TY - THES A1 - Pfeuffer, Rebekka Christina T1 - Growth and characterization of II-VI semiconductor nanowires grown by Au catalyst assisted molecular beam epitaxy T1 - Wachstum und Charakterisierung von II-VI Halbleiter Nanostrukturen, gewachsen mit Au Katalysatoren in einer Molekularstrahlepitaxieanlage N2 - In the present PhD thesis the control of the morphology, such as the diameter, the length, the orientation, the density, and the crystalline quality of 1D ZnSe NWs grown by MBE for optical and transport applications has been achieved. N2 - Diese Doktorarbeit besch¨aftigt sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung von ZnSe Nanodrähten. Das Ziel dieser Arbeit ist es, sowohl die Morphologie, d.h. den Durchmesser, die Länge, die Orientierung und die Dichte der ZnSe Nanodrähte, als auch deren Kristallqualität für optische Anwendungen und Transportmessungen zu kontrollieren. KW - Zinkselenid KW - Nanodraht KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Halbleiter KW - Nanowire KW - Semiconductor KW - Moelucar beam epitaxy Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-141385 ER - TY - THES A1 - Bach, Peter T1 - Growth and characterization of NiMnSb-based heterostructures T1 - Wachstum und Charaktersisierung von NiMnSb-basierenden Heterostrukturen N2 - In this work heterostructures based on the half-Heusler alloy NiMnSb have been fabricated and characterized. NiMnSb is a member of the half-metallic ferromagnets, which exhibit an electron spin-polarization of 100% at the Fermi-level. For fabrication of these structures InP substrates with surface orientations of (001),(111)A and (111)B have been used. The small lattice mismatch of NiMnSb to InP allows for pseudomorphic layers, the (111) orientation additionally makes the formation of a half-metallic interface possible. For the growth on InP(001), procedures for the substrate preparation, growth of the lattice matched (In,Ga)As buffer layer and of the NiMnSb layer have been developed. The effect of flux-ratios and substrate temperatures on the MBE growth of the buffer as well as of the NiMnSb layer have been investigated and the optimum conditions have been pointed out. NiMnSb grows in the layer-by-layer Frank-van der Merwe growth mode, which can be seen by the intensity oscillations of the RHEED specular spot during growth. RHEED and LEED measurements show a flat surface and a well-defined surface reconstruction. High resolution x-ray measurements support this statement, additionally they show a high crystalline quality. Measurements of the lateral and the vertical lattice constant of NiMnSb films on (001) oriented substrates show that layers above a thickness of 20nm exhibit a pseudomorphic as well as a relaxed part in the same layer. Whereas layers around 40nm show partly relaxed partitions, these partitions are totally relaxed for layers above 100nm. However, even these layers still have a pseudomorphic part. Depth-dependent x-ray diffraction experiments prove that the relaxed part of the samples is always on top of the pseudomorphic part. The formation and propagation of defects in these layers has been investigated by TEM. The defects nucleate early during growth and spread until they form a defect network at a thickness of about 40nm. These defects are not typical misfit dislocations but rather antiphase boundaries which evolve in the Mn/Sb sublattice of the NiMnSb system. Dependent on the thickness of the NiMnSb films different magnetic anisotropies can be found. For layers up to 15nm and above 25nm a clear uniaxial anisotropy can be determined, while the layers with thicknesses in between show a fourfold anisotropy. Notably the easy axis for the thin layers is perpendicular to the easy axis observed for the thick layers. Thin NiMnSb layers show a very good magnetic homogeneity, as can be seen by the very small FMR linewidth of 20Oe at 24GHz. However, the increase of the linewidth with increasing thickness shows that the extrinsic damping gets larger for thicker samples which is a clear indication for magnetic inhomogeneities introduced by crystalline defects. Also, the magnetic moment of thick NiMnSb is reduced compared to the theoretically expected value. If a antiferromagnetic material is deposited on top of the NiMnSb, a clear exchange biasing of the NiMnSb layer can be observed. In a further step the epitaxial layers of the semiconductor ZnTe have been grown on these NiMnSb layers, which enables the fabrication of NiMnSb/ZnTe/NiMnSb TMR structures. These heterostructures are single crystalline and exhibit a low surface and interface roughness as measured by x-ray reflectivity. Magnetic measurements of the hysteresis curves prove that both NiMnSb layers in these heterostructures can switch separately, which is a necessary requirement for TMR applications. If a NiMn antiferromagnet is deposited on top of this structure, the upper NiMnSb layer is exchange biased by the antiferromagnet, while the lower one is left unaffected. Furthermore the growth of NiMnSb on (111) oriented substrates has been investigated. For these experiments, InP substrates with a surface orientation of (111)A and (111)B were used, which were miscut by 1 to 2° from the exact orientation to allow for smoother surfaces during growth. Both the (In, Ga)As buffer as well as the NiMnSb layer show well defined surface reconstructions during growth. X-ray diffraction experiments prove the single crystalline structure of the samples. However, neither for the growth on (111)A nor on (111)B a perfectly smooth surface could be obtained during growth, which can be attributed to the formation of pyramid-like facets evolving as a result of the atomic configuration at the surface. A similar relaxation behavior as NiMnSb layers on (001) oriented InP could not be observed. RHEED and x-ray diffraction measurements show that above a thickness of about 10nm the NiMnSb layer begins to relax, but remnants of pseudomorphic parts could not be found. Magnetic measurements show that the misorientation of the substrate crystal has a strong influence on the magnetic anisotropies of NiMnSb(111) samples. In all cases a uniaxial anisotropy could be observed. The easy axis is always aligned parallel to the direction of the miscut of the substrate. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden Heterostrukturen basierend auf dem Halb-Heusler Material NiMnSb hergestellt und charakterisiert. NiMnSb ist ein Mitglied der halbmetallischen Ferromagnete, die sich durch eine 100% Spinpolarisation an der Fermikante auszeichnen. Zur Herstellung der Strukturen wurden InP Substrate der Orientierungen (001), (111)A und (111) B verwendet. Die geringe Gitterfehlanpassung von NiMnSb an InP erlaubt pseudomorphe Strukturen, die (111) Orientierung ermöglicht zusätzlich die Entstehung eines halb-metallischen Interfaces. Für das Wachstum auf InP(001) wurden Prozeduren für die Substratvorbereitung, die Herstellung des gitterangepassten (In, Ga)As und des NiMnSb entwickelt. Sowohl der Einfluss der Flussverhältnisse als auch der Substrattemperatur wurden erforscht und die optimalen Parameter ermittelt. NiMnSb wächst im Frank-van der Merwe Modus, der sich durch Oszillationen des Spekularreflexes bei RHEED Messungen auszeichnet. Untersuchungen der Oberfläche mittels LEED zeigen eine wohldefinierte Rekonstruktion sowie eine niedrige Oberflächenrauhigkeit. Hochauflösende Röntgenbeugungsexperimente unterstützen diese Aussage, zusätzliche zeigen sie eine hohe kristalline Qualität der Schichten. Messungen der NiMnSb Gitterkonstante in lateraler sowie vertikaler Richtung zeigen, dass in allen Schichten dicker als 20 nm sowohl pseudomorphe als auch relaxierte Teilbereiche existieren. Während Schichten um 40 nm teilrelaxierte Bereiche aufweisen, sind diese Bereiche bei Schichten über 100 nm vollständig relaxiert. Tiefenabhängige Röntgenbeugungsexperimente beweisen, dass der relaxierte Teil der NiMnSb Schicht immer über dem pseudomorphen Teil liegt. Die Ausbreitung von Kristalldefekten wurde durch TEM untersucht. Dabei zeigte sich, dass diese Defekte schon sehr bald während des Wachstums entstehen und sich immer weiter ausbreiten, bis sie bei einer Dicke von etwa 40 nm überlappen. Bei diesen Defekten handelt es sich nicht um typische Versetzungen, die aufgrund der Gitterfehlanpassung entstehen, sondern sehr wahrscheinlich um Antiphasen Grenzen die sich im Mn/Sb Untergitter des NiMnSb ausbilden. Zusätzlich zur hohen kristallinen Qualität der NiMnSb Schichten zeigen auch magnetische Messungen eine hohe Homogenität. Die Curie-Temperatur liegt erwartungsgemäß weit über Raumtemperatur. Die Schichten zeigen verschiedene Anisotropien abhängig von der Dicke der Schicht, uniaxiale Anisotropien wurden für Schichten dünner als 15 bzw. dicker als 25 nm beobachtet, dazwischen bildet sich eine Vierfach-Anisotropie aus. Mit steigender Dicke konnte auch eine Abnahme der magnetischen Homogenität beobachtet werden, was auf die Zunahme der Defektdichte bei dickeren Schichten zurückgeführt werden kann. Scheidet man auf dem NiMnSb-Ferromagneten einen Antiferromagneten bestehend aus NiMn ab, so kann der „Exchange Bias“ Effekt beobachtet werden. Auf diese NiMnSb Schichten wurde in einem weiteren Schritt der Halbleiter ZnTe epitaktisch gewachsen, wodurch die Herstellung von NiMnSb/ZnTe/NiMnSb TMR Strukturen ermöglicht wurde. Diese Schichten sind einkristallin und zeichnen sich durch kleine Oberflächen- und Grenzflächenrauhigkeiten aus. Magnetische Messungen dieser Heterostrukturen zeigen, dass beide ferromagnetische Schichten separat schalten können, eine der Grundvoraussetzung für die Beobachtung des TMR Effekts. Bringt man auf diese Strukturen einen Antiferromagneten auf, so kann eine „Exchange Bias“ Wechselwirkung mit der oberen NiMnSb-Schicht beobachtet werden, während die untere unbeeinträchtigt bleibt. In einem weiteren Teil der Arbeit wurde das Wachstum von NiMnSb auf (111) orientierten Substraten untersucht. Dazu wurden InP Kristalle der Orientierung (111)A und (111)B verwendet, die um 1-2° von der exakten Orientierung abweichen, um ein glatteres Wachstum zu ermöglichen. Sowohl die (In,Ga)As als auch NiMnSb-Schichten zeigen wohldefinierte Rekonstruktionen während des Wachstums. Röntgenbeugungsexperimente zeigen die einkristalline Struktur der Proben. Weder für das Wachstum auf InP(111)A noch auf InP(111)B konnte jedoch perfekt glatte Oberflächen während des Wachstums erzielt werden, was auf die Entstehung von pyramidenartigen Facetten aufgrund der Atomkonfiguration an der (111) Oberfläche zurückgeführt werden kann. Ein ähnliches Relaxationsverhalten wie für NiMnSb Schichten auf InP(001) konnte nicht beobachtet werden. Schichten oberhalb einer Dicke von ca. 10 nm beginnen während des Wachstums komplett zu relaxieren, was durch RHEED und Röntgenbeugungsexperimente belegt wurde. Magnetische Messungen ergaben, dass sich die Fehlorientierung der Substratkristalle stark auf das Anisotropieverhalten der NiMnSb(111) Proben auswirkt. In allen Fällen konnte eine uniaxiale Anisotropie beobachtet werden, die sich jeweils senkrecht zur Richtung der Fehlorientierung befindet. KW - Nickelverbindungen KW - Manganverbindungen KW - Antimonverbindungen KW - Heterostruktur KW - Halbmetalle KW - Spintronic KW - MBE KW - halfmetals KW - spintronics KW - MBE Y1 - 2006 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-17771 ER - TY - THES A1 - Stühler, Rudolf Raul Albert T1 - Growth and Spectroscopy of the Two-dimensional Topological Insulator Bismuthene on SiC(0001) T1 - Wachstum und Spektroskopie des zweidimensionalen topologischen Isolators Bismuthen auf SiC(0001) N2 - A plethora of novel material concepts are currently being investigated in the condensed matter research community. Some of them hold promise to shape our everyday world in a way that silicon-based semiconductor materials and the related development of semiconductor devices have done in the past. In this regard, the last decades have witnessed an explosion of studies concerned with so called ‘’quantum materials’’ with emerging novel functionalities. These could eventually lead to new generations of electronic and/or spintronic devices. One particular material class, the so called topological materials, play a central role. As far as their technological applicability is concerned, however, they are still facing outstanding challenges to date. Predicted for the first time in 2005 and experimentally verified in 2007, two-dimensional topological insulators (2D TIs) (a.k.a. quantum spin Hall insulators) exhibit the outstanding property of hosting spin-polarized metallic states along the boundaries of the insulating 2D bulk material, which are protected from elastic single-particle backscattering and give rise to the quantum spin Hall effect (QSHE). Owing to these peculiar properties the QSHE holds promise for dissipationless charge and/or spin transport. However, also in today’s best 2D TIs the observation of the QSHE is still limited to cryogenic temperatures of maximum 100 K. Here, the discovery of bismuthene on SiC(0001) has marked a milestone towards a possible realization of the QSHE at or beyond room-temperature owing to the massively increased electronic bulk energy gap on the order of 1 eV. This thesis is devoted to and motivated by the goal of advancing its synthesis and to build a deeper understanding of its one-particle and two-particle electronic properties that goes beyond prior work. Regarding the aspect of material synthesis, an improved growth procedure for bismuthene is elaborated that increases the domain size of the material considerably (by a factor of ≈ 3.2 - 6.5 compared to prior work). The improved film quality is an important step towards any future device application of bismuthene, but also facilitates all further basic studies of this material. Moreover, the deposition of magnetic transition metals (Mn and Co) on bismuthene is investigated. Thereby, the formation of ordered magnetic Bi-Mn/Co alloys is realized, their structure is resolved with scanning tunneling microscopy (STM), and their pristine electronic properties are resolved with scanning tunneling spectroscopy (STS) and photoemission spectroscopy (PES). It is proposed that these ordered magnetic Bi-Mn/Co-alloys offer the potential to study the interplay between magnetism and topology in bismuthene in the future. In this thesis, a wide variety of spectroscopic techniques are employed that aim to build an understanding of the single-particle, as well as two-particle level of description of bismuthene's electronic structure. The techniques involve STS and angle-resolved PES (ARPES) on the one hand, but also optical spectroscopy and time-resolved ARPES (trARPES), on the other hand. Moreover, these experiments are accompanied by advanced numerical modelling in form of GW and Bethe-Salpeter equation calculations provided by our theoretical colleagues. Notably, by merging many experimental and theoretical techniques, this work sets a benchmark for electronic structure investigations of 2D materials in general. Based on the STS studies, electronic quasi-particle interferences in quasi-1D line defects in bismuthene that are reminiscent of Fabry-Pérot states are discovered. It is shown that they point to a hybridization of two pairs of helical boundary modes across the line defect, which is accompanied by a (partial) lifting of their topological protection against elastic single-particle backscattering. Optical spectroscopy is used to reveal bismuthene's two-particle elecronic structure. Despite its monolayer thickness, a strong optical (two-particle) response due to enhanced electron-hole Coulomb interactions is observed. The presented combined experimental and theoretical approach (including GW and Bethe-Salpeter equation calculations) allows to conclude that two prominent optical transitions can be associated with excitonic transitions derived from the Rashba-split valence bands of bismuthene. On a broader scope this discovery might promote further experiments to elucidate links of excitonic and topological physics. Finally, the excited conduction band states of bismuthene are mapped in energy and momentum space employing trARPES on bismuthene for the first time. The direct and indirect band gaps are succesfully extracted and the effect of excited charge carrier induced gap-renormalization is observed. In addition, an exceptionally fast excited charge carrier relaxation is identified which is explained by the presence of a quasi-metallic density of states from coupled topological boundary states of domain boundaries. N2 - Zahlreiche neuartige Materialkonzepte werden derzeit in der Festkörperforschung untersucht. Einige von ihnen haben das Potenzial, unsere Alltagswelt in einer Weise zu beeinflussen, wie es Halbleitermaterialien auf Siliziumbasis und die damit verbundene Entwicklung von Halbleiterbauelemente in der Vergangenheit getan haben. In diesem Zusammenhang gab es in den letzten Jahrzehnten eine regelrechte Flut von Untersuchungen zu sogenannten „Quantenmaterialien“ mit völlig neuen Funktionalitäten. Diese könnten in Zukunft schließlich zu einer neuen Generation von elektronischen und/oder spintronischen Bauelementen führen. Eine spezielle Materialklasse, die so genannten topologischen Materialien, spielen dabei eine wichtige Rolle. Hinsichtlich ihrer technologischen Anwendbarkeit stehen sie jedoch bis heute vor großen Herausforderungen. Zweidimensionale topologische Isolatoren (2D TIs) (auch bekannt als Quanten Spin Hall Isolatoren) wurden erstmals 2005 vorhergesagt und schließlich 2007 experimentell bestätigt. Diese Materialien haben die außergewöhnliche Eigenschaft, dass sie spinpolarisierte metallische Zustände entlang der Grenzen des isolierenden 2D-Volumenmaterials aufweisen, die vor elastischer Ein-Teilchen-Rückstreuung geschützt sind und damit den Quanten-Spin-Hall-Effekt (QSHE) begründen. Aufgrund dieser besonderen Eigenschaften verspricht der QSHE einen dissipationsfreien Ladungs- und/oder Spintransport. Allerdings ist die Beobachtung des QSHE auch in den gegenwärtig am besten entwickelten 2D-TIs immer noch auf kryogene Temperaturen von maximal 100 K beschränkt. In diesem Zusammenhang war die Entdeckung von Bismuthen (engl. bismuthene) auf SiC(0001) ein Meilenstein in Bezug auf eine mögliche Realisierung des QSHE bei oder oberhalb von Raumtemperatur aufgrund der massiv vergrößerten elektronischen Volumenenergielücke in der Größenordnung von 1 eV. Dieser Arbeit liegt das Ziel und die Motivation zugrunde, die Synthese von Bismuthen zu verbessern und darüber hinaus das derzeitige Verständnis der elektronischen Ein- und Zweiteilchen-Eigenschaften dieses Materials zu erweitern. Was den Aspekt der Materialsynthese betrifft, so wird ein verbessertes Wachstumsverfahren für Bismuthen erarbeitet, das die Domänengröße des Materials beträchtlich erhöht (um einen Faktor von ≈ 3.2 - 6.5 im Vergleich zu früheren Arbeiten). Die verbesserte Filmqualität stellt einen wichtigen Schritt in Hinblick auf zukünftige Anwendungen von Bismuthen dar, erleichtert darüber hinaus aber auch alle grundlegenden Untersuchungen mit diesem Material. Darüber hinaus wird die Deposition von magnetischen übergangsmetallen (Mn und Co) auf Bismuthen erforscht. So konnten geordnete magnetische Bi-Mn/Co-Legierungen hergestellt werden, deren Struktur mit Rastertunnelmikroskopie (STM) und deren elektronische Eigenschaften mit Rastertunnelspektroskopie (STS) und Photoemissionsspektroskopie (PES) aufgelöst wurden. Es wird nahegelegt, dass diese geordneten magnetischen Bi-Mn/Co-Legierungen das Potenzial bieten, die Wechselwirkung zwischen Magnetismus und Topologie in Bismuthen in Zukunft zu untersuchen. In dieser Dissertation werden eine Vielzahl von spektroskopischen Techniken eingesetzt, die darauf abzielen, die elektronische Struktur von Bismuthen auf der Ein-Teilchen- und Zwei-Teilchen-Ebene zu verstehen. Die Techniken umfassen einerseits STS und winkelaufgelöste PES (ARPES), andererseits aber auch optische Spektroskopie und zeitaufgelöste ARPES (trARPES). Darüber hinaus werden diese Experimente durch umfangreiche numerische Modellierungen in Form von GW-Rechnungen und Lösungen der Bethe-Salpeter-Gleichung unterstützt, die von unseren theoretischen Kollegen durchgeführt wurden. Durch die Verknüpfung zahlreicher experimenteller und theoretischer Methoden setzt diese Arbeit auch einen Maßstab für die Untersuchung der elektronischen Struktur von 2D-Materialien im Allgemeinen. Basierend auf den Untersuchungen mit STS werden elektronische Quasiteilchen Interferenzen in quasi-1D Liniendefekten in Bismuthen entdeckt, die an Fabry-Pérot Zustände erinnern. Dabei wird gezeigt, dass diese Interferenzen auf eine Hybridisierung zweier Paare helikaler Grenzmoden über den Liniendefekt hinweg hinweisen, was mit einer (teilweisen) Aufhebung ihres topologischen Schutzes gegen elastische Ein-Teilchen-Rückstreuung einhergeht. Mit Hilfe optischer Spektroskopie wird die elektronische Zwei-Teilchen-Struktur von Bismuthen untersucht. Dabei ist trotz der Einzelschichtdicke eine starke optische, d.h. Zwei-Teilchen-, Antwort aufgrund der starken Elektron-Loch Coulomb-Wechselwirkungen zu beobachten. Der kombinierte experimentelle und theoretische Zugang (einschließlich GW Rechnungen und Lösungen der Bethe-Salpeter-Gleichung) erlaubt den Nachweis, dass zwei markante optische Übergänge Exzitonenanregungen sind, die von Valenzbändern von Bismuthen stammen, welche durch die Rashba-Wechselwirkung getrennt sind. Im weiteren Kontext könnte diese Entdeckung Anlass zu künftigen Experimenten sein, um die Zusammenhänge zwischen exzitonischer und topologischer Physik zu untersuchen. Schließlich werden erstmals die angeregten Leitungsbandzustände von Bismuthen mit Hilfe von trARPES energie- und impulsaufgelöst gemessen. Dabei ist es gelungen, die direkte und indirekte Bandlücke zu ermitteln und zudem den Effekt einer Ladungsträger induzierten Bandlücken-Renormalisierung zu beobachten. Darüber hinaus wird eine außergewöhnlich schnelle Relaxation angeregter Ladungsträger nachgewiesen, die durch das Vorhandensein einer quasi-metallischen Zustandsdichte aufgrund gekoppelter topologischer Randmoden an Domänengrenzen erklärt wird. KW - Topologischer Isolator KW - Rastertunnelmikroskop KW - Zweidimensionales Material KW - Bismuthene KW - helical edge states KW - honeycomb lattice KW - quantum spin hall insulator KW - two-dimensional topological insulator KW - trARPES KW - exciton KW - magnetic KW - Photoelektronenspektroskopie KW - Siliziumcarbid Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-320084 ER - TY - THES A1 - Zimmermann, Christian T1 - Halbleiterlaser mit lateralem Rückkopplungsgitter für metrologische Anwendungen T1 - Semiconductor lasers with lateral feedback for metrological applications N2 - In der vorliegenden Arbeit wurde angestrebt, die Eigenschaften komplexgekoppelter DFB-Laser bezüglich ihrer Nutzung für metrologische Untersuchungen zu analysieren und zu verbessern. Hierfür wurden die räumlichen Emissionseigenschaften der lateral komplexgekoppelten DFB-Laser in ausgiebigen Studien diskutiert. Für kommerziell erhältliche Laser wurde daraufhin das Fernfeld sowohl in lateraler als auch vertikaler Richtung berechnet. Die entsprechenden Fernfeldmessungen konnten die Theorie bestätigen und wie erwartet, waren die Divergenzwinkel mit 52° FWHM in der Wachstumsrichtung und 12° FWHM in lateraler Richtung (vgl. Abb. 6.4 und 6.5) sehr unterschiedlich und zeugen von einer großen Differenz in den Fernfeldwinkeln. Mit Überlegungen zu dem optischen bzw. elektrischen Einschlusspotential im Hinblick auf die veränderte Fernfeldsituation wurde zunächst die reine Halbleiterlaserschichtfolge optimiert. Der Divergenzwinkel in Wachstumsrichtung wurde um mehr als 50% auf 25° FWHM gesenkt. Damit konnte die Asymmetrie des Fernfeldes um einen Faktor von mehr als 4 reduziert werden. Strahlgüteuntersuchungen zeigten ein nahezu beugungsbegrenztes Gaußsches Strahlprofil in der langsamen Achse mit einem M2-Wert von 1,13 (Abb. 6.3). Eine weitere Untersuchung betraf die Linienbreitenabhängigkeit solcher Laser von ihrer Ausgangsleistung, der Resonatorlänge, der Facettenvergütung und der Gitterkopplung. Die erste Beobachtung betraf die Verschmälerung der Linienbreite mit ansteigender Ausgangsleistung bis hin zu einer erneuten Verbreiterung (Rebroadening) der Linienbreite (siehe Abb. 7.3). Der Einfluss auf die Linienbreite durch eine Veränderung der Resonatorlänge ließ sich sehr gut mit der Theorie vergleichen und so erbrachte eine Verdopplung der Resonatorlänge eine Verschmälerung der Linienbreite um mehr als einen Faktor 3. Die Verlängerung der Kavität begünstigte den negativen Effekt des sog. Rebroadenings nicht, da bei der verwendeten Technologie der lateral komplexen Kopplung der Index-Beitrag an der Rückkopplung sehr klein ist. Im Falle reiner Indexkopplung wäre dies durch die veränderte κ · L-Lage deutlich zu spüren. Ein weiterer, oben auch angesprochener Vorteil der komplexen Kopplung ist, dass die Facettenreflektivitäten einen wesentlich kleineren Einfluss auf die DFB-Ausbeute und auf deren Eigenschaften haben als bei der reinen Indexkopplung. Dies lässt sich ausnutzen, um die Photonenlebensdauer in der Kavität zu erhöhen ohne negativ die DFB-Ausbeute zu beeinflussen. In dieser Arbeit wurde bei verschiedenen Längen die reine gebrochene Facette mit einer vergüteten verglichen und der Einfluss auf die Linienbreite analysiert. Die Frontfacette wurde durch eine Passivierung bei ca. 30% gehalten und die Rückfacette durch einen doppelten Reflektor auf ca. 85% gesetzt. Daraus resultierte eine Reduktion der Linienbreite um mehr als die Hälfte. Neben diesen Ergebnissen wurde auch der Einfluss der komplexen Kopplung untersucht. Da die durch das Gitter zusätzlich eingebrachten Verluste zu einer Vergrößerung der Linienbreiten beitragen, wird bei einem größeren geometrischen Gitterüberlapp das Frequenzrauschen auch entsprechend steigen. Dies ließ sich auch im Experiment bestätigen. Zudem wurde eine Längenabhängigkeit dieses Effektes festgestellt. Die Reduzierung der Linienbreite bei längeren Bauteilen ist deutlich ausgeprägter als bei kürzeren. So ist bei ähnlicher Verringerung des Gitterüberlappes bei einem 900 μm langen Bauteil eine Linienbreitenreduzierung um einen Faktor von „nur“ 1,85 beobachtbar, aber bei der doppelten Kavitätslänge ist dieser Faktor schon auf 3,60 angestiegen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden DFB-Laser hergestellt, die eine Linienbreite von bis zu 198 kHz aufwiesen. Dies stellt für lateral komplexgekoppelte Laser einen absoluten Rekordwert dar. Im Vergleich zu Index-DFB-Lasern ist dieser Wert bzgl. der Linienbreite mit den aktuellsten Ergebnissen aus der Forschung zu vergleichen [CTR+11], bei welchen eine Linienbreite zu 200 kHz bestimmt wurde. In dem letzten Abschnitt dieser Arbeit wurde der Einfluss einer veränderten Phasenlage von Gitter und Facette untersucht. Dabei wurden spezielle Bauteile hergestellt (3-Segment-DFB-Laser) und verschiedene Gitterlängen untersucht. Die Phasenlage kann reversibel über den eingestellten Strom in den gitterfreien Segmenten geregelt werden. Wie vorhergesagt, bestätigen die Experimente, dass diese Phasenbeziehung einen signifikanten Einfluss auf die Ausgangsleistung, die Wellenlänge mit ihrer zugehörigen Seitenmodenunterdrückung und auch auf die Linien-breite hat. Bei der Analyse der Linienbreite konnte eindeutig beobachtet werden, dass für die verschiedenen Längen die inverse Linienbreite sehr gut mit der relativen Seitenmodenunterdrückung gekoppelt ist. Dies stellt eine deutliche Erleichterung der zukünftigen Optimierung der komplexgekoppelten DFB-Laser dar, da eine Linienbreitenuntersuchung meist deutlich zeitaufwendiger ist als eine Analyse mit einem optischen Spektrometer. N2 - The goal of this thesis was to analyze and improve the characteristics of complex-coupled DFB-lasers due to their use for metrological investigations. For this purpose, the spatial properties of the laterally complex-coupled DFB-lasers were discussed in extensive studies. It has been explained why the asymmetry of the far field for this special type of laser diode is typically quite high due to the required coupling strength. For commercially available lasers, the far field was calculated in both lateral and vertical direction. The corresponding far field measurements proofed the theory, and as expected, the divergence angles of 52° FWHM in the epitaxial direction and 12° FWHM in lateral direction (see fig. 6.4 and 6.5) showed very huge differences and confirmed the predicted high far field asymmetry. The layer stack was optimized first with regard to the optical and electrical confinement potential to change the far field situation. The far field in the epitaxial direction has been reduced by more than 50% to a value of 25° FWHM. As a result, the asymmetry of the far field could be reduced by a factor of more than 4. Beam profile measurements showed a nearly diffraction limited Gaussian beam profile in the slow axis with a M2-value of 1.13 (fig. 6.3). Additional investigations were done to determine the dependency between the linewidth of such lasers and their optical output power, resonator length, facet reflectivity and grating coupling strength. The first study was related to the narrowing of the linewidth due to the increased optical output power ending up in a rebroadening (compare fig. 7.3). The influence of the resonator length to the linewidth was very close to theory and thus a doubling of the resonator length led to a linewidth narrowing of more than factor 3. Increasing the cavity length did not favour the negative effect of the so-called rebroadening since the portion of index coupling within the used lateral complex-coupling technology is very small. In case of pure index coupling the influence due to the changed κ·L-condition would be increased. A further advantage of the complex-coupling mentioned above is the fact that the influence of the facet reflectivities on the DFB yield and laser characteristics is significantly smaller compared to pure index coupling. This can be used to increase the photon lifetime in the cavity without decreasing the DFB yield. The influence on the linewidth of as-cleaved facets was compared to coated ones with lasers of different length. The front facet was passivated to hold the as-cleaved reflectivity of about 30%, and the rear facet was coated with a layer stack to end up at about 85% reflectivity. The linewidth was more than halved. In addition to these results, the influence of complex-coupling was also investigated. As extra losses are introduced by the grating itself, the frequency noise, produced by a higher geometric overlap of the grating with the lasing mode will rise. This could also be confirmed in the experiment. It was also observed that this effect has a length driven component. Narrowing the linewidth by reducing the grating overlap has a higher influence on a longer device compared to shorter laser diodes. A factor of 1.85 on a 900 μm long device has been observed, but diodes with doubled length showed a factor of 3.60. Within the scope of this thesis, DFB-lasers were produced showing linewidths down to 198 kHz. Regarding complex-coupled laser diodes, this value for the linewidth is an absolute record. Compared to index-coupled DFB-lasers, this value matches to latest research findings [CTR+11]. In the last chapter of this work the influence of the phasing of grating and facet was discussed. Special laser diodes (3-segment DFB-lasers) with different grating lengths were produced. The phasing was determined by the injection current of the grating-free segments. As predicted, the experimental results proved the significant influence of the phasing to output power, wavelength including SMSR and the linewidth. It was also observed that for different lengths the inverse linewidth is proportional to the SMSR. This relationship could be used for improved and faster optimization of complex-coupled DFB-lasers as an investigation of the linewidth is typically more complex than a simple analysis on an optical spectrometer. KW - DFB-Laser KW - Metrologie KW - komplexe Gitterkopplung KW - Linienbreite KW - Atomuhr Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-159618 ER - TY - THES A1 - Lykowsky, Gunthard T1 - Hardware- und Methodenentwicklung für die 23Na- und 19F-Magnetresonanztomographie T1 - Hardware and method development for 23Na and 19F magnetic resonance imaging N2 - Neben dem Wasserstoffkern 1H können auch andere Kerne für die Magnetresonanztomographie (MRT) genutzt werden. Diese sogenannten X-Kerne können komplementäre Informationen zur klassischen 1H-MRT liefern und so das Anwendungsspektrum der MRT erweitern. Die Herausforderung bei der X-Kern-Bildgebung liegt zum großen Teil in dem intrinsisch niedrigen Signal-zu-Rauschen-Verhältnis (SNR), aber auch in den spezifischen Kerneigenschaften. Um X-Kern-Bildgebung optimal betreiben zu können, müssen daher Sende-/Empfangsspulen, Messsequenzen und -methoden auf den jeweiligen Kern angepasst werden. Im Fokus dieser Dissertation standen die beiden Kerne Natrium (23Na) und Fluor (19F), für die optimierte Hardware und Methoden entwickelt wurden. 23Na spielte in dieser Arbeit vor allem wegen seiner Funktion als Biomarker für Arthrose, einer degenerativen Gelenkserkrankung, eine Rolle. Hierbei ist insbesondere die quantitative Natriumbildgebung von Bedeutung, da sich mit ihr der Knorpelzustand auch im Zeitverlauf charakterisieren lässt. Für die quantitative Messung mittels MRT ist die Kenntnis des B1-Feldes der eingesetzten MR-Spule entscheidend, denn dieses kann die relative Signalintensität stark beeinflussen und so zu Fehlern in der Quantifizierung führen. Daher wurde eine Methode zur Bestimmung des B1-Feldes untersucht und entwickelt. Dies stellte aufgrund des niedrigen SNR und der kurzen sowie biexponentiellen T2-Relaxationszeit von 23Na eine Herausforderung dar. Mit einer retrospektiven Korrekturmethode konnte eine genaue und zugleich schnelle Korrekturmethode gefunden werden. Für die 1H- und 23Na-Bildgebung am menschlichen Knieknorpel wurden zwei praxistaugliche, doppelresonante Quadratur-Birdcage-Resonatoren entwickelt, gebaut und charakterisiert. Der Vergleich der beiden Spulen bezüglich Sensitivität und Feldhomogenität zeigte, dass der Vier-Ring-Birdcage dem Alternating-Rungs-Birdcage für den vorliegenden Anwendungsfall überlegen ist. Die in vivo erzielte Auflösung und das SNR der 23Na-Bilder waren bei beiden Spulen für die Quantifizierung der Natriumkonzentration im Knieknorpel ausreichend. Hochauflösende anatomische 1H-Bilder konnten ohne Mittelungen aufgenommen werden. In einer umfangreichen Multiparameter-MR-Tierstudie an Ziegen wurde der Verlauf einer chirurgisch induzierten Arthrose mittels 23Na- und 1H-Bildgebungsmethoden untersucht. Hierbei kamen dGEMRIC, T1ρ-Messung und quantitative Natrium-MRT zum Einsatz. Trotz des im Vergleich zum Menschen dünneren Ziegenknorpels, der niedrigen Feldstärke von 1,5 T und den auftretenden Ödemen konnten erstmals diese MR-Parameter über den Studienverlauf hinweg an den gleichen Versuchstieren und zu den gleichen Zeitpunkten ermittelt werden. Die Ergebnisse wurden verglichen und die ermittelten Korrelationen entsprechen den zugrundeliegenden biochemischen Mechanismen. Die im Rahmen dieser Studie entwickelten Methoden, Bildgebungsprotokolle und Auswertungen lassen sich auf zukünftige Humanstudien übertragen. Die mit klinischen Bildgebungssequenzen nicht zugängliche kurze Komponente der biexponentiellen T2*-Relaxationszeit von 23Na konnte mittels einer radialen Ultra-Short-Echo-Time-Sequenz bestimmt werden. Hierzu wurde eine Multi-Echo-Sequenz mit einem quasizufälligen Abtastschema kombiniert. Hierdurch gelang es, die kurze und lange T2*-Komponente des patellaren Knorpels in vivo zu bestimmen. 19F wird in der MRT wegen seiner hohen relativen Sensitivität und seines minimalen, körpereigenen Hintergrundsignals als Marker eingesetzt. Zur Detektion der niedrigen in-vivo-Konzentrationen der Markersubstanzen werden hochsensitive Messspulen benötigt. Für die 19F-Bildgebung an Mäusen wurde eine Birdcage-Volumenspule entwickelt, die sowohl für 19F als auch 1H in Quadratur betrieben werden kann, ohne Kompromisse in Sensitivität oder Feldhomogenität gegenüber einer monoresonanten Spule eingehen zu müssen. Dies gelang durch eine verschiebbare Hochfrequenzabschirmung, mit der die Resonanzfrequenz des Birdcage verändert werden kann. Es konnte weiterhin gezeigt werden, dass die Feldverteilungen bei 1H und 19F im Rahmen der Messgenauigkeit identisch sind und so der 1H-Kanal für die Pulskalibrierung und die Erstellung von B1-Karten für die 19F-Bildgebung genutzt werden kann. Hierdurch kann die Messzeit deutlich reduziert werden. Ein grundsätzliches Problemfeld stellt die Korrelation unterschiedlicher Bildgebungsmodalitäten dar. In der MRT betrifft das häufig die Korrelation von in-/ex-vivo-MR-Daten und den dazugehörigen Lichtbildaufnahmen an histologischen Schnitten. In dieser Arbeit wurde erstmals erfolgreich eine 1H- und 19F-MR-Messung an einem histologischen Schnitt vorgenommen. Durch die Verwendung einer optimierten 1H/19F-Oberflächenspule konnte die 19F-Signalverteilung in einer dünnen Tumorscheibe in akzeptabler Messzeit aufgenommen werden. Da der gleiche Schnitt sowohl mit Fluoreszenzmikroskopie als auch mit MRT gemessen wurde, konnten Histologie und MR-Ergebnisse exakt korreliert werden. Zusammenfassend konnten in dieser Arbeit durch Hardware- und Methodenentwicklung zahlreiche neue Aspekte der 19F- und 23Na-MRT beleuchtet werden und so zukünftige Anwendungsfelder erschlossen werden. N2 - In addition to the hydrogen nucleus 1H, other nuclei can also be used for magnetic resonance imaging (MRI). These so-called X-nuclei can provide complementary information on classical 1H MRI and thus expand the range of applications of MRI. The challenge in X-nucleus imaging is largely due to the intrinsically low signal-to-noise ratio (SNR), but also to the specific properties of the nucleus. In order to optimally perform X-nuclei imaging, transmit/receive coils, imaging sequences and methods must be adapted to the respective nucleus. The two nuclei sodium (23Na) and fluorine (19F) were in the focus of this dissertation and thus optimized hardware and methods were developed for these nuclei. 23Na played a major role in this work, mainly because of its function as a biomarker of osteoarthritis, a degenerative joint disease. In particular, the quantitative sodium imaging is of importance, as it can characterize the cartilage state over time. For quantitative measurements by MRI, the knowledge of the B1 field of the MR coil used is crucial, because this can strongly influence the signal intensity and thus lead to errors in the quantification. Therefore, a method for the determination of the B1 field was developed. This presented a challenge due to the low SNR and the short and biexponential T2 relaxation time of 23Na. Using a retrospective correction method, a precise and at the same time rapid correction method could be found. Two practicable double resonant quadrature birdcage resonators have been developed, constructed and characterized for 1H/23Na imaging on human knee cartilage. The comparison of the two coils in terms of sensitivity and field homogeneity showed that the four-ring birdcage is superior to the alternating-rungs birdcage for the present application. The in vivo resolution and SNR of the 23Na images were sufficient for both coils to quantify the sodium concentration in the knee cartilage. High-resolution 1H anatomical images could be acquired without averaging. In a large multiparameter MRI animal study on goats, the progression of surgically induced osteoarthritis was studied using 23Na and 1H imaging techniques. DGEMRIC, T1ρ and quantitative sodium MRI were used. Despite thinner goat cartilage compared to humans, low field strength of 1.5 T and the occurring edema, it was possible for the first time to determine these MR parameters over the course of the study on the same experimental animals and at the same time points. The correlations of the MR parameters correspond to the underlying biochemical mechanisms. The methods, imaging protocols and evaluations developed in this study can be applied to future human studies. The short component of the biexponential T2* relaxation time of 23Na, which is not accessible with clinical imaging sequences, could be determined by means of a radial ultra-short echo time sequence. For this purpose, a multi-echo sequence was combined with a quasi-random sampling scheme. This enabled the determination of the short and long T2* component of patellar cartilage in vivo. 19F is used as a marker in MRI because of its high relative sensitivity and minimal body’s own background signal. To detect the low in vivo concentrations of the marker substances, highly sensitive measuring coils are required. For 19F imaging of mice, a birdcage volume coil was developed that can be operated in quadrature for both 19F and 1H without compromising sensitivity or field homogeneity compared to monoresonant coils. This is due to a slidable RF shield, which is used to change the resonance frequency of the birdcage. It has also been shown that field distributions at 1H and 19F are identical allowing the 1H channel to be used for pulse calibration and B1 mapping for 19F imaging. This can significantly reduce the acquisition time. A fundamental challenge is the correlation of different imaging modalities. In MRI, this often affects the correlation of in and ex vivo MR data and the associated images of histological sections. In this work, 1H and 19F MR measurements of a histological section were successfully performed for the first time. By using an optimized 1H/19F surface coil, the 19F signal distribution in a thin tumor slice was acquired within an acceptable acquisition time. Since the same section was measured by fluorescence microscopy as well as by MRI, histology and MR results could be correlated exactly. In summary, hardware and method development in this work has highlighted numerous new aspects of 19F and 23Na MRI, opening up future fields of application. KW - Kernspintomografie KW - Fluor-19 KW - Natrium-23 KW - 19F-MRT KW - 23Na-MRT Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-188710 ER - TY - THES A1 - Thierschmann, Holger T1 - Heat Conversion in Quantum Dot Systems T1 - Wärmeumwandlung in Quantenpunktsystemen N2 - This thesis treats the thermopower and other thermal effects in single quantum dots (QD) and quantum dot systems. It contributes new experimental results to the broad and active field of research on thermoelectrics in low dimensional systems. The thermopower experiments discussed in this work focus on QDs which exhibit a net spin and on tunnel-coupled double QDs (DQD). Furthermore, experiments are presented which address the realization of a QD device which extracts thermal energy from a heat reservoir and converts it into a directed charge current in a novel way. The samples used for these investigations have been fabricated from GaAs/AlGaAs heterostructures which contain a two dimensional electron gas. Using optical and electron beam lithography, the devices have been realized by means of the top-gate technology. All experiments have been performed at low temperature. In order to create a controllable temperature difference in the samples the current heating technique has been used. These experimental basics as well as fundamentals of electric and thermoelectric transport are introduced in Part I of this thesis. The experiments on the thermopower of a single QD are described in Part II. Essentially, they deal with the problem of how a single spin situated on a QD influences the thermoelectric properties of the system. In this context, the Kondo-effect plays a crucial role. Generally, the Kondo effect is the result of a many-body state which arises from an antiferromagnetic coupling of a magnetic impurity with the surrounding conduction electrons. Here, the magnetic impurity is represented by a QD which is occupied with an odd number of electrons so that it exhibits a net spin. For the first time the thermopower of a Kondo-QD has been studied systematically as a function of two parameters, namely the QD coupling energy and the sample temperature. Both parameters are crucial quantities for Kondo-physics to be observed. Based on these data, it is shown that the thermopower line shape as a function of QD energy is mainly determined by two competing contributions: On the one hand by the enhanced density of states around the Fermi level due to Kondo-correlations and on the other hand by thermopower contributions from the Coulomb resonances. Furthermore, the experiments confirm theoretical predictions which claim that the spectral DOS arising from Kondo-correlations shifts away from the Fermi level for those QD level configurations which are not electron-hole symmetric. Comparison with model calculations by T. Costi and V. Zlatic [Phys. Rev. B 81, 235127 (2010)] shows qualitative and partly even quantitative agreement. A finite thermovoltage at the center of the Kondo-region, which occurred in previous investigations, is also observed in the experiments presented here. It is not covered by the current theory of the Kondo effect. The dependence of this signal on temperature, coupling energy and magnetic field, which differ from non-Kondo regions, is analyzed. In order to clarify the physics behind this phenomenon further studies are desirable. Furthermore, it is shown by variation of the QD coupling energy over a wide range that Kondo-correlations can be detected in the thermopower even in the regime of very weak coupling. In contrast, no Kondo signatures are visible in the conductance in this energy range. It is found that in the limit of weak coupling the Kondo effect causes the thermopower to exhibit a diminished amplitude in close vicinity of a conductance resonance. Subsequent filling of spin-degenerate states then leads to a thermopower amplitude modulation (odd-even-effect). Although this effect had been observed in previous studies, no connection to Kondo physics had been established in order to explain the observations. Hence, the experiments on a single QD presented in this thesis provide unique insight into the complex interplay of different transport mechanisms in a spin-correlated QD. Moreover, the results confirm the potential of thermopower measurements as a highly sensitive tool to probe Kondo-correlations. In Part III thermal effects are investigated in systems which contain two coupled QDs. Such QD-systems are particularly interesting with respect to thermoelectric applications: Many proposals utilize the extremely sharp energy filtering properties of such coupled QDs and also different kinds of inter dot coupling to construct novel and highly efficient thermoelectric devices. In the present work, thermopower characterizations are performed on a tunnel-coupled DQD for the first time. The key result of these investigations is the thermopower stability diagram. Here it is found, that in such a system maximal thermopower is generated in the vicinity of the so-called triple points (TP) at which three charge states of the DQD are degenerate. Along the axis of total energy, which connects two adjacent TP, a typical thermopower line shape is observed. It is explained and modeled within an intuitive picture that assumes two transport channels across the DQD, representing the TP. For those regions which are far away from the TP, the thermopower turns out to be very sensitive to the relative configuration of the QD energies. The conductance and thermopower data are well reproduced within a model that assumes transport via molecular states. Integration of both models into one then allows model calculations for a complete stability cell in conductance and thermopower to be done. Furthermore, experiments on two capacitively coupled QDs are presented. In these studies the focus lies on testing the feasibility of such systems for the manipulation and generation of charge currents from thermal energy. In a series of experiments it is shown that such a system of QDs can be utilized to increase or decrease a current flowing between two electron reservoirs by varying the temperature in a third reservoir. This effect is based on the cross-correlation of occupation fluctuations of the individual QDs. These are positive for certain QD energy level configurations and negative for others, which increases or decreases the charge current in the experiments, respectively. In the stability diagram this is manifested in a characteristic clover leaf shaped structure of positive and negative current changes in vicinity of the TP. All main experimental results are reproduced qualitatively in simple model calculations. Due to the close analogy between electrical and thermal conductance of a QD, this effect of thermal switching can, in principle, also be used to built a thermal transistor. Finally, it is shown that a system consisting of two Coulomb-coupled QDs, which couple a hot electron reservoir electrostatically to two cold electron reservoirs, can be utilized as a novel device which extracts heat from its environment and converts it into a directed charge current. The idea of this heat-to-current converter (HCC) was first proposed by R. Sánchez and M. Büttiker [Phys. Rev. B 83, 085428 (2011)]. It is not only characterized by the novelty of its working principle but also by the fact, that it decouples the directions of charge current and energy flow. In the experiments presented here, such HCC-currents are identified unambiguously: For certain QD-level configurations an electric current between the two cold reservoirs is observed if the temperature in the third reservoir is increased. The direction of this current is shown to be independent of an external voltage. In contrast, the direction of the current exhibits a characteristic dependence on the tunneling coefficients of the QDs, as predicted by theory: By adjusting the thickness and the shape of the respective tunnel junctions, a charge current can be generated between two cold reservoirs, and it can even be inverted. The experimental observations are quantitatively reproduced by model calculations by R. Sánchez and B. Sothmann. Thus, the results represent direct evidence for the existence of HCC-currents. Due to the novelty of the working principle of the HCC and its relevance from a fundamental scientific point of view, the results presented here are an important step towards energy harvesting devices at the nano scale. N2 - Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Thermokraft und anderen thermischen Effekten in einzelnen Quantenpunkten (QP) und Quantenpunktsystemen. Sie liefert durch neue experimentelle Ergebnisse einen Beitrag zu dem breiten und besonders in jüngster Zeit stark beachteten Themenkomplex der Thermoelektrik in niedrigdimensionalen Systemen. Im Fokus stehen hier die Thermokraft von spin-besetzten QP und tunnelgekoppelten Doppelquantenpunkten (DQP) sowie die Realisierung von neuartigen W\ärmemaschinen mit Hilfe von QP-Systemen. Die für diese Untersuchungen verwendeten Proben wurden mit Hilfe der sogenannten split-gate Technologie lithographisch in einem zweidimensionalen Elektronengas innerhalb des Halbleiterschichtsystems GaAs/AlGaAs realisiert. Sämtliche Experimente wurden bei tiefen Systemtemperaturen durchgeführt. Zur kontrollierten Erzeugung einer Temperaturdifferenz wurde die sogenannte Stromheiztechnik verwendet. Diese experimentellen Grundlagen sowie allgemeine Hintergründe zur Physik von elektrischem und thermoelektrischem Transport werden im Gundlagenteil, Teil I, behandelt. Die Thermokraftexperimente an einzelnen QP sind in Teil II dieser Arbeit beschrieben. Sie befassen sich im Kern mit der Frage, auf welche Art einzelne Spins in einem QP die Thermokraft des Systems beeinflussen. In diesem Zusammenhang ist der Kondoeffekt von zentraler Bedeutung. Der Kondoeffekt resultiert allgemein aus einem Vielteilchenzustand, der durch die antiferromagnetische Kopplung einer magnetischen Verunreinigung mit Leitungselektronen der angrenzenden Reservoire hervorgerufen wird. Die magnetische Verunreinigung wird hier durch einen QP dargestellt, der Aufgrund einer ungeraden Besetzungszahl von Elektronenspins ein magnetisches Moment besitzt. In den präsentierten Experimenten wird erstmals systematisch der Verlauf der Thermokraft eines Kondo-QP in Abhängigkeit von den beiden Parametern Kopplungsenergie und Systemtemperatur untersucht. Diese beiden Parameter legen im Wesentlichen die Ausprägung des Kondozustandes fest. Auf der Basis dieser Daten wird gezeigt, dass der Verlauf der Thermokraft maßgeblich von dem konkurrierenden Einfluss zweier Beiträge bestimmt wird: Einerseits der Thermokraft resultierend aus einer erhöhten Zustandsdichte nahe der Fermienergie aufgrund von Kondokorrelationen und andererseits dem Beitrag der Coulombresonanzen. Des Weiteren belegen die Experimente die theoretisch vorhergesagte Verschiebung der spektralen Zustandsdichte auf dem QP weg von der Fermienergie, und zwar für solche Energieniveaukonfigurationen, welche nicht elektron-loch-symmetrisch sind. Vergleiche mit numerischen Berechnungen von T. Costi und V. Zlatic [Phys. Rev. B 81, 235127 (2010)] zeigen qualitative und teilweise sogar quantitative Übereinstimmung. Eine im Zentrum des Kondobereiches entstehende, elektronenartige Thermospannung, wie sie bereits in früheren Untersuchungen zum Kondoeffekt beobachtet wurde, kann auch in den Experimenten hier festgestellt werden. Sie wird durch die gegenwärtige Theorie zum Kondoeffekt nicht erklärt. Die experimentell gefundenen Abhängigkeiten dieses Signals von Temperatur, Kopplungsenergie und Magnetfeld unterscheiden sich von denen in Nicht-Kondobereichen und werden analysiert. Zur Klärung des physikalischen Hintergrundes dieses Phänomens sind weiterführende Experimente wünschenswert. Durch Variation der Kopplungsenergie über einen sehr weiten Bereich wird zudem gezeigt dass sich Kondokorrelationen noch bis hin zu sehr schwacher Kopplung in der Thermokraft nachweisen lassen. In diesen Energiebereichen weist der entsprechende Leitwert keinerlei Kondosignaturen mehr auf. Für die Thermospannung bewirkt der Kondoeffekt im Grenzfall schwacher Kopplung eine Reduktion der Amplitude nahe der Coulombresonanzen. Bei regelmäßiger Auffüllung von spin-entartetn QP-Orbitalen führt dies zu einer Amplitudenmodulation (Ungerade-Gerade-Effekt), wie sie bereits in früheren Arbeiten beobachtet, dort jedoch nicht mit Kondokorrelationen in Verbindung gebracht wurde. In ihrer Summe geben die Experimente auf einzigartige Weise neue Einblicke in das komplexe Zusammenwirken verschiedener Transportmechanismen in einem spinkorrelierten QP. Sie belegen das Potenzial von Thermokraftmessungen als hochsensitives Instrument zur Erforschung von Kondokorrelationen. In Teil III werden thermische Effekte in Systemen untersucht, welche zwei gekoppelte QP enthalten. Solche QP-Systeme sind insbesondere für thermoelektrische Anwendungen interessant: Zahlreiche Vorschläge nutzen die besonders präzisen Energiefiltereigenschaften von gekoppelten QP, aber auch unterschiedliche Arten der Kopplung zwischen den QP, zur Konzeption von neuen, hocheffizienten thermoelektrischen Bauteilen und neuartigen Wärme-Strom-Wandlern. In der vorliegenden Arbeit werden erstmalig Thermokraftmessungen an einem tunnelgekoppelten DQP in serieller Anordnung untersucht. Das zentrale Ergebnis dieser Experimente ist das Thermokraftstabilitätsdiagramm. Hier lässt sich beobachten, dass das System in der Region um die Tripelpunkte (TP), an denen drei Ladungszustände des DQP entartet sind, maximale Thermospannungen erzeugt. Entlang der Achse der Gesamtenergie wird ein charakteristischer Verlauf der Thermospannung beobachtet, der unter Annahme zweier Transportkanäle über den DQP, die TP, erklärt und modelliert werden kann. Abseits der TP zeigt sich, dass die Thermospannung höchst sensitiv auf die relative Anordnung der einzelnen QP-Energien reagiert. Eine Beschreibung des Ladungstransports durch molekülartige Zustände gibt hier die experimentellen Beobachtungen sehr gut wieder. Zusammenführung der Modelle für den Bereich nahe und fernab der TP erlaubt schliesslich die vollständige Modellierung des Stabilitätsdiagramms in Leitwert und Thermokraft. Des Weiteren werden Experimente an QP-Systemen mit zwei kapazitiv gekoppelten QP gezeigt. Hier steht die Nutzung solcher Systeme zur Manipulation oder Generation von elektrischen Strömen durch thermische Energie im Mittelpunkt. Es wird gezeigt, dass sich ein System kapazitiv gekoppelter QP eignet, den elektrischen Strom zwischen zwei Elektronenreservoiren durch Änderung der Temperatur in einem dritten Reservoir kontrolliert zu vergrössern oder zu vermindern. Der Effekt basiert dabei auf der Kreuzkorrelation der Elektronenbesetzungsfluktuation der beiden QP, welche in einigen QP-Energiekonstellationen positiv und in anderen Einstellungen negativ ist. So führt ersteres in den Experimenten bei Erhöhung der Temperatur zu einer Vergrösserung, letzters zu einer Verminderung des Stromflusses. Im Stabilitätsdiagramm erzeugt dieser Mechansimus ein charakteristisches Kleeblattmuster aus positiven und negativen Stromänderungen im Bereich der TP. Durch einfache Modellrechnungen können sämtliche experimentellen Beobachtungen qualitativ reproduziert werden. Aufgrund der Analogie zwischen Ladungstransport und Wärmetransport in einem QP ist auch eine Funktionsweise als rein thermischer Transistor denkbar. Schliesslich wird nachgewiesen, dass ein solches System aus zwei elektrostatisch wechselwirkenden QP und drei Elektronenreservoiren dazu genutzt werden kann, um auf neuartige Weise thermische Energie in einen gerichteten Ladungsstrom umzuwandeln. Das Konzept dieses Wärme-Strom-Wandlers (engl: Heat-to-Current Converter, HCC) folgt dabei einem Vorschlag von R. Sánchez und M. Büttiker [Phys. Rev. B 83, 085428 (2011)]: Es zeichnet sich nicht nur dadurch aus, dass der zugrundeliegende Mechanismus der Wärmewandlung neu ist, sondern auch dadurch, dass in diesem System die Richtungen von elektrischem Strom und Wärmestrom voneinander entkoppelt sind. In den hier präsentierten Experimenten können solche HCC-Ströme eindeutig nachgewiesen werden: Für bestimmte QP-Energiekonfigurationen wird ein elektrischer Strom zwischen den beiden kalten Reservoiren beobachtet, wenn die Temperatur in dem dritten Reservoir erhöht wird. Es wird gezeigt, dass die Richtung dieses Stroms unabhängig von einer extern angelegten Spannung ist. Die Stromrichtung läßt sich jedoch, wie durch die Theorie gefordert, durch Änderung der Tunnelkoeffizienten der QP beeinflussen. Sie kann durch Variation der Dicke und der Form der entsprechenden Tunnelbarrieren invertiert werden. Die experimentellen Beobachtungen werden durch Modellrechnungen von B. Sothmann und R. Sánchez quantitativ reproduziert. Sie sind somit ein direkter Beleg für die Existenz von HCC-Strömen. Aufgrund der Neuartigkeit des Konzepts und seiner Bedeutung für weitere thermoelektrische Anwendungen sind die hier präsentierten Ergebnisse ein wichtiger Schritt auf dem Weg hin zur Realisierung von Wärmemaschinen auf der Nanoskala. KW - Quantenpunkt KW - Thermoelektrizität KW - multi-terminal devices KW - coulomb coupled quantum dots KW - thermoelectrics KW - heat conversion KW - single electron transistor KW - Coulomb-Blockade KW - Kondo-Effekt KW - Energy Harvesting Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-133348 ER - TY - THES A1 - Seufert, Mirjam T1 - Herstellung und Charakterisierung von abstimmbaren und Hochleistungslasern auf GaSb T1 - Fabrication and Characterisation of Widely Tunable and High Power Laser based on GaSb N2 - Ziel dieser Arbeit war es, basierend auf dem AlGaIn-AsSb Materialsystem neuartige Laserbauelemente mit bisher unerreichten Kenndaten zu entwerfen, herzustellen und zu untersuchen. Der Fokus lag dabei zum Einen auf einer Steigerung der optischen Ausgangsleistung in Kombination mit einem monomodigen spektralen Emissionsverhalten. Zum anderen lag ein wesentliches Hauptaugenmerk auf der Realisierung von monomodig emittierenden Lasern mit einem weiten Wellenlaengenabstimmbereich. N2 - The goal of this work was to design, realize and characterize innovative laser devices based on the AlGaIn-AsSb material system with previously un-reached characteristic device performance. The focus was on the one hand on the enhancement of the optical output power in combination with a singlemode spectral emission behavior. On the other hand the essential task throughout this work was the realization of singlemode emitting lasers with a broad wavelength tuning range. KW - Abstimmbarer Laser KW - Hochleistungslaser KW - Galliumantimonid KW - Gallium KW - Halbleiterlaser KW - widely tunable laser KW - semiconductor laser KW - high power laser KW - gasb Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-52122 ER - TY - THES A1 - Beetz, Johannes T1 - Herstellung und Charakterisierung von Halbleiterbauelementen für die integrierte Quantenphotonik T1 - Fabrication and characterization of semiconductor devices for integrated quantum photonics N2 - Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Entwicklung quantenphotonischer Komponenten, welche für eine monolithische Integration auf einem Halbleiter-Chip geeignet sind. Das GaAs-Materialsystem stellt für solch einen optischen Schaltkreis die ideale Plattform dar, weil es flexible Einzelphotonenquellen bereithält und mittels ausgereifter Technologien auf vielfältige Weise prozessiert werden kann. Als Photonenemitter werden Quantenpunkte genutzt. Man kann sie mit komplexen Bauelementen kombinieren, um ihre optischen Eigenschaften weiter zu verbessern. Im Rahmen dieser Arbeit konnte eine erhöhte Effizienz der Photonenemission beobachtet werden, wenn Quantenpunkte in Wellenleiter eingebaut werden, die durch photonische Kristalle gebildet werden. Die reduzierte Gruppengeschwindigkeit die diesem Effekt zugrunde liegt konnte anhand des Modenspektrums von kurzen Wellenleitern nachgewiesen werden. Durch zeitaufgelöste Messungen konnte ermittelt werden, dass die Zerfallszeit der spontanen Emission um einen Faktor von 1,7 erhöht wird, wenn die Emitter zur Mode spektrale Resonanz aufweisen. Damit verbunden ist eine sehr hohe Modeneinkopplungseffizienz von 80%. Das Experiment wurde erweitert, indem die zuvor undotierte Membran des Wellenleiters durch eine Diodenstruktur ersetzt und elektrische Kontakte ergänzt wurden. Durch Anlegen von elektrischen Feldern konnte die Emissionsenergie der Quantenpunkte über einen weiten spektralen Bereich von etwa 7meV abgestimmt werden. Das Verfahren kann genutzt werden, um die exzitonischen Quantenpunktzustände in einen spektralen Bereich der Wellenleitermode mit besonders stark reduzierter Gruppengeschwindigkeit zu verschieben. Hierbei konnten für Purcell-Faktor und Kopplungseffizienz Bestwerte von 2,3 und 90% ermittelt werden. Mithilfe einer Autokorrelationsmessung wurde außerdem nachgewiesen, dass die Bauelemente als Emitter für einzelne Photonen geeignet sind. Ein weiteres zentrales Thema dieser Arbeit war die Entwicklung spektraler Filterelemente. Aufgrund des selbstorganisierten Wachstums und der großen räumlichen Oberflächendichte von Quantenpunkten werden von typischen Anregungsmechanismen Photonen mit einer Vielzahl unterschiedlicher Energien erzeugt. Um die Emission eines einzelnen Quantenpunktes zu selektieren, muss der Transmissionsbereich des Filters kleiner sein als der Abstand zwischen benachbarten Spektrallinien. Ein Filter konnte durch die Variation des effektiven Brechungsindex entlang von indexgeführten Wellenleitern realisiert werden. Es wurde untersucht wie sich die optischen Eigenschaften durch strukturelle Anpassungen verbessern lassen. Ein weiterer Ansatz wurde mithilfe photonischer Kristalle umgesetzt. Es wurde gezeigt, dass der Filter hierbei eine hohe Güte von 1700 erreicht und gleichzeitig die Emission des Quantenpunkt-Ensembles abgetrennt werden kann. Die Bauelemente wurden so konzipiert, dass die im photonischen Kristall geführten Moden effizient in indexgeführte Stegwellenleiter einkoppeln können. Ein Teil dieser Arbeit beschäftigte sich zudem mit den Auswirkungen von anisotropen Verspannungen auf die exzitonischen Zustände der Quantenpunkte. Besonders starke Verspannungsfelder konnten induziert werden, wenn der aktive Teil der Bauelemente vom Halbleitersubstrat abgetrennt wurde. Dies wurde durch ein neu entwickeltes Fabrikationsverfahren ermöglicht. Infolgedessen konnten die Emissionsenergien reversibel um mehr als 5meV abgestimmt werden, ohne dass die optischen Eigenschaften signifikant beeinträchtigt wurden. Die auf den aktiven Teil der Probe wirkende Verspannung wurde durch die Anwendung verschiedener Modelle abgeschätzt. Darüberhinaus wurde gezeigt, dass durch Verspannungen der spektrale Abstand zwischen den Emissionen von Exziton und Biexziton gezielt beeinflusst werden kann. Die Kontrolle dieser exzitonischen Bindungsenergie kann für die Erzeugung quantenmechanisch verschränkter Photonen genutzt werden. Dieses Ziel kann auch durch die Reduzierung der Feinstrukturaufspaltung des Exzitons erreicht werden. Die experimentell untersuchten Quantenpunkte weisen Feinstrukturaufspaltungen in der Größenordnung von 100meV auf. Durch genau angepasste Verspannungsfelder konnte der Wert erheblich auf 5,1meV verringert werden. Beim Durchfahren des Energieminimums der Feinstrukturaufspaltung wurde eine Drehung der Polarisationsrichtung um nahezu 90° beobachtet. Desweiteren wurde ein Zusammenhang des Polarisationsgrades mit der Feinstrukturaufspaltung nachgewiesen. Es wurde ein weiterer Prozessablauf entworfen, um komplexe Halbleiterstrukturen auf piezoelektrische Elemente übertragen zu können. Damit war es möglich den Einfluss der Verspannungsfelder auf Systeme aus Quantenpunkten und Mikroresonatoren zu untersuchen. Zunächst wurde demonstriert, dass die Modenaufspaltung von Mikrosäulenresonatoren reversibel angepasst werden kann. Dies ist ebenfalls von Interesse für die Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen. An Resonatoren aus photonischen Kristallen konnte schließlich gezeigt werden, dass das Verhältnis der spektralen Abstimmbarkeiten von exzitonischen Emissionslinien und Resonatormode etwa fünf beträgt, sodass beide Linien in Resonanz gebracht werden können. Dieses Verhalten konnte zur Beeinflussung der Licht-Materie-Wechselwirkung genutzt werden. N2 - The focus of this work lies on the development of quantum photonic components which are capable to be integrated into a monolithic semiconductor chip. The GaAs material system is an ideal platform for such an optical circuit since it offers flexible emitters for single photons and can be processed in various ways using mature technologies. Quantum dots can serve as photon emitters. They can be readily combined with complex devices in order to enhance their optical properties. In this thesis, an increased efficiency of the photon emission was observed when quantum dots are embedded into photonic crystal waveguides. The reduced group velocity which is responsible for this effect was verified in short waveguides by analyzing spectral features of the mode. Time resolved measurements were used to show a decrease of the decay time of the spontaneous emission time by a factor of 1.7 when the emitter is resonant to the mode. As a consequence, a very high mode coupling efficiency of 80% was found. In an extended experiment, the previously undoped membrane of the waveguide was replaced by a diode-like layer structure and electrical contacts were added to the device. Using an electrical field, the emission energies of the quantum dots were tuned in a wide spectral range of approximately 7 meV. This technique can be used to shift the excitonic states of the quantum dots towards the spectral part of the waveguide mode where the group velocity is strongly reduced. As a result, the Purcell factor and the coupling efficiency were found to be as high as 2.3 und 90%. Using autorcorrelation measurements single photon emission was demonstrated for the devices. A futher topic of this work is focused on the development of spectral filters. Due to the self-assembled growth and high spatial surface density of quantum dots, typical excitation schemes generate a great number of photons with different energies. In order to select the emission of a single quantum dot, the transmission range of the filters must be lower than the distance of adjacent spectral lines. A filter device was realized by variations of the effective refractive index alongside of ridge waveguides. The optical properties were improved by structural adjustments. Another approach was implemented by using photonic crystals. This filter yielded a quality factor of 1700 and was able to suppress the emission of the quantum dot ensemble. The devices were designed to efficiently couple the mode from the photonic crystal to a ridge waveguide. Another part of this work addresses the effect of anistropic strain on the excitonic states of the quantum dots. In order to induce high amounts of strain, the active parts of the devices must be separated from the semiconductor substrate. For this reason a new fabrication process was developed. Consequently, reversible tuning ranges of more than 5 meV could be achieved for the emission energies while largely maintaining the optical properties. Strain applied at the active parts of the sample was estimated using various models. Furthermore, it was demonstrated that the spectral distance between exciton and biexziton is influenced by strain. The manipulation of the excitonic binding energy is useful for the generation of quantum-mechanically entangled photons. Another way to accomplish this goal is the reduction of the fine structure splitting of the exciton. The fine structur splitting of quantum dots used in the experiments is in the order of magnitude of 100 µeV. This value was decreased to 5.1 µeV by precise adjustments of the induced strain. A rotation of the emission polarization by almost 90◦ was observed when crossing the energetic minimum of the fine structure splitting. Furthermore, a change of the degree of polarization associated with the fine structure splitting was demontrated. A further process flow was developed in order to transfer complex device structures onto piezoelectric substrates. This allows for the investigation of strain induced to systems composed of quantum dots and microresonators. It was demonstrated that the spectral splitting of the mode of micropillar resonators can be tuned in a reversible manner. This finding is again interesting for the generation of polarization-entangled photons. When strain is applied to photonic crystal resonators a ratio of 5 is observed for the tuning ranges of excitonic emission lines and resonator mode with the result that resonance can accomplished between both lines. Since the tuning sensitivities are different the interaction of light and matter can be adjusted by strain. KW - Galliumarsenid-Bauelement KW - Resonatoren KW - Photonische Kristalle KW - Quantenpunkt KW - Photonik KW - Halbleiter Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-117130 ER - TY - THES A1 - Krebs, Roland T1 - Herstellung und Charakterisierung von kanten- und vertikalemittierenden (Ga)InAs/Ga(In)As-Quantenpunkt(laser)strukturen T1 - Fabrication and Characterization of edge and vertical emitting (Ga)InAs/Ga(In)As quantum dot (laser) structures N2 - Im Vergleich zu Quantenfilmlasern haben Quantenpunktlaser (unter anderem) die Vorteile, dass kleinere Schwellenströme zu erreichen sind und die Emissionswellenlänge über einen größeren Bereich abgestimmt werden kann, da diese aufgrund der Größenfluktuation im Quantenpunktensemble über ein breites Verstärkungsspektrum verfügen. Ziel des ersten Teils der Arbeit war es, monomodige 1.3 µm Quantenpunktlaser für Telekommunikationsanwendungen herzustellen und deren Eigenschaften zu optimieren. Es wurden sechs Quantenpunktschichten als aktive Zone in Laserstrukturen mit verbreitertem Wellenleiter eingebettet. Eine Messung der optischen Verstärkung einer solchen Laserstruktur mit sechs Quantenpunktschichten ergab einen Wert von 16.6 1/cm (für den Grundzustandsübergang) bei einer Stromdichte von 850 A/cm^2. Dadurch ist Laserbetrieb auf dem Grundzustand bis zu einer Resonatorlänge von 0.8 mm möglich. Für eine Laserstruktur mit sechs asymmetrischen DWELL-Schichten und optimierten Wachstumsparametern ergab sich eine Transparenzstromdichte von etwa 20 A/cm^2 pro Quantenpunktschicht und eine interne Quanteneffizienz von 0.47 bei einer internen Absorption von 1.0 1/cm. Aus den Laserproben wurden außerdem Stegwellenleiterlaser hergestellt. Mit einem 0.8 mm x 4 µm großen Bauteil konnte im gepulsten Betrieb Laseroszillation bis zu einer Rekordtemperatur von 156 °C gezeigt werden. 400 µm x 4 µm große Bauteile mit hochreflektierenden Spiegelvergütungen wiesen im Dauerstrichbetrieb Schwellenströme um 6 mA und externe Quanteneffizienzen an der Frontfacette von 0.23 W/A auf. Für Telekommunikationsanwendungen werden Bauteile benötigt, die lateral und longitudinal monomodig emittieren. Bei kantenemittierenden Lasern kann dies durch das DFB-Prinzip (DFB: distributed feedback) erreicht werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die weltweit ersten DFB-Laser auf der Basis von 1.3 µm Quantenpunktlaserstrukturen hergestellt. Dazu wurden lateral zu den Stegen durch Elektronenstrahllithographie Metallgitter definiert, die durch Absorption die Modenselektion bewirken. Dank des etwa 100 nm breiten Verstärkungsspektrums der Laserstrukturen konnte eine Verstimmung der Emissionswellenlänge über einen Wellenlängenbereich von 80 nm ohne signifikante Verschlechterung der Bauteildaten erzielt werden. Anhand der 0.8 mm langen Bauteile wurden die weltweit ersten ochfrequenzmessungen an Lasern dieser Art durchgeführt. Für Quantenpunktlaser sind theoretisch aufgrund der hohen differentiellen Verstärkung kleine statische Linienbreiten und ein kleiner Chirp zu erwarten. Dies zeigte sich auch im Experiment. Der zweite Teil der Arbeit befasst sich mit vertikal emittierenden Quantenpunktstrukturen. Ziel dieses Teils der Arbeit war es, Quantenpunkt-VCSEL mit dotierten Spiegeln zunächst im Wellenlängenbereich um 1 µm herzustellen und auf dieser Basis die Realisierbarkeit von 1.3 µm Quantenpunkt-VCSELn zu untersuchen. Zunächst wurden undotierte Mikroresonatorstrukturen für Grundlagenuntersuchungen hergestellt, um die Qualität der Spiegelschichten zu testen und zu optimieren. Diese Strukturen bestanden aus 23.5 Perioden von Spiegelschichten aus AlAs und GaAs im unteren DBR (DBR: Distributed Bragg Reflector), einer lambda-dicken Kavität aus GaAs mit einer Quantenpunktschicht im Zentrum und einem oberen DBR mit 20 Perioden. Es konnten Resonatoren mit sehr hohen Güten über 8000 realisiert werden. Für die weiteren Arbeiten hinsichtlich der Herstellung von Quantenpunkt-VCSEL-Strukturen haben die Untersuchungen an den Mikroresonatorstrukturen gezeigt, dass es an der verwendeten MBE-Anlage möglich ist, qualitativ sehr hochwertige Spiegelstrukturen herzustellen. Aufbauend auf den Ergebnissen, die aus der Herstellung und Charakterisierung der Mikroresonatorstrukturen gewonnen worden waren, wurden nun Quantenpunkt-VCSEL-Strukturen hergestellt. Es wurden Strukturen mit 17.5 Perioden im unteren und 21 Perioden im oberen DBR sowie mit 20.5 Perioden im unteren und 30 Perioden im oberen DBR hergestellt. Erwartungsgemäß zeigten die VCSEL mit der höheren Spiegelanzahl auch die besseren Bauteildaten. Um VCSEL auch im Dauerstrich betreiben zu können, wurden Bauteile mit Oxidapertur hergestellt. Dazu wurden bei 30 µm großen Mesen die beiden Aperturschichten aus AlAs auf beiden Seiten der Kavität zur Strompfadbegrenzung bis auf 6 µm einoxidiert. Es konnte gezeigt werden, dass die Realisierung von Quantenpunkt-VCSELn im Wellenlängenbereich um 1 µm mit komplett dotierten Spiegeln ohne größere Abstriche bei den Bauteildaten möglich ist. Bei der Realisierung von 1.3 µm Quantenpunkt-VCSELn mit dotierten Spiegeln bereitet die im Vergleich zu den Absorptionsverlusten geringe optische Verstärkung Probleme. N2 - In comparison to quantum well lasers, quantum dot lasers provide (among others) the advantages that lower threshold currents are achievable and that the emission wavelength can be tuned over a larger range because the gain spectrum is wider due to the inhomogeneous broadening of the size distribution. The first part of the thesis deals with the theoretical basics and the preliminary investigations which were done before the fabrication of 1.3 µm quantum dot lasers as well as the characteristics of these lasers. The objective of this part of the thesis was the fabrication of single mode 1.3 µm quantum dot lasers for telecommunication applications and the optimization of their properties. Six quantum dot layers were included in the active region of a laser structure with a large optical cavity. The measurement of the optical gain of such a laser structure with six quantum dot layers yielded a value of 16.6 1/cm (for the ground state transition) at a current density of 850 A/cm^2. Thus, laser operation on the ground state is possible down to a cavity length of 0.8 mm. For a laser structure with six asymmetric DWELL layers and optimized growth parameters, a transparency current density of about 20 A/cm^2 per quantum dot layer and an internal quantum efficiency of 0.47 at an internal absorption as low as 1.0 1/cm could be obtained. Based on the laser structures ridge waveguide lasers were processed. With a 0.8 mm x 4 µm large device, laser operation in pulsed mode until 156 °C could be demonstrated. 400 µm x 4 µm large devices with highly reflective mirror coatings operated in continuous wave mode showed threshold currents as low as 6 mA and external quantum efficiencies at the front facet of 0.23 W/A. With these devices continuous wave operation up to 80 °C at an output power above 1 mW is possible. For telecommunication applications devices are needed that show lateral and longitudinal single mode emission. In the case of edge emitting lasers this can be realized with the DFB principle (DFB: distributed feedback). In the scope of this thesis the worldwide first DFB lasers on 1.3 µm quantum dot laser structures were fabricated. During the process, metal gratings lateral to the ridges were defined by electron beam lithography which cause the mode selection by absorption. Due to the 100 nm broad gain spectrum of the laser structures, the emission wavelength could be tuned over a range of about 80 nm without a significant degradation of the device properties. With 0.8 mm long DFB lasers the worldwide first high frequency measurements on lasers of this kind were performed. For quantum dot lasers one theoretically expects a small static linewidth and a small chirp because of the high differential gain. This was confirmed by the experiment. The second part of the thesis deals with vertical cavity surface emitting quantum dot structures. The main objective of this part of the thesis was to fabricate quantum dot VCSELs with doped mirrors in wavelength range around 1 µm and to examine on this basis the realizability of 1.3 µm quantum dot VCSELs. At first, undoped microresonator structures for fundamental studies were fabricated in order to test and to optimize the quality of the mirror layers. These structures consisted of 23.5 periods of AlAs and GaAs mirror layers in the lower DBR (DBR: Distributed Bragg Reflector), a lambda thick GaAs cavity with a single quantum dot layer in the center and an upper DBR with 20 periods. Resonators with high quality factors well above 8000 could be realized. For the further workings concerning the fabrication of quantum dot VCSEL structures the investigations on the microresonator samples have shown that with the MBE system used it is possible to fabricate high quality mirror structures. Based on the results from the fabrication and characterization of the microresonator structures, quantum dot VCSEL structures were fabricated. The VCSEL structures were designed as bottom emitters, which means that they emit from the substrate side. This design permits the epi-side down mounting of the samples on a heat sink. Samples with 17.5 periods in the lower and 21 periods in the upper DBR as well as samples with 20.5 periods in the lower and 30 periods in the upper DBR were fabricated. To be able to operate the VCSELs in continuous wave mode, devices with oxide aperture were processed. For that purpose, on 30 µm pillars both aperture layers consisting of AlAs adjacent to the cavity were oxidized down to a diameter of 6 µm to confine the current path. It could be demonstrated that the realization of quantum dot VCSELs in the 1 µm wavelength range with doped mirrors is possible without having to accept a trade-off as to the device performance. When trying to realize 1.3 µm quantum dot VCSELs with doped mirrors one runs into problems with the optical gain which is rather low as compared to the absorption losses. KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Halbleiterlaser KW - Halbleiterlaser KW - GaAs KW - Quantenpunkte KW - VCSEL KW - DFB-Laser KW - semiconductor lasers KW - GaAs KW - quantum dots KW - VCSEL KW - DFB laser Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-11328 ER - TY - THES A1 - Schumacher, Claus T1 - Herstellung und Charakterisierung von Nanostrukturen auf der Basis von II-VI-Materialien mittels der Schattenmaskentechnologie T1 - Fabrication and characterisation of nano structures based on II-VI-materials utilising the shadow mask technology N2 - Warum eigentlich Schattenmasken als neues alternatives Verfahren zur lateralen Strukturierung? Alle bislang üblichen Verfahren zur Herstellung lateral begrenzter Halbleiter-Kristalle strukturieren die zuvor epitaktisch flächig aufgewachsenen Schichten nachträglich. Hierdurch können Probleme entstehen. Etwa erzeugen nach einem nasschemischen Ätzprozess freistehende Quantentröge im Randbereich Oberflächenzustände, die zu nicht strahlender Rekombination führen können und daher die Lichtausbeute reduzieren. Der Prozess des erneuten Überwachsens solcher nachträglich geätzter Strukturen ist bislang noch nicht reproduzierbar. Weitere alternative Techniken, wie das Wachstum selbstorganisierter Quantenpunkte oder das it in-situ Spalten, bieten entweder noch keine befriedigende Kontrollmöglichkeit der Strukturgröße oder sind für eine industrielle Anwendung nur wenig praktikabel. Deshalb richtete sich der Blick auf das aus der III-V-Epitaxie bekannte Schattenmasken-Verfahren zur Herstellung makroskopischer sogenannter ,,nipi-Strukturen''. Diese zeigen den interessanten Effekt, dass sich die durch eine Schattenmaske wachsende Struktur in Wachstumsrichtung während des Wachstums von selbst zuspitzt. Die Größe der Masken-Apertur kann dadurch in einer Größenordnung bleiben, wie sie durch ein ultra-violett optisch lithographisches Verfahren hergestellt werden kann. Durch die Maske wächst dennoch, unterstützt von Schatten- und Selbstorganisationseffekten, ein Halbleiter-Kristall, der an seiner Spitze die Ausdehnung einer Nanostruktur hat. Im Rahmen dieser Arbeit gelang es erstmals mittels der Schattenmaskentechnologie eine ZnSe-Draht-Struktur herzustellen, deren Ausdehnung an der Spitze nur noch 25~nm beträgt. Da dieses Verfahren erstmals zur Herstellung von II-VI-Halbleiter-Schichten etabliert wurde, konnte auf keinerlei Vorarbeiten zurückgegriffen werden. Vor der Herstellung geeigneter Schattenmasken mussten zunächst geeignete Belichtungs-Masken für die optische Lithographie entworfen werden, bevor die Ätztechniken zur Herstellung der Schattenmasken selbst optimiert werden konnten. Am Ende der Schattenmaskenentwicklung stand ein Verfahren zur Präparation einer verlässlichen Startoberfläche für die anschließende II-VI-Epitaxie, ohne die ein reproduzierbares Wachstum durch die Schattenmaske nicht möglich ist. Nachdem die technologische Seite abgearbeitet war, mussten anhand geeigneter Epitaxieexperimente die Einflüsse durch die geänderten Wachstumsbedingungen erforscht werden. Insbesondere spielen beim Wachstum durch Schattenmasken Oberflächeneffekte wie Diffusion oder die Orientierung der Masken-Apertur bzgl. der Kristallrichtung eine wesentliche Rolle. Für die in dieser Arbeit verwendete Geometrie des Wachstums (Gruppe-II- und Gruppe-VI-Spezies werden aus bzgl. der Masken-Apertur spiegelbildlichen Raumwinkelbereichen angeboten) wurde herausgefunden, dass die Maskenöffnung entlang der [1-10]-Kristallrichtung orientiert sein sollte. Entlang dieser Richtung sind die Se-Dimere einer Se-reich rekonstruierten Oberfläche orientiert und somit verläuft die Vorzugsdiffusionsrichtung senkrecht zum Draht. Hierdurch können diffusionsgestützt schärfer definierte Flanken des Drahtes wachsen, als bei einer um 90° gedrehten Geometrie. Eigentlich soll nicht nur eine binäre Drahtstruktur entstehen, sondern es soll zum Beispiel ein ZnCdSe-Quantentrog in einen Draht aus einem geeigneten Barriere-Material eingebettet werden. Bei diesen Versuchen stellte sich anhand von Tieftemperatur-PL- und charakteristischen Röntgenphotonen-Spektren heraus, dass Cadmium in einem epitaktisch gewachsenen Draht stärker als andere Spezies auf der Wachstumsoberfläche diffundiert. Eine kontrollierte Deposition eines ZnCdSe-Quantentroges ist nicht möglich. Um Diffusionseffekte zu vermeiden kann statt eines ternären Troges ein binärer in eine nun quaternäre Barriere eingebettet werden. Dieser Ansatz wird bereits in einer parallel zu dieser Arbeit begonnenen Dissertation erfolgreich verfolgt. Bei der Etablierung eines neuen Verfahrens zur Herstellung von Halbleiter-Kristallen müssen auch Aussagen über die strukturellen Eigenschaften der gewachsenen Strukturen getroffen werden. Hierzu wurden die mittels eines ,,Lift-Off''-Prozesses nun freistehenden Drahtstrukturen einer Röntgenstrukturanalyse unterzogen. Die reziproken Gitterkarten zeigen bei senkrechter Orientierung der Beugungsebene relativ zum Draht, dass der Schichtreflex nicht auf der Relaxationsgeraden liegt. Bei einer rein plastischen Relaxation eines Halbleiter-Kristalls müsste dies jedoch für beide Orientierungen der Beugungsebene (senkrecht und parallel zum Draht) der Fall sein. Der Schichtreflex ist in Richtung des Substratreflexes verschoben. Der Netzebenenabstand ist somit also verkleinert. Eine mögliche Erklärung hierfür ist die zylinderförmige ,,Verbiegung'' der Atomebenen im Realraum und somit der Netzebenen im reziproken Raum. Die Überlegungen führen somit auf eine zusätzlich elastische anstelle auschließlich plastischen Relaxation des Kristalls. Um eine solche These erhärten zu können wurde auf der Basis der aus den REM- und AFM-Bildern ausgewerteten Geometrie der Drahtstrukturen ein atomares Modell eines verspannten Kristalls erstellt. Mittels eines Monte-Carlo-Algorithmus' kann dieses Modell seine eingeprägte Verspannungsenergie elastisch abbauen. Die Fouriertransformierte des Realraumbildes des elastisch relaxierten Drahtes lässt sich direkt mit den reziproken Gitterkarten vergleichen. Mittels dieser Simulation konnte die vertikale Verschiebung des Schichtreflexes unmittelbar den zylindrisch ,,verbogenen'' Kristallebenen zugeordnet werden. Ferner ermöglichen die Simulationen erstmalig die qualitative Interpretation der Beugungsmessungen an den Schattenmasken selbst. Die im Rahmen der Dissertation von H.R.~Ress vorgenommenen Beugungsmessungen an den Schattenmasken zeigen neben der vertikalen Verschiebung des AlGaAs-Schichtreflexes charakteristische diffuse Streifen um den Schichtreflex, die bislang unverstanden waren. Die Simulationen zeigen, dass diese Streifen erst bei der elastischen Relaxation des Drahtes durch die konvexe Wölbung der Drahtflanke entstehen. Diese diffusen Streifen lassen sich in den in dieser Arbeit gewachsenen Drähten aus II-VI-Halbleitern nicht unmittelbar nachweisen. Da die Schattenmasken bedingt durch das Herstellungsverfahren eine Rauigkeit der Schattenkanten von bis zu 150~nm aufweisen sind auch die Flanken der durch die Masken gewachsenen Strukturen stark aufgeraut. Deshalb streuen die den Draht begrenzenden Fassetten nicht kohärent und bieten entsprechend keine definierte Abbruchbedingung der Fouriertransformation. N2 - What is the motivation for the establishment of an alternative technique for lateral structuring? Till date, for definition of semiconductor nano structures, the established technology relies on the post-growth, ex-situ structuring of layer samples. The processes involved in this technology may cause a number of problems. For instance, wet chemical etching of quantum wires generate surface states which result in non radiative recombination of carriers and hence reduce the optical efficiency. Secondly, the process of overgrowth of such etched structures is not well controlled so far. Further alternative techniques like self organised growth of quantum dots or in-situ cleaved edge overgrowth either do not provide a satisfying size control or are too laborious for them to be industrially practicable. Thus, efforts were directed towards the use of shadow mask technique, a process well established for the fabrication of III-V n-i-p-i structures. These structures exhibit the interesting effect of an acuminating crystal during growth. A standard optical lithography process which achieves mask apertures down to 300~nm is sufficient: Driven by the effect of shadow and self organisation, the structure growing within the growth cavity has nano scale dimension at its tip. In the course of the work we succeeded, for the first time, to fabricate a ZnSe wire structure with a tip width of only 25nm. Since this technique was applied to the II-VI semiconductors for the first time, no relevant literature was available for the the preparatory work. Prior to the fabrication of suitable shadow masks, it is required to (a) design lithographic masks and (b) establish appropriate etching procedures. Additionally, the procedure requires the preparation of a reliable III-V surface for the subsequent II-VI growth. After successful implementation of the techniques, suitable experiments were developed which enabled the investigation of the growth conditions for the growth within a growth cavity. In particular, surface effects, like diffusion or the orientation of the mask aperture with respect to the symmetry directions of the crystal, play an considerable role. For the samples dicussed in this work, an alignment of the effusion cells was performed such that, group II and VI molecular beams impinged on the substrate at equal incident angles with respect to the surface normal. In this geometry, it was found that the highest lateral precision is achieved with mask apertures parallel to the [1-10] crystal direction. The selenium dimers are oriented along this direction and hence the main diffusion occures perpendicular to the wire. Hence the edges of the forming wire are more pronounced in this orientation. Originally, not only binary but also ternary quantum structures, for instance ZnCdSe quantum wells embedded into ZnSe barriers, were planned. Low temperature PL and EDAX experiments revealed that the cadmium diffusion coefficient is much larger than those of zinc and selenium. Therefore, a homogeneous cadmium distribution inside the ternary quantum well alloy, could not be achieved. To overcome this problem of segregation, a binary well can be embedded within a quaternary barrier. This approach was successfully pursued in a parallel endeavour. When a novel technique for fabrication of semiconductor structures is established, it is indespensable to provide evidence of high structural quality of the grown crystals. Therefore, the free standing wire structures were probed by high resolution x-ray diffraction analysis after the removal of the mask (lift-off process). The reciprocal space maps acquired in these experiments exhibit that the layer reflection does not lie on the line of relaxation only when the plane of diffraction is aligned perpendicular to the wire. Considering only plastic relaxation of the lattice, a deviation from the line of relaxation should occur for neither parallel nor perpendicular orientation. The layer reflection has moved towards the substrate reflection. The distance of lattice planes has therefore decreased. One possible explanation for this is a cylindrically shaped ''bending'' of atom planes in real space and consequentially of the lattice planes in reciprocal space. In conclusion, an additional elastic, instead of solely plastic relaxation, of the crystal has to be considered. To substantiate such a thesis, an atomic model was developed. The geometry of the modelled wire structures was choosen, based on the SEM and AFM images. The strain incorporated into the modelled crystal was relaxed by means of a Monte Carlo algorithm. The fourier transform of the real space image is related to the reciprocal space map directly. Based one this simulations, the vertically displacement of the layer reflection can be attributed to cylindrically bending of the lattice planes. Furthermore, these simulations enabled a qualitative interpretation of the diffractograms of the shadow masks themselves. In the course of this work, diffraction measurements were carried out on the III-V shadow masks by H.R. Ress. Apart from the vertical displacement of the AlGaAs layer reflection they were found to exhibit a characteristic cross-shaped diffuse reflection surrounding the layer reflection. This effect was not understood until now. The simulations clarified these features as due to a convex curvature of the wire's edges. Due to the low scattering volume of the II-VI wire structures fabricated in this work, these diffuse intensity is not observeable. Additionally, the fabrication technique itself brings in a roughness of the mask's shadow edges of roughly 150~nm, which in turn affects the roughness of wire structure. Hence the bounding facets of the wire do not scatter coherently and hence no defined termination condiction of the fourier transform is defined. KW - Zwei-Sechs-Halbleiter KW - Nanostruktur KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Fernsehmaske KW - Schattenmaske KW - Halbleiter KW - MBE KW - Quantendraht KW - Nanostruktur KW - shadow mask KW - semiconductor KW - mbe KW - quantum wire KW - nano structure Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-8754 ER - TY - THES A1 - Grabs, Peter T1 - Herstellung von Bauelementen für Spininjektionsexperimente mit semimagnetischen Halbleitern T1 - Fabrication of devices for spin injection experiments using dilute magnetic semiconductors N2 - Im Rahmen dieser Arbeit sollten Halbleiterheterostrukturen mit semimagnetischen II-VI-Halbleitern hergestellt werden, mit denen Experimente zum Nachweis und der Erforschung der Spininjektion in Halbleiter durchgeführt werden. Hierzu sollten optische und Transportexperimente dienen. Zur Polarisation der Elektronenspins werden semimagnetische II-VI-Halbleiter verwendet, bei denen in einem von außen angelegten magnetischen Feld bei tiefen Temperaturen durch den riesigen Zeemaneffekt die Spinentartung der Energiebänder aufgehoben ist. Da diese Aufspaltung sehr viel größer als die thermische Energie der Ladungsträger ist, sind diese nahezu vollständig spinpolarisiert. Für die vorgestellten Experimente wurden (Be,Zn,Mn)Se und (Cd,Mn)Se als Injektormaterialien verwendet. Durch die Verwendung von (Be,Zn,Mn)Se als Injektor konnte die Spinjektion in eine GaAs-Leuchtdiode nachgewiesen werden. Hierzu wurde der Grad der zirkularen Polarisation des von der Leuchtdiode emittierten Lichts gemessen, welches ein direktes Maß für die Spinpolarisation der injizierten Elektronen ist. Durch diverse Referenzmessungen konnte die Polarisation des Lichts eindeutig der Spininjektion in die Leuchtdiode zugeordnet werden. So konnten eventuell denkbare andere Ursachen, wie ein zirkularer Dichroismus des Injektormaterials oder die Geometrie des Experiments ausgeschlossen werden. Um die physikalischen Prozesse in der Spin-LED näher zu untersuchen, wurde eine Vielzahl von Experimenten durchgeführt. So wurde unter anderem die Abhängigkeit der Effizienz der Spininjektion von der Dicke der semimagnetischen (Be,Zn,Mn)Se-Schicht erforscht. Hieraus wurde eine magnetfeldabhängige Spin-Flip-Länge im semimagnetischen Halbleiter ermittelt, die kleiner als 20 nm ist. Im Zuge dieser Experimente wurde auch die magnetooptischen Eigenschaften dieser hochdotierten (Be,Zn,Mn)Se-Schichten untersucht. Die große Zeemanaufspaltung bleibt zwar erhalten, wird allerdings insbesondere unter Stromfluß durch eine isolierte Aufheizung der Manganionen in der Schicht reduziert. Die Spin-LEDs wurden auf eine eventuelle Eignung zur Detektion der Spininjektion in Seitenemission, wie es für Experimente mit anderen spinpolarisierenden Materialien nötig ist, getestet. Obwohl die Effizienz der Spininjektion in diesen LEDs nachweislich sehr hoch ist, konnte in Seitenemission keine Polarisation des emittierten Lichts nachgewiesen werden. In dieser Konfiguration sind (Al,Ga)As-LEDs als Detektor also nicht zu verwenden. Der Nachweis der Injektion spinpolarisierter Elektronen in einen Halbleiter sollte auch in Transportexperimenten erfolgen. Hierfür wurden (Be,Zn,Mn)Se/(Be,Zn)Se-Heterostrukturen hergestellt, die wie erwartet einen deutlichen positiven Magnetowiderstand zeigen, der nicht auf die verwendeten Materialien oder die Geometrie der Proben zurückzuführen ist. Der beobachtete Effekt scheint durch ein Zusammenspiel des semimagnetischen Halbleiters mit dem Metall-Halbleiter-Kontakt aufzutreten. Aus diesen Experimenten konnte eine Abschätzung der Spin-Flip-Länge in hochdotierten ZnSe-Schichten getroffen werden. Sie liegt zwischen 10 und 100 nm. Weiterhin sollten Spininjektionsexperimente an InAs durchgeführt werden. Zur Polarisation der Elektronenspins in diesen Experimenten sollte als semimagnetischer Halbleiter (Cd,Mn)Se verwendet werden, da es gitterangepasst zu InAs gewachsen werden kann. Anders als bei (Be,Zn,Mn)Se konnte jedoch auf nahezu keine Erfahrungen auf dem Gebiet der (Cd,Mn)Se-Epitaxie zurückgegriffen werden. Durch die Verwendung eines ZnTe-Puffers ist es gelungen (Cd,Mn)Se-Schichten auf InAs in sehr hoher struktureller Qualität herzustellen. Die Untersuchung der magnetooptischen Eigenschaften dieser Schichten bestätigte die Eignung von (Cd,Mn)Se als Injektor für die geplanten Spininjektionsexperimente. Für die elektrische Charakterisierung ist es nötig, (Cd,Mn)Se auf einem elektrisch isolierenden GaAs-Substrat mit einer (Al,Ga)Sb-Pufferschicht zu epitaxieren. Das monokristalline Wachstum von (Cd,Mn)Se-Schichten hierauf wurde nur durch die Verwendung eines ZnTe-Puffers möglich, der bei sehr niedrigen Substrattemperaturen im ALE-Modus gewachsen wird. Insbesondere die Dotierbarkeit der (Cd,Mn)Se-Schichten ist für die Spininjektionsexperimente wichtig. Es zeigte sich, dass sich die maximal erreichbare n-Dotierung mit Iod durch den Einbau von Mangan drastisch reduziert. Trotzdem ist es gelungen, (Cd,Mn)Se -Schichten herzustellen, die einen negativen Magnetowiderstand zeigen, was eine Voraussetzung für Spininjektionsexperimente ist. Für Transportexperimente sollen die spinpolarisierten Elektronen direkt in ein zweidimensionales Elektronengas injiziert werden. Hierfür wurden Heterostrukturen mit einem InAs-Quantentrog, in dem sich ein solches 2DEG ausbildet, hergestellt und in Hall-Messungen charakterisiert. Für die Realisierung dieser Experimente wurde ein Konzept erstellt und erste Versuche zu dessen Umsetzung durchgeführt. Ein zu lösendes Problem bleibt hierbei die Diffusion auf der freigelegten InAs-Oberfläche bei den für das (Cd,Mn)Se-Wachstum nötigen Substrattemperaturen. Leuchtdioden mit einem InAs-Quantentrog wurden für den Nachweis der Spininjektion in InAs auf optischem Wege hergestellt. Für die Realisierung einer solchen Leuchtdiode war es nötig, auf ein asymmetrisches Designs mit einer n-Barriere aus (Cd,Mn)Se und einer p-Barriere aus (Al,Ga)(Sb,As) zurückzugreifen. Es wurden sowohl magnetische als auch unmagnetische Referenzproben hergestellt und vermessen. Die Ergebnisse deuten auf einen experimentellen Nachweis der Spininjektion hin. N2 - The goal of this thesis was the fabrication of semiconductor heterostructures utilizing II-VI diluted magnetic semiconductors for optical and electrical spin injection experiments into semiconductors. To polarize the electron spins, II-VI diluted magnetic semiconductors were used, where, at low temperatures in an external magnetic field, the spin degeneracy of the energy bands is lifted by the Giant Zeeman Effect. The energy splitting is larger than the thermal energy of the carriers, leading to a nearly completely spin polarized electron population. For the discussed experiments, (Be,Zn,Mn)Se and (Cd,Mn)Se were used as spin aligner material. Spin injection into a GaAs-LED was demonstrated by using a (Be,Zn,Mn)Se injector. For this, the degree of circular polarization of the light emitted by the LED was measured, as a direct measure of the degree of polarization of the injected electrons. A huge effort was made to clearly prove that the origin of this optical polarization is indeed the injection of spin polarized electrons into the LED. By these experiments other spurious origins like a possible circular dichroism of the spin aligner or the geometry of the experiment could be excluded. A multitude of experiments was performed to investigate the physical processes playing a role in the Spin-LED. Inter alia the dependence of the efficiency of the spin injection on the thickness of the (Be,Zn,Mn)Se injector layer was examined and a magnetic field dependent spin flip length in the DMS was found which is smaller than 20 nm. During these experiments the magneto-optical properties of the doped (Be,Zn,Mn)Se layers were investigated. Although the Giant Zeeman Splitting is preserved it is reduced by a heating of the manganese ions especially when an electrical current is flowing. The usability of the Spin-LEDs for detection of spin injection in side emission, as it will be necessary for spin injection experiments with different spin aligners, was tested. Despite the evidenced highly efficient spin injection in these (Al,Ga)As Spin-LEDs, no optical polarization could be detected in side emission making them unemployable in this configuration. The evidence of the injection of spin polarized electrons into a semiconductor was also to be provided by electrical transport experiments. To do so (Be,Zn,Mn)Se/(Be,Zn)Se heterostructures were fabricated which show an expected increase of the resistance with increasing magnetic field, which is not associated with the used materials themselves, nor with the sample geometry. The observed effect seems to be due to the interplay between the diluted magnetic semiconductor and the semiconductor-metal-contact. These experiments lead to an estimate for the spin flip length in highly doped ZnSe between 10 and 100 nm. Furthermore, spin injection experiments into InAs were to be done. For this (Cd,Mn)Se was used as aligner of the electron spins because it can be grown lattice matched to InAs. Unlike to (Be,Zn,Mn)Se, there were nearly no previous experiences on the epitaxial growth of (Cd,Mn)Se. The growth of layers with very high structural quality was made possible by the introduction of a thin ZnTe buffer layer. Magnetooptical investigations showed the usability of this material as an injector material for the planned spin injection experiments. For further experiments it is necessary to grow (Cd,Mn)Se on an electrical insulating GaAs substrate with an (Al,Ga)Sb buffer layer. The monocrystalline growth of (Cd,Mn)Se could only be obtained by using a ZnTe buffer grown at very low substrate temperatures in an ALE mode. The dopability of the (Cd,Mn)Se layers is very important for the spin injection experiments. The maximum value of achievable n-type doping with iodine is drastically reduced by the incorporation of manganese. Nevertheless, we succeeded in fabricating highly doped (Cd,Mn)Se layers with negative magnetoresistance, a requirement for their use in spin injection experiments. To perform transport experiments the spin polarized electrons shall be injected directly into a two-dimensional electron gas. For this purpose heterostructures with an InAs quantum well containing such a 2DEG were produced and characterized by Hall measurements. A concept for the realization of these experiments was introduced and first steps for its implementation were made. The diffusion on the free InAs surface at the high substrate temperatures necessary for the (Cd,Mn)Se growth remains a problem to be solved. LEDs with an InAs quantum well were fabricated for the optical detection of spin injection into InAs. In order to realize such an LED, the use of an asymmetric design with an (Al,Ga)(Sb,As) p-type and a (Cd,Mn)Se n-type barrier was essential. Both magnetic and non-magnetic LEDs were grown and characterized. First results indicate evidence of spin injection in these LEDs. KW - Semimagnetischer Halbleiter KW - Elektronenspin KW - Diffusionsverfahren KW - MBE KW - II-VI-Halbleiter KW - Spininjektion KW - MBE KW - II-VI-semiconductors KW - spin injection Y1 - 2005 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-16048 ER - TY - THES A1 - Semmel, Julia Birgit T1 - Herstellung von Quantenkaskadenlaserstrukturen auf InP und Entwicklung alternativer Bauteilkonzepte für den monomodigen Betrieb T1 - Quantumcascadelaserstructures on InP and development of alternative device concepts for single-mode emission N2 - Das zentrale Thema der vorliegenden Arbeit ist die Konzeptionierung und Charakterisierung verschiedener innovativer Bauteildesigns zur Optimierung der spektralen sowie elektro-optischen Eigenschaften von Quantenkaskadenlasern. Die Quantenkaskadenlaserschichten, die diesen Konzepten zu Grunde liegen wurden im Rahmen dieser Arbeit mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und optimiert. Diese Optimierung machte auch die Realisierung von Dauerstrichbetrieb möglich. Dazu werden zunächst die grundlegenden Eigenschaften von den in dieser Arbeit verwendeten III-V-Halbleitern sowie des InP-Materialsystems erläutert. Für diese Arbeit ist dabei die Kombination der beiden ternären Verbindungshalbleiter InGaAs und InAlAs in einer Halbleiterheterostruktur von zentraler Bedeutung, aus denen die aktive Zone der hier vorgestellten Quantenkaskadenlaser besteht. Basierend auf dem zweiten Kapitel wird dann im dritten Kapitel auf das Zusammenspiel der einzelnen konkurrierenden strahlenden und nicht strahlenden Streuprozesse in einer Quantenkaskadenlaserstruktur eingegangen. Dabei wird die prinzipielle Funktionsweise eines solchen komplexen Systems an Hand eines 3-Quantenfilm-Designs erläutert. Das vierte Kapitel beschäftigt sich mit der Herstellung und Grundcharakterisierung der Laserstrukturen. Dabei wird kurz das Konzept der Molekularstrahlepitaxie erklärt sowie der Aufbau der verwendeten Anlage beschrieben. Da ein Betrieb der Bauteile im Dauerstrichbetrieb deren Anwendbarkeit in vielen Bereichen verbessert, wird im fünften Kapitel an Hand eines ausgewählten Strukturdesigns der Weg bis hin zur Realisierung des Dauerstrichbetriebs beschrieben. Des Weiteren wird auf einen besonderen Prozess zur Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit der fertigen Bauteile eingegangen. Dieser sogenannte Doppelkanal-Stegwellenleiter-Prozess zeichnet sich dadurch aus, dass der entstehende Lasersteg seitlich durch zwei nasschemisch geätzte Gräben begrenzt wird.Die letzten drei Kapitel beschäftigen sich mit verschiedenen Bauteilkonzepten zur Optimierung der spektralen sowie elektro-optischen Eigenschaften der Quantenkaskadenlaser. In Kapitel sechs werden dabei Mikrolaser mit tiefgeätzten Bragg-Spiegeln zur Realisierung von monomodigem Betrieb vorgestellt. Im folgenden Kapitel werden Laser mit aktiven gekoppelten Ringresonatoren vorgestellt. Der gekoppelte Ring funktioniert dabei als Filter nach dem Vernier-Prinzip und ermöglicht so monomodigen Betrieb. Im letzten Kapitel stehen schließlich Quantenkaskadenlaser mit trapezförmigem Verstärkungsbereich im Mittelpunkt. Ziel dieses Teils der vorliegenden Arbeit war es die Ausgangsleistung der Bauteile zu erhöhen und dabei gleichzeitig die Fernfeldeigenschaften zu verbessern. N2 - Central topic of this work is the fabrication and characterization of various quantum cascade laser structures. Different concepts for optimizing the spectral as well as the electro-optical properties of quantum cascade laser devices have been investigated. In the second chapter the basic properties of III-V-compound semiconductors and those of the InP-materialsystem are explained. The composition of the two ternary compound semiconductors InGaAs and InAlAs, of which the active region of the quantum cascade laser structures introduced in this work consists, is essential for this work. Based on the second chapter the third chapter deals with the interplay of the individual radiative and non-radiative scattering processes in a quantum cascade laser structure. The principle operation mode of such a complex system is explained using a 3-quantum-well-design as a model system. The fourth chapter focuses on the fabrication and basic characterization of the laser structures. The basic concept of molecular beam epitaxy is explained as well as the configuration of the used molecular beam epitaxy system. Continuous wave operation paves the way for a better applicability in most areas, where lasers in the mid-infrared wavelength regime are needed. Therefore in the fifth chapter the realization of continuous wave operation is shown using one of the grown laser structures as an example. Furthermore a special processing technique involving chemical wet etching is described, which promises an improved heat dissipation in the devices. In this double-channel process the laser ridge is laterally defined by two trenches, which after an insulating step are then filled with electroplated gold. The last three chapters concentrate on various device designs having the potential of optimizing the spectral as well as the electro-optical properties of the quantum cascade laser devices. Microlasers with deeply etched distributed Bragg reflectors in order to obtain single mode emission are introduced in chapter six. In the following chapter ridge waveguides devices with coupled active ring resonators that function as a filter following the Vernier-principle are introduced. With this approach single-mode emission is achieved. The last chapter finally focusses on quantum cascade lasers with tapered gain sections. This device concept allows for higher output powers and improved horizontal far-field properties as compared to regular ridge waveguides and in consequence an improved coupling efficiency. KW - Quantenkaskadenlaser KW - Indiumphosphid KW - Halbleiterlaser KW - Optoelektronik KW - Molekularstrahlepitaxie KW - semiconductor laser KW - quantumcascade laser KW - opto electronics KW - molecular beam epitaxy Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53483 ER - TY - THES A1 - Kessel, Maximilian T1 - HgTe shells on CdTe nanowires: A low-dimensional topological insulator from crystal growth to quantum transport T1 - HgTe ummantelte CdTe Nanodrähte: Ein nieder-dimensionaler Topologischer Isolator vom Kristallwachstum zum Quantentransport N2 - A novel growth method has been developed, allowing for the growth of strained HgTe shells on CdTe nanowires (NWs). The growth of CdTe-HgTe core-shell NWs required high attention in controlling basic parameters like substrate temperature and the intensity of supplied material fluxes. The difficulties in finding optimized growth conditions have been successfully overcome in this work. We found the lateral redistribution of liquid growth seeds with a ZnTe growth start to be crucial to trigger vertical CdTe NW growth. Single crystalline zinc blende CdTe NWs grew, oriented along [111]B. The substrate temperature was the most critical parameter to achieve straight and long wires. In order to adjust it, the growth was monitored by reflection high-energy electron diffraction, which was used for fine tuning of the temperature over time in each growth run individually. For optimized growth conditions, a periodic diffraction pattern allowed for the detailed analysis of atomic arrangement on the surfaces and in the bulk. The ability to do so reflected the high crystal quality and ensemble uniformity of our CdTe NWs. The NW sides were formed by twelve stable, low-index crystalline facets. We observed two types stepped and polar sides, separated by in total six flat and non-polar facets. The high crystalline quality of the cores allowed to grow epitaxial HgTe shells around. We reported on two different heterostructure geometries. In the first one, the CdTe NWs exhibit a closed HgTe shell, while for the second one, the CdTe NWs are overgrown mainly on one side. Scanning electron microscopy and scanning transmission electron microscopy confirmed, that many of the core-shell NWs are single crystalline zinc blende and have a high uniformity. The symmetry of the zinc blende unit cell was reduced by residual lattice strain. We used high-resolution X-ray diffraction to reveal the strain level caused by the small lattice mismatch in the heterostructures. Shear strain has been induced by the stepped hetero-interface, thereby stretching the lattice of the HgTe shell by 0.06 % along a direction oriented with an angle of 35 ° to the interface. The different heterostructures obtained, were the base for further investigation of quasi-one-dimensional crystallites of HgTe. We therefore developed methods to reliably manipulate, align, localize and contact individual NWs, in order to characterize the charge transport in our samples. Bare CdTe cores were insulating, while the HgTe shells were conducting. At low temperature we found the mean free path of charge carriers to be smaller, but the phase coherence length to be larger than the sample size of several hundred nanometers. We observed universal conductance fluctuations and therefore drew the conclusion, that the trajectories of charge carriers are defined by elastic backscattering at randomly distributed scattering sites. When contacted with superconducting leads, we saw induced superconductivity, multiple Andreev reflections and the associated excess current. Thus, we achieved HgTe/superconductor interfaces with high interfacial transparency. In addition, we reported on the appearance of peaks in differential resistance at Delta/e for HgTe-NW/superconductor and 2*Delta/e for superconductor/HgTe-NW/superconductor junctions, which is possibly related to unconventional pairing at the HgTe/superconductor interface. We noticed that the great advantage of our self-organized growth is the possibility to employ the metallic droplet, formerly seeding the NW growth, as a superconducting contact. The insulating wire cores with a metallic droplet at the tip have been overgrown with HgTe in a fully in-situ process. A very high interface quality was achieved in this case. N2 - Topologische Isolatoren (TI) sind ein faszinierendes Forschungsfeld der Festkörperphysik. Im Inneren sind diese Materialien isolierend, am Rand zeigen sich jedoch topologisch geschützte, leitfähige Oberflächen-Zustände. Ihre lineare Energiedispersion und die Kopplung des Elektronenspins an die Bewegungsrichtung ermöglichen die Untersuchung von Teilchen, die sich als Dirac-Fermionen beschreiben lassen. Für Nanodrähte, als Vertreter mesoskopischer Strukturen, spielen die Eigenschaften der Oberfläche eine größere Rolle, als für Strukturen mit makroskopischem Volumen. Ihr geringer Umfang beschränkt durch zusätzliche periodische Randbedingungen die erlaubten elektronischen Zustände. Durch ein externes Magnetfeld lassen sich TI-Nanodrähte vom trivialen in den helikalen Zustand überführen. Bringt man einen solchen Draht in direkten Kontakt mit einem Supraleiter, so werden Quasiteilchen vorhergesagt, die sich wie Majorana-Fermionen verhalten sollen. Zur Untersuchung dieser Phänomene sind zunächst entscheidende technologische Hürden zu überwinden. Verschiedene TI sind derzeit bekannt. HgTe ist einer von ihnen und zeichnet sich bei tiefen Temperaturen durch eine hohe Beweglichkeit der Oberflächen-Elektronen und gleichzeitig einer geringen Leitfähigkeit im Volumen aus. Die bisherigen Untersuchungen in diesem Materialsystem beschränken sich auf zwei- und dreidimensionale Strukturen. In dieser Arbeit wurde ein Verfahren zur Herstellung von quasi eindimensionalen TI-Nanodrähten entwickelt. Mittels vapor-liquid-solid Methode gewachsene CdTe Nanokristallite werden epitaktisch mit HgTe umwachsen. Die hergestellten Heterostrukturen werden mit Beugungsexperimenten charakterisiert, um den Einfluss der Wachstumsparameter wie Temperatur und Teilchenstrom auf die Qualität der Proben zu bestimmen und diese zu verbessern. In dieser Arbeit wird zum ersten mal eine Rekonstruktion der Oberflächenatome von Nanodrähten beschrieben. Für den Rückschluss auf die atomare Konfiguration mittels Elektronenbeugung müssen die einzelnen Kristallite eine hohe Selbstähnlichkeit aufweisen. Wie Bilder in atomarer Auflösung und hochaufgelöste Röntgenbeugung zeigen, werden einkristalline und verspannte CdTe-HgTe Strukturen erzeugt. Diese sollten die typischen TI Eigenschaften haben. Zur weiteren Untersuchung wurden Verfahren für die Manipulation und exakte Ausrichtung der Nanodrähte, sowie für die Kontaktierung mit verschiedenen Metallen entwickelt. Die blanken CdTe Nanodraht-Kerne selbst sind wie erwartet isolierend, mit HgTe umwachsene Proben jedoch leiten einen elektrischen Strom. Die aktuelle Forschung beschäftigt sich nun intensiv mit dem Transport von Ladungs-trägern durch diese Nanodrähte. Dazu wird die Leitfähigkeit der Proben unter anderem bei tiefen Temperaturen und in Abhängigkeit äußerer elektrostatischer und magnetischer Felder bestimmt. Es werden verschiedene Effekte beobachtet. Universelle Fluktuationen des gemessenen Widerstandes, als ein Beispiel, resultieren aus einer Veränderung der geometrischen Phase der Ladungsträger. Dieser Effekt deutet auf elastische Rückstreuung der Ladungsträger in den HgTe Nanodrähten hin. Die Beobachtung kohärenter Transportphänomene erlaubt den Rückschluss, dass inelastische Streuprozesse bei tiefen Temperaturen kaum eine Rolle spielen. Für Drähte mit supraleitenden Kontakten können induzierte Supraleitung und multiple Andreev-Reflektionen beobachtet werden. Zusammen mit dem beschriebenen excess current ist dies ein klares Zeichen für einen guten elektrischen Kontakt zwischen TI und Supraleiter. Zusätzlich beobachten wir eine Signatur nahe der Kante der Energielücke des Supraleiters, die eventuell durch pairing an der Grenzfläche zu erklären ist. Für die Verbindung von Spin-Bahn-Kopplung des TI und der Cooper-Paare des konventionellen Supraleiters wird die Entstehung eines unkonventionellen Supraleiters vorhergesagt. Dies ist ein weiteres interessantes Feld der modernen Festkörperphysik und Gegenstand aktueller Forschung. Besonders bemerkenswert ist in diesem Zusammenhang, dass der metallische Tropfen, welcher ursprünglich das Nanodraht-Wachstum katalysiert hat, bei tiefen Temperaturen supraleitend wird. Der in dieser Arbeit vorgestellte selbst-organisierte Wachstumsprozess resultiert in einer sauberen Grenzfläche zwischen TI und Supraleiter. Zur Untersuchung der Effekte an dieser Grenzfläche muss nicht zwingend in einem separaten Schritt ein supraleitender Kontakt aufgebracht werden. Die in dieser Arbeit vorgestellten Methoden und Erkenntnisse sind die Grundlage für die Realisierung von Experimenten, die geeignet wären, die erwarteten Majorana-Zustände in TI-Nanodrähten nachzuweisen. KW - Quecksilbertellurid KW - Nanodraht KW - Halbleiter-Supraleiter-Kontakt KW - vapor-liquid-solid KW - RHEED KW - MBE KW - CdTe KW - HgTe KW - Cadmiumtellurid KW - Topologischer Isolator KW - Kern-Schale-Struktur Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-149069 ER - TY - THES A1 - Schmitt, Matthias T1 - High Energy Spin- and Momentum-Resolved Photoelectron Spectroscopy of Complex Oxides T1 - Hochenergetische spin- und impulsaufgelöste Photoelektronenspektroskopie an komplexen Oxiden N2 - Spin- and \(k\)-resolved hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) is a powerful tool to probe bulk electronic properties of complex metal oxides. Due to the low efficiency of common spin detectors of about \(10^{-4}\), such experiments have been rarely performed within the hard X-ray regime since the notoriously low photoionization cross sections further lower the performance tremendously. This thesis is about a new type of spin detector, which employs an imaging spin-filter with multichannel electron recording. This increases the efficiency by a factor of \(10^4\) and makes spin- and \(k\)-resolved photoemission at high excitation energies possible. Two different technical approaches were pursued in this thesis: One using a hemispherical deflection analyzer (HDA) and a separate external spin detector chamber, the other one resorting to a momentum- or \(k\)-space microscope with time-of-flight (TOF) energy recording and an integrated spin-filter crystal. The latter exhibits significantly higher count rates and - since it was designed for this purpose from scratch - the integrated spin-filter option found out to be more viable than the subsequent upgrade of an existing setup with an HDA. This instrumental development is followed by the investigation of the complex metal oxides (CMOs) KTaO\(_3\) by angle-resolved HAXPES (HARPES) and Fe\(_3\)O\(_4\) by spin-resolved HAXPES (spin-HAXPES), respectively. KTaO\(_3\) (KTO) is a band insulator with a valence-electron configuration of Ta 5\(d^0\). By angle- and spin-integrated HAXPES it is shown that at the buried interface of LaAlO\(_3\)/KTO - by the generation of oxygen vacancies and hence effective electron doping - a conducting electron system forms in KTO. Further investigations using the momentum-resolution of the \(k\)-space TOF microscope show that these states are confined to the surface in KTO and intensity is only obtained from the center or the Gamma-point of each Brillouin zone (BZ). These BZs are furthermore square-like arranged reflecting the three-dimensional cubic crystal structure of KTO. However, from a comparison to calculations it is found that the band structure deviates from that of electron-doped bulk KTaO\(_3\) due to the confinement to the interface. There is broad consensus that Fe\(_3\)O\(_4\) is a promising material for spintronics applications due to its high degree of spin polarization at the Fermi level. However, previous attempts to measure the spin polarization by spin-resolved photoemission spectroscopy have been hampered by the use of low photon energies resulting in high surface sensitivity. The surfaces of magnetite, though, tend to reconstruct due to their polar nature, and thus their magnetic and electronic properties may strongly deviate from each other and from the bulk, dependent on their orientation and specific preparation. In this work, the intrinsic bulk spin polarization of magnetite at the Fermi level (\(E_F\)) by spin-resolved photoelectron spectroscopy, is determined by spin-HAXPES on (111)-oriented thin films, epitaxially grown on ZnO(0001) to be \(P(E_F) = -80^{+10}_{-20}\) %. N2 - Spin- und \(k\)-aufgelöste harte Röntgenphotoelektronenspektroskopie (HAXPES) ist ein leistungsähiges Werkzeug zur Untersuchung der elektronischen Eigenschaften komplexer Metalloxide. Aufgrund der geringen Effizienz gängiger Spin-Detektoren von etwa \(10^{-4}\) wurden solche Experimente im Bereich der harten Röntgenstrahlung nur selten durchgeführt, da die notorisch niedrigen Photoionisationsquerschnitte die Leistungsfähigkeit noch weiter verringern. In dieser Arbeit geht es um einen neuartigen Spin-Detektor, der einen abbildenden Spin-Filter mit Mehrkanal-Elektronenaufzeichnung verwendet. Dies erhöht die Effizienz um einen Faktor \(10^4\) und ermöglicht spin- und \(k\)-aufgelöste Photoemission bei hohen Anregungsenergien. Zwei verschiedene technische Ansätze werden in der vorliegenden Arbeit verfolgt: Zum einen mit einem Halbkugelanalysator (HDA) und einer separaten externen Spin-Detektorkammer, zum anderen mit einem Impuls- oder Impuls-Mikroskop mit Flugzeit-Energieaufzeichnung (TOF) und einem integrierten Spin-Filterkristall. Letzteres weist deutlich höhere Zählraten auf, und - da es von Grund auf für diesen Zweck entwickelt wurde - erwies sich die integrierte Spinfilteroption als praktikabler als die nachträgliche Aufrüstung des bestehenden Aufbaus mit einem HDA. Auf diese instrumentelle Entwicklung folgt die Untersuchung der komplexen Metalloxide (CMOs) KTaO\(_3\) durch winkelaufgelöstes HAXPES (HARPES) und Fe\(_3\)O\(_4\) durch spinaufgelöstes HAXPES (spin-HAXPES). KTaO\(_3\) (KTO) ist ein Bandisolator mit einer Valenz-Elektronenkonfiguration von Ta 5\(d^0\). Durch winkel- und spin-integriertes HAXPES wird gezeigt, dass sich an der vergrabenen Grenzfläche von dLaAlO\(_3\)/KTO - durch die Erzeugung von Sauerstoff-Fehlstellen und damit effektiver Elektronendotierung - ein leitendes Elektronensystem in KTO bildet. Weitere Untersuchungen mit der Impulsauflösung des TOF-Mikroskops im \(k\)-Raum zeigen, dass diese Zustände auf die Oberfläche in KTO beschränkt sind und die Intensität nur vom Zentrum oder dem Gamma-Punkt jeder Brillouin-Zone (BZ) gemessen wird. Diese BZn sind darüber hinaus quadratisch angeordnet, was die dreidimensionale kubische Kristallstruktur von KTO widerspiegelt. Aus einem Vergleich mit Bandrechnungen geht jedoch hervor, dass die Bandstruktur aufgrund des Einschlusses an der Grenzfläche von der des elektronen-dotierten KTO-Volumens abweicht. Es besteht ein breiter Konsens darüber, dass Fe\(_3\)O\(_4\) aufgrund seines hohen Grades an Spinpolarisation am Fermi-Niveau ein vielversprechendes Material für Spintronik-Anwendungen ist. Bisherige Versuche, die Spinpolarisation durch spinaufgelöste Photoemissionsspektroskopie zu messen, wurden jedoch durch die Verwendung von niedrigen Photonenenergien behindert, was zu einer hohen Oberflächenempfindlichkeit führt. Die Oberflächen von Magnetit neigen jedoch aufgrund ihres polaren Charakters zu Rekonstruktionen, so dass ihre magnetischen und elektronischen Eigenschaften stark voneinander und vom Volumen abweichen können, abhängig von ihrer Oberflächenorientierung und ihrer spezifischen Präparation. In dieser Arbeit wird die intrinsische Bulk-Spinpolarisation von Magnetit am Fermi-Niveau (\(E_F\)) durch spinaufgelöste Photoelektronenspektroskopie an (111)-orientierten dünnen Filmen, die epitaktisch auf ZnO(0001) gewachsen sind, zu \(P(E_F) = -80^{+10}_{-20}\) % bestimmt. KW - Elektronenkorrelation KW - Elektronenspin KW - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie KW - Spinell KW - Perowskit KW - Winkel- und spin-aufgelöste Photoelektronenspektroskopie im harten Röntgenbereich KW - Momentum- and spin-resolved hard X-ray photoelectron spectroscopy KW - Elektronenspin KW - Electron spin KW - Time-of-flight energy recording KW - Imaging spin-filter Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-264757 ER - TY - THES A1 - Armer, Melina Brigitte Melanie T1 - High-Quality Lead-Free Double Perovskite Single Crystals and their Optical Properties T1 - Optische Eigenschaften von bleifreien Doppelperowskit Einkristallen N2 - The presented thesis deals with the investigation of the characteristic physical properties of lead-free double perovskites. For this purpose lead-free double perovskite single crystals were grown from solution. In order to assess the influence of growth temperature on tail states in the material, the crystals were studied using Photoluminescence Excitation (PLE) and Transmission measurements. Additionally, lead-free double perovskite solar cells and thin films were investigated to address the correlation of precursor stoichiometry and solar cell efficiency. In a last step a new earth abundant lead-free double perovskite was introduced and its physical properties were studied by photoluminescene and absorptance. Like this it was possible to assess the suitability of this material for solar cell applications in the future. N2 - Um die charakteristischen physikalischen Eigenschaften von bleifreien Doppelperowskiten näher zu untersuchen, wurden im Rahmen dieser Arbeit Einkristalle aus einer Lösung gezogen. Um den Einfluss der Wachstumstemperatur auf sogenannte „tail states“ in den Kristallen zu untersuchen, wurde hierbei auf optische Methoden wie „photoluminescence excitation“ (PLE) und Transmission zurückgegriffen. Des Weiteren wurden Solarzellen mit bleifreiem Doppelperowskit als Absorberschicht näher untersucht. Hierbei wurden unter anderem Dünnfilme genutzt, um den Einfluss der Filmstöchiometrie auf die Solarzelleffizienzen zu untersuchen. Zuletzt wurde ein weiteres Doppelperowskitmaterial mittels Photolumineszenz und Absorptionmessungen untersucht um Rückschlüsse auf seine Eignung als Absorberschicht in Solarzellen zu ziehen. KW - Perowskit KW - Fotovoltaik KW - Kristallzüchtung KW - Perovskite KW - Lead-free double perovskite KW - crystal growth KW - Photoluminescence KW - Solar cell Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-327503 ER - TY - THES A1 - Höcker, Julian Harald T1 - High-quality Organolead Trihalide Perovskite Crystals: Growth, Characterisation, and Photovoltaic Applications T1 - Qualitativ-hochwertige bleiorganische Trihalogenid-Perowskit-Kristalle: Wachstum, Charakterisierung und photovoltaische Anwendungen N2 - Overview of the Organolead Trihalide Perovskite Crystal Area Studies of perovskite single crystals with high crystallographic quality is an important technological area of the perovskite research, which enables to estimate their full optoelectronic potential, and thus to boost their future applications [26]. It was therefore essential to grow high-quality single crystals with lowest structural as well as chemical defect densities and with a stoichiometry relevant for their thin-film counterparts [26]. Optoelectronic devices, e.g. solar cells, are highly complex systems in which the properties of the active layer (absorber) are strongly influenced by the adjacent layers, so it is not always easy to define the targeted properties and elaborate the design rules for the active layer. Currently, organolead trihalide perovskite (OLTP) single crystals with the structure ABX3 are one of the most studied crystalline systems. These hybrid crystals are solids composed of an organic cation such as methylammonium (A = MA+) or formamidinium (A = FA+) to form a three-dimensional periodic lattice together with the lead cation (B = Pb2+) and a halogen anion such as chloride, bromide or iodide (X = Cl-, Br- or I-) [23]. Among them are methylammonium lead tribromide (MAPbBr3), methylammonium lead triiodide (MAPbI3), as well as methylammonium lead trichloride (MAPbCl3) [62, 63]. Important representatives with the larger cation FA+ are formamidinium lead tribromide (FAPbBr3) and formamidinium lead triiodide (FAPbI3) [23, 64]. Besides the exchange of cations as well as anions, it was possible to grow crystals containing two halogens to obtain mixed crystals with different proportions of chlorine to bromine and bromine to iodine, as it is shown in Figure 70. By varying the mixing ratio of the halogens, it was therefore possible to vary the colour and thus the absorption properties of the crystals [85], as it can be done with thin polycrystalline perovskite films. In addition, since a few years it is also doable to grow complex crystals that contain several cations as well as anions [26, 80, 81]. These include the perovskites double cation – double halide formamidinium lead triiodide – methylammonium lead tribromide (FAPbI3)0.9(MAPbBr3)0.1 (FAMA) [26, 80] and formamidinium lead triiodide – methylammonium lead tribromide – caesium lead tribromide (FAPbI3)0.9(MAPbBr3)0.05(CsPbBr3)0.05 (CsFAMA) [81], which have made a significant contribution to increase the power conversion efficiency (PCE) in thin-film photovoltaics [47, 79, 182]. The growth of crystals to this day is performed exclusively from solution [23, 26, 56, 62]. Important preparation methods are the cooling acid-based precursor solution crystallisation [22], the inverse temperature crystallisation (ITC) [62], and the antisolvent vapour-assistant crystallisation (AVC) [137]. In the cooling crystallisation, the precursor salts AX and PbX2 are dissolved in an aqueous halogen-containing acid at high temperatures [56]. Controlled and slow cooling finally results in a supersaturated precursor solution, which leads to spontaneous nucleation of crystal nuclei, followed by subsequent crystal growth. The ITC method is based on the inverse or retrograde solubility of a dissociated perovskite in an organic solvent [23, 64]. With increasing temperature, the solubility of the perovskite decreases and mm-sized crystals can be grown within a few hours [23]. In the AVC method, the precursors are also dissolved in an organic solvent as well [137]. By slow evaporation of a so-called antisolvent [137], the solubility of the perovskite in the now present solvent mixture decreases and it finally precipitates. In addition, there are many other methods with the goal of growing high quality and large crystals in a short period of time [60, 61, 233, 310]. N2 - Mit der Antisolvent-Kristallisation (AVC) und der inversen Temperaturkristallisation (ITC) konnten alle aus der Dünnschichtanwendungen bekannten Perowskite auf Basis von Methylammonium als mm-große Kristalle gezüchtet werden. Detaillierte qualitative und quantitative Analysen ergaben die gleichen Stöchiometrie der Kristalle wie die ihrer entsprechenden Vorläuferlösung. Wie bereits erwähnt, war es möglich Kristalle mit einer Vielzahl unterschiedlicher Farben und dementsprechend variierenden Bandlücken zu erhalten, die durch selektive Änderung des Halogenverhältnisses als Photodetektoren im UV-VIS/NIR Bereich dienen könnten. Die Variation der Halogene führt jedoch nicht nur zu einer Veränderung der optischen Eigenschaften, sondern auch zu einer Erhöhung der Gitterkonstante mit zunehmendem Brom/Chlor- bzw. Iod/Brom-Verhältnis. Darüber hinaus ändert sich die Gitterstruktur von einem einfachen kubischen Gitter für MAPbCl3 und MAPbBr3 zu einem tetragonal-raumzentrierten Gitter für MAPbI3. Die Zahl der Verfahren zur Züchtung von OLTP-Einkristallen nimmt ständig zu. Die oben genannten Kristallisationsverfahren können kombiniert werden, um qualitativ hochwertige Perowskitkristalle zu züchten. Ein mechanischer Ansatz zur Züchtung komplexer und großformatiger Kristalle ohne Verwendung von Impfkristallen wurde mit der Wiederauffüllbaren-Kristallisationsmethode (RFCM) realisiert, die auf der inversen Löslichkeit von ITC beruht. Durch das Einleiten einer frischen Vorläuferlösung und die gleichzeitige Entfernung der verbrauchten Lösung war es möglich in-situ große Kristalle mit hervorragender struktureller Qualität zu züchten, wie die Röntgenbeugungsmessung (XRD) und die Rocking-Kurve eines FAMA-Einkristalls bestätigen. Die Methode ermöglicht nicht nur die Züchtung komplexer großer FAMA- und CsFAMA-Kristalle, sondern ist auch der etablierten Impfkristalltechnik überlegen, wie die radiographischen Messungen der Kristalloberfläche und des Kristallinneren zeigten. Um die Herausforderung der elektrischen Kontaktierung zu meistern, wurden Leiterplatten entwickelt, die die Kristalle sanft kontaktieren, um so elektronische Messungen zu ermöglichen. Ein wichtiger Beitrag zum Verständnis der inversen Löslichkeit wurde durch die Entwicklung eines neuen Kristallisationsverfahrens geleistet, das als reaktive inverse Temperaturkristallisation (RITC) bezeichnet wird. Dabei handelt es sich um eine Kombination aus reaktiver und inverser Temperaturkristallisation. Durch Zugabe einer geringen Menge eines primären Alkohols zur Perowskit-Vorläuferlösung konnte die inverse Löslichkeit des Perowskits drastisch reduziert werden. Dies konnte durch die Polaritätswerte der Alkohole bestimmt werden, wobei die Löslichkeit der Lösung mit abnehmender Polarität sank. Durch die geringere Löslichkeit konnten die Kristalle bei viel niedrigeren Temperaturen als mit der ITC-Methode gewachsen werden. Darüber hinaus eignet sich die Methode für die Züchtung aller bekannten bleiorganischen Trihalogenid-Perowskite und ermöglichte die Züchtung von qualitativ hochwertigen Einkristallen, was durch Röntgenmessungen bestätigt wurde. Um Perowskit-Kristalle für photovoltaische Anwendungen zu nutzen, müssen sie wie die entsprechenden polykristallinen Dünnschichten in ihrer Dicke reduziert werden, da mm-dicke Kristalle für diesen Zweck weniger geeignet sind. Bevor jedoch µm-dicke Kristalle gezüchtet wurden, wurden polykristalline MAPbI3-Dünnschichten mit einigen 100 nm auf dem Lochleiter Poly[N,N’-bis(4-butilphenyl) - N,N’-bis(phenyl)-benzidine] (polyTPD) prozessiert, um im Folgenden effiziente Solarzellen herzustellen. Die erzielten Ergebnisse lieferten nicht nur einen weiteren wichtigen Beitrag zur Perowskit-Dünnschichtphotovoltaik, sondern die gewonnenen Erkenntnisse ermöglichten im Folgenden auch ein besseres Verständnis für die Herstellung von halbleitenden Bauteilen auf Basis von Kristallwafern und Kristall-„Filmen“. Insbesondere die hydrophobe Eigenschaft von Poly(triaryl)aminen erleichterte die Handhabung von MAPbI3-Wafern. Um die Waferdicke zu kontrollieren und Kristalle mit einer hohen Strukturqualität zu züchten, wurde ein selbst gebauter Aufbau verwendet. Ein Kristallwafer kann leicht auf einem mit Poly[bis(4-phenyl) (2,4,6-trimethylphenyl) amine] (PTAA)-beschichteten Siliziumwafer gezüchtet werden, wobei die Wachstumshöhe des Kristalls durch Abstandshalter begrenzt ist. Die gewachsenen MAPbI3-Wafer mit einer Dicke von wenigen hundert µm erwiesen sich als sehr vielversprechend für die Herstellung eines Photodetektor-Prototyps, was durch die Auswertung des Photostroms und der Photoresponsivität in Abhängigkeit von der Zeit bestätigt wurde. Schließlich gelang es die Dicke der Perowskitkristalle MAPbBr3 und MAPbI3 mit Hilfe der raumbegrenzten RITC-Methode auf nur 10 bis 15 µm zu reduzieren. Wie die Wafer, wiesen auch die Kristall-„Filme“ eine hohe Strukturqualität auf und wurden für die Fabrikation einer MAPbI3-basierten Solarzelle verwendet. Die Auswertung der charakteristischen Solarzellenparameter der MAPbI3-Kristall-„Film“-Solarzelle lieferte erste vielversprechende Ergebnisse und zeigt das Potenzial der Verwendung von Kristallen für photovoltaische Zellen, auch wenn die Herstellung von dünnen Perowskit-Kristall-Solarzellen heute noch sehr schwierig ist. KW - Perowskit KW - Kristall KW - Perovskite KW - Crystal Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-258590 ER - TY - THES A1 - Schöll, Achim T1 - High-resolution investigation of the electronic structure of organic thin films T1 - Hoch-aufgelöste Untersuchung der elektronischen Struktur organischer Dünnschichten N2 - Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der elektronischen Struktur organischer Dünnfilme. Eine zentrale Frage dabei ist der Einfluss der Wechselwirkung zwischen den Molekülen in der kondensierten Phase und der Wechselwirkung an metall-organischen Grenzflächen auf die elektronischen Eigenschaften. Dazu wurden die experimentellen Methoden Photoelektronenspektroskopie (PES) und Röntgenabsorptionsspektroskopie (NEXAFS) mit höchster Energieauflösung angewandt. Zusätzlich wurden ab initio Rechnungen zur theoretischen Simulation von NEXAFS Spektren durchgeführt. Hauptsächlich wurden dünne, vakuumsublimierte Filme aromatischer Modellmoleküle mit sauerstoffhaltigen funktionellen Gruppen (NTCDA, PTCDA, NDCA, BPDCA und ANQ) auf Ag(111) Oberflächen untersucht. Die ausgewählten Moleküle besitzen wegen ihrer großen delokalisierten p-Elektronensysteme sehr interessante Eigenschaften für die Anwendung in elektronischen Bauelementen. Dank der hohen Energieauflösung von Synchrotronstrahlungsquellen der dritten Generation war es erstmals möglich, die Schwingungsfeinstruktur in den NEXAFS Spektren dieser kondensierten großen Moleküle sichtbar zu machen. Der Vergleich der Daten verschiedener Moleküle liefert dabei interessante Einblicke in den Kopplungmechanismus zwischen dem elektronischen Übergang und der Schwingungsanregung. Obwohl die Moleküle eine Vielzahl verschiedener Schwingungsmoden besitzen, kann man in deren NEXAFS Spektren beobachten, dass die elektronischen Übergänge jeweils an hauptsächlich eine Schwingungsmode koppeln. Die hochaufgelösten XPS Spektren der Moleküle NTCDA, PTCDA, NDCA, BPDCA und ANQ zeigen bestimmte systematische Unterschiede, so dass diese Spektren als Fingerabdruck für die jeweilige Substanz verwendet werden können. Durch die vergleichende Auswertung der Spektren konnten die 1s Bindungsenergien aller chemisch unterschiedlichen Kohlenstoff- und Sauerstoffatome bestimmt werden. Zusätzliche Strukturen in den Spektren können shake-up Satelliten zugeschrieben werden. Die fünf Moleküle stellen ein ideales Modellsystem dar, um fundamentale Aspekte der Rumpfelektronenspektroskopie zu untersuchen, wie Anfangs- und Endzustandseffekte und Satelliten, die durch die intramolekulare und intermolekulare Elektronendichteverteilung im Grund- und rumpfionisierten Zustand beeinflusst werden. Ein wichtiger Punkt dieser Dissertation sind spektroskopische Untersuchungen strukturell unterschiedlicher NTCDA Monolagenphasen auf Ag(111), deren Existenz aus vorangegangenen Arbeiten bekannt ist. Deutliche Unterschiede in der elektronischen Struktur der verschiedenen Phasen, die auf die Metall-Adsorbat Wechselwirkung zurückzuführen sind, konnten sowohl mittels XPS als auch mittels NEXAFS aufgezeigt werden. Sowohl für die komprimierte also auch für die relaxierte NTCDA Monolage kann die Bindung ans Substrat als schwach chemisorptiv charakterisiert werden, was eindeutig aus der Analyse der Satellitenstrukturen in den O 1s und C 1s XPS Spektren hervorgeht, die durch die dynamische Abschirmung durch Ladungstransfer vom Substrat erzeugt werden. Die NEXAFS Daten zeigen konsistent eine teilweise Besetzung des NTCDA LUMOs. Sowohl für die komprimierte als auch für die relaxierte NTCDA Monolage finden hochinteressante Phasenübergänge in ungeordnete Tieftemperaturphasen beim Abkühlen auf 160 K statt. Dabei wird die Adsorbat-Substrat Wechselwirkung stärker und das LUMO wird vollständig besetzt. Dies kann in den NEXAFS Spektren anhand des Verschwindens der zughörigen Übergänge beobachtet werden. Die XPS Spektren zeigen gleichzeitig eine deutliche Abnahme der Intensität schlecht abgeschirmter Photoemissionszustände, was auf die nun effektivere Ladungstransferabschirmung zurückzuführen ist. Für den Phasenübergang der relaxierten Monolage konnte mittels temperaturabhängiger NEXAFS Messungen eindeutig ein Hystereseverhalten gezeigt und die Hysteresekurve bestimmt werden. Die Hysterese beträgt etwa 20 K. Des weiteren wurde aus SPA-LEED Messungen die Aktivierungsenergie für den Phasenübergang der relaxierten Monolage beim Abkühlen auf ca. 60 meV bestimmt. Schließlich wurden NEXAFS Untersuchungen an Polyäthylenproben mit verschiedenem Komonomergehalt durchgeführt. Unterschiede in den Absorptionsspektren von Proben mit unterschiedlichem Komonomeranteil konnten eindeutig auf die unterschiedliche Kristallinität der Proben zurückgeführt werden, indem eine hochkristalline Probe in situ bis zur Schmelztemperatur geheizt wurde. Ab initio Rechnungen an einer Modelmatrix aus Butanmolekülen zeigen, dass die Spektren von kristallinem und amorphem Polyäthylen aufgrund der intermolekularen Wechselwirkung deutliche Unterschiede hauptsächlich für Resonanzen mit starkem Rydberg Charakter aufweisen. Damit lassen sich die Unterschiede in den Polyäthylenspektren durch die Überlagerung der Signaturen der kristallinen und amorphen Anteile erklären, die je nach Kristallinität der Probe in unterschiedlichen Verhältnissen vorliegen. N2 - This work is investigating the electronic structure of organic thin films. A central question in this respect is the influence of the interaction between the molecules in the condensed phase and the interaction at metal-organic interfaces on the electronic properties. For this purpose the experimental methods Photoelectron Spectroscopy (PES) and Near Edge X-ray Absorption Finestructure Spectroscopy (NEXAFS) were applied with highest energy resolution. In addition, ab initio calculations were performed for the theoretical simulation of NEXFAS spectra. The investigation is mainly focussing on thin, vacuum sublimated films of aromatic model molecules with oxygen-containing functional groups (NTCDA, PTCDA, NDCA, BPDCA and ANQ) and Ag(111) surfaces. Due to their large, delocalised p-systems these molecules have very interesting properties for their application in electronic devices. Due to the high energy resolution of third generation synchrotron sources the vibronic fine structure in the NEXAFS spectra of these large molecules could be resolved for the first time in the condensed phase. A comparison of the data of the different molecules provides interesting insight into the coupling between electronic transition and vibronic excitation. Although for these molecules a variety of different vibronic modes exist, the NEXAFS data show that preferentially only on mode couples to each electronic transition. The high-resolution PES spectra of the molecules NTCDA, PTCDA, NDCA, BPDCA and ANQ show distinct differences thus providing a fingerprint for each investigated substance. A comparative analysis of the spectra enabled us to define the 1s binding energies of all chemically different carbon and oxygen atoms. Additional structures in the spectra can be assigned as shake-up satellites. The five molecules are an ideal model system for the investigation of fundamental aspects of core electron spectroscopy, such as initial and final state effects and satellites, that are influenced by the intra- and intermolecular electron distribution in the ground and core ionized state. An important aspect in this thesis is the spectroscopic investigation of structurally different NTCDA monolayer phases on the Ag(111) surface. Marked differences in the electronic structures of the different phases, that can be assigned to differences in the metal-adsorbate interaction, could be demonstrated by XPS and NEXAFS. The substrate bonding can be characterized as chemisorptive for both, the compressed as well as the relaxed NTCDA monolayer, which can be unambiguously deduced from the analysis of satellite structures in the O 1s and C 1s XPS spectra. These satellites are due to dynamic screening by charge transfer from the substrate. The NEXAFS data show consistently, that the NTCDA LUMO becomes partly occupied upon adsorption. Highly interesting phase transitions into disordered low-temperature phases occur upon cooling to 160 K for both, the compressed and the relaxed NTCDA monolayer. Thereby, the adsorbate-substrate bonding is increased and the NTCDA LUMO becomes completely occupied. This can be observed in the NEXAFS data, where transitions involving LUMO final states are quenched. Simultaneously, the XPS data show a distinctly decreased intensity of unscreened photoemission states due to enhanced charge transfer screening. In addition, a hysteresis behaviour could be demonstrated for the phase transition of the relaxed monolayer by temperature dependent NEXAFS experiments and the hysteresis curve was determined. The hysteresis could be quantified to approx. 20 K. From SPA-LEED experiments the activating energy for the phase transition of the relaxed monolayer upon cooling could be determined to 60 meV. Finally, a NEXAFS investigation of polyethylene samples with different comonomer content is presented. Differences in the absorption spectra between samples with different comonomer content could be unambiguously assigned to the different crystallinities of the samples by heating a highly crystalline sample in situ close to the melting temperature. Ab initio calculations on a model matrix of butane molecules show, that the spectra of crystalline and amorphous polyethylene differ distinctly due to the intermolecular interaction, which can be observed best for resonances with strong Rydberg character. Thus, the differences in the PE spectra can be explained by the superposition of the signatures of crystalline and amorphous moieties, that are mixed according to the respective crystallinity. KW - Dünne Schicht KW - Organische Verbindungen KW - Elektronenstruktur KW - Organische Dünnschichten KW - elektronische Struktur KW - NEXAFS KW - XPS KW - Spektroskopie KW - organic thin films KW - electronic structure KW - NEXAFS KW - XPS KW - spectroscopy Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-10809 ER - TY - THES A1 - Fella, Christian T1 - High-Resolution X-ray Imaging based on a Liquid-Metal-Jet-Source with and without X-ray Optics T1 - Hochauflösende Röntgenbildgebung auf Basis einer Flüssigmetall-Anoden-Quelle mit und ohne Röntgenoptiken N2 - With increasing miniaturization in industry and medical technology, non-destructive testing techniques are an area of everincreasing importance. In this framework, X-ray microscopy offers an efficient tool for the analysis, understanding and quality assurance of microscopic species, in particular as it allows reconstructing three-dimensional data sets of the whole sample’s volumevia computed tomography (CT). The following thesis describes the conceptualization, design, construction and characterization of a compact laboratory-based X-ray microscope in the hard X-ray regime around 9 keV, corresponding to a wavelength of 0.134 nm. Hereby, the main focus is on the optimization of resolution and contrast at relatively short exposure times. For this, a novel liquid-metal-jet anode source is the basis. Such only recently commercially available X-ray source reaches a higher brightness than other conventional laboratory sources, i.e. the number of emitted photons (X-ray quanta) per area and solid angle is exceptionally high. This is important in order to reach low exposure times. The reason for such high brightness is the usage of the rapidly renewing anode out of liquid metal which enables an effective dissipation of heat, normally limiting the creation of high intensities on a small area. In order to cover a broad range of different samples, the microscope can be operated in two modes. In the “micro-CT mode”, small pixels are realized with a crystal-scintillator and an optical microscope via shadow projection geometry. Therefore, the resolution is limited by the emitted wavelength of the scintillator, as well as the blurring of the screen. However, samples in the millimeter range can be scanned routinely with low exposure times. Additionally, this mode is optimized with respect to in-line phase contrast, where edges of an object are enhanced and thus better visible. In the second “nano-CT mode”, a higher resolution can be reached via X-ray lenses. However, their production process is due to the physical properties of the hard X-ray range - namely high absorption and low diffraction - extremely difficult, leading typically to low performances. In combination with a low brightness, this leads to long exposure times and high requirements in terms of stability, which is one of the key problems of laboratory-based X-ray microscopy. With the here-developed setup and the high brightness of its source, structures down to 150 nm are resolved at moderate exposure times (several minutes per image) and nano-CTs can be obtained. N2 - Mit zunehmender Miniaturisierung in Industrie und Medizintechnik werden zerstörungsfreie Prüfverfahren immer wichtiger. In diesem Umfeld bietet Röntgenmikroskopie ein effizientes Instrument zu Analyse, Verständnis und Qualitätssicherung mikroskopischer Proben, insbesondere da sie im Rahmen der Computer-Tomografie (CT) die Aufnahme dreidimensionaler Datensätze des gesamten Probenvolumens ermöglicht. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit Konzeption, Design, Aufbau und Charakterisierung eines kompakten Labor-Röntgenmikroskops im harten Röntgenbereich bei 9 keV, bzw. einer Wellenlänge von 0.134 nm. Im Fokus liegt dabei die Optimierung von Auflösung und Kontrast bei möglichst kurzen Belichtungszeiten. Hier für bildet die Basis eine neuartige Flüssig-Metall- Anoden Röntgenquelle. Solche erst seit kurzem kommerziell verfügbare Quellen erreichen eine höhere Brillianz als konventionelle Laborquellen, d.h. dass die Anzahl der emittierten Photonen (Röntgenquanten) pro Fläche und Raumwinkel außergewöhnlich hoch ist. Dies ist ein entscheidender Faktor, um nötige Belichtungszeiten zu verringern. Der Grund für die hohe Brillianz ist die Verwendung einer sich sehr schnell erneuernden Anode aus flüssigem Metall. Diese ermöglicht die effektive Abfuhr von Wärme, welche normalerweise die Erzeugung von höheren Intensitäten auf kleinerer Fläche limitiert. Um ein möglichst großes Spektrum an Proben abzubilden, kann das Mikroskop in zwei Modi betrieben werden. Im ”Mikro-CT Modus“ werden kleine Pixel mit Hilfe eines Kristall-Leuchtschirms und einem Lichtmikroskop über das Schattenwurfprinzip erreicht, weswegen dessen Auflösung durch die Wellenlänge des emittierten Lichts und die Unschärfe des Schirms beschränkt ist. Dafür können Proben im Millimeterbereich bei geringen Belichtungszeiten standardmäßig aufgenommen werden. Zudem wurde dieser Modus auf inline Phasen-Kontrast optimiert, bei welchem die Kanten eines Objekts durch Interferenz überhöht dargestellt werden und somit besser sichtbar sind. Im zweiten ”Nano-CT Modus“ kann eine erhöhte Auflösung mit Hilfe von Röntgenlinsen erreicht werden. Deren Herstellung ist aber aufgrund der physikalische Eigenschaften im harten Röntgenbereichs - nämlich starke Absorption und schwache Brechung - technisch extrem schwierig und meist mit einer sehr geringe optischen “Leistung” verbunden. Dies führt in Kombination mit einer geringen Brillianz zu sehr langen Belichtungszeiten und hohen Anforderungen an die Stabilität, was ein Kernproblem der auf Laborquellen basierenden Röntgenmikroskope darstellt. Mit der hier entwickelten Anlage können durch die hohe Brillianz der verwendeten Quelle bei moderaten Belichtungszeiten (wenige Minuten pro Bild) Strukturen der Größe 150 nm voneinander getrennt, sowie Nano-CTs aufgenommen werden. KW - computed tomography KW - non-destructive testing KW - X-ray microscopy KW - computed tomography (CT) KW - liquid-metal-jet anode X-ray source Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-145938 ER - TY - THES A1 - Zapf, Michael T1 - Oxidische Perovskite mit Hoher Massenzahl Z: Dünnfilmdeposition und Spektroskopische Untersuchungen T1 - High-Z Perovskite Oxides: Thin Film Deposition and Spectroscopic Investigations N2 - Perovskite oxides are a very versatile material class with a large variety of outstanding physical properties. A subgroup of these compounds particularly tempting to investigate are oxides involving high-\(Z\) elements, where spin-orbit coupling is expected to give rise to new intriguing phases and potential application-relevant functionalities. This thesis deals with the preparation and characterization of two representatives of high-\(Z\) oxide sample systems based on KTaO\(_3\) and BaBiO\(_3\). KTaO\(_3\) is a band insulator with an electronic valence configuration of Ta 5\(d\)\(^0\) . It is shown that by pulsed laser deposition of a disordered LaAlO\(_3\) film on the KTaO\(_3\)(001) surface, through the creation of oxygen vacancies, a Ta 5\(d\)\(^{0+\(\delta\)}\) state is obtained in the upmost crystal layers of the substrate. In consequence a quasi two dimensional electron system (q2DES) with large spin-orbit coupling emerges at the heterointerface. Measurements of the Hall effect establish sheet carrier densities in the range of 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), which can be controlled by the applied oxygen background pressure during deposition and the LaAlO\(_3\) film thickness. When compared to the prototypical oxide q2DESs based on SrTiO\(_3\) crystals, the investigated system exhibits exceptionally large carrier mobilities of up to 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) at room temperature (below 10 K). Through a depth profiling by photoemission spectra of the Ta 4\(f\) core level it is shown that the majority of the Ta 5\(d\)\(^0\) charge carriers, consisting of mobile and localized electrons, is situated within 4 nm from the interface at low temperatures. Furthermore, the momentum-resolved electronic structure of the q2DES \(buried\) underneath the LaAlO\(_3\) film is probed by means of hard X-ray angle-resolved photoelectron spectroscopy. It is inferred that, due to a strong confinement potential of the electrons, the band structure of the system is altered compared to \(n\)-doped bulk KTO. Despite the constraint of the electron movement along one direction, the Fermi surface exhibits a clear three dimensional momentum dependence, which is related to a depth extension of the conduction channels of at least 1 nm. The second material, BaBiO\(_3\), is a charge-ordered insulator, which has recently been predicted to emerge as a large-gap topological insulator upon \(n\)-doping. This study reports on the thin film growth of pristine BaBiO\(_3\) on Nb:SrTiO\(_3\)(001) substrates by means of pulsed laser deposition. The mechanism is identified that facilitates the development of epitaxial order in the heterostructure despite the presence of an extraordinary large lattice mismatch of 12 %. At the heterointerface, a structurally modified layer of about 1.7 nm thickness is formed that gradually relieves the in-plane strain and serves as the foundation of a relaxed BBO film. The thereupon formed lattice orders laterally in registry with the substrate with the orientation BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) by so-called domain matching, where 8 to 9 BaBiO\(_3\) unit cells align with 9 to 10 unit cells of the substrate. Through the optimization of the deposition conditions in regard to the cation stoichiometry and the structural lattice quality, BaBiO\(_3\) thin films with bulk-like electronic properties are obtained, as is inferred from a comparison of valence band spectra with density functional theory calculations. Finally, a spectroscopic survey of BaBiO\(_3\) samples of various thicknesses resolves that a recently discovered film thickness-controlled phase transition in BaBiO\(_3\) thin films can be traced back to the structural and concurrent stoichiometric modifications occuring in the initially formed lattice on top of the SrTiO\(_3\) substrate rather than being purely driven by the smaller spatial extent of the BBO lattice. N2 - Komplexe Metalloxide mit Perowskitstruktur sind bekannt für ihre große Vielfalt einzigartiger physikalischer Eigenschaften. Eine interessante Untergruppe dieser Materialien sind Verbindungen von Elementen mit hoher Ordnungszahl \(Z\), in denen neue, durch Spin-Bahn Kopplung getriebene Phasen und anwendungsrelevante Funktionalitäten erwartet werden. Diese Arbeit handelt von der Präparation und Charakterisierung zweier Probensysteme, die auf eben solchen Materialien mit hoher \(Z\) basieren. KTaO\(_3\) ist ein Bandisolator, der im Grundzustand eine Ta 5\(d\)\(^0\) Valenz besitzt. Durch gepulste Laserdeposition von ungeordnetem LaAlO\(_3\) auf der KTaO\(_3\)(001) Oberfläche, werden die obersten Schichten des Substratkristalls durch die Erzeugung von Sauerstofffehlstellen dotiert. Es bildet sich ein quasi zweidimensionales metallisches Elektronensystem (q2DES) an der Grenzfläche der Heterostruktur aus. Messungen des Hall-Effekts ergeben Schichtladungsträgerdichten im Bereich von 0.1-1.2 10\(^{14}\) cm\(^2\), welche durch Anpassung des Sauerstoffhintergrunddrucks während der Deposition bzw. durch die Dicke der abgeschiedenen LaAlO\(_3\) Schicht beeinflusst werden können. Mit Werten von 30 cm\(^2\)/Vs (7000 cm\(^2\)/Vs) bei Raumtemperatur (unter 10 K), besitzt das q2DES in LaAlO\(_3\)/KTaO\(_3\) im Vergleich zu ähnlichen Elektronensystemen in SrTiO\(_3\) bemerkenswert große Ladungsträgerbeweglichkeiten. Aus dem Tiefenprofil des Photoemissionspektrums des Ta 4\(f\) Rumpfniveaus ergibt sich, dass sich der Großteil der Ta 5\(d\) Ladungsträger, bestehend aus mobilen und lokalisierten Elektronen, innerhalb einer Schicht von 4 nm Dicke befindet. Die Vermessung der elektronischen Bandstruktur des vergrabenen q2DES mit Hilfe winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie mit harter Röntgenstrahlung zeigt, dass das Elektronensystem, vermutlich wegen des starken Potentialgradients an der Grenzfläche, eine modifizierte elektronische Struktur gegenüber n-dotiertem Bulk-KTaO\(_3\) aufweist. Trotz der Einschränkung der Bewegung der Elektronen entlang einer Richtung, besitzt die Fermifläche des Systems eine dreidimensionale Struktur, woarus auf eine Tiefenausdehnung der metallischen Zustände von mindestens 1 nm geschlossen werden kann. Undotiertes BaBiO\(_3\) ist durch die Ausbildung einer Ladungsordnung isolierend. Unter Elektronendotierung gilt das Material als Kandidat für einen oxidischen topologischen Isolator. In dieser Studie wird die Deposition von BaBiO\(_3\) auf Nb:SrTiO\(_3\)(001) Substraten untersucht. Dabei wird der Mechanismus identifiziert, der epitaktisches Wachstum von BaBiO\(_3\), trotz einer Gitterfehlanpassung von 12 %, ermöglicht: Eine 1.7 nm dicke Lage mit abweichender Kristallstruktur an der Grenzfläche entkoppelt das Filmgitter vom Substrat, sodass darüber vollständig relaxiertes BaBiO\(_3\) aufwachsen kann. Dieses weist eine epitaktische Orientierung von BaBiO\(_3\)(001)||SrTiO\(_3\)(001) auf, die durch die Ausbildung von lateralen Gitterdomänen, bei denen 8 bzw. 9 BaBiO\(_3\) auf 9 bzw. 10 SrTiO\(_3\) Einheitszellen ausgerichtet sind, gewährleistet wird. Die Stoichiometrie und die strukturelle Qualität der BaBiO\(_3\) Filme werden durch eine systematische Anpassung der Depositionsbedingungen optimiert. Die Valenzbandstruktur der Proben stimmt gut mit Rechnungen der Dichtefunktionaltheorie überein, was darauf hindeutet, dass die Filme hinsichtlich der elektronischen Eigenschaften mit BaBiO\(_3\) Einkristallen vergleichbar sind. Eine abschließende Untersuchung eines schichtdickenabhängigen Phasenübergangs in BaBiO\(_3\) Dünnfilmen, von dem kürzlich in der Literatur berichtet wurde, belegt, dass dieser nicht allein auf die Ausdehnung des Kristallgitters, sondern auch auf strukturelle und stoichiometrische Modifikationen der untersten Filmlagen zurückzuführen ist. KW - Perowskit KW - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie KW - Pulsed laser deposition KW - Übergangsmetalloxide KW - KTaO3 KW - BaBiO3 KW - Oxide Heterostructure KW - Interface Conductivity KW - oxidische Heterostruktur KW - Grenzflächenleitfähigkeit KW - Winkelaufgelöste Photoemission mit harten Röntgenstrahlen KW - Hard X-ray Angle Resolved Photoemission KW - High-Z Oxides KW - HARPES Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-185370 ER - TY - THES A1 - Haddad, Daniel T1 - Hochfeld 1H-NMR-Mikroskopie zur biophysikalischen Grundlagenforschung T1 - High Field 1H-NMR-Microscopy for Basic Biophysical Research N2 - Dank der mit modernen NMR-Spektrometern (Kernspintomographen) routinemäßig realisierbaren isotropen räumlichen Auflösungen von wenigen Mikrometern, ergeben sich für die 1H NMR-Mikroskopie zahlreiche neue Anwendungsgebiete. Allerdings sind die Möglichkeiten und Grenzen der NMR-Mikroskopie bezüglich ihrer praktischen Anwendbarkeit bisher nur wenig untersucht worden. Die vorliegende Arbeit ist im Bereich der biophysikalischen Grundlagenforschung angesiedelt und soll die praktische Anwendbarkeit der NMR-Mikroskopie auf neuen medizinischen und biologischen Anwendungsgebieten anhand von ausgewählten Beispielen aus diesen Bereichen demonstrieren. Die einzelnen Projekte besitzen deswegen immer auch den Charakter von Machbarkeitsstudien, die aufzeigen sollen, welche Möglichkeiten und Vorteile die NMR-Mikroskopie im Vergleich zu etablierten Untersuchungsmethoden bietet. Im Detail wurden unterschiedliche lebende und fixierte biologische Proben mittels NMR-Mikroskopie zerstörungsfrei und räumlich hochaufgelöst dargestellt. Dabei variierte die spezielle Zielsetzung von der Visualisierung der Invasion eines Tumorsphäroiden in ein Zellaggregat anhand von T2-Parameterkarten (Zeitkonstante der Spin-Spin-Relaxation) über die dreidimensionale Darstellung des Gehirns der Honigbiene in der intakten Kopfkapsel bis hin zur nicht-invassiven Abbildung der Anatomie prenataler Delphine. Für alle durchgeführten Projekte war der nicht-invasive Charakter der NMR-Experimente von entscheidender Bedeutung. Die zu beobachtende Tumorinvasion durfte nicht durch die Messung beeinflusst werden, das Bienengehirn sollte möglichst naturgetreu abgebildet werden, und die untersuchten Delphine sind seltene Museumsstücke, die nicht zerstört werden durften. Die verschiedenen Proben wurden mit der jeweils bestmöglichen räumlichen Auflösung visualisiert, die sich entweder durch das minimal nötige Signal-zu-Rausch-Verhältnis (SNR) oder durch die zur Verfügung stehende Messzeit ergab. Um einzelne feine Strukturen in den Bildern auflösen zu können, mussten sowohl das SNR, als auch das Kontrast-zu-Rausch-Verhältnis optimiert werden. Die Messungen wurden an Hochfeld-NMR-Spektrometern bei 500 und 750 MHz durchgeführt, um das für die hohe Auflösung notwendige SNR zu gewährleisten. Mit den Experimenten konnten zahlreiche Fragen bezüglich mikroskopischer Details der verschiedenen untersuchten Proben nicht-invasiv beantworten werden. Gleichzeitig führten sie zu neuen interessanten Fragestellungen bezüglich der NMR-Mikroskopie an fixierten Proben. Darüber hinaus konnte die praktische Anwendbarkeit der NMR-Mikroskopie als Alternative bzw. Ergänzung zu herkömmlichen Untersuchungsmethoden wie der konfokalen Lasermikroskopie bei der Visualisierung des Bienengehirns und der konventionellen Histologie bei der Untersuchung der Anatomie der prenatalen Delphine demonstriert werden. Durch die Untersuchung der speziellen Vorteile und der Grenzen der Anwendung der NMR-Mikroskopie gegenüber den herkömmlichen Untersuchungsmethoden konnte konkret der praktische Nutzen ihres Einsatzes aufgezeigt und Ergebnisse erzielt werden, die sonst nicht erzielbar wären. Gerade der Einsatz der NMR-Mikroskopie in Form der NMR-Histologie stellt einen vielversprechenden Weg zur Etablierung der NMR-Mikroskopie als Routineuntersuchungsmethode dar. Als ebenso erfolgreich hat sich die Anwendung der NMR-Mikroskopie als Untersuchungsmethode bei der Beobachtung der Tumorinvasion erwiesen, so dass sie auch in der medizinischen in-vitro Forschung und Therapiesimulation als sinnvolle Alternative zu den vorhandenen Methoden angesehen werden kann. Anhand der ausgewählten Anwendungsbeispiele ist es in dieser Arbeit somit gelungen, neue, konkrete Einsatzmöglichkeiten für die NMR-Mikroskopie zu eröffnen und ihre praktische Anwendbarkeit als Untersuchungsmethode für Fragestellungen im Bereich der medizinischen in-vitro Forschung und verschiedener neuro- und entwicklungsbiologischer Bereiche zu demonstrieren. N2 - With modern MR-spectrometers it is possible to achieve isotropic spatial resolutions in the range of only a few microns. Thus, several new fields of application for 1H-MR-Microscopy are being developed. Still, the practical possibilities and limitations of this technique have only been determined rarely. This work has a biophysical background and uses different examples to demonstrate the practical applicability of NMR-Microscopy in the medical and biological sector. Therefore, the different projects are feasibility studies which are used to compare the possibilities and advantages of NMR-Microscopy with other, established examination techniques. In detail, using MR-Microscopy, different living and fixed biological samples have been visualized non-invasively with high spatial resolution. The specific purpose of the studies ranged from the visualization of the invasion of tumor-spheroids into cell aggregates using T2 parameter maps (time constant of the spin-spin relaxation) to the three-dimensional display of the honey bee brain in the intact head capsule and the non-invasive visualization of the anatomy of prenatal dolphins. For all these projects, the non-invasive character of MR-experiments was of utmost importance. The tumor invasion was not to be disturbed by the measurements, the bee brain should be visualized as close to its true natural shape as possible and the examined dolphins represent rare museum specimens which should not be destroyed. The different samples were all imaged with the best possible spatial resolution which was either limited by the necessary signal-to-noise ratio (SNR) or the available scan time. In order to resolve single details and fine structures in the images, it was necessary to optimize the SNR as well as the contrast-to-noise ratio. To guarantee the necessary SNR, the measurements were performed on high field MR-spectrometers with resonance frequencies of 500 and 750 MHz. Numerous questions about microscopic details of the examined samples could be answered non-invasively with the experiments performed. At the same time, the experiments led to new interesting questions about MR-Microscopy on fixed samples. Furthermore, the practical applicability of MR-Microscopy as an alternative or a supplement to conventional examination methods could be demonstrated. Here, these methods were confocal laser microscopy in the case of the honey bee brain and conventional histology in the case of the prenatal dolphins. By investigating the specific advantages and limitations of MR-Microscopy in these cases, it was possible to demonstrate the practical value of its application and to obtain results which would otherwise have been impossible. Especially the use of MR-Microscopy as MR-Histology is a promising application which will help to establish MR-Microscopy as a routine examination method. Since the tumor invasion process could also be observed very successfully using MR-Microscopy, this technique can as well be considered as a valuable tool for medical in-vitro research and therapy simulation and thus an alternative to existing methods. In summary, with the examples chosen in this work, it was possible to find new applications for MR-Microscopy and to demonstrate the practical applicability of this method in the fields of medical in-vitro research as well as neurological and developmental biology. KW - NMR-Spektroskopie KW - NMR-Bildgebung KW - Hochauflösendes Verfahren KW - NMR KW - Magnetresonanztomographie KW - Kernspintomographie KW - Mikroskopie KW - Bildgebung KW - MRI KW - magnetic resonance KW - imaging KW - microscopy Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-12449 ER - TY - THES A1 - Henn, Tobias T1 - Hot spin carriers in cold semiconductors : Time and spatially resolved magneto-optical Kerr effect spectroscopy of optically induced electron spin dynamics in semiconductor heterostructures T1 - Heiße Spinträger in kalten Halbleitern N2 - The present thesis “Hot spin carriers in cold semiconductors” investigates hot carrier effects in low-temperature photoinduced magneto-optical Kerr effect (MOKE) microscopy of electron spins in semiconductor heterostructures. Our studies reveal that the influence of hot photocarriers in magneto-optical pump-probe experiments is twofold. First, it is commonly assumed that a measurement of the local Kerr rotation using an arbitrary probe wavelength maps the local electron spin polarization. This is the fundamental assumption that underlies the widely used two-color MOKE microscopy technique. Our continuous-wave (cw) spectroscopy experiments demonstrate that this assumption is not correct. At low lattice temperatures the nonresonant spin excitation by the focused pump laser inevitably leads to a strong heating of the electron system. This heating, in turn, locally modifies the magneto-optical coefficient which links the experimentally observed Kerr rotation to the electron spin polarization. As a consequence, the spin-induced local Kerr rotation is augmented by spin-unrelated changes in the magneto-optical coefficient. A spatially resolved measurement of the Kerr rotation then does not correctly map the electron spin polarization profile. We demonstrate different ways to overcome this limitation and to correctly measure the electron spin profile. For cw spectroscopy we show how the true local electron spin polarization can be obtained from a quantitative analysis of the full excitonic Kerr rotation spectrum. Alternatively, picosecond MOKE microscopy using a spectrally broad probe laser pulse mitigates hot-carrier effects on the magneto-optical spin detection and allows to directly observe the time-resolved expansion of optically excited electron spin packets in real-space. Second, we show that hot photocarriers strongly modify the spin diffusion process. Owing to their high kinetic energy, hot carriers greatly enhance the electron spin diffusion coefficient with respect to the intrinsic value of the undisturbed system. Therefore, for steady-state excitation the spin diffusivity is strongly enhanced close to the pump spot center where hot electrons are present. Similarly, for short delays following pulsed excitation the high initial temperature of the electrons leads to a very fast initial expansion of the spin packet which gradually slows as the electrons cool down to the lattice temperature. While few previous publications have recognized the possible influence of hot carriers on the electron spin transport properties, the present work is the first to directly observe and quantify such hot carrier contributions. We develop models which for steady-state and pulsed excitation quantitatively describe the experimentally observed electron spin diffusion. These models are capable of separating the intrinsic spin diffusivity from the hot electron contribution, and allow to obtain spin transport parameters of the undisturbed system. We perform extensive cw and time-resolved spectroscopy studies of the lattice temperature dependence of the electron spin diffusion in bulk GaAs. Using our models we obtain a consistent set of parameters for the intrinsic temperature dependence of the electron spin diffusion coefficient and spin relaxation time and the hot carrier contributions which quantitatively describes all experimental observations. Our analysis unequivocally demonstrates that we have, as we believe for the first time, arrived at a coherent understanding of photoinduced low-temperature electron spin diffusion in bulk semiconductors. N2 - Die vorliegende Arbeit untersucht den Einfluss heißer Ladungsträger in pump-probe magneto-optischer Kerr-Effekt (MOKE) Tieftemperatur-Mikroskopie-Messungen der optisch induzierten Elektronenspin-Dynamik in Galliumarsenid-basierten Halbleiterheterostrukturen. Die Arbeit zeigt, dass dieser Einfluss von zweierlei Art ist. Der erste Aspekt betrifft die magneto-optische Elektronenspin-Detektion. Es wird gewöhnlich angenommen, dass eine Messung der lokalen Kerr-Rotation unter Verwendung einer beliebigen Probelaser-Wellenlänge korrekt die lokale Elektronenspinpolarisation abbildet. Diese Prämisse ist die fundamentale Grundlage der MOKE Elektronenspin-Mikroskopie. Unsere Dauerstrich-Spektroskopie-Ergebnisse belegen, dass diese Annahme im Allgemeinen nicht korrekt ist. Bei tiefen Gittertemperaturen führt die nichtresonante optische Anregung spinpolarisierter Elektronen zu einer signifikanten Heizung des Elektronensystems. Diese Heizung modifiziert lokal den magneto-optischen Koeffizienten, der die im Experiment beobachtete Kerr-Rotation mit der zu messenden Elektronenspinpolarisation verknüpft. Als Konsequenz ist die spininduzierte lokale Kerr-Rotation von spinunabhängigen Änderungen des der magneto-optischen Koeffizienten überlagert. Eine ortsaufgelöste Messung der Kerr-Rotation bildet dann im Allgemeinen nicht korrekt die lokale Elektronenspinpolarisation ab. Wir demonstrieren verschiedene Möglichkeiten, diese Einschränkung zu überwinden und das korrekte Elektronenspin-Profil zu bestimmen. Für Dauerstrich-Anregung zeigen wir, dass das Elektronenspin-Profil korrekt durch eine quantitative Analyse des lokalen exzitonischen Kerr-Rotations-Spektrums ermittelt werden kann. Alternativ minimiert Pikosekunden-zeitaufgelöste MOKE Mikroskopie unter Verwendung eines spektral breiten gepulsten Probelasers den Einfluss heißer Elektronen auf die magneto-optische Spin-Detektion und erlaubt die direkte Beobachtung der diffusiven Ausbreitung optisch erzeugter Elektronenspin-Pakete im Realraum. Als zweites Hauptergebnis zeigen wir, dass optische angeregte heiße Ladungsträger signifikant die Spindiffusion beeinflussen. Durch ihre hohe kinetischen Energie erhöhen heiße Photoladungsträger stark den Elektronenspin-Diffusionskoeffizienten im Vergleich zum intrinsischen Wert des ungestörten Systems. Aus diesem Grund ist bei tiefen Gittertemperaturen für lokale Dauerstrich-Anregung der Spin-Diffusionskoeffizient in der Nähe des fokussierten Pumplaserstrahls, in der heiße Elektronen vorhanden sind, stark erhöht. Analog führt für kurze Zeiten nach gepulster optischer Anregung die hohe anfängliche Elektronentemperatur zu einer sehr schnellen initialen Ausbreitung des Spin-Paktes, welche sich allmählich verlangsamt, während die Elektronen auf die Gittertemperatur abkühlen. Während einzelne frühere Arbeiten bereits den möglichen Einfluss heißer Ladungsträger auf den Elektronenspin-Transport erkannten, ist die vorliegende Arbeit die erste, die die Wirkung heißer Träger auf die Elektronenspin-Diffusion direkt beobachtet und quantifiziert. Wir entwickeln verschiedene Modelle, die für gepulste und Dauerstrich-Anregung quantitativ die Elektronenspin-Diffusion beschreiben. Diese Modelle sind in der Lage, die intrinsische Spindiffusivität von den Beiträgen heißer Ladungsträger zu trennen und erlauben, die Spintransport-Eigenschaften des ungestörten Systems zu bestimmen. Wir untersuchen in zeitaufgelösten und Dauerstrich-Anregungs-Experimenten die Gittertemperatur-Abhängigkeit der Spindiffusion in n-dotiertem Volumen-GaAs. Mit Hilfe unserer Modelle ermitteln wir einen konsistenten Parameter-Satz für die intrinsische Temperaturabhängigkeit der Spinrelaxationszeit und des Elektronenspin-Diffusionskoeffizienten sowie der Beiträge heißer Ladungsträger, der quantitativ alle experimentellen Beobachtungen beschreibt. Damit haben wir erstmals ein kohärentes Verständnis der optisch induzierten Tieftemperatur-Elektronenspin-Diffusion in Halbleitern entwickelt. KW - Galliumarsenid KW - Optische Spektroskopie KW - Heterostruktur KW - spintronics KW - Spintronik KW - Elektronenspin KW - Halbleiterphysik Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-110265 ER - TY - THES A1 - Choli, Morwan T1 - Hybridmethoden zur Reduzierung der spezifischen Absorptionsrate für neuroradiologische MRT-Untersuchungen an Hochfeldsystemen T1 - Hybrid methods for reducing specific Absorption rate in neuroradiologic MRI-examinations at high-field MR-systems N2 - Die klinische Magnetresonanztomografie (MRT) operiert meist bei einer Magnetfeldstärke von 1,5 Tesla (T). Es halten jedoch immer mehr 3T MRT-Systeme Einzug im klinischen Alltag und seit kurzem auch 7T Ganzkörper-MRT-Systeme in die Grundlagenforschung. Höhere Magnetfeldstärken führen grundsätzlich zum einem verbesserten Signal-zu-Rausch- Verhältnis, welches sich gewinnbringend in eine erhöhte Ortsauflösung oder schnellere Bildaufnahme äußert. Ein Nachteil ist aber die dabei im Patienten deponierte Hochfrequenz-Energie (HF-Energie), welche quadratisch mit ansteigender Feldstärke zusammenhängt. Charakterisiert wird diese durch die spezifische Absorptionsrate (SAR) und ist durch vorgegebene gesetzliche Grenzwerte beschränkt. Moderne, SAR-intensive MRT-Techniken (z.B. Multispinecho-Verfahren) sind bereits bei 1,5T nahe den zulässigen SAR-Grenzwerten und somit nicht unverändert auf Hochfeld-Systeme übertragbar. In dieser Arbeit soll das Potential modularer Hybrid-MRT-Techniken genutzt werden, um das SAR bei besonders SAR-intensiven MRT-Verfahren ohne signifikante Einbußen in der Bildqualität erheblich zu verringern. Die Hybrid-Techniken sollen in Verbindung mit zusätzlichen Methoden der SAR-Reduzierung den breiteren Einsatz SAR-intensiver MRT-Techniken an hohen Magnetfeldern ermöglichen. Ziel dieser Arbeit ist es, routinefähige und SAR-reduzierte MRT-Standard-Protokolle für neuroanatomische Humanuntersuchungen mit räumlicher Höchstauflösung bei Magnetfeldern von 3T und 7T zu etablieren. N2 - Spin echo based MRI sequences builds one of the main priorities in the medical/-morphological MRI imaging. Especially T2-weighted spin-echo sequences and the multi-spin-echo RARE imaging sequence represents one of the basic methods, which allows to minimize measurement times down to minutes or seconds. Modern MRI systems usually have a magnetic field strength beyond 1.5T. In order to acquire high resolution images with acceptable acquisition times, high RF power is needed. In many cases the intrinsic safety limits of the radiated power are already exeeded at field strengths of 3T. This leads often to restrictions for the full performance. In research systems of 7T and more T2-weighted images are only feasible with significant amount of time. Especially in RARE imaging methods, which require a large number of refocusing pulses, this is a significant restriction factor. Therefore, in recent years there were further development of hybrid sequences which combines different acquisition methods together into one, to exploit their fully advantages of the basic methods and to minimize ... KW - Kernspintomografie KW - spezifische Absorptionsrate KW - Magnetresonanztomografie KW - Hybridbildgebung KW - Absorption Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-100023 ER - TY - THES A1 - Rauh, Daniel T1 - Impact of Charge Carrier Density and Trap States on the Open Circuit Voltage and the Polaron Recombination in Organic Solar Cells T1 - Einfluss der Ladungsträgerdichte und Störstellen auf die Leerlaufspannung und die Polaronenrekombination in organischen Solarzellen N2 - The focus of this work is studying recombination mechanisms occurring in organic solar cells, as well as their impact on one of their most important parameters — the open circuit voltage Voc. Firstly, the relationship between Voc and the respective charge carrier density n in the active layer under open circuit conditions is analyzed. Therefor, a model after Shockley for the open circuit voltage is used, whose validity is proven with the aid of fits to the measured data. Thereby, it is emphasized that the equation is only valid under special conditions. In the used reference system P3HT:PC61BM the fits are in agreement with the measurement data only in the range of high temperatures (150 - 300 K), where Voc increases linearly with decreasing temperature. At lower temperatures (50 – 150 K), the experiment shows a saturation of Voc. This saturation cannot be explained with the model by the measured falling charge carrier density with decreasing temperatures. In this temperature range Voc is not directly related to the intrinsic properties of the active layer. Voc saturation is due to injection energy barriers at the contacts, which is ascertained by macroscopic simulations. Furthermore, it is observed that Voc in the case of saturation is equivalent to the so-called built-in potential. The difference between the built-in potential and the energy gap corresponds thereby to the sum of the energy barriers at both contacts. With the knowledge of the Voc(n) dependency for not contact limited solar cells, it is possible to investigate the recombination mechanisms of charge carriers in the active layer. For Langevin recombination the recombination rate is Rn2 (recombination order RO = 2), for Shockley-Read-Hall (SRH) Rn1 (RO=1); in various publications RO higher than two is reported with two main explanations. 1: Trap states for charge carriers exist in the respective separated phases, i.e. electrons in the acceptor phase and holes in the donor phase, which leads to a delayed recombination of the charge carriers at the interface of both phases and finally to an apparent recombination order higher than 2. 2: The enhanced R(n) dependency is attributed to the so called recombination prefactor, which again is dependent from n dependent mobility µ. It is shown that for the system P3HT:PC61BM at room temperature the µ(n) dependency does nearly completely explain the higher RO but not at lower temperatures which in this case supports the first explanation. In the material system PTB7:PC71BM the increased RO cannot be explained by the µ(n) dependency even at room temperature. To support the importance of trap states in combination with a phase separation for the explanation of the enhanced RO, additional trap states were incorporated in the solar cells to investigate their influence on the recombination mechanisms. To achieve this, P3HT:PC61BM solar cells were exposed to synthetic air (in the dark and under illumination) or TCNQ was added in small concentrations to the active layer which act as electron traps. For the oxygen degraded solar cell the recombination order is determined by a combination of open Voc-transients and Voc(n) measurements. Thereby, a continuous increase of the recombination order from 2.4 to more than 5 is observed with higher degradation times. By the evaluation of the ideality factor it can be shown that the impact of SRH recombination is increasing with higher trap concentration in relation to Langevin recombination. A similar picture is revealed for solar cells with TCNQ as extrinsic trap states. Finally, a phenomenon called s-shaped IV-curves is investigated, which can sometimes occur for solar cells under illumination. As course of this a reduced surface recombination velocity can be found. Experimentally, the solar cells were fabricated using a special plasma treatment of the ITO contact. The measured IV-curves of such solar cells are reproduced by macroscopic simulations, where the surface recombination velocity is reduced. Hereby, it has to be distinguished between the surface recombination of majority and minority charge carriers at the respective contacts. The theory can be experimentally confirmed by illumination level dependent IV-curves as well as short circuit current density and open circuit voltage transients. N2 - Im Fokus der vorliegenden Arbeit liegen die Rekombinationsmechanismen welche in organischen Solarzellen vorkommen, sowie deren Einfluss auf eine der wichtigsten charakteristischen Kenngrößen dieser - der Leerlaufspannung Voc. Zuerst wird der Zusammenhang zwischen Voc und zugehöriger Ladungsträgerdichte n in der aktiven Schicht unter Leerlaufbedingungen untersucht. Dazu wird ein Modell nach Shockley für die Leerlaufspannung verwendet, dessen Gültigkeit mit Hilfe von Fits an die Messdaten überprüft wird. Dabei stellt sich heraus, dass dieses nur für bestimmte Rahmenbedingungen gültig ist. Im verwendeten Referenzsystem P3HT:PC61BM stimmen die Fits nur im Bereich höherer Temperaturen (150 - 300 K), in denen Voc linear mit sinkenden Temperaturen steigt, mit den Messwerten überein. Im Bereich tieferer Temperaturen (50 - 150 K) stellt sich experimentell eine Sättigung von Voc ein. Diese Sättigung kann mit der gemessenen fallenden Ladungsträgerdichten mit sinkender Temperatur laut Modell nicht erklärt werden. Voc steht in diesem Temperaturbereich deshalb in keinem direkten Zusammenhang zu den intrinsischen Eigenschaften der aktiven Schicht. Die Ursache der Sättigung sind Energiebarrieren an den Kontakten, was mit Hilfe von makroskopischen Simulationen nachgewiesen werden kann. Weiterhin wird festgestellt, dass Voc im Sättigungsfall genau dem sogenannten eingebauten Potential entspricht. Die Differenz zwischen dem eingebauten Potential und der Bandlücke entspricht dabei der Summe der Energiebarrieren an beiden Kontakten. Mit der Erkenntnis, dass für nicht kontaktlimitierte Solarzellen eine Voc(n) Abhängigkeit besteht, kann man sich den Rekombinationsmechanismen in der aktiven Schicht widmen. Für Langevin Rekombination ist die Rekombinstionsrate Rn2 (Rekombinationsordnung RO = 2), für Shockley-Read-Hall (SRH) Rn1 (RO=1); experimentell wird in der Literatur aber von RO größer 2 berichtet wofür zwei Erklärungen existieren. 1.: Es gibt Fallenzustände für Ladungsträger in den entsprechenden separaten Phasen, d.h. Elektronen in der Akzeptorphase und Löcher in der Donatorphase, was in einer verzögerten Rekombination der Ladungsträger an der Grenzfläche beider Phasen führt und damit zu einer höheren RO als 2. 2.: Die erhöhte R(n)-Abhängigkeit wird dem sogenannten Rekombinationsvorfaktor zugeschrieben, welcher wiederum von der n-abhängigen Mobilität µ abhängt. Es wird gezeigt, dass für das System P3HT:PC61BM bei Raumtemperatur der µ(n) Verlauf fast komplett die erhöhte RO erklären kann, allerding nicht bei tieferen Temperaturen welches dort die erste Erklärung stützt. Im Materialsystem PTB7:PC71BM ist schon für Raumtemperatur die erhöhte RO nicht durch den µ(n) Verlauf erklärbar. Um zu untermauern, dass Störstellen in Kombination mit einer Phasenseparation für die erhöhte RO verantwortlich sind, wurden Störstellen in Solarzellen eingebaut um deren Einfluss auf die Rekombinationsmechanismen zu untersuchen. Dazu wurden P3HT:PC61BM Solarzellen zum einen synthetischer Luft ausgesetzt (im Dunkeln und unter Beleuchtung) zum anderen der aktiven Schicht in geringen Konzentrationen TCNQ beigefügt, welches als Elektronenstörstelle fungiert. Für die O2 degradierte Solarzelle wird die RO aus einer Kombination von Voc-Transienten und Voc(n) Messungen bestimmt. Dabei kann mit erhöhter Degradation ein kontinuierlicher Anstieg der RO von 2.4 auf mehr als 5 beobachtet werden. Durch die Auswertung des Idealitätsfaktors kann gezeigt werden, dass der Einfluss der SRH Rekombination in Relation zur Langevin Rekombination mit erhöhter Störstellenkonzentration zunimmt. Ein ähnliches Bild ergibt sich für die Solarzellen mit TCNQ als extrinsische Störstellen. Zuletzt wird das Phänomen s-förmiger Strom-Spannungs-Kennlinien untersucht, welches manchmal für Solarzellen unter Beleuchtung auftritt. Als Ursache kann eine reduzierte Oberflächenrekombinationsgeschwindigkeit ausgemacht werden. Experimentell wurden die Solarzellen mit einer speziellen Plasmabehandlung des ITO Kontaktes hergestellt. Die gemessenen IV-Kennlinien solcher Solarzellen können anhand von makroskopischen Simulationen nachgebildet werden, indem darin die Oberflächenrekombinationsgeschwindigkeit reduziert wird, wobei man dabei die Oberflächenrekombination von Majoritäts- bzw. Minoritätsladungsträgern an den entsprechenden Kontakten unterscheiden muss. Experimentell untermauert werden kann die Theorie anhand von lichtleistungsabhängigen IV-Kurven bzw. Transienten der Kurzschlussstromdichte und der Leerlaufspannung. KW - Organische Solarzelle KW - organische Solarzellen KW - Leerlaufspannung KW - Störstellen KW - recombination KW - organic solar cells KW - open circuit voltage KW - trap states KW - Fotovoltaik KW - Organischer Halbleiter KW - Rekombination Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-90083 ER - TY - THES A1 - Iff, Oliver T1 - Implementierung und Charakterisierung von Einzelphotonenquellen in zweidimensionalen Übergangsmetall-Dichalkogeniden und deren Kopplung an optische Resonatoren T1 - Implementation and characterization of single photon sources in two-dimensional transition-metal dichalcogenides and their coupling to optical resonators N2 - Schon heute bilden Einzelphotonenquellen einen wichtigen Baustein in der Photonik und Quanteninformation. Der Fokus der Forschung liegt entsprechend auf dem Finden und Charakterisieren dafür geeigneter Materialsysteme. Konkret beschäftigt sich die vorliegende Arbeit vorwiegend mit dem Übergangsmetall-Dichalkogenid (TMDC1 ) Wolframdiselenid und seinen Eigenschaften. Diese Wahl ist durch den direkte Zugang zu Einzelphotonenquellen begründet, die sich in dessen Monolagen ausbilden können. Diese Lichtquellen können über eine Modulation der Verspannung der Monolage gezielt aktiviert werden. Durch die, verglichen mit ihrem Volumen, riesige Kontaktfläche lassen sich Monolagen zudem mit Hilfe des Substrats, auf das sie transferiert wurden, wesentlich beeinflussen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Monolagen von WSe2 in unterschiedlichen Bauteilen wie zirkulare Bragg-Gittern oder vorstrukturierten, metallischen Oberflächen implementiert und die Photolumineszenz des TMDCs untersucht. Diese Arbeit belegt die Möglichkeit, Einzelphotonenquellen basierend aufWSe2 -Monolagen auf verschiedenste Weise modulieren zu können. Dank ihrer zwei- dimensionalen Geometrie lassen sie sich einfach in bestehende Strukturen integrieren oder auch in der Zukunft mit weiteren 2D-Materialien kombinieren. N2 - Single photon sources are an important building block in today’s photonics and quantum information. This is the reason why a big focus lies on the exploration of new, suitable material systems. Specifically, the work in hand mainly discusses the transition metal dichalcogenide (TMDC) tungsten diselenide and its properties. The reason for this is the easy access to single photon sources, which can be found in WSe2 monolayers. These can deterministically be activated by utilizing strain. As the interface between a transferred monolayer and its underlying substrate is huge compared to its volume, the substrate itself always has a big impact on the TMDC. In scope of this work, WSe2 monolayers were transferred on several devices like circular Bragg gratings or structured metal surfaces in order to investigate the optical response of the TMDC. This work therefore proves the concept of modulating single photon sources based on WSe2 monolayers in many different ways. Thanks to their two-dimensional nature, monolayers of TMDCs can easily be integrated in existing devices and combined with other 2D materials in the future. KW - Einzelphotonenemission KW - Photolumineszenz KW - Optik KW - Zweidimensionales Material KW - Schwache Kopplung Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-281404 ER - TY - THES A1 - Herold, Volker T1 - In vivo MR-Mikroskopie am kardiovaskulären System der Maus T1 - In vivo MR-microscopy of the murine cardiovascular system N2 - Als Tiermodell ist die Maus aus der pharmazeutischen Grundlagenforschung nicht mehr wegzudenken. Aus diesem Grund nimmt besonders die Verfügbarkeit nicht invasiver Diagnoseverfahren für dieses Tiermodell einen sehr hohen Stellenwert ein. Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung von in vivo MR-Untersuchungsmethoden zur Charakterisierung des kardiovaskulären Systems der Maus. Neben der morphologischen Bildgebung wurde ein besonderer Schwerpunkt auf die Quantifizierung funktioneller Parameter der arteriellen Gefäße wie auch des Herzens gelegt. Durch Implementieren einer PC-Cine-Sequenz mit dreidimensionaler Bewegungskodierung war es möglich, die Charakteristik der Bewegung des gesamten Myokards zu untersuchen. Die Aufnahme von Bewegungsvektoren für jeden Bildpunkt und die Bestimmung des Torsionswinkels innerhalb der Messschichten konnte die systolische Kontraktion als dreidimensionale Wringbewegung des Herzens bestätigen. Um die Qualität der morphologischen Gefäßbildgebung zu verbessern, sollte untersucht werden, inwieweit bestehende Verfahren zur Gefäßwanddarstellung optimiert werden können. Implementieren einer Multi-Schicht-Multi-Spin-Echo-Sequenz an einem 17,6 Tesla Spektrometer erlaubte durch das hohe B0-Feld einen deutlichen Signalgewinn. Erstmals wurde es möglich, die gesunde Gefäßwand darzustellen und so morphologische Veränderungen in einem möglichst frühen Zustand zu untersuchen. Neben der Untersuchung morphologischer Veränderungen sollte vor allem ein Schwerpunkt auf das Studium funktioneller Parameter der Gefäßwand gelegt werden. Dazu wurde in einem ersten Schritt mit einem PC-Cine-Verfahren die Umfangsdehnung in ihrem zeitlichen Verlauf ermittelt. Dabei zeigte sich, dass im Laufe einer arteriosklerotischen Plaqueprogression eine Änderung der Umfangsdehnung vor einer Änderung morphologischer Parameter beobachtet werden kann. Deshalb war es Ziel, im Verlauf dieser Arbeit weitere Verfahren zur Charakterisierung funktioneller Parameter des Gefäßsystems zu entwickeln. Um direkt Elastizitätsparameter ermitteln zu können, fehlt als Bezugsgröße der arterielle Pulsdruck (AP). Die Lösung der inkompressiblen Navier-Stokes-Gleichungen unter Anwendung der Lang-Wellen-Näherung und der Näherung für große Pulswellengeschwindigkeiten (PWV) erlaubte die Bestimmung der komplexen Impedanz und somit des arteriellen Pulsdrucks in der Frequenzdomäne. Dadurch war es möglich, den dynamischen Anteil des arteriellen Druckpulses direkt aus einer Messung der Pulswellengeschwindigkeit sowie aus dem Verlauf des Flusspulses zu bestimmen. Zur Ermittlung des AP muss die Pulswellengeschwindigkeit bestimmt werden. Für die MR-Bildgebung in murinen Gefäßen waren hierzu bisher keine Verfahren verfügbar. Da sich die Gefäßdehnung möglicherweise als Indikator für eine frühe Wandveränderung bei der Plaqueprogression zeigt, bestand ein großes Interesse in der Untersuchung von spezifischen gefäßmechanischen Eigenschaften wie beispielsweise der PWV. Im Rahmen dieser Arbeit konnten zwei MR-Methoden für die nicht invasive Bildgebung in der Maus entwickelt werden, die es ermöglichten, die lokale und die regionale Pulswellengeschwindigkeit zu bestimmen. Die Messung der lokalen Pulswellengeschwindigkeit beruht dabei auf der zeitaufgelösten Bestimmung der Gefäßwanddehnung sowie des Blutvolumenflusses. Zur Bestimmung der regionalen Pulswellengeschwindigkeit wurde eine Erweiterung der Zwei-Punkt-Transit-Zeit-Methode verwendet. Durch zeitaufgelöste bewegungskodierte Bildgebung entlang der Aorta konnte anhand von 30 Stützpunkten die Propagation des arteriellen Flusspulses vermessen werden. Die Messzeit gegenüber einer Zwei-Punkt-Methode ließ sich dadurch halbieren. Gleichzeitig bietet die Auswertung von 30 Messpunkten eine größere Sicherheit in der Bestimmung der PWV. Beide Methoden wurden an einem elastischen Gefäßphantom validiert. In vivo Tierstudien an apoE(−/−)-Mäusen und einer Kontrollgruppe zeigten für beide Methoden eine gute Übereinstimmung. Darüber hinaus konnte ein Ansteigen der Pulswellengeschwindigkeit in apoE(−/−)-Mäusen durch arteriosklerotische Veränderungen nachgewiesen werden. Zusammenfassend wurden in dieser Arbeit grundlegende Verfahren zur Untersuchung des kardiovaskulären Systems der Maus optimiert und entwickelt. Die Vielseitigkeit der MR-Bildgebung ermöglichte dabei die Erfassung von morphologischen und funktionellen Parametern. In Kombination können die beschriebenen Methoden als hilfreiche Werkzeuge für die pharmakologische Grundlagenforschung zur Charakterisierung von Herz-Kreislauf-Erkankungen in Mausmodellen eingesetzt werden. N2 - The mouse model is considered as an essential animal model for the basic research in pharmacology. Therefore, the availability of non-invasive diagnostic methods for this species has gained important significance. The objective of this study was the development of methods to investigate the characteristics of the cardio-vascular system of mice with MR-technology. In addition to morphological imaging, the study was focused on the quantification of functional parameters of the arterial system as well as the mouse heart. By implementing a PC-Cine-sequence with three-dimensional motion encoding simultaneously with two dimensional spatial encoding, the comprehensive motion encoded datasets provided the access to motion patterns of the entire myocardium. It could be shown that the movement of the murine myocardium during systole is equivalent to a three-dimensional wring movement. To improve the quality of morphological imaging, this study also focused on the optimization of established methods visualizing the arterial wall. Implementing a multi-slice-multi-spin-(MSME)-echo method at 17.6 T allowed for a significant improvement of the SNR due to the high B0-field. For the first time the healthy vessel wall could thus be imaged; enabling the investigation of morphological changes at an early state of the atherosclerotic disease. In addition to the investigation of morphological changes, this paper was focused on the study of functional parameters of the arterial vessel wall. For that purpose, a PC-Cine-method was applied to determine the time course of the circumferential strain. The interim results thereby revealed that during atherosclerotic plaque progression, changes of the circumferential strain precede significant changes of the arterial wall thickness. These findings indicated the potential superiority of functional parameters over morphological properties and have motivated the development of further methods characterizing different functional parameters of the vessel wall. To calculate direct parameters of the vessel wall elasticity the according arterial pulse pressure (AP) is needed. Therefore the solution of the incompressible Navier-Stokes equations was applied using the long-wave approximation and the assumption of a high pulse wave velocity (PWV) compared to the blood flow velocity. Thus the complex impedance could be calculated enabling the computation of the pressure pulse in the frequency domain. The dynamic fraction of the arterial pulse pressure could be calculated by directly measuring the PWV and the time course of the blood flow velocity. To determine the AP the pulse wave velocity has to be known. Since no MR-methods were available for that purpose, two different approaches to calculate the PWV with MR methods were established in the course of this study. The two different approaches to estimate the PWV in the murine aorta allow the determination of the local PWV at a predefined location along the propagation pathway and the estimation of the regional PWV as the averaged value along a certain vessel wall segment. The measurement of the local pulse wave velocity is based on the time-resolved acquisition of the vessel wall strain and the blood volume flow. Both parameters were accessible by using a PC-Cine-sequence incorporating a specific acquisition scheme to sample the time-dependant data at a temporal resolution of 1000 frames per second. To determine the regional PWV an improvement of the two-point-transit-time method was implemented. By using time-resolved motion encoding along the propagation pathway 30 different interpolation points could be used to identify the respective starting time of the systolic pulse wave. Compared to the conventional two-point-measurement scheme, the total measurement time could thus be halved. Additionally, the use of 30 interpolation points significantly increased the accuracy of the calculation of the pulse wave velocity. Both methods were validated using an elastic vessel wall phantom. In vivo experiments with apoE(−/−)-mice and wild-type animals showed a good correlation between both methods. For the apoE(−/−)-mice an increase of the PWV could be identified when compared to the control group. In summary, this study provides the development and the optimization of MR-applications to investigate the cardiovascular system of mice. Measurements of functional parameters in combination with the study of morphological parameters can serve as a helpful tool for pharmacological research. KW - Maus KW - Kardiovaskuläres System KW - NMR-Bildgebung KW - NMR-Tomographie KW - MR-imaging KW - cardiovascular system KW - mice Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-54253 ER - TY - THES A1 - Parczyk, Marco T1 - In vivo NMR-methods to study effects of atherosclerosis in mice T1 - In vivo NMR-Methoden zur Untersuchung von atherosklerotischen Veränderungen an Mäusen N2 - Background Transgenic mouse models are increasingly used to study the pathophysiology of human cardiovascular diseases. The aortic pulse wave velocity (PWV) is an indirect measure for vascular stiffness and a marker for cardiovascular risk. Results This work presents three MR-methods that allow the determination of the PWV in the descending murine aorta by analyzing blood flow waveforms, arterial distension waveforms, and a method that uses the combination of flow and distension waveforms. Systolic flow pulses were recorded with a temporal resolution of 1 ms applying phase velocity encoding. In a first step, the MR methods were validated by pressure waveform measurements on pulsatile elastic vessel phantoms. In a second step, the MR methods were applied to measure PWVs in a group of five eight-month-old apolipoprotein E deficient (ApoE(-/-)) mice and an age matched group of four C57Bl/6J mice. The ApoE(-/-) group had a higher mean PWV than the C57Bl/6J group. Depending on the measurement technique, the differences were or were not statistically significant. Conclusions The findings of this study demonstrate that high field MRI is applicable to non-invasively determine and distinguish PWVs in the arterial system of healthy and diseased groups of mice. N2 - Hintergrund Transgene Mausmodelle werden zunehmend für Studien der Pathophysiologie humaner Kardiovaskulärer Erkrankungen herangezogen. Die aortale Pulswellengeschwindigkeit ist ein indirektes Maß für die Gefäßsteifigkeit und ein Messparameter für kardiovaskulares Risiko. Ergebnisse Diese Arbeit präsentiert drei MR-Methoden, welche die Bestimmung der Pulswellengeschwindigkeit in der absteigenden murinen Aorta durch die Analyse von Fluss- und Dehnungswellen und durch eine Kombination beider Techniken ermöglicht. Systoliche Flusspulse wurden durch Phasendifferenzbildgebung mit einer Zeitauflösung von 1 ms aufgenommen. In einem ersten Schritt wurden die MR-Methoden durch druckkathetermessungen an einem pulsatilen elastischen Gefäßphantom validiert. In einem zweiten Schritt wurden die MR-Methoden angewendet, um die Pulswellengeschwindigkeit in einer Gruppe aus fünf acht Monate alten atherosklerotischen und einer gleichalterigen Gruppe aus vier gesunden Mäusen zu messen. Die atherosklerotische Gruppe hatte eine höhere mittlere Pulswellengeschwindigkeit als die gesunden Tiere. Abhängig von der Messmethode waren die Unterschiede signifikannt, oder nicht signifikant. Schlussfolgerung Die Ergebnisse dieser Arbeit belegen die Möglichkeit der Messung der arteriellen Pulswellengeschwindigkeit an Mäusen mittels Hochfeld-MRI und die Unterscheidbarkeit gesunder und atherosklerotischer Tiergruppen. KW - Arteriosklerose KW - NMR-Tomographie KW - Maus KW - Pulswellengeschwindigkeit KW - Transitzeitmethode KW - QA-Methode KW - Pulswelle KW - Bauchaorta KW - Brustaorta KW - atherosclerosis KW - pulswave velocity KW - mouse KW - high field MRI Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53302 ER - TY - THES A1 - Balles, Andreas T1 - In-line phase contrast and grating interferometry at a liquid-metal-jet source with micrometer resolution T1 - In-line Phasenkontrast und Gitterinterferometrie an einer Flüssigmetallanodenröhre mit Mikrometerauflösung N2 - As a non-destructive testing method, X-ray imaging has proved to be suitable for the examination of a variety of objects. The measurement principle is based on the attenuation of X-rays caused by these objects. This attenuation can be recorded as shades of intensity using X-ray detectors and thus contains information about the inner structure of the investigated object. Since X-rays are electromagnetic waves, they also experience a change of phase in addition to their attenuation while penetrating an object. In general, imaging methods based on this effect are referred to as phase contrast imaging techniques. In the laboratory, the two mainly used methods are the propagation based phase contrast or in-line phase contrast and the grating interferometry. While in-line phase contrast - under certain conditions - shows edge enhancement at interfaces due to interference, phase contrast in the grating interferometry is only indirectly measurable by the use of several gratings. In addition to phase contrast, grating interferometry provides access to the so-called dark-field imaging contrast, which measures the scattering of X-rays caused by an object. These two imaging techniques, together with a novel concept of laboratory X-ray sources, the liquid-metal-jet, form the main part of this work. Compared to conventional X-ray sources, the liquid-metal-jet source offers higher brightness. The term brightness is defined by the number of X-ray photons per second, emitting area (area of the X-ray spot) and solid angle at which they are emitted. On the basis of this source, a high resolution in-line phase contrast setup was partially developed in the scope of this work. Several computed tomographies show the feasibility of in-line phase contrast and the improvement of image quality by applying phase retrieval algorithms. Moreover, the determination of optimized sample positions for in-line phase contrast imaging is treated at which the edge enhancement is maximized. Based on primitive fiber objects, this optimization has proven to be a good approximation. With its high brightness in combination with a high spatial coherence, the liquid-metal-jet source is also interesting for grating interferometry. The development of such a setup is also part of this work. The overall concept and the characterization of the setup is presented as well as the applicability and its limits for the investigation of various objects. Due to the very unique concept of this grating interferometer it was possible to realize a modified interferometer system by using a single grating only. Its concept and results are also presented in this work. Furthermore, a grating interferometer based on a microfocus X-ray tube was tested regarding its performance. Thereby, parameters like the anode material, acquisition geometry and gratings were altered in order to find the advantages and disadvantages of each configuration. N2 - Als zerstörungsfreie Prüfmethode hat sich die Röntgenbildgebung zur Untersuchung unterschiedlichster Prüfobjekte bewährt. Das Messprinzip beruht dabei auf der durch das Prüfobjekt verursachten Schwächung der Röntgenstrahlung. Diese Schwächung kann als Helligkeitsschattierungen mittels eines Detektors aufgenommen werden und beinhaltet somit Informationen über das Innere des untersuchten Objekts. Da Röntgenstrahlen elektromagnetische Wellen sind, erfahren sie beim Durchdringen eines Objekts neben der Schwächung auch eine Veränderung ihrer Phase. Bildgebungsmethoden auf Grundlage dieses Effekts werden allgemein als Phasenkontrastbildgebungsverfahren zusammengefasst. Im Bereich von Laboraufbauten sind die zwei hauptsächlich genutzten Methoden der propagationsbasierte Phasenkontrast, auch In-line Phasenkontrast genannt, und die Gitterinterferometrie. Während sich beim In-line Phasenkontrast – unter gewissen Umständen – Kontrastüber-höhungen an Grenzflächen auf Grund von Interferenzen ausprägen, ist der Phasenkontrastbei der Gitterinterferometrie nur indirekt durch Verwendung mehrerer Gitter messbar. Neben dem Phasenkontrast ermöglicht die Gitterinterferometrie den Zugang zu einem weiteren Kontrastmodus, dem sogenannten Dunkelfeldkontrast, welcher ein Maß für die Streuung von Röntgenstrahlen an einer Probe darstellt. Diese beiden Bildgebungsmethoden im Zusammenhang mit einem neuartigen Konzept vonLaborröntgenquellen, der Flüssigmetallanodenröhre, bilden den Kern dieser Arbeit. Im Vergleich zu herkömmlichen Röntgenquellen bietet die Flüssigmetallanodenröhre eine höhere Brillanz. Der Begriff der Brillanz ist definiert durch die Anzahl von Röntgenphotonen pro Sekunde, emittierender Fläche (Fläche des Röntgenbrennflecks) und Raumwinkel, unter dem diese abgestrahlt werden. Auf Basis einer solchen Quelle wurde im Rahmen dieser Arbeit ein hochauflösender propagationsbasierter Phasenkontrastaufbau mitentwickelt. Ausgewählte Anwendungsbeispiele zeigen die Machbarkeit dieser Bildgebungsmethode und die Verbesserung der Bildqualität durch Anwendung von Phasenrückgewinnungsalgorithmen. Des Weiteren wird die Entwicklung einer Optimierung der Probenposition für den In-line Phasenkontrast behandelt, mit dem Ziel, die Kontrastüberhöhungen zu maximieren. Anhand experimenteller Überprüfung an Fasern erwies sich diese Optimierung als gute Näherung. Mit ihrer hohen Brillanz und räumlichen Kohärenz ist die Flüssigmetallanodenröhre eine vielversprechende Röntgenquelle für den Einsatz an einem Gitterinterferometer, weshalb auch die Entwicklung eines solchen Aufbaus im Fokus der Arbeit stand. Neben der Präsentation des Gesamtkonzepts und der Charakterisierung des Systems konnten die Anwendbarkeit aber auch die Grenzen dieses Aufbaus zur Untersuchung verschiedenster Materialiengezeigt werden. Auf Grund des sehr speziellen Gesamtkonzepts des Gitterinterferometers gelang es, ein abgewandeltes Interferometersystem mit nur einem Gitter zu realisieren. Dessen Konzeption und Ergebnisse werden im Rahmen dieser Arbeit ebenfalls dargestellt. Des Weiteren wurde ein Gitterinterferometer unter Verwendung einer Mikrofokusröntgenquelle hinsichtlich seiner Eigenschaften erprobt. Dabei wurden Systemparameter wie Anodenmaterial, Aufnahmegeometrie und Gitter variiert, um sowohl Vor- als auch Nachteile einer jeden Konfiguration zu finden. KW - Phasenkontrastverfahren KW - Röntgenmikroskopie KW - coherent imaging KW - grating interferometry KW - liquid-metal-jet KW - in-line phase contrast Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-235917 ER - TY - THES A1 - Baumann, Johannes T1 - Induced Superconductivity in HgTe Quantum Point Contacts T1 - Induzierte Supraleitung in Quecksilbertellurid Quantenpunktkontakten N2 - In this thesis, the Josephson effect in mercury telluride based superconducting quantum point contacts (SQPCs) is studied. Implementing such confined structures into topological superconductors has been proposed as a means to detect and braid Majorana fermions. For the successful realization of such experiments though, coherent transport across the constriction is essential. By demonstrating the Josephson effect in a confined topological system, the presented experiments lay the foundation for future quantum devices that can be used for quantum computation. In addition, the experiments also provide valuable insights into the behavior of the Josephson effect in the low-channel limit (N<20). Due to the confinement of the weak link, we can also study the Josephson effect in a topological insulator, where the edge modes interact. In conclusion, this thesis discusses the fabrication of, and low-temperature measurements on mercury telluride quantum point contacts embedded within Josephson junctions. We find that the merging of the currently used fabrication methods for mercury telluride quantum point contacts and Josephson junctions does not yield a good enough device quality to resolve subbands of the quantum point contact as quantization effects in the transport properties. As we attribute this to the long dry etching time that is necessary for a top-contact, the fabrication process was adapted to reduce the defect density at the superconductor-semiconductor interface. Employing a technique that involves side contacting the mercury telluride quantum well and reducing the size of the mercury telluride mesa to sub-micrometer dimensions yields a quantized supercurrent across the junction. The observed supercurrent per mode is in good agreement with theoretical predictions for ballistic, one-dimensional modes that are longer than the Josephson penetration depth. Moreover, we find that oscillatory features superimpose the plateaus of the supercurrent and the conductance. The strength of these oscillatory features are sample-dependent and complicate the identification of plateaus. We suggest that the oscillatory features originate mainly from local defects and the short gate electrode. Additionally, resonances are promoted within the weak link if the transparency of the superconductor-HgTe interface differs from one. Furthermore, the research explores the regimes of the quantum spin Hall effect and the 0.5 anomaly. Notably, a small yet finite supercurrent is detected in the QSH regime. In samples fabricated from thick mercury telluride quantum wells, the supercurrent appears to vanish when the quantum point contact is tuned into the regime of the 0.5 anomaly. For samples fabricated from thin mercury telluride quantum wells, the conductance as well as the supercurrent vanish for strong depopulation. In these samples though, the supercurrent remains detectable even for conductance values significantly below 2 e²/h. Numerical calculation reproduce the transport behavior of the superconducting quantum point contacts. Additionally, the topological nature of the weak link is thoroughly investigated using the supercurrent diffraction pattern and the absorption of radio frequency photons. The diffraction pattern reveals a gate independent, monotonous decay of $I_\text{sw}(B)$, which is associated with the quantum interference of Andreev bound states funneled through the quantum point contact. Interestingly, the current distribution in the weak link appears unaffected as the quantum point contact is depleted. In the RF measurements, indications of a 4π periodic supercurrent are observed as a suppression of odd Shapiro steps. The ratio of the 4π periodic current to the 2π periodic current appears to decrease for smaller supercurrents, as odd Shapiro steps are exclusively suppressed for large supercurrents. Additionally, considering the observation that the supercurrent is small when the bulk modes in the quantum point contact are fully depleted, we suggest that the re-emerging of odd Shapiro steps is a consequence of the group velocity of the edge modes being significantly suppressed when the bulk modes are absent. Consequently, the topological nature of the superconducting quantum point contact is only noticeable in the transport properties when bulk modes are transmitted through the superconducting quantum point contact. The shown experiments are the first demonstration of mercury telluride superconducting quantum point contacts that exhibit signatures of quantization effects in the conductance as well as the supercurrent. Moreover, the experiments suggest that the regime of interacting topological edge channels is also accessible in mercury telluride superconducting quantum point contacts. This is potentially relevant for the realization of Majorana fermions and their application in the field of quantum computation. N2 - Gegenstand dieser Arbeit ist der Josephson-Effekt in supraleitenden Quantenpunktkontakten (SQPCs) aus Quecksilbertellurid. Grundsätzlich wurde postuliert, dass räumlich eingeschränkte topologische Supraleitung in Quantenpunktkontakten verwendet werden kann, um Majorana-Fermionen zu realisieren und zu manipulieren. Dafür ist allerdings kohärente Supraleitung durch die Verjüngung des Quantenpunktkontaktes unerlässlich. Dies wird durch die Beobachtung des Josephson-Effektes durch den Quecksilbertellurid-Quantenpunktkontakt demonstriert. Somit legen die präsentierten Experimente den Grundstein für zukünftige Quanten-Bauelemente mit Anwendung im Bereich des Quantencomputings. Darüber hinaus liefern die Experimente auch einen Einblick in das Verhalten eines Josephson-Kontaktes, wenn dessen Verbindungsstück nur eine kleinen Anzahl an Transportmoden befördern kann (N<20). Durch die räumliche Nähe der Randkanäle des zwei-dimensionalen topologischen Isolators in der Verjüngung wird außerdem untersucht, wie sich der Josephson-Effekt unter Interaktion der helikalen Randkanäle verhält. Grundsätzlich behandelt diese Arbeit die Herstellung und Vermessung von supraleitenden Quecksilbertellurid-Quantenpunktkontakten, welche in einen Josephson-Kontakt eingebettet sind. Zunächst wird gezeigt, dass bei dem Versuch einen supraleitenden Quecksilbertellurid-Quantenpunktkontakt durch Anwenden der bekannten Fabrikationsprozesse von Quecksilbertellurid-Quantenpunktkontakten und Josephson-Kontakten herzustellen, die Qualität der Probe nicht gut genug ist, um quantisierten Transport durch einzelne Subbänder des Quantenpunktkontaktes aufzuweisen. Dies wird auf das lange Trockenätzen zurückgeführt, welche für einen Kontakt von oben notwendig ist. Daher wurde der Strukturierungsprozess angepasst, um die Defektdichte an dem Supraleiter-Halbleiter-Kontakt zu verringern. Durch das seitliche Kontaktieren des Quecksilbertellurid-Quantentroges und die Verkleinerung der Mesa auf submikrometer Größe, wird ein quantisierter Suprastrom durch den Josepshon-Kontakt beobachtet. Hierbei stimmt der von den Transportmoden getragene Suptrastrom gut mit den theoretischen Vorhersagen für ballistische, eindimensionale Moden überein, wenn deren Modenlänge größer als die Josephson-Eindringtiefe ist. Darüber hinaus wird beobachtet, dass die Stufen im Suprastrom und im Leitwert von Oszillationen überlagert werden. Die Stärke der Oszillationen ist hierbei probenabhängig, was die Identifikation einzelner Stufen erschwert. Die Oszillationen sind auf lokale Defekte und die kurze Gateelektrode zurückzuführen. Zusätzlich entstehen Resonanzen im Verbindungsstück des Josephson-Kontaktes, wenn die Transparenz der Supraleiter-HgTe-Kontaktes von eins abweicht. Des Weiteren werden die Bereiche des Quanten-Spin-Hall-Effektes und der 0.5-Anomalie untersucht. Bemerkenswerterweise wird im Quanten-Spin-Hall-Regime ein kleiner, aber endlicher Suprastrom detektiert. In Proben aus dicken Quecksilbertellurid-Quantentrögen verschwindet der Suprastrom, wenn der Quantenpunktkontakt in das Regime der 0.5-Anomalie gebracht wird. Bei dünnen Quecksilbertellurid-Quantentrögen verschwinden sowohl Leitwert als auch Suprastrom, wenn die Ladungsträgerdichte über das Quanten-Spin-Hall-Regime hinaus verringert wird. In diesen Proben bleibt allerdings der Suprastrom selbst für Leitwerte, die deutlich unter G=2 e²/h liegen, eindeutig erhalten. Das Transportverhalten der supraleitenden Quantenpunktkontakte wird durch numerische Simulationen reproduziert. Letztendlich werden die topologischen Eigenschaften des Verbindungsstückes auch durch das Beugungsbild des Suprastromes und durch die Absorption von RF-Photonen untersucht. Das Beugungsbild des Suprastromes zeigt einen monotonen Abfall von ebendiesem bei ansteigendem Magnetfeld, welcher unabhängig von der angelegten Gatespannung ist. Dieses Verhalten basiert auf Interferenzeffekten von gebundenen Andreev-Zuständen, welche die Verjüngung passieren. Interessanterweise scheint die Stromverteilung in dem Verbindungsstück unverändert zu bleiben, wenn der Quantenpunktkontakt entleert wird. In den RF-Messungen wird mit der Unterdrückung von ungeraden Shapiro-Stufen ein Anzeichen für einen 4\π-periodischen Suprastroms beobachtet. Das Verhältnis des 4π-periodischen Anteils des Suprastroms zum 2π-periodischen Anteil des Suprastroms wird kleiner, wenn der gesamte Suprastrom verringert wird. Demnach sind ungerade Shapiro-Stufen nur für große Supraströme unterdrückt. Wenn man darüber hinaus berücksichtigt, dass der Suprastrom klein ist, wenn die Volumenzustände im Quantenpunktkontakt entleert sind, liegt es nahe, dass das Wiederauftreten der ungeraden Shapiro-Stufen eine Konsequenz daraus ist, dass die Gruppengeschwindigkeit der helikalen Randkanäle unter Abwesenheit von Volumenzuständen deutlich verringert ist. Demzufolge sind die topologischen Eigenschaften des Verbindungsstückes nur bemerkbar, wenn auch Volumenzustände die Verjüngung passieren. Die gezeigten Experimente sind der erste Nachweis von supraleitenden Quantenpunktkontakten im zwei-dimensionalen topologischen Isolator Quecksilbertellurid, welche Kennzeichen von Quantisierungseffekte sowohl im Leitwert als auch im Suprastrom aufzeigen. Darüber hinaus implizieren die Experimente, dass der Bereich von interagierenden topologischen Randkanälen auch in supraleitenden Quecksilbertellurid-Quantenpunktkontakten zugänglich ist. Dies hat potenziell Relevanz für die Realisierung von Majorana-Fermionen in vergleichbaren Systemen und deren Anwendung im Bereich des Quantencomputing. KW - Topologischer Isolator KW - Supraleitung KW - Quecksilbertellurid KW - Niederdimensionaler Halbleiter KW - Topologische Supraleitung KW - Topological superconductivity KW - HgTe Y1 - 2024 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-369405 ER - TY - THES A1 - Maier, Luis T1 - Induced superconductivity in the topological insulator mercury telluride T1 - Induzierte Supraleitung im topologischen Isolator Quecksilbertellurid N2 - The combination of a topological insulator (TI) and a superconductor (S), which together form a TI/S interface, is expected to influence the possible surface states in the TI. It is of special interest, if the theoretical prediction of zero energy Majorana states in this system is verifiable. This thesis presents the experimental realization of such an interface between the TI strained bulk HgTe and the S Nb and studies if the afore mentioned expectations are met. As these types of interfaces were produced for the first time the initial step was to develop a new lithographic process. Optimization of the S deposition technique as well as the application of cleaning processes allowed for reproducible fabrication of structures. In parallel the measurement setup was upgraded to be able to execute the sensitive measurements at low energy. Furthermore several filters have been implemented into the system to reduce high frequency noise and the magnetic field control unit was additionally replaced to achieve the needed resolution in the μT range. Two kinds of basic geometries have been studied: Josephson junctions (JJs) and superconducting quantum interference devices (SQUIDs). A JJ consists of two Nb contacts with a small separation on a HgTe layer. These S/TI/S junctions are one of the most basic structures possible and are studied via transport measurements. The transport through this geometry is strongly influenced by the behavior at the two S/TI interfaces. In voltage dependent differential resistance measurements it was possible to detect multiple Andreev reflections in the JJ, indicating that electrons and holes are able to traverse the HgTe gap between both interfaces multiple times while keeping phase coherence. Additionally using BTK theory it was possible to extract the interface transparency of several junctions. This allowed iterative optimization for the highest transparency via lithographic improvements at these interfaces. The increased transparency and thus the increased coupling of the Nb’s superconductivity to the HgTe results in a deeper penetration of the induced superconductivity into the HgTe. Due to this strong coupling it was possible to enter the regime, where a supercurrent is carried through the complete HgTe layer. For the first time the passing of an induced supercurrent through strained bulk HgTe was achieved and thus opened the area for detailed studies. The magnetic dependence of the supercurrent in the JJ was recorded, which is also known as a Fraunhofer pattern. The periodicity of this pattern in magnetic field compared to the JJ geometry allowed to conclude how the junction depends on the phase difference between both superconducting contacts. Theoretical calculations predicted a phase periodicity of 4p instead of 2p, if a TI is used as weak link material between the contacts, due to the presence of Majorana modes. It could clearly be shown that despite the usage of a TI the phase still was 2p periodic. By varying further influencing factors, like number of modes and phase coherence length in the junction, it might still be possible to reach the 4p regime with bound Majorana states in the future. A good candidate for further experiments was found in capped HgTe samples, but here the fabrication process still has to be developed to the same quality as for the uncapped HgTe samples. The second type of geometry studied in this thesis was a DC-SQUID, which consists of two parallel JJs and can also be described as an interference device between two JJs. The DC-SQUID devices were produced in two configurations: The symmetric SQUID, where both JJs were identical, and the asymmetric SQUID, where one JJ was not linear, but instead has a 90° bent. These configurations allow to test, if the predicted uniformity of the superconducting band gap for induced superconductivity in a TI is valid. While the phase of the symmetric SQUID is not influenced by the shape of the band gap, the asymmetric SQUID would be in phase with the symmetric SQUID in case of an uniform band gap and out of phase if p- or d-wave superconductivity is dominating the transport, due to the 90° junction. As both devices are measured one after another, the problem of drift in the coil used to create the magnetic field has to be overcome in order to decide if the oscillations of both types of SQUIDs are in phase. With an oscillation period of 0.5 mT and a drift rate in the range of 5.5 μT/h the measurements on both configurations have to be conducted in a few hours. Only then the total shift is small enough to compare them with each other. For this to be possible a novel measurement system based on a real time micro controller was programmed, which allows a much faster extraction of the critical current of a device. The measurement times were reduced from days to hours, circumventing the drift problems and enabling the wanted comparison. After the final system optimizations it has been shown that the comparison should now be possible. Initial measurements with the old system hinted that both types of SQUIDs are in phase and thus the expected uniform band gap is more likely. With all needed optimizations in place it is now up to the successors of this project to conclusively prove this last point. This thesis has proven that it is possible to induce superconductivity in strained bulk HgTe. It has thus realized the most basic sample geometry proposed by Fu and Kane in 2008 for the appearance of Majorana bound states. Based on this work it is now possible to further explore induced superconductivity in strained bulk HgTe to finally reach a regime, where the Majorana states are both stable and detectable. N2 - Aus theoretischen Betrachtungen geht hervor, dass die Kombination eines topologischen Isolators (TI) und eines Supraleiters (S) zu einer TI/S Grenzfläche die möglichen Oberflächenzustände im TI beeinflussen kann. Von besonderem Interesse ist dabei die Vorhersage der Ausbildung von Majorana Zuständen bei Null-Energie. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der experimentellen Realisierung einer solchen Grenzfläche zwischen dem TI verspanntes HgTe und dem S Nb und analysiert, ob die oben genannten Effekte tatsächlich in diesem System auftreten. Da diese Grenzflächen zum ersten Mal produziert wurden, musste zunächst ein neuer lithographischer Prozess dafür entwickelt werden. Nach der Optimierung der Depositionstechnik des S sowie der Anwendung von Reinigungsschritten, war eine reproduzierbare Fertigung von Probenstrukturen möglich. Parallel dazu wurde das Messsystem ausgebaut, damit die sensitiven Messungen bei geringer Energie durchgeführt werden konnten. So wurden mehrere Frequenzfilter eingebaut, um Hochfrequenzrauschen zu reduzieren und die Magnetfeldsteuerung ersetzt, damit die benötigte Auflösung im μT Bereich ereicht werden konnte. Es wurden zwei grundlegende Geometrien untersucht: Josephson Kontakte (engl. Josephson junctions, JJ) und supraleitende Quanteninterferenzeinheiten (engl. superconducting quantum interference devices, SQUIDs). Eine JJ besteht aus zwei Nb Kontakten mit einem kleinen Abstand zueinander, die auf einer HgTe Schicht aufgebracht werden. Diese S/TI/S Kontakte bilden eine der grundlegendsten Strukturen, die möglich sind und wurden mit Hilfe von Transportmessungen untersucht. Der Ladungstransport in dieser Geometrie wird stark durch die beiden S/TI Grenzflächen beeinflusst. In spannungsabhängigen Messungen des differenziellen Widerstandes konnten mehrfache Andreev Reflexionen in den JJ nachgewiesen werden, was zeigt, dass Elektronen und Löcher die HgTe Lücke zwischen beiden Nb Kontakten wiederholt phasenkoherent überwinden können. Zusätzlich konnte mit Hilfe der BTK Theorie die Transparenz der Grenzflächen bestimmt werden. Dies erlaubte eine iterative Optimierung zum Erreichen der höchst möglichen Transparenz durch lithographische Verbesserungen an den Grenzflächen. Eine verbesserte Transparenz erlaubt eine stärkere Kopplung der Supraleitung des Nb an das HgTe und somit ein tieferes Eindringen der induzierten Supraleitung in die HgTe Schicht. Aufgrund der verbesserten Ankopplung war es möglich, das Regime zu erreichen, in dem ein Suprastrom durch die HgTe Schicht zwischen den Nb Kontakten getragen werden kann. Erstmals konnte ein induzierter Suprastrom durch verspanntes HgTe geleitet werden und ermöglichte es, in diesem Forschungsbereich mit detaillierten Analysen zu beginnen. Es wurde die magnetische Abhängigkeit des Suprastroms in der JJ aufgenommen, auch bekannt als Fraunhofer Muster. Die Periodizität dieses Musters im Magnetfeld im Vergleich zur geometrischen Ausdehnung der JJ erlaubt Rückschlüsse darüber, wie der Suprastrom der JJ von der Phasendifferenz zwischen beiden supraleitenden Kontakten abhängt. Theoretische Berechnungen haben vorhergesagt, dass die Periodizität dieser Phasenbeziehung von ursprünglich 2p auf 4p wechselt, falls ein TI als Material zwischen den beiden Nb Kontakten verwendet wird, da Majorana Moden auftreten. Es konnte jedoch klar gezeigt werden, dass trotz Verwendung eines TI die Phasendifferenz immer noch 2p periodisch war. Durch die Variation weiterer Einflussfaktoren, wie die Anzahl der möglichen Moden oder die Phasenkohärenzlänge in der JJ könnte es in Zukunft trotz allem immer noch möglich sein, einen Bereich zu erreichen, in dem eine 4p Periodizität mit Majorana Zuständen vorliegt. Ein erfolgversprechender Kandidat für diese Experimente konnte in verspanntem HgTe mit CdHgTe Deckschicht gefunden werden, jedoch muss der Fabrikationsprozess für diese Material erst noch entwickelt werden, um in der Lage zu sein, Strukturen zu produzieren, die qualitativ vergleichbar mit denen ohne Deckschicht sind. Der zweite Geometrie-Typ, der untersucht wurde, ist ein DC-SQUID, das aus zwei parallelen JJs besteht und analog auch als Interferometer zweier JJs gesehen werden kann. Es wurden zwei Arten von DC-SQUIDs produziert: Das symmetrische SQUID, bestehend aus zwei identischen JJs und das asymmetrische SQUID, bei dem eine JJ nicht linear aufgebaut ist, sondern beide Nb Kontakte statt dessen einen Winkel von 90° zueinander aufweisen. Diese beiden Arten erlauben es die fehlende Winkelabhängigkeit der supraleitenden Bandlücke zu überprüfen, die für induzierte Supraleitung in einem TI prognostiziert wurde. Die Phase des symmetrischen SQUIDs wird nicht durch die Form der supraleitenden Bandlücke beeinflusst. Daher kann es als Referenz verwendet werden, um eine eventuelle Phasenverschiebung des asymmetrischen SQUIDs zu erkennen. Ist keine Phasenverschiebung vorhanden, ist dies eine Bestätigung der Uniformität der Bandlücke. Falls jedoch eine Phasenverschiebung aufgrund des 90° Kontaktes auftritt, würde der Transport hauptsächlich durch p- oder d-artige Supraleitung getragen werden. Da beide SQUIDs nacheinander vermessen werden, muss sichergestellt werden, dass Drifteffekte in der magnetfelderzeugenden Spule keinen Einfluss auf den Vergleich haben. Die typische Oszillationsfrequenz der SQUIDs beträgt 0.5 mT und die Driftrate der Spule liegt im Bereich von 5.5 μT/h. Um einen aussagekräftigen Vergleich durchführen zu können, müssen die Messungen an beiden SQUIDs in wenigen Stunden durchgeführt werden, damit der Gesamtdrift klein genug bleibt. Um diese Messgeschwindigkeit zu erreichen, wurde ein neues Messsystem zur Aufnahme des kritischen Stroms, basierend auf einem Echtzeit Microcontroller, entwickelt. Dies reduziert die Zeitskala der benötigten Messungen von Tagen auf Stunden und erlaubt es so, den gewünschten Vergleich durchzuführen. Nachdem alle Optimierungen im Messsystem realisiert wurden, konnte gezeigt werden, dass der Vergleich nun tatsächlich möglich ist. Erste Testmessungen mit dem alten Messsystem legen nahe, dass das asymmetrische SQUID ein Maximum bei B = 0 T zeigt und somit die homogene Bandlücke das wahrscheinlichere Resultat ist. Da nun alle messspezifischen Optimierungen abgeschlossen sind, sollte es den Nachfolgern dieses Projektes zukünftig möglich sein, die finale Messung durchzuführen. Diese Arbeit hat gezeigt, dass es möglich ist, Supraleitung in verspanntem HgTe zu induzieren. Es wurde somit die grundlegendste Probengeometrie realisiert, die von Fu und Kane in 2008 für das Auftreten von Majorana Zuständen vorgeschlagen wurde. Ausgehend von dieser Vorarbeit kann nun das Regime der induzierten Supraleitung in verspanntem HgTe weiter erforscht werden, um schlussendlich in einen Bereich vorzustoßen, in dem Majorana Zustände zugleich stabil und messbar sind. KW - superconductivity KW - induced KW - mercury KW - telluride KW - topological KW - insulator KW - TI KW - proximity effect KW - josephson junction KW - SQUID KW - topological insulator KW - Quecksilbertellurid KW - Topologischer Isolator KW - Supraleitung Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-119405 ER - TY - THES A1 - Wiedenmann, Jonas T1 - Induced topological superconductivity in HgTe based nanostructures T1 - Induzierte topologische Supraleitung in HgTe basierten Nanostrukturen N2 - This thesis describes the studies of topological superconductivity, which is predicted to emerge when pair correlations are induced into the surface states of 2D and 3D topolog- ical insulators (TIs). In this regard, experiments have been designed to investigate the theoretical ideas first pioneered by Fu and Kane that in such system Majorana bound states occur at vortices or edges of the system [Phys. Rev. Lett. 100, 096407 (2008), Phys. Rev. B 79, 161408 (2009)]. These states are of great interest as they constitute a new quasiparticle which is its own antiparticle and can be used as building blocks for fault tolerant topological quantum computing. After an introduction in chapter 1, chapter 2 of the thesis lays the foundation for the understanding of the field of topology in the context of condensed matter physics with a focus on topological band insulators and topological superconductors. Starting from a Chern insulator, the concepts of topological band theory and the bulk boundary corre- spondence are explained. It is then shown that the low energy Hamiltonian of mercury telluride (HgTe) quantum wells of an appropriate thickness can be written as two time reversal symmetric copies of a Chern insulator. This leads to the quantum spin Hall effect. In such a system, spin-polarized one dimensional conducting states form at the edges of the material, while the bulk is insulating. This concept is extended to 3D topological insulators with conducting 2D surface states. As a preliminary step to treating topological superconductivity, a short review of the microscopic theory of superconductivity, i.e. the theory of Bardeen, Cooper, and Shrieffer (BCS theory) is presented. The presence of Majorana end modes in a one dimensional superconducting chain is explained using the Kitaev model. Finally, topological band insulators and conventional superconductivity are combined to effectively engineer p-wave superconductivity. One way to investigate these states is by measuring the periodicity of the phase of the Josephson supercurrent in a topological Josephson junction. The signature is a 4π-periodicity compared to the 2π-periodicity in conventional Josephson junctions. The proof of the presence of this effect in HgTe based Josephson junction is the main goal of this thesis and is discussed in chapters 3 to 6. Chapter 3 describes in detail the transport of a 3D topological insulator based weak link under radio-frequency radiation. The chapter starts with a review of the state of research of (i) strained HgTe as 3D topological insulator and (ii) the progress of induc- ing superconducting correlations into the topological surface states and the theoretical predictions of 3D TI based Josephson junctions. Josephson junctions based on strained HgTe are successfully fabricated. Before studying the ac driven Josephson junctions, the dc transport of the devices is analysed. The critical current as a function of temperature is measured and it is possible to determine the induced superconducting gap. Under rf illumination Shapiro steps form in the current voltage characteristic. A missing first step at low frequencies and low powers is found in our devices. This is a signature of a 4π-periodic supercurrent. By studying the device in a wide parameter range - as a 147148 SUMMARY function of frequency, power, device geometry and magnetic field - it is shown that the results are in agreement with the presence of a single gapless Andreev doublet and several conventional modes. Chapter 4 gives results of the numerical modelling of the I −V dynamics in a Josephson junction where both a 2π- and a 4π-periodic supercurrents are present. This is done in the framework of an equivalent circuit representation, namely the resistively shunted Josephson junction model (RSJ-model). The numerical modelling is in agreement with the experimental results in chapter 3. First, the missing of odd Shapiro steps can be understood by a small 4π-periodic supercurrent contribution and a large number of modes which have a conventional 2π-periodicity. Second, the missing of odd Shapiro steps occurs at low frequency and low rf power. Third, it is shown that stochastic processes like Landau Zener tunnelling are most probably not responsible for the 4π contribution. In a next step the periodicity of Josephson junctions based on quantum spin Hall insulators using are investigated in chapter 5. A fabrication process of Josephson junctions based on inverted HgTe quantum wells was successfully developed. In order to achieve a good proximity effect the barrier material was removed and the superconductor deposited without exposing the structure to air. In a next step a gate electrode was fabricated which allows the chemical potential of the quantum well to be tuned. The measurement of the diffraction pattern of the critical current Ic due to a magnetic field applied perpendicular to the sample plane was conducted. In the vicinity to the expected quantum spin Hall phase, the pattern resembles that of a superconducting quantum interference device (SQUID). This shows that the current flows predominantly on the edges of the mesa. This observation is taken as a proof of the presence of edge currents. By irradiating the sample with rf, missing odd Shapiro steps up to step index n = 9 have been observed. This evidences the presence of a 4π-periodic contribution to the supercurrent. The experiment is repeated using a weak link based on a non-inverted HgTe quantum well. This material is expected to be a normal band insulator without helical edge channels. In this device, all the expected Shapiro steps are observed even at low frequencies and over the whole gate voltage range. This shows that the observed phenomena are directly connected to the topological band structure. Both features, namely the missing of odd Shapiro steps and the SQUID like diffraction pattern, appear strongest towards the quantum spin Hall regime, and thus provide evidence for induced topological superconductivity in the helical edge states. A more direct way to probe the periodicity of the Josephson supercurrent than using Shapiro steps is the measurement of the emitted radiation of a weak link. This experiment is presented in chapter 6. A conventional Josephson junction converts a dc bias V to an ac current with a characteristic Josephson frequency fJ = eV /h. In a topological Josephson junction a frequency at half the Josephson frequency fJ /2 is expected. A new measurement setup was developed in order to measure the emitted spectrum of a single Josephson junction. With this setup the spectrum of a HgTe quantum well based Josephson junction was measured and the emission at half the Josephson frequency fJ /2 was detected. In addition, fJ emission is also detected depending on the gate voltage and detection frequency. The spectrum is again dominated by half the Josephson emission at low voltages while the conventional emission is determines the spectrum at high voltages. A non-inverted quantum well shows only conventional emission over the whole gateSUMMARY 149 voltage and frequency range. The linewidth of the detected frequencies gives a measure on the lifetime of the bound states: From there, a coherence time of 0.3–4ns for the fJ /2 line has been deduced. This is generally shorter than for the fJ line (3–4ns). The last part of the thesis, chapter 7, reports on the induced superconducting state in a strained HgTe layer investigated by point-contact Andreev reflection spectroscopy. For the experiment, a HgTe mesa was fabricated with a small constriction. The diameter of the orifice was chosen to be smaller than the mean free path estimated from magne- totransport measurements. Thus one gets a ballistic point-contact which allows energy resolved spectroscopy. One part of the mesa is covered with a superconductor which induces superconducting correlations into the surface states of the topological insulator. This experiment therefore probes a single superconductor normal interface. In contrast to the Josephson junctions studied previously, the geometry allows the acquisition of energy resolved information of the induced superconducting state through the measurement of the differential conductance dI/dV as a function of applied dc bias for various gate voltages, temperatures and magnetic fields. An induced superconducting order parame- ter of about 70µeV was extracted but also signatures of the niobium gap at the expected value around Δ Nb ≈ 1.1meV have been found. Simulations using the theory developed by Blonder, Tinkham and Klapwijk and an extended model taking the topological surface states into account were used to fit the data. The simulations are in agreement with a small barrier at the topological insulator-induced topological superconductor interface and a high barrier at the Nb to topological insulator interface. To understand the full con- ductance curve as a function of applied voltage, a non-equilibrium driven transformation is suggested. The induced superconductivity is suppressed at a certain bias value due to local electron population. In accordance with this suppression, the relevant scattering regions change spatially as a function of applied bias. To conclude, it is emphasized that the experiments conducted in this thesis found clear signatures of induced topological superconductivity in HgTe based quantum well and bulk devices and opens up the avenue to many experiments. It would be interesting to apply the developed concepts to other topological matter-superconductor hybrid systems. The direct spectroscopy and manipulation of the Andreev bound states using circuit quantum electrodynamic techniques should be the next steps for HgTe based samples. This was already achieved in superconducting atomic break junctions by the group in Saclay [Science 2015, 349, 1199-1202 (2015)]. Another possible development would be the on-chip detection of the emitted spectrum as a function of the phase φ through the junction. In this connection, the topological junction needs to be shunted by a parallel ancillary junction. Such a setup would allow the current phase relation I(φ) directly and the lifetime of the bound states to be measured directly. By coupling this system to a spectrometer, which can be another Josephson junction, the energy dependence of the Andreev bound states E(φ) could be obtained. The experiments on the Andreev reflection spectroscopy described in this thesis could easily be extended to two dimensional topological insulators and to more complex geometries, like a phase bias loop or a tunable barrier at the point-contact. This work might also be useful for answering the question how and why Majorana bound states can be localized in quantum spin Hall systems. N2 - Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der experimentellen Untersuchung von topologischer Supraleitung, die durch die Kombination von konventionellen Supraleitern mit 2D- und 3D- topologischen Isolatoren (TI) entsteht. Diesbezüglich wurden Experi- mente durchgeführt, die auf zwei bahnbrechenden Arbeiten von Fu und Kane [Phys. Rev. Lett. 100, 096407 (2008), Phys. Rev. B 79, 161408 (2009)] aufbauen. Diesen zufolge wird in supraleitenden topologischen Isolatoren ein neuartiges Quasiteilchen, ein sogenanntes Majorana-Fermion, vorhergesagt. Das große Interesse an diesem Teilchen beruht auf des- sen besonderen Eigenschaften. Es sind Fermionen mit halbzahligen Spin, jedoch besitzen sie keine Ladung und es ist gleichzeitig sein eigenes Antiteilchen. Darüber hinaus besitzt das Teilchen im Vergleich zu konventionellen Fermionen eine andere Austauschstatistik und zählt daher zu den sogenannten nicht-abelschen Anyonen. Aufgrund dieser Eigen- schaften wurde vorhergesagt, dass sie für weniger fehleranfällige Quantenbits als Bauteile für einen Quantencomputer verwendet werden können. Nach einer Einleitung in Kapitel 1 folgt in Kapitel 2 eine Einführung in das Konzept von Topologie in der Festkörperphysik. Der Schwerpunkt liegt dabei auf zwei Materialklassen, topologischen Isolatoren und topologische Supraleiter. Zunächst wird ein Zweibandmo- dell, der Chern-Isolator, beschrieben, um das Konzept von topologischen Isolatoren und die Entstehung von Oberflächenzuständen darzulegen. Es ist möglich die Bandstruktur von Quecksilbertellurid- (HgTe-) Quantentrögen als zwei zeitumkehrinvariante Kopien des Chern-Isolators zu interpretieren, was zu einem 2D topologischen Isolator führt. Das Konzept von 2D-TIs wird auf drei Dimensionen erweitert. Eine Einführung in konventio- nelle Supraleitung und insbesondere die mikroskopische Theorie von Bardeen, Cooper und Schrieffer dient einem pädagogischen Zugang zur topologischen Supraleitung. Eine eindimensionale supraleitenden Kette, entwickelt von Alexei Kitaev, dient der Erklärung für die Entstehung von Majorana-Fermionen in p-Wellen Supraleitern. Es ist möglich diesen Zustand durch die Kombination von konventionellen Supraleitern und topologi- schen Isolatoren zu verwirklichen. In dieser Dissertation wird die erwartet topologische Supraleitung in einem sogenannten Josephson-Kontakt untersucht. Dabei wurde vorher- gesagt, dass in einem “topologischen Josephson-Kontakt”die Phase des Suprastromes eine 4π-Periodizität besitzt, während ein normaler Josephson-Kontakt 2π-periodisch ist. Ziel dieser Arbeit ist der experimentelle Nachweis der 4π-Periodizität des Suprastroms in Josephson-Kontakten, die auf HgTe-Bauelementen beruhen. Als Methodik eignet sich die Messung der Shapiro-Plateaus und der Emission des Josephson-Kontaktes an, die ausführlich in den Kapiteln 3 bis 6 werden. In Kapitel 3 wird der Transport in Josephson-Kontakten, die auf dem dreidimensio- nalen topologischen Isolator HgTe beruhen unter Einfluss von Mikrowellenstrahlung detailliert ausgeführt. Dieser Teil beginnt mit einem Überblick über die Eigenschaften von HgTe als dreidimensionaler topologischer Isolator und zeigt insbesondere den Nachweis der Oberfächenleitung von relativistischen Elektronen auf. Des Weiteren wird der Stand der Forschung von Josephson-Kontakten auf diesem Materialsystem dargelegt. In solchen Strukturen werden nämlich aufgrund von Majorana-Fermionen gebundene Andreev- Zustände erwartet, welche sich in der Mitte der supraleitenden Bandlücke (bei null Energie) kreuzen. Sie werden als “gapless Andreev Bound States”bezeichnet. Die Existenz dieser Zustände kann durch den Nachweis einer 4π-Periodizität der Phase des Supra- stroms bewiesen werden. Da die endliche Lebensdauer dieser Zustände “langsamen”dc- Messungen den Nachweis der Periodizität nicht erlauben, wird Strahlung im Gigahertz Frequenzbereich verwendet. Josephson-Kontakte aus 3D-HgTe-Heterostrukturen werden erfolgreich lithografiert. Zunächst werden die Strukturen mit dc-Messungen charakte- risiert und es wird gezeigt, dass der Suprastrom einen Josephson-Effekt aufweist. Die Temperaturabhängigkeit des kritischen Stroms wird simuliert, wodurch die Bestimmung der Größe der induzierten supraleitenden Bandlücke ermöglicht wird. Durch Mikrowel- lenstrahlung entstehen Shapiro-Plateaus in der Strom-Spannungskennlinie I −V -Kurve. Der Spannungsabstand von zwei aufeinander folgenden Plateaus spiegelt die Periodizität des Josephsonstroms wider. Zu erwarten wäre, dass der Abstand in einem topologischen Josephson-Kontakt im Vergleich zu einem konventionellen Josephson-Kontakt doppelt so groß ist (oder anders formuliert: die ungeradzahligen Plateau-Indizes fehlen). In den Strom-Spannungskennlinien wird jedoch beobachtet, dass der erste erwartete Schritt ausbleibt. Alle höheren ungeradzahligen Schritte sind sichtbar. Durch die Untersuchung des Phänomens als Funktion von Mikrowellenfrequenz, Mikrowellenamplitude, Magnet- feldstärke und Probengeometrie wird argumentiert, dass die Ergebnisse der Experimente mit einem topologischen Andreev-Zustand und einer großen Zahl konventioneller Moden vereinbar sind. Um die experimentellen Ergebnisse aus Kapitel 3 nachzuvollziehen, werden in Kapitel 4 die I −V -Kennlinie eines Josephson-Kontaktes mit einer linearen Kombination eines 2π- und eines 4π-periodischen Suprastroms unter Mikrowellenstrahlung numerisch simuliert. Dies erfolgt durch ein Netzwerkmodell, welches aus einem Josephson-Kontakt in Parallelschaltung zu einem ohmschen Widerstand besteht (RSJ-Modell). Die Ergebnisse aus Kapitel 3 können nur durch das Vorhandensein eines 4π-periodischem Suprastroms I4π eindeutig numerisch simuliert werden. Darüber hinaus wird herausgestellt, dass eine Kopplung des Systems an die 4π-periodische Komponente möglich ist, obwohl der Beitrag zum Gesamtstrom Ic sehr klein ist (I4π « Ic ). Die Grundlage für die Experimente in Kapitel 5 bildet ein Josephson-Kontakt, der auf einem invertierten HgTe-Quantentrog basiert. Dieser besitzt helikale Randkanäle, welche mit Supraleitern topologisch geschützte Andreev-Zustände formen. Hierfür ist zuerst ein neuer Lithographieprozess zur Herstellung der Proben entwickelt worden. Da sich der HgTe-Quantentrog unter einer Hg0.3Cd0.7Te-Barriere befindet, muss diese für eine gute induzierte Supraleitung lokal entfernt und der Supraleiter aufgetragen werden, ohne das Vakuum zu brechen. Zur Variation der Ladungsträgerdichte im Josephson-Kontakt wird eine Feldeffektelektrode auf der Struktur platziert. Die Messung des Beugungsmusters des kritischen Stroms als Funktion des Magnetfeldes erlaubt es, die Stromverteilung in der Probe zu untersuchen. Das Beugungsmuster ähnelt dem eines supraleitenden Quanteninterferenzbauelement [engl. Superconducting Quantum Interference Device: (SQUID)] und zeigt, dass der Strom vorwiegend am Rand der Probe fließt. Durch die Bestrahlung mit Mikrowellen werden fehlende ungeradzahlige Shapiro-Plateaus bis zum Stufenindex n = 9 beobachtet. Dies verdeutlicht, dass der Strom eine 4π-periodischen Beitrag aufweist. Das Experiment wird mit einem nicht-invertierten HgTe-Quantentrog wiederholt. Dieser ist nicht in der Quanten-Spin-Hall-Phase und zeigt über den gesamten Parameterbereich alle erwarteten Shapiro-Plateaus, was beweist, dass die Topologie der Probe eine wichtige Eigenschaft ist, um die 4π-Periodizität zu beobachten. Beide Effekte, das SQUID-Beugungsmuster und die verschwindenden ungeradzahligen Shapiro- Plateaus, sind in der Nähe der Quanten-Spin-Phase am sichtbarsten und können daher als Beweis für induzierte topologische Supraleitung in spinpolarisierten Randkanälen interpretiert werden. Eine Messmethode zur direkten Bestimmung der Periodizität des Suprastromes, an- ders als die Verwendung von Shapiro-Plateaus, ist die Messung der Josephson-Emission, was in Kapitel 6 beschrieben wird. Ein topologischer Josephson-Kontakt emittiert Strah- lung bei der halben Josephsonfrequenz f J /2 aufgrund der 4π-Periodizität des Joseph- sonstromes. Hierfür wird ein neuer experimenteller Aufbau entwickelt, um das kleine Emissionssignal eines einzelnen Josephson-Kontaktes zu verstärken. Dieser neue Aufbau erlaubt es, das Spektrum eines invertierten HgTe-Quantentrog zu messen und eine Emis- sion bei f J /2 zu detektieren. Je nach Ladungsträgerdichte und Detektionfrequenz wird auch gewöhnliche Emission bei f J im Spektrum beobachtet. Generell dominiert aber bei niedriger Spannung die f J /2-Emission und bei höheren Spannungen die f J . Da Spannung und ac-Frequenz durch die zweite Josephson-Gleichung proportional zueinander lässt sich das Verhalten mit den Ergebnissen der Shapiro-Plateau-Messungen vereinbaren. Darüber hinaus ist aus der Linienbreite der Emissionssignale eine Lebensdauer für die ABS in der Größenordnung von 0.3 − 4 ns für die f J /2-Emission und 3 − 4 ns für die f J - Emission abgeschätzt worden. Ein nicht-invertierter Quantentrog zeigt im Vergleich zum invertierten nur gewöhnliche Emission bei f J über den gesamten zugänglichen Frequenz- und Ladungsträgerbereich. Im letzten Teil der Arbeit, in Kapitel 7, wird die in den 3D-topologischen Isolator HgTe induzierte Supraleitung mit Hilfe von Andreev-Punktkontaktspektroskopie unter- sucht. Hierfür wird eine HgTe-Struktur mit einer Verengung fabriziert, deren Durchmesser kleiner als die mittlere freie Weglänge der topologischen Oberflächenzustände ist und somit eine energieabhängige Spektroskopie des Zustandes erlaubt. Auf einer Seite der Verengung werden supraleitende Paarkorrelationen durch einen gewöhnlichen Supralei- ter Niob induziert. Diese Struktur ermöglicht daher die Untersuchung der Grenzfläche zwischen einem Supraleiter und einem Normalleiter (topologischer Isolator). Durch die Messung der differentiellen Leitfähigkeit d I /dV als Funktion der dc-Spannung ist es möglich die Energieabhängigkeit der Supraleitung zu untersuchen. Eine induzierte supraleitenden Bandlücke von 70 µeV wird gefunden. Die Leitfähigkeit zeigt Signatu- ren einer weiteren supraleitende Bandlücke des konventionellen Supraleiters Niob von ∆Nb ≈ 1.1 meV. Die Leitfähigkeit wird zum einen mit der Theorie von Blonder, Tinkham und Klapwijk modelliert und zum anderen mit einem erweiterten Modell, welches die 2D Oberflächenzustände des topologischen Isolators berücksichtigt simuliert. Für die Grenzfläche topologischer Isolator mit topologischem Supraleiter wird eine hohe Trans- missionswahrscheinlichkeit (niedrige Barriere) festgestellt, während an der Grenzfläche zwischen dem konventionellen Supraleiter und dem topologischen Isolator eine hohe Barriere in Übereinstimmung mit dem Modell war. Der Transportmechanismus wird durch eine Unterdrückung der induzierten Supraleitung durch eine Nichtgleichgewichts- verteilung der Zustände als Funktion der Spannung erklärt. Die vorliegende Dissertation konnte klare Signaturen von induzierter topologischer Supraleitung in Josephson-Kontakten auf Basis von HgTe-Quantentrögen und Volumen- material aufzeigen. Sie kann auch als Ausgangspunkt für eine große Anzahl von weiter- führenden Experimenten dienen. Die hier entwickelte Technik und auch Theorie kann auf andere topologische Zustände in Verbindung mit Supraleitern angewandt werden. Ein weiteres Experiment für HgTe-Strukturen ließe sich beispielsweise mit Hilfe von su- praleitenden Resonatoren die Spektroskopie und Manipulation der mikroskopischen topologischen Andreev-Zustände durchführen. Diese Technik wurde schon erfolgreich von Janvier et al . auf mechanisch kontrollierten supraleitenden Bruchkontakten ange- wandt [Science 2015, 349, 1199-1202 (2015)]. Eine alternative Technik zur Spektroskopie der Andreev Zustände benötigt konventionelle Josephson-Kontakte in Kombination mit topologischen Kontakten. Die konventionellen Kontakte erlauben die Kontrolle der supra- leitenden Phase und dienen als Spektrometer. Die Andreev-Punktkontaktspektroskopie kann auf zweidimensionale topologische Isolatoren erweitert werden. Auch kann ei- ne supraleitende Schleife, welche die Kontrolle über die Phase und eine veränderbare Barriere ermöglicht, neue Einblicke in die Transportmechanismen geben. Solche Un- tersuchungen bieten Ansatzpunkte für die Lokalisierung von Majorana-Zuständen in Quanten-Spin-Hall-Systemen. KW - Quecksilbertellurid KW - Supraleitung KW - Topologischer Isolator KW - topological insulators KW - Majorana bound state KW - topological superconductor KW - HgTe KW - Josephson junction Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-162782 ER - TY - THES A1 - Hammer, Sebastian Tobias T1 - Influence of Crystal Structure on Excited States in Crystalline Organic Semiconductors T1 - Einfluss der Kristallstruktur auf angeregte Zustände in kristallinen organischen Halbleitern N2 - This thesis focused on the influence of the underlying crystal structure and hence, of the mutual molecular orientation, on the excited states in ordered molecular aggregates. For this purpose, two model systems have been investigated. In the prototypical donor-acceptor complex pentacene-perfluoropentacene (PEN-PFP) the optical accessibility of the charge transfer state and the possibility to fabricate highly defined interfaces by means of single crystal templates enabled a deep understanding of the spatial anisotropy of the charge transfer state formation. Transferring the obtained insights to the design of prototypical donor-acceptor devices, the importance of interface control to minimize the occurrence of charge transfer traps and thereby, to improve the device performance, could be demonstrated. The use of zinc phthalocyanine (ZnPc) allowed for the examination of the influence of molecular packing on the excited electronic states without a change in molecular species by virtue of its inherent polymorphism. Combining structural investigations, optical absorption and emission spectroscopy, as well as Franck-Condon modeling of emission spectra revealed the nature of the optical excited state emission in relation to the structural \(\alpha \) and \(\beta \) phase over a wide temperature range from 4 K to 300 K. As a results, the phase transition kinetics of the first order \(\alpha \rightarrow \beta\) phase transition were characterized in depth and applied to the fabrication of prototypical dual luminescent OLEDs. N2 - Ziel dieser Arbeit war es, den Einfluss der zugrunde liegenden Kristallstruktur und der damit einhergehenden molekularen Anordnung auf die angeregten Zustände in molekularen Aggregaten zu untersuchen. Zu diesem Zweck wurden zwei Modellsysteme ausgewählt. Der optisch anregbare und detektierbare Ladungstransferzustand im Donor-Akzeptor Komplex Pentacen-Perfluoropentacen (PEN-PFP) und die Möglichkeit, hoch definierte kristalline Grenzflächen herzustellen, ermöglichten detaillierte Einblicke in die räumlich anisotrope Ausbildung des Ladungstransferzustands. Durch Ausnutzen der gewonnenen Erkenntnisse beim Design von Bauteilen auf Basis dieser Donor-Akzeptor Grenzflächen konnte gezeigt werden, wie wichtig die morphologische Kontrolle ist, um das Auftreten von Fallenzuständen in Zusammenhang mit solchen Ladungstransferprozessen zu minimieren und damit die elektronischen Bauteileigenschaften zu verbessern. Für Zinkphthalocyanin (ZnPc) und dem ihm eigenen Polymorphismus konnte der Einfluss der molekularen Packung auf angeregte Zustände untersucht werden, ohne die chemische Struktur zu verändern. Durch die Kombination von Strukturuntersuchungen, optischer Absorptions- und Emissionsspektroskopie und Franck-Condon Modellierungen wurde der Ursprung der Emission der angeregten Zustände in der strukturellen \(\alpha \) und \(\beta \)Phase über einen großen Temperaturbereich von 4 K bis 300 K offen gelegt. Mithilfe der erlangten Einsichten wurde die Kinetik des \(\alpha \rightarrow \beta\) Phasenübergangs erster Ordnung charakterisiert und zur Herstellung von dual-lumineszenten OLEDs verwendet. KW - Organischer Halbleiter KW - Phthalocyanin KW - Pentacen KW - Ladungstransfer KW - Optoelektronik KW - Exziton KW - Charge-Transfer KW - Donor-Acceptor Interface Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-244019 ER - TY - THES A1 - Quast, Jan-Henrik T1 - Influence of Hot Carriers on Spin Diffusion in Gallium Arsenide T1 - Über den Einfluss heißer Ladungsträger auf Spindiffusion in Galliumarsenid N2 - Since the late 20th century, spintroncis has become a very active field of research [ŽFS04]. The prospect of spin based information technology, featuring strongly decreased energy consumption and possibly quantum-computation capabilities, has fueled this interest. Standard materials, like bulk gallium arsenide (GaAs), have experienced new attention in this context by exhibiting extraordinarily long lifetimes for nonequilibrium spin information, which is an important requirement for efficient spin based information storage and transfer. Another important factor is the lengthscale over which spin information can be transported in a given material and the role of external influences. Both aspects have been studied experimentally with innovative optical methods since the late 1990s by the groups of D. D. AWSHALOM and S. A. CROOKER et al. [KA99, CS05, CFL+05]. Although the pioneering experimental approaches presented by these authors led to a variety of insights into spin propagation, some questions were raised as well. Most prominently, the classical Einstein relation, which connects the mobility and diffusivity of a given particle species, seemed to be violated for electron spins in a bulk semiconductor. In essence, nonequilibrium spins appeared to move (diffuse) faster than the electrons that actually carry the spin. However, this contradiction was masked by the fact, that the material of interest was n-type GaAs with a doping concentration directly at the transition between metallic and insulating behavior (MIT). In this regime, the electron mobility is difficult to determine experimentally. Consequently, it was not a priori obvious that the spin diffusion rates determined by the newly introduced optical methods were in contradiction with established electrical transport data. However, in an attempt to extend the available data of optical spin microscopy, another issue surfaced, concerning the mathematical drift-diffusion model that has been commonly used to evaluate lateral spin density measurements. Upon close investigation, this model appears to have a limited range of applicability, due to systematic discrepancies with the experimental data (chapter 4). These deviations are noticeable in original publications as well, and it is shown in the present work that they originate from the local heating of electrons in the process of optical spin pumping. Based on insights gained during the second half of the 20th century, it is recapitulated why conduction electrons are easily overheated at cryogenic temperatures. The main reason is the poor thermal coupling between electrons and the crystal lattice (chapter 3). Experiments in the present work showed that a significant thermal gradient exists in the conduction band under local optical excitation of electron–hole pairs. This information was used to develop a better mathematical model of spin diffusion, which allowed to derive the diffusivity of the undisturbed system, due to an effective consideration of electron overheating. In this way, spin diffusivities of n-GaAs were obtained as a function of temperature and doping density in the most interesting regime of the metal–insulator-transition. The experiments presented in this work were performed on a series of n-type bulk GaAs samples, which comprised the transition between metallic conductivity and electrical insulation at low temperatures. Local electron temperature gradients were measured by a hyperspectral photoluminescence imaging technique with subsequent evaluation of the electron–acceptor (e,A$^0$) line shape. The local density of nonequilibrium conduction electron spins was deduced from scanning magneto-optic Kerr effect microscopy. Numerical evaluations were performed using the finite elements method in combination with a least-squares fitting procedure. Chapter 1 provides an introduction to historical and recent research in the field of spintronics, as far as it is relevant for the understanding of the present work. Chapter 2 summarizes related physical concepts and experimental methods. Here, the main topics are semiconductor optics, relaxation of hot conduction electrons, and the dynamics of nonequilibrium electron spins in semiconductors. Chapter 3 discusses optical heating effects due to local laser excitation of electron–hole pairs. Experimental evaluations of the acceptor-bound-exciton triplet lines led to the conclusion that the crystal lattice is usually not overheated even at high excitation densities. Here, the heat is efficiently dissipated to the bath, due to the good thermal conductivity of the lattice. Furthermore, the heating of the lattice is inherently limited by the weak heat transfer from the electron system, which on the other hand is also the reason why conduction electrons are easily overheated at temperatures below ≈ 30 K. Spatio-spectral imaging of the electron–acceptor-luminescence line shape allowed to trace the thermal gradient within the conduction band under focused laser excitation. A heat-diffusion model was formulated, which reproduces the experimental electron-temperature trend nicely for low-doped GaAs samples of n- and p-type. For high-doped n-type GaAs samples, it could be shown that the lateral electron-temperature profile is well approximated by a Gaussian. This facilitated easy integration of hot electron influence into the mathematical model of spin diffusion. Chapter 4 deals with magneto-optical imaging of optically induced nonequilibrium conduction-electron spins in n-GaAs close to the MIT. First, the spectral dependence of the magneto-optic Kerr effect was examined in the vicinity of the fundamental band gap. Despite the marked differences among the investigated samples, the spectral shape of the Kerr rotation could be described in terms of a simple Lorentz-oscillator model in all cases. Based on this model, the linearity of the Kerr effect with respect to a nonequilibrium spin polarization is demonstrated, which is decisively important for further quantitative evaluations. Furthermore, chapter 4 presents an experimental survey of spin relaxation in n-GaAs at the MIT. Here, the dependence of the spin relaxation time on bath temperature and doping density was deduced from Hanle-MOKE measurements. While all observed trends agree with established literature, the presented results extend the current portfolio by adding a coherent set of data. Finally, diffusion of optically generated nonequilibrium conduction-electron spins was investigated by scanning MOKE microscopy. First, it is demonstrated that the standard diffusion model is inapplicable for data evaluation in certain situations. A systematic survey of the residual deviations between this model and the experimental data revealed that this situation unfortunately persisted in published works. Moreover, the temperature trend of the residual deviations suggests a close connection to the local overheating of conduction electrons. Consequently, a modified diffusion model was developed and evaluated, in order to compensate for the optical heating effect. From this model, much more reliable results were obtained, as compared to the standard diffusion model. Therefore, it was shown conclusively that the commonly reported anomalously large spin diffusivities were at least in parts caused by overheated conduction electrons. In addition to these new insights some experimental and technological enhancements were realized in the course of this work. First, the optical resolution of scanning MOKE microscopy was improved by implementing a novel scanning mechanism, which allows the application of a larger aperture objective than in the usual scheme. Secondly, imaging photoluminescence spectroscopy was employed for spatially resolved electron-temperature measurements. Here, two different implementations were developed: One for lattice-temperature measurements by acceptor–bound exciton luminescence and a second for conduction-electron temperature measurements via the analysis of the electron–acceptor luminescence line shape. It is shown in the present work that the originally stated anomalously high spin diffusivities were caused to a large extent by unwanted optical heating of the electron system. Although an efficient method was found to compensate for the influence of electron heating, it became also evident that the classical Einstein relation was nonetheless violated under the given experimental conditions. In this case however, it could be shown that this discrepancy did not originate from an experimental artifact, but was instead a manifestation of the fermionic nature of conduction electrons. N2 - Seit dem späten 20. Jahrhundert hat sich die sogenannte Spintronik zu einem sehr aktiven Forschungsgebiet entwickelt [ŽFS04]. Die Aussichten auf eine Spin-basierte Informationsverarbeitung mit stark reduziertem Energieverbrauch und eventuell möglichen Quantenrechenfähigkeiten hat das Forschungsinteresse erheblich angeheizt. Standard-Halbleiter-Materialien wie Galliumarsenid (GaAs) erfuhren in diesem Zusammenhang neue Aufmerksamkeit auf Grund von außergewöhnlich langen Lebensdauern für Nichtgleichgewichts-Spins, welche eine wichtige Voraussetzung für eine effiziente Spin-basierte Speicherung und Übertragung von Informationen darstellt. Weitere wichtige Faktoren sind die Distanz über die Spin-Information in einem gegebenen Material transportiert werden kann sowie die Rolle von äußeren Einflüssen. Beide Aspekte wurden experimentell mit innovativen optischen Methoden seit den späten 1990er Jahren durch die Gruppen von D. D. AWSHALOM und S. A. CROOKER untersucht [KA99, CS05, CFL+05]. Obwohl diese zukunftsweisenden experimentellen Ansätze zu einer Vielzahl von Einsichten in die Ausbreitung und Dynamik von Nichtgleichgewichts-Spins führten, wurden auch einige Fragen aufgeworfen. Am deutlichsten fiel auf, dass die Einsteinsche Beziehung zwischen Mobilität und Diffusivität für Elektronenspins in einem Volumenhalbleiter verletzt zu sein scheint. Stark vereinfacht gesagt, scheinen Nichtgleichgewichts-Spins schneller zu diffundieren als sich die dazugehörigen Elektronen bewegen können. Dieser Widerspruch könnte allerdings auch daher stammen, dass das hier untersuchte Material n-Typ GaAs mit Dotier-Konzentrationen direkt am Metall-Isolator-Übergang war. In diesem Bereich ist die korrekte experimentelle Bestimmung der Elektronenbeweglichkeit aus praktischen Gründen schwierig. Folglich konnte nicht von vornherein der Schluss gezogen werden, dass die mit den neuen optischen Methoden bestimmten Spindiffusionsraten tatsächlich im Widerspruch zu etablierten elektrischen Transportdaten standen. Es gab somit keinen unmittelbaren Grund, die quantitativen Ergebnisse in Frage zu stellen. Bei dem Versuch, die Datenlage zur optischen Spin-Mikroskopie an GaAs systematisch zu erweitern, hat sich allerdings gezeigt, dass die mathematisch-numerische Drift-Diffusions-Analyse, die gemeinhin verwendet wurde um laterale Spindichte-Messungen auszuwerten, grundlegende Probleme aufweist. Eine genaue Analyse der Thematik hat ergeben, dass das verwendete Modell bei sehr tiefen Temperaturen nur bedingt anwendbar ist (Kapitel 4). Dies äußert sich zum Beispiel in den oben erwähnten Publikationen bereits durch deutlich sichtbare Abweichungen zwischen dem Modell und den experimentellen Daten. In der vorliegenden Arbeit wird gezeigt, dass diese Diskrepanzen durch eine lokale Überhitzung der Leitungsband-Elektronen hervorgerufen wird, wie sie bei optischen Band-Band-Anregungen kaum zu vermeiden ist. Mit Hilfe von Erkenntnissen aus der zweiten Hälfte des 20. Jahrhunderts wird rekapituliert, warum Leitungselektronen bei kryogenen Temperaturen durch optische Anregung extrem leicht überhitzt werden. Der Grund dafür ist die schlechte thermische Kopplung zwischen den Elektronen und dem Kristallgitter (Kapitel 3). Außerdem wird experimentell direkt gezeigt, dass unter lokaler optischer Anregung von Elektron–Loch-Paaren deutliche thermische Gradienten im Leitungsband entstehen. Die daraus gewonnenen Informationen werden anschließend verwendet, um das mathematische Diffusionsmodell für die Auswertung optischer Spin-Mikroskopie-Daten zu verbessern. Dies ermöglichte schließlich, die Diffusion von Nichtgleichgewichts-Spins im Leitungsband über einen weiten Temperatur- und Dotierdichtebereich am Metall-Isolator-Übergang zu untersuchen (Kapitel 4.4). Die in dieser Arbeit vorgestellten Experimente wurden an einer Reihe von n-Typ Volumen-GaAs Proben mit Dotierdichten zwischen 7 × 10$^15$cm$^−3$ und 7 × 10$^16$cm$^−3$ bei Badtemperaturen zwischen 5K und 40K durchgeführt. Die lokale Elektronentemperatur wurde mit Hilfe verschiedener bildgebender Methoden vermessen, die auf der Photolumineszenz-Messung des Elektron–Akzeptor-Übergangs (e, A$^0$) basieren. Ortsaufgelöste Spindichte-Messungen wurden mit Hilfe der abrasternden magneto-optischen Kerr-Mikroskopie vorgenommen. Die numerische Auswertung basiert größtenteils auf der Finite-Elemente-Methode in Kombination mit der iterativen Anpassung der Modelle durch die Minimierung der quadratischen Abweichung. Die Arbeit ist wie folgt strukturiert. Die Einleitung in Kapitel 1 fasst einige zurückliegende Forschungsergebnisse und Erkenntnisse zusammen, die für das Verständnis der vorliegenden Arbeit relevant sind. In Kapitel 2 werden anschließend grundlegende physikalische Konzepte erläutert, die für die nachfolgenden Erörterungen von Bedeutung sind. Insbesondere werden hier die Themen Halbleiter-Optik, Relaxation heißer Leitungselektronen und die dynamischen Eigenschaften von Nichtgleichgewichts-Elektronenspins in Halbleitern sowie die dazugehörigen experimentellen Methoden und Techniken diskutiert. Kapitel 3 thematisiert die Heizwirkung, die sich bei lokaler optischer Anregung von Elektron–Loch-Paaren ergibt. Experimentelle Untersuchungen der Photolumineszenz von Akzeptor-gebundenen Exzitonen führen zu dem Schluss, dass das Kristallgitter in der Regel nicht signifikant überhitzt wird. Dies gilt auch bei relativ hohen Anregungsdichten, da die eingetragene Wärme auf Grund der guten Wärmeleitfähigkeit des Gitters effizient im Kristall verteilt und zum Wärmebad abgeführt wird. Des Weiteren wird der Wärmeeintrag ins Gitter durch die schlechte thermische Kopplung der Elektronen zum Gitter beschränkt. Dies ist zugleich auch der Grund, warum die Leitungsband-Elektronen bei Temperaturen unterhalb von ca. 30K sehr leicht überhitzen können. Die räumlich-spektrale Abbildung der Photolumineszenz des Elektron–Akzeptor-Übergangs erlaubt es hier, den räumlichen Temperaturverlauf innerhalb des Leitungsbandes unter fokussierter Laseranregung sichtbar zu machen. Ein Wärmetransport-Modell wird formuliert, das bei niedrig dotierten GaAs Proben den experimentellen Verlauf der Elektronentemperatur gut wiedergibt. Bei hochdotierten Proben kann der räumliche Temperaturverlauf allerdings auch sehr gut durch eine Gauß-Kurve beschrieben werden. Diese Näherung hat den praktischen Vorteil, dass sie sich auf handhabbare Weise mit dem mathematisch Modell zur Beschreibung der Spindiffusion verbinden lässt. Kapitel 4 befasst sich mit magneto-optischer Bildgebung von optisch induzierten Nichtgleichgewichts-Leitungselektronen-Spins in n-Typ GaAs am Metall-Isolator-Übergang. Zuerst wird die spektrale Abhängigkeit des magneto-optischen Kerr-Effekts in der spektralen Umgebung der Fundamentalbandlücke untersucht. Es wird gezeigt, dass trotz der deutlichen Unterschiede zwischen den untersuchten Proben die spektrale Form in allen Fällen sehr gut mit einem einfachen Lorentz-Oszillator-Modell angenähert werden kann. Basierend auf diesem Modell wird die Linearität des Kerr-Effekts in Bezug auf den Grad der Spinpolarisation untersucht, was für eine quantitative Auswertungen von entscheidender Bedeutung ist. Des Weiteren wird in Kapitel 4 eine umfangreiche experimentelle Untersuchung von Spin-Relaxationszeiten in n-Typ GaAs am Metall-Isolator-Übergang vorgestellt. Dabei wurde die Abhängigkeit der Spinrelaxationszeit von der Badtemperatur und der Dotierungsdichte mit Hilfe von Hanle-MOKE Messungen ermittelt. Alle beobachteten Trends stimmen gut mit publizierten Daten überein, erweitern jedoch die vorhandene Datenlage erstmals um einen zusammenhängenden Datensatz, der einen großen Temperatur- und Dotierdichtebereich abdeckt. Zu guter Letzt wird die Diffusion von optisch erzeugten Nichtgleichgewichts-Leitungselektronen-Spins durch abrasternde MOKE-Mikroskopie untersucht. Hier wird erstmals gezeigt, dass das Standard-Diffusions-Modell in bestimmten Situationen nicht zur Auswertung verwendet werden kann. Eine systematische Übersicht über die Abweichungen zwischen diesem Modell und den experimentellen Daten zeigt, dass dies leider in einigen der oben erwähnten Veröffentlichungen der Fall ist. Des Weiteren deutet die Temperaturabhängigkeit der Abweichungen auf einen engen Zusammenhang zur lokalen Überhitzung der Leitungselektronen hin. Basierend darauf wird ein modifiziertes Diffusionsmodell vorgestellt, bei dem die Auswirkung der Elektronenüberhitzung berücksichtigt wird. Dieses Modell erweist sich als sehr viel zuverlässiger für die Ermittlung von Spindiffusionsraten, welche dadurch erstmals systematisch für einen großen Temperatur- und Dotierbereich erfasst werden konnten. Dies ist ein starkes Indiz dafür, dass die häufig beobachteten ungewöhnlich hohen Spindiffusionsraten zumindest teilweise auf die Überhitzung der Leitungselektronen zurückzuführen sind. Zusätzlich zu diesen neuen Erkenntnissen wurden im Zuge dieser Arbeit einige experimentelle und technologische Optimierungen entwickelt und realisiert. Zunächst wurde die optische Auflösung der Raster-MOKE-Mikroskopie durch die Implementierung einer neuen Raster-Methode verbessert. Des Weiteren wurden zwei verschiedene Arten der bildgebenden Photolumineszenz-Spektroskopie implementiert und optimiert, um ortsaufgelöste Messungen der Elektronen- und Gittertemperatur durchzuführen. In der vorliegenden Arbeit wird gezeigt, dass die oftmals angegeben sehr hohen Spindiffusionsraten zu einem großen Teil durch die Überhitzung des Elektronensystems verursacht werden. Obwohl eine effiziente Methode gefunden wurde, den Einfluss dieser Überhitzung mathematisch zu berücksichtigen, ist es dennoch offensichtlich, dass die klassische Einstein-Beziehung unter den gegebenen Versuchsbedingungen nicht immer erfüllt war. In diesem Fall kann jedoch argumentiert werden, dass die Ursache hierfür kein experimentelles Artefakt war, sondern eine Manifestation der fermionischen Natur der Leitungsbandelektronen. KW - Galliumarsenid KW - Heißes Elektron KW - Spindiffusion KW - Spintronik KW - spindiffusion KW - Semiconductor KW - Hot electron KW - Optische Spektroskopie KW - Spintronics KW - Diffusion Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-147611 ER - TY - THES A1 - Rydzek, Matthias T1 - Infrarot-optische, elektrische und strukturelle Charakteristika spektralselektiver Funktionsschichten auf der Basis dotierter Metalloxide T1 - Infrared-optical, electrical and structural characteristics of spectrally selective functional coatings based on doped metal oxides N2 - Optisch transparente und elektrisch leitfähige Funktionsschichten auf der Basis dotierter Metalloxid-Halbleiter spielen eine bedeutende Rolle als wärmestrahlungsreflektierende Schichten in der modernen Architektur. Über die im Material vorhandenen freien Ladungsträger wird eine kollektive Anregung im infraroten Spektralbereich ermöglicht, die zu einem Anstieg der Reflektivität der Metalloxidschicht führt. Dies geht einher mit einer Reduktion der Wärmeabstrahlung der Funktionsschicht. Die Motivation der vorliegenden Dissertation lag in der Herstellung, sowie in einer umfassenden Analyse der infrarot-optischen, elektrischen und strukturellen Charakteristika von nasschemisch abgeschiedenen Funktionsschichten auf Basis von Zinn-dotiertem Indiumoxid und Aluminium-dotiertem Zinkoxid. Die Prämisse war hierbei, dass die Funktionsschichten einen möglichst hohen Reflexionsgrad, respektive einen geringen thermischen Emissionsgrad im infraroten Spektralbereich aufweisen. Im Rahmen der Arbeit wurden deshalb vorrangig die Einflüsse der Sol-Parameter und der Art der Probenpräparation auf die infrarot-optischen Schichteigenschaften hin untersucht. Hierbei hat sich gezeigt, dass es verschiedene Möglichkeiten gibt, die Eigenschaften der Funktionsschichten im infraroten Spektralbereich zu beeinflussen. Dies kann einerseits bereits bei der Herstellung der Beschichtungslösungen über eine Variation von Parametern wie dem Grad der Dotierung bzw. der Konzentration des Sols erfolgen. Andererseits lassen sich gewünschte infrarot-optische Schichteigenschaften direkt über eine Anpassung der Kristallisationstemperaturen unter Zuhilfenahme geeigneter oxidierender und reduzierender Prozessgase einstellen. Im Verlauf der Optimierung der Probenpräparation konnte zudem gezeigt werden, dass eine Variation der Anzahl der Funktionsschichten und die damit verbundene Veränderung der Schichtdicke maßgebliche Einflüsse auf die infrarot-optischen Eigenschaften hat. Die umfassende optische Charakterisierung der optimierten Proben vom UV über den sichtbaren Spektralbereich bis hin zum IR ergab, dass der Gesamtemissionsgrad eines Glassubstrats durch die Aufbringung eines Mehrschichtsystems deutlich gesenkt werden kann, wobei sich die visuelle Transparenz nur geringfügig ändert. Im Falle des verwendeten Indium-Zinn-Oxids genügt eine vierfache Beschichtung mit einer Dicke von rund 450 nm, um den Emissionsgrad von unbeschichtetem Glas (0.89) auf unter 0.20 zu senken, wobei die visuelle Transparenz mit 0.85 nur um rund 6 % abnimmt. Bei Aluminium-Zink-Oxid ergibt sich ein Optimum mit einer rund 1 µm dicken Beschichtung, bestehend aus 11 Einzelschichten, die den Emissionsgrad der Oberfläche auf unter 0.40 senkt. Die optische Transparenz liegt hierbei mit 0.88 nur geringfügig unter dem unbeschichteten Glas mit einem Wert von 0.91. Neben der ausführlichen Charakterisierung der Einflüsse auf die IR-optischen Schichteigenschaften lag der Fokus der Arbeit auf der Analyse der strukturellen und elektrischen Eigenschaften der optimierten Proben. Mittels REM- und AFM-Aufnahmen konnten Einblicke in die Schichtstruktur und Oberflächenbeschaffenheit der erzeugten Funktionsschichten gewonnen werden. Es hat sich gezeigt, dass bedingt durch dicht beieinanderliegende Kristallite eine geringe Porosität innerhalb der Funktionsschicht entsteht, wodurch eine relativ hohe elektrische Leitfähigkeit gewährleistet ist. Dabei resultiert eine homogene Oberflächenstruktur mit einer geringen Oberflächenrauheit. Die Homogenität der Funktionsschichten, speziell im Hinblick auf eine gleichmäßige Verteilung der maßgeblichen Atome, wurde mit Hilfe von SNMS- Messungen und einem EDX-Element-Mapping verifiziert. Mit Hilfe der Analyse des spezifischen Widerstands der optimierten Funktionsschichten konnte ein Zusammenhang zwischen den infrarot-optischen und elektrischen Schichteigenschaften über die Hagen-Rubens Relation erarbeitet werden. Darüber hinaus wurden an den besten, infrarot-optisch optimierten Proben charakteristische Parameter wie die Bandlückenenergie, die Ladungsträgerdichte und die Ladungsträgerbeweglichkeit ermittelt. Über die Ladungsträgerdichte war es zudem möglich, die spektrale Lage der Plasmawellenlänge zu bestimmen. Basierend auf den ermittelten Werten der optimierten Metalloxidschichten im Bereich der elektronischen Charakterisierung konnte eine Korrelation der infrarot-optischen und elektrischen Schichteigenschaften anhand charakteristischer Punkte im Spektrum der Funktionsschichten erarbeitet werden. Abschließend wurde der Verlauf des spektralen Reflexionsgrads theoretisch modelliert und über eine Parametervariation an den tatsächlich gemessenen Reflexionsgrad der infrarot-optisch optimierten Proben angefittet. Hierbei zeigte sich eine gute Übereinstimmung der in den physikalischen Grundlagen der vorliegenden Arbeit getroffenen Annahmen mit den experimentell ermittelten Werten. N2 - Optically-transparent and electrically-conductive functional coatings based on doped metal oxide semiconductors play a significant role as thermally-reflective coatings. Their collective excitation in the infrared spectral range is enabled via the free charge carriers in the material, which leads to an increase in the metal oxide coating's reflectance. This is concurrent with a reduction in the thermal emittance of the functional coating. Various TCO deposition processes have been established for the majority of applications; the sol-gel process, however, is particularly significant since it is cost-efficient and flexible. The objective of this thesis was to thoroughly analyze the infrared optical, electrical and structural characteristics of functional coatings based on indium tin oxide and aluminium-doped zinc oxide produced by way of wet deposition. The intention was to create functional coatings with the highest possible reflectance, or rather lowest thermal emittance in the infrared spectral range. In this vein, an important aspect of this thesis was to investigate not only the influence of the sol parameters, but also of sample preparation on the infrared optical coating properties. It became evident that there are various ways of influencing the properties of the functional coatings in the infrared spectral range. Firstly, this can be achieved by varying parameters when the coating solutions are produced, such as the degree of doping or the concentration of the sol. Secondly, specific infrared optical coating properties can be directly modified by adjusting the crystallization temperatures with the aid of suitable oxidizing and reducing gases. During the course of optimizing sample preparation it also became apparent that variation in the number of functional coatings and therefore in the thickness of the metal oxide used has a decisive influence on the infrared optical properties. The individual steps involved in the production process were improved throughout the course of numerous parametric studies with respect to achieving the highest possible reflectance in the infrared range. Comprehensive optical characterization of the optimized samples in the spectral range from ultraviolet over the visible and up to the thermal infrared showed that the total emittance of a glass substrate can be clearly reduced by applying a multilayer coating, while the visual transparency is only slightly altered. In the case of the indium tin oxide used, a four-layer coating with a thickness of approximately 450 nm was sufficient to reduce the emittance of the uncoated glass (0.89) to 0.20, while the visual transmittance of 0.85 only deteriorated by about 6 %. In the case of the aluminium-doped zinc oxide used, an optimum was achieved with an approximately 1 µm thick coating comprising 11 individual layers which reduced the surface emittance to less than 0.40. The optical transmittance of 0.88 in this case is only slightly less than the uncoated glass with a value of 0.91. Besides extensively characterizing the influences on IR optical coating properties, this work focused on analyzing the structural and electrical properties of the optimized samples. Insights into the structure and surface composition of the functional coatings produced were gained by way of SEM and AFM. It became evident that densely packed crystallites cause low porosity within the functional coating, which ensures relatively high electrical conductivity. A homogeneous surface structure with low surface roughness results from the relatively small crystallite size (compared to the coating thickness measured) of both metal oxide systems. The homogeneity of the functional coatings, especially with respect to the uniform distribution of the decisive atoms, was verified with the aid of SNMS measurements and EDX elemental mapping. Correlation between the infrared optical and electrical coating properties was successfully shown by analyzing the specific resistance of the optimized functional coatings and then implementing the Hagen-Rubens relation. Moreover, characteristic parameters such as band gap energy, charge carrier density and charge carrier mobility were determined for the best infrared-optically-optimized samples. It was also possible to ascertain the spectral position of the plasma wavelength via the charge carrier density. On the basis of values determined for the optimized metal oxide coatings within the realm of electronic characterization, further correlation between the infrared optical and electrical coating properties became evident due to characteristic points in the spectrum of the functional coatings. To conclude, the curve of spectral reflectance was theoretically modelled and fitted to the measured reflectance of the infrared-optically-optimized samples by way of parameter variation. Good agreement was shown between the hypotheses made within this thesis and the values determined in the experiments. KW - Metalloxide KW - Dotierung KW - Dünne Schicht KW - Funktionswerkstoff KW - Reflexion KW - niedrigemittierende Beschichtung KW - Zinn-dotiertes Indiumoxid KW - Aluminium-dotiertes Zinkoxid KW - low-emissivity coating KW - indium-tin oxide KW - aluminum-zinc-oxide KW - Transparent-leitendes Oxid KW - FT-IR-Spektroskopie KW - Infrarot KW - Emissionsvermoegen KW - Sol-Gel-Verfahren Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-71504 ER - TY - THES A1 - Scherer, Helmut T1 - Integration von aktiven und passiven optischen Bauelementen auf Basis photonischer Kristalle bei 1,3 und 1,5 μm Wellenlänge T1 - Integration of active and passive optical elements based on photonic crystals at 1.3 and 1.5 µm wavelength N2 - Im Rahmen der Arbeit wurden Halbleiterlaser aus photonischen Kristallen (PK) im Wellenlängenbereich von 1,3 und 1,5 µm untersucht. Insbesondere die Integration der Laser mit weiteren Bauelementen für die optische Telekommunikation stand im Vordergrund der Untersuchungen. Neben den versch. Anwendungen unterscheidet sich auch das Grundmaterial. Der kurzwellige Bereich um 1,3 µm wurde auf GaAs-basierten Material bearbeitet, die langwelligen Laser wurden auf InP-Basis bearbeitet. Photonische Kristalle bestehen aus einer periodisch angeordneten Brechungsindexvariation zwischen Luftlöchern in einer Halbleitermatrixstruktur. Die Ausbreitung elektromagnetischer Wellen wird durch das periodische Potential beeinflusst und es können z. B. Spiegel hergestellt werden. Die Reflektivität kann durch Variation der PK-Struktur angepasst werden. Weiterhin können Liniendefekte als effektive Wellenleiter benutzt werden. Es wurden mehrstufige Y-Kombinierer zur Zusammenführung der Emission mehrerer Laser auf der komplett aktiven Laserstruktur hergestellt. Die Definition der Bauteile erfolgte durch optische bzw. Elektronenstrahllithographie, die Strukturierung wurde mittels nass- und trockenchemischer Ätzverfahren sichergestellt. Weiterhin wurden Stegwellenleiter basierte Mikrolaser auf GaInNAs-Material hergestellt. Um abstimmbare Laser mit einem möglichst grossen Abstimmbereich herzustellen, wurden zwei Resonatoren mit unterschiedlicher Länge hergestellt. Zwischen beide Resonatoren wurde ein PK-Spiegel aus 2 bzw. 3 Lochreihen prozessiert. Dies ermöglicht das Abstimmen der Laser von 1307 bis 1340 nm. Im weiteren Verlauf wurden aktive und passive PK-Strukturen auf GaAs-Basis integriert. Hierzu wurden DWELL-Strukturen auf Basis von InGaAs/GaAs Quantenpunkten verwendet. Durch das Ankoppeln der Glasfaser an die Frontfacette des Lasers ist der laterale Abstand der Laserstrukturen durch die Dicke der Glasfaser auf 250 µm festgelegt. Durch die verlustarme Kopplung mehrerer Laser in einen Auskoppelwellenleiter kann die Flächenausnutzung deutlich gesteigert werden. Im Rahmen der Arbeit wurden vier Halbleiterlaser über PK Wellenleiter miteinander verbunden. Die gezeigten Laserstrukturen weisen eine Länge von unter 1,5 mm bei einer Gesamtbreite von 160 µm auf. Dies bedeutet, dass ein komplettes Modul schmaler als eine Glasfaser realisiert werden kann. Es konnte gezeigt werden, dass alle 4 Laser unabhängig von einander wellenlängenstabil ansteuerbar und abstimmbar sind. Die Seitenmodenunterdrückung im parallelen cw-Betrieb aller vier Laser liegt für den Laser mit der geringsten Seitenmodenunterdrückung immer noch bei mehr als 20 dB und der Leistungsunterschied zwischen den vier Lasern ist unter 2,5 dB. Weiterhin wurden PK-Strukturen bei einer Wellenlänge von 1,5 µm auf einem InP-Basis untersucht. Im Bereich der passiven Charakterisierung wurden W3-Wellenleiter spektral vermessen. Zu Beginn wurde das sog. Ministopband (MSB) des W3-Wellenleiters untersucht, um im Anschluss die Kopplung von zwei Wellenleitern mit Hilfe des Übersprechens im Bereich des MSB´s zu analysieren. Hierzu wurden zwei W3-Wellenleiter parallel zueinander strukturiert. Im Wellenlängenbereich des MSB erfolgt eine Übertragung vom Referenz- in den Monitorkanal. Durch die geometrischen Parameter der PK-Strukturen kann die spektrale Lage und Breite des Filters eingestellt werden. Die Filterung durch Übersprechen vom Referenz- in den Monitorkanal ist mit einer spektralen Breite von mehr als 10 nm noch relativ breitbandig. Daher wurden PK-Resonatoren hergestellt. Hierzu wurden Spiegel in die Wellenleiter prozessiert. Es wurden Filter mit einer spektralen Breite von weniger als 0,5 nm und Güten von über 9000 erreicht. Im Anschluss wurden die aktiven und passiven Bauteile auf einem Chip integriert. Die Laser erreichten eine max. Leistung von 28 mW. Die Integration zusätzlicher Funktionen hinter den Laser bedeutet eine Erhöhung der Komplexität und des Funktionsumfangs, ohne die Emissionsleistung des Lasers zu senken. Zusätzlich vereinfacht sich der Aufbau zur Charakterisierung und zum Betrieb der Laser. In den gezeigten Bauteilen wurde die durch den Laserrückspiegel transmittierte Lichtmode mittels eines Tapers in einen PK Wellenleiter geführt. Seitlich und am Ende des Wellenleiters wurde die erreichte Intensität mittels zweier getrennter Photodioden (PD) gemessen. Damit wird das Konzept der passiv untersuchten Wellenleiter zusammen mit den Lasern integriert. Bei konstanter Leistung und Wellenlänge müssen die beiden Photoströme konstant sein. Durch die sehr kompakte Bauform am Ende des Lasers mit einer zusätzlichen Länge von weniger als 100 µm ist das Bauelement sehr Verlustarm. Ändert sich die Wellenlänge ungewollt, so ändert sich das Verhältnis der Ströme in den PD. Für die Charakterisierung des Wellenlängenmonitors beträgt der Abstimmbereich 30 nm. N2 - This work presents fabricated and characterized semiconductor lasers with photonic crystal (PhC) structures in the wavelength ranges of 1.3 and 1.5 µm. Especially the integration of lasers with optical components, based on PhC-structures, relevant for future telecommunication applications have been investigated. Lasers at 1.3 µm wavelength have been fabricated on GaAs-substrates. Photonic Crystals consist of a periodic variation of the refractive index between air holes in a semiconductor matrix. The propagation of electromagnetic waves can be affected by the periodic potential and e. g. mirrors for electromagnetic waves can be fabricated. The reflectivity of PhC-structures used as mirrors for lasers can be adapted by varying the geometry. Line defects, designed into the triangular, periodic structure can be further used as effective, low loss waveguides. This work shows the integration of multi-level Y-coupler on all active material. The patterning of the elements is done by optical- or electron-beam-lithography. Etching into the semiconductor is done by using wet- and dry-etching processes. The fabrication and characterization of ridge waveguide based microlasers on GaInNAs-material together with high reflectivity PhC mirrors at the front and rear end of a ridge-waveguide was also investigated. Two resonators with different lengths were defined for the realization of widely tunable semiconductor lasers. PhC-mirrors with 2 or 3 rows of holes are fabricated between both resonators. The reflectivity is between 40 and 60%. The coupling between both resonators ensures effective lasing in cw-mode with a tuning range from 1307 to 1340 nm. The following part describes the integration of active and passive PhC-structures, based on GaAs-material. The laser emission is generated by InGaAs/GaAs-quantum dots embedded in a DWELL-structure. The semiconductor chip is coupled to an optical fiber with a lateral distance of about 250 µm (the fiber diameter). Semiconductor lasers are much smaller than that. The efficient coupling of multiple lasers into one waveguide increases the yield of the semiconductor without additional process complexity. To increase the yield of the semiconductor, four lasers are coupled into one waveguide by use of PhC Y-couplers. The lasers have a length of less than 1.5 mm and a width which is less than 160 µm. This means that one complete laser module with four independently tunable lasers, can be coupled into one optical fiber. It was possible to operate and tune all four lasers independent from each other. The SMSR of the parallel operated lasers in cw-mode is above 20 dB for the laser with the smallest SMSR and the difference in the output power between all four lasers is below 2,5 dB. In addition to the integration of active and passive components based on GaAs semiconductors further components were integrated to one functional module on InP. First, the passive components were characterized. The so called mini-stop-band (msb) of a W3-waveguide was measured. After that, two waveguides were processed parallel and the coupling from one into the other waveguide was analyzed. With use of the coupling effect a wavelength selective filter can simply be realized. The wavelength range and the position can be selected by the geometrical parameters of the PhC structures. The wavelength selectivity is too wide for a practical use in the optical telecommunication with a width of about 10 nm. Further effort was made to increase the spectral resolution of the filter by the investigation of resonators that were fabricated as mirrors in PhC-waveguides. With the approach, the resolution of the characterized resonators is better than 0,5 nm and the Q-factor which was measured being better than 9000. After that the passive components were integrated with active components. The laser structures were completely fabricated wit PhC structures. The maximum output power is up to 28 mW. After the characterization of the laser structure was completed, the described passive components were fabricated behind the rear mirror of the laser. The fabrication of additional components behind the rear mirror of the laser leads to a higher functionality of the module. The laser power which is transmitted through the rear mirror of the laser is collected by a PhC-taper-structure and guided into a PhC-waveguide. Two separate photodiodes (PD) measure the laser intensity. The already characterized passive component is integrated with lasers. A constant power of the laser at a constant wavelengths leads to a constant current relation of both PDs. The coupling relation is only defined by the geometry. The passive component is less than 100 µm long and less than 80 µm wide. Therefore the component has only low losses inside the waveguide. Changes of the laser wavelength change the relation between the two PDs. Lasers with a tuning range of 30 nm were made. KW - Halbleiterlaser KW - Lithographie KW - photonische Kristalle KW - Optoelektronik KW - Halbleiterlaser KW - Elektronenstrahllithografie KW - InP KW - GaAs KW - photonic crystal KW - optoelectronics KW - semiconductor laser KW - electron beam lithography KW - InP KW - GaAs Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-52150 ER - TY - THES A1 - Scheuermann, Julian T1 - Interbandkaskadenlaser für Anwendungen in der Absorptionsspektroskopie T1 - Interband cascade lasers for applications in absorption spectroscopy N2 - Das Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung und Weiterentwicklung von Laserlichtquellen basierend auf der Interbandkaskadentechnologie in einem Wellenlängenbereich von ca. 3 bis 6 µm. Der Fokus lag dabei auf der Entwicklung von Kantenemitter-Halbleiterlasern, welche bei verschiedensten Emissionswellenlängen erfolgreich hergestellt werden konnten. Dabei wurde auf jeweilige Herausforderungen eingegangen, welche entweder durch die Herstellung selbst oder der anwendungstechnischen Zielsetzung bedingt war. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene, spektral einzelmodige Halbleiterlaser im angesprochenen Wellenlängenbereich entwickelt und hergestellt. Basierend auf dem jeweiligen Epitaxiematerial und der angestrebten Emissionswellenlänge wurden Simulationen der optischen Lasermode durchgeführt und die grundlegenden für die Herstellung notwendigen Parameter bestimmt und experimentell umgesetzt. Des Weiteren wurden die verwendeten Verfahren für den jeweiligen Herstellungsprozess angepasst und optimiert. Das umfasst die in den ersten Kapiteln beschriebenen Schritte wie optische Lithografie, Elektronenstrahllithografie, reaktives Trockenätzen und verschiedene Arten der Materialdeposition. Mit einer Emissionswellenlänge von 2,8 µm wurde beispielsweise der bislang kurzwelligste bei Raumtemperatur im Dauerstrichbetrieb betriebene einzelmodige Interbandkaskadenlaser hergestellt. Dessen Leistungsmerkmale sind mit Diodenlasern im entsprechenden Emissionsbereich vergleichbar. Somit ergänzt die Interbandkaskadentechnologie bestehende Technologien nahtlos und es ist eine lückenlose Wellenlängenabdeckung bis in den mittleren Infrarotbereich möglich. Je nach Herstellungsprozess wurde außerdem auf die verteilte Rückkopplung eingegangen und die Leistungsfähigkeit des verwendeten Metallgitterkonzeptes anhand von Messungen an spektral einzelmodigen Bauteile aufgezeigt. Es wurden aber auch die je nach Zielsetzung unterschiedlichen Herausforderungen aufgezeigt und diskutiert. Für eine Anwendung wurden spezielle Laserchips mit zwei einzelmodigen Emissionswellenlängen bei 3928 nm und 4009 nm entwickelt. Die beiden Wellenlängen sind für die Detektion von Schwefeldioxid und Schwefelwasserstoff geeignet, welche zur Überwachung und Optimierung der Schwefelgewinnung durch das Claus-Verfahren notwendig sind. Bei der Umsetzung wurden auf einzelnen Chips zwei Laseremitter in einem Abstand von 70 µm platziert und mit je einem Metallgitter versehen. Das verwendete Epitaxiematerial war so konzipiert, dass es optimal für beide Zielwellenlängen verwendet werden kann. Die geforderten Eigenschaften wurden erfüllt und die Bauteile konnten erfolgreich hergestellt werden. Die Emissionseigenschaften und das spektrale Verhalten wurde bei beiden Zielwellenlängen bestimmt. Einzeln betrachtet erfüllen beide Emitter die notwendigen Eigenschaften um für spektroskopische Anwendungen eingesetzt werden zu können. Ergänzend wurde zum einen das Abstimmverhalten der Emissionswellenlänge in Abhängigkeit der Modulationsfrequenz des Betriebsstromes untersucht und zusätzlich die thermische Abhängigkeit der Betriebsparameter beider Kanäle zueinander bestimmt. Diese Abhängigkeit ist für eine simultane Messung mit beiden Kanälen notwendig. Das Konzept mit mehreren Stegwellenleitern pro Laserchip wurde in einem weiteren Fall noch stärker ausgearbeitet. Denn je nach Komplexität eines Gasgemisches sind zur Bestimmung der einzelnen Komponenten mehr Messpunkte bzw. Wellenlängen notwendig. Im zweiten Fall ist die Analyse der Kohlenwasserstoffe Methan, Ethan, Propan, Butan, Iso-Butan, Pentan und Iso-Pentan von Interesse, welche als Hauptbestandteile von Erdgas z.B. in Erdgasaufbereitungsanlagen oder zur Bestimmung des Heizwertes analysiert werden müssen. Die genannten Kohlenwasserstoffe zeigen ein starkes Absorptionsverhalten im Wellenlängenbereich von 3,3 bis 3,5 µm. Auf dem entsprechend angepassten Interbandkaskadenmaterial wurden Bauteile mit neun Wellenleitern pro Laserchip hergestellt. Mithilfe der neun einzelmodigen Emissionskanäle konnte ein Bereich von bis zu 190 nm (21 meV, 167 cm-1) adressiert werden. Außerdem wurde der sich mit zunehmender Wellenlänge ändernde Schichtaufbau und dessen Einfluss auf die Bauteileigenschaften diskutiert. Die Leistungsdaten der langwelligsten Epitaxie waren im Vergleich deutlich schwächer. Um diesen Nachteil zu kompensieren, wurde eine spezielle Wellenleitergeometrie mit doppeltem Steg genutzt. Die Eigenschaften des Konzeptes wurden zuerst mittels Simulation untersucht und ein entsprechendes Herstellungsverfahren entwickelt. Mit der Simulation als Grundlage wurden die verschiedenen Prozessparameter über mehrere Prozessläufe iterativ optimiert und somit die Performance der Laser verbessert. Auch mit diesem Verfahren konnte ausreichende Kopplung an das Metallgitter erzielt werden. Abschließend wurden mit diesem Herstellungsverfahren einzelmodige Laser im Wellenlängenbereich von 5,9 bis über 6 Mikrometern realisiert. Diese Laser emittierten im Dauerstrichbetrieb bei einer maximalen Betriebstemperatur von -2 °C. Insgesamt wurde anhand der im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Bauteilen und de ren Charakterisierung gezeigt, dass diese die Anforderungen von TLAS Anwendungen erfüllen. Jedoch konnte nur auf einen Teil der Möglichkeiten eingegangen werden, den die Interbandkaskadentechnologie bietet, denn die angesprochenen Einsatzgebiete stellen nur einzelne grundlegende Möglichkeiten dieser Technologie mit Schwerpunkt auf laserbasierte Lichtquellen dar. Zusammenfassend kann allerdings gesagt werden, dass sich die Interbandkaskadentechnologie etabliert hat. Gerade durch die gezeigten Leistungsdaten bei den Wellenlängen um 2,9 µm, 3,4 µm und 4,0 µm im Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur wird ersichtlich, dass im Bereich der Sensorik die ICL Technologie in Bezug auf niedriger Strom- bzw. Leistungsaufnahme quasi konkurrenzlos ist. Sicherlich werden die Anwendungsgebiete in Zukunft noch vielfältiger. Denn es sind auf jeden Fall weitere Fortschritte in Richtung höherer Emissionswellenlängen, deutlich höherer Betriebstemperaturen, verbreiterte Emissionsbereiche oder gänzlich andere Bauteil Konzepte wie z.B. für Frequenzkämme bzw. Terahertz Anwendungen zu erwarten. Diese Entwicklung betrifft nicht nur den Einsatz als Lichtquelle, denn auch Interbandkaskadendetektoren bzw. Solarzellen wurden schon realisiert und werden weiterentwickelt. N2 - The work aimed for the development and enhancement of laser sources in the wavelength range from 3 to 6 μm, based on the interband cascade technology. The focus here was to work on edge-emitting semiconductor lasers, which were successfully realized at various wavelengths. In each chapter, the respective challenges were discussed, resulting either from the fabrication process itself or from the underlying application requirements. Within the scope of this work, various spectrally single-mode semiconductor lasers were developed and fabricated within the abovementioned wavelength range. Based on the particular epitaxial material and the targeted emission wavelength, optical mode simulations were performed, the basic processing parameters were derived and later experimentally realized. Furthermore, the methods for the respective manufacturing processes were varied and optimized. This includes processing steps like optical lithography, electron lithography, reactive ion etching and various kinds of material deposition, as described in the first chapters. For example, with an emission wavelength of 2.8 μm in continuous wave mode at room temperature, we demonstrated the shortest ICL DFB emission [SWE+15]. Its performance characteristics are comparable to conventional diode lasers in the same wavelength region. Therefore, the interband cascade technology supplements existing technologies and enables gap-free wavelength coverage up to the mid infrared region. Depending on the fabrication process, the distributed feedback and the efficiency of the used metal grating approach was shown by the demonstration of various spectrally singe mode devices and their performance figures. The various challenges were highlighted in terms of their individual requirements. Customized laser chips with two single-mode emission wavelengths at 3928 nm and 4009 nm were developed for one application [SWB+17]. Both wavelengths are useful for the detection of sulfur oxide and hydrogen sulfide within the Claus process, allowing monitoring and optimization when the concentration levels of these gases are known. Both emitters were realized on single chips, with a distance of 70 μm between each other and each ridge was provided with an individual metal grating. The underlying epitaxial material was designed that it could be optimally used for both target wavelengths. Ultimately, the requirements were met and the devices were fabricated successfully. The performance figures and the spectral behavior were determined at both target wavelengths. Individually, both emitters are capable of being used in spectroscopic applications. In addition, the tuning rate of the emission wavelength depending on the current modulation frequency and the thermal crosstalk between both emitters were investigated. Knowledge of the thermal crosstalk is of interest, when both emitters are used simultaneously. The concept of multiple ridge waveguides per laser chip was further elaborated in another case. Depending on the complexity of the gas mixture, more measurement points/wavelengths are required, to determine the individual components. In a second approach, mixtures of hydrocarbons such as methane, ethane, propane, butane, isobutene, pentane and isopentane are of interest. These main components of natural gas are tracked in natural gas processing plants, for example, or used to determine the calorific value. These hydrocarbons show strong absorption features in the 3.3 to 3.5 μm wavelength range. Devices with nine emitters per chip were fabricated on the appropriately adjusted epitaxial material. These nine single mode emission channels were able to cover a range of 190 nm (21 meV, 167 cm-1). In addition, the changes of the epitaxial structure with respect to increasing emission wavelength and their influence on the device behavior are discussed. The performance data of the longest wavelength epitaxy were significantly weaker in comparison. To compensate for that drawback, a special waveguide design with a double ridge structure was used. The properties of this concept were first investigated by means of simulation and an appropriate processing route was determined. Using the simulation as a basis, the design parameters were iteratively optimized over multiple fabrication runs and the performance of the lasers was improved. With this approach, sufficient coupling of the laser mode to the metal grating was also realized. Finally, single-mode lasers in the wavelength range from 5.9 to over 6 μm were realized using the double ridge fabrication technique. These lasers were operated in continuous wave mode at a maximum operation temperature of -2 °C. Overall, the devices developed within this work and their characteristics show, that the requirements for TLAS applications are met. However, only a part of the possibilities of the interband cascade technology could be addressed, since the discussed application areas are focused on laser-based light sources. In summary, interband cascade technology has established itself. In particular, the performance data at 2.9 μm, 3.4 μm and 4.0 μm in continuous wave operation at room temperature show that the ICL technology is almost unrivaled in terms of low current/power consumption. Certainly, the areas of application will be even more diverse in the future. Further progress in terms of higher emission wavelengths, higher operation temperatures, and broadband wavelength emission can be expected. Other concepts such as frequency combs [BFS+18, SWP+17] or terahertz [VM99] emission can also be realized. This development does not only concern the light sources, also interband cascade detectors or solar cells [YTK+10, HTR+13, TK15, HLL+18, LLL+17a, LLL+17b] have already been realized and are being further developed. KW - Halbleiterlaser KW - Interbandkaskadenlaser KW - Absorptionsspektroskopie Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-251797 ER - TY - THES A1 - Weih, Robert T1 - Interbandkaskadenlaser für die Gassensorik im Spektralbereich des mittleren Infrarot T1 - Interband Cascade Lasers for Gas Sensing in the Mid Infrared Spectral Region N2 - Aufgrund der hohen Sensitivität bei der Absorptionsmessung von Gasen im Spektral- bereich des mittleren Infrarot steigt die Nachfrage nach monolithischen, kompakten und energieeffizienten Laserquellen in Wellenlängenfenster zwischen 3 und 6 μm ste- tig. In diesem Bereich liegen zahlreiche Absorptionsbanden von Gasen, welche sowohl in der Industrie als auch in der Medizintechnik von Relevanz sind. Mittels herkömm- licher Diodenlaser konnte dieser Bereich bisher nur unzureichend abgedeckt werden, während Quantenkaskadenlaser infolge ihrer hohen Schwellenleistungen vor allem für portable Anwendungen nur bedingt geeignet sind. Interbandkaskadenlaser kom- binieren die Vorteile des Interbandübergangs von konventionellen Diodenlasern mit der Möglichkeit zur Kaskadierung der Quantenkaskadenlaser und können einen sehr breiten Spektralbereich abdecken. Das übergeordnete Ziel der Arbeit war die Optimierung von molekularstrahlepitak- tisch hergestellten Interbandkaskadenlasern auf GaSb - Basis im Spektralbereich des mittleren Infrarot für den Einsatz in der Gassensorik. Dies impliziert die Ermögli- chung von Dauerstrichbetrieb bei Raumtemperatur, das Erreichen möglichst geringer Schwellenleistungen sowie die Entwicklung eines flexiblen Konzepts zur Selektion von nur einer longitudinalen Mode. Da die Qualität der gewachsenen Schichten die Grundvoraussetzung für die Herstel- lung von performanten Bauteilen darstellt, wurde diese im Rahmen verschiedener Wachstumsserien eingehend untersucht. Nachdem das Flussverhältnis zwischen den Gruppe -V Elementen Sb und As ermittelt werden konnte, bei dem die InAs/AlSb - Übergitter der Mantelschichten verspannungskompensiert hergestellt werden können, wurde die optimale Substrattemperatur beim Wachstum dieser zu 450 ◦C bestimmt. Anhand von PL - sowie HRXRD- Messungen an Testproben konnte auch die opti- male Substrattemperatur beim Wachstum der charakteristischen W- Quantenfilme zu 450 ◦C festgelegt werden. Als weiterer kritischer Parameter konnte der As - Fluss beim Wachstum der darin enthaltenen InAs - Schichten identifiziert werden. Die bes- ten Ergebnisse wurden dabei mit einem As - Fluss von (1.2 ± 0.2) × 10−6 torr erzielt. Darüber hinaus konnte in Kooperation mit der Technischen Universität Breslau eine sehr hohe guteWachstumshomogenität auf den verwendeten 2′′ großen GaSb -Wafern nachgewiesen werden. Im Anschluss an die Optimierung des Wachstums verschiedener funktioneller Be- standteile wurden basierend auf einem in der Literatur veröffentlichten Laserschicht- aufbau diverse Variationen mit dem Ziel der Optimierung der Laserkenndaten unter- sucht. Zum Vergleich wurden 2.0 mm lange und 150 μm breite, durch die aktive Zone geätzte Breitstreifenlaser herangezogen. Eine erhebliche Verbesserung der Kenndaten konnte durch die Anwendung des Kon- zepts des Ladungsträgerausgleichs in der aktiven Zone erreicht werden. Bei einer Si - Dotierkonzentration von 5.0 × 1018 cm−3 in den inneren vier InAs - Filmen des Elektroneninjektors konnte die niedrigste Schwellenleistungsdichte von 491W/cm2 erreicht werden, was einer Verbesserung von 59% gegenüber des Referenzlasers ent- spricht. Mithilfe längenabhängiger Messungen konnte gezeigt werden, dass der Grund für die Verbesserung in der deutlichen Reduzierung der internen Verluste auf nur 11.3 cm−1 liegt. Weiterhin wurde die Abhängigkeit der Laserkenngrößen von der Anzahl der verwendeten Kaskaden in den Grenzen von 1 bis 12 untersucht. Wie das Konzept der Kaskadierung von Quantenfilmen erwarten ließ, wurde eine mo- notone Steigerung des Anstiegs der Strom - Lichtleistungskennlinie sowie eine Pro- portionalität zwischen der Einsatzspannung und der Kaskadenzahl nachgewiesen. Für ICLs mit einer gegebenen Wellenleiterkonfiguration und einer Wellenlänge um 3.6 μm wurde bei einer Temperatur von 20 ◦C mit 326W/cm2 die niedrigste Schwel- lenleistungsdichte bei einem ICL mit vier Kaskaden erreicht. Des Weiteren konnte für einen ICL mit 10 Kaskaden und einer Schwellenstromdichte von unter 100A/cm2 ein Bestwert für Halbleiterlaser in diesem Wellenlängenbereich aufgestellt werden. Eine weitere Reduktion der Schwellenleistungsdichte um 24% konnte anhand von Lasern mit fünf Kaskaden durch die Reduktion der Te - Dotierung von 3 × 1017 cm−3 auf 4 × 1016 cm−3 im inneren Teil der SCLs erreicht werden. Auch hier wurde mit- tels längenabhängiger Messungen eine deutliche Reduktion der internen Verluste nachgewiesen. In einer weiteren Untersuchung wurde der Einfluss der SCL - Dicke auf die spektralen sowie elektro - optischen Eigenschaften untersucht. Darüber hin- aus konnten ICLs realisiert werden, deren Mantelschichten nicht aus kurzperiodigen InAs/AlSb - Übergittern sondern aus quaternärem Al0.85Ga0.15As0.07Sb0.93 bestehen. Für einen derartig hergestellten ICL konnte eine Schwellenstromdichte von 220A/cm2 bei einer Wellenlänge von 3.4 μm gezeigt werden. Mithilfe der durch die verschiedenen Optimierungen gewonnenen Erkenntnisse so- wie Entwurfskriterien aus der Literatur wurden im Rahmen diverser internationaler Kooperationsprojekte ICLs bei verschiedenen Wellenlängen zwischen 2.8 und 5.7 μm hergestellt. Der Vergleich der Kenndaten zeigt einen eindeutigen Trend zu einer stei- genden Schwellenstromdichte mit steigender Wellenlänge. Die charakteristische Tem- peratur der untersuchten Breitstreifenlaser nimmt von circa 65K bei lambda=3.0 μm mit steigender Wellenlänge auf ein Minimum von 35K im Wellenlängenbereich um 4.5 μm ab und steigt mit weiter steigender Wellenlänge wieder auf 45K an. Ein möglicher Grund für dieses Verhalten konnte mithilfe von Simulationen in der Anordnung der Valenzbänder im W-Quantenfilm gefunden werden. Zur Untersuchung der Tauglichkeit der epitaktisch hergestellten Schichten für den in der Anwendung hilfreichen Dauerstrichbetrieb oberhalb von Raumtemperatur wur- den Laser in Stegwellenleitergeometrie mit einer aufgalvanisierten Goldschicht zur verbesserten Wärmeabfuhr hergestellt. Nach dem Aufbau der Laser auf Wärmesen- ken wurde der Einfluss der Kavitätslänge sowie der Stegbreite auf diverse Kennda- ten untersucht. Des Weiteren wurden eine Gleichung verifiziert, welche es erlaubt die maximal erreichbare Betriebstemperatur im Dauerstrichbetrieb aus der auf die Schwellenleistung bezogenen charakteristischen Temperatur sowie dem thermischen Widerstand des Bauteils zu berechnen. Mithilfe von optimierten Bauteilen konn- ten Betriebstemperaturen von mehr als 90 ◦C und Ausgangsleistungen von mehr als 100mW bei einer Betriebstemperatur von 20 ◦C erreicht werden. Im Hinblick auf die Anwendung der Laser in der Absorptionsspektroskopie wurde ab- schließend ein DFB-Konzept, welches zuvor bereits in konventionellen Diodenlasern zur Anwendung kam, erfolgreich auf das ICL - Material übertragen. Dabei kommt ein periodisches Metallgitter zum Einsatz, welches seitlich der geätzten Stege aufge- bracht wird und aufgrund von Verlustkopplung eine longitudinale Mode bevorzugt. Durch den Einsatz von unterschiedlichen Gitterperioden konnten monomodige ICLs basierend auf dem selben Epitaxiematerial in einem spektralen Bereich von mehr als 100nm hergestellt werden. Ein 2.4mm langer DFB- Laser konnte einen Abstimmbe- reich von mehr als 10nm bei Verschiebungsraten von 0.310nm/K und 0.065nm/mA abdecken. Der DFB- ICL zeigte im Dauerstrichbetrieb in einem Temperaturbereich zwischen 10 und 35 ◦C monomodigen Betrieb mit einer Ausgangsleistung von mehre- ren mW. Basierend auf dem in dieser Arbeit gewachsenem Material und dem DFB- Konzept konnte im Rahmen verschiedener Entwicklungsprojekte bereits erfolgreich Absorptionsspektroskopie in einem breiten Spektralbereich des mittleren Infrarot be- trieben werden. N2 - Due to the high sensitivity regarding absorption spectroscopy in the mid infrared spectral range the demand for monolithic, compact and energy efficient laser sourcesin the wavelength window between 3 and 6 μm is steadily increasing. Numerous absorption bands of gases relevant in industrial and medical applications are situated in this window. Utilizing conventional diode lasers this range could not be sufficiently covered, whereas quantum cascade lasers are of limited suitability for portable applications due to their high threshold power. Interband cascade lasers combine the advantage of interband transitions with the possibility of cascading from quantum cascade lasers and can cover a very wide spectral range. The main objective of this work was the optimization of molecular epitaxially grown mid infrared interband cascade lasers based on GaSb substrates for their utilization in gas sensing. This implies the realization of continuous wave operation at room temperature, to achieve as low threshold powers as possible and also the development of a flexible concept that realizes the selection of a single longitudinal mode. Since the quality of epitaxially grown layers is of high importance for the fabrication of high performance devices it was investigated and optimized in various growth series. After the flux ratio between the group -V elements Sb and As, that enables strain compensation in InAs/AlSb superlattices, was found the optimal substrate temperature during growth of these was determined to 450 °C. Using PL - as well as HRXRD- measurements of test samples the optimal substrate temperature during growth of the characteristic W- quantum wells was also set to 450 ◦C. The As - flux during the growth of the InAs layers inside these wells could be identified as a critical parameter as well. The best results could be achieved at an As - flux of (1.2 ± 0.2) × 10−6 torr. Moreover a very high growth homogeneity on the GaSb wafers of 2′′ size could be verified in cooperation with the Wrocław University of Science and Technology. Subsequently to the growth optimizations of the different functional groups of the laser structure various variations based on a published laser design were investigated in order to optimize the laser characteristics. To compare the results 2.0mm long and 150 μm wide broad area lasers were processed and characterized. A significant improvement of the laser characteristics could be achieved due to the implementation of the carrier rebalancing concept inside the active region. A Si -doping concentration of 5.0 × 1018 cm−3 in the inner four InAs - layers of the electron injector lead to a threshold power density as low as 491 W/cm2. This equals a 59% reduction from the value of the reference structure. By conducting cavity length dependent measurements the reason for this improvement could be found in the reduction of the internal losses to a value of only 11.3 cm−1. Furthermore the dependence of different characteristic variables on the number of cascades inside the active region was investigated within the limits of 1 to 12 cascades. As expected from the concept of cascading a monotonic increase of the slope of the current - output power characteristic with the number of cascades and a proportionality between set in voltage and the number of cascades was found. For ICLs with a given waveguide configuration and a wavelength of 3.6 μm the lowest threshold power density of 326 W/cm2 at a temperature of 20 °C was achieved for a four stage ICL. Beyond that a threshold current density of less than 100 A/cm2 could be found for a device with 10 cascades - a record for semiconductor lasers in this wavelength range. Additionally a reduction of the threshold power density in five stage ICLs of 24% could be achieved with the reduction of the doping density in the inner part of the separate confinement layers from 3 × 1017 cm−3 to 4 × 1016 cm−3. The reason for this was also found in a significant reduction of the internal loss. In a further test series the influence of the separate confinement layer - thickness on the spectral and electro - optic properties was investigated. Additionally ICLs were realized with cladding layers made of quaternary Al0.85Ga0.15As0.07Sb0.93 instead of InAs/AlSb - superlattices. For an ICL of this kind a threshold current density of 220 A/cm2 at a wavelength of 3.4 μm could be reached. Based on the before mentioned improvements and design rules from literature several ICLs in the wavelength window between 2.8 and 5.7 μm were fabricated in the framework of different international projects. Comparing these results a clear trend towards an increase in threshold current density with increasing wavelength was found. The characteristic temperature of the processed broad area lasers decreases from 65 K at λ = 3.0 μm to a minimum of 35K in the wavelength region around 4.5 μm and increases again for ICLs with even longer wavelengths. A possible reason for this was found in the arrangement of the valence bands in the W-quantum well. To investigate the capability of continuous wave operation above room temperature, which brings a clear benefit in applications, ridge waveguide lasers with a thick electroplated gold layer for improved heat dissipation were processed. After mounting the lasers on heat sinks the influence of the device length and width on several characteristics was determined. Furthermore an equation was verified which allows predicting the maximum operation temperature in continuous wave operation from the threshold power based characteristic temperature and the thermal resistance of a laser device. Optimized devices could reach a maximum operation temperature in continuous wave mode of more than 90 ◦C and an output power of more than 100 mW at an operation temperature of 20 ◦C. With regard to the application in absorption spectroscopy a DFB concept, which has already been demonstrated in conventional diode lasers, could be successfully adapted for ICLs. The concept is based on a metal grating that is placed on the side of the laser ridge and favours one longitudinal mode due to loss coupling. By utilizing different grating periods single mode ICLs based on the same epitaxial material could be fabricated in a spectral range of more than 100 nm width. A 2.4 mm long DFB - laser could cover a tuning range of more than 10nm with temperature and current tuning rates of 0.310 nm/K and 0.065 nm/mA respectively. The DFB- ICL device showed single mode operation in a temperature range from 10 to 35 °C with an output power of several mW. Based on the epitaxial material grown in this work and the DFB- concept a variety of absorption spectroscopy experiments in the framework of several projects could be carried out in a wide range of the mid infrared spectral region. KW - Halbleiterlaser KW - Interbandkaskadenlaser KW - Infrarotemission Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-169247 ER - TY - THES A1 - Gabel, Judith T1 - Interface Engineering of Functional Oxides: A Photoemission Study T1 - Kontrollierte Manipulation der Grenzflächen in funktionellen oxidischen Heterostrukturen: Eine Photoemissionsstudie N2 - Due to their complex chemical structure transition metal oxides display many fascinating properties which conventional semiconductors lack. For this reason transition metal oxides hold a lot of promise for novel electronic functionalities. Just as in conventional semiconductor heterostructures, the interfaces between different materials play a key role in oxide electronics. The textbook example is the (001) interface between the band insulators LaAlO\(_3\) and SrTiO\(_3\) at which a two-dimensional electron system (2DES) forms. In order to utilize such a 2DES in prospective electronic devices, it is vital that the electronic properties of the interface can be controlled and manipulated at will. Employing photoelectron spectroscopy as well as electronic transport measurements, this thesis examines how such interface engineering can be realized in the case of the LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructure: By photoemission we manage to unambiguously distinguish the different mechanisms by which SrTiO\(_3\) can be doped with electrons. An electronic reconstruction is identified as the driving mechanism to render stoichiometric LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) interfaces metallic. The doping of the LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterointerface can furthermore be finely adjusted by changing the oxygen vacancy \(V_{\mathrm{O}}\) concentration in the heterostructure. Combining intense x-ray irradiation with oxygen dosing, we even achieve control over the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration and, consequently, the doping in the photoemission experiment itself. Exploiting this method, we investigate how the band diagram of SrTiO\(_3\)-based heterostructures changes as a function of the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration and temperature by hard x-ray photoemission spectroscopy. With the band bending in the SrTiO\(_3\) substrate changing as a function of the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration, the interfacial band alignment is found to vary as well. The relative permittivity of the SrTiO\(_3\) substrate and, in particular, its dependence on temperature and electric field is identified as one of the essential parameters determining the electronic interface properties. That is also why the sample temperature affects the charge carrier distribution. The mobile charge carriers are shown to shift toward the SrTiO\(_3\) bulk when the sample temperature is lowered. This effect is, however, only pronounced if the total charge carrier concentration is small. At high charge carrier concentrations the charge carriers are always confined to the interface, independent of the sample temperature. The dependence of the electronic interface properties on the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration is also investigated by a complementary method, viz. by electronic transport measurements. These experiments confirm that the mobile charge carrier concentration increases concomitantly to the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration. The mobility of the charge carriers changes as well depending on the \(V_{\mathrm{O}}\) concentration. Comparing spectroscopy and transport results, we are able to draw conclusions about the processes limiting the mobility in electronic transport. We furthermore build a memristor device from our LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructures and demonstrate how interface engineering is used in practice in such novel electronic applications. This thesis furthermore investigates how the electronic structure of the 2DES is affected by the interface topology: We show that, akin to the (001) LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterointerface, an electronic reconstruction also renders the (111) interface between LaAlO\(_3\) and SrTiO\(_3\) metallic. The change in interface topology becomes evident in the Fermi surface of the buried 2DES which is probed by soft x-ray photoemission. Based on the asymmetry in the Fermi surface, we estimate the extension of the conductive layer in the (111)-oriented LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\) heterostructure. The spectral function measured furthermore identifies the charge carriers at the interface as large polarons. N2 - Aufgrund ihrer komplexen chemischen Struktur weisen Übergangsmetalloxide viele faszinierende Eigenschaften auf, die konventionelle Halbleitermaterialien entbehren und die Potenzial für neuartige elektronische Funktionalitäten bergen. Genauso wie in konventionellen Halbleiterstrukturen kommt dabei den Grenzflächen zwischen den Materialien besondere Bedeutung zu. In der Oxid-Elektronik ist ein Paradebeispiel hierfür die (001)-Grenzfläche zwischen den Bandisolatoren LaAlO\(_3\) und SrTiO\(_3\), an der sich ein zweidimensionales Elektronensystem (2DES) ausbildet. Um solche Elektronensysteme zukünftig in elektronischen Anwendungen zu nutzen, ist es jedoch unabdingbar, dass die elektronischen Eigenschaften der Grenzfläche gezielt kontrolliert und manipuliert werden können. Mittels Photoelektronenspektroskopie sowie Transportmessungen untersucht diese Arbeit am Beispiel der LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\)-Grenzfläche, wie eine derartige Kontrolle realisiert werden kann. Mithilfe von Photoemissionsexperimenten gelingt es, verschiedene Mechanismen zu unterscheiden, mit denen SrTiO\(_3\) dotiert werden kann. In stöchiometrischen LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\)-Heterostrukturen kann so die elektronische Rekonstruktion als treibender Mechanismus identifiziert werden, der zur Ausbildung der leitfähigen Grenzschicht führt. Die Dotierung der LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\)-Heterostruktur kann weiterhin auch durch die kontrollierte Erzeugung von Sauerstofffehlstellen \(V_{\mathrm{O}}\) gezielt gesteuert werden. Die \(V_{\mathrm{O}}\)-Konzentration kann sogar während der Photoemissionsexperimente zielgerichtet variiert werden, wenn die Bestrahlung mit intensivem Röntgenlicht mit einer Sauerstoffbehandlung kombiniert wird. Diese Methode nutzen wir in Folge aus, um in Photoemissionsmessungen mit harter Röntgenstrahlung systematisch zu untersuchen, wie sich das Banddiagramm von SrTiO\(_3\)-basierten Heterostrukturen als Funktion der \(V_{\mathrm{O}}\)-Konzentration und Temperatur ändert. Wir zeigen, dass sich parallel zur Bandverbiegung im SrTiO\(_3\)-Substrat auch die Bandanordnung an der Grenzfläche als Funktion der \(V_{\mathrm{O}}\)-Konzentration ändert. Dabei stellt sich heraus, dass die dielektrische Funktion des SrTiO\(_3\)-Substrats - insbesondere durch ihre starke Abhängigkeit vom elektrischen Feld und Temperatur - maßgeblich die elektronischen Eigenschaften der Grenzfläche bestimmt. Aus diesem Grund hat die Temperatur der Probe Einfluss auf die Ladungsträgerverteilung. Die mobilen Ladungsträger verschieben sich weg von der Grenzfläche tiefer in das Substrat, je niedriger die Temperatur gewählt wird. Dieser Effekt ist jedoch nur bei niedriger Dotierung zu beobachten. Bei hoher Dotierung ist das zweidimensionale Elektronensystem unabhängig von der Temperatur nahe der Grenzfläche lokalisiert. Die Abhängigkeit der elektronischen Eigenschaften von der \(V_{\mathrm{O}}\)-Konzentration wird auch komplementär im elektronischen Transport untersucht. Auch hier steigt die Ladungsträgerdichte simultan zur \(V_{\mathrm{O}}\)-Konzentration. Zugleich ändert sich auch die Mobilität der Ladungsträger. Der direkte Vergleich von Spektroskopie- und Transportmessungen erlaubt Rückschlüsse auf die Prozesse, die die Ladungsträgermobilität begrenzen. Am Beispiel eines LaAlO\(_3\)/SrTiO\(_3\)-basierten Memristors wird darüber hinaus praktisch demonstriert, wie die Kontrolle über die Grenzfläche in neuartigen elektronischen Anwendungen tatsächlich eingesetzt werden kann. Ferner untersucht diese Arbeit, wie die Topologie der Grenzfläche die elektronische Struktur des 2DES beeinflusst: Wir weisen nach, dass analog zur (001)-Grenzfläche auch die (111)-Grenzfläche zwischen LaAlO\(_3\) und SrTiO\(_3\) durch eine elektronische Rekonstruktion dotiert wird. Die Änderung in der Grenzflächentopologie zeigt sich deutlich in der Fermifläche des vergrabenen 2DES, die mittels resonanter Photoemission untersucht wird. Anhand der Asymmetrie der Fermifläche wird überdies die Ausdehnung des Elektronensystems abgeschätzt, wohingegen die Spektralfunktion Hinweise auf die Elektron-Phonon-Kopplung an der Grenzfläche liefert. KW - Übergangsmetalloxide KW - Grenzfläche KW - Strontiumtitanat KW - Heterostruktur KW - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie KW - oxide heterostructure KW - interface conductivity KW - oxygen vacancies KW - LaAlO3/SrTiO3 KW - hard x-ray photoemission KW - soft x-ray photoemission Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-192275 ER - TY - THES A1 - Balla, Dávid Zsolt T1 - Intermolecular zero-quantum coherence detection for in vivo MR spectroscopy T1 - In vivo MR Spektroskopie mittels intermolekularen Nullquantenkohärenzen N2 - Nuclear magnetic resonance has numerous applications for in vivo diagnostics. However, methods requiring homogeneous magnetic fields, particularly magnetic resonance spectroscopy (MRS) techniques, have limited applicability in regions near or on anatomical boundaries that cause strong inhomogeneities. In cases where the shim system can not or just partly correct for these inhomogeneities, methods based on intermolecular multiple quantum coherence (iMQC) detection can provide an alternative solution for in vivo MRS. This dissertation presented the development, validation and application potential of a novel MRS pulse sequence detecting intermolecular zero-quantum coherences (iZQC) with special emphasis on in vivo experiments. In addition, the detection limit and spectral behaviour of iZQC-MRS under modelled realistic conditions were systematically approached for the first time. Based on the original sequence used to detect two dimensional (2D) iZQC-spectra, dubbed HOMOGENIZED, methodological development led to increased sensitivity and water suppression, and decreased T2-relaxation effects through the application of a frequency selective 90° RF-pulse in place of a non selective beta-pulse. Best water suppression was achieved by placing a pair of selective refocusing units immediately prior to the acquisition window. The same placement was found to be optimal also for single voxel localization units based on slice selective spin echo refocusing. By voxel selection before the iZQC-MRS sequence, the chemical shift artefact could be avoided. However, this led to significant residual signal from outside the voxel. Analytical derivations of signal evolution for several sequences presented in this dissertation provide useful additions to the iZQC MRS theory. In vivo applications of the developed sequence provided high quality spectra in the central nervous system of the rat, the mouse brain and in subcutaneous xenograft tumor grown on the thigh of the mouse. In all these 2D spectra, the limiting factor of the resolution in the indirect dimension was the digital sampling rate, rather than inhomogeneous line broadening. Nevertheless, linewidths of the cross-peaks were similar or narrower than along the direct axis, where the sampling rate was about ten times higher. The first MR spectroscopic investigation of the rat spinal cord at 17.6 T was performed. Through its insensitivity to macroscopic field inhomogeneities, the localized iZQC method allowed for the selection of larger voxels than conventional methods and still provided the same spectral resolution. This property was used also in tumor tissue to propel the relative signal to noise (SNR) efficiency of the iZQC spectroscopy for the first time above the SNR efficiency of a conventional sequence. Future applications for fast metabolite count in large inhomogeneous organs, like a tumor, are thinkable. Extensive simulations and phantom experiments assessed the limit of iZQC cross-peak detection in presence of local field distortions. The order of maximum volume ratio between dipole source and voxel was found to be between 0.1 % and 1 %. It is an essential conclusion of this study that the dominant effect of microscopic to mesoscopic inhomogeneities on iZQC spectra under general in vivo conditions, like for voxels greater than (1 mm)³ and metabolite concentrations in the millimolar range, is a cross-peak intensity reduction and not line broadening. The iZQC method provided resolution enhancement in comparison to conventional MRS even in the presence of clustered paramagnetic microparticles. However, the vision of iZQC spectroscopy in green leafs or the lung epithelium has to be, unfortunately, abandoned, because cross-peaks can be observed until the volume of the separating medium is much larger than the volume of local dipole sources. Intermolecular zero-quantum coherence spectroscopy remains an exciting field in NMR research on living organisms. It provides access to the monitoring of relative metabolite concentration changes in the presence of microscopic iron particles, which raises realistic hopes for new applications in studies using stained stem cells. N2 - Magnetische Kernresonanz (NMR) hat viele diagnostische in vivo Anwendungen. Trotzdem können einige Methoden, wie die NMR-Spektroskopie (MRS), nur in Magnetfeldern mit hervorragender Homogenität angewendet werden. Das ist eine Voraussetzung, die in der Nähe von anatomischen Grenzregionen aufgrund der starken Suszeptibilitätsgradienten nicht erfüllt ist. NMR Forschungstomographen sind in der Regel mit zusätzlichen Shim-Spulen aufgerüstet, die Feldschwankungen kompensieren sollen. Wenn die durch ein Shim-System erreichte Homogenität immer noch nicht genügt, können alternative NMR-Methoden, wie etwa die Messung intermolekularer Mehrquantenkohärenzen (iMQC) die Lösung bereitstellen. Die hier vorgelegte Dissertation zeigt die Entwicklung und Validierung, sowie das Anwendungspotenzial einer neuen MRS-Pulssequenz, die intermolekulare Nullquantenkohärenzen (iZQC) detektiert und für in vivo Experimente besonders geeignet ist. Des Weiteren wurden Detektionsgrenze und spektrale Änderungen in iZQC-MRS unter simulierten realistischen Bedingungen zum ersten Mal analysiert. Ausgangspunkt der methodischen Entwicklung war die Originalsequenz für die Aufnahme zweidimensionaler iZQC-Spektren, genannt HOMOGENIZED. Die Verwendung eines frequenzselektiven 90° Pulses anstelle des beta–Pulses in HOMOGENIZED bewirkt eine Verbesserung in Sensitivität und in der Effizienz der Wasserunterdrückung, sowie eine Verminderung der T2-Relaxationseffekte. Die Wasserunterdrückung wurde durch Einfügung zweier wasserfrequenzselektiver Refokusierungspulse unmittelbar vor der Akquisition weiter optimiert. Dieselbe Position erwies sich als optimal für die „single voxel“ Lokalisierungseinheiten. Andererseits vermeidet die Durchführung der Lokalisation vor der iZQC-MRS Sequenz „chemical shift“ Artefakte auf Kosten der Lokalisierungseffizienz. Die zahlreichen analytischen Berechnungen im methodischen Teil dieser Doktorarbeit stellen wichtige Erweiterungen der iZQC MRS Theorie dar. In vivo Anwendungen der entwickelten Sequenz im zentralen Nervensystem der Ratte, im Gehirn der Maus, sowie im subkutanen Tumor am Oberschenkel der Maus, resultierten in hochwertigen Spektren. Limitierender Faktor für die spektrale Auflösung in der indirekten Dimension in diesen 2D Spektren war die digitale Akquisitionsrate und nicht der, für konventionelle MRS typische, inhomogene Linienverbreiterungseffekt. Trotz der zehnfachen Akquisitionsrate in der direkten Dimension waren die Cross-peaks in der indirekten Dimension immer schmaler. Im Rahmen dieser Doktorarbeit wurde die erste MR spektroskopische Studie im Rückenmark der Ratte bei 17.6 Tesla durchgeführt. Durch die Unempfindlichkeit gegenüber makroskopischen Feldinhomogenitäten war die Selektion größerer Voxel als mit konventionellen Techniken, ohne Verlust an spektraler Auflösung, möglich. Dies wurde auch im Tumorgewebe verwendet, um die relative Signal-zu-Rausch (SNR) Effizienz der neuen iZQC-Methode zum ersten Mal über die SNR-Effizienz einer konventionellen Technik zu treiben. Es besteht die Aussicht auf zukünftige Anwendungen für schnelle Metabolitendetektion in großen Organen und Tumoren. Die Detektionsgrenze der iZQC-Methoden in der Nähe von lokalen Dipolfeldern wurde mit aufwendigen Simulationen und Experimenten am Phantom abgeschätzt. Um einen Cross-peak zu detektieren darf der eigentliche Dipol nicht mehr als 0.1 % bis 1 % des Voxelvolums belegen. Eine wichtige Folgerung dieser Studie ist, dass unter üblichen in vivo Bedingungen, wie Voxel mit einer Größe von (1 mm)³ oder mehr und Metabolitenkonzentrationen im Millimolarbereich, mikroskopische und mesoskopische Inhomogenitäten vielmehr eine Abnahme der Cross-peak Intensität als eine Linienverbreiterung verursachen. Diese Folgerung wurde auch dadurch bestätigt, dass die iZQC-Sequenz sogar in der Gegenwart von gebündelten paramagnetischen Mikropartikeln hochwertige Spektren lieferte. Leider folgt daraus aber auch, dass die Vorstellung von iZQC-MRS in grünen Blättern oder im Epithel der Lunge verworfen werden muss. Intermolekulare Nullquantenkohärenzspektroskopie bleibt für zukünftige Entwicklungen und Anwendungen ein sehr interessanter Bereich der NMR-Forschung an lebenden Organismen. Sie ermöglicht die Beobachtung von relativen Metabolitkonzentrationen auch etwa in Proben die Eisenpartikeln enthalten. Dies weckt realistische Hoffnungen für neue MRS Studien auch bei Untersuchungen mit markierten Stammzellen. KW - NMR-Spektroskopie KW - in vivo MR-Spektroscopy KW - intermolecular zero-quantum coherence KW - distant dipolar field KW - resolution enhancement KW - HOMOGENIZED Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-40282 ER - TY - THES A1 - Ünzelmann, Maximilian T1 - Interplay of Inversion Symmetry Breaking and Spin-Orbit Coupling – From the Rashba Effect to Weyl Semimetals T1 - Zusammenspiel aus Inversionssymmetriebruch und Spin-Bahn-Kopplung – Vom Rashba-Effekt zu Weyl-Halbmetallen N2 - Breaking inversion symmetry in crystalline solids enables the formation of spin-polarized electronic states by spin-orbit coupling without the need for magnetism. A variety of interesting physical phenomena related to this effect have been intensively investigated in recent years, including the Rashba effect, topological insulators and Weyl semimetals. In this work, the interplay of inversion symmetry breaking and spin-orbit coupling and, in particular their general influence on the character of electronic states, i.e., on the spin and orbital degrees of freedom, is investigated experimentally. Two different types of suitable model systems are studied: two-dimensional surface states for which the Rashba effect arises from the inherently broken inversion symmetry at the surface, and a Weyl semimetal, for which inversion symmetry is broken in the three-dimensional crystal structure. Angle-resolved photoelectron spectroscopy provides momentum-resolved access to the spin polarization and the orbital composition of electronic states by means of photoelectron spin detection and dichroism with polarized light. The experimental results shown in this work are also complemented and supported by ab-initio density functional theory calculations and simple model considerations. Altogether, it is shown that the breaking of inversion symmetry has a decisive influence on the Bloch wave function, namely, the formation of an orbital angular momentum. This mechanism is, in turn, of fundamental importance both for the physics of the surface Rashba effect and the topology of the Weyl semimetal TaAs. N2 - Wird die Inversionssymmetrie kristalliner Festkörper gebrochen, ermöglicht dies die Ausbildung von spinpolarisierten elektronischen Zuständen durch Spin-Bahn-Kopplung ohne die Notwendigkeit von Magnetismus. In den vergangenen Jahren wurde eine Vielzahl interessanter physikalischer Phänomene diskutiert, die mit diesem Effekt zusammenhängen, darunter der Rashba-Effekt, topologische Isolatoren sowie Weyl-Halbmetalle. In dieser Arbeit wird das Zusammenspiel von Inversionssymetriebruch und Spin-Bahn-Kopplung sowie insbesondere deren Einfluss auf die Eigenschaften der elektronischen Zustände, also auf die Spin- und Orbital-Freiheitsgrade, experimentell untersucht. Zwei verschiedene Arten geeigneter Modellsysteme werden dazu betrachtet: zweidimensionale Oberflächenzustände, in denen der Rashba-Effekt aufgrund der an der Oberfläche inhärent gebrochenen Inverisonssymetrie auftritt, und ein Weyl-Halbmetall, dessen dreidimensionale Kristallstruktur kein Inversionszentrum besitzt. Winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie bietet einen impulsaufgelösten Zugang zur Spinpolarisation sowie zur orbitalen Zusammensetzung der elektronischen Zustände mittels Photoelektronenspindetektion und Dichroismus mit polarisiertem Licht. Die in dieser Arbeit gezeigten experimentellen Ergebnisse werden außerdem durch ab-initio Dichtefunktionaltheorierechnungen sowie einfachen Modellbetrachtungen ergänzt und untermauert. Insgesamt zeigt sich, dass das Brechen von Inversionssymmetrie einen entscheidenden Einfluss auf die Bloch-Wellenfunktion hat, nämlich die Ausbildung eines orbitalen Bahndrehimpulses. Dieser Mechanismus ist wiederum von grundlegender Bedeutung sowohl für die Physik des Oberflächen- Rashba-Effekts als auch für die Topologie desWeyl-Halbmetalls TaAs. KW - Rashba-Effekt KW - Inversion Symmetry Breaking KW - Topologie KW - ARPES KW - Spin-Orbit Coupling KW - Orbital Angular Momentum Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-283104 ER - TY - THES A1 - Nuber, Andreas T1 - Intrinsische und extrinsische Einflüsse auf zweidimensionale elektronische Zustände T1 - Intrinsic and extrinsic influences on two-dimensional electronic states N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden mit Hilfe von hochaufgelöster ARPES die Auswirkungen verschiedener intrinsischer und extrinsischer Einflüsse auf zweidimensionale elektronische Zustände untersucht: Eine Änderung der Morphologie aufgrund einer (2 × 1)-Rekonstruktion bewirkt beim OFZ von Au(110) im Vergleich zur nicht-rekonstruierten Oberfläche eine Verschiebung der Bindungsenergie von ca. 700meV. Dieses Verhalten wurde in LDA-slab-layer-Rechungen reproduziert und durch gezielte Modifikation der Oberflächenstruktur sowie kontrollierte Beeinflussung des OFZ durch die Adsorbate Ag, Na und Au verstanden. Eine Linienbreitenanalyse der sehr scharfen Minoritäts-QWS in dünnen Fe- Filmen auf W(110) ermöglichte eine Abschätzung der Elektron-Elektron- Wechselwirkung und eine Bestimmung der Elektron-Phonon-Kopplungskonstanten. Die starke Anisotropie der Dispersion der QWS ist des weiteren durch den Vergleich mit GGA-slab-layer-Rechnungen als intrinsische Eigenschaft dieser Zustände identifiziert worden. Mit Hilfe eines erweiterten PAM wurde zudem die k⊥-Dispersion des, den QWS zugrunde liegenden Volumenbandes, bestimmt. Die spinabhängigen Einflussfaktoren Spin-Orbit- und Austausch-Wechselwirkung sowie deren Kombination wurden am Beispiel des OFZ von dünnen Au-Filmen auf Ni(111), sowie an QWS in dünnen Ni-Filmen auf W(110) untersucht. Die in SPR-KKR-Photoemissionrechungen gefundene leichte Asymmetrie der spinaufgelösten Dispersion wurde in den spinintegrierten ARPESMessungen nicht beobachtet. Ab 9ML Au-Bedeckung konnte die Rashba- Aufspaltung des OFZ aufgelöst werden. Eine durch das W(110)-Substrat induzierte Rashba-Aufspaltung wurde bei sp-artigen QWS in dünnen Ni- Filmen beobachtet, welche jedoch mit weiteren Strukturen hybridisieren, was eine eindeutige Aussage über die tatsächliche Natur der Aufspaltung erschwert. N2 - In this thesis, the effects of intrinsic and extrinsic influences on two-dimensional electronic states are investigated utilizing high resolution ARPES: The change of the morphology due to a (2 × 1)-reconstruction on Au(110) results in a shift of the binding energy of the surface state of about 700meV with respect to an unaltered surface. This behavior was reproduced by LDAslab- layer calculations and could be understood using systematic modifications of the surface structure and controlled influences on the surface state by the adsorbates Ag, Na and Au. A lineshape analysis of the sharp minority QWS in thin Fe films on W(110) allowed for an estimation of the electron-electron interaction as well as for a determination of the electron-phonon coupling constants. Furthemore, the strong anisotropy of the dispersion of the QWS could be identified as an intrinsic property of these states by comparing the measured data to GGAslab- layer calculations. Using an extended PAM, the k⊥-dispersion of the bulk band was determined, the QWS originate from. The two spin dependent influencing factors spin-orbit and exchange coupling, as well as the combination of both, were investigated using the surface state of thin films of Au on Ni(111) and the QWS in thin films of Ni on W(110) as model systems. The small asymmetry within the spin-resolved dispersions, found in SPR-KKR photoemission calculations of the surface state on Au/Ni(111), could not be detected using spin integrated ARPES measurements. A Rashba splitting of the surface state could be resolved for Au thicknesses above 9ML. sp-type QWS in thin films of Ni showed a Rashbatype splitting induced by the W(110) substrate. Due to hybridization effects with additional structures, no definite statement can be made on the true nature of the observed splitting. KW - Niederdimensionales System KW - Elektronenstruktur KW - Photoelektronenspektroskopie KW - Oberflächenzustand KW - zweidimensional KW - Rashba KW - Austausch KW - intrinsisch KW - extrinsisch KW - ARPES KW - Photoelektronenspektroskopie KW - surface state KW - Rashba KW - exchange KW - intrinsic KW - extrinsic KW - ARPES KW - photoelectron spectrocsopy Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-66213 ER - TY - THES A1 - Bayer, Florian T1 - Investigating electromagnetic properties of topological surface states in mercury telluride T1 - Untersuchung elektromagnetischer Eigenschaften topologischer Oberflächenzustände in Quecksilber-Tellurid N2 - This doctoral thesis investigates magneto-optical properties of mercury telluride layers grown tensile strained on cadmium telluride substrates. Here, layer thicknesses start above the usual quantum well thickness of about 20 nm and have a upper boundary around 100 nm due to lattice relaxation effects. This kind of layer system has been attributed to the material class of three-dimensional topological insulators in numerous publications. This class stands out due to intrinsic boundary states which cross the energetic band gap of the layer's bulk. In order to investigate the band structure properties in a narrow region around the Fermi edge, including possible boundary states, the method of highly precise time-domain Terahertz polarimetry is used. In the beginning, the state of the art of Teraherz technology at the start of this project is discussed, moving on to a detailed description and characterization of the self-built measurement setup. Typical standard deviation of a polarization rotation or ellipticity measurement are on the order of 10 to 100 millidegrees, according to the transmission strength through investigated samples. A range of polarization spectra, depending on external magnetic fields up to 10 Tesla, can be extracted from the time-domain signal via Fourier transformation. The identification of the actual band structure is done by modeling possible band structures by means of the envelope function approximation within the framework of the k·p method. First the bands are calculated based on well-established model parameters and from them the possible optical transitions and expected ellipticity spectra, all depending on external magnetic fields and the layer's charge carrier concentration. By comparing expected with measured spectra, the validity of k·p models with varying depths of detail is analyzed throughout this thesis. The rich information encoded in the ellipitcity spectra delivers key information for the attribution of single optical transitions, which are not part of pure absorption spectroscopy. For example, the sign of the ellipticity signals is linked to the mix of Landau levels which contribute to an optical transition, which shows direct evidence for bulk inversion asymmetry effects in the measured spectra. Throughout the thesis, the results are compared repeatedly with existing publications on the topic. It is shown that the models used there are often insufficient or, in worst case, plainly incorrect. Wherever meaningful and possible without greater detours, the differences to the conclusions that can be drawn from the k·p model are discussed. The analysis ends with a detailed look on remaining differences between model and measurement. It contains the quality of model parameters as well as different approaches to integrate electrostatic potentials that exist in the structures into the model. An outlook on possible future developments of the mercury cadmium telluride layer systems, as well as the application of the methods shown here onto further research questions concludes the thesis. N2 - Diese Doktorarbeit untersucht die magneto-optischen Eigenschaften zugverspannter Quecksilbertelluridschichten auf Cadmiumtelluridsubstraten. Die Schichtdicken sind hierbei dicker als die gewöhnlicher Quantentrogsysteme bis etwa 20 nm und nach oben hin beschränkt durch Gitterrelaxationeffekte ab ca. 100 nm. Dieses Schichtsystem wurde in zahlreichen Publikationen der Materialklasse dreidimensionaler Topologischer Isolatoren zugeordnet, welche sich durch intrinsische Grenzflächenzustände auszeichnet, die energetisch in der Bandlücke des Schichtinneren liegen. Um die Eigenschaften der Bandstruktur im direkten Umfeld der Fermi-Kante, inklusive etwaiger Grenzflächenzustände, untersuchen zu können, kommt die Methode der hochpräzisen Zeitdomänen-Terahertz-Polarimetrie zum Einsatz. Der Stand der dazu nötigen Technik wird zu Beginn der Doktorarbeit einleitend diskutiert und der daraus entstandene Messaufbau wird im Detail beschrieben, sowie dessen Charakterisierung erläutert. Die typischerweise erzielbare Standardabweichung einer Messung liegt, je nach Transmissionsgrad der untersuchten Probenstrukturen, im Bereich weniger 10 bis 100 Tausendstel Grad für die Polarisationgrößen Rotation und Elliptizität. In Abhängigkeit externer Magnetfelder bis hin zu 10 Telsa ergeben sich so mittels Fourier-Transformation des Zeitsignals verschiedene Polarisationspektren. Der Rückschluss auf die zugrunde liegende Bandstruktur gelingt durch die Modellierung möglicher Bandstrukturen mittels der Einhüllenden-Funktionen-Näherung der k·p-Methode. Hierzu wird zunächst die Bandstruktur nach den gewählten Modellparametern berechnet und aus dieser wiederum die zu erwartenden Elliptizitätsspektren in Abhängigkeit des externen Magnetfeldes und der Ladungsträgerkonzentration berechnet. Aus dem Vergleich berechneter und tatsächlich gemessener Spektren wird im Laufe der Arbeit die Validität verschieden detaillierter k·p-Modelle analysiert. Die reichhaltigen Informationen aus der Elliptizitätsmesung liefern bei der Zuordnung einzelner optischer Übergänge entscheidende Hinweise, die in reiner Absorptionsspektroskopie nicht enthalten sind. So ist das Vorzeichen der Elliptizität verknüpft mit der Zusammensetzung der am optischen Übergang beteiligten Landau-Level Zustände. Dies ermöglicht einen direkten Nachweis sogenannter Bulk-Inversions-Asymmetrie-Effekte aus den Spektren. Im Verlauf der Arbeit wird zudem wiederholt ein Vergleich der Ergebnisse mit existierenden Publikationen gezogen, wobei sich zeigt, dass dort verwendete Modelle häufig unzureichend oder inkorrekt sind. Wo immer dies sinnvoll und ohne größeren Aufwand möglich ist, werden die Unterschiede zu Aussagen, die aus dem k·p-Modell heraus getroffen werden können, diskutiert. Zum Ende der Analyse hin wird verstärkt auf die Grenzen der k·p-Methode eingegangen und verbleibende Abweichungen zwischen Modell und Messung diskutiert. Dies beinhaltet sowohl die Qualität der verwendeten Modellparameter, als auch verschiedene Versuche, die in den Strukturen vorhandenen elektrostatischen Potentiale mit in die Modellierung zu integrieren. Abschließend wird ein Ausblick auf mögliche zukünftige Entwicklungen des Quecksilbercadmiumtellurid Schichtsystems und die Anwendung der hier vorgestellten Methodiken auf weitere Fragestellungen gegeben. KW - Quecksilbertellurid KW - Topologie KW - Oberfläche KW - Mercury telluride KW - Topology KW - THz KW - Surface Y1 - 2024 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-352127 ER - TY - THES A1 - Schafferhans, Julia T1 - Investigation of defect states in organic semiconductors: Towards long term stable materials for organic photovoltaics T1 - Untersuchung elektronischer Störstellen in organischen Halbleitern: Auf dem Weg zu langzeitstabilen Materialien für die organische Photovoltaik N2 - In this work, the trap states in the conjugated polymer P3HT, often used as electron donor in organic bulk heterojunction solar cells, three commonly used fullerene based electron acceptors and P3HT:PC61BM blends were investigated. Furthermore, the trap states in the blend were compared with these of the pure materials. Concerning the lifetime of organic solar cells the influence of oxygen on P3HT and P3HT:PC61BM blends was studied. The experimental techniques used to investigate the trap states in the organic semiconductors were (fractional) thermally stimulated current (TSC) and current based deep level transient spectroscopy (Q-DLTS). Fractional TSC measurements on P3HT diodes revealed a quasi-continuous trap distribution. The distribution suggested two different traps in P3HT with approximately Gaussian energy distributions and maxima at about 50 meV and 105 meV. Thereby, the former was attributed to the tail states within the regular Gaussian density of states due to the low activation energy. The latter, deeper traps, however, exhibited a strong dependence on oxygen. Exposure of the P3HT diodes to oxygen, ambient air and synthetic (dry) air all revealed an increase of the deeper traps density with exposure time in the same manner. While the lower limit of the trap density in non aged P3HT samples was in the range of (1.0 − 1.2)×10^22 m^−3, it was more than doubled after an exposure of 50 h to air. An increase of the trap density with oxygen exposure time was also seen in the Q-DLTS measurements accompanied with an increase of the temperature dependence of the emission rates, indicating an enhanced formation of deeper traps. Due to the raise in density of the deeper traps, the charge carrier mobility in P3HT significantly decreased, as revealed by photo-CELIV measurements, resulting in a loss in mobility of about two orders of magnitude after 100 h exposure to synthetic air. The increased trap density was attributed to p-doping of P3HT by the transfer of an electron to adsorbed oxygen. This effect was partially reversible by applying vacuum to the sample for several hours or, more significantly, by a thermal treatment of the devices in nitrogen atmosphere. The trap states in the methanofullerenes PC61BM, bisPC61BM and PC71BM were investigated by TSC measurements. PC61BM yielded a broad quasi-continuous trap distribution with the maximum of the distribution at about 75 meV. The comparison of the TSC spectra of the three methanofullerenes exhibited significant differences in the trap states with higher activation energies of the most prominent traps in bisPC61BM and PC71BM compared to PC61BM. This probably originates from the different isomers bisPC61BM and PC71BM consist of. Each of the isomers yields different LUMO energies, where the lower ones can act as traps. The lower limit of the trap density of all of the three investigated fullerene derivatives exhibited values in the order of 10^22 m^−3, with the highest for bisPC61BM and the lowest for PC61BM. By applying fractional TSC measurements on P3HT:PC61BM solar cells, it was shown that the trap distribution in the blend is a superposition of the traps in pure P3HT and PC61BM and additional deeper traps in the range of about 250 meV to 400 meV. The origin of these additional traps, which can not be related to the pure materials, was attributed to a higher disorder in the blend and P3HT/PC61BM interfaces. This conclusion was supported by standard TSC and Q-DLTS measurements performed on pristine and annealed P3HT:PC61BM blends, exhibiting a higher ratio of the deep traps in the pristine samples. The lower limit of the trap density of the investigated annealed solar cells was in the range of (6−8)×10^22 m^−3, which was considerably higher than in the pure materials. The influence of oxygen on P3HT:PC61BM solar cells was investigated by exposure of the devices to synthetic air under specific conditions. Exposure of the solar cells to oxygen in the dark resulted in a strong decrease in the power conversion efficiency of 60 % within 120 h, which was only caused by a loss in short-circuit current. Simultaneous illumination of the solar cells during oxygen exposure strongly accelerated the degradation, resulting in an efficiency loss of 30 % within only 3 h. Thereby, short-circuit current, open-circuit voltage and fill factor all decreased in the same manner. TSC measurements revealed an increase of the density of deeper traps for both degradation conditions, which resulted in a decrease of the mobility, as investigated by CELIV measurements. However, these effects were less pronounced than in pure P3HT. Furthermore, an increase of the equilibrium charge carrier density with degradation time was observed, which was attributed to oxygen doping of P3HT. With the aid of macroscopic simulations, it was shown that the doping of the solar cells is the origin of the loss in short-circuit current for both degradation conditions. N2 - In der vorliegenden Arbeit wurden die elektronischen Störstellen in dem konjugierten Polymer P3HT, welches häufig als Elektronendonator in organischen Mischabsorbersolarzellen verwendet wird, in drei auf Fullerenen basierenden Elektronenakzeptoren und im P3HT:PC61BM Gemisch untersucht. Des Weiteren wurden die Störstellen im Gemisch mit denen der reinen Materialien verglichen. Im Hinblick auf die Lebensdauer organischer Solarzellen wurde der Einfluss von Sauerstoff auf P3HT und das P3HT:PC61BM Gemisch untersucht. Die verwendeten Methoden zur Untersuchung der Störstellen waren (fraktionierte) thermisch stimulierte Ströme (TSC) und strombasierte transiente Störstellenspektroskopie (Q-DLTS). Fraktionierte TSC Messungen an P3HT Dioden ergaben eine quasi-kontinuierliche Störstellenverteilung. Die Verteilung lies darauf schließen, dass in P3HT zwei verschiedene Störstellen mit jeweils annähernd gaußförmiger energetischer Verteilung vorliegen, deren Maxima Aktivierungsenergien von 50 meV und 105 meV besitzen. Erstere wurde dabei den Ausläufern der regulären gaußförmigen DOS zugewiesen. Die tiefere Störstelle wies eine starke Abhängigkeit von Sauerstoffexposition auf. Das gezielte Aussetzten von P3HT Dioden an Sauerstoff, ergab eine Zunahme in der Dichte der tieferen Störstellen mit zunehmender Expositionszeit. Während die untere Abschätzung der Störstellendichte für ungealterte P3HT Proben im Bereich von (1.0 − 1.2)x10^22 m^−3 lag, hat sich diese nach 50 Std. an Luft mehr als verdoppelt. Eine Zunahme der Störstellendichte durch Sauerstoffexposition wurde ebenfalls mit Q-DLTS Messungen beobachtet. Die Zunahme der Störstellenkonzentration führte zu einer signifikanten Abnahme der Ladungsträgerbeweglichkeit, wie mittels photo-CELIV Messungen gezeigt wurde. Die Beweglichkeitsabnahme betrug dabei etwa zwei Größenordnungen nach 100 Std. Exposition an synthetischer Luft. Die erhöhte Störstellendichte wurde der p-Dotierung des Polymers zugeschrieben, welche durch Elektronentransfer von P3HT auf angelagerten Sauerstoff hervorgerufen wird. Dieser Effekt war teilweise reversibel, u.a. durch Tempern der Proben in Stickstoffatmosphäre. Die Störstellen in den Methanofullerenen PC61BM, bisPC61BM und PC71BM wurden mittels TSC Messungen untersucht. Dabei ergaben sich wesentliche Unterschiede in den Störstellenspektren, mit höheren Aktivierungsenergien der ausgeprägtesten Störstellen in bisPC61BM und PC71BM verglichen mit PC61BM. Dies ist auf die verschiedenen Isomere, aus denen bisPC61BM und PC71BM bestehen, zurückzuführen. Jedes der Isomere besitzt verschiedene LUMO Niveaus, wobei die tiefer liegenden als Störstellen fungieren können. Die untere Abschätzung der Störstellendichte aller drei untersuchten Methanofullerene lag in der Größenordnung von 10^22 m^−3, mit der höchsten Störstellenkonzentration für bisPC61BM und der niedrigsten für PC61BM. Mittels fraktionierter TSC Messungen an P3HT:PC61BM Solarzellen wurde gezeigt, dass die Störstellenverteilung im Gemisch eine Überlagerung der Störstellen der Einzelmaterialien und zusätzlicher tiefer gelegener Ladungsträgerfallen mit Aktivierungsenergien von etwa 250 meV bis 400 meV ist. Diese zusätzlichen Störstellen wurden der höheren Unordnung im Gemisch und P3HT/PC61BM Grenzflächen zugeschrieben. Diese Folgerung wurde durch TSC und DLTS Messungen gestützt, welche an ungetemperten und getemperten P3HT/PC61BM Gemischen durchgeführt wurden und einen erhöhten Anteil tiefer Störstellen in der ungetemperten Solarzelle darlegten. Die untere Abschätzung der Störstellendichte lag für die untersuchten getemperten Solarzellen im Bereich von (6 − 8)x10^22 m^−3 und somit deutlich höher als in den Einzelmaterialien. Der Einfluss von Sauerstoff auf P3HT:PC61BM Solarzellen wurde durch gezielte Exposition der Proben an synthetischer Luft untersucht. Die Exposition der Solarzellen an synthetischer Luft im Dunklen resultierte in einer starken Abnahme der Solarzelleneffizienz von 60 % innerhalb von 120 Std., was alleine von der Abnahme des Kurzschlussstroms herrührte. Gleichzeitige Beleuchtung der Solarzellen während der Sauerstoffexposition führte zu einer starken Beschleunigung des Effizienzverlustes. Hierbei nahmen Kurzschlussstrom, Leerlaufspannung und Füllfaktor gleichsam ab. TSC Messungen zeigten eine Zunahme in der Konzentration der tieferen Störstellen für beide Degradationsbedingungen, was zu einer Abnahme der Ladungsträgerbeweglichkeit führte, wie mittels CELIV Messungen gezeigt wurde. Jedoch waren diese beiden Effekte weniger ausgeprägt als in reinem P3HT. Des Weiteren wurde eine Zunahme der Gleichgewichtsladungsträgerkonzentration mit zunehmender Degradationszeit beobachtet, was auf Sauerstoffdotierung des P3HT zurückgeführt wurde. Unter Zuhilfenahme makroskopischer Simulationen konnte gezeigt werden, dass die Dotierung der Solarzellen die Ursache für die Abnahme des Kurzschlussstroms ist. KW - Organischer Halbleiter KW - Störstellenverteilung KW - Degradation KW - TSC KW - P3HT KW - Fullerenderivate KW - Polymere KW - Organische Solarzelle KW - DLTS KW - organic solar cells KW - trap distribution KW - organic semiconductors KW - methanofullerenes KW - conjugated polymers Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-57669 ER - TY - THES A1 - Holch, Florian T1 - Investigation of Intermolecular Interaction in Organic Thin Films by means of NEXAFS Spectroscopy T1 - Untersuchung der Intermolekularen Wechselwirkung in Organischen Dünnschichten mittels NEXAFS Spektroskopie N2 - The present work reports on the electron–vibron coupling in large organic molecules and particularly on the intermolecular interaction in molecular condensates. The optical and electrical properties of these organic systems are in the focus of attention due to their crucial importance for the development of (hybrid) organic electronic devices. In particular, the charge transport mechanism and hence the interaction between condensed molecules is a matter of debate [1–4]. In order to shed light on this interaction, the spectroscopic signatures of isolated molecules in the gas phase and their condensed counterparts have been studied. The applied technique, near–edge x–ray absorption fine structure (NEXAFS) spectroscopy, is a local probe with high chemical selectivity, well suited for the investigation of the electronic structure of molecular valence levels [5]. In the experimental part, the experimental set–up developed in this work is described with special attention to the characteristic issues of gas phase measurements, energy calibration and the subsequent data evaluation. The high quality gas phase and solid state NEXAFS spectra are analysed with respect to energy positions, shape and intensity of the sharp pi*–resonances characteristic for these aromatic molecules. Where applicable, a detailed Franck–Condon (FC) analysis of the vibronic fine structure has been performed, yielding additional information on the changes that occur upon solid state formation. Together with former results on vibrational features in large organic molecules, this information has been used to investigate the correlation of vibrational energies in the ground and electronically excited state. We find a relatively good agreement with other empirical studies on vibronic structures in photoelectron spectroscopy (PES) spectra of small molecules [6]. The molecular compounds investigated are in general believed to interact via weak van–der–Waals forces only. The present results however reveal distinct differences between the spectra of the gas and solid phase that can not be explained within the context of a mere interaction by dispersive forces. In detail, differential red–shifts of 0.1 to 0.3eV of transitions assigned to the aromatic system have been observed in the C–K spectra of benzene–tetracarboxylic acid dianhydride (BTCDA), 1,4,5,8–naphthalene–tetracarboxylic acid dianhydride (NTCDA), and 3,4,9,10–perylene–tetracarboxylic acid dianhydride (PTCDA) upon solid state formation. From BTCDA to PTCDA the shift increases, indicating an improving intermolecular interaction with molecular size or a closer molecular packing. In contrast, all transitions assigned to the anhydride carbon atom (C1) do not show any shift. For the O–K spectra, small changes in relative intensity have been observed for BTCDA and NTCDA. In case of PTCDA, a blue–shift of up to 0.2eV is evident for the OB 1sLEMO+1 transition. Theoretical models for the intermolecular interaction have been proposed in this work, based on a change of molecular geometry and interaction of adjacent molecules in the ground and excited state, respectively. While an interaction of adjacent molecular orbitals may explain the experimental findings for one particular molecule, this model falls short for a comprehensive explanation of all three dianhydrides. For an interaction in the excited state, the excitonic coupling with the neighbours attached at an angle, quantum chemical calculations yield no significant change in peak positions for NTCDA. Unfortunately, results for the stacked neighbours as well as the larger compound PTCDA are still lacking. For tris (8–quinolinol) aluminum (Alq3), the observed peak–shifts are restricted to just one unoccupied orbital, the LEMO+2, which is mainly localised at the phenoxide side of the quinolinol ligands. Although the shifts differ for the individual edges, the main interaction can therefore be assigned to this orbital. In summary, NEXAFS spectroscopy, if performed with great care in terms of experimental details and data analysis especially for the gas phase data, provides very detailed and highly interesting data on the changes of the electronic structure of organic molecules upon condensation. The present data can be applied as a reference for further experimental and (highly desired) theoretical investigations, which are needed for a comprehensive understanding of the complex interaction mechanisms between organic molecules. N2 - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Kopplung vibronischer und elektronischer Anregungen in großen organischen Molekülen. Die Mechanismen des Ladungstransportes und damit auch die zu Grunde liegende Wechselwirkung dieser Moleküle im Festkörper sind immer noch Gegenstand aktueller Diskussionen [1–4]. Mit der Untersuchung der spektroskopischen Eigenschaften von einerseits freien, also gasförmigen Molekülen, andererseits von (stark) wechselwirkenden Molekülen im Festkörper soll mit der vorliegenden Arbeit ein Beitrag zum besseren Verständnis der intermolekularen Wechselwirkung geleistet werden. Als Methode wurde die Röntgen–Nahkanten–Spektroskopie (NEXAFS) angewandt, die durch ihre chemische Selektivität lokale Informationen über die elektronische Struktur der Valenzzustände der untersuchten organischen Moleküle liefern kann [5]. Im experimentellen Teil wird eine Apparatur zur Untersuchung der organischen Moleküle in der Gasphase, die im Rahmen dieser Arbeit entwickelt wurde, vorgestellt. Das Hauptaugenmerk liegt dabei auf den Besonderheiten der Gasphasenmessungen sowie der Energiekalibrierung und anschließenden Datenauswertung. Die qualitativ hochwertigen Spektren werden nach Gesichtspunkten der energieposition, Form und Intensität der für die organischen Moleküle typischer Weise sehr scharfen pi* Resonanzen ausgewertet. Für Spektren mit gut aufgelöster Feinstruktur wurde die darunter liegende Schwingungsstruktur mit Hilfe einer Franck–Condon Auswertung untersucht, woraus sich weitere Informationen über die Einflüsse im Festkörper gewinnen ließen. Die dabei gesammelten Daten wurden zusammen mit den Ergebnissen früherer Untersuchungen der Schwingungsfeinstruktur organischer Moleküle herangezogen, um den Zusammenhang zwischen den Schwingungsenergien im elektronisch angeregten und im Grundzustand zu bestimmen. Dabei ergab sich eine gute Übereinstimmung mit empirischen Untersuchungen der Schwingungsstruktur kleiner Moleküle anhand von Photoelektronenspektroskopie (PES) [6]. Die vorliegenden Ergebnisse zeigen ausgeprägte Unterschiede in den Spektren der verschiedenen Phasen, die sichnicht im Rahmen einer Wechselwirkung durch rein dispersive Kräfte erklären lassen. Im Einzelnen traten zwischen den Gasphasen– und Festkörperspektren der C–K Kanten von 1,2,4,5–Benzoltetracarbonsäuredianhydrid BTCDA, 1,4,5,8–Naphthalintetracarbonsäuredianhydrid NTCDA und 3,4,9,10–Perylentetracarbonsäuredianhydrid PTCDA Rotverschiebungen von 0,1 bis 0,3eV auf. Die entsprechenden elektronischen Übergänge sind jeweils dem aromatischen System zugeordnet und zeigen in der Reihe von BTCDA zu PTCDA eine zunehmende Verschiebung. Dies deutet auf eine verstärkte Wechselwirkung bei größeren Molekülen, beziehungsweise bei einer dichteren Packung hin. Übergänge die dem Anhydrid Kohlenstoff (C1) zugeordnet sind, zeigen jedoch keinerlei Verschiebung. Die Spektren der O–K Kanten von BTCDA und NTCDA weisen lediglich eine leichte Veränderung der relativen Intensitäten auf. Im Falle von PTCDA wurde eine Blauverschiebung von bis zu 0,2eV für den OB 1s LEMO+1 Übergang beobachtet. In dieser Arbeit werden einige theoretische Modelle vorgeschlagen, die auf einer Änderung der Molekülgeometrie bzw. einer Wechselwirkung der Molekülorbitale sowohl im Grund– als auch im angeregten Zustand basieren. Betrachtet man lediglich eine einzelne Molekülsorte, so liefert z.B. eine Wechselwirkung der Orbitale benachbarter Moleküle eine zufriedenstellende Erklärung für die beobachteten Änderungen. Bei einer umfassenden Betrachtung aller Moleküle der Dianhydrid Gruppe scheitert dieses Modell jedoch. Erste quantenchemische Berechnungen der Wechselwirkung mittels einer exzitonischen Kopplung der NTCDA Moleküle mit ihren gewinkelten Nachbarn lieferten keine nennenswerten Verschiebungen der Resonanzenergien. Weiterführende Rechnungen dieser Art stehen jedoch für die gestapelten Nachbarn sowie für das größere PTCDA noch aus. Bei dem Molekül Tris(8-chinolinol)aluminium Alq3 lassen sich alle beobachteten Verschiebungen einem Orbital, dem LEMO+2 zuordnen. Obwohl die Verschiebungen für die verschiedenen Absorptionskanten unterschiedlich sind, lässt sich die Wechselwirkung des Moleküls somit diesem Orbital, das an der Phenolat Seite des Liganden lokalisiert ist, zuordnen. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die Röntgen–Nahkanten Spektroskopie hochinteressante und sehr genaue Informationen über die Änderung der elektronischen Struktur organischer Moleküle beim Übergang in die kondensierte Phase liefern kann. Die Ergebnisse dieser Arbeit können als eine Referenz für zukünftige experimentelle und theoretische Untersuchungen betrachtet werden. Für ein umfassendes Verständnis der komplexen Wechselwirkung zwischen organischen Molekülen sind diese weiteren Untersuchungen unabdingbar. KW - Organisches Molekül KW - NEXAFS KW - Zwischenmolekulare Kraft KW - Dünne Schicht KW - NEXAFS KW - gas phase KW - organic molecule KW - intermolecular interaction Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-43630 ER - TY - THES A1 - Wießner, Michael T1 - Isolierte Moleküle und delokalisierte Zustände: Einblick in die elektronische Struktur organischer Adsorbate mittels winkelaufgelöster Photoemission T1 - Isolated molecules and delocalised states: Insight into the electronic structure of organic adsorbates by angle-resolved photoemission N2 - Die vorliegende Arbeit demonstriert an Hand von verschiedenen Modellsystemen wie detailliert sich die grundlegenden Eigenschaften molekularer Adsorbate mit der winkelaufgelösten Photoemission erkunden lassen. Die von Peter Puschnig et al. vorgestellte Verknüpfung zwischen Photoemissionsintensität und den Molekülorbitalen im Grundzustand mittels einer Fouriertransformation war dabei entscheidend, um die verschiedenen physikalischen Effekte einordnen und verstehen zu können. Während für Coronen oder HBC die Orbitale im Grundzustand sehr gut zum Experiment passen, lassen sich für PTCDA und NTCDA einige Abweichungen von der DFT-Rechnung auf Basis der (semi-)lokalen GGA- oder LDA-Funktionale erkennen, die sich bei Messungen mit s-Polarisation hervorheben lassen. Diese können auf den Einfluss des Endzustandes in der Photoemission zurückgeführt werden. Im Rahmen der Dysonorbitale lassen sich die dafür verantwortlichen Relaxationseffekte zwischen dem N-Elektronensystem des Moleküls im Grundzustand und dem (N-1)-Elektronensystem des zurückbleibenden Kations explizit beschreiben. Die Berechnung des Photoemissionssignals mittels Fouriertransformation des Grundzustandes kann darüber hinaus weitere physikalische Effekte nicht korrekt berücksichtigen. Erste Anzeichen hierfür konnten am PTCDA-HOMO bei einer Photonenenergie von 27 eV und s-Polarisation detektiert werden. Darüber hinaus kann die Näherung des Photoelektronenendzustands als ebene Welle den beobachteten zirkularen Dichroismus am HOMO und LUMO von PTCDA nicht erklären. Erst in der Erweiterung durch eine Partialwellenzerlegung des Photoelektronenendzustands tritt ein dichroisches Signal in der theoretischen Beschreibung auf. Für das delokalisierte pi-Elektronensystem von PTCDA ist aber selbst diese Verfeinerung noch nicht ausreichend, um das Experiment korrekt beschreiben und weitere Eigenschaften vorhersagen zu können. Qualitativ lassen sich die Veränderungen im CDAD bei der Transformation um 90° für HOMO und LUMO mit einem gruppentheoretischen Ansatz verstehen. Damit ist es möglich, den molekularen Zuständen ihre irreduzible Darstellung zuzuweisen, worüber sich für PTCDA die Verteilung der quantenmechanischen Phase rekonstruieren lässt. Dies ist deshalb äußerst bemerkenswert, da üblicherweise in physikalischen Experimenten nur die Intensität und keine Informationen über die Phase messbar sind. Damit können die Photoemissionsmessungen im k||-Raum vollständig in den Realraum transformiert werden, wodurch die laterale Ortsinformation über die höchsten besetzen Molekülorbitale von PTCDA zugänglich wird. Neben der Bestimmung der molekularen Orbitale, deren Struktur von der Anordnung der Atome im Molekül dominiert wird, enthält die winkelaufgelöste Photoemission Informationen über die Adsorbat-Substrat-Wechselwirkung. Für hoch geordnete Monolagen ist es möglich, die verschiedenen Verbreiterungsmechanismen zu trennen und zu analysieren. Bei den untersuchten Systemen sind die Verbreiterungen aufgrund von unterschiedlichen Adsorptionsplätzen oder Probeninhomogenitäten ebenso wie die experimentelle Auflösung der 2D-Analysatoren vernachlässigbar gegenüber Lebensdauereffekten und evtl. Verbreiterung aufgrund von Dispersionseffekten. Bereits bei den äußerst schwach wechselwirkenden Systemen Coronen auf Ag(111) und Au(111) unterscheiden sich die beiden Systeme in ihrer Lorentzverbreiterung beim HOMO. In erster Näherung lässt sich dies auf eine Lebensdauer des entstandenen Photolochs zurückführen, welches je nach Stärke der Substratkopplung unterschiedlich schnell mit Substratelektronen aufgefüllt werden kann. Die Lorentzbreite als Indikator für die Wechselwirkung bzw. Hybridisierungsstärke zeigt für die Systeme mit Ladungstransfer vom Substrat in das Molekül eine sehr viel größere Verbreiterung. Zum Beispiel beträgt die Lorentzbreite des LUMO für NTCDA/Ag(110) FWHM=427 meV, und somit eine mehr als fünfmal so große Verbreiterung als für das HOMO von Coronen/Au(111). Diese starke Verbreiterung geht im Fall von NTCDA/Ag(110) wie auch bei den untersuchten Systemen NTCDA/Cu(100) und PTCDA/Ag(110) einher mit einem Ladungstransfer vom Substrat ins Molekül, sowie mit der Ausbildung eines zusätzlichen charakteristischen Signals in der Winkelverteilung des LUMO, dem Hybridisierungszustand bei kx,y=0Å-1. Die Intensität dieses Zustands korreliert bei den Systemen NTCDA auf Cu(100) bzw. auf Ag(110) jeweils mit der Lorentzbreite des LUMO-Zustands. Die Hybridisierung zwischen Molekül und Substrat hat noch weitere Auswirkungen auf die beobachtbaren physikalischen Eigenschaften. So führt die starke Hybridisierung mit dem Substrat wiederum dazu, dass sich die intermolekulare Dispersion für die Elektronen im LUMO-Zustand deutlich verstärkt. Der direkte Überlapp der Wellenfunktionen ist im System PTCDA/Ag(110) laut DFT-Rechnungen relativ klein und führt lediglich zu einer Bandbreite von 60 meV. Durch die Hybridisierung mit den delokalisierten Substratbändern erhöht sich der Grad der Delokalisierung im LUMO-Zustand, d.h. die Bandbreite steigt auf 230 meV, wie das Experiment bestätigt. Im Gegensatz zu früheren STM/STS-basierten Messungen [Temirov2006] kann mit der Kombination aus DFT-Rechnung und ARPES-Experiment eindeutig nachgewiesen werden, dass das Substrat im Fall von PTCDA/Ag(110) die Bandbreite verstärken kann, sodass sich die effektive Masse der Lochladungsträger von meff=3,9me auf meff=1,1me reduziert. Im Blick auf die eingangs gestellte Frage, ob sich molekulare Adsorbate eher wie isolierte Moleküle oder als periodische Festkörper beschreiben lassen, kommt diese Arbeit auf ein differenziertes Ergebnis. In den Impulsverteilungen, die sich aus der Form der molekularen Wellenfunktionen ableiten lassen, spiegelt sich eindeutig der isolierte molekulare Charakter wieder. Dagegen zeigt sich in der Energiedispersion E(k||) ein delokalisierter, blochartiger Charakter, und es konnte demonstriert werden, dass es zu einem Vermischen von Metall- und Molekülwellenfunktionen kommt. Molekulare Adsorbate sind also beides, isolierte Moleküle und zweidimensionale Kristalle mit delokalisierten Zuständen. N2 - This work demonstrates the versatility of angular resolved photoemission (ARPES) in extracting fundamental properties of molecular condensates. With the technique proposed by Peter Puschnig et al., ARPES intensities of aromatic molecules can be linked to the absolute square of the fourier transformed molecular orbital. This allows experimentally identifying individual orbitals and understanding different physical mechanisms at the interface between an organic layer and a metal. This technique shows a clear agreement between theoretical intensity distributions, as e.g. derived from density functional theory (DFT), and the measurements on systems like coronene and HBC. Opposite to that, deviations occur on PTCDA and NTCDA for both local and semilocal density functionals, is s-polarized light is used. Additional measurements with different polarisation directions show, that relaxation effects in the final state lead to a mixing of the N-particle initial state with the N-1-particle final state. This phenomenon can be described theoretically within the framework of Dyson orbitals, in an approximate way already by introducing self-interaction corrected density functionals. Additional deviations from the simple approximation of the photoelectron by a plane wave can be made visible with circular polarised light. For the PTCDA HOMO and LUMO, circular dichroism appears in the angular distribution of the photoemission intensity, an effect that is by definition not included in the plane wave approximation. A refined approximation given by the partial wave expansion of the final state shows a distinct dichroism of both the HOMO and LUMO. But apparently this approximation is not able to describe the detailed circular dichroism angular distribution. In the future, this might be possible by applying the Independent Atomic Center (IAC) approximation including multiple intramolecular scattering. The origin of the dichroic signal can be elucidated by measurements with different incidence directions and applying group theory. The changes in the dichroism signal of the HOMO and LUMO upon rotation by 90° is different indicating on different irreducible representations for both states. This paves the way to reconstruct the intramolecular phase distribution for the rather simple PTCDA HOMO and LUMO. Access to this distribution is usually hindered by the measurement process itself due to the absolute square in the evaluation of the photoemission matrix elements. And finally with the knowledge of the intensity and the phase a transformation of the HOMO and LUMO to real space is possible. Next to the measurement of individual molecular orbitals, ARPES contains signatures from the molecule substrate interaction. For a unique identification of the several interaction mechanisms a commensurate lattice of molecules is indispensable. Otherwise different adsorption sites would sum up to a broad photoemission signal, both in energy and momentum direction. For the commensurate systems of coronene or HBC on the Ag(111) and Au(111) surfaces, this prerequisite is fulfilled. The analysis of the peak shape shows different Lorentzian broadenings of the adiabatic vibronic transition of the HOMO. This width can be approximately correlated to the lifetime of the photo hole. Therefor a stronger molecule metal interaction leads to a faster decay of the photo hole on the molecule and consequently to broader lorentzian line width. For example the lorentzian width of the hybridized NTCDA on Ag(110) is of FWHM=427 meV and therewith five times larger than the rather weakly interacting coronene on Au(111). The strong interaction for NTCDA on Ag(110) but also for the investigated systems NTCDA on Cu(100) and PTCDA on Ag(110) goes along with charge transfer from the substrate to the molecule, i.e. the LUMO gets filled for the molecules in the first layer. Moreover a hybridization occurs between the metal and the molecule resulting in an additional contribution to the LUMO in the momentum distribution at kx,y=0Å-1. In the direct comparison of the NTCDA/Ag(110) and NTCDA/Cu(100) adsorption systems, this intensity of this contribution can be linked to the interaction strength deduced from the lorentzian width of the respective LUMO. The hybridization has even more consequences on this interface system. The observable intermolecular band dispersion gets drastically enhanced due to the increased interaction strength mediated by the molecule substrate hybridization. The direct overlap of the PTCDA LUMO wave function is according to the DFT calculation rather small leading to a band width of only 60 meV. Opposite to that, the experiment as well as the calculation for a PTCDA layer adsorbed on a silver slab show a band width of 230 meV, which can only be explained by the additional adsorbate. And opposite to previous STM/STS measurements [Temirov2006] the observed substrate mediated band width enhancement is clearly observed for a molecular state, whose effective mass is reduced by this mechanism from meff=3,9me to meff=1,1me. In conclusion, this work demonstrates how the properties of electrons in molecules and at interfaces to a metal can be detected and characterised by the photoemission technique. If these systems are rather characterized by localized molecular orbitals than by delocalized bloch waves, depends on the individual properties. On the one hand the momentum dependency of the photoemission intensity of indivdual orbitals match nearly perfect the calculation on isolated molecules. On the other hand, the momentum dependent binding energies E(k||) show a bloch-like character, whose band width is amplified by the substrate interaction. This means, the molecular adsorbate is both, molecules and a 2D-crystal with delocalized states. KW - Organisches Molekül KW - Adsorbat KW - ARPES KW - Organische Moleküle KW - Hochgeordnete Monolagen KW - Molekülphysik KW - Festkörperphysik KW - Perylendianhydrid Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-95265 ER - TY - THES A1 - Gutberlet, Marcel T1 - K-Raum-Symmetrie und dichtegewichtete Bildgebung: Optimierung der Magnet-Resonanz-Bildgebung hinsichtlich Signal-zu-Rauschverhältnis, Abbildungsqualität und Messzeit T1 - K-space symmetry and density weighted imaging:Optimization of magnetic resonance imaging with regard to signal-to-noise ratio, image quality and acquisition time N2 - Die Magnet-Resonanz (MR)-Bildgebung ist mit vielfältigen Anwendungen ein nicht mehr wegzudenkendes Instrument der klinischen Diagnostik geworden. Dennoch führt die stark limitierte Messzeit häufig zu einer Einschränkung der erzielbaren räumlichen Auflösung und Abdeckung, einer Beschränkung des Signal-zu-Rauschverhältnis (Signal-to-Noise Ratio) (SNR) sowie einer Signalkontamination durch benachbartes Gewebe. Bereits bestehende Methoden zur Reduktion der Akquisitionszeit sind die partielle Fourier (PF)-Bildgebung und die parallele Bildgebung (PPA). Diese unterscheiden sich zum einen im Schema zur Unterabtastung des k-Raums und zum anderen in der verwendeten Information zur Rekonstruktion der fehlenden k-Raum-Daten aufgrund der beschleunigten Akquisition. Während in der PPA die unterschiedlichen Sensitivitäten einer Mehrkanal-Empfangsspule zur Bildrekonstruktion verwendet werden, basiert die PF-Bildgebung auf der Annahme einer langsamen Variation der Bildphase. Im ersten Abschnitt dieser Arbeit wurde das Konzept der Virtuellen Spulendekonvolutions (Virtual Coil Deconvolution) (VIDE)-Technik vorgestellt, das das gleiche Schema der Unterabtastung des k-Raums wie die konventionelle PPA verwendet, aber anstelle der Spulensensitivität die Bildphase als zusätzliche Information zur Herstellung der fehlenden Daten der beschleunigten Bildgebung verwendet. Zur Minimierung der Rekonstruktionsfehler und der Rauschverstärkung in der VIDE-Technik wurde ein optimiertes Akquisitionsschema entwickelt. Die Kombination der PPA und PF-Bildgebung zur Beschleunigung der MR-Bildgebung wird durch das unterschiedliche Unterabtastschema erschwert. Wie Blaimer et al. in ihrer Arbeit gezeigt haben, kann das Prinzip der VIDE-Technik auf Mehrkanal-Spulen übertragen werden, sodass mit dieser Methode die PPA und die PF-Bildgebung optimal vereint werden können. Dadurch kann die Rauschverstärkung aufgrund der Spulengeometrie ohne zusätzliche Messungen deutlich reduziert werden. Obwohl die Abtastung des k-Raums in der MR-Bildgebung sehr variabel gestaltet werden kann, wird bis heute nahezu ausschließlich die regelmäßige k-Raum-Abtastung in der klinischen Bildgebung verwendet. Der Grund hierfür liegt, neben der schnellen Rekonstruktion und der einfachen Gestaltung der Variation des Bild-Kontrasts, in der Robustheit gegen Artefakte. Allerdings führt die regelmäßige k-Raum-Abtastung zu einer hohen Signalkontamination. Die Optimierung der SRF durch nachträgliches Filtern führt jedoch zu einem SNR-Verlust. Die dichtegewichtete (DW-) Bildgebung ermöglicht die Reduktion der Signal-Kontamination bei optimalem SNR, führt aber zur einer Reduktion des effektiven Gesichtsfelds (FOV) oder einer Erhöhung der Messzeit. Letzteres kann durch eine Kombination der PPA und DW-Bildgebung umgangen werden. Der zweite Teil dieser Arbeit befasste sich mit neuen Aufnahme- und Rekonstruktionsstrategien für die DW-Bildgebung, die eine Erhöhung des FOVs auch ohne Einsatz der PPA erlauben. Durch eine Limitierung der minimalen k-Raum-Abtastdichte konnte durch eine geringfügige Reduktion des SNR-Vorteils der DW-Bildgebung gegenüber der kartesischen, gefilterten Bildgebung eine deutliche Verringerung der Artefakte aufgrund der Unterabtastung in der DW-Bildgebung erreicht werden. Eine asymmetrische Abtastung kann unter der Voraussetzung einer homogenen Bildphase das Aliasing zusätzlich reduzieren. Durch die Rekonstruktion der DW-Daten mit der Virtuelle Spulendekonvolution für die effektive DW-Bildgebung (VIDED)-Bildgebung konnten die Artefakte aufgrund der Unterabtastung eliminiert werden. In der 3d-Bildgebung konnte durch Anwendung der modifizierten DW-Bildgebung eine Steigerung des FOVs in Schichtrichtung ohne Messzeitverlängerung erreicht werden. Die nicht-kartesische k-Raum-Abtastung führt im Fall einer Unterabtastung zu deutlich geringeren, inkohärenten Aliasingartefakten im Vergleich zur kartesischen Abtastung. Durch ein alternierendes DW-Abtastschema wurde eine an die in der MR-Mammografie verwendete Spulengeometrie angepasste k-Raum-Abtastung entwickelt, das bei gleicher Messzeit die räumliche Auflösung, das SNR und das FOV erhöht. Im dritten Teil dieser Arbeit wurde die Verallgemeinerung der DW-Bildgebung auf signalgewichtete Sequenzen, d.h. Sequenzen mit Magnetisierungspräparation (Inversion Recovery (IR), Saturation Recovery (SR)) sowie Sequenzen mit einer Relaxation während der Datenaufnahme (Multi-Gradienten-Echo, Multi-Spin-Echo) vorgestellt, was eine Steigerung der Bildqualität bei optimalem SNR erlaubt. Die Methode wurde auf die SR-Sequenz angewendet und deren praktischer Nutzen wurde in der Herz-Perfusions-Bildgebung gezeigt. Durch die Verwendung der in dieser Arbeit vorgestellten Technik konnte eine Reduktion der Kontamination bei einem SNR-Gewinn von 16% im Vergleich zur konventionellen, kartesischen Abtastung bei gleicher Messzeit erreicht werden. N2 - Magnetic resonance (MR) imaging has become a powerful tool in clinical diagnostics. However, long acquisition times used in MR imaging limit the available signal-to-noise Ratio (SNR), spatial resolution and coverage and cause signal contamination from neighboring tissue. Two established methods used to reduce the scan time of MR imaging are partial parallel acquisition (PPA) and partial fourier (PF) imaging. These methods use different schemes to undersample k-space and use a different kind of information to reconstruct the missing data resulting from the accelerated acquisition. While in PPA the varying sensitivities of a multi-channel receiver coil are used in the image reconstruction, PF imaging is based on the assumption of a smoothly varying image phase. In the first section of this work, the concept of virtual coil deconvolution (VIDE) imaging is proposed. This method uses the identical acquisition scheme for the accelerated measurement of k-space as PPA. However, in contrast to PPA, VIDE imaging uses the image phase instead of the varying coil sensitivities to recover the missing data of the accelerated acquisition. Reconstruction errors and noise amplification of VIDE imaging were minimized by an optimized acquisition scheme. VIDE imaging allows an acceleration of MR imaging by a factor of two. The different sampling schemes used in PF imaging and PPA are disadvantageous for the combination of PF imaging and PPA to increase the acceleration of MRI. Blaimer, Gutberlet et al. showed that the concept of VIDE imaging can be extended to multi-channel receiver coils. This allows an optimal combination of PF imaging and PPA. The noise amplification caused by the coil geometry could be significantly decreased without lengthening the scan time. Although k-space can be measured in a variety of sampling schemes, almost exclusively a Cartesian trajectory is used in clinical imaging. Reasons are the fast and simple reconstruction, the robustness against artifacts and the well-defined contrast of Cartesian imaging. However, the Cartesian acquisition results in increased signal contamination. Post-processing filtering allows reduction of contamination but at the expense of SNR. Density weighted (DW) imaging allows optimization of the spatial response function (SRF) at maximum SNR but results in a reduced effective field of view (FOV) or a lengthening of the scan time. This disadvantage of DW imaging can be eliminated by the application of PPA. In the second section new acquisition and reconstruction methods were presented allowing an increase of the effective FOV in DW imaging even without the use of PPA. The limitation of the minimum sampling density in DW imaging resulted in a significant reduction of aliasing. Moderate filtering to correct the k-space weighting resulted in low reduction of the SNR gain in comparison to Cartesian imaging with the identical scan time. On condition of a homogeneous image phase, the aliasing can be additionally reduced by using an asymmetric DW sampling. Using virtual coil deconvolution for effective density weighted (VIDED) imaging for reconstruction, aliasing could be eliminated. By applying the developed DW method, the spatial coverage of 3D imaging was increased even without a lengthening of the scan time. In case of undersampling k-space, DW acquisition results in significantly reduced incoherent aliasing in comparison to Cartesian imaging. Alternating DW sampling revealed an optimized sampling scheme for the coil geometry used in MR-mammography. In experiments the effective FOV or the spatial resolution in slice direction could be increased significantly. In the third section the extension of DW imaging to signal-weighted sequences, i.e. sequences with magnetization preparation (inversion recovery or saturation recovery) or with relaxation between the acquired echoes (multigradient echo, multi-spin echo), was presented. The method provided increased image quality at optimum SNR in comparison to Cartesian imaging. By applying the new technique to SR-sequences, its practical use could be shown in myocardial perfusion imaging. The method presented in this work allowed an optimization of the SRF with an SNR gain of 16% compared to conventional Cartesian sampling at identical scan time. KW - Kernspintomografie KW - Paralleler Prozess KW - Messprozess KW - Dichtegewichtete Bildgebung KW - Parallele Bildgebung KW - VIDE KW - VIDED KW - density weighted imaging KW - density weighting KW - parallel imaging KW - VIDE KW - VIDED KW - Optimierung KW - NMR-Bildgebung KW - NMR-Mammographie KW - Koronarperfusion Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-71834 ER - TY - THES A1 - Scherdel, Christian T1 - Kohlenstoffmaterialien mit nanoskaliger Morphologie - Entwicklung neuartiger Syntheserouten T1 - Carbon material featuring nanoscale morphology - Development of novel synthesis routes N2 - Hochporöse Kohlenstoffaerogele, die über den Sol-Gel-Prozeß auf der Basis von Resorzin und Formaldehyd hergestellt werden, sind Werkstoffe mit beeindruckenden physikalischen Eigenschaften. Leider werden bisher nur geringe Mengen an Kohlenstoffaerogelen produziert und aus Kostengründen auf günstigere Materialien mit vergleichsweise schlechteren Eigenschaften zurückgegriffen. Um diesen Nachteil zu nivellieren lag die Motivation der vorliegenden Arbeit in der Entwicklung neuer Syntheserouten für Kohlenstoffmaterialien mit nanoskaliger Morphologie, wobei insbesondere auf kostengünstige Edukte und/oder einfache Prozessierung zurückgegriffen werden sollte. Als in Frage kommende Eduktsysteme wurden Zucker, sowie Hydroxybenzol-Formaldehyd-Derivate ausgewählt. Die hergestellten Kohlenstoffe wurden hauptsächlich mit Elektronenmikroskopie, Gassorption und Röntgenkleinwinkelstreuung (SAXS) charakterisiert. Um Fehlinterpretationen der experimentellen Daten für das neue Materialsystem zu vermeiden, war ein umfangreiches Wissen zu den Charakterisierungsmethoden und den diesen zugrundeliegenden physikalischen Prinzipien notwendig. Kohlenstoffpulver basierend auf sphärischen Resorzin-Formaldehyd Suspensionen und Sedimenten bilden eine völlig neue Möglichkeit zur Erzeugung von Kohlenstoffnanokugeln. Im Rahmen dieser Arbeit wurde deshalb systematisch der Bereich der Syntheseparameter im RF-System zu den nicht-monolithischen Parametersätzen hin vervollständigt. Anhand der bestimmten Daten konnte diese Stoffklasse umfassend und detailliert charakterisiert und interpretiert werden. Die Partikelgröße hängt im Wesentlichen von der Katalysatorkonzentration und in geringerem Maße von der Eduktmenge in der Startlösung ab. Die ermittelte untere Grenze der Partikelgröße aus stabilen kolloidalen Dispersionen beträgt ca. 30 nm. Größere Partikel als 5 µm konnten trotz Modifikation der Syntheseroute nicht erzeugt werden. Eine Abschätzung über den Aggregationsgrad der Kohlenstoffpulver wurde durchgeführt. Eine Beimischung von Phenol verringert in diesem System zum einen die Partikelgröße und erzeugt zunehmend nicht-sphärische Strukturen. Die aus Gassorption, SAXS und dynamischer Lichtstreuung (DLS) ermittelten Partikelgrößen stimmen gut überein. Bei der Pyrolyse schrumpfen die Partikel auf 84% des Ausgangswerts (Partikeldurchmesser). Ein Fokus dieser Arbeit lag in der Herstellung poröser Kohlenstoffe mit Phenol und Formaldehyd (PF) als Eduktbasis und unterkritischer Trocknung (Kohlenstoffxerogele). Um die Bandbreite der Eigenschaften der resultierenden Kohlenstoffxerogele zu erweitern, wurden zahlreiche Modifikationen der Syntheseparameter und im Herstellungsprozeß durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen, daß im Eduktsystem Phenol-Formaldehyd in wäßriger Lösung mit Na2CO3 als basischem Katalysator prinzipiell poröse Xerogele herstellbar sind; allerdings verhindert eine ungewöhnliche Gelierkinetik (Flockenbildung statt Sol-Gel-Übergang) eine umfassende Interpretation des Systems, da die Reproduzierbarkeit der Ergebnisse nicht gewährleistet ist. Bei Phenol-Formaldehyd in wäßriger Lösung und NaOH als Katalysator kommt es meist zu einem Kollabieren des Gelnetzwerks während der Trocknung. Lediglich bei hohem Formaldehydüberschuß zeigt sich ein enger Bereich, in dem Xerogele mit geringer Dichte (rhomin = 0,22 g/cm3) und relevantem Mesoporenvolumen von bis zu 0,59 cm3/g synthetisierbar sind. Die interessanteste Kombination im PF-System ergibt sich mit HCl als Katalysator und n-Propanol als Lösungsmittel. Hier sind hochporöse Kohlenstoffxerogele mit geringen Dichten (rhomin = 0,23 g/cm3) und für Xerogele sehr hoher Mesoporosität von bis zu Vmeso = 0,85 cm3/g möglich. Damit ist es im Rahmen dieser Arbeit erstmals gelungen über konvektive Trocknung homogene hochporöse Xerogel-Formkörper auf PF-Basis zu synthetisieren. Aus der Überwachung des Sol-Gel-Prozesses mit Detektion der Soltemperatur konnten wichtige Erkenntnisse über exo- und endotherme Vorgänge gewonnen werden. Zudem zeigt die Zeitabhängigkeit der Soltemperatur Gemeinsamkeiten für alle untersuchten Hydroxybenzol-Formaldehyd-Systeme. So kann der Gelpunkt der Ansätze zuverlässig und auch reproduzierbar anhand eines zweiten lokalen Temperaturmaximums ermittelt werden, welches mit einer Gelpunktsenthalpie korreliert wird. Damit ist auch eine Prozeßkontrolle, z.B. für die Kombination mit Partikeltechnologien, möglich. Die zugrundeliegenden Strukturbildungsmechanismen, Sol-Gel-Prozeß einerseits und Trocknung andererseits, wurden in-situ mittels SAXS beobachtet und anhand der gewonnenen Daten diskutiert und bewertet. Eine vollständige Adaption des etablierten und akzeptierten Bildungsmechanismus von RF basierten Aerogelen (Partikelbildung aus Kondensationskeimen und Partikelwachstum) für das PF-System wird ausgeschlossen. Vielmehr scheint bei den untersuchten PF-Systemen auch eine Mikrophasenseparation als konkurrierender Prozeß zur Partikelbildung von Relevanz zu sein. N2 - Highly porous carbon aerogels derived via the sol-gel-process based on the precursors resorcinol and formaldehyde are materials with impressive physical properties. In principle, they are suited for many applications (e.g. thermal insulations, components in electrochemical devices). Unfortunately, up to now, there are only small amounts of carbon aerogels available. Due to cost efficiency, cheaper materials with less favourable properties compared to carbon aerogels are used. To compensate for this disadvantage, the motivation for this work was the development of new synthesis routes for carbon materials with nanostructured morphology, applying in particular cheap precursors and/or simple processing. As precursor systems, sugar as well as hydroxybenzene-formaldehyde-derivatives were chosen. The produced carbons were characterised in particular by electron microscopy, gas sorption and small-angle X-ray scattering (SAXS). To avoid misinterpretation of the experimental data of the new materials system, extensive knowledge concerning the characterization methods and their underlying physical principles are essential. Carbon powders based on spherical particles derived from suspensions and sediments of resorcinol-formaldehyde (RF) solutions establish a completely new possibility to generate carbon nanospheres. Within the framework of this thesis the range of the synthesis parameters of the RF-system towards the non-monolithic parameter sets was therefore systematically completed. These materials were characterized and interpreted extensively and in detail by using the derived experimental data. The particle size depends essentially on the catalyst concentration rather than on the amount of precursors in the initial solution. The lower limit particle size derived from stable colloidal suspensions is about 30 nm. Larger particles than 5 µm could not be synthesized, even when modifying the synthesis route. An estimate for the level of aggregation of the carbon powders was determined. Admixing of phenol decreases the particle size in this system and generates increasingly non-spherical structures. The evaluated particle sizes derived from gas sorption, SAXS and dynamic light scattering (DLS) are in good agreement with each other. During pyrolysis, the particles shrink to 84% of the initial value (particle size). One goal of this work was the synthesis of porous carbons with phenol and formaldehyde (PF) as precursors and subcritical drying (carbon xerogels). To extend the possible properties of the resulting carbon xerogels, several modifications of the synthesis parameters as well as in the production process were conducted. The results show, that with the precursors phenol-formaldehyde in aqueous solution using Na2CO3 as catalyst, porous xerogels can in principle be synthesized. However, the unusual gelation kinetics (flake forming instead of sol-gel-transition) prevents a detailed interpretation of this system, because the reproducibility of the results can not be ensured. With the system phenol and formaldehyde in aqueous solution using NaOH as catalyst, the gel network mostly collapses during drying. Only with excess formaldehyde a range in the synthesis parameters exists, where xerogels with low density (rhomin = 0,22 g/cm3) and relevant mesopore volume of up to 0,59 cm3/g can be synthesized. The most interesting combination of PF is with HCl as catalyst and n-propanol as solvent. With this system, highly porous carbon xerogels with low densities (rhomin = 0,23 g/cm3) and for xerogels high mesoporosity of up to Vmeso = 0,85 cm3/g can be synthesized. Hence, within the framework of this thesis highly porous monolithic xerogels based on PF as precursors in combination with subcritical drying have been successfully synthesiszed for the first time. Monitoring of the sol-gel-process by detection of the sol temperature provided important information about exo- and endothermal reactions. Moreover, the temperature dependence of the sol shows similarities for all investigated hydroxybenzene-formaldehyde combinations. The gelling point of the precursor systems can be reproduced reliably by determining a second local maximum of the sol temperature, which can be correlated with an enthalpy of gelation (second order process). By this way, a process control is possible, e.g. for the combination with particle technologies. The basic mechanisms of structure formation, i.e. the sol-gel-process on the one hand and the subcritical drying on the other hand were monitored in-situ by SAXS and discussed on the base of the obtained data. A complete adaptation of the established and accepted structure formation mechanism of RF based aerogels (forming and growing of particles by) can be ruled out for the PF-system. Moreover, microphase separation seems to be a relevant competing process for the particle forming in the PF-system. KW - Sol-Gel-Verfahren KW - Kohlenstoff KW - Aerogel KW - Xerogel KW - Phenol-Formaldehyd-Kondensationsprodukt KW - Nanopartikel KW - Adsorption KW - Röntgen-Kleinwinkelstreuung KW - sol-gel-technology KW - xerogel KW - phenolic resin KW - carbon KW - nanoparticle Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-45325 ER - TY - THES A1 - Fischer, Julian T1 - Kohärenz- und Magnetfeldmessungen an Polariton-Kondensaten unterschiedlicher räumlicher Dimensionen T1 - Coherence and magnetic field measurements on polariton-condensates in different spatial dimensions N2 - Die Bose-Einstein-Kondensation (BEK) und die damit verbundenen Effekte wie Superfluidität und Supraleitung sind faszinierende Resultate der Quantennatur von Bosonen. Nachdem die Bose-Einstein-Kondensation für Atom-Systeme nur bei Temperaturen nahe dem absoluten Nullpunkt realisierbar ist, was einen enormen technologischen Aufwand benötigt, wurden Bosonen mit wesentlich kleineren Massen zur Untersuchung der BEK gesucht. Hierfür bieten sich Quasiteilchen in Festkörpern wie Magnonen oder Exzitonen an, da deren effektive Massen sehr klein sind und die Kondensationstemperatur dementsprechend höher ist als für ein atomares System. Ein weiteres Quasiteilchen ist das Exziton-Polariton als Resultat der starken Licht-Materie-Wechselwirkung in Halbleitermikrokavitäten, welches sowohl Materie- als auch Photoneigenschaften hat und dessen Masse theoretisch eine BEK bis Raumtemperatur erlaubt. Ein weiterer Vorteil dieses System ist die einfache Erzeugung des Bose-Einstein-Kondensats in diesen Systemen durch elektrisches oder optisches Injizieren von Exzitonen in die Halbleiter-Quantenfilme der Struktur. Außerdem kann die Impulsraumverteilung dieser Quasiteilchen leicht durch einfache experimentelle Methoden mittels eines Fourierraumspektroskopie-Aufbaus bestimmt werden. Durch die winkelabhängige Messung der Emission kann direkt auf die Impulsverteilung der Exziton-Polaritonen in der Quantenfilmebene zurückgerechnet werden, die zur Identifikation der BEK hilfreich ist. Deshalb wird das Exziton-Polariton als ein Modellsystem für die Untersuchung von Bose-Einstein-Kondensation in Festkörpern und den damit in Relation stehenden Effekten angesehen. In dieser Arbeit wird die Grundzustandskondensation von Exziton-Polaritonen in Halbleitermikrokavitäten verschiedener Dimensionen realisiert und deren Emissionseigenschaften untersucht. Dabei wird vor allem die Wechselwirkung des Polariton-Kondensats mit der der unkondensierten Polaritonen bzw. der Quantenfilm-Exzitonen im externen Magnetfeld verglichen und ein Nachweis zum Erhalt der starken Kopplung über die Polariton-Kondensationsschwelle hinaus entwickelt. Außerdem werden die Kohärenzeigenschaften von null- und eindimensionalen Polariton-Kondensaten durch Bestimmung der Korrelationsfunktion erster beziehungsweise zweiter Ordnung analysiert. Als Materialsystem werden hierbei die III/V-Halbleiter gewählt und die Quantenfilme bestehen bei allen Messungen aus GaAs, die von einer AlAs Kavität umgeben sind. Eindimensionale Polariton-Kondensation - räumliche Kohärenz der Polariton-Drähte Im ersten experimentellen Teil dieser Arbeit (Kapitel 1) wird die Kondensation der Polaritonen in eindimensionalen Drähten unter nicht-resonanter optischer Anregung untersucht. Dabei werden verschiedene Drahtlängen und -breiten verwendet, um den Einfluss des zusätzlichen Einschlusses auf die Polariton-Dispersion bestimmen zu können. Ziel dieser Arbeit ist es, ein eindimensionales Bose-Einstein-Kondensat mit einer konstanten räumlichen Kohärenz nach dem zentralen Abfall der g^(1)(r)-Funktion für große Abstände r in diesen Drähten zu realisieren (sogenannte langreichweitige Ordnung im System, ODLRO (Abkürzung aus dem Englischen off-diagonal long-range order). Durch Analyse der Fernfeldemissionseigenschaften können mehrere Polariton-Äste, der eindimensionale Charakter und die Polariton-Kondensation in 1D-Systemen nachgewiesen werden. Daraufhin wird die räumliche Kohärenzfunktion g^(1)(r) mithilfe eines hochpräzisen Michelson-Interferometer, das im Rahmen dieser Arbeit aufgebaut wurde, bestimmt. Die g^(1)(r)-Funktion nimmt hierbei über große Abstände im Vergleich zur thermischen De-Broglie-Wellenlänge einen konstanten Plateauwert an, der abhängig von der Anregungsleistung ist. Unterhalb der Polariton-Kondensationsschwelle (Schwellleistung P_S) ist kein Plateau sichtbar und die räumliche Kohärenz ist nur im zentralen Bereich von unter |r| < 1 µm vorhanden. Mit ansteigender Anregungsleistung nimmt das zentrale Maximum in der Weite zu und es bildet sich das Plateau der g^(1)(r)-Funktion aus, das nur außerhalb des Drahtes auf Null abfällt. Bei P=1,6P_S ist das Plateau maximal und beträgt circa 0,15. Außerdem kann nachgewiesen werden, dass mit steigender Temperatur die Plateauhöhe abnimmt und schließlich bei T=25K nicht mehr gemessen werden kann. Hierbei ist dann nur noch das zentrale Maximum der Kohärenzfunktion g^(1)(r) sichtbar. Weiterhin werden die Ergebnisse mit einer modernen mikroskopischen Theorie, die auf einem stochastischen Mastergleichungssystem basiert, verglichen, wodurch die experimentellen Daten reproduziert werden können. Im letzten Teil des Kapitels wird noch die Kohärenzfunktion g^(1)(r) im 1D-Fall mit der eines planaren Polariton-Kondensats verglichen (2D). Nulldimensionale Polariton-Kondensation - Kondensation und Magnetfeldwechselwirkung in einer Hybridkavität Im zweiten Teil der Arbeit wird die Polariton-Kondensation in einer neuartigen Hybridkavität untersucht. Der Aufbau des unteren Spiegels und der Kavität inklusive der 12 verwendeten Quantenfilme ist analog zu den gewöhnlichen Mikrokavitäten auf Halbleiterbasis. Der obere Spiegel jedoch besteht aus einer Kombination von einem DBR (Abkürzung aus dem Englischen distributed Bragg reflector) und einem Brechungsindexkontrast-Gitter mit einem Luft-Halbleiterübergang (größt möglichster Brechungsindexkontrast). Durch die quadratische Strukturgröße des Gitters (Seitenlänge 5µm) sind die Polaritonen zusätzlich zur Wachstumsrichtung noch in der Quantenfilmebene eingesperrt, so dass sie als nulldimensional angesehen werden können (Einschluss auf der ungefähren Größe der thermischen De-Broglie-Wellenlänge). Um den Erhalt der starken Kopplung über die Kondensationsschwelle hinaus nachweisen zu können, wird ein Magnetfeld in Wachstumsrichtung angelegt und die diamagnetische Verschiebung des Quantenfilms mit der des 0D-Polariton-Kondensats verglichen. Hierdurch kann das Polariton-Kondensat von dem konventionellen Photonlasing in solchen Strukturen unterschieden werden. Weiterhin wird als letztes Unterscheidungsmerkmal zwischen Photonlasing und Polariton-Kondensation eine Messung der Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung g^(2)(t) durchgeführt. Dabei kann ein Wiederanstieg des g^(2)(t = 0)-Werts mit ansteigender Anregungsleistung nachgewiesen werden, nachdem an der Kondensationsschwelle der g^(2)(t = 0)-Wert auf 1 abgefallen ist, was auf eine zeitliche Kohärenzzunahme im System hinweist. Oberhalb der Polariton-Kondensationsschwelle P_S steigt der g^(2)(t = 0)-Wert wieder aufgrund zunehmender Dekohärenzprozesse, verursacht durch die im System ansteigende Polariton-Polariton-Wechselwirkung, auf Werte größer als 1 an. Für einen gewöhnlichen Photon-Laser (VCSEL, Abkürzung aus dem Englischen vertical-cavity surface-emitting laser) im monomodigen Betrieb kann mit steigender Anregungsleistung kein Wiederanstieg des g^(2)(t = 0)-Werts gemessen werden. Somit stellt dies ein weiteres Unterscheidungsmerkmal zwischen Polariton-Kondensation und Photonlasing dar. Zweidimensionale Polariton-Kondensation - Wechselwirkung mit externem Magnetfeld Im letzten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird die Magnetfeldwechselwirkung der drei möglichen Regime der Mikrokavitätsemission einer planaren Struktur (zweidimensional) untersucht. Dazu werden zuerst durch eine Leistungsserie bei einer Verstimmung des Photons und des Quantenfilm-Exzitons von d =-6,5meV das lineare, polaritonische Regime, das Polariton-Kondensat und bei weiterer Erhöhung der Anregungsleistung das Photonlasing identifiziert. Diese drei unterschiedlichen Regime werden daraufhin im Magnetfeld von B=0T-5T auf ihre Zeeman-Aufspaltung und ihre diamagnetische Verschiebung untersucht und die Ergebnisse der Magnetfeldwechselwirkung werden anschließend miteinander verglichen. Im linearen Regime kann die Abhängigkeit der Zeeman-Aufspaltung und der diamagnetischen Verschiebung vom exzitonischen Anteils des Polaritons bestätigt werden. Oberhalb der Polariton-Kondensationsschwelle wird eine größere diamagnetische Verschiebung gemessen als für die gleiche Verstimmung im linearen Regime. Dieses Verhalten wird durch Abschirmungseffekte der Coulomb-Anziehung von Elektronen und Löchern erklärt, was in einer Erhöhung des Bohrradius der Exzitonen resultiert. Auch die Zeeman-Aufspaltung oberhalb der Polariton-Kondensationsschwelle zeigt ein vom unkondensierten Polariton abweichendes Verhalten, es kommt sogar zu einer Vorzeichenumkehr der Aufspaltung im Magnetfeld. Aufgrund der langen Spin-Relaxationszeiten von 300ps wird eine Theorie basierend auf der im thermischen Gleichgewichtsfall entwickelt, die nur ein partielles anstatt eines vollständigen thermischen Gleichgewicht annimmt. So befinden sich die einzelnen Spin-Komponenten im Gleichgewicht, während zwischen den beiden Spin-Komponenten kein Gleichgewicht vorhanden ist. Dadurch kann die Vorzeichenumkehr als ein Zusammenspiel einer dichteabhängigen Blauverschiebung jeder einzelner Spin-Komponente und der Orientierung der Spins im Magnetfeld angesehen werden. Für das Photonlasing kann keine Magnetfeldwechselwirkung festgestellt werden, wodurch verdeutlicht wird, dass die Messung der Zeeman-Aufspaltung beziehungsweise der diamagnetischen Verschiebung im Magnetfeld als ein eindeutiges Werkzeug zur Unterscheidung zwischen Polariton-Kondensation und Photonlasing verwendet werden kann. N2 - Bose-Einstein-Condensation (BEC) and the associated effects, for instance superfluidity and superconductivity, are fascinating results of the bosonic quantum nature. Since Bose-Einstein-Condensation for atomic systems can only be realized with enormous technical and experimental effort at sufficient low temperatures near absolute zero, people are looking for bosons with smaller masses. For this quasi-particles in solid state systems such as magnons and excitons are perfect candidates, due to their smaller effective masses and as a consequence thereof the higher Bose-Einstein-Condensation temperatures in comparison to atomic systems. Another quasi-particle is the exciton-polariton, originating from strong light-matter coupling in semiconductor microcavities. This particle has properties of the light as well as of the matter part and the mass is so small that in theory room temperature Bose-Einstein-Condensation is possible. A further benefit of this system is the relatively easy realization of the BEC by injecting excitons via optical or electrical excitation in the quantum wells of the structure. Additionally, the momentum space distribution of these quasi-particles can be measured via a straightforward Fourier-spectroscopy setup. By determination of the angular distribution of the emitted light of the microcavity, the momentum of the particle in the quantum-well plane can be defined. This information helps to identify the BEC-phase. On these grounds the exciton-polaritons are model systems for studying Bose-Einstein-Condensation and attributed phenomena in matter. In this work the ground-state condensation of exciton-polaritons is realized in microcavities of various dimensions and the emission properties of these are investigated. Thereby, especially the magnetic field interaction of the uncondensated and condensated polaritons will probed and resulting from this a proof concept for the persistence of the strong-coupling across the condensation threshold is developed. Additionally, the coherence properties of the polariton-condensates in different dimensions will be studied by determination of the first and second order correlation functions. For all experiments a III/V-semiconductor system consisting of GaAs quantum-wells and a surrounding AlAs cavity is used. One-dimensional polariton-condensation - spatial coherence of polariton-wires In the first experimental part (chapter 1), the polariton-condensation of one-dimensional wires under non-resonant, optical excitation is studied. For this, different length and width of wires are used to determine the influence on the polariton-dispersion of additional confinement. The aim of this investigation is to realize a one-dimensional Bose-Einstein-Condensate with a nearly constant plateau of the spatial coherence for high distances r after the central drop-down of the first order correlation g(1)(r)-function, which is a characteristic of the off-diagonal long-range order (ODLRO) of the system. By analysis of the farfield emission characteristics several polariton branches, the one-dimensionality and the polariton-condensation can be proved in this wires. After this, the spatial coherence function g^(1)(r) is measured with a high precision Michelson-interferometer, which is established during this work. The g^(1)(r)-function has, for distances essential greater than the thermal De-Broglie-wavelength of the polaritons, a plateau value which depends on the pumping power of the system. Below the polariton-condensation threshold (power P_S) no plateau is visible and coherence is only established within the central part for |r|<1µm of the interferograms. With increasing power, the width of the central coherence peak growth and the plateau of the g^(1)(r)-function appears, which is only absent away from the wire. At a power of P = 1.6P_S the plateau reaches its maximal value and it amounts to 0.15. Furthermore, it can be demonstrated, that as the temperature of the crystal lattice increases the plateau decreases and it vanishes at T = 25K indicating the loss of the off-diagonal long range coherence. This behavior can be explained by a modern microscopic theory based on the master-equation approach which fits the experimental data well. The last part of this chapter compares the characteristics of the first order correlation function g^(1)(r) in the 1D case with the spatial coherence function of the planar polariton-condensate of a similar structure (2D). Zero-dimensional polariton-condensation - condensation and magnetic field interaction in a hybrid cavity In the second part of this thesis, polariton-condensation in novel hybrid-cavities is investigated. The layout of the lower mirror and of the cavity with 12 embedded quantum wells is analog to normal semiconductor microcavities. However, the upper mirror consists of a combination of a DBR (distributed Bragg reflector) and a high refractive index contrast grating with a semiconductor air transition (highest possible refractive index contrast). Due to the fact that the grating has a quadratic structure (side length 5µm), the polaritons are additionally confined in the plane of the quantum wells perpendicular to the growth direction and can be treated as zero-dimensional particles. To prove the persistence of the strong coupling across the condensation threshold, a magnetic field is applied in the growth direction, in order that the diamagnetic shift of the polaritons below and above the condensation thresholds can be measured comparatively. With this the polariton-condensate can be distinguished from the conventional photonic lasing of the microcavity. As another way to distinguish between polariton- and photon-lasing the second order autocorrelation function g^(2)(t) of the system is determined. Here a re-increase of the g^(2)(t=0)-value can be shown with increasing excitation power, after the value dropped down to 1 at the condensation threshold of the system indicating the increase of temporal coherence. Far above the condensation-threshold P_S the g^(2)(t=0)-value increases to values higher than 1 due to the appearance of decoherence processes in the system caused by rising polariton-polariton-interaction. For a conventional single-mode photon-laser, as for instance VCSEL (vertical-cavity surface-emitting laser), this behavior is not expected and it is an additional criterion to distinguish between polariton-condensation and photon-lasing. Two-dimensional polariton-condensation - interaction with external magnetic fields In the last experimental chapter of this thesis, the magnetic field interaction of the three possible working regimes of the planar microcavity (2D) emission is analyzed. First power series at a exciton-photon detuning of d= -6.5meV are performed to identify the linear polaritonic regime, the polariton-condensate phase and the photonic lasing at sufficient high excitation powers. After that, the Zeeman splitting and the diamagnetic shift of these three regimes are investigated in an external magnetic field applied again in the growth direction and ranging from B= 0T to B=5T. The results are compared to each other. For the linear regime, the theoretic expected dependence of the Zeeman splitting and diamagnetic shift is confirmed. However, above the threshold in the polariton-condensate phase a higher diamagnetic shift compared to the linear regime is measured. This behavior can be explained by taking into account bleaching effects of the Coulomb interaction due to the high carrier density resulting in an increase of the Bohr radius of the excitons. Also for the Zeeman splitting a different behavior to the equilibrium theory is found. The sign of the magnetic field splitting is reversed in comparison to the linear regime. Due to long spin relaxation time in red detuned systems of about 300ps, a theory is developed based on a partial thermal equilibrium of the spin components of the condensate. Here the spin components are in equilibrium with themselves, but not with the other component. As a consequence, the sign reversal can be interpreted as an interplay of the density dependent blueshift of the single spin components and the orientation of the spins in the magnetic field. For the photonic lasing no magnetic field interaction is found, indicating that the measurement of the Zeeman splitting and the diamagnetic shift in an external magnetic field is a unique tool to distinguish between polariton-condensation and photon-lasing. KW - Exziton-Polariton KW - Bose-Einstein-Kondensation KW - Polariton KW - Magnetfeld-Wechselwirkung KW - Polariton-Kondensation KW - nicht-diagonale langreichweitige Ordnung KW - Optischer Resonator Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-149488 ER - TY - THES A1 - Schneider, Christian T1 - Konzepte zur skalierbaren Realisierung von effizienten, halbleiterbasierten Einzelphotonenquellen T1 - Concepts for the scalable realization of efficient semiconductor single photon sources N2 - Dem Einsatz niederdimensionaler Nanostrukturen als optisch aktives Medium wird enormes Potential vorausgesagt sowohl in den klassischen optoelektronischen Bauteilen (wie z.B. Halbleiterlasern) als auch in optischen Bauteilen der näachsten Generation (z.B. Einzelphotonenquellen oder Quellen verschränkter Photonenpaare). Dennoch konnten sich quantenpunktbasierte Halbleiterlaser, abgesehen von einigen wenigen Ausnahmen (QDLaser inc.), im industriellen Maßstab bisher nicht gegen Bauelemente mit höherdimensionalen Quantenfilmen als optisch aktivem Element durchsetzen. Deshalb scheint der Einsatz von Quantenpunkten (QPen) in nichtklassischen Lichtquellen gegenwärtig vielversprechender. Um jedoch solche Bauteile bis zur letztendlichen Marktreife zu bringen, müssen neben der starken Unterdrückung von Multiphotonenemission noch wesentliche Grundvoraussetzungen erfüllt werden: In dieser Arbeit wurden grundlegende Studien durchgeführt, welche insbesondere dem Fortschritt und den Problemen der Effizienz, des elektrischen Betriebs und der Skalierbaren Herstellung der Photonenqullen dienen sollte. Zum Einen wurden hierfür elektrisch betriebene Einzelphotonenquellen basierend auf gekoppelten QP-Mikroresonatoren realisiert und de ren Bauteileffizienz gezielt optimiert, wobei konventionelle selbstorganisierte InAs-QPe als aktives Medium eingesetzt wurden. Für die skalierbare Integration einzelner QPe in Mikroresonatoren wurde des Weiteren das gesteuerte QP-Wachstum auf vorstrukturierten Substraten optimiert und auf diese Art ortskontrollierte QPe in Bauteile integriert. Für die Realisierung hocheffizienter, elektrisch gepumpter inzelphotonenquellen wurde zunächst das Wachstum von binären InAs-QPen im Stranski-Krastanov-Modus optimiert und deren optische Eigenschaften im Detail untersucht. Durch das Einbringen einer Schicht von Siliziumatomen nahe der QP-Schicht konnten die Emitter negativ geladen werden und der helle Trionenzustand der QPe als energetischer Eigenzustand des Systems zur effizienten Extraktion einzelner Photonen ausgenutzt werden. Durch die Integration dieser geladenen QPe in elektrisch kontaktierte, auf Braggspiegel basierte Mikrotürmchen konnten Einzelphotonenquellen realisiert werden, in denen gezielt Licht-Materie- Wechselwirkungseffekte zur Steigerung der Bauteileffizienz ausgenutzt wurden. Basierend auf theoretischen Überlegungen wurde die Schichtstruktur soweit optimiert, dass letztendlich experimentell eine elektrisch gepumpte Einzelphotonenquelle mit einer Photonenemissionsrate von 47 MHz sowie einer zuvor unerreichten Bauteileffizienz von 34 % im Regime der schwachen Licht-Materie-Kopplung demonstriert werden konnte. Da Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen QP und Resonator neben der spektralen Resonanz ebenfalls von der relativen Position von Resonator und QP zueinander abhängen, ist eine Kombination von positionierten QPen und Bauteilausrichtung nahezu unumg¨anglich für die skalierbare, deterministische Herstellung von Systemen aus perfekt angeordnetem Emitter und Resonator. Deshalb wurden bestehende Konzepte zum geordneten Wachstum von QPen weiterentwickelt: Hierbei wurde geordnetes InAs-QP-Wachstum mit Perioden realisiert, die vergleichbare Abmessungen wie optische Resonatoren aufweisen, also Nukleationsperioden zwischen 500 nm und 4 μm. Durch ein genaues Anpassen der Wachstums- und Prozessbedingungen konnte des Weiteren die Bildung von QP-Molekülen auf den Nukleationsplätzen nahezu unterdrückt beziehungsweise gesteuert werden. Durch eine systematische Optimierung der optischen Eigenschaften der QPe konnten Emitter mit Einzelquantenpunktlinienbreiten um 100 μeV realisiert werden, was eine Grundvoraussetzung zur Studie ausgeprägter Licht-Materie-Wechselwirkungseffekte in Mikroresonatoren darstellt. Letztendlich konnten durch die Integration derartiger QPe in optisch sowie elektrisch betriebene Mikroresonatoren erstmals Bauteile realisiert werden, welche einige der prinzipiellen, an eine Einzelphotonenquelle gestellten Anforderungen erfüllen. Insbesondere konnten deutliche Signaturen der schwachen Licht-Materie-Kopplung einzelner positionierter QPe in photonische Kristallresonatoren, Mikroscheibenresonatoren sowie Mikrotürmchenresonatoren festgestellt werden. Darüberhinaus konnte an einem spektral resonanten System aus einem positionierten QP und der Grundmode eines Mikrotürmchenresonators eindeutig Einzelphotonenemission unter optischer Anregung demonstriert werden. Ebenfalls konnten Mikrotürmchenresonatoren mit integrierten positionierten QPen erstmals elektrisch betrieben werden und somit die Grundvoraussetzung für eine der skalierbaren Herstellung effizienter Einzelphotonenquellen geschaffen werden. N2 - Employing low dimensional nanostructures as active medium in classical optoelectronic devices (for instance semiconductor laser diodes) as well as optical devices of the next generation (such as single photon sources or sources of entangled photon pairs promises enormous potential. Yet, despite some exceptions (for example QDLasers inc.), quantum dot (QD)-based semiconductor lasers can hardly compete with devices exploiting higher dimensional gain material so far. Hence, using QDs as single photon emitters seems very promising. In order to achieve compatibility on the market, some urgent pre-requisites still need to be met in such devices besides the surpression of multiphoton emission: • Efficiency: Only a highly efficient single photon source can be reasonably employed in applications. • Electrical operation: In order to achieve a high integration density and for reasons of user friendlyness, the device needs to be driven electrically. • Scalability: The scalable fabrication of single photon sources is pre-requisite and one of the greatest technological challenges. • Temperature: Eventually, single photon sources will only be established in the wide field of secure data transmission if their operation at room temperature can be assured. In this work, basic studies were carried out especially devoted to the progress in the first three challenges. On the one hand, electrically driven single photon sources based on coupled QD-microcavities were realized and optimized by employing conventional self organized InAs QDs as active material. On the other hand, in order to facilitate a scalable integration of single QDs into microcavities, directed QD nucleation on pre-patterned substrate was optimized. These site-controlled QDs were at last integrated into resonator devices. In order to realize highly efficient, electrically driven single photon sources, at first the growth of binary Stranski-Krastanov InAs QDs was optimized and their emission properties were investigated in detail. By introducing Silicon atoms in the vicinity of the QD-layer, the emitters could be negatively charged. The resulting bright trion state of the QDs can subsequently be exploited as the energetic eigenstate of the system for the extraction of single photons. By integrating these charged QDs in contacted, Bragg-reflector based micropillars, single photon sources were realized exploiting light-matter coupling to enhance the device’s efficiency. Based on theoretical considerations, the grown layer sequence was optimized to an extent that eventually an electrically driven single photon source with an emission rate of 47 MHz and an unprecedented device efficiency of 34 % in the weak coupling regime could be demonstrated. Since the effects of light-matter coupling between QD and resonator rely on the QD’s position in the device, a combination of site-controlled QD-growth and device alignment is almost inevitable for a scalable, deterministic fabrication of perfectly aligned emittercavity systems. Therefore, existing concepts for ordered QD-growth were adapted and improved [KH07]: Ordered QD-growth on periods comparable to dimensions of optical resonators between 500 nm und 4 μm was realized. By carefully adjusting the growth and process conditions, formation of QD-molecules on nucleation sites could be controlled and supressed almost entirely. Carrying out a systematic optimization of the QD’s optical properties, emitters with single QD-linewidth around 100 μeV were realized. This is pre-requsite for the study of pronounced light-matter interaction in microcavities. Finally, the integration of such QDs in optically and electrically driven microresonators resulted in devices demonstrating some of the fundamental properties requested from a single photon source. Pronounced signatures of the weak light-matter coupling between a site-controlled QD in a photonic crystal cavity, a microdisk cavity and micropillar cavities were observed. Furthermore, single photon emission of a spectrally resonant system of sitecontrolled QD and micropillar cavity under pulsed optical excitation was unambigiously demonstrated. Beyond this, micropillar cavities with site-controlled QDs were electrically driven for the first time, which is pre-requisite for the scalable fabrication of efficient single photon sources. KW - Einzelphotonenemission KW - Quantenpunkt KW - Positionierung KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Optischer Resonator KW - Mikrokavität KW - Single photon emission KW - quantum dot KW - site-controlled KW - semiconductor KW - microcavity Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-73506 ER - TY - THES A1 - Stahlhut, Philipp T1 - Konzeption und Aufbau einer Nanofokus Labor CT Anlage in Reflexionsgeometrie auf Basis eines Rasterelektronenmikroskops T1 - Design and construction of a nanofocus laboratory CT system in reflection geometry based on a scanning electron microscope N2 - In der vorliegenden Arbeit werden die Konzeption und Realisierung eines Computertomographen zur Materialanalyse auf Basis eines Rasterelektronenmikroskops mit einem räumlichen Auflösungsvermögen im Nanometerbereich diskutiert. Durch einen fokussierten Elektronenstrahl, der mit einer Beschleunigungsspannung von 30 kV auf eine mikrostrukturierte Wolframnadel mit einem Spitzenradius von bis zu 50 nm gezielt wird, entsteht ein kleiner Röntgenbrennfleck über den mit geometrischer Vergrößerung hochauflösende Projektionen eines zu untersuchenden Objekts erzeugt werden. Durch Rotation des Testobjekts werden Projektionen aus verschiedenen Blickwinkeln aufgenommen und über einen speziellen Rekonstruktionsalgorithmus zu einem 3-dimensionalen Bild zusammengefügt. Bei der Beurteilung der Einzelkomponenten des Geräts wird insbesondere auf Struktur, Form und den elektrochemischen Herstellungsprozess der Röntgenquelle eingegangen. Eine ausreichend genaue Positionierung von Messobjekt und Röntgenbrennfleck wird über Piezoachsen realisiert, während die Stabilität des Röntgenbrennflecks über die Elektronenoptik des Rasterelektronenmikroskops und die Form der Quellnadel optimiert wird. Das räumliche Auflösungsvermögen wird über die Linienspreizfunktion an Materialkanten abgeschätzt. Für eine Wolfram-Block-Quelle ergibt sich dabei ein Auflösungsvermögen von 325 nm – 400 nm in 3D, während der Quellfleck einer Wolframnadel das Auflösungsvermögen der Anlage auf 65 nm – 90 nm in 2D und 170 nm – 300 nm in 3D bei Messungen an einem AlCu29-Testobjekt anhebt. Außerdem werden die Auswirkungen der Phasenkontrastcharakteristik der Röntgenquelle auf die rekonstruierten Bilder nach Anwendung eines Paganin-Filters diskutiert. Dabei zeigt sich, dass durch Anwendung des Filters ein verbessertes Signal-zu-Rausch-Verhältnis auf Kosten der räumlichen Bildauflösung erzielt werden kann. Eine Vergleichsmessung mit einem kommerziell verfügbaren Röntgenmikroskop zeigt die Stärken des vorgestellten Systems bei Untersuchung von stark absorbierenden Messobjekten. Das kompakte Design erlaubt eine Weiterentwicklung in Richtung eines nanoCT-Moduls als Upgrade Option für Rasterelektronenmikroskope im Gegensatz zu den weitaus teureren bisher verbreiteten nanoCT-Geräten. N2 - The presented thesis discusses the conceptual design and realization of a computed tomography system for material analysis based on a scanning electron microscope with a spatial resolution in the nanometer range. A focused electron beam accelerated through a field of 30 kV aimed at a microstructured tungsten needle with a tip radius of up to 50 nm creates a small X-ray focal spot enabling high-resolution projections of an object via geometric magnification. By rotating the object, projections from different angles are recorded and combined into a 3-dimensional image using a special reconstruction algorithm. When assessing the individual components of the device, particular attention is paid to the structure, shape and the electrochemical manufacturing process of the X-ray source. Sufficiently accurate positioning of the sample and the X-ray focal spot is realized via piezo axes, while the stability of the focal spot is optimized via the electron optics of the scanning electron microscope and the shape of the source needle. The spatial resolution is estimated via the line spread function at material edges. For a tungsten block source, this results in a spatial resolution of 325 nm – 400 nm in 3D, while the source spot of a tungsten needle increases the spatial resolution of the system to 65 nm – 90 nm in 2D and 170 nm – 300 nm in 3D for measurements on an AlCu29 test object. In addition, the effects of the phase contrast characteristics of the X-ray source on the reconstructed images after applying a Paganin phase retrieval filter are discussed. It is shown that by applying the filter, an improved signal-to-noise ratio can be achieved at the expense of spatial image resolution. Comparable measurements with a commercially available X-ray microscope shows the strengths of the presented system when investigating strongly absorbing samples. The compact design allows development towards a nanoCT-module as an upgrade option for scanning electron microscopes, reaching a similar resolution as the nanoCT-devices that are commercially available up to now but at reduced costs. KW - Computertomographie KW - Rasterelektronenmikroskopie KW - Nanometerbereich KW - Laborgerät KW - Materialanalytik KW - Reflexionsgeometrie Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-302648 ER - TY - THES A1 - Wilhelm, Thomas T1 - Konzeption und Evaluation eines Kinematik/Dynamik-Lehrgangs zur Veränderung von Schülervorstellungen mit Hilfe dynamisch ikonischer Repräsentationen und graphischer Modellbildung T1 - Conception and evaluation of a kinematics/dynamics course to change students' conceptions with the aid of dynamic-iconic representations and graphic modelling N2 - Auch nach dem herkömmlichen Mechanikunterricht in der Oberstufe verfügen viele Schüler nicht über angemessene physikalische Vorstellungen über die verwendeten physikalischen Begriffe und deren Zusammenhänge. Einführend wurden in dieser Arbeit allgemeine Aspekte zu Schülervorstellungen (Kapitel 2.1) sowie konkrete Schülervorstellungen zur Mechanik (Kapitel 2.2) und relevante Lehrervorstellungen (Kapitel 2.3) dargelegt. Ein Ziel dieser Arbeit war, ein Gesamtkonzept für einen veränderten Kinematik- und Dynamikunterricht ein- und zweidimensionaler Bewegungen in der Jahrgangsstufe 11 des Gymnasiums zu entwickeln, das möglichst vielen Schülern hilft, möglichst viele Fehlvorstellungen zur Mechanik aufzuarbeiten. Dazu wurden u.a. computergestützte Experimente und die Visualisierung der physikalischen Größen mit dynamisch ikonischen Repräsentationen (siehe Kapitel 3.2) eingesetzt, was neue Elementarisierungen und neue Unterrichtsstrategien ermöglichte (siehe Kapitel 8.2 oder Kapitel 5). Um gute Chancen zu haben, dass dieses Konzept den Schulalltag erreicht, wurde es lehrplankonform zum bayerischen Lehrplan konzipiert. Eine erste Zielsetzung der summativen Evaluation war festzustellen, inwieweit das gesamte Unterrichtskonzept von verschiedenen Lehrern durchführbar ist und wie diese es einschätzen (siehe Kapitel 8.4 oder Kapitel 6.3). Ein wichtiges Ziel war dann, mit Hilfe von Tests festzustellen, inwieweit es Veränderungen in den Schülervorstellungen gab (Vor-/Nachtest-Design) und diese Veränderungen mit konventionell unterrichteten Klassen zu vergleichen (Trainings-/Kontrollgruppen-Design) (konventionelle Klassen: Kapitel 8.1; Vergleich: Kapitel 8.5; Kapitel 6.4 + 6.5). Dazu wurden hauptsächlich bereits vorliegende paper-pencil-Tests verwendet, da eine Testneuentwicklung im Rahmen der Arbeit nicht möglich gewesen wäre. Da diese Tests verschiedene Schwächen haben, wurden mehrere verschiedene Tests gleichzeitig eingesetzt, die sich gegenseitig ergänzen. Die graphische Modellbildung in Verbindung mit Animationen ist ein fakultativer Teil dieses Unterrichtskonzeptes. Hierzu wurde zusätzlich eine eigene Interventionsstudie durchgeführt (siehe Kapitel 8.3 und Kapitel 4). Ergebnisse: Dynamisch ikonische Repräsentationen können dem Lehrer neue unterrichtliche Möglichkeiten geben und somit dem Schüler helfen, physikalische Konzepte angemessener zu verstehen. Die Einführung kinematischer Größen anhand zweidimensionaler Bewegungen, die nur mit ikonischen Repräsentationen in Form von Vektorpfeilen sinnvoll ist (geeignete Elementarisierung), führt zu einem physikalischeren Verständnis des Beschleunigungsbegriffes und vermeidet Fehlvorstellungen durch eine ungeeignete Reduktion auf den Spezialfall eindimensionaler Bewegungen. Mehr Schüler konzeptualisieren Beschleunigung wie in der Physik als gerichtete Größe anstelle einer Größe, die die Änderung des Geschwindigkeitsbetrages angibt und allenfalls tangentiale Richtung haben kann. Auch in der Dynamik sind dadurch hilfreiche Darstellungen und so sinnvolle Veränderungen des Unterrichts möglich. Um wesentliche Strukturen aufzuzeigen, werden komplexere Versuche mit mehreren Kräften und Reibung eingesetzt, was erst durch eine rechnerunterstützte Aufbereitung mit dynamisch ikonischen Repräsentationen ermöglicht wird. Diese Darstellungen ermöglichen auch eine aktive Auseinandersetzung der Schüler mit den Themen, indem von ihnen häufig Vorhersagen gefordert werden (geeignete Unterrichtsstrategie). Graphische Modellbildung als weiterer Einsatz bildlicher Darstellungen kann ebenso eine weitere Verständnishilfe sein. Schüler, die nach dem vorgelegten Unterrichtskonzept unterrichtet wurden, zeigten mehr Verständnis für den newtonschen Kraftbegriff. Da die entwickelten Ideen tatsächlich im Unterricht ankamen und dort Veränderungen bewirkten, kann von einer effektiven Lehrerfortbildung mit Transferwirkung gesprochen werden. N2 - Even after the traditional mechanics instruction in the senior classes, many students do not have any adequate physical conceptions of the physical terms and definitions used, as well as of their coherencies. This study therefore commences with a presentation of general aspects of students’ conceptions (chapter 2.1) as well as precise students' conceptions on mechanics (chapter 2.2) and relevant teachers’ conceptions (chapter 2.3). An objective of this study was to develop an overall concept for modified kinematics and dynamics instruction of motions in one and two dimensions in grade 11 of grammar school, aiming at helping as many students as possible to clear as many misconceptions on mechanics as possible. In order to achieve this goal, computer-aided experiments and the visualisation of physical quantities with dynamic-iconic representations (see chapter 3.2) were used, among other things, thus enabling new elementarizations as well as new teaching strategies (see chapter 9.2 or chapter 5). In order to have good chances that this concept reaches the school everyday life, it was conceived curriculum-conformal to the Bavarian curriculum. The first goal of the summative evaluation was to determine to what extent the entire teaching concept can be implemented by different teachers, and how they assess said concept (see chapter 9.4 or chapter 6.3). Subsequently, an important objective was to ascertain, by means of tests, to which extent the students’ conceptions had changed (pre-/post-testing design), and to compare these changes with conventionally taught classes (treatment-/control-group design) (conventional classes: chapter 9.1; comparison: chapter 9.5; chapters 6.4 + 6.5). For that purpose, already existing paper-pencil-tests were mainly used, as a new development of tests would not have been possible in the course of the study. These tests have various shortcomings, so several tests were used at the same time, complementing each other. Graphic modelling in combination with animations is part of this teaching concept. Additionally, an own intervention study was carried out in this context (see chapter 9.3 and chapter 4). Results: Dynamic-iconic representations can provide teachers with new teaching possibilities and thus help students to adequately understand physical concepts. An introduction of kinematic quantities with the aid of two-dimensional motions, which makes only sense with iconic representations in the form of vector arrows (suitable elementarization), leads to a more physical understanding of the acceleration concept and avoids misconceptions due to an inept reduction to the special case of motions in one dimension. More students conceptualize acceleration – like in physics – as a directed quantity instead of a quantity indicating the change of the magnitude of velocity and having at best tangential direction. This renders possible helpful representations for and thus reasonable changes of dynamics instruction as well: In order to illustrate essential structures, more complex experiments with several forces and friction are used, which is only feasible because of a computer-aided preparation with dynamic-iconic representations. These representations also allow for the students to actively deal with the subject by often asking them to make predictions (suitable teaching strategy). Graphic modelling as another application of iconic representations can also further understanding. Students who were instructed pursuant to the teaching concept on hand showed a greater understanding of Newton's concept of force. As the developed ideas were in fact well received in class and caused changes there, it can be called an effective further teacher training with a transfer effect. KW - Physikunterricht KW - Modellierung KW - Physikdidaktik KW - Kinematik KW - Dynamik KW - Modellbildung KW - Schülervorstellungen KW - physics education KW - kinematics KW - dynamics KW - modelling KW - students' conceptions Y1 - 2005 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-39554 N1 - Das Buch mit CD-ROM kann unter der ISBN 978-3-8325-1046-6 auch online oder über den Buchhandel beim Logos-Verlag Berlin bestellt werden. Siehe auch http://www.logos-verlag.de/cgi-bin/buch?isbn=1046 ER -