Philipp Leubner

• The subject of this thesis is the control of strain in HgTe thin-film crystals. Such systems are members of the new class of topological insulator materials and therefore of special research interest. A major task was the experimental control of the strain in the HgTe films. This was achieved by a new epitaxial approach and confirmed by cristallographic analysis and magneto-transport measurements. In this work, strain was induced in thin films by means of coherent epitaxy on substrate crystals. This means that the film adopts the latticeThe subject of this thesis is the control of strain in HgTe thin-film crystals. Such systems are members of the new class of topological insulator materials and therefore of special research interest. A major task was the experimental control of the strain in the HgTe films. This was achieved by a new epitaxial approach and confirmed by cristallographic analysis and magneto-transport measurements. In this work, strain was induced in thin films by means of coherent epitaxy on substrate crystals. This means that the film adopts the lattice constant of the substrate in the plane of the substrate-epilayer interface. The level of strain is determined by the difference between the strain-free lattice constants of the substrate and epilayer material (the so-called lattice mismatch). The film responds to an in-plane strain with a change of its lattice constant perpendicular to the interface. This relationship is crucial for both the correct interpretation of high resolution X-ray diffraction (HRXRD) measurements, and the precise determination of the band dispersion. The lattice constant of HgTe is smaller than the lattice constant of CdTe. Therefore, strain in HgTe is tensile if it is grown on a CdTe substrate. In principle, compressive strain can be achieved by using an appropriate \(\text{Cd}_{1-x}\text{Zn}_{x}\text{Te}\) substrate. This concept was modified and applied in this work. Epilayers have been fabricated by molecular-beam epitaxy (MBE). The growth of thick buffer layers of CdTe on GaAs:Si was established as an alternative to commercial CdTe and \(text{Cd}_{0.96}\text{Zn}_{0.04}\text{Te}\) substrates. The growth conditions have been optimized by an analysis of atomic force microscopy and HRXRD studies. HRXRD measurements reveal a power-law increase of the crystal quality with increasing thickness. Residual strain was found in the buffer layers, and was attributed to a combination of finite layer thickness and mismatch of the thermal expansion coefficients of CdTe and GaAs. In order to control the strain in HgTe epilayers, we have developed a new type of substrate with freely adjustable lattice constant. CdTe-\(\text{Cd}_{0.5}\text{Zn}_{0.5}\text{Te}\) strained-layer-superlattices have been grown by a combination of MBE and atomic-layer epitaxy (ALE), and have been analyzed by HRXRD. ALE of the \(\text{Cd}_{0.5}\text{Zn}_{0.5}\text{Te}\) layer is self-limiting to one monolayer, and the effective lattice constant can be controlled reproducibly and straightforward by adjusting the CdTe layer thickness. The crystal quality has been found to degrade with increasing Zn-fraction. However, the effect is less drastic compared to single layer \(\text{Cd}_{1-x}\text{Zn}_{x}\text{Te}\) solid solutions. HgTe quantum wells (QWs) sandwiched in between CdHgTe barriers have been fabricated in a similar fashion on superlattices and conventional CdTe and \(\text{Cd}_{0.96}\text{Zn}_{0.04}\text{Te}\) substrates. The lower critical thickness of the CdHgTe barrier material grown on superlattice substrates had to be considered regarding the sample design. The electronic properties of the QWs depend on the strain and thickness of the QW. We have determined the QW thickness with an accuracy of \(\pm\)0.5 nm by an analysis of the beating patterns in the thickness fringes of HRXRD measurements and X-ray reflectometry measurements. We have, for the first time, induced compressive strain in HgTe QWs by an epitaxial technique (i.e. the effective lattice constant of the superlattice is lower compared to the lattice constant of HgTe). The problem of the lattice mismatch between superlattice and barriers has been circumvented by using CdHgTe-ZnHgTe superlattices instead of CdHgTe as a barrier material. Furthermore, the growth of compressively strained HgTe bulk layers (with a thickness of at least 50 nm) was demonstrated as well. The control of the state of strain adds a new degree of freedom to the design of HgTe epilayers, which has a major influence on the band structure of QWs and bulk layers. Strain in bulk layers lifts the degeneracy of the \(\Gamma_8\) bands at \(\mathbf{k}=0\). Tensile strain opens an energy gap, compressive strain shifts the touching points of the valence- and conduction band to positions in the Brillouin zone with finite \(\mathbf{k}\). Such a situation has been realized for the first time in the course of this work. For QWs in the inverted regime, it is demonstrated that compressive strain can be used to significantly enhance the thermal energy gap of the two-dimensional electron gas (2DEG). In addition, semi-metallic and semiconducting behavior is expected in wide QWs, depending on the state of strain. An examination of the temperature dependence of the subband ordering in QWs revealed that the band gap is only temperature-stable for appropriate sample parameters and temperature regimes. The band inversion is always lifted for sufficiently high temperatures. A large number of models investigate the influence of the band gap on the stability of the quantum-spin-Hall (QSH) effect. An enhancement of the stability of QSH edge state conductance is expected for enlarged band gaps. Furthermore, experimental studies on the temperature dependence of the QSH conductance are in contradiction to theoretical predictions. Systematic studies of these aspects have become feasible based on the new flexibility of the sample design. Detailed low-temperature magnetotransport studies have been carried out on QWs and bulk layers. For this purpose, devices have been fabricated lithographically, which consist of two Hall-bar geometries with different dimensions. This allows to discriminate between conductance at the plane of the 2DEG and the edge of the sample. The Fermi energy in the 2DEG has been adjusted by means of a top gate electrode. The strain-induced transition from semi-metallic to semiconducting characteristics in wide QWs was shown. The magnitude of the semi-metallic overlap of valence- and conduction band was determined by an analysis of the two-carrier conductance and is in agreement with band structure calculations. The band gap of the semiconducting sample was determined by measurements of the temperature dependence of the conductance at the charge-neutrality point. Agreement with the value expected from theory has been achieved for the first time in this work. The influence of the band gap on the stability of QSH edge state conductance has been investigated on a set of six samples. The band gap of the set spans a range of 10 to 55 meV. The latter value has been achieved in a highly compressively strained QW, has been confirmed by temperature-dependent conductance measurements, and is the highest ever reported in the inverted regime. Studies of the carrier mobility reveal a degradation of the sample quality with increasing Zn-fraction in the superlattice, in agreement with HRXRD observations. The enhanced band gap does not suppress scattering mechanisms in QSH edge channels, but lowers the conductance in the plane of the 2DEG. Hence, edge state conductance is the dominant conducting process even at elevated temperatures. An increase in conductance with increasing temperature has been found, in agreement with reports from other groups. The increase follows a power-law dependency, the underlying physical mechanism remains open. A cause for the lack of an increase of the QSH edge state conductance with increasing energy gap has been discussed. Possibly, the sample remains insulating even at finite carrier densities, due to localization effects. The measurement does not probe the QSH edge state conductance at the situation where the Fermi energy is located in the center of the energy gap, but in the regime of maximized puddle-driven scattering. In a first set of measurements, it has been shown that the QSH edge state conductance can be influenced by hysteretic charging effects of trapped states in the insulating dielectric. A maximized conductance of \(1.6\ \text{e}^2/\text{h}\) was obtained in a \(58\ \mu\text{m}\) edge channel. Finally, measurements on three dimensional samples have been discussed. Recent theoretical works assign compressively strained HgTe bulk layers to the Weyl semi-metal class of materials. Such layers have been synthesized and studied in magnetotransport experiments for the first time. Pronounced quantum-Hall- and Shubnikov-de-Haas features in the Hall- and longitudinal resistance indicate two-dimensional conductance on the sample surface. However, this conductance cannot be assigned definitely to Weyl surface states, due to the inversion of \(\Gamma_6\) and \(\Gamma_8\) bands. If a magnetic field is aligned parallel to the current in the device, a decrease in the longitudinal resistance is observed with increasing magnetic field. This is a signature of the chiral anomaly, which is expected in Weyl semi-metals.…
• Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der Verspannung in kristallinen HgTe Dünnschichtsystemen. Solche Systeme sind aufgrund ihrer Zugehörigkeit zur Materialklasse der topologischen Isolatoren von besonderem Interesse. Eine wesentliche Aufgabe bestand in der experimentellen Kontrolle der Verspannung der HgTe Schichten. Dies wurde durch ein neues Epitaxieverfahren erreicht. Der Erfolg des Verfahrens konnte durch kristallografische Analysemethoden und Magnetotransportmessungen bestätigt werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurdeDie vorliegende Dissertation befasst sich mit der Verspannung in kristallinen HgTe Dünnschichtsystemen. Solche Systeme sind aufgrund ihrer Zugehörigkeit zur Materialklasse der topologischen Isolatoren von besonderem Interesse. Eine wesentliche Aufgabe bestand in der experimentellen Kontrolle der Verspannung der HgTe Schichten. Dies wurde durch ein neues Epitaxieverfahren erreicht. Der Erfolg des Verfahrens konnte durch kristallografische Analysemethoden und Magnetotransportmessungen bestätigt werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde Verspannung in dünnen Schichten durch kohärentes Wachstum auf kristallinen Substraten induziert. Kohärentes Wachstum bedeutet hierbei, dass die Schicht unter Beibehaltung der Substratgitterkonstante in der Ebene parallel zu der Substrat-Epischicht-Grenzfläche auf ein Substrat aufgewachsen wird. Die Abweichung der Gitterkonstanten von Substrat und unverspannter Epischicht (sog. Gitterfehlpassung) bestimmt den Grad der Verspannung. Die Schicht antwortet auf die Verspannung in der Ebene mit einer Änderung der Gitterkonstante senkrecht zur Grenzfläche. Dieser Zusammenhang ist entscheidend sowohl für die korrekte Interpretation von Messungen durch hochauflösende Röntgendiffraktometrie (engl. high resolution X-ray diffraction, HRXRD), als auch für die exakte Bestimmung der Banddispersion. Die Gitterkonstante von HgTe ist kleiner als die von CdTe. Daher ist HgTe tensil verspannt wenn es auf ein CdTe Substrat aufgewachsen wird, es kann aber durch die Verwendung von geeigneten \(\text{Cd}_{1-x}\text{Zn}_{x}\text{Te}\) Substraten prinzipiell auch kompressiv verspannt gewachsen werden. Dieses Konzept wurde in dieser Arbeit modifiziert und angewandt. Epischichten wurden mittels Molekularstrahlepitaxie (engl. molecular-beam epitaxy, MBE) hergestellt. Als Alternative zu kommerziellen CdTe und \(\text{Cd}_{0.96}\text{Zn}_{0.04}\text{Te}\) Substraten wurde zunächst das epitaktische Wachstum dicker Schichten (sog. Buffer) CdTe auf GaAs:Si Substraten etabliert. Der Parameterraum für optimales Wachstum wurde anhand von Rasterkraftmikroskopie- und HRXRD Studien eingegrenzt. HRXRD Messungen zeigen eine Zunahme der Qualität mit zunehmender Dicke, die einem Potenzgesetz folgt. Im Vergleich zu reinen CdTe Substraten wurde eine Restverspannung im Buffer beobachtet, wobei eine Kombination aus endlicher Schichtdicke und unterschiedlichen thermischen Ausdehnungskoeffizienten von CdTe und GaAs als Ursache ausgemacht wurde. Um die Verspannung in HgTe Epischichten kontrollieren zu können, wurde ein neuer Substrattyp mit frei einstellbarer Gitterkonstante entwickelt. Durch eine Kombination aus MBE und Atomlagenepitaxie (ALE) wurden spezielle \(\text{CdTe}- \text{Cd}_{0.5}\text{Zn}_{0.5}\text{Te}\) Übergitter auf GaAs:Si gewachsen, und wiederum mittels HRXRD analysiert. Die ALE der \(\text{Cd}_{0.5}\text{Zn}_{0.5}\text{Te}\) Schicht ist selbstbegrenzend auf eine Monolage, und die effektive Gitterkonstante des Übergitters konnte durch die Variation der Dicke der CdTe Schicht einfach und reproduzierbar kontrolliert werden. Eine Abnahme der Schichtqualität wurde mit zunehmendem Zinkgehalt beobachtet, der Effekt ist allerdings weniger stark ausgeprägt als in vergleichbaren ternären \(\text{Cd}_{1-x}\text{Zn}_{x}\text{Te}\) Einfachschichten. HgTe Quantentröge (engl. quantum wells, QWs) zwischen CdHgTe Barrieren wurden auf vergleichbare Weise auf Übergittern und konventionellen CdTe bzw. \(\text{Cd}_{0.96}\text{Zn}_{0.04}\text{Te}\) Substraten hergestellt. Dabei ist eine geringere kritische Schichtdicke des CdHgTe Barrierenmaterials auf Übergittersubstraten zu beachten. Neben der Verspannung ist die Trogdicke der zweite entscheidende Parameter für die elektronischen Eigenschaften der Schicht. Sie wurde anhand von Schwebungen in den Schichtdickenoszillationen der HRXRD Messung oder durch Röntgenreflektometrie auf etwa \(\pm\) 0.5 nm genau bestimmt. Es konnte erstmalig mit epitaktischen Mitteln kompressive Verspannung in HgTe QWs induziert werden (d.h. die effektive Gitterkonstante des Übergitters ist kleiner als die des HgTe). Es wurde gezeigt, dass das Problem der Gitterfehlpassung von Übergitter und Barriere durch die Verwendung von CdHgTe-ZnHgTe Übergittern anstelle von CdHgTe als Barrierenmaterial umgangen werden kann, und dass das kompressiv verspannte Wachstum von dickeren Schichten HgTe (sog. Bulk Material, Dicke mindestens 50 nm) ebenfalls möglich ist. Mit dem Verspannungszustand steht ein neuer Freiheitsgrad in der Fertigung von HgTe Epischichten zur Verfügung. Dieser beeinflusst die elektronische Bandstruktur von QWs und Bulk Schichten entscheidend. Verspannung in Bulk-Material hebt die Energieentartung der \(\Gamma_8\) Bänder bei \(\mathbf{k}=0\) auf. Tensile Verspannung öffnet dabei eine Energielücke, kompressive Verspannung schiebt die Berührpunkte von Valenz- und Leitungsband an Stellen in der Brillouinzone mit \(\mathbf{k}\neq0\). Eine derartige Situation wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmals experimentell realisiert. Es wurde weiterhin demonstriert, dass in QWs mit topologisch invertierter Bandreihenfolge die thermische Bandlücke des zweidimensionalen Elektronengases (2DEG) durch kompressive Verspannung signifikant erhöht werden kann. Außerdem wird, je nach Verspannungszustand, halbmetallisches bzw. halbleitendes Verhalten in QWs mit hoher Trogdicke erwartet. Anhand einer Betrachtung der Temperaturabhängigkeit der Subbänder in QWs wurde gezeigt, dass eine temperaturstabile Bandlücke nur bei geeignet gewählten Probenparametern und Temperaturintervallen gegeben ist, und dass die Bandinversion für ausreichend hohe Temperaturen immer aufgehoben wird. Es existieren zahlreiche Modelle die die Stabilität des Quanten-Spin-Hall (QSH) Randzustandes in Verbindung mit der Bandlücke betrachten. Es wird insbesondere eine Zunahme der Stabilität des QSH Zustandes mit zunehmender Bandlücke erwartet. Außerdem besteht eine Diskrepanz zwischen theoretischen Modellen und experimentellen Daten bezüglich der Temperaturabhängigkeit der QSH-Leitfähigkeit. Diese Zusammenhänge konnten mit der neuen Flexibilität im Probendesign gezielt untersucht werden. QWs und Bulk Schichten wurden in Tieftemperatur- Magnetotransportmessungen eingehend untersucht. Dazu wurden Proben lithographisch hergestellt, deren Layout aus zwei Hallbar-Strukturen mit verschiedenen Abmessungen besteht. Dies ermöglicht die Unterscheidung zwischen Ladungstransport in der Fläche des 2DEGs, und dem Probenrand. Das Ferminiveau im 2DEG ist über eine Topgate-Elektrode einstellbar. Es wurde der verspannungsinduzierte Übergang von halbmetallischer zu halbleitender Charakteristik in breiten Quantentrögen gezeigt. Eine Analyse des zwei-Ladungsträger-Verhaltens bestätigt die Größe des halbmetallischen Überlapps von Valenz- und Leitungsband aus Bandstrukturberechnungen. Die Bandlücke der halbleitenden Probe wurde anhand der Temperaturabhängigkeit des Leitwertes am ladungsneutralen Punkt bestimmt. Die Übereinstimmung mit dem theoretisch erwarteten Wert wurde in dieser Arbeit zum ersten Mal erzielt. Der Einfluss der Bandlücke auf die Stabilität des QSH Randkanaltransports wurde anhand einer Serie von sechs Proben untersucht. Die Bandlücke wurde dabei von 10 auf 55 meV erhöht. Der letztgenannte Wert wurde in einem hochkompressiv verspannten QW erreicht, in temperaturabhängigen Leitwertsmessungen bestätigt, und stellt den Bestwert im invertierten Regime dar. Untersuchungen der Beweglichkeit der Ladungsträger zeigen, in Übereinstimmung mit HRXRD Messungen, dass die Probenqualität mit zunehmendem Zinkgehalt im Übergitter abnimmt. Die erhöhte Bandlücke verursacht keine effektive Unterdrückung der Rückstreuung der QSH Randkänale, verringert allerdings die Flächenleitung im 2DEG, sodass der Randkanaltransport auch bei höheren Temperaturen den dominanten Transportmechanismus darstellt. In Übereinstimmung mit Arbeiten anderer Gruppen wurde ein Anstieg des Leitwertes mit der Temperatur gefunden. Dieser lässt sich mit einem Potenzgesetz modellieren, seine Ursache blieb aber ungeklärt. Als Ursache für den ausbleibenden Anstieg des QSH Leitwertes mit zunehmender Bandlücke wurde diskutiert, dass die Probe aufgrund von Lokalisationseffekten auch bei endlicher Ladungsträgerdichte noch isolierend ist. Die Messung des QSH Leitwertes erfolgt möglicherweise nicht bei in der Bandlücke zentrierter Fermienergie, sondern im Regime maximaler Inselrückstreuung. In einer ersten Messreihe wurde weiterhin gezeigt, dass der QSH Leitwert durch hysteretische Umladungseffekte von Störstellen im Isolatormaterial beeinflusst werden kann. Dadurch wurde ein maximaler Leitwert von \(1.6\ \text{e}^2/\text{h}\) in einem \(58\mu\text{m}\) Randkanal erreicht. Abschließend wurden noch Messungen an dreidimensionalen Systemen diskutiert. Neue theoretische Studien ordnen kompressiv verspannte Bulk HgTe Schichten der Materialklasse der Weyl-Halbmetalle zu. Im Rahmen dieser Arbeit wurden zum ersten Mal derartige Schichten gewachsen und in Magnetotransportmessungen studiert. Ausgeprägte Quanten-Hall- und Shubnikov-de-Haas Signaturen im Hall- und Längswiderstand sind ein klares Indiz für zweidimensionalen Transport an der Probenoberfläche. Dieser lässt sich aufgrund der \(\Gamma_6\)-\(\Gamma_8\) Bandinversion in HgTe allerdings nicht eindeutig den Weyl-Oberflächenzuständen zuordnen. Orientiert man ein Magnetfeld parallel zum Probenstrom, so wird eine Abnahme des Längswiderstandes mit zunehmendem Magnetfeld beobachtet. Dies ist eine Signatur der chiralen Anomalie, die in Weyl Halbmetallen erwartet wird.…