TY - THES A1 - Kasper, Christian Andreas T1 - Engineering of Highly Coherent Silicon Vacancy Defects in Silicon Carbide T1 - Erzeugung hochkohärenter Silizium Fehlstellen in Siliziumkarbid N2 - In this work the creation of silicon vacancy spin defects in silicon carbide with predictable properties is demonstrated. Neutron and electron irradiation was used to create silicon vacancy ensembles and proton beam writing to create isolated vacancies at a desired position. The coherence properties of the created silicon vacancies as a function of the emitter density were investigated and a power-law function established. Sample annealing was implemented to increase the coherence properties of existing silicon vacancies. Further, spectral hole burning was used to implement absolute dc-magnetometry. N2 - In dieser Arbeit wird die Erzeugung von Silizium Fehlstellen in Siliziumkarbid mit vorhersagbaren Eigenschaften nachgewiesen. Neutronen- und Elektronenbestrahlung wurden zur Erzeugung von Ensembles von Silizium Fehlstellen verwendet, während isolierte Fehlstellen an einer gewünschten Position mit Hilfe eines Protonenstrahls erzeugt wurden. Die Kohärenz der erzeugten Silizium Fehlstellen wurde in Abhängigkeit der Emitterdichte untersucht und eine Gesetzmäßigkeit hierfür eingeführt. Um die Kohärenz der Silizium Fehlstellen zu erhöhen, wurden Annealing Experimente durchgeführt. Des Weiteren wurde spektrales Holeburning verwendet, um absolute DC-Magnetometrie nachzuweisen. KW - Störstelle KW - Siliciumcarbid KW - Kohärenz KW - Irradiation KW - Color Center KW - Spin defect KW - Bestrahlung KW - Farbzentrum KW - Spin Defekt Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-237797 ER - TY - THES A1 - Zipf, Matthias T1 - Berührungslose Temperaturmessung an Gasen und keramisch beschichteten Oberflächen bei hohen Temperaturen T1 - Non-contact temperature measurement of gases and ceramic coated surfaces N2 - Stationäre Gasturbinen können von großer Bedeutung für die Verlangsamung des Klima-wandels und bei der Bewältigung der Energiewende sein. Für die Weiterentwicklung von Gasturbinen zu höheren Betriebstemperaturen und damit einhergehend zu höheren Wirkungs-graden werden berührungslose Messverfahren zur Ermittlung der Oberflächentemperatur von Turbinenschaufeln und der Gastemperatur der heißen Verbrennungsgase während des Be-triebs benötigt. Im Rahmen dieser Arbeit werden daher Methoden der berührungslosen Tem-peraturmessung unter Verwendung von Infrarotstrahlung untersucht. Die berührungslose Messung der Oberflächentemperatur moderner Turbinenschaufeln muss aufgrund derer infrarot-optischer Oberflächeneigenschaften im Wellenlängenbereich des mitt-leren Infrarots durchgeführt werden, in welchem die Turbinenbrenngase starke Absorptions-banden aufweisen. Zur Entwicklung eines adäquaten Strahlungsthermometers für diesen Zweck wurden im Rahmen dieser Arbeit daher durch Ermittlung von Transmissionsspektren von Kohlenstoffdioxid und Wasserdampf bei hohen Temperaturen und Drücken in einer ei-gens hierfür konstruierten Heißgas-Messzelle zunächst Wellenlängenbereiche identifiziert, in welchen die geplanten Messungen möglich sind. Anschließend wurde der Prototyp eines ent-sprechend konfigurierten Strahlungsthermometers im Zuge des Testlaufes einer vollskaligen Gasturbine erfolgreich erprobt. Weiterhin wurden im Rahmen dieser Arbeit zwei mögliche Verfahren zur berührungslosen Gastemperaturmessung untersucht. Das erste untersuchte Verfahren setzt ebenfalls auf Strah-lungsthermometrie. Dieses Verfahren sieht vor, aufgrund der Temperaturabhängigkeit des spektralen Transmissionsgrades in den Randbereichen von gesättigten Absorptionsbanden von Gasen aus der in diesen Bereichen transmittierten spektralen Strahldichte auf die Gastempera-tur zu schließen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Voruntersuchungen für dieses Tempera-turmessverfahren durchgeführt. So konnten auf der Grundlage von experimentell ermittelten Transmissionsspektren von Kohlenstoffdioxid bei Drücken zwischen 5 kPa und 600 kPa und Gastemperaturen zwischen Raumtemperatur und 1073 K für das geplante Verfahren nutzbare Wellenlängenintervalle insbesondere im Bereich der Kohlenstoffdioxid-Bande bei 4,26 µm identifiziert werden. Das zweite im Rahmen dieser Arbeit untersuchte Verfahren zur berührungslosen Gastem-peraturmessung basiert auf der Temperaturabhängigkeit der Wellenlängenposition der Trans-missionsminima der Absorptionsbanden von infrarot-aktiven Gasen. Im Hinblick darauf wur-de dieses Phänomen anhand von experimentell bestimmten hochaufgelösten Transmissions-spektren von Kohlenstoffdioxid überprüft. Weiterhin wurden mögliche Wellenlängenbereiche identifiziert und hinsichtlich ihrer Eignung für das geplante Verfahren charakterisiert. Als am vielversprechendsten erwiesen sich hierbei Teilbanden in den Bereichen um 2,7 µm und um 9,2 µm. Unter Beimischung von Stickstoff mit Partialdrücken von bis zu 390 kPa erwies sich zudem auch die Bande bei 4,26 µm als geeignet. Die im Rahmen dieser Arbeit experimentell ermittelten Transmissionsspektren konnten dar-über hinaus schließlich durch Vergleich mit entsprechenden HITRAN-Simulationen verifiziert werden. N2 - Stationary gas turbines can be of significant importance for slowing down climate change and for the handling of the energy transition. The goal of the further development of gas tur-bines is to increase the operating temperatures and in consequence the efficiency factor. For this purpose, non-contact measurement methods are required to determine the surface temper-ature of turbine blades and the gas temperature of the hot combustion gases during operation. Therefore, methods of non-contact temperature measurement using infrared radiation are in-vestigated in this work. Due to the infrared-optical surface properties of modern turbine blades, non-contact tem-perature measurement has to be carried out in the mid-infrared wavelength range, where com-bustion gases of gas turbines have strong absorption bands. In order to develop an adequate radiation thermometer for this purpose, as a first step in this work, wavelength ranges were identified by determining the transmission spectra of carbon dioxide and water vapor at high temperatures and pressures in which the planned measurements are possible. Therefore, a spe-cial high-temperature high-pressure gas cell was developed. Then the prototype of a radiation thermometer, which was configured for measurements in the wavelength region identified before, was successfully tested in a full-scale gas turbine. Furthermore, two possible methods for non-contact gas temperature measurement were in-vestigated in the scope of this work. The first method examined also relies on radiation ther-mometry. Within this method, it is planned to obtain the gas temperature from the measure-ment of the spectral radiance that is transmitted in the wavelength region of the edge of a sat-urated absorption band of the gas, due to the temperature dependence of the spectral transmit-tance in this wavelength region. In this work, preliminary investigations for this temperature measurement method were carried out. Based on experimentally determined transmission spectra of carbon dioxide at pressures between 5 kPa and 600 kPa and at temperatures be-tween room temperature and 1073 K, wavelength intervals were identified that are suitable for the planned measurement method. Especially in the region of the carbon dioxide band at 4.26 µm, appropriate intervals could be found. The second method for non-contact gas temperature measurement investigated in this the-sis is based on the temperature dependence of the wavelength position of the transmission minima of the absorption bands of infrared-active gases. Therefore, this phenomenon was in-vestigated using experimentally determined high-resolution transmission spectra of carbon dioxide. Furthermore, suitable wavelength ranges with appropriate absorption bands were identified and characterized. The most promising sub-bands were found in the wavelength regions around 2.7 µm and 9.2 µm. Under addition of nitrogen with partial pressures up to 390 kPa, the carbon dioxide band at 4.26 µm also turned out to be suitable for the planned temperature measurement method. Finally, the experimentally gathered transmission spectra, which were obtained in the scope of this work, could be verified by a comparison with corresponding HITRAN-simulations. KW - Pyrometrie KW - Gas KW - thermal barrier coating Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-240248 ER - TY - THES A1 - Hammer, Sebastian Tobias T1 - Influence of Crystal Structure on Excited States in Crystalline Organic Semiconductors T1 - Einfluss der Kristallstruktur auf angeregte Zustände in kristallinen organischen Halbleitern N2 - This thesis focused on the influence of the underlying crystal structure and hence, of the mutual molecular orientation, on the excited states in ordered molecular aggregates. For this purpose, two model systems have been investigated. In the prototypical donor-acceptor complex pentacene-perfluoropentacene (PEN-PFP) the optical accessibility of the charge transfer state and the possibility to fabricate highly defined interfaces by means of single crystal templates enabled a deep understanding of the spatial anisotropy of the charge transfer state formation. Transferring the obtained insights to the design of prototypical donor-acceptor devices, the importance of interface control to minimize the occurrence of charge transfer traps and thereby, to improve the device performance, could be demonstrated. The use of zinc phthalocyanine (ZnPc) allowed for the examination of the influence of molecular packing on the excited electronic states without a change in molecular species by virtue of its inherent polymorphism. Combining structural investigations, optical absorption and emission spectroscopy, as well as Franck-Condon modeling of emission spectra revealed the nature of the optical excited state emission in relation to the structural \(\alpha \) and \(\beta \) phase over a wide temperature range from 4 K to 300 K. As a results, the phase transition kinetics of the first order \(\alpha \rightarrow \beta\) phase transition were characterized in depth and applied to the fabrication of prototypical dual luminescent OLEDs. N2 - Ziel dieser Arbeit war es, den Einfluss der zugrunde liegenden Kristallstruktur und der damit einhergehenden molekularen Anordnung auf die angeregten Zustände in molekularen Aggregaten zu untersuchen. Zu diesem Zweck wurden zwei Modellsysteme ausgewählt. Der optisch anregbare und detektierbare Ladungstransferzustand im Donor-Akzeptor Komplex Pentacen-Perfluoropentacen (PEN-PFP) und die Möglichkeit, hoch definierte kristalline Grenzflächen herzustellen, ermöglichten detaillierte Einblicke in die räumlich anisotrope Ausbildung des Ladungstransferzustands. Durch Ausnutzen der gewonnenen Erkenntnisse beim Design von Bauteilen auf Basis dieser Donor-Akzeptor Grenzflächen konnte gezeigt werden, wie wichtig die morphologische Kontrolle ist, um das Auftreten von Fallenzuständen in Zusammenhang mit solchen Ladungstransferprozessen zu minimieren und damit die elektronischen Bauteileigenschaften zu verbessern. Für Zinkphthalocyanin (ZnPc) und dem ihm eigenen Polymorphismus konnte der Einfluss der molekularen Packung auf angeregte Zustände untersucht werden, ohne die chemische Struktur zu verändern. Durch die Kombination von Strukturuntersuchungen, optischer Absorptions- und Emissionsspektroskopie und Franck-Condon Modellierungen wurde der Ursprung der Emission der angeregten Zustände in der strukturellen \(\alpha \) und \(\beta \)Phase über einen großen Temperaturbereich von 4 K bis 300 K offen gelegt. Mithilfe der erlangten Einsichten wurde die Kinetik des \(\alpha \rightarrow \beta\) Phasenübergangs erster Ordnung charakterisiert und zur Herstellung von dual-lumineszenten OLEDs verwendet. KW - Organischer Halbleiter KW - Phthalocyanin KW - Pentacen KW - Ladungstransfer KW - Optoelektronik KW - Exziton KW - Charge-Transfer KW - Donor-Acceptor Interface Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-244019 ER - TY - THES A1 - Elias dos Santos, Graciely T1 - Spin-Orbit Torques and Galvanomagnetic Effects Generated by the 3D Topological Insulator HgTe T1 - Spin-Orbit Torques und galvanomagnetische Effekte, erzeugt durch den 3D-topologischen Isolator HgTe N2 - In meiner Dissertation beschäftigte ich mich mit der Frage, ob der 3D topologische Isolator Quecksilbertellurid (3D TI HgTe) ein geeignetes Material für Spintronik-Anwendungen ist. Wir untersuchten Spin-Bahn-Drehmomente, die auf Elektronen beim Tunneln zwischen HgTe und einem angrenzenden Ferromagneten (Permalloy) einwirken. Zunächst setzten wir die Methode der Ferromagnetresonanz (SOT-FMR) für diese Untersuchungen ein. Im ersten Teil der Dissertation werden die Leser in die mathematische Beschreibung von Spin- Bahn-Drehmomenten in einem Hybridsystem bestehend aus topologischem Isolator (TI) und Ferromagnet (FM) eingeführt. Des Weiteren werden die Probenherstellung und der Messaufbau für SOT-FMR Messungen besprochen. Unsere SOT-FMR Messungen ergaben, dass bei tiefen Temperaturen (T = 4.2 K) die Normalkomponente (bezogen auf der TI-Oberfläche) des Drehmoments groß war. Bei Raumtemperatur konnten im Signal beide Komponenten (parallel und normal zur TI-Oberfläche) beobachtet werden. Aus der Symmetrie der Mixing-Spannung (Abbildungen 3.14 und 3.15) schlossen wir, dass 3D TI HgTe ein Spin-Bahn-Drehmoment auf das Elektronensystem des Permalloys überträgt. Unsere Untersuchungen zeigten darüber hinaus, dass die Effizienz dieser Übertragung mit der anderer vorhandener topologischen Isolatoren vergleichbar ist (siehe Abb. 3.17). Abschließend wurden parasitäre Effekte bei der Abschätzung des Spin-Bahn-Drehmoments bzw. andere Interpretationen des Messsignals und seiner Komponenten (z.B., Thermospannungen) ausführlich diskutiert. Obwohl die hier gezeigten Ergebnisse vermehrt darauf hinweisen, dass der 3D TI HgTe möglicherweise effizient für die Anwendung von Spin-Drehmomenten in angrezenden Ferromagneten ist [1], wird dem Leser weiderholt klargemacht, dass parasitäre Effekte eventuelle das korrekte Schreiben und Lesen der Information in Ferromagneten verunreignigt. Diese sollten auch bei der Interpretation von publizierten Resultaten besonders hohen Spin-Bahn-Drehmomentübertragungen in der Literatur berücksichtigt werden [1–3]. Die Nachteile der SOT-FMR-Messmethode führten zu einerWeiterentwicklung unseres Messkonzepts, bei dem der Ferromagnet durch eine Spin-Valve-Struktur ersetzt wurde. In dieser Messanordnung ist der Stromfluss durch den 3D TI im Gegensatz zu den vorangegangenen Messungen bekannt und die Widerstandsänderung der Spin-Valve-Struktur kann durch den GMR-Effekt ausgelesen werden. Die Ausrichtung der Magnetisierung des Ferromagneten in den SOT-FMR-Experimenten erforderte es, ein magnetisches Feld von bis zu 300 mT parallel zur TI-Oberfläche anzulegen. Motiviert durch diesen Umstand, untersuchten wir den Einfluss eines parallelen Magnetfelds auf den Magnetowiderstand in 3D TI HgTe. Die überraschenden Resultate dieser Messungen werden im zweiten Teil der Dissertation beschrieben. Obwohl nichtmagnetisches Quecksilbertellurid untersucht wurde, oszillierte der transversale Magnetowiderstand (Rxy) mit dem Winkel � zwischen der Magnetfeldrichtung (parallel zur Oberfläche) und der elektrischen Stromflussrichtung im topologischen Isolator. Dieser Effekt ist eine typische Eigenschaft von ferromagnetischen Materialien und wird planarer Hall-Effekt (PHE) genannt[4, 5]. Magnetowiderstands- (MR-)Oszillationen wurden ebenfalls sowohl im Längswiderstand (Rxx) und im transversalen Widerstand (Rxy) über einen weiten Bereich von magnetischen Feldstärken und Ladungsträgerdichten des topologischen Isolators beobachtet. Der PHE wurde bereits zuvor in einem anderen TI-Material (Bi2−xSbxTe3) beschrieben [6]. Als physikalischer Mechanismus wurde von den Autoren Elektronenstreuung an magnetisch polarisierten Streuzentren vorgeschlagen. Wir diskutierten sowohl diesen Erklärungsansatz als auch andere Theorievorschläge in der Literatur [7, 8] kritisch. In dieser Doktorarbeit haben wir versucht, der PHE des 3D TI HgTe durch die Asymmetrie in der Bandstruktur dieses Materials zu erklären. In k.p Bandstrukturrechnungen mit einer 6-Orbital-Basis zeigten wir, dass das Zwischenspiel von Rashba- und Dresselhaus-Spin-Bahn- Wechselwirkung mit dem magnetischen Feld parallel zur TI-Oberfläche zu einer Verformung der Fermikontur des Valenzbands von 3D TI-HgTe führt, welche ihrerseits eine Anisotropie des Leitfähigkeit bedingt. Die benötigten Magnetfeldstärken in diesem Modell waren mit bis zu 40 T jedoch etwa eine Größenordnung größer als jene in unseren Experimenten. Des Weiteren lieferte eine direkte Berechnung der Zustandsdichten für Bin k I und Bin ? I bisher keine klaren Resultate. Die komplizierte Abhängigkeit der Rashba-Spin-Bahn-Kopplung für p-leitendes HgTe [9] machte es außerdem schwierig, diesen Term in die Bandstrukturrechnung zu inkludieren. Trotz umfangreicher Bemühungen, den Ursprung der galvanomagnetischen Effekte im 3D TI HgTe zu verstehen, konnte in dieser Arbeit der Mechanismus des PHE und der MR-Oszillationen nicht eindeutig bestimmt werden. Es gelang jedoch, einige aus der Literatur bekannte Theorien für den PHE und die MR-Oszillationseffekte in topologischen Isolatoren auszuschließen. Die Herausforderung, eine vollständige theoretische Beschreibung zu entwickeln, die allen experimentellen Aspekten (PHE, Gatespannungsabhängigkeit und MR-Oszillationen) gerecht wird, bleibt weiter bestehen. Abschließend möchte die Autorin ihre Hoffnung ausdrücken, den Lesern die Komplexität der Fragestellung näher gebracht zu haben und sie in die Kunst elektrischer Messungen an topologischen Isolatoren bei angelegtem parallelem Magnetfeld initiiert zu haben. N2 - Nature shows us only the tail of the lion. But I have no doubt that the lion belongs with it even if he cannot reveal himself all at once. Albert Einstein In my dissertation, I addressed the question of whether the 3D topological insulator mercury telluride (3D TI HgTe) is a suitable material for spintronics applications. This question was addressed by investigating the SOTs generated by the 3D TI HgTe in an adjacent ferromagnet (Permalloy) by using the ferromagnetic resonance technique (SOT-FMR). In the first part of the dissertation, the reader was introduced to the mathematical description of the SOTs of a hybrid system consisting of a topological insulator (TI) and a ferromagnet (FM). Furthermore, the sample preparation and the measurement setup for the SOT-FMR measurements were discussed. Our SOT-FMR measurements showed that at low temperatures (T = 4.2 K) the out-of-plane component of the torque is dominant. At room temperature, both in-plane and out-of-plane components of the torque could be observed. From the symmetry of the mixing voltage (Figs. 3.14 and 3.15) we could conclude that the 3D TI HgTe may be efficient for the generation of spin torques in the permalloy [1]. The investigations reported here showed that the SOT efficiencies generated by the 3D TI HgTe are comparable with other existent topological insulators (see Fig. 3.17). We also discussed in detail the parasitic effects (such as thermovoltages) that can contribute to the correct interpretation of the spin torque efficiencies. Although the results reported here provide several indications that the 3D TI HgTe might be efficient in exerting spin-torques in adjacent ferromagnets [2], the reader was repeatedly made aware that parasitic effects might contaminate the correct writing and reading of the information in the ferromagnet. These effects should be taken into consideration when interpreting results in the published literature claiming high spin-orbit torque efficiencies [2–4]. The drawbacks of the SOT-FMR measurement method led to a further development of our measurement concept, in which the ferromagnet on top of the 3D TI HgTe was replaced by a spin-valve structure. In contrast with our measurements, in this measurement setup, the current flowing through the HgTe is known and changes in the spin-valve resistance can be read via the GMR effect. Moreover, the SOT-FMR experiments required the application of an in-plane magnetic field up to 300 mT to define the magnetization direction in the ferromagnet. Motivated by this fact, we investigated the influence of an in-plane magnetic field in the magnetoresistance of the 3D TI HgTe. The surprising results of these measurements are described in the second part of the dissertation. Although the TI studied here is non-magnetic, its transversal MR (Rxy) showed an oscillating behavior that depended on the angle between the in-plane magnetic field and the electrical current. This effect is a typical property of ferromagnetic materials and is called planar Hall effect (PHE) [5, 6]. Moreover, it was also shown that the PHE amplitude (Rxy) and the longitudinal resistance (Rxx) oscillate as a function of the in-plane magnetic field amplitude for a wide range of carrier densities of the topological insulator. The PHE was already described in another TI material (Bi2−xSbxTe3) [7]. The authors suggested as a possible mechanism the scattering of the electron off impurities that are polarized by an in-plane magnetic field. We critically discussed this and other theoretical proposed mechanisms existent in the literature [8, 9]. In this thesis, we attempted to explain the origin of the PHE in the 3D TI HgTe by anisotropies in the band structure of this material. The k.p calculations based on 6-orbitals were able to demonstrate that an interplay between Rashba, Dresselhaus, and in-plane magnetic field deforms the Fermi contours of the camel back band of the 3D TI HgTe, which could lead to anisotropies in its conductivity. However, the magnetic fields needed to experimentally observe this effect are as high as 40 T, i.e., one order of magnitude higher than reported in our experiments. Additionally, calculations of the DoS to assess if there is a difference in the states for Bin parallel and Bin perpendicular to the current were, so far, inconclusive. Moreover, the complicated dependence of Rashba in the p-conducting regime of HgTe [10] makes it not straightforward the inclusion of this term in the band structure calculations. Despite the extensive efforts to understand the origin of the galvanomagnetic effects in the 3D TI HgTe, we could not determine a clear mechanism for the origin of the PHE and the MR oscillations studied in this thesis. However, our work clarifies and excludes a few mechanisms reported in the literature as the origin of these effects in the 3D TI HgTe. The major challenge, which still needs to be overcome, is to find a model that simultaneously explains the PHE, the gate dependence, and the oscillations in the magnetoresistance of the 3D TI HgTe as a function of the in-plane magnetic field. To conclude, the author would like to express her hope to have brought the reader closer to the complexity of the questions addressed in this thesis and to have initiated them into the art of properly conducting electrical transport measurements on topological insulators with in-plane magnetic fields. KW - Electrical transport KW - Topologischer Isolator KW - Spintronics KW - Topological Insulators KW - Spin-Orbit-Torque Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-247971 ER - TY - JOUR A1 - Opolka, Alexander A1 - Müller, Dominik A1 - Fella, Christian A1 - Balles, Andreas A1 - Mohr, Jürgen A1 - Last, Arndt T1 - Multi-lens array full-field X-ray microscopy JF - Applied Sciences N2 - X-ray full-field microscopy at laboratory sources for photon energies above 10 keV suffers from either long exposure times or low resolution. The photon flux is mainly limited by the objectives used, having a limited numerical aperture NA. We show that this can be overcome by making use of the cone-beam illumination of laboratory sources by imaging the same field of view (FoV) several times under slightly different angles using an array of X-ray lenses. Using this technique, the exposure time can be reduced drastically without any loss in terms of resolution. A proof-of-principle is given using an existing laboratory metal-jet source at the 9.25 keV Ga K\(_α\)-line and compared to a ray-tracing simulation of the setup. KW - X-ray microscopy KW - full-field microscopy KW - compound refractive X-ray lenses KW - CRLs Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-244974 SN - 2076-3417 VL - 11 IS - 16 ER - TY - THES A1 - Ullherr, Maximilian T1 - Optimization of Image Quality in High-Resolution X-Ray Imaging T1 - Optimierung von Bildqualität in der hochauflösenden Röntgenbildgebung N2 - The SNR spectra model and measurement method developed in this work yield reliable application-specific optima for image quality. This optimization can either be used to understand image quality, find out how to build a good imaging device or to (automatically) optimize the parameters of an existing setup. SNR spectra are here defined as a fraction of power spectra instead of a product of device properties. In combination with the newly developed measurement method for this definition, a close correspondence be- tween theory and measurement is achieved. Prior approaches suffer from a focus on theoretical definitions without fully considering if the defined quantities can be measured correctly. Additionally, discrepancies between assumptions and reality are common. The new approach is more reliable and complete, but also more difficult to evaluate and interpret. The signal power spectrum in the numerator of this fraction allows to model the image quality of different contrast mechanisms that are used in high-resolution x-ray imaging. Superposition equations derived for signal and noise enable understanding how polychromaticity (or superposition in general) affects the image quality. For the concept of detection energy weighting, a quantitative model for how it affects im- age quality was found. It was shown that—depending on sample properties—not detecting x-ray photons can increase image quality. For optimal computational energy weighting, more general formula for the optimal weight was found. In addition to the signal strength, it includes noise and modulation transfer. The novel method for measuring SNR spectra makes it possible to experimentally optimize image quality for different contrast mechanisms. This method uses one simple measurement to obtain a measure for im- age quality for a specific experimental setup. Comparable measurement methods typically require at least three more complex measurements, where the combination may then give a false result. SNR spectra measurements can be used to: • Test theoretical predictions about image quality optima. • Optimize image quality for a specific application. • Find new mechanisms to improve image quality. The last item reveals an important limitation of x- ray imaging in general: The achievable image quality is limited by the amount of x-ray photons interacting with the sample, not by the amount incident per detector area (see section 3.6). If the rest of the imaging geometry is fixed, moving the detector only changes the field of view, not the image quality. A practical consequence is that moving the sample closer to the x-ray source increases image quality quadratically. The results of a SNR spectra measurement represent the image quality only on a relative scale, but very reliable. This relative scale is sufficient for an optimization problem. Physical effects are often already clearly identifiable by the shape of the functional relationship between input parameter and measurement result. SNR spectra as a quantity are not well suited for standardization, but instead allow a reliable optimization. Not satisfying the requirements of standardization allows to use methods which have other advantages. In this case, the SNR spectra method describes the image quality for a specific application. Consequently, additional physical effects can be taken into account. Additionally, the measurement method can be used to automate the setting of optimal machine parameters. The newly proposed image quality measure detection effectiveness is better suited for standardization or setup comparison. This quantity is very similar to measures from other publications (e.g. CNR(u)), when interpreted monochromatically. Polychromatic effects can only be modeled fully by the DE(u). The measurement processes of both are different and the DE(u) is fundamentally more reliable. Information technology and digital data processing make it possible to determine SNR spectra from a mea- sured image series. This measurement process was designed from the ground up to use these technical capabilities. Often, information technology is only used to make processes easier and more exact. Here, the whole measurement method would be infeasible without it. As this example shows, using the capabilities of digital data processing much more extensively opens many new possibilities. Information technology can be used to extract information from measured data in ways that analog data processing simply cannot. The original purpose of the SNR spectra optimization theory and methods was to optimize high resolution x-ray imaging only. During the course of this work, it has become clear that some of the results of this work affect x-ray imaging in general. In the future, these results could be applied to MI and NDT x-ray imaging. Future work on the same topic will also need to consider the relationship between SNR spectra or DE(u) and sufficient image quality.This question is about the minimal image quality required for a specific measurement task. N2 - Das in dieser Arbeit entwickelte Modell und die Messmethode für SNR Spektren ergeben zuverlässige anwendungsspezifische Optima für die Bildqualität. Diese Optimierung kann verwendet werden, entweder um Bildqualität zu verstehen, um herauszufinden wie ein gutes Bildgebungsgerät gebaut werden kann oder um die Parameter eines existierenden Aufbaus (automatisch) festzulegen. ... KW - Bildqualität KW - Bildgebendes Verfahren KW - Computertomografie KW - x-ray imaging KW - x-ray microscopy KW - image quality KW - signal to noise ratio KW - computed tomography KW - x-ray inline phase contrast Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-231171 ER - TY - THES A1 - Schummer, Bernhard T1 - Stabilisierung von CdS Nanopartikeln mittels Pluronic P123 T1 - Stabilization of CdS nanoparticles using Pluronic P123 N2 - Ziel dieser Arbeit war die Stabilisierung von Cadmiumsulfid CdS mit Pluronic P123, einem Polymer. CdS ist ein Halbleiter, der zum Beispiel in der Photonik und bei optischen Anwendungen eingesetzt wird und ist deshalb äußerst interessant, da seine Bandlücke als Nanopartikel verschiebbar ist. Für die Photovoltaik ist es ein attraktives Material, da es im sichtbaren Licht absorbiert und durch die Bandlückenverschiebung effektiver absorbieren kann. Dies ist unter dem Namen Quantum Size Effekt bekannt. Als Feststoff ist CdS für einen solchen Anwendungsbereich weniger geeignet, zumal der Effekt der Bandlückenverschiebung dort nicht auftritt. Wissenschaftler bemühen sich deshalb CdS als Nanopartikeln zu stabilisieren, weil CdS in wässrigen Lösungen ein stark aggregierendes System, also stark hydrophob ist. Es wurden zwei Kriterien für die erfolgreiche Stabilisierung von CdS festgelegt. Zum einen muss das Cds homogen im Medium verteilt sein und darf nicht agglomerieren. Zum anderen, müssen die CdS Nanopartikel kleiner als 100 A sein. In meiner Arbeit habe ich solche Partikel hergestellt und stabilisiert, d.h. verhindert, dass die Partikel weiterwachsen und gleichzeitig ihre Bandlücke verschoben wird. Die Herausforderung liegt nicht in der Herstellung, aber in der Lösung von CdS im Trägerstoff, da CdS in den meisten Flüssigkeiten nicht löslich ist und ausfällt. Die Stabilisierung in wässrigen Lösungen wurde das erste Mal durch Herrn Prof. Dr. Rempel mit Ethylendiamintetraessigsäure EDTA erfolgreich durchgeführt. Mit EDTA können jedoch nur sehr kleine Konzentrationen stabilisiert werden. Zudem können Parameter wie Größe und Geschwindigkeit der Reaktion beim Stabilisieren der CdS-Nanopartikel nicht angepasst oder beeinflusst werden. Dieses Problem ist dem, vieler medizinischer Wirkstoffe sehr ähnlich, die in hohen Konzentrationen verabreicht werden sollen, aber nicht oder nur schwer in Wasser löslich sind (Bsp. Kurkumin). Ein vielversprechender Lösungsweg ist dort, die Wirkstoffe in große Trägerpartikel (sog. Mizellen) einzuschleusen, die ihrerseits gut löslich sind. In meiner Arbeit habe ich genau diesen Ansatz für CdS verfolgt. Als Trägerpartikel/Mizelle wurde das bekannte Copolymer Pluronic P123 verwendet. Aus dieser Pluronic Produktreihe wird P123 gewählt, da es die größte Masse bei gleichzeitig höchstem Anteil von Polypropylenoxid PPO im Vergleich zur Gesamtkettenlänge hat. P123 ist ein ternäres Polyether oder Dreiblockkopolymer und wird von BASAF industriell produziert. Es besteht aus drei Böcken, dem mittlere Block Polypropylenoxid PPO und den beiden äußeren Blöcken Polyethylenoxid PEO. Der Buchstabe P steht für pastös, die ersten beiden Ziffern in P123 mit 300 multipliziert ergeben das molare Gewicht und die letzte Ziffer mit 10 multipliziert entspricht dem prozentualen Gewichtsanteil PEO. Die Bildung von Mizellen aus den P123 Molekülen kann bewusst über geringe Temperaturänderungen gesteuert werden. Bei ungefähr Raumtemperatur liegen Mizellen vor, die sich bei höheren Temperaturen von sphärischen in wurmartige Mizellen umwandeln. Oberhalb einer Konzentration von 30 Gewichtsprozent wtp bilden die Mizellen außerdem einen Flüssigkristall. Ich habe in meiner Arbeit zunächst P123 mit Hilfe von Röntgenstreuung untersucht. Anders als andere Methoden gibt Röntgenstreuung direkten Aufschluss über die Morphologie der Stoffe. Röntgenstreuung kann die Mischung von P123 mit CdS abbilden und lässt darauf schließen, ob das Ziel erreicht werden konnte, stabile CdS Nanopartikel in P123 zu binden. Für die Stabilisierung der Nanopartikel ist es zunächst notwendig die richtigen Temperaturen für die Ausgangslösungen und gemischten Lösungen zu finden. Dazu muss P123 viel genauer untersucht werden, als der momentane Kenntnisstand in der Literatur. Zu diesem Zweck als auch für die Analyse des stabilisierten CdS habe ich ein neues Instrument am LRM entwickelt, sowie eine temperierbare Probenumgebung für Flüssigkeiten fürs Vakuum, um morphologische Eigenschaften aus Streuamplituden und -winkeln zu entschlüsseln. Diese Röntgenstreuanlage wurde konzipiert und gebaut, um auch im Labor P123 in kleinen Konzentrationen messen zu können. Röntgenkleinwinkelstreuung eignet sich besonders als Messmethode, da die Probe mit einer hohen statistischen Relevanz in Flüssigkeit und in verschiedenen Konzentrationen analysiert werden kann. Für die Konzentrationen 5, 10 und 30 wtp konnte das temperaturabhängige Verhalten von P123 präzise mit Röntgenkleinwinkelstreuung SAXS gemessen und dargestellt werden. Für 5 wtp konnten die Größen der Unimere und Mizellen bestimmt werden. Trotz der nicht vorhandenen Absolutkalibration für diese Konzentration konnten dank des neu eingeführten Parameters kappa eine Dehydrierung der Mizellen mit steigender Temperatur abgeschätzt, sowie eine Hysterese zwischen dem Heizen und Abkühlen festgestellt werden. Für die Konzentration von 10 wtp wurden kleinere Temperaturschritte gewählt und die Messungen zusätzlich absolut kalibriert. Es wurden die Größen und Streulängendichten SLD der Unimere und Mizellen präzise bestimmt und ein vollständiges Form-Phasendiagramm erstellt. Auch für diese Konzentration konnte eine Hysterese eindeutig an der Größe, SLD und am Parameter kappa gezeigt werden, sowie eine Dehydrierung des Mizellenkerns. Dies beweist, dass der Parameter kappa geeignet ist, um bei nicht absolut kalibrierten Messungen, Aussagen über die Hydrierung und Hysterese komplexer Kern-Hülle Modelle zu machen. Für die Konzentration von 30 wtp konnte zwischen 23°C und 35°C eine FCC Struktur nachgewiesen werden. Dabei vergrößert sich die Gitterkonstante der FCC Struktur von 260 A auf 289 A in Abhängigkeit der Temperatur. Durch das Mischen zweier Lösungen, zum einen CdCl2 und 30 wtp P123 und zum anderen Na2S und 30 wtp P123, konnte CdS erfolgreich stabilisiert werden. Mit einer Kamera wurde die Gelbfärbung der Lösung, und somit die Bildung des CdS, in Abhängigkeit der Zeit untersucht. Es konnte festgestellt werden, dass das Bilden der CdS Nanopartikel je nach Konzentration und Temperierprogramm zwischen 30 und 300 Sekunden dauert und einer logistischen Wachstumsfunktion folgt. Höhere Konzentrationen CdS bewirken einen schnelleren Anstieg der Wachstumsfunktion. Mittels UV-Vis Spektroskopie konnte gezeigt werden, dass die Bandlücke von CdS mit steigender Konzentration konstant bei 2,52 eV bleibt. Eine solche Verschiebung der Bandlücke von ungefähr 0,05 eV im Vergleich zum Festkörper, deutet auf einen CdS Partikeldurchmesser von 80A hin. Mit SAXS konnte gezeigt werden, dass sich die flüssigkristalline Struktur des P123 bei zwei verschiedenen Konzentrationen CdS, von 0,005 und 0,1 M, nicht ändert. Das CdS wird zwischen den Mizellen, also durch die Bildung des Flüssigkristalls, und im Kern der Mizelle aufgrund seiner Hydrophobizität stabilisiert. Die Anfangs definierten Kriterien für eine erfolgreiche Stabilisierung wurden erfüllt. P123 ist ein hervorragend geeignetes Polymer, um hydrophobes CdS, sowohl durch die Bildung eines Flüssigkristalls, als auch im Kern der Mizelle zu stabilisieren. N2 - Aim of this work was the stabilization of cadmium sulphide CdS with Pluronic P123, a polymer. CdS is a semiconductor, which is used for photonics and for optical applications. It is highly interesting since its band gap can be shifted if it has the size of a nanoparticle. Due to this band gap shift and the fact that CdS is absorbing in the visible range, it is highly attractive material. This is known as the quantum size effect. As a solid, CdS is less interesting in this area because of the non-existing band gap shift. Scientists endeavor to stabilize CdS as a nanoparticle, since CdS is hydrophobic in aqueous solutions and thus a strongly aggregating system. Two criteria of a successful stabilization process were set. Firstly, CdS has to be homogeneously distributed in the solution and must not aggregate. Secondly, the nanoparticles must be smaller then 100A. During my thesis I produced such particles and stabilized them homogeneously in an aqueous solution, which meant to hinder the further growth of those nanopaticles while shifting their band gap. The challenge is not the production, but the encapsulation of CdS in a carrier, since CdS is not soluble in most solutions and precipitates. Such a stabilization in an aqueous solution was succeeded by Prof. Dr. Rempel with ethylenediaminetetraacetic acid EDTA as a stabilizer for the first time. But with EDTA only very small concentrations of CdS can be stabilized. Moreover, properties like size and reaction speed during the stabilization of the CdS nanoparticles cannot be adjusted or influenced. This problem is also known from medical agents, which should be administered in high doses, but are not or barely soluble in water like Curcumin. A promising solution is to encapsulate these medical agents in big carrier, so-called micelles, which themselves are soluble in water. In my thesis I followed this approach for CdS. As a carrier/micelle the well known copolymer Pluronic P123 was used. Compared to other Pluronics, P123 was chosen since it offers the biggest mass with the highest proportion of polypropylene oxide PPO compared to the total chain length. P123 is a ternary polyether and is produced industrially by BASF. It consists of three blocks, where the middle one is PPO and the outer blocks are polyethylene oxide PEO. The letter P stands for pasty while the first two numbers in P123 multiplied with 300 equal the molar mass and the last number multiplied with 10 equals the mass proportion of PEO. The formation of micelles can be triggered on purpose with a change in temperature. Micelles are present at approximately room temperature \cite{Manet2011}, which transform from spherical to worm-like micelles at higher temperatures. Above a certain concentration of 30 weight percent, the micelles will form a liquid crystal. In my work I first examined P123 with X-ray scattering. Unlike other methods, X-ray scattering gives direct information about the morphology of the substances. X-ray scattering can also be used to study the mixture of P123 with CdS and indicates, whether the goal of encapsulate stable CdS nanoparticles in P123 could be achieved. To stabilize the nanoparticles, it is first necessary to find the right temperatures for both the staring point and the end point of the stabilization process. For this purpose, P123 has to be examined much more precisely than the current state of knowledge in the literature. For this purpose as well as for the analysis of the stabilized CdS, I have developed a new instrument at the chair of X-ray microscopy, as well as a temperature controllable sample holder for liquids in vacuum to decipher morphological properties from scattering amplitudes and angles. This X-ray scattering system was designed and built in order to be able to measure P123 in small concentrations in the laboratory. Small-angle X-ray scattering is particularly suitable as a measurement method, since the sample can be analyzed with a high statistical relevance in liquid and in various concentrations. For the concentrations 5, 10 and 30 wtp, the temperature-dependent behavior of P123 could be precisely measured and presented using small-angle X-ray scattering. The sizes of the unimers and micelles could be determined for 5 wtp without an absolute calibration. With a newly introduced parameter kappa, the dehydration of the micelles with increasing temperature could be estimated, despite the lack of the absolute calibration for this concentration, as well as a hysteresis between heating and cooling. Smaller temperature steps were chosen for the concentration of 10 wtp, furthermore the measurements were also absolutely calibrated. The sizes and scattering length densities SLDs of the unimers and micelles were precisely determined and a complete shape-phase diagram was created. Also for this concentration, a hysteresis was clearly shown in terms of size, SLD and the parameter kappa, as well as dehydration of the micellar nucleus. This proves that the parameter kappa is suitable for making statements about the hydrogenation and hysteresis of complex core-shell models in the case of measurements that are not absolutely calibrated. For the concentration of 30 wtp an FCC structure could be detected between 23°C and 35°C. The lattice constant of the FCC structure increases from 260 A to 289 A depending on the temperature. By mixing two solutions, CdCl2 in a 30 wtp P123 and Na2S in 30 wtp P123, CdS could be successfully stabilized. The yellow coloration of the solution, and thus the formation of CdS, was examined as a function of time with the help of a camera. It was found that the formation of the CdS nanoparticles takes between 30 and 300 seconds, depending on the concentration and temperature protocol and follows a logistical growth function. Higher concentrations of CdS cause a more rapid increase in growth function. Using UV-Vis spectroscopy it could be shown that the band gap of CdS remains constant at 2.52 eV with increasing concentration. The shift in the band gap of approximately 0.05 eV compared to the solid state, indicates a CdS particle diameter of 80 A. With SAXS it could be shown that the liquid-crystalline structure of the P123 does not change at two different concentrations of CdS, of 0.005 and 0.1 M. The CdS is stabilized between the micelles due to the formation of the liquid crystal and in the core of the micelles due to their hydrophobicity. The initially defined criteria for successful stabilization were met. P123 is an excellent polymer to stabilize hydrophobic CdS nanoparticles, both through the formation of a liquid crystal and in the core of the micelles. KW - Röntgen-Kleinwinkelstreuung KW - Polymere KW - Cadmiumsulfid KW - Röntgen-Weitwinkelstreuung KW - Nanopartikel KW - Stabilisierung Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-238443 ER - TY - THES A1 - Metzger, Christian Thomas Peter T1 - Development of photoemission spectroscopy techniques for the determination of the electronic and geometric structure of organic adsorbates T1 - Entwicklung von Photoemissionsmethoden zur Bestimmung der elektronischen und geometrischen Struktur von organischen Adsorbaten N2 - The projects presented in this thesis cover the examination of the electronic and structural properties of organic thin films at noble metal-organic interfaces. Angle-resolved photoemission spectroscopy is used as the primary investigative tool due to the connection of the emitted photoelectrons to the electronic structure of the sample. The surveyed materials are of relevance for fundamental research and practical applications on their own, but also serve as archetypes for the photoemission techniques presented throughout the four main chapters of this thesis. The techniques are therefore outlined with their adaptation to other systems in mind and a special focus on the proper description of the final state. The most basic description of the final state that is still adequate for the evaluation of photoemission data is a plane wave. Its simplicity enables a relatively intuitive interpretation of photoemission data, since the initial and final state are related to one another by a Fourier transform and a geometric factor in this approximation. Moreover, the initial states of some systems can be reconstructed in three dimensions by combining photoemission measurements at various excitation energies. This reconstruction can even be carried out solely based on experimental data by using suitable iterative algorithms. Since the approximation of the final state in the photoemission process by a plane wave is not valid in all instances, knowledge on the limitations of its applicability is indispensable. This can be gained by a comparison to experimental data as well as calculations with a more detailed description of the photoemission final state. One possible appraoch is based on independently emitting atoms where the coherent superposition of partial, atomic final states produces the total final state. This approach can also be used for more intricate studies on organic thin films. To this end, experimental data can be related to theoretical calculations to gain extensive insights into the structural and electronic properties of molecules in organic thin films. N2 - Die in dieser Arbeit vorgestellten Projekte behandeln die Untersuchung der elektronischen und strukturellen Eigenschaften organischer Dünnschichtfilme an Grenzflächen zwischen Edelmetallen und organischen Materialien. Als maßgebliche Messmethode wird die winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie aufgrund der Verbindung der emittierten Photoelektronen mit der elektronischen Struktur der untersuchten Probe angewandt. Die verwendeten Materialien sind sowohl in der Grundlagenforschung als auch für praktische Anwendungen relevant, und dienen gleichzeitig auch als Beispiele für die Photoemissionstechniken, die in den vier Hauptkapiteln der Arbeit präsentiert werden. Diese Techniken werden daher auch bezüglich ihrer Ubertragbarkeit auf andere Systeme dargestellt, wobei besonders auf die korrekte Beschreibung des Endzustands in der Photoemission eingegangen wird. Die simpelste Beschreibung des Endzustands, die für die Auswertung von Photoemissionsdaten noch sinnvoll verwendet werden kann, stellt eine ebene Welle dar. Ihre Einfachheit ermöglicht eine relativ intuitive Interpretation von Photoemissionsdaten, da Anfangs- und Endzustand in dieser Näherung lediglich durch eine Fourier-Transformation und einen geometrischen Faktor verknüpft sind. Kombiniert man die Photoemissionsmessungen bei unterschiedlichen Anregungsenergien, lassen sich zusätzlich die Anfangszustände bestimmter Systeme in guter Näherung dreidimensional rekonstruieren. Mit Hilfe geeigneter iterativer Algorithmen ist diese Rekonstruktion darüber hinaus mit ausschließlich experimentellen Daten realisierbar. Da die Näherung des Endzustands mit einer ebenen Welle nur unter bestimmten Bedingungen ausreichend präzise das reale System widerspiegelt, ist die Kenntnis über die Grenzen ihrer Anwendbarkeit von Bedeutung. Dies kann über den Vergleich mit experimentellen Daten sowie Rechnungen mit detailierteren Beschreibungen des Endzustands in der Photoemission geschehen. Ein möglicher Ansatz basiert auf unabhängig voneinander emittierenden Atomen, deren kohärent überlagerte, partielle Endzustände den gesamten Endzustand formen. Dieser Ansatz kann des Weiteren für komplexere Untersuchungen an organischen Dünnschichten verwendet werden. So können über den Vergleich von experimentellen Messung mit theoretischen Rechnungen umfangreiche Einblicke auf die strukturellen und elektronischen Eigenschaften der Moleküle in organischen Dünnschichten gewonnen werden. KW - ARPES KW - Molekülphysik KW - Organisches Molekül KW - Photoelektronenspektroskopie KW - LEED KW - Angle-resolved Photoemission Spectroscopy KW - Winkelaufgelöste Photoemissionspektroskopie KW - Molecular Physics KW - Molekülphysik Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-229525 ER - TY - JOUR A1 - Müller, Dominik A1 - Graetz, Jonas A1 - Balles, Andreas A1 - Stier, Simon A1 - Hanke, Randolf A1 - Fella, Christian T1 - Laboratory-Based Nano-Computed Tomography and Examples of Its Application in the Field of Materials Research JF - Crystals N2 - In a comprehensive study, we demonstrate the performance and typical application scenarios for laboratory-based nano-computed tomography in materials research on various samples. Specifically, we focus on a projection magnification system with a nano focus source. The imaging resolution is quantified with common 2D test structures and validated in 3D applications by means of the Fourier Shell Correlation. As representative application examples from nowadays material research, we show metallization processes in multilayer integrated circuits, aging in lithium battery electrodes, and volumetric of metallic sub-micrometer fillers of composites. Thus, the laboratory system provides the unique possibility to image non-destructively structures in the range of 170–190 nanometers, even for high-density materials. KW - nano CT KW - laboratory KW - X-ray KW - 3D reconstruction KW - instrumentation KW - integrated circuits KW - nondestructive testing KW - 3D X-ray microscopy Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-241048 SN - 2073-4352 VL - 11 IS - 6 ER - TY - JOUR A1 - Ünzelmann, M. A1 - Bentmann, H. A1 - Figgemeier, T. A1 - Eck, P. A1 - Neu, J. N. A1 - Geldiyev, B. A1 - Diekmann, F. A1 - Rohlf, S. A1 - Buck, J. A1 - Hoesch, M. A1 - Kalläne, M. A1 - Rossnagel, K. A1 - Thomale, R. A1 - Siegrist, T. A1 - Sangiovanni, G. A1 - Di Sante, D. A1 - Reinert, F. T1 - Momentum-space signatures of Berry flux monopoles in the Weyl semimetal TaAs JF - Nature Communications N2 - Since the early days of Dirac flux quantization, magnetic monopoles have been sought after as a potential corollary of quantized electric charge. As opposed to magnetic monopoles embedded into the theory of electromagnetism, Weyl semimetals (WSM) exhibit Berry flux monopoles in reciprocal parameter space. As a function of crystal momentum, such monopoles locate at the crossing point of spin-polarized bands forming the Weyl cone. Here, we report momentum-resolved spectroscopic signatures of Berry flux monopoles in TaAs as a paradigmatic WSM. We carried out angle-resolved photoelectron spectroscopy at bulk-sensitive soft X-ray energies (SX-ARPES) combined with photoelectron spin detection and circular dichroism. The experiments reveal large spin- and orbital-angular-momentum (SAM and OAM) polarizations of the Weyl-fermion states, resulting from the broken crystalline inversion symmetry in TaAs. Supported by first-principles calculations, our measurements image signatures of a topologically non-trivial winding of the OAM at the Weyl nodes and unveil a chirality-dependent SAM of the Weyl bands. Our results provide directly bulk-sensitive spectroscopic support for the non-trivial band topology in the WSM TaAs, promising to have profound implications for the study of quantum-geometric effects in solids. Weyl semimetals exhibit Berry flux monopoles in momentum-space, but direct experimental evidence has remained elusive. Here, the authors reveal topologically non-trivial winding of the orbital-angular-momentum at the Weyl nodes and a chirality-dependent spin-angular-momentum of the Weyl bands, as a direct signature of the Berry flux monopoles in TaAs. KW - electronic properties and materials KW - topological insulators Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-260719 VL - 12 IS - 1 ER -