Jan-Henrik Quast

• Since the late 20th century, spintroncis has become a very active field of research [ŽFS04]. The prospect of spin based information technology, featuring strongly decreased energy consumption and possibly quantum-computation capabilities, has fueled this interest. Standard materials, like bulk gallium arsenide (GaAs), have experienced new attention in this context by exhibiting extraordinarily long lifetimes for nonequilibrium spin information, which is an important requirement for efficient spin based information storage and transfer. AnotherSince the late 20th century, spintroncis has become a very active field of research [ŽFS04]. The prospect of spin based information technology, featuring strongly decreased energy consumption and possibly quantum-computation capabilities, has fueled this interest. Standard materials, like bulk gallium arsenide (GaAs), have experienced new attention in this context by exhibiting extraordinarily long lifetimes for nonequilibrium spin information, which is an important requirement for efficient spin based information storage and transfer. Another important factor is the lengthscale over which spin information can be transported in a given material and the role of external influences. Both aspects have been studied experimentally with innovative optical methods since the late 1990s by the groups of D. D. AWSHALOM and S. A. CROOKER et al. [KA99, CS05, CFL+05]. Although the pioneering experimental approaches presented by these authors led to a variety of insights into spin propagation, some questions were raised as well. Most prominently, the classical Einstein relation, which connects the mobility and diffusivity of a given particle species, seemed to be violated for electron spins in a bulk semiconductor. In essence, nonequilibrium spins appeared to move (diffuse) faster than the electrons that actually carry the spin. However, this contradiction was masked by the fact, that the material of interest was n-type GaAs with a doping concentration directly at the transition between metallic and insulating behavior (MIT). In this regime, the electron mobility is difficult to determine experimentally. Consequently, it was not a priori obvious that the spin diffusion rates determined by the newly introduced optical methods were in contradiction with established electrical transport data. However, in an attempt to extend the available data of optical spin microscopy, another issue surfaced, concerning the mathematical drift-diffusion model that has been commonly used to evaluate lateral spin density measurements. Upon close investigation, this model appears to have a limited range of applicability, due to systematic discrepancies with the experimental data (chapter 4). These deviations are noticeable in original publications as well, and it is shown in the present work that they originate from the local heating of electrons in the process of optical spin pumping. Based on insights gained during the second half of the 20th century, it is recapitulated why conduction electrons are easily overheated at cryogenic temperatures. The main reason is the poor thermal coupling between electrons and the crystal lattice (chapter 3). Experiments in the present work showed that a significant thermal gradient exists in the conduction band under local optical excitation of electron–hole pairs. This information was used to develop a better mathematical model of spin diffusion, which allowed to derive the diffusivity of the undisturbed system, due to an effective consideration of electron overheating. In this way, spin diffusivities of n-GaAs were obtained as a function of temperature and doping density in the most interesting regime of the metal–insulator-transition. The experiments presented in this work were performed on a series of n-type bulk GaAs samples, which comprised the transition between metallic conductivity and electrical insulation at low temperatures. Local electron temperature gradients were measured by a hyperspectral photoluminescence imaging technique with subsequent evaluation of the electron–acceptor (e,A$^0$) line shape. The local density of nonequilibrium conduction electron spins was deduced from scanning magneto-optic Kerr effect microscopy. Numerical evaluations were performed using the finite elements method in combination with a least-squares fitting procedure. Chapter 1 provides an introduction to historical and recent research in the field of spintronics, as far as it is relevant for the understanding of the present work. Chapter 2 summarizes related physical concepts and experimental methods. Here, the main topics are semiconductor optics, relaxation of hot conduction electrons, and the dynamics of nonequilibrium electron spins in semiconductors. Chapter 3 discusses optical heating effects due to local laser excitation of electron–hole pairs. Experimental evaluations of the acceptor-bound-exciton triplet lines led to the conclusion that the crystal lattice is usually not overheated even at high excitation densities. Here, the heat is efficiently dissipated to the bath, due to the good thermal conductivity of the lattice. Furthermore, the heating of the lattice is inherently limited by the weak heat transfer from the electron system, which on the other hand is also the reason why conduction electrons are easily overheated at temperatures below ≈ 30 K. Spatio-spectral imaging of the electron–acceptor-luminescence line shape allowed to trace the thermal gradient within the conduction band under focused laser excitation. A heat-diffusion model was formulated, which reproduces the experimental electron-temperature trend nicely for low-doped GaAs samples of n- and p-type. For high-doped n-type GaAs samples, it could be shown that the lateral electron-temperature profile is well approximated by a Gaussian. This facilitated easy integration of hot electron influence into the mathematical model of spin diffusion. Chapter 4 deals with magneto-optical imaging of optically induced nonequilibrium conduction-electron spins in n-GaAs close to the MIT. First, the spectral dependence of the magneto-optic Kerr effect was examined in the vicinity of the fundamental band gap. Despite the marked differences among the investigated samples, the spectral shape of the Kerr rotation could be described in terms of a simple Lorentz-oscillator model in all cases. Based on this model, the linearity of the Kerr effect with respect to a nonequilibrium spin polarization is demonstrated, which is decisively important for further quantitative evaluations. Furthermore, chapter 4 presents an experimental survey of spin relaxation in n-GaAs at the MIT. Here, the dependence of the spin relaxation time on bath temperature and doping density was deduced from Hanle-MOKE measurements. While all observed trends agree with established literature, the presented results extend the current portfolio by adding a coherent set of data. Finally, diffusion of optically generated nonequilibrium conduction-electron spins was investigated by scanning MOKE microscopy. First, it is demonstrated that the standard diffusion model is inapplicable for data evaluation in certain situations. A systematic survey of the residual deviations between this model and the experimental data revealed that this situation unfortunately persisted in published works. Moreover, the temperature trend of the residual deviations suggests a close connection to the local overheating of conduction electrons. Consequently, a modified diffusion model was developed and evaluated, in order to compensate for the optical heating effect. From this model, much more reliable results were obtained, as compared to the standard diffusion model. Therefore, it was shown conclusively that the commonly reported anomalously large spin diffusivities were at least in parts caused by overheated conduction electrons. In addition to these new insights some experimental and technological enhancements were realized in the course of this work. First, the optical resolution of scanning MOKE microscopy was improved by implementing a novel scanning mechanism, which allows the application of a larger aperture objective than in the usual scheme. Secondly, imaging photoluminescence spectroscopy was employed for spatially resolved electron-temperature measurements. Here, two different implementations were developed: One for lattice-temperature measurements by acceptor–bound exciton luminescence and a second for conduction-electron temperature measurements via the analysis of the electron–acceptor luminescence line shape. It is shown in the present work that the originally stated anomalously high spin diffusivities were caused to a large extent by unwanted optical heating of the electron system. Although an efficient method was found to compensate for the influence of electron heating, it became also evident that the classical Einstein relation was nonetheless violated under the given experimental conditions. In this case however, it could be shown that this discrepancy did not originate from an experimental artifact, but was instead a manifestation of the fermionic nature of conduction electrons.…
• Seit dem späten 20. Jahrhundert hat sich die sogenannte Spintronik zu einem sehr aktiven Forschungsgebiet entwickelt [ŽFS04]. Die Aussichten auf eine Spin-basierte Informationsverarbeitung mit stark reduziertem Energieverbrauch und eventuell möglichen Quantenrechenfähigkeiten hat das Forschungsinteresse erheblich angeheizt. Standard-Halbleiter-Materialien wie Galliumarsenid (GaAs) erfuhren in diesem Zusammenhang neue Aufmerksamkeit auf Grund von außergewöhnlich langen Lebensdauern für Nichtgleichgewichts-Spins, welche eine wichtigeSeit dem späten 20. Jahrhundert hat sich die sogenannte Spintronik zu einem sehr aktiven Forschungsgebiet entwickelt [ŽFS04]. Die Aussichten auf eine Spin-basierte Informationsverarbeitung mit stark reduziertem Energieverbrauch und eventuell möglichen Quantenrechenfähigkeiten hat das Forschungsinteresse erheblich angeheizt. Standard-Halbleiter-Materialien wie Galliumarsenid (GaAs) erfuhren in diesem Zusammenhang neue Aufmerksamkeit auf Grund von außergewöhnlich langen Lebensdauern für Nichtgleichgewichts-Spins, welche eine wichtige Voraussetzung für eine effiziente Spin-basierte Speicherung und Übertragung von Informationen darstellt. Weitere wichtige Faktoren sind die Distanz über die Spin-Information in einem gegebenen Material transportiert werden kann sowie die Rolle von äußeren Einflüssen. Beide Aspekte wurden experimentell mit innovativen optischen Methoden seit den späten 1990er Jahren durch die Gruppen von D. D. AWSHALOM und S. A. CROOKER untersucht [KA99, CS05, CFL+05]. Obwohl diese zukunftsweisenden experimentellen Ansätze zu einer Vielzahl von Einsichten in die Ausbreitung und Dynamik von Nichtgleichgewichts-Spins führten, wurden auch einige Fragen aufgeworfen. Am deutlichsten fiel auf, dass die Einsteinsche Beziehung zwischen Mobilität und Diffusivität für Elektronenspins in einem Volumenhalbleiter verletzt zu sein scheint. Stark vereinfacht gesagt, scheinen Nichtgleichgewichts-Spins schneller zu diffundieren als sich die dazugehörigen Elektronen bewegen können. Dieser Widerspruch könnte allerdings auch daher stammen, dass das hier untersuchte Material n-Typ GaAs mit Dotier-Konzentrationen direkt am Metall-Isolator-Übergang war. In diesem Bereich ist die korrekte experimentelle Bestimmung der Elektronenbeweglichkeit aus praktischen Gründen schwierig. Folglich konnte nicht von vornherein der Schluss gezogen werden, dass die mit den neuen optischen Methoden bestimmten Spindiffusionsraten tatsächlich im Widerspruch zu etablierten elektrischen Transportdaten standen. Es gab somit keinen unmittelbaren Grund, die quantitativen Ergebnisse in Frage zu stellen. Bei dem Versuch, die Datenlage zur optischen Spin-Mikroskopie an GaAs systematisch zu erweitern, hat sich allerdings gezeigt, dass die mathematisch-numerische Drift-Diffusions-Analyse, die gemeinhin verwendet wurde um laterale Spindichte-Messungen auszuwerten, grundlegende Probleme aufweist. Eine genaue Analyse der Thematik hat ergeben, dass das verwendete Modell bei sehr tiefen Temperaturen nur bedingt anwendbar ist (Kapitel 4). Dies äußert sich zum Beispiel in den oben erwähnten Publikationen bereits durch deutlich sichtbare Abweichungen zwischen dem Modell und den experimentellen Daten. In der vorliegenden Arbeit wird gezeigt, dass diese Diskrepanzen durch eine lokale Überhitzung der Leitungsband-Elektronen hervorgerufen wird, wie sie bei optischen Band-Band-Anregungen kaum zu vermeiden ist. Mit Hilfe von Erkenntnissen aus der zweiten Hälfte des 20. Jahrhunderts wird rekapituliert, warum Leitungselektronen bei kryogenen Temperaturen durch optische Anregung extrem leicht überhitzt werden. Der Grund dafür ist die schlechte thermische Kopplung zwischen den Elektronen und dem Kristallgitter (Kapitel 3). Außerdem wird experimentell direkt gezeigt, dass unter lokaler optischer Anregung von Elektron–Loch-Paaren deutliche thermische Gradienten im Leitungsband entstehen. Die daraus gewonnenen Informationen werden anschließend verwendet, um das mathematische Diffusionsmodell für die Auswertung optischer Spin-Mikroskopie-Daten zu verbessern. Dies ermöglichte schließlich, die Diffusion von Nichtgleichgewichts-Spins im Leitungsband über einen weiten Temperatur- und Dotierdichtebereich am Metall-Isolator-Übergang zu untersuchen (Kapitel 4.4). Die in dieser Arbeit vorgestellten Experimente wurden an einer Reihe von n-Typ Volumen-GaAs Proben mit Dotierdichten zwischen 7 × 10$^15$cm$^−3$ und 7 × 10$^16$cm$^−3$ bei Badtemperaturen zwischen 5K und 40K durchgeführt. Die lokale Elektronentemperatur wurde mit Hilfe verschiedener bildgebender Methoden vermessen, die auf der Photolumineszenz-Messung des Elektron–Akzeptor-Übergangs (e, A$^0$) basieren. Ortsaufgelöste Spindichte-Messungen wurden mit Hilfe der abrasternden magneto-optischen Kerr-Mikroskopie vorgenommen. Die numerische Auswertung basiert größtenteils auf der Finite-Elemente-Methode in Kombination mit der iterativen Anpassung der Modelle durch die Minimierung der quadratischen Abweichung. Die Arbeit ist wie folgt strukturiert. Die Einleitung in Kapitel 1 fasst einige zurückliegende Forschungsergebnisse und Erkenntnisse zusammen, die für das Verständnis der vorliegenden Arbeit relevant sind. In Kapitel 2 werden anschließend grundlegende physikalische Konzepte erläutert, die für die nachfolgenden Erörterungen von Bedeutung sind. Insbesondere werden hier die Themen Halbleiter-Optik, Relaxation heißer Leitungselektronen und die dynamischen Eigenschaften von Nichtgleichgewichts-Elektronenspins in Halbleitern sowie die dazugehörigen experimentellen Methoden und Techniken diskutiert. Kapitel 3 thematisiert die Heizwirkung, die sich bei lokaler optischer Anregung von Elektron–Loch-Paaren ergibt. Experimentelle Untersuchungen der Photolumineszenz von Akzeptor-gebundenen Exzitonen führen zu dem Schluss, dass das Kristallgitter in der Regel nicht signifikant überhitzt wird. Dies gilt auch bei relativ hohen Anregungsdichten, da die eingetragene Wärme auf Grund der guten Wärmeleitfähigkeit des Gitters effizient im Kristall verteilt und zum Wärmebad abgeführt wird. Des Weiteren wird der Wärmeeintrag ins Gitter durch die schlechte thermische Kopplung der Elektronen zum Gitter beschränkt. Dies ist zugleich auch der Grund, warum die Leitungsband-Elektronen bei Temperaturen unterhalb von ca. 30K sehr leicht überhitzen können. Die räumlich-spektrale Abbildung der Photolumineszenz des Elektron–Akzeptor-Übergangs erlaubt es hier, den räumlichen Temperaturverlauf innerhalb des Leitungsbandes unter fokussierter Laseranregung sichtbar zu machen. Ein Wärmetransport-Modell wird formuliert, das bei niedrig dotierten GaAs Proben den experimentellen Verlauf der Elektronentemperatur gut wiedergibt. Bei hochdotierten Proben kann der räumliche Temperaturverlauf allerdings auch sehr gut durch eine Gauß-Kurve beschrieben werden. Diese Näherung hat den praktischen Vorteil, dass sie sich auf handhabbare Weise mit dem mathematisch Modell zur Beschreibung der Spindiffusion verbinden lässt. Kapitel 4 befasst sich mit magneto-optischer Bildgebung von optisch induzierten Nichtgleichgewichts-Leitungselektronen-Spins in n-Typ GaAs am Metall-Isolator-Übergang. Zuerst wird die spektrale Abhängigkeit des magneto-optischen Kerr-Effekts in der spektralen Umgebung der Fundamentalbandlücke untersucht. Es wird gezeigt, dass trotz der deutlichen Unterschiede zwischen den untersuchten Proben die spektrale Form in allen Fällen sehr gut mit einem einfachen Lorentz-Oszillator-Modell angenähert werden kann. Basierend auf diesem Modell wird die Linearität des Kerr-Effekts in Bezug auf den Grad der Spinpolarisation untersucht, was für eine quantitative Auswertungen von entscheidender Bedeutung ist. Des Weiteren wird in Kapitel 4 eine umfangreiche experimentelle Untersuchung von Spin-Relaxationszeiten in n-Typ GaAs am Metall-Isolator-Übergang vorgestellt. Dabei wurde die Abhängigkeit der Spinrelaxationszeit von der Badtemperatur und der Dotierungsdichte mit Hilfe von Hanle-MOKE Messungen ermittelt. Alle beobachteten Trends stimmen gut mit publizierten Daten überein, erweitern jedoch die vorhandene Datenlage erstmals um einen zusammenhängenden Datensatz, der einen großen Temperatur- und Dotierdichtebereich abdeckt. Zu guter Letzt wird die Diffusion von optisch erzeugten Nichtgleichgewichts-Leitungselektronen-Spins durch abrasternde MOKE-Mikroskopie untersucht. Hier wird erstmals gezeigt, dass das Standard-Diffusions-Modell in bestimmten Situationen nicht zur Auswertung verwendet werden kann. Eine systematische Übersicht über die Abweichungen zwischen diesem Modell und den experimentellen Daten zeigt, dass dies leider in einigen der oben erwähnten Veröffentlichungen der Fall ist. Des Weiteren deutet die Temperaturabhängigkeit der Abweichungen auf einen engen Zusammenhang zur lokalen Überhitzung der Leitungselektronen hin. Basierend darauf wird ein modifiziertes Diffusionsmodell vorgestellt, bei dem die Auswirkung der Elektronenüberhitzung berücksichtigt wird. Dieses Modell erweist sich als sehr viel zuverlässiger für die Ermittlung von Spindiffusionsraten, welche dadurch erstmals systematisch für einen großen Temperatur- und Dotierbereich erfasst werden konnten. Dies ist ein starkes Indiz dafür, dass die häufig beobachteten ungewöhnlich hohen Spindiffusionsraten zumindest teilweise auf die Überhitzung der Leitungselektronen zurückzuführen sind. Zusätzlich zu diesen neuen Erkenntnissen wurden im Zuge dieser Arbeit einige experimentelle und technologische Optimierungen entwickelt und realisiert. Zunächst wurde die optische Auflösung der Raster-MOKE-Mikroskopie durch die Implementierung einer neuen Raster-Methode verbessert. Des Weiteren wurden zwei verschiedene Arten der bildgebenden Photolumineszenz-Spektroskopie implementiert und optimiert, um ortsaufgelöste Messungen der Elektronen- und Gittertemperatur durchzuführen. In der vorliegenden Arbeit wird gezeigt, dass die oftmals angegeben sehr hohen Spindiffusionsraten zu einem großen Teil durch die Überhitzung des Elektronensystems verursacht werden. Obwohl eine effiziente Methode gefunden wurde, den Einfluss dieser Überhitzung mathematisch zu berücksichtigen, ist es dennoch offensichtlich, dass die klassische Einstein-Beziehung unter den gegebenen Versuchsbedingungen nicht immer erfüllt war. In diesem Fall kann jedoch argumentiert werden, dass die Ursache hierfür kein experimentelles Artefakt war, sondern eine Manifestation der fermionischen Natur der Leitungsbandelektronen.…