@phdthesis{Seiberlich2008, author = {Seiberlich, Nicole}, title = {Advances in Non-Cartesian Parallel Magnetic Resonance Imaging using the GRAPPA Operator}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-28321}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2008}, abstract = {Magnetic Resonance Imaging (MRI) is an imaging modality which provides anatomical or functional images of the human body with variable contrasts in an arbitrarily positioned slice without the need for ionizing radiation. In MRI, data are not acquired directly, but in the reciprocal image space (otherwise known as k-space) through the application of spatially variable magnetic field gradients. The k-space is made up of a grid of data points which are generally acquired in a line-by-line fashion (Cartesian imaging). After the acquisition, the k-space data are transformed into the image domain using the Fast Fourier Transformation (FFT). However, the acquisition of data is not limited to the rectilinear Cartesian sampling scheme described above. Non-Cartesian acquisitions, where the data are collected along exotic trajectories, such as radial and spiral, have been shown to be beneficial in a number of applications. However, despite their additional properties and potential advantages, working with non-Cartesian data can be complicated. The primary difficulty is that non-Cartesian trajectories are made up of points which do not fall on a Cartesian grid, and a simple and fast FFT algorithm cannot be employed to reconstruct images from non-Cartesian data. In order to create an image, the non-Cartesian data are generally resampled on a Cartesian grid, an operation known as gridding, before the FFT is performed. Another challenge for non-Cartesian imaging is the combination of unusual trajectories with parallel imaging. This thesis has presented several new non-Cartesian parallel imaging methods which simplify both gridding and the reconstruction of images from undersampled data. In Chapter 4, a novel approach which uses the concepts of parallel imaging to grid data sampled along a non-Cartesian trajectory called GRAPPA Operator Gridding (GROG) is described. GROG shifts any acquired k-space data point to its nearest Cartesian location, thereby converting non-Cartesian to Cartesian data. The only requirements for GROG are a multi-channel acquisition and a calibration dataset for the determination of the GROG weights. Chapter 5 discusses an extension of GRAPPA Operator Gridding, namely Self-Calibrating GRAPPA Operator Gridding (SC-GROG). SC-GROG is a method by which non-Cartesian data can be gridded using spatial information from a multi-channel coil array without the need for an additional calibration dataset, as required in standard GROG. Although GROG can be used to grid undersampled datasets, it is important to note that this method uses parallel imaging only for gridding, and not to reconstruct artifact-free images from undersampled data. Chapter 6 introduces a simple, novel method for performing modified Cartesian GRAPPA reconstructions on undersampled non-Cartesian k-space data gridded using GROG to arrive at a non-aliased image. Because the undersampled non-Cartesian data cannot be reconstructed using a single GRAPPA kernel, several Cartesian patterns are selected for the reconstruction. Finally, Chapter 7 discusses a novel method of using GROG to mimic the bunched phase encoding acquisition (BPE) scheme. In MRI, it is generally assumed that an artifact-free image can be reconstructed only from sampled points which fulfill the Nyquist criterion. However, the BPE reconstruction is based on the Generalized Sampling Theorem of Papoulis, which states that a continuous signal can be reconstructed from sampled points as long as the points are on average sampled at the Nyquist frequency. A novel method of generating the "bunched" data using GRAPPA Operator Gridding (GROG), which shifts datapoints by small distances in k-space using the GRAPPA Operator instead of employing zig-zag shaped gradients, is presented in this chapter. With the conjugate gradient reconstruction method, these additional "bunched" points can then be used to reconstruct an artifact-free image from undersampled data. This method is referred to as GROG-facilitated Bunched Phase Encoding, or GROG-BPE.}, subject = {NMR-Tomographie}, language = {en} } @phdthesis{Galmbacher2007, author = {Galmbacher, Matthias}, title = {Lernen mit dynamisch-ikonischen Repr{\"a}sentationen aufgezeigt an Inhalten zur Mechanik}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-29271}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2007}, abstract = {Im Physikunterricht wurde lange Zeit die Bedeutung quantitativer Zusammenh{\"a}nge f{\"u}r das Physiklernen {\"u}berbewertet, qualitative Zusammenh{\"a}nge spielten dagegen eine eher untergeordnete Rolle. Dies f{\"u}hrte dazu, dass das Wissen der Sch{\"u}ler zumeist ober­fl{\"a}ch­lich blieb und nicht auf neue Situationen angewendet werden konnte. TIMSS und Pisa offenbarten diese Schwierigkeiten. In den Abschlussberichten wurde kritisiert, dass die Sch{\"u}ler kaum in der Lage seien, Lernstoff zu transferieren oder pro­blem­l{\"o}send zu denken. Um physikalische Abl{\"a}ufe deuten und entsprechende Probleme l{\"o}sen zu k{\"o}nnen, ist qua­litativ-konzeptuelles Wissen n{\"o}tig. Dieses kann, wie Forschungs­ergebnisse belegen, am besten durch die konstruktivistisch motivierte Gestaltung von Lern­situationen sowie durch die Inte­gration externer Repr{\"a}sentationen von Versuchs­aussagen in den Schul­unter­richt er­reicht werden. Eine konkrete Umsetzung dieser Bedingungen stellt der Ein­satz rechner­gest{\"u}tzter Experimente dar, der heutzutage ohne allzu großen technischen Aufwand rea­lisiert werden kann. Diese Experimente erleichtern es dem Lernenden, durch den direk­ten Umgang mit realen Abl{\"a}ufen, physikalische Konzepte zu erschließen und somit qua­litative Zusammenh{\"a}nge zu verstehen. W{\"a}hrend man lange Zeit von einer grunds{\"a}tzlichen Lernwirksamkeit animierter Lern­um­gebungen ausging, zeigen dagegen neuere Untersuchungen eher Gegenteiliges auf. Sch{\"u}ler m{\"u}ssen offensichtlich erst lernen, wie mit multicodierten Re­pr{\"a}­sentationen zu arbeiten ist. Die vorliegende Arbeit will einen Beitrag dazu leisten, he­raus­zufinden, wie lernwirksam sogenannte dynamisch-ikonische Repr{\"a}sentationen (DIR) sind, die physikalische Gr{\"o}ßen vor dem Hintergrund konkreter Versuchsabl{\"a}ufe visuali­sieren. Dazu bearbeiteten im Rahmen einer DFG-Studie insgesamt 110 Sch{\"u}ler jeweils 16 Projekte, in denen mechanische Konzepte (Ort, Geschwindigkeit, Beschleu­nigung und Kraft) aufgegriffen wurden. Es zeigte sich, dass die Probanden mit den ein­ge­setzten DIR nicht erfolgreicher lernen konnten als ver­gleich­bare Sch{\"u}ler, die die gleichen Lerninhalte ohne die Unter­st{\"u}tzung der DIR erarbeiteten. Im Gegen­teil: Sch{\"u}ler mit einem geringen visuellen Vorstellungsverm{\"o}gen schnitten aufgrund der Darbietung einer zus{\"a}tzlichen Codierung schlechter ab als ihre Mit­sch{\"u}ler. Andererseits belegen Untersuchungen von Blaschke, dass solche Repr{\"a}sen­ta­tionen in der Erarbeitungsphase einer neu entwickelten Unter­richts­kon­zep­tion auch und gerade von schw{\"a}cheren Sch{\"u}lern konstruktiv zum Wissens­erwerb genutzt werden konnten. Es scheint also, dass die Lerner zun{\"a}chst Hilfe beim Umgang mit neuartigen Re­pr{\"a}­sen­ta­tions­formen ben{\"o}tigen, bevor sie diese f{\"u}r den weiteren Aufbau ad{\"a}qua­ter physi­ka­lischer Modelle nutzen k{\"o}nnen. Eine experimentelle Unter­suchung mit Sch{\"u}­lern der 10. Jahrgangsstufe best{\"a}tigte diese Vermutung. Hier lernten 24 Probanden in zwei Gruppen die mechanischen Konzepte zu Ort, Geschwin­dig­keit und Beschleunigung kennen, bevor sie im Unter­richt behandelt wurden. W{\"a}hrend die Teil­nehmer der ersten Gruppe nur die Simulationen von Bewegungsabl{\"a}ufen und die zuge­h{\"o}rigen Liniendiagramme sahen, wurden f{\"u}r die zweite Gruppe unterst{\"u}tzend DIR eingesetzt, die den Zusammenhang von Bewe­gungs­ablauf und Linien­diagramm veranschaulichen sollten. In beiden Gruppen war es den Probanden m{\"o}glich, Fragen zu stellen und Hilfe von einem Tutor zu erhalten. Die Ergebnis­se zeigten auf, dass es den Sch{\"u}lern durch diese Maßnahme erm{\"o}glicht wurde, die DIR erfolgreich zum Wissens­er­werb einzusetzen und sig­nifikant besser abzuschneiden als die Teilnehmer in der Kon­troll­­gruppe. In einer weiteren Untersuchung wurde abschließend der Frage nachgegangen, ob DIR unter Anleitung eines Tutors eventuell bereits in der Unterstufe sinnvoll eingesetzt werden k{\"o}nnen. Ausgangspunkt dieser {\"U}berlegung war die Tatsache, dass mit der Einf{\"u}hrung des neuen bayerischen G8-Lehrplans wesentliche Inhalte, die Bestand­teil der vorherigen Untersuchungen waren, aus dem Physik­unterricht der 11. Jgst. in die 7. Jahrgangsstufe verlegt wurden. So bot es sich an, mit den Inhalten auch die DIR in der Unterstufe ein­zusetzen. Die Un­tersuchungen einer quasiexperimentellen Feldstudie in zwei siebten Klassen belegten, dass die betrachte­ten Repr{\"a}sentationen beim Aufbau entsprechender Kon­zepte keinesfalls hinderlich, sondern sogar f{\"o}rder­lich sein d{\"u}rften. Denn die Sch{\"u}ler­gruppe, die mit Hilfe der DIR lernte, schnitt im direkten hypothesenpr{\"u}fenden Vergleich mit der Kontrollklasse deutlich besser ab. Ein Kurztest, der die Nachhaltigkeit des Gelernten nach etwa einem Jahr {\"u}berpr{\"u}fen sollte, zeigte zudem auf, dass die Sch{\"u}ler der DIR-Gruppe die Konzepte, die unter Zuhilfenahme der DIR erarbeitet wurden, im Vergleich zu Sch{\"u}lern der Kontrollklasse und zu Sch{\"u}lern aus 11. Klassen insgesamt {\"u}berraschend gut verstanden und behalten hatten.}, subject = {Multimedia}, language = {de} } @phdthesis{Fechner2008, author = {Fechner, Susanne}, title = {Quantenkontrolle im Zeit-Frequenz-Phasenraum}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-28569}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2008}, abstract = {Die in der vorliegenden Arbeit eingef{\"u}hrte von Neumann-Darstellung beschreibt jeden Laserpuls auf eineindeutige Weise als Summe von an verschiedenen Punkten des Zeit-Frequenz-Phasenraumes zentrierten, bandbreitebegrenzten Gaußimpulsen. Diese Laserpulse bilden sozusagen die „elementaren" Bausteine, aus denen jeder beliebige Lichtimpuls konstruiert werden kann. Die von Neumann-Darstellung vereint eine Reihe von Eigenschaften, die sie f{\"u}r eine Anwendung auf dem Gebiet der Quantenkontrolle besonders geeignet erscheinen l{\"a}sst. So ist sie eine bijektive Abbildung zwischen den Freiheitsgraden des verwendeten Impulsformers und der Phasenraumdarstellung der resultierenden, geformten Laserpulse. Jeder denkbaren Wahl von Impulsformerparametern entspricht genau eine von Neumann-Darstellung und umgekehrt. Trotzdem erm{\"o}glicht sie, ebenso wie die Husimi- oder die Wigner-Darstellung, eine intuitive Interpretation der dargestellten Lichtimpulse, da deren zeitliche und spektrale Struktur sofort zu erkennen ist.}, subject = {Femtosekundenlaser}, language = {de} } @phdthesis{Behr2008, author = {Behr, Volker Christian}, title = {Entwicklung und Optimierung von Resonatoren und Detektionsverfahren in der magnetischen Kernspinresonanz}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-28635}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2008}, abstract = {No abstract available}, subject = {Kernspintomograph}, language = {de} } @phdthesis{Koenig2007, author = {K{\"o}nig, Markus}, title = {Spin-related transport phenomena in HgTe-based quantum well structures}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-27301}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2007}, abstract = {Within the scope of this thesis, spin related transport phenomena have been investigated in HgTe/HgCdTe quantum well structures. This material exhibits peculiar band structure properties, which result in a strong spin-orbit interaction of the Rashba type. An inverted band structure, i.e., a reversed ordering of the energy states in comparison to common semiconductors, is obtained for quantum well layers above a critical thickness. Furthermore, the band structure properties can be controlled in the experiments by moderate gate voltages. Most prominently, the type of carriers in HgTe quantum wells can be changed from n to p due to the narrow energy gap. Along with the inverted band structure, this unique transition is the basis for the demonstration of the Quantum Spin Hall state, which is characterized by the existence of two one-dimensional spin-polarized edge states propagating in opposite directions, while the Fermi level in the bulk is in the energy gap. Since elastic scattering is suppressed by time reversal symmetry, a quantized conductance for charge and spin transport is predicted. Our experiments provide the first experimental demonstration of the QSH state. For samples with characteristic dimensions below the inelastic mean free path, charge conductance close to the expected value of 2e^2/h has been observed. Strong indication for the edge state transport was found in the experiments as well. For large samples, potential fluctuations lead to the appearance of local n-conducting regions which are considered to be the dominant source of backscattering. When time reversal symmetry is broken in a magnetic field, elastic scattering becomes possible and conductance is significantly suppressed. The suppression relies on a dominant orbital effect in a perpendicular field and a smaller Zeeman-like effect present for any field direction. For large perpendicular fields, a re-entrant quantum Hall state appears. This unique property is directly related to the non-trivial QSH insulator state. While clear evidence for the properties of charge transport was provided, the spin properties could not be addressed. This might be the goal of future experiments. In another set of experiments, the intrinsic spin Hall effect was studied. Its investigation was motivated by the possibility to create and to detect pure spin currents and spin accumulation. A non-local charging attributed to the SHE has been observed in a p-type H-shaped structure with large SO interaction, providing the first purely electrical demonstration of the SHE in a semiconductor system. A possibly more direct way to study the spin Hall effects opens up when the spin properties of the QSH edge states are taken into account. Then, the QSH edge states can be used either as an injector or a detector of spin polarization, depending on the actual configuration of the device. The experimental results indicate the existence of both intrinsic SHE and the inverse SHE independently of each other. If a spin-polarized current is injected from the QSH states into a region with Rashba SO interaction, the precession of the spin can been observed via the SHE. Both the spin injection and precession might be used for the realization of a spin-FET similar to the one proposed by Datta and Das. Another approach for the realization of a spin-based FET relies on a spin-interference device, in which the transmission is controlled via the Aharonov-Casher phase and the Berry phase, both due to the SO interaction. In the presented experiments, ring structures with tuneable SO coupling were studied. A complex interference pattern is observed as a function of external magnetic field and gate voltage. The dependence on the Rashba splitting is attributed to the Aharonov-Casher phase, whereas effects due to the Berry phase remain unresolved. This interpretation is confirmed by theoretical calculations, where multi-channel transport through the device has been assumed in agreement with the experimental results. Thus, our experiments provide the first direct observation of the AC effect in semiconductor structures. In conclusion, HgTe quantum well structures have proven to be an excellent template for studying spin-related transport phenomena: The QSHE relies on the peculiar band structure of the material and the existence of both the SHE and the AC effect is a consequence of the substantial spin-orbit interaction. While convincing results have been obtained for the various effects, several questions can not be fully answered yet. Some of them may be addressed by more extensive studies on devices already available. Other issues, however, ask, e.g., for further advances in sample fabrication or new approaches by different measurements techniques. Thus, future experiments may provide new, compelling insights for both the effects discussed in this thesis and, more generally, other spin-orbit related transport properties.}, subject = {Spin-Bahn-Wechselwirkung}, language = {en} } @phdthesis{Wolpert2008, author = {Wolpert, Daniel}, title = {Quantum Control of Photoinduced Chemical Reactions}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-27171}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2008}, abstract = {The control of quantum mechanical processes, especially the selective manipulation of photochemical reactions by shaped fs laser pulses was successfully demonstrated in many experiments in the fields of physics, chemistry and biology. In this work, attention is directed to the control of two systems that mark a bridge to real synthetic chemistry. In a liquid phase environment the outcome of the photo-induced Wolff rearrangement of an industrially relevant diazonaphthoquinone compound, normally used in photoresists (e.g. Novolak) was optimized using shaped fs laser pulses. In the second series of experiments chemical reactions on a catalyst metal surface which comprise laser induced molecular bond formation channels were selectively manipulated for the first time. The control of liquid phase reactions necessitates adequate spectroscopic signals that are characteristic for the formed product species. Therefore, a pump-probe setup for transient absorption spectroscopy in the mid-infrared for the purpose of investigating ultrafast structural changes of molecules during photoreactions was constructed. This versatile setup enables to monitor structural changes of molecules in the liquid phase and to find appropriate feedback signals for the control of these processes. Prior to quantum control experiments, the photoinduced Wolff-rearrangement reaction of 2-diazo-1-naphthoquinone (DNQ) dissolved in water and methanol was thoroughly investigated. Steady state absorption measurements in the mid-infrared in combination with quantum chemical density functional theory (DFT) calculations revealed the characteristic vibrational bands of DNQ and of possible products. A mid-infrared transient absorption study was performed, to illuminate the structural dynamics of the ultrafast rearrangement reaction of DNQ. The experimental observations indicate, that the Wolff rearrangement reaction of DNQ proceeds within 300 fs. A model for the relaxation dynamics of the ketene photoproduct and DNQ after photoexcitation can be deduced that fits the measured data very well. The object of the quantum control experiments on DNQ was the improvement of the ketene yield. It was shown that the ketene formation after Wolff rearrangement of DNQ is very sensitive to the shape of the applied excitation laser pulses. The variation of single parameters, like the linear chirp as well as the pulse separation of colored double pulses lead to the conclusion that the well known intrapulse dumping mechanism is responsible for the impact of the frequency ordering within the excitation pulse on the photoproduct yield. Adaptive optimizations using a closed learning loop basically lead to the same result. Adaptive fs quantum control was also applied to surface reactions on a catalyst metal surface for the first time. Therefore, the laser-induced catalytic reactions of carbon monoxide (CO) and hydrogen (H2) on a Pd(100) single crystal surface were studied. This photochemical reaction initiated with fs laser pulses has not been observed before. Several product molecules could be synthesized, among them also species (e.g. CH^3+) for whose formation three particles are involved. The systematic variation of different parameters showed that the reactions are sensitive to the catalyst surface, the composition of the adsorbate and to the laser properties. A pump-probe study revealed that they occur on an ultrafast time scale. These catalytic surface reactions were then investigated and improved with phaseshaped fs laser pulses. By applying a feedback optimal control scheme, the reaction outcome could be successfully manipulated and the ratio of different reaction channels could be selectively controlled. Evidence has been found that the underlying control mechanism is nontrivial and sensitive to the specific conditions on the surface. The experiments shown here represent the first successful experiment on adaptive fs quantum control of a chemical reaction between adsorbate molecules on a surface. In contrast to previous quantum control experiments, reaction channels comprising the formation of new molecular bonds rather than the cleavage of already existing bonds are controlled. This work successfully showed that quantum control can be extended to systems closer to situations encountered in synthetic chemistry as was demonstrated in the two examples of the optimization of a complicated rearrangement reaction and the selective formation of chemical bonds with shaped fs laser pulses.}, subject = {Nichtlineare Spektroskopie}, language = {en} } @phdthesis{Heidemann2008, author = {Heidemann, Robin}, title = {Non-Cartesian Parallel Magnetic Resonance Imaging}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-26893}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2008}, abstract = {Besides image contrast, imaging speed is probably the most important consideration in clinical magnetic resonance imaging (MRI). MR scanners currently operate at the limits of potential imaging speed, due to technical and physiological problems associated with rapidly switched gradient systems. Parallel imaging (parallel MRI or pMRI) is a method which allows one to significantly shorten the acquisition time of MR images without changing the contrast behavior of the underlying MR sequence. The accelerated image acquisition in pMRI is accomplished without relying on more powerful technical equipment or exceeding physiological boundaries. Because of these properties, pMRI is currently employed in many clinical routines, and the number of applications where pMRI can be used to accelerate imaging is increasing. However, there is also growing criticism of parallel imaging in certain applications. The primary reason for this is the intrinsic loss in the SNR due to the accelerated acquisition. In addition, other effects can also lead to a reduced image quality. Due to unavoidable inaccuracies in the pMRI reconstruction process, local and global errors may appear in the final reconstructed image. The local errors are visible as noise enhancement, while the global errors result in the so-called fold-over artifacts. The appearance and strength of these negative effects, and thus the image quality, depend upon different factors, such as the parallel imaging method chosen, specific parameters in the method, the sequence chosen, as well as specific sequence parameters. In general, it is not possible to optimize all of these parameters simultaneously for all applications. The application of parallel imaging in can lead to very pronounced image artifacts, i.e. parallel imaging can amplify errors. On the other hand, there are applications such as abdominal MR or MR angiography, in which parallel imaging does not reconstruct images robustly. Thus, the application of parallel imaging leads to errors. In general, the original euphoria surrounding parallel imaging in the clinic has been dampened by these problems. The reliability of the pMRI methods currently implemented is the main criticism. Furthermore, it has not been possible to significantly increase the maximum achievable acceleration with parallel imaging despite major technical advances. An acceleration factor of two is still standard in clinical routine, although the number of independent receiver channels available on most MR systems (which are a basic requirement for the application of pMRI) has increased by a factor of 3-6 in recent years. In this work, a novel and elegant method to address this problem has been demonstrated. The idea behind the work is to combine two methods in a synergistic way, namely non-Cartesian acquisition schemes and parallel imaging. The so-called non-Cartesian acquisition schemes have several advantages over standard Cartesian acquisitions, in that they are often faster and less sensitive to physiological noise. In addition, such acquisition schemes are very robust against fold-over artifacts even in the case of vast undersampling of k-space. Despite the advantages described above, non-Cartesian acquisition schemes are not commonly employed in clinical routines. A reason for that is the complicated reconstruction techniques which are required to convert the non-Cartesian data to a Cartesian grid before the fast Fourier transformation can be employed to arrive at the final MR image. Another reason is that Cartesian acquisitions are routinely accelerated with parallel imaging, which is not applicable for non-Cartesian MR acquisitions due to the long reconstruction times. This negates the speed advantage of non-Cartesian acquisition methods. Through the development of the methods presented in this thesis, reconstruction times for accelerated non-Cartesian acquisitions using parallel imaging now approach those of Cartesian images. In this work, the reliability of such methods has been demonstrated. In addition, it has been shown that higher acceleration factors can be achieved with such techniques than possible with Cartesian imaging. These properties of the techniques presented here lead the way for an implementation of such methods on MR scanners, and thus also offer the possibility for their use in clinical routine. This will lead to shorter examination times for patients as well as more reliable diagnoses.}, subject = {NMR-Bildgebung}, language = {en} } @phdthesis{Scheibner2007, author = {Scheibner, Ralf}, title = {Thermoelectric Properties of Few-Electron Quantum Dots}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-26699}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2007}, abstract = {This thesis presents an experimental study of the thermoelectrical properties of semiconductor quantum dots (QD). The measurements give information about the interplay between first order tunneling and macroscopic quantum tunneling transport effects in the presence of thermal gradients by the direct comparison of the thermoelectric response and the energy spectrum of the QD. The aim of the thesis is to contribute to the understanding of the charge and spin transport in few-electron quantum dots with respect to potential applications in future quantum computing devices. It also gives new insight into the field of low temperature thermoelectricity. The investigated QDs were defined electrostatically in a two dimensional electron gas (2DEG) formed with a GaAs/(Al,Ga)As heterostructure by means of metallic gate electrodes on top of the heterostructure. Negative voltages with respect to the potential of the 2DEG applied to the gate electrodes were used to deplete the electron gas below them and to form an isolated island of electron gas in the 2DEG which contains a few ten electrons. This QD was electrically connected to the 2DEG via two tunneling barriers. A special electron heating technique was used to create a temperature difference between the two connecting reservoirs across the QD. The resulting thermoelectric voltage was used to study the charge and spin transport processes with respect to the discrete energy spectrum and the magnetic properties of the QD. Such a two dimensional island usually exhibits a discrete energy spectrum, which is comparable to that of atoms. At temperatures below a few degrees Kelvin, the electrostatic charging energy of the QDs exceeds the thermal activation energy of the electrons in the leads, and the transport of electrons through the QD is dominated by electron-electron interaction effects. The measurements clarify the overall line shape of thermopower oscillations and the observed fine structure as well as additional spin effects in the thermoelectrical transport. The observations demonstrate that it is possible to control and optimize the strength and direction of the electronic heat flow on the scale of a single impurity and create spin-correlated thermoelectric transport in nanostructures, where the experimenter has a close control of the exact transport conditions. The results support the assumption that the performance of thermoelectric devices can be enhanced by the adjustment of the QD energy levels and by exploiting the properties of the spin-correlated charge transport via localized, spin-degenerate impurity states. Within this context, spin entropy has been identified as a driving force for the thermoelectric transport in the spin-correlated transport regime in addition to the kinetic contributions. Fundamental considerations, which are based on simple model assumptions, suggest that spin entropy plays an important role in the presence of charge valence fluctuations in the QD. The presented model gives an adequate starting point for future quantitative analysis of the thermoelectricity in the spin-correlated transport regime. These future studies might cover the physics in the limit of single electron QDs or the physics of more complex structures such as QD molecules as well as QD chains. In particular, it should be noted that the experimental investigations of the thermopower of few-electron QDs address questions concerning the entropy transport and entropy production with respect to single-bit information processing operations. These questions are of fundamental physical interest due to their close connection to the problem of minimal energy requirements in communication, and thus ultimately to the so called "Maxwell's demon" with respect to the second law of thermodynamics.}, subject = {Quantenpunkt}, language = {en} } @phdthesis{Pracht2007, author = {Pracht, Eberhard}, title = {Entwicklung und Optimierung von Bildgebungssequenzen f{\"u}r die 1H-Magnetresonanztomographie der Lunge}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-26398}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2007}, abstract = {No abstract available}, subject = {NMR-Tomographie}, language = {de} } @phdthesis{Arnold2008, author = {Arnold, Johannes F. T.}, title = {Funktionelle Bildgebung der Lunge und des Bronchialkarzinoms mittels Magnetresonanztomographie}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-26388}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2008}, abstract = {Ziel dieser Arbeit war es, die Magnetresonanztomographie (MRT) an der Lunge als Alternative zur traditionellen Lungenbildgebung voranzutreiben. So sollten MRT-Verfahren zur regionalen und quantitativen Lungenfunktionspr{\"u}fung f{\"u}r die klinische Routine entwickelt werden. Im Hinblick auf die Strahlentherapie von Patienten mit Bronchialkarzinom sollen funktionelle Lungenareale erkannt werden, um diese w{\"a}hrend der Bestrahlung optimal schonen zu k{\"o}nnen. An den zahlreichen Luft-Gewebe-Grenzfl{\"a}chen in der Lunge entstehen Magnetfeldinhomogenit{\"a}ten. Daraus resultiert ein schneller Zerfall des MRT-Signals in der Lunge. Es wurde in dieser Arbeit ein Ansatz aufgezeigt, um die Ursache f{\"u}r den raschen Signalzerfall, n{\"a}mlich die unterschiedlichen magnetischen Suszeptibilit{\"a}ten von Luftr{\"a}umen und Lungengewebe, zu beseitigen. Durch die intravaskul{\"a}re Injektion von paramagnetischen Kontrastmitteln kann die Suszeptibilit{\"a}t des Blutes an die Suszeptibilit{\"a}t der Luftr{\"a}ume angeglichen werden. Durch die Entwicklung einer MR-kompatiblen aktiven Atemkontrolle (MR-ABC) wurde in dieser Arbeit ein weiteres fundamentales Problem der Lungen-MRT adressiert: Die Bewegung w{\"a}hrend der Datenakquisition. Die MR-ABC detektiert Herzschlag und Atemposition und ist in der Lage die Atembewegung in jeder beliebigen Atemphase reproduzierbar f{\"u}r eine definierte Zeit auszusetzen. Dies wird durch einen Verschluss der Atemluftzufuhr realisiert. Traditionelle Verfahren k{\"o}nnen zwar ebenfalls die Atemphase detektieren, gestatten jedoch nicht deren Konservierung. Es wurde demonstriert, dass mit der MR-ABC hochaufl{\"o}sende Bilder der Lunge in hoher Bildqualit{\"a}t und durch die Verwendung langer Akquisitionsfenster in relativ kurzer Messzeit erreicht werden k{\"o}nnen. Eine regionale Lungenfunktionspr{\"u}fung ist f{\"u}r die Diagnose und Evaluierung vieler Krankheitsbilder vorteilhaft. In diesem Sinne wird seit einigen Jahren das Potential der Sauerstoff-verst{\"a}rkten Lungen-MRT erforscht, die auf den paramagnetischen Eigenschaften des molekularen Sauerstoffs basiert. Im Blut gel{\"o}ster Sauerstoff f{\"u}hrt zu einer Verk{\"u}rzung der T1-Relaxationszeit. Statt diese T1-Verk{\"u}rzung quantitativ zu bestimmen wird aus praktischen Gr{\"u}nden meist ein T1-gewichteter Ansatz gew{\"a}hlt. In dieser Arbeit wurde jedoch gezeigt, dass nicht-quantitative Verfahren ein erhebliches Risiko zur Falschinterpretation beinhalten. Um Fehldiagnosen zu vermeiden, sollten deshalb prinzipiell quantitative Methoden zur Messung der durch die Sauerstoff-Verst{\"a}rkung bedingten T1-Verk{\"u}rzung in der Lunge verwendet werden. Herk{\"o}mmliche Techniken zur quantitativen T1-Messung ben{\"o}tigen allerdings l{\"a}ngere Messzeiten. Deshalb war zur Vermeidung von Bewegungsartefakten bisher die Datenaufnahme im Atemanhaltezustand notwendig. Wiederholtes Atemanhalten von mehreren Sekunden Dauer ist allerdings f{\"u}r einige Patienten sehr belastend. Aus diesem Grund wurden in dieser Arbeit zwei Methoden entwickelt, die eine quantitative Lungenfunktionspr{\"u}fung mittels MRT bei freier Atmung der Patienten erm{\"o}glichen. Eine gute Sauerstoffversorgung des Tumors wirkt sich positiv auf den Erfolg der Bestrahlung aus. Ein Ansatz zur Verbesserung der Strahlentherapie des Bronchialkarzinoms k{\"o}nnte daher in der Beatmung der Patienten mit hyperoxischen hypercapnischen Atemgasen w{\"a}hrend der Bestrahlung bestehen. In diesem Zusammenhang k{\"o}nnte die quantitative Messung der T1-Ver{\"a}nderung im Tumor nach Carbogenatmung ein Selektionskriterium darstellen, um diejenigen Patienten zu identifizieren, die von einer Carbogenbeatmung w{\"a}hrend der Bestrahlung profitieren k{\"o}nnen. Die Differenzierung zwischen vitalem Tumorgewebe, Nekrosen und atelektatischem Lungengewebe ist von großer Bedeutung bei der Bestrahlungsplanung des Bronchialkarzinoms. Einen neuen Ansatz bildet die in dieser Arbeit vorgestellte Magnetiserungstransfer-MRT. Um einen Magnetisierungstransfer zu erzeugen, wurde ein speziell auf die Bildgebung an der Lunge optimiertes Pr{\"a}parationsmodul entworfen. In Verbindung mit einer schnellen Bildakquisitionstechnik konnte die Magnetisierungstransfer-Lungenbildgebung in einem kurzen Atemstopp durchgef{\"u}hrt werden. Diese Technik wurde an mehreren Patienten mit Bronchialkarzinom evaluiert und die Ergebnisse mit denen der Fluor-Deoxyglykose-Positronen-Emissions-Tomographie (FDG-PET) verglichen. Es wurde festgestellt, dass mit diesem MRT-Verfahren {\"a}hnliche diagnostische Erkenntnisse erzielt werden k{\"o}nnen. Allerdings besitzt die MRT Vorteile im Hinblick auf r{\"a}umliche Aufl{\"o}sung, Messzeit, Bildqualit{\"a}t, Kosten und Strahlenbelastung. Das erhebliche Potential f{\"u}r die Bestrahlungsplanung des Bronchialkarzinoms durch eine Magnetisierungstransfer-Bildgebung wurde damit nachgewiesen.}, subject = {Magnetische Resonanz}, language = {de} } @phdthesis{Selle2007, author = {Selle, Reimer Andreas}, title = {Adaptive Polarization Pulse Shaping and Modeling of Light-Matter Interactions with Neural Networks}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-25596}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2007}, abstract = {The technique of ultrafast polarization shaping is applied to a model quantum system, the potassium dimer. The polarization dependence of the multiphoton ionization dynamics in this molecule is first investigated in pump-probe experiments, and it is then more generally addressed and exploited in an adaptive quantum control experiment utilizing near-IR polarization-shaped laser pulses. The extension of these polarization shaping techniques to the UV spectral range is presented, and methods for the generation and characterization of polarization-shaped laser pulses in the UV are introduced. Systematic scans of double-pulse sequences are introduced for the investigation and interpretation of control mechanisms. This concept is first introduced and illustrated for an optical demonstration experiment, and it is then applied for the analysis of the intrapulse dumping mechanism that is observed in the excitation of a large dye molecule in solution with ultrashort laser pulses. Shaped laser pulses are employed as a means for obtaining copious amounts of data on light-matter interactions. Neural networks are introduced as a novel tool for generating computer-based models for these interactions from the accumulated data. The viability of this approach is first tested for second harmonic generation (SHG) and molecular fluorescence processes. Neural networks are then utilized for modeling the far more complex coherent strong-field dynamics of potassium atoms.}, subject = {Lasertechnologie}, language = {en} } @phdthesis{Schmitt2007, author = {Schmitt, Stefan}, title = {Adsorbatinduzierte richtungsabh{\"a}ngige Facettierung und selbstorganisierte Dom{\"a}nen-Musterbildung auf vizinalen Ag(111)-Oberfl{\"a}chen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-25088}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2007}, abstract = {Die vorliegende Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit den strukturellen Aspekten einer adsorbat-induzierten Facettierung von vizinalen Ag(111)-Oberfl{\"a}chen. Bei dem Adsorbat handelte es sich um das organische Molek{\"u}l Perylen-3,4,9,10-Tetracarbons{\"a}ure-Dianhydrid (PTCDA). Die Experimente wurden unter Ultrahochvakuum-Bedingungen durchgef{\"u}hrt, die Charakterisierung erfolgte haupts{\"a}chlich mit den Messmethoden Rastertunnelmikroskopie (STM) und niederenergetische Elektronenbeugung (LEED). Das planare Farbstoffmolek{\"u}l PTCDA adsorbiert pr{\"a}ferentiell an den Stufenkanten der verwendeten 8.5° Ag(111)-Vizinaloberfl{\"a}chen und induziert bei geeigneten Pr{\"a}parationsbedingungen eine Rekonstruktion in stark gestufte Facettenfl{\"a}chen und in stufenfreie (111)-Terrassen. Die beobachteten Facetten sind f{\"u}r das System PTCDA/Ag charakteristisch und stellen durch eine molekulare {\"U}berstruktur richtungsselektiv stabilisierte Ag-Kristallebenen dar. Durch die Variation der Stufenrichtung der Startoberfl{\"a}che wurde eine Vielzahl von Facettentypen erhalten und nach Miller indiziert. In ihrer Gesamtheit erlauben sie einen R{\"u}ckschluss auf das Aussehen der Gleichgewichtskristallform eines mit PTCDA bedeckten Ag-Kristalles und damit auf das richtungsabh{\"a}ngige Benetzungsverhalten von Ag. Aus der Sicht des Substrates bewirkt das Adsorbat eine massive Erh{\"o}hung der Steifheit der Stufen. Die durch eine molekulare {\"U}berstruktur stabilisierten Facettenfl{\"a}chen {\"u}bernehmen die in der Kristallstruktur des Substrates angelegten Stufenrichtungen. Die gefundene Ausbildung von zwei typischen Facettensteigungen ist jedoch nicht durch die Ag-Kristallstruktur motivierbar. Die Facettierung wurde im Rahmen einer speziellen Adaption des Konzepts der Thermodynamik auf ebene gestufte Oberfl{\"a}chen als Orientierungsphasenseparation beschrieben. Dieses Konzept erlaubt eine korrekte Beschreibung der beobachteten lokalen Ph{\"a}nomene und zeigt zudem auf, dass das molekulare Gas, welches in den Messungen nicht erfasst wurde, eine wichtige Rolle bei der Rekonstruktion spielt. Es ergaben sich wichtige Indizien f{\"u}r die Existenz einer kritischen Inselgr{\"o}ße f{\"u}r PTCDA auf Ag(111). Es wurde eine vollst{\"a}ndige strukturelle Analyse aller stabilen molekularen {\"U}berstrukturen auf vizinalen Ag(111)-Oberfl{\"a}chen durchgef{\"u}hrt. Es wurden insgesamt 16 solcher {\"U}berstrukturen gefunden, von denen bisher nur 3 Strukturen bekannt und ver{\"o}ffentlicht waren. Dichte und Kommensurabilit{\"a}t der Facetten{\"u}berstrukturen sind systematisch vom Stufentyp der Oberfl{\"a}che abh{\"a}ngig. Die Frage nach dem Ursprung der beiden charakteristischen Facettensteigungen ist mit der Existenz von zwei Typen von {\"U}berstrukturgrenzen verkn{\"u}pft. Die Grenze bestimmt die Lage der fischgr{\"a}tartigen {\"U}berstruktur zu den Stufenkanten und die L{\"a}nge und die Breite des Molek{\"u}ls die beiden charakteristischen Stufenabst{\"a}nde. Letzteres geschieht verm{\"o}ge einer lokalen Wechselwirkung der PTCDA-Molek{\"u}le mit den Stufen. Die {\"U}berstrukturgrenzen erweisen sich als wichtiges Element der Rekonstruktion. Es wurden außerdem die Abh{\"a}ngigkeiten der verschiedenen, aneinander angrenzenden {\"U}berstrukturen aufgezeigt. Auf den (111)-Terrassen fanden sich 3 metastabile Ausnahme-Strukturen, welche einen vertieften Einblick in die komplexe Bildungskinetik der bisher bekannten stabilen (111)-Struktur erlauben. Die Facetten bilden zusammen mit den benachbarten (111)-Terrassen regelm{\"a}ßige, einem Reflexionsgitter {\"a}hnliche Muster mit einer Strukturweite von 5 bis 75nm. Die beobachteten Strukturweiten erreichen bei ausgedehntem Tempern typische Maximalwerte. STM-Messungen zeigen den Einfluss einer langreichweitigen Wechselwirkung zwischen den Facetten, vermittelt {\"u}ber elastische Eigenschaften des Substrates. Die Muster k{\"o}nnen als selbstorganisierte Zweiphasensysteme im thermodynamischen Gleichgewicht erkl{\"a}rt werden. Die Facetten wirken wie repulsiv wechselwirkende Defekte in einem elastischen Medium. Die Eignung dieser Muster als Templat wurde in Kooperation mit einer anderen Arbeitsgruppe am Beispiel der selektiven Deposition von Eisen belegt.}, subject = {Adsorbat}, language = {de} } @phdthesis{Forster2007, author = {Forster, Frank}, title = {Eigenschaften und Modifikation zweidimensionaler Elektronenzust{\"a}nde auf Edelmetallen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-23460}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2007}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit werden Untersuchungen an zweidimensionalen elektronischen Strukturen von (111)-orientierten Edelmetalloberfl{\"a}chen und deren Beeinflussung durch verschiedene Adsorbate pr{\"a}sentiert. Das Hauptaugenmerk liegt hierbei auf den an Oberfl{\"a}chen lokalisierten Shockley-Zust{\"a}nden von Cu, Ag und Au, deren Banddispersion (Bindungsenergie, Bandmasse und Spin-Bahn-Aufspaltung) sich als sensible Sonde f{\"u}r Oberfl{\"a}chenmodifikationen durch Adsorptionprozesse herausstellt. Winkelaufgel{\"o}ste Photoelektronenspektroskopie erlaubt hierbei den experimentellen Zugang zu bereits feinen Ver{\"a}nderungen der elektronischen Bandstruktur dieser zweidimensionalen Systeme. Verschiedene Mechanismen, die sich an Oberfl{\"a}chen und Adsorbat/Substrat-Grenzfl{\"a}chen abspielen wirken sich in unterschiedlicher Weise auf den Shockley-Zustand aus und werden anhand von geeigneten Modelladsorbatsystemen untersucht. Die experimentellen Ergebnisse werden mit geeigneten Modellen, wie dem Phasenakkumulationsmodell und dem Modell fast freier Elektronen, und teilweise mit ab initio-Rechnungen gem{\"a}ß der Dichtefunktionaltheorie verglichen, was eine Einbettung der Resultate in einen gemeinsamen Kontext erlaubt. So wird der Einfluss der Adsorption von Submonolagen von Na auf den Au-Oberfl{\"a}chenzustand im Hinblick auf die signifikante Austrittsarbeits{\"a}nderung der Oberfl{\"a}che untersucht. Eine systematische Studie der Physisorption von Edelgasen zeigt die Auswirkung der repulsiven Wechselwirkung von Adsorbat und Substrat auf die Elektronen im Oberfl{\"a}chenzustandsband. Eine schrittweise Bedeckung der Oberfl{\"a}che von Cu und Au(111) mit Ag-Monolagen bedingt eine graduelle Ver{\"a}nderung des Oberfl{\"a}chenpotenzials und verursacht einen zunehmende Ag-Charakter des Shockley-Zustands. F{\"u}r N \&\#8805; 7 ML dicke, lagenweise wachsende Ag-Schichten auf Au(111) werden im Experiment neue zweidimensionale elektronische Strukturen beobachtet, die den Quantentrogzust{\"a}nden des Ag-Films zugeordnet werden. Inwiefern sie innerhalb der Ag-Schicht lokalisiert sind oder sich noch zu einem wesentlichen Anteil im Substrat befinden, zeigt die Untersuchung ihrer energetischen und r{\"a}umlichen Evolution mit der Ag-Schichtdicke N. Dazu wurden neben der Bindungsenergie auch die Photoemissionsintensit{\"a}t der Quantentrogzust{\"a}nde vermessen, die Aussagen {\"u}ber die Lokalisierung erlauben, welche mit Ergebnissen aus Dichtefunktionalrechnungen verglichen werden. Schließlich wird anhand der Xe-Adsorption auf unterschiedlich dicken Ag-Filmen auf Cu und Au(111) gezeigt, dass der Oberfl{\"a}chenzustand nicht nur als Sonde f{\"u}r Adsorptionsmechanismen dient, sondern selbst das Adsorptionsverhalten maßgeblich mitbestimmt. Ein Erkl{\"a}rungsmodell wird vorgestellt, welches neben der durch die Bandstruktur bestimmte Zustandsdichte auch die Lokalisierung der Ladungsdichte an der Oberfl{\"a}che ber{\"u}cksichtigt, um ein Maß f{\"u}r die St{\"a}rke der repulsiven Wechselwirkung zu beschreiben, die Edelgasadsorbate auf den Oberfl{\"a}chen erfahren.}, language = {de} } @phdthesis{Blaimer2005, author = {Blaimer, Martin}, title = {Selbstkalibrierende Verfahren in der parallelen Magnetresonanztomographie}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-24022}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {In der klinischen Magnetresonanztomographie (MRT) spielt neben dem Bildkontrast und der r{\"a}umlichen Aufl{\"o}sung, die Messzeit eine sehr wichtige Rolle. Auf Grund schneller Bildgebungsmethoden und technischer Fortschritte in der Ger{\"a}teentwicklung konnten die Aufnahmezeiten bis auf wenige Sekunden reduziert werden. Somit wurde die MRT zu einem der wichtigsten Verfahren in der klinischen Diagnostik. Der gr{\"o}ßte Fortschritt f{\"u}r eine weitere Verk{\"u}rzung der Aufnahmezeiten erfolgte durch die Einf{\"u}hrung von Partiell-Parallelen-Akquisitions (PPA) Techniken in den sp{\"a}ten 1990er Jahren. Inzwischen sind PPA-Verfahren etabliert und stehen auch f{\"u}r den Einsatz im klinischen Alltag zur Verf{\"u}gung. Die Grundlage aller PPA-Verfahren bildet eine Anordnung von mehreren Empfangsdetektoren, welche gleichzeitig und unabh{\"a}ngig voneinander ein Objekt abbilden. Das Signal jedes einzelnen Detektors enth{\"a}lt dabei je nach Position eine gewisse r{\"a}umliche Information. Eine Messzeitverk{\"u}rzung wird im Allgemeinen dadurch erzielt, dass die Menge der aufzunehmenden Daten reduziert wird. Dies f{\"u}hrt zu Fehler behafteten Bildern auf Grund von fehlenden Daten. Alle g{\"a}ngigen PPA-Verfahren benutzen die in der Detektoranordnung inh{\"a}rente r{\"a}umliche Information, um mit geeigneten Algorithmen die Fehler behafteten Bilder zu korrigieren. Die beiden erfolgreichsten Ans{\"a}tze stellen momentan das "Sensitivity Encoding" (SENSE) Verfahren und die "Generalized Autocalibrating Partially Parallel Acquisitions" (GRAPPA) Methode dar. Die Leistungsf{\"a}higkeit von PPA-Methoden ist allerdings beschr{\"a}nkt. Zun{\"a}chst begrenzt die Anzahl der Einzeldetektoren den maximal erreichbaren Messzeitgewinn. Weiterhin f{\"u}hrt der Einsatz von PPA-Verfahren zu einer Verringerung des Signal-zu-Rausch-Verh{\"a}ltnis (englisch: signal-to-noise ratio, SNR). Im Allgemeinen ist das SNR um den Faktor der Wurzel des Beschleunigungsfaktors verringert. Ein zus{\"a}tzlicher SNR-Verlust entsteht durch den Rekonstruktionsprozess und ist stark abh{\"a}ngig von der geometrischen Anordnung der Detektoren. Auf Grund dieser Verluste ist der Einsatz von PPA-Methoden auf Applikationen mit bereits hohem intrinsischen SNR beschr{\"a}nkt. In dieser Arbeit werden Erweiterungen von PPA-Verfahren vorgestellt, um deren Leistungsf{\"a}higkeit weiter zu verbessern. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der selbstkalibrierenden GRAPPA-Methode, welche die fehlenden Daten im reziproken Bildraum, dem so genannten k-Raum, rekonstruiert. Zun{\"a}chst wird der Einsatz von GRAPPA f{\"u}r die 3D-Bildgebung beschrieben. In der 3D-Bildgebung ist es f{\"u}r die Rekonstruktionsqualit{\"a}t von PPA-Methoden vorteilhaft, die Daten entlang zweier Raumrichtungen zu reduzieren. GRAPPA war bisher auf Experimente mit Datenrekonstruktion in nur einer Richtung beschr{\"a}nkt. Es wird gezeigt, dass sich durch Kombination mit SENSE der Vorteil einer zwei-dimensionalen Datenreduktion erstmals auch f{\"u}r GRAPPA benutzen l{\"a}sst. Weiterhin wird eine Neuformulierung der GRAPPA-Rekonstruktion als Matrixoperation vorgestellt. Dieser Formalismus wird als GRAPPA-Operator Formalismus bezeichnet und erlaubt es, ein gemessenes Signal im k-Raum zu verschieben, um fehlende Daten zu rekonstruieren. Eigenschaften und Beziehungen zwischen unterschiedlichen Verschiebungen werden beschrieben und daraus resultierende Anwendungen f{\"u}r die 2D- und 3D-Bildgebung pr{\"a}sentiert. Im Allgemeinen arbeiten alle konventionellen PPA-Verfahren ausschließlich auf der Rekonstruktionsseite. Somit ist die Bildqualit{\"a}t und damit der erzielbare Messzeitgewinn nur durch die Geometrie der Detektoranordnung beeinflussbar. In der Mehrschicht-MRT l{\"a}sst sich diese Abh{\"a}ngigkeit von der Detektoranordnung reduzieren, indem Bildartefakte bereits w{\"a}hrend der Datenaufnahme gezielt ver{\"a}ndert werden. Auf diese Weise kann der SNR-Verlust aufgrund des Rekonstruktionsprozesses minimiert werden. Dieses Konzept der kontrollierten Einfaltungen (englisch: Controlled Aliasing in Parallel Imaging Results in Higher Acceleration, CAIPIRINHA) wird f{\"u}r den Einsatz in der dynamischen Herzbildgebung vorgestellt. Bei geringen Beschleunigungsfaktoren kann mit CAIPIRINHA im Gegensatz zu den {\"u}blichen PPA-Verfahren eine Bildqualit{\"a}t erzielt werden, welche keine signifikanten Einbußen gegen{\"u}ber konventionellen Experimenten aufweist.}, subject = {Magnetische Resonanz}, language = {de} } @phdthesis{Pappert2007, author = {Pappert, Katrin}, title = {Anisotropies in (Ga,Mn)As - Measurement, Control and Application in Novel Devices}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-23370}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2007}, abstract = {Ferromagnetic semiconductors (FS) promise the integration of magnetic memory functionalities and semiconductor information processing into the same material system. The prototypical FS (Ga,Mn)As has become the focus of semiconductor spintronics research over the past years. The spin-orbit mediated coupling of magnetic and semiconductor properties in this material gives rise to many novel transport-related phenomena which can be harnessed for device applications. In this thesis we address challenges faced in the development of an all-semiconductor memory architecture. A starting point for information storage in FS is the knowledge of their detailed magnetic anisotropy. The first part of this thesis concentrates on the investigation of the magnetization behaviour in compressively strained (Ga,Mn)As by electrical means. The angle between current and magnetization is monitored in magnetoresistance(MR) measurements along many in-plane directions using the Anisotropic MR(AMR) or Planar Hall effect(PHE). It is shown, that a full angular set of such measurements displayed in a color coded resistance polar plot can be used to identify and quantitatively determine the symmetry components of the magnetic anisotropy of (Ga,Mn)As at 4 K. We compile such "anisotropy fingerprints" for many (Ga,Mn)As layers from Wuerzburg and other laboratories and find the presence of three symmetry terms in all layers. The biaxial anisotropy term with easy axes along the [100] and [010] crystal direction dominates the magnetic behaviour. An additional uniaxial term with an anisotropy constant of ~10\% of the biaxial one has its easy axis along either of the two <110> directions. A second contribution of uniaxial symmetry with easy axis along one of the biaxial easy axes has a strength of only ~1\% of the biaxial anisotropy and is therefore barely visible in standard SQUID measurements. An all-electrical writing scheme would be desirable for commercialization. We report on a current assisted magnetization manipulation experiment in a lateral (Ga,Mn)As nanodevice at 4 K (far below Tc). Reading out the large resistance signal from DW that are confined in nanoconstrictions, we demonstrate the current assisted magnetization switching of a small central island through a hole mediated spin transfer from the adjacent leads. One possible non-perturbative read-out scheme for FS memory devices could be the recently discovered Tunneling Anisotropic MagnetoResistance (TAMR) effect. Here we clarify the origin of the large amplification of the TAMR amplitude in a device with an epitaxial GaAs tunnel barrier at low temperatures. We prove with the help of density of states spectroscopy that a thin (Ga,Mn)As injector layer undergoes a metal insulator transition upon a change of the magnetization direction in the layer plane. The two states can be distinguished by their typical power law behaviour in the measured conductance vs voltage tunneling spectra. While all hereto demonstrated (Ga,Mn)As devices inherited their anisotropic magnetic properties from their parent FS layer, more sophisticated FS architectures will require locally defined FS elements of different magnetic anisotropy on the same wafer. We show that shape anisotropy is not applicable in FS because of their low volume magnetization. We present a method to lithographically engineer the magnetic anisotropy of (Ga,Mn)As by submicron patterning. Anisotropic strain relaxation in submicron bar structures (nanobars) and the related deformation of the crystal lattice introduce a new uniaxial anisotropy term in the energy equation. We demonstrate by both SQUID and transport investigations that this lithographically induced uniaxial anisotropy overwrites the intrinsic biaxial anisotropy at all temperatures up to Tc. The final section of the thesis combines all the above into a novel device scheme. We use anisotropy engineering to fabricate two orthogonal, magnetically uniaxial, nanobars which are electrically connected through a constriction. We find that the constriction resistance depends on the relative orientation of the nanobar magnetizations, which can be written by an in-plane magnetic field. This effect can be explained with the AMR effect in connection with the field line patterns in the respective states. The device offers a novel non-volatile information storage scheme and a corresponding non-perturbative read-out method. The read out signal is shown to increase drastically in samples with partly depleted constriction region. This could be shown to originate in a magnetization direction driven metal insulator transition of the material in the constriction region.}, subject = {Anisotropie}, language = {en} } @phdthesis{Meier2006, author = {Meier, Martin}, title = {Mikrostrukturierte Metallschichten auf Glas}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-22331}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {Moderne W{\"a}rmeschutzverglasungen erreichen ihren niedrigen W{\"a}rmedurchgangskoeffizienten, den U-Wert, im Wesentlichen durch Low-e-Beschichtungen, also Schichten mit einem Emissionsgrad von unter 0.05 im infraroten Spektralbereich. Verantwortlich f{\"u}r die Low-e-Eigenschaften sind bei diesen Beschichtungen h{\"a}ufig eine oder zwei d{\"u}nne Silberschichten. Im Schichtsystem kommen dazu etliche Schichten zur Entspiegelung, als Diffusionsblocker und zur Haftvermittlung. Sichtbare Strahlung wird durch diese Beschichtungen nur wenig beeinflusst. Wegen des niedrigen Emissionsgrades im IR-Bereich wird jedoch Strahlung im nahen Infrarot reflektiert und damit die solare Transmission vermindert. In vielen Einsatzgebieten, so auch bei der W{\"a}rmeschutzverglasung oder bei thermischen Solarkollektoren, kommt es allerdings auf den solaren und nicht auf den visuellen Transmissionsgrad an. Eine ideale „solare Beschichtung" sollte die solare Einstrahlung weitgehend durchlassen, im Bereich der W{\"a}rmestrahlung bei Raumtemperatur dagegen reflektierend wirken. Im Unterschied zu einer solchen Beschichtung verringert eine konventionelle Low-e-Beschichtung den solaren Transmissionsgrad einer Glasscheibe um etwa 20 bis 25 Prozentpunkte. Um diese Verminderung des solaren Transmissionsgrades bei gleichen Isolationseigenschaften zu vermeiden, ist eine st{\"a}rkere Wellenl{\"a}ngenselektivit{\"a}t der Beschichtung vonn{\"o}ten. Eine M{\"o}glichkeit zur Erh{\"o}hung der Wellenl{\"a}ngenselektivit{\"a}t ist Mikrostrukturierung. An Stelle einer durchgehenden Metallschicht wird im Low-e-Schichtsystem ein Metallgitter verwendet. Ist die Wellenl{\"a}nge der einfallenden Strahlung groß gegen{\"u}ber dem Abstand der Gitterstreben (im Falle der W{\"a}rmestrahlung bei 300 K), verh{\"a}lt sich die Beschichtung wie das fl{\"a}chige Material und damit wie eine konventionelle Low-e-Schicht. F{\"u}r Licht aus dem Spektrum der Sonnenstrahlung hingegen ist die Wellenl{\"a}nge kleiner als der Abstand der Gitterstreben, so dass die Transmission hier nur sehr geringf{\"u}gig vermindert wird. Zur genauen Charakterisierung dieses selektiven Verhaltens wurden Computersimulationen durchgef{\"u}hrt, zum einen nach dem Mie-Formalismus und zum anderen mit der Methode der finiten Differenzen im Zeitregime (FDTD), einer numerischen L{\"o}sung der Maxwellgleichungen. Aufgrund von Schwierigkeiten bei der Probenherstellung und der daraus resultierenden fehlenden M{\"o}glichkeit, die ben{\"o}tigten Sub-µm-Strukturen geeignet in ihrer Gr{\"o}ße zu variieren, wurden zur experimentellen Best{\"a}tigung sowohl die Wellenl{\"a}nge der einfallenden Strahlung als auch die Struktur um einen Faktor von etwa 100000 erh{\"o}ht und entsprechende Simulationen anhand von Streuexperimenten mit Mikrowellen an einem makroskopischen Metallgitter verifiziert. Mit Hilfe der Simulationsergebnisse wurden Vorraussagen {\"u}ber das spektrale Transmissionsverhalten eines ideal leitenden Metallgitters auf einem Glassubstrat in Abh{\"a}ngigkeit von Breite, Abstand und Dicke der Gitterstreben getroffen. Anhand von Parametervariationen wurden dann geeignete Werte dieser Gr{\"o}ßen f{\"u}r den Einsatz des Gitters als strukturierte Low-e-Beschichtung bestimmt. Durch {\"U}bertragung des spektralen Verhaltens eines solchen ideal leitenden Metallgitters auf eine reale Low-e-Schicht wurden die Auswirkungen einer Strukturierung dieser Schicht berechnet. Als Referenz diente dabei das Schichtsystem iplus E der Firma Interpane auf Floatglas. Die Rechnung zeigt, dass eine Strukturierung dieses Schichtsystems in ein Gitter mit 260 nm breiten St{\"a}ben im Abstand von 1080 nm die solare Transmission um 15 Prozentpunkte auf 0.72 steigen l{\"a}sst. Die Dicke der Silberschicht im Schichtsystem muss dabei allerdings von 15 nm auf 60 nm angehoben werden. Der Emissionsgrad im IR-Bereich erh{\"o}ht sich durch die Strukturierung von 0.03 auf 0.048. Kommt dieses strukturierte Low-e-Schichtsystem bei einer zweischeibigen W{\"a}rmeschutzverglasung zum Einsatz, so ließe sich der Gesamtenergiedurchlassgrad auf 0.70 im Vergleich zu 0.58 bei einer Verglasung mit dem konventionellen Low-e-Schichtsystem steigern. 80 Prozent des durch die fl{\"a}chige Low-e-Beschichtung bedingten R{\"u}ckgangs im Gesamtenergiedurchlassgrad, dem g-Wert, l{\"a}sst sich somit durch die Strukturierung wieder zur{\"u}ckgewinnen. Erkauft wird dies durch eine geringf{\"u}gige Erh{\"o}hung des U-Werts der Verglasung von 1.06 W/(m² K) auf 1.12 W/(m² K).}, subject = {W{\"a}rmeschutz}, language = {de} } @phdthesis{Walter2006, author = {Walter, Dominik}, title = {Adaptive Control of Ultrashort Laser Pulses for High-Harmonic Generation}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-21975}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {The generation of high harmonics is an ideal method to convert frequencies of the infrared- or visible range into the soft x-ray range. This process demands high laser intensities that are nowadays supplied by femtosecond laser systems. As the temporal and spatial coherence properties of the laser are transferred during the conversion process, the generated high harmonics will propagate as a beam with high peak-brightness. Under ideal conditions the generation of soft-x-ray pulses shorter than one femtosecond is possible. These properties are exploited in many applications like time-resolved x-ray spectroscopy. The topic of this thesis is the generation and optimization of high harmonics. A variety of conversion setups is investigated (jet of noble gas atoms, gas-filled hollow-fiber, water microdroplets) and theoretical models present ideas to further enhance the conversion efficiency (using excited atoms or aligned molecules). In different setups the peak intensity of the fundamental laser pulses is increased by spectral broadening and subsequent temporal compression. This is achieved with the help of pulse shaping devices that can modify the spectral phase and therefore also the temporal intensity distribution of laser pulses. These pulse shaping devices are controlled by an evolutionary algorithm. With this setup not only adaptive compression of laser pulses is possible, but also the engineering of specific laser pulse shapes to optimize an experimental output. This setup was used to influence the process of high harmonic generation. It is demonstrated that the spectral distribution of the generated soft-x-ray radiation can be controlled by temporal pulse shaping. This method to tailor high harmonics is complemented by spatial shaping techniques. These findings demonstrate the realization of a tunable source of soft-x-ray radiation.}, subject = {Frequenzvervielfachung}, language = {en} } @phdthesis{Zimmermann2006, author = {Zimmermann, J{\"o}rg}, title = {Optische Wellenleiter und Filter in photonischen Kristallen auf Indiumphosphid-Basis}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-21767}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit wurden optische Wellenleiter und Filter in zweidimensionalen photonischen Kristallen auf Indiumphosphid-Basis hergestellt, numerisch modelliert sowie experimentell im f{\"u}r die optische Nachrichtentechnik wichtigen Wellenl{\"a}ngenbereich um 1,55 µm untersucht. Photonische Kristalle weisen eine periodische Variation des Brechungsindex auf. Durch das gezielte Einbringen von Defekten in die periodische Struktur ist eine Manipulation der photonischen Zustandsdichte und somit der Lichtausbreitung m{\"o}glich. Grundbaustein der durchgef{\"u}hrten Untersuchungen ist der lineare Defektwellenleiter in einem triangul{\"a}ren Gitter aus Luftl{\"o}chern in einer Halbleitermatrix, der durch das Auslassen von einer oder mehreren Lochreihen entsteht. Die Wellenf{\"u}hrung in vertikaler Richtung wird durch eine Halbleiterheterostruktur mit einer Wellenleiterkernschicht aus InGaAsP oder InGaAlAs und Mantelschichten mit niedrigerem Brechungsindex realisiert. Die Einbettung des zweidimensionalen Lochgitters in die InP-basierte Halbleiterheterostruktur erlaubt die Integration mit aktiven optoelektronischen Bauteilen wie Sende- und Empfangselementen sowie die Verwendung bestehender Halbleiterstrukturierungstechnologien. Die photonischen Kristall-Wellenleiter wurden mit hochaufl{\"o}sender Elektronenstrahllithographie und einem zweistufigen Trocken{\"a}tzprozess hergestellt. Damit konnten Lochradien von 100 nm und Lochtiefen von 4 µm realisiert werden. Zur experimentellen Untersuchung der hergestellten Strukturen wurden Messpl{\"a}tze f{\"u}r die optische Charakterisierung von Transmission und chromatischer Dispersion von photonischen Kristall-Wellenleitern und -Filtern aufgebaut und die Phasenverschiebungsmethode sowie die Modulationsmethode mit Offset angewendet. Damit konnte erstmals direkt die Gruppenlaufzeitdispersion eines photonischen Kristall-Wellenleiter-Filters gemessen werden. Numerische Untersuchungen wurden mit dem Verfahren der Entwicklung nach ebenen Wellen sowie mit dem FDTD-Verfahren durchgef{\"u}hrt. Die photonischen Kristall-Wellenleiter besitzen mehrere Wellenleitermoden, die teilweise refraktiven (auf Totalreflexion beruhenden) und teilweise diffraktiven (auf Bragg-Reflexion beruhenden) Charakter haben. Je nach Symmetrie treten zwischen den Moden Ministoppb{\"a}nder auf, die sich im Transmissionsspektrum als Intensit{\"a}tseinbr{\"u}che darstellen. Die spektrale Lage dieser Ministoppb{\"a}nder h{\"a}ngt von der Wellenleitergeometrie ab. Messungen an Wellenleitern mit verschiedener L{\"a}nge zeigen eine starke Variation der spektralen Breite der Ministoppb{\"a}nder. Diese kann mit der Theorie der gekoppelten Moden unter Annahme unterschiedlicher D{\"a}mpfungswerte f{\"u}r die gekoppelten Wellenleitermoden erkl{\"a}rt werden. Die entscheidene Wellenleitereigenschaft f{\"u}r praktische Anwendungen ist die Wellenleiterd{\"a}mpfung. Diese wurde mit den Verfahren der Fabry-P{\´e}rot-Resonanzen sowie der L{\"a}ngenvariation experimentell bestimmt. Durch Wahl eines geeigneten Schichtaufbaus und Optimierung der Herstellungsprozesse konnten die f{\"u}r das untersuchte Materialsystem niedrigsten D{\"a}mpfungswerte in photonischen Kristall-Wellenleitern erzielt werden. F{\"u}r W7-, W5- und W3-Wellenleiter wurden D{\"a}mpfungswerte von 0,2 dB/mm, 0,6 dB/mm und 1,5 dB/mm erreicht, die schmaleren W1-Wellenleiter zeigen Verluste von 27 dB/mm. Zwei Typen optischer Wellenleiter-Filter wurden untersucht: Richtkoppler sowie Resonatoren. Photonische Kristall-Wellenleiter-Richtkoppler eignen sich als ultrakompakte Demultiplexer und Kanal-Auslasser. Bei den experimentell realisierten photonischen Kristall-Wellenleiter-Richtkopplern konnte das eingekoppelte Licht je nach Wellenl{\"a}nge in den einen oder anderen Ausgangswellenleiter gelenkt werden. Bei photonischen Kristall-Wellenleitern mit Resonatoren konnten G{\"u}te-Faktoren bis zu 1,5*10^4 bei einem Kanalabstand von 100 GHz realisiert werden. Die Gruppenlaufzeitdispersion in diesen Strukturen variiert zwischen -250 ps/nm und +250 ps/nm, so dass mit einem 420 µm langen photonischen Kristall-Wellenleiter-Filter die Dispersion von 15 km Standardglasfaser bei 1,55 µm Wellenl{\"a}nge kompensiert werden kann. Mit Hilfe von kleinen Temperatur{\"a}nderungen kann die Resonanzkurve verschoben werden. Der demonstrierte photonische Kristall-Wellenleiter-Resonator stellt daher einen miniaturisierten durchstimmbaren Dispersionskompensator dar.}, subject = {Photonischer Kristall}, language = {de} } @phdthesis{Schliemann2004, author = {Schliemann, Andreas Ulrich}, title = {Untersuchung von miniaturisierten GaAs/AlGaAs Feldeffekttransistoren und GaAs/InGaAs/AlGaAs Flash-Speichern}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-20503}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit wurden elektronische Bauelemente wie Feldeffekttransistoren, elektronische Speicherelemente sowie resonante Tunneldioden hinsichtlich neuartiger Transporteigenschaften untersucht, die ihren Ursprung in der Miniaturisierung mit Ausdehnungen kleiner als charakteristische Streul{\"a}ngen haben. Die Motivation der vorliegenden Arbeit lag darin, die Physik nanoelektronischer Bauelemente durch einen neuen Computercode: NANOTCAD nicht nur qualitativ sondern auch quantitativ beschreiben zu k{\"o}nnen. Der besondere Schwerpunkt der Transportuntersuchungen lag im nicht-linearen Transportbereich f{\"u}r Vorw{\"a}rtsspannungen, bei denen die Differenz der elektrochemischen Potentiale im aktiven Bereich der Bauelemente bei Weitem gr{\"o}ßer als die thermische Energie der Ladungstr{\"a}ger ist, da nur im nicht-linearen Transportbereich die f{\"u}r eine Anwendung elektronischer Bauelemente notwendige Gleichrichtung und Verst{\"a}rkung auftreten kann. Hierzu war es notwendig, eine detaillierte Charakterisierung der Bauelemente durchzuf{\"u}hren, damit m{\"o}glichst viele Parameter zur genauen Modellierung zur Verf{\"u}gung standen. Als Ausgangsmaterial wurden modulationsdotierte GaAs/AlGaAs Heterostrukturen gew{\"a}hlt, da sie in hervorragender struktureller G{\"u}te mit Hilfe der Molekularstrahllithographie am Lehrstuhl f{\"u}r Technische Physik mit angegliedertem Mikrostrukturlabor hergestellt werden k{\"o}nnen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde zun{\"a}chst ein Verfahren zur Bestimmung der Oberfl{\"a}chenenergie entwickelt und durchgef{\"u}hrt, das darauf beruht, die Elektronendichte eines nahe der Oberfl{\"a}che befindlichen Elektronengases in Abh{\"a}ngigkeit unterschiedlicher Oberfl{\"a}chenschichtdicken zu bestimmen. Es zeigte sich, dass die so bestimmte Oberfl{\"a}chenenergie, einen {\"a}ußerst empfindlichen Parameter zur Beschreibung miniaturisierter Bauelemente darstellt. Um die miniaturisierte Bauelemente zu realisieren, kamen Herstellungsverfahren der Nanostrukturtechnik wie Elektronenstrahllithographie und diverse {\"A}tztechniken zum Einsatz. Durch Elektronmikroskopie wurde die Geometrie der nanostrukturierten Bauelemente genau charakterisiert. Transportmessungen wurden durchgef{\"u}hrt, um die Eingangs- und Ausgangskennlinien zu bestimmen, wobei die Temperatur zwischen 1K und Raumtemperatur variiert wurde. Die temperaturabh{\"a}ngigen Analysen erlaubten es, die Rolle inelastischer Streuereignisse im Bereich des quasi-ballistischen Transports zu analysieren. Die Ergebnisse dieser Arbeit wurden dazu verwendet, um die NANOTCAD Simulationswerkzeuge soweit zu optimieren, dass quantitative Beschreibungen von stark miniaturisierten, elektronischen Bauelementen durch einen iterativen L{\"o}sungsalgorithmus der Schr{\"o}dingergleichung und der Poissongleichung in drei Raumdimensionen m{\"o}glich sind. Zu Beginn der Arbeit wurden auf der Basis von modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen eine Vielzahl von Quantenpunktkontakten, die durch Verarmung eines zweidimensionalen Elektronengases durch spitz zulaufende Elektrodenstrukturen realisiert wurden, untersucht. Variationen der Splitgate-Geometrien wurden statistisch erfasst und mit NanoTCADSimulationen verglichen. Es konnte ein hervorragende {\"U}bereinstimmung in der Schwellwertcharakteristik von Quantenpunktkontakten und Quantenpunkten gefunden werden, die auf der genauen Beschreibung der Oberfl{\"a}chenzust{\"a}nde und der Erfassung der realen Geometrie beruhen. Ausgehend von diesen Grundcharakterisierungen nanoelektronischer Bauelemente wurden 3 Klassen von Bauelementen auf der Basis des GaAs/AlGaAs Halbleitersystems detailliert analysiert.}, subject = {Galliumarsenid}, language = {de} } @phdthesis{Herber2006, author = {Herber, Ulrich}, title = {Rastertunnelspektroskopie an polykristallinen Cu(In,Ga)(S,Se)2-D{\"u}nnschichtsolarzellen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-21291}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {[...] Bei dem hier untersuchten multin{\"a}ren System CIGSe stellt sich ob seiner polykristallinen Struktur zudem die Frage nach der lateralen Homogenit{\"a}t der elektrischen Eigenschaften. Mit der verwendeten Meßmethode, einer photounterst{\"u}tzten Rastertunnelspektroskopie, k{\"o}nnen Inhomogenit{\"a}ten in der Oberfl{\"a}chenphotospannung (SPV) und im Photoinduzierten Tunnelstrom (PITC) nachgewiesen werden. Die Messung von PITC und SPV ist dann schnell durchzuf{\"u}hren und damit f{\"u}r Reihenuntersuchungen geeignet, wenn Modulationsverfahren verwendet werden. Modulationen der Biasspannung und/oder der Beleuchtung wurden in der Tunnelspektroskopie bereits auf eine ganze Anzahl von Materialsystemen angewendet. Dabei auftretende, {\"u}ber die Kapazit{\"a}t zwischen Tunnelspitze und Probe einkoppelnde st{\"o}rende Signalbeitr{\"a}ge sind ein bekanntes Problem. Eine m{\"o}gliche L{\"o}sung bietet die elektronische Kompensation durch eine entsprechende Schaltung. Wie in dieser Arbeit gezeigt wird, ist der Ansatz sehr gut geeignet, die durch Biasmodulation erzeugte Streukomponente zu unterdr{\"u}cken. Wird dagegen die einfallende Beleuchtung moduliert, erfolgt die Kompensation nur unvollst{\"a}ndig. Ein besonderes Problem bereitet dies, wenn beide Modulationen kombiniert werden. Der Unterschied zwischen beiden Modulationen liegt darin, daß sich das Spitze-Probe-System im Fall der Spannungsmodulation wie ein klassischer Kondensator verh{\"a}lt und das Streusignal daher unabh{\"a}ngig von der Art der Probe ist. Bei Lichtmodulation ist im Ersatzschaltbild dagegen die unter der Probenoberfl{\"a}che befindliche Stromquelle zu ber{\"u}cksichtigen. Sie f{\"u}hrt dazu, daß sich das Streusignal von Probe zu Probe, und sogar von einem Pr{\"a}parationszustand zum n{\"a}chsten, deutlich unterscheidet. Daher ist es angebracht, das Streusignal separat zu messen und anschließend analytisch zu kompensieren. Wie aus der vorliegenden Arbeit hervorgeht, ist dabei die Abh{\"a}ngigkeit des Streusignals vom Spitze-Probe-Abstand unbedingt zu ber{\"u}cksichtigen. Nach der Etablierung und eingehenden Analyse des Verfahrens im ersten Teil folgt im zweiten Teil der Arbeit dessen Anwendung auf eine Reihe von unterschiedlichen CIGS-Proben. Dabei wird deutlich, daß die bereits angesprochenen Inhomogenit{\"a}ten im PITC-Signal eine immanente Eigenschaft dieser (und vermutlich aller) polykristallinen Halbleitersysteme sind. Neben den lateralen Unterschieden in der Stromamplitude lassen sich auch Inhomogenit{\"a}ten in der komplexen Phase des Photostroms nachweisen. Wie sich herausstellt, sind daraus aber wegen der dominierenden Admittanz der Tunnell{\"u}cke keine R{\"u}ckschl{\"u}sse auf die beteiligte Kapazit{\"a}t der RLZ zu ziehen. Dagegen ist es m{\"o}glich, durch die Untersuchung einer gr{\"o}ßeren Zahl von Stellen auf einer Probe eine Statistik der Fl{\"a}chenh{\"a}ufigkeit des PITC zu erstellen. Wird diese Verteilung durch eine exponentiell abfallende H{\"a}ufigkeit beschrieben, weist dies auf eine {\"u}bergroße Dichte an "schwachen" Dioden hin; bei einer kleinen Zahl schwacher Dioden zeigt die Verteilung ein deutliches Maximum bei h{\"o}heren Photostr{\"o}men. Korngrenzen sind f{\"u}r die elektronischen Eigenschaften polykristalliner Systeme wichtig, ihre Struktur allerdings unbekannt. Aus dem Forschungsgebiet der ebenfalls polykristallinen CdS/CdTe-Solarzellen kommt die Vorstellung, daß die Korngrenzen bevorzugte Transportpfade der Ladungstr{\"a}ger darstellen; sie wird inzwischen auch f{\"u}r CIGS-Zellen diskutiert. Hunderte von untersuchten Probenstellen k{\"o}nnen diese Theorie jedoch nicht unterst{\"u}tzen. Nur in einer {\"a}ußerst geringen Zahl von F{\"a}llen zeigen Korngrenzen einen deutlich h{\"o}heren Photostrom im Vergleich zu den umgebenden Kornfl{\"a}chen. Desweiteren werden die abrupten lateralen {\"A}nderungen im PITC-Signal als nicht passivierte Korngrenzen interpretiert, die Transportbarrieren f{\"u}r die Minorit{\"a}tsladungstr{\"a}ger bilden. Umgekehrt beg{\"u}nstigen passivierte Korngrenzen das Angleichen der elektronischen Eigenschaften benachbarter K{\"o}rner. Verfolgt man die PITC-Werte {\"u}ber einen l{\"a}ngeren Zeitraum hinweg, lassen sich metastabile Effekte beobachten. Das Abklingen des Photostroms wird durch den Einfang von Minorit{\"a}tsladungstr{\"a}gern in tiefen St{\"o}rstellen erkl{\"a}rt. Vergleicht man die erhaltenen PITC-Werte mit dem makroskopischen Kurzschlußstrom der Zellen, kann man die erhoffte Korrelation nicht nachweisen. Wie sich herausstellt, haben die zur Vorbereitung f{\"u}r die STM-Messungen n{\"o}tigen Pr{\"a}parationsschritte starke Auswirkung auf die Meßergebnisse. Aus dieser Sicht w{\"a}re eine in-situ-Messung w{\"u}nschenswert. Daher schließen einige Gedanken hinsichtlich der Realisierung der Meßmethode zur in-situ-Qualit{\"a}tskontrolle in der Solarzellenherstellung die Arbeit ab.}, subject = {Rastertunnelmikroskopie}, language = {de} } @phdthesis{KharrazianCharandabi2006, author = {Kharrazian Charandabi, Reza}, title = {Methoden der 23Na-NMR-Bildgebung zur Diagnose am isch{\"a}mischen und infarzierten Herzen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-21518}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {Die Arbeit befaßt sich mit Methoden der 23Na-NMR-Bildgebung zur Diagnose am isch{\"a}mischen und infarzierten Herzmuskel. Der erste Teil beschreibt eine Methode zur lokalisierten Messung des intra- und extrazellul{\"a}ren Natriumgehaltes und T1. Die Methode kam in einer Studie zum Einsatz, in der intra- und extrazellul{\"a}rer Natriumgehalt sowie die T1-Werte an den Tagen 1, 3 und 21 nach Infarkt gemessen wurden.Im zweiten Teil der Arbeit wird die Dynamik des 23Na bei freier Pr{\"a}zession im station{\"a}ren Zustand (SSFP) sowohl in numerischen Simulationen als auch experimentell untersucht.}, subject = {Herzinfarkt}, language = {de} } @phdthesis{Groh2006, author = {Groh, Ullrich}, title = {Spektromikroskopische Untersuchungen an organischen Nanostrukturen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-21071}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {Die Struktur und die elektronischen Eigenschaften organischer Halbleiter sind f{\"u}r die Herstellung organischer Bauelemente von entscheidender Bedeutung. Da diese gerade durch das Wachstum der organischen Molek{\"u}lfilme nachhaltig beeinflusst werden, ist ein Verst{\"a}ndnis der Wachstumsmechanismen zur Herstellung organischer Halbleiterbauelemente unabdingbar. Von besonderem Interesse sind die ultrad{\"u}nnen organischen Filme, die aus nur wenigen Molek{\"u}llagen bestehen. Gerade bei diesen kommt es auf die homogene Dichte der Filme, Dom{\"a}nen, Kristallite sowie deren Grenzen und Orientierungen an. In dieser Arbeit werden das Wachstum und die entstehenden Strukturen zweier organischer Molek{\"u}le untersucht: PTCDA und das eng mit diesem verwandte NTCDA. Als Substrate kommen die (111)-Oberfl{\"a}chen von Silber- und Gold-Einkristallen zum Einsatz. Bei allen vier Modellsystemen bilden die Molek{\"u}le lateral hochgeordnete Filme auf den Oberfl{\"a}chen aus. Die Untersuchungen wurden mit dem Spektromikroskop mit Aberrationskorrektur f{\"u}r viele relevanten Techniken (SMART) an der Synchrotronstrahlungsquelle BESSY II durchgef{\"u}hrt. Dieses Ger{\"a}t erlaubt, die unterschiedlichsten Untersuchungsmethoden der Oberfl{\"a}chenphysik ortsaufgel{\"o}st und in Echtzeit an einer Probe in situ anzuwenden. Es kamen sowohl mikroskopische (Hg-PEEM, X-PEEM, LEEM), beugende (LEED), als auch spektroskopische Methoden (NEXAFS, PES) zum Einsatz. F{\"u}r PTCDA ergeben die Experimente, dass es in Abh{\"a}ngigkeit von der Substrattemperatur auf beiden Oberfl{\"a}chen ein Franck-van der Merwe- (Lage-f{\"u}r-Lage-) oder ein Stranski-Krastanov-Wachstum (dreidimensionale Inseln auf einem geschlossenen Film) zeigt. In beiden F{\"a}llen sind die Molek{\"u}le innerhalb der einzelnen Lagen und Inseln parallel zum Substrat orientiert. Das Wachstum wird neben der Substrattemperatur auch nachhaltig von der Morphologie des Substrates beeinflusst, da die Filme auf ebenen Terrassen schneller wachsen als auf Stufenkanten oder -b{\"u}ndeln. Die Beweglichkeit der Molek{\"u}le erkl{\"a}rt den Einfluss beider Wachstumsfaktoren. Die hohe laterale Ordnung der Filme spiegelt sich auch in sehr großen Dom{\"a}nen wider. Auf Ag(111) ist die PTCDA-Monolage chemisorptiv, auf Au(111), so wie die Multilagen beider Systeme, physisorptiv gebunden. Beim NTCDA konnte das Wachstum der relaxierten Monolage auf der Ag(111)-Oberfl{\"a}che sowie der Phasen{\"u}bergang zur komprimierten Monolage direkt beobachtet werden. Innerhalb beider Strukturen sind die Molek{\"u}le parallel zur Substratoberfl{\"a}che orientiert. Die anschließend aufwachsende Bilage ist bei Temperaturen oberhalb der Raumtemperatur metastabil und nur unter andauerndem Molek{\"u}lfluss beobachtbar. F{\"u}r die Bilage wird ein mittlerer Verkippungswinkel der Molek{\"u}le gegen{\"u}ber der Substratoberfl{\"a}che von etwa 45° gefunden. Die anschließend aufwachsenden dreidimensionalen Inseln zeigen unterschiedliche Orientierungen und bestehen jeweils aus einer einzigen Dom{\"a}ne. Die Ausbildung so großer Dom{\"a}nen im Mikrometerbereich wird dadurch erkl{\"a}rt, dass die Molek{\"u}le oberhalb der Monolage in einer volumenartigen Phase in dreidimensionalen Inseln wachsen. Basierend auf ortsaufgel{\"o}sten NEXAFS- und LEED-Messungen wird ein Strukturmodell vorgeschlagen, das die Messungen mit einer einzigen volumenartigen Phase erkl{\"a}ren kann, wobei die Kristallite eine einheitliche Ausrichtung senkrecht zur Substratoberfl{\"a}che aufweisen, bez{\"u}glich der Oberfl{\"a}chennormalen jedoch gegeneinander verdreht sind. Ob jedoch die Ausrichtung aller Inseln gleich dieser ist, ob einzelne Inseln unterschiedliche Ausrichtungen zeigen, oder ob sogar eine Art von Polymorphismus vorliegt, l{\"a}sst sich mit den vorliegenden Ergebnissen nicht endg{\"u}ltig kl{\"a}ren, auch wenn alles auf ein Vorhandensein einer Mischung der Modelle hindeutet. Die auf beiden Oberfl{\"a}chen beobachtete hohe Beweglichkeit der Molek{\"u}le deutet auf eine schwache laterale Korrugation des vertikalen Potenzials hin.}, subject = {Halbleiterbauelement}, language = {de} } @phdthesis{Slobodskyy2006, author = {Slobodskyy, Taras}, title = {Semimagnetic heterostructures for spintronics}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-21011}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {F{\"u}r zuk{\"u}nftige Technologien ist die Erforschung von der verwendeten Teilchen n{\"o}tig. Spintronik ist ein modernes Gebiet der Physik, welches neben der Ladung auch die Spineigenschaften als zus¨atzlichen Freiheitsgrad nutzbar macht. Der "conductivity mismatch" stellt ein fundamentales Problem f{\"u}r elektrische Spininjektion aus einem ferromagnetischem Metal in einen diffusiven Halbleiter dar. Daher m{\"u}ssen andere Methoden f{\"u}r die Injektion spin-polarisierter Ladungstr{\"a}ger benutzt werden. Mit einem Tunnelkontakt ist es m{\"o}glich, eine hoch spin-polarisierte, Raumtemperatur Tunnel-Injektion zu erzielen. Wir benutzten einen neuen Ansatz und verwendeten magnetische RTDs zur Spinmanipulation. In dieser Arbeit wurden die Eigenschaften von magnetischen, resonanten Tunneldioden (RTDs) aus rheinen II-VI-Halbleitern in ihrer Verwendung f{\"u}r die Spintronik beschrieben. Wachstumsbedingungen wurden optimiert, um das Peak-to-Valley-Verh{\"a}ltnis zu vergr{\"o}ßern. Das Design der RTDs wurde optimiert, um spinbezogene Transporteffekte beobachten zu k{\"o}nen. Mit einem externen Magnetfeld war Spinmanipulation m{\"o}glich. Selbstorganisierte CdSe Quanten-Strukturen wurden hergestelt und mit optischen Techniken untersucht. Sie w{\"u}rden in (Zn,Be)Se Tunnelbarrieren eingebettet, so dass ihre Eigenschaften durch resonantes Tunneln zug{\"a}nglich wurden.}, subject = {Heterostruktur-Bauelement}, language = {en} } @phdthesis{Breuer2006, author = {Breuer, Felix}, title = {Development and Applications of Efficient Strategies for Parallel Magnetic Resonance Imaging}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-20683}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {Virtually all existing MRI applications require both a high spatial and high temporal resolution for optimum detection and classification of the state of disease. The main strategy to meet the increasing demands of advanced diagnostic imaging applications has been the steady improvement of gradient systems, which provide increased gradient strengths and faster switching times. Rapid imaging techniques and the advances in gradient performance have significantly reduced acquisition times from about an hour to several minutes or seconds. In order to further increase imaging speed, much higher gradient strengths and much faster switching times are required which are technically challenging to provide. In addition to significant hardware costs, peripheral neuro-stimulations and the surpassing of admissable acoustic noise levels may occur. Today's whole body gradient systems already operate just below the allowed safety levels. For these reasons, alternative strategies are needed to bypass these limitations. The greatest progress in further increasing imaging speed has been the development of multi-coil arrays and the advent of partially parallel acquisition (PPA) techniques in the late 1990's. Within the last years, parallel imaging methods have become commercially available,and are therefore ready for broad clinical use. The basic feature of parallel imaging is a scan time reduction, applicable to nearly any available MRI method, while maintaining the contrast behavior without requiring higher gradient system performance. PPA operates by allowing an array of receiver surface coils, positioned around the object under investigation, to partially replace time-consuming spatial encoding which normally is performed by switching magnetic field gradients. Using this strategy, spatial resolution can be improved given a specific imaging time, or scan times can be reduced at a given spatial resolution. Furthermore, in some cases, PPA can even be used to reduce image artifacts. Unfortunately, parallel imaging is associated with a loss in signal-to-noise ratio (SNR) and therefore is limited to applications which do not already operate at the SNR limit. An additional limitation is the fact that the coil array must provide sufficient sensitivity variations throughout the object under investigation in order to offer enough spatial encoding capacity. This doctoral thesis exhibits an overview of my research on the topic of efficient parallel imaging strategies. Based on existing parallel acquisition and reconstruction strategies, such as SENSE and GRAPPA, new concepts have been developed and transferred to potential clinical applications.}, subject = {NMR-Bildgebung}, language = {en} } @phdthesis{Winterfeldt2006, author = {Winterfeldt, Carsten}, title = {Generation and control of high-harmonic radiation}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-20309}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {High-harmonic generation provides a powerful source of ultrashort coherent radiation in the XUV and soft-x-ray range, which also allows for the production of attosecond light pulses. Based on the unique properties of this new radiation it is now possible to perform time-resolved spectroscopy at high excitation energies, from which a wide field of seminal discoveries can be expected. Since the exploration and observation of the corresponding processes in turn are accompanied by the desire to control them, this work deals with new ways to manipulate and characterize the properties of these high-harmonic-based soft-x-ray pulses. After introductory remarks this work first presents a comprehensive overview over recent developments and achievements on the field of the control of high-harmonic radiation in order to classify the experimental results obtained in this work. These results include the control of high-harmonic radiation both by temporally shaping and by manipulating the spatial properties of the fundamental laser pulses. In addition, the influence of the conversion medium and of the setup geometry (gas jet, gas-filled hollow fiber) was investigated. Using adaptive temporal pulse shaping of the driving laser pulse by a deformable mirror, this work demonstrates the complete control over the XUV spectrum of high harmonics. Based on a closed-loop optimization setup incorporating an evolutionary algorithm, it is possible to generate arbitrarily shaped spectra of coherent soft-x-ray radiation in a gas-filled hollow fiber. Both the enhancement and suppression of narrowband high-harmonic emission in a selected wavelength region as well as the enhancement of coherent soft-x-ray radiation over a selectable extended range of harmonics (multiple harmonics) can be achieved. Since simulations that do not take into account spatial properties such as propagation effects inside a hollow fiber cannot reproduce the experimentally observed high contrast ratios between adjacent harmonics, a feedback-controlled adaptive two-dimensional spatial pulse shaper was set up to examine selective fiber mode excitation and the optimization of high-harmonic radiation in such a geometry. It is demonstrated that different fiber modes contribute to harmonic generation and make the high extent of control possible. These results resolve the long-standing issue about the controllability of high-harmonic generation in free-focusing geometries such as gas jets as compared to geometries where the laser is guided. Temporal pulse shaping alone is not sufficient. It was possible to extend the cutoff position of harmonics generated in a gas jet, however, selectivity cannot be achieved. The modifications of the high-harmonic spectrum have direct implications for the time structure of the harmonic radiation, including the possibility for temporal pulse shaping on an attosecond time scale. To this end, known methods for the temporal characterization of optical pulses and high-harmonic pulses (determination of the harmonic chirp on femtosecond and attosecond time scales) were introduced. The experimental progress in this work comprises the demonstration of different setups that are in principle suitable to determine the time structure of shaped harmonic pulses based on two-photon two-color ionization cross-correlation techniques. Photoelectron spectra of different noble gases generated by photoionization with high-harmonic radiation reproduce the spin-orbit splitting of the valence electrons and prove the satisfactory resolution of our electron time-of-flight spectrometer for the temporal characterization of high harmonics. Unfortunately no positive results for this part could be achieved so far, which can probably be attributed mainly to the lack of the focusability of the high harmonics and to the low available power of our laser system. However, we have shown that shaping the high-harmonic radiation in the spectral domain must result in modifications of the time structure on an attosecond time scale. Therefore this constitutes the first steps towards building an attosecond pulse shaper in the soft-x-ray domain. Together with the ultrashort time resolution, high harmonics open great possibilities in the field of time-resolved soft-x-ray spectroscopy, for example of inner-shell transitions. Tailored high-harmonic spectra as generated in this work and shaped attosecond pulses will represent a multifunctional toolbox for this kind of research.}, subject = {Frequenzvervielfachung}, language = {en} } @phdthesis{Vogt2006, author = {Vogt, Gerhard Sebastian}, title = {Adaptive Femtosekunden-Quantenkontrolle komplexer Molek{\"u}le in kondensierter Phase}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-20222}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {Die Bildung verschiedener Isomere durch {\"A}nderung der molekularen Struktur spielt eine wichtige Rolle in vielen Gebieten der Physik, Chemie und Biologie. Die Kontrolle dieser Reaktionen ist daher eine sehr interessante Herausforderung und von großer Bedeutung f{\"u}r viele verschiedene Bereiche. Die Entwicklung der letzten Jahre hat gezeigt, dass adaptive Femtosekunden Quantenkontrolle eine ausgesprochen geeignete Methode ist, um chemische Reaktionen zu kontrollieren. Die vorliegende Arbeit behandelt die Beobachtung und Kontrolle von solchen Isomerisierungsreaktionen in biologisch und chemisch relevanten Systemen. Dazu wurde die Reaktionsdynamik eines in Methanol gel{\"o}sten Modellmolek{\"u}ls mittlerer Gr{\"o}ße mittels transienter Absorption, Fluorescence Upconversion und Anisotropie Spektroskopie untersucht. In Kooperation mit F. Santoro und R. Improta konnte eine detaillierte Beschreibung der ablaufenden Prozesse gefunden werden. In {\"U}bereinstimmung mit den von ihnen durchgef{\"u}hrten quantenmechanischen Simulationen hat sich herausgestellt, dass sich die Dynamik auf der ersten angeregten Potentialfl{\"a}che nach der Anregung auf zwei Zeitskalen abspielt. Nach dem Passieren einer konische Durchschneidung isomerisiert das Molek{\"u}l entweder zum thermodynamisch stabileren trans Isomer oder zu den instabileren Produktisomeren. An diesem System wurden nun adaptive Femtosekunden Quantenkontrollexperimente durchgef{\"u}hrt, mit dem Ziel den Isomerisierungsprozess zu beeinflussen. Es konnte erfolgreich gezeigt werden, dass die Isomerisierungseffizienz (die relative Menge von Edukt- zu Produktisomeren) sowohl erh{\"o}ht als auch verringert werden kann. Einzel-Parameter Kontrollmechanismen wie zum Beispiel das Verwenden verschieden gechirpter Anregeimpulse oder unterschiedlicher Anregeimpulsenergien ergaben einen nur geringen Einfluss auf die Isomerisierungseffizienz. Diese Kontrollstudien {\"u}ber den Isomerisierungsprozess haben weiterf{\"u}hrende Experimente an dem sehr komplexen biologischen System Retinal innerhalb des Proteins Bakteriorhodopsin motiviert. Die traditionelle Anrege-Abrege-Abfrage Technik wurde zu einem neuen Anrege-geformten-Abrege-Abfrage Konzept erweitert. Dadurch k{\"o}nnen molekulare Systeme in den Regionen der Potentialenergie-Landschaft kontrolliert werden, in denen der entscheidende Reaktionsschritt stattfinded. Verschiedene theoretische Berechnungen zum Problem der Erh{\"o}hung der Isomerisierungseffizienz stellen in Aussicht, dass Anrege-Abrege-Wiederanrege-Abfrage Mechanismen eine M{\"o}glichkeit der effektiven Beeinflussung der Reaktionsdynamik er{\"o}ffnen. Mit der weiterentwickelten Methode k{\"o}nnen solche Vier-Puls-Techniken realisiert und ihr Einfluss auf den Reaktionsprozess systematisch untersucht werden. Zus{\"a}tzlich wurde mittels Variation von parametrisierten spektralen Phasenfunktionen, wie verschiedene Ordnungen Chirp, die Dynamik des Abregungsprozesses beleuchtet. Durch Formen des Abregungsimpulses mittels adaptiver Femtosekunden Quantenkontrolle wurden die Informationen aus den systematische Untersuchung vervollst{\"a}ndigt. H{\"a}ufig sind die aus einem adaptiven Femtosekunden Quantenkontrollexperiment erhaltenen optimalen Laserimpulsformen sehr kompliziert. Besonders Anrege-Abrege Szenarien spielen oft eine wichtige Rolle in den ermittelten optimalen L{\"o}sungen und sollten daher gesondert untersucht werden. Dazu k{\"o}nnen verschiedenfarbige Doppelimpulse verwendet werden, bei denen man sowohl den Pulsabstand als auch die relative Amplitude oder die Phasendifferenz der beiden Einzellpulse systematisch {\"a}ndert. Diese weiterentwickelte Methode wurde mittels einfacher Experimente charakterisiert. In einem weiteren Schritt wurde ein Aufbau entworfen, der Doppelimpulse erfordert, um ein maximale Ausbeute von Licht bei einer Wellenl{\"a}nge von 266~nm zu erhalten. Mit dem Kontrollziel der maximalen dritten Harmonischen Ausbeute wurden adaptive Femtosekunden Quantenkontrollexperimente durchgef{\"u}hrt. Durch zus{\"a}tzliche Messungen von verschiedenfarbigen Doppelimpuls-Kontrolllandschaften konnte die optimale Pulsform ermittelt und best{\"a}tigt werden. In einem abschließenden Experiment wurde die Abh{\"a}ngigkeit der Anregeeffizienz eines komplexen, in Methanol gel{\"o}sten Farbstoffmolek{\"u}ls auf verschiedene Impulsformen untersucht. Aus den Ergebnissen wird ersichtlich, dass sehr unterschiedliche Impulsformen ein Kontrollziel {\"a}hnlich gut erf{\"u}llen k{\"o}nnen. Verschiedenfarbige Doppelimpuls-Kontrolllandschaften k{\"o}nnen einen Einblick in Kontrollmechanismen von adaptiv gefundenen Impulsformen erm{\"o}glichen und Informationen {\"u}ber die Reaktionsdynamik liefern. Mittels der angewandten und weiterentwickelten Methoden mehr {\"u}ber verschiedene Prozesse unterschiedlicher Molek{\"u}lklassen zu lernen ist ein viel versprechendes und realistisches Ziel f{\"u}r die Zukunft. Die pr{\"a}sentierten Experimente zeigen, dass es m{\"o}glich ist, geometrische {\"A}nderungsreaktionen in chemisch und biologisch relevanten Systemen durch adaptive Femtosekunden Quantenkontrolle zu steuern.}, subject = {Molek{\"u}l}, language = {de} } @phdthesis{Scheibner2005, author = {Scheibner, Michael}, title = {{\"U}ber die Dynamik lokal wechselwirkender Spintr{\"a}ger}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-20127}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {In dieser Arbeit wurde die Dynamik spintragender Teilchen (Elektronen, L{\"o}cher, Exzitonen) in selbstorganisierten Cd(Mn)Se/ZnSe Quantenpunkten sowie leicht dotiertem GaAs untersucht. Die unterschiedlichen Materialgruppen boten die M{\"o}glichkeit verschiedene Einfl{\"u}sse auf Spinzust{\"a}nde zu studieren. Die Injektion definierter Spinzust{\"a}nde in die Halbleiterstrukturen erfolgte ausschließlich auf optischem Weg. Ebenfalls optisch wurde auch die zeitliche Entwicklung der Spinzust{\"a}nde detektiert. Die Anwendung von zeitaufgel{\"o}ster Photolumineszenzspektroskopie sowie zeitaufgel{\"o}ster Kerr-Rotation, erm{\"o}glichte den Zugriff sowohl auf longitudinale wie auch transversale Spinrelaxationsprozesse. Desweiteren wurde eine Kopplung der Quantenpunkten {\"u}ber ihr Strahlungsfeld diskutiert.}, subject = {Quantenpunkt}, language = {de} } @phdthesis{Gold2005, author = {Gold, Stefan}, title = {Winkel- und Temperaturabh{\"a}ngigkeit der magnetokristallinen Anisotropieenergie und der mikroskopischen magnetischen Momente des ferromagnetischen Halbmetalls CrO2}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-20141}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit wurden die magnetischen Eigenschaften des Halbmetalls CrO2 untersucht. CrO2 hat in den letzten Jahren erneut ein sehr starkes Interesse erfahren. Der Grund hierf{\"u}r liegt darin, dass dieses Material, aufgrund seiner theoretisch vorhergesagten und inzwischen nachgewiesenen Spinpolarisation von nahezu 100 \% an der Fermikante und seiner metastabilen Eigenschaften, ein stark diskutierter Kandidat f{\"u}r Spintronic-Anwendungen wie den Quantencomputer ist. Die M{\"o}glichkeit der Spininjektion ist f{\"u}r CrO2 gegeben und in der Zwischenzeit auch erfolgreich umgesetzt worden. Die Untersuchungen zielten auf eine Erkl{\"a}rung f{\"u}r die intrinsischen Eigenschaften wie magnetokristalline Anisotropie, magnetischer Dipolterm und dem eigentlich gequenchten Bahnmoment. Die Untersuchungen fanden an den Cr L2,3 und an der O K Kante statt. Insbesondere f{\"u}r die Auswertung an den Cr L2,3-Kanten war es notwendig, mit einer neuartigen Auswertemethodik s{\"a}mtliche aufgenommenen Daten zu analysieren, da eine herk{\"o}mmliche Summenregelauswertung leider nicht durchgef{\"u}hrt werden konnte. Der Grund hierf{\"u}r lag in der zu geringen L2,3-Aufspaltung des leichten 3d-{\"U}bergangmetalls Cr. Mit Hilfe der so genannten Momentenanalyse war es nun m{\"o}glich, die {\"u}berlappenden Strukturen voneinander zu separieren, und dar{\"u}ber hinaus auch verschiedene Anteile der Bandstruktur verschiedenen spektralen Beitr{\"a}gen zuzuordnen. Die Ergebnisse an CrO2 zeigten eine sehr starke Abh{\"a}ngigkeit des magnetischen Bahnmomentes, der Summe von Spin und magnetischem Dipolterm sowie der magnetokristallinen Anisotropieenergie vom Winkel zwischen den rutilen a- und c-Achsen. Noch mehr als das Gesamtbahnmoment zeigen zwei, mit Hilfe der Momentenanalyse separierbare, spektrale Beitr{\"a}ge starke {\"A}nderungen der einzelnen Bahnmomente. Dieses unerwartete und ausgepr{\"a}gte Verhalten konnte mittels eines Vergleichs mit den Sauerstoff K-Kanten XMCD-Daten best{\"a}tigt werden, was auf eine sehr starke Hybridisierung der beiden Zust{\"a}nde schließen l{\"a}sst. Die Trennung der stark anisotropen Summe von Spin-Moment und TZ-Term {\"u}ber die Summenregel f{\"u}r den magnetischen Dipolterm liefert eine Gr{\"o}ßenordnung des TZ-Terms, wie er bis zu diesem Zeitpunkt nicht vorgefunden wurde. Ein Vergleich der magnetokristallinen Anisotropieenergie, gewonnen durch die Messung von elementspezifischen Hysteresekurven mit Hilfe des XMCD-Effektes, mit dem Brunomodell, das eine magnetisch leichte Richtung f{\"u}r die Achse mit dem gr{\"o}ßten Bahnmoment vorhersagt, kommt zu keinem positiven Ergebnis. Erst die von G. van der Laan aufgezeigte Erweiterung, in der auch der TZ-Term mit aufgenommen ist, liefert f{\"u}r das System CrO2 ein quantitativ {\"u}bereinstimmendes Ergebnis der MAE mit den gemessenen experimentellen Momenten. Erw{\"a}hnenswert in diesem Zusammenhang ist die Tatsache, dass das Bahnmoment und der magnetische Dipolterm unterschiedliche leichte Richtungen bevorzugen und beide Anteile fast gleich groß sind, wobei der magnetische Dipolterm die {\"U}berhand hat. In einem zweiten Teil der Arbeit wurde nun auch eine Temperaturabh{\"a}ngigkeit untersucht. Ziel war es, Aussagen {\"u}ber die Entstehung von Bahnmomenten, Dipolterm und MAE in Abh{\"a}ngigkeit des vorliegenden Spinmomentes zu gewinnen und diese mit vorhandenen theoretischen Modellen zu vergleichen. Das gemessene Spinmoment wurde mit SQUID-Daten verglichen und zeigte eine qualitative {\"U}bereinstimmung. Die extrahierten Bahnmomente zeigten wie der magnetische Dipolterm ein identisches Temperaturverhalten wie das Spinmoment. Dies ist ein Beweis, dass beide Momente in einem solchen System nur durch eine Kopplung mit dem Spinmoment entstehen und durch dieses verursacht sind. Im Weiteren konnte auch eine quadratische Abh{\"a}ngigkeit der MAE vom Spinmoment nachgewiesen werden. Dieses von G. van der Laan und in Vorarbeiten von P. Bruno vorhergesagte Verhalten konnte erstmalig in dieser Arbeit verifiziert werden. Zusammenfassend l{\"a}sst sich sagen, dass in dieser Arbeit das ungew{\"o}hnliche magnetische Verhalten, insbesondere die Winkelabh{\"a}ngigkeit der magnetischen Momente, durch die Kombination von XAS- und XMCD-Spektroskopie, mit der Verwendung der Momentenanalyse sowie der Untersuchung durch elementspezifische Hystereskurven, ein geschlossenes Bild des Probensystems CrO2 aufgezeigt werden konnte. Das Gesamtbild, das sich ergeben hat, zeigt ganz deutlich auf, dass eine Bandstrukturbeschreibung das gefundene Verhalten erkl{\"a}ren kann. Die allgemein vorherrschende, und sicherlich im ersten Moment deutlich intuitivere Vorstellung, dass man im Falle von CrO2 eine Art ionische Bindung h{\"a}tte, mit einer d2-Konfiguration und erwarteten 2 µB magnetischem Moment am Cr-Platz kann insbesondere die Temperaturabh{\"a}ngigkeit der Anisotropieenergie nicht erkl{\"a}ren. Auch in diesem Zusammenhang liefert das Bandmodell eine sehr gute Beschreibung.}, subject = {Chromoxid }, language = {de} } @phdthesis{Hessler2005, author = {Heßler, Markus}, title = {Elektronenspektroskopie an {\"U}bergangsmetallclustern}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-18689}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden Untersuchungen zum Magnetismus und der elektronischen Struktur deponierter Cluster der 3d-{\"U}bergangsmetalle Fe, Co und Ni durchgef{\"u}hrt. Dabei zeigte sich, dass die Deposition der Cluster in Argon-D{\"u}nnfilme nicht nur zur fragmentationsfreien Probenpr{\"a}paration genutzt werden kann, sondern auch die Untersuchung der Cluster in einer Umgebung mit geringer Wechselwirkung erlaubt. Die Beobachtung des atomaren Co-Multipletts sowie die {\"U}bereinstimmung der, mittels XMCD bestimmten, magnetischen Gesamtmomente von Fe- und Co-Clustern mit Gasphasenexperimenten zeigen auf, dass unter stabil gew{\"a}hlten Bedingungen die intrinsischen magnetischen Clustereigenschaften tats{\"a}chlich experimentell zug{\"a}nglich sind. Die synchrotroninduzierte Mobilit{\"a}t von Clustern und Argon manifestiert sich in der Ver{\"a}nderung der Form der Absorptions- und Photoemissionslinien sowie in der zunehmenden Verminderung der gemessenen Magnetisierung. Neben den geeigneten Experimentierbedingungen ist zur Bestimmung der magnetischen Momente die Anwendbarkeit der XMCD-Summenregeln auf die Spektroskopie an Clustern notwendig. Besondere Beachtung verdient dabei auf Grund der reduzierten Symmetrie in Clustern der "magnetische Dipolterm" zur Spin-Summenregel. Der Vergleich des spektroskopisch ermittelten Gesamtmoments mit demjenigen, welches aus superparamagnetischen Magnetisierungskurven bestimmt wurde, erlaubt es, f{\"u}r seinen Beitrag bei Co-Clustern eine obere Schranke von 10\% anzugeben. Erwartungsgem{\"a}ß weisen die Spinmomente von Fe- und Co-Clustern gemessen am Festk{\"o}rper deutlich erh{\"o}hte Werte auf, allerdings reichen sie nicht an die mittels Stern-Gerlach-Ablenkung bestimmten magnetischen Gesamtmomente der Cluster heran. Die elektronische Struktur von Nickelclustern erweist sich als sehr empfindlich gegen Wechselwirkungen mit Fremdatomen, so dass die magnetischen Resultate aus der Gasphase nicht nachvollzogen werden k{\"o}nnen. Allen Clustern in der Argonumgebung ist jedoch eine starke Erh{\"o}hung des bahnartigen Anteils am Gesamtmoment, generell auf mehr als 20\% gemein. Damit kann nachgewiesen werden, dass die bestehende Diskrepanz zwischen berechneten Spinmomenten und experimentell bestimmten Gesamtmomenten in der Tat auf große Bahnmomente zur{\"u}ckzuf{\"u}hren ist. Dies gilt um so mehr, als die in dieser Arbeit bestimmten magnetischen Gesamtmomente an Fe- und Co-Clustern in guter {\"U}bereinstimmung mit Stern-Gerlach-Experimenten stehen. Die Wechselwirkung der Cluster mit der Oberfl{\"a}che des Graphits f{\"u}hrt bereits in den XAS-Absorptionsprofilen der L-Kanten zu sichtbaren Ver{\"a}nderungen in Form und energetischer Position der Absorptionsresonanzen. Alle untersuchten Cluster erfahren gleichzeitig eine starke Reduktion ihrer magnetischen Momente, h{\"a}ufig bis unter die Nachweisgrenze. Unter diesen Umst{\"a}nden ist es durchaus angebracht, von einer starken Cluster-Substrat-Wechselwirkung auszugehen. Dieser Befund wird durch die mittels Photoelektronenspektroskopie erzielten Ergebnisse untermauert. Ver{\"a}nderungen durch das "Einschalten" der Substratwechselwirkung sind sowohl in den Rumpfniveau- als auch den Valenzbandspektren zu erkennen. Charakteristisch f{\"u}r die ausf{\"u}hrlicher untersuchten Ni-Cluster ist die Ausbildung einer, mit dem Graphitsubstrat hybridisierten, Elektronenstruktur mit reduzierter Zustandsdichte in der Umgebung des Ferminiveaus. Eine solche Konfiguration beg{\"u}nstigt die Ausbildung von "low-spin" - Zust{\"a}nden, wie sie in den XMCD-Experimenten bei vorhandener Wechselwirkung mit dem Graphit gefunden werden. Die starke Kopplung der elektronischen Zust{\"a}nde von Cluster und Substrat {\"a}ußert sich ebenfalls in dem Verlust des Fano-Resonanzverhaltens in der resonanten Photoemission an der 3p-Absorptionsschwelle. Das Fehlen der analogen Beobachtung an der 2p-Schwelle, muss einer starken Lokalisierung des 2p-rumpflochangeregten Zwischenzustandes zugeschrieben werden. Die genaue Analyse der Ver{\"a}nderung des resonant-Raman-Verhaltens in der 2p-RESPES k{\"o}nnte wertvolle komplement{\"a}re Informationen liefern, wird aber durch die Gegenwart der Argon-Valenzemission zu stark behindert, um konkrete Aussagen zuzulassen. Die Analyse der RESPES-Daten l{\"a}sst den Schluss zu, dass die tats{\"a}chliche Besetzung der 3d-Zust{\"a}nde durch die Substratwechselwirkung nicht nennenswert ver{\"a}ndert wird. Neben der Charakterisierung der großen magnetischen Clustermomente nach Spin- und Bahnanteilen vermitteln die Experimente dieser Arbeit einen guten Einblick in die Ver{\"a}nderungen der elektronischen Eigenschaften durch die Wechselwirkung mit dem Graphit. Der Einfluss des Substrates f{\"u}hrt zu einer starken Verkleinerung der magnetischen Momente. Offensichtlich wird die elektronische Gesamtenergie an der Grenzfl{\"a}che durch die Ausbildung von hybridisierten Zust{\"a}nden minimiert, welche nahe der Fermienergie eine geringe Zustandsdichte besitzen.}, subject = {{\"U}bergangsmetall}, language = {de} } @phdthesis{Slobodskyy2005, author = {Slobodskyy, Anatoliy}, title = {Diluted magnetic semiconductor Resonant Tunneling Structures for spin manipulation}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-18263}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {In this work we investigate magnetic resonant tunneling diode (RTD) structures for spin manipulation. All-II-VI semiconductor RTD structures based on [Zn,Be]Se are grown by molecular beam epitaxy. We observe a strong, magnetic field induced, splitting of the resonance peaks in the I-V characteristics of RTDs with [Zn,Mn]Se diluted magnetic semiconductors (DMS) quantum well. The splitting saturates at high fields and has strong temperature dependence. A phonon replica of the resonance is also observed and has similar behaviour to the peak. We develop a model based on the giant Zeeman splitting of the spin levels in the DMS quantum well in order to explain the magnetic field induced behaviour of the resonance.}, subject = {Resonanz-Tunneldiode}, language = {en} } @phdthesis{Schramm2006, author = {Schramm, Claudia}, title = {Ultraschneller Ladungstransfer und Energierelaxation an Grenzfl{\"a}chen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-18344}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, den ultraschnellen Transport und die Energierelaxation von Ladungstr{\"a}gern an der Grenzfl{\"a}che von heterogenen Systemen zu untersuchen. Dabei wird gezeigt, dass zeitaufgel{\"o}ste Zweifarb-Mehrphotonen-Photoemissionsspektroskopie eine gute Methode ist, um Einblick in das Relaxationsverhalten und den dynamischen Ladungstr{\"a}gertransport in den untersuchten Systemen zu erhalten. Es werden Messungen an zwei unterschiedlichen Systemen vorgestellt: Silbernanoteilchen auf Graphit und ultrad{\"u}nne Silberfilme auf Silizium. Die Untersuchung von heterogenen Systemen erfordert einen selektiven Photoemissionsprozess, d.h. es muss m{\"o}glich sein, Photoemission von den Nanoteilchen bzw. vom Silberfilm und vom Substrat zu trennen. F{\"u}r Silbernanoteilchen auf Graphit kann dies erreicht werden, indem die Abfragewellenl{\"a}nge auf die Resonanz des Plasmon-Polaritons abgestimmt wird. So erh{\"a}lt man dominant Photoemission von den Nanoteilchen, Photoemission vom Graphit kann dagegen vernachl{\"a}ssigt werden. Die transiente Elektronenverteilung in den Nanoteilchen kann aus der Form der Photoemissionsspektren bestimmt werden. Die transiente Verschiebung der Spektren gibt Aufschluss {\"u}ber die Auf- oder Entladung des Nanoteilchens. Dadurch wird es hier m{\"o}glich, zeitaufgel{\"o}ste Photoemissionsspektroskopie als ultraschnelle Sonde im Nanometerbereich zu verwenden. Zusammen mit einem Modell f{\"u}r die Relaxation und den Ladungstransfer ist es m{\"o}glich, quantitative Ergebnisse f{\"u}r die Kopplung zwischen Nanoteilchen und Substrat zu erhalten. Das vorgestellte semiempirische Modell enth{\"a}lt dabei zus{\"a}tzlich zu Termen f{\"u}r die Relaxation in Nanoteilchen und Substrat die M{\"o}glichkeit eines zeitabh{\"a}ngigen Ladungstransfers zwischen Teilchen und Substrat. Die Kopplung wird durch eine Tunnelbarriere beschrieben, deren starke Energieabh{\"a}ngigkeit der Transferwahrscheinlichkeit die experimentellen Ergebnisse gut wiedergibt. Die St{\"a}rke des Ladungstransfers und das zeitabh{\"a}ngige Verhalten sind dabei stark von den gew{\"a}hlten Parametern f{\"u}r die Tunnelbarriere abh{\"a}ngig. Insbesondere zeigt der Vergleich der Simulationsergebnisse mit dem Experiment, dass transienter Ladungstransfer ein wichtiger Effekt ist und die K{\"u}hlungsdynamik, die im Elektronengas der Nanoteilchen beobachtet wird, wesentlich beeinflusst. Auch im Fall der ultrad{\"u}nnen Silberfilme auf Silizium ist es durch gezielte Wahl der Wellenl{\"a}ngen m{\"o}glich, die Photoelektronenausbeute selektiv dem Silberfilm oder dem Siliziumsubstrat zuzuordnen. Bei Anregung mit 3.1 eV Photonenenergie dominiert Photoemission aus dem Silberfilm, w{\"a}hrend es bei Anregung mit 4.65 eV m{\"o}glich ist, Informationen {\"u}ber die Grenzschicht und das Siliziumsubstrat zu erhalten. Intensit{\"a}tsabh{\"a}ngige Messungen zeigen den Einfluss der optischen Anregung auf den Verlauf der Schottkybarriere an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht. Dieser Effekt ist als Oberfl{\"a}chen-Photospannung bekannt. Die Anregung mit 4.65 eV Photonenenergie bewirkt zus{\"a}tzlich eine S{\"a}ttigung langlebiger Zust{\"a}nde an der Metall-Halbleiter-Grenzfl{\"a}che, was zu einer linearen Abh{\"a}ngigkeit der Photoemissionsausbeute von der Laserfluenz f{\"u}hrt. Zeitaufgel{\"o}ste Zweifarb-Mehrphotonen-Photoemissionsmessungen machen es m{\"o}glich, die Elektronendynamik an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht und im Siliziumsubstrat zu untersuchen. Das Relaxationsverhalten der Ladungstr{\"a}ger zeigt dabei eine komplexe Dynamik, die auf die Anregung von Ladungstr{\"a}gern in unterschiedlichen Bereichen zur{\"u}ckgef{\"u}hrt werden kann. Dabei dominiert f{\"u}r verschiedene Zwischenzustandsenergien die Dynamik entweder aus dem Film, der Grenzschicht oder dem Siliziumsubstrat, so dass das Relaxationsverhalten grob in drei unterschiedliche Energiebereiche eingeteilt werden kann. Im Silizium k{\"o}nnen aufgrund der Bandl{\"u}cke mit 3.1 eV Photonenenergie Elektronen nur bis zu Zwischenzustandsenergien von EF + 2.0 eV angeregt werden. In der Tat stimmen die Relaxationszeiten, die man in diesem Bereich aus den zeitaufgel{\"o}sten Messungen bestimmt, mit Werten von reinen Siliziumsubstraten {\"u}berein. F{\"u}r Zwischenzustandsenergien oberhalb von EF + 2.0 eV findet man {\"u}berwiegend Anregung im Silberfilm. Die Relaxationszeiten f{\"u}r diese Energien entsprechen Werten von Silberfilmen auf einem isolierenden Substrat. F{\"u}r sehr niedrige Zwischenzustandsenergien unterhalb von EF + 0.6 eV sind die Zust{\"a}nde wegen der vorliegenden experimentellen Bedingungen permanent besetzt. Der Anregepuls regt Elektronen aus diesen Zust{\"a}nden an und f{\"u}hrt daher in diesem Bereich zu einer Reduktion der Besetzung nach der Anregung mit Licht. Die Zeitkonstante f{\"u}r die Wiederbesetzung liegt im Bereich von mehreren 100 ps bis Nanosekunden. Solch lange Zeiten sind aus Rekombinationsprozessen an der Dipolschicht von Metall-Halbleiter-Grenzfl{\"a}chen bekannt. Zeitaufgel{\"o}ste Mehrphotonen-Photoemissionsspektroskopie ist also sehr gut geeignet, das komplexe Relaxationsverhalten und den Ladungstr{\"a}gertransfer an der Grenzfl{\"a}che eines Schichtsystems zu untersuchen.}, subject = {Elektronischer Transport}, language = {de} } @phdthesis{Dantscher2006, author = {Dantscher, Sandra}, title = {Photostromspektroskopie an Nanokontakten : Tunnel- und Einzelmolek{\"u}lkontakte unter Femtosekundenbeleuchtung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-18094}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {In dieser Arbeit wurde der lichtinduzierte Ladungstransfer in Nanokontakten untersucht. Dabei wurden sowohl Tunnel- als auch Molek{\"u}lkontakte eingesetzt. Zur Pr{\"a}paration der Tunnelkontakte standen zwei verschiedene Methoden zur Verf{\"u}gung: mechanisch kontrollierte Bruchkontakte und elektromigrierte Nanokontakte. Die Bruchkontakttechnik bietet die M{\"o}glichkeit, den Abstand der Elektroden mit Sub-AA-Genauigkeit zu ver{\"a}ndern, w{\"a}hrend die elektromigrierten Kontakte einen durch die Pr{\"a}parationsbedingungen fest vorgegebenen Abstand haben. Bei den hier untersuchten Molek{\"u}len handelt es sich um Dithiole, die {\"u}ber eine Schwefel-Gold-Bindung an die Elektroden gebunden sind. Die Beleuchtung erfolgte im Fall der Bruchkontakte mit ultrakurzen Laserpulsen bei 800 nm und durch Frequenzverdopplung bei 400 nm. Durch Fokussierung auf einen Radius von ca. 100 mum wurden Spitzenintensit{\"a}ten von 10^7 Wcm^-2 (800 nm) bzw. 10^6 Wcm^-2 (400 nm) erreicht. Die Bruchkontakte (Tunnel- und Molek{\"u}lkontakte) waren bis zu den auftretenden Maximalintensit{\"a}ten von 10^7 Wcm^-2 stabil. F{\"u}r alle untersuchten Tunnelkontakte konnte eine lichtinduzierte Stromkomponente von bis zu 1 nA nachgewiesen werden. Sie ist proportional zum jeweils fließenden mittleren DC-Strom und betr{\"a}gt typischerweise einige Prozent davon. Dieser Strom wurde auf die thermische Ausdehnung der Elektroden auf Grund der dort durch Absorption deponierten Lichtenergie zur{\"u}ckgef{\"u}hrt. Aus der relativen Gr{\"o}ße des lichtinduzierten Signals und einem Wert der Austrittsarbeit von Gold von ca. 4,7 eV ergibt sich eine Expansion jeder Elektrode um etwa 1 pm. Dies ist in guter {\"U}berinstimmung mit einem einfachen thermischen Modell der freitragenden Elektroden. Bei einigen Kontakten wurde noch eine weitere lichtinduzierte Stromkomponente in der Gr{\"o}ßenordnung einiger pA gefunden, die nicht von der angelegten Biasspannung abh{\"a}ngt, aber linear mit der Laserleistung zunimmt. Ein Modell, das diese Befunde erkl{\"a}rt, geht von einer asymmetrischen Anregung in den beiden Elektroden aus. Somit ergibt sich ein Nettostrom angeregter Elektronen in eine Richtung. Die dazugeh{\"o}rige gemessene Quanteneffizienz liegt nahe bei 1, was ein Indiz auf einen Beitrag von sekund{\"a}ren heißen Elektronen zum Strom ist. Auch bei den Molek{\"u}lkontakten konnte eine lichtinduzierte Stromkomponente identifiziert werden, die linear von der Laserintensit{\"a}t abh{\"a}ngt. Sie wird, {\"a}hnlich wie im Fall der Tunnelkontakte, der thermisch verursachten Expansion der Elektroden zugeschrieben, allerdings ließ sich der genaue Prozess bisher noch nicht erkl{\"a}ren. Es ist anzunehmen, dass die Zunahme der Elektrodenl{\"a}nge durch eine Umordnung auf atomarer L{\"a}ngenskala in der vordersten Spitze der Goldelektrode kompensiert wird, da dies der duktilste Bereich des gesamten Kontakts ist. Der genaue Prozess konnte jedoch noch nicht gekl{\"a}rt werden. Messungen, die den Elektrodenabstand um einige AA ver{\"a}nderten, lieferten weitere Indizien f{\"u}r die Komplexit{\"a}t der Molek{\"u}lkontakte. So trat in manchen F{\"a}llen eine starke Korrelation zwischen Ver{\"a}nderungen des mittleren DC-Stroms und des lichtinduzierten Signals auf, was auf einen einzelnen Transportpfad f{\"u}r beide Signale hindeutet. Andererseits ver{\"a}nderten sich die beiden Str{\"o}me teilweise aber auch unabh{\"a}ngig voneinander, was nur durch mehrere parallele Transportkan{\"a}le im Kontakt erkl{\"a}rt werden kann. Zus{\"a}tzlich zum thermisch verursachten lichtinduzierten Signal wurden, wie im Fall der Tunnelkontakte, biasspannungsunabh{\"a}ngige Str{\"o}me identifiziert. Sie sind in der gleichen Gr{\"o}ßenordnung wie in Tunnelkontakten und werden somit der gleichen Ursache zugeschrieben, n{\"a}mlich einer asymmetrischen Anregung in den Metallelektroden, die zu einem Nettostrom in einer Richtung f{\"u}hrt. Im zweiten Teil der Arbeit wurden elektromigrierte Tunnelkontakte untersucht. Da diese Kontakte einen sehr großen Elektrodenabstand in der Gr{\"o}ßenordnung von 30 nm aufwiesen, konnte nur bei Kombination von einer Biasspannung von mehreren Volt mit Femtosekundenbeleuchtung ein Strom im Bereich von 100 fA detektiert werden. Durch Verbesserung der Fokussierung im Vergleich zu den Experimenten an den Bruchkontakten wurden Spitzenintensit{\"a}ten von 10^11 Wcm^-2 erreicht. Die lichtinduzierten Tunnelstr{\"o}me zeigen eine quadratische Intensit{\"a}tsabh{\"a}ngigkeit, was einem Zwei-Photonen-Prozess entspricht, sowie eine ebenfalls nichtlineare Spannungsabh{\"a}ngigkeit. Zur Beschreibung der Daten wurde das Modell einer Multiphotonen-Photofeldemission verwendet, das auf der Fowler-Nordheim-Formel f{\"u}r Feldemission basiert. Durch geeignete Wahl der Modellparameter (Elektrodenabstand, Kr{\"u}mmungsradius der Elektrodenspitze und Barrierenh{\"o}he im Tunnelkontakt) war es m{\"o}glich, die Spannungsabh{\"a}ngigkeit des lichtinduzierten Signals zu reproduzieren.}, subject = {Tunnelkontakt}, language = {de} } @phdthesis{Bach2006, author = {Bach, Peter}, title = {Growth and characterization of NiMnSb-based heterostructures}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-17771}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2006}, abstract = {In this work heterostructures based on the half-Heusler alloy NiMnSb have been fabricated and characterized. NiMnSb is a member of the half-metallic ferromagnets, which exhibit an electron spin-polarization of 100\% at the Fermi-level. For fabrication of these structures InP substrates with surface orientations of (001),(111)A and (111)B have been used. The small lattice mismatch of NiMnSb to InP allows for pseudomorphic layers, the (111) orientation additionally makes the formation of a half-metallic interface possible. For the growth on InP(001), procedures for the substrate preparation, growth of the lattice matched (In,Ga)As buffer layer and of the NiMnSb layer have been developed. The effect of flux-ratios and substrate temperatures on the MBE growth of the buffer as well as of the NiMnSb layer have been investigated and the optimum conditions have been pointed out. NiMnSb grows in the layer-by-layer Frank-van der Merwe growth mode, which can be seen by the intensity oscillations of the RHEED specular spot during growth. RHEED and LEED measurements show a flat surface and a well-defined surface reconstruction. High resolution x-ray measurements support this statement, additionally they show a high crystalline quality. Measurements of the lateral and the vertical lattice constant of NiMnSb films on (001) oriented substrates show that layers above a thickness of 20nm exhibit a pseudomorphic as well as a relaxed part in the same layer. Whereas layers around 40nm show partly relaxed partitions, these partitions are totally relaxed for layers above 100nm. However, even these layers still have a pseudomorphic part. Depth-dependent x-ray diffraction experiments prove that the relaxed part of the samples is always on top of the pseudomorphic part. The formation and propagation of defects in these layers has been investigated by TEM. The defects nucleate early during growth and spread until they form a defect network at a thickness of about 40nm. These defects are not typical misfit dislocations but rather antiphase boundaries which evolve in the Mn/Sb sublattice of the NiMnSb system. Dependent on the thickness of the NiMnSb films different magnetic anisotropies can be found. For layers up to 15nm and above 25nm a clear uniaxial anisotropy can be determined, while the layers with thicknesses in between show a fourfold anisotropy. Notably the easy axis for the thin layers is perpendicular to the easy axis observed for the thick layers. Thin NiMnSb layers show a very good magnetic homogeneity, as can be seen by the very small FMR linewidth of 20Oe at 24GHz. However, the increase of the linewidth with increasing thickness shows that the extrinsic damping gets larger for thicker samples which is a clear indication for magnetic inhomogeneities introduced by crystalline defects. Also, the magnetic moment of thick NiMnSb is reduced compared to the theoretically expected value. If a antiferromagnetic material is deposited on top of the NiMnSb, a clear exchange biasing of the NiMnSb layer can be observed. In a further step the epitaxial layers of the semiconductor ZnTe have been grown on these NiMnSb layers, which enables the fabrication of NiMnSb/ZnTe/NiMnSb TMR structures. These heterostructures are single crystalline and exhibit a low surface and interface roughness as measured by x-ray reflectivity. Magnetic measurements of the hysteresis curves prove that both NiMnSb layers in these heterostructures can switch separately, which is a necessary requirement for TMR applications. If a NiMn antiferromagnet is deposited on top of this structure, the upper NiMnSb layer is exchange biased by the antiferromagnet, while the lower one is left unaffected. Furthermore the growth of NiMnSb on (111) oriented substrates has been investigated. For these experiments, InP substrates with a surface orientation of (111)A and (111)B were used, which were miscut by 1 to 2° from the exact orientation to allow for smoother surfaces during growth. Both the (In, Ga)As buffer as well as the NiMnSb layer show well defined surface reconstructions during growth. X-ray diffraction experiments prove the single crystalline structure of the samples. However, neither for the growth on (111)A nor on (111)B a perfectly smooth surface could be obtained during growth, which can be attributed to the formation of pyramid-like facets evolving as a result of the atomic configuration at the surface. A similar relaxation behavior as NiMnSb layers on (001) oriented InP could not be observed. RHEED and x-ray diffraction measurements show that above a thickness of about 10nm the NiMnSb layer begins to relax, but remnants of pseudomorphic parts could not be found. Magnetic measurements show that the misorientation of the substrate crystal has a strong influence on the magnetic anisotropies of NiMnSb(111) samples. In all cases a uniaxial anisotropy could be observed. The easy axis is always aligned parallel to the direction of the miscut of the substrate.}, subject = {Nickelverbindungen}, language = {en} } @phdthesis{Junglas2004, author = {Junglas, Michael}, title = {Dynamische Wechselwirkungen zwischen festk{\"o}rperunterst{\"u}tzten kationischen Lipidbilayern und oligo-DNA}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-16053}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Das Aufbringen eines Lipidbilayers, den man als artifizielle Zellmembran ansehen kann, auf eine Festk{\"o}rperoberfl{\"a}che ist eine h{\"a}ufig genutzte Methode, um ihn mit physikalischen Messmethoden, wie zum Beispiel ATR-FTIR, FRAP, Neutronenstreuung oder wie in der vorliegenden Arbeit NMR, einfacher untersuchen zu k{\"o}nnen. Dar{\"u}ber hinaus ist die so pr{\"a}parierte Oberfl{\"a}che, in Kombination mit vorhandener Halbleitertechnik, ein idealer Sensor, um das Verhalten von Biomolek{\"u}len in Wechselwirkung mit dem Lipidbilayer zu untersuchen. Das Fernziel dieser Entwicklung ist die Herstellung eines biokompatiblen Chips mit dem sich bisher sehr aufwendige Messungen stark vereinfachen und schneller durchf{\"u}hren lassen (Stichwort: lab on a chip). F{\"u}r die zuverl{\"a}ssige Interpretation der durch einen solchen Sensor gewonnenen Informationen ist es allerdings unerl{\"a}sslich vorher zum einen die Wechselwirkungen zwischen der Festk{\"o}rperoberfl{\"a}che und dem ihn bedeckenden Lipidbilayer und zum anderen die Wechselwirkung zwischen Biomolek{\"u}len und dem Lipidbilayer genauer zu untersuchen. Dazu wurden in der vorliegenden Arbeit Silicakugeln (Durchmesser im Submikrometerbereich) als Festk{\"o}rpersubstrat verwendet und mit verschiedenen Lipidbilayern beschichtet. Um die Wechselwirkung dieses Systems mit Biomolek{\"u}len zu erforschen wurden DNA-Molek{\"u}le eingesetzt. Als Messmethode kam Festk{\"o}rper-Deuterium-NMR zum Einsatz. Zun{\"a}chst wurde der Einfluss der Festk{\"o}rperoberfl{\"a}che auf die Verteilung geladener Lipide in den beiden H{\"a}lften eines Bilayers, der aus geladenen und ungeladenen Lipiden zusammengesetzt war, ermittelt. Es zeigte sich, dass das negativ geladene Silica-Substrat eine Anreicherung der positiv geladenen Lipide in der dem Substrat zugewandten Seite des Bilayers bewirkte. Dar{\"u}ber hinaus reichert sich w{\"a}hrend des Aufbringes des Bilayers der Anteil der positiv geladenen Lipide in Abh{\"a}ngigkeit von der Inkubationszeit zu einer h{\"o}heren Gesamtkonzentration als der Ausgangskonzentration an. Ein vor der Pr{\"a}paration eingestelltes Konzentrationsverh{\"a}ltnis aus verschiedenen Lipiden muss also nicht im festk{\"o}rperunterst{\"u}tzten Bilayer vorliegen und die jeweiligen Lipidarten m{\"u}ssen nicht zwischen beiden Monolayern gleich verteilt sein. In weiteren Messungen wurden die Auswirkungen auf einen festk{\"o}rperunterst{\"u}tzten Bilayer aus positiv geladenen Lipiden beim Ankoppeln von kurzen DNA-Str{\"a}ngen untersucht. Die DNA ist im Gegensatz zu den kationischen Lipiden unter Standardbedingungen negativ geladen. Es wurde nicht nur das Ankoppelverhalten einer DNA-Doppelhelix sondern auch das von einzelstr{\"a}ngig vorliegender DNA untersucht. W{\"a}hrend die als Einzelstrang vorliegende DNA den molekularen Ordnungsparameter der Lipidfetts{\"a}ureketten deutlich erh{\"o}hte, war die Erh{\"o}hung f{\"u}r die DNA-Doppelhelix geringer. Ein Vergleich der Eigendiffusionskoeffizienten der kationischen Lipide in Wechselwirkung mit den beiden DNA-Formen ergab keinen {\"A}nderung der Diffusion, wenn die DNA-Doppelhelix an den Bilayer koppelte. Die als Einzelstrang vorliegende DNA erniedrigt dagegen die Diffusion der Lipide. Die gemessenen Unterschiede der beiden DNA-Formen, sowohl bez{\"u}glich ihrer Auswirkung auf die molekulare Ordnung der Lipidketten, als auch auf die Eigendiffusion der Lipidmolek{\"u}le legen ein unterschiedliches Ankopplungsverhalten der beiden Formen nahe. Bei Experimenten, die versuchten das Ankoppeln der DNA f{\"u}r ein System aus zwei Lipidkomponenten genauer zu anaylsieren, zeigte sich der starke Einfluss des Substrats, der es unm{\"o}glich machte die Ergebnisse mit einem rein kationischen Lipidbilayer zu vergleichen. Die Ergebnisse der Messungen tragen zum besseren Verst{\"a}ndnis der Wechselwirkungen zwischen Lipidbilayer und Festk{\"o}rpersubstrat und zwischen Lipidbilayer und ankoppelnden Biomolek{\"u}len bei.}, subject = {Lipidmembran}, language = {de} } @phdthesis{Mueller2003, author = {M{\"u}ller, Martin}, title = {Abstimmbare Halbleiterlaser und schmalbandige Laserarrays mit verteilter lateraler R{\"u}ckkopplung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-16922}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit wurden zwei verschiedene Typen von Halbleiterlasern mit verteilter R{\"u}ckkopplung (DFB-Laser) entwickelt. Die Laser basieren auf Rippenwellenleitern und verf{\"u}gen zus{\"a}tzlich {\"u}ber ein dazu senkrecht orientiertes Metallgitter. Der evaneszente Teil der im Rippenwellenleiter gef{\"u}hrten Lichtwelle {\"u}berlappt mit dem Gitter. Durch diese periodische Variation des effektiven Brechungsindex wird die verteilte R{\"u}ckkopplung gew{\"a}hrleistet, was eine longitudinal monomodige Laseremission zur Folge hat. Beiden Lasertypen ist gemeinsam, dass der Herstellungsprozess auf einem vom Materialsystem unabh{\"a}ngigen Konzept basiert. Diese Tatsache ist von besonderem Interesse, da so entsprechende Laser f{\"u}r unterschiedlichste Wellenl{\"a}ngenbereiche gefertigt werden k{\"o}nnen, ohne hierf{\"u}r neue Herstellungsverfahren zu entwickeln. Den ersten Schwerpunkt der Arbeit bilden Untersuchungen zu sog. abstimmbaren Lasern, deren Emissionswellenl{\"a}nge innerhalb eines relativ großen Bereichs quasikontinuierlich einstellbar ist. Der Abstimmmechanismus kann mit dem Vernier-Prinzip erkl{\"a}rt werden. Der Laser besteht hierbei aus zwei gekoppelten Segmenten, die jeweils {\"u}ber eine Reihe von Moden (Modenkamm) verf{\"u}gen. Der Abstand der Moden innerhalb eines Segments ist konstant, wohingegen die Modenabst{\"a}nde der beiden Segmente leicht unterschiedlich sind. Die Emissionswellenl{\"a}nge des Lasers ist bestimmt durch den {\"U}berlapp zweier Moden aus den beiden Segmenten, wobei die Modenk{\"a}mme so ausgelegt sind, dass gleichzeitig maximal ein Modenpaar {\"u}berlappt. Eine kleine relative Verschiebung der beiden Modenk{\"a}mme f{\"u}hrt zu einer vergleichsweise großen Verschiebung der Emissionswellenl{\"a}nge auf Grund des ver{\"a}nderten {\"U}berlapps. Die Modenk{\"a}mme wurden durch spezielle DFB-Gitter, sog. binary superimposed gratings (BSG), realisiert, die, anders als bei konventionellen DFB-Lasern, f{\"u}r mehrere Bragg-Wellenl{\"a}ngen konstruktive Interferenz zulassen und erstmalig bei DFB-Lasern eingesetzt wurden. BSGs zeichnen sich durch sehr gute optische Eigenschaften bei gleichzeitig einfacher Herstellung aus. Zum Abstimmen der Wellenl{\"a}nge wurde der Brechungsindex des Lasers gezielt durch den Injektionsstrom bzw. die Bauteiltemperatur ver{\"a}ndert. Im Rahmen dieser Arbeit konnten abstimmbare Laser auf unterschiedlichen Materialsystemen (InGaAs/GaAs, GaInNAs/GaAs, InGaAsP/InP) hergestellt werden. Der maximale diskrete Abstimmbereich betr{\"a}gt 38 nm bzw. 8,9 THz und ist durch die Breite des Verst{\"a}rkungsspektrums limitiert. Quasikontinuierlich konnte ein Abstimmbereich von 15 nm bzw. 3,9 THz erreicht werden. Die typische minimale Seitenmodenunterdr{\"u}ckung (SMSR) betr{\"a}gt 30 bis 35 dB. Durch Hinzuf{\"u}gen eines dritten Segments ohne Gitter konnte die Ausgangsleistung unabh{\"a}ngig von der Wellenl{\"a}nge konstant gehalten werden. Den zweiten Schwerpunkt der Arbeit bildet die Entwicklung von DFB-Laser-Arrays mit dem Ziel, longitudinal monomodige Laser mit hoher Ausgangsleistung zu erhalten. Die DFB-Laser-Arrays basieren auf dem oben beschriebenen Prinzip von DFB-Lasern mit lateralem Metallgitter und verf{\"u}gen {\"u}ber mehrere Rippenwellenleiter, die im lateralen Abstand von wenigen Mikrometern angeordnet sind. F{\"u}r große Abst{\"a}nde zwischen den einzelnen Lasern des Arrays (Elemente) emittieren diese, weitgehend unabh{\"a}ngig von einander, jeweils longitudinal monomodiges Licht (quasimonochromatische Emission). Die spektrale Breite betr{\"a}gt hierbei typischerweise 50 bis 70 GHz. F{\"u}r kleine Elementabst{\"a}nde koppeln die einzelnen Lichtwellen miteinander, was zu einer mit einem konventionellen DFB-Laser vergleichbaren Linienbreite f{\"u}hrt. W{\"a}hrend die ungekoppelten Arrays {\"u}ber ein gaußf{\"o}rmiges Fernfeld verf{\"u}gen, ergibt sich f{\"u}r die gekoppelten Arrays ein Interferenzmuster, das stark von verschiedenen Laserparametern (wie z. B. dem Elementabstand) abh{\"a}ngt. Bei InGaAs/GaAs basierenden Arrays (Wellenl{\"a}nge ca. 980 nm) ergibt sich f{\"u}r DFB-Laser-Arrays mit vier Elementen eine Ausgangsleistung von ca. 200 mW pro Facette, die durch die W{\"a}rmeabfuhr begrenzt wird. Trotz der starken thermischen Limitierung (die Laser waren nicht aufgebaut) konnte die 3,5-fache Ausgangsleistung eines Referenzlasers erzielt werden. Bei InGaSb/GaSb basierenden Arrays mit vier Elementen (Wellenl{\"a}nge ca. 2,0 µm) konnte eine Ausgangsleistung von ca. 30 mW pro Facette erreicht werden, was dem 3,3-fachen eines Referenzlasers entspricht. Die Verwendung von DFB-Laser-Arrays f{\"u}hrt folglich zu einer signifikanten Leistungssteigerung, die sich durch geeignete Maßnahmen (Facettenverg{\"u}tung, Montage, Skalierung) noch weiter erh{\"o}hen ließe.}, subject = {DFB-Laser}, language = {de} } @phdthesis{Moeller2005, author = {M{\"o}ller, Carsten}, title = {Vertikal emittierende Sendedioden auf GaAs-Basis f{\"u}r den nahen Infrarotbereich}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-16728}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Design und Implementierung {\"u}berragender vertikaler Sendedioden sowie Tunnelkontakte auf GaAs-Basis.}, subject = {Vertikalresonator}, language = {de} } @phdthesis{Seres2005, author = {Seres, Enik{\~o}}, title = {Ultraschnelle zeitaufgel{\"o}ste Absorptionsspektroskopie im weichen R{\"o}ntgenbereich}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-16417}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Bis in die 50er Jahren wurden ausschließliche R{\"o}ntgenr{\"o}hren in der R{\"o}ntgenspektroskopie benutzt. (Parratt, 1938). In den 50er Jahren wurden die ersten Synchrotrons gebaut und f{\"u}r die Spektroskopie im R{\"o}ntgenbereich angewendet. (Blocker et al., 1950). Die auch noch heute verwendeten Techniken wurden zum ersten Mal 1948 (Elder et al. 1948) in der Literatur beschrieben. Doch es dauerte Jahrzehnte, bis mit den neu zur Verf{\"u}gung stehenden Synchrotrons die statische R{\"o}ngendiffraktometrie zur r{\"o}ntgenspektroskopischen Strukturaufkl{\"a}rung routinem{\"a}ßig benutzt werden konnte. Diese Entwicklungen werden bis heute fortgef{\"u}hrt und ebneten den Weg f{\"u}r viele Anwendungen. W{\"a}hrend dieser Zeit ist auch ein anderer Wissenschaftszweig entstanden, die Lasertechnik. Diese ist seit dieser Zeit auch enorm gewachsen, und jetzt fordert sie auch die Synchrotrons bei der zeitaufgel{\"o}sten R{\"o}ntgenspektroskopie heraus. Die Laserstrahlung war am Anfang kontinuierlich. Erst durch die sp{\"a}teren Entwicklungen konnte ein gepulster Betrieb realisiert werden. Mit der Zeit wurden die Laserpulse immer k{\"u}rzer und die Pulsenergie ist immer mehr gewachsen. Die kurze Pulsdauer der Laser wird in so genannten Pump-Probe Messungen verwendet: damit k{\"o}nnen schnelle {\"A}nderungen, die von einem Pumppuls ausgel{\"o}st werden mit einem Probepuls verfolgt werden. Die Aufl{\"o}sung der Messung ist durch die Pulsdauer gegeben. Die Pulsdauer wurde in den letzten Jahrzehnten vom Nanosekunden- bis in den Femtosekundenbereich reduziert. Hier ergibt sich aber nicht etwa eine technologische Grenze sondern eine fundamentale. Die zurzeit k{\"u}rzesten Laserpulse haben eine Dauer von einigen wenigen Femtosekunden und sind damit schon sehr nahe der Periodendauer einer optischen Schwingung, die ebenfalls 1 bis 2fs betr{\"a}gt. Allerdings zeigt sich auch, dass mit den zur Verf{\"u}gung stehenden Laserpulsen die Zeitaufl{\"o}sung ausreicht um fast alle Vorg{\"a}ngen zu beobachten. Nur ist die Interpretation manchmal sehr schwierig, wenn es gilt das gemessene Signal einer atomaren Bewegung zuzuordnen. Abhilfe schafft hier die Verwendung von R{\"o}ntgenstrahlung, die hervorragend geeignet ist Strukturinformation direkt zu erhalten. Wenn die Strahlung gepulst ist kann damit auch die Dynamik der Struktur erfasst werden. Ein Erfolg versprechender Ansatz zur Erzeugung von R{\"o}ntgenpulsen mit einer Dauer von einigen Femtosekunden ist die Konversion von ultrakurzen Laserpulsen in den R{\"o}ntgenbereich. Heute dazu erfolgreich demonstrierte Techniken sind die Laser-Plasmaquellen oder die hoher Harmonische Erzeugung (HHG). Die Plasmaquellen erzeugen im keV Energiebereich R{\"o}ntgenphotonen - aber nur mit einer Pulsdauer von einigen 100fs. HHG ist hingegen eine interessante Alternative, die Pulse mit einer Dauer im Attosekundenbereich erzeugen kann. Allerdings war der Spektralbereich bis vor kurzem auf einige 100eV beschr{\"a}nkt. Eine Ausweitung des Spektrums von HHG Strahlung in den keV Bereich macht die Quelle aber erst wirklich einsetzbar f{\"u}r Messungen an technisch und wissenschaftlich interessanten Systemen. Im Energiebereich des Wasserfensters (ca 300 bis 600eV) k{\"o}nnen biologische Prozesse mit einer Zeitaufl{\"o}sung im ps-fs Bereich verfolgt werden. Im h{\"o}heren Energiebereich von ca. 700eV kann man die magnetischen Eigenschaften von Selten-Erdmetallen beobachten. Diese Arbeit ist der Entwicklung einer laserbasierten HH-Quelle und deren Anwendung in der zeitaufgel{\"o}sten Spektroskopie gewidmet. Es sollte herausgefunden werden, welche Anforderungen werden an das Lasersystem in Bezug auf Pulsparameter gestellt, um damit Spektroskopie in einem Bereich bis zu 1keV zu machen. Auch sollte gekl{\"a}rt werden, welche spektroskopischen Methoden sind m{\"o}glich und wo liegen ihre Grenzen. In dieser Arbeit wurde sehr viel Neuland betreten, sowohl auf dem Gebiet der Lasertechnik als auch auf der Entwicklung der HH Quelle. Dar{\"u}ber hinaus ist diese Arbeit die erste Arbeit die sich mit Anwendung von HH-Strahlung f{\"u}r zeitaufgel{\"o}ste R{\"o}ntgenabsorptionsspektroskopie befasst. Das zweite Kapitel befasst sich mit den Grundlagen der R{\"o}ntgenspektroskopie. Bei der Wechselwirkung von R{\"o}ntgenstrahlung mit Materie wird die elektronische Struktur, die Elektronenverteilungen der Atome oder Molek{\"u}le ver{\"a}ndert: Man kann die Elektronen in das Valenzband oder in das Kontinuum anregen. Die in das Kontinuum anregten Elektronen k{\"o}nnen gleichzeitig mit den Nachbaratomen wechselwirken, und von diesen r{\"u}ckstreuen. Diese Wechselwirkung wird durch elektronische Struktur, die elektronische Verteilung der Atome und Molek{\"u}le beeinflusst. Diese Vorg{\"a}nge ver{\"a}ndern die R{\"o}ntgenabsorption des Materials. Durch die Messung der Ver{\"a}nderung der R{\"o}ntgenabsorption kann man auf die atomare Struktur, die atomare Abst{\"a}nde folgern. Diese Messungen wurden bisher mit Synchrotronstrahlung durchgef{\"u}hrt, deren Pulsdauer bisher nicht k{\"u}rzer als einige ps war, und damit nicht den schnellsten {\"A}nderungen folgen konnte. Ein Lasersystem mit h{\"o}herer Energie und k{\"u}rzerer Pulsdauern ist der Schl{\"u}ssel zu hochzeitaufgel{\"o}sten Experimenten. Die Entwicklung eines solchen Lasersystems ist im dritten Kapitel beschrieben. Erster Teil des Kapitels erkl{\"a}rt die Probleme, die durch den Verst{\"a}rkungsprozess auftreten. Die spektrale Einengung und der Energieverlust sind immer die am schwierigsten zu l{\"o}senden Probleme in einem Verst{\"a}rkersystem. Wegen der n{\"o}tigen zeitliche Pulsdehnung und der folgenden Pulskompression erleidet der Puls einen Energieverlust. Die nichtlinearen Effekte verursachen spektrale Einengung im Verst{\"a}rkerkristall. Um diese Nachteile zu vermeiden dienen die unterschiedlichen Techniken, wie die Verwendung einer gasgef{\"u}llten Hohlfaser zur nichtlinearen spektralen Verbreiterung und unterschiedlicher Pulsformungstechniken (akustooptische Modulator, LCD,…). Der verbleibende Teil des Kapitels stellt diese Methoden, ihre Vorteilen und Nachteile dar. Abschließend sind die Erfolge bei der Entwicklung des Lasersystems vorgestellt: Nach allen Optimierungen wurden Pulse mit einer Energie von 3mJ und einer Dauer von 12fs realisiert. Die erste Verwendung des neuen Systems war die Erzeugung hoher Harmonischer mit konventioneller Technik. Diese Technik basiert auf einem Aufbau mit einem Gastarget in das die Laserpulse fokussiert werden. Das vierte Kapitel beschreibt die Theorie und Schwierigkeiten des Erzeugungsprozesses durch die Erkl{\"a}rung der grundlegenden mikroskopischen (Erzeugung) und die makroskopischen Effekte (Ausbreitungseffekte) im Gastarget. Das Problem der niederen Konversionseffizienz im hochenergetischen Bereich kann gel{\"o}st werden, wenn die neu entwickelte Technik, die als nichtadiabatische Phasenanpassung schon in der Literatur existiert hat, angewendet wird. Sie beruht auf einer starken Fokussierung von extrem kurzen Pulsen und erm{\"o}glicht Erzeugung von R{\"o}ntgenphotonen mit Energien bis zu 3,5keV. Mit diesen sch{\"o}nen Erfolgen wurden die ersten statischen spektroskopischen Experimente durchgef{\"u}hrt. Die aufgenommenen Spektren zeigen sch{\"o}ne Absorptionskanten bei Titan, Kupfer, und Neon, Platin. Die Auswertungen dieser Spektren zeigen, dass es gen{\"u}gend Photonen bis 1keV gibt und erm{\"o}glichen so die Anwendung der so genannten EXAFS Technik. Im f{\"u}nften Kapitel werden die gemessene R{\"o}ntgenspektren und die mit der EXAFS Methode ermittelten atomaren Abst{\"a}nden von Silizium, Titan und Kupfer, dargestellt. Dieses Kapitel beschreibt ferner unsere ersten erfolgreichen Experimenten zur zeitaufgel{\"o}ste R{\"o}ntgenabsorptionsspektroskopie in der N{\"a}he der Silizium L-Kante bei 100eV. Die Zeitaufl{\"o}sung, die mit Hilfe der Pump-Probe Technik erzielt werden konnte war besser als 20fs. Die Messungen wurden in einem weiten Energie - und Zeitbereichen durchgef{\"u}hrt: im Bereich von 0-100ps und 0-1ps, sowie von ca. 70eV bis 500eV. Die bestimmten Zeitkonstanten, stimmen mit in der Literatur angegebenen Werten f{\"u}r die unterschiedlichen Relaxationsprozessen sehr gut {\"u}berein.}, subject = {R{\"o}ntgenabsorptionsspektroskopie}, language = {de} } @phdthesis{Weinhardt2005, author = {Weinhardt, Lothar}, title = {Elektronische und chemische Eigenschaften von Grenzfl{\"a}chen und Oberfl{\"a}chen in optimierten Cu(In,Ga)(S,Se)2 D{\"u}nnschichtsolarzellen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-16234}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {In der vorliegenden Arbeit wurden Untersuchungen an D{\"u}nnschichtsolarzellen auf der Basis von Cu(In,Ga)(S,Se)2, der heute vielversprechendsten D{\"u}nnschichttechnologie, durchgef{\"u}hrt. F{\"u}r eine weitere Optimierung der Zellen ist ein detailliertes Verst{\"a}ndnis ihrer chemischen, elektronischen und strukturellen Eigenschaften notwendig. Insbesondere die in dieser Arbeit untersuchten Eigenschaften an den Grenzfl{\"a}chen der Zelle sind aufgrund ihrer zentralen Rolle f{\"u}r den Ladungstr{\"a}gertransport von besonderem Interesse. Bei den vorliegenden Untersuchungen kamen verschiedene Spektroskopien zum Einsatz. Mit einer Kombination von Photoelektronenspektroskopie und Inverser Photoelektronenspektroskopie war es m{\"o}glich, sowohl eine direkte Bestimmung der Valenz- und Leitungsbandanpassungen an den untersuchten Grenzfl{\"a}chen durchzuf{\"u}hren als auch Oberfl{\"a}chenbandl{\"u}cken zu bestimmen. Die Messungen wurden durch die volumenempfindliche R{\"o}ntgenemissionsspektroskopie ideal erg{\"a}nzt, die - wie diese Arbeit zeigt - zusammen mit der Photoelektronenspektroskopie besonders n{\"u}tzlich bei der Analyse des Durchmischungsverhaltens an Grenzfl{\"a}chen oder auch des Einflusses chemischer Behandlungen auf die chemischen und elektronischen Eigenschaften von Oberfl{\"a}chen ist. Im ersten Teil der Arbeit wurden vier Grenzfl{\"a}chen in Proben auf der Basis des Cu(In,Ga)(S,Se)2-Absorbers von Shell Solar (M{\"u}nchen) untersucht. Es konnte dabei zun{\"a}chst das Durchmischungsverhalten an der CdS/CuIn(S,Se)2-Grenzfl{\"a}che in Abh{\"a}ngigkeit des S-Gehaltes an der Absorberoberfl{\"a}che untersucht werden. Bei Messungen an der i-ZnO/CdS-Grenzfl{\"a}che wurde ein flacher Leitungsbandverlauf gefunden, zudem konnte eine Durchmischung an dieser Grenzfl{\"a}che ausgeschlossen werden. Eine besondere Herausforderung stellten die Messungen an der Grenzfl{\"a}che des Absorbers zum Molybd{\"a}nr{\"u}ckkontakt dar, da diese Grenzfl{\"a}che nach ihrem Entstehen unweigerlich unter der etwa 1-2 um dicken Absorberschicht begraben liegt. Durch geeignetes Abspalten des Absorbers vom R{\"u}ckkontakt gelang es, diese Grenzfl{\"a}che freizulegen und zu spektroskopieren. Die Untersuchungen zur Vorbehandlung des Shell-Absorbers mit einer ammoniakalischen Cd-L{\"o}sung dienten dem Verst{\"a}ndnis der positiven Einfl{\"u}sse dieser Behandlung auf den Zellwirkungsgrad. Dabei wurde neben verschiedenen Reinigungswirkungen auf den Absorber als wichtigster Befund die Bildung einer sehr d{\"u}nnen CdS-Schicht und, f{\"u}r hohe Cd-Konzentrationen, einer zus{\"a}tzlichen Cd(OH)2-Schicht auf der Absorberoberfl{\"a}che nachgewiesen. Die gewonnenen Erkenntnisse {\"u}ber die Cd-Behandlung haben eine besondere Bedeutung f{\"u}r die Untersuchung der Grenzfl{\"a}che des Absorbers und einer mit ILGAR ("Ion Layer Gas Reaction") hergestellten Zn(O,OH)-Pufferschicht. An dieser Grenzfl{\"a}che wurde die Bandanpassung mit und ohne vorherige Cd-Behandlung des Absorbers vermessen. Wird die Bandanpassung ohne Vorbehandlung noch durch Adsorbate auf dem Absorber dominiert, wobei man ein "Cliff" im Leitungsband findet, so ist der Leitungsbandverlauf f{\"u}r die Grenzfl{\"a}che mit Cd-behandeltem Absorber flach, was im Einklang mit den sehr guten Wirkungsgraden steht, die mit solchen Zellen erreicht werden. Im zweiten Teil der Arbeit wurden Messungen an D{\"u}nnschichtsolarzellen mit selenfreiem Cu(In,Ga)S2 Absorber diskutiert. Ein Problem des Cu(In,Ga)S2-Systems besteht heute noch darin, daß die offene Klemmenspannung geringer ausf{\"a}llt, als dies aufgrund der im Vergleich zu CuInSe2 gr{\"o}ßeren Bandl{\"u}cke zu erwarten w{\"a}re. Modelle, die dies auf eine ung{\"u}nstige Bandanpassung an der CdS/Cu(In,Ga)S2-Grenzfl{\"a}che zur{\"u}ckf{\"u}hren, konnten in dieser Arbeit durch die Messung der Leitungsbandanpassung, die ein deutlich "Cliff"-artiges Verhalte aufweist, best{\"a}tigt werden. Untersuchungen des Einflusses unterschiedlicher Oberfl{\"a}chenzusammensetzungen auf die chemischen und elektronischen Eigenschaften der Cu(In,Ga)Se2-Absorberoberfl{\"a}che ergaben, wie sich die Bandl{\"u}cke des Absorbers mit wachsender Kupferverarmung vergr{\"o}ßert und gleichzeitig die Bandverbiegung zunimmt. Im letzten, rein grundlagenorientierten Teil dieser Arbeit wurden R{\"o}ntgenabsorptions- und resonante R{\"o}ntgenemissionsmessungen an CdS und ZnS im Vergleich zu von A. Fleszar berechneten theoretischen Spektren, die unter Ber{\"u}cksichtigung der {\"U}bergangsmatrixelemente aus einer LDA-Bandstruktur berechnet wurden, diskutiert. Es konnten dabei sowohl Anregungen in exzitonische Zust{\"a}nde als auch koh{\"a}rente Emission mit Informationen {\"u}ber die Bandstruktur gefunden werden. Auch war es m{\"o}glich, die Lebensdauern verschiedener Valenzlochzust{\"a}nde zu bestimmen. Es zeigt sich, daß so die Bestimmung einer unteren Grenze f{\"u}r die Bandl{\"u}cke m{\"o}glich ist, f{\"u}r eine genaue Bestimmung bei den untersuchten Verbindungen jedoch ein Vergleich mit theoretischen Berechnungen notwendig ist.}, subject = {D{\"u}nnschichtsolarzelle}, language = {de} } @phdthesis{Grabs2005, author = {Grabs, Peter}, title = {Herstellung von Bauelementen f{\"u}r Spininjektionsexperimente mit semimagnetischen Halbleitern}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-16048}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit sollten Halbleiterheterostrukturen mit semimagnetischen II-VI-Halbleitern hergestellt werden, mit denen Experimente zum Nachweis und der Erforschung der Spininjektion in Halbleiter durchgef{\"u}hrt werden. Hierzu sollten optische und Transportexperimente dienen. Zur Polarisation der Elektronenspins werden semimagnetische II-VI-Halbleiter verwendet, bei denen in einem von außen angelegten magnetischen Feld bei tiefen Temperaturen durch den riesigen Zeemaneffekt die Spinentartung der Energieb{\"a}nder aufgehoben ist. Da diese Aufspaltung sehr viel gr{\"o}ßer als die thermische Energie der Ladungstr{\"a}ger ist, sind diese nahezu vollst{\"a}ndig spinpolarisiert. F{\"u}r die vorgestellten Experimente wurden (Be,Zn,Mn)Se und (Cd,Mn)Se als Injektormaterialien verwendet. Durch die Verwendung von (Be,Zn,Mn)Se als Injektor konnte die Spinjektion in eine GaAs-Leuchtdiode nachgewiesen werden. Hierzu wurde der Grad der zirkularen Polarisation des von der Leuchtdiode emittierten Lichts gemessen, welches ein direktes Maß f{\"u}r die Spinpolarisation der injizierten Elektronen ist. Durch diverse Referenzmessungen konnte die Polarisation des Lichts eindeutig der Spininjektion in die Leuchtdiode zugeordnet werden. So konnten eventuell denkbare andere Ursachen, wie ein zirkularer Dichroismus des Injektormaterials oder die Geometrie des Experiments ausgeschlossen werden. Um die physikalischen Prozesse in der Spin-LED n{\"a}her zu untersuchen, wurde eine Vielzahl von Experimenten durchgef{\"u}hrt. So wurde unter anderem die Abh{\"a}ngigkeit der Effizienz der Spininjektion von der Dicke der semimagnetischen (Be,Zn,Mn)Se-Schicht erforscht. Hieraus wurde eine magnetfeldabh{\"a}ngige Spin-Flip-L{\"a}nge im semimagnetischen Halbleiter ermittelt, die kleiner als 20 nm ist. Im Zuge dieser Experimente wurde auch die magnetooptischen Eigenschaften dieser hochdotierten (Be,Zn,Mn)Se-Schichten untersucht. Die große Zeemanaufspaltung bleibt zwar erhalten, wird allerdings insbesondere unter Stromfluß durch eine isolierte Aufheizung der Manganionen in der Schicht reduziert. Die Spin-LEDs wurden auf eine eventuelle Eignung zur Detektion der Spininjektion in Seitenemission, wie es f{\"u}r Experimente mit anderen spinpolarisierenden Materialien n{\"o}tig ist, getestet. Obwohl die Effizienz der Spininjektion in diesen LEDs nachweislich sehr hoch ist, konnte in Seitenemission keine Polarisation des emittierten Lichts nachgewiesen werden. In dieser Konfiguration sind (Al,Ga)As-LEDs als Detektor also nicht zu verwenden. Der Nachweis der Injektion spinpolarisierter Elektronen in einen Halbleiter sollte auch in Transportexperimenten erfolgen. Hierf{\"u}r wurden (Be,Zn,Mn)Se/(Be,Zn)Se-Heterostrukturen hergestellt, die wie erwartet einen deutlichen positiven Magnetowiderstand zeigen, der nicht auf die verwendeten Materialien oder die Geometrie der Proben zur{\"u}ckzuf{\"u}hren ist. Der beobachtete Effekt scheint durch ein Zusammenspiel des semimagnetischen Halbleiters mit dem Metall-Halbleiter-Kontakt aufzutreten. Aus diesen Experimenten konnte eine Absch{\"a}tzung der Spin-Flip-L{\"a}nge in hochdotierten ZnSe-Schichten getroffen werden. Sie liegt zwischen 10 und 100 nm. Weiterhin sollten Spininjektionsexperimente an InAs durchgef{\"u}hrt werden. Zur Polarisation der Elektronenspins in diesen Experimenten sollte als semimagnetischer Halbleiter (Cd,Mn)Se verwendet werden, da es gitterangepasst zu InAs gewachsen werden kann. Anders als bei (Be,Zn,Mn)Se konnte jedoch auf nahezu keine Erfahrungen auf dem Gebiet der (Cd,Mn)Se-Epitaxie zur{\"u}ckgegriffen werden. Durch die Verwendung eines ZnTe-Puffers ist es gelungen (Cd,Mn)Se-Schichten auf InAs in sehr hoher struktureller Qualit{\"a}t herzustellen. Die Untersuchung der magnetooptischen Eigenschaften dieser Schichten best{\"a}tigte die Eignung von (Cd,Mn)Se als Injektor f{\"u}r die geplanten Spininjektionsexperimente. F{\"u}r die elektrische Charakterisierung ist es n{\"o}tig, (Cd,Mn)Se auf einem elektrisch isolierenden GaAs-Substrat mit einer (Al,Ga)Sb-Pufferschicht zu epitaxieren. Das monokristalline Wachstum von (Cd,Mn)Se-Schichten hierauf wurde nur durch die Verwendung eines ZnTe-Puffers m{\"o}glich, der bei sehr niedrigen Substrattemperaturen im ALE-Modus gewachsen wird. Insbesondere die Dotierbarkeit der (Cd,Mn)Se-Schichten ist f{\"u}r die Spininjektionsexperimente wichtig. Es zeigte sich, dass sich die maximal erreichbare n-Dotierung mit Iod durch den Einbau von Mangan drastisch reduziert. Trotzdem ist es gelungen, (Cd,Mn)Se -Schichten herzustellen, die einen negativen Magnetowiderstand zeigen, was eine Voraussetzung f{\"u}r Spininjektionsexperimente ist. F{\"u}r Transportexperimente sollen die spinpolarisierten Elektronen direkt in ein zweidimensionales Elektronengas injiziert werden. Hierf{\"u}r wurden Heterostrukturen mit einem InAs-Quantentrog, in dem sich ein solches 2DEG ausbildet, hergestellt und in Hall-Messungen charakterisiert. F{\"u}r die Realisierung dieser Experimente wurde ein Konzept erstellt und erste Versuche zu dessen Umsetzung durchgef{\"u}hrt. Ein zu l{\"o}sendes Problem bleibt hierbei die Diffusion auf der freigelegten InAs-Oberfl{\"a}che bei den f{\"u}r das (Cd,Mn)Se-Wachstum n{\"o}tigen Substrattemperaturen. Leuchtdioden mit einem InAs-Quantentrog wurden f{\"u}r den Nachweis der Spininjektion in InAs auf optischem Wege hergestellt. F{\"u}r die Realisierung einer solchen Leuchtdiode war es n{\"o}tig, auf ein asymmetrisches Designs mit einer n-Barriere aus (Cd,Mn)Se und einer p-Barriere aus (Al,Ga)(Sb,As) zur{\"u}ckzugreifen. Es wurden sowohl magnetische als auch unmagnetische Referenzproben hergestellt und vermessen. Die Ergebnisse deuten auf einen experimentellen Nachweis der Spininjektion hin.}, subject = {Semimagnetischer Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Ruester2005, author = {R{\"u}ster, Christian}, title = {Magnetotransport effects in lateral and vertical ferromagnetic semiconductor junctions}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15554}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {This work is an investigation of giant magnetoresistance (GMR), tunneling magnetoresistance (TMR) and tunneling anisotropic magnetoresistance (TAMR)effects in (Ga,Mn) based ferromagnetic semiconductor junctions. Detailed results are published in the following articles: [1] C. R{\"u}ster, T. Borzenko, C. Gould, G. Schmidt, L.W. Molenkamp, X. Liu, T.J.Wojtowicz, J.K. Furdyna, Z.G. Yu and M. Flatt´e, Very Large Magnetoresistance in Lateral Ferromagnetic (Ga,Mn)As Wires with Nanoconstrictions, Physical Review Letters 91, 216602 (2003). [2] C. Gould, C. R{\"u}ster, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling Anisotropic Magnetoresistance: A Spin-Valve-Like Tunnel Magnetoresistance Using a Single Magnetic Layer, Physical Review Letters 93, 117203 (2004). [3] C. R{\"u}ster, C. Gould, T. Jungwirth, J. Sinova, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Very Large Tunneling Anisotropic Magnetoresistance of a (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As Stack, Physical Review Letters 94, 027203 (2005). [4] C. R{\"u}ster and C. Gould, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling anisotropic magnetoresistance: Creating a spin-valve-like signal using a single ferromagnetic semiconductor layer, Journal of Applied Physics 97, 10C506 (2005).}, subject = {Galliumarsenid}, language = {en} } @phdthesis{Brandt2004, author = {Brandt, Rainer}, title = {Sauer katalysierte, unterkritisch getrocknete Resorcin-Formaldehyd-Aerogele und daraus abgeleitete Kohlenstoff-Aerogele}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15795}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Resorcin-Formaldehyd (RF) Aerogele sind feinstpor{\"o}se organische Stoffe, die {\"u}ber einen katalysierten Sol-Gel-Prozeß und anschließende Trocknung gewonnen werden. In ihrem chemischen Aufbau sind sie den Phenoplasten oder Phenolharzen sehr {\"a}hnlich. Durch Erhitzung auf {\"u}ber 900 K unter Schutzgas lassen sich die organischen Aerogele in elektrisch leitf{\"a}hige Kohlenstoff (C) Aerogele umwandeln. Durch die Menge der w{\"a}ßrigen Verd{\"u}nnung, sowie die Art und Konzentration des eingesetzten Katalysators, l{\"a}ßt sich die Poren- und Partikelgr{\"o}ße sowie die Porosit{\"a}t des im Sol-Gel-Prozeß entstehenden Gels beeinflussen. Aufgrund dieser M{\"o}glichkeit, die Eigenschaften der RF- und C-Aerogele „maßzuschneidern", bieten sich Einsatz- und Optimierungsm{\"o}glichkeiten bei zahlreichen technischen Anwendungen: z.B. bei Isolationsmaterialien, bei der Gasw{\"a}sche und in der Elektrochemie als Elektrodenmaterial f{\"u}r Batterien und Kondensatoren, sowie zur Elektrolyse. Bisherige systematische Untersuchungen unter Variation der Katalysator- und Monomerkonzentration beschr{\"a}nkten sich zumeist auf mit Na2CO3 basisch katalysierte RF- und C-Aerogele. Um metallische Verunreinigungen zu vermeiden, die sich beispielsweise beim Einsatz von C-Aerogelen als Substrat f{\"u}r Halbleiter st{\"o}rend auswirken, wurde in der vorliegenden Arbeit die Wirkung von carbonsauren Katalysatoren, insbesondere Essigs{\"a}ure und vereinzelt auch Ameisens{\"a}ure, auf die Strukturen und Eigenschaften der entstehenden Aerogele systematisch untersucht. Da im Hinblick auf sp{\"a}tere Anwendungen stets eine vereinfachte unterkritische Trocknung mit Austausch des Porenwassers durch Aceton durchgef{\"u}hrt wurde, wurde zum Vergleich auch eine entsprechend getrocknete Probenserie Na2CO3-katalysierter RF- und C-Aerogele hergestellt und untersucht. Strukturelle Untersuchungen mittels REM, R{\"o}ntgenkleinwinkelstreuung (SAXS) und Gassorptionsmessungen ergaben {\"a}hnlich wie bei basisch katalysierten Aerogelen eine Abnahme des Prim{\"a}rpartikeldurchmessers mit steigendem Katalysatorgehalt und best{\"a}tigten damit die Wirksamkeit der protoneninduzierten Katalyse, welche ab etwa pH = 5 einsetzen sollte. Allerdings zeigte sich, daß der essigsaure Katalysator weniger wirksam ist als Na2CO3, so daß zur Herstellung sehr fein strukturierter Aerogele mit geringen Dichten und Strukturen im nm-Bereich extrem hohe Katalysatorkonzentrationen bis in die Gr{\"o}ßenordnung der Stoffmenge des w{\"a}ssrigen L{\"o}sungsmittels n{\"o}tig sind. Wie auch bei basischer Katalyse mit geringer Katalysatorkonzentration, ergaben Variationen der Monomerkonzentration bei den essigsauer katalysierten Proben eine Poren- und Partikelverkleinerung mit zunehmendem Monomergehalt, jedoch mit gr{\"o}ßerer Verteilungsbreite als bei der basischen Katalyse. Bei der Na2CO3-Katalyse mit hohen Katalysatorkonzentrationen und bei unterkritischer Trocknung, kompensierte die mit sinkender Monomerkonzentration stark ansteigende trocknungsbedingte Schrumpfung die zu erwartende Porosit{\"a}tszunahme, so daß sich bei einheitlicher Katalysator- und verschiedenen Monomerkonzentrationen kaum strukturelle und Dichte{\"a}nderungen einstellten. Die schwach essigsauer katalysierten Proben zeigten im Vergleich zu den basischen eine stark ver{\"a}nderte Morphologie. W{\"a}hrend bei letzteren die Kontaktstellen zwischen den Prim{\"a}rpartikeln mit steigendem Partikeldurchmesser immer sp{\"a}rlicher ausfallen, gibt es bei carbonsauer katalysierten RF- und C-Aerogelen auch bei Prim{\"a}rpartikeln im µm-Bereich ein ausgepr{\"a}gtes Halswachstum. Weiterhin haben die µm-großen Prim{\"a}rpartikel basisch katalysierter RF-Aerogele ein clusterartiges Erscheinungsbild, w{\"a}hrend man bei essigsauer katalysierten kugelrunde Prim{\"a}rpartikel findet. Zur Untersuchung des Gelierprozesses wurden einige Proben mit ver{\"a}nderten Gelierzeiten und -temperaturen hergestellt. So konnte festgestellt werden, daß die Verweildauer bei Zimmertemperatur im Zusammenhang mit dem Prim{\"a}rpartikelwachstum steht, w{\"a}hrend bei h{\"o}heren Temperaturen die Vernetzung der Prim{\"a}rpartikeln untereinander gef{\"o}rdert wird. Zu kurze Gelierzeiten und ein Verzicht auf h{\"o}here Temperaturen f{\"u}hrt zu einer sehr starken Schrumpfung bei der unterkritischen Trocknung und damit zu nahezu unpor{\"o}sen harzartigen Materialien.}, subject = {Aerogel}, language = {de} } @phdthesis{Daumer2005, author = {Daumer, Volker}, title = {Phase coherent transport phenomena in HgTe quantum well structures}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15538}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Although spintronics has aroused increasing interest, much fundamental research has to be done. One important issue is the control over the electronic spin. Therefore, spin and phase coherent transport are very important phenomena. This thesis describes experiments with mercury based quantum well structures. This narrow gap material provides a very good template to study spin related effects. It exhibits large Zeeman spin splitting and Rashba spin-orbit splitting. The latter is at least four to five times larger than in III-V semiconductors. Initially a short review on the transport theory was presented. The main focus as on quantisation effects that are important to understand the related experiments. Thus, Shubnikov-de Haas and the quantum Hall effect have been analysed. Due to the first fabrication of nanostructures on Hg-based quantum well samples, the observation of ballistic transport effects could be expected. Hence, the Landauer-B¨uttiker theory has been introduced which gives the theoretical background to understand such effects. With respect to the main topic of this thesis, phase coherence has been introduced in detail. Experiments, where coherence effects could be observed, have been explained theoretically. Here, possible measurement setups have been discussed, e.g., a ring shaped structure to investigate the Aharonov-Bohm and related effects. Due to the fact, that all experiments, described in this thesis, were performed on Hg-based samples, the exceptional position of such samples among the \&\#147;classical\&\#148; semiconductors has been clarified. Hg1-xMnx Te quantum wells are type-III QWs in contrast to the type-I QWs formed by e.g., GaAs/AlGaAs heterostructures. With a well width of more than 6 nm and a manganese content of less than 7\% they exhibit an inverted band alignment. Band structure calculations based on self consistent Hartree calculations have been presented. The common description of a diluted magnetic semiconductor with the Brillouin function has been introduced and the experiments to obtain the empiric parameters T0 and S0 have been presented. Rashba spin-orbit splitting and giant Zeeman splitting have been explained theoretically and the magnetic ordering of a spin glass as well as the relevant interactions therein have been discussed. The next chapter describes the first realisation of nanostructures on Hg-based heterostructures. Several material specific problems have been solved, but the unique features of this material system mentioned above justify the effort. Interesting new insight could be found and will be found with these structures. Onto a series of QW samples, cross-shaped structures with several lead widths have been patterned. With the non-local resistance measurement setup, evidence for quasiballistic transport was demonstrated in cross-shaped structures with lead widths down to 0.45 mm. The non-local bend resistance and a regime of rebound trajectories as well as the anomalous Hall effect could be identified. Monte-Carlo simulations of the classical electron trajectories have been performed. A good agreement with the experimental data has been achieved by taking a random scattering process into account. Encouraged by this success the technology has been improved and ring-shaped structures with radii down to 1 mm have been fabricated. Low temperature (below 100 mK), four terminal resistance measurements exhibit clear Aharonov-Bohm oscillations. The period of the oscillations agrees very well with a calculation that takes only the sample geometry into account. One goal using such a structure is the experimental prove of the spin-orbit Berry phase. Therefore an additional Shottky gate on top of the ring was needed. With this structure evidence for the Aharonov-Casher effect was observed. Here, a perpendicular applied electric field causes analogous oscillations as does the magnetic field in the AB effect. A subsequent change in the Rashba SO splitting due to several applied gate voltages while measuring the AB effect should reveal the SO Berry phase. Although initially evidence of a phase change was detected, a clear proof for the direct measurement of the SO Berry phase could not be found. In the future, with an advanced sample structure, e.g., with an additional Hall bar next to the ring, which permits a synchronous measurement of the Rashba splitting, it might be possible to measure the SO Berry phase directly. In manganese doped HgTe QWs two different effects simultaneously cause spin splitting: the giant Zeeman and the Rashba effect. By analysing the Shubnikovde Haas oscillations and the node positions of their beating pattern, it has been possible to separate these two effects. Whereas the Rashba effect can be identified by its dependence on the structure inversion asymmetry, varied by the applied gate voltage, the giant Zeeman splitting is extracted from its strong temperature dependence, because Rashba splitting is temperature independent. The analysis revealed, that the Rashba splitting is larger than or comparable to the giant Zeeman splitting even at moderately high magnetic fields. In an extraordinary HgMnTe QW sample, that exhibits the n= 1 quantum Hall plateau from less than 1 T up to 28 T, the anomalous Hall effect could be excluded. Intense studies on the temperature dependence of the QHE as well as band structure calculations have revealed this extraordinary behaviour to be an ordinary band structure effect of this system. In a series of mesoscopic structures on nonmagnetic and magnetic QWs, an investigation of the universal conductance uctuations have been carried out. In the}, subject = {Quecksilbertellurid}, language = {en} } @phdthesis{Frueke2005, author = {Fr{\"u}ke, Rolf}, title = {Entwicklung eines Rastermikroskopes f{\"u}r den Einsatz an Laborquellen im EUV Spektralbereich}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15521}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit wird der Aufbau eines kompakten, mobilen Labor-Rastermikroskopes beschrieben. Das Mikroskop ist konzipiert f{\"u}r den Einsatz mit Strahlung aus dem extrem ultravioletten Spektrum und konnte bei 13 und 17 nm Wellenl{\"a}nge erfolgreich getestet werden. Der Anwendungsbereich l{\"a}ßt sich ohne Probleme auf weiche R{\"o}ntgenstrahlung ausdehnen, um zum Beispiel den f{\"u}r biologische Untersuchungen interessanten Bereich des Wasserfensters zwischen 2,3 und 4,4 nm Wellenl{\"a}nge zu erschließen. Als Laborquelle f{\"u}r Strahlung des extrem ultravioletten Spektralbereiches kommen beispielsweise laserinduzierte Plasmen in Frage. Diese sind heute gut verstanden und stellen Quellen f{\"u}r kontinuierliche und diskrete Strahlung bis in den R{\"o}ntgenbereich dar. Ihre zeitliche Stabilit{\"a}t und die Konversionseffizienz ist ausreichend, so daß laserinduzierte Plasmen gute Voraussetzungen f{\"u}r abbildende Anwendungen wie die Mikroskopie bieten. Auf Grund ihres Erzeugungsprozesses mit kurzen Laserpulsen ist auch die Pulsl{\"a}nge der erzeugten Hohe-Harmonische Strahlung sehr kurz und liegt im Bereich einiger Femtosekunden bis mehrere Hundert Attosekunden. Zus{\"a}tzlich wird die erzeugte Hohe-Harmonische Strahlung in einem kleinen {\"O}ffnungswinkel abgestrahlt, so daß sie nahezu vollst{\"a}ndig f{\"u}r ein Experiment genutzt werden kann. Mit dieser neuen Technik steht eine weitere Laborquelle f{\"u}r extrem ultraviolette Strahlung zur Verf{\"u}gung. Zus{\"a}tzlich lassen sich dynamische Prozesse auf kurzen Zeitskalen detektieren und analysieren. Damit bilden Quellen f{\"u}r Hohe-Harmonische Strahlung eine gute Erg{\"a}nzung zu laserinduzierten Plasmen. Beide Quelltypen bieten die M{\"o}glichkeit, rastermikroskopische Experimente von Großeinrichtungen wie Elektronenspeicherringen in das Labor zu verlagern. Untersuchungsverfahren wie Spektromikroskopie, Photoelektronen- oder R{\"o}ntgenfluoreszenzspektroskopie k{\"o}nnen {\"u}bertragen und um die Zeitaufl{\"o}sung erg{\"a}nzt werden. Das im Rahmen dieser Arbeit aufgebaute Rastermikroskop wurde an beiden Laborquellen erfolgreich getestet und betrieben. Hierf{\"u}r war es zun{\"a}chst notwendig, die verschiedenen Quellen zu charakterisieren und die optimalen Bedingungen f{\"u}r eine hohe, stabile Photonenrate zu bestimmen. Mit optimierten Quelleigenschaften wurden mit dem Rastermikroskop verschiedene Testobjekte vergr{\"o}ßert abgebildet. Dabei wurde mit einer Gitterstruktur eine Aufl{\"o}sung von 500 nm nachgewiesen.}, subject = {Rastermikroskop}, language = {de} } @phdthesis{Schwab2004, author = {Schwab, Hubert}, title = {Vakuumisolationspaneele : Gas- und Feuchteeintrag sowie Feuchte- und W{\"a}rmetransport}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15224}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Vakuumisolationspaneele (VIP) aus pyrogener Kiesels{\"a}ure und metallisierten Folien als vakuumdichter Umh{\"u}llung wurden untersucht. Der Gas- und Feuchteeintrag durch die Folienumh{\"u}llung in das Panel wurde in Abh{\"a}ngigkeit von Folientyp, Panelformat und Klimabedingung ermittelt. Weiterhin wurde der Einfluss der Feuchte auf den transienten und station{\"a}ren W{\"a}rme- und Feuchtetransport bestimmt. Anhand der Ergebnisse l{\"a}sst sich die Degradation der D{\"a}mmwirkung der untersuchten VIPs langfristig prognostizieren.}, subject = {W{\"a}rmeschutz}, language = {de} } @phdthesis{Schoemig2004, author = {Sch{\"o}mig, Herbert Richard}, title = {Nanooptik an breitbandl{\"u}ckigen Halbleiter-Nanostrukturen f{\"u}r die Spintronik und Optoelektronik}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15188}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Die vorliegende Arbeit behandelt drei Themen aus der Forschung an nanostrukturierten Halbleitern im Umfeld der Spintronik und Optoelektronik. 1) Einzelne semimagnetische Quantenpunkte Mn-dotierte, und damit semimagnetische Halbleiter zeichnen sich durch eine sp-d-Austauschkopplung zwischen den freien Ladungstr{\"a}gerspins und den Mn-Spins aus. F{\"u}r ein optisch injiziertes Exziton bedeutet dies eine Austauschenergie, die sich proportional zur Mn-Magnetisierung im Exzitonvolumen verh{\"a}lt. Lokalisiert man das Exziton in einem Quantenpunkt, so kann man es als Sonde f{\"u}r die Magnetisierung in der Nanoumgebung gebrauchen. Bedingung hierf{\"u}r ist die spektroskopische Selektion einzelner Quantenpunkte. Die Selektion einzelner CdSe/ZnMnSe-Quantenpunkte konnte realisiert werden durch die lithographische Pr{\"a}paration einer lichtundurchl{\"a}ssigen Metallmaske auf der Probenoberfl{\"a}che, versehen mit nanoskaligen Aperturen. Die Photolumineszenz(PL)-Emission an diesen Aperturen zeigt individuelle PL-Linien entsprechend einzelner Quantenpunkte. Mittels Magneto-PL-Spektroskopie gelingt es das magnetische Moment einzelner Quantenpunkte von wenigen 10 Bohrmagneton sowie die thermische Fluktuation dieses Moments aufzukl{\"a}ren. Sowohl die Temperatur- als auch die Magnetfeldabh{\"a}ngigkeit der Exziton-Mn-Kopplung werden im Rahmen eines modifizierten Brillouinmodells konsistent beschrieben. 2) Ferromagnet-DMS-Hybride Eine lokale Beeinflussung von Spins im Halbleiter wird m{\"o}glich durch die Pr{\"a}paration von ferromagnetischen Strukturen auf der Halbleiteroberfl{\"a}che. Die magnetischen Streufelder, welche von nanostrukturierten Ferromagneten (FM) erzeugt werden, k{\"o}nnen auf mesoskopischer L{\"a}ngenskala eine Verbiegung der Spinb{\"a}nder in einem Quantenfilm bewirken. Dies gilt insbesondere f{\"u}r einen semimagnetischen (DMS-)Quantenfilm vom Typ ZnCdMnSe/ZnSe, wie er im vorliegenden Fall Verwendung fand. Aufgrund der Verst{\"a}rkerfunktion der Mn-Spins liegen hier n{\"a}mlich riesige effektive g-Faktoren vor, welche im Magnetfeld große Spinaufspaltungen produzieren. Wie magnetostatische Rechnungen f{\"u}r Drahtstrukturen aus ferromagnetischem Dysprosium (Dy) offenlegen, sind bei senkrechter Magnetisierung Streufelder in der Gr{\"o}ßenordung von 0.1 bis 1 T in der Quantenfilmebene darstellbar. Magneto-PL-Messungen mit hoher Ortsaufl{\"o}sung demonstrieren tats{\"a}chlich einen Einfluß der nanostrukturierten Ferromagnete auf die exzitonischen Spinzust{\"a}nde im Quantenfilm und erlauben zudem einen R{\"u}ckschluß auf die magnetische Charakteristik der FM-Nanostrukturen. 3) Einzelne Lokalisationszentren in InGaN/GaN-Quantenfilmen Die Lokalisation der Ladungstr{\"a}ger in nm-skaligen Materieinseln hat einen erheblichen Einfluss auf die optischen Eigenschaften eines InGaN-Quantenfilmes. Eine detaillierte Aufkl{\"a}rung dieses Effektes erfordert den reproduzierbaren, spektroskopischen Zugang zu einzelnen dieser Lokalisationszentren. Diese Bedingung wurde hier mit der Aufbringung einer Nanoaperturmaske auf der Halbleiteroberfl{\"a}che erf{\"u}llt. PL-Spektren, gemessen an solchen Nanoaperturen bei einer Temperatur von 4 K, weisen tats{\"a}chlich einzelne, spektral scharfe Emissionlinien mit Halbwertsbreiten bis hinab zu 0.8 meV auf. Eine solche Einzellinie entspricht dabei der PL-Emission aus in einem einzelnen Lokalisationszentrum, welche an dieser Stelle erstmalig nachgewiesen werden konnte. In den folgenden Experimenten zeigte sich interessanterweise, dass diese Einzellinien g{\"a}nzlich andere Abh{\"a}ngigkeiten an den Tag legen als das inhomogene PL-Signal eines großen Ensembles von Zentren. Dies erm{\"o}glichte eine fundierte Beurteilung bislang kontrovers diskutierter Mechanismen, welche f{\"u}r die PL-Charakteristik von InGaN-Quantenfilmen relevant sind. Als bestimmende Faktoren erwiesen sich das interne Piezofeld, der Bandf{\"u}lleffekt und die Bildung von Multiexzitonen.}, subject = {Cadmiumselenid}, language = {de} } @phdthesis{Latussek2005, author = {Latussek, Volker}, title = {Elektronische Zust{\"a}nde in Typ-III-Halbleiterheterostrukturen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15055}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Seit 1988 werden mit dem Verfahren der Molekularstrahlepitaxie (MBE: Molecular Beam Epitaxy) am Physikalischen Institut der Universit{\"a}t W{\"u}rzburg Halbleiterheterostrukturen aus dem Halbleitermaterialsystem Hg(1-x)Cd(x)Te hergestellt. Diese quecksilberhaltige Legierung ist ein II-VI-Verbindungshalbleiter und zeichnet sich durch eine legierungs- und temperaturabh{\"a}ngige fundamentale Energiel{\"u}cke aus. Die Bandstruktur ist je nach Temperatur und Legierungsfaktor x einerseits halbleitend, anderseits aber halbmetallisch. Die schmall{\"u}ckigen Hg(1-x)Cd(x)Te-Legierungen werden als Infrarotdetektoren eingesetzt. Mit dem Verfahren der Molekularstrahlepitaxie ist es m{\"o}glich Bandstrukturen mit spezifischen Eigenschaften herzustellen (band structure engineering). Unter diesen neuen Materialien stellen die Typ-III-{\"U}bergitter eine besondere Klasse dar. Bei diesen zweidimensionalen Materialstrukturen wird eine nur wenige Atomlagen dicke Schicht von 30 °A bis 100 °A aus dem Halbmetall HgTe, dem Trogmaterial, in eine Legierung aus Hg(1-x)Cd(x)Te, dem Barrierenmaterial, eingebettet und zu einem {\"U}bergitter aufgebaut. Zweidimensionale Typ-III-Halbleiterheterostrukturen, wie die HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-Quantentrogstrukturen und HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-{\"U}bergitter, sind von fundamentalen Interesse zum Verst{\"a}ndnis von elektronischen Zust{\"a}nden komplexer Bandstrukturen und zweidimensionaler Ladungstr{\"a}gersysteme. Dar{\"u}ber hinaus werden HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-{\"U}bergitter in der Sensorik als Infrarotdektoren eingesetzt, deren cut-off-Wellenl{\"a}nge prozessgesteuert in der Molekularstrahlepitaxie {\"u}ber die Trogbreite, der Schichtdicke des HgTe, eingestellt werden kann. Je nach verwendeten Barrierenmaterial Hg(1-x)Cd(x)Te und Temperatur besitzen die {\"U}bergitterstrukturen mit großen Barrierenschichtdicken, das sind die Quantentrogstrukturen, in Abh{\"a}ngigkeit von der Trogbreite, f{\"u}r niedrige Trogbreiten eine normal halbleitende Subbandstruktur, w{\"a}hrend sich f{\"u}r gr{\"o}ßere Trogbreiten eine invertiert halbleitende Subbandstruktur einstellt. In der invertiert halbleitenden Subbandstruktur ist ein indirekter Halbleiter realisierbar. Bei Strukturen mit d{\"u}nnen Barrierenschichtdicken ist die Minibanddispersion stark ausgepr{\"a}gt und es kann sich zus{\"a}tzlich eine halbmetallische Subbandstruktur ausbilden. Diese speziellen Eigenschaften sind einzigartig und kennzeichnen die komplexe Bandstruktur von Typ-III-Heterostrukturen. Erst die genaue Kenntnis und ein vertieftes Verst{\"a}ndnis der komplexen Bandstruktur erlaubt die Interpretation von Ergebnissen aus (magneto)-optischen Untersuchungen der elektronischen Eigenschaften von Typ-III-Halbleiterheterostrukturen. Die Berechnung der elektronischen Zust{\"a}nde in den HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-{\"U}bergitter wurde in der vorliegenden Arbeit in der Envelopefunktionsn{\"a}herung durchgef{\"u}hrt. Seit drei Jahrzehnten wird die Envelopefunktionenn¨aherung (EFA: Envelope Function Approximation) sehr erfolgreich bei der Interpretation der experimentellen Ergebnisse von (magneto)- optischen Untersuchungen an Halbleiterheterostrukturen eingesetzt. Der Erfolg basiert auf der effektiven Beschreibung der quantisierten, elektronischen Zust{\"a}nde an Halbleitergrenzfl{\"a}chen, in Quantentr{\"o}gen und {\"U}bergittern und der Einzigartigkeit, zur Berechnung der experimentellen Ergebnisse, die Abh{\"a}ngigkeit von {\"a}ußeren Parametern, wie der Temperatur und des hydrostatischen Druckes, aber auch eines elektrischen und magnetischen Feldes, wie auch von freien Ladungstr{\"a}gern, ein zu arbeiten. Die sehr gute quantitative {\"U}bereinstimmung der theoretischen Berechnungen in der Envelopefunktionenn{\"a}herung und vieler experimenteller Messergebnisse an Halbleiterheterostrukturen baut auf der quantitativen Bestimmung der relevanten Bandstrukturparameter in der k·p-St{\"o}rungstheorie zur Beschreibung der elektronischen Eigenschaften der beteiligten Volumenhalbleiter auf. In Kapitel 1 der vorliegenden Arbeit wird daher zun{\"a}chst das Bandstrukturmodell des Volumenmaterials Hg(1-x)Cd(x)Te vorgestellt und daraus die Eigenwertgleichung des Hamilton-Operators in der Envelopefunktionenn¨aherung abgeleitet. Danach wird das L¨osungsverfahren, die Matrixmethode, zur Berechnung der Eigenwerte und Eigenfunktionen beschrieben und auf die Berechnung der elektronischen Subbandzust{\"a}nde der Typ-III-Hg(1-x)Cd(x)Te-{\"U}bergitter angewendet. Es folgt eine Diskussion der grundlegenden Eigenschaften der komplexen Bandstruktur in den verschiedenen Regimen der Typ-III-Halbleiterheterostrukturen und der charakteristischen Wellenfunktionen, den Grenzfl{\"a}chenzust{\"a}nden. An Ende dieses Kapitels wird die Berechnung des Absorptionskoeffizienten hergeleitet und die grundlegenden Eigenschaften der Diplomatrixelemente zur Charakterisierung der optischen Eigenschaften von HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-{\"U}bergitter exemplarisch vorgestellt. In Kapitel 2 sind die wesentlichen Ergebnisse aus dem Vergleich von Infrarotabsorptionsmessungen an HgTe-Hg(1-x)Cd(x)Te-{\"U}bergitter mit den berechneten Absorptionskoeffizienten zusammengestellt.}, subject = {Quecksilbertellurid}, language = {de} } @phdthesis{Lehmann2005, author = {Lehmann, Frank}, title = {Prozessierung und elektrische Charakterisierung von ZnSe Heterostrukturen in verschiedenen Messgeometrien zum eindeutigen Nachweis der elektrischen Spininjektion}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-15003}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {2-Punkt Transportmessungen, die in der Vergangenheit an ZnSe-basierenden DMS/NMS/DMS Multischichtsystemem durchgef{\"u}hrt wurden, zeigten eine 25-prozentige Erh{\"o}hung des Widerstandes beim {\"U}bergang vom unpolarisierten in den polarisierten Zustand des DMS. Dieser Magnetowiderstandseffekt wurde durch elektrische Spininjektion in den NMS erkl{\"a}rt. In dieser Arbeit wird zun{\"a}chst anhand von 4-Punkt Transportmessungen an miniaturisierten, elektronenstrahllithographisch gefertigten DMS/NMS/DMS Strukturen dieser Widerstandseffekt n{\"a}her untersucht, um eine Bestimmung der Spinrelaxationsl{\"a}nge im nichtmagnetischen II-VI Halbleiter zu erlauben. Aufgrund der im Rahmen dieser Experimente erhaltenen Ergebnisse muss jedoch die Verkn{\"u}pfung des positiven Magnetowiderstandseffekts mit der elektrischen Spininjektion in den NMS des Multischichtsystems revidiert werden. Im weiteren Verlauf der Arbeit werden Strukturen mit Abmessungen in der Gr{\"o}ßenordnung von 1 µm hergestellt und gemessen, mit deren Hilfe ein eindeutiger Nachweis der elektrischen Spininjektion in einen nichtmagnetischen Halbleiter mittels Transportmessungen erm{\"o}glicht wird. Mit diesen Resultaten kann eine oberer Grenzwert f{\"u}r die Spinflipl{\"a}nge in ZnBeSe von 100 nm abgesch{\"a}tzt werden.}, subject = {Zinkselenid}, language = {de} } @phdthesis{Wang2004, author = {Wang, Tungte}, title = {Anatomische und funktionelle Magnetresonanztomographie der menschlichen Lunge}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-14867}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Zur Beurteilung der Lungenanatomie wurde das MT-STIR-Verfahren vorgestellt. Es wurde gezeigt, dass das MT-STIR-Verfahren das st{\"o}rende Signal des umgebenden Muskelgewebes effektiv unterdr{\"u}ckt und damit die Visualisierung des Lungenparenchyms verbessert. Im Vergleich zu konventionellen anatomischen 1H-MR-Verfahren wie IR- und MIR-Verfahren erh{\"o}ht das MT-STIR-Verfahren das Signal-zu-Rausch-Verh{\"a}ltnis (SNR) des Lungenparenchyms signifikant und vermeidet den Signalausfall des Lungenparenchyms aufgrund der pathologischen Verk{\"u}rzung der Lungen-T1-Relaxationszeit auf ca. 900 ms wie bei Patienten mit Mukoviszidose (CF), so dass sowohl große Lungenperfusionsdefekte in Patienten mit CF als auch kleine ungef{\"a}hrliche Lungenentz{\"u}ndungen in „gesunden" Probanden durch das MT-STIR-Verfahren gut dargestellt werden k{\"o}nnen. F{\"u}r die indirekte, aber quantitative Beurteilung der Lungenventilation wurde die oben genannte schnelle quantitative Lungen-T1-Mapping-Technik w{\"a}hrend der Inhalation eines Atemgasgemisches mit verschiedenen O2-Konzentrationen (21\%, 40\%, 60\%, 80\% und 100\%) eingesetzt. Dabei ist im Blut physikalisch gel{\"o}ster Sauerstoff leicht paramagnetisch und dient als Blut-T1-verk{\"u}rzendes MR-Kontrastmittel (KM). In der Lunge ist das Blut die Hauptquelle des freien Wassers, so dass Lungen-T1-Werte nach dem Zwei-Kompartimente-Schnellaustausch-Modell der Lungen-T1-Relaxationszeit durch den Blut-T1-Wert beeinflusst werden. Die zugeh{\"o}rige Theorie, ein O2-gest{\"u}tztes Lungen-T1-Modell, wurde aus der Lungenphysiologie und den T1-Relaxationsmechanismen hergeleitet und zeigt, dass bei Probanden die Lungen-T1-Verk{\"u}rzung von 21\% O2 zu 100\% O2 ca. 11\% betr{\"a}gt und die Beziehung zwischen dem Lungen-R1 (= 1/T1)-Wert und der inhalierten O2-Konzentration linear mit einer Steigung von 0,12 1/s und einem R1-Achsenabschnitt von 0,70 1/s ist. Die Steigung wurde im Rahmen dieser Doktorarbeit als oxygen transfer function (OTF) definiert und ist vom gasaustauschbestimmenden Ventilations-Perfusions- und Diffusions-Perfusions-Verh{\"a}ltnis abh{\"a}ngig, so dass sie praktisch ein Maß f{\"u}r den pulmonalen Gasaustausch darstellt. Experimentell wurde gezeigt, dass Lungen-T1-Werte bei 100\% O2 um 10\% k{\"u}rzer als bei 21\% O2 sind, was gut mit dem O2-gest{\"u}tzten Lungen-T1-Modell {\"u}bereinstimmt. Weiterhin wurde die OTF dadurch bestimmt, dass die gemessenen Lungen-R1-Werte gegen die inhalierte O2-Konzentration aufgetragen wurden und eine Gerade an die Messpunkte angepasst wurde. Gesundes Lungenparenchym von Probanden und gut perfundiertes Lungenparenchym von Patienten mit CF zeigten OTF-Werte zwischen 0,10 und 0,14 1/s, R1-Achsenabschnitte zwischen 0,70 und 0,80 1/s und ausgezeichnete Korrelationskoeffizienten von ann{\"a}hernd 1,00, was mit dem O2-gest{\"u}tzten Lungen-T1-Modell {\"u}bereinstimmt. Schlecht perfundiertes Lungenparenchym von Patienten mit CF zeigte eindeutig erniedrigte OTF-Werte, erh{\"o}hte R1-Achsenabschnitte und schlechte Korrelationskoeffizienten. Das O2-gest{\"u}tzte Lungen-T1-Mapping-Verfahren zeigt eine hohe Reproduzierbarkeit. Zur Beurteilung der Lungenperfusion wurde eine quantitative Perfusionsmapping-Technik mittels Protonen-Spin-Labeling, ohne Verwendung eines intraven{\"o}sen Kontrastmittels wie Gadolinium (Gd)-DTPA, vorgestellt. Aus einer nicht-schichtselektiven (globalen) T1-Map und einer schichtselektiven T1-Map derselben Lungenschicht, die jeweils mit der oben genannten schnellen quantitativen Lungen-T1-Mapping-Technik akquiriert wurde, wurde eine Perfusionamap berechnet, wobei jedes Pixel in der Perfusionsmap eine Perfusionsrate in Einheiten von m\&\#61548;/100g/min hat. Es wurde demonstriert, dass die hintere coronale Lungenschicht eine h{\"o}here Perfusionsrate als die vordere coronale Lungenschicht desselben Probanden hatte, als er in R{\"u}ckenlage gemessen wurde, was den Gravitationseffekt auf die Lungenperfusion best{\"a}tigt. Die berechneten Perfusionsraten des gut perfundierten Lungenparenchyms von Probanden und von Patienten mit CF lagen zwischen 400 und 600 m\&\#61548;/100g/min, die gut mit dem Literaturwert {\"u}bereinstimmen. Die berechneten Perfusionsraten des schlecht perfundierten Lungenparenchyms von Patienten mit CF waren niedriger als 200 m\&\#61548;/100g/min. Die Spin-Labeling-Technik zeigte eine hohe Reproduzierbarkeit und niedrige relative Fehler der berechneten Perfusionsraten.}, subject = {Lungenfunktionspr{\"u}fung}, language = {de} } @phdthesis{Keller2004, author = {Keller, Dirk}, title = {Optische Eigenschaften ZnSe-basierter zweidimensionaler Elektronengase und ihre Wechselwirkung mit magnetischen Ionen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-14774}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {In dieser Arbeit wurden nichtmagnetische und semimagnetische ZnSe-basierte Quantentr{\"o}ge untersucht. Im Mittelpunkt des Interesses standen hierbei vor allem die Modifikation der optischen Spektren mit einer zunehmenden Modulationsdotierung der Strukturen und der Einfluss von Spinflip-Streuungen der freien Band-Elektronen an den Mn-Ionen auf die Magnetisierung und somit die Zeeman-Aufspaltung der Strukturen. Als experimentelle Methoden wurden Photolumineszenz (PL), Photolumineszenzanregung (PLE) und Reflexionsmessungen verwendet, die in Magnetfeldern von bis zu B=48 T und bei Temperaturen im Bereich von 1.6 K bis 70 K durchgef{\"u}hrt wurden. Dar{\"u}ber hinaus wurde die Abh{\"a}ngigkeit der Spin-Gitter-Relaxationszeit der Mn-Ionen von der Mn-Konzentration und der Elektronengasdichte in den Quantentr{\"o}gen durch zeitaufgel{\"o}ste Lumineszenzmessungen untersucht. Der Einfluss eines Gradienten in der s/p-d-Austauschwechselwirkung auf die Diffusion der Ladungstr{\"a}ger bildet einen weiteren Schwerpunkt dieser Arbeit. Als experimentelle Methode wurde hierbei ortsaufgel{\"o}ste Lumineszenz verwendet.}, subject = {Zinkselenid}, language = {de} } @phdthesis{Hildenbrand2004, author = {Hildenbrand, Markus}, title = {Modulation kollektiver Membrandynamik im mesoskopischen Bereich durch Einbau und Adsorption von Biomolek{\"u}len}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-14752}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Die Basis der vorliegenden Arbeit bildet die Eigenentwicklung eines neuen massiv verbesserten Experimentalaufbaus einer dynamischen Lichtstreuapparatur zur Untersuchung von kollektiven Membranbewegungen. Die technischen Verbesserungen erm{\"o}glichten Messungen in einem bisher nicht zug{\"a}nglichen Wellenzahlbereich der Membranundulationen. Dadurch konnte eine pr{\"a}zise Untersuchung der Abh{\"a}ngigkeiten der ihnen zugrunde liegenden mikromechanischen Gr{\"o}ßen Membranspannung und Membranviskosit{\"a}t von verschiedenen intrinsischen und extrinsischen Parametern durchgef{\"u}hrt werden. Im ersten Teil der Arbeit werden fundamentale Untersuchungen zur Charakterisierung der Membranspannung beschrieben. Eine Vergr{\"o}ßerung der Temperatur oder des Anteils an geladenem Lipid bei Lipidmischungen f{\"u}hrte zu einer Erh{\"o}hung der Membranspannung. Diese Parameter besitzen aber keinen messbaren Einfluss auf die Membranviskosit{\"a}t. Im zweiten Teil der Arbeit wurde der Ankopplungsmechanismus von kurzen DNA-St{\"u}cken an kationische Membranen und deren Einfluss auf die Membranparameter untersucht. Die Experimente konzentrierten sich auf den Vergleich kurzer DNA Doppelstr{\"a}nge (ds-DNA) und Einzelstr{\"a}nge (ss-DNA). Die Adsorption der beiden DNA-Typen zeigte f{\"u}r die in der Dynamischen Lichtstreuung (DLS) messbaren charakteristischen Membrangr{\"o}ßen signifikante Unterschiede. W{\"a}hrend die ds-DNA die Membranspannung und die Membranviskosit{\"a}t im Vergleich zu einer Membran ohne DNA Adsorption erh{\"o}hte, wurde durch die ss-DNA die Membranviskosit{\"a}t nicht ver{\"a}ndert und die Membranspannung sogar erniedrigt. Die kurze ds-DNA (\&\#8804; 50 Basenpaare) beeinflusste die Undulationen durch eine rein elektrostatische Kopplung an die entgegengesetzt geladene Membranoberfl{\"a}che, ohne in diese einzudringen. Die kurzen ss-DNA-Str{\"a}nge zeigten neben der elektrostatischen Kopplung ein zumindest partielles Eintauchen in die Membran mit drastischen Auswirkungen auf deren mikromechanische Eigenschaften, die im v{\"o}lligen Gegensatz zur doppelstr{\"a}ngigen DNA standen. Die DLS erwies sich in diesen Experimenten als extrem empfindliche Methode, die sogar die L{\"a}ngenunterschiede der kurzen DNA-Str{\"a}nge detektieren konnte. Im dritten Teil der Arbeit wurde der Einfluss der drei evolutionsbiologisch bedeutsamsten Steroide Lanosterol, Ergosterol und Cholesterol auf die kollektive Membrandynamik studiert. Ziel war es, die m{\"o}glichen Korrelationen zwischen der molekularen Struktur der Steroide und den makroskopischen Funktionen der Komposit-Membranen zu identifizieren. Die drei untersuchten Steroide besitzen eine sehr {\"a}hnliche Struktur, unterscheiden sich jedoch sehr in ihrer molekularen Dynamik. Die Messung der kollektiven Dynamik der Undulationen konnte teils erstaunliche Auswirkungen aufdecken. Ergosterol versteift durch seine Anwesenheit die Membran und erh{\"o}ht die Membranspannung, verk{\"u}rzt allerdings die Haltbarkeit der Membranen. Lanosterol erh{\"o}ht die Membranspannung wesentlich st{\"a}rker, macht aber die Membranen etwas flexibler als Ergosterol, was sich auch positiv auf die Haltbarkeit auswirkt. Das Cholesterol ist aber das Einzige, das aufgrund seiner molekularen Dynamik bis in die andere H{\"a}lfte der zweischichtigen Membran vordringen kann. Damit koppelt es beide Schichten dynamisch miteinander, wodurch die Membran extrem flexibel und dadurch widerstandsf{\"a}higer wird. K{\"u}nstliche Cholesterolmembranen (Durchmesser 3,5 mm) weisen daher eine {\"a}ußerst erstaunliche Haltbarkeit von bis zu 9 Tagen auf. Unterschiede in der Membranspannung bedingen zum Teil extreme {\"A}nderungen der kollektiven Undulationsfrequenzen. Erst das Cholesterol scheint durch ein Zusammenspiel der Membranspannung mit der Membranviskosit{\"a}t, die im Gegensatz zu den anderen Steroiden beide extrem erh{\"o}ht werden, eine f{\"u}r Eukaryonten biologisch sinnvolle Abstimmung zu bieten. Die sehr hohe Membranviskosit{\"a}t wirkt der Frequenzerh{\"o}hung durch die Membranspannung entscheidend entgegen. Dieser Umstand erm{\"o}glicht es Zellen, dass sie die Vorteile des Cholesterols nutzen k{\"o}nnen und dennoch moderate kollektive Bewegungen stattfinden, die nicht durch sehr hohe Frequenzen Zell-Zell- oder Molek{\"u}l-Zell-Interaktionen außerordentlich erschweren.}, subject = {Membranschwingung}, language = {de} } @phdthesis{Schwertberger2005, author = {Schwertberger, Ruth}, title = {Epitaxie von InAs-Quanten-Dash-Strukturen auf InP und ihre Anwendung in Telekommunikationslasern}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-14609}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Die vorliegende Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit der Herstellung und Charakterisierung von niedrigdimensionalen Strukturen f{\"u}r den Einsatz als aktive Schicht in InP-Halbleiterlasern. Quantenpunktstrukturen als Lasermedium weisen gegen{\"u}ber herk{\"o}mmlichen Quantenfilmlasern einige Vorteile auf, wie beispielsweise geringe Schwellenstromdichten, breites Verst{\"a}rkungsspektrum und geringe Temperatursensitivit{\"a}t der Emissionswellenl{\"a}nge. Ziel dieser Arbeit ist es, diese speziellen Vorteile, die im GaAs-System gr{\"o}ßtenteils nachgewiesen sind, auch auf das InP-System zu {\"u}bertragen, da dieses f{\"u}r die Telekommunikationswellenl{\"a}nge 1.55 µm pr{\"a}destiniert ist. Die vorgestellten Strukturen wurden mittels einer Gasquellen-Molekularstrahlepitaxie-Anlage unter Verwendung der alternativen Gruppe-V-Precursor Terti{\"a}rbutylphosphin (TBP) und -arsin (TBA) hergestellt. Die Bildung der Quantenpunktstrukturen wurde zun{\"a}chst an Hand von Teststrukturen optimiert. Scheidet man InAs auf einem InP(100)-Substrat ab, so bilden sich - anders als auf GaAs - keine runden InAs-Quantenpunkte, sondern unregelm{\"a}ßige, strichf{\"o}rmige Strukturen mit einer klaren Vorzugsorientierung, sogenannte Dashes. Verschiedene Wachstumsparameter, wie die Menge an deponiertem InAs, der Strukturaufbau oder der Wachstumsmodus, lassen eine Beeinflussung der Emissionseigenschaften zu, die mittels Photolumineszenz (PL)-Spektroskopie untersucht wurden. So kann die Emissionswellenl{\"a}nge der Dashes sehr genau und {\"u}ber einen großen Bereich zwischen 1.2 und 2.0 µm {\"u}ber die nominelle Dicke der Dash-Schicht festgelegt werden. Dieser Zusammenhang l{\"a}sst sich auch nutzen, um durch die Kombination von Schichten unterschiedlicher Dash-Gr{\"o}ße eine extreme Verbreiterung des Verst{\"a}rkungsspektrums auf {\"u}ber 300 nm zu erzielen. Neben der Hauptanwendung als Telekommunikationslaser sind auch Einsatzm{\"o}glichkeiten in der Gassensorik f{\"u}r einen Wellenl{\"a}ngenbereich zwischen 1.8 und 2.0 µm denkbar. Dieser ist neben der Verwendung extrem dicker Schichten durch das Prinzip des migrationsunterst{\"u}tzten Wachstums (engl. migration enhanced epitaxy) oder durch die Einbettung der Dash-Schichten in einen InGaAs-Quantenfilm ("Dash-in-a-Well"-Struktur) realisierbar. Letzteres zieht eine starke Rotverschiebung um etwa 130 meV bei gleichzeitiger schmaler und intensiver Emission nach sich. Da die Dashes einige sehr interessante Eigenschaften aufweisen, wurde ihre Eignung als aktive Schicht eines InP-Halbleiterlasers untersucht. Zun{\"a}chst wurden der genaue Schichtaufbau, speziell die Fernfeldcharakteristik, und die Wachstumsparameter optimiert. Ebenso wurde der Effekt eines nachtr{\"a}glichen Ausheilschritts diskutiert. Da die speziellen Vorteile der Quanten-Dash(QD)-Strukturen nur Relevanz haben, wenn auch ihre Grunddaten einem Quantenfilmlaser (QW-Laser) auf InP ebenb{\"u}rtig sind, wurde besonderer Wert auf einen entsprechenden Vergleich gelegt. Dabei zeigt sich, dass die Effizienzen ebenso wie die Absorption der QD-Laser nahezu identisch mit QW-Lasern sind. Die Schwellenstromdichten weisen eine st{\"a}rkere Abh{\"a}ngigkeit von der L{\"a}nge des Laserresonators auf, was dazu f{\"u}hrt, dass ab einer L{\"a}nge von 1.2 mm QD-Laser geringere Werte zeigen. Die Temperaturabh{\"a}ngigkeit der Schwellenstromdichte, die sich in der charakteristischen Temperatur T0 {\"a}ussert, zeigt dagegen f{\"u}r QD-Laser eine st{\"a}rkere Sensitivit{\"a}t mit maximalen T0-Werten von knapp {\"u}ber 100 K. Betrachtet man das Emissionsspektrum der QD-Laser, so f{\"a}llt die starke Blauverschiebung mit abnehmender Bauteill{\"a}nge auf. Gleichzeitig zeigen diese Laser im Vergleich zu QW-Lasern eine deutlich gr{\"o}ßere Temperaturstabilit{\"a}t der Emissionswellenl{\"a}nge. Beide Eigenschaften haben ihre Ursache in der flachen Form des Verst{\"a}rkungsspektrums. Zus{\"a}tzlich wurden einige der an Hand der Teststrukturen gezeigten Dash-Eigenschaften auch an Laserstrukturen nachgewiesen. So l{\"a}sst sich durch Variation der Dash-Schichtdicke von 5 auf 7.5 ML eine Verschiebung der Emissionswellenl{\"a}nge um bis zu 230 nm realisieren, wobei dieses Verfahren damit noch nicht ausgereizt ist. Ebenso wurde auch ein {\"U}berlapp aus sechs jeweils verschieden dicken Dash-Schichten in eine Laserstruktur eingebaut. An Hand von Subschwellspektren wurde eine Verst{\"a}rkungsbreite von etwa 220 nm nachgewiesen, die eine Abdeckung des gesamten Telekommunikationsbandes durch eine einzige Laserstruktur erlauben w{\"u}rde. Aus Quanten-Dash-Material prozessierte Stegwellenleiter (RWG)-Laser weisen sehr vielversprechende Daten mit hohen Ausgangsleistungen bis 15 mW pro Facette und niedrigen Schwellenstr{\"o}men auf. Damit schafft diese Arbeit die Grundvoraussetzungen, um InAs-Quanten-Dashes als echte Alternative zu herk{\"o}mmlichen Quantenfilmen in InP-Halbleiterlasern zu etablieren. Besonders das breite Verst{\"a}rkungsspektrum und die hohe Temperaturstabilit{\"a}t der Emissionswellenl{\"a}nge zeichnen dieses Material aus.}, subject = {Halbleiterlaser}, language = {de} } @phdthesis{Obert2004, author = {Obert, Michael}, title = {Mikroresonatoren auf der Basis von II-VI-Halbleitern mit ein- und dreidimensionalem photonischem Einschluß}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-13934}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Gegenstand der vorliegenden Arbeit waren II-VI-Halbleiter basierende Mikroresonatoren. Die Ziele der Arbeit bestanden dabei haupts{\"a}chlich in: 1. Untersuchung nichtlinearer Emission und starker Exziton-Photon-Kopplung bei eindimensionalem photonischem Einschluß auch bei hohen Leistungsdichten und Temperaturen 2. Erzeugung dreidimensionalen photonischen Einschlusses 3. Untersuchung nichtlinearer Emission in photonischen Punkten 4. Nachweis starker Kopplungseffekte in photonischen Punkten}, subject = {Optischer Resonator}, language = {de} } @phdthesis{Mahnkopf2005, author = {Mahnkopf, Sven}, title = {Photonic crystal based widely tunable laser diodes and integrated optoelectronic components}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-13860}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {In a first aspect of this work, the development of photonic crystal based widely tunable laser diodes and their monolithic integration with photonic crystal based passive waveguide and coupler structures is explored theoretically and experimentally. In these devices, the photonic crystal is operated in the photonic bandgap which can be used for the realization of effective reflectors and waveguide structures. Such tunable light sources are of great interest for the development of optical network systems that are based on wavelength division multiplexing. In a second aspect of this work, the operation of a photonic crystal block near the photonic band edge is investigated with respect to the so-called superprism effect. After a few introductory remarks that serve to motivate this work, chapter 3 recapitulates some aspects of semiconductor lasers and photonic crystals that are essential for the understanding of this work so that the reader should be readily equipped with the tools to appreciate the results presented in this work.}, subject = {Laserdiode}, language = {en} } @phdthesis{Joshi2005, author = {Joshi, Sanjeev}, title = {Preparation and characterization of CdS nanoparticles}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-13395}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Zusammenfassung CdS-Nanoteilchen mit Gr{\"o}ßen zwischen 1.1 und 4.2 nm wurden in {\"A}thanol und mit Thioglycerol (TG)-H{\"u}lle synthetisiert. Es wurde gezeigt, dass die nass-chemische Synthese ohne Wasser und die Verwendung von TG als H{\"u}lle folgende Vorteile bieten: Es konnten kleinere Teilchen hergestellt und eine schmalere Gr{\"o}ßenverteilung erzielt werden. Zus{\"a}tzlich wird dem Altern der Teilchen vorgebeugt, und die Ergebnisse sind besser reproduzierbar. Hochaufgel{\"o}ste Photoemissions-Messungen an kleinen CdS-Teilchen (1.1, 1.4, 1.7, 1.8; 1.8 nm mit Glutathion-H{\"u}lle) ergaben Beitr{\"a}ge von f{\"u}nf verschiedenen Schwefelatom-Typen zum S 2p-Gesamt Signal. Außerdem wurde beobachtet, dass Nanoteilchen unterschiedlicher Gr{\"o}ße und/oder mit unterschiedlichen H{\"u}llen-Substanzen verschiedene Photoemissionsspektren zeigen und verschieden starke Strahlensch{\"a}den aufweisen. Bei den 1.4 nm großen CdS-Teilchen entsprechen die Komponenten des S 2p-Signals entweder Schwefelatomen mit unterschiedlichen Cd-Nachbarn, Thiol-Schwefelatomen oder teilweise oxidiertem Schwefel. Die jeweilige Zuweisung der Schwefeltypen erfolgte {\"u}ber Intensit{\"a}ts-{\"A}nderungen der einzelnen S 2p-Komponenten als Funktion der Photonenenergie und des Strahlenschadens. Die Daten der 1.4 nm großen CdS-Teilchen wurden mit PES-Intensit{\"a}ts-Rechnungen verglichen, die auf einem neuen Strukturmodell-Ansatz basieren. Von den drei verwendeten CdS-Strukturmodellen konnte nur ein Modell mit 33 S-Atomen die Variation der experimentellen Intensit{\"a}ten richtig wieder geben. Modelle von gr{\"o}ßeren Nanoteilchen mit beispielsweise 53 S-Atomen zeigen Abweichungen von den experimentellen Daten der 1.4 nm-Teilchen. Auf diese Weise kann indirekt auf die Gr{\"o}ße der gemessenen Teilchen geschlossen werden. Die Intensit{\"a}tsrechnungen wurden zum einen „per Hand" zur groben Absch{\"a}tzung durchgef{\"u}hrt, zum anderen wurden exaktere Berechnungen mit einem von L. Weinhardt und O. Fuchs entwickelten Programm angestellt. Diese best{\"a}tigen die Ergebnisse der Absch{\"a}tzung. Zudem wurde festgestellt, dass die inelastische freie Wegl{\"a}nge \&\#955; keinen signifikanten Einfluss auf die Modellrechnungen hat. Die gemessenen Intensit{\"a}ts-{\"A}nderungen konnten zwar mit mehreren leicht verchiedenen Modellen erkl{\"a}rt werden, allerdings f{\"u}hrte nur ein kugelf{\"o}rmiges Teilchen-Modell auch zu den richtigen Intensit{\"a}tsverh{\"a}ltnissen der einzelnen S 2p-Komponenten. Weiterhin konnte beobachtet werden, dass die elektronische Bandl{\"u}cke gr{\"o}ßer ist als die optische Bandl{\"u}cke. Bei den PES-Messungen wurden einige wichtige Einfl{\"u}sse sichtbar. So spielen strahlenbedingte Effekte eine große Rolle. Kenntnisse {\"u}ber die Zeitskala solcher Effekte erm{\"o}glichen PES-Aufnahmen mit guter Signal-Qualit{\"a}t und erlauben eine Extraploation zur Situation ohne Strahlenschaden. Auch die D{\"u}nnschicht-Pr{\"a}paration beeinflusst die Spektren. Beispielsweise zeigten mit Elektrophorese hergestellte Filme Hinweise auf Agglomeration. Schichten, die per Tropfen-Deposition erzeugt wurden, weisen spektrale {\"A}nderungen am Rand der Probe auf, und Filme aus Nanoteilchen-Pulver waren nicht homogen. Mikro-Raman Experimente, die in Kollaboration mit Dr. M. Schmitt und Prof. W. Kiefer durchgef{\"u}hrt wurden, ließen große Unterschiede in den Spektren von Nanoteilchen und TG in L{\"o}sung erkennen. Dies wurde vor allem auf das Fehlen von S - H -Bindungen zur{\"u}ckgef{\"u}hrt und zeigt damit, dass alle TG-Molek{\"u}le verwertet oder ausgewaschen wurden.}, subject = {Cadmiumsulfid}, language = {en} } @phdthesis{Schott2004, author = {Schott, Gisela Marieluise}, title = {Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von (Ga,Mn)As Halbleiterschichten}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-13470}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {In der Spintronik bestehen große Bem{\"u}hungen Halbleiter und ferromagnetische Materialien zu kombinieren, um die Vorteile der hoch spezialisierten Mikroelektronik mit denen der modernen magnetischen Speichertechnologie zu verbinden. In vielen Bereichen der Elektronik wird bereits der III-V Halbleiter GaAs eingesetzt und ferromagnetisches (Ga,Mn)As k{\"o}nnte in die vorhandenen optischen und elektronischen Bauteile integriert werden. Deshalb ist eine intensive Erforschung der kristallinen Qualit{\"a}t, der elektrischen und magnetischen Eigenschaften von (Ga,Mn)As-Legierungsschichten von besonderem Interesse. Wegen der niedrigen L{\"o}slichkeit der Mangan-Atome in GaAs, muss (Ga,Mn)As außerhalb des thermodynamischen Gleichgewichtes mit Niedertemperatur-Molekularstrahl-Epitaxie hergestellt werden, um eine ausreichend hohe Konzentration an magnetischen Ionen zu erreichen. Dieses Niedertemperatur-Wachstum von Galliumarseniden verursacht Schwierigkeiten, da unerw{\"u}nschte Defekte eingebaut werden k{\"o}nnen. Die Art der Defekte und die Anzahl ist abh{\"a}ngig von den Wachstumsparametern. Vor allem das {\"u}bersch{\"u}ssige Arsen beeinflusst neben dem Mangan-Gehalt die Gitterkonstante und f{\"u}hrt zu einer starken elektrischen und magnetischen Kompensation des (Ga,Mn)As Materials. Abh{\"a}ngig von den Wachstumsparametern wurden Eichkurven zur Kalibrierung des Mangan-Gehaltes aus R{\"o}ntgenbeugungsmessungen, d. h. aus der (Ga,Mn)As-Gitterkonstanten bestimmt. Um ein besseres Verst{\"a}ndnis {\"u}ber die Einfl{\"u}sse der Wachstumsparameter neben dem Mangan-Gehalt auf die Gitterkonstante zu bekommen, wurden Probenserien gewachsen und mit R{\"o}ntgenbeugung und Sekund{\"a}rionen-Massenspektroskopie untersucht. Es wurde festgestellt, dass der Mangan-Gehalt, unabh{\"a}ngig von den Wachstumsparametern, allein vom Mangan-Fluss bestimmt wird. Die Gitterkonstante hingegen zeigte eine Abh{\"a}ngigkeit von den Wachstumsparametern, d. h. von dem eingebauten {\"u}bersch{\"u}ssigen Arsen in das (Ga,Mn)As-Gitter. Im weiteren wurden temperaturabh{\"a}ngige laterale Leitf{\"a}higkeitsmessungen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Einzelschichten durchgef{\"u}hrt. Es ergab sich eine Abh{\"a}ngigkeit nicht nur von dem Mangan-Gehalt, sondern auch von den Wachstumsparametern. Neben den Leitf{\"a}higkeitsmessungen wurden mit Kapazit{\"a}ts-Messungen die Ladungstr{\"a}gerkonzentrationen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Schichten bestimmt. Es konnten Wachstumsbedingungen gefunden werden, bei der mit einem Mangan-Gehalt von 6\% eine Ladungstr{\"a}gerkonzentration von 2 · 10^(21) cm^(-3) erreicht wurde. Diese Schichten konnten reproduzierbar mit einer Curie-Temperatur von 70 K bei einer Schichtdicke von 70 nm hergestellt werden. Mit ex-situ Tempern konnte die Curie-Temperatur auf 140 K erh{\"o}ht werden. Neben (Ga,Mn)As-Einzelschichten wurden auch verschiedene (GaAs/MnAs)- {\"U}bergitterstrukturen gewachsen und mit R{\"o}ntgenbeugung charakterisiert. Ziel was es, {\"U}bergitter herzustellen mit einem hohen mittleren Mangan-Gehalt, indem die GaAs-Schichten m{\"o}glichst d{\"u}nn und die MnAs-Submonolagen m{\"o}glichst dick gewachsen wurden. D{\"u}nnere GaAs-Schichten als 10 ML Dicke f{\"u}hrten unabh{\"a}ngig von der Dicke der MnAs-Submonolage und den Wachstumsparametern zu polykristallinem Wachstum. Die dickste MnAs-Submonolage, die in einer {\"U}bergitterstruktur erreicht wurde, betrug 0.38 ML. {\"U}bergitterstrukturen mit nominell sehr hohem Mangan-Gehalt zeigen eine reduzierte Intensit{\"a}t der {\"U}bergitterreflexe, was auf eine Diffusion der Mangan-Atome hindeutet. Der experimentelle Wert der Curie-Temperatur von (Ga,Mn)As scheint durch die starke Kompensation des Materials limitiert zu sein. Theoretische Berechnungen auf der Grundlage des ladungstr{\"a}gerinduzierten Ferromagnetismus besagen eine Erh{\"o}hung der Curie-Temperatur mit Zunahme der Mangan-Atome auf Gallium-Gitterpl{\"a}tzen und der L{\"o}cherkonzentration proportional [Mn_Ga] · p^(1/3). Zun{\"a}chst wurden LT-GaAs:C-Schichten mit den Wachstumsbedingungen der LT-(Ga,Mn)As-Schichten gewachsen, um bei diesen Wachstumsbedingungen die elektrische Aktivierung der Kohlenstoffatome zu bestimmen. Es konnte eine L{\"o}cherkonzentration von 5 · 10^19 cm^(-3) verwirklicht werden. Aufgrund der erfolgreichen p-Dotierung von LT-GaAs:C wurden (Ga,Mn)As-Einzelschichten zus{\"a}tzlich mit Kohlenstoff p-dotiert. Abh{\"a}ngig von den Wachstumsbedingungen konnte eine Erh{\"o}hung der Ladungstr{\"a}gerkonzentration im Vergleich zu den (Ga,Mn)As-Schichten erreicht werden. Trotzdem ergaben magnetische Messungen f{\"u}r alle (Ga,Mn)As:C-Schichten eine Abnahme der Curie-Temperatur. Der Einfluss der Kohlenstoff-Dotierung auf die Gitterkonstante, die elektrische Leitf{\"a}higkeit und die Magnetisierung ließ auf einen ver{\"a}nderten Einbau der Mangan-Atome verursacht durch die Kohlenstoff-Dotierung schließen.}, subject = {Galliumarsenid}, language = {de} } @phdthesis{Weigand2005, author = {Weigand, Wolfgang}, title = {Geometrische Struktur und Morphologie epitaktisch gewachsener ZnSe-Schichtsysteme}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-12955}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {Halbleiterbauelemente sind im t{\"a}glichen Leben allgegenw{\"a}rtig und haben in den letzten Jahrzehnten unseren Lebensstil vollkommen ver{\"a}ndert.W{\"a}hrend diemikro-elektronischen Bauelemente haupts{\"a}chlich auf Silizium-Technologie basieren, gewannen Anfang der 90-ziger Jahre Verbindungshalbleiter wie GaAs, GaN, CdHgTe oder ZnSe f{\"u}r opto-elektronische Bauelemente immer st{\"a}rkere Bedeutung. Besonders der II-VI Halbleiter ZnSe war wegen seiner großen Bandl{\"u}cke und seiner geringen Versetzungsdichte einer der gr{\"o}ßten Hoffnungstr{\"a}ger, blau emittierende Laserdioden zu realisieren. Wie sich sp{\"a}ter zeigte, weisen ZnSe-basierte blaue Laserdioden aber binnen kurzer Zeit eine ausgepr{\"a}gte Degradation ihrer opto-elektronisch aktiven Schicht auf [Guha97]. Dies f{\"u}hrte schließlich dazu, dass sich zur Produktion blau-gr{\"u}n emittierender Laserdioden das konkurrierende Halbleitermaterial GaN durchsetzte [Pearton99] und ZnSe in den Hintergrund gedr{\"a}ngt wurde. In j{\"u}ngster Zeit aber erlebt das ZnSe Halbleitermaterial in spintronischen Bauelementen eine Renaissance [Fiederling99], und auch in Kombination mit Mg und Fe konnten interessante magnetische Eigenschaften nachgewiesen werden [Marangolo01,Marangolo02]. ZurHerstellung der oben erw{\"a}hnten opto-elektronischen und spintronischen Schichtstrukturen wird haupts{\"a}chlich die Molekular-Strahl-Epitaxie (MBE) eingesetzt. Sie gew{\"a}hrleistet erstens eine geringe Defektdichte und einen hohen Reinheitsgrad der erzeugten Schichtstrukturen. Zweitens k{\"o}nnen die elektronischen Eigenschaften der so erzeugten Schichtstrukturen durchDotierung gezielt beeinflusstwerden. F{\"u}r das Wachstum der ZnSe-basierten Schichtsysteme ist zum einen die genutzte Substratfl{\"a}che entscheidend. Als m{\"o}gliche Substratkristalle bieten sich Halbleitermaterialien wie GaAs und Germanium an, die gegen{\"u}ber dem ZnSe-Kristall eine sehr kleine Gitterfehlanpassung aufweisen (< 0.3 \%). Zum anderen nimmt die ZnSe Oberfl{\"a}che eine wichtige Rolle ein, weil an ihr das Wachstum abl{\"a}uft und ihre mikroskopischen Eigenschaften direkt das Wachstum beeinflussen. Die genauen Mechanismen dieses Wachstumsprozesses sind bis jetzt nur in Ans{\"a}tzen verstanden (siehe z.B. [Pimpinelli99,Herman97]), weshalb die Wachstumsoptimierung meist auf empirischem Weg erfolgt. Aus diesem Grund besteht ein gesteigertes akademisches Interesse an der Aufkl{\"a}rung der mikroskopischen Eigenschaften der Halbleiteroberfl{\"a}chen. F{\"u}r die Oberfl{\"a}chen von CdTe- und GaAs-Kristallen wurden diesbez{\"u}glich bereits zahlreicheUntersuchungen durchgef{\"u}hrt, die die geometrische und elektronische Struktur und dieMorphologie dieser Oberfl{\"a}chen analysieren.MitHilfe von experimentellen Methoden wie Rastertunnel-Mikroskopie (STM), Photoelektronen-Spektroskopie (PES, ARUPS) und verschiedenen Beugungsmethoden (SXRD,HRXRD und LEED) bzw. theoretischen Berechnungen (DFT) wurde das Verhalten dieser Oberfl{\"a}chen untersucht. Ihren Eigenschaften wird Modell-Charakter zugewiesen, der oft auf andere II-VI und III-V Halbleiteroberfl{\"a}chen angewendet wird. {\"U}berraschenderweise ist das Verhalten der ZnSe Oberfl{\"a}che, obwohl sie so lange im Mittelpunkt der Forschung um den blauen Laser stand, weit weniger gut verstanden. Unter anderemexistieren f{\"u}r die geometrische Struktur der c(2×2)-rekonstruierten ZnSe(001)Wachstumsoberfl{\"a}che zwei konkurrierende Strukturmodelle, die sich widersprechen. Ziel der nachfolgenden Abhandlung ist es, zuerst die geometrische Struktur und die Morphologie der verschieden rekonstruierten ZnSe(001) Oberfl{\"a}chen zu untersuchen und mit dem Verhalten anderer II-VI Oberfl{\"a}chen zu vergleichen. Dadurch soll festgestellt werden, welche Eigenschaften der II-VI Halbleiteroberfl{\"a}chen Modell-Charakter besitzen, also {\"u}bertragbar auf andere II-VI Halbleiteroberfl{\"a}chen sind, und welche der Oberfl{\"a}chen-Eigenschaften materialspezifisch sind (siehe Tab. 5.1). Zweitens wird die geometrische Struktur und dieMorphologie der Te-passivierten Ge(001) Oberfl{\"a}che untersucht. Diese Oberfl{\"a}che ist wegen ihrer geringen Gitterfehlanpassung bzgl. des ZnSe Kristalls eine erfolgversprechende Substratoberfl{\"a}che, um das ZnSe-Wachstum auch auf nicht-polaren Halbleiteroberfl{\"a}chen zu etablieren. Zur Untersuchung der geometrischen Struktur bzw. Morphologie der Halbleiteroberfl{\"a}chen wurden die zwei komplement{\"a}ren Methoden SXRD und SPA-LEED eingesetzt. Die oberfl{\"a}chenempfindliche R{\"o}ntgenbeugung (SXRD) erm{\"o}glicht es, die geometrische Struktur, also den genauen atomaren Aufbau der Oberfl{\"a}che, aufzukl{\"a}ren. Die hochaufl{\"o}sende niederenergetische Elektronenbeugung (SPA-LEED) hingegen liefert Informationen {\"u}ber die Morphologie, also die Gestalt der Oberfl{\"a}che auf mesoskopischer Gr{\"o}ßenskala. Diese Untersuchungen werden durch hochaufl{\"o}sende klassische R{\"o}ntgenbeugung (HRXRD), Rasterkraft-Mikroskopie (AFM), hochaufl{\"o}sender Photoelektronen-Spektroskopie (PES, ARUPS) und Massen-Spektroskopie (QMS) erg{\"a}nzt. Die vorliegende Arbeit gliedert sich in folgende drei Teile: Zuerst wird in die SXRD und SPA-LEED Methoden eingef{\"u}hrt, mit denen haupts{\"a}chlich gearbeitet wurde (Kapitel 2). Anschließend werden die experimentellen Untersuchungen an der Te/Ge(001) Oberfl{\"a}che und an den verschieden rekonstruierten ZnSe(001) Oberfl{\"a}chen vorgestellt (Kapitel 5 bis 8). Im dritten und letzten Teil werden schließlich die wichtigsten Ergebnisse und Schlussfolgerungen zusammengefasst (Kapitel 9).}, subject = {Zinkselenid}, language = {de} } @phdthesis{Niklaus2004, author = {Niklaus, Patrick}, title = {Adaptive Femtosekunden Quantenkontrolle chemischer Reaktionen in der fl{\"u}ssigen Phase}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-12855}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Ziel der vorliegenden Arbeit war es, die Methode der adaptiven Pulsformung von Femtosekunden Laserpulsen in der fl{\"u}ssigen Phase experimentell zu realisieren. Eine Erweiterung dieser Technik auf die kondensierte Phase stellt einen wichtigen Schritt in Richtung einer breiten Anwendbarkeit zur Steuerung von chemischen Reaktionen dar. Die gr{\"o}ßere Teilchendichte im Vergleich zur Gasphase erm{\"o}glicht zum einen eine Erh{\"o}hung der erzielbaren absoluten Produktausbeuten. Andererseits ergibt sich erst dadurch die M{\"o}glichkeit, reale chemische Reaktionen, wie bimolekulare Reaktionen, gezielt zu steuern, da St{\"o}ße zwischen verschiedenen Molek{\"u}len wahrscheinlicher werden. Die Methode der adaptiven Quantenkontrolle ist f{\"u}r die Anwendung in der fl{\"u}ssigen Phase bestens geeignet, da sie eine koh{\"a}rente Kontrolle von photoinduzierten molekularen Prozessen selbst in komplexen Quantensystemen erlaubt. In dieser experimentellen Umsetzung einer ,,geschlossenen Kontrollschleife'' wird die spektrale Phasenstruktur von fs-Laserpulsen in einem computergesteuerten Pulsformer moduliert. Der resultierende geformte Laserpuls wechselwirkt anschließend mit dem zu untersuchenden molekularen System und steuert aktiv die Entwicklung des erzeugten Wellenpakets auf der Potentialenergiefl{\"a}che. Eine quantitative Messung der erzeugten Photoprodukte dieser Licht-Materie Wechselwirkung dient als R{\"u}ckkopplungssignal eines selbstlernenden Computeralgorithmus. Der auf dem Prinzip der Evolutionstheorie arbeitende Algorithmus verbessert nun iterativ die Pulsform bis ein Optimum des gew{\"u}nschten Reaktionskanals erreicht wird. Das modulierte elektrische Feld des Laserpulses passt sich somit entsprechend der gestellten Kontrollaufgabe automatisch den molekularen Eigenschaften an. Um jedoch die Anwendung dieser Technik auch in der kondensierten Phase zu demonstrieren, mussten Methoden zur Gewinnung eines R{\"u}ckkopplungssignals gefunden werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurden daher M{\"o}glichkeiten eines quantitativen R{\"u}ckkopplungssignals f{\"u}r die adaptive Kontrolle in der fl{\"u}ssigen Phase untersucht, wie die Emissionsspektroskopie und die transiente Absorption im UV/VIS oder infraroten Spektralbereich. In einem ersten Experiment wurde die Emissionsspektroskopie verwendet, um einen Ladungstransferprozess (MLCT) in einem Ru(II)-Komplex ([Ru(dpb)3]2+) mit geformten fs-Laserpulsen zu steuern. Um die dominierende Intensit{\"a}tsabh{\"a}ngigkeit der Anregung zu eliminieren, wurde die Emissionsausbeute mit dem SHG-Signal eines nichtlinearen Kristalls „normiert". Diese Ausl{\"o}schung des intensit{\"a}tsabh{\"a}ngigen Faktors in beiden Prozessen erm{\"o}glichte es, Pulsformen zu finden, die dieses Verh{\"a}ltnis sowohl maximieren als auch minimieren. Ein Ansatz zur Erkl{\"a}rung der experimentellen Ergebnisse konnte mit Hilfe eines st{\"o}rungstheoretischen Modells beschrieben werden. In einem zweiten Experiment wurde erstmals eine photochemische Selektivit{\"a}t zwischen zwei verschiedenen Substanzen in der kondensierten Phase demonstriert. Dabei sollte die jeweilige Zwei-Photonen Anregung des Komplexes [Ru(dpb)3]2+ gegen{\"u}ber dem Molek{\"u}l DCM selektiv kontrolliert werden. Wiederum diente die spontane Emission beider Substanzen als R{\"u}ckkopplungssignal f{\"u}r die Effektivit{\"a}t des Anregungsschritts. Verschiedene Ein-Parameter Kontrollmethoden, wie der Variation der Anregungswellenl{\"a}nge, der Intensit{\"a}t sowie des linearen Chirps, konnten diese Kontrollaufgabe nicht erf{\"u}llen. Jedoch konnte eine Optimierung des Verh{\"a}ltnisses der beiden Emissionsausbeuten mit Hilfe der adaptiven Pulsformung erzielt werden. Das Ergebnis dieses Experiments zeigt, dass photoinduzierte Prozesse in zwei unterschiedlichen molekularen Substanzen trotz der Wechselwirkungen der gel{\"o}sten Molek{\"u}le mit ihrer L{\"o}sungsmittelumgebung selektiv und simultan kontrolliert werden k{\"o}nnen. Das Ziel des dritten Experiments war eine gezielte Steuerung einer komplexeren chemischen Reaktion. Mit Hilfe der adaptiven Pulsformung konnte eine optimale Kontrolle der Photoisomerisierungsreaktion des Molek{\"u}ls NK88 demonstriert werden. Das dazu ben{\"o}tigte R{\"u}ckkopplungssignal f{\"u}r den evolution{\"a}ren Algorithmus wird durch transiente Absorptionsspektroskopie im UV/VIS Spektralbereich bereitgestellt. Eine Untersuchung der Dynamik der Isomerisierungsreaktion mit Hilfe der Pump-Probe Technik erlaubte eine Zuordnung zweier verschiedener Absorptionsbereiche zu den jeweiligen Isomeren. Die Ergebnisse der Optimierung des Verh{\"a}ltnisses der Quantenausbeuten der beiden Isomere zeigten, dass die geformten Laserpulse eine Kontrolle der Effizienz der Photoisomerisierung in der fl{\"u}ssigen Phase erm{\"o}glichen. Zusammenfassend kann man sagen, dass im Rahmen dieser Arbeit mit Hilfe der fs-Lasertechnologie und der Technik der adaptiven fs-Quantenkontrolle Experimente durchgef{\"u}hrt wurden, die einen wichtigen Beitrag zu dem neuen Forschungsbereich der Femtochemie darstellen. Die Erweiterung dieser Technik auf die fl{\"u}ssige Phase beschreibt einen ersten Erfolg in Richtung einer neuartigen Chemie.}, subject = {Ultrakurzer Lichtimpuls}, language = {de} } @phdthesis{Fidler2004, author = {Fidler, Florian}, title = {Die Durchblutung des menschlichen Herzmuskels : quantitative Bestimmung in vivo mittels Kernspintomographie}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-12784}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Die Aufgabenstellung dieser Arbeit bestand in der Entwicklung und Umsetzung von Verfahren, mit denen die Durchblutung des menschlichen Herzmuskels quantitativ bestimmt werden kann. Im Rahmen dieser Arbeit wurden dazu zwei Ans{\"a}tze verfolgt, das kontrastmittelfreie Spin-Labeling Verfahren und die kontrastmittelgest{\"u}tzte First-Pass Messung}, subject = {Herzmuskel}, language = {de} } @phdthesis{Papastathopoulos2005, author = {Papastathopoulos, Evangelos}, title = {Adaptive control of electronic excitation utilizing ultrafast laser pulses}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-12533}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2005}, abstract = {The subject of this work has been the investigation of dynamical processes that occur during and after the interaction of matter with pulses of femtosecond laser radiation. The experiments presented here were performed in the gas phase and involve one atomic and several model molecular systems. Absorption of femtosecond laser radiation by these systems induces an electronic excitation, and subsequently their ionization, photofragmentation or isomerization. The specific adjustment of the excitation laser field properties offers the possibility to manipulate the induced electronic excitation and to influence the formation of the associated photoproducts. From the perspective of the employed spectroscopic methods, the development of photoelectron spectroscopy and its implementation in laser control experiments has been of particular interest in this thesis. This technique allows for a most direct and intuitive observation of electronic excitation dynamics in atomic as well as in complex polyatomic molecular systems. The propagation of an intermediate electronic transient state, associated to the formation of a particular photoproduct, can be interrogated by means of its correlation to a specific state of the atomic or molecular continuum. Such correlations involve the autoionization of the transient state, or by means of a second probe laser field, a structural correlation, as summarized by the Koopman's theorem (section 2.4.1). The technique of adaptive femtosecond quantum control has been the subject of development in our group for many years. The basic method, by which the temporal profile of near-infrared laser pulses at a central wavelength of 800 nm, can be adjusted, is a programmable femtosecond pulse-shaper that comprises of a zero dispersion compressor and a commercial liquid crystal modulator (LCD). This experimental arrangement was realized prior to this thesis and served as a starting point to extend the pulse-shaping technique to the ultraviolet spectral region. This technological development was realized for the purposes of the experiments presented in Chapter 5. It involves a combination of the LCD-pulse-shaper with frequency up-conversion techniques on the basis of producing specifically modulated laser pulses of central wavelength 266 nm. Furthermore, the optical method X-FROG had to be developed in order to characterize the often complex structure of generated ultraviolet pulses. In the adaptive control experiments presented in this work, the generated femtosecond laser pulses could be automatically adjusted by means of specifically addressing the 128 independent voltage parameters of the programmable liquid-crystal modulator. Additionally a machine learning algorithm was employed for the cause of defining laser pulse-shapes that delivered the desired (optimal) outcome in the investigated laser interaction processes. In Chapter 4, the technique of feedback-controlled femtosecond pulse shaping was combined with time-of-flight mass spectroscopy as well as photoelectron spectroscopy in order to investigate the multiphoton double ionization of atomic calcium. A pronounced absolute enhancement of the double ionization yield was obtained with optimized femtosecond laser pulses. On the basis of the measured photoelectron spectra and of the electron optimization experiments, a non-sequential process was found, which plays an important role in the formation of doubly charged Calcium ions. Then in Chapter 5, the dynamics following the pp* excitation of ethylene-like molecules were investigated. In this context, the model molecule stilbene was studied by means of femtosecond photoelectron spectroscopy. Due to the simplicity of its chemical structure, stilebene is one of the most famous models used in experimental as well as theoretical studies of isomerization dynamics. From the time-resolved experiments described in that chapter, new spectroscopic data involving the second excited electronic state S2 of the molecule were acquired. The second ethylenic product was the molecule tetrakis (dimethylamino) ethylene (TDMAE). Due to the presence of numerous lone pair electrons on the four dimethylamino groups, TDMAE exhibits a much more complex structure than stilbene. Nevertheless, previously reported studies on the dynamics of TDMAE provided vital information for planning and conducting a successful optimisation control experiment of the wavepacket propagation upon the (pp*) S1 excited potential surface of the molecule. Finally, in Chapter 6 the possibility of employing femtosecond laser pulses as an alternative method for activating a metallocene molecular catalyst was addressed. By means of an adaptive laser control scheme, an optimization experiment was realized. There, the target was the selective cleavage of one methyl-ligand of the model catalyst (Cp)^2Zr(CH3)^2, which induces a catalytic coordination position on the molecule. The spectroscopic studies presented in that chapter were performed in collaboration to the company BASF A.G. and constitute a proof-of principle attempt for a commercial application of the adaptive femtosecond quantum control technique.}, subject = {Ultrakurzer Lichtimpuls}, language = {en} } @phdthesis{Haddad2003, author = {Haddad, Daniel}, title = {Hochfeld 1H-NMR-Mikroskopie zur biophysikalischen Grundlagenforschung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-12449}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Dank der mit modernen NMR-Spektrometern (Kernspintomographen) routinem{\"a}ßig realisierbaren isotropen r{\"a}umlichen Aufl{\"o}sungen von wenigen Mikrometern, ergeben sich f{\"u}r die 1H NMR-Mikroskopie zahlreiche neue Anwendungsgebiete. Allerdings sind die M{\"o}glichkeiten und Grenzen der NMR-Mikroskopie bez{\"u}glich ihrer praktischen Anwendbarkeit bisher nur wenig untersucht worden. Die vorliegende Arbeit ist im Bereich der biophysikalischen Grundlagenforschung angesiedelt und soll die praktische Anwendbarkeit der NMR-Mikroskopie auf neuen medizinischen und biologischen Anwendungsgebieten anhand von ausgew{\"a}hlten Beispielen aus diesen Bereichen demonstrieren. Die einzelnen Projekte besitzen deswegen immer auch den Charakter von Machbarkeitsstudien, die aufzeigen sollen, welche M{\"o}glichkeiten und Vorteile die NMR-Mikroskopie im Vergleich zu etablierten Untersuchungsmethoden bietet. Im Detail wurden unterschiedliche lebende und fixierte biologische Proben mittels NMR-Mikroskopie zerst{\"o}rungsfrei und r{\"a}umlich hochaufgel{\"o}st dargestellt. Dabei variierte die spezielle Zielsetzung von der Visualisierung der Invasion eines Tumorsph{\"a}roiden in ein Zellaggregat anhand von T2-Parameterkarten (Zeitkonstante der Spin-Spin-Relaxation) {\"u}ber die dreidimensionale Darstellung des Gehirns der Honigbiene in der intakten Kopfkapsel bis hin zur nicht-invassiven Abbildung der Anatomie prenataler Delphine. F{\"u}r alle durchgef{\"u}hrten Projekte war der nicht-invasive Charakter der NMR-Experimente von entscheidender Bedeutung. Die zu beobachtende Tumorinvasion durfte nicht durch die Messung beeinflusst werden, das Bienengehirn sollte m{\"o}glichst naturgetreu abgebildet werden, und die untersuchten Delphine sind seltene Museumsst{\"u}cke, die nicht zerst{\"o}rt werden durften. Die verschiedenen Proben wurden mit der jeweils bestm{\"o}glichen r{\"a}umlichen Aufl{\"o}sung visualisiert, die sich entweder durch das minimal n{\"o}tige Signal-zu-Rausch-Verh{\"a}ltnis (SNR) oder durch die zur Verf{\"u}gung stehende Messzeit ergab. Um einzelne feine Strukturen in den Bildern aufl{\"o}sen zu k{\"o}nnen, mussten sowohl das SNR, als auch das Kontrast-zu-Rausch-Verh{\"a}ltnis optimiert werden. Die Messungen wurden an Hochfeld-NMR-Spektrometern bei 500 und 750 MHz durchgef{\"u}hrt, um das f{\"u}r die hohe Aufl{\"o}sung notwendige SNR zu gew{\"a}hrleisten. Mit den Experimenten konnten zahlreiche Fragen bez{\"u}glich mikroskopischer Details der verschiedenen untersuchten Proben nicht-invasiv beantworten werden. Gleichzeitig f{\"u}hrten sie zu neuen interessanten Fragestellungen bez{\"u}glich der NMR-Mikroskopie an fixierten Proben. Dar{\"u}ber hinaus konnte die praktische Anwendbarkeit der NMR-Mikroskopie als Alternative bzw. Erg{\"a}nzung zu herk{\"o}mmlichen Untersuchungsmethoden wie der konfokalen Lasermikroskopie bei der Visualisierung des Bienengehirns und der konventionellen Histologie bei der Untersuchung der Anatomie der prenatalen Delphine demonstriert werden. Durch die Untersuchung der speziellen Vorteile und der Grenzen der Anwendung der NMR-Mikroskopie gegen{\"u}ber den herk{\"o}mmlichen Untersuchungsmethoden konnte konkret der praktische Nutzen ihres Einsatzes aufgezeigt und Ergebnisse erzielt werden, die sonst nicht erzielbar w{\"a}ren. Gerade der Einsatz der NMR-Mikroskopie in Form der NMR-Histologie stellt einen vielversprechenden Weg zur Etablierung der NMR-Mikroskopie als Routineuntersuchungsmethode dar. Als ebenso erfolgreich hat sich die Anwendung der NMR-Mikroskopie als Untersuchungsmethode bei der Beobachtung der Tumorinvasion erwiesen, so dass sie auch in der medizinischen in-vitro Forschung und Therapiesimulation als sinnvolle Alternative zu den vorhandenen Methoden angesehen werden kann. Anhand der ausgew{\"a}hlten Anwendungsbeispiele ist es in dieser Arbeit somit gelungen, neue, konkrete Einsatzm{\"o}glichkeiten f{\"u}r die NMR-Mikroskopie zu er{\"o}ffnen und ihre praktische Anwendbarkeit als Untersuchungsmethode f{\"u}r Fragestellungen im Bereich der medizinischen in-vitro Forschung und verschiedener neuro- und entwicklungsbiologischer Bereiche zu demonstrieren.}, subject = {NMR-Spektroskopie}, language = {de} } @phdthesis{Dietl2004, author = {Dietl, Christian}, title = {Beobachtung und Steuerung molekularer Dynamik mit Femtosekunden-Laserpulsen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-12182}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {In dieser Arbeit wurden zwei Aspekte der Femtochemie mit den Methoden der Femtosekunden--Laserspektroskopie untersucht. Dabei wurden folgende Ziele verfolgt: Einerseits sollte die j{\"u}ngst entwickelte Technik der adaptiven Pulsformung auf das Problem bindungsselektiver Photodissoziationsreaktionen angewandt werden, zum Anderen bestand die Aufgabe darin, die nichtadiabatische, photoinduzierte Dynamik am Beispiel der Photoisomerisierung von Stilben mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie zeitaufgel{\"o}st zu untersuchen. Die Methode der adaptiven Pulsformung wurde mit dem Ziel eingesetzt, eine bindungsselektive Photodissoziation zu verwirklichen. Dazu wurde diese Technik in Verbindung mit einem massenspektroskopischen Nachweis der Photofragmente verwendet. Die Experimente wurden an einigen Spezies der Methylhalogenide CH2XY (X,Y = Halogen) durchgef{\"u}hrt. Diese Verbindungen wurden als Modellsysteme gew{\"a}hlt, da sich gezeigt hat, dass auf Grund stark gekoppelter konkurrierender Dissoziationskan{\"a}le durch modenselektive Laseranregung keine Kontrolle erreicht werden kann. Mit dem hier durchgef{\"u}hrten Experiment an CH2ClBr wurde erfolgreich erstmals die Anwendung der adaptiven Femtosekunden-Pulsformung auf das Problem einer bindungsselektiven Photodissoziation demonstriert. Dabei konnte eine Steigerung der Dissoziation der st{\"a}rkeren Kohlenstoff-Halogen Bindung um einen Faktor zwei erreicht werden. Weiterhin konnte experimentell gezeigt werden, dass das optimierte Produktverh{\"a}ltnis nicht durch eine einfache Variation der Laserpulsdauer oder Laserpulsenergie erzielt werden kann. Es wurde ein m{\"o}glicher Mechanismus f{\"u}r die Kontrolle diskutiert, der im Gegensatz zu einem unmodulierten Laserpuls die Wellenpaketdynamik auf neutralen dissoziativen Potentialfl{\"a}chen zur Steuerung des Produktverh{\"a}ltnisses involviert. Wie sich aus einer genaueren Analyse des Fragmentspektrums ergab, wird durch den optimalen Laserpuls die Dissoziation in komplexer Weise moduliert. Dies zeigte sich z.B. auch durch eine {\"A}nderung des Isotopenverh{\"a}ltnisses in der Ausbeute des dissoziierten Br-Liganden vor und nach der Optimierung. Dieser Frage nach einer isotopenselektiven Photodissoziation wurde in einem weiteren Experiment an CH2Br2 nachgegangen. Dabei konnte jedoch nur eine geringe Variation von etwa f{\"u}nf Prozent gegen{\"u}ber dem nat{\"u}rlichen Isotopenverh{\"a}ltnis festgestellt werden. Als gr{\"o}ßtes experimentelles Problem stellte sich dabei die starke Intensit{\"a}tsabh{\"a}ngigkeit der Produktausbeuten heraus, was die Suche nach der optimalen Pulsform stark einschr{\"a}nkte. Anhand des molekularen Photodetachments CH2I2-->CH2+I2 wurde gezeigt, dass durch die Analyse der optimalen Pulsformen Informationen {\"u}ber die Dynamik dieses Prozesses gewonnen werden k{\"o}nnen. Dazu wurde zun{\"a}chst in einem Pump-Probe-Experiment die Dynamik der I2-Fragmentation nach einer Mehrphotonen-Anregung von CH2I2 mit 266nm Laserpulsen untersucht. Dieses Experiment ergab, dass das Molek{\"u}l {\"u}ber einen angeregten Zwischenzustand auf einer sehr schnellen Zeitskala {\"u}ber Dissoziationskan{\"a}len zerfallen kann. Der dominante Kanal f{\"u}hrt zu einer sequentiellen Abgabe einer der I-Liganden und resultiert in den Photoprodukten CH2I und I Im anderen Kanal, dem molekularen Photodetachment, werden die Photoprodukte I2 und CH2 gebildet. In einem Kontrollexperiment wurde dann versucht, das molekulare Photodetachment gegen{\"u}ber dem dominanten sequentiellen Kanal mit geformten 800nm Laserpulsen zu optimieren. Es wurden Optimierungen mit dem Ziel der Maximierung der Ausbeute an den Photoprodukten I2 und CH2 gegen{\"u}ber CH2I durchgef{\"u}hrt. Diese Experimente ergaben, dass f{\"u}r beide Fragmente des molekularen Photodetachments eine Steigerung des Produktverh{\"a}ltnisses um etwa einen Faktor drei m{\"o}glich ist. Dabei zeigte sich, dass eine Maximierung auf ein Produktverh{\"a}ltnis (z.B. I2/CH2I) eine Steigerung des anderen um etwa den gleichen Faktor hervorruft. Dies ist ein deutlicher Hinweis, dass beide Photoprodukte {\"u}ber denselben Dissoziationskanal gebildet werden. Ein weiterer inweis wurde aus der Analyse der optimalen Pulsformen erhalten: In beiden F{\"a}llen weisen diese eine markante Doppelpulsstruktur mit einem zeitlichen Abstand von etwa 400fs auf. Dies erinnert stark an die Situation des Pump-Probe--Experiments, wo durch die Analyse des transienten Signals ebenfalls eine optimale Verz{\"o}gerungszeit zwischen dem Pump- und Probe-Laserpuls von etwa 400fs ermittelt werden konnte, bei der die Produktverh{\"a}ltnisse gerade maximal sind. Im Vergleich zur Massenspektroskopie liefert die Photoelektronenspektroskopie in der kinetischen Energie der Photoelektronen eine zus{\"a}tzliche Messgr{\"o}ße, die direkt Informationen {\"u}ber die Kerngeometrie des Systems liefern kann. Mit dieser Technik wurde die trans-cis-Photoisomerisierung von Stilben im ersten elektronisch angeregten Zustand S1(1Bu) zeitaufgel{\"o}st untersucht. Dabei ging es speziell um die Frage nach der Existenz eines weiteren 1Bu Zustandes, der in neueren theoretischen Untersuchungen diskutiert wurde. In einem Pump-Probe-Experiment wurde dazu das im Molekularstrahl pr{\"a}parierte trans-Stilben durch einen 266nm Laserpuls angeregt und die Dynamik durch einen weiteren 266nm Laserpuls abgefragt. Im Photoelektronenspektrum konnten zwei signifikante Beitr{\"a}ge mit unterschiedlicher Dynamik gefunden werden. Das transiente Signal des ersten Beitrags weist eine Zeitkonstante von etwa 20ps auf und konnte eindeutig der Isomerisierung des S1 Zustandes zugeordnet werden. Im Gegensatz dazu zeigte das Signal des zweiten Beitrags eine Zeitkonstante von 100fs. Dieses Signal k{\"o}nnte aus der Ionisation des S2 Zustandes resultieren, welcher bislang experimentell nicht beobachtet werden konnte.}, subject = {Ultrakurzer Lichtimpuls}, language = {de} } @phdthesis{Reitzenstein2004, author = {Reitzenstein, Stephan}, title = {Monolithische Halbleiternanostrukturen als ballistische Verst{\"a}rker und logische Gatter}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-12177}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit wurden monolithische Halbleiternanostrukturen hinsichtlich neuartiger nanoelektronischer Transporteffekte untersucht. Hierbei wurden gezielt der ballistische Charakter des Ladungstransportes in mesoskopischen Strukturen sowie die kapazitive Kopplung einzelner Strukturbereiche ausgenutzt, um ballistische Verst{\"a}rkerelemente und logische Gatter zu realisieren. Die untersuchten Nanostrukturen basieren auf dem zweidimensionalen Elektronengas modulationsdotierter GaAs/AlGaAs-Heterostrukturen und wurden {\"u}ber Elektronenstrahl-Lithographie sowie nasschemische {\"A}tztechniken realisiert. Somit entstanden niederdimensionale Leiter mit Kanalbreiten von wenigen 10 nm, deren Leitwert {\"u}ber planare seitliche Gates elektrisch kontrolliert werden kann. Bei den Transportuntersuchungen, die zum Teil im stark nichtlinearen Transportbereich und bei Temperaturen bis hin zu 300 K durchgef{\"u}hrt wurden, stellte sich das Konzept verzweigter Kanalstrukturen als vielversprechend hinsichtlich der Anwendung f{\"u}r eine neuartige Nanoelektronik heraus. So kann eine im Folgenden als Y-Transistor bezeichnete, verzweigte Kanalstruktur in Abh{\"a}ngigkeit der {\"a}ußeren Beschaltung als Differenzverst{\"a}rker, invertierender Verst{\"a}rker, bistabiles Schaltelement oder aber auch als logisches Gatter eingesetzt werden. Zudem er{\"o}ffnet der Y-Transistor einen experimentellen Zugang zu den nichtklassischen Eigenschaften nanometrischer Kapazit{\"a}ten, die sich von denen rein geometrisch definierter Kapazit{\"a}ten aufgrund der endlichen Zustandsdichte erheblich unterscheiden k{\"o}nnen. F{\"u}r ballistische Y-Verzweigungen tritt zudem ein neuartiger Gleichrichtungseffekt auf, der in Kombination mit den verst{\"a}rkenden Eigenschaften von Y-Transistoren dazu genutzt wurde, kompakte logische Gatter sowie einen ballistischen Halb-Addierer zu realisieren.}, subject = {Transistor}, language = {de} } @phdthesis{Michalke2004, author = {Michalke, Thordis}, title = {Elektronen-Korrelationen und Elektron-Phonon-Kopplung in einem nanostrukturierten Adsorbatsystem}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-11957}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {In meiner Arbeit werden die Auswirkungen von Vielteilcheneffekten in einem niedrigdimensionalen Adsorbatsystem untersucht. Ein solches System kann als einfaches Modellsystem zum Verst{\"a}ndnis der Vielteilcheneffekte dienen. Mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie und Rastertunnelspektroskopie kann die Lebensdauer der Quasiteilchen direkt gemessen werden. An quasi-nulldimensionalen Quantenpunkten l{\"a}sst sich außerdem der Einfluss der Dimensionalit{\"a}t und der Strukturgr{\"o}ße auf die Korrelationseffekte und Kopplungsst{\"a}rken der Elektronen messen. Das Adsorbatsystem Stickstoff auf Kupfer (Cu(100)c(2x2)N) ist hierf{\"u}r ideal geeignet. Bei der Adsorption von Stickstoff auf Cu(100) bilden sich auf Grund starker Verspannungen durch die inkommensurate c(2x2)-Bedeckung Stickstoff-Inseln mit einer typischen Gr{\"o}ße von 5x5 nm². Auf diesen quasi-nulldimensionalen Quantenpunkten l{\"a}sst sich lokal mit der Rastertunnelspektroskopie die elektronische Zustandsdichte messen. In den STS-Spektren und Bildern sind typische diskrete Eigenzust{\"a}nde eines Quantentrogs zu beobachten. Mit einem Modell ged{\"a}mpfter, quasifreier Elektronen ist es gelungen, diese Eigenzust{\"a}nde zu simulieren und wichtige physikalische Gr{\"o}ßen, wie die effektive Masse, die Bindungsenergie und die mittlere Lebensdauer der Elektronen in den Inseln zu bestimmen. Mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie k{\"o}nnen zahlreiche adsorbatinduzierte Zust{\"a}nde identifiziert und die zweidimensionale Bandstruktur des Adsorbatsystems gemessen werden. Die Elektron-Phonon-Kopplung spielt in dem Stickstoff-Adsorbatsystem eine wichtige Rolle: Temperaturabh{\"a}ngige Messungen der zweidimensionalen Zust{\"a}nde lassen auf eine sehr starke Kopplung schließen mit Werten bis zu 1,4 f{\"u}r die Kopplungskonstante. Dabei ist die Kopplungsst{\"a}rke wesentlich von der Lokalisierung der Adsorbatzust{\"a}nde abh{\"a}ngig. In der N{\"a}he der Fermikante zeigt ein Adsorbatzustand eine außergew{\"o}hnliche Linienform. Die Spektralfunktion kann selbst bei recht hohen Temperaturen von 150 K mit dem Realteil der Selbstenergie der Elektron-Phonon-Kopplung beschrieben werden. F{\"u}r die Phononenzustandsdichte wird dabei das Einstein-Modell verwendet auf Grund des dominierenden Anteils der adsorbatinduzierten optischen Phononen. Die Kopplungsst{\"a}rke und der Beitrag der Elektron-Elektron und Elektron-Defekt-Streuung werden aus diesen Daten extrahiert. Auf Grund der sehr starken Elektron-Phonon-Kopplung k{\"o}nnte man spekulieren, ob sich in der Oberfl{\"a}che Cooper-Paare bilden, deren Anziehung {\"u}ber ein optisches Adsorbatphonon vermittelt w{\"u}rde, und so eine exotische Oberfl{\"a}chen-Supraleitung verursachen.}, subject = {Adsorbat}, language = {de} } @phdthesis{Krebs2004, author = {Krebs, Roland}, title = {Herstellung und Charakterisierung von kanten- und vertikalemittierenden (Ga)InAs/Ga(In)As-Quantenpunkt(laser)strukturen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-11328}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Im Vergleich zu Quantenfilmlasern haben Quantenpunktlaser (unter anderem) die Vorteile, dass kleinere Schwellenstr{\"o}me zu erreichen sind und die Emissionswellenl{\"a}nge {\"u}ber einen gr{\"o}ßeren Bereich abgestimmt werden kann, da diese aufgrund der Gr{\"o}ßenfluktuation im Quantenpunktensemble {\"u}ber ein breites Verst{\"a}rkungsspektrum verf{\"u}gen. Ziel des ersten Teils der Arbeit war es, monomodige 1.3 µm Quantenpunktlaser f{\"u}r Telekommunikationsanwendungen herzustellen und deren Eigenschaften zu optimieren. Es wurden sechs Quantenpunktschichten als aktive Zone in Laserstrukturen mit verbreitertem Wellenleiter eingebettet. Eine Messung der optischen Verst{\"a}rkung einer solchen Laserstruktur mit sechs Quantenpunktschichten ergab einen Wert von 16.6 1/cm (f{\"u}r den Grundzustands{\"u}bergang) bei einer Stromdichte von 850 A/cm^2. Dadurch ist Laserbetrieb auf dem Grundzustand bis zu einer Resonatorl{\"a}nge von 0.8 mm m{\"o}glich. F{\"u}r eine Laserstruktur mit sechs asymmetrischen DWELL-Schichten und optimierten Wachstumsparametern ergab sich eine Transparenzstromdichte von etwa 20 A/cm^2 pro Quantenpunktschicht und eine interne Quanteneffizienz von 0.47 bei einer internen Absorption von 1.0 1/cm. Aus den Laserproben wurden außerdem Stegwellenleiterlaser hergestellt. Mit einem 0.8 mm x 4 µm großen Bauteil konnte im gepulsten Betrieb Laseroszillation bis zu einer Rekordtemperatur von 156 °C gezeigt werden. 400 µm x 4 µm große Bauteile mit hochreflektierenden Spiegelverg{\"u}tungen wiesen im Dauerstrichbetrieb Schwellenstr{\"o}me um 6 mA und externe Quanteneffizienzen an der Frontfacette von 0.23 W/A auf. F{\"u}r Telekommunikationsanwendungen werden Bauteile ben{\"o}tigt, die lateral und longitudinal monomodig emittieren. Bei kantenemittierenden Lasern kann dies durch das DFB-Prinzip (DFB: distributed feedback) erreicht werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die weltweit ersten DFB-Laser auf der Basis von 1.3 µm Quantenpunktlaserstrukturen hergestellt. Dazu wurden lateral zu den Stegen durch Elektronenstrahllithographie Metallgitter definiert, die durch Absorption die Modenselektion bewirken. Dank des etwa 100 nm breiten Verst{\"a}rkungsspektrums der Laserstrukturen konnte eine Verstimmung der Emissionswellenl{\"a}nge {\"u}ber einen Wellenl{\"a}ngenbereich von 80 nm ohne signifikante Verschlechterung der Bauteildaten erzielt werden. Anhand der 0.8 mm langen Bauteile wurden die weltweit ersten ochfrequenzmessungen an Lasern dieser Art durchgef{\"u}hrt. F{\"u}r Quantenpunktlaser sind theoretisch aufgrund der hohen differentiellen Verst{\"a}rkung kleine statische Linienbreiten und ein kleiner Chirp zu erwarten. Dies zeigte sich auch im Experiment. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit vertikal emittierenden Quantenpunktstrukturen. Ziel dieses Teils der Arbeit war es, Quantenpunkt-VCSEL mit dotierten Spiegeln zun{\"a}chst im Wellenl{\"a}ngenbereich um 1 µm herzustellen und auf dieser Basis die Realisierbarkeit von 1.3 µm Quantenpunkt-VCSELn zu untersuchen. Zun{\"a}chst wurden undotierte Mikroresonatorstrukturen f{\"u}r Grundlagenuntersuchungen hergestellt, um die Qualit{\"a}t der Spiegelschichten zu testen und zu optimieren. Diese Strukturen bestanden aus 23.5 Perioden von Spiegelschichten aus AlAs und GaAs im unteren DBR (DBR: Distributed Bragg Reflector), einer lambda-dicken Kavit{\"a}t aus GaAs mit einer Quantenpunktschicht im Zentrum und einem oberen DBR mit 20 Perioden. Es konnten Resonatoren mit sehr hohen G{\"u}ten {\"u}ber 8000 realisiert werden. F{\"u}r die weiteren Arbeiten hinsichtlich der Herstellung von Quantenpunkt-VCSEL-Strukturen haben die Untersuchungen an den Mikroresonatorstrukturen gezeigt, dass es an der verwendeten MBE-Anlage m{\"o}glich ist, qualitativ sehr hochwertige Spiegelstrukturen herzustellen. Aufbauend auf den Ergebnissen, die aus der Herstellung und Charakterisierung der Mikroresonatorstrukturen gewonnen worden waren, wurden nun Quantenpunkt-VCSEL-Strukturen hergestellt. Es wurden Strukturen mit 17.5 Perioden im unteren und 21 Perioden im oberen DBR sowie mit 20.5 Perioden im unteren und 30 Perioden im oberen DBR hergestellt. Erwartungsgem{\"a}ß zeigten die VCSEL mit der h{\"o}heren Spiegelanzahl auch die besseren Bauteildaten. Um VCSEL auch im Dauerstrich betreiben zu k{\"o}nnen, wurden Bauteile mit Oxidapertur hergestellt. Dazu wurden bei 30 µm großen Mesen die beiden Aperturschichten aus AlAs auf beiden Seiten der Kavit{\"a}t zur Strompfadbegrenzung bis auf 6 µm einoxidiert. Es konnte gezeigt werden, dass die Realisierung von Quantenpunkt-VCSELn im Wellenl{\"a}ngenbereich um 1 µm mit komplett dotierten Spiegeln ohne gr{\"o}ßere Abstriche bei den Bauteildaten m{\"o}glich ist. Bei der Realisierung von 1.3 µm Quantenpunkt-VCSELn mit dotierten Spiegeln bereitet die im Vergleich zu den Absorptionsverlusten geringe optische Verst{\"a}rkung Probleme.}, subject = {Drei-F{\"u}nf-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Fiederling2004, author = {Fiederling, Roland}, title = {Elektrische Spininjektion in GaAs LEDs}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-11338}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Die Zielsetzung dieser Arbeit war die elektrische Spininjektion in Halbleiter zu erforschen und Methoden zu deren Realisation zu entwickeln. Hierzu wurden in dieser Arbeit III-V und II-VI Halbleiterheterostrukturen mit Hilfe von Photolumineszenz-, Elektrolumineszenz- und Anregungsspektroskopie untersucht. Die Messungen wurden bei Temperaturen im Bereich von 1.6 K bis 50 K durchgef{\"u}hrt und es wurden Magnetfelder bis zu 9 T verwendet. Die elektrische Spininjektion in einen nicht magnetischen Halbleiter wurde zum ersten mal in dieser Arbeit nachgewiesen. Hierzu wurden zwei neuartige Konzepte verwendet und miteinander verbunden. Zum einen wurde die Detektion von spinpolarisierten Str{\"o}men mit Hilfe von optischen {\"U}berg{\"a}ngen durchgef{\"u}hrt. Zum anderen wurde in dieser Arbeit erstmals ein semimagnetischer II-VI Halbleiter als spinpolarisierender Kontakt verwendet. Durch die optische Detektion wurden die bisherigen Magnetowiderstandsmessungen zur Bestimmung der Spininjektion abgel{\"o}st und durch die Verwendung von semimagnetischen Halbleitern wurde eine neue Klasse von Materialien f{\"u}r die Anwendung in spinselektiven Halbleiterheterostrukturen gefunden. F{\"u}r den optischen Detektor der Elektronenpolarisation wurde eine GaAs/(Al, Ga)As Leuchtdiode (Spin-LED) verwendet, in die {\"u}ber das p-dotierte Substrat unpolarisierte L{\"o}cher und {\"u}ber den n-dotierten semimagnetischen Halbleiter spinpolarisierte Elektronen injiziert wurden. Das durch die Rekombination der Ladungstr{\"a}ger aus der LED emittierte Licht wurde in Oberfl{\"a}chenemission detektiert. Aufgrund der Auswahlregeln f{\"u}r optische {\"U}berg{\"a}nge in Halbleitern mit Zinkblendestruktur ist es m{\"o}glich, anhand der zirkularen Polarisation der Elektrolumineszenz, die Polarisation der injizierten Elektronen anzugeben. Abh{\"a}ngig vom externen Magnetfeld wurde die zirkulare Polarisation der Lichtemission von Spin-LEDs analysiert. Diese Polarisation erreichte schon bei geringen externen Magnetfeldern von z.B. 0.5 T sehr hohe Werte von bis zu 50 \%. Im Vergleich dazu ist die intrinsische Polarisation von GaAs/(Al, Ga)As Heterostrukturen mit bis zu 5 \% sehr gering. An den Spin-LEDs wurden Photolumineszenzmessungen zu der Bestimmung der intrinsischen Polarisation durchgef{\"u}hrt und zus{\"a}tzlich wurde die Elektrolumineszenz von GaAs LEDs ohne manganhaltigen Kontakt analysiert. Mit Hilfe dieser Referenzmessungen konnten Seiteneffekte, die z.B. durch die magneto-optisch aktive manganhaltige Schicht in den Spin-LEDs verursacht werden k{\"o}nnen, ausgeschlossen werden. Insgesamt war es m{\"o}glich die elektrische Spininjektion in Halbleiter eindeutig nachzuweisen.}, subject = {Zwei-Sechs-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Richter2003, author = {Richter, Georg}, title = {Nachweis der elektrischen Spin-Injektion in II-VI-Halbleiter mittels Messung des elektrischen Widerstandes}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-10911}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Die bisherigen Ergebnisse der elektrischen Spininjektion in Halbleiter im diffusivem Regime werden mit dem Modell von Schmidt et. al gut beschrieben. Eine Folgerung aus diesem Modell ist, dass n-dotierte, verd{\"u}nnte magnetische Halbleiter ("diluted magnetic semiconductors", DMS) als Injektor-Materialien f{\"u}r die elektrische Spininjektion in Halbleiter gut geeignet sind. Im Jahr 1999 wurde dar{\"u}ber hinaus die elektrische Injektion von einem DMS in einem nicht magnetisch dotierten Halbleiter ("non magnetic semiconductors", NMS) mit optischen Mitteln nachgewiesen. Die elektrischen Eigenschaften des Metall-Halbleiter-Kontaktes vom Materialsystem n-(Be,Zn,Mn)Se - n-(Be,Zn)Se wurden untersucht und optimiert, wobei spezifische Kontakwiderst{\"a}nde von bis zu ca. 2 10^-3 Ohm cm^2 bei 4 K erreicht wurden. Der Kontakt zwischen n-(Be,Zn,Mn)Se und n-(Be,Zn)Se ist unkritisch, weil der auftretende Leitungsband-Offset lediglich 40 meV betr{\"a}gt. Die Spininjektionsmessungen wurden an Bauteilen mit einem adaptiertem Design der Transmission-Line Messungen ("TLM") durchgef{\"u}hrt. Bei diesem Materialsystem wurde am Gesamtbauteil ein positiver Magnetowiderstand von bis zu 25 \% detektiert. Da sowohl der intrinsische Magnetowiderstand der einzelnen Halbleiterschichten negativ bzw. konstant war, als auch kein besonderes Magnetowiderstandsverhalten an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht festgestellt werden konnte, kann dieser Magnetowiderstand als erster elektrischer Nachweis einer Spininjektion in einen Halbleiter angesehen werden. Die bei geringeren Temperaturen (300 mK und 2 K) bereits bei kleineren B-Feldern eintretende S{\"a}ttigung des Widerstandes ist dar{\"u}berhinaus mit der Temparaturabh{\"a}ngigkeit der Zeeman-Aufspaltung des DMS in Einklang zu bringen. Eine systematische Untersuchung dieses "Large Magnetoresistance" Effektes von der Dotierung der beteiligten Halbleiter zeigt hingegen ein komplexeres Bild auf. Es scheint ein optimales Dotierregime, sowohl f{\"u}r den DMS als auch f{\"u}r den NMS zu geben. H{\"o}here oder geringere Dotierung reduzieren die relative Gr{\"o}ße des positiven Magnetowiderstandes. Auch bei stark unterschiedlich dotierten DMS- und NMS-Schichten tritt eine (partielle) Unterdr{\"u}ckung des Magnetowiderstandes auf, in {\"U}bereinstimmung mit dem Modell. Dies l{\"a}sst den Schluss zu, dass neben einer, der Spininjektion abtr{\"a}glichen, großen Differenz der Ladungstr{\"a}gerdichten, evtl. auch die Bandstrukturen der beteiligten Halbleiter f{\"u}r die Spininjektionseffekte von Bedeutung ist. Um die elektrische Spininjektion auch in der technologisch wichtigen Familie der III/V Halbleiter etablieren zu k{\"o}nnen, wurde die elektrische Spininjektion von n-(Cd,Mn)Se in n-InAs untersucht. Basierend auf den Prozessschritten "Elektronenstrahlbelichtung" und "nasschemisches {\"A}tzen" wurde eine {\"A}tztechnologie entwickelt und optimiert, bei der die {\"A}tzraten {\"u}ber die zuvor durchgef{\"u}hrte EBL kontrollierbar eingestellt werden k{\"o}nnen. Mesas mit Breiten von bis zu 12 nm konnten damit hergestellt werden. Untersuchungen zur elektrischen Spininjektion von (Cd,Mn)Se in InAs wurden mit Stromtransport senkrecht zur Schichtstruktur durchgef{\"u}hrt. Erste Messungen deuten bei niedrigen Magnetfeldern (B< 1,5 T) auf eine {\"a}hnliche Abh{\"a}ngigkeit des Gesamtwiderstand vom externen Feld hin wie im Materialsystem (Be,Zn,Mn)Se - (Be,Zn)Se. Allerdings tritt bei h{\"o}heren Feldern ein stark negativer Magnetowiderstand des Gesamtbauteils auf, der qualitativ einen {\"a}hnlichen Verlauf zeigt wie die (Cd,Mn)Se-Schicht allein. Da die I/U Kennlininen des Gesamtbauteils Nichtlinearit{\"a}ten aufweisen, k{\"o}nnen Tunneleffekte an einer oder mehrerer Barrieren eine wichtige Rolle spielen. Ob durch diese Tunneleffekte eine elektrische Spinijektion induziert wird, kann noch nicht abschließend gekl{\"a}rt werden. W{\"u}nschenswert ist daher eine weitere Charakterisierung der Einzelschichten. Ein weiteres Ziel ist, in Verbindung mit den oben angef{\"u}hrten technologischen Vorbereitungen, eine durch Nanostrukturierung erm{\"o}glichte, delokale Messung des Magnetowiderstand. Durch dieses Messverfahren k{\"o}nnten etwaige Tunnel-Effekte an der Metall-DMS Schicht zwanglos von denen an der DMS-NMS Grenzschicht getrennt werden.}, subject = {Zwei-Sechs-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Schoell2003, author = {Sch{\"o}ll, Achim}, title = {High-resolution investigation of the electronic structure of organic thin films}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-10809}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der elektronischen Struktur organischer D{\"u}nnfilme. Eine zentrale Frage dabei ist der Einfluss der Wechselwirkung zwischen den Molek{\"u}len in der kondensierten Phase und der Wechselwirkung an metall-organischen Grenzfl{\"a}chen auf die elektronischen Eigenschaften. Dazu wurden die experimentellen Methoden Photoelektronenspektroskopie (PES) und R{\"o}ntgenabsorptionsspektroskopie (NEXAFS) mit h{\"o}chster Energieaufl{\"o}sung angewandt. Zus{\"a}tzlich wurden ab initio Rechnungen zur theoretischen Simulation von NEXAFS Spektren durchgef{\"u}hrt. Haupts{\"a}chlich wurden d{\"u}nne, vakuumsublimierte Filme aromatischer Modellmolek{\"u}le mit sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen (NTCDA, PTCDA, NDCA, BPDCA und ANQ) auf Ag(111) Oberfl{\"a}chen untersucht. Die ausgew{\"a}hlten Molek{\"u}le besitzen wegen ihrer großen delokalisierten p-Elektronensysteme sehr interessante Eigenschaften f{\"u}r die Anwendung in elektronischen Bauelementen. Dank der hohen Energieaufl{\"o}sung von Synchrotronstrahlungsquellen der dritten Generation war es erstmals m{\"o}glich, die Schwingungsfeinstruktur in den NEXAFS Spektren dieser kondensierten großen Molek{\"u}le sichtbar zu machen. Der Vergleich der Daten verschiedener Molek{\"u}le liefert dabei interessante Einblicke in den Kopplungmechanismus zwischen dem elektronischen {\"U}bergang und der Schwingungsanregung. Obwohl die Molek{\"u}le eine Vielzahl verschiedener Schwingungsmoden besitzen, kann man in deren NEXAFS Spektren beobachten, dass die elektronischen {\"U}berg{\"a}nge jeweils an haupts{\"a}chlich eine Schwingungsmode koppeln. Die hochaufgel{\"o}sten XPS Spektren der Molek{\"u}le NTCDA, PTCDA, NDCA, BPDCA und ANQ zeigen bestimmte systematische Unterschiede, so dass diese Spektren als Fingerabdruck f{\"u}r die jeweilige Substanz verwendet werden k{\"o}nnen. Durch die vergleichende Auswertung der Spektren konnten die 1s Bindungsenergien aller chemisch unterschiedlichen Kohlenstoff- und Sauerstoffatome bestimmt werden. Zus{\"a}tzliche Strukturen in den Spektren k{\"o}nnen shake-up Satelliten zugeschrieben werden. Die f{\"u}nf Molek{\"u}le stellen ein ideales Modellsystem dar, um fundamentale Aspekte der Rumpfelektronenspektroskopie zu untersuchen, wie Anfangs- und Endzustandseffekte und Satelliten, die durch die intramolekulare und intermolekulare Elektronendichteverteilung im Grund- und rumpfionisierten Zustand beeinflusst werden. Ein wichtiger Punkt dieser Dissertation sind spektroskopische Untersuchungen strukturell unterschiedlicher NTCDA Monolagenphasen auf Ag(111), deren Existenz aus vorangegangenen Arbeiten bekannt ist. Deutliche Unterschiede in der elektronischen Struktur der verschiedenen Phasen, die auf die Metall-Adsorbat Wechselwirkung zur{\"u}ckzuf{\"u}hren sind, konnten sowohl mittels XPS als auch mittels NEXAFS aufgezeigt werden. Sowohl f{\"u}r die komprimierte also auch f{\"u}r die relaxierte NTCDA Monolage kann die Bindung ans Substrat als schwach chemisorptiv charakterisiert werden, was eindeutig aus der Analyse der Satellitenstrukturen in den O 1s und C 1s XPS Spektren hervorgeht, die durch die dynamische Abschirmung durch Ladungstransfer vom Substrat erzeugt werden. Die NEXAFS Daten zeigen konsistent eine teilweise Besetzung des NTCDA LUMOs. Sowohl f{\"u}r die komprimierte als auch f{\"u}r die relaxierte NTCDA Monolage finden hochinteressante Phasen{\"u}berg{\"a}nge in ungeordnete Tieftemperaturphasen beim Abk{\"u}hlen auf 160 K statt. Dabei wird die Adsorbat-Substrat Wechselwirkung st{\"a}rker und das LUMO wird vollst{\"a}ndig besetzt. Dies kann in den NEXAFS Spektren anhand des Verschwindens der zugh{\"o}rigen {\"U}berg{\"a}nge beobachtet werden. Die XPS Spektren zeigen gleichzeitig eine deutliche Abnahme der Intensit{\"a}t schlecht abgeschirmter Photoemissionszust{\"a}nde, was auf die nun effektivere Ladungstransferabschirmung zur{\"u}ckzuf{\"u}hren ist. F{\"u}r den Phasen{\"u}bergang der relaxierten Monolage konnte mittels temperaturabh{\"a}ngiger NEXAFS Messungen eindeutig ein Hystereseverhalten gezeigt und die Hysteresekurve bestimmt werden. Die Hysterese betr{\"a}gt etwa 20 K. Des weiteren wurde aus SPA-LEED Messungen die Aktivierungsenergie f{\"u}r den Phasen{\"u}bergang der relaxierten Monolage beim Abk{\"u}hlen auf ca. 60 meV bestimmt. Schließlich wurden NEXAFS Untersuchungen an Poly{\"a}thylenproben mit verschiedenem Komonomergehalt durchgef{\"u}hrt. Unterschiede in den Absorptionsspektren von Proben mit unterschiedlichem Komonomeranteil konnten eindeutig auf die unterschiedliche Kristallinit{\"a}t der Proben zur{\"u}ckgef{\"u}hrt werden, indem eine hochkristalline Probe in situ bis zur Schmelztemperatur geheizt wurde. Ab initio Rechnungen an einer Modelmatrix aus Butanmolek{\"u}len zeigen, dass die Spektren von kristallinem und amorphem Poly{\"a}thylen aufgrund der intermolekularen Wechselwirkung deutliche Unterschiede haupts{\"a}chlich f{\"u}r Resonanzen mit starkem Rydberg Charakter aufweisen. Damit lassen sich die Unterschiede in den Poly{\"a}thylenspektren durch die {\"U}berlagerung der Signaturen der kristallinen und amorphen Anteile erkl{\"a}ren, die je nach Kristallinit{\"a}t der Probe in unterschiedlichen Verh{\"a}ltnissen vorliegen.}, subject = {D{\"u}nne Schicht}, language = {en} } @phdthesis{Schallenberg2004, author = {Schallenberg, Timo}, title = {Shadow mask assisted heteroepitaxy of compound semiconductor nanostructures}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-10290}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Shadow Mask assisted Molecular Beam Epitaxy (SMMBE) is a technique enabling selected area epitaxy of semiconductor heterostructures through shadow masks. The objective of this work was the development of the SMMBE technique for the reliable fabrication of compound semiconductor nanostructures of high structural and optical quality. In order to accomplish this, technological processes have been developed and optimized. This, in combination with model calculations of the basic kinetic growth processes has enabled the fabrication of high quality quantum structures. A high spatial precision and control of the incidence regions of the molecular beams during the SMMBE process are required for the fabrication of nanostructures. One of the technological developments to this effect, which has substantially enhanced the versatility of SMMBE, is the introduction of a new type of freestanding shadow masks: Growth through such a mask with different incidence angles of the molecular beams is equivalent to employing different mechanical masks, but is much more accurate since the precision of mechanical alignment is limited. A consistent model has been developed, which successfully explains the growth dynamics of molecular beam epitaxy through shadow masks. The redistribution of molecular fluxes under shadow masks may affect the growth rates on selected areas of the substrate drastically. In the case of compound semiconductors, reactions between the constituent species play important roles in controlling the growth rates as a function of the growth parameters. The predictions of the model regarding the growth of II-VI and III-V compounds have been tested experimentally and the dependence of the growth rates on the growth parameters has been verified. Moreover, it has been shown, that selected area epitaxy of II-VI and III-V compounds are governed by different surface kinetics. Coexisting secondary fluxes of both constituent species and the apparent non-existence of surface diffusion are characteristic for SMMBE of II-VI compounds. In contrast, III-V SMMBE is governed by the interplay between secondary group-V flux and the surface migration of group-III adatoms. In addition to the basic surface kinetic processes described by the model, the roles of orientation and strain-dependent growth dynamics, partial shadow, and material deposition on the mask (closure of apertures) have been discussed. The resulting advanced understanding of the growth dynamics (model and basic experiments) in combination with the implementation of technical improvements has enabled the development and application of a number of different processes for the fabrication of both II-VI and III-V nanostructures. In addition to specific material properties, various other phenomena have been exploited, e.g., self-organization. It has been shown that, e.g., single quantum dots and quantum wires can be reliably grown. Investigations performed on the SMMBE nanostructures have demonstrated the high positional and dimensional precision of the SMMBE technique. Bright cathodoluminescence demonstrates that the resulting quantum structures are of high structural and optical quality. In addition to these results, which demonstrate SMMBE as a prospective nanofabrication technique, the limitations of the method have also been discussed, and various approaches to overcome them have been suggested. Moreover, propositions for the fabrication of complex quantum devices by the multiple application of a stationary shadow mask have been put forward. In addition to selected area growth, the shadow masks can assist in etching, doping, and in situ contact definition in nanoscale selected areas. Due to the high precision and control over the dimensions and positions of the grown structures, which at the same time are of excellent chemical, crystal, and optical quality, SMMBE provides an interesting perspective for the fabrication of complex quantum devices from II-VI and III-V semiconductors.}, subject = {Verbindungshalbleiter}, language = {en} } @phdthesis{Krampert2004, author = {Krampert, Gerhard}, title = {Femtosecond quantum control and adaptive polarization pulse shaping}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-10304}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Adaptive Femtosekunden-Quantenkontrolle hat sich in den letzten Jahren als eine sehr erfolgreiche Methode in vielen wissenschaftlichen Gebieten wie Physik, Chemie oder Biologie erwiesen. Eine Vielzahl von Quantensystemen und insbesondere Molek{\"u}le, die eine chemische Reaktion durchlaufen, sind durch speziell geformte, Femtosekunden-Laserimpulse kontrolliert worden. Diese Methode erlaubt es, nicht nur das Quantensystem zu beobachten, sondern einen Schritt weiterzugehen und aktive Kontrolle {\"u}ber quantenmechanische Dynamik zu erlangen. In diesem Schema werden Interferenzph{\"a}nomene im Zeit- und Frequenzraum benutzt, um Selektivit{\"a}t zum Beispiel in einer chemischen Reaktion zu erhalten. Die dazu benutzten, speziell geformten Femtosekunden-Laserimpulse waren bislang nur linear polarisiert. Deshalb konnten sie nur die skalaren Eigenschaften der Licht - Materie - Wechselwirkung ausnutzen und haben so den vektoriellen Charakter des elektrischen Dipolmoments \$\vec{\mu}\$ und des elektrischen Lichtfeldes \$\vec{E}(t)\$ vernachl{\"a}ssigt. Im besonderen in der Quantenkontrolle von chemischen Reaktionen ist das untersuchte System, die Molek{\"u}le, dreidimensional und zeigt komplexe raumzeitliche Dynamik. Mit der Hilfe von polarisations-geformten Laserimpulsen ist man jetzt in der Lage dieser Dynamik, sowohl in der Zeit als auch in der r{\"a}umlichen Richtung zu folgen. Deshalb kann nun ein neues Niveau an Kontrolle in quanten-mechanischen Systemen erreicht werden. In dieser Arbeit konnte die Erzeugung von polarisations-geformten Laserimpulsen in einem optischen Aufbau verwirklicht werden. Dieser Aufbau erfordert keine interferometrische Stabilit{\"a}t, da beide Polarisationskomponenten demgleichen Strahlweg folgen. Zwei-Kanal spektrale Interferometrie wurde eingesetzt, um die Laserimpulse experimentell vollst{\"a}ndig zu charakterisieren. Um den zeitabh{\"a}ngigen Polarisationszustand dieser Pulse exakt zu beschreiben, wurde eine mathematische Darstellung entwickelt und angewandt. Die Ver{\"a}nderungen des Polarisationszustandes durch optische Elemente wurde untersucht und einige L{\"o}sungen wurden aufgezeigt, um diese Ver{\"a}nderungen zu minimieren. Der Jones Matrix Formalismus wurde dazu benutzt, alle Verzerrungen des Polarisationszustandes zwischen dem Impulsformer und dem Ort des Experiments zu ber{\"u}cksichtigen. Zugleich k{\"o}nnen die Jones Matrizen zu einer vollst{\"a}ndigen Charakterisierung der erzeugten Laserimpulse verwendet werden. Dabei wurden experimentell kalibrierte Matrizen eingesetzt. Adaptive Polarisations-Impulsformung konnte in einem rein optischen Demonstrationsexperiment gezeigt werden. Dabei wurde die computergesteuerte Polarisationsformung mit einer Lernschleife und einem experimentellen R{\"u}ckkopplungssignal kombiniert. Durch diesen selbstlernenden Algorithmus konnte der ben{\"o}tigte, linear polarisierte Laserimpuls mit m{\"o}glichst kleiner Impulsdauer gefunden werden, der f{\"u}r die effektive Erzeugung der zweiten Harmonischen in einem nichtlinearen optischen Kristall am besten geeignet ist. Durch diese R{\"u}ckkopplungsschleife war es m{\"o}glich auch noch kompliziertere Polarisationsverzerrungen, die durch eine Wellenplatte f{\"u}r eine falsche Wellenl{\"a}nge verursacht wurden, r{\"u}ckg{\"a}ngig zu machen. Die zus{\"a}tzliche Verformung der spektralen Phase durch Materialdispersion in einem 10~cm langen Glasblock konnte ebenfalls automatisch kompensiert werden. Nach diesen optischen Demonstrationsexperimenten wurde ultraschnelle Polarisationsformung angewandt, um ein Quantensystem zu kontrollieren. Die Polarisationsabh{\"a}ngigkeit der Multi-Photonen Ionisation von Kaliumdimeren konnte in einer Anrege-Abtast Messung nachgewiesen werden. Diese Abh{\"a}ngigkeit wurde dann in einem adaptiven Polarisationsformungsexperiment in einer sehr viel allgemeineren Art ausgenutzt. Statt nur einem Anrege- und Abtastlaserimpuls mit jeweils unterschiedlicher Polarisation zu benutzen, wurde der zeitabh{\"a}ngige Polarisationszustand eines geformtem Laserimpulses benutzt, um die Ionisation zu maximieren. Anstelle von einer nur quantitativen Verbesserung konnte eine qualitativ neue Art von Kontrolle {\"u}ber Quantensysteme demonstriert werden. Diese Polarisationskontrolle ist anwendbar selbst bei zuf{\"a}llig ausgerichteten Molek{\"u}len. Durch diese M{\"o}glichkeit, auf Ausrichtung der Molek{\"u}le zu verzichten, konnte mit einem wesentlich vereinfachten experimentellen Aufbau gearbeitet werden. {\"U}ber diese Polarisationskontrollexperimente hinaus wurden auch die dreidimensionalen Aspekte der Dynamik von Molek{\"u}len erforscht und kontrolliert. Die \textit{cis-trans} Photoisomerisierungsreaktion von 3,3\$'\$-Diethyl-2,2\$'\$-Thiacyanin Iodid (NK88) wurde in der fl{\"u}ssigen Phase mit transienter Absorptionsspektroskopie untersucht. Die Isomerisierungsausbeute konnte sowohl erh{\"o}ht als auch erniedrigt werden durch den Einsatz geformter Femtosekunden-Laserimpulse mit einer Zentralwellenl{\"a}nge von 400~nm, die sowohl in spektraler Phase als auch Amplitude moduliert waren. Dieses Experiment zeigt die M{\"o}glichkeit, die koh{\"a}rente Bewegung großer molekularer Gruppen durch Laserimpulse gezielt zu beeinflussen. Diese Modifikation der molekularen Geometrie kann als erster Schritt angesehen werden, kontrollierte Stereochemie zu verwirklichen. Insbesondere da im ersten Teil dieser Arbeit die Kontrolle von Molek{\"u}len mit Polarisations-geformten Impulsen gezeigt werden konnte, ist der Weg geebnet zu einer Umwandlung von einem chiralen Enantiomer in das andere, da theoretische Modelle dieser Umwandlung polarisations-geformte Laserimpulse ben{\"o}tigen. Außer diesen faszinierenden Anwendungen der Polarisationsformung sollte es nun m{\"o}glich sein den Wellenl{\"a}ngenbereich der polarisations-geformten Laserimpulse auszuweiten. Sowohl Erzeugung der zweiten Harmonischen um in den ultravioletten Bereich zu kommen als auch optische Gleichrichtung von {\"a}ußerst kurzen Femtosekunden-Impulsen um den mittleren infrarot Bereich abzudecken sind M{\"o}glichkeiten, den Wellenl{\"a}ngenbereich von polarisations-geformten Laserimpulsen zu erweitern. Mit diesen neuen Wellenl{\"a}ngen tut sich eine Vielzahl an neuen M{\"o}glichkeiten auf, Polarisationsformung f{\"u}r die Kontrolle von quantenmechanischen Systemen einzusetzen.}, subject = {Ultrakurzer Lichtimpuls}, language = {en} } @phdthesis{Roesch2003, author = {R{\"o}sch, Matthias}, title = {Kopplung von kollektiven Anregungen in einlagigen und doppellagigen quasi-zweidimensionalen Elektronensystemen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-9892}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Gegenstand dieser Arbeit ist die Kopplung von kollektiven Anregungen in einlagigen und doppellagigen quasi-zweidimensionalen Elektronensystemen. Es wurden verschiedene modulationsdotierte Proben auf Basis von GaAs mit Gate-Elektrode und Gitterkoppler pr{\"a}pariert, um bei variabler Elektronendichte die Plasmon-Anregungen mit Hilfe der Ferninfrarot-Spektroskopie zu studieren. Die Auswertung der experimentellen Daten erfolgte durch eine selbstkonsistente Berechnung des elektronischen Grundzustandes, der Plasmon-Anregungsenergien und der optischen Absorption des Elektronengases. Zur Bestimmung der Absorption wurde dabei auf Grundlage bestehender Ans{\"a}tze ein eigener Formalismus im Rahmen der Stromantwort-Theorie entwickelt. Somit gelangen der erstmalige Nachweis von optischen und akustischen Intersubband-Plasmonen in zweilagigen Elektronensystemen sowie eine detaillierte Analyse der Kopplung von Intersubband-Plasmonen an optische Phononen und an strahlende Gittermoden im Bereich der Rayleigh-Anomalie.}, subject = {Galliumarsenid}, language = {de} } @phdthesis{Bach2004, author = {Bach, Lars}, title = {Neuartige nanostrukturierte Halbleiterlaser und Mikroringresonatoren auf InP-Basis f{\"u}r Wellenl{\"a}ngenmultiplexsysteme in der optischen Nachrichten{\"u}bertragung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-9474}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Zusammenfassung Diese Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit der Herstellung und Untersuchung von neuartigen nanostrukturierten Halbleiterbauelementen. Es wird gezeigt, dass durch den Einsatz von optischer und hochaufl{\"o}sender Elektronenstrahl- und Ionenstrahllithographie verschiedene optoelektronische Bauelemente (Laser und Filter) definiert werden k{\"o}nnen. Die Kombination dieser Definitionsprozesse mit speziellen nass- und trockenchemischen {\"A}tzverfahren erlaubt die Herstellung von Bauelementen mit sehr hoher Genauigkeit, Reproduzierbarkeit und monolithischer Integrationsf{\"a}higkeit mit verschiedensten Geometrien und Bereichen innerhalb der Bauelemente. Die Grundlagen zum Verst{\"a}ndnis der Funktionsweise und der Hochfrequenzeigenschaften der einzelnen Resonatorarten, Gitterstrukturen und der Laser mit diesen Gitterstrukturen sind in Kapitel 2 zusammen gefasst. Nach einer kurzen Abhandlung des Laserprinzips und des Aufbaus einer Laserdiode, werden die statischen und dynamischen Kenngr{\"o}ßen und Prozesse in den Lasern ausf{\"u}hrlich vorgestellt. Besonderes Augenmerk gilt dabei den dynamischen Grundlagen und der Erl{\"a}uterung eines zus{\"a}tzlichen Wechselwirkungsprinzips, genannt „Detuned Loading", im Laser und die sich daraus ergebenden neuen Eigenschaften. Die Auswirkungen der Resonatorgeometrien und Gitterstrukturen auf die spektralen Eigenschaften der Laser sind Bestandteil des zweiten Teiles von Kapitel 2. In Kapitel 3 werden die technologischen Prozesse zur Herstellung der verschiedensten pr{\"a}sentierten Bauelemente im Detail vorgestellt. Die Vorstellung der Charakterisierungsmethoden und der verwendeten Messpl{\"a}tze schließen dieses Kapitel ab. Kapitel 4 besch{\"a}ftigt sich ausschließlich mit den elektrischen und spektralen Eigenschaften der einzel- und gekoppelten Quadrat-Resonator-Lasern. Kapitel 5 besch{\"a}ftigt sich mit monomodige DFB- oder DBR-Lasern f{\"u}r Wellenl{\"a}ngenmultiplexsysteme im Wellenl{\"a}ngenbereich um 1.55 µm, als Einzelkomponenten oder in Arrays, die eine exakt einstellbarere Wellenl{\"a}nge und hoher Modenstabilit{\"a}t aufweisen. Durch die Verwendung des DBR-Prinzips kann eine signifikante Verbesserung der statischen und dynamischen Eigenschaften gegen{\"u}ber dem DFB-Prinzip erreicht werden. Die Verbesserungen der statischen Eigenschaften beruhen haupts{\"a}chlich auf der r{\"a}umlichen Trennung von Verst{\"a}rkungs- und Gitterbereich im Fall des DBR-Lasers und der damit verbundenen Erh{\"o}hung der Reflexion des R{\"u}ckfacettenbereiches. Die Trennung bewirkt eine Reduktion der Absorption im Verst{\"a}rkungsbereich, keine gitterimplantationsbedingten Erh{\"o}hung der internen Absorption wie im DFB-Fall, und damit eine Erh{\"o}hung der Effizienz was sich wiederum in einer geringern W{\"a}rmeproduktion {\"a}ußert. Aufgrund der aufgef{\"u}hrten Ursachen ist es m{\"o}glich durch Gr{\"o}ßenoptimierung der jeweiligen Bereiche Schwellenstr{\"o}me von 8 mA, Effizienzen von 0.375 W/A, Ausgangsleistungen bis zu 70 mW, Betriebsbereiche bis zum 12fachen des Schwellenstromes, Verschiebungen der Wellenl{\"a}nge mit dem Betriebsstrom von 0.01 nm/mA, eine thermische Belastbarkeiten bis zu 120°C und Seitenmodenunterdr{\"u}ckungen bis zu 67 dB durch das DBR-Laserprinzip zu realisieren. In Kapitel 6 wird ein neues Konzept eines hochfrequenzoptimierten Lasers vorgestellt. Das Prinzip des „Detuned Loading" ist sehr sensitiv auf die Phasenlage der umlaufenden Welle im Laser und auf die Lage der Hauptmode auf der Reflexionsfunktion des Gitters. Da eine Phasen{\"a}nderung von 2\&\#61552;\&\#61472;einer L{\"a}ngen{\"a}nderung von einigen 100 nm entspricht und dies außerhalb der Herstellungstoleranz liegt, ist eine gezielte Kontrolle dieses Prinzips im DBR-Laser nicht m{\"o}glich. Dies f{\"u}hrte zu einer Weiterentwicklung des DBR-Lasers in einem Laser der einer Phasenkontrolle erm{\"o}glicht, genannt CCIG-Laser. Dieser Laser besteht aus einer Lasersektion, einer zentralen Gittersektion und einer angeschlossenen Phasensektion. Durch Strominjektion in die Phasensektion ist es m{\"o}glich {\"u}ber eine {\"A}nderung des Brechungsindexes eine gezielte Einstellung der Phasenlage zu gew{\"a}hrleisten. Die Phasensektion hat keine Auswirkungen auf die statischen elektrischen und spektralen Eigenschaften der Laser. Diese sind sehr gut mit denen der DBR-Laser vergleichbar. Damit war es m{\"o}glich durch einen CCIG-Laser mit Sektionsgr{\"o}ßen von 500 µm f{\"u}r jede Sektion eine Steigerung der Bandbreite auf einen Rekordwert von 37 GHz, dass entspricht einem Steigerungsfaktor von 4.5 gegen{\"u}ber Fabry-Perot-Lasern gleicher L{\"a}nge, zu steigern.}, subject = {Halbleiterlaser}, language = {de} } @phdthesis{Pfeifer2004, author = {Pfeifer, Thomas}, title = {Adaptive control of coherent soft X-rays}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-9854}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {The availability of coherent soft x-rays through the nonlinear optical process of high-harmonic generation allows for the monitoring of the fastest events ever observed in the laboratory. The attosecond pulses produced are the fundamental tool for the time-resolved study of electron motion in atoms, molecules, clusters, liquids and solids in the future. However, in order to exploit the full potential of this new tool it is necessary to control the coherent soft x-ray spectra and to enhance the efficiency of conversion from laser light to the soft x-ray region in the harmonic-generation process. This work developed a comprehensive approach towards the optimization of the harmonic generation process. As this process represents a fundamental example of \emph{light}--\emph{matter} interaction there are two ways of controlling it: Shaping the generating laser \emph{light} and designing ideal states of \emph{matter} for the conversion medium. Either of these approaches was closely examined. In addition, going far beyond simply enhancing the conversion process it could be shown that the qualitative spectral response of the process can be modified by shaping the driving laser pulse. This opens the door to a completely new field of research: Optimal quantum control in the attosecond soft x-ray region---the realm of electron dynamics. In the same way as it is possible to control molecular or lattice vibrational dynamics with adaptively shaped femtosecond laser pulses these days, it will now be feasible to perform real-time manipulation of tightly bound electron motion with adaptively shaped attosecond light fields. The last part of this work demonstrated the capability of the herein developed technique of coherent soft-x-ray spectral shaping, where a measured experimental feedback was used to perform a closed-loop optimization of the interaction of shaped soft x-ray light with a sulfur hexafluoride molecule to arrive at different control objectives. For the optimization of the high-harmonic-generation process by engineering the conversion medium, both the gas phase and the liquid phase were explored both in experiment and theory. Molecular media were demonstrated to behave more efficiently than commonly used atomic targets when elliptically polarized driving laser pulses are applied. Theory predicted enhancement of harmonic generation for linearly polarized driving fields when the internuclear distance is increased. Reasons for this are identified as the increased overlap of the returning electron wavefunction due to molecular geometry and the control over the delocalization of the initial electronic state leading to less quantum-mechanical spreading of the electron wavepacket during continuum propagation. A new experimental scheme has been worked out, using the method of molecular wavepacket generation as a tool to enhance the harmonic conversion efficiency in `pump--drive' schemes. The latter was then experimentally implemented in the study of high-harmonic generation from water microdroplets. A transition between the dominant laser--soft-x-ray conversion mechanisms could be observed, identifying plasma-breakdown as the fundamental limit of high-density high-harmonic generation. Harmonics up to the 27th order were observed for optimally laser-prepared water droplets. To control the high-harmonic generation process by the application of shaped laser light fields a laser-pulse shaper based on a deformable membrane mirror was built. Pulse-shape optimization resulted in increased high-harmonic generation efficiency --- but more importantly the qualitative shape of the spectral response could be significantly modified for high-harmonic generation in waveguides. By adaptive optimization employing closed-loop strategies it was possible to selectively generate narrow (single harmonics) and broad bands of harmonic emission. Tunability could be demonstrated both for single harmonic orders and larger regions of several harmonics. Whereas any previous experiment reported to date always produced a plateau of equally intense harmonics, it has been possible to demonstrate ``untypical'' harmonic soft x-ray spectra exhibiting ``switched-off'' harmonic orders. The high degree of controllability paves the way for quantum control experiments in the soft x-ray spectral region. It was also demonstrated that the degree of control over the soft x-ray shape depends on the high-harmonic generation geometry. Experiments performed in the gas jet could not change the relative emission strengths of neighboring harmonic orders. In the waveguide geometry, the relative harmonic yield of neighboring orders could be modified at high contrast ratios. A simulation based solely on the single atom response could not reproduce the experimentally observed contrast ratios, pointing to the importance of propagation (phase matching) effects as a reason for the high degree of controllability observed in capillaries, answering long-standing debates in the field. A prototype experiment was presented demonstrating the versatility of the developed soft x-ray shaping technique for quantum control in this hitherto unexplored wavelength region. Shaped high-harmonic spectra were again used in an adaptive feedback loop experiment to control the gas-phase photodissociation reaction of SF\$_6\$ molecules. A time-of-flight mass spectrometer was used for the detection of the ionic fragments. The branching ratios of particular fragmentation channels could be varied by optimally shaped soft x-ray light fields. Although in one case only slight changes of the branching ratio were possible, an optimal solution was found, proving the sufficient technical stability of this unique coherent soft-x-ray shaping method for future applications in optimal control. Active shaping of the spectral amplitude in coherent spectral regions of \$\sim\$10~eV bandwidth was shown to directly correspond to shaping the temporal features of the emerging soft x-ray pulses on sub-femtosecond time scales. This can be understood by the dualism of frequency and time with the Fourier transformation acting as translator. A quantum-mechanical simulation was used to clarify the magnitude of temporal control over the shape of the attosecond pulses produced in the high-harmonic-generation process. In conjunction with the experimental results, the first attosecond time-scale pulse shaper could thus be demonstrated in this work. The availability of femtosecond pulse shapers opened the field of adaptive femtosecond quantum control. The milestone idea of closed-loop feedback control to be implemented experimentally was expressed by Judson and Rabitz in their seminal work titled ``Teaching lasers to control molecules''. This present work extends and turns around this statement. Two fundamentally new achievements can now be added, which are ``Teaching molecules to control laser light conversion'' and ``Teaching lasers to control coherent soft x-ray light''. The original idea thus enabled the leap from femtosecond control of molecular dynamics into the new field of attosecond control of electron motion to be explored in the future. The \emph{closed}-loop approach could really \emph{open} the door towards fascinating new perspectives in science. Coming back to the introduction in order to close the loop, let us reconsider the analogy to the general chemical reaction. Photonic reaction control was presented by designing and engineering effective media (catalysts) and controlling the preparation of educt photons within the shaped laser pulses to selectively produce desired photonic target states in the soft x-ray spectral region. These newly synthesized target states in turn could be shown to be effective in the control of chemical reactions. The next step to be accomplished will be the control of sub-femtosecond time-scale electronic reactions with adaptively controlled coherent soft x-ray photon bunches. To that end a time-of-flight high-energy photoelectron spectrometer has recently been built, which will now allow to directly monitor electronic dynamics in atomic, molecular or solid state systems. Fundamentally new insights and applications of the nonlinear interaction of shaped attosecond soft x-ray pulses with matter can be expected from these experiments.}, subject = {Ultrakurzer Lichtimpuls}, language = {en} } @phdthesis{Schumacher2003, author = {Schumacher, Claus}, title = {Herstellung und Charakterisierung von Nanostrukturen auf der Basis von II-VI-Materialien mittels der Schattenmaskentechnologie}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-8754}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Warum eigentlich Schattenmasken als neues alternatives Verfahren zur lateralen Strukturierung? Alle bislang {\"u}blichen Verfahren zur Herstellung lateral begrenzter Halbleiter-Kristalle strukturieren die zuvor epitaktisch fl{\"a}chig aufgewachsenen Schichten nachtr{\"a}glich. Hierdurch k{\"o}nnen Probleme entstehen. Etwa erzeugen nach einem nasschemischen {\"A}tzprozess freistehende Quantentr{\"o}ge im Randbereich Oberfl{\"a}chenzust{\"a}nde, die zu nicht strahlender Rekombination f{\"u}hren k{\"o}nnen und daher die Lichtausbeute reduzieren. Der Prozess des erneuten {\"U}berwachsens solcher nachtr{\"a}glich ge{\"a}tzter Strukturen ist bislang noch nicht reproduzierbar. Weitere alternative Techniken, wie das Wachstum selbstorganisierter Quantenpunkte oder das it in-situ Spalten, bieten entweder noch keine befriedigende Kontrollm{\"o}glichkeit der Strukturgr{\"o}ße oder sind f{\"u}r eine industrielle Anwendung nur wenig praktikabel. Deshalb richtete sich der Blick auf das aus der III-V-Epitaxie bekannte Schattenmasken-Verfahren zur Herstellung makroskopischer sogenannter ,,nipi-Strukturen''. Diese zeigen den interessanten Effekt, dass sich die durch eine Schattenmaske wachsende Struktur in Wachstumsrichtung w{\"a}hrend des Wachstums von selbst zuspitzt. Die Gr{\"o}ße der Masken-Apertur kann dadurch in einer Gr{\"o}ßenordnung bleiben, wie sie durch ein ultra-violett optisch lithographisches Verfahren hergestellt werden kann. Durch die Maske w{\"a}chst dennoch, unterst{\"u}tzt von Schatten- und Selbstorganisationseffekten, ein Halbleiter-Kristall, der an seiner Spitze die Ausdehnung einer Nanostruktur hat. Im Rahmen dieser Arbeit gelang es erstmals mittels der Schattenmaskentechnologie eine ZnSe-Draht-Struktur herzustellen, deren Ausdehnung an der Spitze nur noch 25~nm betr{\"a}gt. Da dieses Verfahren erstmals zur Herstellung von II-VI-Halbleiter-Schichten etabliert wurde, konnte auf keinerlei Vorarbeiten zur{\"u}ckgegriffen werden. Vor der Herstellung geeigneter Schattenmasken mussten zun{\"a}chst geeignete Belichtungs-Masken f{\"u}r die optische Lithographie entworfen werden, bevor die {\"A}tztechniken zur Herstellung der Schattenmasken selbst optimiert werden konnten. Am Ende der Schattenmaskenentwicklung stand ein Verfahren zur Pr{\"a}paration einer verl{\"a}sslichen Startoberfl{\"a}che f{\"u}r die anschließende II-VI-Epitaxie, ohne die ein reproduzierbares Wachstum durch die Schattenmaske nicht m{\"o}glich ist. Nachdem die technologische Seite abgearbeitet war, mussten anhand geeigneter Epitaxieexperimente die Einfl{\"u}sse durch die ge{\"a}nderten Wachstumsbedingungen erforscht werden. Insbesondere spielen beim Wachstum durch Schattenmasken Oberfl{\"a}cheneffekte wie Diffusion oder die Orientierung der Masken-Apertur bzgl. der Kristallrichtung eine wesentliche Rolle. F{\"u}r die in dieser Arbeit verwendete Geometrie des Wachstums (Gruppe-II- und Gruppe-VI-Spezies werden aus bzgl. der Masken-Apertur spiegelbildlichen Raumwinkelbereichen angeboten) wurde herausgefunden, dass die Masken{\"o}ffnung entlang der [1-10]-Kristallrichtung orientiert sein sollte. Entlang dieser Richtung sind die Se-Dimere einer Se-reich rekonstruierten Oberfl{\"a}che orientiert und somit verl{\"a}uft die Vorzugsdiffusionsrichtung senkrecht zum Draht. Hierdurch k{\"o}nnen diffusionsgest{\"u}tzt sch{\"a}rfer definierte Flanken des Drahtes wachsen, als bei einer um 90° gedrehten Geometrie. Eigentlich soll nicht nur eine bin{\"a}re Drahtstruktur entstehen, sondern es soll zum Beispiel ein ZnCdSe-Quantentrog in einen Draht aus einem geeigneten Barriere-Material eingebettet werden. Bei diesen Versuchen stellte sich anhand von Tieftemperatur-PL- und charakteristischen R{\"o}ntgenphotonen-Spektren heraus, dass Cadmium in einem epitaktisch gewachsenen Draht st{\"a}rker als andere Spezies auf der Wachstumsoberfl{\"a}che diffundiert. Eine kontrollierte Deposition eines ZnCdSe-Quantentroges ist nicht m{\"o}glich. Um Diffusionseffekte zu vermeiden kann statt eines tern{\"a}ren Troges ein bin{\"a}rer in eine nun quatern{\"a}re Barriere eingebettet werden. Dieser Ansatz wird bereits in einer parallel zu dieser Arbeit begonnenen Dissertation erfolgreich verfolgt. Bei der Etablierung eines neuen Verfahrens zur Herstellung von Halbleiter-Kristallen m{\"u}ssen auch Aussagen {\"u}ber die strukturellen Eigenschaften der gewachsenen Strukturen getroffen werden. Hierzu wurden die mittels eines ,,Lift-Off''-Prozesses nun freistehenden Drahtstrukturen einer R{\"o}ntgenstrukturanalyse unterzogen. Die reziproken Gitterkarten zeigen bei senkrechter Orientierung der Beugungsebene relativ zum Draht, dass der Schichtreflex nicht auf der Relaxationsgeraden liegt. Bei einer rein plastischen Relaxation eines Halbleiter-Kristalls m{\"u}sste dies jedoch f{\"u}r beide Orientierungen der Beugungsebene (senkrecht und parallel zum Draht) der Fall sein. Der Schichtreflex ist in Richtung des Substratreflexes verschoben. Der Netzebenenabstand ist somit also verkleinert. Eine m{\"o}gliche Erkl{\"a}rung hierf{\"u}r ist die zylinderf{\"o}rmige ,,Verbiegung'' der Atomebenen im Realraum und somit der Netzebenen im reziproken Raum. Die {\"U}berlegungen f{\"u}hren somit auf eine zus{\"a}tzlich elastische anstelle auschließlich plastischen Relaxation des Kristalls. Um eine solche These erh{\"a}rten zu k{\"o}nnen wurde auf der Basis der aus den REM- und AFM-Bildern ausgewerteten Geometrie der Drahtstrukturen ein atomares Modell eines verspannten Kristalls erstellt. Mittels eines Monte-Carlo-Algorithmus' kann dieses Modell seine eingepr{\"a}gte Verspannungsenergie elastisch abbauen. Die Fouriertransformierte des Realraumbildes des elastisch relaxierten Drahtes l{\"a}sst sich direkt mit den reziproken Gitterkarten vergleichen. Mittels dieser Simulation konnte die vertikale Verschiebung des Schichtreflexes unmittelbar den zylindrisch ,,verbogenen'' Kristallebenen zugeordnet werden. Ferner erm{\"o}glichen die Simulationen erstmalig die qualitative Interpretation der Beugungsmessungen an den Schattenmasken selbst. Die im Rahmen der Dissertation von H.R.~Ress vorgenommenen Beugungsmessungen an den Schattenmasken zeigen neben der vertikalen Verschiebung des AlGaAs-Schichtreflexes charakteristische diffuse Streifen um den Schichtreflex, die bislang unverstanden waren. Die Simulationen zeigen, dass diese Streifen erst bei der elastischen Relaxation des Drahtes durch die konvexe W{\"o}lbung der Drahtflanke entstehen. Diese diffusen Streifen lassen sich in den in dieser Arbeit gewachsenen Dr{\"a}hten aus II-VI-Halbleitern nicht unmittelbar nachweisen. Da die Schattenmasken bedingt durch das Herstellungsverfahren eine Rauigkeit der Schattenkanten von bis zu 150~nm aufweisen sind auch die Flanken der durch die Masken gewachsenen Strukturen stark aufgeraut. Deshalb streuen die den Draht begrenzenden Fassetten nicht koh{\"a}rent und bieten entsprechend keine definierte Abbruchbedingung der Fouriertransformation.}, subject = {Zwei-Sechs-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Koehler2003, author = {K{\"o}hler, Sascha}, title = {Entwicklung hochaufgel{\"o}ster NMR-Methoden zur morphologischen und funktionellen Charakterisierung des Herzmuskels}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-9060}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, neue Messverfahren zu entwickeln, die eine umfassende Charakterisierung des Herzmuskels erm{\"o}glichen. Sowohl die Morphologie als auch die Funktion und der Gef{\"a}ßstatus wurden am intakten und am krankhaft ver{\"a}nderten isolierten Herzmuskel der Ratte mit NMR-Mikroskopietechniken untersucht.}, subject = {Herzfunktionsdiagnostik}, language = {de} } @phdthesis{Henn2004, author = {Henn, Julian}, title = {The electron density : a bridge between exact quantum mechanics and fuzzy chemical concepts}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-9003}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2004}, abstract = {Summary The nature of the chemical bond is a topic under constant debate. What is known about individual molecular properties and functional groups is often taught and rationalized by explaining Lewis structures, which, in turn, make extensive use of the valence concept. The valence concept distinguishes between electrons, which do not participate in chemical interactions (core electrons) and those, which do (single, double, triple bonds, lone-pair electrons, etc.). Additionally, individual electrons are assigned to atomic centers. The valence concept is of paramount success: It allows the successful planning of chemical syntheses and analyses, it explains the behavior of individual functional groups, and, moreover, it provides the "language" to think of and talk about molecular structure and chemical interactions. The resounding success of the valence concept may be misleading to forget its approximative character. On the other hand, quantum mechanics provide in principle a quantitative description of all chemical phenomena, but there is no discrimination between electrons in quantum mechanics. From the quantum mechanical point of view there are only indistinguishable electrons in the field of the nuclei, i.e., it is impossible to assign a given electron to a particular center or to ascribe a particular purpose to individual electrons. The concept of indistinguishability of micro particles is founded on the Heisenberg uncertainty relation, which states, that wavepackets diverge in the 6N dimensional phase space, such that individual trajectories can not be identified. Hence it is a deep-rooted and approved physical concept. As an introduction to the present work density partitioning schemes were discussed, which divide the total molecular density into chemically meaningful areas. These partitioning schemes are intimately related to either the concepts of bound atoms in a molecule (as in the Atoms In Molecules theory (AIM) according to Bader or as in the Hirshfeld partitioning scheme) or to the concept of chemical structure in the sense of Lewis structures, which divide the total molecular density into core and valence density, where the valence density is split up again into bonding and non-bonding electron densities. Examples are early and recent loge theories, the topological analysis by means of the Electron Localization Function (ELF), and the Natural Bond Orbital (NBO) approach. Of these partitioning schemes, the theories according to Bader (AIM), to Becke and Edgecomb (ELF) and according to Weinhold (NBO and Natural Resonance Theory, NRT), respectively, were reviewed in detail critically. Points of criticism were explicated for each of the mentioned theories. Since theoretically derived electron densities are to be compared to experimentally derived densities, a brief introduction into the theory of X-ray di®raction experiments was given and the multipole formalism was introduced. The procedure of density refinement was briefly discussed. Various suggestions for improvements were developed: One strategy would be the employment of model parameters, which are to a maximum degree mutually orthogonal, with the object of minimizing correlations among the model parameters, e.g., to introduce nodal planes into the radial functions of the multipole model. A further suggestion involves the guidance of the iterative refinement procedure by an extremum principle, which states, that when di®erent solutions to the least squares minimization problem are available with about the same statistical measures of quality and with about the same residual density, then the solution is to prefer, which yields a minimum density at the bond critical point (BCP) and a maximum polarity in terms of the ratio of distances between the BCP and the nuclei. This suggestion is based on the well known fact, that the bond polarity (in terms of the ratio of distances between the BCP and the respective nuclei) is underestimated in the experiment. Another suggestion for including physical constraints is the explicit consideration of the virial theorem, e.g., by evaluating the integration of the Laplacian over the entire atomic basins and comparing this value to zero and to the value obtained from the integration of the electron gradient field over the atomic surface. The next suggestion was to explicitly use the electrostatic theorem of Feynman (often also denoted as Hellmann-Feynman theorem), which states, that the forces onto the nuclei can be calculated from the purely classical electrostatic forces of the electron distribution and the nuclei distribution. For a stationary system, these forces must add to zero. This also provides an internal quality criterion of the density model. This can be performed in an iterative way during the refinement procedure or as a test of the final result. The use of the electrostatic theorem is expected to reduce significantly correlations among static density parameters and parameters describing vibrations, since it is a valuable tool to discriminate between physically reasonable and artificial static electron densities. All of these mentioned suggestions can be applied as internal quality criteria. The last suggestion is based on the idea to initiate the experimental refinement with a set of model parameters, which is, as much as possible close to the final solution. This can be achieved by performing periodic boundary conditions calculations, from which theoretically created files are obtained, which contain the Miller indices (h, k, l) and the respective intensity I. This file is used for a model parameter estimation (refinement), which excludes vibrations. The resulting parameters can be used for the experimental refinement, where, in a first step, the density parameters are fixed to determine the parameters describing vibrations. For a fine tuning, again the electrostatic theorem and the other above mentioned suggestions could be applied. Theoretical predictions should not be biased by the method of computation. Therefore the dependence of the density analyzing tools on the level of calculation (method of calculation/basis set) and on the substituents in complex chemical bonding situations were evaluated in the second part of the present work. A number of compounds containing formal single and double sulfur nitrogen bonds was investigated. For these compounds, experimental data were also available. The calculated data were compared internally and with the experimental results. The internal comparison was drawn with regard to questions of convergency as well as with regard to questions of consistency: The resulting molecular properties from NBO/NRT analyses were found to be very stable, when the geometries were optimized at the respective level of theory. This stability is valid for variations in the methods of calculation as well as for variations in the basis set. Only the individual resonance weights of the contributing Natural Lewis Structures differed considerably depending on the level of calculation and depending on the substituents. However, the deviations were in both cases to a large extent within a limit which preserves the descending order of the leading resonance structure weights. The resulting bond orders, i.e., the total, covalent and ionic bond order from NRT calculations, were not affected by the shift in the resonance weights. The analysis of the bond topological parameters resulted in a discrimination between insensitive parameters and sensitive parameters. The stable parameters do neither depend strongly on the method of calculation nor on the basis set. Only minor variation occurs in the numerical values of these parameters, when the level of calculation is changed or even when other functional groups (H, Me, or tBu) are employed, as long as the methods of calculation do not drop considerably below a standard level. The bond descriptors of the sulfur nitrogen bonds were found to be also stable with respect to the functional groups R = H, R = Me, and R = tBu. Stable parameters are the bond distance, the density at the bond critical point (BCP) and the ratio of distances between the BCP and the nuclei A and B, which varies clearly when considering the formal bond type. For very small basis sets like the 3-21G basis set, this characteristic stability collapses. The sensitive parameters are based on the second derivatives of the density with respect to the coordinates. This is in accordance with the well known fact, that the total second derivative of the density with respect to the coordinates is a strongly oscillating function with positive as well as negative values. A profound deviation has to be anticipated as a consequence of strong oscillations. lambda3, which describes the local charge depletion in the direction of the interaction line, is the most varying parameter. A detailed analysis revealed that the position of the BCP in the rampant edge of the Laplacian distribution is responsible for the sensitivity of the numerical value of lambda3 in formal double bonds. Since the slope of the Laplacian assumes very high values in its rampant edge, a tiny displacement of the BCP leads already to a considerable change in lambda3. This instability is not a failure of the underlying theory, but it yields de facto to a considerable dependence of sensitive bond topological properties on the method of calculation and on the applied basis sets. Since the total second derivative is important to judge on the nature of the bond in the AIM theory (closed shell interactions versus shared interactions), the changes in lambda3 can lead to differing chemical interpretations. The comparison of theoretically derived bond topological properties of various sulfur nitrogen bonds provides the possibility to measure the self consistency of this data set. All data sets clearly exhibit a linear correlation between the bond distances and the density at the BCP on one hand and between the bond distances and the Laplacian values at the BCP on the other hand. These correlations were almost independent of the basis set size. In this context, the linear regression has to be regarded exclusively as a descriptive statistics tool. There is no correlation anticipated a priori. The formal bond type was found to be readily deducible from the theoretically obtained bond topological descriptors of the model systems. In this sense, the bond topological properties are self consistent despite of the numerical sensitivity of the derivatives, as exemplified above. Often, calculations are performed with the experimentally derived equilibrium geometries and not with optimized ones. Applying this approach, the computationally costly geometry optimizations are saved. Following this approach the bond topological properties were calculated using very flexible basis sets and employing the fixed experimental geometry (which, of course, includes the application of tBu groups). Regression coe±cients similar to those from optimized geometries were obtained for correlations between bond distances and the densities at the BCP as well as for the correlation between bond distances and the Laplacian at the BCP, i.e. the approach is valid. However, the data points scattered less and the coe±cient of correlation was clearly increased when geometry optimizations were performed beforehand. The comparison between data obtained from theory and experiment revealed fundamental discrepancies: In the data set of bond topological parameters from the experiment, the behavior of only 2 out of 3 insensitive parameters was comparable to the behavior of the theoretically obtained values, i.e. theoretical and experimental bond distances as well as theoretical and experimental densities at the BCP correlate. From the theoretically obtained data it was easy to deduce the formal bond type from the position of the BCP, since it changed in a systematic manner. The respective experimentally obtained values were almost constant and did not change systematically. For the SN bonds containing compounds, the total second derivative assumes exclusively negative values in the experiment. Due to the different internal behavior, experimentally and theoretically sensitive bond topological values could not be compared directly. The qualitative agreement in the Laplacian distribution, however, was excellent. In the third and last part of this work, the application to chemical systems follows. Formal hypervalent molecules, i.e. molecules where some atoms are considered to hold more than 8 electrons in their valence shell, were investigated. These were compounds containing sulfur nitrogen bonds (H(NtBu)2SMe, H2C{S(NtBu)2(NHtBu)}2, S(NtBu)2 and S(NtBu)3) and a highly coordinated silicon compound. The set of sulfur nitrogen compounds also contained a textbook example for valence expansion, the sulfur triimide. For these molecules, experimental reference values were available from high resolution X-ray experiments. The experimental results were in the case of the sulfur triimide not unique. Furthermore, from the experimental bond topological data no definite conclusion about the formal bonding type could be drawn. The situation of sulfur nitrogen bonds in the above mentioned set of molecules was analyzed in terms of a geometry discussion and by means of a topological analysis. The methyl-substituted isolated molecules served as model compounds. For the interpretation of the bonding situation additional NBO/NRT calculations were preformed for the sulfur nitrogen compounds and an ELF calculation and analysis was performed for the silicon compound. The ELF analysis included not only the presentation and discussion of the ELF-isosurfaces (eta = 0.85), but also the investigation of populations of disynaptic valence basins and the percentage contributions to these populations of the individual atoms when the disynaptic valence basins are split into atomic contributions according to Bader's partitioning scheme. The question of chemical interest was whether hypervalency is present in the set of molecules or not. In the first case the octet rule would be violated, in the second case Pauling's verdict would be violated. While the concept of hypervalency is well established in chemistry, the violation of Pauling's verdict is not. The quantitative numbers of the sensitive bond topological values from theory and experiment were not comparable, since no systematic relationship between the experimentally and theoretically determined sensitive bond descriptors was found. However, the insensitive parameters are in good agreement and the qualitative Laplacian distribution is, with few exceptions, in excellent agreement. The formal bonding type was deduced from experimental and theoretical topological data by considering the number and shape of valence shell charge concentrations in proximity to the sulfur and nitrogen centers. The results from NBO/NRT calculations confirmed the findings. All employed density analyzing tools AIM, ELF and NBO/NRT coincided in describing the bonding situation in the formally hypervalent molecules as highly polar. A comparison and analysis of experimentally and theoretically derived electron densities led consistently to the result, that regarding this set of molecules, hypervalency has to be excluded unequivocally.}, subject = {Elektronendichtebestimmung}, language = {en} } @phdthesis{Wagner2003, author = {Wagner, Joachim}, title = {Optische Charakterisierung von II-VI-Halbleiter-Oberfl{\"a}chen in Kombination mit First-Principles-Rechnungen}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-8722}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {In dieser Arbeit sind Methoden der optischen Spektroskopie, insbesondere die Ramanspektroskopie (RS) und die Reflexions-Anisotropie-Spektroskopie (RAS), angewandt worden, um die Oberfl{\"a}chen von II-VI Halbleitern zu charakterisieren. F{\"u}r die experimentellen Untersuchungen wurde eine eigens f{\"u}r diesen Zweck entwickelte UHV-Optikkammer benutzt. Diese einzigartige M{\"o}glichkeit, II-VI Halbleiterproben aus einer state-of-the-art MBE-Anlage mit einer UHV-Optikanlage zu kombinieren hat gezeigt, dass optische Spektroskopie sehr gut daf{\"u}r geeignet ist, strukturelle Eigenschaften, z.B. Rekonstruktionen, und chemische Bindungen an Oberfl{\"a}chen, sowie die damit verbundene Schwingungsdynamik zu analysieren. Neben den experimentellen Arbeiten wurden u. a. first principles Rechnungen mittels der Dichtefunktionaltheorie im Rahmen der Lokalen-Dichte-Approximation durchgef{\"u}hrt. Damit konnten f{\"u}r die Oberfl{\"a}chen einerseits ihre geometrischen Eigenschaften, d.h die atomare Anordnung der Oberfl{\"a}chenatome, und andererseits auch ihre Dynamik, d.h. die Schwingungsfrequenzen und die Auslenkungsmuster der an der Rekonstruktion beteiligten Atome der Oberfl{\"a}che und der oberfl{\"a}chennahen Schichten, im Rahmen der Frozen-Phonon-N{\"a}herung bestimmt werden. Die Kombination von experimenteller und theoretischer Vibrationsbestimmung von Oberfl{\"a}chen bietet also, neben den klassischen Oberfl{\"a}chen-Analysemethoden wie RHEED, LEED, XPS, Auger und SXRD, ein zus{\"a}tzliches Werkzeug zur Charakterisierung von Oberfl{\"a}chen. Da die Frozen-Phonon-N{\"a}herung nicht elementarer Bestandteil des hier benutzten DFT-Programmcodes fhi96md ist, wurde diese Erweiterung im Rahmen dieser Arbeit durchgef{\"u}hrt. Die theoretische Berechnung von Schwingungsfrequenzen mit dynamischen Matrizen ist in einem Unterkapitel dargestellt. Die so berechneten Schwingungsfrequenzen f{\"u}r verschiedene Oberfl{\"a}chen-Rekonstruktionen konnten erfolgreich am Beispiel der reinen BeTe(100)-Oberfl{\"a}che mit den experimentell mit der UHV-Ramanspektroskopie beobachteten Frequenzen verglichen werden. So gelang erstmalig die optische identifizierung von rekonstruktionsinduzierten Eigenschwingungen einer Oberfl{\"a}che. Nach detaillierter Kenntnis der BeTe(100)-Oberfl{\"a}che wurde die Ramanspektroskopie als Sonde benutzt, um die Entwicklung der BeTe-Oberfl{\"a}che bei unterschiedlichen Behandlungen (Modifikation) zu verfolgen. Dabei dienten die fr{\"u}heren Ergebnisse als Referenzpunkte, um die modifizierten Spektren zu erkl{\"a}ren. Zus{\"a}tzlich wurde ein Konzept zur Passivierung der Te-reichen BeTe(100)-Oberfl{\"a}che entwickelt, um diese Proben ohne einen technisch aufwendigen UHV-Transportbeh{\"a}lter {\"u}ber gr{\"o}ssere Entfernungen transportieren zu k{\"o}nnen (z.B. zu Experimenten an einem Synchrotron). Mit der RAS wurden auch die Oberfl{\"a}chen von weiteren Gruppe II-Telluriden, n{\"a}mlich die Te-reiche (2x1) CdTe(100)-Oberfl{\"a}che, die Te-reiche (2x1) MnTe(100)-Oberfl{\"a}che und die Hg-reiche c(2x2) HgTe(100)-Oberfl{\"a}che untersucht. Schließlich wurde der Wachstumsstart von CdSe auf der BeTe(100)-Oberfl{\"a}che im Bereich weniger Monolagen (1-5 ML) CdSe analysiert, wobei die hohe Empfindlichkeit der Ramanspektroskopie bereits den Nachweis einer Monolage CdSe erlaubte.}, subject = {Zwei-Sechs-Halbleiter}, language = {de} } @phdthesis{Weigand2003, author = {Weigand, Frank}, title = {XANES und MEXAFS an magnetischen {\"U}bergangsmetalloxiden : Entwicklung eines digitalen Lock-In-XMCD-Experiments mit Phasenschieber}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-8849}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {In dieser Arbeit werden drei Lanthanmanganat-Systeme mittels SQUID-(Superconducting Quantum Interference Device) Magnetometrie und XMCD-(X-ray Magnetic Circular Dich-roism) Messungen an den jeweiligen Absorptionskanten (XANES: X-ray Absorption Near Edge Structure) sowie im kantenfernen Bereich (MEXAFS: Magnetic Extended X-ray Ab-sorption Fine Structure) im Hinblick auf die Kl{\"a}rung ihrer magnetischen (Unter-)Struktur untersucht. Bei Lanthanmanganaten wird sowohl im Verlauf des spingemittelten als auch spinabh{\"a}ngigen Absorptionskoeffizienten an der Mn K Kante immer eine energetisch {\"u}ber 40eV ausgedehnte Doppelstruktur beobachtet. Durch Vergleich mit theoretischen Bandstrukturrechnungen und Messungen an Referenzsystemen lassen sich diese Strukturen auf zwei energetisch getrennte, resonante {\"U}berg{\"a}nge in leere Mn 4p Zust{\"a}nde zur{\"u}ckf{\"u}hren. Die Ursachen liegen in der Kristallstruktur der Lanthanmanganate und damit ihrer Bandstruktur begr{\"u}ndet. XMCD-Messungen an den La L2,3 Kanten zeigen, dass dieses Element zur Gesamtmagnetisierung dieser Verbindungen nur ein unerhebliches Moment beitr{\"a}gt und daher in einer Xenon-{\"a}hnlichen Elektronenkonfiguration vorliegt. Durch die interatomare Coulombwechselwirkung der nahezu unbesetzten La 5d Zust{\"a}nde mit den magnetisch aktiven Ionen im Kristall dienen XMCD-Messungen an den La L2,3 Kanten als Sonde f{\"u}r die magnetische Lanthanumgebung. {\"A}hnliches gilt f{\"u}r die entsprechenden MEXAFS. Der proportionale Zusammenhang der Gr{\"o}ße der MEXAFS mit dem Spinmoment der Nachbarionen besitzt auch bei den Lanthanmanganat-Systemen mit den stark hybridisierten Elektronen der Mn 3d Schale G{\"u}ltigkeit. Der Spinmoment-Korrelationskoeffizient aSpin gilt auch hier, was eine weitere Best{\"a}tigung des MEXAFS-Modells auch f{\"u}r oxidische Systeme ist. Im dotierten System La1.2Nd0.2Sr1.6Mn2O7 koppelt das Neodymmoment innerhalb einer Doppellage antiferromagnetisch zum Mn-Untergitter. Durch die Neodym-Dotierung am La/Sr-Platz im Kristall ist die ferromagnetische Kopplung der Doppellagen untereinander abge-schw{\"a}cht und die R{\"u}ckkehr in die antiferromagnetische Phase nach dem Abschalten des {\"a}ußeren Magnetfeldes damit erleichtert. Das Mn-Bahnmoment ist von nahezu verschwindender Gr{\"o}ße („gequencht"). Das System La1.2Sr1.8Mn2-xRuxO7 zeigt mit zunehmendem Rutheniumgehalt eine Erh{\"o}hung der Curie-Temperatur, was bei Ruddlesden-Popper Phasen zum ersten Mal beobachtet wurde. Das Ru-Untergitter und das Mn-Gitter sind zueinander antiparallel gekoppelt. Durch Bestimmung der Valenzen von Mn und Ru wird ein dem Superaustausch {\"a}hnliches Kopplungsmodell entworfen, womit der Anstieg in der Curie-Temperatur erkl{\"a}rbar ist. Das neu entwickelte XMCD-Experiment auf Basis eines Phasenschiebers und digitaler Sig-nalaufbereitung durch eine Lock-In Software besitzt ein Signal-Rausch Verh{\"a}ltnis in der N{\"a}he der Photonenstatistik und liefert einen großen Zeit- und Qualit{\"a}tsgewinn gegen{\"u}ber Messmethoden mit Magnetfeldwechsel. Auf teure analoge Lock-In Messverst{\"a}rker kann verzichtet werden. Zuk{\"u}nftig erweitert sich mit diesem Aufbau die f{\"u}r XMCD-Experimente zug{\"a}ngliche Anzahl an Synchrotronstrahlpl{\"a}tzen. Diese Experimente sind jetzt auch mit linear polarisierter R{\"o}ntgenstrahlung an Wiggler/Undulator Strahlpl{\"a}tzen und zuk{\"u}nftigen XFELs (X-ray Free Electron Laser) durchf{\"u}hrbar.}, subject = {Lanthanoxid}, language = {de} } @phdthesis{Geissler2003, author = {Geißler, Jochen}, title = {Magnetische Streuung an Grenz- und Viellagenschichten}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-8024}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine neuartige Methode entwickelt, mit der es m{\"o}glich ist, Magnetisierungsverl{\"a}ufe ausgew{\"a}hlter Schichten und Grenzfl{\"a}chen in d{\"u}nnen Schichtsystemen zu bestimmen. Diese Resonante Magnetische R{\"o}ntgenreflektometrie (XRMR: X-ray Resonant Magnetic Reflectometry) kombiniert die Methode der konventionellen R{\"o}ntgenreflektometrie mit resonanten magnetischen Effekten, die an Absorptionskanten magnetischer Atome auftreten. Analog zur herk{\"o}mmlichen Reflektometrie, die Aussagen {\"u}ber Schichtdicken und vertikale Grenzfl{\"a}chenrauhigkeiten zul{\"a}sst, liefert die XRMR das tiefenabh{\"a}ngige magneto-optische Profil der untersuchten magnetischen Schicht. Durch die Aufnahme zweier Reflexionsspektren bei invertierter Helizit{\"a}t des einfallenden R{\"o}ntgenstrahls oder Umkehr der Magnetisierungsrichtung der Probe in der N{\"a}he der Absorptionskante eines magnetischen Elements erh{\"a}lt man als Messsignal das Asymmetrieverh{\"a}ltnis, das die Information {\"u}ber das tiefenabh{\"a}ngige Magnetisierungsprofil der untersuchten Schicht enth{\"a}lt. Zur Anpassung an die gemessene Asymmetrie {\"u}ber ein optisches N{\"a}herungsverfahren ist die Modellierung der optischen Konstanten der magnetischen Schicht oder Grenzfl{\"a}che notwendig, die hierzu in viele d{\"u}nne Einzelschichten k{\"u}nstlich aufgeteilt wird. Wichtig hierbei ist die korrekte Bestimmung der dispersiven und absorptiven Ladungsanteilen des komplexen Brechungsindex durch vorherige Messung des Absorptionskoeffizienten und der Berechnung der Dispersion {\"u}ber die Kramers-Kronig-Relation. XRMR-Experimente wurden an Pt/Co-Schichtsystemen an den Synchrotronstrahlungsquellen HASYLAB/Hamburg und BESSYII/Berlin durchgef{\"u}hrt, um die Anwendbarkeit der Messmethodik im harten und weichen R{\"o}ntgenbereich zu demonstrieren. Durch die intrinsische Elementselektivit{\"a}t resonanter Streuung und die Verst{\"a}rkung magnetischer Effekte durch Interferenzerscheinungen ist es m{\"o}glich, Informationen {\"u}ber sehr kleine induzierte magnetische Momente an der Grenzfl{\"a}che zu einer ferromagnetischen Schicht zu erhalten. Dies konnte bei der Untersuchung einer einzelnen Pt/Co-Bilage gezeigt werden, bei der das Magnetisierungsprofil der Pt-Schicht an der Pt/Co-Grenzfl{\"a}che bestimmt wurde. Im Weiteren konnte durch XRMR-Messungen an einer Serie von einzelnen Pt/Co-Grenz{\"u}berg{\"a}ngen das Zusammenspiel von chemischer Grenzfl{\"a}chenrauhigkeit und induziertem Pt-Magnetisierungsprofil untersucht werden. Wichtig war es, die Einsetzbarkeit der Methode im weichen R{\"o}ntgenbereich zu zeigen, in dem die L2,3 Kanten der 3d-{\"U}bergangsmetalle liegen, die f{\"u}r den Magnetismus eine herausragende Rolle spielen. Hierbei konnte durch Messung an der Co-L3 Kante das Magnetisierungsprofil einer einzelnen Co-Schicht in einer Pt/Co/Cu-Trilage extrahiert werden. Des Weiteren erlaubt die Methode die Aufnahme elementspezifischer Hysteresekurven vergrabener d{\"u}nner Schichten in Schichtsystemen mit hoher Qualit{\"a}t. Das Verfahren ist daher pr{\"a}destiniert zur quantitativen Untersuchung von modernen neuen magnetoelektronischen Komponenten wie GMR- und TMR-Sensoren, MRAM's oder Halbleiterstrukturen der viel versprechenden „Spintronic". Es k{\"o}nnen bei derartigen Systemen Grenzfl{\"a}chenph{\"a}nomene vergrabener Schichten zerst{\"o}rungsfrei untersucht werden und im Weiteren auch Themen, die eher der Grundlagenforschung zuzuordnen sind, wie induzierter Grenzfl{\"a}chenmagnetismus oder auch oszillatorische Austauschkopplung in Zukunft quantitativ und elementselektiv behandelt werden.}, subject = {D{\"u}nne Schicht}, language = {de} } @phdthesis{Weinlaeder2003, author = {Weinl{\"a}der, Helmut}, title = {Optische Charakterisierung von Latentw{\"a}rmespeichermaterialien zur Tageslichtnutzung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-7872}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {In dieser Arbeit wurde untersucht, inwieweit sich durch den Einsatz von Latentw{\"a}rmespeichermaterialien (kurz PCM = phase change material) Tageslichtelemente realisieren lassen, welche einen Teil der eingestrahlten Solarenergie zwischenspeichern und zeitverz{\"o}gert w{\"a}hrend der Abend- und Nachtstunden wieder an den Innenraum abgeben. Hierdurch lassen sich mehrere Effekte erzielen: Der bei Verglasungen auftretende starke W{\"a}rmeeintrag w{\"a}hrend des Tages wird ged{\"a}mpft und bis in die Abend- und Nachtstunden ausgedehnt. Im Sommer f{\"u}hrt dies zu geringeren K{\"u}hllasten. Die zeitlich verz{\"o}gerten abends auftretenden W{\"a}rmeeintr{\"a}ge k{\"o}nnen bei Bedarf {\"u}ber Nachtl{\"u}ftung abgef{\"u}hrt werden. Im Winter sind die solaren Gewinne zeitlich besser mit den W{\"a}rmeverlusten korreliert was ihren Nutzungsgrad erh{\"o}ht. Dies f{\"u}hrt zu geringerem Heizenergiebedarf. Weiter wird im Winter aufgrund der Erh{\"o}hung der Systemoberfl{\"a}chentemperatur durch den Phasenwechsel des PCM die thermische Behaglichkeit in den Abendstunden vor allem in Systemn{\"a}he gesteigert. Im Sommer bleiben die Oberfl{\"a}chentemperaturen tags{\"u}ber niedrig, sofern ein PCM mit entsprechender Schmelztemperatur (<30°C) gew{\"a}hlt wird, so dass auch zu diesen Zeiten die thermische Behaglichkeit verbessert wird. Es wurden drei Latentw{\"a}rmespeichermaterialien untersucht: ein Paraffin (RT25), sowie zwei Salzhydrate auf Basis von Kalziumchloridhexahydrat (S27) und Lithiumnitrattrihydrat (L30). Aus Messwerten des Transmissions- und Reflexionsgrades im fl{\"u}ssigen Zustand wurden die spektralen Daten der Brechungsindizes ermittelt. Strukturuntersuchungen der PCMs im festen Zustand erfolgten mittels Lichtmikroskopie und anhand von Streuverteilungsmessungen. Diese wurden mit der Mie-Theorie ausgewertet. Es wurde bei allen Materialien die Ausbildung einer Makrostruktur festgestellt, die wiederum mit einer Mikrostruktur unterlegt ist. Die Makrostruktur entsteht durch Grenzfl{\"a}chen Festk{\"o}rper-Luft beim Erstarren und Zusammenziehen der Materialien, die Mikrostruktur durch sehr feine Lufteinschl{\"u}sse und Grenzfl{\"a}chen innerhalb des Festk{\"o}rperger{\"u}sts. W{\"a}hrend die Makrostruktur vor allem bei den Salzhydraten in ihrer Gr{\"o}ße variiert und sich an die Beh{\"a}lterdicke anpasst, liegt die Gr{\"o}ße der Mikrostrukturen bei allen drei Materialien relativ konstant im Bereich um die 5-20 µm. Die Mikrostrukturen sind f{\"u}r die Lichtstreuung verantwortlich. Unter der Annahme, dass die Werte der Brechungsindizes im festen und fl{\"u}ssigen Zustand gleich sind, wurden mit dem 3-Fluss-Modell die spektralen effektiven Streukoeffizienten der festen PCMs bestimmt. Mit den ermittelten Gr{\"o}ßen lassen sich die optischen Eigenschaften der Materialien im festen und fl{\"u}ssigen Zustand f{\"u}r Schichtdicken zwischen 1,5 mm und 4 cm berechnen. Alle drei Materialien zeigen eine hohe Transmission im sichtbaren Spektralbereich und eine starke Absorption im Nahinfraroten. Dieses Verhalten ist f{\"u}r den Einsatz in Tageslichtelementen g{\"u}nstig, da man dort das sichtbare Licht zur Raumausleuchtung nutzen und den nahinfraroten Anteil in Form von W{\"a}rme speichern will. F{\"u}r den Einsatz im Tageslichtelement m{\"u}ssen die PCMs auslaufsicher in Beh{\"a}lter eingebracht werden. Hierf{\"u}r wurden Stegdoppelplatten (SDP) aus Plexiglas verwendet. Zwei Funktionsmuster mit RT25 und S27, bestehend aus einer W{\"a}rmeschutzverglasung, hinter der die PCM-bef{\"u}llten SDPs angebracht waren, wurden unter nat{\"u}rlichen Klimabedingungen vermessen. Die Messdaten dienten zur Validierung eines Simulationsprogramms, mit dem das Verhalten der drei PCM-Tageslichtelemente unter genormten Bedingungen im Sommer- und Winterbetrieb untersucht wurde. Messungen und Simulationsrechnungen ergaben, dass die gew{\"u}nschten Effekte (D{\"a}mpfung der Energiegewinne tags{\"u}ber, Verschiebung der Gewinne vom Tag in die Abend- und Nachtstunden, sowie Verbesserung der thermischen Behaglichkeit) mit den PCM-Tageslichtelementen erreicht werden. Anhand von Optimierungsrechnungen wurde gezeigt, dass die Energieeinkopplung in das PCM erh{\"o}ht werden muss. Dies kann durch Beimengung absorbierender Materialien in das PCM oder durch Verwendung von Beh{\"a}ltern mit h{\"o}herer Absorption geschehen. Bei derart optimierten Tageslichtelementen sind Schichtdicken von rund 5 mm PCM ausreichend. Lichttechnische Untersuchungen ergaben, dass die Tageslichtelemente mit PCM oft ein stark inhomogenes optisches Erscheinungsbild zeigen, vor allem w{\"a}hrend des Phasenwechsels. Deshalb sollten f{\"u}r den Einsatz in der Praxis M{\"o}glichkeiten zur Kaschierung vorgesehen werden. Dies l{\"a}sst sich z.B. durch streuende Beh{\"a}lter erreichen. Problematisch ist die Dichtigkeit der Beh{\"a}lter, vor allem wenn Salzhydrate als PCM verwendet werden. Die Kristalle {\"u}ben beim Wachstum starke Kr{\"a}fte auf die Beh{\"a}lterwandungen aus, so dass diese besonders bei gr{\"o}ßeren Beh{\"a}lterabmessungen dem Druck nicht standhalten und Risse bilden. Hier ist noch Entwicklungsarbeit zu leisten.}, subject = {Tageslichtelement}, language = {de} } @phdthesis{Hofmann2003, author = {Hofmann, Michael Peter}, title = {Physikalische Charakterisierung von Calciumphosphat-Pulvern zur Einstellung von Prozessparametern f{\"u}r die Herstellung von Knochenzement}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-7315}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Die Arbeit behandelt die physikalische Charakterisierung der Herstellung einer Tetracalciumphosphat (TTCP) / Calciumhydrogenphosphat (DCPA) Pulvermischung zur Anwendung als Knochenzement. Ziel war die Gewinnung einer Korrelation von Prozessparametern mit anwendungsrelevanten Zementeigenschaften, also hohe mechanische Festigkeit, definierte Abbindezeit, physiologischer pH-Wert-Verlauf und Reproduzierbarkeit. Die Einstellung eines physiologischen pH-Werts im Bereich 7-8 der Zementpaste erfordert eine geeignete L{\"o}sungsrate beider Pulverkomponenten. Dies gelingt durch Mahlung mit einer Einstellung der mittleren Partikelgr{\"o}ße von 10-20 µm (TTCP) und 0,5-2 µm (DCPA). DCPA wird nass gemahlen; das Suspensionsmedium dient der Agglomerationsverminderung, da bei Partikelgr{\"o}ßen von 0,5-2 µm interpartikul{\"a}re Kr{\"a}fte gegen{\"u}ber der Gewichtskraft dominieren. TTCP wurde durch Sinterung von DCPA und Calciumcarbonat bei 1500°C hergestellt und trocken vermahlen. Die Ermittlung der mittleren Partikelgr{\"o}ßen und relativen Breite der Partikelgr{\"o}ßenverteilungen, der sogenannten Spanne, nach Mahlung erfolgte durch Laserstreuung und Auswertung der Streumuster nach der Mie-Theorie. Mahlungen von TTCP f{\"u}hren zu Feinkornanteilen mit Partikelgr{\"o}ßen < 1 µm, die eine gleichm{\"a}ßige L{\"o}sungsrate zu Beginn der Abbindereaktion verhindern. Durch Variation der Mahlparameter kann dieser Feinkornanteil minimiert werden. Dennoch besteht die Notwendigkeit, Abbinde-Beschleuniger auf Natriumphosphat (NaP)-Basis zu verwenden, um die erh{\"o}hte L{\"o}sungsrate der TTCP-Komponente zu kompensieren. Kriterium f{\"u}r die Auswahl des geeigneten Suspensionsmediums f{\"u}r die Nassmahlung von DCPA ist das Zetapotential von DCPA-Partikeln in fl{\"u}ssiger Phase, welches durch Laser-Doppler-Elektrophorese gemessen wird. Die Messungen zeigen, dass sich das Zetapotential mit Partikelgr{\"o}ße und Spanne korrelieren l{\"a}sst. Hohe Zetapotential-Werte zu Beginn der Mahlung f{\"u}hren zu kleiner Endpartikelgr{\"o}ße. Das Zetapotential von gemahlenen DCPA-Pulvern steigt bei der Mahlung an und bestimmt die minimale Spanne. Partikelgr{\"o}ße und Spanne bestimmen {\"u}ber die effektive Viskosit{\"a}t außerdem das Ende des Mahlvorgangs. Als Suspensionsmedium zur Einstellung kleiner Partikelgr{\"o}ße bei gleichzeitig geringer Spanne eignet sich Reinstwasser, gefolgt von Ethylenglykol und Ethanol. Es lassen sich mittlere Partikelgr{\"o}ßen von 0,6 µm bei einer Spanne von 1,0 realisieren. Die Mahlung setzt neben der Partikelgr{\"o}ße die Kristallinit{\"a}t von DCPA und TTCP herab, durch eine mechanisch induzierte Phasenumwandlung in den amorphen Zustand. R{\"o}ntgendiffraktometrische Untersuchungen, XRD, der Pulver zeigen eine Abnahme der Intensit{\"a}t der Beugungsreflexe um ca. 50\% f{\"u}r TTCP und ca. 30\% f{\"u}r DCPA nach 24h. Die Auswertung der Beugungsspektren durch Rietveld-Analyse ergibt gleichzeitig eine kontinuierliche Abnahme der mittleren Kristallitgr{\"o}ße. Die Bildung amorpher Anteile resultiert f{\"u}r TTCP in abbindef{\"a}higen, einkomponentigen Zementen, die im stark basischen Bereich mit 2.5\%iger Na2HPO4-L{\"o}sung Hydroxylapatit und Calciumhydroxid bilden. Hochkristallines TTCP ist dagegen nicht reaktiv, bedingt durch die Ausbildung einer Hydroxylapatitschicht um die Partikel. Suspensionsmedium und Luftfeuchtigkeit bewirken eine Kontamination der feink{\"o}rnigen Pulver. Stickstoffadsorptions-Messungen, BET, zeigen die Lokalisation des Kontaminats auf der kompakten, nicht por{\"o}sen Partikeloberfl{\"a}che. Der Anteil an nicht entfernbarem Suspensionsmedium, bestimmt durch Thermogravimetrie, liegt bei 3-5\% nach Trocknung an Luft und l{\"a}sst sich auf < 1\% bei Vakuumtrocknung reduzieren. W{\"a}hrend organische wasserl{\"o}sliche Kontaminationen keinen Einfluss auf die L{\"o}sungsrate und Reaktivit{\"a}t von DCPA ergeben, f{\"u}hrt Wasser als Suspensionsmedium bzw. das Einwirken von Luftfeuchtigkeit auf die getrockneten Pulver zu einer starken Herabsetzung der Reaktivit{\"a}t. Ursache ist die Ausbildung einer diffusionshemmenden Hydroxylapatit-Schicht um die Partikel durch Hydrolyse der Calciumphosphate. DCPA, durch Mahlung in Wasser inaktivierend kontaminiert, zeigt die niedrigste L{\"o}sungsrate, trotz großer spezifischer Oberfl{\"a}che. Die Mischung der Pulver erfolgt durch Selbstmischung bei geringer mechanischer Krafteinleitung; die hochdispersen DCPA-Partikel agglomerieren aufgrund interpartikul{\"a}rer van-der-Waals-Kr{\"a}fte an den großen TTCP-Partikeln. Ausgeh{\"a}rtete Zemente zeigen eine Korrelation zwischen der Druckfestigkeit und der Partikelgr{\"o}ße, sowie eine Korrelation von Zugfestigkeit und Spanne der Partikelgr{\"o}ßenverteilung von DCPA. Ein erh{\"o}hter Feinkornanteil des TTCP-Pulvers f{\"u}hrt zur Reduktion der mechanischen Festigkeit. Die vorgestellte physikalische Charakterisierung der TTCP/DCPA- Pulverherstellung f{\"u}hrt zu einem Medizinprodukt mit Druckfestigkeiten von 75 MPa und Zugfestigkeiten von 12 MPa. Abbindezeit und pH-Wert-Verlauf bei der Aush{\"a}rtung lassen sich durch die Konzentration von NaP-Abbindebeschleunigern einstellen.}, subject = {Knochenzement}, language = {de} } @phdthesis{Greiser2003, author = {Greiser, Andreas}, title = {Dichte-gewichtete Phasenkodierung zur effizienten k-Raumabtastung in der NMR-Bildgebung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-7145}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2003}, abstract = {Die spektroskopische NMR-Bildgebung (Chemical Shift Imaging, CSI) kombiniert die Lokalisationstechniken der NMR-Tomographie mit der NMR-Spektroskopie und bietet so eine ortsaufgel{\"o}ste metabolische Information {\"u}ber das untersuchte Gewebe. Mit dieser Technik k{\"o}nnen Stoffwechselvorg{\"a}nge direkt und quantitativ untersucht werden. Deshalb finden die Verfahren der spektroskopischen NMR-Bildgebung in der medizinischen Forschung eine immer breitere Anwendung. Zwei Aspekte erschweren hierbei die klinische Etablierung dieser Methoden: die aufgrund der geringen Empfindlichkeit langen notwendigen Messzeiten bei dennoch geringer r{\"a}umlicher Aufl{\"o}sung und die im Vergleich zur herk{\"o}mmlichen NMR-Tomographie aufwendigere Datenauswertung. In der vorliegenden Arbeit wurden in beiden Punkten substantielle methodische Fortschritte erzielt. In einer Fallstudie mit Herzpatienten konnten erstmals die Ver{\"a}nderungen der Metabolitensignale auf 31P-Karten visualisiert werden. Die dabei erreichte Empfindlichkeit erlaubt auch die Untersuchung der Herzhinterwand, wobei hier die Sensitivit{\"a}t an der Grenze des f{\"u}r eine Individualdiagnostik minimal akzeptablen Signal-Rausch-Verh{\"a}ltnisses (SNR) liegt. Der Einsatz h{\"o}herer Grundfeldst{\"a}rken in der 31P-NMR-Spektroskopie l{\"a}ßt einen deutlichen Empfindlichkeitsgewinn erwarten. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine umfassende Vergleichsstudie zwischen einem klinischen 1,5 T NMR-Bildgebungssystem und einem 2,0 T Tomographen durchgef{\"u}hrt. Der beobachtete Empfindlichkeitsgewinn von 45\% steht im Rahmen der Messgenauigkeit in Einklang mit einem theoretisch zu erwartenden, linearen Anstieg des SNR. Die Lokalisationseigenschaften eines ortsaufgel{\"o}sten NMR-Experiments werden dadurch bestimmt, wie die der k-Raum, der Raum der r{\"a}umlichen Frequenzen, abgetastet wird. Insbesondere in r{\"a}umlich niedrig aufgel{\"o}sten Experimenten f{\"u}hren die Seitenbanden der r{\"a}umlichen Antwortfunktion zu Signalkontamination. Bei der Phasenkodierung kann diese Kontamination durch eine auf unterschiedlichen Mittelungszahlen beruhende Wichtung der k-Raumabtastung unterdr{\"u}ckt werden. Bei vorgegebener Experimentdauer und r{\"a}umlicher Aufl{\"o}sung verringert diese Akkumulations-gewichtetete Phasenkodierung jedoch im Vergleich zum ungewichteten Experiment den abdeckbaren Bildbereich. Der Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit lag deshalb auf der Entwicklung eines neuen k-Raum-Abtastschemas. Dieses Abtastschema basiert auf einer Modulation der Abtastdichte im k-Raum und wird deshalb als Dichte-Wichtung („DW") bezeichnet. Zur Diskretisierung einer gew{\"u}nschten kontinuierlichen Wichtungsfunktion dient ein neuer, nicht-iterativer Algorithmus, der aus den Eingangsparametern r{\"a}umliche Aufl{\"o}sung und Gesamt-Akkumulationszahl ein geeignetes Abtastschema generiert. Die Lokalisations-Eigenschaften der Dichte-Wichtung wurden ausf{\"u}hrlich analysiert und mit den etablierten Phasenkodierschemata verglichen. Die Dichte-gewichtete k-Raumabtastung kombiniert die Vorteile der Akquisitions-gewichteten Phasenkodierung mit einem maximierten Bildbereich. So kann bei k{\"u}rzeren Experimentdauern ein deutlicher Gewinn an Lokalisationsqualit{\"a}t erzielt werden, ohne dabei die Vorteile einer reinen Phasenkodierung aufzugeben. F{\"u}r die Dichte-gewichtete Phasenkodierung gibt es ein weites Anwendungsfeld. Sie wurde im Rahmen dieser Arbeit in mehreren vorklinischen Studien erfolgreich eingesetzt. Die theoretisch zu erwartenden Vorteile bez{\"u}glich der Lokalisationseigenschaften best{\"a}tigten sich experimentell. Im Bereich der spektroskopischen 31P-NMR-Bildgebung in vivo erwies sich die Dichte-Wichtung als deutlich bessere Alternative zur Akkumulations-Wichtung. Die Einfaltungen des starken Brustmuskelsignals, welche im bisher verwendeten 31P CSI Protokoll den Informationsgehalt der Metabolitenkarten beeintr{\"a}chtigt hatten, konnten unterdr{\"u}ckt werden. In der 23Na-NMR-Bildgebung am Herzen wurde das DW Abtastschema eingesetzt, um die Verbesserung der Lokalisationsqualit{\"a}t durch Akquisitions-Wichtung erstmals auch in der 23Na-NMR-Bildgebung am menschlichen Herzen zu nutzen. Es konnte gezeigt werden, daß die DW Methode deutliche Vorteile im Vergleich zu den herk{\"o}mmlichen Abtastungen liefert. Mit der DW Methode gelang es, 23Na-Bilder des menschlichen Herzens von bisher unerreichter Qualit{\"a}t zu erzeugen. Insgesamt wurde mit der Dichte-gewichteten k-Raumabtastung in der vorliegenden Arbeit eine flexible und effiziente Art der Akquisitionswichtung entwickelt. Zus{\"a}tzlich zu einer deutlichen Verbesserung der Lokalisationsqualit{\"a}t bei optimaler Empfindlichkeit wird mit DW auch die Optimierung des abdeckbaren Bildbereichs erreicht. Somit bietet DW im Vergleich zum Akkumulations-gewichteten Experiment eine gr{\"o}ßere Flexibilit{\"a}t bei der Wahl der experimentellen Parameter Aufl{\"o}sung und Experimentdauer. Dar{\"u}ber hinaus ist das DW Abtastschema potentiell f{\"u}r jedes NMR-Bildgebungsexperiment mit niedriger r{\"a}umlicher Aufl{\"o}sung von Nutzen.}, subject = {Herzfunktionsdiagnostik}, language = {de} } @phdthesis{Bauer2002, author = {Bauer, Wolfgang Rudolf}, title = {Analytische N{\"a}herungsverfahren zur Beschreibung der nuklearen Spin-Dephasierung}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-4674}, school = {Universit{\"a}t W{\"u}rzburg}, year = {2002}, abstract = {Die Dynamik der Kernspindephasierung in lebenden Systemen enh{\"a}lt relevante Informationen {\"u}ber biologisch wichtige Parameter, wie Sauerstoffversorgung, Mikrozirkulation, Diffusion etc.. Urs{\"a}chlich f{\"u}r die Dephasierung sind Interaktionen des Spins mit fluktuierenden Magnetfeldern. Notwendig sind also Modelle, welche diese Interaktionen mit den biologisch relevanten Parametern in Beziehung setzen. Problematisch ist, daß fast alle analytische Ans{\"a}tze nur in extremen Dynamikbereichen der St{\"o}rfeldfluktuationen (motional narrowing - , static dephasing limit) g{\"u}ltig sind. In dieser Arbeit zeigen wir einen Ansatz, mit dem man die Dynamik der St{\"o}rfeldfluktuationen erheblich vereinfachen und trotzdem noch deren wesentliche Eigenschaften beibehalten kann. Dieser Ansatz ist nicht auf einen speziellen Dynamikbereich festgelegt. Angewendet wird dieses N{\"a}herungsverfahren zur Beschreibung der Spin Dephasierung im Herzmuskel. Die Relaxationszeiten erh{\"a}lt man als Funktion der Kapillardichte und Blutoxygenierung. Vergleiche mit numerisch errechneten Daten anderer, eigenen Messungen am menschlichen Herzen und experimentellen Befunden in der Literatur, best{\"a}tigen die theoretischen Vorhersagen.}, subject = {Biologisches System}, language = {de} }