TY  - THES
A1  - Scheffler, Lukas
T1  - Molecular beam epitaxy of the half-Heusler antiferromagnet CuMnSb
T1  - Molekularstrahlepitaxie des halb-Heusler Antiferromagneten CuMnSb
N2  - This work presents a newly developed method for the epitaxial growth of the half-Heusler antiferromagnet CuMnSb. All necessary process steps, from buffer growth to the deposition of a protective layer, are presented in detail. Using structural, electrical, and magnetic characterization, the material parameters of the epitaxial CuMnSb layers are investigated.
The successful growth of CuMnSb by molecular beam epitaxy is demonstrated on InAs (001), GaSb (001), and InP (001) substrates. While CuMnSb can be grown pseudomorphically on InAs and GaSb, the significant lattice mismatch for growth on InP leads to relaxation already at low film thicknesses. Due to the lower conductivity of GaSb compared to InAs, GaSb substrates are particularly suitable for the fabrication of CuMnSb layers for lateral electrical transport experiments. However, by growing a high-resistive ZnTe interlayer below the CuMnSb layer, lateral transport experiments on CuMnSb layers grown on InAs can also be realized. Protective layers of Ru and Al2O3 have proven to be suitable for protecting the CuMnSb layers from the environment.
Structural characterization by high resolution X-ray diffraction (full width at half maximum of 7.7 ′′ of the rocking curve) and atomic force microscopy (root mean square surface roughness of 0.14 nm) reveals an outstanding crystal quality of the epitaxial CuMnSb layers. The half-Heusler crystal structure is confirmed by scanning transmission electron microscopy and the stoichiometric material composition by Rutherford backscattering spectrometry. In line with the high crystal quality, a new minimum value of the residual resistance of CuMnSb (𝜌0 = 35 μΩ ⋅ cm) could be measured utilizing basic electrical transport experiments.
An elaborate study of epitaxial CuMnSb grown on GaSb reveals a dependence of the vertical lattice parameter on the Mn/Sb flux ratio. This characteristic enables the growth of tensile, unstrained, and compressive strained CuMnSb layers on a single substrate material. Additionally, it is shown that the Néel temperature has a maximum of 62 K at stoichiometric material composition and thus can be utilized as a selection tool for stoichiometric CuMnSb samples. Mn-related defects are believed to be the driving force for these observations.
The magnetic characterization of the epitaxial CuMnSb films is performed by superconducting quantum interference device magnetometry. Magnetic behavior comparable to the bulk material is found, however, an additional complex magnetic phase appears in thin CuMnSb films and/or at low magnetic fields, which has not been previously reported for CuMnSb. This magnetic phase is believed to be localized at the CuMnSb surface and exhibits both superparamagnetic and spin-glass-like behavior. The exchange bias effect of CuMnSb is investigated in combination with different in- and out-of-plane ferromagnets. It is shown that the exchange bias effect can only be observed in combination with in-plane ferromagnets.
Finally, the first attempts at the growth of fully epitaxial CuMnSb/NiMnSb heterostructures are presented. Both magnetic and structural studies by secondary-ion mass spectrometry indicate the interdiffusion of Cu and Ni atoms between the two half-Heusler layers, however, an exchange bias effect can be observed for the CuMnSb/NiMnSb heterostructures. Whether this exchange bias effect originates from exchange interaction between the CuMnSb and NiMnSb layers, or from ferromagnetic inclusions in the antiferromagnetic layer can not be conclusively identified.
N2  - In dieser Arbeit wird eine neu entwickelte Methode für das epitaktische Wachstum des antiferromagnetischen halb-Heuslers CuMnSb vorgestellt. Alle notwendigen Prozessschritte, vom Pufferschichtwachstum bis hin zum Aufbringen einer Schutzschicht, werden detailliert dargestellt. Mittels struktureller, elektrischer und magnetischer Charakterisierung werden die Materialparameter der epitaktischen CuMnSb-Schichten untersucht.
Das erfolgreiche Wachstum von CuMnSb durch Molekularstrahlepitaxie wird auf InAs (001), GaSb (001) und InP (001) Substraten demonstriert. Während CuMnSb auf InAs und GaSb pseudomorph gewachsen werden kann, führt die signifikante Gitterfehlanpassung beim Wachstum auf InP bereits bei geringen Schichtdicken zur Relaxation. Aufgrund der geringeren Leitfähigkeit von GaSb im Vergleich zu InAs sind GaSb-Substrate besonders geeignet für die Herstellung von CuMnSb-Schichten für laterale elektrische Transportexperimente. Durch Einbringen einer hochohmigen ZnTe-Zwischenschicht unterhalb der CuMnSb-Schicht können jedoch auch laterale Transportexperimente an CuMnSb-Schichten, die auf InAs gewachsen werden, durchgeführt werden. Schutzschichten aus Ru und Al2O3 haben sich als geeignet erwiesen, die CuMnSb-Schichten vor der Umgebung zu schützen.
Die strukturelle Charakterisierung mittels hochauflösender Röntgendiffraktometrie (Halbwertsbreite der Rocking-Kurve von 7.7′′) und Rasterkraftmikroskopie (quadratisches Mittel der Oberflächenrauhigkeit von 0.14nm) zeigt eine hervorragende Kristallqualität der epitaktischen CuMnSb-Schichten. Die halb-Heusler Kristallstruktur wird durch Rastertransmissionselektronenmikroskopie und die stöchiometrische Materialzusammensetzung durch Rutherford- Rückstreuungsspektrometrie bestätigt. In Übereinstimmung mit der hohen Kristallqualität konnte ein neuer Minimalwert des Restwiderstands von CuMnSb (𝜌0 = 35μΩ⋅cm) mit Hilfe von einfachen elektrischen Transportexperimenten gemessen werden.
Eine ausführliche Untersuchung von epitaktischem CuMnSb, das auf GaSb gewachsen wurde, zeigt eine Abhängigkeit der vertikalen Gitterkonstante vom Mn/Sb-Flussverhältnis. Diese Eigenschaft ermöglicht das Wachstum von zugverspannten, unverspannten und druckverspannten CuMnSb Schichten auf einem einzigen Substratmaterial. Darüber hinaus wird gezeigt, dass die Néel-Temperatur bei stöchiometrischer Materialzusammensetzung ein Maximum von 62 K aufweist und somit als Auswahlinstrument für stöchiometrische CuMnSb Proben dienen kann. Es wird angenommen, dass Mn-bezogene Defekte ursächlich für diese Beobachtungen sind.
Die magnetische Charakterisierung der epitaktischen CuMnSb-Filme erfolgt mittels Magnetometrie. Das magnetische Verhalten ist mit dem des Volumenmaterials vergleichbar. Allerdings tritt in dünnen CuMnSb Filmen und/oder bei niedrigen Magnetfeldern eine zusätzliche komplexe magnetische Phase auf, die bisher noch nicht für CuMnSb beobachtet wurde. Es wird angenommen, dass diese magnetische Phase an der CuMnSb-Oberfläche lokalisiert ist und sowohl superparamagnetisches als auch Spin-Glas-artiges Verhalten zeigt. Der Exchange Bias Effekt von CuMnSb wird in Kombination mit verschiedenen Ferromagneten mit vertikaler und horizontaler remanenter Magnetisierung untersucht. Es wird gezeigt, dass der Exchange Bias Effekt nur in Kombination mit Ferromagneten mit horizontaler remanenter Magnetisierung beobachtet werden kann.
Schließlich werden die ersten Versuche zum Wachstum von vollständig epitaktischen CuMnSb/NiMnSb-Heterostrukturen vorgestellt. Sowohl magnetische als auch strukturelle Untersuchungen mittels Sekundärionen-Massenspektrometrie weisen auf die Interdiffusion von Cu- und Ni-Atomen zwischen den beiden halb-Heusler Schichten hin. Der Exchange Bias Effekt kann an den CuMnSb/NiMnSb Heterostrukturen beobachtet werden. Ob dieser Exchange Bias Effekt auf Austauschwechselwirkungen zwischen den CuMnSb- und NiMnSb-Schichten oder auf ferromagnetische Einschlüsse in der antiferromagnetischen Schicht zurückzuführen ist, lässt sich nicht eindeutig feststellen.
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Heuslersche Legierung
KW  - half-Heusler
KW  - Antiferromagnetikum
KW  - CuMnSb
KW  - Antiferromagnet
KW  - Heusler
Y1  - 2023
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-322839
ER  - 
TY  - THES
A1  - Winnerlein, Martin
T1  - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of the Magnetic Topological Insulator (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\)
T1  - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\)
N2  - The subject of this thesis is the fabrication and characterization of magnetic topological
insulator layers of (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) exhibiting the quantum anomalous Hall
effect. A major task was the experimental realization of the quantum anomalous
Hall effect, which is only observed in layers with very specific structural,
electronic and magnetic properties. These properties and their influence on the
quantum anomalous Hall effect are analyzed in detail.
First, the optimal conditions for the growth of pure Bi\(_2\)Te\(_3\) and Sb\(_2\)Te\(_3\) crystal
layers and the resulting structural quality are studied. The crystalline quality of
Bi\(_2\)Te\(_3\) improves significantly at higher growth temperatures resulting in a small
mosaicity-tilt and reduced twinning defects. The optimal growth temperature is
determined as 260\(^{\circ}\)C, low enough to avoid desorption while maintaining a high
crystalline quality.
The crystalline quality of Sb\(_2\)Te\(_3\) is less dependent on the growth temperature.
Temperatures below 230\(^{\circ}\)C are necessary to avoid significant material desorption,
though. Especially for the nucleation on Si(111)-H, a low sticking coefficient is
observed preventing the coalescence of islands into a homogeneous layer.
The influence of the substrate type, miscut and annealing sequence on the growth
of Bi\(_2\)Te\(_3\) layers is investigated. The alignment of the layer changes depending on
the miscut angle and annealing sequence: Typically, layer planes align parallel to
the Si(111) planes. This can enhance the twin suppression due to transfer of the
stacking order from the substrate to the layer at step edges, but results in a step
bunched layer morphology. For specific substrate preparations, however, the layer
planes are observed to align parallel to the surface plane. This alignment avoids
displacement at the step edges, which would cause anti-phase domains. This results
in narrow Bragg peaks in XRD rocking curve scans due to long-range order in
the absence of anti-phase domains. Furthermore, the use of rough Fe:InP(111):B
substrates leads to a strong reduction of twinning defects and a significantly reduced
mosaicity-twist due to the smaller lattice mismatch.
Next, the magnetically doped mixed compound V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) is studied in
order to realize the quantum anomalous Hall effect. The addition of V and Bi to
Sb\(_2\)Te\(_3\) leads to efficient nucleation on the Si(111)-H surface and a closed, homogeneous
layer. Magneto-transport measurements of layers reveal a finite anomalous
Hall resistivity significantly below the von Klitzing constant. The observation of
the quantum anomalous Hall effect requires the complete suppression of parasitic
bulklike conduction due to defect induced carriers. This can be achieved by optimizing
the thickness, composition and growth conditions of the layers.
The growth temperature is observed to strongly influence the structural quality.
Elevated temperatures result in bigger islands, improved crystallographic orientation
and reduced twinning. On the other hand, desorption of primarily Sb is
observed, affecting the thickness, composition and reproducibility of the layers.
At 190\(^{\circ}\)C, desorption is avoided enabling precise control of layer thickness and
composition of the quaternary compound while maintaining a high structural
quality.
It is especially important to optimize the Bi/Sb ratio in the (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layers,
since by alloying n-type Bi\(_2\)Te\(_3\) and p-type Sb\(_2\)Te\(_3\) charge neutrality is achieved at
a specific mixing ratio. This is necessary to shift the Fermi level into the magnetic
exchange gap and fully suppress the bulk conduction. The Sb content x furthermore
influences the in-plane lattice constant a significantly. This is utilized to
accurately determine x even for thin films below 10 nm thickness required for the
quantum anomalous Hall effect. Furthermore, x strongly influences the surface
morphology: with increasing x the island size decreases and the RMS roughness
increases by up to a factor of 4 between x = 0 and x = 1.
A series of samples with x varied between 0.56-0.95 is grown, while carefully
maintaining a constant thickness of 9 nm and a doping concentration of 2 at.% V.
Magneto-transport measurements reveal the charge neutral point around x = 0.86
at 4.2 K. The maximum of the anomalous Hall resistivity of 0.44 h/e\(^2\) is observed
at x = 0.77 close to charge neutrality. Reducing the measurement temperature
to 50 mK significantly increases the anomalous Hall resistivity. Several samples
in a narrow range of x between 0.76-0.79 show the quantum anomalous Hall effect
with the Hall resistivity reaching the von Klitzing constant and a vanishing
longitudinal resistivity. Having realized the quantum anomalous Hall effect as the
first group in Europe, this breakthrough enabled us to study the electronic and
magnetic properties of the samples in close collaborations with other groups.
In collaboration with the Physikalisch-Technische Bundesanstalt high-precision
measurements were conducted with detailed error analysis yielding a relative de-
viation from the von Klitzing constant of (0.17 \(\pm\) 0.25) * 10\(^{−6}\). This is published
as the smallest, most precise value at that time, proving the high quality of the
provided samples. This result paves the way for the application of magnetic topological
insulators as zero-field resistance standards.
Non-local magneto-transport measurements were conducted at 15 mK in close
collaboration with the transport group in EP3. The results prove that transport
happens through chiral edge channels. The detailed analysis of small anomalies in
transport measurements reveals instabilities in the magnetic phase even at 15 mK.
Their time dependent nature indicates the presence of superparamagnetic contributions
in the nominally ferromagnetic phase.
Next, the influence of the capping layer and the substrate type on structural properties
and the impact on the quantum anomalous Hall effect is investigated. To
this end, a layer was grown on a semi-insulating Fe:InP(111)B substrate using the
previously optimized growth conditions. The crystalline quality is improved significantly
with the mosaicity twist reduced from 5.4\(^{\circ}\) to 1.0\(^{\circ}\). Furthermore, a layer
without protective capping layer was grown on Si and studied after providing sufficient
time for degradation. The uncapped layer on Si shows perfect quantization,
while the layer on InP deviates by about 5%. This may be caused by the higher
crystalline quality, but variations in e.g. Sb content cannot be ruled out as the
cause. Overall, the quantum anomalous Hall effect seems robust against changes
in substrate and capping layer with only little deviations.
Furthermore, the dependence of the quantum anomalous Hall effect on the thickness
of the layers is investigated. Between 5-8 nm thickness the material typically
transitions from a 2D topological insulator with hybridized top and bottom surface
states to a 3D topological insulator. A set of samples with 6 nm, 8 nm, and
9 nm thickness exhibits the quantum anomalous Hall effect, while 5 nm and 15 nm
thick layers show significant bulk contributions. The analysis of the longitudinal
and Hall conductivity during the reversal of magnetization reveals distinct differences
between different thicknesses. The 6 nm thick layer shows scaling consistent
with the integer quantum Hall effect, while the 9 nm thick layer shows scaling expected
for the topological surface states of a 3D topological insulator. The unique
scaling of the 9 nm thick layer is of particular interest as it may be a result of
axion electrodynamics in a 3D topological insulator.
Subsequently, the influence of V doping on the structural and magnetic properties
of the host material is studied systematically. Similarly to Bi alloying, increased
V doping seems to flatten the layer surface significantly. With increasing V content,
Te bonding partners are observed to increase simultaneously in a 2:3 ratio
as expected for V incorporation on group-V sites. The linear contraction of the
in-plane and out-of-plane lattice constants with increasing V doping is quantitatively
consistent with the incorporation of V\(^{3+}\) ions, possibly mixed with V\(^{4+}\)
ions, at the group-V sites. This is consistent with SQUID measurements showing
a magnetization of 1.3 \(\mu_B\) per V ion.
Finally, magnetically doped topological insulator heterostructures are fabricated
and studied in magneto-transport. Trilayer heterostructures with a non-magnetic
(Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layer sandwiched between two magnetically doped layers are predicted
to host the axion insulator state if the two magnetic layers are decoupled and in
antiparallel configuration. Magneto-transport measurements of such a trilayer heterostructure
with 7 nm undoped (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) between 2 nm thick layers doped with
1.5 at.% V exhibit a zero Hall plateau representing an insulating state. Similar results
in the literature were interpreted as axion insulator state, but in the absence
of a measurement showing the antiparallel magnetic orientation other explanations
for the insulating state cannot be ruled out.
Furthermore, heterostructures including a 2 nm thin, highly V doped layer region
show an anomalous Hall effect of opposite sign compared to previous samples. A
dependency on the thickness and position of the doped layer region is observed,
which indicates that scattering at the interfaces causes contributions to the anomalous
Hall effect of opposite sign compared to bulk scattering effects.
Many interesting phenomena in quantum anomalous Hall insulators as well as axion
insulators are still not unambiguously observed. This includes Majorana bound
states in quantum anomalous Hall insulator/superconductor hybrid systems and
the topological magneto-electric effect in axion insulators. The limited observation
temperature of the quantum anomalous Hall effect of below 1 K could be increased
in 3D topological insulator/magnetic insulator heterostructures which utilize the
magnetic proximity effect.
The main achievement of this thesis is the reproducible growth and characterization
of (V,Bi,Sb)2Te3 layers exhibiting the quantum anomalous Hall effect. The
detailed study of the structural requirements of the quantum anomalous Hall effect
and the observation of the unique axionic scaling behavior in 3D magnetic
topological insulator layers leads to a better understanding of the nature of this
new quantum state. The high-precision measurements of the quantum anomalous
Hall effect reporting the smallest deviation from the von Klitzing constant
are an important step towards the realization of a zero-field quantum resistance
standard.
N2  - Das Thema dieser Arbeit ist die Herstellung und Charakterisierung von Schichten
des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\), die den Quanten anomalen
Hall-Effekt zeigen. Die Hauptaufgabe war die experimentelle Realisierung
des Quanten anomalen Hall-Effekts, welcher nur in Schichten mit bestimmten
strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften beobachtet wird.
Diese Eigenschaften wurden ermittelt und ihr Einfluss genau analysiert.
Als Erstes wurden die optimalen Bedingungen für das Wachstum von reinen
Bi\(_2\)Te\(_3\) und Sb\(_2\)Te\(_3\) Kristallschichten und die resultierende strukturelle Qualität
untersucht. Die kristalline Qualität von Bi\(_2\)Te\(_3\) verbessert sich signifikant bei hohen
Wachstumstemperaturen, welche die Neigung der Domänen verringern und
Zwillingsdefekte reduzieren. Als optimale Wachstumstemperatur wurde 260\(^{\circ}\)C
ermittelt, ausreichend niedrig um Desorption zu vermeiden während eine hohe
Kristallqualität erhalten bleibt.
Die Wachstumstemperatur von Sb\(_2\)Te\(_3\) hat einen geringeren Einfluss auf die Kristallqualität.
Temperaturen unter 230\(^{\circ}\)C sind allerdings nötig um erhebliche Desorption
zu vermeiden. Ein geringer Haftkoeffizient wurde besonders bei der Nukleation
auf der Si(111)-H Oberfläche beobachtet und verhindert das Zusammenwachsen
von Inseln zu einer homogenen Schicht.
Der Einfluss des Substrattyps, der Fehlorientierung der Oberfläche und der Ausheizsequenz
auf das Wachstum von Bi\(_2\)Te\(_3\) Schichten wurde untersucht. Die Ausrichtung
der Schicht ändert sich je nach Winkel der Fehlorientierung und der
Ausheilsequenz: Typischerweise orientieren sich die Ebenen der Schicht parallel zu
den Si(111) Ebenen, was aufgrund des Transfers der Stapelfolge vom Substrat zur
Schicht an den Stufenkanten die Unterdrückung von Zwillingsdefekte verbessert.
Andererseits führt diese Orientierung zu Anti-Phasen-Domänen durch die Verschiebung
an den Stufenkanten und zu einer gestuften Oberflächenmorphologie.
Für bestimmte Substratpräparationen richtet sich die Schicht jedoch parallel zur
Oberfläche aus. Diese Orientierung verhindert Verschiebungen an Stufenkanten
und damit Anti-Phasen-Domänen. Dies führt aufgrund der langreichweitigen Ordnung
zu sehr schmalen Bragg-Reflexen in XRD rocking curve Diffraktogrammen.
Weiterhin führen raue Fe:InP(111):B Substrate zu einer starken Unterdrückung
von Zwillingsdefekten und aufgrund der besseren Gitteranpassung zu einer deutlich
verringerten Verdrehung der Domänen.
Als Nächstes wurde das magnetisch dotierte V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) untersucht mit
dem Ziel den Quanten anomalen Hall-Effekt zu realisieren. Die Zugabe von V und
Bi zu Sb\(_2\)Te\(_3\) führt zu einer effizienten Nukleation auf der Si(111)-H Oberfläche
und einer geschlossenen, homogenen Schicht. Magnetotransport Messungen der
Schichten ergeben einen messbaren anomalen Hall-Widerstand deutlich unter der
von-Klitzing-Konstanten. Die Beobachtung des Quanten anomalen Hall-Effekts
setzt eine vollständige Unterdrückung der defekt-induzierten, parasitären Leitfähigkeit
im Inneren der Schicht voraus. Dies kann durch die Optimierung der
Dicke, Zusammensetzung und Wachstumsbedingungen der Schicht erreicht werden.
Beobachtungen zeigen, dass die Wachstumstemperatur die strukturelle Qualität
stark beeinflusst. Erhöhte Temperaturen erzielen größere Inseln, eine verbesserte
kristalline Orientierung und weniger Zwillingsdefekte. Andererseits wird Desorption
von überwiegend Sb beobachtet, was sich auf die Dicke, Zusammensetzung
und Reproduzierbarkeit der Schichten auswirkt. Bei 190\(^{\circ}\)C kann Desorption vermieden
werden, was eine präzise Kontrolle über Schichtdicke und Zusammensetzung
des quaternären Verbunds ermöglicht, während eine hohe strukturelle Qualität
erhalten bleibt.
Es ist besonders wichtig das Bi/Sb Verhältnis zu optimieren, da durch das Legieren
des n-Typ Bi\(_2\)Te\(_3\) mit dem p-Typ Sb\(_2\)Te\(_3\) bei einem bestimmten Verhältnis Ladungsneutralität
erzielt wird. Dies ist nötig um die Leitung im Inneren der Schicht
vollständig zu unterdrücken und die Fermikante in die magnetische Austauschlücke
zu schieben. Der Sb Gehalt x beeinflusst außerdem die Gitterkonstante a in der
Ebene deutlich, im Gegensatz zur Gitterkonstante c in Wachstumsrichtung. Mit
Hilfe dieses Zusammenhangs kann x selbst in dünnen Schichten unter 10 nm Dicke,
wie sie für den Quantum anomalen Hall-Effekt benötigt werden, genau bestimmt
werden. Der Sb Gehalt x beeinflusst weiterhin die Oberflächenmorphologie deutlich:
mit steigenden x verringert sich die Inselgröße und die RMS Rauigkeit wächst
um bis zu einem Faktor 4 zwischen x = 0 und x = 1.
Eine Probenserie mit x zwischen 0,56−0,95 wurde hergestellt, wobei darauf geachtet
wurde eine konstante Dicke von 9 nm und eine Dotierkonzentration von 2 at.%
V beizubehalten. Magnetotransport Messungen bei 4,2K zeigen Ladungsneutra-
lität bei x = 0,86. Der maximale anomale Hall-Widerstand von 0,44 h/e\(^2\) wird
bei x = 0,77 nahe der Ladungsneutralität beobachtet. Wird die Messtemperatur
auf 50 mK reduziert, steigt der anomale Hall-Widerstand signifikant an. Mehrere
Proben mit x in einem schmalen Bereich von 0,76−0,79 zeigen den Quanten
anomalen Hall-Effekt mit einem Hall-Widerstand, der die von-Klitzing-Konstante
erreicht, und verschwindendem longitudinalen Widerstand. Die Realisierung des
Quantum anomalen Hall-Effekts als erste Gruppe in Europa ermöglichte es uns
die elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Proben in Zusammenarbeit
mit anderen Gruppen zu untersuchen.
In Kollaboration mit der Physikalisch-Technische Bundesanstalt wurden Hochpräzisionsmessungen
mit detaillierter Fehleranalyse durchgeführt und eine relative
Abweichung von der von-Klitzing-Konstante von (0,17\(\pm\)0,25)*10\(^{−6}\) erzielt. Dieser
Wert wurde als kleinster und genauester Wert publiziert, was die hohe Qualität
der zur Verfügung gestellten Proben zeigt. Dieses Ergebnis ebnet den Weg für die
Anwendung von magnetischen topologischen Isolatoren als Widerstand Standards
ohne Magnetfeld.
In enger Zusammenarbeit mit der Transport Gruppe in der EP3 wurden nichtlokale
Magnetotransport Messungen bei 15mK durchgeführt. Das Ergebnis beweist,
dass Transport durch chirale Randkanäle erfolgt. Die detaillierte Analyse
kleiner Anomalien in Transport Messungen offenbart Instabilitäten in der magnetischen
Phase selbst bei 15 mK. Der zeitabhängige Charakter dieser Anomalien
weist auf superparamagnetische Anteile in der nominell ferromagnetischen Phase
hin.
Als nächstes wurde der Einfluss der Deckschicht und des Substrattyps auf die
strukturellen Eigenschaften und die Auswirkungen auf den Quanten anomalen
Hall-Effekt untersucht. Dazu wurde eine Schicht auf halbisolierendem Fe:InP(111)B
Substrat unter den zuvor optimierten Wachstumsbedingungen gewachsen. Dies
führt zu einer deutlich erhöhten kristallinen Qualität mit einem verringerten Verdrehungswinkel
von 5,4\(^{\circ}\) auf 1,0\(^{\circ}\). Weiterhin wurde eine Schicht ohne schützende
Deckschicht auf Si gewachsen und, nachdem ausreichend Zeit für mögliche Degradation
vergangen war, gemessen. Die Schicht auf Si ohne Deckschicht zeigt perfekte
Quantisierung, während die Schicht auf InP eine Abweichung von etwa 5%
aufweist. Ursache könnte die höhere kristalline Qualität sein, Variationen in z.B.
Sb Gehalt könnten jedoch auch eine Rolle spielen. Insgesamt scheint der Quanten
anomale Hall-Effekt robust gegenüber Änderungen des Substrats und der
Deckschicht zu sein.
Des Weiteren wurde die Abhängigkeit des Quanten anomalen Hall-Effekts von
der Schichtdicke untersucht. Zwischen 5−8 nm Dicke wechselt das Material typischerweise
von einem 2D topologischen Isolator mit hybridisierten oberen und
unteren Oberflächenzustand zu einem 3D topologischen Isolator. Eine Probenreihe
mit 6 nm, 8 nm und 9 nm Schichtdicke zeigt den Quanten anomalen Hall-
Effekt, während 5 nm und 15 nm dicke Schichten deutliche Beiträge aus dem Volumen
haben. Die Analyse der longitudinalen- und Hall-Leitfähigkeit während der
Umkehrung der Magnetisierung offenbart eindeutige Unterschiede. Die 6 nm dicke
Schicht zeigt ein Skalierungsverhalten konsistent mit dem ganzzahligen Quanten-
Hall-Effekt, die 9 nm dicke Schicht dagegen zeigt das erwartete Skalierungsverhalten
für die topologischen Oberflächenzustände eines 3D topologischen Isolators.
Das besondere Skalierungsverhalten der 9 nm dicken Schicht ist von besonderem
Interesse, da es der axionischen Elektrodynamik in einem 3D topologischen Isolator
entspringen könnte.
Anschließend wird der Einfluss von V Dotierung auf die strukturellen und magnetischen
Eigenschaften der Schichten systematisch untersucht. Ähnlich wie das
Legieren mit Bi, scheint V Dotieren die Oberfläche deutlich zu glätten. Mit steigenden
V Gehalt erhöht sich die Zahl der Te Bindungspartner simultan im 2:3 Verhältnis,
wie erwartet für den Einbau von V auf Gruppe-V Plätzen. Die lineare Kontraktion
der Gitterkonstanten in der Ebene und senkrecht dazu mit steigender V
Dotierung ist quantitativ konsistent mit dem Einbau von V\(^{3+}\) Ionen, möglicherweise
gemischt mit V\(^{4+}\) Ionen, auf Gruppe-V Plätzen. Dies ist konsistent mit
SQUID Messungen die eine Magnetisierung von 1,3 \(\mu_B\) pro V Ion zeigen.
Schließlich werden magnetisch dotierte topologische Isolator Heterostrukturen hergestellt
und in Magnetotransport Messungen charakterisiert. Der Axion-Isolator
Zustand wurde in dreischichtigen Heterostrukturen mit einer nichtmagnetischen
(Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Lage zwischen zwei magnetischen Schichten vorhergesagt, falls die
beiden magnetischen Lagen entkoppelt sind und in antiparalleler Ausrichtung vorliegen.
Magnetotransport Messungen solcher dreischichtigen Heterostrukturen mit
7 nm undotiertem (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) zwischen jeweils 2 nm dicken dotierten Schichten
mit 1,5 at.% V zeigen ein Null Hall-Plateau, das einen isolierenden Zustand repräsentiert.
Ähnliche Ergebnisse in der Literatur wurden als Axion-Isolator Zustand
interpretiert, jedoch können andere Erklärungen ohne eine direkten Messung der
antiparallelen magnetischen Orientierung nicht ausgeschlossen werden.
Weiterhin zeigen Heterostrukturen mit einer 2 nm dünnen, hoch V dotierten Schicht
einen anomalen Hall-Effekt mit entgegengesetzten Vorzeichen im Vergleich zu
vorhergehenden Proben. Die Abhängigkeit von der Dicke und Position dieser
Schicht könnte darauf hindeuten, dass Streuprozesse an den Grenzflächen einen
Beitrag zum anomalen Hall-Effekt entgegengesetzt zu den Volumenstreuprozessen
verursachen.
Viele interessante Phänomene in Quanten anomalen Hall Isolatoren sowie Axion-
Isolatoren sind noch nicht eindeutig beobachtet worden. Dies schließt gebundene
Majorana-Zustände in Quanten anomalen Hall Isolator/Supraleiter Hybridsystemen
und den topologischen magneto-elektrischen Effekt in Axion-Isolatoren ein.
Die limitierte Beobachtungstemperatur des Quanten anomalen Hall-Effekts von
unter 1 K könnte in Heterostrukturen aus 3D topologischen Isolator und magnetischen
Isolator Schichten welche den magnetischen Proximity-Effekt nutzen erhöht
werden.
Das wichtigste Ergebnis dieser Arbeit ist das reproduzierbare Wachstum und
die Charakterisierung von (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Schichten die den Quanten anomalen
Hall-Effekt zeigen. Die detaillierte Untersuchung der strukturellen Voraussetzungen
und die Beobachtung des besonderen axionischen Skalierungsverhaltens in
3D magnetischen Isolatorschichten führt zu einem besseren Verständnis dieses
neuen Quantenzustands. Die Hochpräzisionsmessungen des Quanten anomalen
Hall-Effekts mit der geringsten Abweichung von der von-Klitzing-Konstanten sind
ein wichtiger Schritt zur Realisierung eines Widerstand-Standards basierend auf
Quantisierung ohne magnetischem Feld.
KW  - Bismutverbindungen
KW  - Topologischer Isolator
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Quanten anomalen Hall-Effekt
KW  - Quantum anomalous Hall effect
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-211666
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schlereth, Raimund
T1  - New techniques and improvements in the MBE growth of Hg-containing narrow gap semiconductors
T1  - Neue Techniken und Verbesserung des MBE Wachstums Hg-haltiger Halbleiter mit schmaler Bandlücke
N2  - The subject of this thesis is the growth of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te layers via molecular beam epitaxy (MBE).
This material system gives rise to a number of extraordinary physical phenomena related to its electronic band structure and therefore is of fundamental interest in research.
The main results can be divided into three main areas, the implementation of a temperature measurement system based on band edge thermometry (BET), improvements of CdTe virtual substrate growth and the investigation of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te for different compositions.
N2  - Gegenstand dieser Arbeit ist das Wachstum von Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te-Schichten mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE).
Die elektronische Bandstruktur dieses Materials führt zu einer Reihe außergewöhnlicher physikalischer Phänomene. 
Es ist daher für die Forschung von grundlegendem Interesse.
Die Ergebnisse lassen sich in drei Hauptbereiche unterteilen: die Implementierung eines Temperaturmessgeräts basierend auf dem Prinzip der Bandkantenthermometrie (BET), die Verbesserung des Wachstums von virtuellen CdTe-Substraten und die Untersuchung von Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te-Schichten für verschiedene Materialkonzentrationen.
KW  - Halbleiter
KW  - Band edge thermometry
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Molecular Beam Epitaxy
KW  - Semiconductor
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-200790
ER  - 
TY  - THES
A1  - Trabel, Mirko
T1  - Growth and Characterization of Epitaxial Manganese Silicide Thin Films
T1  - Wachstum und Charakterisierung dünner epitaktischer MnSi Schichten
N2  - This thesis describes the growth and characterization of epitaxial MnSi thin films on Si substrates. The interest in this material system stems from the rich magnetic phase diagram resulting from the noncentrosymmetric B20 crystal structure. Here neighboring spins prefer a tilted relative arrangement in contrast to ferro- and antiferromagnets, which leads to a helical ground state where crystal and spin helix chirality are linked [IEM+85]. This link makes the characterization and control of the crystal chirality the main goal of this thesis.
After a brief description of the material properties and applied methods, the thesis itself is divided into four main parts. In the first part the advancement of the MBE growth process of MnSi on Si\((111)\) substrate as well as the fundamental structural characterization are described. Here the improvement of the substrate interface by an adjusted substrate preparation process is demonstrated, which is the basis for well ordered flat MnSi layers. On this foundation the influence of Mn/Si flux ratio and substrate temperature on the MnSi layer growth is investigated via XRD and clear boundaries to identify the optimal growth conditions are determined. The nonstoichiometric phases outside of this optimal growth window are identified as HMS and Mn\(_5\)Si\(_3\).
Additionally, a regime at high substrate temperatures and low Mn flux is discovered, where MnSi islands are growing incorporated in a Si layer, which could be interesting for further investigations as a size confinement can change the magnetic phase diagram [DBS+18]. XRD measurements demonstrate the homogeneity of the grown MnSi layers over most of the 3 inch wafer diameter and a small \(\omega\)-FWHM of about 0.02° demonstrates the high quality of the layers. XRD and TEM measurements also show that relaxation of the layers happens via misfit dislocations at the interface to the substrate.
The second part of the thesis is concerned with the crystal chirality. Here azimuthal \(\phi\)-scans of asymmetric XRD reflections reveal twin domains with a \(\pm\)30° rotation to the substrate. These twin domains seem to consist of left and right-handed MnSi, which are connected by a mirror operation at the \((\bar{1}10)\) plane. For some of the asymmetric XRD reflections this results in different intensities for the different twin domains, which reveals that one of the domains is rotated +30° and the other is rotated -30°. From XRD and TEM measurements an equal volume fraction of both domains is deduced. Different mechanisms to suppress these twin domains are investigated and successfully achieved with the growth on chiral Si surfaces, namely Si\((321)\) and Si\((531)\). Azimuthal \(\phi\)-scans of asymmetric XRD reflections demonstrate a suppression of up to 92%. The successful twin suppression is an important step in the use of MnSi for the proposed spintronics applications with skyrmions as information carriers, as discussed in the introduction.
Because of this achievement, the third part of the thesis on the magnetic properties of the MnSi thin films is not only concerned with the principal behavior, but also with the difference between twinned and twin suppressed layers. Magnetometry measurements are used to demonstrate, that the MnSi layers behave principally as expected from the literature. The analysis of saturation and residual magnetization hints to the twin suppression on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates and further investigations with more samples can complete this picture. For comparable layers on Si\((111)\), Si\((321)\) and Si\((531)\) the Curie-Weiss temperature is identical within 1 K and the critical field within 0.1 T.
Temperature dependent magnetoresistivity measurements also demonstrate the expected \(T^2\) behavior not only on Si\((111)\) but also on Si\((321)\) substrates. This demonstrates the successful growth of MnSi on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates. The latter measurements also reveal a residual resistivity of less then half for MnSi on Si\((321)\) in comparison to Si\((111)\). This can be explained with the reduced number of domain boundaries demonstrating the successful suppression of one of the twin domains. The homogeneity of the residual resistivity as well as the charge carrier density over a wide area of the Si\((111)\) wafer is also demonstrated with these measurements as well as Hall effect measurements.
The fourth part shows the AMR and PHE of MnSi depending on the angle between in plane current and magnetic field direction with respect to the crystal direction. This was proposed as a tool to identify skyrmions [YKT+15]. The influence of the higher C\(_{3\mathrm{v}}\) symmetry of the twinned system instead of the C\(_3\) symmetry of a B20 single crystal is demonstrated. The difference could serve as a useful additional tool to prove the twin suppression on the chiral substrates. But this is only possible for rotations with specific symmetry surfaces and not for the studied unsymmetrical Si\((321)\) surface. Measurements for MnSi layers on Si\((111)\) above the critical magnetic field demonstrate the attenuation of AMR and PHE parameters for increasing resistivity, as expected from literature [WC67]. Even if a direct comparison to the parameters on Si\((321)\) is not possible, the higher values of the parameters on Si\((321)\) can be explained considering the reduced charge carrier scattering from domain boundaries. Below the critical magnetic field, which would be the region where a skyrmion lattice could be expected, magnetic hysteresis complicates the analysis. Only one phase transition at the critical magnetic field can be clearly observed, which leaves the existence of a skyrmion lattice in thin epitaxial MnSi layers open.
The best method to solve this question seems to be a more direct approach in the form of Lorentz-TEM, which was also successfully used to visualize the skyrmion lattice for thin plates of bulk MnSi [TYY+12]. For the detection of in plane skyrmions, lamellas would have to be prepared for a side view, which seems in principle possible.
The demonstrated successful twin suppression for MnSi on Si\((321)\) and Si\((531)\) substrates may also be applied to other material systems.
Suppressing the twinning in FeGe on Si\((111)\) would lead to a single chirality skyrmion lattice near room temperature [HC12]. This could bring the application of skyrmions as information carriers in spintronics within reach.
Glossary:
MBE     Molecular Beam Epitaxy
XRD      X-Ray Diffraction
HMS     Higher Manganese Silicide
FWHM  Full Width Half Maximum
TEM      Tunneling Electron Microscopy
AMR     Anisotropic MagnetoResistance
PHE      Planar Hall Effect
Bibliography:
[IEM+85] M. Ishida, Y. Endoh, S. Mitsuda, Y. Ishikawa, and M. Tanaka. Crystal Chirality and Helicity of the Helical Spin Density Wave in MnSi. II. Polarized Neutron Diffraction. Journal of the Physical Society of Japan, 54(8):2975, 1985.
[DBS+18] B. Das, B. Balasubramanian, R. Skomski, P. Mukherjee, S. R. Valloppilly, G. C. Hadjipanayis, and D. J. Sellmyer. Effect of size confinement on skyrmionic properties of MnSi nanomagnets. Nanoscale, 10(20):9504, 2018.
[YKT+15] T. Yokouchi, N. Kanazawa, A. Tsukazaki, Y. Kozuka, A. Kikkawa, Y. Taguchi, M. Kawasaki, M. Ichikawa, F. Kagawa, and Y. Tokura. Formation of In-plane Skyrmions in Epitaxial MnSi Thin Films as Revealed by Planar Hall Effect. Journal of the Physical Society of Japan, 84(10):104708, 2015.
[WC67] R. H. Walden and R. F. Cotellessa. Magnetoresistance of Nickel-Copper Single-Crystal Thin Films. Journal of Applied Physics, 38(3):1335, 1967.
[TYY+12] A. Tonomura, X. Yu, K. Yanagisawa, T. Matsuda, Y. Onose, N. Kanazawa, H. S. Park, and Y. Tokura. Real-Space Observation of Skyrmion Lattice in Helimagnet MnSi Thin Samples. Nano Letters, 12(3):1673, 2012.
[HC12] S. X. Huang and C. L. Chien. Extended Skyrmion Phase in Epitaxial FeGe(111) Thin Films. Physical Review Letters, 108(26):267201, 2012.
N2  - Diese Arbeit befasst sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung dünner epitaktischer MnSi Schichten auf Si Substraten. Das Interesse an diesem Materialsystem liegt insbesondere im reichhaltigen magnetischen Phasendiagramm begründet, welches aus der nicht zentrosymmetrischen B20 Kristallstruktur des MnSi resultiert. Im Gegensatz zu Ferro- oder Antiferromagneten bevorzugen benachbarte Spins sich unter einem Winkel zueinander auszurichten, was zu einem helikalen Grundzustand führt in dem die Händigkeit von Kristallstruktur und Spin-Helix aneinander gekoppelt sind [IEM+85]. Diese Kopplung macht die Charakterisierung und Kontrolle der Händigkeit der Kristallstruktur zum Hauptziel dieser Arbeit.
Nach einer kurzen Beschreibung der Materialeigenschaften und der angewendeten Methoden ist die Arbeit selbst in vier Hauptteile aufgeteilt. Im ersten Teil ist sowohl die Verbesserung des Molekularstrahlepitaxie-Wachstumsprozesses von MnSi auf Si\((111)\) Substrat, als auch die grundlegende strukturelle Charakterisierung beschrieben. Hierbei ist die Verbesserung der Substratgrenzfläche mit Hilfe eines angepassten Vorbereitungsprozesses erläutert, welche die Basis für glatte, geordnete dünne MnSi Schichten bildet. Auf dieser Basis ist der Einfluss des Mn/Si Fluss-Verhältnisses sowie der Substrattemperatur mittels Röntgenbeugung dargestellt und ein optimales Wachstumsfenster identifiziert. Die nicht stöchiometrischen Phasen außerhalb dieses Wachstumsfensters sind MnSi\(_{1.75-x}\) (HMS) sowie Mn\(_5\)Si\(_3\). Zusätzlich tritt bei hohen Substrattemperaturen und niedrigem Mn Fluss eine Phase auf, in der MnSi Inseln, eingebettet in eine Si Schicht, wachsen. Diese könnten von weiterführendem Interesse sein, da die Größenbeschränkung das magnetische Phasendiagramm beeinflussen kann [DBS+18]. Röntgenbeugungsmessungen zeigen die Homogenität der gewachsenen MnSi Schichten über einen Großteil des 3\ Zoll Wafer Durchmessers sowie die hohe Qualität mittels einer kleinen \(\omega\)-Halbwertsbreite von ungefähr 0.02°. Röntgenbeugungs- und Transmissionselektronenmikroskopiemessungen zeigen außerdem, dass die MnSi Dünnschichten mittels Fehlversetzungen an der Grenzfläche zwischen Dünnschicht und Substrat relaxieren.
Der zweite Teil befasst sich mit der Händigkeit der Kristallstruktur. Azimutale \(\phi\)-Messungen asymmetrischer Röntgenbeugungsreflexe zeigen Kristallzwillingsdomänen welche \(\pm\)30° zum Substrat rotiert sind. Die Kristallzwillingsdomänen lassen sich vermutlich als rechts- und links-händiges MnSi identifizieren, welche durch eine Spiegelung an der \((\bar{1}10)\) Ebene verbunden sind. Anhand der unterschiedlichen Intensität mancher Reflexe für unterschiedliche Händigkeit wird außerdem gezeigt, dass eine der Domänen um +30° und die andere Domäne um -30° rotiert ist. Mithilfe der Röntgenbeugung und Transmissionselektronenmikroskopie wird außerdem der gleiche Volumenanteil der Kristallzwillinge demonstriert. Verschieden Mechanismen zur Unterdrückung dieser Kristallzwillingsdomänen werden untersucht und die erfolgreiche Unterdrückung gelang mit Hilfe des Wachstums auf chiralen Si Substraten, nämlich Si\((321)\) und Si\((531)\) Substraten. Hier ist mit azimutalen \(\phi\)-Messungen der asymmetrischen Röntgenbeugungsreflexen eine Unterdrückung von bis zu 92% demonstriert. Die erfolgreiche Unterdrückung der Kristallzwillingsdomänen ist ein wichtiger Schritt zur vorgeschlagenen Nutzung von MnSi in Spintronik-Anwendungen, wie in der Einleitung erläutert.
Aufgrund dessen befasst sich der dritte Teil nicht nur mit den magnetischen Eigenschaften der dünnen MnSi Schichten, sondern auch damit, wie die Unterschiede für Schichten mit Kristallzwillingsdomänen und mit deren Unterdrückung sind. Im ersten Abschnitt ist anhand von Magnetometriemessungen gezeigt, dass sich die MnSi Dünnschichten prinzipiell so verhalten, wie es aus der Literatur zu erwarten ist. Das Verhalten von Sättigungs- und Restmagnetisierung deutet auf die Unterdrückung der Kristallzwillingsdomänen auf Si\((321)\) und Si\((531)\) Substraten hin, wobei das Gesamtbild mittels einer erweiterten Probenserie vervollständigt werden kann. Für vergleichbare MnSi Dünnschichten auf Si\((111)\), Si\((321)\) und Si\((531)\) ist die Curie-Weiss Temperatur innerhalb von 1 K und das kritische Magnetfeld innerhalb von 0.1 T identisch. Die Temperaturabhängigkeit des Magnetowiderstands zeigt das zu erwartende \(T^2\) Verhalten nicht nur auf Si\((111)\), sondern auch auf Si\((321)\). Dies zeigt das erfolgreiche Wachstum von MnSi auf Si\((321)\) und Si\((531)\). Die letzteren Messungen ergeben außerdem einen Restwiderstand von weniger als der Hälfte für MnSi auf Si\((321)\) im Vergleich zu Si\((111)\). Dies kann durch die geringere Anzahl an Domänengrenzen erklärt werden und zeigt die erfolgreiche Unterdrückung einer Kristallzwillingsdomäne. Mit Hilfe der Restwiderstände und Hall-Messungen ist die Homogenität des Restwiderstandes und der Ladungsträgerdichte über einen großen Bereich des Wafers gezeigt.
Im vierten Teil werden der Anisotrope Magnetwiderstand und der Planare Hall Effekt für MnSi abhängig von den Winkeln von Stromrichtung und Magnetfeld im Bezug auf die Kristallrichtung untersucht. Dies wurde als Werkzeug zur Identifikation der Skyrmionenphase vorgeschlagen [YKT+15]. Der Einfluss der höheren C\(_{3\mathrm{v}}\) Symmetrie des Kristallzwillingssystems und nicht der C\(_3\) Symmetrie des B20 Einzelkristalls ist gezeigt Der Unterschied könnte ein nützliches zusätzliches Werkzeug für die Demonstration der Kristallzwillingsunterdrückung sein.
Dies ist allerdings nur für die Rotation mit spezifischen symmetrischen Oberflächen möglich und nicht für die untersuchte unsymmetrische Si\((321)\) Oberfläche. Messungen von MnSi Dünnschichten auf Si\((111)\) oberhalb des kritischen Magnetfeldes zeigen die Abnahme der Anisotropie-Parameter für den Anisotropen Magnetwiderstand und den Planaren Hall-Effekt für steigenden Widerstand, wie aus der Literatur zu erwarten [WC67]. Auch wenn ein direkter Vergleich zu den Parametern für Dünnschichten auf Si\((321)\) nicht möglich ist, können die größeren Parameterwerte bei Si\((321)\) mit der reduzierten Streuung an Domänengrenzen erklärt werden. Die Analyse unterhalb des kritischen Magnetfeldes, der Bereich in dem eine mögliche Skyrmionenphase zu erwarten wäre, wird durch magnetische Hysterese verkompliziert. Nur ein Phasenübergang beim kritischen Magnetfeld kann deutlich gezeigt werden. Damit bleibt die Frage zur Existenz der Skyrmionen in den MnSi Dünnschichten weiter offen.
Die beste Möglichkeit diese Frage zu klären wäre ein direkterer Ansatz in Form von Lorentz-Transmissionselektronenmikroskopie, welche schon erfolgreich genutzt wurde um das Skyrmionengitter in dünnen Platten aus Volumenkristall MnSi zu visualisieren [TYY+12]. Für die Detektion von Skyrmionen in der Schichtebene müssten Lamellen für eine Seitenansicht präpariert werden, was prinzipiell möglich erscheint.
Die gezeigte erfolgreiche Unterdrückung von einem der Kristallzwillinge für MnSi Schichten auf Si\((321)\) und Si\((531)\) sollte außerdem auf andere Materialsysteme übertragbar sein. Die Kristallzwillingsbildung in FeGe auf Si\((111)\) zu unterdrücken würde zu einem Skyrmionengitter mit einer einzigen Händigkeit bei annähernd Raumtemperatur führen [HC12].
Dies könnte Skyrmionen als Informationsträger in der Spintronik in greifbare Nähe bringen.
Bibliographie:
[IEM+85] M. Ishida, Y. Endoh, S. Mitsuda, Y. Ishikawa, and M. Tanaka. Crystal Chirality and Helicity of the Helical Spin Density Wave in MnSi. II. Polarized Neutron Diffraction. Journal of the Physical Society of Japan, 54(8):2975, 1985.
[DBS+18] B. Das, B. Balasubramanian, R. Skomski, P. Mukherjee, S. R. Valloppilly, G. C. Hadjipanayis, and D. J. Sellmyer. Effect of size confinement on skyrmionic properties of MnSi nanomagnets. Nanoscale, 10(20):9504, 2018.
[YKT+15] T. Yokouchi, N. Kanazawa, A. Tsukazaki, Y. Kozuka, A. Kikkawa, Y. Taguchi, M. Kawasaki, M. Ichikawa, F. Kagawa, and Y. Tokura. Formation of In-plane Skyrmions in Epitaxial MnSi Thin Films as Revealed by Planar Hall Effect. Journal of the Physical Society of Japan, 84(10):104708, 2015.
[WC67] R. H. Walden and R. F. Cotellessa. Magnetoresistance of Nickel-Copper Single-Crystal Thin Films. Journal of Applied Physics, 38(3):1335, 1967.
[TYY+12] A. Tonomura, X. Yu, K. Yanagisawa, T. Matsuda, Y. Onose, N. Kanazawa, H. S. Park, and Y. Tokura. Real-Space Observation of Skyrmion Lattice in Helimagnet MnSi Thin Samples. Nano Letters, 12(3):1673, 2012.
[HC12] S. X. Huang and C. L. Chien. Extended Skyrmion Phase in Epitaxial FeGe(111) Thin Films. Physical Review Letters, 108(26):267201, 2012.
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Mangansilicide
KW  - Magnetische Eigenschaft
KW  - MnSi
KW  - Epitaxy
KW  - XRD
KW  - Twin Domains
KW  - Twin Suppression
KW  - Magnetometry
KW  - Magnetoresistance
KW  - Anisotropic Magnetoresistance
KW  - Röntgendiffraktometrie
KW  - Zwillingsbildung
KW  - Magnetismus
KW  - Magnetowiderstand
Y1  - 2019
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-184720
ER  - 
TY  - THES
A1  - Leubner, Philipp
T1  - Strain-engineering of the Topological Insulator HgTe
T1  - Kontrolle der Verspannung im topologischen Isolator HgTe
N2  - The subject of this thesis is the control of strain in HgTe thin-film crystals. Such systems are members of the new class of topological insulator materials and therefore of special research interest. A major task was the experimental control of the strain in the HgTe films. This was achieved by a new epitaxial approach and confirmed by cristallographic analysis and magneto-transport measurements.

In this work, strain was induced in thin films by means of coherent epitaxy on substrate crystals. This means that the film adopts the lattice constant of the substrate in the plane of the substrate-epilayer interface. The level of strain is determined by the difference between the strain-free lattice constants of the substrate and epilayer material (the so-called lattice mismatch). The film responds to an in-plane strain with a change of its lattice constant perpendicular to the interface. This relationship is crucial for both the correct interpretation of high resolution X-ray diffraction (HRXRD) measurements, and the precise determination of the band dispersion. The lattice constant of HgTe is smaller than the lattice constant of CdTe. Therefore, strain in HgTe is tensile if it is grown on a CdTe substrate. In principle, compressive strain can be achieved by using an appropriate \(\text{Cd}_{1-x}\text{Zn}_{x}\text{Te}\) substrate. This concept was modified and applied in this work.

Epilayers have been fabricated by molecular-beam epitaxy (MBE). The growth of thick buffer layers of CdTe on GaAs:Si was established as an alternative to commercial CdTe and \(text{Cd}_{0.96}\text{Zn}_{0.04}\text{Te}\) substrates. The growth conditions have been optimized by an analysis of atomic force microscopy and HRXRD studies. HRXRD measurements reveal a power-law increase of the crystal quality with increasing thickness. Residual strain was found in the buffer layers, and was attributed to a combination of finite layer thickness and mismatch of the thermal expansion coefficients of CdTe and GaAs. In order to control the strain in HgTe epilayers, we have developed a new type of substrate with freely adjustable lattice constant.

CdTe-\(\text{Cd}_{0.5}\text{Zn}_{0.5}\text{Te}\) strained-layer-superlattices have been grown by a combination of MBE and atomic-layer epitaxy (ALE), and have been analyzed by HRXRD. ALE of the \(\text{Cd}_{0.5}\text{Zn}_{0.5}\text{Te}\) layer is self-limiting to one monolayer, and the effective lattice constant can be controlled reproducibly and straightforward by adjusting the CdTe layer thickness. The crystal quality has been found to degrade with increasing Zn-fraction. However, the effect is less drastic compared to single layer \(\text{Cd}_{1-x}\text{Zn}_{x}\text{Te}\) solid solutions. HgTe quantum wells (QWs) sandwiched in between CdHgTe barriers have been fabricated in a similar fashion on superlattices and conventional CdTe and \(\text{Cd}_{0.96}\text{Zn}_{0.04}\text{Te}\) substrates. The lower critical thickness of the CdHgTe barrier material grown on superlattice substrates had to be considered regarding the sample design. The electronic properties of the QWs depend on the strain and thickness of the QW. We have determined the QW thickness with an accuracy of \(\pm\)0.5 nm by an analysis of the beating patterns in the thickness fringes of HRXRD measurements and X-ray reflectometry measurements.  We have, for the first time, induced compressive strain in HgTe QWs by an epitaxial technique (i.e. the effective lattice constant of the superlattice is lower compared to the lattice constant of HgTe). The problem of the lattice mismatch between superlattice and barriers has been circumvented by using CdHgTe-ZnHgTe superlattices instead of CdHgTe as a barrier material. Furthermore, the growth of compressively strained HgTe bulk layers (with a thickness of at least 50 nm) was demonstrated as well.

The control of the state of strain adds a new degree of freedom to the design of HgTe epilayers, which has a major influence on the band structure of QWs and bulk layers. Strain in bulk layers lifts the degeneracy of the \(\Gamma_8\) bands at \(\mathbf{k}=0\). Tensile strain opens an energy gap, compressive strain shifts the touching points of the valence- and conduction band to positions in the Brillouin zone with finite \(\mathbf{k}\). Such a situation has been realized for the first time in the course of this work. For QWs in the inverted regime, it is demonstrated that compressive strain can be used to significantly enhance the thermal energy gap of the two-dimensional electron gas (2DEG). In addition, semi-metallic and semiconducting behavior is expected in wide QWs, depending on the state of strain. An examination of the temperature dependence of the subband ordering in QWs revealed that the band gap is only temperature-stable for appropriate sample parameters and temperature regimes. The band inversion is always lifted for sufficiently high temperatures. 

A large number of models investigate the influence of the band gap on the stability of the quantum-spin-Hall (QSH) effect. An enhancement of the stability of QSH edge state conductance is expected for enlarged band gaps. Furthermore, experimental studies on the temperature dependence of the QSH conductance are in contradiction to theoretical predictions. Systematic studies of these aspects have become feasible based on the new flexibility of the sample design. 

Detailed low-temperature magnetotransport studies have been carried out on QWs and bulk layers. For this purpose, devices have been fabricated lithographically, which consist of two Hall-bar geometries with different dimensions. This allows to discriminate between conductance at the plane of the 2DEG and the edge of the sample. The Fermi energy in the 2DEG has been adjusted by means of a top gate electrode. The strain-induced transition from semi-metallic to semiconducting characteristics in wide QWs was shown. The magnitude of the semi-metallic overlap of valence- and conduction band was determined by an analysis of the two-carrier conductance and is in agreement with band structure calculations. The band gap of the semiconducting sample was determined by measurements of the temperature dependence of the conductance at the charge-neutrality point. Agreement with the value expected from theory has been achieved for the first time in this work. The influence of the band gap on the stability of QSH edge state conductance has been investigated on a set of six samples. The band gap of the set spans a range of 10 to 55 meV. The latter value has been achieved in a highly compressively strained QW, has been confirmed by temperature-dependent conductance measurements, and is the highest ever reported in the inverted regime. Studies of the carrier mobility reveal a degradation of the sample quality with increasing Zn-fraction in the superlattice, in agreement with HRXRD observations. The enhanced band gap does not suppress scattering mechanisms in QSH edge channels, but lowers the conductance in the plane of the 2DEG. Hence, edge state conductance is the dominant conducting process even at elevated temperatures. An increase in conductance with increasing temperature has been found, in agreement with reports from other groups. The increase follows a power-law dependency, the underlying physical mechanism remains open. A cause for the lack of an increase of the QSH edge state conductance with increasing energy gap has been discussed. Possibly, the sample remains insulating even at finite carrier densities, due to localization effects. The measurement does not probe the QSH edge state conductance at the situation where the Fermi energy is located in the center of the energy gap, but in the regime of maximized puddle-driven scattering. In a first set of measurements, it has been shown that the QSH edge state conductance can be influenced by hysteretic charging effects of trapped states in the insulating dielectric. A maximized conductance of \(1.6\ \text{e}^2/\text{h}\) was obtained in a \(58\ \mu\text{m}\) edge channel. Finally, measurements on three dimensional samples have been discussed. Recent theoretical works assign compressively strained HgTe bulk layers to the Weyl semi-metal class of materials. Such layers have been synthesized and studied in magnetotransport experiments for the first time. Pronounced quantum-Hall- and Shubnikov-de-Haas features in the Hall- and longitudinal resistance indicate two-dimensional conductance on the sample surface. However, this conductance cannot be assigned definitely to Weyl surface states, due to the inversion of \(\Gamma_6\) and \(\Gamma_8\) bands. If a magnetic field is aligned parallel to the current in the device, a decrease in the longitudinal resistance is observed with increasing magnetic field. This is a signature of the chiral anomaly, which is expected in Weyl semi-metals.
N2  - Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der Verspannung in kristallinen HgTe Dünnschichtsystemen. Solche Systeme sind aufgrund ihrer Zugehörigkeit zur Materialklasse der topologischen Isolatoren von besonderem Interesse. Eine wesentliche Aufgabe bestand in der experimentellen Kontrolle der Verspannung der HgTe Schichten. Dies wurde durch ein neues Epitaxieverfahren erreicht. Der Erfolg des Verfahrens konnte durch kristallografische Analysemethoden und Magnetotransportmessungen bestätigt werden. 

Im Rahmen dieser Arbeit wurde Verspannung in dünnen Schichten durch kohärentes Wachstum auf kristallinen Substraten induziert. Kohärentes Wachstum bedeutet hierbei, dass die Schicht unter Beibehaltung der Substratgitterkonstante in der Ebene parallel zu der Substrat-Epischicht-Grenzfläche auf ein Substrat aufgewachsen wird. Die Abweichung der Gitterkonstanten von Substrat und  unverspannter Epischicht (sog. Gitterfehlpassung) bestimmt den Grad der Verspannung. Die Schicht antwortet auf die Verspannung in der Ebene mit einer Änderung der Gitterkonstante senkrecht zur Grenzfläche. Dieser Zusammenhang ist entscheidend sowohl für die korrekte Interpretation von Messungen durch hochauflösende Röntgendiffraktometrie (engl. high resolution X-ray diffraction, HRXRD), als auch für die exakte Bestimmung der Banddispersion. Die Gitterkonstante von HgTe ist kleiner als die von CdTe. Daher ist HgTe tensil verspannt wenn es auf ein CdTe Substrat aufgewachsen wird, es kann aber durch die Verwendung von geeigneten \(\text{Cd}_{1-x}\text{Zn}_{x}\text{Te}\) Substraten prinzipiell auch kompressiv verspannt gewachsen werden. Dieses Konzept wurde in dieser Arbeit modifiziert und angewandt.

Epischichten wurden mittels Molekularstrahlepitaxie (engl. molecular-beam epitaxy, MBE) hergestellt. Als Alternative zu kommerziellen CdTe und \(\text{Cd}_{0.96}\text{Zn}_{0.04}\text{Te}\) Substraten wurde zunächst das epitaktische Wachstum dicker Schichten (sog. Buffer) CdTe auf GaAs:Si Substraten etabliert. Der Parameterraum für optimales Wachstum wurde anhand von Rasterkraftmikroskopie- und HRXRD Studien eingegrenzt. HRXRD Messungen zeigen eine Zunahme der Qualität mit zunehmender Dicke, die einem Potenzgesetz folgt. Im Vergleich zu reinen CdTe Substraten wurde eine Restverspannung im Buffer beobachtet, wobei eine Kombination aus endlicher Schichtdicke und unterschiedlichen thermischen Ausdehnungskoeffizienten von CdTe und GaAs als Ursache ausgemacht wurde. Um die Verspannung in HgTe Epischichten kontrollieren zu können, wurde ein neuer Substrattyp mit frei einstellbarer Gitterkonstante entwickelt. Durch eine Kombination aus MBE und Atomlagenepitaxie (ALE) wurden spezielle \(\text{CdTe}- \text{Cd}_{0.5}\text{Zn}_{0.5}\text{Te}\) Übergitter auf GaAs:Si gewachsen, und wiederum mittels HRXRD analysiert. Die ALE der \(\text{Cd}_{0.5}\text{Zn}_{0.5}\text{Te}\) Schicht ist selbstbegrenzend auf eine Monolage, und die effektive Gitterkonstante des Übergitters konnte durch die Variation der Dicke der CdTe Schicht einfach und reproduzierbar kontrolliert werden. Eine Abnahme der Schichtqualität wurde mit zunehmendem Zinkgehalt beobachtet, der Effekt ist allerdings weniger stark ausgeprägt als in vergleichbaren ternären \(\text{Cd}_{1-x}\text{Zn}_{x}\text{Te}\) Einfachschichten. HgTe Quantentröge (engl. quantum wells, QWs) zwischen CdHgTe Barrieren wurden auf vergleichbare Weise auf Übergittern und konventionellen CdTe bzw. \(\text{Cd}_{0.96}\text{Zn}_{0.04}\text{Te}\) Substraten hergestellt. Dabei ist eine geringere kritische Schichtdicke des CdHgTe Barrierenmaterials auf Übergittersubstraten zu beachten. Neben der Verspannung ist die Trogdicke der zweite entscheidende Parameter für die elektronischen Eigenschaften der Schicht. Sie wurde anhand von Schwebungen in den Schichtdickenoszillationen der HRXRD Messung oder durch Röntgenreflektometrie auf etwa \(\pm\) 0.5 nm genau bestimmt. Es konnte erstmalig mit epitaktischen Mitteln kompressive Verspannung in HgTe QWs induziert werden (d.h. die effektive Gitterkonstante des Übergitters ist kleiner als die des HgTe). Es wurde gezeigt, dass das Problem der Gitterfehlpassung von Übergitter und Barriere durch die Verwendung von CdHgTe-ZnHgTe Übergittern anstelle von CdHgTe als Barrierenmaterial umgangen werden kann, und dass das kompressiv verspannte Wachstum von dickeren Schichten HgTe (sog. Bulk Material, Dicke mindestens 50 nm) ebenfalls möglich ist.

Mit dem Verspannungszustand steht ein neuer Freiheitsgrad in der Fertigung von HgTe Epischichten zur Verfügung. Dieser beeinflusst die elektronische Bandstruktur von QWs und Bulk Schichten entscheidend. Verspannung in Bulk-Material hebt die Energieentartung der \(\Gamma_8\) Bänder bei \(\mathbf{k}=0\) auf. Tensile Verspannung öffnet dabei eine Energielücke, kompressive Verspannung schiebt die Berührpunkte von Valenz- und Leitungsband an Stellen in der Brillouinzone mit \(\mathbf{k}\neq0\). Eine derartige Situation wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmals experimentell realisiert. Es wurde weiterhin demonstriert, dass in QWs mit topologisch invertierter Bandreihenfolge die thermische Bandlücke des zweidimensionalen Elektronengases (2DEG) durch kompressive Verspannung signifikant erhöht werden kann. Außerdem wird, je nach Verspannungszustand, halbmetallisches bzw. halbleitendes Verhalten in QWs mit hoher Trogdicke erwartet. Anhand einer Betrachtung der Temperaturabhängigkeit der Subbänder in QWs wurde gezeigt, dass eine temperaturstabile Bandlücke nur bei geeignet gewählten Probenparametern und Temperaturintervallen gegeben ist, und dass die Bandinversion für ausreichend hohe Temperaturen immer aufgehoben wird.

Es existieren zahlreiche Modelle die die Stabilität des Quanten-Spin-Hall (QSH) Randzustandes in Verbindung mit der Bandlücke betrachten. Es wird insbesondere eine Zunahme der Stabilität des QSH Zustandes mit zunehmender Bandlücke erwartet. Außerdem besteht eine Diskrepanz zwischen theoretischen Modellen und experimentellen Daten bezüglich der Temperaturabhängigkeit der QSH-Leitfähigkeit. Diese Zusammenhänge konnten mit der neuen Flexibilität im Probendesign gezielt untersucht werden.

QWs und Bulk Schichten wurden in Tieftemperatur- Magnetotransportmessungen eingehend untersucht. Dazu wurden Proben lithographisch hergestellt, deren Layout aus zwei Hallbar-Strukturen mit verschiedenen Abmessungen besteht. Dies ermöglicht die Unterscheidung zwischen Ladungstransport in der Fläche des 2DEGs, und dem Probenrand. Das Ferminiveau im 2DEG ist über eine Topgate-Elektrode einstellbar. Es wurde der verspannungsinduzierte Übergang von halbmetallischer zu halbleitender Charakteristik in breiten Quantentrögen gezeigt. Eine Analyse des zwei-Ladungsträger-Verhaltens bestätigt die Größe des halbmetallischen Überlapps von Valenz- und Leitungsband aus Bandstrukturberechnungen. Die Bandlücke der halbleitenden Probe wurde anhand der Temperaturabhängigkeit des Leitwertes am ladungsneutralen Punkt bestimmt. Die Übereinstimmung mit dem theoretisch erwarteten Wert wurde in dieser Arbeit zum ersten Mal erzielt. Der Einfluss der Bandlücke auf die Stabilität des QSH Randkanaltransports wurde anhand einer Serie von sechs Proben untersucht. Die Bandlücke wurde dabei von 10 auf 55 meV erhöht. Der letztgenannte Wert wurde in einem hochkompressiv verspannten QW erreicht, in temperaturabhängigen Leitwertsmessungen bestätigt, und stellt den Bestwert im invertierten Regime dar. Untersuchungen der Beweglichkeit der Ladungsträger zeigen, in Übereinstimmung mit HRXRD Messungen, dass die Probenqualität mit zunehmendem Zinkgehalt im Übergitter abnimmt. Die erhöhte Bandlücke verursacht keine effektive Unterdrückung der Rückstreuung der QSH Randkänale, verringert allerdings die Flächenleitung im 2DEG, sodass der Randkanaltransport auch bei höheren Temperaturen den dominanten Transportmechanismus darstellt. In Übereinstimmung mit Arbeiten anderer Gruppen wurde ein Anstieg des Leitwertes mit der Temperatur gefunden. Dieser lässt sich mit einem Potenzgesetz modellieren, seine Ursache blieb aber ungeklärt. Als Ursache für den ausbleibenden Anstieg des QSH Leitwertes mit zunehmender Bandlücke wurde diskutiert, dass die Probe aufgrund von Lokalisationseffekten auch bei endlicher Ladungsträgerdichte noch isolierend ist. Die Messung des QSH Leitwertes erfolgt möglicherweise nicht bei in der Bandlücke zentrierter Fermienergie, sondern im Regime maximaler Inselrückstreuung. In einer ersten Messreihe wurde weiterhin gezeigt, dass der QSH Leitwert durch hysteretische Umladungseffekte von Störstellen im Isolatormaterial beeinflusst werden kann. Dadurch wurde ein maximaler Leitwert von \(1.6\ \text{e}^2/\text{h}\) in einem \(58\mu\text{m}\) Randkanal erreicht. Abschließend wurden noch Messungen an dreidimensionalen Systemen diskutiert. Neue theoretische Studien ordnen kompressiv verspannte Bulk HgTe Schichten der Materialklasse der Weyl-Halbmetalle zu. Im Rahmen dieser Arbeit wurden zum ersten Mal derartige Schichten gewachsen und in Magnetotransportmessungen studiert.  Ausgeprägte Quanten-Hall- und Shubnikov-de-Haas Signaturen im Hall- und Längswiderstand sind ein klares Indiz für zweidimensionalen Transport an der Probenoberfläche. Dieser lässt sich aufgrund der \(\Gamma_6\)-\(\Gamma_8\) Bandinversion in HgTe allerdings nicht eindeutig den Weyl-Oberflächenzuständen zuordnen. Orientiert man ein Magnetfeld parallel zum Probenstrom, so wird eine Abnahme des Längswiderstandes mit zunehmendem Magnetfeld beobachtet. Dies ist eine Signatur der chiralen Anomalie, die in Weyl Halbmetallen erwartet wird.
KW  - Quecksilbertellurid
KW  - Dünnschichttechnik
KW  - Deformation
KW  - Topologischer Isolator
KW  - HRXRD
KW  - low-temperature magnetotransport
KW  - band structure
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Halbleiterphysik
Y1  - 2017
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-152446
ER  - 
TY  - THES
A1  - Ames, Christopher
T1  - Molecular Beam Epitaxy of 2D and 3D HgTe, a Topological Insulator
T1  - Molekularstrahlepitaxie von 2D und 3D HgTe, ein topologischer Isolator
N2  - In the present thesis the MBE growth and sample characterization of HgTe structures is investigated
and discussed. Due to the first experimental discovery of the quantum Spin Hall effect
(QSHE) in HgTe quantum wells, this material system attains a huge interest in the spintronics
society. Because of the long history of growing Hg-based heterostructures here at the Experimentelle
Physik III in Würzburg, there are very good requirements to analyze this material
system more precisely and in new directions. Since in former days only doped HgTe quantum
wells were grown, this thesis deals with the MBE growth in the (001) direction of undoped
HgTe quantum wells, surface located quantum wells and three dimensional bulk layers. All
Hg-based layers were grown on CdTe substrates which generate strain in the layer stack and
provide therefore new physical effects. In the same time, the (001) CdTe growth was investigated
on n-doped (001) GaAs:Si because the Japanese supplier of CdTe substrates had a
supply bottleneck due to the Tohoku earthquake and its aftermath in 2011.
After a short introduction of the material system, the experimental techniques were demonstrated
and explained explicitly. After that, the experimental part of this thesis is displayed.
So, the investigation of the (001) CdTe growth on (001) GaAs:Si is discussed in chapter 4.
Firstly, the surface preparation of GaAs:Si by oxide desorption is explored and analyzed.
Here, rapid thermal desorption of the GaAs oxide with following cool down in Zn atmosphere
provides the best results for the CdTe due to small holes at the surface, while e.g. an atomic
flat GaAs buffer deteriorates the CdTe growth quality. The following ZnTe layer supplies the
(001) growth direction of the CdTe and exhibits best end results of the CdTe for 30 seconds
growth time at a flux ratio of Zn/Te ~ 1/1.2. Without this ZnTe layer, CdTe will grow in the
(111) direction. However, the main investigation is here the optimization of the MBE growth
of CdTe. The substrate temperature, Cd/Te flux ratio and the growth time has to be adjusted
systematically. Therefore, a complex growth process is developed and established. This optimized
CdTe growth process results in a RMS roughness of around 2.5 nm and a FWHM value
of the HRXRD w-scan of 150 arcsec. Compared to the literature, there is no lower FWHM
value traceable for this growth direction. Furthermore, etch pit density measurements show
that the surface crystallinity is matchable with the commercial CdTe substrates (around 1x10^4
cm^(-2)). However, this whole process is not completely perfect and offers still room for improvements.
The growth of undoped HgTe quantum wells was also a new direction in research in contrast
to the previous n-doped grown HgTe quantum wells. Here in chapter 5, the goal of very low
carrier densities was achieved and therefore it is now possible to do transport experiments in
the n - and p - region by tuning the gate voltage. To achieve this high sample quality, very precise
growth of symmetric HgTe QWs and their HRXRD characterization is examined. Here,
the quantum well thickness can now determined accurate to under 0.3 nm. Furthermore, the transport analysis of different quantum well thicknesses shows that the carrier density and
mobility increase with rising HgTe layer thickness. However, it is found out that the band
gap of the HgTe QW closes indirectly at a thickness of 11.6 nm. This is caused by the tensile
strained growth on CdTe substrates. Moreover, surface quantum wells are studied. These
quantum wells exhibit no or a very thin HgCdTe cap. Though, oxidization and contamination
of the surface reduces here the carrier mobility immensely and a HgCdTe layer of around 5 nm
provides the pleasing results for transport experiments with superconductors connected to the
topological insulator [119]. A completely new achievement is the realization of MBE growth
of HgTe quantum wells on CdTe/GaAs:Si substrates. This is attended by the optimization of
the CdTe growth on GaAs:Si. It exposes that HgTe quantum wells grown in-situ on optimized
CdTe/GaAs:Si show very nice transport data with clear Hall plateaus, SdH oscillations, low
carrier densities and carrier mobilities up to 500 000 cm^2/Vs. Furthermore, a new oxide etching
process is developed and analyzed which should serve as an alternative to the standard
HCl process which generates volcano defects at some time. However, during the testing time
the result does not differ in Nomarski, HRXRD, AFM and transport measurements. Here,
long-time tests or etching and mounting in nitrogen atmosphere may provide new elaborate
results.
The main focus of this thesis is on the MBE growth and standard characterization of HgTe bulk
layers and is discussed in chapter 6. Due to the tensile strained growth on lattice mismatched
CdTe, HgTe bulk opens up a band gap of around 22 meV at the G-point and exhibits therefore
its topological surface states. The analysis of surface condition, roughness, crystalline quality,
carrier density and mobility via Nomarski, AFM, XPS, HRXRD and transport measurements
is therefore included in this work. Layer thickness dependence of carrier density and mobility
is identified for bulk layer grown directly on CdTe substrates. So, there is no clear correlation
visible between HgTe layer thickness and carrier density or mobility. So, the carrier density is
almost constant around 1x10^11 cm^(-2) at 0 V gate voltage. The carrier mobility of these bulk
samples however scatters between 5 000 and 60 000 cm^2/Vs almost randomly. Further experiments
should be made for a clearer understanding and therefore the avoidance of unusable
bad samples.But, other topological insulator materials show much higher carrier densities and
lower mobility values. For example, Bi2Se3 exhibits just density values around 1019 cm^(-2)
and mobility values clearly below 5000 cm2/Vs. The carrier density however depends much
on lithography and surface treatment after growth. Furthermore, the relaxation behavior and
critical thickness of HgTe grown on CdTe is determined and is in very good agreement with
theoretical prediction (d_c = 155 nm). The embedding of the HgTe bulk layer between HgCdTe
layers created a further huge improvement. Similar to the quantum well structures the carrier
mobility increases immensely while the carrier density levels at around 1x10^11 cm^(-2) at 0
V gate voltage as well. Additionally, the relaxation behavior and critical thickness of these
barrier layers has to be determined. HgCdTe grown on commercial CdTe shows a behavior as
predicted except the critical thickness which is slightly higher than expected (d_c = 850 nm).
Otherwise, the relaxation of HgCdTe grown on CdTe/GaAs:Si occurs in two parts. The layer
is fully strained up to 250 nm. Between 250 nm and 725 nm the HgCdTe film starts to relax
randomly up to 10 %. The relaxation behavior for thicknesses larger than 725 nm occurs than
linearly to the inverse layer thickness. A explanation is given due to rough interface conditions
and crystalline defects of the CdTe/GaAs:Si compared to the commercial CdTe substrate. HRXRD and AFM data support this statement. Another point is that the HgCdTe barriers protect the active HgTe layer and because of the high carrier mobilities the Hall measurements provide new transport data which have to be interpreted more in detail in the future. In addition, HgTe bulk samples show very interesting transport data by gating the sample from the top and the back. It is now possible to manipulate the carrier densities of the top and bottom surface states almost separately. The back gate consisting of the n-doped GaAs substrate and the thick insulating CdTe buffer can tune the carrier density for Delta(n) ~ 3x10^11 cm^(-2). This is sufficient to tune the Fermi energy from the p-type into the n-type region [138].
In this thesis it is shown that strained HgTe bulk layers exhibit superior transport data by embedding between HgCdTe barrier layers. The n-doped GaAs can here serve as a back gate.
Furthermore, MBE growth of high crystalline, undoped HgTe quantum wells shows also new
and extended transport output. Finally, it is notable that due to the investigated CdTe growth
on GaAs the Hg-based heterostructure MBE growth is partially independent from commercial
suppliers.
N2  - In der vorliegenden Dissertation wurde das MBE-Wachstum von HgTe Strukturen erforscht
und die anschließende Probencharakterisierung durchgeführt und diskutiert. Durch die erste
experimentelle Entdeckung des Quanten-Spin-Hall-Effekts (QSHE) in HgTe Quantentrögen
hat dieses Materialsystem großes Interesse im Gebiet der Spintronics erfahren. Aufgrund der
langen Wachstumshistorie von quecksilberbasierenden Heterostrukturen am Lehrstuhl Experimentelle
Physik III der Universität Würzburg sind die Voraussetzungen ausgesprochen gut,
um dieses Materialsystem sehr ausführlich und auch in neue Richtungen hin zu untersuchen.
Da vor dieser Doktorarbeit fast ausschließlich dotierte HgTe Quantentröge auf verschiedenen
Substratorientierungen gewachsen wurden, beschäftigte sich diese Dissertation nun mit dem
MBE-Wachstum von undotierten HgTe Quantentrögen, oberflächennahen Quantentrögen und
dreidimensionalen Volumenkristallen. Alle quecksilberbasierenden Schichten wurden hierzu
auf CdTe Substraten gewachsen, welche tensile Verspannung in den Schichten erzeugten und
lieferten daher neue physikalische Effekte. In der selben Zeit wurde weiterhin das Wachstum
von (001) CdTe auf n-dotiertem (001) GaAs:Si erforscht, da der japanische Zulieferer
der CdTe Substrate eine Lieferengpass hatte aufgrund des Tohoku Erdbebens und seinen verheerenden
Folgen im Jahr 2011.
Die Erforschung des MBE-Wachstums von (001) CdTe auf (001) GaAs:Si wird im Kapitel
4 behandelt. Zuerst wurde hier die Oberflächenvorbereitung des GaAs:Si Substrates durch
thermische Desorption untersucht und ausgewertet. Es stellte sich heraus, dass schnelle, thermische
Desorption des GaAs - Oxides mit anschließendem Abkühlen in Zn Atmosphäre die
besten Ergebnisse für das spätere CdTe durch kleine Löcher an der Oberfläche liefert, während
zum Beispiel ein glatter GaAs Puffer das CdTe Wachstum verschlechtert. Der folgende ZnTe
Film verschafft die gewünschte (001) Wachstumsrichtung für CdTe und weist bei 30 Sekunden
Wachstumszeit bei einem Flussverhältnis von Zn/Te ~ 1/1.2 die besten Endergebnisse
für CdTe auf. Jedoch war die Haupterneuerung hier die Optimierung des CdTe Wachstums.
Dafür wurde ein komplexer Wachstumsprozess entwickelt und etabliert. Dieser optimierte
CdTe Wachstumsprozess lieferte Ergebnisse von einer RMS Rauigkeit von ungefähr 2.5 nm
und FWHMWerte der HRXRD w-Scans von 150 arcsec. Die Defektätzdichte-Messung zeigte
weiterhin, dass die Oberflächenkristallinität vergleichbar mit kommerziell erwerbbaren CdTe
Substraten ist (um 1x10^4 cm^(-2)). Des Weiteren ist kein niedrigerer Wert für die Halbwertsbreite
des w-Scans in der Literatur für diese Wachstumsrichtung aufgeführt. Dies spiricht
ebenfalls für die hohe Qualität der Schichten. Jedoch ist dieser Wachstumsprozess noch nicht
endgültig ausgereift und bietet weiterhin noch Platz für Verbesserungen.
Das Wachstum von undotierten HgTe Quantentrögen war ebenso eine neue Forschungsrichtung
im Gegensatz zu den dotierten HgTe Quantentrögen, die in der Vergangenheit gewachsen
wurden. Das Ziel hierbei, die Ladungsträgerdichte zu verringern, wurde erreicht und daher ist es nun möglich, Transportexperimente sowohl im n- als auch im p-Regime durchzuführen,
indem eine Gatespannung angelegt wird. Des Weiteren experimentierten andere Arbeitsgruppen
mit diesen Quantentrögen, bei denen die Fermi Energie in der Bandlücke liegt [143].
Außerdem wurde das sehr präzise MBE Wachstum anhand von symmetrischen HgTe Quantentrögen
und ihren HRXRD Charakterisierungen behandelt. Daher kann nun die Quantentrogdicke
präzise auf 0,3 nm angegeben werden. Die Transportergebnisse von verschieden
dicken Quantentrögen zeigten, dass die Ladungsträgerdichte und Beweglichkeit mit steigender
HgTe Schichtdicke zunimmt. Jedoch wurde auch herausgefunden, dass sich die Bandlücke
von HgTe Quantentrögen indirekt bei einer Dicke von 11.6 nm schließt. Dies wird durch
das verspannte Wachstum auf CdTe Substraten verursacht. Überdies wurden oberflächennahe
Quantentröge untersucht. Diese Quantentröge besitzen keine oder nur eine sehr dünne
HgCdTe Deckschicht. Allerdings verringerte Oxidation und Oberflächenverschmutzung hier
die Ladungsträgerbeweglichkeit dramatisch und eine HgCdTe Schicht von ungefähr 5 nm
lieferte ansprechende Transportergebnisse für Supraleiter, die den topologischen Isolator kontaktieren.
Eine komplett neue Errungenschaft war die Realisierung, via MBE, HgTe Quantentröge
auf CdTe/GaAs:Si Substrate zu wachsen. Dies ging einher mit der Optimierung
des CdTe Wachstums auf GaAs:Si. Es zeigte sich, dass HgTe Quantentröge, die in-situ auf
optimierten CdTe/GaAs:Si gewachsen wurden, sehr schöne Transportergebnisse mit deutlichen
Hall Quantisierungen, SdH Oszillationen, niedrigen Ladungsträgerdichten und Beweglichkeiten
bis zu 500 000 cm^2/Vs erreichen. Des Weiteren wurde ein neues Oxidätzverfahren
entwickelt und untersucht, welches als Alternative zum Standard-HCl-Prozess dienen
sollte, da dieses manchmal vulkan-artige Defekte hervorruft. Jedoch ergab sich kein Unterschied
in den Nomarski, HRXRD, AFM und Transportexperimenten. Hier könnten vielleicht
Langzeittests oder Ätzen und Befestigen in Stickstoffatmosphäre neue, gewinnbringende
Ergbnisse aufzeigen.
Der Hauptfokus dieser Doktorarbeit lag auf dem MBE Wachstum und der Standardcharakterisierung
von HgTe Volumenkristallen und wurde in Kapitel 6 diskutiert. Durch das tensil
verpannte Wachstum auf CdTe entsteht für HgTe als Volumenkristall eine Bandlücke von
ungefähr 22 meV am G Punkt und zeigt somit seine topologischen Oberflächenzustände. Die
Analyse der Oberfächenbeschaffenheit, der Rauigkeit, der kristallinen Qualität, der Ladungsdrägerdichte
und Beweglichkeit mit Hilfe von Nomarski, AFM, XPS, HRXRD und Transportmessungen
ist in dieser Arbeit anzutreffen. Außerdem wurde die Schichtdickenabhängigkeit
von Ladungsträgerdichte und Beweglichkeit von HgTe Volumenkristallen, die direkt auf CdTe
Substraten gewachsen wurden, ermittelt worden. So erhöhte sich durchschnittlich die Dichte
und Beweglichkeit mit zunehmender HgTe Schichtdicke, aber die Beweglichkeit ging selten
über μ ~ 40 000 cm^2/Vs hinaus. Die Ladungsträgerdichte n hing jedoch sehr von der Litographie
und der Behandlung der Oberfläche nach dem Wachstum ab. Des Weiteren wurde das
Relaxationsverhalten und die kritische Dicke bestimmt, welches sehr gut mit den theoretischen
Vorhersagen übereinstimmt (dc = 155 nm). Das Einbetten des HgTe Volumenkristalls
in HgCdTe Schichten brachte eine weitere große Verbesserung mit sich. Ähnlich wie bei den
Quantentrögen erhörte sich die Beweglichkeit μ immens, während sich die Ladungsträgerdichte
bei ungefähr 1x10^11 cm^(-2) einpendelte. Zusätzlich wurde auch hier das Relaxationsverhalten
und die kritische Schichtdicke dieser Barrierenschichten ermittelt. HgCdTe, gewachsen auf
kommerziellen CdTe Substraten, zeigte ein Verhalten ähnlich zu dem Erwarteten mit der Ausnahme, dass die kritische Schichtdicke leicht höher ist als die Vorhergesagte (dc = 850 nm).
Auf der anderen Seite findet die Relaxation von HgCdTe auf CdTe/GaAs:Si zweigeteilt ab. Bis
250 nm ist die Schicht noch voll verspannt. Zwischen 250 nm und 725 nm beginnt die HgCdTe
Schicht willkürlich bis zu 10 % zu relaxieren. Das Relaxationsverhalten für Dicken über 725 nm findet dann wieder linear zur invers aufgetragenen Schichtdicke statt. Eine Erklärung
wurde durch das raue Interface der Schichten und der Defekte im Kristall von CdTe/GaAs:Si
gegeben, im Vergleich zu den kommerziellen CdTe Substraten. HRXRD und AFM Ergebnisse
belegten diese Aussage. Die HgCdTe Barrieren schützen die aktive HgTe Schicht und daher
liegen nach Hall Messungen aufgrund der hohen Ladungsträgerbeweglichkeiten neue Transportergbnisse vor, welche in der Zukunft ausführlicher interpretiert werden müssen. Darüber
hinaus zeigten HgTe Volumenkristalle neue, interessante Transportergebnisse durch das gleichzeitige Benutzen eines Top- und Backgates. Es ist nun möglich, die Ladungsträger der
oberen und unteren Oberflächenzustände nahezu getrennt zu verändern und zu ermitteln. Das
Backgate, bestehend aus dem n-dotierten GaAs:Si Substrate und dem dicken isolierenden
CdTe Puffer, kann die Ladungsträgerdichte um ungefähr Delta(n) ~ 3x10^11 cm^(-2) varieren. Das ist ausreichend, um die Fermi Energie vom p- in den n-Bereich einzustellen [138].
In dieser Dissertation wurde also gezeigt, dass verspannte HgTe Volumenkristalle durch das
Einbetten in HgCdTe Barrieren neue Transportergebnisse liefern. Das n-dotierte GaAs konnte
hierbei als Backgate genutzt werden. Des Weiteren zeigte das MBE Wachstum von
hochkristallinen , undotiereten HgTe Quantentrögen ebenso neue und erweiterte Transportergebnisse.
Zuletzt ist es bemerkenswert, dass durch das erforschte CdTe Wachstum auf GaAs das
MBE Wachstum von quecksilberbasierenden Heterostrukturen auf CdTe Substraten teilweise
unabhänigig ist von kommerziellen Zulieferbetrieben.
KW  - Quecksilbertellurid
KW  - Topologischer Isolator
KW  - MBE
KW  - HgTe
KW  - topological insulator
KW  - Molekularstrahlepitaxie
Y1  - 2015
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-151136
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schreyeck, Steffen
T1  - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of Bi-Based V\(_2\)VI\(_3\) Topological Insulators
T1  - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von Bi-basierten V\(_2\)VI\(_3\) topologischen Isolatoren
N2  - The present thesis is addressed to the growth and characterization of Bi-based V2VI3 topological insulators (TIs). The TIs were grown by molecular beam epitaxy (MBE) on differently passivated Si(111) substrates, as well as  InP(111) substrates. This allows the study of the influence of the substrate on the structural and electrical properties of the TIs.

The Bi2Se3 layers show a change of mosaicity-tilt and -twist for growth on the differently prepared Si(111) substrates, as well as a significant increase of crystalline quality for growth on the lateral nearly lattice matched InP(111). The rocking curve FWHMs observed for thick layers grown on InP are comparable to these of common zincblende layers, which are close to the resolution limit of standard high resolution X-ray diffraction (HRXRD) setups. The unexpected high structural crystalline quality achieved in this material system is remarkable due to the presence of weak van der Waals bonds between every block of five atomic layers, i.e. a quintuple layer (QL), in growth direction.

In addition to the mosaicity also twin domains, present in films of the V2VI3 material system, are studied. The twin defects are observed in Bi2Se3 layers grown on Si(111) and lattice matched InP(111) suggesting that the two dimensional surface lattice of the substrates can not determine the stacking order ABCABC... or ACBACB... in locally separated growth seeds. Therefore the growth on misoriented and rough InP(111) is analyzed. 

The rough InP(111) with its facets within a hollow exceeding the height of a QL is able to provide its stacking information to the five atomic layers within a QL. By varying the roughness of the InP substrate surface, due to thermal annealing, the influence on the twinning within the layer is confirmed resulting in a complete suppression of twin domains on rough InP(111). 

Focusing on the electrical properties of the Bi2Se3 films, the increased structural quality for films grown on lattice matched flat InP(111)B results in a marginal reduction of carrier density by about 10% compared to the layers grown on H-passivated Si(111), whereas the suppression of twin domains for growth on rough InP(111)B resulted in a reduction of carrier density by an order of magnitude. This implies, that the twin domains are a main crystal defect responsible for the high carrier density in the presented Bi2Se3 thin films. 

Besides the binary Bi2Se3 also alloys with Sb and Te are fabricated to examine the influence of the compound specific point defects on the carrier density. Therefore growth series of the ternary materials  Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3, and Bi(2-x)Sb(x)Te3, as well as the quaternary Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) are studied.

To further reduce the carrier density of twin free Bi2Se3 layers grown on InP(111)B:Fe a series of Bi(2-x)Sb(x)Se3 alloys were grown under comparable growth conditions. This results in a reduction of the carrier density with a minimum in the composition range of about x=0.9-1.0. 

The Bi(2-x)Sb(x)Te3 alloys exhibit a pn-transition, due to the dominating n-type and p-type  point defects in its binary compounds, which is determined to reduce the bulk carrier density enabling the study the TI surface states. This pn-transition plays a significant role in realizing predicted applications and exotic effects, such as the quantum anomalous Hall effect.

The magnetic doping of topological insulators with transition metals is studied by incorporating Cr and V in the alloy Bi(2-x)Sb(x)Te3 by codeposition. The preferential incorporation of Cr on group-V sites is confirmed by EDX and XRD, whereas the incorporation of Cr reduces the crystalline quality of the layer. Magnetotransport measurements of the Cr-doped TIs display an anomalous Hall effect confirming the realization of a magnetic TI thin film. The quantum anomalous Hall effect is observed in V-doped Bi(2-x)Sb(x)Te3, where the V-doping results in higher Curie temperatures, as well as higher coercive fields compared to the Cr-doping of the TIs. 

Moreover the present thesis contributes to the understanding of the role of the substrate concerning the crystalline quality of van der Waals bonded layers, such as the V2VI3 TIs, MoS2 and WoTe2. Furthermore, the fabrication of the thin film TIs Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) in high crystalline quality serves as basis to explore the physics of topological insulators.
N2  - In der hier vorliegenden Arbeit wurden die auf Bi-Verbindungen basierenden topologischen Isolatoren (TI) des V2VI3-Materialsystems hergestellt und sowohl deren strukturelle als auch elektrische Eigenschaften untersucht. Die Herstellung der TIs mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) erfolgte auf verschieden präparierten Si(111)-Oberflächen und auf InP(111) Substraten. Dadurch konnte der Einfluss der Substrate auf die strukturelle Qualität der Bi2Se3 Schichten, die lateral nahezu perfekt gitterangepasst zu InP(111) sind, analysiert werden. Während bereits die verschieden präparierten Si(111) Oberflächen einen Einfluss auf die Mosaizität aufweisen, erreichen die auf InP(111) gewachsenen Schichten die strukturelle Qualität gängiger Zinkblende Halbleiterschichten die mittels MBE hergestellt werden und damit auch die Auflösungsgrenze eines hoch auflösenden Röntgendiffraktometers (HRXRD). Dies ist besonders bemerkenswert, da diese TIs aus Blöcken von fünf kovalent gebundenen atomaren Schichten (QL) bestehen, die untereinander durch vergleichbar schwache Van-der-Waals Bindungen verbunden sind.

Neben der Mosaizität wurden auch Zwillingsdefekte untersucht, die für Schichten des V2VI3 Materialsystems typisch sind. Hier konnte festgestellt werden, dass eine glatte zweidimensionale (2D) Substratoberfläche nicht einheitlich vorgeben kann, ob die Stapelfolge in räumlich getrennten Kristallisationszentren ABCABC... oder ACBACB... ist.

Um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken wurde das Wachstum auf rauen InP(111) Substraten untersucht. Die raue Oberfläche ermöglicht es an Facetten der Substratoberfläche neben der lateralen Orientierung der Schicht auch die Stapelfolge der Schicht zu definieren. Der Einfluss der Beschaffenheit der Substratoberfläche konnte durch Variation der Rauigkeit, mittels thermischen Ausheizens, belegt werden. Das Wachstum auf rauen InP Substraten führt zu einer kompletten Unterdrückung der Zwillingsdefekte.

Betrachtet man nun den Einfluss der Steigerung der Kristallqualität auf die elektrischen Eigenschaften, so stellt man fest, dass die Unterdrückung der Zwillingsdefekte die Ladungsträgerdichte im Vergleich zu dem auf Si gewachsenem Bi2Se3 um eine Größenordnung reduziert, während die Verwendung von gitterangepassten Substraten mit glatter Oberfläche sie lediglich um 10% reduziert. Dies belegt, dass in den hier vorgestellten Schichten die Zwillingsdomänengrenzen die Hauptursache der unerwünscht hohen Ladungsträgerdichten sind.

Zusätzlich zu der Verbesserung der kristallinen Qualität von Bi2Se3 wurden Legierungen mit Sb und Te hergestellt, um die Ladungsträgerdichte durch Reduzieren von Punktdefektdichten zu senken. Hierfür wurden sowohl die ternären Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3 und Bi(2-x)Sb(x)Te3, als auch die quaternären Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) Legierungen in Wachstumsserien hergestellt und untersucht.

Die Legierung Bi(2-x)Sb(x)Se3 wurde wie Bi2Se3 auf rauem InP(111) gewachsen, um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken. Durch das Legieren mit Sb konnte eine weitere Reduktion der Elektronen Ladungsträgerdichte, die ihr Minimum im Bereich von x=0.9-1.0 erreicht,  realisiert werden. Die Ladungsträgerdichte steigt bei größerem Sb-Gehalt wieder an, bevor ein kompletter Wechsel zur Löcherleitung beobachtet werden konnte. 

Die Bi(2-x)Sb(x)Te3 Legierungen sind durch den beobachteten pn-Übergang, der durch die in den binären TIs jeweils  dominierenden Donator und Akzeptor Punktdefekte erzeugt wird, von großem Interesse, da sich diese Schichten dazu eignen die Volumenleitfähigkeit im Magnetotransport zu unterdrücken. Dies ist von besonderer Bedeutung für die Realisierung der vorhergesagten Anwendungen und exotischen Effekte in TIs.

Weiterhin wurde die magnetische Dotierung von Bi(2-x)Sb(x)Te3-Schichten mit den Übergangsmetallen Chrom und Vanadium im Hinblick auf die Realisierung des Quanten anormalen Hall-Effekts (QAHE) untersucht. Der überwiegende Einbau der Cr-Atome auf Gruppe-V-Plätzen konnte mittels EDX und XRD Messungen bestätigt werden. Die TI-Schichten zeigen im Magnetrotransport einen anormalen Hall-Effekt, welcher die Magnetisierung der Schicht durch die Cr-Dotierung bestätigt. Die Realisierung des QAHE konnte in V-dotierten Bi(2-x)Sb(x)Te3 Schichten erzielt werden, welche als weitere Vorteile die höheren Curie-Temperaturen und größere Koerzitivfeldstärken im Vergleich zu Cr-dotierten Schichten mit sich bringen.

Die in dieser Arbeit untersuchte Herstellung von den Bi-basierten TI-Schichten des V2VI3-Materialsystems mittels MBE schafft neue Erkenntnisse in Hinblick auf den Einfluss von Substraten auf Van-der-Waals gebundene Schichten, wie zum Beispiel BSTS als auch MoS2 und WoTe2. Die Herstellung von Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) TI Schichten in verschiedenen Zusammensetzungen x und y mit hoher struktureller Qualität dient zudem als Grundlage für die weitere Erforschung der TI-basierten Effekte und Anwendungen.
KW  - Bismutverbindungen
KW  - Topologischer Isolator
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - HRXRD
KW  - AFM
KW  - RHEED
KW  - single crystalline
KW  - twin suppression
KW  - topological insulator
KW  - molecular beam epitaxy
KW  - chalcogenide
KW  - bismuth
Y1  - 2016
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-145812
ER  - 
TY  - THES
A1  - Pfeuffer, Rebekka Christina
T1  - Growth and characterization of II-VI semiconductor nanowires grown by Au catalyst assisted molecular beam epitaxy
T1  - Wachstum und Charakterisierung von II-VI Halbleiter Nanostrukturen, gewachsen mit Au Katalysatoren in einer Molekularstrahlepitaxieanlage
N2  - In the present PhD thesis the control of the morphology, such as the diameter, the length,
the orientation, the density, and the crystalline quality of 1D ZnSe NWs grown by MBE
for optical and transport applications has been achieved.
N2  - Diese Doktorarbeit besch¨aftigt sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung von
ZnSe Nanodrähten. Das Ziel dieser Arbeit ist es, sowohl die Morphologie, d.h. den
Durchmesser, die Länge, die Orientierung und die Dichte der ZnSe Nanodrähte, als auch
deren Kristallqualität für optische Anwendungen und Transportmessungen zu kontrollieren.
KW  - Zinkselenid
KW  - Nanodraht
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Halbleiter
KW  - Nanowire
KW  - Semiconductor
KW  - Moelucar beam epitaxy
Y1  - 2016
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-141385
ER  - 
TY  - THES
A1  - Gerhard, Felicitas Irene Veronika
T1  - Controlling structural and magnetic properties of epitaxial NiMnSb for application in spin torque devices
T1  - Anpassung der strukturellen und magnetischen Eigenschaften von epitaktischem NiMnSb in Hinsicht auf die Anwendung in Spin Drehmoment Bauteilen
N2  - This thesis describes the epitaxial growth of the Half-Heusler alloy NiMnSb by molecular beam epitaxy. Its structural and magnetic properties are controlled by tuning the composition and the resulting small deviation from stoichiometry. The magnetic in-plane anisotropy depends on the Mn concentration of the sample and can be controlled in both strength and orientation. This control of the magnetic anisotropy allows for growing NiMnSb layers of a given thickness and magnetic properties as requested for the design of NiMnSb-based devices. The growth and characterization of NiMnSb-ZnTe-NiMnSb heterostructures is presented - such heterostructures form an all-NiMnSb based spin-valve and are a promising basis for spin torque devices.
N2  - Diese Arbeit beschreibt das epitaktische Wachstum der Halb-Heusler Legierung NiMnSb mittels Molekularstrahl Epitaxie. Durch Abstimmen der Zusammensetzung und einer daraus folgenden geringen Abweichung der Stöchiometrie werden die strukturellen und magnetischen Eigenschaften gesteuert. Die magnetische Anisotropie hängt von der Mn Konzentration der Probe ab, wobei sowohl die Stärke als auch die Orientierung der Anisotropie angepasst werden kann. Die Kontrolle der magnetischen Anisotropie erlaubt das Wachstum von NiMnSb Schichten mit gegebener Dicke und magnetischen Eigenschaften, die für das Design von NiMnSb-basierten Bauteilen erforderlich sind. Das Wachstum und die Charakterisierung von NiMnSb-ZnTe-NiMnSb Heterostrukturen wird präsentiert - solche Heterostrukturen bilden ein rein NiMnSb-basiertes Spinventil und sind eine vielversprechende Basis für Spin Drehmoment Bauteile.
KW  - Nickelverbindungen
KW  - Manganverbindungen
KW  - Half Heusler alloy NiMnSb
KW  - molecular beam epitaxy
KW  - magnetic anisotropy
KW  - spin valve
KW  - spin torque device
KW  - Halb-Heusler Legierung NiMnSb
KW  - Molekularstrahl Epitaxie
KW  - Magnetische Anisotropie
KW  - Spinventil
KW  - Spindrehmoment Bauteil
KW  - Antimonverbindungen
KW  - Heterostruktur
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Heuslersche Legierung
Y1  - 2014
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-111690
ER  - 
TY  - THES
A1  - Ebel, Lars Frederik
T1  - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of Ferromagnetic Bulk and Thin (Ga,Mn)As Layers/Heterostructures
T1  - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von dicken und dünnen ferromagnetischen (Ga,Mn)As Schichten/Heterostrukturen
N2  - Die vorgelegte Arbeit untersucht den ferromagnetischen Halbleiter (Ga,Mn)As mit seinen komplexen Eigenschaften im Hinblick auf die Optimierung der Materialeigenschaften sehr dünner (4 nm) (Ga,Mn)As Schichten, welche mit der Technologie der Molekularstrahlepitaxie (MBE) hergestellt wurden. Zuerst werden die strukturellen, ferromagnetischen und elektrischen Eigenschaften von (Ga,Mn)As vorgestellt. Die Einflüsse von Punktdefekten, Grenzflächen- und Oberflächen-Effekten auf dicke und dünne (Ga,Mn)As Schichten werden mit Hilfe von vereinfachten, selbstkonsistenten Berechnungen der Bandkantenverläufe diskutiert. Der Experimental-Teil ist in drei Teile unterteilt: Der erste Teil untersucht den Einfluss der epitaktischen Wachstumsbedingungen auf die elektrischen und magnetischen Eigenschaften von dicken (70 nm) (Ga,Mn)As Schichten. Der zweite Teil führt ein alternatives, parabolisches Mn-Dotierprofil mit effektiver Schichtdicke von 4 nm ein im Vergleich zu einer gleich dünnen Schicht mit homogenem Mn-Dotierprofil. Es konnten einerseits verbesserte Eigenschaften dieser parabolischen Schicht erreicht werden, anderseits sind die magnetischen und elektrischen Eigenschaften vergleichbar zu dicken (Ga,Mn)As Schichten mit gleichem Mn-Gehalt von 4%. MBE Wachstumsbedingungen für (Ga,Mn)As Schichten mit parabolischem Mn-Dotierprofil und verringertem nominellem Mn-Gehalt von 2.5% wurden ebenfalls untersucht. Ein schmales Wachstumsfenster wurde hierbei ermittelt, in dem die Tieftemperatur-Eigenschaften verbessert sind. Der letzte Teil der Arbeit präsentiert eine Anwendung der magnetischen Anisotropiekontrolle einer dicken (Ga,Mn)As Schicht.
N2  - The present thesis studies the (Ga,Mn)As material in terms of optimization of very thin (4 nm) (Ga,Mn)As layers, epitaxially fabricated by the molecular beam epitaxy (MBE) technology. First of all, the ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As with its structural, magnetic and electrical properties is introduced. The influences of point defects, interface and surface effects on bulk and thin (Ga,Mn)As layers are discussed by simplified self-consistent band alignment calculations. The experimental part is divided in three blocks: The first part studies the influence of epitaxial growth parameter conditions on electrical and magnetic properties of bulk (70 nm) (Ga,Mn)As layers. The second part introduces an alternative, parabolical Mn doping-profile instead of a 4 nm layer with a homogeneous Mn doping-profile. Improved properties of the parabolic layer have been observed as well as comparable magnetic and electrical properties to bulk (Ga,Mn)As layers, both with a Mn content of 4%. MBE growth parameters for the (Ga,Mn)As layers with a parabolically graded Mn profile and lowered nominal Mn content of 2.5% have been investigated. A narrow growth window has been found in which low-temperature (LT) layer properties are improved. The last part of this thesis presents an application of magnetic anisotropy control of a bulk (Ga,Mn)As layer.
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - ferromagnetische Halbleiter
KW  - magnetische Anisotropie
KW  - GaMnAs
KW  - Molecular Beam Epitaxy
KW  - Ferromagnetic Semiconductors
KW  - Magnetic Anisotropy
KW  - GaMnAs
KW  - Galliumarsenid
KW  - Manganarsenide
KW  - Magnetischer Halbleiter
Y1  - 2013
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-83942
ER  - 
TY  - THES
A1  - Pohl, Christoph
T1  - Silicon Based MBE of Manganese-Silicide and Silicon-Suboxide
T1  - Silizium basierte MBE von Mangansilizid und Siliziumsuboxid
N2  - The present thesis deals with the fabrication, optimization of growth process and characterization of silicon based materials with molecular beam epitaxy. Two material systems are investigated in the course of this work: silicon/silicon suboxide multilayer structures and mono manganese silicide thin films. Mono manganese silicide (MnSi) is grown on Si(111) substrates with an hydrogen passivated surface, that is prepared by wet chemical processes. The growth start is performed by deposition of an amorphous Mn wetting layer that is subsequently annealed to form a MnSi seed layer on which the MnSi molecular beam epitaxy (MBE) is achieved. An amorphous or a crystalline Si cap layer is deposited onto the MnSi film to finalize the growth process and protect the sample from oxidation. With Raman spectroscopy it is shown that the crystalline cap layer is in fact single crystalline silicon. Results of x-ray diffraction and Raman spectroscopy confirm the growth of mono manganese silicide in contrast to other existing manganese silicide phases. In addition, in-plane and out-of-plane residual strain, and twinning of the MnSi thin film is detected with x-ray diffraction of symmetric and asymmetric reflections. Orientation between the Si substrate and the MnSi film is determined with the parallel lattice planes MnSi(210) and Si(511). Transport measurements show a T^2 dependence of the resistivity below 30K and metallic behavior above, a magneto resistance of 0.9% and an unusual memory like effect of the resistance for an in-plane magnetic field sweep measurement. Silicon/Silicon suboxide (SiOx) multilayer structures are grown on Si(100) by interrupting the Si growth and oxidizing the surface with molecular oxygen. During oxidation the RHEED pattern changes from the Si(2x1) reconstruction to an amorphous pattern. When silicon growth is resumed a spotty RHEED pattern emerges, indicating a rough, three dimensional surface. The rough surface can be smoothed out with Si growth at substrate temperatures between 600°C and 700°C. Measurements with transmission electron microscopy show that a silicon suboxide layer of about 1nm embedded in single crystalline silicon is formed with the procedure. Multilayer structures are achieved by repeating the oxidation procedure when the Si spacer layer has a smooth and flat surface. The oxygen content of the suboxide layers can be varied between 7.6% and 26.8%, as determined with secondary ion mass spectrometry and custom-built simulations models for the x-ray diffraction. Structural stability of the multilayer structures is investigated by x-ray diffraction before and after rapid thermal annealing. For temperatures up to 1000°C the multilayer structures show no modification of the SiOx layer in x-ray diffraction.
N2  - Die vorgelegte Arbeit handelt von der Herstellung siliziumbasierter Materialien mittels Molekularstrahlepitaxie, der Charakterisierung der Proben und der Optimierung der Wachstumsprozesse. Zwei Materialsysteme werden in dieser Arbeit behandelt: Silizium/Siliziumsuboxid Vielschichtstrukturen und dünne Schichten Mono-Mangansilizid. Mono-Mangansilizid (MnSi) wird auf Wasserstoff passivierten Si(111)-Substraten gewachsen. Für den Wachstumsstart wird eine amorphe Schicht Mangan auf den Si-Wafer abgeschieden und anschließend getempert. Dieser Prozess erzeugt eine ultra dünne Schicht MnSi, die als Keimschicht für das Wachstum dient. Zum Abschluss des Wachstums wird die MnSi-Schicht mit einer amorphen oder einkristallinen Deckschicht vor dem Oxidieren an der Luft geschützt. Das einkristalline Überwachsen der MnSi-Schicht ist mittels Ramanspektroskopie bestätigt. Röntgendiffraktometrie und Ramanspektroskopie bestätigen, dass es sich bei der gewachsenen Schicht um MnSi handelt und nicht um die manganreiche oder siliziumreiche Phasen von Mangansilizid. Anhand der Röntgendiffraktometrie von symmetrischen und asymmetrischen Reflektionen wird die laterale und vertikale Restverspannung gemessen, zusätzlich wird die Entstehung von Zwillingen in der Schicht gezeigt. Die Orientierung der MnSi-Schicht relativ zum Si Substrat ist anhand der parallelen Netzebenen MnSi(210) und Si(511) bestimmt. Transportmessungen an den Schichten zeigen unterhalb von 30K eine T^2-Abhängigkeit des spezifischen Widerstands, oberhalb metallisches Verhalten. Der Magneto Widerstand der MnSi Schicht beträgt 0.9%. Bei einem Magnetfeldsweep in der Schichtebene wird ein kurioses, dem Memory-Effekt ähnliches Verhalten beobachtet. Silizium/Siliziumsuboxid (SiOx)-Vielschichtstrukturen werden auf Si(100) Substraten gewachsen. Das Siliziumwachstum wird unterbrochen und die Probenoberfläche mit molekularem Sauerstoff oxidiert. Dabei verändert sich das RHEED-Muster von der Si-(2x1) Rekonstruktion zu einem amorphen Muster. Das Siliziumwachstum wird nach der Oxidation fortgesetzt und im RHEED entsteht dabei ein Punktmuster das von einer rauen, drei-dimensionalen Oberfläche zeugt. Durch Siliziumwachstum bei Substrattemperaturen zwischen 600°C und 700°C wird die Oberfläche wieder geglättet. Aufnahmen mit dem Transmissionselektronenmikroskop zeigen, dass bei diesem Wachstum eine 1nm dicke SiOx-Schicht eingebettet zwischen einkristalline Siliziumschichten entsteht. Wenn die Siliziumoberfläche wieder glatt ist, kann durch wiederholen der Wachstumssequenz eine Vielschichtstruktur hergestellt werden. Der Sauerstoffgehalt der hergestellten Suboxidschichten wurde mittels Sekundärionen-Massenspektrometrie und eigens zu diesem Zweck angepassten Röntgendiffraktometrie-Simulationen auf 7.6% bis 26.8% bestimmt. Die strukturelle Stabilität der Proben wurde mit Röntgendiffraktometrie vor und nach kurzem Hochtemperaturtempern untersucht. Bei Temperaturen bis 1000°C kann mittels Röntgendiffraktometrie keine Änderung der Si/SiOx Vielschicht-Strukturen festgestellt werden.
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Siliciumdioxid
KW  - Mangansilicide
KW  - Mangansilizid
KW  - Suboxid
KW  - Manganesesilicide
KW  - Siliconsuboxide
KW  - Silicium
KW  - Herstellung
KW  - Halbleiter
KW  - Mangan
Y1  - 2013
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-83757
ER  - 
TY  - THES
A1  - Frey, Alexander
T1  - Spin-Dependent Tunneling and Heterovalent Heterointerface Effects in Diluted Magnetic II-VI Semiconductor Heterostructures
T1  - Spinabhängiges Tunneln und heterovalente Heterogrenzflächen in verdünnt magnetischen II-VI Halbleiter Heterostrukturen
N2  - The contribution of the present thesis consists of three parts. They are centered around investigating certain semiconductor heterointerfaces relevant to spin injection, exploring novel, diluted magnetic single barrier tunneling structures, and further developing diluted magnetic II-VI resonant tunneling diodes.
N2  - Der Beitrag der vorliegenden Arbeit besteht aus drei Teilen. Diese beschäftigen sich mit der Untersuchung bestimmter, für Spininjektion relevanter, Halbleiter Heterogrenzflächen, mit neuartigen, verdünnt magnetischen Einzelbarrieren-Tunnelstrukturen, sowie mit der Weiterentwicklung von verdünnt magnetischen Resonanz-Tunneldioden.
KW  - Zwei-Sechs-Halbleiter
KW  - Heterostruktur
KW  - Spintronik
KW  - II-VI Semiconductors
KW  - Diluted magnetic semiconductors
KW  - resonant tunneling
KW  - spintronics
KW  - heterovalent heterointerfaces
KW  - Spin
KW  - Halbleiter
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Resonanz-Tunneleffekt
KW  - Tunneleffekt
KW  - Röntgendiffraktometrie
KW  - Magnetowiderstand
Y1  - 2011
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-78133
ER  - 
TY  - THES
A1  - Baß, Utz
T1  - Analysis of MBE-grown II-VI Hetero-Interfaces and Quantum-Dots by Raman Spectroscopy
T1  - Analyse von MBE-gewachsenen II-VI Heterogrenzschichten und Quantenpunkten mittels Ramanspektroskopie
N2  - The material system of interest in this thesis are II-VI-semiconductors. The first part of this thesis focuses on the formation of self-assembled CdSe-based quantum dots (QD) on ZnSe. The lattice constants of ZnSe and CdSe differ as much as about 7\% and therefore a CdSe layer grown on top of ZnSe experiences a huge strain. The aspired strain relief constitutes in the self-assembly of QDs (i.e. a roughened layer structure). Additionally, this QD layer is intermixed with Zn as this is also a possibility to decrease the strain in the layer. For CdSe on ZnSe, in Molecular Beam Epitaxy (MBE), various QD growth procedures were analysed with respect to the resulting Cd-content of the non-stoichiometric ternary (Zn,Cd)Se. The evaluation was performed by Raman Spectroscopy as the phonon frequency depends on the Cd-content. The second part of the thesis emphasis on the interface properties of n-ZnSe on n-GaAs. Different growth start procedures of the ZnSe epilayer may lead to different interface configurations with characteristic band-offsets and carrier depletion layer widths. The analysis is mainly focused on the individual depletion layer widths in the GaAs and ZnSe. This non-destructive analysis is performed by evaluating the Raman signal which comprises of phonon scattering from the depleted regions and coupled plasmon-phonon scattering from regions with free carriers.
N2  - Im Rahmen dieser Dissertation wurden II-VI Halbleiter untersucht. Der erste Teil behandelt die Selbstorganisation von CdSe basierten Quantenpunkten auf ZnSe. Die Gitterkonstante von ZnSe und CdSe differieren um ca. 7% und daher erfährt eine CdSe Schicht auf ZnSe eine riesige Verspannung. Der angestrebte Abbau dieser Verspannung resultiert in der Selbstorganisation von Quantenpunkten (bzw. einer rauen CdSe-Oberfläche). Zusätzlich bietet die Durchmischung mit Zn eine weitere Möglichkeit die Verspannung zu senken. In der Arbeit wurde mittels Raman Spektroskopie der Einfluss von verschiedenen MBE-Wachstumsmethoden auf den resultierenden Cd-Gehalt der Quantenpunktschicht untersucht. Im zweiten Teil standen die Grenzflächeneigenschaften von n-ZnSe auf n-GaAs im Fokus. Unterschiedliche Wachstumsmethoden dieser Grenzflächen können sich auf verschiedene Eigenschaften auswirken. Insbesondere in der Ausbildung von Verarmungszonen innerhalb der beiden Materialien an der Grenzfläche. Hierzu kam auch Raman Spektroskopie zum Einsatz da sich das Raman Signal aus Streubeiträgen von Phononen aus den verarmten Zonen und aus gekoppelten Plasmon-Phonon Moden aus den Schichten mit freien Ladungsträgern zusammensetzt.
KW  - Zwei-Sechs-Halbleiter
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - self-assembly
KW  - quantum-dots
KW  - Raman
KW  - plasmon
KW  - phonon
KW  - Wide-gap-Halbleiter
KW  - n-Halbleiter
Y1  - 2011
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-73413
ER  - 
TY  - THES
A1  - Müller, Andreas
T1  - Towards functional oxide heterostructures
T1  - Funktionelle oxidische Heterostrukturen
N2  - Oxide heterostructures attract a lot of attention as they display a vast range of physical phenomena like conductivity, magnetism, or even superconductivity. In most cases, these effects are caused by electron correlations and are therefore interesting for studying fundamental physics, but also in view of future applications. This thesis deals with the growth and characterization of several prototypical oxide heterostructures. Fe3O4 is highly ranked as a possible spin electrode in the field of spintronics. A suitable semiconductor for spin injection in combination with Fe3O4 is ZnO due to its oxide character and a sufficiently long spin coherence length. Fe3O4 has been grown successfully on ZnO using pulsed laser deposition and molecular beam epitaxy by choosing the oxygen partial pressure adequately. Here, a pressure variation during growth reduces an FeO-like interface layer. Fe3O4 films grow in an island-like growth mode and are structurally nearly fully relaxed, exhibiting the same lattice constants as the bulk materials. Despite the presence of a slight oxygen off-stoichiometry, indications of the Verwey transition hint at high-quality film properties. The overall magnetization of the films is reduced compared to bulk Fe3O4 and a slow magnetization behavior is observed, most probably due to defects like anti-phase boundaries originating from the initial island growth. LaAlO3/SrTiO3 heterostructures exhibit a conducting interface above a critical film thickness, which is most likely explained by an electronic reconstruction. In the corresponding model, the potential built-up owing to the polar LaAlO3 overlayer is compensated by a charge transfer from the film surface to the interface. The properties of these heterostructures strongly depend on the growth parameters. It is shown for the first time, that it is mainly the total pressure which determines the macroscopic sample properties, while it is the oxygen partial pressure which controls the amount of charge carriers near the interface. Oxygen-vacancy-mediated conductivity is found for too low oxygen pressures. A too high total pressure, however, destroys interface conductivity, most probably due to a change of the growth kinetics. Post-oxidation leads to a metastable state removing the arbitrariness in controlling the electronic interface properties by the oxygen pressure during growth. LaVO3/SrTiO3 heterostructures exhibit similar behavior compared to LaAlO3/SrTiO3 when it comes to a thickness-dependent metal-insulator transition. But in contrast to LaAlO3, LaVO3 is a Mott insulator exhibiting strong electron correlations. Films have been grown by pulsed laser deposition. Layer-by-layer growth and a phase-pure pervoskite lattice structure is observed, indicating good structural quality of the film and the interface. An electron-rich layer is found near the interface on the LaVO3 side for conducting LaVO3/SrTiO3. This could be explained by an electronic reconstruction within the film. The electrostatic doping results in a band-filling-controlled metal-insulator transition without suffering from chemical impurities, which is unavoidable in conventional doping experiments.
N2  - Oxidische Heterostrukturen besitzen verschiedenste physikalische Eigenschaften wie Leitfähigkeit, Magnetisums oder sogar Supraleitung. Diese Effekte, die meist von elektronischen Korrelationen verursacht werden, zu verstehen und ihren fundamentalen Ursprung zu erklären, machen diese Materialsysteme ebenso interessant wie ihr zukünftiges Anwendungspotential. Diese Arbeit beschäftigt sich mit verschiedenen prototypischen Schichtsystemen. Fe3O4 könnte zukünftig als Spinelektrode im Bereich der Spintronik dienen. ZnO ist ein Halbleiter, der durch seinen oxidischen Charakter und einer hinreichenden Spinkohärenzlänge gut zur Spininjektion geeignet ist. Das Wachstum von Fe3O4 auf ZnO wurde erfolgreich mittels gepulster Laserdeposition und Molekularstrahlepitaxie durchgeführt. Dabei ist der Sauerstoffpartialdruck entscheidend und eine Variation des Drucks während des Wachstums wirkt der Bildung einer FeO-artigen Grenzschicht entgegen. Die Filme wachsen inselartig und ihre Gitterstruktur ist fast vollständig relaxiert. Trotz einer Sauerstofffehlstöchiometrie wird die hohe Qualität der Filme durch einen Verwey-Phasenübergang bestätigt. Im Vergleich zu Einkristallen ist die Magnetisierung der Filme reduziert. Durch das Inselwachstum verursachte Antiphasengrenzen könnten zu dieser Reduzierung führen. Die leitfähige Grenzschicht, die in LaAlO3/SrTiO3 Heterostrukturen ab einer bestimmten LaAlO3 Filmdicke auftritt, kann höchstwahrscheinlich durch eine elektronische Rekonstruktion erklärt werden. Im entsprechenden Modell wird der Aufbau eines elektrischen Potentials auf Grund der Polarität des LaAlO3 Films durch eine Ladungsumordnung kompensiert. Die Eigenschaften dieser Heterostruktur sind jedoch von den Wachstumsparametern abhängig. Diese Studie zeigt erstmals, dass die makroskopischen Eigenschaften maßgeblich vom Gesamtdruck, die Anzahl der Ladungsträger dagegen stark vom Sauerstoffpartialdruck während des Wachstums abhängen. Leitfähigkeit auf Grund von Sauerstofffehlstellen wurde für sehr kleine Sauerstoffpartialdrücke beobachtet. Ein zu hoher Gesamtdruck hingegen verhindert die Leitfähigkeit der Grenzschicht. Dies ist vermutlich durch eine Änderung der Wachstumskinematik erklärbar. Ein Nachoxidieren der Proben führt überdies zu einem metastabilen Zustand, der die Vergleichbarkeit von Proben verschiedener Arbeitsgruppen gewährleistet. LaVO3/SrTiO3 zeigt ähnliches Verhalten wie LaAlO3/SrTiO3 und Leitfähigkeit tritt ab einer gewissen LaVO3 Schichtdicke auf. Im Gegensatz zu LaAlO3 ist LaVO3 ein Mottisolator, dass heißt, Korrelationseffekte spielen eine Rolle. LaVO3/SrTiO3 wurde mittels gepulster Laserdeposition hergestellt, Phasenreinheit und die strukturellen Eigenschaften mit verschiedenen Methoden überprüft. Zusätzliche Elektronen wurden für leitfähige Proben auf der LaVO3-Seite der Grenzfläche nachgewiesen. Eine Erklärung hierfür wäre eine elektronische Rekonstruktion im Film selbst. Dieses elektrostatische Dotieren führt zu einem bandfüllungsinduzierten Mott-Phasenübergang, der nicht durch chemische Verunreinigungen, die in konventionellen Dotierexperimenten unvermeidbar sind, beeinflusst ist.
KW  - Oxide
KW  - Epitaxieschicht
KW  - Heterostruktur
KW  - Physikalische Eigenschaft
KW  - Heterostrukturen
KW  - Oxid
KW  - Wachstum
KW  - MBE
KW  - PLD
KW  - Fe3O4
KW  - LaAlO3
KW  - LaVO3
KW  - heterostructures
KW  - oxide
KW  - growth
KW  - MBE
KW  - PLD
KW  - Fe3O4
KW  - LaAlO3
KW  - LaVO3
KW  - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie
KW  - Photoelektronenspektroskopie
KW  - Kristallwachstum
KW  - Impulslaserbeschichten
KW  - Molekularstrahlepitaxie
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-72478
ER  - 
TY  - THES
A1  - Lochner, Florian
T1  - Epitaxial growth and characterization of NiMnSb layers for novel spintronic devices
T1  - Epitaktisches Wachstum und Charakterisierung von NiMnSb Schichten für neuartige Spintronikanwendungen
N2  - In dieser Dissertation wurde das epitaktische Wachstum und die Charakterisierung des halb-metallischen Ferromagneten NiMnSb vorgestellt. NiMnSb kristallisiert in der C1b Kristallstruktur, welche ähnlich der Zinkblendestruktur von häufig verwendeten III-V Halbleitern ist. Eine besondere Eigenschaft von NiMnSb ist die theoretische 100% Spin-polarisation an der Fermikante, die es zu einem perfekten Kandidaten für Spintronikexperimente macht. Eine weitere große Rolle für diese Arbeit spielten die magnetischen Eigenschaften von NiMnSb, insbesondere die niedrige magnetische Dämpfung der abgeschiedenen Schichten. Alle gewachsenen Schichten wurden mit der MBE-Technik hergestellt. Die Schichtstapel für alle unterschiedlichen Experimente und Anwendungen wurden auf InP Substrate in (001) oder (111)B Orientierung abgeschieden. Vor der NiMnSb Schicht wurde eine undotierte (In,Ga)As Pufferschicht gewachsen. Für einige Proben auf InP(111)B wurde zusätzlich eine Si-dotierte (In,Ga)As-Schicht auf die undotierte (In,Ga)As-Schicht gewachsen. Die Dotierungskonzentration der n-dotierenten Schicht wurde per ETCH-CV bestimmt. Alle Schichten wurden auf strukturelle Eigenschaften und die NiMnSb-Schichten zusätzlich auf magnetische Eigenschaften untersucht. Für die strukturellen Untersuchungen wurde die in-situ Technik RHEED und das ex-situ Werkzeug HRXRD verwendet. Auf beiden Orientierungen zeigten die RHEED-Beobachtungen eine gute Qualität der gewachsenen Puffer- und halb-metallischen Ferromagnetschichten. Dieses Ergebnis wurde durch die HRXRD-Messung bestärkt. Es konnte die vertikale Gitterkonstante bestimmt werden. Der erhaltene Wert von NiMnSb auf InP(001) a(NiMnSb_vertikal) = 5.925 Å ist in guter Übereinstimmung mit dem Literaturwert a(NiMnSb_Lit) = 5.903 Å[Cas55]. Für NiMnSb auf InP(111)B wurde eine vertikale Gitterkonstante von a(NiMnSb_vertikal) = 6.017 Å bestimmt. Die horizontale Gitterkonstante des Puffers und des halb-metallischen Ferromagneten konnte in guter Übereinstimmung mit der Substratgitterkonstante bestimmt werden. Allerdings ist dieses Ergebnis ausschließlich bis zu einer Schichtdicke von ≈40nm für NiMnSb gültig. Um diese maximale Schichtdicke zu erhöhen, wurden NiMnSb auf InP(001) Substrate gewachsen und mit einer Ti/Au-Schicht als Schutz versehen. Mit diesen Proben wurden reziproke Gitterkarten des (533) Reflex mit GIXRD am Synchrotron BW2 des HASYLAB gemessen [Kum07]. Es hat sich gezeigt, dass sich die kritische Schichtdicke mehr als verdopppeln lässt, wenn eine Ti/Au- Schicht direkt nach dem Wachstum von NiMnSb abgeschieden wird, ohne das Ultrahochvakuum (UHV) zu verlassen. Die magnetischen Eigenschaften wurden mit FMR Experimenten und SQUID bestimmt. Der gemessene magnetische Dämpfungsparameter α einer 40nm dicken NiMnSb Schicht auf InP(001) wurde zu 3.19e−3 entlang [1-10] bestimmt. Die resultierende Linienbreite von unseren Schichten auf InP(001) ist mehr als 4.88 mal kleiner als bei [Hei04] gemessen. Ein weiteres Ergebnis ist die Richtungsabhängigkeit der Dämpfung. Es wurde gemessen, dass die Dämpfung sich um mehr als 42% ändert, wenn das angelegte Feld um 45° von [1-10] nach [100] gedreht wird. Mit SQUID messten wir die Sättigungsmagnetisierung von einer 40nm dicken NiMnSb-Schicht zu 4µB. NiMnSb-Schichten auf InP(111)B Substrate wurden ebenfalls mit FMR untersucht, mit einem überraschenden Ergebnis. Diese Schichten zeigten nicht nur eine Abnahme im Anisotropiefeld mit ansteigender Schichtdicke, sondern auch ein uniaxiales Anisotropieverhalten. Dieses Verhalten kann mit Defekten in diesen Proben erklärt werden. Mit einem Rasterkraftmikroskop (AFM) wurden dreieckige Defekte gemessen. Diese Defekte haben ihren Ursprung in der Pufferschicht und beeinflussen die magnetischen Eigenschaften. Ein weiterer Teil dieser Arbeit widmete sich dem Verhalten von NiMnSb bei Temperaturen um die 80K. In unserer Probe konnte ein Phasenübergang in den Messdaten des normalen Hall Koeffizienten, anomalen Hall-Term und Leitungswiderstand nicht beobachtet werden. Der letzte Teil dieser Arbeit behandelt verschiedene Spintronikanwendungen, welche aus unseren NiMnSb-Schichten gebaut wurden. In einer ersten Anwendung agiert die Magnetisierung auf einen Strom I. Die so genannte GMR-Anwendung besteht aus InP:S(001)- 180nm undotierten (In,Ga)As - 40nm NiMnSb - 10nm Cu - 6nm NiFe - 10nm Ru in CPP Geomtrie . Wir erhielten ein MR-Verhältnis von 3.4%. In einer zweiten Anwendung agiert der Strom I auf die Magnetisierung und nutzt dabei das Phänomen des Spin-Drehmomentes aus. Dieser so genannte Spin Torque Oscillator (STO) emittiert Frequenzen im GHz Bereich (13.94GHz - 14.1GHz). Die letzte hergestellte Anwendung basiert auf dem magnetischen Wirbelphänomen. Für das Umschalten der Kernpolarität sind die gyrotropischen Frequenzen f + = 254MHz, f − = 217MHz und ein totales, statisches magnetisches Feld von nur mµ0H = 65mT nötig. Die Umkehreffizienz wurde besser als 99% bestimmt.
N2  - In this work the epitaxial growth and characterization of the half-metallic ferromagnet NiMnSb was presented. NiMnSb crystallizes in the C1b structure which is similar to the zinc blende structure from widely used III-V semiconductors. One special property of NiMnSb is the theoretical 100% spin-polarization at the Fermi edge. This makes it a perfect candidate for spintronic experiments and the material of choice for building novel spintronic devices. Another important topic in this work were the magnetic properties of NiMnSb, especially the low magnetic damping of the grown thin films. All grown layers were fabricated with the technique of MBE. The layer stacks for all different experiments and devices were grown on InP substrate in (001) or (111)B orientation. Before the NiMnSb layer a buffer layer of undoped (In,Ga)As was grown. Additional for some samples on InP(111)B, a Si doped (In,Ga)As layer was grown on top of the undoped (In,Ga)As layer. The dopant concentration of this n-doped layer was determined by ETCH-CV. All layers were investigated by structural and the NiMnSb layer additional by magnetic properties. For the structural investigation the in-situ technique RHEED and ex-situ tool HRXRD were used. RHEED observations showed a good quality of the grown buffer and half-metallic ferromagnet layers on both orientations. These results were strengthened by the HRXRD measurement. The vertical lattice constant could be determined. The received value of a(NiMnSb_vertical) = 5.925 Å for NiMnSb on InP(001) is in good agreement to the value a(NiMnSb_Lit) = 5.903 Å found in literature [Cas55]. For NiMnSb on InP(111)B a vertical lattice constant of a(NiMnSb_vertikal) = 6.017 Å could be determined. The horizontal lattice constant of the buffer and the half-metallic ferromagnet layer could be determined as the same of the substrate. For NiMnSb this conclusion is only valid up to a thickness of ≈40nm. To increase this maximum thickness, NiMnSb samples were grown on InP(001) substrates and capped with Ti/Au layers. Afterwards a reciprocal space map of the (533) reflex was drawn with GIXRD at the synchrotron beamline BW2 of HASYLAB [Kum07]. It has been shown that the critical thickness is more than doubled by depositing a Ti/Au capping directly after growth of NiMnSb without breaking the ultrahigh vacuum (UHV). The magnetic properties were determined with FMR experiments and SQUID measurements. The received magnetic damping parameter α from a 40nm thick NiMnSb layer on InP(001) could be determined to 3.19e−3 along [1-10]. The resulting line width of our NiMnSb layers on InP(001) is more than 4.88 times smaller than measured before [Hei04]. Another result is the direction dependence of the damping. It has been measured that the difference of the damping is changed by more than 42% when rotating the applied field by 45° from [1-10] to [100].With SQUID we measured a saturation magnetization of a 40nm thick NiMnSb layer as 4µB. NiMnSb layers on InP(111)B substrate where also measured with FMR with a surprising result. These layers not only showed a decreasing in the anisotropy field with increasing thickness but also an uniaxial anisotropy. This behaviour can be explained with defects on these samples. With an AFM triangle-like defects were measured. These defects originated from the buffer layer and influenced the magnetic properties. Another part of this work is dedicated to the behaviour of NiMnSb at temperatures around 80K. With our samples, no phase transition can be observed in the data of the Hall, anomalous Hall term and resistivity. The last part of this work discusses different spintronic devices build with our NiMnSb layers. In a first device the magnetization acts on the current. This Giant Magneto Resistance (GMR) device consisted of InP:S(001) - 180nm undoped (In,Ga)As - 40nm NiMnSb - 10nm Cu - 6nm NiFe - 10nm Ru in current perpendicular to plane (CPP) geometry. We received a Magneto-Resistance-Ratio of 3.4%. In a second device the current acts on the magnetization and makes use of the spin torque phenomena. This so called Spin Torque Oscillator (STO) emitted frequencies in the GHz range (13.94GHz - 14.1GHz). The last fabricated device is based on the magnetic vortex phenomena. For switching the core polarity the gyrotropic frequencies f + = 254MHz f − = 217MHz and a total static magnetic field of only mµ0H = 65mT were necessary. The reversal efficiency has been determined as better than 99% [Lou09].
KW  - Nickelverbindungen
KW  - Manganverbindungen
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Röntgenbeugung
KW  - NiMnSb
KW  - Molecular beam epitxy
KW  - XRD
KW  - NiMnSb
KW  - Röntgendiffraktometrie
KW  - MBE
Y1  - 2011
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-72276
ER  - 
TY  - THES
A1  - Paul, Markus Christian
T1  - Molecular beam epitaxy and properties of magnetite thin films on semiconducting substrates
T1  - Molekularstrahlepitaxie und Eigenschaften dünner Magnetitfilme auf Halbleitersubstraten
N2  - The present thesis is concerned with molecular beam epitaxy of magnetite (Fe3O4) thin films on semiconducting substrates and the characterization of their structural, chemical, electronic, and magnetic properties. Magnetite films could successfully be grown on ZnO substrates with high structural quality and atomically abrupt interfaces. The films are structurally almost completely relaxed exhibiting nearly the same in-plane and out-of-plane lattice constants as in the bulk material. Films are phase-pure and show only small deviations from the ideal stoichiometry at the surface and in some cases at the interface. Growth proceeds via wetting layer plus island mode and results in a domain structure of the films. Upon coalescence of growing islands twin-boundaries (rotational twinning) and anti-phase boundaries are formed. The overall magnetization is nearly bulk-like, but shows a slower approach to saturation, which can be ascribed to the reduced magnetization at anti-phase boundaries. However, the surface magnetization which was probed by x-ray magnetic circular dichroism was significantly decreased and is ascribed to a magnetically inactive layer at the surface. Such a reduced surface magnetization was also observed for films grown on InAs and GaAs. Magnetite could also be grown with nearly ideal iron-oxygen stoichiometry on InAs substrates. However, interfacial reactions of InAs with oxygen occur and result in arsenic oxides and indium enrichment. The grown films are of polycrystalline nature. For the fabrication of Fe3O4/GaAs films, a postoxidation of epitaxial Fe films on GaAs was applied. Growth proceeds by a transformation of the topmost Fe layers into magnetite. Depending on specific growth conditions, an Fe layer of different thickness remains at the interface. The structural properties are improved in comparison with films on InAs, and the resulting films are well oriented along [001] in growth direction. The magnetic properties are influenced by the presence of the Fe interface layer as well. The saturation magnetization is increased and the approach to saturation is faster than for films on the other substrates. We argue that this is connected to a decreased density of anti-phase boundaries because of the special growth method. Interface phases, viz. arsenic and gallium oxides, are quantified and different growth conditions are compared with respect to the interface composition.
N2  - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Molekularstrahlepitaxie von dünnen Magnetitfilmen (Fe3O4) auf Halbleitersubstraten und der Charakterisierung ihrer strukturellen, chemischen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften. Magnetitfilme konnten auf ZnO Substraten mit hoher struktureller Qualität und scharfen Grenzflächen durch Kodeposition von Eisen und Sauerstoff gewachsen werden. Die Filme sind strukturell nahezu vollständig relaxiert und weisen innerhalb und außerhalb der Wachstumsebene annähernd die Gitterkonstante von Einkristallen auf. Weiterhin sind die hergestellten Proben phasenrein und zeigen nur an der Oberfläche und in einigen Fällen an der Grenzfläche allenfalls kleine Abweichungen von der idealen Stöchiometrie. Das Wachstum erfolgt im Stranski-Krastanov-Modus und resultiert in einer Domänenstruktur der Filme. Beim Zusammenwachsen der Inseln entstehen Antiphasengrenzen und Zwillingsgrenzen. Die Volumenmagnetisierung der Filme ist annähernd gleich der eines Einkristalls, jedoch ist das Einmündungsverhalten in die Sättigung aufgrund von reduzierter Magnetisierung an Antiphasengrenzen deutlich langsamer. Dagegen ist die Oberflächenmagnetisierung, welche mit der Methode des Röntgenzirkulardichroismus untersucht wurde, erheblich reduziert, was auf eine magnetisch inaktive Schicht an der Oberfläche schließen lässt. Diese Reduzierung der Oberflächenmagnetisierung wurde auch für Filme, die auf InAs oder GaAs deponiert wurden, beobachtet. Ebenfalls konnte Magnetit mit nahezu idealem Eisen-Sauerstoff-Verhältnis auf InAs gewachsen werden. Bei diesem Substrat treten jedoch Grenzflächenreaktionen des Indiumarsenids mit Sauerstoff auf, die eine Arsenoxidphase und eine Indiumanreicherung bewirken. Die Filme wachsen hier nur polykristallin. Für die Herstellung von Fe3O4/GaAs-Filmen wurde die Methode der Nachoxidation von epitaktischen Eisenfilmen benutzt. Das Wachstum läuft dabei durch Transformation der obersten Lagen des Eisenfilms zu Magnetit ab. Abhängig von den genauen angewandten Wachstumsbedingungen bleibt dabei eine Eisenschicht unterschiedlicher Dicke an der Grenzfläche übrig. Die strukturellen Eigenschaften sind im Vergleich zu Filmen auf InAs verbessert und die Proben sind gut entlang der [001]-Richtung orientiert. Die magnetischen Eigenschaften werden ebenfalls durch die Eisen-Grenzflächenschicht beeinflusst. Die Sättigungsmagnetisierung ist erhöht und tritt bei niedrigeren Magnetfeldern auf. Dieses Verhalten ist offenbar mit einer geringeren Dichte an Antiphasengrenzen aufgrund des andersartigen Wachstumsmechanismus verknüpft. Auftretende Grenzflächenphasen wurden quantifiziert und unterschiedliche Wachstumsbedingungen im Hinblick auf die Grenzflächenzusammensetzung verglichen.
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Dünne Schicht
KW  - Magnetit
KW  - Physikalische Eigenschaft
KW  - Halbleitersubstrat
KW  - Photoelektronenspektroskopie
KW  - Röntgenabsorption
KW  - Röntgenbeugung
KW  - Elektronenbeugung
KW  - molecular beam epitaxy
KW  - photoelectron spectroscopy
KW  - x-ray magnetic circular dichroism
KW  - magnetic oxide
KW  - thin film
Y1  - 2010
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-56044
ER  - 
TY  - THES
A1  - Wenisch, Jan
T1  - Ferromagnetic (Ga,Mn)As Layers and Nanostructures: Control of Magnetic Anisotropy by Strain Engineering
T1  - Ferromagnetische (Ga,Mn)As Schichten und Nanostrukturen: Kontrolle der magnetischen Anisotropie durch Manipulation der Kristallverspannung
N2  - This work studies the fundamental connection between lattice strain and magnetic anisotropy in the ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As. The first chapters provide a general introduction into the material system and a detailed description of the growth process by molecular beam epitaxy. A finite element simulation formalism is developed to model the strain distribution in (Ga,Mn)As nanostructures is introduced and its predictions verified by high-resolution x-ray diffraction methods. The influence of lattice strain on the magnetic anisotropy is explained by an magnetostatic model. A possible device application is described in the closing chapter.
N2  - Die vorliegende Arbeit untersucht den fundamentalen Zusammenhang zwischen Gitterverspannung und magnetischer Anisotropie in dem ferromagnetischen Halbleiter (Ga,Mn)As. Die ersten Kapitel bieten eine allgemeine Einleitung in das Materialsystem und eine detaillierte Beschreibung des Wachstumsprozesses mittels Molekularstrahlepitaxie. Eine Finite-Elemente Simulation wird entwickelt, um die Verteilung der Gitterverspannung in (Ga,Mn)As Nanostrukturen zu modellieren. Die daraus abgeleiteten Vorhersagen werden mittels hochauflösender Röntgenbeugung bestätigt. Der Einfluss der Gitterverspannung auf die magnetische Anisotropie wird anhand eines magnetostatischen Modells erklärt. Das abschließende Kapitel gibt einen Ausblick auf eine mögliche praktische Anwendung der beschriebenen Phänomene.
KW  - Magnetischer Halbleiter
KW  - Drei-Fünf-Halbleiter
KW  - Ferromagnetismus
KW  - Magnetoelektronik
KW  - Bandstrukturberechnung
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Elastische Spannung
KW  - Computersimulation
KW  - Röntgenbeugung
KW  - GaMnAs
KW  - Ferromagnetic Semiconductors
KW  - Magnetic Anisotropy
KW  - Molecular Beam Epitaxy
KW  - Strain
Y1  - 2008
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-34552
ER  - 
TY  - THES
A1  - Mahapatra, Suddhasatta
T1  - Formation and Properties of Epitaxial CdSe/ZnSe Quantum Dots : Conventional Molecular Beam Epitaxy and Related Techniques
T1  - Bildung und Eigenschaften Epitaxischer CdSe/ZnSe-Quantenpunkte : Molekularstrahlepitaxie und Verwandte Methoden
N2  - Albeit of high technological import, epitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe QDs is non-trivial and still not clearly understood. The origin and attributes of these QDs are significantly different from those of their III-V and group-IV counterparts. For III-V and group-IV heterosystems, QD-formation is assigned to the Stranski Krastanow (SK) transition, wherein elastic relaxation of misfit strain leads to the formation of coherent three-dimensional (3D) islands, from a supercritically strained two-dimensional (2D) epilayer. Unfortunately, this phenomenon is inconspicuous for the CdSe/ZnSe heterosystem. Well-defined 3D islands are not readily formed in conventional molecular beam epitaxial (MBE) growth of CdSe on ZnSe. Consequently, several alternative approaches have been adopted to induce/enhance formation of QDs. This thesis systematically investigates three such alternative approaches, along with conventional MBE, with emphasis on the formation-mechanism of QDs, and optimization of their morphological and optical attributes. It is shown here that no distinct 3D islands are formed in MBE growth of CdSe on ZnSe. The surface of the CdSe layer represents a rough 2D layer, characterized by a dense array of shallow (<1nm) abutting mounds. In capped samples, the CdSe deposit forms an inhomogeneous CdZnSe quantum well (QW)-like structure. This ternary QW consists of local Cd-rich inclusions, which confine excitons three-dimensionally, and act as QDs. The density of such QDs is very high (~ 1012 cm-2). The QDs defined by the composition inhomogeneities of the CdZnSe QW presumably originate from the shallow mounds of the uncapped CdSe surface. By a technique wherein a CdSe layer is grown at a low temperature (TG = 230 °C) and subsequently annealed at a significantly higher temperature (TA =310 °C), tiny but distinct 3D islands are formed. In this work, the mechanism underlying the formation of these islands is reported. While the CdSe deposit forms a quasi-two-dimensional (quasi-2D) layer at TG = 230 °C, subsequent annealing at TA = 310 °C results in a thermally activated “up-climb” of adatoms onto two-dimensional clusters (or precursors) and concomitant nucleation of 3D islands. The areal density of QDs, achieved by this technique, is at least a decade lower than that typical for conventional MBE growth. It is demonstrated that further reduction is possible by delaying the temperature ramp-up to TA. In the second technique, formation of distinct islands is demonstrated by deposition of amorphous selenium (a-Se) onto a 2D CdSe epilayer at room temperature and its subsequent desorption at a higher temperature (TD = 230 °C). Albeit the self-assembled islands are large, they are severely truncated during subsequent capping with ZnSe, presumably due to segregation of Cd and Zn-alloying of the islands. The segregation phenomenon is analyzed in this work and correlated to the optical properties of the QDs. Additionally, very distinct vertical correlation of QDs in QD-superlattices, wherein the first QD-layer is grown by this technique and the subsequent ones by migration enhanced epitaxy (MEE), is reported. The process steps of the third variant technique, developed in course of this work, are very similar to those of the previous one-the only alteration being the substitution of selenium with tellurium as the cap-forming-material. This leads not only to large alteration of the morphological and optical attributes of the QDs, but also to formation of unique self-assembled island-patterns. Oriented dashes, straight and buckled chains of islands, and aligned island-pairs are formed, depending on the thickness of the Te-cap layer. The islands are partially alloyed with Te and emit luminescence at very low energies (down to 1.7 eV at room temperature). The Te cap layer undergoes (poly)crystallization during temperature ramp-up (from room temperature to TD) for desorption. Here, it is shown that the self-assembled patterns of the island-ensembles are determined by the pattern of the grain boundaries of the polycrystalline Te layer. Based on an understanding of the mechanism of pattern formation, a simple and “clean” method for controlled positioning of individual QDs and QD-based extended nanostructures, is proposed in this work. The studies carried out in the framework of this thesis provide not only a deeper insight into the microscopic processes governing the heteroepitaxial self-assembly of CdSe/ZnSe(001) QDs, but also concrete approaches to achieve, optimize, and control several technologically-important features of QD-ensembles. Reduction and control of QD-areal-density, pronounced vertical correlation of distinctly-defined QDs in QD-superlattices, and self-assembly of QD-based extended structures, as demonstrated in this work, might turn out to be beneficial for envisioned applications in information-, and communication-technologies.
N2  - Trotz ihrer großen technologischen Bedeutung ist die epitaktische Selbstorganisation von CdSe/ZnSe QDs noch immer nicht vollständig verstanden. Die Ursachen und Merkmale dieser QDs unterscheiden sich deutlich von ihren III-V- und IV-IV-Gegenstücken. Für III-V- und IV-IV-Heterosysteme wird die QD-Formation dem Stranski-Krastanow-(SK)-Übergang zugeordnet, bei dem, ausgehend von einer hochverspannten zweidimensionalen (2D) Epitaxieschicht, die elastische Relaxation von durch Gitterfehlanpassung hervorgerufener Verspannung zur Formation von dreidimensionalen (3D) Inseln führt. Im Falle des CdSe/ZnSe-Heterosystems ist es unklar, ob das SK-Modell die Formation von QDs zutreffend beschreibt. Beim Wachstum durch Molekularstrahlepitaxie (engl.: molecular beam epitaxy, MBE) von CdSe auf ZnSe kommt es nicht zur Bildung von 3D-Inseln, wie es für die meisten III-V- und IV-IV-Heterosysteme charakteristisch ist. Infolgedessen wurden mehrere alternative Herangehensweisen eingesetzt, um die Formation der QDs anzuregen bzw. zu verbessern. Diese Doktorarbeit beschreibt die systematische Untersuchung dreier solcher alternativer Ansätze im Zusammenspiel mit konventioneller MBE. Der Schwerpunkt liegt auf dem Formationsmechanismus der QDs und Optimierung ihrer morphologischen und optischen Eigenschaften. Beim MBE-Wachstum von CdSe auf ZnSe findet keine Bildung ausgeprägter, dreidimensionaler Inseln statt. Die Oberfläche der CdSe-Schicht stellt eine rauhe 2D-Schicht dar, gekennzeichnet durch eine dichte Anordung flacher, aneinander angrenzender Hügel. In bedeckten Proben bildet die CdSe-Ablagerung eine inhomogene CdZnSe-quantentrog-ähnliche (engl.: quantum well, QW) Struktur . Dieser ternäre QW enthält lokale Cd-reiche Einschlüsse, die die Bewegung von Exzitonen in drei Dimensionen einschränken und als QDs fungieren. Die Dichte solcher QDs ist sehr hoch (~ 1012 cm-2). Diese durch die Inhomogenität des CdZnSe-QW definierten QDs haben ihren Ursprung in den flachen Hügeln der unbedeckten CdSe-Oberfläche. Mit einer Methode, bei der man eine CdSe-Schicht bei niedriger Temperatur (TG = 230 °C) wachsen lässt und anschießend bei höherer Temperatur (TA = 310 °C) tempert, kommt es zur Bildung winziger, aber ausgeprägter, 3D-Inseln. In dieser Arbeit wird der Mechanismus, der der Bildung dieser Inseln zugrunde liegt, beschrieben. Während die CdSe-Ablagerung eine quasi-zweidimensionale (quasi-2D) Schicht bei TG = 230 °C bildet, führt das darauf folgende Tempern bei TA = 310 °C zu einem thermisch aktivierten „up-climb“ von Adatomen auf zweidimensionale Cluster (oder Vorgänger, engl.: precursor), bei gleichzeitiger Nukleation von 3D-Inseln. Die Flächendichte von QDs, die mit dieser Methode erreicht werden kann, ist mindestens eine Größenordung geringer als es für konventionelles MBE-Wachstum typisch ist. Eine weitere Verringerung ist möglich, indem der Temperaturanstieg auf TA verzögert wird. In einer zweiten Variante wird die Bildung großer und ausgeprägter Inseln durch Aufbringen einer amorphen Selenschicht (&#945;-Se) auf eine 2D-CdSe-Epischicht bei Raumtemperatur und anschließender Desorption bei höherer Temperatur (TD = 230 °C) demonstriert. Obwohl die selbstorganisierten Inseln groß sind, werden sie durch nachträgliches Bedecken mit ZnSe stark abgeflacht, was durch Segregation von Cd und Legieren der Inseln mit Zn hervorgerufen wird. Das Segregationsphänomen sowie sein Zusammenhang mit den optischen Eigenschaften der QDs wird in dieser Arbeit untersucht. Weiterhin wird vertikale Korrelation von QDs in QD-Übergittern beschrieben, in welchen die erste QD-Schicht mit dieser Methode wachsen gelassen wurde. Darauf folgende Schichten werden duch „migration enhanced epitaxy“ (MEE) aufgebracht. Die Prozessschritte der dritten Variante sind denen der eben beschriebenen sehr ähnlich. Die einzige Abwandlung besteht in der Substitution von Selen mit Tellur als bedeckendes Material. Diese Variation führt nicht nur zu beträchtlicher Veränderung der morphologischen und optischen Eigenschaften der QDs, sondern auch zur Bildung einzigartiger Muster von selbstorganisierten Inseln. Abhängig von der Dicke der Tellurbedeckung kommt es zur Bildung orientierter „dashes“, gerader und gebogener Ketten von Inseln und ausgerichteter Inselpaare. Die Inseln sind teilwese mit Tellur legiert und strahlen Lumineszenz in einem sehr niedrigen Energiebereich ab (bis hinunter zu 1,7 eV bei Raumtemperatur). Im Gegensatz zur &#945;-Se-Bedeckung kommt es in der Te-Schicht während der Temperaturerhöhung (von Raumtemperatur zu TD) zur Polykristallisierung. Es wird gezeigt, dass die selbstorganisierten Muster der Inseln durch die Verteilung der Korngrenzen der polykristallinen Te-Schicht bestimmt werden. Basierend auf dem Verständnis des Mechanismus der Musterbildung wird hier eine einfache und „saubere“ Methode für die kontrollierte Positionierung individueller QDs und QD-basierter, ausgedehnter Nanostrukturen vorgeschlagen.
KW  - Nanostruktur
KW  - Molekularstrahlepitaxie
KW  - Quantenpunkt
KW  - Würzburg / Sonderforschungsbereich II-VI-Halbleiter
KW  - Kraftmikroskopie
KW  - Selbstorganisation
KW  - Nanostructures
KW  - Self-organization
KW  - Molecular beam Epitaxy
KW  - CdSe
KW  - ZnSe
KW  - AFM
KW  - Luminescence
Y1  - 2007
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-32831
ER  - 
TY  - THES
A1  - Schallenberg, Timo
T1  - Shadow mask assisted heteroepitaxy of compound semiconductor nanostructures
T1  - Schattenmasken-gestützte Heteroepitaxie von Nanostrukturen aus Verbindungshalbleiter
N2  - Shadow Mask assisted Molecular Beam Epitaxy (SMMBE) is a technique enabling selected area epitaxy of semiconductor heterostructures through shadow masks. The objective of this work was the development of the SMMBE technique for the reliable fabrication of compound semiconductor nanostructures of high structural and optical quality. In order to accomplish this, technological processes have been developed and optimized. This, in combination with model calculations of the basic kinetic growth processes has enabled the fabrication of high quality quantum structures. A high spatial precision and control of the incidence regions of the molecular beams during the SMMBE process are required for the fabrication of nanostructures. One of the technological developments to this effect, which has substantially enhanced the versatility of SMMBE, is the introduction of a new type of freestanding shadow masks: Growth through such a mask with different incidence angles of the molecular beams is equivalent to employing different mechanical masks, but is much more accurate since the precision of mechanical alignment is limited. A consistent model has been developed, which successfully explains the growth dynamics of molecular beam epitaxy through shadow masks. The redistribution of molecular fluxes under shadow masks may affect the growth rates on selected areas of the substrate drastically. In the case of compound semiconductors, reactions between the constituent species play important roles in controlling the growth rates as a function of the growth parameters. The predictions of the model regarding the growth of II-VI and III-V compounds have been tested experimentally and the dependence of the growth rates on the growth parameters has been verified. Moreover, it has been shown, that selected area epitaxy of II-VI and III-V compounds are governed by different surface kinetics. Coexisting secondary fluxes of both constituent species and the apparent non-existence of surface diffusion are characteristic for SMMBE of II-VI compounds. In contrast, III-V SMMBE is governed by the interplay between secondary group-V flux and the surface migration of group-III adatoms. In addition to the basic surface kinetic processes described by the model, the roles of orientation and strain-dependent growth dynamics, partial shadow, and material deposition on the mask (closure of apertures) have been discussed. The resulting advanced understanding of the growth dynamics (model and basic experiments) in combination with the implementation of technical improvements has enabled the development and application of a number of different processes for the fabrication of both II-VI and III-V nanostructures. In addition to specific material properties, various other phenomena have been exploited, e.g., self-organization. It has been shown that, e.g., single quantum dots and quantum wires can be reliably grown. Investigations performed on the SMMBE nanostructures have demonstrated the high positional and dimensional precision of the SMMBE technique. Bright cathodoluminescence demonstrates that the resulting quantum structures are of high structural and optical quality. In addition to these results, which demonstrate SMMBE as a prospective nanofabrication technique, the limitations of the method have also been discussed, and various approaches to overcome them have been suggested. Moreover, propositions for the fabrication of complex quantum devices by the multiple application of a stationary shadow mask have been put forward. In addition to selected area growth, the shadow masks can assist in etching, doping, and in situ contact definition in nanoscale selected areas. Due to the high precision and control over the dimensions and positions of the grown structures, which at the same time are of excellent chemical, crystal, and optical quality, SMMBE provides an interesting perspective for the fabrication of complex quantum devices from II-VI and III-V semiconductors.
N2  - Die Schattenmasken-gestützte Molekularstrahlepitaxie (SMMBE) ist eine neue Methode welche die ortsselektive Epitaxie von Halbleiterheterostrukturen mittels stationärer Schattenmasken ermöglicht. Ziel der vorliegenden Arbeit war die Entwicklung der SMMBE-Methode für die gezielte Herstellung von Nanostrukturen hoher Güte aus Verbindungshalbleiter. Dazu wurden technologische Prozesse entwickelt und optimiert, Modellrechnungen für die grundlegenden kinetischen Wachstumsprozesse in Schattenmasken entwickelt und darauf aufbauend Quantenstrukturen hergestellt und untersucht. Eine hohe Ortsauflösung und flexible Kontrolle der Einfallsgebiete der Molekularstrahlen während des SMMBE-Wachstums sind notwendige Voraussetzungen für die Herstellung von Nanostrukturen. Einer der technologischen Fortschritte, der zu einer erheblich höheren Flexibilität der SMMBE-Methode führte, ist der Einsatz neuartiger, freistehender Schattenmasken: Die Epitaxie durch solche Masken unter verschiedenen Einfallswinkeln der Molekularstrahlen ist vergleichbar mit der Verwendung mehrerer mechanischer Masken, ermöglicht jedoch eine weit höhere Ortsauflösung und Präzision. Im Rahmen der Arbeit wurde ein konsistentes Modell entwickelt, welches die grundlegenden kinetischen Wachstumsprozesse unter der Schattenmaske beschreibt. Adsorbierte Atome und Moleküle werden durch Diffusion und Desorption innerhalb der Maskenkavität umverteilt, wodurch sich die lokalen Wachstumsraten drastisch ändern können. Beim Wachstum von Verbindungshalbleiter spielen die Reaktionen zwischen den einzelnen Konstituenten eine entscheidende Rolle und beeinflussen die Wachstumsraten abhängig von den Wachstumsbedingungen. Die Vorhersagen des Modells in Bezug auf das Wachstum von II-VI und III-V Verbindungshalbleiter wurden in grundlegenden Experimenten verifiziert und die Abhängigkeit der Wachstumsraten von den Wachstumsbedingungen bestätigt. Darüber hinaus konnte ein grundsätzlicher Unterschied in der Wachstumsdynamik der beiden Materialsysteme nachgewiesen werden. Charakteristisch für das SMMBE-Wachstum von II-VI Verbindungen ist die Koexistenz von Sekundärflüssen beider Konstituenten und eine vernachlässigbare Diffusionsdynamik. Hingegen ist die vom Gruppe-V-Gesamtfluss abhängige Oberflächendiffusion entscheidend für das Wachstum von III-V Strukturen. Über diese vom Modell beschriebenen grundlegenden Wachstumsprozesse hinaus wurde zusätzlich auch auf orientierungs- und verspannungsabhängige Prozesse, Halbschatteneffekte und das Zuwachsen der Maskenöffnungen eingegangen. Basierend auf diesen Ergebnissen der Modellrechnungen, den Experimenten und den technologischen Fortschritten wurden verschiedene neuartige Methoden zur Herstellung von II-VI und III-V Nanostrukturen entwickelt. Diese ermöglichen zum Beispiel Quantendrähte und Einzelquantenpunkte gezielt mit Schattenmasken zu wachsen. Dabei werden verschiedene Verfahren angewandt, die neben der materialspezifischen Wachstumsdynamik auch z.B. Selbstorganisationseffekte ausnutzen. Untersuchungen an SMMBE-Nanostrukturen demonstrierten die sehr hohe Positions- und Dimensionspräzision der SMMBE-Methode und eine hohe strukturelle und optische Qualität der hergestellten Quantenstrukturen, die sich z.B. in intensiver Kathodolumineszenz widerspiegelt. Diese Ergebnisse weisen SMMBE als vielversprechende Methode zur Herstellung von Nanostrukturen aus. Es werden aber auch die Grenzen des Verfahrens diskutiert und verschiedene Ansätze zu deren Überwindung vorgeschlagen. Darüber hinaus wurde das Potenzial der SMMBE-Technik dahingehend diskutiert, komplexe Quantenstrukturen durch mehrfache Anwendung einer stationären Schattenmaske herzustellen. Zusätzlich zum ortselektiven Wachstum kann die Schattenmaske auch zum lokalen Ätzen und Dotieren und zur in-situ-Kontaktierung ausgewählter Gebiete genutzt werden. Mit der Vielfalt der in dieser Arbeit entwickelten und vorgeschlagenen SMMBE Methoden, der präzisen Kontrolle der Strukturdimensionen und –positionen und der hohen Güte der hergestellten Quantenstrukturen bietet SMMBE eine interessante Perspektive für die Herstellung von komplexen quantenelektronischen Bauelementen aus II-VI und III-V Halbleiter.
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Y1  - 2004
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-10290
ER  -