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Photocurrent in Organic Solar Cells

Photostrom in Organischen Solarzellen

Please always quote using this URN: urn:nbn:de:bvb:20-opus-73569
  • A quite new approach to low-cost mass production of flexible solar cells are organic photovoltaics. Even though the device efficiencies increased rapidly during the last years, further imporvements are essential for a successful market launch. One important factor influencing the device efficiency is the photocurrent of a solar cell, which is defined as the difference between the current under illumination and in the dark. In case of organic bulk heterojunction (BHJ) solar cells it is — in contrast to inorganic devices — dependent on theA quite new approach to low-cost mass production of flexible solar cells are organic photovoltaics. Even though the device efficiencies increased rapidly during the last years, further imporvements are essential for a successful market launch. One important factor influencing the device efficiency is the photocurrent of a solar cell, which is defined as the difference between the current under illumination and in the dark. In case of organic bulk heterojunction (BHJ) solar cells it is — in contrast to inorganic devices — dependent on the applied bias voltage. The voltage dependence results in a reduced fill factor and thus an even more pronounced influence of the photocurrent on the device efficiency. It is therefore crucial to understand the underlying processes determining the photocurrent in order to be able to further improve the solar cell performance. In a first step the photocurrent of P3HT:PC61BM devices was investigated by a pulsed measurement technique in order to prevent disturbing influences due to device heating under continous illumination. The resulting photocurrent was hyperbolic tangent like and featured a point symmetry, whose origin and meaning were discussed. In addition, the photocurrent was described by a combined model of Braun–Onsager and Sokel–Hughes theory for field dependent polaron pair dissociation and charge extraction, respectively. After this macroscopic view on the photocurrent, the focus of this work moves to the more basic processes determining the photocurrent: charge photogeneration and recombination. In a comparative study the field-dependence of these was investigated by time-delayed collection field (TDCF) measurements for two well-known reference systems, namely P3HT:PC61BM and MDMO-PPV:PC61BM. It was possible to identify two different dominating scenarios for the generation of free charge carriers. The first one — via a thermalized charge transfer state (CTS) — is clearly influenced by geminate recombination and therefore less efficient. In the second scenario, the free charge carriers are either generated directly or via an excited, “hot” CTS. In addition, clear differences in the nongeminate recombination dynamics of both material systems were found. Similar studies were also be presented with two modern low bandgap polymers which only differ by the bridging atom in the cyclopentadithiophene (PCPDTBT:PC71BM vs. Si-PCPDTBT:PC71BM). Such small changes in the chemical structure were already sufficient to affect the charge photogeneration as well as the morphology of the blend. These findings were set into relation to current–voltage characteristics in order to discuss the origin of the clear differences in the solar cell performance of both materials. Another crucial parameter limiting the solar cell efficiency is the builtin potential of a device. Within the range of semiconducting pn-junctions, Mott–Schottky analysis is an established method to determine the built-in potential. As it was originally derived for abrupt pn-junctions, its validity for organic BHJ solar cells — a bipolar, effective medium — was discussed. Experimental findings as well as the contradictions to Mott–Schottky theory indicated, that a direct transfer of this method to organic photovoltaics is not appropriate. Finally, the results obtained in the framework of the MOPS-project (Massengedruckte Organische Papier-Solarzellen) will be presented, in which the first completely roll-to-roll printed paper solar cells were realized.show moreshow less
  • Ein relativ neuer Ansatz für eine günstige Massenproduktion flexibler Solarzellen ist dabei die organische Photovoltaik. Obwohl die Wirkungsgrade in den letzten Jahren schnell anstiegen, sind weitere Verbesserungen für eine erfolgreiche Markteinführung dringend nötig. Ein wichtiger Faktor ist dabei der Photostrom einer Solarzelle, der als Differenz zwischen Hell- und Dunkelstrom definiert ist. Im Gegensatz zu anorganischen Solarzellen ist dieser im Falle der organischen “bulk heterojunction”(Heterogemisch, Abk.: BHJ) Solarzellen von derEin relativ neuer Ansatz für eine günstige Massenproduktion flexibler Solarzellen ist dabei die organische Photovoltaik. Obwohl die Wirkungsgrade in den letzten Jahren schnell anstiegen, sind weitere Verbesserungen für eine erfolgreiche Markteinführung dringend nötig. Ein wichtiger Faktor ist dabei der Photostrom einer Solarzelle, der als Differenz zwischen Hell- und Dunkelstrom definiert ist. Im Gegensatz zu anorganischen Solarzellen ist dieser im Falle der organischen “bulk heterojunction”(Heterogemisch, Abk.: BHJ) Solarzellen von der angelegten Spannung abhängig. Dies führt zu einer Reduzierung des Füllfaktors und so zu einem noch stärkeren Einlufss des Photostroms auf die Leistung der Solarzelle. Es ist daher äußerst wichtig die grundlegenden, den Photostrom bestimmenden Prozesse zu verstehen, um die Leistung der organischen Solarzellen weiter steigern zu können. Zunächst wurde der Photostrom von P3HT:PC61BM Solarzellen mittels einer gepulsten Messmethode untersucht, die störende Einflüsse durch das Erwärmen der Probe unter kontinuierlicher Beleuchtung verhindern soll. Der resultierenden Photostrom wies einen dem Tangens Hyperbolicus ähnlichen Verlauf auf und zeigte dabei eine Punktsymmetrie, deren Ursprung und Bedeutung im Verlauf dieser Arbeit genauer diskutiert werden. Für die Beschreibung des spannungsabhängigen Photostroms wird außerdem ein kombiniertes Modell vorgestellt, welches auf den Theorien von Braun–Onsager und Sokel–Hughes für die feldabhängige Polaronenpaartrennung bzw. die Ladungsträgerextraktion basiert. Nach der makroskopischen Betrachtung des Photostroms wird sich der Fokus dann auf die grundlegenden, den Photostrom bestimmenden Prozesse verschieben: Photogenerierung und Rekombination der Ladungsträger. Die Feldabhängigkeit dieser Prozesse wurde dabei mittels time-delayed collection field (TDCF) Messungen an den beiden Referenz-Systemen P3HT:PC61BM und MDMO-PPV:PC61BM untersucht. Dadurch ließen sich neben deutlichen Unterschieden in der nichtgeminalen Rekombinationsdynamik freier Ladungsträger auch bei deren Photogeneration zwei unterschiedliche dominierende Prozesse identifizieren: Im ersten Szenario werden freie Ladungsträger über einen relaxierten Ladungstransferzustand (“charge transfer state” —CTS) generiert. Dieser Prozess ist jedoch durch einen deutlichen Einfluss der geminalen Rekombination stark feldabhängig und somit weniger effizient. Im zweiten Szenario werden die freien Ladungsträger entweder direkt oder über einen angeregten (“hot”) CTS erzeugt. Ähnliche Versuche wurden zudem für zwei neuartige Polymere mit niedrigen Bandlücken präsentiert, die sich jeweils nur durch das Brückenatom im Cyclopentadithiophen unterscheiden (PCPDTBT:PC71BM im Vergleich zu Si-PCPDTBT:PC71BM). Dies hatte jedoch deutliche Auswirkungen auf die Photogeneration freier Ladungsträger und die Morphologie der aktiven Schicht. Die entsprechenden Ergebnisse wurden dann in Relation zu den Strom–Spannungs-Kennlinien gesetzt, um die deutlichen Unterschiede in der Effizienz der Solarzellen zu diskutieren. Ein weiterer wichtiger, die Leistung einer Solarzelle begrenzender Parameter ist deren Diffusionsspannung (built-in potential, VBi). In der Physik halbleitender pn-Übergange ist die Mott–Schottky Analyse eine etablierte Methode um VBi zu bestimmen. Diese wurde ursprünglich für abrupte pn-Übergänge hergeleitet, weshalb hier deren Gültigkeit für organische BHJ Solarzellen — und damit ein bipolares, effektives Medium — diskutiert wird. Die experimentellen Ergebnisse ebenso wie die Widersprüche zur Mott–Schottky Theorie deuten darauf hin, dass eine direkte Übertragbarkeit dieser Methode auf organische BHJ Solarzellen nicht gegeben ist. Abschließend werden noch die Ergebnisse des MOPS-Projekts (Massengedruckte Organische Papier-Solarzellen) präsentiert, in dessen Verlauf die ersten komplett auf Papier gedruckten Solarzellen entwickelt wurden.show moreshow less

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Metadaten
Author: Markus Harald Mingebach
URN:urn:nbn:de:bvb:20-opus-73569
Document Type:Doctoral Thesis
Granting Institution:Universität Würzburg, Fakultät für Physik und Astronomie
Faculties:Fakultät für Physik und Astronomie / Physikalisches Institut
Date of final exam:2012/11/02
Language:English
Year of Completion:2012
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 53 Physik / 530 Physik
GND Keyword:Organische Solarzelle; Fotovoltaik
Tag:Kapazität; Mott-Schottky Analyse; Papier-Solarzelle; Photostrom; Rekombination
capacity; organic bulk heterojunction solar cell; photocurrent; printed paper photovoltaics; recombination
PACS-Classification:70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 71.00.00 Electronic structure of bulk materials (see section 73 for electronic structure of surfaces, interfaces, low-dimensional structures, and nanomaterials; for electronic structure of superconductors, see 74.25.Jb) / 71.23.-k Electronic structure of disordered solids / 71.23.An Theories and models; localized states
70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 72.00.00 Electronic transport in condensed matter (for electronic transport in surfaces, interfaces, and thin films, see section 73; for electrical properties related to treatment conditions, see 81.40.Rs; for transport properties of superconductors, see 74.25.Fy; / 72.20.-i Conductivity phenomena in semiconductors and insulators (see also 66.70.-f Nonelectronic thermal conduction and heat-pulse propagation in solids; thermal waves) / 72.20.Jv Charge carriers: generation, recombination, lifetime, and trapping
70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 72.00.00 Electronic transport in condensed matter (for electronic transport in surfaces, interfaces, and thin films, see section 73; for electrical properties related to treatment conditions, see 81.40.Rs; for transport properties of superconductors, see 74.25.Fy; / 72.80.-r Conductivity of specific materials (for conductivity of metals and alloys, see 72.15.-v) / 72.80.Le Polymers; organic compounds (including organic semiconductors)
70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 73.00.00 Electronic structure and electrical properties of surfaces, interfaces, thin films, and low-dimensional structures (for electronic structure and electrical properties of superconducting films and low-dimensional structures, see 74.78.-w; for computational / 73.20.-r Electron states at surfaces and interfaces / 73.20.At Surface states, band structure, electron density of states
70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 73.00.00 Electronic structure and electrical properties of surfaces, interfaces, thin films, and low-dimensional structures (for electronic structure and electrical properties of superconducting films and low-dimensional structures, see 74.78.-w; for computational / 73.50.-h Electronic transport phenomena in thin films (for electronic transport in mesoscopic systems, see 73.23.-b; see also 73.40.-c Electronic transport in interface structures; for electronic transport in nanoscale materials and structures, see 73.63.-b) / 73.50.Pz Photoconduction and photovoltaic effects
Release Date:2012/11/13
Advisor:Prof. Dr. Vladimir Dyakonov
Licence (German):License LogoCC BY: Creative-Commons-Lizenz: Namensnennung