TY - THES A1 - Schallenberg, Timo T1 - Shadow mask assisted heteroepitaxy of compound semiconductor nanostructures T1 - Schattenmasken-gestützte Heteroepitaxie von Nanostrukturen aus Verbindungshalbleiter N2 - Shadow Mask assisted Molecular Beam Epitaxy (SMMBE) is a technique enabling selected area epitaxy of semiconductor heterostructures through shadow masks. The objective of this work was the development of the SMMBE technique for the reliable fabrication of compound semiconductor nanostructures of high structural and optical quality. In order to accomplish this, technological processes have been developed and optimized. This, in combination with model calculations of the basic kinetic growth processes has enabled the fabrication of high quality quantum structures. A high spatial precision and control of the incidence regions of the molecular beams during the SMMBE process are required for the fabrication of nanostructures. One of the technological developments to this effect, which has substantially enhanced the versatility of SMMBE, is the introduction of a new type of freestanding shadow masks: Growth through such a mask with different incidence angles of the molecular beams is equivalent to employing different mechanical masks, but is much more accurate since the precision of mechanical alignment is limited. A consistent model has been developed, which successfully explains the growth dynamics of molecular beam epitaxy through shadow masks. The redistribution of molecular fluxes under shadow masks may affect the growth rates on selected areas of the substrate drastically. In the case of compound semiconductors, reactions between the constituent species play important roles in controlling the growth rates as a function of the growth parameters. The predictions of the model regarding the growth of II-VI and III-V compounds have been tested experimentally and the dependence of the growth rates on the growth parameters has been verified. Moreover, it has been shown, that selected area epitaxy of II-VI and III-V compounds are governed by different surface kinetics. Coexisting secondary fluxes of both constituent species and the apparent non-existence of surface diffusion are characteristic for SMMBE of II-VI compounds. In contrast, III-V SMMBE is governed by the interplay between secondary group-V flux and the surface migration of group-III adatoms. In addition to the basic surface kinetic processes described by the model, the roles of orientation and strain-dependent growth dynamics, partial shadow, and material deposition on the mask (closure of apertures) have been discussed. The resulting advanced understanding of the growth dynamics (model and basic experiments) in combination with the implementation of technical improvements has enabled the development and application of a number of different processes for the fabrication of both II-VI and III-V nanostructures. In addition to specific material properties, various other phenomena have been exploited, e.g., self-organization. It has been shown that, e.g., single quantum dots and quantum wires can be reliably grown. Investigations performed on the SMMBE nanostructures have demonstrated the high positional and dimensional precision of the SMMBE technique. Bright cathodoluminescence demonstrates that the resulting quantum structures are of high structural and optical quality. In addition to these results, which demonstrate SMMBE as a prospective nanofabrication technique, the limitations of the method have also been discussed, and various approaches to overcome them have been suggested. Moreover, propositions for the fabrication of complex quantum devices by the multiple application of a stationary shadow mask have been put forward. In addition to selected area growth, the shadow masks can assist in etching, doping, and in situ contact definition in nanoscale selected areas. Due to the high precision and control over the dimensions and positions of the grown structures, which at the same time are of excellent chemical, crystal, and optical quality, SMMBE provides an interesting perspective for the fabrication of complex quantum devices from II-VI and III-V semiconductors. N2 - Die Schattenmasken-gestützte Molekularstrahlepitaxie (SMMBE) ist eine neue Methode welche die ortsselektive Epitaxie von Halbleiterheterostrukturen mittels stationärer Schattenmasken ermöglicht. Ziel der vorliegenden Arbeit war die Entwicklung der SMMBE-Methode für die gezielte Herstellung von Nanostrukturen hoher Güte aus Verbindungshalbleiter. Dazu wurden technologische Prozesse entwickelt und optimiert, Modellrechnungen für die grundlegenden kinetischen Wachstumsprozesse in Schattenmasken entwickelt und darauf aufbauend Quantenstrukturen hergestellt und untersucht. Eine hohe Ortsauflösung und flexible Kontrolle der Einfallsgebiete der Molekularstrahlen während des SMMBE-Wachstums sind notwendige Voraussetzungen für die Herstellung von Nanostrukturen. Einer der technologischen Fortschritte, der zu einer erheblich höheren Flexibilität der SMMBE-Methode führte, ist der Einsatz neuartiger, freistehender Schattenmasken: Die Epitaxie durch solche Masken unter verschiedenen Einfallswinkeln der Molekularstrahlen ist vergleichbar mit der Verwendung mehrerer mechanischer Masken, ermöglicht jedoch eine weit höhere Ortsauflösung und Präzision. Im Rahmen der Arbeit wurde ein konsistentes Modell entwickelt, welches die grundlegenden kinetischen Wachstumsprozesse unter der Schattenmaske beschreibt. Adsorbierte Atome und Moleküle werden durch Diffusion und Desorption innerhalb der Maskenkavität umverteilt, wodurch sich die lokalen Wachstumsraten drastisch ändern können. Beim Wachstum von Verbindungshalbleiter spielen die Reaktionen zwischen den einzelnen Konstituenten eine entscheidende Rolle und beeinflussen die Wachstumsraten abhängig von den Wachstumsbedingungen. Die Vorhersagen des Modells in Bezug auf das Wachstum von II-VI und III-V Verbindungshalbleiter wurden in grundlegenden Experimenten verifiziert und die Abhängigkeit der Wachstumsraten von den Wachstumsbedingungen bestätigt. Darüber hinaus konnte ein grundsätzlicher Unterschied in der Wachstumsdynamik der beiden Materialsysteme nachgewiesen werden. Charakteristisch für das SMMBE-Wachstum von II-VI Verbindungen ist die Koexistenz von Sekundärflüssen beider Konstituenten und eine vernachlässigbare Diffusionsdynamik. Hingegen ist die vom Gruppe-V-Gesamtfluss abhängige Oberflächendiffusion entscheidend für das Wachstum von III-V Strukturen. Über diese vom Modell beschriebenen grundlegenden Wachstumsprozesse hinaus wurde zusätzlich auch auf orientierungs- und verspannungsabhängige Prozesse, Halbschatteneffekte und das Zuwachsen der Maskenöffnungen eingegangen. Basierend auf diesen Ergebnissen der Modellrechnungen, den Experimenten und den technologischen Fortschritten wurden verschiedene neuartige Methoden zur Herstellung von II-VI und III-V Nanostrukturen entwickelt. Diese ermöglichen zum Beispiel Quantendrähte und Einzelquantenpunkte gezielt mit Schattenmasken zu wachsen. Dabei werden verschiedene Verfahren angewandt, die neben der materialspezifischen Wachstumsdynamik auch z.B. Selbstorganisationseffekte ausnutzen. Untersuchungen an SMMBE-Nanostrukturen demonstrierten die sehr hohe Positions- und Dimensionspräzision der SMMBE-Methode und eine hohe strukturelle und optische Qualität der hergestellten Quantenstrukturen, die sich z.B. in intensiver Kathodolumineszenz widerspiegelt. Diese Ergebnisse weisen SMMBE als vielversprechende Methode zur Herstellung von Nanostrukturen aus. Es werden aber auch die Grenzen des Verfahrens diskutiert und verschiedene Ansätze zu deren Überwindung vorgeschlagen. Darüber hinaus wurde das Potenzial der SMMBE-Technik dahingehend diskutiert, komplexe Quantenstrukturen durch mehrfache Anwendung einer stationären Schattenmaske herzustellen. Zusätzlich zum ortselektiven Wachstum kann die Schattenmaske auch zum lokalen Ätzen und Dotieren und zur in-situ-Kontaktierung ausgewählter Gebiete genutzt werden. Mit der Vielfalt der in dieser Arbeit entwickelten und vorgeschlagenen SMMBE Methoden, der präzisen Kontrolle der Strukturdimensionen und –positionen und der hohen Güte der hergestellten Quantenstrukturen bietet SMMBE eine interessante Perspektive für die Herstellung von komplexen quantenelektronischen Bauelementen aus II-VI und III-V Halbleiter. KW - Verbindungshalbleiter KW - Nanostruktur KW - Heteroepitaxie KW - Fernsehmaske KW - Maske (Halbleitertechnologie) KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Verbindungshalbleiter KW - Nanostruktur KW - Lokales Wachstum KW - shadow mask KW - molecular beam epitaxy KW - compound semiconductor KW - nanostructures KW - selected area growth Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-10290 ER - TY - THES A1 - Reis, Felix T1 - Realization and Spectroscopy of the Quantum Spin Hall Insulator Bismuthene on Silicon Carbide T1 - Realisierung und Spektroskopie des Quanten-Spin-Hall-Isolators Bismuten auf Siliziumkarbid N2 - Topological matter is one of the most vibrant research fields of contemporary solid state physics since the theoretical prediction of the quantum spin Hall effect in graphene in 2005. Quantum spin Hall insulators possess a vanishing bulk conductivity but symmetry-protected, helical edge states that give rise to dissipationless charge transport. The experimental verification of this exotic state of matter in 2007 lead to a boost of research activity in this field, inspired by possible ground-breaking future applications. However, the use of the quantum spin Hall materials available to date is limited to cryogenic temperatures owing to their comparably small bulk band gaps. In this thesis, we follow a novel approach to realize a quantum spin Hall material with a large energy gap and epitaxially grow bismuthene, i.e., Bi atoms adopting a honeycomb lattice, in a \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})\) reconstruction on the semiconductor SiC(0001). In this way, we profit both from the honeycomb symmetry as well as the large spin-orbit coupling of Bi, which, in combination, give rise to a topologically non-trivial band gap on the order of one electronvolt. An in-depth theoretical analysis demonstrates that the covalent bond between the Si and Bi atoms is not only stabilizing the Bi film but is pivotal to attain the quantum spin Hall phase. The preparation of high-quality, unreconstructed SiC(0001) substrates sets the basis for the formation of bismuthene and requires an extensive procedure in ultra-pure dry H\(_2\) gas. Scanning tunneling microscopy measurements unveil the (\(1\times1\)) surface periodicity and smooth terrace planes, which are suitable for the growth of single Bi layers by means of molecular beam epitaxy. The chemical configuration of the resulting Bi film and its oxidation upon exposure to ambient atmosphere are inspected with X-ray photoelectron spectroscopy. Angle-resolved photoelectron spectroscopy reveals the excellent agreement of probed and calculated band structure. In particular, it evidences a characteristic Rashba-splitting of the valence bands at the K point. Scanning tunneling spectroscopy probes signatures of this splitting, as well, and allows to determine the full band gap with a magnitude of \(E_\text{gap}\approx0.8\,\text{eV}\). Constant-current images and local-density-of-state maps confirm the presence of a planar honeycomb lattice, which forms several domains due to different, yet equivalent, nucleation sites of the (\(\sqrt{3}\times\sqrt{3}\))-Bi reconstruction. Differential conductivity measurements demonstrate that bismuthene edge states evolve at atomic steps of the SiC substrate. The probed, metallic local density of states is in agreement with the density of states expected from the edge state's energy dispersion found in density functional theory calculations - besides a pronounced dip at the Fermi level. By means of temperature- and energy-dependent tunneling spectroscopy it is shown that the spectral properties of this suppressed density of states are successfully captured in the framework of the Tomonaga-Luttinger liquid theory and most likely originate from enhanced electronic correlations in the edge channel. N2 - Topologische Materie ist seit der Vorhersage des Quanten-Spin-Hall-Effekts in Graphen im Jahr 2005 eines der spannendsten Forschungsgebiete der gegenwärtigen Festkörperphysik. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren besitzen zwar eine verschwindende Volumen-Leitfähigkeit, aber symmetriegeschützte, helikale Randzustände, welche verlustfreien Ladungstransport erlauben. Der 2007 erfolgte experimentelle Nachweis dieses außergewöhnlichen Materiezustands führte, inspiriert von möglicherweise bahnbrechenden zukünftigen Anwendungen, zu einem sprunghaften Anstieg der Forschungsaktivitäten auf diesem Gebiet. Jedoch ist der Nutzen der derzeit verfügbaren Quanten-Spin-Hall-Materialien aufgrund ihrer vergleichsweise kleinen Volumen-Bandlücken auf kryogene Temperaturen beschränkt. In dieser Arbeit verfolgen wir einen neuen Weg, ein Quanten-Spin-Hall-Material mit einer großen Energielücke zu realisieren und wachsen Bismuten, ein Honigwabengitter aus Bi-Atomen, epitaktisch in einer \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})\)-Rekonstruktion auf den Halbleiter SiC(0001). Dadurch nutzen wir sowohl die Honigwaben-Symmetrie, als auch die große Spin-Bahn-Wechselwirkung von Bi aus, welche in Kombination zu einer topologisch nicht-trivialen Bandlücke in der Größenordnung eines Elektronenvolts führen. Eine eingehende theoretische Analyse zeigt, dass die kovalente Bindung zwischen den Si- und Bi-Atomen nicht nur den Bi-Film stabilisiert, sondern entscheidend zur Ausprägung der Quanten-Spin-Hall-Phase beiträgt. Die Präparation unrekonstruierter SiC(0001)-Substrate hoher Güte ist der Grundstein für das Bismutenwachstum und erfordert die Anwendung einer aufwändigen Prozedur in hochreinem, trockenem H\(_2\)-Gas. Messungen mit Rastertunnelmikroskopie enthüllen die (\(1\times1\))-Periodizität der Oberfläche und glatte Terrassenebenen, welche für das Aufwachsen einzelner Bi-Lagen mittels eines dedizierten Molekularstrahlepitaxieprozesses geeignet sind. Die chemische Konfiguration der Filme und ihre Oxidation nach Kontakt mit Umgebungsluft wird mit Röntgenphotoelektronenspektroskopie untersucht. Winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie legt die exzellente Übereinstimmung zwischen gemessener und berechneter Bandstruktur offen. Insbesondere zeigt sie die charakteristische Rashba-Spinaufspaltung der Valenzbänder am K-Punkt. Messungen mit Rastertunnelspektroskopie beinhalten ebenso Hinweise dieser Aufspaltung, und ermöglichen die Bestimmung der vollständigen Größe der Bandlücke von \(E_\text{gap}\approx0.8\,\text{eV}\). Konstantstrom-Aufnahmen und Karten der lokalen Zustandsdichte bestätigen die Ausbildung eines planaren Honigwabengitters, welches aufgrund unterschiedlicher, jedoch äquivalenter Nukleationszentren der (\(\sqrt{3}\times\sqrt{3}\))-Bi-Rekonstruktion in mehreren Domänen auftritt. Messungen der differenziellen Leitfähigkeit offenbaren, dass sich Bismuten-Randzustände an atomaren Stufen des SiC-Substrats ausbilden. Die gemessene, lokale Zustandsdichte und die gemäß der Energiedispersion des Randzustands in Dichtefunktionaltheorierechnungen erwartete Zustandsdichte stimmen - abgesehen von einem starken Abfall am Fermi-Niveau - überein. Mit temperatur- und energieabhängiger Tunnelspektroskopie wird gezeigt, dass die spektralen Eigenschaften dieser unterdrückten Leitfähigkeit erfolgreich im Rahmen der Tomonaga-Luttinger-Flüssigkeitstheorie beschrieben und wahrscheinlich durch verstärkte elektronische Korrelationen im Randkanal ausgelöst werden. KW - Zweidimensionales Material KW - Topologischer Isolator KW - Siliziumcarbid KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Photoelektronenspektroskopie KW - Bismuthene KW - Silicon Carbide KW - scanning tunneling spectroscopy KW - photoelectron spectroscopy KW - molecular beam epitaxy KW - quantum spin hall insulator KW - two-dimensional topological insulator KW - helical edge states KW - Luttinger liquid KW - honeycomb lattice Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-258250 ER - TY - THES A1 - Huggenberger, Alexander T1 - Optimierung von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten zur Integration in Halbleiter-Mikroresonatoren T1 - Optimization of site-controlled In(Ga)As quantum dots for the integration into semiconductor micro resonators N2 - Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten zur Integration in Halbleiter-Mikroresonatoren. Dazu wurden systematisch die optischen Eigenschaften - insbesondere die Linienbreite und die Feinstrukturaufspaltung der Emission einzelner Quantenpunkte - optimiert. Diese Optimierung erfolgt im Hinblick auf die Verwendung der Quantenpunkte in Lichtquellen zur Realisierung einer Datenübertragung, die durch Quantenkryptographie abhörsicher verschlüsselt wird. Ein gekoppeltes Halbleitersystem aus einem Mikroresonator und einem Quantenpunkt kann zur Herstellung von Einzelphotonenquellen oder Quellen verschränkter Photonen verwendet werden. In dieser Arbeit konnten positionierte Quantenpunkte skalierbar in Halbleiter-Mikroresonatoren integriert werden. In(Ga)As-Quantenpunkte auf GaAs sind ein häufig untersuchtes System und können heutzutage mit hoher Kristallqualität durch Molekularstrahlepitaxie hergestellt werden. Um die Emission der Quantenpunkte gerichtet erfolgen zu lassen und die Auskoppeleffizienz der Bauteile zu erhöhen, wurden Mikrosäulenresonatoren oder photonische Kristallresonatoren eingesetzt. Die Integration in diese Resonatoren erfolgt durch Ausrichtung an Referenzstrukturen, wodurch dieses Verfahren skalierbar. Die Strukturierung der Substrate für die Herstellung von positionierten Quantenpunkten wurde durch optische Lithographie und Elektronenstrahllithographie in Kombination mit unterschiedlichen Ätztechniken erreicht. Für den praktischen Einsatz solcher Strukturen wurde ein Kontaktierungsschema für den elektrischen Betrieb entwickelt. Zur Verbesserung der optischen Eigenschaften der positionierten Quantenpunkte wurde ein Wachstumsschema verwendet, das aus einer optisch nicht aktiven In(Ga)As-Schicht und einer optisch aktiven Quantenpunktschicht besteht. Für die Integration einzelner Quantenpunkte in Halbleiter-Mikroresonatoren wurden positionierte Quantenpunkte auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 200 nm bis zu 10 mum realisiert. Eine wichtige Kenngröße der Emission einzelner Quantenpunkte ist deren Linienbreite. Bei positionierten Quantenpunkten ist diese häufig aufgrund spektraler Diffusion größer als bei selbstorganisierten Quantenpunkten. Im Verlauf dieser Arbeit wurden unterschiedliche Ansätze und Strategien zur Überwindung dieses Effekts verfolgt. Dabei konnte ein minimaler Wert von 25 mueV für die Linienbreite eines positionierten Quantenpunktes auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 2 μm erzielt werden. Die statistische Auswertung vieler Quantenpunktlinien ergab eine mittlere Linienbreite von 133 mueV. Die beiden Ergebnisse zeugen davon, dass diese Quantenpunkte eine hohe optische Qualität besitzen. Die FSS der Emission eines Quantenpunktes sollte für die direkte Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen möglichst klein sein. Deswegen wurden unterschiedliche Ansätze diskutiert, um die FSS einer möglichst großen Zahl von Quantenpunkten systematisch zu reduzieren. Die FSS der Emission von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf (100)-orientiertem Galliumarsenid konnte auf einen minimalen Wert von 9.8 mueV optimiert werden. Ein anderes Konzept zur Herstellung positionierter Quantenpunkte stellt das Wachstum von InAs in geätzten, invertierten Pyramiden in (111)-GaAs dar In (111)- und (211)-In(Ga)As sollte aufgrund der speziellen Symmetrie des Kristalls bzw. der piezoelektrischen Felder die FSS verschwinden. Mit Hilfe von Quantenpunkten auf solchen Hochindex-Substraten konnten FSS von weniger als 5 mueV gemessen werden. Bis zu einem gewissen Grad kann die Emission einzelner Quantenpunkte durch laterale elektrische Felder beeinflusst werden. Besonders die beobachtete Reduzierung der FSS positionierter In(Ga)As-Quantenpunkte auf (100)-orientiertem GaAs von ca. 25 mueV auf 15 mueV durch ein laterales, elektrisches Feld ist viel versprechend für den künftigen Einsatz solcher Quantenpunkte in Quellen für verschränkte Photonen. Durch die Messung der Korrelationsfunktion wurde die zeitliche Korrelation der Emission von Exziton und Biexziton nachgewiesen und das Grundprinzip zum Nachweis eines polarisationsverschränkten Zustandes gezeigt. In Zusammenarbeit mit der Universität Tokyo wurde ein Konzept entwickelt, mit dem künftig Einzelquantenpunktlaser skalierbar durch Kopplung positionierter Quantenpunkte und photonischer Kristallkavitäten hergestellt werden können. Weiterhin konnte mit Hilfe eines elektrisch kontaktierten Mikrosäulenresonators bei spektraler Resonanz von Quantenpunktemission und Kavitätsmode eine Steigerung der spontanen Emission nachgewiesen werden. Dieses System ließ sich bei geeigneten Anregungsbedingungen auch als Einzelphotonenquelle betreiben, was durch den experimentell bestimmten Wert der Autokorrelationsfunktion für verschwindende Zeitdifferenzen nachgewiesen wurde. N2 - The present thesis is about the fabrication of site-controlled In(Ga)As quantum dots for the scalable integration into devices. The optical properties of these quantum dots were systematically optimized with special care regarding the optical linewidth and the fine structure splitting of single quantum dots. This optimization was accomplished in order to use the quantum dots in light sources for quantum key distribution By coupling semiconductor microcavities and quantum dots one is able to realize single photon sources or sources of entangled photons. This work demonstrates the scalable integration of site-controlled quantum dots into semiconductor microresonators. The growth of In(Ga)As quantum dots on GaAs substrates is a field of vivid research nowadays and can be fabricated with high quality by molecular beam epitaxy. The emission from single quantum dots exhibits lines that resemble the discrete emission spectra of atoms. This thesis uses micropillar cavities and photonic crystal cavities to direct the emission of quantum dots and to increase the extraction efficiency. The integration into these resonator systems was done by adjusting the quantum dots’ positions to reference structures on the samples. This allows for a scalable fabrication of many spatially coupled quantum dot resonator systems The substrates were patterned using a combination of optical and electron beam lithography followed by wet or dry etching. Electrical carrier injection was realized by developing a contact scheme. The quantum dots were fabricated using a stacked growth scheme that consists of a seeding layer and an optical active quantum dot layer. Quantum dots on square lattices with a period of up to 10 mum were fabricated to enable the integration of single quantum dots into semiconductor microresonators. On the other hand, it was possible to realize periods of only 200 nm which is promising for the investigation of superradiance effects in the ensemble emission of quantum dots. The optical properties of site-controlled quantum dots were investigated by studying the photoluminescence. The emission linewidth of single quantum dots is an important benchmark for the optical quality. Site-controlled quantum dots are known to exhibit large linewidths due to the effect of spectral diffusion. Different strategies to overcome this obstacle were investigated during this work. A linewidth as low as 25 mueV was observed for a single site-controlled quantum dot (on a square lattice of 2 mum period). The statistical evaluation yields a mean value of 133 mueV for this kind of quantum dots. Both results prove the high optical quality of the site-controlled quantum dots fabricated in this work. The fine structure splitting of the quantum dot emission should be close to zero for the direct observation of polarization entangled photons. Different concepts were investigated during this work to reduce the fine structure splitting of the quantum dot ensemble. The lowest splitting obtained for site-controlled In(Ga)As quantum dots on (100) GaAs was 9.8 mueV. By growing quantum dots into inverted pyramids etched into (111) GaAs one should be able to further reduce the splitting due to the threefold symmetry of (111) GaAs. Furthermore, the piezoelectric field in (211) GaAs should compensate the fine structure splitting. Using quantum dots on these high index materials the fine structure splitting was reduced to values below 5 mueV during this work. Another concept to reduce the fine structure splitting is the application of a lateral electric field which was shown to reduce the splitting from 25 mueV to 15 mueV. For the future measurement of the degree of entanglement of photons, an experimental setup was established and its functionality was proven by measuring the temporal characteristics of an biexciton-exciton-cascade. In cooperation with the group of Prof. Arakawa from Tokyo University a concept was developed to realize single quantum dot lasers by combining site-controlled quantum dots and two- or three-dimensional photonic crystal cavities in the near future. Furthermore, with the help of an electrically driven micropillar resonator the enhancement of the spontaneous emission for spectral resonance of the cavity mode with the emission of a site-controlled quantum dot was shown. This system could be used as a single photon source which is proven by the measurement of the autocorrelation function for zero time delay. KW - Quantenpunkt KW - Einzelphotonenemission KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - quantum dot KW - semiconductor KW - molecular beam epitaxy KW - single photon emission KW - optical resonator KW - Halbleiter KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Optischer Resonator KW - Linienbreite Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-78031 ER - TY - THES A1 - Schott, Gisela Marieluise T1 - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von (Ga,Mn)As Halbleiterschichten T1 - Molecular beam eptiaxy and characterisation of (Ga,Mn)As semiconductor layers N2 - In der Spintronik bestehen große Bemühungen Halbleiter und ferromagnetische Materialien zu kombinieren, um die Vorteile der hoch spezialisierten Mikroelektronik mit denen der modernen magnetischen Speichertechnologie zu verbinden. In vielen Bereichen der Elektronik wird bereits der III-V Halbleiter GaAs eingesetzt und ferromagnetisches (Ga,Mn)As könnte in die vorhandenen optischen und elektronischen Bauteile integriert werden. Deshalb ist eine intensive Erforschung der kristallinen Qualität, der elektrischen und magnetischen Eigenschaften von (Ga,Mn)As-Legierungsschichten von besonderem Interesse. Wegen der niedrigen Löslichkeit der Mangan-Atome in GaAs, muss (Ga,Mn)As außerhalb des thermodynamischen Gleichgewichtes mit Niedertemperatur-Molekularstrahl-Epitaxie hergestellt werden, um eine ausreichend hohe Konzentration an magnetischen Ionen zu erreichen. Dieses Niedertemperatur-Wachstum von Galliumarseniden verursacht Schwierigkeiten, da unerwünschte Defekte eingebaut werden können. Die Art der Defekte und die Anzahl ist abhängig von den Wachstumsparametern. Vor allem das überschüssige Arsen beeinflusst neben dem Mangan-Gehalt die Gitterkonstante und führt zu einer starken elektrischen und magnetischen Kompensation des (Ga,Mn)As Materials. Abhängig von den Wachstumsparametern wurden Eichkurven zur Kalibrierung des Mangan-Gehaltes aus Röntgenbeugungsmessungen, d. h. aus der (Ga,Mn)As-Gitterkonstanten bestimmt. Um ein besseres Verständnis über die Einflüsse der Wachstumsparameter neben dem Mangan-Gehalt auf die Gitterkonstante zu bekommen, wurden Probenserien gewachsen und mit Röntgenbeugung und Sekundärionen-Massenspektroskopie untersucht. Es wurde festgestellt, dass der Mangan-Gehalt, unabhängig von den Wachstumsparametern, allein vom Mangan-Fluss bestimmt wird. Die Gitterkonstante hingegen zeigte eine Abhängigkeit von den Wachstumsparametern, d. h. von dem eingebauten überschüssigen Arsen in das (Ga,Mn)As-Gitter. Im weiteren wurden temperaturabhängige laterale Leitfähigkeitsmessungen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Einzelschichten durchgeführt. Es ergab sich eine Abhängigkeit nicht nur von dem Mangan-Gehalt, sondern auch von den Wachstumsparametern. Neben den Leitfähigkeitsmessungen wurden mit Kapazitäts-Messungen die Ladungsträgerkonzentrationen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Schichten bestimmt. Es konnten Wachstumsbedingungen gefunden werden, bei der mit einem Mangan-Gehalt von 6% eine Ladungsträgerkonzentration von 2 · 10^(21) cm^(-3) erreicht wurde. Diese Schichten konnten reproduzierbar mit einer Curie-Temperatur von 70 K bei einer Schichtdicke von 70 nm hergestellt werden. Mit ex-situ Tempern konnte die Curie-Temperatur auf 140 K erhöht werden. Neben (Ga,Mn)As-Einzelschichten wurden auch verschiedene (GaAs/MnAs)- Übergitterstrukturen gewachsen und mit Röntgenbeugung charakterisiert. Ziel was es, Übergitter herzustellen mit einem hohen mittleren Mangan-Gehalt, indem die GaAs-Schichten möglichst dünn und die MnAs-Submonolagen möglichst dick gewachsen wurden. Dünnere GaAs-Schichten als 10 ML Dicke führten unabhängig von der Dicke der MnAs-Submonolage und den Wachstumsparametern zu polykristallinem Wachstum. Die dickste MnAs-Submonolage, die in einer Übergitterstruktur erreicht wurde, betrug 0.38 ML. Übergitterstrukturen mit nominell sehr hohem Mangan-Gehalt zeigen eine reduzierte Intensität der Übergitterreflexe, was auf eine Diffusion der Mangan-Atome hindeutet. Der experimentelle Wert der Curie-Temperatur von (Ga,Mn)As scheint durch die starke Kompensation des Materials limitiert zu sein. Theoretische Berechnungen auf der Grundlage des ladungsträgerinduzierten Ferromagnetismus besagen eine Erhöhung der Curie-Temperatur mit Zunahme der Mangan-Atome auf Gallium-Gitterplätzen und der Löcherkonzentration proportional [Mn_Ga] · p^(1/3). Zunächst wurden LT-GaAs:C-Schichten mit den Wachstumsbedingungen der LT-(Ga,Mn)As-Schichten gewachsen, um bei diesen Wachstumsbedingungen die elektrische Aktivierung der Kohlenstoffatome zu bestimmen. Es konnte eine Löcherkonzentration von 5 · 10^19 cm^(-3) verwirklicht werden. Aufgrund der erfolgreichen p-Dotierung von LT-GaAs:C wurden (Ga,Mn)As-Einzelschichten zusätzlich mit Kohlenstoff p-dotiert. Abhängig von den Wachstumsbedingungen konnte eine Erhöhung der Ladungsträgerkonzentration im Vergleich zu den (Ga,Mn)As-Schichten erreicht werden. Trotzdem ergaben magnetische Messungen für alle (Ga,Mn)As:C-Schichten eine Abnahme der Curie-Temperatur. Der Einfluss der Kohlenstoff-Dotierung auf die Gitterkonstante, die elektrische Leitfähigkeit und die Magnetisierung ließ auf einen veränderten Einbau der Mangan-Atome verursacht durch die Kohlenstoff-Dotierung schließen. N2 - In the field of spintronics there are efforts to combine semiconductors and ferromagnetic materials in order to merge the advantages of highly specialised microelectronics with modern magnetic hard disk technology. The III-V semiconductor GaAs is employed in many electronic circuits and the ferromagnetic (Ga,Mn)As could be integrated in current optical and electronic devices. Therefore an intensive investigation of its crystalline quality and its electrical and magnetic properties is of particular interest. Because of the low solubility of manganese atoms in GaAs, (Ga,Mn)As must be fabricated far from thermal equilibrium with low-temperature molecular beam epitaxy in order to achieve a high concentration of magnetic ions and holes. This low-temperature growth of gallium-arsenide compounds creates difficulties because undesirable defects are built into the host lattice. The type and quantity of defects is dependent on growth parameters. The lattice constant is influenced not only by the manganese concentration, but also by the arsenic excess, which causes a high electrical and magnetic compensation of the (Ga,Mn)As material. Depending on the growth parameters, calibration curves for manganese incorporation were determined from x-ray diffraction, i. e. from the lattice constant of (Ga,Mn)As. To get a better understanding about the influence of growth parameters other than manganese concentration on the lattice constant, we grew several series of samples for investigation by x-ray diffraction and secondary ion mass spectroscopy. It was shown that the manganese concentration is determined only by the manganese flux and is independent of other growth parameters. However the lattice constant shows a dependence on the growth parameters, i. e., on the excess arsenic build into the host lattice (Ga,Mn)As. Furthermore the temperature dependence of the lateral conductivity of different (Ga,Mn)As layers was investigated. A dependence on growth parameters in addition to a dependence on the manganese concentration was observed. Beside these conductivity measurements, capacitance measurements were carried out in order to determine the carrier concentration of various (Ga,Mn)As layers. Growth parameters yielding were determined which resulted in a carrier concentration of 2 × 1021 cm-3 for a manganese concentration of 6 %. Such layers were reproducibly fabricated, with a Curie temperature of 70 K, for a layer thickness of 70 nm. With ex situ annealing it was possible to raise the Curie temperature to 140 K. In addition to (Ga,Mn)As single layers, several (GaAs/MnAs) superlattices were grown and characterized by x-ray diffraction. The aim was to grow superlattices with a high average manganese concentration consisting of thin GaAs layers and thick MnAs submonolayers. GaAs layers thinner than 10 ML lead to polycrystalline growth independent of the thickness of the MnAs submonolayer. The thickest MnAs submonolayer which could be realized was 0.38 ML. Superlattices with a nominally high manganese concentration have reduced satellite peak intensities in x-ray diffraction, indicating a diffusion of the manganese atoms. The experimental value of the (Ga,Mn)As Curie temperature seems to be limited due to strong compensation of the material. Theoretical calculations based on the carrier induced ferromagnetism model predict an increase of the Curie temperature with increasing manganese atoms on gallium sites and with hole concentration following ~ [Mn_Ga] × p^(1/3). Initially, LT-GaAs:C layers were grown with the same parameters as LT-(Ga,Mn)As layers in order to determine the electrical activation of the carbon atoms with these growth parameters. A hole concentration of 5 × 10^(19) cm^(-3) was achieved. Because of the promising p-doping of the LT-GaAs:C several (Ga,Mn)As layers were additionally doped with carbon. Depending on growth parameters, an increase in the hole concentration could be achieved compared to the intrinsic (Ga,Mn)As layers. However magnetisation measurements show a decrease in the Curie temperature for all (Ga,Mn)As:C layers. The influence of the carbon doping on the lattice constant, the electrical conductivity, and the magnetism indicates that the manganese atoms are incorporated into the lattice host differently as result of the carbon doping. KW - Galliumarsenid KW - Manganarsenide KW - Ferromagnetische Heterostruktur KW - Molekularstrahlepitaxie KW - (Ga KW - Mn)As KW - Ferromagnetismus KW - III - V Halbleiter KW - molecular beam epitaxy KW - (Ga KW - Mn)As KW - ferromagnetism KW - III - V semiconductors Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-13470 ER - TY - JOUR A1 - Müller, S. A1 - Spriestersbach, F. A1 - Min, C.-H. A1 - Fornari, C. I. A1 - Reinert, F. T1 - Molecular beam epitaxy of TmTe thin films on SrF\(_{2}\) (111) JF - AIP Advances N2 - The odd parity nature of 4f states characterized by strong spin–orbit coupling and electronic correlations has led to a search for novel topological phases among rare earth compounds, such as Kondo systems, heavy Fermions, and homogeneous mixed-valent materials. Our target system is thulium telluride thin films whose bandgap is expected to be tuned as a function of lattice parameter. We systematically investigate the growth conditions of TmxTey thin films on SrF\(_{2}\) (111) substrates by molecular beam epitaxy. The ratio between Te and Tm supply was precisely tuned, resulting in two different crystalline phases, which were confirmed by x-ray diffraction and x-ray photoemission spectroscopy. By investigating the crystalline quality as a function of the substrate temperature, the optimal growth conditions were identified for the desired Tm1Te1 phase. Additional low energy electron diffraction and reflective high energy electron diffraction measurements confirm the epitaxial growth of TmTe layers. X-ray reflectivity measurements demonstrate that homogeneous samples with sharp interfaces can be obtained for varied thicknesses. Our results provide a reliable guidance to prepare homogeneous high-quality TmTe thin films and thus serve as a basis for further electronic investigations. KW - thulium telluride KW - molecular beam epitaxy KW - thin films Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-300876 VL - 12 IS - 2 ER - TY - THES A1 - Paul, Markus Christian T1 - Molecular beam epitaxy and properties of magnetite thin films on semiconducting substrates T1 - Molekularstrahlepitaxie und Eigenschaften dünner Magnetitfilme auf Halbleitersubstraten N2 - The present thesis is concerned with molecular beam epitaxy of magnetite (Fe3O4) thin films on semiconducting substrates and the characterization of their structural, chemical, electronic, and magnetic properties. Magnetite films could successfully be grown on ZnO substrates with high structural quality and atomically abrupt interfaces. The films are structurally almost completely relaxed exhibiting nearly the same in-plane and out-of-plane lattice constants as in the bulk material. Films are phase-pure and show only small deviations from the ideal stoichiometry at the surface and in some cases at the interface. Growth proceeds via wetting layer plus island mode and results in a domain structure of the films. Upon coalescence of growing islands twin-boundaries (rotational twinning) and anti-phase boundaries are formed. The overall magnetization is nearly bulk-like, but shows a slower approach to saturation, which can be ascribed to the reduced magnetization at anti-phase boundaries. However, the surface magnetization which was probed by x-ray magnetic circular dichroism was significantly decreased and is ascribed to a magnetically inactive layer at the surface. Such a reduced surface magnetization was also observed for films grown on InAs and GaAs. Magnetite could also be grown with nearly ideal iron-oxygen stoichiometry on InAs substrates. However, interfacial reactions of InAs with oxygen occur and result in arsenic oxides and indium enrichment. The grown films are of polycrystalline nature. For the fabrication of Fe3O4/GaAs films, a postoxidation of epitaxial Fe films on GaAs was applied. Growth proceeds by a transformation of the topmost Fe layers into magnetite. Depending on specific growth conditions, an Fe layer of different thickness remains at the interface. The structural properties are improved in comparison with films on InAs, and the resulting films are well oriented along [001] in growth direction. The magnetic properties are influenced by the presence of the Fe interface layer as well. The saturation magnetization is increased and the approach to saturation is faster than for films on the other substrates. We argue that this is connected to a decreased density of anti-phase boundaries because of the special growth method. Interface phases, viz. arsenic and gallium oxides, are quantified and different growth conditions are compared with respect to the interface composition. N2 - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Molekularstrahlepitaxie von dünnen Magnetitfilmen (Fe3O4) auf Halbleitersubstraten und der Charakterisierung ihrer strukturellen, chemischen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften. Magnetitfilme konnten auf ZnO Substraten mit hoher struktureller Qualität und scharfen Grenzflächen durch Kodeposition von Eisen und Sauerstoff gewachsen werden. Die Filme sind strukturell nahezu vollständig relaxiert und weisen innerhalb und außerhalb der Wachstumsebene annähernd die Gitterkonstante von Einkristallen auf. Weiterhin sind die hergestellten Proben phasenrein und zeigen nur an der Oberfläche und in einigen Fällen an der Grenzfläche allenfalls kleine Abweichungen von der idealen Stöchiometrie. Das Wachstum erfolgt im Stranski-Krastanov-Modus und resultiert in einer Domänenstruktur der Filme. Beim Zusammenwachsen der Inseln entstehen Antiphasengrenzen und Zwillingsgrenzen. Die Volumenmagnetisierung der Filme ist annähernd gleich der eines Einkristalls, jedoch ist das Einmündungsverhalten in die Sättigung aufgrund von reduzierter Magnetisierung an Antiphasengrenzen deutlich langsamer. Dagegen ist die Oberflächenmagnetisierung, welche mit der Methode des Röntgenzirkulardichroismus untersucht wurde, erheblich reduziert, was auf eine magnetisch inaktive Schicht an der Oberfläche schließen lässt. Diese Reduzierung der Oberflächenmagnetisierung wurde auch für Filme, die auf InAs oder GaAs deponiert wurden, beobachtet. Ebenfalls konnte Magnetit mit nahezu idealem Eisen-Sauerstoff-Verhältnis auf InAs gewachsen werden. Bei diesem Substrat treten jedoch Grenzflächenreaktionen des Indiumarsenids mit Sauerstoff auf, die eine Arsenoxidphase und eine Indiumanreicherung bewirken. Die Filme wachsen hier nur polykristallin. Für die Herstellung von Fe3O4/GaAs-Filmen wurde die Methode der Nachoxidation von epitaktischen Eisenfilmen benutzt. Das Wachstum läuft dabei durch Transformation der obersten Lagen des Eisenfilms zu Magnetit ab. Abhängig von den genauen angewandten Wachstumsbedingungen bleibt dabei eine Eisenschicht unterschiedlicher Dicke an der Grenzfläche übrig. Die strukturellen Eigenschaften sind im Vergleich zu Filmen auf InAs verbessert und die Proben sind gut entlang der [001]-Richtung orientiert. Die magnetischen Eigenschaften werden ebenfalls durch die Eisen-Grenzflächenschicht beeinflusst. Die Sättigungsmagnetisierung ist erhöht und tritt bei niedrigeren Magnetfeldern auf. Dieses Verhalten ist offenbar mit einer geringeren Dichte an Antiphasengrenzen aufgrund des andersartigen Wachstumsmechanismus verknüpft. Auftretende Grenzflächenphasen wurden quantifiziert und unterschiedliche Wachstumsbedingungen im Hinblick auf die Grenzflächenzusammensetzung verglichen. KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Dünne Schicht KW - Magnetit KW - Physikalische Eigenschaft KW - Halbleitersubstrat KW - Photoelektronenspektroskopie KW - Röntgenabsorption KW - Röntgenbeugung KW - Elektronenbeugung KW - molecular beam epitaxy KW - photoelectron spectroscopy KW - x-ray magnetic circular dichroism KW - magnetic oxide KW - thin film Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-56044 ER - TY - THES A1 - Schreyeck, Steffen T1 - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of Bi-Based V\(_2\)VI\(_3\) Topological Insulators T1 - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von Bi-basierten V\(_2\)VI\(_3\) topologischen Isolatoren N2 - The present thesis is addressed to the growth and characterization of Bi-based V2VI3 topological insulators (TIs). The TIs were grown by molecular beam epitaxy (MBE) on differently passivated Si(111) substrates, as well as InP(111) substrates. This allows the study of the influence of the substrate on the structural and electrical properties of the TIs. The Bi2Se3 layers show a change of mosaicity-tilt and -twist for growth on the differently prepared Si(111) substrates, as well as a significant increase of crystalline quality for growth on the lateral nearly lattice matched InP(111). The rocking curve FWHMs observed for thick layers grown on InP are comparable to these of common zincblende layers, which are close to the resolution limit of standard high resolution X-ray diffraction (HRXRD) setups. The unexpected high structural crystalline quality achieved in this material system is remarkable due to the presence of weak van der Waals bonds between every block of five atomic layers, i.e. a quintuple layer (QL), in growth direction. In addition to the mosaicity also twin domains, present in films of the V2VI3 material system, are studied. The twin defects are observed in Bi2Se3 layers grown on Si(111) and lattice matched InP(111) suggesting that the two dimensional surface lattice of the substrates can not determine the stacking order ABCABC... or ACBACB... in locally separated growth seeds. Therefore the growth on misoriented and rough InP(111) is analyzed. The rough InP(111) with its facets within a hollow exceeding the height of a QL is able to provide its stacking information to the five atomic layers within a QL. By varying the roughness of the InP substrate surface, due to thermal annealing, the influence on the twinning within the layer is confirmed resulting in a complete suppression of twin domains on rough InP(111). Focusing on the electrical properties of the Bi2Se3 films, the increased structural quality for films grown on lattice matched flat InP(111)B results in a marginal reduction of carrier density by about 10% compared to the layers grown on H-passivated Si(111), whereas the suppression of twin domains for growth on rough InP(111)B resulted in a reduction of carrier density by an order of magnitude. This implies, that the twin domains are a main crystal defect responsible for the high carrier density in the presented Bi2Se3 thin films. Besides the binary Bi2Se3 also alloys with Sb and Te are fabricated to examine the influence of the compound specific point defects on the carrier density. Therefore growth series of the ternary materials Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3, and Bi(2-x)Sb(x)Te3, as well as the quaternary Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) are studied. To further reduce the carrier density of twin free Bi2Se3 layers grown on InP(111)B:Fe a series of Bi(2-x)Sb(x)Se3 alloys were grown under comparable growth conditions. This results in a reduction of the carrier density with a minimum in the composition range of about x=0.9-1.0. The Bi(2-x)Sb(x)Te3 alloys exhibit a pn-transition, due to the dominating n-type and p-type point defects in its binary compounds, which is determined to reduce the bulk carrier density enabling the study the TI surface states. This pn-transition plays a significant role in realizing predicted applications and exotic effects, such as the quantum anomalous Hall effect. The magnetic doping of topological insulators with transition metals is studied by incorporating Cr and V in the alloy Bi(2-x)Sb(x)Te3 by codeposition. The preferential incorporation of Cr on group-V sites is confirmed by EDX and XRD, whereas the incorporation of Cr reduces the crystalline quality of the layer. Magnetotransport measurements of the Cr-doped TIs display an anomalous Hall effect confirming the realization of a magnetic TI thin film. The quantum anomalous Hall effect is observed in V-doped Bi(2-x)Sb(x)Te3, where the V-doping results in higher Curie temperatures, as well as higher coercive fields compared to the Cr-doping of the TIs. Moreover the present thesis contributes to the understanding of the role of the substrate concerning the crystalline quality of van der Waals bonded layers, such as the V2VI3 TIs, MoS2 and WoTe2. Furthermore, the fabrication of the thin film TIs Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) in high crystalline quality serves as basis to explore the physics of topological insulators. N2 - In der hier vorliegenden Arbeit wurden die auf Bi-Verbindungen basierenden topologischen Isolatoren (TI) des V2VI3-Materialsystems hergestellt und sowohl deren strukturelle als auch elektrische Eigenschaften untersucht. Die Herstellung der TIs mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) erfolgte auf verschieden präparierten Si(111)-Oberflächen und auf InP(111) Substraten. Dadurch konnte der Einfluss der Substrate auf die strukturelle Qualität der Bi2Se3 Schichten, die lateral nahezu perfekt gitterangepasst zu InP(111) sind, analysiert werden. Während bereits die verschieden präparierten Si(111) Oberflächen einen Einfluss auf die Mosaizität aufweisen, erreichen die auf InP(111) gewachsenen Schichten die strukturelle Qualität gängiger Zinkblende Halbleiterschichten die mittels MBE hergestellt werden und damit auch die Auflösungsgrenze eines hoch auflösenden Röntgendiffraktometers (HRXRD). Dies ist besonders bemerkenswert, da diese TIs aus Blöcken von fünf kovalent gebundenen atomaren Schichten (QL) bestehen, die untereinander durch vergleichbar schwache Van-der-Waals Bindungen verbunden sind. Neben der Mosaizität wurden auch Zwillingsdefekte untersucht, die für Schichten des V2VI3 Materialsystems typisch sind. Hier konnte festgestellt werden, dass eine glatte zweidimensionale (2D) Substratoberfläche nicht einheitlich vorgeben kann, ob die Stapelfolge in räumlich getrennten Kristallisationszentren ABCABC... oder ACBACB... ist. Um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken wurde das Wachstum auf rauen InP(111) Substraten untersucht. Die raue Oberfläche ermöglicht es an Facetten der Substratoberfläche neben der lateralen Orientierung der Schicht auch die Stapelfolge der Schicht zu definieren. Der Einfluss der Beschaffenheit der Substratoberfläche konnte durch Variation der Rauigkeit, mittels thermischen Ausheizens, belegt werden. Das Wachstum auf rauen InP Substraten führt zu einer kompletten Unterdrückung der Zwillingsdefekte. Betrachtet man nun den Einfluss der Steigerung der Kristallqualität auf die elektrischen Eigenschaften, so stellt man fest, dass die Unterdrückung der Zwillingsdefekte die Ladungsträgerdichte im Vergleich zu dem auf Si gewachsenem Bi2Se3 um eine Größenordnung reduziert, während die Verwendung von gitterangepassten Substraten mit glatter Oberfläche sie lediglich um 10% reduziert. Dies belegt, dass in den hier vorgestellten Schichten die Zwillingsdomänengrenzen die Hauptursache der unerwünscht hohen Ladungsträgerdichten sind. Zusätzlich zu der Verbesserung der kristallinen Qualität von Bi2Se3 wurden Legierungen mit Sb und Te hergestellt, um die Ladungsträgerdichte durch Reduzieren von Punktdefektdichten zu senken. Hierfür wurden sowohl die ternären Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3 und Bi(2-x)Sb(x)Te3, als auch die quaternären Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) Legierungen in Wachstumsserien hergestellt und untersucht. Die Legierung Bi(2-x)Sb(x)Se3 wurde wie Bi2Se3 auf rauem InP(111) gewachsen, um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken. Durch das Legieren mit Sb konnte eine weitere Reduktion der Elektronen Ladungsträgerdichte, die ihr Minimum im Bereich von x=0.9-1.0 erreicht, realisiert werden. Die Ladungsträgerdichte steigt bei größerem Sb-Gehalt wieder an, bevor ein kompletter Wechsel zur Löcherleitung beobachtet werden konnte. Die Bi(2-x)Sb(x)Te3 Legierungen sind durch den beobachteten pn-Übergang, der durch die in den binären TIs jeweils dominierenden Donator und Akzeptor Punktdefekte erzeugt wird, von großem Interesse, da sich diese Schichten dazu eignen die Volumenleitfähigkeit im Magnetotransport zu unterdrücken. Dies ist von besonderer Bedeutung für die Realisierung der vorhergesagten Anwendungen und exotischen Effekte in TIs. Weiterhin wurde die magnetische Dotierung von Bi(2-x)Sb(x)Te3-Schichten mit den Übergangsmetallen Chrom und Vanadium im Hinblick auf die Realisierung des Quanten anormalen Hall-Effekts (QAHE) untersucht. Der überwiegende Einbau der Cr-Atome auf Gruppe-V-Plätzen konnte mittels EDX und XRD Messungen bestätigt werden. Die TI-Schichten zeigen im Magnetrotransport einen anormalen Hall-Effekt, welcher die Magnetisierung der Schicht durch die Cr-Dotierung bestätigt. Die Realisierung des QAHE konnte in V-dotierten Bi(2-x)Sb(x)Te3 Schichten erzielt werden, welche als weitere Vorteile die höheren Curie-Temperaturen und größere Koerzitivfeldstärken im Vergleich zu Cr-dotierten Schichten mit sich bringen. Die in dieser Arbeit untersuchte Herstellung von den Bi-basierten TI-Schichten des V2VI3-Materialsystems mittels MBE schafft neue Erkenntnisse in Hinblick auf den Einfluss von Substraten auf Van-der-Waals gebundene Schichten, wie zum Beispiel BSTS als auch MoS2 und WoTe2. Die Herstellung von Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) TI Schichten in verschiedenen Zusammensetzungen x und y mit hoher struktureller Qualität dient zudem als Grundlage für die weitere Erforschung der TI-basierten Effekte und Anwendungen. KW - Bismutverbindungen KW - Topologischer Isolator KW - Molekularstrahlepitaxie KW - HRXRD KW - AFM KW - RHEED KW - single crystalline KW - twin suppression KW - topological insulator KW - molecular beam epitaxy KW - chalcogenide KW - bismuth Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-145812 ER - TY - THES A1 - Brüne, Christoph T1 - HgTe based topological insulators T1 - HgTe basierte topologische Isolatoren N2 - Recently a new state of matter was discovered in which the bulk insulating state in a material is accompanied by conducting surface or edge states. This new state of matter can be distinguished from a conventional insulator phase by the topological properties of its band structure which led to the name "topological insulators". Experimentally, topological insulator states are mostly found in systems characterized by a band inversion compared to conventional systems. In most topological insulator systems, this is caused by a combination of energetically close bands and spin orbit coupling. Such properties are found in systems with heavy elements like Hg and Bi. And indeed, the first experimental discovery of a topological insulator succeeded in HgTe quantum wells and later also in BiSb bulk systems. Topological insulators are of large interest due to their unique properties: In 2-dimensional topological insulators one dimensional edge states form without the need of an external magnetic field (in contrast to the quantum Hall effect). These edge states feature a linear band dispersion, a so called Dirac dispersion. The quantum spin Hall states are helical edge states, which means they consist of counterpropagating oppositely spin polarized edge channels. They are therefore of great potential for spintronic applications as well as building blocks for new more exotic states like Majorana Fermions. 3-dimensional topological insulators feature 2-dimensional surface states with only one Dirac band (also called Dirac cone) on each surface and an interesting spin texture where spin and momentum are locked perpendicular to each other in the surface plane. This unique surface band structure is predicted to be able to host several exotic states like e.g. Majorana Fermions (in combination with superconductors) and magnetic monopole like excitations. This PhD thesis will summarize the discovery of topological insulators and highlights the developments on their experimental observations. The work focuses on HgTe which is up to now the only topological insulator material where the expected properties are unambiguously demonstrated in transport experiments. In HgTe, the topological insulator properties arise from the inversion of the Gamma_6 and Gamma_8 bands. The band inversion in HgTe is due to a combination of a high spin orbit splitting in Te and large energy corrections (due to the mass-velocity term) to the energy levels in Hg. Bulk HgTe, however, is a semimetal, which means for the conversion into a topological insulator a band gap has to be opened. In two dimensions (HgTe quantum well structures) this is achieved via quantum confinement, which opens a band gap between the quantum well subbands. In three dimensions, strain is used to lift the degeneracy of the semimetallic Gamma_8 bands opening up a band gap. The thesis is structured as follows: - The first chapter of this thesis will give a brief overview on discoveries in the field of topological insulators. It focuses on works relevant to experimental results presented in the following chapters. This includes a short outline of the early predictions and a summary of important results concerning 2-dimensional topological insulators while the final section discusses observations concerning 3-dimensional topological insulators. - The discovery of the quantum spin Hall effect in HgTe marked the first experimental observation of a topological insulator. Chapter 2 will focus on HgTe quantum wells and the quantum spin Hall effect. Above a critical thickness, HgTe quantum wells are predicted to host the quantum spin Hall state, the signature of a 2-dimensional topological insulator. HgTe quantum wells exhibiting low carrier concentrations and at the same time high carrier mobilities are required to be able to measure the quantum spin Hall effect. The growth of such high quality HgTe quantum wells was one of the major goals for this work. Continuous optimization of the substrate preparation and growth conditions resulted in controlled carrier densities down to a few 10^10 cm^-2. At the same time, carrier mobilities exceeding 1 x 10^6 cm^2/Vs have been achieved, which provides mean free paths of several micrometers in the material. Thus the first experimental evidence for the existence of the quantum spin Hall edge states succeeded in transport experiments on microstructures: When the Fermi energy was located in the bulk band gap a residual quantized resistance of 2e^2/h was found. Further experiments focused on investigating the nature of transport in this regime. By non-local measurements the edge state character could be established. The measured non-local resistances corresponded well with predictions from the Landauer-Büttiker theory applied to transport in helical edge channels. In a final set of experiments the spin polarization of the edge channels was investigated. Here, we could make use of the advantage that HgTe quantum well structures exhibit a large Rashba spin orbit splitting. In systems with a large Rashba spin orbit splitting a spin accumulation is expected to occur at the edge of the sample perpendicular to a current flow. This so-called spin Hall effect was then used as a spin injector and detector. Using split gate devices it was possible to bring spin Hall and quantum spin Hall state into direct contact, which enabled an all electrical detection of the spin polarization of the quantum spin Hall edge channels. - HgTe as a 3-dimensional topological insulator will be presented in chapter 3. Straining the HgTe layer enables the observation of topological insulator behavior. It was found that strain can be easily implemented during growth by using CdTe substrates. CdTe has a slightly larger lattice constant than HgTe and therefore leads to tensile strain in the HgTe layer as long as the growth is pseudomorphic. Magnetotransport studies showed the emergence of quantum Hall transport with characteristic signatures of a Dirac type bandstructure. Thus, this result marks the first observation of the quantum Hall effect in the surface states of a 3-dimensional topological insulator. Transport experiments on samples fitted with a top gate enabled the identification of contributions from individual surfaces. Furthermore, the surface state quantum Hall effect was found to be surprisingly stable, perturbations due to additional bulk transport could not be found, even at high carrier densities of the system. - Chapters 4 - 6 serve as in depth overviews of selected works: Chapter 4 presents a detailed overview on the all electrical detection of the spin Hall effect in HgTe quantum wells. The detection of the spin polarization of the quantum spin Hall effect is shown in chapter 5 and chapter 6 gives a detailed overview on the quantum Hall effect originating from the topological surface state in strained bulk HgTe. The investigations discussed in this thesis pioneered the experimental work on the transport properties of topological insulator systems. The understanding of the fundamental properties of topological insulators enables new experiments in which e.g. the inclusion of magnetic dopants or the interplay between topological insulator and superconductors can be investigated in detail. N2 - Vor kurzem wurde entdeckt, dass Festkörper einen bisher unbekannten Zustand einnehmen können in welchem das Innere des Körpers isolierend ist während Oberflächen bzw. Ränder leitend bleiben. Materialien, die diese Eigenschaften aufweisen, werden "topologische Isolatoren" genannt, da ihre besonderen Eigenschaften auf eine gegenüber von konventionellen Materialien veränderten Topologie zurückgeführt werden kann. Die große Mehrheit an Materialien, in denen topologische Isolatorzustände gefunden wurden, zeichnen sich durch eine veränderte Abfolge der Energiebänder, im Vergleich mit gewöhnlichen Isolatoren, aus. Diese veränderte Anordnung der Bänder resultiert in den meisten Fällen aus einem Zusammenwirken von energetisch nahe zusammenliegenden Bändern und Spin-Bahn Wechselwirkung. Aus diesem Grund wurden Topologische Isolatoren bisher vor allem in Materialien gefunden, die schwere Elementen wie Hg und Bi enthalten: Erstmals experimentell nachgewiesen wurde die Existenz von topologischen Isolatoren an HgTe Quantentrögen und später auch in BiSb Volumensystemen. Topologische Isolatoren sind aufgrund ihrer besonderen Eigenschaften von großem Interesse: 2-dimensionale topologische Isolatoren sind durch das Auftreten eindimensionaler Randzustände gekennzeichnet, ohne dass hierfür ein Magnetfeld nötig wäre (im Gegensatz zum Quanten-Hall-Effekt). Diese sogenannten helikalen Randzustände sind gegenläufige und entgegengesetzt spin-polarisierte Randzustände, wodurch sie besonders für spintronische Anwendungen interessant sind. Des Weiteren sind sie auch potenzielle Bausteine zur Verwirklichung weiterer exotischer Zustände wie zum Beispiel Majorana Fermionen. 3-dimensionale topologische Isolatoren zeichnen sich durch das Auftreten von 2-dimensionalen Oberflächenzuständen aus. Diese Oberflächenzustände haben eine Dirac-Bandstruktur mit einer besonderen Spin-Textur in der Spin und Impuls rechtwinklig zueinander stehen (beide in der Oberfächenebene). Diese besondere Bandstruktur sollte es ermöglichen in diesen Materialen exotische Zustände zu entdecken wie zum Beispiel Majorana Fermionen (im Zusammenspiel mit Supraleitern) oder Anregungen, die magnetischen Monopolen gleichen. Diese Doktorarbeit wird die Entdeckung topologischer Isolatoren sowie Entwicklungen die im Bereich der experimentellen Untersuchung stattfanden vorstellen. Im Besonderen wird sich diese Arbeit auf das Materialsystem HgTe konzentrieren, dem einzigen Materialsystem in dem es bisher gelungen ist topologische Isolatoreigenschaften eindeutig in Transportstudien nachzuweisen. Die topologischen Isolatoreigenschaften von HgTe entstehen durch die Inversion der Gamma_6 und Gamma_8 Bänder. Diese Inversion wird durch die starke Spin-Bahn-Wechselwirkung in Te und durch die großen relativistischen Korrekturen der Energiepositionen der Bänder in Hg erzeugt. Da HgTe im Volumenmaterial allerdings semimetallisch ist, muss zur Beobachtung von topologischen Isolatoreigenschaften eine Bandlücke geöffnet werden. Im 2-dimensionalen Zustand (HgTe Quantentröge) geschieht dies durch das quantenmechanische Confinement, wodurch eine Bandlücke zwischen den Subbändern des Quantentrogs geöffnet wird. In 3-dimensionalen topologischen Isolatoren kann eine Bandlücke durch das Verspannen der HgTe Schicht gebildet werden, da in diesem Fall die Entartung der Gamma_8 Bänder aufgehoben wird. Diese Doktorarbeit ist wie folgt gegliedert: - Im ersten Kapitel wird eine kurze Übersicht über Entdeckungen und Entwicklungen im Bereich topologischer Isolatoren gegeben mit besonderem Fokus auf Arbeiten mit Relevanz zu den in den weiteren Kapiteln vorgestellten Ergebnissen. Die Übersicht beginnt mit einem kurzen Überblick über die ersten Voraussagen, die zur Entdeckung von topologischen Isolatoren und zum Verständnis dieses neuen Zustandes geführt haben. Im Weiteren wird eine kurze Übersicht über wichtige Ergebnisse im Bereich der 2- und 3-dimensionalen topologischen Isolatoren gegeben. - Die Entdeckung des Quanten-Spin-Hall-Effekts in HgTe markiert auch gleichzeitig den ersten experimentellen Nachweis der Existenz topologischer Isolatoren. Kapitel 2 wird daher Eigenschaften von HgTe Quantentrögen und den Quanten-Spin-Hall-Effekt behandeln. Die Existenz des Quanten-Spin-Hall-Effekts, das charakteristische Merkmal 2-dimensionaler topologischer Isolatoren, wurde für HgTe Quantentröge oberhalb einer kritischen Dicke vorausgesagt. Der experimentelle Nachweis dieses Effekts setzt voraus, dass die zu vermessenden Quantentröge über eine möglichst geringe Ladungsträgerdichte und gleichzeitig hohe Ladungsträgerbeweglichkeit verfügen. Das Wachstum von Quantentrögen mit diesen Eigenschaften war eine der Hauptaufgaben, die im Rahmen dieser Arbeit durchgeführt wurden. Durch diese Anstrengungen ist es mittlerweile möglich Quantentröge mit intrinsischen Ladungsträgerdichten weit unterhalb von 1x 10^11 cm^-2 bis in den mittleren 10^12 cm^-2 Bereich herzustellen, während die Ladungsträgerbeweglichkeiten 1x 10^6 cm^2/Vs überschreiten können. Dies ermöglicht ballistischen Transport über mehrere Mikrometer in solchen Proben. Es wurden Transportexperimente an solch hoch qualitativen Quantentrögen durchgeführt um den Quanten-Spin-Hall-Effekt experimentell nachweisen zu können. Dies führte zur Entdeckung erster experimenteller Beweise für die Existenz des Effekts bei Transportuntersuchungen an Mikrostrukturen. Befand sich das Fermi-Level in diesen Strukturen innerhalb der Energielücke zwischen Leitungs- und Valenzband wurde eine endliche Leitfähigkeit von circa 2e^2/h gemessen. Dies entspricht dem erwarteten Wert für elektrischen Transport in einem System mit zwei Randkanälen. In einer nachfolgenden Serie von Experimenten wurde nachgewiesen, dass der elektrische Transport in der Tat durch Randkanäle stattfindet. Zu diesem Zweck wurden nicht-lokale Transportmessungen durchgeführt, in denen erfolgreich untersucht wurde, ob die Resultate für Transport in verschiedenen nicht-lokalen Probengeometrien mit den Ergebnissen übereinstimmen, die im Rahmen des Landauer-Büttiker Formalismus, angewandt auf helikale Randzustände, erwartet werden. Im Weiteren wurde auch die Spinpolarisierung der Randzustände untersucht. Ermöglicht wurde dies durch die Nutzung des Spin-Hall-Effekts, mit dessen Hilfe Spininjektion und Spindetektion in die Randkanäle möglich ist. Der Spin-Hall-Effekt beschreibt das Auftreten von Spinströmen in Systemen mit starker Spin-Bahn-Kopplung, die sich senkrecht zum elektrischen Strom ausbreiten. In HgTe Quantentrögen konnte dieser Effekt durch ein rein elektrisches Experiment für Transport im metallischen Bereich nachgewiesen werden. Im Weiteren wurde dieser Effekt dann in weiteren nicht-lokalen Experimenten genutzt um die Spinpolarisierung der Randkanäle nachzuweisen. - Kapitel 3 stellt die 3-dimensionalen topologischen Isolatoreigenschaften von HgTe vor. Wie bereits erwähnt ermöglicht die Nutzung von verspannten HgTe Schichten die Beobachtung von 3-dimensionalen topologischen Isolatorverhalten in HgTe Volumenmaterial. Wie sich im Rahmen dieser Arbeit herausstellte, kann Verspannung in diesen Schichten sehr einfach durch das pseudomorphe Wachstum auf gitter-fehlangepassten CdTe Substraten realisiert werden. CdTe hat eine größere Gitterkonstante als HgTe und erzeugt daher tensile Verspannung in den gewachsenen HgTe Schichten. In den so erhaltenen Schichten wurde bei Magnetotransportmessungen der Quanten-Hall-Effekt beobachtet. Des Weiteren zeigte sich, dass der Quanten-Hall-Effekt in diesen Schichten charakteristische Merkmale für Dirac-Bandstrukturen aufweist. Dies bedeutet, dass auf diese Weise zum ersten Mal der Quanten-Hall-Effekt in den Oberflächenzuständen eines 3-dimensionalen topologischen Isolators detektiert werden konnte. In weiteren Transportexperimenten wurde der Einfluss einer über der Struktur angebrachten Gateelektrode untersucht. Hierdurch wurde die Identifizierung von Beiträgen der einzelnen Oberflächen zum Transport möglich. Zudem stellte sich heraus, dass der Oberflächen-Quanten-Hall-Effekt sehr stabil ist und keine Anzeichen von einsetzendem Volumentransport sichtbar sind, selbst bei sehr hohen Gesamtladungsträgerdichten der Proben. - In den Kapiteln 4 - 6 werden einige ausgewählte Arbeiten detailiert dargestellt: Kapitel 4 behandelt die rein-elektronische Detektion des Spin-Hall-Effekts in HgTe Quantentrögen genauer, während Kapitel 5 die Messung der Spinpolarization der Quanten-Spin-Hall-Kanäle detailiert vorstellt. In Kapitel 6 wird der Quanten-Hall-Effekt in den topologischen Oberflächenzuständen von verspanntem bulk HgTe beleuchtet. Die in dieser Arbeit vorgestellten Untersuchungen waren Wegbereiter im Bereich der experimentellen Arbeiten, die sich mit den Transporteigenschaften topologischer Isolatoren beschäftigen. Das hierdurch gewonnene Verständnis für die fundamentalen Eigenschaften von topologischen Isolatoren ermöglicht viele weiterführende Experimente, zum Beispiel durch die Untersuchung des Einflusses von magnetischer Dotierung in topologischen Isolatoren oder deren Zusammenspiel mit Supraleitern. KW - Topologischer Isolator KW - topological insulator KW - quantum transport KW - HgTe KW - quantum spin Hall effect KW - molecular beam epitaxy KW - Quecksilbertellurid Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-105127 ER - TY - THES A1 - Semmel, Julia Birgit T1 - Herstellung von Quantenkaskadenlaserstrukturen auf InP und Entwicklung alternativer Bauteilkonzepte für den monomodigen Betrieb T1 - Quantumcascadelaserstructures on InP and development of alternative device concepts for single-mode emission N2 - Das zentrale Thema der vorliegenden Arbeit ist die Konzeptionierung und Charakterisierung verschiedener innovativer Bauteildesigns zur Optimierung der spektralen sowie elektro-optischen Eigenschaften von Quantenkaskadenlasern. Die Quantenkaskadenlaserschichten, die diesen Konzepten zu Grunde liegen wurden im Rahmen dieser Arbeit mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und optimiert. Diese Optimierung machte auch die Realisierung von Dauerstrichbetrieb möglich. Dazu werden zunächst die grundlegenden Eigenschaften von den in dieser Arbeit verwendeten III-V-Halbleitern sowie des InP-Materialsystems erläutert. Für diese Arbeit ist dabei die Kombination der beiden ternären Verbindungshalbleiter InGaAs und InAlAs in einer Halbleiterheterostruktur von zentraler Bedeutung, aus denen die aktive Zone der hier vorgestellten Quantenkaskadenlaser besteht. Basierend auf dem zweiten Kapitel wird dann im dritten Kapitel auf das Zusammenspiel der einzelnen konkurrierenden strahlenden und nicht strahlenden Streuprozesse in einer Quantenkaskadenlaserstruktur eingegangen. Dabei wird die prinzipielle Funktionsweise eines solchen komplexen Systems an Hand eines 3-Quantenfilm-Designs erläutert. Das vierte Kapitel beschäftigt sich mit der Herstellung und Grundcharakterisierung der Laserstrukturen. Dabei wird kurz das Konzept der Molekularstrahlepitaxie erklärt sowie der Aufbau der verwendeten Anlage beschrieben. Da ein Betrieb der Bauteile im Dauerstrichbetrieb deren Anwendbarkeit in vielen Bereichen verbessert, wird im fünften Kapitel an Hand eines ausgewählten Strukturdesigns der Weg bis hin zur Realisierung des Dauerstrichbetriebs beschrieben. Des Weiteren wird auf einen besonderen Prozess zur Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit der fertigen Bauteile eingegangen. Dieser sogenannte Doppelkanal-Stegwellenleiter-Prozess zeichnet sich dadurch aus, dass der entstehende Lasersteg seitlich durch zwei nasschemisch geätzte Gräben begrenzt wird.Die letzten drei Kapitel beschäftigen sich mit verschiedenen Bauteilkonzepten zur Optimierung der spektralen sowie elektro-optischen Eigenschaften der Quantenkaskadenlaser. In Kapitel sechs werden dabei Mikrolaser mit tiefgeätzten Bragg-Spiegeln zur Realisierung von monomodigem Betrieb vorgestellt. Im folgenden Kapitel werden Laser mit aktiven gekoppelten Ringresonatoren vorgestellt. Der gekoppelte Ring funktioniert dabei als Filter nach dem Vernier-Prinzip und ermöglicht so monomodigen Betrieb. Im letzten Kapitel stehen schließlich Quantenkaskadenlaser mit trapezförmigem Verstärkungsbereich im Mittelpunkt. Ziel dieses Teils der vorliegenden Arbeit war es die Ausgangsleistung der Bauteile zu erhöhen und dabei gleichzeitig die Fernfeldeigenschaften zu verbessern. N2 - Central topic of this work is the fabrication and characterization of various quantum cascade laser structures. Different concepts for optimizing the spectral as well as the electro-optical properties of quantum cascade laser devices have been investigated. In the second chapter the basic properties of III-V-compound semiconductors and those of the InP-materialsystem are explained. The composition of the two ternary compound semiconductors InGaAs and InAlAs, of which the active region of the quantum cascade laser structures introduced in this work consists, is essential for this work. Based on the second chapter the third chapter deals with the interplay of the individual radiative and non-radiative scattering processes in a quantum cascade laser structure. The principle operation mode of such a complex system is explained using a 3-quantum-well-design as a model system. The fourth chapter focuses on the fabrication and basic characterization of the laser structures. The basic concept of molecular beam epitaxy is explained as well as the configuration of the used molecular beam epitaxy system. Continuous wave operation paves the way for a better applicability in most areas, where lasers in the mid-infrared wavelength regime are needed. Therefore in the fifth chapter the realization of continuous wave operation is shown using one of the grown laser structures as an example. Furthermore a special processing technique involving chemical wet etching is described, which promises an improved heat dissipation in the devices. In this double-channel process the laser ridge is laterally defined by two trenches, which after an insulating step are then filled with electroplated gold. The last three chapters concentrate on various device designs having the potential of optimizing the spectral as well as the electro-optical properties of the quantum cascade laser devices. Microlasers with deeply etched distributed Bragg reflectors in order to obtain single mode emission are introduced in chapter six. In the following chapter ridge waveguides devices with coupled active ring resonators that function as a filter following the Vernier-principle are introduced. With this approach single-mode emission is achieved. The last chapter finally focusses on quantum cascade lasers with tapered gain sections. This device concept allows for higher output powers and improved horizontal far-field properties as compared to regular ridge waveguides and in consequence an improved coupling efficiency. KW - Quantenkaskadenlaser KW - Indiumphosphid KW - Halbleiterlaser KW - Optoelektronik KW - Molekularstrahlepitaxie KW - semiconductor laser KW - quantumcascade laser KW - opto electronics KW - molecular beam epitaxy Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53483 ER - TY - THES A1 - Knebl, Georg T1 - Epitaktisches Wachstum und Transportuntersuchung topologisch isolierender Materialien: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi\(_2\)Se\(_3\) Nanostrukturen T1 - Epitaxial growth and transport characterisation of topolological insulating materials: GaSb/InAs double quantum wells and Bi\(_2\)Se\(_3\) nanostructures N2 - Topologische Isolatoren gehören zu einer Klasse von Materialien, an deren Realisation im Rahmen der zweiten quantenmechanischen Revolution gearbeitet wird. Einerseits sind zahlreiche Fragestellungen zu diesen Materialen und deren Nutzbarmachung noch nicht beantwortet, andererseits treiben vielversprechende Anwendungen im Feld der Quantencomputer und Spintronik die Lösung dieser Fragen voran. Topologische Rand- bzw. Oberflächenzustände wurden für unterschiedlichste Materialien und Strukturen theoretisch vorhergesagt, so auch für GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3. Trotz intensiver Forschungsarbeiten und großer Fortschritte bedürfen viele Prozesse v. a. im Bereich der Probenherstellung und Verarbeitung noch der Optimierung. Die vorliegende Arbeit präsentiert Ergebnisse zur Molekularstahlepitaxie, zur Probenfertigung sowie zu elektro-optisch modulierter Transportuntersuchung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen und der epitaktischen Fertigung von Bi2Se3 Nanostrukturen. Im ersten Teil dieser Arbeit werden die Parameter zur Molekularstrahlepitaxie sowie die Anpassung der Probenfertigung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen an material- und untersuchungsbedingte Notwendigkeiten beschrieben. Dieser verbesserte Prozess ermöglicht die Fertigung quantitativ vergleichbarer Probenserien. Anschließend werden Ergebnisse für Strukturen mit variabler InAs Schichtdicke unter elektrostatischer Kontrolle mit einem Frontgate präsentiert. Auch mit verbessertem Prozess zeigten sich Leckströme zum Substrat. Diese erschweren eine elektrostatische Kontrolle über Backgates. Die erstmals durch optische Anregung präsentierte Manipulation der Ladungsträgerart sowie des Phasenzustandes in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen bietet eine Alternative zu problembehafteten elektrostatisch betriebenen Gates. Im zweiten Teil wird die epitaktische Herstellung von Bi2Se3 Nanostrukturen gezeigt. Mit dem Ziel, Vorteile aus dem erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnis zu ziehen, wurden im Rahmen dieser Arbeit erstmals Bi2Se3 Nanodrähte und -flocken mittels Molekularstrahlepitaxie für die Verwendung als topologischer Isolator hergestellt. Ein Quantensprung – Kapitel 1 führt über die umgangssprachliche Wortbedeutung des Quantensprungs und des damit verbundenen Modells der Quantenmechanik in das Thema. Die Anwendung dieses Modells auf Quanten-Ensembles und dessen technische Realisation wird heute als erste Quantenmechanische Revolution bezeichnet und ist aus unserem Alltag nicht mehr wegzudenken. Im Rahmen der zweiten Quantenmechanischen Revolution soll nun die Anwendung auf einzelne Zustände realisiert und technisch nutzbar gemacht werden. Hierbei sind topologische Isolatoren ein vielversprechender Baustein. Es werden das Konzept des topologischen Isolators sowie die Eigenschaften der beiden in dieser Arbeit betrachteten Systeme beschrieben: GaSb/InAs Doppelquantenfilme und Bi2Se3 Nanostrukturen. GaSb/InAs Doppelquantenfilme Kapitel 2 beschreibt die notwendigen physikalischen und technischen Grundlagen. Ausgehend von der Entdeckung des Hall-Effekts 1879 werden die Quanten-Hall-Effekte eingeführt. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren oder allgemeiner topologische Isolatoren sind Materialien mit einem isolierenden Inneren, weisen an der Oberfläche aber topologisch geschützte Zustände auf. Doppelquantenfilme aus GaSb/InAs, die in AlSb gebettet werden, weisen – abhängig vom Aufbau der Heterostruktur – eine typische invertierte Bandstruktur auf und sind ein vielversprechender Kandidat für die Nutzbarmachung der topologischen Isolatoren. GaSb, InAs und AlSb gehören zur 6,1 Ångström-Familie, welche für ihre opto-elektronischen Eigenschaften bekannt ist und häufig verwendet wird. Die Eigenschaften sowie die technologischen Grundlagen der epitaktischen Fertigung von Heterostrukturen aus den Materialien der 6,1 Ångström-Familie mittels Molekularstrahlepitaxie werden besprochen. Abschließend folgen die Charakterisierungs- und Messmethoden. Ein Überblick über die Literatur zu GaSb/InAs Doppelquantenfilmen in Bezug auf topologische Isolatoren rundet dieses Kapitel ab. Zu Beginn dieser Arbeit stellten Kurzschlusskanäle eine Herausforderung für die Detektion der topologischen Randkanäle dar. Kapitel 3 behandelt Lösungsansätze hierfür und beschreibt die Verbesserung der Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilm-Strukturen mit Blick auf die zukünftige Realisation topologischer Randkanäle. In Abschnitt 3.1 werden numerische Simulationen präsentiert, die sich mit der Inversion der elektronischen Niveaus in Abhängigkeit der GaSb und InAs Schichtdicken dGaSb und dInAs beschäftigen. Ein geeigneter Schichtaufbau für Strukturen mit invertierter Bandordnung liegt im Parameterraum von 8 nm ≾ dInAs ≾ 12 nm und 8 nm ≾ dGaSb ≾ 10 nm. Abschnitt 3.2 beschreibt die epitaktische Herstellung von GaSb/InAs Doppelquantenfilmen mittels Molekularstrahlepitaxie. Die Fertigung eines GaSb Quasisubstrats auf ein GaAs Substrat wird präsentiert und anschließend der Wechsel auf native GaSb Substrate mit einer reduzierten Defektdichte sowie reproduzierbar hoher Probenqualität begründet. Ein Wechseln von binärem AlSb auf gitterangepasstes AlAsSb erlaubt die Verwendung dickerer Barrieren. Versuche, eine hinlängliche Isolation des Backgates durch das Einbringen einer dickeren unteren Barriere zu erreichen, werden in diesem Abschnitt diskutiert. In Abschnitt 3.3 wird die Optimierung der Probenprozessierung gezeigt. Die Kombination zweier angepasster Ätzprozesse – eines trockenchemischen und eines sukzessive folgenden nasschemischen Schrittes – liefert zusammen mit der Entfernung von Oberflächenoxiden reproduzierbar gute Ergebnisse. Ein materialselektiver Ätzprozess mit darauffolgender direkter Kontaktierung des InAs Quantenfilmes liefert gute Kontaktwiderstände, ohne Kurzschlusskanäle zu erzeugen. Abschnitt 3.4 gibt einen kompakten Überblick, über den im weiteren Verlauf der Arbeit verwendeten „best practice“ Prozess. Mit diesem verbesserten Prozess wurden Proben mit variabler InAs Schichtdicke gefertigt und bei 4,2 K auf ihre Transporteigenschaften hin untersucht. Dies ist in Kapitel 4 präsentiert und diskutiert. Abschnitt 4.1 beschreibt die Serie aus drei Proben mit GaSb/InAs Doppelquantenfilm in AlSb Matrix mit einer variablen InAs Schichtdicke. Die InAs Schichtdicke wurde über numerische Simulationen so gewählt, dass je eine Probe im trivialen Regime, eine im invertierten Regime und eine am Übergang liegt. Gezeigt werden in Kapitel 4.2 Magnetotransportmessungen für konstante Frontgatespannungen sowie Messungen mit konstantem Magnetfeld gegen die Frontgatespannung. Die Messungen bestätigen eine Fertigung quantitativ vergleichbarer Proben, zeigen aber auch, dass keine der Proben im topologischen Regime liegt. Hierfür kommen mehrere Ursachen in Betracht: Eine Überschätzung der Hybridisierung durch die numerische Simulation, zu geringe InAs Schichtdicken in der Fertigung oder ein asymmetrisches Verschieben mit nur einem Gate (Kapitel 4.3). Zur Reduktion der Volumenleitfähigkeit wurden Al-haltigen Schichten am GaSb/InAs Übergang eingebracht. Die erwartete Widerstandssteigerung konnte in ersten Versuchen nicht gezeigt werde. Die in Kapitel 5 gezeigte optische Manipulation des dominanten Ladungsträgertyps der InAs/GaSb-Doppelquantentöpfe gibt eine zusätzliche Kontrollmöglichkeit im Phasendiagramm. Optische Anregung ermöglicht den Wechsel der Majoritätsladungsträger von Elektronen zu Löchern. Dabei wird ein Regime durchlaufen, in dem beide Ladungsträger koexistieren. Dies weist stark auf eine Elektron-Loch-Hybridisierung mit nichttrivialer topologischer Phase hin. Dabei spielen zwei unterschiedliche physikalische Prozesse eine Rolle, die analog eines Frontgates bzw. eines Backgates wirken. Der Frontgate Effekt beruht auf der negativ persistenten Photoleitfähigkeit, der Backgate Effekt fußt auf der Akkumulation von Elektronen auf der Substratseite. Das hier gezeigte optisch kontrollierte Verschieben der Zustände belegt die Realisation von opto-elektronischem Schalten zwischen unterschiedlichen topologischen Phasen. Dies zeigt die Möglichkeit einer optischen Kontrolle des Phasendiagramms der topologischen Zustände in GaSb/InAs Doppelquantenfilmen. In Abschnitt 5.1 wird die optische Verstimmung von GaSb/InAs Quantenfilmen gezeigt und erklärt. Sie wird in Abhängigkeit von der Temperatur, der Anregungswellenlänge sowie der Anregungsintensität untersucht. Kontrollversuche an Proben mit einem unterschiedlichen Strukturaufbau zeigen, dass das Vorhandensein eines Übergitters auf der Substratseite der Quantenfilmstruktur essentiell für die Entstehung der Backgate-Wirkung ist (Abschnitt 5.2). Abschließend werden in Abschnitt 5.3 die Erkenntnisse zur optischen Kontrolle zusammengefasst und deren Möglichkeiten, wie optisch definierte topologischen Phasen-Grenzflächen, diskutiert. Bi2Se3 Nanostrukturen Mit Blick auf die Vorteile eines erhöhten Oberfläche-zu-Volumen Verhältnisses ist die Verwendung von Nanostrukturen für das Anwendungsgebiet der dreidimensionalen topologischen Isolatoren effizient. Mit dem Ziel, diesen Effekt für die Realisation des topologischen Isolators in Bi2Se3 auszunutzen, wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmalig das Wachstum von Bi2Se3 Nanodrähten und -flocken mit Molekularstrahlepitaxie realisiert. In Kapitel 6 werden technische und physikalische Grundlagen hierzu erläutert (Abschnitt 6.1). Ausgehend von einer Einführung in dreidimensionale topologische Isolatoren werden die Eigenschaften des topologischen Zustandes in Bi2Se3 gezeigt. Darauf folgen die Kristalleigenschaften von Bi2Se3 sowie die Erklärung des epitaktischen Wachstums von Nanostrukturen mit Molekularstrahlepitaxie. In Abschnitt 6.2 schließt sich die Beschreibung der epitaktischen Herstellung an. Die Kristallstruktur wurde mittels hochauflösender Röntgendiffraktometrie und Transmissionselektronenmikroskopie als Bi2Se3 identifiziert. Rasterelektronenmikroskopie-Aufnahmen zeigen Nanodrähte und Nanoflocken auf mit Gold vorbehandelten bzw. nicht mit Gold vorbehandelten Proben. Der Wachstumsmechanismus für Nanodrähte kann nicht zweifelsfrei definiert werden. Das Fehlen von Goldtröpfchen an der Drahtspitze legt einen wurzelbasierten Wachstumsmechanismus nahe (Abschnitt 6.3). N2 - Topological insulators are among the concepts being worked on in the second quantum mechanical revolution. On the one hand, numerous questions on these materials and their utilization have not yet been answered; on the other hand, promising applications in the field of quantum computing and spintronics are driving the solution of these questions. Topological edge and surface states have been predicted theoretically for a wide variety of materials and structures, including GaSb/InAs double quantum wells and Bi2Se3. Despite intensive research and great progress, many processes, especially in the field of sample preparation and processing, still require optimization. This thesis presents detailed studies on growth, fabrication and electro-optically modulated transport analysis of GaSb/InAs double quantum films as well as the epitaxial fabrication of Bi2Se3 nanostructures. In the first part of this thesis, the parameters for molecular beam epitaxy and sample preparation for GaSb/InAs double quantum films are described. The protocols for sample preparation have been adapted to the necessities of the material and experimental requirements. The achieved reproducibility of the presented process enables the production of quantitatively comparable sample series. Subsequently, results for structures with variable InAs layer thickness under electrostatic control with a front gate are presented. Despite of an improved process, leakage currents to the substrate were still observed. These hinder electrostatic control via back gates. The manipulation of the charge carrier type and the phase state in GaSb/InAs double quantum films are presented for the first time by optical excitation and offer an alternative to problematic electrostatically operated gates. The second part shows the epitaxial production of Bi2Se3 nanostructures. The increased surface-to-volume ratio of nanostructures is advantageous to supress the bulk conductivity in reference to surface conduction. Here, the molecular beam epitaxy of Bi2Se3 nanowires and flakes is shown for the first time. Chapter 1 introduces the topic of quantum technology, and in particular protected quantum (edge) states, starting with the proverb “Quantum Leap” (german “Quantensprung”). The application of quantum mechanics to quantum ensembles and its technical realization nowadays is called the first quantum mechanical revolution and is an indispensable part of our everyday life. Within the framework of the second quantum mechanical revolution, the application to individual states is now to be realized and made technically usable. Here topological insulators are a promising building block. The concept of the topological insulator as well as the properties of the two systems considered in this thesis are briefly described: GaSb/InAs double quantum films and Bi2Se3 nanostructures. GaSb/InAs double quantum films Chapter 2 describes the physical and technical basics of topological insulators as well as methods used for fabrication and analysis. Starting with the discovery of the Hall effect in 1879, the quantum Hall effects are introduced. Quantum spin Hall insulators or general topological insulators are materials with an insulating bulk but have topologically protected states at the surface. Double quantum films of GaSb/InAs embedded in AlSb matrix show – depending on the structure of the heterostructure – a typical inverted band structure and are a promising candidate for the utilization of topological insulators. GaSb, InAs and AlSb belong to the 6.1 Ångstrom family, which is known for its opto-electronic properties and is frequently used. The properties as well as the technological basics of epitaxial fabrication of heterostructures from the materials of the 6.1 Ångstrom family by molecular beam epitaxy are reviewed. Finally, the characterization and measurement methods are shown. At the beginning of the work leading up to this thesis, various short circuit channels hindered the detection of topological edge channels. Chapter 3 deals with possible solutions and describes the improvement of the fabrication of GaSb/InAs double quantum film structures with regard to the future realization of topological edge channels. In section 3.1 numerical simulations are presented. The inversion of the electronic level is calculated as a function of GaSb and InAs layer thicknesses dGaSb and dInAs. A suitable layer structure for structures with inverted band order lies within the parameter space of 8 nm ≾ dInAs ≾ 12 nm and 8 nm ≾ dGaSb ≾ 10 nm. Section 3.2 describes the epitaxial production of GaSb/InAs double quantum films by molecular beam epitaxy. The production of a GaSb quasi-substrate on a GaAs substrate is presented. Subsequently, the change to native GaSb substrates is motivated with a reduced defect density as well as reproducibly high sample quality. Changing from binary AlSb to lattice-matched AlAsSb allows the use of thicker barriers. Attempts to achieve sufficient isolation of the back gate by introducing a thicker lower barrier are discussed in this section. Section 3.3 shows the optimization of sample processing. The combination of two adapted etching processes – a dry chemical and a successive wet chemical step – in combination with the removal of surface oxides provide reproducible good results. A material selective etching process with subsequent direct contacting of the InAs quantum film provides good contact resistance without creating short circuit channels. Section 3.4 gives a compact overview of the "best practice" process used in the further course of this thesis. With this improved process, samples with variable InAs layer thickness were produced and examined at 4.2 K regarding their transport properties. This is presented and discussed in chapter 4. Section 4.1 describes a series of three samples with GaSb/InAs double quantum films in AlSb matrix with a variable InAs layer thickness. The InAs layer thickness was selected by numerical simulations in such a way that one sample is in the trivial regime, one in the inverted regime and one at the transition point. In section 4.2 magneto-transport measurements for constant front gate voltage and measurements with constant magnetic field versus the front gate voltage are shown. The measurements confirm a production of quantitatively comparable samples, but also show that none of the samples are in the topological regime. This might be explained by several possible reasons: an overestimation of hybridization by numerical simulation, insufficient InAs layer thicknesses in production or asymmetric shifting with only one gate (section 4.3). To reduce the volume conductivity, Al-containing layers were introduced at the GaSb/InAs transition. The expected increase in resistance could not be shown in first experiments. The optical manipulation of the dominant charge carrier type of the InAs/GaSb double quantum wells shown in chapter 5 provides an additional possibility of control in the phase diagram. Optical excitation allows the change of the majority charge carriers from electrons to holes. The transition involves a regime in which both charge carriers coexist. This strongly suggests electron-hole hybridization with a non-trivial topological phase. Here, two different physical processes play a role, which act analogously to a front gate or a back gate. The front gate effect is based on the negative persistent photoconductivity, the back-gate effect is based on the accumulation of electrons on the substrate side. The optically controlled shifting of the states shown here proves the realization of opto-electronic switching between different topological phases. This shows the possibility of an optical control of the phase diagram of the topological states in GaSb/InAs double quantum films. Section 5.1 displays and explains the optical detuning of GaSb/InAs quantum films. It is investigated as a function of temperature, excitation wavelength and excitation intensity. Control experiments on samples with a different structure show that the presence of a superlattice on the substrate side of the quantum film structure is essential for the formation of the back-gate effect (section 5.2). Finally, Section 5.3 summarizes the findings on optical control and discusses its possibilities for optical defined interfaces between topological phases in this system. Bi2Se3 Nanostructures Due to the increased surface-to-volume ratio, it is beneficial to use nanostructures for the application of three-dimensional Tis. With the aim to exploit this effect for the realization of a Bi2Se3 topological insulator, the growth of Bi2Se3 nanowires and flakes with molecular beam epitaxy was first realized in the context of this work. Chapter 6 explains the technical and physical basics (Section 6.1). Starting from an introduction to three-dimensional topological isolators, the properties of the topological state in Bi2Se3 are shown. This is followed by the crystal properties of Bi2Se3 and the explanation of the epitaxial growth of nanostructures with molecular beam epitaxy. Section 6.2 describes the epitaxial production. The crystal structure was identified as Bi2Se3 by high-resolution X-ray diffraction and transmission electron microscopy. Scanning electron microscopy images show nanowires and nanoflakes on samples that were either pre-treated with gold or not pre-treated with gold. While the growth mechanism for the nanowires cannot be defined beyond doubt, the absence of gold droplets at the wire tip suggests a root-catalysed growth mechanism (section 6.3). KW - GaSb/InAs KW - Bi2Se3 KW - Quantenfilm KW - Quantum well KW - Molekularstrahlepitaxie KW - molecular beam epitaxy KW - nano structure KW - Nanostruktur KW - topological insulator KW - Topologischer Isolator Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-191471 ER - TY - JOUR A1 - Wyborski, Paweł A1 - Podemski, Paweł A1 - Wroński, Piotr Andrzej A1 - Jabeen, Fauzia A1 - Höfling, Sven A1 - Sęk, Grzegorz T1 - Electronic and optical properties of InAs QDs grown by MBE on InGaAs metamorphic buffer JF - Materials N2 - We present the optical characterization of GaAs-based InAs quantum dots (QDs) grown by molecular beam epitaxy on a digitally alloyed InGaAs metamorphic buffer layer (MBL) with gradual composition ensuring a redshift of the QD emission up to the second telecom window. Based on the photoluminescence (PL) measurements and numerical calculations, we analyzed the factors influencing the energies of optical transitions in QDs, among which the QD height seems to be dominating. In addition, polarization anisotropy of the QD emission was observed, which is a fingerprint of significant valence states mixing enhanced by the QD confinement potential asymmetry, driven by the decreased strain with increasing In content in the MBL. The barrier-related transitions were probed by photoreflectance, which combined with photoluminescence data and the PL temperature dependence, allowed for the determination of the carrier activation energies and the main channels of carrier loss, identified as the carrier escape to the MBL barrier. Eventually, the zero-dimensional character of the emission was confirmed by detecting the photoluminescence from single QDs with identified features of the confined neutral exciton and biexciton complexes via the excitation power and polarization dependences. KW - molecular beam epitaxy KW - quantum dot KW - metamorphic buffer layer KW - band structure KW - photoluminescence KW - photoreflectance Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-297037 SN - 1996-1944 VL - 15 IS - 3 ER - TY - THES A1 - Gerhard, Felicitas Irene Veronika T1 - Controlling structural and magnetic properties of epitaxial NiMnSb for application in spin torque devices T1 - Anpassung der strukturellen und magnetischen Eigenschaften von epitaktischem NiMnSb in Hinsicht auf die Anwendung in Spin Drehmoment Bauteilen N2 - This thesis describes the epitaxial growth of the Half-Heusler alloy NiMnSb by molecular beam epitaxy. Its structural and magnetic properties are controlled by tuning the composition and the resulting small deviation from stoichiometry. The magnetic in-plane anisotropy depends on the Mn concentration of the sample and can be controlled in both strength and orientation. This control of the magnetic anisotropy allows for growing NiMnSb layers of a given thickness and magnetic properties as requested for the design of NiMnSb-based devices. The growth and characterization of NiMnSb-ZnTe-NiMnSb heterostructures is presented - such heterostructures form an all-NiMnSb based spin-valve and are a promising basis for spin torque devices. N2 - Diese Arbeit beschreibt das epitaktische Wachstum der Halb-Heusler Legierung NiMnSb mittels Molekularstrahl Epitaxie. Durch Abstimmen der Zusammensetzung und einer daraus folgenden geringen Abweichung der Stöchiometrie werden die strukturellen und magnetischen Eigenschaften gesteuert. Die magnetische Anisotropie hängt von der Mn Konzentration der Probe ab, wobei sowohl die Stärke als auch die Orientierung der Anisotropie angepasst werden kann. Die Kontrolle der magnetischen Anisotropie erlaubt das Wachstum von NiMnSb Schichten mit gegebener Dicke und magnetischen Eigenschaften, die für das Design von NiMnSb-basierten Bauteilen erforderlich sind. Das Wachstum und die Charakterisierung von NiMnSb-ZnTe-NiMnSb Heterostrukturen wird präsentiert - solche Heterostrukturen bilden ein rein NiMnSb-basiertes Spinventil und sind eine vielversprechende Basis für Spin Drehmoment Bauteile. KW - Nickelverbindungen KW - Manganverbindungen KW - Half Heusler alloy NiMnSb KW - molecular beam epitaxy KW - magnetic anisotropy KW - spin valve KW - spin torque device KW - Halb-Heusler Legierung NiMnSb KW - Molekularstrahl Epitaxie KW - Magnetische Anisotropie KW - Spinventil KW - Spindrehmoment Bauteil KW - Antimonverbindungen KW - Heterostruktur KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Heuslersche Legierung Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-111690 ER -