TY - THES A1 - Seibel, Christoph T1 - Elektronische Struktur von Halbleiteroberflächen mit starker Spin-Bahn-Wechselwirkung: Topologie, Spinpolarisation und Robustheit T1 - Electronic structure of semiconductor surfaces with strong spin-orbit interactions: topology, spin polarisation and robustness N2 - Neue Erkenntnisse über elektronische Eigenschaften von Festkörpern legen den Grundstein für innovative Anwendungen der Zukunft. Von zentraler Bedeutung sind insbesondere die Eigenschaften der Elektronenspins. Um diese besser zu verstehen, befasst sich die vorliegende Arbeit mit der experimentellen Analyse der elektronischen Struktur von topologischen Isolatoren (Sb$_2$Te$_3$ , Bi$_2$Se$_x$Te$_{3−x}$, Bi$_{1.5}$Sb$_{0.5}$Te$_{1.8}$Se$_{1.2} und Bi$_{1.4}$Sb$_{1.1}$Te$_{2.2}$S$_{0.3}$) und Kristallen mit starker Spin-Bahn-Wechselwirkung (BiTeI) mittels Photoelektronenspektroskopie. Zu Beginn werden die zum Verständnis dieser Arbeit benötigten Grundlagen erklärt sowie die unterschiedlichen zum Einsatz kommenden Techniken eingeführt. Der Hauptteil der Arbeit teilt sich in drei Forschungsschwerpunkte. Der erste Teil befasst sich mit den elektronischen Eigenschaften der Valenzbandstruktur von Sb2Te3 und den auftretenden Oberflächenzuständen. Durch gezielte Variation der Energie der anregenden Strahlung wird der Charakter der Wellenfunktion des topologischen Oberflächenzustands und dessen Wechselwirkung mit Valenzzuständen erforscht. Dabei spielt die Topologie der Volumenbandstruktur eine grundlegende Rolle. Der zusätzliche Vergleich zu Photoemissionsrechnungen ermöglicht detaillierte Einblicke in die Wechselwirkung zwischen Oberflächen- und Volumenzuständen und gibt Aufschluss darüber, wie diese vermittelt werden. Im zweiten Abschnitt wird durch die Analyse des gemessenen Photoelektronenspins das Zusammenspiel der Spintextur des Grundzustands und Endzuständen in Bi2Te3 untersucht. Dabei treten, im Gegensatz zu Grundzustandsrechnungen, Radialkomponenten des Polarisationsvektors in nichtsymmetrischer Messgeometrie auf. Sowohl deren Energieabhängigkeit als auch deren Auftreten in Photoemissionsrechnungen (1-Schritt-Modell) deutet darauf hin, dass diese ihren Ursprung in Übergangsmatrixelementen des Photoemissionsprozesses haben. Dieses Ergebnis wird mit Spinpolarisationsmessungen am Oberflächenzustand des nicht-topologischen Schichtsystems BiTeI verglichen. Im dritten Teil werden Auswirkungen unterschiedlicher Manipulationen der untersuchten Materialien auf deren elektronische Eigenschaften beschrieben. Die Adsorption von Bruchteilen einer monoatomaren Lage des Alkalimetalls Caesium auf die Oberfläche des topologischen Isolators Sb2Te3 wird systematisch untersucht. Dadurch kann dessen intrinsische p-Dotierung teilweise abgebaut werden, wobei die Valenzbandstruktur trotz der Reaktivität des Adsorbats intakt bleibt. Des Weiteren werden Auswirkungen von Änderungen der Kristallstöchiometrie durch Volumendotierung vergleichend diskutiert. Ausblickend befasst sich das Kapitel mit dem Verhalten geringer Mengen ferromagnetischer Materialen (Fe, Ni) auf den Oberflächen der topologischen Isolatoren. Für die verschiedenen Adsorbate werden Trends aufgezeigt, die von Temperatur und Zusammensetzung des Substratkristalls abhängen. N2 - New findings about electronic properties lay the foundation for future applications. The spin properties of systems with large spin-orbit coupling are particularly important. The content of this thesis therefore treats the experimental study of the surface electronic structure of topological insulators (Sb$_2$Te$_3$ , Bi$_2$Se$_x$Te$_{3−x}$, Bi$_{1.5}$Sb$_{0.5}$Te$_{1.8}$Se$_{1.2} and Bi$_{1.4}$Sb$_{1.1}$Te$_{2.2}$S$_{0.3}$) and topologically trivial BiTeI crystals using photoelectron spectroscopy. At the beginning basic knowledge to understand this thesis, as well as exploited techniques are addressed. The main part of this thesis separates into three research topics. The first part focuses on the electronic properties of the valence band structure and the wave functions of the occuring surface states. Via variation of the energy of the exciting radiation the character of the wavefunction of the respective topologically non trivial surface state as well as its interaction with valence states is explored. The bulk boundary correspondence and the topology of the bulk electronic structure is of special importance for this interaction. Additionally, it is concluded from photoemission calculations, that the interaction between surface and bulk valence states is mediated by a surface resonance state. The second section presents an analysis of photoelectron spins to investigate the respective contributions of the spin texture of the initial state and final states. This thesis reports on non-vanishing radial components of the polarization vector which do not appear in groundstate calculations. The energy dependance in combination with one-step photoemission calculations indicates that these radial components find their origin in transition matrix elements of the photoemission process. The result is compared to spin resolved measurements of the surface state of the layered material BiTeI which is not a topological insulator. In the third part the consequences of various manipulations of the analyzed materials on their respective electronic structure are described. The systematic adsorption of submonolayer amounts of the alkalimetal Caesium on the surface of the topological insulator Sb2Te3(0001) reduces its intrinsic p-doping without altering its valence band structure despite the reactivity of the adsorbate. Furthermore the effects of stoichiometric changes of elemental composition and bulk doping are being discussed. Finally the behavior of small amounts of ferromagnetic materials (Fe, Ni) on the surface of the respective topological insulators are being addressed. For the different adsorbates trends are shown, which depend on temperature and chemical composition of the substrate. KW - Elektronenstruktur KW - Topologischer Isolator KW - Sb2Te3 KW - ARPES Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-140418 ER - TY - THES A1 - Zapf, Michael T1 - Oxidische Perovskite mit Hoher Massenzahl Z: Dünnfilmdeposition und Spektroskopische Untersuchungen T1 - High-Z Perovskite Oxides: Thin Film Deposition and Spectroscopic Investigations N2 - Perovskite oxides are a very versatile material class with a large variety of outstanding physical properties. A subgroup of these compounds particularly tempting to investigate are oxides involving high-\(Z\) elements, where spin-orbit coupling is expected to give rise to new intriguing phases and potential application-relevant functionalities. This thesis deals with the preparation and characterization of two representatives of high-\(Z\) oxide sample systems based on KTaO\(_3\) and BaBiO\(_3\). KTaO\(_3\) is a band insulator with an electronic valence configuration of Ta 5\(d\)\(^0\) . It is shown that by pulsed laser deposition of a disordered LaAlO\(_3\) film on the KTaO\(_3\)(001) surface, through the creation of oxygen vacancies, a Ta 5\(d\)\(^{0+\(\delta\)}\) state is obtained in the upmost crystal layers of the substrate. In consequence a quasi two dimensional electron system (q2DES) with large spin-orbit coupling emerges at the heterointerface. Measurements of the Hall effect establish sheet carrier densities in the range of 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), which can be controlled by the applied oxygen background pressure during deposition and the LaAlO\(_3\) film thickness. When compared to the prototypical oxide q2DESs based on SrTiO\(_3\) crystals, the investigated system exhibits exceptionally large carrier mobilities of up to 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) at room temperature (below 10 K). Through a depth profiling by photoemission spectra of the Ta 4\(f\) core level it is shown that the majority of the Ta 5\(d\)\(^0\) charge carriers, consisting of mobile and localized electrons, is situated within 4 nm from the interface at low temperatures. Furthermore, the momentum-resolved electronic structure of the q2DES \(buried\) underneath the LaAlO\(_3\) film is probed by means of hard X-ray angle-resolved photoelectron spectroscopy. It is inferred that, due to a strong confinement potential of the electrons, the band structure of the system is altered compared to \(n\)-doped bulk KTO. Despite the constraint of the electron movement along one direction, the Fermi surface exhibits a clear three dimensional momentum dependence, which is related to a depth extension of the conduction channels of at least 1 nm. The second material, BaBiO\(_3\), is a charge-ordered insulator, which has recently been predicted to emerge as a large-gap topological insulator upon \(n\)-doping. This study reports on the thin film growth of pristine BaBiO\(_3\) on Nb:SrTiO\(_3\)(001) substrates by means of pulsed laser deposition. The mechanism is identified that facilitates the development of epitaxial order in the heterostructure despite the presence of an extraordinary large lattice mismatch of 12 %. At the heterointerface, a structurally modified layer of about 1.7 nm thickness is formed that gradually relieves the in-plane strain and serves as the foundation of a relaxed BBO film. The thereupon formed lattice orders laterally in registry with the substrate with the orientation BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) by so-called domain matching, where 8 to 9 BaBiO\(_3\) unit cells align with 9 to 10 unit cells of the substrate. Through the optimization of the deposition conditions in regard to the cation stoichiometry and the structural lattice quality, BaBiO\(_3\) thin films with bulk-like electronic properties are obtained, as is inferred from a comparison of valence band spectra with density functional theory calculations. Finally, a spectroscopic survey of BaBiO\(_3\) samples of various thicknesses resolves that a recently discovered film thickness-controlled phase transition in BaBiO\(_3\) thin films can be traced back to the structural and concurrent stoichiometric modifications occuring in the initially formed lattice on top of the SrTiO\(_3\) substrate rather than being purely driven by the smaller spatial extent of the BBO lattice. N2 - Komplexe Metalloxide mit Perowskitstruktur sind bekannt für ihre große Vielfalt einzigartiger physikalischer Eigenschaften. Eine interessante Untergruppe dieser Materialien sind Verbindungen von Elementen mit hoher Ordnungszahl \(Z\), in denen neue, durch Spin-Bahn Kopplung getriebene Phasen und anwendungsrelevante Funktionalitäten erwartet werden. Diese Arbeit handelt von der Präparation und Charakterisierung zweier Probensysteme, die auf eben solchen Materialien mit hoher \(Z\) basieren. KTaO\(_3\) ist ein Bandisolator, der im Grundzustand eine Ta 5\(d\)\(^0\) Valenz besitzt. Durch gepulste Laserdeposition von ungeordnetem LaAlO\(_3\) auf der KTaO\(_3\)(001) Oberfläche, werden die obersten Schichten des Substratkristalls durch die Erzeugung von Sauerstofffehlstellen dotiert. Es bildet sich ein quasi zweidimensionales metallisches Elektronensystem (q2DES) an der Grenzfläche der Heterostruktur aus. Messungen des Hall-Effekts ergeben Schichtladungsträgerdichten im Bereich von 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), welche durch Anpassung des Sauerstoffhintergrunddrucks während der Deposition bzw. durch die Dicke der abgeschiedenen LaAlO\(_3\) Schicht beeinflusst werden können. Mit Werten von 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) bei Raumtemperatur (unter 10 K), besitzt das q2DES in LaAlO\(_3\)/KTaO\(_3\) im Vergleich zu ähnlichen Elektronensystemen in SrTiO\(_3\) bemerkenswert große Ladungsträgerbeweglichkeiten. Aus dem Tiefenprofil des Photoemissionspektrums des Ta 4\(f\) Rumpfniveaus ergibt sich, dass sich der Großteil der Ta 5\(d\) Ladungsträger, bestehend aus mobilen und lokalisierten Elektronen, innerhalb einer Schicht von 4 nm Dicke befindet. Die Vermessung der elektronischen Bandstruktur des vergrabenen q2DES mit Hilfe winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie mit harter Röntgenstrahlung zeigt, dass das Elektronensystem, vermutlich wegen des starken Potentialgradients an der Grenzfläche, eine modifizierte elektronische Struktur gegenüber n-dotiertem Bulk-KTaO\(_3\) aufweist. Trotz der Einschränkung der Bewegung der Elektronen entlang einer Richtung, besitzt die Fermifläche des Systems eine dreidimensionale Struktur, woarus auf eine Tiefenausdehnung der metallischen Zustände von mindestens 1 nm geschlossen werden kann. Undotiertes BaBiO\(_3\) ist durch die Ausbildung einer Ladungsordnung isolierend. Unter Elektronendotierung gilt das Material als Kandidat für einen oxidischen topologischen Isolator. In dieser Studie wird die Deposition von BaBiO\(_3\) auf Nb:SrTiO\(_3\)(001) Substraten untersucht. Dabei wird der Mechanismus identifiziert, der epitaktisches Wachstum von BaBiO\(_3\), trotz einer Gitterfehlanpassung von 12 %, ermöglicht: Eine 1.7 nm dicke Lage mit abweichender Kristallstruktur an der Grenzfläche entkoppelt das Filmgitter vom Substrat, sodass darüber vollständig relaxiertes BaBiO\(_3\) aufwachsen kann. Dieses weist eine epitaktische Orientierung von BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) auf, die durch die Ausbildung von lateralen Gitterdomänen, bei denen 8 bzw. 9 BaBiO\(_3\) auf 9 bzw. 10 SrTiO\(_3\) Einheitszellen ausgerichtet sind, gewährleistet wird. Die Stoichiometrie und die strukturelle Qualität der BaBiO\(_3\) Filme werden durch eine systematische Anpassung der Depositionsbedingungen optimiert. Die Valenzbandstruktur der Proben stimmt gut mit Rechnungen der Dichtefunktionaltheorie überein, was darauf hindeutet, dass die Filme hinsichtlich der elektronischen Eigenschaften mit BaBiO\(_3\) Einkristallen vergleichbar sind. Eine abschließende Untersuchung eines schichtdickenabhängigen Phasenübergangs in BaBiO\(_3\) Dünnfilmen, von dem kürzlich in der Literatur berichtet wurde, belegt, dass dieser nicht allein auf die Ausdehnung des Kristallgitters, sondern auch auf strukturelle und stoichiometrische Modifikationen der untersten Filmlagen zurückzuführen ist. KW - Perowskit KW - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie KW - Pulsed laser deposition KW - Übergangsmetalloxide KW - KTaO3 KW - BaBiO3 KW - Oxide Heterostructure KW - Interface Conductivity KW - oxidische Heterostruktur KW - Grenzflächenleitfähigkeit KW - Winkelaufgelöste Photoemission mit harten Röntgenstrahlen KW - Hard X-ray Angle Resolved Photoemission KW - High-Z Oxides KW - HARPES Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-185370 ER - TY - THES A1 - Mingebach, Markus Harald T1 - Photocurrent in Organic Solar Cells T1 - Photostrom in Organischen Solarzellen N2 - A quite new approach to low-cost mass production of flexible solar cells are organic photovoltaics. Even though the device efficiencies increased rapidly during the last years, further imporvements are essential for a successful market launch. One important factor influencing the device efficiency is the photocurrent of a solar cell, which is defined as the difference between the current under illumination and in the dark. In case of organic bulk heterojunction (BHJ) solar cells it is — in contrast to inorganic devices — dependent on the applied bias voltage. The voltage dependence results in a reduced fill factor and thus an even more pronounced influence of the photocurrent on the device efficiency. It is therefore crucial to understand the underlying processes determining the photocurrent in order to be able to further improve the solar cell performance. In a first step the photocurrent of P3HT:PC61BM devices was investigated by a pulsed measurement technique in order to prevent disturbing influences due to device heating under continous illumination. The resulting photocurrent was hyperbolic tangent like and featured a point symmetry, whose origin and meaning were discussed. In addition, the photocurrent was described by a combined model of Braun–Onsager and Sokel–Hughes theory for field dependent polaron pair dissociation and charge extraction, respectively. After this macroscopic view on the photocurrent, the focus of this work moves to the more basic processes determining the photocurrent: charge photogeneration and recombination. In a comparative study the field-dependence of these was investigated by time-delayed collection field (TDCF) measurements for two well-known reference systems, namely P3HT:PC61BM and MDMO-PPV:PC61BM. It was possible to identify two different dominating scenarios for the generation of free charge carriers. The first one — via a thermalized charge transfer state (CTS) — is clearly influenced by geminate recombination and therefore less efficient. In the second scenario, the free charge carriers are either generated directly or via an excited, “hot” CTS. In addition, clear differences in the nongeminate recombination dynamics of both material systems were found. Similar studies were also be presented with two modern low bandgap polymers which only differ by the bridging atom in the cyclopentadithiophene (PCPDTBT:PC71BM vs. Si-PCPDTBT:PC71BM). Such small changes in the chemical structure were already sufficient to affect the charge photogeneration as well as the morphology of the blend. These findings were set into relation to current–voltage characteristics in order to discuss the origin of the clear differences in the solar cell performance of both materials. Another crucial parameter limiting the solar cell efficiency is the builtin potential of a device. Within the range of semiconducting pn-junctions, Mott–Schottky analysis is an established method to determine the built-in potential. As it was originally derived for abrupt pn-junctions, its validity for organic BHJ solar cells — a bipolar, effective medium — was discussed. Experimental findings as well as the contradictions to Mott–Schottky theory indicated, that a direct transfer of this method to organic photovoltaics is not appropriate. Finally, the results obtained in the framework of the MOPS-project (Massengedruckte Organische Papier-Solarzellen) will be presented, in which the first completely roll-to-roll printed paper solar cells were realized. N2 - Ein relativ neuer Ansatz für eine günstige Massenproduktion flexibler Solarzellen ist dabei die organische Photovoltaik. Obwohl die Wirkungsgrade in den letzten Jahren schnell anstiegen, sind weitere Verbesserungen für eine erfolgreiche Markteinführung dringend nötig. Ein wichtiger Faktor ist dabei der Photostrom einer Solarzelle, der als Differenz zwischen Hell- und Dunkelstrom definiert ist. Im Gegensatz zu anorganischen Solarzellen ist dieser im Falle der organischen “bulk heterojunction”(Heterogemisch, Abk.: BHJ) Solarzellen von der angelegten Spannung abhängig. Dies führt zu einer Reduzierung des Füllfaktors und so zu einem noch stärkeren Einlufss des Photostroms auf die Leistung der Solarzelle. Es ist daher äußerst wichtig die grundlegenden, den Photostrom bestimmenden Prozesse zu verstehen, um die Leistung der organischen Solarzellen weiter steigern zu können. Zunächst wurde der Photostrom von P3HT:PC61BM Solarzellen mittels einer gepulsten Messmethode untersucht, die störende Einflüsse durch das Erwärmen der Probe unter kontinuierlicher Beleuchtung verhindern soll. Der resultierenden Photostrom wies einen dem Tangens Hyperbolicus ähnlichen Verlauf auf und zeigte dabei eine Punktsymmetrie, deren Ursprung und Bedeutung im Verlauf dieser Arbeit genauer diskutiert werden. Für die Beschreibung des spannungsabhängigen Photostroms wird außerdem ein kombiniertes Modell vorgestellt, welches auf den Theorien von Braun–Onsager und Sokel–Hughes für die feldabhängige Polaronenpaartrennung bzw. die Ladungsträgerextraktion basiert. Nach der makroskopischen Betrachtung des Photostroms wird sich der Fokus dann auf die grundlegenden, den Photostrom bestimmenden Prozesse verschieben: Photogenerierung und Rekombination der Ladungsträger. Die Feldabhängigkeit dieser Prozesse wurde dabei mittels time-delayed collection field (TDCF) Messungen an den beiden Referenz-Systemen P3HT:PC61BM und MDMO-PPV:PC61BM untersucht. Dadurch ließen sich neben deutlichen Unterschieden in der nichtgeminalen Rekombinationsdynamik freier Ladungsträger auch bei deren Photogeneration zwei unterschiedliche dominierende Prozesse identifizieren: Im ersten Szenario werden freie Ladungsträger über einen relaxierten Ladungstransferzustand (“charge transfer state” —CTS) generiert. Dieser Prozess ist jedoch durch einen deutlichen Einfluss der geminalen Rekombination stark feldabhängig und somit weniger effizient. Im zweiten Szenario werden die freien Ladungsträger entweder direkt oder über einen angeregten (“hot”) CTS erzeugt. Ähnliche Versuche wurden zudem für zwei neuartige Polymere mit niedrigen Bandlücken präsentiert, die sich jeweils nur durch das Brückenatom im Cyclopentadithiophen unterscheiden (PCPDTBT:PC71BM im Vergleich zu Si-PCPDTBT:PC71BM). Dies hatte jedoch deutliche Auswirkungen auf die Photogeneration freier Ladungsträger und die Morphologie der aktiven Schicht. Die entsprechenden Ergebnisse wurden dann in Relation zu den Strom–Spannungs-Kennlinien gesetzt, um die deutlichen Unterschiede in der Effizienz der Solarzellen zu diskutieren. Ein weiterer wichtiger, die Leistung einer Solarzelle begrenzender Parameter ist deren Diffusionsspannung (built-in potential, VBi). In der Physik halbleitender pn-Übergange ist die Mott–Schottky Analyse eine etablierte Methode um VBi zu bestimmen. Diese wurde ursprünglich für abrupte pn-Übergänge hergeleitet, weshalb hier deren Gültigkeit für organische BHJ Solarzellen — und damit ein bipolares, effektives Medium — diskutiert wird. Die experimentellen Ergebnisse ebenso wie die Widersprüche zur Mott–Schottky Theorie deuten darauf hin, dass eine direkte Übertragbarkeit dieser Methode auf organische BHJ Solarzellen nicht gegeben ist. Abschließend werden noch die Ergebnisse des MOPS-Projekts (Massengedruckte Organische Papier-Solarzellen) präsentiert, in dessen Verlauf die ersten komplett auf Papier gedruckten Solarzellen entwickelt wurden. KW - Organische Solarzelle KW - Fotovoltaik KW - Mott-Schottky Analyse KW - Papier-Solarzelle KW - organic bulk heterojunction solar cell KW - printed paper photovoltaics KW - photocurrent KW - recombination KW - capacity KW - Kapazität KW - Rekombination KW - Photostrom Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-73569 ER - TY - THES A1 - Maaß, Henriette T1 - Spin-dependence of angle-resolved photoemission from spin-orbit split surface states T1 - Spin-Abhängigkeit in winkelaufgelöster Photoemission von Oberflächenzuständen mit Spin-Bahn-Aufspaltung N2 - Spin- and angle-resolved photoelectron spectroscopy is the prime method to investigate spin polarized electronic states at solid state surfaces. In how far the spin polarization of an emitted photoelectron reflects the intrinsic spin character of an electronic state is the main question in the work at hand. It turns out that the measured spin polarization is strongly influenced by experimental conditions, namely by the polarization of the incoming radiation and the excitation energy. The photoemission process thus plays a non-negligible role in a spin-sensitive measurement. This work is dedicated to unravel the relation between the result of a spin-resolved measurement and the spin character in the ground state and, therefore, to gain a deep understanding of the spin-dependent photoemission process. Materials that exhibit significant spin-splittings in their electronic structure, owing to a strong spin-orbit coupling, serve as model systems for the investigations in this work. Therefore, systems with large Rashba-type spin-splittings as BiTeI(0001) and the surface alloys BiAg2/Ag(111) and PbAg2/Ag(111) are investigated. Likewise, the surface electronic structure of the topological insulators Bi2Te2Se(0001) and Bi2Te3(0001) are analyzed. Light polarization dependent photoemission experiments serve as a probe of the orbital composition of electronic states. The knowledge of the orbital structure helps to disentangle the spin-orbital texture inherent to the different surface states, when in addition the spin-polarization is probed. It turns out that the topological surface state of Bi2Te2Se(0001) as well as the Rashba-type surface state of BiTeI(0001) exhibit chiral spin-textures associated with the p-like in-plane orbitals. In particular, opposite chiralities are coupled to either tangentially or radially aligned p-like orbitals, respectively. The results presented here are thus evidence that a coupling between spin- and orbital part of the wave function occurs under the influence of spin-orbit coupling, independent of the materials topology. Systematic photon energy dependent measurements of the out-of-plane spin polarization of the topological surface state of Bi2Te3(0001) reveal a strong dependence and even a reversal of the sign of the photoelectron spin polarization with photon energy. Similarly, the measured spin component perpendicular to the wave vector of the surface state of BiAg2/Ag(111) shows strong modulations and sign reversals when the photon energy is changed. In BiAg2/Ag(111) the variations in the photoelectron spin polarization are accompanied by significant changes and even a complete suppression of the photoemission intensity from the surface state, indicating that the variations of the spin polarization are strongly related to the photoemission cross section. This relation is finally analyzed in detail by employing a simple model, which is based on an evaluation of the transition matrix elements that describe the presented experiments. The model shows that the underlying cause for the observed photoelectron spin reversals can be found in the coupling of the spin structure to the spatial part of the initial state wave function, revealing the crucial role of spin-orbit interaction in the initial state wave function. The model is supported by ab initio photoemission calculations, which show strong agreement with the experimental results. N2 - Spin- und winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie bietet einen Einblick in die elektronische Struktur spinpolarisierter Zustände an Festkörperoberflächen. In- wieweit eine Messung der Spinpolarisation emittierter Photoelektronen den tatsäch- lichen intrinsischen Spincharakter eines elektronischen Zustandes wiedergibt, ist die zentrale Fragestellung der vorliegenden Arbeit. Dabei zeigt sich, dass die gemessene Spinpolarisation stark von den experimentellen Gegebenheiten wie etwa der Pola- risation des einfallenden Lichtes oder der Photonenenergie abhängt und der Photo- emissionsprozess eine somit nicht zu vernachlässigende Rolle für das Messergebnis spielt. Das Ziel dieser Arbeit ist es, den Zusammenhang zwischen dem Ergebnis einer spinsensitiven Messung und dem Spincharakter des Grundzustandes zu entschlüsseln und dabei ein tieferes Verständnis der Spinpolarisation im Photoemissionsprozess zu gewinnen. Als Modellsysteme dienen dabei Materialien, die aufgrund einer starken Spin- Bahn-Kopplung spinaufgespaltene Zustände aufweisen. Daher wird zum einen der Spin-und Orbitalcharakter der elektronischen Struktur von Modellsystemen mit Rashba-artigen Oberflächenzuständen untersucht, wie sie etwa BiTeI(0001) oder die Oberflächenlegierungen BiAg2/Ag(111) und PbAg2/Ag(111) aufweisen. Zum anderen wird die Oberflächenbandstruktur der topologischen Isolatoren Bi2Te2Se(0001) und Bi2Te3(0001) genauer analysiert. Mithilfe der winkelaufgelösten Photoelektronenspektroskopie mit unterschiedlicher Lichtpolarisation wird die orbitale Struktur der untersuchten elektronischen Zustände entschlüsselt. Im folgenden Schritt wird das Wissen um den orbitalen Charakter der Wellenfunktion genutzt, um durch zusätzliche Detektion des Photoelektronenspins einen Einblick in die gekoppelte Spin- und Orbitalstruktur zu gewinnen. Hierbei zeigt sich, dass sowohl der topologische Oberflächenzustand von Bi2Te2Se(0001) als auch der Rashba-artige Oberflächenzustand von BiTeI(0001) chirale Spinstrukturen aufweist, die an die in der Oberflächenebene orientierten p-artigen Orbitale gekoppelt sind. Für Orbitale, die tangential an den Oberflächenzustand angeordnet sind, und solche, die radial angeordnet sind, findet sich dabei eine entgegengesetzte Chiralität. Die Resultate dieser Arbeit dienen somit als Nachweis, dass die Kopplung zwischen Spin und Orbital unter dem Einfluss starker Spin-Bahn-Kopplung bei topologischen wie nicht-topologischen Zuständen in ähnlicher Form auftritt. Systematische photonenenergieabhängige Messungen der Spinpolarisation paral- lel zur Oberflächennormalen im topologischen Oberflächenzustand von Bi2Te3(0001) weisen eine starke Photonenenergieabhängigkeit und sogar Vorzeichenwechsel in der Photoelektronenspinpolarisation auf. In ähnlicher Weise zeigt auch die am Rashba- artigen Zustand von BiAg2/Ag(111) gemessene Spinpolarisation starke Änderun- gen bis hin zu einer Umkehr der Spinpolarisation mit der Photonenenergie. In BiAg2/Ag(111) gehen die Veränderungen der gemessenen Spinpolarisation mit deut- lichen Modulationen der Photoemissionsintensität einher. Dies impliziert einen mö- glichen Zusammenhang zwischen den Veränderungen des Photoelektronenspins und dem Wirkungsquerschnitt des Photoemissionsprozesses. Ein solcher Zusammenhang wird zuletzt im Rahmen eines einfachen Modells genauer untersucht. Dieses basiert auf den Übergangsmatrixelementen, die die vorgestellten Photoemissionsexperimente beschreiben, und ermöglicht es, die beobach- teten Veränderungen des Photoelektronenspins auf die Kopplung des Spins an die Realraumwellenfunktion des Ausgangszustands zurückzuführen. Das Modell wird durch ab initio-Photoemissionsrechnungen unterstützt, die eine hohe Übereinstim- mung mit den gemessenen Daten aufweisen. KW - Photoelektronenspektroskopie KW - spin-orbit-coupling KW - SARPES KW - spin KW - Spinpolarisation KW - ARPES Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-151025 ER - TY - THES A1 - Werner, Jan T1 - Numerical Simulations of Heavy Fermion Systems: From He-3 Bilayers to Topological Kondo Insulators T1 - Numerische Simulationen von Schwer-Fermionen-Systemen: Von He-3-Doppellagen zu Topologischen Kondo Isolatoren N2 - Even though heavy fermion systems have been studied for a long time, a strong interest in heavy fermions persists to this day. While the basic principles of local moment formation, Kondo effect and formation of composite quasiparticles leading to a Fermi liquid, are under- stood, there remain many interesting open questions. A number of issues arise due to the interplay of heavy fermion physics with other phenomena like magnetism and superconduc- tivity. In this regard, experimental and theoretical investigations of He-3 can provide valuable insights. He-3 represents a unique realization of a quantum liquid. The fermionic nature of He-3 atoms, in conjunction with the absence of long-range Coulomb repulsion, makes this material an ideal model system to study Fermi liquid behavior. Bulk He-3 has been investigated for quite some time. More recently, it became possible to prepare and study layered He-3 systems, in particular single layers and bilayers. The pos- sibility of tuning various physical properties of the system by changing the density of He-3 and using different substrate materials makes layers of He-3 an ideal quantum simulator for investigating two-dimensional Fermi liquid phenomenology. In particular, bilayers of He-3 have recently been found to exhibit heavy fermion behavior. As a function of temperature, a crossover from an incoherent state with decoupled layers to a coherent Fermi liquid of composite quasiparticles was observed. This behavior has its roots in the hybridization of the two layers. The first is almost completely filled and subject to strong correlation effects, while the second layer is only partially filled and weakly correlated. The quasiparticles are formed due to the Kondo screening of localized moments in the first layer by the second-layer delocalized fermions, which takes place at a characteristic temperature scale, the coherence scale Tcoh. Tcoh can be tuned by changing the He-3 density. In particular, at a certain critical filling, the coherence scale is expected to vanish, corresponding to a divergence of the quasiparticle effective mass, and a breakdown of the Kondo effect at a quantum critical point. Beyond the critical point, the layers are decoupled. The first layer is a local moment magnet, while the second layer is an itinerant overlayer. However, already at a filling smaller than the critical value, preempting the critical point, the onset of a finite sample magnetization was observed. The character of this intervening phase remained unclear. Motivated by these experimental observations, in this thesis the results of model calcula- tions based on an extended Periodic Anderson Model are presented. The three particle ring exchange, which is the dominant magnetic exchange process in layered He-3, is included in the model. It leads to an effective ferromagnetic interaction between spins on neighboring sites. In addition, the model incorporates the constraint of no double occupancy by taking the limit of large local Coulomb repulsion. By means of Cellular DMFT, the model is investigated for a range of values of the chemical potential µ and inverse temperature β = 1/T . The method is a cluster extension to the Dy- namical Mean-Field Theory (DMFT), and allows to systematically include non-local correla- tions beyond the DMFT. The auxiliary cluster model is solved by a hybridization expansion CTQMC cluster solver, which provides unbiased, numerically exact results for the Green’s function and other observables of interest. As a first step, the onset of Fermi liquid coherence is studied. At low enough temperature, the self-energy is found to exhibit a linear dependence on Matsubara frequency. Meanwhile, the spin susceptibility crossed over from a Curie-Weiss law to a Pauli law. Both observations serve as fingerprints of the Fermi liquid state. The heavy fermion state appears at a characteristic coherence scale Tcoh. This scale depends strongly on the density. While it is rather high for small filling, for larger filling Tcoh is increas- ingly suppressed. This involves a decreasing quasiparticle residue Z ∼ Tcoh and an enhanced mass renormalization m∗/m ∼ Tcoh−1. Extrapolation leads to a critical filling, where the co- herence scale is expected to vanish at a quantum critical point. At the same time, the effective mass diverges. This corresponds to a breakdown of the Kondo effect, which is responsible for the formation of quasiparticles, due to a vanishing of the effective hybridization between the layers. Taking only single-site DMFT results into account, the above scenario seems plausible. However, paramagnetic DMFT neglects the ring exchange interaction completely. In or- der to improve on this, Cellular DMFT simulations are conducted for small clusters of size Nc = 2 and 3. The results paint a different physical picture. The ring exchange, by favor- ing a ferromagnetic alignment of spins, competes with the Kondo screening. As a result, strong short-range ferromagnetic fluctuations appear at larger values of µ. By lowering the temperature, these fluctuations are enhanced at first. However, for T < Tcoh they are increas- ingly suppressed, which is consistent with Fermi liquid coherence. However, beyond a certain threshold value of µ, fluctuations persist to the lowest temperatures. At the same time, while not apparent in the DMFT results, the total occupation n increases quite strongly in a very narrow range around the same value of µ. The evolution of n with µ is always continuous, but hints at a discontinuity in the limit Nc → ∞. This first-order transition breaks the Kondo effect. Beyond the transition, a ferromagnetic state in the first layer is established, and the second layer becomes a decoupled overlayer. These observations provide a quite appealing interpretation of the experimental results. As a function of chemical potential, the Kondo breakdown quantum critical point is preempted by a first-order transition, where the layers decouple and the first layer turns into a ferromagnet. In the experimental situation, where the filling can be tuned directly, the discontinuous transition is mirrored by a phase separation, which interpolates between the Fermi liquid ground state at lower filling and the magnetic state at higher filling. This is precisely the range of the intervening phase found in the experiments, which is characterized by an onset of a finite sample magnetization. Besides the interplay of heavy fermion physics and magnetic exchange, recently the spin- orbit coupling, which is present in many heavy fermion materials, attracted a lot of interest. In the presence of time-reversal symmetry, due to spin-orbit coupling, there is the possibility of a topological ground state. It was recently conjectured that the energy scale of spin-orbit coupling can become dom- inant in heavy fermion materials, since the coherence scale and quasiparticle bandwidth are rather small. This can lead to a heavy fermion ground state with a nontrivial band topology; that is, a topological Kondo insulator (TKI). While being subject to strong correlation effects, this state must be adiabatically connected to a non-interacting, topological state. The idea of the topological ground state realized in prototypical Kondo insulators, in par- ticular SmB6, promises to shed light on some of the peculiarities of these materials, like a residual conductivity at the lowest temperatures, which have remained unresolved so far. In this work, a simple two-band model for two-dimensional topological Kondo insulators is devised, which is based on a single Kramer’s doublet coupled to a single conduction band. The model is investigated in the presence of a Hubbard interaction as a function of interaction strength U and inverse temperature β. The bulk properties of the model are obtained by DMFT, with a hybridization expansion CTQMC impurity solver. The DMFT approximation of a local self-energy leads to a very simple way of computing the topological invariant. The results show that with increasing U the system can be driven through a topological phase transition. Interestingly, the transition is between distinct topological insulating states, namely the Γ-phase and M-phase. This appearance of different topological phases is possible due to the symmetry of the underlying square lattice. By adiabatically connecting both in- teracting states with the respective non-interacting state, it is shown that the transition indeed drives the system from the Γ-phase to the M-phase. A different behavior can be observed by pushing the bare position of the Kramer’s doublet to higher binding energies. In this case, the non-interacting starting point has a trivial band topology. By switching on the interaction, the system can be tuned through a quantum phase transition, with a closing of the band gap. Upon reopening of the band gap, the system is in the Γ-phase, i. e. a topological insulator. By increasing the interaction strength further, the system moves into a strongly correlated regime. In fact, close to the expected transition to the M phase, the mass renormalization becomes quite substantial. While absent in the para- magnetic DMFT simulations conducted, it is conceivable that instead of a topological phase transition, the system undergoes a time-reversal symmetry breaking, magnetic transition. The regime of strong correlations is studied in more detail as a function of temperature, both in the bulk and with open boundary conditions. A quantity which proved very useful is the bulk topological invariant Ns, which can be generalized to finite interaction strength and temperature. In particular, it can be used to define a temperature scale T ∗ for the onset of the topological state. Rescaling the results for Ns, a nice data collapse of the results for different values of U, from the local moment regime to strongly mixed valence, is obtained. This hints at T ∗ being a universal low energy scale in topological Kondo insulators. Indeed, by comparing T ∗ with the coherence scale extracted from the self-energy mass renormalization, it is found that both scales are equivalent up to a constant prefactor. Hence, the scale T ∗ obtained from the temperature dependence of topological properties, can be used as an independent measure for Fermi liquid coherence. This is particularly useful in the experimentally relevant mixed valence regime, where charge fluctuations cannot be neglected. Here, a separation of the energy scales related to spin and charge fluctuations is not possible. The importance of charge fluctuations becomes evident in the extent of spectral weight transfer as the temperature is lowered. For mixed valence, while the hybridization gap emerges, a substantial amount of spectral weight is shifted from the vicinity of the Fermi level to the lower Hubbard band. In contrast, this effect is strongly suppressed in the local moment regime. In addition to the bulk properties, the spectral function for open boundaries is studied as a function of temperature, both in the local moment and mixed valence regime. This allows an investigation of the emergence of topological edge states with temperature. The method used here is the site-dependent DMFT, which is a generalization of the conventional DMFT to inhomogeneous systems. The hybridization expansion CTQMC algorithm is used as impurity solver. By comparison with the bulk results for the topological quantity Ns, it is found that the temperature scale for the appearance of the topological edge states is T ∗, both in the mixed valence and local moment regime. N2 - Obwohl Heavy-Fermion-Systemen bereits seit vielen Jahrzehnten intensiv untersucht werden, ist auch heute ein großes Interesse an Heavy Fermions vorhanden. Obwohl die grundlegenden Konzepte wie die Ausbildung lokaler Momente, der Kondo-Effekt und die zur Entstehung einer Fermi-Flüssigkeit führenden, koha¨renten Quasiteilchen gut verstanden sind, gibt es weiterhin viele offene Fragestellungen. Diese ergeben sich u.a. aus dem Zusammenspiel von Heavy Fermions mit anderen Phänomenen wie Magnetismus und Supraleitung. In dieser Hinsicht können Untersuchungen an He-3 sehr wertvolle Einsichten liefern. Das liegt darin begründet, dass He-3 eine einzigartige Realisierung einer Quanten-Flu¨ssigkeit darstellt. Da He-3-Atome Fermionen sind, und da die langreichweitige Coulomb-Abstoßung keine Rolle spielt, ist dieses Material in idealer Weise dazu geeignet, um Fermi-Flüssigkeiten zu studieren. In drei Dimensionen wird He-3 bereits seit La¨ngerem untersucht. Vor Kurzem gelang es dann auch, Schichtsysteme aus He-3 zu erzeugen und zu untersuchen. Damit ergibt sich die Möglichkeit, die Phänomenologie zweidimensionaler Fermi-Flu¨ssigkeiten detailliert zu unter- suchen. He-3-Schichtsysteme stellen einen idealen Quanten-Simulator für diese Systeme dar, da sich durch Variation der He-3-Konzentration und durch die Wahl verschiedener Substrat- materialien unterschiedliche Eigenschaften der Fermi-Flüssigkeit gezielt einstellen lassen. So wurde in He-3-Doppellagen ein Heavy-Fermion-Verhalten nachgewiesen. In Abha¨ngig- keit der Temperatur wurde ein kontinuierlicher Übergang von einem inkohärenten Zustand mit entkoppelten Lagen zu einer koha¨renten Fermi-Flüssigkeit aus Quasiteilchen mit gemischtem Charakter beobachtet. Dieses Verhalten hat seinen Ursprung in der Hybridisierung der beiden Lagen. Die erste Lage ist beinahe vollständig gefüllt und von starken Korrelationseffekten beeinflusst, wa¨hrend die zweite Lage nur teilgefüllt ist und Korrelationen eine geringe Rolle spielen. Die Quasiteilchen entstehen bei der Kondo-Abschirmung der lokalisierten Momente der ersten Lage durch die delokalisierten Fermionen der zweiten Lage, die bei einer charakteristischen Temperatur-Skala, der Kohärenz-Skala Tcoh stattfindet. Durch das Verändern der Dichte von He-3-Atomen lässt sich Tcoh variieren. Dabei zeigte sich, dass bei einer kritischen Dichte ein Verschwinden der Kohärenzskala zu erwarten ist. Dies korrespondiert mit einer Divergenz der effektiven Masse der Quasiteilchen, und einem Zusammenbrechen des Kondo-Effekts an einem quantenkritischen Punkt. Jenseits dieses kritischen Punktes sind die Lagen vollständig entkoppelt. Die erste Lage ist ein Magnet von lokalen Momenten, während die zweite Lage einen itineranten Overlayer darstellt. Allerdings wurde bereits bei einer Dichte, die kleiner ist als der kritische Wert, die Herausbildung einer endlichen Magnetisierung der Probe beobachtet. Der Charakter dieser Zwischenphase, die dem kritischen Punkt voraus geht, blieb allerdings ungeklärt. In dieser Arbeit werden Resultate von Modellrechnungen eines erweiterten Periodischen Anderson Modell vorgestellt, die von den experimentellen Beobachtungen motiviert wur- den. Dabei ist der Ringaustausch dreier Teilchen, also der dominante magnetische Aus- tauschmechanismus in Schichtsystemen aus He-3, im Modell explizit enthalten. Dieser fu¨hrt zu einer effektiv ferromagnetischen Wechselwirkung zwischen Spins auf benachbarten Gitterplätzen. Zudem berücksichtigt das Modell die Bedingung, dass keine Doppelbesetzung von Gitterplätzen auftritt, indem der Grenzfall einer sehr großen lokalen Coulomb-Abstoßung angenommen wird. Mit Hilfe der Cellular DMFT wird das Modell als Funktion der Parameter chemisches Potential µ und inverse Temperature β = 1/T untersucht. Diese Methode stellt eine Cluster- Erweiterung der Dynamical Mean-Field Theory (DMFT) dar, und erlaubt es, auf systemati- sche Weise nichtlokale Korrelationen zu berücksichtigen, die über die DMFT-Approximation hinaus gehen. Für die Lösung der in jedem Iterationsschritt auftretenden Cluster-Modelle wird ein CTQMC-Cluster-Lo¨ser eingesetzt, der auf der Hybridisierungentwicklung basiert. Dieser liefert unverzehrte, numerisch exakte Ergebnisse für die Greensche Funktion und andere Observablen. In einem ersten Schritt wird die Entstehung der kohärenten Fermi-Flüssigkeitsphase unter- sucht. Bei ausreichend tiefer Temperatur zeigt die Selbst-Energie in Matsubara-Frequenzen eine lineare Frequenzabhängigkeit. Gleichzeitig findet in der Spin-Suszeptibilität ein Über- gang von einem Verhalten nach Curie-Weiss-Gesetz zu einem Pauli-Verhalten statt. Beide Beobachtungen sind eindeutige Hinweise auf einen Fermi-Flüssigkeitszustand. Heavy Fermions bilden sich unterhalb der Kohärenz-Skala Tcoh aus. Diese hängt stark von der He-3-Dichte ab. Tcoh ist bei kleiner Füllung recht hoch, wird bei größerer Fu¨llung allerdings zunehmend unterdrückt. Dies bedingt ein abnehmendes Quasiteilchen-Gewicht Z ∼ Tcoh und eine zunehmende Massenrenormierung m∗/m ∼ Tcoh−1. Durch Extrapolation erhält man einen quantenkritischen Punkt, an dem die Kohärenzskala verschwindet. Gleichzeitig divergiert hier die effektive Masse. Dies entspricht dem Zusammenbrechen des Kondo- Effekts, der für die Entstehung der Quasiteilchen verantwortlich ist, da die effektive Hybri- disierung zwischen den Lagen verschwindet. Berücksichtigt man nur Ergebnisse von paramagnetischer DMFT, so erscheint das obige Szenario plausibel. Allerdings wird in diesem Fall der Ringaustausch komplett vernachlässigt. Um diese Situation zu verbessern, werden Simulationen mit Hilfe von Cellular DMFT an kleinen Clustern der Gro¨ßen Nc = 2 and 3 durchgeführt. Die Ergebnisse zeichnen ein anderes physikalisches Bild. Der Ringaustausch konkurriert mit der Kondoabschirmung der lokalen Momente, da er eine ferromagnetische Ausrichtung der Spins bevorzugt. Daraus resultieren auf kurzen Längenskalen für steigendes µ starke ferromagnetische Fluktuationen. Mit sinkender Temperatur werden diese zunächst verstärkt, dann für T < Tcoh allerdings zunehmend unterdrückt. Dies ist konsistent mit einer kohärenten Fermi-Flüssigkeit. Bei Überschreiten eines gewissen Schwellwertes für µ bestehen die starken Fluktuationen bis zu den tiefsten Temperaturen, die in der Simulation erreicht wurden. Gleichzeitig, zeigt sich ein starker Anstieg der Gesamtbesetzung n in einem engen Fenster um denselben Schwellwert von µ. Dieses Verhalten fehlt in den DMFT-Resultaten vollständig. Die Entwicklung von n mit µ ist stets kontinuierlich, weist allerdings auf eine Diskontinuität im Grenzfall Nc → ∞ hin. Dieser Ü bergang erster Ordnung lässt den Kondo-Effekt abrupt zusammenbrechen. Jenseits des Übergangs ist in der ersten Lage ein ferromagnetischer Zustand ausgebildet, während die zweite Lage ein davon entkoppelter Overlayer wird. ... KW - Fermionensystem KW - Heavy Fermion Systems KW - Starke Kopplung KW - Fermi-Flüssigkeit KW - Topologischer Isolator KW - Stark korrelierte Fermionen KW - topologische Isolatoren Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-112039 ER - TY - JOUR A1 - Fiedler, Sebastian A1 - El-Kareh, Lydia A1 - Eremeev, Sergey V. A1 - Tereshchenko, Oleg E. A1 - Seibel, Christoph A1 - Lutz, Peter A1 - Kokh, Konstantin A. A1 - Chulkov, Evgueni V. A1 - Kuznetsova, Tatyana V. A1 - Grebennikov, Vladimir I. A1 - Bentmann, Hendrik A1 - Bode, Matthias A1 - Reinert, Friedrich T1 - Defect and structural imperfection effects on the electronic properties of BiTeI surfaces JF - New Journal of Physics N2 - The surface electronic structure of the narrow-gap seminconductor BiTeI exhibits a large Rashba-splitting which strongly depends on the surface termination. Here we report on a detailed investigation of the surface morphology and electronic properties of cleaved BiTeI single crystals by scanning tunneling microscopy, photoelectron spectroscopy (ARPES, XPS), electron diffraction (SPA-LEED) and density functional theory calculations. Our measurements confirm a previously reported coexistence of Te- and I-terminated surface areas originating from bulk stacking faults and find a characteristic length scale of ~100 nm for these areas. We show that the two terminations exhibit distinct types of atomic defects in the surface and subsurface layers. For electronic states resided on the I terminations we observe an energy shift depending on the time after cleavage. This aging effect is successfully mimicked by depositon of Cs adatoms found to accumulate on top of the I terminations. As shown theoretically on a microscopic scale, this preferential adsorbing behaviour results from considerably different energetics and surface diffusion lengths at the two terminations. Our investigations provide insight into the importance of structural imperfections as well as intrinsic and extrinsic defects on the electronic properties of BiTeI surfaces and their temporal stability. KW - electronic structure KW - spin–orbit coupling KW - surface morphology KW - semiconductor surfaces Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-119467 SN - 1367-2630 VL - 16 IS - 075013 ER - TY - THES A1 - El-Kareh, Lydia T1 - Rashba-type spin-split surface states: Heavy post transition metals on Ag(111) T1 - Rashba aufgespaltene Oberflächenzustände schwerer Hauptgruppenmetalle auf Ag(111) N2 - In the framework of this thesis, the structural and electronic properties of bismuth and lead deposited on Ag(111) have been investigated by means of low-temperature scanning tunneling microscopy (LT-STM) and spectroscopy (STS). Prior to spectroscopic investigations the growth characteristics have been investigated by means of STM and low energy electron diffraction (LEED) measurements. Submonolayer coverages as well as thick films have been investigated for both systems. Subsequently the quantum well characteristics of thick Pb films on Ag(111) have been analyzed and the quantum well character could be proved up to layer thicknesses of N ≈ 100 ML. The observed characteristics in STS spectra were explained by a simple cosine Taylor expansion and an in-plane energy dispersion could be detected by means of quasi-particle interferences. The main part of this work investigates the giant Rashba-type spin-split surface alloys of (√3 × √3)Pb/Ag(111)R30◦ and (√3 × √3)Bi/Ag(111)R30◦. With STS experiments the band positions and splitting strengths of the unoccupied (√3 × √3)Pb/Ag(111)R30◦ band dispersions could be resolved, which were unclear so far. The investigation by means of quasi-particle interferences resulted in the observation of several scattering events, which could be assigned as intra- and inter-band transitions. The analysis of scattering channels within a simple spin-conservation–approach turned out to be incomplete and led to contradictions between experiment and theory. In this framework more sophisticated DFT calculations could resolve the apparent deviations by a complete treatment of scattering in spin-orbit–coupled materials, which allows for constructive interferences in spin-flip scattering processes as long as the total momentum J_ is conserved. In a similar way the band dispersion of (√3 × √3)Bi/Ag(111)R30◦ was investigated. The STS spectra confirmed a hybridization gap opening between both Rashba-split bands and several intra- and inter-band scattering events could be observed in the complete energy range. The analysis within a spin-conservation–approach again turned out to be insufficient for explaining the observed scattering events in spin-orbit–coupled materials, which was confi by DFT calculations. Within these calculations an inter-band scattering event that has been identified as spin-conserving in the simple model could be assigned as a spin-flip scattering channel. This illustrates evidently how an incomplete description can lead to completely different indications. The present work shows that different spectroscopic STM modes are able to shed light on Rashba-split surface states. Whereas STS allowed to determine band onsets and splitting strengths, quasi-particle interferences could shed light on the band dispersions. A very important finding of this work is that spin-flip scattering events may result in constructive interferences, an eff which has so far been overlooked in related publications. Additionally it has been found that STM measurements can not distinguish between spin-conserving scattering events or spin-flip scattering events, which prevents to give a definite conclusion on the spin polarization for systems with mixed orbital symmetries just from the observed scattering events. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden die strukturellen und elektronischen Eigenschaften von Bismut und Blei bedampften Ag(111) Oberflächen mittels Tieftemperatur-Rastertunnelmi- kroskopie und -spektroskopie untersucht. Im Vorfeld zur Untersuchung der elektronischen Struktur wurde das Wachstumsverhalten sowohl von Bismut als auch Blei auf Ag(111) für Submonolagen und dicke Filme untersucht. Als komplementäre Messmethode wurden hierbei auch LEED Messungen herangezogen. Im Anschluss an die strukturellen Untersuchungen wurden die elektronischen Eigenschaften von dicken Bleifilmen auf Ag(111) untersucht. Der Quantentrogcharakter konnte hier- bei deutlich für sehr dicke Filme von bis zu 100 Monolagen nachgewiesen werden. Die beobachteten STS Spektren wurden im Rahmen einer Cosinus-Taylorentwicklung erläutert und erklärt. Eine Dispersion parallel zur Oberfläche konnte mittels Quasiteilcheninterferenz nachgewiesen werden. Der Hauptteil dieser Arbeit beschäftigte sich mit den Legierungsoberflächen der (√3 × √3)Pb/Ag(111)R30◦ und (√3 × √3)Bi/Ag(111)R30◦ Strukturen, welche über eine außer- gewöhnlich starke Rashba Aufspaltung verfügen. Zunächst wurde die Bandstruktur der (√3 × √3)Pb/Ag(111)R30◦ Oberfläche aufgeklärt, welche aufgrund ihrer energetischen Lage weit oberhalb des Ferminiveaus für ARPES Messungen nicht zugänglich ist und darum bisher ungeklärt blieb. Zur Untersuchung der Banddispersionen wurden Quasiteilcheninterferenzexperimente durchgeführt, durch die mehrere Intra- und Interbandstreuprozesse identifiziert werden konnten. Die Analyse der Streuprozesse hinsichtlich der Spinpolarisationen der beteiligten Bänder in einem einfachen spinerhaltenden Ansatz führte zu einem Widerspruch zwischen experimentell beobachteten Streuprozessen und theoretisch vorhergesagten Spinpolarisationen. In diesem Zusam- menhang konnten neue DFT Rechnungen, die einen vollständigeren Ansatz verfolgten, zeigen, dass dieser Widerspruch gelöst werden konnte, indem anstelle eines spinerhaltenden Ansatzes die Erhaltung des Gesamtdrehimpulses J_ gefordert wurde. Anschließend wurde die Banddispersion der isostrukturellen (√3 × √3)Bi/Ag(111)R30◦- Oberfläche in ähnlicher Weise untersucht. Die STS-Daten bestätigten die Existenz einer Hybridisierungslücke zwischen den beiden Rashba-aufgespaltenen spz und px, py Bändern. Die im gesamten Energiebereich der Bänder beobachteten Intra- und Interbandübergänge konnten ähnlich zur Untersuchung auf der (√3 × √3)Pb/Ag(111)R30◦ nicht im Rahmen eines spinerhaltenden Ansatz zufriedenstellend erklärt werden, sondern nur unter Erhaltung des Gesamdtrehimpulses J_. Es konnte sogar gezeigt werden, dass ein Interbandübergang, der im vereinfachten Modell als spinerhaltend identifziert wurde, in der vollständigeren Betrachtung einem Spinflipstreuereignis zugeordnet werden konnte. Dies zeigt deutlich, dass eine unvollständige Betrachtung mitunter zu völlig verschiedenen Interpretationen führen kann. Die vorliegende Arbeit konnte zeigen, dass es möglich ist Rashba-aufgespaltene Oberflächen mittels verschiedener spektroskopischer STM Messmodi zu untersuchen. Punktspektren erlauben aufgrund des charakteristischen Signals eines Rashba-aufgespaltenen Zustandes Aussagen über Bandmaxima und Aufspaltungen zu ermitteln. In günstigen Fällen ist es mittels Quasiteilcheninterferenz möglich die unverschobenen Banddispersionen abzubilden. Die Interpretation von Quasiteilcheninterferenzen wurde bisher stets im einfachen spiner- haltenden Bild durchgeführt und in diesem Zusammenhang ist ein sehr wichtiger Aspekt dieser Arbeit die Erkenntnis, dass auch Spinflip-Streuungen zu konstruktiven Interferenzen führen können. Zusätzlich wurde herausgefunden, dass es mittels Quasiteilcheninterferenz nicht möglich ist zu unterscheiden, ob der zugrunde liegende Streuvorgang einem spin- erhaltenden oder Spinflip-Übergang zuzuordnen ist. Diese Tatsache verhindert, dass in Systemen mit gemischter orbitaler Symmetrie sichere Aussagen über Spinpolarisationen anhand der experimentell beobachteten Streuereignisse getroffen werden können. KW - Silber KW - Kristallfläche KW - Bismut KW - Blei KW - scanning tunneling microscopy KW - electronic structure KW - spin-orbit coupling KW - Rashba effect KW - Dünne Schicht KW - Elektronische Eigenschaft KW - Rastertunnelmikroskop KW - Elektronenstruktur KW - Spin-Bahn-Wechselwirkung KW - Rashba-Effekt Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-112722 ER - TY - JOUR A1 - El-Kareh, Lydia A1 - Bihlmayer, Gustav A1 - Buchter, Arne A1 - Bentmann, Hendrik A1 - Blügel, Stefan A1 - Reinert, Friedrich A1 - Bode, Matthias T1 - A combined experimental and theoretical study of Rashba-split surface states on the ( √3x√3) Pb/Ag (111)R30° surface N2 - We report on a combined low-temperature scanning tunneling spectroscopy (STS), angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), and density functional theory (DFT) investigation of the ( √3x√3) Pb/Ag (111)R30° surface alloy which provides a giant Rashba-type spin splitting. With STS we observed spectroscopic features that are assigned to two hole-like Rashba-split bands in the unoccupied energy range. By means of STS and quantum interference mapping we determine the band onsets, splitting strengths, and dispersions for both bands. The unambiguous assignment of scattering vectors is achieved by comparison to ARPES measurements. While intra-band scattering is found for both Rashba bands, inter-band scattering is only observed in the occupied energy range. Spin- and orbitally-resolved band structures were obtained by DFT calculations. Considering the scattering between states of different spin- and orbital character, the apparent deviation between experimentally observed scattering events and the theoretically predicted spin polarization could be resolved. KW - Rashba effect KW - spin–orbit coupling KW - scanning tunneling microscopy KW - angle resolved photo emission spectroscopy KW - density functional theory Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-112786 ER - TY - THES A1 - Höpfner, Philipp Alexander T1 - Two-Dimensional Electron Systems at Surfaces — Spin-Orbit Interaction and Electronic Correlations T1 - Zweidimensionale Elektronensysteme auf Oberflächen — Spin-Bahn Wechselwirkung und elektronische Korrelationen N2 - This thesis addresses three different realizations of a truly two-dimensional electron system (2DES), established at the surface of elemental semiconductors, i.e., Pt/Si(111), Au/Ge(111), and Sn/Si(111). Characteristic features of atomic structures at surfaces have been studied using scanning tunneling microscopy and low energy electron diffraction with special emphasis on Pt deposition onto Si(111). Topographic inspection reveals that Pt atoms agglomerate as trimers, which represent the structural building block of phase-slip domains. Surprisingly, each trimer is rotated by 30° with respect to the substrate, which results in an unexpected symmetry breaking. In turn, this represents a unique example of a chiral structure at a semiconductor surface, and marks Pt/Si(111) as a promising candidate for catalytic processes at the atomic scale. Spin-orbit interactions (SOIs) play a significant role at surfaces involving heavy adatoms. As a result, a lift of the spin degeneracy in the electronic states, termed as Rashba effect, may be observed. A candidate system to exhibit such physics is Au/Ge(111). Its large hexagonal Fermi sheet is suggested to be spin-split by calculations within the density functional theory. Experimental clarification is obtained by exploiting the unique capabilities of three-dimensional spin detection in spin- and angle-resolved photoelectron spectroscopy. Besides verification of the spin splitting, the in-plane components of the spin are shown to possess helical character, while also a prominent rotation out of this plane is observed along straight sections of the Fermi surface. Surprisingly and for the first time in a 2DES, additional in-plane rotations of the spin are revealed close to high symmetry directions. This complex spin pattern must originate from crystalline anisotropies, and it is best described by augmenting the original Rashba model with higher order Dresselhaus-like SOI terms. The alternative use of group-IV adatoms at a significantly reduced coverage drastically changes the basic properties of a 2DES. Electron localization is strongly enhanced, and the ground state characteristics will be dominated by correlation effects then. Sn/Si(111) is scrutinized with this regard. It serves as an ideal realization of a triangular lattice, that inherently suffers from spin frustration. Consequently, long-range magnetic order is prohibited, and the ground state is assumed to be either a spiral antiferromagnetic (AFM) insulator or a spin liquid. Here, the single-particle spectral function is utilized as a fundamental quantity to address the complex interplay of geometric frustration and electronic correlations. In particular, this is achieved by combining the complementary strengths of ab initio local density approximation (LDA) calculations, state-of-the-art angle-resolved photoelectron spectroscopy, and the sophisticated many-body LDA+DCA. In this way, the evolution of a shadow band and a band backfolding incompatible with a spiral AFM order are unveiled. Moreover, beyond nearest-neighbor hopping processes are crucial here, and the spectral features must be attributed to a collinear AFM ground state, contrary to common expectation for a frustrated spin lattice. N2 - In der vorliegenden Arbeit werden drei unterschiedliche Beispiele für ein zweidimensionales Elektronensystem (2DES) auf der Oberfläche von Elementhalbleitern behandelt: Pt/Si(111), Au/Ge(111) und Sn/Si(111). Atomare Strukturen und deren spezielle Merkmale wurden mit Rastertunnelmikroskopie (STM) und Elektronenbeugung (LEED) untersucht, wobei ein Schwerpunkt die Abscheidung von Pt auf Si(111) war. Hervorzuheben ist hier die Anordnung von Pt Atomen als Trimere, die das Grundgerüst phasenverschobener Domänen bilden. Interessanterweise sind die Trimere um 30° gegenüber dem Substrat verdreht, was einen unerwarteten Symmetriebruch bedeutet. Daher stellt Pt/Si(111) ein einzigartiges Beispiel einer chiralen Struktur auf Halbleitern dar und könnte außerdem für katalytische Prozesse im atomaren Bereich interessant sein. Die Spin-Bahn Wechselwirkung ist auf Oberflächen, die schwere Elemente enthalten, von großer Bedeutung. Hier kann die Spin-Entartung in den elektronischen Zuständen aufgehoben sein, was als Rashba-Effekt bekannt ist. Rechnungen mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) zeigen, dass eine solche Aufspaltung in der hexagonalen Fermi-Fläche von Au/Ge(111) existiert. Experimentell wurde dies mit dreidimensionaler spin- und winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie bestätigt. Dabei folgt die planare Spin-Komponente einem kreisförmigen Umlaufsinn, während zudem eine starke Aufrichtung des Spins aus der Ebene hinaus entlang gerader Abschnitte der Fermi-Fläche auftritt. Hierbei wurden zum ersten Mal in einem 2DES zusätzliche Rotationen des planaren Spinanteils in der Oberflächenebene nahe von Hochsymmetrierichtungen nachgewiesen. Dieses komplexe Spin-Muster resultiert aus den kristallinen Anisotropien und kann exzellent modelliert werden, indem das Rashba-Modell um Dresselhaus-artige Spin-Bahn Terme höherer Ordnung erweitert wird. Die alternative Verwendung von Gruppe-IV Adatomen bei einer geringeren Bedeckung ändert die Eigenschaften eines 2DES deutlich. Kennzeichnend sind eine verstärkte Ladungsträger-Lokalisierung und ein von Korrelationen bestimmter Grundzustand. Dabei stellt Sn/Si(111) ein Modell-System dar, das zudem ein spin-frustriertes Dreiecksgitter bildet. In einem solchen fehlt üblicherweise die langreichweitige magnetische Ordnung und der Grundzustand ist entweder ein isolierender spiralförmiger Antiferromagnet (AF) oder eine Spin-Flüssigkeit. Zur Analyse des Wechselspiels von geometrischer Frustration und elektronischen Korrelationen dient die Ein-Teilchen Spektralfunktion als Basisgröße. Dazu wurden die sich ergänzenden Stärken von Bandstruktur-Rechnungen in der lokalen Dichtenäherung (LDA), winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie und Viel-Teilchen Modellen (hier LDA+DCA) kombiniert. Dabei wurde die Existenz eines Schattenbandes und einer Bandrückfaltung nachgewiesen, wobei letztere einen spiralförmigen AF als Grundzustand ausschließt. Vielmehr sind Hüpfprozesse über den nächsten Nachbarn im Gitter hinaus relevant und die spektralen Merkmale sind, trotz der Spin-Frustration, durch einen langreichweitigen kollinearen AF als Grundzustand erklärbar. KW - Halbleiteroberfläche KW - Elektronengas KW - Dimension 2 KW - scanning tunneling microscopy KW - photoelectron spectroscopy KW - triangular lattice KW - Rashba effect KW - spin-orbit coupling KW - metal-to-insulator transition KW - Rastertunnelmikroskop KW - Photoelektronenspektroskopie KW - Dreiecksgitter KW - Rashba-Effekt KW - Spin-Bahn-Wechselwirkung KW - Metall-Isolator-Phasenumwandlung Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-78876 ER - TY - THES A1 - Reis, Felix T1 - Realization and Spectroscopy of the Quantum Spin Hall Insulator Bismuthene on Silicon Carbide T1 - Realisierung und Spektroskopie des Quanten-Spin-Hall-Isolators Bismuten auf Siliziumkarbid N2 - Topological matter is one of the most vibrant research fields of contemporary solid state physics since the theoretical prediction of the quantum spin Hall effect in graphene in 2005. Quantum spin Hall insulators possess a vanishing bulk conductivity but symmetry-protected, helical edge states that give rise to dissipationless charge transport. The experimental verification of this exotic state of matter in 2007 lead to a boost of research activity in this field, inspired by possible ground-breaking future applications. However, the use of the quantum spin Hall materials available to date is limited to cryogenic temperatures owing to their comparably small bulk band gaps. In this thesis, we follow a novel approach to realize a quantum spin Hall material with a large energy gap and epitaxially grow bismuthene, i.e., Bi atoms adopting a honeycomb lattice, in a \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})\) reconstruction on the semiconductor SiC(0001). In this way, we profit both from the honeycomb symmetry as well as the large spin-orbit coupling of Bi, which, in combination, give rise to a topologically non-trivial band gap on the order of one electronvolt. An in-depth theoretical analysis demonstrates that the covalent bond between the Si and Bi atoms is not only stabilizing the Bi film but is pivotal to attain the quantum spin Hall phase. The preparation of high-quality, unreconstructed SiC(0001) substrates sets the basis for the formation of bismuthene and requires an extensive procedure in ultra-pure dry H\(_2\) gas. Scanning tunneling microscopy measurements unveil the (\(1\times1\)) surface periodicity and smooth terrace planes, which are suitable for the growth of single Bi layers by means of molecular beam epitaxy. The chemical configuration of the resulting Bi film and its oxidation upon exposure to ambient atmosphere are inspected with X-ray photoelectron spectroscopy. Angle-resolved photoelectron spectroscopy reveals the excellent agreement of probed and calculated band structure. In particular, it evidences a characteristic Rashba-splitting of the valence bands at the K point. Scanning tunneling spectroscopy probes signatures of this splitting, as well, and allows to determine the full band gap with a magnitude of \(E_\text{gap}\approx0.8\,\text{eV}\). Constant-current images and local-density-of-state maps confirm the presence of a planar honeycomb lattice, which forms several domains due to different, yet equivalent, nucleation sites of the (\(\sqrt{3}\times\sqrt{3}\))-Bi reconstruction. Differential conductivity measurements demonstrate that bismuthene edge states evolve at atomic steps of the SiC substrate. The probed, metallic local density of states is in agreement with the density of states expected from the edge state's energy dispersion found in density functional theory calculations - besides a pronounced dip at the Fermi level. By means of temperature- and energy-dependent tunneling spectroscopy it is shown that the spectral properties of this suppressed density of states are successfully captured in the framework of the Tomonaga-Luttinger liquid theory and most likely originate from enhanced electronic correlations in the edge channel. N2 - Topologische Materie ist seit der Vorhersage des Quanten-Spin-Hall-Effekts in Graphen im Jahr 2005 eines der spannendsten Forschungsgebiete der gegenwärtigen Festkörperphysik. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren besitzen zwar eine verschwindende Volumen-Leitfähigkeit, aber symmetriegeschützte, helikale Randzustände, welche verlustfreien Ladungstransport erlauben. Der 2007 erfolgte experimentelle Nachweis dieses außergewöhnlichen Materiezustands führte, inspiriert von möglicherweise bahnbrechenden zukünftigen Anwendungen, zu einem sprunghaften Anstieg der Forschungsaktivitäten auf diesem Gebiet. Jedoch ist der Nutzen der derzeit verfügbaren Quanten-Spin-Hall-Materialien aufgrund ihrer vergleichsweise kleinen Volumen-Bandlücken auf kryogene Temperaturen beschränkt. In dieser Arbeit verfolgen wir einen neuen Weg, ein Quanten-Spin-Hall-Material mit einer großen Energielücke zu realisieren und wachsen Bismuten, ein Honigwabengitter aus Bi-Atomen, epitaktisch in einer \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})\)-Rekonstruktion auf den Halbleiter SiC(0001). Dadurch nutzen wir sowohl die Honigwaben-Symmetrie, als auch die große Spin-Bahn-Wechselwirkung von Bi aus, welche in Kombination zu einer topologisch nicht-trivialen Bandlücke in der Größenordnung eines Elektronenvolts führen. Eine eingehende theoretische Analyse zeigt, dass die kovalente Bindung zwischen den Si- und Bi-Atomen nicht nur den Bi-Film stabilisiert, sondern entscheidend zur Ausprägung der Quanten-Spin-Hall-Phase beiträgt. Die Präparation unrekonstruierter SiC(0001)-Substrate hoher Güte ist der Grundstein für das Bismutenwachstum und erfordert die Anwendung einer aufwändigen Prozedur in hochreinem, trockenem H\(_2\)-Gas. Messungen mit Rastertunnelmikroskopie enthüllen die (\(1\times1\))-Periodizität der Oberfläche und glatte Terrassenebenen, welche für das Aufwachsen einzelner Bi-Lagen mittels eines dedizierten Molekularstrahlepitaxieprozesses geeignet sind. Die chemische Konfiguration der Filme und ihre Oxidation nach Kontakt mit Umgebungsluft wird mit Röntgenphotoelektronenspektroskopie untersucht. Winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie legt die exzellente Übereinstimmung zwischen gemessener und berechneter Bandstruktur offen. Insbesondere zeigt sie die charakteristische Rashba-Spinaufspaltung der Valenzbänder am K-Punkt. Messungen mit Rastertunnelspektroskopie beinhalten ebenso Hinweise dieser Aufspaltung, und ermöglichen die Bestimmung der vollständigen Größe der Bandlücke von \(E_\text{gap}\approx0.8\,\text{eV}\). Konstantstrom-Aufnahmen und Karten der lokalen Zustandsdichte bestätigen die Ausbildung eines planaren Honigwabengitters, welches aufgrund unterschiedlicher, jedoch äquivalenter Nukleationszentren der (\(\sqrt{3}\times\sqrt{3}\))-Bi-Rekonstruktion in mehreren Domänen auftritt. Messungen der differenziellen Leitfähigkeit offenbaren, dass sich Bismuten-Randzustände an atomaren Stufen des SiC-Substrats ausbilden. Die gemessene, lokale Zustandsdichte und die gemäß der Energiedispersion des Randzustands in Dichtefunktionaltheorierechnungen erwartete Zustandsdichte stimmen - abgesehen von einem starken Abfall am Fermi-Niveau - überein. Mit temperatur- und energieabhängiger Tunnelspektroskopie wird gezeigt, dass die spektralen Eigenschaften dieser unterdrückten Leitfähigkeit erfolgreich im Rahmen der Tomonaga-Luttinger-Flüssigkeitstheorie beschrieben und wahrscheinlich durch verstärkte elektronische Korrelationen im Randkanal ausgelöst werden. KW - Zweidimensionales Material KW - Topologischer Isolator KW - Siliziumcarbid KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Photoelektronenspektroskopie KW - Bismuthene KW - Silicon Carbide KW - scanning tunneling spectroscopy KW - photoelectron spectroscopy KW - molecular beam epitaxy KW - quantum spin hall insulator KW - two-dimensional topological insulator KW - helical edge states KW - Luttinger liquid KW - honeycomb lattice Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-258250 ER -