontrast angewendet. Die Verwendung der RC-UTE-Sequenz für die 3D funktionelle Lungenbildgebung wird ebenfalls vorgestellt. Mit dem Ziel der umfassenden Charakterisierung der Lungenfunktion in 3D wurde die simultane Messung T1-gewichteter Bilder und quantitativer T2*-Karten für verschiedene Atemzustände an sechs Probanden durchgeführt. Mit der hier vorgestellten Methode kann die Lungenfunktion in 3D über T1-Wichtung, quantitative T2*-Messung und Rekonstruktion verschiedener Atemzustände durch Darstellung von Ventilation, Sauerstofftransport und Volumenänderung beurteilt werden. N2 - In this thesis the Rotated-Cone-UTE-sequence (RC-UTE), a 3D k- space sampling scheme with uniform sampling density, is presented. 3D RC-UTE provides short echo times enabling the detection of fast decaying signals with higher SNR-efficiency than conventional UTE sequences. In RC-UTE the sampling density is adapted in radial and azimuthal direction. It is shown in simulations and measurements that the density adaption along the radial dimension reduces T2-blurring. By twisting the trajectory along the azimuthal direction fewer projections are needed to fulfill the Nyquist criterion. Thereby, undersampling artefacts or the measurement time is reduced without loss of resolution. RC-UTE has been successfully applied in vivo in cortical bone and the lung. It was shown that the RC-UTE sequence outperforms the standard UTE sequence in all presented applications. In addition, the transversal relaxation time T2* of cortical bone at field strength of 3.0T and the human lung at 1.5T und 3.0T was measured in 3D isotropic resolution. Moreover, the combination of RC-UTE with magnetization preparation techniques for improved image contrast was shown. To this end strategies such as double-echo readout, long T2 suppression by inversion pulses and magnetization transfer contrast imaging were employed. Furthermore, the application of RC-UTE for 3D functional lung imaging is presented. In order to provide broad information about pulmonary function T1-weighted images and quantitative T2*-maps in different breathing states were simultaneously measured in six healthy volunteers. The presented methodology enables the assessment of pulmonary function in 3D by indicating ventilation, oxygen transfer and lung volume changes during free breathing. KW - Kernspintomografie KW - Relaxationszeit KW - Dreidimensionale Bildverarbeitung KW - T2* KW - Ulrakurze Echozeit KW - T1-Wichtung KW - dichteangepasste k-Raum Abtastung KW - Lunge KW - Relaxation KW - Lungenfunktion Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-150750 ER - TY - THES A1 - Breuer, Felix T1 - Development and Applications of Efficient Strategies for Parallel Magnetic Resonance Imaging T1 - Entwicklung und Anwendungen von effizienten Strategien in der Parallelen Magnetresonanztompgraphie N2 - Virtually all existing MRI applications require both a high spatial and high temporal resolution for optimum detection and classification of the state of disease. The main strategy to meet the increasing demands of advanced diagnostic imaging applications has been the steady improvement of gradient systems, which provide increased gradient strengths and faster switching times. Rapid imaging techniques and the advances in gradient performance have significantly reduced acquisition times from about an hour to several minutes or seconds. In order to further increase imaging speed, much higher gradient strengths and much faster switching times are required which are technically challenging to provide. In addition to significant hardware costs, peripheral neuro-stimulations and the surpassing of admissable acoustic noise levels may occur. Today’s whole body gradient systems already operate just below the allowed safety levels. For these reasons, alternative strategies are needed to bypass these limitations. The greatest progress in further increasing imaging speed has been the development of multi-coil arrays and the advent of partially parallel acquisition (PPA) techniques in the late 1990’s. Within the last years, parallel imaging methods have become commercially available,and are therefore ready for broad clinical use. The basic feature of parallel imaging is a scan time reduction, applicable to nearly any available MRI method, while maintaining the contrast behavior without requiring higher gradient system performance. PPA operates by allowing an array of receiver surface coils, positioned around the object under investigation, to partially replace time-consuming spatial encoding which normally is performed by switching magnetic field gradients. Using this strategy, spatial resolution can be improved given a specific imaging time, or scan times can be reduced at a given spatial resolution. Furthermore, in some cases, PPA can even be used to reduce image artifacts. Unfortunately, parallel imaging is associated with a loss in signal-to-noise ratio (SNR) and therefore is limited to applications which do not already operate at the SNR limit. An additional limitation is the fact that the coil array must provide sufficient sensitivity variations throughout the object under investigation in order to offer enough spatial encoding capacity. This doctoral thesis exhibits an overview of my research on the topic of efficient parallel imaging strategies. Based on existing parallel acquisition and reconstruction strategies, such as SENSE and GRAPPA, new concepts have been developed and transferred to potential clinical applications. N2 - In den späten 80er Jahren entwickelte sich die Magnetresonanz-Tomographie (MRT), die bis dato lediglich in Forschungseinrichtungen etabliert war, zu einem der wichtigsten Verfahren in der klinischen Diagnostik. Allerdings erfordern nahezu alle bestehenden klinischen Anwendungsgebiete sowohl eine hohe räumliche als auch eine hohe zeitliche Auflösung für eine optimale Detektion und Klassifizierung von Krankheitsbildern. Der bisherige Ansatz, diesen zunehmenden Anforderungen an die klinische MRT gerecht zu werden, bestand vor allem in der stetigen Verbesserung von Gradientensystemen die mit immer höheren Gradientenstärken und schnelleren Schaltzeiten aufwarteten. Die technischen Fortschritte, sowie schnelle Bildgebungsmethoden erlaubten es, Messzeiten von etwa einer Stunde auf nur wenige Minuten oder sogar Sekunden zu reduzieren. Eine weitere Verkürzung der Experimentdauer mittels noch leistungsfähigeren Gradientensystemen ist jedoch technisch schwierig zu realisieren. Ausserdem gehen enorm hohe Entwicklungs und Materialkosten mit den erhöhten Anforderungen einher. Es kommt hinzu, dass noch stärkere Gradienten und noch schnellere Schaltzeiten zu peripheren Neurostimulationen und zur Überschreitung von zulässigen akustischen Grenzwerten führen können. Heutige Gradientensysteme arbeiten schon sehr nahe an den Grenzen der zulässigen Sicherheitsbestimmungen. Deshalb werden alternative Strategien benötigt, um weitere Messzeitverkürzungen realisieren zu können. Der bisher erfolgreichste Ansatz bestand in der Entwicklung von Mehr-Kanal-Spulen-Anordnungen und damit verknüpft der darauffolgenden Einführung der parallellen Bildgebung in den späten 90er Jahren. In den letzten 5 Jahren haben sich parallele Bildgebungsmethoden an den klinischen Tomographen etabliert und nahezu alle Herstellerfirmen stellen diese Technik kommerziell zur Verfügung. Die parallele Bildgebung ermöglicht eine Messzeitverkürzung, die prinzipiell auf jede bestehende Bildgebungsmethode angewendet werden kann, ohne dabei das Kontrastverhalten zu verändern und ohne höhere Gradientenleistung zu beanspruchen. In der parallellen Bildgebung übernimmt die Mehr-Kanal-Spulen-Anordnung teilwiese die Ortskodierung, die normalerweise durch zeitaufwendiges Schalten von Magnetfelgradienten erzeugt wird. Mit dieser Strategie kann bei gleicher Messzeit die örtliche Auflösung verbessert, oder bei gleicher Auflösung die Messzeit verkürzt werden. Ausserdem können mit hilfe der parallelen MRT in manchen Fällen Bildartefakte signifikant reduziert werden. Allerdings ist mit der parallelen Bildgebung immer ein Signal zu Rausch (SNR) Verlust verbunden, der diese Methode auf klinische Anwendungen begrenzt, die nicht bereits am SNR-Limit betrieben werden. Ausserdem muß die Spulenanordnung genug Sensitivitätsvariationen über das zu untersuchende Objekt bereitstellen, um ausreichende Kodierfunktion zu gewährleisten. Diese Dissertationsarbeit liefert einen Überblick über meine Forschungsarbeit zum Thema “Entwicklung und Anwendung von effizienten Strategien in der parallelen MRT”. Basierend auf bestehenden parallelen Akquisitions und Rekonstruktionstechniken, wie beispielsweise SENSE und GRAPPA, wurden neue Konzepte entwickelt und auf mögliche klinische Fragestellungen angewandt. KW - NMR-Bildgebung KW - Paralleler Prozess KW - Parallele Bildgebung KW - SENSE KW - GRAPPA KW - TGRAPPA KW - CAIPIRINHA KW - dynamische Bildgebung KW - Parallel imaging KW - SENSE KW - GRAPPA KW - TGRAPPA KW - CAIPIRINHA KW - dynamic imaging Y1 - 2006 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-20683 ER - TY - JOUR A1 - Brixner, Tobias A1 - Pawłowska, Monika A1 - Goetz, Sebastian A1 - Dreher, Christian A1 - Wurdack, Matthias A1 - Krauss, Enno A1 - Razinskas, Gary A1 - Geisler, Peter A1 - Hecht, Bert T1 - Shaping and spatiotemporal characterization of sub-10-fs pulses focused by a high-NA objective N2 - We describe a setup consisting of a 4 f pulse shaper and a microscope with a high-NA objective lens and discuss the spects most relevant for an undistorted spatiotemporal profile of the focused beam. We demonstrate shaper-assisted pulse compression in focus to a sub-10-fs duration using phase-resolved interferometric spectral modulation (PRISM). We introduce a nanostructure-based method for sub-diffraction spatiotemporal characterization of strongly focused pulses. The distortions caused by optical aberrations and space–time coupling from the shaper can be reduced by careful setup design and alignment to about 10 nm in space and 1 fs in time. KW - Interference microscopy KW - Scanning microscopy KW - Subwavelength structures KW - nanostructures KW - Pulse shaping KW - Ultrafast measurements Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-111120 ER - TY - THES A1 - Brodbeck, Sebastian T1 - Elektrische und magnetische Felder zur Untersuchung und Manipulation von Exziton-Polaritonen T1 - Electric and magnetic fields for analysis and manipulation of exciton-polaritons N2 - Starke Licht-Materie-Wechselwirkung in Halbleiter-Mikroresonatoren führt zur Ausbildung von Eigenmoden mit gemischtem Licht-Materie-Charakter, die als Polaritonen bezeichnet werden. Die besonderen Eigenschaften dieser bosonischen Quasiteilchen können zur Realisierung neuartiger Bauteile genutzt werden, wie etwa des Polariton-Lasers, der auf stimulierter Streuung beruht anstatt auf stimulierter Emission, durch die Photon-Lasing ausgelöst wird. Durch den direkten Zugang zu Polariton-Zuständen in spektroskopischen Experimenten, sowie durch die Möglichkeit mit vielfältigen Mitteln nahezu beliebige Potentiallandschaften definieren zu können, eröffnen sich zahlreiche weitere Anwendungsgebiete, etwa in der Quantensimulation bzw. -emulation. Mittels externer elektrischer und magnetischer Felder können Erkenntnisse über Polaritonen gewonnen werden, die in rein optischen Experimenten nicht zugänglich sind. Durch die Felder, die nicht mit rein photonischen Moden wechselwirken, kann auf den Materie-Anteil der Hybridmoden zugegriffen werden. Weiterhin können die Felder zur in-situ Manipulation der Polariton-Energie genutzt werden, was für die Erzeugung dynamischer Potentiale relevant werden könnte. Der Fokus dieser Arbeit liegt daher auf der Betrachtung verschiedener Phänomene der Licht-Materie-Wechselwirkung unter dem Einfluss äußerer Felder. Dazu wurden auf das jeweilige Experiment abgestimmte Strukturen und Bauteile hergestellt und in magneto-optischen oder elektro-optischen Messungen untersucht. Um elektrische Felder entlang der Wachstumsrichtung anlegen zu können, d.h. in vertikaler Geometrie, wurden dotierte Resonatoren verwendet, die mit elektrischen Kontakten auf der Probenoberfläche und -rückseite versehen wurden. In diesen Bauteilen wurde die Energieverschiebung im elektrischen Feld untersucht, der sogenannte Stark-Effekt. Dieser im linearen Regime bereits mehrfach demonstrierte Effekt wurde systematisch auf den nichtlinearen Bereich des Polariton-Lasings erweitert. Dabei wurde besonderes Augenmerk auf die Probengeometrie und deren Einfluss auf die beobachteten Energieverschiebungen gelegt. Die Untersuchungen von Proben mit planarer, semi-planarer und Mikrotürmchen-Geometrie zeigen, dass ein lateraler Einschluss der Ladungsträger, wie er im Mikrotürmchen erzielt wird, zu einer Umkehrung der Energieverschiebung führt. Während in dieser Geometrie mit zunehmender Feldstärke eine Blauverschiebung des unteren Polaritons gemessen wird, die durch Abschirmungseffekte erklärt werden kann, wird in planarer und semi-planarer Geometrie die erwartete Rotverschiebung beobachtet. In beiden Fällen können, je nach Verstimmung, Energieverschiebungen im Bereich von einigen hundert µeV gemessen werden. Die gemessenen Energieverschiebungen zeigen gute Übereinstimmung mit den Werten, die nach einem Modell gekoppelter Oszillatoren berechnet wurden. Weiterhin werden vergleichbare Energieverschiebungen unter- und oberhalb der Schwelle zum Polariton-Lasing beobachtet, sodass der Polariton-Stark-Effekt als eindeutiges Merkmal erachtet werden kann, anhand dessen optisch angeregte Polariton- und Photon-Laser eindeutig unterschieden werden können. Wird das elektrische Feld nicht entlang der Wachstumsrichtung angelegt, sondern senkrecht dazu in der Ebene der Quantenfilme, dann kommt es schon bei geringen Feldstärken zur Feldionisation von Elektron-Loch-Paaren. Um diese Feldgeometrie zu realisieren, wurde ein Verfahren entwickelt, bei dem Kontakte direkt auf die durch einen Ätzvorgang teilweise freigelegten Quantenfilme eines undotierten Mikroresonators aufgebracht werden. Durch das Anlegen einer Spannung zwischen den lateralen Kontakten kann die Polariton-Emission unterdrückt werden, wobei sich die Feldabhängigkeit der Polariton-Besetzung durch ein Modell gekoppelter Ratengleichungen reproduzieren lässt. Die neuartige Kontaktierung erlaubt es weiterhin den Photostrom in den Quantenfilmen zu untersuchen, der proportional zur Dichte freier Ladungsträger ist. Dadurch lässt sich zeigen, dass die zwei Schwellen mit nichtlinearem Anstieg der Emission, die in derartigen Proben häufig beobachtet werden, auf grundsätzlich verschiedene Verstärkungsmechanismen zurückgehen. An der zweiten Schwelle wird ein Abknicken des leistungsabhängigen Photostroms beobachtet, da dort freie Ladungsträger als Reservoir des Photon-Lasings dienen, deren Dichte an der Schwelle teilweise abgeklemmt wird. Die erste Schwelle hingegen, die dem Polariton-Lasing zugeordnet wird, hat keinen Einfluss auf den linear mit der Anregungsleistung ansteigenden Photostrom, da dort gebundene Elektron-Loch-Paare als Reservoir dienen. Mittels angepasster Ratengleichungsmodelle für Polariton- und Photon-Laser lässt sich der ermittelte Verlauf der Ladungsträgerdichte über den gesamten Leistungsbereich qualitativ reproduzieren. Abschließend wird durch ein magnetisches Feld der Einfluss der Licht-Materie-Wechselwirkung auf die Elektron-Loch-Bindung im Regime der sehr starken Kopplung beleuchtet. Durch die Messung der diamagnetischen Verschiebung wird der mittlere Elektron-Loch-Abstand von unterem und oberem Polariton für zwei Resonatoren mit unterschiedlich starker Licht-Materie-Wechselwirkung bestimmt. Bei geringer Kopplungsstärke werden die Hybridmoden in guter Näherung als Linearkombinationen der ungekoppelten Licht- und Materie-Moden beschrieben. Für den Resonator mit großer Kopplungsstärke wird eine starke Asymmetrie zwischen unterem und oberem Polariton beobachtet. Die diamagnetische Verschiebung des oberen Polaritons steigt mit zunehmender Verstimmung auf bis etwa 2,1 meV an, was fast eine Größenordnung über der Verschiebung des unteren Polaritons (0,27 meV) bei derselben Verstimmung liegt und die Verschiebung des ungekoppelten Quantenfilms um mehr als den Faktor 2 übersteigt. Das bedeutet, dass das untere Polariton durch eine Wellenfunktion beschrieben wird, dessen Materie-Anteil einen verringerten mittleren Elektron-Loch-Abstand aufweist. Im oberen Polariton ist dieser mittlere Radius deutlich größer als der eines Elektron-Loch-Paars im ungekoppelten Quantenfilm, was sich durch eine von Photonen vermittelte Wechselwirkung mit angeregten und Kontinuumszuständen des Quantenfilms erklären lässt. N2 - Strong light-matter interaction in semiconductor microcavities leads to the formation of eigenmodes with mixed light-matter characteristics, so-called polaritons. The unique properties of these bosonic quasiparticles may be exploited to realize novel devices, such as polariton-lasers which rely on stimulated scattering instead of stimulated emission, which in turn triggers photon-lasing. Polariton states are directly accessible in spectroscopic experiments and can be subjected to almost arbitrary potential landscapes which could lead to numerous applications, for instance in quantum simulation or emulation. External electric and magnetic fields can be used to gain insights into polaritons that are not available in all-optical experiments. The matter part of the hybrid modes is accessed by the external fields that do not interact with purely photonic modes. Furthermore, in-situ manipulation of the polariton energy by external fields could be used to create dynamic potentials. This thesis is therefore focussed on studying different aspects of light-matter coupling under the influence of external fields. To this end, structures and devices tailored to the specific experiments were fabricated and investigated in electro-optical or magneto-optical measurements. Doped microcavities with electrical contacts on the sample surface and back side were used to apply electric fields along the growth direction, i.e. in vertical geometry. The energy shift in an electric field, the so-called Stark effect, was investigated in these devices. In this work, measurements of the polariton Stark effect, which has previously been demonstrated in the linear regime, were systematically extended to the nonlinear regime of polariton-lasing with special attention paid to the sample geometry and its influence on the observable energy shifts. Investigations of samples with planar, semi-planar and micropillar geometries show that lateral carrier confinement in a micropillar leads to an inversion of the energy shift. While in this geometry a blueshift with increasing field strength is measured, which can be explained by screening effects, the expected redshift is restored in planar and semi-planar geometries. In both cases, detuning-dependent energy shifts of up to hundreds of µeV are observed in good agreement with values calculated with a model of coupled harmonic oscillators. Furthermore, comparable shifts below and above the polariton-lasing threshold are observed both in the semi-planar and in the micropillar geometry. The polariton Stark effect may therefore be considered as criterion to unambiguously distinguish optically excited polariton- and photon-lasers. If the electric field is not oriented along the growth direction but perpendicular to it, i.e. in the plane of the quantum wells, then field ionization of electron-hole pairs occurs already at low field strengths. To realize this field geometry, a process was developed to deposit electrical contacts directly onto the quantum wells of an undoped microcavity which are partially exposed in an etching step. The polariton emission can be suppressed by applying voltage to the lateral contacts and the dependency of the polariton occupation upon the electric field is reproduced using a set of coupled rate equations. This novel contacting technique furthermore allows to measure the photocurrent in the quantum wells which is proportional to the free carrier density. The two thresholds of nonlinear emission, which are commonly observed in similar samples, can then be shown to rely on fundamentally different gain mechanisms. A kink in the power dependence of the photocurrent is observed at the second threshold, where free carriers act as reservoir for photon-lasing which is why their density is partially clamped at threshold. The first threshold on the other hand, which is attributed to polariton-lasing, has no influence on the linear increase of the photocurrent with increasing excitation power, since there bound electron-hole pairs act as reservoir. The experimentally determined power dependence of the photocurrent is reproduced qualitatively over the whole range of excitation powers using adapted rate equation models for polariton- and photon-lasers. Finally, a magnetic field is used to reveal the impact of light-matter interactions on electron-hole coupling in the regime of very strong coupling. By measuring the diamagnetic shift, the average electron-hole separations of lower and upper polariton are determined for two microcavities with different light-matter coupling strengths. At small coupling strength, describing the hybrid modes as linear combinations of uncoupled light and matter modes is a valid approximation. At large coupling strength, significant asymmetries between lower and upper polariton are observed. With increasing detuning, the upper polariton diamagnetic shift increases up to 2.1 meV, almost an order of magnitude larger than the lower polariton shift (0.27 meV) at the same detuning and more than twice as large as the bare quantum well diamagnetic shift. Thus, the lower polariton is described by a wavefunction with a matter part exhibiting a decreased average electron-hole separation. For the upper polariton, this average radius is much larger than that of an electron-hole pair in the uncoupled quantum well which can be explained by photon-mediated interactions with excited and continuum states of the quantum well. KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Exziton-Polariton KW - Quantenwell KW - Optischer Resonator KW - Polariton Lasing KW - Quantum confined Stark effect KW - Very strong coupling KW - Mikroresonator Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-207397 ER - TY - THES A1 - Bunzmann, Nikolai Eberhard T1 - Excited State Pathways in 3rd Generation Organic Light-Emitting Diodes T1 - Pfade angeregter Zustände in Organischen Leuchtdioden dritter Generation N2 - This work revealed spin states that are involved in the light generation of organic light-emitting diodes (OLEDs) that are based on thermally activated delayed fluorescence (TADF). First, several donor:acceptor-based TADF systems forming exciplex states were investigated. Afterwards, a TADF emitter that shows intramolecular charge transfer states but also forms exciplex states with a proper donor molecule was studied. The primary experimental technique was electron paramagnetic resonance (EPR), in particular the advanced methods electroluminescence detected magnetic resonance (ELDMR), photoluminescence detected magnetic resonance (PLDMR) and electrically detected magnetic resonance (EDMR). Additional information was gathered from time-resolved and continuous wave photoluminescence measurements. N2 - In dieser Arbeit wurden Spinzustände identifiziert, die an der Lichterzeugung von organischen Leuchtdioden beteiligt sind, welche auf thermisch aktivierter verzögerter Fluoreszenz (engl. TADF) basieren. Zuerst wurden mehrere Donor:Akzeptor basierte TADF Systeme untersucht. Danach wurde ein TADF Emitter studiert, welcher intramolekulare Ladungstransfer Zustände (engl. CT states) zeigt, aber auch Exziplex Zustände mit einem geeigneten Donor Molekül bildet. In erster Linie wurde die experimentelle Methode der Elektronenspinresonanz (ESR) genutzt, insbesondere die erweiterten Techniken Elektrolumineszenz detektierte Magnetresonanz (ELDMR), Photolumineszenz detektierte Magnetresonanz (PLDMR) und elektrisch detektierte Magnetresonanz (EDMR). Zusätzliche Informationen wurden aus zeitaufgelösten und dauerstrich Photolumineszenz Messungen gewonnen. KW - Elektronenspinresonanz KW - Technische Optik KW - Nanometerbereich KW - OLEDs Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-220786 ER - TY - JOUR A1 - Bunzmann, Nikolai A1 - Krugmann, Benjamin A1 - Weissenseel, Sebastian A1 - Kudriashova, Liudmila A1 - Ivaniuk, Khrystyna A1 - Stakhira, Pavlo A1 - Cherpak, Vladyslav A1 - Chapran, Marian A1 - Grybauskaite‐Kaminskiene, Gintare A1 - Grazulevicius, Juozas Vidas A1 - Dyakonov, Vladimir A1 - Sperlich, Andreas T1 - Spin‐ and Voltage‐Dependent Emission from Intra‐ and Intermolecular TADF OLEDs JF - Advanced Electronic Materials N2 - Organic light emitting diodes (OLEDs) based on thermally activated delayed fluorescence (TADF) utilize molecular systems with a small energy splitting between singlet and triplet states. This can either be realized in intramolecular charge transfer states of molecules with near‐orthogonal donor and acceptor moieties or in intermolecular exciplex states formed between a suitable combination of individual donor and acceptor materials. Here, 4,4′‐(9H,9′H‐[3,3′‐bicarbazole]‐9,9′‐diyl)bis(3‐(trifluoromethyl) benzonitrile) (pCNBCzoCF\(_{3}\)) is investigated, which shows intramolecular TADF but can also form exciplex states in combination with 4,4′,4′′‐tris[phenyl(m‐tolyl)amino]triphenylamine (m‐MTDATA). Orange emitting exciplex‐based OLEDs additionally generate a sky‐blue emission from the intramolecular emitter with an intensity that can be voltage‐controlled. Electroluminescence detected magnetic resonance (ELDMR) is applied to study the thermally activated spin‐dependent triplet to singlet up‐conversion in operating devices. Thereby, intermediate excited states involved in OLED operation can be investigated and the corresponding activation energy for both, intra‐ and intermolecular based TADF can be derived. Furthermore, a lower estimate is given for the extent of the triplet wavefunction to be ≥ 1.2 nm. Photoluminescence detected magnetic resonance (PLDMR) reveals the population of molecular triplets in optically excited thin films. Overall, the findings allow to draw a comprehensive picture of the spin‐dependent emission from intra‐ and intermolecular TADF OLEDs. KW - color tuning KW - exciplexes KW - organic light emitting diodes KW - spin KW - triplets Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-224434 VL - 7 IS - 3 ER - TY - THES A1 - Böckler, Carolin T1 - Photon-Exziton Wechselwirkung in Fabry-Pérot-Mikroresonatoren auf Basis von III-V Halbleitern T1 - Photon-exciton coupling in Fabry-Pérot-microresonators on the basis of III-V semiconductors N2 - Die enormen Fortschritte im Bereich der Halbleiter-Nanotechnologie haben es in den letzten Jahren erlaubt, quantenoptische Phänomene nicht nur in atomaren Systemen, sondern auch mehr und mehr in Festkörpern zu beobachten. Von besonderer Bedeutung ist hierbei die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie im Rahmen der Kavität-Quantenelektrodynamik, kurz cQED. Das große Interesse an diesem sehr aktiven Feld der modernen Quantenoptik erklärt sich über die mögliche Anwendung von cQED-Effekten in neuartigen Lichtquellen und Elementen der Quanteninformationsverarbeitung. Halbleiterstrukturen zeichnen sich in diesem Zusammenhang durch eine potentiell hohe Skalierbarkeit sowie ein kompaktes und effzientes Design aus. Die gewünschte Wechselwirkung kann jedoch nur in qualitativ hochwertigen Halbleiterstrukturen mit quasi nulldimensionalem Licht- und Ladungsträgereinschluss realisiert werden. Daher wird weltweit mit hohem technologischen Aufwand an der Realisierung von Mikroresonatoren mit Quantenpunkten als diskrete Photonenemitter geforscht. Erste Erfolge auf diesem Gebiet haben es erlaubt, Licht-Materie-Wechselwirkung im Regime der schwachen, von dissipativen Verlusten geprägten Kopplung zu verwirklichen. Vor diesem Hintergrund beschäftigt sich die vorliegende Arbeit mit dem kohärenten Kopplungsverhalten zwischen einzelnen Quantenpunkt-Exzitonen und dem Vakuumfeld von Mikroresonatoren. Das Hauptziel dieser Arbeit ist es, den experimentellen Nachweis der starken Kopplung in III-V Fabry-Pérot Mikroresonatoren mit Quantenpunkten als aktive Schicht zu erbringen. Darüber hinaus wird aber auch die kohärente Kopplung von zwei Quantenpunkt-Exzitonen über das Vakuumfeld des Resonators experimentell untersucht. Quantenpunkt-Mikroresonatorstrukturen sind aufgrund ihrer hohen Güten und großen Purcell-Faktoren weiterhin prädestiniert für den Einsatz als Mikrolaser mit sehr geringer Laserschwelle. Neben der Herstellung und Charakterisierung von Mikrolasern mit großen Q-Faktoren befasst sich die vorliegende Arbeit mit dem Einfluß einzelner Quantenpunkt-Exzitonen auf das Lasing-Verhalten eines Mikroresonators, mit dem Fernziel einen Einzelquantenpunkt-Laser zu realisieren. Für die Verwirklichung dieser beiden Hauptziele werden Mikroresonatoren höchster Güte benötigt. Dies stellt enorme Anforderungen an die Technologie der Mikroresonatoren. Der vertikale Aufbau der hier vorgestellten GaAs/AlAs Fabry-Pérot Mikroresonatoren mit ihren InGaAs-Quantenpunkten als aktive Schicht wird mittels Molekularstrahlepitaxie realisiert.... N2 - The enormous progress in semiconductor nanotechnology has allowed observing quantumoptical phenomena so far not only in atomic systems but also in solids. Interaction between light and matter in the context of cavity quantum electrodynamics (cQED) have drawn particular attention from many researcher, because possible application of cQED effects in new types of light sources and elements of quantum information processing is a highly compelling research perspective. Semiconductor structures are distinguished in this context by a potentially high scalability, as well as a compact and efficient design. The desired interaction can only be realized in high-quality semiconductor structures with quasi zero-dimensional confinement for light and carrier. Therefore, the realization of microresonators with quantum dots as discrete photon emitters pushed this field of research forward, worldwide. The first breakthrough in this area demonstrated the interaction between light and matter in the regime of weak coupling, dominated by dissipative coupling losses. Considering this background, the present work deals with the coherent coupling behavior between individual quantum dot excitons and the vacuum field of microresonators. The main goal of this work is the experimental proof of strong coupling between III-V Fabry-Pérot microresonators and quantum dots used as an active medium. In addition, the coherent coupling of two quantum dot excitons and the vacuum field of the resonator is experimentally investigated. Quantum dot microresonator structures are furthermore predestined to be used as microlasers with very low laser threshold resulting from their high quality and large Purcell factors. Apart from fabrication and characterization of the microlasers with large Q-factors, the present work studies the influence of an individual quantum dot exciton on the lasing behavior of a microcavity to realize the ultimate goal of a single quantum dot laser. For the realization of both goals microresonators with highest quality factors are required. This puts enormous pressure on the technological development of microresonators. The vertical structure of the presented GaAs/AlAs Fabry-Pérotmicroresonators with InGaAs quantum dots as the active region is realized by molecular beam epitaxy. The lateral structure of the microresonators is transmitted to the probe material by high-resolution electron beam lithography. A dry chemical etching process formed the cylindrical shape of the resonator. The experimental approach to the coupling behavior between quantum dot excitons with the vacuum field of the resonator is mainly studied by high-resolution microphotoluminescence spectroscopy. KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Fabry-Pérot-Resonator KW - Mikrosystemtechnik KW - Starke Kopplung KW - Starke Kopplung KW - Lasing KW - Microresonator KW - Mikrokavität KW - strong coupling KW - lasing KW - microresonator KW - microcavity Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53543 ER - TY - THES A1 - Büttner, Bastian T1 - Micromagnetic Sensors and Dirac Fermions in HgTe Heterostructures T1 - Mikromagnetische Sensoren und Dirac Fermionen in HgTe Heterostrukturen N2 - Within the scope of this thesis two main topics have been investigated: the examination of micromagnetic sensors and transport of massive and massless Dirac fermions in HgTe quantum wells. For the investigation of localized, inhomogeneous magnetic fields, the fabrication and characterization of two different non-invasive and ultra sensitive sensors has been established at the chair ”Experimentelle Physik” of the University of Würzburg. The first sensor is based on the young technique named micro-Hall magnetometry. The necessary semiconductor devices (Hall cross structures) were fabricated by high-resolution electron beam lithography based on two different two dimensional electron gases (2DEGs), namely InAs/(Al,Ga)Sb- and HgTe/(Hg,Cd)Te- heterostructures. The characteristics have been examined in two different ways. Measurements in homogeneous magnetic fields served for characterization of the sensors, whereas the investigation of artificially produced sub-µm magnets substantiates the suitability of the devices for the study of novel nanoscale magnetic materials (e.g. nanowires). Systematic experiments with various magnets are in accordance with the theory of single-domain particles and anisotropic behavior due to shapes with high aspect ratio. The highest sensitivity for strongly localized fields was obtained at T = 4.2 K for a (200x200) nm^2 Hall cross - made from shallow, high mobility HgTe 2DEG. Although the field resolution was merely δB ≈ 100 µT, the nanoscale sensor size yields an outstanding flux resolution of δΦ = 2 10^(−3) Φ0, where Φ0 = h/2e is the flux quantum. Translating this result in terms of magnetic moment, the sensitivity allows for the detection of magnetization changes of a particle centered on top of the sensor as low as δM ≈ 10^2 µB, with the magnetic moment of a single electron µB, the Bohr magneton. The further examination of a permalloy nanomagnet with a cross-section of (100x20) nm^2 confirms the expected resolution ability, extracted from the noise of the sensor. The observed high signal-to-noise ratio validates the detection limit of this sensor in terms of geometry. This would be reached for a magnet (same material) with quadratic cross-section for an edge length of 3.3 nm. Moreover, the feasibility of this sensor for operation in a wide temperature range (T = mK... > 200 K) and high magnetic fields has been confirmed. The second micromagnetic sensor is the micro-SQUID (micro-Superconducting-QUantum-Interference-Device) based on niobium. The typical sensor area of the devices built in this work was (1.0x1.0) µm^2, with constrictions of about 20 nm. The characterization of this device demonstrates an amazing field sensitivity (regarding its size) of δB < 1 µT. Even though the sensor was 25 times larger than the best micro-Hall sensor, it provided an excellent flux resolution in the order of δΦ ≈ 5 10^(−4) Φ0 and a similar magnetic moment resolution of δM ≈ 10^2 µB. Furthermore, the introduction of an ellipsoidal permalloy magnet (axes: 200 nm and 400 nm, thickness 30 nm) substantiates the suitability for the detection of minuscule, localized magnetic fields. The second part of the thesis deals with the peculiar transport properties of HgTe quantum wells. These rely on the linear contribution to the band structure inherent to the heterostructure. Therefore the system can be described by an effective Dirac Hamiltonian, whose Dirac mass is tunable by the variation of the quantum well thickness. By fabrication and characterization of a systematical series of substrates, a system with vanishing Dirac mass (zero energy gap) has been confirmed. This heterostructure therefore resembles graphene (a monolayer of graphite), with the difference of exhibiting only one valley in the energy dispersion of the Brillouin zone. Thus parasitical intervalley scattering cannot occur. The existence of this system has been proven by the agreement of theoretical predictions, based on widely accepted band structure calculations with the experiment (Landau level dispersion, conductivity). Furthermore, another particularity of the band structure - the transition from linear to parabolic character - has been illustrated by the widths of the plateaus in the quantum Hall effect. Finally, the transport of ”massive” Dirac fermions (with finite Dirac mass) is investigated. In particular the describing Dirac Hamiltonian induces weak localization effects depending on the Dirac mass. This mechanism has not been observed to date, and survives in higher temperatures compared to typical localization mechanisms. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden zwei Themenbereiche bearbeitet: die Untersuchung von mikromagnetischen Sensoren und der Transport von massiven und masselosen Dirac Fermionen in HgTe Quantenwällen. Für die Untersuchung von lokalisierten, inhomogenen Magnetfeldern wurde die Herstellung und Charakterisierung von zwei unterschiedlichen nicht-invasiven und hochempfindlichen Sensoren am Lehrstuhl für Experimentelle Physik III der Universität Würzburg etabliert. Der erste Sensor beruht auf der noch recht jungen Methode der Mikro-Hall-Magnetometrie. Die dafür notwendigen Halbleiterbauteile (Hallkreuzstrukturen) wurden mit höchstauflösender Elektronenstrahllithografie auf Basis von zwei verschiedenen zweidimensionalen Elektronengasen (2DEGs) hergestellt, genauer InAs/(Al,Ga)Sb- und HgTe/(Hg,Cd)Te- Halbleiterheterostrukturen. Nachfolgend wurden deren Charakteristika auf zwei verschiedene Arten untersucht. Messungen in homogenen Magnetfeldern dienten der Charakterisierung der Sensoren, während die Untersuchung von künstlich hergestellten sub-Mikrometermagneten die Eignung der Bauteile für die Detektion neuartiger magnetischer Materialien auf der Nanoskala (z.B. Nanodrähte) nachweist. Systematische Messungen an Magneten unterschiedlicher Ausdehnungen stimmen mit theoretischen Vorausbetrachtungen in Bezug auf Einzeldomänenteilchen und Formanisotropie überein. Die höchste Empfindlichkeit für stark lokalisierte Magnetfelder wurde mit einem (200x200)nm^2 großen Hallkreuz - hergestellt aus einem oberflächennahen, hochbeweglichen HgTe 2DEG - bei einer Temperatur von 4.2 K erreicht. Obwohl die Feldauflösung lediglich δB ≈ 100 µT betrug, konnte auf Grund der Miniaturisierung der Sensorfläche eine beeindruckende Flusssensitivität von δΦ ≈ 2 10^(−3) Φ0 erreicht werden, wobei Φ0 = h/2e das Flussquant darstellt. Wenn man diese Auflösung in Bezug auf die Magnetisierung betrachtet, ermöglicht der Sensor die Detektion von Magnetisierungsänderungen eines Teilchens auf der Mitte des Sensors in Höhe von δM ≈ 10^2 µB mit dem magnetischen Moment eines Elektrons, dem Bohrschen Magneton µB. Die weiteren Untersuchungen eines Permalloy-Nanomagneten mit einer Querschnittfläche von (100x20) nm^2 bestätigt die erwartete Auflösungsfähigkeit, die aus dem Rauschen des Sensors hervorgeht. Weiterhin konnte die Einsatzfähigkeit des Bauteils in einem breiten Temperaturbereich (T = mK... > 200 K) und bei hohen Magnetfeldern bestätigt werden. Bei dem zweiten mikromagnetischen Sensor handelt es sich um das Mikro-SQUID (Mikro-Superconducting-QUantum-Interference-Device) basierend auf Niob. Die Sensorfläche der in dieser Arbeit hergestellten Mikro-SQUIDs betrug typischerweise (1.0x1.0) µm^2 mit Einschnürungen im Bereich von 20 nm. Die Charakterisierung dieses Bauteils zeigt eine beeindruckende Magnetfeldauflösung von δB < 1 µT, besonders hinsichtlich der minimalen Ausdehnung des Bauteils. Obwohl die Sensorfläche 25 mal größer als die des Mikro-Hallsensors war, wurde so eine höhere Flusssensitivität von δΦ ≈ 5 10^(−4) Φ0 und eine ähnliche magnetische Momentauflösung von δM ≈ 10^2 µB erreicht. Des weiteren konnte mit der Einbringung eines ellipsoidalen Permalloy-Magneten (Achsen: 200 und 400 nm, Dicke: 30 nm) die Eignung zur Detektion winziger lokaler Magnetfelder konkretisiert werden. Im zweiten Teil der Arbeit sind die besonderen Transporteigenschaften von HgTe Quantenwällen, die auf dem linearen Anteil in der Bandstruktur beruhen, untersucht worden. Das System kann mit einem Dirac Hamiltonian beschrieben werden, dessen Diracmasse durch Variation der Quantenwalldicke beeinflusst werden kann. Im Verlauf der Arbeit konnte durch Herstellung und Charakterisierung einer systematischen Serie von Substraten ein System mit verschwindender Diracmasse (Energielücke gleich 0) bestätigt werden. Diese Halbleiterheterostruktur gleicht damit Graphen (eine Monolage von Graphit), mit dem Unterschied, dass es in der Brillouinzone nur eine Elektronensenke aufweist und demzufolge keine störende Intervalley-Streuung auftreten kann. Die Existenz dieses Systems konnte durch die Übereineinstimmung von Vorhersagen aus theoretischen Bandstrukturrechnungen mit dem Experiment (Verlauf der Landauniveaus, Leitfähigkeit) bestätigt werden. Außerdem konnte die Besonderheit der Bandstruktur - der Übergang von linearem zu quadratischem Charakter - anhand der Plateauweiten im Quanten-Hall-Effekt veranschaulicht werden. Im weiteren Verlauf wurde der Transport von ”massiven” Dirac Fermionen (mit endlicher Diracmasse) untersucht. Im Besonderen führt der beschreibende Dirac Hamiltonian in Abhängigkeit von der Diracmasse zu schwachen Lokalisierungeffekten, die bis dato noch nicht beobachtet wurden und im Vergleich zu typischen Mechanismen bis zu weit höheren Temperaturen überleben. KW - Magnetischer Sensor KW - Mikrohallmagnetometrie KW - Mikro-SQUID KW - HgTe KW - Micro-Hall Magnetometry KW - Micro-SQUID KW - HgTe KW - Quecksilbertellurid KW - Heterostruktur Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-72556 ER - TY - THES A1 - Carinci, Flavio T1 - Quantitative Characterization of Lung Tissue Using Proton MRI T1 - Quantitative Charakterisierung des Lungengewebes mithilfe von Proton-MRT N2 - The focus of the work concerned the development of a series of MRI techniques that were specifically designed and optimized to obtain quantitative and spatially resolved information about characteristic parameters of the lung. Three image acquisition techniques were developed. Each of them allows to quantify a different parameter of relevant diagnostic interest for the lung, as further described below: 1) The blood volume fraction, which represents the amount of lung water in the intravascular compartment expressed as a fraction of the total lung water. This parameter is related to lung perfusion. 2) The magnetization relaxation time T\(_2\) und T� *\(_2\) , which represents the component of T\(_2\) associated with the diffusion of water molecules through the internal magnetic field gradients of the lung. Because the amplitude of these internal gradients is related to the alveolar size, T\(_2\) und T� *\(_2\) can be used to obtain information about the microstructure of the lung. 3) The broadening of the NMR spectral line of the lung. This parameter depends on lung inflation and on the concentration of oxygen in the alveoli. For this reason, the spectral line broadening can be regarded as a fingerprint for lung inflation; furthermore, in combination with oxygen enhancement, it provides a measure for lung ventilation. N2 - Die Magnetresonanztomographie (MRT) stellt ein einzigartiges Verfahren im Bereich der diagnostischen Bildgebung dar, da sie es ermöglicht, eine Vielzahl an diagnostischen Informationen ohne die Verwendung von ionisierenden Strahlen zu erhalten. Die Anwendung von MRT in der Lunge erlaubt es, räumlich aufgelöste Bildinformationen über Morphologie, Funktionalität sowie über die Mikrostruktur des Lungengewebes zu erhalten und diese miteinander zu kombinieren. Für die Diagnose und Charakterisierung von Lungenkrankheiten sind diese Informationen von höchstem Interesse. Die Lungenbildgebung stellt jedoch einen herausfordernden Bereich der MRT dar. Dies liegt in der niedrigen Protondichte des Lungenparenchyms begründet sowie in den relativ kurzen Transversal- Relaxationszeiten T\(_2\) und T� *\(_2\) , die sowohl die Bildau� ösung als auch das Signal-zu-Rausch Verhältnis beeinträchtigen. Des Weiteren benötigen die vielfältigen Ursachen von physiologischer Bewegung, welche die Atmung, den Herzschlag und den Blut� uss in den Lungengefasen umfassen, die Anwendung von schnellen sowie relativ bewegungsunemp� ndlichen Aufnahmeverfahren, um Risiken von Bildartefakten zu verringern. Aus diesen Gründen werden Computertomographie (CT) und Nuklearmedizin nach wie vor als Goldstandardverfahren gehandhabt, um räumlich aufgelöste Bildinformationen sowohl über die Morphologie als auch die Funktionalität der Lunge zu erhalten. Dennoch stellt die Lungen- MRT aufgrund ihrer Flexibilität sowohl eine vielversprechende Alternative zu den anderen Bildgebungsverfahren als auch eine mögliche Quelle zusätzlicher diagnostischer Informationen dar. ... KW - Lung KW - MRI KW - Kernspintomografie KW - Lunge Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-151189 ER - TY - JOUR A1 - Charnukha, A. A1 - Thirupathaiah, S. A1 - Zabolotnyy, V. B. A1 - Büchner, B. A1 - Zhigadlo, N. D. A1 - Batlogg, B. A1 - Yaresko, A. N. A1 - Borisenko, S. V. T1 - Interaction-induced singular Fermi surface in a high-temperature oxypnictide superconductor JF - Scientific Reports N2 - In the family of iron-based superconductors, LaFeAsO-type materials possess the simplest electronic structure due to their pronounced two-dimensionality. And yet they host superconductivity with the highest transition temperature T\(_{c}\)\(\approx\)55K. Early theoretical predictions of their electronic structure revealed multiple large circular portions of the Fermi surface with a very good geometrical overlap (nesting), believed to enhance the pairing interaction and thus superconductivity. The prevalence of such large circular features in the Fermi surface has since been associated with many other iron-based compounds and has grown to be generally accepted in the field. In this work we show that a prototypical compound of the 1111-type, SmFe\(_{0.92}\)Co\(_{0.08}\)AsO, is at odds with this description and possesses a distinctly different Fermi surface, which consists of two singular constructs formed by the edges of several bands, pulled to the Fermi level from the depths of the theoretically predicted band structure by strong electronic interactions. Such singularities dramatically affect the low-energy electronic properties of the material, including superconductivity. We further argue that occurrence of these singularities correlates with the maximum superconducting transition temperature attainable in each material class over the entire family of iron-based superconductors. KW - electronic structure KW - photoemission spectroscopy KW - iron pnictides KW - chalcogenides KW - ARPES Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-151987 VL - 5 IS - 10392 ER - TY - JOUR A1 - Chenari, Hossein Mahmoudi A1 - Seibel, Christoph A1 - Hauschild, Dirk A1 - Reinert, Friedrich A1 - Abdollahian, Hossein T1 - Titanium Dioxide Nanoparticles: Synthesis, X-Ray Line Analysis and Chemical Composition Study JF - Materials Research N2 - TiO2 nanoparticleshave been synthesized by the sol-gel method using titanium alkoxide and isopropanolas a precursor. The structural properties and chemical composition of the TiO2 nanoparticles were studied usingX-ray diffraction, scanning electron microscopy, and X-ray photoelectron spectroscopy.The X-ray powder diffraction pattern confirms that the particles are mainly composed of the anatase phase with the preferential orientation along [101] direction. The physical parameters such as strain, stress and energy density were investigated from the Williamson- Hall (W-H) plot assuming a uniform deformation model (UDM), and uniform deformation energy density model (UDEDM). The W-H analysis shows an anisotropic nature of the strain in nanopowders. The scanning electron microscopy image shows clear TiO2 nanoparticles with particle sizes varying from 60 to 80nm. The results of mean particle size of TiO2 nanoparticles show an inter correlation with the W-H analysis and SEM results. Our X-ray photoelectron spectroscopy spectra show that nearly a complete amount of titanium has reacted to TiO2 KW - TiO\(_2\) KW - Nanoparticles KW - X-ray analysis KW - SEM KW - XPS Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-165807 VL - 19 IS - 6 ER - TY - JOUR A1 - China, Swarup A1 - Burrows, Susannah M. A1 - Wang, Bingbing A1 - Harder, Tristan H. A1 - Weis, Johannes A1 - Tanarhte, Meryem A1 - Rizzo, Luciana V. A1 - Brito, Joel A1 - Cirino, Glauber G. A1 - Ma, Po-Lun A1 - Cliff, John A1 - Artaxo, Paulo A1 - Gilles, Mary K. A1 - Laskin, Alexander T1 - Fungal spores as a source of sodium salt particles in the Amazon basin JF - Nature Communications N2 - In the Amazon basin, particles containing mixed sodium salts are routinely observed and are attributed to marine aerosols transported from the Atlantic Ocean. Using chemical imaging analysis, we show that, during the wet season, fungal spores emitted by the forest biosphere contribute at least 30% (by number) to sodium salt particles in the central Amazon basin. Hydration experiments indicate that sodium content in fungal spores governs their growth factors. Modeling results suggest that fungal spores account for ~69% (31–95%) of the total sodium mass during the wet season and that their fractional contribution increases during nighttime. Contrary to common assumptions that sodium-containing aerosols originate primarily from marine sources, our results suggest that locally-emitted fungal spores contribute substantially to the number and mass of coarse particles containing sodium. Hence, their role in cloud formation and contribution to salt cycles and the terrestrial ecosystem in the Amazon basin warrant further consideration. KW - atmospheric chemistry KW - biogeochemistry KW - environmental sciences Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-222492 VL - 9 ER - TY - THES A1 - Choli, Morwan T1 - Hybridmethoden zur Reduzierung der spezifischen Absorptionsrate für neuroradiologische MRT-Untersuchungen an Hochfeldsystemen T1 - Hybrid methods for reducing specific Absorption rate in neuroradiologic MRI-examinations at high-field MR-systems N2 - Die klinische Magnetresonanztomografie (MRT) operiert meist bei einer Magnetfeldstärke von 1,5 Tesla (T). Es halten jedoch immer mehr 3T MRT-Systeme Einzug im klinischen Alltag und seit kurzem auch 7T Ganzkörper-MRT-Systeme in die Grundlagenforschung. Höhere Magnetfeldstärken führen grundsätzlich zum einem verbesserten Signal-zu-Rausch- Verhältnis, welches sich gewinnbringend in eine erhöhte Ortsauflösung oder schnellere Bildaufnahme äußert. Ein Nachteil ist aber die dabei im Patienten deponierte Hochfrequenz-Energie (HF-Energie), welche quadratisch mit ansteigender Feldstärke zusammenhängt. Charakterisiert wird diese durch die spezifische Absorptionsrate (SAR) und ist durch vorgegebene gesetzliche Grenzwerte beschränkt. Moderne, SAR-intensive MRT-Techniken (z.B. Multispinecho-Verfahren) sind bereits bei 1,5T nahe den zulässigen SAR-Grenzwerten und somit nicht unverändert auf Hochfeld-Systeme übertragbar. In dieser Arbeit soll das Potential modularer Hybrid-MRT-Techniken genutzt werden, um das SAR bei besonders SAR-intensiven MRT-Verfahren ohne signifikante Einbußen in der Bildqualität erheblich zu verringern. Die Hybrid-Techniken sollen in Verbindung mit zusätzlichen Methoden der SAR-Reduzierung den breiteren Einsatz SAR-intensiver MRT-Techniken an hohen Magnetfeldern ermöglichen. Ziel dieser Arbeit ist es, routinefähige und SAR-reduzierte MRT-Standard-Protokolle für neuroanatomische Humanuntersuchungen mit räumlicher Höchstauflösung bei Magnetfeldern von 3T und 7T zu etablieren. N2 - Spin echo based MRI sequences builds one of the main priorities in the medical/-morphological MRI imaging. Especially T2-weighted spin-echo sequences and the multi-spin-echo RARE imaging sequence represents one of the basic methods, which allows to minimize measurement times down to minutes or seconds. Modern MRI systems usually have a magnetic field strength beyond 1.5T. In order to acquire high resolution images with acceptable acquisition times, high RF power is needed. In many cases the intrinsic safety limits of the radiated power are already exeeded at field strengths of 3T. This leads often to restrictions for the full performance. In research systems of 7T and more T2-weighted images are only feasible with significant amount of time. Especially in RARE imaging methods, which require a large number of refocusing pulses, this is a significant restriction factor. Therefore, in recent years there were further development of hybrid sequences which combines different acquisition methods together into one, to exploit their fully advantages of the basic methods and to minimize ... KW - Kernspintomografie KW - spezifische Absorptionsrate KW - Magnetresonanztomografie KW - Hybridbildgebung KW - Absorption Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-100023 ER - TY - JOUR A1 - Christ, Andreas A1 - Härtl, Patrick A1 - Kloster, Patrick A1 - Bode, Matthias A1 - Leisegang, Markus T1 - Influence of band structure on ballistic transport revealed by molecular nanoprobe JF - Physical Review Research N2 - In this study we characterize the tautomerization of HPc on Cu(111) as a charge-carrier-induced reversible one-electron process. An analysis of the bias-dependent tautomerization rate finds an energy threshold that corresponds to the energy of the N-H stretching mode. By using the tautomerization of the molecule as a detector for charge carrier transport in the so-called molecular nanoprobe (MONA) technique, we provide evidence for an inhomogeneous coupling between the fourfold-symmetric molecule and sixfold-symmetric surface. We conclude the study by comparing the energy dependence of charge carrier transport on the Cu(111) to the Ag(111) surface. While the MONA technique is limited to the detection of hot-electron transport for Ag(111), our data reveal that the lower onset energy of the Cu surface state also allows for the detection of hot-hole transport. The influence of surface and bulk transport on the MONA technique is discussed. KW - tautomerization KW - HPc KW - Cu(111) Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-300855 VL - 4 IS - 4 ER - TY - THES A1 - Constantino, Jennifer Anne T1 - Characterization of Novel Magnetic Materials: Ultra-Thin (Ga,Mn)As and Epitaxial-Growth MnSi Thin Films T1 - Charakterisierung von neuen magnetischen Materialien: ultradünne (Ga,Mn)As und epitaktisch gewachsene MnSi Dünnschichten N2 - The study of magnetic phases in spintronic materials is crucial to both our fundamental understanding of magnetic interactions and for finding new effects for future applications. In this thesis, we study the basic electrical and magnetic transport properties of both epitaxially-grown MnSi thin films, a helimagnetic metal only starting to be developed within our group, and parabolic-doped ultra-thin (Ga,Mn)As layers for future studies and applications. N2 - Um einerseits ein fundamentales Verständnis magnetischer Wechselwirkungen zu erhalten und andererseits neue Effekte für zukünftige Anwendungen zu finden, ist es entscheidend, magnetische Phasen spintronischer Materialien zu untersuchen. In dieser Arbeit fokussieren wir uns auf grundlegende elektrische und magnetische Transporteigenschaften zweier Materialsysteme. Das sind zum Ersten ultradünne (Ga,Mn)As Filme mit parabolischen Dotierprofilen, und zum Zweiten epitaktisch gewachsene Dünnschichten aus MnSi, einem helimagnetischen Metal, dessen Entwicklung seit Kurzem in unserer Gruppe vorangetrieben wird. KW - Galliumarsenid KW - Manganarsenide KW - Dünne Schicht KW - Magnetischer Halbleiter KW - Helimagnetism KW - Manganese Silicide KW - Gallium Manganese Arsenide KW - Ferromagnetic Semiconductors KW - Magnetic Anisotropy KW - Mangansilicide KW - Magnetotransport KW - Mangan KW - Halbleiter KW - Herstellung Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-90578 ER - TY - THES A1 - Crespo Vidal, Can Raphael T1 - Spectroscopic investigation of the three-dimensional topological insulators (MnBi\(_2\)Te\(_4\))(Bi\(_2\)Te\(_3\))\(_n\) and HgTe: band structure, orbital symmetries, and influence of the cation \(d\)-states T1 - Spektroskopische Untersuchung der dreidimensionalen topologischen Isolatoren (MnBi\(_2\)Te\(_4\))(Bi\(_2\)Te\(_3\))\(_n\) und HgTe: Bandstruktur, orbitale Symmetrien und Einfluss der kationischen \(d\)-Zustände N2 - This thesis examines the electronic properties of two materials that promise the realization and observation of novel exotic quantum phenomena. For this purpose, angle-resolved photoemission forms the experimental basis for the investigation of the electronic properties. Furthermore, the magnetic order is investigated utilizing X-ray dichroism measurements. First, the bulk and surface electronic structure of epitaxially grown HgTe in its three-dimensional topological insulator phase is investigated. In this study, synchrotron radiation is used to address the three-dimensional band structure and orbital composition of the bulk states by employing photon-energy-dependent and polarization-dependent measurements, respectively. In addition, the topological surface state is examined on in situ grown samples using a laboratory photon source. The resulting data provide a means to experimentally localize the bulk band inversion in momentum space and to evidence the momentum-dependent change in the orbital character of the inverted bulk states. Furthermore, a rather new series of van der Waals compounds, (MnBi\(_2\)Te\(_4\))(Bi\(_2\)Te\(_3\))\(_n\), is investigated. First, the magnetic properties of the first two members of the series, MnBi\(_2\)Te\(_4\) and MnBi\(_4\)Te\(_7\), are studied via X-ray absorption-based techniques. The topological surface state on the two terminations of MnBi\(_4\)Te\(_7\) is analyzed using circular dichroic, photon-energy-dependent, and spin-resolved photoemission. The topological state on the (MnBi\(_2\)Te\(_4\))-layer termination shows a free-standing Dirac cone with its Dirac point located in the bulk band gap. In contrast, on the (Bi\(_2\)Te\(_3\))-layer termination the surface state hybridizes with the bulk valences states, forming a spectral weight gap, and exhibits a Dirac point that is buried within the bulk continuum. Lastly, the lack of unambiguous evidence in the literature showing a temperature-dependent mass gap opening in these magnetic topological insulators is discussed through MnBi\(_2\)Te\(_4\). N2 - In dieser Arbeit werden die elektronischen Eigenschaften zweier Materialien untersucht, welche die Realisierung und Beobachtung neuartiger exotischer Quantenphänomene versprechen. Hierbei bildet die winkelaufgelöste Photoemission die experimentelle Grundlade für die Untersuchung der elektronischen Eigenschaften. Zudem wird die magnetische Ordnung mittels Röntgendichroismusmessungen untersucht. Zunächst wird die elektronische Volumen- und Oberflächenstruktur von epitaktisch gewachsenem HgTe in der Phase eines dreidimensionalen topologischen Isolators untersucht. In dieser Studie wird Synchrotronstrahlung verwendet, um die dreidimensionale Bandstruktur und die orbitale Zusammensetzung der Volumenzustände durch photonenenergieabhängige bzw. polarisationsabhängige Messungen zu bestimmen. Darüber hinaus wird der topologische Oberflächenzustand an in situ gewachsenen Proben mit einer Laborphotonenquelle untersucht. Die daraus resultierenden Daten ermöglichen eine Lokalisierung der Bandinversion im Impulsraum und den Nachweis der impulsabhängigen Veränderung des Orbitalcharakters der invertierten Volumenzustände. Zusätzlich wird eine relativ neue Reihe von van-der-Waals-Verbindungen, (MnBi\(_2\)Te\(_4\))(Bi\(_2\)Te\(_3\))\(_n\), untersucht. Zunächst werden die magnetischen Eigenschaften der ersten beiden Mitglieder der Reihe, MnBi\(_2\)Te\(_4\) und MnBi\(_4\)Te\(_7\), mittels Röntgenabsorptionsverfahren bestimmt. Der topologische Oberflächenzustand auf den beidem Terminierungen von MnBi\(_4\)Te\(_7\) wird unter der Verwendung von zirkularem Dichroismus, photonenenergieabhängiger sowie spinaufgelöster Photoemission analysiert. Der topologische Zustand auf der (MnBi\(_2\)Te\(_4\)-Terminierung zeigt dabei einen freistehenden Dirac-Zustand mit einem in der Volumenbandlücke liegendem Dirac-Punkt. Im Gegensatz dazu hybridisiert der Oberflächenzustand auf der (Bi\(_2\)Te\(_3\))\(_n\)-Terminierung mit den Volumenzuständen, wodurch eine Lücke im spektralen Gewicht entsteht, und weist einen Dirac-Punkt auf, der vom Volumenkontinuum überlagert ist. Abschließend wird das Fehlen einer eindeutigen Beweislage in der Literatur, die eine temperaturabhängige Öffnung einer Energielücke in diesen Materialien zeigt, anhand von (MnBi\(_2\)Te\(_4\) diskutiert. KW - ARPES KW - Topologischer Isolator KW - Bandstruktur KW - Oberflächenzustand KW - Antiferromagnetismus KW - magnetic topological insulator KW - angle-resolved photoelectron spectroscopy KW - spin-resolved ARPES Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-312931 ER - TY - JOUR A1 - Czerniuk, T. A1 - Brüggemann, C. A1 - Tepper, J. A1 - Brodbeck, S. A1 - Schneider, C. A1 - Kamp, M. A1 - Höfling, S. A1 - Glavin, B. A. A1 - Yakovlev, D. R. A1 - Akimov, A. V. A1 - Bayer, M. T1 - Lasing from active optomechanical resonators JF - Nature Communications N2 - Planar microcavities with distributed Bragg reflectors (DBRs) host, besides confined optical modes, also mechanical resonances due to stop bands in the phonon dispersion relation of the DBRs. These resonances have frequencies in the 10- to 100-GHz range, depending on the resonator's optical wavelength, with quality factors exceeding 1,000. The interaction of photons and phonons in such optomechanical systems can be drastically enhanced, opening a new route towards the manipulation of light. Here we implemented active semiconducting layers into the microcavity to obtain a vertical-cavity surface-emitting laser (VCSEL). Thereby, three resonant excitations--photons, phonons and electrons--can interact strongly with each other providing modulation of the VCSEL laser emission: a picosecond strain pulse injected into the VCSEL excites long-living mechanical resonances therein. As a result, modulation of the lasing intensity at frequencies up to 40 GHz is observed. From these findings, prospective applications of active optomechanical resonators integrated into nanophotonic circuits may emerge. KW - physical sciences KW - applied physics KW - optical physics Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-121559 VL - 5 ER - TY - THES A1 - Dantscher, Sandra T1 - Photostromspektroskopie an Nanokontakten : Tunnel- und Einzelmolekülkontakte unter Femtosekundenbeleuchtung T1 - Photocurrent spectroscopy on nanocontacts : tunnel and single molecule junctions under femtosecond illumination N2 - In dieser Arbeit wurde der lichtinduzierte Ladungstransfer in Nanokontakten untersucht. Dabei wurden sowohl Tunnel- als auch Molekülkontakte eingesetzt. Zur Präparation der Tunnelkontakte standen zwei verschiedene Methoden zur Verfügung: mechanisch kontrollierte Bruchkontakte und elektromigrierte Nanokontakte. Die Bruchkontakttechnik bietet die Möglichkeit, den Abstand der Elektroden mit Sub-AA-Genauigkeit zu verändern, während die elektromigrierten Kontakte einen durch die Präparationsbedingungen fest vorgegebenen Abstand haben. Bei den hier untersuchten Molekülen handelt es sich um Dithiole, die über eine Schwefel-Gold-Bindung an die Elektroden gebunden sind. Die Beleuchtung erfolgte im Fall der Bruchkontakte mit ultrakurzen Laserpulsen bei 800 nm und durch Frequenzverdopplung bei 400 nm. Durch Fokussierung auf einen Radius von ca. 100 mum wurden Spitzenintensitäten von 10^7 Wcm^-2 (800 nm) bzw. 10^6 Wcm^-2 (400 nm) erreicht. Die Bruchkontakte (Tunnel- und Molekülkontakte) waren bis zu den auftretenden Maximalintensitäten von 10^7 Wcm^-2 stabil. Für alle untersuchten Tunnelkontakte konnte eine lichtinduzierte Stromkomponente von bis zu 1 nA nachgewiesen werden. Sie ist proportional zum jeweils fließenden mittleren DC-Strom und beträgt typischerweise einige Prozent davon. Dieser Strom wurde auf die thermische Ausdehnung der Elektroden auf Grund der dort durch Absorption deponierten Lichtenergie zurückgeführt. Aus der relativen Größe des lichtinduzierten Signals und einem Wert der Austrittsarbeit von Gold von ca. 4,7 eV ergibt sich eine Expansion jeder Elektrode um etwa 1 pm. Dies ist in guter Überinstimmung mit einem einfachen thermischen Modell der freitragenden Elektroden. Bei einigen Kontakten wurde noch eine weitere lichtinduzierte Stromkomponente in der Größenordnung einiger pA gefunden, die nicht von der angelegten Biasspannung abhängt, aber linear mit der Laserleistung zunimmt. Ein Modell, das diese Befunde erklärt, geht von einer asymmetrischen Anregung in den beiden Elektroden aus. Somit ergibt sich ein Nettostrom angeregter Elektronen in eine Richtung. Die dazugehörige gemessene Quanteneffizienz liegt nahe bei 1, was ein Indiz auf einen Beitrag von sekundären heißen Elektronen zum Strom ist. Auch bei den Molekülkontakten konnte eine lichtinduzierte Stromkomponente identifiziert werden, die linear von der Laserintensität abhängt. Sie wird, ähnlich wie im Fall der Tunnelkontakte, der thermisch verursachten Expansion der Elektroden zugeschrieben, allerdings ließ sich der genaue Prozess bisher noch nicht erklären. Es ist anzunehmen, dass die Zunahme der Elektrodenlänge durch eine Umordnung auf atomarer Längenskala in der vordersten Spitze der Goldelektrode kompensiert wird, da dies der duktilste Bereich des gesamten Kontakts ist. Der genaue Prozess konnte jedoch noch nicht geklärt werden. Messungen, die den Elektrodenabstand um einige AA veränderten, lieferten weitere Indizien für die Komplexität der Molekülkontakte. So trat in manchen Fällen eine starke Korrelation zwischen Veränderungen des mittleren DC-Stroms und des lichtinduzierten Signals auf, was auf einen einzelnen Transportpfad für beide Signale hindeutet. Andererseits veränderten sich die beiden Ströme teilweise aber auch unabhängig voneinander, was nur durch mehrere parallele Transportkanäle im Kontakt erklärt werden kann. Zusätzlich zum thermisch verursachten lichtinduzierten Signal wurden, wie im Fall der Tunnelkontakte, biasspannungsunabhängige Ströme identifiziert. Sie sind in der gleichen Größenordnung wie in Tunnelkontakten und werden somit der gleichen Ursache zugeschrieben, nämlich einer asymmetrischen Anregung in den Metallelektroden, die zu einem Nettostrom in einer Richtung führt. Im zweiten Teil der Arbeit wurden elektromigrierte Tunnelkontakte untersucht. Da diese Kontakte einen sehr großen Elektrodenabstand in der Größenordnung von 30 nm aufwiesen, konnte nur bei Kombination von einer Biasspannung von mehreren Volt mit Femtosekundenbeleuchtung ein Strom im Bereich von 100 fA detektiert werden. Durch Verbesserung der Fokussierung im Vergleich zu den Experimenten an den Bruchkontakten wurden Spitzenintensitäten von 10^11 Wcm^-2 erreicht. Die lichtinduzierten Tunnelströme zeigen eine quadratische Intensitätsabhängigkeit, was einem Zwei-Photonen-Prozess entspricht, sowie eine ebenfalls nichtlineare Spannungsabhängigkeit. Zur Beschreibung der Daten wurde das Modell einer Multiphotonen-Photofeldemission verwendet, das auf der Fowler-Nordheim-Formel für Feldemission basiert. Durch geeignete Wahl der Modellparameter (Elektrodenabstand, Krümmungsradius der Elektrodenspitze und Barrierenhöhe im Tunnelkontakt) war es möglich, die Spannungsabhängigkeit des lichtinduzierten Signals zu reproduzieren. N2 - The goal of the present work was the investigation of light induced charge transfer in nano contacts. In this context, tunnel and molecular contacts were employed. Tunnel contacts were prepared by two different methods: the mechanically controlled break-junction technique (MCBJ) and the electromigration of nano junctions. The MCBJs make it possible to vary the distance of the electrodes with sub-AA precision while the gap width of the electromigrated contacts has a fixed value which is determined by the preparation conditions. All molecules under investigation are dithiols that bind to the metallic electrode by a strong gold-sulfur bonding. In the experiments with the MCBJs the contacts were illuminated with ultrashort laser pulses at 800 nm and its second harmonic at 400 nm. Focussing on a spot radius of approximately 100 mum resulted in peak intensities of 10^7 Wcm^-2 for 800 nm and 10^6 Wcm^-2 for 400 nm. The MCBJs (tunnel and molecular junctions) were stable up to the maximum intensities of 10^7 Wcm^-2. For all investigated tunnel junctions a light induced current of up to 1 nA could be detected. This current is proportional to the respective average DC current through the junction (caused by an applied bias voltage) and typically amounts to some percent of it. The light induced current component was attributed to a thermal expansion of the electrodes due to photon absorption. From its relative magnitude and the work function of gold of 4.7 eV an expansion of each electrode of about 1 pm could be deduced. This is in good agreement with a simple thermal model for the freestanding electrodes. For some contacts an additional light induced current component in the range of some pA was identified. It is independent of the applied bias, but increases linearily with the laser power. A model that accounts for these findings is based on an asymmetric excitation in the two electrodes. Thus, a net current of excited electrons in one particular direction is generated. The corresponding measured quantum efficiency is approximately 1 indicating a significant contribution of secondary hot charge carriers to the current. Also, for the molecular contacts a light induced current component could be identified that depends linearily on the laser intensity. Like in the case of the tunnel contacts it is accounted for by the thermal expansion of the electrodes. However, it has not yet been possible to explain the precise mechanism. The increase of the electrode length is presumably compensated by a rearrangement on the atomic scale in the foremost part of the tip since this is the most ductile region of the whole contact. A detailed explanation however is still missing. Measurements where the electrode separation is varied by some AA provide further evidence for the complexity of the molecular junctions. In some cases a strong correlation between changes in the average DC current and the light induced signal could be observed. This suggests a single transport path for the two signals. On the other hand the signals sometimes changed independently of each other. This can only be explained by several parallel transport channels in the contact. In addition to the thermally caused light induced signal also a bias independent current could be identified, like in the case of tunnel junctions. These currents are in the same order of magnitude as in tunnel contacts and are therefore attributed to the same origin, i.e. an asymmetric excitation in the metal electrodes that causes a net current in one direction. For bias voltages up to +/- 1 V this current contribution is constant and in particular doesn't exhibit any spectral features. In the second part of the present work electromigrated tunnel contacts were investigated. These junctions exhibited a very large electrode separation of around 30 nm. Therefore, only the combination of a bias voltage of some volts and illumination with femtosecond laser pulses yielded a detectable current in the range of 100 fA. By improving the focussing with respect to the MCBJ experiments peak intensities up to 10^11 Wcm^-2 were reached. The light induced tunnel currents exhibit a quadratic intensity dependence that corresponds to a two-photon process. Moreover, the bias dependence is non-linear as well. For the description of the data a model of a multi-photon photo-field emission was used that is based on the Fowler-Nordheim equation of field emission. By a suitable choice of the model parameters (electrode separation, radius of curvature of the electrode tips and barrier height in the tunnel junction) it was possible to reproduce the bias dependence of the light-induced signal. KW - Tunnelkontakt KW - Nanostruktur KW - Elektronischer Transport KW - Lichtinduzierter Effekt KW - Ultrakurzer Lichtimpuls KW - photoinduzierter Transport KW - Tunnelkontakte KW - Molekülkontakte KW - molekulare Elektronik KW - Nanooptik KW - photoinduced transport KW - tunnel contacts KW - molecular contacts KW - molecular electronics KW - nano optics Y1 - 2006 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-18094 ER - TY - JOUR A1 - Dasenbrook, Elliot C. A1 - Lu, Luan A1 - Donnola, Shannon A1 - Weaver, David E. A1 - Gulani, Viskas A1 - Jakob, Peter M. A1 - Konstan, Michael W. A1 - Flask, Chris A. T1 - Normalized T1 Magnetic Resonance Imaging for Assessment of Regional Lung Function in Adult Cystic Fibrosis Patients - A Cross-Sectional Study JF - PLOS ONE N2 - Background: Cystic fibrosis (CF) patients would benefit from a safe and effective tool to detect early-stage, regional lung disease to allow for early intervention. Magnetic Resonance Imaging (MRI) is a safe, non-invasive procedure capable of providing quantitative assessments of disease without ionizing radiation. We developed a rapid normalized T1 MRI technique to detect regional lung disease in early-stage CF patients. Materials and Methods: Conventional multislice, pulmonary T1 relaxation time maps were obtained for 10 adult CF patients with normal spirometry and 5 healthy non-CF control subjects using a rapid Look-Locker MRI acquisition (5 seconds/imaging slice). Each lung absolute T1 map was separated into six regions of interest (ROI) by manually selecting upper, central, and lower lung regions in the left and right lungs. In order to reduce the effects of subject-to-subject variation, normalized T1 maps were calculated by dividing each pixel in the absolute T1 maps by the mean T1 time in the central lung region. The primary outcome was the differences in mean normalized T1 values in the upper lung regions between CF patients with normal spirometry and healthy volunteers. Results: Normalized T1 (nT1) maps showed visibly reduced subject-to-subject variation in comparison to conventional absolute T1 maps for healthy volunteers. An ROI analysis showed that the variation in the nT1 values in all regions was <= 2% of the mean. The primary outcome, the mean (SD) of the normalized T1 values in the upper right lung regions, was significantly lower in the CF subjects [.914 (.037)] compared to the upper right lung regions of the healthy subjects [.983 (.003)] [difference of .069 (95% confidence interval .032-.105); p=.001). Similar results were seen in the upper left lung region. Conclusion: Rapid normalized T1 MRI relaxometry obtained in 5 seconds/imaging slice may be used to detect regional early-stage lung disease in CF patients. KW - infants KW - disease KW - ventilation KW - infection KW - guidelines KW - diagnosis KW - children Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-128346 SN - 1932-6203 VL - 8 IS - 9 ER - TY - THES A1 - Daumer, Volker T1 - Phase coherent transport phenomena in HgTe quantum well structures T1 - Phasenkohärente Transportphänomene in HgTe Quantentrogstrukturen N2 - Although spintronics has aroused increasing interest, much fundamental research has to be done. One important issue is the control over the electronic spin. Therefore, spin and phase coherent transport are very important phenomena. This thesis describes experiments with mercury based quantum well structures. This narrow gap material provides a very good template to study spin related effects. It exhibits large Zeeman spin splitting and Rashba spin-orbit splitting. The latter is at least four to five times larger than in III-V semiconductors. Initially a short review on the transport theory was presented. The main focus as on quantisation effects that are important to understand the related experiments. Thus, Shubnikov-de Haas and the quantum Hall effect have been analysed. Due to the first fabrication of nanostructures on Hg-based quantum well samples, the observation of ballistic transport effects could be expected. Hence, the Landauer-B¨uttiker theory has been introduced which gives the theoretical background to understand such effects. With respect to the main topic of this thesis, phase coherence has been introduced in detail. Experiments, where coherence effects could be observed, have been explained theoretically. Here, possible measurement setups have been discussed, e.g., a ring shaped structure to investigate the Aharonov-Bohm and related effects. Due to the fact, that all experiments, described in this thesis, were performed on Hg-based samples, the exceptional position of such samples among the “classical” semiconductors has been clarified. Hg1-xMnx Te quantum wells are type-III QWs in contrast to the type-I QWs formed by e.g., GaAs/AlGaAs heterostructures. With a well width of more than 6 nm and a manganese content of less than 7% they exhibit an inverted band alignment. Band structure calculations based on self consistent Hartree calculations have been presented. The common description of a diluted magnetic semiconductor with the Brillouin function has been introduced and the experiments to obtain the empiric parameters T0 and S0 have been presented. Rashba spin-orbit splitting and giant Zeeman splitting have been explained theoretically and the magnetic ordering of a spin glass as well as the relevant interactions therein have been discussed. The next chapter describes the first realisation of nanostructures on Hg-based heterostructures. Several material specific problems have been solved, but the unique features of this material system mentioned above justify the effort. Interesting new insight could be found and will be found with these structures. Onto a series of QW samples, cross-shaped structures with several lead widths have been patterned. With the non-local resistance measurement setup, evidence for quasiballistic transport was demonstrated in cross-shaped structures with lead widths down to 0.45 mm. The non-local bend resistance and a regime of rebound trajectories as well as the anomalous Hall effect could be identified. Monte-Carlo simulations of the classical electron trajectories have been performed. A good agreement with the experimental data has been achieved by taking a random scattering process into account. Encouraged by this success the technology has been improved and ring-shaped structures with radii down to 1 mm have been fabricated. Low temperature (below 100 mK), four terminal resistance measurements exhibit clear Aharonov-Bohm oscillations. The period of the oscillations agrees very well with a calculation that takes only the sample geometry into account. One goal using such a structure is the experimental prove of the spin-orbit Berry phase. Therefore an additional Shottky gate on top of the ring was needed. With this structure evidence for the Aharonov-Casher effect was observed. Here, a perpendicular applied electric field causes analogous oscillations as does the magnetic field in the AB effect. A subsequent change in the Rashba SO splitting due to several applied gate voltages while measuring the AB effect should reveal the SO Berry phase. Although initially evidence of a phase change was detected, a clear proof for the direct measurement of the SO Berry phase could not be found. In the future, with an advanced sample structure, e.g., with an additional Hall bar next to the ring, which permits a synchronous measurement of the Rashba splitting, it might be possible to measure the SO Berry phase directly. In manganese doped HgTe QWs two different effects simultaneously cause spin splitting: the giant Zeeman and the Rashba effect. By analysing the Shubnikovde Haas oscillations and the node positions of their beating pattern, it has been possible to separate these two effects. Whereas the Rashba effect can be identified by its dependence on the structure inversion asymmetry, varied by the applied gate voltage, the giant Zeeman splitting is extracted from its strong temperature dependence, because Rashba splitting is temperature independent. The analysis revealed, that the Rashba splitting is larger than or comparable to the giant Zeeman splitting even at moderately high magnetic fields. In an extraordinary HgMnTe QW sample, that exhibits the n= 1 quantum Hall plateau from less than 1 T up to 28 T, the anomalous Hall effect could be excluded. Intense studies on the temperature dependence of the QHE as well as band structure calculations have revealed this extraordinary behaviour to be an ordinary band structure effect of this system. In a series of mesoscopic structures on nonmagnetic and magnetic QWs, an investigation of the universal conductance uctuations have been carried out. In the N2 - Trotz des st¨andig steigenden Interesses an der Spintronik gibt es diesbez¨uglich noch viel an Grundlagenforschung zu leisten. Eine wichtige Aufgabe dabei ist es den Spin zu kontrollieren und gezielt zu beeinflussen. Aus diesem Grund ist es wichtig spin- und phasenkoh¨arente Transportph¨anomene zu untersuchen und zu verstehen. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit Experimenten an Quantentrogstrukturen auf der Basis quecksilberhaltiger Materialien. Dieser schmall¨uckige Halbleiter ist ein ideales Versuchsobjekt zur Untersuchung von Effekten, die mit dem Spin zusammenh¨angen, denn er zeigt den riesigen Zeeman- Effekt sowie Rashba-Spin-Bahn-Aufspaltung. Letztere ist sogar vier- bis f¨unfmal so groß wie die in III-V Halbleitern. Zu Beginn dieser Arbeit wurde ein kurzer ¨ Uberblick ¨uber die Transportheorie gegeben. Dabei lag das zentrale Interesse auf Quantisierungseffekten, welche zum Verst¨andnis der nachfolgenden Experimente unabdingbar sind, insbesondere wurden der Shubnikov-de Haas und der Quanten-Hall-Effekt betrachtet. Da es im Rahmen dieser Arbeit erstmals gelungen ist, Nanostrukturen auf quecksilberhaltigen Quantentr¨ogen herzustellen, war es zu erwarten, dass ballistische Transporteffekte beobachtet werden k¨onnten. Daher wurde eine Einf¨uhrung in die Landauer- B¨uttiker-Theorie gegeben, mit welcher es m¨oglich ist solche ballistischen Effekte theoretisch zu beschreiben. Das Hauptaugenmerk der vorliegenden Arbeit liegt auf Untersuchungen zur Phasenkoh¨arenz. Deswegen wurde diese ausf¨uhrlicher eingef¨uhrt. Dabei wurde die Theorie der Experimente, bei denen man Phasenkoh¨arenz beobachten kann, dargestellt. Ebenso wurden m¨ogliche experimentelle Aufbauten diskutiert, wie zum Beispiel eine ringf¨ormige Struktur, an welcher man den Aharonov-Bohm, sowie damit verwandte Effekte untersuchen kann. Quecksilberhaltige Heterostrukturen nehmen neben den “klassischen” Halbleitern eine Sonderstellung ein. Diese wurde im dritten Kapitel gew¨urdigt. Im Gegensatz zu den Typ-I Quantentr¨ogen, z.B. gebildet aus einer GaAs/AlGaAs Heterostruktur, sind Quantentr¨oge aus Hg1-xMnxTe/Hg0:3Cd0:7Te vom Typ-III. Ist hierbei die Trogbreite gr¨oßer als 6 nm und der Mangangehalt geringer als 7%, so weisen diese Tr¨oge eine invertierte Bandstruktur auf. Hierzu wurden Bandstrukturberechnungen mittels selbstkonsistenter Hartree-Berechnungen dargestellt. Zur Beschreibung verd¨unnt magnetischer Halbleiter wurde die daf¨ur allgemein ¨ubliche Brillouin Funktion eingef¨uhrt. Die Experimente mit denen die dabei ben¨otigten empirischen Parameter T0 und S0 gewonnen wurden, wurden an dieser Stelle pr¨asentiert. Auch die Theorie der Rashba-Spin-Bahn-Aufspaltung sowie des riesigen Zeeman-Effekts wurden erkl¨art. Dar¨uberhinaus wurde der magnetische Ordnungszustand “Spinglas” eingef¨uhrt, sowie die wichtigsten Wechselwirkungen darin dargestellt. Im n¨achsten Kapitel wurde die erstmalige Realisierung von Nanostrukturen auf quecksilberhaltigen Heterostrukturen berichtet. Daf¨ur mussten materialspezifi- sche, technologische Probleme ¨uberwunden werden, aber die einzigartigen Eigenschaften dieses Materialsystems rechtfertigen den Aufwand. So konnten bereits und werden neue Einsichten gewonnen werden. Auf eine Serie von Quantentrogproben wurden Kreuzstrukturen mit unterschiedlichen Armdicken definiert. In diesen Strukturen konnte mit Hilfe der sogenannten Nichtlokalen Widerstandsmessung der Nachweis f¨ur quasiballistischen Transport erbracht werden. Der sogenannte Biegewiderstand, der Bereich der abprallenden Trajektorien sowie der anomale Hall-Effekt konnten identifiziert werden. Um diese Beobachtungen auch auf eine quantitative Beschreibung zur¨uckzuf¨uhren, wurden Monte- Carlo-Simulationen der klassischen Trajektorien der Elektronen durchgef¨uhrt. Durch die Einf¨uhrung eines zuf¨alligen Streuprozessess konnte eine hervorragende ¨ Ubereinstimmung mit den experimentellen Daten erzielt werden. Ermutigt durch diesen Erfolg, wurde die Technologie weiter verbessert. So konnten ringf¨ormige Strukturen mit Radii hinunter bis zu 1 mm hergestellt werden. Elektrische Vier-Punkt-Messungen bei niedrigsten Temperaturen (unter 100 mK) zeigen deutliche Aharonov-Bohm -Oszillationen. Die Periode dieser Oszillationen stimmt sehr gut mit der berechneten ¨uberein, die aus geometrischen ¨ Uberlegungen zur Probe gewonnen wurde. Ein Ziel f¨ur die Verwendung solcher ringf¨ormigen Strukturen ist der direkte experimentelle Nachweis der Spin-Bahn-Berry-Phase. Hierzu wird allerdings ein zus¨atzliches Shottky-Gatter auf der Oberseite des Rings ben¨otigt. Mit einer solchen Struktur konnte der Aharonov-Casher-Effekt nachgewiesen werden. Dabei verursacht ein senkrecht anliegendes elektrisches Feld analoge Oszillationen wie das Magnetfeld im Aharonov-Bohm-Effekt. Durch ein kontinuierliches ¨ Andern der Rashba Spin-Bahn-Aufspaltung, hervorgerufen durch die ¨ Anderung der anliegenden Gatter-Spannung, w¨ahrend man den Aharonov-Bohm-Effekt misst, sollte die Spin-Bahn-Berry-Phase offenbaren. Obwohl zun¨achst ein Hinweis auf einen Phasen¨ubergang gefunden werden konnte, war ein eindeutiger Nachweis f¨ur die direkte Messung der Berry-Phase nicht m¨oglich. Zuk¨unftige Messungen mit einer verbesserten Probenstruktur, z.B. einem zus¨atzlichen Hall-Streifen direkt neben dem Ring um gleichzeitig die Rashba- Aufspaltung messen zu k¨onnen, werdenm¨oglicherweise diesen direkten Nachweis erbringen. In mit Mangan dotierten HgTe Quantentr¨ogen gibt es zwei unterschiedliche Effekte, die eine Spin-Aufspaltung hervorrufen: Der riesige Zeeman-Effekt und der Rashba-Effekt. Durch die Analyse der Shubnikov-de Haas Oszillationen und der Knotenpositionen ihrer Schwebung, war es m¨oglich, diese zwei Effekte zu trennen. W¨ahrend der Rashba-Effekt durch seine Abh¨angigkeit von der Strukturinversionsasymmetrie, die durch Ver¨anderung der anliegenden Gatter-Spannung variiert werden kann, identifiziert werden kann, erkennt man die riesige Zeeman- Aufspaltung durch ihre Temperaturabh¨angigkeit, da der Rashba-Effekt temperaturunabh ¨angig ist. Diese Analyse konnte zeigen, dass die Rashba-Aufspaltung gr¨oßer als oder mindestens vergleichbar der riesigen Zeeman-Aufspaltung ist, und das sogar bei m¨aßig hohen Magnetfeldern. In einer außergew¨ohnlichen HgMnTe Quantentrogprobe, welche das n = 1 Quanten-Hall-Plateau von unter einem Tesla bis zu 28 Tesla aufweist, konnte der anomale Hall-Effekt als Ursache f¨ur dieses Verhalten ausgeschlossen werden. Intensive Untersuchungen der Temperaturabh¨angigkeit des Quanten-Hall-Effekts sowie Bandstrukturberechnungen konnten dieses außergew¨ohnliche Verhalten als einen gew¨ohnlichen Effekt der Bandstruktur in diesem System erkl¨aren. An einer Serie von mesoskopischen Strukturen auf nichtmagnetischen und magnetischen Quantentr¨ogen wurden universelle Leitwertfluktuationen untersucht. Im nichtmagnetischen Fall gehorchte die Temperaturabh¨angigkeit der Standardabweichung desWiderstands, die ein Maß f¨ur die Amplitude der Fluktuationen ist, einem Potenzgesetz (µ T KW - Quecksilbertellurid KW - Quantenwell KW - Elektronischer Transport KW - Schwingungsphase KW - Kohärenz KW - HgTe KW - Quantentrog KW - Ballistischer Transport KW - Phasenkohärenz KW - HgTe KW - quantum well KW - ballistic transport KW - phase coherence Y1 - 2005 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15538 ER - TY - JOUR A1 - Dauth, M. A1 - Wiessner, M. A1 - Feyer, V. A1 - Schöll, A. A1 - Puschnig, P. A1 - Reinert, F. A1 - Kuemmel, S. T1 - Angle resolved photoemission from organic semiconductors: orbital imaging beyond the molecular orbital interpretation JF - New Journal of Physics N2 - Fascinating pictures that can be interpreted as showing molecular orbitals have been obtained with various imaging techniques. Among these, angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES) has emerged as a particularly powerful method. Orbital images have been used to underline the physical credibility of the molecular orbital concept. However, from the theory of the photoemission process it is evident that imaging experiments do not show molecular orbitals, but Dyson orbitals. The latter are not eigenstates of a single-particle Hamiltonian and thus do not fit into the usual simple interpretation of electronic structure in terms of molecular orbitals. In a combined theoretical and experimental study we thus check whether a Dyson-orbital and a molecular-orbital based interpretation of ARPES lead to differences that are relevant on the experimentally observable scale. We discuss a scheme that allows for approximately calculating Dyson orbitals with moderate computational effort. Electronic relaxation is taken into account explicitly. The comparison reveals that while molecular orbitals are frequently good approximations to Dyson orbitals, a detailed understanding of photoemission intensities may require one to go beyond the molecular orbital picture. In particular we clearly observe signatures of the Dyson-orbital character for an adsorbed semiconductor molecule in ARPES spectra when these are recorded over a larger momentum range than in earlier experiments. KW - Dyson orbitals KW - electronic structure KW - PTCDA KW - AG(110) KW - density-functional theory KW - approximation KW - energies KW - monolayers KW - spectroscopy KW - NTCDA KW - ARPES KW - orbital imaging KW - photoemission spectroscopy Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-115180 SN - 1367-2630 VL - 16 ER - TY - JOUR A1 - Dawood, Peter A1 - Breuer, Felix A1 - Stebani, Jannik A1 - Burd, Paul A1 - Homolya, István A1 - Oberberger, Johannes A1 - Jakob, Peter M. A1 - Blaimer, Martin T1 - Iterative training of robust k‐space interpolation networks for improved image reconstruction with limited scan specific training samples JF - Magnetic Resonance in Medicine N2 - To evaluate an iterative learning approach for enhanced performance of robust artificial‐neural‐networks for k‐space interpolation (RAKI), when only a limited amount of training data (auto‐calibration signals [ACS]) are available for accelerated standard 2D imaging. Methods In a first step, the RAKI model was tailored for the case of limited training data amount. In the iterative learning approach (termed iterative RAKI [iRAKI]), the tailored RAKI model is initially trained using original and augmented ACS obtained from a linear parallel imaging reconstruction. Subsequently, the RAKI convolution filters are refined iteratively using original and augmented ACS extracted from the previous RAKI reconstruction. Evaluation was carried out on 200 retrospectively undersampled in vivo datasets from the fastMRI neuro database with different contrast settings. Results For limited training data (18 and 22 ACS lines for R = 4 and R = 5, respectively), iRAKI outperforms standard RAKI by reducing residual artifacts and yields better noise suppression when compared to standard parallel imaging, underlined by quantitative reconstruction quality metrics. Additionally, iRAKI shows better performance than both GRAPPA and standard RAKI in case of pre‐scan calibration with varying contrast between training‐ and undersampled data. Conclusion RAKI benefits from the iterative learning approach, which preserves the noise suppression feature, but requires less original training data for the accurate reconstruction of standard 2D images thereby improving net acceleration. KW - complex‐valued machine learning KW - data augmentation KW - deep learning KW - GRAPPA KW - parallel imaging KW - RAKI Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-312306 VL - 89 IS - 2 SP - 812 EP - 827 ER - TY - JOUR A1 - Deacon, R. S. A1 - Wiedenmann, J. A1 - Bocquillon, E. A1 - Domínguez, F. A1 - Klapwijk, T. M. A1 - Leubner, P. A1 - Brüne, C. A1 - Hankiewicz, E. M. A1 - Tarucha, S. A1 - Ishibashi, K. A1 - Buhmann, H. A1 - Molenkamp, L. W. T1 - Josephson Radiation from Gapless Andreev Bound States in HgTe-Based Topological Junctions JF - Physical Review X N2 - Frequency analysis of the rf emission of oscillating Josephson supercurrent is a powerful passive way of probing properties of topological Josephson junctions. In particular, measurements of the Josephson emission enable the detection of topological gapless Andreev bound states that give rise to emission at half the Josephson frequency f\(_{J}\) rather than conventional emission at f\(_{J}\). Here, we report direct measurement of rf emission spectra on Josephson junctions made of HgTe-based gate-tunable topological weak links. The emission spectra exhibit a clear signal at half the Josephson frequency f\(_{J}\)/2. The linewidths of emission lines indicate a coherence time of 0.3–4 ns for the f\(_{J}\)/2 line, much shorter than for the f\(_{J}\) line (3–4 ns). These observations strongly point towards the presence of topological gapless Andreev bound states and pave the way for a future HgTe-based platform for topological quantum computation. KW - condensed matter physics KW - Josephson junctions KW - topological materials KW - gapless Andreev bound states Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-170969 VL - 7 IS - 021011 ER - TY - JOUR A1 - Decius, J. C. A1 - Becker, Charles R. A1 - Fredericks, W. J. T1 - Force constants of the metaborate ion in alkali halides N2 - No abstract available KW - Physik Y1 - 1972 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-50935 N1 - Siehe dazu: Erratum: Force constants of the metaborate ion in alkali halides (http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-37992) ER - TY - GEN A1 - Decius, J. C. A1 - Becker, Charles R. A1 - Fredericks, W. J. T1 - Erratum: Force constants of the metaborate ion in alkali halides N2 - Erratum for the article: Decius, J. C. ; Becker, Charles R. ; Fredericks, W. J. : Force constants of the metaborate ion in alkali halides, In: THE JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS (1972), 56, 10, 5189-5190. N2 - Hierbei handelt es sich um eine Korrektur zum Artikel: Decius, J. C. ; Becker, Charles R. ; Fredericks, W. J. : Force constants of the metaborate ion in alkali halides, In: THE JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS (1972), 56, 10, 5189-5190. Y1 - 1973 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-37992 ER - TY - CHAP A1 - Deger, H. A1 - Reusch, Wolfgang A1 - Luchner, K. T1 - Microscopic Observation of Crystal Growth and Phase Transitions N2 - No abstract available Y1 - 1989 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-33001 ER - TY - JOUR A1 - Di Sante, Domenico A1 - Erdmenger, Johanna A1 - Greiter, Martin A1 - Matthaiakakis, Ioannis A1 - Meyer, René A1 - Fernandez, David Rodríguez A1 - Thomale, Ronny A1 - van Loon, Erik A1 - Wehling, Tim T1 - Turbulent hydrodynamics in strongly correlated Kagome metals JF - Nature Communications N2 - A current challenge in condensed matter physics is the realization of strongly correlated, viscous electron fluids. These fluids can be described by holography, that is, by mapping them onto a weakly curved gravitational theory via gauge/gravity duality. The canonical system considered for realizations has been graphene. In this work, we show that Kagome systems with electron fillings adjusted to the Dirac nodes provide a much more compelling platform for realizations of viscous electron fluids, including non-linear effects such as turbulence. In particular, we find that in Scandium Herbertsmithite, the fine-structure constant, which measures the effective Coulomb interaction, is enhanced by a factor of about 3.2 as compared to graphene. We employ holography to estimate the ratio of the shear viscosity over the entropy density in Sc-Herbertsmithite, and find it about three times smaller than in graphene. These findings put the turbulent flow regime described by holography within the reach of experiments. Viscous electron fluids are predicted in strongly correlated systems but remain challenging to realize. Here, the authors predict enhanced effective Coulomb interaction and reduced ratio of the shear viscosity over entropy density in a Kagome metal, inferring turbulent flow of viscous electron fluids. KW - coupling-constant dependence KW - shear viscosity KW - electron KW - resistance Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-230380 VL - 11 ER -