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The Effect of Morphology on the Photocurrent Generation in Organic Solar Cells

Der Einfluss der Morphologie auf die Generierung von Photostrom in organischen Solarzellen

Please always quote using this URN: urn:nbn:de:bvb:20-opus-117852
  • Organic solar cells have great potential to become a low-cost and clean alternative to conventional photovoltaic technologies based on the inorganic bulk material silicon. As a highly promising concept in the field of organic photovoltaics, bulk heterojunction (BHJ) solar cells consist of a mixture of an electron donating and an electron withdrawing component. Their degree of intermixing crucially affects the generation of photocurrent. In this work, the effect of an altered blend morphology on polaron pair dissociation, charge carrierOrganic solar cells have great potential to become a low-cost and clean alternative to conventional photovoltaic technologies based on the inorganic bulk material silicon. As a highly promising concept in the field of organic photovoltaics, bulk heterojunction (BHJ) solar cells consist of a mixture of an electron donating and an electron withdrawing component. Their degree of intermixing crucially affects the generation of photocurrent. In this work, the effect of an altered blend morphology on polaron pair dissociation, charge carrier transport, and nongeminate recombination is analyzed by the charge extraction techniques time delayed collection field (TDCF) and open circuit corrected transient charge extraction (OTRACE). Different comparative studies cover a broad range of material systems, including polymer and small-molecule donors in combination with different fullerene acceptors. The field dependence of polaron pair dissociation is analyzed in blends based on the polymer pBTTT-C16, allowing a systematic tuning of the blend morphology by varying the acceptor type and fraction. The effect of both excess photon energy and intercalated phases are minor compared to the influence of excess fullerene, which reduces the field dependence of photogeneration. The study demonstrates that the presence of neat fullerene domains is the major driving force for efficient polaron pair dissociation that is linked to the delocalization of charge carriers. Furthermore, the influence of the processing additive diiodooctane (DIO) is analyzed using the photovoltaic blends PBDTTT-C:PC71BM and PTB7:PC71BM. The study reveals amulti-tiered alteration of the blend morphology of PBDTTT-C based blends upon a systematic increase of the amount of DIO. Domains on the hundred nanometers length scale in the DIO-free blend are identified as neat fullerene agglomerates embedded in an intermixed matrix. With the addition of the additive, 0.6% and 1% DIO already substantially reduces the size of these domains until reaching the optimum 3% DIO mixture, where a 7.1% power conversion efficiency is obtained. It is brought into connection with the formation of interpenetrating polymer and fullerene phases. Similar to PBDTTT-C, the morphology of DIO-free PTB7:PC71BM blends is characterized by large fullerene domains being decreased in size upon the addition of 3% DIO. OTRACE measurements reveal a reduced Langevin-type, super-second order recombination in both blends. It is demonstrated that the deviation from bimolecular recombination kinetics cannot be fully attributed to the carrier density dependence of the mobility but is rather related to trapping in segregated PC71BM domains. Finally, with regard to small-molecule donors, a higher yield of photogeneration and balanced transport properties are identified as the dominant factors enhancing the efficiency of vacuum deposited MD376:C60 relative to its solution processed counterpart MD376:PC61BM. The finding is explained by a higher degree of dimerization of the merocyanine dye MD376 and a stronger donor-acceptor interaction at the interface in the case of the vacuum deposited blend.show moreshow less
  • Organische Solarzellen sind dank der Möglichkeit einer preisgünstigen und umweltfreundlichen Herstellung eine erfolgversprechende Alternative zu konventionellen Photovoltaiktechnologien, bei denen heutzutage hauptsächlich Silizium zum Einsatz kommt. Ein aussichtsreiches Konzept ist dabei die Heterogemisch (bulk heterojunction , BHJ)-Solarzelle. Deren aktive Schicht besteht aus einer Elektron-gebenden und einer Elektron-entziehenden Komponente, wobei die Generierung von Photostrom entscheidend von der Durchmischung beider Materialien abhängt.Organische Solarzellen sind dank der Möglichkeit einer preisgünstigen und umweltfreundlichen Herstellung eine erfolgversprechende Alternative zu konventionellen Photovoltaiktechnologien, bei denen heutzutage hauptsächlich Silizium zum Einsatz kommt. Ein aussichtsreiches Konzept ist dabei die Heterogemisch (bulk heterojunction , BHJ)-Solarzelle. Deren aktive Schicht besteht aus einer Elektron-gebenden und einer Elektron-entziehenden Komponente, wobei die Generierung von Photostrom entscheidend von der Durchmischung beider Materialien abhängt. Dieser Einfluss der Morphologie auf die Trennung von Polaronpaaren, den Transport von freien Ladungsträgern und deren nichtgeminale Rekombination wird durch die Verwendung der Ladungsextraktionsmethoden time delayed collection field (TDCF) sowie open circuit corrected transient charge extraction (OTRACE) in dieser Arbeit im Detail untersucht. Die vorgestellten Studien umfassen mit Polymeren und kleinen Molekülen als Donatoren sowie verschiedenen Fulleren-Akzeptoren unterschiedlichste Materialsysteme. Der erste Teil der Arbeit befasst sich mit der feldabhängigen Trennung von Polaronpaaren in Solarzellen, die unter Verwendung des Polymers pBTTT-C16 hergestellt werden. Das Materialsystem erlaubt eine systematische Anpassung der Morphologie durch Art und Anteil des Akzeptors. Die Untersuchungen zeigen, dass sowohl Überschussenergie als auch interkalierte Phasen lediglich eine geringe Auswirkung auf die Photogenerierung haben, diese jedoch stark von der Fullerenmenge im Gemisch beeinflusst wird. Das Ergebnis verdeutlicht, dass reine Fullerendomänen die treibende Kraft für eine effiziente Trennung von Polaronpaaren sind, was mit der Delokalisierung von Ladungsträgern verknüpft wird. Im zweiten Teil wird der Einfluss des Additivs Diiodooktan (DIO) auf das Materialsystem PBDTTT-C:PC71BM untersucht. Die Studie zeigt eine mehrstufige Änderung der Morphologie bei einer schrittweisen Erhöhung der verwendeten DIO Menge. Wird das Heterogemisch PBDTTT-C:PC71BM ohne DIO hergestellt, ist dessen Nanostruktur durch große Agglomerate geprägt, die als reine Fullerendomänen identifiziert werden. Bereits die Verwendung von 0.6% und 1% DIO führt zu einer deutlichen Verkleinerung dieser Domänen, wobei erst die maximale Effizienz der mit 3% DIO hergestellten Solarzelle mit der Ausbildung von vernetzten Polymer- und Fullerenphasen in Verbindung gebracht wird. Vergleichbar zu PBDTTT-C weist auch PTB7:PC71BM große Fullerendomänen und deren bessere Dispersion durch die Verwendung von 3% DIO auf. In beiden Fällen zeigt OTRACE eine reduzierte Langevin-artige Rekombination sowie die Abweichung von einem bimolekularen Verhalten. Da diese erhöhte Rekombinationsordnung nicht mit der Ladungsträgerdichtenabhängigkeit der Mobilität erklärt werden kann, wird sie dem Einfangen von Ladungsträgern in Fullerendomänen zugeordnet. Im letzten Teil wird gezeigt, dass eine ergiebigere Photogenerierung sowie ausgeglichene Transporteigenschaften eine erhöhte Bauteileffizienz von aufgedampften MD376:C60 Solarzellen im Vergleich zum flüssigprozessierten Pendant MD376:PC61BM bedingen. Die Beobachtung wird mit einer verbesserten Dimerisation des Merocyanins MD376 und einer stärkeren Donator-Akzeptor-Wechselwirkung an der Grenzfläche erklärt.show moreshow less

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Metadaten
Author: Andreas Zusan
URN:urn:nbn:de:bvb:20-opus-117852
Document Type:Doctoral Thesis
Granting Institution:Universität Würzburg, Fakultät für Physik und Astronomie
Faculties:Fakultät für Physik und Astronomie / Physikalisches Institut
Referee:Prof. Dr. Carsten Deibel
Date of final exam:2015/07/23
Language:English
Year of Completion:2014
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 53 Physik / 530 Physik
GND Keyword:Organische Solarzelle; Photostrom
Tag:Elektronentransport; Ladungsträgergenerierung; Photovoltaik; Rekombination; geminale Rekombination; nichtgeminale Rekombination
PACS-Classification:70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 72.00.00 Electronic transport in condensed matter (for electronic transport in surfaces, interfaces, and thin films, see section 73; for electrical properties related to treatment conditions, see 81.40.Rs; for transport properties of superconductors, see 74.25.Fy; / 72.20.-i Conductivity phenomena in semiconductors and insulators (see also 66.70.-f Nonelectronic thermal conduction and heat-pulse propagation in solids; thermal waves) / 72.20.Jv Charge carriers: generation, recombination, lifetime, and trapping
70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 72.00.00 Electronic transport in condensed matter (for electronic transport in surfaces, interfaces, and thin films, see section 73; for electrical properties related to treatment conditions, see 81.40.Rs; for transport properties of superconductors, see 74.25.Fy; / 72.80.-r Conductivity of specific materials (for conductivity of metals and alloys, see 72.15.-v) / 72.80.Le Polymers; organic compounds (including organic semiconductors)
70.00.00 CONDENSED MATTER: ELECTRONIC STRUCTURE, ELECTRICAL, MAGNETIC, AND OPTICAL PROPERTIES / 72.00.00 Electronic transport in condensed matter (for electronic transport in surfaces, interfaces, and thin films, see section 73; for electrical properties related to treatment conditions, see 81.40.Rs; for transport properties of superconductors, see 74.25.Fy; / 72.80.-r Conductivity of specific materials (for conductivity of metals and alloys, see 72.15.-v) / 72.80.Rj Fullerenes and related materials
Release Date:2015/08/14
Licence (German):License LogoDeutsches Urheberrecht