TY - THES A1 - Grüne, Jeannine T1 - Spin States and Efficiency-Limiting Pathways in Optoelectronic Materials and Devices T1 - Spinzustände und Effizienz-limitierende Pfade in optoelektronischen Materialien und Bauelementen N2 - This thesis addresses the identification and characterization of spin states in optoelectronic materials and devices using multiple spin-sensitive techniques. For this purpose, a systematic study focussing on triplet states as well as associated loss pathways and excited state kinetics was carried out. The research was based on comparing a range of donor:acceptor systems, reaching from organic light emitting diodes (OLEDs) based on thermally activated delayed fluorescence (TADF) to organic photovoltaics (OPV) employing fullerene and multiple non-fullerene acceptors (NFAs). By developing new strategies, e.g., appropriate modeling, new magnetic resonance techniques and experimental frameworks, the influence of spin states in the fundamental processes of organic semiconductors has been investigated. Thereby, the combination of techniques based on the principle of electron paramagnetic resonance (EPR), in particular transient EPR (trEPR) and optically detected magnetic resonance (ODMR), with all-optical methods, such as transient electroluminescence (trEL) and transient absorption (TA), has been employed. As a result, excited spin states, especially molecular and charge transfer (CT) states, were investigated in terms of kinetic behavior and associated pathways, which revealed a significant impact of triplet states on efficiency-limiting processes in both optoelectronic applications. N2 - Diese Dissertation befasst sich mit der Identifizierung und Charakterisierung von Spinzuständen in optoelektronischen Materialien und Bauelementen unter Verwendung mehrerer spinsensitiver Techniken. Dazu wurde eine systematische Studie mit Schwerpunkt auf Triplett-Zuständen sowie den damit verbundenen Verlustpfaden und der Kinetik der zugehörigen angeregten Zustände durchgeführt. Der Schwerpunkt lag auf dem Vergleich einer Reihe von Donor:Akzeptor-Systemen, die von organischen Leuchtdioden (engl. organic light emitting diodes, OLEDs), basierend auf thermisch aktivierter verzögerter Fluoreszenz (engl. thermally activated delayed fluorescence, TADF), bis hin zu organischer Photovoltaik (OPV), unter Verwendung von Fulleren- und mehreren Nicht-Fulleren-Akzeptoren (NFAs), reichten. Durch die Entwicklung neuer Strategien, z.B. adäquater Modellierung, neuer Techniken im Bereich der Magnetresonanz und experimenteller Konzepte, konnte der Einfluss von Spinzuständen auf die grundlegenden Prozesse organischer Halbleiter untersucht werden. Dabei wurden Techniken, die auf dem Prinzip der Elektronenspinresonanz (engl. electron paramagnetic resonance, EPR) basieren, insbesondere transientes EPR (trEPR) und optisch detektierte Magnetresonanz (ODMR), mit rein optischen Methoden, wie transienter Elektrolumineszenz (trEL) und transienter Absorption (TA), kombiniert. Resultierend wurden angeregte Spinzustände, insbesondere molekulare und Ladungstransferzustände, im Hinblick auf das kinetische Verhalten und assoziierten Exzitonpfaden untersucht, wobei ein bedeutender Einfluss von Triplett-Zuständen auf Effizienz-limitierende Prozesse in beiden optoelektronischen Anwendungen aufgezeigt wurde. KW - Elektronenspinresonanz KW - Organischer Halbleiter KW - Organic Light Emitting Diode KW - Organic Photovoltaic KW - Electron Paramagnetic Resonance Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-293405 ER - TY - THES A1 - Betzold, Simon T1 - Starke Licht-Materie-Wechselwirkung und Polaritonkondensation in hemisphärischen Mikrokavitäten mit eingebetteten organischen Halbleitern T1 - Strong light-matter interaction and polariton condensation in hemispherical microcavities with embedded organic semiconductors N2 - Kavitäts-Exziton-Polaritonen (Polaritonen) sind hybride Quasiteilchen, die sich aufgrund starker Kopplung von Halbleiter-Exzitonen mit Kavitätsphotonen ausbilden. Diese Quasiteilchen weisen eine Reihe interessanter Eigenschaften auf, was sie einerseits für die Grundlagenforschung, andererseits auch für die Entwicklung neuartiger Bauteile sehr vielversprechend macht. Bei Erreichen einer ausreichend großen Teilchendichte geht das System in den Exziton-Polariton-Kondensationszustand über, was zur Emission von laserartigem Licht führt. Organische Halbleiter als aktives Emittermaterial zeigen in diesem Kontext großes Potential, da deren Exzitonen neben großen Oszillatorstärken auch hohe Bindungsenergien aufweisen. Deshalb ist es möglich, unter Verwendung organischer Halbleiter selbst bei Umgebungsbedingungen äußerst stabile Polaritonen zu erzeugen. Eine wichtige Voraussetzung zur Umsetzung von integrierten opto-elektronischen Bauteilen basierend auf Polaritonen ist der kontrollierte räumliche Einschluss sowie die Realisierung von frei konfigurierbaren Potentiallandschaften. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung und der Untersuchung geeigneter Plattformen zur Erzeugung von Exziton-Polaritonen und Polaritonkondensaten in hemisphärischen Mikrokavitäten, in die organische Halbleiter eingebettet sind. N2 - Cavity exciton-polaritons (polaritons) are hybrid quasiparticles which are formed due to the strong coupling of excitons with cavity photons. These quasiparticles exhibit a variety of interesting properties, rendering them very promising for both fundamental research and the development of novel opto-electronic devices. Once a suitably high particle density is reached, the system undergoes the transition into a state of exciton-polariton condensation, which leads to the emission of laser-like light. Organic semiconductors as active emitter material hold enormous potential in this context, as their excitons show both large oscillator strengths and high binding energies. Therefore it is possible to generate extremely stable polaritons using organic semiconductors even at ambient conditions. An important prerequisite for the implementation of integrated devices based on polaritons is the controlled spatial confinement and the realization of arbitrary potential landscapes. The present work deals with the development and investigation of suitable platforms for the generation of exciton-polaritons and polariton condensates in hemispheric microcavities with embedded organic semiconductors. KW - Exziton-Polariton KW - Organischer Halbleiter KW - Fourier-Spektroskopie KW - Laser KW - Optischer Resonator KW - FDTD Simulation KW - Hemisphärische Kavität Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-266654 ER -