TY - THES A1 - Wilhelm, Thomas T1 - Konzeption und Evaluation eines Kinematik/Dynamik-Lehrgangs zur Veränderung von Schülervorstellungen mit Hilfe dynamisch ikonischer Repräsentationen und graphischer Modellbildung T1 - Conception and evaluation of a kinematics/dynamics course to change students' conceptions with the aid of dynamic-iconic representations and graphic modelling N2 - Auch nach dem herkömmlichen Mechanikunterricht in der Oberstufe verfügen viele Schüler nicht über angemessene physikalische Vorstellungen über die verwendeten physikalischen Begriffe und deren Zusammenhänge. Einführend wurden in dieser Arbeit allgemeine Aspekte zu Schülervorstellungen (Kapitel 2.1) sowie konkrete Schülervorstellungen zur Mechanik (Kapitel 2.2) und relevante Lehrervorstellungen (Kapitel 2.3) dargelegt. Ein Ziel dieser Arbeit war, ein Gesamtkonzept für einen veränderten Kinematik- und Dynamikunterricht ein- und zweidimensionaler Bewegungen in der Jahrgangsstufe 11 des Gymnasiums zu entwickeln, das möglichst vielen Schülern hilft, möglichst viele Fehlvorstellungen zur Mechanik aufzuarbeiten. Dazu wurden u.a. computergestützte Experimente und die Visualisierung der physikalischen Größen mit dynamisch ikonischen Repräsentationen (siehe Kapitel 3.2) eingesetzt, was neue Elementarisierungen und neue Unterrichtsstrategien ermöglichte (siehe Kapitel 8.2 oder Kapitel 5). Um gute Chancen zu haben, dass dieses Konzept den Schulalltag erreicht, wurde es lehrplankonform zum bayerischen Lehrplan konzipiert. Eine erste Zielsetzung der summativen Evaluation war festzustellen, inwieweit das gesamte Unterrichtskonzept von verschiedenen Lehrern durchführbar ist und wie diese es einschätzen (siehe Kapitel 8.4 oder Kapitel 6.3). Ein wichtiges Ziel war dann, mit Hilfe von Tests festzustellen, inwieweit es Veränderungen in den Schülervorstellungen gab (Vor-/Nachtest-Design) und diese Veränderungen mit konventionell unterrichteten Klassen zu vergleichen (Trainings-/Kontrollgruppen-Design) (konventionelle Klassen: Kapitel 8.1; Vergleich: Kapitel 8.5; Kapitel 6.4 + 6.5). Dazu wurden hauptsächlich bereits vorliegende paper-pencil-Tests verwendet, da eine Testneuentwicklung im Rahmen der Arbeit nicht möglich gewesen wäre. Da diese Tests verschiedene Schwächen haben, wurden mehrere verschiedene Tests gleichzeitig eingesetzt, die sich gegenseitig ergänzen. Die graphische Modellbildung in Verbindung mit Animationen ist ein fakultativer Teil dieses Unterrichtskonzeptes. Hierzu wurde zusätzlich eine eigene Interventionsstudie durchgeführt (siehe Kapitel 8.3 und Kapitel 4). Ergebnisse: Dynamisch ikonische Repräsentationen können dem Lehrer neue unterrichtliche Möglichkeiten geben und somit dem Schüler helfen, physikalische Konzepte angemessener zu verstehen. Die Einführung kinematischer Größen anhand zweidimensionaler Bewegungen, die nur mit ikonischen Repräsentationen in Form von Vektorpfeilen sinnvoll ist (geeignete Elementarisierung), führt zu einem physikalischeren Verständnis des Beschleunigungsbegriffes und vermeidet Fehlvorstellungen durch eine ungeeignete Reduktion auf den Spezialfall eindimensionaler Bewegungen. Mehr Schüler konzeptualisieren Beschleunigung wie in der Physik als gerichtete Größe anstelle einer Größe, die die Änderung des Geschwindigkeitsbetrages angibt und allenfalls tangentiale Richtung haben kann. Auch in der Dynamik sind dadurch hilfreiche Darstellungen und so sinnvolle Veränderungen des Unterrichts möglich. Um wesentliche Strukturen aufzuzeigen, werden komplexere Versuche mit mehreren Kräften und Reibung eingesetzt, was erst durch eine rechnerunterstützte Aufbereitung mit dynamisch ikonischen Repräsentationen ermöglicht wird. Diese Darstellungen ermöglichen auch eine aktive Auseinandersetzung der Schüler mit den Themen, indem von ihnen häufig Vorhersagen gefordert werden (geeignete Unterrichtsstrategie). Graphische Modellbildung als weiterer Einsatz bildlicher Darstellungen kann ebenso eine weitere Verständnishilfe sein. Schüler, die nach dem vorgelegten Unterrichtskonzept unterrichtet wurden, zeigten mehr Verständnis für den newtonschen Kraftbegriff. Da die entwickelten Ideen tatsächlich im Unterricht ankamen und dort Veränderungen bewirkten, kann von einer effektiven Lehrerfortbildung mit Transferwirkung gesprochen werden. N2 - Even after the traditional mechanics instruction in the senior classes, many students do not have any adequate physical conceptions of the physical terms and definitions used, as well as of their coherencies. This study therefore commences with a presentation of general aspects of students’ conceptions (chapter 2.1) as well as precise students' conceptions on mechanics (chapter 2.2) and relevant teachers’ conceptions (chapter 2.3). An objective of this study was to develop an overall concept for modified kinematics and dynamics instruction of motions in one and two dimensions in grade 11 of grammar school, aiming at helping as many students as possible to clear as many misconceptions on mechanics as possible. In order to achieve this goal, computer-aided experiments and the visualisation of physical quantities with dynamic-iconic representations (see chapter 3.2) were used, among other things, thus enabling new elementarizations as well as new teaching strategies (see chapter 9.2 or chapter 5). In order to have good chances that this concept reaches the school everyday life, it was conceived curriculum-conformal to the Bavarian curriculum. The first goal of the summative evaluation was to determine to what extent the entire teaching concept can be implemented by different teachers, and how they assess said concept (see chapter 9.4 or chapter 6.3). Subsequently, an important objective was to ascertain, by means of tests, to which extent the students’ conceptions had changed (pre-/post-testing design), and to compare these changes with conventionally taught classes (treatment-/control-group design) (conventional classes: chapter 9.1; comparison: chapter 9.5; chapters 6.4 + 6.5). For that purpose, already existing paper-pencil-tests were mainly used, as a new development of tests would not have been possible in the course of the study. These tests have various shortcomings, so several tests were used at the same time, complementing each other. Graphic modelling in combination with animations is part of this teaching concept. Additionally, an own intervention study was carried out in this context (see chapter 9.3 and chapter 4). Results: Dynamic-iconic representations can provide teachers with new teaching possibilities and thus help students to adequately understand physical concepts. An introduction of kinematic quantities with the aid of two-dimensional motions, which makes only sense with iconic representations in the form of vector arrows (suitable elementarization), leads to a more physical understanding of the acceleration concept and avoids misconceptions due to an inept reduction to the special case of motions in one dimension. More students conceptualize acceleration – like in physics – as a directed quantity instead of a quantity indicating the change of the magnitude of velocity and having at best tangential direction. This renders possible helpful representations for and thus reasonable changes of dynamics instruction as well: In order to illustrate essential structures, more complex experiments with several forces and friction are used, which is only feasible because of a computer-aided preparation with dynamic-iconic representations. These representations also allow for the students to actively deal with the subject by often asking them to make predictions (suitable teaching strategy). Graphic modelling as another application of iconic representations can also further understanding. Students who were instructed pursuant to the teaching concept on hand showed a greater understanding of Newton's concept of force. As the developed ideas were in fact well received in class and caused changes there, it can be called an effective further teacher training with a transfer effect. KW - Physikunterricht KW - Modellierung KW - Physikdidaktik KW - Kinematik KW - Dynamik KW - Modellbildung KW - Schülervorstellungen KW - physics education KW - kinematics KW - dynamics KW - modelling KW - students' conceptions Y1 - 2005 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-39554 N1 - Das Buch mit CD-ROM kann unter der ISBN 978-3-8325-1046-6 auch online oder über den Buchhandel beim Logos-Verlag Berlin bestellt werden. Siehe auch http://www.logos-verlag.de/cgi-bin/buch?isbn=1046 ER - TY - THES A1 - Ebensperger, Thomas T1 - Konzeption, Umsetzung und Evaluierung eines linsenlosen Röntgenmikroskopes T1 - Design, Setup and Characterization of a Lensless X-ray Microscope N2 - Diese Arbeit befasst sich mit der Konzeption, Umsetzung und Charakterisierung eines Rönt- genmikroskops für harte Röntgenstrahlung mit der Möglichkeit zur dreidimensionalen Bild- gebung. Der vorgestellte Aufbau basiert auf geometrischer Vergrößerung und verzichtet im Gegensatz zu anderen Röntgenmikroskopiemethoden auf den Einsatz optischer Elemente. Dreidimensionale Bildgebung wird durch einen linearlaminographischen Aufnahmemodus realisiert, bei dem unterschiedliche Durchstrahlungsrichtungen durch das Objekt durch eine relative Verschiebung von Quelle und Detektor zustande kommen. Die Röntgenquelle des Mikroskops besteht aus einer zu einer Nanofokusröntgenröhre um- gebauten Elektronenmikrosonde mit 30 kV Beschleunigungsspannung (dies entspricht einer Wellenlänge von bis zu 0,041 nm). Durch die Elektronenoptik kann ein intensiver Elektronen- strahl anstelle eine Probe auf ein Transmissionstarget fokussiert werden. In dieser Arbeit wird eine Möglichkeit evaluiert, die Schichtdicke der röntgenaktiven Schicht des Transmissionstar- gets für die gegebene Beschleunigungsspannung zu optimieren. Dabei werden eine Schichtdi- cke für maximale Röntgenleistung (700 nm Wolfram) und eine für maximale Röntgenleistung bezogen auf die entstehende Quellfleckgröße (100 nm Wolfram) identifiziert. Dadurch erreicht dieses System eine laterale Ortsauflösung von 197 nm, gemessen an einem Siemensstern. Diese ist eine Größenordnung besser als bei modernen SubμCT-Anlagen, die zur zerstörungsfrei- en Prüfung eingesetzt werden, und einen Faktor 2 besser als bei Laborröntgenmikroskopen basierend auf Fresnel’schen Zonenplatten. Abgesehen von der lateralen Auflösung bei hochkontrastigen Objekten werden auch die Abbil- dungseigenschaften für schwach absorbierende Proben mit Inline-Phasenkontrastbildgebung untersucht. Dazu wird eine Methode entwickelt mit der anhand der gegebenen Anlagenpara- meter der optimale Quell-Objekt-Abstand zur Maximierung des Fringe-Kontrasts gefunden werden kann. Dabei wird die Ausprägung des Fringe-Kontrasts auf die Phase −iα zurück geführt. Das vorgeschlagene Modell wird durch Messungen am Röntgenmikroskop und an einer weiteren Röngtenanlage verifiziert. Zur Beurteilung der dreidimensionalen Bildgebung mit dem vorgeschlagenen linearlaminogra- phischen Aufnahmemodus kann dieser auf eine konventionelle Computertomographie mit ein- geschränktem Winkelbereich zurückgeführt werden und so die maximal erreichbare Winkel- information bestimmt werden. Des Weiteren werden numerische Berechnungen durchgeführt, um die Einflüsse von Rauschen und geometrischen Vorgaben einschätzen zu können. Ein experimenteller Test des Laminographiesystems wird anhand eines hochkontrastigen (Fres- nel’sche Zonenplatte) und eines niederkontrastigen Objekts (Kohlefasergewebe) durchgeführt. Es zeigte sich, dass die laterale Auflösung während der dreidimensionalen Rekonstruktion gut erhalten bleibt, die Tiefenauflösung aber nicht die gleiche Qualität erreicht. Außerdem konnte festgestellt werden, dass die Tiefenauflösung sehr stark von der Geometrie und Zusammen- setzung des untersuchten Objekts abhängt. N2 - The general topic of this thesis is the design, setup and characterization of a hard x-ray microscope with 3D imaging capability. The presented setup is based on geometric magnifi- cation and does not make use of x-ray optical elements in contrast to most other methods for x-ray microscopy. Three dimensional imaging is realized using a linear laminographic ima- ging mode which uses a relative linear displacement of source and detector to realize different views through the object. The x-ray source of the setup is based on an electron probe micro analyzer with 30 kV acce- leration voltage that has been refitted to serve as a nano focus x-ray source producing x-rays with a wavelength down to 0.041 nm. By means of the used electron optics a highly intense electron beam can be focused on a transmission target. In this thesis a method of optimizing the thickness of the x-ray source layer of the target for a given acceleration voltage is evalua- ted. Thus, two thicknesses for the used tungsten target can be identified: one for maximum x-ray yield (700 nm) and one for maximum yield per source size (100 nm). With the optimized targets a lateral resolution of 197 nm can be achieved. This is an improvement of one order of magnitude compared to state-of-the-art sub-micron CT setups for non-destructive testing and an improvement of a factor of 2 compared to laboratory setups using Fresnel zone plates. In addition to resolution tests at high contrast specimens, the imaging of weakly absorbing specimens is addressed. Therefor, a method for identifying the optimal source object distance for a given imaging setup in order to maximize the fringe contrast in inline phase contrast imaging has been developed by maximizing the absolute value of the phase of the Fresnel propagator −iα. This method has been verified by experiments at the proposed microscope and with an x-ray imaging setup using a liquid metal jet anode. To assess the 3D imaging capabilities of the setup, the laminographic imaging mode can be described as a conventional computed tomography with limited scanning angle. This allows an assessment of the accessible volume information. Furthermore, numerical experiments have been performed to evaluate the influence of noisy projections and geometric inaccuracies. An experimental test of the laminographic system has been conducted using both a high- contrast specimen (Fresnel zone plate) and a low-contrast specimen (carbon fibre mesh). The lateral resolution of the single projections can be transferred to the 3D volumes. The depth resolution, however, does not reach the same quality due to the limited information. Furthermore, it can be stated that depth resolution is highly dependent on the scanned specimen. KW - Harte Röntgenstrahlung KW - Röntgenmikroskopie KW - Ultrathin Transmission Target KW - Röntgenmikroskop KW - Dreidimensionales Bild KW - Physik Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-117937 ER - TY - THES A1 - Rösch, Matthias T1 - Kopplung von kollektiven Anregungen in einlagigen und doppellagigen quasi-zweidimensionalen Elektronensystemen T1 - Coupling of collective excitations in monolayer and bilayer quasi two-dimensional electron systems N2 - Gegenstand dieser Arbeit ist die Kopplung von kollektiven Anregungen in einlagigen und doppellagigen quasi-zweidimensionalen Elektronensystemen. Es wurden verschiedene modulationsdotierte Proben auf Basis von GaAs mit Gate-Elektrode und Gitterkoppler präpariert, um bei variabler Elektronendichte die Plasmon-Anregungen mit Hilfe der Ferninfrarot-Spektroskopie zu studieren. Die Auswertung der experimentellen Daten erfolgte durch eine selbstkonsistente Berechnung des elektronischen Grundzustandes, der Plasmon-Anregungsenergien und der optischen Absorption des Elektronengases. Zur Bestimmung der Absorption wurde dabei auf Grundlage bestehender Ansätze ein eigener Formalismus im Rahmen der Stromantwort-Theorie entwickelt. Somit gelangen der erstmalige Nachweis von optischen und akustischen Intersubband-Plasmonen in zweilagigen Elektronensystemen sowie eine detaillierte Analyse der Kopplung von Intersubband-Plasmonen an optische Phononen und an strahlende Gittermoden im Bereich der Rayleigh-Anomalie. N2 - The coupling of collective excitations was studied in monolayer and bilayer quasi two-dimensional electron systems. Different modulation-doped samples based on GaAs were prepared with gate electrode and grating coupler in order to detect the plasmon excitations at variable electron densities by means of far-infrared spectroscopy. The experimental data were analyzed by calculating self-consistently the electronic ground state, the plasmon energies, and the optical absorption of the electron gas. To determine the optical absorption, based on existing concepts an own formalism in the framework of the current-response scheme was developed. By this, the existence of optical and acoustic intersubband modes in a bilayer system could be shown for the first time, and a detailled analysis of the coupling of intersubband plasmons to optical phonons and to radiative grating modes in the range of the Rayleigh anomaly was possible. KW - Galliumarsenid KW - Aluminiumarsenid KW - Mischkristall KW - Heterostruktur KW - Kollektive Anregung KW - Q2DEG KW - Plasmonen KW - FIR-Spektroskopie KW - Stromantwort KW - Q2DEG KW - plasmons KW - far-infrared spectroscopy KW - current response Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-9892 ER - TY - THES A1 - Mauerer, Tobias T1 - Ladungsdichtemodulationen an unterschiedlichen Probensystemen: Chrom auf Wolfram(110), Iridiumditellurid und Eisen auf Rhodium(001) T1 - Charge Density Waves at different sample systems: Chromium on thungsten(110), iridium ditelluride, and iron on rhodium (001) N2 - Im Rahmen der vorliegenden Arbeit werden mit einem Rastertunnelmikroskop (RTM) Ladungsdichtemodulationen (LDM) auf Oberflächen von drei verschiedenen Probensystemen untersucht. Bei den Proben handelt es sich um Chrom auf Wolfram(110), Iridiumditellurid (IrTe2) als Volumenmaterial und Eisen auf Rhodium(001). Es werden sowohl die Temperaturabhängigkeit der Phasenübergänge als auch die Wechselwirkung zwischen magnetischen und elektronischen Eigenschaften analysiert. Chrom (Cr) ist ein einfaches Übergangsmetall, in dem sowohl eine klassische Ladungsdichtewelle (LDW) als auch eine Spindichtewelle (SDW) auftreten. Die im Experiment betrachteten Cr-Inseln auf Wolfram(110) schlagen eine Brücke zwischen dem Volumenmaterial und ultradünnen Schichten. Dabei zeigt sich der Zusammenhang zwischen elektronischen und magnetischen Eigenschaften in der Ausbildung einer LDW-Lücke und dem gleichzeitigen Verschwinden des magnetischen Kontrastes bei lokalen Schichtdicken von dCr =� 4nm. Dies kann durch eine Rotation des Spindichtewellenvektors Q erklärt werden. Für dCr <� 3nm verschwindet die LDW erneut. Zusätzlich zur LDW und SDW entsteht aufgrund der unterschiedlichen Gitterparameter von Chrom und Wolfram bei lokalen Schichtdicken von dCr � < 3nm eine Moiré-Überstruktur. IrTe2 ist Gegenstand zahlreicher aktueller Forschungsaktivitäten und weist eine LDM mit gleichzeitiger Transformation des atomaren Gitters auf. Ein Phasenübergang erster Ordnung erzeugt zunächst bei der Übergangstemperatur TC =� 275K eine Modulation mit dem Wellenvektor q = 1/5(1, 1, 0). Mithilfe temperaturabhängiger RTM-Messungen kann das Phasendiagramm um einen weiteren Übergang erster Ordnung bei TS � = 180K erweitert werden. Dabei bilden sich zunehmend Te-Dimere an der sichtbaren (001)-Oberfläche und IrTe2 wechselt in einen Grundzustand mit maximaler Dichte von Dimeren und dem Wellenvektor q = 1/6(1, 1, 0). Der Mechanismus beider Phasenübergänge wird durch die Probenqualität und die Oberflächenpräparation beeinflusst, sodass die Phasenübergänge erster Ordnung teilweise verlangsamt ablaufen. Durch eine Analyse der Oberflächendynamik am Phasenübergang kann der zugrundeliegende Mechanismus des Domänenwachstums im Realraum untersucht werden. Im letzten Teil der Arbeit werden ultradünne Eisenfilme auf Rhodium(001) betrachtet. Dabei treten auf der Doppellage Eisen (Fe) auf Rhodium (Rh) spannungsabhängige elektronische Modulationen mit senkrecht zueinander orientierten Wellenvektoren q1 = [(0, 30 ± 0, 03), 0, 0] und q2 = [0, (0, 30 ± 0, 03), 0] in Richtung [100] und [010] auf. Temperaturabhängige Messungen zeigen die stetige Verkleinerung der Modulation beim Erwärmen der Probe und somit einen Phasenübergang zweiter Ordnung. Die LDM tritt auch auf der dritten und vierten Lage Eisen mit gleichgerichteten aber kleineren Wellenvektoren q auf. Spinpolarisierte RTM-Daten zeigen einen c(2×2)-Antiferromagnetismus auf einer Monolage Eisen. Für Fe-Bedeckungen von 1ML � - 5ML tritt Ferromagnetismus perpendikular zur Oberfläche auf. Diese Messungen zeigen erstmals gleichzeitiges Auftreten einer elektronischen und magnetischen Phase in einem reinen 3d-Übergangsmetall im Realraum. N2 - In the scope of this thesis Charge Density Modulations (CDM) on surfaces of three different sample systems are examined with Scanning Tunneling Microscopy (STM). The sample systems include chromium on tungsten(110), bulk IrTe2, and iron on rhodium(001). The experimental results help to analyze the temperature dependence of phase transitions and the interaction between magnetic and electronic properties. Chromium (Cr) belongs to the basic transition metals and exhibits both a classical Charge Density Wave (CDW) and a Spin Density Wave (SDW). The data of Cr-islands on tungsten(110) presented in this work connects already known properties of the bulk material and ultrathin films. For local island thicknesses dCr =� 4nm the electronic properties show the onset of a CDW-gap, which is linked to the coexistent vanishing of magnetic contrast. The suppression of magnetic contrast can be explained by a rotation of the spinvector Q. This has been shown by spin-polarized STM (SP-STM). The CDW vanishes again for dCr <� 3nm. Additional to CDW and SDW a Moiré-pattern exists at thicknesses dCr � < 3nm caused by the lattice mismatch between chromium and tungsten. IrTe2 is currently a hot topic in physical science and shows a CDM with a coexisting transformation of the atomic lattice. A first-order phase transition occurs at the transition temperature TC =� 275K and results in a modulation with the wave-vector q = 1/5(1, 1, 0). The performance of temperature-dependent STM measurements helps to extend the phase diagram of IrTe2 with a second first-order phase transition at TS =� 180K. Within this phase transition the density of Te-dimers increases and the (001)-surface of IrTe2 develops into in a ground state with the wave vector q = 1/6(1, 1, 0). Both phase transitions are affected by the sample quality and the surface preparation and therefore proceed decelerated. It was possible to investigate the underlying mechanisms of the domain growth with the analysis of the surface dynamics in real space . The last part of this thesis deals with ultrathin iron layers on rhodium (001). On top of an iron (Fe) film with a thickness of two atomic layers some bias-dependent, electronic modulations perpendicular to each apper. The wavevectors q1 = [(0, 31 ± 0, 04), 0, 0] and q2 = [0, (0, 31 ± 0, 04), 0] are orientated along the [100]- and [010]-direction. Temperature dependent measurements show a continuous decrease of the electronic signal when warming up the sample. This behavior is characteristic for a second-order phase transition. The CDM is also visible on iron films with three and four atomic layers thickness. With increasing film thickness the wavevectors are still oriented in the same directions,but the periodicity decreases. SP-STM measurements show antiferromagnetic c(2×2)-ordering on the monolayer iron. The thin films develop ferromagnetism out-of-plane for coverages 1ML � - 5ML. These results present for the first time in real space the coeval appearance of an electronic and magnetic phase in a pure 3d-transition metal. KW - Ladungsdichtewelle KW - Rastertunnelmikroskop KW - Phasenumwandlung KW - Spinpolarisierte Rastertunnelmikroskopie, Temperaturabhängige Phasenübergänge KW - spinpolarized scanning tunneling microscopy, temperature dependent phase transitions Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-120322 ER - TY - THES A1 - Elsässer, Sebastian T1 - Lattice dynamics and spin-phonon coupling in the multiferroic oxides Eu(1-x)Ho(x)MnO3 and ACrO2 T1 - Gitterdynamik und Spin-Phonon Kopplung in den multiferroischen Oxiden Eu(1-x)Ho(x)MnO3 und ACrO2 N2 - The focus of this thesis is the investigation of the lattice dynamics and the coupling of magnetism and phonons in two different multiferroic model systems. The first system, which constitutes the main part in this work is the system of multiferroic manganites RMnO$_{3}$, in particular Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ with $0 \le x \le 0.5$. Its cycloidal spin arrangement leads to the emergence of the ferroelectric polarization via the inverse Dzyaloshinskii-Moriya interaction. This system is special among RMnO$_{3}$ as with increasing Ho content $x$, Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ does not only become multiferroic, but due to the exchange interaction with the magnetic Ho-ion, the spin cycloid (and with it the electric polarization) is also flipped for higher Ho contents. This makes it one of the first compounds, where the cycloidal reorientation happens spontaneously, rather than with the application of external fields. On the other hand, there is the delafossite ACrO$_{2}$ system. Here, due to symmetry reasons, the spin-spiral pattern can not induce the polarization according to the inverse Dzyaloshinskii-Moriya interaction mechanism. Instead, it is thought that another way of magnetoelectric coupling is involved, which affects the charge distribution in the $d-p$ hybridized orbitals of the bonds. The lattice vibrations as well as the quasi-particle of the multiferroic phase, the electromagnon, are studied by Raman spectroscopy. Lattice vibrations like the B$_{3g}$(1) mode, which involves vibrations of the Mn-O-Mn bonds modulate the exchange interaction and serve as a powerful tool for the investigation of magnetic correlations effects with high frequency accuracy. Raman spectroscopy acts as a local probe as even local magnetic correlations directly affect the phonon vibration frequency, revealing coupling effects onto the lattice dynamics even in the absence of global magnetic order. By varying the temperature, the coupling is investigated and unveils a renormalization of the phonon frequency as the magnetic order develops. For Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$, the analysis of this spin-induced phonon frequency renormalization enables the quantitative determination of the in-plane spin-phonon coupling strengths. This formalism, introduced by Granado et al., is extended here to evaluate the out-of-plane coupling strengths, which is enabled by the identification of a previously elusive feature as a vibrational mode. The complete picture is obtained by studying the lattice- and electromagnon dynamics in the magnetic field. Further emphasis is put towards the development of the cycloidal spin structure and correlations with temperature. A new model of describing the temperature-dependent behavior of said spin correlations is proposed and can consistently explain ordering phenomena which were until now unaddressed. The results are underscored with Monte Carlo based simulations of the spin dynamics with varying temperature. Furthermore, a novel effect of a tentative violation of the Raman selection rules in Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ was discovered. While the phonon modes can be separated and identified by their symmetry by choosing appropriate polarization configurations, in a very narrow temperature range, Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ shows an increase of phonon intensities in polarization configurations where they should be forbidden. This is interpreted as a sign of local disorder, caused by 90° domain walls and could be explained within the model framework. This course of action is followed with the material system of delafossites ACrO$_{2}$. Being a relatively new class of multiferroic materials, the investigations on ACrO$_{2}$ are also of characterizing nature. For this, shell model calculations are performed as a reference to compare the vibrational frequencies obtained by the Raman experiments to. A renormalization of the vibrational frequencies is observed in this system as well and systematically analyzed across the sample series of \textit{A}=Cu, Pd and Ag. Eventually, the effect of applying an external magnetic field is studied. A particularly interesting feature specific for CuCrO$_{2}$ is a satellite peak which appears at lower temperatures. It is presumably related to a deformation of the lattice and therefore going to be discussed in further detail. N2 - Mit der Entdeckung des Riesenmagnetoelektischen Effekts (Giant Magnetoelectric Effect) in TbMnO$_{3}$ durch Kimura et al., im Jahre 2003, erlebte das Forschungsgebiet der multiferroischen Seltenerdmanganate RMnO$_{3}$ einen neuen Aufschwung durch die neuen Möglichkeiten, die sich durch diese Entdeckung offenbarten. \cite{Kimura2003} Der Effekt besteht darin, dass sich durch ein bestimmtes Muster der magnetischen Ordnung eine direkt an dieses Muster gekoppelte ferroelektrische Polarisation ergibt. Die Kopplung von magnetischer und ferroelektrischer Ordnung bewirkt, dass stets beide Parameter simultan beeinflusst werden, wenn ein externes elektrisches oder magnetisches Feld angelegt wird: Wird das Magnetisierungsmuster durch ein externes Magnetfeld beeinflusst, wirkt sich dies direkt auf die elektrische Polarisation aus. Umgekehrt, wenn die Polarisation durch ein elektrisches Feld beeinflusst wird, ist die magnetische Ordnung entsprechend betroffen. Dies erlaubt die vollständige Umordnung der elektrischen Polarisation durch ein magnetisches Feld oder der magnetischen Ordnung durch ein elektrisches Feld. Materialien, die mindestens zwei ferroische Eigenschaften, in diesem Fall eine spontane Magnetisierung und spontane elektrische Polarisation, in der gleichen Phase aufweisen, werden als Multiferroika bezeichnet. Diese allgemeine Klassifikation ist noch zu unterteilen in Typ-I und Typ-II Multiferroika. Zu Typ-I Multiferroika zählen Systeme wie BiFeO$_{3}$, bei denen die ferroelektrische und die magnetische Ordnung weitestgehend unabhängig voneinander und daher bei verschiedenen Temperaturen einsetzen ($T_{C} = 1100$~K für die ferroelektrische, $T_{N}=$ 643~K für die magnetische Ordnung \cite{Khomskii2009}). Dementsprechend sind Magnetisierung und Polarisation in diesem System kaum miteinander gekoppelt. Demgegenüber stehen die hier betrachteten Systeme der orthorhombischen RMnO$_{3}$ Seltenerdmanganate und der ACrO$_{2}$ Delafossite, die der Gruppe der Typ-II Multiferroika angehören. Hier ist die magnetische Ordnung die direkte Ursache der ferroelektrischen Polarisation, d.h. beide Phänomene treten simultan ab der gleichen Ordnungstemperatur auf. Das Ziel von Forschungsbemühungen auf diesem Gebiet der Multiferroika ist zum Einen, neue Materialien zu finden, die solcherlei Kopplungseffekte zeigen. Zum Anderen gilt es, den Effekt besser nutzbar zu machen, sei es durch eine größere Kopplungsstärke oder durch höhere mögliche Ordnungstemperaturen. Um dies zu erreichen ist es von essentieller Bedeutung die zu Grunde liegenden mikroskopischen Mechanismen zu ergründen, diese zu studieren und schließlich ein besseres Verständnis der multiferroischen Kopplungsmechanismen zu erlangen. In dieser Dissertation liegt der Fokus auf der systematischen Untersuchung von Kopplungseffekten zwischen der magnetischen Ordnung und der Dynamik des Kristallgitters mittels Ramanspektroskopie. Insbesondere werden Renormalisierungseffekte der Frequenzen der Gitterschwingungen untersucht, die sich durch die Ausbildung der magnetischen Ordnung und Kopplung derselben an die Gitterdynamik ergeben, die sogenannte Spin-Phonon Kopplung (SPC). Zu diesem Zweck werden die spektroskopischen Experimente mit Augenmerk auf die Polarisations-, Temperatur- und Magnetfeldabhängigkeit der ramanaktiven Moden durchgeführt. Dabei werden Serien von Proben zweier Materialsysteme untersucht, bei denen sich die multiferroische Phase durch unterschiedliche Mechanismen ausbildet: Zum Einen das System Eu$_{1-x}$Ho$_{x}$MnO$_{3}$ ( $0 \le x \le 0.5$), welches zu den orthorhombischen RMnO$_{3}$ Systemen zählt und sowohl multiferroische als auch nicht-multiferroische Proben umfasst. Hierbei beruht der magnetoelektrische Effekt auf der inversen Dzyaloshinskii-Moriya Wechselwirkung. Im Vergleich dazu wird außerdem das System der ACrO$_{2}$ Delafossite mit A= Cu, Ag, Pd untersucht. Dieses System ist im Kontext der Multiferroika noch als relativ neu anzusehen. Hier kann die inverse Dzyaloshinskii-Moriya Wechselwirkung aus Symmetriegründen ausgeschlossen werden, sodass ein neuartiger magnetoelektrischer Kopplungsmechanismus vorliegt. Durch die Spin-Bahn Kopplung verschiebt sich die Gewichtung der Ladungsverteilung der Bindungen und führt dadurch zur Entstehung der elektrischen Polarisation. Im Vergleich der beiden Systeme, werden die Unterschiede der Spin-Phonon Kopplungsstärken und der Einfluss von lokalen Ordnungseffekten diskutiert. KW - Festkörperphysik KW - Gitterdynamik KW - Raman-Spektroskopie KW - Magnon KW - Optik KW - Spin-Phonon Kopplung KW - Elektromagnon KW - Multiferroika KW - Multiferroics KW - Electromagnon KW - Spin-phonon coupling Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-179719 ER - TY - THES A1 - Ott, Martin T1 - Lautstärkereduzierte Magnetresonanztomographie T1 - Acoustic noise reduced MRI N2 - Messungen mit Magnetresonanztomographen sind seit jeher mit hohen Lautstärken verbunden. Deshalb wird das Gerät im Volksmund auch als „laute Röhre“ bezeichnet. Bisher wurde das Problem mit Kopfhörern, Ohrenstöpseln und akustischer Dämmung des MRT-Scanners angegangen. Auch in der Fachliteratur wird das Problem als gegeben angesehen und es werden kaum wissenschaftliche Lösungsansätze zur Lautstärkereduktion beschrieben. Das Ziel der vorliegenden Arbeit war es, Bildgebungs-Sequenzen für schwer‑optimierbare Bildkontraste und sogenannte Standard-Kontraste aus dem klinischen Umfeld hinsichtlich der Lautstärke zu optimieren. Viele dieser Kontraste können bereits mit einfachen Algorithmen wie dem Gradientenglättungsalgorithmus erfolgreich in Hinblick auf die Lautstärke optimiert werden. Allerdings existieren auch Sequenzen beziehungsweise Kontraste, die aufgrund ihrer Eigenschaften nicht von einem solchen Algorithmus profitieren können. Die Optimierungen und Änderungen sollten software-seitig erfolgen, das heißt durch Änderung der Gradientenformen und Datenakquisition. In der Arbeit wurden die grundlegenden Zusammenhänge zwischen den verwendeten Geräteparametern und der Lautstärke untersucht und zudem die physikalischen Ursachen der Lautstärkeentwicklung hergeleitet. Diese konnten anhand der Lorentz-Kräfte quantitativ beschrieben werden. Somit konnten die Hauptursachen der Lautstärkeentwicklung identifiziert werden. Diese sind abhängig von der Gradienten-Steig-Rate, aber auch von der Amplitude der Gradienten. Es konnte gezeigt werden, dass eine Minimierung dieser Gradientenparameter zu einer geringeren Lautstärkeentwicklung führt. Allerdings führt diese Minimierung in den meisten Fällen auch zu einer systematischen Verlangsamung des Sequenzablaufs, was das Erreichen bestimmter Echozeiten und Bildkontraste unmöglich macht. Zu den problematischen Kontrasten bezüglich der Lautstärkereduktion zählten der T1- und PD‑Kontrast einer Turbo-Spin-Echo-Sequenz. Durch die Kombination von mehreren Maßnahmen, wie der Adaption der k-Raum-Akquisition, der HF-Pulse-Parameter und den Gradientenformen, war es möglich, die Lautstärke in Beispielmessungen um bis zu 16,8 dB(A) zu reduzieren. Wie bei der kürzlich veröffentlichten Methode zur Reduktion für die T2‑gewichteten Kontraste, wurde dies zulasten einer Messzeitverlängerung von bis zu 50% erreicht. Die Endlautstärke betrug dabei circa 81 dB(A). Mit der Lautstärkeoptimierung der klinisch bedeutsamen T1- und PD‑Kontraste wurde die Palette an leisen, mit der Turbo-Spin-Echo‑Sequenz erzielbaren, Standard-Kontrasten (T1, T2 und PD) nun vervollständigt. In einem anderen Ansatz wurde die Anwendbarkeit des CAT-Konzepts auf die Lautstärkereduktion untersucht. Beim CAT-Konzept wird die Messung in Einzelmessungen mit verschiedenen Parametern unterteilt. Bisher wurde dieser Ansatz zur SAR-Reduktion verwendet. Das Zentrum des k-Raums wird mit einer SAR-intensiven, kontrastgebenden Messung aufgenommen. Der verbleibende Teil des k-Raums wird mit einer SAR-reduzierten, bildstrukturrelevanten Messung aufgenommen. In dieser Arbeit wurde die Übertragung des CAT-Konzepts auf die Lautstärkereduktion untersucht. Anstelle von SAR-intensiven und SAR‑reduzierten Messungen, wurde hier die Unterteilung in „laute“ und „leise“ Messungen untersucht. Dabei wurden Überlegungen angestellt, die es für eine Vielzahl an Messungen ermöglichen, einen großen Teil der Messung leise zu gestalten ohne die Bildqualität oder den Bildkontrast zu verändern. In einem weiteren Schritt wurden Überlegungen für die Lautstärkereduktion der lauten Messungen vorgestellt. Anschließend wurden für eine GRE- und TSE-Sequenz Optimierungsschritte evaluiert und die Lautstärke gemessen. Der hinsichtlich der Lautstärkeoptimierung herausforderndste Bildkontrast ist die diffusionsgewichtete Bildgebung. Diese besitzt eine Diffusions-Präparation zur Sichtbarmachung der Diffusivität, bei der die maximal mögliche Gradienten-Amplitude verwendet wird. Ebenso werden nach der Präparation die Daten mit einem EPI‑Akquisitionsmodul mit Blip-Gradienten akquiriert, das mit einem charakteristischem „Pfeifton“ einhergeht. Zum einen wurden die Gradientenformen konsequent angepasst. Zum anderen wurde eine Segmentierung der k-Raum-Akquisition in Auslese-Richtung verwendet, um die Gradienten‑Steig-Raten zu reduzieren. Auch hier konnte eine deutliche Lautstärkereduktion von bis zu 20,0 dB(A) erzielt werden. Dies wurde zulasten einer Messzeitverlängerung von 27% ‑ 34% im Vergleich zur Standard-Sequenz erreicht. Durch eine weitere Messzeitverlängerung um bis zu 23% kann die Lautstärke um weitere 0,9 dB(A) reduziert werden. Dabei hängt die genaue Messzeitverlängerung vom verwendeten GRAPPA-Faktor und der Anzahl der Auslese-Segmente ab. Die entstandene Sequenz wurde in mehreren Kliniken erfolgreich erprobt. Bisher mussten bei MRT-Messungen stets Kompromisse zwischen „hoher Auflösung“, „hohem SNR“ und „geringer Messzeit“ getroffen werden. Als Anschauung dafür wurde das „Bermuda‑Dreieck der MRT“ eingeführt. Da alle drei Größen sich gegenseitig ausschließen, muss stets ein Mittelweg gefunden werden. Einige der in dieser Arbeit erzielten Erfolge bei der Lautstärkereduktion wurden auf Kosten einer verlängerten Messzeit erreicht. Daher ist es naheliegend, das „Bermuda-Dreieck der MRT“ um die Dimension der „geringen Lautstärke“ zu einer „Bermuda-Pyramide der MRT“ zu erweitern. Damit muss die Lautstärkeentwicklung in die Mittelweg‑Findung miteinbezogen werden. Die in dieser Arbeit erzielten Lautstärken liegen in der Größenordnung zwischen 80 ‑ 85 dB(A). Somit können Messungen bei Verwendung von Gehörschutz angenehm für den Patienten durchgeführt werden. Durch neue Techniken der Zukunft wird es wahrscheinlich sein, höhere Auflösungen, höheres SNR oder kürzere Aufnahmedauern zu erzielen, beziehungsweise stattdessen diese in eine geringe Lautstärke „umzuwandeln“. Ebenso werden möglicherweise auf der hardware-technischen Seite Fortschritte erzielt werden, so dass in neueren MRT-Scannergenerationen mehr Wert auf die Lärmdämmung gelegt wird und somit der softwarebasierten Lautstärkereduktion einen Schritt entgegen gekommen wird. Damit könnten zukünftige Patienten-Messungen gänzlich ohne störenden Gehörschutz durchgeführt werden. N2 - Magnetic resonance imaging (MRI) measurements have always been related to high acoustic noise. Therefore, in common parlance MRI is referred to as the “loud tube”. Until now, the acoustic noise was mitigated by the use of headphones and ear plugs as well as acoustic dampening of the MR system. In literature, the problem is more or less acknowledged and solutions to the acoustic noise are rarely provided. The aim of this work was to optimize MR sequences, which generate so-called standard clinical MRI contrasts, for acoustic noise. Many of these contrasts could be optimized for acoustic noise by a gradient smoothing algorithm. Nevertheless, there are sequences and contrasts which cannot benefit from such algorithms and therefore need manual optimization. Software-based optimizations are performed by adapting the gradient waveforms and data acquisition. In this work, the main relationships between parameter settings of the MRI machine and acoustic noise were explored. The physical origin of acoustic noise in the form of Lorentz forces was derived from fundamental equations. The main acoustic noise sources are gradient slew rate and gradient amplitude. It was shown that minimization of these quantities leads to reduced acoustic noise. However, this is mostly accompanied by slowing down the sequence and thus certain echo times and contrasts cannot be reached. T1- and PD-weighted contrasts, acquired with a turbo spin-echo sequence, are problematic contrasts regarding acoustic noise reduction. This problem was tackled by a combination of several approaches such as an adaption of the k-space acquisition, changes to the RF-pulse parameters, and modifications of the gradient waveform. An acoustic noise reduction of up to 16.8 dB(A) was achieved. As for the previously published method for acoustic noise reduction in T2-weighted contrasts, this success came at the cost of an increase of measurement time by 50%. The target acoustic noise level was around 81 dB(A). With this optimization, the palette of quiet standard clinical contrasts, consisting of T1-, T2- and PD-weighted contrasts, can be realized with the turbo spin-echo sequence. In a different approach, the Combined-Acquisition (CAT) concept was applied to acoustic noise reduction. In implementing the CAT concept, each measurement is divided into two measurements with different parameters. This approach was previously used for SAR reduction. The center of k space is acquired using a high-SAR measurement in which contrast is relevant. The remaining k-space area is acquired using a low SAR, contrast-irrelevant measurement. In this work, the CAT concept was applied to acoustic noise reduction. Each measurement was divided into ‘quiet’ and ‘loud’ segments instead of dividing into high-SAR and low-SAR measurements. Considerations allowed for acoustic noise reduction without disrupting the image quality or contrast. In successive steps, the approach was applied to the remaining loud segment of the measurement. This process was executed for a GRE and a TSE sequence. Corresponding acoustic noise measurements were performed. One of the most challenging contrasts in terms of acoustic noise reduction is diffusion weighted imaging. It employs maximum gradient amplitudes in the preparation pulses which sensitize the MR signal to diffusivity. Data acquisition is performed by an EPI readout including blipped gradients. This readout is known for its whistling sound. Therefore, the gradient waveforms were consequently adapted. A k-space segmentation in the readout direction was employed to reduce the gradient slew rates. In this work, an acoustic noise reduction of up to 20.0 dB(A) could be achieved using an adapted readout segmented EPI sequence. This reduction in acoustic noise came at the cost of an increase of measurement time by 27% to 34% compared to the standard sequence. Spending additional 23% of acquisition time can further reduce the acoustic noise by 0.9 dB(A). The exact increase in measurement time depends on the employed GRAPPA factor and the number of readout segments. The optimized sequence was successfully validated in various clinical sites. Until now, compromises had to be made between high resolution, high SNR, and short acquisition time. This compromise can be described as the “Bermuda triangle of MRI”. Trade-offs exist between all three quantities. A compromise has to be chosen in all cases. In this work, some of the achieved acoustic noise reductions came at the cost of increased measurement time. Therefore, the dimensionality of the Bermuda triangle is extended with the addition of low acoustic noise. This yields the “Bermuda triangular pyramid of MRI”. Thus, acoustic noise has to be included in achieving a balance of desired properties in MR image acquisition. In this work, the obtained acoustic noise levels were on the order of 80–85 dB(A). Upon the use of ear protection, measurements became comfortable for the patients. As further advancements in imaging technology are made, it may be likely to achieve higher resolution, higher SNR, or shorter acquisition times, which could instead be traded for lower acoustic noise levels. In addition, it is possible that MRI machine manufacturers will put more effort into hardware based acoustic noise dampening of the devices in order to meet software-based acoustic noise reduction. Therefore, patient measurements could be possible without the need for additional acoustic noise protection in the future. KW - Kernspintomografie KW - Biophysik KW - Magnetische Kernresonanz KW - Lautstärkereduktion KW - Lärm KW - Krach KW - Patientenkomfort KW - Lärmbelastung KW - Geräuschminderung Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-133921 ER - TY - THES A1 - Galmbacher, Matthias T1 - Lernen mit dynamisch-ikonischen Repräsentationen aufgezeigt an Inhalten zur Mechanik T1 - Learning from dynamic-iconic representations N2 - Im Physikunterricht wurde lange Zeit die Bedeutung quantitativer Zusammenhänge für das Physiklernen überbewertet, qualitative Zusammenhänge spielten dagegen eine eher untergeordnete Rolle. Dies führte dazu, dass das Wissen der Schüler zumeist ober­fläch­lich blieb und nicht auf neue Situationen angewendet werden konnte. TIMSS und Pisa offenbarten diese Schwierigkeiten. In den Abschlussberichten wurde kritisiert, dass die Schüler kaum in der Lage seien, Lernstoff zu transferieren oder pro­blem­lösend zu denken. Um physikalische Abläufe deuten und entsprechende Probleme lösen zu können, ist qua­litativ-konzeptuelles Wissen nötig. Dieses kann, wie Forschungs­ergebnisse belegen, am besten durch die konstruktivistisch motivierte Gestaltung von Lern­situationen sowie durch die Inte­gration externer Repräsentationen von Versuchs­aussagen in den Schul­unter­richt er­reicht werden. Eine konkrete Umsetzung dieser Bedingungen stellt der Ein­satz rechner­gestützter Experimente dar, der heutzutage ohne allzu großen technischen Aufwand rea­lisiert werden kann. Diese Experimente erleichtern es dem Lernenden, durch den direk­ten Umgang mit realen Abläufen, physikalische Konzepte zu erschließen und somit qua­litative Zusammenhänge zu verstehen. Während man lange Zeit von einer grundsätzlichen Lernwirksamkeit animierter Lern­um­gebungen ausging, zeigen dagegen neuere Untersuchungen eher Gegenteiliges auf. Schüler müssen offensichtlich erst lernen, wie mit multicodierten Re­prä­sentationen zu arbeiten ist. Die vorliegende Arbeit will einen Beitrag dazu leisten, he­raus­zufinden, wie lernwirksam sogenannte dynamisch-ikonische Repräsentationen (DIR) sind, die physikalische Größen vor dem Hintergrund konkreter Versuchsabläufe visuali­sieren. Dazu bearbeiteten im Rahmen einer DFG-Studie insgesamt 110 Schüler jeweils 16 Projekte, in denen mechanische Konzepte (Ort, Geschwindigkeit, Beschleu­nigung und Kraft) aufgegriffen wurden. Es zeigte sich, dass die Probanden mit den ein­ge­setzten DIR nicht erfolgreicher lernen konnten als ver­gleich­bare Schüler, die die gleichen Lerninhalte ohne die Unter­stützung der DIR erarbeiteten. Im Gegen­teil: Schüler mit einem geringen visuellen Vorstellungsvermögen schnitten aufgrund der Darbietung einer zusätzlichen Codierung schlechter ab als ihre Mit­schüler. Andererseits belegen Untersuchungen von Blaschke, dass solche Repräsen­ta­tionen in der Erarbeitungsphase einer neu entwickelten Unter­richts­kon­zep­tion auch und gerade von schwächeren Schülern konstruktiv zum Wissens­erwerb genutzt werden konnten. Es scheint also, dass die Lerner zunächst Hilfe beim Umgang mit neuartigen Re­prä­sen­ta­tions­formen benötigen, bevor sie diese für den weiteren Aufbau adäqua­ter physi­ka­lischer Modelle nutzen können. Eine experimentelle Unter­suchung mit Schü­lern der 10. Jahrgangsstufe bestätigte diese Vermutung. Hier lernten 24 Probanden in zwei Gruppen die mechanischen Konzepte zu Ort, Geschwin­dig­keit und Beschleunigung kennen, bevor sie im Unter­richt behandelt wurden. Während die Teil­nehmer der ersten Gruppe nur die Simulationen von Bewegungsabläufen und die zuge­hörigen Liniendiagramme sahen, wurden für die zweite Gruppe unterstützend DIR eingesetzt, die den Zusammenhang von Bewe­gungs­ablauf und Linien­diagramm veranschaulichen sollten. In beiden Gruppen war es den Probanden möglich, Fragen zu stellen und Hilfe von einem Tutor zu erhalten. Die Ergebnis­se zeigten auf, dass es den Schülern durch diese Maßnahme ermöglicht wurde, die DIR erfolgreich zum Wissens­er­werb einzusetzen und sig­nifikant besser abzuschneiden als die Teilnehmer in der Kon­troll­­gruppe. In einer weiteren Untersuchung wurde abschließend der Frage nachgegangen, ob DIR unter Anleitung eines Tutors eventuell bereits in der Unterstufe sinnvoll eingesetzt werden können. Ausgangspunkt dieser Überlegung war die Tatsache, dass mit der Einführung des neuen bayerischen G8-Lehrplans wesentliche Inhalte, die Bestand­teil der vorherigen Untersuchungen waren, aus dem Physik­unterricht der 11. Jgst. in die 7. Jahrgangsstufe verlegt wurden. So bot es sich an, mit den Inhalten auch die DIR in der Unterstufe ein­zusetzen. Die Un­tersuchungen einer quasiexperimentellen Feldstudie in zwei siebten Klassen belegten, dass die betrachte­ten Repräsentationen beim Aufbau entsprechender Kon­zepte keinesfalls hinderlich, sondern sogar förder­lich sein dürften. Denn die Schüler­gruppe, die mit Hilfe der DIR lernte, schnitt im direkten hypothesenprüfenden Vergleich mit der Kontrollklasse deutlich besser ab. Ein Kurztest, der die Nachhaltigkeit des Gelernten nach etwa einem Jahr überprüfen sollte, zeigte zudem auf, dass die Schüler der DIR-Gruppe die Konzepte, die unter Zuhilfenahme der DIR erarbeitet wurden, im Vergleich zu Schülern der Kontrollklasse und zu Schülern aus 11. Klassen insgesamt überraschend gut verstanden und behalten hatten. N2 - For a long time the significance of quantitative interrelations for the acquisition of physics has been overestimated in physics education while qualitative interrelations have been considered of less importance. This has resulted in the students’ knowledge most often remaining superficial and not suited to be adapted to new situations. TIMSS and Pisa have revealed these difficulties, criticizing the conventional physics education for de­manding too little transfer achievements and not preparing students to solve physical problems on their own by thinking constructively. To be able to solve physical problems and interpret physical processes, qualitative-con­ceptual knowledge is vital. According to results of the latest research this can be achieved most efficiently by creating constructivist learning situations as well as inte­grating external representations of conclusions from experiments. A concrete way to reach these envisaged aims is the application of PC-assisted experiments, which can be put in practise without an exceeding technical effort. These experiments enable the stu­dents - by being directly confronted with a realistic process - to get insight into physical concepts and thus to understand qualitative interrelations. For a long time a basic learning efficiency of animated learning environments was as­sumed, more recent research, however, has rather pointed in the opposite direction. Ob­viously students must first learn how to work with multi-coded representations. This pa­per is intended to contribute to the exploration of the efficiency of the so-called dynamic-iconic representations (DIR), which visualize physical values against the background of concrete test procedures. For this purpose 110 students have covered 16 projects each within a DFG study, in which mechanical concepts (place, velocity, acceleration and force) are dealt with and developed further. As it turned out, students working with the dynamic-iconic represen­tations did not learn more efficiently than those working without the assistance of the dynamic-iconic representations. On the contrary: students with a less distinct visual-spa­tial ability did worse than their fellow-students, obviously due to the presentation of yet another encoding. On the other hand research by Blaschke has proven that such representations can be used constructively to gain knowledge especially by the inefficient students during the acquisition stages of a (newly-developed) teaching conception. Consequently, it seems that students must first receive some sort of assistance with handling novel forms of representation before being able to use them for getting to know about the further construction of physical models. An experimental study with partici­pants from tenth-grade high school classes has confirmed this assumption. Another study dealt with the question as to whether dynamic-iconic representations can already be applied expediently in the lower grade. It was performed because significant contents of the physics year 11 curriculum had been moved to year 7 with the introduc­tion of the new Bavarian G8 (eight-year high school) curriculum. Thus it seemed advis­able to apply the dynamic-iconic representations along with the contents in the lower grade. The research done in a quasi experimental field study has shown that the representations in question are by no means obstructive, but in parts conducive to the students’ ability to develop corresponding conceptions. This can be seen from the fact that the group of stu­dents learning with the assistance of dynamic-iconic representations did indeed con­siderably better than the ‘control group’. With its results this paper is supposed to contribute to a better understanding of the ap­plication of multimedia learning environments. The medium alone cannot induce mea­ningful learning processes – these processes must be well-structured and start as soon as possible, so that they can teach the students to deal with the different encodings sen­sibly. I am convinced that this is the only way the various possibilities our current IT age offers us with its multimedia worlds or multi-coded learning environments can be used efficiently. KW - Multimedia KW - Graphische Darstellung KW - Repräsentation KW - Computerunterstütztes Lernen KW - Computersimulation KW - Computer KW - Physikunterricht KW - Natur und Technik KW - Codierung KW - Mechanik KW - Newton KW - Isaac KW - Kraft KW - Kraftmessung KW - Didaktik KW - Dynamisch-ikonische Repräsentation KW - G8 Bayern KW - Natur und Technikunterricht KW - dynamic-iconic representation KW - learning KW - physics KW - mechanic Y1 - 2007 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-29271 ER - TY - THES A1 - Friedrich, Felix T1 - Magnetic Excitations in Single and Coupled Atoms on Surfaces: From the Kondo Effect to Yu-Shiba-Rusinov States T1 - Magnetische Anregungen in einzelnen und gekoppelten Atomen auf Oberflächen: Vom Kondo-Effekt zu Yu-Shiba-Rusinov-Zuständen N2 - Magnetic systems underlie the physics of quantum mechanics when reaching the limit of few or even single atoms. This behavior limits the minimum size of magnetic bits in data storage devices as spontaneous switching of the magnetization leads to the loss of information. On the other hand, exactly these quantum mechanic properties allow to use such systems in quantum computers. Proposals to realize qubits involve the spin states of single atoms as well as topologically protected Majorana zero modes, that emerge in coupled systems of magnetic atoms in proximity to a superconductor. In order to implement and control the proposed applications, a detailed understanding of atomic spins and their interaction with the environment is required. In this thesis, two different systems of magnetic adatoms coupled to metallic and superconducting surfaces are studied by means of scanning tunneling microscopy (STM) and spectroscopy: Co atoms on the clean Cu(111) were among the first systems exhibiting signatures of the Kondo effect in an individual atom. Yet, a recent theoretical work proposed an alternative interpretation of these early experimental results, involving a newly described many-body state. Spin-averaged and -polarized experiments in high magnetic fields presented in this thesis confirm effects beyond the Kondo effect that determine the physics in these Co atoms and suggest a potentially even richer phenomenology than proposed by theory. The second studied system are single and coupled Fe atoms on the superconducting Nb(110) surface. Magnetic impurities on superconducting surfaces locally induce Yu-Shiba-Rusinov (YSR) states inside the superconducting gap due to their pair breaking potential. Coupled systems of such impurities exhibit YSR bands and, if the bands cross the Fermi level such that the band structure is inverted, host Majorana zero modes. Using the example of Fe atoms on Nb(110), the YSR states’ dependence on the adatom–substrate interaction as well as the interatomic YSR state coupling is investigated. In the presence of oxygen on the Nb surface, the adatom–substrate interaction is shown to be heavily modified and the YSR states are found to undergo a quantum phase transition, which can be directly linked to a modified Kondo screening. STM tips functionalized with CO molecules allow to resolve self-assembled one-dimensional chains of Fe atoms on the clean Nb(110) surface to study the YSR states’ coupling. Mapping out the states’ wave functions reveals their symmetry, which is shown to alter as a function of the states’ energy and number of atoms in the chain. These experimental results are reproduced in a simple tight-binding model, demonstrating a straightforward possibility to describe also more complex YSR systems toward engineered, potentially topologically non-trivial states. N2 - Magnetische Systeme unterliegen im Limit von wenigen Atomen den Gesetzen der Quantenmechanik. Diese Tatsache beschränkt die minimale Größe magnetischer Bits in der Datenspeicherung, da spontane Änderungen der Magnetisierung zu Datenverlust führen. Gleichzeitig ist es genau jenes quantenmechanische Verhalten, welches es erlaubt, diese Systeme in Quantencomputern zu verwenden. Vorschläge, die dafür notwendigen Qubits zu realisieren, umfassen die Spinzustände einzelner Atome sowie topologisch geschützte Majorana-Nullmoden, welche in Systemen gekoppelter magnetischer Atome in Supraleitern auftreten. Für die Umsetzung dieser Anwendungen sind detaillierte Kenntnisse über die Wechselwirkung atomarer Spins mit ihrer Umgebung nötig. In dieser Arbeit werden zwei verschiedene solcher Systeme aus magnetischen Adatomen auf Oberflächen mit der Methode der Rastertunnelmikroskopie (RTM) und -spektroskopie untersucht: Lange galten einzelne Co-Atome auf der Cu(111)-Oberfläche als prototypisches Modell für den Kondo-Effekt in Einzelatomen. Dies wurde jedoch vor Kurzem durch eine Theoriearbeit infrage gestellt, welche die bisherigen experimentellen Daten durch das Auftreten eines neu beschriebenen Vielteilchen-Zustands erklärt. In dieser Arbeit werden neue, spingemittelte und -aufgelöste Messungen in hohen Magnetfeldern präsentiert, welche das Auftreten von Effekten jenseits des Kondo-Effekts in diesem System bestätigen. Im zweiten Teil der Arbeit werden einzelne und gekoppelte Fe-Atome auf der supraleitenden Nb(110)-Oberfläche untersucht. Magnetische Defekte erzeugen in Supraleitern aufgrund ihres Paarbrechungspotentials Yu-Shiba-Rusinov(YSR)-Zustände innerhalb der supraleitenden Bandlücke. Die Kopplung dieser Zustände resultiert in YSR-Bändern, und kann durch Inversion der Bandlücke zum Auftreten von Majorana-Nullmoden führen. Am Beispiel von Fe-Atomen auf Nb(110) wird hier der Einfluss der Adatom–Oberflächen-Wechselwirkung auf die YSR-Zustände sowie deren interatomare Kopplung untersucht. Es wird gezeigt, dass Sauerstoff die Wechselwirkung stark beeinflusst und die atomaren YSR-Zustände infolge dessen einen Quantenphasenübergang durchlaufen. Dieser kann direkt auf eine veränderte Kondo-Abschirmung zurückgeführt werden. Weiter werden mittels mit CO-Molekülen funktionalisierter RTM-Spitzen eindimensionale Ketten aus Fe-Atomen auf der sauberen Nb(110)-Oberfläche identifiziert, anhand derer die Kopplung der YSR-Zustände untersucht wird. Ortsaufgelöste Messungen der zugehörigen Wellenfunktionen decken die Symmetrie dieser Zustände auf, welche ein alternierendes Verhalten zwischen Ketten mit gerader und ungerader Atomzahl aufweist. Diese experimentellen Ergebnisse werden anschließend in einem tight-binding-Modell, welches auch auf komplexere Systeme angewandt werden kann, beschrieben. KW - Rastertunnelmikroskopie KW - Oberflächenphysik KW - Kondo-Effekt KW - Supraleitung KW - Magnetische Anregung KW - Yu-Shiba-Rusinov-Zustände KW - Majorana-Nullmoden Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-320699 ER - TY - THES A1 - Neuberger, Thomas T1 - Magnetic Resonance Imaging and Spectroscopy at ultra high fields T1 - Magnetresonanztomographie und -spektroskopie bei sehr hohen Feldstärken N2 - The goal of the work presented in this thesis was to explore the possibilities and limitations of MRI / MRS using an ultra high field of 17.6 tesla. A broad range of specific applications and MR methods, from MRI to MRSI and MRS were investigated. The main foci were on sodium magnetic resonance spectroscopic imaging of rodents, magnetic resonance spectroscopy of the mouse brain, and the detection of small amounts of iron labeled stem cells in the rat brain using MRI Sodium spectroscopic imaging was explored since it benefits tremendously from the high magnetic field. Due to the intrinsically low signal in vivo, originating from the low concentrations and short transverse relaxation times, only limited results have been achieved by other researchers until now. Results in the literature include studies conducted on large animals such as dogs to animals as small as rats. No studies performed on mice have been reported, despite the fact that the mouse is the most important laboratory animal due to the ready availability of transgenic strains. Hence, this study concentrated on sodium MRSI of small rodents, mostly mice (brain, heart, and kidney), and in the case of the brain on young rats. The second part of this work concentrated on proton magnetic resonance spectroscopy of the rodent brain. Due to the high magnetic field strength not only the increasing signal but also the extended spectral resolution was advantageous for such kind of studies. The difficulties/limitations of ultra high field MRS were also investigated. In the last part of the presented work detection limits of iron labeled stem cells in vivo using magnetic resonance imaging were explored. The studies provided very useful benchmarks for future researchers in terms of the number of labeled stem cells that are required for high-field MRI studies. Overall this work has shown many of the benefits and the areas that need special attention of ultra high fields in MR. Three topics in MRI, MRS and MRSI were presented in detail. Although there are significant additional difficulties that have to be overcome compared to lower frequencies, none of the work presented here would have been possible at lower field strengths. N2 - Das Ziel der vorliegenden Arbeit war neue Möglichkeiten, aber auch Grenzen der Kernmagnetresonanz an Kleintieren an NMR - Systemen mit sehr hohen Feldstärken (bis zu 17.6 Tesla) zu erkunden. Anhand ausgesuchter Anwendungen wurden Methoden der Bildgebung (MRI), der Spektroskopie (MRS) als auch der spektroskopischen Bildgebung (MRSI) untersucht. Der Hauptteil der Arbeit beschäftigt sich mit der spektroskopischen Bildgebung von Natrium an Kleintieren. Weitere Themen sind die Protonenspektroskopie am Ratten- und Mäusehirn und die Untersuchung der Nachweisgrenze von mit Eisen markierten Stammzellen im Rattenhirn mittels der NMR Bildgebung. Spektroskopische Bildgebung von Natrium wurde durchgeführt, da diese Anwendung von besonderem Maße von dem höheren Feld profitiert. Auf Grund des intrinsisch geringen Signals in vivo, welches seine Ursachen in den relativ geringen in vivo Konzentrationen und den kurzen Relaxationszeiten hat, wurden bisher nur NMR Untersuchungen an größeren Tieren durchgeführt. In der Literatur wurden bisher noch keine Untersuchungen an dem wichtigsten Labortier, der Maus, beschrieben. Diese Arbeit konzentrierte sich daher auf Untersuchungen an Kleintieren, sprich der Ratte (Hirn) und der Maus (Hirn, Herz und Niere). Der zweite Teil der Arbeit konzentrierte sich auf Protonen MRS am Kleintierhirn. Hier war nicht nur das höhere SNR sondern auch der ebenfalls auf Grund des hohen Magnetfeldes erweiterte spektrale Bereich von Vorteil. Schwierigkeiten und Grenzen des hohen Feldes wurden in diesem Abschnitt ebenfalls untersucht. Im dritten und letzten Teil der vorliegenden Arbeit wurde die Detektierbarkeitsgrenze von mit Eisen markierten Stammzellen mittels MRI untersucht. Die Studie zeigt Richtgrößen an benötigten markierten Zellen für zukünftige Studien. Insgesamt wurden in dieser Arbeit die vielen Vorteile, aber auch die Gebiete welche besondere Aufmerksamkeit bei Messungen an sehr hohen Magnetfeldern benötigen, aufgezeigt. Drei Themen im Bereiche der Kernspintomographie, der Spektroskopie und der spektroskopischen Bildgebung wurden im Detail untersucht. Obwohl durch das hohe Magnetfeld neue Schwierigkeiten bewältigt werden mussten, wäre keine der hier präsentierten Studien bei niedrigen Feldstärken durchführbar gewesen. KW - NMR-Tomographie KW - Natrium KW - CSI KW - Spektroskopie KW - MRI KW - high field KW - MRS KW - sodium Y1 - 2008 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-36670 ER - TY - THES A1 - Bachschmidt, Theresa T1 - Magnetic Resonance Imaging in Proximity to Metal Implants at 3 Tesla T1 - Magnetresonanzbildgebung nahe metallischer Implantate bei 3 Tesla N2 - Magnetic resonance imaging is derogated by the presence of metal implants and image quality is impaired. Artifacts are categorized according to their sources, the differences in susceptibility between metal and tissue and the modulation of the magnetic radiofrequency (RF) transmit field. Generally, these artifacts are intensified at higher field strength. The purpose of this work is to analyze the efficiency of current methods used for metal artifact reduction at 3T and to investigate improvements. The impact of high-bandwidth RF pulses on susceptibility-induced artifacts is tested. In addition, the benefit of a two-channel transmit system with respect to shading close to total hip replacements and other elongated metal structures in parallel to the magnetic field is analyzed. Local transmit/receive coils feature a higher peak B1 amplitude than conventional body coils and thus enable high-bandwidth RF pulses. Susceptibility-induced through-plane distortion relates reciprocally to the RF bandwidth, which is evaluated in vitro for a total knee arthroplasty. Clinically relevant sequences (TSE and SEMAC) with conventional and high RF pulse bandwidths and different contrasts are tested on eight patients with different types of knee implants. Distortion is rated by two radiologists. An additional analysis assesses the capability of a local spine transmit coil. Furthermore, B1 effects close to elongated metal structures are described by an analytical model comprising a water cylinder and a metal rod, which is verified numerically and experimentally. The dependence of the optimal polarization of the transmit B1 field, creating minimum shading, on the position of the metal is analyzed. In addition, the optimal polarization is determined for two patients; its benefit compared to circular polarization is assessed. Phantom experiments confirm the relation of the RF bandwidth and the through-plane distortion, which can be reduced by up to 79% by exploitation of a commercial local transmit/receive knee coil at 3T. On average, artifacts are rated “hardly visible” for patients with joint arthroplasties, when high-bandwidth RF pulses and SEMAC are used, and for patients with titanium fixtures, when high-bandwidth RF pulses are used in combination with TSE. The benefits of the local spine transmit coil are less compared to the knee coil, but enable a bandwidth 3.9 times as high as the body coil. The modulation of B1 due to metal is approximated well by the model presented and the position of the metal has strong influence on this effect. The optimal polarization can mitigate shading substantially. In conclusion, through-plane distortion and related artifacts can be reduced significantly by the application of high-bandwidth RF pulses by local transmit coils at 3T. Parallel transmission offers an option to substantially reduce shading close to long metal structures aligned with the magnetic field. Effective techniques dedicated for metal implant imaging at 3T are introduced in this work. N2 - Metallimplantate beeinträchtigen die Funktionsweise der Magnetresonanztomographie und verschlechtern die Bildqualität. Die Artefakte werden entsprechend ihres Ursprungs kategorisiert, in einerseits Suszeptibilitätsunterschiede zwischen Metall und Gewebe und andererseits die Modulation des B1-Feldes. Im Allgemeinen verstärken sich diese Artefakte bei höheren Feldstärken. Das Ziel dieser Arbeit ist es, die Effizienz vorhandener Methoden zur Artefaktreduktion bei 3T zu bewerten und mögliche Verbesserungen herauszuarbeiten. Der Einfluss von breitbandigen Hochfrequenz-Pulsen (HF-Pulsen) auf Suszeptibilitätsartefakte wird untersucht. Zusätzlich wird der Einfluss eines Zwei-Kanal Sendesystems auf Abschattungen analysiert, die in der Nähe von Hüftimplantaten und anderen länglichen Implantaten auftreten, welche parallel zu B0 liegen. Im Gegensatz zu konventionellen Ganzkörper-Sendespulen erlauben lokale Sende-/Empfangsspulen eine höhere maximale B1-Amplitude, die breitbandigere HF-Pulse ermöglicht. Die reziproke Abhängigkeit der Suszeptibilitätsartefakte in Schichtrichtung zur HF-Bandbreite wird in vitro für eine Kniegelenkplastik evaluiert. An acht Patienten mit verschiedenen Knieimplantaten werden klinisch relevante Sequenzen (TSE und SEMAC) mit konventionellen und breitbandigen HF-Pulsen in verschiedenen Kontrasten getestet und die Verzerrungen werden von zwei Radiologen bewertet. Eine weitere Studie untersucht das Potenzial einer lokalen Sendespule für die Wirbelsäule. Darüberhinaus werden B1-Effekte nahe länglicher Metallstrukturen durch ein analytisches Modell beschrieben, das numerisch und experimentell überprüft wird. Des Weiteren wird die Abhängigkeit der optimalen Polarisation des B1-Feldes, die minimale Abschattung verursacht, von der Position des Metalls untersucht. Für zwei Patienten wird die optimale Polarisation bestimmt und deren Vorteil gegenüber der zirkularen Polarisation analysiert. Phantomversuche bestätigen die Abhängigkeit zwischen HF-Bandbreite und der Schichtverzerrung, die durch die Verwendung einer lokalen Kniespule mit Sende- und Empfangsfunktion bei 3T um 79% reduziert werden kann. Die Artefakte bei Patienten mit Vollimplantaten, bzw. Titanimplantaten, werden als "kaum sichtbar" bewertet, wenn SEMAC, bzw. TSE, mit breitbandigen HF-Pulsen kombiniert appliziert wird. Im Vergleich zur lokalen Kniespule fallen die Vorteile der lokalen Wirbelsäulen-Sendespule geringer aus; dennoch kann die 3,9-fache HF-Bandbreite der Ganzkörpersendespule erreicht werden. Die B1-Modulation aufgrund von Metall wird im dargestellten Modell gut wiedergegeben und die Position des Metalls im Objekt hat großen Einfluss auf den Effekt. Die Verwendung der optimalen Polarisation kann Abschattungen stark reduzieren. Zusammenfassend können Artefakte aufgrund von Schichtverzerrungen durch die Verwendung lokaler Sendespulen und breitbandiger HF-Pulse bei 3T stark abgeschwächt werden. Die individuelle Wahl der Polarisation des B1-Feldes bietet eine gute Möglichkeit, Abschattungen in der Nähe von länglichen Metallstrukturen zu reduzieren, soweit diese näherungsweise parallel zu B0 ausgerichtet sind. Somit werden in dieser Arbeit wirksame Methoden zur Metallbildgebung bei 3T eingeführt. KW - Kernspintomografie KW - Metallimplantat KW - Artefakt KW - 3 Tesla KW - Implantat KW - Verzerrung KW - Abschattung Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-135690 ER - TY - THES A1 - Kehl, Christian T1 - Magnetic soft mode behaviour investigated via Multi-Spin Flip Raman Spectroscopy on near surface Cd1-xMnxTe/Cd1-yMgyTe Quantum wells T1 - Untersuchung des magnetischen Soft-Mode-Verhaltens an nahe an der Oberfläche liegenden Cd1-xMnxTe/Cd1-yMgyTe Quantentrögen mittels Multi-Spin Flip Raman Spektroskopie N2 - In the context of the ongoing discussion about a carrier-induced ferromagnetic phase transition in diluted-magnetic II-VI semiconductors (DMS), theoretical studies on coherent dynamics of localized spins coupled with a two-dimensional hole gas (2DHG) in DMS quantum wells (QWs) were done by K.V. KAVOKIN. His key for studying the exchange interaction of the localized spin ensemble (e.g. Mn2+) with the 2DHG is the Larmor frequency of the localized Mn-ion spins and thus their Mn-g-factor. It was shown that the 2DHG affects a time evolution of the (Mn-) spin system in an in-plane magnetic field resulting in the reduction of its Larmor frequency (Mn-g-factor) under the influence of an oscillating effective field of holes. This is called magnetic soft mode (behaviour). The experimental access for demonstrating this Mn-g-factor reduction with increasing hole concentration is the method of Multi-Spin-Flip (SF) Raman scattering combined with the variation of the carrier concentration by photo-excitation with an additional light source (two-colour experiment). The main motivation for this thesis was the experimental confirmation of the theoretically predicted magnetic soft mode and the analysis of its dependence on the hole-concentration and external B-field, as well as its disappearance with increasing sample temperature. For that purpose, CdMnTe/CdMgTe QWs (Mn: 0.6%, 1.0%) positioned close to the sample surface (13−19nm) were investigated in an in-plane applied external magnetic field (up to 4.5T in Voigt-geometry) via a two-colour experiment i.e. using two light sources. This allows the spin excitation of Mn-ions by simultaneously tuning the hole-concentration towards the ferromagnetic phase transition by photo-generated carriers. Thus, one tuneable laser is responsible for resonant below-barrier excitation as a probe for Multi-SF Raman scattering. The other laser excites photo-generated carriers from above barrier (2.41eV) for tuning the hole concentration in the QW. Positioning the QW close to the sample surface causes a surface-induced p-doping of the QW (intrinsic hole concentration in the QW) and enables the active tuning of the hole concentration by photo-generated carriers due to different tunnelling behaviour of electrons and holes from the QW to the surface. The Mn-g-factor was decreased by quasi-continuously increasing the above-barrier illumination (and thus the hole concentration), while the below-barrier excitation (Multi-PR probe) was kept at a constant low power. This results in a Mn-g-factor reduction starting from its atomic value g=2.01 to lowest evaluated Mn-g-factor in this thesis g=1.77. This is a magnetic softening of 12%. Apart from the general magnetic soft mode behaviour at low temperatures, one of the main experimental results in this thesis is the confirmation of the theoretical prediction that the magnetic soft mode behaviour in the external B-field does not only depend on the carrier concentration but also on the B-field strength itself. An additional aspect is the temperature dependence of the magnetic soft mode. The Mn-g-factor decrease is suppressed with increasing temperature almost reaching the atomic Mn-g-factor at 4.2K (g=1.99). This behaviour is due to the T-induced weakening of the transverse 2DHG spin susceptibility. The results of the investigations concerning the cap layer thickness impact on the QW carrier characteristics were investigated in the cap thickness range of 13nm to 19nm. The cap thickness configures on the one hand the intrinsic hole concentration of the QW ("2DHG offset") due to the surface-induced p-doping and sets the "starting point" for the Mn-g-factor reduction. On the other hand the cap thickness determines the probability of electron tunnelling to the surface and thus the efficiency of the hole tuning by light. The latter is the criterion for the range of Mn-g-factor reduction by light. This two dependences were pointed out by the photo-generated hole influence on the QW PL-spectra which results in tuning the exciton-trion ratio. In summary both mechanisms are of relevance for the hole tuning and thus for the magnetic soft-mode behaviour. The mechanism of tunnelling time prevails at small cap layer thicknesses while the surface-induced p-doping plays the major role for larger cap thicknesses (> 25nm). In conclusion, the presented method in this thesis is a sensitive tool to study the dynamics of the spin excitations and the paramagnetic susceptibility in the vicinity of the hole-induced ferromagnetic phase transition. N2 - Im Zusammenhang mit den aktuellen Diskussionen über einen ladungsträgerinduzierten ferromagnetischen Phasenübergang in verdünnt-magnetischen II-VI-Halbleitern wurden von K.V. KAVOKIN theoretische Untersuchungen zu kohärenter Dynamik von lokalisierten Spins durchgeführt, welche mit dem zweidimensionalen Lochgas im DMS Quantentrog (QT) koppeln. Die Larmorfrequenz der lokalisierten Mn-Ionen Spins und der damit verbundene Mn-g-Faktor sind dabei der experimentelle Zugang, um die Wechselwirkung des lokalisierten Spinensembles mit dem zweidimensionalen Lochgas zu untersuchen. Das 2DHG ruft eine zeitliche Entwicklung des (Mn-) Spinsystems in einem in der Quantentrogebene angelegten äußeren Magnetfeld hervor. Dies hat die Verringerung der Larmorfrequenz und damit des Mn-g-Faktors, beeinflusst durch ein oszillierendes effektives Austauschfeld der Löcher zur Folge. Dies wird magnetisches Softmode-Verhalten genannt. Multi-Spin-Flip(SF)-Raman-Spektroskopie in Verbindung mit einer zusätzlichen Lichtquelle (genannt Zwei-Farben-Experiment) ist das probate Mittel, um diese Reduzierung des Mn-g-Faktors durch die photo-generierte Erhöhung der Lochkonzentration des 2DHG zu demonstrieren. Die experimentelle Bestätigung des theoretisch vorhergesagten magnetischen Softmode-Verhaltens, sowie dessen Abhängigkeit von der Lochkonzentration und dem externen B-Feld, also auch dessen Verschwinden mit steigender Probentemperatur zu analysieren, war die Motivation dieser Arbeit. Aus diesem Grund wurden nahe (13-19nm) an der Probenoberflache liegende CdMnTe/CdMgTe Quantentroge (Mn: 0,6%; 1,0%) in einem parallel zur Quantentrogebene angelegten externen Magnetfeld (mit bis zu 4,5T) mittels Zwei-Farben-Experiment (d.h. mittels zweier Laser-Lichtquellen) untersucht. Dieses ermöglicht die Anregung der Mn-Spins bei gleichzeitiger Erhöhung der Lochkonzentration in Richtung des ferromagnetischen Phasenübergangs durch photo-generierte Ladungsträger. Dabei dient ein durchstimmbarer Laser zur resonanten Anregung im Quantentrog als Lichtquelle für die Multi-SF-Raman-Streuung. Der andere Laser hingegen erzeugt photogenerierte Ladungsträger oberhalb der Quantentrogbarriere (2,41eV), um die Lochkonzentration im Quantentrog einzustellen. Die Reduzierung des Mn-g-Faktors erfolgte durch quasikontinuierliche Erhöhung der Beleuchtung oberhalb der Barriere und folglich auch der Lochkonzentration, während die resonante Anregungsleistung im Quantentrog (d.h. die Multi-Spin-Flip-Sonde) niedrig und konstant gehalten wurde. Hiermit wurde die Verringerung des Mn-g-Faktors nachgewiesen, ausgehend von dessen atomaren Wert g=2,01 hin zu dem, in dieser Arbeit kleinsten ermittelten Wert von g =1,77. Dies entspricht einem magnetischen "softening" von 12%. Neben dem allgemeinen magnetischen Softmode-Verhalten bei niedriger Temperatur, war eines der wichtigsten experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit die Bestätigung der theoretisch vorhergesagten Abhängigkeit des magnetischen Softmode-Verhaltens von der Magnetfeldstärke selbst und nicht nur von der Lochkonzentration im externen Magnetfeld. Die Mn-g-Faktor-Reduzierung wirkt sich bei kleinen B-Feldern stärker aus. Ein weiterer experimenteller Aspekt ist die Temperaturabhängigkeit des magnetischen Softmode-Verhaltens. Mit steigender Temperatur wird die Mn-g-Faktor-Reduzierung unterdrückt und der g-Faktor erreicht bei 4,2K mit g=1,99 fast seinen atomaren Wert. Grund dafür ist die temperaturinduzierte Abschwächung der transversalen 2DHG-Spin-Suszeptibilität. Die Auswirkung der Cap-Schichtdicke auf das Verhalten der Ladungsträgercharakteristik im Quantentrog wurde für Cap-Dicken im Bereich von 13nm bis 19nm untersucht. Die Cap-Dicke legt einerseits, durch die oberflächeninduzierte p-Dotierung, die intrinsische Lochkonzentration des Quantentrogs fest ("2DHG offset") und damit den "Startpunkt" für die Mn-g-Faktor-Reduzierung. Andererseits bestimmt die Cap-Dicke die Tunnelwahrscheinlichkeit der Elektronen zur Oberfläche und damit wiederum die Effizienz der Lochkonzentrationsbeeinflussung durch das eingestrahlte Licht. Letzteres ist das Kriterium dafür, wie groß der Einflussbereich ist, in dem eine Mn-g-Faktor-Reduzierung durch Licht stattfinden kann. Durch den Einfluss der photo-generierten Löcher auf das Quantentrog-PL-Spektrum und der damit verbundenen Beeinflussung des Exziton-Trion-Verhältnisses, konnten die beiden oben genannten Abhängigkeiten herausgearbeitet werden. Zusammenfassend sind beide Mechanismen für die Loch-Abstimmung im QT und damit für das magnetische soft-mode Verhalten von Bedeutung. Während der Mechanismus der Tunnelwahrscheinlichkeit bei schmalen Cap-Dicken überwiegt, spielt die oberflächeninduzierte p-Dotierung des QTs bei größeren Cap-Stärken (>25nm) die Hauptrolle. Fazit: Die, in dieser Arbeit präsentierte Methode ist ein sensibles Werkzeug, um die Dynamik der Spin-Anregungen und der paramagnetischen Suszeptibilität im Hinblick auf den Loch-induzierten ferromagnetischen Übergang zu untersuchen. KW - Raman-Spektroskopie KW - Quantenwell KW - Spin flip KW - Semimagnetischer Halbleiter KW - g-Faktor KW - Paramagnetic resonance KW - carrier-induced ferromagnetism KW - multi-spin flip Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-56088 ER - TY - THES A1 - Geißler, Jochen T1 - Magnetische Streuung an Grenz- und Viellagenschichten T1 - Magnetic scattering at interfaces and multilayer N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine neuartige Methode entwickelt, mit der es möglich ist, Magnetisierungsverläufe ausgewählter Schichten und Grenzflächen in dünnen Schichtsystemen zu bestimmen. Diese Resonante Magnetische Röntgenreflektometrie (XRMR: X-ray Resonant Magnetic Reflectometry) kombiniert die Methode der konventionellen Röntgenreflektometrie mit resonanten magnetischen Effekten, die an Absorptionskanten magnetischer Atome auftreten. Analog zur herkömmlichen Reflektometrie, die Aussagen über Schichtdicken und vertikale Grenzflächenrauhigkeiten zulässt, liefert die XRMR das tiefenabhängige magneto-optische Profil der untersuchten magnetischen Schicht. Durch die Aufnahme zweier Reflexionsspektren bei invertierter Helizität des einfallenden Röntgenstrahls oder Umkehr der Magnetisierungsrichtung der Probe in der Nähe der Absorptionskante eines magnetischen Elements erhält man als Messsignal das Asymmetrieverhältnis, das die Information über das tiefenabhängige Magnetisierungsprofil der untersuchten Schicht enthält. Zur Anpassung an die gemessene Asymmetrie über ein optisches Näherungsverfahren ist die Modellierung der optischen Konstanten der magnetischen Schicht oder Grenzfläche notwendig, die hierzu in viele dünne Einzelschichten künstlich aufgeteilt wird. Wichtig hierbei ist die korrekte Bestimmung der dispersiven und absorptiven Ladungsanteilen des komplexen Brechungsindex durch vorherige Messung des Absorptionskoeffizienten und der Berechnung der Dispersion über die Kramers-Kronig-Relation. XRMR-Experimente wurden an Pt/Co-Schichtsystemen an den Synchrotronstrahlungsquellen HASYLAB/Hamburg und BESSYII/Berlin durchgeführt, um die Anwendbarkeit der Messmethodik im harten und weichen Röntgenbereich zu demonstrieren. Durch die intrinsische Elementselektivität resonanter Streuung und die Verstärkung magnetischer Effekte durch Interferenzerscheinungen ist es möglich, Informationen über sehr kleine induzierte magnetische Momente an der Grenzfläche zu einer ferromagnetischen Schicht zu erhalten. Dies konnte bei der Untersuchung einer einzelnen Pt/Co-Bilage gezeigt werden, bei der das Magnetisierungsprofil der Pt-Schicht an der Pt/Co-Grenzfläche bestimmt wurde. Im Weiteren konnte durch XRMR-Messungen an einer Serie von einzelnen Pt/Co-Grenzübergängen das Zusammenspiel von chemischer Grenzflächenrauhigkeit und induziertem Pt-Magnetisierungsprofil untersucht werden. Wichtig war es, die Einsetzbarkeit der Methode im weichen Röntgenbereich zu zeigen, in dem die L2,3 Kanten der 3d-Übergangsmetalle liegen, die für den Magnetismus eine herausragende Rolle spielen. Hierbei konnte durch Messung an der Co-L3 Kante das Magnetisierungsprofil einer einzelnen Co-Schicht in einer Pt/Co/Cu-Trilage extrahiert werden. Des Weiteren erlaubt die Methode die Aufnahme elementspezifischer Hysteresekurven vergrabener dünner Schichten in Schichtsystemen mit hoher Qualität. Das Verfahren ist daher prädestiniert zur quantitativen Untersuchung von modernen neuen magnetoelektronischen Komponenten wie GMR- und TMR-Sensoren, MRAM’s oder Halbleiterstrukturen der viel versprechenden „Spintronic“. Es können bei derartigen Systemen Grenzflächenphänomene vergrabener Schichten zerstörungsfrei untersucht werden und im Weiteren auch Themen, die eher der Grundlagenforschung zuzuordnen sind, wie induzierter Grenzflächenmagnetismus oder auch oszillatorische Austauschkopplung in Zukunft quantitativ und elementselektiv behandelt werden. N2 - In this work a new method was developed to determine the magnetization depth profiles of defined layers or interfaces in thin magnetic multilayer systems. This called X-ray Magnetic Resonant Reflectometry (XRMR) combines the method of conventional X-ray reflectometry with magnetic resonant effects at absorption edges of magnetic atoms. Similar to conventional reflectivity experiments, which yield to well known analysis of layer thickness and interface roughness, specular magnetic measurements provide detailed information about the magnetization profile of a specific component in the multilayer system. The information of the depth magnetization profile is provided by the asymmetry ratio, which is obtained by measuring the reflectivity spectra near an absorption edge of a magnetic element and by flipping the helicity of the incoming photon beam or the magnetization direction of the sample. Simulations of the asymmetry ratio are based on an optical approach and replication of the measured curve could be achieved by modelling the optical constant of the magnetic layer or interface which is therefore separated into thin layered. As a result one gets the magneto optical profile of the modelled layer or interface. Care has to be taken for a correct determination of both dispersive and absorptive parts of the scattering amplitude which can be deduced by measuring the absorption coefficient and calculating the dispersion using Kramers-Kronig-relation. XRMR experiments were performed with Pt/Co layer systems at synchrotron sources HASYLAB/Hamburg and BESSYII/Berlin to demonstrate the applicability of the method both in the hard and soft X-ray region. Using the intrinsic site selectivity of resonant magnetic scattering and the enhancement of magnetic effects due to interference phenomena it is possible to get information about very small magnetic moments at the interface induced by the presence of a near-by ferromagnetic layer. This could be demonstrated by the investigation of a single Pt/Co bilayer where the depth magnetization profile of the Pt layer at the Pt/Co interface was determined. The interplay between chemical roughness and induced Pt magnetization profile could be deduced by performing measurements on a series of Pt/Co bilayer. An important item in this work was to demonstrate the applicability of the method in the soft X-ray region where the L2,3 edges of the 3d transition metals can be found which play a dominant role in the field of magnetism. By performing an XRMR experiment at the Co L3 edge the magnetization profile of a single Cobalt layer of a Pt/Co/Cu trilayer was determined. In addition method allows the measurement of site selective hysteresis loops of buried thin layers in multiplayer systems with high quality. XRMR is therefore predestined for non-destructive quantitative investigations of interface phenomena in modern magneto electronic devices like GMR and TMR systems, MRAMS`s and even for semiconductor structures of the promising spintronic devices. Further the method gives the possibility to get even more insight in topics of fundamental research like induced interface magnetism or oscillatory exchange coupling by using XRMR as an quantitative and site selective tool for magnetic investigations. KW - Dünne Schicht KW - Grenzschicht KW - Magnetisierung KW - Röntgenspektroskopie KW - Mehrschichtsystem KW - Magnetismus KW - Röntgenstrahlung KW - resonante Streuung KW - Schichtsysteme KW - magnetism KW - x-rays KW - resonant scattering KW - multilayer Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-8024 ER - TY - THES A1 - Münzhuber, Franz T1 - Magnetometrie mit Diamant T1 - Magnetometry with Diamond N2 - Gegenstand der Arbeit ist die Magnetometrie mit Stickstoff-Fehlstellen-Zentren im Diamantgitter und die Entwicklung eines Rastersondenmagnetometers auf Basis eines Ensembles dieser Defektzentren. Ein solches Instrument verspricht eine bislang nicht erreichte Kombination von Feldsensitivität und räumlicher Auflösung während einer Magnetfeldmessung, und kann damit einen wichtigen Beitrag für das Verständnis von magnetischen Systemen und Phänomenen liefern. Die Arbeit widmet sich zunächst dem Verständnis der elektronischen Zustände des Defekts, und wie diese optisch untersucht werden können. Gleichzeitige Anregung der Zentren durch sichtbares Licht und elektromagnetischer Strahlung im Bereich von Mikrowellenfrequenzen machen es möglich, die elektronische Spinstruktur des Defekts zu messen und zu manipulieren. Dadurch kann direkt der Einfluss von externen Magnetfeldern auf die Energie der Spinzustände ausgelesen werden. Die quantenmechanischen Auswahlregeln der verschiedenen Anregungen können für eine selektive Anregung der Zentren entlang einer bestimmten kristallographischen Achse verwendet werden. Damit kann eine Ensemble von Defekten zur Vektormagnetometrie, ohne auf ein zusätzliches äußeres Magnetfeld angewiesen zu sein, welches die untersuchte Probe nachhaltig beeinflussen kann. Anschließend wird die Entwicklung einer geeigneten Mikrowellenantenne dargestellt, die in einem späteren Rastersondenexperiment mit den Defekten auf geringem Raum eingesetzt werden kann. Außerdem werden die einzelnen Schritte präsentiert, wie die Farbzentren im Diamantgitter erzeugt werden und aus großen Diamantplättchen Nanostrukturen erzeugt werden, die als Rasterkraftsonden eingesetzt werden können. Die fertigen Sonden können in einem modularen Rasterkraftaufbau verwendet werden, der über einen zusätzlichen optischen Zugang verfügt, sodass die Information des Spinsensors ausgelesen werden kann. In verschiedenen Testexperimenten wird die Funktionsweise des gesamten Apparats demonstriert. N2 - The present thesis demonstrates the basic principles of magnetometry with color centers in the diamond lattice called nitrogen-vacancy (NV) centers, and how these can be applied in a scanning probe magnetometer by using nanostructured diamond samples. The combination of high sensitivity magnetic field sensors, small detection volumes and a spatial precision in the nanometer range will lead to an unprecedented tool to investigate magnetic systems and phenomenons. The thesis explores the electronic structure of the defects by means of optical spectroscopy. The interaction between the electron spin and external electromagnetic fields with microwave frequencies allows for manipulation of the spin states, whose energies are also sensitive to the magnetic field. Combined optical and microwave excitation thus offers a way to measure the local magnetic field by using the crystal defect as a probe. The thesis presents further a method to distinguish between spin signals of the NV centers along the four crystallographic equivalent axes. This enables vector magnetometry with an ensemble of NV centers which is otherwise only achievable with help of an additional external bias magnetic field, but which can undesirably influence the investigated samples. The development of an appropriate microwave antenna is demonstrated, which can be used for manipulating the electron spin of the NV center in a multi-dimensional scanning probe experiment. The thesis illustrates further how NV centers are created in diamond samples and how diamond structures in the nanometer range can be fabricated in a top-down process. In a final step, a nanostructured diamond cantilever is introduced into a self-designed, pre-characterized atomic force microscope setup with optical access for electron spin initialization and read-out. Its functionality is demonstrated in several experiments. KW - Diamant KW - Gitterbaufehler KW - Magnetfeldsensor KW - Magnetometrie KW - Quantensensor KW - Defektspektroskopie KW - Hochauflösendes Verfahren KW - Feldstärkemessung KW - ODMR-Spektroskopie KW - Quantenspinsystem Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-127601 ER - TY - THES A1 - Rüster, Christian T1 - Magnetotransport effects in lateral and vertical ferromagnetic semiconductor junctions T1 - Magnetotransport Effekte in lateralen und vertikalen ferromagnetischen Halbleiterdioden N2 - This work is an investigation of giant magnetoresistance (GMR), tunneling magnetoresistance (TMR) and tunneling anisotropic magnetoresistance (TAMR)effects in (Ga,Mn) based ferromagnetic semiconductor junctions. Detailed results are published in the following articles: [1] C. Rüster, T. Borzenko, C. Gould, G. Schmidt, L.W. Molenkamp, X. Liu, T.J.Wojtowicz, J.K. Furdyna, Z.G. Yu and M. Flatt´e, Very Large Magnetoresistance in Lateral Ferromagnetic (Ga,Mn)As Wires with Nanoconstrictions, Physical Review Letters 91, 216602 (2003). [2] C. Gould, C. Rüster, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling Anisotropic Magnetoresistance: A Spin-Valve-Like Tunnel Magnetoresistance Using a Single Magnetic Layer, Physical Review Letters 93, 117203 (2004). [3] C. Rüster, C. Gould, T. Jungwirth, J. Sinova, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Very Large Tunneling Anisotropic Magnetoresistance of a (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As Stack, Physical Review Letters 94, 027203 (2005). [4] C. Rüster and C. Gould, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling anisotropic magnetoresistance: Creating a spin-valve-like signal using a single ferromagnetic semiconductor layer, Journal of Applied Physics 97, 10C506 (2005). N2 - Diese Arbeit enthält Untersuchungen von Magnetowiderstandseffekten in (Ga,Mn)As basierten ferromagnetischen Halbleiterdioden. Die Resultate wurden in den folgenden Artikeln veröffentlicht: [1] C. Rüster, T. Borzenko, C. Gould, G. Schmidt, L.W. Molenkamp, X. Liu, T.J.Wojtowicz, J.K. Furdyna, Z.G. Yu and M. Flatt´e, Very Large Magnetoresistance in Lateral Ferromagnetic (Ga,Mn)As Wires with Nanoconstrictions, Physical Review Letters 91, 216602 (2003). [2] C. Gould, C. Rüster, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling Anisotropic Magnetoresistance: A Spin-Valve-Like Tunnel Magnetoresistance Using a Single Magnetic Layer, Physical Review Letters 93, 117203 (2004). [3] C. Rüster, C. Gould, T. Jungwirth, J. Sinova, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Very Large Tunneling Anisotropic Magnetoresistance of a (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As Stack, Physical Review Letters 94, 027203 (2005). [4] C. Rüster and C. Gould, T. Jungwirth, E. Girgis, G.M. Schott, R. Giraud, K. Brunner, G. Schmidt and L.W. Molenkamp, Tunneling anisotropic magnetoresistance: Creating a spin-valve-like signal using a single ferromagnetic semiconductor layer, Journal of Applied Physics 97, 10C506 (2005). KW - Galliumarsenid KW - Manganarsenide KW - Halbleiterdiode KW - Ferromagnetische Schicht KW - Magnetowiderstand KW - Spintronics KW - Ferromagnetische Halbleiter KW - Magnetotransport KW - Tunneldioden KW - Spintronics KW - ferromagnetic semiconductors KW - magnetotransport KW - tunneling diodes Y1 - 2005 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15554 ER - TY - THES A1 - Hopfgartner, Andreas T1 - Magnetresonanztomographie in der Zahnheilkunde - hochauflösende zahnmedizinische Anwendungen in der MRT mit einer Entwicklung zur Bewegungskorrektur T1 - Magnetic Resonance Imaging in Dentistry – high-resolution dental applications in MRI with development of a method for motion correction N2 - Die zahnmedizinische Behandlung von Erkrankungen der Zähne oder im Bereich der Mundhöhle erfolgt bei Weitem nicht immer aus optischen Gründen. Diese Erkrankungen werden auch mit ernsthaften Erkrankungen in Zusammenhang gebracht. Studien haben gezeigt, dass einige Erkrankungen im Mund- und Zahnbereich zu Herz- und Lungenkrankheiten oder Diabetes führen können. Oftmals erstreckt sich die Pathologie oder Symptomatik von Mund- und Zahnerkrankungen über einen weiten Bereich. In der zahnmedizinischen Klinik kommen daher viele verschiedene diagnostische Apparate zum Einsatz. Allerdings zählt die Magnetresonanztomographie, die sich in anderen Bereichen bereits zum wichtigsten bildgebenden Diagnosetool entwickelt hat, dort noch nicht zu den Standardverfahren. Dabei liegen ihre Vorteile auf der Hand: sie ist bekannt für sehr gute Bildkontraste vor allem zwischen verschiedenen Weichgewebsarten und kommt ohne gefährliche ionisierende Strahlung aus. Wahrscheinlich ist ersteres der Grund, warum die MRT in der Zahnmedizin noch nicht sonderlich vertreten ist, kommt es dort oft auf die kontrastreiche Darstellung von Hartgeweben an. Neueste Entwicklungen und Studien belegen jedoch die vielseitigen Vorteile der MRT auch in diesem Bereich. Ziel dieser Arbeit von der applikativen Seite betrachtet, war es, das enorme Potential der MRT in den vielseitigen Bereichen der Zahnmedizin weiterhin aufzuzeigen. Viele dieser Anwendungen stellen jedoch sehr hohe Anforderungen an die Systeme. Meist sind die darzustellenden Strukturen sehr klein und erfordern eine hohe Auflösung. Während man beim Röntgenverfahren beispielsweise die Energie des Strahles (Dosis) steigern kann, bedeutet dies in der MRT (ohne das Gerät zu wechseln) eine Verlängerung der Messzeit. Gerade im Bereich des Kopfes kommt es oft zu ungewollten Bewegungen, die das Ergebnis und die Reproduzierbarkeit der gewonnenen diagnostischen Informationen verschlechtern oder gänzlich unbrauchbar machen. Die grösste Herausforderung dabei ist die dreidimensionale Abformung von Zahnoberflächen in der Prothetik. Dieses Verfahren kann eine aufwändige und unangenehme manuelle Abformung der Zähne und die Herstellung eines Zwischengipsmodells ersetzen und ein direktes dreidimensionales Modell der Zahnoberflächen produzieren. Durch die moderne CAD-/CAM-Technik kann daraus vom Zahntechniker direkt eine Zahnrestauration erstellt werden. Daher war ein wichtiger Bestandteil des Projekts dentale MRT die Entwicklung einer Methode zur Erkennung und gleichzeitiger Korrektur von Bewegungen. Verschiedenste Anforderungen waren an die Methode gestellt. Zum einen muss die Methode bereits Bewegungen im Bereich von ~100 µm erkennen, um die Anforderungen an die finale Bildauflösung zu unterschreiten. Bei der dentalen Abformung wird eine 1-Kanal-Empfängerspule verwendet und je nach Messung kann der Patient dabei auf dem Bauch oder Rücken liegen. Weiterhin muss die Bewegungserkennung ohne zusätzliche externe Geräte wie Kameras, deren Sicht z.B. durch den Patienten verdeckt ist, durchführbar sein. Die vorliegende Arbeit deckt also zwei größere Themenblöcke ab. Zum einen wurden in der Arbeit neue Applikationen entwickelt oder weiterentwickelt, um verschiedenen Bereichen der Zahnmedizin den Zugang zu MRTUntersuchungen zu eröffnen. Kapitel 4 beschreibt die Möglichkeit, die Bewegung des Kiefergelenks dynamisch zu erfassen. Es stellte sich in der Arbeit heraus, dass sowohl die Bewegung von Weichgewebeanteilen darstellbar waren, als auch der intraartikuläre Abstand im Kiefergelenk unter Kaubelastung in Echtzeit vermessen werden konnte. Dabei wurde die Bildgebungssequenz und der zugehörige Rekonstruktionsalgorithmus so entwickelt, dass die Daten flexibel und ohne Vorwissen akquiriert und aufbereitet werden können. Hierbei konnten verschiedenen Pathologien anhand der dynamischen Bilder sichtbar gemacht werden und die dynamische MRT konnte Erkrankungen erkennen, die mit anderen Mitteln nicht sichtbar waren. Die vielen diagnostischen Möglichkeiten, die dadurch entstehen sind bisher noch nicht untersucht und sollten durch großangelegte Studien untersucht und belegt werden. Kapitel 5 beschreibt die Ergebnisse einer großangelegten Studie im Bereich der dentomaxillären Bildgebung . Die diagnostischen Möglichkeiten der MRT für die kieferorthopädische Anwendung liegen klar auf der Hand. Die typischen Patienten in der Kieferorthopädie sind Kinder und Jugendliche. Die Abwesenheit von gewebsschädigender Strahlung ist hier ein besonderer Vorteil der MRT. Eine Messung dauert zudem nach diversen Weiterentwicklungen der Methode nur noch 2 (bzw. 4) Minuten. Die Auflösung in den gerenderten Bildern beträgt 0.25x0.25x0.5 mm. Mit der Methode konnte unter anderem die Geminisierung einer Zahnwurzel und der Abstand des Zahnmarks zur Zahnoberfläche (Zahnschmelz) dargestellt und vermessen werden. Kapitel 6 stellt Neuentwicklungen im Bereich der dentalen Abformung von Zahnoberflächen dar. Hier wurde eine neue Methode entwickelt um den Patientenkomfort bei der Messung zu steigern und so Bewegungen im Vorhinein zu unterbinden. Bei der alten Methode liegt der Patient auf dem Bauch und ein großer Teil der Mundhöhle ist mit Kontrastmittel befüllt. Durch die Verwendung einer präparierten Tiefziehschiene kann das Kontrastmittel nun lokal appliziert werden und eine Messung in Rückenlage das Patienten ist somit problemlos möglich. Die damit verbundene Reproduzierbarkeit der Abformungsergebnisse wäre durch eine großangelegte Studie zu zeigen. Die Hauptaufgabe der vorliegenden Dissertation war es, eine Methode zur Bewegungskorrektur zu entwickeln, die es ohne eine große Anzahl an Zusatzgeräten ermöglicht, die Bewegung eines Subjekts während der Messung zu erfassen und dementsprechend zu korrigieren. Diese neue Methode, gestützt auf einer Messung eines MRT-aktiven Markers der am Subjekt angebracht wird, beruht außer der Verwendung des Markers nur auf MRT-Hardware. Die Methode wird in Kapitel 8 vorgestellt. Da es sich bei der Methode um eine Neuentwicklung handelt, war es in erster Linie wichtig, die Einflüsse der verschiedenen Parameter, die sich auf die Positionierungsgenauigkeit auswirken, abzuschätzen und letzten Endes festzulegen. Dies wurde in mehreren Vorstudien, Experimenten und Computersimulationen abgehandelt. In der Arbeit konnte durch Validierungsexperimente gezeigt werden dass sich mit dem bildbasierten Navigator Bewegungen im Genauigkeitsbereich von ~50 µm (Translation) und ~0.13◦(Rotation) detektieren lassen. Mit den Positionsinformationen lassen sich MRT-Daten retrospektiv korrigieren oder idealerweise das Bildgebungsvolumen in Echtzeit anpassen um Inkonsistenzen in den Daten im Vorhinein vorzubeugen. Durch Bewegung beeinträchtigte in-vivo Daten konnten so mit der Methode korrigiert werden und anhand eines geeigneten Phantoms konnte die Verbesserung der Erkennung von Kanten, wie sie beispielsweise bei der dentalen Abformung angewandt wird, gezeigt werden. Die kontinuierlichen Entwicklungen in den Bereichen Hard-, Software und Algorithmik ermöglichen weitere hochauflösende Anwendungen. In Kapitel 9 sind die Ergebnisse einer Studie gezeigt, die sich mit der Analyse der Handbewegungen während einer Messung beschäftigt. Für eine hochauflösenden Darstellung der Handanatomie bei 7 T ist eine Unterbindung der Handbewegung sehr wichtig. Um ein geeignetes Design für eine Empfängerspule zu entwerfen, die Bewegungen der Hand unterbindet, wurde eine qualitative Bewegungsanalyse der Hand in mehreren verschiedenen Positionen durchgeführt. Durch Vergleich der Ergebnisse konnte so auf geeignete Designs zurückgeschlossen werden. N2 - The treatment of the teeth or diseased of the oral cavity is by far not only administered for aesthetic reasons. These diseases are sometimes also associated with other serious diseases. Studies have shown that some diseases of the mouth, the gingiva or the surrounding area can lead to heart and lung disease or diabetes. Oftentimes the pathology or symptomatology of dental or oral diseases extends to a wide area. In the dental clinic many different diagnostic devices are used. However, magnetic resonance imaging, which has developed in other areas as the most important diagnostic imaging tool, is not frequently used in dentistry to the present day, although their advantages are obvious: it is known for excellent image contrast, mainly between different soft tissues and comes without hazardous ionizing radiation. The former is probably the reason why the MRI is not yet a standard method in dentistry: here in most cases the contrast of hard tissues is of relevance. However, recent developments and studies demonstrated the versatile advantages of MRI in this area. The aim of this work as seen from the perspective of application, was to continuously show the enormous potential of MRI in the diverse areas of dentistry. However, many of these applications put very high requirements on the systems. Usually structures to display are very small and require very high resolution. To improve the resolution while using the X-ray method, e.g., one can increase the beam energy (dose). In MRI (without changing the MRT scanner) this results in an extension of measurement time. Especially in the area of the head this oftentimes leads to unwanted movements during the measurement time that worsen the outcome and reproducibility of the obtained diagnostic information or making it completely useless. The biggest challenge is the measurement of a three-dimensional impression of the tooth surfaces in prosthetics. This process can replace a complex and unpleasant manual impression of the teeth and avoid the production of an intermediate plaster model. Using MRT techniques, a direct three- dimensional model of the tooth surfaces can be produced. By modern CAD/CAM technology, a dental restoration can be directly manufactured by the dental technician using the digital 3D model. Therefore, an important task of the project was the development of a dental MRT method for the detection and correction of movements. Various requirements were imposed on the method. Firstly, the method must be able to detect movements in the range of ~100 µm to fall below the requirements of the final image resolution. For the acquisition of the contrast agent’s signal, a 1-channel receiver coil is used and depending on the measurement, the patient can lie prone or supine. Furthermore, the motion detection system must work without extensive external devices such as cameras, whose direct vision may be obscured by the patient, e.g. This thesis covers two major subject areas. Firstly, new applications and methods have been developed and further developed in order to provide the various fields of dentistry access to MRT techniques. Chapter 4 describes the possibility to image the motion of the temporomandibular joint dynamically in real-time. In this work it turned out that both, the movement of the soft tissue components were represented, as well as the intra-articular distance in the TMJ could be measured during mastication (under load) in real-time. Here, the imaging sequence and the corresponding reconstruction algorithm were designed such that the data can be acquired without a prioiri knowledge and processed flexibly. MRT showed different pathologies in the images and dynamic MRT could detect some diseases that could not be diagnosed by other means. The emerging diagnostic possibilities should be investigated and the results verified by large-scale studies. Chapter 5 describes the results of dento-maxillary MRT imaging, supported by a large-scale study. The diagnostic capabilities of MRI for orthodontic applications are obvious. The typical patient in orthodontics are children and adolescents. The absence of tissue-damaging radiation is a particular advantage of MRI here. After various developments, the acquisition time of a measurement lasted depending on the method only 2 (4) minutes. The resolution in the rendered images was 0.25x0.25x0.50 mm3. Using the proposed method, among other things a geminisation of a tooth root could be shown and the distance of the dental pulp to the tooth surface (enamel) measured. Chapter 6 presents new developments in the field of digital impressions of tooth surfaces. Here, a new method was developed in order to increase patient comfort during the measurement. This approach helps to prevent movements of the subject in advance. With the old method, the patient lies prone and a large part of the oral cavity is filled with contrast agent. By using a prepared dental cast, the contrast agent can be applied locally and hence the patient may lay supine during the measurement. The associated reproducibility of dental impressions should be shown through a large-scale study. The main task of this thesis was to develop a method for motion correction that allows to detect the movement of a subject during the measurement without a large number of additional devices and correct the acquired data accordingly. This new navigator method, based on the measurement of a MRT-active marker attached to the subject, makes use of MRT hardware only, except for the additional marker. The method is described in chapter 8. Since this is a new development, it was important to primarily estimate the effects of the various parameters and their impact on the positioning accuracy. This has been evaluated in several preliminary studies, experiments and computer simulations. By validation experiments it was shown in the studies that the image-based navigator detects movements with an accuracy of ~50 µm(translation) and ~0.13◦ (rotation). With the position information obtained from the navigator, the MRT data can be corrected retrospectively or the volume of interest can be adjusted in real-time during the imaging process to prevent inconsistencies in the data in advance. In-vivo MRT data impaired by motion of a subject during the measurement could be corrected using the MoCoLoCo method. By using an appropriate phantom and simulation a movement, it could be shown that using the proposed method, the quality of edge detection (as used in dental impressions, e.g.) could be restored. Various new high-resolution applications emerged due to the continuous development in hardware, software and algorithms. In chapter 9, the results of a study are presented, which deals with the analysis of shivering movements of the hand during a measurement. For a high-resolution depiction of hand anatomy at 7 T, a suppression of the hand movement is very important. In order to develop an optimal design for a hand receiver coil, a qualitative analysis of the hand movement in several different positions was performed. By comparison of the results, a suitable coil design could be developed. KW - Kernspintomografie KW - Kernspintomografie KW - Zahnmedizin Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-122557 ER - TY - THES A1 - Kißner, Katharina T1 - Manipulation of electronic properties in strongly correlated Cerium-based surface alloys T1 - Manipulation der elektronischen Eigenschaften in stark korrelierten Cer-basierten Oberflächenlegierungen N2 - Photoelectron spectroscopy proves as a versatile tool for investigating various aspects of the electronic structure in strongly correlated electron systems. Influencing the manifestation of strong correlation in Ce-based surface alloys is the main task of this work. It is shown, that the manifestation of the Kondo ground state is influenced by a multitude of parameters such as the choice of the metal binding partner in binary Ce compounds, the surface alloy layer thickness and accompanying variations in the lattice structure as well as the interfaces to substrate or vacuum. Gaining access to these parameters allows to directly influence essential state variables, such as the f level occupancy nf or the Kondo temperature TK. The center of this work are the intermetallic thin films of CePt5/Pt(111) and CeAgx/Ag(111). By utilizing different excitation energies, photoemission spectroscopy provides access to characteristic features of Kondo physics in the valence band, such as the Kondo resonance and its spin-orbit partner at the Fermi level, as well as the multiplet structure of the Ce 3d core levels. In this work both approaches are applied to CePt5/Pt(111) to determine nf and TK for a variety of surface alloy layer thicknesses. A temperature dependent study of the Ce 3d core levels allows to determine the systems TK for the different layer thicknesses. This leads to TK ≈200–270K in the thin layer thickness regime and TK >280K for larger layer thicknesses. These results are confirmed by fitting the Ce 3d multiplet based on the Gunnarsson-Schönhammer formalism for core level spectroscopy and additionally by valence band photoemission spectra of the respective Kondo resonances. The influence of varying layer thickness on the manifestation of strong correlation is subsequently studied for the surface alloy CeAgx/Ag(111). Furthermore, the heavy element Bi is added, to investigate the effects of strong spin-orbit coupling on the electronic structure of the surface alloy. N2 - Photoelektronenspektroskopie eignet sich auf vielerlei Weise verschiedenste Aspekte der elektronischen Struktur stark korrelierter Elektronensysteme zu untersuchen. Die vorliegende Arbeit zeigt, wie gezielt Einfluss auf die Ausprägung starker Korrelation in Cer-basierten Oberflächenlegierungen genommen werden kann. Die Ausbildung des Kondo-Grundzustandes wird dabei durch eine Vielzahl von Parametern beeinfluss. Diese sind beispielsweise der metallische Bindungspartner, die Schichtdicke der Legierung und die dadurch bedingten Änderungen der Gitterstruktur sowie die Grenzen zu Substrat oder Vakuum. Durch Kontrolle dieser Parameter hat man die Möglichkeit, entscheidende Zustandsgrößen des Systems, wie die effektive Besetzung des f-Niveaus nf oder die Kondo-Temperatur TK, zu beeinflussen. Im Zentrum dieser Arbeit stehen dabei die intermetallischen Verbindungen CePt5/Pt(111) und CeAgx/Ag(111). Verschiedene Anregungsenergien bieten in der Photoemission Zugang zu den Merkmalen des Kondo-Effekts im Valenzband, aber auch in den Rumpfniveauspektren. Diese sind die Kondo-Resonanz und ihr Spin-Bahn-Partner nahe der Fermienergie sowie die Multiplettstruktur der Ce 3d Rumpfniveaus. Es werden beide Ansätze verfolgt um, für eine Reihe verschiedener Schichtdicken von CePt5/Pt(111), nf und TK zu bestimmen. Die Auswertung der Ce 3d-Spektren in Abhängigkeit der Probentemperatur ermöglicht zudem die Bestimmung von TK. Für dünne Schichten CePt5/Pt(111) ergibt sich TK≈200–270K, für dickere Schichten TK>280K. Diese Ergebnisse wurden durch Simulation der Spektren auf Basis des Gunnarsson-Schönhammer-Formalismus für Rumpfniveauspektren sowie durch Analyse der Kondo-Resonanz im Valenzband bestätigt. Durch Variation der Schichtdicke des CeAgx-Films, wurde auch im Materialsystem CeAgx/Ag(111) Einfluss auf die elektronische Struktur genommen. Zudem wird die Oberflächenlegierung mit dem schweren Element Bi versetzt, um das Zusammenspiel von Spin-Bahn-Kopplung und starker Korrelation zu untersuchen. KW - Korrelation KW - Cerlegierung KW - Photoelektronenspektroskopie KW - Röntgen-Photoelektronenspektroskopie KW - Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie KW - correlation KW - CePt5 KW - XPS KW - Gunnarsson Schönhammer KW - Kondo KW - Oberflächenlegierung Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-273067 ER - TY - THES A1 - Topczak, Anna Katharina T1 - Mechanismen des exzitonischen Transports und deren Dynamik in molekularen Dünnschichten für die organische Photovoltaik T1 - Mechanisms of the exciton transport and its dynamics in molecular thin films for organic photovoltaic applications N2 - Der Fokus dieser Arbeit liegt in der Untersuchung des exzitonischen Transports, sowie der Dynamik exzitonischer Zustände in organischen Halbleitern. Als fundamentale Fragestellung werden die inhärenten, materialspezifischen Parameter untersucht, welche Einfluss auf die Exzitonen-Diffusionslänge besitzen. Sowohl der Einfluss der strukturellen Ordnung als auch die fundamentalen exzitonischen Transporteigenschaften in molekularen Schichten werden anhand der archetypischen, morphologisch unterschiedlichen organischen Halbleiter Diindenoperylen (DIP), sowie dessen Derivaten, α-6T und C60 studiert. Die resultierende Filmbeschaffenheit wird mittels Röntgendiffraktometrie (XRD) und Rasterkraftmikroskopie (AFM) analysiert, welche Informationen über die Morphologie, die strukturelle Ordnung und die Mikrostruktur der jeweiligen molekularen Schichten auf verschiedenen Längenskalen liefern. Um Informationen über die Exzitonen-Diffusion und die damit einhergehende Exzitonen- Diffusionslänge LD zu erhalten, wurde die Methode des Photolumineszenz (PL)-Quenchings gewählt. Um umfassende Informationen zur Exzitonen-Bewegung in molekularen Dünnschichten zu erhalten, wurde mit Hilfe der Femtosekunden-Transienten-Absorptionsspektroskopie (TAS) und der zeitkorrelierten Einzelphotonenzählung (TCSPC) die Dynamik angeregter Energiezustände und deren jeweiliger Lebensdauer untersucht. Beide Messverfahren gewähren Einblicke in den zeitabhängigen Exzitonen-Transport und ermöglichen eine Bestimmung des Ursprungs möglicher Zerfallskanäle. Die zentralen Ergebnisse dieser Arbeit zeigen zum einen eine Korrelation zwischen LD und der strukturellen Ordnung der Schichtmorphologie, zum anderen weist die temperaturunabhängige Exzitonen-Bewegung in hochgeordneten polykristallinen DIP-Filmen auf die Möglichkeit der Existenz eines kohärenten Exzitonen-Transports bei tiefen Temperaturen unterhalb von 80 K hin. Zeitaufgelöste spektroskopische Untersuchungen lassen zudem auf ein breites Absorptionsband höherer angeregter Zustände schließen und weisen eine höhere Exzitonen- Zustandsdichte in polykristallinen DIP-Schichten im Vergleich zu ungeordneten Filmen auf. N2 - The objective of this work is the examination of the excitonic transport and its dynamics in organic semiconductors. A fundamental question dealt with in this thesis was related to inherent transport mechanisms, which govern the exciton diffusion length LD. To pursue this question, the excitonic transport in organic semiconductor thin films was examined in particular with regard to the influence of the structural coherence on LD as well as to the fundamental excitonic transport mechanisms. The resulting film structure of the samples is analyzed by means of X-ray diffraction (XRD) and atomic force microscopy (AFM), which yield to information on the morphology, the structural order and the microstructure of the molecular films on various length scales. PL-quenching investigations were performed to determine the exciton transport properties in different archetypical organic semiconductors represented by thin films of Diindenoperylene (DIP) and its derivatives, C60 and α-6T. To receive a comprehensive picture of exciton motion in molecular thin films, the exciton dynamics were investigated by femtosecond transient absorption spectroscopy (TAS) and time correlated single photon spectroscopy (TCSPC). Both measurement techniques gain insights into the time dependent exciton transport as well as help to assign the origin of the occurring decay-channels. The main results of this work reveal a correlation of LD with the structural order of the film morphology. In addition, a temperature independent excitonic motion in polycrystalline films of DIP at low temperatures < 80 K hints at the existence of a coherent exciton transport. Furthermore, time dependent spectroscopic investigations indicate a broad absorption band formed by higher excited states which exhibits a higher excitonic density of states in crystalline DIP-layers compared to films with a lower degree of structural order or amorphous texture. KW - Organische Solarzelle KW - Exzitonen Transport KW - Exzitonenbeweglichkeit KW - Exzitonen Diffusionslänge KW - Exzitonen Dynamik KW - Photolumineszenz Quenching KW - Diindenoperylen KW - C60 KW - Transiente Absorptionsspektroskopie KW - Exziton KW - Organische Halbleiter KW - Photolumineszenz Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-132280 ER - TY - THES A1 - Maier, Patrick T1 - Memristanz und Memkapazität von Quantenpunkt-Speichertransistoren: Realisierung neuromorpher und arithmetischer Operationen T1 - Memristance and memcapacitance of quantum dot floating gate transistors: realization of neuromorphic and arithmetic operations N2 - In dieser Arbeit werden Quantenpunkt-Speichertransistoren basierend auf modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen mit vorpositionierten InAs Quantenpunkten vorgestellt, welche in Abhängigkeit der Ladung auf den Quantenpunkten unterschiedliche Widerstände und Kapazitäten aufweisen. Diese Ladungsabhängigkeiten führen beim Anlegen von periodischen Spannungen zu charakteristischen, durch den Ursprung gehenden Hysteresen in der Strom-Spannungs- und der Ladungs-Spannungs-Kennlinie. Die ladungsabhängigen Widerstände und Kapazitäten ermöglichen die Realisierung von neuromorphen Operationen durch Nachahmung von synaptischen Funktionalitäten und arithmetischen Operationen durch Integration von Spannungs- und Lichtpulsen. N2 - In this thesis, state-dependent resistances and capacitances in quantum dot floating gate transistors based on modulation doped GaAs/AlGaAs heterostructures with site-controlled InAs quantum dots are presented. The accumulation of electrons in the quantum dots simultaneously increases the resistance and decreases the capacitance, which leads to characteristic pinched hysteresis loops in the current-voltage- and the charge-voltage-characteristics when applying periodic input signals. The concurrent resistance and capacitance switching enables the realization of neuromorphic operations via mimicking of synaptic functionalities and arithmetic operations via the integration of voltage and light pulses. KW - Nichtflüchtiger Speicher KW - Memristor KW - Neuroinformatik KW - Quantenpunkt KW - Transportspektroskopie KW - Künstliche Synapsen KW - Speichertransistor KW - GaAs/AlGaAs Heterostruktur KW - transport spectroscopy KW - artificial synapse KW - floating gate transistor KW - GaAs/AlGaAs heterostructure KW - Elektronengas KW - Halbleiterphysik Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-164234 ER - TY - THES A1 - Hajer, Jan T1 - Mercury Telluride Nanowires for Topological Quantum Transport T1 - Quecksilbertellurid-Nanodrähte für Quantentransport-Untersuchungen N2 - Novel appraches to the molecular beam epitaxy of core-shell nanowires in the group II telluride material system were explored in this work. Significant advances in growth spurred the development of a flexible and reliable platform for a charge transport characterization of the topological insulator HgTe in a tubular nanowire geometry. The transport results presented provide an important basis for the design of future studies that strive for the experimental realization of topological charge transport in the quantum wire limit. N2 - Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Herstellung und Charakterisierung von Nanodraht-Heterostrukturen, die den Topologischen Isolator HgTe enthalten. Bedeutende Fortschritte bei der Probenherstellung ermöglichten die Entwicklung einer flexiblen und zuverlässigen Plattform für Ladungstransportuntersuchungen. Die Ergebnisse dieser Transportuntersuchung bieten eine wichtige Grundlage für die Planung zukünftiger Studien, die den experimentellen Nachweis von topologischem Ladungstransport in quasi-eindimensionalen HgTe-Nanostrukturen zum Ziel haben. KW - Quecksilbertellurid KW - Nanodraht KW - Halbleiter-Supraleiter-Kontakt KW - Topologischer Isolator KW - Core-shell KW - Nanowires KW - Vapor-liquid-solid KW - Molecular beam epitaxy KW - HgTe KW - CdTe KW - ZnTe KW - Aharonov-Bohm KW - Shapiro Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-293222 ER - TY - THES A1 - Kharrazian Charandabi, Reza T1 - Methoden der 23Na-NMR-Bildgebung zur Diagnose am ischämischen und infarzierten Herzen T1 - 23Na MRI methods for the diagnosis of ischemia and myocardial infarction N2 - Die Arbeit befaßt sich mit Methoden der 23Na-NMR-Bildgebung zur Diagnose am ischämischen und infarzierten Herzmuskel. Der erste Teil beschreibt eine Methode zur lokalisierten Messung des intra- und extrazellulären Natriumgehaltes und T1. Die Methode kam in einer Studie zum Einsatz, in der intra- und extrazellulärer Natriumgehalt sowie die T1-Werte an den Tagen 1, 3 und 21 nach Infarkt gemessen wurden.Im zweiten Teil der Arbeit wird die Dynamik des 23Na bei freier Präzession im stationären Zustand (SSFP) sowohl in numerischen Simulationen als auch experimentell untersucht. N2 - Purpose of this work was the study and development of 23Na-NMR imaging methods for the diagnosis of ischemia and myocardial infarction. In a first part, a method to measure on a local basis the intra- and extracellular sodium contents and T1 values is described. The method has been applied to measure the intra- and extracellular sodium contents and T1 values in myocardial infarction on day 1, 3 and 21 post-infarction. In a second part, the dynamics of 23Na during completely balanced steady-state free precession have been studied in numerical simulations and experiments. KW - Herzinfarkt KW - NMR-Bildgebung KW - Herz KW - Ischämie KW - 23Na KW - Natrium KW - MRT KW - intrazellulär KW - steady-state free precession KW - 23Na KW - sodium KW - MRI KW - inctracellular KW - steady-state free precession Y1 - 2006 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-21518 ER - TY - THES A1 - Büttner, Bastian T1 - Micromagnetic Sensors and Dirac Fermions in HgTe Heterostructures T1 - Mikromagnetische Sensoren und Dirac Fermionen in HgTe Heterostrukturen N2 - Within the scope of this thesis two main topics have been investigated: the examination of micromagnetic sensors and transport of massive and massless Dirac fermions in HgTe quantum wells. For the investigation of localized, inhomogeneous magnetic fields, the fabrication and characterization of two different non-invasive and ultra sensitive sensors has been established at the chair ”Experimentelle Physik” of the University of Würzburg. The first sensor is based on the young technique named micro-Hall magnetometry. The necessary semiconductor devices (Hall cross structures) were fabricated by high-resolution electron beam lithography based on two different two dimensional electron gases (2DEGs), namely InAs/(Al,Ga)Sb- and HgTe/(Hg,Cd)Te- heterostructures. The characteristics have been examined in two different ways. Measurements in homogeneous magnetic fields served for characterization of the sensors, whereas the investigation of artificially produced sub-µm magnets substantiates the suitability of the devices for the study of novel nanoscale magnetic materials (e.g. nanowires). Systematic experiments with various magnets are in accordance with the theory of single-domain particles and anisotropic behavior due to shapes with high aspect ratio. The highest sensitivity for strongly localized fields was obtained at T = 4.2 K for a (200x200) nm^2 Hall cross - made from shallow, high mobility HgTe 2DEG. Although the field resolution was merely δB ≈ 100 µT, the nanoscale sensor size yields an outstanding flux resolution of δΦ = 2 10^(−3) Φ0, where Φ0 = h/2e is the flux quantum. Translating this result in terms of magnetic moment, the sensitivity allows for the detection of magnetization changes of a particle centered on top of the sensor as low as δM ≈ 10^2 µB, with the magnetic moment of a single electron µB, the Bohr magneton. The further examination of a permalloy nanomagnet with a cross-section of (100x20) nm^2 confirms the expected resolution ability, extracted from the noise of the sensor. The observed high signal-to-noise ratio validates the detection limit of this sensor in terms of geometry. This would be reached for a magnet (same material) with quadratic cross-section for an edge length of 3.3 nm. Moreover, the feasibility of this sensor for operation in a wide temperature range (T = mK... > 200 K) and high magnetic fields has been confirmed. The second micromagnetic sensor is the micro-SQUID (micro-Superconducting-QUantum-Interference-Device) based on niobium. The typical sensor area of the devices built in this work was (1.0x1.0) µm^2, with constrictions of about 20 nm. The characterization of this device demonstrates an amazing field sensitivity (regarding its size) of δB < 1 µT. Even though the sensor was 25 times larger than the best micro-Hall sensor, it provided an excellent flux resolution in the order of δΦ ≈ 5 10^(−4) Φ0 and a similar magnetic moment resolution of δM ≈ 10^2 µB. Furthermore, the introduction of an ellipsoidal permalloy magnet (axes: 200 nm and 400 nm, thickness 30 nm) substantiates the suitability for the detection of minuscule, localized magnetic fields. The second part of the thesis deals with the peculiar transport properties of HgTe quantum wells. These rely on the linear contribution to the band structure inherent to the heterostructure. Therefore the system can be described by an effective Dirac Hamiltonian, whose Dirac mass is tunable by the variation of the quantum well thickness. By fabrication and characterization of a systematical series of substrates, a system with vanishing Dirac mass (zero energy gap) has been confirmed. This heterostructure therefore resembles graphene (a monolayer of graphite), with the difference of exhibiting only one valley in the energy dispersion of the Brillouin zone. Thus parasitical intervalley scattering cannot occur. The existence of this system has been proven by the agreement of theoretical predictions, based on widely accepted band structure calculations with the experiment (Landau level dispersion, conductivity). Furthermore, another particularity of the band structure - the transition from linear to parabolic character - has been illustrated by the widths of the plateaus in the quantum Hall effect. Finally, the transport of ”massive” Dirac fermions (with finite Dirac mass) is investigated. In particular the describing Dirac Hamiltonian induces weak localization effects depending on the Dirac mass. This mechanism has not been observed to date, and survives in higher temperatures compared to typical localization mechanisms. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden zwei Themenbereiche bearbeitet: die Untersuchung von mikromagnetischen Sensoren und der Transport von massiven und masselosen Dirac Fermionen in HgTe Quantenwällen. Für die Untersuchung von lokalisierten, inhomogenen Magnetfeldern wurde die Herstellung und Charakterisierung von zwei unterschiedlichen nicht-invasiven und hochempfindlichen Sensoren am Lehrstuhl für Experimentelle Physik III der Universität Würzburg etabliert. Der erste Sensor beruht auf der noch recht jungen Methode der Mikro-Hall-Magnetometrie. Die dafür notwendigen Halbleiterbauteile (Hallkreuzstrukturen) wurden mit höchstauflösender Elektronenstrahllithografie auf Basis von zwei verschiedenen zweidimensionalen Elektronengasen (2DEGs) hergestellt, genauer InAs/(Al,Ga)Sb- und HgTe/(Hg,Cd)Te- Halbleiterheterostrukturen. Nachfolgend wurden deren Charakteristika auf zwei verschiedene Arten untersucht. Messungen in homogenen Magnetfeldern dienten der Charakterisierung der Sensoren, während die Untersuchung von künstlich hergestellten sub-Mikrometermagneten die Eignung der Bauteile für die Detektion neuartiger magnetischer Materialien auf der Nanoskala (z.B. Nanodrähte) nachweist. Systematische Messungen an Magneten unterschiedlicher Ausdehnungen stimmen mit theoretischen Vorausbetrachtungen in Bezug auf Einzeldomänenteilchen und Formanisotropie überein. Die höchste Empfindlichkeit für stark lokalisierte Magnetfelder wurde mit einem (200x200)nm^2 großen Hallkreuz - hergestellt aus einem oberflächennahen, hochbeweglichen HgTe 2DEG - bei einer Temperatur von 4.2 K erreicht. Obwohl die Feldauflösung lediglich δB ≈ 100 µT betrug, konnte auf Grund der Miniaturisierung der Sensorfläche eine beeindruckende Flusssensitivität von δΦ ≈ 2 10^(−3) Φ0 erreicht werden, wobei Φ0 = h/2e das Flussquant darstellt. Wenn man diese Auflösung in Bezug auf die Magnetisierung betrachtet, ermöglicht der Sensor die Detektion von Magnetisierungsänderungen eines Teilchens auf der Mitte des Sensors in Höhe von δM ≈ 10^2 µB mit dem magnetischen Moment eines Elektrons, dem Bohrschen Magneton µB. Die weiteren Untersuchungen eines Permalloy-Nanomagneten mit einer Querschnittfläche von (100x20) nm^2 bestätigt die erwartete Auflösungsfähigkeit, die aus dem Rauschen des Sensors hervorgeht. Weiterhin konnte die Einsatzfähigkeit des Bauteils in einem breiten Temperaturbereich (T = mK... > 200 K) und bei hohen Magnetfeldern bestätigt werden. Bei dem zweiten mikromagnetischen Sensor handelt es sich um das Mikro-SQUID (Mikro-Superconducting-QUantum-Interference-Device) basierend auf Niob. Die Sensorfläche der in dieser Arbeit hergestellten Mikro-SQUIDs betrug typischerweise (1.0x1.0) µm^2 mit Einschnürungen im Bereich von 20 nm. Die Charakterisierung dieses Bauteils zeigt eine beeindruckende Magnetfeldauflösung von δB < 1 µT, besonders hinsichtlich der minimalen Ausdehnung des Bauteils. Obwohl die Sensorfläche 25 mal größer als die des Mikro-Hallsensors war, wurde so eine höhere Flusssensitivität von δΦ ≈ 5 10^(−4) Φ0 und eine ähnliche magnetische Momentauflösung von δM ≈ 10^2 µB erreicht. Des weiteren konnte mit der Einbringung eines ellipsoidalen Permalloy-Magneten (Achsen: 200 und 400 nm, Dicke: 30 nm) die Eignung zur Detektion winziger lokaler Magnetfelder konkretisiert werden. Im zweiten Teil der Arbeit sind die besonderen Transporteigenschaften von HgTe Quantenwällen, die auf dem linearen Anteil in der Bandstruktur beruhen, untersucht worden. Das System kann mit einem Dirac Hamiltonian beschrieben werden, dessen Diracmasse durch Variation der Quantenwalldicke beeinflusst werden kann. Im Verlauf der Arbeit konnte durch Herstellung und Charakterisierung einer systematischen Serie von Substraten ein System mit verschwindender Diracmasse (Energielücke gleich 0) bestätigt werden. Diese Halbleiterheterostruktur gleicht damit Graphen (eine Monolage von Graphit), mit dem Unterschied, dass es in der Brillouinzone nur eine Elektronensenke aufweist und demzufolge keine störende Intervalley-Streuung auftreten kann. Die Existenz dieses Systems konnte durch die Übereineinstimmung von Vorhersagen aus theoretischen Bandstrukturrechnungen mit dem Experiment (Verlauf der Landauniveaus, Leitfähigkeit) bestätigt werden. Außerdem konnte die Besonderheit der Bandstruktur - der Übergang von linearem zu quadratischem Charakter - anhand der Plateauweiten im Quanten-Hall-Effekt veranschaulicht werden. Im weiteren Verlauf wurde der Transport von ”massiven” Dirac Fermionen (mit endlicher Diracmasse) untersucht. Im Besonderen führt der beschreibende Dirac Hamiltonian in Abhängigkeit von der Diracmasse zu schwachen Lokalisierungeffekten, die bis dato noch nicht beobachtet wurden und im Vergleich zu typischen Mechanismen bis zu weit höheren Temperaturen überleben. KW - Magnetischer Sensor KW - Mikrohallmagnetometrie KW - Mikro-SQUID KW - HgTe KW - Micro-Hall Magnetometry KW - Micro-SQUID KW - HgTe KW - Quecksilbertellurid KW - Heterostruktur Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-72556 ER - TY - THES A1 - Obert, Michael T1 - Mikroresonatoren auf der Basis von II-VI-Halbleitern mit ein- und dreidimensionalem photonischem Einschluß T1 - II-VI-semiconductor based microcavities with one- and threedimensional photonic confinement N2 - Gegenstand der vorliegenden Arbeit waren II-VI-Halbleiter basierende Mikroresonatoren. Die Ziele der Arbeit bestanden dabei hauptsächlich in: 1. Untersuchung nichtlinearer Emission und starker Exziton-Photon-Kopplung bei eindimensionalem photonischem Einschluß auch bei hohen Leistungsdichten und Temperaturen 2. Erzeugung dreidimensionalen photonischen Einschlusses 3. Untersuchung nichtlinearer Emission in photonischen Punkten 4. Nachweis starker Kopplungseffekte in photonischen Punkten N2 - Topic of this work were II-VI-semiconductor based microcavities. The main goals were: 1. study of nonlinear emission and strong exciton photon coupling in structures with one-dimensional photonic connement, even at elevated excitation power densities and temperatures 2. preparation of three-dimensional photonic confinement 3. study of nonlinear emission from photonic dots 4. proof of strong coupling in photonic dots KW - Optischer Resonator KW - Mikrooptik KW - Zwei-Sechs-Halbleiter KW - Mikroresonator KW - photonischer Punkt KW - II-VI-Halbleiter KW - Polariton KW - microcavity KW - photonic dot KW - II-VI-semiconductor KW - polariton Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-13934 ER - TY - THES A1 - Hansen, Nis Hauke T1 - Mikroskopische Ladungstransportmechanismen und Exzitonen Annihilation in organischen Einkristallen und Dünnschichten T1 - Microscopic charge transport mechanisms and exciton annihilation in organic thin films and single crystals N2 - Um die Natur der Transportdynamik von Ladungsträgern auch auf mikroskopischen Längenskalen nicht-invasiv untersuchen zu können, wurde im ersten Schwerpunkt dieser Arbeit das PL- (Photolumineszenz-) Quenching (engl.: to quench: löschen; hier: strahlungslose Rekombination von Exzitonen) in einer organischen Dünnschicht durch die injizierten und akkumulierten Löcher in einer Transistorgeometrie analysiert. Diese Zusammenführung zweier Methoden - der elektrischen Charakterisierung von Dünnschichttransistoren und der Photolumineszenzspektroskopie - erfasst die Änderung des strahlenden Zerfalls von Exzitonen infolge der Wechselwirkung mit Ladungsträgern. Dadurch werden räumlich aufgelöste Informationen über die Ladungsverteilung und deren Spannungsabhängigkeit im Transistorkanal zugänglich. Durch den Vergleich mit den makroskopischen elektrischen Kenngrößen wie der Schwell- oder der Turn-On-Spannung kann die Funktionsweise der Transistoren damit detaillierter beschrieben werden, als es die Kenngrößen alleine ermöglichen. Außerdem wird die Quantifizierung dieser mikroskopischen Interaktionen möglich, welche beispielsweise als Verlustkanal in organischen Photovoltaikzellen und organicshen Leuchtdioden auftreten können. Die Abgrenzung zu anderen dissipativen Prozessen, wie beispielsweise der Exziton-Exziton Annihilation, Ladungsträgerrekombination, Triplett-Übergänge oder Rekombination an Störstellen oder metallischen Grenzflächen, erlaubt die detaillierte Analyse der Wechselwirkung von optisch angeregten Zuständen mit Elektronen und Löchern. Im zweiten Schwerpunkt dieser Arbeit werden die Transporteigenschaften des Naphthalindiimids Cl2-NDI betrachtet, bei dem der molekulare Überlapp sowie die Reorganisationsenergie in derselben Größenordnung von etwa 0,1 eV liegen. Um experimentell auf den mikroskopischen Transport zu schließen, werden nach der Optimierung des Kristallwachstums Einkristalltransistoren hergestellt, mit Hilfe derer die Beweglichkeit entlang verschiedener kristallographischer Richtungen als Funktion der Temperatur gemessen werden kann. Die einkristalline Natur der Proben und die spezielle Transistorgeometrie ermöglichen die Analyse der räumlichen Anisotropie des Stromflusses. Der gemessene Beweglichkeitstensor wird daraufhin mit simulierten Tensoren auf der Basis von Levich-Jortner Raten verglichen, um auf den zentralen Ladungstransfermechanismus zu schließen. N2 - In order to study charge transport in organic thin-film transistors on a microscopic length scale noninvasively, photoluminescence quenching by injected holes in transistor geometry was analyzed. The combination of these two techniques – the electrical characterization of transistors and the photoluminescence spectroscopy – captures the variation of radiative recombination of excitons, which results from the interaction with the accumulated charge carriers. Thereby, spatially resolved information about the charge distribution and its voltage dependence in the transistor channel become accessible. By comparison with the macroscopic electrical parameters, such as the threshold voltage or the turn-on voltage, the mode of operation of the transistors can thus be described in more detail than the characteristic values alone permit. In addition, the quantification of these microscopic interactions becomes possible, which can occur, for example, as a loss channel in organic photovoltaic cells and organic light-emitting diodes. The delimitation to other dissipative processes, such as exciton-exciton annihilation, charge carrier recombination, triplet transitions or recombination at impurities or metallic interfaces, allows the detailed analysis of the interaction of optically excited states with electrons and holes. The second focus of this work is on the transport properties of the naphthalene diimide Cl2-NDI in which the molecular overlap as well as the reorganization energy are of the same order of magnitude of approximately 0.1 eV. In order to close experimentally on the microscopic transport, after the optimization of crystal growth, single crystal transistors are produced by means of which the mobility along different crystallographic directions can be measured as a function of the temperature. The single crystal nature of the samples and the special transistor geometry allow the analysis of the spatial anisotropy of the current flow. The measured mobility tensor is then compared with simulated tensors based on Levich-Jortner rates to infer the central charge transfer mechanism. KW - Organischer Halbleiter KW - Ladungstransport KW - organic field-effect transistor KW - photoluminescence spectroscopy KW - electronic transport KW - single crystal KW - Organischer Feldeffekttransistor KW - Photolumineszenzspektroskopie KW - Elektronischer Transport KW - Einkristall Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-143972 ER - TY - THES A1 - Meier, Martin T1 - Mikrostrukturierte Metallschichten auf Glas T1 - Micro-Structured Metal Layers On Glass Substrate N2 - Moderne Wärmeschutzverglasungen erreichen ihren niedrigen Wärmedurchgangskoeffizienten, den U-Wert, im Wesentlichen durch Low-e-Beschichtungen, also Schichten mit einem Emissionsgrad von unter 0.05 im infraroten Spektralbereich. Verantwortlich für die Low-e-Eigenschaften sind bei diesen Beschichtungen häufig eine oder zwei dünne Silberschichten. Im Schichtsystem kommen dazu etliche Schichten zur Entspiegelung, als Diffusionsblocker und zur Haftvermittlung. Sichtbare Strahlung wird durch diese Beschichtungen nur wenig beeinflusst. Wegen des niedrigen Emissionsgrades im IR-Bereich wird jedoch Strahlung im nahen Infrarot reflektiert und damit die solare Transmission vermindert. In vielen Einsatzgebieten, so auch bei der Wärmeschutzverglasung oder bei thermischen Solarkollektoren, kommt es allerdings auf den solaren und nicht auf den visuellen Transmissionsgrad an. Eine ideale „solare Beschichtung“ sollte die solare Einstrahlung weitgehend durchlassen, im Bereich der Wärmestrahlung bei Raumtemperatur dagegen reflektierend wirken. Im Unterschied zu einer solchen Beschichtung verringert eine konventionelle Low-e-Beschichtung den solaren Transmissionsgrad einer Glasscheibe um etwa 20 bis 25 Prozentpunkte. Um diese Verminderung des solaren Transmissionsgrades bei gleichen Isolationseigenschaften zu vermeiden, ist eine stärkere Wellenlängenselektivität der Beschichtung vonnöten. Eine Möglichkeit zur Erhöhung der Wellenlängenselektivität ist Mikrostrukturierung. An Stelle einer durchgehenden Metallschicht wird im Low-e-Schichtsystem ein Metallgitter verwendet. Ist die Wellenlänge der einfallenden Strahlung groß gegenüber dem Abstand der Gitterstreben (im Falle der Wärmestrahlung bei 300 K), verhält sich die Beschichtung wie das flächige Material und damit wie eine konventionelle Low-e-Schicht. Für Licht aus dem Spektrum der Sonnenstrahlung hingegen ist die Wellenlänge kleiner als der Abstand der Gitterstreben, so dass die Transmission hier nur sehr geringfügig vermindert wird. Zur genauen Charakterisierung dieses selektiven Verhaltens wurden Computersimulationen durchgeführt, zum einen nach dem Mie-Formalismus und zum anderen mit der Methode der finiten Differenzen im Zeitregime (FDTD), einer numerischen Lösung der Maxwellgleichungen. Aufgrund von Schwierigkeiten bei der Probenherstellung und der daraus resultierenden fehlenden Möglichkeit, die benötigten Sub-µm-Strukturen geeignet in ihrer Größe zu variieren, wurden zur experimentellen Bestätigung sowohl die Wellenlänge der einfallenden Strahlung als auch die Struktur um einen Faktor von etwa 100000 erhöht und entsprechende Simulationen anhand von Streuexperimenten mit Mikrowellen an einem makroskopischen Metallgitter verifiziert. Mit Hilfe der Simulationsergebnisse wurden Vorraussagen über das spektrale Transmissionsverhalten eines ideal leitenden Metallgitters auf einem Glassubstrat in Abhängigkeit von Breite, Abstand und Dicke der Gitterstreben getroffen. Anhand von Parametervariationen wurden dann geeignete Werte dieser Größen für den Einsatz des Gitters als strukturierte Low-e-Beschichtung bestimmt. Durch Übertragung des spektralen Verhaltens eines solchen ideal leitenden Metallgitters auf eine reale Low-e-Schicht wurden die Auswirkungen einer Strukturierung dieser Schicht berechnet. Als Referenz diente dabei das Schichtsystem iplus E der Firma Interpane auf Floatglas. Die Rechnung zeigt, dass eine Strukturierung dieses Schichtsystems in ein Gitter mit 260 nm breiten Stäben im Abstand von 1080 nm die solare Transmission um 15 Prozentpunkte auf 0.72 steigen lässt. Die Dicke der Silberschicht im Schichtsystem muss dabei allerdings von 15 nm auf 60 nm angehoben werden. Der Emissionsgrad im IR-Bereich erhöht sich durch die Strukturierung von 0.03 auf 0.048. Kommt dieses strukturierte Low-e-Schichtsystem bei einer zweischeibigen Wärmeschutzverglasung zum Einsatz, so ließe sich der Gesamtenergiedurchlassgrad auf 0.70 im Vergleich zu 0.58 bei einer Verglasung mit dem konventionellen Low-e-Schichtsystem steigern. 80 Prozent des durch die flächige Low-e-Beschichtung bedingten Rückgangs im Gesamtenergiedurchlassgrad, dem g-Wert, lässt sich somit durch die Strukturierung wieder zurückgewinnen. Erkauft wird dies durch eine geringfügige Erhöhung des U-Werts der Verglasung von 1.06 W/(m² K) auf 1.12 W/(m² K). N2 - Modern solar glazing units make use of low-e coatings, i.e. coatings with emissivities of less than 0.05 in the IR spectral range. Low-e coatings mainly consist of one or two thin metal layers, usually silver, that determine the low-e behavior, and several additional layers for anti-oxidant, anti-reflex and adhesion-improving purposes. As the main application of these coatings is in architectural glass, the coatings are designed in such a way that visible transmittance is hardly affected. Unfortunately, due to the decrease in transmission above 700 nm, the low-e coatings reduce the solar transmittance of the glazing, which can be a hindrance for passive solar applications. For solar architecture, transparent insulation (TI) and solar collectors, it is the solar and not the visible transmittance that is the important factor. An ideal “solar low-e coating” for these applications would be extremely wavelength selective: i.e. a coating that reflects 300 K heat radiation, but is perfectly transparent in the range of solar radiation. Calculations show that the solar transmittance can be increased by about 20 to 25 percent compared to a conventional coating using this ideal solar low-e coating. A way of increasing the wavelength selectivity of a low-e coating is to microstructure the metal layer contained in the film system. Instead of a complete layer, a metal mesh is created on the glass substrate. If the distances between the metal bridges of this mesh are small compared to the IR wavelengths, the coating behaves as a homogeneous metal layer or a conventional low-e IR coating. However, for solar radiation, for which the wavelengths are small compared to the distances between the metal bridges, transmission is only slightly reduced. Numerical simulations using Mie scattering theory and the method of finite differences in the time domain (FDTD) were carried out to characterize this selective behavior. As there was no possibility for size-variation of sub-micron structured layers, structures as well as wavelengths were up-scaled by a factor of 100000. This transfers the problem into the microwave spectral range, in which scattering experiments were performed using a macroscopic metal grating. Predictions concerning the spectral transmission of a grating made from perfectly conducting metal on a glass substrate can be made using the numerical simulation results, depending on width, distance and height of the bars of the grating. Subsequent to testing various parameters, suitable values were determined for the metal mesh as a structured low-e coating. The effect of the micro-structuring on a real layer system was calculated by applying the spectral behavior of the perfectly conducting metal grating on an existing low-e coating. The film system Interpane iplus E on float glass was used as a reference coating. By structuring this system into bars with a width of 260 nm and distances of 1080 nm, the solar transmission can be increased by 15 percentage points to 0.72. The thickness of the silver layer in the film system has to be enlarged from 15 nm to 60 nm, however. IR emissivity is increased from 0.03 to 0.048 because of the structuring. If this solar low-e coating is employed in double glazings, the total solar energy transmittance, the g-value, can be increased to 0.70, compared to 0.58 for glazings using the conventional low-e coating. 80 percent of the decrease in g-value caused by the conventional low-e IR coating can be regained by microstructuring the coating; the slight disadvantage here is a marginal rise in the heat loss coefficient, the U-value, from 1.06 W/(m² K) to 1.12 W/(m² K). KW - Wärmeschutz KW - Glas KW - Metallschicht KW - FDTD KW - Low-e KW - Wärmeschutzverglasung KW - g-Wert KW - U-Wert KW - FDTD KW - Low-e KW - solar glazing KW - g-value KW - U-value Y1 - 2006 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-22331 ER - TY - THES A1 - Meyer, Sebastian T1 - Model System for Correlation Phenomena in Reduced Dimensions - Gold-induced Atomic Chains on Germanium T1 - Modellsystem für Korrelationsphänomene in niedrigen Dimensionen - Gold-induzierte Atomketten auf Germanium N2 - Atomic chains, often called nanowires, form in a self-organized process after the adsorption of metal atoms. These wires are spatially well confined representing a close approach of a true one-dimensional structure. The low-dimensional architecture thereby often leads to anisotropic electronic states with vanishing interchain interaction. In the presence of weak coupling to the substrate a one-dimensional metal can experience a phase transition according to Peierls into an insulating ground state upon temperature, which is accompanied by a periodic lattice distortion. Without any coupling a strict onedimensional regime is reached, where the common Fermi liquid description breaks down with the quasi-particles being replaced by collective excitations of spin and charge. This state is referred to as a Tomonaga-Luttinger liquid (TLL), which has been observed so far only in anisotropic bulk materials. An experimental fingerprint for both phenomena can be obtained from the electronic states close to the chemical potential, i.e. the Fermi energy. Using a semiconducting substrate provides the best observation conditions since any bulk projection onto the interesting bands is avoided. In case of Au/Ge(001) the growth of gold-induced chains is guided by the dimerized bare Ge (2×1) reconstruction yielding two different domains of wires rotated by 90° going from one terrace to the next by a single height step. The superior wetting capabilities of gold on germanium enables a complete coverage of the Ge(001) surface with longrange ordered wires. Their length scale and defect density is limited by the underlying substrate, for which a cleaning procedure is introduced based on wet-chemical etching followed by thermal dry oxidation. The band structure of Au/Ge(001) is investigated by angle-resolved photoelectron spectroscopy as a function of temperature. Two states are observed: a two-dimensional metallic state with hole-like dispersion and a one-dimensional electron pocket, whose band-integrated spectral function does not show the typical Fermi distribution at the chemical potential. Instead, a decrease of spectral weight applies following a power-law. This behavior can be well explained within the Tomonaga-Luttinger liquid theory which replaces the Fermi-Landau formalism in strictly one-dimensional systems. To enable theoretical modeling, a structural analysis was performed on the basis of surface x-ray diffraction (SXRD). From the in-plane scattering data a Patterson-map could be extracted leading to in-plane distances between gold atoms in the unit cell. This provides the first step towards a complete structural model and therefore towards a band structure calculation. First successful attempts have been made to manipulate the system by controlled adsorption of potassium. Here, an n-type doping effect is observed for submonolayer coverage whereas slightly increased coverages in combination with thermal energy lead to a new surface reconstruction. N2 - Atomare Ketten, sogenannte Nano-Drähte, entstehen durch Selbstorganisation adsorbierter Metallatome auf einer Halbleiteroberfläche. Aufgrund der starken räumlichen Einschränkung der Ladungsträger innerhalb dieser Ketten entsteht dabei oftmals eine metallische Bandstruktur mit starker Anisotropie. Im Falle phononischer Ankopplung an das Substrat kann so ein eindimensionales (1D) Metall instabil gegen eine periodische Gitterverzerrung werden, bei der es zu einer Ausbildung einer Energielücke kommt. Dieser Metall-Isolator-Übergang wird dabei als Peierls Übergang bezeichnet. Für verschwindend geringe Kopplung der Ketten untereinander bzw. an das Substrat, d.h. im strikt eindimensionalen Fall, bricht das Fermi Flüssigkeitsmodell für dreidimensionale (3D) Metalle zusammen. Dessen Quasiteilchen werden durch kollektive Anregungen von Spin und Ladung ersetzt. Diesen Zustand bezeichnet man als Tomonaga-Luttinger Flüssigkeit. Beide Phänomene, Peierlsübergang und Tomonaga-Luttinger Flüssigkeit lassen sich anhand der elektronischen Bandstruktur experimentell nachweisen. Bei dem hier untersuchten Probensystem handelt es sich um Gold-induzierte Nandrähte auf der Germanium (001)-Oberfläche, kurz Au/Ge(001). Deren Wachstum erfolgt epitaktisch entlang der durch das Substrat vorgegebenen Dimer-Reihen, welche die freie Germaniumoberfläche in Form einer (2×1)-Symmetrie einnimmt. Die abwechselnde Stapelfolge ABAB des Substrates führt dabei zu zwei unterschiedlichen Drahtrichtungen, die jeweils um 90° zueinander gedreht sind, wenn man eine Einfachstufe von 1.4 A von einer A-Terrasse auf eine B-Terrasse oder umgekehrt geht. Die vorherrschende Kinetik während der Gold-Deposition bzw. das Benetzungsverhalten ermöglicht dabei eine vollständige Bedeckung der vormals freien Oberfläche mit Nanodrähten, deren Abmessungen einzig und allein durch Defekte bzw. die Größe der darunterliegenden Ge-Terrasse begrenzt sind. Um die Längenskala der Subtrat-Terrassen zu optimieren, wurde eine Reinigungsprozedur für Ge (001) entwickelt, bei der nass-chemisches Ätzen mit anschliessender Trocken-Oxidation zum Einsatz kommt. Die darauf aufbauenden Nanodrähte wurden im Anschluss mittels winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie auf ihre elektronische Bandstruktur untersucht. Dabei wurden zwei neuartige Zustände beobachtet: ein metallischer, zweidimensionaler Loch-Zustand, der seinen Ursprung höchstwahrscheinlich in tieferen Schichten des Germaniums hat; und ein eindimensionaler Oberflächenzustand mit elektronenartiger Dispersion, dessen bandintegrierte Spektralfunktion von der einer Fermiflüssigkeit abweicht. Stattdessen wird ein exponentieller Abfall des spektralen Gewichtes als Funktion der Energie zum Ferminiveau hin beobachtet. Dieses Verhalten kann über einen weiten Temperaturbereich beobachtet werden und lässt sich mit der Tomonaga-Luttinger Flüssigkeit für strikt eindimensionale Systeme erklären. Zum weiteren theoretischen Verständnis dieses Phänomes, beispielsweise durch Bandstrukuturrechnungen mittels Dichte-Funktional-Theorie, bedarf es der genauen Kenntnis der atomaren Struktur dieser Ketten. Selbige wurde mittels Oberflächenröntgenbeugung (engl. surface x-ray diffraction, SXRD) untersucht. Auf Basis der gewonnenen Patterson-Karte lassen sich Rückschlüsse auf die interatomaren Abstände der Goldatome untereinander in der Einheitszelle ziehen. Dies stellt einen ersten wichtigen Schritt auf dem Weg zu einem vollständigen Strukturmodell dar. Darüber hinaus wurden erste vielversprechende Schritte unternommen, das Nanodrahtsystem kontrolliert zu manipulieren. Durch geringfügige, zusätzliche Deposition von Kalium konnte dabei eine schrittweise Erhöhung der Bandfüllung erzielt werden. Für weitergehende Kaliumanlagerungen im (Sub-)Monolagenbereich konnte sogar eine neue Rekonstruktion erzielt werden. KW - Nanodraht KW - Germanium KW - Gold KW - Elektronenflüssigkeit KW - winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie KW - Self-assembly KW - Onedimensional KW - Luttinger liquid KW - angle-resolved photoemission KW - Adsorbat KW - Halbleiteroberfläche KW - Luttinger-Flüssigkeit KW - Oberflächenphysik KW - Nanowire Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-77723 ER - TY - THES A1 - Tran-Gia, Johannes T1 - Model-Based Reconstruction Methods for MR Relaxometry T1 - Modellbasierte Rekonstruktionsmethoden für die MR-Relaxometrie N2 - In this work, a model-based acceleration of parameter mapping (MAP) for the determination of the tissue parameter T1 using magnetic resonance imaging (MRI) is introduced. The iterative reconstruction uses prior knowledge about the relaxation behavior of the longitudinal magnetization after a suitable magnetization preparation to generate a series of fully sampled k-spaces from a strongly undersampled acquisition. A Fourier transform results in a spatially resolved time course of the longitudinal relaxation process, or equivalently, a spatially resolved map of the longitudinal relaxation time T1. In its fastest implementation, the MAP algorithm enables the reconstruction of a T1 map from a radial gradient echo dataset acquired within only a few seconds after magnetization preparation, while the acquisition time of conventional T1 mapping techniques typically lies in the range of a few minutes. After validation of the MAP algorithm for two different types of magnetization preparation (saturation recovery & inversion recovery), the developed algorithm was applied in different areas of preclinical and clinical MRI and possible advantages and disadvantages were evaluated. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein modellbasiertes Verfahren namens MAP (engl. Model-based Acceleration of Parameter mapping) für die Bestimmung des T1-Gewebeparameters mittels Magnetresonanztomographie (MRT) entwickelt. Dieser iterative Algorithmus verwendet das Vorwissen über den nach einer Magnetisierungspräparation zu erwartenden Signalverlauf, um aus einer im Anschluss an eine initiale Präparation aufgenommene zeitliche Serie stark unterabgetasteter k-Räume eine Serie voll abgetasteter k-Räume zu generieren.Eine Fourier-Transformation dieser Serie in den Bildraum zeigt den örtlich aufgelösten zeitlichen Verlauf der longitudinalen Relaxation, was eine Kartierung des Gewebeparameters T1 ermöglicht. In seiner schnellsten Form ermöglicht dieses Verfahren die Rekonstruktion einer T1-Karte aus einem innerhalb weniger Sekunden nach einer passenden Magnetisierungspräparation aufgenommenen radialen Gradienten-Echo-Datensatz, während die Messdauer herkömmlich verwendeter T1-Bestimmungstechniken üblicherweise im Bereich von einigen Minuten liegt. Nach der Validierung des MAP-Algorithmus für zwei unterschiedliche Arten der Magnetisierungspräparation (Sättigungspräparation, Inversion) wurde die entwickelte Technik im Rahmen dieser Arbeit in verschiedenen Bereichen der präklinischen und klinischen MRT angewendet und mögliche Vor- und Nachteile untersucht. KW - Kernspintomographie KW - Radiologische Diagnostik KW - Bildgebendes Verfahren KW - Magnetic Resonance Relaxometry KW - Magnetresonanz-Relaxometrie KW - Model Based Reconstruction Algorithms in Magnetic Resonance Imaging KW - Modellbasierte-Rekonstruktionsalgorithmen in der Magnetresonanztomografie KW - Relaxation Parameter Mapping in Magnetic Resonance Imaging KW - Bestimmung des Relaxations-Parameters in der Magnetresonanztomografie Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-109774 ER - TY - THES A1 - Dremel, Kilian T1 - Modellbildung des Messprozesses und Umsetzung eines modellbasierten iterativen Lösungsverfahrens der Schnittbild-Rekonstruktion für die Röntgen-Computertomographie T1 - Modeling of the process of measurement and development of a model-based iterative reconstruction for X-ray computed tomography N2 - In der computertomographischen Schnittbildgebung treten Artefakte, also Anteile des Ergebnisses auf, die nicht Teil des gemessenen Objekts sind und die somit die Auswertbarkeit der Ergebnisse beeinflussen. Viele dieser Artefakte sind auf die Inkonsistenz des Modells der Rekonstruktion zur Messung zurückzuführen. Gerade im Hinblick auf Artefakte durch die Energieabhängigkeit der rekonstruierten Schwächungskoeffizienten und Abweichungen der Geometrieinformation des Rekonstruktionsmodells wird häufig der Weg einer Nachbearbeitung der Messdaten beschritten, um Rekonstruktionsartefakte zu vermeiden. Im Zuge dieser Arbeit wird ein Modell der computertomographischen Aufnahme mit Konzentration auf industrielle und materialwissenschaftliche Systeme erstellt, das nicht genutzt wird um die Messdaten zu verändern, sondern um das Rekonstruktionsmodell der Aufnahmerealität anzupassen. Zunächst werden iterative Rekonstruktionsverfahren verglichen und ein passender Algorithmus ausgewählt, der die gewünschten Modifikationen des Aufnahmemodells erlaubt. Für diese Modifikationen werden bestehende Methoden erweitert und neue modellbasierte Ansätze entwickelt, die in den Rekonstruktionsablauf integriert werden können. Im verwendeten Modell werden die Abhängigkeiten der rekonstruierten Werte vom polychromatischen Röntgenspektrum in das Simulationsmodell des Rekonstruktionsprozesses eingebracht und die Geometrie von Brennfleck und Detektorelementen integriert. Es wird gezeigt, dass sich durch die verwendeten Methoden Artefakte vermeiden lassen, die auf der Energieabhängigkeit der Schwächungskoeffizienten beruhen und die Auflösung des Rekonstruktionsbildes durch Geometrieannahmen gesteigert werden kann. Neben diesen Ansätzen werden auch neue Erweiterungen der Modellierung umgesetzt und getestet. Das zur Modellierung verwendete Röntgenspektrum der Aufnahme wird im Rekonstruktionsprozess angepasst. Damit kann die benötigte Genauigkeit dieses Eingangsparameters gesenkt werden. Durch die neu geschaffene Möglichkeit zur Rekonstruktion der Kombination von Datensätzen die mit unterschiedlichen Röntgenspektren aufgenommen wurden wird es möglich neben dem Schwächungskoeffizienten die Anteile der Comptonabsorption und der photoelektrischen Absorption getrennt zu bestimmen. Um Abweichungen vom verwendeten Geometriemodell zu berücksichtigen wird eine Methode auf der Basis von Bildkorrelation implementiert und getestet, mit deren Hilfe die angenommene Aufnahmegeometrie automatisch korrigiert wird. Zudem wird in einem neuartigen Ansatz zusätzlich zur detektorinternen Streustrahlung die Objektstreustrahlung während des Rekonstruktionsprozesses deterministisch simuliert und so das Modell der Realität der Messdatenaufnahme angepasst. Die Umsetzung des daraus zusammengesetzten Rekonstruktionsmodells wird an Simulationsdatensätzen getestet und abschließend auf Messdaten angewandt, die das Potential der Methode aufzeigen. N2 - In computed tomography, parts of the result which are not features of the measured object -- so called artifacts -- occur and thus impair the evaluability of the results. Reconstruction methods require a model of the measurement. Many artifacts are induced by the inconsistency between the model of reconstruction and the measurement. Especially with regard to artifacts due to the energy dependence of the reconstructed attenuation coefficients and deviations of the geometry information of the reconstruction model, a frequently used method is the postprocessing of the measurement data to avoid reconstruction artifacts. In this thesis a model of computed tomography measurements with focus on systems used for industrial and material science purposes is developed that is not used to change the measured data, but to adapt the reconstruction model to the reality of measurement. Firstly, iterative reconstruction methods are compared and a suitable algorithm is selected that allows the desired modifications of the model. Therefore existing methods are extended and new model-based approaches are developed that can be integrated in the reconstruction process. The dependencies of the reconstructed values ??from the polychromatic X-ray spectrum are incorporated into the simulation model of the reconstruction process and the geometry of the focal spot and detector elements are integrated. Thereby artefacts caused by the energy-dependency of the attenuation coefficients are shown to be reduced and the resolution of the resulting data is shown to be increased by geometric modelling. Alongside these approaches of modeling new methods are developed and implemented. The X-ray spectrum used for the modeling is adapted during the reconstruction. Thereby the accuracy needed for this input parameter is lowered. Due to possibility of the combination of data sets scanned using different spectra the reconstruction of the Compton- and photoelectric parts of the attenuation coefficient becomes possible. To consider deviations of the geometry model used in the reconstruction a correlation-based method is implemented and tested to automatically correct these aberrations. In addition to radiation scattered within the detector, a new method is developed to simulate the object scattering during the reconstruction process and the model is therefore adapted to the reality of the measurement. The implementation of the reconstruction model composed therefrom is tested on simulation data sets and finally applied to measurement data which show the potential of the method. KW - Dreidimensionale Rekonstruktion KW - Computertomografie KW - Modellbasierte Rekonstruktion Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-157718 ER - TY - THES A1 - Hildenbrand, Markus T1 - Modulation kollektiver Membrandynamik im mesoskopischen Bereich durch Einbau und Adsorption von Biomolekülen T1 - Modulation of collective membrane dynamics in the mesoscopic range caused by insertion and adsorption of biomolecules N2 - Die Basis der vorliegenden Arbeit bildet die Eigenentwicklung eines neuen massiv verbesserten Experimentalaufbaus einer dynamischen Lichtstreuapparatur zur Untersuchung von kollektiven Membranbewegungen. Die technischen Verbesserungen ermöglichten Messungen in einem bisher nicht zugänglichen Wellenzahlbereich der Membranundulationen. Dadurch konnte eine präzise Untersuchung der Abhängigkeiten der ihnen zugrunde liegenden mikromechanischen Größen Membranspannung und Membranviskosität von verschiedenen intrinsischen und extrinsischen Parametern durchgeführt werden. Im ersten Teil der Arbeit werden fundamentale Untersuchungen zur Charakterisierung der Membranspannung beschrieben. Eine Vergrößerung der Temperatur oder des Anteils an geladenem Lipid bei Lipidmischungen führte zu einer Erhöhung der Membranspannung. Diese Parameter besitzen aber keinen messbaren Einfluss auf die Membranviskosität. Im zweiten Teil der Arbeit wurde der Ankopplungsmechanismus von kurzen DNA-Stücken an kationische Membranen und deren Einfluss auf die Membranparameter untersucht. Die Experimente konzentrierten sich auf den Vergleich kurzer DNA Doppelstränge (ds-DNA) und Einzelstränge (ss-DNA). Die Adsorption der beiden DNA-Typen zeigte für die in der Dynamischen Lichtstreuung (DLS) messbaren charakteristischen Membrangrößen signifikante Unterschiede. Während die ds-DNA die Membranspannung und die Membranviskosität im Vergleich zu einer Membran ohne DNA Adsorption erhöhte, wurde durch die ss-DNA die Membranviskosität nicht verändert und die Membranspannung sogar erniedrigt. Die kurze ds-DNA (≤ 50 Basenpaare) beeinflusste die Undulationen durch eine rein elektrostatische Kopplung an die entgegengesetzt geladene Membranoberfläche, ohne in diese einzudringen. Die kurzen ss-DNA-Stränge zeigten neben der elektrostatischen Kopplung ein zumindest partielles Eintauchen in die Membran mit drastischen Auswirkungen auf deren mikromechanische Eigenschaften, die im völligen Gegensatz zur doppelsträngigen DNA standen. Die DLS erwies sich in diesen Experimenten als extrem empfindliche Methode, die sogar die Längenunterschiede der kurzen DNA-Stränge detektieren konnte. Im dritten Teil der Arbeit wurde der Einfluss der drei evolutionsbiologisch bedeutsamsten Steroide Lanosterol, Ergosterol und Cholesterol auf die kollektive Membrandynamik studiert. Ziel war es, die möglichen Korrelationen zwischen der molekularen Struktur der Steroide und den makroskopischen Funktionen der Komposit-Membranen zu identifizieren. Die drei untersuchten Steroide besitzen eine sehr ähnliche Struktur, unterscheiden sich jedoch sehr in ihrer molekularen Dynamik. Die Messung der kollektiven Dynamik der Undulationen konnte teils erstaunliche Auswirkungen aufdecken. Ergosterol versteift durch seine Anwesenheit die Membran und erhöht die Membranspannung, verkürzt allerdings die Haltbarkeit der Membranen. Lanosterol erhöht die Membranspannung wesentlich stärker, macht aber die Membranen etwas flexibler als Ergosterol, was sich auch positiv auf die Haltbarkeit auswirkt. Das Cholesterol ist aber das Einzige, das aufgrund seiner molekularen Dynamik bis in die andere Hälfte der zweischichtigen Membran vordringen kann. Damit koppelt es beide Schichten dynamisch miteinander, wodurch die Membran extrem flexibel und dadurch widerstandsfähiger wird. Künstliche Cholesterolmembranen (Durchmesser 3,5 mm) weisen daher eine äußerst erstaunliche Haltbarkeit von bis zu 9 Tagen auf. Unterschiede in der Membranspannung bedingen zum Teil extreme Änderungen der kollektiven Undulationsfrequenzen. Erst das Cholesterol scheint durch ein Zusammenspiel der Membranspannung mit der Membranviskosität, die im Gegensatz zu den anderen Steroiden beide extrem erhöht werden, eine für Eukaryonten biologisch sinnvolle Abstimmung zu bieten. Die sehr hohe Membranviskosität wirkt der Frequenzerhöhung durch die Membranspannung entscheidend entgegen. Dieser Umstand ermöglicht es Zellen, dass sie die Vorteile des Cholesterols nutzen können und dennoch moderate kollektive Bewegungen stattfinden, die nicht durch sehr hohe Frequenzen Zell-Zell- oder Molekül-Zell-Interaktionen außerordentlich erschweren. N2 - The basis of this thesis is a proprietary development of a new experimental setup of a dynamic light scattering device for the investigation of collective membrane motions. The huge technical improvements allowed measurements in range of wave numbers of membrane undulations not accessible before and the accurate analysis of the dependency of underlying micromechanic quantities like membrane tension and membrane viscosity from different intrinsic and extrinsic parameters. In the first part of the thesis some fundamental measurements for the characterization of the membrane tension are described. Increasing the temperature or the share of charged lipids in lipid mixtures led to an increase of the membrane tension. But these variables didn’t show a measurable influence on the membrane viscosity. The second part of the thesis focused on the coupling mechanism of short DNA-strands with a cationic membrane and their influence on the membrane parameters. In the experiments short double stranded DNA (ds-DNA) and short single stranded DNA (ss-DNA) were compared. The adsorption of both types of DNA has shown significant differences on the characteristic membrane parameters, which are accessible for the Dynamic Light Scattering (DLS). Whereas the ds-DNA increased the membrane tension and the membrane viscosity in comparison to a membrane without DNA adsorption, the ss-DNA left the membrane viscosity unchanged and even decreased the membrane tension. The short ds-DNA (≤ 50 base pairs) affects the undulations only by an electrostatic coupling to the oppositely charged membrane surface, but without intrusion. The short ss-DNA was showing at least a partial intrusion into the membrane besides the electrostatic coupling, which had dramatic consequences for the micromechanic properties contrary to the ds-DNA. DLS proved to be an extremely sensitive method, which was even able to discriminate the effects caused by different chain length of the short DNA strands. In the third part of the thesis the influence of three steroids, namely lanosterol, ergosterol, and cholesterol on the collective membrane dynamics was studied, which played a significant role during the evolution. The intention was to identify the possible correlation between the molecular steroid structure and the macroscopic function of the composite membrane. The three examined steroids have a similar structure but differ highly in their molecular dynamics. The collective dynamics of the undulations revealed partly astonishing results. Ergosterol stiffens the membrane by its presence and increases the membrane tension, but shortens the lifetime of the artificial membranes. Lanosterol increases the membrane tension significantly more, but provides a better membrane flexibility than ergosterol, which causes a higher durability of the membranes. Cholesterol is the only steroid that can penetrate into the opposite layer of the membrane bilayer due to its unique molecular dynamics. It dynamically couples both layers, which leads to highly flexible and therefore more durable membranes. Hence, artificial cholesterol membranes (diameter 3.5 mm) feature an amazing lifetime of up to 9 days. Differences in the membrane tension could affect extreme changes of the collective undulation eigenfrequencies. Only cholesterol is able to provide a biological reasonable conformance for the eukaryotes by the cooperation of membrane tension and membrane viscosity, which are in contrast to the other steroids both extremely increased. The very high membrane viscosity counteracts the increase of the eigenfrequencies caused by the membrane tension. This enables cells to benefit of the advantages of cholesterol by simultaneously having moderate collective motions, which doesn’t make cell-cell or molecule-cell interactions exceedingly difficult by to high frequencies. KW - Membranschwingung KW - Dynamische Lichtstreuung KW - Membranspannung KW - Membranviskosität KW - Undulation KW - dynamische Lichtstreuung KW - membrane tension KW - membrane viscosity KW - undulation KW - dynamic light scattering Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-14752 ER - TY - THES A1 - Schreyeck, Steffen T1 - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of Bi-Based V\(_2\)VI\(_3\) Topological Insulators T1 - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von Bi-basierten V\(_2\)VI\(_3\) topologischen Isolatoren N2 - The present thesis is addressed to the growth and characterization of Bi-based V2VI3 topological insulators (TIs). The TIs were grown by molecular beam epitaxy (MBE) on differently passivated Si(111) substrates, as well as InP(111) substrates. This allows the study of the influence of the substrate on the structural and electrical properties of the TIs. The Bi2Se3 layers show a change of mosaicity-tilt and -twist for growth on the differently prepared Si(111) substrates, as well as a significant increase of crystalline quality for growth on the lateral nearly lattice matched InP(111). The rocking curve FWHMs observed for thick layers grown on InP are comparable to these of common zincblende layers, which are close to the resolution limit of standard high resolution X-ray diffraction (HRXRD) setups. The unexpected high structural crystalline quality achieved in this material system is remarkable due to the presence of weak van der Waals bonds between every block of five atomic layers, i.e. a quintuple layer (QL), in growth direction. In addition to the mosaicity also twin domains, present in films of the V2VI3 material system, are studied. The twin defects are observed in Bi2Se3 layers grown on Si(111) and lattice matched InP(111) suggesting that the two dimensional surface lattice of the substrates can not determine the stacking order ABCABC... or ACBACB... in locally separated growth seeds. Therefore the growth on misoriented and rough InP(111) is analyzed. The rough InP(111) with its facets within a hollow exceeding the height of a QL is able to provide its stacking information to the five atomic layers within a QL. By varying the roughness of the InP substrate surface, due to thermal annealing, the influence on the twinning within the layer is confirmed resulting in a complete suppression of twin domains on rough InP(111). Focusing on the electrical properties of the Bi2Se3 films, the increased structural quality for films grown on lattice matched flat InP(111)B results in a marginal reduction of carrier density by about 10% compared to the layers grown on H-passivated Si(111), whereas the suppression of twin domains for growth on rough InP(111)B resulted in a reduction of carrier density by an order of magnitude. This implies, that the twin domains are a main crystal defect responsible for the high carrier density in the presented Bi2Se3 thin films. Besides the binary Bi2Se3 also alloys with Sb and Te are fabricated to examine the influence of the compound specific point defects on the carrier density. Therefore growth series of the ternary materials Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3, and Bi(2-x)Sb(x)Te3, as well as the quaternary Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) are studied. To further reduce the carrier density of twin free Bi2Se3 layers grown on InP(111)B:Fe a series of Bi(2-x)Sb(x)Se3 alloys were grown under comparable growth conditions. This results in a reduction of the carrier density with a minimum in the composition range of about x=0.9-1.0. The Bi(2-x)Sb(x)Te3 alloys exhibit a pn-transition, due to the dominating n-type and p-type point defects in its binary compounds, which is determined to reduce the bulk carrier density enabling the study the TI surface states. This pn-transition plays a significant role in realizing predicted applications and exotic effects, such as the quantum anomalous Hall effect. The magnetic doping of topological insulators with transition metals is studied by incorporating Cr and V in the alloy Bi(2-x)Sb(x)Te3 by codeposition. The preferential incorporation of Cr on group-V sites is confirmed by EDX and XRD, whereas the incorporation of Cr reduces the crystalline quality of the layer. Magnetotransport measurements of the Cr-doped TIs display an anomalous Hall effect confirming the realization of a magnetic TI thin film. The quantum anomalous Hall effect is observed in V-doped Bi(2-x)Sb(x)Te3, where the V-doping results in higher Curie temperatures, as well as higher coercive fields compared to the Cr-doping of the TIs. Moreover the present thesis contributes to the understanding of the role of the substrate concerning the crystalline quality of van der Waals bonded layers, such as the V2VI3 TIs, MoS2 and WoTe2. Furthermore, the fabrication of the thin film TIs Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) in high crystalline quality serves as basis to explore the physics of topological insulators. N2 - In der hier vorliegenden Arbeit wurden die auf Bi-Verbindungen basierenden topologischen Isolatoren (TI) des V2VI3-Materialsystems hergestellt und sowohl deren strukturelle als auch elektrische Eigenschaften untersucht. Die Herstellung der TIs mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) erfolgte auf verschieden präparierten Si(111)-Oberflächen und auf InP(111) Substraten. Dadurch konnte der Einfluss der Substrate auf die strukturelle Qualität der Bi2Se3 Schichten, die lateral nahezu perfekt gitterangepasst zu InP(111) sind, analysiert werden. Während bereits die verschieden präparierten Si(111) Oberflächen einen Einfluss auf die Mosaizität aufweisen, erreichen die auf InP(111) gewachsenen Schichten die strukturelle Qualität gängiger Zinkblende Halbleiterschichten die mittels MBE hergestellt werden und damit auch die Auflösungsgrenze eines hoch auflösenden Röntgendiffraktometers (HRXRD). Dies ist besonders bemerkenswert, da diese TIs aus Blöcken von fünf kovalent gebundenen atomaren Schichten (QL) bestehen, die untereinander durch vergleichbar schwache Van-der-Waals Bindungen verbunden sind. Neben der Mosaizität wurden auch Zwillingsdefekte untersucht, die für Schichten des V2VI3 Materialsystems typisch sind. Hier konnte festgestellt werden, dass eine glatte zweidimensionale (2D) Substratoberfläche nicht einheitlich vorgeben kann, ob die Stapelfolge in räumlich getrennten Kristallisationszentren ABCABC... oder ACBACB... ist. Um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken wurde das Wachstum auf rauen InP(111) Substraten untersucht. Die raue Oberfläche ermöglicht es an Facetten der Substratoberfläche neben der lateralen Orientierung der Schicht auch die Stapelfolge der Schicht zu definieren. Der Einfluss der Beschaffenheit der Substratoberfläche konnte durch Variation der Rauigkeit, mittels thermischen Ausheizens, belegt werden. Das Wachstum auf rauen InP Substraten führt zu einer kompletten Unterdrückung der Zwillingsdefekte. Betrachtet man nun den Einfluss der Steigerung der Kristallqualität auf die elektrischen Eigenschaften, so stellt man fest, dass die Unterdrückung der Zwillingsdefekte die Ladungsträgerdichte im Vergleich zu dem auf Si gewachsenem Bi2Se3 um eine Größenordnung reduziert, während die Verwendung von gitterangepassten Substraten mit glatter Oberfläche sie lediglich um 10% reduziert. Dies belegt, dass in den hier vorgestellten Schichten die Zwillingsdomänengrenzen die Hauptursache der unerwünscht hohen Ladungsträgerdichten sind. Zusätzlich zu der Verbesserung der kristallinen Qualität von Bi2Se3 wurden Legierungen mit Sb und Te hergestellt, um die Ladungsträgerdichte durch Reduzieren von Punktdefektdichten zu senken. Hierfür wurden sowohl die ternären Bi2Te(3-y)Se(y), Bi(2-x)Sb(x)Se3 und Bi(2-x)Sb(x)Te3, als auch die quaternären Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) Legierungen in Wachstumsserien hergestellt und untersucht. Die Legierung Bi(2-x)Sb(x)Se3 wurde wie Bi2Se3 auf rauem InP(111) gewachsen, um die Zwillingsdefekte zu unterdrücken. Durch das Legieren mit Sb konnte eine weitere Reduktion der Elektronen Ladungsträgerdichte, die ihr Minimum im Bereich von x=0.9-1.0 erreicht, realisiert werden. Die Ladungsträgerdichte steigt bei größerem Sb-Gehalt wieder an, bevor ein kompletter Wechsel zur Löcherleitung beobachtet werden konnte. Die Bi(2-x)Sb(x)Te3 Legierungen sind durch den beobachteten pn-Übergang, der durch die in den binären TIs jeweils dominierenden Donator und Akzeptor Punktdefekte erzeugt wird, von großem Interesse, da sich diese Schichten dazu eignen die Volumenleitfähigkeit im Magnetotransport zu unterdrücken. Dies ist von besonderer Bedeutung für die Realisierung der vorhergesagten Anwendungen und exotischen Effekte in TIs. Weiterhin wurde die magnetische Dotierung von Bi(2-x)Sb(x)Te3-Schichten mit den Übergangsmetallen Chrom und Vanadium im Hinblick auf die Realisierung des Quanten anormalen Hall-Effekts (QAHE) untersucht. Der überwiegende Einbau der Cr-Atome auf Gruppe-V-Plätzen konnte mittels EDX und XRD Messungen bestätigt werden. Die TI-Schichten zeigen im Magnetrotransport einen anormalen Hall-Effekt, welcher die Magnetisierung der Schicht durch die Cr-Dotierung bestätigt. Die Realisierung des QAHE konnte in V-dotierten Bi(2-x)Sb(x)Te3 Schichten erzielt werden, welche als weitere Vorteile die höheren Curie-Temperaturen und größere Koerzitivfeldstärken im Vergleich zu Cr-dotierten Schichten mit sich bringen. Die in dieser Arbeit untersuchte Herstellung von den Bi-basierten TI-Schichten des V2VI3-Materialsystems mittels MBE schafft neue Erkenntnisse in Hinblick auf den Einfluss von Substraten auf Van-der-Waals gebundene Schichten, wie zum Beispiel BSTS als auch MoS2 und WoTe2. Die Herstellung von Bi(2-x)Sb(x)Te(3-y)Se(y) TI Schichten in verschiedenen Zusammensetzungen x und y mit hoher struktureller Qualität dient zudem als Grundlage für die weitere Erforschung der TI-basierten Effekte und Anwendungen. KW - Bismutverbindungen KW - Topologischer Isolator KW - Molekularstrahlepitaxie KW - HRXRD KW - AFM KW - RHEED KW - single crystalline KW - twin suppression KW - topological insulator KW - molecular beam epitaxy KW - chalcogenide KW - bismuth Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-145812 ER - TY - THES A1 - Ebel, Lars Frederik T1 - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of Ferromagnetic Bulk and Thin (Ga,Mn)As Layers/Heterostructures T1 - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von dicken und dünnen ferromagnetischen (Ga,Mn)As Schichten/Heterostrukturen N2 - Die vorgelegte Arbeit untersucht den ferromagnetischen Halbleiter (Ga,Mn)As mit seinen komplexen Eigenschaften im Hinblick auf die Optimierung der Materialeigenschaften sehr dünner (4 nm) (Ga,Mn)As Schichten, welche mit der Technologie der Molekularstrahlepitaxie (MBE) hergestellt wurden. Zuerst werden die strukturellen, ferromagnetischen und elektrischen Eigenschaften von (Ga,Mn)As vorgestellt. Die Einflüsse von Punktdefekten, Grenzflächen- und Oberflächen-Effekten auf dicke und dünne (Ga,Mn)As Schichten werden mit Hilfe von vereinfachten, selbstkonsistenten Berechnungen der Bandkantenverläufe diskutiert. Der Experimental-Teil ist in drei Teile unterteilt: Der erste Teil untersucht den Einfluss der epitaktischen Wachstumsbedingungen auf die elektrischen und magnetischen Eigenschaften von dicken (70 nm) (Ga,Mn)As Schichten. Der zweite Teil führt ein alternatives, parabolisches Mn-Dotierprofil mit effektiver Schichtdicke von 4 nm ein im Vergleich zu einer gleich dünnen Schicht mit homogenem Mn-Dotierprofil. Es konnten einerseits verbesserte Eigenschaften dieser parabolischen Schicht erreicht werden, anderseits sind die magnetischen und elektrischen Eigenschaften vergleichbar zu dicken (Ga,Mn)As Schichten mit gleichem Mn-Gehalt von 4%. MBE Wachstumsbedingungen für (Ga,Mn)As Schichten mit parabolischem Mn-Dotierprofil und verringertem nominellem Mn-Gehalt von 2.5% wurden ebenfalls untersucht. Ein schmales Wachstumsfenster wurde hierbei ermittelt, in dem die Tieftemperatur-Eigenschaften verbessert sind. Der letzte Teil der Arbeit präsentiert eine Anwendung der magnetischen Anisotropiekontrolle einer dicken (Ga,Mn)As Schicht. N2 - The present thesis studies the (Ga,Mn)As material in terms of optimization of very thin (4 nm) (Ga,Mn)As layers, epitaxially fabricated by the molecular beam epitaxy (MBE) technology. First of all, the ferromagnetic semiconductor (Ga,Mn)As with its structural, magnetic and electrical properties is introduced. The influences of point defects, interface and surface effects on bulk and thin (Ga,Mn)As layers are discussed by simplified self-consistent band alignment calculations. The experimental part is divided in three blocks: The first part studies the influence of epitaxial growth parameter conditions on electrical and magnetic properties of bulk (70 nm) (Ga,Mn)As layers. The second part introduces an alternative, parabolical Mn doping-profile instead of a 4 nm layer with a homogeneous Mn doping-profile. Improved properties of the parabolic layer have been observed as well as comparable magnetic and electrical properties to bulk (Ga,Mn)As layers, both with a Mn content of 4%. MBE growth parameters for the (Ga,Mn)As layers with a parabolically graded Mn profile and lowered nominal Mn content of 2.5% have been investigated. A narrow growth window has been found in which low-temperature (LT) layer properties are improved. The last part of this thesis presents an application of magnetic anisotropy control of a bulk (Ga,Mn)As layer. KW - Molekularstrahlepitaxie KW - ferromagnetische Halbleiter KW - magnetische Anisotropie KW - GaMnAs KW - Molecular Beam Epitaxy KW - Ferromagnetic Semiconductors KW - Magnetic Anisotropy KW - GaMnAs KW - Galliumarsenid KW - Manganarsenide KW - Magnetischer Halbleiter Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-83942 ER - TY - THES A1 - Winnerlein, Martin T1 - Molecular Beam Epitaxy and Characterization of the Magnetic Topological Insulator (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) T1 - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) N2 - The subject of this thesis is the fabrication and characterization of magnetic topological insulator layers of (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) exhibiting the quantum anomalous Hall effect. A major task was the experimental realization of the quantum anomalous Hall effect, which is only observed in layers with very specific structural, electronic and magnetic properties. These properties and their influence on the quantum anomalous Hall effect are analyzed in detail. First, the optimal conditions for the growth of pure Bi\(_2\)Te\(_3\) and Sb\(_2\)Te\(_3\) crystal layers and the resulting structural quality are studied. The crystalline quality of Bi\(_2\)Te\(_3\) improves significantly at higher growth temperatures resulting in a small mosaicity-tilt and reduced twinning defects. The optimal growth temperature is determined as 260\(^{\circ}\)C, low enough to avoid desorption while maintaining a high crystalline quality. The crystalline quality of Sb\(_2\)Te\(_3\) is less dependent on the growth temperature. Temperatures below 230\(^{\circ}\)C are necessary to avoid significant material desorption, though. Especially for the nucleation on Si(111)-H, a low sticking coefficient is observed preventing the coalescence of islands into a homogeneous layer. The influence of the substrate type, miscut and annealing sequence on the growth of Bi\(_2\)Te\(_3\) layers is investigated. The alignment of the layer changes depending on the miscut angle and annealing sequence: Typically, layer planes align parallel to the Si(111) planes. This can enhance the twin suppression due to transfer of the stacking order from the substrate to the layer at step edges, but results in a step bunched layer morphology. For specific substrate preparations, however, the layer planes are observed to align parallel to the surface plane. This alignment avoids displacement at the step edges, which would cause anti-phase domains. This results in narrow Bragg peaks in XRD rocking curve scans due to long-range order in the absence of anti-phase domains. Furthermore, the use of rough Fe:InP(111):B substrates leads to a strong reduction of twinning defects and a significantly reduced mosaicity-twist due to the smaller lattice mismatch. Next, the magnetically doped mixed compound V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) is studied in order to realize the quantum anomalous Hall effect. The addition of V and Bi to Sb\(_2\)Te\(_3\) leads to efficient nucleation on the Si(111)-H surface and a closed, homogeneous layer. Magneto-transport measurements of layers reveal a finite anomalous Hall resistivity significantly below the von Klitzing constant. The observation of the quantum anomalous Hall effect requires the complete suppression of parasitic bulklike conduction due to defect induced carriers. This can be achieved by optimizing the thickness, composition and growth conditions of the layers. The growth temperature is observed to strongly influence the structural quality. Elevated temperatures result in bigger islands, improved crystallographic orientation and reduced twinning. On the other hand, desorption of primarily Sb is observed, affecting the thickness, composition and reproducibility of the layers. At 190\(^{\circ}\)C, desorption is avoided enabling precise control of layer thickness and composition of the quaternary compound while maintaining a high structural quality. It is especially important to optimize the Bi/Sb ratio in the (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layers, since by alloying n-type Bi\(_2\)Te\(_3\) and p-type Sb\(_2\)Te\(_3\) charge neutrality is achieved at a specific mixing ratio. This is necessary to shift the Fermi level into the magnetic exchange gap and fully suppress the bulk conduction. The Sb content x furthermore influences the in-plane lattice constant a significantly. This is utilized to accurately determine x even for thin films below 10 nm thickness required for the quantum anomalous Hall effect. Furthermore, x strongly influences the surface morphology: with increasing x the island size decreases and the RMS roughness increases by up to a factor of 4 between x = 0 and x = 1. A series of samples with x varied between 0.56-0.95 is grown, while carefully maintaining a constant thickness of 9 nm and a doping concentration of 2 at.% V. Magneto-transport measurements reveal the charge neutral point around x = 0.86 at 4.2 K. The maximum of the anomalous Hall resistivity of 0.44 h/e\(^2\) is observed at x = 0.77 close to charge neutrality. Reducing the measurement temperature to 50 mK significantly increases the anomalous Hall resistivity. Several samples in a narrow range of x between 0.76-0.79 show the quantum anomalous Hall effect with the Hall resistivity reaching the von Klitzing constant and a vanishing longitudinal resistivity. Having realized the quantum anomalous Hall effect as the first group in Europe, this breakthrough enabled us to study the electronic and magnetic properties of the samples in close collaborations with other groups. In collaboration with the Physikalisch-Technische Bundesanstalt high-precision measurements were conducted with detailed error analysis yielding a relative de- viation from the von Klitzing constant of (0.17 \(\pm\) 0.25) * 10\(^{−6}\). This is published as the smallest, most precise value at that time, proving the high quality of the provided samples. This result paves the way for the application of magnetic topological insulators as zero-field resistance standards. Non-local magneto-transport measurements were conducted at 15 mK in close collaboration with the transport group in EP3. The results prove that transport happens through chiral edge channels. The detailed analysis of small anomalies in transport measurements reveals instabilities in the magnetic phase even at 15 mK. Their time dependent nature indicates the presence of superparamagnetic contributions in the nominally ferromagnetic phase. Next, the influence of the capping layer and the substrate type on structural properties and the impact on the quantum anomalous Hall effect is investigated. To this end, a layer was grown on a semi-insulating Fe:InP(111)B substrate using the previously optimized growth conditions. The crystalline quality is improved significantly with the mosaicity twist reduced from 5.4\(^{\circ}\) to 1.0\(^{\circ}\). Furthermore, a layer without protective capping layer was grown on Si and studied after providing sufficient time for degradation. The uncapped layer on Si shows perfect quantization, while the layer on InP deviates by about 5%. This may be caused by the higher crystalline quality, but variations in e.g. Sb content cannot be ruled out as the cause. Overall, the quantum anomalous Hall effect seems robust against changes in substrate and capping layer with only little deviations. Furthermore, the dependence of the quantum anomalous Hall effect on the thickness of the layers is investigated. Between 5-8 nm thickness the material typically transitions from a 2D topological insulator with hybridized top and bottom surface states to a 3D topological insulator. A set of samples with 6 nm, 8 nm, and 9 nm thickness exhibits the quantum anomalous Hall effect, while 5 nm and 15 nm thick layers show significant bulk contributions. The analysis of the longitudinal and Hall conductivity during the reversal of magnetization reveals distinct differences between different thicknesses. The 6 nm thick layer shows scaling consistent with the integer quantum Hall effect, while the 9 nm thick layer shows scaling expected for the topological surface states of a 3D topological insulator. The unique scaling of the 9 nm thick layer is of particular interest as it may be a result of axion electrodynamics in a 3D topological insulator. Subsequently, the influence of V doping on the structural and magnetic properties of the host material is studied systematically. Similarly to Bi alloying, increased V doping seems to flatten the layer surface significantly. With increasing V content, Te bonding partners are observed to increase simultaneously in a 2:3 ratio as expected for V incorporation on group-V sites. The linear contraction of the in-plane and out-of-plane lattice constants with increasing V doping is quantitatively consistent with the incorporation of V\(^{3+}\) ions, possibly mixed with V\(^{4+}\) ions, at the group-V sites. This is consistent with SQUID measurements showing a magnetization of 1.3 \(\mu_B\) per V ion. Finally, magnetically doped topological insulator heterostructures are fabricated and studied in magneto-transport. Trilayer heterostructures with a non-magnetic (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) layer sandwiched between two magnetically doped layers are predicted to host the axion insulator state if the two magnetic layers are decoupled and in antiparallel configuration. Magneto-transport measurements of such a trilayer heterostructure with 7 nm undoped (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) between 2 nm thick layers doped with 1.5 at.% V exhibit a zero Hall plateau representing an insulating state. Similar results in the literature were interpreted as axion insulator state, but in the absence of a measurement showing the antiparallel magnetic orientation other explanations for the insulating state cannot be ruled out. Furthermore, heterostructures including a 2 nm thin, highly V doped layer region show an anomalous Hall effect of opposite sign compared to previous samples. A dependency on the thickness and position of the doped layer region is observed, which indicates that scattering at the interfaces causes contributions to the anomalous Hall effect of opposite sign compared to bulk scattering effects. Many interesting phenomena in quantum anomalous Hall insulators as well as axion insulators are still not unambiguously observed. This includes Majorana bound states in quantum anomalous Hall insulator/superconductor hybrid systems and the topological magneto-electric effect in axion insulators. The limited observation temperature of the quantum anomalous Hall effect of below 1 K could be increased in 3D topological insulator/magnetic insulator heterostructures which utilize the magnetic proximity effect. The main achievement of this thesis is the reproducible growth and characterization of (V,Bi,Sb)2Te3 layers exhibiting the quantum anomalous Hall effect. The detailed study of the structural requirements of the quantum anomalous Hall effect and the observation of the unique axionic scaling behavior in 3D magnetic topological insulator layers leads to a better understanding of the nature of this new quantum state. The high-precision measurements of the quantum anomalous Hall effect reporting the smallest deviation from the von Klitzing constant are an important step towards the realization of a zero-field quantum resistance standard. N2 - Das Thema dieser Arbeit ist die Herstellung und Charakterisierung von Schichten des magnetischen topologischen Isolators (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\), die den Quanten anomalen Hall-Effekt zeigen. Die Hauptaufgabe war die experimentelle Realisierung des Quanten anomalen Hall-Effekts, welcher nur in Schichten mit bestimmten strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften beobachtet wird. Diese Eigenschaften wurden ermittelt und ihr Einfluss genau analysiert. Als Erstes wurden die optimalen Bedingungen für das Wachstum von reinen Bi\(_2\)Te\(_3\) und Sb\(_2\)Te\(_3\) Kristallschichten und die resultierende strukturelle Qualität untersucht. Die kristalline Qualität von Bi\(_2\)Te\(_3\) verbessert sich signifikant bei hohen Wachstumstemperaturen, welche die Neigung der Domänen verringern und Zwillingsdefekte reduzieren. Als optimale Wachstumstemperatur wurde 260\(^{\circ}\)C ermittelt, ausreichend niedrig um Desorption zu vermeiden während eine hohe Kristallqualität erhalten bleibt. Die Wachstumstemperatur von Sb\(_2\)Te\(_3\) hat einen geringeren Einfluss auf die Kristallqualität. Temperaturen unter 230\(^{\circ}\)C sind allerdings nötig um erhebliche Desorption zu vermeiden. Ein geringer Haftkoeffizient wurde besonders bei der Nukleation auf der Si(111)-H Oberfläche beobachtet und verhindert das Zusammenwachsen von Inseln zu einer homogenen Schicht. Der Einfluss des Substrattyps, der Fehlorientierung der Oberfläche und der Ausheizsequenz auf das Wachstum von Bi\(_2\)Te\(_3\) Schichten wurde untersucht. Die Ausrichtung der Schicht ändert sich je nach Winkel der Fehlorientierung und der Ausheilsequenz: Typischerweise orientieren sich die Ebenen der Schicht parallel zu den Si(111) Ebenen, was aufgrund des Transfers der Stapelfolge vom Substrat zur Schicht an den Stufenkanten die Unterdrückung von Zwillingsdefekte verbessert. Andererseits führt diese Orientierung zu Anti-Phasen-Domänen durch die Verschiebung an den Stufenkanten und zu einer gestuften Oberflächenmorphologie. Für bestimmte Substratpräparationen richtet sich die Schicht jedoch parallel zur Oberfläche aus. Diese Orientierung verhindert Verschiebungen an Stufenkanten und damit Anti-Phasen-Domänen. Dies führt aufgrund der langreichweitigen Ordnung zu sehr schmalen Bragg-Reflexen in XRD rocking curve Diffraktogrammen. Weiterhin führen raue Fe:InP(111):B Substrate zu einer starken Unterdrückung von Zwillingsdefekten und aufgrund der besseren Gitteranpassung zu einer deutlich verringerten Verdrehung der Domänen. Als Nächstes wurde das magnetisch dotierte V\(_z\)(Bi\(_{1−x}\)Sb\(_x\))\(_{2−z}\)Te\(_3\) untersucht mit dem Ziel den Quanten anomalen Hall-Effekt zu realisieren. Die Zugabe von V und Bi zu Sb\(_2\)Te\(_3\) führt zu einer effizienten Nukleation auf der Si(111)-H Oberfläche und einer geschlossenen, homogenen Schicht. Magnetotransport Messungen der Schichten ergeben einen messbaren anomalen Hall-Widerstand deutlich unter der von-Klitzing-Konstanten. Die Beobachtung des Quanten anomalen Hall-Effekts setzt eine vollständige Unterdrückung der defekt-induzierten, parasitären Leitfähigkeit im Inneren der Schicht voraus. Dies kann durch die Optimierung der Dicke, Zusammensetzung und Wachstumsbedingungen der Schicht erreicht werden. Beobachtungen zeigen, dass die Wachstumstemperatur die strukturelle Qualität stark beeinflusst. Erhöhte Temperaturen erzielen größere Inseln, eine verbesserte kristalline Orientierung und weniger Zwillingsdefekte. Andererseits wird Desorption von überwiegend Sb beobachtet, was sich auf die Dicke, Zusammensetzung und Reproduzierbarkeit der Schichten auswirkt. Bei 190\(^{\circ}\)C kann Desorption vermieden werden, was eine präzise Kontrolle über Schichtdicke und Zusammensetzung des quaternären Verbunds ermöglicht, während eine hohe strukturelle Qualität erhalten bleibt. Es ist besonders wichtig das Bi/Sb Verhältnis zu optimieren, da durch das Legieren des n-Typ Bi\(_2\)Te\(_3\) mit dem p-Typ Sb\(_2\)Te\(_3\) bei einem bestimmten Verhältnis Ladungsneutralität erzielt wird. Dies ist nötig um die Leitung im Inneren der Schicht vollständig zu unterdrücken und die Fermikante in die magnetische Austauschlücke zu schieben. Der Sb Gehalt x beeinflusst außerdem die Gitterkonstante a in der Ebene deutlich, im Gegensatz zur Gitterkonstante c in Wachstumsrichtung. Mit Hilfe dieses Zusammenhangs kann x selbst in dünnen Schichten unter 10 nm Dicke, wie sie für den Quantum anomalen Hall-Effekt benötigt werden, genau bestimmt werden. Der Sb Gehalt x beeinflusst weiterhin die Oberflächenmorphologie deutlich: mit steigenden x verringert sich die Inselgröße und die RMS Rauigkeit wächst um bis zu einem Faktor 4 zwischen x = 0 und x = 1. Eine Probenserie mit x zwischen 0,56−0,95 wurde hergestellt, wobei darauf geachtet wurde eine konstante Dicke von 9 nm und eine Dotierkonzentration von 2 at.% V beizubehalten. Magnetotransport Messungen bei 4,2K zeigen Ladungsneutra- lität bei x = 0,86. Der maximale anomale Hall-Widerstand von 0,44 h/e\(^2\) wird bei x = 0,77 nahe der Ladungsneutralität beobachtet. Wird die Messtemperatur auf 50 mK reduziert, steigt der anomale Hall-Widerstand signifikant an. Mehrere Proben mit x in einem schmalen Bereich von 0,76−0,79 zeigen den Quanten anomalen Hall-Effekt mit einem Hall-Widerstand, der die von-Klitzing-Konstante erreicht, und verschwindendem longitudinalen Widerstand. Die Realisierung des Quantum anomalen Hall-Effekts als erste Gruppe in Europa ermöglichte es uns die elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Proben in Zusammenarbeit mit anderen Gruppen zu untersuchen. In Kollaboration mit der Physikalisch-Technische Bundesanstalt wurden Hochpräzisionsmessungen mit detaillierter Fehleranalyse durchgeführt und eine relative Abweichung von der von-Klitzing-Konstante von (0,17\(\pm\)0,25)*10\(^{−6}\) erzielt. Dieser Wert wurde als kleinster und genauester Wert publiziert, was die hohe Qualität der zur Verfügung gestellten Proben zeigt. Dieses Ergebnis ebnet den Weg für die Anwendung von magnetischen topologischen Isolatoren als Widerstand Standards ohne Magnetfeld. In enger Zusammenarbeit mit der Transport Gruppe in der EP3 wurden nichtlokale Magnetotransport Messungen bei 15mK durchgeführt. Das Ergebnis beweist, dass Transport durch chirale Randkanäle erfolgt. Die detaillierte Analyse kleiner Anomalien in Transport Messungen offenbart Instabilitäten in der magnetischen Phase selbst bei 15 mK. Der zeitabhängige Charakter dieser Anomalien weist auf superparamagnetische Anteile in der nominell ferromagnetischen Phase hin. Als nächstes wurde der Einfluss der Deckschicht und des Substrattyps auf die strukturellen Eigenschaften und die Auswirkungen auf den Quanten anomalen Hall-Effekt untersucht. Dazu wurde eine Schicht auf halbisolierendem Fe:InP(111)B Substrat unter den zuvor optimierten Wachstumsbedingungen gewachsen. Dies führt zu einer deutlich erhöhten kristallinen Qualität mit einem verringerten Verdrehungswinkel von 5,4\(^{\circ}\) auf 1,0\(^{\circ}\). Weiterhin wurde eine Schicht ohne schützende Deckschicht auf Si gewachsen und, nachdem ausreichend Zeit für mögliche Degradation vergangen war, gemessen. Die Schicht auf Si ohne Deckschicht zeigt perfekte Quantisierung, während die Schicht auf InP eine Abweichung von etwa 5% aufweist. Ursache könnte die höhere kristalline Qualität sein, Variationen in z.B. Sb Gehalt könnten jedoch auch eine Rolle spielen. Insgesamt scheint der Quanten anomale Hall-Effekt robust gegenüber Änderungen des Substrats und der Deckschicht zu sein. Des Weiteren wurde die Abhängigkeit des Quanten anomalen Hall-Effekts von der Schichtdicke untersucht. Zwischen 5−8 nm Dicke wechselt das Material typischerweise von einem 2D topologischen Isolator mit hybridisierten oberen und unteren Oberflächenzustand zu einem 3D topologischen Isolator. Eine Probenreihe mit 6 nm, 8 nm und 9 nm Schichtdicke zeigt den Quanten anomalen Hall- Effekt, während 5 nm und 15 nm dicke Schichten deutliche Beiträge aus dem Volumen haben. Die Analyse der longitudinalen- und Hall-Leitfähigkeit während der Umkehrung der Magnetisierung offenbart eindeutige Unterschiede. Die 6 nm dicke Schicht zeigt ein Skalierungsverhalten konsistent mit dem ganzzahligen Quanten- Hall-Effekt, die 9 nm dicke Schicht dagegen zeigt das erwartete Skalierungsverhalten für die topologischen Oberflächenzustände eines 3D topologischen Isolators. Das besondere Skalierungsverhalten der 9 nm dicken Schicht ist von besonderem Interesse, da es der axionischen Elektrodynamik in einem 3D topologischen Isolator entspringen könnte. Anschließend wird der Einfluss von V Dotierung auf die strukturellen und magnetischen Eigenschaften der Schichten systematisch untersucht. Ähnlich wie das Legieren mit Bi, scheint V Dotieren die Oberfläche deutlich zu glätten. Mit steigenden V Gehalt erhöht sich die Zahl der Te Bindungspartner simultan im 2:3 Verhältnis, wie erwartet für den Einbau von V auf Gruppe-V Plätzen. Die lineare Kontraktion der Gitterkonstanten in der Ebene und senkrecht dazu mit steigender V Dotierung ist quantitativ konsistent mit dem Einbau von V\(^{3+}\) Ionen, möglicherweise gemischt mit V\(^{4+}\) Ionen, auf Gruppe-V Plätzen. Dies ist konsistent mit SQUID Messungen die eine Magnetisierung von 1,3 \(\mu_B\) pro V Ion zeigen. Schließlich werden magnetisch dotierte topologische Isolator Heterostrukturen hergestellt und in Magnetotransport Messungen charakterisiert. Der Axion-Isolator Zustand wurde in dreischichtigen Heterostrukturen mit einer nichtmagnetischen (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Lage zwischen zwei magnetischen Schichten vorhergesagt, falls die beiden magnetischen Lagen entkoppelt sind und in antiparalleler Ausrichtung vorliegen. Magnetotransport Messungen solcher dreischichtigen Heterostrukturen mit 7 nm undotiertem (Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) zwischen jeweils 2 nm dicken dotierten Schichten mit 1,5 at.% V zeigen ein Null Hall-Plateau, das einen isolierenden Zustand repräsentiert. Ähnliche Ergebnisse in der Literatur wurden als Axion-Isolator Zustand interpretiert, jedoch können andere Erklärungen ohne eine direkten Messung der antiparallelen magnetischen Orientierung nicht ausgeschlossen werden. Weiterhin zeigen Heterostrukturen mit einer 2 nm dünnen, hoch V dotierten Schicht einen anomalen Hall-Effekt mit entgegengesetzten Vorzeichen im Vergleich zu vorhergehenden Proben. Die Abhängigkeit von der Dicke und Position dieser Schicht könnte darauf hindeuten, dass Streuprozesse an den Grenzflächen einen Beitrag zum anomalen Hall-Effekt entgegengesetzt zu den Volumenstreuprozessen verursachen. Viele interessante Phänomene in Quanten anomalen Hall Isolatoren sowie Axion- Isolatoren sind noch nicht eindeutig beobachtet worden. Dies schließt gebundene Majorana-Zustände in Quanten anomalen Hall Isolator/Supraleiter Hybridsystemen und den topologischen magneto-elektrischen Effekt in Axion-Isolatoren ein. Die limitierte Beobachtungstemperatur des Quanten anomalen Hall-Effekts von unter 1 K könnte in Heterostrukturen aus 3D topologischen Isolator und magnetischen Isolator Schichten welche den magnetischen Proximity-Effekt nutzen erhöht werden. Das wichtigste Ergebnis dieser Arbeit ist das reproduzierbare Wachstum und die Charakterisierung von (V,Bi,Sb)\(_2\)Te\(_3\) Schichten die den Quanten anomalen Hall-Effekt zeigen. Die detaillierte Untersuchung der strukturellen Voraussetzungen und die Beobachtung des besonderen axionischen Skalierungsverhaltens in 3D magnetischen Isolatorschichten führt zu einem besseren Verständnis dieses neuen Quantenzustands. Die Hochpräzisionsmessungen des Quanten anomalen Hall-Effekts mit der geringsten Abweichung von der von-Klitzing-Konstanten sind ein wichtiger Schritt zur Realisierung eines Widerstand-Standards basierend auf Quantisierung ohne magnetischem Feld. KW - Bismutverbindungen KW - Topologischer Isolator KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Quanten anomalen Hall-Effekt KW - Quantum anomalous Hall effect Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-211666 ER - TY - THES A1 - Paul, Markus Christian T1 - Molecular beam epitaxy and properties of magnetite thin films on semiconducting substrates T1 - Molekularstrahlepitaxie und Eigenschaften dünner Magnetitfilme auf Halbleitersubstraten N2 - The present thesis is concerned with molecular beam epitaxy of magnetite (Fe3O4) thin films on semiconducting substrates and the characterization of their structural, chemical, electronic, and magnetic properties. Magnetite films could successfully be grown on ZnO substrates with high structural quality and atomically abrupt interfaces. The films are structurally almost completely relaxed exhibiting nearly the same in-plane and out-of-plane lattice constants as in the bulk material. Films are phase-pure and show only small deviations from the ideal stoichiometry at the surface and in some cases at the interface. Growth proceeds via wetting layer plus island mode and results in a domain structure of the films. Upon coalescence of growing islands twin-boundaries (rotational twinning) and anti-phase boundaries are formed. The overall magnetization is nearly bulk-like, but shows a slower approach to saturation, which can be ascribed to the reduced magnetization at anti-phase boundaries. However, the surface magnetization which was probed by x-ray magnetic circular dichroism was significantly decreased and is ascribed to a magnetically inactive layer at the surface. Such a reduced surface magnetization was also observed for films grown on InAs and GaAs. Magnetite could also be grown with nearly ideal iron-oxygen stoichiometry on InAs substrates. However, interfacial reactions of InAs with oxygen occur and result in arsenic oxides and indium enrichment. The grown films are of polycrystalline nature. For the fabrication of Fe3O4/GaAs films, a postoxidation of epitaxial Fe films on GaAs was applied. Growth proceeds by a transformation of the topmost Fe layers into magnetite. Depending on specific growth conditions, an Fe layer of different thickness remains at the interface. The structural properties are improved in comparison with films on InAs, and the resulting films are well oriented along [001] in growth direction. The magnetic properties are influenced by the presence of the Fe interface layer as well. The saturation magnetization is increased and the approach to saturation is faster than for films on the other substrates. We argue that this is connected to a decreased density of anti-phase boundaries because of the special growth method. Interface phases, viz. arsenic and gallium oxides, are quantified and different growth conditions are compared with respect to the interface composition. N2 - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Molekularstrahlepitaxie von dünnen Magnetitfilmen (Fe3O4) auf Halbleitersubstraten und der Charakterisierung ihrer strukturellen, chemischen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften. Magnetitfilme konnten auf ZnO Substraten mit hoher struktureller Qualität und scharfen Grenzflächen durch Kodeposition von Eisen und Sauerstoff gewachsen werden. Die Filme sind strukturell nahezu vollständig relaxiert und weisen innerhalb und außerhalb der Wachstumsebene annähernd die Gitterkonstante von Einkristallen auf. Weiterhin sind die hergestellten Proben phasenrein und zeigen nur an der Oberfläche und in einigen Fällen an der Grenzfläche allenfalls kleine Abweichungen von der idealen Stöchiometrie. Das Wachstum erfolgt im Stranski-Krastanov-Modus und resultiert in einer Domänenstruktur der Filme. Beim Zusammenwachsen der Inseln entstehen Antiphasengrenzen und Zwillingsgrenzen. Die Volumenmagnetisierung der Filme ist annähernd gleich der eines Einkristalls, jedoch ist das Einmündungsverhalten in die Sättigung aufgrund von reduzierter Magnetisierung an Antiphasengrenzen deutlich langsamer. Dagegen ist die Oberflächenmagnetisierung, welche mit der Methode des Röntgenzirkulardichroismus untersucht wurde, erheblich reduziert, was auf eine magnetisch inaktive Schicht an der Oberfläche schließen lässt. Diese Reduzierung der Oberflächenmagnetisierung wurde auch für Filme, die auf InAs oder GaAs deponiert wurden, beobachtet. Ebenfalls konnte Magnetit mit nahezu idealem Eisen-Sauerstoff-Verhältnis auf InAs gewachsen werden. Bei diesem Substrat treten jedoch Grenzflächenreaktionen des Indiumarsenids mit Sauerstoff auf, die eine Arsenoxidphase und eine Indiumanreicherung bewirken. Die Filme wachsen hier nur polykristallin. Für die Herstellung von Fe3O4/GaAs-Filmen wurde die Methode der Nachoxidation von epitaktischen Eisenfilmen benutzt. Das Wachstum läuft dabei durch Transformation der obersten Lagen des Eisenfilms zu Magnetit ab. Abhängig von den genauen angewandten Wachstumsbedingungen bleibt dabei eine Eisenschicht unterschiedlicher Dicke an der Grenzfläche übrig. Die strukturellen Eigenschaften sind im Vergleich zu Filmen auf InAs verbessert und die Proben sind gut entlang der [001]-Richtung orientiert. Die magnetischen Eigenschaften werden ebenfalls durch die Eisen-Grenzflächenschicht beeinflusst. Die Sättigungsmagnetisierung ist erhöht und tritt bei niedrigeren Magnetfeldern auf. Dieses Verhalten ist offenbar mit einer geringeren Dichte an Antiphasengrenzen aufgrund des andersartigen Wachstumsmechanismus verknüpft. Auftretende Grenzflächenphasen wurden quantifiziert und unterschiedliche Wachstumsbedingungen im Hinblick auf die Grenzflächenzusammensetzung verglichen. KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Dünne Schicht KW - Magnetit KW - Physikalische Eigenschaft KW - Halbleitersubstrat KW - Photoelektronenspektroskopie KW - Röntgenabsorption KW - Röntgenbeugung KW - Elektronenbeugung KW - molecular beam epitaxy KW - photoelectron spectroscopy KW - x-ray magnetic circular dichroism KW - magnetic oxide KW - thin film Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-56044 ER - TY - THES A1 - Ames, Christopher T1 - Molecular Beam Epitaxy of 2D and 3D HgTe, a Topological Insulator T1 - Molekularstrahlepitaxie von 2D und 3D HgTe, ein topologischer Isolator N2 - In the present thesis the MBE growth and sample characterization of HgTe structures is investigated and discussed. Due to the first experimental discovery of the quantum Spin Hall effect (QSHE) in HgTe quantum wells, this material system attains a huge interest in the spintronics society. Because of the long history of growing Hg-based heterostructures here at the Experimentelle Physik III in Würzburg, there are very good requirements to analyze this material system more precisely and in new directions. Since in former days only doped HgTe quantum wells were grown, this thesis deals with the MBE growth in the (001) direction of undoped HgTe quantum wells, surface located quantum wells and three dimensional bulk layers. All Hg-based layers were grown on CdTe substrates which generate strain in the layer stack and provide therefore new physical effects. In the same time, the (001) CdTe growth was investigated on n-doped (001) GaAs:Si because the Japanese supplier of CdTe substrates had a supply bottleneck due to the Tohoku earthquake and its aftermath in 2011. After a short introduction of the material system, the experimental techniques were demonstrated and explained explicitly. After that, the experimental part of this thesis is displayed. So, the investigation of the (001) CdTe growth on (001) GaAs:Si is discussed in chapter 4. Firstly, the surface preparation of GaAs:Si by oxide desorption is explored and analyzed. Here, rapid thermal desorption of the GaAs oxide with following cool down in Zn atmosphere provides the best results for the CdTe due to small holes at the surface, while e.g. an atomic flat GaAs buffer deteriorates the CdTe growth quality. The following ZnTe layer supplies the (001) growth direction of the CdTe and exhibits best end results of the CdTe for 30 seconds growth time at a flux ratio of Zn/Te ~ 1/1.2. Without this ZnTe layer, CdTe will grow in the (111) direction. However, the main investigation is here the optimization of the MBE growth of CdTe. The substrate temperature, Cd/Te flux ratio and the growth time has to be adjusted systematically. Therefore, a complex growth process is developed and established. This optimized CdTe growth process results in a RMS roughness of around 2.5 nm and a FWHM value of the HRXRD w-scan of 150 arcsec. Compared to the literature, there is no lower FWHM value traceable for this growth direction. Furthermore, etch pit density measurements show that the surface crystallinity is matchable with the commercial CdTe substrates (around 1x10^4 cm^(-2)). However, this whole process is not completely perfect and offers still room for improvements. The growth of undoped HgTe quantum wells was also a new direction in research in contrast to the previous n-doped grown HgTe quantum wells. Here in chapter 5, the goal of very low carrier densities was achieved and therefore it is now possible to do transport experiments in the n - and p - region by tuning the gate voltage. To achieve this high sample quality, very precise growth of symmetric HgTe QWs and their HRXRD characterization is examined. Here, the quantum well thickness can now determined accurate to under 0.3 nm. Furthermore, the transport analysis of different quantum well thicknesses shows that the carrier density and mobility increase with rising HgTe layer thickness. However, it is found out that the band gap of the HgTe QW closes indirectly at a thickness of 11.6 nm. This is caused by the tensile strained growth on CdTe substrates. Moreover, surface quantum wells are studied. These quantum wells exhibit no or a very thin HgCdTe cap. Though, oxidization and contamination of the surface reduces here the carrier mobility immensely and a HgCdTe layer of around 5 nm provides the pleasing results for transport experiments with superconductors connected to the topological insulator [119]. A completely new achievement is the realization of MBE growth of HgTe quantum wells on CdTe/GaAs:Si substrates. This is attended by the optimization of the CdTe growth on GaAs:Si. It exposes that HgTe quantum wells grown in-situ on optimized CdTe/GaAs:Si show very nice transport data with clear Hall plateaus, SdH oscillations, low carrier densities and carrier mobilities up to 500 000 cm^2/Vs. Furthermore, a new oxide etching process is developed and analyzed which should serve as an alternative to the standard HCl process which generates volcano defects at some time. However, during the testing time the result does not differ in Nomarski, HRXRD, AFM and transport measurements. Here, long-time tests or etching and mounting in nitrogen atmosphere may provide new elaborate results. The main focus of this thesis is on the MBE growth and standard characterization of HgTe bulk layers and is discussed in chapter 6. Due to the tensile strained growth on lattice mismatched CdTe, HgTe bulk opens up a band gap of around 22 meV at the G-point and exhibits therefore its topological surface states. The analysis of surface condition, roughness, crystalline quality, carrier density and mobility via Nomarski, AFM, XPS, HRXRD and transport measurements is therefore included in this work. Layer thickness dependence of carrier density and mobility is identified for bulk layer grown directly on CdTe substrates. So, there is no clear correlation visible between HgTe layer thickness and carrier density or mobility. So, the carrier density is almost constant around 1x10^11 cm^(-2) at 0 V gate voltage. The carrier mobility of these bulk samples however scatters between 5 000 and 60 000 cm^2/Vs almost randomly. Further experiments should be made for a clearer understanding and therefore the avoidance of unusable bad samples.But, other topological insulator materials show much higher carrier densities and lower mobility values. For example, Bi2Se3 exhibits just density values around 1019 cm^(-2) and mobility values clearly below 5000 cm2/Vs. The carrier density however depends much on lithography and surface treatment after growth. Furthermore, the relaxation behavior and critical thickness of HgTe grown on CdTe is determined and is in very good agreement with theoretical prediction (d_c = 155 nm). The embedding of the HgTe bulk layer between HgCdTe layers created a further huge improvement. Similar to the quantum well structures the carrier mobility increases immensely while the carrier density levels at around 1x10^11 cm^(-2) at 0 V gate voltage as well. Additionally, the relaxation behavior and critical thickness of these barrier layers has to be determined. HgCdTe grown on commercial CdTe shows a behavior as predicted except the critical thickness which is slightly higher than expected (d_c = 850 nm). Otherwise, the relaxation of HgCdTe grown on CdTe/GaAs:Si occurs in two parts. The layer is fully strained up to 250 nm. Between 250 nm and 725 nm the HgCdTe film starts to relax randomly up to 10 %. The relaxation behavior for thicknesses larger than 725 nm occurs than linearly to the inverse layer thickness. A explanation is given due to rough interface conditions and crystalline defects of the CdTe/GaAs:Si compared to the commercial CdTe substrate. HRXRD and AFM data support this statement. Another point is that the HgCdTe barriers protect the active HgTe layer and because of the high carrier mobilities the Hall measurements provide new transport data which have to be interpreted more in detail in the future. In addition, HgTe bulk samples show very interesting transport data by gating the sample from the top and the back. It is now possible to manipulate the carrier densities of the top and bottom surface states almost separately. The back gate consisting of the n-doped GaAs substrate and the thick insulating CdTe buffer can tune the carrier density for Delta(n) ~ 3x10^11 cm^(-2). This is sufficient to tune the Fermi energy from the p-type into the n-type region [138]. In this thesis it is shown that strained HgTe bulk layers exhibit superior transport data by embedding between HgCdTe barrier layers. The n-doped GaAs can here serve as a back gate. Furthermore, MBE growth of high crystalline, undoped HgTe quantum wells shows also new and extended transport output. Finally, it is notable that due to the investigated CdTe growth on GaAs the Hg-based heterostructure MBE growth is partially independent from commercial suppliers. N2 - In der vorliegenden Dissertation wurde das MBE-Wachstum von HgTe Strukturen erforscht und die anschließende Probencharakterisierung durchgeführt und diskutiert. Durch die erste experimentelle Entdeckung des Quanten-Spin-Hall-Effekts (QSHE) in HgTe Quantentrögen hat dieses Materialsystem großes Interesse im Gebiet der Spintronics erfahren. Aufgrund der langen Wachstumshistorie von quecksilberbasierenden Heterostrukturen am Lehrstuhl Experimentelle Physik III der Universität Würzburg sind die Voraussetzungen ausgesprochen gut, um dieses Materialsystem sehr ausführlich und auch in neue Richtungen hin zu untersuchen. Da vor dieser Doktorarbeit fast ausschließlich dotierte HgTe Quantentröge auf verschiedenen Substratorientierungen gewachsen wurden, beschäftigte sich diese Dissertation nun mit dem MBE-Wachstum von undotierten HgTe Quantentrögen, oberflächennahen Quantentrögen und dreidimensionalen Volumenkristallen. Alle quecksilberbasierenden Schichten wurden hierzu auf CdTe Substraten gewachsen, welche tensile Verspannung in den Schichten erzeugten und lieferten daher neue physikalische Effekte. In der selben Zeit wurde weiterhin das Wachstum von (001) CdTe auf n-dotiertem (001) GaAs:Si erforscht, da der japanische Zulieferer der CdTe Substrate eine Lieferengpass hatte aufgrund des Tohoku Erdbebens und seinen verheerenden Folgen im Jahr 2011. Die Erforschung des MBE-Wachstums von (001) CdTe auf (001) GaAs:Si wird im Kapitel 4 behandelt. Zuerst wurde hier die Oberflächenvorbereitung des GaAs:Si Substrates durch thermische Desorption untersucht und ausgewertet. Es stellte sich heraus, dass schnelle, thermische Desorption des GaAs - Oxides mit anschließendem Abkühlen in Zn Atmosphäre die besten Ergebnisse für das spätere CdTe durch kleine Löcher an der Oberfläche liefert, während zum Beispiel ein glatter GaAs Puffer das CdTe Wachstum verschlechtert. Der folgende ZnTe Film verschafft die gewünschte (001) Wachstumsrichtung für CdTe und weist bei 30 Sekunden Wachstumszeit bei einem Flussverhältnis von Zn/Te ~ 1/1.2 die besten Endergebnisse für CdTe auf. Jedoch war die Haupterneuerung hier die Optimierung des CdTe Wachstums. Dafür wurde ein komplexer Wachstumsprozess entwickelt und etabliert. Dieser optimierte CdTe Wachstumsprozess lieferte Ergebnisse von einer RMS Rauigkeit von ungefähr 2.5 nm und FWHMWerte der HRXRD w-Scans von 150 arcsec. Die Defektätzdichte-Messung zeigte weiterhin, dass die Oberflächenkristallinität vergleichbar mit kommerziell erwerbbaren CdTe Substraten ist (um 1x10^4 cm^(-2)). Des Weiteren ist kein niedrigerer Wert für die Halbwertsbreite des w-Scans in der Literatur für diese Wachstumsrichtung aufgeführt. Dies spiricht ebenfalls für die hohe Qualität der Schichten. Jedoch ist dieser Wachstumsprozess noch nicht endgültig ausgereift und bietet weiterhin noch Platz für Verbesserungen. Das Wachstum von undotierten HgTe Quantentrögen war ebenso eine neue Forschungsrichtung im Gegensatz zu den dotierten HgTe Quantentrögen, die in der Vergangenheit gewachsen wurden. Das Ziel hierbei, die Ladungsträgerdichte zu verringern, wurde erreicht und daher ist es nun möglich, Transportexperimente sowohl im n- als auch im p-Regime durchzuführen, indem eine Gatespannung angelegt wird. Des Weiteren experimentierten andere Arbeitsgruppen mit diesen Quantentrögen, bei denen die Fermi Energie in der Bandlücke liegt [143]. Außerdem wurde das sehr präzise MBE Wachstum anhand von symmetrischen HgTe Quantentrögen und ihren HRXRD Charakterisierungen behandelt. Daher kann nun die Quantentrogdicke präzise auf 0,3 nm angegeben werden. Die Transportergebnisse von verschieden dicken Quantentrögen zeigten, dass die Ladungsträgerdichte und Beweglichkeit mit steigender HgTe Schichtdicke zunimmt. Jedoch wurde auch herausgefunden, dass sich die Bandlücke von HgTe Quantentrögen indirekt bei einer Dicke von 11.6 nm schließt. Dies wird durch das verspannte Wachstum auf CdTe Substraten verursacht. Überdies wurden oberflächennahe Quantentröge untersucht. Diese Quantentröge besitzen keine oder nur eine sehr dünne HgCdTe Deckschicht. Allerdings verringerte Oxidation und Oberflächenverschmutzung hier die Ladungsträgerbeweglichkeit dramatisch und eine HgCdTe Schicht von ungefähr 5 nm lieferte ansprechende Transportergebnisse für Supraleiter, die den topologischen Isolator kontaktieren. Eine komplett neue Errungenschaft war die Realisierung, via MBE, HgTe Quantentröge auf CdTe/GaAs:Si Substrate zu wachsen. Dies ging einher mit der Optimierung des CdTe Wachstums auf GaAs:Si. Es zeigte sich, dass HgTe Quantentröge, die in-situ auf optimierten CdTe/GaAs:Si gewachsen wurden, sehr schöne Transportergebnisse mit deutlichen Hall Quantisierungen, SdH Oszillationen, niedrigen Ladungsträgerdichten und Beweglichkeiten bis zu 500 000 cm^2/Vs erreichen. Des Weiteren wurde ein neues Oxidätzverfahren entwickelt und untersucht, welches als Alternative zum Standard-HCl-Prozess dienen sollte, da dieses manchmal vulkan-artige Defekte hervorruft. Jedoch ergab sich kein Unterschied in den Nomarski, HRXRD, AFM und Transportexperimenten. Hier könnten vielleicht Langzeittests oder Ätzen und Befestigen in Stickstoffatmosphäre neue, gewinnbringende Ergbnisse aufzeigen. Der Hauptfokus dieser Doktorarbeit lag auf dem MBE Wachstum und der Standardcharakterisierung von HgTe Volumenkristallen und wurde in Kapitel 6 diskutiert. Durch das tensil verpannte Wachstum auf CdTe entsteht für HgTe als Volumenkristall eine Bandlücke von ungefähr 22 meV am G Punkt und zeigt somit seine topologischen Oberflächenzustände. Die Analyse der Oberfächenbeschaffenheit, der Rauigkeit, der kristallinen Qualität, der Ladungsdrägerdichte und Beweglichkeit mit Hilfe von Nomarski, AFM, XPS, HRXRD und Transportmessungen ist in dieser Arbeit anzutreffen. Außerdem wurde die Schichtdickenabhängigkeit von Ladungsträgerdichte und Beweglichkeit von HgTe Volumenkristallen, die direkt auf CdTe Substraten gewachsen wurden, ermittelt worden. So erhöhte sich durchschnittlich die Dichte und Beweglichkeit mit zunehmender HgTe Schichtdicke, aber die Beweglichkeit ging selten über μ ~ 40 000 cm^2/Vs hinaus. Die Ladungsträgerdichte n hing jedoch sehr von der Litographie und der Behandlung der Oberfläche nach dem Wachstum ab. Des Weiteren wurde das Relaxationsverhalten und die kritische Dicke bestimmt, welches sehr gut mit den theoretischen Vorhersagen übereinstimmt (dc = 155 nm). Das Einbetten des HgTe Volumenkristalls in HgCdTe Schichten brachte eine weitere große Verbesserung mit sich. Ähnlich wie bei den Quantentrögen erhörte sich die Beweglichkeit μ immens, während sich die Ladungsträgerdichte bei ungefähr 1x10^11 cm^(-2) einpendelte. Zusätzlich wurde auch hier das Relaxationsverhalten und die kritische Schichtdicke dieser Barrierenschichten ermittelt. HgCdTe, gewachsen auf kommerziellen CdTe Substraten, zeigte ein Verhalten ähnlich zu dem Erwarteten mit der Ausnahme, dass die kritische Schichtdicke leicht höher ist als die Vorhergesagte (dc = 850 nm). Auf der anderen Seite findet die Relaxation von HgCdTe auf CdTe/GaAs:Si zweigeteilt ab. Bis 250 nm ist die Schicht noch voll verspannt. Zwischen 250 nm und 725 nm beginnt die HgCdTe Schicht willkürlich bis zu 10 % zu relaxieren. Das Relaxationsverhalten für Dicken über 725 nm findet dann wieder linear zur invers aufgetragenen Schichtdicke statt. Eine Erklärung wurde durch das raue Interface der Schichten und der Defekte im Kristall von CdTe/GaAs:Si gegeben, im Vergleich zu den kommerziellen CdTe Substraten. HRXRD und AFM Ergebnisse belegten diese Aussage. Die HgCdTe Barrieren schützen die aktive HgTe Schicht und daher liegen nach Hall Messungen aufgrund der hohen Ladungsträgerbeweglichkeiten neue Transportergbnisse vor, welche in der Zukunft ausführlicher interpretiert werden müssen. Darüber hinaus zeigten HgTe Volumenkristalle neue, interessante Transportergebnisse durch das gleichzeitige Benutzen eines Top- und Backgates. Es ist nun möglich, die Ladungsträger der oberen und unteren Oberflächenzustände nahezu getrennt zu verändern und zu ermitteln. Das Backgate, bestehend aus dem n-dotierten GaAs:Si Substrate und dem dicken isolierenden CdTe Puffer, kann die Ladungsträgerdichte um ungefähr Delta(n) ~ 3x10^11 cm^(-2) varieren. Das ist ausreichend, um die Fermi Energie vom p- in den n-Bereich einzustellen [138]. In dieser Dissertation wurde also gezeigt, dass verspannte HgTe Volumenkristalle durch das Einbetten in HgCdTe Barrieren neue Transportergebnisse liefern. Das n-dotierte GaAs konnte hierbei als Backgate genutzt werden. Des Weiteren zeigte das MBE Wachstum von hochkristallinen , undotiereten HgTe Quantentrögen ebenso neue und erweiterte Transportergebnisse. Zuletzt ist es bemerkenswert, dass durch das erforschte CdTe Wachstum auf GaAs das MBE Wachstum von quecksilberbasierenden Heterostrukturen auf CdTe Substraten teilweise unabhänigig ist von kommerziellen Zulieferbetrieben. KW - Quecksilbertellurid KW - Topologischer Isolator KW - MBE KW - HgTe KW - topological insulator KW - Molekularstrahlepitaxie Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-151136 ER - TY - THES A1 - Scheffler, Lukas T1 - Molecular beam epitaxy of the half-Heusler antiferromagnet CuMnSb T1 - Molekularstrahlepitaxie des halb-Heusler Antiferromagneten CuMnSb N2 - This work presents a newly developed method for the epitaxial growth of the half-Heusler antiferromagnet CuMnSb. All necessary process steps, from buffer growth to the deposition of a protective layer, are presented in detail. Using structural, electrical, and magnetic characterization, the material parameters of the epitaxial CuMnSb layers are investigated. The successful growth of CuMnSb by molecular beam epitaxy is demonstrated on InAs (001), GaSb (001), and InP (001) substrates. While CuMnSb can be grown pseudomorphically on InAs and GaSb, the significant lattice mismatch for growth on InP leads to relaxation already at low film thicknesses. Due to the lower conductivity of GaSb compared to InAs, GaSb substrates are particularly suitable for the fabrication of CuMnSb layers for lateral electrical transport experiments. However, by growing a high-resistive ZnTe interlayer below the CuMnSb layer, lateral transport experiments on CuMnSb layers grown on InAs can also be realized. Protective layers of Ru and Al2O3 have proven to be suitable for protecting the CuMnSb layers from the environment. Structural characterization by high resolution X-ray diffraction (full width at half maximum of 7.7 ′′ of the rocking curve) and atomic force microscopy (root mean square surface roughness of 0.14 nm) reveals an outstanding crystal quality of the epitaxial CuMnSb layers. The half-Heusler crystal structure is confirmed by scanning transmission electron microscopy and the stoichiometric material composition by Rutherford backscattering spectrometry. In line with the high crystal quality, a new minimum value of the residual resistance of CuMnSb (𝜌0 = 35 μΩ ⋅ cm) could be measured utilizing basic electrical transport experiments. An elaborate study of epitaxial CuMnSb grown on GaSb reveals a dependence of the vertical lattice parameter on the Mn/Sb flux ratio. This characteristic enables the growth of tensile, unstrained, and compressive strained CuMnSb layers on a single substrate material. Additionally, it is shown that the Néel temperature has a maximum of 62 K at stoichiometric material composition and thus can be utilized as a selection tool for stoichiometric CuMnSb samples. Mn-related defects are believed to be the driving force for these observations. The magnetic characterization of the epitaxial CuMnSb films is performed by superconducting quantum interference device magnetometry. Magnetic behavior comparable to the bulk material is found, however, an additional complex magnetic phase appears in thin CuMnSb films and/or at low magnetic fields, which has not been previously reported for CuMnSb. This magnetic phase is believed to be localized at the CuMnSb surface and exhibits both superparamagnetic and spin-glass-like behavior. The exchange bias effect of CuMnSb is investigated in combination with different in- and out-of-plane ferromagnets. It is shown that the exchange bias effect can only be observed in combination with in-plane ferromagnets. Finally, the first attempts at the growth of fully epitaxial CuMnSb/NiMnSb heterostructures are presented. Both magnetic and structural studies by secondary-ion mass spectrometry indicate the interdiffusion of Cu and Ni atoms between the two half-Heusler layers, however, an exchange bias effect can be observed for the CuMnSb/NiMnSb heterostructures. Whether this exchange bias effect originates from exchange interaction between the CuMnSb and NiMnSb layers, or from ferromagnetic inclusions in the antiferromagnetic layer can not be conclusively identified. N2 - In dieser Arbeit wird eine neu entwickelte Methode für das epitaktische Wachstum des antiferromagnetischen halb-Heuslers CuMnSb vorgestellt. Alle notwendigen Prozessschritte, vom Pufferschichtwachstum bis hin zum Aufbringen einer Schutzschicht, werden detailliert dargestellt. Mittels struktureller, elektrischer und magnetischer Charakterisierung werden die Materialparameter der epitaktischen CuMnSb-Schichten untersucht. Das erfolgreiche Wachstum von CuMnSb durch Molekularstrahlepitaxie wird auf InAs (001), GaSb (001) und InP (001) Substraten demonstriert. Während CuMnSb auf InAs und GaSb pseudomorph gewachsen werden kann, führt die signifikante Gitterfehlanpassung beim Wachstum auf InP bereits bei geringen Schichtdicken zur Relaxation. Aufgrund der geringeren Leitfähigkeit von GaSb im Vergleich zu InAs sind GaSb-Substrate besonders geeignet für die Herstellung von CuMnSb-Schichten für laterale elektrische Transportexperimente. Durch Einbringen einer hochohmigen ZnTe-Zwischenschicht unterhalb der CuMnSb-Schicht können jedoch auch laterale Transportexperimente an CuMnSb-Schichten, die auf InAs gewachsen werden, durchgeführt werden. Schutzschichten aus Ru und Al2O3 haben sich als geeignet erwiesen, die CuMnSb-Schichten vor der Umgebung zu schützen. Die strukturelle Charakterisierung mittels hochauflösender Röntgendiffraktometrie (Halbwertsbreite der Rocking-Kurve von 7.7′′) und Rasterkraftmikroskopie (quadratisches Mittel der Oberflächenrauhigkeit von 0.14nm) zeigt eine hervorragende Kristallqualität der epitaktischen CuMnSb-Schichten. Die halb-Heusler Kristallstruktur wird durch Rastertransmissionselektronenmikroskopie und die stöchiometrische Materialzusammensetzung durch Rutherford- Rückstreuungsspektrometrie bestätigt. In Übereinstimmung mit der hohen Kristallqualität konnte ein neuer Minimalwert des Restwiderstands von CuMnSb (𝜌0 = 35μΩ⋅cm) mit Hilfe von einfachen elektrischen Transportexperimenten gemessen werden. Eine ausführliche Untersuchung von epitaktischem CuMnSb, das auf GaSb gewachsen wurde, zeigt eine Abhängigkeit der vertikalen Gitterkonstante vom Mn/Sb-Flussverhältnis. Diese Eigenschaft ermöglicht das Wachstum von zugverspannten, unverspannten und druckverspannten CuMnSb Schichten auf einem einzigen Substratmaterial. Darüber hinaus wird gezeigt, dass die Néel-Temperatur bei stöchiometrischer Materialzusammensetzung ein Maximum von 62 K aufweist und somit als Auswahlinstrument für stöchiometrische CuMnSb Proben dienen kann. Es wird angenommen, dass Mn-bezogene Defekte ursächlich für diese Beobachtungen sind. Die magnetische Charakterisierung der epitaktischen CuMnSb-Filme erfolgt mittels Magnetometrie. Das magnetische Verhalten ist mit dem des Volumenmaterials vergleichbar. Allerdings tritt in dünnen CuMnSb Filmen und/oder bei niedrigen Magnetfeldern eine zusätzliche komplexe magnetische Phase auf, die bisher noch nicht für CuMnSb beobachtet wurde. Es wird angenommen, dass diese magnetische Phase an der CuMnSb-Oberfläche lokalisiert ist und sowohl superparamagnetisches als auch Spin-Glas-artiges Verhalten zeigt. Der Exchange Bias Effekt von CuMnSb wird in Kombination mit verschiedenen Ferromagneten mit vertikaler und horizontaler remanenter Magnetisierung untersucht. Es wird gezeigt, dass der Exchange Bias Effekt nur in Kombination mit Ferromagneten mit horizontaler remanenter Magnetisierung beobachtet werden kann. Schließlich werden die ersten Versuche zum Wachstum von vollständig epitaktischen CuMnSb/NiMnSb-Heterostrukturen vorgestellt. Sowohl magnetische als auch strukturelle Untersuchungen mittels Sekundärionen-Massenspektrometrie weisen auf die Interdiffusion von Cu- und Ni-Atomen zwischen den beiden halb-Heusler Schichten hin. Der Exchange Bias Effekt kann an den CuMnSb/NiMnSb Heterostrukturen beobachtet werden. Ob dieser Exchange Bias Effekt auf Austauschwechselwirkungen zwischen den CuMnSb- und NiMnSb-Schichten oder auf ferromagnetische Einschlüsse in der antiferromagnetischen Schicht zurückzuführen ist, lässt sich nicht eindeutig feststellen. KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Heuslersche Legierung KW - half-Heusler KW - Antiferromagnetikum KW - CuMnSb KW - Antiferromagnet KW - Heusler Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-322839 ER - TY - THES A1 - Michalska, Marta T1 - Molecular Imaging of atherosclerosis T1 - Molekulare Bildgebung der Atherosklerose N2 - Atherosklerose ist eine aktive und progressive Erkrankung, bei der vaskuläre Adhäsionsmoleküle wie VCAM-1 eine entscheidende Rolle durch Steuerung der Rekrutierung von Immunzellen in den frühen und fortgeschrittenen Plaques spielen. Ein zielgerichteter Einsatz von VCAM-1-Molekülen mit spezifischen Kontrastmitteln ist daher eine Möglichkeit, die VCAM-1-Expression zu kontrollieren, Plaquewachstum ab einem frühen Zeitpunkt zu visualisieren und eine frühe Prävention von Atherosklerose vor Beginn der Thrombusbildung zu etablieren. Des Weiteren bietet die nichtinvasive Magnetresonanz (MR)-Bildgebung den Vorteil der Kombination molekularer und morphologischer Daten. Sie ermöglicht, mithilfe von entwickelten VCAM-1-markierten Eisenoxidpartikeln, den spezifischen Nachweis entzündlicher Prozesse während der Atherosklerose. Diese Arbeit belegt, dass mit dem VCAM-1-Konzept eine vielversprechende Herangehensweise gefunden wurde und dass das, mit spezifischen superparamagnetischen Eisenoxid (USPIO) konjugierte VCAM-1-Peptid, gegenüber unspezifischer USPIOs ein erhöhtes Potenzial bei der Untersuchung der Atherosklerose in sich trägt. Im ersten Teil der Arbeit konnte im Mausmodell gezeigt werden, dass gerade das VCAM-1-Molekül ein sinnvoller Ansatzpunkt zur Darstellung und Bildgebung von Atherosklerose ist, da in der frühen Phase der Entzündung die vaskulären Zelladhäsionsmoleküle überexprimiert und auch kontinuierlich, während der fortschreitenden Plaquebildung, hochreguliert werden. Weiterhin beschreibt diese Arbeit die Funktionstüchtigkeit und das Vermögen des neu gestalteten USPIO Kontrastmittels mit dem zyklischen Peptid, in seiner Spezialisierung auf die VCAM-1 Erkennung. Experimentelle Studien mit ultra-Hochfeld-MRT ermöglichten weitere ex vivo und in vivo Nachweise der eingesetzten USPIO-VCAM-1-Partikel innerhalb der Region um die Aortenwurzel in frühen und fortgeschrittenen atherosklerotischen Plaques von 12 und 30 Wochen alten Apolipoprotein E-defizienten (ApoE-/-) Mäusen. Mit ihrer Kombination aus Histologie und Elektronenmikroskopie zeigt diese Studie zum ersten Mal die Verteilung von VCAM-1-markierten USPIO Partikeln nicht nur in luminalem Bereich der Plaques, sondern auch in tieferen Bereichen der medialen Muskelzellen. Dieser spezifische und sensitive Nachweis der frühen und fortgeschrittenen Stadien der Plaquebildung bringt auf molekularer Ebene neue Möglichkeiten zur Früherkennung von atherosklerotischen Plaques vor dem Entstehen von 8 Rupturen. Im Gegensatz zum USPIO-VCAM-1-Kontrastmittel scheiterten unspezifische USPIO Partikel an der Identifikation früher Plaqueformen und begrenzten die Visualisierung von Atherosklerose auf fortgeschrittene Stadien in ApoE-/- Mäusen. N2 - Atherosclerosis is an active and progressive condition where the vascular cell adhesion molecules as VCAM-1 play a vital role controlling the recruitment of immune cells within the early and advanced plaques. Therefore targeting of VCAM-1 molecules with specific contrast agent bears the possibility to monitor the VCAM-1 expression, visualize the plaque progression starting at the early alterations, and help to establish early prevention of atherosclerosis before the origin of the thrombus formation, of which late recognition leads to myocardial infarction. Furthermore noninvasive magnetic resonance imaging (MRI) offers the benefit of combining the molecular and anatomic data and would thus enable specific detection of VCAM-1 targeted iron oxide contrast agent within inflammatory process of atherosclerosis. This thesis exactly presents the VCAM-1 concept as a suitable molecular approach and the potential of specific ultrasmall superparamagnetic iron oxide (USPIO) conjugated to the VCAM-1 binding peptide over unspecific non-targeted USPIO particles for evaluation of atherosclerosis. This work firstly demonstrated that selection of VCAM-1 molecules offers a good and potential strategy for imaging of atherosclerosis, as these vascular cell adhesion molecules are highly expressed in the early phase of inflammation and also continuously up-regulated within the advanced plaques. Secondly, this thesis showed the proof of principle and capability of the newly designed USPIO contrast agent conjugated to the specific cyclic peptide for VCAM-1 recognition. The experimental studies including ultra-high field MRI enabled further ex vivo and in vivo detection of applied USPIO-VCAM-1 particles within the aortic root region of early and advanced atherosclerotic plaques of 12 and 30 week old apolipoprotein E deficient (ApoE-/-) mice. Using a combination of histology and electron microscopy, this study for the first time pointed to distribution of targeted USPIO-VCAM-1 particles within plaque cells expressing VCAM-1 not only in luminal regions but also in deeper medial smooth muscle cell areas. Hence functionalized USPIO particles targeting VCAM-1 molecules allow specific and sensitive detection of early and advanced plaques at the molecular level, giving the new possibilities for early recognition of atherosclerotic plaques before the appearance of advanced and prone to rupture lesions. In contrast to the functionalized USPIO-VCAM-1, utilized non-targeted USPIO particles did not succeed in early plaque 6 identification limiting visualization of atherosclerosis to advanced forms in atherosclerotic ApoE-/- mice. KW - VCAM KW - Arteriosklerose KW - Superparamagnetische Eisenoxid Kontrastmittel KW - vaskuläre Adhäsionsmoleküle KW - Atherosklerose KW - superparamagnetische Eisenoxid Kontrastmittel KW - vascular cell adhesion molecules KW - atherosclerosis KW - iron oxide contrast agent KW - Kontrastmittel Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-73243 ER - TY - THES A1 - Schott, Gisela Marieluise T1 - Molekularstrahlepitaxie und Charakterisierung von (Ga,Mn)As Halbleiterschichten T1 - Molecular beam eptiaxy and characterisation of (Ga,Mn)As semiconductor layers N2 - In der Spintronik bestehen große Bemühungen Halbleiter und ferromagnetische Materialien zu kombinieren, um die Vorteile der hoch spezialisierten Mikroelektronik mit denen der modernen magnetischen Speichertechnologie zu verbinden. In vielen Bereichen der Elektronik wird bereits der III-V Halbleiter GaAs eingesetzt und ferromagnetisches (Ga,Mn)As könnte in die vorhandenen optischen und elektronischen Bauteile integriert werden. Deshalb ist eine intensive Erforschung der kristallinen Qualität, der elektrischen und magnetischen Eigenschaften von (Ga,Mn)As-Legierungsschichten von besonderem Interesse. Wegen der niedrigen Löslichkeit der Mangan-Atome in GaAs, muss (Ga,Mn)As außerhalb des thermodynamischen Gleichgewichtes mit Niedertemperatur-Molekularstrahl-Epitaxie hergestellt werden, um eine ausreichend hohe Konzentration an magnetischen Ionen zu erreichen. Dieses Niedertemperatur-Wachstum von Galliumarseniden verursacht Schwierigkeiten, da unerwünschte Defekte eingebaut werden können. Die Art der Defekte und die Anzahl ist abhängig von den Wachstumsparametern. Vor allem das überschüssige Arsen beeinflusst neben dem Mangan-Gehalt die Gitterkonstante und führt zu einer starken elektrischen und magnetischen Kompensation des (Ga,Mn)As Materials. Abhängig von den Wachstumsparametern wurden Eichkurven zur Kalibrierung des Mangan-Gehaltes aus Röntgenbeugungsmessungen, d. h. aus der (Ga,Mn)As-Gitterkonstanten bestimmt. Um ein besseres Verständnis über die Einflüsse der Wachstumsparameter neben dem Mangan-Gehalt auf die Gitterkonstante zu bekommen, wurden Probenserien gewachsen und mit Röntgenbeugung und Sekundärionen-Massenspektroskopie untersucht. Es wurde festgestellt, dass der Mangan-Gehalt, unabhängig von den Wachstumsparametern, allein vom Mangan-Fluss bestimmt wird. Die Gitterkonstante hingegen zeigte eine Abhängigkeit von den Wachstumsparametern, d. h. von dem eingebauten überschüssigen Arsen in das (Ga,Mn)As-Gitter. Im weiteren wurden temperaturabhängige laterale Leitfähigkeitsmessungen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Einzelschichten durchgeführt. Es ergab sich eine Abhängigkeit nicht nur von dem Mangan-Gehalt, sondern auch von den Wachstumsparametern. Neben den Leitfähigkeitsmessungen wurden mit Kapazitäts-Messungen die Ladungsträgerkonzentrationen an verschiedenen (Ga,Mn)As-Schichten bestimmt. Es konnten Wachstumsbedingungen gefunden werden, bei der mit einem Mangan-Gehalt von 6% eine Ladungsträgerkonzentration von 2 · 10^(21) cm^(-3) erreicht wurde. Diese Schichten konnten reproduzierbar mit einer Curie-Temperatur von 70 K bei einer Schichtdicke von 70 nm hergestellt werden. Mit ex-situ Tempern konnte die Curie-Temperatur auf 140 K erhöht werden. Neben (Ga,Mn)As-Einzelschichten wurden auch verschiedene (GaAs/MnAs)- Übergitterstrukturen gewachsen und mit Röntgenbeugung charakterisiert. Ziel was es, Übergitter herzustellen mit einem hohen mittleren Mangan-Gehalt, indem die GaAs-Schichten möglichst dünn und die MnAs-Submonolagen möglichst dick gewachsen wurden. Dünnere GaAs-Schichten als 10 ML Dicke führten unabhängig von der Dicke der MnAs-Submonolage und den Wachstumsparametern zu polykristallinem Wachstum. Die dickste MnAs-Submonolage, die in einer Übergitterstruktur erreicht wurde, betrug 0.38 ML. Übergitterstrukturen mit nominell sehr hohem Mangan-Gehalt zeigen eine reduzierte Intensität der Übergitterreflexe, was auf eine Diffusion der Mangan-Atome hindeutet. Der experimentelle Wert der Curie-Temperatur von (Ga,Mn)As scheint durch die starke Kompensation des Materials limitiert zu sein. Theoretische Berechnungen auf der Grundlage des ladungsträgerinduzierten Ferromagnetismus besagen eine Erhöhung der Curie-Temperatur mit Zunahme der Mangan-Atome auf Gallium-Gitterplätzen und der Löcherkonzentration proportional [Mn_Ga] · p^(1/3). Zunächst wurden LT-GaAs:C-Schichten mit den Wachstumsbedingungen der LT-(Ga,Mn)As-Schichten gewachsen, um bei diesen Wachstumsbedingungen die elektrische Aktivierung der Kohlenstoffatome zu bestimmen. Es konnte eine Löcherkonzentration von 5 · 10^19 cm^(-3) verwirklicht werden. Aufgrund der erfolgreichen p-Dotierung von LT-GaAs:C wurden (Ga,Mn)As-Einzelschichten zusätzlich mit Kohlenstoff p-dotiert. Abhängig von den Wachstumsbedingungen konnte eine Erhöhung der Ladungsträgerkonzentration im Vergleich zu den (Ga,Mn)As-Schichten erreicht werden. Trotzdem ergaben magnetische Messungen für alle (Ga,Mn)As:C-Schichten eine Abnahme der Curie-Temperatur. Der Einfluss der Kohlenstoff-Dotierung auf die Gitterkonstante, die elektrische Leitfähigkeit und die Magnetisierung ließ auf einen veränderten Einbau der Mangan-Atome verursacht durch die Kohlenstoff-Dotierung schließen. N2 - In the field of spintronics there are efforts to combine semiconductors and ferromagnetic materials in order to merge the advantages of highly specialised microelectronics with modern magnetic hard disk technology. The III-V semiconductor GaAs is employed in many electronic circuits and the ferromagnetic (Ga,Mn)As could be integrated in current optical and electronic devices. Therefore an intensive investigation of its crystalline quality and its electrical and magnetic properties is of particular interest. Because of the low solubility of manganese atoms in GaAs, (Ga,Mn)As must be fabricated far from thermal equilibrium with low-temperature molecular beam epitaxy in order to achieve a high concentration of magnetic ions and holes. This low-temperature growth of gallium-arsenide compounds creates difficulties because undesirable defects are built into the host lattice. The type and quantity of defects is dependent on growth parameters. The lattice constant is influenced not only by the manganese concentration, but also by the arsenic excess, which causes a high electrical and magnetic compensation of the (Ga,Mn)As material. Depending on the growth parameters, calibration curves for manganese incorporation were determined from x-ray diffraction, i. e. from the lattice constant of (Ga,Mn)As. To get a better understanding about the influence of growth parameters other than manganese concentration on the lattice constant, we grew several series of samples for investigation by x-ray diffraction and secondary ion mass spectroscopy. It was shown that the manganese concentration is determined only by the manganese flux and is independent of other growth parameters. However the lattice constant shows a dependence on the growth parameters, i. e., on the excess arsenic build into the host lattice (Ga,Mn)As. Furthermore the temperature dependence of the lateral conductivity of different (Ga,Mn)As layers was investigated. A dependence on growth parameters in addition to a dependence on the manganese concentration was observed. Beside these conductivity measurements, capacitance measurements were carried out in order to determine the carrier concentration of various (Ga,Mn)As layers. Growth parameters yielding were determined which resulted in a carrier concentration of 2 × 1021 cm-3 for a manganese concentration of 6 %. Such layers were reproducibly fabricated, with a Curie temperature of 70 K, for a layer thickness of 70 nm. With ex situ annealing it was possible to raise the Curie temperature to 140 K. In addition to (Ga,Mn)As single layers, several (GaAs/MnAs) superlattices were grown and characterized by x-ray diffraction. The aim was to grow superlattices with a high average manganese concentration consisting of thin GaAs layers and thick MnAs submonolayers. GaAs layers thinner than 10 ML lead to polycrystalline growth independent of the thickness of the MnAs submonolayer. The thickest MnAs submonolayer which could be realized was 0.38 ML. Superlattices with a nominally high manganese concentration have reduced satellite peak intensities in x-ray diffraction, indicating a diffusion of the manganese atoms. The experimental value of the (Ga,Mn)As Curie temperature seems to be limited due to strong compensation of the material. Theoretical calculations based on the carrier induced ferromagnetism model predict an increase of the Curie temperature with increasing manganese atoms on gallium sites and with hole concentration following ~ [Mn_Ga] × p^(1/3). Initially, LT-GaAs:C layers were grown with the same parameters as LT-(Ga,Mn)As layers in order to determine the electrical activation of the carbon atoms with these growth parameters. A hole concentration of 5 × 10^(19) cm^(-3) was achieved. Because of the promising p-doping of the LT-GaAs:C several (Ga,Mn)As layers were additionally doped with carbon. Depending on growth parameters, an increase in the hole concentration could be achieved compared to the intrinsic (Ga,Mn)As layers. However magnetisation measurements show a decrease in the Curie temperature for all (Ga,Mn)As:C layers. The influence of the carbon doping on the lattice constant, the electrical conductivity, and the magnetism indicates that the manganese atoms are incorporated into the lattice host differently as result of the carbon doping. KW - Galliumarsenid KW - Manganarsenide KW - Ferromagnetische Heterostruktur KW - Molekularstrahlepitaxie KW - (Ga KW - Mn)As KW - Ferromagnetismus KW - III - V Halbleiter KW - molecular beam epitaxy KW - (Ga KW - Mn)As KW - ferromagnetism KW - III - V semiconductors Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-13470 ER - TY - THES A1 - Strauß, Micha Johannes T1 - Molekularstrahlepitaxie von niederdimensionalen GaInAs(N) Systemen für AlGaAs Mikroresonatoren T1 - Molecular beam epitaxy of GaInAs(N) low dimensional Systems for AlGaAs micro resonators N2 - Die Erforschung von Quantenpunkten mit ihren quantisierten, atomähnlichen Zuständen, bietet eine Vielzahl von Möglichkeiten auf dem Weg zum Quantencomputer und für Anwendungen wie Einzelphotonenquellen und Quantenpunktlasern. Vorangegangene Studien haben grundlegend gezeigt, wie Quantenpunkte in Halbleiterresonatoren integriert und mit diesen gekoppelt werden können. Dazu war es zum einen notwendig, die Quantenpunkte und ihr epitaktisches Wachstum besser zu verstehen und zu optimieren. Zum anderen mussten die Bragg-Resonatoren optimiert werden, sodass Güten von bis zu 165.000 realisiert werden konnten. Eingehende Studien dieser Proben zeigten im Anschluss einen komplexeren Zusammenhang von Q-Faktor und Türmchendurchmesser. Man beobachtet eine quasi periodische Oszillation des Q-Faktors mit dem Pillar Durchmesser. Ein Faktor für diese Oszillation ist die Beschaffenheit der Seitenflanken des Resonatortürmchens, bedingt durch die unterschiedlichen Eigenschaften von AlAs und GaAs bei der Prozessierung der Türmchen. Darüber hinaus wurden in der Folge auf den Grundlagen dieser Strukturen sowohl optisch als auch elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen realisiert. Da in diesen Bauteilen auch die Lage des Quantenpunkts innerhalb des Resonatortürmchens einen erheblichen Einfluss auf die Effizienz der Kopplung zwischen Resonator und Quantenpunkt hat, war das weitere Ziel, die Quantenpunkte kontrolliert zu positionieren. Mit einer gezielten Positionierung sollte es möglich sein, ein Resonatortürmchen direkt über dem Quantenpunkt zu plazieren und den Quantenpunkt somit in das Maximum der optischen Mode zu legen. Besondere Herausforderung für die Aufgabenstellung war, Quantenpunkte in einem Abstand von mind. der Hälfte des angestrebten Türmchendurchmessers, d.h 0,5 μm bis 2 μm, zu positionieren. Die Positionierung musste so erfolgen, dass nach dem Wachstum eines AlAs/GaAs DBR Spiegel über den Quantenpunkten, Resonatortürmchen zielgenau auf die Quantenpunkte prozessiert werden können. Es wurden geeignete Prozesse zur Strukturierung eines Lochgitters in die epitaktisch gewaschene Probe mittels Elektronenstrahllithographie entwickelt. Für ein weiteres Wachstum mittels Molekularstrahlepitaxie, mussten die nasschemischen Reinigungsschritte sowie eine Reinigung mit aktivem Wasserstoff im Ultrahochvakuum optimiert werden, sodass die Probe möglichst defektfrei überwachsen werden konnte, die Struktur des Lochgitters aber nicht zerstört wurde. Es wurden erfolgreich InAs-Quantenpunkte auf die vorgegebene Struktur positioniert, erstmals in einem Abstand von mehreren Mikrometern zum nächsten Nachbarn. Eine besondere Herausforderung war die Vorbereitung für eine weitere Prozessierung der Proben nach Quantenpunktwachstum. Eine Analyse mittels prozessierten Goldkreuzen, dass 30 % der Quantenpunkte innerhalb von 50 nm und 60 % innerhalb von 100 nm prozessiert wurden. In der Folge wurde mit der hier erarbeiteten Methode Quantenpunkte erfolgreich in DBR-Resonatoren sowie photonische Kristalle eingebaut Die gute Abstimmbarkeit von Quantenpunkten und die bereits gezeigte Möglichkeit, diese in Halbleiterresonatoren einbinden zu können, machen sie auch interessant für die Anwendung im Telekommunikationsbereich. Um für Glasfasernetze Anwendung zu finden, muss jedoch die Wellenlänge auf den Bereich von 1300 nm oder 1550 nm übertragen werden. Vorangegangene Ergebnisse kamen allerdings nur knapp an die Wellenlänge von 1300nm. Eine fu ̈r andere Bauteile sowie für Laserdioden bereits häufig eingesetzte Methode, InAs-Quantenpunkte in den Bereich von Telekommunikationswellenla ̈ngen zu verschieben, ist die Verwendung von Stickstoff als weiteres Gruppe-V-Element. Bisherige Untersuchungen fokussierten sich auf Anwendungen in Laserdioden, mit hoher Quantenpunktdichte und Stickstoff sowohl in den Quantenpunkten als in den umgebenen Strukturen. Da InAsN-Quantenpunkte in ihren optischen Eigenschaften durch verschiedene Verlustmechanismen leiden, wurde das Modell eines Quantenpunktes in einem Wall (Dot-in-Well) unter der Verwendung von Stickstoff weiterentwickelt. Durch gezielte Separierung der Quantenpunkte von den stickstoffhaltigen Schichten, konnte e eine Emission von einzelnen, MBE-gewachsenen InAs Quantenpunkten von über 1300 nm gezeigt werden. Anstatt den Stickstoff direkt in die Quantenpunkte oder unmittelbar danach in die Deckschicht ein zu binden, wurde eine Pufferschicht ohne Stickstoff so angepasst, dass die Quantenpunkte gezielt mit Wellenlängen größer 1300 nm emittieren. So ist es nun möglich, die Emission von einzelnen InAs Quantenpunkten jenseits dieser Wellenlänge zu realisieren. Es ist nun daran, diese Quantenpunkte mit den beschriebenen Mikroresonatoren zu koppeln, um gezielt optisch und elektrisch gepumpte Einzelphotonenquellen für 1300nm zu realisieren. N2 - The research of quantum dots with their quantized, atom-like states provides many possibilities for quantum computing and for application in technologies like single photon sources and quantum dot lazers. Previous studies have demonstrated how quantum dots can be integrated with and linked to semiconductor resonator. For this reason, it is necessary to better understand and optimize the epitaxial growth of quantum dots. Within the context of this work, the Bragg-Resonators must be optimized so that Q factors of up to 165.000 can be realized. Extensive studies of these samplings indicate a complex dependency between Q factors and diameter of the micropillar. This is how a quasi-periodic Q factor oscillation looks. One factor for these oscillations is the composition of the side flanks of the resonator micropillars, caused by the various properties of AIAs and GaAs during processing the micropillar. In addition, both optically and electrically pumped single photon sources have been realized on the basis of this structure. Due to the fact that the position of the quantum dot within the resonator micropillar has a significant effect on the efficiency of the coupling between the resonator and the quantum dot, a further goal was to control the position of the quantum dot. With a precise positioning, it should be possible to place a micropillar directly over a quantum dot, thus the quantum dot is located in the center of the pillar mode. A particular challenge in the scope of work was to position the quantum dots with a distance of at least half of the target micropillar diameter,in other words, between 0,5μm and 2μm. The positioning must be done in such a way so that a AIAs/GaAs DBR micropillar can be processed over the quantum dot. Therefore processes were developed to place a lattice of holes on an MBE grown sample via Electron Beam Lithography. The lithographical process was optimized by additional steps of wet chemical cleaning, and cleaning with hydrogen under ultra high vacuum, to avoid defects during MBE overgrowth. InAs quantum dots have positions on a given structure in a distance of several micrometers to each other. It could be proved by processing gold pattern, that 30% of the quantum dots are placed within 50 nm precision and 60% within 100 nm . In the following work quantum dots have been placed in DBR micro pillars and photonic crystals. Because quantum dots have a wide spectral range and because they can be integrated in micropillars, they are also of interest for applications within telecommunication systems. Therefore the spectral range around 1300 nm and 1550 nm has to be re- ached to link them to fiber cable. Former studies have shown results tight under 1300nm. Nitrogen is an additional way to get InAs quantum emitting at 1300nm at 8 K. Until now research for InAs quantum dots containing nitrogen was focused on high density dots for laser application. The Dot- In-A-Well design was transferred, in this work, to this problem by using nitrogen in a well above the quantum dots. With this development, single quantum dots, emitting above 1300nm at 8 K, have been grown for the first time. The next step would be to integrated this InAs Quantum dots with the nitrogen well, within the micro pillar to achieve single photon sources at 1300nm. KW - Quantenpunkt KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Mikroresonator KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Optischer Resonator Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-159024 ER - TY - THES A1 - Reitzenstein, Stephan T1 - Monolithische Halbleiternanostrukturen als ballistische Verstärker und logische Gatter T1 - Ballistic amplifiers and logic gates based on monolithic semiconductor nanostructures N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden monolithische Halbleiternanostrukturen hinsichtlich neuartiger nanoelektronischer Transporteffekte untersucht. Hierbei wurden gezielt der ballistische Charakter des Ladungstransportes in mesoskopischen Strukturen sowie die kapazitive Kopplung einzelner Strukturbereiche ausgenutzt, um ballistische Verstärkerelemente und logische Gatter zu realisieren. Die untersuchten Nanostrukturen basieren auf dem zweidimensionalen Elektronengas modulationsdotierter GaAs/AlGaAs-Heterostrukturen und wurden über Elektronenstrahl-Lithographie sowie nasschemische Ätztechniken realisiert. Somit entstanden niederdimensionale Leiter mit Kanalbreiten von wenigen 10 nm, deren Leitwert über planare seitliche Gates elektrisch kontrolliert werden kann. Bei den Transportuntersuchungen, die zum Teil im stark nichtlinearen Transportbereich und bei Temperaturen bis hin zu 300 K durchgeführt wurden, stellte sich das Konzept verzweigter Kanalstrukturen als vielversprechend hinsichtlich der Anwendung für eine neuartige Nanoelektronik heraus. So kann eine im Folgenden als Y-Transistor bezeichnete, verzweigte Kanalstruktur in Abhängigkeit der äußeren Beschaltung als Differenzverstärker, invertierender Verstärker, bistabiles Schaltelement oder aber auch als logisches Gatter eingesetzt werden. Zudem eröffnet der Y-Transistor einen experimentellen Zugang zu den nichtklassischen Eigenschaften nanometrischer Kapazitäten, die sich von denen rein geometrisch definierter Kapazitäten aufgrund der endlichen Zustandsdichte erheblich unterscheiden können. Für ballistische Y-Verzweigungen tritt zudem ein neuartiger Gleichrichtungseffekt auf, der in Kombination mit den verstärkenden Eigenschaften von Y-Transistoren dazu genutzt wurde, kompakte logische Gatter sowie einen ballistischen Halb-Addierer zu realisieren. N2 - This thesis reports investigations of monolithic semiconductor nanostructures with novel nanoelectronic transport effects. In particular, it is shown that the ballistic motion of electrons in nanoelectronic devices in combination with capacitive coupling of nearby device sections can be used to realize ballistic amplifiers and logic gates. The nanostructures under investigation are based on the two dimensional electron gas of modulation doped GaAs/AlGaAs-heterostructures and were patterned by electron-beam-lithography and wet chemical etching. In this way, low dimensional conductors with widths on the order of a few 10 nm to about 100 nm controlled by in-plane gates were realized. Investigations at temperatures up to 300 K in the nonlinear transport regime show that branched nanojunctions are promising candidates for future nanoelectronic building blocks. Depending on the external circuit, gated Y-branched nanojunctions, here referred to as "Y-transistors", can be used as differential amplifiers, inverting amplifiers, bistable switches and logic gates. In addition, Y-transistors allow the experimental investigation of nonclassical properties of nanoscaled capacitors, which differ significantly from those of macroscopic capacitors due to the different densities of states. Moreover, a novel ballistic rectification effect observed for Y-branched nanojunctions is exploited to realize a ballistic in-plane half-adder with output signals amplified by feedback coupled Y-transistors. KW - Transistor KW - Nanostruktur KW - Ballistischer Effekt KW - Nanostruktur KW - Transistor KW - Ballistischer Ladungstransport KW - Verstärker KW - Logisches Gatter KW - Nanostructure KW - Transistor KW - Ballistic Transport KW - Amplifier KW - Logic Gate Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-12177 ER - TY - THES A1 - Fuchs, Peter T1 - Monolithische Quantenkaskadenlaser mit monomodiger und weit abstimmbarer Emission T1 - Monolithic quantum cascade lasers with monomode and widely tunable emission N2 - Ausgehend von mittels Molekularstrahlepitaxie im InGaAs/InAlAs/InP Materialsystem gewachsenen Lasermedien wurden monochromatische Quantenkaskadenlaser für die GasSensorik mit Emission im mittleren Infrarot entworfen, hergestellt und charakterisiert. Vorrangige Ziele waren hierbei die Entwicklung von leistungsstarken monomodigen Lasern im langwelligen Spektralbereich um 14 µm, sowie von Bauteilen mit weiter und schneller spektraler Abstimmbarkeit. Für den Entwurf der Laserstege wurde zunächst die zeitliche Entwicklung der Temperaturverteilung für verschiedene Varianten von Wellenleitern sowohl im gepulsten als auch im kontinuierlichen Betrieb simuliert. Anhand der berechneten thermischen Bauteilwiderstände konnten so geeignete Prozessparameter für die Herstellung der Laserstrukturen ermittelt werden Zur Herstellung von monochromatischen DFB-Lasern auf Basis eines MesaWellenleiters mit Seitenwandgittern wurde ein Prozess entwickelt, der sich - im Vergleichzu gängigen Verfahren zur Strukturierung von DFB-Gittern - durch eine stark reduzierte Anzahl an Verfahrenschritten und eine schnelle und einfache Durchführbarkeit auszeichnet. Für Laser mit 4 mm Länge und 14 µm mittlerer Breite wurde eine Spitzenleistung über 200 mW bei einer externen Effizienz von 330 mW/A und einer Schwellstromdichte von 2,1 kA/cm^2 bei Raumtemperatur bestimmt. DFB-Laser um 14 µm, welche - durch die große Wellenlänge bedingt – höhere Schwellstromdichten aufweisen, wurden dagegen auf Basis von nasschemisch geätzten Doppelkanal-Wellenleitern mit in die Oberseite des Steges geätzten Gittern und dickem Gold auf den Stegflanken hergestellt, um eine bessere laterale Wärmeabfuhr zu erreichen. Basierend auf der Analyse des Strahlprofils und des Emissionsspektrums war trotz der großen Stegbreite ausschließlich Betrieb auf der Grundmode zu beobachten. So konnte eine Spitzenleistung von 810 mW bei einer Schwellstromdichte von 4,3 kA/cm^2 bei Raumtemperatur erreicht werden. Um eine größere spektrale Abstimmbarkeit zu erreichen als dies mit DFB-Lasern möglich ist, wurde ein Lasertyp auf Basis von zwei gekoppelten Fabry-P erot Kavitäten entworfen, hergestellt und untersucht. Mit diesem Konzept konnte über eine geringe Stromvariation ein Umschalten zwischen verschiedenen Resonanzen erreicht werden, was bei konstanter Temperatur der Wärmesenke um Raumtemperatur einen Abstimmbereich von 5,2 cm^−1 ermöglichte. Unter Einbeziehung einer Variation der Temperatur der Wärmesenke konnte monomodige Emission in einem Spektralbereich von 52 cm^−1 erreicht und die Tauglichkeit der Laser für die Gas-Sensorik anhand einer Absorptionsmessung an Ammoniak demonstriert werden. Da die monomodige Spitzenleistung dieser Laser jedoch konzeptbedingt auf wenige mW beschränkt war, wurde für den Einsatz weit abstimmbarer Laser in der Spurengasanalytik im letzten Teil der Arbeit ein anderer Lasertyp mit flachgeätztem Bragg-Reflektor entwickelt. Durch sorgfältige Wahl der Gitterparameter und ein spezielles Puls-Schema wurde eine über 30 cm^−1 quasi-kontinuierlich abstimmbare, monomodige Emission erreicht. Die Stabilität und die spektrale Reinheit des Laserlichts mit einer Seitenmodunterdrückung von mehr als 30 dB konnte anhand von zeitaufgelösten Messungen des Abstimmvorgangs und durch ein Absorptionsexperiment mit Ethen belegt werden. Die erzielte spektrale Auflösung war durch die Messelektronik begrenzt und betrug 0,0073 cm^-1. Zudem ergab sich auch die Möglichkeit einer Analyse des thermischen Übersprechens, welche einen vernachlässigbaren Einfluss für den Pulsbetrieb der Laser zeigte und eine moderate Erwärmung benachbarter Segmente um 10% des für das vorsätzlich beheizte Segment gemessenen Wertes. Des Weiteren konnte dank der Möglichkeit zur unabhängigen Strominjektion in verschiedene Sektionen die Temperaturabhängigkeit von Verstärkung und Absorption im Resonator untersucht werden. Herausstechende Eigenschaften dieser Laser wie die Verringerung der gepulsten Chirprate im Vergleich zu DFB-Lasern um den Faktor 3 konnten anhand von systematischen Untersuchungen mit einer Vielzahl von Bauteilen analysiert und auf die zeitlicheTemperaturentwicklung bzw. die räumliche Temperaturverteilung im Lasersteg zurückgeführt werden. Die optische Spitzenleistung von 600 mW und externe Effizienzen bis 300mW/A sollten auch den Einsatz in der Spurengasanalyse erlauben, die hohe Geschwindigkeit mit der die Emissionswellenlänge variiert werden kann, überdies die Untersuchung der Reaktionskinetik in der Gasphase. N2 - The main focus of this work was the design, fabrication and characterization of widely tunable monochromatic quantum cascade laser sources based on InGaAs/InAlAs/InP gain material grown by molecular beam epitaxy. Primary targets were the development of high-power lasers in the long-wavelength region of the mid-infrared around 14 µm as well as the design of devices with broad and fast tunability. To gain insight into the time evolution and spatial distribution of the waste heat in the laser ridge for both pulsed and cw-operation a thermal simulation was performed. Based on the calculated thermal resistance of the laser structures optimum parameters for the fabrication process were deducted. A fabrication procedure for monochromatic DFB-lasers based on mesa-waveguides with lateral sidewall gratings was devised. It exhibits a strongly reduced number of fabrication steps and enables a quick and simple implementation compared to established types of DFB lasers. The electro-optic characteristics as well as the farfield-profile of the laser emission and the coupling coefficient of the DFB-grating were systematically investigated in dependence of the geometry of the ridge waveguide. Lasers with a resonator length of 4 mm and an average ridge width of 14 µm showed a peak output power of more than 200 mW with an external efficiency of 330 mW/A and a threshold current density of 2.1 kA/cm^2. In contrast, DFB lasers emitting around 14 µm were fabricated as double-channel waveguides with a DFB-grating on top of the laser ridge. A thick gold layer was deposited around the laser ridge to provide enhanced heat dissipation since inherently higher losses at long wavelengths lead to higher electrical power densities during operation and subsequently the production of more waste heat. It was found that lasers with very wide ridges of 28 µm exhibited the highest average output power of 11 mW at room temperature given the maximum targeted duty-cycle of 10% as specified by the application of industrial detection of acetylene. This way a record peak output power of 810 mW with a threshold current density of 4.3 kA/cm^2 at room temperature was reached. In order to acquire greater spectral tunability compared to DFB-lasers, multisegment lasers based on two coupled FP-cavities were designed, fabricated and characterized. Single-mode emission with side-mode suppression ratios up to 30 dB, operation above room temperature and reproducible mode switching between different cavity-resonances via current-tuning was observed in accordance with theory. A tuning range of 5.2 cm−1 was achieved at constant temperature. With additional temperature tuning single-mode emission within a spectral range of 52 cm−1 was observed. The usability of these devices for gas sensing purposes was demonstrated with a gas absorption experiment using ammonia. Since the monomode peak output power of these coupled cavity lasers was limited to a few mW due to constraints of the mode selection principle, the last part of the thesis deals with a novel type of multi-segment laser featuring a shallow etched Bragg-reflector. Through careful design of the grating parameters and a specific pulsing scheme quasi-continuously tunable single mode emission over 30 cm−1 was achieved. Excellent spectral purity and pulse stability with side-mode suppression ratios greater than 30 dB (noise limited) could be demonstrated by means of time-resolved measurements of the tuning behavior. The achievable spectral resolution in an absorption experiment with ethene was shown to be better than 0.0073 cm−1 and limited by the signal acquisition electronics. The influence of thermal crosstalk between the laser segments was investigated and found to be negligible for pulsed operation. For constant injected currents a moderate temperature rise in the neighbouring segment of about 10% compared to the value in the deliberately heated segment was observed. Moreover the temperature dependence of both gain and waveguide absorption could be determined separately by individual current injection into different segments and subsequent analysis of the threshold currents. Outstanding characteristics of these lasers like the reduction of the laser chirp by a factor of three compared to DFB lasers were systematically investigated on the basis of a multitude of devices. Finally comprehension of the temperature evolution and the spatial distribution of the temperature in the laser resonator lead to an explanation for both phenomena. The high peak output power of 600 mW and external efficiences up to 300 mW/A should prepare the ground for trace gas sensing applications with these devices. Their fast tuning capabilities should also enable the investigation of reaction kinetics in the gas phase with a single laser source. KW - Quantenkaskadenlaser KW - Quantenkaskadenlaser KW - gekoppelte Kavitäten KW - weite Abstimmbarkeit KW - monomodige Laser KW - Einmodenlaser Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-109432 ER - TY - THES A1 - Nähle, Lars T1 - Monomodige und weit abstimmbare Halbleiterlaser im GaSb-Materialsystem im Wellenlängenbereich von 3,0 - 3,4 μm T1 - Monomode and widely tunable semiconductor lasers in the GaSb material system in the wavelength range from 3.0 - 3.4 µm N2 - Ein Ziel der Arbeit war die Entwicklung spektral monomodiger DFB-Lasern im Wellenlängenbereich von 3,0-3,4µm. Diese sollten auf spezielle Anwendungen in der Absorptionsspektroskopie an Kohlenwasserstoffen gezielt angepasst werden. Hierfür wurden zwei auf GaSb-Material basierende Lasertypen untersucht - Interbandkaskadenlaser (ICL) und Diodenlaser mit quinären AlGaInAsSb-Barrieren- und Wellenleiter-Schichten. Für das ICL-Material wurde ein DFB-Prozess basierend auf vertikalen Seitengittern entwickelt. Dieser Ansatz ermöglichte monomodigen Laserbetrieb bei Realisierung der Laser mit Kopplungsgitter in nur einem Ätzschritt und ohne epitaktischen Überwachstumsschritt. Maximal mögliche Betriebstemperaturen von ~0°C für die auf dem verfügbaren epitaktischen Material entwickelten Laser wurden bestimmt. Eine Diskussion der thermischen Eigenschaften der Laser deckte Gründe für die Limitierung der Betriebstemperatur auf. Möglichkeiten zur Optimierung der Leistungsfähigkeit und Steigerung der Betriebstemperatur beim ICL-Ansatz wurden hierauf basierend vorgestellt. Als kritischster Parameter wurde hier die epitaxiebestimmte Temperaturstabilität der Laserschwelle ausgemacht. Weitere Entwicklungen umfassten die Herstellung von DFB-Lasern mit dem erwähnten Diodenlasermaterial mit quinären Barrieren. Es kam eine Prozessierung der Bauteile ohne Überwachstum unter Verwendung von lateralen Metallgittern zur Modenselektion zum Einsatz. Die Bestimmung optischer Parameter zur Entwicklung von Lasern mit guter DFB-Ausbeute wurde für das Epitaxiematerial mit quinären Barrieren >3,0µm von Wellenleiter-Simulationen unterstützt. Die Definition der Gitterstrukturen wurde auf niedrige Absorptionsverluste optimiert. So hergestellte Laser zeigten exzellente Eigenschaften mit maximalen Betriebstemperaturen im Dauerstrichbetrieb von >50°C und spektral monomodiger Emission um 2,95µm mit Seitenmodenunterdrückungen (SMSR) bis 50dB. Diesem Konzept entsprechend wurden DFB-Laser speziell für die Acetylen-Detektion bei Wellenlängen von 3,03µm und 3,06µm entwickelt. Die für ~3,0µm entwickelte und erfolgreich angewendete DFB-Prozessierung wurde daraufhin auf den Wellenlängenbereich bis 3,4µm angepasst. Ein Prozesslauf mit verbesserter Wärmeabfuhr, ohne die Verwendung eines Polymers, wurde entwickelt. Es konnten DFB-Laser hergestellt werden, die fast den gesamten Wellenlängenbereich von 3,3-3,4µm abdeckten. Maximale Betriebstemperaturen dieser Laser lagen bei >20°C in Dauerstrichbetrieb bei ausgezeichneten spektralen Eigenschaften (SMSR 45dB). Spezielle Bauteile im Bereich 3,34-3,38µm, u.a. für die Detektion von Methan, Ethan und Propan, wurden entwickelt. Die in dieser Arbeit auf Diodenlasermaterial mit quinären Barrieren entwickelten DFB-Laser definieren für den gesamten Wellenlängenbereich von 2,8-3,4µm den aktuellen Stand der Technik für monomodige Laseremission durch direkte strahlende Übergänge. Sie stellen außerdem für den Wellenlängenbereich von 3,02-3,41µm die einzigen veröffentlichten DFB-Laser in cw-Betrieb bei Raumtemperatur dar. Eine maximale monomodige Emissionswellenlänge für Diodenlaser von 3412,1nm wurde erreicht. Ein weiteres Ziel der Arbeit war die Entwicklung weit abstimmbarer Laser von 3,3-3,4µm zur Ermöglichung erweiterter Anwendungen in der Kohlenwasserstoff-Gassensorik. Hierfür wurde ein Konzept zweisegmentiger Laser mit binären, überlagerten Gittern verwendet. Für diese sogenannten BSG-Laser konnte durch Simulationen unterstützt der Einfluss des kritischen Parameters der Phase der Bragg-Moden an den Facetten untersucht werden. Ein dementsprechend phasenoptimiertes Design der Gitterstrukturen wurde in den Segmenten der Laser angewendet. Simulationen des Durchstimmverhaltens der Laser wurden diskutiert und Einschätzungen über das reale Verhalten in hergestellten Bauteilen gegeben. Die entwickelten Laser wiesen Emission in bis zu vier ansteuerbaren, monomodigen Wellenlängenkanälen auf. Sie zeigten ein den Simulationen entsprechendes, sehr gutes Durchstimmverhalten in den Kanälen (bis zu ~30nm). Die Entwicklung eines bestimmten Lasers in dieser Arbeit war speziell auf die industrielle Anwendung in einem Sensorsystem mit monomodigen Emissionen um 3333nm und 3357nm ausgelegt. Für diese Wellenlängenkanäle wurden spektrale Messungen mit hohem Dynamikbereich gemacht. Mit SMSR bis 45dB war eine hervorragende Anwendbarkeit in einem Sensorsystem gewährleistet. Der Aufbau mit nur zwei Lasersegmenten garantiert eine einfache Ansteuerung ohne komplexe Elektronik. Die in dieser Arbeit entwickelten weit abstimmbaren Laser stellen die bisher langwelligsten, monolithisch hergestellten, weit abstimmbaren Laser dar. Sie sind außerdem die bislang einzigen zweisegmentigen BSG-Laser, die in durch simultane Stromveränderung durchstimmbaren Wellenlängenkanälen ein Abstimmverhalten mit konstant hoher Seitenmodenunterdrückung und ohne Modensprünge zeigen. N2 - A major goal of this work was the development of spectrally monomode DFB lasers in the wavelength range around 3.0-3.4µm. It was intended to specifically adapt them to certain applications in absorption spectroscopy of hydrocarbons. To attain this goal, two types of laser concepts based on GaSb material were investigated - Interband Cascade Lasers and Diode Lasers with quinary AlGaInAsSb barrier and waveguide layers. A DFB process run based on vertical sidewall gratings was developed on the Interband Casade Laser material. This approach enabled monomode laser operation by processing of the lasers along with their feedback gratings in a single etch step and without an epitaxial overgrowth step. Possible maximum operating temperatures of ~0°C for the lasers developed by the applied processing route on the available epitaxial material were determined. A discussion of thermal properties for the lasers revealed reasons for the limitation of operating temperatures. Based on this, options for the optimization of performance and increase of operating temperatures with the Interband Cascade Laser approach were presented. The epitaxially determined temperature stability of the laser threshold was made out as the most critical parameter. Further developments comprised the fabrication of DFB lasers with the prementioned Diode Laser material with quinary barriers. A processing concept without overgrowth employing lateral metal gratings for mode selection was applied. The determination of optical parameters for the development of lasers with a good DFB yield was supported by waveguide simulations of the epitaxial material with quinary barriers >3.0µm. The definition of grating structures was optimized for low absorption losses. Correspondingly fabricated lasers showed outstanding characteristics, operating up to temperatures of >50°C in continuous mode with spectrally monomode emission of up to 50dB at ~2.95µm. Following this concept, DFB lasers were specifically developed for acetylene detection at wavelengths of 3.03µm and 3.06µm. The DFB processing route developed and successfully implemented for ~3.0µm was subsequently further optimized for the wavelength range up to 3.4µm. A process run with improved heat removal and without application of a polymer was established. DFB lasers that covered almost the entire wavelength range from 3.3-3.4µm, could be successfully developed. Maximum operating temperatures of these lasers amounted to >20°C in continuous mode, their spectral characteristics were excellent (side-mode suppression ratio 45dB). Specific devices in the range 3.34-3.38µm were developed, for example, for detection of methane, ethane and propane. The DFB lasers based on Diode Laser material with quinary barriers developed in this work define the current state of the art for monomode laser emission by direct radiative transitions for the entire wavelength range from 2.8-3.4µm. They also represent the only published DFB lasers operating in cw operation at room temperature in the wavelength range from 3.02-3.41µm. A maximum monomode emission wavelength for Diode Lasers of 3412.1nm has been reached. A further goal of this work was the development of widely tunable lasers from 3.3-3.4µm, to enable extended applications in hydrocarbon gas spectroscopy. Therefore a concept of two-segment lasers with Binary Superimposed Gratings (BSG) was applied. Supported by simulations, the influence of the critical parameter of the phase of the Bragg modes at the positions of the facets could be investigated for these BSG lasers. An according phase-optimized design of the grating structures was employed in the laser segments. Simulations of the lasers' tuning behaviour were discussed and estimations on the real behaviour of fabricated devices were given. The developed lasers exhibited emission in up to four addressable monomode wavelength channels. According to the simulations, they showed very good tuning behaviour within the channels (up to ~30nm). The development of a specific laser in this work was designed for industrial application in a sensor system with monomode emission around 3333nm and 3357nm. Spectral characterization of these channels was performed with a high dynamic range. Side-mode suppression ratios of up to 45dB guaranteed an outstanding applicability in a sensor system. The design with only two laser segments makes an easy control without the use of complex electronics possible. The widely tunable lasers developed in this work represent the monolithic widely tunable lasers with the highest emission wavelength so far. They are also so far the only two-segment BSG lasers with verified high monomode quality and mode-hop free tuning behaviour in channels tuned by co-directional current shifting in the segments. KW - Halbleiterlaser KW - Galliumantimonid KW - Abstimmbarer Laser KW - BSG-Laser KW - weit abstimmbare Laser KW - Kohlenwasserstoffsensorik KW - Semiconductor laser KW - DFB laser KW - diode laser KW - infrared spectroscopy KW - hydrocarbons KW - DFB-Laser KW - Laserdiode KW - Quantenkaskadenlaser KW - Gasanalyse KW - Kohlenwasserstoffe KW - Elektronenstrahllithographie Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-70538 ER - TY - THES A1 - Oechsner, Markus T1 - Morphologische und funktionelle 1H-Magnetresonanztomographie der menschlichen Lunge bei 0.2 und 1.5 Tesla T1 - Morphological and functional 1H magnetic resonance tomography of the human lung at 0.2 and 1.5 tesla N2 - Das Ziel dieser Arbeit war es, Methoden und Techniken für die morphologische und funktionelle Bildgebung der menschlichen Lunge mittels Kernspintomographie bei Feldstärken von 0,2 Tesla und 1,5 Tesla zu entwickeln und zu optimieren. Bei 0,2 Tesla wurde mittels der gemessenen Relaxationszeiten T1 und T2* eine 2D und eine 3D FLASH Sequenz zur Untersuchung der Lungenmorphologie optimiert. Sauerstoffgestützte Messungen der Relaxationszeiten T1 und T2* sowie eine SpinLabeling Sequenz liefern funktionelle Informationen über den Sauerstofftransfer und die Perfusion der Lungen. Bei 1,5 Tesla wurde die Lungenperfusion mittels MR-Kontrastmittel mit einer 2D und einer 3D Sequenz unter Verwendung der Präbolus Technik quantifiziert. Zudem wurden zwei MR-Navigationstechniken entwickelt, die es ermöglichen Lungenuntersuchungen unter freier Atmung durchzuführen und aus den Daten artefaktfreie Bilder zu rekonstruieren. Diese Techniken können in verschiedenste Sequenzen für die Lungenbildgebung implementiert werden, ohne dass die Messzeit dadurch signifikant verlängert wird. N2 - The purpose of this thesis was to make a contribution to the development of lung MRI. While we developed and implemented new sequences and procedures both in the area of low-field MRI (0.2 Tesla) and 1.5 Tesla, we also took existing technologies into account by modifying and optimizing them for the working conditions at hand. In the process, we focused on techniques for both morphological and functional examination of the lung. Lung scans using an open 0.2 Tesla tomograph were an important component of this. Our first objective was to develop various methods for morphological and functional lung MRI, adapt them to altered conditions and further optimize them. The second objective was to contribute more in-depth research of contrast agent-based quantification of lung perfusion for the clinical standard of 1.5 Tesla. Additionally, we developed navigation methods which allow for scans of the lung under conditions of free breathing and without the use of external measurement devices. KW - NMR-Bildgebung KW - Lunge KW - 0.2 Tesla KW - Sauerstoff KW - Präbolus KW - Perfusion KW - freie Atmung KW - Navigator KW - Bilderzeugung KW - Bildgebendes Verfahren KW - oxygen-enhanced KW - spin labeling KW - contrast-enhanced KW - prebolus KW - free respiration Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-66942 ER - TY - THES A1 - Weber, Daniel T1 - Morphologische und funktionelle MRT-Infarktcharakterisierung und Entwicklung einer diffusionsgewichteten MRT-Methode T1 - Morphological and functional MRI infarct characterization and development of a diffusion-weighted MRI method N2 - Diffusionstensorbildgebung im Vergleich zu anderen Parametermethoden für die Infarktcharakterisierung Ziel dieses Teils der Arbeit war die Klärung der Frage, welches Potential verschiedene MR-Parametersequenzen bei der Charakterisierung eines myokardialen Infarkts sowohl im akuten als auch im chronischen Fall haben. Dazu wurde eine Studie mit akut und chronisch infarzierten Rattenherzen durchgeführt. Untersucht wurden die Parameter T1, T2 und T2* sowie die aus der Diffusionstensorbildgebung berechneten Parameter ADC, FA, cs, cp und cl . Es zeigte sich, dass es kein Analogon zum bei einer cerebralen Ischämie bekannten Mismatch-Konzept gibt. Weder im akuten noch im chronischen war Fall eine ausgewiesene Differenz im diagnostizierten Infarktareal zwischen verschiedenen Sequenzen feststellbar. Alles in allem eignen sich zur detaillierten Charakterisierung der Infarktnarbe am besten eine T2*- oder eine Diffusionstensorsequenz. Die T2*-Sequenz liefert optisch das aufschlussreichere Bild, die aufwendigere Diffusionstensorsequenz dagegen bietet aufgrund der vielfachen Darstellungsmöglichkeiten im Postprocessing ein Mehr an Information und zeigt dazu eine Veränderung der Narbe im Zeitverlauf. Oxygenierungsmessung am Mäuseherz in vivo Die Charakterisierung einer Infarktnarbe kann auch über die Darstellung morphologischer Strukturen hinaus erfolgen. Die Oxygenierung ist ein komplexer Parameter, der funktionelle Auskunft über die Vaskularisierung und Viabilität des Gewebes geben kann. Zugang zu diesem Parameter erhält man über T2*-Messungen, da der Parameter T2* sensitiv auf chemisch gebundenen Sauerstoff reagiert. Hier wurden der Einfluss von reiner Sauerstoffatmung im Gegensatz zu normaler Raumluftatmung auf die Oxygenierung bei gesunden und infarzierten Mäusen untersucht. Die Messungen wurden trotz der Schwierigkeiten, die durch die Bewegung durch Atmung und Herzschlag entstehen, in vivo bei 17,6 Tesla implementiert und durchgeführt. Die Auflösung war ausreichend, um auch nach Infarkt extrem ausgedünnte Myokardwände gut auflösen und charakterisieren zu können. Der Effekt auf das Oxygenierungslevel ist stark unterschiedlich zwischen normalen und infarzierten Herzen, woraus auf eine noch nicht weit fortgeschrittene Revaskularisierung der Narbe eine Woche nach Infarzierung geschlossen werden kann. Die Methode wurde darüber hinaus an einem 7,0 Tesla-Magneten zur Verwendung an Ratten implementiert und auf das im Gegensatz zur Maus veränderte Atmungsverhalten der Ratte angepasst. Zum einen kann dadurch der Einfluss des hohen Magnetfeldes auf die Oxygenierungsmessung untersucht werden, zum anderen ist das Herz als zu untersuchendes Objekt bei der Ratte größer. Diffusionswichtung mittels Hole-Burning Die in dieser Arbeit zur Charakterisierung des Herzens verwendete Diffusionsmethode kann im Grenzfall von kurzen T2-Relaxationszeiten an ihre Grenzen stoßen: Bei den verwendeten starken Magnetfeldern klingt das messbare Signal aufgrund der Relaxationszeit T2 oft sehr schnell ab. Daher wurde eine Methode entwickelt, die einen völlig neuen Ansatz zur diffusionsgewichteten Bildgebung verfolgt, bei dem die Informationen über die Diffusion unabhängig von der limitierenden T2-Zeit gewonnen werden können. Die sog. Hole-Burning-Diffusionssequenz verwendet in einem Vorexperiment lediglich die Longitudinalmagnetisierung zur Diffusionswichtung. Das Signal wird dann mit einer schnellen Auslesesequenz akquiriert. Bei der Präparation werden zunächst auf Subvoxel-Niveau Streifen "gebrannt", d.h. die Magnetisierung wird dort gesättigt. Bis zur nächsten Sättigung ist das Verhalten der Magnetisierung abhängig von der T1-Relaxation in diesem Bereich und vom Diffusionsverhalten. Durch rasches Wiederholen des selektiven Pulszugs wird schließlich eine Gleichgewichtsmagnetisierung erreicht, die von der Diffusionskonstanten D und der T1-Relaxationszeit abhängt. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Abhängigkeiten verschiedener Sequenzparameter untersucht und diese mittels Simulationen optimiert. Außerdem wurde die Sequenz an einem Scanner implementiert und erste Experimente damit durchgeführt. Mit Hilfe von Simulationen konnten dazu Lookup-Tabellen generiert werden, mit denen in bestimmten Bereichen (insbesondere bei nicht zu kurzen T1-Relaxationszeiten) sowohl die Diffusionskonstante D als auch die T1-Relaxationszeit quantifiziert werden konnte. N2 - Diffusion tensor imaging for the characterization of myocardial infarction in comparison to other methods The aim of this part of this work was to evaluate the potential of different MR sequences for the characterization of myocardial infarction in both the acute and chronic case. Therefore a study of acute as well as chronic infarcted rat hearts was performed, and the parameters T1, T2, T2* and the parameters ADC, FA, cs, cp and cl calculated from the diffusion tensor images were investigated. It turned out that there is no equivalent to the ischemia. Neither in the acute nor in the chronic case, a notably difference inside the affected area was detectable between different sequences. All in all, for detailed characterization of the infarct scar a T2* or a diffusion tensor sequence are most suitable. The T2* sequence provides a more informative visual image, whereas the more time-consuming diffusion tensor sequence provides a surplus of information due to the multiple display options in post-processing and shows the remodelling of the scar tissue over time. Oxygen level measurements in mouse hearts in vivo The characterization of an infarct scar can also go beyond the representation of morphological structure. The oxygenation is a complex parameter that can provide functional information of the vascularization and viability of the tissue. Access to this parameter is obtained by T2*-measurements, as the parameter T2* is sensitive to chemically bound oxygen. The influence of pure oxygen breathing in contrast to normal room air breathing on the oxygenation level in healthy and infarcted mice have been explored. Despite the difficulties caused by the movement due to respiration and heartbeat the measurements were implemented and carried out at 17.6 Tesla in vivo. The resolution was sufficient to resolve and investigate extremely thinned heart walls after infarction. The effect on the oxygenation level varies considerably between normal and infarcted hearts; that may be caused by a not yet advanced revascularization of the scar. In addition, the method was implemented to a 7.0 Tesla magnet for use in rats and adapted to the respiration of rats, which is different to the respiration of mice. The first reason was that the influence of the higher magnetic field on the measurement of the oxygenation level could be examined. Second, the heart as the examined object is larger in rats. Diffusion weighting using hole burning The MR diffusion method used in this work for the characterization of myocardial infarctions could be limited by extremely short T2 relaxation times. With the strong magnetic fields used here the measurable signal decays very fast due to the relaxation time T2. Therefore, a method for a completely new approach to diffusion-weighted imaging was developed, where the diffusion weighting can be obainted without being limited by the time constant T2. The so-called hole-burning diffusion sequence uses only the longitudinal magnetization for the diffusion weighting in a preliminary experiment. The signal is then acquired with a fast read-out sequence. During the preparation stripes will be "burned" into the magnetization on a subvoxel level, i.e. the magnetization is saturated there. Until the next saturation pulse the behavior of the magnetization depends first on the T1 relaxation time in this area and second on the diffusion. By rapidly repeating the selective pulse train a steady state magnetization dependend on the diffusion constant D and the T1 relaxation time is reached. In this work the dependencies between different sequence parameters were investigated and optimized using simulations. In addition, the sequence was implemented on a MR scanner and first experiments were carried out. With simulated lookup-tables we were able to quantify both the diffusion coefficient D and the T1 relaxation time in the case of not too short relaxation times T1. KW - Kernspintomografie KW - Infarkt KW - MRI KW - infarct KW - characterization KW - diffusion KW - hole-burning KW - NMR-Tomographie KW - Anisotrope Diffusion KW - Diffusion KW - Spektrales Lochbrennen KW - Herzinfarkt Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-71157 ER - TY - THES A1 - Schmitt, Peter T1 - MR imaging of tumors: Approaches for functional and fast morphological characterization T1 - MR-Bildgebung von Tumoren: Ansätze zur funktionellen und schnellen morphologischen Charakterisierung N2 - The subject of this work was to develop, implement, optimize and apply methods for quantitative MR imaging of tumors. In the context of functional and physiological characterization, this implied transferring techniques established in tumor model research to human subjects and assessing their feasibility for use in patients. In the context of the morphologic assessment and parameter imaging of tumors, novel concepts and techniques were developed, which facilitated the simultaneous quantification of multiple MR parameters, the generation of “synthetic” MR images with various contrasts, and the fast single-shot acquisition of purely T2-weighted images. N2 - Gegenstand dieser Arbeit war die Entwicklung, Implementierung, Optimierung und Anwendung von Methoden für die quantitative MR-Bildgebung an Tumoren. In Bezug auf eine funktionelle und physiologische Charakterisierung wurden in der Forschung an Tumormodellen etablierte Verfahren für den Einsatz am Menschen adaptiert und ihre Anwendbarkeit zur Untersuchung von Tumoren wurde an Patienten erforscht. Im Bereich der morphologischen Untersuchung und Parameterbildgebung an Tumoren wurden neue Konzepte und Verfahren entwickelt, welche die simultane Quantifizierung mehrerer MR-Parameter, die Generierung "synthetischer" MR-Bilder mit unterschiedlichen Kontrasten, sowie die schnelle "Single-Shot"-Akquisition rein T2-gewichteter Bilder ermöglichen. KW - Kernspintomografie KW - Tumor KW - MR imaging KW - Tumors KW - Relaxometry KW - IR-TrueFISP KW - synthetic MRI KW - TOSSI Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-135967 ER - TY - THES A1 - Heinrich, Robert T1 - Multi-species gas detection based on an external-cavity quantum cascade laser spectrometer in the mid-infrared fingerprint region T1 - Multikomponenten Gasdetektion basierend auf einem Externen-Kavitäts-Quantenkaskadenlaser im mittleren Infrarot-Fingerprint-Bereich N2 - Laser spectroscopic gas sensing has been applied for decades for several applications as atmospheric monitoring, industrial combustion gas analysis or fundamental research. The availability of new laser sources in the mid-infrared opens the spectral fingerprint range to the technology where multiple molecules possess their fundamental ro-vibrational absorption features that allow very sensitive detection and accurate discrimination of the species. The increasing maturity of quantum cascade lasers that cover this highly interesting spectral range motivated this research to gain fundamental knowledge about the spectra of hydrocarbon gases in pure composition and in complex mixtures as they occur in the petro-chemical industry. The long-term target of developing accurate and fast hydrocarbon gas analyzers, capable of real-time operation while enabling feedback-loops, would lead to a paradigm change in this industry. This thesis aims to contribute to a higher accuracy and more comprehensive understanding of the sensing of hydrocarbon gas mixtures. This includes the acquisition of yet unavailable high resolution and high accuracy reference spectra of the respective gases, the investigation of their spectral behavior in mixtures due to collisional broadening of their transitions and the verification of the feasibility to quantitatively discriminate the spectra when several overlapping species are simultaneously measured in gas mixtures. To achieve this knowledge a new laboratory environment was planned and built up to allow for the supply of the individual gases and their arbitrary mixing. The main element was the development of a broadly tunable external-cavity quantum cascade laser based spectrometer to record the required spectra. This also included the development of a new measurement method to obtain highly resolved and nearly gap-less spectral coverage as well as a sophisticated signal post-processing that was crucial to achieve the high accuracy of the measurements. The spectroscopic setup was used for a thorough investigation of the spectra of the first seven alkanes as of their mixtures. Measurements were realized that achieved a spectral resolution of 0.001 cm-1 in the range of 6-11 µm while ensuring an accuracy of 0.001 cm-1 of the spectra and attaining a transmission sensitivity of 2.5 x 10-4 for long-time averaging of the acquired spectra. These spectral measurements accomplish a quality that compares to state-of-the art spectral databases and revealed so far undocumented details of several of the investigated gases that have not been measured with this high resolution before at the chosen measurement conditions. The results demonstrate the first laser spectroscopic discrimination of a seven component gas mixture with absolute accuracies below 0.5 vol.% in the mid-infrared provided that a sufficiently broad spectral range is covered in the measurements. Remaining challenges for obtaining improved spectral models of the gases and limitations of the measurement accuracy and technology are discussed. N2 - Laserspektroskopie ist eine seit Jahrezehnten verbreitete Methodik zur Gasmessung. Zu den Anwendungen zählen Atmosphärenuntersuchungen, die Analyse von industriellen Verbrennungsgasen oder Grundlagenforschung der Gasspektren. Die Verfügbarkeit neuer Laserquellen im mittleren Infrarotbereich eröffnet den sogenannten spektralen "Fingerprint-Bereich", in welchem eine Vielzahl von Molekülen ihre spezifischen Rotations- Vibrations-Grundschwingungen haben, und damit sehr genaue Konzentrationsbestimmung und exakte Unterscheidung der Gase ermöglicht. Die zunehmende Reife von Quantenkaskadenlasern motivierte diese Forschungsarbeit, um Grundlagenwissen über pure Kohlenwasserstoffspektren und deren Mischungen, wie sie beispielsweise in der petrochemischen Industrie auftreten, zu erlangen. Das langfristige Ziel der Entwicklung eines hochgenauen und schnellen Analysators für Kohlenwasserstoffgemische, welcher Echtzeit-Messungen und damit direkte Rückkopplungsschleifen ermöglicht, würde zu einem Paradigmenwechsel in der Prozesskontrolle vieler Industriebereiche führen. Diese Doktorarbeit leistet einen Beitrag für ein umfassenderes Verständnis und höhere Genauigkeit der Messung von Kohlenwasserstoffgemischen. Dies beinhaltet die Aufnahme bisher nicht verfügbarer hochaufgelöster und hochgenauer Referenzspektren der untersuchten Gase, die Untersuchung ihres spektralen Verhaltens bei Stoßverbreiterung in Mischungen und der quantitativen Unterscheidbarkeit, wenn Moleküle mit überlappenden Spektren gleichzeitig gemessen werden. Um dieses Wissen zu erlangen, wurde ein neuer Laboraufbau zur Untersuchung einzelner Gase sowie deren Gemische geplant und aufgebaut. Die Hauptkomponente bildet eine weit abstimmbares Externe-Kavität- Quantenkaskadenlaser-Spektrometer. Weitere Teile der Entwicklung waren zudem eine neue Messmethodik, um hochaufgelöste und im untersuchten Spektralbereich nahezu lückenlose Spektren zu erhalten, sowie eine umfangreiche Nachverarbeitung der Messdaten, welche essentiell war, um die hohe Genauigkeit der Messungen zu ermöglichen. Der Spektrometeraufbau wurde zur Untersuchung der Spektren der ersten sieben Alkane und ihrer Mischungen verwendet. Die Messungen erreichen eine spektrale Auslösung von 0.001 cm-1 im Spektralbereich von 6-11 µm und garantieren gleichzeitig eine Genauigkeit von 0.001 cm-1. Eine Sensitivität von 2.5x10-4 konnte durch das Mitteln mehrer Messungen erreicht werden. Die Qualität der Spektren ist damit vergleichbar zu aktuellen Spektren-Datenbanken und zeigt zudem bisher undokumentierte Details in mehreren Spektren der gemessenen Gase auf, welche unter den gewählten Messbedingungen bisher nicht so hochaufgelöst gemessen wurden. Die Ergebnisse demonstrieren die erste laserspektrokopische Unterscheidung eines Siebenkomponentengemisches von Kohlenwasserstoffen im mittleren Infrarotbereich mit einer absoluten Konzentrationsgenauigkeit von unter 0.5 vol.% je Komponenten. Weitere Herausforderungen zur Verbesserung spektraler Modelle der Gase sowie die Grenzen der Messgenauigkeit und der verwendeten Technologie werden diskutiert. KW - Quantenkaskadenlaser KW - Laserspektroskopie KW - Absorptionsspektroskopie KW - Externer-Kavitäts-Quanten-Kaskaden-Laser KW - Laserabsorptionspektroskopie KW - Gasförmige Kohlenwasserstoffe KW - Gasgemisch KW - MIR-Spektroskopie KW - External-Cavity Quantum Cascade Laser KW - Laser absorption spectroscopy KW - Gaseous Hydrocarbons KW - Gas mixtures KW - MIR spectroscopy Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-268640 ER - TY - THES A1 - Meyer, Jochen T1 - Muon performance aspects and measurement of the inclusive ZZ production cross section through the four lepton final state with the ATLAS experiment at the LHC T1 - Aspekte der Leistungsfähigkeit des Myonnachweises und Messung des inklusiven ZZ Wirkungsquerschnitts mittels des Vier-Lepton-Endzustands mit dem ATLAS Experiment am LHC N2 - The "Large Hadron Collider" (LHC) is currently the most powerful particle accelerator. It provides particle collisions at a center of mass energy in the Tera-electronvolt range, which had never been reached in a laboratory before. Thereby a new era in high energy particle physics has began. Now it is possible to test one of the most precise theories in physics, the Standard Model of particle physics, at these high energies. The purpose is particularly served by four large experiments installed at the LHC, namely "A Toroidal LHC ApparatuS" (ATLAS), the "Compact-Muon-Solenoid" (CMS), the "Large Hadron Collider beauty" (LHCb) and "A Large Ion Collider Experiment" (ALICE). Besides exploring the high energy behavior of the well-established portions of the Standard Model, one of the main objectives is to find the Higgs boson included in the model, but not discovered by any preceding effort. It is of tremendous importance since fermions and heavy electroweak gauge bosons acquire mass because of this boson. Although the success of the Standard Model in describing nature is already undisputed, there are some flaws due to observations inexplicable within this theory only. Therefore searches for physics beyond the Standard Model are promoted at the LHC experiments as well. In order to achieve the defined goals, crucial aspects are firstly precise measurements, to verify Standard Model predictions in detail, and secondly an evaluation of as much information as accessible by the detectors, to recognize new phenomena as soon as possible for subsequent optimizations. Both challenges are only possible with a superior understanding of the detectors. An inevitable contribution to attain this knowledge is a realistic simulation, partially requiring new implementation techniques to describe the very complex instrumentation. The research presented here is performed under the patronage of the ATLAS collaboration with a special focus on measurements done with muon spectrometer. Thus a first central issue is the performance of the spectrometer in terms of physics objects that are recognized by the device, the compatibility of data and the existing simulation as well as its improvement and finally the extension of the acceptance region. Once the excellent behavior and comprehension of the muon spectrometer is demonstrated, a second part addresses one physics use case of reconstructed muons. The electroweak force is part of the Standard Model and causes the interaction of heavy electroweak gauge bosons with fermions as well as their self-interaction. In proton-proton collisions such gauge bosons are produced. However, they decay immediately into a pair of fermions. In case of the Z boson, which is one of the gauge bosons, oppositely charged fermions of the same generation, including muons, emerge. The various decay modes are determined precisely at particle accelerators other than the LHC. However, the associated production of two Z bosons is measured less exactly at those facilities because of a very low cross section. The corresponding results acquired with the ATLAS experiment exceed all previous measurements in terms of statistics and accuracy. They are reported in this thesis as obtained from the observation of events with four charged leptons. The enhancement of the signal yield based on the extension of the muon spectrometer acceptance is especially emphasized as well as alternative methods to estimate background events. Furthermore, the impact on the probing of couplings of three Z bosons and intersection with the search for the Standard Model Higgs boson are pointed out. N2 - Der "Large Hadron Collider" (LHC) ist der leistungsfähigste Teilchenbeschleuniger unserer Tage. Der Ringbeschleuniger erzeugt Teilchenkollisionen bei einer nie zuvor in einem Labor erreichten Schwerpunktenergie im Bereich von Teraelektronenvolt. Damit hat eine neue Ära in der Hochenergie-Teilchenphysik begonnen, in der eine der präzisesten Theorien der Physik, das Standardmodell der Teilchenphysik, bei diesen hohen Energien überprüft werden kann. Diesem Zweck dienen insbesondere die vier großen Experimente, "A Toroidal LHC ApparatuS" (ATLAS), "Compact-Muon-Solenoid" (CMS), "Large Hadron Collider beauty" (LHCb) und "A Large Ion Collider Experiment" (ALICE), welche am LHC aufgebaut sind. Neben der Erkundung des Hochenergieverhaltens der etablierten Bestandteile des Standardmodells, ist es ein Hauptanliegen das in dem Modell enthaltene Higgs Boson zu finden, welches bei allen bisherigen Bemühungen nicht nachgewiesen werden konnte. Dem Boson kommt eine wichtige Rolle zu, denn es erlaubt eine Erklärung der Massen von Fermionen und von schweren, elektroschwachen Eichbosonen. Obgleich der Erfolg des Standardmodells in seiner Beschreibung der Natur unumstritten ist, gibt es Schwachpunkte aufgrund von Beobachtungen, die die Existenz bislang unentdeckter Teilchen und Wechselwirkungen andeuten. Aus diesem Grund werden zudem Suchen nach Physik jenseits des Standardmodells von den LHC Experimenten betrieben. Um die ausgewiesenen Ziele zu erreichen, sind wesentliche Aspekte zum einen Präzisionsmessungen, um die Vorhersagen des Standardmodells eingehend zu testen, und zum anderen eine Auswertung aller mit den Detektoren zugänglichen Informationen, um Phänomene neuer Physik früh zu erkennen und Analysen daraufhin zu optimieren. Beide Herausforderungen gehen einher mit einem ausgezeichneten Verständnis der Detektoren. Einen unumgänglichen Beitrag dieses Wissen zu erlangen leistet eine realitätsgetreue Simulation, die teilweise neuer Techniken der Implementierung bedarf, um die komplexen Messanlagen zu beschreiben. Die hier präsentierte Forschungsarbeit wurde im Rahmen der ATLAS Kollaboration durchgeführt, wobei ein besonderer Schwerpunkt auf Messungen des Myon-Spektrometers liegt. Daher ist ein erstes zentrales Thema die Leistungsfähigkeit des Spektrometers hinsichtlich der von ihm identifizierten physikalischen Objekte, die Verträglichkeit aufgenommener Daten mit der existierenden Simulation sowie deren Verbesserung und schließlich die Erweiterung des Akzeptanzbereichs. Nachdem das exzellente Verhalten und Verständnis des Myon-Spektrometers demonstriert ist, befasst sich ein zweiter Teil mit einem physikalischen Anwendungsbereich gefundener Myonen. Die elektroschwache Kraft ist Teil des Standardmodells und verursacht die Wechselwirkung der schweren, elektroschwachen Eichbosonen mit Fermionen sowie ihre Selbstwechselwirkung. In Proton-Proton Kollisionen werden solche Bosonen produziert, die jedoch sofort wieder in ein Fermionen-Paar zerfallen. Im Falle des Z Bosons, welches solch ein Eichboson ist, entstehen entgegengesetzt geladene oder neutrale Fermionen der selben Generation, darunter auch Myonen. Die verschiedenen Zerfallsmodi sind bereits an anderen Beschleunigern als dem LHC bestimmt worden. Die gleichzeitige Produktion zweier Z Bosonen wurde jedoch aufgrund des sehr kleinen Wirkungsquerschnittes weniger exakt an diesen Einrichtungen gemessen. Die entsprechenden, mit dem ATLAS Experiment gewonnenen Resultate, übersteigen alle vorherigen Messungen hinsichtlich ihrer Statistik und Genauigkeit. Wie sie aus beobachteten Ereignissen mit vier geladenen Leptonen gewonnen werden, ist in dieser Arbeit ausgeführt. Besonders betont wird die gesteigerte Signalaufnahme durch die Erweiterung des Akzeptanzbereichs des Myon-Spektrometers sowie alternative Methoden zur Abschätzung von Untergrundereignissen. Außerdem werden Auswirkungen auf die Erforschung von Kopplungen dreier Z Bosonen sowie Überschneidungen mit der Suche nach dem Higgs Boson des Standardmodells erläutert. KW - ATLAS KW - LHC KW - Myon KW - Standardmodell KW - Higgs KW - Myon KW - Z Boson KW - ATLAS KW - standard model KW - muon KW - Z boson KW - Higgs KW - inclusive cross section KW - Elementarteilchenphysik KW - Vektorboson KW - Wirkungsquerschnitt Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-78793 ER - TY - THES A1 - Richter, Georg T1 - Nachweis der elektrischen Spin-Injektion in II-VI-Halbleiter mittels Messung des elektrischen Widerstandes T1 - Experimental proof of electrical spin injection into II-VI semiconductors by measuring the electric resistance N2 - Die bisherigen Ergebnisse der elektrischen Spininjektion in Halbleiter im diffusivem Regime werden mit dem Modell von Schmidt et. al gut beschrieben. Eine Folgerung aus diesem Modell ist, dass n-dotierte, verdünnte magnetische Halbleiter ("diluted magnetic semiconductors", DMS) als Injektor-Materialien für die elektrische Spininjektion in Halbleiter gut geeignet sind. Im Jahr 1999 wurde darüber hinaus die elektrische Injektion von einem DMS in einem nicht magnetisch dotierten Halbleiter ("non magnetic semiconductors", NMS) mit optischen Mitteln nachgewiesen. Die elektrischen Eigenschaften des Metall-Halbleiter-Kontaktes vom Materialsystem n-(Be,Zn,Mn)Se - n-(Be,Zn)Se wurden untersucht und optimiert, wobei spezifische Kontakwiderstände von bis zu ca. 2 10^-3 Ohm cm^2 bei 4 K erreicht wurden. Der Kontakt zwischen n-(Be,Zn,Mn)Se und n-(Be,Zn)Se ist unkritisch, weil der auftretende Leitungsband-Offset lediglich 40 meV beträgt. Die Spininjektionsmessungen wurden an Bauteilen mit einem adaptiertem Design der Transmission-Line Messungen ("TLM") durchgeführt. Bei diesem Materialsystem wurde am Gesamtbauteil ein positiver Magnetowiderstand von bis zu 25 % detektiert. Da sowohl der intrinsische Magnetowiderstand der einzelnen Halbleiterschichten negativ bzw. konstant war, als auch kein besonderes Magnetowiderstandsverhalten an der Metall-Halbleiter-Grenzschicht festgestellt werden konnte, kann dieser Magnetowiderstand als erster elektrischer Nachweis einer Spininjektion in einen Halbleiter angesehen werden. Die bei geringeren Temperaturen (300 mK und 2 K) bereits bei kleineren B-Feldern eintretende Sättigung des Widerstandes ist darüberhinaus mit der Temparaturabhängigkeit der Zeeman-Aufspaltung des DMS in Einklang zu bringen. Eine systematische Untersuchung dieses "Large Magnetoresistance" Effektes von der Dotierung der beteiligten Halbleiter zeigt hingegen ein komplexeres Bild auf. Es scheint ein optimales Dotierregime, sowohl für den DMS als auch für den NMS zu geben. Höhere oder geringere Dotierung reduzieren die relative Größe des positiven Magnetowiderstandes. Auch bei stark unterschiedlich dotierten DMS- und NMS-Schichten tritt eine (partielle) Unterdrückung des Magnetowiderstandes auf, in Übereinstimmung mit dem Modell. Dies lässt den Schluss zu, dass neben einer, der Spininjektion abträglichen, großen Differenz der Ladungsträgerdichten, evtl. auch die Bandstrukturen der beteiligten Halbleiter für die Spininjektionseffekte von Bedeutung ist. Um die elektrische Spininjektion auch in der technologisch wichtigen Familie der III/V Halbleiter etablieren zu können, wurde die elektrische Spininjektion von n-(Cd,Mn)Se in n-InAs untersucht. Basierend auf den Prozessschritten "Elektronenstrahlbelichtung" und "nasschemisches Ätzen" wurde eine Ätztechnologie entwickelt und optimiert, bei der die Ätzraten über die zuvor durchgeführte EBL kontrollierbar eingestellt werden können. Mesas mit Breiten von bis zu 12 nm konnten damit hergestellt werden. Untersuchungen zur elektrischen Spininjektion von (Cd,Mn)Se in InAs wurden mit Stromtransport senkrecht zur Schichtstruktur durchgeführt. Erste Messungen deuten bei niedrigen Magnetfeldern (B< 1,5 T) auf eine ähnliche Abhängigkeit des Gesamtwiderstand vom externen Feld hin wie im Materialsystem (Be,Zn,Mn)Se - (Be,Zn)Se. Allerdings tritt bei höheren Feldern ein stark negativer Magnetowiderstand des Gesamtbauteils auf, der qualitativ einen ähnlichen Verlauf zeigt wie die (Cd,Mn)Se-Schicht allein. Da die I/U Kennlininen des Gesamtbauteils Nichtlinearitäten aufweisen, können Tunneleffekte an einer oder mehrerer Barrieren eine wichtige Rolle spielen. Ob durch diese Tunneleffekte eine elektrische Spinijektion induziert wird, kann noch nicht abschließend geklärt werden. Wünschenswert ist daher eine weitere Charakterisierung der Einzelschichten. Ein weiteres Ziel ist, in Verbindung mit den oben angeführten technologischen Vorbereitungen, eine durch Nanostrukturierung ermöglichte, delokale Messung des Magnetowiderstand. Durch dieses Messverfahren könnten etwaige Tunnel-Effekte an der Metall-DMS Schicht zwanglos von denen an der DMS-NMS Grenzschicht getrennt werden. N2 - This work deals with electrical spin injection in the diffusive regime. Results published up to now can be satisfactorily explained by the model of Schmidt et. al. As a consequence of the model, n-doped diluted magnetic semiconductors (DMS) are expected to be particularly suitable as injectors for electrical spin injection into non magnetic semiconductors (NMS). Furthermore electrical spin injection from a DMS into a NMS was confirmed by optical means in 1999. The electrical properties of the metal-semiconductor contact of the n doped (Be,Zn,Mn)Se and (Be,Zn)Se were investigated and optimized. Specific contact resistance values down to approx. 2 10^{-3} Ohm cm^2 could be reached at 4 K. The resistance at the interface between n-(Be,Zn,Mn)Se and n-(Be,Zn)Se can be neglected due to a small conduction band offset of only 40 meV. For spin injection experiments, devices with an adapted tranmission line design were fabricated. A relative magnetoresistance of the device of up to +25 % was achieved. In contrast, the intrinsic magnetoresistance of the individual semiconductor layers was negative or constant. In addition, no magnetoresistance at the metal semiconductor interface could be observed. Hence, the magnetoresistance of the device can be regarded as the first electrical proof of spin injection into a semiconductor. At low temperatures (300 mK and 2 K) saturation of the magnetoesistance takes place at lower fields. This can be assigned to the temperature dependence of the Zeeman-splitting in the DMS. A systematic study of this "Large Magnetoresistance" effect yields a complex dependency on the doping level. It appears that an optimal doping regime exists, both for the DMS and the NMS layer. Departures from these values reduce the relative magnitude of the magnetoresistance. Moreover very different doping levels of the DMS and NMS Layers result in a (partial) suppression of the magnetoresistance, consistent with the model. Thus, not only large differences of the doping levels, but also the band structures of the involved layers may have an impact on electrical spin injection. In order to establish electrical spin injection in III/V semiconductors the material system n-(Cd,Mn)Se / n-InAs was investigated. A new etching technology was developed for InAs-(Al,Ga)Sb, combining the steps of "electron beam exposure" and "wet chemical etching". This combination leads to etch rates which can be reproducibly adjusted by prior electron beam exposure. Mesas with widths down to 12 nm were achieved. Experiments for electrical spin injection from (Cd,Mn)Se into InAs were performed with current direction perpendicular to the layers. First measurements up to moderate fields (B< 1,5 T) indicated a dependency of the resistance on the external field similiar to that of the material (Be,Zn,Mn)Se - (Be,Zn)Se. Indeed, at higher fields the device exhibits a large negative magnetoresistance comparable to the single (Cd,Mn)Se layer. The I/V curves of the device are nonlinear, so tunneling effects in one or several of the interfaces may play a major role. It is not clear yet if these effects induce an electrical spin injection. Hence, further electrical characterization of the involved layers are called for. Furthermore a non-local measurement of the magnetoresistance could help in distinguishing between tunneling effects at the metal semiconductor interface and those between DMS and NMS. KW - Zwei-Sechs-Halbleiter KW - Elektronenspin KW - Diffusionsverfahren KW - Spin-Injektion KW - Halbleiter KW - Magnetowiderstand KW - Spin-Polarisation KW - spin injection KW - semiconductor KW - magnetoresistance KW - spin polarization Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-10911 ER - TY - THES A1 - Müller, Christian Robert T1 - Nanoelektronische Feldeffekt-Transistoren und Quantenpunktspeicher auf der Basis von modulationsdotierten GaAs/AlGaAs Heterostrukturen T1 - Nanoelectronic field-effect transistors and quantum-dot-flash memories based on modulation-doped GaAs/AlGaAs heterostructures N2 - Diese Arbeit beschäftigt sich mit Elektronentransport in nanostrukturierten Bauelementen auf Halbleiterbasis, wobei im Speziellen deren Transistor- und Speichereigenschaften untersucht werden. Grundlage für die Bauelemente stellt eine modulationsdotierte GaAs/AlGaAs Heterostruktur dar, die mittels Elektronenstrahllithographie und nasschemischen Ätzverfahren strukturiert wird. Auf Grund der Bandverbiegung bildet sich in der Nähe des Heteroübergangs ein zweidimensionales Elektronengas (2DEG) aus, das als leitfähige Schicht in den Strukturen dient. Im Rahmen der Arbeit werden die Transporteigenschaften für unterschiedliche Bauelementdesigns untersucht, wobei die laterale Ausdehnung der Bauelemente wenige 10 nm beträgt. Die Charakterisierung des Elektronentransports erfolgt sowohl im linearen als auch nichtlinearen Transportregime für tiefe Temperaturen (T = 4.2 K) bis hin zu Raumtemperatur. Das erste experimentelle Kapitel beschäftigt sich mit dem Entwurf und der Charakterisierung von statischen Speicherzellen mit integriertem Floating Gate. Bei den hierfür hergestellten Bauelementen befindet sich eine Schicht selbstorganisierter Quantenpunkte (QDs) in direkter Nähe zum 2DEG. Der Abstand zwischen 2DEG und QDs ist kleiner als die Abschirmlänge im Halbleitermaterial, wodurch die QDs als Floating Gate dienen und Informationen elektrisch gespeichert werden können. Die Speicherzellen wurden in Form von Quantendraht-Transistoren (QWTs) und Y-Schaltern (YBSs) realisiert und bezüglich der Speicherfähigkeit der QDs sowohl bei tiefen Temperaturen als auch bei Raumtemperatur untersucht. Im zweiten experimentellen Kapitel dieser Arbeit wird ein neues, auf dem Feldeffekt beruhendes, Transistordesign vorgestellt. Die hierfür hergestellten Heterostrukturen besitzen ein 2DEG, das sich zwischen 33 nm und 80 nm unterhalb der Oberfläche der Heterostruktur befindet. Mittels in die Oberfläche der Heterostruktur geätzter Gräben wird eine Isolation zwischen den leitfähigen Regionen der Bauelemente geschaffen. Das einfache Design der sogenannten Three-Terminal Junctions (TTJs), in Verbindung mit dem oberflächennahen 2DEG, ermöglicht die monolithische Realisierung von integrierten logischen Gattern. Durch eine ausführliche Betrachtung des Transistorverhaltens der TTJs können sowohl Subthreshold Swings kleiner als das thermische Limit klassischer Feldeffekt-Transistoren als auch Hochfrequenzfunktionalität demonstriert werden. N2 - In this thesis, electron transport in nano-structured, semiconductor devices is investigated with focus on transistor characteristics and memory effects. The investigated devices are based on a modulation-doped GaAs/AlGaAs heterostructure and are structured by electron-beam lithography and wet-chemical etching. Close to the heterointerface, a two-dimensional electron gas (2DEG) is formed and serves as conducting layer for the electron transport. Different devices with lateral dimensions of a few 10 nm are fabricated and are characterized in the linear and nonlinear transport regime at low temperatures, i.e. T = 4.2 K, as well as at room temperature. The first chapter is dedicated to the experimental results on the design and characterization of memory devices with a floating gate. The devices are based on a modulation-doped heterostructure with a layer of self-assembled quantum dots (QDs) in close vicinity to the conducting layer. The distance between QDs and 2DEG is less than the screening length and, therefore, the QDs serve as floating gate on the 2DEG. Hence, information can be stored electrically. For the memory devices, quantum-wire transistors (QWTs) and electron Y-branch switches (YBSs) are used and characterized, with respect to the floating-gate function of the QDs, at low temperatures and up to room temperature. In the second chapter of this thesis, a novel transistor design based on the field effect is presented. For this purpose, the 2DEG is situated between 33 and 80 nm below the surface of the heterostructure. The conducting parts of the devices are insulated from each other by etched insulation trenches. Due to the monolithic design of the three-terminal junctions (TTJs) with a shallow 2DEG, an integrated logic gate is realized. By analyzing the switching properties of the TTJs in detail, subthreshold swings below the thermal limit and high frequency functionality are demonstrated. KW - Galliumarsenid KW - Aluminiumarsenid KW - Heterostruktur-Bauelement KW - HEMT KW - SET-Transistor KW - Quantenpunkt KW - Nanodot-Speicher KW - Flash-Speicher KW - HEMT KW - field-effect transistor KW - quantum dot KW - flash memory KW - rectification Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-39948 ER - TY - THES A1 - Mühlbauer, Mathias Josef T1 - Nanolithography on Mercury Telluride T1 - Nanolithographie auf Quecksilber Tellurid N2 - Topological insulators belong to a new quantum state of matter that is currently one of the most recognized research fields in condensed matter physics. Strained bulk HgTe and HgTe/HgCdTe quantum well structures are currently one of few topological insulator material systems suitable to be studied in transport experiments. In addition HgTe quantum wells provide excellent requirements for the conduction of spintronic experiments. A fundamental requirement for most experiments, however, is to reliably pattern these heterostructures into advanced nano-devices. Nano-lithography on this material system proves to be challenging because of inherent temperature limitations, its high reactivity with various metals and due to its properties as a topological insulator. The current work gives an insight into why many established semiconductor lithography processes cannot be easily transferred to HgTe while providing alternative solutions. The presented developments include novel ohmic contacts, the prevention of metal sidewalls and redeposition fences in combination with low temperature (80 °C) lithography and an adapted hardmask lithography process utilizing a sacrificial layer. In addition we demonstrate high resolution low energy (2.5 kV) electron beam lithography and present an alternative airbridge gating technique. The feasibility of nano-structures on HgTe quantum wells is exemplarily verified in two separate transport experiments. We are first to realize physically etched quantum point contacts in HgTe/HgCdTe high mobility 2DEGs and to prove their controllability via external top-gate electrodes. So far quantum point contacts have not been reported in TI materials. However, these constrictions are part of many proposals to probe the nature of the helical quantum spin Hall edge channels and are suggested as injector and detector devices for spin polarized currents. To confirm their functionality we performed four-terminal measurements of the point contact conductance as a function of external gate voltage. Our measurements clearly exhibit quantized conductance steps in 2e2/h, which is a fundamental characteristic of quantum point contacts. Furthermore we conducted measurements on the formation and control of collimated electron beams, a key feature to realize an all electrical spin-optic device. In a second study several of the newly developed lithography techniques were implemented to produce arrays of nano-wires on inverted and non-inverted HgTe quantum well samples. These devices were used in order to probe and compare the weak antilocalization (WAL) in these structures as a function of magnetic field and temperature. Our measurements reveal that the WAL is almost an order of magnitude larger in inverted samples. This observation is attributed to the Dirac-like dispersion of the energy bands in HgTe quantum wells. The described lithography has already been successfully implemented and adapted in several published studies. All processes have been optimized to guarantee a minimum effect on the heterostructure’s properties and the sample surface, which is especially important for probing the topological surface states of strained HgTe bulk layers. Our developments therefore serve as a base for continuous progress to further establish HgTe as a topological insulator and give access to new experiments. N2 - Topologische Isolatoren (TIs) beschreiben einen neuartigen Quanten-Aggregatszustand, der derzeit eines der meist beachteten Forschungsfelder in der Festkörperphysik darstellt. Verspannt gewachsene HgTe Schichten, sowie HgTe/HgCdTe Quantentrogstrukturen sind als eines der wenigen TI-Materialsysteme geeignet, um in Transportexperimenten untersucht zu werden. Darüber hinaus bieten HgTe Quantentröge hervorragende Voraussetzungen zur Durchführung von Spintronik-Experimenten. Eine grundlegende Voraussetzung für die meisten Versuche ist die zuverlässige Herstellung komplexer Nanostrukturen in diesen Schichtsystemen. Aufgrund der intrinsischen Temperaturgrenzen, der hohen Reaktivität mit verschiedensten Metallen und nicht zuletzt seiner Eigenschaften als topologischer Isolator, stellt Nanolithographie auf HgTe eine Herausforderung dar. Die vorliegende Arbeit zeigt auf, weshalb viele der in der Halbleitertechnik etablierten Lithographieprozesse nicht einfach auf HgTe übertragbar sind und bietet stattdessen alternative Lösungen. Die vorgestellten Entwicklungen befassen sich unter anderem mit der Herstellung ohmscher Kontakte, der Vermeidung metallischer Seitenwände und Ätzresiduen in Kombination mit Niedertemperatur-Lithographie (≤80 °C) und einem angepassten Hartmasken-Lithographieprozess. Zusätzlich demonstrieren wir hochauflösende Niederenergie-Elektronenstrahllithographie (2.5 kV) und die Strukturierung freitragender Gate-Elektroden. Die Realisierbarkeit von Nanostrukturen in HgTe Quantentrögen wurde anhand zweier unabhängiger Transportexperimente verifiziert. Wir präsentieren die erste Umsetzung physikalisch geätzter Quantenpunktkontakte in hochbeweglichen HgTe/HgCdTe 2DEGs und weisen deren Kontrollierbarkeit mittels externer Topgate-Elektroden nach. Bisher wurden experimentell noch keine Quantenpunktkontakte in TI-Materialien realisiert. Um deren Funktionalität zu bestätigen, wurden Messungen des Punktkontaktleitwerts als Funktion der externen Gate-Spannung durchgeführt. Die Messungen zeigen deutlich quantisierte Leitwertstufen in Abständen von 2e2/h, ein Charakteristikum von QPCs. Darüber hinaus wurden Untersuchungen zur Erzeugung und Kontrolle kollimierter Elektronenstrahlen durchgeführt, einer Schlüsselvoraussetzung zur Umsetzung spinoptischer Bauteile. Für die zweite Studie wurden mehrere der beschriebenen Lithographie- Techniken angewandt, um präzise Anordnungen aus Nanodrähten aus invertierten sowie nicht invertierten Quantentrögen zu erstellen. Mit diesen Proben wurde der Effekt der schwachen Antilokalisierung in Abhängigkeit von Magnetfeld und Temperatur untersucht. Unsere Messungen zeigen, dass die schwache Antilokalisierung in invertierten Proben um fast eine Größenordnung höher ist. Diese Beobachtung kann wiederum der Dirac-artigen Dispersion der Energiebänder in HgTe Quantentrögen zugeschrieben werden. Alle Lithographieprozesse wurden optimiert, um Einflüsse auf die Materialeigenschaften sowie die Probenoberfläche zu minimieren. Dies ist besonders für die Untersuchung der topologischen Oberflächenzustände verspannt gewachsener HgTe-Schichten relevant. Die vorgestellten Entwicklungen dienen dabei als Grundlage, um HgTe weiter als topologischen Isolator zu etablieren und gewähren Zugang zu neuen Experimenten. Die in dieser Arbeit beschriebene Lithographie fand bereits mehrfach Anwendung in verschiedenen veröffentlichten Studien. KW - Topologischer Isolator KW - Nanolithografie KW - Quecksilbertellurid KW - nanolithography KW - HgTe KW - Mercury Telluride KW - quantum point contact KW - Topological insulator Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-137152 ER - TY - THES A1 - Schömig, Herbert Richard T1 - Nanooptik an breitbandlückigen Halbleiter-Nanostrukturen für die Spintronik und Optoelektronik T1 - Nanooptics on wide-bandgap semiconductor nanostructures for spintronics and optoelectronics N2 - Die vorliegende Arbeit behandelt drei Themen aus der Forschung an nanostrukturierten Halbleitern im Umfeld der Spintronik und Optoelektronik. 1) Einzelne semimagnetische Quantenpunkte Mn-dotierte, und damit semimagnetische Halbleiter zeichnen sich durch eine sp-d-Austauschkopplung zwischen den freien Ladungsträgerspins und den Mn-Spins aus. Für ein optisch injiziertes Exziton bedeutet dies eine Austauschenergie, die sich proportional zur Mn-Magnetisierung im Exzitonvolumen verhält. Lokalisiert man das Exziton in einem Quantenpunkt, so kann man es als Sonde für die Magnetisierung in der Nanoumgebung gebrauchen. Bedingung hierfür ist die spektroskopische Selektion einzelner Quantenpunkte. Die Selektion einzelner CdSe/ZnMnSe-Quantenpunkte konnte realisiert werden durch die lithographische Präparation einer lichtundurchlässigen Metallmaske auf der Probenoberfläche, versehen mit nanoskaligen Aperturen. Die Photolumineszenz(PL)-Emission an diesen Aperturen zeigt individuelle PL-Linien entsprechend einzelner Quantenpunkte. Mittels Magneto-PL-Spektroskopie gelingt es das magnetische Moment einzelner Quantenpunkte von wenigen 10 Bohrmagneton sowie die thermische Fluktuation dieses Moments aufzuklären. Sowohl die Temperatur- als auch die Magnetfeldabhängigkeit der Exziton-Mn-Kopplung werden im Rahmen eines modifizierten Brillouinmodells konsistent beschrieben. 2) Ferromagnet-DMS-Hybride Eine lokale Beeinflussung von Spins im Halbleiter wird möglich durch die Präparation von ferromagnetischen Strukturen auf der Halbleiteroberfläche. Die magnetischen Streufelder, welche von nanostrukturierten Ferromagneten (FM) erzeugt werden, können auf mesoskopischer Längenskala eine Verbiegung der Spinbänder in einem Quantenfilm bewirken. Dies gilt insbesondere für einen semimagnetischen (DMS-)Quantenfilm vom Typ ZnCdMnSe/ZnSe, wie er im vorliegenden Fall Verwendung fand. Aufgrund der Verstärkerfunktion der Mn-Spins liegen hier nämlich riesige effektive g-Faktoren vor, welche im Magnetfeld große Spinaufspaltungen produzieren. Wie magnetostatische Rechnungen für Drahtstrukturen aus ferromagnetischem Dysprosium (Dy) offenlegen, sind bei senkrechter Magnetisierung Streufelder in der Größenordung von 0.1 bis 1 T in der Quantenfilmebene darstellbar. Magneto-PL-Messungen mit hoher Ortsauflösung demonstrieren tatsächlich einen Einfluß der nanostrukturierten Ferromagnete auf die exzitonischen Spinzustände im Quantenfilm und erlauben zudem einen Rückschluß auf die magnetische Charakteristik der FM-Nanostrukturen. 3) Einzelne Lokalisationszentren in InGaN/GaN-Quantenfilmen Die Lokalisation der Ladungsträger in nm-skaligen Materieinseln hat einen erheblichen Einfluss auf die optischen Eigenschaften eines InGaN-Quantenfilmes. Eine detaillierte Aufklärung dieses Effektes erfordert den reproduzierbaren, spektroskopischen Zugang zu einzelnen dieser Lokalisationszentren. Diese Bedingung wurde hier mit der Aufbringung einer Nanoaperturmaske auf der Halbleiteroberfläche erfüllt. PL-Spektren, gemessen an solchen Nanoaperturen bei einer Temperatur von 4 K, weisen tatsächlich einzelne, spektral scharfe Emissionlinien mit Halbwertsbreiten bis hinab zu 0.8 meV auf. Eine solche Einzellinie entspricht dabei der PL-Emission aus in einem einzelnen Lokalisationszentrum, welche an dieser Stelle erstmalig nachgewiesen werden konnte. In den folgenden Experimenten zeigte sich interessanterweise, dass diese Einzellinien gänzlich andere Abhängigkeiten an den Tag legen als das inhomogene PL-Signal eines großen Ensembles von Zentren. Dies ermöglichte eine fundierte Beurteilung bislang kontrovers diskutierter Mechanismen, welche für die PL-Charakteristik von InGaN-Quantenfilmen relevant sind. Als bestimmende Faktoren erwiesen sich das interne Piezofeld, der Bandfülleffekt und die Bildung von Multiexzitonen. N2 - This work treats three topics from the research on nanostructured semiconductors in the field of spintronics and optoelectronics. 1) Single semimagnetic quantum dots Semiconductors doped with Mn, so-called diluted magnetic semiconductors, exhibit an intense sp-d exchange interaction between free carrier spins and localized Mn spins. Due to this coupling an exciton, optically injected into the DMS semiconductor, acquires an exchange energy proportional to the Mn magnetization within the exciton volume. If the exciton localizes in a quantum dot it can be employed as a probe monitoring the magnetization in the nanoenvironment. However, this requires the spectroscopic selection of single quantum dots. In this work single CdSe/ZnMnSe quantum dots could be addressed with the help of an opaque metal mask on top of the semiconductor with nanoapertures prepared by electron lithography. The PL emission from such nanoapertures shows individual PL lines corresponding to single quantum dots. By means of magneto-PL-spectroscopy the magnetic moment of single quantum dots of only some tens of Bohrmagnetons is addressed, including its thermal fluctuations. The temperature as well as magnetic field dependence of the exciton-Mn coupling is consistently described in the frame of a modified Brillouin model. 2) Ferromagnet-DMS-Hybrids A local manipulation of spins in a semiconductor can be realized by a preparation of ferromagnetic structures on the surface of a semiconductor. Magnetic fringe fields, emerging from nanostructured ferromagnets (FM) are capable of bending the spin bands of a buried quantum well on a mesoscopic length scale. This is especially valid for a semimagnetic quantum well like the ZnCdMnSe/ZnSe heterostructure used in the following experiments. Due to the drastic enhancement of the exciton g factor by the coupling to the Mn spins, huge spin splittings become possible. Magnetostatic calculations performed for ferromagnetic dysprosium (Dy) wire structures show, that fringe fields in the range of 0.1 to 1 T can be achieved in a perpendicular magnetization configuration. Magneto-PL measurements with a high spatial resolution actually demonstrate an influence of nanostructured ferromagnets on the excitonic spin bands in the quantum well and even provide some information about the magnetic characteristics of the FM nanoelements. 3) Single localization centers in a InGaN/GaN quantum well The localization of charge carriers in nm-sized islands has a strong influence on the optical properties of InGaN/GaN quantum wells. A detailed analysis of these effects require a reproduceable, spectroscopic access to single localization centers. This prerequisite has been fulfilled by depositing a mask with nanoapertures on the semiconductor surface. PL spectra measured on these nanoapertures at a temperature of 4 K reveal individual, spectrally narrow emission lines with a halfwidth down to 0.8 meV. Such a single PL line can be attributed to the emission from a single localization center. The optical access to single centers has been demonstrated here for the first time. As the following experiments showed, there is a profound difference between the behavior of such single PL lines and the inhomogenous PL signal from a large ensemble of centers. This gives a clear picture of the impact of some mechanisms relevant for the PL characteristics of InGaN quantum films, that have been the subject of a controversial debate. The most influential factors are the internal piezo electric field, the bandfilling effect and the formation of multiexcitons. KW - Cadmiumselenid KW - Zinkselenid KW - Manganselenide KW - Semimagnetischer Halbleiter KW - Quantenpunkt KW - Halbleiteroberfläche KW - Ferromagnetische Schicht KW - Nanostruktur KW - Spin KW - Indiumnitrid KW - Galliumnitrid KW - Ferromagnete KW - Photolumineszenz KW - Quantum dots KW - semimagnetic semiconductors Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-126558 N1 - Dieses Dokument wurde aus Datenschutzgründen - ohne inhaltliche Änderungen - erneut veröffentlicht. Die ursprüngliche Veröffentlichung war am: 22.10.2005 ER - TY - THES A1 - Schömig, Herbert Richard T1 - Nanooptik an breitbandlückigen Halbleiter-Nanostrukturen für die Spintronik und Optoelektronik T1 - Nanooptics on wide-bandgap semiconductor nanostructures for spintronics and optoelectronics N2 - Die vorliegende Arbeit behandelt drei Themen aus der Forschung an nanostrukturierten Halbleitern im Umfeld der Spintronik und Optoelektronik. 1) Einzelne semimagnetische Quantenpunkte Mn-dotierte, und damit semimagnetische Halbleiter zeichnen sich durch eine sp-d-Austauschkopplung zwischen den freien Ladungsträgerspins und den Mn-Spins aus. Für ein optisch injiziertes Exziton bedeutet dies eine Austauschenergie, die sich proportional zur Mn-Magnetisierung im Exzitonvolumen verhält. Lokalisiert man das Exziton in einem Quantenpunkt, so kann man es als Sonde für die Magnetisierung in der Nanoumgebung gebrauchen. Bedingung hierfür ist die spektroskopische Selektion einzelner Quantenpunkte. Die Selektion einzelner CdSe/ZnMnSe-Quantenpunkte konnte realisiert werden durch die lithographische Präparation einer lichtundurchlässigen Metallmaske auf der Probenoberfläche, versehen mit nanoskaligen Aperturen. Die Photolumineszenz(PL)-Emission an diesen Aperturen zeigt individuelle PL-Linien entsprechend einzelner Quantenpunkte. Mittels Magneto-PL-Spektroskopie gelingt es das magnetische Moment einzelner Quantenpunkte von wenigen 10 Bohrmagneton sowie die thermische Fluktuation dieses Moments aufzuklären. Sowohl die Temperatur- als auch die Magnetfeldabhängigkeit der Exziton-Mn-Kopplung werden im Rahmen eines modifizierten Brillouinmodells konsistent beschrieben. 2) Ferromagnet-DMS-Hybride Eine lokale Beeinflussung von Spins im Halbleiter wird möglich durch die Präparation von ferromagnetischen Strukturen auf der Halbleiteroberfläche. Die magnetischen Streufelder, welche von nanostrukturierten Ferromagneten (FM) erzeugt werden, können auf mesoskopischer Längenskala eine Verbiegung der Spinbänder in einem Quantenfilm bewirken. Dies gilt insbesondere für einen semimagnetischen (DMS-)Quantenfilm vom Typ ZnCdMnSe/ZnSe, wie er im vorliegenden Fall Verwendung fand. Aufgrund der Verstärkerfunktion der Mn-Spins liegen hier nämlich riesige effektive g-Faktoren vor, welche im Magnetfeld große Spinaufspaltungen produzieren. Wie magnetostatische Rechnungen für Drahtstrukturen aus ferromagnetischem Dysprosium (Dy) offenlegen, sind bei senkrechter Magnetisierung Streufelder in der Größenordung von 0.1 bis 1 T in der Quantenfilmebene darstellbar. Magneto-PL-Messungen mit hoher Ortsauflösung demonstrieren tatsächlich einen Einfluß der nanostrukturierten Ferromagnete auf die exzitonischen Spinzustände im Quantenfilm und erlauben zudem einen Rückschluß auf die magnetische Charakteristik der FM-Nanostrukturen. 3) Einzelne Lokalisationszentren in InGaN/GaN-Quantenfilmen Die Lokalisation der Ladungsträger in nm-skaligen Materieinseln hat einen erheblichen Einfluss auf die optischen Eigenschaften eines InGaN-Quantenfilmes. Eine detaillierte Aufklärung dieses Effektes erfordert den reproduzierbaren, spektroskopischen Zugang zu einzelnen dieser Lokalisationszentren. Diese Bedingung wurde hier mit der Aufbringung einer Nanoaperturmaske auf der Halbleiteroberfläche erfüllt. PL-Spektren, gemessen an solchen Nanoaperturen bei einer Temperatur von 4 K, weisen tatsächlich einzelne, spektral scharfe Emissionlinien mit Halbwertsbreiten bis hinab zu 0.8 meV auf. Eine solche Einzellinie entspricht dabei der PL-Emission aus in einem einzelnen Lokalisationszentrum, welche an dieser Stelle erstmalig nachgewiesen werden konnte. In den folgenden Experimenten zeigte sich interessanterweise, dass diese Einzellinien gänzlich andere Abhängigkeiten an den Tag legen als das inhomogene PL-Signal eines großen Ensembles von Zentren. Dies ermöglichte eine fundierte Beurteilung bislang kontrovers diskutierter Mechanismen, welche für die PL-Charakteristik von InGaN-Quantenfilmen relevant sind. Als bestimmende Faktoren erwiesen sich das interne Piezofeld, der Bandfülleffekt und die Bildung von Multiexzitonen. N2 - This work treats three topics from the research on nanostructured semiconductors in the field of spintronics and optoelectronics. 1) Single semimagnetic quantum dots Semiconductors doped with Mn, so-called diluted magnetic semiconductors, exhibit an intense sp-d exchange interaction between free carrier spins and localized Mn spins. Due to this coupling an exciton, optically injected into the DMS semiconductor, acquires an exchange energy proportional to the Mn magnetization within the exciton volume. If the exciton localizes in a quantum dot it can be employed as a probe monitoring the magnetization in the nanoenvironment. However, this requires the spectroscopic selection of single quantum dots. In this work single CdSe/ZnMnSe quantum dots could be addressed with the help of an opaque metal mask on top of the semiconductor with nanoapertures prepared by electron lithography. The PL emission from such nanoapertures shows individual PL lines corresponding to single quantum dots. By means of magneto-PL-spectroscopy the magnetic moment of single quantum dots of only some tens of Bohrmagnetons is addressed, including its thermal fluctuations. The temperature as well as magnetic field dependence of the exciton-Mn coupling is consistently described in the frame of a modified Brillouin model. 2) Ferromagnet-DMS-Hybrids A local manipulation of spins in a semiconductor can be realized by a preparation of ferromagnetic structures on the surface of a semiconductor. Magnetic fringe fields, emerging from nanostructured ferromagnets (FM) are capable of bending the spin bands of a buried quantum well on a mesoscopic length scale. This is especially valid for a semimagnetic quantum well like the ZnCdMnSe/ZnSe heterostructure used in the following experiments. Due to the drastic enhancement of the exciton g factor by the coupling to the Mn spins, huge spin splittings become possible. Magnetostatic calculations performed for ferromagnetic dysprosium (Dy) wire structures show, that fringe fields in the range of 0.1 to 1 T can be achieved in a perpendicular magnetization configuration. Magneto-PL measurements with a high spatial resolution actually demonstrate an influence of nanostructured ferromagnets on the excitonic spin bands in the quantum well and even provide some information about the magnetic characteristics of the FM nanoelements. 3) Single localization centers in a InGaN/GaN quantum well The localization of charge carriers in nm-sized islands has a strong influence on the optical properties of InGaN/GaN quantum wells. A detailed analysis of these effects require a reproduceable, spectroscopic access to single localization centers. This prerequisite has been fulfilled by depositing a mask with nanoapertures on the semiconductor surface. PL spectra measured on these nanoapertures at a temperature of 4 K reveal individual, spectrally narrow emission lines with a halfwidth down to 0.8 meV. Such a single PL line can be attributed to the emission from a single localization center. The optical access to single centers has been demonstrated here for the first time. As the following experiments showed, there is a profound difference between the behavior of such single PL lines and the inhomogenous PL signal from a large ensemble of centers. This gives a clear picture of the impact of some mechanisms relevant for the PL characteristics of InGaN quantum films, that have been the subject of a controversial debate. The most influential factors are the internal piezo electric field, the bandfilling effect and the formation of multiexcitons. KW - Cadmiumselenid KW - Zinkselenid KW - Manganselenide KW - Semimagnetischer Halbleiter KW - Quantenpunkt KW - Halbleiteroberfläche KW - Ferromagnetische Schicht KW - Nanostruktur KW - Spin KW - Indiumnitrid KW - Galliumnitrid KW - Ferromagnete KW - Photolumineszenz KW - Quantum dots KW - semimagnetic semiconductors KW - gallium nitride KW - ferromagnets KW - photoluminescence Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15188 N1 - Aus datenschutzrechtlichen Gründen wurde der Zugriff auf den Volltext zu diesem Dokument gesperrt. Eine inhaltlich identische neue Version ist erhältlich unter: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:20-opus-126558 ER - TY - THES A1 - Bach, Lars T1 - Neuartige nanostrukturierte Halbleiterlaser und Mikroringresonatoren auf InP-Basis für Wellenlängenmultiplexsysteme in der optischen Nachrichtenübertragung T1 - New types of nanostructured semiconductor lasers and micro ring resonators based on InP for dense wavelength division multiplexing systems in optical telecommunication applications N2 - Zusammenfassung Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung und Untersuchung von neuartigen nanostrukturierten Halbleiterbauelementen. Es wird gezeigt, dass durch den Einsatz von optischer und hochauflösender Elektronenstrahl- und Ionenstrahllithographie verschiedene optoelektronische Bauelemente (Laser und Filter) definiert werden können. Die Kombination dieser Definitionsprozesse mit speziellen nass- und trockenchemischen Ätzverfahren erlaubt die Herstellung von Bauelementen mit sehr hoher Genauigkeit, Reproduzierbarkeit und monolithischer Integrationsfähigkeit mit verschiedensten Geometrien und Bereichen innerhalb der Bauelemente. Die Grundlagen zum Verständnis der Funktionsweise und der Hochfrequenzeigenschaften der einzelnen Resonatorarten, Gitterstrukturen und der Laser mit diesen Gitterstrukturen sind in Kapitel 2 zusammen gefasst. Nach einer kurzen Abhandlung des Laserprinzips und des Aufbaus einer Laserdiode, werden die statischen und dynamischen Kenngrößen und Prozesse in den Lasern ausführlich vorgestellt. Besonderes Augenmerk gilt dabei den dynamischen Grundlagen und der Erläuterung eines zusätzlichen Wechselwirkungsprinzips, genannt „Detuned Loading“, im Laser und die sich daraus ergebenden neuen Eigenschaften. Die Auswirkungen der Resonatorgeometrien und Gitterstrukturen auf die spektralen Eigenschaften der Laser sind Bestandteil des zweiten Teiles von Kapitel 2. In Kapitel 3 werden die technologischen Prozesse zur Herstellung der verschiedensten präsentierten Bauelemente im Detail vorgestellt. Die Vorstellung der Charakterisierungsmethoden und der verwendeten Messplätze schließen dieses Kapitel ab. Kapitel 4 beschäftigt sich ausschließlich mit den elektrischen und spektralen Eigenschaften der einzel- und gekoppelten Quadrat-Resonator-Lasern. Kapitel 5 beschäftigt sich mit monomodige DFB- oder DBR-Lasern für Wellenlängenmultiplexsysteme im Wellenlängenbereich um 1.55 µm, als Einzelkomponenten oder in Arrays, die eine exakt einstellbarere Wellenlänge und hoher Modenstabilität aufweisen. Durch die Verwendung des DBR-Prinzips kann eine signifikante Verbesserung der statischen und dynamischen Eigenschaften gegenüber dem DFB-Prinzip erreicht werden. Die Verbesserungen der statischen Eigenschaften beruhen hauptsächlich auf der räumlichen Trennung von Verstärkungs- und Gitterbereich im Fall des DBR-Lasers und der damit verbundenen Erhöhung der Reflexion des Rückfacettenbereiches. Die Trennung bewirkt eine Reduktion der Absorption im Verstärkungsbereich, keine gitterimplantationsbedingten Erhöhung der internen Absorption wie im DFB-Fall, und damit eine Erhöhung der Effizienz was sich wiederum in einer geringern Wärmeproduktion äußert. Aufgrund der aufgeführten Ursachen ist es möglich durch Größenoptimierung der jeweiligen Bereiche Schwellenströme von 8 mA, Effizienzen von 0.375 W/A, Ausgangsleistungen bis zu 70 mW, Betriebsbereiche bis zum 12fachen des Schwellenstromes, Verschiebungen der Wellenlänge mit dem Betriebsstrom von 0.01 nm/mA, eine thermische Belastbarkeiten bis zu 120°C und Seitenmodenunterdrückungen bis zu 67 dB durch das DBR-Laserprinzip zu realisieren. In Kapitel 6 wird ein neues Konzept eines hochfrequenzoptimierten Lasers vorgestellt. Das Prinzip des „Detuned Loading“ ist sehr sensitiv auf die Phasenlage der umlaufenden Welle im Laser und auf die Lage der Hauptmode auf der Reflexionsfunktion des Gitters. Da eine Phasenänderung von 2einer Längenänderung von einigen 100 nm entspricht und dies außerhalb der Herstellungstoleranz liegt, ist eine gezielte Kontrolle dieses Prinzips im DBR-Laser nicht möglich. Dies führte zu einer Weiterentwicklung des DBR-Lasers in einem Laser der einer Phasenkontrolle ermöglicht, genannt CCIG-Laser. Dieser Laser besteht aus einer Lasersektion, einer zentralen Gittersektion und einer angeschlossenen Phasensektion. Durch Strominjektion in die Phasensektion ist es möglich über eine Änderung des Brechungsindexes eine gezielte Einstellung der Phasenlage zu gewährleisten. Die Phasensektion hat keine Auswirkungen auf die statischen elektrischen und spektralen Eigenschaften der Laser. Diese sind sehr gut mit denen der DBR-Laser vergleichbar. Damit war es möglich durch einen CCIG-Laser mit Sektionsgrößen von 500 µm für jede Sektion eine Steigerung der Bandbreite auf einen Rekordwert von 37 GHz, dass entspricht einem Steigerungsfaktor von 4.5 gegenüber Fabry-Perot-Lasern gleicher Länge, zu steigern. N2 - Summary This dissertation occupies with the fabrication and investigation of new types ofnanostructured semiconductor devices. It will be shown that the use of high resolution e-beam and focused ion beam technologies enables the fabrication of several types of optoelectronic devices (laser and filter). The combination of these methods with specific wet- and drychemical etching procedures allows the fabrication of devices with high accuracy, reproducibility and the potential of monolithic integration. The theoretical background for a better understanding of the functionality and the high frequency properties of the several resonator types, grating structures and lasers with these gratings will be given in chapter 2. After a short explanation of the laser principle and the geometry of a laser diode the static and dynamic parameters and processes inside the lasers will be explained. The main focus of this chapter is the explanation of the detuned loading principle in the lasers. This principle is responsible for the new dynamic properties of these lasers. In the second part of chapter 2 the affects of the resonator geometries and grating structures at the spectral properties will be discussed. The technological processes for the fabrication of the several-presented devices will be discussed in detail in chapter 3. Also the measurement methods and setups will be presented in this chapter. Exclusive in chapter 4 the spectral and electrical properties of the single- and coupled squareresonator lasers will be shown. The specific analysis of the geometrical parameters (width, radius) allows a reduction of the size of these lasers down to diameters of D = 30 µm. The square like geometry of these lasers with the four 45° facets results in 8 singularities at the corners of these facets. The content of chapter 5 are the single mode emitting DFB- and DBR-lasers for dense wavelength division multiplexing systems at the 1.55 µm wavelength region. These lasers have a high potential as single devices or in arrays. Based at the in fabrication technology presented in chapter 3 these types of lasers were fabricated at InGaAsP/InP quantum well and InGaAlAs/InAs/InP quantum dash laser structures. Using the FIB technology a wavelength tuning of the emission wavelength over a 100 nm wide wavelength region could be obtained. The DBR-principle leads to a significant improvement of the static and dynamic properties in comparison to the DFB-principle. The enhancement of the static properties results in the separation of the gain- a grating-section and the higher reflectivity of this section. Further this separation leads to a reduction of the absorption inside the gain-section due to the absent of the grating like in the DFB case. A lower absorption results in a higher efficiency and this leads to a lower heat production. Using all these effects it is possible to fabricate DBR-lasers with threshold currents of 8 mA, efficiencies of 0.375 W/A, output powers of more than 70 mW, side mode suppression ratios up to 67 dB and a three times thermal stability. Due to the fact that lasers are key components for telecommunication applications their dynamic properties are of major importance. To get access to the high frequency properties small signal measurements are necessary. Out of these measurements the resonance frequency and the modulation bandwidth can be determined. DBR-lasers show resonance frequencies up to 14 GHz and modulation bandwidths up to 22.5 GHz, which is a rise of 2.5 in comparison to Fabry-Perot-lasers. In chapter 6 the detuned loading principle will be presented in a new type of laser called “CCIG-laser “ (coupled cavity injected grating). This laser consists of three sections: the gain-, the grating- and the phase-section. Due to the fact that this principle is very sensitive to the phase conditions of the waves at the facets a phase section was added. By current injection in this section the phase conditions can be controlled by a variation of the refractive index via the injected current. The spectral and electrical properties of the CCIG-laser are the same like the DBR-laser. Due to the complexity of the CCIG-laser exist a lot of cavities inside of them, which are correlated to the current level of each section. These cavities are of major importance because of the position of the photon-photon-resonance depended on them. For an increase of the modulation bandwidth the three current levels must optimized. The exact influence of each section at the bandwidth will be given in detail in chapter 6. With the CCIG-laser it was able to increase the modulation bandwidth by a factor of 4.5 in comparison to Fabry-Perot-lasers. The best value was 37 GHz which is the highest value world wide up today on InP. KW - Halbleiterlaser KW - Nanostrukturiertes Material KW - Ringresonator KW - DFB-Laser KW - DBR-Laser KW - CCIG-Laser KW - FIB KW - optoelektronische Bauelemente KW - DFB-laser KW - DBR-laser KW - CCIG-laser KW - FIB KW - optoelectronic devices Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-9474 ER - TY - THES A1 - Gutjahr, Fabian Tobias T1 - Neue Methoden der physiologischen Magnet-Resonanz-Tomographie: Modellbasierte T1-Messungen und Darstellung von chemischem Austausch mit positivem Kontrast T1 - Novell Methods for Physiological MRI: Model based T1-Quantification and Positive Contrast Chemical Exchange Measurements N2 - Ziel dieser Arbeit war es, neue quantitative Messmethoden am Kleintier, insbesondere die Perfusionsmessung am Mäuseherz, zu etablieren. Hierfür wurde eine retrospektiv getriggerte T1-Messmethode entwickelt. Da bei retrospektiven Methoden keine vollständige Abtastung garantiert werden kann, wurde ein Verfahren gefunden, das mit Hilfe von Vorwissen über das gemessene Modell sehr effizient die fehlenden Daten interpolieren kann. Mit Hilfe dieser Technik werden dynamische T1-Messungen mit hoher räumlicher und zeitlicher Auflösung möglich. Dank der hohen Genauigkeit der T1-Messmethode lässt sich diese für die nichtinvasive Perfusionsmessung am Mäuseherz mittels der FAIR-ASL-Technik nutzen. Da auf Grund der retrospektiven Triggerung Daten an allen Positionen im Herzzyklus akquiriert werden, konnten T1- und Perfusionskarten nach der Messung zu beliebigen Punkten im Herzzyklus rekonstruiert werden. Es bietet sich an, Techniken, die für die myokardiale Perfusion angewandt werden, auch für die Nierenperfusionsmessung zu verwenden, da die Niere in ihrer Rinde (Cortex) eine ähnlich hohe Perfusion aufweist wie das Myokard. Gleichzeitig führen Nierenerkrankungen oftmals zu schlechter Kontrastmittelverträglichkeit, da diese bei Niereninsuffizienz u.U. zu lange im Körper verweilen und die Niere weiter schädigen. Auch deshalb sind die kontrastmittelfreien Spin-Labeling-Methoden hier interessant. Die FAIR-ASL-Technik ist jedoch an Mäusen in koronaler Ansicht für die Niere schlecht geeignet auf Grund des geringen Unterschieds zwischen dem markierten und dem Vergleichsexperiment. Als Lösung für dieses Problem wurde vorgeschlagen, die Markierungsschicht senkrecht zur Messschicht zu orientieren. Hiermit konnte die Sensitivität gesteigert und gleichzeitig die Variabilität der Methode deutlich verringert werden. Mit Hilfe von kontrastmittelgestützten Messungen konnten auch das regionale Blutvolumen und das Extrazellularvolumen bestimmt werden. In den letzten Jahren hat das Interesse an Extrazellularvolumenmessungen zugenommen, da das Extrazellularvolumen stellvertretend für diffuse Fibrose gemessen werden kann, die bis dahin nichtinvasiven Methoden nicht zugänglich war. Die bisher in der Literatur verwendeten Quantifizierungsmethoden missachten den Einfluss, den das Hämatokrit auf den ECV-Wert hat. Es wurde eine neue Korrektur vorgeschlagen, die allerdings zusätzlich zur ECV-Messung auch eine RBV-Messung benötigt. Durch gleichzeitige Messung beider Volumenanteile konnte auch erstmals das Extrazellulare-Extravaskuläre-Volumen bestimmt werden. Eine gänzlich andere kontrastmittelbasierte Methode in der MRT ist die Messung des chemischen Austauschs. Hierbei wirkt das Kontrastmittel nicht direkt beschleunigend auf die Relaxation, sondern der Effekt des Kontrastmittels wird gezielt durch HF-Pulse an- und ausgeschaltet. Durch den chemischen Austausch kann die Auswirkung der HF-Pulse akkumuliert werden. Bislang wurde bei solchen Messungen ein negativer Kontrast erzeugt, der ohne zusätzliche Vergleichsmessungen schwer detektierbar war. Im letzten Teil dieser Arbeit konnte eine neue Methode zur Messung des chemischen Austauschs gezeigt werden, die entgegen der aus der Literatur bekannten Methoden nicht Sättigung, sondern Anregung überträgt. Diese Änderung erlaubt es, einen echten positiven chemischen Austausch-Kontrast zu erzeugen, der nicht zwingend ein Vergleichsbild benötigt. Gleichzeitig ermöglicht die Technik, dadurch dass Anregung übertragen wird, die Phase der Anregung zu kontrollieren und nutzen. Eine mögliche Anwendung ist die Unterscheidung verschiedener Substanzen in einer Messung. In der Summe wurden im Rahmen dieser Arbeit verschiedene robuste Methoden eta- bliert, die die Möglichkeiten der quantitativen physiologischen MRT erweitern. N2 - The objective of this dissertation was to develop new methods for physiological magnetic resonance imaging. A new retrospectively triggered T1-method was developed. Due to the retrospectivity, full sampling of k-space can not be warranted. Therefore a model- based interpolation method was developed to reconstruct missing data efficiently. Using this technique, dynamic T1-measurements with high temporal and spatial resolution could be acquired. Due to the high precision of the developed T1-method, perfusion could be quantified using Arterial Spin Labeling. In comparison to the method established previously in our laboratory, the resolution could be doubled. Retrospective triggering enables reconstruc- tion of parameter maps on arbitrary positions in the heart cycle, as data are acquired continuously over several heart cycles. The perfusion measurement benefits from recon- struction on the end systole, as partial volume effects are decreased, due to the increased myocardial wall thickness. This serves as an effective increase in resolution. Furthermore, the data distributed over the whole heart cycle could be used to accelerate and stabilize the measurement. Cardiac and renal diseases can be directly related, as deficiency in one of the organs affects the other one. Additionally several diseases like hypertension or diabetes affect both organs. Moreover, kidneys are highly perfused, similar to the myocardium. Renal insufficiency can also lead to contrast agent intolerance, as clearance rates can be redu- ced. Therefore the FAIR-ASL technique lends itself to kidney perfusion measurements. It can, however, be problematic in small animals in coronal view, as the control-experiment inadvertently labels much of the same tissue and blood, as the labeling experiment. A modified FAIR-ASL measurement could be shown to increase sensitivity and reduce in- ter-measurement-variability by repositioning the inversion slice of the control experiment orthogonally to the measurement slice. The T1-method was used in combination with contrast agent based measurements to quantify the regional blood volume and the extracellular volume fraction. There has been an increased interest in extracellular volume fraction measurements as the extracel- lular volume is used as a proxy for the detection of diffuse fibrosis, which has previously been inaccessible to non-invasive methods. Several correction factors are used in volume fraction quantification, but the influence of hematocrit in ECV measurements has been neglected so far. In mice and rats, the regional blood volume is a major constituent of the ECV, leading to a significant influence of hematocrit. A new correction is proposed to account for the volume fraction taken up by hematocrit. For this ECV hematocrit correction, the RBV has to be measured as well. Using both measurements, the ex- tracellular volume fraction can be corrected and the extracellular-extravascular-volume- fraction quantified. A fundamentally different contrast-mechanism can be utilized using the measurement of chemical exchange. Instead of shortening relaxation times, the contrast provided by chemical exchange agents can be turned on and off using frequency selective rf-pulses. Due to the chemical exchange the effect of these pulses can be accumulated. Measure- ments exploiting this accumulation effect in general produce a negative contrast requiring a control-experiment for further evaluation. In the last part of this dissertation, a new technique transferring excitation instead of saturation could be demonstrated. By ge- nerating a real positive contrast, no control experiment is required. Other properties unavailable to previously published chemical exchange transfer methods can be exploi- ted. One example demonstrated in this dissertation is the separation of simultaneously excited compounds by their respective phase information imprinted by the excitation pulses. In summary, several robust methods could be implemented to further the capabilities of quantitative physiological MRI. KW - Kernspintomografie KW - Physioloische MRT KW - Modellbasierte Rekonstruktion KW - FAIR-ASL KW - Chemischer Austausch KW - Regionales Blutvolumen KW - Extrazellularvolumen KW - T1-Quantifizierung KW - Kernspinresonanz KW - Myokardiale Perfusion KW - Niere KW - Perfusionsmessung Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-161061 ER - TY - THES A1 - Gram, Maximilian T1 - Neue Methoden der Spin-Lock-basierten Magnetresonanztomographie: Myokardiale T\(_{1ρ}\)-Quantifizierung und Detektion magnetischer Oszillationen im nT-Bereich T1 - New methods of spin-lock-based magnetic resonance imaging: myocardial T\(_{1ρ}\) quantification and detection of magnetic oscillations in the nT range N2 - Das Ziel der vorliegenden Arbeit war die Entwicklung neuer, robuster Methoden der Spin-Lock-basierten MRT. Im Fokus stand hierbei vorerst die T1ρ-Quantifizierung des Myokards im Kleintiermodell. Neben der T1ρ-Bildgebung bietet Spin-Locking jedoch zusätzlich die Möglichkeit der Detektion ultra-schwacher, magnetischer Feldoszillationen. Die Projekte und Ergebnisse, die im Rahmen dieses Promotionsvorhabens umgesetzt und erzielt wurden, decken daher ein breites Spektrum der Spin-lock basierten Bildgebung ab und können grob in drei Bereiche unterteilt werden. Im ersten Schritt wurde die grundlegende Pulssequenz des Spin-Lock-Experimentes durch die Einführung des balancierten Spin-Locks optimiert. Der zweite Schritt war die Entwicklung einer kardialen MRT-Sequenz für die robuste Quantifizierung der myokardialen T1ρ-Relaxationszeit an einem präklinischen Hochfeld-MRT. Im letzten Schritt wurden Konzepte der robusten T1ρ-Bildgebung auf die Methodik der Felddetektion mittels Spin-Locking übertragen. Hierbei wurden erste, erfolgreiche Messungen magnetischer Oszillationen im nT-Bereich, welche lokal im untersuchten Gewebe auftreten, an einem klinischen MRT-System im menschlichen Gehirn realisiert. N2 - The main goal of the present work was to develop new, robust methods of spin-lock-based MRI. The initial focus was on T1ρ quantification of the myocardium in small animal models. However, in addition to T1ρ imaging, spin-locking offers the possibility of detecting ultra-weak magnetic field oscillations. The projects and results realized and obtained in this PhD project therefore cover a broad spectrum of spin-lock based imaging and can be roughly divided into three areas. The first step was to optimize the basic pulse sequence of the spin-lock experiment by introducing balanced spin-locking. The second step was to develop a cardiac MRI sequence for robust quantification of the myocardial T1ρ relaxation time on a preclinical high-field MRI scanner. In the final step, concepts of robust T1ρ imaging were adapted to spin-lock based magnetic field detection. First successful measurements of magnetic field oscillations in the nT range, which occur locally inside the tissue under investigation, were realized on a clinical MRI system in the human brain. KW - Kernspintomografie KW - Magnetresonanztomographie KW - Kernspinresonanz KW - Spin-Lock KW - T1ρ KW - T1rho KW - Kardio-MRT KW - Rotary Excitation KW - Myokardiale T1ρ-Quantifizierung KW - Felddetektion KW - funktionelle MRT Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-322552 ER - TY - THES A1 - Winter, Patrick T1 - Neue Methoden zur Quantitativen Kardiovaskulären MR-Bildgebung T1 - New methods for quantitative cardiovascular magnetic resonance imaging N2 - Herzkreislauferkrankungen stellen die häufigsten Todesursachen in den Industrienationen dar. Die Entwicklung nichtinvasiver Bildgebungstechniken mit Hilfe der Magnetresonanz-Tomografie (MRT) ist daher von großer Bedeutung, um diese Erkrankungen frühzeitig zu erkennen und um die Entstehungsmechanismen zu erforschen. In den letzten Jahren erwiesen sich dabei genetisch modifzierte Mausmodelle als sehr wertvoll, da sich durch diese neue Bildgebungsmethoden entwickeln lassen und sich der Krankheitsverlauf im Zeitraffer beobachten lässt. Ein große Herausforderung der murinen MRT-Bildgebung sind die die hohen Herzraten und die schnelle Atmung. Diese erfordern eine Synchronisation der Messung mit dem Herzschlag und der Atmung des Tieres mit Hilfe von Herz- und Atemsignalen. Konventionelle Bildgebungstechniken verwenden zur Synchronisation mit dem Herzschlag EKG Sonden, diese sind jedoch insbesondere bei hohen Feldstärken (>3 T) sehr störanfällig. In dieser Arbeit wurden daher neue Bildgebungsmethoden entwickelt, die keine externen Herz- und Atemsonden benötigen, sondern das MRT-Signal selbst zur Bewegungssynychronisation verwenden. Mit Hilfe dieser Technik gelang die Entwicklung neuer Methoden zur Flussbildgebung und der 3D-Bildgebung, mit denen sich das arterielle System der Maus qualitativ und quantitativ erfassen lässt, sowie einer neuen Methode zur Quantisierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 im murinen Herzen. Die in dieser Arbeit entwickelten Methoden ermöglichen robustere Messungen des Herzkreislaufsystems. Im letzten Kapitel konnte darüber hinaus gezeigt werden dass sich die entwickelten Bildgebungstechniken in der Maus auch auf die humane Bildgebung übertragen lassen. N2 - Cardiovascular diseases are one of the main causes of death in western countries. Hence, the development of non-invasive imaging techniques using Magnetic Resonance Imaging (MRI) is very important for early detection of these illnesses and for examination of the biological mechanisms. In the past years genetically modified mouse models have proven to be great assets, since they allow the development of new imaging techniques and to investigate the progress of cardiovascular diseases in time lapse. The main challenge of murine MRI is the high heart rate und the fast respiration. Hence, synchronization of the measurement with cardiac motion and breathing by using cardiac and respiration signals is required. Most imaging techniques use ECG leads for synchronization with the heartbeat, however, these probes are prone to disturbances at high magnetic field strengths (>3 T). In this work new imaging techniques were developed that do not use external cardiac and respiration signals but the MRI signal itself for motion synchronization. With these techniques new methods for flow quantification und 3D imaging could be developed for qualitative and quantitative measurements in the murine arteries. Furthermore, a new method for quantification of the longitudinal relaxation time T1 in the murine heart could be developed. The methods presented in this work enable more robust measurements of the cardiovascular system. In the last chapter it could be shown that the imaging techniques developed in the mouse can also be transferred to human MRI. KW - Kernspintomografie KW - Kardiovaskuläres System KW - Flussbildgebung KW - 3D-Bildgebung KW - Selbstnavigation KW - T1 KW - UTE KW - Maus KW - Aorta KW - Herzmuskel KW - Herzschlag Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-174023 ER - TY - THES A1 - Benkert, Thomas T1 - Neue Steady-State-Techniken in der Magnetresonanztomographie T1 - Novel Steady-State Techniques for Magnetic Resonance Imaging N2 - Die bSSFP-Sequenz kombiniert kurze Akquisitionszeiten mit einem hohen Signal-zu-Rausch-Verhältnis, was sie zu einer vielversprechenden Bildgebungsmethode macht. Im klinischen Alltag ist diese Technik jedoch bisher - abgesehen von vereinzelten Anwendungen - kaum etabliert. Die Hauptgründe hierfür sind Signalauslöschungen in Form von Bandingartefakten sowie der erzielte T2/T1-gewichtete Mischkontrast. Das Ziel dieser Dissertation war die Entwicklung von Methoden zur Lösung der beiden genannten Limitationen, um so eine umfassendere Verwendung von bSSFP für die MR-Diagnostik zu ermöglichen. Magnetfeldinhomogenitäten, die im Wesentlichen durch Suszeptibilitätsunterschiede oder Imperfektionen seitens der Scannerhardware hervorgerufen werden, äußern sich bei der bSSFP-Bildgebung in Form von Bandingartefakten. Mit DYPR-SSFP (DYnamically Phase-cycled Radial bSSFP) wurde ein Verfahren vorgestellt, um diese Signalauslöschungen effizient zu entfernen. Während für bereits existierende Methoden mehrere separate bSSFP-Bilder akquiriert und anschließend kombiniert werden müssen, ist für die Bandingentfernung mittels DYPR-SSFP lediglich die Aufnahme eines einzelnen Bildes notwendig. Dies wird durch die neuartige Kombination eines dynamischen Phasenzyklus mit einer radialen Trajektorie mit quasizufälligem Abtastschema ermöglicht. Die notwendigen Bestandteile können mit geringem Aufwand implementiert werden. Des Weiteren ist kein spezielles Rekonstruktionsschema notwendig, was die breite Anwendbarkeit des entwickelten Ansatzes ermöglicht. Konventionelle Methoden zur Entfernung von Bandingartefakten werden sowohl bezüglich ihrer Robustheit als auch bezüglich der notwendigen Messzeit übertroffen. Um die Anwendbarkeit von DYPR-SSFP auch jenseits der gewöhnlichen Bildgebung zu demonstrieren, wurde die Methode mit der Fett-Wasser-Separation kombiniert. Basierend auf der Dixon-Technik konnten so hochaufgelöste Fett- sowie Wasserbilder erzeugt werden. Aufgrund der Bewegungsinsensitivät der zugrunde liegenden radialen Trajektorie konnten die Messungen unter freier Atmung durchgeführt werden, ohne dass nennenswerte Beeinträchtigungen der Bildqualität auftraten. Die erzielten Ergebnisse am Abdomen zeigten weder Fehlzuordnungen von Fett- und Wasserpixeln noch verbleibende Bandingartefakte. Ein Nachteil der gewöhnlichen Dixon-basierten Fett-Wasser-Separation ist es, dass mehrere separate Bilder zu verschiedenen Echozeiten benötigt werden. Dies führt zu einer entsprechenden Verlängerung der zugehörigen Messzeit. Abhilfe schafft hier die Verwendung einer Multiecho-Sequenz. Wie gezeigt werden konnte, ermöglicht eine derartige Kombination die robuste, bandingfreie Fett-Wasser-Separation in klinisch akzeptablen Messzeiten. DYPR-SSFP erlaubt die Entfernung von Bandingartefakten selbst bei starken Magnetfeldinhomogenitäten. Dennoch ist es möglich, dass Signalauslöschungen aufgrund des Effekts der Intravoxeldephasierung verbleiben. Dieses Problem tritt primär bei der Bildgebung von Implantaten oder am Ultrahochfeld auf. Als Abhilfe hierfür wurde die Kombination von DYPR-SSFP mit der sogenannten z-Shim-Technik untersucht, was die Entfernung dieser Artefakte auf Kosten einer erhöhten Messzeit ermöglichte. Die mit DYPR-SSFP akquirierten radialen Projektionen weisen aufgrund des angewendeten dynamischen Phasenzyklus leicht verschiedene Signallevel und Phasen auf. Diese Tatsache zeigt sich durch inkohärente Bildartefakte, die sich jedoch durch eine Erhöhung der Projektionsanzahl effektiv reduzieren lassen. Folglich bietet es sich in diesem Kontext an, Anwendungen zu wählen, bei denen bereits intrinsisch eine verhältnismäßig hohe Anzahl von Projektionen benötigt wird. Hierbei hat sich gezeigt, dass neben der hochaufgelösten Bildgebung die Wahl einer 3D radialen Trajektorie eine aussichtsreiche Kombination darstellt. Die in der vorliegenden Arbeit vorgestellte 3D DYPR-SSFP-Technik erlaubte so die isotrope bandingfreie bSSFP-Bildgebung, wobei die Messzeit im Vergleich zu einer gewöhnlichen bSSFP-Akquisition konstant gehalten werden konnte. Verbleibende, durch den dynamischen Phasenzyklus hervorgerufene Artefakte konnten effektiv mit einem Rauschunterdrückungsalgorithmus reduziert werden. Anhand Probandenmessungen wurde gezeigt, dass 3D DYPR-SSFP einen aussichtsreichen Kandidaten für die Bildgebung von Hirnnerven sowie des Bewegungsapparats darstellt. Während die DYPR-SSFP-Methode sowie die darauf beruhenden Weiterentwicklungen effiziente Lösungen für das Problem der Bandingartefakte bei der bSSFP-Bildgebung darstellen, adressiert die vorgestellte RA-TOSSI-Technik (RAdial T-One sensitive and insensitive Steady-State Imaging) das Problem des bSSFP-Mischkontrasts. Die Möglichkeit der Generierung von T2-Kontrasten basierend auf der bSSFP-Sequenz konnte bereits in vorausgehenden Arbeiten gezeigt werden. Hierbei wurde die Tatsache ausgenutzt, dass der T1-Anteil des Signalverlaufs nach Beginn einer bSSFP-Akquisition durch das Einfügen von Inversionspulsen in ungleichmäßigen Abständen aufgehoben werden kann. Ein so akquiriertes Bild weist folglich einen reinen, klinisch relevanten T2-Kontrast auf. Die im Rahmen dieser Arbeit vorgestellte Methode basiert auf dem gleichen Prinzip, jedoch wurde anstelle einer gewöhnlichen kartesischen Trajektorie eine radiale Trajektorie in Kombination mit einer KWIC-Filter-Rekonstruktion verwendet. Somit können bei gleichbleibender oder sogar verbesserter Bildqualität aus einem einzelnen, mit RA-TOSSI akquirierten Datensatz verschiedene T2-Wichtungen als auch gewöhnliche T2/T1-Wichtungen generiert werden. Mittels Variation der Anzahl der eingefügten Inversionspulse konnte ferner gezeigt werden, dass es neben den besagten Wichtungen möglich ist, zusätzliche Kontraste zu generieren, bei denen verschiedene Substanzen im Bild ausgelöscht sind. Diese Substanzen können am Beispiel der Gehirnbildgebung Fett, graue Masse, weiße Masse oder CSF umfassen und zeichnen sich neben den reinen T2-Kontrasten durch eine ähnlich hohe klinische Relevanz aus. Die mögliche Bedeutung der vorgestellten Methode für die klinische Verwendung wurde durch Messungen an einer Gehirntumorpatientin demonstriert. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die im Rahmen dieser Dissertation entwickelten Techniken einen wertvollen Beitrag zur Lösung der eingangs beschriebenen Probleme der bSSFP-Bildgebung darstellen. Mit DYPR-SSFP akquirierte Bilder sind bereits mit bestehender, kommerzieller Rekonstruktionssoftware direkt am Scanner rekonstruierbar. Die Software für die Rekonstruktion von RA-TOSSI-Datensätzen wurde für Siemens Scanner implementiert. Folglich sind beide Methoden für klinische Studien einsetzbar, was gleichzeitig den Ausblick dieser Arbeit darstellt. N2 - The bSSFP sequence combines short acquisition times with a high signal-to-noise ratio, and is therefore a promising imaging technique. However, aside from a few applications, this method is hardly established in the clinical routine. The main reasons for this are signal voids that arise as banding artifacts and the obtained T2/T1-weighted mixed contrast. The goal of this dissertation was to develop strategies to overcome these limitations and allow for a more widespread use of bSSFP for MR diagnostics. In bSSFP imaging, magnetic field inhomogeneities, which are mainly caused by susceptibility differences and imperfections of the scanner hardware, manifest as banding artifacts. In order to efficiently remove these artifacts from the image, DYnamically Phase-cycled Radial bSSFP (DYPR-SSFP) was proposed. While existing methods rely on the acquisition and subsequent combination of several separate bSSFP images, banding removal with DYPR-SSFP requires the acquisition of only a single data set. This is achieved by combining a dynamic phase-cycle with a radial trajectory and a quasi-random acquisition scheme. The individual components of this method can be implemented with little effort. Furthermore, no specific reconstruction scheme is necessary, guaranteeing the broad applicability of the developed approach. DYPR-SSFP outperformed conventional methods for banding removal both in robustness and scan time. In order to demonstrate the applicability of DYPR-SSFP beyond conventional imaging, the method was also applied to fat-water separation. Based on the Dixon technique, fat and water images were generated with high resolution. Due to the motion robustness of the underlying radial trajectory, measurements could be performed during free-breathing, without notable degradation of image quality. Abdominal images showed neither regional fat-water flipping nor residual banding artifacts. A drawback of standard Dixon-based fat-water separation is the fact that several separate images with different echo times have to be acquired, therefore prolonging the respective scan time. This can be overcome by using a multiecho sequence. It was demonstrated that the combination of such multiecho sequence and Dixon DYPR-SSFP allows for robust, banding-free fat-water separation in clinically acceptable scan times. DYPR-SSFP guarantees removal of banding artifacts even for strong magnetic field inhomogeneities. However, signal voids may remain due to intravoxel dephasing. This problem primarily arises when imaging metallic implants or when moving to ultra-high field strengths. To address this issue, the combination of DYPR-SSFP with the so-called z-shim technique was investigated, allowing the removal of these artifacts at the expense of an increased measurement time. Due to the applied dynamic phase-increment, radial projections which are acquired with DYPR-SSFP exhibit slightly different signal levels and phases. This results in incoherent artifacts, that can be effectively reduced by increasing the number of acquired projections. Therefore, DYPR-SSFP should be preferably applied when many projections are intrinsically necessary. It has been demonstrated that, besides high resolution imaging, the choice of a 3D radial trajectory is a promising combination. The proposed 3D DYPR-SSFP technique allowed isotropic banding-free bSSFP imaging without any expense of additional scan time compared to a conventional bSSFP acquisition. Residual artifacts caused by the dynamic phase-cycle could be effectively mitigated by applying a denoising algorithm. Volunteer measurements showed that 3D DYPR-SSFP is a promising candidate for imaging of the cranial nerves and the musculoskeletal system. While DYPR-SSFP and all presented resulting methods constitute an efficient solution for banding artifacts in bSSFP imaging, the proposed RAdial T-One sensitive and insensitive Steady-State Imaging (RA-TOSSI) method addresses the problem of the mixed contrast in bSSFP imaging. The possibility to generate T2-contrast with bSSFP has been shown before. The previous approach is based on the fact that T1-relaxation during the transient phase of a bSSFP acquisition can be suppressed by inserting unequally spaced inversion pulses. Thus, the resulting image shows a clinically relevant T2-contrast. The method which was presented as part of this dissertation relies on the same principle. However, instead of the originally proposed Cartesian trajectory, a radial trajectory in combination with a KWIC-filter reconstruction was applied. This allows the generation of several T2-weighted images as well as T2/T1-weighted images from a single RA-TOSSI dataset, while image quality remains comparable or even improves compared with existing methods. It could further be shown that varying the number of inversion pulses allows the generation of additional contrasts, where different tissue types are attenuated in the image. In the case of brain imaging for instance, these tissues comprise fat, gray matter, white matter, and CSF and offer high clinical relevance similar to T2-weighted images. Measurements of a patient with a brain tumor demonstrate the possible impact of the proposed method. In conclusion, the techniques developed as part of this dissertation present a valuable contribution to the solution of various problems which are associated with bSSFP imaging. Images acquired with DYPR-SSFP can be reconstructed directly at the scanner using existing, commercial reconstruction software. The software for the reconstruction of RA-TOSSI data was implemented for Siemens scanners. Therefore, both methods can be directly employed for clinical studies which remain as future work. KW - Kernspintomografie KW - Radiale Bildgebung KW - Steady-State-Sequenzen KW - balanced SSFP KW - Nicht-kartesische Bildgebung KW - Radial Imaging KW - Steady-State Sequences KW - balanced SSFP KW - Non-Cartesian Imaging KW - Magnetische Kernresonanz KW - Biophysik Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-115381 ER - TY - THES A1 - Baerwald, Philipp T1 - Neutrinos from gamma-ray bursts, and the multi-messenger connection T1 - Neutrinos von Gammablitzen und die Verbindung zu multiplen Botenteilchen N2 - In this work, we take a look at the connection of gamma-ray bursts (GRBs) and ultra-high-energy cosmic rays (UHECR) as well as the possibilities how to verify this connection. The currently most promising approach is based on the detection of high-energy neutrinos, which are associated with the acceleration of cosmic rays. We detail how the prompt gamma-ray emission is connected to the prediction of a neutrino signal. We focus on the interactions of photons and protons in this regard. At the example of the current ANTARES GRB neutrino analysis, we show the differences between numerical predictions and older analytical methods. Moreover, we discuss the possibilities how cosmic ray particles can escape from GRBs, assuming that UHECR are entirely made up of protons. For this, we compare the commonly assumed neutron escape model with a new component of direct proton escape. Additionally, we will show that the different components, which contribute to the cosmic ray flux, strongly depend on the burst parameters, and test the applicability on some chosen GRBs. In a further step, we continue with the considerations regarding the connection of GRBs and UHECR by connecting the GRB source model with the cosmic ray observations using a simple cosmic ray propagation code. We test if it is possible to achieve the observed cosmic ray energy densities with our simple model and what the consequences are regarding the prompt GRB neutrino flux predictions as well as the cosmogenic neutrinos. Furthermore, we consider the question of neutrino lifetime and how it affects the prompt GRB neutrino flux predictions. In a final chapter, we show that it is possible to apply the basic source model with photohadronic interactions to other types of sources, using the example of the microquasar Cygnus X-3. N2 - In dieser Arbeit beschäftigen wir uns mit dem Zusammenhang von Gammablitzen (GRBs) und ultra-hochenergetischer kosmischer Strahlung (UHECR) sowie mit den Möglichkeiten, wie dieser Zusammenhang überprüft werden kann. Der zur Zeit erfolgsversprechendste Ansatz basiert auf der Detektion von hochenergetischen Neutrinos, die mit der Beschleunigung von kosmischer Strahlung assoziiert werden. Wir zeigen detailliert, wie die prompte Emission im Bereich der Gammastrahlung mit der Voraussage eines Neutrinosignals zusammenhängt. Ein besonderes Augenmerk legen wir hierbei auf die Wechselwirkung von Photonen und Protonen. Am Beispiel der aktuellen Analyse des ANTARES Neutrinoteleskops zu Neutrinos von Gammablitzen zeigen wir, wie sich numerische Voraussagen von älteren analytischen Methoden unterscheiden. Des Weiteren diskutieren wir Möglichkeiten, wie die Teilchen der kosmischen Strahlung aus einem Gammablitz entkommen können, wenn die ultra-hochenergetische kosmische Strahlung nur aus Protonen bestehen würde. Wir vergleichen dazu das meistens angenommene Entkommen in Form von Neutronen mit einer neuen Komponente von direkt ausströmenden Protonen. Auch zeigen wir, dass die unterschiedlichen Komponenten, die zur kosmischen Strahlung beitragen, stark von den verwendeten Parametern der Gammablitze abhängen, und uberprüfen die Modelle an einigen ausgewählten Gammablitzen. In einem weiteren Schritt führen wir die Überlegungen zu dem Zusammenhang von Gammablitzen und ultra-hochenergetischer kosmischer Strahlung fort, in dem wir mittels eines einfachen Propagationscodes für kosmische Strahlung eine Verbindung zwischen dem Quellmodell für Gammablitze und den Beobachtungsdaten der kosmischen Strahlung herstellen. Wir überprüfen, inwieweit sich die beobachteten Energiedichten der kosmischen Strahlung mittels unseres einfachen Modells realisieren lassen und welche Konsequenzen dies für die Voraussagen der prompten Neutrinoemission von Gammablitzen sowie den kosmogenischen Neutrinos hat. Außerdem gehen wir der Frage nach, wie die vorausgesagten prompten Neutrinoflüsse von einer endlichen Lebenszeit der Neutrinos beeinflusst werden würden. In einem letzten Kapitel übertragen wir das verwendete grundlegende Quellmodell mit photohadronischen Wechselwirkungen auf eine andere Klasse von Quellen, am Beispiel von Voraussagen fürden Mikroquasar Cygnus X-3. KW - Neutrino KW - Gamma-Burst KW - neutrinos KW - gamma-ray bursts KW - cosmic rays KW - multi-messenger physics KW - Gammablitze KW - Kosmische Strahlung KW - multiple Botenteilchen KW - UHECR KW - Burst Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-85333 ER - TY - THES A1 - Purea, Edmund Armin T1 - New Methods and Applications in Nuclear Magnetic Resonance Microscopy using small RF Coils T1 - Neue Methoden und Anwendungen kleiner HF-Spulen in der NMR-Mikroskopie N2 - Nuclear magnetic resonance (NMR) imaging is a well-established imaging technique. If the achieved spatial resolution is below 100 um, it is usually denoted as magnetic resonance microscopy (MRM). The spatial resolution limit is on the order of a few um. As a downside, high resolution imaging is usually time-consuming and technological requirements are very sumptuous. Furthermore, miniaturization of the radiofrequency (RF) coil leading to a so-called microcoil is necessary; it also brings along detrimental effects. Therefore, there is a high potential for optimizing present MRM methods. Hence it is the aim of this work to improve and further develop present methods in MRM with focus on the RF coil and to apply those methods on new biological applications. All experiments were conducted on a Bruker 17.6 T system with a maximum gradient strength of 1 T/m and four RF receiver channels. Minimizing the RF coil dimensions, leads to increased artefacts due to differences in magnetic susceptibility of the coil wire and surrounding air. Susceptibility matching by immersing the coil in FC-43 is the most common approach that fulfills the requirements of most applications. However, hardly any alternatives are known for cases where usage of FC-43 is not feasible due to its specific disadvantages. Two alternative substances (bromotricholoromethane and Fomblin Y25) were presented and their usability was checked by susceptibility determination and demonstration experiments after shimming under practical conditions. In a typical MRM microcoil experiment, the sample volume is significantly smaller than the maximum volume usable for imaging. This mismatch has been optimized in order to increase the experiment efficiency by increasing the number of probe coils and samples used. A four-channel probehead consisting of four individual solenoid coils suited for cellular imaging of Xenopus laevis oocytes was designed, allowing simultaneous acquisition from four samples. All coils were well isolated and allowed quantitative image acquisition with the same spatial resolution as in single coil operation. This method has also been applied in other studies for increased efficiency: using X. laevis oocytes as a single cell model, the effect of chemical fixation on intracellular NMR relaxation times T1 and T2 and on diffusion was studied for the first time. Significant reduction of relaxation times was found in all cell compartments; after reimmersion in buffer, values return close to the initial values, but there were small but statistically significant differences due to residual formaldehyde. Embryos of the same species have been studied morphologically in different developmental stages. Wild type embryos were compared to embryos that had experienced variations in protein levels of chromosomal proteins HMGN and H1A. Significant differences were found between wild type and HMGN-modified embryos, while no difference was observed between wild type and H1-modified embryos. These results were concordant with results obtained from light microscopy and histology. The technique of molecular imaging was also performed on X. laevis embryos. Commercially available antibodies coupled to ultrasmall superparamagnetic iron oxide (USPIO) dextrane coated particles (MACS) served as a specific probe detectable by MRM, the aim being the detection of tissue specific contrast variations. Initially, the relaxivity of MACS was studied and compared to Resovist and VSOP particles. The iron concentration was determined quantitatively by using a general theoretical approach and results were compared to values obtained from mass spectroscopy. After incubation with MACS antibodies, intraembryonal relaxation times were determined in different regions of the embryo. These values allowed determination of local iron oxide particle concentrations, and specific binding could be distinguished from unspecific binding. Although applications in this work were focused on X. laevis oocytes and embryos, 3D-imaging on a beewolf head was also carried out in order to visualize the postpharyngeal gland. Additionally, an isolated beewolf antenna was imaged with a spatial resolution of (8 um)^3 for depiction of the antennal glands by using a microcoil that was specially designed for this sample. The experiments carried out in this work show that commercially available MRM systems can be significantly optimized by using small sample-adapted RF coils and by parallel operation of multiple coils, by which the sample throughput and thus time-efficiency is increased. With this optimized setup, practical use was demonstrated in a number of new biological applications. N2 - Bildgebung mittels magnetischer Kernresonanz (NMR) ist eine etablierte Methode. Liegt die erreichte Ortsauflösung unter 100 um, wird sie allgemein als Magnetresonanz-Mikroskopie (MRM) bezeichnet. Die Untergrenze der Auflösung liegt in der Größenordnung weniger um. Da höchstaufgelöste Bildgebung meist sehr zeitintensiv ist, kostspielige Anforderungen an die zugrunde liegende Technologie setzt und zudem durch die notwendige Verkleinerung der Hochfrequenz (HF)-Spule auf sogenannte microcoils und Erhöhung der Bildauflösung auch nachteilige Effekte zunehmen, besteht viel Optimierungsbedarf bei bestehenden MRM-Methoden. Das Ziel dieser Arbeit war daher die Verbesserung und Weiterentwicklung bestehender Methoden der MRM mit besonderem Augenmerk auf die HF-Spule und ihre Anwendung auf neue biologische Fragestellungen. Alle Experimente wurden an einem Bruker 17.6T System mit einer maximalen Gradientenstärke von 1T/m und vier HF-Empfangskanälen durchgeführt. Die Miniaturisierung der HF-Spule führt zu Bildverzerrungen aufgrund des Unterschieds in magnetischer Suszeptibilität zwischen Luft und Spulendraht. Der übliche Ansatz der Suszeptibilitätsanpassung mit FC-43 ist für die meisten Anwendungen ausreichend, jedoch gibt es kaum bekannte Alternativen für den Fall, dass die Nachteile von FC-43 eine Verwendung verhindern. Es wurden zwei neue Substanzen (Bromtrichlormethan sowie Fomblin Y25) vorgestellt und ihre Verwendbarkeit mittels Suszeptibilitätsmessung und experimentellen Shim-Ergebnissen im praktischen Einsatz geprüft. Bei üblichen MRM-Experimenten mit ’microcoils’ ist das Probenvolumen deutlich kleiner als das maximal für Bildgebung zur Verfügung stehende Volumen. Dieses Ungleichgewicht wurde ausgenutzt, um die Effizienz von Mikroskopie-Experimenten durch parallelen Einsatz mehrerer ’microcoils’ zu erhöhen. Ein Probenkopf mit vier entkoppelten Solenoidspulen wurde für zelluläre Bildgebung an Xenopus laevis (Krallenfrosch)-Oozyten konstruiert. Ohne Auflösungsverlust konnten damit vier Proben zeitgleich quantitativ untersucht werden. Diese Methode wurde auch in weiteren Studien zur Steigerung der Effizienz eingesetzt: Am Modell einzelner Zellen (X. laevis-Oozyten) wurde die Auswirkung chemischer Fixierung auf NMR-Relaxationszeiten (T1, T2) sowie Diffusion erstmals intrazellulär untersucht. Es konnten erhebliche Verkürzungen der Relaxationszeiten in allen Zellkompartimenten festgestellt werden, die nach Spülung mit Pufferlösung bis auf geringe, statistisch signifikante Abweichungen bedingt durch verbleibendes Formaldehyd auf die Ausgangswerte der nichtfixierten Zelle zurückkehrten. In einem weiteren Projekt wurden Embryonen derselben Spezies in verschiedenen Entwicklungsstadien morphologisch untersucht. Wildtyp-Embryonen wurden mit Embryonen verglichen, deren natürlicher Gehalt an chromosomalen Proteinen HMGN und H1A verändert wurden. Signifikante Unterschiede zwischen Wildtyp und HMGN-veränderten Embryonen konnten festgestellt werden, während sich kein Unterschied zu H1A-veränderten Embryonen zeigte. Lichtmikroskopie und Histologie lieferten damit übereinstimmende Ergebnisse. Ebenfalls an Xenopus-Embryonen wurde die Technik der molekularen Bildgebung eingesetzt. Ziel war es, mit kommerziell erhältlichen Antikörpern, die an superparamagnetische Eisenoxidpartikel mit einer Größe von wenigen nm (USPIO) mit Dextranhülle gekoppelt sind (MACS), gewebespezifische Kontraständerungen zu erhalten. Zunächst wurde die Relaxivität von MACS untersucht und mit Resovist- sowie VSOP-Partikeln verglichen. Anschließend wurde die Eisenkonzentration quantitativ unter Zuhilfenahme eines allgemeinen theoretischen Modells bestimmt und mit Ergebnissen verglichen, die massenspektroskopisch gewonnen wurden. Nach Inkubation mit MACS wurden Relaxationszeiten intraembryonal in verschiedenen Regionen gemessen. Daraus wurden Konzentrationen von Eisenoxid-Partikeln berechnet; zusätzlich konnte zwischen spezifischer und unspezifischer Bindung differenziert werden. Obwohl der Anwendungsschwerpunkt dieser Arbeit auf der Bildgebung an X. laevis- Oozyten und Embryonen lag, wurde auch Bildgebung am Kopf eines Bienenwolfs zur 3D-Darstellung der Postpharyngealdrüse durchgeführt. Zusätzlich wurde mit einer speziell auf das Untersuchungsobjekt angepassten ’microcoil’ eine isolierte Bienenwolfantenne mit einer Auflösung von (8 um)^3 untersucht; Ziel war die Darstellung der Antennaldrüsen. Die durchgeführten Projekte zeigen, dass bei kommerziell erhältlichen MRM-Systemen deutliches Optimierungspotential existiert: zum einen durch verkleinerte und probenangepasste HF-Spulen, zum anderen durch die Parallelisierung mehrerer Spulen, wodurch der Probendurchsatz und damit die Zeiteffizienz gesteigert werden kann. Mit diesem optimierten Aufbau konnte anschließend die Nutzbarkeit der MRM bei neuen biologischen Anwendungen gezeigt werden. KW - Magnetische Resonanz KW - NMR-Bildgebung KW - Glatter Krallenfrosch KW - Bienenwolf KW - NMR-Mikroskopie KW - Simultanbildgebung KW - MRI KW - magnetic resonance KW - imaging KW - microscopy Y1 - 2008 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-31066 ER - TY - THES A1 - Raghuraman, Sairamesh T1 - New RF coil arrays for Static and Dynamic Musculoskeletal Magnetic Resonance Imaging T1 - Neue RF-Spulen für statische und dynamisch muskuloskelettale Magnetische Resonanz-Bildgebung N2 - Magnetic Resonance Imaging at field strengths up to 3 T, has become a default diagnostic modality for a variety of disorders and injuries, due to multiple reasons ranging from its non-invasive nature to the possibility of obtaining high resolution images of internal organs and soft tissues. Despite tremendous advances, MR imaging of certain anatomical regions and applications present specific challenges to be overcome. One such application is MR Musculo-Skeletal Imaging. This work addresses a few difficult areas within MSK imaging from the hardware perspective, with coil solutions for dynamic imaging of knee and high field imaging of hand. Starting with a brief introduction to MR physics, different types of RF coils are introduced in chapter 1, followed by sections on design of birdcage coils, phased arrays and their characterization in chapter 2. Measurements, calculations and simulations, done during the course of this work, have been added to this chapter to give a quantitative feel of the concepts explained. Chapter 3 deals with the construction of a phased array receiver for dynamic imaging of knee of a large animal model, i.e. minipig, at 1.5 T. Starting with details on the various aspects of an application that need to be considered when an MR RF array is designed, the chapter details the complex geometry of the region of interest in a minipig and reasons that necessitate a high density array. The sizes of the individual elements that constitute the array have been arrived at by studying the ratio of unloaded to loaded Q factors and choosing a size that provides the best ratio but still maintains a uniform SNR throughout the movement of the knee. To have a minimum weight and to allow mechanical movement of the knee, the Preamplifiers were located in a separate box. A movement device was constructed to achieve adjustable periodic movement of the knee of the anesthetized animal. The constructed array has been characterized for its SNR and compared with an existing product coil to show the improvement. The movement device was also characterized for its reproducibility. High resolution static images with anatomical details marked have been presented. The 1/g maps show the accelerations possible with the array. Snapshots of obtained dynamic images trace the cruciate ligaments through a cycle of movement of the animal's knee. The hardware combination of a high density phased array and a movement device designed for a minipig's knee was used as a 'reference' and extended in chapter 4 for a human knee. In principle the challenges are similar for dynamic imaging of a human knee with regards to optimization of the elements, the associated electronics and the construction of the movement device. The size of the elements were optimized considering the field penetration / sensitivity required for the internal tissues. They were distributed around the curvature of the knee keeping in mind the acceleration required for dynamic imaging and the direction of the movement. The constructed movement device allows a periodic motion of the lower half of the leg, with the knee placed within the coil, enabling visualization of the tissues inside, while the leg is in motion. Imaging has been performed using dynamic interleaved acquisition sequence where higher effective TR and flip angles are achieved due to a combination of interleaving and segmentation of the sequence. The movement device has been characterized for its reproducibility while the SNR distribution of the constructed RF array has been compared with that of a commercially available standard 8 channel array. The results show the improvement in SNR and acceleration with the constructed geometry. High resolution static images, dynamic snapshots and the 3D segmentation of the obtained images prove the usefulness of the complete package provided in the design, for performing dynamic imaging at a clinically relevant field strength. A simple study is performed in chapter 5 to understand the effects of changes in overlap for coil configurations with different loads and at different frequencies. The noise levels of individual channels and the correlation between them are plotted against subtle changes in overlap, at 64 and 123 MHz. SNR for every overlap setup is also measured and plotted. Results show that achieving critical overlap is crucial to obtain the best possible SNR in those coil setups where the load offered by the sample is low. Chapter 6 of the thesis work deals with coil design for high field imaging of hand and wrists at 7 T, with an aim to achieve ultra high resolution imaging. At this field strength due to the increase in dielectric effects and the resulting decrease in homogeneity, whole body transmit coils are impractical and this has led engineers to design local transmit coils, for specific anatomies. While transmit or transceive arrays are usually preferred, to mitigate SAR effects, the spatial resolution obtained is limited. It is shown that a solution to this, with regards to hand imaging, can be a single volume transmit coil, along with high density receive arrays optimized for different regions of the hand. The use of a phased array for reception provides an increased SNR / penetration under high resolution. A volume transmit coil could pose issues in homogeneity at 7 T, but the specific anatomy of hand and wrist, with comparatively less water content, limits dielectric effects to have homogeneous B_1+ profile over the hand. To this effect, a bandpass birdcage and a 12 channel receive array are designed and characterized. Images of very high spatial resolution (0.16 x 0.16 x 0.16 mm3) with internal tissues marked are presented. In vivo 1/g maps show that an acceleration of up to 3 is possible and the EM simulation results presented show the uniform field along with SAR hotspots in the hand. To reduce the stress created due to the 'superman' position of imaging, provisions in the form of a holder and a hand rest have been designed and presented. Factors that contributed to the stability of the presented design are also listed, which would help future designs of receive arrays at high field strengths. In conclusion, the coils and related hardware presented in this thesis address the following two aspects of MSK imaging: Dynamic imaging of knee and High resolution imaging of hand / wrist. The presented hardware addresses specific challenges and provides solutions. It is hoped that these designs are steps in the direction of improving the existing coils to get a better knowledge and understanding of MSK diseases such as Rheumatoid Arthritis and Osteoarthritis. The hardware can aid our study of ligament reconstruction and development. The high density array and transmit coil design for hand / wrist also demonstrates the benefits of the obtained SNR at 7 T while maintaining SAR within limits. This design is a contribution towards optimizing hardware at high field strength, to make it clinically acceptable and approved by regulatory bodies. N2 - Die Magnetresonanztomographie mit Feldstärken bis zu 3 T ist zu einer Standard- Diag-nosemethode für eine Vielzahl von Erkrankungen und Verletzungen geworden. Das hat mehrere Gründe, angefangen von ihrer nicht-invasiven Natur bis hin zu ihrer Fähigkeit,hochaufgelöste Bilder von inneren Organen und Weichteilen zu erhalten. Trotz enormer Fortschritte stellt die MR-Bildgebung bestimmter anatomischer Regionen oder bei bestimmten Anwendungen und Fragestellungen eine besondere Herausforderung dar. Eine dieser Anwendungen ist die MR-Bildgebung am Muskuloskelettalen System (MSK). Die vorliegende Arbeit befasst sich mit einigen schwierigen Fragestellungen innerhalb der MSK-Bildgebung aus aus der Perspektive der Hardware-Entwicklung: mit Spulendesigns für die dynamische Bildgebung des Knies und mit MR-Bildgebung der Hand bei hohen Magentfeldern. Nach einer kurzen Einführung in die MR-Physik werden in Kapitel 1 dann verschiedene Typen von Hochfrequenz-Spulen (HF-Spulen) vorgestellt, gefolgt in Kapitel 2 mit Abhandlungen des Designs von Birdcage-Spulen, Phased Arrays und deren Charakterisierung. Außerdem enthält das Kapitel Messungen, Berechnungen und Simulationen, die im Rahmen dieser Arbeit durchgeführt wurden, um einen quantitativen Eindruck von den erläuterten Konzepten zu vermitteln. Kapitel 3 befasst sich mit dem Aufbau eines Phased-Array-Empfängers für die dynamische Bildgebung des Knies an einem großen Tiermodell (Minipig) bei 1,5 T. Es werden detailliert verschiedene Aspekte erläutert, die bei der Konstruktion eines RF-Arrays berücksichtigt werden müssen. Des Weiteren beschreibt das Kapitel die komplexe Geometrie des Zielbereichs am Knie des Minipigs und die Gründe für ein Array mitvielen Spulenelementen. ... KW - MRI KW - RF Coils KW - Dynamic Imaging KW - Magnetic Resonance Imaging KW - RF Coil arrays Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-204165 ER - TY - THES A1 - Schlereth, Raimund T1 - New techniques and improvements in the MBE growth of Hg-containing narrow gap semiconductors T1 - Neue Techniken und Verbesserung des MBE Wachstums Hg-haltiger Halbleiter mit schmaler Bandlücke N2 - The subject of this thesis is the growth of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te layers via molecular beam epitaxy (MBE). This material system gives rise to a number of extraordinary physical phenomena related to its electronic band structure and therefore is of fundamental interest in research. The main results can be divided into three main areas, the implementation of a temperature measurement system based on band edge thermometry (BET), improvements of CdTe virtual substrate growth and the investigation of Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te for different compositions. N2 - Gegenstand dieser Arbeit ist das Wachstum von Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te-Schichten mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE). Die elektronische Bandstruktur dieses Materials führt zu einer Reihe außergewöhnlicher physikalischer Phänomene. Es ist daher für die Forschung von grundlegendem Interesse. Die Ergebnisse lassen sich in drei Hauptbereiche unterteilen: die Implementierung eines Temperaturmessgeräts basierend auf dem Prinzip der Bandkantenthermometrie (BET), die Verbesserung des Wachstums von virtuellen CdTe-Substraten und die Untersuchung von Hg\(_{1-x}\)Cd\(_2\)Te-Schichten für verschiedene Materialkonzentrationen. KW - Halbleiter KW - Band edge thermometry KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Molecular Beam Epitaxy KW - Semiconductor Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-200790 ER - TY - THES A1 - Langhojer, Florian T1 - New techniques in liquid-phase ultrafast spectroscopy T1 - Neue Techniken der Ultrakurzzeitspektroskopie in der flüssigen Phase N2 - Contents List of Publications 1 Introduction 2 Basic concepts and instrumentation 2.1 Mathematical description of femtosecond laser pulses 2.2 Optical quantities and measurements 2.2.1 Intensity 2.2.2 Absorbance and Beer-Lambert law 2.3 Laser system 2.4 General software framework for scientific data acquisition and simulation 2.4.1 Core components 2.4.2 Program for executing a single measurement sequence 2.4.3 Scan program 2.4.4 Evolutionary algorithm optimization program 2.4.5 Applications of the software framework 2.5 Summary 3 Generation of ultrabroadband femtosecond pulses in the visible 3.1 Nonlinear optics 3.1.1 Nonlinear polarization and frequency conversion 3.1.2 Phase matching 3.2 Optical parametric amplification 3.3 Noncollinear optical parametric amplifier 3.4 Considerations and experimental design of NOPA 3.4.1 Options for broadening the NOPA bandwidth 3.4.2 Experimental setup 3.5 NOPA pulse characterization 3.5.1 Second harmonic generation frequency-resolved optical gating 3.5.2 Transient grating frequency-resolved optical gating 3.6 Compression and shaping methods for NOPA pulses 3.6.1 Grating compressor 3.6.2 Prism compressor 3.6.3 Chirped mirrors 3.6.4 Detuned zero dispersion compressor 3.6.5 Deformable mirror pulse shaper 3.6.6 Liquid crystal pulse shaper 3.7 Liquid crystal pulse shaper 3.7.1 Femtosecond pulse shapers 3.7.2 Experimental design and parameters 3.7.3 Optical setup of the LC pulse shaper 3.7.4 Calibrations of the pulse shaper 3.8 Adaptive pulse compression 3.8.1 Closed loop pulse compression 3.8.2 Open loop pulse compression 3.9 Conclusions 4 Coherent optical two-dimensional spectroscopy 4.1 Introduction 4.2 Theory of third order nonlinear optical spectroscopies 4.2.1 Response function, electric fields, and signal field 4.2.2 Signal detection with spectral interferometry 4.2.3 Evaluation of two-dimensional spectra and phasing 4.2.4 Selection and classification of terms in induced nonlinear polarization 4.2.5 Oscillatory character of measured signal 4.3 Previous experimental implementations 4.4 Inherently phase-stable setup using conventional optics only 4.4.1 Manipulation of pulse pairs as a basis for stability 4.4.2 Experimental setup 4.4.3 Measurement procedure 4.4.4 Data evaluation 4.5 First experimental results 4.5.1 Demonstration of phase stability 4.5.2 2D spectrum of Nile Blue at room temperature 4.6 Summary and outlook 5 Product accumulation for ultrasensitive femtochemistry 5.1 The problem of sensitivity in femtochemistry 5.2 Accumulation for increased sensitivity 5.2.1 Comparison of conventional and accumulative sensitivity 5.2.2 Schematics and illustrative example 5.3 Experimental setup 5.4 Calibration and modeling of accumulation 5.5 Experiments on indocyanine green 5.5.1 Calibration of the setup 5.5.2 Chirped pulse excitation 5.5.3 Adaptive pulse shaping 5.6 Conclusions 6 Ultrafast photoconversion of the green fluorescent protein 6.1 Green fluorescent protein 6.2 Experimental setup for photoconversion of GFP 6.3 Calibration of the setup for GFP 6.3.1 Model for concentration dynamics of involved GFP species 6.3.2 Estimate of sensitivity 6.4 Excitation power study 6.5 Time-resolved two-color experiment 6.6 Time-delayed unshaped 400 nm – shaped 800 nm pulse excitation 6.6.1 Inducing photoconversion with chirped pulses 6.6.2 Photoconversion using third order phase pulses 6.7 Conclusions 7 Applications of the accumulative method to chiral systems 7.1 Introduction 7.2 Chiral asymmetric photochemistry 7.2.1 Continuous-wave circularly polarized light 7.2.2 Controlled asymmetric photochemistry using femtosecond laser pulses 7.3 Sensitive and fast polarimeter 7.3.1 Polarimeter setup 7.3.2 Detected signal I(t) 7.3.3 Angular amplification 7.3.4 Performance of the polarimeter 7.4 Molecular systems and mechanisms for enantioselective quantum control 7.4.1 Binaphthalene derivatives 7.4.2 Photochemical helicene formation 7.4.3 Spiropyran/merocyanine chiroptical molecular switches 7.5 Summary 8 Summary Zusammenfassung Bibliography Acknowledgements N2 - Inhalt Liste der Veröffentlichungen 1 Einleitung 2 Grundlegende Konzepte und Instrumente 2.1 Mathematische Beschreibung von Femtosekundenlaserpulsen 2.2 Optische Größen und Messungen 2.2.1 Intensität 2.2.2 Absorbanz und Lambert- Beer Gesetz 2.3 Lasersystem 2.4 Allgemeines Softwareframework zur wissenschaftlichen Datenaufnahme und Simulation 2.4.1 Kernkomponenten 2.4.2 Programm zur Aufnahme einer einzelnen Messsequenz 2.4.3 Scanprogramm 2.4.4 Evolutionärer Algorithmus 2.4.5 Anwendungen des Softwareframeworks 2.5 Zusammenfassung 3 Erzeugung ultrabreitbandiger Femtosekundenlaserpulse im sichtbaren Spektralbereich 3.1 Nichtlineare Optik 3.1.1 Nichtlineare Polarisation und Frequenzkonversion 3.1.2 Phasenanpassung 3.2 Optisch-parametrische Verstärkung 3.3 Nichtkollinearer optisch-parametrischer Verstärker 3.4 Erwägungen und experimenteller Entwurf 3.4.1 Optionen zur Verbreiterung der Bandbreite des NOPA 3.4.2 Experimenteller Aufbau 3.5 NOPA Pulscharacterisierung 3.5.1 Second harmonic generation frequency-resolved optical gating 3.5.2 Transient grating frequency-resolved optical gating 3.6 Kompressions- und Formungsmethoden für NOPA Pulse 3.6.1 Gitterkompressor 3.6.2 Prismenkompressor 3.6.3 Chirped mirrors 3.6.4 Verstimmter Nulldispersionskompressor 3.6.5 Pulsformer auf Basis eines verformbaren Spiegels 3.6.6 Flüssigkristallpulsformer 3.7 Flüssigkristallpulsformer 3.7.1 Femtosekundenpulsformer 3.7.2 Experimenteller Entwurf und experimentelle Parameter 3.7.3 Optischer Aufbau des Flüssigkristallformers 3.7.4 Kalibrationen des Formers 3.8 Adaptive Pulskompression 3.8.1 Pulskompression in einer geschlossenen Schleife 3.8.2 Pulskompression in einer offenen Schleife 3.9 Zusammenfassung 4 Kohärente optische, zweidimensionale Spektroskopie 4.1 Einleitung 4.2 Theorie der Spektroskopien dritter Ordnung 4.2.1 Antwortfunktion, elektrische Felder und Signalfeld 4.2.2 Signalmessung mittels spektraler Interferometrie 4.2.3 Auswertung der zweidimensionalen Spektren und Phasieren 4.2.4 Auswahl und Klassifikation von Termen der induzierten nichtlinearen Polarisation 4.2.5 Oszillatorisches Verhalten des Messignals 4.3 Bisherige experimentelle Realisierungen 4.4 Inhärent phasenstabiler Aufbau auf Basis von nur konventionellen Optiken 4.4.1 Manipulation von Pulspaaren als Grundlage der Stabilität 4.4.2 Experimenteller Aufbau 4.4.3 Messprozedur 4.4.4 Datenauswertung 4.5 Erste experimentelle Ergebnisse 4.5.1 Demonstration der Phasenstabilität 4.5.2 2D Spektrum von Nilblau bei Raumtemperatur 4.6 Zusammenfassung und Ausblick 5 Akkumulation von Photoprodukten zur ultrasensitiven Messung von Femtochemie 5.1 Das Problem der Sensitivität in der Femtochemie 5.2 Akkumulation zur Erhöhung der Sensitivität 5.2.1 Vergleich Sensitivität der konventionellen und akkumulativen Methoden 5.2.2 Schema und illustratives Beispiel 5.3 Experimenteller Aufbau 5.4 Kalibration und Modellierung der Akkumulation 5.5 Experimente am Farbstoff Indocyanin Grün 5.5.1 Kalibration des Aufbaus 5.5.2 Anregung mit gechirpten Pulsen 5.5.3 Adaptive Pulsformung 5.6 Zusammenfassung 6 Ultraschnelle Photokonversion des grün fluoreszierenden Proteins 6.1 Grün fluoreszierendes Protein 6.2 Experimenter Aufbau zur Photokonversion von GFP 6.3 Kalibration des Aufbaus für GFP 6.3.1 Modell der Konzentrationsdynamiken der beteiligten GFP Spezies 6.3.2 Abschätzung der Sensitivität 6.4 Variation der Anregungsleistung 6.5 Zeitaufgelöstes Zweifarbexperiment 6.6 Anregung mit zeitverzögerten ungeformte 400 nm und geformten 800 nm Laserpulsen 6.6.1 Induktion der Photokonversion mit gechirpten Pulsen 6.6.2 Photokonversion mit Pulsen mit dritter Ordnung Phase 6.7 Zusammenfassung 7 Anwendungen der akkumulativen Methode auf chirale Systeme 7.1 Einleitung 7.2 Chirale asymmetrische Photochemie 7.2.1 Zirkular polarisiertes Dauerstrichlicht 7.2.2 Kontrollierte asymmetrische Photochemie mit Femtosekundenlaserpulsen 7.3 Sensitives und schnelles Polarimeter 7.3.1 Polarimeteraufbau 7.3.2 Messsignal I(t) 7.3.3 Winkelverstärkung 7.3.4 Leistung des Polarimeters 7.4 Molekulare Systeme und Mechanismen für enantioselektive Quantenkontrolle 7.4.1 Binaphthalinderivate 7.4.2 Photochemische Helicenbildung 7.4.3 Spiropyran/Merocyanin als chiral-optischer Schalter 7.5 Zusammenfassung 8 Zusammenfassung (englisch) Zusammenfassung (deutsch) Literaturverzeichnis Danksagungen KW - Ultrakurzzeitspektroskopie KW - Optische Spektroskopie KW - VIS-Spektroskopie KW - UV-VIS-Spektroskopie KW - Spektroskopie KW - Nichtlineare Spektroskopie KW - Fourier-Spektroskopie KW - ultrafast spectroscopy KW - two-dimensional spectroscopy KW - four-wave mixing KW - vis spectroscopy Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-39337 ER - TY - THES A1 - Brandenstein-Köth, Bettina T1 - Nichtlinearer Magnetotransport und memristive Funktionen von nanoelektronischen Bauteilen T1 - Nonlinear magneto transport and memristive functions of nanoelectronic devices N2 - Gegenstand dieser Arbeit sind Transportuntersuchungen an nanoelektronischen Bauelementen, wobei der Schwerpunkt in der Analyse von nichtlinearen Transporteigenschaften hybrider Strukturen stand. Zum Einsatz kamen auf GaAs basierende Heterostrukturen mit zum Beispiel kleinen Metallkontakten, die zu Symmetriebrechungen führen. Die Untersuchungen wurden bei tiefen Temperaturen bis hin zu Raumtemperatur durchgeführt. Es kamen zudem magnetische Felder zum Einsatz. So wurden zum einen der asymmetrische Magnetotransport in Nanostrukturen mit asymmetrischer Gateanordnung unter besonderer Berücksichtigung der Phononstreuung analysiert, zum anderen konnte ein memristiver Effekt in InAs basierenden Strukturen studiert werden. Des Weiteren konnte ein beachtlicher Magnetowiderstand in miniaturisierten CrAu-GaAs Bauelementen beobachtet werden, der das Potential besitzt, als Basis für extrem miniaturisierte Sensoren für den Betrieb bei Raumtemperatur eingesetzt zu werden. N2 - In the frame of this thesis transport investigations of nanoelectronic devices were performed with an emphasis on the analysis of nonlinear transport characteristics of hybrid structures with distinct asymmetries. In particular, devices based on GaAs/AlGaAs heterostructures combined with small metal contacts were investigated and pronounced nonlinear transport was found. The transport investigations were conducted at temperatures from 4:2K up to room temperature. Additionally, external magnetic fields were applied, too. An asymmetric magneto transport in nanostructures with asymmetric gate layouts and the role of phonon scattering was analyzed. Also a memristive effect was studied in InAs structures. Furthermore, a considerable magneto resistance in miniaturized structures was observed which has the potential to exploit similar devices as miniaturized sensors for application at room temperature. KW - Magnetowiderstand KW - Quantendraht KW - Niederdimensionales Elektronengas KW - Memristor KW - memristive Funktionen KW - Elektronengas KW - nichtlinearer Magnetotransport KW - Ladungslokalisierung KW - magnetoresistiver Effekt KW - memristive functions KW - nonlinear magnetotransport KW - magnetoresistive effect Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53643 ER - TY - THES A1 - Heidemann, Robin T1 - Non-Cartesian Parallel Magnetic Resonance Imaging T1 - Nicht kartesische parallele Magnetresonanz-Bildgebung N2 - Besides image contrast, imaging speed is probably the most important consideration in clinical magnetic resonance imaging (MRI). MR scanners currently operate at the limits of potential imaging speed, due to technical and physiological problems associated with rapidly switched gradient systems. Parallel imaging (parallel MRI or pMRI) is a method which allows one to significantly shorten the acquisition time of MR images without changing the contrast behavior of the underlying MR sequence. The accelerated image acquisition in pMRI is accomplished without relying on more powerful technical equipment or exceeding physiological boundaries. Because of these properties, pMRI is currently employed in many clinical routines, and the number of applications where pMRI can be used to accelerate imaging is increasing. However, there is also growing criticism of parallel imaging in certain applications. The primary reason for this is the intrinsic loss in the SNR due to the accelerated acquisition. In addition, other effects can also lead to a reduced image quality. Due to unavoidable inaccuracies in the pMRI reconstruction process, local and global errors may appear in the final reconstructed image. The local errors are visible as noise enhancement, while the global errors result in the so-called fold-over artifacts. The appearance and strength of these negative effects, and thus the image quality, depend upon different factors, such as the parallel imaging method chosen, specific parameters in the method, the sequence chosen, as well as specific sequence parameters. In general, it is not possible to optimize all of these parameters simultaneously for all applications. The application of parallel imaging in can lead to very pronounced image artifacts, i.e. parallel imaging can amplify errors. On the other hand, there are applications such as abdominal MR or MR angiography, in which parallel imaging does not reconstruct images robustly. Thus, the application of parallel imaging leads to errors. In general, the original euphoria surrounding parallel imaging in the clinic has been dampened by these problems. The reliability of the pMRI methods currently implemented is the main criticism. Furthermore, it has not been possible to significantly increase the maximum achievable acceleration with parallel imaging despite major technical advances. An acceleration factor of two is still standard in clinical routine, although the number of independent receiver channels available on most MR systems (which are a basic requirement for the application of pMRI) has increased by a factor of 3-6 in recent years. In this work, a novel and elegant method to address this problem has been demonstrated. The idea behind the work is to combine two methods in a synergistic way, namely non-Cartesian acquisition schemes and parallel imaging. The so-called non-Cartesian acquisition schemes have several advantages over standard Cartesian acquisitions, in that they are often faster and less sensitive to physiological noise. In addition, such acquisition schemes are very robust against fold-over artifacts even in the case of vast undersampling of k-space. Despite the advantages described above, non-Cartesian acquisition schemes are not commonly employed in clinical routines. A reason for that is the complicated reconstruction techniques which are required to convert the non-Cartesian data to a Cartesian grid before the fast Fourier transformation can be employed to arrive at the final MR image. Another reason is that Cartesian acquisitions are routinely accelerated with parallel imaging, which is not applicable for non-Cartesian MR acquisitions due to the long reconstruction times. This negates the speed advantage of non-Cartesian acquisition methods. Through the development of the methods presented in this thesis, reconstruction times for accelerated non-Cartesian acquisitions using parallel imaging now approach those of Cartesian images. In this work, the reliability of such methods has been demonstrated. In addition, it has been shown that higher acceleration factors can be achieved with such techniques than possible with Cartesian imaging. These properties of the techniques presented here lead the way for an implementation of such methods on MR scanners, and thus also offer the possibility for their use in clinical routine. This will lead to shorter examination times for patients as well as more reliable diagnoses. N2 - Neben dem Bildkontrast ist die Aufnahmegeschwindigkeit die entscheidende Größe für die klinische Anwendung der Magnetresonanz-Tomographie (MRT). Heutzutage arbeiten MR-Tomographen bereits häufig am Limit dessen, was technisch möglich und physiologisch noch vertretbar ist. Die parallele Bildgebung (parallele MRT, pMRT) ist ein Verfahren, welches es ermöglicht, die Aufnahmezeiten von MRT-Bildern signifikant zu verkürzen, ohne dabei das Kontrastverhalten der zu Grunde liegenden MR Sequenz zu verändern. Die beschleunigte Bildakquisition in der pMRT wird erzielt, ohne auf eine leistungsfähigere technische Ausstattung der MR-Tomographen angewiesen zu sein und ohne dabei die physiologischen Grenzwerte zu überschreiten. Wegen dieser Eigenschaften wird die pMRT heutzutage vielfach in der klinischen Routine eingesetzt. Dabei wächst die Zahl der klinischen MR Anwendungen, welche mittels paralleler Bildgebung beschleunigt werden. Neben dieser Entwicklung ist heutzutage aber auch eine zunehmende Kritik am Einsatz der parallelen Bildgebung bei bestimmten Applikationen festzustellen. Ein Hauptgrund dafür ist der intrinsische Verlust an Signal-Rausch-Verhältnis durch die beschleunigte Akquisition. Es gibt weitere Effekte, welche die Bildqualität vermindern können. Durch unvermeidbare Ungenauigkeiten bei den Verfahren der pMRT kann es zu lokalen und zu globalen Fehlern in den rekonstruierten Bildern kommen. Die lokalen Fehler sind als Rauschverstärkung sichtbar, wohingegen die globalen Fehler zu so genannten Faltungsartefakten im Bild führen. Das Auftreten und die Stärke dieser Störeffekte hängen von unterschiedlichen Parametern ab. Im Allgemeinen ist es nicht möglich alle Abhängigkeiten für jede Applikation gleichzeitig zu optimieren. Der Einsatz der parallelen Bildgebung kann zu massiven Bildartefakten führen, d.h. die parallele Bildgebung kann Fehler verstärken. Auf der anderen Seite gibt es Applikationen, wie zum Beispiel die abdominelle MR-Bildgebung oder die MR-Angiographie, bei denen die pMRT nicht zuverlässig funktioniert. Die Anwendung der pMRT verursacht also erst die Fehler. Ganz allgemein kann im klinischen Umfeld beobachtet werden, dass die anfängliche Euphorie gegenüber der parallelen Bildgebung einer gewissen Ernüchterung gewichen ist. Der Zuverlässigkeit der implementierten pMRT-Methoden gilt dabei die Hauptkritik. Des Weiteren ist es nicht gelungen, trotz großen technischen Fortschritts, die maximal zu erreichende Beschleunigung mittels paralleler Bildgebung signifikant zu erhöhen. Standard in der klinischen Routine ist immer noch ein Beschleunigungsfaktor von zwei, obwohl sich die Anzahl der unabhängigen Empfangskanäle eines MR Systems (eine Grundvoraussetzung für die Verwendung der pMRT) in den letzten Jahren um einen Faktor 3-6 erhöht hat. In dieser Arbeit wurde erstmalig gezeigt, dass es eine elegante Möglichkeit gibt, diese Probleme zu adressieren. Die Idee besteht darin, Synergieeffekte zu nutzen, die aus einer Kombination von so genannten nicht-kartesischen Abtastverfahren mit der parallelen Bildgebung entstehen. Die nicht-kartesischen Aufnahmeverfahren haben gegenüber den herkömmlichen kartesischen Verfahren einige Vorteile. Sie sind in der Regel schneller und weniger empfindlich für physiologisches Rauschen als kartesische Aufnahmeverfahren. Außerdem sind sie sehr robust gegenüber Faltungsartefakten, selbst bei starker Unterabtastung der k Raumdaten. Trotz der eben beschriebenen Vorteile finden nicht-kartesische Aufnahmeverfahren kaum Verwendung in der klinischen Routine. Ein Grund hierfür sind die komplexen Rekonstruktionsverfahren, die an Stelle der schnellen Fourier-Transformation angewendet werden müssen, um ein MR-Bild aus nicht-kartesischen Daten zu erzeugen. Ein weiterer Grund liegt darin, dass kartesische MR-Aufnahmen mittlerweile routinemäßig mit paralleler Bildgebung beschleunigt werden, wohingegen dies bei nicht-kartesischen MR-Aufnahmen wegen der langen Rekonstruktionszeiten nicht praktikabel ist. Dadurch wird der oben erwähnte Geschwindigkeitsvorteil der nicht-kartesischen Verfahren irrelevant. Durch die Entwicklung der in dieser Doktorarbeit vorgestellten Methoden konnten erstmals Rekonstruktionszeiten in der nicht-kartesischen Bildgebung erzielt werden, die vergleichbar sind mit denen in der kartesischen Bildgebung. In der vorliegenden Arbeit konnte die höhere Zuverlässigkeit dieser neuen Verfahren demonstriert werden. Des Weiteren wurde gezeigt, dass höhere Beschleunigungsfaktoren erzielt werden können als dies mit kartesischen Verfahren bisher möglich war. Diese Eigenschaften der vorgestellten Methoden bahnen den Weg für eine Implementierung solcher Verfahren an MR Geräten und damit deren Anwendung in der klinischen Routine. Letztendlich wird dies zu kürzeren Untersuchungszeiten der Patienten und zuverlässigeren Diagnosen führen. KW - NMR-Bildgebung KW - Magnetische Resonanz KW - NMR-Tomographie KW - parallel imaging KW - non-Cartesian trajectories KW - Spiral imaging KW - variable density sampling Y1 - 2008 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-26893 ER - TY - THES A1 - Wagenpfahl, Alexander Johannes T1 - Numerical simulations on limitations and optimization strategies of organic solar cells T1 - Numerische Simulationen von Limitierungen und Optimierungsstrategien organischer Solarzellen N2 - Continuously increasing energy prices have considerably influenced the cost of living over the last decades. At the same time increasingly extreme weather conditions, drought-filled summers as well as autumns and winters with heavier rainfall and worsening storms have been reported. These are possibly the harbingers of the expected approaching global climate change. Considering the depletability of fossil energy sources and a rising distrust in nuclear power, investigations into new and innovative renewable energy sources are necessary to prepare for the coming future. In addition to wind, hydro and biomass technologies, electricity generated by the direct conversion of incident sunlight is one of the most promising approaches. Since the syntheses and detailed studies of organic semiconducting polymers and fullerenes were intensified, a new kind of solar cell fabrication became conceivable. In addition to classical vacuum deposition techniques, organic cells were now also able to be processed from a solution, even on flexible substrates like plastic, fabric or paper. An organic solar cell represents a complex electrical device influenced for instance by light interference for charge carrier generation. Also charge carrier recombination and transport mechanisms are important to its performance. In accordance to Coulomb interaction, this results in a specific distribution of the charge carriers and the electric field, which finally yield the measured current-voltage characteristics. Changes of certain parameters result in a complex response in the investigated device due to interactions between the physical processes. Consequently, it is necessary to find a way to generally predict the response of such a device to temperature changes for example. In this work, a numerical, one-dimensional simulation has been developed based on the drift-diffusion equations for electrons, holes and excitons. The generation and recombination rates of the single species are defined according to a detailed balance approach. The Coulomb interaction between the single charge carriers is considered through the Poisson equation. An analytically non-solvable differential equation system is consequently set-up. With numerical approaches, valid solutions describing the macroscopic processes in organic solar cells can be found. An additional optical simulation is used to determine the spatially resolved charge carrier generation rates due to interference. Concepts regarding organic semiconductors and solar cells are introduced in the first part of this work. All chapters are based on previous ones and logically outline the basic physics, device architectures, models of charge carrier generation and recombination as well as the mathematic and numerical approaches to obtain valid simulation results. In the second part, the simulation is used to elaborate issues of current interest in organic solar cell research. This includes a basic understanding of how the open circuit voltage is generated and which processes limit its value. S-shaped current-voltage characteristics are explained assigning finite surface recombination velocities at metal electrodes piling-up local space charges. The power conversion efficiency is identified as a trade-off between charge carrier accumulation and charge extraction. This leads to an optimum of the power conversion efficiency at moderate to high charge carrier mobilities. Differences between recombination rates determined by different interpretations of identical experimental results are assigned to a spatially inhomogeneous recombination, relevant for almost all low mobility semiconductor devices. N2 - Stetig steigende Preise für Energie haben die Lebenshaltungskosten in Deutschland über die letzten Jahrzehnte maßgeblich beeinflusst. Gleichzeitig werden scheinbar extremere Wetterbedingungen, dürrere Sommer, ebenso wie regen und sturmreichere Winter aufgezeichnet. Dies könnten bereits heute die Vorboten eines kommenden, globalen Klimawandels sein. Berücksichtigt man die Endlichkeit fossiler Energieträger und die wachsende Ablehnung gegenüber nuklearer Energieerzeugung, führt kein Weg an einer genaueren Erforschung innovativer, erneuerbarer Energiequellen vorbei. Neben Wind- und Wasserkraft stellt die direkte Umwandlung von Sonnenlicht in elektrischen Strom einen der erfolgversprechendsten Ansätze dar. Seit Beginn der Synthese und der genaueren Untersuchungen organischer, halbleitender Polymere und Fullerene innerhalb der letzten Jahre, wurde eine neue Arte der Solarzellenherstellung, neben den bereits etablierten Technologien, denkbar. Zusätzlich zu klassischen Aufdampfverfahren können Solarzellen aus organischen Materialien in Lösung hergestellt und auf verschiedenartigste Materialien wie Plastik, Stoff oder Papier aufgebracht werden. Aufgrund der Unordnung in den aktiven Schichten verhalten sich solche Solarzellen jedoch anders als solche aus anorganischen Materialien. Eine organische Solarzelle ist ein komplexes elektrisches Bauteil, welches durch eine Anzahl physikalischer Effekte maßgeblich beeinflusst wird. So ist, beispielsweise, die Verteilung erzeugter Ladungsträger durch optische Interferenzeffekte bestimmt. Ladungstransport und Ladungsträgerrekombination stellen weitere Einflussfaktoren dar. Die experimentell gemessenen Strom-Spannungs-Kennlinien sind somit stets makroskopische Kombination mehrerer Effekte. Änderungen einzelner Parameter führen zu einer komplexen Änderung des elektrischen Verhaltens des Bauteils. Folgerichtig ist es notwendig, ein Modell zu entwickeln, welches das Verhalten organischer Solarzellen bei sich ändernden Umgebungsbedingungen, allgemeingültig vorhersagen kann. Im Rahmen dieser Arbeit wurde, zu diesem Zweck, eine eindimensionale, numerische Simulation entwickelt. Basierend auf Drift- und Diffusionsgleichungen für Elektronen, Löcher und Exzitonen kann der Ladungstransport in organischen Halbleitern beschrieben werden. Benötigte Generations- und Rekombinationsraten werden durch entsprechende Ratengleichungen bestimmt. Über die Poisson-Gleichung wird zudem das auftretende elektrische Feld innerhalb der Solarzelle berücksichtigt. Das resultierende differentielle Gleichungssystem ist jedoch nicht analytisch lösbar. Nur mit Hilfe spezieller numerischer Methoden, können gültige Lösungen gefunden werden. Hiermit kann das Verhalten organischer Solarzellen sehr gut beschrieben. Eine zusätzliche optische Simulation kann dazu benutzt werden, optische Interferenzeffekte zu berücksichtigen. Im des ersten Teiles dieser Arbeit werden Methoden und Modellvorstellungen für Prozesse in organischer Solarzellen vorgestellt. Die Kapitel bauen aufeinander auf und gehen nacheinander auf die grundlegende Physik, die Bauteilarchitektur, die Modelle der Ladungsträgergeneration und -rekombination, ebenso wie auf die benötigten mathematischen und numerischen Methoden ein. Beiträge zur aktuellen Forschung werden im zweiten Abschnitt vorgestellt. Diese Umfassen ein grundlegendes Verständnis der offenen Klemmspannung organischer Solarzellen. Diese wird entweder durch Oberflächenrekombination an den Elektroden oder durch Injektionsbarrieren limitiert. S-förmige Verformungen von gemessenen und simulierten Strom-Spannungs-Kennlinien konnten durch endliche Oberflächenrekombinationsgeschwindigkeiten erklärt werden. Aufgrund verminderter Extraktions- und Injektionseigenschaften entsteht eine spannungsabhängige Raumladungszone, welche diese oft beobachtete Verformung verursacht. Der Wirkungsgrad organischer Solarzellen konnte als Kompromiss zwischen Ladungsträgeranhäufung und -extraktion im Bauteil identifiziert werden. Dies führt letztendlich zu einem Optimum der Solarzelleneffizienz bei moderaten bis hohen Ladungsträgerbeweglichkeiten. Abweichungen experimentell unterschiedlich bestimmter Rekombinationsraten konnten auf eine räumlich inhomogene Verteilung der Ladungsträgerrekombination zurückgeführt werden. Diese wird durch selektive Kontakte erzeugt und ist für alle halbleitenden Bauelemente mit niedriger Mobilität relevant. KW - Organische Solarzelle KW - Fotovoltaik KW - Organischer Halbleiter KW - s-shape KW - Doppeldiode KW - Simulation KW - Solarzelle KW - Rekombination KW - Strom-Spannungs-Kennlinie Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-90119 N1 - zu ergänzende PACS-Nummern wären: 88.40.jr und 81.05.Fb (Quelle: http://www.aip.org/publishing/pacs/pacs-alphabetical-index) ER - TY - THES A1 - Fischer, André T1 - On the Application of Compressed Sensing to Magnetic Resonance Imaging T1 - Über die Anwendung von Compressed Sensing in der Magnetresonanztomographie N2 - This thesis investigated the potential of Compressed Sensing (CS) applied to Magnetic Resonance Imaging (MRI). CS is a novel image reconstruction method that emerged from the field of information theory. The framework of CS was first published in technical reports in 2004 by Candès and Donoho. Two years later, the theory of CS was published in a conference abstract and two papers. Candès and Donoho proved that it is possible, with overwhelming probability, to reconstruct a noise-free sparse signal from incomplete frequency samples (e.g., Fourier coefficients). Hereby, it is assumed a priori that the desired signal for reconstruction is sparse. A signal is considered “sparse“ when the number of non-zero elements is significantly smaller than the number of all elements. Sparsity is the most important foundation of CS. When an ideal noise-free signal with few non-zero elements is given, it should be understandably possible to obtain the relevant information from fewer Fourier coefficients than dictated by the Nyquist-Shannon criterion. The theory of CS is based on noise-free sparse signals. As soon as noise is introduced, no exact sparsity can be specified since all elements have signal intensities that are non-zero. However, with the addition of little or moderate noise, an approximate sparsity that can be exploited using the CS framework will still be given. The ability to reconstruct noisy undersampled sparse MRI data using CS has been extensively demonstrated. Although most MR datasets are not sparse in image space, they can be efficiently sparsified by a sparsifying transform. In this thesis, the data are either sparse in the image domain, after Discrete Gradient transformation, or after subtraction of a temporally averaged dataset from the data to be reconstructed (dynamic imaging). The aim of this thesis was to identify possible applications of CS to MRI. Two different algorithms were considered for reconstructing the undersampled sparse data with the CS concept. The Nonlinear Conjugate Gradient based technique with a relaxed data consistency constraint as suggested by Lustig et al. is termed Relaxed DC method. An alternative represents the Gradient or Steepest Descent algorithm with strict data consistency and is, therefore, termed the Strict DC method. Chapter 3 presents simulations illustrating which of these two reconstruction algorithms is best suited to recover undersampled sparse MR datasets. The results lead to the decision for the Strict DC method as reconstruction technique in this thesis. After these simulations, different applications and extensions of CS are demonstrated. Chapter 4 shows how CS benefits spectroscopic 19F imaging at 7 T, allowing a significant reduction of measurement times during in vivo experiments. Furthermore, it allows highly resolved spectroscopic 3D imaging in acceptable measurement times for in vivo applications. Chapter 5 introduces an extension of the Strict DC method called CS-CC (CS on Combined Coils), which allows efficient processing of sparse undersampled multi-coil data. It takes advantage of a concept named “Joint Sparsity“, which exploits the fact that all channels of a coil array detect the same sparse object weighted with the coil sensitivity profiles. The practical use of this new algorithm is demonstrated in dynamic radial cardiac imaging. Accurate reconstructions of cardiac motion in free breathing without ECG triggering were obtained for high undersampling factors. An Iterative GRAPPA algorithm is introduced in Chapter 6 that can recover undersampled data from arbitrary (Non-Cartesian) trajectories and works solely in the Cartesian plane. This characteristic makes the proposed Iterative GRAPPA computationally more efficient than SPIRiT. Iterative GRAPPA was developed in a preceding step to combine parallel imaging with CS. Optimal parameters for Iterative GRAPPA (e.g. number of iterations, GRAPPA kernel size) were determined in phantom experiments and verified by retrospectively undersampling and reconstructing a radial cardiac cine dataset. The synergistic combination of the coil-by-coil Strict DC CS method and Iterative GRAPPA called CS-GRAPPA is presented in Chapter 7. CS-GRAPPA allows accurate reconstruction of undersampled data from even higher acceleration factors than each individual method. It is a formulation equivalent to L1-SPIRiT but computationally more efficient. Additionally, a comparison with CS-CC is given. Interestingly, exploiting joint sparsity in CS-CC is slightly more efficient than the proposed CS-GRAPPA, a hybrid of parallel imaging and CS. The last chapter of this thesis concludes the findings presented in this dissertation. Future applications expected to benefit from CS are discussed and possible synergistic combinations with other existing MR methodologies for accelerated imaging are also contemplated. N2 - In der vorliegenden Arbeit wurde untersucht, welches Potential die Anwendung von Compressed Sensing (CS) in der Magnetresonanztomographie (MRT) hat. CS ist eine neue Bildrekonstruktionsmethode aus der Informationstheorie. Das Grundgerüst für CS wurde zuerst in zwei technischen Berichten von Candès und Donoho aus dem Jahr 2004 vorgestellt. Zwei Jahre später wurde die CS-Theorie in einem Konferenzbeitrag und zwei wissenschaftlichen Artikeln veröffentlicht. Candés und Donoho zeigten, dass es mit überwältigender Wahrscheinlichkeit möglich ist, ein rauschfreies sparses Signal aus unvollständig vorliegender Frequenzinformation zu rekonstruieren. Hierfür ist eine wichtige A-priori-Annahme, dass das gewünschte Signal, welches rekonstruiert werden soll, sparse sein soll. Man spricht von sparsen Signalen, falls die Anzahl der Elemente mit Intensität größer Null signifikant kleiner als die Anzahl aller Elemente ist. Die CS-Theorie basiert auf rauschfreien, sparsen Signalen. Sobald Rauschen auftritt, kann keine exakte Sparsity mehr bestimmt werden, da alle Elemente Signalintensitäten größer Null haben. Falls jedoch nur wenig oder moderates Rauschen hinzugefügt wird ist immer noch näherungsweise eine Sparsity gegeben, die mit Hilfe von CS ausgenutzt werden kann. Die meisten MR-Datensätze sind nicht-sparse im Bildraum, können allerdings durch eine sog. Sparsifizierungstransformation effektiv sparsifiziert werden. In der vorliegenden Arbeit sind die Daten entweder im Bildraum sparse, nach einer Diskreten-Gradienten-Transformation oder nachdem bei dynamischen Daten ein zeitlich gemittelter Datensatz von den zu rekonstruierenden Daten abgezogen worden ist. Das Ziel dieser Arbeit war es, mögliche Anwendungen für CS in der MRT zu identifizieren. Zwei unterschiedliche Algorithmen wurden untersucht, um unterabgetastete sparse Daten mit dem CS-Konzept zu rekonstruieren. Eine Technik, die auf einer Nichtlinearen Methode der Konjugierten Gradienten basiert und eine gelockerte Datenkonsistenzbedingung beinhaltet, wird als Relaxed DC-Methode bezeichnet. Eine Alternative stellt der Gradienten- oder Steilster-Abstieg-Algorithmus dar, der strikte Datenkonsistenz fordert und daher als Strict-DC-Methode bezeichnet wird. Kapitel 3 zeigt Simulationen, die darlegen, dass die Strict-DC-Methode am besten zur Datenrekonstruktion in dieser Arbeit geeignet ist. Kapitel 4 zeigt, in wie fern die spektroskopische 19F-Bildgebung bei 7 T von CS profitieren kann, indem CS eine signifikante Reduktion der Messzeiten bei in vivo Experimenten erlaubt. Desweiteren ermöglicht CS hochaufgelöste spektroskopische 3D-Bildgebung in akzeptablen Messzeiten für in vivo Anwendungen. Kapitel 5 führt eine Erweiterung der Strict-DC-Methode ein, die CS-CC genannt wird, welche eine effiziente Bearbeitung von sparsen unterabgetasteten Multi-Empfänger-Datensätzen erlaubt. Hierbei profitiert CS-CC von einem Konzept namens "Joint Sparsity", welches ausnutzt, dass alle Empfangskanäle eines Spulenarrays dasselbe sparse Objekt detektieren, jeweils gewichtet mit den entsprechenden Spulensensitivitätsprofilen. Der praktische Nutzen dieses neuen Algorithmus wird an einem dynamischen radialen Herzdatensatz verdeutlicht. Akkurate Rekonstruktionen der Herzbewegung in freier Atmung und ohne EKG-Trigger konnten bei hohen Unterabtastfaktoren erreicht werden. Ein Iterativer-GRAPPA-Algorithmus, der unterabgetastete Daten beliebiger (nicht-kartesischer) Trajektorien rekonstruieren kann und ausschließlich auf einem kartesischen Gitter arbeitet, wird in Kapitel 6 vorgestellt. Das vorgeschlagene Iterative GRAPPA ist vom Rechenaufwand her effizienter als SPIRiT und wurde als ein vorhergehender Schritt zur Kombination von Paralleler Bildgebung und Compressed Sensing entwickelt. Optimale Parameter für Iteratives GRAPPA (z.B. Anzahl an Iterationen, GRAPPA-Kern-Größe) wurden in Phantom-Experimenten bestimmt und mittels Rekonstruktionen an einem retrospektiv unterabgetasteten radialen Herzdatensatz verifiziert. Die synergetische Kombination der spulenweise angewendeten Strict-DC-Methode und Iterativem GRAPPA genannt CS-GRAPPA wird in Kapitel 7 präsentiert. CS-GRAPPA erlaubt akkurate Rekonstruktionen unterabgetasteter Daten von höheren Beschleunigungsfaktoren, als mit den jeweiligen Einzelmethoden möglich gewesen wäre. Die Formulierung ist äquivalent zu L1-SPIRiT, allerdings vom Rechenaufwand effizienter. Es wurde zusätzlich ein Vergleich zu CS-CC durchgeführt. Interessanterweise hat sich gezeigt, dass das Ausnutzen der Joint Sparsity in CS-CC etwas effizienter ist als das vorgeschlagene CS-GRAPPA, das ein Hybrid aus Compressed Sensing und Paralleler Bildgebung ist. Im abschließenden Kapitel dieser Dissertation werden die Ergebnisse zusammengefasst und Schlussfolgerungen daraus gezogen. Zukünftige Anwendungen werden diskutiert, die von CS profitieren und mögliche synergetische Kombinationen mit anderen existierenden MR-Methoden für beschleunigte Bildgebung werden angesprochen. KW - NMR-Tomographie KW - Rekonstruktion KW - NMR-Bildgebung KW - Compressed Sensing KW - Unterabtastung KW - Compressed Sensing KW - Undersampling Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-72496 ER - TY - THES A1 - Ruff, Andreas T1 - On the importance of electronic correlations in potassium-doped organic semiconductors T1 - Über die Bedeutung elektronischer Korrelationen in Kalium-dotierten organischen Halbleitern N2 - The present thesis is concerned with the impact of alkali metal-doping on the electronic structure of semiconducting organic thin films. The organic molecular systems which have been studied are the polycyclic aromatic hydrocarbons picene, pentacene, and coronene. Motivated by reports about exceptional behavior like superconductivity and electronic correlations of their alkali metal-doped compounds, high quality films fabricated from the above named molecules have been studied. The electronic structure of the pristine materials and their doped compounds has been investigated using photoelectron spectroscopy. Core level and valence band studies of undoped films yield excellent photoemission spectra agreeing with or even outperforming previously reported data from the literature. Alkali metal-doping manifests itself in a uniform manner in the electronic structure for all probed samples: Opposed to reports from the literature about metallicity and even superconductivity in alkali metal-doped picene, pentacene, and coronene, all films exhibit insulating nature with an energy gap of the order of one electron-volt. Remarkably, this is independent of the doping concentration and the type of dopant, i.e., potassium, cesium, or sodium. Based on the interplay between narrow bandwidths in organic semiconductors and sufficiently high on-molecule Coulomb repulsion, the non-metallicity is attributed to the strong influence of electronic correlations leading to the formation of a Mott insulator. In the case of picene, this is consolidated by calculations using a combination of density functional theory and dynamical mean-field theory. Beyond the extensive considerations regarding electronic correlations, further intriguing aspects have been observed. The deposition of thin picene films leads to the formation of a non-equilibrium situation between substrate and film surface. Here, the establishment of a homogeneous chemical potential is hampered due to the only weak van der Waals-interactions between the molecular layers in the films. Consequently, spectral weight is measurable above the reference chemical potential in photoemission. Furthermore, it has been found that the acceptance of additional electrons in pentacene is limited. While picene and coronene are able to host up to three extra electrons, in pentacene the limit is already reached for one electron. Finally, further extrinsic effects, coming along with alkali metal-doping, have been scrutinized. The oxidation of potassium atoms induced by the reaction with molecular oxygen in the residual gas of the ultra-high vacuum system turned out to significantly influence the electronic structure of alkali metal-doped picene and coronene. Moreover, also the applied X-ray and UV irradiation caused a certain impact on the photoemission spectra. Surprisingly, both effects did not play a role in the studies of potassium-doped pentacene. N2 - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Dotierung organischer Dünnfilme mittels Alkalimetall-Interkalation sowie deren Einfluss auf die elektronische Struktur der Filme. Untersucht wurden zu diesem Zweck die polyzyklischen aromatischen Kohlenwasserstoffe Picen, Pentacen und Coronen. Berichte über außerordentliche Eigenschaften wie Supraleitung und elektronische Korrelationen in Alkalimetall-dotierten Verbindungen der genannten organischen Halbleiter liefern die Motivation für diese Arbeit. Die elektronische Struktur sowohl der reinen Filme als auch ihrer dotierten Verbindungen wurde unter Verwendung von Photoelektronenspektroskopie untersucht. Rumpfniveau- und Valenzband-Spektren der reinen Filme spiegeln deren hohe Qualität wider. Die Dotierung mit Alkalimetallen äußert sich für die drei untersuchten Probensysteme auf eine überraschend einheitliche Art und Weise in der elektronischen Struktur: In Diskrepanz zu Berichten aus der Literatur über Metallizität oder gar Supraleitung in Alkalimetall-dotiertem Picen, Pentacen und Coronen zeigen alle Filme isolierendes Verhalten mit einer Energielücke in der Größenordnung von einem Elektronenvolt. Dieses Verhalten tritt unabhängig von der Dotierkonzentration und der Art des Donators (Kalium, Cäsium oder Natrium) auf. Basierend auf dem Zusammenspiel schmaler Bandbreiten in organischen Halbleitern und hoher Coulomb-Abstoßung der Elektronen auf den Molekülen wird die beobachtete Nicht-Metallizität dem starken Einfluss elektronischer Korrelationen zugeschrieben. Im Fall von Picen wird diese Annahme durch theoretische Betrachtungen bekräftigt, wobei Rechnungen im Rahmen einer Kombination aus Dichtefunktionaltheorie und dynamischer Molekularfeldtheorie durchgeführt wurden. Neben den Ausführungen hinsichtlich elektronischer Korrelationen werden in dieser Arbeit weitere interessante Beobachtungen adressiert. So hat das Wachstum dünner Picen-Filme die Entstehung eines Nicht-Gleichgewichts zwischen Substrat und Filmoberfläche zur Folge: Auf Grund der nur schwachen van der Waals-Wechselwirkung zwischen den Moleküllagen der Filme wird die Ausbildung eines homogenen chemischen Potentials erschwert. Dies führt zu der unerwarteten Beobachtung von spektralem Gewicht oberhalb des chemischen Potentials des Referenzsystems. Des Weiteren konnte gefunden werden, dass die Akzeptanz zusätzlicher Elektronen in Pentacen limitiert ist. Während Picen und Coronen in der Lage sind, bis zu drei weitere Elektronen aufzunehmen, ist die entsprechende Grenze bei Pentacen schon für ein Elektron erreicht. Abschließend wurden weitere extrinsische Effekte aufgeklärt, die im Zusammenhang mit der Alkalimetall-Dotierung auftraten. Zum einen führt die Reaktion von Kalium-Atomen mit molekularem Sauerstoff im Restgas der Ultrahochvakuum-Apparatur zur Bildung von Kaliumoxid. Dies äußert sich deutlich in der elektronischen Struktur von Alkalimetall-dotiertem Picen und Coronen. Des Weiteren zeigte hier die verwendete Röntgen- sowie UV-Strahlung deutliche Auswirkungen auf die Photoemissionsspektren. Beide Effekte spielten im Fall der Studien an Pentacen keine Rolle. KW - Organischer Halbleiter KW - Dotierung KW - Kalium KW - Elektronische Korrelationen KW - organic semiconductors KW - photoemission KW - electronic correlations KW - Elektronenkorrelation KW - Kondensierte Materie KW - Halbleiter KW - Photoelektronenspektroskopie Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-83635 ER - TY - THES A1 - Väth, Stefan Kilian T1 - On the Role of Spin States in Organic Semiconductor Devices T1 - Die Rolle von Spin Zuständen in organischen Halbleiterbauteilen N2 - The present work addressed the influence of spins on fundamental processes in organic semiconductors. In most cases, the role of spins in the conversion of sun light into electricity was of particular interest. However, also the reversed process, an electric current creating luminescence, was investigated by means of spin sensitive measurements. In this work, many material systems were probed with a variety of innovative detection techniques based on electron paramagnetic resonance spectroscopy. More precisely, the observable could be customized which resulted in the experimental techniques photoluminescence detected magnetic resonance (PLDMR), electrically detected magnetic resonance (EDMR), and electroluminescence detected magnetic resonance (ELDMR). Besides the commonly used continuous wave EPR spectroscopy, this selection of measurement methods yielded an access to almost all intermediate steps occurring in organic semiconductors during the conversion of light into electricity and vice versa. Special attention was paid to the fact that all results were applicable to realistic working conditions of the investigated devices, i.e. room temperature application and realistic illumination conditions. N2 - Die vorliegende Arbeit behandelt den Einfluss der Elektronenspins auf grundlegende Prozesse in organischen Halbleitern. In den meisten Fällen wurde der Spineinfluss während der Umwandlung von Sonnenlicht in Elektrizität untersucht. Zusätzlich wurde in einer Studie der gegenteilige Prozess behandelt. Dabei wurde der Einfluss der Spins auf die Umwandlung von elektrischem Strom in Licht betrachtet. Es wurden viele verschiedene Materialsysteme verwendet, die mit einer Vielzahl an Methoden vermessen wurden, welche alle auf dem Prinzip der Elektronenspinresonanz beruhen. Dabei wurde stets die Messgröße variiert, was zu den verwendeten Messmethoden Photolumineszenz detektierte Magnetresonanz (PLDMR), elektrisch detektierte Magnetresonanz (EDMR) und Elektrolumineszenz detektierte Magnetresonanz (ELDMR) geführt hat. Zusam- men mit der gewöhnlichen Elektronenspinresonanz Spektroskopie führt diese Auswahl an vielfältigen Messmethoden dazu, dass so gut wie alle Zwischenschritte bei der Umwand- lung von Licht in Elektrizität als auch von Elektrizität in Licht untersucht werden können. Besonderes Augenmerk wurde darauf gelegt, dass alle Messungen auf realistische Bedingungen übertragbar sind, d.h. bei Raumtemperatur und unter normalen Beleuchtungsstärken und -wellenlängen. Zu Beginn der Arbeit wurde ein kurzer Überblick über die historische Entwicklung von organischen Solarzellen gegeben, zusammen mit der Erläuterung von grundlegenden Prozessen in den untersuchten Bauteilen, stets auch hinsichtlich der vorkommenden Spinzustände. Desweiteren wurde die Solarzellencharakterisierung und die Morphologie der aktiven Schicht diskutiert. Das darauf folgende Kapitel behandelte die theoretische Beschreibung des Magnetfeldeffekts auf Spinzustände und diverse Wechselwirkungsmechanismen. Darüber hinaus wurde diskutiert, wie Mikrowellen die vom Magnetfeld ausgerichteten Spins beeinflussen können. Zu guter Letzt wurden verschiedene Modelle vorgestellt, mit deren Hilfe sich die erzielten Ergebnisse interpretieren lassen. Das nächste Kapitel beschreibt schließlich detailliert die experimentellen Feinheiten, wie verwendete Materialien, Probenherstellung und verschiedene Spektrometer Konfigurationen. Das erste Ergebnis Kapitel beschreibt den Einfluss des Zusatzmittels 1,8-Dijodoktan auf das Materialsystem PTB7:PC70BM. Dies wurde mit Hilfe von konventioneller Elek- tronenspinresonanz untersucht, welche es ermöglicht zwischen Elektronen auf dem Akzeptor- und Polaronen auf dem Donormaterial zu unterscheiden. Ergänzend dazu wurden Röntgenphotoelektronenspektroskopiemessungen durchgeführt, welche zu dem Ergebnis führten, dass Jod trotz Hochvakuumtrocknung mit der relativen hohen Konzentration von (7.3±2.1)·1019 1 in dem Material verbleibt. Zudem bleibt Jod wahrscheinlich bevorzugt in der Akzeptorphase. Es wurde außerdem kein elektronischer Doping- effekt gefunden. Nichtsdestotrotz wird dieses Ergebnis einen Einfluss auf die zukünftige Wahl des Zusatzmittels haben. Kapitel 6 handelt von der Entstehung von Triplett Exzitonen in dem Materialsystem p-DTS(FBTTh2)2:PC70BM, wobei das Donormaterial aus löslichen kleinen Molekülen besteht, anstatt aus Polymeren. Mit Hilfe von PLDMR Messungen konnten die Entstehungsmechanismen Elektronenrücktransfer, sowie inter system crossing den verschiedenen Proben zugeordnet werden. Der genaue Mechanismus hängt jedoch stark von der Morphologie des untersuchten Materialsystems ab. Durch den Nachweis von Triplett Exzitonen bei Raumtemperatur konnte die Relevanz der Ergebnisse auch bei realen Bedingungen bestätigt werden. Vergleicht man das Triplett Vorkommen mit den So- larzelleneffizienzen konnte keine Korrelation erkannt werden. Daraus ergibt sich, dass Triplett Exzitonen für das untersuchte Materialsystem keine Effizienz limitierende Größe darstellen. Zum Abschluss wurde die Ausrichtung der Moleküle auf dem Substrat mit Hilfe von winkelabhängigen Messungen bestätigt. Der Einfluss des Zusatzmittels Galvinoxyl auf die Funktionsweise von organischen Solarzellen wird in Kapitel 7 untersucht. Es wurden PLDMR durchgeführt, die gezeigt haben, dass Galvinoxyl in der Lage ist Spin Zustände zu verändern, wie von der Literatur vorhergesagt. Aufgrund dessen handelt es sich um einen konkurrierenden Prozess gegenüber den erzeugten Spin resonanten Bedingungen. Durch die Messung an verschiedenen Doping Konzentrationen konnte ein Optimum von 3.2 % für das Materialsystem P3HT:PC60BM bestimmt werden. Trotzallem ist es unwahrscheinlich, dass der sehr große Anstieg des Photostroms in mit Galvinoxyl gedopten Solarzellen auf spinabhängige Prozesse zurückzuführen ist. Die Quantifizierung von spinabhängigen Prozessen in organischen Solarzellen bein- haltet viele Schwierigkeiten. Durch die Kombination des EDMR Messprinzips mit der Ladungsträgerextraktionsmethode OTRACE war es jedoch möglich, einen spinabhängigen Rekombinationsanteil von (0.012±0.009)% bei Raumtemperatur und (0.052±0.031)% bei 200 K für das Materialsystem P3HT:PC70BM zu bestimmen. Darüber hinaus wurde eine Interpretation eingeführt, die in der Lage ist, das Zustandekommen des EDMR Signals zu erklären. Im letzten Ergebnisteil (Kapitel 9) wurde der Fokus darauf gelegt, wie Spins die Funktionsweise von organischen Leuchtdioden (OLEDs) beeinflussen, die auf thermisch aktivierter verzögerter Lumineszenz (TADF) basieren. Dabei wurden verschiedene Detektionsverfahren verwendet, wobei sich heraus gestellt hat, dass ELDMR das einzig verwendbare darstellt. Damit konnten durch temperaturabhängige Messungen der energetische Unterschied zwischen dem Singulett- und Triplett Exciplex Zustand ∆EST bestimmt werden. Es ergaben sich (20.5±1.2) meV für THCA:BPhen und (68.3±5.4) meV für m-MTDATA:BPhen. Durch diese Messungen wurde zum ersten Mal zweifelsfrei der Einfluss von Spins in der Entstehung der Elektrolumineszenz von TADF OLEDs gezeigt. Aufgrund der Diskussion von möglichen Gründen, die für die verschiedenen Werte von ∆EST verantwortlich sind, konnten neue Vorgaben für zukünftige Materialkombinationen und -synthese gefunden werden. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die vorliegende Arbeit einen bedeutenden Beitrag geliefert hat, um spinabhängige Prozesse in organischen Halbleitern aufzuklären. Darauf aufbauend werden Folgestudien vielleicht eines Tages sämtliche spinabhängigen Prozesse in diesen viel versprechenden Materialsystemen erklären können. KW - Organischer Halbleiter KW - Elektronenspin KW - Polymerhalbleiter KW - Organic Semiconductors KW - Electron Spin Resonance KW - Elektronenspinresonanz KW - Spin KW - Spin-eins-System Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-141894 ER - TY - THES A1 - Blumenstein, Christian T1 - One-Dimensional Electron Liquid at a Surface: Gold Nanowires on Ge(001) T1 - Eindimensionale Elektronenflüssigkeit an einer Oberfläche: Gold Nanodrähte auf Ge(001) N2 - Selbstorganisierte Nanodrähte auf Halbleiteroberflächen ermöglichen die Untersuchung von Elektronen in niedrigen Dimensionen. Interessanterweise werden die elektronischen Eigenschaften des Systems von dessen Dimensionalität bestimmt, und das noch über das Quasiteilchenbild hinaus. Das quasi-eindimensionale (1D) Regime zeichnet sich durch eine schwache laterale Kopplung zwischen den Ketten aus und ermöglicht die Ausbildung einer Peierls Instabilität. Durch eine Nesting Bedingung in der Fermi Fläche kommt es zu einer Bandrückfaltung und damit zu einem isolierenden Grundzustand. Dies wird begleitet von einer neuen Überstruktur im Realraum, die mit dem Nestingvektor korrespondiert. In früheren Nanodrahtsystemen wurde ein solcher Effekt gezeigt. Dazu geh ̈oren Indium Ketten auf Si(111) und die Gold rekonstruierten Substrate Si(553) und Si(557). Die Theorie sagt jedoch einen weiteren Zustand voraus, der nur im perfekten 1D Grenzfall existiert und der bei geringster Kopplung mit höheren Dimensionen zerstört wird. Dieser Zustand wird Tomonaga-Luttinger Flüssigkeit (TLL) genannt und führt zu einem Zusammenbruch des Quasiteilchenbildes der Fermi-Flüssigkeit. Hier sind nur noch kollektive Anregungen der Elektronen erlaubt, da die starke laterale Einschränkung zu einer erhöhten Kopplung zwischen den Teilchen führt. Dadurch treten interessante Effekte wie Spin-Ladungs-Trennung auf, bei dem sich die Ladung und der Spin eines Elektrons entkoppeln und getrennt voneinander durch den Nanodraht bewegen können. Bis heute wurde solch ein seltener Zustand noch nicht an einer Oberfläche beobachtet. In dieser Arbeit wird ein neuer Ansatz zur Herstellung von besser definierten 1D Ketten gewählt. Dazu wird die Au-rekonstruierte Ge(001) Nanodraht-Oberfläche untersucht. Für die Präparation des Substrates wird ein neues Rezept entwickelt, welches eine langreichweitig geordnete Oberfläche erzeugt. Um das Wachstum der Nanodrähte zu optimieren wird das Wachstums-Phasendiagramm ausgiebig untersucht. Außerdem werden die strukturellen Bausteine der Ketten sehr genau beschrieben. Es ist bemerkenswert, dass ein struktureller Phasenübergang der Ketten oberhalb von Raumtemperatur gefunden wird. Aufgrund von spektroskopischen Untersuchungen kann eine Peierls Instabilität als Ursache ausgeschlossen werden. Es handelt sich um einen 3D-Ising-Typ Übergang an dem das Substrat ebenfalls beteiligt ist. Die Untersuchungen zur elektronischen Struktur der Ketten zeigen zwei deutliche Erkennungsmerkmale einer TLL: Ein potenzgesetzartiger Verlauf der Zustandsdichte und universales Skalenverhalten. Daher wird zum ersten Mal eine TLL an einer Oberfläche nachgewiesen, was nun gezielt lokale Untersuchungen und Manipulationen ermöglicht. Dazu gehören (i) Dotierung mit Alkalimetallen, (ii) die Untersuchung von Kettenenden und (iii) die einstellbare Kopplung zwischen den Ketten durch zusätzliche Goldatome. Damit wird ein wichtiger Beitrag zu theoretischen Vorhersagen und Modellen geliefert und somit das Verständnis korrelierter Elektronen vorangetrieben. N2 - Self-organized nanowires at semiconductor surfaces offer the unique opportunity to study electrons in reduced dimensions. Notably the dimensionality of the system determines it’s electronic properties, beyond the quasiparticle description. In the quasi-one-dimensional (1D) regime with weak lateral coupling between the chains, a Peierls instability can be realized. A nesting condition in the Fermi surface leads to a backfolding of the 1D electron band and thus to an insulating state. It is accompanied by a charge density wave (CDW) in real space that corresponds to the nesting vector. This effect has been claimed to occur in many surface-defined nanowire systems, such as the In chains on Si(111) or the Au reconstructions on the terraced Si(553) and Si(557) surfaces. Therefore a weak coupling between the nanowires in these systems has to be concluded. However theory proposes another state in the perfect 1D limit, which is completely destroyed upon slight coupling to higher dimensions. In this so-called Tomonaga-Luttinger liquid (TLL) state, the quasiparticle description of the Fermi liquid breaks down. Since the interaction between the electrons is enhanced due to the strong confinement, only collective excitations are allowed. This leads to novel effects like spin charge separation, where spin and charge degrees of freedom are decoupled and allowed to travel independently along the 1D-chain. Such rare state has not been realized at a surface until today. This thesis uses a novel approach to realize nanowires with improved confinement by studying the Au reconstructed Ge(001) surface. A new cleaning procedure using piranha solution is presented, in order to prepare a clean and long-range ordered substrate. To ensure optimal growth of the Au nanowires the phase diagram is extensively studied by scanning tunneling microscopy (STM) and low energy electron diffraction (LEED). The structural elements of the chains are revealed and described in high detail. Remarkably a structural phase transition of the delicate wire structure is found to occur above room temperature. Due to the lack of energy gaps a Peierls transition can be excluded as its origin. The transition is rather determined as 3D Ising type and therefore includes the substrate as well. Two hallmark properties of a TLL are found in the Au/Ge(001) wires by spectroscopic studies: Power-law suppression of the density of states (DOS) and universal scaling. This impressively proves the existence of a TLL in these chains and opens up a gateway to an atomic playground. Local studies and manipulations of a TLL state become possible for the first time. These comprise (i) doping by alkaline atoms, (ii) studies on chain ends and (iii) tunable coupling between the chains by additional Au atoms. Most importantly these manipulations offer input and test for theoretical models and predictions, and are thereby ultimately advancing the field of correlated electrons. KW - Nanodraht KW - Germanium KW - Gold KW - Elektronenflüssigkeit KW - Luttinger liquide KW - Tunneling spectroscopy KW - nanowires KW - one-dimensional KW - nano KW - Luttinger-Flüssigkeit KW - Rastertunnelmikroskop KW - Oberflächenphysik Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-72801 ER - TY - THES A1 - Gottscholl, Andreas Paul T1 - Optical Accessible Spin Defects in Hexagonal Boron Nitride: Identification, Control and Application of the Negatively Charged Boron Vacancy VB- T1 - Optisch zugängliche Spin-Defekte in hexagonalem Bornitrid: Identifizierung, Kontrolle und Anwendung der negativ geladenen Bor-Fehlstelle VB- N2 - In this work, a bridge was built between the so-far separate fields of spin defects and 2D systems: for the first time, an optically addressable spin defect (VB-) in a van der Waals material (hexagonal boron nitride) was identified and exploited. The results of this thesis are divided into three topics as follows: 1.) Identification of VB-: In the scope of this chapter, the defect ,the negatively charged boron vacancy VB-, is identified and characterized. An initialization and readout of the spin state can be demonstrated optically at room temperature and its spin Hamiltonian contributions can be quantified. 2.) Coherent Control of VB-: A coherent control is required for the defect to be utilized for quantum applications, which N2 - Im Rahmen dieser Arbeit konnte zum allerersten Mal ein optisch addressierbarer Spin Defekt in einem Van-der-Waals Material (hexagonales Bornitrid) nachgewiesen wer- den. Hervorzuheben ist hierbei der 2D Charakter des Materials hBN, welches als das Standardmaterial zur Verkapselung anderer 2D Materialien verwendet wird und somit unterschiedlichste Anwendungen des neu entdeckten Spindefektes denkbar macht. ... KW - Bornitrid KW - Boron Nitride Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-274326 ER - TY - THES A1 - Kern, Johannes T1 - Optical and electrical excitation of nanoantennas with atomic-scale gaps T1 - Optische und elektrische Anregung von Nanoantennen mit atomar kleinen Spalten N2 - Nano-antennas are an emerging concept for the manipulation and control of optical fields at the sub-wavelength scale. In analogy to their radio- and micro-wave counterparts they provide an efficient link between propagating and localized fields. Antennas operating at optical frequencies are typically on the order of a few hundred nanometer in size and are fabricated from noble metals. Upon excitation with an external field the electron gas inside the antenna can respond resonantly, if the dimensions of the antenna are chosen appropriate. Consequently, the resonance wavelength depends on the antenna dimensions. The electron-density oscillation is a hybrid state of electron and photon and is called a localized plasmon resonance. The oscillating currents within the antenna constitute a source for enhanced optical near-fields, which are strongly localized at the metal surface. A particular interesting type of antennas are pairs of metal particles separated by a small insulating gap. For anti-symmetric gap modes charges of opposite sign reside across the gap. The dominating field-components are normal to the metal surface and due to the boundary conditions they are sizable only inside the gap. The attractive Coulomb interaction increases the surface-charge accumulation at the gap and enhanced optical fields occur within the insulating gap. The Coulomb interaction increases with decreasing gap size and extreme localization and strongest intensity enhancement is expected for small gap sizes. In this thesis optical antennas with extremely small gaps, just slightly larger than inter-atomic distances, are investigated by means of optical and electrical excitation. In the case of electrical excitation electron tunneling across the antenna gap is exploited. At the beginning of this thesis little was known about the optical properties of antennas with atomic scale gaps. Standard measurement techniques of field confinement and enhancement involving well-separated source, sample and detector are not applicable at atomic length-scales due to the interaction of the respective elements. Here, an elegant approach has been found. It is based on the fact that for closely-spaced metallic particles the energy splitting of a hybridized mode pair, consisting of symmetric and anti-symmetric mode, provides a direct measure for the Coulomb interaction over the gap. Gap antennas therefore possess an internal ruler which sensitively reports the size of the gap. Upon self-assembly side-by-side aligned nanorods with gap sizes ranging from 2 to 0.5nm could be obtained. These antennas exhibit various symmetric and anti-symmetric modes in the visible range. In order to reveal optical modes of all symmetries a novel scattering setup has been developed and is successfully applied. Careful analysis of the optical spectra and comparison to numerical simulations suggests that extreme field confinement and localization can occur in gaps down to 0.5 nm. This is possibly the limit of plasmonic enhancement since for smaller gaps electron tunneling as well as non-locality of the dielectric function affect plasmonic resonances. The strongly confined and intense optical fields provided by atomic-scale gaps are ideally suited for enhanced light-matter interaction. The interplay of intense optical-frequency fields and static electric fields or currents is of great interest for opto-electronic applications. In this thesis a concept has been developed, which allows for the electrical connection of optical antennas. By means of numerical simulations the concept was first verified for antennas with gap sizes on the order of 25 nm. It could be shown, that by attaching the leads at positions of a field minimum the resonant properties are nearly undisturbed. The resonance wavelengths shift only by a small amount with respect to isolated antennas and the numerically calculated near-field intensity enhancement is about 1000, which is just slightly lower than for an unconnected antenna. The antennas are fabricated from single-crystalline gold and exhibit superior optical and electrical properties. In particular, the conductivity is a factor of 4 larger with respect to multi-crystalline material, the resistance of the gap is as large as 1 TOhm and electric fields of at least 10^8 V/m can be continuously applied without damage. Optical scattering spectra reveal well-pronounced and tunable antenna resonances, which demonstrates the concept of electrically-connected antennas also experimentally. By combining atomic-scale gaps and electrically-connected optical antennas a novel sub-wavelength photon source has been realized. To this end an antenna featuring an atomic scale gap is electrically driven by quantum tunneling across the antenna gap. The optical frequency components of this fluctuating current are efficiently converted to photons by the antenna. Consequently, light generation and control are integrated into a planar single-material nano-structure. Tunneling junctions are realized by positioning gold nanoparticles into the antenna gap, using an atomic force microscope. The presence of a stable tunneling junction between antenna and particle is demonstrated by measuring its distinct current-voltage characteristic. A DC voltage is applied to the junction and photons are generated by inelastically tunneling electrons via the enhanced local density of photonic states provided by the antenna resonance. The polarization of the emitted light is found to be along the antenna axis and the directivity is given by the dipolar antenna mode. By comparing electroluminescence and scattering spectra of different antennas, it has been shown that the spectrum of the generated light is determined by the geometry of the antenna. Moreover, the light generation process is enhanced by two orders of magnitude with respect to a non-resonant structure. The controlled fabrication of the presented single-crystalline structures has not only pushed the frontiers of nano-technology, but the extreme confinement and enhancement of optical fields as well as the light generation by tunneling electrons lays a groundwork for a variety of fundamental studies and applications. Field localization down to the (sub-)nanometer scale is a prerequisite for optical spectroscopy with near-atomic resolution. Indeed, recently first pioneering experiments have achieved molecular resolution exploiting plasmon-enhanced Raman scattering. The small modal volume of antennas with atomic-scale gaps can lead to light-matter interaction in the strong coupling regime. Quantum electro-dynamical effects such as Rabi splitting or oscillations are likely when a single emitter is placed into resonant structures with atomic-scale gaps. The concept of electrically-connected optical antennas is expected to be widely applied within the emerging field of electro-plasmonics. The sub-wavelength photon source developed during this thesis will likely gain attention for future plasmonic nanocircuits. It is envisioned that in such a circuit the optical signal provided by the source is processed at ultrafast speed and nanometer-scales on the chip and is finally converted back into an electronic signal. An integrated optical transistor could be realized by means of photon-assisted tunneling. Moreover, it would be interesting to investigate, if it is possible to imprint the fermionic nature of electrons onto photons in order to realize an electrically-driven source of single photons. Non-classical light sources with the potential for on-chip integration could be built from electrically-connected antennas and are of great interest for quantum communication. To this end single emitters could be placed in the antenna gap or single electron tunneling could be achieved by means of a single-channel quantum point contact or the Coulomb-blockade effect. N2 - Nanoantennen sind ein zukunftweisendes Konzept für die Manipulation und Kontrolle von optischen Feldern auf der Subwellenlängen-Skala. Analog zu Radio- und Mikrowellenantennen können sie auf effiziente Weise propagierende und lokalisierte Felder ineinander umwandeln. Optische Antennen sind typischerweise nur einige hundert Nanometer groß und werden aus Edelmetallen hergestellt. Besitzt die Antenne passende geometrische Maße, kann das Elektronengas durch Anregung mit einem externen Feld in resonante Schwingungen versetzt werden. Die Resonanzwellenlänge ist somit durch die Antennengeometrie bestimmt. Die Elektronendichte-Schwingung ist ein Hybridzustand aus Elektron und Photon und wird lokalisierte Plasmonenresonanz genannt. Wird die Resonanz angeregt so kommt es zu oszillierenden Strömen, welche eine Quelle für verstärkte optische Nahfelder darstellen. Diese Felder sind an die Metalloberfläche gebunden und daher stark lokalisiert. Eine besonders interessante Antennengeometrie ist ein Paar von Metallpartikeln, die durch einen schmalen Spalt getrennt sind. Antisymmetrische Antennenmoden besitzen Ladungen mit entgegengesetzten Vorzeichen auf der jeweiligen Seite des Spalts. Die dominierenden elektrischen Felder stehen senkrecht zur Metalloberfläche und sind aufgrund der elektromagnetischen Randbedingungen hauptsächlich im Antennenspalt lokalisiert. Bei anti-symmetrischen Moden verstärkt die Coulombanziehung die Landungsträgerdichte in der Nähe des Spalts und es treten verstärkte optische Nahfelder zwischen den zwei Antennenarmen auf. Die Coulombwechselwirkung nimmt mit kleiner werdendem Abstand zu und für Strukturen mit sehr kleinem Abstand ist eine sehr große Feldverstärkung und eine sehr starke Lokalisation zu erwarten. In dieser Dissertation wurden optische Antennen untersucht, deren zwei Antennenarme durch einen extrem schmalen Spalt in der Größenordnung von interatomaren Abständen getrennt sind. Eigenmoden der Antennen werden durch zwei fundamental verschiedene Mechanismen anregt: Entweder durch optische Anregung oder durch das Anlegen einer elektrischen Gleichspannung. Bei der zweiten Methode wird der quantenmechanische Elektron-Tunnelprozess ausgenutzt. Zu Beginn dieser Arbeit existierten nur wenige Studien über Antennen mit sehr kleinen Spaltbreiten und es war nicht bekannt ob optische Felder auf atomarer Skala lokalisiert und verstärkt werden können. Allerdings ist eine direkte Messung der Feldlokalisation und Feldverstärkung auf atomarer Skala nicht möglich, da eine Unterscheidung zwischen Quelle, Probe und Detektor aufgrund deren gegenseitigen Wechselwirkungen schwierig ist. In dieser Arbeit wurde jedoch ein eleganter Ansatz entwickelt um dieses Problem zu umgehen. Dieser Ansatz nutzt aus, dass die energetische Aufspaltung eines hybridisierten Modenpaares, bestehend aus einer symmetrischen und anti-symmetrischen Mode, proportional zur Coulombwechselwirkung zwischen den Antennenarmen ist. Die Coulombwechselwirkung skaliert mit der Spaltbreite und somit gibt die energetische Aufspaltung der beiden Moden sehr genau den Abstand zwischen den zwei Antennenarmen wieder. Die untersuchten Strukturen waren zwei längsseitig-parallel liegende Nanostäbchen mit einem Abstand von 2 bis weniger als 0,5 nm. Diese Antennen konnten auf einfache Weise durch Selbstorganisation erhalten werden. Ein weiterer Grund für die Verwendung dieser Strukturen lag darin, dass bei ihnen symmetrische und anti-symmetrische Moden im sichtbaren Spektralbereich liegen. Um optische Moden jeglicher Symmetrie anregen zu können wurde in dieser Arbeit ein neuartiger experimenteller Aufbau zur Messung von Streuspektren entwickelt und erfolgreich eingesetzt. Sorgfältige Analysen der optischen Spektren und Vergleiche mit numerischen Rechnungen legen nahe, dass hohe Feldverstärkungen und Lokalisationen selbst für Strukturen mit Spaltbreiten von nur 0,5 nm auftreten. Möglicherweise erreichen die untersuchten Antennen die maximal möglichen Feldverstärkungen, denn für kleinere Abstände werden Plasmonenresonanzen durch elektronische Tunnelprozesse und nicht-lokale Effekte der dielektrischen Funktion geschwächt. Die lokalisierten und verstärkten optischen Felder, die durch Antennen mit Spaltbreiten auf der Skala von atomaren Abständen erreicht werden können, eignen sich hervorragend für eine Verstärkung von Licht-Materie-Wechselwirkungen. Für opto-elektronische Anwendungen ist hierbei das Wechselspiel zwischen Feldern mit optischen Frequenzen und statischen elektrischen Feldern oder Strömen von großem Interesse. In dieser Arbeit wurde ein Konzept erarbeitet, welches es ermöglicht optische Antennen elektrisch zu kontaktieren. Dieses Konzept wurde zunächst an Antennen mit circa 25 nm breiten Spalten mithilfe von numerischen Berechnungen verifiziert. Es konnte gezeigt werden, dass durch die Kontaktierung an den Positionen der Feldminima die Eigenmoden der Antenne nahezu unverändert bleiben. So liegen die Resonanzen der kontaktierten Antennen bei nahezu den gleichen Wellenlängen wie bei der unkontaktierten Antennen und die berechneten Feldverstärkungen sind mit einem Wert von 1000 nur minimal kleiner. Die Strukturen wurden aus einkristallinem Gold hergestellt und besitzen sehr gute optische und elektrische Eigenschaften. Beispielsweise ist die elektrische Leitfähigkeit viermal größer als bei multikristallinen Strukturen. Der elektrische Widerstand der Spalte ist circa 1 TOhm und elektrische Felder mit einer Stärke von mindestens 10^8 V/m können dauerhaft angelegt werden, ohne die Strukturen zu beschädigen. Mithilfe von Weißlicht-Streuexperimenten wurden die optischen Eigenschaften der hergestellten Strukturen untersucht. Die gemessenen Spektren zeigen wohl definierte Plasmonenresonanzen, deren Resonanzwellenlänge durch die Antennenlänge bestimmt ist. Somit konnte das Konzept auch experimentell bestätigt werden. Durch Kombination von Spalten in der Größenordnung von atomaren Abständen mit elektrisch kontaktierten Antennen konnte eine Lichtquelle mit Abmessungen kleiner als die Lichtwellenlänge realisiert werden. Die Lichtquelle basiert auf einem neuartigen Mechanismus bei dem Photonen durch elektrisches Treiben der Antenne generiert werden. Die hierzu benötigten Felder mit optischen Frequenzen werden durch statistische Fluktuationen des quantenmechanischen Tunnelstromes bereitgestellt. Somit findet die Lichterzeugung und -kontrolle in einer planaren Nanostruktur statt, die nur aus einem einzelnen Material besteht. Um einen Tunnelkontakt zwischen den elektrisch kontaktierten Antennenarmen zu erreichen, wurden Goldnanopartikel mithilfe eines Rasterkraftmikroskops in dem Antennenspalt platziert. Zwischen dem Goldpartikel und mindestens einem der Antennenarmen bildet sich dabei ein stabiler Tunnelkontakt, dessen Existenz durch die reproduzierbare Messung der charakteristischen Strom-Spannungskennlinie bewiesen werden konnte. Durch Anlegung einer konstanten Spannung kommt es zu inelastischen Tunnelprozessen bei denen Photonen erzeugt werden. Dabei wird die erhöhte optische Zustandsdichte der Antenne ausgenutzt, so dass das abgestrahlte Licht eine Polarisation entlang der Antennenachse zeigt und die räumliche Abstrahlcharakteristik durch die dipolartige Antennenmode bestimmt ist. Durch Variation der Antennengeometrie und durch Vergleich mit Streuspektren konnte gezeigt werden, dass die Wellenlänge des elektrisch erzeugten Lichts durch die Antennengeometrie bestimmt ist. Der Vergleich mit einer nicht-resonanten Referenzstruktur zeigt, dass die Antenne die Effizienz des Lichterzeugungsprozesses um zwei Größenordnungen erhöht. Die in dieser Arbeit entwickelten Methoden zur kontrollierten Herstellung ein\-kris\-talliner Nanoantennen mit Spaltbreiten auf der Skala von atomaren Abständen erweitern die Grenzen der Nanotechnologie. Darüber hinaus konnte gezeigt werden, dass lokalisierte und verstärkte optische Felder auf atomarer Skala existieren können und es wurde mit einer Gleichspannung mithilfe des inelastischen Tunnelprozesses Licht erzeugt. Diese Studien eröffnen vielfältige Möglichkeiten sowohl für Grundlagenforschung als auch praktische Anwendungen. Die Lokalisation von optischen Feldern auf der (sub)-nanometer Skala ist die Voraussetzung für optische Spektroskopie nahe an der atomaren Auflösung. So konnte kürzlich in einem wegweisenden optischen Experiment molekulare Auflösung durch Messung von plasmonen verstärkter Ramanstreuung gezeigt werden. Das kleine Modenvolumen von Antennen mit Spaltbreiten in der Größenordnung atomarer Abstände kann zu einer Licht-Materie-Wechselwirkung im Bereich der starken Kopplung führen. Dies hätte zur Folge, dass Quanten-Elektro-Dynamische Effekte wie Rabi-Aufspaltung oder -Oszillationen in Zukunft bei Experimenten, in denen einzelne Lichtemitter in sehr schmale Antennenspalte platziert sind, beobachtet werden können. Es ist zu erwarten, dass elektrisch kontaktierte optische Antennen zukünftig in dem neuen Forschungsgebiet der Elektro-Plasmonik eingesetzt werden. Die entwickelte Subwellenlängen-Lichtquelle ist von großem Interesse für zukünftige plasmonische Nano-Schaltkreise. Es ist vorstellbar, dass optische Signale in solchen Schaltkreisen mit sehr hoher Geschwindigkeit auf der Nanoskala manipuliert werden und anschließend wieder in elektrische Signale umgewandelt werden können. Des Weiteren wäre es möglich einen optischen Transistor, basierend auf einer kontaktierten Antenne, zu integrieren. Die Schaltung des Transistors könnte durch den photon-unterstützten Tunneleffekt erreicht werden. Ein weiteres interessantes Experiment in naher Zukunft wäre die Übertragung der fermionischen Eigenschaften von Elektronen auf Photonen, um eine elektrisch-getriebene Einzelphotonen-Quelle zu erhalten. Solch eine nicht-klassische Lichtquelle könnte aus elektrisch kontaktierten Antennen hergestellt werden und besäße das Potential zur Integration in Schaltkreise für Quantenkommunikations-Anwendungen. Ein Ansatz dafür wäre die Positionierung von Einzelemittern in den Antennenspalt. Ein anderer Ansatz könnte auf Einzel-Elektronen-Tunnelprozessen basieren, wie sie in Einkanal-Quantenpunktkontakten oder aufgrund des Coulombblockade-Effektes stattfinden. KW - Nanooptik KW - Nanostruktur KW - near-field optics KW - Nahfeld Optik KW - nanoantenna KW - atomic-scale gap KW - electrical excitation KW - plasmonics KW - electron tunneling KW - Nanoantenne KW - atomar kleine Lücke KW - elektrische Anregung KW - Elektronen Tunneln KW - Antenne KW - Nahfeldoptik KW - Plasmon Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-115492 ER - TY - THES A1 - Margapoti, Emanuela T1 - Optical properties of thermally annealed CdZnSe/ZnSe quantum dots N2 - see: pdf-file N2 - siehe: pdf-Dokument KW - Physik KW - CdZnSe/ZnSe Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-52946 ER - TY - THES A1 - Fuchs, Franziska T1 - Optical spectroscopy on silicon vacancy defects in silicon carbide T1 - Optische Spektroskopie an Silizium-Fehlstellen in Siliziumkarbid N2 - This work sheds light on different aspects of the silicon vacancy in SiC: (1) Defect creation via irradiation is shown both with electrons and neutrons. Optical properties have been determined: the excitation of the vacancy is most efficient at excitation wavelengths between 720nm and 800nm. The PL decay yields a characteristic excited state lifetime of (6.3±0.6)ns. (2) Defect engineering, meaning the controlled creation of vacancies in SiC with varying neutron fluence. The defect density could be engineered over eight orders of magnitude. On the one hand, in the sample with highest emitter density, the huge PL signal could even be enhanced by factor of five via annealing mechanisms. On the other hand, in the low defect density samples, single defects with photostable room temperature NIR emission were doubtlessly proven. Their lifetime of around 7ns confirmed the value of the transient measurement. (3) Also electrical excitation of the defects has been demonstrated in a SiC LED structure. (4) The investigations revealed for the first time that silicon vacancies can even exist SiC nanocrystals down to sizes of about 60 nm. The defects in the nanocrystals show stable PL emission in the NIR and even magnetic resonance in the 600nm fraction. In conclusion, this work ascertains on the one hand basic properties of the silicon vacancy in silicon carbide. On the other hand, proof-of-principle measurements test the potential for various defect-based applications of the vacancy in SiC, and confirm the feasibility of e.g. electrically driven single photon sources or nanosensing applications in the near future. N2 - In dieser Arbeit werden verschiedene Aspekte der Silizium-Fehlstelle in SiC beleuchtet: (1) Die Erzeugung der Defekte durch Bestrahlung, sowohl mit Elektronen als auch Neutronen. Einige optische Eigenschaften wurden ermittelt: die Anregung der Fehlstelle ist im Bereich von 720nm bis 800nm am effizientesten. Das Abklingen der PL zeigt eine charakteristische Lebensdauer des angeregten Zustands von (6.3±0.6)ns. (2) Maßschneidern der Defektdichte meint die kontrollierte Erzeugung von Defekten durch variablen Neutronenfluss. Hier konnte die Defektdichte gezielt über acht Größenordnungen verändert werden. Auf der einen Seite, in der Probe mit der höchsten Defektdichte, konnte das ohnehin schon große PL Signal noch um den Faktor fünf durch Temperprozesse erhöht werden. Auf der anderen Seite konnten in den Proben mit geringer Defektdichte einzelne Defekte mit stabiler nahinfrarot Emission bei Raumtemperatur zweifelsfrei nachgewiesen werden. Ihre Lebensdauer von etwa 7ns bestätigt den Wert aus den transienten Messungen. (3) Auch die elektrische Anregung der Defekte in einer SiC LED Struktur konnte gezeigt werden. (4) Die Untersuchung zeigte zum ersten Mal, dass Silizium-Fehlstellen in SiC Nanokristallen bis hinunter zu einer Größe von ca. 60 nm existieren können. Die Defekte zeigen stabile PL Emission im Nahinfraroten und sogar Magnetresonanz in der 600 nm Fraktion. Zusammenfassend werden in dieser Arbeit zum Einen grundlegende Eigenschaften der Silizium-Fehlstelle in Siliziumkarbid herausgefunden. Zum Anderen können Messungen zur Machbarkeit von verschiedenen Anwendungen sowohl das Potenzial der Fehlstelle in SiC für defektbasierte Anwendungen aufzeigen, als auch die Umsetzbarkeit von z.B. elektrisch betriebenen Einzelphotonenquellen oder Nanosensoren in naher Zukunft bestätigen. KW - Siliciumcarbid KW - Gitterbaufehler KW - Optische Spektroskopie KW - Silicon carbide KW - Silicon vacancy KW - Optical spectroscopy KW - Magnetic resonance KW - Spin defect KW - physics KW - vacancy KW - spin KW - semiconductor Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-124071 ER - TY - THES A1 - Gorenflot, Julien François T1 - Optical study of the excited states in the semiconducting polymer poly(3-hexylthiophene) for photovoltaic applications T1 - Untersuchung angeregter Zustände des halbleitenden Polymers Poly(3-hexylthiophene) mittels optischer Spektroskopie für Anwendungen in der Photovoltaik N2 - In the course of this dissertation, we have presented the interest of using spectroscopic methods to unravel the physics of polymer semiconductors in photovoltaic applications. Applying photoluminescence and photoinduced absorption spectroscopy to the reference system P3HT:PCBM has enabled us to study the major steps of photocurrent generation in organic bulk heterojunctions, from excitons generation to charges extraction and loss mechanisms and thus to improve the understanding of those mechanisms. The exciton binding energy, is the first obstacle to overcome for photocurrent generation in organic solar cell and the reason for the use of two materials, whose heterojunction act as a driving force for charge separation. We developed an original photoluminescence-detected field-induced exciton quenching method to investigate this energy. Absorption and photoluminescence spectra of pure P3HT show that, while both amorphous and crystalline domains participate in absorption, the energy is then transferred to the crystalline domains, from where the photoluminescence is exclusively originating. The field dependence of this photoluminescence showed that an energy of no less than 420 meV is necessary to split excitons into non photon-emitting species. Comparing those results with energy levels obtained by absorption and photoelectron spectroscopies, confirmed that the formation of those species is only a first step toward dissociation into free charges. Indeed, photoemission spectroscopy and the onset of photocurrent upon increasing the photon energy in a pure P3HT solar cell, concomitantly show that the energy level of a pair of free polarons is located 0.7 eV above the one of the exciton. The comprehensive analysis of those results originating from those different method enable us to draw a global picture of the states and energies involved in free polarons generation in pure material. This work has been widely acknowledged by the scientific community, published in Physical Review B in 2010 [1] and presented in national [2] and international [3] conferences. The spectroscopy of excited states is used to detect the presence of wanted species (charges) and potentially unwanted neutral species upon photoexcitation. As such, it offers us the possibility to qualify the efficiency of charge generation and, if any, identify the competing processes and the generation of unwanted species. In the frame of the European Marie Curie Research Network SolarNType,[4] this possibility was used - in combination with morphological, charge transport and devices characterizationsn - to study a number of new donor:acceptor blends. Thanks to those techniques, we were able to not only quantify the potential of those blends, but also to provide the chemist laboratories with a precious and detailed feedback on the strengths and weakness of the molecules, regarding charge generation, transport and extraction. The detailed study of terrylene-3,4:11,12-bis(dicarboximide) as electron acceptor for solar cells application was published in the peer review journal Synthetic Metals and was chosen to illustrate the cover page of the issue [5]. Finally, in the last chapter, we have used time resolved photoinduced absorption to improve the understanding of the charge carrier loss mechanisms in P3HT:PCBM active layers. This comprehension is of prime importance because, the fact that this recombination is far weaker than expected from the Langevin theory, enable polarons to travel further without recombining and thus to build thicker and more efficient devices. A comprehensive analysis of steady-state PIA spectra of pure P3HT, indicates that probing at 980 nm at a temperature between 140 and 250 K enables to monitor specifically polaron densities in both neat P3HT and P3HT:PCBM. Applying this finding to transient absorption enabled us to monitor, for the first time, the bimolecular recombination in pure P3HT, and to discover that - in sharp contrast with the blend - this recombination was in agreement with the Langevin theory. Moreover, it enables us to pinpoint the important role played by the existence of two materials and of energetical traps in the slow recombination and high recombination orders observed in the blend. This work has been published in the Journal of Applied Physics.[6] Those new insights in the photophysics of polymer:fullerene photoactive layers could have a strong impact on the future developement of those materials. Consistent measurements of the binding energy of excitons and intermediate species, would enable to clarify the role played by excess thermal energy in interfacial states dissociation. Better understanding of blends morphology and its influence on solar cells parameters and in particular on recombination could enable to reproduce the conditions of limited recombination on material systems offering some promising performances but with only limited active layer thicknesses. However, due to the number of parameters involved, further experimentation is required, before we can reach a quantitative modeling of bimolecular recombination. [1] Deibel et al., Phys. Rev. B, 81:085202, 2010 [2] Gorenflot et al., Deutsche Physikalische Gesellschaft Frühjahrstagung 2010, CPP20:10, Regensburg, Germany, 2010 [3] Gorenflot et al., International Conference of Synthetic Metals, 7Ax:05, Kyoto, Japan, 2010 [4] Marie-Curie RTN "SolarNTyp" Contract No. MRTN-CT-2006-035533 [5] Gorenflot et al., Synth. Met., 161(23{24):2669-2676, 2012 [6] Gorenflot et al., J. Appl. Phys., 115(14):144502, 2014 N2 - In der vorliegenden Arbeit wurden die zugrundeliegenden Mechanismen, die während der Photostromgeneration in Polymer:Fulleren-Solarzellen stattfinden, von der Exzitonengeneration bis zur Ladungsträgerextraktion, mittels spektroskopischer Methoden untersucht. Nach der Absorption eines Photons ist die Exzitonenbindungsenergie das erste zu überwindende Hindernis, um einen Photostrom in organischen Halbleitern zu generieren. Diese begründet die Notwendigkeit, zwei unterschiedliche Halbleitermaterialien zu implementieren, deren energetischer Offset die treibende Kraft für Exzitonentrennung am Heterogrenzfläsche bildet. Zur Erforschung dieser Energie haben wir eine neuartige Methode entwickelt, mit welcher wurden Einfluss eines elektrischen Feldes auf die Exzitonen durch Photolumineszenzmessungen quantifizieren können. Aus Absorptions- und Photolumineszenzspektren ist ersichtlich, dass im reinen P3HT sowohl amorphe als auch kristalline Bereiche zur Absorption beitragen. Daraufhin erfolgt ein anschließender effektiver. Energietransfer zu den kristallinen Domänen, der durch die ausschließlich in diesen Bereichen auftretende Photolumineszenz nachgewiesen wird. Diese Exzitonen sind als interchain excitons bekannt, die bereits bei 0.42 eV; in nicht emittierende Spezies dissoziiert werden können, wie unsere feldabhängigen Photolumineszenzmessungen zeigen. Mit Hilfe komplementärer Methoden konnten wir nachweisen, dass diese Dissoziation nur ein erster Schritt zur Generation freier Ladungsträger ist. So konnte durch Photoelektronenspektroskopie 10 und Messungen der externen Quanteneffizienz gezeigt werden, dass die Erstellung freier Ladungsträger 0.7 eV benötigt. Die zusammenführende Analyse dieser Ergebnisse ermöglicht die Erstellung eines umfassenden Bildes der für die Photostromgeneration relevanten Energieniveaus in reinem P3HT. Desweiteren wurden die Ergebnisse dieser Arbeit national [1] als auch international [2] auf Konferenzen präsentiert und im Jahr 2010 in Physical Review B [3] publiziert. Die Tatsache, dass diese bereits über 50 mal zitiert wurden, verdeutlicht die große Bedeutung der erlangten Resultate. Durch die Verwendung der Quasi-Steady-State-Spektroskopie angeregter Spezies können unter Beleuchtung erwünschte (Ladungsträger) und unerwünschte (neutrale) Zustände detektiert werden. Im Rahmen des EU-Projekts "SolarNType" [4] wurden dazu mehrere, als Elektronenakzeptor dienende, Moleküle teilnehmender Institutionen untersucht. Mit Hilfe unserer spektroskopischen Methode und durch ergänzende Messungen des Ladunsträgerstransports sowie der Morphologie und Strom-Spannungs-Charakteristiken der Solarzellen waren wir im Stande, nicht nur das Potential dieser Moleküle zu beurteilen, sondern auch unseren Projektmitarbeitern detaillierte und wertvolle Informationen über die Stärken und Schwächen der von ihnen synthetisierten Materialien zu geben. Die detaillierte Untersuchung von terrylene-3,4:11,12-bis(dicarboximide) als Elektronenakzeptor, welche wir für das Max-Planck-Institut in Mainz erstellten, wurde im Jahr 2012 in Synthetic Metals publiziert und für die Titelseite ausgewählt. [5] Im letzten Abschnitt werden die Ergebnisse transienter photoinduzierter Absorptionsmessungen diskutiert, welche zur Bestimmung der Rekombination freier Ladunsträger in P3HT:PCBM Mischschichten durchgeführt wurden. Diese Rekombination ist dafür bekannt, nicht der Langevin-Theorie zu folgen, was für Solarzellen von großer Bedeutung ist. Anstelle von Rekombination zweiter Ordnung nach der Langevin-Theorie, rekombinieren Ladungsträger in dieser Materialkombination unter höherer Ordnung und einem starken zusätzlichen Reduktionsfaktor. Dies hat zur Folge, dass die Ladungsträger weiter difundieren können, was die Erstellung dickerer und daher effizienterer Solarzellen ermöglicht. Durch umfassende Analysen der P3HT Quasi-Steady-State-Spektren wurde einspektraler sowie thermischer Bereich identifiziert, in dem in reinem P3HT ausschließlich Polaronen für die Absorption verantwortlich sind. Die Verwendung dieser Ergebnisse in transienten Absorptionsmessungen ermöglichte es erstmals, das Rekombinationsverhalten in reinen sowie mit PCBM gemischten P3HT Schichten zu vergleichen. Es zeigt sich, dass die Abnahme der Ladungsträgerdichte in reinem P3HT der Langevin-Theorie perfekt folgt. Demzufolge scheint die beobachtete limitierte Rekombination in gemischten P3HT:PCBM-Schichten aus der Präsenz zweier unterschiedlicher Materialien zu resultieren. Nach der Betrachtung mehrerer möglicher Mechanismen kommen wir zu dem Schluss, dass eine Kombination von energetischem Trapping und Phasenseparation für dieses Verhalten verantwortlich ist. Diese Ergebnisse wurden im Jahr 2014 in the Journal of Applied Physics publiziert. [6] Die erlangten neuen Einblicke in die photophysischen Eigenschaften von Polymer:Fulleren-Mischschichten besitzen große Bedeutung für die weitere Entwicklung in diesem Bereich. Systematische Messungen der Bindungsenergien von Exzitonen sowie Polaronenpaaren scheinen eine vielversprechende Methode zu sein, die Bedeutung der Exzitonen-Überschussenergie für die Photostromgeneration zu verstehen. Ein besseres Verständnis der Mischungsmorphologie sowie ihren Einfluss auf die bimolekulare Rekombinationsdynamik bahnt den Weg zur Steigerung der Leistung in vielversprechenden Materialsystemen, die bisher durch die limitierte Dicke der Solarzellen eingeschränkt ist. Allerdings bedingt die große Anzahl an Faktoren, die in diesen Rekombinationsmechanismen eine Rolle spielen, weitere fundierte experimentelle Ergebnisse, bevor eine quantitative Modellierung der Prozesse erreicht werden kann. [1] Gorenflot et al., Deutsche Physikalische Gesellschaft Frühjahrstagung 2010, CPP20:10, Regensburg, Germany, 2010 [2] Gorenflot et al., International Conference of Synthetic Metals, 7Ax:05, Kyoto, Japan, 2010 [3] Deibel et al., Phys. Rev. B, 81:085202, 2010 [4] Marie-Curie RTN "SolarNTyp" Contract No. MRTN-CT-2006-035533 [5] Gorenflot et al., Synth. Met., 161(23{24):2669-2676, 2012 [6] Gorenflot et al., J. Appl. Phys., 115(14):144502, 2014 KW - Organische Solarzelle KW - Fotovoltaik KW - Organischer Halbleiter KW - Renewable energies KW - Solar energy KW - Excited states spectroscopy KW - Organic semiconductors KW - Semiconductors physics KW - Plastic electronics KW - Excitons KW - Experimental physics KW - Disordered semiconductor KW - Charges recombination KW - Spectroscopy Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-116730 ER - TY - THES A1 - Feichtner, Thorsten T1 - Optimal Design of Focusing Nanoantennas for Light : Novel Approaches: From Evolution to Mode-Matching T1 - Optimierung von Nano-Antennen zur Fokussierung von Licht: Neue Ansätze: Von Evolution zu Moden-Anpassung N2 - Optische Antennen arbeiten ähnlich wie Antennen für Radiowellen und wandeln elektromagnetische Strahlung in elektrische Wechselströme um. Ladungsdichteansammlungen an der Antennen-Oberfläche führen zu starken und lokalisierten Nahfeldern. Da die meisten optischen Antennen eine Ausdehnung von wenigen hundert Nanometern besitzen, ermöglichen es ihre Nahfelder, Licht auf ein Volumen weit unterhalb des Beugungslimits zu fokussieren, mit Intensitäten, die mehrere Größenordnungen über dem liegen, was man mit klassischer beugender und reflektierender Optik erreichen kann. Die Aufgabe, die Abstrahlung eines Quantenemitters zu maximieren, eines punktförmigen Objektes, welches einzelne Photonen absorbieren und emittieren kann, ist identisch mit der Aufgabe, die Feldintensität am Ort des Quantenemitters zu maximieren. Darum ist es erstrebenswert, den Fokus optischer Antennen zu optimieren Optimierte Radiofrequenz-Antennen, welche auf Größenordnungen von wenigen 100 Nanometern herunterskaliert werden, zeigen bereits eine gute Funktionalität. Jedoch liegen optische Frequenzen in der Nähe der Plasmafrequenz von den Metallen, die für optische Antennen genutzt werden und die Masse der Elektronen kann nicht mehr vernachlässigt werden. Dadurch treten neue physikalische Phänomene auf. Es entstehen gekoppelte Zustände aus Licht und Ladungsdichte-Schwingungen, die sogenannten Plasmonen. Daraus folgen Effekte wie Volumenströme und kürzere effektive Wellenlängen. Zusätzlich führt die endliche Leitfähigkeit zu thermischen Verluste. Das macht eine Antwort auf die Frage nach der optimalen Geometrie für fokussierende optische Antennen schwer. Jedoch stand vor dieser Arbeit der Beweis noch aus, dass es für optische Antennen bessere Alternativen gibt als herunterskalierte Radiofrequenz-Konzepte. In dieser Arbeit werden optische Antennen auf eine bestmögliche Fokussierung optimiert. Dafür wird ein Ansatz gewählt, welcher bei Radiofrequenz-Antennen für komplexe Anwendungsfelder (z.B. isotroper Breitbandempfang) schon oft Erfolg hatte: evolutionäre Algorithmen. Die hier eingeführte erste Implementierung erlaubt eine große Freiheit in Bezug auf Partikelform und Anzahl, da sie quadratische Voxel auf einem planaren, quadratischen Gitter beliebig anordnet. Die Geometrien werden in einer binären Matrix codiert, welche als Genom dient und somit Methoden wie Mutation und Paarung als Verbesserungsmechanismus erlaubt. So optimierte Antennen-Geometrien übertreffen vergleichbare klassische Dipol-Geometrien um einen Faktor von Zwei. Darüber hinaus lässt sich aus den optimierten Antennen ein neues Funktionsprinzip ableiten: ein magnetische Split-Ring-Resonanz kann mit Dipol-Antennen leitend zu neuartigen und effektiveren Split-Ring-Antennen verbunden werden, da sich ihre Ströme nahe des Fokus konstruktiv überlagern. Im nächsten Schritt wird der evolutionäre Algorithmus so angepasst, so die Genome real herstellbare Geometrien beschreiben. Zusätzlich wird er um eine Art ''Druckertreiber'' erweitert, welcher aus den Genomen direkt Anweisungen zur fokussierten Ionenstrahl-Bearbeitung von einkristallinen Goldflocken erstellt. Mit Hilfe von konfokaler Mikroskopie der Zwei-Photonen-Photolumineszenz wird gezeigt, dass Antennen unterschiedlicher Effizienz reproduzierbar aus dem evolutionären Algorithmus heraus hergestellt werden können. Außerdem wird das Prinzip der Split-Ring-Antenne verbessert, indem zwei Ring-Resonanzen zu einer Dipol-Resonanz hinzugefügt werden. Zu guter Letzt dient die beste Antenne des zweiten evolutionäre Algorithmus als Inspiration für einen neuen Formalismus zur Beschreibung des Leistungsübertrages zwischen einer optischen Antenne und einem Punkt-Dipol, welcher sich als "dreidimensionaler Modenüberlapp" beschreiben lässt. Damit können erstmals intuitive Regeln für die Form einer optischen Antenne aufgestellt werden. Die Gültigkeit der Theorie wird analytisch für den Fall eines Dipols nahe einer metallischen Nano-Kugel gezeigt. Das vollständige Problem, Licht mittels einer optischen Antenne zu fokussieren, lässt sich so auf die Erfüllung zweier Modenüberlapp-Bedingungen reduzieren -- mit dem Feld eines Punktdipols, sowie mit einer ebenen Welle. Damit lassen sich zwei Arten idealer Antennenmoden identifizieren, welche sich von der bekannten Dipol-Antennen-Mode grundlegend unterscheiden. Zum einen lässt sich dadurch die Funktionalität der evolutionären und Split-Ring-Antennen erklären, zum lassen sich neuartige plasmonische Hohlraum-Antennen entwerfen, welche zu besserer Fokussierung von Licht führen. Dies wird numerisch im direkten Vergleich mit einer klassischen Dipolantennen-Geometrie gezeigt. N2 - Optical antennas work similar to antennas for the radio-frequency regime and convert electromagnetic radiation into oscillating electrical currents. Charge density accumulations form at the antenna surface leading to strong and localized near-fields. Since most optical antennas have dimensions of a few hundred nanometers, their near-fields allow the focusing of electromagnetic fields to volumes much smaller than the diffraction limit, with intensities several orders of magnitude larger than achievable with classical diffractive and refractive optical elements. The task to maximize the emission of a quantum emitter, a point-like entity capable of reception and emission of single photons, is identical to the task to maximize the field intensity at the position of the quantum emitter. Therefore it is desirable to optimize the capabilities of focusing optical antennas. Radio-frequency-antenna designs scaled to optical dimensions of several hundred nanometers show already a decent performance. However, optical frequencies lie near the plasma frequency of the metals used for optical antennas and the mass of electrons cannot be neglected anymore. This leads to new physical phenomena. Light can couple to charge density oscillations, yielding a so-called Plasmon. Effects emerge which have no equivalent in the very advanced field of radio-frequency-technology, e.g.~volume currents and shortened effective wavelengths. Additionally the conductivity is not infinite anymore, leading to thermal losses. Therefore, the question for the optimal geometry of a focusing optical antenna is not easy to answer. However, up to now there was no evidence that there exist better alternatives for optical antennas than down-scaled radio-frequency designs. In this work the optimization of focusing optical antennas is based on an approach, which often proved successful for radio-frequency-antennas in complex applications (e.g.~broadband and isotropic reception): evolutionary algorithms. The first implementation introduced here allows a large freedom regarding particle shape and count, as it arranges cubic voxels on a planar, square grid. The geometries are encoded in a binary matrix, which works as a genome and enables the methods of mutation and crossing as mechanism of improvement. Antenna geometries optimized in this way surpass a comparable dipolar geometry by a factor of 2. Moreover, a new working principle can be deduced from the optimized antennas: a magnetic split-ring resonance can be coupled conductively to dipolar antennas, to form novel and more effective split-ring-antennas, as their currents add up constructively near the focal point. In a next step, the evolutionary algorithm is adapted so that the binary matrices describe geometries with realistic fabrication constraints. In addition a 'printer driver' is developed which converts the binary matrices into commands for focused ion-beam milling in mono-crystalline gold flakes. It is shown by means of confocal two-photon photo-luminescence microscopy that antennas with differing efficiency can be fabricated reliably directly from the evolutionary algorithm. Besides, the concept of the split-ring antenna is further improved by adding this time two split-rings to the dipole-like resonance. The best geometry from the second evolutionary algorithm inspires a fundamentally new formalism to determine the power transfer between an antenna and a point dipole, best termed 'three-dimensional mode-matching'. Therewith, for the first time intuitive design rules for the geometry of an focusing optical antenna can be deduced. The validity of the theory is proven analytically at the case of a point dipole in from of a metallic nano sphere. The full problem of focusing light by means of an optical antenna can, thus, be reduced to two simultaneous mode-matching conditions -- on the one hand with the fields of a point dipole, on the other hand with a plane wave. Therefore, two types of ideal focusing optical antenna mode patterns are identified, being fundamentally different from the established dipolar antenna mode. This allows not only to explain the functionality of the evolutionary antennas and the split-ring antenna, but also helps to design novel plamonic cavity antennas, which lead to an enhanced focusing of light. This is proven numerically in direct comparison to a classical dipole antenna design. KW - Physik KW - Plasmon KW - optical antennas KW - plasmonics KW - nano optics KW - LDOS KW - evolutionary optimization KW - mode matching KW - Optische Antennen KW - Plasmonik KW - Nano-Optik KW - Evolutionäre Optimierung Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-140604 ER - TY - THES A1 - Schwedhelm, Kai Florian T1 - Optimierte Methoden der Magnetresonanz-Spektroskopie zur molekularen Charakterisierung neuartiger Wirkstoffe gegen Infektionskrankheiten T1 - Optimized methods in nuclear magnetic resonance spectroscopy for charakterization of novell agents against infectious diseases N2 - In diesem Projekt wurde die Wechselwirkung des PPIase-Enzyms MIP mit Kollagen IV unter- sucht. MIP ist maßgeblich für die Infektiösität von Legionella pneumophila verantwortlich, einem Bakterium, welches im Menschen schwere Lungenentzündungen auslösen kann. Das Enzym zeigt eine hohe Affinität gegenüber einem kurzen Peptidsequenzabschnitt in Kolla- gen IV (genannt „P290”), welches unter anderem im Epithel der Lunge zu finden ist. Die Interaktionsoberfläche der Moleküle wurde durch den Einsatz eines paramagnetischen Spin-Labels in NMR-Experimenten charakterisiert. Mit Hilfe von Docking und Moleküldy- namiksimulationen konnte aus diesen Daten ein Modell des MIP-Kollagen-Komplexes be- rechnet werden. Es wurde gezeigt, dass MIP als Dimer in der Lage ist, nach Kollagen IV zu „greifen” und sich dann an das Molekül heranzuziehen. Wahrscheinlich dient dieser Mechanismus der Adhä- sion von L. pneumophila an die Wirtszelle. Neben der zuvor postulierten Destabilisierung von Kollagen IV durch MIP, welche hier nicht beobachtet wurde, könnte die Adhäsion ein wichtiger Faktor für die Virulenz von L. pneumophila sein. Weiterhin wurde die inhibitorische Wirkung des isolierten Peptids P290 auf die biologische PPIase-Aktivität von MIP untersucht. Durch NMR-Messungen und anschließenden Mole- küldynamiksimulationen konnte gezeigt werden, dass P290 sich stabil in die Bindungsta- sche von MIP einlagert und durch den Sequenzabschnitt -CYS130-PRO131---TRP134- das Enzym blockiert. Die übrigen Aminosäuren in P290 dienen der Stabilisierung des Kom- plexes und sorgen für die Selektivität von P290, welches, im Unterschied zu bekannten Wirkstoffen, das humane Homolog zu MIP nicht inhibiert. Die Vorhersagen der Simulatio- nen konnten durch ein Peptid Microarray und Messungen der enzymatischen Aktivität von MIP in PPIase-Assays bestätigt werden. Die Ergebnisse wurden zur Optimierung von P290 eingesetzt, indem die Peptidsequenz durch den Austausch zweier Aminosäuren verändert und das Molekül zu einem Ring geschlossen wurde. Die entstandene Struktur besitzt deut- lich verbesserte Bindungseigenschaften und könnte künftig als Basis für eine neue Klasse von Wirkstoffen gegen L. pneumophila dienen. In diesem Projekt wurde eine Methode zur Aufklärung der Molekülstruktur neuartiger Wirkstoffe gegen Malaria im Komplex mit ihrem paramagnetischen Zielmolekül etabliert und weiterentwickelt. Die Vorgehensweise leitet intermolekulare Distanzinformationen aus der sog. paramagnetischen Relaxation ab, einem Effekt, der den Einsatz klassischer Me- thoden zur Molekülstrukturaufklärung mittels NMR verhindert. Es werden drei Parameter durch NMR-Spektroskopie bestimmt: 1. die longitudinale Relaxationszeit der Wasserstoff- atome in Wirkstoffmolekül, 2. die effektive Korrelationszeit des Komplexes und 3. der Spin- Zustand des Eisenions im Zielmolekül. Mit Hilfe dieser Messmethode konnte die Komplexstruktur mehrerer bekannter Medika- mente gegen Malaria aufgeklärt werden. Weiterhin wurden zwei neue Klassen von Wirkstof- fen untersucht, die C,C-gekoppelten Naphthylisoquinolin-Alkaloide und die N,C-gekoppelte Naphthylisoquinolin-Alkaloide. In Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen aus der Literatur lagern sich die Wirkstoffe stets um einen Winkel geneigt und in Richtung des Randes des Zielmoleküls verschoben an. Diese Konfiguration maximiert die attraktiven π- π-Wechselwirkungen zwischen den Molekülen. Aufgrund der gewonnenen Ergebnisse aus NMR, UV-Spektroskopie und Massenspektrome- trie konnte die Existenz eines bisher nicht bekannten Tetramer-Komplexes nachgewiesen werden, welcher eine wichtige Zwischenstufe in der Biokristallisation von Hämozoin durch die Malariaparasiten darstellen könnte, und Ansatzpunkte für den weiterhin nicht vollstän- dig bekannten Wirkmechanismus der meisten Antimalaria-Wirkstoffe liefert. Für die Naphthylisoquinolin-Alkaloide zeigte sich weiterhin, dass Wasser eine essenzielle Rolle in der Komplexbildung spielt. In Moleküldynamiksimulationen der N,C-gekoppelten Naphthylisoquinolin-Alkaloide konnte die Entstehung einer Wasserstoffbrücke zwischen Wirkstoff und Zielmolekül gezeigt werden, welche einen zusätzlichen Weg der Komplex- stabilisierung neben den bereits bekannten π-π-Wechselwirkungen aufzeigt. Die N,C-NIQs konnten erstmals auch bei einem pH-Wert von 5,6 beobachtet werden, einer chemischen Umgebung wie sie auch in-vivo in der Verdauungsvakuole des Malariaparasiten herrscht. N2 - Summary Even in the 21st century, infectious diseases remain the predominant cause of death world- wide. According to reports of the World Health Organisation, 2 million people die of Malaria every year, most of which are children under the age of five years. Respiratory infections claim an additional 3.9 million lives. Other infections are held responsible for a total of more than 10 million deaths. Global climate change leads to the occurrence of tropical in- fections well beyond their former endemic regions. Additional challenges arise due to the growing number of resistant organisms, rendering most known treatments ineffective. To achieve sustained success in the fight against infectious diseases, a detailed understan- ding on the mode of action of newly developed substances on a molecular level is essential. In this thesis, magnetic resonance spectroscopy is used as a tool for molecular structure determination. My results may offer incentives for the development of new agents against infectious diseases and their continuous optimization. 4.1 The MIP-collagen IV complex The scope of this project was to investigate the interaction between the PPIase enzyme MIP and the NC1 (non-collagenous 1) domain of collagen IV. The MIP (macrophage infectivity potentiator) protein is the major virulence factor of Legionella pneumophila, a bacterium causing severe lung infections in humans. MIP exhibits high affinity towards a short peptide sequence in collagen IV (“P290”). Amongst others, this type of collagen is found in the epithelial cells of the lung. In this work, the interface of interaction between P290 and MIP was mapped using a pa- ramagnetic spin label in combination with nuclear magnetic resonance spectroscopy expe- riments. Labeled P290 strongly enhances the relaxation rates of individual amino acids in MIP, which are in the immediate vicinity (within 1 nm) of the spin label. The enhancedrelaxation rates were detected through T2-sensitive HSQC experiments. Subsequently, re- sults were incorporated in docking and molecular dynamic (MD) simulations to compute a model of the MIP-collagen IV complex. Results show the MIP dimer “grabbing” collagen IV with both enzymatic domains and pul- ling the molecules closer together. We suggest that this molecular adhesion mechanism may play a key role in the invasion of host tissue by L. pneumophila. A possible destabilization of collagen IV through the enzymatic activity of MIP, as suggested previously by other groups, was not observed. Additionally, our co-operation partners were able to demonstrate that P290, as an indi- vidual peptide, inhibits the biological PPIase activity of MIP, while leaving human homo- logue enzymes untouched. My findings from NMR measurements and subsequent MD si- mulations showed that P290 occupies the MIP binding pocket via the amino acid sequence -CYS130-PRO131---TRP134-. This sequence element is stabilized via the attachment of the terminal residues of P290 to the surface of MIP, thereby enabling P290 to distinguish between MIP and human enzymes. Based on these results, we constructed optimized versions of P290 by ring closure and repla- cement of two amino acids. Our co-operation partners showed that the resulting structures exhibit improved binding properties on a peptide microarray and may provide the basis for a new class of inhibitors targeting Legionella pneumophila. 4.2 Structure elucidation of paramagnetic complexes for- med by novel antimalarial agents We used paramagnetic NMR spectroscopy to characterize the formation of complexes of several antimalarial compounds with their presumed target “heme”. A paramagnetic Fe(III) ion is located at the center of heme, which influences the longitudinal relaxation rates of nearby proton spins. This effect interferes with common strategies for NMR structure elucidation, but in this study was taken advantage of in a newly developed method to map intermolecular distances with high precision using NMR inversion recovery experiments at 9.4 T, 14.1 T, 17.6 T, and 18.8 T. This method was utilized to solve the molecular structure of known drugs against Mala- ria as well as two new classes of antimalarial agents (the C,C-coupled naphthylisoquinoline alkaloids and the N,C-coupled naphthylisoquinoline alkaloids) in complex with their target molecule: heme. In accordance with theoretical predictions from the literature, we sho- wed that the drug molecules align in a configuration maximizing attractive π-π stacking interactions between the molecules. In combination with findings from NMR, UV spectroscopy and mass spectrometry, we de- monstrated the formation of a previously unknown tetrameric complex. This complex may represent an important step in the mode of action of antimalarial drugs. Additionally, results from NMR measurements and molecular dynamics simulations provided insight into the important role of H2O for complex stabilization. We were able to demonstrate the formation of a so far undescribed hydrogen bond between drug and target. Furthermore, it was possible to investigate the N,C-coupled naphthylisoquinoline alkaloids at pH 5.6, which exactly matches the chemical environment in the food vacuole of the ma- larial parasite in-vivo. All these findings may contribute to a deeper understanding of the mode of action of new antimalarial agents. KW - NMR-Spektroskopie KW - Legionella pneumophila KW - Legionellen KW - Legionärskrankheit KW - Würzburg / Sonderforschungsbereich Erkennung KW - NMR KW - Malaria KW - Legionella KW - paramagnetic resonance KW - spin label Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-38535 ER - TY - THES A1 - Huggenberger, Alexander T1 - Optimierung von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten zur Integration in Halbleiter-Mikroresonatoren T1 - Optimization of site-controlled In(Ga)As quantum dots for the integration into semiconductor micro resonators N2 - Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten zur Integration in Halbleiter-Mikroresonatoren. Dazu wurden systematisch die optischen Eigenschaften - insbesondere die Linienbreite und die Feinstrukturaufspaltung der Emission einzelner Quantenpunkte - optimiert. Diese Optimierung erfolgt im Hinblick auf die Verwendung der Quantenpunkte in Lichtquellen zur Realisierung einer Datenübertragung, die durch Quantenkryptographie abhörsicher verschlüsselt wird. Ein gekoppeltes Halbleitersystem aus einem Mikroresonator und einem Quantenpunkt kann zur Herstellung von Einzelphotonenquellen oder Quellen verschränkter Photonen verwendet werden. In dieser Arbeit konnten positionierte Quantenpunkte skalierbar in Halbleiter-Mikroresonatoren integriert werden. In(Ga)As-Quantenpunkte auf GaAs sind ein häufig untersuchtes System und können heutzutage mit hoher Kristallqualität durch Molekularstrahlepitaxie hergestellt werden. Um die Emission der Quantenpunkte gerichtet erfolgen zu lassen und die Auskoppeleffizienz der Bauteile zu erhöhen, wurden Mikrosäulenresonatoren oder photonische Kristallresonatoren eingesetzt. Die Integration in diese Resonatoren erfolgt durch Ausrichtung an Referenzstrukturen, wodurch dieses Verfahren skalierbar. Die Strukturierung der Substrate für die Herstellung von positionierten Quantenpunkten wurde durch optische Lithographie und Elektronenstrahllithographie in Kombination mit unterschiedlichen Ätztechniken erreicht. Für den praktischen Einsatz solcher Strukturen wurde ein Kontaktierungsschema für den elektrischen Betrieb entwickelt. Zur Verbesserung der optischen Eigenschaften der positionierten Quantenpunkte wurde ein Wachstumsschema verwendet, das aus einer optisch nicht aktiven In(Ga)As-Schicht und einer optisch aktiven Quantenpunktschicht besteht. Für die Integration einzelner Quantenpunkte in Halbleiter-Mikroresonatoren wurden positionierte Quantenpunkte auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 200 nm bis zu 10 mum realisiert. Eine wichtige Kenngröße der Emission einzelner Quantenpunkte ist deren Linienbreite. Bei positionierten Quantenpunkten ist diese häufig aufgrund spektraler Diffusion größer als bei selbstorganisierten Quantenpunkten. Im Verlauf dieser Arbeit wurden unterschiedliche Ansätze und Strategien zur Überwindung dieses Effekts verfolgt. Dabei konnte ein minimaler Wert von 25 mueV für die Linienbreite eines positionierten Quantenpunktes auf einem quadratischen Gitter mit einer Periode von 2 μm erzielt werden. Die statistische Auswertung vieler Quantenpunktlinien ergab eine mittlere Linienbreite von 133 mueV. Die beiden Ergebnisse zeugen davon, dass diese Quantenpunkte eine hohe optische Qualität besitzen. Die FSS der Emission eines Quantenpunktes sollte für die direkte Erzeugung polarisationsverschränkter Photonen möglichst klein sein. Deswegen wurden unterschiedliche Ansätze diskutiert, um die FSS einer möglichst großen Zahl von Quantenpunkten systematisch zu reduzieren. Die FSS der Emission von positionierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf (100)-orientiertem Galliumarsenid konnte auf einen minimalen Wert von 9.8 mueV optimiert werden. Ein anderes Konzept zur Herstellung positionierter Quantenpunkte stellt das Wachstum von InAs in geätzten, invertierten Pyramiden in (111)-GaAs dar In (111)- und (211)-In(Ga)As sollte aufgrund der speziellen Symmetrie des Kristalls bzw. der piezoelektrischen Felder die FSS verschwinden. Mit Hilfe von Quantenpunkten auf solchen Hochindex-Substraten konnten FSS von weniger als 5 mueV gemessen werden. Bis zu einem gewissen Grad kann die Emission einzelner Quantenpunkte durch laterale elektrische Felder beeinflusst werden. Besonders die beobachtete Reduzierung der FSS positionierter In(Ga)As-Quantenpunkte auf (100)-orientiertem GaAs von ca. 25 mueV auf 15 mueV durch ein laterales, elektrisches Feld ist viel versprechend für den künftigen Einsatz solcher Quantenpunkte in Quellen für verschränkte Photonen. Durch die Messung der Korrelationsfunktion wurde die zeitliche Korrelation der Emission von Exziton und Biexziton nachgewiesen und das Grundprinzip zum Nachweis eines polarisationsverschränkten Zustandes gezeigt. In Zusammenarbeit mit der Universität Tokyo wurde ein Konzept entwickelt, mit dem künftig Einzelquantenpunktlaser skalierbar durch Kopplung positionierter Quantenpunkte und photonischer Kristallkavitäten hergestellt werden können. Weiterhin konnte mit Hilfe eines elektrisch kontaktierten Mikrosäulenresonators bei spektraler Resonanz von Quantenpunktemission und Kavitätsmode eine Steigerung der spontanen Emission nachgewiesen werden. Dieses System ließ sich bei geeigneten Anregungsbedingungen auch als Einzelphotonenquelle betreiben, was durch den experimentell bestimmten Wert der Autokorrelationsfunktion für verschwindende Zeitdifferenzen nachgewiesen wurde. N2 - The present thesis is about the fabrication of site-controlled In(Ga)As quantum dots for the scalable integration into devices. The optical properties of these quantum dots were systematically optimized with special care regarding the optical linewidth and the fine structure splitting of single quantum dots. This optimization was accomplished in order to use the quantum dots in light sources for quantum key distribution By coupling semiconductor microcavities and quantum dots one is able to realize single photon sources or sources of entangled photons. This work demonstrates the scalable integration of site-controlled quantum dots into semiconductor microresonators. The growth of In(Ga)As quantum dots on GaAs substrates is a field of vivid research nowadays and can be fabricated with high quality by molecular beam epitaxy. The emission from single quantum dots exhibits lines that resemble the discrete emission spectra of atoms. This thesis uses micropillar cavities and photonic crystal cavities to direct the emission of quantum dots and to increase the extraction efficiency. The integration into these resonator systems was done by adjusting the quantum dots’ positions to reference structures on the samples. This allows for a scalable fabrication of many spatially coupled quantum dot resonator systems The substrates were patterned using a combination of optical and electron beam lithography followed by wet or dry etching. Electrical carrier injection was realized by developing a contact scheme. The quantum dots were fabricated using a stacked growth scheme that consists of a seeding layer and an optical active quantum dot layer. Quantum dots on square lattices with a period of up to 10 mum were fabricated to enable the integration of single quantum dots into semiconductor microresonators. On the other hand, it was possible to realize periods of only 200 nm which is promising for the investigation of superradiance effects in the ensemble emission of quantum dots. The optical properties of site-controlled quantum dots were investigated by studying the photoluminescence. The emission linewidth of single quantum dots is an important benchmark for the optical quality. Site-controlled quantum dots are known to exhibit large linewidths due to the effect of spectral diffusion. Different strategies to overcome this obstacle were investigated during this work. A linewidth as low as 25 mueV was observed for a single site-controlled quantum dot (on a square lattice of 2 mum period). The statistical evaluation yields a mean value of 133 mueV for this kind of quantum dots. Both results prove the high optical quality of the site-controlled quantum dots fabricated in this work. The fine structure splitting of the quantum dot emission should be close to zero for the direct observation of polarization entangled photons. Different concepts were investigated during this work to reduce the fine structure splitting of the quantum dot ensemble. The lowest splitting obtained for site-controlled In(Ga)As quantum dots on (100) GaAs was 9.8 mueV. By growing quantum dots into inverted pyramids etched into (111) GaAs one should be able to further reduce the splitting due to the threefold symmetry of (111) GaAs. Furthermore, the piezoelectric field in (211) GaAs should compensate the fine structure splitting. Using quantum dots on these high index materials the fine structure splitting was reduced to values below 5 mueV during this work. Another concept to reduce the fine structure splitting is the application of a lateral electric field which was shown to reduce the splitting from 25 mueV to 15 mueV. For the future measurement of the degree of entanglement of photons, an experimental setup was established and its functionality was proven by measuring the temporal characteristics of an biexciton-exciton-cascade. In cooperation with the group of Prof. Arakawa from Tokyo University a concept was developed to realize single quantum dot lasers by combining site-controlled quantum dots and two- or three-dimensional photonic crystal cavities in the near future. Furthermore, with the help of an electrically driven micropillar resonator the enhancement of the spontaneous emission for spectral resonance of the cavity mode with the emission of a site-controlled quantum dot was shown. This system could be used as a single photon source which is proven by the measurement of the autocorrelation function for zero time delay. KW - Quantenpunkt KW - Einzelphotonenemission KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - quantum dot KW - semiconductor KW - molecular beam epitaxy KW - single photon emission KW - optical resonator KW - Halbleiter KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Optischer Resonator KW - Linienbreite Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-78031 ER - TY - THES A1 - Ullherr, Maximilian T1 - Optimization of Image Quality in High-Resolution X-Ray Imaging T1 - Optimierung von Bildqualität in der hochauflösenden Röntgenbildgebung N2 - The SNR spectra model and measurement method developed in this work yield reliable application-specific optima for image quality. This optimization can either be used to understand image quality, find out how to build a good imaging device or to (automatically) optimize the parameters of an existing setup. SNR spectra are here defined as a fraction of power spectra instead of a product of device properties. In combination with the newly developed measurement method for this definition, a close correspondence be- tween theory and measurement is achieved. Prior approaches suffer from a focus on theoretical definitions without fully considering if the defined quantities can be measured correctly. Additionally, discrepancies between assumptions and reality are common. The new approach is more reliable and complete, but also more difficult to evaluate and interpret. The signal power spectrum in the numerator of this fraction allows to model the image quality of different contrast mechanisms that are used in high-resolution x-ray imaging. Superposition equations derived for signal and noise enable understanding how polychromaticity (or superposition in general) affects the image quality. For the concept of detection energy weighting, a quantitative model for how it affects im- age quality was found. It was shown that—depending on sample properties—not detecting x-ray photons can increase image quality. For optimal computational energy weighting, more general formula for the optimal weight was found. In addition to the signal strength, it includes noise and modulation transfer. The novel method for measuring SNR spectra makes it possible to experimentally optimize image quality for different contrast mechanisms. This method uses one simple measurement to obtain a measure for im- age quality for a specific experimental setup. Comparable measurement methods typically require at least three more complex measurements, where the combination may then give a false result. SNR spectra measurements can be used to: • Test theoretical predictions about image quality optima. • Optimize image quality for a specific application. • Find new mechanisms to improve image quality. The last item reveals an important limitation of x- ray imaging in general: The achievable image quality is limited by the amount of x-ray photons interacting with the sample, not by the amount incident per detector area (see section 3.6). If the rest of the imaging geometry is fixed, moving the detector only changes the field of view, not the image quality. A practical consequence is that moving the sample closer to the x-ray source increases image quality quadratically. The results of a SNR spectra measurement represent the image quality only on a relative scale, but very reliable. This relative scale is sufficient for an optimization problem. Physical effects are often already clearly identifiable by the shape of the functional relationship between input parameter and measurement result. SNR spectra as a quantity are not well suited for standardization, but instead allow a reliable optimization. Not satisfying the requirements of standardization allows to use methods which have other advantages. In this case, the SNR spectra method describes the image quality for a specific application. Consequently, additional physical effects can be taken into account. Additionally, the measurement method can be used to automate the setting of optimal machine parameters. The newly proposed image quality measure detection effectiveness is better suited for standardization or setup comparison. This quantity is very similar to measures from other publications (e.g. CNR(u)), when interpreted monochromatically. Polychromatic effects can only be modeled fully by the DE(u). The measurement processes of both are different and the DE(u) is fundamentally more reliable. Information technology and digital data processing make it possible to determine SNR spectra from a mea- sured image series. This measurement process was designed from the ground up to use these technical capabilities. Often, information technology is only used to make processes easier and more exact. Here, the whole measurement method would be infeasible without it. As this example shows, using the capabilities of digital data processing much more extensively opens many new possibilities. Information technology can be used to extract information from measured data in ways that analog data processing simply cannot. The original purpose of the SNR spectra optimization theory and methods was to optimize high resolution x-ray imaging only. During the course of this work, it has become clear that some of the results of this work affect x-ray imaging in general. In the future, these results could be applied to MI and NDT x-ray imaging. Future work on the same topic will also need to consider the relationship between SNR spectra or DE(u) and sufficient image quality.This question is about the minimal image quality required for a specific measurement task. N2 - Das in dieser Arbeit entwickelte Modell und die Messmethode für SNR Spektren ergeben zuverlässige anwendungsspezifische Optima für die Bildqualität. Diese Optimierung kann verwendet werden, entweder um Bildqualität zu verstehen, um herauszufinden wie ein gutes Bildgebungsgerät gebaut werden kann oder um die Parameter eines existierenden Aufbaus (automatisch) festzulegen. ... KW - Bildqualität KW - Bildgebendes Verfahren KW - Computertomografie KW - x-ray imaging KW - x-ray microscopy KW - image quality KW - signal to noise ratio KW - computed tomography KW - x-ray inline phase contrast Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-231171 ER - TY - THES A1 - Wagner, Joachim T1 - Optische Charakterisierung von II-VI-Halbleiter-Oberflächen in Kombination mit First-Principles-Rechnungen T1 - Optical Characterisation of II-VI Semiconductor Surfaces in Combination with First Principles Calculations N2 - In dieser Arbeit sind Methoden der optischen Spektroskopie, insbesondere die Ramanspektroskopie (RS) und die Reflexions-Anisotropie-Spektroskopie (RAS), angewandt worden, um die Oberflächen von II-VI Halbleitern zu charakterisieren. Für die experimentellen Untersuchungen wurde eine eigens für diesen Zweck entwickelte UHV-Optikkammer benutzt. Diese einzigartige Möglichkeit, II-VI Halbleiterproben aus einer state-of-the-art MBE-Anlage mit einer UHV-Optikanlage zu kombinieren hat gezeigt, dass optische Spektroskopie sehr gut dafür geeignet ist, strukturelle Eigenschaften, z.B. Rekonstruktionen, und chemische Bindungen an Oberflächen, sowie die damit verbundene Schwingungsdynamik zu analysieren. Neben den experimentellen Arbeiten wurden u. a. first principles Rechnungen mittels der Dichtefunktionaltheorie im Rahmen der Lokalen-Dichte-Approximation durchgeführt. Damit konnten für die Oberflächen einerseits ihre geometrischen Eigenschaften, d.h die atomare Anordnung der Oberflächenatome, und andererseits auch ihre Dynamik, d.h. die Schwingungsfrequenzen und die Auslenkungsmuster der an der Rekonstruktion beteiligten Atome der Oberfläche und der oberflächennahen Schichten, im Rahmen der Frozen-Phonon-Näherung bestimmt werden. Die Kombination von experimenteller und theoretischer Vibrationsbestimmung von Oberflächen bietet also, neben den klassischen Oberflächen-Analysemethoden wie RHEED, LEED, XPS, Auger und SXRD, ein zusätzliches Werkzeug zur Charakterisierung von Oberflächen. Da die Frozen-Phonon-Näherung nicht elementarer Bestandteil des hier benutzten DFT-Programmcodes fhi96md ist, wurde diese Erweiterung im Rahmen dieser Arbeit durchgeführt. Die theoretische Berechnung von Schwingungsfrequenzen mit dynamischen Matrizen ist in einem Unterkapitel dargestellt. Die so berechneten Schwingungsfrequenzen für verschiedene Oberflächen-Rekonstruktionen konnten erfolgreich am Beispiel der reinen BeTe(100)-Oberfläche mit den experimentell mit der UHV-Ramanspektroskopie beobachteten Frequenzen verglichen werden. So gelang erstmalig die optische identifizierung von rekonstruktionsinduzierten Eigenschwingungen einer Oberfläche. Nach detaillierter Kenntnis der BeTe(100)-Oberfläche wurde die Ramanspektroskopie als Sonde benutzt, um die Entwicklung der BeTe-Oberfläche bei unterschiedlichen Behandlungen (Modifikation) zu verfolgen. Dabei dienten die früheren Ergebnisse als Referenzpunkte, um die modifizierten Spektren zu erklären. Zusätzlich wurde ein Konzept zur Passivierung der Te-reichen BeTe(100)-Oberfläche entwickelt, um diese Proben ohne einen technisch aufwendigen UHV-Transportbehälter über grössere Entfernungen transportieren zu können (z.B. zu Experimenten an einem Synchrotron). Mit der RAS wurden auch die Oberflächen von weiteren Gruppe II-Telluriden, nämlich die Te-reiche (2x1) CdTe(100)-Oberfläche, die Te-reiche (2x1) MnTe(100)-Oberfläche und die Hg-reiche c(2x2) HgTe(100)-Oberfläche untersucht. Schließlich wurde der Wachstumsstart von CdSe auf der BeTe(100)-Oberfläche im Bereich weniger Monolagen (1-5 ML) CdSe analysiert, wobei die hohe Empfindlichkeit der Ramanspektroskopie bereits den Nachweis einer Monolage CdSe erlaubte. N2 - In this thesis optical spectroscopy, especially Raman spectroscopy (RS) and reflection anisotropy spectroscopy (RAS), was used for characterisation of II-VI-semiconductor surfaces. For the experimental studies a specially designed UHV-optical chamber was applied. The unique combination of a state of the art molecular beam epitaxy (MBE) facility with this UHV-optical chamber distinctly proved that optical spectroscopy is a powerfull tool for analyzing the structural properties (e.g. reconstructions) and the chemical bindings at a surface, as well as its dynamical properties. Beside the experimental activities, first principles calculations within the framework of density functional theory (DFT) and local density approximation (LDA) were performed. Therefore the geometrical, statical properties (e.g. atomic positions) of the surface and near-surface atoms could be determined. Additionally, their dynamical properties (e.g. displacement patterns and vibrational frequencies) were calculated with the frozen phonon approximation. This combination of experimental and theoretical determination of the surface dynamics offers an additional tool for surface characterisation beside the classical methods for surface analysis like RHEED, LEED, XPS, Auger and SXRD. Because frozen phonon calculations do not constitute an integral part of the available DFT programm code fhi96md, the extension was performed as a part of this thesis. The theoretical calculation of vibration frequencies with dynamical matrices is described in one of the subsections. The frequencies calculated in this way for different surface reconstructions were successfully compared with the experimentally observed frequencies in the case of pure BeTe(100) surfaces. Thus, the first optical identification of reconstruction-induced surface eigenvibration modes was realized. After this detailed knowledge of the BeTe(100) surface Raman spectroscopy was used as a probe to track the changes of the BeTe surface under different modifications. In doing so the previous result on the pure BeTe surfaces served as references to explain the modified spectra. Besides a concept for passivation of the tellurium rich BeTe(100) surface was developed to ease the transport to far away laboratories without using extensive UHV facilities. Additionally the surfaces of further group II-tellurides (e.g. Te-rich (2x1) CdTe(100), Te-rich (2x1) MnTe(100) and Hg-rich c(2x2) HgTe) has been investigated with the RAS. Finally the start of the CdSe growth on the BeTe(100) surface was analyzed in the region of 1-5 monolayers of CdSe. Within these experiments a high sensitivity for detecting even one monolayer of CdSe was achieved by Raman spectroscopy. KW - Zwei-Sechs-Halbleiter KW - Halbleiteroberfläche KW - Optische Eigenschaft KW - optisch KW - spektroskopie KW - Halbleiter KW - Oberfläche KW - DFT KW - optical KW - spectroscopy KW - semiconductor KW - surface KW - DFT Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-8722 ER - TY - THES A1 - Weinläder, Helmut T1 - Optische Charakterisierung von Latentwärmespeichermaterialien zur Tageslichtnutzung T1 - Optical characterization of phase change materials for daylighting N2 - In dieser Arbeit wurde untersucht, inwieweit sich durch den Einsatz von Latentwärmespeichermaterialien (kurz PCM = phase change material) Tageslichtelemente realisieren lassen, welche einen Teil der eingestrahlten Solarenergie zwischenspeichern und zeitverzögert während der Abend- und Nachtstunden wieder an den Innenraum abgeben. Hierdurch lassen sich mehrere Effekte erzielen: Der bei Verglasungen auftretende starke Wärmeeintrag während des Tages wird gedämpft und bis in die Abend- und Nachtstunden ausgedehnt. Im Sommer führt dies zu geringeren Kühllasten. Die zeitlich verzögerten abends auftretenden Wärmeeinträge können bei Bedarf über Nachtlüftung abgeführt werden. Im Winter sind die solaren Gewinne zeitlich besser mit den Wärmeverlusten korreliert was ihren Nutzungsgrad erhöht. Dies führt zu geringerem Heizenergiebedarf. Weiter wird im Winter aufgrund der Erhöhung der Systemoberflächentemperatur durch den Phasenwechsel des PCM die thermische Behaglichkeit in den Abendstunden vor allem in Systemnähe gesteigert. Im Sommer bleiben die Oberflächentemperaturen tagsüber niedrig, sofern ein PCM mit entsprechender Schmelztemperatur (<30°C) gewählt wird, so dass auch zu diesen Zeiten die thermische Behaglichkeit verbessert wird. Es wurden drei Latentwärmespeichermaterialien untersucht: ein Paraffin (RT25), sowie zwei Salzhydrate auf Basis von Kalziumchloridhexahydrat (S27) und Lithiumnitrattrihydrat (L30). Aus Messwerten des Transmissions- und Reflexionsgrades im flüssigen Zustand wurden die spektralen Daten der Brechungsindizes ermittelt. Strukturuntersuchungen der PCMs im festen Zustand erfolgten mittels Lichtmikroskopie und anhand von Streuverteilungsmessungen. Diese wurden mit der Mie-Theorie ausgewertet. Es wurde bei allen Materialien die Ausbildung einer Makrostruktur festgestellt, die wiederum mit einer Mikrostruktur unterlegt ist. Die Makrostruktur entsteht durch Grenzflächen Festkörper-Luft beim Erstarren und Zusammenziehen der Materialien, die Mikrostruktur durch sehr feine Lufteinschlüsse und Grenzflächen innerhalb des Festkörpergerüsts. Während die Makrostruktur vor allem bei den Salzhydraten in ihrer Größe variiert und sich an die Behälterdicke anpasst, liegt die Größe der Mikrostrukturen bei allen drei Materialien relativ konstant im Bereich um die 5-20 µm. Die Mikrostrukturen sind für die Lichtstreuung verantwortlich. Unter der Annahme, dass die Werte der Brechungsindizes im festen und flüssigen Zustand gleich sind, wurden mit dem 3-Fluss-Modell die spektralen effektiven Streukoeffizienten der festen PCMs bestimmt. Mit den ermittelten Größen lassen sich die optischen Eigenschaften der Materialien im festen und flüssigen Zustand für Schichtdicken zwischen 1,5 mm und 4 cm berechnen. Alle drei Materialien zeigen eine hohe Transmission im sichtbaren Spektralbereich und eine starke Absorption im Nahinfraroten. Dieses Verhalten ist für den Einsatz in Tageslichtelementen günstig, da man dort das sichtbare Licht zur Raumausleuchtung nutzen und den nahinfraroten Anteil in Form von Wärme speichern will. Für den Einsatz im Tageslichtelement müssen die PCMs auslaufsicher in Behälter eingebracht werden. Hierfür wurden Stegdoppelplatten (SDP) aus Plexiglas verwendet. Zwei Funktionsmuster mit RT25 und S27, bestehend aus einer Wärmeschutzverglasung, hinter der die PCM-befüllten SDPs angebracht waren, wurden unter natürlichen Klimabedingungen vermessen. Die Messdaten dienten zur Validierung eines Simulationsprogramms, mit dem das Verhalten der drei PCM-Tageslichtelemente unter genormten Bedingungen im Sommer- und Winterbetrieb untersucht wurde. Messungen und Simulationsrechnungen ergaben, dass die gewünschten Effekte (Dämpfung der Energiegewinne tagsüber, Verschiebung der Gewinne vom Tag in die Abend- und Nachtstunden, sowie Verbesserung der thermischen Behaglichkeit) mit den PCM-Tageslichtelementen erreicht werden. Anhand von Optimierungsrechnungen wurde gezeigt, dass die Energieeinkopplung in das PCM erhöht werden muss. Dies kann durch Beimengung absorbierender Materialien in das PCM oder durch Verwendung von Behältern mit höherer Absorption geschehen. Bei derart optimierten Tageslichtelementen sind Schichtdicken von rund 5 mm PCM ausreichend. Lichttechnische Untersuchungen ergaben, dass die Tageslichtelemente mit PCM oft ein stark inhomogenes optisches Erscheinungsbild zeigen, vor allem während des Phasenwechsels. Deshalb sollten für den Einsatz in der Praxis Möglichkeiten zur Kaschierung vorgesehen werden. Dies lässt sich z.B. durch streuende Behälter erreichen. Problematisch ist die Dichtigkeit der Behälter, vor allem wenn Salzhydrate als PCM verwendet werden. Die Kristalle üben beim Wachstum starke Kräfte auf die Behälterwandungen aus, so dass diese besonders bei größeren Behälterabmessungen dem Druck nicht standhalten und Risse bilden. Hier ist noch Entwicklungsarbeit zu leisten. N2 - This thesis investigates the suitability of phase change materials (PCMs) as energy storage in daylighting elements. PCMs store part of the incoming solar radiation on sunny days while releasing the stored heat during the evening hours and the night. This time shift in solar energy gains reduces cooling loads in summer, especially if combined with night-time ventilation. In winter, solar energy gains correlate much better with the heating demand of buildings, thus reducing fuel consumption. In addition, the higher system temperatures due to the phase change improve thermal comfort during the evening hours. If PCMs with low melting points (<30°C) are used, the system temperatures stay cool even on hot summer days. This improves thermal comfort in summer as well. Three different PCMs were investigated: a paraffin wax (RT25) and two salt hydrates with calciumchloridehexahydrate (S27) and lithiumnitratetrihydrate (L30) as base materials. The spectral refractive indices in liquid state were calculated from measured transmittance and reflectance values. In solid state, microscopy and scattering measurements in combination with Mie-calculactions were used to determine the size of the structures responsible for scattering. All three PCMs showed macroscopic structuring with microstructures embedded. Air gaps generated through volume decrease during solidification of the materials cause the macroscopic structuring. The microstructures are due to very fine air bubbles and solid-solid boundaries. While the macroscopic structuring varies in size - especially the salt hydrates adjust to the dimensions of the confinement - the size of the microstructures is in the range between 5-20 µm for all of the materials. The microstructures are responsible for the scattering of light. With the assumption of non-changing refractive indices in liquid and solid state, the spectral effective scattering coefficients were calculated for the three PCMs in solid state via 3-flux-theory. The determined optical data were sufficient to calculate the optical properties of all three materials in liquid and solid state for a layer thickness between 1.5 mm and 4 cm. All PCMs show high transmission values in the visible wavelength range and high absorption in the NIR. This makes them very suitable for daylighting applications where the visible light is needed for room illumination and the NIR needs to be stored in the PCM as heat. For application as daylighting elements the PCM must be encapsulated. This was done by use of plastic containers, so-called double-skin sheets. Two samples with RT25 and S27 were built and incorporated into an outdoor measurement facility. The samples consisted of PCM-filled double-skin sheets behind a low-e-glazing. A simulation program was validated with the recorded data. This program was used to investigate the performance of the three PCM-daylighting-elements for winter and summer conditions. The above-mentioned effects (decrease in energy gains during the day, time-shift of energy gains into the evening hours and improvement of thermal comfort) could be verified. To optimize the daylighting-elements, the energy input into the PCM should be enhanced. This can be done by adding high-absorbing materials into the PCM or by using containers with higher absorption. In such optimized panels a PCM-thickness of 5 mm is sufficient. The system visual performance often had a very inhomogeneous appearance, especially during the melting and freezing process of the PCM. Therefore it is recommended to conceal these effects by using translucent containers with scattering properties instead of transparent ones. A major problem is the container tightness, especially if a salt hydrate is used as PCM. The crystal growth during the freezing process causes considerable stress on the containers which leads to cracks in bigger ones. This has to be worked on. KW - Tageslichtelement KW - Latentwärmespeicher KW - Strahlungstransport KW - Tageslichtnutzung KW - Latentwärmespeicher KW - PCM KW - Verglasung KW - radiation transport KW - daylighting KW - latent heat KW - phase change material KW - energy storage Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-7872 ER - TY - THES A1 - Keller, Dirk T1 - Optische Eigenschaften ZnSe-basierter zweidimensionaler Elektronengase und ihre Wechselwirkung mit magnetischen Ionen T1 - ZnSe-based QWs with a two-dimensional electron gas: Optical properties and interaction with magnetic ions N2 - In dieser Arbeit wurden nichtmagnetische und semimagnetische ZnSe-basierte Quantentröge untersucht. Im Mittelpunkt des Interesses standen hierbei vor allem die Modifikation der optischen Spektren mit einer zunehmenden Modulationsdotierung der Strukturen und der Einfluss von Spinflip-Streuungen der freien Band-Elektronen an den Mn-Ionen auf die Magnetisierung und somit die Zeeman-Aufspaltung der Strukturen. Als experimentelle Methoden wurden Photolumineszenz (PL), Photolumineszenzanregung (PLE) und Reflexionsmessungen verwendet, die in Magnetfeldern von bis zu B=48 T und bei Temperaturen im Bereich von 1.6 K bis 70 K durchgeführt wurden. Darüber hinaus wurde die Abhängigkeit der Spin-Gitter-Relaxationszeit der Mn-Ionen von der Mn-Konzentration und der Elektronengasdichte in den Quantentrögen durch zeitaufgelöste Lumineszenzmessungen untersucht. Der Einfluss eines Gradienten in der s/p-d-Austauschwechselwirkung auf die Diffusion der Ladungsträger bildet einen weiteren Schwerpunkt dieser Arbeit. Als experimentelle Methode wurde hierbei ortsaufgelöste Lumineszenz verwendet. N2 - In the present work, nonmagnetic and semimagnetic ZnSe based quantum wells were studied. The thesis was focussed on the modification of optical spectra with an increasing modulation-doping of the structures. Further emphasis was placed on the influence of the spinflip scattering of the free carriers and the Mn ions on the magnetization and thus the giant Zeeman splitting of the structures. As experimental methods, photoluminescence spectroscopy (PL), photoluminescence excitation spectroscopy (PLE) and reflection measurements were used and were performed in magnetic fields up to B=48 T and at temperatures within the range of 1.6 K to 70 K. In addition, the dependence of the spin-lattice relaxation time of the Mn ions on the Mn concentration and the electron density was examined by time-resolved luminescence spectroscopy. The influence of a gradient in the s/p-d-exchange interaction on the diffusion of carriers was studied by spatially resolved luminescence spectroscopy. KW - Zinkselenid KW - Dimension 2 KW - Elektronengas KW - Optische Eigenschaft KW - Manganselenide KW - Quantenwell KW - Elektronenstreuung KW - Spin flip KW - Manganion KW - Quantentrog KW - Magneto-optische Eigenschaften KW - 2DEG KW - Exziton KW - Spinflip-Streuung KW - quantum wells KW - magneto-optical properties KW - 2DEG KW - excitons KW - spinflip scattering Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-14774 ER - TY - THES A1 - Kistner, Caroline T1 - Optische Spektroskopie an elektrisch kontaktierten Mikrosäulenresonatoren T1 - Optical spectroscopy on electrically contacted micropillars N2 - Der große Fortschritt der Halbleitertechnologie ermöglichte es in den letzten Jahren quantenoptische Phänomene nicht mehr nur ausschließlich an Atomen, sondern auch in einer Festkörpermatrix zu beobachten. Von besonderem Interesse sind dabei Phänomene der Licht-Materie-Wechselwirkung im Kontext der Quantenelektrodynamik in Kavitäten. Die äußerst aktive Forschung auf diesem Gebiet rührt daher, dass diese Phänomene bei der Realisierung neuartiger Lichtquellen für die Quanteninformationstechnologie benötigt werden. Die Verwirklichung von solchen speziellen Lichtquellen auf Halbleiterbasis besitzt entscheidende Vorteile im Hinblick auf die praktische Anwendbarkeit aufgrund der potentiell hohen Skalierbarkeit und Effizienz. Jedoch kann die erforderliche Licht-Materie-Wechselwirkung nur in qualitativ sehr hochwertigen Halbleiterstrukturen mit quasi nulldimensionalem Ladungsträger- und Lichteinschluss erfolgen. Hierbei wurden in den letzten Jahren enorme technologische Fortschritte bei der Prozessierung von Mikrokavitäten mit Quantenpunkten in der aktiven Schicht sowie bei der Beobachtung der gewünschten Licht-Materie-Wechselwirkung erzielt. Allerdings erfolgten diese Untersuchungen in erster Linie an optisch mithilfe eines externen Lasers angeregten Strukturen, wohingegen für die Praxis ein elektrischer Betrieb wünschenswert ist. Die für die elektrische Anregung von solchen Mikrostrukturen notwendige Kontaktierung kann darüber hinaus zur effizienten Manipulation der Emissionseigenschaften der Quantenemitter mittels eines elektrischen Feldes eingesetzt werden. Vor diesem Hintergrund werden im Rahmen dieser Arbeit die optischen und elektrischen Eigenschaften von kontaktierten Quantenpunkt-Mikrosäulenkavitäten eingehend untersucht. Ausgangspunkt dieser Mikrokavitäten sind planare Schichtstrukturen auf der Basis von GaAs und AlAs mit InGaAs-Quantenpunkten mit variierendem Indiumgehalt in der aktiven Schicht. Der Schwerpunkt der Untersuchungen lag hierbei auf vertikal elektrisch kontaktierten Mikrosäulenresonatoren, deren Aufbau vertikal emittierenden Laserdioden ähnelt. Die Besonderheit der neuartigen Kontaktierung liegt darin, dass aufgrund der Strominjektion durch die Seitenwände im oberen Bereich des Mikrosäulenresonators die Facette der Struktur frei von jeglichem absorbierenden Material gehalten wird. Hierdurch kann eine effiziente Lichtauskopplung gewährleistet werden. Des Weiteren wurde auch ein Verfahren zur seitlichen Kontaktierung von undotierten Mikrosäulenresonatoren entwickelt und optimiert, was eine spezielle Manipulation der Quantenpunktemission in einem lateralen elektrischen Feld erlaubt. Als Untersuchungsmethode wird bei allen Experimenten in erster Linie die Mikrolumineszenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen verwendet und durch die Methode der Photostromspektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung ergänzt ... N2 - In recent years, the tremendous progress in semiconductor technology has allowed to extend the observation of quantum optical effects previously limited to atoms to semiconductor systems. In this context, light-matter interaction phenomena in cavities are of particular interest, since they are required for special light sources in quantum information technology. The realization of such light sources on a semiconductor platform combines several advantages regarding a potentially high scalability and efficiency of such devices. In this regard, high quality semiconductor systems combining zero dimensional carrier and photon connement are needed for the realization of the required light-matter interaction effects. The enormous technological improvements that have been recently achieved in the fabrication of microcavities with discrete quantum dot emitters in the active layer have enabled manifold experiments in this active field of research. However, up to now most of these studies have been conducted using structures that were optically excited by macroscopic external lasers which is a major drawback for the integration of such systems into practical quantum devices. It is clear that, electrically driven microcavities would be highly beneficial to overcome this limitation. Furthermore, an electrical contact also allows for an efficient way to manipulate the emission of the discrete quantum emitters via an electrical field. Against this background, the presented work is dedicated to explore the optical and electrical properties of electrically contacted quantum dot micropillar systems. The samples under investigation are fabricated from planar resonator structures based on the AlAs/GaAs material system with InxGa1 ... KW - Galliumarsenidlaser KW - Optische Spektroskopie KW - Mikrokavitäten KW - Quantenoptik in Halbleitersystemen KW - Microcavities KW - quantum optics in semiconductors Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-67462 ER - TY - THES A1 - Schmidt, Thomas T1 - Optische Untersuchung und Kontrolle der Spindynamik in Mn dotierten II-VI Quantenpunkten T1 - Optical Investigations and Control of Spindynamics in Mn doped II-VI Quantum Dots N2 - Die vorliegende Arbeit befasste sich mit dem Spin- und dem damit eng verbundenen Polarisationszustand von Ladungsträgern in CdSe/ZnSe Quantenpunkten. II-VI Materialsysteme können in geeigneter Weise mit dem Nebengruppenelement Mangan gemischt werden. Diese semimagnetischen Nanostrukturen weisen eine Vielzahl von charakteristischen optischen und elektrischen Besonderheiten auf. Verantwortlich dafür ist eine Austauschwechselwirkung zwischen dem Spin optisch erzeugter Ladungsträger und den 3d Elektronen der Mn Ionen. Im Rahmen dieser Arbeit erfolgte die Adressierung gezielter Spinzustände durch optische Anregung der Ladungsträger. Die Besetzung unterschiedlicher Spinzustände konnte durch Detektion des Polarisationsgrades der emittierten Photolumineszenz (PL) bestimmt werden. Dabei kamen verschiedene optische Methoden wie zeitaufgelöste und zeitintegrierte PL-Spektroskopie sowie Untersuchungen in Magnetfeldern zum Einsatz. N2 - The present thesis deals with the spin of charge carriers confined in CdSe/ZnSe quantum dots (QDs) closely linked to the polarization of emitted photons. II-VI material systems can be adequately mixed with the B-group element manganese. Such semimagnetic nanostructures offer a number of characteristic optical and electronic features. This is caused by an exchange interaction between the spin of optically excited carriers and the 3d electrons of the Mn ions. Within the framework of this thesis addressing of well defined spin states was realized by optical excitation of charge carriers. The occupation of different spin states was detected by the degree of polarization of the emitted photoluminescence (PL) light. For that purpose different optical methods of time-resolved and time-integrated spectroscopy as well as investigations in magnetic fields were applied. KW - Halbleiterschicht KW - Niederdimensionaler Halbleiter KW - Quantenpunkt KW - Optische Spektroskopie KW - Zirkularpolarisation KW - Polarisiertes Licht KW - Exziton KW - Spindynamik KW - semiconductor quantum dots KW - optical spectroscopy KW - circular polarization KW - exciton KW - spindynamic Y1 - 2009 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-36033 ER - TY - THES A1 - Zimmermann, Jörg T1 - Optische Wellenleiter und Filter in photonischen Kristallen auf Indiumphosphid-Basis T1 - Optical waveguides and filters in photonic crystals based on indium phosphide N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden optische Wellenleiter und Filter in zweidimensionalen photonischen Kristallen auf Indiumphosphid-Basis hergestellt, numerisch modelliert sowie experimentell im für die optische Nachrichtentechnik wichtigen Wellenlängenbereich um 1,55 µm untersucht. Photonische Kristalle weisen eine periodische Variation des Brechungsindex auf. Durch das gezielte Einbringen von Defekten in die periodische Struktur ist eine Manipulation der photonischen Zustandsdichte und somit der Lichtausbreitung möglich. Grundbaustein der durchgeführten Untersuchungen ist der lineare Defektwellenleiter in einem triangulären Gitter aus Luftlöchern in einer Halbleitermatrix, der durch das Auslassen von einer oder mehreren Lochreihen entsteht. Die Wellenführung in vertikaler Richtung wird durch eine Halbleiterheterostruktur mit einer Wellenleiterkernschicht aus InGaAsP oder InGaAlAs und Mantelschichten mit niedrigerem Brechungsindex realisiert. Die Einbettung des zweidimensionalen Lochgitters in die InP-basierte Halbleiterheterostruktur erlaubt die Integration mit aktiven optoelektronischen Bauteilen wie Sende- und Empfangselementen sowie die Verwendung bestehender Halbleiterstrukturierungstechnologien. Die photonischen Kristall-Wellenleiter wurden mit hochauflösender Elektronenstrahllithographie und einem zweistufigen Trockenätzprozess hergestellt. Damit konnten Lochradien von 100 nm und Lochtiefen von 4 µm realisiert werden. Zur experimentellen Untersuchung der hergestellten Strukturen wurden Messplätze für die optische Charakterisierung von Transmission und chromatischer Dispersion von photonischen Kristall-Wellenleitern und -Filtern aufgebaut und die Phasenverschiebungsmethode sowie die Modulationsmethode mit Offset angewendet. Damit konnte erstmals direkt die Gruppenlaufzeitdispersion eines photonischen Kristall-Wellenleiter-Filters gemessen werden. Numerische Untersuchungen wurden mit dem Verfahren der Entwicklung nach ebenen Wellen sowie mit dem FDTD-Verfahren durchgeführt. Die photonischen Kristall-Wellenleiter besitzen mehrere Wellenleitermoden, die teilweise refraktiven (auf Totalreflexion beruhenden) und teilweise diffraktiven (auf Bragg-Reflexion beruhenden) Charakter haben. Je nach Symmetrie treten zwischen den Moden Ministoppbänder auf, die sich im Transmissionsspektrum als Intensitätseinbrüche darstellen. Die spektrale Lage dieser Ministoppbänder hängt von der Wellenleitergeometrie ab. Messungen an Wellenleitern mit verschiedener Länge zeigen eine starke Variation der spektralen Breite der Ministoppbänder. Diese kann mit der Theorie der gekoppelten Moden unter Annahme unterschiedlicher Dämpfungswerte für die gekoppelten Wellenleitermoden erklärt werden. Die entscheidene Wellenleitereigenschaft für praktische Anwendungen ist die Wellenleiterdämpfung. Diese wurde mit den Verfahren der Fabry-Pérot-Resonanzen sowie der Längenvariation experimentell bestimmt. Durch Wahl eines geeigneten Schichtaufbaus und Optimierung der Herstellungsprozesse konnten die für das untersuchte Materialsystem niedrigsten Dämpfungswerte in photonischen Kristall-Wellenleitern erzielt werden. Für W7-, W5- und W3-Wellenleiter wurden Dämpfungswerte von 0,2 dB/mm, 0,6 dB/mm und 1,5 dB/mm erreicht, die schmaleren W1-Wellenleiter zeigen Verluste von 27 dB/mm. Zwei Typen optischer Wellenleiter-Filter wurden untersucht: Richtkoppler sowie Resonatoren. Photonische Kristall-Wellenleiter-Richtkoppler eignen sich als ultrakompakte Demultiplexer und Kanal-Auslasser. Bei den experimentell realisierten photonischen Kristall-Wellenleiter-Richtkopplern konnte das eingekoppelte Licht je nach Wellenlänge in den einen oder anderen Ausgangswellenleiter gelenkt werden. Bei photonischen Kristall-Wellenleitern mit Resonatoren konnten Güte-Faktoren bis zu 1,5*10^4 bei einem Kanalabstand von 100 GHz realisiert werden. Die Gruppenlaufzeitdispersion in diesen Strukturen variiert zwischen -250 ps/nm und +250 ps/nm, so dass mit einem 420 µm langen photonischen Kristall-Wellenleiter-Filter die Dispersion von 15 km Standardglasfaser bei 1,55 µm Wellenlänge kompensiert werden kann. Mit Hilfe von kleinen Temperaturänderungen kann die Resonanzkurve verschoben werden. Der demonstrierte photonische Kristall-Wellenleiter-Resonator stellt daher einen miniaturisierten durchstimmbaren Dispersionskompensator dar. N2 - Optical waveguides and filters in two-dimensional photonic crystals based on indium phosphide have been fabricated and investigated both numerically and experimentally in the spectral range around the optical communication wavelength of 1.55 µm. Photonic crystals are composed of a periodic arrangement of materials with different refractive indices, e.g. semiconductor material and air, on the scale of the wavelength of light. By inserting defects into the periodic structure, the propagation of light can be manipulated. The linear defect waveguide in a triangular lattice of air holes formed by the omission of one or several rows of holes, serves as the basic building block for the investigated optical filters. Optical confinement in vertical direction is realized by a semiconductor heterostructure with a waveguide core layer out of InGaAsP or InGaAlAs and cladding layers with lower refractive index. Embedding the two-dimensional lattice of air holes in an InP based heterostructure allows for the integration with active optoelectronic devices such as emitters and receivers and the application of existing semiconductor fabrication technologies. The photonic crystal waveguides were fabricated by high-resolution electron beam lithography and a two-step dry etching process, resulting in air holes with radii of 100 nm and depths of 4 µm. For the experimental investigations of the fabricated structures, measurement setups for the optical characterization of transmission and chromatic dispersion of photonic crystal waveguides and waveguide filters were installed. The phase shift method and the modulation method with offset were applied. The group velocity dispersion of a photonic crystal waveguide filter has been measured for the first time. Numerical studies were performed using two-dimensional plane wave expansion and finite difference time domain computations. Several waveguide modes can exist in the photonic crystal waveguides, some of which are of refractive (based on total internal reflection) and some of which are of diffractive nature (based on Bragg reflection). Depending on the mode symmetry, mini-stopbands can occur between the modes, which are observed as intensity dips in the transmission spectra. Transmission measurements of waveguides with various lengths show a strong variation of the spectral width of these mini-stopbands. This behavior can be explained by coupled-mode theory assuming different attenuation coefficients for the coupling waveguide modes. The property most critical for potential use in large-scale photonic integrated circuits is the waveguide loss. The waveguide loss was experimentally determined by the Fabry-Pérot resonance method and by transmission measurements of waveguides with various lengths. By choosing a suitable layer structure and optimizing the fabrication process, it was possible to achieve the lowest waveguide attenuation values for the investigated materials system. For W7, W5, and W3 waveguides, attenuation values of 0.2 dB/mm, 0.6 dB/mm, and 1.5 dB/mm were achieved. The W1 waveguides exhibit waveguide losses of 27 dB/mm. Two types of optical waveguide filters were investigated: directional couplers and resonators. Photonic crystal waveguide directional couplers, formed by two closely spaced linear defect waveguides, can be used as compact demultiplexers or channel interleavers. Wavelength selective operation of the fabricated photonic crystal waveguide directional couplers was demonstrated by directing the injected light signals to either one of the output waveguides, depending on the wavelength. Photonic crystal waveguide resonators were formed by inserting two photonic crystal sections that act as partial reflectors into linear defect waveguides. The fabricated devices with a resonator length of 420 µm show quality factors up to 1.5*10^4 at a channel spacing of 100 GHz. The group velocity dispersion in these structures ranges from -250 ps/nm to +250 ps/nm, sufficing to compensate for the dispersion of 15 km of standard single-mode fiber at wavelengths around 1.55 µm. By controlling the device temperature, the resonance curve and the dispersive properties of the device can be tuned. The demonstrated photonic crystal waveguide resonator therefore can be used as a miniaturized tunable dispersion compensator. KW - Photonischer Kristall KW - Indiumphosphid KW - Lichtwellenleiter KW - Optisches Filter KW - Photonische Kristalle KW - Wellenleiter KW - Resonator KW - Dispersion KW - Indiumphosphid KW - photonic crystals KW - waveguide KW - resonator KW - dispersion KW - indium phosphide Y1 - 2006 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-21767 ER - TY - THES A1 - Pfenning, Andreas Theo T1 - Optoelektronische Transportspektroskopie an Resonanztunneldioden-Fotodetektoren T1 - Optoelectronic Transport Spectroscopy on Resonant Tunneling Diode Photodetectors N2 - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit optoelektronischer Transportspektroskopie verschiedener Resonanztunneldioden (RTDs). Die Arbeit ist thematisch in zwei Schwerpunktee untergliedert. Im ersten Schwerpunkt werden anhand GaAs-basierter RTD-Fotosensoren für den Telekommunikationswellenlängenbereich um 1,3 µm die Akkumulationsdynamiken photogenerierter Minoritätsladungsträger und deren Wirkung auf den RTD-Tunnelstrom untersucht. Im zweiten Schwerpunkt werden GaSb-basierte Al(As)Sb/GaSb-Doppelbarrieren-Quantentrog-RTDs in Hinblick auf ihren Raumtemperaturbetrieb entwickelt und erforscht. Diese legen den Grundstein für die spätere Realisation von RTD-Fotodetektoren im mittleren infraroten (MIR) Spektralbereich. Im Folgenden ist eine kurze inhaltliche Zusammenfassung der einzelnen Kapitel gegeben. Kapitel 1 leitet vor dem Hintergrund eines stark steigenden Bedarfs an verlässlichen und sensitiven Fotodetektoren für Telekommunikationsanwendungen sowie für die optische Molekül- und Gasspektroskopie in das übergeordnete Thema der RTD-Fotodetektoren ein. Kapitel 2 erläutert ausgewählte physikalische und technische Grundlagen zu RTD-Fotodetektoren. Ausgehend von einem kurzem Überblick zu RTDs, werden aktuelle Anwendungsgebiete aufgezeigt und die physikalischen Grundlagen elektrischen Transports in RTDs diskutiert. Anschließend werden Grundlagen, Definitionen und charakteristische Kenngrößen optischer Detektoren und Sensoren definiert. Abschließend werden die physikalischen Grundlagen zum Fotostrom in RTDs beschrieben. In Kapitel 3 RTD-Fotosensor zur Lichtdetektion bei 1,3 µm werden AlGaAs/GaAs-Doppelbarrieren-Quantentrog-Resonanztunneldioden (DBQW-RTDs) mit gitterangepasster, quaternärer GaInNAs-Absorptionsschicht als Raumtemperatur-Fotodetektoren für den nahen infraroten (NIR) Spektralbereich bei der Telekommunikationswellenlänge von λ=1,3 µm untersucht. RTDs sind photosensitive Halbleiterbauteile, die innerhalb der vergangenen Jahre aufgrund ihrer hohen Fotosensitivität und Fähigkeit selbst einzelne Photonen zu detektieren, ein beachtliches Interesse geweckt haben. Die RTD-Fotosensitivität basiert auf einer Coulomb-Wechselwirkung photogenerierter und akkumulierter Ladungsträger. Diese verändern das lokale elektrostatische Potential und steuern so einen empfindlichen Resonanztunnelstrom. Die Kenntnis der zugrundeliegenden physikalischen Parameter und deren Spannungsabhängigkeit ist essentiell, um optimale Arbeitspunkte und Bauelementdesigns zu identifizieren. Unterkapitel 3.1 gibt einen Überblick über das Probendesign der untersuchten RTD-Fotodetektoren, deren Fabrikationsprozess sowie eine Erläuterung des Fotodetektionsmechanismus. Über Tieftemperatur-Elektrolumineszenz-Spektroskopie wird die effektive RTD-Quantentrog-Breite zu d_DBQW≃3,4 nm bestimmt. Die Quantisierungsenergien der Elektron- und Schwerloch-Grundzustände ergeben sich zu E_Γ1≈144 meV und E_hh1≈39 meV. Abschließend wird der in der Arbeit verwendeten Messaufbau skizziert. In Unterkapitel 3.2 werden die physikalischen Parameter, die die RTD-Fotosensitivität bestimmen, auf ihre Spannungsabhängigkeit untersucht. Die Fotostrom-Spannungs-Kennlinie des RTD-Fotodetektors ist nichtlinear und über drei spannungsabhängige Parametern gegeben: der RTD-Quanteneffizienz η(V), der mittleren Lebensdauer photogenerierter und akkumulierter Minoritätsladungsträger (Löcher) τ(V) und der RTD-I(V)-Kennlinie im Dunkeln I_dark (V). Die RTD Quanteneffizienz η(V) kann über eine Gaußsche-Fehlerfunktion modelliert werden, welche beschreibt, dass Lochakkumulation erst nach Überschreiten einer Schwellspannung stattfindet. Die mittlere Lebensdauer τ(V) fällt exponentiell mit zunehmender Spannung V ab. Über einen Vergleich mit thermisch limitierten Lebensdauern in Quantentrögen können Leitungsband- und Valenzband-Offset zu Q_C \≈0,55 und Q_V≈0,45 abgeschätzt werden. Basierend auf diesen Ergebnissen wird ein Modell für die Fotostrom-Spannungs-Kennlinie erstellt, das eine elementare Grundlage für die Charakterisierung von RTD-Photodetektoren bildet. In Unterkapitel 3.3 werden die physikalischen Parameter, die die RTD-Fotosensitivität beschränken, detailliert auf ihre Abhängigkeit gegenüber der einfallenden Lichtleistung untersucht. Nur für kleine Lichtleistungen wird eine konstante Sensitivität von S_I=5,82×〖10〗^3 A W-1 beobachtet, was einem Multiplikationsfaktor von M=3,30×〖10〗^5 entspricht. Für steigende Lichtleistungen fällt die Sensitivität um mehrere Größenordnungen ab. Die abfallende, nichtkonstante Sensitivität ist maßgeblich einer Reduktion der mittleren Lebensdauer τ zuzuschreiben, die mit steigender Lochpopulation exponentiell abfällt. In Kombination mit den Ergebnissen aus Unterkapitel 3.2 wird ein Modell der RTD-Fotosensitivität vorgestellt, das die Grundlage einer Charakterisierung von RTD-Fotodetektoren bildet. Die Ergebnisse können genutzt werden, um die kritische Lichtleistung zu bestimmen, bis zu der der RTD-Fotodetektor mit konstanter Sensitivität betrieben werden kann, oder um den idealen Arbeitspunkt für eine minimale rauschäquivalente Leistung (NEP) zu identifizieren. Dieser liegt für eine durch theoretisches Schrotrauschen limitierte RTD bei einem Wert von NEP=1,41×〖10〗^(-16) W Hz-1/2 bei V=1,5 V. In Kapitel 4 GaSb-basierte Doppelbarrieren-RTDs werden unterschiedliche Al(As)Sb/GaSb-DBQW-RTDs auf ihre elektrische Transporteigenschaften untersucht und erstmalig resonantes Tunneln von Elektronen bei Raumtemperatur in solchen Resonanztunnelstrukturen demonstriert. Unterkapitel 4.1 beschreibt den Wachstums- und der Fabrikationsprozess der untersuchten AlAsSb/GaSb-DBQW-RTDs. In Unterkapitel 4.2 wird Elektronentransport durch eine AlSb/GaSb-DBQW-Resonanztunnelstruktur untersucht. Bei einer Temperatur von T=4,2 K konnte resonantes Tunneln mit bisher unerreicht hohen Resonanz-zu-Talstrom-Verhältnisse von PVCR=20,4 beobachtet werden. Dies wird auf die exzellente Qualität des Halbleiterkristallwachstums und des Fabrikationsprozesses zurückgeführt. Resonantes Tunneln bei Raumtemperatur konnte hingegen nicht beobachtet werden. Dies wird einer Besonderheit des Halbleiters GaSb zugeschrieben, welche dafür sorgt, dass bei Raumtemperatur die Mehrheit der Elektronen Zustände am L-Punkt anstelle des Γ Punktes besetzt. Resonantes Tunneln über den klassischen Γ Γ Γ-Tunnelpfad ist so unterbunden. In Unterkapitel 4.3 werden die elektrischen Transporteigenschaften von AlAsSb/GaSb DBQW RTDs mit pseudomorph gewachsenen ternären Vorquantentopfemittern untersucht. Der primäre Zweck der Vorquantentopfstrukturen liegt in der Erhöhung der Energieseparation zwischen Γ- und L-Punkt. So kann Elektronentransport über L- Kanäle unterdrückt und Elektronenzustände am Γ-Punkt wiederbevölkert werden. Zudem ist bei genügend tiefen Vorquantentopfstrukturen aufgrund von Quantisierungseffekten eine Verbesserung der RTD-Transporteigenschaften möglich. Strukturen ohne Vorquantentopf-Emitter zeigen ein Tieftemperatur- (T=77 K) Resonanz-zu-Talstrom-Verhältnis von PVCR=8,2, während bei Raumtemperatur kein resonantes Tunneln beobachtet werden kann. Die Integration von Ga0,84In0,16Sb- beziehungsweise GaAs0,05Sb0,95-Vorquantentopfstrukturen führt zu resonantem Tunneln bei Raumtemperatur mit Resonanz-zu-Talstrom-Verhältnissen von PVCR=1,45 und 1,36. In Unterkapitel 4.4 wird die Abhängigkeit der elektrischen Transporteigenschaften von AlAsSb/GaSb RTDs vom As-Stoffmengenanteil des GaAsSb-Emitter-Vorquantentopfs und der AlAsSb-Tunnelbarriere untersucht. Eine Erhöhung der As-Stoffmengenkonzentration führt zu einem erhöhten Raumtemperatur-PVCR mit Werten von bis zu 2,36 bei gleichzeitig reduziertem Tieftemperatur-PVCR. Das reduzierte Tieftemperatur-Transportvermögen wird auf eine mit steigendem As-Stoffmengenanteil zunehmend degradierende Kristallqualität zurückgeführt. In Kapitel 5 AlAsSb/GaSb-RTD-Fotosensoren zur MIR-Lichtdetektion werden erstmalig RTD-Fotodetektoren für den MIR-Spektralbereich vorgestellt und auf ihre optoelektronischen Transporteigenschaften hin untersucht. Zudem wird erstmalig ein p-dotierter RTD-Fotodetektor demonstriert. In Unterkapitel 5.1 wird das Probendesign GaSb-basierter RTD-Fotodetektoren für den mittleren infraroten Spektralbereich vorgestellt. Im Speziellen werden Strukturen mit umgekehrter Ladungsträgerpolarität (p- statt n-Dotierung, Löcher als Majoritätsladungsträger) vorgestellt. In Unterkapitel 5.2 werden die optischen Eigenschaften der gitterangepassten quaternären GaInAsSb-Absorptionsschicht mittels Fourier-Transformations-Infrarot-Spektroskopie untersucht. Über das Photolumineszenz-Spektrum wird die Bandlückenenergie zu E_Gap≅(447±5) meV bestimmt. Das entspricht einer Grenzwellenlänge von λ_G≅(2,77±0,04) µm. Aus dem niederenergetischen monoexponentiellem Abfall der Linienform wird eine Urbach-Energie von E_U=10 meV bestimmt. Der hochenergetische Abfall folgt der Boltzmann-Verteilungsfunktion mit einem Abfall von k_B T=25 meV. In Unterkapitel 5.3 werden die elektrischen Transporteigenschaften der RTD-Fotodetektoren untersucht und mit denen einer n-dotierten Referenzprobe verglichen. Erstmalig wird resonantes Tunneln von Löchern in AlAsSb/GaSb-DBQW-RTDs bei Raumtemperatur demonstriert. Dabei ist PVCR=1,58. Bei T=4,2 K zeigen resonantes Loch- und Elektrontunneln vergleichbare Kenngrößen mit PVCR=10,1 und PVCR=11,4. Die symmetrische I(V)-Kennlinie der p-dotierten RTD-Fotodetektoren deutet auf eine geringe Valenzbanddiskontinuität zwischen GaSb und der GaInAsSb-Absorptionsschicht hin. Zudem sind die p-dotierten RTDs besonders geeignet für eine spätere Integration mit Typ-II-Übergittern. In Unterkapitel 5.4 werden die optoelektronischen Transporteigenschaften p-dotierter RTD-Fotodetektoren untersucht. Das vorgestellte neuartige RTD-Fotodetektorkonzept, welches auf resonanten Lochtransport als Majoritätsladungsträger setzt, bietet speziell im für den MIR-Spektralbereich verwendeten GaSb-Materialsystem Vorteile, lässt sich aber auch auf das InP- oder GaAs- Materialsystem übertragen. Die untersuchten p-dotierten Fotodetektoren zeigen eine ausgeprägte Fotosensitivität im MIR-Spektralbereich. Fotostromuntersuchungen werden für optische Anregung mittels eines Halbleiterlasers der Wellenlänge λ=2,61 µm durchgeführt. Bei dieser Wellenlänge liegen fundamentale Absorptionslinien atmosphärischen Wasserdampfs. Die Fotostrom-Spannungs-Charakteristik bestätigt, dass die Fotosensitivität auf einer Modulation des resonanten Lochstroms über Coulomb-Wechselwirkung akkumulierter photogenerierter Minoritätsladungsträger (Elektronen) beruht. Es werden Sensitivitäten von S_I=0,13 A W-1 ermittelt. Durch eine verbesserte RTD-Quanteneffizienz aufgrund eines optimierten Dotierprofils der Absorptionsschicht lässt sich die Sensitivität auf S_I=2,71 A W-1 erhöhen, was einem Multiplikationsfaktor von in etwa M\≈8,6 entspricht. Gleichzeitig wird jedoch der RTD-Hebelfaktor verringert, sodass n_(RTD p2)=0,42⋅n_(RTD p1). Erstmalig wurde damit erfolgreich Gas-Absorptionsspektroskopie anhand von H2O-Dampf mittels MIR-RTD-Fotodetektor an drei beieinanderliegenden Absorptionslinien demonstriert. N2 - The present thesis addresses the optoelectronic transport spectroscopy of different resonant tunneling diodes (RTDs). The thesis comprises two main topics. Firstly, the accumulation dynamics of photogenerated minority charge carriers and their impact on the RTD tunneling current is investigated for GaAs based RTD photosensors for the telecommunication wavelength region at 1.3 µm. Secondly, Al(As)Sb/GaSb double barrier quantum well RTDs are proposed and investigated with regard to their room temperature functionality. These works finally lead to the realization of RTD photodetectors in the mid infrared (MIR) spectral region. A brief summary of the content of the individual chapters is given below. Chapter 1 introduces the topic of RTD photodetectors in the context of a rapidly increasing demand for reliable and sensitive photodetectors for telecommunication applications as well as for optical molecular and gas spectroscopy. Chapter 2 explains some selected physical and technological basics of RTD photodetectors. Starting from a short overview depicting the development of RTDs, current areas of application are presented, and a concise introduction into electronic transport of RTDs is given. Subsequently, basic principles, definitions and characteristic parameters of optical detectors and sensors are defined. Finally, the physical fundamentals of light-induced effects on electronic transport in RTDs are described. In Chapter 3 an investigation on AlGaAs/GaAs double barrier quantum well resonant tunneling diodes (DBQW-RTDs) with a lattice-matched quaternary absorption layer as room temperature photodetectors for the near-infrared (NIR) spectral region at the telecommunication wavelength of λ=1.3 µm is presented. RTDs are photosensitive semiconductor devices that have inspired considerable interest in recent years due to their remarkable photosensitivity and ability to detect even individual photons. The RTD photosensitivity is based on Coulomb-interaction of photogenerated and accumulated charge carriers. These modulate the local electrostatic potential, and thus control a resonant tunneling current. Knowledge of the underlying physical parameters and their voltage dependence is essential to identify optimal operating points and device-design. In Subchapter 3.1 an overview of the sample design of the investigated RTD photodetectors, their fabrication process and a description of the photodetection mechanism is given. Low-temperature electroluminescence spectroscopy is used to determine the effective RTD quantum well width to d_DBQW⋍3.4 nm. The quantization energies of the electron and heavy hole ground states are found to be E_Γ1≈144 meV and E_hh1≈39 meV. Finally, the experimental setup used in this work is presented. In Subchapter 3.2 the physical parameters that limit the RTD photosensitivity are investigated with regard to their voltage dependence. The photocurrent-voltage characteristics of the RTD photodetector is nonlinear and determined by three voltage-dependent parameters: the RTD quantum efficiency η(V), the mean lifetime of photogenerated and accumulated minority charge carriers (holes) τ(V), and the RTD I(V)-characteristics in the dark I_dark (V). The RTD quantum efficiency η(V) can be modeled by a Gaussian error function, which describes that hole accumulation can only occur after surpassing a critical threshold voltage. The mean lifetime τ(V) decreases exponentially with increasing bias voltage V. Through a comparison with thermionically limited lifetimes in quantum wells, conduction and valence band offsets can be estimated to be Q_C≈0.55 and Q_V≈0.45, respectively. Based on these results, a model for the photocurrent-voltage characteristics is developed, which provides a framework for the characterization of RTD photodetectors. In Subchapter 3.3 the physical parameters limiting the RTD photosensitivity are investigated with regard to their dependence on the incident light power. Only for low light powers P<50 pW, a constant sensitivity S_I= 5.82×〖10〗^3 A W 1 is observed, which corresponds to a multiplication factor of M=3.30×〖10〗^5. For increasing light powers, the sensitivity decreases by several orders of magnitude. The decreasing, non-constant sensitivity is mainly due to a reduction of the average lifetime τ, which decreases exponentially with increasing hole population. In combination with the results from Subchapter 3.2, a model of the RTD photosensitivity is provided, which gives the basis for the complete characterization of RTD photodetectors. The results can be used to determine the critical light power up to which the RTD photodetector can be operated with constant sensitivity, or to identify the ideal operation point in terms of a minimum noise equivalent power (NEP). For an RTD limited by (theoretical) shot noise, the optimal working point is located at V=1.5 V with a noise-equivalent power of NEP=1.41×〖10〗^(-16) W Hz-1/2. In Chapter 4 different Al(As)Sb/GaSb DBQW RTDs are described via their electronic transport properties and for the first time resonant tunneling of electrons at room temperature is demonstrated in such structures. Subchapter 4.1 describes the growth and manufacturing process of the studied Al(As)Sb/GaSb-DBQW-RTDs. In Subchapter 4.2 electron transport through an AlSb/GaSb DBQW resonance tunneling structure is investigated. At low temperatures of T=4.2 K, resonant tunneling with unprecedented high peak-to-valley current ratios (PVCRs) of up to PVCR=20.4 can be observed. This is ascribed to the excellent quality of the semiconductor crystal growth and manufacturing process. Resonant tunneling at room temperature cannot be observed. This is attributed to a characteristic material property of the semiconductor GaSb, which results in the majority of electrons occupying states at the L-point instead of the Γ-point, at room temperature. Resonant tunneling via the typical Γ- Γ- Γ tunneling path is suppressed. In Subchapter 4.3 the electronic transport properties of AlAsSb/GaSb DBQW-RTDs with pseudomorphically grown ternary prewell emitters are investigated. The primary purpose of the prewell structures is to increase the energy separation between Γ- and L-point. Thus, electron transport via L-channels can be depopulated, which in turn leads to a repopulation of electron states at the Γ-point. In addition, an improvement of the RTD transport properties is possible with sufficiently deep prewell structures due to quantization effects. Structures without prewell emitters show a low-temperature (T=77 K) peak-to-valley current ratio of PVCR=8.2, while at room temperature, no resonant tunneling can be observed. The integration of Ga0.84In0.16Sb and GaAs0.05Sb0.95 prewell structures, leads to resonant tunneling at room temperature with peak-to-valley current ratios of PVCR=1.45 and 1.36, respectively. In Subchapter 4.4 the dependence of the electronic transport properties of Al(As)Sb/GaSb RTDs on the As mole fraction of the GaAsSb emitter prewell and the AlAsSb tunneling barriers is investigated. An increase in the As mole fraction leads to an increased room temperature PVCR with values of up to PVCR=2.36 with a simultaneously reduced PVCR at cryogenic temperatures. The reduced low-temperature transport properties are attributed to a decreasing semiconductor crystal quality with an increasing As concentration. In Chapter 5 RTD photodetectors for the MIR spectral region are presented for the first time and their optoelectronic transport properties are studied. In addition, a p-type doped RTD photodetector is demonstrated for the first time. In Subchapter 5.1 the sample design of the studied GaSb-based RTD photodetectors for the MIR spectral region are provided. In particular, structures with inverted charge carrier polarity (p-type instead of n-type doping, holes as majority charge carriers) are presented. In Subchapter 5.2 the optical properties of the lattice-matched quaternary GaInAsSb absorption layer are investigated by Fourier transform infrared spectroscopy. From the spectrum a bandgap energy of E_Gap≅(447±5) meV is determined. This corresponds to a cut-off wavelength of λ_G≅(2.77±0.04) µm. An Urbach energy of E_U=10 meV is extracted from the mono-exponential decline of the line shape at the low-energy side. At the high-energy side, the exponential decline follows the Boltzmann distribution function with k_B T=25 meV. In Subchapter 5.3, the electronic transport properties of the studied RTD photodetectors are presented and compared with an n-type doped reference sample. For the first time, room temperature resonant tunneling of holes in Al(As)Sb/GaSb DBQW-RTDs is demonstrated, with PVCR=1.58. At T=4.2 K, resonant tunneling of holes and electrons show comparable peak-to-valley current ratios of PVCR=10.1 and PVCR=11.4, respectively. The symmetrical I(V)-characteristics of the p-doped RTD photodetectors indicate a low valence band discontinuity between GaSb and the GaInAsSb absorption layer. In addition, they are particularly suitable for later integration with Type II superlattices. In Subchapter 5.4, the optoelectronic transport properties of p-type doped RTD photodetectors are described. The presented RTD photodetector concept, which relies on resonant tunneling transport of holes as majority charge carriers, offers advantages in particular for the GaSb material system that is used to cover the MIR spectral region. The concept of p-type doping may also be applied to the InP or GaAs material system. The examined RTD photodetectors show a pronounced photosensitivity in the MIR spectral range. Photocurrent investigations are performed under optical excitation with a semiconductor laser with wavelength λ=2.61 µm. Fundamental absorption lines of atmospheric water vapor are located at this wavelength. The photocurrent-voltage characteristics confirms that the photosensitivity is based on a modulation of the resonant hole current via the Coulomb interaction of accumulated photogenerated minority charge carriers (electrons). Sensitivities of S_I=0.13 A W-1 are determined. An improved RTD quantum efficiency due to an optimized doping profile of the absorption layer increases the sensitivity up to S_I=2.71 A W-1, which corresponds to a multiplication factor M≈8.6. At the same time, however, the RTD leverage factor is reduced so that n_(RTD p2)=0.42⋅n_(RTD p1). For the first time, gas absorption spectroscopy by an MIR RTD photodetector is demonstrated by means of H2O vapor on three adjacent absorption lines. KW - Resonanz-Tunneldiode KW - Photodetektor KW - AlGaAs KW - Elektronischer Transport KW - RTD KW - Resonanztunneldiode KW - GaAs KW - GaSb KW - Fotodetektor KW - Transportspektroskopie KW - Antimonide KW - Optoelektronik Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-163205 ER - TY - THES A1 - Sachs, Sönke T1 - Organische Halbleiter: Fundamentale Aspekte von Metallkontakten, hochgeordneten Schichten und deren Anwendung in Feldeffekttransistoren T1 - Organic semiconductors: Fundamental aspects of metal contacts, highly ordered films and the application in field effect transistors N2 - Eingebettet in ein Konzept zum Aufbau eines Hochleistungs-Feldeffekt-Transistors auf der Basis organischer Halbleiter (OFET), werden in der vorliegenden Dissertation fundamentale Aspekte des Aufbaus und der Funktion organischer Halbleiter-Bauelemente erforscht. Die Kenntnis, welche maximale Leistungsfähigkeit organische Halbleiter in OFETs prinzipiell erreichen können, ist von elementarem Interesse, sowohl um Transportmodelle zu verfeinern, als auch um Mechanismen und Optimierungsansätze zu finden, mit denen OFETs generell verbessert werden können. Es wird das Ziel verfolgt, sich der maximalen Leistungsfähigkeit eines gegebenen Materialsystems anzunähern. Aufwendige Präparationsstrategien werden für dieses Ziel bewusst in Kauf genommen, auch wenn deshalb vermutlich kein direkter Zugang zu Anwendungen eröffnet wird. An geeigneten Modellsystemen können einzelne wichtige Aspekte, wie die elektronische Struktur an Metallkontakten und im organischen Halbleitervolumen sowie das Wachstum von Schichten und Kristalliten organischer Halbleitermoleküle auf einkristallinen Isolatorsubstraten charakterisiert werden. Die Ergebnisse dieser grundlegenden Experimente fließen in den Aufbau des geplanten OFETs ein. Auf dem Weg zu einem funktionsfähigen Bauelement mit bestmöglichen Eigenschaften wurden wesentliche Fortschritte erzielt. Der erste Schwerpunkt dieser Arbeit ist die Untersuchung elektronischer Niveaus an Metallkontakt-Grenzflächen und im Volumen des Modellsystems PTCDA/Ag(111) mit Zwei-Photonen-Photoelektronenspektroskopie (2PPE). Die 2PPE-Spektren der PTCDA/Ag(111)-Grenzfläche sind dominiert durch einen unbesetzten, parallel zur Grenzfläche stark dispersiven Shockley-artigen Grenzflächenzustand (IS), der sich durch die Chemisorption der Moleküle auf der Ag(111)-Oberfläche bildet. Bei der Untersuchung von intramolekular angeregten elektronischen Zuständen von PTCDA mit 2PPE zeigen sich im Vergleich zum Untergrund der Spektren schwache Signale, die jedoch mit einer geeigneten Beschreibung des Untergrunds davon separiert werden können. Besonders interessant ist in diesem Zusammenhang das LUMO, das bei einer Anregung aus dem HOMO eine um 0,4 eV stärkere energetische Absenkung zeigt, als bei der Anregung aus dem HOMO-1. Dies kann durch die unterschiedlichen exzitonischen Zustände, die bei den Anregungen entstehen, erklärt werden. Neben den metallischen Kontakten ist die Grenzfläche zwischen organischem Halbleiter und Gate-Isolator entscheidend für die Leistungsfähigkeit eines OFETs. Am Beispiel des Wachstums von Diindenoperylen-Molekülen (DIP) auf einkristallinen Al2O3-Substraten wurde die morphologische und strukturelle Ausbildung von organischen Halbleiterschichten mit optischer Mikroskopie und Rasterkraftmikroskopie untersucht. Das Wachstum kann als stark anisotrop charakterisiert werden. Die – im Vergleich zu den Bindungsenergien mit dem Substrat – deutlich größeren Bindungsenergien innerhalb der DIP-(001)-Kristallebenen führen bei Substrattemperaturen von 440 K zu einem Wachstum von aufrecht stehenden Molekülen. Es zeigt sich, dass die während des Wachstums herrschende Substrattemperatur einen entscheidenden Einfluss auf die Morphologie der DIP-Schicht hat. So nimmt die Inselgröße von etwa 200 nm bei 350 K auf über 700 nm bei 450 K zu. Außerdem wird ein Ansteigen der Filmrauheit, besonders ab etwa 430 K, beobachtet, das auf den Übergang zu einem anderen Wachstumsmodus bei diesen Temperaturen hinweist. Bei etwas höheren Temperaturen von etwa 460 K wird das Wachstum von DIP-Kristalliten beobachtet. Dabei können – abhängig von den gewählten Präparationsparametern – drei unterschiedliche Kristallit-Typen unterschieden werden: „Mesa-Kristallite“ mit lateralen Abmessungen von mehreren Mikrometern, „Dendritische Kristallite“, die eine verzweigte Struktur aufweisen, die mithilfe der Wachstumskinetik erklärt werden kann und „Schichtkristallite“, deren Morphologie sich durch teilweise starke Krümmungen auszeichnet. Insgesamt zeigt sich, dass die Morphologie kristalliner Strukturen durch eine feine Balance der Präparationsparameter Substrattemperatur, Aufdampfrate, Substratmorphologie und Substratreinheit bestimmt wird, so dass kleine Änderungen dieser Parameter zu deutlich unterschiedlichen Kristallitformen führen. Schließlich wird das Konzept zum Aufbau eines Hochleistungs-OFET vorgestellt und in Details weiterentwickelt. Fortschritte werden in erster Linie bei der Präparation der Gate-Elektrode erzielt, die unter dem Al2O3-Substrat angebracht werden soll. Für die Ausdünnung des Substrats wird eine Bohrtechnik weiterentwickelt und mit einer nasschemischen Ätzmethode kombiniert, so dass Isolatorstärken von unter 10 µm erreicht werden können. Erste wenige OFETs wurden auf der Basis dieses Substrats präpariert, allerdings ohne dass die Bauteile Feldeffekte zeigten. Verbesserungsmöglichkeiten werden diskutiert. N2 - In this thesis, fundamental aspects of organic semiconductor devices are investigated and incorporated into the construction and optimization of an organic semiconductor field effect transistor (OFET). The knowledge about the maximal performance that organic semiconductors can obtain in OFETs in principle is of particular interest. It enables to refine transport models and to unravel mechanisms and optimization strategies to improve OFETs in general. In order to approach this "high end" of OFETs, elaborate steps to optimize the devices are taken, despite the fact that they might not be feasible in a direct application. Well-characterized model systems are selected to study fundamental properties of devices, in particular the electronic structure at molecule/metal contacts and in the organic semiconductor bulk, as well as the growth of organic semiconductor molecules on single crystalline insulator substrates. The realization of a high performance OFET is pursued by a comprehensive approach in order to optimize particularly the interfaces of the device. Considerable progress is made towards a working OFET with best possible properties. A primary focus of this work, the investigation of the electronic structure at molecule/metal contacts and in the molecular bulk of the model system PTCDA/Ag(111) is performed using two photon photoelectron spectroscopy (2PPE). 2PPE makes it possible to access occupied and unoccupied energy levels and study the dynamics of electronic excitations. The 2PPE spectra of the PTCDA/Ag(111) interface are dominated by an unoccupied and strongly dispersing Shockley-type interface state (IS) that develops due to the chemisorptive interaction of the PTCDA with the metal. Intramolecular excitations of PTCDA with 2PPE show a very small signal compared to the background of the spectra. However, with an appropriate description of the background it is possible to extract information about electronic states. Of special interest is the excitation of the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) that shows different energetic relaxation mechanisms, depending on the origin of excitation. In addition to the importance of the molecule/metal contacts, the performance of OFETs is determined to a large extend by the quality of the organic semiconductor/gate insulator interface where the charge carrier channel is established. For optimal performance, the first layer of molecules should be free of defects and impurities. The morphology and structure of a molecular layer are investigated for diindenoperylene (DIP) molecules, adsorbed on a single crystalline Al2O3 substrate, by atomic force microscopy and optical microscopy. The growth of these molecules is determined by the binding energies, which are strongly anisotropic within the molecular film structure and between molecules and substrate. These anisotropies stimulate the growth of upright standing molecules at substrate temperatures of about 440 K. Dependent on the substrate temperature during growth, the morphology shows grains with lateral dimensions of about 200 nm at 350 K which increase up to 700 nm at 450 K. This change in morphology is accompanied by an increase of roughness, indicating a change of the growth mode, at higher temperatures. At slightly higher temperatures of about 460 K, the growth of crystallites is observed. Depending on the particular preparation parameters, three different types of crystallites develop: mesa crystallites with lateral dimensions up to several microns, dendritic crystallites, characterized by kinetic growth processes, and layered crystallites, that are bent in three dimensions. The morphologies can be explained by the strong anisotropy of the bonding strengths within the DIP crystal structure. To obtain a specific morphology, a subtle balance of the preparation parameters has to be found. Possibilities to utilize the grown crystallites in OFETs are discussed and the mesa type is found to be the most promising. The comprehensive concept for the development of a high performance OFET is introduced and refined in details. Improvements are made especially in the construction of the gate electrode that will be attached beneath the Al2O3 substrate. To thin out the substrate, a drilling technique is improved and combined with wet chemical etching, resulting in gate insulator thicknesses below 10 µm. On the basis of this preparatory work few first OFETs were built. However, no field effect could be measured. As a first step towards the electrical characterization of DIP-OFETs, OFETs based on Silicon-oxide were successfully prepared and characterized. Moreover, present challenges and possible improvements towards a high performance OFET are discussed. KW - Organischer Halbleiter KW - Feldeffekttransistor KW - Diindenoperylen KW - Saphir KW - Ag(111) KW - Zwei-Photonen-Photoelektronenspektroskopie KW - Kraftmikroskopie KW - Photoelektronenspektroskopie KW - Organic Semiconductors KW - 2 Photon Photoemission KW - Thin Films KW - Field Effect Transistor KW - Atomic Force Microscopy Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-48684 ER - TY - THES A1 - Daumer, Volker T1 - Phase coherent transport phenomena in HgTe quantum well structures T1 - Phasenkohärente Transportphänomene in HgTe Quantentrogstrukturen N2 - Although spintronics has aroused increasing interest, much fundamental research has to be done. One important issue is the control over the electronic spin. Therefore, spin and phase coherent transport are very important phenomena. This thesis describes experiments with mercury based quantum well structures. This narrow gap material provides a very good template to study spin related effects. It exhibits large Zeeman spin splitting and Rashba spin-orbit splitting. The latter is at least four to five times larger than in III-V semiconductors. Initially a short review on the transport theory was presented. The main focus as on quantisation effects that are important to understand the related experiments. Thus, Shubnikov-de Haas and the quantum Hall effect have been analysed. Due to the first fabrication of nanostructures on Hg-based quantum well samples, the observation of ballistic transport effects could be expected. Hence, the Landauer-B¨uttiker theory has been introduced which gives the theoretical background to understand such effects. With respect to the main topic of this thesis, phase coherence has been introduced in detail. Experiments, where coherence effects could be observed, have been explained theoretically. Here, possible measurement setups have been discussed, e.g., a ring shaped structure to investigate the Aharonov-Bohm and related effects. Due to the fact, that all experiments, described in this thesis, were performed on Hg-based samples, the exceptional position of such samples among the “classical” semiconductors has been clarified. Hg1-xMnx Te quantum wells are type-III QWs in contrast to the type-I QWs formed by e.g., GaAs/AlGaAs heterostructures. With a well width of more than 6 nm and a manganese content of less than 7% they exhibit an inverted band alignment. Band structure calculations based on self consistent Hartree calculations have been presented. The common description of a diluted magnetic semiconductor with the Brillouin function has been introduced and the experiments to obtain the empiric parameters T0 and S0 have been presented. Rashba spin-orbit splitting and giant Zeeman splitting have been explained theoretically and the magnetic ordering of a spin glass as well as the relevant interactions therein have been discussed. The next chapter describes the first realisation of nanostructures on Hg-based heterostructures. Several material specific problems have been solved, but the unique features of this material system mentioned above justify the effort. Interesting new insight could be found and will be found with these structures. Onto a series of QW samples, cross-shaped structures with several lead widths have been patterned. With the non-local resistance measurement setup, evidence for quasiballistic transport was demonstrated in cross-shaped structures with lead widths down to 0.45 mm. The non-local bend resistance and a regime of rebound trajectories as well as the anomalous Hall effect could be identified. Monte-Carlo simulations of the classical electron trajectories have been performed. A good agreement with the experimental data has been achieved by taking a random scattering process into account. Encouraged by this success the technology has been improved and ring-shaped structures with radii down to 1 mm have been fabricated. Low temperature (below 100 mK), four terminal resistance measurements exhibit clear Aharonov-Bohm oscillations. The period of the oscillations agrees very well with a calculation that takes only the sample geometry into account. One goal using such a structure is the experimental prove of the spin-orbit Berry phase. Therefore an additional Shottky gate on top of the ring was needed. With this structure evidence for the Aharonov-Casher effect was observed. Here, a perpendicular applied electric field causes analogous oscillations as does the magnetic field in the AB effect. A subsequent change in the Rashba SO splitting due to several applied gate voltages while measuring the AB effect should reveal the SO Berry phase. Although initially evidence of a phase change was detected, a clear proof for the direct measurement of the SO Berry phase could not be found. In the future, with an advanced sample structure, e.g., with an additional Hall bar next to the ring, which permits a synchronous measurement of the Rashba splitting, it might be possible to measure the SO Berry phase directly. In manganese doped HgTe QWs two different effects simultaneously cause spin splitting: the giant Zeeman and the Rashba effect. By analysing the Shubnikovde Haas oscillations and the node positions of their beating pattern, it has been possible to separate these two effects. Whereas the Rashba effect can be identified by its dependence on the structure inversion asymmetry, varied by the applied gate voltage, the giant Zeeman splitting is extracted from its strong temperature dependence, because Rashba splitting is temperature independent. The analysis revealed, that the Rashba splitting is larger than or comparable to the giant Zeeman splitting even at moderately high magnetic fields. In an extraordinary HgMnTe QW sample, that exhibits the n= 1 quantum Hall plateau from less than 1 T up to 28 T, the anomalous Hall effect could be excluded. Intense studies on the temperature dependence of the QHE as well as band structure calculations have revealed this extraordinary behaviour to be an ordinary band structure effect of this system. In a series of mesoscopic structures on nonmagnetic and magnetic QWs, an investigation of the universal conductance uctuations have been carried out. In the N2 - Trotz des st¨andig steigenden Interesses an der Spintronik gibt es diesbez¨uglich noch viel an Grundlagenforschung zu leisten. Eine wichtige Aufgabe dabei ist es den Spin zu kontrollieren und gezielt zu beeinflussen. Aus diesem Grund ist es wichtig spin- und phasenkoh¨arente Transportph¨anomene zu untersuchen und zu verstehen. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit Experimenten an Quantentrogstrukturen auf der Basis quecksilberhaltiger Materialien. Dieser schmall¨uckige Halbleiter ist ein ideales Versuchsobjekt zur Untersuchung von Effekten, die mit dem Spin zusammenh¨angen, denn er zeigt den riesigen Zeeman- Effekt sowie Rashba-Spin-Bahn-Aufspaltung. Letztere ist sogar vier- bis f¨unfmal so groß wie die in III-V Halbleitern. Zu Beginn dieser Arbeit wurde ein kurzer ¨ Uberblick ¨uber die Transportheorie gegeben. Dabei lag das zentrale Interesse auf Quantisierungseffekten, welche zum Verst¨andnis der nachfolgenden Experimente unabdingbar sind, insbesondere wurden der Shubnikov-de Haas und der Quanten-Hall-Effekt betrachtet. Da es im Rahmen dieser Arbeit erstmals gelungen ist, Nanostrukturen auf quecksilberhaltigen Quantentr¨ogen herzustellen, war es zu erwarten, dass ballistische Transporteffekte beobachtet werden k¨onnten. Daher wurde eine Einf¨uhrung in die Landauer- B¨uttiker-Theorie gegeben, mit welcher es m¨oglich ist solche ballistischen Effekte theoretisch zu beschreiben. Das Hauptaugenmerk der vorliegenden Arbeit liegt auf Untersuchungen zur Phasenkoh¨arenz. Deswegen wurde diese ausf¨uhrlicher eingef¨uhrt. Dabei wurde die Theorie der Experimente, bei denen man Phasenkoh¨arenz beobachten kann, dargestellt. Ebenso wurden m¨ogliche experimentelle Aufbauten diskutiert, wie zum Beispiel eine ringf¨ormige Struktur, an welcher man den Aharonov-Bohm, sowie damit verwandte Effekte untersuchen kann. Quecksilberhaltige Heterostrukturen nehmen neben den “klassischen” Halbleitern eine Sonderstellung ein. Diese wurde im dritten Kapitel gew¨urdigt. Im Gegensatz zu den Typ-I Quantentr¨ogen, z.B. gebildet aus einer GaAs/AlGaAs Heterostruktur, sind Quantentr¨oge aus Hg1-xMnxTe/Hg0:3Cd0:7Te vom Typ-III. Ist hierbei die Trogbreite gr¨oßer als 6 nm und der Mangangehalt geringer als 7%, so weisen diese Tr¨oge eine invertierte Bandstruktur auf. Hierzu wurden Bandstrukturberechnungen mittels selbstkonsistenter Hartree-Berechnungen dargestellt. Zur Beschreibung verd¨unnt magnetischer Halbleiter wurde die daf¨ur allgemein ¨ubliche Brillouin Funktion eingef¨uhrt. Die Experimente mit denen die dabei ben¨otigten empirischen Parameter T0 und S0 gewonnen wurden, wurden an dieser Stelle pr¨asentiert. Auch die Theorie der Rashba-Spin-Bahn-Aufspaltung sowie des riesigen Zeeman-Effekts wurden erkl¨art. Dar¨uberhinaus wurde der magnetische Ordnungszustand “Spinglas” eingef¨uhrt, sowie die wichtigsten Wechselwirkungen darin dargestellt. Im n¨achsten Kapitel wurde die erstmalige Realisierung von Nanostrukturen auf quecksilberhaltigen Heterostrukturen berichtet. Daf¨ur mussten materialspezifi- sche, technologische Probleme ¨uberwunden werden, aber die einzigartigen Eigenschaften dieses Materialsystems rechtfertigen den Aufwand. So konnten bereits und werden neue Einsichten gewonnen werden. Auf eine Serie von Quantentrogproben wurden Kreuzstrukturen mit unterschiedlichen Armdicken definiert. In diesen Strukturen konnte mit Hilfe der sogenannten Nichtlokalen Widerstandsmessung der Nachweis f¨ur quasiballistischen Transport erbracht werden. Der sogenannte Biegewiderstand, der Bereich der abprallenden Trajektorien sowie der anomale Hall-Effekt konnten identifiziert werden. Um diese Beobachtungen auch auf eine quantitative Beschreibung zur¨uckzuf¨uhren, wurden Monte- Carlo-Simulationen der klassischen Trajektorien der Elektronen durchgef¨uhrt. Durch die Einf¨uhrung eines zuf¨alligen Streuprozessess konnte eine hervorragende ¨ Ubereinstimmung mit den experimentellen Daten erzielt werden. Ermutigt durch diesen Erfolg, wurde die Technologie weiter verbessert. So konnten ringf¨ormige Strukturen mit Radii hinunter bis zu 1 mm hergestellt werden. Elektrische Vier-Punkt-Messungen bei niedrigsten Temperaturen (unter 100 mK) zeigen deutliche Aharonov-Bohm -Oszillationen. Die Periode dieser Oszillationen stimmt sehr gut mit der berechneten ¨uberein, die aus geometrischen ¨ Uberlegungen zur Probe gewonnen wurde. Ein Ziel f¨ur die Verwendung solcher ringf¨ormigen Strukturen ist der direkte experimentelle Nachweis der Spin-Bahn-Berry-Phase. Hierzu wird allerdings ein zus¨atzliches Shottky-Gatter auf der Oberseite des Rings ben¨otigt. Mit einer solchen Struktur konnte der Aharonov-Casher-Effekt nachgewiesen werden. Dabei verursacht ein senkrecht anliegendes elektrisches Feld analoge Oszillationen wie das Magnetfeld im Aharonov-Bohm-Effekt. Durch ein kontinuierliches ¨ Andern der Rashba Spin-Bahn-Aufspaltung, hervorgerufen durch die ¨ Anderung der anliegenden Gatter-Spannung, w¨ahrend man den Aharonov-Bohm-Effekt misst, sollte die Spin-Bahn-Berry-Phase offenbaren. Obwohl zun¨achst ein Hinweis auf einen Phasen¨ubergang gefunden werden konnte, war ein eindeutiger Nachweis f¨ur die direkte Messung der Berry-Phase nicht m¨oglich. Zuk¨unftige Messungen mit einer verbesserten Probenstruktur, z.B. einem zus¨atzlichen Hall-Streifen direkt neben dem Ring um gleichzeitig die Rashba- Aufspaltung messen zu k¨onnen, werdenm¨oglicherweise diesen direkten Nachweis erbringen. In mit Mangan dotierten HgTe Quantentr¨ogen gibt es zwei unterschiedliche Effekte, die eine Spin-Aufspaltung hervorrufen: Der riesige Zeeman-Effekt und der Rashba-Effekt. Durch die Analyse der Shubnikov-de Haas Oszillationen und der Knotenpositionen ihrer Schwebung, war es m¨oglich, diese zwei Effekte zu trennen. W¨ahrend der Rashba-Effekt durch seine Abh¨angigkeit von der Strukturinversionsasymmetrie, die durch Ver¨anderung der anliegenden Gatter-Spannung variiert werden kann, identifiziert werden kann, erkennt man die riesige Zeeman- Aufspaltung durch ihre Temperaturabh¨angigkeit, da der Rashba-Effekt temperaturunabh ¨angig ist. Diese Analyse konnte zeigen, dass die Rashba-Aufspaltung gr¨oßer als oder mindestens vergleichbar der riesigen Zeeman-Aufspaltung ist, und das sogar bei m¨aßig hohen Magnetfeldern. In einer außergew¨ohnlichen HgMnTe Quantentrogprobe, welche das n = 1 Quanten-Hall-Plateau von unter einem Tesla bis zu 28 Tesla aufweist, konnte der anomale Hall-Effekt als Ursache f¨ur dieses Verhalten ausgeschlossen werden. Intensive Untersuchungen der Temperaturabh¨angigkeit des Quanten-Hall-Effekts sowie Bandstrukturberechnungen konnten dieses außergew¨ohnliche Verhalten als einen gew¨ohnlichen Effekt der Bandstruktur in diesem System erkl¨aren. An einer Serie von mesoskopischen Strukturen auf nichtmagnetischen und magnetischen Quantentr¨ogen wurden universelle Leitwertfluktuationen untersucht. Im nichtmagnetischen Fall gehorchte die Temperaturabh¨angigkeit der Standardabweichung desWiderstands, die ein Maß f¨ur die Amplitude der Fluktuationen ist, einem Potenzgesetz (µ T KW - Quecksilbertellurid KW - Quantenwell KW - Elektronischer Transport KW - Schwingungsphase KW - Kohärenz KW - HgTe KW - Quantentrog KW - Ballistischer Transport KW - Phasenkohärenz KW - HgTe KW - quantum well KW - ballistic transport KW - phase coherence Y1 - 2005 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15538 ER - TY - THES A1 - Mingebach, Markus Harald T1 - Photocurrent in Organic Solar Cells T1 - Photostrom in Organischen Solarzellen N2 - A quite new approach to low-cost mass production of flexible solar cells are organic photovoltaics. Even though the device efficiencies increased rapidly during the last years, further imporvements are essential for a successful market launch. One important factor influencing the device efficiency is the photocurrent of a solar cell, which is defined as the difference between the current under illumination and in the dark. In case of organic bulk heterojunction (BHJ) solar cells it is — in contrast to inorganic devices — dependent on the applied bias voltage. The voltage dependence results in a reduced fill factor and thus an even more pronounced influence of the photocurrent on the device efficiency. It is therefore crucial to understand the underlying processes determining the photocurrent in order to be able to further improve the solar cell performance. In a first step the photocurrent of P3HT:PC61BM devices was investigated by a pulsed measurement technique in order to prevent disturbing influences due to device heating under continous illumination. The resulting photocurrent was hyperbolic tangent like and featured a point symmetry, whose origin and meaning were discussed. In addition, the photocurrent was described by a combined model of Braun–Onsager and Sokel–Hughes theory for field dependent polaron pair dissociation and charge extraction, respectively. After this macroscopic view on the photocurrent, the focus of this work moves to the more basic processes determining the photocurrent: charge photogeneration and recombination. In a comparative study the field-dependence of these was investigated by time-delayed collection field (TDCF) measurements for two well-known reference systems, namely P3HT:PC61BM and MDMO-PPV:PC61BM. It was possible to identify two different dominating scenarios for the generation of free charge carriers. The first one — via a thermalized charge transfer state (CTS) — is clearly influenced by geminate recombination and therefore less efficient. In the second scenario, the free charge carriers are either generated directly or via an excited, “hot” CTS. In addition, clear differences in the nongeminate recombination dynamics of both material systems were found. Similar studies were also be presented with two modern low bandgap polymers which only differ by the bridging atom in the cyclopentadithiophene (PCPDTBT:PC71BM vs. Si-PCPDTBT:PC71BM). Such small changes in the chemical structure were already sufficient to affect the charge photogeneration as well as the morphology of the blend. These findings were set into relation to current–voltage characteristics in order to discuss the origin of the clear differences in the solar cell performance of both materials. Another crucial parameter limiting the solar cell efficiency is the builtin potential of a device. Within the range of semiconducting pn-junctions, Mott–Schottky analysis is an established method to determine the built-in potential. As it was originally derived for abrupt pn-junctions, its validity for organic BHJ solar cells — a bipolar, effective medium — was discussed. Experimental findings as well as the contradictions to Mott–Schottky theory indicated, that a direct transfer of this method to organic photovoltaics is not appropriate. Finally, the results obtained in the framework of the MOPS-project (Massengedruckte Organische Papier-Solarzellen) will be presented, in which the first completely roll-to-roll printed paper solar cells were realized. N2 - Ein relativ neuer Ansatz für eine günstige Massenproduktion flexibler Solarzellen ist dabei die organische Photovoltaik. Obwohl die Wirkungsgrade in den letzten Jahren schnell anstiegen, sind weitere Verbesserungen für eine erfolgreiche Markteinführung dringend nötig. Ein wichtiger Faktor ist dabei der Photostrom einer Solarzelle, der als Differenz zwischen Hell- und Dunkelstrom definiert ist. Im Gegensatz zu anorganischen Solarzellen ist dieser im Falle der organischen “bulk heterojunction”(Heterogemisch, Abk.: BHJ) Solarzellen von der angelegten Spannung abhängig. Dies führt zu einer Reduzierung des Füllfaktors und so zu einem noch stärkeren Einlufss des Photostroms auf die Leistung der Solarzelle. Es ist daher äußerst wichtig die grundlegenden, den Photostrom bestimmenden Prozesse zu verstehen, um die Leistung der organischen Solarzellen weiter steigern zu können. Zunächst wurde der Photostrom von P3HT:PC61BM Solarzellen mittels einer gepulsten Messmethode untersucht, die störende Einflüsse durch das Erwärmen der Probe unter kontinuierlicher Beleuchtung verhindern soll. Der resultierenden Photostrom wies einen dem Tangens Hyperbolicus ähnlichen Verlauf auf und zeigte dabei eine Punktsymmetrie, deren Ursprung und Bedeutung im Verlauf dieser Arbeit genauer diskutiert werden. Für die Beschreibung des spannungsabhängigen Photostroms wird außerdem ein kombiniertes Modell vorgestellt, welches auf den Theorien von Braun–Onsager und Sokel–Hughes für die feldabhängige Polaronenpaartrennung bzw. die Ladungsträgerextraktion basiert. Nach der makroskopischen Betrachtung des Photostroms wird sich der Fokus dann auf die grundlegenden, den Photostrom bestimmenden Prozesse verschieben: Photogenerierung und Rekombination der Ladungsträger. Die Feldabhängigkeit dieser Prozesse wurde dabei mittels time-delayed collection field (TDCF) Messungen an den beiden Referenz-Systemen P3HT:PC61BM und MDMO-PPV:PC61BM untersucht. Dadurch ließen sich neben deutlichen Unterschieden in der nichtgeminalen Rekombinationsdynamik freier Ladungsträger auch bei deren Photogeneration zwei unterschiedliche dominierende Prozesse identifizieren: Im ersten Szenario werden freie Ladungsträger über einen relaxierten Ladungstransferzustand (“charge transfer state” —CTS) generiert. Dieser Prozess ist jedoch durch einen deutlichen Einfluss der geminalen Rekombination stark feldabhängig und somit weniger effizient. Im zweiten Szenario werden die freien Ladungsträger entweder direkt oder über einen angeregten (“hot”) CTS erzeugt. Ähnliche Versuche wurden zudem für zwei neuartige Polymere mit niedrigen Bandlücken präsentiert, die sich jeweils nur durch das Brückenatom im Cyclopentadithiophen unterscheiden (PCPDTBT:PC71BM im Vergleich zu Si-PCPDTBT:PC71BM). Dies hatte jedoch deutliche Auswirkungen auf die Photogeneration freier Ladungsträger und die Morphologie der aktiven Schicht. Die entsprechenden Ergebnisse wurden dann in Relation zu den Strom–Spannungs-Kennlinien gesetzt, um die deutlichen Unterschiede in der Effizienz der Solarzellen zu diskutieren. Ein weiterer wichtiger, die Leistung einer Solarzelle begrenzender Parameter ist deren Diffusionsspannung (built-in potential, VBi). In der Physik halbleitender pn-Übergange ist die Mott–Schottky Analyse eine etablierte Methode um VBi zu bestimmen. Diese wurde ursprünglich für abrupte pn-Übergänge hergeleitet, weshalb hier deren Gültigkeit für organische BHJ Solarzellen — und damit ein bipolares, effektives Medium — diskutiert wird. Die experimentellen Ergebnisse ebenso wie die Widersprüche zur Mott–Schottky Theorie deuten darauf hin, dass eine direkte Übertragbarkeit dieser Methode auf organische BHJ Solarzellen nicht gegeben ist. Abschließend werden noch die Ergebnisse des MOPS-Projekts (Massengedruckte Organische Papier-Solarzellen) präsentiert, in dessen Verlauf die ersten komplett auf Papier gedruckten Solarzellen entwickelt wurden. KW - Organische Solarzelle KW - Fotovoltaik KW - Mott-Schottky Analyse KW - Papier-Solarzelle KW - organic bulk heterojunction solar cell KW - printed paper photovoltaics KW - photocurrent KW - recombination KW - capacity KW - Kapazität KW - Rekombination KW - Photostrom Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-73569 ER - TY - THES A1 - Kudriashova, Liudmila T1 - Photoluminescence Reveals Charge Carrier Recombination in Organic and Hybrid Semiconductors T1 - Photolumineszenz zeigt die Rekombination der Ladungsträger in organischen und hybriden Halbleitern N2 - In this work, we elucidated recombination kinetics in organic and hybrid semiconductors by steady-state and time-resolved PL spectroscopy. Using these simple and very flexible experimental techniques, we probed the infrared emission from recombining free charge carriers in metal–halide perovskites, as well as the deep blue luminescence from intramolecular charge-transfer states in novel OLED emitters. We showed that similar state diagrams and kinetic models accurately describe the dynamics of excited species in these very different material systems. In Chapters 4 and 5, we focused on lead iodide perovskites (MAPI and FAPI), whose comparatively developed deposition techniques suited the systematic material research. In MAPI, we harnessed the anomalous dependence of transient PL on the laser repetition rate in order to investigate the role of interfaces with the commonly used charge-selective layers: PC60BM, spiro-MeOTAD, and P3HT. The film was deposited on a large precut substrate and separated into several parts, which were then covered with the charge-selective layers. Thereby, the same bulk perovskite structure was maintained for all samples. Consequently, we were able to isolate interface-affected and bulk carrier recombination. The first one dominated the fast component of PL decay up to 300 ns, whereas the last was assigned to the remaining slow component. The laser repetition rate significantly prolonged PL decay in MAPI with additional interfaces while shortening the charge carrier lifetime in the pristine film. We qualitatively explained this effect by a kinetic model that included radiative electron–hole recombination and nonradiative trap-assisted recombination. All in all, we showed that the apparent PL lifetime in MAPI is to large extend defined by the laser repetition rate and by the adjacent interfaces. Further, we studied photon recycling in MAPI and FAPI. We monitored how the microscopic PL transforms while propagating through the thin perovskite film. The emission was recorded within 5orders of magnitude in intensity up to 70μm away from the excitation spot. The Beer–Lambert law previously failed to describe the complex interplay of the intrinsic PL spectrum and the additional red-shifted peak. Therefore, we developed a general numerical model that accounts for self-absorption and diffusion of the secondary charge carriers. A simulation based on this model showed excellent agreement with the experimental spatially resolved PL maps. The proposed model can be applied to any perovskite film, because it uses easily measurable intrinsic PL spectrum and macroscopic absorption coefficient as seeding parameters. In Chapter 6, we conducted an extensive photophysical study of a novel compact deep blue OLED emitter, SBABz4, containing spiro-biacridine and benzonitrile units. We also considered its single-donor monomer counterpart, DMABz4, in order to highlight the structure–property relationships. Both compounds exhibited thermally activated delayed fluorescence (TADF), which was independently proven by oxygen quenching and temperature-dependent transient PL measurements. The spiro-linkage in the double-donor core of SBABz4 rendered its luminescence pure blue compared to the blue-green emission from the single-donor DMABz4. Thus, the core-donor provided desirable color tuning in the deep blue region, as opposed to the common TADF molecular design with core-acceptor. Using PL lifetimes and efficiencies, we predicted EQEmax = 7.1% for SBABz4-based OLED, whereas a real test device showed EQEmax = 6.8%. Transient PL was recorded from the solutions and solid films in the unprecedentedly broad dynamic range covering up to 6orders of magnitude in time and 8orders of magnitude in intensity. The stretched exponent was shown to fit the transient PL in the films very well, whereas PL decay in dilute solution was found purely exponential. When the emitter was embedded in the host matrix that prevented aggregation, its TADF properties were superior in comparison with the pure SBABz4 film. Finally, using temperature-dependent transient PL data, we calculated the TADF activation energy of 70 meV. To sum up, this Thesis contributes to the two fascinating topics of the last decade’s material research: perovskite absorbers for photovoltaics and TADF emitters for OLEDs. We were lucky to work with the emerging systems and tailor for them new models out of the well-known physical concepts. This was both exciting and challenging. In the end, science of novel materials is always a mess. We hope that we brought there a bit of clarity and light. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit wurden Rekombinationsmechanismen in organischen und hybriden Halbleitern mittels statischer und zeitaufgelöster Photolumineszenz-Spektroskopie untersucht. Diese einfachen und flexiblen experimentellen Methoden erlaubten es, sowohl die infrarote Emission rekombinierender freier Ladungsträger in Perowskiten als auch die blaue Lumineszenz intramolekularer Ladungstransferzustände in neuartigen OLED-Emittern zu erforschen. Es wurde gezeigt, dass das Verhalten angeregter Ladungsträger in sehr unterschiedlichen Materialsystemen durch vergleichbare Zustandsdiagramme und kinetische Modelle beschrieben werden kann. Kapitel 4 und 5 legen den Fokus auf Bleiiodid-Perowskite (MAPI und FAPI), deren vergleichsweise etablierte Herstellungsmethode systematische Untersuchungen erlaubt. In MAPI wurde die anomale Abhängigkeit transienter PL von der Repetitionsrate des Lasers verwendet, um die Bedeutung der Grenzflächen zwischen Perowskitschicht und den gängigsten ladungsselektiven Schichten PC60BM, spiro-MeOTAD und P3HT zu untersuchen. Dafür wurde die Perowskitschicht auf ein Substrat aufgebracht, dieses in mehrere gleiche Stücke geteilt und anschließend mit einer jeweils unterschiedlichen ladungsselektiven Schicht bedeckt. Dies sicherte die Vergleichbarkeit der aktiven Schicht der verschiedenen Proben. Durch diesen Ansatz konnten der Einfluss des aktiven Materials als auch der seiner Grenzflächen auf die Ladungsträgerrekombination getrennt beobachtet werden. Ersterer dominierte den schnellen Anteil des PL-Abfalls, letzterer den langsamen Anteil. Die Repetitionsrate des Lasers verlangsamte den PL-Abfall in MAPI-Filmen mit zusätzlichen Grenzflächen signifikant, während sie die Lebensdauer der Ladungsträger in reinen MAPI- Filmen verkürzte. Dieser Effekt konnte durch ein qualitatives Modell erklärt werden, welches strahlende Elektron–Loch-Rekombination sowie nichtstrahlende Rekombination über Ladungsträgerfallen miteinbezieht. Insgesamt konnte gezeigt werden, dass die PL- Lebensdauer in MAPI stark von der Laserrepetitionsrate sowie von Grenzflächeneffekten abhängig ist. Des Weiteren wurde der Photon-Recycling-Effekt in MAPI und FAPI untersucht. Dafür wurde verfolgt, wie sich die lokale PL mit ihrer Ausbreitung durch den dünnen Perowskitfilm verändert. Die Emission konnte bis zu 70 μm entfernt von der Anregung gemessen werden, bei einer Abnahme der Intensität um fünf Größenordnungen. Mit reiner Anwendung des Lambert–Beer’sches Gesetzes konnte das auftretende komplexe Zusammenspiel des ursprünglichen Spektrums mit einer zusätzlichen rotverschobenen Emission nicht erklärt werden. Deshalb wurde ein allgemeines numerisches Modell entwickelt, das sowohl Selbstabsorption als auch die Diffusion sekundärer Ladungsträger berücksichtigt. Entsprechende Simulationen zeigten hervorragende Übereinstimmung mit räumlich aufgelösten experimentellen PL-Messungen. Das Modell kann auf jeden Perwoskitfilm angewendet werden, da die nötigen Parameter auf dem einfach messbaren intrinsischen PL- Spektrum und dem makroskopischen Absorptionskoeffizienten des jeweiligen Films beruhen. In Kapitel6 wird die umfangreiche photophysikalische Untersuchung eines neuartigen kompakten blauen OLED-Emitters, SBABz4, welcher Spiro-Biacridine und Benzonitril-Einheiten enthält, beschrieben. Auch sein Gegenstück DMABz4, als einfacher Donator, wurde betrachtet, um Zusammenhänge zwischen Struktur und Materialeigenschaften hervorzuheben. Beide Verbindungen zeigten thermisch-aktivierte verzögerte Fluoreszenz (TADF), welche unabhängig voneinander sowohl durch Sauerstoff- Fluoreszenzlöschung als auch durch temperaturabhängige transiente PL-Messungen nachgewiesen wurde. Die Spiro-Bindung im Inneren des zweifachen Donators SBABz4 führten zu einer, im Vergleich zur blaugrünen Emission des einfachen Donators DMABz4, reinen blauen Lumineszenz. Im Gegensatz zum Aufbau üblicher TADF-Molekülen mit zentralem Akzeptor, erlaubt in diesem Fall der zentrale Donator also die gewünschte Farbeinstellung im tiefblauen Bereich. Mit Hilfe von PL-Lebensdauern und -Effizienzen wurde eine EQEmax von 7.1% für SBABz4-basierte OLEDs abgeschätzt, während ein reales Testexemplar eine EQEmax von 6.8% aufzeigte. Transiente PL wurde für Lösungen sowie für feste Filme in einem beispiellos großen, dynamischen Bereich von sechs Größenordnungen in Zeit und acht Größenordnungen in Intensität aufgenommen. Die transiente PL der Filme lässt sich gut durch eine gestreckte Exponentialfunktion anpassen, während der PL-Abfall der Lösung rein exponentiell verläuft. Die Einbettung des Emitters in der Gast-Matrix, die Aggregieren verhinderte, führten zu gegenüber dem reinen SBABz4-Film überlegenen TADF- Eigenschaften. Zuletzt wurde die TADF Aktivierungsenergie von 70 meV unter alleiniger Verwendung der temperaturabhängigen transienten PL berechnet. Zusammengefasst steuert diese Doktorarbeit einen Beitrag zu zwei der faszinierendsten Themen der Materialforschung des letzten Jahrzehnts bei: Perowskitabsorbern für die Photovoltaik und TADF-Emittern für OLEDs. Diese Arbeit erlaubte es mit aufkommenden Systemen zu arbeiten und neue Modelle aus bekannten physikalischen Konzepten für sie zu entwickeln. Dies war sowohl spannend als auch anspruchsvoll. Letztlich ist Forschung an neuartigen Materialien immer ein großes Durcheinander. Hoffentlich konnte durch diese Arbeit jedoch ein wenig mehr Klarheit geschaffen werden. KW - Time-resolved photoluminescence KW - Charge carrier recombination KW - Organic and hybrid semiconductors KW - Photoluminescence Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-193437 ER - TY - THES A1 - Münch, Steffen T1 - Photolumineszenz-Spektroskopie an niederdimensionalen Halbleiterstrukturen auf III-V-Basis T1 - Photoluminescence Spectroscopy on low-dimensional III-V Semiconductor Structures N2 - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit optischen Untersuchungen an niederdimensionalen III/V-Halbleiterstrukturen. Dabei werden zunächst im ersten Teil selbst-organisiert gewachsene Nanodrähte aus InP und GaN bezüglich ihrer Oberflächen- und Kristallqualität charakterisiert. Dies ist besonders im Hinblick auf zukünftige opto- und nanoelektronische Bauteile von Interesse. Der zweite, grundlagenorientierte Teil der Arbeit ist im Bereich der Quantenoptik angesiedelt und widmet sich magneto-optischen Studien zur Licht-Materie Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonator-Systemen im Regime der starken Kopplung. Oberflächen-Untersuchungen an Halbleiter-Nanodrähten Bei diesem Teilaspekt der vorliegenden Arbeit stehen Untersuchungen von Halbleiter-Nanodrähten mittels zeitintegrierter und zeitaufgelöster Photolumineszenz (PL)-Spektroskopie im Vordergrund. Diese eindimensionalen Nanostrukturen bieten eine vielversprechende Perspektive für die weitere Miniaturisierung in der Mikroelektronik. Da konventionelle Strukturierungsverfahren wie die optische Lithographie zunehmend an physikalische und technologische Grenzen stoßen, sind selbstorganisierte Wachstumsprozesse hierbei von besonderem Interesse. Bei Nanodrähten besteht darüber hinaus konkret noch die Möglichkeit, über ein gezieltes axiales und radiales Wachstum von Heterostrukturen bereits bei der Herstellung komplexere Funktionalitäten einzubauen. Auf Grund ihres großen Oberfläche-zu-Volumen Verhältnisses sind die elektronischen und optischen Eigenschaften der Nanodrähte extrem oberflächensensitiv, was vor allem im Hinblick auf zukünftige Anwendungen im Bereich der Mikro- oder Optoelektronik sowie der Sensorik von essentieller Bedeutung ist. Zur näheren Untersuchung der Oberflächeneigenschaften von Nanodrähten eignet sich die optische Spektroskopie besonders, da sie als nicht-invasive Messmethode ohne aufwändige Probenpräparation schnell nützliche Informationen liefert, die zum Beispiel in der Optimierung des Herstellungsprozesses eingesetzt werden können. Quantenoptik an Halbleiter-Mikrokavitäten Der zweite Teil dieser Arbeit widmet sich der Licht-Materie-Wechselwirkung in Quantenpunkt-Mikroresonator-Systemen. Dabei ist das Regime der starken Kopplung zwischen Emitter und Resonator, auch im Hinblick auf mögliche zukünftige Anwendungen in der Quanteninformationsverarbeitung, von besonderem Interesse. Diese Mikroresonator-Türmchen, die auf planaren AlAs/GaAs-Mikroresonatoren mit InGaAs Quantenpunkten in der aktiven Schicht basieren, wurden mittels zeitintegrierter und zeitaufgelöster Mikro-PL-Spektroskopie in einem äußeren magnetischen Feld in Faraday-Konfiguration untersucht. Grundlegende Untersuchungen von Quantenpunkten im Magnetfeld Zunächst wurden InxGa(1−x)As-Quantenpunkte mit unterschiedlichem In-Gehalt (x=30%, 45% und 60%) magneto-optisch untersucht. Aufgrund der größeren Abmessungen weisen die Quantenpunkte mit 30% In-Anteil auch hohe Oszillatorstärken auf, was sie besonders für Experimente zur starken Kopplung auszeichnet. Unter dem Einfluss des Magnetfeldes zeigte sich ein direkter Zusammenhang zwischen der lateralen Ausdehnung der Quantenpunkte und ihrer diamagnetischen Verschiebung. Starke Kopplung im magnetischen Feld Neben der Möglichkeit, das Resonanzverhalten über das externe Magnetfeld zu kontrollieren, zeigte sich eine Korrelation zwischen der Kopplungsstärke und dem magnetischen Feld, was auf eine Verringerung der Oszillatorstärke im Magnetfeld zurückgeführt werden konnte. Diese steht wiederum im Zusammenhang mit einer Einschnürung der Wellenfunktion des Exzitons durch das angelegte Feld. Dieser direkte Einfluss des Magnetfeldes auf die Oszillatorstärke erlaubt eine in situ Variation der Kopplungsstärke. Photon-Photon-Wechselwirkung bei der starken Kopplung im Magnetfeld Nach der Demonstration der starken Kopplung zwischen entarteten Exziton- und Resonatormoden im Magnetfeld, wurden im weiteren Verlauf Spin-bezogene Kopplungseffekte im Regime der starken Kopplung untersucht. Es ergaben sich im Magnetfeld unter Variation der Temperatur zwei Bereiche der Wechselwirkung zwischen den einzelnen Komponenten von Resonator- und Exzitonenmode. Von besonderem Interesse ist dabei eine beobachtete indirekte Wechselwirkung zwischen den beiden photonischen Moden im Moment der Resonanz, die durch die exzitonische Mode vermittelt wird. Diese sogenannte Spin-vermittelte Photon-Photon-Kopplung stellt ein Bindeglied zwischen eigentlich unabhängigen photonischen Moden über den Spinzustand eines Exzitons dar. N2 - This thesis deals with optical investigations on low-dimensional III/V-semiconductor structures. In the first part self-organized nanowires made of InP and GaN are characterized for their surface and crystal quality, which is of special interest with respect to future opto- and nanoelectronic devices. The second part is dedicated to the more basic research topic of Quantum Optics. It presents magneto-optical studies on the light-matter interaction in quantum dot microresonator systems within the regime of strong coupling. Surface investigations on semiconductor nanowires This aspect of the present work focuses on investigations of semiconductor nanowires by means of time-integrated and time-resolved photoluminescence (PL) spectroscopy. These one-dimensional nanostructures provide a promising perspective for the further miniaturization of microelectronics. Since conventional structuring techniques increasingly face physical and technological boundaries, self-organized growth processes are of special interest in this context. Moreover, nanowires offer the possibility to implement complex functionalities already during their fabrication by means of controlled growth of axial and radial heterostructures. Due to their high surface-to-volume ratio the electronic and optical properties of nanowires are extremely sensitive to the surface conditions, which is of essential relevance for future applications in the range of micro- and optoelectronics as well as sensor technology. For a detailed investigation of the surface properties of nanowires optical spectroscopy is especially suitable, because as a non-invasive measurement method it quickly provides useful information without the necessity of an eloborate sample preparation. This information can, for instance, be adopted for the optimization of the fabrication process. Quantum Optics in semiconductor microcavities The second part of this thesis addresses the light-matter interaction in quantum dot-microresonator systems. Here, the regime of strong coupling between emitter and resonator is of special interest, also with respect to potential future applications in the field of quantum information processing. These microresonator-pillars based on planar AlAs/GaAs microresonators with InGaAs quantum dots in the active layer have been investigated by means of time-integrated and time-resolved micro-PL-spectroscopy in an external magnetic field in Faraday configuration. Basic investigations of quantum dots in magnetic fields In the first place, InxGa(1−x)As quantum dots with different In-content (x = 30%, 45% and 60%) have been investigated magneto-optically. Due to their bigger dimensions these quantum dots with 30% In-content exhibit higher oscillator strengths which makes them especially suitable for experiments on strong coupling. The influence of the magnetic field showed a direct relation between the lateral extension of the quantum dots and their diamagnetic shift. Strong coupling in magnetic fields Besides the possibility of tuning the system in resonance by the external magnetic field, a correlation between the coupling strength and the magnetic field was discovered which could be ascribed to a reduction of the oscillator strength in the magnetic field. This in turn is based on a squeeze of the exciton’s wavefunction by the applied field. This direct influence of the magnetic field on the oscillator strength allows for an in situ control of the coupling strength. Photon-photon interaction under strong coupling in magnetic fields After the demonstration of strong coupling between degenerate exciton and resonator modes in magnetic fields, spin-related coupling effects within the regime of strong coupling have been investigated. Two regions of interaction between the individual components of the resonator and exciton mode developed in the magnetic field under variation of the temperature. Here, an observed indirect interaction between both photonic modes at the moment of resonance is of special interest, because it is mediated by the excitonic mode. This so-called spinmediated photon-photon coupling represents a link between technically independent photonic modes via the spin state of an exciton. KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Niederdimensionaler Halbleiter KW - Photolumineszenzspektroskopie KW - quantum dot KW - quantum optics KW - optical spectroscopy KW - solid state physics KW - nanowire KW - Quantenpunkt KW - Quantenoptik KW - Optische Spektroskopie KW - Festkörperphysik KW - Nanodraht Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-74104 ER - TY - THES A1 - Böckler, Carolin T1 - Photon-Exziton Wechselwirkung in Fabry-Pérot-Mikroresonatoren auf Basis von III-V Halbleitern T1 - Photon-exciton coupling in Fabry-Pérot-microresonators on the basis of III-V semiconductors N2 - Die enormen Fortschritte im Bereich der Halbleiter-Nanotechnologie haben es in den letzten Jahren erlaubt, quantenoptische Phänomene nicht nur in atomaren Systemen, sondern auch mehr und mehr in Festkörpern zu beobachten. Von besonderer Bedeutung ist hierbei die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie im Rahmen der Kavität-Quantenelektrodynamik, kurz cQED. Das große Interesse an diesem sehr aktiven Feld der modernen Quantenoptik erklärt sich über die mögliche Anwendung von cQED-Effekten in neuartigen Lichtquellen und Elementen der Quanteninformationsverarbeitung. Halbleiterstrukturen zeichnen sich in diesem Zusammenhang durch eine potentiell hohe Skalierbarkeit sowie ein kompaktes und effzientes Design aus. Die gewünschte Wechselwirkung kann jedoch nur in qualitativ hochwertigen Halbleiterstrukturen mit quasi nulldimensionalem Licht- und Ladungsträgereinschluss realisiert werden. Daher wird weltweit mit hohem technologischen Aufwand an der Realisierung von Mikroresonatoren mit Quantenpunkten als diskrete Photonenemitter geforscht. Erste Erfolge auf diesem Gebiet haben es erlaubt, Licht-Materie-Wechselwirkung im Regime der schwachen, von dissipativen Verlusten geprägten Kopplung zu verwirklichen. Vor diesem Hintergrund beschäftigt sich die vorliegende Arbeit mit dem kohärenten Kopplungsverhalten zwischen einzelnen Quantenpunkt-Exzitonen und dem Vakuumfeld von Mikroresonatoren. Das Hauptziel dieser Arbeit ist es, den experimentellen Nachweis der starken Kopplung in III-V Fabry-Pérot Mikroresonatoren mit Quantenpunkten als aktive Schicht zu erbringen. Darüber hinaus wird aber auch die kohärente Kopplung von zwei Quantenpunkt-Exzitonen über das Vakuumfeld des Resonators experimentell untersucht. Quantenpunkt-Mikroresonatorstrukturen sind aufgrund ihrer hohen Güten und großen Purcell-Faktoren weiterhin prädestiniert für den Einsatz als Mikrolaser mit sehr geringer Laserschwelle. Neben der Herstellung und Charakterisierung von Mikrolasern mit großen Q-Faktoren befasst sich die vorliegende Arbeit mit dem Einfluß einzelner Quantenpunkt-Exzitonen auf das Lasing-Verhalten eines Mikroresonators, mit dem Fernziel einen Einzelquantenpunkt-Laser zu realisieren. Für die Verwirklichung dieser beiden Hauptziele werden Mikroresonatoren höchster Güte benötigt. Dies stellt enorme Anforderungen an die Technologie der Mikroresonatoren. Der vertikale Aufbau der hier vorgestellten GaAs/AlAs Fabry-Pérot Mikroresonatoren mit ihren InGaAs-Quantenpunkten als aktive Schicht wird mittels Molekularstrahlepitaxie realisiert.... N2 - The enormous progress in semiconductor nanotechnology has allowed observing quantumoptical phenomena so far not only in atomic systems but also in solids. Interaction between light and matter in the context of cavity quantum electrodynamics (cQED) have drawn particular attention from many researcher, because possible application of cQED effects in new types of light sources and elements of quantum information processing is a highly compelling research perspective. Semiconductor structures are distinguished in this context by a potentially high scalability, as well as a compact and efficient design. The desired interaction can only be realized in high-quality semiconductor structures with quasi zero-dimensional confinement for light and carrier. Therefore, the realization of microresonators with quantum dots as discrete photon emitters pushed this field of research forward, worldwide. The first breakthrough in this area demonstrated the interaction between light and matter in the regime of weak coupling, dominated by dissipative coupling losses. Considering this background, the present work deals with the coherent coupling behavior between individual quantum dot excitons and the vacuum field of microresonators. The main goal of this work is the experimental proof of strong coupling between III-V Fabry-Pérot microresonators and quantum dots used as an active medium. In addition, the coherent coupling of two quantum dot excitons and the vacuum field of the resonator is experimentally investigated. Quantum dot microresonator structures are furthermore predestined to be used as microlasers with very low laser threshold resulting from their high quality and large Purcell factors. Apart from fabrication and characterization of the microlasers with large Q-factors, the present work studies the influence of an individual quantum dot exciton on the lasing behavior of a microcavity to realize the ultimate goal of a single quantum dot laser. For the realization of both goals microresonators with highest quality factors are required. This puts enormous pressure on the technological development of microresonators. The vertical structure of the presented GaAs/AlAs Fabry-Pérotmicroresonators with InGaAs quantum dots as the active region is realized by molecular beam epitaxy. The lateral structure of the microresonators is transmitted to the probe material by high-resolution electron beam lithography. A dry chemical etching process formed the cylindrical shape of the resonator. The experimental approach to the coupling behavior between quantum dot excitons with the vacuum field of the resonator is mainly studied by high-resolution microphotoluminescence spectroscopy. KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Fabry-Pérot-Resonator KW - Mikrosystemtechnik KW - Starke Kopplung KW - Starke Kopplung KW - Lasing KW - Microresonator KW - Mikrokavität KW - strong coupling KW - lasing KW - microresonator KW - microcavity Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-53543 ER - TY - THES A1 - Mahnkopf, Sven T1 - Photonic crystal based widely tunable laser diodes and integrated optoelectronic components T1 - Weit abstimmbare Laserdioden und integrierte optoelektronische Bauelemente auf Basis photonischer Kristalle N2 - In a first aspect of this work, the development of photonic crystal based widely tunable laser diodes and their monolithic integration with photonic crystal based passive waveguide and coupler structures is explored theoretically and experimentally. In these devices, the photonic crystal is operated in the photonic bandgap which can be used for the realization of effective reflectors and waveguide structures. Such tunable light sources are of great interest for the development of optical network systems that are based on wavelength division multiplexing. In a second aspect of this work, the operation of a photonic crystal block near the photonic band edge is investigated with respect to the so-called superprism effect. After a few introductory remarks that serve to motivate this work, chapter 3 recapitulates some aspects of semiconductor lasers and photonic crystals that are essential for the understanding of this work so that the reader should be readily equipped with the tools to appreciate the results presented in this work. N2 - In einem ersten Aspekt der vorliegenden Arbeit wird die Entwicklung von weit abstimmbaren Halbleiterlasern auf der Basis photonischer Kristalle sowie deren monolithische Integration mit passiven, auf photonischen Kristallen basierenden Wellenleiter- und Kopplerstrukturen theoretisch und experimentell untersucht. In diesen Bauelementen werden die photonischen Kristalle im Bereich der photonischen Bandlücke betrieben, was zur Realisierung effektiver Reflektoren und Wellenleiterstrukturen ausgenutzt werden kann. Kompakte, weit abstimmbare Halbleiterlaser sind für die Entwicklung von optischen Netzwerksystemen, die auf dem wavelength division multiplexing (WDM) beruhen, von fundamentaler Bedeutung. In einem zweiten Aspekt der Arbeit wird der Betrieb von photonischen Kristallen im Bereich der photonischen Bandkante im Hinblick auf den sogenannten Superprisma-Effekt untersucht. Nach einigen einleitenden Worten, die diese Arbeit motivieren, werden in Kapitel 3 die für das Verständnis der Arbeit wesentlichen Grundlagen von Halbleiterlasern und photonischen Kristallen rekapituliert. KW - Laserdiode KW - Abstimmbarer Laser KW - Photonischer Kristall KW - Photonische Kristalle KW - Laser KW - Superprisma KW - Koppler KW - Photonic crystals KW - laser KW - superprism KW - coupler Y1 - 2005 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-13860 ER - TY - THES A1 - Dantscher, Sandra T1 - Photostromspektroskopie an Nanokontakten : Tunnel- und Einzelmolekülkontakte unter Femtosekundenbeleuchtung T1 - Photocurrent spectroscopy on nanocontacts : tunnel and single molecule junctions under femtosecond illumination N2 - In dieser Arbeit wurde der lichtinduzierte Ladungstransfer in Nanokontakten untersucht. Dabei wurden sowohl Tunnel- als auch Molekülkontakte eingesetzt. Zur Präparation der Tunnelkontakte standen zwei verschiedene Methoden zur Verfügung: mechanisch kontrollierte Bruchkontakte und elektromigrierte Nanokontakte. Die Bruchkontakttechnik bietet die Möglichkeit, den Abstand der Elektroden mit Sub-AA-Genauigkeit zu verändern, während die elektromigrierten Kontakte einen durch die Präparationsbedingungen fest vorgegebenen Abstand haben. Bei den hier untersuchten Molekülen handelt es sich um Dithiole, die über eine Schwefel-Gold-Bindung an die Elektroden gebunden sind. Die Beleuchtung erfolgte im Fall der Bruchkontakte mit ultrakurzen Laserpulsen bei 800 nm und durch Frequenzverdopplung bei 400 nm. Durch Fokussierung auf einen Radius von ca. 100 mum wurden Spitzenintensitäten von 10^7 Wcm^-2 (800 nm) bzw. 10^6 Wcm^-2 (400 nm) erreicht. Die Bruchkontakte (Tunnel- und Molekülkontakte) waren bis zu den auftretenden Maximalintensitäten von 10^7 Wcm^-2 stabil. Für alle untersuchten Tunnelkontakte konnte eine lichtinduzierte Stromkomponente von bis zu 1 nA nachgewiesen werden. Sie ist proportional zum jeweils fließenden mittleren DC-Strom und beträgt typischerweise einige Prozent davon. Dieser Strom wurde auf die thermische Ausdehnung der Elektroden auf Grund der dort durch Absorption deponierten Lichtenergie zurückgeführt. Aus der relativen Größe des lichtinduzierten Signals und einem Wert der Austrittsarbeit von Gold von ca. 4,7 eV ergibt sich eine Expansion jeder Elektrode um etwa 1 pm. Dies ist in guter Überinstimmung mit einem einfachen thermischen Modell der freitragenden Elektroden. Bei einigen Kontakten wurde noch eine weitere lichtinduzierte Stromkomponente in der Größenordnung einiger pA gefunden, die nicht von der angelegten Biasspannung abhängt, aber linear mit der Laserleistung zunimmt. Ein Modell, das diese Befunde erklärt, geht von einer asymmetrischen Anregung in den beiden Elektroden aus. Somit ergibt sich ein Nettostrom angeregter Elektronen in eine Richtung. Die dazugehörige gemessene Quanteneffizienz liegt nahe bei 1, was ein Indiz auf einen Beitrag von sekundären heißen Elektronen zum Strom ist. Auch bei den Molekülkontakten konnte eine lichtinduzierte Stromkomponente identifiziert werden, die linear von der Laserintensität abhängt. Sie wird, ähnlich wie im Fall der Tunnelkontakte, der thermisch verursachten Expansion der Elektroden zugeschrieben, allerdings ließ sich der genaue Prozess bisher noch nicht erklären. Es ist anzunehmen, dass die Zunahme der Elektrodenlänge durch eine Umordnung auf atomarer Längenskala in der vordersten Spitze der Goldelektrode kompensiert wird, da dies der duktilste Bereich des gesamten Kontakts ist. Der genaue Prozess konnte jedoch noch nicht geklärt werden. Messungen, die den Elektrodenabstand um einige AA veränderten, lieferten weitere Indizien für die Komplexität der Molekülkontakte. So trat in manchen Fällen eine starke Korrelation zwischen Veränderungen des mittleren DC-Stroms und des lichtinduzierten Signals auf, was auf einen einzelnen Transportpfad für beide Signale hindeutet. Andererseits veränderten sich die beiden Ströme teilweise aber auch unabhängig voneinander, was nur durch mehrere parallele Transportkanäle im Kontakt erklärt werden kann. Zusätzlich zum thermisch verursachten lichtinduzierten Signal wurden, wie im Fall der Tunnelkontakte, biasspannungsunabhängige Ströme identifiziert. Sie sind in der gleichen Größenordnung wie in Tunnelkontakten und werden somit der gleichen Ursache zugeschrieben, nämlich einer asymmetrischen Anregung in den Metallelektroden, die zu einem Nettostrom in einer Richtung führt. Im zweiten Teil der Arbeit wurden elektromigrierte Tunnelkontakte untersucht. Da diese Kontakte einen sehr großen Elektrodenabstand in der Größenordnung von 30 nm aufwiesen, konnte nur bei Kombination von einer Biasspannung von mehreren Volt mit Femtosekundenbeleuchtung ein Strom im Bereich von 100 fA detektiert werden. Durch Verbesserung der Fokussierung im Vergleich zu den Experimenten an den Bruchkontakten wurden Spitzenintensitäten von 10^11 Wcm^-2 erreicht. Die lichtinduzierten Tunnelströme zeigen eine quadratische Intensitätsabhängigkeit, was einem Zwei-Photonen-Prozess entspricht, sowie eine ebenfalls nichtlineare Spannungsabhängigkeit. Zur Beschreibung der Daten wurde das Modell einer Multiphotonen-Photofeldemission verwendet, das auf der Fowler-Nordheim-Formel für Feldemission basiert. Durch geeignete Wahl der Modellparameter (Elektrodenabstand, Krümmungsradius der Elektrodenspitze und Barrierenhöhe im Tunnelkontakt) war es möglich, die Spannungsabhängigkeit des lichtinduzierten Signals zu reproduzieren. N2 - The goal of the present work was the investigation of light induced charge transfer in nano contacts. In this context, tunnel and molecular contacts were employed. Tunnel contacts were prepared by two different methods: the mechanically controlled break-junction technique (MCBJ) and the electromigration of nano junctions. The MCBJs make it possible to vary the distance of the electrodes with sub-AA precision while the gap width of the electromigrated contacts has a fixed value which is determined by the preparation conditions. All molecules under investigation are dithiols that bind to the metallic electrode by a strong gold-sulfur bonding. In the experiments with the MCBJs the contacts were illuminated with ultrashort laser pulses at 800 nm and its second harmonic at 400 nm. Focussing on a spot radius of approximately 100 mum resulted in peak intensities of 10^7 Wcm^-2 for 800 nm and 10^6 Wcm^-2 for 400 nm. The MCBJs (tunnel and molecular junctions) were stable up to the maximum intensities of 10^7 Wcm^-2. For all investigated tunnel junctions a light induced current of up to 1 nA could be detected. This current is proportional to the respective average DC current through the junction (caused by an applied bias voltage) and typically amounts to some percent of it. The light induced current component was attributed to a thermal expansion of the electrodes due to photon absorption. From its relative magnitude and the work function of gold of 4.7 eV an expansion of each electrode of about 1 pm could be deduced. This is in good agreement with a simple thermal model for the freestanding electrodes. For some contacts an additional light induced current component in the range of some pA was identified. It is independent of the applied bias, but increases linearily with the laser power. A model that accounts for these findings is based on an asymmetric excitation in the two electrodes. Thus, a net current of excited electrons in one particular direction is generated. The corresponding measured quantum efficiency is approximately 1 indicating a significant contribution of secondary hot charge carriers to the current. Also, for the molecular contacts a light induced current component could be identified that depends linearily on the laser intensity. Like in the case of the tunnel contacts it is accounted for by the thermal expansion of the electrodes. However, it has not yet been possible to explain the precise mechanism. The increase of the electrode length is presumably compensated by a rearrangement on the atomic scale in the foremost part of the tip since this is the most ductile region of the whole contact. A detailed explanation however is still missing. Measurements where the electrode separation is varied by some AA provide further evidence for the complexity of the molecular junctions. In some cases a strong correlation between changes in the average DC current and the light induced signal could be observed. This suggests a single transport path for the two signals. On the other hand the signals sometimes changed independently of each other. This can only be explained by several parallel transport channels in the contact. In addition to the thermally caused light induced signal also a bias independent current could be identified, like in the case of tunnel junctions. These currents are in the same order of magnitude as in tunnel contacts and are therefore attributed to the same origin, i.e. an asymmetric excitation in the metal electrodes that causes a net current in one direction. For bias voltages up to +/- 1 V this current contribution is constant and in particular doesn't exhibit any spectral features. In the second part of the present work electromigrated tunnel contacts were investigated. These junctions exhibited a very large electrode separation of around 30 nm. Therefore, only the combination of a bias voltage of some volts and illumination with femtosecond laser pulses yielded a detectable current in the range of 100 fA. By improving the focussing with respect to the MCBJ experiments peak intensities up to 10^11 Wcm^-2 were reached. The light induced tunnel currents exhibit a quadratic intensity dependence that corresponds to a two-photon process. Moreover, the bias dependence is non-linear as well. For the description of the data a model of a multi-photon photo-field emission was used that is based on the Fowler-Nordheim equation of field emission. By a suitable choice of the model parameters (electrode separation, radius of curvature of the electrode tips and barrier height in the tunnel junction) it was possible to reproduce the bias dependence of the light-induced signal. KW - Tunnelkontakt KW - Nanostruktur KW - Elektronischer Transport KW - Lichtinduzierter Effekt KW - Ultrakurzer Lichtimpuls KW - photoinduzierter Transport KW - Tunnelkontakte KW - Molekülkontakte KW - molekulare Elektronik KW - Nanooptik KW - photoinduced transport KW - tunnel contacts KW - molecular contacts KW - molecular electronics KW - nano optics Y1 - 2006 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-18094 ER - TY - THES A1 - Hofmann, Michael Peter T1 - Physikalische Charakterisierung von Calciumphosphat-Pulvern zur Einstellung von Prozessparametern für die Herstellung von Knochenzement T1 - Physical characterisation of calcium phosphate powders for the adjustment of processing parameters for the fabrication of bone cement N2 - Die Arbeit behandelt die physikalische Charakterisierung der Herstellung einer Tetracalciumphosphat (TTCP) / Calciumhydrogenphosphat (DCPA) Pulvermischung zur Anwendung als Knochenzement. Ziel war die Gewinnung einer Korrelation von Prozessparametern mit anwendungsrelevanten Zementeigenschaften, also hohe mechanische Festigkeit, definierte Abbindezeit, physiologischer pH-Wert-Verlauf und Reproduzierbarkeit. Die Einstellung eines physiologischen pH-Werts im Bereich 7-8 der Zementpaste erfordert eine geeignete Lösungsrate beider Pulverkomponenten. Dies gelingt durch Mahlung mit einer Einstellung der mittleren Partikelgröße von 10-20 µm (TTCP) und 0,5-2 µm (DCPA). DCPA wird nass gemahlen; das Suspensionsmedium dient der Agglomerationsverminderung, da bei Partikelgrößen von 0,5-2 µm interpartikuläre Kräfte gegenüber der Gewichtskraft dominieren. TTCP wurde durch Sinterung von DCPA und Calciumcarbonat bei 1500°C hergestellt und trocken vermahlen. Die Ermittlung der mittleren Partikelgrößen und relativen Breite der Partikelgrößenverteilungen, der sogenannten Spanne, nach Mahlung erfolgte durch Laserstreuung und Auswertung der Streumuster nach der Mie-Theorie. Mahlungen von TTCP führen zu Feinkornanteilen mit Partikelgrößen < 1 µm, die eine gleichmäßige Lösungsrate zu Beginn der Abbindereaktion verhindern. Durch Variation der Mahlparameter kann dieser Feinkornanteil minimiert werden. Dennoch besteht die Notwendigkeit, Abbinde-Beschleuniger auf Natriumphosphat (NaP)-Basis zu verwenden, um die erhöhte Lösungsrate der TTCP-Komponente zu kompensieren. Kriterium für die Auswahl des geeigneten Suspensionsmediums für die Nassmahlung von DCPA ist das Zetapotential von DCPA-Partikeln in flüssiger Phase, welches durch Laser-Doppler-Elektrophorese gemessen wird. Die Messungen zeigen, dass sich das Zetapotential mit Partikelgröße und Spanne korrelieren lässt. Hohe Zetapotential-Werte zu Beginn der Mahlung führen zu kleiner Endpartikelgröße. Das Zetapotential von gemahlenen DCPA-Pulvern steigt bei der Mahlung an und bestimmt die minimale Spanne. Partikelgröße und Spanne bestimmen über die effektive Viskosität außerdem das Ende des Mahlvorgangs. Als Suspensionsmedium zur Einstellung kleiner Partikelgröße bei gleichzeitig geringer Spanne eignet sich Reinstwasser, gefolgt von Ethylenglykol und Ethanol. Es lassen sich mittlere Partikelgrößen von 0,6 µm bei einer Spanne von 1,0 realisieren. Die Mahlung setzt neben der Partikelgröße die Kristallinität von DCPA und TTCP herab, durch eine mechanisch induzierte Phasenumwandlung in den amorphen Zustand. Röntgendiffraktometrische Untersuchungen, XRD, der Pulver zeigen eine Abnahme der Intensität der Beugungsreflexe um ca. 50% für TTCP und ca. 30% für DCPA nach 24h. Die Auswertung der Beugungsspektren durch Rietveld-Analyse ergibt gleichzeitig eine kontinuierliche Abnahme der mittleren Kristallitgröße. Die Bildung amorpher Anteile resultiert für TTCP in abbindefähigen, einkomponentigen Zementen, die im stark basischen Bereich mit 2.5%iger Na2HPO4-Lösung Hydroxylapatit und Calciumhydroxid bilden. Hochkristallines TTCP ist dagegen nicht reaktiv, bedingt durch die Ausbildung einer Hydroxylapatitschicht um die Partikel. Suspensionsmedium und Luftfeuchtigkeit bewirken eine Kontamination der feinkörnigen Pulver. Stickstoffadsorptions-Messungen, BET, zeigen die Lokalisation des Kontaminats auf der kompakten, nicht porösen Partikeloberfläche. Der Anteil an nicht entfernbarem Suspensionsmedium, bestimmt durch Thermogravimetrie, liegt bei 3-5% nach Trocknung an Luft und lässt sich auf < 1% bei Vakuumtrocknung reduzieren. Während organische wasserlösliche Kontaminationen keinen Einfluss auf die Lösungsrate und Reaktivität von DCPA ergeben, führt Wasser als Suspensionsmedium bzw. das Einwirken von Luftfeuchtigkeit auf die getrockneten Pulver zu einer starken Herabsetzung der Reaktivität. Ursache ist die Ausbildung einer diffusionshemmenden Hydroxylapatit-Schicht um die Partikel durch Hydrolyse der Calciumphosphate. DCPA, durch Mahlung in Wasser inaktivierend kontaminiert, zeigt die niedrigste Lösungsrate, trotz großer spezifischer Oberfläche. Die Mischung der Pulver erfolgt durch Selbstmischung bei geringer mechanischer Krafteinleitung; die hochdispersen DCPA-Partikel agglomerieren aufgrund interpartikulärer van-der-Waals-Kräfte an den großen TTCP-Partikeln. Ausgehärtete Zemente zeigen eine Korrelation zwischen der Druckfestigkeit und der Partikelgröße, sowie eine Korrelation von Zugfestigkeit und Spanne der Partikelgrößenverteilung von DCPA. Ein erhöhter Feinkornanteil des TTCP-Pulvers führt zur Reduktion der mechanischen Festigkeit. Die vorgestellte physikalische Charakterisierung der TTCP/DCPA- Pulverherstellung führt zu einem Medizinprodukt mit Druckfestigkeiten von 75 MPa und Zugfestigkeiten von 12 MPa. Abbindezeit und pH-Wert-Verlauf bei der Aushärtung lassen sich durch die Konzentration von NaP-Abbindebeschleunigern einstellen. N2 - This thesis is about the physical characterisation of the fabrication process of a Tetracalciumphophate (TTCP) / Calciumhydrogenphosphate (DCPA) bone cement powder mixture. The goal was to achieve a correlation between processing parameters and application relevant properties of the cement matrix, i.e. high mechanical strength, defined setting time, physiological pH-value and reproducibility. For the adjustment of a physiological pH-value between 7 and 8 of the cement paste it is necessary to adjust the solubility rate of both powder components. This is done by adjusting the medium particle size of TTCP and DCPA to 10-20 µm respectively 0,5-2 µm. DCPA is wet milled; the suspension medium has to prevent agglomeration, because at particle sizes between 0,5-2 µm attractive interparticular forces dominate over the deagglomerating weight of the powder particles. TTCP is fabricated by sintering a DCPA / Calciumcarbonate mixture at 1500°C and dry milling it. The measurement of medium particle size and the relative width of the particle size distribution, the so called span, after milling were done by laser diffraction and calculation following Mie-theory. The milling of TTCP leads to a fine powder fraction with particle sizes below 1 µm, which prevents a uniform solubility rate at the beginning of the setting reaction. This fine powder fraction can be minimized by variation of the milling parameters. Nonetheless it is necessary to use sodium phosphate setting-accelerators to equalise the higher solubility rate of the TTCP-cements component. Criteria for choosing the suspension medium for the wet milling of DCPA is the zeta potential of DCPA particles in liquid phase, measured by Laser Doppler Electrophoresis (LDE). The measurements indicate that the zeta potential is correlated with particle size and span. A high zeta potential value at the start of the milling process leads to a small final particle size. The zeta potential of milled DCPA rises with the milling process and defines the minimum span. Particle size and span determine the effective viscosity and therefore the end of the milling process. For achieving a small particle size together with a small span distilled water is most suitable, followed by ethylene glycol and ethyl alcohol. A medium particle size of 0,6 µm together with a span of 1,0 can be realised. The milling process is also reducing the cristallinity of DCPA and TTCP by a mechanically induced phase change to the amorphous state. X-Ray diffraction measurements of the powders after 24h of milling show an intensity decrease of the diffraction patterns by almost 50% for TTCP and almost 30% for DCPA. The analyses of the diffraction patterns by Rietveld-analysis show a continuous decrease of the medium crystallite size at the same time. The formation of amorphous TTCP fractions results in a one component cement able to set in a high pH-regime. High cristallinity TTCP is not reactive due to the hydroxyapatite layer on the particle surface. The suspension medium and humidity are causing a contamination of the powder particles. Nitrogenadsorption measurements, BET, are showing that the contaminant is located on the compact non-porous particle surface. The fraction of not extractable suspension medium, determined by thermogravimetry, is in the region of 3-5% after drying in air and can be reduced to less than 1% by drying in vacuum. Organic watersoluble contamination does not lead to changes in solubility rate or reactivity of DCPA particles. Water as suspension medium or humidity reduces the reactivity significantly. The reason is a hydroxyapatite layer on the DCPA particles caused by hydrolysis of the calciumphosphate leading to decreased diffusion. Water milled DCPA is showing the lowest solubility rate despite having the highest specific surface area. The two powder components are literally self mixing. The disperse DCPA particles are agglomerating on the surface of the larger TTCP particles due to attractive van-der-Waals-forces. The hardened cement matrix is showing a correlation between compressive strength and particle size and between diametral tensile strength and the span of the particle size distribution. An increase of the fine powder fraction of TTCP leads to a decrease in mechanical strength. The physical characterisation of the fabrication process of a TTCP/DCPA-cement powder mixture leads to a medical device with a compressive strength of 75 MPa and a diametral tensile strength of 12 MPa. Setting time and pH-value can be adjusted by the amount of sodium phosphate setting-accelerator. KW - Knochenzement KW - Herstellung KW - Calciumphosphate KW - Pulver KW - Knochenzement KW - Calciumphosphat KW - Kontamination KW - Mahlprozess KW - Physikalische Charakterisierung KW - bone cement KW - calcium phosphate KW - contamination KW - milling process KW - physical characterisation Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-7315 ER - TY - THES A1 - Munz, Eberhard T1 - Physiological and metabolical high-resolution MRI of plants T1 - Physiologische und metabolische hochaufgelöste Pflanzen-Magnetresonanzbildgebung N2 - The noninvasive magnetic resonance imaging technique allows for the investigation of functional processes in the living plant. For this purpose during this work, different NMR imaging methods were further developed and applied. For the localisation of the intrusion of water into the germinating rape seed with the simultaneous depiction of the lipid-rich tissue via a 3D rendering, in Chap. 5 the technique of interleaved chemical selective acquisition of water and lipid was used in the germinating seed. The utilization of high-resolution MR images of germinated seeds enabled the localization of a predetermined water gap in the lipid-rich aleurone layer, which resides directly under the seed coat. The for a long time in biology prevalent discussion, whether such a gap exists or the seed soaks up the water from all sides, rather like a sponge, could hereby, at least for the rapeseed seed, be answered clearly. Furthermore, the segmentation and 3D visualization of the vascular tissue in the rapeseed seeds was enabled by the high-resolution datasets, a multiply branched structure preconstructed in the seed could be shown. The water is directed by the vascular tissue and thus awakens the seed gradually to life. This re-awakening could as well be tracked by means of invasive imaging via an oxygen sensor. In the re-awakened seeds, the lipid degradation starts, other than expected, not in the lipid-rich cotyledons but in the residual endosperm remaining from seed development and in the aleurone layer which previously protected the embryo. Within this layer, the degradation could be verified in the high-resolution MR datasets. The method presented in Chap. 6 provides a further characteristic trait for phenotyping of seeds and lipid containing plants in general. The visualization of the compounds of fatty acids in plant seeds and fruits could be achieved by the distinct utilization of chemical shift-selective imaging techniques. Via the application of a CSI sequence the fatty acid compounds in an olive were localized in a 2D slice. In conjunction with an individually adjusted CHESS presaturation module Haa85 the high-resolution 3D visualization of saturated and unsaturated fatty acid compounds in different seeds was achieved. The ratio maps calculated from these datasets allow to draw conclusions from the developmental stage or the type of seed. Furthermore, it could be shown that the storage condition of two soybean seeds with different storage time durations lead to no degradation of the fatty acid content. Additional structural information from inside of dry seeds are now accessible via MRI. In this work the imaging of cereal seeds could be significantly improved by the application of the UTE sequence. The hitherto existing depictions of the lipid distribution, acquired with the spin echo sequence, were always sufficient for examinations of the lipid content, yet defects in the starchy endosperm or differences in the starch concentration within the seed remained constantly unseen with this technique. In a direct comparison of the datasets acquired with the previous imaging technique (spin echo) and with UTE imaging, the advantage of data acquisition with UTE could be shown. By investigating the potential seed compounds (starch, proteins, sugar) in pure form, the constituent parts contributing to the signal could be identified as bound water (residual moisture) and starch. The application of a bi-exponential fit on the datasets of the barley seed enabled the separate mapping of magnetization and of relaxation time of two components contributing to the NMR signal. The direct comparison with histological stainings verified the previous results, thus this technique can be used for the selective imaging of starch in dry seeds. Conclusions on the translocation characteristics in plants can be drawn by the technique proposed in Chap. 8. The associated translocation velocities can now, even in the range of several um/h, be determined in the living plant. Based on calculated concentrations of an MR contrast agent, which was taken up by the plant, these translocation velocities were estimated both in longitudinal direction, thus along the vascular bundle, and in horizontal direction, thus out of the bundle. The latter velocity is located below the contrast agent's velocity value of free diffusion. By adjusting a dynamic contrast-enhancing imaging technique (DCE-Imaging, Tof91) the acquisition duration of a T1-map was significantly reduced. By means of these maps, local concentrations of the contrast agent in plant stems and the siliques of the rapeseed plant could be determined. Numerous questions in plant science can only be answered by non-invasive techniques such as MRI. For this reason, besides the experimental results achieved in this work, further NMR methods were tested and provided for the investigation of plants. As an example, the study on the imaging of magnetic exchange processes are mentioned, which provided the groundwork for a possible transfer of CEST experiments (Chemical Exchange Saturation Transfer) to the plant. The results are presented in the bachelor thesis of A. Jäger Jae17, which was performed under my supervision, they find great interest under biologists. The development of new technologies, which extend the possibilities for the investigation of living organisms, is of great importance. For this reason, I have contributed to the development of the currently unpublished method RACETE (Refocused Acquisition of Chemical Exchange Transferred Excitations [Jak17, Reu17, Gut18a]). By rephasing the transferred magnetization the utilization of properties which have not been available in chemical "`exchange"' experiments is enabled. With this method a positive contrast is generated, thus a reference experiment is not mandatory. Furthermore, the image phase, which in classical experiments contains no information about the exchanged protons, can be used for the distinct identification of multiple substances which have been excited simultaneously. This recently at the Department of Experimental Physics V developed method can be used in particular for the identification of lipids and for the localization of sugars and amino acids, thus it can serve the enhancement and improvement of non-invasive analytical methods. N2 - Die nicht-invasive Bildgebungstechnik der Magnetresonanz ermöglicht es, funktionelle Prozesse in Pflanzen am lebenden Objekt zu untersuchen. Hierfür wurden im Rahmen dieser Arbeit verschiedene NMR-Bildgebungsmethoden weiterentwickelt und angewendet. Da Pflanzen ein magnetisch sehr inhomogenes Gewebe besitzen, bedingt durch Lufteinschlüsse und das Vorhandensein verschiedenster gelöster Stoffe im Pflanzengewebe, wurden daher hauptsächlich Spin-Echo-Methoden für die Bildgebung verwendet. Um das erste Eindringen des Wassers in den keimenden Raps-Samen bei gleichzeitiger Darstellung des lipid-reichen Gewebes mittels einer 3D-Visualisierung zu lokalisieren, wurde in Kapitel 5 die Technik der verschachtelten, chemisch selektiven Aufnahme von Wasser und Lipid im keimenden Samen verwendet. Durch Verwendung von hochausgelösten MR-Aufnahmen an gekeimten Samen konnte weiterhin in der lipid-reichen Aleuron-Schicht, die sich direkt unter der Samenschale befindet, ein gezielt angelegter Einlass für das Wasser verortet werden. Die in der Biologie lange Zeit verbreitete Diskussion, ob es einen solchen Einlass gibt oder der keimende Samen das Wasser eher wie ein Schwamm von allen Seiten aufsaugt, konnte hierdurch, zumindest für den Raps-Samen, eindeutig beantwortet werden. Weiterhin konnte durch die hoch-aufgelösten Aufnahmen das vaskuläre Gewebe in den Raps-Samen segmentiert und in 3D veranschaulicht werden, es zeigte sich eine mehrfach verzweigte Struktur, die bereits im Samen angelegt ist. Das Wasser folgt hierbei dem vaskulären Gewebe und erweckt hierdurch den Samen schrittweise zum Leben. Dieses Wieder-Erwachen konnte ebenfalls durch die invasive Bildgebung mittels eines Sauerstoff-Sensors nachverfolgt werden. Im nun erwachten Samen selbst beginnt der Lipid-Abbau, anders als zunächst angenommen, nicht in den lipid-haltigen Kotyledonen sondern im von der Samen-Entwicklung verbliebenden Endosperm und in der den Keimling vormals schützenden Aleuron-Schicht. In dieser konnte der Abbau an gekeimten Samen durch hochaufgelöste MR-Aufnahmen nachgewiesen werden. Die in Kapitel 6 vorgeschlagene Methode liefert ein weiteres Merkmal zur Phenotypisiserung von Samen und lipidhaltigen Pflanzenbestandteilen im Allgemeinen. Die Darstellung der Bestandteile ungesättigter Fettsäuren in Pflanzensamen und -Früchten konnte durch gezielte Verwendung von chemisch selektiven Bildgebungstechniken erreicht werden. Durch die Anwendung einer CSI-Sequenz konnten die Fettsäurebestandteile in Oliven in einer 2D-Schicht lokalisiert werden. In Verbindung mit einem jeweils angepassten CHESS-Vorsättigungsmodul Haa85 wurde die hochaufgelöste 3D-Darstellung von gesättigten und ungesättigten Fettsäurebestandteilen in unterschiedlichen Samen erreicht. Rückschlüsse über das Entwicklungsstadium sowie die Sorte der verwendeten Samen können aus den Verhältnis-Karten, die aus den jeweiligen Datensätzen berechnet wurden, gezogen werden. Dass in diesem Fall die Aufbewahrungsmethode zu keiner Degradation der Fettsäurezusammensetzung geführt hat, konnte weiterhin am Beispiel von zwei Sojasamen mit unterschiedlicher Lagerdauer gezeigt werden. Zusätzliche strukturelle Informationen aus dem Inneren trockener Samen sind nun mittels MRT zugänglich. In dieser Arbeit konnte durch die UTE-Sequenz die Bildgebung von Getreidesamen deutlich vorangebracht werden. Die bisherigen Darstellungen der Lipid-Verteilung, aufgenommen mit einer Spin-Echo Sequenz, waren zwar für die Betrachtung des Lipid-Gehalts stets ausreichend, Defekte im stärkehaltigen Endosperm oder Unterschiede in der Stärke-Konzentration innerhalb des Samen blieben mit dieser Technik jedoch stets verborgen. Im direkten Vergleich der mit der bisherigen Technik (Spin-Echo) und der UTE-Bildgebung aufgenommenen Datensätze konnte der Vorteil der Datenaufnahme mit UTE gezeigt werden. Durch die Untersuchung der möglichen Samenbestandteile (Stärke, Proteine, Zucker) in Reinform konnten die zum Signal beitragen Bestandteile als gebundenes Wasser (Restfeuchte) und Stärke identifiziert werden. Die Verwendung bi-exponentiellen Fits and die Messdaten ermöglichte es im Gersten-Samen, zwei zum Signal beitragende Komponenten in getrennten Karten bezüglich ihrer Magnetisierung und Relaxationszeit zu trennen. Der Vergleich mit histologischen Färbungen bestätigte die bisherigen Ergebnisse, somit kann diese Technik zur selektiven Darstellung von Stärke in trockenen Samen verwendet werden. Rückschlüsse auf das Transportverhalten in Pflanzen können durch die in Kapitel 8 vorgestellte Technik gezogen werden. Die zugehörigen Transportgeschwindigkeiten im lebenden Pflanzenobjekt können nun, selbst im Bereich von wenigen $\mu$m/h, bestimmt werden. Diese wurden anhand von berechneten Konzentrationen eines von der Pflanze aufgenommenen MR-Kontrastmittels sowohl in longitudinaler Richtung, also entlang des Leitgewebebündels, als auch in horizontaler Richtung, also aus dem Leitbündel heraus, abgeschätzt werden; Letztere Geschwindigkeit liegt deutlich unter dem Wert der freien Diffusionsgeschwindigkeit des Kontrastmittels. Hierfür wurden durch Anpassung einer dynamischen Kontrast-erhöhenden Bildgebungstechnik (DCE-Imaging, Tof91) die Aufnahmedauer einer für die weiteren Berechnungen benötigen T1-Karte deutlich reduziert. Mittels dieser Karten konnten die lokalen Konzentrationen des Kontrastmittels in Pflanzenstängeln und Schoten der Rapspflanze bestimmt werden. Zahlreiche Fragen in der Pflanzenforschung können nur durch nicht-invasive Techniken wie MRT beantwortet werden. Deswegen wurden, neben den experimentellen Ergebnissen, die mittels dieser Arbeit erreicht wurden, auch weitere NMR Methoden für die Untersuchung von Pflanzen getestet und zur Verfügung gestellt. Als Beispiel seien hier die Untersuchungen zur Bildgebung von magnetischen Austauschprozessen genannt, welche eine Vorarbeit zur möglichen Übertragung con CEST-Experimenten (Chemical Exchange Saturation Transfer) auf das Modell Pflanze liefern. Die Ergebnisse sind in der Bachelor-Arbeit von A. Jäger \cite{jaeger17}, an deren Durchführung ich als Betreuer maßgeblich beteiligt war, dargestellt und finden großes Interesse bei Biologen. Von besonderer Wichtigkeit sind auch die Entwicklungen neuer Technologien, die die Möglichkeiten zur Untersuchung von lebenden Organismen erweitern können. Deswegen habe ich zu der Entwicklung der bislang unveröffentlichten Methode RACETE (Refocused Acquisition of Chemical Exchange Transferred Excitations [Jak17, Reu17, Gut18a]) beigetragen. Durch das Rephasieren der transferierten Magnetisierung können Eigenschaften, die bislang in chemischen "`Austausch"'-Experimenten nicht zur Verfügung stehen, ausgenutzt werden. Mit dieser Methode wird ein positiver Kontrast erzeugt, sie ist deshalb nicht zwingend auf ein Referenz-Experiment angewiesen. Weiterhin kann die Bildphase, welche in klassichen CEST-Experimenten keine Information über die ausgetauschten Protonen enthält, zur eindeutigen Identifizierung mehrerer parallel angeregter Substanzen verwendet werden. KW - Kernspintomografie KW - Pflanzen KW - Pflanzenbildgebung Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-172518 ER - TY - THES A1 - Joshi, Sanjeev T1 - Preparation and characterization of CdS nanoparticles T1 - DPräparat und characktereisierung von CdS Nanopartikeln N2 - Zusammenfassung CdS-Nanoteilchen mit Größen zwischen 1.1 und 4.2 nm wurden in Äthanol und mit Thioglycerol (TG)-Hülle synthetisiert. Es wurde gezeigt, dass die nass-chemische Synthese ohne Wasser und die Verwendung von TG als Hülle folgende Vorteile bieten: Es konnten kleinere Teilchen hergestellt und eine schmalere Größenverteilung erzielt werden. Zusätzlich wird dem Altern der Teilchen vorgebeugt, und die Ergebnisse sind besser reproduzierbar. Hochaufgelöste Photoemissions-Messungen an kleinen CdS-Teilchen (1.1, 1.4, 1.7, 1.8; 1.8 nm mit Glutathion-Hülle) ergaben Beiträge von fünf verschiedenen Schwefelatom-Typen zum S 2p-Gesamt Signal. Außerdem wurde beobachtet, dass Nanoteilchen unterschiedlicher Größe und/oder mit unterschiedlichen Hüllen-Substanzen verschiedene Photoemissionsspektren zeigen und verschieden starke Strahlenschäden aufweisen. Bei den 1.4 nm großen CdS-Teilchen entsprechen die Komponenten des S 2p-Signals entweder Schwefelatomen mit unterschiedlichen Cd-Nachbarn, Thiol-Schwefelatomen oder teilweise oxidiertem Schwefel. Die jeweilige Zuweisung der Schwefeltypen erfolgte über Intensitäts-Änderungen der einzelnen S 2p-Komponenten als Funktion der Photonenenergie und des Strahlenschadens. Die Daten der 1.4 nm großen CdS-Teilchen wurden mit PES-Intensitäts-Rechnungen verglichen, die auf einem neuen Strukturmodell-Ansatz basieren. Von den drei verwendeten CdS-Strukturmodellen konnte nur ein Modell mit 33 S-Atomen die Variation der experimentellen Intensitäten richtig wieder geben. Modelle von größeren Nanoteilchen mit beispielsweise 53 S-Atomen zeigen Abweichungen von den experimentellen Daten der 1.4 nm-Teilchen. Auf diese Weise kann indirekt auf die Größe der gemessenen Teilchen geschlossen werden. Die Intensitätsrechnungen wurden zum einen „per Hand“ zur groben Abschätzung durchgeführt, zum anderen wurden exaktere Berechnungen mit einem von L. Weinhardt und O. Fuchs entwickelten Programm angestellt. Diese bestätigen die Ergebnisse der Abschätzung. Zudem wurde festgestellt, dass die inelastische freie Weglänge λ keinen signifikanten Einfluss auf die Modellrechnungen hat. Die gemessenen Intensitäts-Änderungen konnten zwar mit mehreren leicht verchiedenen Modellen erklärt werden, allerdings führte nur ein kugelförmiges Teilchen-Modell auch zu den richtigen Intensitätsverhältnissen der einzelnen S 2p-Komponenten. Weiterhin konnte beobachtet werden, dass die elektronische Bandlücke größer ist als die optische Bandlücke. Bei den PES-Messungen wurden einige wichtige Einflüsse sichtbar. So spielen strahlenbedingte Effekte eine große Rolle. Kenntnisse über die Zeitskala solcher Effekte ermöglichen PES-Aufnahmen mit guter Signal-Qualität und erlauben eine Extraploation zur Situation ohne Strahlenschaden. Auch die Dünnschicht-Präparation beeinflusst die Spektren. Beispielsweise zeigten mit Elektrophorese hergestellte Filme Hinweise auf Agglomeration. Schichten, die per Tropfen-Deposition erzeugt wurden, weisen spektrale Änderungen am Rand der Probe auf, und Filme aus Nanoteilchen-Pulver waren nicht homogen. Mikro-Raman Experimente, die in Kollaboration mit Dr. M. Schmitt und Prof. W. Kiefer durchgeführt wurden, ließen große Unterschiede in den Spektren von Nanoteilchen und TG in Lösung erkennen. Dies wurde vor allem auf das Fehlen von S – H –Bindungen zurückgeführt und zeigt damit, dass alle TG-Moleküle verwertet oder ausgewaschen wurden. N2 - Very small, thioglycerol (TG)-capped CdS nanoparticles were synthesized by a wet chemical technique and investigated in the framework of this thesis. Also glutathione-capped particles were investigated for a comparison of the capping agents. High-resolution photoelectron spectroscopy using high-brilliance synchrotron radiation was applied as the major tool for the characterization of these particles. Additionally, the particles were investigated with UV-VIS absorption spectroscopy, XPS using a laboratory source, valence band photoemission spectroscopy (VBPES), near-edge x-ray absorption spectroscopy (NEXAFS), and micro-Raman spectroscopy to address various aspects of the particles. In the beginning, an overview on size quantization effects is given to create a theoretical background behind the work presented in this thesis. Furthermore, an overview of various conventional techniques for size determination is presented. Exact information about size, shape and size distribution of nanoparticles is not yet achievable because of experimental limitations of the various size determination methods. Nanoparticles, with a range of sizes from 1.1 to 4. 2 nm, were synthesized using non-aqueous preparation and a TG capping. It is demonstrated that the use of the non-aqueous wet chemical synthesis method enables the production of very small particles and prohibits the aging of the particles. Furthermore, TG capping leads to a significant improvement for a narrow size distribution. Moreover, the results are very reproducible with TG capping and non-aqueous synthesis. Monodispersed particles can be produced by a size selective precipitation method, however, the reproducibility is questionable due to the aqueous medium of the synthesis in this case. High-resolution photoemission measurements on the small particles, i.e., 1.1 nm (CdS-A), 1.4 nm (CdS-B), 1.7 nm (CdS-C), and 1.8 nm (CdS-D, glutathione-capped), revealed five components as constituents of the S 2p signal after a careful data evaluation. Furthermore, it was observed that the particles with different sizes and capping show differences in the photoemission spectra and also in the beam damage behaviour. The different components of CdS-B were assigned as S atoms with different Cd neighbors, S atoms from thiol and S atoms in a partially oxidized state, based on the observed intensity changes of these components as a function of photon energy and beam damage, and on previous photoemission work on CdS nanoparticles [23, 45]. Furthermore, it was found that this assignment cannot be directly transferred to other particles. A new approach of structural model-based photoemission intensity calculations in comparison with the experimental data is presented. This enables us to understand subtle features in the photoemission spectra, in particular the intensity changes of the different components as a function of photon energy and beam exposure. This approach is especially applied to CdS-B (as some structural information for this particle is avialable from XRD), using three different structural models. It is found that a structural model with 33 S atoms can explain the experimental intensity changes of CdS-B. Furthermore, it is found that the photoemission spectra can be used to determine the particle size indirectly, as other plausible models show significant deviation from the experimental data. To study the various aspects by calculations, such as the influence of the particle shape and of the value of the mean free path, a program developed with L. Weinhardt and O. Fuchs is used for the intensity calculations. In order to determine a reasonable value of the mean free path for the used photon energies, two different equations from previous reports (Seah et al. and Powell et al.) are applied. As average mean free path values for the two photon energies we chose 5.5 ± 2 Å (254 eV) and 14 ± 2 Å (720 eV). The program calculation confirms the result of simple “manual” calculations of the different models. Moreover, it is tested that the value of , used in the calculations does not produce any significant influence on the calculation results. Another interesting feature is derived from the calculations that a model with a rather round shape produces similar intensity ratios for the different components to those of the data. Thus this new approach of analysis of photoemission spectra offers a way to determine particle sizes and to some extent to give an impression of the approximate particle shape. Furthermore, it is observed that the electronic band gap is larger compared to the optical band gap, which was attributed to an enhanced electron-hole correlation for optical absorption in small particles. The XPS experiments performed in the laboratory using an x-ray tube, show that the thin films produced from a freshly synthesized nanoparticle solution are fairly homogeneous and non-charging. Moreover, annealing experiments indicated that TG-capped particles posses less thermal stability as compared to MPA-capped particles. It was demonstrated that beam-induced effects play a major role. However, the knowledge of the time scale for such effects gives the possibility to record photoemission spectra with fairly good signal quality and to extrapolate to zero radiation damage. Further, particles with different sizes and capping show different beam damage behaviour. The thin film preparation by electrophoresis results in significant changes in the spectrum indicating agglomeration, while the drop-deposition technique points towards spectral changes on the rim of the sample, which can be avoided by focusing the radiation to the centre of the deposited dried drop. Micro-Raman experiments carried out in collaboration with C. Dem, Dr. M. Schmitt and Prof. W. Kiefer exhibited major differences in the spectra of nanoparticles as compared to those of the capping molecule thioglycerol. For instance, the absence of the S-H vibrational modes indicates the consumption or removal of all unreacted capping molecules. There is definitely a need for further detailed investigations concerning various interesting aspects of this work. For instance, it would be of significance to extend the program calculations to more models. Also more information about the band gap opening has to be gathered in order to find out the reason for the larger electronic band gap as compared to the optical band gap. The photoemission analysis approach using a model calculation has to be extended to differently prepared nanoparticles, in particular, to address the differences in the location of the various species in the particle as a function of preparation. The efforts of XRD simulations by C. Kumpf et al. [50] may reveal significant new information about the particle size and the size distribution. It can be expected that the program calculations, if extended to more models, can prove the potential of photoelectron spectroscopy to serve as a tool for size and shape determination of nanoparticles, which is a new contribution to the investigation of nanoparticles. KW - Cadmiumsulfid KW - Nanopartikel KW - Nanopartikel KW - Photoemission KW - XRD KW - UV-VIS KW - nanoparticles KW - XPS KW - monodispersity KW - UV-VIS KW - Photoemission Y1 - 2005 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-13395 ER - TY - THES A1 - Lehmann, Frank T1 - Prozessierung und elektrische Charakterisierung von ZnSe Heterostrukturen in verschiedenen Messgeometrien zum eindeutigen Nachweis der elektrischen Spininjektion T1 - Processing and electrical characterization of ZnSe heterostructures in various measurement geometries to unambiguously detect electrical spin injection N2 - 2-Punkt Transportmessungen, die in der Vergangenheit an ZnSe-basierenden DMS/NMS/DMS Multischichtsystemem durchgeführt wurden, zeigten eine 25-prozentige Erhöhung des Widerstandes beim Übergang vom unpolarisierten in den polarisierten Zustand des DMS. Dieser Magnetowiderstandseffekt wurde durch elektrische Spininjektion in den NMS erklärt. In dieser Arbeit wird zunächst anhand von 4-Punkt Transportmessungen an miniaturisierten, elektronenstrahllithographisch gefertigten DMS/NMS/DMS Strukturen dieser Widerstandseffekt näher untersucht, um eine Bestimmung der Spinrelaxationslänge im nichtmagnetischen II-VI Halbleiter zu erlauben. Aufgrund der im Rahmen dieser Experimente erhaltenen Ergebnisse muss jedoch die Verknüpfung des positiven Magnetowiderstandseffekts mit der elektrischen Spininjektion in den NMS des Multischichtsystems revidiert werden. Im weiteren Verlauf der Arbeit werden Strukturen mit Abmessungen in der Größenordnung von 1 µm hergestellt und gemessen, mit deren Hilfe ein eindeutiger Nachweis der elektrischen Spininjektion in einen nichtmagnetischen Halbleiter mittels Transportmessungen ermöglicht wird. Mit diesen Resultaten kann eine oberer Grenzwert für die Spinfliplänge in ZnBeSe von 100 nm abgeschätzt werden. N2 - 2-probe transport measurements that were performed in the past on ZnSe-based DMS/NMS/DMS multilayer-systems showed a 25% increase of the resistance during the transition of the DMS from its unpolarized to its polarized state. This magnetoresistance effect was described by spin injection into the NMS. In this work, this resistance effect is further investigated by 4-probe transport measurements on miniaturized DMS/NMS/DMS structures that were fabricated by electron beam lithography to allow the determination of the spin-relaxation length in the non-magnetic II-VI semiconductor. On the basis of the results that were obtained in the framework of these experiments the connection of the positive magnetoresistance effect with spin injection into the NMS of the multilayer-system has to be revised. In the further course of this work structures with dimensions of the order of 1 µm are fabricated und measured that allow the unambiguous detection of electrical spin injection into a non-magnetic semiconductor by transport measurements. With these results an upper limit of the spin-flip length in ZnBeSe of 100 nm can be estimated. KW - Zinkselenid KW - Heterostruktur KW - Elektronenspin KW - Diffusionsverfahren KW - Spininjektion KW - ZnSe-Heterostruktur KW - Transportmessung KW - Prozessierung KW - spin injection KW - ZnSe heterostructure KW - transport measurement KW - processing Y1 - 2005 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-15003 ER - TY - THES A1 - Vrdoljak, Pavo T1 - Präparation und Untersuchung verborgener Metall/Molekül-Kontaktgrenzflächen mit oberflächensensitiven Methoden T1 - Preparation and investigation of burried metal/molecule contact interfaces with surface sensitive methods N2 - Das Wissen um die strukturellen und elektronischen Eigenschaften verborgener Metall-Organik-Grenzflächen ist entscheidend für die Optimierung und Verbesserung der Leistungsfähigkeit von auf organischen Halbleitern basierenden Bauteilen. In der vorliegenden Arbeit wurde ein Delaminationskonzept für das Ultrahochvakuum (UHV) umgesetzt und optimiert, mit dessen Hilfe an Modellsystemen verborgene Grenzflächen für oberflächensensitive Methoden zugänglich gemacht und im Anschluss hinsichtlich ihrer elektronischen und topographischen Eigenschaften untersucht wurden. Die Erfahrungen und Ergebnisse dieser Arbeit stellen im Bezug auf Untersuchungen und die Optimierung von organischen Bauteilen und ihre verborgenen Grenzflächen einen neuartigen Zugang dar. Der erste Schwerpunkt der Arbeit befasste sich am Beispiel von verborgenen Metall/NTCDA- und Metall/ PTCDA-Grenzflächen mit der Frage, wie verborgene Grenzflächen erfolgreich für oberflächensensitive Methoden zugänglich gemacht werden können. Nach einer Eruierung eines Klebstoffs, dessen Eigenschaften den Anforderungen hinsichtlich der Festigkeit, Verarbeitung und UHV-Tauglichkeit genügt, konnte gezeigt werden, dass es mit ausreichender Sorgfalt möglich ist, einen unmittelbaren Zugang zu verborgenen Grenzflächen zu erhalten. Es konnten dabei Kontakte von ca. 10 × 15 mm2 Größe offengelegt werden. Dabei zeigte sich auch, dass der Klebstoff für die Qualität der Delamination eine entscheidende Rolle spielt. Auf der einen Seite bestimmt das Klebeverhalten des Klebstoffs die Größe der möglichen Delaminationsfläche, und auf der anderen Seite bestimmt seine chemische Zusammensetzung das Ausgas- und Diffusionsverhalten, welche Einfluss auf den Kontaminationsgrad der delaminierten Grenzflächen haben. Mit Hilfe von dickeren Metallschichten konnte erreicht werden, dass leichter zu verarbeitende Klebstoffe (Klebestreifen) für die Delamination verborgener Grenzflächen verwendet werden können. Auch konnte die gesamte Prozedur, eine verborgene Grenzfläche zu präparieren und zu delaminieren, erfolgreich in-situ im UHV durchgeführt werden. Als schwierig zeigte sich die thermische Desorption von Molekülschichten von delaminierten Metallkontakten. Bei der thermischen Ausdünnung (100-250_C) wird unweigerlich die Morphologie des darunter liegende Metallkontakts verändert. Zudem wurden Konzepte getestet, mit welchen PTCDA-Schichten von delaminierten Kontakten mittels Lösungsmitteln entfernt wurden, um im Anschluss daran die Kontakttopographie zu untersuchen. Es wird vermutet, dass der Einfluss der Lösungsmittel auf den delaminierten Kontakt zwar gegeben, jedoch gering ist. Im zweiten Schwerpunkt dieser Arbeit konnten für verborgene Metall(Au,Ag)/PTCDA und Ag/NTCDA-Grenzflächen nach ihrer Delamination einige Gemeinsamkeiten festgestellt werden: Nach der Delamination der Top-Kontakte befinden sich auf den Metallkontakten inhomogene Molekülschichten. Dabei waren auf den PTCDA-bedeckten Kontakten dickere Schichten (4-5 ML PTCDA auf Ag-Kontakt) und auf den NTCDA-bedeckten Kontakten große Bereiche von mindestens 2 mm im Durchmesser mit Monolagen vorhanden. Auch topographisch zeigten sich Gemeinsamkeiten. So wiesen die mit Molekülmultilagen bedeckten Bereiche glatte Oberflächen auf, während die Metalloberflächen selbst zerklüftete, mäanderartige und raue Oberflächen aufwiesen. Eine weitere Gemeinsamkeit war, dass der Klebstoff die PE-spektroskopische Untersuchung der Valenzzustände erheblich erschwerte. Des Weiteren konnte die Molekülschicht zwar thermisch ausgedünnt werden, jedoch konnten danach keine Valenzzustände untersucht werden. Als letzter gemeinsamer Gesichtspunkt waren topographische Einflüsse des Klebstoffs, welcher durch seine mikro- wie makroskopischen thermischen Verformungen und Blasenbildung massiv die topographische Struktur des Kontakts verändert. Bei der Untersuchung von in-situ delaminierten verborgenen Grenzflächen stand zunächst die Metall(Au,Ag)/PTCDA-Grenzflächen im Fokus. Bei delaminierten Au/PTCDA-Kontakten war die offengelegte Grenzfläche nach der Delamination nicht intakt, und es fanden sich Löcher in der Metallschicht mit mehreren μm Durchmesser. Durch diese waren Bestandteile des Klebstoffs (VACSEAL) photoelektronenspektroskopisch und lichtmikroskopisch auf der verborgenen Grenzfläche zu sehen, die gerade in der UV-Photoelektronenspektroskopie (UPS) eine Untersuchung der Valenzzustände dünner PTCDA-Schichten besonders erschweren. Das HOMO der PTCDA-Multilage liegt bei delaminierten Au/PTCDA-Kontakten bei etwa 2,3eV. Die Untersuchung von Ag/PTCDA-Kontakten zeigte intakte Metallkontaktfilme nach der Delamination. Es konnte zudem die Molekülschicht thermisch bei 260_C auf 2-4 Monolagen erfolgreich ausgedünnt werden, so dass Valenzzustände untersucht werden konnten. Der Klebstoff erschwerte jedoch auch hier die Untersuchung. Aufgrund verbreiterter Spektren konnten die Lagen des HOMO und FLUMO des in-situ delaminierten und ausgedünnten Ag/PTCDA-Kontakts ungefähr bei 1,9 eV bzw. 0,7 eV bestimmt werden. Weiterhin wurden offengelegte Ag/NTCDA-Grenzflächen untersucht. Bei Ag/ NTCDAKontakten ist es gelungen, durch sukzessives Erhöhen der Metallschichtdicke den Einfluss des Klebstoffs zu minimieren bzw. gänzlich ohne diesen auszukommen. Bereits ab Silberschichtdicken von 2,5 μm können verborgene Grenzflächen mit geschickter Technik so delaminiert werden, dass sich Kontaktbereiche ohne Klebstoffanteile ergeben. Dabei wurde ein Drittel des Kontakts verklebt und die restlichen zwei Drittel standen nach der Delamination frei von Klebstoffbestandteilen für Untersuchungen zur Verfügung. Ein weiterer Erfolg bezüglich der Delamination war nicht nur, dass leichter zu verarbeitende Klebstoffe (Klebestreifen) verwendet werden konnten, sondern vor allem, dass es gelang, Ag/NTCDA-Kontakte zu delaminieren, deren Molekülschichtdicken im Monolagenbereich vorlagen. Damit konnte zum ersten Mal die direkte Molekül-Metall-Wechselwirkung an der verborgenen Grenzfläche untersucht werden, ohne dass der Kontakt für die Klebstoffaushärtung geheizt und die NTCDA-Schicht thermisch desorbiert werden musste. Das mit UPS ermittelte HOMO lag dabei bei 2,3 eV und das FLUMO bei 0,6 eV. Zudem wurde eine Austrittsarbeit von 4,9 eV ermittelt. Ferner konnte die Valenzstruktur eines vollständig in-situ präparierten und delaminierten Kontakts im UHV untersucht werden. Die Ergebnisse zeigten keinerlei Unterschiede zu den Kontakten, die für die Verklebung an Luft gebracht wurden. Ferner wurde ein Modell vorgestellt, mit dem erklärt werden kann, weshalb sich nach der Delamination nur einige wenige Moleküllagen auf dem Metallkontakt befinden. Bei den allgemeinen topographischen Untersuchungen ergab sich, dass die delaminierten Ag/NTCDA-Kontakte relativ rau mit einer RMS-Rauheit im Bereich von 18-24 nm und einer Skewness von 0,5 bis 1,5 waren. Ebenfalls wurden zwei Auffälligkeiten von delaminierten Ag/NTCDA-Kontakten untersucht: Die erste waren topographische Strukturen, die im Lichtmikroskop Löcher in der Metallschicht zu sein schienen. Diese erwiesen sich im Rasterkraftmikroskop (RKM) als lokal begrenzte Bereiche mit erhöhter Rauheit. Die zweite topographische Auffälligkeit waren Bereiche auf den delaminierten Ag/NTCDA-Kontakten, die im Lichtmikroskop als dunkle Flecken verschiedener Größe erschienen. Bei RKM-Untersuchungen konnten die dunklen Bereiche als NTCDA-Kristallite identifiziert werden, deren Dicke zwischen 500-600 nm lag. Zum Abschluss soll an dieser Stelle noch angemerkt werden, dass die Übertragung der Erfahrungen und Ergebnisse dieser Arbeit auf andere Systeme möglich ist. Das hier erfolgreich angewandte Delaminationskonzept besticht durch einfache Handhabung und Untersuchungsmöglichkeiten im UHV. Gerade im Hinblick auf eine vollständige in-situ Präparation und Delamination gibt es jedoch noch erhebliches Optimierungspotential, bis die Untersuchung von verborgenen Grenzflächen anderer Systeme, die besonders empfindlich gegenüber Umgebungsbedingungen sind, erfolgreich durchgeführt werden und zur Optimierung von "organischen" Bauteilen beitragen können. N2 - The knowledge of structural and electronic properties of buried metal/organic semiconductor interfaces is crucial for the optimisation and the improvement of devices based on organic semiconductors. The present thesis establishes an optimised concept of a delamination technique suitable for ultra high vacuum (UHV) with which model systems of buried interfaces were made accessible for surface sensitive methods which were applied to investigate their electronic and topographical properties. The experience with and results of this work are valuable for the investigation and optimisation of organic devices and their buried interfaces. A primary focus of this work is on the question how buried interfaces could be accessed successfully for surface sensitive methods using buried metal/NTCDA and metal/PTCDA interfaces as model systems. Having found an adhesive which was able to meet the demands of strength, processing and UHV-suitability it was proved that it is possible, with some care, to access the buried interfaces directly. Contacts of approximately 10 × 15 mm2 in size were accessed. Furthermore, the experience showed that the adhesive plays a decisive role for the quality of delaminated contacts: On the one hand the size of the delaminated contacts is determined by the properties of the adhesive, on the other hand its chemical compounds determine the degassing and diffusion properties which have an influence on the degree of contamination of the delaminated interface. Moreover adhesive tapes were successfully used, which were easy to handle for the delamination of buried interfaces by means of thicker metal contact layers. Moreover, the whole process of preparation and subsequent delamination of a buried interface was successfully performed in-situ in UHV. The thermal desorption of molecular layers from delaminated metal contacts proved to be difficult. Thinning out the molecular layers thermally (100−250_C), makes the change in morphology of the metal contact underneath inevitable. Additionally, concepts are discussed with which layers of PTCDA were removed from delaminated contacts by means of solvents in order to investigate the contact topography thereupon. It is assumed that there is an influence of the solvents on the delaminated contact but on a small scale. The second focus of the thesis is on the investigation of the electronical and topographical properties of the buried interfaces, for which some similarities between delaminated metal (Au,Ag)/ PTCDA- and Ag/NTCDA interfaces were found: After the delamination of top-contacts there were inhomogeneous layers of molecules on the metal contacts. Whereas PTCDA covered metal contacts had thicker molecular layers (4 − 5 ML PTCDA on Ag), NTCDA covered contacts showed only one monolayer coverage over large areas of at least 2 mm in diameter. There were also topographical similarities. Regions with multilayer coverage showed smooth surfaces whereas metal surfaces showed a fissured, meander-like and rough surface. Both contact systems also had in common that the adhesive made PES investigations of valence states very difficult. Furthermore, it was possible to thin out the molecular layers thermally but afterwards no valence states could be measured. The last aspect both contacts had in common was the influence of the adhesive on the topography of the metal surfaces. The topographical structures of the contacts were massively altered due to thermally induced, micro- and macroscopically noticeable changes as well as the creation of blisters of the adhesive. Investigating in-situ delaminated buried interfaces, the focus was on metal (Au,Ag)/PTCDA interfaces first. The revealed interfaces of delaminated Au/PTCDA contacts were not intact after delamination and showed holes in the metal layer of several microns in diameter. Through these holes the adhesive (VACSEAL) could be measured and seen on the buried interface by means of PES and optical microscopy, respectively, which made UPS investigations of valence states of thin PTCDA layers rather difficult. The PTCDA multilayer HOMO was found to be at approx. 2.3 eV for delaminated Au/PTCDA contacts. The investigation of Ag/PTCDA contacts showed intact metal films after delamination. The molecular layers could be successfully desorbed thermally at 260_C to 1-3 monolayers so that valence states were investigated. The adhesive, however, made investigations rather difficult. The spectra of the in-situ delaminated and thermally desorbed Ag/PTCDA contact were noticeably broadened so that the positions of HOMO and FLUMO could only be estimated at 1.9 eV and 0.7 eV, respectively. Additionally, interfaces of Ag/NTCDA contacts were investigated. By incrementally increasing the thickness of the metal layer the influence of the adhesive on the Ag/NTCDA contacts was successfully minimised or even made the use of the liquid adhesive dispensable. Even at silver thicknesses of 2.5 μm the buried interfaces can be delaminated in that way that there are parts of the contact having no adhesive underneath. In this case one third of the contact was glued to a substrate and the remaining two thirds were investigated without amounts of adhesive material. Not only the usage of adhesive tapes, which are easier to handle, was a further success as far the delamination process is concerned, but also the fact that Ag/NTCDA contacts were delaminated in that way which had a coverage of only a few monolayers. Consequently, the interaction between molecules and metal of the buried interface could be investigated without the contact being heated for curing the adhesive or for molecule desorption. With UPS it was found that the HOMO position was at 2.3 eV and the position of the FLUMO at 0.6 eV. Additionally, the work function was determined to be 4.9 eV. Furthermore, the valence structure of a contact was investigated which was prepared and delaminated completely in-situ without breaking the UHV. The results did not show any discrepancies to those where contacts were being exposed to air for gluing. Also, a model is presented which could help to explain why only monolayers remain on the metal contact after delamination. Investigations of the topography revealed that delaminated Ag/NTCDA contacts are relatively rough at a RMS-roughness in the range of 18-24 nm and had a skewness of 0.5 to 1.5. Finally, two peculiarities of delaminated Ag/NTCDA contacts were investigated: The first one were topographical structures which seemed to be holes in the metal layer seen through the optical microscope. By means of atomic force microscopy (AFM) it was revealed that these structures where small areas of a higher roughness. The second topographical peculiarity were dark areas of different sizes on delaminated Ag/NTCDA contacts seen in the optical microscope. AFM investigations could identify these dark areas as NTCDA-crystallites which had a thickness between 500 to 600 nm. Summing up, it should be noted that all experiences and results of this work can also be translated successfully to other systems. The advantages of the delamination concept used here is the simple handling and the possibility to do investigations under UHV conditions. Regarding the complete in-situ preparation and delamination there is still a potential to optimise the set-up. In doing so, other systems of buried interfaces being sensitive to ambient conditions could be investigated successfully in order to improve and to optimise organic based electronic devices. KW - Grenzfläche KW - Delamination KW - Organischer Halbleiter KW - Metall KW - metall-organisch KW - verborgene Grenzflächen KW - Delamination KW - lift-off KW - metal-organic KW - burried interfaces KW - delamination KW - lift-off Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-64590 ER - TY - THES A1 - Fechner, Susanne T1 - Quantenkontrolle im Zeit-Frequenz-Phasenraum T1 - Phase-Space Quantum Control N2 - Die in der vorliegenden Arbeit eingeführte von Neumann-Darstellung beschreibt jeden Laserpuls auf eineindeutige Weise als Summe von an verschiedenen Punkten des Zeit-Frequenz-Phasenraumes zentrierten, bandbreitebegrenzten Gaußimpulsen. Diese Laserpulse bilden sozusagen die „elementaren“ Bausteine, aus denen jeder beliebige Lichtimpuls konstruiert werden kann. Die von Neumann-Darstellung vereint eine Reihe von Eigenschaften, die sie für eine Anwendung auf dem Gebiet der Quantenkontrolle besonders geeignet erscheinen lässt. So ist sie eine bijektive Abbildung zwischen den Freiheitsgraden des verwendeten Impulsformers und der Phasenraumdarstellung der resultierenden, geformten Laserpulse. Jeder denkbaren Wahl von Impulsformerparametern entspricht genau eine von Neumann-Darstellung und umgekehrt. Trotzdem ermöglicht sie, ebenso wie die Husimi- oder die Wigner-Darstellung, eine intuitive Interpretation der dargestellten Lichtimpulse, da deren zeitliche und spektrale Struktur sofort zu erkennen ist. N2 - The von Neumann-representation introduced in this thesis describes each laser pulse in a one-to-one manner as a sum of bandwidth-limited, Gaussian laser pulses centered around different points in phase space. These pulses can be regarded as elementary building blocks from which every single laser pulse can be constructed. The von Neumann-representation combines different useful properties for applications in quantum control. First, it is a one-to-one map between the degrees of freedom of the pulse shaper and the phase-space representation of the corresponding shaped laser pulse. In other words: Every possible choice of pulse shaper parameters corresponds to exactly one von Neumann-representation and vice versa. Moreover, since temporal and spectral structures become immediately seizable, the von Neumann-representation, as well as the Husimi- or the Wigner-representations, allows for an intuitive interpretation of the represented laser pulse. KW - Femtosekundenlaser KW - Wigner-Verteilung KW - Quantenkontrolle KW - Pulsformung KW - Phasenraumdarstellung KW - Wigner KW - Husimi KW - quantum control KW - pulse shaping KW - phase-space-representation KW - Wigner KW - Husimi Y1 - 2008 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-28569 ER - TY - THES A1 - Gold, Peter T1 - Quantenpunkt-Mikroresonatoren als Bausteine für die Quantenkommunikation T1 - Quantum Dot Microresonators as Building Blocks for Quantum Communication N2 - Technologien, die im wesentlichen auf quantenmechanischen Gesetzen beruhen, wie die Quanteninformationsverarbeitung und die Quantenkommunikation, sind weltweit Gegenstand enormer Forschungsanstrengungen. Sie nutzen die einzigartigen Eigenschaften einzelner Quantenteilchen, wie zum Beispiel die Verschränkung und die Superposition, um ultra-schnelle Rechner und eine absolut abhörsichere Datenübertragung mithilfe von photonischen Qubits zu realisieren. Dabei ergeben sich Herausforderungen bei der Quantenkommunikation über große Distanzen: Die Reichweite der Übertragung von Quantenzuständen ist aufgrund von Photonenverlusten in den Übertragungskanälen limitiert und wegen des No-Cloning-Theorems ist eine klassische Aufbereitung der Information nicht möglich. Dieses Problem könnte über den Einsatz von Quantenrepeatern, die in den Quantenkanal zwischen Sender und Empfäger eingebaut werden, gelöst werden. Bei der Auswahl einer geeigneten Technologieplattform für die Realisierung eines Quantenrepeaters sollten die Kriterien der Kompaktheit und Skalierbarkeit berücksichtigt werden. In diesem Zusammenhang spielen Halbleiterquantenpunkte eine wichtige Rolle, da sie sich nicht nur als Zwei-Niveau-Systeme ideal für die Konversion und Speicherung von Quantenzuständen sowie für die Erzeugung von fliegenden Qubits eignen, sondern auch mit den gängigen Mitteln der Halbleitertechnologie und entsprechender Skalierbarkeit realisierbar sind. Ein Schlüssel zur erfolgreichen Implementierung dieser Technologie liegt in der Zusammenführung des Quantenpunktes als Quantenspeicher mit einem Bauteil, welches einzelne Photonen einfangen und aussenden kann: ein Mikroresonator. Aufgrund der Lokalisierung von Elektron und Photon über einen längeren Zeitraum auf den gleichen Ort kann die Effizienz des Informationstransfers zwischen fliegenden und stationären Qubits deutlich gesteigert werden. Des Weiteren können Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren genutzt werden, um hocheffiziente Lichtquellen zur Erzeugung nichtklassischen Lichts für Anwendungen in der Quantenkommunikation zu realisieren. Vor diesem Hintergrund werden in der vorliegenden Arbeit Halbleiterquantenpunkte mithilfe von spektroskopischen Methoden hinsichtlich ihres Anwendungspotentials in der Quantenkommunikation untersucht. Die verwendeten Quantenpunkte bestehen aus In(Ga)As eingebettet in eine GaAs-Matrix und sind als aktive Schicht in vertikal emittierende Mikroresonatoren auf Basis von dielektrischen Spiegeln integriert. Dabei werden entweder planare Strukturen verwendet, bei denen die Spiegel zur Erhöhung der Auskoppeleffizienz von Photonen dienen, oder aber Mikrosäulenresonatoren, die es ermöglichen, Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung in Resonatoren zu beobachten. Zur Untersuchung der Strukturen wurden Messplätze zur Photolumineszenz-, Resonanzfluoreszenz-,Reflexions- und Photostromspektroskopie sowie zu Photonenkorrelationsmessungen erster und zweiter Ordnung aufgebaut oder erweitert und eingesetzt. Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie an Mikrosäulenresonatoren mit sehr hohen Güten: Eine der wichtigsten Eigenschaften eines Mikrosäulenresonators ist seine Güte, auch Q-Faktor genannt. Er beeinflusst nicht nur das Regime der Licht-Materie-Wechselwirkung, sondern auch die Höhe der Auskoppeleffizienz eines Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator-Systems. Vor diesem Hintergrund wird eine Analyse der Verlustmechanismen, die eine Abnahme des Q-Faktors bewirken, durchgeführt. Dazu wird die Güte von Mikrosäulenresonatoren mit Durchmessern im Bereich von 2 − 8 µm mithilfe von Reflexions- und Photolumineszenzspektroskopie gemessen. Aufgrund der erhöhten Absorption an nichtresonanten Quantenpunkten und freien Ladungsträgern sind die Verluste bei den Messungen in Photolumineszenzspektroskopie höher als in Reflexionsspektroskopie, wodurch die in Reflexionsspektroskopie ermittelten Q-Faktoren für alle Durchmesser größer sind. Für einen Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator mit einem Durchmesser von 8 µm konnten Rekordgüten von 184.000 ± 8000 in Photolumineszenzspektroskopie und 268.000 ± 13.000 in Reflexionsspektroskopie ermittelt werden. Photostromspektroskopie an Quantenpunkt-Mikrosäulenresonatoren: Durch einen verbesserten Messaufbau und die Verwendung von Mikrosäulenresonatoren mit geringen Dunkelströmen konnte erstmals der Photostrom von einzelnen Quantenpunktexzitonlinien in elektrisch kontaktierten Mikroresonatoren detektiert werden. Dies war Voraussetzung, um Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung zwischen einem einzelnen Quantenpunktexziton und der Grundmode eines Mikrosäulenresonators elektrisch auszulesen. Hierzu wurden Photostromspektren in Abhängigkeit der Verstimmung zwischen Exziton und Kavitätsmode unter Anregung auf die Säulenseitenwand sowie in axialer Richtung durchgeführt. Unter seitlicher Anregung konnte der Purcell-Effekt, als Zeichen der schwachen Kopplung, über eine Abnahme der Photostromintensität des Quantenpunktes im Resonanzfall nachgewiesen werden und der entsprechende Purcell-Faktor zu Fp = 5,2 ± 0,5 bestimmt werden. Da die Transmission des Resonators bei der Anregung auf die Säulenoberseite von der Wellenlänge abhängt, ist die effektive Anregungsintensität eines exzitonischen Übergangs von der spektralen Verstimmung zwischen Exziton und Resonatormode bestimmt. Dadurch ergab sich im Gegensatz zur Anregung auf die Seitenwand des Resonators eine Zunahme des Photostroms in Resonanz. Auch in diesem Fall konnte ein Purcell-Faktor über eine Anpassung ermittelt werden, die einen Wert von Fp = 4,3 ± 1,3 ergab. Des Weiteren wird die kohärente optische Manipulation eines exzitonischen Qubits in einem Quantenpunkt-Mikrosäulenresonator gezeigt. Die kohärente Wechselwirkung des Zwei-Niveau-Systems mit den Lichtpulsen des Anregungslasers führt zu Rabi-Oszillationen in der Besetzungswahrscheinlichkeit des Quantenpunktgrundzustandes, die über dessen Photostrom ausgelesen werden können. Über eine Änderung der Polarisation des Anregungslasers wurde hier eine Variation der Kopplung zwischen dem Quantenemitter und dem elektromagnetischen Feld demonstriert. Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten: Für die meisten technologischen Anwendungen in der Quantenkommunikation und speziell in einem Quantenrepeater sollten die verwendeten Quellen nicht nur einzelne sondern auch ununterscheidbare Photonen aussenden. Vor diesem Hintergrund wurden Experimente zur Interferenz von ununterscheidbaren Photonen aus Halbleiterquantenpunkten in planaren Resonatorstrukturen durchgeführt. Dazu wurde zunächst die Interferenz von Photonen aus einer Quelle demonstriert. Im Fokus der Untersuchungen stand hier der Einfluss der Anregungsbedingungen auf die Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz. So konnte in nichtresonanter Dauerstrichanregung ein nachselektierter Wert der Visibilität von V = 0,39 gemessen werden. Um den nicht nachselektierten Wert der Visibilität der Zwei-Photonen-Interferenz zu bestimmen, wurde die Einzelphotonenquelle gepulst angeregt. Während die Visibilität für nichtresonante Anregung in die Benetzungsschicht über ein Wiederbefüllen und zusätzliche Dephasierungsprozesse durch Ladungsträger auf einen Wert von 12% reduziert ist, konnte unter p-Schalen-Anregung in einem Hong-Ou-Mandel-Messaufbau eine hohe Visibilität von v = (69 ± 1) % erzielt werden. Außerdem wurde die Interferenz von zwei Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten demonstriert. Hierbei konnte eine maximale Visibilität von v = (39 ± 2)% für gleiche Emissionsenergien der beiden Einzelphotonenquellen erzielt werden. Durch die Änderung der Photonenenergie über eine Temperaturvariation eines der beiden Quantenpunkte konnten die Photonen der beiden Quellen zunehmend unterscheidbar gemacht werden. Dies äußerte sich in einer Abnahme der Interferenz-Visibilität. Um noch größere Visibilitäten der Zwei-Photonen-Interferenz zu erreichen, ist die resonante Anregung des Quantenpunktexzitons vielversprechend. Deswegen wurde ein konfokales Dunkelfeldmikroskop für Experimente zur Resonanzfluoreszenz aufgebaut und bereits Einzelphotonenemission sowie das Mollowtriplet im Resonanzfluoreszenzspektrum eines Quantenpunktexzitons nachgewiesen. N2 - Technologies relying on the basic laws of quantum mechanics are subject to huge research interest all over the world. They use the unique properties of single quantum particles, like quantum entanglement and superposition, to allow for ultra-fast computers and absolutely secure data transfer with photonic qubits. However, there are some challenges with quantum communication over long distances. The transfer range is limited due to unavoidable photon losses in transfer channels and classic signal amplification is not possible because of the ’no-cloning-theorem’. This issue could be solved by integrating quantum repeaters into the quantum channel between the transmitter and the receiver. An appropriate technology platform for the implementation of a quantum repeater should satisfy the criteria of compactness and scalability. In this context, semiconductor quantum dots become important. As two-level-systems, quantum dots are not only suited for the conversion and storage of quantum states and the generation of flying qubits, but also offer the advantage to be realized with standard semiconductor technology and the corresponding scalability. The key to successfully implement this technology is to combine quantum dots with a device that can trap and emit photons: a microcavity. This device allows for increasing the interaction between the two-level-system and a photon by localizing both at the same place for an extended period of time. In addition, cavity quantum electrodynamics effects can be used to create highly efficient sources of non-classical light for applications in quantum communications. In this context, semiconductor quantum dots are studied in this thesis by means of spectroscopic methods with regard to their potential for applications in quantum communication. The quantum dots consist of In(Ga)As embedded in a GaAs matrix and are integrated into microcavities with distributed bragg reflectors. Here, either planar structures are used to increase the out-coupling efficiency of photons by an asymmetric cavity design or micropillars are applied to facilitate the observation of light-matter coupling in the cavity quantum electrodynamics regime. Furthermore, different experimental setups were extended or built to investigate these structures, including photoluminescence, resonance fluorescence, reflection and photocurrent spectroscopy and setups for measuring the first and second order correlation function. Reflection- and Photoluminescence Spectroscopy of Micropillar Cavities with Very Large Quality Factors One of the most important characteristics of a microresonator is its quality factor. It influences not only the regime of the light-matter interaction but also the out-coupling efficiency of a quantum dot-micropillar cavity system. In this context, an analysis of the loss channels that lead to a reduction of the quality factor is performed. For this purpose, the quality factor of micropillar cavities with different diameters in the range 2 − 8 µm are measured by reflection- and photoluminescence spectroscopy. Because of the increased absorption due to nonresonant quantum dots and free carriers, the photon losses in photoluminescence are larger than in reflection spectroscopy. Therefore, the quality factors measured in reflection spectroscopy are larger for each diameter. Record quality factors of 184,000 ± 8,000 in photoluminescence and 268,000 ± 13,000 were obtained for a quantum dot-micropillar cavity with a diameter of 8 µm. Photocurrent Spectroscopy on Quantum Dot-Micropillar Cavities: An improved experimental setup and the exploitation of micropillar cavities with reduced dark currents made it possible to observe single quantum dot exciton lines in the photocurrent signal of an electrically contacted microresonator. This was the precondition for the electrical readout of light-matter coupling effects between a single quantum emitter and the fundamental mode of a micropillar cavity. For this purpose, photocurrent spectra were taken as a function of the detuning between the exciton and the cavity mode under excitation either on the pillar sidewall or on top of the pillar. In sidewall excitation, the Purcell effect, as a clear sign of the weak coupling regime, could be observed through a reduced photocurrent signal of the quantum dot in resonance with the cavity mode and a corresponding Purcell factor of Fp = 5,2 ± 0,5. In top excitation, the transmission of the resonator is a function of the wavelength, i.e. the maximum transfer of light into the resonator occurs when the laser wavelength coincides with an optical resonance of the micropillar cavity. Therefore, the effective excitation power of the excitonic transition depends on the spectral detuning between the exciton and the cavity mode. Due to this detuning dependent excitation intensity, the photocurrent signal shows an increase at resonance, which is in contrast to the sidewall excitation scheme. Also, in this case a Purcell factor of Fp = 4,3 ± 1,3 was extracted by a fit to the experimental data. In addition, the coherent optical control of an excitonic qubit in a quantum dot micropillar cavity is demonstrated. The coherent interaction of the two-level system with the light pulses of the excitation laser leads to Rabi oscillations in the occupation probability of the quantum dot ground state, which were monitored via the photocurrent originating from the quantum dot. By changing the polarization angle of the exciting laser, a variation of the coupling between the quantum emitter and the electromagnetic field was observed. Interference of Indistinguishable Photons Emitted from Semiconductor Quantum Dots: Most technological applications in the field of quantum communication, and especially quantum repeaters, require photon sources of not only single but also indistinguishable photons. In this context, experiments on the interference of indistinguishable photons emitted from semiconductor quantum dots in planar resonator structures were performed. First, the interference of consecutively emitted photons from the same quantum dot is studied. The investigation focuses on the influence of the excitation condition on the two-photon interference visibility. In nonresonant continuous wave excitation, a postselected value of the two-photon interference visibility of V = 0,39 is measured. To obtain the non-postselected value, the excitation of the single photon source has to be pulsed. Recapturing and dephasing processes of additional charge carriers reduce the nonpostselected visibility for nonresonant excitation into the wetting layer states to a value of 12%, while for p-shell excitation, a larger visibility of v = (69 ± 1) % was achieved in a Hong-Ou-Mandel setup.Furthermore, the interference of two photons from two spatially separated quantum dots is demonstrated. Here, a maximum visibility of v = (39 ± 2)% was achieved for equal emission energies of both single photon sources. By changing the emission energy of one of the two quantum dots via a variation of its temperature, the photons emitted from each source could be made increasingly distinguishable, resulting in a decrease of the interference visibility. To obtain even larger two-photon interference visibilities, a strict resonant excitation of the quantum dot exciton is very promising. Hence, a confocal dark field microscope was built for experiments in resonance fluorescence. Single photon emission as well as the Mollow triplet were already identified in resonance fluorescence. KW - Quantenpunkt KW - Optischer Resonator KW - Quantenkommunikation KW - Mikroresonator KW - Purcell-Effekt KW - quantum dot KW - micro cavity KW - two photon interference KW - photocurrent KW - Ununterscheidbarkeit KW - Einzelphotonenemisson KW - Photostrom Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-121649 ER - TY - THES A1 - Maier, Sebastian T1 - Quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen und Licht-Materie-Schnittstellen T1 - Quantum dot based single photon sources and light-matter-interfaces N2 - Die Quanteninformationstechnologie ist ein Schwerpunkt intensiver weltweiter Forschungsarbeit, da sie Lösungen für aktuelle globale Probleme verspricht. So bietet die Quantenkommunikation (QKD, engl. quantum key distribution) absolut abhörsichere Kommunikationsprotokolle und könnte, mit der Realisierung von Quantenrepeatern, auch über große Distanzen zum Einsatz kommen. Quantencomputer (engl. quantum computing) könnten von Nutzen sein, um sehr schwierige und komplexe mathematische Probleme schneller zu lösen. Ein grundlegender kritischer Baustein der gesamten halbleiterbasierten Quanteninformationsverarbeitung (QIP, engl. quantum information processing) ist die Bereitstellung von Proben, die einerseits die geforderten physikalischen Eigenschaften aufweisen und andererseits den Anforderungen der komplexen Messtechnik genügen, um die Quanteneigenschaften nachzuweisen und technologisch nutzbar machen zu können. In halbleiterbasierten Ansätzen haben sich Quantenpunkte als sehr vielversprechende Kandidaten für diese Experimente etabliert. Halbleiterquantenpunkte weisen große Ähnlichkeiten zu einzelnen Atomen auf, die sich durch diskrete Energieniveaus und diskrete Spektrallinien im Emissionsspektrum manifestieren, und zeichnen sich überdies als exzellente Emitter für einzelne und ununterscheidbare Photonen aus. Außerdem können mit Quantenpunkten zwei kritische Bausteine in der Quanteninformationstechnologie abgedeckt werden. So können stationäre Quantenbits (Qubits) in Form von Elektronenspinzuständen gespeichert werden und mittels Spin-Photon-Verschränkung weit entfernte stationäre Qubits über fliegende photonische Qubits verschränkt werden. Die Herstellung und Charakterisierung von quantenpunktbasierten Halbleiterproben, die sich durch definierte Eigenschaften für Experimente in der QIP auszeichnen, steht im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit. Die Basis für das Probenwachstum bildet dabei das Materialsystem von selbstorganisierten In(Ga)As-Quantenpunkten auf GaAs-Substraten. Die Herstellung der Quantenpunktproben mittels Molekularstrahlepitaxie ermöglicht höchste kristalline Qualitäten und bietet die Möglichkeit, die Quantenemitter in photonische Resonatoren zu integrieren. Dadurch kann die Lichtauskoppeleffizienz stark erhöht und die Emission durch Effekte der Licht-Materie-Wechselwirkung verstärkt werden. Vor diesem Hintergrund wurden in der vorliegenden Arbeit verschiedene In(Ga)As-Quantenpunktproben mit definierten Anforderungen mittels Molekularstrahlepitaxie hergestellt und deren morphologische und optische Eigenschaften untersucht. Für die Charakterisierung der Morphologie kamen Rasterelektronen- und Rasterkraftmikroskopie zum Einsatz. Die optischen Eigenschaften wurden mit Hilfe der Reflektions-, Photolumineszenz- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie sowie Autokorrelationsmessungen zweiter Ordnung ermittelt. Der Experimentalteil der Arbeit ist in drei Kapitel unterteilt, deren Kerninhalte im Folgenden kurz wiedergegeben werden. Quasi-Planare Einzelphotonenquelle mit hoher Extraktionseffizienz: Planare quantenpunktbasierte Einzelphotonenquellen mit hoher Extraktionseffizienz sind für Experimente zur Spinmanipulation von herausragender Bedeutung. Elektronen- und Lochspins haben sich als gute Kandidaten erwiesen, um gezielt einzelne Elektronenspins zu initialisieren, manipulieren und zu messen. Ein einzelner Quantenpunkt muss einfach geladen sein, damit er im Voigt-Magnetfeld ein λ-System bilden kann, welches die grundlegende Konfiguration für Experimente dieser Art darstellt. Wichtig sind hier einerseits eine stabile Spinkonfiguration mit langer Kohärenzzeit und andererseits hohe Lichtauskoppeleffizienzen. Quantenpunkte in planaren Mikrokavitäten weisen größere Werte für die Spindephasierungszeit auf als Mikro- und Nanotürmchenresonatoren, dagegen ist bei planaren Proben die Lichtauskoppeleffizienz geringer. In diesem Kapitel wird eine quasi-planare quantenpunktbasierte Quelle für einzelne (g(2)(0)=0,023) und ununterscheidbare Photonen (g(2)indist (0)=0,17) mit hoher Reinheit vorgestellt. Die Quantenpunktemission weist eine sehr hohe Intensität und optische Qualität mit Halbwertsbreiten nahe der natürlichen Linienbreite auf. Die Auskoppeleffizienz wurde zu 42% für reine Einzelphotonenemission bestimmt und übersteigt damit die, für eine planare Resonatorstruktur erwartete, Extraktionseffizienz (33%) deutlich. Als Grund hierfür konnte die Kopplung der Photonenemission an Gallium-induzierte, Gauß-artige Defektstrukturen ausgemacht werden. Mithilfe morphologischer Untersuchungen und Simulationen wurde gezeigt, dass diese Defektkavitäten einerseits als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen und andererseits die Extraktion des emittierten Lichts der darunterliegenden Quantenpunkte durch Lichtbündelung verbessern. In weiterführenden Arbeiten konnte an dieser spezifischen Probe der fundamentale Effekt der Verschränkung von Elektronenspin und Photon nachgewiesen werden, der einen kritischen Baustein für halbleiterbasierte Quantenrepeater darstellt. Im Rahmen dieses Experiments war es möglich, die komplette Tomographie eines verschränkten Spin-Photon-Paares an einer halbleiterbasierten Spin-Photon Schnittstelle zu messen. Überdies konnte Zweiphotoneninterferenz und Ununterscheidbarkeit von Photonen aus zwei räumlich getrennten Quantenpunkten auf diesem Wafer gemessen werden, was ebenfalls einen kritischen Baustein für Quantenrepeater darstellt. Gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System: Weitere Herausforderungen für optisch kontrollierte halbleiterbasierte Spin-Qubit-Systeme sind das schnelle und zerstörungsfreie Auslesen der Spin-Information sowie die Implementierung eines skalierbaren Ein-Qubit- und Zwei-Qubit-Gatters. Ein kürzlich veröffentlichtes theoretisches Konzept könnte hierzu einen eleganten Weg eröffnen: Hierbei wird die spinabhängige Austauschwechselwirkung zwischen einem Elektron-Spin in einem Quantenpunkt und einem Exziton-Polariton-Gas, welches in einem nahegelegenen Quantenfilm eingebettet ist, ausgenützt. So könnte die Spin-Information zerstörungsfrei ausgelesen werden und eine skalierbare Wechselwirkung zwischen zwei Qubits über größere Distanzen ermöglicht werden, da sich die Wellenfunktion von Exziton-Polaritonen, abhängig von der Güte des Mikroresonators, über mehrere μm ausdehnen kann. Dies und weitere mögliche Anwendungen machen das gekoppelte Quantenfilm-Quantenpunkt System sehr interessant, weshalb eine grundlegende experimentelle Untersuchung dieses Systems wünschenswert ist. In Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe um Yoshihisa Yamamoto an der Universität Stanford, wurde hierzu ein konkretes Probendesign entwickelt und im Rahmen dieser Arbeit technologisch verwirklicht. Durch systematische epitaktische Optimierung ist es gelungen, ein gekoppeltes Quantenfilm-Quantenpunkt System erfolgreich in einen Mikroresonator zu implementierten. Das Exziton-Polariton-Gas konnte mittels eines Quantenfilms in starker Kopplung in einer Mikrokavität mit einer Rabi-Aufspaltung von VR=2,5 meV verwirklicht werden. Zudem konnten einfach geladene Quantenpunkte mit hoher optischer Qualität und klarem Einzelphotonencharakter (g(2)(0)=0,24) in unmittelbarer Nähe zum Quantenfilm gemessen werden. Positionierte Quantenpunkte: Für die Herstellung quantenpunktbasierter Einzelphotonenquellen mit hoher optischer Qualität ist eine skalierbare technologische Produktionsplattform wünschenswert. Dazu müssen einzelne Quantenpunkte positionierbar und somit deterministisch und skalierbar in Bauteile integriert werden können. Basierend auf zweidimensionalen, regelmäßig angeordneten und dadurch adressierbaren Quantenpunkten gibt es zudem ein Konzept, um ein skalierbares, optisch kontrolliertes Zwei-Qubit-Gatter zu realisieren. Das hier verfolgte Prinzip für die Positionierung von Quantenpunkten beruht auf der Verwendung von vorstrukturierten Substraten mit geätzten Nanolöchern, welche als Nukleationszentren für das Quantenpunktwachstum dienen. Durch eine optimierte Schichtstruktur und eine erhöhte Lichtauskopplung unter Verwendung eines dielektrischen Spiegels konnte erstmals Resonanzfluoreszenz an einem positionierten Quantenpunkt gemessen werden. In einem weiteren Optimierungsansatz konnte außerdem Emission von positionierten InGaAs Quantenpunkten auf GaAs Substrat bei 1,3 μm Telekommunikationswellenlänge erreicht werden. N2 - Quantum information technology is in the focus of worldwide intensive research, because of its promising solutions for current global problems. With tap-proofed communication protocols, the field of quantum key distribution (QKD) could revolutionize the broadcast of sensitive data and would be also available for large distance communication with the realization of quantum repeater systems. Quantum computing could be used to dramatically fasten the solution of difficult and complex mathematical problems. A critical building block of solid state based quantum information processing (QIP) is the allocation of semiconductor samples, which on the one side provide the desired quantum mechanical features and on the other side satisfy the requirements of the complex non-demolition measurement techniques. Semiconductor quantum dots are very promising candidates in solid state based approaches as they act like artificial atoms manifesting in discrete emission lines. They are excellent emitters of single and indistinguishable photons. Moreover they can save quantum information in stationary quantum bits (qubits) as electron spins and emit flying photonic qubits to entangle remote qubits via spin-photon entanglement. The fabrication and characterization of quantum dot based semiconductor samples, which serve as a basic building block for experiments in the field of QIP with pre-defined physical features, are in focus of the present thesis. The basic material system consists of In(Ga)As quantum dots on GaAs substrates. The growth of quantum dot based semiconductor samples via molecular beam epitaxy offers highest crystal quality and the possibility to integrate the quantum emitters in photonic resonators, which improve the light outcoupling efficiency and enhance the emission by light-matter-coupling effects. Against this background this thesis focusses on the preparation and characterization of different In(Ga)As based quantum dot samples. Morphologic properties were characterized via scannnig electron microscopy or atomic force microscopy. The characterization of optical properties was performed by spectroscopy of the reflectance, photoluminescence and resonance fluorescence signal as well as measurements of the second order correlation function. The main part is divided in three chapters which are briefly summarized below. Quasi-planar single photon source with high extraction efficiency: Planar quantum dot based highly efficient single photon sources are of great importance, as quantum dot electron and hole spins turned out to be promising candidates for spin manipulation experiments. To be able to intialize, manipulate and measure single electron spins, the quantum dots have to be charged with a single electron and build up a λ-system in a magnetic field in Voigt geometry. It is important that on the one side the spin configuration is stable, comprising a long spin coherence time and on the other side that the photon outcoupling efficiency is high enough for measurements. Quantum dots in planar microcavities have large spin coherence times but rather weak outcoupling efficiencies compared to micro- or nanopillar resonators. In this chapter a quasi-planar quantum dot based source for single (g(2)(0)=0,023) and indistinguishable photons (g(2)indist (0)=0,17) with a high purity is presented. This planar asymmetric microcavity doesn`t have any open surfaces in close proximity to the active layer, so that the spin dephasing is minimalized. The optical quality of the quantum dots is very high with emission linewidths near the natural linewidth of a quantum dot. Additionally the single photon source shows a high outcoupling efficiency of 42% which exceeds the outcoupling of a regular planar resonator (33%). This high extraction efficiency can be attributed to the coupling of the photon emission to Gallium-induced, Gaussian-shaped nanohill defects. Morphologic investigations and simulations show, that these defect cavity structures serve as nucleation centers during quantum dot growth and increase the outcoupling efficiency by lensing effects. In further experiments on this specific sample, entanglement of an electron spin and a photon was demonstrated, which is a critical building block for semiconductor based quantum repeaters. In this context also the full tomography of a polarization-entangled spin-photon-pair was measured with a surprisingly high fidelity. Moreover two photon interference and indistinguishability of two photons from remote quantum dots of this wafer was measured, which also constitutes a critical building block for quantum repeaters. Coupled quantum well - quantum dot system: Further challenges for optical controlled spin-qubit systems are fast readout of the quantum information with high fidelity and the implementation of a scalable one- and two-qubit gate. Therefore a proposal was adapted which is based on the coupling of an electron spin in a quantum dot to a gas of exciton-polaritons, formed in a quantum well in close proximity of the quantum dot. In cooperation with Yoshihisa Yamamoto's group from the Stanford University, a sample structure was designed and technologically realized as part of this thesis, to study the fundamental physical properties of this coupled system. By systematic epitactical improvement, a coupled quantum well-quantum dot system could successfully be implemented in a microresonator. The exciton-polariton gas was realized in a quantum well which is strongly coupled to a microcavity with a Rabi splitting of VR=2,5 meV. Although the distance to the quantum well is only a few nm, charged quantum dots with high optical quality and clear single photon emission character (g(2)(0)=0,24) could be measured. Site-controlled quantum dots: A scalable technological platform for bright sources of quantum light is highly desirable. Site-controlled quantum dots with high optical quality are very promising candidates to realize such a system. This concept offers the possibility to integrate single quantum dots in devices in a deterministic and scalable way and furthermore provides sample structures with a regular two dimensional array of site-controlled quantum dots to realize concepts for optically controlled two-qubits gates. The method to position the quantum dots used in this thesis is based on etched nanoholes in pre-patterned substrates, which serve as nucleation centers during the quantum dot growth process. An optimized layer structure and an increased light outcoupling efficiency using a dielectric mirror allowed the first measurement of resonance fluorescence on site-controlled quantum dots. In a further optimized design, emission of positioned quantum dots at 1,3 μm telecommunication wavelength was demonstrated for the first time for InGaAs quantum dots on GaAs substrates. KW - Quantenpunkt KW - Drei-Fünf-Halbleiter KW - Molekularstrahlepitaxie KW - Einzelphotonenemission KW - Photolumineszenzspektroskopie KW - InAs/GaAs Quantenpunkte KW - Positionierte Quantenpunkte KW - InAs/GaAs quantum dots KW - site-controlled quantum dots Y1 - 2017 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-152972 ER - TY - THES A1 - Kampf, Thomas T1 - Quantifizierung myokardialer Mikrostruktur und Perfusion mittels longitudinaler NMR Relaxation T1 - Quantification of myocardial micro structure and perfusion exploiting longitudinal NRM relaxation times N2 - Ziel der Arbeit war es die Quantifizierung funktioneller bzw. mikrostruktureller Parameter des Herzmuskels mit Hilfe T1-basierter Methoden zu verbessern. Diese Methoden basieren darauf, die gewünschte Information durch eine geeignete Präparation der Magnetisierung bzw. durch die Gabe von Kontrastmittel in den Zeitverlauf der longitudinalen Relaxation zu kodieren. Aus der Änderung der Relaxationszeit läßt sich dann die gewünschte Information bestimmen. Dafür sollte sowohl der Einfluß der Anatomie als auch derjenige der Meßmethodik auf die Bestimmung der longitudinalen Relaxationszeit und damit auf die Quantifizierung der Funktion bzw. Mikrostrukturparameter untersucht werden. Speziell der Einfluß der Bildgebungssequenz führt dazu, daß nur eine scheinbare Relaxationszeit gemessen wird. Während dies keinen Einfluß auf die T1-basierte Bestimmung der untersuchten Mikrostrukturparameter hatte, ergab sich für die Perfusionsquantifizierung eine deutliche Abhängigkeit von den Parametern der verwendeten IRLL-Sequenz. Um diesen Einfluß gerecht zu werden, wurden an die Meßmethodik angepaßte Gleichungen zur Bestimmung der Perfusion gefunden mit denen die systematischen Abweichungen korrigiert werden können. Zusätzlich reduzieren die angepaßten Gleichungen die Anforderungen bezüglich der Inversionsqualität im schichtselektiven Experiment. Dies wurde in einem weiteren Projekt bei der Bestimmung der Nierenperfusion im Mausmodell ausgenutzt. Neben der Untersuchung der Auswirkungen der Meßmethode wurde auch der Einfluß der anatomischen Besonderheiten des Blutkreislaufs am Herzen auf die Parameterquantifizierung mittels T1-basierter Methoden untersucht. Es konnte gezeigt werden, daß auf Grund der Anatomie des Herzens bei typischen Orientierungen der Bildgebungsschicht, auch bei der schichtselektiven Inversionspräparation der Magnetisierung des Herzmuskels ein Anteil des Blutpools invertiert wird. Daraus folgt, daß die vereinfachende Annahme, nach welcher bei schichtselektiver Präparation in Folge von Perfusion nur Blut mit Gleichgewichtsmagnetisierung den Herzmuskel erreicht, nicht erfüllt ist. Es konnte gezeigt werden, daß dies bei Perfusion zu einer deutlichen Unterschätzung der berechneten Perfusionswertes führt. Um mit diesem Problem umgehen zu können, wurde aufbauend auf einem vereinfachten Modell der zeitlichen Entwicklung der Blutmagnetisierung eine Korrektur für die Bestimmung der Perfusionswerte gefunden welche den Einfluß der anatomischen Besonderheiten berücksichtigt. Das für die Perfusionskorrektur eingeführte Model prognostiziert ebenso, daß auch bei schichtselektiver Inversion die T1-basierte Bestimmung der untersuchten Mikrostrukturparameter von der Perfusion abhängig wird und eine systematische Überschätzung der quantifizierten Werte verursacht. Da die Perfusion im Kleintier deutlich höher ist als im Menschen, ist dieser Einfluß besonders in der präklinischen Forschung zu beachten. So können dort allein durch verminderte Perfusion deutliche Änderungen in den bestimmten Werten der Mikrostrukturparameter erzeugt werden, welche zu einer fehlerhaften Interpretation der Ergebnisse führen und somit ein falsches Bild für die Vorgänge im Herzmuskel suggerieren. Dabei bestätigt der Vergleich mit experimentellen Ergebnissen aus der Literatur die Vorhersagen für das Rattenmodell. Beim Menschen ist der prognostizierte Effekt deutlich kleiner. Der prognostizierte Fehler bspw. im RBV-Wert liegt in diesem Fall bei etwa 10% und wird üblicherweise in der aktuellen Forschung vernachlässigt. Inwieweit dies in er klinischen Forschung gerechtfertigt ist, muß in weiteren Untersuchungen geklärt werden. Den untersuchten Methoden zur Bestimmung von funktionellen und mikrostrukturellen Parametern ist gemein, daß sie eine exakte Quantifizierung der longitudinalen Relaxationszeit T1 benötigen. Dabei ist im Kleintierbereich die klassische IRLL-Methode als zuverlässige Sequenz zur T1-Quantifizierung etabliert. In der klinischen Bildgebung werden auf Grund der unterschiedlichen Zeitskalen und anderer technischer Voraussetzungen andere Anforderungen an die Datenakquisition gestellt. Dabei hat in den letzten Jahren die MOLLI-Sequenz große Verbreitung gefunden. Sie ist eine Abwandlung der IRLL-Sequenz, bei der mit einer bSSFP-Bildgebungssequenz getriggert ganze Bilder während eines Herzschlages aufgenommen werden. Die MOLLI-Sequenz reagiert dabei empfindlich auf die Wartezeiten zwischen den einzelnen Transienten. Um mit diese Problematik in den Griff zu bekommen und gleichzeitig die Meßzeit verkürzen zu können wurde eine neue Methode zum Fitten der Daten entwickelt, welche die Abhängigkeit der scheinbaren Relaxationszeit von der Wartezeit zwischen den einzelnen Transienten, sowie der mittleren Herzrate fast vollständig eliminiert. Diese Methode liefert für das ganze klinisch Spektrum an erwarteten T1-Zeiten, vor und nach Kontrastmittelgabe, stabile Ergebnisse und erlaubte ein deutliche Verkürzung der Meßzeit, ohne die Anzahl der aufgenommenen Meßzeitpunkte zu reduzieren. Dies wurde in einer initialen klinischen Studie genutzt, um ECV-Werte in Patienten zu bestimmen. Ein Nachteil der Verwendung der MOLLI-Sequenz ist, daß nur die scheinbare Relaxationszeit aus den Fit der Meßdaten bestimmt wird. Die standardmäßig genutzte Korrektur benutzt aber dem gefitteten Wert der Gleichgewichtsmagnetisierung um den wahren T1-Wert zu bestimmen. Somit ist es für die Bestimmung des T1-Wertes notwendig, die Qualität der Inversionspräparation zu kennen. Auf Basis der neuen Fitmethode wurde eine Anpassung der MOLLI-Sequenz demonstriert, welche die Bestimmung der Gleichgewichtsmagnetisierung unabhängig von der Qualität der Inversionspräparation erlaubt. Dafür verlängert sich die Meßdauer lediglich um einen Herzschlag um in geeigneter Weise ein zusätzliches Bild aufnehmen zu können. Abschließend wurde in dieser Arbeit der Signal-Zeit-Verlauf der MOLLI-Sequenz eingehend theoretische untersucht um ein besseres Verständnis der getriggerten IRLL-Sequenzen zu entwickeln. In diesem Zusammenhang konnte eine einfache Interpretation der scheinbaren Relaxationszeit gefunden werden. Ebenso konnte erklärt werden, warum die für ungetriggerte IRLL-Sequenzen abgeleitete Korrekturgleichung auch im getriggerten Fall erstaunlich gute Ergebnisse liefert. Weiterhin konnten Fehlerquellen für die verbleibenden Abweichungen identifiziert werden, welche als Ausgangspunkt für die Ableitung verbesserter Korrekturgleichungen genutzt werden können. N2 - The goal of this work was to improve T1-based methods for quantification of functional and microstructural parameters of the heart muscle. These methods encode the desired information in the longitudinal relaxation by a dedicated magnetization preparation or by due to the administration of contrast agents. Hence, the alteration of the longitudinal relaxation time can be used to determine the desired information. To accurately quantify these parameters, the influence of the anatomy as well as the data acquisition on the longitudinal relaxation time and hence the quantification of the functional and micro structural parameters is investigated. It is known, that the choice of imaging sequence may influence the recovery of the magnetization and only an apparent relaxation time can be measured. While this had no effect on the T1-based quantification of the investigated microstructural parameters, the calculated perfusion value showed a strong dependence on the parameters of the used IRLL sequence. To take the influence of the imaging sequence into account, adapted equations for perfusion quantification were found. Hence, it was possible to correct for the systematic deviation by the IRLL sequence. Additionally, it could be shown that these adapted equations relax some of the requirements on the slice selective inversion experiment which could be utilized in the quantification of renal perfusion in a mouse model. Beside the influence of the imaging sequence also the influence of cardiovascular anatomy of the heart on the T1-based quantification methods was investigated. It was shown that for typical orientations of the imaging slice, also for the slice selective preparation a part of the blood pool magnetization is inverted. This violates the assumption that in the slice selective case only magnetization in equilibrium state enters the heart muscle and leads to a drastic underestimation of the quantified perfusion value. Based on a simplified model of the evolution of the blood magnetization the effects of the partial blood pool inversion were derived for perfusion quantification. The same simplified model was used, to investigate the influence of the imperfect slice selective inversion preparation in the T1-based quantification of the investigated micro structural parameters. It was shown, that the inflow of partially inverted blood into the capillary bed results in a perfusion dependent overestimation of the investigated microstructural parameters. As perfusion in small mammals is higher than in humans, the resulting bias has to be considered particularly in pre-clinical studies. In these animal models a reduced perfusion can result in a strong variation of the microstructural parameters which could be misinterpreted and hence may lead to a wrong understanding of the processes in the heart muscle. The predicted bias was compared with residual errors in the literature neglecting the partial inversion and found a good agreement in a rat model. For humans the expected bias is much smaller due to the lower perfusion values. The predicted bias for the RBV value is approximately 10% and hence, the effect is neglected in the current literature. However, if this justified must be investigated in further studies. All investigated methods for parameter quantification require the exact knowledge of the longitudinal relaxation time T1. For small animals the usual choice is an IRLL sequence, which have been established and demonstrated to be reliable and robust. Due to the different timescales and other technical aspects, however, the requirements in clinical imaging are different for data acquisition. In recent years the MOLLI sequence has become popular for T1 quantification. The MOLLI sequence is modification of IRLL sequence with a single shot bSSFP imaging module triggered usually to the end diastolic heart phase. However, the MOLLI sequence shows a strong dependence on the waiting times between the inversion prepared transients. To overcome this problem and provide a robust quantification of the apparent relaxation time with reduced the overall measurement time a new fitting procedure was developed. Thus, it was able to almost completely eliminate the dependence on the waiting time between the transients as well as the mean heart rate. The new method provided robust quantification over the complete range of clinical relevant longitudinal relaxation times (pre and post administration of contrast agents). Additionally, it was possible to reduce the measurement time without reducing the number of acquired data. This method was used in a pilot study to measure ECV in patients. A disadvantage of the MOLLI sequence is that in only provides an apparent relaxation time from the data fit and a correction for the real relaxation time is necessary. To calculate $T_1$, the common correction requires the knowledge of the equilibrium as well as the steady state magnetization. Hence, the quality of the inversion preparation is important and must be determined. Exploiting the properties of the new fitting method an adaption of the MOLLI sequence was proposed which allows the measurement of the equilibrium magnetization independent from quality of the inversion preparation by extending the measurement time for only a single heart beat to acquire a single additional image before the first inversion preparation. The final part of this work was dedicated improve the understanding of triggered IRLL sequences as the MOLLI. Hence, the signal evolution of these triggered sequences was investigated theoretically. Hence, a simple interpretation of the apparent relaxation time could be found from the results. Furthermore, a better understanding was reached for the surprisingly good results of the commonly used correction which was derived from the untriggered continuous case. Additionally, sources of the remaining deviations were identified and can be used for subsequent investigations to find better correction equations which allow for a more accurate quantification of T1. KW - Kernspintomographie KW - Relaxationszeit KW - Perfusion KW - Spin-Gitter-Relaxation KW - T1 Relaxation KW - Herzbildgebung KW - MRT KW - MOLLI KW - Inversion Recovery Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:20-opus-174261 ER -