TY  - THES
A1  - Mahapatra, Suddhasatta
T1  - Formation and Properties of Epitaxial CdSe/ZnSe Quantum Dots : Conventional Molecular Beam Epitaxy and Related Techniques
T1  - Bildung und Eigenschaften Epitaxischer CdSe/ZnSe-Quantenpunkte : Molekularstrahlepitaxie und Verwandte Methoden
N2  - Albeit of high technological import, epitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe QDs is non-trivial and still not clearly understood. The origin and attributes of these QDs are significantly different from those of their III-V and group-IV counterparts. For III-V and group-IV heterosystems, QD-formation is assigned to the Stranski Krastanow (SK) transition, wherein elastic relaxation of misfit strain leads to the formation of coherent three-dimensional (3D) islands, from a supercritically strained two-dimensional (2D) epilayer. Unfortunately, this phenomenon is inconspicuous for the CdSe/ZnSe heterosystem. Well-defined 3D islands are not readily formed in conventional molecular beam epitaxial (MBE) growth of CdSe on ZnSe. Consequently, several alternative approaches have been adopted to induce/enhance formation of QDs. This thesis systematically investigates three such alternative approaches, along with conventional MBE, with emphasis on the formation-mechanism of QDs, and optimization of their morphological and optical attributes. It is shown here that no distinct 3D islands are formed in MBE growth of CdSe on ZnSe. The surface of the CdSe layer represents a rough 2D layer, characterized by a dense array of shallow (<1nm) abutting mounds. In capped samples, the CdSe deposit forms an inhomogeneous CdZnSe quantum well (QW)-like structure. This ternary QW consists of local Cd-rich inclusions, which confine excitons three-dimensionally, and act as QDs. The density of such QDs is very high (~ 1012 cm-2). The QDs defined by the composition inhomogeneities of the CdZnSe QW presumably originate from the shallow mounds of the uncapped CdSe surface. By a technique wherein a CdSe layer is grown at a low temperature (TG = 230 °C) and subsequently annealed at a significantly higher temperature (TA =310 °C), tiny but distinct 3D islands are formed. In this work, the mechanism underlying the formation of these islands is reported. While the CdSe deposit forms a quasi-two-dimensional (quasi-2D) layer at TG = 230 °C, subsequent annealing at TA = 310 °C results in a thermally activated “up-climb” of adatoms onto two-dimensional clusters (or precursors) and concomitant nucleation of 3D islands. The areal density of QDs, achieved by this technique, is at least a decade lower than that typical for conventional MBE growth. It is demonstrated that further reduction is possible by delaying the temperature ramp-up to TA. In the second technique, formation of distinct islands is demonstrated by deposition of amorphous selenium (a-Se) onto a 2D CdSe epilayer at room temperature and its subsequent desorption at a higher temperature (TD = 230 °C). Albeit the self-assembled islands are large, they are severely truncated during subsequent capping with ZnSe, presumably due to segregation of Cd and Zn-alloying of the islands. The segregation phenomenon is analyzed in this work and correlated to the optical properties of the QDs. Additionally, very distinct vertical correlation of QDs in QD-superlattices, wherein the first QD-layer is grown by this technique and the subsequent ones by migration enhanced epitaxy (MEE), is reported. The process steps of the third variant technique, developed in course of this work, are very similar to those of the previous one-the only alteration being the substitution of selenium with tellurium as the cap-forming-material. This leads not only to large alteration of the morphological and optical attributes of the QDs, but also to formation of unique self-assembled island-patterns. Oriented dashes, straight and buckled chains of islands, and aligned island-pairs are formed, depending on the thickness of the Te-cap layer. The islands are partially alloyed with Te and emit luminescence at very low energies (down to 1.7 eV at room temperature). The Te cap layer undergoes (poly)crystallization during temperature ramp-up (from room temperature to TD) for desorption. Here, it is shown that the self-assembled patterns of the island-ensembles are determined by the pattern of the grain boundaries of the polycrystalline Te layer. Based on an understanding of the mechanism of pattern formation, a simple and “clean” method for controlled positioning of individual QDs and QD-based extended nanostructures, is proposed in this work. The studies carried out in the framework of this thesis provide not only a deeper insight into the microscopic processes governing the heteroepitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe(001) QDs, but also concrete approaches to achieve, optimize, and control several technologically-important features of QD-ensembles. Reduction and control of QD-areal-density, pronounced vertical correlation of distinctly-defined QDs in QD-superlattices, and self-assembly of QD-based extended structures, as demonstrated in this work, might turn out to be beneficial for envisioned applications in information-, and communication-technologies.
N2  - Trotz ihrer großen technologischen Bedeutung ist die epitaktische Selbstorganisation von CdSe/ZnSe QDs noch immer nicht vollständig verstanden. Die Ursachen und Merkmale dieser QDs unterscheiden sich deutlich von ihren III-V- und IV-IV-Gegenstücken. Für III-V- und IV-IV-Heterosysteme wird die QD-Formation dem Stranski-Krastanow-(SK)-Übergang zugeordnet, bei dem, ausgehend von einer hochverspannten zweidimensionalen (2D) Epitaxieschicht, die elastische Relaxation von durch Gitterfehlanpassung hervorgerufener Verspannung zur Formation von dreidimensionalen (3D) Inseln führt. Im Falle des CdSe/ZnSe-Heterosystems ist es unklar, ob das SK-Modell die Formation von QDs zutreffend beschreibt. Beim Wachstum durch Molekularstrahlepitaxie (engl.: molecular beam epitaxy, MBE) von CdSe auf ZnSe kommt es nicht zur Bildung von 3D-Inseln, wie es für die meisten III-V- und IV-IV-Heterosysteme charakteristisch ist. Infolgedessen wurden mehrere alternative Herangehensweisen eingesetzt, um die Formation der QDs anzuregen bzw. zu verbessern. Diese Doktorarbeit beschreibt die systematische Untersuchung dreier solcher alternativer Ansätze im Zusammenspiel mit konventioneller MBE. Der Schwerpunkt liegt auf dem Formationsmechanismus der QDs und Optimierung ihrer morphologischen und optischen Eigenschaften. Beim MBE-Wachstum von CdSe auf ZnSe findet keine Bildung ausgeprägter, dreidimensionaler Inseln statt. Die Oberfläche der CdSe-Schicht stellt eine rauhe 2D-Schicht dar, gekennzeichnet durch eine dichte Anordung flacher, aneinander angrenzender Hügel. In bedeckten Proben bildet die CdSe-Ablagerung eine inhomogene CdZnSe-quantentrog-ähnliche (engl.: quantum well, QW) Struktur . Dieser ternäre QW enthält lokale Cd-reiche Einschlüsse, die die Bewegung von Exzitonen in drei Dimensionen einschränken und als QDs fungieren. Die Dichte solcher QDs ist sehr hoch (~ 1012 cm-2). Diese durch die Inhomogenität des CdZnSe-QW definierten QDs haben ihren Ursprung in den flachen Hügeln der unbedeckten CdSe-Oberfläche. Mit einer Methode, bei der man eine CdSe-Schicht bei niedriger Temperatur (TG = 230 °C) wachsen lässt und anschießend bei höherer Temperatur (TA = 310 °C) tempert, kommt es zur Bildung winziger, aber ausgeprägter, 3D-Inseln. In dieser Arbeit wird der Mechanismus, der der Bildung dieser Inseln zugrunde liegt, beschrieben. Während die CdSe-Ablagerung eine quasi-zweidimensionale (quasi-2D) Schicht bei TG = 230 °C bildet, führt das darauf folgende Tempern bei TA = 310 °C zu einem thermisch aktivierten „up-climb“ von Adatomen auf zweidimensionale Cluster (oder Vorgänger, engl.: precursor), bei gleichzeitiger Nukleation von 3D-Inseln. Die Flächendichte von QDs, die mit dieser Methode erreicht werden kann, ist mindestens eine Größenordung geringer als es für konventionelles MBE-Wachstum typisch ist. Eine weitere Verringerung ist möglich, indem der Temperaturanstieg auf TA verzögert wird. In einer zweiten Variante wird die Bildung großer und ausgeprägter Inseln durch Aufbringen einer amorphen Selenschicht (&#945;-Se) auf eine 2D-CdSe-Epischicht bei Raumtemperatur und anschließender Desorption bei höherer Temperatur (TD = 230 °C) demonstriert. Obwohl die selbstorganisierten Inseln groß sind, werden sie durch nachträgliches Bedecken mit ZnSe stark abgeflacht, was durch Segregation von Cd und Legieren der Inseln mit Zn hervorgerufen wird. Das Segregationsphänomen sowie sein Zusammenhang mit den optischen Eigenschaften der QDs wird in dieser Arbeit untersucht. Weiterhin wird vertikale Korrelation von QDs in QD-Übergittern beschrieben, in welchen die erste QD-Schicht mit dieser Methode wachsen gelassen wurde. Darauf folgende Schichten werden duch „migration enhanced epitaxy“ (MEE) aufgebracht. Die Prozessschritte der dritten Variante sind denen der eben beschriebenen sehr ähnlich. Die einzige Abwandlung besteht in der Substitution von Selen mit Tellur als bedeckendes Material. Diese Variation führt nicht nur zu beträchtlicher Veränderung der morphologischen und optischen Eigenschaften der QDs, sondern auch zur Bildung einzigartiger Muster von selbstorganisierten Inseln. Abhängig von der Dicke der Tellurbedeckung kommt es zur Bildung orientierter „dashes“, gerader und gebogener Ketten von Inseln und ausgerichteter Inselpaare. Die Inseln sind teilwese mit Tellur legiert und strahlen Lumineszenz in einem sehr niedrigen Energiebereich ab (bis hinunter zu 1,7 eV bei Raumtemperatur). Im Gegensatz zur &#945;-Se-Bedeckung kommt es in der Te-Schicht während der Temperaturerhöhung (von Raumtemperatur zu TD) zur Polykristallisierung. Es wird gezeigt, dass die selbstorganisierten Muster der Inseln durch die Verteilung der Korngrenzen der polykristallinen Te-Schicht bestimmt werden. Basierend auf dem Verständnis des Mechanismus der Musterbildung wird hier eine einfache und „saubere“ Methode für die kontrollierte Positionierung individueller QDs und QD-basierter, ausgedehnter Nanostrukturen vorgeschlagen.
KW  - Nanostruktur
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Quantenpunkt
KW  - Würzburg / Sonderforschungsbereich II-VI-Halbleiter
KW  - Kraftmikroskopie
KW  - Selbstorganisation
KW  - Nanostructures
KW  - Self-organization
KW  - Molecular beam Epitaxy
KW  - CdSe
KW  - ZnSe
KW  - AFM
KW  - Luminescence
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-32831
ER  - 
TY  - THES
A1  - Scheibner, Ralf
T1  - Thermoelectric Properties of Few-Electron Quantum Dots
T1  - Thermoelektrische Eigenschaften von Quantenpunkten
N2  - This thesis presents an experimental study of the thermoelectrical properties of semiconductor quantum dots (QD). The measurements give information about the interplay between first order tunneling and macroscopic quantum tunneling transport effects in the presence of thermal gradients by the direct comparison of the thermoelectric response and the energy spectrum of the QD. The aim of the thesis is to contribute to the understanding of the charge and spin transport in few-electron quantum dots with respect to potential applications in future quantum computing devices. It also gives new insight into the field of low temperature thermoelectricity. The investigated QDs were defined electrostatically in a two dimensional electron gas (2DEG) formed with a GaAs/(Al,Ga)As heterostructure by means of metallic gate electrodes on top of the heterostructure. Negative voltages with respect to the potential of the 2DEG applied to the gate electrodes were used to deplete the electron gas below them and to form an isolated island of electron gas in the 2DEG which contains a few ten electrons. This QD was electrically connected to the 2DEG via two tunneling barriers. A special electron heating technique was used to create a temperature difference between the two connecting reservoirs across the QD. The resulting thermoelectric voltage was used to study the charge and spin transport processes with respect to the discrete energy spectrum and the magnetic properties of the QD. Such a two dimensional island usually exhibits a discrete energy spectrum, which is comparable to that of atoms. At temperatures below a few degrees Kelvin, the electrostatic charging energy of the QDs exceeds the thermal activation energy of the electrons in the leads, and the transport of electrons through the QD is dominated by electron-electron interaction effects. The measurements clarify the overall line shape of thermopower oscillations and the observed fine structure as well as additional spin effects in the thermoelectrical transport. The observations demonstrate that it is possible to control and optimize the strength and direction of the electronic heat flow on the scale of a single impurity and create spin-correlated thermoelectric transport in nanostructures, where the experimenter has a close control of the exact transport conditions. The results support the assumption that the performance of thermoelectric devices can be enhanced by the adjustment of the QD energy levels and by exploiting the properties of the spin-correlated charge transport via localized, spin-degenerate impurity states. Within this context, spin entropy has been identified as a driving force for the thermoelectric transport in the spin-correlated transport regime in addition to the kinetic contributions. Fundamental considerations, which are based on simple model assumptions, suggest that spin entropy plays an important role in the presence of charge valence fluctuations in the QD. The presented model gives an adequate starting point for future quantitative analysis of the thermoelectricity in the spin-correlated transport regime. These future studies might cover the physics in the limit of single electron QDs or the physics of more complex structures such as QD molecules as well as QD chains. In particular, it should be noted that the experimental investigations of the thermopower of few-electron QDs address questions concerning the entropy transport and entropy production with respect to single-bit information processing operations. These questions are of fundamental physical interest due to their close connection to the problem of minimal energy requirements in communication, and thus ultimately to the so called "Maxwell's demon" with respect to the second law of thermodynamics.
N2  - Diese Dissertation präsentiert eine experimentelle Studie über die thermoelektrischen Eigenschaften von Halbleiterquantenpunkten. Das thermoelektrische Verhalten der Quantenpunkte wird unter besonderer Berücksichtigung ihrer jeweiligen Energiespektren und magnetischen bzw Spin-Eigenschaften diskutiert. Die durchgeführten Messungen geben Aufschluss über das Zusammenspiel von Einzelelektronentunnelprozessen erster und höherer Ordnung unter dem Einfluss thermischer Gradienten. Somit trägt diese Dissertation zum Verständnis des Ladungs- und Spintransports in potentiellen, zukünftigen Bausteinen für die Quanteninformationsverarbeitung bei und ermöglicht neue Einblicke in das Themengebiet der Thermoelektrizität bei sehr tiefen Temperaturen. Die untersuchten Quantenpunkte wurden in einem zweidimensionalen Elektronengas (2DEG) mittels nanostrukturierter, metallischer "gates" erzeugt, die auf der Oberfläche einer GaAs/AlGaAs Heterostrukturoberfläche aufgebracht wurden. Durch das Anlegen negativer Spannungen in Bezug auf das Potential des 2DEGs, wurde das Elektronengas unter den gates verdrängt, so dass eine isolierte Insel entstand, die bis zu ca. 30 Elektronen zählte. Zwei Tunnelbarrieren dienten als elektrische Verbindung dieses Quantenpunkts zu den Zuleitungen. Unter Verwendung einer speziellen Stromheizungstechnik wurde eine Temperaturdifferenz zwischen den zwei Zuleitungsreservoirs über dem Quantenpunkt erzeugt. Die Untersuchung von Ladungs- und Spintransportprozessen erfolgte über den direkten Vergleich der resultierenden thermoelektrischen Spannung mit den jeweiligen Energiespektren der Quantenpunkte. Im Allgemeinen weist eine solche zweidimensionale Insel ein diskretes Energiespektrum auf, das vergleichbar mit dem einzelner Atome ist. Unterhalb einer Temperatur von wenigen Grad Kelvin, ist die elektrostatische Aufladungsenergie des Quantenpunkts größer als die thermische Anregungsenergie der Elektronen in den Zuleitungen. Als Folge bestimmen Elektron-Elektron-Wechselwirkungseffekte den Transport von Elektronen durch den Quantenpunkt. Die durchgeführten Messungen erklären den Verlauf der Thermokraft als Funktion des Quantenpunktpotentials einschließlich der aufgeprägten Feinstruktur sowie zusätzliche thermoelektrische Effekte, die von den Spin-Eigenschaften des Quantenpunkts hervorgerufen werden. Die Beobachtungen beweisen, dass es möglich ist Stärke und Richtung des elektronischen Wärmeflusses auf der Größenskala einzelner Verunreinigungen zu kontrollieren und gegebenenfalls zu optimieren sowie Spin-korrelierten thermoelektrischen Transport in künstlich hergestellten Nanostrukturen zu verwirklichen, welche eine gezielte Kontrolle der Transportbedingungen erlauben. Die Ergebnisse untermauern die Annahmen einer möglichen Verbesserung der Effizienz thermoelektrisch aktiver Materialien durch die Anpassung der energetischen Lage entsprechender Quantenpunktzustände und durch die Ausnutzung der thermoelektrischen Effekte im Spin-korrelierten Ladungstransport durch energetisch entartete, lokalisierte Zustände. In diesem Rahmen wurde erläutert, dass Spinentropie neben den kinetischen Beiträgen eine weitere treibende Kraft des thermoelektrischen Transports durch Quantenpunkte darstellt. Grundlegende Überlegungen, die auf einfachen Modellannahmen beruhen, lassen erwarten, dass die Beiträge der Spinentropie zum thermoelektischen Transport bei vorhandenen Fluktuationen der Anzahl der Ladungen auf dem Quantenpunkt eine signifikante Rolle spielen. Das vorgestellte Modell bietet hierzu einen geeigneten Ausgangspunkt für weitere quantitative Analysen der Thermoelektrizität im Spin-korrelierten Transportregime. Insbesondere sei darauf hingewiesen, dass die experimentelle Untersuchung der Thermokraft von Quantenpunktstrukturen, wie sie hier verwendet wurden, den Entropietransport und die Entropieerzeugung in Bezug zu Ein-Bit-Rechenoperationen setzen. Fragestellungen dieser Art sind von fundamentalem physikalischen Interesse aufgrund ihrer engen Verknüpfung mit der Frage nach dem minimalen Energieaufwand, der eine Kommunikation ermöglicht. Dieses Problem wird häufig mittels des so genannten Maxwell'schen Dämon diskutiert und hinterfragt in ihrem Ursprung den zweiten Hauptsatz der Thermodynamik.
KW  - Quantenpunkt
KW  - Thermokraft
KW  - Thermoelektrizität
KW  - Wärmeübertragung
KW  - Coulomb-Blockade
KW  - Resonanz-Tunneleffekt
KW  - Kondo-Effekt
KW  - Magnetowiderstand
KW  - Einzelelektronentransistor
KW  - Spinentropie
KW  - mesoskopisch
KW  - Quantentransport
KW  - single electron transistor
KW  - SET
KW  - thermopower
KW  - spin entropy
KW  - heat transfer
KW  - mesoscopic
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26699
ER  -