TY - THES A1 - Rösch, Matthias T1 - Kopplung von kollektiven Anregungen in einlagigen und doppellagigen quasi-zweidimensionalen Elektronensystemen T1 - Coupling of collective excitations in monolayer and bilayer quasi two-dimensional electron systems N2 - Gegenstand dieser Arbeit ist die Kopplung von kollektiven Anregungen in einlagigen und doppellagigen quasi-zweidimensionalen Elektronensystemen. Es wurden verschiedene modulationsdotierte Proben auf Basis von GaAs mit Gate-Elektrode und Gitterkoppler präpariert, um bei variabler Elektronendichte die Plasmon-Anregungen mit Hilfe der Ferninfrarot-Spektroskopie zu studieren. Die Auswertung der experimentellen Daten erfolgte durch eine selbstkonsistente Berechnung des elektronischen Grundzustandes, der Plasmon-Anregungsenergien und der optischen Absorption des Elektronengases. Zur Bestimmung der Absorption wurde dabei auf Grundlage bestehender Ansätze ein eigener Formalismus im Rahmen der Stromantwort-Theorie entwickelt. Somit gelangen der erstmalige Nachweis von optischen und akustischen Intersubband-Plasmonen in zweilagigen Elektronensystemen sowie eine detaillierte Analyse der Kopplung von Intersubband-Plasmonen an optische Phononen und an strahlende Gittermoden im Bereich der Rayleigh-Anomalie. N2 - The coupling of collective excitations was studied in monolayer and bilayer quasi two-dimensional electron systems. Different modulation-doped samples based on GaAs were prepared with gate electrode and grating coupler in order to detect the plasmon excitations at variable electron densities by means of far-infrared spectroscopy. The experimental data were analyzed by calculating self-consistently the electronic ground state, the plasmon energies, and the optical absorption of the electron gas. To determine the optical absorption, based on existing concepts an own formalism in the framework of the current-response scheme was developed. By this, the existence of optical and acoustic intersubband modes in a bilayer system could be shown for the first time, and a detailled analysis of the coupling of intersubband plasmons to optical phonons and to radiative grating modes in the range of the Rayleigh anomaly was possible. KW - Galliumarsenid KW - Aluminiumarsenid KW - Mischkristall KW - Heterostruktur KW - Kollektive Anregung KW - Q2DEG KW - Plasmonen KW - FIR-Spektroskopie KW - Stromantwort KW - Q2DEG KW - plasmons KW - far-infrared spectroscopy KW - current response Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-9892 ER - TY - THES A1 - Shuvaev, Alexey T1 - Spectroscopic study of manganites with magnetoelectric coupling T1 - Spektroskopische Untersuchungen an Manganoxyd-verbindungen mit magnetoelektrischer Kopplung N2 - The present thesis is devoted to the spectroscopic study of rare earth manganites RMnO3 (R = Gd, Dy, Tb, Eu(1 - x)Y(x)) in the submillimeter frequency range. A dynamic manifestation of a strong magnetoelectric coupling in these systems is the existence of electromagnons - spin waves excited by the electric component of the electromagnetic wave. The exact analytical solution of the Landau-Lifshitz equations obtained for cycloidal antiferromagnets builds the bridge between the inelastic neutron scattering and the optical experiments. A semi-quantitative agreement is achieved between the theory and the results by these two experimental techniques. Two suggested mechanisms of the magnetoelectric coupling, the inverse Dzyaloshinskii-Moriya (IDM) interaction and the symmetric Heisenberg exchange (HE) striction, are introduced in a perturbative manner. The qualitative conclusions regarding both static and dynamic electric properties are also in agreement with the experiment. GdMnO3 is the system in which the electromagnons were first detected at low frequencies. Far infrared measurements in GdMnO3 presented here have confirmed the existence of a second high frequency electromagnon at 75 reciprocal centimeter. The detection of an additional mode suggests the existence of at least short range ferroelectric order. Such order has not been observed in static experiments so far. The electromagnons in Eu(1 - x)Y(x)MnO3 helped to clarify the role of the rare earth magnetism. As the Y(3+) ions are diamagnetic and Eu(3+) ions possess Van Vleck paramagnetism only, it is the Mn subsystem that is primarily responsible for the magnetoelectric properties of rare earth manganites. The electromagnons in DyMnO3 and TbMnO3 do not change their excitation conditions upon the flop of the spin cycloid in external magnetic fields. This fact still lacks consistent theoretical explanation. Detailed measurements on TbMnO3 of different orientations have allowed to prove the existence of the IDM electromagnon. The study of DyMnO3 in external magnetic fields has shown that, depending on the Dy ordering, the electromagnons and static electric polarization can be either enhanced or suppressed. Thus, the magnetic order of rare earth moments still plays an important role. As a general result of the present work, the IDM interaction is capable to describe the static electric polarization and the weak electro-active excitation in the high-field phase of TbMnO3. The HE model is successful in explaining the high frequency electromagnon, including its excitation conditions and the spectral weight. However, both models are still unable to describe the energy and the spectral weight of the low frequency electromagnon. Further theoretical and experimental efforts are required in this direction. N2 - Die vorliegende Dissertation befasst sich mit den spektroskopischen Untersuchungen von Manganaten der Seltenen Erden im Bereich der Submillimeterwellen. Spektroskopisches Merkmal der starken elektromagnetischen Kopplung ist die Existenz der Elektromagnonen - Spinwellen, die durch das elektrische Feld des Lichtes angeregt werden. Die Lösung der Landau-Lifshitz Gleichungen für die zykloidale magnetische Ordnung verbindet die inelastische Neutronstreuung mit den optischen Experimenten. Eine halbquantitative Übereinstimmung wurde zwischen der Theorie und diesen zwei experimentellen Techniken erreicht. Zwei Mechanismen der magnetoelektrischen Kopplung, die inverse Dzyaloshinskii-Moriya (IDM) Wechselwirkung und das auf den symmetrischen Heisenberg Austausch basierte Modell, werden in einer perturbativen Art eingefürt. Die Ferninfrarotmessungen an GdMnO3 zeigen die Existenz eines zweiten Elektromagnons bei 75 Reziprokzentimeter. Diese Beobachtung deutet auf die Existenz von zumindest kurzweitigen ferroelektrischen Ordnungsparameter in GdMnO3. Die Untersuchung der Elektromagnonen in Eu(1 - x)Y(x)MnO3 Mischsystemen hat die Rolle des Magnetismus der Seltenen Erden geklärt. Nachdem Y(3+) Ionen diamagnetisch sind und Eu(3+) Ionen nur Van Vleck Paramagnetismus aufweisen, ist das Mn Untersystem vorrangig für die magnetoelektrischen Eigenschaften der Selten-Erd-Manganaten verantwortlich. Die Untersuchung von DyMnO3 in äußeren Magnetfeldern hat gezeigt, dass, je nach magnetischer Ordnung von Dy, die Elektromagnonen und die statische elektrische Polarization entweder erhöht oder unterdrückt werden können. Daher spielt die magnetische Ordnung der Seltenen Erde eine wichtige Rolle. Nach der Rotation der Spinzykloide in äußeren Magnetfeldern ändern die Elektromagnonen in DyMnO3 und TbMnO3 ihre Auswahlregeln nicht. Für diese Beobachtung fehlt jedoch noch eine übereinstimmende theoretische Erklärung. Die genauen Messungen von unterschiedlich orientierten TbMnO3 Proben ermöglichten einen schwachen elektrischen Beitrag bei 21 Reziprokzentimeter zu detektieren. Das ist die erste direkte Beobachtung einer dynamischen Anregung der IDM Wechselwirkung. Zusammenfassend, kann die IDM Wechselwirkung die statische elektrische Polarization und die schwache elektrische Anregung in der Hochfeldphase von TbMnO3 gut beschreiben. Das HE Modell wird erfolgreich bei der Erklärung des Hochfrequenzelektromagnons, dessen Auswahlregeln und des Spektralgewichts angewandt. Beide Modelle sind jedoch noch nicht in der Lage die Energie und das Spektralgewicht des Niederfrequenzelektromagnons zu beschreiben. Weitere theoretische Anstrengungen sind nötig um die noch verbleibenden offenen Fragen zu klären. KW - Manganverbindungen KW - Seltenerdverbindungen KW - FIR-Spektroskopie KW - Terahertz KW - Elektromagnon KW - Seltene Erden KW - Inkommensurable Zykloide KW - Magnetoelektrischer Effekt KW - Terahertz spectroscopy KW - Rare earth manganites KW - Electromagnon KW - Magnetoelectric effect KW - Incommensurate spin structure KW - Spektroskopie KW - Multiferroikum KW - Manganate KW - Dielektrikum KW - Magnon Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-78719 ER - TY - THES A1 - Hochrein, Thomas T1 - Terahertz-Spektroskopie: Systementwicklung und Einsatz in der Polymeranalytik T1 - Terahertz Spectroscopy: System Development and Employment in Polymer Analysis N2 - Die zeitaufgelöste Terahertz-Spektroskopie erzielte in den letzten 20 Jahren erhebliche Entwicklungsfortschritte. Aber auch davor haben bereits Untersuchungen der dielektrischen Eigenschaften in diesem Spektralbereich mit herkömmlichen Spektrometern unter anderen Termini stattgefunden. Viele Anwendungsfelder der Terahertz-Zeitbereichsspektroskopie sind noch unzureichend erforscht, weshalb in dieser Arbeit der Einsatz in der Polymeranalytik und primär an Polyamiden näher untersucht wird. Außerdem weist die Terahertz-Systemtechnik für kohärente Messungen noch erhebliche Verbesserungspotenziale auf. Im Rahmen dieser Arbeit wurde daher das neue Verfahren Optical Sampling by Laser Cavity Tuning (OSCAT) entwickelt. Es ermöglicht auf elegante Weise eine variable Zeitverzögerung von Pulsfolgen, wie sie in Terahertz-Zeitbereichsspektrometern erforderlich ist. Dabei wird die Möglichkeit veränderbarer Repetitionsrate bei Ultrakurzpulslasern genutzt. Die Vorteile des OSCAT-Verfahrens, wie z. B. Skalierbarkeit, Robustheit, großer Messbereich und Messgeschwindigkeit, sowie die Funktion werden in dieser Arbeit sowohl theoretisch als auch experimentell vorgestellt und diskutiert. Erste Terahertz-Messungen an polymeren Schmelzen demonstrieren potenzielle Anwendungsgebiete für Terahertz-Spektrometer. Der Rezepturanteil und Zerstörungsgrad eingebrachter Füllstoffe kann sehr gut über den Brechungsindex bestimmt werden. Die Ergebnisse zeigen außerdem ein stark temperaturabhängiges Verhalten polarer und unpolarer Polymere. Neben der Auswirkung der temperaturinduzierten Dichteänderung auf den Brechungsindex konnte insbesondere bei Polyamiden ein starker Anstieg der Absorption mit zunehmender Temperatur nachgewiesen werden. Deshalb wurden die Absolutwerte des Brechungsindex und Absorptionskoeffizienten im niederfrequenten Terahertz-Spektralbereich tiefergehend untersucht. Es zeigte sich, dass der Brechungsindex polarer Polymere aus einem polaren und unpolaren Anteil besteht. Der unpolare Anteil wird primär durch die Material- bzw. Amidgruppendichte bestimmt. Der polare Anteil wird durch das inter- und intramolekulare Schwingungsverhalten bzw. dessen resultierenden Absorptionsbanden beeinflusst. Diese Schwingungsmoden wurden daher mittels breitbandiger Spektroskopie in abgeschwächter Totalreflexion (ATR) an unterschiedlichen Polyamiden aufgenommen. Simulationsrechnungen mit Lorentz-Oszillatoren zeigen, wie bedeutsam eine kritische Diskussion absoluter Absorptionswerte aus solchen ATR-Messungen ist. Die ermittelten Ursachen sind Änderungen des Brechungsindex der Probe infolge von Temperaturänderung sowie Dispersion durch Schwingungsmoden – auch weit abseits des Bandenmaximums. Die gemessenen Schwingungsmoden wurden anhand quantenmechanischer ab-inito Berechnungen der Molekülketten und -cluster analysiert und mit Literaturangaben abgeglichen. Verschiedene Schwingungen konnten hierbei im Terahertz-Spektralbereich bei unterschiedlichen {\alpha}- und {\gamma}-Polyamiden ausgemacht werden. Sie erweisen sich als sehr komplex und erstrecken sich meist über die gesamte Molekülkette. Schwingungen einzelner Atome oder Gruppen sind meist mit umfangreichen Ausgleichsbewegungen des Molekülrückgrats gekoppelt. Insbesondere phononenartige Schwingungen konnten hierbei im Vergleich zu bisherigen Publikationen sehr präzise beschrieben werden. N2 - Terahertz spectroscopy has achieved considerable progress over the past 20 years, although prior investigations of the dielectric properties have already taken place with conventional spectrometers under other terms in this spectral regime. Many fields of application or terahertz time-domain spectroscopy are still insufficiently investigated. Therefore, here the use in polymer analysis and primarily on polyamides is examined in detail. In addition, terahertz system technology with coherent detection still has considerable potential for improvements. Therefore, the new method Optical Sampling by Laser Cavity Tuning (OSCAT) was developed within this work. It allows a smart variable time delay of pulse sequences as required in terahertz time-domain spectroscopy. The possibility of tunable repetition rates in ultra-short pulsed lasers is used. The advantages of the OSCAT method, such as scalability, robustness, large measuring range and measuring speed as well as the function, are presented and discussed in this work both theoretically and experimentally. First terahertz measurements on polymer melts demonstrate potential applications for terahertz spectrometers. The recipe content and degree of destruction of fillers can be determined very well by the refractive index. The results also show a strong temperature-dependent behavior of polar and nonpolar polymers. In addition to the effect of the temperature-induced density change on the refractive index, a strong increase in the absorption with increasing temperature could be detected, especially on polyamides. Hence, the absolute values of refractive index and absorption coefficient in the low-frequency terahertz spectral range were investigated in more detail. It appears that the refractive index of polar polymers consists of a polar and non-polar part. The non-polar part is primarily determined by the material and amide group density, respectively. The polar part is influenced by inter- and intramolecular oscillations and its resulting absorption bands. Broadband spectroscopy in attenuated total reflection arrangement (ATR) allowed the resolution of these oscillation modes on different polyamides. Simulation calculations with Lorentz oscillators show the importance of a critical discussion of absolute absorption values from such ATR measurements due to changes in refractive index of the sample as a result of temperature changes as well as dispersion by means of oscillation modes – even far away from the band maximum. The measured vibrational modes were analyzed by quantum mechanical ab-initio calculations of molecular chains or clusters and compared with literature data. Various oscillations were identified in the terahertz spectral range for different {\alpha}- and {\gamma}-polyamides. They are found to be very complex and extend over the entire molecular chain. Vibrations of individual atoms or groups are usually coupled with extensive compensatory motions of the molecule backbone. In particular, phonon-like vibrations could be described very precisely in comparison to previous publications. N2 - Die Terahertz-Technologie erschließt permanent neue Forschungsbereiche und wird auch vermehrt im kommerziellen Bereich eingesetzt. Diese Entwicklung wird in eigenen Analysen dargestellt. Als Kernaspekte dieses Buchs werden technologische Verbesserungen für gepulste Terahertz-Systeme und der spektroskopische Einsatz für die Polymeranalytik vorgestellt. Einen besonderen Stellenwert nehmen dabei Untersuchungen an Polymermischungen im Schmelzezustand während der Prozessierung ein. Bemerkenswert ist hierbei das temperaturabhängige Verhalten von verschiedensten Polyamiden. Die Änderung der optischen und spektroskopischen Eigenschaften und die Einflussfaktoren werden tiefergehend betrachtet. Dabei werden verschiedene klassische und neuere Experimentalmethoden, Modellierungen und quantenchemische Simulationsmethoden eingesetzt, um insbesondere die intermolekularen Wechselwirkungen aufzuklären. KW - FIR-Spektroskopie KW - Polymer KW - Terahertz KW - Terahertz KW - Spektroskopie KW - Polyamid KW - Spectroscopy KW - Polyamide KW - Polymer Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-163473 SN - 978-3-95826-090-0 (Print) SN - 978-3-95826-091-7 (Online) N1 - Parallel erschienen als Druckausgabe in Würzburg University Press, ISBN 978-3-95826-090-0, 34,90 Euro. PB - Würzburg University Press CY - Würzburg ET - 1. Auflage ER -