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Geochemistry of Palaeoarchaean to Palaeoproterozoic Kaapvaal Craton marine shales: Implications for sediment provenance and siderophile elements endowment

Geochemie paläoarchaischer bis paläoproterozoischer mariner Tonschiefer des Kaapvaal Kratons: Hinweise auf Sediment Provenienz und Anreicherung an siderophilen Elementen

Please always quote using this URN: urn:nbn:de:bvb:20-opus-155326
  • The Kaapvaal Craton hosts a number of large gold deposits (e.g. Witwatersrand Supergroup) which mining companies have exploited at certain stratigraphic positions. It also hosts the largest platinum group element (PGE) deposits (e.g. Bushveld Igneous Complex) which mining companies have exploited in different mineralised layered magmatic zones. In spite of the extensive exploration history in the Kaapvaal Craton, the origin of the Witwatersrand gold deposits and Bushveld Igneous Complex PGE deposits has remained one of the most debated topicsThe Kaapvaal Craton hosts a number of large gold deposits (e.g. Witwatersrand Supergroup) which mining companies have exploited at certain stratigraphic positions. It also hosts the largest platinum group element (PGE) deposits (e.g. Bushveld Igneous Complex) which mining companies have exploited in different mineralised layered magmatic zones. In spite of the extensive exploration history in the Kaapvaal Craton, the origin of the Witwatersrand gold deposits and Bushveld Igneous Complex PGE deposits has remained one of the most debated topics in economic geology. The goal of this study was to identify the geochemical characteristics of marine shales in the Barberton, Witwatersrand, and Transvaal supergroups in South Africa in order to make inferences on their sediment provenance and siderophile element endowments. Understanding why some of the Archaean and Proterozoic hinterlands are heavily mineralised, compared to others with similar geological characteristics, will aid in the development of more efficient exploration models. Fresh, unmineralised marine shales from the Barberton (Fig Tree and Moodies groups), Witwatersrand (West Rand and Central Rand groups), and Transvaal (Black Reef Formation and Pretoria Group) supergroups were sampled from drill core and underground mining exposures. Analytical methods, such as X-ray powder diffraction (XRD), optical microscopy, X-ray fluorescence (XRF), inductively coupled plasma optical emission spectroscopy (ICP-OES), inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS), and electron microprobe analysis (EMPA) were applied to comprehensively characterise the shales. All of the Au and PGE assays examined the newly collected shale samples. The Barberton Supergroup shales consist mainly of quartz, illite, chlorite, and albite, with diverse heavy minerals, including sulfides and oxides, representing the minor constituents. The regionally persistent Witwatersrand Supergroup shales consist mainly of quartz, muscovite, and chlorite, and also contain minor constituents of sulfides and oxides. The Transvaal Supergroup shales comprise quartz, chlorite, and carbonaceous material. Major, trace (including rare-earth element) concentrations were determined for shales from the above supergroups to constrain their source and post-depositional evolution. Chemical variations were observed in all the studied marine shales. Results obtained from this study revealed that post-depositional modification of shale chemistry was significant only near contacts with over- and underlying coarser-grained siliciclastic rocks and along cross-cutting faults, veins, and dykes. Away from such zones, the shale composition remained largely unaltered and can be used to draw inferences concerning sediment provenance and palaeoweathering in the source region and/or on intrabasinal erosion surfaces. Evaluation of weathering profiles through sections of the studied supergroups revealed that the shales therein are characterised by high chemical index of alteration (CIA), chemical index of weathering (CIW), and index of compositional variability (ICV), suggesting that the source area was lithologically complex and subject to intense chemical weathering. A progressive change in the chemical composition was identified, from a dominant ultramafic–mafic source for the Fig Tree Group to a progressively felsic–plutonic provenance for the Moodies Group. The West Rand Group of the Witwatersrand Supergroup shows a dominance of tonalite–trondhjemite–granodiorite and calcalkaline granite sources. Compositional profiles through the only major marine shale unit within the Central Rand Group indicate the progressive unroofing of a granitic source in an otherwise greenstone-dominated hinterland during the course of sedimentation. No plausible likely tectonic setting was obtained through geochemical modelling. However, the combination of the systematic shale chemistry, geochronology, and sedimentology in the Witwatersrand Supergroup supports the hypothesised passive margin setting for the >2.98 to 2.91 Ga West Rand Group, and an active continental margin source for the overlying >2.90 to 2.78 Ga Central Rand Group, along with a foreland basin setting for the latter. Ultra-low detection limit analyses of gold and PGE concentrations revealed a variable degree of gold accumulation within pristine unmineralised shales. All the studied shales contain elevated gold and PGE contents relative to the upper continental crust, with marine shales from the Central Rand Group showing the highest Au (±9.85 ppb) enrichment. Based on this variation in the provenance of contemporaneous sediments in different parts of the Kaapvaal Craton, one can infer that the siderophile elements were sourced from a fertile hinterland, but concentrated into the marine shales by a combination of different processes. It is proposed that accumulation of siderophile elements in the studied marine shales was mainly controlled by mechanical coagulation and aggregation. These processes involved suspended sediments, fine gold particles, and other trace elements being trapped in marine environments. Mechanical coagulation and aggregation resulted in gold enrichments by 2–3 orders of magnitude, whereas some of the gold in these marine shales can be reconciled by seawater adsorption into sedimentary pyrite. For the source of gold and PGEs in the studied marine shales in the Kaapvaal Craton, a genetic model is proposed that involves the following: (1) A highly siderophile elements enriched upper mantle domain, herein referred to as “geochemically anomalous mantle domain”, from which the Kaapvaal crust was sourced. This mantle domain enriched in highly siderophile elements was formed either by inhomogeneous mixing with cosmic material that was added during intense meteorite bombardment of the Hadaean to Palaeoarchaean Earth or by plume-like ascent of relics from the core–mantle boundary. In both cases, elevated siderophile elements concentrations would be expected. The geochemically anomalous mantle domain is likely the ultimate source of the Witwatersrand modified palaeoplacer gold deposits and was tapped again ca. 2.054 Ga during the emplacement of the Bushveld Igneous Complex. Therefore, I propose that there is a genetic link (i.e. common geochemically anomalous mantle source) between the Witwatersrand gold deposits and the younger Bushveld Igneous Complex PGE deposits. (2) Scavenging of crustal gold by various surface processes such as trapping of gold from Archaean/Palaeoproterozoic river water on the surface of local photosynthesizing cyanobacterial or microbial mats, and reworking of these mats into erosion channels during flooding events. The above two models complement each other, with model (1) providing a common geological source for the Witwatersrand gold and Bushveld Igneous Complex PGE deposits, and model (2) explaining the processes responsible for Witwatersrand-type gold pre-concentration processes. In sequences such as the Transvaal Supergroup, a less fertile hinterland and/or less reworking of older sediments led to a correspondingly lower gold endowment. These findings indicate temporal distribution of siderophile elements in the upper crust (e.g. marine shales). The overall implications of these findings are that background concentrations of gold and PGEs can be used to target potential exploration areas in other cratons of similar age. This increases the likelihood of finding other Witwatersrand-type gold or Bushveld Igneous Complex-type PGE deposits in other cratons.show moreshow less
  • Der Kaapvaal Kraton beherbergt eine Vielzahl großer Goldlagerstätten (vor allem in der Witwatersrand Hauptgruppe), die von Bergbaugesellschaften in ihrer jeweiligen stratigraphischen Position abgebaut werden. Im diesem Kraton liegen auch die größten Lagerstätten für Platingruppenelemente (vornehmlich im Bushveld Komplex), die aus diversen magmatischen Intrusionskörpern gewonnen werden. Trotz der intensiven und langen Explorationsgeschichte im Bereich des Kaapvaal Kratons ist die Herkunft des Goldes in den Witwatersrand Lagerstätten undDer Kaapvaal Kraton beherbergt eine Vielzahl großer Goldlagerstätten (vor allem in der Witwatersrand Hauptgruppe), die von Bergbaugesellschaften in ihrer jeweiligen stratigraphischen Position abgebaut werden. Im diesem Kraton liegen auch die größten Lagerstätten für Platingruppenelemente (vornehmlich im Bushveld Komplex), die aus diversen magmatischen Intrusionskörpern gewonnen werden. Trotz der intensiven und langen Explorationsgeschichte im Bereich des Kaapvaal Kratons ist die Herkunft des Goldes in den Witwatersrand Lagerstätten und die der Platingruppenelemente in den Lagerstätten des Bushveld-Komplex noch ungeklärt und Gegenstand aktueller Diskussionen. Ziel der Arbeit war die geochemische Charakterisierung von Tonschiefern in den Barberton-, Witwatersrand und Transvaal-Hauptgruppen, um Aussagen über deren Provenienz zu treffen und die Gehalte an siderophilen Elementen darin zu ermitteln. Ein verbessertes Verständnis, warum manche archaischen und proterozoischen Einheiten stark mineralisiert sind und andere nicht, sollte bei der Planung zukünftiger Explorationsprojekte dienlich sein. Um dieses Ziel zu erreichen, wurden unalterierte und nicht mineralisierte Proben mariner Tonschiefer aus der Barberton Hauptgruppe (Fig Tree und Moodies Gruppen), der Witwatersrand Hauptgruppe (West Rand und Central Rand Gruppen) und der Transvaal Hauptgruppe (Black Reef Formation und Pretoria Gruppe) aus Untertage Bergbau-Bereichen sowie aus Bohrkernen genommen. Zur Charakterisierung der Tonschiefer kamen verschiedene Methoden zum Einsatz, darunter die Pulverdiffraktometrie (XRD), Durchlichtmikroskopie, Röntgenfluoreszenz (XRF), Optische Emissionsspektroskopie (ICP-OES), Laserablationsmassenspektrometrie (ICP-MS) und Elektronenstrahlmikrosonde (EMPA), sowie Bestimmung der Gold und Platingruppen-Elementkonzentrationen mittels Graphitrohr-AAS nach Voranreicherung mit der Nickelsulfid-Dokimasie. Die untersuchten Tonschiefer verhielten sich seit ihrer Ablagerung als größtenteils geschlossene Systeme. Nur entlang der Kontakte mit unter- und überlagernden grobkörnigeren Metasedimentgesteinen sowie entlang durchkreuzender Störungen, Quarzadern und Gängen konnte lokal nennenswerte Alteration festgestellt werden. Solche Zonen wurden explizit von der Provenienz-Analyse ausgenommen. Systematische Unterschiede in der primären chemischen Zusammensetzung einzelner Tonschiefer-Abfolgen belegen unterschiedliche Sedimentquellen. So wurde in der Barberton Hauptgruppe der Sedimenteintrag der Fig Tree-Gruppe von einer ultramafisch-mafischen Quelle dominiert, während in der Moodies-Gruppe felsische Quellen eine zunehmende Rolle spielten. In der Witwatersrand Hauptgruppe wurde eine Dominanz von Tonalit-Trondhjemit-Granodiorit sowie kalkalkaline Granite im Liefergebiet der West Rand Gruppe festgestellt, während in der Central Rand Gruppe anfänglich mafisch-ultramafische Gesteine im Sedimentliefergebiet vorherrschten, im Lauf der Zeit aber granitische Gesteine mehr und mehr durch Erosion im Hinterland freigelegt worden waren. Die Geochemie der Witwatersrand Tonschiefer unterstützt die Hypothese, dass die Sedimente der West Rand Gruppe an einem passiven Kontinentalrand abgelagert wurden, jene der Central Rand Gruppe in einem Vorlandbecken. Alle untersuchten archaischen Tonschiefer zeigen, verglichen mit dem Durchschnitt der oberen Erdkruste, deutlich erhöhte Gehalte an Gold und Platingruppenelementen, wobei die marinen Tonschiefer aus der Central Rand Gruppe mit durchschnittlich 9,85 ppm Au die höchsten Konzentrationen aufweisen. Die Gehalte an siderophilen Elementen in der palaeoproterozoischen Transvaal Hauptgruppe nähern sich hingegen typischen kontinentalen Krustenwerten an. Der verstärkte Eintrag von Au und PGE in die archaischen marinen tonigen Sedimente wird durch mechanische Koagulation und Aggregation erklärte, wobei feinstkörnige Goldpartikel im suspendierten Sediment weit ins Meer transportiert worden sind. Adsorption von Au aus Meerwasser an syn-sedimentärem Pyrit spielte auch eine Rolle, aber keine ausschlaggebende. Für die Quelle des Goldes und der Platingruppenelemente in den untersuchten Tonschiefern wurde folgendes genetisches Modell entwickelt. (1) Es wird angenommen, dass sich die Kaapvaal-Kruste aus einem Mantelreservoir differenzierte, welches an siderophilen Elementen angereichert war. Diese Anreicherung könnte entweder das Produkt eines nicht vollständig homogenisierten Eintrags kosmischen Materials sein, welches im Hadaikum oder im Paläoarchaikum durch intensives Meteoritenbombardement eingebracht wurde, oder durch den Aufstieg eines Manteldiapirs aus dem Bereich der Kern-Mantel-Grenze. (2) Tiefgründige Verwitterung unter anoxischen Bedingungen ermögliche die Freisetzung großer Mengen von Au, welches in gelöster Form über Oberflächenwässer in den archaischen Ozean transportiert wurde. Hinweise auf solch intensive Verwitterung liefern die geochemischen Daten der hier untersuchten Tonschiefern, insbesondere hohe chemische Alterationsindizes. Fixierung dieses Goldes durch verschiedene Oberflächenprozesse, wie Filterung aus archaischen/paläoproterozoischen Flüssen durch Photosynthese-betreibende Bakterienrasen führte vor allem im Mesoarchaikum in Zeiten der Sedimentation der Central Rand Gruppe zu lokal extremen Goldanreicherungen, die in der Folge durch Erosion und mechanischen Transport großteils weiter umgelagert wurden. Punkt 1 könnte eventuell die räumliche Nähe der weltweit größten bekannten Goldanomalie im Witwatersrand Becken und der größten PGE-Anomalie im Bushveld Komplex erklären. In wie weit die erhöhten Hintergrundkonzentrationen von Gold und Platingruppenelementen im Kaapvaal Kraton einzigartig sind, gilt es in zukünftigen Studien dieser Art auch an marinen Tonschiefern aus dem Archaikum in anderen Kratonen zu testen.show moreshow less

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Metadaten
Author: Tsundukani Glen Nwaila
URN:urn:nbn:de:bvb:20-opus-155326
Document Type:Doctoral Thesis
Granting Institution:Universität Würzburg, Philosophische Fakultät (Histor., philolog., Kultur- und geograph. Wissensch.)
Faculties:Philosophische Fakultät (Histor., philolog., Kultur- und geograph. Wissensch.) / Institut für Geographie und Geologie
Referee:Prof. Dr. Hartwig Egbert Frimmel, Prof. Dr. Christoph Gauert
Date of final exam:2017/11/29
Language:English
Year of Completion:2017
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 55 Geowissenschaften, Geologie / 550 Geowissenschaften
GND Keyword:Archaikum; Gold; Platingruppenmetalle; Tonschiefer
Tag:Archean; Barberton Supergroup; Gold; Kaapvaal Craton; PGE; Shale; Transvaal Supergroup; Witwatersrand Supergroup
Release Date:2017/12/04
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