@phdthesis{Weber2011, author = {Weber, Daniel}, title = {Morphologische und funktionelle MRT-Infarktcharakterisierung und Entwicklung einer diffusionsgewichteten MRT-Methode}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-71157}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2011}, abstract = {Diffusionstensorbildgebung im Vergleich zu anderen Parametermethoden f{\"u}r die Infarktcharakterisierung Ziel dieses Teils der Arbeit war die Kl{\"a}rung der Frage, welches Potential verschiedene MR-Parametersequenzen bei der Charakterisierung eines myokardialen Infarkts sowohl im akuten als auch im chronischen Fall haben. Dazu wurde eine Studie mit akut und chronisch infarzierten Rattenherzen durchgef{\"u}hrt. Untersucht wurden die Parameter T1, T2 und T2* sowie die aus der Diffusionstensorbildgebung berechneten Parameter ADC, FA, cs, cp und cl . Es zeigte sich, dass es kein Analogon zum bei einer cerebralen Isch{\"a}mie bekannten Mismatch-Konzept gibt. Weder im akuten noch im chronischen war Fall eine ausgewiesene Differenz im diagnostizierten Infarktareal zwischen verschiedenen Sequenzen feststellbar. Alles in allem eignen sich zur detaillierten Charakterisierung der Infarktnarbe am besten eine T2*- oder eine Diffusionstensorsequenz. Die T2*-Sequenz liefert optisch das aufschlussreichere Bild, die aufwendigere Diffusionstensorsequenz dagegen bietet aufgrund der vielfachen Darstellungsm{\"o}glichkeiten im Postprocessing ein Mehr an Information und zeigt dazu eine Ver{\"a}nderung der Narbe im Zeitverlauf. Oxygenierungsmessung am M{\"a}useherz in vivo Die Charakterisierung einer Infarktnarbe kann auch {\"u}ber die Darstellung morphologischer Strukturen hinaus erfolgen. Die Oxygenierung ist ein komplexer Parameter, der funktionelle Auskunft {\"u}ber die Vaskularisierung und Viabilit{\"a}t des Gewebes geben kann. Zugang zu diesem Parameter erh{\"a}lt man {\"u}ber T2*-Messungen, da der Parameter T2* sensitiv auf chemisch gebundenen Sauerstoff reagiert. Hier wurden der Einfluss von reiner Sauerstoffatmung im Gegensatz zu normaler Raumluftatmung auf die Oxygenierung bei gesunden und infarzierten M{\"a}usen untersucht. Die Messungen wurden trotz der Schwierigkeiten, die durch die Bewegung durch Atmung und Herzschlag entstehen, in vivo bei 17,6 Tesla implementiert und durchgef{\"u}hrt. Die Aufl{\"o}sung war ausreichend, um auch nach Infarkt extrem ausged{\"u}nnte Myokardw{\"a}nde gut aufl{\"o}sen und charakterisieren zu k{\"o}nnen. Der Effekt auf das Oxygenierungslevel ist stark unterschiedlich zwischen normalen und infarzierten Herzen, woraus auf eine noch nicht weit fortgeschrittene Revaskularisierung der Narbe eine Woche nach Infarzierung geschlossen werden kann. Die Methode wurde dar{\"u}ber hinaus an einem 7,0 Tesla-Magneten zur Verwendung an Ratten implementiert und auf das im Gegensatz zur Maus ver{\"a}nderte Atmungsverhalten der Ratte angepasst. Zum einen kann dadurch der Einfluss des hohen Magnetfeldes auf die Oxygenierungsmessung untersucht werden, zum anderen ist das Herz als zu untersuchendes Objekt bei der Ratte gr{\"o}ßer. Diffusionswichtung mittels Hole-Burning Die in dieser Arbeit zur Charakterisierung des Herzens verwendete Diffusionsmethode kann im Grenzfall von kurzen T2-Relaxationszeiten an ihre Grenzen stoßen: Bei den verwendeten starken Magnetfeldern klingt das messbare Signal aufgrund der Relaxationszeit T2 oft sehr schnell ab. Daher wurde eine Methode entwickelt, die einen v{\"o}llig neuen Ansatz zur diffusionsgewichteten Bildgebung verfolgt, bei dem die Informationen {\"u}ber die Diffusion unabh{\"a}ngig von der limitierenden T2-Zeit gewonnen werden k{\"o}nnen. Die sog. Hole-Burning-Diffusionssequenz verwendet in einem Vorexperiment lediglich die Longitudinalmagnetisierung zur Diffusionswichtung. Das Signal wird dann mit einer schnellen Auslesesequenz akquiriert. Bei der Pr{\"a}paration werden zun{\"a}chst auf Subvoxel-Niveau Streifen "gebrannt", d.h. die Magnetisierung wird dort ges{\"a}ttigt. Bis zur n{\"a}chsten S{\"a}ttigung ist das Verhalten der Magnetisierung abh{\"a}ngig von der T1-Relaxation in diesem Bereich und vom Diffusionsverhalten. Durch rasches Wiederholen des selektiven Pulszugs wird schließlich eine Gleichgewichtsmagnetisierung erreicht, die von der Diffusionskonstanten D und der T1-Relaxationszeit abh{\"a}ngt. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Abh{\"a}ngigkeiten verschiedener Sequenzparameter untersucht und diese mittels Simulationen optimiert. Außerdem wurde die Sequenz an einem Scanner implementiert und erste Experimente damit durchgef{\"u}hrt. Mit Hilfe von Simulationen konnten dazu Lookup-Tabellen generiert werden, mit denen in bestimmten Bereichen (insbesondere bei nicht zu kurzen T1-Relaxationszeiten) sowohl die Diffusionskonstante D als auch die T1-Relaxationszeit quantifiziert werden konnte.}, subject = {Kernspintomografie}, language = {de} } @phdthesis{Schmitt2013, author = {Schmitt, Peter}, title = {MR imaging of tumors: Approaches for functional and fast morphological characterization}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-135967}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2013}, abstract = {The subject of this work was to develop, implement, optimize and apply methods for quantitative MR imaging of tumors. In the context of functional and physiological characterization, this implied transferring techniques established in tumor model research to human subjects and assessing their feasibility for use in patients. In the context of the morphologic assessment and parameter imaging of tumors, novel concepts and techniques were developed, which facilitated the simultaneous quantification of multiple MR parameters, the generation of "synthetic" MR images with various contrasts, and the fast single-shot acquisition of purely T2-weighted images.}, subject = {Kernspintomografie}, language = {en} } @phdthesis{Heinrich2022, author = {Heinrich, Robert}, title = {Multi-species gas detection based on an external-cavity quantum cascade laser spectrometer in the mid-infrared fingerprint region}, doi = {10.25972/OPUS-26864}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-268640}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2022}, abstract = {Laser spectroscopic gas sensing has been applied for decades for several applications as atmospheric monitoring, industrial combustion gas analysis or fundamental research. The availability of new laser sources in the mid-infrared opens the spectral fingerprint range to the technology where multiple molecules possess their fundamental ro-vibrational absorption features that allow very sensitive detection and accurate discrimination of the species. The increasing maturity of quantum cascade lasers that cover this highly interesting spectral range motivated this research to gain fundamental knowledge about the spectra of hydrocarbon gases in pure composition and in complex mixtures as they occur in the petro-chemical industry. The long-term target of developing accurate and fast hydrocarbon gas analyzers, capable of real-time operation while enabling feedback-loops, would lead to a paradigm change in this industry. This thesis aims to contribute to a higher accuracy and more comprehensive understanding of the sensing of hydrocarbon gas mixtures. This includes the acquisition of yet unavailable high resolution and high accuracy reference spectra of the respective gases, the investigation of their spectral behavior in mixtures due to collisional broadening of their transitions and the verification of the feasibility to quantitatively discriminate the spectra when several overlapping species are simultaneously measured in gas mixtures. To achieve this knowledge a new laboratory environment was planned and built up to allow for the supply of the individual gases and their arbitrary mixing. The main element was the development of a broadly tunable external-cavity quantum cascade laser based spectrometer to record the required spectra. This also included the development of a new measurement method to obtain highly resolved and nearly gap-less spectral coverage as well as a sophisticated signal post-processing that was crucial to achieve the high accuracy of the measurements. The spectroscopic setup was used for a thorough investigation of the spectra of the first seven alkanes as of their mixtures. Measurements were realized that achieved a spectral resolution of 0.001 cm-1 in the range of 6-11 µm while ensuring an accuracy of 0.001 cm-1 of the spectra and attaining a transmission sensitivity of 2.5 x 10-4 for long-time averaging of the acquired spectra. These spectral measurements accomplish a quality that compares to state-of-the art spectral databases and revealed so far undocumented details of several of the investigated gases that have not been measured with this high resolution before at the chosen measurement conditions. The results demonstrate the first laser spectroscopic discrimination of a seven component gas mixture with absolute accuracies below 0.5 vol.\% in the mid-infrared provided that a sufficiently broad spectral range is covered in the measurements. Remaining challenges for obtaining improved spectral models of the gases and limitations of the measurement accuracy and technology are discussed.}, subject = {Quantenkaskadenlaser}, language = {en} } @phdthesis{Meyer2012, author = {Meyer, Jochen}, title = {Muon performance aspects and measurement of the inclusive ZZ production cross section through the four lepton final state with the ATLAS experiment at the LHC}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-78793}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2012}, abstract = {The "Large Hadron Collider" (LHC) is currently the most powerful particle accelerator. It provides particle collisions at a center of mass energy in the Tera-electronvolt range, which had never been reached in a laboratory before. Thereby a new era in high energy particle physics has began. Now it is possible to test one of the most precise theories in physics, the Standard Model of particle physics, at these high energies. The purpose is particularly served by four large experiments installed at the LHC, namely "A Toroidal LHC ApparatuS" (ATLAS), the "Compact-Muon-Solenoid" (CMS), the "Large Hadron Collider beauty" (LHCb) and "A Large Ion Collider Experiment" (ALICE). Besides exploring the high energy behavior of the well-established portions of the Standard Model, one of the main objectives is to find the Higgs boson included in the model, but not discovered by any preceding effort. It is of tremendous importance since fermions and heavy electroweak gauge bosons acquire mass because of this boson. Although the success of the Standard Model in describing nature is already undisputed, there are some flaws due to observations inexplicable within this theory only. Therefore searches for physics beyond the Standard Model are promoted at the LHC experiments as well. In order to achieve the defined goals, crucial aspects are firstly precise measurements, to verify Standard Model predictions in detail, and secondly an evaluation of as much information as accessible by the detectors, to recognize new phenomena as soon as possible for subsequent optimizations. Both challenges are only possible with a superior understanding of the detectors. An inevitable contribution to attain this knowledge is a realistic simulation, partially requiring new implementation techniques to describe the very complex instrumentation. The research presented here is performed under the patronage of the ATLAS collaboration with a special focus on measurements done with muon spectrometer. Thus a first central issue is the performance of the spectrometer in terms of physics objects that are recognized by the device, the compatibility of data and the existing simulation as well as its improvement and finally the extension of the acceptance region. Once the excellent behavior and comprehension of the muon spectrometer is demonstrated, a second part addresses one physics use case of reconstructed muons. The electroweak force is part of the Standard Model and causes the interaction of heavy electroweak gauge bosons with fermions as well as their self-interaction. In proton-proton collisions such gauge bosons are produced. However, they decay immediately into a pair of fermions. In case of the Z boson, which is one of the gauge bosons, oppositely charged fermions of the same generation, including muons, emerge. The various decay modes are determined precisely at particle accelerators other than the LHC. However, the associated production of two Z bosons is measured less exactly at those facilities because of a very low cross section. The corresponding results acquired with the ATLAS experiment exceed all previous measurements in terms of statistics and accuracy. They are reported in this thesis as obtained from the observation of events with four charged leptons. The enhancement of the signal yield based on the extension of the muon spectrometer acceptance is especially emphasized as well as alternative methods to estimate background events. Furthermore, the impact on the probing of couplings of three Z bosons and intersection with the search for the Standard Model Higgs boson are pointed out.}, subject = {ATLAS }, language = {en} } @phdthesis{Richter2003, author = {Richter, Georg}, title = {Nachweis der elektrischen Spin-Injektion in II-VI-Halbleiter mittels Messung des elektrischen Widerstandes}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-10911}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Die bisherigen Ergebnisse der elektrischen Spininjektion in Halbleiter im diffusivem Regime werden mit dem Modell von Schmidt et. al gut beschrieben. Eine Folgerung aus diesem Modell ist, dass n-dotierte, verd{\"u}nnte magnetische Halbleiter ("diluted magnetic semiconductors", DMS) als Injektor-Materialien f{\"u}r die elektrische Spininjektion in Halbleiter gut geeignet sind. Im Jahr 1999 wurde dar{\"u}ber hinaus die elektrische Injektion von einem DMS in einem nicht magnetisch dotierten Halbleiter ("non magnetic semiconductors", NMS) mit optischen Mitteln nachgewiesen. Die elektrischen Eigenschaften des Metall-Halbleiter-Kontaktes vom Materialsystem n-(Be,Zn,Mn)Se - n-(Be,Zn)Se wurden untersucht und optimiert, wobei spezifische Kontakwiderst{\"a}nde von bis zu ca. 2 10^-3 Ohm cm^2 bei 4 K erreicht wurden. Der Kontakt zwischen n-(Be,Zn,Mn)Se und n-(Be,Zn)Se ist unkritisch, weil der auftretende Leitungsband-Offset lediglich 40 meV betr{\"a}gt. Die Spininjektionsmessungen wurden an Bauteilen mit einem adaptiertem Design der Transmission-Line Messungen ("TLM") durchgef{\"u}hrt. Bei diesem Materialsystem wurde am Gesamtbauteil ein positiver Magnetowiderstand von bis zu 25 \% detektiert. Da sowohl der intrinsische Magnetowiderstand der einzelnen Halbleiterschichten negativ bzw. konstant war, als auch kein besonderes Magnetowiderstandsverhalten an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht festgestellt werden konnte, kann dieser Magnetowiderstand als erster elektrischer Nachweis einer Spininjektion in einen Halbleiter angesehen werden. Die bei geringeren Temperaturen (300 mK und 2 K) bereits bei kleineren B-Feldern eintretende S{\"a}ttigung des Widerstandes ist dar{\"u}berhinaus mit der Temparaturabh{\"a}ngigkeit der Zeeman-Aufspaltung des DMS in Einklang zu bringen. Eine systematische Untersuchung dieses "Large Magnetoresistance" Effektes von der Dotierung der beteiligten Halbleiter zeigt hingegen ein komplexeres Bild auf. Es scheint ein optimales Dotierregime, sowohl f{\"u}r den DMS als auch f{\"u}r den NMS zu geben. H{\"o}here oder geringere Dotierung reduzieren die relative Gr{\"o}ße des positiven Magnetowiderstandes. Auch bei stark unterschiedlich dotierten DMS- und NMS-Schichten tritt eine (partielle) Unterdr{\"u}ckung des Magnetowiderstandes auf, in {\"U}bereinstimmung mit dem Modell. Dies l{\"a}sst den Schluss zu, dass neben einer, der Spininjektion abtr{\"a}glichen, großen Differenz der Ladungstr{\"a}gerdichten, evtl. auch die Bandstrukturen der beteiligten Halbleiter f{\"u}r die Spininjektionseffekte von Bedeutung ist. Um die elektrische Spininjektion auch in der technologisch wichtigen Familie der III/V Halbleiter etablieren zu k{\"o}nnen, wurde die elektrische Spininjektion von n-(Cd,Mn)Se in n-InAs untersucht. Basierend auf den Prozessschritten "Elektronenstrahlbelichtung" und "nasschemisches {\"A}tzen" wurde eine {\"A}tztechnologie entwickelt und optimiert, bei der die {\"A}tzraten {\"u}ber die zuvor durchgef{\"u}hrte EBL kontrollierbar eingestellt werden k{\"o}nnen. Mesas mit Breiten von bis zu 12 nm konnten damit hergestellt werden. Untersuchungen zur elektrischen Spininjektion von (Cd,Mn)Se in InAs wurden mit Stromtransport senkrecht zur Schichtstruktur durchgef{\"u}hrt. Erste Messungen deuten bei niedrigen Magnetfeldern (B< 1,5 T) auf eine {\"a}hnliche Abh{\"a}ngigkeit des Gesamtwiderstand vom externen Feld hin wie im Materialsystem (Be,Zn,Mn)Se - (Be,Zn)Se. Allerdings tritt bei h{\"o}heren Feldern ein stark negativer Magnetowiderstand des Gesamtbauteils auf, der qualitativ einen {\"a}hnlichen Verlauf zeigt wie die (Cd,Mn)Se-Schicht allein. Da die I/U Kennlininen des Gesamtbauteils Nichtlinearit{\"a}ten aufweisen, k{\"o}nnen Tunneleffekte an einer oder mehrerer Barrieren eine wichtige Rolle spielen. Ob durch diese Tunneleffekte eine elektrische Spinijektion induziert wird, kann noch nicht abschließend gekl{\"a}rt werden. W{\"u}nschenswert ist daher eine weitere Charakterisierung der Einzelschichten. Ein weiteres Ziel ist, in Verbindung mit den oben angef{\"u}hrten technologischen Vorbereitungen, eine durch Nanostrukturierung erm{\"o}glichte, delokale Messung des Magnetowiderstand. Durch dieses Messverfahren k{\"o}nnten etwaige Tunnel-Effekte an der Metall-DMS Schicht zwanglos von denen an der DMS-NMS Grenzschicht getrennt werden.}, subject = {Zwei-Sechs-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Mueller2009, author = {M{\"u}ller, Christian Robert}, title = {Nanoelektronische Feldeffekt-Transistoren und Quantenpunktspeicher auf der Basis von modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-39948}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2009}, abstract = {Diese Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit Elektronentransport in nanostrukturierten Bauelementen auf Halbleiterbasis, wobei im Speziellen deren Transistor- und Speichereigenschaften untersucht werden. Grundlage f{\"u}r die Bauelemente stellt eine modulationsdotierte GaAs/AlGaAs Heterostruktur dar, die mittels Elektronenstrahllithographie und nasschemischen {\"A}tzverfahren strukturiert wird. Auf Grund der Bandverbiegung bildet sich in der N{\"a}he des Hetero{\"u}bergangs ein zweidimensionales Elektronengas (2DEG) aus, das als leitf{\"a}hige Schicht in den Strukturen dient. Im Rahmen der Arbeit werden die Transporteigenschaften f{\"u}r unterschiedliche Bauelementdesigns untersucht, wobei die laterale Ausdehnung der Bauelemente wenige 10 nm betr{\"a}gt. Die Charakterisierung des Elektronentransports erfolgt sowohl im linearen als auch nichtlinearen Transportregime f{\"u}r tiefe Temperaturen (T = 4.2 K) bis hin zu Raumtemperatur. Das erste experimentelle Kapitel besch{\"a}ftigt sich mit dem Entwurf und der Charakterisierung von statischen Speicherzellen mit integriertem Floating Gate. Bei den hierf{\"u}r hergestellten Bauelementen befindet sich eine Schicht selbstorganisierter Quantenpunkte (QDs) in direkter N{\"a}he zum 2DEG. Der Abstand zwischen 2DEG und QDs ist kleiner als die Abschirml{\"a}nge im Halbleitermaterial, wodurch die QDs als Floating Gate dienen und Informationen elektrisch gespeichert werden k{\"o}nnen. Die Speicherzellen wurden in Form von Quantendraht-Transistoren (QWTs) und Y-Schaltern (YBSs) realisiert und bez{\"u}glich der Speicherf{\"a}higkeit der QDs sowohl bei tiefen Temperaturen als auch bei Raumtemperatur untersucht. Im zweiten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird ein neues, auf dem Feldeffekt beruhendes, Transistordesign vorgestellt. Die hierf{\"u}r hergestellten Heterostrukturen besitzen ein 2DEG, das sich zwischen 33 nm und 80 nm unterhalb der Oberfl{\"a}che der Heterostruktur befindet. Mittels in die Oberfl{\"a}che der Heterostruktur ge{\"a}tzter Gr{\"a}ben wird eine Isolation zwischen den leitf{\"a}higen Regionen der Bauelemente geschaffen. Das einfache Design der sogenannten Three-Terminal Junctions (TTJs), in Verbindung mit dem oberfl{\"a}chennahen 2DEG, erm{\"o}glicht die monolithische Realisierung von integrierten logischen Gattern. Durch eine ausf{\"u}hrliche Betrachtung des Transistorverhaltens der TTJs k{\"o}nnen sowohl Subthreshold Swings kleiner als das thermische Limit klassischer Feldeffekt-Transistoren als auch Hochfrequenzfunktionalit{\"a}t demonstriert werden.}, subject = {Galliumarsenid}, language = {de} } @phdthesis{Muehlbauer2015, author = {M{\"u}hlbauer, Mathias Josef}, title = {Nanolithography on Mercury Telluride}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-137152}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2015}, abstract = {Topological insulators belong to a new quantum state of matter that is currently one of the most recognized research fields in condensed matter physics. Strained bulk HgTe and HgTe/HgCdTe quantum well structures are currently one of few topological insulator material systems suitable to be studied in transport experiments. In addition HgTe quantum wells provide excellent requirements for the conduction of spintronic experiments. A fundamental requirement for most experiments, however, is to reliably pattern these heterostructures into advanced nano-devices. Nano-lithography on this material system proves to be challenging because of inherent temperature limitations, its high reactivity with various metals and due to its properties as a topological insulator. The current work gives an insight into why many established semiconductor lithography processes cannot be easily transferred to HgTe while providing alternative solutions. The presented developments include novel ohmic contacts, the prevention of metal sidewalls and redeposition fences in combination with low temperature (80 °C) lithography and an adapted hardmask lithography process utilizing a sacrificial layer. In addition we demonstrate high resolution low energy (2.5 kV) electron beam lithography and present an alternative airbridge gating technique. The feasibility of nano-structures on HgTe quantum wells is exemplarily verified in two separate transport experiments. We are first to realize physically etched quantum point contacts in HgTe/HgCdTe high mobility 2DEGs and to prove their controllability via external top-gate electrodes. So far quantum point contacts have not been reported in TI materials. However, these constrictions are part of many proposals to probe the nature of the helical quantum spin Hall edge channels and are suggested as injector and detector devices for spin polarized currents. To confirm their functionality we performed four-terminal measurements of the point contact conductance as a function of external gate voltage. Our measurements clearly exhibit quantized conductance steps in 2e2/h, which is a fundamental characteristic of quantum point contacts. Furthermore we conducted measurements on the formation and control of collimated electron beams, a key feature to realize an all electrical spin-optic device. In a second study several of the newly developed lithography techniques were implemented to produce arrays of nano-wires on inverted and non-inverted HgTe quantum well samples. These devices were used in order to probe and compare the weak antilocalization (WAL) in these structures as a function of magnetic field and temperature. Our measurements reveal that the WAL is almost an order of magnitude larger in inverted samples. This observation is attributed to the Dirac-like dispersion of the energy bands in HgTe quantum wells. The described lithography has already been successfully implemented and adapted in several published studies. All processes have been optimized to guarantee a minimum effect on the heterostructure's properties and the sample surface, which is especially important for probing the topological surface states of strained HgTe bulk layers. Our developments therefore serve as a base for continuous progress to further establish HgTe as a topological insulator and give access to new experiments.}, subject = {Topologischer Isolator}, language = {en} } @phdthesis{Schoemig2004, author = {Sch{\"o}mig, Herbert Richard}, title = {Nanooptik an breitbandl{\"u}ckigen Halbleiter-Nanostrukturen f{\"u}r die Spintronik und Optoelektronik}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-126558}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Die vorliegende Arbeit behandelt drei Themen aus der Forschung an nanostrukturierten Halbleitern im Umfeld der Spintronik und Optoelektronik. 1) Einzelne semimagnetische Quantenpunkte Mn-dotierte, und damit semimagnetische Halbleiter zeichnen sich durch eine sp-d-Austauschkopplung zwischen den freien Ladungstr{\"a}gerspins und den Mn-Spins aus. F{\"u}r ein optisch injiziertes Exziton bedeutet dies eine Austauschenergie, die sich proportional zur Mn-Magnetisierung im Exzitonvolumen verh{\"a}lt. Lokalisiert man das Exziton in einem Quantenpunkt, so kann man es als Sonde f{\"u}r die Magnetisierung in der Nanoumgebung gebrauchen. Bedingung hierf{\"u}r ist die spektroskopische Selektion einzelner Quantenpunkte. Die Selektion einzelner CdSe/ZnMnSe-Quantenpunkte konnte realisiert werden durch die lithographische Pr{\"a}paration einer lichtundurchl{\"a}ssigen Metallmaske auf der Probenoberfl{\"a}che, versehen mit nanoskaligen Aperturen. Die Photolumineszenz(PL)-Emission an diesen Aperturen zeigt individuelle PL-Linien entsprechend einzelner Quantenpunkte. Mittels Magneto-PL-Spektroskopie gelingt es das magnetische Moment einzelner Quantenpunkte von wenigen 10 Bohrmagneton sowie die thermische Fluktuation dieses Moments aufzukl{\"a}ren. Sowohl die Temperatur- als auch die Magnetfeldabh{\"a}ngigkeit der Exziton-Mn-Kopplung werden im Rahmen eines modifizierten Brillouinmodells konsistent beschrieben. 2) Ferromagnet-DMS-Hybride Eine lokale Beeinflussung von Spins im Halbleiter wird m{\"o}glich durch die Pr{\"a}paration von ferromagnetischen Strukturen auf der Halbleiteroberfl{\"a}che. Die magnetischen Streufelder, welche von nanostrukturierten Ferromagneten (FM) erzeugt werden, k{\"o}nnen auf mesoskopischer L{\"a}ngenskala eine Verbiegung der Spinb{\"a}nder in einem Quantenfilm bewirken. Dies gilt insbesondere f{\"u}r einen semimagnetischen (DMS-)Quantenfilm vom Typ ZnCdMnSe/ZnSe, wie er im vorliegenden Fall Verwendung fand. Aufgrund der Verst{\"a}rkerfunktion der Mn-Spins liegen hier n{\"a}mlich riesige effektive g-Faktoren vor, welche im Magnetfeld große Spinaufspaltungen produzieren. Wie magnetostatische Rechnungen f{\"u}r Drahtstrukturen aus ferromagnetischem Dysprosium (Dy) offenlegen, sind bei senkrechter Magnetisierung Streufelder in der Gr{\"o}ßenordung von 0.1 bis 1 T in der Quantenfilmebene darstellbar. Magneto-PL-Messungen mit hoher Ortsaufl{\"o}sung demonstrieren tats{\"a}chlich einen Einfluß der nanostrukturierten Ferromagnete auf die exzitonischen Spinzust{\"a}nde im Quantenfilm und erlauben zudem einen R{\"u}ckschluß auf die magnetische Charakteristik der FM-Nanostrukturen. 3) Einzelne Lokalisationszentren in InGaN/GaN-Quantenfilmen Die Lokalisation der Ladungstr{\"a}ger in nm-skaligen Materieinseln hat einen erheblichen Einfluss auf die optischen Eigenschaften eines InGaN-Quantenfilmes. Eine detaillierte Aufkl{\"a}rung dieses Effektes erfordert den reproduzierbaren, spektroskopischen Zugang zu einzelnen dieser Lokalisationszentren. Diese Bedingung wurde hier mit der Aufbringung einer Nanoaperturmaske auf der Halbleiteroberfl{\"a}che erf{\"u}llt. PL-Spektren, gemessen an solchen Nanoaperturen bei einer Temperatur von 4 K, weisen tats{\"a}chlich einzelne, spektral scharfe Emissionlinien mit Halbwertsbreiten bis hinab zu 0.8 meV auf. Eine solche Einzellinie entspricht dabei der PL-Emission aus in einem einzelnen Lokalisationszentrum, welche an dieser Stelle erstmalig nachgewiesen werden konnte. In den folgenden Experimenten zeigte sich interessanterweise, dass diese Einzellinien g{\"a}nzlich andere Abh{\"a}ngigkeiten an den Tag legen als das inhomogene PL-Signal eines großen Ensembles von Zentren. Dies erm{\"o}glichte eine fundierte Beurteilung bislang kontrovers diskutierter Mechanismen, welche f{\"u}r die PL-Charakteristik von InGaN-Quantenfilmen relevant sind. Als bestimmende Faktoren erwiesen sich das interne Piezofeld, der Bandf{\"u}lleffekt und die Bildung von Multiexzitonen.}, subject = {Cadmiumselenid}, language = {de} } @phdthesis{Schoemig2004, author = {Sch{\"o}mig, Herbert Richard}, title = {Nanooptik an breitbandl{\"u}ckigen Halbleiter-Nanostrukturen f{\"u}r die Spintronik und Optoelektronik}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15188}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Die vorliegende Arbeit behandelt drei Themen aus der Forschung an nanostrukturierten Halbleitern im Umfeld der Spintronik und Optoelektronik. 1) Einzelne semimagnetische Quantenpunkte Mn-dotierte, und damit semimagnetische Halbleiter zeichnen sich durch eine sp-d-Austauschkopplung zwischen den freien Ladungstr{\"a}gerspins und den Mn-Spins aus. F{\"u}r ein optisch injiziertes Exziton bedeutet dies eine Austauschenergie, die sich proportional zur Mn-Magnetisierung im Exzitonvolumen verh{\"a}lt. Lokalisiert man das Exziton in einem Quantenpunkt, so kann man es als Sonde f{\"u}r die Magnetisierung in der Nanoumgebung gebrauchen. Bedingung hierf{\"u}r ist die spektroskopische Selektion einzelner Quantenpunkte. Die Selektion einzelner CdSe/ZnMnSe-Quantenpunkte konnte realisiert werden durch die lithographische Pr{\"a}paration einer lichtundurchl{\"a}ssigen Metallmaske auf der Probenoberfl{\"a}che, versehen mit nanoskaligen Aperturen. Die Photolumineszenz(PL)-Emission an diesen Aperturen zeigt individuelle PL-Linien entsprechend einzelner Quantenpunkte. Mittels Magneto-PL-Spektroskopie gelingt es das magnetische Moment einzelner Quantenpunkte von wenigen 10 Bohrmagneton sowie die thermische Fluktuation dieses Moments aufzukl{\"a}ren. Sowohl die Temperatur- als auch die Magnetfeldabh{\"a}ngigkeit der Exziton-Mn-Kopplung werden im Rahmen eines modifizierten Brillouinmodells konsistent beschrieben. 2) Ferromagnet-DMS-Hybride Eine lokale Beeinflussung von Spins im Halbleiter wird m{\"o}glich durch die Pr{\"a}paration von ferromagnetischen Strukturen auf der Halbleiteroberfl{\"a}che. Die magnetischen Streufelder, welche von nanostrukturierten Ferromagneten (FM) erzeugt werden, k{\"o}nnen auf mesoskopischer L{\"a}ngenskala eine Verbiegung der Spinb{\"a}nder in einem Quantenfilm bewirken. Dies gilt insbesondere f{\"u}r einen semimagnetischen (DMS-)Quantenfilm vom Typ ZnCdMnSe/ZnSe, wie er im vorliegenden Fall Verwendung fand. Aufgrund der Verst{\"a}rkerfunktion der Mn-Spins liegen hier n{\"a}mlich riesige effektive g-Faktoren vor, welche im Magnetfeld große Spinaufspaltungen produzieren. Wie magnetostatische Rechnungen f{\"u}r Drahtstrukturen aus ferromagnetischem Dysprosium (Dy) offenlegen, sind bei senkrechter Magnetisierung Streufelder in der Gr{\"o}ßenordung von 0.1 bis 1 T in der Quantenfilmebene darstellbar. Magneto-PL-Messungen mit hoher Ortsaufl{\"o}sung demonstrieren tats{\"a}chlich einen Einfluß der nanostrukturierten Ferromagnete auf die exzitonischen Spinzust{\"a}nde im Quantenfilm und erlauben zudem einen R{\"u}ckschluß auf die magnetische Charakteristik der FM-Nanostrukturen. 3) Einzelne Lokalisationszentren in InGaN/GaN-Quantenfilmen Die Lokalisation der Ladungstr{\"a}ger in nm-skaligen Materieinseln hat einen erheblichen Einfluss auf die optischen Eigenschaften eines InGaN-Quantenfilmes. Eine detaillierte Aufkl{\"a}rung dieses Effektes erfordert den reproduzierbaren, spektroskopischen Zugang zu einzelnen dieser Lokalisationszentren. Diese Bedingung wurde hier mit der Aufbringung einer Nanoaperturmaske auf der Halbleiteroberfl{\"a}che erf{\"u}llt. PL-Spektren, gemessen an solchen Nanoaperturen bei einer Temperatur von 4 K, weisen tats{\"a}chlich einzelne, spektral scharfe Emissionlinien mit Halbwertsbreiten bis hinab zu 0.8 meV auf. Eine solche Einzellinie entspricht dabei der PL-Emission aus in einem einzelnen Lokalisationszentrum, welche an dieser Stelle erstmalig nachgewiesen werden konnte. In den folgenden Experimenten zeigte sich interessanterweise, dass diese Einzellinien g{\"a}nzlich andere Abh{\"a}ngigkeiten an den Tag legen als das inhomogene PL-Signal eines großen Ensembles von Zentren. Dies erm{\"o}glichte eine fundierte Beurteilung bislang kontrovers diskutierter Mechanismen, welche f{\"u}r die PL-Charakteristik von InGaN-Quantenfilmen relevant sind. Als bestimmende Faktoren erwiesen sich das interne Piezofeld, der Bandf{\"u}lleffekt und die Bildung von Multiexzitonen.}, subject = {Cadmiumselenid}, language = {de} } @phdthesis{Bach2004, author = {Bach, Lars}, title = {Neuartige nanostrukturierte Halbleiterlaser und Mikroringresonatoren auf InP-Basis f{\"u}r Wellenl{\"a}ngenmultiplexsysteme in der optischen Nachrichten{\"u}bertragung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-9474}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Zusammenfassung Diese Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit der Herstellung und Untersuchung von neuartigen nanostrukturierten Halbleiterbauelementen. Es wird gezeigt, dass durch den Einsatz von optischer und hochaufl{\"o}sender Elektronenstrahl- und Ionenstrahllithographie verschiedene optoelektronische Bauelemente (Laser und Filter) definiert werden k{\"o}nnen. Die Kombination dieser Definitionsprozesse mit speziellen nass- und trockenchemischen {\"A}tzverfahren erlaubt die Herstellung von Bauelementen mit sehr hoher Genauigkeit, Reproduzierbarkeit und monolithischer Integrationsf{\"a}higkeit mit verschiedensten Geometrien und Bereichen innerhalb der Bauelemente. Die Grundlagen zum Verst{\"a}ndnis der Funktionsweise und der Hochfrequenzeigenschaften der einzelnen Resonatorarten, Gitterstrukturen und der Laser mit diesen Gitterstrukturen sind in Kapitel 2 zusammen gefasst. Nach einer kurzen Abhandlung des Laserprinzips und des Aufbaus einer Laserdiode, werden die statischen und dynamischen Kenngr{\"o}ßen und Prozesse in den Lasern ausf{\"u}hrlich vorgestellt. Besonderes Augenmerk gilt dabei den dynamischen Grundlagen und der Erl{\"a}uterung eines zus{\"a}tzlichen Wechselwirkungsprinzips, genannt „Detuned Loading", im Laser und die sich daraus ergebenden neuen Eigenschaften. Die Auswirkungen der Resonatorgeometrien und Gitterstrukturen auf die spektralen Eigenschaften der Laser sind Bestandteil des zweiten Teiles von Kapitel 2. In Kapitel 3 werden die technologischen Prozesse zur Herstellung der verschiedensten pr{\"a}sentierten Bauelemente im Detail vorgestellt. Die Vorstellung der Charakterisierungsmethoden und der verwendeten Messpl{\"a}tze schließen dieses Kapitel ab. Kapitel 4 besch{\"a}ftigt sich ausschließlich mit den elektrischen und spektralen Eigenschaften der einzel- und gekoppelten Quadrat-Resonator-Lasern. Kapitel 5 besch{\"a}ftigt sich mit monomodige DFB- oder DBR-Lasern f{\"u}r Wellenl{\"a}ngenmultiplexsysteme im Wellenl{\"a}ngenbereich um 1.55 µm, als Einzelkomponenten oder in Arrays, die eine exakt einstellbarere Wellenl{\"a}nge und hoher Modenstabilit{\"a}t aufweisen. Durch die Verwendung des DBR-Prinzips kann eine signifikante Verbesserung der statischen und dynamischen Eigenschaften gegen{\"u}ber dem DFB-Prinzip erreicht werden. Die Verbesserungen der statischen Eigenschaften beruhen haupts{\"a}chlich auf der r{\"a}umlichen Trennung von Verst{\"a}rkungs- und Gitterbereich im Fall des DBR-Lasers und der damit verbundenen Erh{\"o}hung der Reflexion des R{\"u}ckfacettenbereiches. Die Trennung bewirkt eine Reduktion der Absorption im Verst{\"a}rkungsbereich, keine gitterimplantationsbedingten Erh{\"o}hung der internen Absorption wie im DFB-Fall, und damit eine Erh{\"o}hung der Effizienz was sich wiederum in einer geringern W{\"a}rmeproduktion {\"a}ußert. Aufgrund der aufgef{\"u}hrten Ursachen ist es m{\"o}glich durch Gr{\"o}ßenoptimierung der jeweiligen Bereiche Schwellenstr{\"o}me von 8 mA, Effizienzen von 0.375 W/A, Ausgangsleistungen bis zu 70 mW, Betriebsbereiche bis zum 12fachen des Schwellenstromes, Verschiebungen der Wellenl{\"a}nge mit dem Betriebsstrom von 0.01 nm/mA, eine thermische Belastbarkeiten bis zu 120°C und Seitenmodenunterdr{\"u}ckungen bis zu 67 dB durch das DBR-Laserprinzip zu realisieren. In Kapitel 6 wird ein neues Konzept eines hochfrequenzoptimierten Lasers vorgestellt. Das Prinzip des „Detuned Loading" ist sehr sensitiv auf die Phasenlage der umlaufenden Welle im Laser und auf die Lage der Hauptmode auf der Reflexionsfunktion des Gitters. Da eine Phasen{\"a}nderung von 2\&\#61552;\&\#61472;einer L{\"a}ngen{\"a}nderung von einigen 100 nm entspricht und dies außerhalb der Herstellungstoleranz liegt, ist eine gezielte Kontrolle dieses Prinzips im DBR-Laser nicht m{\"o}glich. Dies f{\"u}hrte zu einer Weiterentwicklung des DBR-Lasers in einem Laser der einer Phasenkontrolle erm{\"o}glicht, genannt CCIG-Laser. Dieser Laser besteht aus einer Lasersektion, einer zentralen Gittersektion und einer angeschlossenen Phasensektion. Durch Strominjektion in die Phasensektion ist es m{\"o}glich {\"u}ber eine {\"A}nderung des Brechungsindexes eine gezielte Einstellung der Phasenlage zu gew{\"a}hrleisten. Die Phasensektion hat keine Auswirkungen auf die statischen elektrischen und spektralen Eigenschaften der Laser. Diese sind sehr gut mit denen der DBR-Laser vergleichbar. Damit war es m{\"o}glich durch einen CCIG-Laser mit Sektionsgr{\"o}ßen von 500 µm f{\"u}r jede Sektion eine Steigerung der Bandbreite auf einen Rekordwert von 37 GHz, dass entspricht einem Steigerungsfaktor von 4.5 gegen{\"u}ber Fabry-Perot-Lasern gleicher L{\"a}nge, zu steigern.}, subject = {Halbleiterlaser}, language = {de} } @phdthesis{Gutjahr2019, author = {Gutjahr, Fabian Tobias}, title = {Neue Methoden der physiologischen Magnet-Resonanz-Tomographie: Modellbasierte T1-Messungen und Darstellung von chemischem Austausch mit positivem Kontrast}, doi = {10.25972/OPUS-16106}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-161061}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2019}, abstract = {Ziel dieser Arbeit war es, neue quantitative Messmethoden am Kleintier, insbesondere die Perfusionsmessung am M{\"a}useherz, zu etablieren. Hierf{\"u}r wurde eine retrospektiv getriggerte T1-Messmethode entwickelt. Da bei retrospektiven Methoden keine vollst{\"a}ndige Abtastung garantiert werden kann, wurde ein Verfahren gefunden, das mit Hilfe von Vorwissen {\"u}ber das gemessene Modell sehr effizient die fehlenden Daten interpolieren kann. Mit Hilfe dieser Technik werden dynamische T1-Messungen mit hoher r{\"a}umlicher und zeitlicher Aufl{\"o}sung m{\"o}glich. Dank der hohen Genauigkeit der T1-Messmethode l{\"a}sst sich diese f{\"u}r die nichtinvasive Perfusionsmessung am M{\"a}useherz mittels der FAIR-ASL-Technik nutzen. Da auf Grund der retrospektiven Triggerung Daten an allen Positionen im Herzzyklus akquiriert werden, konnten T1- und Perfusionskarten nach der Messung zu beliebigen Punkten im Herzzyklus rekonstruiert werden. Es bietet sich an, Techniken, die f{\"u}r die myokardiale Perfusion angewandt werden, auch f{\"u}r die Nierenperfusionsmessung zu verwenden, da die Niere in ihrer Rinde (Cortex) eine {\"a}hnlich hohe Perfusion aufweist wie das Myokard. Gleichzeitig f{\"u}hren Nierenerkrankungen oftmals zu schlechter Kontrastmittelvertr{\"a}glichkeit, da diese bei Niereninsuffizienz u.U. zu lange im K{\"o}rper verweilen und die Niere weiter sch{\"a}digen. Auch deshalb sind die kontrastmittelfreien Spin-Labeling-Methoden hier interessant. Die FAIR-ASL-Technik ist jedoch an M{\"a}usen in koronaler Ansicht f{\"u}r die Niere schlecht geeignet auf Grund des geringen Unterschieds zwischen dem markierten und dem Vergleichsexperiment. Als L{\"o}sung f{\"u}r dieses Problem wurde vorgeschlagen, die Markierungsschicht senkrecht zur Messschicht zu orientieren. Hiermit konnte die Sensitivit{\"a}t gesteigert und gleichzeitig die Variabilit{\"a}t der Methode deutlich verringert werden. Mit Hilfe von kontrastmittelgest{\"u}tzten Messungen konnten auch das regionale Blutvolumen und das Extrazellularvolumen bestimmt werden. In den letzten Jahren hat das Interesse an Extrazellularvolumenmessungen zugenommen, da das Extrazellularvolumen stellvertretend f{\"u}r diffuse Fibrose gemessen werden kann, die bis dahin nichtinvasiven Methoden nicht zug{\"a}nglich war. Die bisher in der Literatur verwendeten Quantifizierungsmethoden missachten den Einfluss, den das H{\"a}matokrit auf den ECV-Wert hat. Es wurde eine neue Korrektur vorgeschlagen, die allerdings zus{\"a}tzlich zur ECV-Messung auch eine RBV-Messung ben{\"o}tigt. Durch gleichzeitige Messung beider Volumenanteile konnte auch erstmals das Extrazellulare-Extravaskul{\"a}re-Volumen bestimmt werden. Eine g{\"a}nzlich andere kontrastmittelbasierte Methode in der MRT ist die Messung des chemischen Austauschs. Hierbei wirkt das Kontrastmittel nicht direkt beschleunigend auf die Relaxation, sondern der Effekt des Kontrastmittels wird gezielt durch HF-Pulse an- und ausgeschaltet. Durch den chemischen Austausch kann die Auswirkung der HF-Pulse akkumuliert werden. Bislang wurde bei solchen Messungen ein negativer Kontrast erzeugt, der ohne zus{\"a}tzliche Vergleichsmessungen schwer detektierbar war. Im letzten Teil dieser Arbeit konnte eine neue Methode zur Messung des chemischen Austauschs gezeigt werden, die entgegen der aus der Literatur bekannten Methoden nicht S{\"a}ttigung, sondern Anregung {\"u}bertr{\"a}gt. Diese {\"A}nderung erlaubt es, einen echten positiven chemischen Austausch-Kontrast zu erzeugen, der nicht zwingend ein Vergleichsbild ben{\"o}tigt. Gleichzeitig erm{\"o}glicht die Technik, dadurch dass Anregung {\"u}bertragen wird, die Phase der Anregung zu kontrollieren und nutzen. Eine m{\"o}gliche Anwendung ist die Unterscheidung verschiedener Substanzen in einer Messung. In der Summe wurden im Rahmen dieser Arbeit verschiedene robuste Methoden eta- bliert, die die M{\"o}glichkeiten der quantitativen physiologischen MRT erweitern.}, subject = {Kernspintomografie}, language = {de} } @phdthesis{Gram2023, author = {Gram, Maximilian}, title = {Neue Methoden der Spin-Lock-basierten Magnetresonanztomographie: Myokardiale T\(_{1ρ}\)-Quantifizierung und Detektion magnetischer Oszillationen im nT-Bereich}, doi = {10.25972/OPUS-32255}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-322552}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2023}, abstract = {Das Ziel der vorliegenden Arbeit war die Entwicklung neuer, robuster Methoden der Spin-Lock-basierten MRT. Im Fokus stand hierbei vorerst die T1ρ-Quantifizierung des Myokards im Kleintiermodell. Neben der T1ρ-Bildgebung bietet Spin-Locking jedoch zus{\"a}tzlich die M{\"o}glichkeit der Detektion ultra-schwacher, magnetischer Feldoszillationen. Die Projekte und Ergebnisse, die im Rahmen dieses Promotionsvorhabens umgesetzt und erzielt wurden, decken daher ein breites Spektrum der Spin-lock basierten Bildgebung ab und k{\"o}nnen grob in drei Bereiche unterteilt werden. Im ersten Schritt wurde die grundlegende Pulssequenz des Spin-Lock-Experimentes durch die Einf{\"u}hrung des balancierten Spin-Locks optimiert. Der zweite Schritt war die Entwicklung einer kardialen MRT-Sequenz f{\"u}r die robuste Quantifizierung der myokardialen T1ρ-Relaxationszeit an einem pr{\"a}klinischen Hochfeld-MRT. Im letzten Schritt wurden Konzepte der robusten T1ρ-Bildgebung auf die Methodik der Felddetektion mittels Spin-Locking {\"u}bertragen. Hierbei wurden erste, erfolgreiche Messungen magnetischer Oszillationen im nT-Bereich, welche lokal im untersuchten Gewebe auftreten, an einem klinischen MRT-System im menschlichen Gehirn realisiert.}, subject = {Kernspintomografie}, language = {de} } @phdthesis{Winter2018, author = {Winter, Patrick}, title = {Neue Methoden zur Quantitativen Kardiovaskul{\"a}ren MR-Bildgebung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-174023}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2018}, abstract = {Herzkreislauferkrankungen stellen die h{\"a}ufigsten Todesursachen in den Industrienationen dar. Die Entwicklung nichtinvasiver Bildgebungstechniken mit Hilfe der Magnetresonanz-Tomografie (MRT) ist daher von großer Bedeutung, um diese Erkrankungen fr{\"u}hzeitig zu erkennen und um die Entstehungsmechanismen zu erforschen. In den letzten Jahren erwiesen sich dabei genetisch modifzierte Mausmodelle als sehr wertvoll, da sich durch diese neue Bildgebungsmethoden entwickeln lassen und sich der Krankheitsverlauf im Zeitraffer beobachten l{\"a}sst. Ein große Herausforderung der murinen MRT-Bildgebung sind die die hohen Herzraten und die schnelle Atmung. Diese erfordern eine Synchronisation der Messung mit dem Herzschlag und der Atmung des Tieres mit Hilfe von Herz- und Atemsignalen. Konventionelle Bildgebungstechniken verwenden zur Synchronisation mit dem Herzschlag EKG Sonden, diese sind jedoch insbesondere bei hohen Feldst{\"a}rken (>3 T) sehr st{\"o}ranf{\"a}llig. In dieser Arbeit wurden daher neue Bildgebungsmethoden entwickelt, die keine externen Herz- und Atemsonden ben{\"o}tigen, sondern das MRT-Signal selbst zur Bewegungssynychronisation verwenden. Mit Hilfe dieser Technik gelang die Entwicklung neuer Methoden zur Flussbildgebung und der 3D-Bildgebung, mit denen sich das arterielle System der Maus qualitativ und quantitativ erfassen l{\"a}sst, sowie einer neuen Methode zur Quantisierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 im murinen Herzen. Die in dieser Arbeit entwickelten Methoden erm{\"o}glichen robustere Messungen des Herzkreislaufsystems. Im letzten Kapitel konnte dar{\"u}ber hinaus gezeigt werden dass sich die entwickelten Bildgebungstechniken in der Maus auch auf die humane Bildgebung {\"u}bertragen lassen.}, subject = {Kernspintomografie}, language = {de} } @phdthesis{Benkert2015, author = {Benkert, Thomas}, title = {Neue Steady-State-Techniken in der Magnetresonanztomographie}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-115381}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2015}, abstract = {Die bSSFP-Sequenz kombiniert kurze Akquisitionszeiten mit einem hohen Signal-zu-Rausch-Verh{\"a}ltnis, was sie zu einer vielversprechenden Bildgebungsmethode macht. Im klinischen Alltag ist diese Technik jedoch bisher - abgesehen von vereinzelten Anwendungen - kaum etabliert. Die Hauptgr{\"u}nde hierf{\"u}r sind Signalausl{\"o}schungen in Form von Bandingartefakten sowie der erzielte T2/T1-gewichtete Mischkontrast. Das Ziel dieser Dissertation war die Entwicklung von Methoden zur L{\"o}sung der beiden genannten Limitationen, um so eine umfassendere Verwendung von bSSFP f{\"u}r die MR-Diagnostik zu erm{\"o}glichen. Magnetfeldinhomogenit{\"a}ten, die im Wesentlichen durch Suszeptibilit{\"a}tsunterschiede oder Imperfektionen seitens der Scannerhardware hervorgerufen werden, {\"a}ußern sich bei der bSSFP-Bildgebung in Form von Bandingartefakten. Mit DYPR-SSFP (DYnamically Phase-cycled Radial bSSFP) wurde ein Verfahren vorgestellt, um diese Signalausl{\"o}schungen effizient zu entfernen. W{\"a}hrend f{\"u}r bereits existierende Methoden mehrere separate bSSFP-Bilder akquiriert und anschließend kombiniert werden m{\"u}ssen, ist f{\"u}r die Bandingentfernung mittels DYPR-SSFP lediglich die Aufnahme eines einzelnen Bildes notwendig. Dies wird durch die neuartige Kombination eines dynamischen Phasenzyklus mit einer radialen Trajektorie mit quasizuf{\"a}lligem Abtastschema erm{\"o}glicht. Die notwendigen Bestandteile k{\"o}nnen mit geringem Aufwand implementiert werden. Des Weiteren ist kein spezielles Rekonstruktionsschema notwendig, was die breite Anwendbarkeit des entwickelten Ansatzes erm{\"o}glicht. Konventionelle Methoden zur Entfernung von Bandingartefakten werden sowohl bez{\"u}glich ihrer Robustheit als auch bez{\"u}glich der notwendigen Messzeit {\"u}bertroffen. Um die Anwendbarkeit von DYPR-SSFP auch jenseits der gew{\"o}hnlichen Bildgebung zu demonstrieren, wurde die Methode mit der Fett-Wasser-Separation kombiniert. Basierend auf der Dixon-Technik konnten so hochaufgel{\"o}ste Fett- sowie Wasserbilder erzeugt werden. Aufgrund der Bewegungsinsensitiv{\"a}t der zugrunde liegenden radialen Trajektorie konnten die Messungen unter freier Atmung durchgef{\"u}hrt werden, ohne dass nennenswerte Beeintr{\"a}chtigungen der Bildqualit{\"a}t auftraten. Die erzielten Ergebnisse am Abdomen zeigten weder Fehlzuordnungen von Fett- und Wasserpixeln noch verbleibende Bandingartefakte. Ein Nachteil der gew{\"o}hnlichen Dixon-basierten Fett-Wasser-Separation ist es, dass mehrere separate Bilder zu verschiedenen Echozeiten ben{\"o}tigt werden. Dies f{\"u}hrt zu einer entsprechenden Verl{\"a}ngerung der zugeh{\"o}rigen Messzeit. Abhilfe schafft hier die Verwendung einer Multiecho-Sequenz. Wie gezeigt werden konnte, erm{\"o}glicht eine derartige Kombination die robuste, bandingfreie Fett-Wasser-Separation in klinisch akzeptablen Messzeiten. DYPR-SSFP erlaubt die Entfernung von Bandingartefakten selbst bei starken Magnetfeldinhomogenit{\"a}ten. Dennoch ist es m{\"o}glich, dass Signalausl{\"o}schungen aufgrund des Effekts der Intravoxeldephasierung verbleiben. Dieses Problem tritt prim{\"a}r bei der Bildgebung von Implantaten oder am Ultrahochfeld auf. Als Abhilfe hierf{\"u}r wurde die Kombination von DYPR-SSFP mit der sogenannten z-Shim-Technik untersucht, was die Entfernung dieser Artefakte auf Kosten einer erh{\"o}hten Messzeit erm{\"o}glichte. Die mit DYPR-SSFP akquirierten radialen Projektionen weisen aufgrund des angewendeten dynamischen Phasenzyklus leicht verschiedene Signallevel und Phasen auf. Diese Tatsache zeigt sich durch inkoh{\"a}rente Bildartefakte, die sich jedoch durch eine Erh{\"o}hung der Projektionsanzahl effektiv reduzieren lassen. Folglich bietet es sich in diesem Kontext an, Anwendungen zu w{\"a}hlen, bei denen bereits intrinsisch eine verh{\"a}ltnism{\"a}ßig hohe Anzahl von Projektionen ben{\"o}tigt wird. Hierbei hat sich gezeigt, dass neben der hochaufgel{\"o}sten Bildgebung die Wahl einer 3D radialen Trajektorie eine aussichtsreiche Kombination darstellt. Die in der vorliegenden Arbeit vorgestellte 3D DYPR-SSFP-Technik erlaubte so die isotrope bandingfreie bSSFP-Bildgebung, wobei die Messzeit im Vergleich zu einer gew{\"o}hnlichen bSSFP-Akquisition konstant gehalten werden konnte. Verbleibende, durch den dynamischen Phasenzyklus hervorgerufene Artefakte konnten effektiv mit einem Rauschunterdr{\"u}ckungsalgorithmus reduziert werden. Anhand Probandenmessungen wurde gezeigt, dass 3D DYPR-SSFP einen aussichtsreichen Kandidaten f{\"u}r die Bildgebung von Hirnnerven sowie des Bewegungsapparats darstellt. W{\"a}hrend die DYPR-SSFP-Methode sowie die darauf beruhenden Weiterentwicklungen effiziente L{\"o}sungen f{\"u}r das Problem der Bandingartefakte bei der bSSFP-Bildgebung darstellen, adressiert die vorgestellte RA-TOSSI-Technik (RAdial T-One sensitive and insensitive Steady-State Imaging) das Problem des bSSFP-Mischkontrasts. Die M{\"o}glichkeit der Generierung von T2-Kontrasten basierend auf der bSSFP-Sequenz konnte bereits in vorausgehenden Arbeiten gezeigt werden. Hierbei wurde die Tatsache ausgenutzt, dass der T1-Anteil des Signalverlaufs nach Beginn einer bSSFP-Akquisition durch das Einf{\"u}gen von Inversionspulsen in ungleichm{\"a}ßigen Abst{\"a}nden aufgehoben werden kann. Ein so akquiriertes Bild weist folglich einen reinen, klinisch relevanten T2-Kontrast auf. Die im Rahmen dieser Arbeit vorgestellte Methode basiert auf dem gleichen Prinzip, jedoch wurde anstelle einer gew{\"o}hnlichen kartesischen Trajektorie eine radiale Trajektorie in Kombination mit einer KWIC-Filter-Rekonstruktion verwendet. Somit k{\"o}nnen bei gleichbleibender oder sogar verbesserter Bildqualit{\"a}t aus einem einzelnen, mit RA-TOSSI akquirierten Datensatz verschiedene T2-Wichtungen als auch gew{\"o}hnliche T2/T1-Wichtungen generiert werden. Mittels Variation der Anzahl der eingef{\"u}gten Inversionspulse konnte ferner gezeigt werden, dass es neben den besagten Wichtungen m{\"o}glich ist, zus{\"a}tzliche Kontraste zu generieren, bei denen verschiedene Substanzen im Bild ausgel{\"o}scht sind. Diese Substanzen k{\"o}nnen am Beispiel der Gehirnbildgebung Fett, graue Masse, weiße Masse oder CSF umfassen und zeichnen sich neben den reinen T2-Kontrasten durch eine {\"a}hnlich hohe klinische Relevanz aus. Die m{\"o}gliche Bedeutung der vorgestellten Methode f{\"u}r die klinische Verwendung wurde durch Messungen an einer Gehirntumorpatientin demonstriert. Zusammenfassend l{\"a}sst sich sagen, dass die im Rahmen dieser Dissertation entwickelten Techniken einen wertvollen Beitrag zur L{\"o}sung der eingangs beschriebenen Probleme der bSSFP-Bildgebung darstellen. Mit DYPR-SSFP akquirierte Bilder sind bereits mit bestehender, kommerzieller Rekonstruktionssoftware direkt am Scanner rekonstruierbar. Die Software f{\"u}r die Rekonstruktion von RA-TOSSI-Datens{\"a}tzen wurde f{\"u}r Siemens Scanner implementiert. Folglich sind beide Methoden f{\"u}r klinische Studien einsetzbar, was gleichzeitig den Ausblick dieser Arbeit darstellt.}, subject = {Kernspintomografie}, language = {de} } @phdthesis{Baerwald2013, author = {Baerwald, Philipp}, title = {Neutrinos from gamma-ray bursts, and the multi-messenger connection}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-85333}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2013}, abstract = {In this work, we take a look at the connection of gamma-ray bursts (GRBs) and ultra-high-energy cosmic rays (UHECR) as well as the possibilities how to verify this connection. The currently most promising approach is based on the detection of high-energy neutrinos, which are associated with the acceleration of cosmic rays. We detail how the prompt gamma-ray emission is connected to the prediction of a neutrino signal. We focus on the interactions of photons and protons in this regard. At the example of the current ANTARES GRB neutrino analysis, we show the differences between numerical predictions and older analytical methods. Moreover, we discuss the possibilities how cosmic ray particles can escape from GRBs, assuming that UHECR are entirely made up of protons. For this, we compare the commonly assumed neutron escape model with a new component of direct proton escape. Additionally, we will show that the different components, which contribute to the cosmic ray flux, strongly depend on the burst parameters, and test the applicability on some chosen GRBs. In a further step, we continue with the considerations regarding the connection of GRBs and UHECR by connecting the GRB source model with the cosmic ray observations using a simple cosmic ray propagation code. We test if it is possible to achieve the observed cosmic ray energy densities with our simple model and what the consequences are regarding the prompt GRB neutrino flux predictions as well as the cosmogenic neutrinos. Furthermore, we consider the question of neutrino lifetime and how it affects the prompt GRB neutrino flux predictions. In a final chapter, we show that it is possible to apply the basic source model with photohadronic interactions to other types of sources, using the example of the microquasar Cygnus X-3.}, subject = {Neutrino}, language = {en} } @phdthesis{Purea2008, author = {Purea, Edmund Armin}, title = {New Methods and Applications in Nuclear Magnetic Resonance Microscopy using small RF Coils}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-31066}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2008}, abstract = {Nuclear magnetic resonance (NMR) imaging is a well-established imaging technique. If the achieved spatial resolution is below 100 um, it is usually denoted as magnetic resonance microscopy (MRM). The spatial resolution limit is on the order of a few um. As a downside, high resolution imaging is usually time-consuming and technological requirements are very sumptuous. Furthermore, miniaturization of the radiofrequency (RF) coil leading to a so-called microcoil is necessary; it also brings along detrimental effects. Therefore, there is a high potential for optimizing present MRM methods. Hence it is the aim of this work to improve and further develop present methods in MRM with focus on the RF coil and to apply those methods on new biological applications. All experiments were conducted on a Bruker 17.6 T system with a maximum gradient strength of 1 T/m and four RF receiver channels. Minimizing the RF coil dimensions, leads to increased artefacts due to differences in magnetic susceptibility of the coil wire and surrounding air. Susceptibility matching by immersing the coil in FC-43 is the most common approach that fulfills the requirements of most applications. However, hardly any alternatives are known for cases where usage of FC-43 is not feasible due to its specific disadvantages. Two alternative substances (bromotricholoromethane and Fomblin Y25) were presented and their usability was checked by susceptibility determination and demonstration experiments after shimming under practical conditions. In a typical MRM microcoil experiment, the sample volume is significantly smaller than the maximum volume usable for imaging. This mismatch has been optimized in order to increase the experiment efficiency by increasing the number of probe coils and samples used. A four-channel probehead consisting of four individual solenoid coils suited for cellular imaging of Xenopus laevis oocytes was designed, allowing simultaneous acquisition from four samples. All coils were well isolated and allowed quantitative image acquisition with the same spatial resolution as in single coil operation. This method has also been applied in other studies for increased efficiency: using X. laevis oocytes as a single cell model, the effect of chemical fixation on intracellular NMR relaxation times T1 and T2 and on diffusion was studied for the first time. Significant reduction of relaxation times was found in all cell compartments; after reimmersion in buffer, values return close to the initial values, but there were small but statistically significant differences due to residual formaldehyde. Embryos of the same species have been studied morphologically in different developmental stages. Wild type embryos were compared to embryos that had experienced variations in protein levels of chromosomal proteins HMGN and H1A. Significant differences were found between wild type and HMGN-modified embryos, while no difference was observed between wild type and H1-modified embryos. These results were concordant with results obtained from light microscopy and histology. The technique of molecular imaging was also performed on X. laevis embryos. Commercially available antibodies coupled to ultrasmall superparamagnetic iron oxide (USPIO) dextrane coated particles (MACS) served as a specific probe detectable by MRM, the aim being the detection of tissue specific contrast variations. Initially, the relaxivity of MACS was studied and compared to Resovist and VSOP particles. The iron concentration was determined quantitatively by using a general theoretical approach and results were compared to values obtained from mass spectroscopy. After incubation with MACS antibodies, intraembryonal relaxation times were determined in different regions of the embryo. These values allowed determination of local iron oxide particle concentrations, and specific binding could be distinguished from unspecific binding. Although applications in this work were focused on X. laevis oocytes and embryos, 3D-imaging on a beewolf head was also carried out in order to visualize the postpharyngeal gland. Additionally, an isolated beewolf antenna was imaged with a spatial resolution of (8 um)^3 for depiction of the antennal glands by using a microcoil that was specially designed for this sample. The experiments carried out in this work show that commercially available MRM systems can be significantly optimized by using small sample-adapted RF coils and by parallel operation of multiple coils, by which the sample throughput and thus time-efficiency is increased. With this optimized setup, practical use was demonstrated in a number of new biological applications.}, subject = {Magnetische Resonanz}, language = {en} } @phdthesis{Raghuraman2020, author = {Raghuraman, Sairamesh}, title = {New RF coil arrays for Static and Dynamic Musculoskeletal Magnetic Resonance Imaging}, doi = {10.25972/OPUS-20416}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-204165}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2020}, abstract = {Magnetic Resonance Imaging at field strengths up to 3 T, has become a default diagnostic modality for a variety of disorders and injuries, due to multiple reasons ranging from its non-invasive nature to the possibility of obtaining high resolution images of internal organs and soft tissues. Despite tremendous advances, MR imaging of certain anatomical regions and applications present specific challenges to be overcome. One such application is MR Musculo-Skeletal Imaging. This work addresses a few difficult areas within MSK imaging from the hardware perspective, with coil solutions for dynamic imaging of knee and high field imaging of hand. Starting with a brief introduction to MR physics, different types of RF coils are introduced in chapter 1, followed by sections on design of birdcage coils, phased arrays and their characterization in chapter 2. Measurements, calculations and simulations, done during the course of this work, have been added to this chapter to give a quantitative feel of the concepts explained. Chapter 3 deals with the construction of a phased array receiver for dynamic imaging of knee of a large animal model, i.e. minipig, at 1.5 T. Starting with details on the various aspects of an application that need to be considered when an MR RF array is designed, the chapter details the complex geometry of the region of interest in a minipig and reasons that necessitate a high density array. The sizes of the individual elements that constitute the array have been arrived at by studying the ratio of unloaded to loaded Q factors and choosing a size that provides the best ratio but still maintains a uniform SNR throughout the movement of the knee. To have a minimum weight and to allow mechanical movement of the knee, the Preamplifiers were located in a separate box. A movement device was constructed to achieve adjustable periodic movement of the knee of the anesthetized animal. The constructed array has been characterized for its SNR and compared with an existing product coil to show the improvement. The movement device was also characterized for its reproducibility. High resolution static images with anatomical details marked have been presented. The 1/g maps show the accelerations possible with the array. Snapshots of obtained dynamic images trace the cruciate ligaments through a cycle of movement of the animal's knee. The hardware combination of a high density phased array and a movement device designed for a minipig's knee was used as a 'reference' and extended in chapter 4 for a human knee. In principle the challenges are similar for dynamic imaging of a human knee with regards to optimization of the elements, the associated electronics and the construction of the movement device. The size of the elements were optimized considering the field penetration / sensitivity required for the internal tissues. They were distributed around the curvature of the knee keeping in mind the acceleration required for dynamic imaging and the direction of the movement. The constructed movement device allows a periodic motion of the lower half of the leg, with the knee placed within the coil, enabling visualization of the tissues inside, while the leg is in motion. Imaging has been performed using dynamic interleaved acquisition sequence where higher effective TR and flip angles are achieved due to a combination of interleaving and segmentation of the sequence. The movement device has been characterized for its reproducibility while the SNR distribution of the constructed RF array has been compared with that of a commercially available standard 8 channel array. The results show the improvement in SNR and acceleration with the constructed geometry. High resolution static images, dynamic snapshots and the 3D segmentation of the obtained images prove the usefulness of the complete package provided in the design, for performing dynamic imaging at a clinically relevant field strength. A simple study is performed in chapter 5 to understand the effects of changes in overlap for coil configurations with different loads and at different frequencies. The noise levels of individual channels and the correlation between them are plotted against subtle changes in overlap, at 64 and 123 MHz. SNR for every overlap setup is also measured and plotted. Results show that achieving critical overlap is crucial to obtain the best possible SNR in those coil setups where the load offered by the sample is low. Chapter 6 of the thesis work deals with coil design for high field imaging of hand and wrists at 7 T, with an aim to achieve ultra high resolution imaging. At this field strength due to the increase in dielectric effects and the resulting decrease in homogeneity, whole body transmit coils are impractical and this has led engineers to design local transmit coils, for specific anatomies. While transmit or transceive arrays are usually preferred, to mitigate SAR effects, the spatial resolution obtained is limited. It is shown that a solution to this, with regards to hand imaging, can be a single volume transmit coil, along with high density receive arrays optimized for different regions of the hand. The use of a phased array for reception provides an increased SNR / penetration under high resolution. A volume transmit coil could pose issues in homogeneity at 7 T, but the specific anatomy of hand and wrist, with comparatively less water content, limits dielectric effects to have homogeneous B_1+ profile over the hand. To this effect, a bandpass birdcage and a 12 channel receive array are designed and characterized. Images of very high spatial resolution (0.16 x 0.16 x 0.16 mm3) with internal tissues marked are presented. In vivo 1/g maps show that an acceleration of up to 3 is possible and the EM simulation results presented show the uniform field along with SAR hotspots in the hand. To reduce the stress created due to the 'superman' position of imaging, provisions in the form of a holder and a hand rest have been designed and presented. Factors that contributed to the stability of the presented design are also listed, which would help future designs of receive arrays at high field strengths. In conclusion, the coils and related hardware presented in this thesis address the following two aspects of MSK imaging: Dynamic imaging of knee and High resolution imaging of hand / wrist. The presented hardware addresses specific challenges and provides solutions. It is hoped that these designs are steps in the direction of improving the existing coils to get a better knowledge and understanding of MSK diseases such as Rheumatoid Arthritis and Osteoarthritis. The hardware can aid our study of ligament reconstruction and development. The high density array and transmit coil design for hand / wrist also demonstrates the benefits of the obtained SNR at 7 T while maintaining SAR within limits. This design is a contribution towards optimizing hardware at high field strength, to make it clinically acceptable and approved by regulatory bodies.}, subject = {MRI}, language = {en} } @phdthesis{Schlereth2020, author = {Schlereth, Raimund}, title = {New techniques and improvements in the MBE growth of Hg-containing narrow gap semiconductors}, doi = {10.25972/OPUS-20079}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-200790}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2020}, abstract = {The subject of this thesis is the growth of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te layers via molecular beam epitaxy (MBE). This material system gives rise to a number of extraordinary physical phenomena related to its electronic band structure and therefore is of fundamental interest in research. The main results can be divided into three main areas, the implementation of a temperature measurement system based on band edge thermometry (BET), improvements of CdTe virtual substrate growth and the investigation of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te for different compositions.}, subject = {Halbleiter}, language = {en} } @phdthesis{Langhojer2009, author = {Langhojer, Florian}, title = {New techniques in liquid-phase ultrafast spectroscopy}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-39337}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2009}, abstract = {Contents List of Publications 1 Introduction 2 Basic concepts and instrumentation 2.1 Mathematical description of femtosecond laser pulses 2.2 Optical quantities and measurements 2.2.1 Intensity 2.2.2 Absorbance and Beer-Lambert law 2.3 Laser system 2.4 General software framework for scientific data acquisition and simulation 2.4.1 Core components 2.4.2 Program for executing a single measurement sequence 2.4.3 Scan program 2.4.4 Evolutionary algorithm optimization program 2.4.5 Applications of the software framework 2.5 Summary 3 Generation of ultrabroadband femtosecond pulses in the visible 3.1 Nonlinear optics 3.1.1 Nonlinear polarization and frequency conversion 3.1.2 Phase matching 3.2 Optical parametric amplification 3.3 Noncollinear optical parametric amplifier 3.4 Considerations and experimental design of NOPA 3.4.1 Options for broadening the NOPA bandwidth 3.4.2 Experimental setup 3.5 NOPA pulse characterization 3.5.1 Second harmonic generation frequency-resolved optical gating 3.5.2 Transient grating frequency-resolved optical gating 3.6 Compression and shaping methods for NOPA pulses 3.6.1 Grating compressor 3.6.2 Prism compressor 3.6.3 Chirped mirrors 3.6.4 Detuned zero dispersion compressor 3.6.5 Deformable mirror pulse shaper 3.6.6 Liquid crystal pulse shaper 3.7 Liquid crystal pulse shaper 3.7.1 Femtosecond pulse shapers 3.7.2 Experimental design and parameters 3.7.3 Optical setup of the LC pulse shaper 3.7.4 Calibrations of the pulse shaper 3.8 Adaptive pulse compression 3.8.1 Closed loop pulse compression 3.8.2 Open loop pulse compression 3.9 Conclusions 4 Coherent optical two-dimensional spectroscopy 4.1 Introduction 4.2 Theory of third order nonlinear optical spectroscopies 4.2.1 Response function, electric fields, and signal field 4.2.2 Signal detection with spectral interferometry 4.2.3 Evaluation of two-dimensional spectra and phasing 4.2.4 Selection and classification of terms in induced nonlinear polarization 4.2.5 Oscillatory character of measured signal 4.3 Previous experimental implementations 4.4 Inherently phase-stable setup using conventional optics only 4.4.1 Manipulation of pulse pairs as a basis for stability 4.4.2 Experimental setup 4.4.3 Measurement procedure 4.4.4 Data evaluation 4.5 First experimental results 4.5.1 Demonstration of phase stability 4.5.2 2D spectrum of Nile Blue at room temperature 4.6 Summary and outlook 5 Product accumulation for ultrasensitive femtochemistry 5.1 The problem of sensitivity in femtochemistry 5.2 Accumulation for increased sensitivity 5.2.1 Comparison of conventional and accumulative sensitivity 5.2.2 Schematics and illustrative example 5.3 Experimental setup 5.4 Calibration and modeling of accumulation 5.5 Experiments on indocyanine green 5.5.1 Calibration of the setup 5.5.2 Chirped pulse excitation 5.5.3 Adaptive pulse shaping 5.6 Conclusions 6 Ultrafast photoconversion of the green fluorescent protein 6.1 Green fluorescent protein 6.2 Experimental setup for photoconversion of GFP 6.3 Calibration of the setup for GFP 6.3.1 Model for concentration dynamics of involved GFP species 6.3.2 Estimate of sensitivity 6.4 Excitation power study 6.5 Time-resolved two-color experiment 6.6 Time-delayed unshaped 400 nm - shaped 800 nm pulse excitation 6.6.1 Inducing photoconversion with chirped pulses 6.6.2 Photoconversion using third order phase pulses 6.7 Conclusions 7 Applications of the accumulative method to chiral systems 7.1 Introduction 7.2 Chiral asymmetric photochemistry 7.2.1 Continuous-wave circularly polarized light 7.2.2 Controlled asymmetric photochemistry using femtosecond laser pulses 7.3 Sensitive and fast polarimeter 7.3.1 Polarimeter setup 7.3.2 Detected signal I(t) 7.3.3 Angular amplification 7.3.4 Performance of the polarimeter 7.4 Molecular systems and mechanisms for enantioselective quantum control 7.4.1 Binaphthalene derivatives 7.4.2 Photochemical helicene formation 7.4.3 Spiropyran/merocyanine chiroptical molecular switches 7.5 Summary 8 Summary Zusammenfassung Bibliography Acknowledgements}, subject = {Ultrakurzzeitspektroskopie}, language = {en} } @phdthesis{BrandensteinKoeth2010, author = {Brandenstein-K{\"o}th, Bettina}, title = {Nichtlinearer Magnetotransport und memristive Funktionen von nanoelektronischen Bauteilen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-53643}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2010}, abstract = {Gegenstand dieser Arbeit sind Transportuntersuchungen an nanoelektronischen Bauelementen, wobei der Schwerpunkt in der Analyse von nichtlinearen Transporteigenschaften hybrider Strukturen stand. Zum Einsatz kamen auf GaAs basierende Heterostrukturen mit zum Beispiel kleinen Metallkontakten, die zu Symmetriebrechungen f{\"u}hren. Die Untersuchungen wurden bei tiefen Temperaturen bis hin zu Raumtemperatur durchgef{\"u}hrt. Es kamen zudem magnetische Felder zum Einsatz. So wurden zum einen der asymmetrische Magnetotransport in Nanostrukturen mit asymmetrischer Gateanordnung unter besonderer Ber{\"u}cksichtigung der Phononstreuung analysiert, zum anderen konnte ein memristiver Effekt in InAs basierenden Strukturen studiert werden. Des Weiteren konnte ein beachtlicher Magnetowiderstand in miniaturisierten CrAu-GaAs Bauelementen beobachtet werden, der das Potential besitzt, als Basis f{\"u}r extrem miniaturisierte Sensoren f{\"u}r den Betrieb bei Raumtemperatur eingesetzt zu werden.}, subject = {Magnetowiderstand}, language = {de} } @phdthesis{Heidemann2008, author = {Heidemann, Robin}, title = {Non-Cartesian Parallel Magnetic Resonance Imaging}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-26893}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2008}, abstract = {Besides image contrast, imaging speed is probably the most important consideration in clinical magnetic resonance imaging (MRI). MR scanners currently operate at the limits of potential imaging speed, due to technical and physiological problems associated with rapidly switched gradient systems. Parallel imaging (parallel MRI or pMRI) is a method which allows one to significantly shorten the acquisition time of MR images without changing the contrast behavior of the underlying MR sequence. The accelerated image acquisition in pMRI is accomplished without relying on more powerful technical equipment or exceeding physiological boundaries. Because of these properties, pMRI is currently employed in many clinical routines, and the number of applications where pMRI can be used to accelerate imaging is increasing. However, there is also growing criticism of parallel imaging in certain applications. The primary reason for this is the intrinsic loss in the SNR due to the accelerated acquisition. In addition, other effects can also lead to a reduced image quality. Due to unavoidable inaccuracies in the pMRI reconstruction process, local and global errors may appear in the final reconstructed image. The local errors are visible as noise enhancement, while the global errors result in the so-called fold-over artifacts. The appearance and strength of these negative effects, and thus the image quality, depend upon different factors, such as the parallel imaging method chosen, specific parameters in the method, the sequence chosen, as well as specific sequence parameters. In general, it is not possible to optimize all of these parameters simultaneously for all applications. The application of parallel imaging in can lead to very pronounced image artifacts, i.e. parallel imaging can amplify errors. On the other hand, there are applications such as abdominal MR or MR angiography, in which parallel imaging does not reconstruct images robustly. Thus, the application of parallel imaging leads to errors. In general, the original euphoria surrounding parallel imaging in the clinic has been dampened by these problems. The reliability of the pMRI methods currently implemented is the main criticism. Furthermore, it has not been possible to significantly increase the maximum achievable acceleration with parallel imaging despite major technical advances. An acceleration factor of two is still standard in clinical routine, although the number of independent receiver channels available on most MR systems (which are a basic requirement for the application of pMRI) has increased by a factor of 3-6 in recent years. In this work, a novel and elegant method to address this problem has been demonstrated. The idea behind the work is to combine two methods in a synergistic way, namely non-Cartesian acquisition schemes and parallel imaging. The so-called non-Cartesian acquisition schemes have several advantages over standard Cartesian acquisitions, in that they are often faster and less sensitive to physiological noise. In addition, such acquisition schemes are very robust against fold-over artifacts even in the case of vast undersampling of k-space. Despite the advantages described above, non-Cartesian acquisition schemes are not commonly employed in clinical routines. A reason for that is the complicated reconstruction techniques which are required to convert the non-Cartesian data to a Cartesian grid before the fast Fourier transformation can be employed to arrive at the final MR image. Another reason is that Cartesian acquisitions are routinely accelerated with parallel imaging, which is not applicable for non-Cartesian MR acquisitions due to the long reconstruction times. This negates the speed advantage of non-Cartesian acquisition methods. Through the development of the methods presented in this thesis, reconstruction times for accelerated non-Cartesian acquisitions using parallel imaging now approach those of Cartesian images. In this work, the reliability of such methods has been demonstrated. In addition, it has been shown that higher acceleration factors can be achieved with such techniques than possible with Cartesian imaging. These properties of the techniques presented here lead the way for an implementation of such methods on MR scanners, and thus also offer the possibility for their use in clinical routine. This will lead to shorter examination times for patients as well as more reliable diagnoses.}, subject = {NMR-Bildgebung}, language = {en} } @phdthesis{Wagenpfahl2013, author = {Wagenpfahl, Alexander Johannes}, title = {Numerical simulations on limitations and optimization strategies of organic solar cells}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-90119}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2013}, abstract = {Continuously increasing energy prices have considerably influenced the cost of living over the last decades. At the same time increasingly extreme weather conditions, drought-filled summers as well as autumns and winters with heavier rainfall and worsening storms have been reported. These are possibly the harbingers of the expected approaching global climate change. Considering the depletability of fossil energy sources and a rising distrust in nuclear power, investigations into new and innovative renewable energy sources are necessary to prepare for the coming future. In addition to wind, hydro and biomass technologies, electricity generated by the direct conversion of incident sunlight is one of the most promising approaches. Since the syntheses and detailed studies of organic semiconducting polymers and fullerenes were intensified, a new kind of solar cell fabrication became conceivable. In addition to classical vacuum deposition techniques, organic cells were now also able to be processed from a solution, even on flexible substrates like plastic, fabric or paper. An organic solar cell represents a complex electrical device influenced for instance by light interference for charge carrier generation. Also charge carrier recombination and transport mechanisms are important to its performance. In accordance to Coulomb interaction, this results in a specific distribution of the charge carriers and the electric field, which finally yield the measured current-voltage characteristics. Changes of certain parameters result in a complex response in the investigated device due to interactions between the physical processes. Consequently, it is necessary to find a way to generally predict the response of such a device to temperature changes for example. In this work, a numerical, one-dimensional simulation has been developed based on the drift-diffusion equations for electrons, holes and excitons. The generation and recombination rates of the single species are defined according to a detailed balance approach. The Coulomb interaction between the single charge carriers is considered through the Poisson equation. An analytically non-solvable differential equation system is consequently set-up. With numerical approaches, valid solutions describing the macroscopic processes in organic solar cells can be found. An additional optical simulation is used to determine the spatially resolved charge carrier generation rates due to interference. Concepts regarding organic semiconductors and solar cells are introduced in the first part of this work. All chapters are based on previous ones and logically outline the basic physics, device architectures, models of charge carrier generation and recombination as well as the mathematic and numerical approaches to obtain valid simulation results. In the second part, the simulation is used to elaborate issues of current interest in organic solar cell research. This includes a basic understanding of how the open circuit voltage is generated and which processes limit its value. S-shaped current-voltage characteristics are explained assigning finite surface recombination velocities at metal electrodes piling-up local space charges. The power conversion efficiency is identified as a trade-off between charge carrier accumulation and charge extraction. This leads to an optimum of the power conversion efficiency at moderate to high charge carrier mobilities. Differences between recombination rates determined by different interpretations of identical experimental results are assigned to a spatially inhomogeneous recombination, relevant for almost all low mobility semiconductor devices.}, subject = {Organische Solarzelle}, language = {en} } @phdthesis{Fischer2011, author = {Fischer, Andr{\´e}}, title = {On the Application of Compressed Sensing to Magnetic Resonance Imaging}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-72496}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2011}, abstract = {This thesis investigated the potential of Compressed Sensing (CS) applied to Magnetic Resonance Imaging (MRI). CS is a novel image reconstruction method that emerged from the field of information theory. The framework of CS was first published in technical reports in 2004 by Cand{\`e}s and Donoho. Two years later, the theory of CS was published in a conference abstract and two papers. Cand{\`e}s and Donoho proved that it is possible, with overwhelming probability, to reconstruct a noise-free sparse signal from incomplete frequency samples (e.g., Fourier coefficients). Hereby, it is assumed a priori that the desired signal for reconstruction is sparse. A signal is considered "sparse" when the number of non-zero elements is significantly smaller than the number of all elements. Sparsity is the most important foundation of CS. When an ideal noise-free signal with few non-zero elements is given, it should be understandably possible to obtain the relevant information from fewer Fourier coefficients than dictated by the Nyquist-Shannon criterion. The theory of CS is based on noise-free sparse signals. As soon as noise is introduced, no exact sparsity can be specified since all elements have signal intensities that are non-zero. However, with the addition of little or moderate noise, an approximate sparsity that can be exploited using the CS framework will still be given. The ability to reconstruct noisy undersampled sparse MRI data using CS has been extensively demonstrated. Although most MR datasets are not sparse in image space, they can be efficiently sparsified by a sparsifying transform. In this thesis, the data are either sparse in the image domain, after Discrete Gradient transformation, or after subtraction of a temporally averaged dataset from the data to be reconstructed (dynamic imaging). The aim of this thesis was to identify possible applications of CS to MRI. Two different algorithms were considered for reconstructing the undersampled sparse data with the CS concept. The Nonlinear Conjugate Gradient based technique with a relaxed data consistency constraint as suggested by Lustig et al. is termed Relaxed DC method. An alternative represents the Gradient or Steepest Descent algorithm with strict data consistency and is, therefore, termed the Strict DC method. Chapter 3 presents simulations illustrating which of these two reconstruction algorithms is best suited to recover undersampled sparse MR datasets. The results lead to the decision for the Strict DC method as reconstruction technique in this thesis. After these simulations, different applications and extensions of CS are demonstrated. Chapter 4 shows how CS benefits spectroscopic 19F imaging at 7 T, allowing a significant reduction of measurement times during in vivo experiments. Furthermore, it allows highly resolved spectroscopic 3D imaging in acceptable measurement times for in vivo applications. Chapter 5 introduces an extension of the Strict DC method called CS-CC (CS on Combined Coils), which allows efficient processing of sparse undersampled multi-coil data. It takes advantage of a concept named "Joint Sparsity", which exploits the fact that all channels of a coil array detect the same sparse object weighted with the coil sensitivity profiles. The practical use of this new algorithm is demonstrated in dynamic radial cardiac imaging. Accurate reconstructions of cardiac motion in free breathing without ECG triggering were obtained for high undersampling factors. An Iterative GRAPPA algorithm is introduced in Chapter 6 that can recover undersampled data from arbitrary (Non-Cartesian) trajectories and works solely in the Cartesian plane. This characteristic makes the proposed Iterative GRAPPA computationally more efficient than SPIRiT. Iterative GRAPPA was developed in a preceding step to combine parallel imaging with CS. Optimal parameters for Iterative GRAPPA (e.g. number of iterations, GRAPPA kernel size) were determined in phantom experiments and verified by retrospectively undersampling and reconstructing a radial cardiac cine dataset. The synergistic combination of the coil-by-coil Strict DC CS method and Iterative GRAPPA called CS-GRAPPA is presented in Chapter 7. CS-GRAPPA allows accurate reconstruction of undersampled data from even higher acceleration factors than each individual method. It is a formulation equivalent to L1-SPIRiT but computationally more efficient. Additionally, a comparison with CS-CC is given. Interestingly, exploiting joint sparsity in CS-CC is slightly more efficient than the proposed CS-GRAPPA, a hybrid of parallel imaging and CS. The last chapter of this thesis concludes the findings presented in this dissertation. Future applications expected to benefit from CS are discussed and possible synergistic combinations with other existing MR methodologies for accelerated imaging are also contemplated.}, subject = {NMR-Tomographie}, language = {en} } @phdthesis{Ruff2013, author = {Ruff, Andreas}, title = {On the importance of electronic correlations in potassium-doped organic semiconductors}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-83635}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2013}, abstract = {The present thesis is concerned with the impact of alkali metal-doping on the electronic structure of semiconducting organic thin films. The organic molecular systems which have been studied are the polycyclic aromatic hydrocarbons picene, pentacene, and coronene. Motivated by reports about exceptional behavior like superconductivity and electronic correlations of their alkali metal-doped compounds, high quality films fabricated from the above named molecules have been studied. The electronic structure of the pristine materials and their doped compounds has been investigated using photoelectron spectroscopy. Core level and valence band studies of undoped films yield excellent photoemission spectra agreeing with or even outperforming previously reported data from the literature. Alkali metal-doping manifests itself in a uniform manner in the electronic structure for all probed samples: Opposed to reports from the literature about metallicity and even superconductivity in alkali metal-doped picene, pentacene, and coronene, all films exhibit insulating nature with an energy gap of the order of one electron-volt. Remarkably, this is independent of the doping concentration and the type of dopant, i.e., potassium, cesium, or sodium. Based on the interplay between narrow bandwidths in organic semiconductors and sufficiently high on-molecule Coulomb repulsion, the non-metallicity is attributed to the strong influence of electronic correlations leading to the formation of a Mott insulator. In the case of picene, this is consolidated by calculations using a combination of density functional theory and dynamical mean-field theory. Beyond the extensive considerations regarding electronic correlations, further intriguing aspects have been observed. The deposition of thin picene films leads to the formation of a non-equilibrium situation between substrate and film surface. Here, the establishment of a homogeneous chemical potential is hampered due to the only weak van der Waals-interactions between the molecular layers in the films. Consequently, spectral weight is measurable above the reference chemical potential in photoemission. Furthermore, it has been found that the acceptance of additional electrons in pentacene is limited. While picene and coronene are able to host up to three extra electrons, in pentacene the limit is already reached for one electron. Finally, further extrinsic effects, coming along with alkali metal-doping, have been scrutinized. The oxidation of potassium atoms induced by the reaction with molecular oxygen in the residual gas of the ultra-high vacuum system turned out to significantly influence the electronic structure of alkali metal-doped picene and coronene. Moreover, also the applied X-ray and UV irradiation caused a certain impact on the photoemission spectra. Surprisingly, both effects did not play a role in the studies of potassium-doped pentacene.}, subject = {Organischer Halbleiter}, language = {en} } @phdthesis{Vaeth2016, author = {V{\"a}th, Stefan Kilian}, title = {On the Role of Spin States in Organic Semiconductor Devices}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-141894}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2016}, abstract = {The present work addressed the influence of spins on fundamental processes in organic semiconductors. In most cases, the role of spins in the conversion of sun light into electricity was of particular interest. However, also the reversed process, an electric current creating luminescence, was investigated by means of spin sensitive measurements. In this work, many material systems were probed with a variety of innovative detection techniques based on electron paramagnetic resonance spectroscopy. More precisely, the observable could be customized which resulted in the experimental techniques photoluminescence detected magnetic resonance (PLDMR), electrically detected magnetic resonance (EDMR), and electroluminescence detected magnetic resonance (ELDMR). Besides the commonly used continuous wave EPR spectroscopy, this selection of measurement methods yielded an access to almost all intermediate steps occurring in organic semiconductors during the conversion of light into electricity and vice versa. Special attention was paid to the fact that all results were applicable to realistic working conditions of the investigated devices, i.e. room temperature application and realistic illumination conditions.}, subject = {Organischer Halbleiter}, language = {en} } @phdthesis{Blumenstein2012, author = {Blumenstein, Christian}, title = {One-Dimensional Electron Liquid at a Surface: Gold Nanowires on Ge(001)}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-72801}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2012}, abstract = {Selbstorganisierte Nanodr{\"a}hte auf Halbleiteroberfl{\"a}chen erm{\"o}glichen die Untersuchung von Elektronen in niedrigen Dimensionen. Interessanterweise werden die elektronischen Eigenschaften des Systems von dessen Dimensionalit{\"a}t bestimmt, und das noch {\"u}ber das Quasiteilchenbild hinaus. Das quasi-eindimensionale (1D) Regime zeichnet sich durch eine schwache laterale Kopplung zwischen den Ketten aus und erm{\"o}glicht die Ausbildung einer Peierls Instabilit{\"a}t. Durch eine Nesting Bedingung in der Fermi Fl{\"a}che kommt es zu einer Bandr{\"u}ckfaltung und damit zu einem isolierenden Grundzustand. Dies wird begleitet von einer neuen {\"U}berstruktur im Realraum, die mit dem Nestingvektor korrespondiert. In fr{\"u}heren Nanodrahtsystemen wurde ein solcher Effekt gezeigt. Dazu geh ̈oren Indium Ketten auf Si(111) und die Gold rekonstruierten Substrate Si(553) und Si(557). Die Theorie sagt jedoch einen weiteren Zustand voraus, der nur im perfekten 1D Grenzfall existiert und der bei geringster Kopplung mit h{\"o}heren Dimensionen zerst{\"o}rt wird. Dieser Zustand wird Tomonaga-Luttinger Fl{\"u}ssigkeit (TLL) genannt und f{\"u}hrt zu einem Zusammenbruch des Quasiteilchenbildes der Fermi-Fl{\"u}ssigkeit. Hier sind nur noch kollektive Anregungen der Elektronen erlaubt, da die starke laterale Einschr{\"a}nkung zu einer erh{\"o}hten Kopplung zwischen den Teilchen f{\"u}hrt. Dadurch treten interessante Effekte wie Spin-Ladungs-Trennung auf, bei dem sich die Ladung und der Spin eines Elektrons entkoppeln und getrennt voneinander durch den Nanodraht bewegen k{\"o}nnen. Bis heute wurde solch ein seltener Zustand noch nicht an einer Oberfl{\"a}che beobachtet. In dieser Arbeit wird ein neuer Ansatz zur Herstellung von besser definierten 1D Ketten gew{\"a}hlt. Dazu wird die Au-rekonstruierte Ge(001) Nanodraht-Oberfl{\"a}che untersucht. F{\"u}r die Pr{\"a}paration des Substrates wird ein neues Rezept entwickelt, welches eine langreichweitig geordnete Oberfl{\"a}che erzeugt. Um das Wachstum der Nanodr{\"a}hte zu optimieren wird das Wachstums-Phasendiagramm ausgiebig untersucht. Außerdem werden die strukturellen Bausteine der Ketten sehr genau beschrieben. Es ist bemerkenswert, dass ein struktureller Phasen{\"u}bergang der Ketten oberhalb von Raumtemperatur gefunden wird. Aufgrund von spektroskopischen Untersuchungen kann eine Peierls Instabilit{\"a}t als Ursache ausgeschlossen werden. Es handelt sich um einen 3D-Ising-Typ {\"U}bergang an dem das Substrat ebenfalls beteiligt ist. Die Untersuchungen zur elektronischen Struktur der Ketten zeigen zwei deutliche Erkennungsmerkmale einer TLL: Ein potenzgesetzartiger Verlauf der Zustandsdichte und universales Skalenverhalten. Daher wird zum ersten Mal eine TLL an einer Oberfl{\"a}che nachgewiesen, was nun gezielt lokale Untersuchungen und Manipulationen erm{\"o}glicht. Dazu geh{\"o}ren (i) Dotierung mit Alkalimetallen, (ii) die Untersuchung von Kettenenden und (iii) die einstellbare Kopplung zwischen den Ketten durch zus{\"a}tzliche Goldatome. Damit wird ein wichtiger Beitrag zu theoretischen Vorhersagen und Modellen geliefert und somit das Verst{\"a}ndnis korrelierter Elektronen vorangetrieben.}, subject = {Nanodraht}, language = {en} } @phdthesis{Gottscholl2022, author = {Gottscholl, Andreas Paul}, title = {Optical Accessible Spin Defects in Hexagonal Boron Nitride: Identification, Control and Application of the Negatively Charged Boron Vacancy VB-}, doi = {10.25972/OPUS-27432}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-274326}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2022}, abstract = {In this work, a bridge was built between the so-far separate fields of spin defects and 2D systems: for the first time, an optically addressable spin defect (VB-) in a van der Waals material (hexagonal boron nitride) was identified and exploited. The results of this thesis are divided into three topics as follows: 1.) Identification of VB-: In the scope of this chapter, the defect ,the negatively charged boron vacancy VB-, is identified and characterized. An initialization and readout of the spin state can be demonstrated optically at room temperature and its spin Hamiltonian contributions can be quantified. 2.) Coherent Control of VB-: A coherent control is required for the defect to be utilized for quantum applications, which}, subject = {Bornitrid}, language = {en} } @phdthesis{Kern2014, author = {Kern, Johannes}, title = {Optical and electrical excitation of nanoantennas with atomic-scale gaps}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-115492}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2014}, abstract = {Nano-antennas are an emerging concept for the manipulation and control of optical fields at the sub-wavelength scale. In analogy to their radio- and micro-wave counterparts they provide an efficient link between propagating and localized fields. Antennas operating at optical frequencies are typically on the order of a few hundred nanometer in size and are fabricated from noble metals. Upon excitation with an external field the electron gas inside the antenna can respond resonantly, if the dimensions of the antenna are chosen appropriate. Consequently, the resonance wavelength depends on the antenna dimensions. The electron-density oscillation is a hybrid state of electron and photon and is called a localized plasmon resonance. The oscillating currents within the antenna constitute a source for enhanced optical near-fields, which are strongly localized at the metal surface. A particular interesting type of antennas are pairs of metal particles separated by a small insulating gap. For anti-symmetric gap modes charges of opposite sign reside across the gap. The dominating field-components are normal to the metal surface and due to the boundary conditions they are sizable only inside the gap. The attractive Coulomb interaction increases the surface-charge accumulation at the gap and enhanced optical fields occur within the insulating gap. The Coulomb interaction increases with decreasing gap size and extreme localization and strongest intensity enhancement is expected for small gap sizes. In this thesis optical antennas with extremely small gaps, just slightly larger than inter-atomic distances, are investigated by means of optical and electrical excitation. In the case of electrical excitation electron tunneling across the antenna gap is exploited. At the beginning of this thesis little was known about the optical properties of antennas with atomic scale gaps. Standard measurement techniques of field confinement and enhancement involving well-separated source, sample and detector are not applicable at atomic length-scales due to the interaction of the respective elements. Here, an elegant approach has been found. It is based on the fact that for closely-spaced metallic particles the energy splitting of a hybridized mode pair, consisting of symmetric and anti-symmetric mode, provides a direct measure for the Coulomb interaction over the gap. Gap antennas therefore possess an internal ruler which sensitively reports the size of the gap. Upon self-assembly side-by-side aligned nanorods with gap sizes ranging from 2 to 0.5nm could be obtained. These antennas exhibit various symmetric and anti-symmetric modes in the visible range. In order to reveal optical modes of all symmetries a novel scattering setup has been developed and is successfully applied. Careful analysis of the optical spectra and comparison to numerical simulations suggests that extreme field confinement and localization can occur in gaps down to 0.5 nm. This is possibly the limit of plasmonic enhancement since for smaller gaps electron tunneling as well as non-locality of the dielectric function affect plasmonic resonances. The strongly confined and intense optical fields provided by atomic-scale gaps are ideally suited for enhanced light-matter interaction. The interplay of intense optical-frequency fields and static electric fields or currents is of great interest for opto-electronic applications. In this thesis a concept has been developed, which allows for the electrical connection of optical antennas. By means of numerical simulations the concept was first verified for antennas with gap sizes on the order of 25 nm. It could be shown, that by attaching the leads at positions of a field minimum the resonant properties are nearly undisturbed. The resonance wavelengths shift only by a small amount with respect to isolated antennas and the numerically calculated near-field intensity enhancement is about 1000, which is just slightly lower than for an unconnected antenna. The antennas are fabricated from single-crystalline gold and exhibit superior optical and electrical properties. In particular, the conductivity is a factor of 4 larger with respect to multi-crystalline material, the resistance of the gap is as large as 1 TOhm and electric fields of at least 10^8 V/m can be continuously applied without damage. Optical scattering spectra reveal well-pronounced and tunable antenna resonances, which demonstrates the concept of electrically-connected antennas also experimentally. By combining atomic-scale gaps and electrically-connected optical antennas a novel sub-wavelength photon source has been realized. To this end an antenna featuring an atomic scale gap is electrically driven by quantum tunneling across the antenna gap. The optical frequency components of this fluctuating current are efficiently converted to photons by the antenna. Consequently, light generation and control are integrated into a planar single-material nano-structure. Tunneling junctions are realized by positioning gold nanoparticles into the antenna gap, using an atomic force microscope. The presence of a stable tunneling junction between antenna and particle is demonstrated by measuring its distinct current-voltage characteristic. A DC voltage is applied to the junction and photons are generated by inelastically tunneling electrons via the enhanced local density of photonic states provided by the antenna resonance. The polarization of the emitted light is found to be along the antenna axis and the directivity is given by the dipolar antenna mode. By comparing electroluminescence and scattering spectra of different antennas, it has been shown that the spectrum of the generated light is determined by the geometry of the antenna. Moreover, the light generation process is enhanced by two orders of magnitude with respect to a non-resonant structure. The controlled fabrication of the presented single-crystalline structures has not only pushed the frontiers of nano-technology, but the extreme confinement and enhancement of optical fields as well as the light generation by tunneling electrons lays a groundwork for a variety of fundamental studies and applications. Field localization down to the (sub-)nanometer scale is a prerequisite for optical spectroscopy with near-atomic resolution. Indeed, recently first pioneering experiments have achieved molecular resolution exploiting plasmon-enhanced Raman scattering. The small modal volume of antennas with atomic-scale gaps can lead to light-matter interaction in the strong coupling regime. Quantum electro-dynamical effects such as Rabi splitting or oscillations are likely when a single emitter is placed into resonant structures with atomic-scale gaps. The concept of electrically-connected optical antennas is expected to be widely applied within the emerging field of electro-plasmonics. The sub-wavelength photon source developed during this thesis will likely gain attention for future plasmonic nanocircuits. It is envisioned that in such a circuit the optical signal provided by the source is processed at ultrafast speed and nanometer-scales on the chip and is finally converted back into an electronic signal. An integrated optical transistor could be realized by means of photon-assisted tunneling. Moreover, it would be interesting to investigate, if it is possible to imprint the fermionic nature of electrons onto photons in order to realize an electrically-driven source of single photons. Non-classical light sources with the potential for on-chip integration could be built from electrically-connected antennas and are of great interest for quantum communication. To this end single emitters could be placed in the antenna gap or single electron tunneling could be achieved by means of a single-channel quantum point contact or the Coulomb-blockade effect.}, subject = {Nanooptik}, language = {en} } @phdthesis{Margapoti2010, author = {Margapoti, Emanuela}, title = {Optical properties of thermally annealed CdZnSe/ZnSe quantum dots}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-52946}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2010}, abstract = {see: pdf-file}, subject = {Physik}, language = {en} } @phdthesis{Fuchs2015, author = {Fuchs, Franziska}, title = {Optical spectroscopy on silicon vacancy defects in silicon carbide}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-124071}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2015}, abstract = {This work sheds light on different aspects of the silicon vacancy in SiC: (1) Defect creation via irradiation is shown both with electrons and neutrons. Optical properties have been determined: the excitation of the vacancy is most efficient at excitation wavelengths between 720nm and 800nm. The PL decay yields a characteristic excited state lifetime of (6.3±0.6)ns. (2) Defect engineering, meaning the controlled creation of vacancies in SiC with varying neutron fluence. The defect density could be engineered over eight orders of magnitude. On the one hand, in the sample with highest emitter density, the huge PL signal could even be enhanced by factor of five via annealing mechanisms. On the other hand, in the low defect density samples, single defects with photostable room temperature NIR emission were doubtlessly proven. Their lifetime of around 7ns confirmed the value of the transient measurement. (3) Also electrical excitation of the defects has been demonstrated in a SiC LED structure. (4) The investigations revealed for the first time that silicon vacancies can even exist SiC nanocrystals down to sizes of about 60 nm. The defects in the nanocrystals show stable PL emission in the NIR and even magnetic resonance in the 600nm fraction. In conclusion, this work ascertains on the one hand basic properties of the silicon vacancy in silicon carbide. On the other hand, proof-of-principle measurements test the potential for various defect-based applications of the vacancy in SiC, and confirm the feasibility of e.g. electrically driven single photon sources or nanosensing applications in the near future.}, subject = {Siliciumcarbid}, language = {en} } @phdthesis{Gorenflot2014, author = {Gorenflot, Julien Fran{\c{c}}ois}, title = {Optical study of the excited states in the semiconducting polymer poly(3-hexylthiophene) for photovoltaic applications}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-116730}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2014}, abstract = {In the course of this dissertation, we have presented the interest of using spectroscopic methods to unravel the physics of polymer semiconductors in photovoltaic applications. Applying photoluminescence and photoinduced absorption spectroscopy to the reference system P3HT:PCBM has enabled us to study the major steps of photocurrent generation in organic bulk heterojunctions, from excitons generation to charges extraction and loss mechanisms and thus to improve the understanding of those mechanisms. The exciton binding energy, is the first obstacle to overcome for photocurrent generation in organic solar cell and the reason for the use of two materials, whose heterojunction act as a driving force for charge separation. We developed an original photoluminescence-detected field-induced exciton quenching method to investigate this energy. Absorption and photoluminescence spectra of pure P3HT show that, while both amorphous and crystalline domains participate in absorption, the energy is then transferred to the crystalline domains, from where the photoluminescence is exclusively originating. The field dependence of this photoluminescence showed that an energy of no less than 420 meV is necessary to split excitons into non photon-emitting species. Comparing those results with energy levels obtained by absorption and photoelectron spectroscopies, confirmed that the formation of those species is only a first step toward dissociation into free charges. Indeed, photoemission spectroscopy and the onset of photocurrent upon increasing the photon energy in a pure P3HT solar cell, concomitantly show that the energy level of a pair of free polarons is located 0.7 eV above the one of the exciton. The comprehensive analysis of those results originating from those different method enable us to draw a global picture of the states and energies involved in free polarons generation in pure material. This work has been widely acknowledged by the scientific community, published in Physical Review B in 2010 [1] and presented in national [2] and international [3] conferences. The spectroscopy of excited states is used to detect the presence of wanted species (charges) and potentially unwanted neutral species upon photoexcitation. As such, it offers us the possibility to qualify the efficiency of charge generation and, if any, identify the competing processes and the generation of unwanted species. In the frame of the European Marie Curie Research Network SolarNType,[4] this possibility was used - in combination with morphological, charge transport and devices characterizationsn - to study a number of new donor:acceptor blends. Thanks to those techniques, we were able to not only quantify the potential of those blends, but also to provide the chemist laboratories with a precious and detailed feedback on the strengths and weakness of the molecules, regarding charge generation, transport and extraction. The detailed study of terrylene-3,4:11,12-bis(dicarboximide) as electron acceptor for solar cells application was published in the peer review journal Synthetic Metals and was chosen to illustrate the cover page of the issue [5]. Finally, in the last chapter, we have used time resolved photoinduced absorption to improve the understanding of the charge carrier loss mechanisms in P3HT:PCBM active layers. This comprehension is of prime importance because, the fact that this recombination is far weaker than expected from the Langevin theory, enable polarons to travel further without recombining and thus to build thicker and more efficient devices. A comprehensive analysis of steady-state PIA spectra of pure P3HT, indicates that probing at 980 nm at a temperature between 140 and 250 K enables to monitor specifically polaron densities in both neat P3HT and P3HT:PCBM. Applying this finding to transient absorption enabled us to monitor, for the first time, the bimolecular recombination in pure P3HT, and to discover that - in sharp contrast with the blend - this recombination was in agreement with the Langevin theory. Moreover, it enables us to pinpoint the important role played by the existence of two materials and of energetical traps in the slow recombination and high recombination orders observed in the blend. This work has been published in the Journal of Applied Physics.[6] Those new insights in the photophysics of polymer:fullerene photoactive layers could have a strong impact on the future developement of those materials. Consistent measurements of the binding energy of excitons and intermediate species, would enable to clarify the role played by excess thermal energy in interfacial states dissociation. Better understanding of blends morphology and its influence on solar cells parameters and in particular on recombination could enable to reproduce the conditions of limited recombination on material systems offering some promising performances but with only limited active layer thicknesses. However, due to the number of parameters involved, further experimentation is required, before we can reach a quantitative modeling of bimolecular recombination. [1] Deibel et al., Phys. Rev. B, 81:085202, 2010 [2] Gorenflot et al., Deutsche Physikalische Gesellschaft Fr{\"u}hjahrstagung 2010, CPP20:10, Regensburg, Germany, 2010 [3] Gorenflot et al., International Conference of Synthetic Metals, 7Ax:05, Kyoto, Japan, 2010 [4] Marie-Curie RTN "SolarNTyp" Contract No. MRTN-CT-2006-035533 [5] Gorenflot et al., Synth. Met., 161(23{24):2669-2676, 2012 [6] Gorenflot et al., J. Appl. Phys., 115(14):144502, 2014}, subject = {Organische Solarzelle}, language = {en} } @phdthesis{Feichtner2017, author = {Feichtner, Thorsten}, title = {Optimal Design of Focusing Nanoantennas for Light : Novel Approaches: From Evolution to Mode-Matching}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-140604}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2017}, abstract = {Optische Antennen arbeiten {\"a}hnlich wie Antennen f{\"u}r Radiowellen und wandeln elektromagnetische Strahlung in elektrische Wechselstr{\"o}me um. Ladungsdichteansammlungen an der Antennen-Oberfl{\"a}che f{\"u}hren zu starken und lokalisierten Nahfeldern. Da die meisten optischen Antennen eine Ausdehnung von wenigen hundert Nanometern besitzen, erm{\"o}glichen es ihre Nahfelder, Licht auf ein Volumen weit unterhalb des Beugungslimits zu fokussieren, mit Intensit{\"a}ten, die mehrere Gr{\"o}ßenordnungen {\"u}ber dem liegen, was man mit klassischer beugender und reflektierender Optik erreichen kann. Die Aufgabe, die Abstrahlung eines Quantenemitters zu maximieren, eines punktf{\"o}rmigen Objektes, welches einzelne Photonen absorbieren und emittieren kann, ist identisch mit der Aufgabe, die Feldintensit{\"a}t am Ort des Quantenemitters zu maximieren. Darum ist es erstrebenswert, den Fokus optischer Antennen zu optimieren Optimierte Radiofrequenz-Antennen, welche auf Gr{\"o}ßenordnungen von wenigen 100 Nanometern herunterskaliert werden, zeigen bereits eine gute Funktionalit{\"a}t. Jedoch liegen optische Frequenzen in der N{\"a}he der Plasmafrequenz von den Metallen, die f{\"u}r optische Antennen genutzt werden und die Masse der Elektronen kann nicht mehr vernachl{\"a}ssigt werden. Dadurch treten neue physikalische Ph{\"a}nomene auf. Es entstehen gekoppelte Zust{\"a}nde aus Licht und Ladungsdichte-Schwingungen, die sogenannten Plasmonen. Daraus folgen Effekte wie Volumenstr{\"o}me und k{\"u}rzere effektive Wellenl{\"a}ngen. Zus{\"a}tzlich f{\"u}hrt die endliche Leitf{\"a}higkeit zu thermischen Verluste. Das macht eine Antwort auf die Frage nach der optimalen Geometrie f{\"u}r fokussierende optische Antennen schwer. Jedoch stand vor dieser Arbeit der Beweis noch aus, dass es f{\"u}r optische Antennen bessere Alternativen gibt als herunterskalierte Radiofrequenz-Konzepte. In dieser Arbeit werden optische Antennen auf eine bestm{\"o}gliche Fokussierung optimiert. Daf{\"u}r wird ein Ansatz gew{\"a}hlt, welcher bei Radiofrequenz-Antennen f{\"u}r komplexe Anwendungsfelder (z.B. isotroper Breitbandempfang) schon oft Erfolg hatte: evolution{\"a}re Algorithmen. Die hier eingef{\"u}hrte erste Implementierung erlaubt eine große Freiheit in Bezug auf Partikelform und Anzahl, da sie quadratische Voxel auf einem planaren, quadratischen Gitter beliebig anordnet. Die Geometrien werden in einer bin{\"a}ren Matrix codiert, welche als Genom dient und somit Methoden wie Mutation und Paarung als Verbesserungsmechanismus erlaubt. So optimierte Antennen-Geometrien {\"u}bertreffen vergleichbare klassische Dipol-Geometrien um einen Faktor von Zwei. Dar{\"u}ber hinaus l{\"a}sst sich aus den optimierten Antennen ein neues Funktionsprinzip ableiten: ein magnetische Split-Ring-Resonanz kann mit Dipol-Antennen leitend zu neuartigen und effektiveren Split-Ring-Antennen verbunden werden, da sich ihre Str{\"o}me nahe des Fokus konstruktiv {\"u}berlagern. Im n{\"a}chsten Schritt wird der evolution{\"a}re Algorithmus so angepasst, so die Genome real herstellbare Geometrien beschreiben. Zus{\"a}tzlich wird er um eine Art ''Druckertreiber'' erweitert, welcher aus den Genomen direkt Anweisungen zur fokussierten Ionenstrahl-Bearbeitung von einkristallinen Goldflocken erstellt. Mit Hilfe von konfokaler Mikroskopie der Zwei-Photonen-Photolumineszenz wird gezeigt, dass Antennen unterschiedlicher Effizienz reproduzierbar aus dem evolution{\"a}ren Algorithmus heraus hergestellt werden k{\"o}nnen. Außerdem wird das Prinzip der Split-Ring-Antenne verbessert, indem zwei Ring-Resonanzen zu einer Dipol-Resonanz hinzugef{\"u}gt werden. Zu guter Letzt dient die beste Antenne des zweiten evolution{\"a}re Algorithmus als Inspiration f{\"u}r einen neuen Formalismus zur Beschreibung des Leistungs{\"u}bertrages zwischen einer optischen Antenne und einem Punkt-Dipol, welcher sich als "dreidimensionaler Moden{\"u}berlapp" beschreiben l{\"a}sst. Damit k{\"o}nnen erstmals intuitive Regeln f{\"u}r die Form einer optischen Antenne aufgestellt werden. Die G{\"u}ltigkeit der Theorie wird analytisch f{\"u}r den Fall eines Dipols nahe einer metallischen Nano-Kugel gezeigt. Das vollst{\"a}ndige Problem, Licht mittels einer optischen Antenne zu fokussieren, l{\"a}sst sich so auf die Erf{\"u}llung zweier Moden{\"u}berlapp-Bedingungen reduzieren -- mit dem Feld eines Punktdipols, sowie mit einer ebenen Welle. Damit lassen sich zwei Arten idealer Antennenmoden identifizieren, welche sich von der bekannten Dipol-Antennen-Mode grundlegend unterscheiden. Zum einen l{\"a}sst sich dadurch die Funktionalit{\"a}t der evolution{\"a}ren und Split-Ring-Antennen erkl{\"a}ren, zum lassen sich neuartige plasmonische Hohlraum-Antennen entwerfen, welche zu besserer Fokussierung von Licht f{\"u}hren. Dies wird numerisch im direkten Vergleich mit einer klassischen Dipolantennen-Geometrie gezeigt.}, subject = {Physik}, language = {en} } @phdthesis{Schwedhelm2009, author = {Schwedhelm, Kai Florian}, title = {Optimierte Methoden der Magnetresonanz-Spektroskopie zur molekularen Charakterisierung neuartiger Wirkstoffe gegen Infektionskrankheiten}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-38535}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2009}, abstract = {In diesem Projekt wurde die Wechselwirkung des PPIase-Enzyms MIP mit Kollagen IV unter- sucht. MIP ist maßgeblich f{\"u}r die Infekti{\"o}sit{\"a}t von Legionella pneumophila verantwortlich, einem Bakterium, welches im Menschen schwere Lungenentz{\"u}ndungen ausl{\"o}sen kann. Das Enzym zeigt eine hohe Affinit{\"a}t gegen{\"u}ber einem kurzen Peptidsequenzabschnitt in Kolla- gen IV (genannt „P290"), welches unter anderem im Epithel der Lunge zu finden ist. Die Interaktionsoberfl{\"a}che der Molek{\"u}le wurde durch den Einsatz eines paramagnetischen Spin-Labels in NMR-Experimenten charakterisiert. Mit Hilfe von Docking und Molek{\"u}ldy- namiksimulationen konnte aus diesen Daten ein Modell des MIP-Kollagen-Komplexes be- rechnet werden. Es wurde gezeigt, dass MIP als Dimer in der Lage ist, nach Kollagen IV zu „greifen" und sich dann an das Molek{\"u}l heranzuziehen. Wahrscheinlich dient dieser Mechanismus der Adh{\"a}- sion von L. pneumophila an die Wirtszelle. Neben der zuvor postulierten Destabilisierung von Kollagen IV durch MIP, welche hier nicht beobachtet wurde, k{\"o}nnte die Adh{\"a}sion ein wichtiger Faktor f{\"u}r die Virulenz von L. pneumophila sein. Weiterhin wurde die inhibitorische Wirkung des isolierten Peptids P290 auf die biologische PPIase-Aktivit{\"a}t von MIP untersucht. Durch NMR-Messungen und anschließenden Mole- k{\"u}ldynamiksimulationen konnte gezeigt werden, dass P290 sich stabil in die Bindungsta- sche von MIP einlagert und durch den Sequenzabschnitt -CYS130-PRO131---TRP134- das Enzym blockiert. Die {\"u}brigen Aminos{\"a}uren in P290 dienen der Stabilisierung des Kom- plexes und sorgen f{\"u}r die Selektivit{\"a}t von P290, welches, im Unterschied zu bekannten Wirkstoffen, das humane Homolog zu MIP nicht inhibiert. Die Vorhersagen der Simulatio- nen konnten durch ein Peptid Microarray und Messungen der enzymatischen Aktivit{\"a}t von MIP in PPIase-Assays best{\"a}tigt werden. Die Ergebnisse wurden zur Optimierung von P290 eingesetzt, indem die Peptidsequenz durch den Austausch zweier Aminos{\"a}uren ver{\"a}ndert und das Molek{\"u}l zu einem Ring geschlossen wurde. Die entstandene Struktur besitzt deut- lich verbesserte Bindungseigenschaften und k{\"o}nnte k{\"u}nftig als Basis f{\"u}r eine neue Klasse von Wirkstoffen gegen L. pneumophila dienen. In diesem Projekt wurde eine Methode zur Aufkl{\"a}rung der Molek{\"u}lstruktur neuartiger Wirkstoffe gegen Malaria im Komplex mit ihrem paramagnetischen Zielmolek{\"u}l etabliert und weiterentwickelt. Die Vorgehensweise leitet intermolekulare Distanzinformationen aus der sog. paramagnetischen Relaxation ab, einem Effekt, der den Einsatz klassischer Me- thoden zur Molek{\"u}lstrukturaufkl{\"a}rung mittels NMR verhindert. Es werden drei Parameter durch NMR-Spektroskopie bestimmt: 1. die longitudinale Relaxationszeit der Wasserstoff- atome in Wirkstoffmolek{\"u}l, 2. die effektive Korrelationszeit des Komplexes und 3. der Spin- Zustand des Eisenions im Zielmolek{\"u}l. Mit Hilfe dieser Messmethode konnte die Komplexstruktur mehrerer bekannter Medika- mente gegen Malaria aufgekl{\"a}rt werden. Weiterhin wurden zwei neue Klassen von Wirkstof- fen untersucht, die C,C-gekoppelten Naphthylisoquinolin-Alkaloide und die N,C-gekoppelte Naphthylisoquinolin-Alkaloide. In {\"U}bereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen aus der Literatur lagern sich die Wirkstoffe stets um einen Winkel geneigt und in Richtung des Randes des Zielmolek{\"u}ls verschoben an. Diese Konfiguration maximiert die attraktiven \&\#960;- \&\#960;-Wechselwirkungen zwischen den Molek{\"u}len. Aufgrund der gewonnenen Ergebnisse aus NMR, UV-Spektroskopie und Massenspektrome- trie konnte die Existenz eines bisher nicht bekannten Tetramer-Komplexes nachgewiesen werden, welcher eine wichtige Zwischenstufe in der Biokristallisation von H{\"a}mozoin durch die Malariaparasiten darstellen k{\"o}nnte, und Ansatzpunkte f{\"u}r den weiterhin nicht vollst{\"a}n- dig bekannten Wirkmechanismus der meisten Antimalaria-Wirkstoffe liefert. F{\"u}r die Naphthylisoquinolin-Alkaloide zeigte sich weiterhin, dass Wasser eine essenzielle Rolle in der Komplexbildung spielt. In Molek{\"u}ldynamiksimulationen der N,C-gekoppelten Naphthylisoquinolin-Alkaloide konnte die Entstehung einer Wasserstoffbr{\"u}cke zwischen Wirkstoff und Zielmolek{\"u}l gezeigt werden, welche einen zus{\"a}tzlichen Weg der Komplex- stabilisierung neben den bereits bekannten \&\#960;-\&\#960;-Wechselwirkungen aufzeigt. Die N,C-NIQs konnten erstmals auch bei einem pH-Wert von 5,6 beobachtet werden, einer chemischen Umgebung wie sie auch in-vivo in der Verdauungsvakuole des Malariaparasiten herrscht.}, subject = {NMR-Spektroskopie}, language = {de} } @phdthesis{Huggenberger2012, author = {Huggenberger, Alexander}, title = {Optimierung von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten zur Integration in Halbleiter-Mikroresonatoren}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-78031}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2012}, abstract = {Diese Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit der Herstellung von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten zur Integration in Halbleiter-Mikroresonatoren. Dazu wurden systematisch die optischen Eigenschaften - insbesondere die Linienbreite und die Feinstrukturaufspaltung der Emission einzelner Quantenpunkte - optimiert. Diese Optimierung erfolgt im Hinblick auf die Verwendung der Quantenpunkte in Lichtquellen zur Realisierung einer Daten{\"u}bertragung, die durch Quantenkryptographie abh{\"o}rsicher verschl{\"u}sselt wird. Ein gekoppeltes Halbleitersystem aus einem Mikroresonator und einem Quantenpunkt kann zur Herstellung von Einzelphotonenquellen oder Quellen verschr{\"a}nkter Photonen verwendet werden. In dieser Arbeit konnten positionierte Quantenpunkte skalierbar in Halbleiter-Mikroresonatoren integriert werden. In(Ga)As-Quantenpunkte auf GaAs sind ein h{\"a}ufig untersuchtes System und k{\"o}nnen heutzutage mit hoher Kristallqualit{\"a}t durch Molekularstrahlepitaxie hergestellt werden. Um die Emission der Quantenpunkte gerichtet erfolgen zu lassen und die Auskoppeleffizienz der Bauteile zu erh{\"o}hen, wurden Mikros{\"a}ulenresonatoren oder photonische Kristallresonatoren eingesetzt. Die Integration in diese Resonatoren erfolgt durch Ausrichtung an Referenzstrukturen, wodurch dieses Verfahren skalierbar. Die Strukturierung der Substrate f{\"u}r die Herstellung von positionierten Quantenpunkten wurde durch optische Lithographie und Elektronenstrahllithographie in Kombination mit unterschiedlichen {\"A}tztechniken erreicht. F{\"u}r den praktischen Einsatz solcher Strukturen wurde ein Kontaktierungsschema f{\"u}r den elektrischen Betrieb entwickelt. Zur Verbesserung der optischen Eigenschaften der positionierten Quantenpunkte wurde ein Wachstumsschema verwendet, das aus einer optisch nicht aktiven In(Ga)As-Schicht und einer optisch aktiven Quantenpunktschicht besteht. F{\"u}r die Integration einzelner Quantenpunkte in Halbleiter-Mikroresonatoren wurden positionierte Quantenpunkte auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 200 nm bis zu 10 mum realisiert. Eine wichtige Kenngr{\"o}ße der Emission einzelner Quantenpunkte ist deren Linienbreite. Bei positionierten Quantenpunkten ist diese h{\"a}ufig aufgrund spektraler Diffusion gr{\"o}ßer als bei selbstorganisierten Quantenpunkten. Im Verlauf dieser Arbeit wurden unterschiedliche Ans{\"a}tze und Strategien zur {\"U}berwindung dieses Effekts verfolgt. Dabei konnte ein minimaler Wert von 25 mueV f{\"u}r die Linienbreite eines positionierten Quantenpunktes auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 2 μm erzielt werden. Die statistische Auswertung vieler Quantenpunktlinien ergab eine mittlere Linienbreite von 133 mueV. Die beiden Ergebnisse zeugen davon, dass diese Quantenpunkte eine hohe optische Qualit{\"a}t besitzen. Die FSS der Emission eines Quantenpunktes sollte f{\"u}r die direkte Erzeugung polarisationsverschr{\"a}nkter Photonen m{\"o}glichst klein sein. Deswegen wurden unterschiedliche Ans{\"a}tze diskutiert, um die FSS einer m{\"o}glichst großen Zahl von Quantenpunkten systematisch zu reduzieren. Die FSS der Emission von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf (100)-orientiertem Galliumarsenid konnte auf einen minimalen Wert von 9.8 mueV optimiert werden. Ein anderes Konzept zur Herstellung positionierter Quantenpunkte stellt das Wachstum von InAs in ge{\"a}tzten, invertierten Pyramiden in (111)-GaAs dar In (111)- und (211)-In(Ga)As sollte aufgrund der speziellen Symmetrie des Kristalls bzw. der piezoelektrischen Felder die FSS verschwinden. Mit Hilfe von Quantenpunkten auf solchen Hochindex-Substraten konnten FSS von weniger als 5 mueV gemessen werden. Bis zu einem gewissen Grad kann die Emission einzelner Quantenpunkte durch laterale elektrische Felder beeinflusst werden. Besonders die beobachtete Reduzierung der FSS positionierter In(Ga)As-Quantenpunkte auf (100)-orientiertem GaAs von ca. 25 mueV auf 15 mueV durch ein laterales, elektrisches Feld ist viel versprechend f{\"u}r den k{\"u}nftigen Einsatz solcher Quantenpunkte in Quellen f{\"u}r verschr{\"a}nkte Photonen. Durch die Messung der Korrelationsfunktion wurde die zeitliche Korrelation der Emission von Exziton und Biexziton nachgewiesen und das Grundprinzip zum Nachweis eines polarisationsverschr{\"a}nkten Zustandes gezeigt. In Zusammenarbeit mit der Universit{\"a}t Tokyo wurde ein Konzept entwickelt, mit dem k{\"u}nftig Einzelquantenpunktlaser skalierbar durch Kopplung positionierter Quantenpunkte und photonischer Kristallkavit{\"a}ten hergestellt werden k{\"o}nnen. Weiterhin konnte mit Hilfe eines elektrisch kontaktierten Mikros{\"a}ulenresonators bei spektraler Resonanz von Quantenpunktemission und Kavit{\"a}tsmode eine Steigerung der spontanen Emission nachgewiesen werden. Dieses System ließ sich bei geeigneten Anregungsbedingungen auch als Einzelphotonenquelle betreiben, was durch den experimentell bestimmten Wert der Autokorrelationsfunktion f{\"u}r verschwindende Zeitdifferenzen nachgewiesen wurde.}, subject = {Quantenpunkt}, language = {de} } @phdthesis{Ullherr2021, author = {Ullherr, Maximilian}, title = {Optimization of Image Quality in High-Resolution X-Ray Imaging}, doi = {10.25972/OPUS-23117}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-231171}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2021}, abstract = {The SNR spectra model and measurement method developed in this work yield reliable application-specific optima for image quality. This optimization can either be used to understand image quality, find out how to build a good imaging device or to (automatically) optimize the parameters of an existing setup. SNR spectra are here defined as a fraction of power spectra instead of a product of device properties. In combination with the newly developed measurement method for this definition, a close correspondence be- tween theory and measurement is achieved. Prior approaches suffer from a focus on theoretical definitions without fully considering if the defined quantities can be measured correctly. Additionally, discrepancies between assumptions and reality are common. The new approach is more reliable and complete, but also more difficult to evaluate and interpret. The signal power spectrum in the numerator of this fraction allows to model the image quality of different contrast mechanisms that are used in high-resolution x-ray imaging. Superposition equations derived for signal and noise enable understanding how polychromaticity (or superposition in general) affects the image quality. For the concept of detection energy weighting, a quantitative model for how it affects im- age quality was found. It was shown that—depending on sample properties—not detecting x-ray photons can increase image quality. For optimal computational energy weighting, more general formula for the optimal weight was found. In addition to the signal strength, it includes noise and modulation transfer. The novel method for measuring SNR spectra makes it possible to experimentally optimize image quality for different contrast mechanisms. This method uses one simple measurement to obtain a measure for im- age quality for a specific experimental setup. Comparable measurement methods typically require at least three more complex measurements, where the combination may then give a false result. SNR spectra measurements can be used to: • Test theoretical predictions about image quality optima. • Optimize image quality for a specific application. • Find new mechanisms to improve image quality. The last item reveals an important limitation of x- ray imaging in general: The achievable image quality is limited by the amount of x-ray photons interacting with the sample, not by the amount incident per detector area (see section 3.6). If the rest of the imaging geometry is fixed, moving the detector only changes the field of view, not the image quality. A practical consequence is that moving the sample closer to the x-ray source increases image quality quadratically. The results of a SNR spectra measurement represent the image quality only on a relative scale, but very reliable. This relative scale is sufficient for an optimization problem. Physical effects are often already clearly identifiable by the shape of the functional relationship between input parameter and measurement result. SNR spectra as a quantity are not well suited for standardization, but instead allow a reliable optimization. Not satisfying the requirements of standardization allows to use methods which have other advantages. In this case, the SNR spectra method describes the image quality for a specific application. Consequently, additional physical effects can be taken into account. Additionally, the measurement method can be used to automate the setting of optimal machine parameters. The newly proposed image quality measure detection effectiveness is better suited for standardization or setup comparison. This quantity is very similar to measures from other publications (e.g. CNR(u)), when interpreted monochromatically. Polychromatic effects can only be modeled fully by the DE(u). The measurement processes of both are different and the DE(u) is fundamentally more reliable. Information technology and digital data processing make it possible to determine SNR spectra from a mea- sured image series. This measurement process was designed from the ground up to use these technical capabilities. Often, information technology is only used to make processes easier and more exact. Here, the whole measurement method would be infeasible without it. As this example shows, using the capabilities of digital data processing much more extensively opens many new possibilities. Information technology can be used to extract information from measured data in ways that analog data processing simply cannot. The original purpose of the SNR spectra optimization theory and methods was to optimize high resolution x-ray imaging only. During the course of this work, it has become clear that some of the results of this work affect x-ray imaging in general. In the future, these results could be applied to MI and NDT x-ray imaging. Future work on the same topic will also need to consider the relationship between SNR spectra or DE(u) and sufficient image quality.This question is about the minimal image quality required for a specific measurement task.}, subject = {Bildqualit{\"a}t}, language = {en} } @phdthesis{Wagner2003, author = {Wagner, Joachim}, title = {Optische Charakterisierung von II-VI-Halbleiter-Oberfl{\"a}chen in Kombination mit First-Principles-Rechnungen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-8722}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {In dieser Arbeit sind Methoden der optischen Spektroskopie, insbesondere die Ramanspektroskopie (RS) und die Reflexions-Anisotropie-Spektroskopie (RAS), angewandt worden, um die Oberfl{\"a}chen von II-VI Halbleitern zu charakterisieren. F{\"u}r die experimentellen Untersuchungen wurde eine eigens f{\"u}r diesen Zweck entwickelte UHV-Optikkammer benutzt. Diese einzigartige M{\"o}glichkeit, II-VI Halbleiterproben aus einer state-of-the-art MBE-Anlage mit einer UHV-Optikanlage zu kombinieren hat gezeigt, dass optische Spektroskopie sehr gut daf{\"u}r geeignet ist, strukturelle Eigenschaften, z.B. Rekonstruktionen, und chemische Bindungen an Oberfl{\"a}chen, sowie die damit verbundene Schwingungsdynamik zu analysieren. Neben den experimentellen Arbeiten wurden u. a. first principles Rechnungen mittels der Dichtefunktionaltheorie im Rahmen der Lokalen-Dichte-Approximation durchgef{\"u}hrt. Damit konnten f{\"u}r die Oberfl{\"a}chen einerseits ihre geometrischen Eigenschaften, d.h die atomare Anordnung der Oberfl{\"a}chenatome, und andererseits auch ihre Dynamik, d.h. die Schwingungsfrequenzen und die Auslenkungsmuster der an der Rekonstruktion beteiligten Atome der Oberfl{\"a}che und der oberfl{\"a}chennahen Schichten, im Rahmen der Frozen-Phonon-N{\"a}herung bestimmt werden. Die Kombination von experimenteller und theoretischer Vibrationsbestimmung von Oberfl{\"a}chen bietet also, neben den klassischen Oberfl{\"a}chen-Analysemethoden wie RHEED, LEED, XPS, Auger und SXRD, ein zus{\"a}tzliches Werkzeug zur Charakterisierung von Oberfl{\"a}chen. Da die Frozen-Phonon-N{\"a}herung nicht elementarer Bestandteil des hier benutzten DFT-Programmcodes fhi96md ist, wurde diese Erweiterung im Rahmen dieser Arbeit durchgef{\"u}hrt. Die theoretische Berechnung von Schwingungsfrequenzen mit dynamischen Matrizen ist in einem Unterkapitel dargestellt. Die so berechneten Schwingungsfrequenzen f{\"u}r verschiedene Oberfl{\"a}chen-Rekonstruktionen konnten erfolgreich am Beispiel der reinen BeTe(100)-Oberfl{\"a}che mit den experimentell mit der UHV-Ramanspektroskopie beobachteten Frequenzen verglichen werden. So gelang erstmalig die optische identifizierung von rekonstruktionsinduzierten Eigenschwingungen einer Oberfl{\"a}che. Nach detaillierter Kenntnis der BeTe(100)-Oberfl{\"a}che wurde die Ramanspektroskopie als Sonde benutzt, um die Entwicklung der BeTe-Oberfl{\"a}che bei unterschiedlichen Behandlungen (Modifikation) zu verfolgen. Dabei dienten die fr{\"u}heren Ergebnisse als Referenzpunkte, um die modifizierten Spektren zu erkl{\"a}ren. Zus{\"a}tzlich wurde ein Konzept zur Passivierung der Te-reichen BeTe(100)-Oberfl{\"a}che entwickelt, um diese Proben ohne einen technisch aufwendigen UHV-Transportbeh{\"a}lter {\"u}ber gr{\"o}ssere Entfernungen transportieren zu k{\"o}nnen (z.B. zu Experimenten an einem Synchrotron). Mit der RAS wurden auch die Oberfl{\"a}chen von weiteren Gruppe II-Telluriden, n{\"a}mlich die Te-reiche (2x1) CdTe(100)-Oberfl{\"a}che, die Te-reiche (2x1) MnTe(100)-Oberfl{\"a}che und die Hg-reiche c(2x2) HgTe(100)-Oberfl{\"a}che untersucht. Schließlich wurde der Wachstumsstart von CdSe auf der BeTe(100)-Oberfl{\"a}che im Bereich weniger Monolagen (1-5 ML) CdSe analysiert, wobei die hohe Empfindlichkeit der Ramanspektroskopie bereits den Nachweis einer Monolage CdSe erlaubte.}, subject = {Zwei-Sechs-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Weinlaeder2003, author = {Weinl{\"a}der, Helmut}, title = {Optische Charakterisierung von Latentw{\"a}rmespeichermaterialien zur Tageslichtnutzung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-7872}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {In dieser Arbeit wurde untersucht, inwieweit sich durch den Einsatz von Latentw{\"a}rmespeichermaterialien (kurz PCM = phase change material) Tageslichtelemente realisieren lassen, welche einen Teil der eingestrahlten Solarenergie zwischenspeichern und zeitverz{\"o}gert w{\"a}hrend der Abend- und Nachtstunden wieder an den Innenraum abgeben. Hierdurch lassen sich mehrere Effekte erzielen: Der bei Verglasungen auftretende starke W{\"a}rmeeintrag w{\"a}hrend des Tages wird ged{\"a}mpft und bis in die Abend- und Nachtstunden ausgedehnt. Im Sommer f{\"u}hrt dies zu geringeren K{\"u}hllasten. Die zeitlich verz{\"o}gerten abends auftretenden W{\"a}rmeeintr{\"a}ge k{\"o}nnen bei Bedarf {\"u}ber Nachtl{\"u}ftung abgef{\"u}hrt werden. Im Winter sind die solaren Gewinne zeitlich besser mit den W{\"a}rmeverlusten korreliert was ihren Nutzungsgrad erh{\"o}ht. Dies f{\"u}hrt zu geringerem Heizenergiebedarf. Weiter wird im Winter aufgrund der Erh{\"o}hung der Systemoberfl{\"a}chentemperatur durch den Phasenwechsel des PCM die thermische Behaglichkeit in den Abendstunden vor allem in Systemn{\"a}he gesteigert. Im Sommer bleiben die Oberfl{\"a}chentemperaturen tags{\"u}ber niedrig, sofern ein PCM mit entsprechender Schmelztemperatur (<30°C) gew{\"a}hlt wird, so dass auch zu diesen Zeiten die thermische Behaglichkeit verbessert wird. Es wurden drei Latentw{\"a}rmespeichermaterialien untersucht: ein Paraffin (RT25), sowie zwei Salzhydrate auf Basis von Kalziumchloridhexahydrat (S27) und Lithiumnitrattrihydrat (L30). Aus Messwerten des Transmissions- und Reflexionsgrades im fl{\"u}ssigen Zustand wurden die spektralen Daten der Brechungsindizes ermittelt. Strukturuntersuchungen der PCMs im festen Zustand erfolgten mittels Lichtmikroskopie und anhand von Streuverteilungsmessungen. Diese wurden mit der Mie-Theorie ausgewertet. Es wurde bei allen Materialien die Ausbildung einer Makrostruktur festgestellt, die wiederum mit einer Mikrostruktur unterlegt ist. Die Makrostruktur entsteht durch Grenzfl{\"a}chen Festk{\"o}rper-Luft beim Erstarren und Zusammenziehen der Materialien, die Mikrostruktur durch sehr feine Lufteinschl{\"u}sse und Grenzfl{\"a}chen innerhalb des Festk{\"o}rperger{\"u}sts. W{\"a}hrend die Makrostruktur vor allem bei den Salzhydraten in ihrer Gr{\"o}ße variiert und sich an die Beh{\"a}lterdicke anpasst, liegt die Gr{\"o}ße der Mikrostrukturen bei allen drei Materialien relativ konstant im Bereich um die 5-20 µm. Die Mikrostrukturen sind f{\"u}r die Lichtstreuung verantwortlich. Unter der Annahme, dass die Werte der Brechungsindizes im festen und fl{\"u}ssigen Zustand gleich sind, wurden mit dem 3-Fluss-Modell die spektralen effektiven Streukoeffizienten der festen PCMs bestimmt. Mit den ermittelten Gr{\"o}ßen lassen sich die optischen Eigenschaften der Materialien im festen und fl{\"u}ssigen Zustand f{\"u}r Schichtdicken zwischen 1,5 mm und 4 cm berechnen. Alle drei Materialien zeigen eine hohe Transmission im sichtbaren Spektralbereich und eine starke Absorption im Nahinfraroten. Dieses Verhalten ist f{\"u}r den Einsatz in Tageslichtelementen g{\"u}nstig, da man dort das sichtbare Licht zur Raumausleuchtung nutzen und den nahinfraroten Anteil in Form von W{\"a}rme speichern will. F{\"u}r den Einsatz im Tageslichtelement m{\"u}ssen die PCMs auslaufsicher in Beh{\"a}lter eingebracht werden. Hierf{\"u}r wurden Stegdoppelplatten (SDP) aus Plexiglas verwendet. Zwei Funktionsmuster mit RT25 und S27, bestehend aus einer W{\"a}rmeschutzverglasung, hinter der die PCM-bef{\"u}llten SDPs angebracht waren, wurden unter nat{\"u}rlichen Klimabedingungen vermessen. Die Messdaten dienten zur Validierung eines Simulationsprogramms, mit dem das Verhalten der drei PCM-Tageslichtelemente unter genormten Bedingungen im Sommer- und Winterbetrieb untersucht wurde. Messungen und Simulationsrechnungen ergaben, dass die gew{\"u}nschten Effekte (D{\"a}mpfung der Energiegewinne tags{\"u}ber, Verschiebung der Gewinne vom Tag in die Abend- und Nachtstunden, sowie Verbesserung der thermischen Behaglichkeit) mit den PCM-Tageslichtelementen erreicht werden. Anhand von Optimierungsrechnungen wurde gezeigt, dass die Energieeinkopplung in das PCM erh{\"o}ht werden muss. Dies kann durch Beimengung absorbierender Materialien in das PCM oder durch Verwendung von Beh{\"a}ltern mit h{\"o}herer Absorption geschehen. Bei derart optimierten Tageslichtelementen sind Schichtdicken von rund 5 mm PCM ausreichend. Lichttechnische Untersuchungen ergaben, dass die Tageslichtelemente mit PCM oft ein stark inhomogenes optisches Erscheinungsbild zeigen, vor allem w{\"a}hrend des Phasenwechsels. Deshalb sollten f{\"u}r den Einsatz in der Praxis M{\"o}glichkeiten zur Kaschierung vorgesehen werden. Dies l{\"a}sst sich z.B. durch streuende Beh{\"a}lter erreichen. Problematisch ist die Dichtigkeit der Beh{\"a}lter, vor allem wenn Salzhydrate als PCM verwendet werden. Die Kristalle {\"u}ben beim Wachstum starke Kr{\"a}fte auf die Beh{\"a}lterwandungen aus, so dass diese besonders bei gr{\"o}ßeren Beh{\"a}lterabmessungen dem Druck nicht standhalten und Risse bilden. Hier ist noch Entwicklungsarbeit zu leisten.}, subject = {Tageslichtelement}, language = {de} } @phdthesis{Keller2004, author = {Keller, Dirk}, title = {Optische Eigenschaften ZnSe-basierter zweidimensionaler Elektronengase und ihre Wechselwirkung mit magnetischen Ionen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-14774}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {In dieser Arbeit wurden nichtmagnetische und semimagnetische ZnSe-basierte Quantentr{\"o}ge untersucht. Im Mittelpunkt des Interesses standen hierbei vor allem die Modifikation der optischen Spektren mit einer zunehmenden Modulationsdotierung der Strukturen und der Einfluss von Spinflip-Streuungen der freien Band-Elektronen an den Mn-Ionen auf die Magnetisierung und somit die Zeeman-Aufspaltung der Strukturen. Als experimentelle Methoden wurden Photolumineszenz (PL), Photolumineszenzanregung (PLE) und Reflexionsmessungen verwendet, die in Magnetfeldern von bis zu B=48 T und bei Temperaturen im Bereich von 1.6 K bis 70 K durchgef{\"u}hrt wurden. Dar{\"u}ber hinaus wurde die Abh{\"a}ngigkeit der Spin-Gitter-Relaxationszeit der Mn-Ionen von der Mn-Konzentration und der Elektronengasdichte in den Quantentr{\"o}gen durch zeitaufgel{\"o}ste Lumineszenzmessungen untersucht. Der Einfluss eines Gradienten in der s/p-d-Austauschwechselwirkung auf die Diffusion der Ladungstr{\"a}ger bildet einen weiteren Schwerpunkt dieser Arbeit. Als experimentelle Methode wurde hierbei ortsaufgel{\"o}ste Lumineszenz verwendet.}, subject = {Zinkselenid}, language = {de} } @phdthesis{Kistner2011, author = {Kistner, Caroline}, title = {Optische Spektroskopie an elektrisch kontaktierten Mikros{\"a}ulenresonatoren}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-67462}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2011}, abstract = {Der große Fortschritt der Halbleitertechnologie erm{\"o}glichte es in den letzten Jahren quantenoptische Ph{\"a}nomene nicht mehr nur ausschließlich an Atomen, sondern auch in einer Festk{\"o}rpermatrix zu beobachten. Von besonderem Interesse sind dabei Ph{\"a}nomene der Licht-Materie-Wechselwirkung im Kontext der Quantenelektrodynamik in Kavit{\"a}ten. Die {\"a}ußerst aktive Forschung auf diesem Gebiet r{\"u}hrt daher, dass diese Ph{\"a}nomene bei der Realisierung neuartiger Lichtquellen f{\"u}r die Quanteninformationstechnologie ben{\"o}tigt werden. Die Verwirklichung von solchen speziellen Lichtquellen auf Halbleiterbasis besitzt entscheidende Vorteile im Hinblick auf die praktische Anwendbarkeit aufgrund der potentiell hohen Skalierbarkeit und Effizienz. Jedoch kann die erforderliche Licht-Materie-Wechselwirkung nur in qualitativ sehr hochwertigen Halbleiterstrukturen mit quasi nulldimensionalem Ladungstr{\"a}ger- und Lichteinschluss erfolgen. Hierbei wurden in den letzten Jahren enorme technologische Fortschritte bei der Prozessierung von Mikrokavit{\"a}ten mit Quantenpunkten in der aktiven Schicht sowie bei der Beobachtung der gew{\"u}nschten Licht-Materie-Wechselwirkung erzielt. Allerdings erfolgten diese Untersuchungen in erster Linie an optisch mithilfe eines externen Lasers angeregten Strukturen, wohingegen f{\"u}r die Praxis ein elektrischer Betrieb w{\"u}nschenswert ist. Die f{\"u}r die elektrische Anregung von solchen Mikrostrukturen notwendige Kontaktierung kann dar{\"u}ber hinaus zur effizienten Manipulation der Emissionseigenschaften der Quantenemitter mittels eines elektrischen Feldes eingesetzt werden. Vor diesem Hintergrund werden im Rahmen dieser Arbeit die optischen und elektrischen Eigenschaften von kontaktierten Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenkavit{\"a}ten eingehend untersucht. Ausgangspunkt dieser Mikrokavit{\"a}ten sind planare Schichtstrukturen auf der Basis von GaAs und AlAs mit InGaAs-Quantenpunkten mit variierendem Indiumgehalt in der aktiven Schicht. Der Schwerpunkt der Untersuchungen lag hierbei auf vertikal elektrisch kontaktierten Mikros{\"a}ulenresonatoren, deren Aufbau vertikal emittierenden Laserdioden {\"a}hnelt. Die Besonderheit der neuartigen Kontaktierung liegt darin, dass aufgrund der Strominjektion durch die Seitenw{\"a}nde im oberen Bereich des Mikros{\"a}ulenresonators die Facette der Struktur frei von jeglichem absorbierenden Material gehalten wird. Hierdurch kann eine effiziente Lichtauskopplung gew{\"a}hrleistet werden. Des Weiteren wurde auch ein Verfahren zur seitlichen Kontaktierung von undotierten Mikros{\"a}ulenresonatoren entwickelt und optimiert, was eine spezielle Manipulation der Quantenpunktemission in einem lateralen elektrischen Feld erlaubt. Als Untersuchungsmethode wird bei allen Experimenten in erster Linie die Mikrolumineszenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen verwendet und durch die Methode der Photostromspektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung erg{\"a}nzt ...}, subject = {Galliumarsenidlaser}, language = {de} } @phdthesis{Schmidt2009, author = {Schmidt, Thomas}, title = {Optische Untersuchung und Kontrolle der Spindynamik in Mn dotierten II-VI Quantenpunkten}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-36033}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2009}, abstract = {Die vorliegende Arbeit befasste sich mit dem Spin- und dem damit eng verbundenen Polarisationszustand von Ladungstr{\"a}gern in CdSe/ZnSe Quantenpunkten. II-VI Materialsysteme k{\"o}nnen in geeigneter Weise mit dem Nebengruppenelement Mangan gemischt werden. Diese semimagnetischen Nanostrukturen weisen eine Vielzahl von charakteristischen optischen und elektrischen Besonderheiten auf. Verantwortlich daf{\"u}r ist eine Austauschwechselwirkung zwischen dem Spin optisch erzeugter Ladungstr{\"a}ger und den 3d Elektronen der Mn Ionen. Im Rahmen dieser Arbeit erfolgte die Adressierung gezielter Spinzust{\"a}nde durch optische Anregung der Ladungstr{\"a}ger. Die Besetzung unterschiedlicher Spinzust{\"a}nde konnte durch Detektion des Polarisationsgrades der emittierten Photolumineszenz (PL) bestimmt werden. Dabei kamen verschiedene optische Methoden wie zeitaufgel{\"o}ste und zeitintegrierte PL-Spektroskopie sowie Untersuchungen in Magnetfeldern zum Einsatz.}, subject = {Halbleiterschicht}, language = {de} } @phdthesis{Zimmermann2006, author = {Zimmermann, J{\"o}rg}, title = {Optische Wellenleiter und Filter in photonischen Kristallen auf Indiumphosphid-Basis}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-21767}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit wurden optische Wellenleiter und Filter in zweidimensionalen photonischen Kristallen auf Indiumphosphid-Basis hergestellt, numerisch modelliert sowie experimentell im f{\"u}r die optische Nachrichtentechnik wichtigen Wellenl{\"a}ngenbereich um 1,55 µm untersucht. Photonische Kristalle weisen eine periodische Variation des Brechungsindex auf. Durch das gezielte Einbringen von Defekten in die periodische Struktur ist eine Manipulation der photonischen Zustandsdichte und somit der Lichtausbreitung m{\"o}glich. Grundbaustein der durchgef{\"u}hrten Untersuchungen ist der lineare Defektwellenleiter in einem triangul{\"a}ren Gitter aus Luftl{\"o}chern in einer Halbleitermatrix, der durch das Auslassen von einer oder mehreren Lochreihen entsteht. Die Wellenf{\"u}hrung in vertikaler Richtung wird durch eine Halbleiterheterostruktur mit einer Wellenleiterkernschicht aus InGaAsP oder InGaAlAs und Mantelschichten mit niedrigerem Brechungsindex realisiert. Die Einbettung des zweidimensionalen Lochgitters in die InP-basierte Halbleiterheterostruktur erlaubt die Integration mit aktiven optoelektronischen Bauteilen wie Sende- und Empfangselementen sowie die Verwendung bestehender Halbleiterstrukturierungstechnologien. Die photonischen Kristall-Wellenleiter wurden mit hochaufl{\"o}sender Elektronenstrahllithographie und einem zweistufigen Trocken{\"a}tzprozess hergestellt. Damit konnten Lochradien von 100 nm und Lochtiefen von 4 µm realisiert werden. Zur experimentellen Untersuchung der hergestellten Strukturen wurden Messpl{\"a}tze f{\"u}r die optische Charakterisierung von Transmission und chromatischer Dispersion von photonischen Kristall-Wellenleitern und -Filtern aufgebaut und die Phasenverschiebungsmethode sowie die Modulationsmethode mit Offset angewendet. Damit konnte erstmals direkt die Gruppenlaufzeitdispersion eines photonischen Kristall-Wellenleiter-Filters gemessen werden. Numerische Untersuchungen wurden mit dem Verfahren der Entwicklung nach ebenen Wellen sowie mit dem FDTD-Verfahren durchgef{\"u}hrt. Die photonischen Kristall-Wellenleiter besitzen mehrere Wellenleitermoden, die teilweise refraktiven (auf Totalreflexion beruhenden) und teilweise diffraktiven (auf Bragg-Reflexion beruhenden) Charakter haben. Je nach Symmetrie treten zwischen den Moden Ministoppb{\"a}nder auf, die sich im Transmissionsspektrum als Intensit{\"a}tseinbr{\"u}che darstellen. Die spektrale Lage dieser Ministoppb{\"a}nder h{\"a}ngt von der Wellenleitergeometrie ab. Messungen an Wellenleitern mit verschiedener L{\"a}nge zeigen eine starke Variation der spektralen Breite der Ministoppb{\"a}nder. Diese kann mit der Theorie der gekoppelten Moden unter Annahme unterschiedlicher D{\"a}mpfungswerte f{\"u}r die gekoppelten Wellenleitermoden erkl{\"a}rt werden. Die entscheidene Wellenleitereigenschaft f{\"u}r praktische Anwendungen ist die Wellenleiterd{\"a}mpfung. Diese wurde mit den Verfahren der Fabry-P{\´e}rot-Resonanzen sowie der L{\"a}ngenvariation experimentell bestimmt. Durch Wahl eines geeigneten Schichtaufbaus und Optimierung der Herstellungsprozesse konnten die f{\"u}r das untersuchte Materialsystem niedrigsten D{\"a}mpfungswerte in photonischen Kristall-Wellenleitern erzielt werden. F{\"u}r W7-, W5- und W3-Wellenleiter wurden D{\"a}mpfungswerte von 0,2 dB/mm, 0,6 dB/mm und 1,5 dB/mm erreicht, die schmaleren W1-Wellenleiter zeigen Verluste von 27 dB/mm. Zwei Typen optischer Wellenleiter-Filter wurden untersucht: Richtkoppler sowie Resonatoren. Photonische Kristall-Wellenleiter-Richtkoppler eignen sich als ultrakompakte Demultiplexer und Kanal-Auslasser. Bei den experimentell realisierten photonischen Kristall-Wellenleiter-Richtkopplern konnte das eingekoppelte Licht je nach Wellenl{\"a}nge in den einen oder anderen Ausgangswellenleiter gelenkt werden. Bei photonischen Kristall-Wellenleitern mit Resonatoren konnten G{\"u}te-Faktoren bis zu 1,5*10^4 bei einem Kanalabstand von 100 GHz realisiert werden. Die Gruppenlaufzeitdispersion in diesen Strukturen variiert zwischen -250 ps/nm und +250 ps/nm, so dass mit einem 420 µm langen photonischen Kristall-Wellenleiter-Filter die Dispersion von 15 km Standardglasfaser bei 1,55 µm Wellenl{\"a}nge kompensiert werden kann. Mit Hilfe von kleinen Temperatur{\"a}nderungen kann die Resonanzkurve verschoben werden. Der demonstrierte photonische Kristall-Wellenleiter-Resonator stellt daher einen miniaturisierten durchstimmbaren Dispersionskompensator dar.}, subject = {Photonischer Kristall}, language = {de} } @phdthesis{Pfenning2018, author = {Pfenning, Andreas Theo}, title = {Optoelektronische Transportspektroskopie an Resonanztunneldioden-Fotodetektoren}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-163205}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2018}, abstract = {Die vorliegende Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit optoelektronischer Transportspektroskopie verschiedener Resonanztunneldioden (RTDs). Die Arbeit ist thematisch in zwei Schwerpunktee untergliedert. Im ersten Schwerpunkt werden anhand GaAs-basierter RTD-Fotosensoren f{\"u}r den Telekommunikationswellenl{\"a}ngenbereich um 1,3 µm die Akkumulationsdynamiken photogenerierter Minorit{\"a}tsladungstr{\"a}ger und deren Wirkung auf den RTD-Tunnelstrom untersucht. Im zweiten Schwerpunkt werden GaSb-basierte Al(As)Sb/GaSb-Doppelbarrieren-Quantentrog-RTDs in Hinblick auf ihren Raumtemperaturbetrieb entwickelt und erforscht. Diese legen den Grundstein f{\"u}r die sp{\"a}tere Realisation von RTD-Fotodetektoren im mittleren infraroten (MIR) Spektralbereich. Im Folgenden ist eine kurze inhaltliche Zusammenfassung der einzelnen Kapitel gegeben. Kapitel 1 leitet vor dem Hintergrund eines stark steigenden Bedarfs an verl{\"a}sslichen und sensitiven Fotodetektoren f{\"u}r Telekommunikationsanwendungen sowie f{\"u}r die optische Molek{\"u}l- und Gasspektroskopie in das {\"u}bergeordnete Thema der RTD-Fotodetektoren ein. Kapitel 2 erl{\"a}utert ausgew{\"a}hlte physikalische und technische Grundlagen zu RTD-Fotodetektoren. Ausgehend von einem kurzem {\"U}berblick zu RTDs, werden aktuelle Anwendungsgebiete aufgezeigt und die physikalischen Grundlagen elektrischen Transports in RTDs diskutiert. Anschließend werden Grundlagen, Definitionen und charakteristische Kenngr{\"o}ßen optischer Detektoren und Sensoren definiert. Abschließend werden die physikalischen Grundlagen zum Fotostrom in RTDs beschrieben. In Kapitel 3 RTD-Fotosensor zur Lichtdetektion bei 1,3 µm werden AlGaAs/GaAs-Doppelbarrieren-Quantentrog-Resonanztunneldioden (DBQW-RTDs) mit gitterangepasster, quatern{\"a}rer GaInNAs-Absorptionsschicht als Raumtemperatur-Fotodetektoren f{\"u}r den nahen infraroten (NIR) Spektralbereich bei der Telekommunikationswellenl{\"a}nge von λ=1,3 µm untersucht. RTDs sind photosensitive Halbleiterbauteile, die innerhalb der vergangenen Jahre aufgrund ihrer hohen Fotosensitivit{\"a}t und F{\"a}higkeit selbst einzelne Photonen zu detektieren, ein beachtliches Interesse geweckt haben. Die RTD-Fotosensitivit{\"a}t basiert auf einer Coulomb-Wechselwirkung photogenerierter und akkumulierter Ladungstr{\"a}ger. Diese ver{\"a}ndern das lokale elektrostatische Potential und steuern so einen empfindlichen Resonanztunnelstrom. Die Kenntnis der zugrundeliegenden physikalischen Parameter und deren Spannungsabh{\"a}ngigkeit ist essentiell, um optimale Arbeitspunkte und Bauelementdesigns zu identifizieren. Unterkapitel 3.1 gibt einen {\"U}berblick {\"u}ber das Probendesign der untersuchten RTD-Fotodetektoren, deren Fabrikationsprozess sowie eine Erl{\"a}uterung des Fotodetektionsmechanismus. {\"U}ber Tieftemperatur-Elektrolumineszenz-Spektroskopie wird die effektive RTD-Quantentrog-Breite zu d_DBQW≃3,4 nm bestimmt. Die Quantisierungsenergien der Elektron- und Schwerloch-Grundzust{\"a}nde ergeben sich zu E_Γ1≈144 meV und E_hh1≈39 meV. Abschließend wird der in der Arbeit verwendeten Messaufbau skizziert. In Unterkapitel 3.2 werden die physikalischen Parameter, die die RTD-Fotosensitivit{\"a}t bestimmen, auf ihre Spannungsabh{\"a}ngigkeit untersucht. Die Fotostrom-Spannungs-Kennlinie des RTD-Fotodetektors ist nichtlinear und {\"u}ber drei spannungsabh{\"a}ngige Parametern gegeben: der RTD-Quanteneffizienz η(V), der mittleren Lebensdauer photogenerierter und akkumulierter Minorit{\"a}tsladungstr{\"a}ger (L{\"o}cher) τ(V) und der RTD-I(V)-Kennlinie im Dunkeln I_dark (V). Die RTD Quanteneffizienz η(V) kann {\"u}ber eine Gaußsche-Fehlerfunktion modelliert werden, welche beschreibt, dass Lochakkumulation erst nach {\"U}berschreiten einer Schwellspannung stattfindet. Die mittlere Lebensdauer τ(V) f{\"a}llt exponentiell mit zunehmender Spannung V ab. {\"U}ber einen Vergleich mit thermisch limitierten Lebensdauern in Quantentr{\"o}gen k{\"o}nnen Leitungsband- und Valenzband-Offset zu Q_C \≈0,55 und Q_V≈0,45 abgesch{\"a}tzt werden. Basierend auf diesen Ergebnissen wird ein Modell f{\"u}r die Fotostrom-Spannungs-Kennlinie erstellt, das eine elementare Grundlage f{\"u}r die Charakterisierung von RTD-Photodetektoren bildet. In Unterkapitel 3.3 werden die physikalischen Parameter, die die RTD-Fotosensitivit{\"a}t beschr{\"a}nken, detailliert auf ihre Abh{\"a}ngigkeit gegen{\"u}ber der einfallenden Lichtleistung untersucht. Nur f{\"u}r kleine Lichtleistungen wird eine konstante Sensitivit{\"a}t von S_I=5,82×〖10〗^3 A W-1 beobachtet, was einem Multiplikationsfaktor von M=3,30×〖10〗^5 entspricht. F{\"u}r steigende Lichtleistungen f{\"a}llt die Sensitivit{\"a}t um mehrere Gr{\"o}ßenordnungen ab. Die abfallende, nichtkonstante Sensitivit{\"a}t ist maßgeblich einer Reduktion der mittleren Lebensdauer τ zuzuschreiben, die mit steigender Lochpopulation exponentiell abf{\"a}llt. In Kombination mit den Ergebnissen aus Unterkapitel 3.2 wird ein Modell der RTD-Fotosensitivit{\"a}t vorgestellt, das die Grundlage einer Charakterisierung von RTD-Fotodetektoren bildet. Die Ergebnisse k{\"o}nnen genutzt werden, um die kritische Lichtleistung zu bestimmen, bis zu der der RTD-Fotodetektor mit konstanter Sensitivit{\"a}t betrieben werden kann, oder um den idealen Arbeitspunkt f{\"u}r eine minimale rausch{\"a}quivalente Leistung (NEP) zu identifizieren. Dieser liegt f{\"u}r eine durch theoretisches Schrotrauschen limitierte RTD bei einem Wert von NEP=1,41×〖10〗^(-16) W Hz-1/2 bei V=1,5 V. In Kapitel 4 GaSb-basierte Doppelbarrieren-RTDs werden unterschiedliche Al(As)Sb/GaSb-DBQW-RTDs auf ihre elektrische Transporteigenschaften untersucht und erstmalig resonantes Tunneln von Elektronen bei Raumtemperatur in solchen Resonanztunnelstrukturen demonstriert. Unterkapitel 4.1 beschreibt den Wachstums- und der Fabrikationsprozess der untersuchten AlAsSb/GaSb-DBQW-RTDs. In Unterkapitel 4.2 wird Elektronentransport durch eine AlSb/GaSb-DBQW-Resonanztunnelstruktur untersucht. Bei einer Temperatur von T=4,2 K konnte resonantes Tunneln mit bisher unerreicht hohen Resonanz-zu-Talstrom-Verh{\"a}ltnisse von PVCR=20,4 beobachtet werden. Dies wird auf die exzellente Qualit{\"a}t des Halbleiterkristallwachstums und des Fabrikationsprozesses zur{\"u}ckgef{\"u}hrt. Resonantes Tunneln bei Raumtemperatur konnte hingegen nicht beobachtet werden. Dies wird einer Besonderheit des Halbleiters GaSb zugeschrieben, welche daf{\"u}r sorgt, dass bei Raumtemperatur die Mehrheit der Elektronen Zust{\"a}nde am L-Punkt anstelle des Γ Punktes besetzt. Resonantes Tunneln {\"u}ber den klassischen Γ Γ Γ-Tunnelpfad ist so unterbunden. In Unterkapitel 4.3 werden die elektrischen Transporteigenschaften von AlAsSb/GaSb DBQW RTDs mit pseudomorph gewachsenen tern{\"a}ren Vorquantentopfemittern untersucht. Der prim{\"a}re Zweck der Vorquantentopfstrukturen liegt in der Erh{\"o}hung der Energieseparation zwischen Γ- und L-Punkt. So kann Elektronentransport {\"u}ber L- Kan{\"a}le unterdr{\"u}ckt und Elektronenzust{\"a}nde am Γ-Punkt wiederbev{\"o}lkert werden. Zudem ist bei gen{\"u}gend tiefen Vorquantentopfstrukturen aufgrund von Quantisierungseffekten eine Verbesserung der RTD-Transporteigenschaften m{\"o}glich. Strukturen ohne Vorquantentopf-Emitter zeigen ein Tieftemperatur- (T=77 K) Resonanz-zu-Talstrom-Verh{\"a}ltnis von PVCR=8,2, w{\"a}hrend bei Raumtemperatur kein resonantes Tunneln beobachtet werden kann. Die Integration von Ga0,84In0,16Sb- beziehungsweise GaAs0,05Sb0,95-Vorquantentopfstrukturen f{\"u}hrt zu resonantem Tunneln bei Raumtemperatur mit Resonanz-zu-Talstrom-Verh{\"a}ltnissen von PVCR=1,45 und 1,36. In Unterkapitel 4.4 wird die Abh{\"a}ngigkeit der elektrischen Transporteigenschaften von AlAsSb/GaSb RTDs vom As-Stoffmengenanteil des GaAsSb-Emitter-Vorquantentopfs und der AlAsSb-Tunnelbarriere untersucht. Eine Erh{\"o}hung der As-Stoffmengenkonzentration f{\"u}hrt zu einem erh{\"o}hten Raumtemperatur-PVCR mit Werten von bis zu 2,36 bei gleichzeitig reduziertem Tieftemperatur-PVCR. Das reduzierte Tieftemperatur-Transportverm{\"o}gen wird auf eine mit steigendem As-Stoffmengenanteil zunehmend degradierende Kristallqualit{\"a}t zur{\"u}ckgef{\"u}hrt. In Kapitel 5 AlAsSb/GaSb-RTD-Fotosensoren zur MIR-Lichtdetektion werden erstmalig RTD-Fotodetektoren f{\"u}r den MIR-Spektralbereich vorgestellt und auf ihre optoelektronischen Transporteigenschaften hin untersucht. Zudem wird erstmalig ein p-dotierter RTD-Fotodetektor demonstriert. In Unterkapitel 5.1 wird das Probendesign GaSb-basierter RTD-Fotodetektoren f{\"u}r den mittleren infraroten Spektralbereich vorgestellt. Im Speziellen werden Strukturen mit umgekehrter Ladungstr{\"a}gerpolarit{\"a}t (p- statt n-Dotierung, L{\"o}cher als Majorit{\"a}tsladungstr{\"a}ger) vorgestellt. In Unterkapitel 5.2 werden die optischen Eigenschaften der gitterangepassten quatern{\"a}ren GaInAsSb-Absorptionsschicht mittels Fourier-Transformations-Infrarot-Spektroskopie untersucht. {\"U}ber das Photolumineszenz-Spektrum wird die Bandl{\"u}ckenenergie zu E_Gap≅(447±5) meV bestimmt. Das entspricht einer Grenzwellenl{\"a}nge von λ_G≅(2,77±0,04) µm. Aus dem niederenergetischen monoexponentiellem Abfall der Linienform wird eine Urbach-Energie von E_U=10 meV bestimmt. Der hochenergetische Abfall folgt der Boltzmann-Verteilungsfunktion mit einem Abfall von k_B T=25 meV. In Unterkapitel 5.3 werden die elektrischen Transporteigenschaften der RTD-Fotodetektoren untersucht und mit denen einer n-dotierten Referenzprobe verglichen. Erstmalig wird resonantes Tunneln von L{\"o}chern in AlAsSb/GaSb-DBQW-RTDs bei Raumtemperatur demonstriert. Dabei ist PVCR=1,58. Bei T=4,2 K zeigen resonantes Loch- und Elektrontunneln vergleichbare Kenngr{\"o}ßen mit PVCR=10,1 und PVCR=11,4. Die symmetrische I(V)-Kennlinie der p-dotierten RTD-Fotodetektoren deutet auf eine geringe Valenzbanddiskontinuit{\"a}t zwischen GaSb und der GaInAsSb-Absorptionsschicht hin. Zudem sind die p-dotierten RTDs besonders geeignet f{\"u}r eine sp{\"a}tere Integration mit Typ-II-{\"U}bergittern. In Unterkapitel 5.4 werden die optoelektronischen Transporteigenschaften p-dotierter RTD-Fotodetektoren untersucht. Das vorgestellte neuartige RTD-Fotodetektorkonzept, welches auf resonanten Lochtransport als Majorit{\"a}tsladungstr{\"a}ger setzt, bietet speziell im f{\"u}r den MIR-Spektralbereich verwendeten GaSb-Materialsystem Vorteile, l{\"a}sst sich aber auch auf das InP- oder GaAs- Materialsystem {\"u}bertragen. Die untersuchten p-dotierten Fotodetektoren zeigen eine ausgepr{\"a}gte Fotosensitivit{\"a}t im MIR-Spektralbereich. Fotostromuntersuchungen werden f{\"u}r optische Anregung mittels eines Halbleiterlasers der Wellenl{\"a}nge λ=2,61 µm durchgef{\"u}hrt. Bei dieser Wellenl{\"a}nge liegen fundamentale Absorptionslinien atmosph{\"a}rischen Wasserdampfs. Die Fotostrom-Spannungs-Charakteristik best{\"a}tigt, dass die Fotosensitivit{\"a}t auf einer Modulation des resonanten Lochstroms {\"u}ber Coulomb-Wechselwirkung akkumulierter photogenerierter Minorit{\"a}tsladungstr{\"a}ger (Elektronen) beruht. Es werden Sensitivit{\"a}ten von S_I=0,13 A W-1 ermittelt. Durch eine verbesserte RTD-Quanteneffizienz aufgrund eines optimierten Dotierprofils der Absorptionsschicht l{\"a}sst sich die Sensitivit{\"a}t auf S_I=2,71 A W-1 erh{\"o}hen, was einem Multiplikationsfaktor von in etwa M\≈8,6 entspricht. Gleichzeitig wird jedoch der RTD-Hebelfaktor verringert, sodass n_(RTD p2)=0,42⋅n_(RTD p1). Erstmalig wurde damit erfolgreich Gas-Absorptionsspektroskopie anhand von H2O-Dampf mittels MIR-RTD-Fotodetektor an drei beieinanderliegenden Absorptionslinien demonstriert.}, subject = {Resonanz-Tunneldiode}, language = {de} } @phdthesis{Sachs2010, author = {Sachs, S{\"o}nke}, title = {Organische Halbleiter: Fundamentale Aspekte von Metallkontakten, hochgeordneten Schichten und deren Anwendung in Feldeffekttransistoren}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-48684}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2010}, abstract = {Eingebettet in ein Konzept zum Aufbau eines Hochleistungs-Feldeffekt-Transistors auf der Basis organischer Halbleiter (OFET), werden in der vorliegenden Dissertation fundamentale Aspekte des Aufbaus und der Funktion organischer Halbleiter-Bauelemente erforscht. Die Kenntnis, welche maximale Leistungsf{\"a}higkeit organische Halbleiter in OFETs prinzipiell erreichen k{\"o}nnen, ist von elementarem Interesse, sowohl um Transportmodelle zu verfeinern, als auch um Mechanismen und Optimierungsans{\"a}tze zu finden, mit denen OFETs generell verbessert werden k{\"o}nnen. Es wird das Ziel verfolgt, sich der maximalen Leistungsf{\"a}higkeit eines gegebenen Materialsystems anzun{\"a}hern. Aufwendige Pr{\"a}parationsstrategien werden f{\"u}r dieses Ziel bewusst in Kauf genommen, auch wenn deshalb vermutlich kein direkter Zugang zu Anwendungen er{\"o}ffnet wird. An geeigneten Modellsystemen k{\"o}nnen einzelne wichtige Aspekte, wie die elektronische Struktur an Metallkontakten und im organischen Halbleitervolumen sowie das Wachstum von Schichten und Kristalliten organischer Halbleitermolek{\"u}le auf einkristallinen Isolatorsubstraten charakterisiert werden. Die Ergebnisse dieser grundlegenden Experimente fließen in den Aufbau des geplanten OFETs ein. Auf dem Weg zu einem funktionsf{\"a}higen Bauelement mit bestm{\"o}glichen Eigenschaften wurden wesentliche Fortschritte erzielt. Der erste Schwerpunkt dieser Arbeit ist die Untersuchung elektronischer Niveaus an Metallkontakt-Grenzfl{\"a}chen und im Volumen des Modellsystems PTCDA/Ag(111) mit Zwei-Photonen-Photoelektronenspektroskopie (2PPE). Die 2PPE-Spektren der PTCDA/Ag(111)-Grenzfl{\"a}che sind dominiert durch einen unbesetzten, parallel zur Grenzfl{\"a}che stark dispersiven Shockley-artigen Grenzfl{\"a}chenzustand (IS), der sich durch die Chemisorption der Molek{\"u}le auf der Ag(111)-Oberfl{\"a}che bildet. Bei der Untersuchung von intramolekular angeregten elektronischen Zust{\"a}nden von PTCDA mit 2PPE zeigen sich im Vergleich zum Untergrund der Spektren schwache Signale, die jedoch mit einer geeigneten Beschreibung des Untergrunds davon separiert werden k{\"o}nnen. Besonders interessant ist in diesem Zusammenhang das LUMO, das bei einer Anregung aus dem HOMO eine um 0,4 eV st{\"a}rkere energetische Absenkung zeigt, als bei der Anregung aus dem HOMO-1. Dies kann durch die unterschiedlichen exzitonischen Zust{\"a}nde, die bei den Anregungen entstehen, erkl{\"a}rt werden. Neben den metallischen Kontakten ist die Grenzfl{\"a}che zwischen organischem Halbleiter und Gate-Isolator entscheidend f{\"u}r die Leistungsf{\"a}higkeit eines OFETs. Am Beispiel des Wachstums von Diindenoperylen-Molek{\"u}len (DIP) auf einkristallinen Al2O3-Substraten wurde die morphologische und strukturelle Ausbildung von organischen Halbleiterschichten mit optischer Mikroskopie und Rasterkraftmikroskopie untersucht. Das Wachstum kann als stark anisotrop charakterisiert werden. Die - im Vergleich zu den Bindungsenergien mit dem Substrat - deutlich gr{\"o}ßeren Bindungsenergien innerhalb der DIP-(001)-Kristallebenen f{\"u}hren bei Substrattemperaturen von 440 K zu einem Wachstum von aufrecht stehenden Molek{\"u}len. Es zeigt sich, dass die w{\"a}hrend des Wachstums herrschende Substrattemperatur einen entscheidenden Einfluss auf die Morphologie der DIP-Schicht hat. So nimmt die Inselgr{\"o}ße von etwa 200 nm bei 350 K auf {\"u}ber 700 nm bei 450 K zu. Außerdem wird ein Ansteigen der Filmrauheit, besonders ab etwa 430 K, beobachtet, das auf den {\"U}bergang zu einem anderen Wachstumsmodus bei diesen Temperaturen hinweist. Bei etwas h{\"o}heren Temperaturen von etwa 460 K wird das Wachstum von DIP-Kristalliten beobachtet. Dabei k{\"o}nnen - abh{\"a}ngig von den gew{\"a}hlten Pr{\"a}parationsparametern - drei unterschiedliche Kristallit-Typen unterschieden werden: „Mesa-Kristallite" mit lateralen Abmessungen von mehreren Mikrometern, „Dendritische Kristallite", die eine verzweigte Struktur aufweisen, die mithilfe der Wachstumskinetik erkl{\"a}rt werden kann und „Schichtkristallite", deren Morphologie sich durch teilweise starke Kr{\"u}mmungen auszeichnet. Insgesamt zeigt sich, dass die Morphologie kristalliner Strukturen durch eine feine Balance der Pr{\"a}parationsparameter Substrattemperatur, Aufdampfrate, Substratmorphologie und Substratreinheit bestimmt wird, so dass kleine {\"A}nderungen dieser Parameter zu deutlich unterschiedlichen Kristallitformen f{\"u}hren. Schließlich wird das Konzept zum Aufbau eines Hochleistungs-OFET vorgestellt und in Details weiterentwickelt. Fortschritte werden in erster Linie bei der Pr{\"a}paration der Gate-Elektrode erzielt, die unter dem Al2O3-Substrat angebracht werden soll. F{\"u}r die Ausd{\"u}nnung des Substrats wird eine Bohrtechnik weiterentwickelt und mit einer nasschemischen {\"A}tzmethode kombiniert, so dass Isolatorst{\"a}rken von unter 10 µm erreicht werden k{\"o}nnen. Erste wenige OFETs wurden auf der Basis dieses Substrats pr{\"a}pariert, allerdings ohne dass die Bauteile Feldeffekte zeigten. Verbesserungsm{\"o}glichkeiten werden diskutiert.}, subject = {Organischer Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Daumer2005, author = {Daumer, Volker}, title = {Phase coherent transport phenomena in HgTe quantum well structures}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15538}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Although spintronics has aroused increasing interest, much fundamental research has to be done. One important issue is the control over the electronic spin. Therefore, spin and phase coherent transport are very important phenomena. This thesis describes experiments with mercury based quantum well structures. This narrow gap material provides a very good template to study spin related effects. It exhibits large Zeeman spin splitting and Rashba spin-orbit splitting. The latter is at least four to five times larger than in III-V semiconductors. Initially a short review on the transport theory was presented. The main focus as on quantisation effects that are important to understand the related experiments. Thus, Shubnikov-de Haas and the quantum Hall effect have been analysed. Due to the first fabrication of nanostructures on Hg-based quantum well samples, the observation of ballistic transport effects could be expected. Hence, the Landauer-B¨uttiker theory has been introduced which gives the theoretical background to understand such effects. With respect to the main topic of this thesis, phase coherence has been introduced in detail. Experiments, where coherence effects could be observed, have been explained theoretically. Here, possible measurement setups have been discussed, e.g., a ring shaped structure to investigate the Aharonov-Bohm and related effects. Due to the fact, that all experiments, described in this thesis, were performed on Hg-based samples, the exceptional position of such samples among the \&\#147;classical\&\#148; semiconductors has been clarified. Hg1-xMnx Te quantum wells are type-III QWs in contrast to the type-I QWs formed by e.g., GaAs/AlGaAs heterostructures. With a well width of more than 6 nm and a manganese content of less than 7\% they exhibit an inverted band alignment. Band structure calculations based on self consistent Hartree calculations have been presented. The common description of a diluted magnetic semiconductor with the Brillouin function has been introduced and the experiments to obtain the empiric parameters T0 and S0 have been presented. Rashba spin-orbit splitting and giant Zeeman splitting have been explained theoretically and the magnetic ordering of a spin glass as well as the relevant interactions therein have been discussed. The next chapter describes the first realisation of nanostructures on Hg-based heterostructures. Several material specific problems have been solved, but the unique features of this material system mentioned above justify the effort. Interesting new insight could be found and will be found with these structures. Onto a series of QW samples, cross-shaped structures with several lead widths have been patterned. With the non-local resistance measurement setup, evidence for quasiballistic transport was demonstrated in cross-shaped structures with lead widths down to 0.45 mm. The non-local bend resistance and a regime of rebound trajectories as well as the anomalous Hall effect could be identified. Monte-Carlo simulations of the classical electron trajectories have been performed. A good agreement with the experimental data has been achieved by taking a random scattering process into account. Encouraged by this success the technology has been improved and ring-shaped structures with radii down to 1 mm have been fabricated. Low temperature (below 100 mK), four terminal resistance measurements exhibit clear Aharonov-Bohm oscillations. The period of the oscillations agrees very well with a calculation that takes only the sample geometry into account. One goal using such a structure is the experimental prove of the spin-orbit Berry phase. Therefore an additional Shottky gate on top of the ring was needed. With this structure evidence for the Aharonov-Casher effect was observed. Here, a perpendicular applied electric field causes analogous oscillations as does the magnetic field in the AB effect. A subsequent change in the Rashba SO splitting due to several applied gate voltages while measuring the AB effect should reveal the SO Berry phase. Although initially evidence of a phase change was detected, a clear proof for the direct measurement of the SO Berry phase could not be found. In the future, with an advanced sample structure, e.g., with an additional Hall bar next to the ring, which permits a synchronous measurement of the Rashba splitting, it might be possible to measure the SO Berry phase directly. In manganese doped HgTe QWs two different effects simultaneously cause spin splitting: the giant Zeeman and the Rashba effect. By analysing the Shubnikovde Haas oscillations and the node positions of their beating pattern, it has been possible to separate these two effects. Whereas the Rashba effect can be identified by its dependence on the structure inversion asymmetry, varied by the applied gate voltage, the giant Zeeman splitting is extracted from its strong temperature dependence, because Rashba splitting is temperature independent. The analysis revealed, that the Rashba splitting is larger than or comparable to the giant Zeeman splitting even at moderately high magnetic fields. In an extraordinary HgMnTe QW sample, that exhibits the n= 1 quantum Hall plateau from less than 1 T up to 28 T, the anomalous Hall effect could be excluded. Intense studies on the temperature dependence of the QHE as well as band structure calculations have revealed this extraordinary behaviour to be an ordinary band structure effect of this system. In a series of mesoscopic structures on nonmagnetic and magnetic QWs, an investigation of the universal conductance uctuations have been carried out. In the}, subject = {Quecksilbertellurid}, language = {en} } @phdthesis{Mingebach2012, author = {Mingebach, Markus Harald}, title = {Photocurrent in Organic Solar Cells}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-73569}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2012}, abstract = {A quite new approach to low-cost mass production of flexible solar cells are organic photovoltaics. Even though the device efficiencies increased rapidly during the last years, further imporvements are essential for a successful market launch. One important factor influencing the device efficiency is the photocurrent of a solar cell, which is defined as the difference between the current under illumination and in the dark. In case of organic bulk heterojunction (BHJ) solar cells it is — in contrast to inorganic devices — dependent on the applied bias voltage. The voltage dependence results in a reduced fill factor and thus an even more pronounced influence of the photocurrent on the device efficiency. It is therefore crucial to understand the underlying processes determining the photocurrent in order to be able to further improve the solar cell performance. In a first step the photocurrent of P3HT:PC61BM devices was investigated by a pulsed measurement technique in order to prevent disturbing influences due to device heating under continous illumination. The resulting photocurrent was hyperbolic tangent like and featured a point symmetry, whose origin and meaning were discussed. In addition, the photocurrent was described by a combined model of Braun-Onsager and Sokel-Hughes theory for field dependent polaron pair dissociation and charge extraction, respectively. After this macroscopic view on the photocurrent, the focus of this work moves to the more basic processes determining the photocurrent: charge photogeneration and recombination. In a comparative study the field-dependence of these was investigated by time-delayed collection field (TDCF) measurements for two well-known reference systems, namely P3HT:PC61BM and MDMO-PPV:PC61BM. It was possible to identify two different dominating scenarios for the generation of free charge carriers. The first one — via a thermalized charge transfer state (CTS) — is clearly influenced by geminate recombination and therefore less efficient. In the second scenario, the free charge carriers are either generated directly or via an excited, "hot" CTS. In addition, clear differences in the nongeminate recombination dynamics of both material systems were found. Similar studies were also be presented with two modern low bandgap polymers which only differ by the bridging atom in the cyclopentadithiophene (PCPDTBT:PC71BM vs. Si-PCPDTBT:PC71BM). Such small changes in the chemical structure were already sufficient to affect the charge photogeneration as well as the morphology of the blend. These findings were set into relation to current-voltage characteristics in order to discuss the origin of the clear differences in the solar cell performance of both materials. Another crucial parameter limiting the solar cell efficiency is the builtin potential of a device. Within the range of semiconducting pn-junctions, Mott-Schottky analysis is an established method to determine the built-in potential. As it was originally derived for abrupt pn-junctions, its validity for organic BHJ solar cells — a bipolar, effective medium — was discussed. Experimental findings as well as the contradictions to Mott-Schottky theory indicated, that a direct transfer of this method to organic photovoltaics is not appropriate. Finally, the results obtained in the framework of the MOPS-project (Massengedruckte Organische Papier-Solarzellen) will be presented, in which the first completely roll-to-roll printed paper solar cells were realized.}, subject = {Organische Solarzelle}, language = {en} } @phdthesis{Kudriashova2019, author = {Kudriashova, Liudmila}, title = {Photoluminescence Reveals Charge Carrier Recombination in Organic and Hybrid Semiconductors}, doi = {10.25972/OPUS-19343}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-193437}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2019}, abstract = {In this work, we elucidated recombination kinetics in organic and hybrid semiconductors by steady-state and time-resolved PL spectroscopy. Using these simple and very flexible experimental techniques, we probed the infrared emission from recombining free charge carriers in metal-halide perovskites, as well as the deep blue luminescence from intramolecular charge-transfer states in novel OLED emitters. We showed that similar state diagrams and kinetic models accurately describe the dynamics of excited species in these very different material systems. In Chapters 4 and 5, we focused on lead iodide perovskites (MAPI and FAPI), whose comparatively developed deposition techniques suited the systematic material research. In MAPI, we harnessed the anomalous dependence of transient PL on the laser repetition rate in order to investigate the role of interfaces with the commonly used charge-selective layers: PC60BM, spiro-MeOTAD, and P3HT. The film was deposited on a large precut substrate and separated into several parts, which were then covered with the charge-selective layers. Thereby, the same bulk perovskite structure was maintained for all samples. Consequently, we were able to isolate interface-affected and bulk carrier recombination. The first one dominated the fast component of PL decay up to 300 ns, whereas the last was assigned to the remaining slow component. The laser repetition rate significantly prolonged PL decay in MAPI with additional interfaces while shortening the charge carrier lifetime in the pristine film. We qualitatively explained this effect by a kinetic model that included radiative electron-hole recombination and nonradiative trap-assisted recombination. All in all, we showed that the apparent PL lifetime in MAPI is to large extend defined by the laser repetition rate and by the adjacent interfaces. Further, we studied photon recycling in MAPI and FAPI. We monitored how the microscopic PL transforms while propagating through the thin perovskite film. The emission was recorded within 5orders of magnitude in intensity up to 70μm away from the excitation spot. The Beer-Lambert law previously failed to describe the complex interplay of the intrinsic PL spectrum and the additional red-shifted peak. Therefore, we developed a general numerical model that accounts for self-absorption and diffusion of the secondary charge carriers. A simulation based on this model showed excellent agreement with the experimental spatially resolved PL maps. The proposed model can be applied to any perovskite film, because it uses easily measurable intrinsic PL spectrum and macroscopic absorption coefficient as seeding parameters. In Chapter 6, we conducted an extensive photophysical study of a novel compact deep blue OLED emitter, SBABz4, containing spiro-biacridine and benzonitrile units. We also considered its single-donor monomer counterpart, DMABz4, in order to highlight the structure-property relationships. Both compounds exhibited thermally activated delayed fluorescence (TADF), which was independently proven by oxygen quenching and temperature-dependent transient PL measurements. The spiro-linkage in the double-donor core of SBABz4 rendered its luminescence pure blue compared to the blue-green emission from the single-donor DMABz4. Thus, the core-donor provided desirable color tuning in the deep blue region, as opposed to the common TADF molecular design with core-acceptor. Using PL lifetimes and efficiencies, we predicted EQEmax = 7.1\% for SBABz4-based OLED, whereas a real test device showed EQEmax = 6.8\%. Transient PL was recorded from the solutions and solid films in the unprecedentedly broad dynamic range covering up to 6orders of magnitude in time and 8orders of magnitude in intensity. The stretched exponent was shown to fit the transient PL in the films very well, whereas PL decay in dilute solution was found purely exponential. When the emitter was embedded in the host matrix that prevented aggregation, its TADF properties were superior in comparison with the pure SBABz4 film. Finally, using temperature-dependent transient PL data, we calculated the TADF activation energy of 70 meV. To sum up, this Thesis contributes to the two fascinating topics of the last decade's material research: perovskite absorbers for photovoltaics and TADF emitters for OLEDs. We were lucky to work with the emerging systems and tailor for them new models out of the well-known physical concepts. This was both exciting and challenging. In the end, science of novel materials is always a mess. We hope that we brought there a bit of clarity and light.}, subject = {Time-resolved photoluminescence}, language = {en} } @phdthesis{Muench2012, author = {M{\"u}nch, Steffen}, title = {Photolumineszenz-Spektroskopie an niederdimensionalen Halbleiterstrukturen auf III-V-Basis}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-74104}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2012}, abstract = {Die vorliegende Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit optischen Untersuchungen an niederdimensionalen III/V-Halbleiterstrukturen. Dabei werden zun{\"a}chst im ersten Teil selbst-organisiert gewachsene Nanodr{\"a}hte aus InP und GaN bez{\"u}glich ihrer Oberfl{\"a}chen- und Kristallqualit{\"a}t charakterisiert. Dies ist besonders im Hinblick auf zuk{\"u}nftige opto- und nanoelektronische Bauteile von Interesse. Der zweite, grundlagenorientierte Teil der Arbeit ist im Bereich der Quantenoptik angesiedelt und widmet sich magneto-optischen Studien zur Licht-Materie Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonator-Systemen im Regime der starken Kopplung. Oberfl{\"a}chen-Untersuchungen an Halbleiter-Nanodr{\"a}hten Bei diesem Teilaspekt der vorliegenden Arbeit stehen Untersuchungen von Halbleiter-Nanodr{\"a}hten mittels zeitintegrierter und zeitaufgel{\"o}ster Photolumineszenz (PL)-Spektroskopie im Vordergrund. Diese eindimensionalen Nanostrukturen bieten eine vielversprechende Perspektive f{\"u}r die weitere Miniaturisierung in der Mikroelektronik. Da konventionelle Strukturierungsverfahren wie die optische Lithographie zunehmend an physikalische und technologische Grenzen stoßen, sind selbstorganisierte Wachstumsprozesse hierbei von besonderem Interesse. Bei Nanodr{\"a}hten besteht dar{\"u}ber hinaus konkret noch die M{\"o}glichkeit, {\"u}ber ein gezieltes axiales und radiales Wachstum von Heterostrukturen bereits bei der Herstellung komplexere Funktionalit{\"a}ten einzubauen. Auf Grund ihres großen Oberfl{\"a}che-zu-Volumen Verh{\"a}ltnisses sind die elektronischen und optischen Eigenschaften der Nanodr{\"a}hte extrem oberfl{\"a}chensensitiv, was vor allem im Hinblick auf zuk{\"u}nftige Anwendungen im Bereich der Mikro- oder Optoelektronik sowie der Sensorik von essentieller Bedeutung ist. Zur n{\"a}heren Untersuchung der Oberfl{\"a}cheneigenschaften von Nanodr{\"a}hten eignet sich die optische Spektroskopie besonders, da sie als nicht-invasive Messmethode ohne aufw{\"a}ndige Probenpr{\"a}paration schnell n{\"u}tzliche Informationen liefert, die zum Beispiel in der Optimierung des Herstellungsprozesses eingesetzt werden k{\"o}nnen. Quantenoptik an Halbleiter-Mikrokavit{\"a}ten Der zweite Teil dieser Arbeit widmet sich der Licht-Materie-Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonator-Systemen. Dabei ist das Regime der starken Kopplung zwischen Emitter und Resonator, auch im Hinblick auf m{\"o}gliche zuk{\"u}nftige Anwendungen in der Quanteninformationsverarbeitung, von besonderem Interesse. Diese Mikroresonator-T{\"u}rmchen, die auf planaren AlAs/GaAs-Mikroresonatoren mit InGaAs Quantenpunkten in der aktiven Schicht basieren, wurden mittels zeitintegrierter und zeitaufgel{\"o}ster Mikro-PL-Spektroskopie in einem {\"a}ußeren magnetischen Feld in Faraday-Konfiguration untersucht. Grundlegende Untersuchungen von Quantenpunkten im Magnetfeld Zun{\"a}chst wurden InxGa(1-x)As-Quantenpunkte mit unterschiedlichem In-Gehalt (x=30\%, 45\% und 60\%) magneto-optisch untersucht. Aufgrund der gr{\"o}ßeren Abmessungen weisen die Quantenpunkte mit 30\% In-Anteil auch hohe Oszillatorst{\"a}rken auf, was sie besonders f{\"u}r Experimente zur starken Kopplung auszeichnet. Unter dem Einfluss des Magnetfeldes zeigte sich ein direkter Zusammenhang zwischen der lateralen Ausdehnung der Quantenpunkte und ihrer diamagnetischen Verschiebung. Starke Kopplung im magnetischen Feld Neben der M{\"o}glichkeit, das Resonanzverhalten {\"u}ber das externe Magnetfeld zu kontrollieren, zeigte sich eine Korrelation zwischen der Kopplungsst{\"a}rke und dem magnetischen Feld, was auf eine Verringerung der Oszillatorst{\"a}rke im Magnetfeld zur{\"u}ckgef{\"u}hrt werden konnte. Diese steht wiederum im Zusammenhang mit einer Einschn{\"u}rung der Wellenfunktion des Exzitons durch das angelegte Feld. Dieser direkte Einfluss des Magnetfeldes auf die Oszillatorst{\"a}rke erlaubt eine in situ Variation der Kopplungsst{\"a}rke. Photon-Photon-Wechselwirkung bei der starken Kopplung im Magnetfeld Nach der Demonstration der starken Kopplung zwischen entarteten Exziton- und Resonatormoden im Magnetfeld, wurden im weiteren Verlauf Spin-bezogene Kopplungseffekte im Regime der starken Kopplung untersucht. Es ergaben sich im Magnetfeld unter Variation der Temperatur zwei Bereiche der Wechselwirkung zwischen den einzelnen Komponenten von Resonator- und Exzitonenmode. Von besonderem Interesse ist dabei eine beobachtete indirekte Wechselwirkung zwischen den beiden photonischen Moden im Moment der Resonanz, die durch die exzitonische Mode vermittelt wird. Diese sogenannte Spin-vermittelte Photon-Photon-Kopplung stellt ein Bindeglied zwischen eigentlich unabh{\"a}ngigen photonischen Moden {\"u}ber den Spinzustand eines Exzitons dar.}, subject = {Drei-F{\"u}nf-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Boeckler2010, author = {B{\"o}ckler, Carolin}, title = {Photon-Exziton Wechselwirkung in Fabry-P{\´e}rot-Mikroresonatoren auf Basis von III-V Halbleitern}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-53543}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2010}, abstract = {Die enormen Fortschritte im Bereich der Halbleiter-Nanotechnologie haben es in den letzten Jahren erlaubt, quantenoptische Ph{\"a}nomene nicht nur in atomaren Systemen, sondern auch mehr und mehr in Festk{\"o}rpern zu beobachten. Von besonderer Bedeutung ist hierbei die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie im Rahmen der Kavit{\"a}t-Quantenelektrodynamik, kurz cQED. Das große Interesse an diesem sehr aktiven Feld der modernen Quantenoptik erkl{\"a}rt sich {\"u}ber die m{\"o}gliche Anwendung von cQED-Effekten in neuartigen Lichtquellen und Elementen der Quanteninformationsverarbeitung. Halbleiterstrukturen zeichnen sich in diesem Zusammenhang durch eine potentiell hohe Skalierbarkeit sowie ein kompaktes und effzientes Design aus. Die gew{\"u}nschte Wechselwirkung kann jedoch nur in qualitativ hochwertigen Halbleiterstrukturen mit quasi nulldimensionalem Licht- und Ladungstr{\"a}gereinschluss realisiert werden. Daher wird weltweit mit hohem technologischen Aufwand an der Realisierung von Mikroresonatoren mit Quantenpunkten als diskrete Photonenemitter geforscht. Erste Erfolge auf diesem Gebiet haben es erlaubt, Licht-Materie-Wechselwirkung im Regime der schwachen, von dissipativen Verlusten gepr{\"a}gten Kopplung zu verwirklichen. Vor diesem Hintergrund besch{\"a}ftigt sich die vorliegende Arbeit mit dem koh{\"a}renten Kopplungsverhalten zwischen einzelnen Quantenpunkt-Exzitonen und dem Vakuumfeld von Mikroresonatoren. Das Hauptziel dieser Arbeit ist es, den experimentellen Nachweis der starken Kopplung in III-V Fabry-P{\´e}rot Mikroresonatoren mit Quantenpunkten als aktive Schicht zu erbringen. Dar{\"u}ber hinaus wird aber auch die koh{\"a}rente Kopplung von zwei Quantenpunkt-Exzitonen {\"u}ber das Vakuumfeld des Resonators experimentell untersucht. Quantenpunkt-Mikroresonatorstrukturen sind aufgrund ihrer hohen G{\"u}ten und großen Purcell-Faktoren weiterhin pr{\"a}destiniert f{\"u}r den Einsatz als Mikrolaser mit sehr geringer Laserschwelle. Neben der Herstellung und Charakterisierung von Mikrolasern mit großen Q-Faktoren befasst sich die vorliegende Arbeit mit dem Einfluß einzelner Quantenpunkt-Exzitonen auf das Lasing-Verhalten eines Mikroresonators, mit dem Fernziel einen Einzelquantenpunkt-Laser zu realisieren. F{\"u}r die Verwirklichung dieser beiden Hauptziele werden Mikroresonatoren h{\"o}chster G{\"u}te ben{\"o}tigt. Dies stellt enorme Anforderungen an die Technologie der Mikroresonatoren. Der vertikale Aufbau der hier vorgestellten GaAs/AlAs Fabry-P{\´e}rot Mikroresonatoren mit ihren InGaAs-Quantenpunkten als aktive Schicht wird mittels Molekularstrahlepitaxie realisiert....}, subject = {Drei-F{\"u}nf-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Mahnkopf2005, author = {Mahnkopf, Sven}, title = {Photonic crystal based widely tunable laser diodes and integrated optoelectronic components}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-13860}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {In a first aspect of this work, the development of photonic crystal based widely tunable laser diodes and their monolithic integration with photonic crystal based passive waveguide and coupler structures is explored theoretically and experimentally. In these devices, the photonic crystal is operated in the photonic bandgap which can be used for the realization of effective reflectors and waveguide structures. Such tunable light sources are of great interest for the development of optical network systems that are based on wavelength division multiplexing. In a second aspect of this work, the operation of a photonic crystal block near the photonic band edge is investigated with respect to the so-called superprism effect. After a few introductory remarks that serve to motivate this work, chapter 3 recapitulates some aspects of semiconductor lasers and photonic crystals that are essential for the understanding of this work so that the reader should be readily equipped with the tools to appreciate the results presented in this work.}, subject = {Laserdiode}, language = {en} } @phdthesis{Dantscher2006, author = {Dantscher, Sandra}, title = {Photostromspektroskopie an Nanokontakten : Tunnel- und Einzelmolek{\"u}lkontakte unter Femtosekundenbeleuchtung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-18094}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {In dieser Arbeit wurde der lichtinduzierte Ladungstransfer in Nanokontakten untersucht. Dabei wurden sowohl Tunnel- als auch Molek{\"u}lkontakte eingesetzt. Zur Pr{\"a}paration der Tunnelkontakte standen zwei verschiedene Methoden zur Verf{\"u}gung: mechanisch kontrollierte Bruchkontakte und elektromigrierte Nanokontakte. Die Bruchkontakttechnik bietet die M{\"o}glichkeit, den Abstand der Elektroden mit Sub-AA-Genauigkeit zu ver{\"a}ndern, w{\"a}hrend die elektromigrierten Kontakte einen durch die Pr{\"a}parationsbedingungen fest vorgegebenen Abstand haben. Bei den hier untersuchten Molek{\"u}len handelt es sich um Dithiole, die {\"u}ber eine Schwefel-Gold-Bindung an die Elektroden gebunden sind. Die Beleuchtung erfolgte im Fall der Bruchkontakte mit ultrakurzen Laserpulsen bei 800 nm und durch Frequenzverdopplung bei 400 nm. Durch Fokussierung auf einen Radius von ca. 100 mum wurden Spitzenintensit{\"a}ten von 10^7 Wcm^-2 (800 nm) bzw. 10^6 Wcm^-2 (400 nm) erreicht. Die Bruchkontakte (Tunnel- und Molek{\"u}lkontakte) waren bis zu den auftretenden Maximalintensit{\"a}ten von 10^7 Wcm^-2 stabil. F{\"u}r alle untersuchten Tunnelkontakte konnte eine lichtinduzierte Stromkomponente von bis zu 1 nA nachgewiesen werden. Sie ist proportional zum jeweils fließenden mittleren DC-Strom und betr{\"a}gt typischerweise einige Prozent davon. Dieser Strom wurde auf die thermische Ausdehnung der Elektroden auf Grund der dort durch Absorption deponierten Lichtenergie zur{\"u}ckgef{\"u}hrt. Aus der relativen Gr{\"o}ße des lichtinduzierten Signals und einem Wert der Austrittsarbeit von Gold von ca. 4,7 eV ergibt sich eine Expansion jeder Elektrode um etwa 1 pm. Dies ist in guter {\"U}berinstimmung mit einem einfachen thermischen Modell der freitragenden Elektroden. Bei einigen Kontakten wurde noch eine weitere lichtinduzierte Stromkomponente in der Gr{\"o}ßenordnung einiger pA gefunden, die nicht von der angelegten Biasspannung abh{\"a}ngt, aber linear mit der Laserleistung zunimmt. Ein Modell, das diese Befunde erkl{\"a}rt, geht von einer asymmetrischen Anregung in den beiden Elektroden aus. Somit ergibt sich ein Nettostrom angeregter Elektronen in eine Richtung. Die dazugeh{\"o}rige gemessene Quanteneffizienz liegt nahe bei 1, was ein Indiz auf einen Beitrag von sekund{\"a}ren heißen Elektronen zum Strom ist. Auch bei den Molek{\"u}lkontakten konnte eine lichtinduzierte Stromkomponente identifiziert werden, die linear von der Laserintensit{\"a}t abh{\"a}ngt. Sie wird, {\"a}hnlich wie im Fall der Tunnelkontakte, der thermisch verursachten Expansion der Elektroden zugeschrieben, allerdings ließ sich der genaue Prozess bisher noch nicht erkl{\"a}ren. Es ist anzunehmen, dass die Zunahme der Elektrodenl{\"a}nge durch eine Umordnung auf atomarer L{\"a}ngenskala in der vordersten Spitze der Goldelektrode kompensiert wird, da dies der duktilste Bereich des gesamten Kontakts ist. Der genaue Prozess konnte jedoch noch nicht gekl{\"a}rt werden. Messungen, die den Elektrodenabstand um einige AA ver{\"a}nderten, lieferten weitere Indizien f{\"u}r die Komplexit{\"a}t der Molek{\"u}lkontakte. So trat in manchen F{\"a}llen eine starke Korrelation zwischen Ver{\"a}nderungen des mittleren DC-Stroms und des lichtinduzierten Signals auf, was auf einen einzelnen Transportpfad f{\"u}r beide Signale hindeutet. Andererseits ver{\"a}nderten sich die beiden Str{\"o}me teilweise aber auch unabh{\"a}ngig voneinander, was nur durch mehrere parallele Transportkan{\"a}le im Kontakt erkl{\"a}rt werden kann. Zus{\"a}tzlich zum thermisch verursachten lichtinduzierten Signal wurden, wie im Fall der Tunnelkontakte, biasspannungsunabh{\"a}ngige Str{\"o}me identifiziert. Sie sind in der gleichen Gr{\"o}ßenordnung wie in Tunnelkontakten und werden somit der gleichen Ursache zugeschrieben, n{\"a}mlich einer asymmetrischen Anregung in den Metallelektroden, die zu einem Nettostrom in einer Richtung f{\"u}hrt. Im zweiten Teil der Arbeit wurden elektromigrierte Tunnelkontakte untersucht. Da diese Kontakte einen sehr großen Elektrodenabstand in der Gr{\"o}ßenordnung von 30 nm aufwiesen, konnte nur bei Kombination von einer Biasspannung von mehreren Volt mit Femtosekundenbeleuchtung ein Strom im Bereich von 100 fA detektiert werden. Durch Verbesserung der Fokussierung im Vergleich zu den Experimenten an den Bruchkontakten wurden Spitzenintensit{\"a}ten von 10^11 Wcm^-2 erreicht. Die lichtinduzierten Tunnelstr{\"o}me zeigen eine quadratische Intensit{\"a}tsabh{\"a}ngigkeit, was einem Zwei-Photonen-Prozess entspricht, sowie eine ebenfalls nichtlineare Spannungsabh{\"a}ngigkeit. Zur Beschreibung der Daten wurde das Modell einer Multiphotonen-Photofeldemission verwendet, das auf der Fowler-Nordheim-Formel f{\"u}r Feldemission basiert. Durch geeignete Wahl der Modellparameter (Elektrodenabstand, Kr{\"u}mmungsradius der Elektrodenspitze und Barrierenh{\"o}he im Tunnelkontakt) war es m{\"o}glich, die Spannungsabh{\"a}ngigkeit des lichtinduzierten Signals zu reproduzieren.}, subject = {Tunnelkontakt}, language = {de} } @phdthesis{Hofmann2003, author = {Hofmann, Michael Peter}, title = {Physikalische Charakterisierung von Calciumphosphat-Pulvern zur Einstellung von Prozessparametern f{\"u}r die Herstellung von Knochenzement}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-7315}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Die Arbeit behandelt die physikalische Charakterisierung der Herstellung einer Tetracalciumphosphat (TTCP) / Calciumhydrogenphosphat (DCPA) Pulvermischung zur Anwendung als Knochenzement. Ziel war die Gewinnung einer Korrelation von Prozessparametern mit anwendungsrelevanten Zementeigenschaften, also hohe mechanische Festigkeit, definierte Abbindezeit, physiologischer pH-Wert-Verlauf und Reproduzierbarkeit. Die Einstellung eines physiologischen pH-Werts im Bereich 7-8 der Zementpaste erfordert eine geeignete L{\"o}sungsrate beider Pulverkomponenten. Dies gelingt durch Mahlung mit einer Einstellung der mittleren Partikelgr{\"o}ße von 10-20 µm (TTCP) und 0,5-2 µm (DCPA). DCPA wird nass gemahlen; das Suspensionsmedium dient der Agglomerationsverminderung, da bei Partikelgr{\"o}ßen von 0,5-2 µm interpartikul{\"a}re Kr{\"a}fte gegen{\"u}ber der Gewichtskraft dominieren. TTCP wurde durch Sinterung von DCPA und Calciumcarbonat bei 1500°C hergestellt und trocken vermahlen. Die Ermittlung der mittleren Partikelgr{\"o}ßen und relativen Breite der Partikelgr{\"o}ßenverteilungen, der sogenannten Spanne, nach Mahlung erfolgte durch Laserstreuung und Auswertung der Streumuster nach der Mie-Theorie. Mahlungen von TTCP f{\"u}hren zu Feinkornanteilen mit Partikelgr{\"o}ßen < 1 µm, die eine gleichm{\"a}ßige L{\"o}sungsrate zu Beginn der Abbindereaktion verhindern. Durch Variation der Mahlparameter kann dieser Feinkornanteil minimiert werden. Dennoch besteht die Notwendigkeit, Abbinde-Beschleuniger auf Natriumphosphat (NaP)-Basis zu verwenden, um die erh{\"o}hte L{\"o}sungsrate der TTCP-Komponente zu kompensieren. Kriterium f{\"u}r die Auswahl des geeigneten Suspensionsmediums f{\"u}r die Nassmahlung von DCPA ist das Zetapotential von DCPA-Partikeln in fl{\"u}ssiger Phase, welches durch Laser-Doppler-Elektrophorese gemessen wird. Die Messungen zeigen, dass sich das Zetapotential mit Partikelgr{\"o}ße und Spanne korrelieren l{\"a}sst. Hohe Zetapotential-Werte zu Beginn der Mahlung f{\"u}hren zu kleiner Endpartikelgr{\"o}ße. Das Zetapotential von gemahlenen DCPA-Pulvern steigt bei der Mahlung an und bestimmt die minimale Spanne. Partikelgr{\"o}ße und Spanne bestimmen {\"u}ber die effektive Viskosit{\"a}t außerdem das Ende des Mahlvorgangs. Als Suspensionsmedium zur Einstellung kleiner Partikelgr{\"o}ße bei gleichzeitig geringer Spanne eignet sich Reinstwasser, gefolgt von Ethylenglykol und Ethanol. Es lassen sich mittlere Partikelgr{\"o}ßen von 0,6 µm bei einer Spanne von 1,0 realisieren. Die Mahlung setzt neben der Partikelgr{\"o}ße die Kristallinit{\"a}t von DCPA und TTCP herab, durch eine mechanisch induzierte Phasenumwandlung in den amorphen Zustand. R{\"o}ntgendiffraktometrische Untersuchungen, XRD, der Pulver zeigen eine Abnahme der Intensit{\"a}t der Beugungsreflexe um ca. 50\% f{\"u}r TTCP und ca. 30\% f{\"u}r DCPA nach 24h. Die Auswertung der Beugungsspektren durch Rietveld-Analyse ergibt gleichzeitig eine kontinuierliche Abnahme der mittleren Kristallitgr{\"o}ße. Die Bildung amorpher Anteile resultiert f{\"u}r TTCP in abbindef{\"a}higen, einkomponentigen Zementen, die im stark basischen Bereich mit 2.5\%iger Na2HPO4-L{\"o}sung Hydroxylapatit und Calciumhydroxid bilden. Hochkristallines TTCP ist dagegen nicht reaktiv, bedingt durch die Ausbildung einer Hydroxylapatitschicht um die Partikel. Suspensionsmedium und Luftfeuchtigkeit bewirken eine Kontamination der feink{\"o}rnigen Pulver. Stickstoffadsorptions-Messungen, BET, zeigen die Lokalisation des Kontaminats auf der kompakten, nicht por{\"o}sen Partikeloberfl{\"a}che. Der Anteil an nicht entfernbarem Suspensionsmedium, bestimmt durch Thermogravimetrie, liegt bei 3-5\% nach Trocknung an Luft und l{\"a}sst sich auf < 1\% bei Vakuumtrocknung reduzieren. W{\"a}hrend organische wasserl{\"o}sliche Kontaminationen keinen Einfluss auf die L{\"o}sungsrate und Reaktivit{\"a}t von DCPA ergeben, f{\"u}hrt Wasser als Suspensionsmedium bzw. das Einwirken von Luftfeuchtigkeit auf die getrockneten Pulver zu einer starken Herabsetzung der Reaktivit{\"a}t. Ursache ist die Ausbildung einer diffusionshemmenden Hydroxylapatit-Schicht um die Partikel durch Hydrolyse der Calciumphosphate. DCPA, durch Mahlung in Wasser inaktivierend kontaminiert, zeigt die niedrigste L{\"o}sungsrate, trotz großer spezifischer Oberfl{\"a}che. Die Mischung der Pulver erfolgt durch Selbstmischung bei geringer mechanischer Krafteinleitung; die hochdispersen DCPA-Partikel agglomerieren aufgrund interpartikul{\"a}rer van-der-Waals-Kr{\"a}fte an den großen TTCP-Partikeln. Ausgeh{\"a}rtete Zemente zeigen eine Korrelation zwischen der Druckfestigkeit und der Partikelgr{\"o}ße, sowie eine Korrelation von Zugfestigkeit und Spanne der Partikelgr{\"o}ßenverteilung von DCPA. Ein erh{\"o}hter Feinkornanteil des TTCP-Pulvers f{\"u}hrt zur Reduktion der mechanischen Festigkeit. Die vorgestellte physikalische Charakterisierung der TTCP/DCPA- Pulverherstellung f{\"u}hrt zu einem Medizinprodukt mit Druckfestigkeiten von 75 MPa und Zugfestigkeiten von 12 MPa. Abbindezeit und pH-Wert-Verlauf bei der Aush{\"a}rtung lassen sich durch die Konzentration von NaP-Abbindebeschleunigern einstellen.}, subject = {Knochenzement}, language = {de} } @phdthesis{Munz2018, author = {Munz, Eberhard}, title = {Physiological and metabolical high-resolution MRI of plants}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-172518}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, pages = {177}, year = {2018}, abstract = {The noninvasive magnetic resonance imaging technique allows for the investigation of functional processes in the living plant. For this purpose during this work, different NMR imaging methods were further developed and applied. For the localisation of the intrusion of water into the germinating rape seed with the simultaneous depiction of the lipid-rich tissue via a 3D rendering, in Chap. 5 the technique of interleaved chemical selective acquisition of water and lipid was used in the germinating seed. The utilization of high-resolution MR images of germinated seeds enabled the localization of a predetermined water gap in the lipid-rich aleurone layer, which resides directly under the seed coat. The for a long time in biology prevalent discussion, whether such a gap exists or the seed soaks up the water from all sides, rather like a sponge, could hereby, at least for the rapeseed seed, be answered clearly. Furthermore, the segmentation and 3D visualization of the vascular tissue in the rapeseed seeds was enabled by the high-resolution datasets, a multiply branched structure preconstructed in the seed could be shown. The water is directed by the vascular tissue and thus awakens the seed gradually to life. This re-awakening could as well be tracked by means of invasive imaging via an oxygen sensor. In the re-awakened seeds, the lipid degradation starts, other than expected, not in the lipid-rich cotyledons but in the residual endosperm remaining from seed development and in the aleurone layer which previously protected the embryo. Within this layer, the degradation could be verified in the high-resolution MR datasets. The method presented in Chap. 6 provides a further characteristic trait for phenotyping of seeds and lipid containing plants in general. The visualization of the compounds of fatty acids in plant seeds and fruits could be achieved by the distinct utilization of chemical shift-selective imaging techniques. Via the application of a CSI sequence the fatty acid compounds in an olive were localized in a 2D slice. In conjunction with an individually adjusted CHESS presaturation module Haa85 the high-resolution 3D visualization of saturated and unsaturated fatty acid compounds in different seeds was achieved. The ratio maps calculated from these datasets allow to draw conclusions from the developmental stage or the type of seed. Furthermore, it could be shown that the storage condition of two soybean seeds with different storage time durations lead to no degradation of the fatty acid content. Additional structural information from inside of dry seeds are now accessible via MRI. In this work the imaging of cereal seeds could be significantly improved by the application of the UTE sequence. The hitherto existing depictions of the lipid distribution, acquired with the spin echo sequence, were always sufficient for examinations of the lipid content, yet defects in the starchy endosperm or differences in the starch concentration within the seed remained constantly unseen with this technique. In a direct comparison of the datasets acquired with the previous imaging technique (spin echo) and with UTE imaging, the advantage of data acquisition with UTE could be shown. By investigating the potential seed compounds (starch, proteins, sugar) in pure form, the constituent parts contributing to the signal could be identified as bound water (residual moisture) and starch. The application of a bi-exponential fit on the datasets of the barley seed enabled the separate mapping of magnetization and of relaxation time of two components contributing to the NMR signal. The direct comparison with histological stainings verified the previous results, thus this technique can be used for the selective imaging of starch in dry seeds. Conclusions on the translocation characteristics in plants can be drawn by the technique proposed in Chap. 8. The associated translocation velocities can now, even in the range of several um/h, be determined in the living plant. Based on calculated concentrations of an MR contrast agent, which was taken up by the plant, these translocation velocities were estimated both in longitudinal direction, thus along the vascular bundle, and in horizontal direction, thus out of the bundle. The latter velocity is located below the contrast agent's velocity value of free diffusion. By adjusting a dynamic contrast-enhancing imaging technique (DCE-Imaging, Tof91) the acquisition duration of a T1-map was significantly reduced. By means of these maps, local concentrations of the contrast agent in plant stems and the siliques of the rapeseed plant could be determined. Numerous questions in plant science can only be answered by non-invasive techniques such as MRI. For this reason, besides the experimental results achieved in this work, further NMR methods were tested and provided for the investigation of plants. As an example, the study on the imaging of magnetic exchange processes are mentioned, which provided the groundwork for a possible transfer of CEST experiments (Chemical Exchange Saturation Transfer) to the plant. The results are presented in the bachelor thesis of A. J{\"a}ger Jae17, which was performed under my supervision, they find great interest under biologists. The development of new technologies, which extend the possibilities for the investigation of living organisms, is of great importance. For this reason, I have contributed to the development of the currently unpublished method RACETE (Refocused Acquisition of Chemical Exchange Transferred Excitations [Jak17, Reu17, Gut18a]). By rephasing the transferred magnetization the utilization of properties which have not been available in chemical "`exchange"' experiments is enabled. With this method a positive contrast is generated, thus a reference experiment is not mandatory. Furthermore, the image phase, which in classical experiments contains no information about the exchanged protons, can be used for the distinct identification of multiple substances which have been excited simultaneously. This recently at the Department of Experimental Physics V developed method can be used in particular for the identification of lipids and for the localization of sugars and amino acids, thus it can serve the enhancement and improvement of non-invasive analytical methods.}, subject = {Kernspintomografie}, language = {en} } @phdthesis{Joshi2005, author = {Joshi, Sanjeev}, title = {Preparation and characterization of CdS nanoparticles}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-13395}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Zusammenfassung CdS-Nanoteilchen mit Gr{\"o}ßen zwischen 1.1 und 4.2 nm wurden in {\"A}thanol und mit Thioglycerol (TG)-H{\"u}lle synthetisiert. Es wurde gezeigt, dass die nass-chemische Synthese ohne Wasser und die Verwendung von TG als H{\"u}lle folgende Vorteile bieten: Es konnten kleinere Teilchen hergestellt und eine schmalere Gr{\"o}ßenverteilung erzielt werden. Zus{\"a}tzlich wird dem Altern der Teilchen vorgebeugt, und die Ergebnisse sind besser reproduzierbar. Hochaufgel{\"o}ste Photoemissions-Messungen an kleinen CdS-Teilchen (1.1, 1.4, 1.7, 1.8; 1.8 nm mit Glutathion-H{\"u}lle) ergaben Beitr{\"a}ge von f{\"u}nf verschiedenen Schwefelatom-Typen zum S 2p-Gesamt Signal. Außerdem wurde beobachtet, dass Nanoteilchen unterschiedlicher Gr{\"o}ße und/oder mit unterschiedlichen H{\"u}llen-Substanzen verschiedene Photoemissionsspektren zeigen und verschieden starke Strahlensch{\"a}den aufweisen. Bei den 1.4 nm großen CdS-Teilchen entsprechen die Komponenten des S 2p-Signals entweder Schwefelatomen mit unterschiedlichen Cd-Nachbarn, Thiol-Schwefelatomen oder teilweise oxidiertem Schwefel. Die jeweilige Zuweisung der Schwefeltypen erfolgte {\"u}ber Intensit{\"a}ts-{\"A}nderungen der einzelnen S 2p-Komponenten als Funktion der Photonenenergie und des Strahlenschadens. Die Daten der 1.4 nm großen CdS-Teilchen wurden mit PES-Intensit{\"a}ts-Rechnungen verglichen, die auf einem neuen Strukturmodell-Ansatz basieren. Von den drei verwendeten CdS-Strukturmodellen konnte nur ein Modell mit 33 S-Atomen die Variation der experimentellen Intensit{\"a}ten richtig wieder geben. Modelle von gr{\"o}ßeren Nanoteilchen mit beispielsweise 53 S-Atomen zeigen Abweichungen von den experimentellen Daten der 1.4 nm-Teilchen. Auf diese Weise kann indirekt auf die Gr{\"o}ße der gemessenen Teilchen geschlossen werden. Die Intensit{\"a}tsrechnungen wurden zum einen „per Hand" zur groben Absch{\"a}tzung durchgef{\"u}hrt, zum anderen wurden exaktere Berechnungen mit einem von L. Weinhardt und O. Fuchs entwickelten Programm angestellt. Diese best{\"a}tigen die Ergebnisse der Absch{\"a}tzung. Zudem wurde festgestellt, dass die inelastische freie Wegl{\"a}nge \&\#955; keinen signifikanten Einfluss auf die Modellrechnungen hat. Die gemessenen Intensit{\"a}ts-{\"A}nderungen konnten zwar mit mehreren leicht verchiedenen Modellen erkl{\"a}rt werden, allerdings f{\"u}hrte nur ein kugelf{\"o}rmiges Teilchen-Modell auch zu den richtigen Intensit{\"a}tsverh{\"a}ltnissen der einzelnen S 2p-Komponenten. Weiterhin konnte beobachtet werden, dass die elektronische Bandl{\"u}cke gr{\"o}ßer ist als die optische Bandl{\"u}cke. Bei den PES-Messungen wurden einige wichtige Einfl{\"u}sse sichtbar. So spielen strahlenbedingte Effekte eine große Rolle. Kenntnisse {\"u}ber die Zeitskala solcher Effekte erm{\"o}glichen PES-Aufnahmen mit guter Signal-Qualit{\"a}t und erlauben eine Extraploation zur Situation ohne Strahlenschaden. Auch die D{\"u}nnschicht-Pr{\"a}paration beeinflusst die Spektren. Beispielsweise zeigten mit Elektrophorese hergestellte Filme Hinweise auf Agglomeration. Schichten, die per Tropfen-Deposition erzeugt wurden, weisen spektrale {\"A}nderungen am Rand der Probe auf, und Filme aus Nanoteilchen-Pulver waren nicht homogen. Mikro-Raman Experimente, die in Kollaboration mit Dr. M. Schmitt und Prof. W. Kiefer durchgef{\"u}hrt wurden, ließen große Unterschiede in den Spektren von Nanoteilchen und TG in L{\"o}sung erkennen. Dies wurde vor allem auf das Fehlen von S - H -Bindungen zur{\"u}ckgef{\"u}hrt und zeigt damit, dass alle TG-Molek{\"u}le verwertet oder ausgewaschen wurden.}, subject = {Cadmiumsulfid}, language = {en} } @phdthesis{Lehmann2005, author = {Lehmann, Frank}, title = {Prozessierung und elektrische Charakterisierung von ZnSe Heterostrukturen in verschiedenen Messgeometrien zum eindeutigen Nachweis der elektrischen Spininjektion}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15003}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {2-Punkt Transportmessungen, die in der Vergangenheit an ZnSe-basierenden DMS/NMS/DMS Multischichtsystemem durchgef{\"u}hrt wurden, zeigten eine 25-prozentige Erh{\"o}hung des Widerstandes beim {\"U}bergang vom unpolarisierten in den polarisierten Zustand des DMS. Dieser Magnetowiderstandseffekt wurde durch elektrische Spininjektion in den NMS erkl{\"a}rt. In dieser Arbeit wird zun{\"a}chst anhand von 4-Punkt Transportmessungen an miniaturisierten, elektronenstrahllithographisch gefertigten DMS/NMS/DMS Strukturen dieser Widerstandseffekt n{\"a}her untersucht, um eine Bestimmung der Spinrelaxationsl{\"a}nge im nichtmagnetischen II-VI Halbleiter zu erlauben. Aufgrund der im Rahmen dieser Experimente erhaltenen Ergebnisse muss jedoch die Verkn{\"u}pfung des positiven Magnetowiderstandseffekts mit der elektrischen Spininjektion in den NMS des Multischichtsystems revidiert werden. Im weiteren Verlauf der Arbeit werden Strukturen mit Abmessungen in der Gr{\"o}ßenordnung von 1 µm hergestellt und gemessen, mit deren Hilfe ein eindeutiger Nachweis der elektrischen Spininjektion in einen nichtmagnetischen Halbleiter mittels Transportmessungen erm{\"o}glicht wird. Mit diesen Resultaten kann eine oberer Grenzwert f{\"u}r die Spinflipl{\"a}nge in ZnBeSe von 100 nm abgesch{\"a}tzt werden.}, subject = {Zinkselenid}, language = {de} } @phdthesis{Vrdoljak2011, author = {Vrdoljak, Pavo}, title = {Pr{\"a}paration und Untersuchung verborgener Metall/Molek{\"u}l-Kontaktgrenzfl{\"a}chen mit oberfl{\"a}chensensitiven Methoden}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-64590}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2011}, abstract = {Das Wissen um die strukturellen und elektronischen Eigenschaften verborgener Metall-Organik-Grenzfl{\"a}chen ist entscheidend f{\"u}r die Optimierung und Verbesserung der Leistungsf{\"a}higkeit von auf organischen Halbleitern basierenden Bauteilen. In der vorliegenden Arbeit wurde ein Delaminationskonzept f{\"u}r das Ultrahochvakuum (UHV) umgesetzt und optimiert, mit dessen Hilfe an Modellsystemen verborgene Grenzfl{\"a}chen f{\"u}r oberfl{\"a}chensensitive Methoden zug{\"a}nglich gemacht und im Anschluss hinsichtlich ihrer elektronischen und topographischen Eigenschaften untersucht wurden. Die Erfahrungen und Ergebnisse dieser Arbeit stellen im Bezug auf Untersuchungen und die Optimierung von organischen Bauteilen und ihre verborgenen Grenzfl{\"a}chen einen neuartigen Zugang dar. Der erste Schwerpunkt der Arbeit befasste sich am Beispiel von verborgenen Metall/NTCDA- und Metall/ PTCDA-Grenzfl{\"a}chen mit der Frage, wie verborgene Grenzfl{\"a}chen erfolgreich f{\"u}r oberfl{\"a}chensensitive Methoden zug{\"a}nglich gemacht werden k{\"o}nnen. Nach einer Eruierung eines Klebstoffs, dessen Eigenschaften den Anforderungen hinsichtlich der Festigkeit, Verarbeitung und UHV-Tauglichkeit gen{\"u}gt, konnte gezeigt werden, dass es mit ausreichender Sorgfalt m{\"o}glich ist, einen unmittelbaren Zugang zu verborgenen Grenzfl{\"a}chen zu erhalten. Es konnten dabei Kontakte von ca. 10 × 15 mm2 Gr{\"o}ße offengelegt werden. Dabei zeigte sich auch, dass der Klebstoff f{\"u}r die Qualit{\"a}t der Delamination eine entscheidende Rolle spielt. Auf der einen Seite bestimmt das Klebeverhalten des Klebstoffs die Gr{\"o}ße der m{\"o}glichen Delaminationsfl{\"a}che, und auf der anderen Seite bestimmt seine chemische Zusammensetzung das Ausgas- und Diffusionsverhalten, welche Einfluss auf den Kontaminationsgrad der delaminierten Grenzfl{\"a}chen haben. Mit Hilfe von dickeren Metallschichten konnte erreicht werden, dass leichter zu verarbeitende Klebstoffe (Klebestreifen) f{\"u}r die Delamination verborgener Grenzfl{\"a}chen verwendet werden k{\"o}nnen. Auch konnte die gesamte Prozedur, eine verborgene Grenzfl{\"a}che zu pr{\"a}parieren und zu delaminieren, erfolgreich in-situ im UHV durchgef{\"u}hrt werden. Als schwierig zeigte sich die thermische Desorption von Molek{\"u}lschichten von delaminierten Metallkontakten. Bei der thermischen Ausd{\"u}nnung (100-250_C) wird unweigerlich die Morphologie des darunter liegende Metallkontakts ver{\"a}ndert. Zudem wurden Konzepte getestet, mit welchen PTCDA-Schichten von delaminierten Kontakten mittels L{\"o}sungsmitteln entfernt wurden, um im Anschluss daran die Kontakttopographie zu untersuchen. Es wird vermutet, dass der Einfluss der L{\"o}sungsmittel auf den delaminierten Kontakt zwar gegeben, jedoch gering ist. Im zweiten Schwerpunkt dieser Arbeit konnten f{\"u}r verborgene Metall(Au,Ag)/PTCDA und Ag/NTCDA-Grenzfl{\"a}chen nach ihrer Delamination einige Gemeinsamkeiten festgestellt werden: Nach der Delamination der Top-Kontakte befinden sich auf den Metallkontakten inhomogene Molek{\"u}lschichten. Dabei waren auf den PTCDA-bedeckten Kontakten dickere Schichten (4-5 ML PTCDA auf Ag-Kontakt) und auf den NTCDA-bedeckten Kontakten große Bereiche von mindestens 2 mm im Durchmesser mit Monolagen vorhanden. Auch topographisch zeigten sich Gemeinsamkeiten. So wiesen die mit Molek{\"u}lmultilagen bedeckten Bereiche glatte Oberfl{\"a}chen auf, w{\"a}hrend die Metalloberfl{\"a}chen selbst zerkl{\"u}ftete, m{\"a}anderartige und raue Oberfl{\"a}chen aufwiesen. Eine weitere Gemeinsamkeit war, dass der Klebstoff die PE-spektroskopische Untersuchung der Valenzzust{\"a}nde erheblich erschwerte. Des Weiteren konnte die Molek{\"u}lschicht zwar thermisch ausged{\"u}nnt werden, jedoch konnten danach keine Valenzzust{\"a}nde untersucht werden. Als letzter gemeinsamer Gesichtspunkt waren topographische Einfl{\"u}sse des Klebstoffs, welcher durch seine mikro- wie makroskopischen thermischen Verformungen und Blasenbildung massiv die topographische Struktur des Kontakts ver{\"a}ndert. Bei der Untersuchung von in-situ delaminierten verborgenen Grenzfl{\"a}chen stand zun{\"a}chst die Metall(Au,Ag)/PTCDA-Grenzfl{\"a}chen im Fokus. Bei delaminierten Au/PTCDA-Kontakten war die offengelegte Grenzfl{\"a}che nach der Delamination nicht intakt, und es fanden sich L{\"o}cher in der Metallschicht mit mehreren μm Durchmesser. Durch diese waren Bestandteile des Klebstoffs (VACSEAL) photoelektronenspektroskopisch und lichtmikroskopisch auf der verborgenen Grenzfl{\"a}che zu sehen, die gerade in der UV-Photoelektronenspektroskopie (UPS) eine Untersuchung der Valenzzust{\"a}nde d{\"u}nner PTCDA-Schichten besonders erschweren. Das HOMO der PTCDA-Multilage liegt bei delaminierten Au/PTCDA-Kontakten bei etwa 2,3eV. Die Untersuchung von Ag/PTCDA-Kontakten zeigte intakte Metallkontaktfilme nach der Delamination. Es konnte zudem die Molek{\"u}lschicht thermisch bei 260_C auf 2-4 Monolagen erfolgreich ausged{\"u}nnt werden, so dass Valenzzust{\"a}nde untersucht werden konnten. Der Klebstoff erschwerte jedoch auch hier die Untersuchung. Aufgrund verbreiterter Spektren konnten die Lagen des HOMO und FLUMO des in-situ delaminierten und ausged{\"u}nnten Ag/PTCDA-Kontakts ungef{\"a}hr bei 1,9 eV bzw. 0,7 eV bestimmt werden. Weiterhin wurden offengelegte Ag/NTCDA-Grenzfl{\"a}chen untersucht. Bei Ag/ NTCDAKontakten ist es gelungen, durch sukzessives Erh{\"o}hen der Metallschichtdicke den Einfluss des Klebstoffs zu minimieren bzw. g{\"a}nzlich ohne diesen auszukommen. Bereits ab Silberschichtdicken von 2,5 μm k{\"o}nnen verborgene Grenzfl{\"a}chen mit geschickter Technik so delaminiert werden, dass sich Kontaktbereiche ohne Klebstoffanteile ergeben. Dabei wurde ein Drittel des Kontakts verklebt und die restlichen zwei Drittel standen nach der Delamination frei von Klebstoffbestandteilen f{\"u}r Untersuchungen zur Verf{\"u}gung. Ein weiterer Erfolg bez{\"u}glich der Delamination war nicht nur, dass leichter zu verarbeitende Klebstoffe (Klebestreifen) verwendet werden konnten, sondern vor allem, dass es gelang, Ag/NTCDA-Kontakte zu delaminieren, deren Molek{\"u}lschichtdicken im Monolagenbereich vorlagen. Damit konnte zum ersten Mal die direkte Molek{\"u}l-Metall-Wechselwirkung an der verborgenen Grenzfl{\"a}che untersucht werden, ohne dass der Kontakt f{\"u}r die Klebstoffaush{\"a}rtung geheizt und die NTCDA-Schicht thermisch desorbiert werden musste. Das mit UPS ermittelte HOMO lag dabei bei 2,3 eV und das FLUMO bei 0,6 eV. Zudem wurde eine Austrittsarbeit von 4,9 eV ermittelt. Ferner konnte die Valenzstruktur eines vollst{\"a}ndig in-situ pr{\"a}parierten und delaminierten Kontakts im UHV untersucht werden. Die Ergebnisse zeigten keinerlei Unterschiede zu den Kontakten, die f{\"u}r die Verklebung an Luft gebracht wurden. Ferner wurde ein Modell vorgestellt, mit dem erkl{\"a}rt werden kann, weshalb sich nach der Delamination nur einige wenige Molek{\"u}llagen auf dem Metallkontakt befinden. Bei den allgemeinen topographischen Untersuchungen ergab sich, dass die delaminierten Ag/NTCDA-Kontakte relativ rau mit einer RMS-Rauheit im Bereich von 18-24 nm und einer Skewness von 0,5 bis 1,5 waren. Ebenfalls wurden zwei Auff{\"a}lligkeiten von delaminierten Ag/NTCDA-Kontakten untersucht: Die erste waren topographische Strukturen, die im Lichtmikroskop L{\"o}cher in der Metallschicht zu sein schienen. Diese erwiesen sich im Rasterkraftmikroskop (RKM) als lokal begrenzte Bereiche mit erh{\"o}hter Rauheit. Die zweite topographische Auff{\"a}lligkeit waren Bereiche auf den delaminierten Ag/NTCDA-Kontakten, die im Lichtmikroskop als dunkle Flecken verschiedener Gr{\"o}ße erschienen. Bei RKM-Untersuchungen konnten die dunklen Bereiche als NTCDA-Kristallite identifiziert werden, deren Dicke zwischen 500-600 nm lag. Zum Abschluss soll an dieser Stelle noch angemerkt werden, dass die {\"U}bertragung der Erfahrungen und Ergebnisse dieser Arbeit auf andere Systeme m{\"o}glich ist. Das hier erfolgreich angewandte Delaminationskonzept besticht durch einfache Handhabung und Untersuchungsm{\"o}glichkeiten im UHV. Gerade im Hinblick auf eine vollst{\"a}ndige in-situ Pr{\"a}paration und Delamination gibt es jedoch noch erhebliches Optimierungspotential, bis die Untersuchung von verborgenen Grenzfl{\"a}chen anderer Systeme, die besonders empfindlich gegen{\"u}ber Umgebungsbedingungen sind, erfolgreich durchgef{\"u}hrt werden und zur Optimierung von "organischen" Bauteilen beitragen k{\"o}nnen.}, subject = {Grenzfl{\"a}che}, language = {de} } @phdthesis{Fechner2008, author = {Fechner, Susanne}, title = {Quantenkontrolle im Zeit-Frequenz-Phasenraum}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-28569}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2008}, abstract = {Die in der vorliegenden Arbeit eingef{\"u}hrte von Neumann-Darstellung beschreibt jeden Laserpuls auf eineindeutige Weise als Summe von an verschiedenen Punkten des Zeit-Frequenz-Phasenraumes zentrierten, bandbreitebegrenzten Gaußimpulsen. Diese Laserpulse bilden sozusagen die „elementaren" Bausteine, aus denen jeder beliebige Lichtimpuls konstruiert werden kann. Die von Neumann-Darstellung vereint eine Reihe von Eigenschaften, die sie f{\"u}r eine Anwendung auf dem Gebiet der Quantenkontrolle besonders geeignet erscheinen l{\"a}sst. So ist sie eine bijektive Abbildung zwischen den Freiheitsgraden des verwendeten Impulsformers und der Phasenraumdarstellung der resultierenden, geformten Laserpulse. Jeder denkbaren Wahl von Impulsformerparametern entspricht genau eine von Neumann-Darstellung und umgekehrt. Trotzdem erm{\"o}glicht sie, ebenso wie die Husimi- oder die Wigner-Darstellung, eine intuitive Interpretation der dargestellten Lichtimpulse, da deren zeitliche und spektrale Struktur sofort zu erkennen ist.}, subject = {Femtosekundenlaser}, language = {de} } @phdthesis{Gold2014, author = {Gold, Peter}, title = {Quantenpunkt-Mikroresonatoren als Bausteine f{\"u}r die Quantenkommunikation}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-121649}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2014}, abstract = {Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschr{\"a}nkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abh{\"o}rsichere Daten{\"u}bertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation {\"u}ber große Distanzen: Die Reichweite der {\"U}bertragung von Quantenzust{\"a}nden ist aufgrund von Photonenverlusten in den {\"U}bertragungskan{\"a}len limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht m{\"o}glich. Dieses Problem k{\"o}nnte {\"u}ber den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empf{\"a}ger eingebaut werden, gel{\"o}st werden. Bei der Auswahl einer geeigneten Technologieplattform f{\"u}r die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit ber{\"u}cksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal f{\"u}r die Konversion und Speicherung von Quantenzust{\"a}nden sowie f{\"u}r die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den g{\"a}ngigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schl{\"u}ssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenf{\"u}hrung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon {\"u}ber einen l{\"a}ngeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und station{\"a}ren Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren k{\"o}nnen Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts f{\"u}r Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren. Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erh{\"o}hung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikros{\"a}ulenresonatoren, die es erm{\"o}glichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messpl{\"a}tze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt. Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikros{\"a}ulenresonatoren mit sehr hohen G{\"u}ten: Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikros{\"a}ulenresonators ist seine G{\"u}te, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die H{\"o}he der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgef{\"u}hrt. Dazu wird die G{\"u}te von Mikros{\"a}ulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 - 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erh{\"o}hten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungstr{\"a}gern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie h{\"o}her als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren f{\"u}r alle Durchmesser gr{\"o}ßer sind. F{\"u}r einen Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordg{\"u}ten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden. Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonatoren: Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikros{\"a}ulenresonatoren mit geringen Dunkelstr{\"o}men konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikros{\"a}ulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abh{\"a}ngigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavit{\"a}tsmode unter Anregung auf die S{\"a}ulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgef{\"u}hrt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, {\"u}ber eine Abnahme der Photostromintensit{\"a}t des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die S{\"a}ulenoberseite von der Wellenl{\"a}nge abh{\"a}ngt, ist die effektive Anregungsintensit{\"a}t eines exzitonischen {\"U}bergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor {\"u}ber eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die koh{\"a}rente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikros{\"a}ulenresonator gezeigt. Die koh{\"a}rente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers f{\"u}hrt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die {\"u}ber dessen Photostrom ausgelesen werden k{\"o}nnen. {\"U}ber eine {\"A}nderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert. Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten: F{\"u}r die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgef{\"u}hrt. Dazu wurde zun{\"a}chst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilit{\"a}t der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilit{\"a}t von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilit{\"a}t der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. W{\"a}hrend die Visibilit{\"a}t f{\"u}r nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht {\"u}ber ein Wiederbef{\"u}llen und zus{\"a}tzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungstr{\"a}ger auf einen Wert von 12\% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilit{\"a}t von v = (69 ± 1) \% erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei r{\"a}umlich getrennten Quantenpunkten demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilit{\"a}t von v = (39 ± 2)\% f{\"u}r gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die {\"A}nderung der Photonenenergie {\"u}ber eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies {\"a}ußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilit{\"a}t. Um noch gr{\"o}ßere Visibilit{\"a}ten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop f{\"u}r Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen.}, subject = {Quantenpunkt}, language = {de} } @phdthesis{Maier2017, author = {Maier, Sebastian}, title = {Quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen und Licht-Materie-Schnittstellen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-152972}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2017}, abstract = {Die Quanteninformationstechnologie ist ein Schwerpunkt intensiver weltweiter Forschungsarbeit, da sie L{\"o}sungen f{\"u}r aktuelle globale Probleme verspricht. So bietet die Quantenkommunikation (QKD, engl. quantum key distribution) absolut abh{\"o}rsichere Kommunikationsprotokolle und k{\"o}nnte, mit der Realisierung von Quantenrepeatern, auch {\"u}ber große Distanzen zum Einsatz kommen. Quantencomputer (engl. quantum computing) k{\"o}nnten von Nutzen sein, um sehr schwierige und komplexe mathematische Probleme schneller zu l{\"o}sen. Ein grundlegender kritischer Baustein der gesamten halbleiterbasierten Quanteninformationsverarbeitung (QIP, engl. quantum information processing) ist die Bereitstellung von Proben, die einerseits die geforderten physikalischen Eigenschaften aufweisen und andererseits den Anforderungen der komplexen Messtechnik gen{\"u}gen, um die Quanteneigenschaften nachzuweisen und technologisch nutzbar machen zu k{\"o}nnen. In halbleiterbasierten Ans{\"a}tzen haben sich Quantenpunkte als sehr vielversprechende Kandidaten f{\"u}r diese Experimente etabliert. Halbleiterquantenpunkte weisen große {\"A}hnlichkeiten zu einzelnen Atomen auf, die sich durch diskrete Energieniveaus und diskrete Spektrallinien im Emissionsspektrum manifestieren, und zeichnen sich {\"u}berdies als exzellente Emitter f{\"u}r einzelne und ununterscheidbare Photonen aus. Außerdem k{\"o}nnen mit Quantenpunkten zwei kritische Bausteine in der Quanteninformationstechnologie abgedeckt werden. So k{\"o}nnen station{\"a}re Quantenbits (Qubits) in Form von Elektronenspinzust{\"a}nden gespeichert werden und mittels Spin-Photon-Verschr{\"a}nkung weit entfernte station{\"a}re Qubits {\"u}ber fliegende photonische Qubits verschr{\"a}nkt werden. Die Herstellung und Charakterisierung von quantenpunktbasierten Halbleiterproben, die sich durch definierte Eigenschaften f{\"u}r Experimente in der QIP auszeichnen, steht im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit. Die Basis f{\"u}r das Probenwachstum bildet dabei das Materialsystem von selbstorganisierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten. Die Herstellung der Quantenpunktproben mittels Molekularstrahlepitaxie erm{\"o}glicht h{\"o}chste kristalline Qualit{\"a}ten und bietet die M{\"o}glichkeit, die Quantenemitter in photonische Resonatoren zu integrieren. Dadurch kann die Lichtauskoppeleffizienz stark erh{\"o}ht und die Emission durch Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung verst{\"a}rkt werden. Vor diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit verschiedene In(Ga)As-Quantenpunktproben mit definierten Anforderungen mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und deren morphologische und optische Eigenschaften untersucht. F{\"u}r die Charakterisierung der Morphologie kamen Rasterelektronen- und Rasterkraftmikroskopie zum Einsatz. Die optischen Eigenschaften wurden mit Hilfe der Reflektions-, Photolumineszenz- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen zweiter Ordnung ermittelt. Der Experimentalteil der Arbeit ist in drei Kapitel unterteilt, deren Kerninhalte im Folgenden kurz wiedergegeben werden. Quasi-Planare Einzelphotonenquelle mit hoher Extraktionseffizienz: Planare quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen mit hoher Extraktionseffizienz sind f{\"u}r Experimente zur Spinmanipulation von herausragender Bedeutung. Elektronen- und Lochspins haben sich als gute Kandidaten erwiesen, um gezielt einzelne Elektronenspins zu initialisieren, manipulieren und zu messen. Ein einzelner Quantenpunkt muss einfach geladen sein, damit er im Voigt-Magnetfeld ein λ-System bilden kann, welches die grundlegende Konfiguration f{\"u}r Experimente dieser Art darstellt. Wichtig sind hier einerseits eine stabile Spinkonfiguration mit langer Koh{\"a}renzzeit und andererseits hohe Lichtauskoppeleffizienzen. Quantenpunkte in planaren Mikrokavit{\"a}ten weisen gr{\"o}ßere Werte f{\"u}r die Spindephasierungszeit auf als Mikro- und Nanot{\"u}rmchenresonatoren, dagegen ist bei planaren Proben die Lichtauskoppeleffizienz geringer. In diesem Kapitel wird eine quasi-planare quantenpunktbasierte Quelle f{\"u}r einzelne (g(2)(0)=0,023) und ununterscheidbare Photonen (g(2)indist (0)=0,17) mit hoher Reinheit vorgestellt. Die Quantenpunktemission weist eine sehr hohe Intensit{\"a}t und optische Qualit{\"a}t mit Halbwertsbreiten nahe der nat{\"u}rlichen Linienbreite auf. Die Auskoppeleffizienz wurde zu 42\% f{\"u}r reine Einzelphotonenemission bestimmt und {\"u}bersteigt damit die, f{\"u}r eine planare Resonatorstruktur erwartete, Extraktionseffizienz (33\%) deutlich. Als Grund hierf{\"u}r konnte die Kopplung der Photonenemission an Gallium-induzierte, Gauß-artige Defektstrukturen ausgemacht werden. Mithilfe morphologischer Untersuchungen und Simulationen wurde gezeigt, dass diese Defektkavit{\"a}ten einerseits als Nukleationszentren f{\"u}r das Quantenpunktwachstum dienen und andererseits die Extraktion des emittierten Lichts der darunterliegenden Quantenpunkte durch Lichtb{\"u}ndelung verbessern. In weiterf{\"u}hrenden Arbeiten konnte an dieser spezifischen Probe der fundamentale Effekt der Verschr{\"a}nkung von Elektronenspin und Photon nachgewiesen werden, der einen kritischen Baustein f{\"u}r halbleiterbasierte Quantenrepeater darstellt. Im Rahmen dieses Experiments war es m{\"o}glich, die komplette Tomographie eines verschr{\"a}nkten Spin-Photon-Paares an einer halbleiterbasierten Spin-Photon Schnittstelle zu messen. {\"U}berdies konnte Zweiphotoneninterferenz und Ununterscheidbarkeit von Photonen aus zwei r{\"a}umlich getrennten Quantenpunkten auf diesem Wafer gemessen werden, was ebenfalls einen kritischen Baustein f{\"u}r Quantenrepeater darstellt. Gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System: Weitere Herausforderungen f{\"u}r optisch kontrollierte halbleiterbasierte Spin-Qubit-Systeme sind das schnelle und zerst{\"o}rungsfreie Auslesen der Spin-Information sowie die Implementierung eines skalierbaren Ein-Qubit- und Zwei-Qubit-Gatters. Ein k{\"u}rzlich ver{\"o}ffentlichtes theoretisches Konzept k{\"o}nnte hierzu einen eleganten Weg er{\"o}ffnen: Hierbei wird die spinabh{\"a}ngige Austauschwechselwirkung zwischen einem Elektron-Spin in einem Quantenpunkt und einem Exziton-Polariton-Gas, welches in einem nahegelegenen Quantenfilm eingebettet ist, ausgen{\"u}tzt. So k{\"o}nnte die Spin-Information zerst{\"o}rungsfrei ausgelesen werden und eine skalierbare Wechselwirkung zwischen zwei Qubits {\"u}ber gr{\"o}ßere Distanzen erm{\"o}glicht werden, da sich die Wellenfunktion von Exziton-Polaritonen, abh{\"a}ngig von der G{\"u}te des Mikroresonators, {\"u}ber mehrere μm ausdehnen kann. Dies und weitere m{\"o}gliche Anwendungen machen das gekoppelte Quantenfilm-Quantenpunkt System sehr interessant, weshalb eine grundlegende experimentelle Untersuchung dieses Systems w{\"u}nschenswert ist. In Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Yoshihisa Yamamoto an der Universit{\"a}t Stanford, wurde hierzu ein konkretes Probendesign entwickelt und im Rahmen dieser Arbeit technologisch verwirklicht. Durch systematische epitaktische Optimierung ist es gelungen, ein gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System erfolgreich in einen Mikroresonator zu implementierten. Das Exziton-Polariton-Gas konnte mittels eines Quantenfilms in starker Kopplung in einer Mikrokavit{\"a}t mit einer Rabi-Aufspaltung von VR=2,5 meV verwirklicht werden. Zudem konnten einfach geladene Quantenpunkte mit hoher optischer Qualit{\"a}t und klarem Einzelphotonencharakter (g(2)(0)=0,24) in unmittelbarer N{\"a}he zum Quantenfilm gemessen werden. Positionierte Quantenpunkte: F{\"u}r die Herstellung quantenpunktbasierter Einzelphotonenquellen mit hoher optischer Qualit{\"a}t ist eine skalierbare technologische Produktionsplattform w{\"u}nschenswert. Dazu m{\"u}ssen einzelne Quantenpunkte positionierbar und somit deterministisch und skalierbar in Bauteile integriert werden k{\"o}nnen. Basierend auf zweidimensionalen, regelm{\"a}ßig angeordneten und dadurch adressierbaren Quantenpunkten gibt es zudem ein Konzept, um ein skalierbares, optisch kontrolliertes Zwei-Qubit-Gatter zu realisieren. Das hier verfolgte Prinzip f{\"u}r die Positionierung von Quantenpunkten beruht auf der Verwendung von vorstrukturierten Substraten mit ge{\"a}tzten Nanol{\"o}chern, welche als Nukleationszentren f{\"u}r das Quantenpunktwachstum dienen. Durch eine optimierte Schichtstruktur und eine erh{\"o}hte Lichtauskopplung unter Verwendung eines dielektrischen Spiegels konnte erstmals Resonanzfluoreszenz an einem positionierten Quantenpunkt gemessen werden. In einem weiteren Optimierungsansatz konnte außerdem Emission von positionierten InGaAs Quantenpunkten auf GaAs Substrat bei 1,3 μm Telekommunikationswellenl{\"a}nge erreicht werden.}, subject = {Quantenpunkt}, language = {de} } @phdthesis{Kampf2018, author = {Kampf, Thomas}, title = {Quantifizierung myokardialer Mikrostruktur und Perfusion mittels longitudinaler NMR Relaxation}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-174261}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2018}, abstract = {Ziel der Arbeit war es die Quantifizierung funktioneller bzw. mikrostruktureller Parameter des Herzmuskels mit Hilfe T1-basierter Methoden zu verbessern. Diese Methoden basieren darauf, die gew{\"u}nschte Information durch eine geeignete Pr{\"a}paration der Magnetisierung bzw. durch die Gabe von Kontrastmittel in den Zeitverlauf der longitudinalen Relaxation zu kodieren. Aus der {\"A}nderung der Relaxationszeit l{\"a}ßt sich dann die gew{\"u}nschte Information bestimmen. Daf{\"u}r sollte sowohl der Einfluß der Anatomie als auch derjenige der Meßmethodik auf die Bestimmung der longitudinalen Relaxationszeit und damit auf die Quantifizierung der Funktion bzw. Mikrostrukturparameter untersucht werden. Speziell der Einfluß der Bildgebungssequenz f{\"u}hrt dazu, daß nur eine scheinbare Relaxationszeit gemessen wird. W{\"a}hrend dies keinen Einfluß auf die T1-basierte Bestimmung der untersuchten Mikrostrukturparameter hatte, ergab sich f{\"u}r die Perfusionsquantifizierung eine deutliche Abh{\"a}ngigkeit von den Parametern der verwendeten IRLL-Sequenz. Um diesen Einfluß gerecht zu werden, wurden an die Meßmethodik angepaßte Gleichungen zur Bestimmung der Perfusion gefunden mit denen die systematischen Abweichungen korrigiert werden k{\"o}nnen. Zus{\"a}tzlich reduzieren die angepaßten Gleichungen die Anforderungen bez{\"u}glich der Inversionsqualit{\"a}t im schichtselektiven Experiment. Dies wurde in einem weiteren Projekt bei der Bestimmung der Nierenperfusion im Mausmodell ausgenutzt. Neben der Untersuchung der Auswirkungen der Meßmethode wurde auch der Einfluß der anatomischen Besonderheiten des Blutkreislaufs am Herzen auf die Parameterquantifizierung mittels T1-basierter Methoden untersucht. Es konnte gezeigt werden, daß auf Grund der Anatomie des Herzens bei typischen Orientierungen der Bildgebungsschicht, auch bei der schichtselektiven Inversionspr{\"a}paration der Magnetisierung des Herzmuskels ein Anteil des Blutpools invertiert wird. Daraus folgt, daß die vereinfachende Annahme, nach welcher bei schichtselektiver Pr{\"a}paration in Folge von Perfusion nur Blut mit Gleichgewichtsmagnetisierung den Herzmuskel erreicht, nicht erf{\"u}llt ist. Es konnte gezeigt werden, daß dies bei Perfusion zu einer deutlichen Untersch{\"a}tzung der berechneten Perfusionswertes f{\"u}hrt. Um mit diesem Problem umgehen zu k{\"o}nnen, wurde aufbauend auf einem vereinfachten Modell der zeitlichen Entwicklung der Blutmagnetisierung eine Korrektur f{\"u}r die Bestimmung der Perfusionswerte gefunden welche den Einfluß der anatomischen Besonderheiten ber{\"u}cksichtigt. Das f{\"u}r die Perfusionskorrektur eingef{\"u}hrte Model prognostiziert ebenso, daß auch bei schichtselektiver Inversion die T1-basierte Bestimmung der untersuchten Mikrostrukturparameter von der Perfusion abh{\"a}ngig wird und eine systematische {\"U}bersch{\"a}tzung der quantifizierten Werte verursacht. Da die Perfusion im Kleintier deutlich h{\"o}her ist als im Menschen, ist dieser Einfluß besonders in der pr{\"a}klinischen Forschung zu beachten. So k{\"o}nnen dort allein durch verminderte Perfusion deutliche {\"A}nderungen in den bestimmten Werten der Mikrostrukturparameter erzeugt werden, welche zu einer fehlerhaften Interpretation der Ergebnisse f{\"u}hren und somit ein falsches Bild f{\"u}r die Vorg{\"a}nge im Herzmuskel suggerieren. Dabei best{\"a}tigt der Vergleich mit experimentellen Ergebnissen aus der Literatur die Vorhersagen f{\"u}r das Rattenmodell. Beim Menschen ist der prognostizierte Effekt deutlich kleiner. Der prognostizierte Fehler bspw. im RBV-Wert liegt in diesem Fall bei etwa 10\% und wird {\"u}blicherweise in der aktuellen Forschung vernachl{\"a}ssigt. Inwieweit dies in er klinischen Forschung gerechtfertigt ist, muß in weiteren Untersuchungen gekl{\"a}rt werden. Den untersuchten Methoden zur Bestimmung von funktionellen und mikrostrukturellen Parametern ist gemein, daß sie eine exakte Quantifizierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 ben{\"o}tigen. Dabei ist im Kleintierbereich die klassische IRLL-Methode als zuverl{\"a}ssige Sequenz zur T1-Quantifizierung etabliert. In der klinischen Bildgebung werden auf Grund der unterschiedlichen Zeitskalen und anderer technischer Voraussetzungen andere Anforderungen an die Datenakquisition gestellt. Dabei hat in den letzten Jahren die MOLLI-Sequenz große Verbreitung gefunden. Sie ist eine Abwandlung der IRLL-Sequenz, bei der mit einer bSSFP-Bildgebungssequenz getriggert ganze Bilder w{\"a}hrend eines Herzschlages aufgenommen werden. Die MOLLI-Sequenz reagiert dabei empfindlich auf die Wartezeiten zwischen den einzelnen Transienten. Um mit diese Problematik in den Griff zu bekommen und gleichzeitig die Meßzeit verk{\"u}rzen zu k{\"o}nnen wurde eine neue Methode zum Fitten der Daten entwickelt, welche die Abh{\"a}ngigkeit der scheinbaren Relaxationszeit von der Wartezeit zwischen den einzelnen Transienten, sowie der mittleren Herzrate fast vollst{\"a}ndig eliminiert. Diese Methode liefert f{\"u}r das ganze klinisch Spektrum an erwarteten T1-Zeiten, vor und nach Kontrastmittelgabe, stabile Ergebnisse und erlaubte ein deutliche Verk{\"u}rzung der Meßzeit, ohne die Anzahl der aufgenommenen Meßzeitpunkte zu reduzieren. Dies wurde in einer initialen klinischen Studie genutzt, um ECV-Werte in Patienten zu bestimmen. Ein Nachteil der Verwendung der MOLLI-Sequenz ist, daß nur die scheinbare Relaxationszeit aus den Fit der Meßdaten bestimmt wird. Die standardm{\"a}ßig genutzte Korrektur benutzt aber dem gefitteten Wert der Gleichgewichtsmagnetisierung um den wahren T1-Wert zu bestimmen. Somit ist es f{\"u}r die Bestimmung des T1-Wertes notwendig, die Qualit{\"a}t der Inversionspr{\"a}paration zu kennen. Auf Basis der neuen Fitmethode wurde eine Anpassung der MOLLI-Sequenz demonstriert, welche die Bestimmung der Gleichgewichtsmagnetisierung unabh{\"a}ngig von der Qualit{\"a}t der Inversionspr{\"a}paration erlaubt. Daf{\"u}r verl{\"a}ngert sich die Meßdauer lediglich um einen Herzschlag um in geeigneter Weise ein zus{\"a}tzliches Bild aufnehmen zu k{\"o}nnen. Abschließend wurde in dieser Arbeit der Signal-Zeit-Verlauf der MOLLI-Sequenz eingehend theoretische untersucht um ein besseres Verst{\"a}ndnis der getriggerten IRLL-Sequenzen zu entwickeln. In diesem Zusammenhang konnte eine einfache Interpretation der scheinbaren Relaxationszeit gefunden werden. Ebenso konnte erkl{\"a}rt werden, warum die f{\"u}r ungetriggerte IRLL-Sequenzen abgeleitete Korrekturgleichung auch im getriggerten Fall erstaunlich gute Ergebnisse liefert. Weiterhin konnten Fehlerquellen f{\"u}r die verbleibenden Abweichungen identifiziert werden, welche als Ausgangspunkt f{\"u}r die Ableitung verbesserter Korrekturgleichungen genutzt werden k{\"o}nnen.}, subject = {Kernspintomographie}, language = {de} } @phdthesis{Carinci2017, author = {Carinci, Flavio}, title = {Quantitative Characterization of Lung Tissue Using Proton MRI}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-151189}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2017}, abstract = {The focus of the work concerned the development of a series of MRI techniques that were specifically designed and optimized to obtain quantitative and spatially resolved information about characteristic parameters of the lung. Three image acquisition techniques were developed. Each of them allows to quantify a different parameter of relevant diagnostic interest for the lung, as further described below: 1) The blood volume fraction, which represents the amount of lung water in the intravascular compartment expressed as a fraction of the total lung water. This parameter is related to lung perfusion. 2) The magnetization relaxation time T\(_2\) und T� *\(_2\) , which represents the component of T\(_2\) associated with the diffusion of water molecules through the internal magnetic field gradients of the lung. Because the amplitude of these internal gradients is related to the alveolar size, T\(_2\) und T� *\(_2\) can be used to obtain information about the microstructure of the lung. 3) The broadening of the NMR spectral line of the lung. This parameter depends on lung inflation and on the concentration of oxygen in the alveoli. For this reason, the spectral line broadening can be regarded as a fingerprint for lung inflation; furthermore, in combination with oxygen enhancement, it provides a measure for lung ventilation.}, subject = {Kernspintomografie}, language = {en} } @phdthesis{Auth2020, author = {Auth, Michael Tilman}, title = {Quantitative Electron Paramagnetic Resonance Studies of Charge Transfer in Organic Semiconductors}, doi = {10.25972/OPUS-18951}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-189513}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2020}, abstract = {In the present work we investigated various charge transfer processes, as they appear in the versatile world of organic semiconductors by probing the spin states of the corresponding charge carrier species via electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy. All studied material systems are carbon-based compounds, either belonging to the group of polymers, fullerenes, or single-wall carbon nanotubes (SWNTs). In the first instance, we addressed the change of the open circuit voltage (Voc) with the fullerene blend stoichiometry in fullerene-based solar cells for organic photovoltaics (OPV). The voltage depends strongly on the energy separation between the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) of the donor and the highest occupied molecular orbital (HOMO) of the acceptor. By exploiting the Gaussian distribution of the charge carriers in a two-level system, and thus also their spins in the EPR experiment, it could be shown that the LUMOs get closer by a few to a few hundred meV when going from pure fullerene materials to a fullerene mixture. The reason for this strong energetic effect is likely the formation of a fullerene alloy. Further, we investigated the chemical doping mechanism of SWNTs with a (6,5)-chirality and their behaviour under optical excitation. In order to determine the unintentional (pre)-doping of SWNTs, EPR spectra of the raw material as well as after different purification steps were recorded. This facilitated the determination of nanotube defects and atmospheric p-doping as the causes of the measured EPR signals. In order to deliberately transfer additional charge carriers to the nanotubes, we added the redox-active substance AuCl3 where we determined an associated doping-yield of (1.5±0.2)\%. In addition, a statistical occupation model was developed which can be used to simulate the distribution of EPR active, i.e. unpaired and localised charge carriers on the nanotubes. Finally, we investigated the charge transfer behaviour of (6,5)-SWNTs together with the polymer P3HT and the fullerene PC60BM after optical excitation.}, subject = {Organische Halbleiter}, language = {en} } @phdthesis{Wolpert2008, author = {Wolpert, Daniel}, title = {Quantum Control of Photoinduced Chemical Reactions}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-27171}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2008}, abstract = {The control of quantum mechanical processes, especially the selective manipulation of photochemical reactions by shaped fs laser pulses was successfully demonstrated in many experiments in the fields of physics, chemistry and biology. In this work, attention is directed to the control of two systems that mark a bridge to real synthetic chemistry. In a liquid phase environment the outcome of the photo-induced Wolff rearrangement of an industrially relevant diazonaphthoquinone compound, normally used in photoresists (e.g. Novolak) was optimized using shaped fs laser pulses. In the second series of experiments chemical reactions on a catalyst metal surface which comprise laser induced molecular bond formation channels were selectively manipulated for the first time. The control of liquid phase reactions necessitates adequate spectroscopic signals that are characteristic for the formed product species. Therefore, a pump-probe setup for transient absorption spectroscopy in the mid-infrared for the purpose of investigating ultrafast structural changes of molecules during photoreactions was constructed. This versatile setup enables to monitor structural changes of molecules in the liquid phase and to find appropriate feedback signals for the control of these processes. Prior to quantum control experiments, the photoinduced Wolff-rearrangement reaction of 2-diazo-1-naphthoquinone (DNQ) dissolved in water and methanol was thoroughly investigated. Steady state absorption measurements in the mid-infrared in combination with quantum chemical density functional theory (DFT) calculations revealed the characteristic vibrational bands of DNQ and of possible products. A mid-infrared transient absorption study was performed, to illuminate the structural dynamics of the ultrafast rearrangement reaction of DNQ. The experimental observations indicate, that the Wolff rearrangement reaction of DNQ proceeds within 300 fs. A model for the relaxation dynamics of the ketene photoproduct and DNQ after photoexcitation can be deduced that fits the measured data very well. The object of the quantum control experiments on DNQ was the improvement of the ketene yield. It was shown that the ketene formation after Wolff rearrangement of DNQ is very sensitive to the shape of the applied excitation laser pulses. The variation of single parameters, like the linear chirp as well as the pulse separation of colored double pulses lead to the conclusion that the well known intrapulse dumping mechanism is responsible for the impact of the frequency ordering within the excitation pulse on the photoproduct yield. Adaptive optimizations using a closed learning loop basically lead to the same result. Adaptive fs quantum control was also applied to surface reactions on a catalyst metal surface for the first time. Therefore, the laser-induced catalytic reactions of carbon monoxide (CO) and hydrogen (H2) on a Pd(100) single crystal surface were studied. This photochemical reaction initiated with fs laser pulses has not been observed before. Several product molecules could be synthesized, among them also species (e.g. CH^3+) for whose formation three particles are involved. The systematic variation of different parameters showed that the reactions are sensitive to the catalyst surface, the composition of the adsorbate and to the laser properties. A pump-probe study revealed that they occur on an ultrafast time scale. These catalytic surface reactions were then investigated and improved with phaseshaped fs laser pulses. By applying a feedback optimal control scheme, the reaction outcome could be successfully manipulated and the ratio of different reaction channels could be selectively controlled. Evidence has been found that the underlying control mechanism is nontrivial and sensitive to the specific conditions on the surface. The experiments shown here represent the first successful experiment on adaptive fs quantum control of a chemical reaction between adsorbate molecules on a surface. In contrast to previous quantum control experiments, reaction channels comprising the formation of new molecular bonds rather than the cleavage of already existing bonds are controlled. This work successfully showed that quantum control can be extended to systems closer to situations encountered in synthetic chemistry as was demonstrated in the two examples of the optimization of a complicated rearrangement reaction and the selective formation of chemical bonds with shaped fs laser pulses.}, subject = {Nichtlineare Spektroskopie}, language = {en} } @phdthesis{Strunz2022, author = {Strunz, Jonas}, title = {Quantum point contacts in HgTe quantum wells}, doi = {10.25972/OPUS-27459}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-274594}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2022}, abstract = {Quantenpunktkontakte (englisch: quantum point contacts, QPCs) sind eindimensionale Engstellen in einem ansonsten zweidimensionalen Elektronen- oder Lochsystem. Seit der erstmaligen Realisierung in GaAs-basierten zweidimensionalen Elektronengasen sind QPCs sukzessive zu einem Grundbestandteil mesoskopischer Physik geworden und erfahren in einer Vielzahl von Experimenten Anwendung. Jedoch ist es bis zur Anfertigung der vorliegenden Arbeit nicht gelungen, QPCs in der neuen Materialklasse der zweidimensionalen topologischen Isolatoren zu realisieren. In diesen Materialien tritt der sogenannte Quanten-Spin-Hall-Effekt (QSH-Effekt) auf, welcher sich durch die Ausbildung von leitf{\"a}higen, eindimensionalen sowie gleichermaßen spinpolarisierten Zust{\"a}nden an der Bauteilkante auszeichnet, w{\"a}hrend die restlichen Bereiche der Probe isolierend sind. Ein in einem zweidimensionalen topologischen Isolator realisierter QPC kann demgem{\"a}ß daf{\"u}r benutzt werden, die sich stets an der Bauteilkante befindlichen QSH-Randkan{\"a}le einander r{\"a}umlich anzun{\"a}hern, was beispielsweise die Untersuchung potentieller Wechselwirkungseffekte zwischen ebenjenen Randkan{\"a}len erm{\"o}glicht. Die vorliegende Arbeit beschreibt die erstmalig erfolgreich durchgef{\"u}hrte Implementierung einer QPC-Technologie in einem QSH-System. {\"U}berdies werden die neuartigen Bauteile experimentell charakterisiert sowie analysiert. Nach einer in Kapitel 1 erfolgten Einleitung der Arbeit besch{\"a}ftigt sich das nachfolgende Kapitel 2 zun{\"a}chst mit der besonderen Bandstruktur von HgTe. In diesem Kontext wird die Ausbildung der QSH-Phase f{\"u}r HgTe-Quantentr{\"o}ge mit einer invertierten Bandstruktur erl{\"a}utert, welche f{\"u}r deren Auftreten eine Mindesttrogdicke von d_QW > d_c = 6.3 nm aufweisen m{\"u}ssen. Im Anschluss wird das Konzept eines QPCs allgemein eingef{\"u}hrt sowie das zugeh{\"o}rige Transportverhalten analytisch beschrieben. {\"U}berdies werden die Einschr{\"a}nkungen und Randbedingungen diskutiert, welche bei der Realisierung eines QPCs in einem QSH-System Ber{\"u}cksichtigung finden m{\"u}ssen. Darauf folgt die Pr{\"a}sentation des eigens zur QPC-Herstellung entwickelten Lithographieprozesses, welcher auf einer mehrstufigen Anwendung eines f{\"u}r HgTe-Quantentrogstrukturen geeigneten nasschemischen {\"A}tzverfahrens beruht. Die im Nachgang diskutierten Transportmessungen exemplarischer Proben zeigen die erwartete Leitwertquantisierung in Schritten von ΔG ≈ 2e^2/h im Bereich des Leitungsbandes -- sowohl f{\"u}r eine topologische als auch f{\"u}r eine triviale (d_QW < d_c) QPC-Probe. Mit dem Erreichen der Bandl{\"u}cke saturiert der Leitwert f{\"u}r den topologischen QPC um G_QSH ≈ 2e^2/h, wohingegen ebenjener f{\"u}r den Fall des trivialen Bauteils auf G ≈ 0 abf{\"a}llt. Dar{\"u}ber hinaus belegen durchgef{\"u}hrte Messungen des differentiellen Leitwertes einer invertierten QPC-Probe in Abh{\"a}ngigkeit einer Biasspannung die stabile Koexistenz von topologischen und trivialen Transportmoden. Gegenstand von Kapitel 3 ist die Beschreibung der Ausbildung eines QSH-Interferometers in QPCs mit geringer Weite, welche unter Verwendung von Quantentr{\"o}gen mit einer Trogdicke von d_QW = 7 nm hergestellt werden. Die Diskussion von Bandstrukturrechnungen legt dar, dass die r{\"a}umliche Ausdehnung der Randkan{\"a}le von der jeweiligen Position der Fermi-Energie im Bereich der Bandl{\"u}cke abh{\"a}ngt. Hieraus resultiert eine Transportsituation, in welcher -- unter bestimmten Voraussetzungen -- Reservoir-Elektronen mit randomisiertem Spin an beide QSH-Randkan{\"a}le mit gleicher Wahrscheinlichkeit koppeln, was in der Ausbildung eines QSH-Rings resultiert. Diese Ringbildung wird im Rahmen eines durch Plausibilit{\"a}ts{\"u}berpr{\"u}fung getesteten Modells erkl{\"a}rt und spezifiziert. Danach erfolgt eine theoretische Einf{\"u}hrung von drei relevanten Quantenphasen, deren Akkumulation in der Folge f{\"u}r mehrere geeignete QPC-Proben nachgewiesen wird. Es handelt sich hierbei um die Aharonov-Bohm-Phase, um die dynamische Aharonov-Casher-Phase sowie um eine Spin-Bahn-Berry-Phase mit einem Wert von π. Diese experimentellen Ergebnisse stehen dar{\"u}ber hinaus im Einklang mit analytischen Modellbetrachtungen. Das anschließende Kapitel 4 stellt den letzten Teil der Arbeit dar und besch{\"a}ftigt sich mit der Beobachtung einer anomalen Leitwertsignatur, welche f{\"u}r QPC-Proben basierend auf einer Quantentrogdicke von d_QW = 10.5 nm auftritt. Diese Proben zeigen neben der durch die QSH-Phase bedingten Leitwertquantisierung von G_QSH ≈ 2e^2/h ein weiteres Leitwertplateau mit einem Wert von G ≈ e^2/h = 0.5 x G_QSH. Diese sogenannte 0.5-Anomalie ist nur f{\"u}r ein kleines Intervall von QPC-Weiten beobachtbar und wird mit zunehmender Bauteilweite abgeschw{\"a}cht. Weiterf{\"u}hrende Untersuchungen in Abh{\"a}ngigkeit der Temperatur sowie einer angelegten Biasspannung deuten dar{\"u}ber hinaus darauf hin, dass das Auftreten der 0.5-Anomalie mit einem modifizierten topologischen Zustand einhergeht. {\"U}berdies wird eine zus{\"a}tzliche sowie vervollst{\"a}ndigende Charakterisierung dieses Transportregimes durch die Realisierung eines neuartigen Bauteilkonzeptes m{\"o}glich, welches einen QPC in eine standardisierte Hall-Bar-Geometrie integriert. Das Ergebnis der experimentellen Analyse einer solchen Probe verkn{\"u}pft das Auftreten der 0.5-Anomalie mit der R{\"u}ckstreuung eines QSH-Randkanals. Demgem{\"a}ß wird aus Sicht des Einteilchenbildes geschlussfolgert, dass im Kontext der 0.5-Anomalie lediglich ein Randkanal transmittiert wird. Zudem werden zwei theoretische Modelle basierend auf Elektron-Elektron-Wechselwirkungen diskutiert, welche beide jeweils als urs{\"a}chlicher Mechanismus f{\"u}r das Auftreten der 0.5-Anomalie in Frage kommen. Abschließend ist zu deduzieren, dass die Implementierung einer QPC-Technologie in einem QSH-System eine bedeutende Entwicklung im Bereich der Erforschung von zweidimensionalen topologischen Isolatoren darstellt, welche eine Vielzahl zuk{\"u}nftiger Experimente erm{\"o}glicht. So existieren beispielsweise theoretische Vorhersagen, dass QPCs in einem QSH-System die Detektion von Majorana- sowie Para-Fermionen erm{\"o}glichen. {\"U}berdies ist die nachgewiesene Ausbildung eines QSH-Interferometers in geeigneten QPC-Proben eine Beobachtung von großer Folgewirkung. So erm{\"o}glicht die beobachtete dynamische Aharonov-Casher-Phase im QSH-Regime die kontrollierbare Modulation des topologischen Leitwertes, was die konzeptionelle Grundlage eines topologischen Transistors darstellt. Eine weitere Anwendungsm{\"o}glichkeit wird durch die Widerstandsf{\"a}higkeit geometrischer Phasen gegen{\"u}ber Dephasierung er{\"o}ffnet, wodurch die nachgewiesene Spin-Bahn-Berry-Phase mit einem Wert von π im Kontext potentieller Quantencomputerkonzepte von Interesse ist. Dar{\"u}ber hinaus ist die Transmission von nur einem QSH-Randkanal im Zuge des Auftretens der 0.5-Anomalie {\"a}quivalent zu 100 \% Spinpolarisierung, was einen Faktor essentieller Relevanz f{\"u}r die Realisierung spintronischer Anwendungen darstellt. Demgem{\"a}ß beinhaltet die vorliegende Arbeit den experimentellen Nachweis von drei unterschiedlichen Effekten, von welchen jedem einzelnen eine fundamentale Rolle im Rahmen der Entwicklung neuer Generationen logischer Bauelemente zukommen kann -- erm{\"o}glicht durch die Realisierung von QPCs in topologischen HgTe-Quantentr{\"o}gen.}, subject = {Topologischer Isolator}, language = {en} } @phdthesis{Simin2017, author = {Simin, Dmitrij}, title = {Quantum Sensing with Highly Coherent Spin Centers in Silicon Carbide}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-156199}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2017}, abstract = {In the present work, the energetic structure and coherence properties of the silicon vacancy point defect in the technologically important material silicon carbide are extensively studied by the optically detected magnetic resonance (ODMR) technique in order to verify its high potential for various quantum applications. In the spin vacancy, unique attributes are arising from the C3v symmetry and the spin-3/2 state, which are not fully described by the standard Hamiltonian of the uniaxial model. Therefore, an advanced Hamiltonian, describing well the appearing phenomena is established and the relevant parameters are experimentally determined. Utilizing these new accomplishments, several quantum metrology techniques are proposed. First, a vector magnetometry scheme, utilizing the appearance of four ODMR lines, allows for simultaneous detection of the magnetic field strength and the tilting angle of the magnetic field from the symmetry axis of the crystal. The second magnetometry protocol utilizes the appearance of energetic level anticrossings (LAC) in the ground state (GS) energy levels. Relying only on the change in photoluminescence in the vicinity of this GSLACs, this all-optical method does not require any radio waves and hence provides a much easier operation with less error sources as for the common magnetometry schemes utilizing quantum points. A similar all-optical method is applied for temperature sensing, utilizing the thermal shift of the zero field splitting and consequently the anticrossing in the excited state (ES). Since the GSLACs show no dependence on temperature, the all-optical magnetometry and thermometry (utilizing the ESLACs) can be conducted subsequently on the same defect. In order to quantify the achievable sensitivity of quantum metrology, as well as to prove the potential of the Si-vacancy in SiC for quantum processing, the coherence properties are investigated by the pulsed ODMR technique. The spin-lattice relaxation time T1 and the spin-spin relaxation time T2 are thoroughly analyzed for their dependence on the external magnetic field and temperature. For actual sensing implementations, it is crucial to obtain the best signal-to-noise ratio without loss in coherence time. Therefore, the irradiation process, by which the defects are created in the crystal, plays a decisive role in the device performance. In the present work, samples irradiated with electrons or neutrons with different fluences and energies, producing different defect densities, are analyzed in regard to their T1 and T2 times at room temperature. Last but not least, a scheme to substantially prolong the T2 coherence time by locking the spin polarization with the dynamic decoupling Carr-Purcell-Meiboom-Gill (CPMG) pulse sequence is applied.}, subject = {Siliciumcarbid}, language = {en} } @phdthesis{Bendias2018, author = {Bendias, Michel Kalle}, title = {Quantum Spin Hall Effect - A new generation of microstructures}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-168214}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2018}, abstract = {The presented thesis summarizes the results from four and a half years of intense lithography development on (Cd,Hg)Te/HgTe/(Cd,Hg)Te quantum well structures. The effort was motivated by the unique properties of this topological insulator. Previous work from Molenkamp at al.\ has proven that the transport through such a 2D TI is carried by electrons with opposite spin, counter-propagating in 1D channels along the sample edge. However, up to this thesis, the length of quantized spin Hall channels has never been reported to exceed 4 µm. Therefore, the main focus was put on a reproducible and easy-to-handle fabrication process that reveals the intrinsic material parameters. Every single lithography step in macro as well as microscopic sample fabrication has been re-evaluated. In the Development, the process changes have been presented along SEM pictures, microgaphs and, whenever possible, measurement responses. We have proven the conventional ion milling etch method to damage the remaining mesa and result in drastically lower electron mobilities in samples of microscopic size. The novel KI:I2:HBr wet etch method for macro and microstructure mesa fabrication has been shown to leave the crystalline structure intact and result in unprecedented mobilities, as high as in macroscopic characterization Hall bars. Difficulties, such as an irregular etch start and slower etching of the conductive QW have been overcome by concentration, design and etch flow adaptations. In consideration of the diffusive regime, a frame around the EBL write field electrically decouples the structure mesa from the outside wafer. As the smallest structure, the frame is etched first and guarantees a non-different etching of the conductive layer during the redox reaction. A tube-pump method assures reproducible etch results with mesa heights below 300 nm. The PMMA etch mask is easy to strip and leaves a clean mesa with no redeposition. From the very first attempts, to the final etch process, the reader has been provided with the characteristics and design requirements necessary to enable the fabrication of nearly any mesa shape within an EBL write field of 200 µm. Magneto resistance measurement of feed-back samples have been presented along the development chronology of wet etch method and subsequent lithography steps. With increasing feature quality, more and more physics has been revealed enabling detailed evaluation of smallest disturbances. The following lithography improvements have been implemented. They represent a tool-box for high quality macro and microstructure fabrication on (CdHg)Te/HgTe of almost any kind. The optical positive resist ECI 3027 can be used as wet and as dry etch mask for structure sizes larger than 1 µm. It serves to etch mesa structures larger than the EBL write field. The double layer PMMA is used for ohmic contact fabrication within the EBL write field. Its thickness allows to first dry etch the (Cd,Hg)Te cap layer and then evaporate the AuGe contact, in situ and self-aligned. Because of an undercut, up to 300 nm can be metalized without any sidewalls after the lift-off. An edge channel mismatch within the contact leads can be avoided, if the ohmic contacts are designed to reach close to the sample and beneath the later gate electrode. The MIBK cleaning step prior to the gate application removes PMMA residuals and thereby improves gate and potential homogeneity. The novel low HfO2-ALD process enables insulator growth into optical and EBL lift-off masks of any resolvable shape. Directly metalized after the insulator growth, the self-aligned method results in thin and homogeneous gate electrode reproducibly withholding gate voltages to +-10 V. The optical negative resist ARN 4340 exhibits an undercut when developed. Usable as dry etch mask and lift-off resist, it enables an in-situ application of ohmic contacts first etching close to the QW, then metalizing AuGe. Up to 500 nm thickness, the undercut guarantees an a clean lift-off with no sidewalls. The undertaken efforts have led to micro Hall bar measurements with Hall plateaus and SdH-oszillations in up to now unseen levels of detail. The gap resistance of several micro Hall bars with a clear QSH signal have been presented in Quantum Spin Hall. The first to exhibit longitudinal resistances close to the expected h/2e2 since years, they reveal unprecedented details in features and characteristics. It has been shown that their protection against backscattering through time reversal symmetry is not as rigid as previously claimed. Values below and above 12.9 kΩ been explained, introducing backscattering within the Landauer-B{\"u}ttiker formalism of edge channel transport. Possible reasons have been discussed. Kondo, interaction and Rashba-backscattering arising from density inhomogeneities close to the edge are most plausible to explain features on and deviations from a quantized value. Interaction, tunneling and dephasing mechanisms as well as puddle size, density of states and Rashba Fields are gate voltage dependent. Therefore, features in the QSH signal are fingerprints of the characteristic potential landscape. Stable up to 11 K, two distinct but clear power laws have been found in the higher temperature dependence of the QSH in two samples. However, with ΔR = Tα, α = ¼ in one (QC0285) and α = 2 in the other (Q2745), none of the predicted dependencies could be confirmed. Whereas, the gap resistances of QC0285 remains QSH channel dominated up to 3.9 T and thereby confirmed the calculated lifting of the band inversion in magnetic field. The gate-dependent oscillating features in the QSH signal of Q2745 immediately increase in magnetic field. The distinct field dependencies allowed the assumption of two different dominant backscattering mechanisms. Resulting in undisturbed magneto transport and unprecedented QSH measurements The Novel Micro Hall Bar Process has proven to enable the fabrication of a new generation of microstructures.}, subject = {Quecksilbertellurid}, language = {en} } @phdthesis{Vorndran2011, author = {Vorndran, Elke}, title = {Rapid-Prototyping hydraulisch h{\"a}rtender Calcium- und Magnesiumphosphatzemente mit lokaler Wirkstoffmodifikation}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-70245}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2011}, abstract = {Ziel dieser Arbeit war die Herstellung individuell formbarer Strukturen mittels des 3D-Pulverdrucks auf Basis von bei Raumtemperatur hydraulisch abbindenden Knochenzementpulvern. Neben der Entwicklung neuartiger Zementformulierungen auf Basis von Magnesiumphosphaten war vor allem die gleichzeitige Ausstattung der Werkstoffe mit temperaturlabilen und bioaktiven Verbindungen ein wichtiger Entwicklungsschritt. Die Lokalisation der Wirkstoffe korreliert dabei mit entsprechenden Farbinformationen im Design der Konstrukte, die durch einen Mehrfarbendrucker physikalisch abgebildet werden. Das auf Calciumphosphat basierende System hat den Nachteil, dass die Abbindereaktion bei stark sauren pH-Werten abl{\"a}uft, was negative Auswirkungen auf die gleichzeitige Ausstattung mit sensitiven Wirkstoffen hat. Zur L{\"o}sung dieser Problematik wurde ein neues Knochenzementpulver auf Magnesiumphosphatbasis entwickelt, welches unter neutralen pH-Bedingungen mit ammoniumhaltigem Binder zu dem Mineral Struvit abbindet. Das Zementpulver aus Trimagnesiumphosphat wurde bez{\"u}glich der pulvertechnologischen Eigenschaften, wie Partikelgr{\"o}ße, Partikelgr{\"o}ßenverteilung, Gl{\"a}ttungseigenschaften und Sch{\"u}ttdichte sowie hinsichtlich des Abbindeverhaltens charakterisiert und f{\"u}r den Druckprozess optimiert. Die hohe Strukturgenauigkeit erm{\"o}glichte die Darstellung von makropor{\"o}sen Strukturen mit einem minimalen Porendurchmesser von ca. 200 µm. Gute mechanische Kennwerte der gedruckten Strukturen, sowie eine hohe Umsetzungsrate zur gew{\"u}nschten Phase Struvit wurden durch eine Nachh{\"a}rtung in Ammoniumphosphatl{\"o}sung erhalten. Die Druckfestigkeit betrug > 20 MPa und der Phasenanteil von Struvit konnte auf insgesamt 54 \% gesteigert werden. Die Darstellung von wirkstoffmodifizierten Calciumphosphat- und Magnesiumphosphatstrukturen durch Verwendung eines Mehrfarbendruckers wurde beginnend vom Design der Strukturen bis hin zur experimentellen Bestimmung der Korrelation von Farbinformation und Binderapplikation etabliert. Zur Sicherstellung einer hohen Druckqualit{\"a}t und der Ortsst{\"a}ndigkeit gedruckter Wirkstoffe erwies sich eine zus{\"a}tzliche Modifikation des Tricalciumphosphatpulvers mit quellf{\"a}higen Polymeren (Hydroxypropylmethyl-cellulose (HPMC) bzw. Chitosan) als erfolgreich. Eine maximale Aufl{\"o}sung von ca. 400 µm konnte f{\"u}r eine HPMC/Chitosan/Calciumphosphat-Variante erreicht werden, w{\"a}hrend das hochreaktive Magnesiumphosphat/Magnesiumoxid-System eine Aufl{\"o}sung von 480 µm aufwies. Die Ortsst{\"a}ndigkeit eingebrachter L{\"o}sungen war Voraussetzung f{\"u}r die Steuerung der Freisetzungskinetik. Das Freisetzungsverhalten in vitro wurde in Abh{\"a}ngigkeit von der Wirkstofflokalisation (homogen, Depot, Gradient) innerhalb der Matrix und unter Einbringung zus{\"a}tzlicher polymerer Diffusionsbarrieren f{\"u}r den Wirkstoff Vancomycin untersucht. Dabei zeigte sich, dass die Modifikation der Matrices mit Polymeren zu einer verz{\"o}gerten Freisetzung f{\"u}hrte. Die lokale Wirkstoffmodifikation der Matrices in Form eines Depots oder Gradienten hatte Einfluss auf die Freisetzungskinetik, wobei eine lineare Freisetzung mit der Zeit (Kinetik 0. Ordnung) erreicht werden konnte. Die applizierten Wirkstoffe umfassten sowohl niedermolekulare Verbindungen, wie etwa das Antibiotikum Vancomycin oder das Polysaccharid Heparin, als auch proteinbasierte Faktoren wie den Knochenwachstumsfaktor rhBMP-2. Beurteilt wurde die pharmakologische Wirksamkeit der Verbindungen nach dem Druck, sowie nach der Freisetzung aus einer Calciumphosphatmatrix f{\"u}r den Wirkstoff Vancomycin. Es konnte belegt werden, dass die biologische Aktivit{\"a}t nach dem Druckprozess zu {\"u}ber 80 \% erhalten blieb. Limitierend war der stark saure pH-Wert bei bruschitbasierten Systemen, der zu einer Inaktivierung des Proteins f{\"u}hrte. Diesem Problem k{\"o}nnte durch die Nutzung des neutral abbindenden Magnesiumphosphatsystems entgegengewirkt werden. Abschließend erfolgten eine mikrostrukturelle Charakterisierung der Calciumphosphat- und Magnesiumphosphatmatrices mittels µ-CT-Analyse und Heliumpyknometrie, sowie eine quantitative Phasenanalyse nach Rietveld. Experimentell konnte nachgewiesen werden, dass mit Hilfe des 3D-Pulverdruck die Darstellung von Makroporen > 200 µm m{\"o}glich ist. Die Analyse der Phasenzusammensetzung ergab, dass die Umsetzungsrate von Tricalciumphosphat und Trimagnesiumphosphat zu den gew{\"u}nschten Phasen Bruschit und Struvit infolge des Nachh{\"a}rtungsprozesses signifikant gesteigert werden konnte. Im Zuge dessen nahm die Porosit{\"a}t der gedruckten Matrices der Phase Struvit von 58 \% auf 26 \% und der Phase Bruschit von 47 \% auf 38 \% ab.}, subject = {3D-Druck}, language = {de} } @phdthesis{ElKareh2014, author = {El-Kareh, Lydia}, title = {Rashba-type spin-split surface states: Heavy post transition metals on Ag(111)}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-112722}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2014}, abstract = {In the framework of this thesis, the structural and electronic properties of bismuth and lead deposited on Ag(111) have been investigated by means of low-temperature scanning tunneling microscopy (LT-STM) and spectroscopy (STS). Prior to spectroscopic investigations the growth characteristics have been investigated by means of STM and low energy electron diffraction (LEED) measurements. Submonolayer coverages as well as thick films have been investigated for both systems. Subsequently the quantum well characteristics of thick Pb films on Ag(111) have been analyzed and the quantum well character could be proved up to layer thicknesses of N ≈ 100 ML. The observed characteristics in STS spectra were explained by a simple cosine Taylor expansion and an in-plane energy dispersion could be detected by means of quasi-particle interferences. The main part of this work investigates the giant Rashba-type spin-split surface alloys of (√3 × √3)Pb/Ag(111)R30◦ and (√3 × √3)Bi/Ag(111)R30◦. With STS experiments the band positions and splitting strengths of the unoccupied (√3 × √3)Pb/Ag(111)R30◦ band dispersions could be resolved, which were unclear so far. The investigation by means of quasi-particle interferences resulted in the observation of several scattering events, which could be assigned as intra- and inter-band transitions. The analysis of scattering channels within a simple spin-conservation-approach turned out to be incomplete and led to contradictions between experiment and theory. In this framework more sophisticated DFT calculations could resolve the apparent deviations by a complete treatment of scattering in spin-orbit-coupled materials, which allows for constructive interferences in spin-flip scattering processes as long as the total momentum J_ is conserved. In a similar way the band dispersion of (√3 × √3)Bi/Ag(111)R30◦ was investigated. The STS spectra confirmed a hybridization gap opening between both Rashba-split bands and several intra- and inter-band scattering events could be observed in the complete energy range. The analysis within a spin-conservation-approach again turned out to be insufficient for explaining the observed scattering events in spin-orbit-coupled materials, which was confi by DFT calculations. Within these calculations an inter-band scattering event that has been identified as spin-conserving in the simple model could be assigned as a spin-flip scattering channel. This illustrates evidently how an incomplete description can lead to completely different indications. The present work shows that different spectroscopic STM modes are able to shed light on Rashba-split surface states. Whereas STS allowed to determine band onsets and splitting strengths, quasi-particle interferences could shed light on the band dispersions. A very important finding of this work is that spin-flip scattering events may result in constructive interferences, an eff which has so far been overlooked in related publications. Additionally it has been found that STM measurements can not distinguish between spin-conserving scattering events or spin-flip scattering events, which prevents to give a definite conclusion on the spin polarization for systems with mixed orbital symmetries just from the observed scattering events.}, subject = {Silber}, language = {en} } @phdthesis{Wilfert2019, author = {Wilfert, Stefan}, title = {Rastertunnelmikroskopische und -spektroskopische Untersuchung von Supraleitern und topologischen Supraleitern}, doi = {10.25972/OPUS-18059}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-180597}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2019}, abstract = {Quantencomputer k{\"o}nnen manche Probleme deutlich effizienter l{\"o}sen als klassische Rechner. Bisherige Umsetzungen leiden jedoch an einer zu geringen Dekoh{\"a}renzzeit, weshalb die Lebenszeit der Quantenzust{\"a}nde einen limitierenden Faktor darstellt. Topologisch gesch{\"u}tzte Anregungen, wie Majorana-Fermionen, k{\"o}nnten hingegen dieses Hindernis {\"u}berwinden. Diese lassen sich beispielsweise in topologischen Supraleitern realisieren. Bis zum jetzigen Zeitpunkt existieren nur wenige Materialien, die dieses Ph{\"a}nomen aufweisen. Daher ist das Verst{\"a}ndnis der elektronischen Eigenschaften f{\"u}r solche Verbindungen von großer Bedeutung. In dieser Dissertation wird die Koexistenz von Supraleitung an der Probenoberfl{\"a}che und topologischem Oberfl{\"a}chenzustand (engl. topological surface state, TSS) auf potentiellen topologischen Supraleitern {\"u}berpr{\"u}ft. Diese beiden Bedingungen sind essentiell zur Ausbildung von topologischer Supraleitung in zeitumkehrgesch{\"u}tzten Systemen. Hierzu wird mittels Landaulevelspektroskopie und Quasiteilcheninterferenz das Vorhandensein des TSS am Ferminiveau auf Tl\$_{x}\$Bi\$_{2}\$Te\$_{3}\$ und Nb\$_{x}\$Bi\$_{2}\$Se\$_{3}\$ verifiziert, die mittels Transportmessungen als supraleitend identifiziert wurden. Anschließend folgen hochaufgel{\"o}ste Spektroskopien an der Fermienergie, um die supraleitenden Eigenschaften zu analysieren. Zur Interpretation der analysierten Eigenschaften wird zu Beginn der Ni-haltige Schwere-Fermion-Supraleiter TlNi\$_{2}\$Se\$_{2}\$ untersucht, der eine vergleichbare {\"U}bergangstemperatur besitzt. Anhand diesem werden die g{\"a}ngigen Messmethoden der Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie f{\"u}r supraleitende Proben vorgestellt und die Leistungsf{\"a}higkeit der Messapparatur demonstriert. Im Einklang mit der Literatur zeigt sich ein \$s\$-Wellencharakter des Paarungsmechanismus sowie die Formation eines f{\"u}r Typ~II-Supraleiter typischen Abrikosov-Gitters in schwachen externen Magnetfeldern. Im folgenden Teil werden die potentiellen topologischen Supraleiter Tl\$_{x}\$Bi\$_{2}\$Te\$_{3}\$ und Nb\$_{x}\$Bi\$_{2}\$Se\$_{3}\$ begutachtet, f{\"u}r die eindeutig ein TSS best{\"a}tigt wird. Allerdings weisen beide Materialien keine Oberfl{\"a}chensupraleitung auf, was vermutlich durch eine Entkopplung der Oberfl{\"a}che vom Volumen durch Bandverbiegung zu erkl{\"a}ren ist. Unbeabsichtigte Kollisionen der Spitze mit der Probe f{\"u}hren jedoch zu supraleitenden Spitzen, die wesentlich erh{\"o}hte Werte f{\"u}r die kritische Temperatur und das kritische Feld zeigen. Der letzte Abschnitt widmet sich dem supraleitenden Substrat Nb(110), f{\"u}r den der Reinigungsprozess erl{\"a}utert wird. Hierbei sind kurze Heizschritte bis nahe des Schmelzpunktes n{\"o}tig, um die bei Umgebungsbedingungen entstehende Sauerstoffrekonstruktion effektiv zu entfernen. Des Weiteren werden die elektronischen Eigenschaften untersucht, die eine Oberfl{\"a}chenresonanz zum Vorschein bringen. Hochaufgel{\"o}ste Messungen lassen eine durch die BCS-Theorie gut repr{\"a}sentierte Struktur der supraleitenden Energiel{\"u}cke erkennen. Magnetfeldabh{\"a}ngige Experimente offenbaren zudem eine mit der Kristallstruktur vereinbare Anisotropie des Paarungspotentials. Mit diesen Erkenntnissen kann Nb(110) zuk{\"u}nftig als Ausgang f{\"u}r das Wachstum von topologischen Supraleitern herangezogen werden.}, subject = {Supraleitung}, language = {de} } @phdthesis{Herber2006, author = {Herber, Ulrich}, title = {Rastertunnelspektroskopie an polykristallinen Cu(In,Ga)(S,Se)2-D{\"u}nnschichtsolarzellen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-21291}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {[...] Bei dem hier untersuchten multin{\"a}ren System CIGSe stellt sich ob seiner polykristallinen Struktur zudem die Frage nach der lateralen Homogenit{\"a}t der elektrischen Eigenschaften. Mit der verwendeten Meßmethode, einer photounterst{\"u}tzten Rastertunnelspektroskopie, k{\"o}nnen Inhomogenit{\"a}ten in der Oberfl{\"a}chenphotospannung (SPV) und im Photoinduzierten Tunnelstrom (PITC) nachgewiesen werden. Die Messung von PITC und SPV ist dann schnell durchzuf{\"u}hren und damit f{\"u}r Reihenuntersuchungen geeignet, wenn Modulationsverfahren verwendet werden. Modulationen der Biasspannung und/oder der Beleuchtung wurden in der Tunnelspektroskopie bereits auf eine ganze Anzahl von Materialsystemen angewendet. Dabei auftretende, {\"u}ber die Kapazit{\"a}t zwischen Tunnelspitze und Probe einkoppelnde st{\"o}rende Signalbeitr{\"a}ge sind ein bekanntes Problem. Eine m{\"o}gliche L{\"o}sung bietet die elektronische Kompensation durch eine entsprechende Schaltung. Wie in dieser Arbeit gezeigt wird, ist der Ansatz sehr gut geeignet, die durch Biasmodulation erzeugte Streukomponente zu unterdr{\"u}cken. Wird dagegen die einfallende Beleuchtung moduliert, erfolgt die Kompensation nur unvollst{\"a}ndig. Ein besonderes Problem bereitet dies, wenn beide Modulationen kombiniert werden. Der Unterschied zwischen beiden Modulationen liegt darin, daß sich das Spitze-Probe-System im Fall der Spannungsmodulation wie ein klassischer Kondensator verh{\"a}lt und das Streusignal daher unabh{\"a}ngig von der Art der Probe ist. Bei Lichtmodulation ist im Ersatzschaltbild dagegen die unter der Probenoberfl{\"a}che befindliche Stromquelle zu ber{\"u}cksichtigen. Sie f{\"u}hrt dazu, daß sich das Streusignal von Probe zu Probe, und sogar von einem Pr{\"a}parationszustand zum n{\"a}chsten, deutlich unterscheidet. Daher ist es angebracht, das Streusignal separat zu messen und anschließend analytisch zu kompensieren. Wie aus der vorliegenden Arbeit hervorgeht, ist dabei die Abh{\"a}ngigkeit des Streusignals vom Spitze-Probe-Abstand unbedingt zu ber{\"u}cksichtigen. Nach der Etablierung und eingehenden Analyse des Verfahrens im ersten Teil folgt im zweiten Teil der Arbeit dessen Anwendung auf eine Reihe von unterschiedlichen CIGS-Proben. Dabei wird deutlich, daß die bereits angesprochenen Inhomogenit{\"a}ten im PITC-Signal eine immanente Eigenschaft dieser (und vermutlich aller) polykristallinen Halbleitersysteme sind. Neben den lateralen Unterschieden in der Stromamplitude lassen sich auch Inhomogenit{\"a}ten in der komplexen Phase des Photostroms nachweisen. Wie sich herausstellt, sind daraus aber wegen der dominierenden Admittanz der Tunnell{\"u}cke keine R{\"u}ckschl{\"u}sse auf die beteiligte Kapazit{\"a}t der RLZ zu ziehen. Dagegen ist es m{\"o}glich, durch die Untersuchung einer gr{\"o}ßeren Zahl von Stellen auf einer Probe eine Statistik der Fl{\"a}chenh{\"a}ufigkeit des PITC zu erstellen. Wird diese Verteilung durch eine exponentiell abfallende H{\"a}ufigkeit beschrieben, weist dies auf eine {\"u}bergroße Dichte an "schwachen" Dioden hin; bei einer kleinen Zahl schwacher Dioden zeigt die Verteilung ein deutliches Maximum bei h{\"o}heren Photostr{\"o}men. Korngrenzen sind f{\"u}r die elektronischen Eigenschaften polykristalliner Systeme wichtig, ihre Struktur allerdings unbekannt. Aus dem Forschungsgebiet der ebenfalls polykristallinen CdS/CdTe-Solarzellen kommt die Vorstellung, daß die Korngrenzen bevorzugte Transportpfade der Ladungstr{\"a}ger darstellen; sie wird inzwischen auch f{\"u}r CIGS-Zellen diskutiert. Hunderte von untersuchten Probenstellen k{\"o}nnen diese Theorie jedoch nicht unterst{\"u}tzen. Nur in einer {\"a}ußerst geringen Zahl von F{\"a}llen zeigen Korngrenzen einen deutlich h{\"o}heren Photostrom im Vergleich zu den umgebenden Kornfl{\"a}chen. Desweiteren werden die abrupten lateralen {\"A}nderungen im PITC-Signal als nicht passivierte Korngrenzen interpretiert, die Transportbarrieren f{\"u}r die Minorit{\"a}tsladungstr{\"a}ger bilden. Umgekehrt beg{\"u}nstigen passivierte Korngrenzen das Angleichen der elektronischen Eigenschaften benachbarter K{\"o}rner. Verfolgt man die PITC-Werte {\"u}ber einen l{\"a}ngeren Zeitraum hinweg, lassen sich metastabile Effekte beobachten. Das Abklingen des Photostroms wird durch den Einfang von Minorit{\"a}tsladungstr{\"a}gern in tiefen St{\"o}rstellen erkl{\"a}rt. Vergleicht man die erhaltenen PITC-Werte mit dem makroskopischen Kurzschlußstrom der Zellen, kann man die erhoffte Korrelation nicht nachweisen. Wie sich herausstellt, haben die zur Vorbereitung f{\"u}r die STM-Messungen n{\"o}tigen Pr{\"a}parationsschritte starke Auswirkung auf die Meßergebnisse. Aus dieser Sicht w{\"a}re eine in-situ-Messung w{\"u}nschenswert. Daher schließen einige Gedanken hinsichtlich der Realisierung der Meßmethode zur in-situ-Qualit{\"a}tskontrolle in der Solarzellenherstellung die Arbeit ab.}, subject = {Rastertunnelmikroskopie}, language = {de} } @phdthesis{Joseph2013, author = {Joseph, Arun Antony}, title = {Real-time MRI of Moving Spins Using Undersampled Radial FLASH}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-94000}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2013}, abstract = {Nuclear spins in motion is an intrinsic component of any dynamic process when studied using magnetic resonance imaging (MRI). Moving spins define many functional characteristics of the human body such as diffusion, perfusion and blood flow. Quantitative MRI of moving spins can provide valuable information about the human physiology or of a technical system. In particular, phase-contrast MRI, which is based on two images with and without a flow-encoding gradient, has emerged as an important diagnostic tool in medicine to quantify human blood flow. Unfortunately, however, its clinical usage is hampered by long acquisition times which only provide mean data averaged across multiple cardiac cycles and therefore preclude Monitoring the immediate physiological responses to stress or exercise. These limitations are expected to be overcome by real-time imaging which constitutes a primary aim of this thesis. Short image acquisition times, as the core for real-time phase-contrast MRI, can be mainly realized through undersampling of the acquired data. Therefore the development focused on related technical aspects such as pulse sequence design, k-space encoding schemes and image reconstruction. A radial encoding scheme was experimentally found to be robust to motion and less sensitive to undersampling than Cartesian encoding. Radial encoding was combined with a FLASH acquisition technique for building an efficient real-time phase-contrast MRI sequence. The sequence was further optimized through overlapping of gradients to achieve the shortest possible echo time. Regularized nonlinear inverse reconstruction (NLINV), a technique which jointly estimates the image content and its corresponding coil sensitivities, was used for image reconstruction. NLINV was adapted specifically for phase-contrast MRI to produce both Magnitude images and phase-contrast maps. Real-time phase-contrast MRI therefore combined two highly undersampled (up to a factor of 30) radial gradient-echo acquisitions with and without a flow-encoding gradient with modified NLINV reconstructions. The developed method achieved real-time phase-contrast MRI at both high spatial (1.3 mm) and temporal resolution (40 ms). Applications to healthy human subjects as well as preliminary studies of patients demonstrated real-time phase-contrast MRI to offer improved patient compliance (e.g., free breathing) and immediate access to physiological variations of flow parameters (e.g., response to enhanced intrathoracic pressure). In most cases, quantitative blood flow was measured in the ascending aorta as an important blood vessel of the cardiovascular circulation system commonly studied in the clinic. The performance of real-time phase-contrast MRI was validated in comparison to standard Cine phase-contrast MRI using studies of flow phantoms as well as under in vivo conditions. The evaluations confirmed good agreement for comparable results. As a further extension to real-time phase-contrast MRI, this thesis implemented and explored a dual-echo phase-contrast MRI method which employs two sequential gradient echoes with and without flow encoding. The introduction of a flow-encoding gradient in between the two echoes aids in the further reduction of acquisition time. Although this technique was efficient under in vitro conditions, in vivo studies showed the influence of additional motion-induced Phase contributions. Due to these additional temporal phase information, the approach showed Little promise for quantitative flow MRI. As a further method three-dimensional real-time phase-contrast MRI was developed in this thesis to visualize and quantify multi-directional flow at about twice the measuring time of the standard real-time MRI method, i.e. at about 100 ms temporal resolution. This was achieved through velocity mapping along all three physical gradient directions. Although the method is still too slow to adequately cover cardiovascular blood flow, the preliminary results were found to be promising for future applications in tissues and organ systems outside the heart. Finally, future developments are expected to benefit from the adaptation of model-based reconstruction techniques to real-time phase-contrast MRI.}, subject = {Kernspintomografie}, language = {en} } @phdthesis{Reis2022, author = {Reis, Felix}, title = {Realization and Spectroscopy of the Quantum Spin Hall Insulator Bismuthene on Silicon Carbide}, doi = {10.25972/OPUS-25825}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-258250}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2022}, abstract = {Topological matter is one of the most vibrant research fields of contemporary solid state physics since the theoretical prediction of the quantum spin Hall effect in graphene in 2005. Quantum spin Hall insulators possess a vanishing bulk conductivity but symmetry-protected, helical edge states that give rise to dissipationless charge transport. The experimental verification of this exotic state of matter in 2007 lead to a boost of research activity in this field, inspired by possible ground-breaking future applications. However, the use of the quantum spin Hall materials available to date is limited to cryogenic temperatures owing to their comparably small bulk band gaps. In this thesis, we follow a novel approach to realize a quantum spin Hall material with a large energy gap and epitaxially grow bismuthene, i.e., Bi atoms adopting a honeycomb lattice, in a \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})\) reconstruction on the semiconductor SiC(0001). In this way, we profit both from the honeycomb symmetry as well as the large spin-orbit coupling of Bi, which, in combination, give rise to a topologically non-trivial band gap on the order of one electronvolt. An in-depth theoretical analysis demonstrates that the covalent bond between the Si and Bi atoms is not only stabilizing the Bi film but is pivotal to attain the quantum spin Hall phase. The preparation of high-quality, unreconstructed SiC(0001) substrates sets the basis for the formation of bismuthene and requires an extensive procedure in ultra-pure dry H\(_2\) gas. Scanning tunneling microscopy measurements unveil the (\(1\times1\)) surface periodicity and smooth terrace planes, which are suitable for the growth of single Bi layers by means of molecular beam epitaxy. The chemical configuration of the resulting Bi film and its oxidation upon exposure to ambient atmosphere are inspected with X-ray photoelectron spectroscopy. Angle-resolved photoelectron spectroscopy reveals the excellent agreement of probed and calculated band structure. In particular, it evidences a characteristic Rashba-splitting of the valence bands at the K point. Scanning tunneling spectroscopy probes signatures of this splitting, as well, and allows to determine the full band gap with a magnitude of \(E_\text{gap}\approx0.8\,\text{eV}\). Constant-current images and local-density-of-state maps confirm the presence of a planar honeycomb lattice, which forms several domains due to different, yet equivalent, nucleation sites of the (\(\sqrt{3}\times\sqrt{3}\))-Bi reconstruction. Differential conductivity measurements demonstrate that bismuthene edge states evolve at atomic steps of the SiC substrate. The probed, metallic local density of states is in agreement with the density of states expected from the edge state's energy dispersion found in density functional theory calculations - besides a pronounced dip at the Fermi level. By means of temperature- and energy-dependent tunneling spectroscopy it is shown that the spectral properties of this suppressed density of states are successfully captured in the framework of the Tomonaga-Luttinger liquid theory and most likely originate from enhanced electronic correlations in the edge channel.}, subject = {Zweidimensionales Material}, language = {en} } @phdthesis{Foertig2013, author = {F{\"o}rtig, Alexander}, title = {Recombination Dynamics in Organic Solar Cells}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-83895}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2013}, abstract = {Neben herk{\"o}mmlichen, konventionellen anorganischen Solarzellen — haupts{\"a}chlich auf Silizium basierend — ist die Organische Photovoltaik (OPV) auf dem besten Wege in naher Zukunft eine kosteng{\"u}nstige, umweltfreundliche, komplement{\"a}re Technolgie darzustellen. Die Produktionskosten, die Lebenszeit der Solarzellen sowie deren Wirkungsgrad m{\"u}ssen dabei weiter optimiert werden, um einen Markteintritt der OPV zu erm{\"o}glichen. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Effizienz organischer Solarzellen und deren Limitierung durch die Rekombination von Ladungstr{\"a}gern. Um funktionsf{\"a}hige Zellen zu untersuchen, werden zeitaufgel{\"o}ste Experimente wie die Messung der transienten Photospannung (TPV), des transienten Photostroms (TPC), die Ladungsextraktion (CE) sowie die time delayed collection field (TDCF) Methode angewandt. Untersucht werden sowohl fl{\"u}ssig prozessierte als auch aufgedampfte Proben, unterschiedliche Materialzusammensetzungen und verschiedene Probengeometrien. Das Standardmaterialsystem der OPV, P3HT:PC61BM, wird bei verschiedenen emperaturen und Beleuchtungsst{\"a}rken auf die Lebenszeit und Dichte der photogenerierten Ladungstr{\"a}ger {\"u}berpr{\"u}ft. F{\"u}r den Fall spannungsunabh{\"a}ngiger Generation von Ladungstr{\"a}gern zeigt sich die Anwendbarkeit der Shockley-Gleichung auf organische Solarzellen. Des Weiteren wird ein konsistentes Modell erl{\"a}utert, welches den Idealtit{\"a}tsfaktor direkt mit der Rekombination von freien mit gefangenen, exponentiell verteilten Ladungstr{\"a}gern verkn{\"u}pft. Ein Ansatz, bekannt unter der Bezeichung j=V Rekonstruktion, erm{\"o}glicht es, den leistungslimitierenden Verlustmechanismus in unbehandelten und thermisch geheizten P3HT:PC61BM Solarzellen zu identifizieren. Dieses Verf ahren, welches TPV, CE und TDCF Messungen beinhaltet, wird auf Proben basierend auf dem neuartigen, low-band gap Polymer PTB7 in Verbindung mit dem Fulleren PC71BM ausgeweitet. W{\"a}hrend in der Zelle hergestellt aus reinem Chlorbenzol betr{\"a}chtliche geminale wie nichtgeminale Verluste zu beobachten sind, erleichtert die Zugabe eines L{\"o}sungsmittelzusatzes die Polaronenpaartrennung, was zu einer starken Reduktion geminaler Verluste f{\"u}hrt. In einer Kooperation mit dem IMEC Institut in Leuven, werden abschließend die beiden bedeutensten Probenarchitekturen organischer Solarzellen, die planare und die Misch{\"u}bergang Struktur, jeweils basierend auf CuPC und C60, bez{\"u}glich nichtgeminaler Rekombination und Ladungstr{\"a}gerverteilung miteinander verglichen. Neben den beiden experimentellen Techniken um TPV und CE werden makroskopische Simulationen herangezogen, um den Ursprung unterschiedlichen Voc vs. Lichtintensit{\"a}t-Verhaltens zu erkl{\"a}ren.}, subject = {Organische Solarzelle}, language = {en} } @phdthesis{Gessler2016, author = {Geßler, Jonas}, title = {Reduktion des Modenvolumens von Mikrokavit{\"a}ten im Regime der schwachen und starken Kopplung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-144558}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2016}, abstract = {Ziel dieser Arbeit war die Reduktion des Modenvolumens in Mikrokavit{\"a}ten. Ein klei-nes Modenvolumen ist f{\"u}r die St{\"a}rke der Licht-Materie-Wechselwirkung wesentlich, weil dadurch z.B. die Schwelle f{\"u}r koh{\"a}rente Lichtemission gesenkt werden kann [1]. Der Purcell-Faktor, ein Maß f{\"u}r die Rate der spontanen Emission, wird durch ein mi-nimales Modenvolumen maximiert [2, 3]. Im Regime der starken Kopplung steigt mit Abnahme des Modenvolumens die Rabi-Aufspaltung und damit die maximale Tempe-ratur, bei der das entsprechende Bauteil funktioniert [4, 5]. Spektrale Eigenschaften treten deutlicher hervor und machen die Funktion der Struktur stabiler gegen{\"u}ber st{\"o}-renden Einfl{\"u}ssen. Der erste Ansatz, das Modenvolumen einer Mikrokavit{\"a}t zu reduzieren, zielte darauf, die Eindringtiefe der optischen Mode in die beiden Bragg-Spiegel einer Mikrokavit{\"a}t zu minimieren. Diese h{\"a}ngt im Wesentlichen vom Kontrast der Brechungsindizes der alternierenden Schichten eines Bragg-Spiegels ab. Ein maximaler Kontrast kann durch alternierende Schichten aus Halbleiter und Luft erreicht werden. Theoretisch kann auf diese Weise das Modenvolumen in vertikaler Richtung um mehr als einen Faktor 6 im Vergleich zu einer konventionellen Galliumarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikro-kavit{\"a}t reduziert werden. Zur Herstellung dieser Strukturen wurden die aluminiumhal-tigen Schichten einer Galliumarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikrokavit{\"a}t voll-st{\"a}ndig entfernt und so der Brechungsindexkontrast maximiert. Die Schichtdicken sind dabei entsprechend anzupassen, um weiterhin die Bragg-Bedingung zu erf{\"u}llen. Die Herstellung einer freitragenden Galliumarsenid/Luft-Mikrokavit{\"a}t konnte so erfolg-reich demonstriert werden. Die Photolumineszenz der Bauteile weist diskrete Reso-nanzen auf, deren Ursache in der begrenzten lateralen Gr{\"o}ße der Strukturen liegt. In leistungsabh{\"a}ngigen Messungen kann durch ausgepr{\"a}gtes Schwellenverhalten und auf-l{\"o}sungsbegrenzte spektrale Linienbreiten Laseremission nachgewiesen werden. Wegen der Abh{\"a}ngigkeit der photonischen Resonanz vom genauen Brechungsindex in den freitragenden Schichten eignen sich die vorgestellten Strukturen auch zur Bestimmung von Brechungsindizes. Alternativ kann die photonische Resonanz durch Einbringen verschiedener Gase in die freitragenden Schichten abgestimmt werden. Beides konnte mit Erfolg nachgewiesen werden. Der Nachteil dieses Ansatzes liegt vor allem darin, dass ein elektrischer Betrieb der so gefertigten Strukturen nicht m{\"o}glich ist. Hier bie-tet der zweite Ansatz eine bestm{\"o}gliche L{\"o}sung. Das alternative Konzept f{\"u}r den oberen Bragg-Spiegel einer konventionellen Galli-umarsenid/Aluminiumgalliumarsenid Mikrokavit{\"a}t ist das der Tamm-Plasmonen. Der photonische Einschluss wird hier durch einen unteren Bragg-Spiegel und einem d{\"u}n-nen oberen Metallspiegel erreicht. An der Grenzfl{\"a}che vom Halbleiter zum Metall bil-den sich die optischen Tamm-Plasmonen aus. Dabei kann der Metallspiegel gleichzei-tig auch als elektrischer Kontakt genutzt werden. Die Kopplung von Quantenfilm-Exzitonen an optische Tamm-Plasmonen wird in dieser Arbeit erfolgreich demons-triert. Im Regime der starken Kopplung wird mittels Stark-Effekt eine vollst{\"a}ndige elektro-optische Verstimmung, d.h. vom Bereich positiver bis hin zur negativen Ver-stimmung, des Quantenfilm-Exzitons gegen{\"u}ber der Tamm-Plasmonen Mode nachge-wiesen. Die Messungen best{\"a}tigen entsprechend des reduzierten Modenvolumens (Faktor 2) eine erh{\"o}hte Rabi-Aufspaltung. Dabei sind die spektrale Verschiebung und die Oszillatorst{\"a}rke des Quantenfilm-Exzitons konsistent mit der Theorie und mit Li-teraturwerten. Der wesentliche Nachteil des Ansatzes liegt in der maximalen G{\"u}te, die durch den großen Extinktionskoeffizienten des Metallspiegels limitiert ist.}, subject = {Galliumarsenidlaser}, language = {de} } @phdthesis{Hoelscher2012, author = {H{\"o}lscher, Uvo Christoph}, title = {Relaxations-Dispersions-Bildgebung in der Magnetresonanztomographie}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-79554}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2012}, abstract = {Das Ziel dieser Promotion ist der Aufbau eines dreMR Setups f{\"u}r einen klinischen 1,5T Scanner, das die Relaxations-Dispersions-Bildgebung erm{\"o}glicht, und die anschließende Ergr{\"u}ndung von m{\"o}glichst vielen Anwendungsfeldern von dreMR. Zu der Aufgabe geh{\"o}rt die Bereitstellung der zugrunde liegenden Theorie, der Bau des experimentellen Setups (Offset-Spule und Stromversorgung) sowie die Programmierung der n{\"o}tigen Software. Mit dem gebauten Setup konnten zwei große Anwendungsfelder — dreMR Messungen mit und ohne Kontrastmitteln — untersucht werden.}, subject = {Kernspintomografie}, language = {de} } @phdthesis{Knapp2019, author = {Knapp, Alexander Gerhard}, title = {Resonant Spin Flip Raman-Spectroscopy of Electrons and Manganese-Ions in the n-doped Diluted Magnetic Semiconductor (Zn,Mn)Se:Cl}, doi = {10.25972/OPUS-18609}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-186099}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2019}, abstract = {Main focus of the present dissertation was to gain new insight about the interaction between magnetic ions and the conduction band of diluted magnetic semiconductors. This interaction in magnetic semiconductors with carrier concentrations near the metal-insulator transition (MIT) in an external magnetic field is barely researched. Hence, n-doped Zn1-xMnxSe:Cl samples were studied. Resonant Raman spectroscopy was employed at an external magnetic field between 1T and 7T and a temperature of 1.5K. The resulting magnetization of the material amplifies the splitting of states with opposite spins both in the valence and the conduction band. This is known as the "giant-Zeeman-effect". In this thesis, the resonance of the electron spin flip process, i.e. the enhancement of the signal depending on the excitation energy, was used as an indicator to determine the density of states of the charge carriers. The measured resonance profiles of each sample showed a structure, which consist of two partially overlapping Gaussian curves. The analysis of the Gaussian curves revealed that their respective maxima are separated independent of the magnetic field strenght by about 5 meV, which matches the binding energy of the donor bound exciton (D0, X). A widening of the full width at half maximum of the resonance profile was observed with increasing magnetic field. A detailed analysis of this behavior showed that the donor bound exciton spin flip resonance primarily accounts for the widening for all samples with doping concentrations below the metal insulator transition. A model was proposed for the interpretation of this observation. This is based on the fundamental assumptions of a spatially random distribution of the manganese ions on the group-II sublattice of the ZnSe crystal and the finite extension of the excitons. Thus, each exciton covers an individual quantity of manganese ions, which manifest as a local manganese concentration. This local manganese concentration is normally distributed for a set of excitons and hence, the evaluation of the distribution allows the determination of exciton radii Two trends were identified for the (D0, X) radii. The radius of the bound exciton decreases with increasing carrier concentration as well as with increasing manganese concentration. The determination of the (D0, X) radii by the use of resonant spin flip Raman spectroscopy and also the observation of the behavior of the (D0, X) radius depending on the carrier concentration, was achieved for the first time. For all samples with carrier concentrations below the metal-insulator transition, the obtained (X0) radii are up to a factor of 5.9 larger than the respective (D0, X) radii. This observation is explained by the unbound character of the (X0). For the first time, such an observation could be made by Raman spectroscopy.Beside the resonance studies, the shape of the Raman signal of the electron spin flip was analyzed. Thereby an obvious asymmetry of the signal, with a clear flank to lower Raman shifts, was observed. This asymmetry is most pronounced, when the spin flip process is excited near the (D0, X) resonance. To explain this observation, a theoretical model was introduced in this thesis. Based on the asymmetry of the resonantly excited spin flip signal, it was possible to estimate the (D0, X) radii, too. At external magnetic fields between 1.25T and 7T, the obtained radii lie between 2.38nm and 2.75nm. Additionally, the asymmetry of the electron spin flip signal was observed at different excitation energies. Here it is striking that the asymmetry vanishes with increasing excitation energy. At the highest excitation energy, where the electron spin flip was still detectable, the estimated radius of the exciton is 3.92nm. Beside the observations on the electron spin flip, the resonance behavior of the spin flip processes in the d-shell of the incorporated Mn ions was studied in this thesis. This was performed for the direct Mn spin flip process as well as for the sum process of the longitudinal optical phonon with the Mn spin flip. For the Stokes and anti-Stokes direct spin flip process and for the Stokes sum process, each the resonance curve is described by considering only one resonance mechanism. In contrast, resonance for the sum process in which an anti-Stokes Mn spin flip is involved, consists of two partially overlapping resonances due to different mechanisms. A detailed analysis of this resonance profile showed that for (Zn,Mn)Se at the chosen experimental parameters, an incoming and outgoing resonance can be achieved, separated by a few meV. Hereby, at a specific excitation energy range and a high excitation power, it was possible to achieve an inversion of the anti-Stokes to Stokes intensity, because only the anti-Stokes Mn spin flip process was enhanced resonantly.}, subject = {Raman-Spektroskopie}, language = {en} } @phdthesis{Weick2015, author = {Weick, Stefan}, title = {Retrospektive Bewegungskorrektur zur hochaufgel{\"o}sten Darstellung der menschlichen Lunge mittels Magnetresonanztomographie}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-124084}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2015}, abstract = {Ziel dieser Arbeit war es, das gesamte Lungenvolumen in hoher dreidimensionaler Aufl{\"o}sung mittels der MRT darzustellen. Um trotz der niedrigen Protonendichte der Lunge und der geforderten hohen Aufl{\"o}sung ausreichend Signal f{\"u}r eine verl{\"a}ssliche Diagnostik zu erhalten, sind Aufnahmezeiten von einigen Minuten n{\"o}tig. Um die Untersuchung f{\"u}r den Patienten angenehmer zu gestalten oder auf Grund der eingeschr{\"a}nkten F{\"a}higkeit eines Atemstopps {\"u}berhaupt erst zu erm{\"o}glichen, war eine Anforderung, die Aufnahmen in freier Atmung durchzuf{\"u}hren. Dadurch entstehen allerdings Bewegungsartefakte, die die Diagnostik stark beeintr{\"a}chtigen und daher m{\"o}glichst vermieden werden m{\"u}ssen. F{\"u}r eine Bewegungskompensation der Daten muss die auftretende Atembewegung detektiert werden. Die Bewegungsdetektion kann durch externe Messger{\"a}te (Atemgurt oder Spirometer) oder durch eine zus{\"a}tzliche Anregungen erfolgen (konventionelle Navigatoren) erfolgen. Nachteile dieser Methoden bestehen darin, dass die Bewegung w{\"a}hrend der Atmung nicht direkt verfolgt wird, dass elektronische Messger{\"a}te in die N{\"a}he des Tomographen gebracht werden und das die Patienten zus{\"a}tzlich vorbereitet und eingeschr{\"a}nkt werden. Des Weiteren erfordert eine zus{\"a}tzliche Anregung extra Messzeit und kann unter Umst{\"a}nden die Magnetisierung auf unterw{\"u}nschte Weise beeinflussen. Um die angesprochenen Schwierigkeiten der Bewegungsdetektion zu umgehen, wurden in dieser Arbeit innerhalb einer Anregung einer 3d FLASH-Sequenz sowohl Bilddaten- als auch Navigatordaten aufgenommen. Als Navigator diente dabei das nach der Rephasierung aller bildgebenden Gradienten entstehende Signal (DC Signal). Das DC Signal entspricht dabei der Summe aller Signale, die mit einem bestimmten Spulenelement detektiert werden k{\"o}nnen. Bewegt sich beispielsweise die Leber bedingt durch die Atmung in den Sensitivit{\"a}tsbereich eines Spulenelementes, wird ein st{\"a}rkeres DC Signal detektiert werden. Je nach Positionierung auf dem K{\"o}rper kann so die Atembewegung mit einzelnen r{\"a}umlich lokalisierten Spulenelementen nachverfolgt werden. Am DC Signalverlauf des f{\"u}r die Bewegungskorrektur ausgew{\"a}hlten Spulenelementes sind dann periodische Signalschwankungen zu erkennen. Zus{\"a}tzlich k{\"o}nnen aus dem Verlauf Expirations- von Inspirationszust{\"a}nden unterschieden werden, da sich Endexpirationszust{\"a}nde im Regelfall durch eine l{\"a}ngere Verweildauer auszeichnen. Grunds{\"a}tzlich kann das DC Signal vor oder nach der eigentlichen Datenaufnahme innerhalb einer Anregung aufgenommen werden. Auf Grund der kurzen Relaxationszeit T∗2 des Lungengewebes f{\"a}llt das Signal nach der RF Anregung sehr schnell ab. Um m{\"o}glichst viel Signal zu erhalten sollten, wie in dieser Arbeit gezeigt wurde, innerhalb einer Anregung zuerst die Bilddaten und danach die Navigatordaten aufgenommen werden. Dieser Ansatz f{\"u}hrt zu einer Verk{\"u}rzung der Echozeit TE um 0.3 ms und damit zu einem SNR Gewinn von etwa 20 \%. Gleichzeitig ist das verbleibende Signal nach der Datenakquisition und Rephasierung der bildgebenden Gradienten noch ausreichend um die Atembewegung zu erfassen und somit eine Bewegungskorrektur der Daten (Navigation) zu erm{\"o}glichen. Um eine retrospektive Bewegungskorrektur durchf{\"u}hren zu k{\"o}nnen, m{\"u}ssen Akzeptanzbedingungen (Schwellenwerte) f{\"u}r die Datenauswahl festgelegt werden. Bei der Wahl des Schwellenwertes ist darauf zu achten, dass weder zu wenige noch zu viele Daten akzeptiert werden. Akzeptiert man sehr wenige Daten, zeichnen sich die Rekonstruktionen durch einen scharfen {\"U}bergang zwischen Lunge und Diaphragma aus, da man sehr wenig Bewegung in den Rekonstruktionen erlaubt. Gleichzeitig erh{\"o}ht sich allerdings das Risiko, dass nach der Navigation Linien fehlen. Dies f{\"u}hrt zu Einfaltungsartefakten, die in Form von gest{\"o}rten Bildintensit{\"a}ten in den Rekonstruktionen zu sehen sind und die diagnostische Aussagekraft einschr{\"a}nken. Um Einfaltungsartefakte zu vermeiden sollte der Schwellenwert so gew{\"a}hlt werden, dass nach der Datenauswahl keine Linien fehlen. Aus dieser Anforderung l{\"a}sst sich ein maximaler Schwellenwert ableiten. Akzeptiert man dagegen sehr viele Daten, zeichnen sich die Rekonstruktionen durch erh{\"o}htes Signal und das vermehrte Auftreten von Bewegungsartefakten aus. In diesem Fall m{\"u}sste der Arzt entscheiden, ob Bewegungsartefakte die Diagnostik zu stark beeinflussen. W{\"a}hlt man den Schwellenwert so, dass weder Linien fehlen noch zu viel Bewegung erlaubt wird, erh{\"a}lt man Rekonstruktionen die sich durch einen scharfen Diaphragma{\"u}bergang auszeichnen und in denen noch kleinste Gef{\"a}ße auch in der N{\"a}he des Diaphragmas deutlich zu erkennen sind. Hierf{\"u}r haben sich Schwellenwerte, die zu einer Datenakzeptanz von ca. 40 \% f{\"u}hren als g{\"u}nstig erwiesen. Um Einfaltungsartefakte auf Grund der retrospektiven Datenauswahl zu verhindern, muss das Bildgebungsvolumen mehrfach abgetastet werden. Dadurch wird gew{\"a}hrleistet, dass f{\"u}r die letztendliche Rekonstruktion ausreichend Daten zur Verf{\"u}gung stehen, wobei mehrfach akzeptierte Daten gemittelt werden. Dies spielt auf Grund der niedrigen Protonendichte der Lunge eine wesentliche Rolle in der Rekonstruktion hochaufgel{\"o}ster Lungendatens{\"a}tze. Weiterhin f{\"u}hrt das Mitteln von mehrfach akzeptierten Daten zu einer Unterdr{\"u}ckung der sogenannten Ghost Artefakte, was am Beispiel der Herzbewegung in der Arbeit gezeigt wird. Da die Messungen unter freier Atmung durchgef{\"u}hrt werden und keine zus{\"a}tzlichen externen Messger{\"a}te angeschlossen werden m{\"u}ssen, stellte die Untersuchung f{\"u}r die Patienten in dieser Arbeit kein Problem dar. Im ersten Teil dieser wurde Arbeit gezeigt, dass sich mit Hilfe des DC Signales als Navigator und einer retrospektiven Datenauswahl das gesamte Lungenvolumen in hoher dreidimensionaler Aufl{\"o}sung von beispielsweise 1.6 x 1.6 x 4 mm3 innerhalb von 13 min. darstellen l{\"a}sst. Die Anwendbarkeit der vorgestellten Methode zur Bewegungskorrektur wurde neben Probanden auch an Patienten demonstriert. Da wie bereits beschrieben das Bildgebungsvolumen mehrfach abgetastet werden muss, wiederholt sich auch die Abfolge der f{\"u}r die Bildgebung verantwortlichen Gradienten periodisch. Da sich der Atemzyklus aber auch periodisch wiederholt, kann es zu Korrelationen zwischen der Atmung und den wiederholten Messungen kommen. Dies f{\"u}hrt dazu, dass auch nach vielen wiederholten Messungen immer noch gr{\"o}ßere Bereiche fehlender Linien im k-Raum bleiben, was zu Artefakten in den Rekonstruktionen f{\"u}hrt. Dies konnte im Falle der konventionellen Bewegungskorrektur in den Gatingmasken, die die Verteilung und H{\"a}ufigkeit der einzelnen akzeptierten Phasenkodierschritte im k-Raum zeigen, beobachtet werden. Da eine vors{\"a}tzliche Unterbrechung der Atemperiodizit{\"a}t (der Patient wird dazu angehalten, seine Atemfrequenz w{\"a}hrend der Messung absichtlich zu variieren) zur Vermeidung der angesprochenen Korrelationen nicht in Frage kommt, musste die Periodizit{\"a}t in der Datenaufnahme unterbrochen werden. In dieser Arbeit wurde dies durch eine quasizuf{\"a}llige Auswahl von Phasen- und Partitionskodiergradienten erreicht, da Quasizufallszahlen so generiert werden, dass sie unabh{\"a}ngig von ihrer Anzahl einen Raum m{\"o}glichst gleichf{\"o}rmig ausf{\"u}llen. Die quasizuf{\"a}llige Datenaufnahme f{\"u}hrt deshalb dazu, das sowohl akzeptierte als auch fehlende Linien nach der Bewegungskorrektur homogen im k-Raum verteilt auftreten. Vergleicht man das auftreten von Ghosting zeichnen sich die quasizuf{\"a}lligen Rekonstruktionen im Vergleich zur konventionellen Datenaufnahme durch eine verbesserte Reduktion von Ghost Artefakten aus. Dies ist auf die homogene Verteilung mehrfach akzeptierter Linien im k-Raum zur{\"u}ckzuf{\"u}hren. Die homogenere Verteilung von fehlenden Linien im k-Raum f{\"u}hrt weiterhin zu einer wesentlich stabileren Rekonstruktion fehlender Linien mit parallelen MRT-Verfahren (z.B. iterativem Grappa). Dies wird umso deutlicher je h{\"o}her der Anteil fehlender Linien im k-Raum wird. Im Falle der konventionellen Datenaufnahme werden die zusammenh{\"a}ngenden Bereiche fehlender Linien immer gr{\"o}ßer, was eine erfolgreiche Rekonstruktion mit iterativem Grappa unm{\"o}glich macht. Im Falle der quasizuf{\"a}lligen Datenaufnahme dagegen k{\"o}nnen auch Datens{\"a}tze in denen 40\% der Linien fehlen einfaltungsartefaktfrei rekonstruiert werden. Im weiteren Verlauf der Arbeit wurde gezeigt, wie die Stabilit{\"a}t der iterativen Grappa Rekonstruktion im Falle der quasizuf{\"a}lligen Datenaufnahme f{\"u}r eine erhebliche Reduktion der gesamten Messzeit genutzt werden kann. So ist in einer Messzeit von nur 74s die Rekonstruktion eines artefaktfreien und bewegungskorrigierten dreidimensionalen Datensatzes der menschlichen Lunge mit einer Aufl{\"o}sung von 2 x 2 x 5 mm3 m{\"o}glich. Des Weiteren erlaubt die quasizuf{\"a}llige Datenaufnahme in Kombination mit iterativem Grappa die Rekonstruktion von Datens{\"a}tzen unterschiedlicher Atemphasen von Inspiration bis Expiration (4D Bildgebung). Nach einer Messzeit von 15min. wurden 19 unterschiedliche Atemzust{\"a}nde rekonstruiert, wobei sich der Anteil der fehlenden Linien zwischen 0 und 20 \% lag. Im Falle der konventionellen Datenaufnahme w{\"a}re eine wesentlich l{\"a}ngere Messzeit n{\"o}tig gewesen, um {\"a}hnliche Ergebnisse zu erhalten. Zum Schluss soll noch ein Ausblick {\"u}ber m{\"o}gliche Weiterentwicklungen und Anwendungsm{\"o}glichkeiten, die sich aus den Erkenntnissen dieser Arbeit ergeben haben, gegeben werden. So k{\"o}nnte das quasizuf{\"a}llige Aufnahmeschema um eine Dichtegewichtung erweitert werden. Hierbei w{\"u}rde der zentrale k-Raum Bereich etwas h{\"a}ufiger als die peripheren Bereiche akquiriert werden. Dadurch sollte die iterative Grappa Rekonstruktion noch stabiler funktionieren und Ghost Artefakte besser reduziert werden. Die Verteilung der Linien sollte allerdings nicht zu inhomogen werden, um gr{\"o}ßere L{\"u}cken im k-Raum zu vermeiden. Dar{\"u}ber hinaus k{\"o}nnte die vorgestellte Methode der Bewegungskompensation auch f{\"u}r die Untersuchung anderer Organe oder K{\"o}rperteile verwendet werden. Voraussetzung w{\"a}re lediglich das Vorhandensein dezidierter Spulenanordnungen, mit denen die Bewegung nachverfolgt werden kann. So ist beispielsweise eine dynamische Bildgebung des frei und aktiv bewegten Knies m{\"o}glich, wobei zwischen Beugung und Streckung durch die erste Ableitung des zentralen k-Raum Signales unterschieden werden kann. Dies kann zus{\"a}tzliche Diagnoseinformationen liefern oder f{\"u}r Verlaufskontrollen nach Operationen benutzt werden [15]. Eine Weiterentwicklung mit hohem klinischen Potential k{\"o}nnte die Kombination der in dieser Arbeit vorgestellten retrospektiven Bewegungskorrektur mit einer Multi- Gradienten-Echo Sequenz darstellen. Hierzu musste die bestehende Sequenz lediglich um eine mehrfache Abfolge von Auslesegradienten innerhalb einer Anregung erweitert werden. Dies erm{\"o}glicht eine bewegungskorrigierte voxelweise Bestimmung der transversalen Relaxationszeit T∗2 in hoher r{\"a}umlicher Aufl{\"o}sung. Unter zus{\"a}tzlicher Sauerstoffgabe kann es zu einer Ver{\"a}nderung von T∗2 kommen, die auf den sogenannten BOLD Effekt (Blood Oxygen Level Dependent) zur{\"u}ckzuf{\"u}hren ist. Aus dieser {\"A}nderung k{\"o}nnten R{\"u}ckschl{\"u}sse auf hypoxische Tumorareale gezogen werden. Da diese eine erh{\"o}hte Strahlenresistenz aufweisen, k{\"o}nnte auf diese Bereiche innerhalb des Tumors eine erh{\"o}hte Strahlendosis appliziert und so m{\"o}glicherweise Behandlungsmisserfolge reduziert werden. Gleichzeitig kann durch die 4D Bildgebung eine m{\"o}gliche Tumorbewegung durch die Atmung erfasst und diese Information ebenfalls in der Bestrahlungsplanung benutzt werden. Die Lungen MRT k{\"o}nnte somit um eine hochaufgel{\"o}ste dreidimensionale funktionelle Bildgebung erweitert werden.}, subject = {Kernspintomografie}, language = {de} } @phdthesis{Rueckert2023, author = {R{\"u}ckert, Martin Andreas}, title = {Rotationsdriftspektroskopie}, doi = {10.25972/OPUS-26863}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-268631}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2023}, abstract = {Die wachsende Verf{\"u}gbarkeit von magnetischen Nanopartikeln (MNPs) mit funktionalisierten Partikeloberfl{\"a}chen er{\"o}ffnet weitreichende M{\"o}glichkeiten f{\"u}r chemische, biologische und klinische Analysemethoden. Durch Funktionalisierung kann eine gezielte Interaktion mit Molek{\"u}len bewirkt werden, die im Allgemeinen auch die Beweglichkeit der MNPs ver{\"a}ndern. Methoden zur Charakterisierung von MNPs wie bspw. AC-Suszeptometrie, Magnetorelaxometrie (MRX) oder Magnetic Particle Spectroscopy (MPS) k{\"o}nnen diese {\"A}nderung der Beweglichkeit bei MNPs messen, wenn es sich um MNPs handelt, deren magnetisches Moment im Partikel fixiert ist. Damit ist mit funktionalisierten MNPs indirekt auch die spezifische Messung von Molek{\"u}lkonzentrationen m{\"o}glich. MNPs k{\"o}nnen zudem in biokompatibler Form hergestellt werden und sind dadurch auch als in-vivo Marker einsetzbar. Das 2005 das erste Mal ver{\"o}ffentlichte Magnetic Particle Imaging (MPI) kann als ein mittels Gradientenfeldern um die r{\"a}umliche Kodierung erweitertes MPS betrachtet werden. Dank biokompatibler MNPs handelt es sich dabei um eine in-vivo-taugliche, nicht-invasive Bildgebungsmethode. Mit funktionalisierten MNPs als Marker ist damit im Prinzip auch molekulare Bildgebung m{\"o}glich, die durch Detektion der beteiligten Molek{\"u}le (Biomarker) Stoffwechselprozesse r{\"a}umlich abbilden kann. Im Vergleich zur Bildgebung von Gewebe- und Knochenstrukturen lassen sich die diagnostischen M{\"o}glichkeiten durch molekulare Bildgebung erheblich erweitern. Rotationsdriftspektroskopie (Rotational Drift Spectroscopy, RDS) ist eine in dieser Arbeit entwickelte Methode f{\"u}r die induktive Messung der Beweglichkeit von MNPs in fl{\"u}ssiger Suspension. Es verwendet die Rotationsdrift von MNPs in rotierenden magnetischen Feldern als Grundlage und bietet das Potential die {\"A}nderungen der Beweglichkeit von MNPs mit einer Empfindlichkeit messen zu k{\"o}nnen, welche potentiell um mehrere Gr{\"o}ßenordnungen h{\"o}her sein kann als mit den oben erw{\"a}hnten Verfahren. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf die Verwendbarkeit dieses Effekts als Spektroskopiemethode. Die Eigenschaften des RDS-Signals sind jedoch auch als Grundlage f{\"u}r r{\"a}umliche Kodierung vielversprechend. In weiterf{\"u}hrenden Projekten soll daher auch die Entwicklung von Rotationsdriftbildgebung (Rotating Drift Imaging, RDI) als ein nicht-invasives Verfahren f{\"u}r molekulare Bildgebung angestrebt werden. Der Grundgedanke von RDS entlehnt sich aus einem in 2006 ver{\"o}ffentlichten Sensordesign basierend auf magnetische Mikropartikel in einem schwachen rotierenden Magnetfeld. Das rotierende Magnetfeld ist dabei so schwach gew{\"a}hlt, dass sich das Partikel aufgrund der viskosen Reibung nicht mehr synchron mit dem externen Feld drehen kann. Die Frequenz der resultierenden asynchronen Rotationsdrift liegt unterhalb der Frequenz des externen Rotationsfelds und ist Abh{\"a}ngig von der viskosen Reibung. Aufgrund dieser Abh{\"a}ngigkeit k{\"o}nnen {\"A}nderungen im Reibungskoeffizienten des Partikels {\"u}ber {\"A}nderungen in der Rotationsdriftfrequenz gemessen werden. RDS zielt darauf ab, diese Rotationsdrift bei suspendierten MNPs {\"u}ber deren makroskopische Magnetisierung messen zu k{\"o}nnen. Damit wird u.a. auch die nicht-invasive Messung von MNPs innerhalb opaker biologischer Proben m{\"o}glich. MNP-Suspensionen sind großzahlige Nanopartikel-ensembles und k{\"o}nnen nicht wie ein einzelnes Mikropartikel gemessen werden. F{\"u}r die induktive Messung ist vor dem Start eine Ausrichtung aller magnetischen Momente n{\"o}tig, da sich deren makroskopische Magnetisierung andernfalls zu Null addiert. Aufgrund von Rotationsdiffusion bleibt diese Ausrichtung nur eine begrenzte Zeit bestehen, so dass auch die eigentliche Messung des RDS-Signals nur eine begrenzte Zeit m{\"o}glich ist. Diese Ausrichtung wurde in den ersten Experimenten durch einen kurzen Magnetfeldpuls erzeugt. In der Empfangsspule ist die Induktion durch das Rotationsfeld typischer Weise um mehrere Gr{\"o}ßenordnungen h{\"o}her als das zu erwartende Signal und muss durch einen Tiefpass unterdr{\"u}ckt werden. In diesem Tiefpassfilter ruft jedoch die Einkopplung des Anfangspulses eine Pulsantwort hervor, die ebenso mehrere Gr{\"o}ßenordnungen des zu erwartenden Signals betragen kann und {\"a}hnlich langsam wie typische Signale abklingt. Die Unterdr{\"u}ckung dieser Pulsantwort stellte in den ersten Experimenten die gr{\"o}ßte H{\"u}rde da. Der erste Aufbau hatte eine Relaisschaltung zur Pulsunterdr{\"u}ckung und resultierte in einer Totzeit von 3 ms zwischen Anfangspuls und Start der Messung. Aufgrund dieser Totzeit waren die ersten Messungen auf gr{\"o}ßere Agglomerate und Sedimente von MNPs beschr{\"a}nkt, da nur in diesem Fall eine hinreichend lange Zerfallsdauer der Probenmagnetisierung vorlag. Das Verhalten derartiger Partikelsysteme ist jedoch aufgrund von mechanischer und magnetischer Interpartikelwechselwirkung vergleichsweise komplex und theoretisch schwer modellierbar. Das prim{\"a}re Zielsystem f{\"u}r RDS hingegen, Eindom{\"a}nenpartikel mit im Partikel fixierter Magnetisierung und Punktsymmetrie bzgl. des Reibungstensors, erlaubt die Aufstellung einer parametrisierten Funktion f{\"u}r den Signalverlauf. Es erm{\"o}glicht somit aufgrund der besseren Berechenbarkeit eine solidere Auswertung des RDS-Signals. Um Eindom{\"a}nenpartikel in w{\"a}ssriger Suspension mit typischen Partikeldurchmessern um 100 nm messen zu k{\"o}nnen ist eine Verk{\"u}rzung der Totzeit auf mindestens 1/10 erforderlich. Prinzipiell kann diese Problematik durch die Verwendung schneller Halbleiterschalter in Verbindung mit einer pr{\"a}zise abstimmbaren induktiven Entkopplung des Spulensystems gemindert werden. Simulationen des RDS-Signals f{\"u}r verschiedene RDS-Sequenzen zeigen jedoch noch zwei weitere M{\"o}glichkeiten auf, die ohne aufw{\"a}ndigen Eingriffe in der Hardware auskommen. Zum einen kann durch orthogonales Frequenzmischen mit geeignetem Frequenz- und Phasenverh{\"a}ltnis eine Ausrichtung der magnetischen Momente bewirkt werden. Da die ben{\"o}tigten Frequenzen vollst{\"a}ndig im Sperrband des Tiefpassfilters liegen k{\"o}nnen, l{\"a}sst sich damit die Pulsantwort bei hinreichend „weichem" Umschalten zwischen der Polarisierungssequenz und der RDS-Sequenz vollst{\"a}ndig vermeiden. Dar{\"u}ber hinaus zeigt sich, dass es bei Anwesenheit eines schwachen Offsetfelds (< 10 \% der Rotationsfeldamplitude) zu einer Ausrichtung der magnetischen Momente kommt, wenn das magnetische Rotationsfeld seine Richtung {\"a}ndert und diese {\"A}nderung nicht abrupt erfolgt, sondern das Rotationsfeld {\"u}bergangsweise in ein linear oszillierendes Feld {\"u}bergeht. Hingegen wird die Wirkung des Offsetfelds durch das Rotationsfeld vor und nach dem Wechsel nahezu vollst{\"a}ndig neutralisiert, so dass damit das St{\"o}rsignale generierende Schalten eines Offsetfelds ersetzt werden kann. Es ist auf diese Weise nicht m{\"o}glich, Echosequenzen zu erzeugen, da hier bei der f{\"u}r Echosequenzen ben{\"o}tigten Richtungsumkehr des Rotationsfelds die zuvor aufgepr{\"a}gte Phasenverteilung durch das Offsetfeld zerst{\"o}rt wird und somit anstelle einer Signalechogenerierung eine neue RDS-Messung gestartet wird. Obwohl es Echosequenzen mit Anfangspuls erlauben, mehr MNP Parameter zu messen, bietet dieser Ansatz dennoch entscheidende Vorteile. So ergibt sich eine massive Vereinfachung der Hardware und es sind bei gleicher Rotationsfrequenz deutlich h{\"o}here Wiederholraten m{\"o}glich. Die Vermeidung von Schaltvorg{\"a}ngen durch die Verwendung von Offsetfeldern erm{\"o}glicht es, mit dem urspr{\"u}nglichem Aufbau auch Partikelsysteme zu untersuchen, deren Relaxationszeit weit unter 3 ms liegt. Hier zeigt sich, dass sich f{\"u}r unterschiedliche Partikelsysteme teils sehr charakteristische Signalmuster ergeben. Diese lassen sich grob in drei Kategorien einteilen. Die erste Kategorie sind suspendierte Eindom{\"a}nenpartikel mit einer nicht vernachl{\"a}ssigbaren Relaxationszeit. Hier handelt es sich um das bevorzugte Zielsystem f{\"u}r RDS, das durch die Langevin-Gleichung beschrieben werden kann. Die zweite Kategorie sind Partikelsysteme, bei denen die Relaxationsdauer vernachl{\"a}ssigbar ist. In diesem Fall kann der Signalverlauf mit der Langevinfunktion beschrieben werden. Die dritte Kategorie umfasst alle {\"u}brigen Partikelsysteme, insbesondere Suspensionen von MNP-Clustern, die u.a. aufgrund von Interpartikelwechselwirkung komplexe Signalverl{\"a}ufe ergeben, die sich praktisch nicht berechnen lassen. Spektroskopische Untersuchungen sind damit dennoch durch das Anlegen entsprechender Referenzdatenbanken m{\"o}glich (Fingerprinting). Multiparametrisches RDS, d.h. die Wiederholung der Messung f{\"u}r z.B. unterschiedliche Amplituden oder unterschiedliche Viskosit{\"a}ten des Suspensionsmediums, erzeugt aufgrund mehrerer nichtlinearer Abh{\"a}ngigkeiten massive Unterschiede im resultierenden multidimensionalen Datensatz. Das verspricht die Erreichbarkeit hoher spektroskopischer Trennsch{\"a}rfen bei geeigneter Partikel- und Sequenzoptimierung. Die Simulationen und experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit zeigen grunds{\"a}tzliche H{\"u}rden und M{\"o}glichkeiten f{\"u}r das ebenfalls in dieser Arbeit eingef{\"u}hrte RDS auf. Es zeigt damit grundlegende Aspekte auf, die f{\"u}r die Entwicklung von RDS-Hardware und die Optimierung von MNP-Suspensionen n{\"o}tig sind. Mit RDS wird in weiterf{\"u}hrenden Arbeiten die Entwicklung von hochempfindlichen Bioassays und die Erweiterung um die r{\"a}umliche Kodierung angestrebt (RDI), da der zugrunde liegende Effekt zugleich sehr vielversprechend als Grundlage f{\"u}r molekulare Bildgebung ist.}, subject = {Magnetteilchen}, language = {de} } @phdthesis{Stahl2010, author = {Stahl, Andreas}, title = {R{\"o}ntgenstrukturuntersuchungen an spintronischen Halbleiter- und Halbmetall-D{\"u}nnschichtsystemen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-49309}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2010}, abstract = {In dieser Arbeit wurden die strukturellen Eigenschaften von spintronischen Halbleiter- und Halbmetall-D{\"u}nnschichtsystemen untersucht. Mit R{\"o}ntgenreflektivit{\"a}tsmessungen konnten die Schichtdicken und Grenzfl{\"a}chenrauigkeiten der Mehrschichtsysteme sehr genau bestimmt werden. Hierf{\"u}r wurde die Software Fewlay verwendet, welche den Parratt-Formalismus zur Berechnung der Reflektivit{\"a}t nutzt. An reziproken Gitterkarten, die an m{\"o}glichst hoch indizierten Bragg-Reflexen gemessen wurden, konnte das Relaxationsverhalten der Schichtsysteme untersucht werden.}, subject = {Halbleiterschicht}, language = {de} } @phdthesis{Brandt2004, author = {Brandt, Rainer}, title = {Sauer katalysierte, unterkritisch getrocknete Resorcin-Formaldehyd-Aerogele und daraus abgeleitete Kohlenstoff-Aerogele}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15795}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Resorcin-Formaldehyd (RF) Aerogele sind feinstpor{\"o}se organische Stoffe, die {\"u}ber einen katalysierten Sol-Gel-Prozeß und anschließende Trocknung gewonnen werden. In ihrem chemischen Aufbau sind sie den Phenoplasten oder Phenolharzen sehr {\"a}hnlich. Durch Erhitzung auf {\"u}ber 900 K unter Schutzgas lassen sich die organischen Aerogele in elektrisch leitf{\"a}hige Kohlenstoff (C) Aerogele umwandeln. Durch die Menge der w{\"a}ßrigen Verd{\"u}nnung, sowie die Art und Konzentration des eingesetzten Katalysators, l{\"a}ßt sich die Poren- und Partikelgr{\"o}ße sowie die Porosit{\"a}t des im Sol-Gel-Prozeß entstehenden Gels beeinflussen. Aufgrund dieser M{\"o}glichkeit, die Eigenschaften der RF- und C-Aerogele „maßzuschneidern", bieten sich Einsatz- und Optimierungsm{\"o}glichkeiten bei zahlreichen technischen Anwendungen: z.B. bei Isolationsmaterialien, bei der Gasw{\"a}sche und in der Elektrochemie als Elektrodenmaterial f{\"u}r Batterien und Kondensatoren, sowie zur Elektrolyse. Bisherige systematische Untersuchungen unter Variation der Katalysator- und Monomerkonzentration beschr{\"a}nkten sich zumeist auf mit Na2CO3 basisch katalysierte RF- und C-Aerogele. Um metallische Verunreinigungen zu vermeiden, die sich beispielsweise beim Einsatz von C-Aerogelen als Substrat f{\"u}r Halbleiter st{\"o}rend auswirken, wurde in der vorliegenden Arbeit die Wirkung von carbonsauren Katalysatoren, insbesondere Essigs{\"a}ure und vereinzelt auch Ameisens{\"a}ure, auf die Strukturen und Eigenschaften der entstehenden Aerogele systematisch untersucht. Da im Hinblick auf sp{\"a}tere Anwendungen stets eine vereinfachte unterkritische Trocknung mit Austausch des Porenwassers durch Aceton durchgef{\"u}hrt wurde, wurde zum Vergleich auch eine entsprechend getrocknete Probenserie Na2CO3-katalysierter RF- und C-Aerogele hergestellt und untersucht. Strukturelle Untersuchungen mittels REM, R{\"o}ntgenkleinwinkelstreuung (SAXS) und Gassorptionsmessungen ergaben {\"a}hnlich wie bei basisch katalysierten Aerogelen eine Abnahme des Prim{\"a}rpartikeldurchmessers mit steigendem Katalysatorgehalt und best{\"a}tigten damit die Wirksamkeit der protoneninduzierten Katalyse, welche ab etwa pH = 5 einsetzen sollte. Allerdings zeigte sich, daß der essigsaure Katalysator weniger wirksam ist als Na2CO3, so daß zur Herstellung sehr fein strukturierter Aerogele mit geringen Dichten und Strukturen im nm-Bereich extrem hohe Katalysatorkonzentrationen bis in die Gr{\"o}ßenordnung der Stoffmenge des w{\"a}ssrigen L{\"o}sungsmittels n{\"o}tig sind. Wie auch bei basischer Katalyse mit geringer Katalysatorkonzentration, ergaben Variationen der Monomerkonzentration bei den essigsauer katalysierten Proben eine Poren- und Partikelverkleinerung mit zunehmendem Monomergehalt, jedoch mit gr{\"o}ßerer Verteilungsbreite als bei der basischen Katalyse. Bei der Na2CO3-Katalyse mit hohen Katalysatorkonzentrationen und bei unterkritischer Trocknung, kompensierte die mit sinkender Monomerkonzentration stark ansteigende trocknungsbedingte Schrumpfung die zu erwartende Porosit{\"a}tszunahme, so daß sich bei einheitlicher Katalysator- und verschiedenen Monomerkonzentrationen kaum strukturelle und Dichte{\"a}nderungen einstellten. Die schwach essigsauer katalysierten Proben zeigten im Vergleich zu den basischen eine stark ver{\"a}nderte Morphologie. W{\"a}hrend bei letzteren die Kontaktstellen zwischen den Prim{\"a}rpartikeln mit steigendem Partikeldurchmesser immer sp{\"a}rlicher ausfallen, gibt es bei carbonsauer katalysierten RF- und C-Aerogelen auch bei Prim{\"a}rpartikeln im µm-Bereich ein ausgepr{\"a}gtes Halswachstum. Weiterhin haben die µm-großen Prim{\"a}rpartikel basisch katalysierter RF-Aerogele ein clusterartiges Erscheinungsbild, w{\"a}hrend man bei essigsauer katalysierten kugelrunde Prim{\"a}rpartikel findet. Zur Untersuchung des Gelierprozesses wurden einige Proben mit ver{\"a}nderten Gelierzeiten und -temperaturen hergestellt. So konnte festgestellt werden, daß die Verweildauer bei Zimmertemperatur im Zusammenhang mit dem Prim{\"a}rpartikelwachstum steht, w{\"a}hrend bei h{\"o}heren Temperaturen die Vernetzung der Prim{\"a}rpartikeln untereinander gef{\"o}rdert wird. Zu kurze Gelierzeiten und ein Verzicht auf h{\"o}here Temperaturen f{\"u}hrt zu einer sehr starken Schrumpfung bei der unterkritischen Trocknung und damit zu nahezu unpor{\"o}sen harzartigen Materialien.}, subject = {Aerogel}, language = {de} } @phdthesis{Schreyer2015, author = {Schreyer, Manuel}, title = {Search for supersymmetry in events containing light leptons, jets and missing transverse momentum in \(\sqrt{s}\) = 8 TeV pp collisions with the ATLAS detector}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-120863}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2015}, abstract = {The results of two analyses searching for supersymmetry (SUSY) in data of the ATLAS experiment are presented in this thesis. The data were recorded in proton-proton collisions at the Large Hadron Collider in 2012 at a centre of mass energy of \(\sqrt{s}\)=8 TeV and correspond to an integrated luminosity of 20.3 fb\(^{-1}\). The first search is performed in signatures containing an opposite-sign electron or muon pair, which is compatible with originating from a Z boson decay, in addition to jets and large missing transverse momentum. The analysis targets the production of squarks and gluinos in R-parity conserving (RPC) models with SUSY breaking via General Gauge Mediation (GGM). The main Standard Model (SM) backgrounds are \(t\overline t\), WW, W+t and Z to \(\tau \tau\) processes which are entirely estimated from data using different-flavour events. Besides that, the SM production of Z bosons in association with jets and large fake missing momentum from mismeasurements plays a role and is predicted with the data-driven jet smearing method. Backgrounds from events with fake leptons are estimated with the data-driven matrix method. WZ/ZZ production as well as smaller background contributions are determined from Monte-Carlo simulations. The search observes an excess of data over the SM prediction with a local significance of 3.0 \(\sigma\) in the electron channel, 1.7 \(\sigma\) in the muon channel and 3.0 \(\sigma\) when the two channels are added together. The results are used to constrain the parameters of the GGM model. The second analysis uses the already published results of an ATLAS search for SUSY in events with one isolated electron or muon, jets and missing transverse momentum to reinterpret them in the context of squark and gluino production in SUSY models with R-parity violating (RPV) \(LQ\overline D\)-operators. In contrast to RPC models, the lightest SUSY particle (LSP) is not stable but decays into SM particles. "Standard" analyses often do not consider SUSY models with RPV although they are in principle sensitive to them. The exclusion limits on the squark and gluino mass obtained from the reinterpretation extend up to 1200 GeV. These are the first results by any ATLAS SUSY search which systematically cover a wide range of RPV couplings in the case of prompt LSP decays. However, the analysis is not sensitive to the full parameter space of the \(LQ\overline D\)-model and reveals gaps in the ATLAS SUSY program which have to be closed by dedicated search strategies in the future.}, subject = {Supersymmetrie}, language = {en} } @phdthesis{Blaimer2005, author = {Blaimer, Martin}, title = {Selbstkalibrierende Verfahren in der parallelen Magnetresonanztomographie}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-24022}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {In der klinischen Magnetresonanztomographie (MRT) spielt neben dem Bildkontrast und der r{\"a}umlichen Aufl{\"o}sung, die Messzeit eine sehr wichtige Rolle. Auf Grund schneller Bildgebungsmethoden und technischer Fortschritte in der Ger{\"a}teentwicklung konnten die Aufnahmezeiten bis auf wenige Sekunden reduziert werden. Somit wurde die MRT zu einem der wichtigsten Verfahren in der klinischen Diagnostik. Der gr{\"o}ßte Fortschritt f{\"u}r eine weitere Verk{\"u}rzung der Aufnahmezeiten erfolgte durch die Einf{\"u}hrung von Partiell-Parallelen-Akquisitions (PPA) Techniken in den sp{\"a}ten 1990er Jahren. Inzwischen sind PPA-Verfahren etabliert und stehen auch f{\"u}r den Einsatz im klinischen Alltag zur Verf{\"u}gung. Die Grundlage aller PPA-Verfahren bildet eine Anordnung von mehreren Empfangsdetektoren, welche gleichzeitig und unabh{\"a}ngig voneinander ein Objekt abbilden. Das Signal jedes einzelnen Detektors enth{\"a}lt dabei je nach Position eine gewisse r{\"a}umliche Information. Eine Messzeitverk{\"u}rzung wird im Allgemeinen dadurch erzielt, dass die Menge der aufzunehmenden Daten reduziert wird. Dies f{\"u}hrt zu Fehler behafteten Bildern auf Grund von fehlenden Daten. Alle g{\"a}ngigen PPA-Verfahren benutzen die in der Detektoranordnung inh{\"a}rente r{\"a}umliche Information, um mit geeigneten Algorithmen die Fehler behafteten Bilder zu korrigieren. Die beiden erfolgreichsten Ans{\"a}tze stellen momentan das "Sensitivity Encoding" (SENSE) Verfahren und die "Generalized Autocalibrating Partially Parallel Acquisitions" (GRAPPA) Methode dar. Die Leistungsf{\"a}higkeit von PPA-Methoden ist allerdings beschr{\"a}nkt. Zun{\"a}chst begrenzt die Anzahl der Einzeldetektoren den maximal erreichbaren Messzeitgewinn. Weiterhin f{\"u}hrt der Einsatz von PPA-Verfahren zu einer Verringerung des Signal-zu-Rausch-Verh{\"a}ltnis (englisch: signal-to-noise ratio, SNR). Im Allgemeinen ist das SNR um den Faktor der Wurzel des Beschleunigungsfaktors verringert. Ein zus{\"a}tzlicher SNR-Verlust entsteht durch den Rekonstruktionsprozess und ist stark abh{\"a}ngig von der geometrischen Anordnung der Detektoren. Auf Grund dieser Verluste ist der Einsatz von PPA-Methoden auf Applikationen mit bereits hohem intrinsischen SNR beschr{\"a}nkt. In dieser Arbeit werden Erweiterungen von PPA-Verfahren vorgestellt, um deren Leistungsf{\"a}higkeit weiter zu verbessern. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der selbstkalibrierenden GRAPPA-Methode, welche die fehlenden Daten im reziproken Bildraum, dem so genannten k-Raum, rekonstruiert. Zun{\"a}chst wird der Einsatz von GRAPPA f{\"u}r die 3D-Bildgebung beschrieben. In der 3D-Bildgebung ist es f{\"u}r die Rekonstruktionsqualit{\"a}t von PPA-Methoden vorteilhaft, die Daten entlang zweier Raumrichtungen zu reduzieren. GRAPPA war bisher auf Experimente mit Datenrekonstruktion in nur einer Richtung beschr{\"a}nkt. Es wird gezeigt, dass sich durch Kombination mit SENSE der Vorteil einer zwei-dimensionalen Datenreduktion erstmals auch f{\"u}r GRAPPA benutzen l{\"a}sst. Weiterhin wird eine Neuformulierung der GRAPPA-Rekonstruktion als Matrixoperation vorgestellt. Dieser Formalismus wird als GRAPPA-Operator Formalismus bezeichnet und erlaubt es, ein gemessenes Signal im k-Raum zu verschieben, um fehlende Daten zu rekonstruieren. Eigenschaften und Beziehungen zwischen unterschiedlichen Verschiebungen werden beschrieben und daraus resultierende Anwendungen f{\"u}r die 2D- und 3D-Bildgebung pr{\"a}sentiert. Im Allgemeinen arbeiten alle konventionellen PPA-Verfahren ausschließlich auf der Rekonstruktionsseite. Somit ist die Bildqualit{\"a}t und damit der erzielbare Messzeitgewinn nur durch die Geometrie der Detektoranordnung beeinflussbar. In der Mehrschicht-MRT l{\"a}sst sich diese Abh{\"a}ngigkeit von der Detektoranordnung reduzieren, indem Bildartefakte bereits w{\"a}hrend der Datenaufnahme gezielt ver{\"a}ndert werden. Auf diese Weise kann der SNR-Verlust aufgrund des Rekonstruktionsprozesses minimiert werden. Dieses Konzept der kontrollierten Einfaltungen (englisch: Controlled Aliasing in Parallel Imaging Results in Higher Acceleration, CAIPIRINHA) wird f{\"u}r den Einsatz in der dynamischen Herzbildgebung vorgestellt. Bei geringen Beschleunigungsfaktoren kann mit CAIPIRINHA im Gegensatz zu den {\"u}blichen PPA-Verfahren eine Bildqualit{\"a}t erzielt werden, welche keine signifikanten Einbußen gegen{\"u}ber konventionellen Experimenten aufweist.}, subject = {Magnetische Resonanz}, language = {de} } @phdthesis{Loeffler2008, author = {L{\"o}ffler, Andreas}, title = {Selbstorganisiertes Wachstum von (Ga)InAs/GaAs-Quantenpunkten und Entwicklung von Mikroresonatoren h{\"o}chster G{\"u}te f{\"u}r Experimente zur starken Exziton-Photon-Kopplung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-30323}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2008}, abstract = {Als erster Schritt wurde der dreidimensionale optische Einschluss der Mikroresonatoren verbessert. Eine h{\"o}here G{\"u}te der Strukturen konnte vor allem durch Weiterentwicklung des Herstellungsprozesses erzielt werden. Der {\"A}tzprozess der T{\"u}rmchen wurde so optimiert, um m{\"o}glichst glatte und senkrechte Seitenw{\"a}nde der Resonatoren zu erreichen. Dies reduziert Streu- und Beugungsverluste an den Seitenw{\"a}nden der Mikroresonatoren und verbessert deren optischen Einschluss. Des Weiteren wurde der epitaktische Schichtaufbau der Resonatoren sowie die Wachstumsparameter der einzelnen Halbleiterschichten optimiert. Somit konnte der Q-Faktor der Resonatoren zum Beispiel durch die Verwendung von Spiegeln mit einer h{\"o}heren Reflektivit{\"a}t und einem angepassten V/III-Verh{\"a}ltnis bei den verschiedenen Epitaxieschichten weiter erh{\"o}ht werden. F{\"u}r einen aktiven Mikroresonator mit 26 (30) Spiegelpaaren im oberen (unteren) DBR und einem Durchmesser von 4 µm wurden somit Rekordwerte f{\"u}r den Q-Faktor von ca. 90000 erreicht. Parallel hierzu wurden Analysen zum Wachstum von selbstorganisierten GaInAs-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten angestellt. Hierbei war sowohl die Entstehung der dreidimensionalen Wachstumsinseln als auch deren optische Eigenschaften Gegenstand der Untersuchungen. Die morphologischen Eigenschaften der Quantenpunkte wurde mittels Transmissions- und Rasterelektronenmikroskopie analysiert, womit die optischen Eigenschaften durch Photolumineszenz- und Photoreflexionsmessungen untersucht wurden. Die optischen und vor allem die geometrischen Eigenschaften der selbstorganisiert gewachsenen GaInAs-Quantenpunkte konnten entscheidend verbessert werden. Durch die Verwendung von einer gering verspannten Nukleationsschicht mit einem Indiumgehalt von 30 \% konnte die Fl{\"a}chendichte der Quantenpunkte auf 6 - 9 x 10^9 cm^-2 verringert und ihre geometrischen Abmessungen auf typische L{\"a}ngen von 50 - 100 nm und Breiten von ca. 30 nm erh{\"o}ht werden. Durch den reduzierten Indiumgehalt wird die Gitterfehlanpassung zwischen den Quantenpunkten und der umgebenden Matrix verkleinert. Die verringerte Verspannung beim Quantenpunktwachstum f{\"u}hrt zu einer erh{\"o}hten Migrationsl{\"a}nge der abgeschiedenen Atome auf der Oberfl{\"a}che, was wiederum zur Bildung von gr{\"o}ßeren Quantenpunkten mit geringerer Fl{\"a}chendichte f{\"u}hrt. Schließlich wurden die gewonnenen Erkenntnisse {\"u}ber das MBE-Wachstum von Mikroresonatoren, ihre Prozessierung und das selbstorganisierte Inselwachstum von GaInAs auf GaAs als Basis f{\"u}r die Herstellung weiterer Proben verwendet. Es wurden nun beide Bereiche miteinander verkn{\"u}pft und gering verspannte GaInAs-Quantenpunkte in die Mikroresonatoren eingewachsen. Die hohen G{\"u}ten der realisierten Mikrokavit{\"a}ten in Kombination mit Quantenpunkten mit vergr{\"o}ßerten Abmessungen und geringen Dichten machen diese Strukturen zu idealen Kandidaten f{\"u}r die Grundlagenforschung im Bereich der Quantenelektrodynamik. Als H{\"o}hepunkt erm{\"o}glichten diese Strukturen zum ersten Mal den Nachweis einer starken Wechselwirkung zwischen Licht und Materie in einem Halbleiter. F{\"u}r den Fall der gering verspannten vergr{\"o}ßerten Quantenpunkte im Regime der starken Kopplung konnte eine Vakuum-Rabi-Aufspaltung von ca. 140 µeV zwischen der Resonatormode und dem Quantenpunkt-Exziton beobachtet werden. Durch die verbesserten G{\"u}ten der Kavit{\"a}ten konnte das Regime der starken Wechselwirkung ebenfalls f{\"u}r kleinere Quantenpunkte erreicht werden. Eine Rabi-Aufspaltung von ca. 60 µeV wurde zum Beispiel f{\"u}r kreisrunde GaInAs-Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 \% und Durchmessern zwischen 20 und 25 nm gemessen. Das Regime der starken Kopplung erm{\"o}glicht es weiterhin, R{\"u}ckschl{\"u}sse auf die Oszillatorst{\"a}rke der eingewachsenen Quantenpunkte zu ziehen. So konnte zum Beispiel f{\"u}r die vergr{\"o}ßerten Quantenpunktstrukturen eine Oszillatorst{\"a}rke von ca. 40 - 50 abgesch{\"a}tzt werden. Dagegen weisen die leicht verkleinerten Quantenpunkte mit einem Indiumgehalt von 43 \% nur eine Oszillatorst{\"a}rke von ca. 15 - 20 auf. Des Weiteren wurden f{\"u}r einen sp{\"a}teren elektrischen Betrieb der Bauteile dotierte Mikroresonatoren hergestellt. Die hohen G{\"u}ten der dotierten T{\"u}rmchen erm{\"o}glichten ebenso die Beobachtung von klaren quantenelektrodynamischen Effekten im elektrischen Betrieb. Die untersuchten elektrisch gepumpten Mikroresonatoren mit kleinen GaInAs-Quantenpunkten in der aktiven Schicht operierten im Regime der schwachen Kopplung und zeigten einen deutlichen Purcell-Effekt mit einem Purcell-Faktor von ca. 10 im Resonanzfall. Durch den Einsatz von vergr{\"o}ßerten GaInAs-Quantenpunkten konnte ebenfalls im elektrischen Betrieb das Regime der starken Wechselwirkung mit einer Rabi-Aufspaltung von 85 µeV erreicht werden.}, subject = {Quantenpunkt}, language = {de} } @phdthesis{Slobodskyy2006, author = {Slobodskyy, Taras}, title = {Semimagnetic heterostructures for spintronics}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-21011}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {F{\"u}r zuk{\"u}nftige Technologien ist die Erforschung von der verwendeten Teilchen n{\"o}tig. Spintronik ist ein modernes Gebiet der Physik, welches neben der Ladung auch die Spineigenschaften als zus¨atzlichen Freiheitsgrad nutzbar macht. Der "conductivity mismatch" stellt ein fundamentales Problem f{\"u}r elektrische Spininjektion aus einem ferromagnetischem Metal in einen diffusiven Halbleiter dar. Daher m{\"u}ssen andere Methoden f{\"u}r die Injektion spin-polarisierter Ladungstr{\"a}ger benutzt werden. Mit einem Tunnelkontakt ist es m{\"o}glich, eine hoch spin-polarisierte, Raumtemperatur Tunnel-Injektion zu erzielen. Wir benutzten einen neuen Ansatz und verwendeten magnetische RTDs zur Spinmanipulation. In dieser Arbeit wurden die Eigenschaften von magnetischen, resonanten Tunneldioden (RTDs) aus rheinen II-VI-Halbleitern in ihrer Verwendung f{\"u}r die Spintronik beschrieben. Wachstumsbedingungen wurden optimiert, um das Peak-to-Valley-Verh{\"a}ltnis zu vergr{\"o}ßern. Das Design der RTDs wurde optimiert, um spinbezogene Transporteffekte beobachten zu k{\"o}nen. Mit einem externen Magnetfeld war Spinmanipulation m{\"o}glich. Selbstorganisierte CdSe Quanten-Strukturen wurden hergestelt und mit optischen Techniken untersucht. Sie w{\"u}rden in (Zn,Be)Se Tunnelbarrieren eingebettet, so dass ihre Eigenschaften durch resonantes Tunneln zug{\"a}nglich wurden.}, subject = {Heterostruktur-Bauelement}, language = {en} } @phdthesis{Schallenberg2004, author = {Schallenberg, Timo}, title = {Shadow mask assisted heteroepitaxy of compound semiconductor nanostructures}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-10290}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Shadow Mask assisted Molecular Beam Epitaxy (SMMBE) is a technique enabling selected area epitaxy of semiconductor heterostructures through shadow masks. The objective of this work was the development of the SMMBE technique for the reliable fabrication of compound semiconductor nanostructures of high structural and optical quality. In order to accomplish this, technological processes have been developed and optimized. This, in combination with model calculations of the basic kinetic growth processes has enabled the fabrication of high quality quantum structures. A high spatial precision and control of the incidence regions of the molecular beams during the SMMBE process are required for the fabrication of nanostructures. One of the technological developments to this effect, which has substantially enhanced the versatility of SMMBE, is the introduction of a new type of freestanding shadow masks: Growth through such a mask with different incidence angles of the molecular beams is equivalent to employing different mechanical masks, but is much more accurate since the precision of mechanical alignment is limited. A consistent model has been developed, which successfully explains the growth dynamics of molecular beam epitaxy through shadow masks. The redistribution of molecular fluxes under shadow masks may affect the growth rates on selected areas of the substrate drastically. In the case of compound semiconductors, reactions between the constituent species play important roles in controlling the growth rates as a function of the growth parameters. The predictions of the model regarding the growth of II-VI and III-V compounds have been tested experimentally and the dependence of the growth rates on the growth parameters has been verified. Moreover, it has been shown, that selected area epitaxy of II-VI and III-V compounds are governed by different surface kinetics. Coexisting secondary fluxes of both constituent species and the apparent non-existence of surface diffusion are characteristic for SMMBE of II-VI compounds. In contrast, III-V SMMBE is governed by the interplay between secondary group-V flux and the surface migration of group-III adatoms. In addition to the basic surface kinetic processes described by the model, the roles of orientation and strain-dependent growth dynamics, partial shadow, and material deposition on the mask (closure of apertures) have been discussed. The resulting advanced understanding of the growth dynamics (model and basic experiments) in combination with the implementation of technical improvements has enabled the development and application of a number of different processes for the fabrication of both II-VI and III-V nanostructures. In addition to specific material properties, various other phenomena have been exploited, e.g., self-organization. It has been shown that, e.g., single quantum dots and quantum wires can be reliably grown. Investigations performed on the SMMBE nanostructures have demonstrated the high positional and dimensional precision of the SMMBE technique. Bright cathodoluminescence demonstrates that the resulting quantum structures are of high structural and optical quality. In addition to these results, which demonstrate SMMBE as a prospective nanofabrication technique, the limitations of the method have also been discussed, and various approaches to overcome them have been suggested. Moreover, propositions for the fabrication of complex quantum devices by the multiple application of a stationary shadow mask have been put forward. In addition to selected area growth, the shadow masks can assist in etching, doping, and in situ contact definition in nanoscale selected areas. Due to the high precision and control over the dimensions and positions of the grown structures, which at the same time are of excellent chemical, crystal, and optical quality, SMMBE provides an interesting perspective for the fabrication of complex quantum devices from II-VI and III-V semiconductors.}, subject = {Verbindungshalbleiter}, language = {en} } @phdthesis{Kuger2017, author = {Kuger, Fabian}, title = {Signal Formation Processes in Micromegas Detectors and Quality Control for large size Detector Construction for the ATLAS New Small Wheel}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-152495}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2017}, abstract = {The Micromegas technology is one of the most successful modern gaseous detector concepts and widely utilized in nuclear and particle physics experiments. Twenty years of R \& D rendered the technology sufficiently mature to be selected as precision tracking detector for the New Small Wheel (NSW) upgrade of the ATLAS Muon spectrometer. This will be the first large scale application of Micromegas in one of the major LHC experiments. However, many of the fundamental microscopic processes in these gaseous detectors are still not fully understood and studies on several detector aspects, like the micromesh geometry, have never been addressed systematically. The studies on signal formation in Micromegas, presented in the first part of this thesis, focuses on the microscopic signal electron loss mechanisms and the amplification processes in electron gas interaction. Based on a detailed model of detector parameter dependencies, these processes are scrutinized in an iterating comparison between exper- imental results, theory prediction of the macroscopic observables and process simulation on the microscopic level. Utilizing the specialized detectors developed in the scope of this thesis as well as refined simulation algorithms, an unprecedented level of accuracy in the description of the microscopic processes is reached, deepening the understanding of the fundamental process in gaseous detectors. The second part is dedicated to the challenges arising with the large scale Micro- megas production for the ATLAS NSW. A selection of technological choices, partially influenced or determined by the herein presented studies, are discussed alongside a final report on two production related tasks addressing the detectors' core components: For the industrial production of resistive anode PCBs a detailed quality control (QC) and quality assurance (QA) scheme as well as the therefore required testing tools have been developed. In parallel the study on micromesh parameter optimization and production feasibility resulted in the selection of the proposed mesh by the NSW community and its full scale industrial manufacturing. The successful completion of both tasks were im- portant milestones towards the construction of large size Micromegas detectors clearing the path for NSW series production.}, subject = {Gasionisationsdetektor}, language = {en} } @phdthesis{Pohl2013, author = {Pohl, Christoph}, title = {Silicon Based MBE of Manganese-Silicide and Silicon-Suboxide}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-83757}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2013}, abstract = {The present thesis deals with the fabrication, optimization of growth process and characterization of silicon based materials with molecular beam epitaxy. Two material systems are investigated in the course of this work: silicon/silicon suboxide multilayer structures and mono manganese silicide thin films. Mono manganese silicide (MnSi) is grown on Si(111) substrates with an hydrogen passivated surface, that is prepared by wet chemical processes. The growth start is performed by deposition of an amorphous Mn wetting layer that is subsequently annealed to form a MnSi seed layer on which the MnSi molecular beam epitaxy (MBE) is achieved. An amorphous or a crystalline Si cap layer is deposited onto the MnSi film to finalize the growth process and protect the sample from oxidation. With Raman spectroscopy it is shown that the crystalline cap layer is in fact single crystalline silicon. Results of x-ray diffraction and Raman spectroscopy confirm the growth of mono manganese silicide in contrast to other existing manganese silicide phases. In addition, in-plane and out-of-plane residual strain, and twinning of the MnSi thin film is detected with x-ray diffraction of symmetric and asymmetric reflections. Orientation between the Si substrate and the MnSi film is determined with the parallel lattice planes MnSi(210) and Si(511). Transport measurements show a T^2 dependence of the resistivity below 30K and metallic behavior above, a magneto resistance of 0.9\% and an unusual memory like effect of the resistance for an in-plane magnetic field sweep measurement. Silicon/Silicon suboxide (SiOx) multilayer structures are grown on Si(100) by interrupting the Si growth and oxidizing the surface with molecular oxygen. During oxidation the RHEED pattern changes from the Si(2x1) reconstruction to an amorphous pattern. When silicon growth is resumed a spotty RHEED pattern emerges, indicating a rough, three dimensional surface. The rough surface can be smoothed out with Si growth at substrate temperatures between 600°C and 700°C. Measurements with transmission electron microscopy show that a silicon suboxide layer of about 1nm embedded in single crystalline silicon is formed with the procedure. Multilayer structures are achieved by repeating the oxidation procedure when the Si spacer layer has a smooth and flat surface. The oxygen content of the suboxide layers can be varied between 7.6\% and 26.8\%, as determined with secondary ion mass spectrometry and custom-built simulations models for the x-ray diffraction. Structural stability of the multilayer structures is investigated by x-ray diffraction before and after rapid thermal annealing. For temperatures up to 1000°C the multilayer structures show no modification of the SiOx layer in x-ray diffraction.}, subject = {Molekularstrahlepitaxie}, language = {en} } @phdthesis{Weber2016, author = {Weber, Stefan}, title = {Simulation Studies on the New Small Wheel Shielding of the ATLAS Experiment and Design and Construction of a Test Facility for Gaseous Detectors}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-133084}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2016}, abstract = {In this thesis two main projects are presented, both aiming at the overall goal of particle detector development. In the first part of the thesis detailed shielding studies are discussed, focused on the shielding section of the planned New Small Wheel as part of the ATLAS detector upgrade. Those studies supported the discussions within the upgrade community and decisions made on the final design of the New Small Wheel. The second part of the thesis covers the design, construction and functional demonstration of a test facility for gaseous detectors at the University of W{\"u}rzburg. Additional studies on the trigger system of the facility are presented. Especially the precision and reliability of reference timing signals were investigated.}, subject = {Teilchendetektor}, language = {en} } @phdthesis{Meyer2015, author = {Meyer, Frank}, title = {Soft X-ray Spectroscopic Study of Amino Acid and Salt Solutions}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-124295}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2015}, abstract = {This thesis focuses on the investigation of the electronic structure of amino acids and salts in aqueous solution using X-ray spectroscopic methods. Both material groups are of fundamental importance with regards to many physiological reactions, especially for the Hofmeister effect which describes the solubility of proteins in salt solutions. Hence, the investigation of the electronic structure of amino acids and the influence of ions on the hydrogen bonding network of liquid water are important milestones to a deeper understanding of the Hofmeister series. Besides investigating the electronic structure of amino acids in aqueous solution, the spectra were used to develop a building block model of the spectral fingerprints of the functional groups and were compared to spectral signatures of suitable reference molecules. In the framework of this thesis, it is shown that the building block approach is a useful tool with allows the interpretation of spectral signatures of considerably more complex molecules In this work, the focus lies on the investigation of the occupied and unoccupied electronic states of molecules in solid state, as well as in aqueous solution. Hereby, different X-ray spectroscopic methods were applied. X-ray emission spectroscopy (XES) was used to probe the occupied electronic structure of the solution, while the unoccupied electronic structure was addressed by using X-ray absorption spectroscopy (XAS). Finally, resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) as a combination of XAS and XES measurements provides the combined information about the unoccupied and occupied molecular levels. The element specific character of the three measurement methods is a feature which allows the investigation of the local electronic structure of a single functional group. With RIXS, also non-equivalent atoms of the same element can be addressed separately. Within this thesis firstly, a library of the XE spectra of all 20 proteinogenic amino acids in zwitterionic form is presented. From this sample-set XES fingerprints of the protonated alpha-amino group NH3+ and the deprotonated carboxylic group COO- were evaluated and used to identify the XES fingerprints of the nitrogen and oxygen containing functional groups of the side chains of the amino acids. The data is discussed based on a building block approach. Furthermore, the XE spectra of the functional groups of lysine and histidine, namely the NH2 group and the C3N2H4 ring structure, are both compared to XE spectra of suitable reference molecules (imidazole, ammonia and methylamine). It is found that the XE and RIXS spectra of the side chains of lysine and histidine show large similarities to the XE spectra of the reference molecules. This agreement in the XE and RIXS spectra allows a qualitative investigation of XE and RIXS spectra of more complex amino acids using the XE and RIXS spectra of suitable reference molecules. The chemical structure of histidine and proline is quite different from the structures of the other proteinogenic amino acids. Due to the unique chemical structure of the side chain which in both cases consists of a heterocyclic ring structure, these two amino acids were investigated in more detail. Zubavichus et al. [1] have shown that amino acids are decomposing while exposed to X-ray radiation of the experiment. The damage is irreversible and molecular fragments can adsorb on the membrane of the experimental setup. This contamination can also create a spectral signature which then overlaps with the signal of the solution and which complicates the interpretation of the data. To record spectra which are free from contributions of adsorbed molecular fragments on the membrane, the adsorption behavior was investigated. In contrast to the solid phase in which the amino acids are present as salts in one electronic conformation, the charge state of the amino acids can be manipulated in aqueous solution by tuning the pH-value. By doing this, all possible charge states are accessible (cation, anion, zwitterion). In this work it is shown that also the spectra of the different charge states can be modeled by the spectra of suitable reference molecules using the building block approach. The spectral changes occurring upon protonation and deprotonation of the functional groups are explored and verified by comparing them to theoretical calculations. The comparison with measurements of pyrrolidine show that the electronic structure which surrounds the nitrogen atom of proline is strongly influenced by the ring structure of the side chain. Furthermore, the proline, pyrrolidine, and histidine molecules are also degrading during the liquid sample measurements. This can be observed by the detection of a new spectral component which increases with the measurement time originating from the window membrane. In all cases, the speed of the agglomeration of molecular fragments at the membrane was observed to be highly sensitive to the pH value of the solution. To understand the Hofmeister series, also the impact of the salt ions have to be investigated. In this study the influence of potassium chloride (KCl) on the hydrogen bond network of water was studied by using non-resonantly excited XES as well as RIXS. A decreased dissociation of hydrogen molecules and changes in the molecular vibrations could be detected. These changes were interpreted with a molecular reorganization of the water molecules and a decreased number of hydrogen bonds.}, subject = {Aminos{\"a}uren}, language = {en} } @phdthesis{Tcakaev2023, author = {Tcakaev, Abdul-Vakhab}, title = {Soft X-ray Spectroscopic Study of Electronic and Magnetic Properties of Magnetic Topological Insulators}, doi = {10.25972/OPUS-30378}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-303786}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2023}, abstract = {After the discovery of three-dimensional topological insulators (TIs), such as tetradymite chalcogenides Bi\$_2\$Se\$_3\$, Bi\$_2\$Te\$_3\$ and Sb\$_2\$Te\$_3\$ - a new class of quantum materials characterized by their unique surface electronic properties - the solid state community got focused on topological states that are driven by strong electronic correlations and magnetism. An important material class is the magnetic TI (MTI) exhibiting the quantum anomalous Hall (QAH) effect, i.e. a dissipationless quantized edge-state transport in the absence of external magnetic field, originating from the interplay between ferromagnetism and a topologically non-trivial band structure. The unprecedented opportunities offered by these new exotic materials open a new avenue for the development of low-dissipation electronics, spintronics, and quantum computation. However, the major concern with QAH effect is its extremely low onset temperature, limiting its practical application. To resolve this problem, a comprehensive understanding of the microscopic origin of the underlying ferromagnetism is necessary. V- and Cr-doped (Bi,Sb)\$_2\$Te\$_3\$ are the two prototypical systems that have been widely studied as realizations of the QAH state. Finding microscopic differences between the strongly correlated V and Cr impurities would help finding a relevant model of ferromagnetic coupling and eventually provide better control of the QAH effect in these systems. Therefore, this thesis first focuses on the V- and Cr-doped (Bi,Sb)\$_2\$Te\$_3\$ systems, to better understand these differences. Exploiting the unique capabilities of x-ray absorption spectroscopy and magnetic circular dichroism (XAS/XMCD), combined with advanced modeling based on multiplet ligand-field theory (MLFT), we provide a detailed microscopic insight into the local electronic and magnetic properties of these systems and determine microscopic parameters crucial for the comparison with theoretical models, which include the \$d\$-shell filling, spin and orbital magnetic moments. We find a strongly covalent ground state, dominated by the superposition of one and two Te-ligand-hole configurations, with a negligible contribution from a purely ionic 3+ configuration. Our findings indicate the importance of the Te \$5p\$ states for the ferromagnetism in (Bi, Sb)\$_2\$Te\$_3\$ and favor magnetic coupling mechanisms involving \$pd\$-exchange. Using state-of-the-art density functional theory (DFT) calculations in combination with XMCD and resonant photoelectron spectroscopy (resPES), we reveal the important role of the \$3d\$ impurity states in mediating magnetic exchange coupling. Our calculations illustrate that the kind and strength of the exchange coupling varies with the impurity \$3d\$-shell occupation. We find a weakening of ferromagnetic properties upon the increase of doping concentration, as well as with the substitution of Bi at the Sb site. Finally, we qualitatively describe the origin of the induced magnetic moments at the Te and Sb sites in the host lattice and discuss their role in mediating a robust ferromagnetism based on a \$pd\$-exchange interaction scenario. Our findings reveal important clues to designing higher \$T_{\text{C}}\$ MTIs. Rare-earth ions typically exhibit larger magnetic moments than transition-metal ions and thus promise the opening of a wider exchange gap in the Dirac surface states of TIs, which is favorable for the realization of the high-temperature QAH effect. Therefore, we have further focused on Eu-doped Bi\$_2\$Te\$_3\$ and scrutinized whether the conditions for formation of a substantial gap in this system are present by combining spectroscopic and bulk characterization methods with theoretical calculations. For all studied Eu doping concentrations, our atomic multiplet analysis of the \$M_{4,5}\$ x-ray absorption and magnetic circular dichroism spectra reveals a Eu\$^{2+}\$ valence, unlike most other rare earth elements, and confirms a large magnetic moment. At temperatures below 10 K, bulk magnetometry indicates the onset of antiferromagnetic ordering. This is in good agreement with DFT results, which predict AFM interactions between the Eu impurities due to the direct overlap of the impurity wave functions. Our results support the notion of antiferromagnetism coexisting with topological surface states in rare-earth doped Bi\$_2\$Te\$_3\$ and corroborate the potential of such doping to result in an antiferromagnetic TI with exotic quantum properties. The doping with impurities introduces disorder detrimental for the QAH effect, which may be avoided in stoichiometric, well-ordered magnetic compounds. In the last part of the thesis we have investigated the recently discovered intrinsic magnetic TI (IMTI) MnBi\$_6\$Te\$_{10}\$, where we have uncovered robust ferromagnetism with \$T_{\text{C}} \approx 12\$ K and connected its origin to the Mn/Bi intermixing. Our measurements reveal a magnetically intact surface with a large moment, and with FM properties similar to the bulk, which makes MnBi\$_6\$Te\$_{10}\$ a promising candidate for the QAH effect at elevated temperatures. Moreover, using an advanced ab initio MLFT approach we have determined the ground-state properties of Mn and revealed a predominant contribution of the \$d^5\$ configuration to the ground state, resulting in a \$d\$-shell electron occupation \$n_d = 5.31\$ and a large magnetic moment, in excellent agreement with our DFT calculations and the bulk magnetometry data. Our results together with first principle calculations based on the DFT-GGA\$+U\$, performed by our collaborators, suggest that carefully engineered intermixing plays a crucial role in achieving a robust long-range FM order and therefore could be the key for achieving enhanced QAH effect properties. We expect our findings to aid better understanding of MTIs, which is essential to help increasing the temperature of the QAH effect, thus facilitating the realization of low-power electronics in the future.}, subject = {Topologischer Isolator}, language = {en} } @phdthesis{Benkert2017, author = {Benkert, Andreas}, title = {Soft x-ray spectroscopic study of methanol and glycine peptides in different physical environments}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-147111}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2017}, abstract = {Ionenspezifische Effekte treten in einer Vielzahl von w{\"a}ssrigen L{\"o}sungen aus Elektrolyten und gr{\"o}ßeren Molek{\"u}len wie Peptiden auf. Die Ionen bewirken dabei {\"A}nderungen in Eigenschaften wie z.B. der Viskosit{\"a}t, den Aktivit{\"a}ten von Enzymen, der Stabilit{\"a}t von Proteinen und deren Ein- bzw. Aussalzverhalten. Typischerweise wird die ionenabh{\"a}ngige Auspr{\"a}gung derartiger Effekte mithilfe der Hofmeister-Serie beschrieben, die urspr{\"u}nglich Ionen nach ihrer F{\"a}higkeit ordnete, die L{\"o}slichkeit von H{\"u}hnereiweis in Wasser zu steigern oder zu unterdr{\"u}cken. Die empirische Abfolge der Ionen in der Hofmeister-Serie kann jedoch bis heute nicht zweifelsfrei erkl{\"a}rt werden. Trotz weitreichender Bem{\"u}hungen, ein molekulares Verst{\"a}ndnis dieses Ph{\"a}nomens zu schaffen, konnte bisher keine Einigung {\"u}ber die zugrundeliegenden Mechanismen und die genauere Bestimmung und Lokalisierung der Wechselwirkung erzielt werden. Die resonante inelastische Weichr{\"o}ntgenstreuung (RIXS) kombiniert die beiden Methoden der R{\"o}ntgenemissions- (XES) und R{\"o}ntgenabsorptionsspektroskopie (XAS). So k{\"o}nnen mit RIXS Informationen sowohl {\"u}ber die besetzten als auch die unbesetzten elektronischen Zust{\"a}nde gesammelt und zu einem umfassenden Bild der elektronischen Struktur des Systems verkn{\"u}pft werden, was diese Methode zu einem vielversprechenden Werkzeug macht, etwas mehr Licht auf die Thematik zu werfen. Die in dieser Arbeit pr{\"a}sentierten Ergebnisse zielen deshalb darauf ab, ein verbessertes Verst{\"a}ndnis der Wechselwirkungen zwischen Salzen und Peptiden in w{\"a}ssriger L{\"o}sung zu schaffen. Hierf{\"u}r wird systematisch der Einfluss verschiedenster physikalischer Umgebungen auf die elektronische Struktur von kleinen Molek{\"u}len (Methanol und von Glycin abgeleitete Peptide) mittels Weichr{\"o}ntgenspektroskopie, unterst{\"u}tzt durch Dichtefunktionaltheorie (DFT) Rechnungen, untersucht. In einem ersten Schritt werden isolierte Molek{\"u}le ohne jeglicheWechselwirkung zu ihrer unmittelbaren Umgebung anhand von Methanol in der Gasphase als Modelsystem untersucht. Hierbei wird insbesondere der lokale und elementspezifische Charakter von RIXS demonstriert und die lokale elektronische Struktur von Methanols Hydroxyl- und Methylgruppe untersucht. Mithilfe von DFT-Rechnungen werden die beobachteten Emissionslinien in den XES-Spektren der Emission bestimmter Molek{\"u}lorbitale zugeordnet und deren relative Emissionsintensit{\"a}ten erl{\"a}utert. F{\"u}r eine resonante Anregung der ersten Resonanz an der Sauerstoff-K-Absorptionskante werden starke Isotopeneffekte beobachtet, die durch dynamische Prozesse an der Hydroxylgruppe erkl{\"a}rt werden k{\"o}nnen. Dies dient als hervorragendes Beispiel f{\"u}r m{\"o}gliche Auswirkungen, die eine lokale {\"A}nderung in der Geometrie oder Symmetrie des Molek{\"u}ls auf dessen elektronische Struktur haben kann. Im weiteren Verlauf dieser Arbeit wird das untersuchte Probensystem um die Aminos{\"a}ure Glycin und deren kleinste Peptide Diglycin und Triglycin, vorerst in ihrer kristallinen Form als Festk{\"o}rper, erweitert. Mithilfe von RIXS-Karten der Stickstoff- und Sauerstoff-K-Absorptionskanten wird erneut, unterst{\"u}tzt durch DFT-Rechnungen, ein umfassendes Bild der elektronischen Struktur der Molek{\"u}le gezeichnet. {\"A}hnlich zum Fall von Methanol werden die Emissionsspektren an der Stickstoff-K-Kante stark von dynamischen Prozessen an der protonierten Aminogruppe der Molek{\"u}le beeinflusst. Zudem wird gezeigt, dass RIXS gezielt dazu verwendet werden kann, das Stickstoffatom in der Peptidbindung anzuregen und die elektronische Struktur in dessen lokaler Umgebung zu untersuchen. Desweiteren wird ein einfaches Baukastenprinzip f{\"u}r XES-Spektren dazu genutzt, die spektralen Anteile der Emission aus {\"U}berg{\"a}ngen an den beiden Stickstoffatomen in Diglycin zu isolieren. In w{\"a}ssriger L{\"o}sung kann eine leichte Ver{\"a}nderung der elektronischen Struktur der Molek{\"u}le durch die Wechselwirkung mit benachbarten Wassermolek{\"u}len, vermutlich an den geladenen funktionellen Gruppen, beobachtet werden. Die Auswirkungen auf die XES-Spektren sind jedoch eher gering. Deutlich gr{\"o}ßere Ver{\"a}nderungen werden beobachtet, wenn man den Protonierungszustand der Molek{\"u}le {\"u}ber den pH-Wert der L{\"o}sung manipuliert. Sowohl die Protonierung der Carboxylgruppe f{\"u}r kleine pH-Werte als auch die Deprotonierung der Aminogruppe in basischer L{\"o}sung f{\"u}hren zu starken Ver{\"a}nderungen in den RIXS-Karten. In einer umfangreichen Untersuchung der XES-Spektren von Glycin als Funktion des pH-Wertes wird gezeigt, dass sich die {\"A}nderungen jedoch nicht nur {\"o}rtlich begrenzt auf die Umgebung der manipulierten funktionellen Gruppe, sondern auch auf die elektronische Struktur in weiter entfernten Bereichen des Molek{\"u}ls auswirken. Als Beispiel f{\"u}r Systeme in denen Hofmeister-Effekte beobachtet werden, werden zu guter Letzt gemischte w{\"a}ssrige L{\"o}sungen aus Diglycin und verschiedenen Salzen untersucht. Um den Einfluss verschiedener Kationen auf die elektronische Struktur der Diglycin Molek{\"u}le zu erfassen wird eine Reihe unterschiedlicher Chloride verwendet, wohingegen eine Reihe von Kaliumsalzen f{\"u}r die Untersuchung verschiedener Anionen herangezogen wird. In beiden F{\"a}llen werden ionenspezifische Auswirkungen auf die XES-Spektren von Diglycin beobachtet, die qualitativ der Sortierung innerhalb der Hofmeister-Serie folgen. Die beobachteten {\"A}nderungen deuten dabei darauf hin, dass Kationen unterschiedlich stark mit dem Sauerstoff in der Peptidbindung und dessen unmittelbarer Umgebung wechselwirken, wohingegen Anionen eine gesteigerte Affinit{\"a}t zur Aminogruppe von Diglycin aufweisen.}, subject = {Methanol}, language = {en} } @phdthesis{Fuchs2009, author = {Fuchs, Oliver}, title = {Soft x-ray spectroscopy of organic molecules and liquids}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-37055}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2009}, abstract = {In this thesis, soft x-ray absorption spectroscopy (XAS) and resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) studies of the electronic structure of selected organic molecules and liquids were carried out. The first part focuses on the used experimental techniques and the development of the instrumentation necessary for these studies, namely a soft x-ray spectrometer, and a temperature-controlled flow-through liquid cell. The former was optimized by a special analytical ray tracing method developed exclusively for this purpose. Due to its high transmission, the spectrometer facilitates a novel experimental approach of recording comprehensive 'RIXS maps', which are 2-dimensional plots of x-ray scattering intensities as a function of both, excitation and emission photon energy. The liquid cell extends these possibilities to the study of liquids, especially the interaction of molecules in liquids and their chemical reactions under well-controlled conditions. Organic molecules have attracted considerable attention in the last decade. The intense research activities related to these materials have two main motivations: on the one hand, organic molecules have a technological application as building blocks of organic semiconductors, while, on the other hand, organic molecules are the functional elements in biological systems. In order to cost-effectively produce optimized organic electronic devices, a fundamental knowledge of the electronic properties of the organic molecules interface is necessary. Therefore, many studies of the electronic structure of potential candidates for organic electronics exist. Two of these candidates, namely C60 and well-ordered multilayers PTCDA on a Ag(111) surface are investigated in this thesis. For the study of C60 molecules, a comprehensive 'RIXS map' was recorded and analyzed. The RIXS map taken in only 25 minutes allows a quantitative analysis of energy losses, yielding for example the HOMO-LUMO distance. It also identifies a core-excitonic state and facilitates a quantitative comparison of its binding energy with that of valence excitons in C60. Furthermore, decay channel-selective partial fluorescence yield XAS spectra can be extracted from the RIXS map, yielding information on the population of the core-excitonic state as a function of excitation energy. As a second model system of organic molecules relevant for organic electronics, PTCDA was chosen. The complex electronic structure of the occupied states of a highly ordered, flat-lying PTCDA multilayer on a Ag(111) surface was investigated by symmetry-resolved resonant x-ray emission spectroscopy. The rapidly occurring beam damage effects were characterized on the basis of irradiation-time dependent series of C and O x-ray emission spectra. Upon varying the excitation energy and emission geometry, atom- and symmetry-specific carbon K emission spectra with negligible beam damage effects were obtained that allow to distinguish between electronic states with sigma and pi symmetry. A density functional theory calculation of the PTCDA molecule reproduces the energy positions of the most prominent emission features remarkably well. In addition, the energy positions of the sigma and pi emissions agree well with the calculated energies of the respective orbitals. In order to shed light on the second aspect of organic molecules, namely their role in biological systems, first a detailed investigation of the electronic structure and proton dynamics of liquid water as the medium of most chemical and biochemical reactions was carried out. Therefore, a comprehensive oxygen K RIXS map of liquid water was recorded and analyzed in great detail. A temperature-dependent comparison with XAS and RIXS data of D2O, NaOH, and NaOD leads to the conclusion, that ultra-fast dissociation takes place in liquid water on the timescale of the oxygen 1s core hole lifetime, resulting in a characteristic spectral contribution in the RIXS spectra. The dissociation is promoted by intact hydrogen bonds with neighboring molecules. In consequence, the rate of dissociation directly depends on the initial hydrogen bond configuration. In the next step towards biologically relevant systems, the nitrogen K edges of the amino acids glycine and histidine were investigated in powderous form as well as in their native environment, namely in aqueous solution. X-ray absorption and emission spectra of the aqueous solutions were analyzed at pH-values of 6 and for glycine also at pH 12 and compared to the spectra of powders. A pH-value of 12 causes deprotonation of the amino group, leading to significant changes in the nitrogen spectra as compared to pH 6. The results from these four examples demonstrate that a wealth of novel information can be obtained by using the new experimental tools developed in this thesis, namely a highly sensitive x-ray spectrometer and a flow-through liquid cell.}, subject = {Organisches Molek{\"u}l}, language = {en} } @phdthesis{Maier2010, author = {Maier, Florian C.}, title = {Spectromicroscopic characterisation of the formation of complex interfaces}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-65062}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2010}, abstract = {Within the framework of this thesis the mechanisms of growth and reorganisation of surfaces within the first few layers were investigated that are the basis for the fabrication of high quality thin films and interfaces. Two model systems, PTCDA/Ag(111) and CdSe/ZnSe quantum dots (QD), were chosen to study such processes in detail and to demonstrate the power and improvements of the aberration corrected spectromicroscope SMART [1] simultaneously. The measurements benefit especially from the enhanced transmission of the microscope and also from its improved resolution. SMART, the first double-aberration corrected instrument of its kind [2], provided comprehensive methods (LEEM/PEEM, μ-LEED, μ-XPS) to study in-situ and in real time the surface reorganisation and to determine morphology, local structure and local chemical composition of the resulting thin film. Complementarily, a commercial AFM [3] was used ex-situ. XPEEM and μ-XPS measurements were made possible by attaching SMART to the high flux density beamline of the soft-X-ray source BESSY-II [4]. PTCDA/Ag(111) - Growth and structure of the first two layers Although PTCDA/Ag(111) is one of the most intensely studied model systems for the growth of organic semiconductor thin films, it still offers new insights into a complex growth behaviour. This study enlightens the temperature dependant influence of morphological features as small as monatomic Ag steps on the growth process of the first two layers. At low temperatures, single Ag steps act as diffusion barriers. But interdiffusion was observed already for the 2nd layer whereas domain boundaries in the 1st PTCDA-layer persist for crystallite growth in the 2nd layer. 1st layer islands are more compact and the more dendritic development of the 2nd layer indicates reduced interaction strength between 2nd and 1st layer. These findings were explained by a model consisting of structural and potential barriers. The second part of the PTCDA study reveals a variety of phases that appears only if at least two layers are deposited. Besides the six known rotational domains of the interface system PTCDA/Ag(111) [5], a further manifold of structures was discovered. It does not only show a surprising striped image contrast, but the 2nd layer also grows in an elongated way along these so-called 'ripples'. The latter show a rather large period and were found in a wide temperature range. Additionally the μ-LEED pattern of such a domain shows a new super-superstructure as well. This phase is explained by a structural model that introduces a rotated, more relaxed domain in the 2nd layer that does not exist in the first layer. Its structural parameters are similar to those of the bulk unitcells of PTCDA. The model is confirmed by the observation of two different rotational domains that grow on top of one single 'substrate' domain in the 1st layer. The orientations of the ripple phases fit as well to the predictions of the model. The growth direction along the ripples corresponds to the short diagonal of the super-superstructure unitcell with diamond-like shape. CdSe/ZnSe - Inverse structuring by sublimation of an α-Te cap With the second model system the formation of CdSe quantum dots (QD) from strained epi-layers was investigated. In this case the structures do not form during deposition, but rather during sublimation of the so-called 'ignition cap'. For these pilot experiments not only the process of QD formation itself was of interest, but also the portability of the preparation and the prevention of contaminations. It was found that the α-Se is well suited for capping and the last step of the QD preparation, the sublimation of the α-Te cap, needs a sufficiently high rate in rise of temperature. Subsequently the cap, the process of desorption and the final surface with the quantum structures were investigated in detail. The cap was deposited by the MBE-group in W{\"u}rzburg as an amorphous Te layer but was found to contain a variety of structures. Holes, cracks, and micro-crystallites within an α-Te matrix were identified. Sublimation of the "ignition cap" was observed in real-time. Thus the discovered cap-structures could be correlated with the newly formed features as, e.g., QDs on the bare CdSe surface. Since CdSe/ZnSe QDs prefer to form in the neighbourhood of the Te μ-crystallites, Te was found to play a major role in their formation process. Different explanations as the impact of Te as a surfactant, an enhanced mobility of adatoms or as stressor nuclei are discussed. The spectromicroscopic characterisation of the CdSe surface with QDs revealed the crystallographic directions. An increased Cd signal of the film was found at positions of former holes. Several possibilities as segregation or surface termination are reviewed, that might explain this slight Cd variation. Therewith, an important step to a detailed understanding of the complex reorganisation process in coating systems could be achieved.}, subject = {Halbleiterschicht}, language = {en} } @phdthesis{CrespoVidal2023, author = {Crespo Vidal, Can Raphael}, title = {Spectroscopic investigation of the three-dimensional topological insulators (MnBi\(_2\)Te\(_4\))(Bi\(_2\)Te\(_3\))\(_n\) and HgTe: band structure, orbital symmetries, and influence of the cation \(d\)-states}, doi = {10.25972/OPUS-31293}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-312931}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2023}, abstract = {This thesis examines the electronic properties of two materials that promise the realization and observation of novel exotic quantum phenomena. For this purpose, angle-resolved photoemission forms the experimental basis for the investigation of the electronic properties. Furthermore, the magnetic order is investigated utilizing X-ray dichroism measurements. First, the bulk and surface electronic structure of epitaxially grown HgTe in its three-dimensional topological insulator phase is investigated. In this study, synchrotron radiation is used to address the three-dimensional band structure and orbital composition of the bulk states by employing photon-energy-dependent and polarization-dependent measurements, respectively. In addition, the topological surface state is examined on in situ grown samples using a laboratory photon source. The resulting data provide a means to experimentally localize the bulk band inversion in momentum space and to evidence the momentum-dependent change in the orbital character of the inverted bulk states. Furthermore, a rather new series of van der Waals compounds, (MnBi\(_2\)Te\(_4\))(Bi\(_2\)Te\(_3\))\(_n\), is investigated. First, the magnetic properties of the first two members of the series, MnBi\(_2\)Te\(_4\) and MnBi\(_4\)Te\(_7\), are studied via X-ray absorption-based techniques. The topological surface state on the two terminations of MnBi\(_4\)Te\(_7\) is analyzed using circular dichroic, photon-energy-dependent, and spin-resolved photoemission. The topological state on the (MnBi\(_2\)Te\(_4\))-layer termination shows a free-standing Dirac cone with its Dirac point located in the bulk band gap. In contrast, on the (Bi\(_2\)Te\(_3\))-layer termination the surface state hybridizes with the bulk valences states, forming a spectral weight gap, and exhibits a Dirac point that is buried within the bulk continuum. Lastly, the lack of unambiguous evidence in the literature showing a temperature-dependent mass gap opening in these magnetic topological insulators is discussed through MnBi\(_2\)Te\(_4\).}, subject = {ARPES}, language = {en} } @phdthesis{Baumgaertner2023, author = {Baumg{\"a}rtner, Kiana Jasmin}, title = {Spectroscopic Investigation of the Transient Interplay at Hybrid Molecule-Substrate Interfaces after Photoexcitation: Ultrafast Electronic and Atomic Rearrangements}, doi = {10.25972/OPUS-33053}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-330531}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2023}, abstract = {This thesis is aimed at establishing modalities of time-resolved photoelectron spectroscopy (tr-PES) conducted at a free-electron laser (FEL) source and at a high harmonic generation (HHG) source for imaging the motion of atoms, charge and energy at photoexcited hybrid organic/inorganic interfaces. Transfer of charge and energy across interfaces lies at the heart of surface science and device physics and involves a complex interplay between the motion of electrons and atoms. At hybrid organic/inorganic interfaces involving planar molecules, such as pentacene and copper(II)-phthalocyanine (CuPc), atomic motions in out-of-plane direction are particularly apparent. Such hybrid interfaces are of importance to, e.g., next-generation functional devices, smart catalytic surfaces and molecular machines. In this work, two hybrid interfaces - pentacene atop Ag(110) and copper(II)-phthalocyanine (CuPc) atop titanium disulfide (1T-TiSe2) - are characterized by means of modalities of tr-PES. The experiments were conducted at a HHG source and at the FEL source FLASH at Deutsches Elektronen-Synchrotron DESY (Hamburg, Germany). Both sources provide photon pulses with temporal widths of ∼ 100 fs and thus allow for resolving the non-equilibrium dynamics at hybrid interfaces involving both electronic and atomic motion on their intrinsic time scales. While the photon energy at this HHG source is limited to the UV-range, photon energies can be tuned from the UV-range to the soft x-ray-range at FLASH. With this increased energy range, not only macroscopic electronic information can be accessed from the sample's valence and conduction states, but also site-specific structural and chemical information encoded in the core-level signatures becomes accessible. Here, the combined information from the valence band and core-level dynamics is obtained by performing time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy (tr-ARPES) in the UV-range and subsequently performing time-resolved x-ray photoelectron spectroscopy (tr-XPS) and time-resolved photoelectron diffraction (tr-XPD) in the soft x-ray regime in the same experimental setup. The sample's bandstructure in energy-momentum space and time is captured by a time-of-flight momentum microscope with femtosecond temporal and sub-{\AA}ngstr{\"o}m spatial resolutions. In the investigated systems, out-of-equilibrium dynamics are traced that are connected to the transfer of charge and energy across the hybrid interfaces. While energetic shifts and complementary population dynamics are observed for molecular and substrate states, the shapes of involved molecular orbitals change in energy-momentum space on a subpicosecond time scale. In combination with theory support, these changes are attributed to iiiatomic reorganizations at the interface and transient molecular structures are reconstructed with sub-{\AA}ngstr{\"o}m precision. Unique to the material combination of CuPc/TiSe2, a structural rearrangement on the macroscopic scale is traced simultaneously: ∼ 60 \% of the molecules undergo a concerted, unidirectional in-plane rotation. This surprising observation and its origin are detailed in this thesis and connected to a particularly efficient charge transfer across the CuPc/TiSe2 interface, resulting in a charging of ∼ 45 \% of CuPc molecules.}, subject = {ARPES}, language = {en} } @phdthesis{Glawion2010, author = {Glawion, Sebastian}, title = {Spectroscopic Investigations of Doped and Undoped Transition Metal Oxyhalides}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-53169}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2010}, abstract = {In this thesis the electronic and magnetic structure of the transition metal oxyhalides TiOCl, TiOBr and VOCl is investigated. The main experimental methods are photoemission (PES) and x-ray absorption (XAS) spectroscopy as well as resonant inelastic x-ray scattering (RIXS). The results are compared to density-functional theory, and spectral functions from dynamical mean-field theory and different kinds of model calculations. Questions addressed here are those of the dimensionality of the magnetic and electronic interactions, the suitability of the oxyhalides as prototypical strongly correlated model systems, and the possibility to induce a filling-controlled insulator-metal transition. It turns out that TiOCl is a quasi-one-dimensional system with non-negligible two-dimensional coupling, while the one-dimensional character is already quite suppressed in TiOBr. In VOCl no signatures of such one-dimensional behavior remain, and it is two-dimensional. In all cases, frustrations induced by the crystal lattice govern the magnetic and electronic properties. As it turns out, although the applied theoretical approaches display improvements compared to previous studies, the differences to the experimental data still are at least partially of qualitative instead of quantitative nature. Notably, using RIXS, it is possible for the first time in TiOCl to unambiguously identify a two-spinon excitation, and the previously assumed energy scale of magnetic excitations can be confirmed. By intercalation of alkali metal atoms (Na, K) the oxyhalides can be doped with electrons, which can be evidenced and even quantified using x-ray PES. In these experiments, also a particular vertical arrangement of dopants is observed, which can be explained, at least within experimental accuracy, using the model of a so-called "polar catastrophe". However, no transition into a metallic phase can be observed upon doping, but this can be understood qualitatively and quantitatively within an alloy Hubbard model due to the impurity potential of the dopants. Furthermore, in a canonical way a transfer of spectral weight can be observed, which is a characteristic feature of strongly correlated electron systems. Overall, it can be stated that the transition metal oxyhalides actually can be regarded as prototypical Mott insulators, yet with a rich phase diagram which is far from being fully understood.}, subject = {{\"U}bergangsmetall}, language = {en} } @phdthesis{Shuvaev2012, author = {Shuvaev, Alexey}, title = {Spectroscopic study of manganites with magnetoelectric coupling}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-78719}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2012}, abstract = {The present thesis is devoted to the spectroscopic study of rare earth manganites RMnO3 (R = Gd, Dy, Tb, Eu(1 - x)Y(x)) in the submillimeter frequency range. A dynamic manifestation of a strong magnetoelectric coupling in these systems is the existence of electromagnons - spin waves excited by the electric component of the electromagnetic wave. The exact analytical solution of the Landau-Lifshitz equations obtained for cycloidal antiferromagnets builds the bridge between the inelastic neutron scattering and the optical experiments. A semi-quantitative agreement is achieved between the theory and the results by these two experimental techniques. Two suggested mechanisms of the magnetoelectric coupling, the inverse Dzyaloshinskii-Moriya (IDM) interaction and the symmetric Heisenberg exchange (HE) striction, are introduced in a perturbative manner. The qualitative conclusions regarding both static and dynamic electric properties are also in agreement with the experiment. GdMnO3 is the system in which the electromagnons were first detected at low frequencies. Far infrared measurements in GdMnO3 presented here have confirmed the existence of a second high frequency electromagnon at 75 reciprocal centimeter. The detection of an additional mode suggests the existence of at least short range ferroelectric order. Such order has not been observed in static experiments so far. The electromagnons in Eu(1 - x)Y(x)MnO3 helped to clarify the role of the rare earth magnetism. As the Y(3+) ions are diamagnetic and Eu(3+) ions possess Van Vleck paramagnetism only, it is the Mn subsystem that is primarily responsible for the magnetoelectric properties of rare earth manganites. The electromagnons in DyMnO3 and TbMnO3 do not change their excitation conditions upon the flop of the spin cycloid in external magnetic fields. This fact still lacks consistent theoretical explanation. Detailed measurements on TbMnO3 of different orientations have allowed to prove the existence of the IDM electromagnon. The study of DyMnO3 in external magnetic fields has shown that, depending on the Dy ordering, the electromagnons and static electric polarization can be either enhanced or suppressed. Thus, the magnetic order of rare earth moments still plays an important role. As a general result of the present work, the IDM interaction is capable to describe the static electric polarization and the weak electro-active excitation in the high-field phase of TbMnO3. The HE model is successful in explaining the high frequency electromagnon, including its excitation conditions and the spectral weight. However, both models are still unable to describe the energy and the spectral weight of the low frequency electromagnon. Further theoretical and experimental efforts are required in this direction.}, subject = {Manganverbindungen}, language = {en} } @phdthesis{AlBaidhani2018, author = {Al-Baidhani, Mohammed}, title = {Spectroscopy as a tool to investigate the high energy optical properties of nanostructured magnetically doped topological insulator}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-157221}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2018}, abstract = {In this dissertation the electronic and high-energy optical properties of thin nanoscale films of the magnetic topological insulator (MTI) (V,Cr)y(BixSb1-x)2-yTe3 are studied by means of X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and electron energy-loss spectroscopy (EELS). Magnetic topological insulators are presently of broad interest as the combination of ferromagnetism and spin-orbit coupling in these materials leads to a new topological phase, the quantum anomalous Hall state (QAHS), with dissipation less conduction channels. Determining and controlling the physical properties of these complex materials is therefore desirable for a fundamental understanding of the QAHS and for their possible application in spintronics. EELS can directly probe the electron energy-loss function of a material from which one can obtain the complex dynamic dielectric function by means of the Kramers-Kronig transformation and the Drude-Lindhard model of plasmon oscillations. The XPS core-level spectra in (V,Cr)y(BixSb1-x)2-yTe3 are analyzed in detail with regards to inelastic background contributions. It is shown that the spectra can be accurately described based on the electron energy-loss function obtained from an independent EELS measurement. This allows for a comprehensive and quantitative analysis of the XPS data, which will facilitate future core-level spectroscopy studies in this class of topological materials. From the EELS data, furthermore, the bulk and surface optical properties were estimated, and compared to ab initio calculations based on density functional theory (DFT) performed in the GW approximation for Sb2Te3. The experimental results show a good agreement with the calculated complex dielectric function and the calculated energy-loss function. The positions of the main plasmon modes reported here are expected to be generally similar in other materials in this class of nanoscale TI films. Hence, the present work introduces EELS as a powerful method to access the high-energy optical properties of TI thin films. Based on the presented results it will be interesting to explore more systematically the effects of stoichiometry, magnetic doping, film thickness and surface morphology on the electron-loss function, potentially leading to a better understanding of the complex interplay of structural, electronic, magnetic and optical properties in MTI nanostructures.}, subject = {Topologischer Isolator}, language = {en} } @phdthesis{Scheiderer2019, author = {Scheiderer, Philipp}, title = {Spectroscopy of Prototypical Thin Film Mott Materials}, doi = {10.25972/OPUS-18635}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-186358}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2019}, abstract = {The rich phase diagram of transition metal oxides essentially roots in the many body physics arising from strong Coulomb interactions within the underlying electron system. Understanding such electronic correlation effects remains challenging for modern solid state physics, therefore experimental data is required for further progress in the field. For this reason, spectroscopic investigations of prototypical correlated materials are the scope of this thesis. The experimental methods focus on photoelectron spectroscopy, and the test materials are the correlated metal SrVO\(_3\) and the Mott insulator LaTiO\(_3\), both of which are fabricated as high quality thin films. In SrVO\(_3\) thin films, a reduction of the film thickness induces a dimensional crossover from the metallic into the Mott insulating phase. In this thesis, an extrinsic chemical contribution from a surface over-oxidation is revealed that emerges additionally to the intrinsic change of the effective bandwidth usually identified to drive the transition. The two contributions are successfully disentangled by applying a capping layer that prevents the oxidation, allowing for a clean view on the dimensional crossover in fully stoichiometric samples. Indeed, these stoichiometric layers exhibit a higher critical thickness for the onset of the metallic phase than the bare and therefore over-oxidized thin films. For LaTiO\(_3\) thin films, the tendency to over-oxidize is even stronger. An uncontrolled oxygen diffusion from the substrate into the film is found to corrupt the electronic properties of LaTiO\(_3\) layers grown on SrTiO\(_3\). The Mott insulating phase is only detected in stoichiometric films fabricated on more suitable DyScO\(_3\) substrates. In turn, it is demonstrated that a \(controlled\) incorporation of excess oxygen ions by increasing the oxygen growth pressure is an effective way of \(p\) doping the material which is used to drive the band filling induced Mott transition. Gaining control of the oxygen stoichiometry in both materials allows for a systematic investigation of correlation effects in general and of the Mott transition in particular. The investigations are realized by various photoelectron spectroscopy techniques that provide a deep insight into the electronic structure. Resonant photoemission not only gives access to the titanium and vanadium related partial density of states of the valence band features, but also shows how the corresponding signal is enhanced by tuning the photon energy to the \(L\) absorption threshold. The enhanced intensity turns out to be very helpful for probing the Fermi surface topology and band dispersions by means of angular-resolved photoemission. The resulting momentum resolved electronic structure verifies central points of the theoretical description of the Mott transition, viz. the renormalization of the band width and a constant Luttinger volume in a correlated metal as the Mott phase is approached.}, subject = {{\"U}bergangsmetalloxide}, language = {en} } @phdthesis{Niehoerster2022, author = {Nieh{\"o}rster, Thomas}, title = {Spektral aufgel{\"o}ste Fluoreszenzlebensdauer-Mikroskopie mit vielen Farben}, doi = {10.25972/OPUS-29657}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-296573}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2022}, abstract = {Die Fluoreszenzmikroskopie ist eine vielseitig einsetzbare Untersuchungsmethode f{\"u}r biologische Proben, bei der Biomolek{\"u}le selektiv mit Fluoreszenzfarbstoffen markiert werden, um sie dann mit sehr gutem Kontrast abzubilden. Dies ist auch mit mehreren verschiedenartigen Zielmolek{\"u}len gleichzeitig m{\"o}glich, wobei {\"u}blicherweise verschiedene Farbstoffe eingesetzt werden, die {\"u}ber ihre Spektren unterschieden werden k{\"o}nnen. Um die Anzahl gleichzeitig verwendbarer F{\"a}rbungen zu maximieren, wird in dieser Arbeit zus{\"a}tzlich zur spektralen Information auch das zeitliche Abklingverhalten der Fluoreszenzfarbstoffe mittels spektral aufgel{\"o}ster Fluoreszenzlebensdauer-Mikroskopie (spectrally resolved fluorescence lifetime imaging microscopy, sFLIM) vermessen. Dazu wird die Probe in einem Konfokalmikroskop von drei abwechselnd gepulsten Lasern mit Wellenl{\"a}ngen von 485 nm, 532nm und 640nm angeregt. Die Detektion des Fluoreszenzlichtes erfolgt mit einer hohen spektralen Aufl{\"o}sung von 32 Kan{\"a}len und gleichzeitig mit sehr hoher zeitlicher Aufl{\"o}sung von einigen Picosekunden. Damit wird zu jedem detektierten Fluoreszenzphoton der Anregungslaser, der spektrale Kanal und die Ankunftszeit registriert. Diese detaillierte multidimensionale Information wird von einem Pattern-Matching-Algorithmus ausgewertet, der das Fluoreszenzsignal mit zuvor erstellten Referenzpattern der einzelnen Farbstoffe vergleicht. Der Algorithmus bestimmt so f{\"u}r jedes Pixel die Beitr{\"a}ge der einzelnen Farbstoffe. Mit dieser Technik konnten pro Anregungslaser f{\"u}nf verschiedene F{\"a}rbungen gleichzeitig dargestellt werden, also theoretisch insgesamt 15 F{\"a}rbungen. In der Praxis konnten mit allen drei Lasern zusammen insgesamt neun F{\"a}rbungen abgebildet werden, wobei die Anzahl der Farben vor allem durch die anspruchsvolle Probenvorbereitung limitiert war. In anderen Versuchen konnte die sehr hohe Sensitivit{\"a}t des sFLIM-Systems genutzt werden, um verschiedene Zielmolek{\"u}le voneinander zu unterscheiden, obwohl sie alle mit demselben Farbstoff markiert waren. Dies war m{\"o}glich, weil sich die Fluoreszenzeigenschaften eines Farbstoffmolek{\"u}ls geringf{\"u}gig in Abh{\"a}ngigkeit von seiner Umgebung {\"a}ndern. Weiterhin konnte die sFLIM-Technik mit der hochaufl{\"o}senden STED-Mikroskopie (STED: stimulated emission depletion) kombiniert werden, um so hochaufgel{\"o}ste zweifarbige Bilder zu erzeugen, wobei nur ein einziger gemeinsamer STED-Laser ben{\"o}tigt wurde. Die gleichzeitige Erfassung von mehreren photophysikalischen Messgr{\"o}ßen sowie deren Auswertung durch den Pattern-Matching-Algorithmus erm{\"o}glichten somit die Entwicklung von neuen Methoden der Fluoreszenzmikroskopie f{\"u}r Mehrfachf{\"a}rbungen.}, subject = {Fluoreszenzmikroskopie}, language = {de} } @phdthesis{Groh2006, author = {Groh, Ullrich}, title = {Spektromikroskopische Untersuchungen an organischen Nanostrukturen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-21071}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {Die Struktur und die elektronischen Eigenschaften organischer Halbleiter sind f{\"u}r die Herstellung organischer Bauelemente von entscheidender Bedeutung. Da diese gerade durch das Wachstum der organischen Molek{\"u}lfilme nachhaltig beeinflusst werden, ist ein Verst{\"a}ndnis der Wachstumsmechanismen zur Herstellung organischer Halbleiterbauelemente unabdingbar. Von besonderem Interesse sind die ultrad{\"u}nnen organischen Filme, die aus nur wenigen Molek{\"u}llagen bestehen. Gerade bei diesen kommt es auf die homogene Dichte der Filme, Dom{\"a}nen, Kristallite sowie deren Grenzen und Orientierungen an. In dieser Arbeit werden das Wachstum und die entstehenden Strukturen zweier organischer Molek{\"u}le untersucht: PTCDA und das eng mit diesem verwandte NTCDA. Als Substrate kommen die (111)-Oberfl{\"a}chen von Silber- und Gold-Einkristallen zum Einsatz. Bei allen vier Modellsystemen bilden die Molek{\"u}le lateral hochgeordnete Filme auf den Oberfl{\"a}chen aus. Die Untersuchungen wurden mit dem Spektromikroskop mit Aberrationskorrektur f{\"u}r viele relevanten Techniken (SMART) an der Synchrotronstrahlungsquelle BESSY II durchgef{\"u}hrt. Dieses Ger{\"a}t erlaubt, die unterschiedlichsten Untersuchungsmethoden der Oberfl{\"a}chenphysik ortsaufgel{\"o}st und in Echtzeit an einer Probe in situ anzuwenden. Es kamen sowohl mikroskopische (Hg-PEEM, X-PEEM, LEEM), beugende (LEED), als auch spektroskopische Methoden (NEXAFS, PES) zum Einsatz. F{\"u}r PTCDA ergeben die Experimente, dass es in Abh{\"a}ngigkeit von der Substrattemperatur auf beiden Oberfl{\"a}chen ein Franck-van der Merwe- (Lage-f{\"u}r-Lage-) oder ein Stranski-Krastanov-Wachstum (dreidimensionale Inseln auf einem geschlossenen Film) zeigt. In beiden F{\"a}llen sind die Molek{\"u}le innerhalb der einzelnen Lagen und Inseln parallel zum Substrat orientiert. Das Wachstum wird neben der Substrattemperatur auch nachhaltig von der Morphologie des Substrates beeinflusst, da die Filme auf ebenen Terrassen schneller wachsen als auf Stufenkanten oder -b{\"u}ndeln. Die Beweglichkeit der Molek{\"u}le erkl{\"a}rt den Einfluss beider Wachstumsfaktoren. Die hohe laterale Ordnung der Filme spiegelt sich auch in sehr großen Dom{\"a}nen wider. Auf Ag(111) ist die PTCDA-Monolage chemisorptiv, auf Au(111), so wie die Multilagen beider Systeme, physisorptiv gebunden. Beim NTCDA konnte das Wachstum der relaxierten Monolage auf der Ag(111)-Oberfl{\"a}che sowie der Phasen{\"u}bergang zur komprimierten Monolage direkt beobachtet werden. Innerhalb beider Strukturen sind die Molek{\"u}le parallel zur Substratoberfl{\"a}che orientiert. Die anschließend aufwachsende Bilage ist bei Temperaturen oberhalb der Raumtemperatur metastabil und nur unter andauerndem Molek{\"u}lfluss beobachtbar. F{\"u}r die Bilage wird ein mittlerer Verkippungswinkel der Molek{\"u}le gegen{\"u}ber der Substratoberfl{\"a}che von etwa 45° gefunden. Die anschließend aufwachsenden dreidimensionalen Inseln zeigen unterschiedliche Orientierungen und bestehen jeweils aus einer einzigen Dom{\"a}ne. Die Ausbildung so großer Dom{\"a}nen im Mikrometerbereich wird dadurch erkl{\"a}rt, dass die Molek{\"u}le oberhalb der Monolage in einer volumenartigen Phase in dreidimensionalen Inseln wachsen. Basierend auf ortsaufgel{\"o}sten NEXAFS- und LEED-Messungen wird ein Strukturmodell vorgeschlagen, das die Messungen mit einer einzigen volumenartigen Phase erkl{\"a}ren kann, wobei die Kristallite eine einheitliche Ausrichtung senkrecht zur Substratoberfl{\"a}che aufweisen, bez{\"u}glich der Oberfl{\"a}chennormalen jedoch gegeneinander verdreht sind. Ob jedoch die Ausrichtung aller Inseln gleich dieser ist, ob einzelne Inseln unterschiedliche Ausrichtungen zeigen, oder ob sogar eine Art von Polymorphismus vorliegt, l{\"a}sst sich mit den vorliegenden Ergebnissen nicht endg{\"u}ltig kl{\"a}ren, auch wenn alles auf ein Vorhandensein einer Mischung der Modelle hindeutet. Die auf beiden Oberfl{\"a}chen beobachtete hohe Beweglichkeit der Molek{\"u}le deutet auf eine schwache laterale Korrugation des vertikalen Potenzials hin.}, subject = {Halbleiterbauelement}, language = {de} }