TY  - THES
A1  - Swirski, Thorben
T1  - Studies on the Effect of Gas Contaminations in Micromegas Detectors and Production of Micromegas Detectors for the New Small Wheel of the ATLAS Detector
T1  - Untersuchung des Einflusses von Gasverunreinigungen auf Micromegas Detektoren und Produktion von Micromegas Detektoren für das New Small Wheel des ATLAS Detektors
N2  - This work consists of two parts. On the one hand, it describes simulation and
measurement of the effect of contaminations of the detector gas on the performance
of particle detectors, with special focus on Micromegas detectors. On the other
hand, it includes the setup of a production site for the finalization of drift panels
which are going to be used in the ATLAS NSW. The first part augments these
two parts to give an introduction into the theoretical foundations of gaseous particle
detectors.
N2  - Diese Arbeit beinhaltet zwei Teile. Zum einen behandelt sie die Simulation und
die Messung des Effekts von Verunreinigungen des Detektorgases auf Teilchen-
detektoren, im speziellen vom Typ Micromegas. Zum anderen beinhaltet sie den
Aufbau einer Produktionsstätte zur Vollendung von Driftpaneelen, die im ATLAS
NSW Einsatz finden werden. Der erste Teil dieser Arbeit nimmt die Rolle eines
Einführungsteiles ein, der die theoretischen Grundlagen von gasgefüllten Detekto-
ren bespricht.
KW  - Gasionisationsdetektor
KW  - ATLAS <Teilchendetektor>
KW  - Micromegas
KW  - MPGD
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-246405
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schummer, Bernhard
T1  - Stabilisierung von CdS Nanopartikeln mittels Pluronic P123
T1  - Stabilization of CdS nanoparticles using Pluronic P123
N2  - Ziel dieser Arbeit war die Stabilisierung von Cadmiumsulfid CdS mit Pluronic P123, einem Polymer.
CdS ist ein Halbleiter, der zum Beispiel in der Photonik und bei optischen Anwendungen eingesetzt wird und ist deshalb äußerst interessant, da seine Bandlücke als Nanopartikel verschiebbar ist. Für die Photovoltaik ist es ein attraktives Material, da es im sichtbaren Licht absorbiert und durch die Bandlückenverschiebung effektiver absorbieren kann. Dies ist unter dem Namen Quantum Size Effekt bekannt. Als Feststoff ist CdS für einen solchen Anwendungsbereich weniger geeignet, zumal der Effekt der Bandlückenverschiebung dort nicht auftritt. Wissenschaftler bemühen sich deshalb CdS als Nanopartikeln zu stabilisieren, weil CdS in wässrigen Lösungen ein stark aggregierendes System, also stark hydrophob ist. Es wurden zwei Kriterien für die erfolgreiche Stabilisierung von CdS festgelegt. Zum einen muss das Cds homogen im Medium verteilt sein und darf nicht agglomerieren. Zum anderen, müssen die CdS Nanopartikel kleiner als 100 A sein.
In meiner Arbeit habe ich solche Partikel hergestellt und stabilisiert, d.h. verhindert, dass die Partikel weiterwachsen und gleichzeitig ihre Bandlücke verschoben wird. Die Herausforderung liegt nicht in der Herstellung, aber in der Lösung von CdS im Trägerstoff, da CdS in den meisten Flüssigkeiten nicht löslich ist und ausfällt. Die Stabilisierung in wässrigen Lösungen wurde das erste Mal durch Herrn Prof. Dr. Rempel mit Ethylendiamintetraessigsäure EDTA erfolgreich durchgeführt. Mit EDTA können jedoch nur sehr kleine Konzentrationen stabilisiert werden. Zudem können Parameter wie Größe und Geschwindigkeit der Reaktion beim Stabilisieren der CdS-Nanopartikel nicht angepasst oder beeinflusst werden. Dieses Problem ist dem, vieler medizinischer Wirkstoffe sehr ähnlich, die in hohen Konzentrationen verabreicht werden sollen, aber nicht oder nur schwer in Wasser löslich sind (Bsp. Kurkumin). Ein vielversprechender Lösungsweg ist dort, die Wirkstoffe in große Trägerpartikel (sog. Mizellen) einzuschleusen, die ihrerseits gut löslich sind. In meiner Arbeit habe ich genau diesen Ansatz für CdS verfolgt. Als Trägerpartikel/Mizelle wurde das bekannte Copolymer Pluronic P123 verwendet. Aus dieser Pluronic Produktreihe wird P123 gewählt, da es die größte Masse bei gleichzeitig höchstem Anteil von Polypropylenoxid PPO im Vergleich zur Gesamtkettenlänge hat. P123 ist ein ternäres Polyether oder Dreiblockkopolymer und wird von BASAF industriell produziert. Es besteht aus drei Böcken, dem mittlere Block Polypropylenoxid PPO und den beiden äußeren Blöcken Polyethylenoxid PEO. Der Buchstabe P steht für pastös, die ersten beiden Ziffern in P123 mit 300 multipliziert ergeben das molare Gewicht und die letzte Ziffer mit 10 multipliziert entspricht dem prozentualen Gewichtsanteil PEO. Die Bildung von Mizellen aus den P123 Molekülen kann bewusst über geringe Temperaturänderungen gesteuert werden. Bei ungefähr Raumtemperatur liegen Mizellen vor, die sich bei höheren Temperaturen von sphärischen in wurmartige Mizellen umwandeln. Oberhalb einer Konzentration von 30 Gewichtsprozent wtp bilden die Mizellen außerdem einen Flüssigkristall. Ich habe in meiner Arbeit zunächst P123 mit Hilfe von Röntgenstreuung untersucht. Anders als andere Methoden gibt Röntgenstreuung direkten Aufschluss über die Morphologie der Stoffe. Röntgenstreuung kann die Mischung von P123 mit CdS abbilden und lässt darauf schließen, ob das Ziel erreicht werden konnte, stabile CdS Nanopartikel in P123 zu binden.
Für die Stabilisierung der Nanopartikel ist es zunächst notwendig die richtigen Temperaturen für die Ausgangslösungen und gemischten Lösungen zu finden. Dazu muss P123 viel genauer untersucht werden, als der momentane Kenntnisstand in der Literatur. Zu diesem Zweck als auch für die Analyse des stabilisierten CdS habe ich ein neues Instrument am LRM entwickelt, sowie eine temperierbare Probenumgebung für Flüssigkeiten fürs Vakuum, um morphologische Eigenschaften aus Streuamplituden und -winkeln zu entschlüsseln. Diese Röntgenstreuanlage wurde konzipiert und gebaut, um auch im Labor P123 in kleinen Konzentrationen messen zu können. Röntgenkleinwinkelstreuung eignet sich besonders als Messmethode, da die Probe mit einer hohen statistischen Relevanz in Flüssigkeit und in verschiedenen Konzentrationen analysiert werden kann.
Für die Konzentrationen 5, 10 und 30 wtp konnte das temperaturabhängige Verhalten von P123 präzise mit Röntgenkleinwinkelstreuung SAXS gemessen und dargestellt werden. Für 5 wtp konnten die Größen der Unimere und Mizellen bestimmt werden. Trotz der nicht vorhandenen Absolutkalibration für diese Konzentration konnten dank des neu eingeführten Parameters kappa eine Dehydrierung der Mizellen mit steigender Temperatur abgeschätzt, sowie eine Hysterese zwischen dem Heizen und Abkühlen festgestellt werden. Für die Konzentration von 10 wtp wurden kleinere Temperaturschritte gewählt und die Messungen zusätzlich absolut kalibriert. Es wurden die Größen und Streulängendichten SLD der Unimere und Mizellen präzise bestimmt und ein vollständiges Form-Phasendiagramm erstellt. Auch für diese Konzentration konnte eine Hysterese eindeutig an der Größe, SLD und am Parameter kappa gezeigt werden, sowie eine Dehydrierung des Mizellenkerns. Dies beweist, dass der Parameter kappa geeignet ist, um bei nicht absolut kalibrierten Messungen, Aussagen über die Hydrierung und Hysterese komplexer Kern-Hülle Modelle zu machen. Für die Konzentration von 30 wtp konnte zwischen 23°C und 35°C eine FCC Struktur nachgewiesen werden. Dabei vergrößert sich die Gitterkonstante der FCC Struktur von 260 A auf 289 A in Abhängigkeit der Temperatur.
Durch das Mischen zweier Lösungen, zum einen CdCl2 und 30 wtp P123 und zum anderen Na2S und 30 wtp P123, konnte CdS erfolgreich stabilisiert werden. Mit einer Kamera wurde die Gelbfärbung der Lösung, und somit die Bildung des CdS, in Abhängigkeit der Zeit untersucht. Es konnte festgestellt werden, dass das Bilden der CdS Nanopartikel je nach Konzentration und Temperierprogramm zwischen 30 und 300 Sekunden dauert und einer logistischen Wachstumsfunktion folgt. Höhere Konzentrationen CdS bewirken einen schnelleren Anstieg der Wachstumsfunktion. Mittels UV-Vis Spektroskopie konnte gezeigt werden, dass die Bandlücke von CdS mit steigender Konzentration konstant bei 2,52 eV bleibt. Eine solche Verschiebung der Bandlücke von ungefähr 0,05 eV im Vergleich zum Festkörper, deutet auf einen CdS Partikeldurchmesser von 80A hin. Mit SAXS konnte gezeigt werden, dass sich die flüssigkristalline Struktur des P123 bei zwei verschiedenen Konzentrationen CdS, von 0,005 und 0,1 M, nicht ändert. Das CdS wird zwischen den Mizellen, also durch die Bildung des Flüssigkristalls, und im Kern der Mizelle aufgrund seiner Hydrophobizität stabilisiert. Die Anfangs definierten Kriterien für eine erfolgreiche Stabilisierung wurden erfüllt.
P123 ist ein hervorragend geeignetes Polymer, um hydrophobes CdS, sowohl durch die Bildung eines Flüssigkristalls, als auch im Kern der Mizelle zu stabilisieren.
N2  - Aim of this work was the stabilization of cadmium sulphide CdS with Pluronic P123, a polymer.
CdS is a semiconductor, which is used for photonics and for optical applications. It is highly interesting since its band gap can be shifted if it has the size of a nanoparticle. Due to this band gap shift and the fact that CdS is absorbing in the visible range, it is highly attractive material. This is known as the quantum size effect. As a solid, CdS is less interesting in this area because of the non-existing band gap shift. Scientists endeavor to stabilize CdS as a nanoparticle, since CdS is hydrophobic in aqueous solutions and thus a strongly aggregating system.
Two criteria of a successful stabilization process were set. Firstly, CdS has to be homogeneously distributed in the solution and must not aggregate. Secondly, the nanoparticles must be smaller then 100A.
During my thesis I produced such particles and stabilized them homogeneously in an aqueous solution, which meant to hinder the further growth of those nanopaticles while shifting their band gap. The challenge is not the production, but the encapsulation of CdS in a carrier, since CdS is not soluble in most solutions and precipitates. Such a stabilization in an aqueous solution was succeeded by Prof. Dr. Rempel with ethylenediaminetetraacetic acid EDTA as a stabilizer for the first time. But with EDTA only very small concentrations of CdS can be stabilized. Moreover, properties like size and reaction speed during the stabilization of the CdS nanoparticles cannot be adjusted or influenced.
This problem is also known from medical agents, which should be administered in high doses, but are not or barely soluble in water like Curcumin. A promising solution is to encapsulate these medical agents in big carrier, so-called micelles, which themselves are soluble in water. In my thesis I followed this approach for CdS.
As a carrier/micelle the well known copolymer Pluronic P123 was used. Compared to other Pluronics, P123 was chosen since it offers the biggest mass with the highest proportion of polypropylene oxide PPO compared to the total chain length. P123 is a ternary polyether and is produced industrially by BASF. It consists of three blocks, where the middle one is PPO and the outer blocks are polyethylene oxide PEO. The letter P stands for pasty while the first two numbers in P123 multiplied with 300 equal the molar mass and the last number multiplied with 10 equals the mass proportion of PEO. The formation of micelles can be triggered on purpose with a change in temperature. Micelles are present at approximately room temperature \cite{Manet2011}, which transform from spherical to worm-like micelles at higher temperatures. Above a certain concentration of 30 weight percent, the micelles will form a liquid crystal.
In my work I first examined P123 with X-ray scattering. Unlike other methods, X-ray scattering gives direct information about the morphology of the substances. X-ray scattering can also be used to study the mixture of P123 with CdS and indicates, whether the goal of encapsulate stable CdS nanoparticles in P123 could be achieved.
To stabilize the nanoparticles, it is first necessary to find the right temperatures for both the staring point and the end point of the stabilization process. For this purpose, P123 has to be examined much more precisely than the current state of knowledge in the literature. For this purpose as well as for the analysis of the stabilized CdS, I have developed a new instrument at the chair of X-ray microscopy, as well as a temperature controllable sample holder for liquids in vacuum to decipher morphological properties from scattering amplitudes and angles. This X-ray scattering system was designed and built in order to be able to measure P123 in small concentrations in the laboratory. Small-angle X-ray scattering is particularly suitable as a measurement method, since the sample can be analyzed with a high statistical relevance in liquid and in various concentrations.
For the concentrations 5, 10 and 30 wtp, the temperature-dependent behavior of P123 could be precisely measured and presented using small-angle X-ray scattering. The sizes of the unimers and micelles could be determined for 5 wtp without an absolute calibration. With a newly introduced parameter kappa, the dehydration of the micelles with increasing temperature could be estimated, despite the lack of the absolute calibration for this concentration, as well as a hysteresis between heating and cooling. Smaller temperature steps were chosen for the concentration of 10 wtp, furthermore the measurements were also absolutely calibrated. The sizes and scattering length densities SLDs of the unimers and micelles were precisely determined and a complete shape-phase diagram was created. Also for this concentration, a hysteresis was clearly shown in terms of size, SLD and the parameter kappa, as well as dehydration of the micellar nucleus. This proves that the parameter kappa is suitable for making statements about the hydrogenation and hysteresis of complex core-shell models in the case of measurements that are not absolutely calibrated. For the concentration of 30 wtp an FCC structure could be detected between 23°C and 35°C. The lattice constant of the FCC structure increases from 260 A to 289 A depending on the temperature.
By mixing two solutions, CdCl2 in a 30 wtp P123 and Na2S in 30 wtp P123, CdS could be successfully stabilized. The yellow coloration of the solution, and thus the formation of CdS, was examined as a function of time with the help of a camera. It was found that the formation of the CdS nanoparticles takes between 30 and 300 seconds, depending on the concentration and temperature protocol and follows a logistical growth function. Higher concentrations of CdS cause a more rapid increase in growth function. Using UV-Vis spectroscopy it could be shown that the band gap of CdS remains constant at 2.52 eV with increasing concentration. The shift in the band gap of approximately 0.05 eV compared to the solid state, indicates a CdS particle diameter of 80 A. With SAXS it could be shown that the liquid-crystalline structure of the P123 does not change at two different concentrations of CdS, of 0.005 and 0.1 M. The CdS is stabilized between the micelles due to the formation of the liquid crystal and in the core of the micelles due to their hydrophobicity. The initially defined criteria for successful stabilization were met.
P123 is an excellent polymer to stabilize hydrophobic CdS nanoparticles, both through the formation of a liquid crystal and in the core of the micelles.
KW  - Röntgen-Kleinwinkelstreuung
KW  - Polymere
KW  - Cadmiumsulfid
KW  - Röntgen-Weitwinkelstreuung
KW  - Nanopartikel
KW  - Stabilisierung
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-238443
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Bunzmann, Nikolai
A1  - Krugmann, Benjamin
A1  - Weissenseel, Sebastian
A1  - Kudriashova, Liudmila
A1  - Ivaniuk, Khrystyna
A1  - Stakhira, Pavlo
A1  - Cherpak, Vladyslav
A1  - Chapran, Marian
A1  - Grybauskaite‐Kaminskiene, Gintare
A1  - Grazulevicius, Juozas Vidas
A1  - Dyakonov, Vladimir
A1  - Sperlich, Andreas
T1  - Spin‐ and Voltage‐Dependent Emission from Intra‐ and Intermolecular TADF OLEDs
JF  - Advanced Electronic Materials
N2  - Organic light emitting diodes (OLEDs) based on thermally activated delayed fluorescence (TADF) utilize molecular systems with a small energy splitting between singlet and triplet states. This can either be realized in intramolecular charge transfer states of molecules with near‐orthogonal donor and acceptor moieties or in intermolecular exciplex states formed between a suitable combination of individual donor and acceptor materials. Here, 4,4′‐(9H,9′H‐[3,3′‐bicarbazole]‐9,9′‐diyl)bis(3‐(trifluoromethyl) benzonitrile) (pCNBCzoCF\(_{3}\)) is investigated, which shows intramolecular TADF but can also form exciplex states in combination with 4,4′,4′′‐tris[phenyl(m‐tolyl)amino]triphenylamine (m‐MTDATA). Orange emitting exciplex‐based OLEDs additionally generate a sky‐blue emission from the intramolecular emitter with an intensity that can be voltage‐controlled. Electroluminescence detected magnetic resonance (ELDMR) is applied to study the thermally activated spin‐dependent triplet to singlet up‐conversion in operating devices. Thereby, intermediate excited states involved in OLED operation can be investigated and the corresponding activation energy for both, intra‐ and intermolecular based TADF can be derived. Furthermore, a lower estimate is given for the extent of the triplet wavefunction to be ≥ 1.2 nm. Photoluminescence detected magnetic resonance (PLDMR) reveals the population of molecular triplets in optically excited thin films. Overall, the findings allow to draw a comprehensive picture of the spin‐dependent emission from intra‐ and intermolecular TADF OLEDs.
KW  - color tuning
KW  - exciplexes
KW  - organic light emitting diodes
KW  - spin
KW  - triplets
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-224434
VL  - 7
IS  - 3
ER  - 
TY  - THES
A1  - Elias dos Santos, Graciely
T1  - Spin-Orbit Torques and Galvanomagnetic Effects Generated by the 3D Topological Insulator HgTe
T1  - Spin-Orbit Torques und galvanomagnetische Effekte, erzeugt durch den 3D-topologischen Isolator HgTe
N2  - In meiner Dissertation beschäftigte ich mich mit der Frage, ob der 3D topologische Isolator Quecksilbertellurid (3D TI HgTe) ein geeignetes Material für Spintronik-Anwendungen ist. Wir untersuchten Spin-Bahn-Drehmomente, die auf Elektronen beim Tunneln zwischen HgTe und einem angrenzenden Ferromagneten (Permalloy) einwirken. Zunächst setzten wir die Methode der Ferromagnetresonanz (SOT-FMR) für diese Untersuchungen ein. Im ersten Teil der Dissertation werden die Leser in die mathematische Beschreibung von Spin- Bahn-Drehmomenten in einem Hybridsystem bestehend aus topologischem Isolator (TI) und Ferromagnet (FM) eingeführt. Des Weiteren werden die Probenherstellung und der Messaufbau für SOT-FMR Messungen besprochen. Unsere SOT-FMR Messungen ergaben, dass bei tiefen Temperaturen (T = 4.2 K) die Normalkomponente (bezogen auf der TI-Oberfläche) des Drehmoments groß war. Bei Raumtemperatur konnten im Signal beide Komponenten (parallel und normal zur TI-Oberfläche) beobachtet werden. Aus der Symmetrie der Mixing-Spannung (Abbildungen 3.14 und 3.15) schlossen wir, dass 3D TI HgTe ein Spin-Bahn-Drehmoment auf das Elektronensystem des Permalloys überträgt. Unsere Untersuchungen zeigten darüber hinaus, dass die Effizienz dieser Übertragung mit der anderer vorhandener topologischen Isolatoren vergleichbar ist (siehe Abb. 3.17). Abschließend wurden parasitäre Effekte bei der Abschätzung des Spin-Bahn-Drehmoments bzw. andere Interpretationen des Messsignals und seiner Komponenten (z.B., Thermospannungen) ausführlich diskutiert. Obwohl die hier gezeigten Ergebnisse vermehrt darauf hinweisen, dass der 3D TI HgTe möglicherweise effizient für die Anwendung von Spin-Drehmomenten in angrezenden Ferromagneten ist [1], wird dem Leser weiderholt klargemacht, dass parasitäre Effekte eventuelle das korrekte Schreiben und Lesen der Information in Ferromagneten verunreignigt. Diese sollten auch bei der Interpretation von publizierten Resultaten besonders hohen Spin-Bahn-Drehmomentübertragungen in der Literatur berücksichtigt werden [1–3]. Die Nachteile der SOT-FMR-Messmethode führten zu einerWeiterentwicklung unseres Messkonzepts, bei dem der Ferromagnet durch eine Spin-Valve-Struktur ersetzt wurde. In dieser Messanordnung ist der Stromfluss durch den 3D TI im Gegensatz zu den vorangegangenen Messungen bekannt und die Widerstandsänderung der Spin-Valve-Struktur kann durch den GMR-Effekt ausgelesen werden. Die Ausrichtung der Magnetisierung des Ferromagneten in den SOT-FMR-Experimenten erforderte es, ein magnetisches Feld von bis zu 300 mT parallel zur TI-Oberfläche anzulegen. Motiviert durch diesen Umstand, untersuchten wir den Einfluss eines parallelen Magnetfelds auf den Magnetowiderstand in 3D TI HgTe. Die überraschenden Resultate dieser Messungen werden im zweiten Teil der Dissertation beschrieben. Obwohl nichtmagnetisches Quecksilbertellurid untersucht wurde, oszillierte der transversale Magnetowiderstand (Rxy) mit dem Winkel � zwischen der Magnetfeldrichtung (parallel zur Oberfläche) und der elektrischen Stromflussrichtung im topologischen Isolator. Dieser Effekt ist eine typische Eigenschaft von ferromagnetischen Materialien und wird planarer Hall-Effekt (PHE) genannt[4, 5]. Magnetowiderstands- (MR-)Oszillationen wurden ebenfalls sowohl im Längswiderstand (Rxx) und im transversalen Widerstand (Rxy) über einen weiten Bereich von magnetischen Feldstärken und Ladungsträgerdichten des topologischen Isolators beobachtet. Der PHE wurde bereits zuvor in einem anderen TI-Material (Bi2−xSbxTe3) beschrieben [6]. Als physikalischer Mechanismus wurde von den Autoren Elektronenstreuung an magnetisch polarisierten Streuzentren vorgeschlagen. Wir diskutierten sowohl diesen Erklärungsansatz als auch andere Theorievorschläge in der Literatur [7, 8] kritisch. In dieser Doktorarbeit haben wir versucht, der PHE des 3D TI HgTe durch die Asymmetrie in der Bandstruktur dieses Materials zu erklären. In k.p Bandstrukturrechnungen mit einer 6-Orbital-Basis zeigten wir, dass das Zwischenspiel von Rashba- und Dresselhaus-Spin-Bahn- Wechselwirkung mit dem magnetischen Feld parallel zur TI-Oberfläche zu einer Verformung der Fermikontur des Valenzbands von 3D TI-HgTe führt, welche ihrerseits eine Anisotropie des Leitfähigkeit bedingt. Die benötigten Magnetfeldstärken in diesem Modell waren mit bis zu 40 T jedoch etwa eine Größenordnung größer als jene in unseren Experimenten. Des Weiteren lieferte eine direkte Berechnung der Zustandsdichten für Bin k I und Bin ? I bisher keine klaren Resultate. Die komplizierte Abhängigkeit der Rashba-Spin-Bahn-Kopplung für p-leitendes HgTe [9] machte es außerdem schwierig, diesen Term in die Bandstrukturrechnung zu inkludieren. Trotz umfangreicher Bemühungen, den Ursprung der galvanomagnetischen Effekte im 3D TI HgTe zu verstehen, konnte in dieser Arbeit der Mechanismus des PHE und der MR-Oszillationen nicht eindeutig bestimmt werden. Es gelang jedoch, einige aus der Literatur bekannte Theorien für den PHE und die MR-Oszillationseffekte in topologischen Isolatoren auszuschließen. Die Herausforderung, eine vollständige theoretische Beschreibung zu entwickeln, die allen experimentellen Aspekten (PHE, Gatespannungsabhängigkeit und MR-Oszillationen) gerecht wird, bleibt weiter bestehen. Abschließend möchte die Autorin ihre Hoffnung ausdrücken, den Lesern die Komplexität der Fragestellung näher gebracht zu haben und sie in die Kunst elektrischer Messungen an topologischen Isolatoren bei angelegtem parallelem Magnetfeld initiiert zu haben.
N2  - Nature shows us only the tail of the lion. But I have no doubt that the lion belongs with it even if he cannot reveal himself all at once. Albert Einstein

In my dissertation, I addressed the question of whether the 3D topological insulator mercury telluride (3D TI HgTe) is a suitable material for spintronics applications. This question was addressed by investigating the SOTs generated by the 3D TI HgTe in an adjacent ferromagnet (Permalloy) by using the ferromagnetic resonance technique (SOT-FMR).
In the first part of the dissertation, the reader was introduced to the mathematical description of the SOTs of a hybrid system consisting of a topological insulator (TI) and a ferromagnet (FM). Furthermore, the sample preparation and the measurement setup for the SOT-FMR measurements were discussed. Our SOT-FMR measurements showed that at low temperatures (T = 4.2 K) the out-of-plane component of the torque is dominant. At room temperature, both in-plane and out-of-plane components of the torque could be observed. From the symmetry of the mixing voltage (Figs. 3.14 and 3.15) we could conclude that the 3D TI HgTe may be efficient for the generation of spin torques in the permalloy [1]. The investigations reported here showed that the SOT efficiencies generated by the 3D TI HgTe are comparable with other existent topological insulators (see Fig. 3.17). We also discussed in detail the parasitic effects (such as thermovoltages) that can contribute to the correct interpretation of the spin torque efficiencies.
Although the results reported here provide several indications that the 3D TI HgTe might be efficient in exerting spin-torques in adjacent ferromagnets [2], the reader was repeatedly made aware that parasitic effects might contaminate the correct writing and reading of the information in the ferromagnet. These effects should be taken into consideration when interpreting results in the published literature claiming high spin-orbit torque efficiencies [2–4]. The drawbacks of the SOT-FMR measurement method led to a further development of our measurement concept, in which the ferromagnet on top of the 3D TI HgTe was replaced by a
spin-valve structure. In contrast with our measurements, in this measurement setup, the current flowing through the HgTe is known and changes in the spin-valve resistance can be read via the GMR effect.
Moreover, the SOT-FMR experiments required the application of an in-plane magnetic field up to 300 mT to define the magnetization direction in the ferromagnet. Motivated by this fact, we investigated the influence of an in-plane magnetic field in the magnetoresistance of the 3D TI HgTe. The surprising results of these measurements are described in the second part of the dissertation. Although the TI studied here is non-magnetic, its transversal MR (Rxy) showed an oscillating behavior that depended on the angle between the in-plane magnetic field and the electrical current. This effect is a typical property of ferromagnetic materials and is called planar Hall effect (PHE) [5, 6]. Moreover, it was also shown that the PHE amplitude (Rxy) and the longitudinal resistance (Rxx) oscillate as a function of the in-plane magnetic field amplitude for a wide range of carrier densities of the topological insulator.
The PHE was already described in another TI material (Bi2−xSbxTe3) [7]. The authors suggested as a possible mechanism the scattering of the electron off impurities that are polarized by an in-plane magnetic field. We critically discussed this and other theoretical proposed mechanisms existent in the literature [8, 9].
In this thesis, we attempted to explain the origin of the PHE in the 3D TI HgTe by anisotropies in the band structure of this material. The k.p calculations based on 6-orbitals were able to demonstrate that an interplay between Rashba, Dresselhaus, and in-plane magnetic field deforms the Fermi contours of the camel back band of the 3D TI HgTe, which could lead to anisotropies in its conductivity. However, the magnetic fields needed to experimentally observe this effect are as
high as 40 T, i.e., one order of magnitude higher than reported in our experiments. Additionally, calculations of the DoS to assess if there is a difference in the states for Bin parallel and Bin perpendicular to the current were, so far, inconclusive. Moreover, the complicated dependence of Rashba in the p-conducting
regime of HgTe [10] makes it not straightforward the inclusion of this term in the band structure calculations.
Despite the extensive efforts to understand the origin of the galvanomagnetic effects in the 3D TI HgTe, we could not determine a clear mechanism for the origin of the PHE and the MR oscillations studied in this thesis. However, our work clarifies and excludes a few mechanisms reported in the literature as the origin of these effects in the 3D TI HgTe. The major challenge, which still needs to be overcome, is to find a model that simultaneously explains the PHE, the gate dependence, and the oscillations in the magnetoresistance of the 3D TI HgTe as a function of the in-plane magnetic field.
To conclude, the author would like to express her hope to have brought the reader closer to the complexity of the questions addressed in this thesis and to have initiated them into the art of properly conducting electrical transport measurements on topological insulators with in-plane magnetic fields.
KW  - Electrical transport
KW  - Topologischer Isolator
KW  - Spintronics
KW  - Topological Insulators
KW  - Spin-Orbit-Torque
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-247971
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Gottscholl, Andreas
A1  - Diez, Matthias
A1  - Soltamov, Victor
A1  - Kasper, Christian
A1  - Krauße, Dominik
A1  - Sperlich, Andreas
A1  - Kianinia, Mehran
A1  - Bradac, Carlo
A1  - Aharonovich, Igor
A1  - Dyakonov, Vladimir
T1  - Spin defects in hBN as promising temperature, pressure and magnetic field quantum sensors
JF  - Nature Communications
N2  - Spin defects in solid-state materials are strong candidate systems for quantum information technology and sensing applications. Here we explore in details the recently discovered negatively charged boron vacancies (V\(_B\)\(^−\)) in hexagonal boron nitride (hBN) and demonstrate their use as atomic scale sensors for temperature, magnetic fields and externally applied pressure. These applications are possible due to the high-spin triplet ground state and bright spin-dependent photoluminescence of the V\(_B\)\(^−\). Specifically, we find that the frequency shift in optically detected magnetic resonance measurements is not only sensitive to static magnetic fields, but also to temperature and pressure changes which we relate to crystal lattice parameters. We show that spin-rich hBN films are potentially applicable as intrinsic sensors in heterostructures made of functionalized 2D materials.
KW  - electronic properties and materials
KW  - qubits
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-261581
VL  - 12
IS  - 1
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Tufarelli, Tommaso
A1  - Friedrich, Daniel
A1  - Groß, Heiko
A1  - Hamm, Joachim
A1  - Hess, Ortwin
A1  - Hecht, Bert
T1  - Single quantum emitter Dicke enhancement
JF  - Physical Review Research
N2  - Coupling N identical emitters to the same field mode is a well-established method to enhance light-matter interaction. However, the resulting √N boost of the coupling strength comes at the cost of a “linearized” (effectively semiclassical) dynamics. Here, we instead demonstrate a new approach for enhancing the coupling constant of a single quantum emitter, while retaining the nonlinear character of the light-matter interaction. We consider a single quantum emitter with N nearly degenerate transitions that are collectively coupled to the same field mode. We show that in such conditions an effective Jaynes-Cummings model emerges with a boosted coupling constant of order √N. The validity and consequences of our general conclusions are analytically demonstrated for the instructive case N=2. We further observe that our system can closely match the spectral line shapes and photon autocorrelation functions typical of Jaynes-Cummings physics, proving that quantum optical nonlinearities are retained. Our findings match up very well with recent broadband plasmonic nanoresonator strong-coupling experiments and will, therefore, facilitate the control and detection of single-photon nonlinearities at ambient conditions.
KW  - Cavity quantum electrodynamics
KW  - Collective effects in quantum optics
KW  - Quantum optics with artificial atoms
KW  - Superradiance & subradiance
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-261459
VL  - 3
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Winter, Patrick M.
A1  - Andelovic, Kristina
A1  - Kampf, Thomas
A1  - Hansmann, Jan
A1  - Jakob, Peter Michael
A1  - Bauer, Wolfgang Rudolf
A1  - Zernecke, Alma
A1  - Herold, Volker
T1  - Simultaneous measurements of 3D wall shear stress and pulse wave velocity in the murine aortic arch
JF  - Journal of Cardiovascular Magnetic Resonance
N2  - Purpose

Wall shear stress (WSS) and pulse wave velocity (PWV) are important parameters to characterize blood flow in the vessel wall. Their quantification with flow-sensitive phase-contrast (PC) cardiovascular magnetic resonance (CMR), however, is time-consuming. Furthermore, the measurement of WSS requires high spatial resolution, whereas high temporal resolution is necessary for PWV measurements. For these reasons, PWV and WSS are challenging to measure in one CMR session, making it difficult to directly compare these parameters. By using a retrospective approach with a flexible reconstruction framework, we here aimed to simultaneously assess both PWV and WSS in the murine aortic arch from the same 4D flow measurement.

Methods

Flow was measured in the aortic arch of 18-week-old wildtype (n = 5) and ApoE\(^{−/−}\) mice (n = 5) with a self-navigated radial 4D-PC-CMR sequence. Retrospective data analysis was used to reconstruct the same dataset either at low spatial and high temporal resolution (PWV analysis) or high spatial and low temporal resolution (WSS analysis). To assess WSS, the aortic lumen was labeled by semi-automatically segmenting the reconstruction with high spatial resolution. WSS was determined from the spatial velocity gradients at the lumen surface. For calculation of the PWV, segmentation data was interpolated along the temporal dimension. Subsequently, PWV was quantified from the through-plane flow data using the multiple-points transit-time method. Reconstructions with varying frame rates and spatial resolutions were performed to investigate the influence of spatiotemporal resolution on the PWV and WSS quantification.

Results

4D flow measurements were conducted in an acquisition time of only 35 min. Increased peak flow and peak WSS values and lower errors in PWV estimation were observed in the reconstructions with high temporal resolution. Aortic PWV was significantly increased in ApoE\(^{−/−}\) mice compared to the control group (1.7 ± 0.2 versus 2.6 ± 0.2 m/s, p < 0.001). Mean WSS magnitude values averaged over the aortic arch were (1.17 ± 0.07) N/m\(^2\) in wildtype mice and (1.27 ± 0.10) N/m\(^2\) in ApoE\(^{−/−}\) mice.

Conclusion

The post processing algorithm using the flexible reconstruction framework developed in this study permitted quantification of global PWV and 3D-WSS in a single acquisition. The possibility to assess both parameters in only 35 min will markedly improve the analyses and information content of in vivo measurements.
KW  - 4D flow
KW  - pulse wave velocity
KW  - wall shear stress
KW  - radial
KW  - self-navigation
KW  - mouse
KW  - aortic arch
KW  - atherosclerosis
KW  - mice
KW  - flow
KW  - plaque
KW  - CMR
KW  - quantification
KW  - microscopy
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-259152
VL  - 23
IS  - 1
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Graetz, Jonas
T1  - Simulation study towards quantitative X-ray and neutron tensor tomography regarding the validity of linear approximations of dark-field anisotropy
JF  - Scientific Reports
N2  - Tensor tomography is fundamentally based on the assumption of a both anisotropic and linear contrast mechanism. While the X-ray or neutron dark-field contrast obtained with Talbot(-Lau) interferometers features the required anisotropy, a preceding detailed study of dark-field signal origination however found its specific orientation dependence to be a non-linear function of the underlying anisotropic mass distribution and its orientation, especially challenging the common assumption that dark-field signals are describable by a function over the unit sphere. Here, two approximative linear tensor models with reduced orientation dependence are investigated in a simulation study with regard to their applicability to grating based X-ray or neutron dark-field tensor tomography. By systematically simulating and reconstructing a large sample of isolated volume elements covering the full range of feasible anisotropies and orientations, direct correspondences are drawn between the respective tensors characterizing the physically based dark-field model used for signal synthesization and the mathematically motivated simplified models used for reconstruction. The anisotropy of freely rotating volume elements is thereby confirmed to be, for practical reconstruction purposes, approximable both as a function of the optical axis' orientation or as a function of the interferometer's grating orientation. The eigenvalues of the surrogate models' tensors are found to exhibit fuzzy, yet almost linear relations to those of the synthesization model. Dominant orientations are found to be recoverable with a margin of error on the order of magnitude of 1 degrees. Although the input data must adequately address the full orientation dependence of dark-field anisotropy, the present results clearly support the general feasibility of quantitative X-ray dark-field tensor tomography within an inherent yet acceptable statistical margin of uncertainty.
KW  - applied mathematics
KW  - applied physics
KW  - imaging techniques
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-261844
VL  - 11
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Kiermasch, David
A1  - Fischer, Mathias
A1  - Gil-Escrig, Lidón
A1  - Baumann, Andreas
A1  - Bolink, Henk J.
A1  - Dyakonov, Vladimir
A1  - Tvingstedt, Kristofer
T1  - Reduced Recombination Losses in Evaporated Perovskite Solar Cells by Postfabrication Treatment
JF  - Solar RRL
N2  - The photovoltaic perovskite research community has now developed a large set of tools and techniques to improve the power conversion efficiency (PCE). One such arcane trick is to allow the finished devices to dwell in time, and the PCE often improves. Herein, a mild postannealing procedure is implemented on coevaporated perovskite solar cells confirming a substantial PCE improvement, mainly attributed to an increased open-circuit voltage (V\(_{OC}\)). From a V\(_{OC}\) of around 1.11 V directly after preparation, the voltage improves to more than 1.18 V by temporal and thermal annealing. To clarify the origin of this annealing effect, an in-depth device experimental and simulation characterization is conducted. A simultaneous reduction of the dark saturation current, the ideality factor (n\(_{id}\)), and the leakage current is revealed, signifying a substantial impact of the postannealing procedure on recombination losses. To investigate the carrier dynamics in more detail, a set of transient optoelectrical methods is first evaluated, ascertaining that the bulk carrier lifetime is increased with device annealing. Second, a drift-diffusion simulation is used, confirming that the beneficial effect of the annealing has its origin in effective bulk trap passivation that accordingly leads to a reduction of Shockley–Read–Hall recombination rates.
KW  - defects
KW  - heating
KW  - lifetimes
KW  - passivation
KW  - perovskite solar cells
KW  - recombination
KW  - Shockley–Read–Hall
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-258003
VL  - 5
IS  - 11
ER  - 
TY  - THES
A1  - Ullherr, Maximilian
T1  - Optimization of Image Quality in High-Resolution X-Ray Imaging
T1  - Optimierung von Bildqualität in der hochauflösenden Röntgenbildgebung
N2  - The SNR spectra model and measurement method developed in this work yield reliable application-specific optima for image quality. This optimization can either be used to understand image quality, find out how to build a good imaging device or to (automatically) optimize the parameters of an existing setup.
SNR spectra are here defined as a fraction of power spectra instead of a product of device properties. In combination with the newly developed measurement method for this definition, a close correspondence be- tween theory and measurement is achieved. Prior approaches suffer from a focus on theoretical definitions without fully considering if the defined quantities can be measured correctly. Additionally, discrepancies between assumptions and reality are common.
The new approach is more reliable and complete, but also more difficult to evaluate and interpret. The signal power spectrum in the numerator of this fraction allows to model the image quality of different contrast mechanisms that are used in high-resolution x-ray imaging. Superposition equations derived for signal and noise enable understanding how polychromaticity (or superposition in general) affects the image quality.
For the concept of detection energy weighting, a quantitative model for how it affects im- age quality was found. It was shown that—depending on sample properties—not detecting x-ray photons can increase image quality. For optimal computational energy weighting, more general formula for the optimal weight was found. In addition to the signal strength, it includes noise and modulation transfer.
The novel method for measuring SNR spectra makes it possible to experimentally optimize image quality for different contrast mechanisms. This method uses one simple measurement to obtain a measure for im- age quality for a specific experimental setup. Comparable measurement methods typically require at least three more complex measurements, where the combination may then give a false result. SNR spectra measurements can be used to:
• Test theoretical predictions about image quality optima.
• Optimize image quality for a specific application.
• Find new mechanisms to improve image quality.
The last item reveals an important limitation of x- ray imaging in general: The achievable image quality is limited by the amount of x-ray photons interacting with the sample, not by the amount incident per detector area (see section 3.6). If the rest of the imaging geometry is fixed, moving the detector only changes the field of view, not the image quality. A practical consequence is that moving the sample closer to the x-ray source increases image quality quadratically.
The results of a SNR spectra measurement represent the image quality only on a relative scale, but very reliable. This relative scale is sufficient for an optimization problem. Physical effects are often already clearly identifiable by the shape of the functional relationship between input parameter and measurement result.
SNR spectra as a quantity are not well suited for standardization, but instead allow a reliable optimization. Not satisfying the requirements of standardization allows to use methods which have other advantages. In this case, the SNR spectra method describes the image quality for a specific application. Consequently, additional physical effects can be taken into account. Additionally, the measurement method can be used to automate the setting of optimal machine parameters.
The newly proposed image quality measure detection effectiveness is better suited for standardization or setup comparison. This quantity is very similar to measures from other publications (e.g. CNR(u)), when interpreted monochromatically. Polychromatic effects can only be modeled fully by the DE(u). The measurement processes of both are different and the DE(u) is fundamentally more reliable.
Information technology and digital data processing make it possible to determine SNR spectra from a mea- sured image series. This measurement process was designed from the ground up to use these technical capabilities. Often, information technology is only used to make processes easier and more exact. Here, the whole measurement method would be infeasible without it. As this example shows, using the capabilities of digital data processing much more extensively opens many new possibilities. Information technology can be used to extract information from measured data in ways that analog data processing simply cannot.
The original purpose of the SNR spectra optimization theory and methods was to optimize high resolution x-ray imaging only. During the course of this work, it has become clear that some of the results of this work affect x-ray imaging in general. In the future, these results could be applied to MI and NDT x-ray imaging. Future work on the same topic will also need to consider the relationship between SNR spectra or DE(u) and sufficient image quality.This question is about the minimal image quality required for a specific measurement task.
N2  - Das  in  dieser  Arbeit  entwickelte  Modell  und  die Messmethode für SNR Spektren ergeben zuverlässige anwendungsspezifische Optima für die Bildqualität. Diese Optimierung kann verwendet werden, entweder um Bildqualität zu verstehen, um herauszufinden wie ein gutes Bildgebungsgerät gebaut werden kann oder um die Parameter eines existierenden Aufbaus (automatisch) festzulegen. ...
KW  - Bildqualität
KW  - Bildgebendes Verfahren
KW  - Computertomografie
KW  - x-ray imaging
KW  - x-ray microscopy
KW  - image quality
KW  - signal to noise ratio
KW  - computed tomography
KW  - x-ray inline phase contrast
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-231171
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Opolka, Alexander
A1  - Müller, Dominik
A1  - Fella, Christian
A1  - Balles, Andreas
A1  - Mohr, Jürgen
A1  - Last, Arndt
T1  - Multi-lens array full-field X-ray microscopy
JF  - Applied Sciences
N2  - X-ray full-field microscopy at laboratory sources for photon energies above 10 keV suffers from either long exposure times or low resolution. The photon flux is mainly limited by the objectives used, having a limited numerical aperture NA. We show that this can be overcome by making use of the cone-beam illumination of laboratory sources by imaging the same field of view (FoV) several times under slightly different angles using an array of X-ray lenses. Using this technique, the exposure time can be reduced drastically without any loss in terms of resolution. A proof-of-principle is given using an existing laboratory metal-jet source at the 9.25 keV Ga K\(_α\)-line and compared to a ray-tracing simulation of the setup.
KW  - X-ray microscopy
KW  - full-field microscopy
KW  - compound refractive X-ray lenses
KW  - CRLs
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-244974
SN  - 2076-3417
VL  - 11
IS  - 16
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Ünzelmann, M.
A1  - Bentmann, H.
A1  - Figgemeier, T.
A1  - Eck, P.
A1  - Neu, J. N.
A1  - Geldiyev, B.
A1  - Diekmann, F.
A1  - Rohlf, S.
A1  - Buck, J.
A1  - Hoesch, M.
A1  - Kalläne, M.
A1  - Rossnagel, K.
A1  - Thomale, R.
A1  - Siegrist, T.
A1  - Sangiovanni, G.
A1  - Di Sante, D.
A1  - Reinert, F.
T1  - Momentum-space signatures of Berry flux monopoles in the Weyl semimetal TaAs
JF  - Nature Communications
N2  - Since the early days of Dirac flux quantization, magnetic monopoles have been sought after as a potential corollary of quantized electric charge. As opposed to magnetic monopoles embedded into the theory of electromagnetism, Weyl semimetals (WSM) exhibit Berry flux monopoles in reciprocal parameter space. As a function of crystal momentum, such monopoles locate at the crossing point of spin-polarized bands forming the Weyl cone. Here, we report momentum-resolved spectroscopic signatures of Berry flux monopoles in TaAs as a paradigmatic WSM. We carried out angle-resolved photoelectron spectroscopy at bulk-sensitive soft X-ray energies (SX-ARPES) combined with photoelectron spin detection and circular dichroism. The experiments reveal large spin- and orbital-angular-momentum (SAM and OAM) polarizations of the Weyl-fermion states, resulting from the broken crystalline inversion symmetry in TaAs. Supported by first-principles calculations, our measurements image signatures of a topologically non-trivial winding of the OAM at the Weyl nodes and unveil a chirality-dependent SAM of the Weyl bands. Our results provide directly bulk-sensitive spectroscopic support for the non-trivial band topology in the WSM TaAs, promising to have profound implications for the study of quantum-geometric effects in solids. Weyl semimetals exhibit Berry flux monopoles in momentum-space, but direct experimental evidence has remained elusive. Here, the authors reveal topologically non-trivial winding of the orbital-angular-momentum at the Weyl nodes and a chirality-dependent spin-angular-momentum of the Weyl bands, as a direct signature of the Berry flux monopoles in TaAs.
KW  - electronic properties and materials
KW  - topological insulators
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-260719
VL  - 12
IS  - 1
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Wroński, Piotr Andrzej
A1  - Wyborski, Paweł
A1  - Musiał, Anna
A1  - Podemski, Paweł
A1  - Sęk, Grzegorz
A1  - Höfling, Sven
A1  - Jabeen, Fauzia
T1  - Metamorphic Buffer Layer Platform for 1550 nm Single-Photon Sources Grown by MBE on (100) GaAs Substrate
JF  - Materials
N2  - We demonstrate single-photon emission with a low probability of multiphoton events of 5% in the C-band of telecommunication spectral range of standard silica fibers from molecular beam epitaxy grown (100)-GaAs-based structure with InAs quantum dots (QDs) on a metamorphic buffer layer. For this purpose, we propose and implement graded In content digitally alloyed InGaAs metamorphic buffer layer with maximal In content of 42% and GaAs/AlAs distributed Bragg reflector underneath to enhance the extraction efficiency of QD emission. The fundamental limit of the emission rate for the investigated structures is 0.5 GHz based on an emission lifetime of 1.95 ns determined from time-resolved photoluminescence. We prove the relevance of a proposed technology platform for the realization of non-classical light sources in the context of fiber-based quantum communication applications.
KW  - single-photon source
KW  - quantum dots
KW  - telecommunication spectral range
KW  - metamorphic buffer layer
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-246145
SN  - 1996-1944
VL  - 14
IS  - 18
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Weissenseel, Sebastian
A1  - Gottscholl, Andreas
A1  - Bönnighausen, Rebecca
A1  - Dyakonov, Vladimir
A1  - Sperlich, Andreas
T1  - Long-lived spin-polarized intermolecular exciplex states in thermally activated delayed fluorescence-based organic light-emitting diodes
JF  - Science Advances
N2  - Spin-spin interactions in organic light-emitting diodes (OLEDs) based on thermally activated delayed fluorescence (TADF) are pivotal because radiative recombination is largely determined by triplet-to-singlet conversion, also called reverse intersystem crossing (RISC). To explore the underlying process, we apply a spin-resonance spectral hole-burning technique to probe electroluminescence. We find that the triplet exciplex states in OLEDs are highly spin-polarized and show that these states can be decoupled from the heterogeneous nuclear environment as a source of spin dephasing and can even be coherently manipulated on a spin-spin relaxation time scale T-2* of 30 ns. Crucially, we obtain the characteristic triplet exciplex spin-lattice relaxation time T-1 in the range of 50 mu s, which far exceeds the RISC time. We conclude that slow spin relaxation rather than RISC is an efficiency-limiting step for intermolecular donor:acceptor systems. Finding TADF emitters with faster spin relaxation will benefit this type of TADF OLEDs.
KW  - detected magnetic-resonance
KW  - population oscillations
KW  - polaron delocalization
KW  - charge separation
KW  - hole
KW  - phosphorescence
KW  - singlet
KW  - absorption
KW  - tryptophan
KW  - emission
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-265508
VL  - 7
IS  - 47
ER  - 
TY  - JOUR
A1  - Müller, Dominik
A1  - Graetz, Jonas
A1  - Balles, Andreas
A1  - Stier, Simon
A1  - Hanke, Randolf
A1  - Fella, Christian
T1  - Laboratory-Based Nano-Computed Tomography and Examples of Its Application in the Field of Materials Research
JF  - Crystals
N2  - In a comprehensive study, we demonstrate the performance and typical application scenarios for laboratory-based nano-computed tomography in materials research on various samples. Specifically, we focus on a projection magnification system with a nano focus source. The imaging resolution is quantified with common 2D test structures and validated in 3D applications by means of the Fourier Shell Correlation. As representative application examples from nowadays material research, we show metallization processes in multilayer integrated circuits, aging in lithium battery electrodes, and volumetric of metallic sub-micrometer fillers of composites. Thus, the laboratory system provides the unique possibility to image non-destructively structures in the range of 170–190 nanometers, even for high-density materials.
KW  - nano CT
KW  - laboratory
KW  - X-ray
KW  - 3D reconstruction
KW  - instrumentation
KW  - integrated circuits
KW  - nondestructive testing
KW  - 3D X-ray microscopy
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-241048
SN  - 2073-4352
VL  - 11
IS  - 6
ER  - 
TY  - THES
A1  - Scheuermann, Julian
T1  - Interbandkaskadenlaser für Anwendungen in der Absorptionsspektroskopie
T1  - Interband cascade lasers for applications in absorption spectroscopy
N2  - Das Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung und Weiterentwicklung von Laserlichtquellen basierend auf der Interbandkaskadentechnologie in einem Wellenlängenbereich von ca. 3 bis 6 µm. Der Fokus lag dabei auf der Entwicklung von Kantenemitter-Halbleiterlasern, welche bei verschiedensten Emissionswellenlängen erfolgreich hergestellt werden konnten. Dabei wurde auf jeweilige Herausforderungen eingegangen, welche entweder durch die Herstellung selbst oder der anwendungstechnischen Zielsetzung bedingt war. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene, spektral einzelmodige Halbleiterlaser im angesprochenen Wellenlängenbereich entwickelt und hergestellt. Basierend auf dem jeweiligen Epitaxiematerial und der angestrebten Emissionswellenlänge wurden Simulationen der optischen Lasermode durchgeführt und die grundlegenden für die Herstellung notwendigen Parameter bestimmt und experimentell umgesetzt. Des Weiteren wurden die verwendeten Verfahren für den jeweiligen Herstellungsprozess angepasst und optimiert. Das umfasst die in den ersten Kapiteln beschriebenen Schritte wie optische Lithografie, Elektronenstrahllithografie, reaktives Trockenätzen und verschiedene Arten der Materialdeposition. Mit einer Emissionswellenlänge von 2,8 µm wurde beispielsweise der bislang kurzwelligste bei Raumtemperatur im Dauerstrichbetrieb betriebene einzelmodige Interbandkaskadenlaser hergestellt. Dessen Leistungsmerkmale sind mit Diodenlasern im entsprechenden Emissionsbereich vergleichbar. Somit ergänzt die Interbandkaskadentechnologie bestehende Technologien nahtlos und es ist eine lückenlose Wellenlängenabdeckung bis in den mittleren Infrarotbereich möglich. Je nach Herstellungsprozess wurde außerdem auf die verteilte Rückkopplung eingegangen und die Leistungsfähigkeit des verwendeten Metallgitterkonzeptes anhand von Messungen an spektral einzelmodigen Bauteile aufgezeigt. Es wurden aber auch die je nach Zielsetzung unterschiedlichen Herausforderungen aufgezeigt und diskutiert. Für eine Anwendung wurden spezielle Laserchips mit zwei einzelmodigen Emissionswellenlängen bei 3928 nm und 4009 nm entwickelt. Die beiden Wellenlängen sind für die Detektion von Schwefeldioxid und Schwefelwasserstoff geeignet, welche zur Überwachung und Optimierung der Schwefelgewinnung durch das Claus-Verfahren notwendig sind. Bei der Umsetzung wurden auf einzelnen Chips zwei Laseremitter in einem Abstand von 70 µm platziert und mit je einem Metallgitter versehen. Das verwendete Epitaxiematerial war so konzipiert, dass es optimal für beide Zielwellenlängen verwendet werden kann. Die geforderten Eigenschaften wurden erfüllt und die Bauteile konnten erfolgreich hergestellt werden. Die Emissionseigenschaften und das spektrale Verhalten wurde bei beiden Zielwellenlängen bestimmt. Einzeln betrachtet erfüllen beide Emitter die notwendigen Eigenschaften um für spektroskopische Anwendungen eingesetzt werden zu können. Ergänzend wurde zum einen das Abstimmverhalten der Emissionswellenlänge in Abhängigkeit der Modulationsfrequenz des Betriebsstromes untersucht und zusätzlich die thermische Abhängigkeit der Betriebsparameter beider Kanäle zueinander bestimmt. Diese Abhängigkeit ist für eine simultane Messung mit beiden Kanälen notwendig. Das Konzept mit mehreren Stegwellenleitern pro Laserchip wurde in einem weiteren Fall noch stärker ausgearbeitet. Denn je nach Komplexität eines Gasgemisches sind zur Bestimmung der einzelnen Komponenten mehr Messpunkte bzw. Wellenlängen notwendig. Im zweiten Fall ist die Analyse der Kohlenwasserstoffe Methan, Ethan, Propan, Butan, Iso-Butan, Pentan und Iso-Pentan von Interesse, welche als Hauptbestandteile von Erdgas z.B. in Erdgasaufbereitungsanlagen oder zur Bestimmung des Heizwertes analysiert werden müssen. Die genannten Kohlenwasserstoffe zeigen ein starkes Absorptionsverhalten im Wellenlängenbereich von 3,3 bis 3,5 µm. Auf dem entsprechend angepassten Interbandkaskadenmaterial wurden Bauteile mit neun Wellenleitern pro Laserchip hergestellt. Mithilfe der neun einzelmodigen Emissionskanäle konnte ein Bereich von bis zu 190 nm (21 meV, 167 cm-1) adressiert werden. Außerdem wurde der sich mit zunehmender Wellenlänge ändernde Schichtaufbau und dessen Einfluss auf die Bauteileigenschaften diskutiert. Die Leistungsdaten der langwelligsten Epitaxie waren im Vergleich deutlich schwächer. Um diesen Nachteil zu kompensieren, wurde eine spezielle Wellenleitergeometrie mit doppeltem Steg genutzt. Die Eigenschaften des Konzeptes wurden zuerst mittels Simulation untersucht und ein entsprechendes Herstellungsverfahren entwickelt. Mit der Simulation als Grundlage wurden die verschiedenen Prozessparameter über mehrere Prozessläufe iterativ optimiert und somit die Performance der Laser verbessert. Auch mit diesem Verfahren konnte ausreichende Kopplung an das Metallgitter erzielt werden. Abschließend wurden mit diesem Herstellungsverfahren einzelmodige Laser im Wellenlängenbereich von 5,9 bis über 6 Mikrometern realisiert. Diese Laser emittierten im Dauerstrichbetrieb bei einer maximalen Betriebstemperatur von -2 °C. Insgesamt wurde anhand der im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Bauteilen und de ren Charakterisierung gezeigt, dass diese die Anforderungen von TLAS Anwendungen erfüllen. Jedoch konnte nur auf einen Teil der Möglichkeiten eingegangen werden, den die Interbandkaskadentechnologie bietet, denn die angesprochenen Einsatzgebiete stellen nur einzelne grundlegende Möglichkeiten dieser Technologie mit Schwerpunkt auf laserbasierte Lichtquellen dar. Zusammenfassend kann allerdings gesagt werden, dass sich die Interbandkaskadentechnologie etabliert hat. Gerade durch die gezeigten Leistungsdaten bei den Wellenlängen um 2,9 µm, 3,4 µm und 4,0 µm im Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur wird ersichtlich, dass im Bereich der Sensorik die ICL Technologie in Bezug auf niedriger Strom- bzw. Leistungsaufnahme quasi konkurrenzlos ist. Sicherlich werden die Anwendungsgebiete in Zukunft noch vielfältiger. Denn es sind auf jeden Fall weitere Fortschritte in Richtung höherer Emissionswellenlängen, deutlich höherer Betriebstemperaturen, verbreiterte Emissionsbereiche oder gänzlich andere Bauteil Konzepte wie z.B. für Frequenzkämme bzw. Terahertz Anwendungen zu erwarten. Diese Entwicklung betrifft nicht nur den Einsatz als Lichtquelle, denn auch Interbandkaskadendetektoren bzw. Solarzellen wurden schon realisiert und werden weiterentwickelt.
N2  - The work aimed for the development and enhancement of laser sources in the wavelength range from 3 to 6 μm, based on the interband cascade technology. The focus here was to work on edge-emitting semiconductor lasers, which were successfully realized at various wavelengths. In each chapter, the respective challenges were discussed, resulting either from the fabrication process itself or from the underlying application requirements. Within the scope of this work, various spectrally single-mode semiconductor lasers were developed and fabricated within the abovementioned wavelength range. Based on the particular epitaxial material and the targeted emission wavelength, optical mode simulations were performed, the basic processing parameters were derived and later experimentally realized. Furthermore, the methods for the respective manufacturing processes were varied and optimized. This includes processing steps like optical lithography, electron lithography, reactive ion etching and various kinds of material deposition, as described in the first chapters. For example, with an emission wavelength of 2.8 μm in continuous wave mode at room temperature, we demonstrated the shortest ICL DFB emission [SWE+15]. Its performance characteristics are comparable to conventional diode lasers in the same wavelength region. Therefore, the interband cascade technology supplements existing technologies and enables gap-free wavelength coverage up to the mid infrared region. Depending on the fabrication process, the distributed feedback and the efficiency of the used metal grating approach was shown by the demonstration of various spectrally singe mode devices and their performance figures. The various challenges were highlighted in terms of their individual requirements. Customized laser chips with two single-mode emission wavelengths at 3928 nm and 4009 nm were developed for one application [SWB+17]. Both wavelengths are useful for the detection of sulfur oxide and hydrogen sulfide within the Claus process, allowing monitoring and optimization when the concentration levels of these gases are known. Both emitters were realized on single chips, with a distance of 70 μm between each other and each ridge was provided with an individual metal grating. The underlying epitaxial material was designed that it could be optimally used for both target wavelengths. Ultimately, the requirements were met and the devices were fabricated successfully. The performance figures and the spectral behavior were determined at both target wavelengths. Individually, both emitters are capable of being used in spectroscopic applications. In addition, the tuning rate of the emission wavelength depending on the current modulation frequency and the thermal crosstalk between both emitters were investigated. Knowledge of the thermal crosstalk is of interest, when both emitters are used simultaneously. The concept of multiple ridge waveguides per laser chip was further elaborated in another case. Depending on the complexity of the gas mixture, more measurement points/wavelengths are required, to determine the individual components. In a second approach, mixtures of hydrocarbons such as methane, ethane, propane, butane, isobutene, pentane and isopentane are of interest. These main components of natural gas are tracked in natural gas processing plants, for example, or used to determine the calorific value. These hydrocarbons show strong absorption features in the 3.3 to 3.5 μm wavelength range. Devices with nine emitters per chip were fabricated on the appropriately adjusted epitaxial material. These nine single mode emission channels were able to cover a range of 190 nm (21 meV, 167 cm-1). In addition, the changes of the epitaxial structure with respect to increasing emission wavelength and their influence on the device behavior are discussed. The performance data of the longest wavelength epitaxy were significantly weaker in comparison. To compensate for that drawback, a special waveguide design with a double ridge structure was used. The properties of this concept were first investigated by means of simulation and an appropriate processing route was determined. Using the simulation as a basis, the design parameters were iteratively optimized over multiple fabrication runs and the performance of the lasers was improved. With this approach, sufficient coupling of the laser mode to the metal grating was also realized. Finally, single-mode lasers in the wavelength range from 5.9 to over 6 μm were realized using the double ridge fabrication technique. These lasers were operated in continuous wave mode at a maximum operation temperature of -2 °C. Overall, the devices developed within this work and their characteristics show, that the requirements for TLAS applications are met. However, only a part of the possibilities of the interband cascade technology could be addressed, since the discussed application areas are focused on laser-based light sources. In summary, interband cascade technology has established itself. In particular, the performance data at 2.9 μm, 3.4 μm and 4.0 μm in continuous wave operation at room temperature show that the ICL technology is almost unrivaled in terms of low current/power consumption. Certainly, the areas of application will be even more diverse in the future. Further progress in terms of higher emission wavelengths, higher operation temperatures, and broadband wavelength emission can be expected. Other concepts such as frequency combs [BFS+18, SWP+17] or terahertz [VM99] emission can also be realized. This development does not only concern the light sources, also interband cascade detectors or solar cells [YTK+10, HTR+13, TK15, HLL+18, LLL+17a, LLL+17b] have already been realized and are being further developed.
KW  - Halbleiterlaser
KW  - Interbandkaskadenlaser
KW  - Absorptionsspektroskopie
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-251797
ER  - 
TY  - THES
A1  - Hammer, Sebastian Tobias
T1  - Influence of Crystal Structure on Excited States in Crystalline Organic Semiconductors
T1  - Einfluss der Kristallstruktur auf angeregte Zustände in kristallinen organischen Halbleitern
N2  - This thesis focused on the influence of the underlying crystal structure and hence, of the mutual molecular orientation, on the excited states in ordered molecular aggregates. For this purpose, two model systems have been investigated. In the prototypical donor-acceptor complex pentacene-perfluoropentacene (PEN-PFP) the optical accessibility of the charge transfer state and the possibility to fabricate highly defined interfaces by means of single crystal templates enabled a deep understanding of the spatial anisotropy of the charge transfer state formation. Transferring the obtained insights to the design of prototypical donor-acceptor devices, the importance of interface control to minimize the occurrence of charge transfer traps and thereby, to improve the device performance, could be demonstrated. The use of zinc phthalocyanine (ZnPc) allowed for the examination of the influence of molecular packing on the excited electronic states without a change in molecular species by virtue of its inherent polymorphism. Combining structural investigations, optical absorption and emission spectroscopy, as well as Franck-Condon modeling of emission spectra revealed the nature of the optical excited state emission in relation to the structural \(\alpha \) and \(\beta \) phase over a wide temperature range from 4 K to 300 K. As a results, the phase transition kinetics of the first order \(\alpha \rightarrow \beta\) phase transition were characterized in depth and applied to the fabrication of prototypical dual luminescent OLEDs.
N2  - Ziel dieser Arbeit war es, den Einfluss der zugrunde liegenden Kristallstruktur und der damit einhergehenden molekularen Anordnung auf die angeregten Zustände in molekularen Aggregaten zu untersuchen. Zu diesem Zweck wurden zwei Modellsysteme ausgewählt. Der optisch anregbare und detektierbare Ladungstransferzustand im Donor-Akzeptor Komplex Pentacen-Perfluoropentacen (PEN-PFP) und die Möglichkeit, hoch definierte kristalline Grenzflächen herzustellen, ermöglichten detaillierte Einblicke in die räumlich anisotrope Ausbildung des Ladungstransferzustands. Durch Ausnutzen der gewonnenen Erkenntnisse beim Design von Bauteilen auf Basis dieser Donor-Akzeptor Grenzflächen konnte gezeigt werden, wie wichtig die morphologische Kontrolle ist, um das Auftreten von Fallenzuständen in Zusammenhang mit solchen Ladungstransferprozessen zu minimieren und damit die elektronischen Bauteileigenschaften zu verbessern. Für Zinkphthalocyanin (ZnPc) und dem ihm eigenen Polymorphismus konnte der Einfluss der molekularen Packung auf angeregte Zustände untersucht werden, ohne die chemische Struktur zu verändern. Durch die Kombination von Strukturuntersuchungen, optischer Absorptions- und Emissionsspektroskopie und Franck-Condon Modellierungen wurde der Ursprung der Emission der angeregten Zustände in der strukturellen \(\alpha \) und \(\beta \)Phase über einen großen Temperaturbereich von 4 K bis 300 K offen gelegt. Mithilfe der erlangten Einsichten wurde die Kinetik des \(\alpha \rightarrow \beta\)  Phasenübergangs erster Ordnung charakterisiert und zur Herstellung von dual-lumineszenten OLEDs verwendet.
KW  - Organischer Halbleiter
KW  - Phthalocyanin
KW  - Pentacen
KW  - Ladungstransfer
KW  - Optoelektronik
KW  - Exziton
KW  - Charge-Transfer
KW  - Donor-Acceptor Interface
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-244019
ER  - 
TY  - THES
A1  - Balles, Andreas
T1  - In-line phase contrast and grating interferometry at a liquid-metal-jet source with micrometer resolution
T1  - In-line Phasenkontrast und Gitterinterferometrie an einer Flüssigmetallanodenröhre mit Mikrometerauflösung
N2  - As a non-destructive testing method, X-ray imaging has proved to be suitable for the examination of a variety of objects. The measurement principle is based on the attenuation of X-rays caused by these objects. This attenuation can be recorded as shades of intensity using X-ray detectors and thus contains information about the inner structure of the investigated object. Since X-rays are electromagnetic waves, they also experience a change of phase in addition to their attenuation while penetrating an object. In general, imaging methods based on this effect are referred to as phase contrast imaging techniques. In the laboratory, the two mainly used methods are the propagation based phase contrast or in-line phase contrast and the grating interferometry.
While in-line phase contrast - under certain conditions - shows edge enhancement at interfaces due to interference, phase contrast in the grating interferometry is only indirectly measurable by the use of several gratings. In addition to phase contrast, grating interferometry provides access to the so-called dark-field imaging contrast, which measures the scattering of X-rays caused by an object.
These two imaging techniques, together with a novel concept of laboratory X-ray sources, the liquid-metal-jet, form the main part of this work. Compared to conventional X-ray sources, the liquid-metal-jet source offers higher brightness. The term brightness is defined by the number of X-ray photons per second, emitting area (area of the X-ray spot) and solid angle at which they are emitted.
On the basis of this source, a high resolution in-line phase contrast setup was partially developed in the scope of this work. Several computed tomographies show the feasibility of in-line phase contrast and the improvement of image quality by applying phase retrieval algorithms.
Moreover, the determination of optimized sample positions for in-line phase contrast imaging is treated at which the edge enhancement is maximized. Based on primitive fiber objects, this optimization has proven to be a good approximation.
With its high brightness in combination with a high spatial coherence, the liquid-metal-jet source is also interesting  for grating interferometry. The development of such a setup is also part of this work. The overall concept and the characterization of the setup is presented as well as the applicability and its limits for the investigation of various objects.
Due to the very unique concept of this grating interferometer it was possible to realize a modified interferometer system by using a single grating only. Its concept and results are also presented in this work.
Furthermore, a grating interferometer based on a microfocus X-ray tube was tested regarding its performance. Thereby, parameters like the anode material, acquisition geometry and gratings were altered in order to find the advantages and disadvantages of each configuration.
N2  - Als zerstörungsfreie Prüfmethode hat sich die Röntgenbildgebung zur Untersuchung unterschiedlichster Prüfobjekte bewährt. Das Messprinzip beruht dabei auf der durch das Prüfobjekt verursachten Schwächung der Röntgenstrahlung. Diese Schwächung kann als Helligkeitsschattierungen mittels eines Detektors aufgenommen werden und beinhaltet somit Informationen über das Innere des untersuchten Objekts. Da Röntgenstrahlen elektromagnetische Wellen sind, erfahren sie beim Durchdringen eines Objekts neben der Schwächung auch eine Veränderung ihrer Phase. Bildgebungsmethoden auf Grundlage dieses Effekts werden allgemein als Phasenkontrastbildgebungsverfahren zusammengefasst. Im Bereich von Laboraufbauten sind die zwei hauptsächlich genutzten Methoden der propagationsbasierte Phasenkontrast, auch In-line Phasenkontrast genannt, und die Gitterinterferometrie. 
Während sich beim In-line Phasenkontrast – unter gewissen Umständen – Kontrastüber-höhungen an Grenzflächen auf Grund von Interferenzen ausprägen, ist der Phasenkontrastbei der Gitterinterferometrie nur indirekt durch Verwendung mehrerer Gitter messbar. Neben dem Phasenkontrast ermöglicht die Gitterinterferometrie den Zugang zu einem weiteren Kontrastmodus, dem sogenannten Dunkelfeldkontrast, welcher ein Maß für die Streuung von Röntgenstrahlen an einer Probe darstellt. 
Diese beiden Bildgebungsmethoden im Zusammenhang mit einem neuartigen Konzept vonLaborröntgenquellen, der Flüssigmetallanodenröhre, bilden den Kern dieser Arbeit. Im Vergleich zu herkömmlichen Röntgenquellen bietet die Flüssigmetallanodenröhre eine höhere Brillanz. Der Begriff der Brillanz ist definiert durch die Anzahl von Röntgenphotonen pro Sekunde, emittierender Fläche (Fläche des Röntgenbrennflecks) und Raumwinkel, unter dem diese abgestrahlt werden. 
Auf Basis einer solchen Quelle wurde im Rahmen dieser Arbeit ein hochauflösender propagationsbasierter Phasenkontrastaufbau mitentwickelt. Ausgewählte Anwendungsbeispiele zeigen die Machbarkeit dieser Bildgebungsmethode und die Verbesserung der Bildqualität durch Anwendung von Phasenrückgewinnungsalgorithmen. 
Des Weiteren wird die Entwicklung einer Optimierung der Probenposition für den In-line Phasenkontrast behandelt, mit dem Ziel, die Kontrastüberhöhungen zu maximieren. Anhand experimenteller Überprüfung an Fasern erwies sich diese Optimierung als gute Näherung. 
Mit ihrer hohen Brillanz und räumlichen Kohärenz ist die Flüssigmetallanodenröhre eine vielversprechende Röntgenquelle für den Einsatz an einem Gitterinterferometer, weshalb auch die Entwicklung eines solchen Aufbaus im Fokus der Arbeit stand. Neben der Präsentation des Gesamtkonzepts und der Charakterisierung des Systems konnten die Anwendbarkeit aber auch die Grenzen dieses Aufbaus zur Untersuchung verschiedenster Materialiengezeigt werden. 
Auf Grund des sehr speziellen Gesamtkonzepts des Gitterinterferometers gelang es, ein abgewandeltes Interferometersystem mit nur einem Gitter zu realisieren. Dessen Konzeption und Ergebnisse werden im Rahmen dieser Arbeit ebenfalls dargestellt. 
Des Weiteren wurde ein Gitterinterferometer unter Verwendung einer Mikrofokusröntgenquelle hinsichtlich seiner Eigenschaften erprobt. Dabei wurden Systemparameter wie Anodenmaterial, Aufnahmegeometrie und Gitter variiert, um sowohl Vor- als auch Nachteile einer jeden Konfiguration zu finden.
KW  - Phasenkontrastverfahren
KW  - Röntgenmikroskopie
KW  - coherent imaging
KW  - grating interferometry
KW  - liquid-metal-jet
KW  - in-line phase contrast
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-235917
ER  - 
TY  - THES
A1  - Bathon, Thomas
T1  - Gezielte Manipulation Topologischer Isolatoren
T1  - Deliberate manipulation of topological insulators
N2  - Neue physikalische Erkenntnisse vervollständigen die Sicht auf die Welt und erschließen gleichzeitig Wege für Folgeexperimente und technische Anwendungen. Das letzte Jahrzehnt der Festkörperforschung war vom zunehmenden Fokus der theoretischen und experimentellen Erkundung topologischer Materialien geprägt. Eine fundamentale Eigenschaft ist ihre Resistenz gegenüber solchen Störungen, welche spezielle physikalische Symmetrien nicht verletzen. Insbesondere die Topologischen Isolatoren - Halbleiter mit isolierenden Volumen- sowie gleichzeitig leitenden und spinpolarisierten Oberflächenzuständen - sind vielversprechende Kandidaten zur Realisierung breitgefächerter spintronischer Einsatzgebiete. Bis zur Verwirklichung von Quantencomputern und anderer, heute noch exotisch anmutender Konzepte bedarf es allerdings ein umfassenderes Verständnis der grundlegenden, physikalischen Zusammenhänge. Diese kommen vor allem an Grenzflächen zum Tragen, weshalb oberflächensensitive Methoden bei der Entdeckung der Topologischen Isolatoren eine wichtige Rolle spielten.

Im Rahmen dieser Arbeit werden daher strukturelle, elektronische und magnetische Eigenschaften Topologischer Isolatoren mittels Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie sowie begleitenden Methoden untersucht.
Die Veränderung der Element-Ausgangskonzentration während dem Wachstum des prototypischen Topologischen Isolators Bi2Te3 führt zur Realisierung eines topologischen p-n Übergangs innerhalb des Kristalls. Bei einem spezifischen Verhältnis von Bi zu Te in der Schmelze kommt es aufgrund unterschiedlicher Erstarrungstemperaturen der Komponenten zu einer Ansammlung von Bi- und Te-reichen Gegenden an den gegenüberliegenden Enden des Kristalls. In diesen bildet sich infolge des jeweiligen Elementüberschusses durch Kristallersetzungen und -fehlstellen eine Dotierung des Materials aus. Daraus resultiert die Existenz eines Übergangsbereiches, welcher durch Transportmessungen verifiziert werden kann. Mit der räumlich auflösenden Rastertunnelmikroskopie wird diese Gegend lokalisiert und strukturell sowie elektronisch untersucht. Innerhalb des Übergangsbereiches treten charakteristische Kristalldefekte beider Arten auf - eine Defektunterdrückung bleibt folglich aus. Dennoch ist dort der Beitrag der Defekte zum Stromtransport aufgrund ihres gegensätzlichen Dotiercharakters vernachlässigbar, sodass der topologische Oberflächenzustand die maßgeblichen physikalischen Eigenschaften bestimmt. Darüber hinaus tritt der Übergangsbereich in energetischen und räumlichen Größenordnungen auf, die Anwendungen bei Raumtemperatur denkbar machen.

Neben der Veränderung Topologischer Isolatoren durch den gezielten Einsatz intrinsischer Kristalldefekte bieten magnetische Störungen die Möglichkeit zur Prüfung des topologischen Oberflächenzustandes auf dessen Widerstandsfähigkeit sowie der gegenseitigen Wechselwirkungen. Die Zeitumkehrinvarianz ist ursächlich für den topologischen Schutz des Oberflächenzustandes, weshalb magnetische Oberflächen- und Volumendotierung diese Symmetrie brechen und zu neuartigem Verhalten führen kann.
Die Oberflächendotierung Topologischer Isolatoren kann zu einer starken Bandverbiegung und einer energetischen Verschiebung des Fermi-Niveaus führen. Bei einer wohldosierten Menge der Adatome auf p-dotiertem Bi2Te3 kommt die Fermi-Energie innerhalb der Volumenzustands-Bandlücke zum Liegen. Folglich wird bei Energien rund um das Fermi-Niveau lediglich der topologische Oberflächenzustand bevölkert, welcher eine Wechselwirkung zwischen den Adatomen vermitteln kann. Für Mn-Adatome kann Rückstreuung beobachtet werden, die aufgrund der Zeitumkehrinvarianz in undotierten Topologischen Isolatoren verboten ist. Die überraschenderweise starken und fokussierten Streuintensitäten über mesoskopische Distanzen hinweg resultieren aus der ferromagnetischen Kopplung nahegelegener Adsorbate, was durch theoretische Berechnungen und Röntgendichroismus-Untersuchungen bestätigt wird. Gleichwohl wird für die Proben ein superparamagnetisches Verhalten beobachtet.

Im Gegensatz dazu führt die ausreichende Volumendotierung von Sb2Te3 mit V-Atomen zu einem weitreichend ferromagnetischen Verhalten. Erstaunlicherweise kann trotz der weitläufig verbreiteten Theorie Zeitumkehrinvarianz-gebrochener Dirac-Zustände und der experimentellen Entdeckung des Anormalen Quanten-Hall-Effektes in ähnlichen Probensystemen keinerlei Anzeichen einer spektroskopischen Bandlücke beobachtet werden. Dies ist eine direkte Auswirkung der dualen Natur der magnetischen Adatome: Während sie einerseits eine magnetisch induzierte Bandlücke öffnen, besetzen sie diese durch Störstellenresonanzen wieder. Ihr stark lokaler Charakter kann durch die Aufnahme ihrer räumlichen Verteilung aufgezeichnet werden und führt zu einer Mobilitäts-Bandlücke, deren Indizien durch vergleichende Untersuchungen an undotiertem und dotiertem Sb2Te3 bestätigt werden.
N2  - New physical insights make up for a more complete vision onto the world and allow for subsequent experiments and technical implementations. The last decade in solid state physics was increasingly focusing on the theoretical and experimental discovery and investigation of topological materials. A very basic property is their robustness against perturbations not violating certain physical symmetries. Especially Topological Insulators - semiconductors with insulating bulk but conducting and spin-polarized surface states - are promising candidates for the attainment of a wide spectrum of spintronics applications. Till realization of quantum computing and up to now futuristically sounding concepts a deeper understanding of the fundamental physics is required. Since topological properties usually manifest at boundaries, surface sensitive techniques played a substantial role in the exploration of Topological Insulators.
Within this thesis structural, electronic and magnetic properties of Topological Insulators are investigated by means of scanning tunneling microscopy and spectrocopy and supporting methods. 
Variation of the initial elemental concentration in the crystal growth process of the prototypical Topological Insulator Bi2Te3 leads to the realization of a topological p-n junction within the crystal. At a certain elemental ratio in the melt excess of Bi and Te will be obtained at the opposing ends of the crystal due to the different solidification temperatures. In these areas vacancies and substitutions give rise to p- and n-type doping, respectively. This implies the very existence of an intrinsic transition area, which can by verified by transport experiments. The junction area can be localized and structurally as well as spectroscopically examined by means of scanning tunneling microscopy. It can be shown that in the vicinity of this transition region both types of characteristic defects are present. This indicates that defects are not suppressed but compensated in this region. Nevertheless their contribution to bulk transport is minimal because of their opposite doping character, letting the topological surface state dominate the relevant physical properties. Furthermore the transition region meets the energetic and spatial dimensions that are promising for applications at room temperature.

Besides the manipulation of Topological Insulators by using intrinsic crystallographic defects, magnetic perturbations are a powerful method to test the robustness of and the interaction with the topological surface state. Since Topological Insulators are initially protected by the time-reversal symmetry, magnetic surface and bulk doping can lift this protection and give rise to novel phenomena.
Surface magnetic doping of Topological Insulators with Co- and Mn-adatoms can yield for a rigid band bending and a shift of the Fermi level. At a well defined amount of dopants in the p-type Bi2Te3 the Fermi energy lies in the bulk bandgap. Therefore, at energies close to the Fermi level only the topological surface state is occupied and can mediate inter-adsorbate interactions. In the case of Mn-doping backscattering is observed that is forbidden on undoped Topological Insulators due to the time-reversal symmetry. As evidenced by theory and x-ray magnetic circular dichroism ferromagnetic coupling between adsorbates gives rise to surprisingly strong and focused scattering intensities. However, long-ranging ferromagnetic order is absent but superparamagnetic characteristics can be detected.
In contrast to surface doping sufficient bulk doping of Sb2Te3 with V-atoms can give rise to long-range ferromagnetic order. Surprisingly, a spectral bandgap is absent despite the general assumed theoretical framework of time-reversal symmetry gapped Dirac states and the discovery of the quantum anomalous hall effect in similar sample systems. This is figured out to be a direct consequence of the dual nature of the magnetic dopants: while on the one hand opening up a magnetization induced gap, they fill it by creating intragap states. Their local character, visualized by mapping of their spatial distribution, leads to a mobility gap that is confirmed by direct comparison of the undoped and V-doped Topological Insulator by means of Landau level spectroscopy.
KW  - Rastertunnelmikroskopie
KW  - Topologischer Isolator
KW  - Dotierung
KW  - Magnetismus
KW  - Röntgendichroismus
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-239204
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TY  - THES
A1  - Bunzmann, Nikolai Eberhard
T1  - Excited State Pathways in 3rd Generation Organic Light-Emitting Diodes
T1  - Pfade angeregter Zustände in Organischen Leuchtdioden dritter Generation
N2  - This work revealed spin states that are involved in the light generation of organic light-emitting diodes (OLEDs) that are based on thermally activated delayed fluorescence (TADF). First, several donor:acceptor-based TADF systems forming exciplex states were investigated. Afterwards, a TADF emitter that shows intramolecular charge transfer states but also forms exciplex states with a proper donor molecule was studied. The primary experimental technique was electron paramagnetic resonance (EPR), in particular the advanced methods electroluminescence detected magnetic resonance (ELDMR), photoluminescence detected magnetic resonance (PLDMR) and electrically detected magnetic resonance (EDMR). Additional information was gathered from time-resolved and continuous wave photoluminescence measurements.
N2  - In dieser Arbeit wurden Spinzustände identifiziert, die an der Lichterzeugung von organischen Leuchtdioden beteiligt sind, welche auf thermisch aktivierter verzögerter Fluoreszenz (engl. TADF) basieren. Zuerst wurden mehrere Donor:Akzeptor basierte TADF Systeme untersucht. Danach wurde ein TADF Emitter studiert, welcher intramolekulare Ladungstransfer Zustände (engl. CT states) zeigt, aber auch Exziplex Zustände mit einem geeigneten Donor Molekül bildet. In erster Linie wurde die experimentelle Methode der Elektronenspinresonanz (ESR) genutzt, insbesondere die erweiterten Techniken Elektrolumineszenz detektierte Magnetresonanz (ELDMR), Photolumineszenz detektierte Magnetresonanz (PLDMR) und elektrisch detektierte Magnetresonanz (EDMR). Zusätzliche Informationen wurden aus zeitaufgelösten und dauerstrich Photolumineszenz Messungen gewonnen.
KW  - Elektronenspinresonanz
KW  - Technische Optik
KW  - Nanometerbereich
KW  - OLEDs
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-220786
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