TY  - THES
A1  - Miller, Kirill
T1  - Untersuchung von Nanostrukturen basierend auf LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) für Anwendungen in nicht von-Neumann-Rechnerarchitekturen
T1  - Investigation of nanostructures based on LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) for applications in non von Neumann architectures
N2  - Die Dissertation beschäftigt sich mit der Analyse von oxidischen Nanostrukturen. Die Grundlage der Bauelemente stellt dabei die LaAlO3/SrTiO3-Heterostruktur dar. Hierbei entsteht an der Grenzfläche beider Übergangsmetalloxide ein quasi zweidimensionales Elektronengas, welches wiederum eine Fülle von beachtlichen Eigenschaften und Charakteristika zeigt. Mithilfe lithographischer Verfahren wurden zwei unterschiedliche Bauelemente verwirklicht. Dabei handelt es sich einerseits um einen planaren Nanodraht mit lateralen Gates, welcher auf der Probenoberfläche prozessiert wurde und eine bemerkenswerte Trialität aufweist. Dieses Bauelement kann unter anderem als ein herkömmlicher Feldeffekttransistor agieren, wobei der Ladungstransport durch die lateral angelegte Spannung manipuliert wird. Zusätzlich konnten auch Speichereigenschaften beobachtet werden, sodass das gesamte Bauelement als ein sogenannter Memristor fungieren kann. In diesem Fall hängt der Ladungstransport von der Elektronenakkumulation auf den lateralen potentialfreien Gates ab. Die Memristanz des Nanodrahts lässt sich unter anderem durch Lichtleistungen im Nanowattbereich und mithilfe von kurzen Spannungspulsen verändern. Darüber hinaus kann die Elektronenakkumulation auch in Form einer memkapazitiven Charakteristik beobachtet werden. Neben dem Nanodraht wurde auch eine Kreuzstruktur, die eine ergänzende ferromagnetischen Elektrode beinhaltet, realisiert. Mit diesem neuartigen Bauteil wird die Umwandlung zwischen Spin- und Ladungsströmen innerhalb der nanoskaligen Struktur untersucht. Hierbei wird die starke Spin-Bahn-Kopplung im quasi zweidimensionalen Elektronengas ausgenutzt.
N2  - The dissertation focuses on the analysis of oxide nanostructures. The basis of the devices consists of the LaAlO3/SrTiO3 heterostructure. A quasi two-dimensional electron gas is formed at the interface of the two transition metal oxides, which in turn exhibits a plethora of remarkable properties and characteristics. Two different components were realized using lithographic processes. The first is a planar nanowire with lateral gates, which was processed on the sample surface and exhibits remarkable triality. Among other things, this device can act as a conventional field-effect transistor, whereby the charge transport is manipulated by the laterally applied voltage. In addition, storage properties could also be observed, so that the entire component can function as a so-called memristor. In this case, the charge transport depends on the accumulation of electrons on the floating gates. The memristance of the nanowire can be altered using light power in the nanowatt range and with the aid of short voltage pulses. In addition, electron accumulation can also be observed in the form of a memcapacitive characteristic. In addition to the nanowire, a cross structure containing a complementary ferromagnetic electrode was also realized. This novel device is used to investigate the conversion between spin and charge currents within the nanoscale structure. Here, the strong spin-orbit coupling in the quasi two-dimensional electron gas is utilized.
KW  - Memristor
KW  - Heterostruktur-Bauelement
KW  - Spin-Bahn-Wechselwirkung
KW  - Grenzfläche
KW  - Übergangsmetalloxide
KW  - LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\)
KW  - Transportspektroskopie
KW  - Spin-Ladungs-Umwandlung
KW  - Memkondensator
KW  - Nanoelektronik
Y1  - 2024
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-354724
ER  - 
TY  - THES
A1  - Rückert, Martin Andreas
T1  - Rotationsdriftspektroskopie
T1  - Rotational Drift Spectroscopy
N2  - Die wachsende Verfügbarkeit von magnetischen Nanopartikeln (MNPs) mit funktionalisierten
Partikeloberflächen eröffnet weitreichende Möglichkeiten für chemische, biologische und klinische
Analysemethoden. Durch Funktionalisierung kann eine gezielte Interaktion mit Molekülen bewirkt
werden, die im Allgemeinen auch die Beweglichkeit der MNPs verändern. Methoden zur
Charakterisierung von MNPs wie bspw. AC-Suszeptometrie, Magnetorelaxometrie (MRX) oder
Magnetic Particle Spectroscopy (MPS) können diese Änderung der Beweglichkeit bei MNPs
messen, wenn es sich um MNPs handelt, deren magnetisches Moment im Partikel fixiert ist. Damit
ist mit funktionalisierten MNPs indirekt auch die spezifische Messung von Molekülkonzentrationen
möglich. MNPs können zudem in biokompatibler Form hergestellt werden und sind dadurch auch
als in-vivo Marker einsetzbar. Das 2005 das erste Mal veröffentlichte Magnetic Particle Imaging
(MPI) kann als ein mittels Gradientenfeldern um die räumliche Kodierung erweitertes MPS
betrachtet werden. Dank biokompatibler MNPs handelt es sich dabei um eine in-vivo-taugliche,
nicht-invasive Bildgebungsmethode. Mit funktionalisierten MNPs als Marker ist damit im Prinzip
auch molekulare Bildgebung möglich, die durch Detektion der beteiligten Moleküle (Biomarker)
Stoffwechselprozesse räumlich abbilden kann. Im Vergleich zur Bildgebung von Gewebe- und
Knochenstrukturen lassen sich die diagnostischen Möglichkeiten durch molekulare Bildgebung
erheblich erweitern.
Rotationsdriftspektroskopie (Rotational Drift Spectroscopy, RDS) ist eine in dieser Arbeit
entwickelte Methode für die induktive Messung der Beweglichkeit von MNPs in flüssiger
Suspension. Es verwendet die Rotationsdrift von MNPs in rotierenden magnetischen Feldern als
Grundlage und bietet das Potential die Änderungen der Beweglichkeit von MNPs mit einer
Empfindlichkeit messen zu können, welche potentiell um mehrere Größenordnungen höher sein
kann als mit den oben erwähnten Verfahren. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf die
Verwendbarkeit dieses Effekts als Spektroskopiemethode. Die Eigenschaften des RDS-Signals sind
jedoch auch als Grundlage für räumliche Kodierung vielversprechend. In weiterführenden Projekten
soll daher auch die Entwicklung von Rotationsdriftbildgebung (Rotating Drift Imaging, RDI) als ein
nicht-invasives Verfahren für molekulare Bildgebung angestrebt werden.
Der Grundgedanke von RDS entlehnt sich aus einem in 2006 veröffentlichten Sensordesign
basierend auf magnetische Mikropartikel in einem schwachen rotierenden Magnetfeld. Das
rotierende Magnetfeld ist dabei so schwach gewählt, dass sich das Partikel aufgrund der viskosen
Reibung nicht mehr synchron mit dem externen Feld drehen kann. Die Frequenz der resultierenden
asynchronen Rotationsdrift liegt unterhalb der Frequenz des externen Rotationsfelds und ist
Abhängig von der viskosen Reibung. Aufgrund dieser Abhängigkeit können Änderungen im
Reibungskoeffizienten des Partikels über Änderungen in der Rotationsdriftfrequenz gemessen
werden.
RDS zielt darauf ab, diese Rotationsdrift bei suspendierten MNPs über deren
makroskopische Magnetisierung messen zu können. Damit wird u.a. auch die nicht-invasive
Messung von MNPs innerhalb opaker biologischer Proben möglich. MNP-Suspensionen sind
großzahlige Nanopartikel-ensembles und können nicht wie ein einzelnes Mikropartikel gemessen
werden. Für die induktive Messung ist vor dem Start eine Ausrichtung aller magnetischen Momente
nötig, da sich deren makroskopische Magnetisierung andernfalls zu Null addiert. Aufgrund von
Rotationsdiffusion bleibt diese Ausrichtung nur eine begrenzte Zeit bestehen, so dass auch die
eigentliche Messung des RDS-Signals nur eine begrenzte Zeit möglich ist. Diese Ausrichtung wurde
in den ersten Experimenten durch einen kurzen Magnetfeldpuls erzeugt. In der Empfangsspule ist
die Induktion durch das Rotationsfeld typischer Weise um mehrere Größenordnungen höher als das
zu erwartende Signal und muss durch einen Tiefpass unterdrückt werden. In diesem Tiefpassfilter
ruft jedoch die Einkopplung des Anfangspulses eine Pulsantwort hervor, die ebenso mehrere
Größenordnungen des zu erwartenden Signals betragen kann und ähnlich langsam wie typische
Signale abklingt. Die Unterdrückung dieser Pulsantwort stellte in den ersten Experimenten die
größte Hürde da. Der erste Aufbau hatte eine Relaisschaltung zur Pulsunterdrückung und resultierte
in einer Totzeit von 3 ms zwischen Anfangspuls und Start der Messung. Aufgrund dieser Totzeit
waren die ersten Messungen auf größere Agglomerate und Sedimente von MNPs beschränkt, da nur
in diesem Fall eine hinreichend lange Zerfallsdauer der Probenmagnetisierung vorlag. Das
Verhalten derartiger Partikelsysteme ist jedoch aufgrund von mechanischer und magnetischer
Interpartikelwechselwirkung vergleichsweise komplex und theoretisch schwer modellierbar. Das
primäre Zielsystem für RDS hingegen, Eindomänenpartikel mit im Partikel fixierter Magnetisierung
und Punktsymmetrie bzgl. des Reibungstensors, erlaubt die Aufstellung einer parametrisierten
Funktion für den Signalverlauf. Es ermöglicht somit aufgrund der besseren Berechenbarkeit eine
solidere Auswertung des RDS-Signals. Um Eindomänenpartikel in wässriger Suspension mit
typischen Partikeldurchmessern um 100 nm messen zu können ist eine Verkürzung der Totzeit auf
mindestens 1/10 erforderlich.
Prinzipiell kann diese Problematik durch die Verwendung schneller Halbleiterschalter in
Verbindung mit einer präzise abstimmbaren induktiven Entkopplung des Spulensystems gemindert
werden. Simulationen des RDS-Signals für verschiedene RDS-Sequenzen zeigen jedoch noch zwei
weitere Möglichkeiten auf, die ohne aufwändigen Eingriffe in der Hardware auskommen. Zum
einen kann durch orthogonales Frequenzmischen mit geeignetem Frequenz- und Phasenverhältnis
eine Ausrichtung der magnetischen Momente bewirkt werden. Da die benötigten Frequenzen
vollständig im Sperrband des Tiefpassfilters liegen können, lässt sich damit die Pulsantwort bei
hinreichend „weichem“ Umschalten zwischen der Polarisierungssequenz und der RDS-Sequenz
vollständig vermeiden. Darüber hinaus zeigt sich, dass es bei Anwesenheit eines schwachen
Offsetfelds (< 10 % der Rotationsfeldamplitude) zu einer Ausrichtung der magnetischen Momente
kommt, wenn das magnetische Rotationsfeld seine Richtung ändert und diese Änderung nicht
abrupt erfolgt, sondern das Rotationsfeld übergangsweise in ein linear oszillierendes Feld übergeht.
Hingegen wird die Wirkung des Offsetfelds durch das Rotationsfeld vor und nach dem Wechsel
nahezu vollständig neutralisiert, so dass damit das Störsignale generierende Schalten eines
Offsetfelds ersetzt werden kann. Es ist auf diese Weise nicht möglich, Echosequenzen zu erzeugen,
da hier bei der für Echosequenzen benötigten Richtungsumkehr des Rotationsfelds die zuvor
aufgeprägte Phasenverteilung durch das Offsetfeld zerstört wird und somit anstelle einer
Signalechogenerierung eine neue RDS-Messung gestartet wird. Obwohl es Echosequenzen mit
Anfangspuls erlauben, mehr MNP Parameter zu messen, bietet dieser Ansatz dennoch
entscheidende Vorteile. So ergibt sich eine massive Vereinfachung der Hardware und es sind bei
gleicher Rotationsfrequenz deutlich höhere Wiederholraten möglich.
Die Vermeidung von Schaltvorgängen durch die Verwendung von Offsetfeldern ermöglicht
es, mit dem ursprünglichem Aufbau auch Partikelsysteme zu untersuchen, deren Relaxationszeit
weit unter 3 ms liegt. Hier zeigt sich, dass sich für unterschiedliche Partikelsysteme teils sehr
charakteristische Signalmuster ergeben. Diese lassen sich grob in drei Kategorien einteilen. Die
erste Kategorie sind suspendierte Eindomänenpartikel mit einer nicht vernachlässigbaren
Relaxationszeit. Hier handelt es sich um das bevorzugte Zielsystem für RDS, das durch die
Langevin-Gleichung beschrieben werden kann. Die zweite Kategorie sind Partikelsysteme, bei
denen die Relaxationsdauer vernachlässigbar ist. In diesem Fall kann der Signalverlauf mit der
Langevinfunktion beschrieben werden. Die dritte Kategorie umfasst alle übrigen Partikelsysteme,
insbesondere Suspensionen von MNP-Clustern, die u.a. aufgrund von Interpartikelwechselwirkung
komplexe Signalverläufe ergeben, die sich praktisch nicht berechnen lassen. Spektroskopische
Untersuchungen sind damit dennoch durch das Anlegen entsprechender Referenzdatenbanken
möglich (Fingerprinting). Multiparametrisches RDS, d.h. die Wiederholung der Messung für z.B.
unterschiedliche Amplituden oder unterschiedliche Viskositäten des Suspensionsmediums, erzeugt
aufgrund mehrerer nichtlinearer Abhängigkeiten massive Unterschiede im resultierenden
multidimensionalen Datensatz. Das verspricht die Erreichbarkeit hoher spektroskopischer
Trennschärfen bei geeigneter Partikel- und Sequenzoptimierung.
Die Simulationen und experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit zeigen grundsätzliche
Hürden und Möglichkeiten für das ebenfalls in dieser Arbeit eingeführte RDS auf. Es zeigt damit
grundlegende Aspekte auf, die für die Entwicklung von RDS-Hardware und die Optimierung von
MNP-Suspensionen nötig sind. Mit RDS wird in weiterführenden Arbeiten die Entwicklung von
hochempfindlichen Bioassays und die Erweiterung um die räumliche Kodierung angestrebt (RDI),
da der zugrunde liegende Effekt zugleich sehr vielversprechend als Grundlage für molekulare
Bildgebung ist.
N2  - The growing availability of magnetic nanoparticles (MNPs) with functionalized particle surfaces
opens up far-reaching possibilities for chemical, biological and clinical analytical methods.
Functionalization can cause targeted interaction with molecules, which generally also change the
mobility of MNPs. Methods for characterizing MNPs such as AC-susceptometry,
magnetorelaxometry (MRX), or magnetic particle spectroscopy (MPS) can measure this change in
mobility in MNPs if they are MNPs whose magnetic moment is fixed in the particle. Thus,
functionalized MNPs can indirectly be used to specifically measure molecular concentrations.
MNPs can also be produced in biocompatible form, making them useful as in vivo markers.
Magnetic Particle Imaging (MPI), first published in 2005, can be viewed as an MPS extended by
spatial coding using gradient fields. Thanks to biocompatible MNPs, it is an in vivo, non-invasive
imaging method. With functionalized MNPs as markers, molecular imaging is thus in principle also
possible, which can spatially map metabolic processes by detecting the molecules involved
(biomarkers). Compared to imaging of tissue and bone structures, the diagnostic possibilities can be
considerably extended by molecular imaging.
Rotational drift spectroscopy (RDS) is a method developed in this work for inductively
measuring the mobility of MNPs in liquid suspension. It uses the rotational drift of MNPs in
rotating magnetic fields as a basis and offers the potential to measure the changes in the mobility of
MNPs with a sensitivity that can potentially be several orders of magnitude higher than the methods
mentioned above. The present work focuses on the applicability of this effect as a spectroscopy
method. However, the properties of the RDS signal are also promising as a basis for spatial coding.
Therefore, in further projects, the development of Rotating Drift Imaging (RDI) as a non-invasive
method for molecular imaging will also be pursued.
The basic idea of RDS is borrowed from a sensor design published in 2006 based on
magnetic microparticles in a weak rotating magnetic field. The rotating magnetic field is chosen so
weak that the particle cannot rotate synchronously with the external field due to viscous friction.
The frequency of the resulting asynchronous rotational drift is below the frequency of the external
rotating field and is dependent on the viscous friction. Due to this dependence, changes in the
friction coefficient of the particle can be measured via changes in the rotational drift frequency.
RDS aims to be able to measure this rotational drift in suspended MNPs via their
macroscopic magnetization. Among other things, this will enable the non-invasive measurement of
MNPs within opaque biological samples. MNP suspensions are large number nanoparticle
ensembles and cannot be measured like a single microparticle. For inductive measurement,
alignment of all magnetic moments is necessary before starting, otherwise their macroscopic
magnetization adds up to zero. Due to rotational diffusion, this alignment remains only for a limited
time, so that the actual measurement of the RDS signal is also possible only for a limited time. This
alignment was created in the first experiments by a short magnetic field pulse. In the receiving coil,
the induction due to the rotating field is typically several orders of magnitude higher than the
expected signal and must be suppressed by a low-pass filter. In this low-pass filter, however, the
injection of the initial pulse elicits a pulse response that can likewise be several orders of magnitude
of the expected signal and decays similarly slowly to typical signals. Suppression of this pulse
response was the major hurdle in the initial experiments. The initial setup had a relay circuit for
pulse suppression and resulted in a dead time of 3 ms between the initial pulse and the start of the
measurement. Due to this dead time, the first measurements were limited to larger agglomerates and
sediments of MNPs, since only in this case there was a sufficiently long decay time of the sample
magnetization. However, the behavior of such particle systems is comparatively complex and
difficult to model theoretically due to mechanical and magnetic interparticle interactions. In
contrast, the primary target system for RDS, single domain particles with magnetization fixed in the
particle and point symmetry with respect to the friction tensor, allows the establishment of a
parameterized function for the signal course. Thus, it allows a more solid evaluation of the RDS
signal due to its better computability. In order to measure single domain particles in aqueous
suspension with typical particle diameters around 100 nm, a reduction of the dead time to at least
1/10 is required.
In principle, this problem can be mitigated by using fast semiconductor switches in
conjunction with precisely tunable inductive decoupling of the coil system. Simulations of the RDS
signal for various RDS sequences, however, reveal two other possibilities that do not require
extensive intervention in the hardware. First, orthogonal frequency shuffling with suitable
frequency and phase ratios can be used to cause alignment of the magnetic moments. Since the
required frequencies can lie entirely within the stopband of the low-pass filter, this allows the pulse
response to be completely avoided with sufficiently "soft" switching between the polarization
sequence and the RDS sequence. Furthermore, it is shown that in the presence of a weak offset field
(< 10 % of the rotating field amplitude), there is an alignment of the magnetic moments when the
rotating magnetic field changes direction and this change does not occur abruptly, but the rotating
field transitions to a linear oscillating field. On the other hand, the effect of the offset field is almost
completely neutralized by the rotating field before and after the change, so that the switching of an
offset field, which generates interference signals, can thus be replaced. It is not possible to generate
echo sequences in this way, since here the previously imposed phase distribution is destroyed by the
offset field when the direction of the rotation field is reversed, which is required for echo sequences,
and thus a new RDS measurement is started instead of signal echo generation. Although echo
sequences with an initial pulse allow more MNP parameters to be measured, this approach still
offers decisive advantages. For example, there is a massive simplification of the hardware and
significantly higher repetition rates are possible at the same rotation frequency.
The avoidance of switching processes by using offset fields makes it possible to investigate
particle systems with relaxation times far below 3 ms with the original setup. Here it is shown that
for different particle systems partly very characteristic signal patterns result. These can be roughly
divided into three categories. The first category is suspended single domain particles with a non-
negligible relaxation time. This is the preferred target system for RDS, which can be described by
the Langevin equation. The second category is particle systems where the relaxation time is
negligible. In this case, the signal response can be described by the Langevin function. The third
category includes all other particle systems, in particular suspensions of MNP clusters, which, due
to interparticle interactions, among other things, yield complex signal courses that cannot be
calculated in practice. Spectroscopic investigations are nevertheless possible by creating
corresponding reference databases (fingerprinting). Multiparametric RDS, i.e. repeating the
measurement for e.g. different amplitudes or different viscosities of the suspension medium,
generates massive differences in the resulting multidimensional data set due to several nonlinear
dependencies. This promises the achievability of high spectroscopic discriminatory power with
suitable particle and sequence optimization.
The simulations and experimental results of this work highlight fundamental hurdles and
opportunities for RDS, which is also introduced in this work. It thus highlights fundamental aspects
necessary for the development of RDS hardware and the optimization of MNP suspensions. With
RDS, further work will aim to develop highly sensitive bioassays and extend them to include spatial
encoding (RDI), as the underlying effect is at the same time very promising as a basis for molecular
imaging.
KW  - Magnetteilchen
KW  - Nanopartikel
KW  - Spektroskopie
KW  - Magnetpartikelspektroskopie
KW  - magnetic nanoparticles
KW  - rotating magnetic field
Y1  - 2023
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-268631
ER  - 
TY  - THES
A1  - Stahlhut, Philipp
T1  - Konzeption und Aufbau einer Nanofokus Labor CT Anlage in Reflexionsgeometrie auf Basis eines Rasterelektronenmikroskops
T1  - Design and construction of a nanofocus laboratory CT system in reflection geometry based on a scanning electron microscope
N2  - In der vorliegenden Arbeit werden die Konzeption und Realisierung eines Computertomographen zur Materialanalyse auf Basis eines Rasterelektronenmikroskops mit einem räumlichen Auflösungsvermögen im Nanometerbereich diskutiert. Durch einen fokussierten Elektronenstrahl, der mit einer Beschleunigungsspannung von 30 kV auf eine mikrostrukturierte Wolframnadel mit einem Spitzenradius von bis zu 50 nm gezielt wird, entsteht ein kleiner Röntgenbrennfleck über den mit geometrischer Vergrößerung hochauflösende Projektionen eines zu untersuchenden Objekts erzeugt werden. Durch Rotation des Testobjekts werden Projektionen aus verschiedenen Blickwinkeln aufgenommen und über einen speziellen Rekonstruktionsalgorithmus zu einem 3-dimensionalen Bild zusammengefügt.

Bei der Beurteilung der Einzelkomponenten des Geräts wird insbesondere auf Struktur, Form und den elektrochemischen Herstellungsprozess der Röntgenquelle eingegangen. Eine ausreichend genaue Positionierung von Messobjekt und Röntgenbrennfleck wird über Piezoachsen realisiert, während die Stabilität des Röntgenbrennflecks über die Elektronenoptik des Rasterelektronenmikroskops und die Form der Quellnadel optimiert wird.

Das räumliche Auflösungsvermögen wird über die Linienspreizfunktion an Materialkanten abgeschätzt. Für eine Wolfram-Block-Quelle ergibt sich dabei ein Auflösungsvermögen von 325 nm – 400 nm in 3D, während der Quellfleck einer Wolframnadel das Auflösungsvermögen der Anlage auf 65 nm – 90 nm in 2D und 170 nm – 300 nm in 3D bei Messungen an einem AlCu29-Testobjekt anhebt. Außerdem werden die Auswirkungen der Phasenkontrastcharakteristik der Röntgenquelle auf die rekonstruierten Bilder nach Anwendung eines Paganin-Filters diskutiert. Dabei zeigt sich, dass durch Anwendung des Filters ein verbessertes Signal-zu-Rausch-Verhältnis auf Kosten der räumlichen Bildauflösung erzielt werden kann.

Eine Vergleichsmessung mit einem kommerziell verfügbaren Röntgenmikroskop zeigt die Stärken des vorgestellten Systems bei Untersuchung von stark absorbierenden Messobjekten. Das kompakte Design erlaubt eine Weiterentwicklung in Richtung eines nanoCT-Moduls als Upgrade Option für Rasterelektronenmikroskope im Gegensatz zu den weitaus teureren bisher verbreiteten nanoCT-Geräten.
N2  - The presented thesis discusses the conceptual design and realization of a computed tomography system for material analysis based on a scanning electron microscope with a spatial resolution in the nanometer range. A focused electron beam accelerated through a field of 30 kV aimed at a microstructured tungsten needle with a tip radius of up to 50 nm creates a small X-ray focal spot enabling high-resolution projections of an object via geometric magnification. By rotating the object, projections from different angles are recorded and combined into a 3-dimensional image using a special reconstruction algorithm.

When assessing the individual components of the device, particular attention is paid to the structure, shape and the electrochemical manufacturing process of the X-ray source. Sufficiently accurate positioning of the sample and the X-ray focal spot is realized via piezo axes, while the stability of the focal spot is optimized via the electron optics of the scanning electron microscope and the shape of the source needle.

The spatial resolution is estimated via the line spread function at material edges. For a tungsten block source, this results in a spatial resolution of 325 nm – 400 nm in 3D, while the source spot of a tungsten needle increases the spatial resolution of the system to 65 nm – 90 nm in 2D and 170 nm – 300 nm in 3D for measurements on an AlCu29 test object. In addition, the effects of the phase contrast characteristics of the X-ray source on the reconstructed images after applying a Paganin phase retrieval filter are discussed. It is shown that by applying the filter, an improved signal-to-noise ratio can be achieved at the expense of spatial image resolution.

Comparable measurements with a commercially available X-ray microscope shows the strengths of the presented system when investigating strongly absorbing samples. The compact design allows development towards a nanoCT-module as an upgrade option for scanning electron microscopes, reaching a similar resolution as the nanoCT-devices that are commercially available up to now but at reduced costs.
KW  - Computertomographie
KW  - Rasterelektronenmikroskopie
KW  - Nanometerbereich
KW  - Laborgerät
KW  - Materialanalytik
KW  - Reflexionsgeometrie
Y1  - 2023
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-302648
ER  - 
TY  - THES
A1  - Jung, Johannes
T1  - Wechselwirkungen zwischen Kantenzuständen auf dem topologisch kristallinen Isolator Pb\(_{1-x}\)Sn\(_x\)Se
T1  - Interactions between edge states on the topologically crystalline insulator Pb\(_{1-x}\)Sn\(_x\)Se
N2  - Einerseits besteht die einfachste Möglichkeit zum Ladungs- und Informationstransport zwischen zwei Punkten in deren direkter Verbindung durch eindimensionale Kanäle. Andererseits besitzen topologische Materialien exotische und äußerst vorteilhafte Eigenschaften, weshalb es nahe liegt, dass schon bald neue Anwendungen aus ihnen realisiert werden. Wenn diese beiden Entwicklungen zusammenkommen, dann ist ein grundlegendes Verständnis von Quanteninterferenz oder Hybridisierungseffekten in eindimensionalen, topologischen Kanälen von fundamentaler Wichtigkeit. Deshalb werden in der vorliegenden Arbeit Wechselwirkungen von eindimensionalen, topologisch geschützten Kantenzuständen, die an ungeradzahligen Stufenkanten auf der (001)–Oberfläche von Pb1−xSnxSe auftreten, untersucht. Aufgrund der lateralen Lokalisierung auf wenige Nanometer um eine Stufenkante herum und der Notwendigkeit zwischen gerad- und ungeradzahligen Stufenkantenhöhen zu unterscheiden, bieten sich die Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie als Methoden an. Die neu entdeckten Kopplungs- bzw. Wechselwirkungseffekte zwischen benachbarten Kantenzuständen treten auf, sobald der Stufe zu Stufe Abstand einen kritischen Wert von dkri ≈ 25nm unterschreitet. Dieses Kriterium kann durch verschiedene räumliche Anordnungen von Stufenkanten erfüllt werden. Infolgedessen werden sich kreuzende, parallel verlaufende und zusammenlaufende Stufenkanten genauer untersucht. Bei letzteren verändert sich entlang der Struktur kontinuierlich der Abstand und damit die Kopplungsstärke zwischen den beiden Randkanälen. Infolgedessen wurden drei Koppelungsregime identifiziert. (I) Ausgehend von einer schwachen Wechselwirkung zeigt der für die Kantenzustände charakteristische Peak im Spektrum zunächst eine Verbreiterung und Verminderung der Intensität. (II) Mit weiter zunehmender Wechselwirkung beginnt sich der Zustand in zwei Peaks aufzuspalten, sodass ab dkri ≈ 15nm an beiden Stufenkanten durchgehen eine Doppelpeak zu beobachten ist . Mit weiter abnehmendem Abstand erreicht die Aufspaltung Werte von einigen 10 meV, während sich die Intensität weiter reduziert. (III) Sobald zwei Stufenkanten weniger als etwa 5nm voneinander getrennt sind, konvergieren aufgrund der schwindenden Intensität und des sinkenden energetischen Abstands der beiden Peaks zu den van Hove Singularitäten die Spektren an den Stufenkanten gegen das Spektrum über einer Terrasse. i Die Aufspaltung verläuft in den Bereichen I und II asymmetrisch, d. h. ein Peak verbleibt ungefähr bei der Ausgangsenergie, während der andere mit zunehmender Kopplung immer weiter weg schiebt. Bezüglich der Asymmetrie kann kein Unterschied festgestellt werden, ob die zusammenlaufenden Stufenkanten eine Insel oder Fehlstelleninsel bilden oder ob die Stufenkanten sogar gänzlich parallel verlaufen. Es zeigt sich keine Präferenz, ob zunächst der niederenergetische oder der hochenergetische Peak schiebt. Erst im Regime starker Kopplung (III) kann beobachtet werden, dass beide Peaks die Ausgangsenergie deutlich verlassen. Im Gegensatz dazu kann bei sich kreuzenden Stufen ein erheblicher Einfluss der Geometrie, in Form des eingeschlossenen Winkels, auf das Spektrum beobachtet werden. Unabhängig vom Winkel existiert am Kreuzungspunkt selbst kein Kantenzustand mehr. Die Zustände an den vier Stufen beginnen, abhängig vom Winkel, etwa 10-15nm vor dem Kreuzungspunkt abzuklingen. Überraschenderweise zeigt sich dabei, dass im Fall rechtwinkliger Stufen gar keine Aufspaltung zu beobachten ist, während bei allen anderen Winkeln ein Doppelpeak festgestellt werden kann. Diese Entdeckung deutet auf Orthogonalität bezüglich einer Quantenzahl bei den beteiligten Kantenzustände hin. Neben einer nur theoretisch vorhergesagten Spinpolarisation kann dieser Effekt auch von dem orbitalem Charakter der beteiligten Dirac–Kegel verursacht sein. Da der topologische Schutz in Pb1−xSnxSe durch Kristallsymmetrien garantiert ist, wird als letzter intrinsischer Effekt der Einfluss von eindimensionalen Defekten auf die Kantenzustände untersucht. Berücksichtigt werden dabei ein nicht näher klassifizierbarer, oberflächennaher Defekt und Schraubversetzungen. In beiden Fällen kann ebenfalls eine Aufspaltung des Kantenzustands in einen Doppelpeak gezeigt werden. Im zweiten Teil dieser Arbeit werden die Grundlagen für eine Wiederverwendung von (Pb,Sn)Se–Oberflächen bei zukünftige Experimenten mit (magnetischen) Adatomen geschaffen. Durch Kombination von Inoenzerstäubung und Tempern wird dabei nicht nur eine gereinigte Oberfläche erzeugt, sondern es kann auch das Ferminiveau gezielt erhöht oder gesenkt werden. Dieser Effekt beruht auf eine Modifikation der Sn– Konzentration und der von ihr kontrollierten Anzahl an Defektelektronen. Als letztes sind erste Messungen an Cu- und Fe–dotierte Proben gezeigt. Durch die Adatome tritt eine n–Dotierung auf, welche den Dirac–Punkt des Systems in Richtung des Ferminiveaus verschiebt. Sobald er dieses erreicht hat kommt es zu Wechselwirkungsphänomenen an freistehenden Stufenkanten. Dies führt zu einer Doppelpeakstruktur mit einer feinen Aufspaltung von wenigen meV. Das Phänomen ist auf ein schmales Energiefenster beschränkt, bei dem die Lage des Dirac–Punkts nur etwa 5 meV (in beide Richtungen) von der des Ferminiveaus abweichen darf.
N2  - First, the simplest possibility of transporting charges and information between twopoints is given by there direct connection due to one dimensional channels. Second,topological materials have exotic and extremely advantageous properties, which makethem suitable for further applications. If these two come together, then a basic understandingof quantum interference or hybridization effects in one-dimensional, topologicalchannels is of fundamental importance. Therefore, in the present work, interactionsof one dimensional, topologically protected edge states, hosted at odd numbered stepedges on the (001) surface of (Pb,Sn)Se, are investigated.Due to the lateral localization to a few nanometers around a step edge and the needto differentiate between even and odd numbered step heights, scanning tunneling microscopyand spectroscopy are the tools of choice. The newly discovered coupling orinteraction effects between neighboring edge states appear as soon as their distancedecrease below a critical value of dcri ≈ 25 nm. This criterion can be met by variousspatial arrangements of step edges. As a result, crossing, parallel and converging stepedges are examined more closely.With the latter, the distance and thus the coupling strength between the two edgechannels changes continuously along the structure. As a result, three coupling regimeswere identified. (I) Starting from a weak interaction, the peak in the spectrum that ischaracteristic of the edge states initially shows a broadening and reduction in intensity.(II) With increasing interaction, the state begins to split into two peaks, so thatfrom dcri ≈ 15nm a double peak can be observed at both step edges. As the distancecontinues to decrease, the splitting reaches values of a few 10 meV, while the intensitycontinues to drop. (III) As soon as two step edges are separated by less than about 5nm, the spectra at the step edges converge against the spectrum over a terrace due tothe decreasing intensity and the decreasing energetic distance of the two peaks to thevan Hove singularities.iiiThe split is asymmetrical in areas I and II, which means that one peak remains roughlyat the original energy, while the other shifts further and further away with increasingcoupling. With regard to the asymmetry, no difference can be determined whether theconverging step edges form an island, a vacancy island or even run completely parallel.There is no preference as to whether the low energy or high energy peak shifts. Onlyin the regime of strong coupling (III) both peaks clearly leave the initial energy.In contrast to this, a considerable influence of the geometry on the spectrum can beobserved, with the included angle as parameter, for intersecting steps. Independentof the angle, there is no longer an edge state at the intersection itself. The statesat the four edges start to decay, depending on the angle, about 10-15nm before thepoint of intersection. Surprisingly, it turns out that in the case of right angled steps nosplitting at all can be observed, while a double peak can be found for all other angles.This discovery indicates orthogonality with respect to a quantum number in the edgestates involved. In addition to a theoretically predicted spin polarization, this effectcan also be caused by the orbital character of the Dirac cones involved.Since the topological protection in Pb1−xSnxSe is guaranteed by crystal symmetries,the last intrinsic effect to be examined is the influence of one dimensional defects onthe edge states. A near-surface defect, which cannot be classified in any more detailand a screw dislocation are taken into account. In both cases, a splitting of the edgestate into a double peak can also be shown.In the second part of this thesis the basis for reuse of surfaces in future experimentswith (magnetic) adatoms is created. The combination of sputtering and annealing notonly creates a cleaned surface, but in addition it tunes the Fermi level in a controllableway. This effect is based on a modification of the Sn concentration and the associatednumber of holes.Finally, the first measurements on Cu and Fe-doped samples are shown. The adatomscause n-doping, which shifts the Dirac point of the system in the direction of theFermi level. As soon as he has achieved this, there is an interaction phenomenon at thefreestanding step edges. This leads to a double peak structure with a fine split of a fewmeV. This phenomenon is limited to a narrow energy window in which the position ofthe Dirac point may only deviate by about 5 meV (in both directions) from that of theFermi level.
KW  - Topologischer Isolator
KW  - Rastertunnelmikroskopie
KW  - PbSnSe
KW  - Scanning tunneling microscopy
KW  - edge states
KW  - Kantenzustand
Y1  - 2023
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-298616
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TY  - THES
A1  - Gram, Maximilian
T1  - Neue Methoden der Spin-Lock-basierten Magnetresonanztomographie: Myokardiale T\(_{1ρ}\)-Quantifizierung und Detektion magnetischer Oszillationen im nT-Bereich
T1  - New methods of spin-lock-based magnetic resonance imaging: myocardial T\(_{1ρ}\) quantification and detection of magnetic oscillations in the nT range
N2  - Das Ziel der vorliegenden Arbeit war die Entwicklung neuer, robuster Methoden der Spin-Lock-basierten MRT. Im Fokus stand hierbei vorerst die T1ρ-Quantifizierung des Myokards im Kleintiermodell. Neben der T1ρ-Bildgebung bietet Spin-Locking jedoch zusätzlich die Möglichkeit der Detektion ultra-schwacher, magnetischer Feldoszillationen. Die Projekte und Ergebnisse, die im Rahmen dieses Promotionsvorhabens umgesetzt und erzielt wurden, decken daher ein breites Spektrum der Spin-lock basierten Bildgebung ab und können grob in drei Bereiche unterteilt werden. Im ersten Schritt wurde die grundlegende Pulssequenz des Spin-Lock-Experimentes durch die Einführung des balancierten Spin-Locks optimiert. Der zweite Schritt war die Entwicklung einer kardialen MRT-Sequenz für die robuste Quantifizierung der myokardialen T1ρ-Relaxationszeit an einem präklinischen Hochfeld-MRT. Im letzten Schritt wurden Konzepte der robusten T1ρ-Bildgebung auf die Methodik der Felddetektion mittels Spin-Locking übertragen. Hierbei wurden erste, erfolgreiche Messungen magnetischer Oszillationen im nT-Bereich, welche lokal im untersuchten Gewebe auftreten, an einem klinischen MRT-System im menschlichen Gehirn realisiert.
N2  - The main goal of the present work was to develop new, robust methods of spin-lock-based MRI. The initial focus was on T1ρ quantification of the myocardium in small animal models. However, in addition to T1ρ imaging, spin-locking offers the possibility of detecting ultra-weak magnetic field oscillations. The projects and results realized and obtained in this PhD project therefore cover a broad spectrum of spin-lock based imaging and can be roughly divided into three areas. The first step was to optimize the basic pulse sequence of the spin-lock experiment by introducing balanced spin-locking. The second step was to develop a cardiac MRI sequence for robust quantification of the myocardial T1ρ relaxation time on a preclinical high-field MRI scanner. In the final step, concepts of robust T1ρ imaging were adapted to spin-lock based magnetic field detection. First successful measurements of magnetic field oscillations in the nT range, which occur locally inside the tissue under investigation, were realized on a clinical MRI system in the human brain.
KW  - Kernspintomografie
KW  - Magnetresonanztomographie
KW  - Kernspinresonanz
KW  - Spin-Lock
KW  - T1ρ
KW  - T1rho
KW  - Kardio-MRT
KW  - Rotary Excitation
KW  - Myokardiale T1ρ-Quantifizierung
KW  - Felddetektion
KW  - funktionelle MRT
Y1  - 2023
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-322552
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TY  - THES
A1  - Lutter, Fabian
T1  - Elementsensitive Bildgebung - Einsatz chromatischer Pixelarrays in Röntgen nano-CT
T1  - Element sensitive imaging - Use of chromatic pixel arrays in X-ray nano-CT
N2  - Diese Arbeit befasst sich mit der Weiterentwicklung und Charakterisierung des XRM-II nanoCT Systems, sowie dessen Möglichkeiten zur Materialtrennung und Elementbestimmung in der nano-Computertomographie. Beim XRM-II nanoCT System handelt es sich um ein Röntgenmikroskop, welches in ein Rasterelektronenmikroskop integriert ist, und auf dem Prinzip der geometrischen Vergrößerung basiert. Neben zweidimensionalen Durchstrahlungsbildern ist dieses Mikroskop auch zur dreidimensionalen Bildgebung mittels Computertomographie fähig.
Der Ausgangspunkt für die Weiterentwicklung ist das XRM-II, mit welchem bereits Computertomographien im Nanometerbereich möglich waren. Deren Aufnahmedauer liegt zwischen 14 und 21 Tagen, was das System trotz seiner hohen Auflösung wenig praktikabel macht. Durch eine Anpassung der Blendeneinstellungen am Rasterelektronenmikroskop konnte der Strahlstrom um den Faktor 40 erhöht und damit die Aufnahmedauer auf 24 Stunden reduziert werden, wobei weiterhin eine zweidimensionale Auflösung von \(167 \pm 9\) nm erreicht wird. Durch die Trennung von Objekt- und Targetmanipulator lassen sich beide unabhängig und genauer bewegen, wodurch es möglich ist selbst 50 nm große Strukturen abzubilden.
Die Charakterisierung erfolgt sowohl für das komplette System als auch getrennt in die entscheidenden Komponenten wie Target und Detektor. Für das Röntgentarget werden Monte-Carlo Simulationen zur Brennfleckgröße, welche entscheidend für die erreichbare Auflösung ist, durchgeführt und mit Auflösungstests verglichen. Der Röntgendetektor wird hinsichtlich seiner spektralen Auflösung überprüft, welche hauptsächlich vom Charge Sharing Effekt beeinflusst wird. Die Charakterisierung des Gesamtsystems erfolgt durch den Vergleich mit einer höher auflösenden Bildgebungsmethode, der FIB Tomographie. Hierbei wird die gleiche Probe, ein Bruchstück einer CPU, mit beiden Methoden unter der Voraussetzung einer ähnlichen Aufnahmezeit (24 h) untersucht. In der nano-CT kann ein 12 mal größeres Volumen analysiert werden, was jedoch eine geringere räumliche Auflösung als die FIB Tomographie mit sich bringt.
Da die spektrale Auflösung des Detektors aufgrund des Charge Sharing begrenzt ist, lassen sich nur Materialien mit einem großen Unterschied in der Ordnungszahl mittels der Energieschwellen des Detektors trennen. Jedoch kann in Verbindung mit der geeigneten Wahl des Targetmaterials der Absorptionskontrast für leichte Materialien, wie beispielsweise \(SiO_2\) verbessert werden. Darüber hinaus ist es am XRM-II nanoCT möglich, durch das integrierte EDX-System, Elemente in der Computertomographie zu identifizieren. Dies wird anhand eines Drei-Wegekatalysators und eines NCA-Partikel gezeigt.
N2  - The general topic of this thesis is the development and characterization of the XRM-II nanoCT system, as well as its possibilities for material separation in nano-computed tomographay. The XRM-II nanoCT system is an X-ray microscope integrated into a scanning electron microscope and is based on the principle of geometric magnification. In addition to two-dimensional radiographs, this system is also capable of three-dimensional imaging by using computed tomography.
The starting point for the development is the XRM-II system, which is already capable of performing computed tomography in the nanometer range. The acquisition time is between 14 and 21 days, which is the reason why this system is impractical despite its high resolution. By adjusting the aperture settings on the scanning electron microscope, the beam current could be increased by a factor of 40, reducing the acquisition time to 24 hours, while the achievable resolution is still at \(167 \pm 9\) nm. By separating the object and target manipulator, their movement becomes independent and more precisely, resulting in the possibility of resolving even 50 nm sized structures.
The characterization is done both for the complete system and separately for the decisive components such as target and detector. Monte Carlo simulations of the focal spot size, which is crucial for the achievable resolution, are performed for the X-ray target and are compared to resolution tests. The spectral resolution of the X-ray detector is checked, which is mainly influenced by the charge sharing effect. The complete system is characterized by the comparison of it to a higher resolving imaging method, the FIB Tomography. The exact same sample, a fragment of a CPU, is analyzed with both imaging methods under the restriction of a similar measurement time (24 h). In the nano-CT the examined volume is 12 times larger than in the FIB tomography, resulting in a lower spatial resolution.
Since the spectral resolution of the detector is mainly limited by charge sharing, only materials with a large difference in atomic number can be separated using the detector's energy thresholds. In connection with an appropriate choice of target material, the absorption contrast for light materials such as \(SiO_2\) can be improved. Furthermore, it is possible to identify elements in the computed tomography on the XRM-II nanoCT system using the integrated EDX system. This is demonstrated on a three-way catalytic converter and on a NCA particle.
KW  - Computertomographie
KW  - Rasterelektronenmikroskopie
KW  - Nanometerbereich
KW  - Röntgendetektor
KW  - Energieauflösung
KW  - Elementbestimmung
KW  - nano-CT
KW  - Röntgenmikroskopie
Y1  - 2023
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-319955
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TY  - THES
A1  - Niehörster, Thomas
T1  - Spektral aufgelöste Fluoreszenzlebensdauer-Mikroskopie mit vielen Farben
T1  - Spectrally resolved fluorescence lifetime imaging microscopy with many colours
N2  - Die Fluoreszenzmikroskopie ist eine vielseitig einsetzbare Untersuchungsmethode für biologische Proben, bei der Biomoleküle selektiv mit Fluoreszenzfarbstoffen markiert werden, um sie dann mit sehr gutem Kontrast abzubilden. Dies ist auch mit mehreren verschiedenartigen Zielmolekülen gleichzeitig möglich, wobei üblicherweise verschiedene Farbstoffe eingesetzt werden, die über ihre Spektren unterschieden werden können.

Um die Anzahl gleichzeitig verwendbarer Färbungen zu maximieren, wird in dieser Arbeit zusätzlich zur spektralen Information auch das zeitliche Abklingverhalten der Fluoreszenzfarbstoffe mittels spektral aufgelöster Fluoreszenzlebensdauer-Mikroskopie (spectrally resolved fluorescence lifetime imaging microscopy, sFLIM) vermessen. Dazu wird die Probe in einem Konfokalmikroskop von drei abwechselnd gepulsten Lasern mit Wellenlängen von 485 nm, 532nm und 640nm angeregt. Die Detektion des Fluoreszenzlichtes erfolgt mit einer hohen spektralen Auflösung von 32 Kanälen und gleichzeitig mit sehr hoher zeitlicher Auflösung von einigen Picosekunden. Damit wird zu jedem detektierten Fluoreszenzphoton der Anregungslaser, der spektrale Kanal und die Ankunftszeit registriert. Diese detaillierte multidimensionale Information wird von einem Pattern-Matching-Algorithmus ausgewertet, der das Fluoreszenzsignal mit zuvor erstellten Referenzpattern der einzelnen Farbstoffe vergleicht. Der Algorithmus bestimmt so für jedes Pixel die Beiträge der einzelnen Farbstoffe.

Mit dieser Technik konnten pro Anregungslaser fünf verschiedene Färbungen gleichzeitig dargestellt werden, also theoretisch insgesamt 15 Färbungen. In der Praxis konnten mit allen drei Lasern zusammen insgesamt neun Färbungen abgebildet werden, wobei die Anzahl der Farben vor allem durch die anspruchsvolle Probenvorbereitung limitiert war. In anderen Versuchen konnte die sehr hohe Sensitivität des sFLIM-Systems genutzt werden, um verschiedene Zielmoleküle voneinander zu unterscheiden, obwohl sie alle mit demselben Farbstoff markiert waren. Dies war möglich, weil sich die Fluoreszenzeigenschaften eines Farbstoffmoleküls geringfügig in Abhängigkeit von seiner Umgebung ändern. Weiterhin konnte die sFLIM-Technik mit der hochauflösenden STED-Mikroskopie (STED: stimulated emission depletion) kombiniert werden, um so hochaufgelöste zweifarbige Bilder zu erzeugen, wobei nur ein einziger gemeinsamer STED-Laser benötigt wurde.

Die gleichzeitige Erfassung von mehreren photophysikalischen Messgrößen sowie deren Auswertung durch den Pattern-Matching-Algorithmus ermöglichten somit die Entwicklung von neuen Methoden der Fluoreszenzmikroskopie für Mehrfachfärbungen.
N2  - Fluorescence microscopy is an important and near-universal technique to examine biological samples. Typically, biomolecules are selectively labelled with fluorophores and then imaged with high contrast. This can be done for several target molecules simultaneously, using different fluorophores that are usually distinguished by their spectra.

This thesis describes a method to maximize the number of simultaneous stainings. Not only the spectral information but also the temporal information of the fluorescence decay is exploited by means of spectrally resolved fluorescence lifetime imaging microscopy (sFLIM). Using a confocal laser scanning microscope, the sample is excited by three alternatingly pulsed lasers at 485 nm, 532 nm, and 640 nm. Fluorescence light is detected on 32 spectrally separated detection channels with high time resolution of a few picoseconds. Thus, in this setup, we record the excitation laser, the spectral channel, and the time of arrival for each fluorescence photon. This detailed multi-dimensional information is then processed by a pattern-matching algorithm that compares the fluorescence signal with reference patterns of the used fluorophores to determine the contribution of each fluorophore in each pixel.

Using this technique we imaged five different stainings per excitation laser, implying that 15 simultaneous stainings should theoretically be achievable. Current constraints in the sample preparation procedure limited the number of simultaneous stainings to nine. In additional experiments, we exploited the sensitivity of the sFLIM system to image several different target molecules simultaneously with the same fluorophore, taking advantage of slight changes in the fluorescence behaviour of the fluorophore due to environmental changes. We also combined sFLIM with stimulated emission depletion (STED) to perform super-resolution multi-target imaging with two stainings that operated with one common STED laser.

Thus, the simultaneous exploitation of several photophysical parameters, in combination with algorythmic evaluation, allowed us to devise novel modes of multi-target imaging in fluorescence microscopy.
KW  - Fluoreszenzmikroskopie
KW  - Fluoreszenzlebensdauer-Mikroskopie
KW  - Konfokale Mikroskopie
KW  - STED-Mikroskopie
KW  - Fluoreszenz
KW  - Mustervergleich
KW  - Pattern Matching
KW  - sFLIM
KW  - TCSPC
KW  - Mikroskopie
KW  - Microscopy
Y1  - 2022
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-296573
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TY  - THES
A1  - Iff, Oliver
T1  - Implementierung und Charakterisierung von Einzelphotonenquellen in zweidimensionalen Übergangsmetall-Dichalkogeniden und deren Kopplung an optische Resonatoren
T1  - Implementation and characterization of single photon sources in two-dimensional transition-metal dichalcogenides and their coupling to optical resonators
N2  - Schon heute bilden Einzelphotonenquellen einen wichtigen Baustein in der Photonik
und Quanteninformation. Der Fokus der Forschung liegt entsprechend auf dem
Finden und Charakterisieren dafür geeigneter Materialsysteme. Konkret beschäftigt
sich die vorliegende Arbeit vorwiegend mit dem Übergangsmetall-Dichalkogenid
(TMDC1 ) Wolframdiselenid und seinen Eigenschaften. Diese Wahl ist durch den
direkte Zugang zu Einzelphotonenquellen begründet, die sich in dessen Monolagen
ausbilden können. Diese Lichtquellen können über eine Modulation der Verspannung
der Monolage gezielt aktiviert werden. Durch die, verglichen mit ihrem Volumen,
riesige Kontaktfläche lassen sich Monolagen zudem mit Hilfe des Substrats, auf das
sie transferiert wurden, wesentlich beeinflussen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden
Monolagen von WSe2 in unterschiedlichen Bauteilen wie zirkulare Bragg-Gittern oder
vorstrukturierten, metallischen Oberflächen implementiert und die Photolumineszenz
des TMDCs untersucht. Diese Arbeit belegt die Möglichkeit, Einzelphotonenquellen basierend
aufWSe2 -Monolagen auf verschiedenste Weise modulieren zu können. Dank ihrer zwei-
dimensionalen Geometrie lassen sie sich einfach in bestehende Strukturen integrieren
oder auch in der Zukunft mit weiteren 2D-Materialien kombinieren.
N2  - Single photon sources are an important building block in today’s photonics and
quantum information. This is the reason why a big focus lies on the exploration of
new, suitable material systems. Specifically, the work in hand mainly discusses the
transition metal dichalcogenide (TMDC) tungsten diselenide and its properties. The
reason for this is the easy access to single photon sources, which can be found in
WSe2 monolayers. These can deterministically be activated by utilizing strain. As
the interface between a transferred monolayer and its underlying substrate is huge
compared to its volume, the substrate itself always has a big impact on the TMDC. In
scope of this work, WSe2 monolayers were transferred on several devices like circular
Bragg gratings or structured metal surfaces in order to investigate the optical response of the TMDC.
This work therefore proves the concept of modulating single photon sources based on WSe2 
monolayers in many different ways. Thanks to their two-dimensional nature,
monolayers of TMDCs can easily be integrated in existing devices and combined with
other 2D materials in the future.
KW  - Einzelphotonenemission
KW  - Photolumineszenz
KW  - Optik
KW  - Zweidimensionales Material
KW  - Schwache Kopplung
Y1  - 2022
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-281404
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TY  - THES
A1  - Wiest, Wolfram
T1  - Entwicklung einer Apparatur zur In-situ-Ermüdungsprüfung von Zahnimplantaten mittels Synchrotron Micro-CT
T1  - Development of an apparatus for in-situ fatigue testing of dental implants using synchrotron micro-CT
N2  - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der volumenbildgebenden Untersuchung von mechanischen Ermüdungsprozessen in Titan-Zahnimplantaten. Im Vordergrund steht die Entwicklung einer neuen Messmethode der In-situ-Mikrotomografie am Synchrotron.
Zahnimplantate werden beim Gebrauch mechanisch wiederholt belastet (Wechsellast). Nach vielen zyklischen Belastungen können aufgrund von mikroplastische Verformungen Ermüdungsschäden auftreten. Diese können im Extremfall zum Versagen und Verlust eines Implantats führen. Die Computertomographie ist eine sehr geeignete zerstörungsfrei Prüfmethode, um Zahnimplantate zu untersuchen. Diese Arbeit erweitert die bisherige CT-Methode insofern, dass In-situ-Beobachtungen bei mechanischer Belastung möglich sind. 
Die in dieser Arbeit untersuchten Zahnimplantate weisen an der Implantat-Abutment-Grenzfläche bei eintretender Ermüdung einen Mikrospalt auf. Dieser wird als Indikator für einsetzende Fatigue- Prozesse benutzt. Der in der Synchrotron CT verfügbare Inlinephasenkontrast ermöglicht eine verbesserte Bestimmung der Mikrospaltgröße. Da die schnellen Bewegungen der Ermüdungsprüfung mittels Standard-CT-Verfahren schwer zu erfassen sind, war die stroboskopische Aufnahmemethode das zielführende Messverfahren, um in-situ-Prüfung zu ermöglichen. 
Die 4 kommerziellen Zahnimplantattypen werden neben der In-situ-Fatigue Prüfung auch mittels klassischer Ermüdungsprüfung untersucht und mit der Neuen Messmethode verglichen. Die hier entwickelte In-situ-Fatigue-Prüfstation kann Proben bis zu 345 N tomographisch untersuchen. Neben den experimentellen Untersuchungen wird eine statische FEM-Betrachtung durchgeführt und mit experimentellen Messdaten verglichen. Zuletzt wird mit der entwickelten Messtation Knochenrisse in der Implantat Umgebung untersucht.
N2  - The present work deals with the volume imaging investigation of mechanical fatigue processes in titanium dental implants. The focus is on the development of a new measurement method of in-situ microtomography at the synchrotron.
Dental implants are exposed to repeated mechanical loads. After many cyclic loads, fatigue damage can occur due to microplastic deformation. These can lead to failure and loss of an implant. Computed tomography is a very suitable non-destructive testing method to examine dental implants. This work extended the existing method to the point where in situ CT observations under mechanical loading are achievable.
The dental implants investigated in this work exhibit a microgap at the implant-abutment interface when fatigue occurs. This is used as an indicator for the occurrence of fatigue processes. The inline phase contrast available in synchrotron CT can be used to determine the size of the microgap. Since the fast motions of fatigue testing are difficult to capture using standard CT techniques, the stroboscopic imaging method was the used measurement technique, to enable in-situ testing.
In addition to in-situ fatigue testing, the 4 commercial dental implant types are also examined and compared with each other by means of classical fatigue testing. The developed in-situ fatigue test station can tomographically investigate specimens up to 345 N. In addition to the experimental investigations, a static FEM analysis is performed and compared with experimental measurement data. Finally, the developed measuring station is used to investigate bone cracks in the implant environment.
KW  - Mikrocomputertomographie
KW  - Fatigue
KW  - In situ
KW  - Zahnimplantat
KW  - In situ
KW  - fatigue
KW  - microtomography
KW  - dental implant
Y1  - 2022
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-257702
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TY  - THES
A1  - Suchomel, Holger Maximilian
T1  - Entwicklung elektrooptischer Bauteile auf der Basis von Exziton-Polaritonen in Halbleiter-Mikroresonatoren
T1  - Development of electro-optical devices based on exciton polaritons in semiconductor microresonators
N2  - Exziton-Polaritonen (Polaritonen), hybride Quasiteilchen, die durch die starke Kopplung von Quantenfilm-Exzitonen mit Kavitätsphotonen entstehen, stellen auf Grund ihrer vielseitigen und kontrollierbaren Eigenschaften einen vielversprechenden Kandidaten für die Entwicklung einer neuen Generation von nichtlinearen und integrierten elektrooptischen Bauteilen dar. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und Untersuchung kompakter elektrooptischer Bauelemente auf der Basis von Exziton-Polaritonen in Halbleitermikrokavitäten.
Als erstes wird die Implementierung einer elektrisch angeregten, oberflächenemittierenden Polariton-Laserdiode vorgestellt, die ohne ein externes Magnetfeld arbeiten kann. Dafür wird der Schichtaufbau, der Q-Faktor, das Dotierprofil und die RabiAufspaltung der Polariton-Laserdiode optimiert. Der Q-Faktor des finalen Aufbaus beläuft sich auf Q ~ 16.000, während die Rabi-Aufspaltung im Bereich von ~ 11,0 meV liegt. Darauf aufbauend werden Signaturen der Polariton-Kondensation unter elektrischer Anregung, wie ein nichtlinearer Anstieg der Intensität, die Reduktion der Linienbreite und eine fortgesetzte Verschiebung der Emission zu höheren Energien oberhalb der ersten Schwelle, demonstriert. Ferner werden die Kohärenzeigenschaften des Polariton-Kondensats mittels Interferenzspektroskopie untersucht.
Basierend auf den optimierten Halbleiter-Mikroresonatoren wird eine Kontaktplattform für die elektrische Anregung ein- und zweidimensionaler Gitterstrukturen entwickelt. Dazu wird die Bandstrukturbildung eines Quadrat- und Graphen-Gitters unter elektrischer Anregung im linearen Regime untersucht und mit den Ergebnissen der optischen Charakterisierung verglichen. Die erhaltenen Dispersionen lassen sich durch das zugehörige Tight-Binding-Modell beschreiben. Ferner wird auch eine elektrisch induzierte Nichtlinearität in der Emission demonstriert. Die untersuchte Laser-Mode liegt auf der Höhe des unteren Flachbandes und an der Position der Γ-Punkte in der zweiten Brillouin-Zone. Die zugehörige Modenstruktur weist die erwartete Kagome-Symmetrie auf. Abschließend wird die Bandstrukturbildung eines SSH-Gitters mit eingebautem Defekt unter elektrischer Anregung untersucht und einige Eigenschaften des topologisch geschützten Defektzustandes gezeigt. Dazu gehört vor allem die Ausbildung der lokalisierten Defektmode in der Mitte der S-Bandlücke. Die erhaltenen Ergebnisse stellen einen wichtigen Schritt in der Realisierung eines elektrisch betriebenen topologischen Polariton-Lasers dar.
Abschließend wird ein elektrooptisches Bauteil auf der Basis von Polaritonen in einem Mikrodrahtresonator vorgestellt, in dem sich die Propagation eines PolaritonKondensats mittels eines elektrostatischen Feldes kontrollieren lässt. Das Funktionsprinzip des Polariton-Schalters beruht auf der Kombination einer elektrostatischen Potentialsenke unterhalb des Kontaktes und der damit verbundenen erhöhten ExzitonIonisationsrate. Der Schaltvorgang wird sowohl qualitativ als auch quantitativ analysiert und die Erhaltenen Ergebnisse durch die Modellierung des Systems über die GrossPitaevskii-Gleichung beschrieben. Zusätzlich wird ein negativer differentieller Widerstand und ein bistabiles Verhalten in der Strom-Spannungs-Charakteristik in Abhängigkeit von der Ladungsträgerdichte im Kontaktbereich beobachtet. Dieses Verhalten wird auf gegenseitig konkurrierende Kondensats-Zustände innerhalb der Potentialsenke und deren Besetzung und damit direkt auf den räumlichen Freiheitsgrad der PolaritonZustände zurückgeführt.
N2  - Exciton-polaritons (polaritons), hybrid quasi-particles formed by the strong coupling between quantum well excitons and microcavity photons, are promising candidates for the realization of a new generation of nonlinear and integrated electrooptical devices. Compared to photonic or electrical approaches distinguishing advantages of Polaritons are their versatile and tuneable properties that allow electrical excitation and easy manipulation, which is both advantageous for on-chip applications. The present thesis deals with the development, implementation, and improvement of compact electrooptical devices based on exciton-polaritons in semiconductor microcavities.
At first the implementation of an electrically driven vertically emitting polariton laser diode, which operates without the need of an applied magnetic field, is presented. For this purpose, the layer structure, quality factor, doping profile and Rabi-splitting of the polariton laser diode is optimized. The final design consists of a high-quality factor Al0.20Ga0.80As/AlAs microcavity (Q ~ 16,000) and features a Rabi-splitting of ~ 11.0 meV. Signatures for polariton condensation under electrical excitation are shown in the processed device. It features a clear nonlinearity in its input-output characteristic, a well-pronounced drop in the emission linewidth and a persisting blueshift above the first threshold with increasing pump-power. On top of that, evidence of the systems coherence properties in the condensed phase is provided directly by utilizing interference spectroscopy.
Based on the optimized microcavity structures a process for the electrical excitation of one- and two-dimensional potential landscapes is developed. At first, the linear band structures of polaritonic square as well as honeycomb lattices are studied under electrical injection and compared to the results acquired by optical excitation. The obtained dispersions are reproduced by a tight-binding model. Moreover, the capability of the device to facilitate an electrically induced nonlinear emission is demonstrated. The investigated laser mode at the high symmetry Γ points in the second Brillouin zone, is located at the low energy flatband, as verified by the kagome geometry of the measured mode structure. Subsequent, the results of a one-dimensional SSH chain are presented under electrical excitation. In addition, the properties of a built-in lattice defect, forming a topological protected state in the middle of the S band gap, are investigated, paving the way towards the realization of electrically driven topological polariton lasers.
Finally, an electrooptical polariton switch is demonstrated as a prototype of a polaritonic field-effect transistor. Here, an optical generated polariton condensate propagating along a one-dimensional channel is controlled by an electrical gate. The operation of the device relies on the combination of an electrostatic potential trap underneath the contact, and the associated exciton ionization. The switching behaviour is analysed in a qualitative as well as in a quantitative manner and verified by modelling the experimental findings with the Gross-Pitaevskii equation. Furthermore, a pronounced negative differential resistance and a strong bistability is observed in the photocurrent response as a function of the carrier density. This is attributed to competing transitions of trapped condensate modes and thus directly to the spatial degree of freedom of the polariton states, which represents a completely new way to create bistability.
KW  - Drei-Fünf-Halbleiter
KW  - AlGaAs
KW  - Exziton-Polariton
KW  - Optischer Resonator
KW  - Quantenwell
KW  - Mikroresonator
KW  - Polariton Lasing
Y1  - 2022
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-271630
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TY  - THES
A1  - Betzold, Simon
T1  - Starke Licht-Materie-Wechselwirkung und Polaritonkondensation in hemisphärischen Mikrokavitäten mit eingebetteten organischen Halbleitern
T1  - Strong light-matter interaction and polariton condensation in hemispherical microcavities with embedded organic semiconductors
N2  - Kavitäts-Exziton-Polaritonen (Polaritonen) sind hybride Quasiteilchen, die sich aufgrund starker Kopplung von Halbleiter-Exzitonen mit Kavitätsphotonen ausbilden. Diese Quasiteilchen weisen eine Reihe interessanter Eigenschaften auf, was sie einerseits für die Grundlagenforschung, andererseits auch für die Entwicklung neuartiger Bauteile sehr vielversprechend macht. Bei Erreichen einer ausreichend großen Teilchendichte geht das System in den Exziton-Polariton-Kondensationszustand über, was zur Emission von laserartigem Licht führt. Organische Halbleiter als aktives Emittermaterial zeigen in diesem Kontext großes Potential, da deren Exzitonen neben großen Oszillatorstärken auch hohe Bindungsenergien aufweisen. Deshalb ist es möglich, unter Verwendung organischer Halbleiter selbst bei Umgebungsbedingungen äußerst stabile Polaritonen zu erzeugen. Eine wichtige Voraussetzung zur Umsetzung von integrierten opto-elektronischen Bauteilen basierend auf Polaritonen ist der kontrollierte räumliche Einschluss sowie die Realisierung von frei konfigurierbaren Potentiallandschaften. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und der Untersuchung geeigneter Plattformen zur Erzeugung von Exziton-Polaritonen und Polaritonkondensaten in hemisphärischen Mikrokavitäten, in die organische Halbleiter eingebettet sind.
N2  - Cavity exciton-polaritons (polaritons) are hybrid quasiparticles which are formed due to the strong coupling of excitons with cavity photons. These quasiparticles exhibit a variety of interesting properties, rendering them very promising for both fundamental research and the development of novel opto-electronic devices. Once a suitably high particle density is reached, the system undergoes the transition into a state of exciton-polariton condensation, which leads to the emission of laser-like light. Organic semiconductors as active emitter material hold enormous potential in this context, as their excitons show both large oscillator strengths and high binding energies. Therefore it is possible to generate extremely stable polaritons using organic semiconductors even at ambient conditions. An important prerequisite for the implementation of integrated devices based on polaritons is the controlled spatial confinement and the realization of arbitrary potential landscapes. The present work deals with the development and investigation of suitable platforms for the generation of exciton-polaritons and polariton condensates in hemispheric microcavities with embedded organic semiconductors.
KW  - Exziton-Polariton
KW  - Organischer Halbleiter
KW  - Fourier-Spektroskopie
KW  - Laser
KW  - Optischer Resonator
KW  - FDTD Simulation
KW  - Hemisphärische Kavität
Y1  - 2022
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-266654
ER  - 
TY  - THES
A1  - Zipf, Matthias
T1  - Berührungslose Temperaturmessung an Gasen und keramisch beschichteten Oberflächen bei hohen Temperaturen
T1  - Non-contact temperature measurement of gases and ceramic coated surfaces
N2  - Stationäre Gasturbinen können von großer Bedeutung für die Verlangsamung des Klima-wandels und bei der Bewältigung der Energiewende sein. Für die Weiterentwicklung von Gasturbinen zu höheren Betriebstemperaturen und damit einhergehend zu höheren Wirkungs-graden werden berührungslose Messverfahren zur Ermittlung der Oberflächentemperatur von Turbinenschaufeln und der Gastemperatur der heißen Verbrennungsgase während des Be-triebs benötigt. Im Rahmen dieser Arbeit werden daher Methoden der berührungslosen Tem-peraturmessung unter Verwendung von Infrarotstrahlung untersucht.
Die berührungslose Messung der Oberflächentemperatur moderner Turbinenschaufeln muss aufgrund derer infrarot-optischer Oberflächeneigenschaften im Wellenlängenbereich des mitt-leren Infrarots durchgeführt werden, in welchem die Turbinenbrenngase starke Absorptions-banden aufweisen. Zur Entwicklung eines adäquaten Strahlungsthermometers für diesen Zweck wurden im Rahmen dieser Arbeit daher durch Ermittlung von Transmissionsspektren von Kohlenstoffdioxid und Wasserdampf bei hohen Temperaturen und Drücken in einer ei-gens hierfür konstruierten Heißgas-Messzelle zunächst Wellenlängenbereiche identifiziert, in welchen die geplanten Messungen möglich sind. Anschließend wurde der Prototyp eines ent-sprechend konfigurierten Strahlungsthermometers im Zuge des Testlaufes einer vollskaligen Gasturbine erfolgreich erprobt.
Weiterhin wurden im Rahmen dieser Arbeit zwei mögliche Verfahren zur berührungslosen Gastemperaturmessung untersucht. Das erste untersuchte Verfahren setzt ebenfalls auf Strah-lungsthermometrie. Dieses Verfahren sieht vor, aufgrund der Temperaturabhängigkeit des spektralen Transmissionsgrades in den Randbereichen von gesättigten Absorptionsbanden von Gasen aus der in diesen Bereichen transmittierten spektralen Strahldichte auf die Gastempera-tur zu schließen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Voruntersuchungen für dieses Tempera-turmessverfahren durchgeführt. So konnten auf der Grundlage von experimentell ermittelten Transmissionsspektren von Kohlenstoffdioxid bei Drücken zwischen 5 kPa und 600 kPa und Gastemperaturen zwischen Raumtemperatur und 1073 K für das geplante Verfahren nutzbare Wellenlängenintervalle insbesondere im Bereich der Kohlenstoffdioxid-Bande bei 4,26 µm identifiziert werden. 
Das zweite im Rahmen dieser Arbeit untersuchte Verfahren zur berührungslosen Gastem-peraturmessung basiert auf der Temperaturabhängigkeit der Wellenlängenposition der Trans-missionsminima der Absorptionsbanden von infrarot-aktiven Gasen. Im Hinblick darauf wur-de dieses Phänomen anhand von experimentell bestimmten hochaufgelösten Transmissions-spektren von Kohlenstoffdioxid überprüft. Weiterhin wurden mögliche Wellenlängenbereiche identifiziert und hinsichtlich ihrer Eignung für das geplante Verfahren charakterisiert. Als am vielversprechendsten erwiesen sich hierbei Teilbanden in den Bereichen um 2,7 µm und um 9,2 µm. Unter Beimischung von Stickstoff mit Partialdrücken von bis zu 390 kPa erwies sich zudem auch die Bande bei 4,26 µm als geeignet.
Die im Rahmen dieser Arbeit experimentell ermittelten Transmissionsspektren konnten dar-über hinaus schließlich durch Vergleich mit entsprechenden HITRAN-Simulationen verifiziert werden.
N2  - Stationary gas turbines can be of significant importance for slowing down climate change and for the handling of the energy transition. The goal of the further development of gas tur-bines is to increase the operating temperatures and in consequence the efficiency factor. For this purpose, non-contact measurement methods are required to determine the surface temper-ature of turbine blades and the gas temperature of the hot combustion gases during operation. Therefore, methods of non-contact temperature measurement using infrared radiation are in-vestigated in this work.
Due to the infrared-optical surface properties of modern turbine blades, non-contact tem-perature measurement has to be carried out in the mid-infrared wavelength range, where com-bustion gases of gas turbines have strong absorption bands. In order to develop an adequate radiation thermometer for this purpose, as a first step in this work, wavelength ranges were identified by determining the transmission spectra of carbon dioxide and water vapor at high temperatures and pressures in which the planned measurements are possible. Therefore, a spe-cial high-temperature high-pressure gas cell was developed. Then the prototype of a radiation thermometer, which was configured for measurements in the wavelength region identified before, was successfully tested in a full-scale gas turbine.
Furthermore, two possible methods for non-contact gas temperature measurement were in-vestigated in the scope of this work. The first method examined also relies on radiation ther-mometry. Within this method, it is planned to obtain the gas temperature from the measure-ment of the spectral radiance that is transmitted in the wavelength region of the edge of a sat-urated absorption band of the gas, due to the temperature dependence of the spectral transmit-tance in this wavelength region. In this work, preliminary investigations for this temperature measurement method were carried out. Based on experimentally determined transmission spectra of carbon dioxide at pressures between 5 kPa and 600 kPa and at temperatures be-tween room temperature and 1073 K, wavelength intervals were identified that are suitable for the planned measurement method. Especially in the region of the carbon dioxide band at 4.26 µm, appropriate intervals could be found.
The second method for non-contact gas temperature measurement investigated in this the-sis is based on the temperature dependence of the wavelength position of the transmission minima of the absorption bands of infrared-active gases. Therefore, this phenomenon was in-vestigated using experimentally determined high-resolution transmission spectra of carbon dioxide. Furthermore, suitable wavelength ranges with appropriate absorption bands were identified and characterized. The most promising sub-bands were found in the wavelength regions around 2.7 µm and 9.2 µm. Under addition of nitrogen with partial pressures up to 390 kPa, the carbon dioxide band at 4.26 µm also turned out to be suitable for the planned temperature measurement method.
Finally, the experimentally gathered transmission spectra, which were obtained in the scope of this work, could be verified by a comparison with corresponding HITRAN-simulations.
KW  - Pyrometrie
KW  - Gas
KW  - thermal barrier coating
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-240248
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TY  - THES
A1  - Schummer, Bernhard
T1  - Stabilisierung von CdS Nanopartikeln mittels Pluronic P123
T1  - Stabilization of CdS nanoparticles using Pluronic P123
N2  - Ziel dieser Arbeit war die Stabilisierung von Cadmiumsulfid CdS mit Pluronic P123, einem Polymer.
CdS ist ein Halbleiter, der zum Beispiel in der Photonik und bei optischen Anwendungen eingesetzt wird und ist deshalb äußerst interessant, da seine Bandlücke als Nanopartikel verschiebbar ist. Für die Photovoltaik ist es ein attraktives Material, da es im sichtbaren Licht absorbiert und durch die Bandlückenverschiebung effektiver absorbieren kann. Dies ist unter dem Namen Quantum Size Effekt bekannt. Als Feststoff ist CdS für einen solchen Anwendungsbereich weniger geeignet, zumal der Effekt der Bandlückenverschiebung dort nicht auftritt. Wissenschaftler bemühen sich deshalb CdS als Nanopartikeln zu stabilisieren, weil CdS in wässrigen Lösungen ein stark aggregierendes System, also stark hydrophob ist. Es wurden zwei Kriterien für die erfolgreiche Stabilisierung von CdS festgelegt. Zum einen muss das Cds homogen im Medium verteilt sein und darf nicht agglomerieren. Zum anderen, müssen die CdS Nanopartikel kleiner als 100 A sein.
In meiner Arbeit habe ich solche Partikel hergestellt und stabilisiert, d.h. verhindert, dass die Partikel weiterwachsen und gleichzeitig ihre Bandlücke verschoben wird. Die Herausforderung liegt nicht in der Herstellung, aber in der Lösung von CdS im Trägerstoff, da CdS in den meisten Flüssigkeiten nicht löslich ist und ausfällt. Die Stabilisierung in wässrigen Lösungen wurde das erste Mal durch Herrn Prof. Dr. Rempel mit Ethylendiamintetraessigsäure EDTA erfolgreich durchgeführt. Mit EDTA können jedoch nur sehr kleine Konzentrationen stabilisiert werden. Zudem können Parameter wie Größe und Geschwindigkeit der Reaktion beim Stabilisieren der CdS-Nanopartikel nicht angepasst oder beeinflusst werden. Dieses Problem ist dem, vieler medizinischer Wirkstoffe sehr ähnlich, die in hohen Konzentrationen verabreicht werden sollen, aber nicht oder nur schwer in Wasser löslich sind (Bsp. Kurkumin). Ein vielversprechender Lösungsweg ist dort, die Wirkstoffe in große Trägerpartikel (sog. Mizellen) einzuschleusen, die ihrerseits gut löslich sind. In meiner Arbeit habe ich genau diesen Ansatz für CdS verfolgt. Als Trägerpartikel/Mizelle wurde das bekannte Copolymer Pluronic P123 verwendet. Aus dieser Pluronic Produktreihe wird P123 gewählt, da es die größte Masse bei gleichzeitig höchstem Anteil von Polypropylenoxid PPO im Vergleich zur Gesamtkettenlänge hat. P123 ist ein ternäres Polyether oder Dreiblockkopolymer und wird von BASAF industriell produziert. Es besteht aus drei Böcken, dem mittlere Block Polypropylenoxid PPO und den beiden äußeren Blöcken Polyethylenoxid PEO. Der Buchstabe P steht für pastös, die ersten beiden Ziffern in P123 mit 300 multipliziert ergeben das molare Gewicht und die letzte Ziffer mit 10 multipliziert entspricht dem prozentualen Gewichtsanteil PEO. Die Bildung von Mizellen aus den P123 Molekülen kann bewusst über geringe Temperaturänderungen gesteuert werden. Bei ungefähr Raumtemperatur liegen Mizellen vor, die sich bei höheren Temperaturen von sphärischen in wurmartige Mizellen umwandeln. Oberhalb einer Konzentration von 30 Gewichtsprozent wtp bilden die Mizellen außerdem einen Flüssigkristall. Ich habe in meiner Arbeit zunächst P123 mit Hilfe von Röntgenstreuung untersucht. Anders als andere Methoden gibt Röntgenstreuung direkten Aufschluss über die Morphologie der Stoffe. Röntgenstreuung kann die Mischung von P123 mit CdS abbilden und lässt darauf schließen, ob das Ziel erreicht werden konnte, stabile CdS Nanopartikel in P123 zu binden.
Für die Stabilisierung der Nanopartikel ist es zunächst notwendig die richtigen Temperaturen für die Ausgangslösungen und gemischten Lösungen zu finden. Dazu muss P123 viel genauer untersucht werden, als der momentane Kenntnisstand in der Literatur. Zu diesem Zweck als auch für die Analyse des stabilisierten CdS habe ich ein neues Instrument am LRM entwickelt, sowie eine temperierbare Probenumgebung für Flüssigkeiten fürs Vakuum, um morphologische Eigenschaften aus Streuamplituden und -winkeln zu entschlüsseln. Diese Röntgenstreuanlage wurde konzipiert und gebaut, um auch im Labor P123 in kleinen Konzentrationen messen zu können. Röntgenkleinwinkelstreuung eignet sich besonders als Messmethode, da die Probe mit einer hohen statistischen Relevanz in Flüssigkeit und in verschiedenen Konzentrationen analysiert werden kann.
Für die Konzentrationen 5, 10 und 30 wtp konnte das temperaturabhängige Verhalten von P123 präzise mit Röntgenkleinwinkelstreuung SAXS gemessen und dargestellt werden. Für 5 wtp konnten die Größen der Unimere und Mizellen bestimmt werden. Trotz der nicht vorhandenen Absolutkalibration für diese Konzentration konnten dank des neu eingeführten Parameters kappa eine Dehydrierung der Mizellen mit steigender Temperatur abgeschätzt, sowie eine Hysterese zwischen dem Heizen und Abkühlen festgestellt werden. Für die Konzentration von 10 wtp wurden kleinere Temperaturschritte gewählt und die Messungen zusätzlich absolut kalibriert. Es wurden die Größen und Streulängendichten SLD der Unimere und Mizellen präzise bestimmt und ein vollständiges Form-Phasendiagramm erstellt. Auch für diese Konzentration konnte eine Hysterese eindeutig an der Größe, SLD und am Parameter kappa gezeigt werden, sowie eine Dehydrierung des Mizellenkerns. Dies beweist, dass der Parameter kappa geeignet ist, um bei nicht absolut kalibrierten Messungen, Aussagen über die Hydrierung und Hysterese komplexer Kern-Hülle Modelle zu machen. Für die Konzentration von 30 wtp konnte zwischen 23°C und 35°C eine FCC Struktur nachgewiesen werden. Dabei vergrößert sich die Gitterkonstante der FCC Struktur von 260 A auf 289 A in Abhängigkeit der Temperatur.
Durch das Mischen zweier Lösungen, zum einen CdCl2 und 30 wtp P123 und zum anderen Na2S und 30 wtp P123, konnte CdS erfolgreich stabilisiert werden. Mit einer Kamera wurde die Gelbfärbung der Lösung, und somit die Bildung des CdS, in Abhängigkeit der Zeit untersucht. Es konnte festgestellt werden, dass das Bilden der CdS Nanopartikel je nach Konzentration und Temperierprogramm zwischen 30 und 300 Sekunden dauert und einer logistischen Wachstumsfunktion folgt. Höhere Konzentrationen CdS bewirken einen schnelleren Anstieg der Wachstumsfunktion. Mittels UV-Vis Spektroskopie konnte gezeigt werden, dass die Bandlücke von CdS mit steigender Konzentration konstant bei 2,52 eV bleibt. Eine solche Verschiebung der Bandlücke von ungefähr 0,05 eV im Vergleich zum Festkörper, deutet auf einen CdS Partikeldurchmesser von 80A hin. Mit SAXS konnte gezeigt werden, dass sich die flüssigkristalline Struktur des P123 bei zwei verschiedenen Konzentrationen CdS, von 0,005 und 0,1 M, nicht ändert. Das CdS wird zwischen den Mizellen, also durch die Bildung des Flüssigkristalls, und im Kern der Mizelle aufgrund seiner Hydrophobizität stabilisiert. Die Anfangs definierten Kriterien für eine erfolgreiche Stabilisierung wurden erfüllt.
P123 ist ein hervorragend geeignetes Polymer, um hydrophobes CdS, sowohl durch die Bildung eines Flüssigkristalls, als auch im Kern der Mizelle zu stabilisieren.
N2  - Aim of this work was the stabilization of cadmium sulphide CdS with Pluronic P123, a polymer.
CdS is a semiconductor, which is used for photonics and for optical applications. It is highly interesting since its band gap can be shifted if it has the size of a nanoparticle. Due to this band gap shift and the fact that CdS is absorbing in the visible range, it is highly attractive material. This is known as the quantum size effect. As a solid, CdS is less interesting in this area because of the non-existing band gap shift. Scientists endeavor to stabilize CdS as a nanoparticle, since CdS is hydrophobic in aqueous solutions and thus a strongly aggregating system.
Two criteria of a successful stabilization process were set. Firstly, CdS has to be homogeneously distributed in the solution and must not aggregate. Secondly, the nanoparticles must be smaller then 100A.
During my thesis I produced such particles and stabilized them homogeneously in an aqueous solution, which meant to hinder the further growth of those nanopaticles while shifting their band gap. The challenge is not the production, but the encapsulation of CdS in a carrier, since CdS is not soluble in most solutions and precipitates. Such a stabilization in an aqueous solution was succeeded by Prof. Dr. Rempel with ethylenediaminetetraacetic acid EDTA as a stabilizer for the first time. But with EDTA only very small concentrations of CdS can be stabilized. Moreover, properties like size and reaction speed during the stabilization of the CdS nanoparticles cannot be adjusted or influenced.
This problem is also known from medical agents, which should be administered in high doses, but are not or barely soluble in water like Curcumin. A promising solution is to encapsulate these medical agents in big carrier, so-called micelles, which themselves are soluble in water. In my thesis I followed this approach for CdS.
As a carrier/micelle the well known copolymer Pluronic P123 was used. Compared to other Pluronics, P123 was chosen since it offers the biggest mass with the highest proportion of polypropylene oxide PPO compared to the total chain length. P123 is a ternary polyether and is produced industrially by BASF. It consists of three blocks, where the middle one is PPO and the outer blocks are polyethylene oxide PEO. The letter P stands for pasty while the first two numbers in P123 multiplied with 300 equal the molar mass and the last number multiplied with 10 equals the mass proportion of PEO. The formation of micelles can be triggered on purpose with a change in temperature. Micelles are present at approximately room temperature \cite{Manet2011}, which transform from spherical to worm-like micelles at higher temperatures. Above a certain concentration of 30 weight percent, the micelles will form a liquid crystal.
In my work I first examined P123 with X-ray scattering. Unlike other methods, X-ray scattering gives direct information about the morphology of the substances. X-ray scattering can also be used to study the mixture of P123 with CdS and indicates, whether the goal of encapsulate stable CdS nanoparticles in P123 could be achieved.
To stabilize the nanoparticles, it is first necessary to find the right temperatures for both the staring point and the end point of the stabilization process. For this purpose, P123 has to be examined much more precisely than the current state of knowledge in the literature. For this purpose as well as for the analysis of the stabilized CdS, I have developed a new instrument at the chair of X-ray microscopy, as well as a temperature controllable sample holder for liquids in vacuum to decipher morphological properties from scattering amplitudes and angles. This X-ray scattering system was designed and built in order to be able to measure P123 in small concentrations in the laboratory. Small-angle X-ray scattering is particularly suitable as a measurement method, since the sample can be analyzed with a high statistical relevance in liquid and in various concentrations.
For the concentrations 5, 10 and 30 wtp, the temperature-dependent behavior of P123 could be precisely measured and presented using small-angle X-ray scattering. The sizes of the unimers and micelles could be determined for 5 wtp without an absolute calibration. With a newly introduced parameter kappa, the dehydration of the micelles with increasing temperature could be estimated, despite the lack of the absolute calibration for this concentration, as well as a hysteresis between heating and cooling. Smaller temperature steps were chosen for the concentration of 10 wtp, furthermore the measurements were also absolutely calibrated. The sizes and scattering length densities SLDs of the unimers and micelles were precisely determined and a complete shape-phase diagram was created. Also for this concentration, a hysteresis was clearly shown in terms of size, SLD and the parameter kappa, as well as dehydration of the micellar nucleus. This proves that the parameter kappa is suitable for making statements about the hydrogenation and hysteresis of complex core-shell models in the case of measurements that are not absolutely calibrated. For the concentration of 30 wtp an FCC structure could be detected between 23°C and 35°C. The lattice constant of the FCC structure increases from 260 A to 289 A depending on the temperature.
By mixing two solutions, CdCl2 in a 30 wtp P123 and Na2S in 30 wtp P123, CdS could be successfully stabilized. The yellow coloration of the solution, and thus the formation of CdS, was examined as a function of time with the help of a camera. It was found that the formation of the CdS nanoparticles takes between 30 and 300 seconds, depending on the concentration and temperature protocol and follows a logistical growth function. Higher concentrations of CdS cause a more rapid increase in growth function. Using UV-Vis spectroscopy it could be shown that the band gap of CdS remains constant at 2.52 eV with increasing concentration. The shift in the band gap of approximately 0.05 eV compared to the solid state, indicates a CdS particle diameter of 80 A. With SAXS it could be shown that the liquid-crystalline structure of the P123 does not change at two different concentrations of CdS, of 0.005 and 0.1 M. The CdS is stabilized between the micelles due to the formation of the liquid crystal and in the core of the micelles due to their hydrophobicity. The initially defined criteria for successful stabilization were met.
P123 is an excellent polymer to stabilize hydrophobic CdS nanoparticles, both through the formation of a liquid crystal and in the core of the micelles.
KW  - Röntgen-Kleinwinkelstreuung
KW  - Polymere
KW  - Cadmiumsulfid
KW  - Röntgen-Weitwinkelstreuung
KW  - Nanopartikel
KW  - Stabilisierung
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-238443
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TY  - THES
A1  - Leisegang, Markus
T1  - Eine neue Methode zur Detektion ballistischen Transports im Rastertunnelmikroskop: Die Molekulare Nanosonde
T1  - A new method for detecting ballistic transport in the scanning tunneling microscope: The molecular nanoprobe
N2  - Verlustarmer Ladungsträgertransport ist für die Realisierung effizienter und kleiner elektronischer Bauteile von großem Interesse. Dies hilft entstehende Wärme zu minimieren und den Energieverbrauch gleichzeitig zu reduzieren. Einzelne Streuprozesse, die den Verlust bei Ladungsträgertransport bestimmen, laufen jedoch auf Längenskalen von Nano- bis Mikrometern ab. Um diese detailliert untersuchen zu können, bedarf es Messmethoden mit hoher zeitlicher oder örtlicher Auflösung. Für Letztere gibt es wenige etablierte Experimente, häufig basierend auf der Rastertunnelmikroskopie, welche jedoch verschiedenen Einschränkungen unterliegen. Um die Möglichkeiten der Detektion von Ladungsträgertransport auf Distanzen der mittleren freien Weglänge und damit im ballistischen Regime zu verbessern, wurde im Rahmen dieser Dissertation die Molekulare Nanosonde charakterisiert und etabliert. Diese Messmethode nutzt ein einzelnes Molekül als Detektor für Ladungsträger, welche mit der Sondenspitze des Rastertunnelmikroskops (RTM) wenige Nanometer entfernt vom Molekül in das untersuchte Substrat injiziert werden. Die hohe Auflösung des RTM in Kombination mit der geringen Ausdehnung des molekularen Detektors ermöglicht dabei atomare Kontrolle von Transportpfaden über wenige Nanometer. Der erste Teil dieser Arbeit widmet sich der Charakterisierung der Molekularen Nanosonde. Hierfür werden zunächst die elektronischen Eigenschaften dreier Phthalocyanine mittels Rastertunnelspektroskpie untersucht, welche im Folgenden zur Charakterisierung des Moleküls als Detektor Anwendung finden. Die anschließende Analyse der Potentiallandschaft der Tautomerisation von H2Pc und HPc zeigt, dass die NH- Streckschwinung einem effizienten Schaltprozess zu Grunde liegt. Darauf basierend wird der Einfluss der Umgebung anhand von einzelnen Adatomen sowie des Substrats selbst auf den molekularen Schalter analysiert. In beiden Fällen zeigt sich eine signifikante Änderung der Potentiallandschaft der Tautomerisation. Anschließend wird der Einfluss geometrischer Eigenschaften des Moleküls selbst untersucht, wobei sich eine Entkopplung vom Substrat auf Grund von dreidimensionalen tert-Butyl-Substituenten ergibt. Zusätzlich zeigt sich bei dem Vergleich von Naphthalocyanin zu Phthalocyanin der Einfluss lateraler Ausdehnung auf die Detektionsfläche, was einen nicht-punktförmigen Detektor bestätigt. Im letzten Abschnitt werden zwei Anwendungen der Molekularen Nanosonde präsentiert. Zunächst wird mit Phthalocyanin auf Ag(111) demonstriert, dass die Interferenz von ballistischen Ladungsträgern auf Distanzen von wenigen Nanometern mit dieser Technik detektierbar ist. Im zweiten Teil zeigt sich, dass der ballistische Transport auf einer Pd(110)-Oberfläche durch die anisotrope Reihenstruktur auf atomarer Skala moduliert wird.
N2  - Low-loss charge carrier transport is of great interest for the realization of efficient and small electronic components. Improvements would minimize heat generation and reduce energy consumption at the same time. However, individual scattering processes that determine the loss in charge carrier transport occur on length scales from nanometers to micrometers. To study these in detail, measurement methods with high temporal or spatial resolution are required. For the latter, few established experiments exist, often based on scanning tunneling microscopy, which are however subject to various limitations. In order to improve the possibilities of detecting charge carrier transport at distances of the mean free path and thus in the ballistic regime, the molecular nanoprobe was characterized and established in this dissertation. This measurement technique uses a single molecule as a detector for charge carriers, which are injected into the substrate under investigation with the scanning tunneling microscope (STM) tip a few nanometers away from the molecule. The high resolution of the STM combined with the small size of the molecular detector allows atomic control of transport paths over a few nanometers. The first part of this work is devoted to the characterization of the molecular nanoprobe. For this purpose, the electronic properties of three phthalocyanines are first investigated by scanning tunneling spectroscopy, which will be applied in the following studies to characterize the molecular detector. The subsequent analysis of the potential landscape for tautomerization within H2Pc and HPc reveals that the N-H stretching mode underlies an efficient switching process. Based on these findings, the influence of the direct environment on the molecular switch is analyzed by means of individual adatoms as well as the substrate itself. In both cases, a significant change in the potential landscape of the tautomerization is shown. Subsequently, the influence of geometric properties of the molecule itself is investigated, revealing a decoupling from the substrate due to three-dimensional tert-butyl substituents. In addition, the comparison through naphthalocyanine to phthalocyanine reveals the influence of lateral expansion on the detection area, confirming a non-point molecular detector. In the last section, two applications of the molecular nanoprobe are presented. First, using phthalocyanine on Ag(111), it is demonstrated that the interference of ballistic charge carriers at distances of a few nanometers is detectable with this technique. In the second part, it is shown that the anisotropic Pd(110) surface structure leads to a strong modulation of the ballistic transport on the atomic scale.
KW  - Rastertunnelmikroskopie
KW  - Ladungstransport
KW  - Molekül
KW  - Nanosonde
KW  - Ballistischer Transport
KW  - Molekulare Sonde
KW  - Tautomerisation
KW  - Molekularer Schalter
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-250762
ER  - 
TY  - THES
A1  - Bathon, Thomas
T1  - Gezielte Manipulation Topologischer Isolatoren
T1  - Deliberate manipulation of topological insulators
N2  - Neue physikalische Erkenntnisse vervollständigen die Sicht auf die Welt und erschließen gleichzeitig Wege für Folgeexperimente und technische Anwendungen. Das letzte Jahrzehnt der Festkörperforschung war vom zunehmenden Fokus der theoretischen und experimentellen Erkundung topologischer Materialien geprägt. Eine fundamentale Eigenschaft ist ihre Resistenz gegenüber solchen Störungen, welche spezielle physikalische Symmetrien nicht verletzen. Insbesondere die Topologischen Isolatoren - Halbleiter mit isolierenden Volumen- sowie gleichzeitig leitenden und spinpolarisierten Oberflächenzuständen - sind vielversprechende Kandidaten zur Realisierung breitgefächerter spintronischer Einsatzgebiete. Bis zur Verwirklichung von Quantencomputern und anderer, heute noch exotisch anmutender Konzepte bedarf es allerdings ein umfassenderes Verständnis der grundlegenden, physikalischen Zusammenhänge. Diese kommen vor allem an Grenzflächen zum Tragen, weshalb oberflächensensitive Methoden bei der Entdeckung der Topologischen Isolatoren eine wichtige Rolle spielten.

Im Rahmen dieser Arbeit werden daher strukturelle, elektronische und magnetische Eigenschaften Topologischer Isolatoren mittels Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie sowie begleitenden Methoden untersucht.
Die Veränderung der Element-Ausgangskonzentration während dem Wachstum des prototypischen Topologischen Isolators Bi2Te3 führt zur Realisierung eines topologischen p-n Übergangs innerhalb des Kristalls. Bei einem spezifischen Verhältnis von Bi zu Te in der Schmelze kommt es aufgrund unterschiedlicher Erstarrungstemperaturen der Komponenten zu einer Ansammlung von Bi- und Te-reichen Gegenden an den gegenüberliegenden Enden des Kristalls. In diesen bildet sich infolge des jeweiligen Elementüberschusses durch Kristallersetzungen und -fehlstellen eine Dotierung des Materials aus. Daraus resultiert die Existenz eines Übergangsbereiches, welcher durch Transportmessungen verifiziert werden kann. Mit der räumlich auflösenden Rastertunnelmikroskopie wird diese Gegend lokalisiert und strukturell sowie elektronisch untersucht. Innerhalb des Übergangsbereiches treten charakteristische Kristalldefekte beider Arten auf - eine Defektunterdrückung bleibt folglich aus. Dennoch ist dort der Beitrag der Defekte zum Stromtransport aufgrund ihres gegensätzlichen Dotiercharakters vernachlässigbar, sodass der topologische Oberflächenzustand die maßgeblichen physikalischen Eigenschaften bestimmt. Darüber hinaus tritt der Übergangsbereich in energetischen und räumlichen Größenordnungen auf, die Anwendungen bei Raumtemperatur denkbar machen.

Neben der Veränderung Topologischer Isolatoren durch den gezielten Einsatz intrinsischer Kristalldefekte bieten magnetische Störungen die Möglichkeit zur Prüfung des topologischen Oberflächenzustandes auf dessen Widerstandsfähigkeit sowie der gegenseitigen Wechselwirkungen. Die Zeitumkehrinvarianz ist ursächlich für den topologischen Schutz des Oberflächenzustandes, weshalb magnetische Oberflächen- und Volumendotierung diese Symmetrie brechen und zu neuartigem Verhalten führen kann.
Die Oberflächendotierung Topologischer Isolatoren kann zu einer starken Bandverbiegung und einer energetischen Verschiebung des Fermi-Niveaus führen. Bei einer wohldosierten Menge der Adatome auf p-dotiertem Bi2Te3 kommt die Fermi-Energie innerhalb der Volumenzustands-Bandlücke zum Liegen. Folglich wird bei Energien rund um das Fermi-Niveau lediglich der topologische Oberflächenzustand bevölkert, welcher eine Wechselwirkung zwischen den Adatomen vermitteln kann. Für Mn-Adatome kann Rückstreuung beobachtet werden, die aufgrund der Zeitumkehrinvarianz in undotierten Topologischen Isolatoren verboten ist. Die überraschenderweise starken und fokussierten Streuintensitäten über mesoskopische Distanzen hinweg resultieren aus der ferromagnetischen Kopplung nahegelegener Adsorbate, was durch theoretische Berechnungen und Röntgendichroismus-Untersuchungen bestätigt wird. Gleichwohl wird für die Proben ein superparamagnetisches Verhalten beobachtet.

Im Gegensatz dazu führt die ausreichende Volumendotierung von Sb2Te3 mit V-Atomen zu einem weitreichend ferromagnetischen Verhalten. Erstaunlicherweise kann trotz der weitläufig verbreiteten Theorie Zeitumkehrinvarianz-gebrochener Dirac-Zustände und der experimentellen Entdeckung des Anormalen Quanten-Hall-Effektes in ähnlichen Probensystemen keinerlei Anzeichen einer spektroskopischen Bandlücke beobachtet werden. Dies ist eine direkte Auswirkung der dualen Natur der magnetischen Adatome: Während sie einerseits eine magnetisch induzierte Bandlücke öffnen, besetzen sie diese durch Störstellenresonanzen wieder. Ihr stark lokaler Charakter kann durch die Aufnahme ihrer räumlichen Verteilung aufgezeichnet werden und führt zu einer Mobilitäts-Bandlücke, deren Indizien durch vergleichende Untersuchungen an undotiertem und dotiertem Sb2Te3 bestätigt werden.
N2  - New physical insights make up for a more complete vision onto the world and allow for subsequent experiments and technical implementations. The last decade in solid state physics was increasingly focusing on the theoretical and experimental discovery and investigation of topological materials. A very basic property is their robustness against perturbations not violating certain physical symmetries. Especially Topological Insulators - semiconductors with insulating bulk but conducting and spin-polarized surface states - are promising candidates for the attainment of a wide spectrum of spintronics applications. Till realization of quantum computing and up to now futuristically sounding concepts a deeper understanding of the fundamental physics is required. Since topological properties usually manifest at boundaries, surface sensitive techniques played a substantial role in the exploration of Topological Insulators.
Within this thesis structural, electronic and magnetic properties of Topological Insulators are investigated by means of scanning tunneling microscopy and spectrocopy and supporting methods. 
Variation of the initial elemental concentration in the crystal growth process of the prototypical Topological Insulator Bi2Te3 leads to the realization of a topological p-n junction within the crystal. At a certain elemental ratio in the melt excess of Bi and Te will be obtained at the opposing ends of the crystal due to the different solidification temperatures. In these areas vacancies and substitutions give rise to p- and n-type doping, respectively. This implies the very existence of an intrinsic transition area, which can by verified by transport experiments. The junction area can be localized and structurally as well as spectroscopically examined by means of scanning tunneling microscopy. It can be shown that in the vicinity of this transition region both types of characteristic defects are present. This indicates that defects are not suppressed but compensated in this region. Nevertheless their contribution to bulk transport is minimal because of their opposite doping character, letting the topological surface state dominate the relevant physical properties. Furthermore the transition region meets the energetic and spatial dimensions that are promising for applications at room temperature.

Besides the manipulation of Topological Insulators by using intrinsic crystallographic defects, magnetic perturbations are a powerful method to test the robustness of and the interaction with the topological surface state. Since Topological Insulators are initially protected by the time-reversal symmetry, magnetic surface and bulk doping can lift this protection and give rise to novel phenomena.
Surface magnetic doping of Topological Insulators with Co- and Mn-adatoms can yield for a rigid band bending and a shift of the Fermi level. At a well defined amount of dopants in the p-type Bi2Te3 the Fermi energy lies in the bulk bandgap. Therefore, at energies close to the Fermi level only the topological surface state is occupied and can mediate inter-adsorbate interactions. In the case of Mn-doping backscattering is observed that is forbidden on undoped Topological Insulators due to the time-reversal symmetry. As evidenced by theory and x-ray magnetic circular dichroism ferromagnetic coupling between adsorbates gives rise to surprisingly strong and focused scattering intensities. However, long-ranging ferromagnetic order is absent but superparamagnetic characteristics can be detected.
In contrast to surface doping sufficient bulk doping of Sb2Te3 with V-atoms can give rise to long-range ferromagnetic order. Surprisingly, a spectral bandgap is absent despite the general assumed theoretical framework of time-reversal symmetry gapped Dirac states and the discovery of the quantum anomalous hall effect in similar sample systems. This is figured out to be a direct consequence of the dual nature of the magnetic dopants: while on the one hand opening up a magnetization induced gap, they fill it by creating intragap states. Their local character, visualized by mapping of their spatial distribution, leads to a mobility gap that is confirmed by direct comparison of the undoped and V-doped Topological Insulator by means of Landau level spectroscopy.
KW  - Rastertunnelmikroskopie
KW  - Topologischer Isolator
KW  - Dotierung
KW  - Magnetismus
KW  - Röntgendichroismus
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-239204
ER  - 
TY  - THES
A1  - Scheuermann, Julian
T1  - Interbandkaskadenlaser für Anwendungen in der Absorptionsspektroskopie
T1  - Interband cascade lasers for applications in absorption spectroscopy
N2  - Das Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung und Weiterentwicklung von Laserlichtquellen basierend auf der Interbandkaskadentechnologie in einem Wellenlängenbereich von ca. 3 bis 6 µm. Der Fokus lag dabei auf der Entwicklung von Kantenemitter-Halbleiterlasern, welche bei verschiedensten Emissionswellenlängen erfolgreich hergestellt werden konnten. Dabei wurde auf jeweilige Herausforderungen eingegangen, welche entweder durch die Herstellung selbst oder der anwendungstechnischen Zielsetzung bedingt war. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene, spektral einzelmodige Halbleiterlaser im angesprochenen Wellenlängenbereich entwickelt und hergestellt. Basierend auf dem jeweiligen Epitaxiematerial und der angestrebten Emissionswellenlänge wurden Simulationen der optischen Lasermode durchgeführt und die grundlegenden für die Herstellung notwendigen Parameter bestimmt und experimentell umgesetzt. Des Weiteren wurden die verwendeten Verfahren für den jeweiligen Herstellungsprozess angepasst und optimiert. Das umfasst die in den ersten Kapiteln beschriebenen Schritte wie optische Lithografie, Elektronenstrahllithografie, reaktives Trockenätzen und verschiedene Arten der Materialdeposition. Mit einer Emissionswellenlänge von 2,8 µm wurde beispielsweise der bislang kurzwelligste bei Raumtemperatur im Dauerstrichbetrieb betriebene einzelmodige Interbandkaskadenlaser hergestellt. Dessen Leistungsmerkmale sind mit Diodenlasern im entsprechenden Emissionsbereich vergleichbar. Somit ergänzt die Interbandkaskadentechnologie bestehende Technologien nahtlos und es ist eine lückenlose Wellenlängenabdeckung bis in den mittleren Infrarotbereich möglich. Je nach Herstellungsprozess wurde außerdem auf die verteilte Rückkopplung eingegangen und die Leistungsfähigkeit des verwendeten Metallgitterkonzeptes anhand von Messungen an spektral einzelmodigen Bauteile aufgezeigt. Es wurden aber auch die je nach Zielsetzung unterschiedlichen Herausforderungen aufgezeigt und diskutiert. Für eine Anwendung wurden spezielle Laserchips mit zwei einzelmodigen Emissionswellenlängen bei 3928 nm und 4009 nm entwickelt. Die beiden Wellenlängen sind für die Detektion von Schwefeldioxid und Schwefelwasserstoff geeignet, welche zur Überwachung und Optimierung der Schwefelgewinnung durch das Claus-Verfahren notwendig sind. Bei der Umsetzung wurden auf einzelnen Chips zwei Laseremitter in einem Abstand von 70 µm platziert und mit je einem Metallgitter versehen. Das verwendete Epitaxiematerial war so konzipiert, dass es optimal für beide Zielwellenlängen verwendet werden kann. Die geforderten Eigenschaften wurden erfüllt und die Bauteile konnten erfolgreich hergestellt werden. Die Emissionseigenschaften und das spektrale Verhalten wurde bei beiden Zielwellenlängen bestimmt. Einzeln betrachtet erfüllen beide Emitter die notwendigen Eigenschaften um für spektroskopische Anwendungen eingesetzt werden zu können. Ergänzend wurde zum einen das Abstimmverhalten der Emissionswellenlänge in Abhängigkeit der Modulationsfrequenz des Betriebsstromes untersucht und zusätzlich die thermische Abhängigkeit der Betriebsparameter beider Kanäle zueinander bestimmt. Diese Abhängigkeit ist für eine simultane Messung mit beiden Kanälen notwendig. Das Konzept mit mehreren Stegwellenleitern pro Laserchip wurde in einem weiteren Fall noch stärker ausgearbeitet. Denn je nach Komplexität eines Gasgemisches sind zur Bestimmung der einzelnen Komponenten mehr Messpunkte bzw. Wellenlängen notwendig. Im zweiten Fall ist die Analyse der Kohlenwasserstoffe Methan, Ethan, Propan, Butan, Iso-Butan, Pentan und Iso-Pentan von Interesse, welche als Hauptbestandteile von Erdgas z.B. in Erdgasaufbereitungsanlagen oder zur Bestimmung des Heizwertes analysiert werden müssen. Die genannten Kohlenwasserstoffe zeigen ein starkes Absorptionsverhalten im Wellenlängenbereich von 3,3 bis 3,5 µm. Auf dem entsprechend angepassten Interbandkaskadenmaterial wurden Bauteile mit neun Wellenleitern pro Laserchip hergestellt. Mithilfe der neun einzelmodigen Emissionskanäle konnte ein Bereich von bis zu 190 nm (21 meV, 167 cm-1) adressiert werden. Außerdem wurde der sich mit zunehmender Wellenlänge ändernde Schichtaufbau und dessen Einfluss auf die Bauteileigenschaften diskutiert. Die Leistungsdaten der langwelligsten Epitaxie waren im Vergleich deutlich schwächer. Um diesen Nachteil zu kompensieren, wurde eine spezielle Wellenleitergeometrie mit doppeltem Steg genutzt. Die Eigenschaften des Konzeptes wurden zuerst mittels Simulation untersucht und ein entsprechendes Herstellungsverfahren entwickelt. Mit der Simulation als Grundlage wurden die verschiedenen Prozessparameter über mehrere Prozessläufe iterativ optimiert und somit die Performance der Laser verbessert. Auch mit diesem Verfahren konnte ausreichende Kopplung an das Metallgitter erzielt werden. Abschließend wurden mit diesem Herstellungsverfahren einzelmodige Laser im Wellenlängenbereich von 5,9 bis über 6 Mikrometern realisiert. Diese Laser emittierten im Dauerstrichbetrieb bei einer maximalen Betriebstemperatur von -2 °C. Insgesamt wurde anhand der im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Bauteilen und de ren Charakterisierung gezeigt, dass diese die Anforderungen von TLAS Anwendungen erfüllen. Jedoch konnte nur auf einen Teil der Möglichkeiten eingegangen werden, den die Interbandkaskadentechnologie bietet, denn die angesprochenen Einsatzgebiete stellen nur einzelne grundlegende Möglichkeiten dieser Technologie mit Schwerpunkt auf laserbasierte Lichtquellen dar. Zusammenfassend kann allerdings gesagt werden, dass sich die Interbandkaskadentechnologie etabliert hat. Gerade durch die gezeigten Leistungsdaten bei den Wellenlängen um 2,9 µm, 3,4 µm und 4,0 µm im Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur wird ersichtlich, dass im Bereich der Sensorik die ICL Technologie in Bezug auf niedriger Strom- bzw. Leistungsaufnahme quasi konkurrenzlos ist. Sicherlich werden die Anwendungsgebiete in Zukunft noch vielfältiger. Denn es sind auf jeden Fall weitere Fortschritte in Richtung höherer Emissionswellenlängen, deutlich höherer Betriebstemperaturen, verbreiterte Emissionsbereiche oder gänzlich andere Bauteil Konzepte wie z.B. für Frequenzkämme bzw. Terahertz Anwendungen zu erwarten. Diese Entwicklung betrifft nicht nur den Einsatz als Lichtquelle, denn auch Interbandkaskadendetektoren bzw. Solarzellen wurden schon realisiert und werden weiterentwickelt.
N2  - The work aimed for the development and enhancement of laser sources in the wavelength range from 3 to 6 μm, based on the interband cascade technology. The focus here was to work on edge-emitting semiconductor lasers, which were successfully realized at various wavelengths. In each chapter, the respective challenges were discussed, resulting either from the fabrication process itself or from the underlying application requirements. Within the scope of this work, various spectrally single-mode semiconductor lasers were developed and fabricated within the abovementioned wavelength range. Based on the particular epitaxial material and the targeted emission wavelength, optical mode simulations were performed, the basic processing parameters were derived and later experimentally realized. Furthermore, the methods for the respective manufacturing processes were varied and optimized. This includes processing steps like optical lithography, electron lithography, reactive ion etching and various kinds of material deposition, as described in the first chapters. For example, with an emission wavelength of 2.8 μm in continuous wave mode at room temperature, we demonstrated the shortest ICL DFB emission [SWE+15]. Its performance characteristics are comparable to conventional diode lasers in the same wavelength region. Therefore, the interband cascade technology supplements existing technologies and enables gap-free wavelength coverage up to the mid infrared region. Depending on the fabrication process, the distributed feedback and the efficiency of the used metal grating approach was shown by the demonstration of various spectrally singe mode devices and their performance figures. The various challenges were highlighted in terms of their individual requirements. Customized laser chips with two single-mode emission wavelengths at 3928 nm and 4009 nm were developed for one application [SWB+17]. Both wavelengths are useful for the detection of sulfur oxide and hydrogen sulfide within the Claus process, allowing monitoring and optimization when the concentration levels of these gases are known. Both emitters were realized on single chips, with a distance of 70 μm between each other and each ridge was provided with an individual metal grating. The underlying epitaxial material was designed that it could be optimally used for both target wavelengths. Ultimately, the requirements were met and the devices were fabricated successfully. The performance figures and the spectral behavior were determined at both target wavelengths. Individually, both emitters are capable of being used in spectroscopic applications. In addition, the tuning rate of the emission wavelength depending on the current modulation frequency and the thermal crosstalk between both emitters were investigated. Knowledge of the thermal crosstalk is of interest, when both emitters are used simultaneously. The concept of multiple ridge waveguides per laser chip was further elaborated in another case. Depending on the complexity of the gas mixture, more measurement points/wavelengths are required, to determine the individual components. In a second approach, mixtures of hydrocarbons such as methane, ethane, propane, butane, isobutene, pentane and isopentane are of interest. These main components of natural gas are tracked in natural gas processing plants, for example, or used to determine the calorific value. These hydrocarbons show strong absorption features in the 3.3 to 3.5 μm wavelength range. Devices with nine emitters per chip were fabricated on the appropriately adjusted epitaxial material. These nine single mode emission channels were able to cover a range of 190 nm (21 meV, 167 cm-1). In addition, the changes of the epitaxial structure with respect to increasing emission wavelength and their influence on the device behavior are discussed. The performance data of the longest wavelength epitaxy were significantly weaker in comparison. To compensate for that drawback, a special waveguide design with a double ridge structure was used. The properties of this concept were first investigated by means of simulation and an appropriate processing route was determined. Using the simulation as a basis, the design parameters were iteratively optimized over multiple fabrication runs and the performance of the lasers was improved. With this approach, sufficient coupling of the laser mode to the metal grating was also realized. Finally, single-mode lasers in the wavelength range from 5.9 to over 6 μm were realized using the double ridge fabrication technique. These lasers were operated in continuous wave mode at a maximum operation temperature of -2 °C. Overall, the devices developed within this work and their characteristics show, that the requirements for TLAS applications are met. However, only a part of the possibilities of the interband cascade technology could be addressed, since the discussed application areas are focused on laser-based light sources. In summary, interband cascade technology has established itself. In particular, the performance data at 2.9 μm, 3.4 μm and 4.0 μm in continuous wave operation at room temperature show that the ICL technology is almost unrivaled in terms of low current/power consumption. Certainly, the areas of application will be even more diverse in the future. Further progress in terms of higher emission wavelengths, higher operation temperatures, and broadband wavelength emission can be expected. Other concepts such as frequency combs [BFS+18, SWP+17] or terahertz [VM99] emission can also be realized. This development does not only concern the light sources, also interband cascade detectors or solar cells [YTK+10, HTR+13, TK15, HLL+18, LLL+17a, LLL+17b] have already been realized and are being further developed.
KW  - Halbleiterlaser
KW  - Interbandkaskadenlaser
KW  - Absorptionsspektroskopie
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-251797
ER  - 
TY  - THES
A1  - Vogt, Matthias Guido
T1  - Elektronische Eigenschaften von Wabengittern mit starker Spin-Bahn-Kopplung
T1  - Electronic Properties of honeycomb lattices with strong spin-orbit coupling
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wurden die elektronischen Eigenschaften von Graphen auf Metalloberflächen mittels Rastertunnelmikroskopie und Quasiteilcheninterferenz (englisch quasiparticle interference, QPI)-Messungen untersucht. Durch das Verwenden schwerer Substrate sollte die Spin-Bahn-Wechselwirkung des Graphen verstärkt werden und damit eine Bandlücke am K-Punkt der Bandstruktur mittels QPI beobachtet werden. Um das Messen von QPI auf Graphen zu testen, wurde auf der Oberfläche eines SiC(0001)-Kristalls durch Erhitzen Graphen erzeugt und mit dem Rastertunnelmikroskop untersucht. Dieses System wurde schon ausführlich in der Literatur beschrieben und bereits bekannte QPI-Messungen von Streuringen, die auf den Dirac-Kegeln des Graphen am K-Punkt basieren, konnte ich auf gr/SiC(0001) in guter Qualität erfolgreich reproduzieren. Anschließend wurde Graphen nach einem wohlbekannten Verfahren durch Aufbringen von Ethylen auf ein erhitztes Ir(111)-Substrat erzeugt. Dieses gr/Ir(111)-System diente auch als Grundlage für Interkalationsversuche von Bismut (gr/Bi/Ir(111)) und Gadolinium (gr/Gd/Ir(111)) zwischen das Graphen und das Substrat. Auf gr/Bi/Ir(111) wurde ein schon aus der Literatur bekanntes Netzwerk aus Versetzungslinien beobachtet, dem zusätzlich eine Temperaturabhängigkeit nachgewiesen werden konnte. Beim Versuch, Gadolinium zu interkalieren, wurden zwei verschieden Oberflächenstrukturen beobachtet, die auf eine unterschiedlich Anordnung bzw. Menge des interkalierten Gadoliniums zurückzuführen sein könnten. Auf keinem dieser drei Systeme konnten allerdings Streuringe mittels QPI beobachtet werden. Als Vorbereitung der Interkalation von Gadolinium wurden dessen Wachstum und magnetische Eigenschaften auf einem W(110)-Kristall untersucht. Dabei konnte eine aus der Literatur bekannte temperaturabhängige Austauschaufspaltung reproduziert werden. Darüber hinaus konnten sechs verschieden magnetische Domänen beobachtet werden. Zusätzlich sind auf der Oberfläche magnetische Streifen auszumachen, die möglicherweise auf einer Spinspirale basieren. Als Grundlage für die mögliche zukünftige Erzeugung Graphen-artiger Molekülgitter wurde das Wachstum von H-TBTQ und Me-TBTQ auf Ag(111) untersucht. Die Moleküle richten sich dabei nach der Oberflächenstruktur des Silber aus und bilden längliche Inseln, deren Kanten in drei Vorzugsrichtungen verlaufen. Auf H-TBTQ wurde zudem eine zweite, Windmühlen-artige Ausrichtung der Moleküle auf der Oberfläche beobachtet. Auf den mit den Molekülen bedeckten Stellen der Oberfläche wurde eine Verschiebung des Ag-Oberflächenzustands beobachtet, die mit einem Ladungstransfer vom Ag(111)-Substrat auf die TBTQ-Moleküle zu erklären sein könnte.
N2  - In this thesis, the electronic properties of graphene on metal surfaces were investigated by scanning tunneling microscopy and quasiparticle interference (QPI) measurements. In order to enhance the spin orbital interaction of the graphene and possibly observe a band gap at the K-point of the band structure via QPI, substrates with heavy atoms were used. To test the ability to measure QPI on graphene, graphene was produced on the surface of a SiC(0001) crystal by heating and examined with a scanning tunneling microscope. This system has already been described in detail in the literature and I was able to successfully reproduce QPI measurements of clearly recognizable scattering rings, which are due to the Dirac cones of the graphene at the K-point Afterwards, graphene was produced by a well-known process by applying ethylene to a heated Ir(111) substrate. This gr/Ir(111) system also served as a basis for intercalation experiments of bismuth (gr/Bi/Ir(111)) and gadolinium (gr/Gd/Ir(111)) between the graphene and the substrate. On gr/Bi/Ir(111), a network of dislocation lines known from literature was observed, which also showed a temperature dependence. In the attempt to intercalate gadolinium, two different surface structures were observed which could be due to a different arrangement or quantity of the intercalated gadolinium. However, on none of these three systems scattering rings were observed by QPI. In preparation for the intercalation of gadolinium, its growth and magnetic properties were investigated on a W(110) substrate. A temperature-dependent exchange splitting of the surface density of states known from the literature could be reproduced. In addition, six different magnetic domains and magnetic stripes were observed on the surface, which may be based on a spin spiral. The growth of H-TBTQ and Me-TBTQ on Ag(111) was investigated as a basis for a possible subsequent generation of graphene-like molecular lattices in the future. The molecules are aligned to the surface structure of the silver and form elongated islands with edges in three preferred directions. H-TBTQ also appeared in a second, windmilllike orientation of the molecules on the surface. A shift of the Ag surface state was observed on the surface areas covered by the molecules, which might be explained by a charge transfer from the Ag(111) substrate to the TBTQ molecules.
KW  - Spin-Bahn-Wechselwirkung
KW  - Graphen
KW  - Rastertunnelmikroskopie
KW  - Wabengitter
KW  - Tribenzotriquinacen
KW  - Quasiteilcheninterferenz
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-207506
ER  - 
TY  - THES
A1  - Anneser, Katrin
T1  - Elektrochemische Doppelschichtkondensatoren zur Stabilisierung fluktuierender photovoltaischer Leistung
T1  - Electric double layer capacitors for stabilizing intermittent photovoltaic power
N2  - Der Ausbau der regenerativen Energiequellen führt vermehrt zu unvorhersehbaren Schwankungen der erzeugten Leistung, da Windkraft und Photovoltaik von natürlichen Bedingungen abhängen. Gerade Kurzzeitfluktuationen im Sekunden- bis Minutenbereich, die bei Solarzellen durch die Verschattung von vorüberziehenden Wolken zustande kommen, wird bislang wenig Beachtung geschenkt. Kurzzeitspeicher müssen eine hohe Zyklenstabilität aufweisen, um zur Glättung dieser Leistungsfluktuationen in Frage zu kommen. Im Rahmen der vorliegenden Dissertation wurden elektrochemische Doppelschichtkondensatoren für die Kopplung mit Siliziumsolarzellen und organischen Solarmodulen mit Hilfe von Simulationen und Messungen untersucht. Zusätzlich wurden grundlegende Fragestellungen zur Prozessierung und Alterung von Doppelschichtkondensatoren im Hinblick auf ein in der Literatur bereits diskutiertes System betrachtet, das beide Komponenten in einem Bauteil integriert - den sogenannten photocapacitor.
Um die Druckbarkeit des gesamten elektrochemischen Doppelschichtkondensators zu ermöglichen, wurde der konventionell verwendete Flüssigelektrolyt durch einen Polymer-Gel-Elektrolyten auf Basis von Polyvinylalkohol und einer Säure ersetzt. Durch eine Verbesserung der Prozessierung konnte ein größerer Anteil der spezifischen Fläche der porösen Kohlenstoffelektroden vom Elektrolyten benetzt und somit zur Speicherung genutzt werden. Die Untersuchungen zeigen, dass mit Polymer-Gel-Elektrolyten ähnliche Kapazitäten erreicht werden wie mit Flüssigelektrolyten. Im Hinblick auf die Anwendung im gekoppelten System muss der elektrochemische Doppelschichtkondensator den gleichen Umweltbedingungen hinsichtlich Temperatur und Luftfeuchte standhalten wie die Solarzelle. Hierzu wurden umfangreiche Alterungstests durchgeführt und festgestellt, dass die Kapazität zwar bei Austrocknung des wasserhaltigen Polymer-Gel-Elektrolyten sinkt, bei einer Wiederbefeuchtung aber auch eine Regeneration des Speichers erfolgt.
Zur passenden Auslegung des elektrochemischen Doppelschichtkondensators wurde eine detaillierte Analyse der Leistungsfluktuationen durchgeführt, die mit einem eigens entwickelten MPP-Messgerät an organischen Solarmodulen gemessen wurden. Anhand der Daten wurde analysiert, welche Energiemengen für welche Zeit im Kurzzeitspeicher zwischengespeichert werden müssen, um eine effiziente Glättung der ins Netz einzuspeisenden Leistung zu erreichen. Aus der Statistik der Fluktuationen wurde eine Kapazität berechnet, die als Richtwert in die Simulationen einging und dann mit anderen Kapazitäten verglichen wurde. Neben einem idealen MPP-Tracking für verschiedene Arten von Solarzellen und Beleuchtungsprofilen konnte die Simulation auch die Kopplung aus Solarzelle und elektrochemischem Doppelschichtkondensator mit zwei verschiedenen Betriebsstrategien nachbilden. Zum einen wurde ein fester Lastwiderstand genutzt, zum anderen eine Zielspannung für den Kurzzeitspeicher und somit auch die Solarzelle vorgegeben und der Lastwiderstand variabel so angepasst, dass die Zielspannung gehalten wird. Beide Betriebsmethoden haben einen Energieverlust gegenüber der MPP-getrackten Solarzelle zu verzeichnen, führen aber zu einer Glättung der Leistung des gekoppelten Systems. Die Simulation konnte für Siliziumsolarzellen mit einem Demonstratorversuch im Labor und für organische Solarzellen unter realen Bedingungen validiert werden. 
Insgesamt ergibt sich eine vielversprechende Glättung der Leistungsfluktuationen von Solarzellen durch den Einsatz von elektrochemischen Doppelschichtkondensatoren.
N2  - The increased usage of regenerative energy sources leads to more unpredictable fluctuations in power output, as wind power and photovoltaics depend on natural conditions. Especially short-term fluctuations in the range of seconds to minutes, which occur in solar cells due to the shading by passing clouds, have received little attention so far. Corresponding short-term storage units  that can be used to smooth these power fluctuations must have a high cycle stability. In the scope of this thesis the suitability of electrochemical double layer capacitors for coupling with silicon solar cells and organic solar modules was investigated with simulations and measurements. Processing methods and aging of electrochemical double layer capacitors in respect to an integrated system consisting of both components - already discussed in the literature as the so-called photocapacitor - were considered.
As the liquid electrolyte was replaced by a polymer gel electrolyte based on polyvinyl alcohol and an acid in order to enable printability of the entire electrochemical double-layer capacitor. An increase of the capacitance to the level of the capacitance for electrodes with liquid electrolytes was achieved by improved processing in which a larger proportion of the specific area of the porous carbon electrodes could be wetted by the electrolyte and thus used for storage.
In the application as coupled system the electrochemical double-layer capacitor must withstand the same environmental conditions with regard to temperature and humidity as the solar cell. Extensive aging tests were carried out and it was found that, although the capacitance decreases when the water-containing polymer gel electrolyte dries out, remoistening also regenerates the storage capacitance.
A detailed analysis of the power fluctuations, which were measured under real conditions with small organic solar modules using a specially developed MPP measuring device, was carried out to determine the appropriate characteristics of the electrochemical double layer capacitor. Using a mathematically smoothed mean curve, it was determined which amounts of energy have to be stored in the short-term storage device for which time in order to achieve the smoothed curve. From the statistics of the fluctuations a capacitance could be calculated which was used as a guide value in the simulations and could then be compared to the impact of other capacities. In addition to ideal MPP tracking for different types of solar cells and lighting profiles, the simulation was also able to model the coupling of solar cell and electrochemical double layer capacitor with two different operating strategies. On the one hand a fixed load resistance was used, on the other hand a target voltage for the short-term storage device and thus also for the solar cell was specified. The load resistance was variably adapted so that the target voltage was reached. Both operating methods show an energy loss compared to the MPP tracked solar cell without storage component, but lead to smoothing of the power output of the coupled system. The simulation could be validated for silicon solar cells with a demonstrator test in the laboratory and for organic solar cells on the external test setup under real conditions. 
Overall, the use of electrochemical double layer capacitors results in a promising smoothing of the power fluctuations of solar cells.
KW  - Energie
KW  - Photovoltaik
KW  - Energiespeicher
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-199339
ER  - 
TY  - THES
A1  - Langer, Fabian
T1  - Wachstum und Charakterisierung von 1,0 eV GaInNAs-Halbleitern für die Anwendung in Mehrfachsolarzellen
T1  - Growth and characterization of 1.0 eV GaInNAs-semiconductors for the application in multi-junction solar cells
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wurden GaInP/GaAs/GaInNAs 3J-Mehrfachsolarzellen in einem MBE/MOVPE-Hybridprozess hergestellt und untersucht. Der verwendete Hybridprozess, bei dem nur die GaInNAs-Teilsolarzelle mittels MBE hergestellt wird, kombiniert diese beiden Technologien und setzt sie entsprechend ihrer jeweiligen Vorteile ein. Die gezeigten Ergebnisse bestätigen grundsätzlich die Machbarkeit des Hybridprozesses, denn eine Degradation des mittels MBE hergestellten GaInNAs-Materials durch die Atmosphäre im MOVPE-Reaktor konnte nicht festgestellt werden. Dieses Resultat wurde von im Hybridprozess hergestellten 3J-Mehrfachsolarzellen, die GaInNAs-Teilsolarzellen enthalten, bekräftigt. Die offene Klemmspannung einer gezeigten Solarzelle erreichte bereits 2,59 V (AM1.5d) bzw. 2,48 V (AM0) und liegt damit jeweils über einer als Referenz hergestellten 2J-Mehrfachsolarzelle ohne GaInNAs. Die mittlere interne Quanteneffizienz der enthaltenen GaInNAs-Teilsolarzelle liegt bei 79 %. Die Berechnungen auf Grundlage dieser Effizienz unter Beleuchtung mit AM1.5d und unter Beleuchtung mit AM0 zeigten, dass nicht die enthaltene GaInNAs-Teilsolarzelle Strom limitierend wirkt, sondern die mittels MOVPE gewachsene GaInP-Teilsolarzelle. Die experimentell bestimmte Kurzschlussstromdichte der hergestellten Mehrfachsolarzelle ist wegen dieser Limitierung etwas geringer als die der 2J-Referenzsolarzelle. Der MOVPE-Überwachsvorgang bietet zwar noch weiteres Verbesserungspotential, aber es ist naheliegend, dass der Anwachsvorgang auf dem MBE-Material soweit optimiert werden kann, dass die aufgewachsenen GaInP- und GaAs-Schichten frei von Degradation bleiben. Damit bietet der Hybridprozess perspektivisch das Potential günstigere Produktionskosten in der Epitaxie von Mehrfachsolarzellen mit verdünnten Nitriden zu erreichen als es ausschließlich mittels MBE möglich ist. 
Im Vorfeld zur Herstellung der 3J-Mehrfachsolarzellen wurden umfassende Optimierungsarbeiten des MBE-Prozesses zur Herstellung der GaInNAs-Teilsolarzelle durchgeführt. So wurde insbesondere festgestellt, dass das As/III-Verhältnis während dem Wachstum einen entscheidenden Einfluss auf die elektrisch aktive Dotierung des GaInNAs-Materials besitzt. Die elektrisch aktive Dotierung wiederum beeinflusst sehr stark die Ausdehnung der Raumladungszone in den als p-i-n-Struktur hergestellten GaInNAs-Solarzellen und hat damit einen direkten Einfluss auf deren Stromerzeugung. In der Tendenz zeigte sich eine Zunahme der Stromerzeugung der GaInNAs-Teilsolarzellen bei einer gleichzeitigen Abnahme ihrer offenen Klemmspannung, sobald das As/III-Verhältnis während des Wachstums reduziert wurde. Durch eine sehr exakte Kalibration des As/III-Verhältnisses konnte ein bestmöglicher Kompromiss zwischen offener Klemmspannung und Stromerzeugung gefunden werden. Eine gezeigte GaInNAs-Einfachsolarzelle erreichte eine mittlere interne Quanteneffizienz von 88 % und eine offene Klemmspannung von 341 mV (AM1.5d) bzw. 351 mV (AM0). Berechnungen auf Grundlage der Quanteneffizienz ergaben, dass diese Solarzelle integriert in eine 3J-Mehrfachsolarzelle unter dem Beleuchtungsspektrum AM1.5g eine Stromdichte von 14,2 mA/cm^2 und unter AM0 von 17,6 mA/cm^2 erzeugen würde. Diese Stromdichten sind so hoch, dass diese GaInNAs-Solarzelle die Stromproduktion der GaInP- und GaAs-Teilsolarzellen in einer gängigen Mehrfachsolarzelle erreicht und keine Ladungsträgerverluste auftreten würden. Aufgrund ihrer höheren offenen Klemmspannung gegenüber einer Ge-Teilsolarzelle bietet diese GaInNAs-Teilsolarzelle das Potential die Effizienz der Mehrfachsolarzelle zu steigern. Messungen der Dotierkonzentration in der GaInNAs-Schicht dieser Solarzelle ergaben extrem geringe Werte im Bereich von 1x10^14 1/cm^3 bis 1x10^15 1/cm^3 (p-Leitung). In Ergänzung zu den Optimierungen des As/III-Verhältnisses konnte gezeigt werden, dass sich ein Übergang von p- zu n-Leitung im GaInNAs mit der Verringerung des As/III-Verhältnisses erzeugen lässt. Nahe des Übergangsbereiches wurden sehr geringe Dotierungen erreicht, die sich durch eine hohe Stromproduktion aufgrund der Ausbildung einer extrem breiten Verarmungszone gezeigt haben. Durch eine reduzierte offene Klemmspannung der bei relativ geringen As/III-Verhältnissen hergestellten Solarzellen mit n-leitendem GaInNAs konnte auf das Vorhandensein von elektrisch aktiven Defekten geschlossen werden. Generell konnten die gemessenen elektrisch aktiven Dotierkonzentrationen im Bereich von üblicherweise 10^16 1/cm^3 mit hoher Wahrscheinlichkeit auf elektrisch aktive Kristalldefekte im GaInNAs zurückgeführt werden. Eine Kontamination des Materials mit Kohlenstoffatomen in dieser Größenordnung wurde ausgeschlossen.
N2  - In scope of this work GaInP/GaAs/GaInNAs 3J multi-junction solar cells have been produced by a MBE/MOVPE hybrid process and were investigated. The applied hybrid process, which only produces the GaInNAs sub cell by means of MBE, combines both technologies and uses them according to their advantages. The shown results confirm the feasibility of the hybrid process in principle, because a degradation of the GaInNAs material grown by  MBE could not be found. This result was reconfirmed by 3J multi-junction solar cells, which contain GaInNAs sub cells. The open circuit voltage of one shown solar cell already reached 2.59 V (AM1.5d) and 2.48 V (AM0), respecitvely and outperformed in terms of voltage a produced 2J multi-junction solar cell without GaInNAs. The averaged internal quantum efficiency of the included GaInNAs sub cell reached 79 \%. The calculations based on this efficiency under illumantion with AM1.5d and under illumination with AM0 showed that not the included GaInNAs sub cell is limiting the current but the by means of MOVPE grown GaInP sub cell. The short current density under experimental conditions is somewhat lower than the one of the 2J reference solar cell due to this limitation. The MOVPE overgrowth indeed offers further potential for optimization, however, it is plausible that the initial growth procedure running on the MBE material can be optimized far enough to the point that the overgrown GaInP and GaAs layer remain degradation free. Thereby, the hybrid process offers perspectively the potential to reach lower production costs in the epitaxy of multi-junction solar cells including diluted nitrides as it is possible with the MBE method only. \newline 
Previous to the production of the 3J multi-junction solar cells comprehensive optimizations of the MBE process to produce the GaInNAs sub cell have been performed. First and foremost it was found that the As/III ratio during the growth has a critical influence on the electrical active doping of the GaInNAs material. However, the electrical active doping affects the extension of the depletion layer in the as p-i-n structure produced GaInNAs solar cells very strongly, which is directly related to their current generation. In general it was found that the increase of the current generation of the GaInNAs sub cell comes along with a decrease of its open circuit voltage as soon as the As/III ratio during the growth was lowered. Due to a very precise calibration of the As/III ratio a best possible compromise between the open circuit voltage and the current generation was found. A shown GaInNAs single-junction solar cell reached an averaged internal quantum efficiency of 88 \% and an open circuit voltage of 341 mV (AM1.5d) and 351 mV (AM0), respectively. Calculations based on the quantum efficiency showed that this solar cell integrated in a 3J multi-junction solar cell would produce a current density of 14.2 mA/cm$^{2}$ under the illumination spectrum AM1.5g and a current density of 17.6 mA/cm$^{2}$ under AM0. With such high current densities the GaInNAs solar cell reaches the current generation of the GaInP and GaAs sub cells in a current multi-junction solar cell and no charge carrier loss would occur. Due to its increased open circuit voltage, compared to a Ge sub cell, this GaInNAs sub cell indeed offers the potential to increase the efficiency of the multi-junction solar cell. Doping concentration measurements of the GaInNAs layer showed extremly low doping densities in the range between 1x10$^{14}$ 1/cm$^{3}$ and 1x10$^{15}$ 1/cm$^{3}$ (p-conductivity). In addition to the optimization of the As/III ratio we were able to show that a transition of p- to n-type conductivity of the GaInNAs material by reducing the As/III ratio can be induced. Close to the transition region a very low doping was achieved indicated by a high current generation due to the formation of an extreme broad depletion zone. Finding that the open circuit voltage of solar cells with n-type GaInNAs produced with relatively low As/III ratios is reduced, proved the existance of electrical active defects. So we can state, that the measured electrical active doping concentration in the range of typically 1x10$^{16}$ 1/cm$^{3}$ can be traced back to electrical active crystal defects in the GaInNAs layers with high probability. A contamination of the material with carbon atoms in this range was excluded. \newline
KW  - Mehrfach-Solarzelle
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - dilute nitride
KW  - GaInNAs
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-200881
ER  - 
TY  - THES
A1  - Huppmann, Sophia
T1  - Atomlagenabscheidung von Oxidschichten auf Edelmetalloberflächen und deren Haftung
T1  - Atomic Layer Deposition of Oxides on Nobel Metal Surfaces and their Adhesion
N2  - Ziel dieser Arbeit war die Untersuchung einer Passivierungsschicht auf Silber, um es vor Degradation unter Feuchte oder Schadgasen zu schützen. Dazu wurden Al\(_2\)O\(_3\) und Ta\(_2\)O\(_5\) mittels Atomlagenabscheidung (atomic layer deposition: ALD) auf polykristallinen Silberoberflächen abgeschieden und deren Wachstum und Haftung analysiert. Zum Vergleich wurden die Edelmetalle Gold und Platin herangezogen. 

Die Beurteilung der Barriereeigenschaften gegenüber Schadgas erfolgte mittels einer Ozon-Behandlung in der ALD-Prozesskammer. Es zeigte sich, dass nur ALD-Schichten, die bis zu eine Abscheidetemperatur von unter 140~°C abgeschieden wurden, eine ausreichende Barrierewirkung liefern konnten. Erklärt werden konnte dieses Phänomen durch unterschiedliche Wachtumsregime für unterschiedliche Abscheidetemperaturen zwischen 100 und 300~°C, die in einer temperaturabhängigen Bedeckung der Silberoberfläche resultieren. Während bei niedrigen Temperaturen eine geschlossene Schicht aufwächst, findet ALD-Wachstum bei höheren Temperaturen, beginnend über 115~°C, nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten statt. Es wurden verschiedene Oberflächenbehandlungen untersucht und nur eine Vorbehandlung mit H\(_2\)O bei 100~°C in der ALD-Prozesskammer konnte auch bei höheren Temperaturen zu einem geschlossenen Schichtwachstum führen.

In-vacuo XPS Untersuchungen der ersten Zyklen des Al\(_2\)O\(_3\)-Wachstums bei 100 und 200~°C auf Silber wurden miteinander und mit einer Silizium Referenzprobe verglichen. Bei beiden Wachstumstemperaturen kam es nicht zur Oxidation von Ag. Ab dem ersten TMA-Puls konnten Al-Verbindungen auf der Oberfläche nachgewiesen werden. Es zeigte sich, dass TMA auf der Ag-Oberfläche zu Methylaluminium und Methylresten dissoziieren und an Adsorbaten anbinden kann. Zusätzlich zeigte sich ein erhöhtes, nicht gesättigtes Wachstumsverhalten bei 200~°C, das über einen Sauerstoffdiffusionsprozess erklärt werden kann. Sauerstoff-Verunreinigungen, die sich in der Silberschicht befinden, konnten über Korngrenzendiffusion an die Oberfläche gelangen und dort mit TMA reagieren. Aufgrund von Oberflächendiffusion bei höheren Temperaturen gab es eine stabile Adsorption nur an Korngrenzen, Stufenkanten und Defekten. Nur die Si-Oberfläche zeigte ein typisches ALD-Wachstum. 

Auf Pt und Au lag unabhängig von weiteren Vorbehandlungen bei allen Beschichtungstemperaturen ein geschlossenes ALD-Anwachsen vor. Damit eignete sich Au gut um die Barriere-Eigenschaften der ALD-Schicht gegen Feuchtigkeit in Abhängigkeit von der Wachstumstemperatur nachzuweisen. Dies wurde mit einer cyanidischen Ätzlösung getestet. Während für eine Barriere gegen Ozon bereits eine dünne geschlossene Schicht, abgeschieden bei 100~°C ausreicht, musste gegen die Ätzlösung eine höhere Beschichtungstemperatur verwendet werden. 

Für die Bewertung der Haftung der Passivierungsschicht wurde neben den üblichen einfachen Tesatest und Schertest, ein pneumatischer Haftungstest entwickelt und eingesetzt. Dafür wurde die Methode des Blistertest angepasst, der ursprünglich für die Bestimmung der Haftung organischer Schichten, wie beispielsweise Kleber und Lacke, eingesetzt wurde, sodass er sich für die Untersuchung dünner Schichten eignet. Dazu wurde die zu testende Grenzfläche mittels eines Si-Trägers mechanisch unterstützt. Hierdurch kann die Deformation der Schicht minimiert werden und es kommt stattdessen zu einem Bruch. Die Delamination der Testschicht wurde durch das Anlegen des hydrostatischen Drucks erreicht, was eine gleichmäßige Kraftverteilung gewährleistet. Die Proben ließen sich mittels Standard-Dünnfilmtechnologie herstellen und können damit industriell gut eingesetzt werden. Sowohl der Messaufbau als auch die Probenpräparation wurden in dieser Arbeit vorgestellt.

Es wurde mittels der beiden Bondmaterialien AuSn und Indium die maximal bestimmbare Adhäsionsspannung evaluiert und dafür Werte von (0,26 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa für AuSn und (0,09 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa für In bestimmt. Da im In bereits bei sehr niedrigen Drücken ein kohäsives Versagen auftritt, eignet sich AuSn besser für die Messung anderer Grenzflächen. Damit wurden schließlich die Grenzflächen ALD-Al\(_2\)O\(_3\) und ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag mit H\(_2\)O-Vorbehandlung sowie ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt untersucht. Es wurden die folgenden Adhäsionsspannungen erreicht: Für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Ag: (0,23 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa, für ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) auf Ag: (0,15 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa und für ALD-Al\(_2\)O\(_3\) auf Pt: (0,20 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. Somit wurde bestätigt, dass mit Hilfe der Vorbehandlung der Ag-Oberfläche die ALD-Al\(_2\)O\(_3\)-Schicht nicht nur geschlossen ist, sondern auch ausreichend gut haftet und sich damit hervorragend als Barriere eignet.
N2  - In this thesis, a barrier layer against degradation under humidity or corrosive gases on silver was studied. For this purpose Al\(_2\)O\(_3\) und Ta\(_2\)O\(_5\) using atomic layer deposition (ALD) were grown on  polycrystalline silver surfaces and the growth mechanism as well as the adhesion were analyzed. The resulting characteristics were compared with gold and platinum.

The barrier effect against corrosive gases was evaluated by an ozone treatment in the ALD-process chamber. Only ALD-layers grown below 140~°C could protect the underlying Ag. This fact could be explained by different growth regimes for varying process temperatures between 100 and 300~°C, resulting in a temperature dependent coverage of the Ag-surface. Only for temperatures below 115~°C a complete ALD-layer on Ag could be grown. However, at temperatures above 115~°C, the Al\(_2\)O\(_3\)-growth on silver only occurred on grain boundaries, step edges and defects, whereas no growth on single-crystalline facets could be observed. Different pretreatments of the surface were analyzed, but only a H\(_2\)O-pretreatment at 100~°C inside the ALD-process chamber resulted in a closed layer growth at elevated temperatures.

In-situ XPS measurements of the first cycles of Al\(_2\)O\(_3\)-growth on Ag at 100 and 200~°C were compared, while a Silicon-sample served as reference.  At both deposition temperatures, the silver substrate was not oxidized during the ALD process. Aluminum species could be identified immediately after the first TMA pulse. It was found, that on the Ag-surface TMA could dissoziate to methyl aluminum and methyl residues and bind on adsorbates. In addition, an unsaturated growth at 200~°C deposition temperature occured, which could be explained by an oxygen diffusion mechanism. Oxygen impurities stored in the silver film were proposed to be the source of reactants for this growth. This oxygen could diffuse along grain boundaries to the surface, where they react with TMA. Due to surface diffusions mechanism at increased temperatures, a stable adsorption only occurred at step edges, grain boundaries and defects. Only for the Si-surface a typical ALD-growth was reported.

For Au and Pt a closed layer growth of ALD-Al\(_2\)O\(_3\) was found independent of pretreatments at all deposition temperatures. Au is therefore well suited for the evaluation of the barrier properties against humidity. The temperature dependency was investigated with an immersion in cyanide solution. While as barrier against ozone a very thin layer grown at 100~°C is sufficient, against etching solution a higher deposition temperature is necessary.

For evaluation of the adhesion of the passivation layer a high pressure supported blister testing method was set up and used besides the common simple scotch tape test and a shear test. In contrast to the standard blister test, the examined interface is supported mechanically by silicon in order to avoid the formation of a blister and a possible film rupture. Thereby, a vertical detachment of the layer can be expected. Since the deformation of the tested layers is minimized, there is no constraint to ductile materials, as it is the case in standard blister tests. In contrast, it can be applied to various materials. Contactless delamination of the film is achieved by applying hydrostatic pressure to the interface that causes an even force distribution. The samples could be processed with standard thin film technology, with the benefit that the test can be applied industrially. In this thesis, the the setup of the test and the sample preparation were presented. 

In order to determine the maximum adhesion range of the test, samples with two different bonding techniques are compared. AuSn eutectic bonding resulted in (0,26 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa, In bonding in (0,09 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. In showed a cohesive failure mode allready at very low pressures, while eutectic bonding offered enough stability to be applied for following experiments. With this setup ALD-Al\(_2\)O\(_3\) and ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) on Ag with the H\(_2\)O-pretreatment as well as ALD-Al\(_2\)O\(_3\) on Pt were measured. The test resulted in the following adhesion strength: ALD-Al\(_2\)O\(_3\) on Ag: (0,23 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa, ALD-Ta\(_2\)O\(_5\) on Ag: (0,15 \(\pm\) 0,03) \(\cdot 10^9 \) Pa and ALD-Al\(_2\)O\(_3\) on Pt: (0,20 \(\pm\) 0,01) \(\cdot 10^9 \) Pa. These values verify that the pretreatment of silver leads not only to a complete covered ALD-Al\(_2\)O\(_3\)-layer, but also to a sufficent adhesion. Therefore the ALD-layer was most suitable as a barrier.
KW  - Aluminiumoxide
KW  - Atomlagenabscheidung
KW  - Edelmetall
KW  - Adhäsion
KW  - Haftungstest
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-207085
ER  -