TY  - THES
A1  - Kullmann, Martin Armin
T1  - Tracing Excited-State Photochemistry by Multidimensional Electronic Spectroscopy
T1  - Auflösung der Photochemie von angeregten Zuständen mittels multidimensionaler elektronischer Spektroskopie
N2  - Light-induced excitation of matter proceeds within femtoseconds, resulting in excited states. Originating from these states chemical reaction mechanisms, like isomerization or bond formation, set in. Photophysical mechanisms like energy distribution and excitonic delocalization also occur. Thus, the reaction scheme has to be disentangled by assessing the importance of each process. Spectroscopic methods based on fs laser pulses have emerged as a versatile tool to study these reactions. Within this thesis time-resolved experiments with fs laser pulses on various molecular systems were performed. Novel photosystems, with possible applications ranging from ultrathin molecular wires to molecular switches, were extensively characterized. To resolve the complex kinetics of the investigated systems, time-resolved techniques had to be newly developed. By combining a visible excitation pulse pair with an additional pulse and a continuum probe electronic triggered-exchange two-dimensional spectroscopy (TE2D) was demonstrated for the first time. This goal was accomplished by combining a three-color transient-absorption setup with a pulse shaper. Hence, 2D spectroscopy with a continuum probe was also implemented. Using these methods two different molecular systems in solution were characterized in a comprehensive manner. (ZnTPP)2, a directly beta,beta’-linked Zn-metallated bisporphyrin, and a spiropyran-merocyanine photosystem, 6,8-dinitro BIPS, were characterized. (ZnTPP)2 is a homodimer, featuring strong excitonic effects. These manifest themselves in a twofold splitting of the Soret band (S2). 6,8-Dinitro BIPS exists in one of two possible conformations. The ring closed spiropyran absorbs only in the UV, while the ring open merocyanine also absorbs in the visible. For both molecular systems photodynamics upon illumination were monitored using transient-absorption. However, the obtained results were ambiguous, necessitating more complex methods. In the case of (ZnTPP)2 first the monomeric building block was characterized. There, population transfer from the S2 state into S1 within 2 ps was identified. Afterwards, intersystem crossing proceeds within 2 ns. For (ZnTPP)2 similar pathways were found, albeit the relaxation is faster. The intersystem crossing with 1.5 ns was not only indirectly deduced but directly measured by probing in the NIR spectral range. The excitonic influence of was investigated by coherent 2D spectroscopy in the Soret band. Population transfer within S2 was directly visualized on a time-scale of 100 fs. Calculation of the 2D spectra of a simple homodimer confirmed the results. After this analysis of the distinct excitonic character, this molecule may serve as a building block for larger porphyrin arrays with applications ranging from asymmetric catalysis over biomimicry of electron-transfer to organic optical devices. The second photosystem was the molecular switch 6,8-dinitro BIPS, existing in two conformations. Merocyanine is the more stable form in thermal equilibrium. Transient-absorption measurements uncovered that the sample consisted of a mixture of two merocyanine isomers, referred to as TTC and TTT. However, both isomers are capable of ring-closure forming spiropyran. The remaining excited molecules return to the ground state radiatively. Conducting 2D measurements utilizing a continuum probe the differing photochemistry of both isomers was examined in a single measurement. No isomerization between these conformations was detected. Therefore, 6,8-dinitro BIPS performs a concerted switching without long-living intermediates. This was confirmed by a pump-repump-probe scan. 6,8-DinitroBIPS can be closed by visible and opened by UV pulses using subsequent pulses and vice versa. These mechanisms via singlet pathways satisfy an important criterion for a unimolecular switching device. A second pump-repump-probe experiment showed that the sample is ionized, resulting in a merocyanine radical cation, when the first excited state is resonantly excited. Furthermore, by implementing TE2Dspectroscopy, it was elucidated that only TTC was ionized. Taking all this into account new techniques were developed and complex molecular systems were characterized within this thesis. Deeper insight into the photodynamics of (ZnTPP)2and 6,8-dinitro BIPS was gained by adapting transient absorption for the NIR spectral range, constructing a 2D setup in pump-probe geometry, and combining it with multipulse excitation to coherent TE2D. All techniques solved the questions for which they were constructed, but they are not limited to these cases. Especially TE2D opens new roads in photochemistry. By connecting reactant, product and the corresponding intermediates, a chemical reaction can be tracked through all stages, making unambiguous identification of the reactive states feasible. Thus, fundamental insight into the photochemistry of molecular compounds is gained.
N2  - Über Lichtanregung erreichen Moleküle innerhalb von Femtosekunden angeregte Zustände. Aus diesen können photochemische Reaktionen wie Isomerisierungen einsetzen. Zusätzlich treten photophysikalische Effekte wie exzitonische Delokalisierungen auf. Daher ist es wichtig, die auftretenden Relaxationspfade zu analysieren um das Reaktionsschema des Systems zu erhalten. Ultrakurzzeitspektroskopie mit Femtosekundenlaserpulsen hat sich als nützliches Werkzeug erwiesen um lichtinduzierte Reaktionen auf ihrer intrinsischen Zeitskala zu studieren. In dieser Arbeit sind zeitaufgelöste Experimente an unterschiedlichen Verbindungen durchgeführt worden. Einerseits wurden neuartige Molekülklassen umfassend photodynamisch untersucht. Andererseits sind neue breitbandige Spektroskopiemethoden entwickelt worden. Durch die Kombination eines Anregungspulspaars mit einem weiteren Laserpuls sowie einem Weißlichtkontinuum wurde zum ersten Mal elektronische zweidimensionale Spektroskopie mit ausgelöster Umwandlung ("triggered-exchange 2D“, TE2D) demonstriert. Dies war durch die Implementierung eines Pulsformers in ein transientes Absorptionsspektrometer möglich. In einem ersten Experiment wurde die prinzipielle Eignung des Aufbaus getestet indem 2D Spektroskopie mit Weißlichtabfrage implementiert wurde. Diese Methoden wurden dazu genutzt zwei verschiedene Verbindungen zu untersuchen, ein direkt beta,beta'-verknüpftes, Zn-metalliertes Bisporphyrin [(ZnTPP)2] und ein Spiropyran-Merocyanin Photoschalter (6,8-dinitro BIPS). (ZnTPP)2 ist ein Homodimer, in welchem sich starke exzitonische Einflüsse, z. B. das Aufspalten der Soret-Bande (S2), zeigen. 6,8-Dinitro BIPS hingegen besteht aus zwei Konformeren. Zum einen liegt das nur im UV absorbierende Spiropyran vor. Das zweite Konformer ist Merocyanin, welches zusätzlich im sichtbaren absorbiert. Zuerst sind die Relaxationsdynamiken beider Moleküle mittels transienter Absorption untersucht worden. Allerdings waren die Resultate nicht eindeutig, so dass im Anschluss komplexere Messmethoden angewandt wurden. Für das Studium des Bisporphyrins (ZnTPP)2 wurde das zugehörige Monomer untersucht. Nach Anregung relaxiert die Population aus dem S2 in den S1 Zustand. Anschließend tritt Intersystem Crossing in T1 ein. Für das Dimer selbst ergaben sich die gleichen Reaktionswege. Das Intersystem Crossing wurde nicht nur abgeleitet, sondern durch Abfrage im nahinfraroten Spektralbereich direkt gemessen. Der Einfluss der Exzitonen auf das Bisporphyrin wurde durch kohärente 2D Spektroskopie innerhalb der Soret-Bande untersucht. Dies ermöglichte die Visualisierung von Populationstransfer innerhalb von 100 fs. Eine Berechnung der 2D Spektren eines einfachen Homodimers unterstützt dieses Resultat. Indem die hier vorgestellten Ergebnisse genutzt werden, könnte (ZnTPP)2 als Baustein für Porphyrinsysteme dienen. Deren denkbare Anwendungen reichen von asymmetrischer Katalyse über die Nachahmung von biologischem Elektronentransfer hinzu organo-optischen Geräten. Das zweite untersuchte System war der molekulare Schalter 6,8-dinitro BIPS mit Merocyanin als stabile Form im thermischen Gleichgewicht. Transiente Absorptionsmessungen deckten auf, dass die Lösung aus zwei Merocyanin-Isomeren besteht (TTC oder TTT). Es ergab sich ebenso, dass beide eine elektrozyklische Ringschlussreaktion zum Spiropyran durchführen. Mittels eines 2D Spektrums konnte die unterschiedliche Photochemie beider Isomere innerhalb einer einzigen Messung aufgezeigt werden. Zusätzlich wurde keine Isomerisierung zwischen ihnen beobachtet. Damit steht fest, dass 6,8-dinitro BIPS eine konzertierte Reaktion zum Spiropyran durchführt. Der direkte Schaltvorgang wurde eindeutig über Anrege-Wiederanrege-Abfrage Spektroskopie nachgewiesen. Hierfür wurde 6,8-dinitro BIPS mit sichtbarem gefolgt von ultraviolettem Licht bestrahlt. Der resultierende zweifache Schaltvorgang ist ein wichtiges Kriterium für einen Photoschalter. Ein ähnliches Experiment zeigte, dass 6,8-dinitro BIPS ionisiert wird, wenn die angeregte Population resonant bestrahlt wird. Das neugebildete langlebige Produkt konnte einem Kation zugeordnet werden. Durch die Verwendung der neuen elektronischen TE2D Methode ist aufgezeigt worden, dass lediglich TTC ionisiert werden kann. Zusammengefasst gilt, dass sowohl Fortschritte in der Methodenentwicklung als auch in der Charakterisierung von Verbindungen erzielt wurden. Ein tieferes Verständnis über die Dynamiken des Bisporphyrins (ZnTPP)2 und des molekularen Schalters 6,8-dinitro BIPS wurden durch Erweiterungen an einem transienten Absorptionsspektrometers, den Aufbau eines 2D Spektrometers in Anrege-Abfrage-Geometrie und durch die Kombination von letzterem mit Mehrfachanregung zu TE2D Spektroskopie gewonnen. Insbesondere letztere eröffnet neue Möglichkeiten in der Photochemie, da Edukte, Produkte und die zugehörigen Zwischenzustände miteinander verknüpft werden, wodurch lichtinduzierte Reaktionen schrittweise nachvollzogen werden können.
KW  - Femtosekundenspektroskopie
KW  - Fotochemie
KW  - Angeregter Zustand
KW  - Elektronenspektroskopie
KW  - femtosecond spectroscopy
KW  - pericyclic reaction
KW  - porphyrin
KW  - merocyanine
KW  - optical spectroscopy
KW  - Pericyclische Reaktion
KW  - Porphyrin
KW  - Photonenecho
KW  - Optische Spektroskopie
KW  - Merocyanine
Y1  - 2013
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-81276
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Tvingstedt, Kristofer
A1  - Malinkiewicz, Olga
A1  - Baumann, Andreas
A1  - Deibel, Carsten
A1  - Snaith, Henry J.
A1  - Dyakonov, Vladimir
A1  - Bolink, Henk J.
T1  - Radiative efficiency of lead iodide based perovskite solar cells
JF  - Scientific Reports
N2  - The maximum efficiency of any solar cell can be evaluated in terms of its corresponding ability to emit light. We herein determine the important figure of merit of radiative efficiency for Methylammonium Lead Iodide perovskite solar cells and, to put in context, relate it to an organic photovoltaic (OPV) model device. We evaluate the reciprocity relation between electroluminescence and photovoltaic quantum efficiency and conclude that the emission from the perovskite devices is dominated by a sharp band-to-band transition that has a radiative efficiency much higher than that of an average OPV device. As a consequence, the perovskite have the benefit of retaining an open circuit voltage ~0.14 V closer to its radiative limit than the OPV cell. Additionally, and in contrast to OPVs, we show that the photoluminescence of the perovskite solar cell is substantially quenched under short circuit conditions in accordance with how an ideal photovoltaic cell should operate.
KW  - solar cells
KW  - optical spectroscopy
Y1  - 2014
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-119360
VL  - 4
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Ryczko, K.
A1  - Misiewicz, J.
A1  - Hofling, S.
A1  - Kamp, M.
A1  - Sęk, G.
T1  - Optimizing the active region of interband cascade lasers for passive mode-locking
JF  - AIP Advances
N2  - The work proposes possible designs of active regions for a mode-locked interband cascade laser emitting in the mid infrared. For that purpose we investigated the electronic structure properties of respectively modified GaSb-based type II W-shaped quantum wells, including the effect of external bias in order to simultaneously fulfil the requirements for both the absorber as well as the gain sections of a device. The results show that introducing multiple InAs layers in type II InAs/GaInSb quantum wells or introducing a tensely-strained GaAsSb layer into “W-shaped” type II QWs offers significant difference in optical transitions’ oscillator strengths (characteristic lifetimes) of the two oppositely polarized parts of such a laser, being promising for utilization in mode-locked devices.
KW  - physics
KW  - electrostatics
KW  - transition radiation
KW  - oscillator strengths
KW  - laser spectroscopy
KW  - optical spectroscopy
KW  - atomic and molecular spectroscopy,
KW  - frequency combs
KW  - quantum wells
KW  - laser physics
Y1  - 2017
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-181790
VL  - 7
IS  - 1
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Mieczkowski, Mateusz
A1  - Steinmetzger, Christian
A1  - Bessi, Irene
A1  - Lenz, Ann-Kathrin
A1  - Schmiedel, Alexander
A1  - Holzapfel, Marco
A1  - Lambert, Christoph
A1  - Pena, Vladimir
A1  - Höbartner, Claudia
T1  - Large Stokes shift fluorescence activation in an RNA aptamer by intermolecular proton transfer to guanine
JF  - Nature Communications
N2  - Fluorogenic RNA aptamers are synthetic functional RNAs that specifically bind and activate conditional fluorophores. The Chili RNA aptamer mimics large Stokes shift fluorescent proteins and exhibits high affinity for 3,5-dimethoxy-4-hydroxybenzylidene imidazolone (DMHBI) derivatives to elicit green or red fluorescence emission. Here, we elucidate the structural and mechanistic basis of fluorescence activation by crystallography and time-resolved optical spectroscopy. Two co-crystal structures of the Chili RNA with positively charged DMHBO+ and DMHBI+ ligands revealed a G-quadruplex and a trans-sugar-sugar edge G:G base pair that immobilize the ligand by π-π stacking. A Watson-Crick G:C base pair in the fluorophore binding site establishes a short hydrogen bond between the N7 of guanine and the phenolic OH of the ligand. Ultrafast excited state proton transfer (ESPT) from the neutral chromophore to the RNA was found with a time constant of 130 fs and revealed the mode of action of the large Stokes shift fluorogenic RNA aptamer.
KW  - RNA
KW  - optical spectroscopy
KW  - structural biology
KW  - X-ray crystallography
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-270274
VL  - 12
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Soavi, Giancarlo
A1  - Scotognella, Francesco
A1  - Viola, Daniele
A1  - Hefner, Timo
A1  - Hertel, Tobias
A1  - Cerullo, Giulio
A1  - Lanzani, Guglielmo
T1  - High energetic excitons in carbon nanotubes directly probe charge-carriers
JF  - Scientific Reports
N2  - Theory predicts peculiar features for excited-state dynamics in one dimension (1D) that are difficult to be observed experimentally. Single-walled carbon nanotubes (SWNTs) are an excellent approximation to 1D quantum confinement, due to their very high aspect ratio and low density of defects. Here we use ultrafast optical spectroscopy to probe photogenerated charge-carriers in (6,5) semiconducting SWNTs. We identify the transient energy shift of the highly polarizable S\(_{33}\) transition as a sensitive fingerprint of charge-carriers in SWNTs. By measuring the coherent phonon amplitude profile we obtain a precise estimate of the Stark-shift and discuss the binding energy of the S\(_{33}\) excitonic transition. From this, we infer that charge-carriers are formed instantaneously (<50 fs) even upon pumping the first exciton, S\(_{11}\). The decay of the photogenerated charge-carrier population is well described by a model for geminate recombination in 1D.
KW  - high energy
KW  - optical spectroscopy
KW  - carbon nanotubes and fullerenes
Y1  - 2015
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-143061
VL  - 5
IS  - 9681
ER  - 
TY  - THES
A1  - Namal, Imge
T1  - Fabrication and Optical and Electronic Characterization of Conjugated Polymer-Stabilized Semiconducting Single-Wall Carbon Nanotubes in Dispersions and Thin Films
T1  - Herstellung und Optische- und Elektronische- Charakterisierung von konjugierten Polymer-stabilisierten halbleitenden Kohlenstoffnanoröhren in Dispersionen und dünnen Filmen
N2  - In order to shrink the size of semiconductor devices and improve their
efficiency at the same time, silicon-based semiconductor devices have
been engineered, until the material almost reaches its performance
limits. As the candidate to be used next in semiconducting devices,
single-wall carbon nanotubes show a great potential due to their
promise of increased device efficiency and their high charge carrier
mobilities in the nanometer size active areas. However, there are
material based problems to overcome in order to imply SWNTs in the
semiconductor devices. SWNTs tend to aggregate in bundles and it is
not trivial to obtain an electronically or chirally homogeneous SWNT
dispersion and when it is done, a homogeneous thin film needs to be
produced with a technique that is practical, easy and scalable. This
work was aimed to solve both of these problems.
In the first part of this study, six different polymers, containing
fluorene or carbazole as the rigid part and bipyridine, bithiophene or
biphenyl as the accompanying copolymer unit, were used to selectively
disperse semiconducting SWNTs. With the data obtained from
absorption and photoluminescence spectroscopy of the corresponding
dispersions, it was found out that the rigid part of the copolymer plays a
primary role in determining its dispersion efficiency and electronic
sorting ability. Within the two tested units, carbazole has a higher π
electron density. Due to increased π−π interactions, carbazole
containing copolymers have higher dispersion efficiency. However, the
electronic sorting ability of fluorene containing polymers is superior.
Chiral selection of the polymers in the dispersion is not directly
foreseeable from the selection of backbone units. At the end, obtaining a monochiral dispersion is found to be highly dependent on the used raw
material in combination to the preferred polymer.
Next, one of the best performing polymers due to high chirality
enrichment and electronic sorting ability was chosen in order to
disperse SWNTs. Thin films of varying thickness between 18 ± 5 to
755o±o5 nm were prepared using vacuum filtration wet transfer method
in order to analyze them optically and electronically.
The scalability and efficiency of the integrated thin film production
method were shown using optical, topographical and electronic
measurements. The relative photoluminescence quantum yield of the
radiative decay from the SWNT thin films was found to be constant for
the thickness scale. Constant roughness on the film surface and linearly
increasing concentration of SWNTs were also supporting the scalability
of this thin film production method. Electronic measurements on bottom
gate top contact transistors have shown an increasing charge carrier
mobility for linear and saturation regimes. This was caused by the
missing normalization of the mobility for the thickness of the active
layer. This emphasizes the importance of considering this dimension for
comparison of different field effect transistor mobilities.
N2  - Um die Verkleinerung in Halbleiterbauelementen zu erreichen und
gleichzeitig ihre Effizienz zu verbessern, wurden Halbleiterbauelemente
auf Siliziumbasis entwickelt, bis das Material seine
Leistungsgrenzen nahezu erreicht hat. Als zukünftiger Kandidat, der in
halbleitenden Geräten Verwendung finden wird, zeigen einwandige
Kohlenstoff−Nanoröhren ein großes Potenzial für eine erhöhte
Geräteeffizienz. Grund dafür sind ihre hohen
Ladungsträger−Mobilitäten in den ein paar Nanometergroßen aktiven
Flächen. Allerdings gibt es materialbasierte Probleme zu überwinden
um SWNTs in den Halbleiterbauelementen zu implizieren. SWNTs
neigen dazu in Bündeln zu aggregieren. Eine Herausforderung ist
zudem eine elektronische oder chiral homogene
Kohlenstoffnanorohr−Dispersion zu erhalten. Ein weiteres Problem ist,
aus diesen Kohlenstoffnanorohr−Dispersion einen homogenen
Dünn−Film mit einer Technik herzustellen die praktisch, einfach und
skalierbar ist. Diese Arbeit zielte darauf ab, diese beiden Probleme zu
lösen.
Im ersten Teil dieser Arbeit wurden sechs verschiedene Polymere, die
Fluoren oder Carbazol als starren Teil und Bipyridin, Bithiophen oder
Biphenyl als begleitende Copolymereinheit enthielten, verwendet um
selektiv halbleitende SWNTs zu dispergieren. Mit den aus der
Absorptions− und Photolumineszenzspektroskopie erhaltenen Daten
der entsprechenden Dispersionen wurde herausgefunden, dass der
starre Teil des Copolymers eine primäre Rolle bei der Bestimmung
seiner Dispersionseffizienz und der elektronischen Sortierfähigkeit
spielt. Innerhalb der beiden getesteten Einheiten hat Carbazol eine
höhere π−Elektronendichte. Aufgrund erhöhter π−π Wechselwirkungen haben Carbazol−haltige Copolymere eine höhere Dispersionseffizienz.
Die elektronische Selektivität von fluorenhaltigen Polymeren ist
gegenüber Carbazol enthaltenden Polymeren höher. Die chirale
Selektivität der Polymere in der Dispersion ist nicht direkt vor der
Auswahl der Grundgerüsteinheiten vorhersehbar. Am Ende wird das
Erhalten einer monochiralen Dispersion im hohen Maße von den
verwendeten Rohmaterialien in Kombination mit dem bevorzugten
Polymer abhängig gemacht.
Im nächsten Schritt wurde ein Polymer ausgewählt der durch eine hohe
Chiralitätanreicherung besticht und zudem eine gute elektronische
Sortierfähigkeit besitzt, um SWNTs zu dispergieren. Dünnfilme
unterschiedlicher Dicke, zwischen 18 ± 5 bis 755 ± 5 nm, wurden unter
der Verwendung eines Vakuumfiltrations−Nassübertragungsverfahrens
hergestellt um sie daraufhin optisch und elektronisch zu analysieren.
Die Skalierbarkeit und Effizienz des integrierten Dünnschichtherstellungsverfahrens
wurde anhand optischer, topographischer und
elektronischer Messungen gezeigt. Die relative Photolumineszenzquantenausbeute
des Strahlungsabfalls aus den SWNT−Dünnfilmen
wurde für den Dickenmaßstab konstant gehalten. Eine konstante
Rauigkeit auf der Filmoberfläche und eine linear zunehmende
Konzentration von SWNTs unterstützten auch die Skalierbarkeit dieses
Dünnfilmherstellungsverfahrens. Elektronische Messungen am „bottom
gate – top contact Transistoren“ zeigten eine zunehmende Ladungsträgermobilität
für Linear− und Sättigungsregionen. Dies wurde durch
die fehlende Normalisierung der Ladungsträgermobilität für die Dicke
der aktiven Schicht verursacht. Betrachtet man die Wichtigkeit, diese
Dimension für den Vergleich verschiedener Feldeffekttransistor−
Mobilitäten zu betrachten, so deutet diese Feststellung auch darauf hin,
dass es eine Skalierung in der Dicke in Bezug auf die berechneten
Mobilitäten für die Feldeffekttransistoren gibt.
KW  - single-wall carbon nanotubes
KW  - semiconductor devices
KW  - optical spectroscopy
KW  - polymer
KW  - Field effect transistor
KW  - Feldeffekttransistor
KW  - Optische Spektroskopie
KW  - Polymere
KW  - Halbleiter
KW  - Kohlenstoff-Nanoröhre
Y1  - 2018
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-162393
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Dostál, Jakub
A1  - Fennel, Franziska
A1  - Koch, Federico
A1  - Herbst, Stefanie
A1  - Würthner, Frank
A1  - Brixner, Tobias
T1  - Direct observation of exciton–exciton interactions
JF  - Nature Communications
N2  - Natural light harvesting as well as optoelectronic and photovoltaic devices depend on efficient transport of energy following photoexcitation. Using common spectroscopic methods, however, it is challenging to discriminate one-exciton dynamics from multi-exciton interactions that arise when more than one excitation is present in the system. Here we introduce a coherent two-dimensional spectroscopic method that provides a signal only in case that the presence of one exciton influences the behavior of another one. Exemplarily, we monitor exciton diffusion by annihilation in a perylene bisimide-based J-aggregate. We determine quantitatively the exciton diffusion constant from exciton–exciton-interaction 2D spectra and reconstruct the annihilation-free dynamics for large pump powers. The latter enables for ultrafast spectroscopy at much higher intensities than conventionally possible and thus improves signal-to-noise ratios for multichromophore systems; the former recovers spatio–temporal dynamics for a broad range of phenomena in which exciton interactions are present.
KW  - energy transfer
KW  - self-assembly
KW  - optical spectroscopy
Y1  - 2018
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-226271
VL  - 9
ER  -