TY - THES A1 - Kasper, Christian Andreas T1 - Engineering of Highly Coherent Silicon Vacancy Defects in Silicon Carbide T1 - Erzeugung hochkohärenter Silizium Fehlstellen in Siliziumkarbid N2 - In this work the creation of silicon vacancy spin defects in silicon carbide with predictable properties is demonstrated. Neutron and electron irradiation was used to create silicon vacancy ensembles and proton beam writing to create isolated vacancies at a desired position. The coherence properties of the created silicon vacancies as a function of the emitter density were investigated and a power-law function established. Sample annealing was implemented to increase the coherence properties of existing silicon vacancies. Further, spectral hole burning was used to implement absolute dc-magnetometry. N2 - In dieser Arbeit wird die Erzeugung von Silizium Fehlstellen in Siliziumkarbid mit vorhersagbaren Eigenschaften nachgewiesen. Neutronen- und Elektronenbestrahlung wurden zur Erzeugung von Ensembles von Silizium Fehlstellen verwendet, während isolierte Fehlstellen an einer gewünschten Position mit Hilfe eines Protonenstrahls erzeugt wurden. Die Kohärenz der erzeugten Silizium Fehlstellen wurde in Abhängigkeit der Emitterdichte untersucht und eine Gesetzmäßigkeit hierfür eingeführt. Um die Kohärenz der Silizium Fehlstellen zu erhöhen, wurden Annealing Experimente durchgeführt. Des Weiteren wurde spektrales Holeburning verwendet, um absolute DC-Magnetometrie nachzuweisen. KW - Störstelle KW - Siliciumcarbid KW - Kohärenz KW - Irradiation KW - Color Center KW - Spin defect KW - Bestrahlung KW - Farbzentrum KW - Spin Defekt Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-237797 ER - TY - THES A1 - Zipf, Matthias T1 - Berührungslose Temperaturmessung an Gasen und keramisch beschichteten Oberflächen bei hohen Temperaturen T1 - Non-contact temperature measurement of gases and ceramic coated surfaces N2 - Stationäre Gasturbinen können von großer Bedeutung für die Verlangsamung des Klima-wandels und bei der Bewältigung der Energiewende sein. Für die Weiterentwicklung von Gasturbinen zu höheren Betriebstemperaturen und damit einhergehend zu höheren Wirkungs-graden werden berührungslose Messverfahren zur Ermittlung der Oberflächentemperatur von Turbinenschaufeln und der Gastemperatur der heißen Verbrennungsgase während des Be-triebs benötigt. Im Rahmen dieser Arbeit werden daher Methoden der berührungslosen Tem-peraturmessung unter Verwendung von Infrarotstrahlung untersucht. Die berührungslose Messung der Oberflächentemperatur moderner Turbinenschaufeln muss aufgrund derer infrarot-optischer Oberflächeneigenschaften im Wellenlängenbereich des mitt-leren Infrarots durchgeführt werden, in welchem die Turbinenbrenngase starke Absorptions-banden aufweisen. Zur Entwicklung eines adäquaten Strahlungsthermometers für diesen Zweck wurden im Rahmen dieser Arbeit daher durch Ermittlung von Transmissionsspektren von Kohlenstoffdioxid und Wasserdampf bei hohen Temperaturen und Drücken in einer ei-gens hierfür konstruierten Heißgas-Messzelle zunächst Wellenlängenbereiche identifiziert, in welchen die geplanten Messungen möglich sind. Anschließend wurde der Prototyp eines ent-sprechend konfigurierten Strahlungsthermometers im Zuge des Testlaufes einer vollskaligen Gasturbine erfolgreich erprobt. Weiterhin wurden im Rahmen dieser Arbeit zwei mögliche Verfahren zur berührungslosen Gastemperaturmessung untersucht. Das erste untersuchte Verfahren setzt ebenfalls auf Strah-lungsthermometrie. Dieses Verfahren sieht vor, aufgrund der Temperaturabhängigkeit des spektralen Transmissionsgrades in den Randbereichen von gesättigten Absorptionsbanden von Gasen aus der in diesen Bereichen transmittierten spektralen Strahldichte auf die Gastempera-tur zu schließen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Voruntersuchungen für dieses Tempera-turmessverfahren durchgeführt. So konnten auf der Grundlage von experimentell ermittelten Transmissionsspektren von Kohlenstoffdioxid bei Drücken zwischen 5 kPa und 600 kPa und Gastemperaturen zwischen Raumtemperatur und 1073 K für das geplante Verfahren nutzbare Wellenlängenintervalle insbesondere im Bereich der Kohlenstoffdioxid-Bande bei 4,26 µm identifiziert werden. Das zweite im Rahmen dieser Arbeit untersuchte Verfahren zur berührungslosen Gastem-peraturmessung basiert auf der Temperaturabhängigkeit der Wellenlängenposition der Trans-missionsminima der Absorptionsbanden von infrarot-aktiven Gasen. Im Hinblick darauf wur-de dieses Phänomen anhand von experimentell bestimmten hochaufgelösten Transmissions-spektren von Kohlenstoffdioxid überprüft. Weiterhin wurden mögliche Wellenlängenbereiche identifiziert und hinsichtlich ihrer Eignung für das geplante Verfahren charakterisiert. Als am vielversprechendsten erwiesen sich hierbei Teilbanden in den Bereichen um 2,7 µm und um 9,2 µm. Unter Beimischung von Stickstoff mit Partialdrücken von bis zu 390 kPa erwies sich zudem auch die Bande bei 4,26 µm als geeignet. Die im Rahmen dieser Arbeit experimentell ermittelten Transmissionsspektren konnten dar-über hinaus schließlich durch Vergleich mit entsprechenden HITRAN-Simulationen verifiziert werden. N2 - Stationary gas turbines can be of significant importance for slowing down climate change and for the handling of the energy transition. The goal of the further development of gas tur-bines is to increase the operating temperatures and in consequence the efficiency factor. For this purpose, non-contact measurement methods are required to determine the surface temper-ature of turbine blades and the gas temperature of the hot combustion gases during operation. Therefore, methods of non-contact temperature measurement using infrared radiation are in-vestigated in this work. Due to the infrared-optical surface properties of modern turbine blades, non-contact tem-perature measurement has to be carried out in the mid-infrared wavelength range, where com-bustion gases of gas turbines have strong absorption bands. In order to develop an adequate radiation thermometer for this purpose, as a first step in this work, wavelength ranges were identified by determining the transmission spectra of carbon dioxide and water vapor at high temperatures and pressures in which the planned measurements are possible. Therefore, a spe-cial high-temperature high-pressure gas cell was developed. Then the prototype of a radiation thermometer, which was configured for measurements in the wavelength region identified before, was successfully tested in a full-scale gas turbine. Furthermore, two possible methods for non-contact gas temperature measurement were in-vestigated in the scope of this work. The first method examined also relies on radiation ther-mometry. Within this method, it is planned to obtain the gas temperature from the measure-ment of the spectral radiance that is transmitted in the wavelength region of the edge of a sat-urated absorption band of the gas, due to the temperature dependence of the spectral transmit-tance in this wavelength region. In this work, preliminary investigations for this temperature measurement method were carried out. Based on experimentally determined transmission spectra of carbon dioxide at pressures between 5 kPa and 600 kPa and at temperatures be-tween room temperature and 1073 K, wavelength intervals were identified that are suitable for the planned measurement method. Especially in the region of the carbon dioxide band at 4.26 µm, appropriate intervals could be found. The second method for non-contact gas temperature measurement investigated in this the-sis is based on the temperature dependence of the wavelength position of the transmission minima of the absorption bands of infrared-active gases. Therefore, this phenomenon was in-vestigated using experimentally determined high-resolution transmission spectra of carbon dioxide. Furthermore, suitable wavelength ranges with appropriate absorption bands were identified and characterized. The most promising sub-bands were found in the wavelength regions around 2.7 µm and 9.2 µm. Under addition of nitrogen with partial pressures up to 390 kPa, the carbon dioxide band at 4.26 µm also turned out to be suitable for the planned temperature measurement method. Finally, the experimentally gathered transmission spectra, which were obtained in the scope of this work, could be verified by a comparison with corresponding HITRAN-simulations. KW - Pyrometrie KW - Gas KW - thermal barrier coating Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-240248 ER - TY - THES A1 - Hammer, Sebastian Tobias T1 - Influence of Crystal Structure on Excited States in Crystalline Organic Semiconductors T1 - Einfluss der Kristallstruktur auf angeregte Zustände in kristallinen organischen Halbleitern N2 - This thesis focused on the influence of the underlying crystal structure and hence, of the mutual molecular orientation, on the excited states in ordered molecular aggregates. For this purpose, two model systems have been investigated. In the prototypical donor-acceptor complex pentacene-perfluoropentacene (PEN-PFP) the optical accessibility of the charge transfer state and the possibility to fabricate highly defined interfaces by means of single crystal templates enabled a deep understanding of the spatial anisotropy of the charge transfer state formation. Transferring the obtained insights to the design of prototypical donor-acceptor devices, the importance of interface control to minimize the occurrence of charge transfer traps and thereby, to improve the device performance, could be demonstrated. The use of zinc phthalocyanine (ZnPc) allowed for the examination of the influence of molecular packing on the excited electronic states without a change in molecular species by virtue of its inherent polymorphism. Combining structural investigations, optical absorption and emission spectroscopy, as well as Franck-Condon modeling of emission spectra revealed the nature of the optical excited state emission in relation to the structural \(\alpha \) and \(\beta \) phase over a wide temperature range from 4 K to 300 K. As a results, the phase transition kinetics of the first order \(\alpha \rightarrow \beta\) phase transition were characterized in depth and applied to the fabrication of prototypical dual luminescent OLEDs. N2 - Ziel dieser Arbeit war es, den Einfluss der zugrunde liegenden Kristallstruktur und der damit einhergehenden molekularen Anordnung auf die angeregten Zustände in molekularen Aggregaten zu untersuchen. Zu diesem Zweck wurden zwei Modellsysteme ausgewählt. Der optisch anregbare und detektierbare Ladungstransferzustand im Donor-Akzeptor Komplex Pentacen-Perfluoropentacen (PEN-PFP) und die Möglichkeit, hoch definierte kristalline Grenzflächen herzustellen, ermöglichten detaillierte Einblicke in die räumlich anisotrope Ausbildung des Ladungstransferzustands. Durch Ausnutzen der gewonnenen Erkenntnisse beim Design von Bauteilen auf Basis dieser Donor-Akzeptor Grenzflächen konnte gezeigt werden, wie wichtig die morphologische Kontrolle ist, um das Auftreten von Fallenzuständen in Zusammenhang mit solchen Ladungstransferprozessen zu minimieren und damit die elektronischen Bauteileigenschaften zu verbessern. Für Zinkphthalocyanin (ZnPc) und dem ihm eigenen Polymorphismus konnte der Einfluss der molekularen Packung auf angeregte Zustände untersucht werden, ohne die chemische Struktur zu verändern. Durch die Kombination von Strukturuntersuchungen, optischer Absorptions- und Emissionsspektroskopie und Franck-Condon Modellierungen wurde der Ursprung der Emission der angeregten Zustände in der strukturellen \(\alpha \) und \(\beta \)Phase über einen großen Temperaturbereich von 4 K bis 300 K offen gelegt. Mithilfe der erlangten Einsichten wurde die Kinetik des \(\alpha \rightarrow \beta\) Phasenübergangs erster Ordnung charakterisiert und zur Herstellung von dual-lumineszenten OLEDs verwendet. KW - Organischer Halbleiter KW - Phthalocyanin KW - Pentacen KW - Ladungstransfer KW - Optoelektronik KW - Exziton KW - Charge-Transfer KW - Donor-Acceptor Interface Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-244019 ER - TY - THES A1 - Elias dos Santos, Graciely T1 - Spin-Orbit Torques and Galvanomagnetic Effects Generated by the 3D Topological Insulator HgTe T1 - Spin-Orbit Torques und galvanomagnetische Effekte, erzeugt durch den 3D-topologischen Isolator HgTe N2 - In meiner Dissertation beschäftigte ich mich mit der Frage, ob der 3D topologische Isolator Quecksilbertellurid (3D TI HgTe) ein geeignetes Material für Spintronik-Anwendungen ist. Wir untersuchten Spin-Bahn-Drehmomente, die auf Elektronen beim Tunneln zwischen HgTe und einem angrenzenden Ferromagneten (Permalloy) einwirken. Zunächst setzten wir die Methode der Ferromagnetresonanz (SOT-FMR) für diese Untersuchungen ein. Im ersten Teil der Dissertation werden die Leser in die mathematische Beschreibung von Spin- Bahn-Drehmomenten in einem Hybridsystem bestehend aus topologischem Isolator (TI) und Ferromagnet (FM) eingeführt. Des Weiteren werden die Probenherstellung und der Messaufbau für SOT-FMR Messungen besprochen. Unsere SOT-FMR Messungen ergaben, dass bei tiefen Temperaturen (T = 4.2 K) die Normalkomponente (bezogen auf der TI-Oberfläche) des Drehmoments groß war. Bei Raumtemperatur konnten im Signal beide Komponenten (parallel und normal zur TI-Oberfläche) beobachtet werden. Aus der Symmetrie der Mixing-Spannung (Abbildungen 3.14 und 3.15) schlossen wir, dass 3D TI HgTe ein Spin-Bahn-Drehmoment auf das Elektronensystem des Permalloys überträgt. Unsere Untersuchungen zeigten darüber hinaus, dass die Effizienz dieser Übertragung mit der anderer vorhandener topologischen Isolatoren vergleichbar ist (siehe Abb. 3.17). Abschließend wurden parasitäre Effekte bei der Abschätzung des Spin-Bahn-Drehmoments bzw. andere Interpretationen des Messsignals und seiner Komponenten (z.B., Thermospannungen) ausführlich diskutiert. Obwohl die hier gezeigten Ergebnisse vermehrt darauf hinweisen, dass der 3D TI HgTe möglicherweise effizient für die Anwendung von Spin-Drehmomenten in angrezenden Ferromagneten ist [1], wird dem Leser weiderholt klargemacht, dass parasitäre Effekte eventuelle das korrekte Schreiben und Lesen der Information in Ferromagneten verunreignigt. Diese sollten auch bei der Interpretation von publizierten Resultaten besonders hohen Spin-Bahn-Drehmomentübertragungen in der Literatur berücksichtigt werden [1–3]. Die Nachteile der SOT-FMR-Messmethode führten zu einerWeiterentwicklung unseres Messkonzepts, bei dem der Ferromagnet durch eine Spin-Valve-Struktur ersetzt wurde. In dieser Messanordnung ist der Stromfluss durch den 3D TI im Gegensatz zu den vorangegangenen Messungen bekannt und die Widerstandsänderung der Spin-Valve-Struktur kann durch den GMR-Effekt ausgelesen werden. Die Ausrichtung der Magnetisierung des Ferromagneten in den SOT-FMR-Experimenten erforderte es, ein magnetisches Feld von bis zu 300 mT parallel zur TI-Oberfläche anzulegen. Motiviert durch diesen Umstand, untersuchten wir den Einfluss eines parallelen Magnetfelds auf den Magnetowiderstand in 3D TI HgTe. Die überraschenden Resultate dieser Messungen werden im zweiten Teil der Dissertation beschrieben. Obwohl nichtmagnetisches Quecksilbertellurid untersucht wurde, oszillierte der transversale Magnetowiderstand (Rxy) mit dem Winkel � zwischen der Magnetfeldrichtung (parallel zur Oberfläche) und der elektrischen Stromflussrichtung im topologischen Isolator. Dieser Effekt ist eine typische Eigenschaft von ferromagnetischen Materialien und wird planarer Hall-Effekt (PHE) genannt[4, 5]. Magnetowiderstands- (MR-)Oszillationen wurden ebenfalls sowohl im Längswiderstand (Rxx) und im transversalen Widerstand (Rxy) über einen weiten Bereich von magnetischen Feldstärken und Ladungsträgerdichten des topologischen Isolators beobachtet. Der PHE wurde bereits zuvor in einem anderen TI-Material (Bi2−xSbxTe3) beschrieben [6]. Als physikalischer Mechanismus wurde von den Autoren Elektronenstreuung an magnetisch polarisierten Streuzentren vorgeschlagen. Wir diskutierten sowohl diesen Erklärungsansatz als auch andere Theorievorschläge in der Literatur [7, 8] kritisch. In dieser Doktorarbeit haben wir versucht, der PHE des 3D TI HgTe durch die Asymmetrie in der Bandstruktur dieses Materials zu erklären. In k.p Bandstrukturrechnungen mit einer 6-Orbital-Basis zeigten wir, dass das Zwischenspiel von Rashba- und Dresselhaus-Spin-Bahn- Wechselwirkung mit dem magnetischen Feld parallel zur TI-Oberfläche zu einer Verformung der Fermikontur des Valenzbands von 3D TI-HgTe führt, welche ihrerseits eine Anisotropie des Leitfähigkeit bedingt. Die benötigten Magnetfeldstärken in diesem Modell waren mit bis zu 40 T jedoch etwa eine Größenordnung größer als jene in unseren Experimenten. Des Weiteren lieferte eine direkte Berechnung der Zustandsdichten für Bin k I und Bin ? I bisher keine klaren Resultate. Die komplizierte Abhängigkeit der Rashba-Spin-Bahn-Kopplung für p-leitendes HgTe [9] machte es außerdem schwierig, diesen Term in die Bandstrukturrechnung zu inkludieren. Trotz umfangreicher Bemühungen, den Ursprung der galvanomagnetischen Effekte im 3D TI HgTe zu verstehen, konnte in dieser Arbeit der Mechanismus des PHE und der MR-Oszillationen nicht eindeutig bestimmt werden. Es gelang jedoch, einige aus der Literatur bekannte Theorien für den PHE und die MR-Oszillationseffekte in topologischen Isolatoren auszuschließen. Die Herausforderung, eine vollständige theoretische Beschreibung zu entwickeln, die allen experimentellen Aspekten (PHE, Gatespannungsabhängigkeit und MR-Oszillationen) gerecht wird, bleibt weiter bestehen. Abschließend möchte die Autorin ihre Hoffnung ausdrücken, den Lesern die Komplexität der Fragestellung näher gebracht zu haben und sie in die Kunst elektrischer Messungen an topologischen Isolatoren bei angelegtem parallelem Magnetfeld initiiert zu haben. N2 - Nature shows us only the tail of the lion. But I have no doubt that the lion belongs with it even if he cannot reveal himself all at once. Albert Einstein In my dissertation, I addressed the question of whether the 3D topological insulator mercury telluride (3D TI HgTe) is a suitable material for spintronics applications. This question was addressed by investigating the SOTs generated by the 3D TI HgTe in an adjacent ferromagnet (Permalloy) by using the ferromagnetic resonance technique (SOT-FMR). In the first part of the dissertation, the reader was introduced to the mathematical description of the SOTs of a hybrid system consisting of a topological insulator (TI) and a ferromagnet (FM). Furthermore, the sample preparation and the measurement setup for the SOT-FMR measurements were discussed. Our SOT-FMR measurements showed that at low temperatures (T = 4.2 K) the out-of-plane component of the torque is dominant. At room temperature, both in-plane and out-of-plane components of the torque could be observed. From the symmetry of the mixing voltage (Figs. 3.14 and 3.15) we could conclude that the 3D TI HgTe may be efficient for the generation of spin torques in the permalloy [1]. The investigations reported here showed that the SOT efficiencies generated by the 3D TI HgTe are comparable with other existent topological insulators (see Fig. 3.17). We also discussed in detail the parasitic effects (such as thermovoltages) that can contribute to the correct interpretation of the spin torque efficiencies. Although the results reported here provide several indications that the 3D TI HgTe might be efficient in exerting spin-torques in adjacent ferromagnets [2], the reader was repeatedly made aware that parasitic effects might contaminate the correct writing and reading of the information in the ferromagnet. These effects should be taken into consideration when interpreting results in the published literature claiming high spin-orbit torque efficiencies [2–4]. The drawbacks of the SOT-FMR measurement method led to a further development of our measurement concept, in which the ferromagnet on top of the 3D TI HgTe was replaced by a spin-valve structure. In contrast with our measurements, in this measurement setup, the current flowing through the HgTe is known and changes in the spin-valve resistance can be read via the GMR effect. Moreover, the SOT-FMR experiments required the application of an in-plane magnetic field up to 300 mT to define the magnetization direction in the ferromagnet. Motivated by this fact, we investigated the influence of an in-plane magnetic field in the magnetoresistance of the 3D TI HgTe. The surprising results of these measurements are described in the second part of the dissertation. Although the TI studied here is non-magnetic, its transversal MR (Rxy) showed an oscillating behavior that depended on the angle between the in-plane magnetic field and the electrical current. This effect is a typical property of ferromagnetic materials and is called planar Hall effect (PHE) [5, 6]. Moreover, it was also shown that the PHE amplitude (Rxy) and the longitudinal resistance (Rxx) oscillate as a function of the in-plane magnetic field amplitude for a wide range of carrier densities of the topological insulator. The PHE was already described in another TI material (Bi2−xSbxTe3) [7]. The authors suggested as a possible mechanism the scattering of the electron off impurities that are polarized by an in-plane magnetic field. We critically discussed this and other theoretical proposed mechanisms existent in the literature [8, 9]. In this thesis, we attempted to explain the origin of the PHE in the 3D TI HgTe by anisotropies in the band structure of this material. The k.p calculations based on 6-orbitals were able to demonstrate that an interplay between Rashba, Dresselhaus, and in-plane magnetic field deforms the Fermi contours of the camel back band of the 3D TI HgTe, which could lead to anisotropies in its conductivity. However, the magnetic fields needed to experimentally observe this effect are as high as 40 T, i.e., one order of magnitude higher than reported in our experiments. Additionally, calculations of the DoS to assess if there is a difference in the states for Bin parallel and Bin perpendicular to the current were, so far, inconclusive. Moreover, the complicated dependence of Rashba in the p-conducting regime of HgTe [10] makes it not straightforward the inclusion of this term in the band structure calculations. Despite the extensive efforts to understand the origin of the galvanomagnetic effects in the 3D TI HgTe, we could not determine a clear mechanism for the origin of the PHE and the MR oscillations studied in this thesis. However, our work clarifies and excludes a few mechanisms reported in the literature as the origin of these effects in the 3D TI HgTe. The major challenge, which still needs to be overcome, is to find a model that simultaneously explains the PHE, the gate dependence, and the oscillations in the magnetoresistance of the 3D TI HgTe as a function of the in-plane magnetic field. To conclude, the author would like to express her hope to have brought the reader closer to the complexity of the questions addressed in this thesis and to have initiated them into the art of properly conducting electrical transport measurements on topological insulators with in-plane magnetic fields. KW - Electrical transport KW - Topologischer Isolator KW - Spintronics KW - Topological Insulators KW - Spin-Orbit-Torque Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-247971 ER - TY - THES A1 - Ullherr, Maximilian T1 - Optimization of Image Quality in High-Resolution X-Ray Imaging T1 - Optimierung von Bildqualität in der hochauflösenden Röntgenbildgebung N2 - The SNR spectra model and measurement method developed in this work yield reliable application-specific optima for image quality. This optimization can either be used to understand image quality, find out how to build a good imaging device or to (automatically) optimize the parameters of an existing setup. SNR spectra are here defined as a fraction of power spectra instead of a product of device properties. In combination with the newly developed measurement method for this definition, a close correspondence be- tween theory and measurement is achieved. Prior approaches suffer from a focus on theoretical definitions without fully considering if the defined quantities can be measured correctly. Additionally, discrepancies between assumptions and reality are common. The new approach is more reliable and complete, but also more difficult to evaluate and interpret. The signal power spectrum in the numerator of this fraction allows to model the image quality of different contrast mechanisms that are used in high-resolution x-ray imaging. Superposition equations derived for signal and noise enable understanding how polychromaticity (or superposition in general) affects the image quality. For the concept of detection energy weighting, a quantitative model for how it affects im- age quality was found. It was shown that—depending on sample properties—not detecting x-ray photons can increase image quality. For optimal computational energy weighting, more general formula for the optimal weight was found. In addition to the signal strength, it includes noise and modulation transfer. The novel method for measuring SNR spectra makes it possible to experimentally optimize image quality for different contrast mechanisms. This method uses one simple measurement to obtain a measure for im- age quality for a specific experimental setup. Comparable measurement methods typically require at least three more complex measurements, where the combination may then give a false result. SNR spectra measurements can be used to: • Test theoretical predictions about image quality optima. • Optimize image quality for a specific application. • Find new mechanisms to improve image quality. The last item reveals an important limitation of x- ray imaging in general: The achievable image quality is limited by the amount of x-ray photons interacting with the sample, not by the amount incident per detector area (see section 3.6). If the rest of the imaging geometry is fixed, moving the detector only changes the field of view, not the image quality. A practical consequence is that moving the sample closer to the x-ray source increases image quality quadratically. The results of a SNR spectra measurement represent the image quality only on a relative scale, but very reliable. This relative scale is sufficient for an optimization problem. Physical effects are often already clearly identifiable by the shape of the functional relationship between input parameter and measurement result. SNR spectra as a quantity are not well suited for standardization, but instead allow a reliable optimization. Not satisfying the requirements of standardization allows to use methods which have other advantages. In this case, the SNR spectra method describes the image quality for a specific application. Consequently, additional physical effects can be taken into account. Additionally, the measurement method can be used to automate the setting of optimal machine parameters. The newly proposed image quality measure detection effectiveness is better suited for standardization or setup comparison. This quantity is very similar to measures from other publications (e.g. CNR(u)), when interpreted monochromatically. Polychromatic effects can only be modeled fully by the DE(u). The measurement processes of both are different and the DE(u) is fundamentally more reliable. Information technology and digital data processing make it possible to determine SNR spectra from a mea- sured image series. This measurement process was designed from the ground up to use these technical capabilities. Often, information technology is only used to make processes easier and more exact. Here, the whole measurement method would be infeasible without it. As this example shows, using the capabilities of digital data processing much more extensively opens many new possibilities. Information technology can be used to extract information from measured data in ways that analog data processing simply cannot. The original purpose of the SNR spectra optimization theory and methods was to optimize high resolution x-ray imaging only. During the course of this work, it has become clear that some of the results of this work affect x-ray imaging in general. In the future, these results could be applied to MI and NDT x-ray imaging. Future work on the same topic will also need to consider the relationship between SNR spectra or DE(u) and sufficient image quality.This question is about the minimal image quality required for a specific measurement task. N2 - Das in dieser Arbeit entwickelte Modell und die Messmethode für SNR Spektren ergeben zuverlässige anwendungsspezifische Optima für die Bildqualität. Diese Optimierung kann verwendet werden, entweder um Bildqualität zu verstehen, um herauszufinden wie ein gutes Bildgebungsgerät gebaut werden kann oder um die Parameter eines existierenden Aufbaus (automatisch) festzulegen. ... KW - Bildqualität KW - Bildgebendes Verfahren KW - Computertomografie KW - x-ray imaging KW - x-ray microscopy KW - image quality KW - signal to noise ratio KW - computed tomography KW - x-ray inline phase contrast Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-231171 ER - TY - THES A1 - Schummer, Bernhard T1 - Stabilisierung von CdS Nanopartikeln mittels Pluronic P123 T1 - Stabilization of CdS nanoparticles using Pluronic P123 N2 - Ziel dieser Arbeit war die Stabilisierung von Cadmiumsulfid CdS mit Pluronic P123, einem Polymer. CdS ist ein Halbleiter, der zum Beispiel in der Photonik und bei optischen Anwendungen eingesetzt wird und ist deshalb äußerst interessant, da seine Bandlücke als Nanopartikel verschiebbar ist. Für die Photovoltaik ist es ein attraktives Material, da es im sichtbaren Licht absorbiert und durch die Bandlückenverschiebung effektiver absorbieren kann. Dies ist unter dem Namen Quantum Size Effekt bekannt. Als Feststoff ist CdS für einen solchen Anwendungsbereich weniger geeignet, zumal der Effekt der Bandlückenverschiebung dort nicht auftritt. Wissenschaftler bemühen sich deshalb CdS als Nanopartikeln zu stabilisieren, weil CdS in wässrigen Lösungen ein stark aggregierendes System, also stark hydrophob ist. Es wurden zwei Kriterien für die erfolgreiche Stabilisierung von CdS festgelegt. Zum einen muss das Cds homogen im Medium verteilt sein und darf nicht agglomerieren. Zum anderen, müssen die CdS Nanopartikel kleiner als 100 A sein. In meiner Arbeit habe ich solche Partikel hergestellt und stabilisiert, d.h. verhindert, dass die Partikel weiterwachsen und gleichzeitig ihre Bandlücke verschoben wird. Die Herausforderung liegt nicht in der Herstellung, aber in der Lösung von CdS im Trägerstoff, da CdS in den meisten Flüssigkeiten nicht löslich ist und ausfällt. Die Stabilisierung in wässrigen Lösungen wurde das erste Mal durch Herrn Prof. Dr. Rempel mit Ethylendiamintetraessigsäure EDTA erfolgreich durchgeführt. Mit EDTA können jedoch nur sehr kleine Konzentrationen stabilisiert werden. Zudem können Parameter wie Größe und Geschwindigkeit der Reaktion beim Stabilisieren der CdS-Nanopartikel nicht angepasst oder beeinflusst werden. Dieses Problem ist dem, vieler medizinischer Wirkstoffe sehr ähnlich, die in hohen Konzentrationen verabreicht werden sollen, aber nicht oder nur schwer in Wasser löslich sind (Bsp. Kurkumin). Ein vielversprechender Lösungsweg ist dort, die Wirkstoffe in große Trägerpartikel (sog. Mizellen) einzuschleusen, die ihrerseits gut löslich sind. In meiner Arbeit habe ich genau diesen Ansatz für CdS verfolgt. Als Trägerpartikel/Mizelle wurde das bekannte Copolymer Pluronic P123 verwendet. Aus dieser Pluronic Produktreihe wird P123 gewählt, da es die größte Masse bei gleichzeitig höchstem Anteil von Polypropylenoxid PPO im Vergleich zur Gesamtkettenlänge hat. P123 ist ein ternäres Polyether oder Dreiblockkopolymer und wird von BASAF industriell produziert. Es besteht aus drei Böcken, dem mittlere Block Polypropylenoxid PPO und den beiden äußeren Blöcken Polyethylenoxid PEO. Der Buchstabe P steht für pastös, die ersten beiden Ziffern in P123 mit 300 multipliziert ergeben das molare Gewicht und die letzte Ziffer mit 10 multipliziert entspricht dem prozentualen Gewichtsanteil PEO. Die Bildung von Mizellen aus den P123 Molekülen kann bewusst über geringe Temperaturänderungen gesteuert werden. Bei ungefähr Raumtemperatur liegen Mizellen vor, die sich bei höheren Temperaturen von sphärischen in wurmartige Mizellen umwandeln. Oberhalb einer Konzentration von 30 Gewichtsprozent wtp bilden die Mizellen außerdem einen Flüssigkristall. Ich habe in meiner Arbeit zunächst P123 mit Hilfe von Röntgenstreuung untersucht. Anders als andere Methoden gibt Röntgenstreuung direkten Aufschluss über die Morphologie der Stoffe. Röntgenstreuung kann die Mischung von P123 mit CdS abbilden und lässt darauf schließen, ob das Ziel erreicht werden konnte, stabile CdS Nanopartikel in P123 zu binden. Für die Stabilisierung der Nanopartikel ist es zunächst notwendig die richtigen Temperaturen für die Ausgangslösungen und gemischten Lösungen zu finden. Dazu muss P123 viel genauer untersucht werden, als der momentane Kenntnisstand in der Literatur. Zu diesem Zweck als auch für die Analyse des stabilisierten CdS habe ich ein neues Instrument am LRM entwickelt, sowie eine temperierbare Probenumgebung für Flüssigkeiten fürs Vakuum, um morphologische Eigenschaften aus Streuamplituden und -winkeln zu entschlüsseln. Diese Röntgenstreuanlage wurde konzipiert und gebaut, um auch im Labor P123 in kleinen Konzentrationen messen zu können. Röntgenkleinwinkelstreuung eignet sich besonders als Messmethode, da die Probe mit einer hohen statistischen Relevanz in Flüssigkeit und in verschiedenen Konzentrationen analysiert werden kann. Für die Konzentrationen 5, 10 und 30 wtp konnte das temperaturabhängige Verhalten von P123 präzise mit Röntgenkleinwinkelstreuung SAXS gemessen und dargestellt werden. Für 5 wtp konnten die Größen der Unimere und Mizellen bestimmt werden. Trotz der nicht vorhandenen Absolutkalibration für diese Konzentration konnten dank des neu eingeführten Parameters kappa eine Dehydrierung der Mizellen mit steigender Temperatur abgeschätzt, sowie eine Hysterese zwischen dem Heizen und Abkühlen festgestellt werden. Für die Konzentration von 10 wtp wurden kleinere Temperaturschritte gewählt und die Messungen zusätzlich absolut kalibriert. Es wurden die Größen und Streulängendichten SLD der Unimere und Mizellen präzise bestimmt und ein vollständiges Form-Phasendiagramm erstellt. Auch für diese Konzentration konnte eine Hysterese eindeutig an der Größe, SLD und am Parameter kappa gezeigt werden, sowie eine Dehydrierung des Mizellenkerns. Dies beweist, dass der Parameter kappa geeignet ist, um bei nicht absolut kalibrierten Messungen, Aussagen über die Hydrierung und Hysterese komplexer Kern-Hülle Modelle zu machen. Für die Konzentration von 30 wtp konnte zwischen 23°C und 35°C eine FCC Struktur nachgewiesen werden. Dabei vergrößert sich die Gitterkonstante der FCC Struktur von 260 A auf 289 A in Abhängigkeit der Temperatur. Durch das Mischen zweier Lösungen, zum einen CdCl2 und 30 wtp P123 und zum anderen Na2S und 30 wtp P123, konnte CdS erfolgreich stabilisiert werden. Mit einer Kamera wurde die Gelbfärbung der Lösung, und somit die Bildung des CdS, in Abhängigkeit der Zeit untersucht. Es konnte festgestellt werden, dass das Bilden der CdS Nanopartikel je nach Konzentration und Temperierprogramm zwischen 30 und 300 Sekunden dauert und einer logistischen Wachstumsfunktion folgt. Höhere Konzentrationen CdS bewirken einen schnelleren Anstieg der Wachstumsfunktion. Mittels UV-Vis Spektroskopie konnte gezeigt werden, dass die Bandlücke von CdS mit steigender Konzentration konstant bei 2,52 eV bleibt. Eine solche Verschiebung der Bandlücke von ungefähr 0,05 eV im Vergleich zum Festkörper, deutet auf einen CdS Partikeldurchmesser von 80A hin. Mit SAXS konnte gezeigt werden, dass sich die flüssigkristalline Struktur des P123 bei zwei verschiedenen Konzentrationen CdS, von 0,005 und 0,1 M, nicht ändert. Das CdS wird zwischen den Mizellen, also durch die Bildung des Flüssigkristalls, und im Kern der Mizelle aufgrund seiner Hydrophobizität stabilisiert. Die Anfangs definierten Kriterien für eine erfolgreiche Stabilisierung wurden erfüllt. P123 ist ein hervorragend geeignetes Polymer, um hydrophobes CdS, sowohl durch die Bildung eines Flüssigkristalls, als auch im Kern der Mizelle zu stabilisieren. N2 - Aim of this work was the stabilization of cadmium sulphide CdS with Pluronic P123, a polymer. CdS is a semiconductor, which is used for photonics and for optical applications. It is highly interesting since its band gap can be shifted if it has the size of a nanoparticle. Due to this band gap shift and the fact that CdS is absorbing in the visible range, it is highly attractive material. This is known as the quantum size effect. As a solid, CdS is less interesting in this area because of the non-existing band gap shift. Scientists endeavor to stabilize CdS as a nanoparticle, since CdS is hydrophobic in aqueous solutions and thus a strongly aggregating system. Two criteria of a successful stabilization process were set. Firstly, CdS has to be homogeneously distributed in the solution and must not aggregate. Secondly, the nanoparticles must be smaller then 100A. During my thesis I produced such particles and stabilized them homogeneously in an aqueous solution, which meant to hinder the further growth of those nanopaticles while shifting their band gap. The challenge is not the production, but the encapsulation of CdS in a carrier, since CdS is not soluble in most solutions and precipitates. Such a stabilization in an aqueous solution was succeeded by Prof. Dr. Rempel with ethylenediaminetetraacetic acid EDTA as a stabilizer for the first time. But with EDTA only very small concentrations of CdS can be stabilized. Moreover, properties like size and reaction speed during the stabilization of the CdS nanoparticles cannot be adjusted or influenced. This problem is also known from medical agents, which should be administered in high doses, but are not or barely soluble in water like Curcumin. A promising solution is to encapsulate these medical agents in big carrier, so-called micelles, which themselves are soluble in water. In my thesis I followed this approach for CdS. As a carrier/micelle the well known copolymer Pluronic P123 was used. Compared to other Pluronics, P123 was chosen since it offers the biggest mass with the highest proportion of polypropylene oxide PPO compared to the total chain length. P123 is a ternary polyether and is produced industrially by BASF. It consists of three blocks, where the middle one is PPO and the outer blocks are polyethylene oxide PEO. The letter P stands for pasty while the first two numbers in P123 multiplied with 300 equal the molar mass and the last number multiplied with 10 equals the mass proportion of PEO. The formation of micelles can be triggered on purpose with a change in temperature. Micelles are present at approximately room temperature \cite{Manet2011}, which transform from spherical to worm-like micelles at higher temperatures. Above a certain concentration of 30 weight percent, the micelles will form a liquid crystal. In my work I first examined P123 with X-ray scattering. Unlike other methods, X-ray scattering gives direct information about the morphology of the substances. X-ray scattering can also be used to study the mixture of P123 with CdS and indicates, whether the goal of encapsulate stable CdS nanoparticles in P123 could be achieved. To stabilize the nanoparticles, it is first necessary to find the right temperatures for both the staring point and the end point of the stabilization process. For this purpose, P123 has to be examined much more precisely than the current state of knowledge in the literature. For this purpose as well as for the analysis of the stabilized CdS, I have developed a new instrument at the chair of X-ray microscopy, as well as a temperature controllable sample holder for liquids in vacuum to decipher morphological properties from scattering amplitudes and angles. This X-ray scattering system was designed and built in order to be able to measure P123 in small concentrations in the laboratory. Small-angle X-ray scattering is particularly suitable as a measurement method, since the sample can be analyzed with a high statistical relevance in liquid and in various concentrations. For the concentrations 5, 10 and 30 wtp, the temperature-dependent behavior of P123 could be precisely measured and presented using small-angle X-ray scattering. The sizes of the unimers and micelles could be determined for 5 wtp without an absolute calibration. With a newly introduced parameter kappa, the dehydration of the micelles with increasing temperature could be estimated, despite the lack of the absolute calibration for this concentration, as well as a hysteresis between heating and cooling. Smaller temperature steps were chosen for the concentration of 10 wtp, furthermore the measurements were also absolutely calibrated. The sizes and scattering length densities SLDs of the unimers and micelles were precisely determined and a complete shape-phase diagram was created. Also for this concentration, a hysteresis was clearly shown in terms of size, SLD and the parameter kappa, as well as dehydration of the micellar nucleus. This proves that the parameter kappa is suitable for making statements about the hydrogenation and hysteresis of complex core-shell models in the case of measurements that are not absolutely calibrated. For the concentration of 30 wtp an FCC structure could be detected between 23°C and 35°C. The lattice constant of the FCC structure increases from 260 A to 289 A depending on the temperature. By mixing two solutions, CdCl2 in a 30 wtp P123 and Na2S in 30 wtp P123, CdS could be successfully stabilized. The yellow coloration of the solution, and thus the formation of CdS, was examined as a function of time with the help of a camera. It was found that the formation of the CdS nanoparticles takes between 30 and 300 seconds, depending on the concentration and temperature protocol and follows a logistical growth function. Higher concentrations of CdS cause a more rapid increase in growth function. Using UV-Vis spectroscopy it could be shown that the band gap of CdS remains constant at 2.52 eV with increasing concentration. The shift in the band gap of approximately 0.05 eV compared to the solid state, indicates a CdS particle diameter of 80 A. With SAXS it could be shown that the liquid-crystalline structure of the P123 does not change at two different concentrations of CdS, of 0.005 and 0.1 M. The CdS is stabilized between the micelles due to the formation of the liquid crystal and in the core of the micelles due to their hydrophobicity. The initially defined criteria for successful stabilization were met. P123 is an excellent polymer to stabilize hydrophobic CdS nanoparticles, both through the formation of a liquid crystal and in the core of the micelles. KW - Röntgen-Kleinwinkelstreuung KW - Polymere KW - Cadmiumsulfid KW - Röntgen-Weitwinkelstreuung KW - Nanopartikel KW - Stabilisierung Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-238443 ER - TY - THES A1 - Metzger, Christian Thomas Peter T1 - Development of photoemission spectroscopy techniques for the determination of the electronic and geometric structure of organic adsorbates T1 - Entwicklung von Photoemissionsmethoden zur Bestimmung der elektronischen und geometrischen Struktur von organischen Adsorbaten N2 - The projects presented in this thesis cover the examination of the electronic and structural properties of organic thin films at noble metal-organic interfaces. Angle-resolved photoemission spectroscopy is used as the primary investigative tool due to the connection of the emitted photoelectrons to the electronic structure of the sample. The surveyed materials are of relevance for fundamental research and practical applications on their own, but also serve as archetypes for the photoemission techniques presented throughout the four main chapters of this thesis. The techniques are therefore outlined with their adaptation to other systems in mind and a special focus on the proper description of the final state. The most basic description of the final state that is still adequate for the evaluation of photoemission data is a plane wave. Its simplicity enables a relatively intuitive interpretation of photoemission data, since the initial and final state are related to one another by a Fourier transform and a geometric factor in this approximation. Moreover, the initial states of some systems can be reconstructed in three dimensions by combining photoemission measurements at various excitation energies. This reconstruction can even be carried out solely based on experimental data by using suitable iterative algorithms. Since the approximation of the final state in the photoemission process by a plane wave is not valid in all instances, knowledge on the limitations of its applicability is indispensable. This can be gained by a comparison to experimental data as well as calculations with a more detailed description of the photoemission final state. One possible appraoch is based on independently emitting atoms where the coherent superposition of partial, atomic final states produces the total final state. This approach can also be used for more intricate studies on organic thin films. To this end, experimental data can be related to theoretical calculations to gain extensive insights into the structural and electronic properties of molecules in organic thin films. N2 - Die in dieser Arbeit vorgestellten Projekte behandeln die Untersuchung der elektronischen und strukturellen Eigenschaften organischer Dünnschichtfilme an Grenzflächen zwischen Edelmetallen und organischen Materialien. Als maßgebliche Messmethode wird die winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie aufgrund der Verbindung der emittierten Photoelektronen mit der elektronischen Struktur der untersuchten Probe angewandt. Die verwendeten Materialien sind sowohl in der Grundlagenforschung als auch für praktische Anwendungen relevant, und dienen gleichzeitig auch als Beispiele für die Photoemissionstechniken, die in den vier Hauptkapiteln der Arbeit präsentiert werden. Diese Techniken werden daher auch bezüglich ihrer Ubertragbarkeit auf andere Systeme dargestellt, wobei besonders auf die korrekte Beschreibung des Endzustands in der Photoemission eingegangen wird. Die simpelste Beschreibung des Endzustands, die für die Auswertung von Photoemissionsdaten noch sinnvoll verwendet werden kann, stellt eine ebene Welle dar. Ihre Einfachheit ermöglicht eine relativ intuitive Interpretation von Photoemissionsdaten, da Anfangs- und Endzustand in dieser Näherung lediglich durch eine Fourier-Transformation und einen geometrischen Faktor verknüpft sind. Kombiniert man die Photoemissionsmessungen bei unterschiedlichen Anregungsenergien, lassen sich zusätzlich die Anfangszustände bestimmter Systeme in guter Näherung dreidimensional rekonstruieren. Mit Hilfe geeigneter iterativer Algorithmen ist diese Rekonstruktion darüber hinaus mit ausschließlich experimentellen Daten realisierbar. Da die Näherung des Endzustands mit einer ebenen Welle nur unter bestimmten Bedingungen ausreichend präzise das reale System widerspiegelt, ist die Kenntnis über die Grenzen ihrer Anwendbarkeit von Bedeutung. Dies kann über den Vergleich mit experimentellen Daten sowie Rechnungen mit detailierteren Beschreibungen des Endzustands in der Photoemission geschehen. Ein möglicher Ansatz basiert auf unabhängig voneinander emittierenden Atomen, deren kohärent überlagerte, partielle Endzustände den gesamten Endzustand formen. Dieser Ansatz kann des Weiteren für komplexere Untersuchungen an organischen Dünnschichten verwendet werden. So können über den Vergleich von experimentellen Messung mit theoretischen Rechnungen umfangreiche Einblicke auf die strukturellen und elektronischen Eigenschaften der Moleküle in organischen Dünnschichten gewonnen werden. KW - ARPES KW - Molekülphysik KW - Organisches Molekül KW - Photoelektronenspektroskopie KW - LEED KW - Angle-resolved Photoemission Spectroscopy KW - Winkelaufgelöste Photoemissionspektroskopie KW - Molecular Physics KW - Molekülphysik Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-229525 ER - TY - THES A1 - Adler, Florian Rudolf T1 - Electronic Correlations in Two-dimensional Triangular Adatom Lattices T1 - Elektronische Korrelationen in zweidimensionalen Adatom-Dreiecksgittern N2 - Two-dimensional triangular lattices of group IV adatoms on semiconductor substrates provide a rich playground for the investigation of Mott-Hubbard physics. The possibility to combine various types of adatoms and substrates makes members of this material class versatile model systems to study the influence of correlation strength, band filling and spin-orbit coupling on the electronic structure - both experimentally and with dedicated many-body calculation techniques. The latter predict exotic ground states such as chiral superconductivity or spin liquid behavior for these frustrated lattices, however, experimental confirmation is still lacking. In this work, three different systems, namely the \(\alpha\)-phases of Sn/SiC(0001), Pb/Si(111), and potassium-doped Sn/Si(111) are investigated with scanning tunneling microscopy and photoemission spectroscopy in this regard. The results are potentially relevant for spintronic applications or quantum computing. For the novel group IV triangular lattice Sn/SiC(0001), a combined experimental and theoretical study reveals that the system features surprisingly strong electronic correlations because they are boosted by the substrate through its partly ionic character and weak screening capabilities. Interestingly, the spectral function, measured for the first time via angle-resolved photoemission, does not show any additional superstructure beyond the intrinsic \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) reconstruction, thereby raising curiosity regarding the ground-state spin pattern. For Pb/Si(111), preceding studies have noted a phase transition of the surface reconstruction from \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) to \(3 \times 3\) at 86 K. In this thesis, investigations of the low-temperature phase with high-resolution scanning tunneling microscopy and spectroscopy unveil the formation of a charge-ordered ground state. It is disentangled from a concomitant structural rearrangement which is found to be 2-up/1-down, in contrast to previous predictions. Applying an extended variational cluster approach, a phase diagram of local and nonlocal Coulomb interactions is mapped out. Based on a comparison of theoretical spectral functions with scattering vectors found via quasiparticle interference, Pb/Si(111) is placed in said phase diagram and electronic correlations are found to be the driving force of the charge-ordered state. In order to realize a doped Mott insulator in a frustrated geometry, potassium was evaporated onto the well-known correlated Sn/Si(111) system. Instead of the expected insulator-to-metal transition, scanning tunneling spectroscopy data indicates that the electronic structure of Sn/Si(111) is only affected locally around potassium atoms while a metallization is suppressed. The potassium atoms were found to be adsorbed on empty \(T_4\) sites of the substrate which eventually leads to the formation of two types of K-Sn alloys with a relative potassium content of 1/3 and 1/2, respectively. Complementary measurements of the spectral function via angle-resolved photoemission reveal that the lower Hubbard band of Sn/Si(111) gradually changes its shape upon potassium deposition. Once the tin and potassium portion on the surface are equal, this evolution is complete and the system can be described as a band insulator without the need to include Coulomb interactions. N2 - Zweidimensionale Dreiecksgitter aus Adatomen der vierten Hauptgruppe auf Halbleitersubstraten bieten eine reichhaltige Spielwiese für die Untersuchung von Mott-Hubbard-Physik. Die Möglichkeit, verschiedene Adatomsorten und Substrate zu kombinieren, macht die Mitglieder dieser Materialklasse zu vielseitigen Modellsystemen, um den Einfluss von Korrelationsstärke, Bandfüllung und Spin-Bahn-Kopplung auf die elektronische Struktur zu untersuchen - sowohl im Experiment als auch mit Vielkörper-Rechnungen. Letztere prognostizieren exotische Grundzustände, wie z.B. chirale Supraleitung oder eine Spin-Flüssigkeit, wobei eine experimentelle Bestätigung jeweils noch aussteht. In dieser Dissertation werden drei derartige Systeme, nämlich die \(\alpha\)-Phasen von Sn/SiC(0001), Pb/Si(111) und kaliumdotiertem Sn/Si(111) mittels Rastertunnelmikroskopie und Photoemissionsspektroskopie diesbezüglich untersucht. Die Resultate sind potentiell relevant für Anwendungen im Bereich der Spintronik oder Quantencomputer. Für das erst kürzlich realisierte Gruppe-IV-Dreiecksgitter Sn/SiC(0001) zeigt diese Studie, bei der experimentelle und theoretische Methoden kombiniert werden, dass das System unerwartet starke Korrelationen aufweist, weil sie durch den teilweise ionischen Charakter und das geringe Abschirmungsvermögen des Substrats verstärkt werden. Die Spektralfunktion, die erstmals mit winkelaufgelöster Photoemission gemessen wird, zeigt keine überstruktur außer der intrinsischen \(\sqrt{3} \times \sqrt{3} R30^{\circ}\) Rekonstruktion des Gitters, was die Frage nach der Anordnung der Spins im Grundzustand aufwirft. Bei Pb/Si(111) haben bereits frühere Veröffentlichungen einen Phasenübergang bei der Oberflächenrekonstruktion von \(\sqrt{3}\times\sqrt{3}R30^{\circ}\) auf \(3 \times 3\) bei 86 K festgestellt. In dieser Arbeit zeigen Untersuchungen der Niedrigtemperaturphase mit hochaufgelöster Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie die Entstehung eines ladungsgeordneten Zustands. Dieser wird von der begleitend auftretenden strukturellen Neuordnung getrennt, welche entgegen bisheriger Voraussagen eine 2-hoch/1-tief-Anordnung aufweist. Mit Hilfe einer neu entwickelten Cluster-Rechenmethode wird ein Phasendiagramm erstellt, in dem die lokale und nichtlokale Coulomb-Wechselwirkung gegeneinander aufgetragen sind. Durch einen Vergleich zwischen theoretischen Spektralfunktionen mit Streuvektoren, die mittels Quasiteilchen-Interferenz bestimmt werden, kann Pb/Si(111) in besagtem Phasendiagramm platziert werden. Dadurch stellt sich heraus, dass elektronische Korrelationen die treibende Kraft für den ladungsgeordneten Zustand in Pb/Si(111) sind. Um einen dotierten Mott-Isolator in einem frustrierten System zu verwirklichen, wird Kalium auf das bekannte, korrelierte System Sn/Si(111) aufgebracht. Statt des erwarteten Isolator-Metall übergangs zeigen Messungen mit Rastertunnelspektroskopie, dass die elektronische Struktur von Sn/Si(111) nur lokal in der unmittelbaren Umgebung der Kaliumatome beeinflusst wird, ohne dass das System metallisch wird. Die Kaliumatome werden auf freien \(T_4\)-Plätzen des Substrats adsorbiert, was letztendlich zur Ausbildung von zwei unterschiedlichen Kalium-Zinn-Legierungen mit einem Kaliumanteil von 1/3 bzw. 1/2 führt. Komplementäre Messungen der Spektralfunktion mit winkelaufgelöster Photoemission zeigen, dass das untere Hubbardband von Sn/Si(111) durch die Kalium-Deposition allmählich seine Form verändert. Sobald Zinn und Kalium zu gleichen Teilen auf der Oberfläche vorliegen, ist diese Transformation beendet und das System kann als einfacher Bandisolator ohne die Notwendigkeit, elektronische Korrelationen zu berücksichtigen, beschrieben werden. KW - Rastertunnelmikroskopie KW - ARPES KW - Elektronenkorrelation KW - Oberflächenphysik Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-241758 ER - TY - THES A1 - Leisegang, Markus T1 - Eine neue Methode zur Detektion ballistischen Transports im Rastertunnelmikroskop: Die Molekulare Nanosonde T1 - A new method for detecting ballistic transport in the scanning tunneling microscope: The molecular nanoprobe N2 - Verlustarmer Ladungsträgertransport ist für die Realisierung effizienter und kleiner elektronischer Bauteile von großem Interesse. Dies hilft entstehende Wärme zu minimieren und den Energieverbrauch gleichzeitig zu reduzieren. Einzelne Streuprozesse, die den Verlust bei Ladungsträgertransport bestimmen, laufen jedoch auf Längenskalen von Nano- bis Mikrometern ab. Um diese detailliert untersuchen zu können, bedarf es Messmethoden mit hoher zeitlicher oder örtlicher Auflösung. Für Letztere gibt es wenige etablierte Experimente, häufig basierend auf der Rastertunnelmikroskopie, welche jedoch verschiedenen Einschränkungen unterliegen. Um die Möglichkeiten der Detektion von Ladungsträgertransport auf Distanzen der mittleren freien Weglänge und damit im ballistischen Regime zu verbessern, wurde im Rahmen dieser Dissertation die Molekulare Nanosonde charakterisiert und etabliert. Diese Messmethode nutzt ein einzelnes Molekül als Detektor für Ladungsträger, welche mit der Sondenspitze des Rastertunnelmikroskops (RTM) wenige Nanometer entfernt vom Molekül in das untersuchte Substrat injiziert werden. Die hohe Auflösung des RTM in Kombination mit der geringen Ausdehnung des molekularen Detektors ermöglicht dabei atomare Kontrolle von Transportpfaden über wenige Nanometer. Der erste Teil dieser Arbeit widmet sich der Charakterisierung der Molekularen Nanosonde. Hierfür werden zunächst die elektronischen Eigenschaften dreier Phthalocyanine mittels Rastertunnelspektroskpie untersucht, welche im Folgenden zur Charakterisierung des Moleküls als Detektor Anwendung finden. Die anschließende Analyse der Potentiallandschaft der Tautomerisation von H2Pc und HPc zeigt, dass die NH- Streckschwinung einem effizienten Schaltprozess zu Grunde liegt. Darauf basierend wird der Einfluss der Umgebung anhand von einzelnen Adatomen sowie des Substrats selbst auf den molekularen Schalter analysiert. In beiden Fällen zeigt sich eine signifikante Änderung der Potentiallandschaft der Tautomerisation. Anschließend wird der Einfluss geometrischer Eigenschaften des Moleküls selbst untersucht, wobei sich eine Entkopplung vom Substrat auf Grund von dreidimensionalen tert-Butyl-Substituenten ergibt. Zusätzlich zeigt sich bei dem Vergleich von Naphthalocyanin zu Phthalocyanin der Einfluss lateraler Ausdehnung auf die Detektionsfläche, was einen nicht-punktförmigen Detektor bestätigt. Im letzten Abschnitt werden zwei Anwendungen der Molekularen Nanosonde präsentiert. Zunächst wird mit Phthalocyanin auf Ag(111) demonstriert, dass die Interferenz von ballistischen Ladungsträgern auf Distanzen von wenigen Nanometern mit dieser Technik detektierbar ist. Im zweiten Teil zeigt sich, dass der ballistische Transport auf einer Pd(110)-Oberfläche durch die anisotrope Reihenstruktur auf atomarer Skala moduliert wird. N2 - Low-loss charge carrier transport is of great interest for the realization of efficient and small electronic components. Improvements would minimize heat generation and reduce energy consumption at the same time. However, individual scattering processes that determine the loss in charge carrier transport occur on length scales from nanometers to micrometers. To study these in detail, measurement methods with high temporal or spatial resolution are required. For the latter, few established experiments exist, often based on scanning tunneling microscopy, which are however subject to various limitations. In order to improve the possibilities of detecting charge carrier transport at distances of the mean free path and thus in the ballistic regime, the molecular nanoprobe was characterized and established in this dissertation. This measurement technique uses a single molecule as a detector for charge carriers, which are injected into the substrate under investigation with the scanning tunneling microscope (STM) tip a few nanometers away from the molecule. The high resolution of the STM combined with the small size of the molecular detector allows atomic control of transport paths over a few nanometers. The first part of this work is devoted to the characterization of the molecular nanoprobe. For this purpose, the electronic properties of three phthalocyanines are first investigated by scanning tunneling spectroscopy, which will be applied in the following studies to characterize the molecular detector. The subsequent analysis of the potential landscape for tautomerization within H2Pc and HPc reveals that the N-H stretching mode underlies an efficient switching process. Based on these findings, the influence of the direct environment on the molecular switch is analyzed by means of individual adatoms as well as the substrate itself. In both cases, a significant change in the potential landscape of the tautomerization is shown. Subsequently, the influence of geometric properties of the molecule itself is investigated, revealing a decoupling from the substrate due to three-dimensional tert-butyl substituents. In addition, the comparison through naphthalocyanine to phthalocyanine reveals the influence of lateral expansion on the detection area, confirming a non-point molecular detector. In the last section, two applications of the molecular nanoprobe are presented. First, using phthalocyanine on Ag(111), it is demonstrated that the interference of ballistic charge carriers at distances of a few nanometers is detectable with this technique. In the second part, it is shown that the anisotropic Pd(110) surface structure leads to a strong modulation of the ballistic transport on the atomic scale. KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Ladungstransport KW - Molekül KW - Nanosonde KW - Ballistischer Transport KW - Molekulare Sonde KW - Tautomerisation KW - Molekularer Schalter Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-250762 ER - TY - THES A1 - Sochor, Benedikt T1 - Aggregation behavior of Pluronic P123 in bulk solution and under confinement at elevated temperatures near its cloud point T1 - Aggregationsverhalten von Pluronic P123 in Lösung und an Grenzflächen bei hohen Temperaturen nahe des Trübungspunktes N2 - This thesis aims to investigate the form-phase diagram of aqueous solutions of the triblock copolymer Pluronic P123 focusing on its high-temperature phases. P123 is based on polyethylene as well as polypropylene oxide blocks and shows a variety of di erent temperaturedependent micelle morphologies or even lyotropic liquid crystal phases in aqueous solutions. Besides the already well-studied spherical aggregates at intermediate temperatures, the size and internal structure of both worm-like and lamellar micelles, which appear near the cloud point, is determined using light, neutron and X-ray scattering. By combining the results of time-resolved dynamic light as well as small-angle neutron and X-ray scattering experiments, the underlying structural changes and kinetics of the sphere-to-worm transition were studied supporting the random fusion process, which is proposed in literature. For temperatures near the cloud point, it was observed that aqueous P123 solutions below the critical crystallization concentration gelate after several hours, which is linked to the presence and structure of polymeric surface layers on the sample container walls as shown by neutron re ectometry measurements. Using a hierarchical model for the lamellar micelles including their periodicity as well as domain and overall size, it is possible to unify the existing results in literature and propose a direct connection between the near-surface and bulk properties of P123 solutions at temperatures near the cloud point. N2 - Ziel dieser Dissertation ist die Untersuchung des Form-Phasendiagrams des Dreiblock-Co- polymers Pluronic P123 mit dem besonderen Fokus auf dessen Phasenverhalten bei hohen Temperaturen. P123 besteht aus Polyethylen- und Polypropylenoxid-Blöcken und zeigt in wässriger Lösung vielfältige, temperaturabhängige Mizellformen oder sogar Flüssigkristallphasen. Neben den bereits intensiv untersuchten sphärischen Aggregaten bei mittleren Temperaturen, werden die Größen und inneren Strukturen der wurmartigen und lamellearen Aggregate mittels Licht-, Neutronen- und Röntgenstreumethoden untersucht, welche nahe des Trübungspunktes der Lösungen auftreten. Durch die Kombination von zeitaufgelösten dynamischen Licht- und Kleinwinkelstreuung-Experimenten wurden die strukturellen Änderungen und kinetischen Prozesse während des Kugel-Wurm-Übergangs untersucht, welche den bereits in der Literatur vorgeschlagenen zufälligen Fusionsprozess weiter bestätigen. Es wurde beobachtet, dass wässrige P123-Lösungen unterhalb der kritischen Kristallisationskonzentration nach mehreren Stunden gelieren, was durch Neutronenreflektometrie mit dem Auftreten und der Struktur von oberflächennahen Monolagen auf den Messzellwänden in Verbindung gebracht wurde. Wenn ein hierarchisches Model für die lamellaren Mizellen verwendet wird, das deren Periodizität, Domänen- und Gesamtgröße berücksichtigt, ist es außerdem möglich, die bisherigen Ergebnisse in der Literatur zu vereinigen und eine direkte Verbindung zwischen dem Aggregationsverhalten von P123 auf Oberflächen und in Lösung bei Temperaturen nahe des Trübungspunktes zu ziehen. KW - Weiche Materie KW - Polymerlösung KW - Micelle KW - Röntgenstreuung KW - Neutronenstreuung KW - Soft matter KW - worm-like micelles KW - lamellar micelles KW - neutron reflectometry KW - SAXS KW - SANS KW - DLS KW - Pluronic KW - P123 Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-246070 ER - TY - THES A1 - Bathon, Thomas T1 - Gezielte Manipulation Topologischer Isolatoren T1 - Deliberate manipulation of topological insulators N2 - Neue physikalische Erkenntnisse vervollständigen die Sicht auf die Welt und erschließen gleichzeitig Wege für Folgeexperimente und technische Anwendungen. Das letzte Jahrzehnt der Festkörperforschung war vom zunehmenden Fokus der theoretischen und experimentellen Erkundung topologischer Materialien geprägt. Eine fundamentale Eigenschaft ist ihre Resistenz gegenüber solchen Störungen, welche spezielle physikalische Symmetrien nicht verletzen. Insbesondere die Topologischen Isolatoren - Halbleiter mit isolierenden Volumen- sowie gleichzeitig leitenden und spinpolarisierten Oberflächenzuständen - sind vielversprechende Kandidaten zur Realisierung breitgefächerter spintronischer Einsatzgebiete. Bis zur Verwirklichung von Quantencomputern und anderer, heute noch exotisch anmutender Konzepte bedarf es allerdings ein umfassenderes Verständnis der grundlegenden, physikalischen Zusammenhänge. Diese kommen vor allem an Grenzflächen zum Tragen, weshalb oberflächensensitive Methoden bei der Entdeckung der Topologischen Isolatoren eine wichtige Rolle spielten. Im Rahmen dieser Arbeit werden daher strukturelle, elektronische und magnetische Eigenschaften Topologischer Isolatoren mittels Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie sowie begleitenden Methoden untersucht. Die Veränderung der Element-Ausgangskonzentration während dem Wachstum des prototypischen Topologischen Isolators Bi2Te3 führt zur Realisierung eines topologischen p-n Übergangs innerhalb des Kristalls. Bei einem spezifischen Verhältnis von Bi zu Te in der Schmelze kommt es aufgrund unterschiedlicher Erstarrungstemperaturen der Komponenten zu einer Ansammlung von Bi- und Te-reichen Gegenden an den gegenüberliegenden Enden des Kristalls. In diesen bildet sich infolge des jeweiligen Elementüberschusses durch Kristallersetzungen und -fehlstellen eine Dotierung des Materials aus. Daraus resultiert die Existenz eines Übergangsbereiches, welcher durch Transportmessungen verifiziert werden kann. Mit der räumlich auflösenden Rastertunnelmikroskopie wird diese Gegend lokalisiert und strukturell sowie elektronisch untersucht. Innerhalb des Übergangsbereiches treten charakteristische Kristalldefekte beider Arten auf - eine Defektunterdrückung bleibt folglich aus. Dennoch ist dort der Beitrag der Defekte zum Stromtransport aufgrund ihres gegensätzlichen Dotiercharakters vernachlässigbar, sodass der topologische Oberflächenzustand die maßgeblichen physikalischen Eigenschaften bestimmt. Darüber hinaus tritt der Übergangsbereich in energetischen und räumlichen Größenordnungen auf, die Anwendungen bei Raumtemperatur denkbar machen. Neben der Veränderung Topologischer Isolatoren durch den gezielten Einsatz intrinsischer Kristalldefekte bieten magnetische Störungen die Möglichkeit zur Prüfung des topologischen Oberflächenzustandes auf dessen Widerstandsfähigkeit sowie der gegenseitigen Wechselwirkungen. Die Zeitumkehrinvarianz ist ursächlich für den topologischen Schutz des Oberflächenzustandes, weshalb magnetische Oberflächen- und Volumendotierung diese Symmetrie brechen und zu neuartigem Verhalten führen kann. Die Oberflächendotierung Topologischer Isolatoren kann zu einer starken Bandverbiegung und einer energetischen Verschiebung des Fermi-Niveaus führen. Bei einer wohldosierten Menge der Adatome auf p-dotiertem Bi2Te3 kommt die Fermi-Energie innerhalb der Volumenzustands-Bandlücke zum Liegen. Folglich wird bei Energien rund um das Fermi-Niveau lediglich der topologische Oberflächenzustand bevölkert, welcher eine Wechselwirkung zwischen den Adatomen vermitteln kann. Für Mn-Adatome kann Rückstreuung beobachtet werden, die aufgrund der Zeitumkehrinvarianz in undotierten Topologischen Isolatoren verboten ist. Die überraschenderweise starken und fokussierten Streuintensitäten über mesoskopische Distanzen hinweg resultieren aus der ferromagnetischen Kopplung nahegelegener Adsorbate, was durch theoretische Berechnungen und Röntgendichroismus-Untersuchungen bestätigt wird. Gleichwohl wird für die Proben ein superparamagnetisches Verhalten beobachtet. Im Gegensatz dazu führt die ausreichende Volumendotierung von Sb2Te3 mit V-Atomen zu einem weitreichend ferromagnetischen Verhalten. Erstaunlicherweise kann trotz der weitläufig verbreiteten Theorie Zeitumkehrinvarianz-gebrochener Dirac-Zustände und der experimentellen Entdeckung des Anormalen Quanten-Hall-Effektes in ähnlichen Probensystemen keinerlei Anzeichen einer spektroskopischen Bandlücke beobachtet werden. Dies ist eine direkte Auswirkung der dualen Natur der magnetischen Adatome: Während sie einerseits eine magnetisch induzierte Bandlücke öffnen, besetzen sie diese durch Störstellenresonanzen wieder. Ihr stark lokaler Charakter kann durch die Aufnahme ihrer räumlichen Verteilung aufgezeichnet werden und führt zu einer Mobilitäts-Bandlücke, deren Indizien durch vergleichende Untersuchungen an undotiertem und dotiertem Sb2Te3 bestätigt werden. N2 - New physical insights make up for a more complete vision onto the world and allow for subsequent experiments and technical implementations. The last decade in solid state physics was increasingly focusing on the theoretical and experimental discovery and investigation of topological materials. A very basic property is their robustness against perturbations not violating certain physical symmetries. Especially Topological Insulators - semiconductors with insulating bulk but conducting and spin-polarized surface states - are promising candidates for the attainment of a wide spectrum of spintronics applications. Till realization of quantum computing and up to now futuristically sounding concepts a deeper understanding of the fundamental physics is required. Since topological properties usually manifest at boundaries, surface sensitive techniques played a substantial role in the exploration of Topological Insulators. Within this thesis structural, electronic and magnetic properties of Topological Insulators are investigated by means of scanning tunneling microscopy and spectrocopy and supporting methods. Variation of the initial elemental concentration in the crystal growth process of the prototypical Topological Insulator Bi2Te3 leads to the realization of a topological p-n junction within the crystal. At a certain elemental ratio in the melt excess of Bi and Te will be obtained at the opposing ends of the crystal due to the different solidification temperatures. In these areas vacancies and substitutions give rise to p- and n-type doping, respectively. This implies the very existence of an intrinsic transition area, which can by verified by transport experiments. The junction area can be localized and structurally as well as spectroscopically examined by means of scanning tunneling microscopy. It can be shown that in the vicinity of this transition region both types of characteristic defects are present. This indicates that defects are not suppressed but compensated in this region. Nevertheless their contribution to bulk transport is minimal because of their opposite doping character, letting the topological surface state dominate the relevant physical properties. Furthermore the transition region meets the energetic and spatial dimensions that are promising for applications at room temperature. Besides the manipulation of Topological Insulators by using intrinsic crystallographic defects, magnetic perturbations are a powerful method to test the robustness of and the interaction with the topological surface state. Since Topological Insulators are initially protected by the time-reversal symmetry, magnetic surface and bulk doping can lift this protection and give rise to novel phenomena. Surface magnetic doping of Topological Insulators with Co- and Mn-adatoms can yield for a rigid band bending and a shift of the Fermi level. At a well defined amount of dopants in the p-type Bi2Te3 the Fermi energy lies in the bulk bandgap. Therefore, at energies close to the Fermi level only the topological surface state is occupied and can mediate inter-adsorbate interactions. In the case of Mn-doping backscattering is observed that is forbidden on undoped Topological Insulators due to the time-reversal symmetry. As evidenced by theory and x-ray magnetic circular dichroism ferromagnetic coupling between adsorbates gives rise to surprisingly strong and focused scattering intensities. However, long-ranging ferromagnetic order is absent but superparamagnetic characteristics can be detected. In contrast to surface doping sufficient bulk doping of Sb2Te3 with V-atoms can give rise to long-range ferromagnetic order. Surprisingly, a spectral bandgap is absent despite the general assumed theoretical framework of time-reversal symmetry gapped Dirac states and the discovery of the quantum anomalous hall effect in similar sample systems. This is figured out to be a direct consequence of the dual nature of the magnetic dopants: while on the one hand opening up a magnetization induced gap, they fill it by creating intragap states. Their local character, visualized by mapping of their spatial distribution, leads to a mobility gap that is confirmed by direct comparison of the undoped and V-doped Topological Insulator by means of Landau level spectroscopy. KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Topologischer Isolator KW - Dotierung KW - Magnetismus KW - Röntgendichroismus Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-239204 ER - TY - THES A1 - Martin, Konstantin T1 - Current-induced Magnetization Switching by a generated Spin-Orbit Torque in the 3D Topological Insulator Material HgTe T1 - Strom-Induzierte Umorientierung einer Magnetisierung mit Hilfe eines Spin-Bahn Drehmoments auf der Oberfläche des 3D topologischen Isolators HgTe N2 - Magnetic random access memory (MRAM) technology aims to replace dynamic RAM (DRAM) due to its significantly lower power consumption and non-volatility [Dong08]. During the last couple of years the commercial focus was set on spin-transfer torque MRAM (STT-MRAM) systems, where a current is pushed through a ferromagnetic (FM) free layer and a reference layer which are separated by an insulator. The free layer can be set to parallel or anti-parallel depending on the current direction [Kim11]. Unfortunately these currents have to be quite high which could lead to damages of the tunnel barrier of the magnetic tunnel junction resulting in higher power consumption as well as reliability issues. At this point a new effect, where the current is passed below the ferromagnetic layer stack, can be exploited to change the direction of the free layer magnetization. The effect is known as spin-orbit torque (SOT) and describes the transfer of angular momentum onto an adjacent magnetization either by the spin Hall effect (SHE) or inverse spin galvanic effect (iSGE) [Manchon19]. The latter describes a spin accumulation due to a current. This is similar to the process of spin accumulation in TIs, where a current corresponds to an effective spin due to spin-momentum locking [Qi11]. Thus TIs exhibit a high current-to-spin conversion rate, which makes them a promising material system for SOT experiments. Among all TIs it is HgTe, which can be reliably grown as an insulator. This thesis covers the development of a working device for SOT measurements (SOT-device) in a CdTe/CdHgTe/HgTe/CdHgTe heterostructure. It involves the development of a tunnel barrier (ZrOx) as well as the investigation of the behavior of a ferromagnetic layer stack on top of etched HgTe. The main result of this work is the successful construction and evaluation of a working SOT-device, which exhibits the up to date most efficient switching of in-plane magnetized ferromagnetic layer stacks. In order to avoid hybridization between HgTe and the adjacent ferromagnetic atoms, which would cause a breakdown of the topological surface state, it is necessary to implement a thin tunnel barrier in between the TI and free layer [Zhang16]. Aside from hybridization a tunnel barrier avoids shunting of the current, that is pushed on the surface of the HgTe/CdHgTe interface. Thus a bigger part of the current can be used for spin accumulation and, at the same time, the resistance measurement of the ferromagnetic layer stack is not perturbed. In chapter 3 the focus is set on investigating the tunneling characteristics of ZrOx on top of dry etched HgTe. Thin barriers are used as the interaction of the current generated spin and the adjacent magnetization decreases with distance. On the other hand too small insulator thicknesses lead to leakage currents which disturb heavily the measurement of the resistance of the ferromagnetic layer stack. Thus an optimum thickness of 10 ALD cycles (\(d\approx 1.6\rm\, nm\)) is determined which yields a resistance area product of \(R\cdot A \approx 3\rm\, k\Omega\mu m^{2}\). This corresponds to a tunneling resistance of \(R_{T}\approx 20\rm\, k\Omega\) over a structure surface of \(A_{T} = 0.12\rm\, \mu m^2\). Multiple samples with different thicknesses have been produced. All samples have been examined on their tunneling behavior. The resistance area product as a function of thickness shows a linear behavior on a logarithmic scale. Furthermore all working samples show non-linear I-V curves as well as parabolic dI/dV-curves. Additionally the tunneling resistance \(R_{T}\) increases with decreasing temperature. All above mentioned properties are typical for tunnel barriers which do not include pinholes [Jonsson00]. The last part of chapter 3 deals with thermal properties of HgTe. By measuring the second harmonic of a biasing AC current in the channel below the tunnel barrier it is attempted to extract the diffusion thermopower of the heated electrons. Unfortunately the measured signal showed a far superior contribution of the first harmonic. According to electric circuit simulations a small asymmetry in the barrier (penetration and leaving point of electrons) could be responsible for this behavior. A ferromagnetic layer stack, consisting of PY/Cu/CoFe, serves as a sensor for magnetization changes due to external fields and current induced spin accumulations. The layer stack exhibits a giant magnetoresistance (GMR) which has been measured by a resistance bridge. The biggest peculiarity in depositing a GMR stack on top of HgTe is that its easy axis forms along only one of the crystal axes (\((110)\) or \((1\overline{1}0)\)). The reason for this anisotropy is still unclear. Sources such as an influence of the terminating material, miscut, furrows during IBE or sputter ripples have been ruled out. It can be speculated that the surface states due to HgTe might have an influence on the development of this easy axis but this would need further investigation. A consequence of this unexpected anisotropy is that every CdTe/CdHgTe/HgTe/CdHgTe wafer has first to be characterized in SQUID in order to find the easy axis. A ferromagnetic resonance (FMR) measurement confirmed this observation. The shape of the ferromagnetic layer stack is chosen to be an ellipse in order to support the easy axis direction by shape anisotropy. Over 8 million ellipses are used to generate a SQUID signal of \(m > 10^{-5}\rm\, emu\). This is sufficient to extract the main characteristics of an average nano pillar under the influence of an external magnetic field. As in the case of bigger structures the ellipse shaped structure shows a step-like behavior. A measured minor loop confirms the existence of the irreversible anti-parallel stable magnetic state. Furthermore this state persists for both directions at \(m=0\) resulting in an anti-ferromagnetic coupling between Py and CoFe. The geometry of the SOT-device is chosen in such a way that the current induced spin aligns either parallel or anti-parallel to the effective magnetic field \(\vec{B}_{eff}=\vec{B}_{ext}+\vec{B}_{aniso}+\vec{B}_{shape}\), which acts on the pillar. Due to interaction of the spin with the adjacent magnetization of Py the magnetization direction gets changed by a torque \(\vec{T}\). In general this torque can be decomposed into two components a field-like torque \(\vec{\tau}_{FL}\) and a damping-like torque \(\vec{\tau}_{DL}\) [Manchon19]. In the case of TIs \(\vec{T}\) is additionally depending on the z-component of \(\vec{m}\) [Ndiaye17]. In our case the magnetization is lying in the sample plane (\(m_{z}=0\)) which results in \(\vec{\tau}_{DL}=0\). Thus, in the case of \(\vec{S}\parallel\left(\vec{\hat{z}}\times\vec{j}\right)\) and \(\vec{j}\parallel\vec{\hat{y}}\), the only spin dependent effective magnetic field is \(\vec{B}_{FL}=\tau_{FL}\cdot\vec{\hat{x}}\) which is lying parallel or anti-parallel to \(\vec{B}_{eff}\). The evaluation of \(\vec{B}_{FL}\) can therefore be done in the following manner. First a high \(B_{ext}\) has to be set along the easy axis of the pillar. Then \(B_{ext}\) has to be reduced just a few \(\rm\, Oe\) before the switching occurs at the magnetic field \(B_{ext,0}\). At the magnetic field \(\Delta B = B_{ext}-B_{ext,0}\approx 0.5\rm\, Oe\) the lower resistive state should be stable over a longer time range (\(10-30\rm\, min\)) in order to exclude switching due to fluctuations. Now a positive or negative current can be pushed through the channel below the pillar. For one of the two current directions the magnetization of Py switches. It is therefore not a thermal effect that drives the change of \(\vec{m}\). Current densities that are able to switch \(\vec{m}\) at small \(\Delta B\neq 0\) lie in the range of \(j\approx 10^{4}\rm\, A/cm^{2}\). In all experiments the switching efficiency \(\Delta B/j\) decreases with rising \(j\). Furthermore the efficiency as a function of \(j\) depends on the temperature as \(\Delta B/j\) values tend to be up to 20 times higher at \(T=1.8\rm\, K\) and \(j\approx 0\) than at \(T=4.2\rm\, K\). This temperature dependence suggests that switching occurs not due to Oersted fields. Furthermore the Biot-Savart fields had been calculated for four different models: an infinite long rectangular wire, two infinite planes, a full volume and two thin volume planes. Every model shows an efficiency, which is at least three times lower than the observation. The highest efficiencies in our samples show up to 10 times higher values than in heavy-metal/ferromagnets heterostructures. In contrast to measurement procedures of most other groups our method leads to direct determination of SOT parameters like the effective magnetic field \(\vec{B}_{FL}\). Other groups make use of spin-transfer FMR (ST-FMR) where they AC bias their structure and extract SOT parameters (like \(\tau_{FL}\) and \(\tau_{DL}\)) from second harmonics by fitting theoretical models. Material systems consisting of TIs and magnetic insulators (MIs) on the other hand show 10 times higher efficiencies [Khang18,Li19]. In those cases the magnetization points out of the sample plane which is conceptually different from in-plane magnetic anisotropy geometries like in our case. The greatest benefit in-plane magnetic anisotropy systems is its easy realisation [Bhatti17]. Here only an elliptical shape has to be lithographically implemented instead of conducting research on the appropriate combination of material systems that result in perpendicular magnetic anisotropies [Apalkov16]. Despite the fact that in our case only \(\vec{\tau}_{FL}\) acts as the driving force for changing \(m\) our device still exhibits the up to date highest efficiencies in the class of in-plane magnetized anisotropies of all material classes ever recorded. N2 - Magnetic random access memory (MRAM) ist eine Technologie, die darauf abzielt dynamic RAM (DRAM) aufgrund der geringeren Energieaufnahme und ihrer magnetischen Beständigkeit zu ersetzen [Dong08]. In den letzten Jahren wurde der kommerzielle Fokus auf spin-transfer MRAM (STT-MRAM) gelegt. Bei diesen Systemen wird der Strom an zwei durch einen Isolator getrennte Ferromagneten (FM), einer freien Schicht und einer Referenzschicht gelegt. Je nach Stromrichtung kann sich die freie Schicht parallel oder anti-parallel zur Referenzschicht anordnen [Kim11]. Jedoch können die zur Ummagnetisierung notwendigen Ströme so hoch ausfallen, dass die Tunnelbarriere schaden nimmt, wodurch ein höherer Energieverbrauch und unzuverlässiges Verhalten hervorgerufen werden. An dieser Stelle besteht die Möglichkeit einen anderen Effekt auszunutzen, für den der Strom unter der freien Schicht angelegt wird, um die nächstgelegene Magnetisierung zu beeinflussen. Beim sogenannten spin-orbit torque (SOT) wird das magnetische Moment eines zur elektrischen Leitung beitragenden Elektrons auf die darüber liegende Magnetisierung übertragen. Dies geschieht entweder anhand des spin Hall effect (SHE) oder inverse spin galvanic effect (iSGE) [Manchon19]. Letzteres beschreibt eine Spinakkumulation aufgrund eines elektrischen Stromflusses, welche auch bei topologischen Isolatoren (TI) auftritt. Diese speziellen Materialsysteme besitzen leitende Oberflächenzustände, bei denen Impuls- und Spinvektor senkrecht aufeinander stehen (spin-momentum locking) und in der Probenebene liegen [Qi11]. Hieraus resultiert eine hohe Strom-zu-Spin Umwandlungsrate, wodurch sich TIs besonders gut für SOT Experimente eignen. Unter allen TIs ist HgTe das Materialsystem, welches zuverläassig als Isolator gewachsen werden kann. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Entwicklung und dem Aufbau einer mikrostrukturierten Apparatur zur Bestimmung von SOT Parametern (SOT-Struktur) in einem CdTe/CdHgTe/HgTe/CdHgTe Materialsystem. Es umfasst die Entwicklung einer Tunnelbarriere (ZrOx), sowie die Untersuchung des Verhaltens ferromagnetischer Strukturen auf der Oberfläche von trockengeätztem HgTe. Die Kernaussage dieser Arbeit ist, dass das vorliegende erfolgreich realisierte SOT-device die höchsten bis dato bekannten Effizienzen in der Ummagnetisierung von planar anisotropischen ferromagnetischen Strukturen aufweist. Um die Hybridisierung zwischen HgTe und dem darüber liegenden FM und somit einen Zusammenbruch der Oberflächenzustände zu vermeiden, muss zwischen den beiden Materialien eine Tunnelbarriere eingefügt werden [Zhang16]. Neben der Verhinderung der Hybridisierung, sorgt die Tunnelbarriere für eine Verminderung des Leckstromes, wodurch der größte Teil des elektrischen Stroms zur Spinakkumulation beitragen kann. Zudem werden Störungen bei der Widerstandsmessung des ferromagnetischen Schichtsystems reduziert. Kapitel 3 befasst sich mit der Erforschung von Tunnelcharakteristiken von ZrOx auf trockengeätztem HgTe. Es werden dünne Schichten verwendet, da die Wechselwirkung zwischen Spin und Magnetisierung mit dem Abstand zueinander abnimmt. Andererseits führt eine zu dünne Isolatorschicht zu einem hohen Leckstrom, welcher die Widerstandsmessung der ferromagnetischen Schichtstruktur stark beeinflusst. Folglich wurde eine optimale Isolatordicke bestimmt, die 10 ALD Zyklen (\(d\approx1,6\rm\, nm\)) entspricht und ein Widerstandsflächenprodukt von \(R\cdot A \approx 3\rm\, k\Omega\mu m^{2}\) ergibt. Dies entspricht einem Tunnelwiderstand von \(R_{T}\approx 20\rm\, k\Omega\) bei einer Strukturfläche von \(A_{T} = 0.12\rm\, \mu m^2\). Es werden mehrere Proben unterschiedlicher Dicke hergestellt und auf ihre Tunnelcharakteristiken untersucht. Das Widerstandsflächenprodukt in Abhängigkeit von der Barrierendicke zeigt lineares Verhalten auf einer logarithmischen Skala. Darüber hinaus weisen alle funktionierenden Proben nicht-lineare I-V Kurven und parabolische dI/dV Verläufe auf. Der Tunnelwiderstand \(R_{T}\) steigt mit abnehmender Temperatur. Die genannten Eigenschaften sind typisch für Tunnelbarrieren ohne lokal stark ausgedünnte Stellen (pinholes) [Jonsson00]. Am Ende von Kapitel 3 wird die Möglichkeit zur Bestimmung thermischer Eigenschaften von HgTe erörtert. Hierbei wird das Signal der zweiten Harmonischen eines AC Anregungsstromes, der unterhalb der Tunnelbarriere verläuft, gemessen, um den diffusiven Seebeck Effekt durch die geheizten Elektronen zu bestimmen. Messungen zeigen jedoch, dass das gemessene Signal zum größten Teil aus der ersten Harmonischen besteht. Mit Hilfe von Schaltkreissimulationen kann gezeigt werden, dass dieses Verhalten vor allem der Asymmetrie der Tunnelbarriere (Ein- und Ausstiegspunkt der Elektronen) geschuldet ist. Eine ferromagnetische Schichtstruktur, bestehend aus PY/Cu/CoFe, dient als ein Sensor zur Erfassung von Magnetisierungsänderungen, die durch externe magnetische Felder und Spinakkumulationen hervorgerufen werden. Die erwähnte Schichtstruktur weist einen Riesenmagnetowiderstand (GMR) auf, der mit Hilfe einer Widerstandsbrücke gemessen wird. Die größte Besonderheit bei der Ablagerung einer GMR Schichtstruktur auf trockengeätztem \mt ist die Ausbildung einer leichten Richtung (easy axis) entlang nur einer bestimmten Kristallachse (\((110)\) oder \((1\overline{1}0)\)). Der Grund für diese Anisotropie ist weiterhin unbekannt. Mögliche Ursachen wie der Einfluss des terminierenden Materials, miscut, Furchenbildung während des IBE und Wellenbildung durch Magnetronsputtern konnten ausgeschlossen werden. Es besteht die vage Vermutung, dass die Oberflächenzustände von \mt in Verbindung mit der Ausbildung der easy axis stehen. Dies gilt es jedoch in zukünftigen Studien kritisch zu prüfen. Als Folge dieser unwerwarteten Anisotropie muss jeder neue CdTe/CdHgTe/HgTe/CdHgTe wafer zunächst im SQUID charakterisiert werden, um die easy axis einmalig zu bestimmen. Anhand von ferromagnetischen Resonanzmessungen (FMR) konnten die obigen Beobachtungen bestätigt werden. Die Schichtstrukturen (pillars) weisen eine elliptische Form auf, sodass die Formanisotropie die Bildung einer easy axis entlang einer bestimmten Richtung begünstigt. Über 8 Millionen Ellipsen werden verwendet, um ein SQUID Signal von \(m > 10^{-5}\rm\, emu\) zu generieren. Hierdurch werden die charakteristischen Merkmale eines durchschnittlichen nano pillars unter dem Einfluss eines externen Magnetfeldes bestimmt. Wie auch bei größeren Strukturen weist ein durchschnittlicher pillar eine stufenförmige Hysterese auf. Durch Umkehrung des Magnetfelds am Ort des Zwischenzustandes lässt sich beweisen, dass es sich um einen tatsächlichen irreversiblen stabilen anti-ferromagnetischen Zustand handelt. Dieser Zustand liegt bei beiden Magnetfeldrichtungen für \(m=0\) vor, was zeigt, dass Py und CoFe anti-ferromagnetisch koppeln. Die Geometrie der SOT-Struktur ist so gewählt, dass die strominduzierte Spinakkumulation entweder parallel oder anti-parallel zum effektiven Magnetfeld \(\vec{B}_{eff}=\vec{B}_{ext}+\vec{B}_{aniso}+\vec{B}_{shape}\), welches auf den pillar wirkt. Dieser Spin wechselwirkt mit der Magnetisierung des Py, was eine Richtungsänderung der Magnetisierung durch ein Drehmoment \(\vec{T}\) (torque) bewirkt. Im Allgemeinem lässt sich diese torque in zwei Komponenten, eine feldähnliche (field-like) torque \(\vec{\tau}_{FL}\) und eine dämpfende (damping-like) torque \(\vec{\tau}_{DL}\), aufspalten [Manchon19]. Im Falle von TIs hängt \(\vec{T}\) zusätzlich von der z-Komponente des magnetischen Moments \(\vec{\hat{m}}\) ab [Ndiaye17]. Im hier vorliegenden Fall liegt die Magnetisierung von Py in der Probenebene (\(m_{z}=0\)), wodurch \(\tau_{DL} = 0\). Folglich ergibt sich, unter der Annahme \(\vec{S}\parallel\left(\vec{\hat{z}}\times\vec{j}\right)\) und \(\vec{j}\parallel\vec{\hat{y}}\), als einziges spinabhängiges Magnetfeld \(\vec{B}_{FL}=\tau_{FL}\cdot\vec{\hat{x}}\), welches parallel oder anti-parallel zu \(\vec{B}_{eff}\) liegt. Die Bestimmung von \(\vec{B}_{FL}\) erfolgt somit auf folgende Art und Weise. Zunächst wird ein hohes \(B_{ext}\) entlang der easy axis des nano pillars angelegt. Anschließend muss \(B_{ext}\) soweit reduziert werden bis der magnetische Zustand nur wenige Oe vor dem Umklappprozess bei \(B_{ext,0}\) liegt. An der Stelle \(\Delta B = B_{ext}-B_{ext,0}\approx 0.5\rm\, Oe\) sollte der Zustand mit geringerem GMR für eine längere Zeitspanne (\(10-30\rm\, min\)) erhalten bleiben, um eine Ummagnetisierung aufgrund von Schwankungen auszuschließen. Nun wird ein positiver oder negativer Strom an den unter der GMR-Struktur liegenden Kanal angelegt. Der Umklapprozess der Py Magnetisierung erfolgt für nur eine der beiden Stromrichtungen, wodurch eine Beteiligung thermischer Effekte ausgeschlossen werden kann. Bei \(\Delta B\neq 0\) reichen bereits Stromdichten in der Größenordnung von \(j\approx 10^{4}\rm\, A/cm^{2}\) aus, um eine Ummagnetisierung herbeizuführen. In allen Versuchen sinkt die Effizienz \(\Delta B/j\) mit der Stromdichte. Zudem zeigt \(\Delta B/j\) eine starke Temperaturabhängigkeit, bei der \(\Delta B/j\) Werte für \(T=1.8\rm\, K\) und \(j\approx0\) bis zu 20 mal höher sind als bei \(T=4.2\rm\, K\). Eine solche Temperaturabhängigkeit weist stark darauf hin, dass die Ummagnetisierung nicht durch Biot-Savart Felder hervorgerufen wird. Zudem wurde das durch einen elektrischen Strom generierten Biot-Savart Feld auf vier verschiedene Weisen berechnet. Die hierbei verwendeten Modelle umfassen: einen unendlich langen im Querschnitt rechteckigen Draht, zwei unendlich ausgebreitete Ebenen, ein komplettes Volumen, sowie zwei Ebenen mit geringer Dicke. Bei jedem Modell ist die berechnete Effizienz mindestens drei mal kleiner als die Beobachtung. Die höchsten in dieser Arbeit gemessenen Effizienzen sind bis zu 10 mal höher als in Materialsystemen, die aus Schwermetallen und FM bestehen. Im Gegensatz zu anderen Gruppen werden in dieser Arbeit direkte Messmethoden zur Ermittlung von SOT Parametern (wie \(B_{FL}\)) verwendet. Die meisten dieser Gruppen verlassen sich auf spin-transfer FMR (ST-FMR) Messungen. Dabei wird ein AC Signal zur Anregung verwendet und zeitgleich die zweite Harmonische als Antwort gemessen. Hieraus werden anhand eines theoretischen Modells SOT Parameter (wie \(\tau_{FL}\) und \(\tau_{DL}\)) durch Fits bestimmt. Materialsysteme, die aus TIs und magnetischen Isolatoren (MI) bestehen, weisen dagegen bis zu 10 mal höhere Effizienzen auf [Khang18,Li19]. In diesen Fällen zeigt die Magnetisierung der MI aus der Ebene heraus, was sich konzeptionell von planar anisotropische Magnetisierungen unterscheidet, welche in unseren Geometrien vorliegt. Der Vorteil von planar anisotropischen Magnetisierungen ist ihre einfache Realisierbarkeit [Bhatti17]. Hierbei müssen lediglich elliptische Strukturen lithographisch implementiert werden, während bei Systemen mit senkrechter Magnetisierung eine passende Materialkombination erforscht werden muss [Apalkov16]. Trotz der Tatsache, dass in unserem Fall nur \(\tau_{FL}\) zum Umklappen der Magnetisierung \(m\) beiträgt, weisen unsere SOT-devices die bis dato höchsten gemessenen Effizienzen in der Klasse von in-der-Ebene magnetisierten Schichtstrukturen aller Materialsysteme auf. KW - spin-orbit-torque KW - magnetization KW - mram KW - topological insulator Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-240490 ER - TY - THES A1 - Scheuermann, Julian T1 - Interbandkaskadenlaser für Anwendungen in der Absorptionsspektroskopie T1 - Interband cascade lasers for applications in absorption spectroscopy N2 - Das Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung und Weiterentwicklung von Laserlichtquellen basierend auf der Interbandkaskadentechnologie in einem Wellenlängenbereich von ca. 3 bis 6 µm. Der Fokus lag dabei auf der Entwicklung von Kantenemitter-Halbleiterlasern, welche bei verschiedensten Emissionswellenlängen erfolgreich hergestellt werden konnten. Dabei wurde auf jeweilige Herausforderungen eingegangen, welche entweder durch die Herstellung selbst oder der anwendungstechnischen Zielsetzung bedingt war. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene, spektral einzelmodige Halbleiterlaser im angesprochenen Wellenlängenbereich entwickelt und hergestellt. Basierend auf dem jeweiligen Epitaxiematerial und der angestrebten Emissionswellenlänge wurden Simulationen der optischen Lasermode durchgeführt und die grundlegenden für die Herstellung notwendigen Parameter bestimmt und experimentell umgesetzt. Des Weiteren wurden die verwendeten Verfahren für den jeweiligen Herstellungsprozess angepasst und optimiert. Das umfasst die in den ersten Kapiteln beschriebenen Schritte wie optische Lithografie, Elektronenstrahllithografie, reaktives Trockenätzen und verschiedene Arten der Materialdeposition. Mit einer Emissionswellenlänge von 2,8 µm wurde beispielsweise der bislang kurzwelligste bei Raumtemperatur im Dauerstrichbetrieb betriebene einzelmodige Interbandkaskadenlaser hergestellt. Dessen Leistungsmerkmale sind mit Diodenlasern im entsprechenden Emissionsbereich vergleichbar. Somit ergänzt die Interbandkaskadentechnologie bestehende Technologien nahtlos und es ist eine lückenlose Wellenlängenabdeckung bis in den mittleren Infrarotbereich möglich. Je nach Herstellungsprozess wurde außerdem auf die verteilte Rückkopplung eingegangen und die Leistungsfähigkeit des verwendeten Metallgitterkonzeptes anhand von Messungen an spektral einzelmodigen Bauteile aufgezeigt. Es wurden aber auch die je nach Zielsetzung unterschiedlichen Herausforderungen aufgezeigt und diskutiert. Für eine Anwendung wurden spezielle Laserchips mit zwei einzelmodigen Emissionswellenlängen bei 3928 nm und 4009 nm entwickelt. Die beiden Wellenlängen sind für die Detektion von Schwefeldioxid und Schwefelwasserstoff geeignet, welche zur Überwachung und Optimierung der Schwefelgewinnung durch das Claus-Verfahren notwendig sind. Bei der Umsetzung wurden auf einzelnen Chips zwei Laseremitter in einem Abstand von 70 µm platziert und mit je einem Metallgitter versehen. Das verwendete Epitaxiematerial war so konzipiert, dass es optimal für beide Zielwellenlängen verwendet werden kann. Die geforderten Eigenschaften wurden erfüllt und die Bauteile konnten erfolgreich hergestellt werden. Die Emissionseigenschaften und das spektrale Verhalten wurde bei beiden Zielwellenlängen bestimmt. Einzeln betrachtet erfüllen beide Emitter die notwendigen Eigenschaften um für spektroskopische Anwendungen eingesetzt werden zu können. Ergänzend wurde zum einen das Abstimmverhalten der Emissionswellenlänge in Abhängigkeit der Modulationsfrequenz des Betriebsstromes untersucht und zusätzlich die thermische Abhängigkeit der Betriebsparameter beider Kanäle zueinander bestimmt. Diese Abhängigkeit ist für eine simultane Messung mit beiden Kanälen notwendig. Das Konzept mit mehreren Stegwellenleitern pro Laserchip wurde in einem weiteren Fall noch stärker ausgearbeitet. Denn je nach Komplexität eines Gasgemisches sind zur Bestimmung der einzelnen Komponenten mehr Messpunkte bzw. Wellenlängen notwendig. Im zweiten Fall ist die Analyse der Kohlenwasserstoffe Methan, Ethan, Propan, Butan, Iso-Butan, Pentan und Iso-Pentan von Interesse, welche als Hauptbestandteile von Erdgas z.B. in Erdgasaufbereitungsanlagen oder zur Bestimmung des Heizwertes analysiert werden müssen. Die genannten Kohlenwasserstoffe zeigen ein starkes Absorptionsverhalten im Wellenlängenbereich von 3,3 bis 3,5 µm. Auf dem entsprechend angepassten Interbandkaskadenmaterial wurden Bauteile mit neun Wellenleitern pro Laserchip hergestellt. Mithilfe der neun einzelmodigen Emissionskanäle konnte ein Bereich von bis zu 190 nm (21 meV, 167 cm-1) adressiert werden. Außerdem wurde der sich mit zunehmender Wellenlänge ändernde Schichtaufbau und dessen Einfluss auf die Bauteileigenschaften diskutiert. Die Leistungsdaten der langwelligsten Epitaxie waren im Vergleich deutlich schwächer. Um diesen Nachteil zu kompensieren, wurde eine spezielle Wellenleitergeometrie mit doppeltem Steg genutzt. Die Eigenschaften des Konzeptes wurden zuerst mittels Simulation untersucht und ein entsprechendes Herstellungsverfahren entwickelt. Mit der Simulation als Grundlage wurden die verschiedenen Prozessparameter über mehrere Prozessläufe iterativ optimiert und somit die Performance der Laser verbessert. Auch mit diesem Verfahren konnte ausreichende Kopplung an das Metallgitter erzielt werden. Abschließend wurden mit diesem Herstellungsverfahren einzelmodige Laser im Wellenlängenbereich von 5,9 bis über 6 Mikrometern realisiert. Diese Laser emittierten im Dauerstrichbetrieb bei einer maximalen Betriebstemperatur von -2 °C. Insgesamt wurde anhand der im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Bauteilen und de ren Charakterisierung gezeigt, dass diese die Anforderungen von TLAS Anwendungen erfüllen. Jedoch konnte nur auf einen Teil der Möglichkeiten eingegangen werden, den die Interbandkaskadentechnologie bietet, denn die angesprochenen Einsatzgebiete stellen nur einzelne grundlegende Möglichkeiten dieser Technologie mit Schwerpunkt auf laserbasierte Lichtquellen dar. Zusammenfassend kann allerdings gesagt werden, dass sich die Interbandkaskadentechnologie etabliert hat. Gerade durch die gezeigten Leistungsdaten bei den Wellenlängen um 2,9 µm, 3,4 µm und 4,0 µm im Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur wird ersichtlich, dass im Bereich der Sensorik die ICL Technologie in Bezug auf niedriger Strom- bzw. Leistungsaufnahme quasi konkurrenzlos ist. Sicherlich werden die Anwendungsgebiete in Zukunft noch vielfältiger. Denn es sind auf jeden Fall weitere Fortschritte in Richtung höherer Emissionswellenlängen, deutlich höherer Betriebstemperaturen, verbreiterte Emissionsbereiche oder gänzlich andere Bauteil Konzepte wie z.B. für Frequenzkämme bzw. Terahertz Anwendungen zu erwarten. Diese Entwicklung betrifft nicht nur den Einsatz als Lichtquelle, denn auch Interbandkaskadendetektoren bzw. Solarzellen wurden schon realisiert und werden weiterentwickelt. N2 - The work aimed for the development and enhancement of laser sources in the wavelength range from 3 to 6 μm, based on the interband cascade technology. The focus here was to work on edge-emitting semiconductor lasers, which were successfully realized at various wavelengths. In each chapter, the respective challenges were discussed, resulting either from the fabrication process itself or from the underlying application requirements. Within the scope of this work, various spectrally single-mode semiconductor lasers were developed and fabricated within the abovementioned wavelength range. Based on the particular epitaxial material and the targeted emission wavelength, optical mode simulations were performed, the basic processing parameters were derived and later experimentally realized. Furthermore, the methods for the respective manufacturing processes were varied and optimized. This includes processing steps like optical lithography, electron lithography, reactive ion etching and various kinds of material deposition, as described in the first chapters. For example, with an emission wavelength of 2.8 μm in continuous wave mode at room temperature, we demonstrated the shortest ICL DFB emission [SWE+15]. Its performance characteristics are comparable to conventional diode lasers in the same wavelength region. Therefore, the interband cascade technology supplements existing technologies and enables gap-free wavelength coverage up to the mid infrared region. Depending on the fabrication process, the distributed feedback and the efficiency of the used metal grating approach was shown by the demonstration of various spectrally singe mode devices and their performance figures. The various challenges were highlighted in terms of their individual requirements. Customized laser chips with two single-mode emission wavelengths at 3928 nm and 4009 nm were developed for one application [SWB+17]. Both wavelengths are useful for the detection of sulfur oxide and hydrogen sulfide within the Claus process, allowing monitoring and optimization when the concentration levels of these gases are known. Both emitters were realized on single chips, with a distance of 70 μm between each other and each ridge was provided with an individual metal grating. The underlying epitaxial material was designed that it could be optimally used for both target wavelengths. Ultimately, the requirements were met and the devices were fabricated successfully. The performance figures and the spectral behavior were determined at both target wavelengths. Individually, both emitters are capable of being used in spectroscopic applications. In addition, the tuning rate of the emission wavelength depending on the current modulation frequency and the thermal crosstalk between both emitters were investigated. Knowledge of the thermal crosstalk is of interest, when both emitters are used simultaneously. The concept of multiple ridge waveguides per laser chip was further elaborated in another case. Depending on the complexity of the gas mixture, more measurement points/wavelengths are required, to determine the individual components. In a second approach, mixtures of hydrocarbons such as methane, ethane, propane, butane, isobutene, pentane and isopentane are of interest. These main components of natural gas are tracked in natural gas processing plants, for example, or used to determine the calorific value. These hydrocarbons show strong absorption features in the 3.3 to 3.5 μm wavelength range. Devices with nine emitters per chip were fabricated on the appropriately adjusted epitaxial material. These nine single mode emission channels were able to cover a range of 190 nm (21 meV, 167 cm-1). In addition, the changes of the epitaxial structure with respect to increasing emission wavelength and their influence on the device behavior are discussed. The performance data of the longest wavelength epitaxy were significantly weaker in comparison. To compensate for that drawback, a special waveguide design with a double ridge structure was used. The properties of this concept were first investigated by means of simulation and an appropriate processing route was determined. Using the simulation as a basis, the design parameters were iteratively optimized over multiple fabrication runs and the performance of the lasers was improved. With this approach, sufficient coupling of the laser mode to the metal grating was also realized. Finally, single-mode lasers in the wavelength range from 5.9 to over 6 μm were realized using the double ridge fabrication technique. These lasers were operated in continuous wave mode at a maximum operation temperature of -2 °C. Overall, the devices developed within this work and their characteristics show, that the requirements for TLAS applications are met. However, only a part of the possibilities of the interband cascade technology could be addressed, since the discussed application areas are focused on laser-based light sources. In summary, interband cascade technology has established itself. In particular, the performance data at 2.9 μm, 3.4 μm and 4.0 μm in continuous wave operation at room temperature show that the ICL technology is almost unrivaled in terms of low current/power consumption. Certainly, the areas of application will be even more diverse in the future. Further progress in terms of higher emission wavelengths, higher operation temperatures, and broadband wavelength emission can be expected. Other concepts such as frequency combs [BFS+18, SWP+17] or terahertz [VM99] emission can also be realized. This development does not only concern the light sources, also interband cascade detectors or solar cells [YTK+10, HTR+13, TK15, HLL+18, LLL+17a, LLL+17b] have already been realized and are being further developed. KW - Halbleiterlaser KW - Interbandkaskadenlaser KW - Absorptionsspektroskopie Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-251797 ER - TY - THES A1 - Bunzmann, Nikolai Eberhard T1 - Excited State Pathways in 3rd Generation Organic Light-Emitting Diodes T1 - Pfade angeregter Zustände in Organischen Leuchtdioden dritter Generation N2 - This work revealed spin states that are involved in the light generation of organic light-emitting diodes (OLEDs) that are based on thermally activated delayed fluorescence (TADF). First, several donor:acceptor-based TADF systems forming exciplex states were investigated. Afterwards, a TADF emitter that shows intramolecular charge transfer states but also forms exciplex states with a proper donor molecule was studied. The primary experimental technique was electron paramagnetic resonance (EPR), in particular the advanced methods electroluminescence detected magnetic resonance (ELDMR), photoluminescence detected magnetic resonance (PLDMR) and electrically detected magnetic resonance (EDMR). Additional information was gathered from time-resolved and continuous wave photoluminescence measurements. N2 - In dieser Arbeit wurden Spinzustände identifiziert, die an der Lichterzeugung von organischen Leuchtdioden beteiligt sind, welche auf thermisch aktivierter verzögerter Fluoreszenz (engl. TADF) basieren. Zuerst wurden mehrere Donor:Akzeptor basierte TADF Systeme untersucht. Danach wurde ein TADF Emitter studiert, welcher intramolekulare Ladungstransfer Zustände (engl. CT states) zeigt, aber auch Exziplex Zustände mit einem geeigneten Donor Molekül bildet. In erster Linie wurde die experimentelle Methode der Elektronenspinresonanz (ESR) genutzt, insbesondere die erweiterten Techniken Elektrolumineszenz detektierte Magnetresonanz (ELDMR), Photolumineszenz detektierte Magnetresonanz (PLDMR) und elektrisch detektierte Magnetresonanz (EDMR). Zusätzliche Informationen wurden aus zeitaufgelösten und dauerstrich Photolumineszenz Messungen gewonnen. KW - Elektronenspinresonanz KW - Technische Optik KW - Nanometerbereich KW - OLEDs Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-220786 ER - TY - THES A1 - Swirski, Thorben T1 - Studies on the Effect of Gas Contaminations in Micromegas Detectors and Production of Micromegas Detectors for the New Small Wheel of the ATLAS Detector T1 - Untersuchung des Einflusses von Gasverunreinigungen auf Micromegas Detektoren und Produktion von Micromegas Detektoren für das New Small Wheel des ATLAS Detektors N2 - This work consists of two parts. On the one hand, it describes simulation and measurement of the effect of contaminations of the detector gas on the performance of particle detectors, with special focus on Micromegas detectors. On the other hand, it includes the setup of a production site for the finalization of drift panels which are going to be used in the ATLAS NSW. The first part augments these two parts to give an introduction into the theoretical foundations of gaseous particle detectors. N2 - Diese Arbeit beinhaltet zwei Teile. Zum einen behandelt sie die Simulation und die Messung des Effekts von Verunreinigungen des Detektorgases auf Teilchen- detektoren, im speziellen vom Typ Micromegas. Zum anderen beinhaltet sie den Aufbau einer Produktionsstätte zur Vollendung von Driftpaneelen, die im ATLAS NSW Einsatz finden werden. Der erste Teil dieser Arbeit nimmt die Rolle eines Einführungsteiles ein, der die theoretischen Grundlagen von gasgefüllten Detekto- ren bespricht. KW - Gasionisationsdetektor KW - ATLAS KW - Micromegas KW - MPGD Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-246405 ER - TY - THES A1 - Balles, Andreas T1 - In-line phase contrast and grating interferometry at a liquid-metal-jet source with micrometer resolution T1 - In-line Phasenkontrast und Gitterinterferometrie an einer Flüssigmetallanodenröhre mit Mikrometerauflösung N2 - As a non-destructive testing method, X-ray imaging has proved to be suitable for the examination of a variety of objects. The measurement principle is based on the attenuation of X-rays caused by these objects. This attenuation can be recorded as shades of intensity using X-ray detectors and thus contains information about the inner structure of the investigated object. Since X-rays are electromagnetic waves, they also experience a change of phase in addition to their attenuation while penetrating an object. In general, imaging methods based on this effect are referred to as phase contrast imaging techniques. In the laboratory, the two mainly used methods are the propagation based phase contrast or in-line phase contrast and the grating interferometry. While in-line phase contrast - under certain conditions - shows edge enhancement at interfaces due to interference, phase contrast in the grating interferometry is only indirectly measurable by the use of several gratings. In addition to phase contrast, grating interferometry provides access to the so-called dark-field imaging contrast, which measures the scattering of X-rays caused by an object. These two imaging techniques, together with a novel concept of laboratory X-ray sources, the liquid-metal-jet, form the main part of this work. Compared to conventional X-ray sources, the liquid-metal-jet source offers higher brightness. The term brightness is defined by the number of X-ray photons per second, emitting area (area of the X-ray spot) and solid angle at which they are emitted. On the basis of this source, a high resolution in-line phase contrast setup was partially developed in the scope of this work. Several computed tomographies show the feasibility of in-line phase contrast and the improvement of image quality by applying phase retrieval algorithms. Moreover, the determination of optimized sample positions for in-line phase contrast imaging is treated at which the edge enhancement is maximized. Based on primitive fiber objects, this optimization has proven to be a good approximation. With its high brightness in combination with a high spatial coherence, the liquid-metal-jet source is also interesting for grating interferometry. The development of such a setup is also part of this work. The overall concept and the characterization of the setup is presented as well as the applicability and its limits for the investigation of various objects. Due to the very unique concept of this grating interferometer it was possible to realize a modified interferometer system by using a single grating only. Its concept and results are also presented in this work. Furthermore, a grating interferometer based on a microfocus X-ray tube was tested regarding its performance. Thereby, parameters like the anode material, acquisition geometry and gratings were altered in order to find the advantages and disadvantages of each configuration. N2 - Als zerstörungsfreie Prüfmethode hat sich die Röntgenbildgebung zur Untersuchung unterschiedlichster Prüfobjekte bewährt. Das Messprinzip beruht dabei auf der durch das Prüfobjekt verursachten Schwächung der Röntgenstrahlung. Diese Schwächung kann als Helligkeitsschattierungen mittels eines Detektors aufgenommen werden und beinhaltet somit Informationen über das Innere des untersuchten Objekts. Da Röntgenstrahlen elektromagnetische Wellen sind, erfahren sie beim Durchdringen eines Objekts neben der Schwächung auch eine Veränderung ihrer Phase. Bildgebungsmethoden auf Grundlage dieses Effekts werden allgemein als Phasenkontrastbildgebungsverfahren zusammengefasst. Im Bereich von Laboraufbauten sind die zwei hauptsächlich genutzten Methoden der propagationsbasierte Phasenkontrast, auch In-line Phasenkontrast genannt, und die Gitterinterferometrie. Während sich beim In-line Phasenkontrast – unter gewissen Umständen – Kontrastüber-höhungen an Grenzflächen auf Grund von Interferenzen ausprägen, ist der Phasenkontrastbei der Gitterinterferometrie nur indirekt durch Verwendung mehrerer Gitter messbar. Neben dem Phasenkontrast ermöglicht die Gitterinterferometrie den Zugang zu einem weiteren Kontrastmodus, dem sogenannten Dunkelfeldkontrast, welcher ein Maß für die Streuung von Röntgenstrahlen an einer Probe darstellt. Diese beiden Bildgebungsmethoden im Zusammenhang mit einem neuartigen Konzept vonLaborröntgenquellen, der Flüssigmetallanodenröhre, bilden den Kern dieser Arbeit. Im Vergleich zu herkömmlichen Röntgenquellen bietet die Flüssigmetallanodenröhre eine höhere Brillanz. Der Begriff der Brillanz ist definiert durch die Anzahl von Röntgenphotonen pro Sekunde, emittierender Fläche (Fläche des Röntgenbrennflecks) und Raumwinkel, unter dem diese abgestrahlt werden. Auf Basis einer solchen Quelle wurde im Rahmen dieser Arbeit ein hochauflösender propagationsbasierter Phasenkontrastaufbau mitentwickelt. Ausgewählte Anwendungsbeispiele zeigen die Machbarkeit dieser Bildgebungsmethode und die Verbesserung der Bildqualität durch Anwendung von Phasenrückgewinnungsalgorithmen. Des Weiteren wird die Entwicklung einer Optimierung der Probenposition für den In-line Phasenkontrast behandelt, mit dem Ziel, die Kontrastüberhöhungen zu maximieren. Anhand experimenteller Überprüfung an Fasern erwies sich diese Optimierung als gute Näherung. Mit ihrer hohen Brillanz und räumlichen Kohärenz ist die Flüssigmetallanodenröhre eine vielversprechende Röntgenquelle für den Einsatz an einem Gitterinterferometer, weshalb auch die Entwicklung eines solchen Aufbaus im Fokus der Arbeit stand. Neben der Präsentation des Gesamtkonzepts und der Charakterisierung des Systems konnten die Anwendbarkeit aber auch die Grenzen dieses Aufbaus zur Untersuchung verschiedenster Materialiengezeigt werden. Auf Grund des sehr speziellen Gesamtkonzepts des Gitterinterferometers gelang es, ein abgewandeltes Interferometersystem mit nur einem Gitter zu realisieren. Dessen Konzeption und Ergebnisse werden im Rahmen dieser Arbeit ebenfalls dargestellt. Des Weiteren wurde ein Gitterinterferometer unter Verwendung einer Mikrofokusröntgenquelle hinsichtlich seiner Eigenschaften erprobt. Dabei wurden Systemparameter wie Anodenmaterial, Aufnahmegeometrie und Gitter variiert, um sowohl Vor- als auch Nachteile einer jeden Konfiguration zu finden. KW - Phasenkontrastverfahren KW - Röntgenmikroskopie KW - coherent imaging KW - grating interferometry KW - liquid-metal-jet KW - in-line phase contrast Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-235917 ER -