TY - THES A1 - Mahapatra, Suddhasatta T1 - Formation and Properties of Epitaxial CdSe/ZnSe Quantum Dots : Conventional Molecular Beam Epitaxy and Related Techniques T1 - Bildung und Eigenschaften Epitaxischer CdSe/ZnSe-Quantenpunkte : Molekularstrahlepitaxie und Verwandte Methoden N2 - Albeit of high technological import, epitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe QDs is non-trivial and still not clearly understood. The origin and attributes of these QDs are significantly different from those of their III-V and group-IV counterparts. For III-V and group-IV heterosystems, QD-formation is assigned to the Stranski Krastanow (SK) transition, wherein elastic relaxation of misfit strain leads to the formation of coherent three-dimensional (3D) islands, from a supercritically strained two-dimensional (2D) epilayer. Unfortunately, this phenomenon is inconspicuous for the CdSe/ZnSe heterosystem. Well-defined 3D islands are not readily formed in conventional molecular beam epitaxial (MBE) growth of CdSe on ZnSe. Consequently, several alternative approaches have been adopted to induce/enhance formation of QDs. This thesis systematically investigates three such alternative approaches, along with conventional MBE, with emphasis on the formation-mechanism of QDs, and optimization of their morphological and optical attributes. It is shown here that no distinct 3D islands are formed in MBE growth of CdSe on ZnSe. The surface of the CdSe layer represents a rough 2D layer, characterized by a dense array of shallow (<1nm) abutting mounds. In capped samples, the CdSe deposit forms an inhomogeneous CdZnSe quantum well (QW)-like structure. This ternary QW consists of local Cd-rich inclusions, which confine excitons three-dimensionally, and act as QDs. The density of such QDs is very high (~ 1012 cm-2). The QDs defined by the composition inhomogeneities of the CdZnSe QW presumably originate from the shallow mounds of the uncapped CdSe surface. By a technique wherein a CdSe layer is grown at a low temperature (TG = 230 °C) and subsequently annealed at a significantly higher temperature (TA =310 °C), tiny but distinct 3D islands are formed. In this work, the mechanism underlying the formation of these islands is reported. While the CdSe deposit forms a quasi-two-dimensional (quasi-2D) layer at TG = 230 °C, subsequent annealing at TA = 310 °C results in a thermally activated “up-climb” of adatoms onto two-dimensional clusters (or precursors) and concomitant nucleation of 3D islands. The areal density of QDs, achieved by this technique, is at least a decade lower than that typical for conventional MBE growth. It is demonstrated that further reduction is possible by delaying the temperature ramp-up to TA. In the second technique, formation of distinct islands is demonstrated by deposition of amorphous selenium (a-Se) onto a 2D CdSe epilayer at room temperature and its subsequent desorption at a higher temperature (TD = 230 °C). Albeit the self-assembled islands are large, they are severely truncated during subsequent capping with ZnSe, presumably due to segregation of Cd and Zn-alloying of the islands. The segregation phenomenon is analyzed in this work and correlated to the optical properties of the QDs. Additionally, very distinct vertical correlation of QDs in QD-superlattices, wherein the first QD-layer is grown by this technique and the subsequent ones by migration enhanced epitaxy (MEE), is reported. The process steps of the third variant technique, developed in course of this work, are very similar to those of the previous one-the only alteration being the substitution of selenium with tellurium as the cap-forming-material. This leads not only to large alteration of the morphological and optical attributes of the QDs, but also to formation of unique self-assembled island-patterns. Oriented dashes, straight and buckled chains of islands, and aligned island-pairs are formed, depending on the thickness of the Te-cap layer. The islands are partially alloyed with Te and emit luminescence at very low energies (down to 1.7 eV at room temperature). The Te cap layer undergoes (poly)crystallization during temperature ramp-up (from room temperature to TD) for desorption. Here, it is shown that the self-assembled patterns of the island-ensembles are determined by the pattern of the grain boundaries of the polycrystalline Te layer. Based on an understanding of the mechanism of pattern formation, a simple and “clean” method for controlled positioning of individual QDs and QD-based extended nanostructures, is proposed in this work. The studies carried out in the framework of this thesis provide not only a deeper insight into the microscopic processes governing the heteroepitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe(001) QDs, but also concrete approaches to achieve, optimize, and control several technologically-important features of QD-ensembles. Reduction and control of QD-areal-density, pronounced vertical correlation of distinctly-defined QDs in QD-superlattices, and self-assembly of QD-based extended structures, as demonstrated in this work, might turn out to be beneficial for envisioned applications in information-, and communication-technologies. N2 - Trotz ihrer großen technologischen Bedeutung ist die epitaktische Selbstorganisation von CdSe/ZnSe QDs noch immer nicht vollständig verstanden. Die Ursachen und Merkmale dieser QDs unterscheiden sich deutlich von ihren III-V- und IV-IV-Gegenstücken. Für III-V- und IV-IV-Heterosysteme wird die QD-Formation dem Stranski-Krastanow-(SK)-Übergang zugeordnet, bei dem, ausgehend von einer hochverspannten zweidimensionalen (2D) Epitaxieschicht, die elastische Relaxation von durch Gitterfehlanpassung hervorgerufener Verspannung zur Formation von dreidimensionalen (3D) Inseln führt. Im Falle des CdSe/ZnSe-Heterosystems ist es unklar, ob das SK-Modell die Formation von QDs zutreffend beschreibt. Beim Wachstum durch Molekularstrahlepitaxie (engl.: molecular beam epitaxy, MBE) von CdSe auf ZnSe kommt es nicht zur Bildung von 3D-Inseln, wie es für die meisten III-V- und IV-IV-Heterosysteme charakteristisch ist. Infolgedessen wurden mehrere alternative Herangehensweisen eingesetzt, um die Formation der QDs anzuregen bzw. zu verbessern. Diese Doktorarbeit beschreibt die systematische Untersuchung dreier solcher alternativer Ansätze im Zusammenspiel mit konventioneller MBE. Der Schwerpunkt liegt auf dem Formationsmechanismus der QDs und Optimierung ihrer morphologischen und optischen Eigenschaften. Beim MBE-Wachstum von CdSe auf ZnSe findet keine Bildung ausgeprägter, dreidimensionaler Inseln statt. Die Oberfläche der CdSe-Schicht stellt eine rauhe 2D-Schicht dar, gekennzeichnet durch eine dichte Anordung flacher, aneinander angrenzender Hügel. In bedeckten Proben bildet die CdSe-Ablagerung eine inhomogene CdZnSe-quantentrog-ähnliche (engl.: quantum well, QW) Struktur . Dieser ternäre QW enthält lokale Cd-reiche Einschlüsse, die die Bewegung von Exzitonen in drei Dimensionen einschränken und als QDs fungieren. Die Dichte solcher QDs ist sehr hoch (~ 1012 cm-2). Diese durch die Inhomogenität des CdZnSe-QW definierten QDs haben ihren Ursprung in den flachen Hügeln der unbedeckten CdSe-Oberfläche. Mit einer Methode, bei der man eine CdSe-Schicht bei niedriger Temperatur (TG = 230 °C) wachsen lässt und anschießend bei höherer Temperatur (TA = 310 °C) tempert, kommt es zur Bildung winziger, aber ausgeprägter, 3D-Inseln. In dieser Arbeit wird der Mechanismus, der der Bildung dieser Inseln zugrunde liegt, beschrieben. Während die CdSe-Ablagerung eine quasi-zweidimensionale (quasi-2D) Schicht bei TG = 230 °C bildet, führt das darauf folgende Tempern bei TA = 310 °C zu einem thermisch aktivierten „up-climb“ von Adatomen auf zweidimensionale Cluster (oder Vorgänger, engl.: precursor), bei gleichzeitiger Nukleation von 3D-Inseln. Die Flächendichte von QDs, die mit dieser Methode erreicht werden kann, ist mindestens eine Größenordung geringer als es für konventionelles MBE-Wachstum typisch ist. Eine weitere Verringerung ist möglich, indem der Temperaturanstieg auf TA verzögert wird. In einer zweiten Variante wird die Bildung großer und ausgeprägter Inseln durch Aufbringen einer amorphen Selenschicht (α-Se) auf eine 2D-CdSe-Epischicht bei Raumtemperatur und anschließender Desorption bei höherer Temperatur (TD = 230 °C) demonstriert. Obwohl die selbstorganisierten Inseln groß sind, werden sie durch nachträgliches Bedecken mit ZnSe stark abgeflacht, was durch Segregation von Cd und Legieren der Inseln mit Zn hervorgerufen wird. Das Segregationsphänomen sowie sein Zusammenhang mit den optischen Eigenschaften der QDs wird in dieser Arbeit untersucht. Weiterhin wird vertikale Korrelation von QDs in QD-Übergittern beschrieben, in welchen die erste QD-Schicht mit dieser Methode wachsen gelassen wurde. Darauf folgende Schichten werden duch „migration enhanced epitaxy“ (MEE) aufgebracht. Die Prozessschritte der dritten Variante sind denen der eben beschriebenen sehr ähnlich. Die einzige Abwandlung besteht in der Substitution von Selen mit Tellur als bedeckendes Material. Diese Variation führt nicht nur zu beträchtlicher Veränderung der morphologischen und optischen Eigenschaften der QDs, sondern auch zur Bildung einzigartiger Muster von selbstorganisierten Inseln. Abhängig von der Dicke der Tellurbedeckung kommt es zur Bildung orientierter „dashes“, gerader und gebogener Ketten von Inseln und ausgerichteter Inselpaare. Die Inseln sind teilwese mit Tellur legiert und strahlen Lumineszenz in einem sehr niedrigen Energiebereich ab (bis hinunter zu 1,7 eV bei Raumtemperatur). Im Gegensatz zur α-Se-Bedeckung kommt es in der Te-Schicht während der Temperaturerhöhung (von Raumtemperatur zu TD) zur Polykristallisierung. Es wird gezeigt, dass die selbstorganisierten Muster der Inseln durch die Verteilung der Korngrenzen der polykristallinen Te-Schicht bestimmt werden. Basierend auf dem Verständnis des Mechanismus der Musterbildung wird hier eine einfache und „saubere“ Methode für die kontrollierte Positionierung individueller QDs und QD-basierter, ausgedehnter Nanostrukturen vorgeschlagen. KW - Nanostruktur KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Quantenpunkt KW - Würzburg / Sonderforschungsbereich II-VI-Halbleiter KW - Kraftmikroskopie KW - Selbstorganisation KW - Nanostructures KW - Self-organization KW - Molecular beam Epitaxy KW - CdSe KW - ZnSe KW - AFM KW - Luminescence Y1 - 2007 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-32831 ER - TY - THES A1 - Scheibner, Ralf T1 - Thermoelectric Properties of Few-Electron Quantum Dots T1 - Thermoelektrische Eigenschaften von Quantenpunkten N2 - This thesis presents an experimental study of the thermoelectrical properties of semiconductor quantum dots (QD). The measurements give information about the interplay between first order tunneling and macroscopic quantum tunneling transport effects in the presence of thermal gradients by the direct comparison of the thermoelectric response and the energy spectrum of the QD. The aim of the thesis is to contribute to the understanding of the charge and spin transport in few-electron quantum dots with respect to potential applications in future quantum computing devices. It also gives new insight into the field of low temperature thermoelectricity. The investigated QDs were defined electrostatically in a two dimensional electron gas (2DEG) formed with a GaAs/(Al,Ga)As heterostructure by means of metallic gate electrodes on top of the heterostructure. Negative voltages with respect to the potential of the 2DEG applied to the gate electrodes were used to deplete the electron gas below them and to form an isolated island of electron gas in the 2DEG which contains a few ten electrons. This QD was electrically connected to the 2DEG via two tunneling barriers. A special electron heating technique was used to create a temperature difference between the two connecting reservoirs across the QD. The resulting thermoelectric voltage was used to study the charge and spin transport processes with respect to the discrete energy spectrum and the magnetic properties of the QD. Such a two dimensional island usually exhibits a discrete energy spectrum, which is comparable to that of atoms. At temperatures below a few degrees Kelvin, the electrostatic charging energy of the QDs exceeds the thermal activation energy of the electrons in the leads, and the transport of electrons through the QD is dominated by electron-electron interaction effects. The measurements clarify the overall line shape of thermopower oscillations and the observed fine structure as well as additional spin effects in the thermoelectrical transport. The observations demonstrate that it is possible to control and optimize the strength and direction of the electronic heat flow on the scale of a single impurity and create spin-correlated thermoelectric transport in nanostructures, where the experimenter has a close control of the exact transport conditions. The results support the assumption that the performance of thermoelectric devices can be enhanced by the adjustment of the QD energy levels and by exploiting the properties of the spin-correlated charge transport via localized, spin-degenerate impurity states. Within this context, spin entropy has been identified as a driving force for the thermoelectric transport in the spin-correlated transport regime in addition to the kinetic contributions. Fundamental considerations, which are based on simple model assumptions, suggest that spin entropy plays an important role in the presence of charge valence fluctuations in the QD. The presented model gives an adequate starting point for future quantitative analysis of the thermoelectricity in the spin-correlated transport regime. These future studies might cover the physics in the limit of single electron QDs or the physics of more complex structures such as QD molecules as well as QD chains. In particular, it should be noted that the experimental investigations of the thermopower of few-electron QDs address questions concerning the entropy transport and entropy production with respect to single-bit information processing operations. These questions are of fundamental physical interest due to their close connection to the problem of minimal energy requirements in communication, and thus ultimately to the so called "Maxwell's demon" with respect to the second law of thermodynamics. N2 - Diese Dissertation präsentiert eine experimentelle Studie über die thermoelektrischen Eigenschaften von Halbleiterquantenpunkten. Das thermoelektrische Verhalten der Quantenpunkte wird unter besonderer Berücksichtigung ihrer jeweiligen Energiespektren und magnetischen bzw Spin-Eigenschaften diskutiert. Die durchgeführten Messungen geben Aufschluss über das Zusammenspiel von Einzelelektronentunnelprozessen erster und höherer Ordnung unter dem Einfluss thermischer Gradienten. Somit trägt diese Dissertation zum Verständnis des Ladungs- und Spintransports in potentiellen, zukünftigen Bausteinen für die Quanteninformationsverarbeitung bei und ermöglicht neue Einblicke in das Themengebiet der Thermoelektrizität bei sehr tiefen Temperaturen. Die untersuchten Quantenpunkte wurden in einem zweidimensionalen Elektronengas (2DEG) mittels nanostrukturierter, metallischer "gates" erzeugt, die auf der Oberfläche einer GaAs/AlGaAs Heterostrukturoberfläche aufgebracht wurden. Durch das Anlegen negativer Spannungen in Bezug auf das Potential des 2DEGs, wurde das Elektronengas unter den gates verdrängt, so dass eine isolierte Insel entstand, die bis zu ca. 30 Elektronen zählte. Zwei Tunnelbarrieren dienten als elektrische Verbindung dieses Quantenpunkts zu den Zuleitungen. Unter Verwendung einer speziellen Stromheizungstechnik wurde eine Temperaturdifferenz zwischen den zwei Zuleitungsreservoirs über dem Quantenpunkt erzeugt. Die Untersuchung von Ladungs- und Spintransportprozessen erfolgte über den direkten Vergleich der resultierenden thermoelektrischen Spannung mit den jeweiligen Energiespektren der Quantenpunkte. Im Allgemeinen weist eine solche zweidimensionale Insel ein diskretes Energiespektrum auf, das vergleichbar mit dem einzelner Atome ist. Unterhalb einer Temperatur von wenigen Grad Kelvin, ist die elektrostatische Aufladungsenergie des Quantenpunkts größer als die thermische Anregungsenergie der Elektronen in den Zuleitungen. Als Folge bestimmen Elektron-Elektron-Wechselwirkungseffekte den Transport von Elektronen durch den Quantenpunkt. Die durchgeführten Messungen erklären den Verlauf der Thermokraft als Funktion des Quantenpunktpotentials einschließlich der aufgeprägten Feinstruktur sowie zusätzliche thermoelektrische Effekte, die von den Spin-Eigenschaften des Quantenpunkts hervorgerufen werden. Die Beobachtungen beweisen, dass es möglich ist Stärke und Richtung des elektronischen Wärmeflusses auf der Größenskala einzelner Verunreinigungen zu kontrollieren und gegebenenfalls zu optimieren sowie Spin-korrelierten thermoelektrischen Transport in künstlich hergestellten Nanostrukturen zu verwirklichen, welche eine gezielte Kontrolle der Transportbedingungen erlauben. Die Ergebnisse untermauern die Annahmen einer möglichen Verbesserung der Effizienz thermoelektrisch aktiver Materialien durch die Anpassung der energetischen Lage entsprechender Quantenpunktzustände und durch die Ausnutzung der thermoelektrischen Effekte im Spin-korrelierten Ladungstransport durch energetisch entartete, lokalisierte Zustände. In diesem Rahmen wurde erläutert, dass Spinentropie neben den kinetischen Beiträgen eine weitere treibende Kraft des thermoelektrischen Transports durch Quantenpunkte darstellt. Grundlegende Überlegungen, die auf einfachen Modellannahmen beruhen, lassen erwarten, dass die Beiträge der Spinentropie zum thermoelektischen Transport bei vorhandenen Fluktuationen der Anzahl der Ladungen auf dem Quantenpunkt eine signifikante Rolle spielen. Das vorgestellte Modell bietet hierzu einen geeigneten Ausgangspunkt für weitere quantitative Analysen der Thermoelektrizität im Spin-korrelierten Transportregime. Insbesondere sei darauf hingewiesen, dass die experimentelle Untersuchung der Thermokraft von Quantenpunktstrukturen, wie sie hier verwendet wurden, den Entropietransport und die Entropieerzeugung in Bezug zu Ein-Bit-Rechenoperationen setzen. Fragestellungen dieser Art sind von fundamentalem physikalischen Interesse aufgrund ihrer engen Verknüpfung mit der Frage nach dem minimalen Energieaufwand, der eine Kommunikation ermöglicht. Dieses Problem wird häufig mittels des so genannten Maxwell'schen Dämon diskutiert und hinterfragt in ihrem Ursprung den zweiten Hauptsatz der Thermodynamik. KW - Quantenpunkt KW - Thermokraft KW - Thermoelektrizität KW - Wärmeübertragung KW - Coulomb-Blockade KW - Resonanz-Tunneleffekt KW - Kondo-Effekt KW - Magnetowiderstand KW - Einzelelektronentransistor KW - Spinentropie KW - mesoskopisch KW - Quantentransport KW - single electron transistor KW - SET KW - thermopower KW - spin entropy KW - heat transfer KW - mesoscopic Y1 - 2007 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26699 ER - TY - THES A1 - Kießling, Tobias T1 - Symmetry and Optical Anisotropy in CdSe/ZnSe Quantum Dots N2 - Halbleiter Quantenpunkte (QDs) erregen immenses Interesse sowohl in der Grundlagen- als auch der anwendungsorientierten Forschung, was sich maßgeblich aus ihrer möglichen Nutzung als Fundamentalbausteine in neuartigen, physikalisch nicht-klassischen Bauelementen ergibt, darunter die Nutzung von QDs als gezielt ansteuerbare Lichtquellen zur Erzeugung einzelner Paare polarisationsverschränkter Photonen, was einen Kernbaustein in den intensiv erforschten optischen Quantenkryptographiekonzepten darstellt. Ein goßes Hindernis stellen hierbei die in allen aktuell verfügbaren QDs intrinsisch vorhandenen, ausgeprägten Asymmetrien dar. Diese sind eine Begleiterscheinung der selbstorganisierten Wachstumsmethoden der QDs und sie treten in verschiedenen Gestalten, wie Formasymmetrie oder inhomogenen Verspannungsverhältnissen innerhalb der QDs, auf. Im Gegenzug verursachen jene Asymmetrien deutliche Anisotropien in den optischen Eigenschaften der QDs, wodurch das optische Ansprechverhalten klassisch beschreibbar wird. Aus Sicht der anwendungsorientierten Forschung stehen Asymmetrien daher im Ruf ungewollte Nebeneffekte zu sein und es wird mit großem Aufwand daran geforscht, diese unter Kontrolle zu bringen. Für die Grundlagenforschung sind anisotrope QDs jedoch ein interessantes Modellsystem, da an ihnen fundamentale Quantenphysik beobachtbar ist, wobei anders als in Atomen die einschnürenden Potentiale nicht zwangsläufig zentralsymmetrisch sein müssen. Auf der Basis winkel- und polarisationsaufgelöster Photolumineszenzuntersuchungen (PL) wird die Anisotropie des linearen Polarisationsgrades in der Lumineszenzstrahlung (kurz: optische Anisotropie) der an CdSe/ZnSe-QDs gebundenen Exzitonen untersucht. Es wird gezeigt, dass die Elektron-Loch Austauschwechselwirkung in asymmetrischen QDs zu einer effektiven Umwandlung linearer in zirkulare Polarisationsanteile und umgekehrt führt. Die experimentellen Befunde lassen sich erfolgreich im Rahmen eines Exziton-Pseudospinformalismus, der auf der durch die Austauschwechselwirkung induzierten Feinstruktur der hellen Exzitonzustände basiert, beschreiben. Dies legt nahe, dass QDs funktionelle Bauelemente in hochintegrierten rein optischen Architekturen jenseits der viel diskutierten nichtklassischen Konzepte darstellen können, insbesondere als optische Polarisationskonverter und/oder -modulatoren. Weiterhin wird der Exziton-Pseudospinformalismus in Untersuchungen zur optischen Ausrichtung in QDs genutzt und gezeigt, wie so die anders nicht direkt messbare Symmetrieverteilung eines Ensembles von QDs detektiert werden kann. Diese Messungen stellen ein wertvolles Bindeglied zwischen optischen und strukturellen Untersuchungen dar, da sie einen direkten experimentellen Zugang zum mit topologischen Methoden nicht einsehbaren Anordnungsverhalten eingekapselter QDs liefern. Abschließend wird die optische Anisotropie unter Anlegung eines Magnetfeldes in der QD-Ebene untersucht. Dabei wird beobachtet, dass die Achse der linearen Polarisation der Lumineszenzstrahlung entweder entgegengesetzt zur Magnetfeldrichtung in der Probenebene rotiert oder fest entlang einer gegebenen kristallographischen Achse orientiert ist. Eine qualitative Auswertung der Ergebnisse auf der Basis des exzitonischen Pseudospin-Hamiltonian belegt, dass diese Polarisationsanteile durch isotrope und anisotrope Beiträge des Schwerloch Zeeman Terms begründet werden, wobei die anisotropen Anteile für ein kritisches Magnetfeld von B=0, 4 T gerade die forminduzierten uni-axialen Polarisationsanteile kompensieren, so dass ein optisches Verhalten resultiert, das man für hochsymmetrische QDs erwarten würde. Zur quantitativen Beschreibung wurde der vollständige k.p-Hamiltonianin der Basis der Schwerlochexzitonzustände numerisch ausgewertet und damit die optische Polarisation als Funktion der Magnetfeldstärke und -orientierung berechnet. Die Modellrechnungen stimmen mit die gemessenen Daten im Rahmen der experimentellen Unsicherheit mit einem jeweils probenspezifischen Parametersatz quantitativ überein. Dabei wird gezeigt, dass ein Ensemble von QDs ein optisches Signal, das man für hochsymmetrisches QDs erwarten würde, erzeugen kann ohne dass eine Symmetrisierung der hellen Exzitonzustände stattfindet, wie sie für nicht-klassische Anwednungen notwendig ist. Daraus ergibt sich, dass Konzepte, die Magnetfelder in der Probenebene zur Symmetrisierung des optischen Signals nutzen, mindestens die vier stark durchmischten Schwerlochexzitonzusände berücksichtigen müssen und eine Beschreibung, die nur die beiden hellen Exzitonzustände in Abwesenheit magnetischer Felder beinhaltet, zu kurz greift. Für die kontrovers geführte Diskussion bezüglich aktueller experimenteller Studien zur Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen in asymmetrischen QDs ist daher zu verstehen, dass von solch einer vereinfachten Beschreibung nicht a priori erwartet werden kann, verlässliche Ergebnisse in Bezug auf exzitonische Bellzustände zu erzeugen. N2 - Semiconductor Quantum Dots (QDs) have been attracting immense interest over the last decade from both basic and application-orientated research because of their envisioned use as fundamental building blocks in non-classical device architectures. Their presumable ease of integration into existing semiconductor technology has bought them the reputation of being cost-efficiently scalable and renders them a place among the top candidates in a wide range of proposed quantum logic and quantum information processing schemes. These include the highly acclaimed use of QD as triggered sources of single pairs of entangled photons, which is a key ingredient of most of the intensivly investigated optical quantum cryptography operations. A big obstacle towards these goals are the pronounced asymmetries that are intrinsically present in all currently availabe semiconductor QD systems. They are a natural by-product that stems from the employed self-assembled growth methods and manifest in various forms such as shape-asymmetry, inhomogeneous strain distribution within the QD and concomittant piezo-elecric fields. These asymmetries in return give rise to distinct anisotropies in the optical properties of QDs, which in fact render their optical response classic. For device oriented research these anisotropies are therefore typically considered unwanted and actively researched to be controlled. They are, however, interesting from a fundamental point of view, as anisotropic QDs basically provide a testbed system for fundamental atom-like quantum physics with non-centrosymmetric potentials. As shall be shown in the current work, this gives rise to novel and interesting physics in its own right. Employing photoluminescence spectroscopy (PL) we investigate the optical anisotropy of the radiative recombination of excitons confined to CdSe/ZnSe QDs. This is done by angle-dependent polarization-resolved PL. We demonstrate experimentally that the electron-hole exchange interaction in asymmetric QDs gives rise to an effective conversion of the optical polarization from linear to circular and vice versa. The experiment is succesfully modeled in the frame of an exciton pseudospin-formalism that is based on the exchange induced finestructure splitting of the radiative excitonic states and unambiguously proves that the observed polarization conversion is the continuous-wave equivalent to quantum beats between the exchange split states in the time domain. These results indicate that QDs may offer extended functionality beyond non-classical light sources in highly integrated all-optical device schemes, such as polarization converters or modulators. In a further extension we apply the exciton pseudospin-formalism to optical alignment studies and demonstrate how these can be used to directly measure the otherwise hidden symmetry distribution over an ensemble of QDs. This kind of measurement may be used on future optical studies in order to link optical data more directly to structural investigations, as it yields valuable information on capped QDs that cannot be looked at directly by topological methods. In the last part of this work we study the influence of an in-plane magnetic field on the optical anisotropy. We find that the optical axis of the linear polarization component of the photoluminescence signal either rotates in the opposite direction to that of the magnetic field or remains fixed to a given crystalline direction. A qualitative theoretical analysis based on the exciton pseudospin Hamiltonian unambiguously demonstrates that these effects are induced by isotropic and anisotropic contributions to the heavy-hole Zeeman term, respectively. The latter is shown to be compensated by a built-in uniaxial anisotropy in a magnetic field B=0.4 T, resulting in an optical response that would be expected for highly symmetric QDs. For a comprehensive quantitative analysis the full heavy-hole exciton k.p-Hamiltonian is numerically calculated and the resulting optical polarization is modeled. The model is able to quantitatively describe all experimental results using a single set of parameters. From this model it is explicitly seen that a optical response characteristic for high symmetry QDs may be obtained from an ensemble of asymmetric QDs without a crossing of the zero-field bright exciton states, which was required for application of QDs in non-classical light sources. It is clearly demonstrated that any scheme using in-plane magnetic fields to symmetrize the optical response has to take into account at least four optically active states instead of the two observed in the absence of magnetic fields. These findings may explain some of the major disagreement on recent entanglement studies in asymmetric QDs, as models that do not take the above result into account cannot be a priori expected to provide reliable results on excitonic Bell states. KW - Quantenpunkt KW - Cadmiumselenid KW - Wide-gap-Halbleiter KW - Zinkselenid KW - Optische Anisotropie KW - Symmetrie KW - Optik KW - Austauschaufspaltung KW - optical polarization conversion Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-40683 ER - TY - THES A1 - Maier, Florian C. T1 - Spectromicroscopic characterisation of the formation of complex interfaces T1 - Spektromikroskopische Charakterisierung der Bildung komplexer Grenzflächen N2 - Within the framework of this thesis the mechanisms of growth and reorganisation of surfaces within the first few layers were investigated that are the basis for the fabrication of high quality thin films and interfaces. Two model systems, PTCDA/Ag(111) and CdSe/ZnSe quantum dots (QD), were chosen to study such processes in detail and to demonstrate the power and improvements of the aberration corrected spectromicroscope SMART [1] simultaneously. The measurements benefit especially from the enhanced transmission of the microscope and also from its improved resolution. SMART, the first double–aberration corrected instrument of its kind [2], provided comprehensive methods (LEEM/PEEM, μ–LEED, μ–XPS) to study in–situ and in real time the surface reorganisation and to determine morphology, local structure and local chemical composition of the resulting thin film. Complementarily, a commercial AFM [3] was used ex–situ. XPEEM and μ–XPS measurements were made possible by attaching SMART to the high flux density beamline of the soft–X–ray source BESSY–II [4]. PTCDA/Ag(111) – Growth and structure of the first two layers Although PTCDA/Ag(111) is one of the most intensely studied model systems for the growth of organic semiconductor thin films, it still offers new insights into a complex growth behaviour. This study enlightens the temperature dependant influence of morphological features as small as monatomic Ag steps on the growth process of the first two layers. At low temperatures, single Ag steps act as diffusion barriers. But interdiffusion was observed already for the 2nd layer whereas domain boundaries in the 1st PTCDA–layer persist for crystallite growth in the 2nd layer. 1st layer islands are more compact and the more dendritic development of the 2nd layer indicates reduced interaction strength between 2nd and 1st layer. These findings were explained by a model consisting of structural and potential barriers. The second part of the PTCDA study reveals a variety of phases that appears only if at least two layers are deposited. Besides the six known rotational domains of the interface system PTCDA/Ag(111) [5], a further manifold of structures was discovered. It does not only show a surprising striped image contrast, but the 2nd layer also grows in an elongated way along these so–called ’ripples’. The latter show a rather large period and were found in a wide temperature range. Additionally the μ-LEED pattern of such a domain shows a new super–superstructure as well. This phase is explained by a structural model that introduces a rotated, more relaxed domain in the 2nd layer that does not exist in the first layer. Its structural parameters are similar to those of the bulk unitcells of PTCDA. The model is confirmed by the observation of two different rotational domains that grow on top of one single ’substrate’ domain in the 1st layer. The orientations of the ripple phases fit as well to the predictions of the model. The growth direction along the ripples corresponds to the short diagonal of the super–superstructure unitcell with diamond–like shape. CdSe/ZnSe – Inverse structuring by sublimation of an α-Te cap With the second model system the formation of CdSe quantum dots (QD) from strained epi-layers was investigated. In this case the structures do not form during deposition, but rather during sublimation of the so–called ‘ignition cap’. For these pilot experiments not only the process of QD formation itself was of interest, but also the portability of the preparation and the prevention of contaminations. It was found that the α-Se is well suited for capping and the last step of the QD preparation, the sublimation of the α-Te cap, needs a sufficiently high rate in rise of temperature. Subsequently the cap, the process of desorption and the final surface with the quantum structures were investigated in detail. The cap was deposited by the MBE-group in Würzburg as an amorphous Te layer but was found to contain a variety of structures. Holes, cracks, and micro–crystallites within an α-Te matrix were identified. Sublimation of the “ignition cap” was observed in real–time. Thus the discovered cap-structures could be correlated with the newly formed features as, e.g., QDs on the bare CdSe surface. Since CdSe/ZnSe QDs prefer to form in the neighbourhood of the Te μ–crystallites, Te was found to play a major role in their formation process. Different explanations as the impact of Te as a surfactant, an enhanced mobility of adatoms or as stressor nuclei are discussed. The spectromicroscopic characterisation of the CdSe surface with QDs revealed the crystallographic directions. An increased Cd signal of the film was found at positions of former holes. Several possibilities as segregation or surface termination are reviewed, that might explain this slight Cd variation. Therewith, an important step to a detailed understanding of the complex reorganisation process in coating systems could be achieved. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden der Schicht– und Grenzflächenpräparation zu Grunde liegende Wachstums– und Reorganisationsmechanismen anhand von zwei Modellsystemen in–situ untersucht. Diese waren auch geeignet, das Potential von SMART [1, 2], dem ersten doppelt aberrationskorrigierten, niederenergetischen Elektronen-Spektromikroskop, in seiner weiter optimierten Version zu demonstrieren. Dabei wurde besonders von der gesteigerten Transmission des Mikroskops, aber auch von der verbesserten Auflösung durch die Aberrationskorrektur profitiert. SMART erlaubt nicht nur Messungen unter UHV–Bedingungen, sondern auch in Echtzeit, wobei zwischen einer Reihe von Methoden (LEEM/PEEM, μ–LEED, μ–XPS) kurzfristig und in–situ gewechselt werden kann. Ergänzt wurden die Messungen mit Hilfe eines kommerziellen AFM [3]. Erst die Installation von SMART an einem Strahlrohr von BESSY–II [4] mit hoher Flussdichte im Bereich der weichen Röntgenstrahlung ermöglichte die XPEEM– und μ–XPS–Messungen. PTCDA/Ag(111) – Wachstum und Struktur der ersten beiden Lagen Das ausgiebig untersuchte Modellsystem PTCDA/Ag(111) sorgt nach wie vor für Überraschungen. So konnte bei den vorgestellten Untersuchungen der Einfluss der Morphologie auf den Wachstumsprozess der ersten beiden Lagen detailliert beobachtet werden. Monoatomare Ag–Stufen fungieren dabei als T–abhängige Diffusionsbarrieren für die PTCDA–Moleküle in der ersten Lage. Hingegen ist die Diffusion von Molekülen der zweiten Lage über Domänengrenzen der ersten Lage hinweg leicht möglich, wenngleich PTCDA–Domänengrenzen der ersten ML auch für Kristallite in der zweiten Lage begrenzend sind. Das unterschiedliche Domänenwachstumsverhalten wird dadurch erklärt, dass die Wechselwirkungsstärke zwischen zweiter und erster Lage gegenüber der zwischen erster Lage und Ag(111) reduziert ist und dass benachbarte Domänen unterschiedliche Struktur aufweisen. Ein zweiter Teilaspekt beleuchtet den Polymorphismus der zweiten Lage PTCDA auf Ag(111). Neuartige Domänen zeigen nicht nur einen ungewöhnlichen, linear variierenden Kontrast, sondern auch anisotropes Wachstum in einem weiten Temperaturbereich, bevorzugt entlang der sogenannten ’Ripple’. Mit μ–LEED wurde die neue kristallographische Über–Überstruktur charakterisiert. Zudem wurden in Dunkelfeld-LEEM zwei unterschiedliche Rotationsdomänen auf einer einzelnen Substratdomäne beobachtet. Die Abmessungen der Einheitszelle der Moleküle in der zweiten Lage ähneln denen der ersten Lage, sind aber gegenüber diesen um unerwartete 75° gedreht. Zur Erklärung dieser Beobachtungen wird ein Strukturmodell vorgeschlagen, das aus zwei unterschiedlichen und daher verspannt gestapelten PTCDA–Domänen besteht. Derartige Domänen wachsen bevorzugt entlang der „Ripples“ und damit entlang der kurzen Diagonalen der vorgeschlagenen Über-Überstruktur auf. Die vorhergesagten Orientierungen der „Ripples“ wurden ebenfalls nachgewiesen. Der linienförmige Kontrast in der zweiten Lage wird durch eine Oszillation des Lagenabstandes erklärt. CdSe/ZnSe – Rückwirkende Strukturbildung durch Sublimation einer α–Te-Deckschicht Weiterhin wurde die Bildung von CdSe-Quantenpunkten (QD) aus verspannten CdSe/ZnSe(001)-Schichten untersucht, die sich bei Sublimation der Te-Schicht reorganisieren. In Pilotexperimenten mit einem Spektromikroskop an CdSe/ZnSe-Heterostrukturen wurden sowohl der Bildungsprozess der Quantenstrukturen selbst detailliert untersucht, als auch die Tauglichkeit des Kontaminationsschutzes sorgfältig verifiziert. Die in-situ Sublimation der mikromorphen Te-Deckschicht, Auslöser für die QD-Bildung, erfordert ausreichend hohe Heizraten. Schrittweise wurden die Deckschicht, der Desorptionsprozess und die resultierende Oberfläche mit den Quantenstrukturen unter die Lupe genommen. Die als α-Te abgeschiedene Kappe weist eine Vielzahl von Strukturen auf, welche als Löcher, Risse und Mikrokristallite in einer α-Te Matrix identifiziert und charakterisiert wurden. Durch die Echtzeitbeobachtung des Desorptionsprozesses konnten die Positionen der Strukturen in der Kappe mit den zurückbleibenden bzw. neu entstehenden Strukturen wie den Quantenpunkten korreliert werden. Aus der relativen Anordnung der Strukturen wird gefolgert, dass die Präsenz von Tellur bei der Bildung der Quantenpunkte eine wichtige Rolle spielt. Verschiedene Erklärungsansätze wie zum Beispiel die Wirkung als „Surfactant“, Erhöhung der Diffusion und spannungsinduzierte Nukleation werden diskutiert. Die LEED-Charakterisierung der QD-besetzten CdSe-Oberfläche erlaubt die Korrelation mit den kristallographischen Richtungen des Substrats. Das XPEEM-signal weist auf Cd–Segregation unter den Löchern hin, lässt aber auch die Deutung als Cd-terminierte Oberflächenrekonstruktion zu. Damit ist ein erster, wichtiger Schritt zur detaillierten Aufklärung des Reorganisationsprozesses des komplexen Schichtsystems bei der Bildung von selbstorganisierten Quantenpunkten gelungen. KW - Halbleiterschicht KW - Wachstumsprozess KW - Spektroskopie KW - Mikroskopische Technik KW - Perylendianhydrid KW - Silber KW - Quantenpunkt KW - Cadmiumselenid KW - Oberflächenanalyse KW - Röntgenspektroskopie KW - Elektronenmikroskopie KW - Semiconductor KW - organic KW - PTCDA KW - Ag(111) KW - anorganic KW - quantum dot KW - CdSe KW - ZnSe KW - CdTe KW - Spectromicroscopy KW - LEEM KW - XPEEM KW - LEED KW - XPS Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-65062 ER - TY - THES A1 - Dengel, Radu-Gabriel T1 - Fabrication of magnetic artificial atoms T1 - Herstellung künstlicher Atome mit magnetischen Eigenschaften N2 - This thesis presents the detailed development of the fabrication process and the first observations of artificial magnetic atoms from the II-VI diluted magnetic semiconductor alloy (Zn,Cd,Be,Mn)Se. In order to manufacture the vertical quantum dot device which exhibits artificial atom behavior a number of development steps are conducted. First, the II-VI heterostructure is adjusted for the linear transport regime. Second, state of the art vertical quantum dot fabrication techniques in the III-V material system are investigated regarding their portability to the II-VI heterostructure. And third, new approaches to the fabrication process are developed, taking into account the complexity of the heterostructure and its physical properties. Finally a multi-step fabrication process is presented, which is built up from electron beam and optical lithography, dry and wet etching and insulator deposition. This process allows for the processing of pillars with diameters down to 200 nm with an insulating dielectric and gate. Preliminary transport data on the fabricated vertical quantum dots are presendted confirming the magnetic nature of the resulting artificial atoms. N2 - Die Fabrikation und Erforschung künstlicher Atome ist hinsichtlich ihres physikalischen Verständnisses und ihrer Herstellungstechnologie weit fortgeschritten. Diese werden vorwiegend in lateralen oder vertikalen Quantenpunkten (QDots) aus dem III-V Materialsystem erzeugt. Allerdings ist es derzeit nicht möglich, künstliche Atome mit ausgeprägten magnetischen Eigenschaften herzustellen, um diese zu untersuchen. Diese Arbeit präsentiert die Punkt-für-Punkt-Entwicklung der Herstellungstechnologie sowie erste experimentelle Beobachtungen von künstlichen magnetischen Atomen aus dem II-VI verdünnt magnetischen Halbleitermaterialsystem (Zn,Cd,Be,Mn)Se. Das der Entwicklung zugrunde liegende elektronische Bauelement ist eine resonante Tunneldiode (RTD) aus dem II-VI Halbleitermaterialsystem, die früher bereits entwickelt wurde. ... KW - Zwei-Sechs-Halbleiter KW - Quantenpunkt KW - Magnetische Eigenschaft KW - quantum dot KW - Giant Zeeman splitting KW - electron beam lithography KW - dry etching KW - diluted magnetic semiconductor KW - II-VI KW - RTD KW - heterostructure KW - insulator KW - artificial atom KW - fabrication KW - transport data Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-103162 ER - TY - THES A1 - Thierschmann, Holger T1 - Heat Conversion in Quantum Dot Systems T1 - Wärmeumwandlung in Quantenpunktsystemen N2 - This thesis treats the thermopower and other thermal effects in single quantum dots (QD) and quantum dot systems. It contributes new experimental results to the broad and active field of research on thermoelectrics in low dimensional systems. The thermopower experiments discussed in this work focus on QDs which exhibit a net spin and on tunnel-coupled double QDs (DQD). Furthermore, experiments are presented which address the realization of a QD device which extracts thermal energy from a heat reservoir and converts it into a directed charge current in a novel way. The samples used for these investigations have been fabricated from GaAs/AlGaAs heterostructures which contain a two dimensional electron gas. Using optical and electron beam lithography, the devices have been realized by means of the top-gate technology. All experiments have been performed at low temperature. In order to create a controllable temperature difference in the samples the current heating technique has been used. These experimental basics as well as fundamentals of electric and thermoelectric transport are introduced in Part I of this thesis. The experiments on the thermopower of a single QD are described in Part II. Essentially, they deal with the problem of how a single spin situated on a QD influences the thermoelectric properties of the system. In this context, the Kondo-effect plays a crucial role. Generally, the Kondo effect is the result of a many-body state which arises from an antiferromagnetic coupling of a magnetic impurity with the surrounding conduction electrons. Here, the magnetic impurity is represented by a QD which is occupied with an odd number of electrons so that it exhibits a net spin. For the first time the thermopower of a Kondo-QD has been studied systematically as a function of two parameters, namely the QD coupling energy and the sample temperature. Both parameters are crucial quantities for Kondo-physics to be observed. Based on these data, it is shown that the thermopower line shape as a function of QD energy is mainly determined by two competing contributions: On the one hand by the enhanced density of states around the Fermi level due to Kondo-correlations and on the other hand by thermopower contributions from the Coulomb resonances. Furthermore, the experiments confirm theoretical predictions which claim that the spectral DOS arising from Kondo-correlations shifts away from the Fermi level for those QD level configurations which are not electron-hole symmetric. Comparison with model calculations by T. Costi and V. Zlatic [Phys. Rev. B 81, 235127 (2010)] shows qualitative and partly even quantitative agreement. A finite thermovoltage at the center of the Kondo-region, which occurred in previous investigations, is also observed in the experiments presented here. It is not covered by the current theory of the Kondo effect. The dependence of this signal on temperature, coupling energy and magnetic field, which differ from non-Kondo regions, is analyzed. In order to clarify the physics behind this phenomenon further studies are desirable. Furthermore, it is shown by variation of the QD coupling energy over a wide range that Kondo-correlations can be detected in the thermopower even in the regime of very weak coupling. In contrast, no Kondo signatures are visible in the conductance in this energy range. It is found that in the limit of weak coupling the Kondo effect causes the thermopower to exhibit a diminished amplitude in close vicinity of a conductance resonance. Subsequent filling of spin-degenerate states then leads to a thermopower amplitude modulation (odd-even-effect). Although this effect had been observed in previous studies, no connection to Kondo physics had been established in order to explain the observations. Hence, the experiments on a single QD presented in this thesis provide unique insight into the complex interplay of different transport mechanisms in a spin-correlated QD. Moreover, the results confirm the potential of thermopower measurements as a highly sensitive tool to probe Kondo-correlations. In Part III thermal effects are investigated in systems which contain two coupled QDs. Such QD-systems are particularly interesting with respect to thermoelectric applications: Many proposals utilize the extremely sharp energy filtering properties of such coupled QDs and also different kinds of inter dot coupling to construct novel and highly efficient thermoelectric devices. In the present work, thermopower characterizations are performed on a tunnel-coupled DQD for the first time. The key result of these investigations is the thermopower stability diagram. Here it is found, that in such a system maximal thermopower is generated in the vicinity of the so-called triple points (TP) at which three charge states of the DQD are degenerate. Along the axis of total energy, which connects two adjacent TP, a typical thermopower line shape is observed. It is explained and modeled within an intuitive picture that assumes two transport channels across the DQD, representing the TP. For those regions which are far away from the TP, the thermopower turns out to be very sensitive to the relative configuration of the QD energies. The conductance and thermopower data are well reproduced within a model that assumes transport via molecular states. Integration of both models into one then allows model calculations for a complete stability cell in conductance and thermopower to be done. Furthermore, experiments on two capacitively coupled QDs are presented. In these studies the focus lies on testing the feasibility of such systems for the manipulation and generation of charge currents from thermal energy. In a series of experiments it is shown that such a system of QDs can be utilized to increase or decrease a current flowing between two electron reservoirs by varying the temperature in a third reservoir. This effect is based on the cross-correlation of occupation fluctuations of the individual QDs. These are positive for certain QD energy level configurations and negative for others, which increases or decreases the charge current in the experiments, respectively. In the stability diagram this is manifested in a characteristic clover leaf shaped structure of positive and negative current changes in vicinity of the TP. All main experimental results are reproduced qualitatively in simple model calculations. Due to the close analogy between electrical and thermal conductance of a QD, this effect of thermal switching can, in principle, also be used to built a thermal transistor. Finally, it is shown that a system consisting of two Coulomb-coupled QDs, which couple a hot electron reservoir electrostatically to two cold electron reservoirs, can be utilized as a novel device which extracts heat from its environment and converts it into a directed charge current. The idea of this heat-to-current converter (HCC) was first proposed by R. Sánchez and M. Büttiker [Phys. Rev. B 83, 085428 (2011)]. It is not only characterized by the novelty of its working principle but also by the fact, that it decouples the directions of charge current and energy flow. In the experiments presented here, such HCC-currents are identified unambiguously: For certain QD-level configurations an electric current between the two cold reservoirs is observed if the temperature in the third reservoir is increased. The direction of this current is shown to be independent of an external voltage. In contrast, the direction of the current exhibits a characteristic dependence on the tunneling coefficients of the QDs, as predicted by theory: By adjusting the thickness and the shape of the respective tunnel junctions, a charge current can be generated between two cold reservoirs, and it can even be inverted. The experimental observations are quantitatively reproduced by model calculations by R. Sánchez and B. Sothmann. Thus, the results represent direct evidence for the existence of HCC-currents. Due to the novelty of the working principle of the HCC and its relevance from a fundamental scientific point of view, the results presented here are an important step towards energy harvesting devices at the nano scale. N2 - Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Thermokraft und anderen thermischen Effekten in einzelnen Quantenpunkten (QP) und Quantenpunktsystemen. Sie liefert durch neue experimentelle Ergebnisse einen Beitrag zu dem breiten und besonders in jüngster Zeit stark beachteten Themenkomplex der Thermoelektrik in niedrigdimensionalen Systemen. Im Fokus stehen hier die Thermokraft von spin-besetzten QP und tunnelgekoppelten Doppelquantenpunkten (DQP) sowie die Realisierung von neuartigen W\ärmemaschinen mit Hilfe von QP-Systemen. Die für diese Untersuchungen verwendeten Proben wurden mit Hilfe der sogenannten split-gate Technologie lithographisch in einem zweidimensionalen Elektronengas innerhalb des Halbleiterschichtsystems GaAs/AlGaAs realisiert. Sämtliche Experimente wurden bei tiefen Systemtemperaturen durchgeführt. Zur kontrollierten Erzeugung einer Temperaturdifferenz wurde die sogenannte Stromheiztechnik verwendet. Diese experimentellen Grundlagen sowie allgemeine Hintergründe zur Physik von elektrischem und thermoelektrischem Transport werden im Gundlagenteil, Teil I, behandelt. Die Thermokraftexperimente an einzelnen QP sind in Teil II dieser Arbeit beschrieben. Sie befassen sich im Kern mit der Frage, auf welche Art einzelne Spins in einem QP die Thermokraft des Systems beeinflussen. In diesem Zusammenhang ist der Kondoeffekt von zentraler Bedeutung. Der Kondoeffekt resultiert allgemein aus einem Vielteilchenzustand, der durch die antiferromagnetische Kopplung einer magnetischen Verunreinigung mit Leitungselektronen der angrenzenden Reservoire hervorgerufen wird. Die magnetische Verunreinigung wird hier durch einen QP dargestellt, der Aufgrund einer ungeraden Besetzungszahl von Elektronenspins ein magnetisches Moment besitzt. In den präsentierten Experimenten wird erstmals systematisch der Verlauf der Thermokraft eines Kondo-QP in Abhängigkeit von den beiden Parametern Kopplungsenergie und Systemtemperatur untersucht. Diese beiden Parameter legen im Wesentlichen die Ausprägung des Kondozustandes fest. Auf der Basis dieser Daten wird gezeigt, dass der Verlauf der Thermokraft maßgeblich von dem konkurrierenden Einfluss zweier Beiträge bestimmt wird: Einerseits der Thermokraft resultierend aus einer erhöhten Zustandsdichte nahe der Fermienergie aufgrund von Kondokorrelationen und andererseits dem Beitrag der Coulombresonanzen. Des Weiteren belegen die Experimente die theoretisch vorhergesagte Verschiebung der spektralen Zustandsdichte auf dem QP weg von der Fermienergie, und zwar für solche Energieniveaukonfigurationen, welche nicht elektron-loch-symmetrisch sind. Vergleiche mit numerischen Berechnungen von T. Costi und V. Zlatic [Phys. Rev. B 81, 235127 (2010)] zeigen qualitative und teilweise sogar quantitative Übereinstimmung. Eine im Zentrum des Kondobereiches entstehende, elektronenartige Thermospannung, wie sie bereits in früheren Untersuchungen zum Kondoeffekt beobachtet wurde, kann auch in den Experimenten hier festgestellt werden. Sie wird durch die gegenwärtige Theorie zum Kondoeffekt nicht erklärt. Die experimentell gefundenen Abhängigkeiten dieses Signals von Temperatur, Kopplungsenergie und Magnetfeld unterscheiden sich von denen in Nicht-Kondobereichen und werden analysiert. Zur Klärung des physikalischen Hintergrundes dieses Phänomens sind weiterführende Experimente wünschenswert. Durch Variation der Kopplungsenergie über einen sehr weiten Bereich wird zudem gezeigt dass sich Kondokorrelationen noch bis hin zu sehr schwacher Kopplung in der Thermokraft nachweisen lassen. In diesen Energiebereichen weist der entsprechende Leitwert keinerlei Kondosignaturen mehr auf. Für die Thermospannung bewirkt der Kondoeffekt im Grenzfall schwacher Kopplung eine Reduktion der Amplitude nahe der Coulombresonanzen. Bei regelmäßiger Auffüllung von spin-entartetn QP-Orbitalen führt dies zu einer Amplitudenmodulation (Ungerade-Gerade-Effekt), wie sie bereits in früheren Arbeiten beobachtet, dort jedoch nicht mit Kondokorrelationen in Verbindung gebracht wurde. In ihrer Summe geben die Experimente auf einzigartige Weise neue Einblicke in das komplexe Zusammenwirken verschiedener Transportmechanismen in einem spinkorrelierten QP. Sie belegen das Potenzial von Thermokraftmessungen als hochsensitives Instrument zur Erforschung von Kondokorrelationen. In Teil III werden thermische Effekte in Systemen untersucht, welche zwei gekoppelte QP enthalten. Solche QP-Systeme sind insbesondere für thermoelektrische Anwendungen interessant: Zahlreiche Vorschläge nutzen die besonders präzisen Energiefiltereigenschaften von gekoppelten QP, aber auch unterschiedliche Arten der Kopplung zwischen den QP, zur Konzeption von neuen, hocheffizienten thermoelektrischen Bauteilen und neuartigen Wärme-Strom-Wandlern. In der vorliegenden Arbeit werden erstmalig Thermokraftmessungen an einem tunnelgekoppelten DQP in serieller Anordnung untersucht. Das zentrale Ergebnis dieser Experimente ist das Thermokraftstabilitätsdiagramm. Hier lässt sich beobachten, dass das System in der Region um die Tripelpunkte (TP), an denen drei Ladungszustände des DQP entartet sind, maximale Thermospannungen erzeugt. Entlang der Achse der Gesamtenergie wird ein charakteristischer Verlauf der Thermospannung beobachtet, der unter Annahme zweier Transportkanäle über den DQP, die TP, erklärt und modelliert werden kann. Abseits der TP zeigt sich, dass die Thermospannung höchst sensitiv auf die relative Anordnung der einzelnen QP-Energien reagiert. Eine Beschreibung des Ladungstransports durch molekülartige Zustände gibt hier die experimentellen Beobachtungen sehr gut wieder. Zusammenführung der Modelle für den Bereich nahe und fernab der TP erlaubt schliesslich die vollständige Modellierung des Stabilitätsdiagramms in Leitwert und Thermokraft. Des Weiteren werden Experimente an QP-Systemen mit zwei kapazitiv gekoppelten QP gezeigt. Hier steht die Nutzung solcher Systeme zur Manipulation oder Generation von elektrischen Strömen durch thermische Energie im Mittelpunkt. Es wird gezeigt, dass sich ein System kapazitiv gekoppelter QP eignet, den elektrischen Strom zwischen zwei Elektronenreservoiren durch Änderung der Temperatur in einem dritten Reservoir kontrolliert zu vergrössern oder zu vermindern. Der Effekt basiert dabei auf der Kreuzkorrelation der Elektronenbesetzungsfluktuation der beiden QP, welche in einigen QP-Energiekonstellationen positiv und in anderen Einstellungen negativ ist. So führt ersteres in den Experimenten bei Erhöhung der Temperatur zu einer Vergrösserung, letzters zu einer Verminderung des Stromflusses. Im Stabilitätsdiagramm erzeugt dieser Mechansimus ein charakteristisches Kleeblattmuster aus positiven und negativen Stromänderungen im Bereich der TP. Durch einfache Modellrechnungen können sämtliche experimentellen Beobachtungen qualitativ reproduziert werden. Aufgrund der Analogie zwischen Ladungstransport und Wärmetransport in einem QP ist auch eine Funktionsweise als rein thermischer Transistor denkbar. Schliesslich wird nachgewiesen, dass ein solches System aus zwei elektrostatisch wechselwirkenden QP und drei Elektronenreservoiren dazu genutzt werden kann, um auf neuartige Weise thermische Energie in einen gerichteten Ladungsstrom umzuwandeln. Das Konzept dieses Wärme-Strom-Wandlers (engl: Heat-to-Current Converter, HCC) folgt dabei einem Vorschlag von R. Sánchez und M. Büttiker [Phys. Rev. B 83, 085428 (2011)]: Es zeichnet sich nicht nur dadurch aus, dass der zugrundeliegende Mechanismus der Wärmewandlung neu ist, sondern auch dadurch, dass in diesem System die Richtungen von elektrischem Strom und Wärmestrom voneinander entkoppelt sind. In den hier präsentierten Experimenten können solche HCC-Ströme eindeutig nachgewiesen werden: Für bestimmte QP-Energiekonfigurationen wird ein elektrischer Strom zwischen den beiden kalten Reservoiren beobachtet, wenn die Temperatur in dem dritten Reservoir erhöht wird. Es wird gezeigt, dass die Richtung dieses Stroms unabhängig von einer extern angelegten Spannung ist. Die Stromrichtung läßt sich jedoch, wie durch die Theorie gefordert, durch Änderung der Tunnelkoeffizienten der QP beeinflussen. Sie kann durch Variation der Dicke und der Form der entsprechenden Tunnelbarrieren invertiert werden. Die experimentellen Beobachtungen werden durch Modellrechnungen von B. Sothmann und R. Sánchez quantitativ reproduziert. Sie sind somit ein direkter Beleg für die Existenz von HCC-Strömen. Aufgrund der Neuartigkeit des Konzepts und seiner Bedeutung für weitere thermoelektrische Anwendungen sind die hier präsentierten Ergebnisse ein wichtiger Schritt auf dem Weg hin zur Realisierung von Wärmemaschinen auf der Nanoskala. KW - Quantenpunkt KW - Thermoelektrizität KW - multi-terminal devices KW - coulomb coupled quantum dots KW - thermoelectrics KW - heat conversion KW - single electron transistor KW - Coulomb-Blockade KW - Kondo-Effekt KW - Energy Harvesting Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-133348 ER - TY - THES A1 - Herrmann, Oliver T1 - Graphene-based single-electron and hybrid devices, their lithography, and their transport properties T1 - Lithographie und Transporteigenschaften auf Graphen basierender Einzelelektronentransistoren und Hybridbauteilen N2 - This work explores three different aspects of graphene, a single-layer of carbon atoms arranged in a hexagonal lattice, with regards to its usage in future electronic devices; for instance in the context of quantum information processing. For a long time graphene was believed to be thermodynamically unstable. The discovery of this strictly two-dimensional material completed the family of carbon based structures, which had already been subject of intensive research with focus on zero-dimensional fullerenes and one-dimensional carbon nanotubes. Within only a few years of its discovery, the field of graphene related research has grown into one of today’s most diverse and prolific areas in condensed matter physics, highlighted by the award of the 2010 Nobel Prize in Physics to A.K. Geim and K. Noveselov for “their groundbreaking experiments regarding the two-dimensional material graphene”. From the point of view of an experimental physicist interested in the electronic properties of a material system, the most intriguing characteristic of graphene is found in the Dirac-like nature of its charge carriers, a peculiar fact that distinguishes graphene from all other known standard semiconductors. The dynamics of charge carriers close to zero energy are described by a linear energy dispersion relation, as opposed to a parabolic one, which can be understood as a result of the underlying lattice symmetry causing them to behave like massless relativistic particles. This fundamentally different behavior can be expected to lead to the observation of completely new phenomena or the occurrence of deviations in well-known effects. Following a brief introduction of the material system in chapter 2, we present our work studying the effect of induced superconductivity in mesoscopic graphene Josephson junctions by proximity to superconducting contacts in chapter 3. We explore the use of Nb as the superconducting material driven by the lack of high critical temperature and high critical magnetic field superconductor technology in graphene devices at that time. Characterization of sputter-deposited Nb films yield a critical transition temperature of \(T_{C}\sim 8{\rm \,mK}\). A prerequisite for successful device operation is a high interface quality between graphene and the superconductor. In this context we identify the use of an Ti as interfacial layer and incorporate its use by default in our lithography process. Overall we are able to increase the interface transparency to values as high as \(85\%\). With the prospect of interesting effects in the ballistic regime we try to enhance the electronic quality of our Josephson junction devices by substrate engineering, yet with limited success. We achieve moderate charge carrier mobilities of up to \(7000{\rm \,cm^2/Vs}\) on a graphene/Boron-nitride heterostructure (fabrication details are covered in chapter 5) putting the junction in the diffusive regime (\(L_{device}