TY - THES A1 - Heyer, Steffen T1 - Herstellung dotierter Nanodiamantpartikel und ihre Funktionalisierung mit schwefelhaltigen Gruppen T1 - Synthesis of doped nanodiamonds and their functionalization with sulfur-containing groups N2 - In dieser Dissertation werden Methoden zur Darstellung von Stickstoff- und Bor-dotierten Nanodiamantpartikeln durch Vermahlung von makroskopischem HPHT- und CVD-Diamant mit unterschiedlichen Mühlen und Mahlverfahren beschrieben. Untersucht wird dabei der Zusammenhang von erzielten Teilchengrößen nach dem Mahlen und den Kristallitgrößen der Ausgangsdiamanten sowie der angewandten Mahlmethode. Durch Anwendung verschiedener oxidativer Methoden wird während des Mahlens entstehender sp2-Kohlenstoff entfernt. Ebenfalls wird deren Einfluss auf das Fluoreszenzverhalten NV-haltiger Nanodiamantpartikel analysiert. Des Weiteren werden Syntheserouten zur kontrolliert ablaufender Oberflächenflächenfunktionalisierung von Nanodiamant mit schwefelhaltigen Gruppen wie Thiolen, Trithiocarbonaten und Disulfiden gezeigt, welche eine selektive Anbindung der Diamantpartikel an Goldstrukturen ermöglicht. Diese Verfahren werden an Detonationsdiamant sowie fluoreszierendem HPHT- und CVD-Diamantpartikeln angewandt. Gegebenfalls kann nach erfolgreicher Anbindung fluoreszierender Nanodiamantpartikel an Goldnanostrukturen unter Ausnutzung von Plasmonenresonanz die einzigartigen Spineigenschaften der NV-Zentren mit Hinblick auf einen möglichen Einsatz Stickstoff-dotierter Diamantnanopartikel in der Quanteninformationsverarbeitung untersucht werden. N2 - This dissertation presents methods to create nitrogen and boron doped nanodiamond particles by milling macroscopic HPHT- and CVD-diamond in different milling procedures. In this context, the correlation between resulting particle sizes after the milling with the crystallite sizes of the diamond starting material and the applied milling method is investigated. By application of different oxidative methods, sp2 carbon, that was created in the milling process, can be removed. In addition, the influence of the oxidation processes on the fluorescence properties of NV-are analysed. Furthermore, synthetic pathways for a controlled surface grafting of nanodiamond with sulfur containing groups like thiols, trithiocarbonates and disulfides which enable the functionalized diamonds to bind selectivly on gold surfaces are developed within this thesis. The syntheses are applied to detonation diamond aswell as fluorescent HPHT- and CVD-diamond. After a successful attachment of the functionalized nanodiamonds to goldnanostructures, the unique spinproperties of NV-centers can be studied with regard to a possible application of N-doped diamond nanoparticles in quantum computing. KW - Diamant KW - Nanopartikel KW - Dotierung KW - Mahlen KW - Nanodiamant KW - nanodiamond KW - boron-doped diamond KW - Oberflächenfunktionalisierung KW - Schwefel-Funktionalisierung KW - Vermahlung KW - NV-Zentren KW - Bor-dotiert Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-123465 ER - TY - THES A1 - Buschmann, Peter T1 - Anbindung von Katalysatoren an Nanodiamantpartikel mit Hilfe starrer Linker T1 - Immobilisation of catalysts on nanodiamond particles using rigid linkers N2 - Das Ziel dieser Arbeit war die Herstellung von Diamantmaterialien, deren Oberflächen mit Alkinen, Aziden oder Aldehyden modifiziert waren. Diese funktionellen Gruppen sollten die einfache Anbindung verschiedener katalytisch aktiver Systeme mit Hilfe der 1,3-dipolaren Cycloaddition nach Huisgen bzw. Iminbildung ermgöglich. Da in einer vorangegangenen Arbeit Hinweise darauf gefunden wurde, dass die hochgradig funktionalisierte Oberfläche von Detonationsnanodiamant dazu in der Lage ist, die Aktivität von immobilisierten Katalysatoren zu behindern. Darum wurde in dieser Arbeit verglichen, ob die Verwendung von starren Linkern auf Tolanbasis einen Vorteil gegenüber ihren flexiblen Gegenstücken liefert. Dazu wurde für jede der oben genannten Funktionalisierungsarten je ein Diamantmaterial mit flexibler sowie mindestens eines mit unbiegsamer Verbindungseinheit hergestellt und getestet. Dadurch konnte das Konzept der starren Linker für Enzyme bestätigt werden und es wurde eine signifikant höhere Aktivität erhalten, als wenn flexible Anbindungsbrücken verwendet wurden. Bei Organokatalysatoren und metallorganischen Systemen konnten jedoch keine erfolgreichen Katalysen durchgeführt werden. N2 - The aim of this work was the production of diamond materials whose surfaces were modified either with alkynes, azides, or aldehydes. These functional groups were supposed to allow the simple immobilisation of catalytically active systems via 1,3-dipolar cycloadditions or imine formation, respectively. In a previous publication, it was found that the highly functionalised surface of detonation nanodiamond can reduce the activity of immobilised catalysts. In this work, it was therefore investigated whether the use of rigid linkers based on tolane derivatives would be advantageous when compared to their flexible counterparts. For this purpose, at least one example for both cases was produced for each of the above mentioned functional groups. Test results showed that the concept of the rigid linkers was successful for the immobilisation of enzymes, for which a significantly higher activity was detected when compared to flexible linkers. However, for organocatalysts and metal organic systems successful catalysis was not achieved. KW - Nanopartikel KW - Diamant KW - Dipolare Cycloaddition KW - Immobilisiertes Enzym KW - Organokatalyse KW - Katalysatorimmobilisierung Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-132966 ER -