TY  - JOUR
A1  - van Loock, Peter
A1  - Alt, Wolfgang
A1  - Becher, Christoph
A1  - Benson, Oliver
A1  - Boche, Holger
A1  - Deppe, Christian
A1  - Eschner, Jürgen
A1  - Höfling, Sven
A1  - Meschede, Dieter
A1  - Michler, Peter
A1  - Schmidt, Frank
A1  - Weinfurter, Harald
T1  - Extending Quantum Links: Modules for Fiber‐ and Memory‐Based Quantum Repeaters
JF  - Advanced Quantum Technologies
N2  - Elementary building blocks for quantum repeaters based on fiber channels and memory stations are analyzed. Implementations are considered for three different physical platforms, for which suitable components are available: quantum dots, trapped atoms and ions, and color centers in diamond. The performances of basic quantum repeater links for these platforms are evaluated and compared, both for present‐day, state‐of‐the‐art experimental parameters as well as for parameters that can in principle be reached in the future. The ultimate goal is to experimentally explore regimes at intermediate distances—up to a few 100 km—in which the repeater‐assisted secret key transmission rates exceed the maximal rate achievable via direct transmission. Two different protocols are considered, one of which is better adapted to the higher source clock rate and lower memory coherence time of the quantum dot platform, while the other circumvents the need of writing photonic quantum states into the memories in a heralded, nondestructive fashion. The elementary building blocks and protocols can be connected in a modular form to construct a quantum repeater system that is potentially scalable to large distances.
KW  - color centers
KW  - quantum communication
KW  - quantum dots
KW  - quantum repeaters
KW  - trapped atoms/ions
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-228322
VL  - 3
IS  - 11
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Goel, Mahima
A1  - Siegert, Marie
A1  - Krauss, Gert
A1  - Mohanraj, John
A1  - Hochgesang, Adrian
A1  - Heinrich, David C.
A1  - Fried, Martina
A1  - Pflaum, Jens
A1  - Thelakkat, Mukundan
T1  - HOMO–HOMO Electron Transfer: An Elegant Strategy for p‐Type Doping of Polymer Semiconductors toward Thermoelectric Applications
JF  - Advanced Materials
N2  - Unlike the conventional p‐doping of organic semiconductors (OSCs) using acceptors, here, an efficient doping concept for diketopyrrolopyrrole‐based polymer PDPP[T]\(_{2}\)‐EDOT (OSC‐1) is presented using an oxidized p‐type semiconductor, Spiro‐OMeTAD(TFSI)\(_{2}\) (OSC‐2), exploiting electron transfer from HOMO\(_{OSC-1}\) to HOMO\(_{OSC-2}\). A shift of work function toward the HOMO\(_{OSC-1}\) upon doping is confirmed by ultraviolet photoelectron spectroscopy (UPS). Detailed X‐ray photoelectron spectroscopy (XPS) and UV–vis–NIR absorption studies confirm HOMO\(_{OSC-1}\) to HOMO\(_{OSC-2}\) electron transfer. The reduction products of Spiro‐OMeTAD(TFSI)\(_{2}\) to Spiro‐OMeTAD(TFSI) and Spiro‐OMeTAD is also confirmed and their relative amounts in doped samples is determined. Mott–Schottky analysis shows two orders of magnitude increase in free charge carrier density and one order of magnitude increase in the charge carrier mobility. The conductivity increases considerably by four orders of magnitude to a maximum of 10 S m\(^{-1}\) for a very low doping ratio of 8 mol%. The doped polymer films exhibit high thermal and ambient stability resulting in a maximum power factor of 0.07 µW m\(^{-1}\) K\(^{-2}\) at a Seebeck coefficient of 140 µV K\(^{-1}\) for a very low doping ratio of 4 mol%. Also, the concept of HOMO\(_{OSC-1}\) to HOMO\(_{OSC-2}\) electron transfer is a highly efficient, stable and generic way to p‐dope other conjugated polymers.
KW  - molecular doping
KW  - Mott–Schottky analysis
KW  - organic semiconductors
KW  - polymer thermoelectrics
KW  - ultraviolet photoelectron spectroscopy
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-217850
VL  - 32
IS  - 43
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Shukla, A.
A1  - Mannheim, K.
T1  - Gamma-ray flares from relativistic magnetic reconnection in the jet of the quasar 3C 279
JF  - Nature Communications
N2  - Spinning black holes in the centres of galaxies can release powerful magnetised jets. When the jets are observed at angles of less than a few degrees to the line-of-sight, they are called blazars, showing variable non-thermal emission across the electromagnetic spectrum from radio waves to gamma rays. It is commonly believed that shock waves are responsible for this dissipation of jet energy. Here we show that gamma-ray observations of the blazar 3C 279 with the space-borne telescope Fermi-LAT reveal a characteristic peak-in-peak variability pattern on time scales of minutes expected if the particle acceleration is instead due to relativistic magnetic reconnection. The absence of gamma-ray pair attenuation shows that particle acceleration takes place at a distance of ten thousand gravitational radii from the black hole where the fluid dynamical kink instability drives plasma turbulence.
KW  - kink instability
KW  - energy
KW  - radiation
KW  - blazars
KW  - variability
KW  - absorption
KW  - telescope
KW  - shocks
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-231328
VL  - 11
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Peixoto, Thiago R. F.
A1  - Bentmann, Hendrik
A1  - Rüßmann, Philipp
A1  - Tcakaev, Abdul-Vakhab
A1  - Winnerlein, Martin
A1  - Schreyeck, Steffen
A1  - Schatz, Sonja
A1  - Vidal, Raphael Crespo
A1  - Stier, Fabian
A1  - Zabolotnyy, Volodymyr
A1  - Green, Robert J.
A1  - Min, Chul Hee
A1  - Fornari, Celso I.
A1  - Maaß, Henriette
A1  - Vasili, Hari Babu
A1  - Gargiani, Pierluigi
A1  - Valvidares, Manuel
A1  - Barla, Alessandro
A1  - Buck, Jens
A1  - Hoesch, Moritz
A1  - Diekmann, Florian
A1  - Rohlf, Sebastian
A1  - Kalläne, Matthias
A1  - Rossnagel, Kai
A1  - Gould, Charles
A1  - Brunner, Karl
A1  - Blügel, Stefan
A1  - Hinkov, Vladimir
A1  - Molenkamp, Laurens W.
A1  - Friedrich, Reinert
T1  - Non-local effect of impurity states on the exchange coupling mechanism in magnetic topological insulators
JF  - NPJ Quantum Materials
N2  - Since the discovery of the quantum anomalous Hall (QAH) effect in the magnetically doped topological insulators (MTI) Cr:(Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) and V:(Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\), the search for the magnetic coupling mechanisms underlying the onset of ferromagnetism has been a central issue, and a variety of different scenarios have been put forward. By combining resonant photoemission, X-ray magnetic circular dichroism and density functional theory, we determine the local electronic and magnetic configurations of V and Cr impurities in (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\). State-of-the-art first-principles calculations find pronounced differences in their 3d densities of states, and show how these impurity states mediate characteristic short-range pd exchange interactions, whose strength sensitively varies with the position of the 3d states relative to the Fermi level. Measurements on films with varying host stoichiometry support this trend. Our results explain, in an unified picture, the origins of the observed magnetic properties, and establish the essential role of impurity-state-mediated exchange interactions in the magnetism of MTI.
KW  - shape-truncation functions
KW  - semiconductors
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-230686
VL  - 5
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Di Sante, Domenico
A1  - Erdmenger, Johanna
A1  - Greiter, Martin
A1  - Matthaiakakis, Ioannis
A1  - Meyer, René
A1  - Fernandez, David Rodríguez
A1  - Thomale, Ronny
A1  - van Loon, Erik
A1  - Wehling, Tim
T1  - Turbulent hydrodynamics in strongly correlated Kagome metals
JF  - Nature Communications
N2  - A current challenge in condensed matter physics is the realization of strongly correlated, viscous electron fluids. These fluids can be described by holography, that is, by mapping them onto a weakly curved gravitational theory via gauge/gravity duality. The canonical system considered for realizations has been graphene. In this work, we show that Kagome systems with electron fillings adjusted to the Dirac nodes provide a much more compelling platform for realizations of viscous electron fluids, including non-linear effects such as turbulence. In particular, we find that in Scandium Herbertsmithite, the fine-structure constant, which measures the effective Coulomb interaction, is enhanced by a factor of about 3.2 as compared to graphene. We employ holography to estimate the ratio of the shear viscosity over the entropy density in Sc-Herbertsmithite, and find it about three times smaller than in graphene. These findings put the turbulent flow regime described by holography within the reach of experiments. Viscous electron fluids are predicted in strongly correlated systems but remain challenging to realize. Here, the authors predict enhanced effective Coulomb interaction and reduced ratio of the shear viscosity over entropy density in a Kagome metal, inferring turbulent flow of viscous electron fluids.
KW  - coupling-constant dependence
KW  - shear viscosity
KW  - electron
KW  - resistance
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-230380
VL  - 11
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Horvat, Sonja
A1  - Vogel, Patrick
A1  - Kampf, Thomas
A1  - Brandl, Andreas
A1  - Alshamsan, Aws
A1  - Alhadlaq, Hisham A.
A1  - Ahamed, Maqusood
A1  - Albrecht, Krystyna
A1  - Behr, Volker C.
A1  - Beilhack, Andreas
A1  - Groll, Jürgen
T1  - Crosslinked Coating Improves the Signal‐to‐Noise Ratio of Iron Oxide Nanoparticles in Magnetic Particle Imaging (MPI)
JF  - ChemNanoMat
N2  - Magnetic particle imaging is an emerging tomographic method used for evaluation of the spatial distribution of iron‐oxide nanoparticles. In this work, the effect of the polymer coating on the response of particles was studied. Particles with covalently crosslinked coating showed improved signal and image resolution.
KW  - crosslinked coating
KW  - imaging agents
KW  - magnetic properties
KW  - MPI
KW  - MPS
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-214718
VL  - 6
IS  - 5
SP  - 755
EP  - 758
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Geiger, Michael
A1  - Acharya, Rachana
A1  - Reutter, Eric
A1  - Ferschke, Thomas
A1  - Zschieschang, Ute
A1  - Weis, Jürgen
A1  - Pflaum, Jens
A1  - Klauk, Hagen
A1  - Weitz, Ralf Thomas
T1  - Effect of the Degree of the Gate‐Dielectric Surface Roughness on the Performance of Bottom‐Gate Organic Thin‐Film Transistors
JF  - Advanced Materials Interfaces
N2  - In organic thin‐film transistors (TFTs) fabricated in the inverted (bottom‐gate) device structure, the surface roughness of the gate dielectric onto which the organic‐semiconductor layer is deposited is expected to have a significant effect on the TFT characteristics. To quantitatively evaluate this effect, a method to tune the surface roughness of a gate dielectric consisting of a thin layer of aluminum oxide and an alkylphosphonic acid self‐assembled monolayer over a wide range by controlling a single process parameter, namely the substrate temperature during the deposition of the aluminum gate electrodes, is developed. All other process parameters remain constant in the experiments, so that any differences observed in the TFT performance can be confidently ascribed to effects related to the difference in the gate‐dielectric surface roughness. It is found that an increase in surface roughness leads to a significant decrease in the effective charge‐carrier mobility and an increase in the subthreshold swing. It is shown that a larger gate‐dielectric surface roughness leads to a larger density of grain boundaries in the semiconductor layer, which in turn produces a larger density of localized trap states in the semiconductor.
KW  - grain boundaries
KW  - organic thin‐film transistors
KW  - surface roughness
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-214830
VL  - 7
IS  - 10
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Riedl, Katharina A.
A1  - Kampf, Thomas
A1  - Herold, Volker
A1  - Behr, Volker C.
A1  - Bauer, Wolfgang R.
T1  - Wall shear stress analysis using 17.6 Tesla MRI: A longitudinal study in ApoE\(^{-/-}\)mice with histological analysis
JF  - PLoS One
N2  - This longitudinal study was performed to evaluate the feasibility of detecting the interaction between wall shear stress (WSS) and plaque development. 20 ApoE\(^{-/-}\)mice were separated in 12 mice with Western Diet and 8 mice with Chow Diet. Magnetic resonance (MR) scans at 17.6 Tesla and histological analysis were performed after one week, eight and twelve weeks. Allin vivoMR measurements were acquired using a flow sensitive phase contrast method for determining vectorial flow. Histological sections were stained with Hematoxylin and Eosin, Elastica van Gieson and CD68 staining. Data analysis was performed using Ensight and a Matlab-based "Flow Tool". The body weight of ApoE\(^{-/-}\)mice increased significantly over 12 weeks. WSS values increased in the Western Diet group over the time period; in contrast, in the Chow Diet group the values decreased from the first to the second measurement point. Western Diet mice showed small plaque formations with elastin fragmentations after 8 weeks and big plaque formations after 12 weeks; Chow Diet mice showed a few elastin fragmentations after 8 weeks and small plaque formations after 12 weeks. Favored by high-fat diet, plaque formation results in higher values of WSS. With wall shear stress being a known predictor for atherosclerotic plaque development, ultra highfield MRI can serve as a tool for studying the causes and beginnings of atherosclerosis.
KW  - phase-contrast MRI
KW  - flow patterns
KW  - blood flow
KW  - apolipoprotein-E
KW  - atheriosclerosis
KW  - mouse
KW  - mice
KW  - quantification
KW  - association
KW  - lesions
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-229318
VL  - 15
IS  - 8
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Franich, Robert A.
A1  - Meder, Roger
A1  - Behr, Volker C.
T1  - Dewatering Green Sapwood Using Carbon Dioxide Undergoing Cyclical Phase Change between Supercritical Fluid and Gas
JF  - Molecules
N2  - Conventional kiln drying of wood operates by the evaporation of water at elevated temperature. In the initial stage of drying, mobile water in the wood cell lumen evaporates. More slowly, water bound in the wood cell walls evaporates, requiring the breaking of hydrogen bonds between water molecules and cellulose and hemicellulose polymers in the cell wall. An alternative for wood kiln drying is a patented process for green wood dewatering through the molecular interaction of supercritical carbon dioxide with water of wood cell sap. When the system pressure is reduced to below the critical point, phase change from supercritical fluid to gas occurs with a consequent large change in CO2 volume. This results in the efficient, rapid, mechanical expulsion of liquid sap from wood. The end-point of this cyclical phase-change process is wood dewatered to the cell wall fibre saturation point. This paper describes dewatering over a range of green wood specimen sizes, from laboratory physical chemistry studies to pilot-plant trials. Magnetic resonance imaging and nuclear magnetic resonance spectroscopy were applied to study the fundamental mechanisms of the process, which were contrasted with similar studies of conventional thermal wood drying. In conclusion, opportunities and impediments towards the commercialisation of the green wood dewatering process are discussed.
KW  - supercritical CO<sub>2</sub>
KW  - phase-change
KW  - sapwood
KW  - dewatering
KW  - physical chemistry
KW  - nuclear magnetic resonance spectroscopy
KW  - magnetic resonance imaging
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-219327
SN  - 1420-3049
VL  - 25
IS  - 22
ER  - 
TY  - THES
A1  - Auth, Michael Tilman
T1  - Quantitative Electron Paramagnetic Resonance Studies of Charge Transfer in Organic Semiconductors
T1  - Quantitative Elektron Paramagnetische Resonanz Untersuchungen von Ladungstransfer Prozessen in Organischen Halbleitern
N2  - In the present work we investigated various charge transfer processes, as they appear in the versatile world of organic semiconductors by probing the spin states of the corresponding charge carrier species via electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy. All studied material systems are carbon-based compounds, either belonging to the group of polymers, fullerenes, or single-wall carbon nanotubes (SWNTs). 
In the first instance, we addressed the change of the open circuit voltage (Voc) with the fullerene blend stoichiometry in fullerene-based solar cells for organic photovoltaics (OPV). The voltage depends strongly on the energy separation between the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) of the donor and the highest occupied molecular orbital (HOMO) of the acceptor. By exploiting the Gaussian distribution of the charge carriers in a two-level system, and thus also their spins in the EPR experiment, it could be shown that the LUMOs get closer by a few to a few hundred meV when going from pure fullerene materials to a fullerene mixture. The reason for this strong energetic effect is likely the formation of a fullerene alloy.
Further, we investigated the chemical doping mechanism of SWNTs with a (6,5)-chirality and their behaviour under optical excitation.  In order to determine the unintentional (pre)-doping of SWNTs, EPR spectra of the raw material as well as after different purification steps were recorded. This facilitated the determination of nanotube defects and atmospheric p-doping as the causes of the measured EPR signals. In order to deliberately transfer additional charge carriers to the nanotubes, we added the redox-active substance AuCl3 where we determined an associated doping-yield of (1.5±0.2)%. In addition, a statistical occupation model was developed which can be used to simulate the distribution of EPR active, i.e. unpaired and localised charge carriers on the nanotubes. 
Finally, we investigated the charge transfer behaviour of (6,5)-SWNTs together with the polymer P3HT and the fullerene PC60BM after optical excitation.
N2  - Die vorliegende Arbeit untersuchte mit Hilfe der Elektron Paramagnetischen Resonanz Spektroskopie (EPR) die Ladungsträgerspins bei Ladungstransfer-Prozessen in organischen Halbleitern. Insbesondere wurden hier verschiedene Kohlenstoffverbindungen betrachtet, welche zur Gruppe der Polymere, Fullerene, oder Kohlenstoff-Nanoröhren gehören. 
Zu Beginn gingen wir auf die Veränderung der Leerlaufspannung in Fulleren Solarzellen für organische photovoltaic (OPV) ein, welche mit der Fulleren Stöchiometry variiert. Die Leerlaufspannung ist entscheidend für das Ladungsstransfer-Verhalten nach erfolgreicher optischer Anregung. Sie hängt stark vom Energieabstand des niedrigsten unbesetzten Molekülorbitals (engl. LUMO) des Donators zum höchsten besetzten Molekülorbital (engl. HOMO) des Akzeptors ab. Hierbei wurde die Gaußsche Verteilungs-Statistik der Ladungsträger, und damit auch deren Spins, in einem zwei Niveau System im EPR Experiment ausgenutzt. Es konnte gezeigt werden, dass sich deren Abstand um wenige bis hin zu wenigen Hundert meV annähert wenn man vom reinen Fulleren Material zu einem Fulleren Gemisch übergeht. Die Ursache für diesen starken energetischen Effekt ist wahrscheinlich die Bildung einer Fulleren-Legierung. 
Des weiteren betrachteten wir speziell einwandige Kohlenstoff-Nanoröhren der Chiralität (6,5). Untersucht wurde zunächst die chemische Dotierung dieser Systeme und anschließend ihr Verhalten bei optischer Anregung. Um zunächst die ungewünschte (vor)-Dotierung der Nanoröhren zu ermitteln, wurden EPR Spektren in unbehandelter Form, als auch nach unterschiedlichen Aufreinigungsschritten aufgenommen. Dies ermöglichte die Bestimmung von Nanorohr-Defekten und atmosphärischer p-Dotierung als Ursache für das gemessene EPR Signal. Um bewusst zusätzliche Ladungsträger auf die Nanoröhren zu übertragen gaben wir die redox-aktive Substanz AuCl3 hinzu, wo wir eine zugehörige Dotiereffizienz von (1,5±0,2)% ermittelten. Darüber hinaus wurde ein statistisches Modell erarbeitet welches die Verteilung von EPR aktiven, d.h. ungepaarten und lokalisierten Ladungsträgern auf den Nanoröhren simulieren kann. 
Zum Abschluss betrachteten wir das Ladungstransfer-Verhalten von (6,5)-Nanoröhren zusammen mit dem Polymer P3HT und dem Fulleren PC60BM nach optischer Anregung.
KW  - Organische Halbleiter
KW  - EPR Spektroskopie
KW  - Dotierung
KW  - Ladungstransfer
KW  - organic semiconductor
KW  - carbon nanotube
KW  - epr spectroskopy
KW  - doping
KW  - quantitative epr
KW  - charge transfer
KW  - organic photovoltaic
KW  - spin
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-189513
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schütz, Philipp
T1  - Dimensionality-Driven Metal-Insulator Transition in Spin-Orbit-Coupled SrIrO\(_3\)
T1  - Dimensionalitätsgetriebener Metal-Isolator-Übergang in Spin-Bahn-gekoppeltem SrIrO\(_3\)
N2  - In the past decades correlated-electron physics due to strong Coulomb interactions and topological physics caused by band inversion often induced by strong spin-orbit coupling have been the workhorses of solid state research.
While commonly considered as disparate phenomena, it was realized in the early 2010s that the interplay between the comparably strong Coulomb and spin-orbit interactions in the $5d$ transition metal oxides may result in hitherto unforeseen properties.

The layered perovskite Sr$\textsubscript{2}$IrO$\textsubscript{4}$ has attracted special attention due to the observation of an unconventional Mott-insulating phase and predictions of exotic superconductivity.
Less is known about its three-dimensional counterpart SrIrO$\textsubscript{3}$, since rather than the cubic perovskite structure it adopts the thermodynamically stable hexagonal polymorph thereof. 
This thesis therefore sets out to establish the synthesis of epitaxially stabilized perovskite SrIrO$\textsubscript{3}$ by pulsed laser deposition and to investigate its electronic and magnetic structure by state-of-the-art x-ray spectroscopy techniques.

In this endeavor the appropriate thermodynamic conditions for the growth of high-quality SrIrO$\textsubscript{3}$ are identified with a focus on the prevention of cation off-stoichiometry and the sustainment of layer-by-layer growth.
In the thus-optimized films the cubic perovskite symmetry is broken by a tetragonal distortion due to epitaxial strain and additional cooperative rotations of the IrO$\textsubscript{6}$ octahedra. 
As a consequence of the thermodynamic instability of the IrO$\textsubscript{2}$ surface layer, the films unexpectedly undergo a conversion to a SrO termination during growth.

In an attempt to disentangle the interplay between spin-orbit and Coulomb interaction the three-dimensional electronic structure of perovskite SrIrO$\textsubscript{3}$ is investigated in a combined experimental and theoretical approach using soft x-ray angle-resolved photoelectron spectroscopy and \textit{ab initio} density functional theory calculations.
The experimentally found metallic ground state hosts coherent quasiparticle peaks with a well-defined Fermi surface and is theoretically described by a single half-filled band with effective total angular momentum $J_\text{eff} = 1/2$ only upon incorporation of a sizeable local Coulomb repulsion and -- to a lesser extent -- the broken cubic crystal symmetry in the film.

Upon reduction of the SrIrO$\textsubscript{3}$ thickness below a threshold of four unit cells the scales are tipped in favor of a Mott-insulating phase as the on-site Coulomb repulsion surmounts the diminishing kinetic energy upon transition into the two-dimensional regime.
Concomitantly, a structural transition occurs because the corner-shared octahedral network between substrate and film imposes constraints upon the IrO$\textsubscript{6}$ octahedral rotations in the thin-film limit.
The striking similarity between the quasi-two-dimensional spin-orbit-induced Mott insulator Sr$\textsubscript{2}$IrO$\textsubscript{4}$ and SrO-terminated SrIrO$\textsubscript{3}$ in the monolayer limit underlines the importance of dimensionality for the metal-insulator transition and possibly opens a new avenue towards the realization of exotic superconductivity in iridate compounds.

Whether the analogy between SrIrO$\textsubscript{3}$ in the two-dimensional limit and its Ruddlesden-Popper bulk counterparts extends to their complex magnetic properties ultimately remains an open question, although no indications for a remanent (anti)ferromagnetic order were found.
The unprecedented observation of an x-ray magnetic circular dichroism at the O~$K$-absorption edge of iridium oxides in an external magnetic field promises deeper insights into the intricate connection between the $J_\text{eff} = 1/2$ pseudospin state, its hybridization with the oxygen ligand states and the magnetic order found in the Ruddlesden-Popper iridates.
N2  - In den vergangenen Jahrzehnten waren die Physik korrelierter Elektronen aufgrund starker Coulomb- sowie topologische Physik aufgrund durch Spin-Bahn-Wechselwirkung induzierter Bandinversion die Zugpferde der Festkörperforschung.
Während diese zuvor gemeinhin als disjunkt wahrgenommen wurden, setzte sich Anfang der 2010er Jahre die Einsicht durch, dass das Zusammenspiel der ähnlich starken Coulomb- und Spin-Bahn-Wechselwirkung in $5d$ Übergangsmetalloxiden zu unvorhergesehenen Eigenschaften führen kann.


Bedingt durch die Entdeckung einer unkonventionellen Mott-isolierenden Phase sowie Vorhersagen exotischer Supraleitung wurde dem geschichteten Perowskit Sr$\textsubscript{2}$IrO$\textsubscript{4}$ besondere Aufmerksamkeit zuteil.
Über dessen dreidimensionales Pendant SrIrO$\textsubscript{3}$ ist weniger bekannt, da es anstelle der kubischen Perowskitstruktur eine thermodynamisch stabilere polymorphe Gitterstruktur annimmt.
Ziel dieser Thesis ist daher die Synthese von epitaktisch stabilisiertem Perowskit-SrIrO$\textsubscript{3}$ mittels gepulster Laserablation sowie die Untersuchung dessen elektronischer und magnetischer Struktur mit modernsten Röntgenspektroskopiemethoden.


In diesem Bestreben werden zunächst die thermodynamischen Bedingungen für das Wachstum von qualitativ hochwertigem SrIrO$\textsubscript{3}$ mit dem Fokus auf der kationischen Stöchiometrie sowie dem Erreichen lagenweisen Schichtwachstums identifiziert.
In derart optimierten Filmen wird die kubische Symmetrie von einer tetragonalen Verzerrung aufgrund epitaktischer Verspannung sowie von kooperativen Verdrehungen der IrO$\textsubscript{6}$ Oktaeder gebrochen.
Während des Wachstums findet infolge der thermodynamischen Instabilität der obersten IrO$\textsubscript{2}$ Lage eine Umwandlung zu einer SrO-Terminierung der Oberfläche statt.

Mit dem Ziel das Zusammenspiel von Spin-Bahn- und Coulomb-Wechselwirkung in SrIrO$\textsubscript{3}$ zu entwirren wird dessen dreidimensionale elektronische Struktur in Kombination von winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie im weichen Röntgenbereich und \textit{ab initio} Dichtefunktionaltheorie untersucht.
Der experimentell beobachtete metallische Grundzustand weist kohärente Quasiteilchenzustände mit wohldefinierter Fermifläche auf und wird theoretisch durch ein halbgefülltes Band mit effektivem Gesamtdrehmoment $J_\text{eff} =1/2$ beschrieben, sofern eine substanzielle lokale Coulombabstoßung sowie - in geringerem Maße - die gebrochene kubische Symmetrie berücksichtigt werden. 

Bei Schichtdicken unterhalb von vier Einheitszellen neigt sich das Gleichgewicht zugunsten einer Mott-isolierenden Phase, da die lokale Coulombabstoßung die im Zweidimensionalen reduzierte kinetische Energie zunehmend überwiegt. 
Gleichzeitig findet ein struktureller Übergang statt, da das Netzwerk aus Sauerstoffoktaedern deren Rotationen in dünnen Filmen Randbedingungen auferlegt.
Die verblüffende Ähnlichkeit zwischen dem quasi-zweidimensionalen Mott-Isolator Sr$\textsubscript{2}$IrO$\textsubscript{4}$ und SrO-terminiertem Monolagen-SrIrO$\textsubscript{3}$ unterstreicht die Bedeutung der Dimensionalität für den Metall-Isolator-Übergang und eröffnet neue Möglichkeiten zur Realisierung exotischer Supraleitung in Iridaten.

Die Frage, ob sich die Analogie zwischen SrIrO$\textsubscript{3}$ im zweidimensionalen Limes und den quasi-zweidimensionalen Ruddlesden-Popper-Iridaten auf deren komplexe magnetische Eigenschaften erstreckt, bleibt schlussendlich offen, gleichwohl keine Hinweise auf eine remanente (anti-)ferromagnetische Ordnung hindeuten.
Die bisher erste Beobachtung eines magnetischen Zirkulardichroismus an der O~$K$-Absorptionskante eines Iridiumoxids in einem externen Magnetfeld verspricht tiefere Einsichten in den komplexen Zusammenhang zwischen dem $J_\text{eff} = 1/2$ Pseudospin-Zustand, dessen Hybridisierung mit den Valenzzuständen der Sauerstoffliganden sowie der magnetischen Ordnung in Iridatverbindungen.
KW  - Festkörperphysik
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-212781
ER  - 
TY  - THES
A1  - Winnerlein, Martin
T1  - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of the Magnetic Topological Insulator (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\)
T1  - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\)
N2  - The subject of this thesis is the fabrication and characterization of magnetic topological
insulator layers of (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) exhibiting the quantum anomalous Hall
effect. A major task was the experimental realization of the quantum anomalous
Hall effect, which is only observed in layers with very specific structural,
electronic and magnetic properties. These properties and their influence on the
quantum anomalous Hall effect are analyzed in detail.
First, the optimal conditions for the growth of pure Bi\(_2\)Te\(_3\) and Sb\(_2\)Te\(_3\) crystal
layers and the resulting structural quality are studied. The crystalline quality of
Bi\(_2\)Te\(_3\) improves significantly at higher growth temperatures resulting in a small
mosaicity-tilt and reduced twinning defects. The optimal growth temperature is
determined as 260\(^{\circ}\)C, low enough to avoid desorption while maintaining a high
crystalline quality.
The crystalline quality of Sb\(_2\)Te\(_3\) is less dependent on the growth temperature.
Temperatures below 230\(^{\circ}\)C are necessary to avoid significant material desorption,
though. Especially for the nucleation on Si(111)-H, a low sticking coefficient is
observed preventing the coalescence of islands into a homogeneous layer.
The influence of the substrate type, miscut and annealing sequence on the growth
of Bi\(_2\)Te\(_3\) layers is investigated. The alignment of the layer changes depending on
the miscut angle and annealing sequence: Typically, layer planes align parallel to
the Si(111) planes. This can enhance the twin suppression due to transfer of the
stacking order from the substrate to the layer at step edges, but results in a step
bunched layer morphology. For specific substrate preparations, however, the layer
planes are observed to align parallel to the surface plane. This alignment avoids
displacement at the step edges, which would cause anti-phase domains. This results
in narrow Bragg peaks in XRD rocking curve scans due to long-range order in
the absence of anti-phase domains. Furthermore, the use of rough Fe:InP(111):B
substrates leads to a strong reduction of twinning defects and a significantly reduced
mosaicity-twist due to the smaller lattice mismatch.
Next, the magnetically doped mixed compound V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) is studied in
order to realize the quantum anomalous Hall effect. The addition of V and Bi to
Sb\(_2\)Te\(_3\) leads to efficient nucleation on the Si(111)-H surface and a closed, homogeneous
layer. Magneto-transport measurements of layers reveal a finite anomalous
Hall resistivity significantly below the von Klitzing constant. The observation of
the quantum anomalous Hall effect requires the complete suppression of parasitic
bulklike conduction due to defect induced carriers. This can be achieved by optimizing
the thickness, composition and growth conditions of the layers.
The growth temperature is observed to strongly influence the structural quality.
Elevated temperatures result in bigger islands, improved crystallographic orientation
and reduced twinning. On the other hand, desorption of primarily Sb is
observed, affecting the thickness, composition and reproducibility of the layers.
At 190\(^{\circ}\)C, desorption is avoided enabling precise control of layer thickness and
composition of the quaternary compound while maintaining a high structural
quality.
It is especially important to optimize the Bi/Sb ratio in the (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layers,
since by alloying n-type Bi\(_2\)Te\(_3\) and p-type Sb\(_2\)Te\(_3\) charge neutrality is achieved at
a specific mixing ratio. This is necessary to shift the Fermi level into the magnetic
exchange gap and fully suppress the bulk conduction. The Sb content x furthermore
influences the in-plane lattice constant a significantly. This is utilized to
accurately determine x even for thin films below 10 nm thickness required for the
quantum anomalous Hall effect. Furthermore, x strongly influences the surface
morphology: with increasing x the island size decreases and the RMS roughness
increases by up to a factor of 4 between x = 0 and x = 1.
A series of samples with x varied between 0.56-0.95 is grown, while carefully
maintaining a constant thickness of 9 nm and a doping concentration of 2 at.% V.
Magneto-transport measurements reveal the charge neutral point around x = 0.86
at 4.2 K. The maximum of the anomalous Hall resistivity of 0.44 h/e\(^2\) is observed
at x = 0.77 close to charge neutrality. Reducing the measurement temperature
to 50 mK significantly increases the anomalous Hall resistivity. Several samples
in a narrow range of x between 0.76-0.79 show the quantum anomalous Hall effect
with the Hall resistivity reaching the von Klitzing constant and a vanishing
longitudinal resistivity. Having realized the quantum anomalous Hall effect as the
first group in Europe, this breakthrough enabled us to study the electronic and
magnetic properties of the samples in close collaborations with other groups.
In collaboration with the Physikalisch-Technische Bundesanstalt high-precision
measurements were conducted with detailed error analysis yielding a relative de-
viation from the von Klitzing constant of (0.17 \(\pm\) 0.25) * 10\(^{−6}\). This is published
as the smallest, most precise value at that time, proving the high quality of the
provided samples. This result paves the way for the application of magnetic topological
insulators as zero-field resistance standards.
Non-local magneto-transport measurements were conducted at 15 mK in close
collaboration with the transport group in EP3. The results prove that transport
happens through chiral edge channels. The detailed analysis of small anomalies in
transport measurements reveals instabilities in the magnetic phase even at 15 mK.
Their time dependent nature indicates the presence of superparamagnetic contributions
in the nominally ferromagnetic phase.
Next, the influence of the capping layer and the substrate type on structural properties
and the impact on the quantum anomalous Hall effect is investigated. To
this end, a layer was grown on a semi-insulating Fe:InP(111)B substrate using the
previously optimized growth conditions. The crystalline quality is improved significantly
with the mosaicity twist reduced from 5.4\(^{\circ}\) to 1.0\(^{\circ}\). Furthermore, a layer
without protective capping layer was grown on Si and studied after providing sufficient
time for degradation. The uncapped layer on Si shows perfect quantization,
while the layer on InP deviates by about 5%. This may be caused by the higher
crystalline quality, but variations in e.g. Sb content cannot be ruled out as the
cause. Overall, the quantum anomalous Hall effect seems robust against changes
in substrate and capping layer with only little deviations.
Furthermore, the dependence of the quantum anomalous Hall effect on the thickness
of the layers is investigated. Between 5-8 nm thickness the material typically
transitions from a 2D topological insulator with hybridized top and bottom surface
states to a 3D topological insulator. A set of samples with 6 nm, 8 nm, and
9 nm thickness exhibits the quantum anomalous Hall effect, while 5 nm and 15 nm
thick layers show significant bulk contributions. The analysis of the longitudinal
and Hall conductivity during the reversal of magnetization reveals distinct differences
between different thicknesses. The 6 nm thick layer shows scaling consistent
with the integer quantum Hall effect, while the 9 nm thick layer shows scaling expected
for the topological surface states of a 3D topological insulator. The unique
scaling of the 9 nm thick layer is of particular interest as it may be a result of
axion electrodynamics in a 3D topological insulator.
Subsequently, the influence of V doping on the structural and magnetic properties
of the host material is studied systematically. Similarly to Bi alloying, increased
V doping seems to flatten the layer surface significantly. With increasing V content,
Te bonding partners are observed to increase simultaneously in a 2:3 ratio
as expected for V incorporation on group-V sites. The linear contraction of the
in-plane and out-of-plane lattice constants with increasing V doping is quantitatively
consistent with the incorporation of V\(^{3+}\) ions, possibly mixed with V\(^{4+}\)
ions, at the group-V sites. This is consistent with SQUID measurements showing
a magnetization of 1.3 \(\mu_B\) per V ion.
Finally, magnetically doped topological insulator heterostructures are fabricated
and studied in magneto-transport. Trilayer heterostructures with a non-magnetic
(Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layer sandwiched between two magnetically doped layers are predicted
to host the axion insulator state if the two magnetic layers are decoupled and in
antiparallel configuration. Magneto-transport measurements of such a trilayer heterostructure
with 7 nm undoped (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) between 2 nm thick layers doped with
1.5 at.% V exhibit a zero Hall plateau representing an insulating state. Similar results
in the literature were interpreted as axion insulator state, but in the absence
of a measurement showing the antiparallel magnetic orientation other explanations
for the insulating state cannot be ruled out.
Furthermore, heterostructures including a 2 nm thin, highly V doped layer region
show an anomalous Hall effect of opposite sign compared to previous samples. A
dependency on the thickness and position of the doped layer region is observed,
which indicates that scattering at the interfaces causes contributions to the anomalous
Hall effect of opposite sign compared to bulk scattering effects.
Many interesting phenomena in quantum anomalous Hall insulators as well as axion
insulators are still not unambiguously observed. This includes Majorana bound
states in quantum anomalous Hall insulator/superconductor hybrid systems and
the topological magneto-electric effect in axion insulators. The limited observation
temperature of the quantum anomalous Hall effect of below 1 K could be increased
in 3D topological insulator/magnetic insulator heterostructures which utilize the
magnetic proximity effect.
The main achievement of this thesis is the reproducible growth and characterization
of (V,Bi,Sb)2Te3 layers exhibiting the quantum anomalous Hall effect. The
detailed study of the structural requirements of the quantum anomalous Hall effect
and the observation of the unique axionic scaling behavior in 3D magnetic
topological insulator layers leads to a better understanding of the nature of this
new quantum state. The high-precision measurements of the quantum anomalous
Hall effect reporting the smallest deviation from the von Klitzing constant
are an important step towards the realization of a zero-field quantum resistance
standard.
N2  - Das Thema dieser Arbeit ist die Herstellung und Charakterisierung von Schichten
des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\), die den Quanten anomalen
Hall-Effekt zeigen. Die Hauptaufgabe war die experimentelle Realisierung
des Quanten anomalen Hall-Effekts, welcher nur in Schichten mit bestimmten
strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften beobachtet wird.
Diese Eigenschaften wurden ermittelt und ihr Einfluss genau analysiert.
Als Erstes wurden die optimalen Bedingungen für das Wachstum von reinen
Bi\(_2\)Te\(_3\) und Sb\(_2\)Te\(_3\) Kristallschichten und die resultierende strukturelle Qualität
untersucht. Die kristalline Qualität von Bi\(_2\)Te\(_3\) verbessert sich signifikant bei hohen
Wachstumstemperaturen, welche die Neigung der Domänen verringern und
Zwillingsdefekte reduzieren. Als optimale Wachstumstemperatur wurde 260\(^{\circ}\)C
ermittelt, ausreichend niedrig um Desorption zu vermeiden während eine hohe
Kristallqualität erhalten bleibt.
Die Wachstumstemperatur von Sb\(_2\)Te\(_3\) hat einen geringeren Einfluss auf die Kristallqualität.
Temperaturen unter 230\(^{\circ}\)C sind allerdings nötig um erhebliche Desorption
zu vermeiden. Ein geringer Haftkoeffizient wurde besonders bei der Nukleation
auf der Si(111)-H Oberfläche beobachtet und verhindert das Zusammenwachsen
von Inseln zu einer homogenen Schicht.
Der Einfluss des Substrattyps, der Fehlorientierung der Oberfläche und der Ausheizsequenz
auf das Wachstum von Bi\(_2\)Te\(_3\) Schichten wurde untersucht. Die Ausrichtung
der Schicht ändert sich je nach Winkel der Fehlorientierung und der
Ausheilsequenz: Typischerweise orientieren sich die Ebenen der Schicht parallel zu
den Si(111) Ebenen, was aufgrund des Transfers der Stapelfolge vom Substrat zur
Schicht an den Stufenkanten die Unterdrückung von Zwillingsdefekte verbessert.
Andererseits führt diese Orientierung zu Anti-Phasen-Domänen durch die Verschiebung
an den Stufenkanten und zu einer gestuften Oberflächenmorphologie.
Für bestimmte Substratpräparationen richtet sich die Schicht jedoch parallel zur
Oberfläche aus. Diese Orientierung verhindert Verschiebungen an Stufenkanten
und damit Anti-Phasen-Domänen. Dies führt aufgrund der langreichweitigen Ordnung
zu sehr schmalen Bragg-Reflexen in XRD rocking curve Diffraktogrammen.
Weiterhin führen raue Fe:InP(111):B Substrate zu einer starken Unterdrückung
von Zwillingsdefekten und aufgrund der besseren Gitteranpassung zu einer deutlich
verringerten Verdrehung der Domänen.
Als Nächstes wurde das magnetisch dotierte V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) untersucht mit
dem Ziel den Quanten anomalen Hall-Effekt zu realisieren. Die Zugabe von V und
Bi zu Sb\(_2\)Te\(_3\) führt zu einer effizienten Nukleation auf der Si(111)-H Oberfläche
und einer geschlossenen, homogenen Schicht. Magnetotransport Messungen der
Schichten ergeben einen messbaren anomalen Hall-Widerstand deutlich unter der
von-Klitzing-Konstanten. Die Beobachtung des Quanten anomalen Hall-Effekts
setzt eine vollständige Unterdrückung der defekt-induzierten, parasitären Leitfähigkeit
im Inneren der Schicht voraus. Dies kann durch die Optimierung der
Dicke, Zusammensetzung und Wachstumsbedingungen der Schicht erreicht werden.
Beobachtungen zeigen, dass die Wachstumstemperatur die strukturelle Qualität
stark beeinflusst. Erhöhte Temperaturen erzielen größere Inseln, eine verbesserte
kristalline Orientierung und weniger Zwillingsdefekte. Andererseits wird Desorption
von überwiegend Sb beobachtet, was sich auf die Dicke, Zusammensetzung
und Reproduzierbarkeit der Schichten auswirkt. Bei 190\(^{\circ}\)C kann Desorption vermieden
werden, was eine präzise Kontrolle über Schichtdicke und Zusammensetzung
des quaternären Verbunds ermöglicht, während eine hohe strukturelle Qualität
erhalten bleibt.
Es ist besonders wichtig das Bi/Sb Verhältnis zu optimieren, da durch das Legieren
des n-Typ Bi\(_2\)Te\(_3\) mit dem p-Typ Sb\(_2\)Te\(_3\) bei einem bestimmten Verhältnis Ladungsneutralität
erzielt wird. Dies ist nötig um die Leitung im Inneren der Schicht
vollständig zu unterdrücken und die Fermikante in die magnetische Austauschlücke
zu schieben. Der Sb Gehalt x beeinflusst außerdem die Gitterkonstante a in der
Ebene deutlich, im Gegensatz zur Gitterkonstante c in Wachstumsrichtung. Mit
Hilfe dieses Zusammenhangs kann x selbst in dünnen Schichten unter 10 nm Dicke,
wie sie für den Quantum anomalen Hall-Effekt benötigt werden, genau bestimmt
werden. Der Sb Gehalt x beeinflusst weiterhin die Oberflächenmorphologie deutlich:
mit steigenden x verringert sich die Inselgröße und die RMS Rauigkeit wächst
um bis zu einem Faktor 4 zwischen x = 0 und x = 1.
Eine Probenserie mit x zwischen 0,56−0,95 wurde hergestellt, wobei darauf geachtet
wurde eine konstante Dicke von 9 nm und eine Dotierkonzentration von 2 at.%
V beizubehalten. Magnetotransport Messungen bei 4,2K zeigen Ladungsneutra-
lität bei x = 0,86. Der maximale anomale Hall-Widerstand von 0,44 h/e\(^2\) wird
bei x = 0,77 nahe der Ladungsneutralität beobachtet. Wird die Messtemperatur
auf 50 mK reduziert, steigt der anomale Hall-Widerstand signifikant an. Mehrere
Proben mit x in einem schmalen Bereich von 0,76−0,79 zeigen den Quanten
anomalen Hall-Effekt mit einem Hall-Widerstand, der die von-Klitzing-Konstante
erreicht, und verschwindendem longitudinalen Widerstand. Die Realisierung des
Quantum anomalen Hall-Effekts als erste Gruppe in Europa ermöglichte es uns
die elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Proben in Zusammenarbeit
mit anderen Gruppen zu untersuchen.
In Kollaboration mit der Physikalisch-Technische Bundesanstalt wurden Hochpräzisionsmessungen
mit detaillierter Fehleranalyse durchgeführt und eine relative
Abweichung von der von-Klitzing-Konstante von (0,17\(\pm\)0,25)*10\(^{−6}\) erzielt. Dieser
Wert wurde als kleinster und genauester Wert publiziert, was die hohe Qualität
der zur Verfügung gestellten Proben zeigt. Dieses Ergebnis ebnet den Weg für die
Anwendung von magnetischen topologischen Isolatoren als Widerstand Standards
ohne Magnetfeld.
In enger Zusammenarbeit mit der Transport Gruppe in der EP3 wurden nichtlokale
Magnetotransport Messungen bei 15mK durchgeführt. Das Ergebnis beweist,
dass Transport durch chirale Randkanäle erfolgt. Die detaillierte Analyse
kleiner Anomalien in Transport Messungen offenbart Instabilitäten in der magnetischen
Phase selbst bei 15 mK. Der zeitabhängige Charakter dieser Anomalien
weist auf superparamagnetische Anteile in der nominell ferromagnetischen Phase
hin.
Als nächstes wurde der Einfluss der Deckschicht und des Substrattyps auf die
strukturellen Eigenschaften und die Auswirkungen auf den Quanten anomalen
Hall-Effekt untersucht. Dazu wurde eine Schicht auf halbisolierendem Fe:InP(111)B
Substrat unter den zuvor optimierten Wachstumsbedingungen gewachsen. Dies
führt zu einer deutlich erhöhten kristallinen Qualität mit einem verringerten Verdrehungswinkel
von 5,4\(^{\circ}\) auf 1,0\(^{\circ}\). Weiterhin wurde eine Schicht ohne schützende
Deckschicht auf Si gewachsen und, nachdem ausreichend Zeit für mögliche Degradation
vergangen war, gemessen. Die Schicht auf Si ohne Deckschicht zeigt perfekte
Quantisierung, während die Schicht auf InP eine Abweichung von etwa 5%
aufweist. Ursache könnte die höhere kristalline Qualität sein, Variationen in z.B.
Sb Gehalt könnten jedoch auch eine Rolle spielen. Insgesamt scheint der Quanten
anomale Hall-Effekt robust gegenüber Änderungen des Substrats und der
Deckschicht zu sein.
Des Weiteren wurde die Abhängigkeit des Quanten anomalen Hall-Effekts von
der Schichtdicke untersucht. Zwischen 5−8 nm Dicke wechselt das Material typischerweise
von einem 2D topologischen Isolator mit hybridisierten oberen und
unteren Oberflächenzustand zu einem 3D topologischen Isolator. Eine Probenreihe
mit 6 nm, 8 nm und 9 nm Schichtdicke zeigt den Quanten anomalen Hall-
Effekt, während 5 nm und 15 nm dicke Schichten deutliche Beiträge aus dem Volumen
haben. Die Analyse der longitudinalen- und Hall-Leitfähigkeit während der
Umkehrung der Magnetisierung offenbart eindeutige Unterschiede. Die 6 nm dicke
Schicht zeigt ein Skalierungsverhalten konsistent mit dem ganzzahligen Quanten-
Hall-Effekt, die 9 nm dicke Schicht dagegen zeigt das erwartete Skalierungsverhalten
für die topologischen Oberflächenzustände eines 3D topologischen Isolators.
Das besondere Skalierungsverhalten der 9 nm dicken Schicht ist von besonderem
Interesse, da es der axionischen Elektrodynamik in einem 3D topologischen Isolator
entspringen könnte.
Anschließend wird der Einfluss von V Dotierung auf die strukturellen und magnetischen
Eigenschaften der Schichten systematisch untersucht. Ähnlich wie das
Legieren mit Bi, scheint V Dotieren die Oberfläche deutlich zu glätten. Mit steigenden
V Gehalt erhöht sich die Zahl der Te Bindungspartner simultan im 2:3 Verhältnis,
wie erwartet für den Einbau von V auf Gruppe-V Plätzen. Die lineare Kontraktion
der Gitterkonstanten in der Ebene und senkrecht dazu mit steigender V
Dotierung ist quantitativ konsistent mit dem Einbau von V\(^{3+}\) Ionen, möglicherweise
gemischt mit V\(^{4+}\) Ionen, auf Gruppe-V Plätzen. Dies ist konsistent mit
SQUID Messungen die eine Magnetisierung von 1,3 \(\mu_B\) pro V Ion zeigen.
Schließlich werden magnetisch dotierte topologische Isolator Heterostrukturen hergestellt
und in Magnetotransport Messungen charakterisiert. Der Axion-Isolator
Zustand wurde in dreischichtigen Heterostrukturen mit einer nichtmagnetischen
(Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Lage zwischen zwei magnetischen Schichten vorhergesagt, falls die
beiden magnetischen Lagen entkoppelt sind und in antiparalleler Ausrichtung vorliegen.
Magnetotransport Messungen solcher dreischichtigen Heterostrukturen mit
7 nm undotiertem (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) zwischen jeweils 2 nm dicken dotierten Schichten
mit 1,5 at.% V zeigen ein Null Hall-Plateau, das einen isolierenden Zustand repräsentiert.
Ähnliche Ergebnisse in der Literatur wurden als Axion-Isolator Zustand
interpretiert, jedoch können andere Erklärungen ohne eine direkten Messung der
antiparallelen magnetischen Orientierung nicht ausgeschlossen werden.
Weiterhin zeigen Heterostrukturen mit einer 2 nm dünnen, hoch V dotierten Schicht
einen anomalen Hall-Effekt mit entgegengesetzten Vorzeichen im Vergleich zu
vorhergehenden Proben. Die Abhängigkeit von der Dicke und Position dieser
Schicht könnte darauf hindeuten, dass Streuprozesse an den Grenzflächen einen
Beitrag zum anomalen Hall-Effekt entgegengesetzt zu den Volumenstreuprozessen
verursachen.
Viele interessante Phänomene in Quanten anomalen Hall Isolatoren sowie Axion-
Isolatoren sind noch nicht eindeutig beobachtet worden. Dies schließt gebundene
Majorana-Zustände in Quanten anomalen Hall Isolator/Supraleiter Hybridsystemen
und den topologischen magneto-elektrischen Effekt in Axion-Isolatoren ein.
Die limitierte Beobachtungstemperatur des Quanten anomalen Hall-Effekts von
unter 1 K könnte in Heterostrukturen aus 3D topologischen Isolator und magnetischen
Isolator Schichten welche den magnetischen Proximity-Effekt nutzen erhöht
werden.
Das wichtigste Ergebnis dieser Arbeit ist das reproduzierbare Wachstum und
die Charakterisierung von (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Schichten die den Quanten anomalen
Hall-Effekt zeigen. Die detaillierte Untersuchung der strukturellen Voraussetzungen
und die Beobachtung des besonderen axionischen Skalierungsverhaltens in
3D magnetischen Isolatorschichten führt zu einem besseren Verständnis dieses
neuen Quantenzustands. Die Hochpräzisionsmessungen des Quanten anomalen
Hall-Effekts mit der geringsten Abweichung von der von-Klitzing-Konstanten sind
ein wichtiger Schritt zur Realisierung eines Widerstand-Standards basierend auf
Quantisierung ohne magnetischem Feld.
KW  - Bismutverbindungen
KW  - Topologischer Isolator
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Quanten anomalen Hall-Effekt
KW  - Quantum anomalous Hall effect
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-211666
ER  - 
TY  - THES
A1  - Kiermasch, David
T1  - Charge Carrier Recombination Dynamics in Hybrid Metal Halide Perovskite Solar Cells
T1  - Ladungsträger-Rekombinationsdynamik in hybriden metall-halogenid Perowskit-Solarzellen
N2  - In order to facilitate the human energy needs with renewable energy sources in the future, new concepts and ideas for the electricity generation are needed. Solar cells based on metal halide perovskite semiconductors represent a promising approach to address these demands in both single-junction and tandem configurations with existing silicon technology. Despite intensive research, however, many physical properties and the working principle of perovskite PVs are still not fully understood. In particular, charge carrier recombination losses have so far mostly been studied on pure films not embedded in a complete solar cell. This thesis aimed for the identification and quantification of charge carrier recombination dynamics in fully working devices under conditions corresponding to those under real operation. To study different PV systems, transient electrical methods, more precisely Open-Circuit Voltage Decay (OCVD), Transient Photovoltage (TPV) and Charge Extraction (CE), were applied. Whereas OCVD and TPV provide information about the recombination lifetime, CE allows to access the charge carrier density at a specific illumination intensity. The benefit of combining these different methods is that the obtained quantities can not only be related to the Voc but also to each other, thus enabling to determine also the dominant recombination mechanisms.The aim of this thesis is to contribute to a better understanding of recombination losses in fully working perovskite solar cells and the experimental techniques which are applied to determine these losses.
N2  - Um künftig den menschlichen Energiebedarf in Zukunft mit erneuerbaren Energiequellen zu decken sind neue Konzepte und Ideen für die Stromerzeugung erforderlich. Solarzellen auf der Basis von hybriden Perowskit-Halbleitern stellen einen vielversprechenden Ansatz dar, um dieser Anforderung – beispielsweise in Tandem-Konfigurationen zusammen mit Silizium– gerecht zu werden. Trotz intensiver Forschung sind viele physikalische Eigenschaften und das Funktionsprinzip dieser neuartigen Solarzellen immer noch nicht vollständig verstanden. Insbesondere wurden die Rekombinationsverluste bisher meist nur an reinen Schichten untersucht, welche nicht in einen kompletten Solarzellenaufbau integriert waren. Die vorliegende Arbeit zielte auf die Identifizierung und Quantifizierung der Ladungsträger-Rekombinationsdynamik in voll funktionsfähigen Solarzellen unter Bedingungen, die denen im realen Betrieb entsprechen, ab. Um verschiedene PV-Systeme zu untersuchen wurden transiente
elektrische Methoden, genauer gesagt OCVD, TPV und CE, angewandt. Während OCVD und TPV Informationen über die Rekombinationslebensdauer liefern, erlaubt CE die Berechnung der Ladungsträgerdichte. Die Kombination dieser Methoden hat den Vorteil, dass die erhaltenen Größen miteinander in Verbindung gesetzt werden können und somit umfangreiche Rückschlüsse auf die zugrundeliegende Rekombinationmechanismen ermöglichen. Das Ziel dieser Arbeit ist es, zu einem besseren Verständnis der Rekombinationsverluste in voll funktionsfähigen Perowskit-Solarzellen und der experimentellen Techniken, die zur Bestimmung dieser Verluste angewandt werden, beizutragen.
KW  - Solarzelle
KW  - Perovskite
KW  - Solar Cell
KW  - Recombination Dynamics
KW  - Transient Electrical Methods
KW  - Charge Carrier Lifetime
KW  - Capacitive Effects
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-208629
ER  - 
TY  - THES
A1  - Wäldchen, Felix
T1  - 3D Single Molecule Imaging In Whole Cells Enabled By Lattice Light-Sheet Illumination
T1  - 3D Einzelmolekülbildgebung in ganzen Zellen ermöglicht durch Gitterlichtblattbeleuchtung
N2  - Single molecule localization microscopy has seen a remarkable growth since its first
experimental implementations about a decade ago. Despite its technical challenges,
it is already widely used in medicine and biology and is valued as a unique tool
to gain molecular information with high specificity. However, common illumination techniques do not allow the use of single molecule sensitive super-resolution
microscopy techniques such as direct stochastic optical reconstruction microscopy
(dSTORM) for whole cell imaging. In addition, they can potentially alter the
quantitative information.
In this thesis, I combine dSTORM imaging in three dimensions with lattice lightsheet illumination to gain quantitative molecular information from cells unperturbed by the illumination and cover slip effects. Lattice light-sheet illumination
uses optical lattices for beam shaping to restrict the illumination to the detectable
volume. I describe the theoretical background needed for both techniques and detail
the experimental realization of the system as well as the software that I developed
to efficiently evaluate the data.
Eventually, I will present key datasets that demonstrate the capabilities of the
developed microscope system with and without dSTORM. My main goal here was
to use these techniques for imaging the neural cell adhesion molecule (NCAM, also
known as CD56) in whole cells. NCAM is a plasma membrane receptor known to
play a key role in biological processes such as memory and learning. Combining
dSTORM and lattice light-sheet illumination enables the collection of quantitative
data of the distribution of molecules across the whole plasma membrane, and shows
an accumulation of NCAM at cell-cell interfaces. The low phototoxicity of lattice
light-sheet illumination further allows for tracking individual NCAM dimers in living cells, showing a significant dependence of its mobility on the actin skeleton of
the cell.
N2  - Die Einzelmoleküllokalisationsmikroskopie hat seit der ersten experimentellen Umsetzung vor etwa 10 Jahren einen bemerkenswerten Aufschwung erfahren. Trotz des hohen technischen Anspruchs findet sie bereits weite Verbreitung in der Biologie und Medizin und wird als einzigartiges Werkzeug geschätzt, um molekulare Information mit hoher Spezifität zu erlangen. Dennoch erschweren die gebräuchlichen Beleuchtungsmethoden die Anwendung von Methoden der Einzelmoleküllokalisationsmikroskopie wie dSTORM (engl. direct stochastic optical reconstruction microscopy) auf das Volumen ganzer Zellen, denn hier kann die Beleuchtung selbst die quantitativen Daten beeinflussen. In dieser Arbeit kombiniere ich dreidimensionale dSTORM-Bildgebung mit Gitterlichtblattbeleuchtung (engl. lattice light-sheet illumination) um quantitative, molekulare Information ohne durch die Beleuchtung verursachte Störungen zu gewinnen. Die Gitterlichtblattbeleuchtung nutzt optische Gitter zur Strahlformung, um das beleuchtete Volumen auf das detektierbare Volumen zu beschränken. Ich stelle den nötigen, theoretischen Hintergrund für beide Methoden dar und beschreibe die experimentelle Umsetzung sowie die von mir zur effizienten Datenauswertung entwickelte Software. Schließlich präsentiere ich verschiedene Datensätze, die die Fähigkeiten des Systems mit und ohne dSTORM demonstrieren. Mein Hauptziel war hierbei, beide Methoden zu nutzen, um das neuronale Zelladhäsionsmolekül (NCAM, engl. neural cell adhesion molecule) in ganzen Zellen abzubilden. NCAM (auch bekannt als CD56) ist ein Rezeptor auf der Plasmembran, der für seine Schlüsselrolle im Zusammenhang mit biologischen Prozessen wie Lernen und Gedächtnis bekannt ist. Die Kombination von dSTORM und Gitterlichtblattbeleuchtung ermöglicht das sammeln quantitativer Daten der Verteilung über die komplette Plasmamembran, wobei sich eine Akkumulation an Zell-Zell Kontaktflächen zeigt. Die niedrige Photoschädigung der Gitterlichtblattbeleuchtung ermöglicht weiterhin das Verfolgen von einzelnen NCAM-Dimeren in lebenden Zellen. Dort zeigt sich eine signifikante Abhängigkeit ihrer Mobilität vom Aktinskelett der Zelle.
KW  - Einzelmolekülmikroskopie
KW  - Optik
KW  - Light-Sheet
KW  - Lattice Light-Sheet
KW  - dSTORM
KW  - Single Molecule Imaging
KW  - Localization Microscopy
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-207111
ER  - 
TY  - THES
A1  - Raghuraman, Sairamesh
T1  - New RF coil arrays for Static and Dynamic Musculoskeletal Magnetic Resonance Imaging
T1  - Neue RF-Spulen für statische und dynamisch muskuloskelettale Magnetische Resonanz-Bildgebung
N2  - Magnetic Resonance Imaging at field strengths up to 3 T, has become a default diagnostic modality for a variety of disorders and injuries, due to multiple reasons ranging from its non-invasive nature to the possibility of obtaining high resolution images of internal organs and soft tissues. Despite tremendous advances, MR imaging of certain anatomical regions and applications present specific challenges to be overcome. One such application is MR Musculo-Skeletal Imaging. This work addresses a few difficult areas within MSK imaging from the hardware perspective, with coil solutions for dynamic imaging of knee and high field imaging of hand.  

Starting with a brief introduction to MR physics, different types of RF coils are introduced in chapter 1, followed by sections on design of birdcage coils, phased arrays and their characterization in chapter 2. Measurements, calculations and simulations, done during the course of this work, have been added to this chapter to give a quantitative feel of the concepts explained. 

Chapter 3 deals with the construction of a phased array receiver for dynamic imaging of knee of a large animal model, i.e. minipig, at 1.5 T. Starting with details on the various aspects of an application that need to be considered when an MR RF array is designed, the chapter details the complex geometry of the region of interest in a minipig and reasons that necessitate a high density array. The sizes of the individual elements that constitute the array have been arrived at by studying the ratio of unloaded to loaded Q factors and choosing a size that provides the best ratio but still maintains a uniform SNR throughout the movement of the knee. To have a minimum weight and to allow mechanical movement of the knee, the Preamplifiers were located in a separate box.  A movement device was constructed to achieve adjustable periodic movement of the knee of the anesthetized animal. The constructed array has been characterized for its SNR and compared with an existing product coil to show the improvement. The movement device was also characterized for its reproducibility. High resolution static images with anatomical details marked have been presented. The 1/g maps show the accelerations possible with the array. Snapshots of obtained dynamic images trace the cruciate ligaments through a cycle of movement of the animal's knee. 

The hardware combination of a high density phased array and a movement device designed for a minipig's knee was used as a 'reference' and extended in chapter 4 for a human knee. In principle the challenges are similar for dynamic imaging of a human knee with regards to optimization of the elements, the associated electronics and the construction of the movement device. The size of the elements were optimized considering the field penetration / sensitivity required for the internal tissues. They were distributed around the curvature of the knee keeping in mind the acceleration required for dynamic imaging and the direction of the movement. The constructed movement device allows a periodic motion of the lower half of the leg, with the knee placed within the coil, enabling visualization of the tissues inside, while the leg is in motion. Imaging has been performed using dynamic interleaved acquisition sequence where higher effective TR and flip angles are achieved due to a combination of interleaving and segmentation of the sequence. The movement device has been characterized for its reproducibility while the SNR distribution of the constructed RF array has been compared with that of a commercially available standard 8 channel array. The results show the improvement in SNR and acceleration with the constructed geometry. High resolution static images, dynamic snapshots and the 3D segmentation of the obtained images prove the usefulness of the complete package provided in the design, for performing dynamic imaging at a clinically relevant field strength. 

A simple study is performed in chapter 5 to understand the effects of changes in overlap for coil configurations with different loads and at different frequencies. The noise levels of individual channels and the correlation between them are plotted against subtle changes in overlap, at 64 and 123 MHz. SNR for every overlap setup is also measured and plotted. Results show that achieving critical overlap is crucial to obtain the best possible SNR in those coil setups where the load offered by the sample is low. 

Chapter 6 of the thesis work deals with coil design for high field imaging of hand and wrists at 7 T, with an aim to achieve ultra high resolution imaging. At this field strength due to the increase in dielectric effects and the resulting decrease in homogeneity, whole body transmit coils are impractical and this has led engineers to design local transmit coils, for specific anatomies. While transmit or transceive arrays are usually preferred, to mitigate SAR effects,  the spatial resolution obtained is limited. It is shown that a solution to this, with regards to hand imaging, can be a single volume transmit coil, along with high density receive arrays optimized for different regions of the hand. The use of a phased array for reception provides an increased SNR / penetration under high resolution. A volume transmit coil could pose issues in homogeneity at 7 T, but the specific anatomy of hand and wrist, with comparatively less water content, limits dielectric effects to have homogeneous B_1+ profile over the hand. To this effect, a bandpass birdcage and a 12 channel receive array are designed and characterized. Images of very high spatial resolution (0.16 x 0.16 x 0.16 mm3) with internal tissues marked are presented. In vivo 1/g maps show that an acceleration of up to 3 is possible and the EM simulation results presented show the uniform field along with SAR hotspots in the hand. To reduce the stress created due to the 'superman' position of imaging, provisions in the form of a holder and a hand rest have been designed and presented. Factors that contributed to the stability of the presented design are also listed, which would help future designs of receive arrays at high field strengths.

In conclusion, the coils and related hardware presented in this thesis address the following two aspects of MSK imaging: Dynamic imaging of knee and High resolution imaging of hand / wrist. The presented hardware addresses specific challenges and provides solutions. It is hoped that these designs are steps in the direction of improving the existing coils to get a better knowledge and understanding of MSK diseases such as Rheumatoid Arthritis and Osteoarthritis. The hardware can aid our study of ligament reconstruction and development. The high density array and transmit coil design for hand / wrist also demonstrates the benefits of the obtained SNR at 7 T while maintaining SAR within limits. This design is a contribution towards optimizing hardware at high field strength, to make it clinically acceptable and approved by regulatory bodies.
N2  - Die Magnetresonanztomographie mit Feldstärken bis zu 3 T ist zu einer Standard- Diag-nosemethode für eine Vielzahl von Erkrankungen und Verletzungen geworden. Das hat mehrere Gründe, angefangen von ihrer nicht-invasiven Natur bis hin zu ihrer Fähigkeit,hochaufgelöste Bilder von inneren Organen und Weichteilen zu erhalten. Trotz enormer Fortschritte stellt die MR-Bildgebung bestimmter anatomischer Regionen oder bei bestimmten Anwendungen und Fragestellungen eine besondere Herausforderung dar. Eine dieser Anwendungen ist die MR-Bildgebung am Muskuloskelettalen System (MSK). Die vorliegende Arbeit befasst sich mit einigen schwierigen Fragestellungen innerhalb der MSK-Bildgebung aus aus der Perspektive der Hardware-Entwicklung: mit Spulendesigns für die dynamische Bildgebung des Knies und mit MR-Bildgebung der Hand bei hohen Magentfeldern. Nach einer kurzen Einführung in die MR-Physik werden in Kapitel 1 dann verschiedene Typen von Hochfrequenz-Spulen (HF-Spulen) vorgestellt, gefolgt in Kapitel 2 mit Abhandlungen des Designs von Birdcage-Spulen, Phased Arrays und deren Charakterisierung. Außerdem enthält das Kapitel Messungen, Berechnungen und Simulationen, die im Rahmen dieser Arbeit durchgeführt wurden, um einen quantitativen Eindruck von den erläuterten Konzepten zu vermitteln. Kapitel 3 befasst sich mit dem Aufbau eines Phased-Array-Empfängers für die dynamische Bildgebung des Knies an einem großen Tiermodell (Minipig) bei 1,5 T. Es werden detailliert verschiedene Aspekte erläutert, die bei der Konstruktion eines RF-Arrays berücksichtigt werden müssen. Des Weiteren beschreibt das Kapitel die komplexe Geometrie des Zielbereichs am Knie des Minipigs und die Gründe für ein Array mitvielen Spulenelementen. ...
KW  - MRI
KW  - RF Coils
KW  - Dynamic Imaging
KW  - Magnetic Resonance Imaging
KW  - RF Coil arrays
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-204165
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schlereth, Raimund
T1  - New techniques and improvements in the MBE growth of Hg-containing narrow gap semiconductors
T1  - Neue Techniken und Verbesserung des MBE Wachstums Hg-haltiger Halbleiter mit schmaler Bandlücke
N2  - The subject of this thesis is the growth of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te layers via molecular beam epitaxy (MBE).
This material system gives rise to a number of extraordinary physical phenomena related to its electronic band structure and therefore is of fundamental interest in research.
The main results can be divided into three main areas, the implementation of a temperature measurement system based on band edge thermometry (BET), improvements of CdTe virtual substrate growth and the investigation of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te for different compositions.
N2  - Gegenstand dieser Arbeit ist das Wachstum von Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te-Schichten mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE).
Die elektronische Bandstruktur dieses Materials führt zu einer Reihe außergewöhnlicher physikalischer Phänomene. 
Es ist daher für die Forschung von grundlegendem Interesse.
Die Ergebnisse lassen sich in drei Hauptbereiche unterteilen: die Implementierung eines Temperaturmessgeräts basierend auf dem Prinzip der Bandkantenthermometrie (BET), die Verbesserung des Wachstums von virtuellen CdTe-Substraten und die Untersuchung von Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te-Schichten für verschiedene Materialkonzentrationen.
KW  - Halbleiter
KW  - Band edge thermometry
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Molecular Beam Epitaxy
KW  - Semiconductor
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-200790
ER  -