TY  - THES
A1  - Pollinger, Florian
T1  - Surface stress and large-scale self-organization at organic-metal interfaces
T1  - Oberflächenspannung und langreichweitige Selbstorganisation an Organik-Metall Grenzflächen
N2  - Anhand von Modellsystemen wurde in dieser Arbeit die Bedeutung elastischer Wechselwirkungen an Organik-Metall Grenzflächen, insbesondere für die Selbstorganisierte Ausbildung periodisch facettierter Strukturen, untersucht. Die Änderung der Oberflächenspannung während der Ausbildung der Grenzfläche zwischen 3,4,9,10-Perylentetracarbonsäuredianhydrid (PTCDA) und Ag(111) wurde mit der Biegekristalltechnik gemessen. Es ist bekannt, dass dieses System durch eine chemisorptive Bindung bestimmt wird. In der Tat stimmen Vorzeichen und Bedeckungsabhängigkeit mit Vorhersagen und Experimenten aus der Literatur zu chemisorptiv bestimmten Grenzflächen überein. Während der Einbau von Molekülen in große Domänen die Oberflächenspannung verringert, führt das Auftreten von fehlerhaften Domänengrenzen zu einer Erhöhung der Oberflächenspannung. Die absolute Änderung der Oberflächenspannung in der Höhe von (0.30 +- 0.10) N/m ist in der relativ schwachen Wechselwirkung des PTCDA Moleküls mit einem einzelnen Silberatom begründet. Es soll jedoch betont werden, dass dieser Wert einer Oberflächenspannungsänderung von (2.2 +- 0.2) eV pro Molekül entspricht, die damit in derselben Größenordnung wie die vermutete Bindungsenergie des Systems liegt. Daher zeigen diese Experimente, dass elastische Wechselwirkungen eine nicht zu vernachlässigende Rolle in dieser ganzen Materialklasse spielen können. Dadurch tragen die Experimente eine neue Sichtweise zum Verständnis dieser Grenzflächen bei. Ferner etablieren sie die Biegekristalltechnik auf dem ganzen Feld der Organik-Metall Grenzflächen, da die Ergebnisse in Einklang mit den wohlbekannten Eigenschaften des Systems liegen. Schon der Nachweis einer Durchbiegung der Probe ist speziell für die Grenzfläche PTCDA/Ag(111) von Bedeutung. Dieser Effekt ist der erste experimentelle Nachweis einer strukturellen Änderung in den obersten Substratatomlagen während der Adsorption von PTCDA auf Ag(111). Da eine solche Modifikation nicht zu vernachlässigende Konsequenzen für die Interpretation anderer experimenteller Ergebnisse hat, erscheinen weitere Studien mit anderen, quantitativeren strukturellen Methoden notwendig. Der Schwerpunkt dieser Arbeit lag jedoch auf der Untersuchung der Ausbildung der langreichweitigen, selbstorganisierten Ordnung der facettierten PTCDA/Ag(10 8 7) Grenzfläche. Der reziproke Raum dieser Grenzfläche wurde sowohl mit mittelnder hochauflösender Elektronenbeugung (SPA-LEED) als auch mit lokaler Elektronenbeugung in der Mikroskopie niederenergetischer Elektronen (LEEM) kartiert. Außerdem wurden diese reziproken Daten durch mikroskopische LEEM Realraumdaten komplementär ergänzt um die Morphologie der Grenzfläche zu charakterisieren. Für die gewählte Präparationsart, Adsorption der Moleküle auf das 550 K warme Substrat, wurden sechs verschiedene Facettentypen ((111), (532), (743),(954), (13 9 5) und (542)) beobachtet. Diese Facettentypen treten in homogenen, mikrometergroßen Gebieten auf der Oberfläche auf, wie Dunkelfeld-LEEM Aufnahmen zeigen. Wenn jedoch die ursprüngliche mesoskopische Orientierung der Oberfläche lokal von der Durchschnittsorientierung z.B. in Bezug auf die ursprüngliche Stufendichte abweicht, werden an dieser Stelle andere Facettentypen gebildet und damit das ansonsten regelmäßige Muster gestört. Sowohl der Grad der erreichten Ordnung der facettierten Grenzfläche als auch die gebildeten Facettentypen hängen somit stark von der ursprünglichen mesoskopischen Morphologie des sauberen Substrates ab. Um das Verständnis der kinetischen Prozesse zu verbessern wurde die Temperaturabhängigkeit der Ausbildung der Grenzfläche in einem Temperaturbereich zwischen 418 K und 612 K untersucht. Bei niedrigen Wachstumstemperaturen traten zusätzliche, steilere Facetten mit einem Neigungswinkel von 27° gegenüber der (111) Fläche auf. Weiterhin wurde mit facetten-sensitivem Dunkelfeld-LEEM die Größen- sowie die räumliche Verteilung ausgewählter Facettentypen bei den verschiedenen Temperaturen untersucht. Die Nukleationsdichte der Facetten zeigte dabei keine Temperaturabhängigkeit. Eine Diffusionslimitierung der Nukleation kann daher ausgeschlossen werden. Darüber hinaus wurden die Ausmaße der Facetten statistisch ausgewertet. Die absolute Facettengröße folgt einer exponentiellen Verteilung, was auf ein zufallsgetriebenes Wachstum und das Fehlen einer Wechselwirkung der Facetten untereinander hinweist. Während die Facettenlängen ebenso einer exponentiellen Verteilung unterliegen, ist die Breitenverteilung durch ein Maximum ausgezeichnet. Letztere Verteilung spiegelt den hohen Grad an lateraler Ordnung in dem System wieder. Diese Anisotropie hängt von der Temperatur ab und kann bei Substrattemperaturen über 478 K während des Wachstums beobachtet werden. Die Existenz eines Maximums in einer solchen Größenverteilung weist auf eine langreichweitige Wechselwirkung hin, die die strukturelle Ordnung induziert. Die Natur dieser langreichweitigen Wechselwirkung wurde mit drei komplementären in-situ Methoden untersucht, wobei jeweils neue Einblicke in die Ausbildung von facettierten Organik-Metall-Grenzflächen gewonnen werden konnten: Die Biegekristalltechnik, hochauflösende Beugung niederenergetischer Elektronen (SPALEED), sowie deren Mikroskopie (LEEM). Die Biegekristalltechnik wurde das erste Mal überhaupt auf ein facettierendes System angewendet. Unterhalb der kritischen Temperatur des Facettierungsüberganges ähnelt die Oberflächenspannungsänderung während der Bildung der PTCDA/Ag(10 8 7)-Grenzflächenbildung sowohl in funktionaler Abhängigkeit als auch in der Größenordnung der für die Referenzgrenzfläche PTCDA/Ag(111) beobachteten. Oberhalb der Übergangstemperatur beobachtet man jedoch für die ausfacettierte PTCDA/Ag(10 8 7) Grenzfläche mit (0.67 +- 0.10) N/m eine bedeutend größere Oberflächenspannungsänderung als in den vorherigen Fällen. Zudem ändert sich die Oberflächenspannung in klar unterscheidbaren Schritten mit einer eindeutig auflösbaren Feinstruktur aus positiven und negativen Spannungsänderungen. Diese einzelnen Phasen in der Änderung der Oberflächenspannung können Stufen in der Entwicklung der Strukturüberganges dieses Systems zugeordnet werden, die mit den strukturellen Charakterisierungsmethoden beobachtet wurden. Durch diese Identifikation werden morphologischen Objekten, also den Facetten, ein eigener besonderer Spannungscharakter zugeordnet. Somit werden aber auch Spannungsdomänen auf der Oberfläche identifiziert. Die Existenz dieser Spannungsdomänen ist nun aber die Vorraussetzung für die Anwendung von elastizitätsbasierten Kontinuumsbeschreibungen des Selbstordnungseffektes. Daher stellen diese Ergebnisse den ersten experimentellen Nachweis dar, dass diese Kontinuumsbeschreibungen der Selbstorganisation tatsächlich auch auf die gesamte Materialklasse der facettierenden Organik-Metall-Grenzflächen angewendet werden können. Zusammengefasst sind diese Ergebnisse starke Beweise dafür, dass elastische Wechselwirkungen der physikalische Ursprung der langreichweitigen Ordnung dieses Systems sind. Weiterhin legt die eindeutige Korrelation zwischen strukturellem Phasenübergang und Oberflächenspannungsänderung auch nahe, dass letzterer ebenso eine wichtige Rolle in der Kinetik des Systems spielt. Tatsächlich scheint das System zu versuchen die Gesamtänderung der Oberflächenspannung während der Grenzflächenbildung durch die Bildung von Facettentypen positiven und negativen Charakters zu begrenzen. Daher könnte die Art ihres Beitrags zur Oberflächenspannungsänderung darüber entscheiden, ob eine bestimmte Facettenorientierung gebildet wird oder nicht. Auch scheint das System sich bei hohen Bedeckungen unter anderem deshalb erneut umzufacettieren um der Bildung von fehlerhaften Domänengrenzen entgegenzuwirken, die mit einem Anstieg der Oberflächenspannung verbunden wären. Schließlich wurde im Rahmen dieser Arbeit noch das templatunterstützte Wachstum lateraler, heteroorganischer Nanostrukturen untersucht. Dabei wurde ein zweites, typisches molekulares Modellsystem, sogenannte "Selbstassemblierte Monolagen", auf der teilbedeckten PTCDA/Ag(10 8 7) Grenzfläche aufgewachsen. Mit Standardmethoden der Oberflächencharakterisierung konnte nachgewiesen werden, dass die grundlegenden Eigenschaften dieses Wachstumsprinzips im Experiment in der Tat erreicht werden.
N2  - The role of elastic interactions, particularly for the self-organized formation of periodically faceted interfaces, was investigated in this thesis for archetype organic-metal interfaces. The cantilever bending technique was applied to study the change of surface stress upon formation of the interface between 3,4,9,10-perylene-tetracarboxylic-dianhydride (PTCDA) and Ag(111). This system is known to form a chemisorptive bonding. Indeed, the sign and the coverage-dependence of the surface stress change are in agreement to models and previous measurements of chemisorptive systems in literature. While the adsorption of molecules into the large domains is associated with a negative, i.e. compressive stress change, the formation of domain boundaries in the molecular layer induces a stress change of opposite sign, increasing the surface stress. The magnitude of the surface stress change of (-0.30 +- 0.10} N/m reflects a relatively weak binding of a PTCDA molecule to each individual single silver atom. It is emphasized, however, that if normalized to the surface stress change per molecule, this value corresponds to a stress change of (-2.2 +- 0.2) eV per molecule which is in the order of the suspected binding energy of this system. Therefore, these experiments reveal elastic interactions to be of significant order of magnitude for this system class. Thereby, they add a new point of view to the understanding of these interfaces. Besides, since the results are in agreement with the well-known properties of this interface, they establish the cantilever bending technique in the field of organic-metal interfaces. The mere existence of a bending of the sample implies an interesting detail for the PTCDA/Ag(111) interface in particular. It is the first experimental evidence for a structural change in the topmost substrate layers upon adsorption of PTCDA on Ag(111). Since such a modification has significant implications for the interpretation of other experimental results, a further investigation with more quantitative structural methods appears necessary. The main focus of this work, however, was on the investigation of the formation of the long-range ordered, self-organized faceted PTCDA/Ag(10 8 7) interface. Reciprocal space maps of this interface were recorded both by spot profile analysis low energy electron diffraction (SPA-LEED) and low energy electron microscopy (LEEM) in selected area LEED mode. Complementary to the reciprocal data, also microscopic real-space LEEM data were used to characterize the morphology of this interface. Six different facet faces ((111), (532), (743), (954), (13 9 5), and (542)) were observed for the preparation path of molecular adsorption on the substrate kept at 550 K. Facet-sensitive dark-field LEEM localized these facets to grow in homogeneous areas of microscopic extensions. If the pristine mesoscopic orientation locally deviates from the average orientation, e.g. in pristine step density, locally different facet types are formed, distorting the otherwise regular mesoscopic pattern. Hence, the original mesoscopic orientation of the substrate strongly determines the degree of order of the faceted surface and the facet species formed. The temperature-dependence of the interface formation was studied in a range between 418 K and 612 K in order to learn more about the kinetics of the process. Additional steeper facets of 27° inclination with respect to the (111) surface were observed in the low temperature regime. Furthermore, using facet-sensitive dark-field LEEM, spatial and size distributions of specific facets were studied for the different temperatures. The nucleation density of the facets did not depend on temperature and can therefore be concluded not to be limited by diffusion. Moreover, the facet dimensions were statistically analyzed. The total island size of the facets follows an exponential distribution, indicating a random growth mode in absence of any mutual facet interactions. While the length distribution of the facets also follows an exponential distribution, the width distribution is peaked, reflecting the high degree of lateral order. This anisotropy is temperature-dependent and occurs starting above 478 K substrate temperature during growth. The peaked distribution indicates the presence of a long-range interaction which leads to the structural order of the self-organized grating. The origin of this long-range interaction was investigated combining three complementary in-situ methods, all providing new insights into the formation of faceted organic-metal interfaces: the cantilever bending technique, high-resolution low energy electron diffraction (SPA-LEED), and microscopy (LEEM). The cantilever bending technique was applied for the first time to a faceting system at all. Below the faceting transition temperature the surface stress change associated with the formation of the PTCDA/Ag(10 8 7) interface resembles in shape and magnitude the one observed for the reference interface PTCDA/Ag(111). But above the transition temperature the absolute surface stress change of (-0.67 +- 0.10) N/m observed for the faceted PTCDA/Ag(10 8 7) interface is considerably larger than for the previous cases. Moreover, the stress change happens in distinguishable stages with a clearly resolvable fine structure of regimes of positive and negative stress changes. These different regimes of surface stress change can be correlated to different stages of the structural phase transition observed by the structural in-situ methods. Thereby, morphological objects (i.e. the facets) are assigned to a specific stress character. Thus, domains of different stress character can be identified on the surface. These stress domains are the prerequisite to apply continuum descriptions of the self-ordering process based on elastic interactions. Hence, the results are the first experimental verification that these continuum descriptions are indeed also applicable to the whole system class of faceting organic-metal interfaces. In conclusion, the results provide strong evidence for elastic interactions being the physical origin of long-range order for this system. In addition, the clear correlation of structural phase transition and surface stress change regimes suggests surface stress to play also an important role for the kinetics of the system. Indeed, the system seems to try to limit the overall stress change during the interface formation by forming facets of positive and negative stress character. Hence, the selection of specific facets could depend on the corresponding stress character. Furthermore, the system seems willing to re-facet at high coverages in order to prevent imperfect domain boundaries which are associated with an increase of surface stress. Finally, template-assisted growth of lateral, heterorganic nanostructures has been explored. Therefore, self-assembled monolayers as a second archetype class of molecules were grown on partially covered PTCDA/Ag(10 8 7) interfaces. Indeed, using standard surface science techniques, the basic principle of this growth scheme was confirmed to be successful.
KW  - Selbstorganisation
KW  - Oberflächenspannung
KW  - Perylendianhydrid
KW  - Silber
KW  - LEEM
KW  - LEED
KW  - Koadsorbat
KW  - Adsorptionskinetik
KW  - Metalloberfläche
KW  - Biegekristalltechnik
KW  - Facettierung
KW  - Heteroorganische Monolage
KW  - in-situ
KW  - Organik-Metall Grenzflächen
KW  - cantilever-bending technique
KW  - faceting
KW  - heterorganic monolayer
KW  - in-situ
KW  - organic-metal interfaces
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-33310
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TY  - THES
A1  - Purea, Edmund Armin
T1  - New Methods and Applications in Nuclear Magnetic Resonance Microscopy using small RF Coils
T1  - Neue Methoden und Anwendungen kleiner HF-Spulen in der NMR-Mikroskopie
N2  - Nuclear magnetic resonance (NMR) imaging is a well-established imaging technique. If the achieved spatial resolution is below 100 um, it is usually denoted as magnetic resonance microscopy (MRM). The spatial resolution limit is on the order of a few um. As a downside, high resolution imaging is usually time-consuming and technological requirements are very sumptuous. Furthermore, miniaturization of the radiofrequency (RF) coil leading to a so-called microcoil is necessary; it also brings along detrimental effects. Therefore, there is a high potential for optimizing present MRM methods. Hence it is the aim of this work to improve and further develop present methods in MRM with focus on the RF coil and to apply those methods on new biological applications. All experiments were conducted on a Bruker 17.6 T system with a maximum gradient strength of 1 T/m and four RF receiver channels. Minimizing the RF coil dimensions, leads to increased artefacts due to differences in magnetic susceptibility of the coil wire and surrounding air. Susceptibility matching by immersing the coil in FC-43 is the most common approach that fulfills the requirements of most applications. However, hardly any alternatives are known for cases where usage of FC-43 is not feasible due to its specific disadvantages. Two alternative substances (bromotricholoromethane and Fomblin Y25) were presented and their usability was checked by susceptibility determination and demonstration experiments after shimming under practical conditions. In a typical MRM microcoil experiment, the sample volume is significantly smaller than the maximum volume usable for imaging. This mismatch has been optimized in order to increase the experiment efficiency by increasing the number of probe coils and samples used. A four-channel probehead consisting of four individual solenoid coils suited for cellular imaging of Xenopus laevis oocytes was designed, allowing simultaneous acquisition from four samples. All coils were well isolated and allowed quantitative image acquisition with the same spatial resolution as in single coil operation. This method has also been applied in other studies for increased efficiency: using X. laevis oocytes as a single cell model, the effect of chemical fixation on intracellular NMR relaxation times T1 and T2 and on diffusion was studied for the first time. Significant reduction of relaxation times was found in all cell compartments; after reimmersion in buffer, values return close to the initial values, but there were small but statistically significant differences due to residual formaldehyde. Embryos of the same species have been studied morphologically in different developmental stages. Wild type embryos were compared to embryos that had experienced variations in protein levels of chromosomal proteins HMGN and H1A. Significant differences were found between wild type and HMGN-modified embryos, while no difference was observed between wild type and H1-modified embryos. These results were concordant with results obtained from light microscopy and histology. The technique of molecular imaging was also performed on X. laevis embryos. Commercially available antibodies coupled to ultrasmall superparamagnetic iron oxide (USPIO) dextrane coated particles (MACS) served as a specific probe detectable by MRM, the aim being the detection of tissue specific contrast variations. Initially, the relaxivity of MACS was studied and compared to Resovist and VSOP particles. The iron concentration was determined quantitatively by using a general theoretical approach and results were compared to values obtained from mass spectroscopy. After incubation with MACS antibodies, intraembryonal relaxation times were determined in different regions of the embryo. These values allowed determination of local iron oxide particle concentrations, and specific binding could be distinguished from unspecific binding. Although applications in this work were focused on X. laevis oocytes and embryos, 3D-imaging on a beewolf head was also carried out in order to visualize the postpharyngeal gland. Additionally, an isolated beewolf antenna was imaged with a spatial resolution of (8 um)^3 for depiction of the antennal glands by using a microcoil that was specially designed for this sample. The experiments carried out in this work show that commercially available MRM systems can be significantly optimized by using small sample-adapted RF coils and by parallel operation of multiple coils, by which the sample throughput and thus time-efficiency is increased. With this optimized setup, practical use was demonstrated in a number of new biological applications.
N2  - Bildgebung mittels magnetischer Kernresonanz (NMR) ist eine etablierte Methode. Liegt die erreichte Ortsauflösung unter 100 um, wird sie allgemein als Magnetresonanz-Mikroskopie (MRM) bezeichnet. Die Untergrenze der Auflösung liegt in der Größenordnung weniger um. Da höchstaufgelöste Bildgebung meist sehr zeitintensiv ist, kostspielige Anforderungen an die zugrunde liegende Technologie setzt und zudem durch die notwendige Verkleinerung der Hochfrequenz (HF)-Spule auf sogenannte microcoils und Erhöhung der Bildauflösung auch nachteilige Effekte zunehmen, besteht viel Optimierungsbedarf bei bestehenden MRM-Methoden. Das Ziel dieser Arbeit war daher die Verbesserung und Weiterentwicklung bestehender Methoden der MRM mit besonderem Augenmerk auf die HF-Spule und ihre Anwendung auf neue biologische Fragestellungen. Alle Experimente wurden an einem Bruker 17.6T System mit einer maximalen Gradientenstärke von 1T/m und vier HF-Empfangskanälen durchgeführt. Die Miniaturisierung der HF-Spule führt zu Bildverzerrungen aufgrund des Unterschieds in magnetischer Suszeptibilität zwischen Luft und Spulendraht. Der übliche Ansatz der Suszeptibilitätsanpassung mit FC-43 ist für die meisten Anwendungen ausreichend, jedoch gibt es kaum bekannte Alternativen für den Fall, dass die Nachteile von FC-43 eine Verwendung verhindern. Es wurden zwei neue Substanzen (Bromtrichlormethan sowie Fomblin Y25) vorgestellt und ihre Verwendbarkeit mittels Suszeptibilitätsmessung und experimentellen Shim-Ergebnissen im praktischen Einsatz geprüft. Bei üblichen MRM-Experimenten mit ’microcoils’ ist das Probenvolumen deutlich kleiner als das maximal für Bildgebung zur Verfügung stehende Volumen. Dieses Ungleichgewicht wurde ausgenutzt, um die Effizienz von Mikroskopie-Experimenten durch parallelen Einsatz mehrerer ’microcoils’ zu erhöhen. Ein Probenkopf mit vier entkoppelten Solenoidspulen wurde für zelluläre Bildgebung an Xenopus laevis (Krallenfrosch)-Oozyten konstruiert. Ohne Auflösungsverlust konnten damit vier Proben zeitgleich quantitativ untersucht werden. Diese Methode wurde auch in weiteren Studien zur Steigerung der Effizienz eingesetzt: Am Modell einzelner Zellen (X. laevis-Oozyten) wurde die Auswirkung chemischer Fixierung auf NMR-Relaxationszeiten (T1, T2) sowie Diffusion erstmals intrazellulär untersucht. Es konnten erhebliche Verkürzungen der Relaxationszeiten in allen Zellkompartimenten festgestellt werden, die nach Spülung mit Pufferlösung bis auf geringe, statistisch signifikante Abweichungen bedingt durch verbleibendes Formaldehyd auf die Ausgangswerte der nichtfixierten Zelle zurückkehrten. In einem weiteren Projekt wurden Embryonen derselben Spezies in verschiedenen Entwicklungsstadien morphologisch untersucht. Wildtyp-Embryonen wurden mit Embryonen verglichen, deren natürlicher Gehalt an chromosomalen Proteinen HMGN und H1A verändert wurden. Signifikante Unterschiede zwischen Wildtyp und HMGN-veränderten Embryonen konnten festgestellt werden, während sich kein Unterschied zu H1A-veränderten Embryonen zeigte. Lichtmikroskopie und Histologie lieferten damit übereinstimmende Ergebnisse. Ebenfalls an Xenopus-Embryonen wurde die Technik der molekularen Bildgebung eingesetzt. Ziel war es, mit kommerziell erhältlichen Antikörpern, die an superparamagnetische Eisenoxidpartikel mit einer Größe von wenigen nm (USPIO) mit Dextranhülle gekoppelt sind (MACS), gewebespezifische Kontraständerungen zu erhalten. Zunächst wurde die Relaxivität von MACS untersucht und mit Resovist- sowie VSOP-Partikeln verglichen. Anschließend wurde die Eisenkonzentration quantitativ unter Zuhilfenahme eines allgemeinen theoretischen Modells bestimmt und mit Ergebnissen verglichen, die massenspektroskopisch gewonnen wurden. Nach Inkubation mit MACS wurden Relaxationszeiten intraembryonal in verschiedenen Regionen gemessen. Daraus wurden Konzentrationen von Eisenoxid-Partikeln berechnet; zusätzlich konnte zwischen spezifischer und unspezifischer Bindung differenziert werden. Obwohl der Anwendungsschwerpunkt dieser Arbeit auf der Bildgebung an X. laevis- Oozyten und Embryonen lag, wurde auch Bildgebung am Kopf eines Bienenwolfs zur 3D-Darstellung der Postpharyngealdrüse durchgeführt. Zusätzlich wurde mit einer speziell auf das Untersuchungsobjekt angepassten ’microcoil’ eine isolierte Bienenwolfantenne mit einer Auflösung von (8 um)^3 untersucht; Ziel war die Darstellung der Antennaldrüsen. Die durchgeführten Projekte zeigen, dass bei kommerziell erhältlichen MRM-Systemen deutliches Optimierungspotential existiert: zum einen durch verkleinerte und probenangepasste HF-Spulen, zum anderen durch die Parallelisierung mehrerer Spulen, wodurch der Probendurchsatz und damit die Zeiteffizienz gesteigert werden kann. Mit diesem optimierten Aufbau konnte anschließend die Nutzbarkeit der MRM bei neuen biologischen Anwendungen gezeigt werden.
KW  - Magnetische Resonanz
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - Glatter Krallenfrosch
KW  - Bienenwolf
KW  - NMR-Mikroskopie
KW  - Simultanbildgebung
KW  - MRI
KW  - magnetic resonance
KW  - imaging
KW  - microscopy
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-31066
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TY  - THES
A1  - Löffler, Andreas
T1  - Selbstorganisiertes Wachstum von (Ga)InAs/GaAs-Quantenpunkten und Entwicklung von Mikroresonatoren höchster Güte für Experimente zur starken Exziton-Photon-Kopplung
T1  - Growth of self-assembled (Ga)InAs/GaAs Quantum Dots and Realization of high Quality Microcavities for Experiments in the field of strong Exciton Photon Coupling
N2  - Als erster Schritt wurde der dreidimensionale optische Einschluss der Mikroresonatoren verbessert. Eine höhere Güte der Strukturen konnte vor allem durch Weiterentwicklung des Herstellungsprozesses erzielt werden. Der Ätzprozess der Türmchen wurde so optimiert, um möglichst glatte und senkrechte Seitenwände der Resonatoren zu erreichen. Dies reduziert Streu- und Beugungsverluste an den Seitenwänden der Mikroresonatoren und verbessert deren optischen Einschluss. Des Weiteren wurde der epitaktische Schichtaufbau der Resonatoren sowie die Wachstumsparameter der einzelnen Halbleiterschichten optimiert. Somit konnte der Q-Faktor der Resonatoren zum Beispiel durch die Verwendung von Spiegeln mit einer höheren Reflektivität und einem angepassten V/III-Verhältnis bei den verschiedenen Epitaxieschichten weiter erhöht werden. Für einen aktiven Mikroresonator mit 26 (30) Spiegelpaaren im oberen (unteren) DBR und einem Durchmesser von 4 µm wurden somit Rekordwerte für den Q-Faktor von ca. 90000 erreicht. Parallel hierzu wurden Analysen zum Wachstum von selbstorganisierten GaInAs-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten angestellt. Hierbei war sowohl die Entstehung der dreidimensionalen Wachstumsinseln als auch deren optische Eigenschaften Gegenstand der Untersuchungen. Die morphologischen Eigenschaften der Quantenpunkte wurde mittels Transmissions- und Rasterelektronenmikroskopie analysiert, womit die optischen Eigenschaften durch Photolumineszenz- und Photoreflexionsmessungen untersucht wurden. Die optischen und vor allem die geometrischen Eigenschaften der selbstorganisiert gewachsenen GaInAs-Quantenpunkte konnten entscheidend verbessert werden. Durch die Verwendung von einer gering verspannten Nukleationsschicht mit einem Indiumgehalt von 30 % konnte die Flächendichte der Quantenpunkte auf 6 - 9 x 10^9 cm^-2 verringert und ihre geometrischen Abmessungen auf typische Längen von 50 - 100 nm und Breiten von ca. 30 nm erhöht werden. Durch den reduzierten Indiumgehalt wird die Gitterfehlanpassung zwischen den Quantenpunkten und der umgebenden Matrix verkleinert. Die verringerte Verspannung beim Quantenpunktwachstum führt zu einer erhöhten Migrationslänge der abgeschiedenen Atome auf der Oberfläche, was wiederum zur Bildung von größeren Quantenpunkten mit geringerer Flächendichte führt. Schließlich wurden die gewonnenen Erkenntnisse über das MBE-Wachstum von Mikroresonatoren, ihre Prozessierung und das selbstorganisierte Inselwachstum von GaInAs auf GaAs als Basis für die Herstellung weiterer Proben verwendet. Es wurden nun beide Bereiche miteinander verknüpft und gering verspannte GaInAs-Quantenpunkte in die Mikroresonatoren eingewachsen. Die hohen Güten der realisierten Mikrokavitäten in Kombination mit Quantenpunkten mit vergrößerten Abmessungen und geringen Dichten machen diese Strukturen zu idealen Kandidaten für die Grundlagenforschung im Bereich der Quantenelektrodynamik. Als Höhepunkt ermöglichten diese Strukturen zum ersten Mal den Nachweis einer starken Wechselwirkung zwischen Licht und Materie in einem Halbleiter. Für den Fall der gering verspannten vergrößerten Quantenpunkte im Regime der starken Kopplung konnte eine Vakuum-Rabi-Aufspaltung von ca. 140 µeV zwischen der Resonatormode und dem Quantenpunkt-Exziton beobachtet werden. Durch die verbesserten Güten der Kavitäten konnte das Regime der starken Wechselwirkung ebenfalls für kleinere Quantenpunkte erreicht werden. Eine Rabi-Aufspaltung von ca. 60 µeV wurde zum Beispiel für kreisrunde GaInAs-Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 % und Durchmessern zwischen 20 und 25 nm gemessen. Das Regime der starken Kopplung ermöglicht es weiterhin, Rückschlüsse auf die Oszillatorstärke der eingewachsenen Quantenpunkte zu ziehen. So konnte zum Beispiel für die vergrößerten Quantenpunktstrukturen eine Oszillatorstärke von ca. 40 - 50 abgeschätzt werden. Dagegen weisen die leicht verkleinerten Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 % nur eine Oszillatorstärke von ca. 15 - 20 auf. Des Weiteren wurden für einen späteren elektrischen Betrieb der Bauteile dotierte Mikroresonatoren hergestellt. Die hohen Güten der dotierten Türmchen ermöglichten ebenso die Beobachtung von klaren quantenelektrodynamischen Effekten im elektrischen Betrieb. Die untersuchten elektrisch gepumpten Mikroresonatoren mit kleinen GaInAs-Quantenpunkten in der aktiven Schicht operierten im Regime der schwachen Kopplung und zeigten einen deutlichen Purcell-Effekt mit einem Purcell-Faktor von ca. 10 im Resonanzfall. Durch den Einsatz von vergrößerten GaInAs-Quantenpunkten konnte ebenfalls im elektrischen Betrieb das Regime der starken Wechselwirkung mit einer Rabi-Aufspaltung von 85 µeV erreicht werden.
N2  - At the beginning, we improved the three dimensional optical confinement of the micropillars. A higher Q factor could be achieved mainly due to a further development of the fabrication process. The etching for the pillars was optimized in order to obtain very smooth and vertical sidewalls of the resonators. This reduces the losses due to scattering at the sidewalls of the micropillars und improves their optical confinement. Furthermore, the sample design of the cavities as well as the growth parameters of every single semiconductor layer was optimized. Thus, the quality factor of the pillars could be increased by the use of higher reflectivity mirrors and a matched V/III ratio for the different epitaxial layers. Hence, a record quality factor of about 90000 was achieved for an active micropillar with 26 (30) mirror pairs in the top (bottom) DBR and a diameter of 4 µm. In parallel to this, we made studies on the growth of self-assembled GaInAs quantum dots on GaAs substrates. Here, the nucleation of three dimensional islands as well as their optical properties were object of the investigation. The morphological properties of the dots were analyzed by transmission and scanning electron microscopy, and the optical properties were investigated by photoluminscence and photoreflectance measurements. The optical and particularly the morphological properties of the self-assembled GaInAs quantum dots were essentially improved. Due to a low strain nucleation layer with an indium content of 30 %, the dot density could be reduced to 6 - 9 x 10^9 cm^-2 and their geometric dimensions were increased to typical lengths between 50 and 100 nm and widths of about 30 nm. The lattice mismatch between the quantum dots and the surrounding matrix is decreased due to the reduced indium content. The minimized strain during the dot growth leads to an enhanced migration length of the deposited atoms on the surface, which again leads to the formation of enlarged quantum dots with a reduced density. Finally, the obtained findings of the MBE growth of microcavities, their fabrication and the self-assembled island growth of GaInAs on GaAs were used for the realization of further samples. Both fields were now combined and low strain GaInAs quantum dots were embedded into the microresonators. The high quality factor of the realized cavities in combination with enlarged quantum dots with a low dot density make these structures ideal candidates for fundamental research in the field of cavity quantum electrodynamics. As a highlight, these structures allowed for the first time the observation of strong coupling between light and matter in a semiconductor. In case of the low strain quantum dots with enlarged dimensions in the strong coupling regime, a vacuum Rabi-splitting of about 140 µeV between the cavity mode and the exciton could be observed. Due to an improved optical confinement of the microresonators, we were able to reach the strong coupling regime also for smaller quantum dots. For example a Rabi-splitting of about 60 µeV was measured for circular GaInAs dots with an indium content of 43 % and diameters between 20 and 25 nm. The strong coupling regime furthermore allows the estimation of the oscillator strength of the embedded quantum dots. Thus we could conclude an oscillator strength of approximately 40 - 50 for the enlarged quantum dot structures. In contrast to that, the slightly smaller dots with an indium content of 43 % only show an oscillator strength of about 15 - 20. Furthermore, doped microcavities were realized with regard to electrically driven devices. The high quality of the doped pillars allowed us the observation of pronounced quantum electrodynamic effects also for electrically pumped structures. The investigated electrically driven mircocavities with embedded GaInAs quantum dots were operating in the weak coupling regime and showed a clear Purcell effect with a Purcell factor in resonance of about 10. Due to the use of enlarged GaInAs quantum dots, we were able to reach the strong coupling regime with a vacuum Rabi-splitting of 85 µeV also for electrically driven micropillars.
KW  - Quantenpunkt
KW  - Optischer Resonator
KW  - Quantenelektrodynamik
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Licht-Materie-Wechselwirkung
KW  - Light-Matter-Interaction
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-30323
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TY  - THES
A1  - Arnold, Johannes F. T.
T1  - Funktionelle Bildgebung der Lunge und des Bronchialkarzinoms mittels Magnetresonanztomographie
T1  - Functional Magnetic Resonance Imaging of the Lung and Non-Small-Cell Lung Cancer
N2  - Ziel dieser Arbeit war es, die Magnetresonanztomographie (MRT) an der Lunge als Alternative zur traditionellen Lungenbildgebung voranzutreiben. So sollten MRT-Verfahren zur regionalen und quantitativen Lungenfunktionsprüfung für die klinische Routine entwickelt werden. Im Hinblick auf die Strahlentherapie von Patienten mit Bronchialkarzinom sollen funktionelle Lungenareale erkannt werden, um diese während der Bestrahlung optimal schonen zu können. An den zahlreichen Luft-Gewebe-Grenzflächen in der Lunge entstehen Magnetfeldinhomogenitäten. Daraus resultiert ein schneller Zerfall des MRT-Signals in der Lunge. Es wurde in dieser Arbeit ein Ansatz aufgezeigt, um die Ursache für den raschen Signalzerfall, nämlich die unterschiedlichen magnetischen Suszeptibilitäten von Lufträumen und Lungengewebe, zu beseitigen. Durch die intravaskuläre Injektion von paramagnetischen Kontrastmitteln kann die Suszeptibilität des Blutes an die Suszeptibilität der Lufträume angeglichen werden. Durch die Entwicklung einer MR-kompatiblen aktiven Atemkontrolle (MR-ABC) wurde in dieser Arbeit ein weiteres fundamentales Problem der Lungen-MRT adressiert: Die Bewegung während der Datenakquisition. Die MR-ABC detektiert Herzschlag und Atemposition und ist in der Lage die Atembewegung in jeder beliebigen Atemphase reproduzierbar für eine definierte Zeit auszusetzen. Dies wird durch einen Verschluss der Atemluftzufuhr realisiert. Traditionelle Verfahren können zwar ebenfalls die Atemphase detektieren, gestatten jedoch nicht deren Konservierung. Es wurde demonstriert, dass mit der MR-ABC hochauflösende Bilder der Lunge in hoher Bildqualität und durch die Verwendung langer Akquisitionsfenster in relativ kurzer Messzeit erreicht werden können. Eine regionale Lungenfunktionsprüfung ist für die Diagnose und Evaluierung vieler Krankheitsbilder vorteilhaft. In diesem Sinne wird seit einigen Jahren das Potential der Sauerstoff-verstärkten Lungen-MRT erforscht, die auf den paramagnetischen Eigenschaften des molekularen Sauerstoffs basiert. Im Blut gelöster Sauerstoff führt zu einer Verkürzung der T1-Relaxationszeit. Statt diese T1-Verkürzung quantitativ zu bestimmen wird aus praktischen Gründen meist ein T1-gewichteter Ansatz gewählt. In dieser Arbeit wurde jedoch gezeigt, dass nicht-quantitative Verfahren ein erhebliches Risiko zur Falschinterpretation beinhalten. Um Fehldiagnosen zu vermeiden, sollten deshalb prinzipiell quantitative Methoden zur Messung der durch die Sauerstoff-Verstärkung bedingten T1-Verkürzung in der Lunge verwendet werden. Herkömmliche Techniken zur quantitativen T1-Messung benötigen allerdings längere Messzeiten. Deshalb war zur Vermeidung von Bewegungsartefakten bisher die Datenaufnahme im Atemanhaltezustand notwendig. Wiederholtes Atemanhalten von mehreren Sekunden Dauer ist allerdings für einige Patienten sehr belastend. Aus diesem Grund wurden in dieser Arbeit zwei Methoden entwickelt, die eine quantitative Lungenfunktionsprüfung mittels MRT bei freier Atmung der Patienten ermöglichen. Eine gute Sauerstoffversorgung des Tumors wirkt sich positiv auf den Erfolg der Bestrahlung aus. Ein Ansatz zur Verbesserung der Strahlentherapie des Bronchialkarzinoms könnte daher in der Beatmung der Patienten mit hyperoxischen hypercapnischen Atemgasen während der Bestrahlung bestehen. In diesem Zusammenhang könnte die quantitative Messung der T1-Veränderung im Tumor nach Carbogenatmung ein Selektionskriterium darstellen, um diejenigen Patienten zu identifizieren, die von einer Carbogenbeatmung während der Bestrahlung profitieren können. Die Differenzierung zwischen vitalem Tumorgewebe, Nekrosen und atelektatischem Lungengewebe ist von großer Bedeutung bei der Bestrahlungsplanung des Bronchialkarzinoms. Einen neuen Ansatz bildet die in dieser Arbeit vorgestellte Magnetiserungstransfer-MRT. Um einen Magnetisierungstransfer zu erzeugen, wurde ein speziell auf die Bildgebung an der Lunge optimiertes Präparationsmodul entworfen. In Verbindung mit einer schnellen Bildakquisitionstechnik konnte die Magnetisierungstransfer-Lungenbildgebung in einem kurzen Atemstopp durchgeführt werden. Diese Technik wurde an mehreren Patienten mit Bronchialkarzinom evaluiert und die Ergebnisse mit denen der Fluor-Deoxyglykose-Positronen-Emissions-Tomographie (FDG-PET) verglichen. Es wurde festgestellt, dass mit diesem MRT-Verfahren ähnliche diagnostische Erkenntnisse erzielt werden können. Allerdings besitzt die MRT Vorteile im Hinblick auf räumliche Auflösung, Messzeit, Bildqualität, Kosten und Strahlenbelastung. Das erhebliche Potential für die Bestrahlungsplanung des Bronchialkarzinoms durch eine Magnetisierungstransfer-Bildgebung wurde damit nachgewiesen.
N2  - The purpose of this work was to advance magnetic resonance imaging (MRI) to become an additional beneficial modality for lung imaging. MRI techniques for regional and quantitative assessment of pulmonary function, capable for clinical routine use, should be developed. Areas of sound and functional lung should be detected especially in patients with bronchial carcinoma undergoing radiotherapy, to be able to achieve an optimal protection for this kind of tissue during the irradiation process. Magnetic field inhomogeneities emerge from the numerous air-tissue-interfaces of the lung, causing an accelerated MRI signal decay. Therefore, this work postulates a new approach to eliminate the source of this signal decay acceleration, namely the differences in magnetic susceptibility between air sacks and lung tissue. By intravascular injection of paramagnetic contrast agent, the susceptibility of blood can be matched with the susceptibility of the air spaces. Removing the susceptibility differences could prolong the effective transverse relaxation time T2* by many factors. The development of an MR-compatible active breathing control device (MR-ABC) addressed another fundamental obstacle of lung MRI: motion occurring during the data sampling process. MR-ABC allows for the detection of heart and respiratory phases and is able to reproducibly freeze the breathing motion in any desired respiratory phase for a predefined amount of time. This is performed by a shutter that closes the breathing gas delivery. It was demonstrated that using MR-ABC high-resolution high-quality images of the lung can be acquired in a comparably short amount of time due to prolonged acquisition intervals. Regional assessment of pulmonary function is beneficial for diagnosis and evaluation of many lung diseases. In this respect, in the last few years the potential of oxygen-enhanced lung MRI based upon the paramagnetic properties of the molecular oxygen, started to be explored. Dissolved oxygen in the blood leads to a decrease in T1 relaxation time. Due to practical reasons this drop in T1 relaxation time is commonly assessed by T1-weighted imaging approaches instead of quantitative T1 measurements. However, in this work it was demonstrated that non-quantitative approaches comprehend severe risks of misinterpretation. Therefore, to avoid misdiagnosis, quantitative measurements of the oxygen-based T1 decrement in the lung should always be used. On the other hand, common quantitative T1 measurement techniques require longer measurement times, and therefore require imaging during breath-holding to avoid motion artifacts. Repeated breath-holding of several seconds may be very demanding for some patients, especially for those with lung cancer. For this reason, in this work two methods were developed to allow for a quantitative assessment of regional lung function by MRI during free-breathing. These techniques were applied to investigate regional oxygen transfer in lung cancer patients. Local defects of lung function could be demonstrated in these patients. A good oxygen supply of the tumor tissue is positively correlated to the success of radiation therapy. Reoxygenation of former hypoxic areas can improve the sensitivity of the tumor to irradiation. Thus, one approach to improve radiotherapy of bronchogenic carcinoma could be to use hyperoxic, hypercapnic breathing gases such as carbogen during the irradiation. In this respect, the quantitative measurement of the T1 alteration in the tumor due to the switching of breathing gas to carbogen could provide a selection criterion for patients who can benefit from an ARCON approach. In a preliminary study, the T1 alteration in the tumor after switching of breathing gas to carbogen was assessed in a variety of lung cancer patients. Differentiation of vital tumor, necrotic tissue and atelectasis is of paramount importance in radiation therapy planning of bronchial carcinoma. Unfortunately, discrimination of these tissues by using computer tomography or positron emission tomography is usually problematic in the clinical routine. This work proposes a new approach based on magnetization transfer MRI. The extent of magnetization transfer is mainly dependent on the macromolecular environment of the protons, which is different in tumor tissue and atelectatic tissue. To produce magnetization transfer, a magnetization preparation module was developed and particularly optimized for application to lung imaging. In conjunction with a fast readout imaging sequence, magnetization transfer lung imaging could be performed in a single short breath-hold period. This technique was evaluated in several patients with bronchial carcinoma. The results of magnetization transfer imaging were compared to the results of a fluorodeoxyglucose positron emission tomography (FDG-PET) investigation. It was found that using the MRI technique, similar diagnostic information as with the FDG-PET could be obtained.
KW  - Magnetische Resonanz
KW  - Lunge
KW  - Nicht-kleinzelliges Bronchialkarzinom
KW  - MRI
KW  - Lung
KW  - NSCLC
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26388
ER  - 
TY  - THES
A1  - Heidemann, Robin
T1  - Non-Cartesian Parallel Magnetic Resonance Imaging
T1  - Nicht kartesische parallele Magnetresonanz-Bildgebung
N2  - Besides image contrast, imaging speed is probably the most important consideration in clinical magnetic resonance imaging (MRI). MR scanners currently operate at the limits of potential imaging speed, due to technical and physiological problems associated with rapidly switched gradient systems. Parallel imaging (parallel MRI or pMRI) is a method which allows one to significantly shorten the acquisition time of MR images without changing the contrast behavior of the underlying MR sequence. The accelerated image acquisition in pMRI is accomplished without relying on more powerful technical equipment or exceeding physiological boundaries. Because of these properties, pMRI is currently employed in many clinical routines, and the number of applications where pMRI can be used to accelerate imaging is increasing. However, there is also growing criticism of parallel imaging in certain applications. The primary reason for this is the intrinsic loss in the SNR due to the accelerated acquisition. In addition, other effects can also lead to a reduced image quality. Due to unavoidable inaccuracies in the pMRI reconstruction process, local and global errors may appear in the final reconstructed image. The local errors are visible as noise enhancement, while the global errors result in the so-called fold-over artifacts. The appearance and strength of these negative effects, and thus the image quality, depend upon different factors, such as the parallel imaging method chosen, specific parameters in the method, the sequence chosen, as well as specific sequence parameters. In general, it is not possible to optimize all of these parameters simultaneously for all applications. The application of parallel imaging in can lead to very pronounced image artifacts, i.e. parallel imaging can amplify errors. On the other hand, there are applications such as abdominal MR or MR angiography, in which parallel imaging does not reconstruct images robustly. Thus, the application of parallel imaging leads to errors. In general, the original euphoria surrounding parallel imaging in the clinic has been dampened by these problems. The reliability of the pMRI methods currently implemented is the main criticism. Furthermore, it has not been possible to significantly increase the maximum achievable acceleration with parallel imaging despite major technical advances. An acceleration factor of two is still standard in clinical routine, although the number of independent receiver channels available on most MR systems (which are a basic requirement for the application of pMRI) has increased by a factor of 3-6 in recent years. In this work, a novel and elegant method to address this problem has been demonstrated. The idea behind the work is to combine two methods in a synergistic way, namely non-Cartesian acquisition schemes and parallel imaging. The so-called non-Cartesian acquisition schemes have several advantages over standard Cartesian acquisitions, in that they are often faster and less sensitive to physiological noise. In addition, such acquisition schemes are very robust against fold-over artifacts even in the case of vast undersampling of k-space. Despite the advantages described above, non-Cartesian acquisition schemes are not commonly employed in clinical routines. A reason for that is the complicated reconstruction techniques which are required to convert the non-Cartesian data to a Cartesian grid before the fast Fourier transformation can be employed to arrive at the final MR image. Another reason is that Cartesian acquisitions are routinely accelerated with parallel imaging, which is not applicable for non-Cartesian MR acquisitions due to the long reconstruction times. This negates the speed advantage of non-Cartesian acquisition methods. Through the development of the methods presented in this thesis, reconstruction times for accelerated non-Cartesian acquisitions using parallel imaging now approach those of Cartesian images. In this work, the reliability of such methods has been demonstrated. In addition, it has been shown that higher acceleration factors can be achieved with such techniques than possible with Cartesian imaging. These properties of the techniques presented here lead the way for an implementation of such methods on MR scanners, and thus also offer the possibility for their use in clinical routine. This will lead to shorter examination times for patients as well as more reliable diagnoses.
N2  - Neben dem Bildkontrast ist die Aufnahmegeschwindigkeit die entscheidende Größe für die klinische Anwendung der Magnetresonanz-Tomographie (MRT). Heutzutage arbeiten MR-Tomographen bereits häufig am Limit dessen, was technisch möglich und physiologisch noch vertretbar ist. Die parallele Bildgebung (parallele MRT, pMRT) ist ein Verfahren, welches es ermöglicht, die Aufnahmezeiten von MRT-Bildern signifikant zu verkürzen, ohne dabei das Kontrastverhalten der zu Grunde liegenden MR Sequenz zu verändern. Die beschleunigte Bildakquisition in der pMRT wird erzielt, ohne auf eine leistungsfähigere technische Ausstattung der MR-Tomographen angewiesen zu sein und ohne dabei die physiologischen Grenzwerte zu überschreiten. Wegen dieser Eigenschaften wird die pMRT heutzutage vielfach in der klinischen Routine eingesetzt. Dabei wächst die Zahl der klinischen MR Anwendungen, welche mittels paralleler Bildgebung beschleunigt werden. Neben dieser Entwicklung ist heutzutage aber auch eine zunehmende Kritik am Einsatz der parallelen Bildgebung bei bestimmten Applikationen festzustellen. Ein Hauptgrund dafür ist der intrinsische Verlust an Signal-Rausch-Verhältnis durch die beschleunigte Akquisition. Es gibt weitere Effekte, welche die Bildqualität vermindern können. Durch unvermeidbare Ungenauigkeiten bei den Verfahren der pMRT kann es zu lokalen und zu globalen Fehlern in den rekonstruierten Bildern kommen. Die lokalen Fehler sind als Rauschverstärkung sichtbar, wohingegen die globalen Fehler zu so genannten Faltungsartefakten im Bild führen. Das Auftreten und die Stärke dieser Störeffekte hängen von unterschiedlichen Parametern ab. Im Allgemeinen ist es nicht möglich alle Abhängigkeiten für jede Applikation gleichzeitig zu optimieren. Der Einsatz der parallelen Bildgebung kann zu massiven Bildartefakten führen, d.h. die parallele Bildgebung kann Fehler verstärken. Auf der anderen Seite gibt es Applikationen, wie zum Beispiel die abdominelle MR-Bildgebung oder die MR-Angiographie, bei denen die pMRT nicht zuverlässig funktioniert. Die Anwendung der pMRT verursacht also erst die Fehler. Ganz allgemein kann im klinischen Umfeld beobachtet werden, dass die anfängliche Euphorie gegenüber der parallelen Bildgebung einer gewissen Ernüchterung gewichen ist. Der Zuverlässigkeit der implementierten pMRT-Methoden gilt dabei die Hauptkritik. Des Weiteren ist es nicht gelungen, trotz großen technischen Fortschritts, die maximal zu erreichende Beschleunigung mittels paralleler Bildgebung signifikant zu erhöhen. Standard in der klinischen Routine ist immer noch ein Beschleunigungsfaktor von zwei, obwohl sich die Anzahl der unabhängigen Empfangskanäle eines MR Systems (eine Grundvoraussetzung für die Verwendung der pMRT) in den letzten Jahren um einen Faktor 3-6 erhöht hat. In dieser Arbeit wurde erstmalig gezeigt, dass es eine elegante Möglichkeit gibt, diese Probleme zu adressieren. Die Idee besteht darin, Synergieeffekte zu nutzen, die aus einer Kombination von so genannten nicht-kartesischen Abtastverfahren mit der parallelen Bildgebung entstehen. Die nicht-kartesischen Aufnahmeverfahren haben gegenüber den herkömmlichen kartesischen Verfahren einige Vorteile. Sie sind in der Regel schneller und weniger empfindlich für physiologisches Rauschen als kartesische Aufnahmeverfahren. Außerdem sind sie sehr robust gegenüber Faltungsartefakten, selbst bei starker Unterabtastung der k Raumdaten. Trotz der eben beschriebenen Vorteile finden nicht-kartesische Aufnahmeverfahren kaum Verwendung in der klinischen Routine. Ein Grund hierfür sind die komplexen Rekonstruktionsverfahren, die an Stelle der schnellen Fourier-Transformation angewendet werden müssen, um ein MR-Bild aus nicht-kartesischen Daten zu erzeugen. Ein weiterer Grund liegt darin, dass kartesische MR-Aufnahmen mittlerweile routinemäßig mit paralleler Bildgebung beschleunigt werden, wohingegen dies bei nicht-kartesischen MR-Aufnahmen wegen der langen Rekonstruktionszeiten nicht praktikabel ist. Dadurch wird der oben erwähnte Geschwindigkeitsvorteil der nicht-kartesischen Verfahren irrelevant. Durch die Entwicklung der in dieser Doktorarbeit vorgestellten Methoden konnten erstmals Rekonstruktionszeiten in der nicht-kartesischen Bildgebung erzielt werden, die vergleichbar sind mit denen in der kartesischen Bildgebung. In der vorliegenden Arbeit konnte die höhere Zuverlässigkeit dieser neuen Verfahren demonstriert werden. Des Weiteren wurde gezeigt, dass höhere Beschleunigungsfaktoren erzielt werden können als dies mit kartesischen Verfahren bisher möglich war. Diese Eigenschaften der vorgestellten Methoden bahnen den Weg für eine Implementierung solcher Verfahren an MR Geräten und damit deren Anwendung in der klinischen Routine. Letztendlich wird dies zu kürzeren Untersuchungszeiten der Patienten und zuverlässigeren Diagnosen führen.
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - Magnetische Resonanz
KW  - NMR-Tomographie
KW  - parallel imaging
KW  - non-Cartesian trajectories
KW  - Spiral imaging
KW  - variable density sampling
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26893
ER  - 
TY  - THES
A1  - Lohbreier, Jan
T1  - Characterization and Optimization of High-order Harmonics after Adaptive Pulse Shaping
T1  - Charakterisierung und Optimierung von Hohen Harmonischen nach adaptiver Pulsformung
N2  - Die Arbeit beschäftigt sich mit der Umwandlung von ultrakurzen Laserpulsen in weiche Röntgenpulse. Dabei geht es hauptsächlich um die adaptive Pulsformung des Laserpulses und dessen Einfluss auf die generierte harmonische Strahlung
N2  - This work deals with the conversion of ultrashort laser pulses into soft x-ray radiation. Mainly, the effect of adaptive pulse shaping on the generated high-order harmonic radiation is investigated
KW  - Titan-Saphir-Laser
KW  - YAG-Laser
KW  - Pumpen <Laser>
KW  - Multimode-Laser
KW  - Laserverstärker
KW  - Laser
KW  - Lasertechnologie
KW  - Impulslaser
KW  - Frequenzverdopplung
KW  - Hohe Harmonisch Generation
KW  - adaptive Pulsformung
KW  - High-order Harmonic Generation
KW  - adaptive pulse shaping
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-30474
ER  - 
TY  - THES
A1  - Wenisch, Jan
T1  - Ferromagnetic (Ga,Mn)As Layers and Nanostructures: Control of Magnetic Anisotropy by Strain Engineering
T1  - Ferromagnetische (Ga,Mn)As Schichten und Nanostrukturen: Kontrolle der magnetischen Anisotropie durch Manipulation der Kristallverspannung
N2  - This work studies the fundamental connection between lattice strain and magnetic anisotropy in the ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As. The first chapters provide a general introduction into the material system and a detailed description of the growth process by molecular beam epitaxy. A finite element simulation formalism is developed to model the strain distribution in (Ga,Mn)As nanostructures is introduced and its predictions verified by high-resolution x-ray diffraction methods. The influence of lattice strain on the magnetic anisotropy is explained by an magnetostatic model. A possible device application is described in the closing chapter.
N2  - Die vorliegende Arbeit untersucht den fundamentalen Zusammenhang zwischen Gitterverspannung und magnetischer Anisotropie in dem ferromagnetischen Halbleiter (Ga,Mn)As. Die ersten Kapitel bieten eine allgemeine Einleitung in das Materialsystem und eine detaillierte Beschreibung des Wachstumsprozesses mittels Molekularstrahlepitaxie. Eine Finite-Elemente Simulation wird entwickelt, um die Verteilung der Gitterverspannung in (Ga,Mn)As Nanostrukturen zu modellieren. Die daraus abgeleiteten Vorhersagen werden mittels hochauflösender Röntgenbeugung bestätigt. Der Einfluss der Gitterverspannung auf die magnetische Anisotropie wird anhand eines magnetostatischen Modells erklärt. Das abschließende Kapitel gibt einen Ausblick auf eine mögliche praktische Anwendung der beschriebenen Phänomene.
KW  - Magnetischer Halbleiter
KW  - Drei-Fünf-Halbleiter
KW  - Ferromagnetismus
KW  - Magnetoelektronik
KW  - Bandstrukturberechnung
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Elastische Spannung
KW  - Computersimulation
KW  - Röntgenbeugung
KW  - GaMnAs
KW  - Ferromagnetic Semiconductors
KW  - Magnetic Anisotropy
KW  - Molecular Beam Epitaxy
KW  - Strain
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-34552
ER  - 
TY  - THES
A1  - Ziener, Christian H.
T1  - Suszeptibilitätseffekte in der Kernspinresonanzbildgebung
T1  - Susceptibility effects in nuclear magnetic resonance imaging
N2  - Das Dephasierungsverhalten und die daraus resultierende Relaxation der Magnetisierung sind Grundlage aller auf der Kernspinresonanz basierenden bildgebenden Verfahren. Das erhaltene Signalder präzedierenden Protonen wird wesentlich von den Eigenschaften des untersuchten Gewebes bestimmt. Insbesondere die durch magnetisierte Stoffe wie z. B. desoxygeniertes Blut (BOLD-Effekt) oder magnetische Nanopartikel erzeugten Suszeptibilitätssprünge gewinnen zunehmend Bedeutung in der biomedizinischen Bildgebung. In der vorliegenden Arbeit wurden die Einflüsse von Feldinhomogenitäten auf das NMR-Signal untersucht.
N2  - The properties of dephasing and the resulting relaxation of the magnetization are the basic principle on which all magnetic resonance imaging methods are based. The signal obtained from the gyrating spins is essentially determined by the properties of the considered tissue. Especially the susceptibility differences caused by magnetized materials (for example, deoxygenated blood, BOLD-effect) or magnetic nanoparticles are becoming more important for biomedical imaging. In the present work, the influence of such field inhomogeneities on the NMR-signal is analyzed.
KW  - Magnetische Kernresonanz
KW  - Magnetische Suszeptibilität
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - nuclear magnetic resonance
KW  - magnetic susceptibility
KW  - magnetic resonance imaging
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-35425
ER  - 
TY  - THES
A1  - Kaufmann, Ilja
T1  - Funktionelle NMR-Mikroskopie an Pflanzenwurzeln
T1  - Functional MR imaging of plant roots
N2  - Als nicht-invasive Methode bietet die magnetische Kernspinresonanztomographie durch ihre Vielzahl an messbaren Größen wie Wassergehalt und Flussgeschwindigkeiten gute Voraussetzungen, um funktionelle Abläufe in Pflanzen und insbesondere Pflanzenwurzeln zu untersuchen. Für funktionelle NMR-Mikroskopie notwendige Hardware und Methoden wurden in dieser Arbeit entwickelt und angewendet. Aufgrund der starken Suszeptibilitätsunterschiede in den Proben und der notwendigen Zeitauflösung für funktionelle Studien, lag das Hauptaugenmerk dabei auf Turbospinechomethoden (auch als RARE bekannt). Im Rahmen des Hardwareaufbaus wurde ein neuartiges, modulares Probenkopfkonzept entwickelt. Außerdem war es notwendig geeignete Probengefäße und Pflanzenhandlingsysteme zu entwerfen, die die Anbringung einer HF-Spule im Wurzelbereich erlauben. Für die Auswertung gemessener Parameterkarten wurde eine Software geschrieben, mit der interaktiv Mittelwerte entlang geschlossener Pfade berechnet werden können, angepasst an den grob radialsymmetrische Aufbau der Pflanzenwurzeln. Als Grundlage für biologische Aussagen anhand von T1-, T2- und Spindichtekarten wurden aus einer umfangreichen Literaturrecherche die bekannten Zusammenhänge zwischen diesen Parametern und physiologischen Größen zusammengestellt. Ergänzend wurde das Verhalten einer monoexponentiellen Beschreibung der Relaxation von mehr-Kompartimentsystemen und von deren Durchmischung untersucht. Eine Computersimulation der Diffusion zwischen Volumenschichten mit unterschiedlichen Relaxationszeiten wurde implementiert. Damit konnte gezeigt werden, dass die Reichweite der Durchmischung der messbaren Relaxationszeiten bei freier Diffusion abhängig ist von der Diffusionsweite, die nach der Einstein-Smoluchowski-Gleichung aus der jeweils lokalen Relaxationszeit resultiert. Damit ergibt sich eine grundsätzliche Limitierung der räumlichen Auflösung von Relaxationszeitkarten und auch des jeweiligen Relaxationszeitkontrastes in NMR-Bildern. Daneben erklärt der Effekt der durch Diffusion vermittelten Relaxation auch den hellen Ring, der in NMR-Bildern die Wurzeln in Nährlösung umgibt. Die hauptsächliche Anwendung der entwickelten Methodik auf biologische Fragestellungen bestand in der Untersuchung der Reaktion von Maiswurzeln auf Trockenstress. Erstmals konnten dabei im Rahmen dieser Arbeit Kavitationen der Wassersäule im Xylem von Wurzeln sowie deren Wiederbefüllung nach Wiederbewässerung der Pflanzen direkt beobachtet werden. Bei der weiteren systematischen Untersuchung zu Kavitationen gelang es auch, die bislang unbekannte Geschwindigkeit zu bestimmen (Größenordnung 1mm/min) mit der die kavitierten Bereiche von unten mit einer neuen Wassersäule gefüllt werden. Außerdem konnte mit Hilfe von Flussgeschwindigkeitskarten nachgewiesen werden, dass Gefäße mit Kavitationen nach der Wiederbefüllung ihre volle Funktionalität wiedererlangen können. Aus solchen Flusskarten konnte auch der Volumenfluss berechnet und z.B. mit der Transpirationsrate verglichen werden. Die gemessenen T1- und Spindichtekarten bieten viele Hinweise auf die Funktion der unterschiedlichen Gewebetypen der Wurzel während des Trockenstresses und bei der Wiederbefüllung. Insbesondere T1 erwies sich als aussagekräftiger Parameter für die Beurteilung von aufgetretenen Gewebeschäden. Als Grundlage für zukünftige Studien wurden verschiedene Messungen mit Kontrastmittel im Umgebungsmedium der Wurzeln durchgeführt, sowie eine 3D-Turbospinechosequenz implementiert, mit der auch die interne Struktur der Wurzeln und ihrer Verzweigungen dargestellt werden konnte.
N2  - MR imaging methods allow the non-invasive determination of values such as flow velocity and water content. Therefore, these methods provide a perfect means for the in-vivo examination of plants together with their surrounding medium. It was the aim of this PhD thesis to develop necessary hardware and software methods for functional studies on plant roots. Because of the large susceptibility differences of these samples and to provide a sufficient time resolution for functional studies especially RARE sequences were used and optimized for the examination of roots. Corn plants were grown in specially designed glass tubes which provided a narrow part for the inclusion of an RF Helmholtz coil. A new, patented concept for modular MR probes was designed. It allows the construction of probes that are adapted to the needs of certain samples like climate chamber probes for plants, without the limitation caused by fixed frequencies for the RF channels. A method to average values of tissues that are composed of concentric layers, like corn roots, or exhibit radial value gradients was implemented. An intense literature research about the known dependency of T1 and T2 on physiologic aspects of plant tissue was performed, resulting in a compilation of relaxation influencing effects. This compilation serves as a basis for the interpretation of the biological experiments. Further theoretical considerations dealt with the effect of a mono exponential description of the relaxation within multi compartment systems and after mixing the contents of these compartments. A computer algorithm was implemented to simulate the free diffusion between volumes that exhibit different relaxation values. It could be shown that transition regions of "mixed" relaxation values occur on the edges of those volume regions. The width of these transition regions can be determined by the Einstein-Smoluchowski-Equation for the diffusion displacement, using the underlying relaxation values as the diffusion time. This effect is a fundamental limitation to the spatial resolution of relaxation maps and to the contrast that those relaxation values create in MR images. Based on this finding, the cause for the bright ring that surrounds roots within nutrient solution in MR images could be explained. It results from the diffusion driven in-flow of quickly relaxing magnetisation from the outer part of the roots into the free solution. The most important biological results of this PhD thesis concern the reaction of plant roots to drought stress and rewatering. In the context of these drought stress experiments, cavitations of the sap in the xylem vessels on the roots could be observed for the first time using MR. In addition, the refilling of these cavitated vessels was monitored systematically. It was possible to measure the velocity of the newly ascending sap level, which was calculated to be in the order of 1mm/min. Using flow imaging, it was also possible to confirm the regained functionality of the refilled vessels for the first time. Based on flow maps, also the volume flow could be calculated and e.g. could be compared to the transpiration rate of the plants. The T1 and spin density maps acquired during the stress experiments give information about the function of the different tissues during desiccation and rewatering. Especially a strong decrease in T1 in the cortex of certain roots could be correlated with an irreversible damage to the tissue. To provide a further basis for future studies, experiments on the uptake of the MR contrast agent Gd-DTPA by the roots were performed. Also a 3D RARE microscopy sequence was implemented and used to follow the inner structure of the branching of a side root.
KW  - Magnetresonanzmikroskopie
KW  - Wurzel
KW  - Diffusion
KW  - Kavitation
KW  - Spin-Gitter-Relaxation
KW  - Spin-Spin-Relaxation
KW  - Mais
KW  - Xylem
KW  - Pflanzengewebe
KW  - MR microscopy
KW  - plant roots
KW  - xylem cavitation
KW  - spin relaxation
KW  - diffusion
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-34150
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TY  - THES
A1  - Wolpert, Daniel
T1  - Quantum Control of Photoinduced Chemical Reactions
T1  - Quantenkontrolle von photoinduzierten chemischen Reaktionen
N2  - The control of quantum mechanical processes, especially the selective manipulation of photochemical reactions by shaped fs laser pulses was successfully demonstrated in many experiments in the fields of physics, chemistry and biology. In this work, attention is directed to the control of two systems that mark a bridge to real synthetic chemistry. In a liquid phase environment the outcome of the photo-induced Wolff rearrangement of an industrially relevant diazonaphthoquinone compound, normally used in photoresists (e.g. Novolak) was optimized using shaped fs laser pulses. In the second series of experiments chemical reactions on a catalyst metal surface which comprise laser induced molecular bond formation channels were selectively manipulated for the first time. The control of liquid phase reactions necessitates adequate spectroscopic signals that are characteristic for the formed product species. Therefore, a pump-probe setup for transient absorption spectroscopy in the mid-infrared for the purpose of investigating ultrafast structural changes of molecules during photoreactions was constructed. This versatile setup enables to monitor structural changes of molecules in the liquid phase and to find appropriate feedback signals for the control of these processes. Prior to quantum control experiments, the photoinduced Wolff-rearrangement reaction of 2-diazo-1-naphthoquinone (DNQ) dissolved in water and methanol was thoroughly investigated. Steady state absorption measurements in the mid-infrared in combination with quantum chemical density functional theory (DFT) calculations revealed the characteristic vibrational bands of DNQ and of possible products. A mid-infrared transient absorption study was performed, to illuminate the structural dynamics of the ultrafast rearrangement reaction of DNQ. The experimental observations indicate, that the Wolff rearrangement reaction of DNQ proceeds within 300 fs. A model for the relaxation dynamics of the ketene photoproduct and DNQ after photoexcitation can be deduced that fits the measured data very well. The object of the quantum control experiments on DNQ was the improvement of the ketene yield. It was shown that the ketene formation after Wolff rearrangement of DNQ is very sensitive to the shape of the applied excitation laser pulses. The variation of single parameters, like the linear chirp as well as the pulse separation of colored double pulses lead to the conclusion that the well known intrapulse dumping mechanism is responsible for the impact of the frequency ordering within the excitation pulse on the photoproduct yield. Adaptive optimizations using a closed learning loop basically lead to the same result. Adaptive fs quantum control was also applied to surface reactions on a catalyst metal surface for the first time. Therefore, the laser-induced catalytic reactions of carbon monoxide (CO) and hydrogen (H2) on a Pd(100) single crystal surface were studied. This photochemical reaction initiated with fs laser pulses has not been observed before. Several product molecules could be synthesized, among them also species (e.g. CH^3+) for whose formation three particles are involved. The systematic variation of different parameters showed that the reactions are sensitive to the catalyst surface, the composition of the adsorbate and to the laser properties. A pump-probe study revealed that they occur on an ultrafast time scale. These catalytic surface reactions were then investigated and improved with phaseshaped fs laser pulses. By applying a feedback optimal control scheme, the reaction outcome could be successfully manipulated and the ratio of different reaction channels could be selectively controlled. Evidence has been found that the underlying control mechanism is nontrivial and sensitive to the specific conditions on the surface. The experiments shown here represent the first successful experiment on adaptive fs quantum control of a chemical reaction between adsorbate molecules on a surface. In contrast to previous quantum control experiments, reaction channels comprising the formation of new molecular bonds rather than the cleavage of already existing bonds are controlled. This work successfully showed that quantum control can be extended to systems closer to situations encountered in synthetic chemistry as was demonstrated in the two examples of the optimization of a complicated rearrangement reaction and the selective formation of chemical bonds with shaped fs laser pulses.
N2  - Die Kontrolle quantenmechanischer Prozesse, insbesondere die selektive Manipulation photochemischer Reaktionen mit Hilfe geformter fs-Laserpulse wurde auf den Gebieten der Physik, Chemie und Biologie in vielen Experimenten erfolgreich gezeigt. In dieser Arbeit wird das Augenmerk auf die Kontrolle zweier Systeme gerichtet, die eine Brücke zur synthetischen Chemie darstellen. In der flüssigen Phase wurde das Resultat der photoinduziertenWolff Umlagerung einer industriell relevanten Diazonaphthoquinone Verbindung, die gewöhnlich in Photolacken (z.B. Novolak) Verwendung findet, durch geformte fs-Laserpulse optimiert. In der zweiten Reihe von Experimenten wurden chemische Reaktionen auf einer Katalysator-Metalloberfläche, die Kanäle mit laserinduzierter molekularer Bindungsknüpfung beinhalten, zum ersten Mal selektiv beeinflusst. Für die Kontrolle von Reaktionen in der flüssigen Phase benötigt man geeignete spektroskopische Messsignale, die charakteristisch für die gebildeten Produktspezies sind. Zu diesem Zweck wurde ein Versuchsaufbau für Anrege-Abfrage Experimente zur transienten Absorptionsspektroskopie im mittleren Infrarot aufgebaut, um ultraschnelle strukturelle Veränderungen von Molekülen während Photoreaktionen zu untersuchen. Dieser vielseitige Versuchsaufbau ermöglicht die Messung struktureller Veränderungen in Molekülen in flüssiger Phase und damit das Auffinden geeigneter Rückkopplungssignale zur Kontrolle dieser Prozesse. Vor den Quantenkontrollexperimenten wurde die photoinduzierte Wolff Umlagerung von 2-Diazo-1-Naphthoquinone (DNQ) in den Lösungsmitteln Wasser und Methanol sorgfältig untersucht. Lineare Absorptionsmessungen im mittleren Infrarot in Verbindung mit quantenchemischen Dichtefunktionaltheorie (DFT) Rechnungen lieferten die charakteristischen Schwingungsbanden von DNQ und möglichen Photoprodukten. Untersuchungen mit transienter Absorptionsspektroskopie im mittleren Infrarot wurden durchgeführt, um die strukturelle Dynamik der ultraschnellen Umlagerungsreaktion von DNQ zu beleuchten. Die experimentellen Beobachtungen deuten darauf hin, dass die Wolff Umlagerung von DNQ innnerhalb von 300 fs abläuft. Ein Modell für die Relaxationsdynamik des Keten Photoprodukts und DNQ, dass die gemessenen Daten sehr gut beschreibt wurde abgeleitet. Das Ziel der Quantenkontrollexperimente an DNQ war die Erhöhung der Ketenausbeute. Es wurde gezeigt, dass die Bildung des Keten nach der Wolff Umlagerung des DNQ empfindlich auf die Form der Anregungspulse reagiert. Die Variation einzelner Parameter, wie des linearen Chirps sowie des Pulsabstands von farbigen Doppelpulsen führen zu dem Schluss, dass der gut bekannte Intrapuls-Abregemechanismus verantwortlich für den Einfluss der Frequenzfolge innerhalb des Anregepulses auf die Ausbeute des Photoprodukts ist. Adaptive Optimierungen führen zum gleichen Ergebnis. Adaptive Quantenkontrolle wurde auch erstmalig auf Oberflächenreaktionen auf einer Katalysator-Metalloberfläche angewendet. Dazu wurden die laserinduzierten katalytischen Oberflächenreaktionen von Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) auf einer Pd(100) Einkristalloberfläche untersucht. Diese photochemische Reaktion, die durch fs-Laserpulse ausgelöst wird wurde bisher noch nicht beobachtet. Mehrere Produktmoleküle konnten synthetisiert werden, darunter auch Moleküle für deren Bildung mindestens drei Eduktmoleküle zusammenkommen und reagieren müssen. Die systematische Änderung verschiedener Parameter zeigte, dass die Reaktionen von der Katalysatoroberfläche, der Zusammensetzung des Adsorbats und den Eigenschaften der fs-Laserpulse abhängen. Eine Anrege-Abfrage Untersuchung machte deutlich, dass die Reaktionen auf einer ultrakurzen Zeitskala ablaufen. Diese katalytischen Oberflächenreaktionen wurden im Anschluss mit Hilfe von phasengeformten fs-Laserpulsen weiter untersucht und gezielt gesteuert. In adaptiven Quantenkontrollexperimenten konnte das Reaktionsergebnis sowie das Verhältnis unterschiedlicher Reaktionskanäle selektiv manipuliert werden. Es wurden Hinweise gefunden, dass der zugrundeliegende Kontrollmechanismus nichttrivial ist und von den genauen Bedingungen auf der Oberfläche abhängt. Diese Experimente stellen die ersten erfolgreichen adaptiven Quantenkontrollexperimente an einer chemischen Reaktion zwischen Adsorbatmolekülen auf einer Oberfläche dar. Im Gegensatz zu bisherigen Quantenkontrollexperimenten wurden hierbei Reaktionskanäle optimiert, die die Formung und nicht nur den Bruch einer molekularen Bindung umfassen. Diese Arbeit zeigt, dass die Methoden der Quantenkontrolle auf Systeme, die den Situationen in der synthetischen Chemie nahekommen, erfolgreich angewendet werden können, wie mit den zwei Beispielen, der Optimierung einer komplizierten Umlagerungsreaktion und der selektiven Bildung chemischer Bindungen mit geformten fs-Laserpulsen demonstriert wurde.
KW  - Nichtlineare Spektroskopie
KW  - Infrarotspektroskopie
KW  - Massenspektrometrie
KW  - Laserchemie
KW  - Femtosekundenpulse
KW  - Pulsformung
KW  - Quantenkontrolle
KW  - quantum control
KW  - pulse shaping
KW  - femtosecond pulses
KW  - time-of-flight mass spectrometry
KW  - infrared spectroscopy
KW  - nonlinear spectroscopy
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-27171
ER  - 
TY  - THES
A1  - Seiberlich, Nicole
T1  - Advances in Non-Cartesian Parallel Magnetic Resonance Imaging using the GRAPPA Operator
T1  - Fortschritte in der nicht-kartesischen parallelen Magnetresonanztomographie mittels des GRAPPA-Operators
N2  - Magnetic Resonance Imaging (MRI) is an imaging modality which provides anatomical or functional images of the human body with variable contrasts in an arbitrarily positioned slice without the need for ionizing radiation. In MRI, data are not acquired directly, but in the reciprocal image space (otherwise known as k-space) through the application of spatially variable magnetic field gradients. The k-space is made up of a grid of data points which are generally acquired in a line-by-line fashion (Cartesian imaging). After the acquisition, the k-space data are transformed into the image domain using the Fast Fourier Transformation (FFT). However, the acquisition of data is not limited to the rectilinear Cartesian sampling scheme described above. Non-Cartesian acquisitions, where the data are collected along exotic trajectories, such as radial and spiral, have been shown to be beneficial in a number of applications. However, despite their additional properties and potential advantages, working with non-Cartesian data can be complicated. The primary difficulty is that non-Cartesian trajectories are made up of points which do not fall on a Cartesian grid, and a simple and fast FFT algorithm cannot be employed to reconstruct images from non-Cartesian data. In order to create an image, the non-Cartesian data are generally resampled on a Cartesian grid, an operation known as gridding, before the FFT is performed. Another challenge for non-Cartesian imaging is the combination of unusual trajectories with parallel imaging. This thesis has presented several new non-Cartesian parallel imaging methods which simplify both gridding and the reconstruction of images from undersampled data. In Chapter 4, a novel approach which uses the concepts of parallel imaging to grid data sampled along a non-Cartesian trajectory called GRAPPA Operator Gridding (GROG) is described. GROG shifts any acquired k-space data point to its nearest Cartesian location, thereby converting non-Cartesian to Cartesian data. The only requirements for GROG are a multi-channel acquisition and a calibration dataset for the determination of the GROG weights. Chapter 5 discusses an extension of GRAPPA Operator Gridding, namely Self-Calibrating GRAPPA Operator Gridding (SC-GROG). SC-GROG is a method by which non-Cartesian data can be gridded using spatial information from a multi-channel coil array without the need for an additional calibration dataset, as required in standard GROG. Although GROG can be used to grid undersampled datasets, it is important to note that this method uses parallel imaging only for gridding, and not to reconstruct artifact-free images from undersampled data. Chapter 6 introduces a simple, novel method for performing modified Cartesian GRAPPA reconstructions on undersampled non-Cartesian k-space data gridded using GROG to arrive at a non-aliased image. Because the undersampled non-Cartesian data cannot be reconstructed using a single GRAPPA kernel, several Cartesian patterns are selected for the reconstruction. Finally, Chapter 7 discusses a novel method of using GROG to mimic the bunched phase encoding acquisition (BPE) scheme. In MRI, it is generally assumed that an artifact-free image can be reconstructed only from sampled points which fulfill the Nyquist criterion. However, the BPE reconstruction is based on the Generalized Sampling Theorem of Papoulis, which states that a continuous signal can be reconstructed from sampled points as long as the points are on average sampled at the Nyquist frequency. A novel method of generating the “bunched” data using GRAPPA Operator Gridding (GROG), which shifts datapoints by small distances in k-space using the GRAPPA Operator instead of employing zig-zag shaped gradients, is presented in this chapter. With the conjugate gradient reconstruction method, these additional “bunched” points can then be used to reconstruct an artifact-free image from undersampled data. This method is referred to as GROG-facilitated Bunched Phase Encoding, or GROG-BPE.
N2  - Die Magnetresonanztomographie (MRT) ist ein nichtinvasives bildgebendes Verfahren ohne Strahlenbelastung und eignet sich zur biomedizinischen Darstellung verschiedener Gewebetypen mit hoher räumlicher Auflösung und sehr gutem Kontrastverhalten. In der MRT erfolgt die Datenaufnahme im reziproken Bildraum – auch k-Raum genannt - welcher typischerweise entlang eines diskreten kartesischen Gitters abgetastet wird. Ein Bild erhält man schließlich durch eine schnelle Fouriertransformation der aufgenommenen k-Raum-Daten. Neben den kartesischen Akquisitionsschemata haben sich in den letzten Jahren auch vereinzelt nichtkartesische MRT-Verfahren in der klinischen Routine durchgesetzt. Solche nichtkartesischen Trajektorien erreichen eine hohe Abtasteffizienz, was zu einer Verkürzung der Messzeit führt. Die Schwierigkeit im Umgang mit nichtkartesischen Trajektorien liegt vor allem in der Tatsache begründet, dass nichtkartesisch akquirierte Datensätze vor Anwendung der schnellen Fouriertransformation auf ein kartesisches Gitter transformiert werden müssen („Gridding“). Hierzu gibt es eine Vielzahl von Verfahren, die von zahlreichen Parametern abhängen, womit ein hoher Aufwand und hohe Fehleranfälligkeit verbunden sind. Ein weiterer Nachteil dieser Gridding-Methoden ist, dass sie auf unvollständig aufgenommene Datensätze nicht angewendet werden können. Alternativ zu den konventionellen MR-Verfahren haben sich in den letzten Jahren die sogenannten parallelen Bildgebungsmethoden (beispielsweise SENSE oder GRAPPA) in der klinischen MRT etabliert, die mittlerweile von nahezu allen Herstellerfirmen kommerziell zur Verfügung gestellt werden. Die parallele Bildgebung erlaubt es, die Bildmesszeiten um einen Faktor 2 bis 4 zu verkürzen und lässt sich prinzipiell auf jede beliebige Bilgebungsmethode anwenden ohne dabei das Kontrastverhalten zu beeinflussen. In der klinischen Routine ist diese Technik allerdings lediglich auf kartesische MRT-Verfahren beschränkt, und es ist bisher noch nicht gelungen, die Vorteile der nichtkartesischen MRT-Verfahren optimal mit den Leistungsmerkmalen der parallelen MRT zu verknüpfen. Ziel dieser Arbeit war es, neue und effiziente Strategien zu entwickeln, um die nichtkartesische Magnetresonanztomographie für ein breiteres Anwendungsspektrum in der klinischen Praxis zu etablieren. Neben der Rekonstruktion von herkömmlich aufgenommenen nichtkartesischen Datensätzen sollten auch Verfahren entwickelt werden, die eine Kombination mit Messzeitverkürzungen durch parallele MRT-Verfahren erlauben. In Kapitel 4 wird ein neues paralleles Bildgebungsverfahren zum Gridding nichtkartesischer Datensätze namens „GRAPPA Operator Gridding“ (GROG) vorgestellt. GROG benutzt GRAPPA-ähnliche Gewichtungsfaktoren, um die nichtkartesischen Punkte auf ein kartesisches Gitter zu schieben. Im Gegensatz zu anderen Gridding-Methoden (wie beispielsweise dem „Convolution-Gridding“) werden bei der Anwendung von GROG Parameter wie Faltungskerne, Regularisierungswerte oder Funktionen nicht benötigt. Dies führt nicht nur zu einer erheblichen Vereinfachung des Griddingprozesses, sondern auch zur deutlichen Reduktion der Rechenoperationen. In Kapitel 5 wird eine Erweiterung des GROG-Algorithmus vorgestellt, welche ohne Kalibrierungsdatensätze auskommt („Self-Calibrating GROG“, SC-GROG). Die Gewichtungsfaktoren für die Verschiebungen der Datenpunkte werden in dieser Methode aus den akquirierten Punkten selbst gewonnen. Die erste Anwendung von GROG zur Vereinfachung der Rekonstruktion unvollständig aufgenommener nichtkartesischer Datensätze ist in Kapitel 6 beschrieben. Die Verwendung von GROG zur Transformation der unvollständig aufgenommenen nichtkartesischen Daten auf ein kartesisches Gitter erlaubt es, anschließend einen modifizierten GRAPPA-Algorithmus anzuwenden, und somit nichtkartesische Datensätze aus beschleunigten Experimenten zu rekonstruieren. Schließlich wurde GROG in Kapitel 7 auf die „Bunched Phase Encoding“ (BPE)-Methode angewendet. Bereits zuvor wurde gezeigt, dass das BPE-Verfahren in Verbindung mit einem „Conjugate Gradient“ Rekonstruktionsverfahren eine deutliche Verkürzung der Messzeit gestattet. Basierend auf dem verallgemeinerten Abtasttheorem nach Papoulis werden die Daten bei diesem Verfahren entlang einer extrem schnell oszillierenden Trajektorie aufgenommen. Nach Papoulis ermöglicht die lokal höhere Datendichte eine artefaktfreie Bildrekonstruktion trotz Unterabtastung in anderen k-Raumbereichen. Allerdings werden dabei erhebliche Ansprüche an die Gradienten-Hardware des Tomographen gestellt, wodurch das Konzept auf geringe Beschleunigungsfaktoren beschränkt wird. Im Rahmen dieser Arbeit konnte jedoch gezeigt werden, dass es möglich ist, auf dieses aufwändige Abtastschema zu verzichten, indem lediglich entlang einer regulären nicht-oszillierenden Trajektorie akquiriert wird und die höhere Datendichte nachträglich mittels GROG erreicht wird (GROG-BPE).
KW  - NMR-Tomographie
KW  - Bildgebendes Verfahren
KW  - Parallele Bildgebung
KW  - nicht-kartesische Bildgebung
KW  - Magnetic Resonance Imaging
KW  - Parallel Imaging
KW  - non-Cartesian Imaging
KW  - Image Reconstruction
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-28321
ER  - 
TY  - THES
A1  - Hartmann, David
T1  - Elektrisches und magnetisches Schalten im nichtlinearen mesoskopischen Transport
T1  - Electric and magnetic switching in nonlinear mesoscopic transport
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wurden Transporteigenschaften von Nanostrukturen basierend auf modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heteroübergängen untersucht. Derartige Heterostrukturen zeichnen sich durch ein hochbewegliches zweidimensionales Elektronengas (2DEG) aus, das sich wenige 10 nm unterhalb der Probenoberfläche ausbildet. Mittels Elektronenstrahl-Lithographie und nasschemischer Ätztechnik wurde dieses Ausgangsmaterial strukturiert. Eindimensionale Leiter mit Kanalweiten von wenigen 10 nm wurden auf diese Weise hergestellt. Die Vorzüge derartiger Strukturen zeigen sich im ballistischen Elektronentransport über mehrere 10 µm und einer hohen Elektronenbeweglichkeit im Bereich von 10^6cm^2/Vs. Als nanoelektronische Basiselemente wurden eingehend eindimensionale Quantendrähte sowie y-förmig verzweigte Strukturen untersucht, deren Kanalleitwert über seitliche Gates kontrolliert werden kann. Dabei wurden die Transportmessungen überwiegend im stark nichtlinearen Transportregime bei Temperaturen zwischen 4,2 K und Raumtemperatur durchgeführt. Der Fokus dieser Arbeit lag insbesondere in der Untersuchung von Verstärkungseigenschaften und kapazitiven Kopplungen zwischen Nanodrähten, der Realisierung von komplexen Logikfunktionen wie Zähler- und Volladdiererstrukturen, dem Einsatz von Quantengates sowie der Analyse von rauschaktiviertem Schalten, stochastischen Resonanzphänomenen und Magnetfeldasymmetrien des nichtlinearen mesoskopischen Leitwertes.
N2  - This thesis reports on transport features of nanoelectronic devices based on modulation doped GaAs/AlGaAs heterostructures with a two dimensional electron gas (2DEG) a few 10 nm below the sample surface. Using electron beam lithography and wet chemical etching techniques low dimensional conductors were designed with a channel width of a few 10 nm. Such conductors enable ballistic transport up to 10 µm with high electron mobilities in the range of 10^6cm^2/Vs. One dimensional quantum wires as well as y-branched structures were used as nanoelectronic basic elements, which were controlled by lateral side-gates. Transport measurements were mainly performed in the strong nonlinear transport regime at temperatures between 4.2 K and room temperature. Experimental investigations were focused on gain, capacitive couplings between single nanowires, the realisation of complex logic functions like counter and fulladder devices, quantum-gate applications, noise activated switching, stochastic resonance phenomena and magnetic field asymmetries of the nonlinear mesoscopic transport.
KW  - Niederdimensionales Elektronengas
KW  - Galliumarsenid-Bauelement
KW  - Galliumarsenid-Feldeffekttransistor
KW  - Nanoelektronik
KW  - Stochastische Resonanz
KW  - Elektronisches Rauschen
KW  - Quantendraht
KW  - Drei-Fünf-Halbleiter
KW  - Festkörperphysik
KW  - Y-Schalter
KW  - Magnetsensor
KW  - bistabiles Schalten
KW  - ballistischer Transport
KW  - Volladdierer
KW  - nanoelectronic
KW  - mesoscopic
KW  - ballistic
KW  - full adder
KW  - magnetic sensor
KW  - bistable switching
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-29175
ER  - 
TY  - THES
A1  - Behr, Volker Christian
T1  - Entwicklung und Optimierung von Resonatoren und Detektionsverfahren in der magnetischen Kernspinresonanz
T1  - Development and Optimization of Resonators and Ways of Detection in Nuclear Magnetic Resonance
N2  - No abstract available
KW  - Kernspintomograph
KW  - NMR-Tomographie
KW  - Magnetische Kernresonanz
KW  - NMR-Spektrometer
KW  - NMR-Spektroskopie
KW  - Faraday-Effekt
KW  - Biophysik
KW  - Hochfrequenz
KW  - Ma
KW  - Hochfeld-NMR
KW  - NMR-Mikroskopie
KW  - Flussleiter
KW  - high field NMR
KW  - NMR-microscopy
KW  - flux guides
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-28635
ER  - 
TY  - THES
A1  - Fechner, Susanne
T1  - Quantenkontrolle im Zeit-Frequenz-Phasenraum
T1  - Phase-Space Quantum Control
N2  - Die in der vorliegenden Arbeit eingeführte von Neumann-Darstellung beschreibt jeden Laserpuls auf eineindeutige Weise als Summe von an verschiedenen Punkten des Zeit-Frequenz-Phasenraumes zentrierten, bandbreitebegrenzten Gaußimpulsen. Diese Laserpulse bilden sozusagen die „elementaren“ Bausteine, aus denen jeder beliebige Lichtimpuls konstruiert werden kann. Die von Neumann-Darstellung vereint eine Reihe von Eigenschaften, die sie für eine Anwendung auf dem Gebiet der Quantenkontrolle besonders geeignet erscheinen lässt. So ist sie eine bijektive Abbildung zwischen den Freiheitsgraden des verwendeten Impulsformers und der Phasenraumdarstellung der resultierenden, geformten Laserpulse. Jeder denkbaren Wahl von Impulsformerparametern entspricht genau eine von Neumann-Darstellung und umgekehrt. Trotzdem ermöglicht sie, ebenso wie die Husimi- oder die Wigner-Darstellung, eine intuitive Interpretation der dargestellten Lichtimpulse, da deren zeitliche und spektrale Struktur sofort zu erkennen ist.
N2  - The von Neumann-representation introduced in this thesis describes each laser pulse in a one-to-one manner as a sum of bandwidth-limited, Gaussian laser pulses centered around different points in phase space. These pulses can be regarded as elementary building blocks from which every single laser pulse can be constructed. The von Neumann-representation combines different useful properties for applications in quantum control. First, it is a one-to-one map between the degrees of freedom of the pulse shaper and the phase-space representation of the corresponding shaped laser pulse. In other words: Every possible choice of pulse shaper parameters corresponds to exactly one von Neumann-representation and vice versa. Moreover, since temporal and spectral structures become immediately seizable, the von Neumann-representation, as well as the Husimi- or the Wigner-representations, allows for an intuitive interpretation of the represented laser pulse.
KW  - Femtosekundenlaser
KW  - Wigner-Verteilung
KW  - Quantenkontrolle
KW  - Pulsformung
KW  - Phasenraumdarstellung
KW  - Wigner
KW  - Husimi
KW  - quantum control
KW  - pulse shaping
KW  - phase-space-representation
KW  - Wigner
KW  - Husimi
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-28569
ER  - 
TY  - THES
A1  - Selle, Reimer Andreas
T1  - Adaptive Polarization Pulse Shaping and Modeling of Light-Matter Interactions with Neural Networks
T1  - Adaptive Polarisationspulsformung und Modellierung von Licht-Materie-Wechselwirkungen mit Neuronalen Netzwerken
N2  - The technique of ultrafast polarization shaping is applied to a model quantum system, the potassium dimer. The polarization dependence of the multiphoton ionization dynamics in this molecule is first investigated in pump–probe experiments, and it is then more generally addressed and exploited in an adaptive quantum control experiment utilizing near–IR polarization–shaped laser pulses. The extension of these polarization shaping techniques to the UV spectral range is presented, and methods for the generation and characterization of polarization–shaped laser pulses in the UV are introduced. Systematic scans of double–pulse sequences are introduced for the investigation and interpretation of control mechanisms. This concept is first introduced and illustrated for an optical demonstration experiment, and it is then applied for the analysis of the intrapulse dumping mechanism that is observed in the excitation of a large dye molecule in solution with ultrashort laser pulses. Shaped laser pulses are employed as a means for obtaining copious amounts of data on light–matter interactions. Neural networks are introduced as a novel tool for generating computer–based models for these interactions from the accumulated data. The viability of this approach is first tested for second harmonic generation (SHG) and molecular fluorescence processes. Neural networks are then utilized for modeling the far more complex coherent strong–field dynamics of potassium atoms.
N2  - Die Technik der ultraschnellen Polarisationspulsformung wird auf ein Modell-Quantensystem, das Kalium-Dimer angewandt. Die Polarisationsabhängigkeit der Ionisationsdynamik wird zunächst mit Anrege-Abfrage-Experimenten untersucht, und anschließend in einem adaptiven Optimierungsexperiment mit polarisationsgeformten Nahinfrarot-Laserpulsen ausgenutzt. Die Polarisationspulsformungstechnik wird auf den ultravioletten Spektralbereich erweitert, und es werden Methoden zur Erzeugung und Charakterisierung von polarisationsgeformten UV-Pulsen vorgestellt. Systematische Abtastungen von Doppelpulsfolgen werden für die Untersuchung und Interpretation von Kontrollmechanismen vorgestellt. Geformte Laserpulse werden verwendet, um umfangreiche Daten über die Licht-Materie Wechselwirkung zu sammeln. Neuronale Netzwerke werden erstmals dazu verwendet, um aus den Daten numerische Modelle für die Wechselwirkung von Licht und Materie zu erzeugen. Die Durchführbarkeit dieses Ansatzes wird zunächst an SHG und Fluoreszenzprozessen demonstriert. Neuronale Netzwerke werden desweiteren dazu verwendet, um die weitaus komplexere Dynamik von Kaliumatomen in starken elektromagnetischen Feldern zu modellieren.
KW  - Lasertechnologie
KW  - Impulslaser
KW  - Optimale Kontrolle
KW  - Pulsformung
KW  - Neuronale Netzwerke
KW  - adaptive Optimierung
KW  - Polarisation
KW  - pulse shaping
KW  - neural networks
KW  - adaptive optimization
KW  - polarization
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-25596
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schmitt, Stefan
T1  - Adsorbatinduzierte richtungsabhängige Facettierung und selbstorganisierte Domänen-Musterbildung auf vizinalen Ag(111)-Oberflächen
T1  - Adsorbate-induced facetting reconstruction and self-organized domain patterning of vicinal Ag(111) surfaces
N2  - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit den strukturellen Aspekten einer adsorbat-induzierten Facettierung von vizinalen Ag(111)-Oberflächen. Bei dem Adsorbat handelte es sich um das organische Molekül Perylen-3,4,9,10-Tetracarbonsäure-Dianhydrid (PTCDA). Die Experimente wurden unter Ultrahochvakuum-Bedingungen durchgeführt, die Charakterisierung erfolgte hauptsächlich mit den Messmethoden Rastertunnelmikroskopie (STM) und niederenergetische Elektronenbeugung (LEED). Das planare Farbstoffmolekül PTCDA adsorbiert präferentiell an den Stufenkanten der verwendeten 8.5° Ag(111)-Vizinaloberflächen und induziert bei geeigneten Präparationsbedingungen eine Rekonstruktion in stark gestufte Facettenflächen und in stufenfreie (111)-Terrassen. Die beobachteten Facetten sind für das System PTCDA/Ag charakteristisch und stellen durch eine molekulare Überstruktur richtungsselektiv stabilisierte Ag-Kristallebenen dar. Durch die Variation der Stufenrichtung der Startoberfläche wurde eine Vielzahl von Facettentypen erhalten und nach Miller indiziert. In ihrer Gesamtheit erlauben sie einen Rückschluss auf das Aussehen der Gleichgewichtskristallform eines mit PTCDA bedeckten Ag-Kristalles und damit auf das richtungsabhängige Benetzungsverhalten von Ag. Aus der Sicht des Substrates bewirkt das Adsorbat eine massive Erhöhung der Steifheit der Stufen. Die durch eine molekulare Überstruktur stabilisierten Facettenflächen übernehmen die in der Kristallstruktur des Substrates angelegten Stufenrichtungen. Die gefundene Ausbildung von zwei typischen Facettensteigungen ist jedoch nicht durch die Ag-Kristallstruktur motivierbar. Die Facettierung wurde im Rahmen einer speziellen Adaption des Konzepts der Thermodynamik auf ebene gestufte Oberflächen als Orientierungsphasenseparation beschrieben. Dieses Konzept erlaubt eine korrekte Beschreibung der beobachteten lokalen Phänomene und zeigt zudem auf, dass das molekulare Gas, welches in den Messungen nicht erfasst wurde, eine wichtige Rolle bei der Rekonstruktion spielt. Es ergaben sich wichtige Indizien für die Existenz einer kritischen Inselgröße für PTCDA auf Ag(111). Es wurde eine vollständige strukturelle Analyse aller stabilen molekularen Überstrukturen auf vizinalen Ag(111)-Oberflächen durchgeführt. Es wurden insgesamt 16 solcher Überstrukturen gefunden, von denen bisher nur 3 Strukturen bekannt und veröffentlicht waren. Dichte und Kommensurabilität der Facettenüberstrukturen sind systematisch vom Stufentyp der Oberfläche abhängig. Die Frage nach dem Ursprung der beiden charakteristischen Facettensteigungen ist mit der Existenz von zwei Typen von Überstrukturgrenzen verknüpft. Die Grenze bestimmt die Lage der fischgrätartigen Überstruktur zu den Stufenkanten und die Länge und die Breite des Moleküls die beiden charakteristischen Stufenabstände. Letzteres geschieht vermöge einer lokalen Wechselwirkung der PTCDA-Moleküle mit den Stufen. Die Überstrukturgrenzen erweisen sich als wichtiges Element der Rekonstruktion. Es wurden außerdem die Abhängigkeiten der verschiedenen, aneinander angrenzenden Überstrukturen aufgezeigt. Auf den (111)-Terrassen fanden sich 3 metastabile Ausnahme-Strukturen, welche einen vertieften Einblick in die komplexe Bildungskinetik der bisher bekannten stabilen (111)-Struktur erlauben. Die Facetten bilden zusammen mit den benachbarten (111)-Terrassen regelmäßige, einem Reflexionsgitter ähnliche Muster mit einer Strukturweite von 5 bis 75nm. Die beobachteten Strukturweiten erreichen bei ausgedehntem Tempern typische Maximalwerte. STM-Messungen zeigen den Einfluss einer langreichweitigen Wechselwirkung zwischen den Facetten, vermittelt über elastische Eigenschaften des Substrates. Die Muster können als selbstorganisierte Zweiphasensysteme im thermodynamischen Gleichgewicht erklärt werden. Die Facetten wirken wie repulsiv wechselwirkende Defekte in einem elastischen Medium. Die Eignung dieser Muster als Templat wurde in Kooperation mit einer anderen Arbeitsgruppe am Beispiel der selektiven Deposition von Eisen belegt.
N2  - This thesis investigates structural aspects of adsorbate-induced facetting of vicinal Ag(111) surfaces. It is mainly based on scanning tunneling microscope (STM) and low energy electron diffraction (LEED) experiments performed under UHV conditions. The planar dye-molecule perylene-3,4,9,10-tetracarboxilicacid-dianhydride (PTCDA) adsorbes preferentially at the step edges of the 8.5° Ag(111) vicinal surfaces used in the experiments. It causes a facetting reconstruction by the formation of (111) terraces and facets with a high step density. A variation of the step direction of the unreconstructed start surface revealed the existence of a variety of different facet types. Each of them is stabilized by a typical molecular superstructure. The facets observed are independent of the details of reconstruction and therefore characteristic for PTCDA on Ag. They can be used to predict the equilibrium crystal shape of PTCDA-covered Ag and the anisotropic wetting behavior of a Ag crystal. From the viewpoint of the substrate, the adsorbate superstructure causes a pronounced increase of the stiffness of the facet planes, but creates only steps with ''native'' directions. Moreover, two distinct preferential inclinations of facets were observed, which can only be explained by the selective influence of the adsorbate superstructure. In terms of thermodynamics, the facetting reconstruction can be described as an orientational phase separation, adapted to the constraints of planar surfaces. This concept is capable of explaining the local facetting phenomena. The formalism used predicts an important role of nucleation kinetics. This aspect is taken into account by introducing an additional phase of mobile molecules (2D molecular gas), which cannot be measured directly. Furthermore, strong arguments for the appearance of a critical island size for the PTCDA/Ag(111) superstructure were found. This work presents structural information of all stable superstructures of PTCDA on vicinal Ag(111) surfaces. Altogether 16 such superstructures were found, 3 of which had been observed and published before. Density and commensurability were found to systematically depend on the step-structure. The two preferred inclinations of facets are related to two characteristic types of domain boundaries of the herringbone superstructure to the adjacent (111)-terrace. Within the superstructure, local bonding of either one molecular species adhering perpendicular or one adhering parallel to the step-edge decides about the inclination of the surface. Consequently, the superstructure domain boundaries have profound influence on the details of the reconstruction. Additionally, under certain preparation conditions the (111) superstructure controls the facetting reconstruction. On the (111) terraces, small islands of metastable superstructures were found. A comparison with the well known stable (111) structure allows insight into the complex nucleation kinetics of this structure. Facets and (111) terraces form a regular grating-like domain pattern with a variable structural width of 5 to 75nm. This width saturates upon prolonged annealing. STM measurements show direct evidence for a long-range interaction between facet edges, causing a deformation of the surface between two facets. The domain patterns can be interpreted as two interacting phases in thermodynamic equilibrium and facets as interacting defects on an elastic surface. In cooperation with another group grating-like domain patterns on the nanometer-scale were used as a template for selective Fe adsorption.
KW  - Adsorbat
KW  - Perylendianhydrid
KW  - Überstruktur
KW  - Silber
KW  - Festkörperoberfläche
KW  - Selbstorganisation
KW  - Ag
KW  - Vizinal
KW  - Rekonstruktion
KW  - Molekül
KW  - Facette
KW  - Ag
KW  - vicinal
KW  - reconstruction
KW  - molecule
KW  - facet
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-25088
ER  - 
TY  - THES
A1  - Mahapatra, Suddhasatta
T1  - Formation and Properties of Epitaxial CdSe/ZnSe Quantum Dots : Conventional Molecular Beam Epitaxy and Related Techniques
T1  - Bildung und Eigenschaften Epitaxischer CdSe/ZnSe-Quantenpunkte : Molekularstrahlepitaxie und Verwandte Methoden
N2  - Albeit of high technological import, epitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe QDs is non-trivial and still not clearly understood. The origin and attributes of these QDs are significantly different from those of their III-V and group-IV counterparts. For III-V and group-IV heterosystems, QD-formation is assigned to the Stranski Krastanow (SK) transition, wherein elastic relaxation of misfit strain leads to the formation of coherent three-dimensional (3D) islands, from a supercritically strained two-dimensional (2D) epilayer. Unfortunately, this phenomenon is inconspicuous for the CdSe/ZnSe heterosystem. Well-defined 3D islands are not readily formed in conventional molecular beam epitaxial (MBE) growth of CdSe on ZnSe. Consequently, several alternative approaches have been adopted to induce/enhance formation of QDs. This thesis systematically investigates three such alternative approaches, along with conventional MBE, with emphasis on the formation-mechanism of QDs, and optimization of their morphological and optical attributes. It is shown here that no distinct 3D islands are formed in MBE growth of CdSe on ZnSe. The surface of the CdSe layer represents a rough 2D layer, characterized by a dense array of shallow (<1nm) abutting mounds. In capped samples, the CdSe deposit forms an inhomogeneous CdZnSe quantum well (QW)-like structure. This ternary QW consists of local Cd-rich inclusions, which confine excitons three-dimensionally, and act as QDs. The density of such QDs is very high (~ 1012 cm-2). The QDs defined by the composition inhomogeneities of the CdZnSe QW presumably originate from the shallow mounds of the uncapped CdSe surface. By a technique wherein a CdSe layer is grown at a low temperature (TG = 230 °C) and subsequently annealed at a significantly higher temperature (TA =310 °C), tiny but distinct 3D islands are formed. In this work, the mechanism underlying the formation of these islands is reported. While the CdSe deposit forms a quasi-two-dimensional (quasi-2D) layer at TG = 230 °C, subsequent annealing at TA = 310 °C results in a thermally activated “up-climb” of adatoms onto two-dimensional clusters (or precursors) and concomitant nucleation of 3D islands. The areal density of QDs, achieved by this technique, is at least a decade lower than that typical for conventional MBE growth. It is demonstrated that further reduction is possible by delaying the temperature ramp-up to TA. In the second technique, formation of distinct islands is demonstrated by deposition of amorphous selenium (a-Se) onto a 2D CdSe epilayer at room temperature and its subsequent desorption at a higher temperature (TD = 230 °C). Albeit the self-assembled islands are large, they are severely truncated during subsequent capping with ZnSe, presumably due to segregation of Cd and Zn-alloying of the islands. The segregation phenomenon is analyzed in this work and correlated to the optical properties of the QDs. Additionally, very distinct vertical correlation of QDs in QD-superlattices, wherein the first QD-layer is grown by this technique and the subsequent ones by migration enhanced epitaxy (MEE), is reported. The process steps of the third variant technique, developed in course of this work, are very similar to those of the previous one-the only alteration being the substitution of selenium with tellurium as the cap-forming-material. This leads not only to large alteration of the morphological and optical attributes of the QDs, but also to formation of unique self-assembled island-patterns. Oriented dashes, straight and buckled chains of islands, and aligned island-pairs are formed, depending on the thickness of the Te-cap layer. The islands are partially alloyed with Te and emit luminescence at very low energies (down to 1.7 eV at room temperature). The Te cap layer undergoes (poly)crystallization during temperature ramp-up (from room temperature to TD) for desorption. Here, it is shown that the self-assembled patterns of the island-ensembles are determined by the pattern of the grain boundaries of the polycrystalline Te layer. Based on an understanding of the mechanism of pattern formation, a simple and “clean” method for controlled positioning of individual QDs and QD-based extended nanostructures, is proposed in this work. The studies carried out in the framework of this thesis provide not only a deeper insight into the microscopic processes governing the heteroepitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe(001) QDs, but also concrete approaches to achieve, optimize, and control several technologically-important features of QD-ensembles. Reduction and control of QD-areal-density, pronounced vertical correlation of distinctly-defined QDs in QD-superlattices, and self-assembly of QD-based extended structures, as demonstrated in this work, might turn out to be beneficial for envisioned applications in information-, and communication-technologies.
N2  - Trotz ihrer großen technologischen Bedeutung ist die epitaktische Selbstorganisation von CdSe/ZnSe QDs noch immer nicht vollständig verstanden. Die Ursachen und Merkmale dieser QDs unterscheiden sich deutlich von ihren III-V- und IV-IV-Gegenstücken. Für III-V- und IV-IV-Heterosysteme wird die QD-Formation dem Stranski-Krastanow-(SK)-Übergang zugeordnet, bei dem, ausgehend von einer hochverspannten zweidimensionalen (2D) Epitaxieschicht, die elastische Relaxation von durch Gitterfehlanpassung hervorgerufener Verspannung zur Formation von dreidimensionalen (3D) Inseln führt. Im Falle des CdSe/ZnSe-Heterosystems ist es unklar, ob das SK-Modell die Formation von QDs zutreffend beschreibt. Beim Wachstum durch Molekularstrahlepitaxie (engl.: molecular beam epitaxy, MBE) von CdSe auf ZnSe kommt es nicht zur Bildung von 3D-Inseln, wie es für die meisten III-V- und IV-IV-Heterosysteme charakteristisch ist. Infolgedessen wurden mehrere alternative Herangehensweisen eingesetzt, um die Formation der QDs anzuregen bzw. zu verbessern. Diese Doktorarbeit beschreibt die systematische Untersuchung dreier solcher alternativer Ansätze im Zusammenspiel mit konventioneller MBE. Der Schwerpunkt liegt auf dem Formationsmechanismus der QDs und Optimierung ihrer morphologischen und optischen Eigenschaften. Beim MBE-Wachstum von CdSe auf ZnSe findet keine Bildung ausgeprägter, dreidimensionaler Inseln statt. Die Oberfläche der CdSe-Schicht stellt eine rauhe 2D-Schicht dar, gekennzeichnet durch eine dichte Anordung flacher, aneinander angrenzender Hügel. In bedeckten Proben bildet die CdSe-Ablagerung eine inhomogene CdZnSe-quantentrog-ähnliche (engl.: quantum well, QW) Struktur . Dieser ternäre QW enthält lokale Cd-reiche Einschlüsse, die die Bewegung von Exzitonen in drei Dimensionen einschränken und als QDs fungieren. Die Dichte solcher QDs ist sehr hoch (~ 1012 cm-2). Diese durch die Inhomogenität des CdZnSe-QW definierten QDs haben ihren Ursprung in den flachen Hügeln der unbedeckten CdSe-Oberfläche. Mit einer Methode, bei der man eine CdSe-Schicht bei niedriger Temperatur (TG = 230 °C) wachsen lässt und anschießend bei höherer Temperatur (TA = 310 °C) tempert, kommt es zur Bildung winziger, aber ausgeprägter, 3D-Inseln. In dieser Arbeit wird der Mechanismus, der der Bildung dieser Inseln zugrunde liegt, beschrieben. Während die CdSe-Ablagerung eine quasi-zweidimensionale (quasi-2D) Schicht bei TG = 230 °C bildet, führt das darauf folgende Tempern bei TA = 310 °C zu einem thermisch aktivierten „up-climb“ von Adatomen auf zweidimensionale Cluster (oder Vorgänger, engl.: precursor), bei gleichzeitiger Nukleation von 3D-Inseln. Die Flächendichte von QDs, die mit dieser Methode erreicht werden kann, ist mindestens eine Größenordung geringer als es für konventionelles MBE-Wachstum typisch ist. Eine weitere Verringerung ist möglich, indem der Temperaturanstieg auf TA verzögert wird. In einer zweiten Variante wird die Bildung großer und ausgeprägter Inseln durch Aufbringen einer amorphen Selenschicht (&#945;-Se) auf eine 2D-CdSe-Epischicht bei Raumtemperatur und anschließender Desorption bei höherer Temperatur (TD = 230 °C) demonstriert. Obwohl die selbstorganisierten Inseln groß sind, werden sie durch nachträgliches Bedecken mit ZnSe stark abgeflacht, was durch Segregation von Cd und Legieren der Inseln mit Zn hervorgerufen wird. Das Segregationsphänomen sowie sein Zusammenhang mit den optischen Eigenschaften der QDs wird in dieser Arbeit untersucht. Weiterhin wird vertikale Korrelation von QDs in QD-Übergittern beschrieben, in welchen die erste QD-Schicht mit dieser Methode wachsen gelassen wurde. Darauf folgende Schichten werden duch „migration enhanced epitaxy“ (MEE) aufgebracht. Die Prozessschritte der dritten Variante sind denen der eben beschriebenen sehr ähnlich. Die einzige Abwandlung besteht in der Substitution von Selen mit Tellur als bedeckendes Material. Diese Variation führt nicht nur zu beträchtlicher Veränderung der morphologischen und optischen Eigenschaften der QDs, sondern auch zur Bildung einzigartiger Muster von selbstorganisierten Inseln. Abhängig von der Dicke der Tellurbedeckung kommt es zur Bildung orientierter „dashes“, gerader und gebogener Ketten von Inseln und ausgerichteter Inselpaare. Die Inseln sind teilwese mit Tellur legiert und strahlen Lumineszenz in einem sehr niedrigen Energiebereich ab (bis hinunter zu 1,7 eV bei Raumtemperatur). Im Gegensatz zur &#945;-Se-Bedeckung kommt es in der Te-Schicht während der Temperaturerhöhung (von Raumtemperatur zu TD) zur Polykristallisierung. Es wird gezeigt, dass die selbstorganisierten Muster der Inseln durch die Verteilung der Korngrenzen der polykristallinen Te-Schicht bestimmt werden. Basierend auf dem Verständnis des Mechanismus der Musterbildung wird hier eine einfache und „saubere“ Methode für die kontrollierte Positionierung individueller QDs und QD-basierter, ausgedehnter Nanostrukturen vorgeschlagen.
KW  - Nanostruktur
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Quantenpunkt
KW  - Würzburg / Sonderforschungsbereich II-VI-Halbleiter
KW  - Kraftmikroskopie
KW  - Selbstorganisation
KW  - Nanostructures
KW  - Self-organization
KW  - Molecular beam Epitaxy
KW  - CdSe
KW  - ZnSe
KW  - AFM
KW  - Luminescence
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-32831
ER  - 
TY  - THES
A1  - Pracht, Eberhard
T1  - Entwicklung und Optimierung von Bildgebungssequenzen für die 1H-Magnetresonanztomographie der Lunge
N2  - No abstract available
KW  - NMR-Tomographie
KW  - Bildgebendes Verfahren
KW  - NMR-Bildgebung
KW  - Sequenzentwicklung
KW  - Lungenfunktion
KW  - Imaging
KW  - Magnetic Resonance
KW  - Lung Function
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26398
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TY  - THES
A1  - Scheibner, Ralf
T1  - Thermoelectric Properties of Few-Electron Quantum Dots
T1  - Thermoelektrische Eigenschaften von Quantenpunkten
N2  - This thesis presents an experimental study of the thermoelectrical properties of semiconductor quantum dots (QD). The measurements give information about the interplay between first order tunneling and macroscopic quantum tunneling transport effects in the presence of thermal gradients by the direct comparison of the thermoelectric response and the energy spectrum of the QD. The aim of the thesis is to contribute to the understanding of the charge and spin transport in few-electron quantum dots with respect to potential applications in future quantum computing devices. It also gives new insight into the field of low temperature thermoelectricity. The investigated QDs were defined electrostatically in a two dimensional electron gas (2DEG) formed with a GaAs/(Al,Ga)As heterostructure by means of metallic gate electrodes on top of the heterostructure. Negative voltages with respect to the potential of the 2DEG applied to the gate electrodes were used to deplete the electron gas below them and to form an isolated island of electron gas in the 2DEG which contains a few ten electrons. This QD was electrically connected to the 2DEG via two tunneling barriers. A special electron heating technique was used to create a temperature difference between the two connecting reservoirs across the QD. The resulting thermoelectric voltage was used to study the charge and spin transport processes with respect to the discrete energy spectrum and the magnetic properties of the QD. Such a two dimensional island usually exhibits a discrete energy spectrum, which is comparable to that of atoms. At temperatures below a few degrees Kelvin, the electrostatic charging energy of the QDs exceeds the thermal activation energy of the electrons in the leads, and the transport of electrons through the QD is dominated by electron-electron interaction effects. The measurements clarify the overall line shape of thermopower oscillations and the observed fine structure as well as additional spin effects in the thermoelectrical transport. The observations demonstrate that it is possible to control and optimize the strength and direction of the electronic heat flow on the scale of a single impurity and create spin-correlated thermoelectric transport in nanostructures, where the experimenter has a close control of the exact transport conditions. The results support the assumption that the performance of thermoelectric devices can be enhanced by the adjustment of the QD energy levels and by exploiting the properties of the spin-correlated charge transport via localized, spin-degenerate impurity states. Within this context, spin entropy has been identified as a driving force for the thermoelectric transport in the spin-correlated transport regime in addition to the kinetic contributions. Fundamental considerations, which are based on simple model assumptions, suggest that spin entropy plays an important role in the presence of charge valence fluctuations in the QD. The presented model gives an adequate starting point for future quantitative analysis of the thermoelectricity in the spin-correlated transport regime. These future studies might cover the physics in the limit of single electron QDs or the physics of more complex structures such as QD molecules as well as QD chains. In particular, it should be noted that the experimental investigations of the thermopower of few-electron QDs address questions concerning the entropy transport and entropy production with respect to single-bit information processing operations. These questions are of fundamental physical interest due to their close connection to the problem of minimal energy requirements in communication, and thus ultimately to the so called "Maxwell's demon" with respect to the second law of thermodynamics.
N2  - Diese Dissertation präsentiert eine experimentelle Studie über die thermoelektrischen Eigenschaften von Halbleiterquantenpunkten. Das thermoelektrische Verhalten der Quantenpunkte wird unter besonderer Berücksichtigung ihrer jeweiligen Energiespektren und magnetischen bzw Spin-Eigenschaften diskutiert. Die durchgeführten Messungen geben Aufschluss über das Zusammenspiel von Einzelelektronentunnelprozessen erster und höherer Ordnung unter dem Einfluss thermischer Gradienten. Somit trägt diese Dissertation zum Verständnis des Ladungs- und Spintransports in potentiellen, zukünftigen Bausteinen für die Quanteninformationsverarbeitung bei und ermöglicht neue Einblicke in das Themengebiet der Thermoelektrizität bei sehr tiefen Temperaturen. Die untersuchten Quantenpunkte wurden in einem zweidimensionalen Elektronengas (2DEG) mittels nanostrukturierter, metallischer "gates" erzeugt, die auf der Oberfläche einer GaAs/AlGaAs Heterostrukturoberfläche aufgebracht wurden. Durch das Anlegen negativer Spannungen in Bezug auf das Potential des 2DEGs, wurde das Elektronengas unter den gates verdrängt, so dass eine isolierte Insel entstand, die bis zu ca. 30 Elektronen zählte. Zwei Tunnelbarrieren dienten als elektrische Verbindung dieses Quantenpunkts zu den Zuleitungen. Unter Verwendung einer speziellen Stromheizungstechnik wurde eine Temperaturdifferenz zwischen den zwei Zuleitungsreservoirs über dem Quantenpunkt erzeugt. Die Untersuchung von Ladungs- und Spintransportprozessen erfolgte über den direkten Vergleich der resultierenden thermoelektrischen Spannung mit den jeweiligen Energiespektren der Quantenpunkte. Im Allgemeinen weist eine solche zweidimensionale Insel ein diskretes Energiespektrum auf, das vergleichbar mit dem einzelner Atome ist. Unterhalb einer Temperatur von wenigen Grad Kelvin, ist die elektrostatische Aufladungsenergie des Quantenpunkts größer als die thermische Anregungsenergie der Elektronen in den Zuleitungen. Als Folge bestimmen Elektron-Elektron-Wechselwirkungseffekte den Transport von Elektronen durch den Quantenpunkt. Die durchgeführten Messungen erklären den Verlauf der Thermokraft als Funktion des Quantenpunktpotentials einschließlich der aufgeprägten Feinstruktur sowie zusätzliche thermoelektrische Effekte, die von den Spin-Eigenschaften des Quantenpunkts hervorgerufen werden. Die Beobachtungen beweisen, dass es möglich ist Stärke und Richtung des elektronischen Wärmeflusses auf der Größenskala einzelner Verunreinigungen zu kontrollieren und gegebenenfalls zu optimieren sowie Spin-korrelierten thermoelektrischen Transport in künstlich hergestellten Nanostrukturen zu verwirklichen, welche eine gezielte Kontrolle der Transportbedingungen erlauben. Die Ergebnisse untermauern die Annahmen einer möglichen Verbesserung der Effizienz thermoelektrisch aktiver Materialien durch die Anpassung der energetischen Lage entsprechender Quantenpunktzustände und durch die Ausnutzung der thermoelektrischen Effekte im Spin-korrelierten Ladungstransport durch energetisch entartete, lokalisierte Zustände. In diesem Rahmen wurde erläutert, dass Spinentropie neben den kinetischen Beiträgen eine weitere treibende Kraft des thermoelektrischen Transports durch Quantenpunkte darstellt. Grundlegende Überlegungen, die auf einfachen Modellannahmen beruhen, lassen erwarten, dass die Beiträge der Spinentropie zum thermoelektischen Transport bei vorhandenen Fluktuationen der Anzahl der Ladungen auf dem Quantenpunkt eine signifikante Rolle spielen. Das vorgestellte Modell bietet hierzu einen geeigneten Ausgangspunkt für weitere quantitative Analysen der Thermoelektrizität im Spin-korrelierten Transportregime. Insbesondere sei darauf hingewiesen, dass die experimentelle Untersuchung der Thermokraft von Quantenpunktstrukturen, wie sie hier verwendet wurden, den Entropietransport und die Entropieerzeugung in Bezug zu Ein-Bit-Rechenoperationen setzen. Fragestellungen dieser Art sind von fundamentalem physikalischen Interesse aufgrund ihrer engen Verknüpfung mit der Frage nach dem minimalen Energieaufwand, der eine Kommunikation ermöglicht. Dieses Problem wird häufig mittels des so genannten Maxwell'schen Dämon diskutiert und hinterfragt in ihrem Ursprung den zweiten Hauptsatz der Thermodynamik.
KW  - Quantenpunkt
KW  - Thermokraft
KW  - Thermoelektrizität
KW  - Wärmeübertragung
KW  - Coulomb-Blockade
KW  - Resonanz-Tunneleffekt
KW  - Kondo-Effekt
KW  - Magnetowiderstand
KW  - Einzelelektronentransistor
KW  - Spinentropie
KW  - mesoskopisch
KW  - Quantentransport
KW  - single electron transistor
KW  - SET
KW  - thermopower
KW  - spin entropy
KW  - heat transfer
KW  - mesoscopic
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26699
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TY  - THES
A1  - Forster, Frank
T1  - Eigenschaften und Modifikation zweidimensionaler Elektronenzustände auf Edelmetallen
T1  - Properties and Modification of Two-Dimensional Electronic States on Noble Metals
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit werden Untersuchungen an zweidimensionalen elektronischen Strukturen von (111)-orientierten Edelmetalloberflächen und deren Beeinflussung durch verschiedene Adsorbate präsentiert. Das Hauptaugenmerk liegt hierbei auf den an Oberflächen lokalisierten Shockley-Zuständen von Cu, Ag und Au, deren Banddispersion (Bindungsenergie, Bandmasse und Spin-Bahn-Aufspaltung) sich als sensible Sonde für Oberflächenmodifikationen durch Adsorptionprozesse herausstellt. Winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie erlaubt hierbei den experimentellen Zugang zu bereits feinen Veränderungen der elektronischen Bandstruktur dieser zweidimensionalen Systeme. Verschiedene Mechanismen, die sich an Oberflächen und Adsorbat/Substrat-Grenzflächen abspielen wirken sich in unterschiedlicher Weise auf den Shockley-Zustand aus und werden anhand von geeigneten Modelladsorbatsystemen untersucht. Die experimentellen Ergebnisse werden mit geeigneten Modellen, wie dem Phasenakkumulationsmodell und dem Modell fast freier Elektronen, und teilweise mit ab initio-Rechnungen gemäß der Dichtefunktionaltheorie verglichen, was eine Einbettung der Resultate in einen gemeinsamen Kontext erlaubt. So wird der Einfluss der Adsorption von Submonolagen von Na auf den Au-Oberflächenzustand im Hinblick auf die signifikante Austrittsarbeitsänderung der Oberfläche untersucht. Eine systematische Studie der Physisorption von Edelgasen zeigt die Auswirkung der repulsiven Wechselwirkung von Adsorbat und Substrat auf die Elektronen im Oberflächenzustandsband. Eine schrittweise Bedeckung der Oberfläche von Cu und Au(111) mit Ag-Monolagen bedingt eine graduelle Veränderung des Oberflächenpotenzials und verursacht einen zunehmende Ag-Charakter des Shockley-Zustands. Für N &#8805; 7 ML dicke, lagenweise wachsende Ag-Schichten auf Au(111) werden im Experiment neue zweidimensionale elektronische Strukturen beobachtet, die den Quantentrogzuständen des Ag-Films zugeordnet werden. Inwiefern sie innerhalb der Ag-Schicht lokalisiert sind oder sich noch zu einem wesentlichen Anteil im Substrat befinden, zeigt die Untersuchung ihrer energetischen und räumlichen Evolution mit der Ag-Schichtdicke N. Dazu wurden neben der Bindungsenergie auch die Photoemissionsintensität der Quantentrogzustände vermessen, die Aussagen über die Lokalisierung erlauben, welche mit Ergebnissen aus Dichtefunktionalrechnungen verglichen werden. Schließlich wird anhand der Xe-Adsorption auf unterschiedlich dicken Ag-Filmen auf Cu und Au(111) gezeigt, dass der Oberflächenzustand nicht nur als Sonde für Adsorptionsmechanismen dient, sondern selbst das Adsorptionsverhalten maßgeblich mitbestimmt. Ein Erklärungsmodell wird vorgestellt, welches neben der durch die Bandstruktur bestimmte Zustandsdichte auch die Lokalisierung der Ladungsdichte an der Oberfläche berücksichtigt, um ein Maß für die Stärke der repulsiven Wechselwirkung zu beschreiben, die Edelgasadsorbate auf den Oberflächen erfahren.
N2  - In this thesis investigations on two-dimensional electronic structures of (111)-noble metal surfaces and the influence of various adsorbates upon them is presented. It will chiefly focus on the surface-localized Shockley states of Cu, Ag and Au and their band dispersion (binding energy, band mass, and spin-orbit splitting) which turns out to be a sensitive probe for surface modifications induced by adsorption processes. Angular resolved photoelectron spectroscopy enables the observation of even subtle changes in the electronic band structure of these two dimensional systems. Different mechanisms taking place at surfaces and the substrate/adsorbate interfaces influence the Shockley state in a different manner and will be analyzed using suitable adsorbate model systems. The experimental results are matched with appropriate theoretical models like the phase accumulation model and the nearly-free electron model and - if possible - with ab initio calculations based on density functional theory. This allows for the integration of the results into a stringent overall picture. The influence of sub-monolayer adsorption of Na upon the surface state regarding the significant change in surface work function is determined. A systematic study of the physisorption of noble gases shows the effect of the repulsive adsorbate-substrate interaction upon the electrons of the surface state. A step-by-step coverage of the Cu and Au(111) surfaces by monolayers of Ag creates a gradual change in the surface potential and causes the surface state to become increasingly Ag-like. For N &#8805; 7 ML thick and layer-by-layer growing Ag films on Au(111), new two-dimensional electronic structures can be observed, which are attributed to the quantum well states of the Ag adsorbate. The question whether they are localized within the Ag-layer or substantially within the substrate is resolved by the investigation of their energetic and spatial evolution with increasing Ag-film thicknesses N. For this, beside the binding energy analysis, the photoemission intensity of the quantum well states was determined, giving information about their localization which can be compared with results of density functional calculations. Finally, by the example of Xe adsorption upon Ag layers of various thicknesses on Cu and Au(111), it is shown that besides probing adsorption processes, the surface states itself substantially determine adsorption characteristics. An explanatory model is introduced, which considers both the electronic density of states and the spatial localization of the surface state for describing a measure of the strength of the repulsive interaction between substrate and rare-gas adsorbates.
KW  - Winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie
KW  - Adsorbate
KW  - niederdimensionale Elektronensysteme
KW  - Angular Resolved Photoelectron Spectroscopy
KW  - Adsorbates
KW  - Low-Dimensional Electron Systems
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-23460
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